Výzkumný úkol. Jitka Vrzalová ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ. Autor práce

ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ KATEDRA JADERNÝCH REAKTORŮ Praha 8, V Holešovičkách 2, 180 00, Česká republika

Měření účinných průřezů (n,xn) reakcí s využitím pro ADS

Výzkumný úkol

Jitka Vrzalová Autor práce

Vedoucí práce: Mgr. Antonín Krása, Ph.D.

FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ ČVUT V PRAZE

VÝZKUMNÝ ÚKOL 2. ročník magisterského studia JEŽP Jméno posluchače: Bc. Jitka VRZALOVÁ Školní rok:

2008/2009

Katedra:

jaderných reaktorů

Vedoucí práce: Mgr. Antonín KRÁSA, Oddělení jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR, v.v.i. Konzultanti za ÚJF: Ing. Ondřej Svoboda, Ing. Mitja Majerle, OJS ÚJF AV ČR, v.v.i Konzultant za FJFI: Ing. Karel Katovský, Ph.D., KJR FJFI ČVUT v Praze

Název práce:

Měření účinných průřezů (n,xn) reakcí s využitím pro ADS

Title:

The (n,xn) reactions cross-sections for ADS measurement

Pokyny pro vypracování: 1. S využitím poznatků ze své bakalářské práce se zaměřte na detekci neutronů pomocí aktivačních detektorů a spektrometrii záření gama. Seznamte se s knihovnami jaderných dat a vypracujte rešerši o současném stavu znalostí účinných průřezů prahových reakcí typu (n,xn) na vybraných monoizotopických materiálech používaných jako aktivační detektory při ADS experimentech. 2. Seznamte se s různými („all-in-one“) kódy pro modelování jaderných dat. Pomocí programu TALYS simulujte prahové reakce neutronů a porovnejte výsledky s daty z knihoven. Ve spolupráci s vedoucím práce a konzultanty vyberte reakce na materiálech použitelných při měřeních na neutronovém zdroji cyklotronu U-120 M a připravte data pro srovnání s experimentem. 3. Svoji práci přehledně shrňte a vypracujte podle typografických zásad psaní odborného textu a v souladu s pravidly danými FJFI ČVUT. Výzkumný úkol odevzdejte ve dvou výtiscích, ke kterým přiložte práci na digitálním nosiči v PDF formátu.

Literatura: 1. Experimental Nuclear Reaction Data (EXFOR/CSISRS); Databáze JANIS http://www-nds.iaea.org/exfor/exfor00.htm; http://www.nea.fr/janis 2. Hnatowicz V., Handbook of Nuclear Data for Neutron Activation Analysis. Evaluation of Gamma-Ray Spectra, Cs. Atomic Energy Commission, Nuclear Information Centre, 1986 3. Majerle M. et al., Neutron detection techniques in spallation experiments, JINR Preprint 4. Šťastný O., Jaderná data pro ADS s využitím kódu TALYS, výzk. úkol KJR FJFI, 2007 5. Koning A. et al.,Anuclear reaction programTALYS, NRG print 2007, http://www.talys.eu 6. Broeders C. H. et al., Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences 7 (2006) pp. N1-N4 7. sborníky z konferencí NEMEA, ND2004, ND2007

Datum zadání práce: 31. 10. 2008 Datum odevzdání práce: 5.6. 2009

Ing. Ľubomír Sklenka, Ph.D. vedoucí Katedry jaderných reaktorů

Na tomto místě chci poděkovat především vedoucímu práce Mgr. Antonínu Krásovi, Ph.D. za příležitost pracovat v oddělení jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR a účastnit se experimentů, za poskytnutí odborné literatury, za cenné rady a čas, který mi věnoval. Dále děkuji za trpělivost a neocenitelnou pomoc při vyhodnocování experimentů svému konzultantovi Ing. Ondřeji Svobodovi. Moje poděkování rovněž patří RNDr. Vladimíru Wagnerovi, CSc. a dipl. fyz. Mitjovi Majerlemu.

Prohlašuji, že jsem tuto práci vypracovala samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů. V Praze dne………..

……………………………. Jitka Vrzalová

Abstrakt Měření účinných průřezů (n,xn) reakcí s využitím pro ADS Obsahem výzkumného úkolu je zpracování poznatků o současném stavu znalostí účinných průřezů prahových reakcí typu (n,xn) na vybraných monoizotopických materiálech používaných jako aktivační detektory při ADS experimentech. První kapitola se zabývá zdroji neutronů a detekcí neutronů, důraz je zde kladen především na spalační reakce a metodu aktivace. Druhá kapitola pojednává o gama spektrometrii, popisuje program DEIMOS, pomocí něhož byla a jsou vyhodnocována spektra naměřená v OJS ÚJF AV ČR v Řeži. Dále se zabývá výpočtem celkových výtěžků a následným získáním účinných průřezů. Třetí kapitola je zaměřena na základní i speciální knihovny jaderných dat. V poslední kapitole je popsán výpočetní kód TALYS. Výsledky kódu TALYS jsou srovnány s evaluovanými a experimentálními daty. Porovnáním vlastních experimentálních dat s evaluovanými daty, výpočty TALYS a jinými experimentálními daty lze získat co nejpřesnější hodnoty účinných průřezů. Klíčová slova: účinný průřez, prahové reakce, knihovny jaderných dat, DEIMOS, TALYS

