Daniel Franta. jaro Ústav fyzikální elektroniky, Přírodovědecká fakulta, Masarykova univerzita

ˇ Pokrocilé disperzní modely v optice tenkých vrstev Lekce 3: Základní schéma disperzního modelu založeného na TRK ˇ sumaˇcním pravidle – rozdelení dielektrické funkce na elektronovou a nukleonovou cˇ ást versus elektronové excitace a fonony; skuteˇcné versus efektivní poˇcty cˇ ástic; Kvaziˇcásticový popis Daniel Franta ˇ Ústav fyzikální elektroniky, Pˇrírodovedecká fakulta, Masarykova univerzita

jaro 2014

Parametr hustoty

Obsah

1

Parametr hustoty

2

Elektrony a jádra vs. elektronové excitace a fonony

3

Kvaziˇcásticový popis

4

Shrnutí

Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)

Pokroˇcilé disperzní modely

2 / 17

Parametr hustoty

Parametr hustoty ˇ pravidlo Klasické sumacní Z

∞

εi (ω)ω dω = 0

π 2 πe2 Ne ωp = 2 20 me

ˇ pravidlo QM TRK sumacní ∞

Z

Fk (E)dE = 0

Nk = Nk V

f 6=i

Fk (E) =

1X k fif [δ(Ef − Ei − E) + δ(Ei − Ef − E)] . V f

pxk |ii|2 2 |hf |ˆ 2mk (Ef − Ei )|hf |ˆxk |ii|2 = 2 ~ mk Ef − Ei V rámci dipólové aproximace: Z ∞ me εi (E) E dE = M Ne U kde U ≈1+ = 1.000274 . 2u 0 fifk =

M= Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)

(eh)2 = 4.61706 × 1026 eV−2 m−3 8π0 me Pokroˇcilé disperzní modely

3 / 17

Parametr hustoty

Parametr hustoty Hustota pevné látky je ˇrádu 1028 proto je vhodné konstantu M na pravé straneˇ zahrnout do parametru˚ vyjadˇrující hustotu: ∞

Z

εi (E) E dE = Ne U = Ne + Nn

kde

Ne → Ne = MNe

ale Nn 6= MNn

0 ∞

Z

εi (E) E dE = ne Na U

kde

Na = MNa

0

Na : parametr hustoty (density parameter) ˇ ne : prum ˚ erný poˇcet elektronu˚ na atom. (u jednoatomových slouˇcenin napˇr. c-Si ne = Zn = 14)



4 / 17

Parametr hustoty

Parametr hustoty

1

1 D. Franta, D. Neˇcas, L. Zajíˇcková, Application of Thomas–Reiche–Kuhn sum rule to construction of advanced dispersion models, Thin Solid Films 534 (2013) 432–441 Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)


5 / 17

Parametr hustoty

Parametr hustoty Jak tedy v praxi postupujeme? V pˇrípadeˇ známých látek se známou hustotou Na zafixujeme. V modelu ˇrešíme pouze odchylky od ideálního stavu (teplota, nestechiometrie, atd.). Napˇr. pro c-Si je velmi dobˇre znám lineární teplotní expanzní koeficient e(T): 3 1 + e(300 K) Na (T) = Na (300 K) 1 + e(T)

2 2 D. Franta, D. Neˇcas, L. Zajíˇcková, I. Ohlídal, Utilization of the Sum Rule for Construction of Advanced Dispersion Model of Crystalline Silicon Containing Interstitial Oxygen, Thin Solid Films (in print) Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)


6 / 17

Parametr hustoty

Parametr hustoty V pˇrípadeˇ známé látky, ale neznámé hustoty (fáze) je Na fitovací parametr. Napˇr. HfO2 : ρ = 9680 kg/m3

=⇒

Na = 180 eV2

ˇ rená v oblasti od FIR do VUV Ve skuteˇcnosti, když vyhodnotíme optická data nameˇ (10.7 eV) a zkombinujeme tyto data s tabulkami pro RTG oblast tak: Na = 148 eV2 ˇ Cím to je? 1

2 3 4

ˇ rení bylo provedené na porézní Na v tabulkách odpovídá monoklinickému krystalu a meˇ ˇ polykrystalické vrstve. Nejistota v oblasti 10–30 eV (chybí experiment: synchrotron EELS) Použitelnost RTG tabulek v oblasti 30–100 eV (velmi závisí na autorovi). Platí sumaˇcní pravidla? (dipólová aproximace, ZHf = 72)



7 / 17

Parametr hustoty

Parametr hustoty U neznámých látek, jestliže známe dielektrickou odezvu jen v oblasti pˇrechodu˚ valenˇcních elektronu, ˚ je problematické definovat hustotu. V tomto pˇrípadeˇ místo parametru hustoty používáme pˇrímo celkovou sílu N pˇrechodu, která pˇri ignoraci excitací core elektronu˚ potom pˇredstavuje odhad síly valenˇcních elektronu. ˚ V tomto pˇrípadeˇ musíme ˚ použít jisté odhady, které nám vyjadˇrují kolik procent elektronu˚ se excituje do valenˇcního pásu a kolik do vyšších energetických stavu. ˚ N = Nve Napˇr. když aplikujeme náš univerzální model na HfO2 vrstvu potom efektivní poˇcet ˇ rení vychází: valenˇcních elektronu˚ z optických meˇ nve =

N 743 = ≈ 4.1 Na 180

=

743 ≈ 5.0 148

Skuteˇcný poˇcet valenˇcních elektronu˚ nve =

4+2×6 ≈ 5.3 3

ˇ ˇ odpovídá dvema elektronum ˚ Hf6s , dvema Hf5d a šesti O2p . Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)


8 / 17


Obsah

1

Parametr hustoty

2


3


4

Shrnutí



9 / 17


Elektrony a jádra vs. elektronové excitace a fonony ∞

Z

εi (E) E dE = Ne U = Ne + Nn = Nee + Nph = . . . 0

Nee > Ne

Nph < Nn

ˇ Dielektrickou odezvu dále mužeme ˚ delit: elektronové exc. na exc. valenˇcních a jaderných (core) elektronu˚ Nee = Nve + Nce exc. valenˇcních el. na excitace val. el. do vodivostního pásu a vyšších energetických stavu˚ (v balku není vakuový stav) Nve = Nvc + Nvx dále na pˇrímé a nepˇrímé (za asistence fononu) ˚ a lokalizace Nvc = Ndt + Nidt + Nloc + Nut absorpce na fononech podle poˇctu: Nph = N1ph + N2ph + . . . Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)


10 / 17


Elektrony a jádra vs. elektronové excitace a fonony ∞

Z

εi (E) E dE = Ne U = Ne + Nn = Nee + Nph = . . . 0

Nee > Ne

Nph < Nn

ˇ Dielektrickou odezvu dále mužeme ˚ delit: elektronové exc. na exc. valenˇcních a jaderných (core) elektronu˚ Nee = Nve + Nce exc. valenˇcních el. na excitace val. el. do vodivostního pásu a vyšších energetických stavu˚ (v balku není vakuový stav) Nve = Nvc + Nvx dále na pˇrímé a nepˇrímé (za asistence fononu) ˚ a lokalizace Nvc = Ndt + Nidt + Nloc + Nut absorpce na fononech podle poˇctu: Nph = N1ph + N2ph + . . . Daniel Franta (Ústav fyzikální elektroniky)


10 / 17


Obsah

1

Parametr hustoty

2


3


4

Shrnutí



11 / 17


Kvaziˇcásticový popis ˇ Vezmeme jako pˇríklad jednofononovou absorpci, tj. že foton je absorbován nebo emitován za pomoci vzniku nebo zániku fononu.

F(E, T) =

π 0 V

e~ me

2 X i6=f

exp

i,f

Ω − Ei kB T

i |hf |ˆ px |ii|2 h δ (Ef − Ei − E) + δ (Ei − Ef − E) Ef − Ei

Z celkové dielektrické odezvy vybereme cˇ leny, které odpovídají tomuto procesu tak, že sˇcítání pˇres f pˇrevedeme na sˇcítání pˇres obsazovací cˇ ísla jednotlivých fononu˚ p

p

π 0 V|E|

2 X X

Ω − Ei δ (Ep − |E|) kB T p i   ∞ ∞ X X −n E −n E p p p p  exp |hi, np + 1|ˆ px |i, np i|2 − exp |hi, np − 1|ˆ px |i, np i|2  kB T kB T n =0 n =1 F1ph (E, T) =

e~ me

exp

p

Stejné maticové elementy dáme k sobeˇ tak, že v druhé sumeˇ posuneme sˇcítací index:



12 / 17


Kvaziˇcásticový popis 2 X X e~ π Ω − Ei δ (Ep − |E|) exp 0 V|E| me kB T p i X ∞ Ep −np Ep 1 − exp − exp |hi, np + 1|ˆ px |i, np i|2 kB T k BT n =0

F1ph (E, T) =

p

Výsledný vztah stále závisí na teploteˇ T. Stavová suma (normalizaˇcní konstanta) má pˇri našem sˇcítání následující tvar: XX ∞ Ω Ei + np Ep exp − = exp − kB T kB T i n =0 p

Za pˇredpokladu, že maticové elementy nezávisí na i, ale pouze na np , základním ˇ pˇredpokladu kvazicásticového pˇrístupu: |hi, np + 1|ˆ px |i, np i|2 ≈ (np + 1)|hi, 1|ˆ px |i, 0i|2



13 / 17


Kvaziˇcásticový popis teplotní závislost pro jednofononovou absorpci potom vymizí: 2 X π e~ F1ph (E, T) = |hi, 1|ˆ px |i, 0i|2 δ (Ep − |E|) 0 V|E| me p F1ph (E, T) = Nn

X

0 αp F1ph (E, T) = Nn

p

X

αp δ (Ep (T) − |E|)

p

Po rozšíˇrení je odpovídající dielektrická funkce dána následujícím vztahem: ! 0 X F1ph (E, T) ε1ph (E, T) = Nn αp β ∗ E p 0 kde β je Gauss–Dawson funkce a ∗ znaˇcí konvoluci. Je-li F1ph delta funkce lze konvoluci vyjádˇrit pomocí gaussovy a dawsonovy funkce.



14 / 17


Kvaziˇcásticový popis Normalizovaná dielektrická funkce odpovídající jednomu fononovému píku je tedy ˇ popsaná následovne: (E − Ep )2 (E + Ep )2 1 ε0i,p = √ exp − − exp − , 2B2p 2B2p 2πBp Ep √ − 2 E − Ep E + Ep 0 D √ −D √ , εr,p (E) = πBp Ep 2Bp 2Bp kde D(x) je Dawsonuv ˚ integrál definovaný jako: Z x D(x) = exp(−x2 ) exp(t2 ) dt. 0

Dowsonuv ˚ integrál lze v poˇcítaˇci efektivneˇ implementovat jako funkce poˇcítaná pomocí ˇ ˇ polynomu˚ s libovolnou pˇresností (ostatneˇ vetšina bežných funkcí je takto implementována) a potom tyto vztahy jsou co se týká efektivity výpoˇctu ekvivalentní analytickému vyjádˇrení tlumeného harmonického oscilátoru a plneˇ Loretzovy oscilátory nahrazují.



15 / 17

Shrnutí

Obsah

1

Parametr hustoty

2


3


4

Shrnutí



16 / 17

Shrnutí

Shrnutí



17 / 17

Daniel Franta. jaro Ústav fyzikální elektroniky, Přírodovědecká fakulta, Masarykova univerzita

Recommend Documents