The (n,xn) reactions cross-sections for ADS measurement The content of this research project is the compilation of current state of knowledge about cross-sections of neutron threshold reactions on chosen monoisotopic materials used as activation detectors in ADS experiments. The first chapter deals with neutron sources and neutron detectors with emphasis on spallation reactions and activation method. The second chapter focuses on gamma spectrometry, the DEIMOS program is described. Using this software, the spectra measured at NPI AS CR in Řež have been and are being evaluated. Then it deals with the calculation of total yields and with following gaining of cross-sections. The third chapter is focused on the basic as well as special nuclear data libraries. In the last chapter the computing code TALYS is described. The results of this code are compared with evaluated and experimental data. By comparing our experimental data with the evaluated data, calculations of TALYS, and also with another experimental data the most accurate cross-sections’ values can be acquired. Keywords: cross-section, threshold reactions, nuclear data libraries, DEIMOS, TALYS

Obsah Úvod......................................................................................................................................... 11 1

2

Detekce neutronů............................................................................................................ 12 1 .1

Neutron ..................................................................................................................... 12

1 .2

Zdroje neutronů ........................................................................................................ 12

1 .3

Metody detekce neutronů ......................................................................................... 14

Gama spektrometrie ...................................................................................................... 17 2 .1

Přeměny atomových jader a vznik záření gama ....................................................... 17

2 .2

Polovodičové detektory záření gama ....................................................................... 17

2 .3

Energetická a účinnostní kalibrace detektoru ........................................................... 18

2.3.1

Kaskádní koincidence ...................................................................................... 19

2.3.2

Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) ................................. 20

2 .4

Spektrum záření gama .............................................................................................. 21

2 .5

Analýza spekter ........................................................................................................ 23

2.5.1

Program DEIMOS32........................................................................................ 23

2.5.2

Výpočet celkového výtěžku ............................................................................. 25

2 .6 3

Knihovny jaderných dat ................................................................................................ 31 3 .1

Základní knihovny jaderných dat ............................................................................. 31

3.1.1

BROND-2.2...................................................................................................... 31

3.1.2

CENDL-2.1 ...................................................................................................... 31

3.1.3

ENDF/B-VII.0.................................................................................................. 32

3.1.4

JEFF-3.1 ........................................................................................................... 32

3.1.5

JENDL-3.3 ....................................................................................................... 33

3 .2

4

Zkoumané reakce různých izotopů .......................................................................... 26

Speciální knihovny jaderných dat ............................................................................ 33

3.2.1

MENDL-2 ........................................................................................................ 33

3.2.2

WIND ............................................................................................................... 33

3.2.3

LA 100.............................................................................................................. 33

3.2.4

LA 150.............................................................................................................. 34

3.2.5

NRG-2003 ........................................................................................................ 34

Výpočty účinných průřezů ............................................................................................ 35 4 .1

Výpočetní kód TALYS ............................................................................................ 35

4.1.1

Význam kódu TALYS ..................................................................................... 35

4.1.2

Jaderné modely................................................................................................. 36

4 .2

Výsledky výpočtů účinných průřezů reakcí (n,xn) a (n,α) ....................................... 36

4 .3

Porovnání TALYS s evaluovanými a experimentálními daty ................................. 37

4.3.1

Porovnání TALYS s evaluovanými daty ......................................................... 37

4.3.2

Porovnání TALYS s experimentálními daty.................................................... 38

Závěr........................................................................................................................................ 39 Dodatek ................................................................................................................................... 40 A) Výsledky výpočtů σ(E) pomocí TALYS ............................................................................ 40 B) TALYS v porovnání s knihovnami jaderných dat .............................................................. 49 C) TALYS v porovnání s experimentálními daty .................................................................... 62 Použitá literatura.................................................................................................................... 72

Seznam tabulek Tab. 1.: Aktivační fólie pro neutrony různých energií ............................................................. 16 Tab. 2.: Reakce (n,xn) na zlatě................................................................................................. 28 Tab. 3.: Reakce (n,xn) na bismutu ........................................................................................... 28 Tab. 4.: Reakce (n,xn) na niklu ................................................................................................ 28 Tab. 5.: Reakce (n,xn) na zinku ............................................................................................... 28 Tab. 6.: Reakce (n,xn) na indiu ................................................................................................ 28 Tab. 7.: Reakce (n,2n) na hořčíku ............................................................................................ 28 Tab. 8.: Reakce (n,xn) na titanu ............................................................................................... 29 Tab. 9.: Reakce (n,xn) na kobaltu ............................................................................................ 29 Tab. 10.: Reakce (n,α) na hliníku ............................................................................................. 29 Tab. 11.: Reakce (n,xn) na yttriu.............................................................................................. 29

Seznam obrázků Obr. 1.: Schéma spalační reakce ............................................................................................. 14 Obr. 2.: Rozpadové schéma 137Cs ........................................................................................... 17 Obr. 3.: Princip polovodičového detektoru ............................................................................. 18 Obr. 4.: Kaskádní rozpadové schéma....................................................................................... 19 Obr. 5.: Spektrum monoenergetického zářiče ......................................................................... 23 Obr. 6.: Grafické prostředí programu DEIMOS ...................................................................... 24 Obr. 7.: Aktivační fólie ............................................................................................................ 27 Obr. 8.: Neutronový zdroj na cyklotronu ÚJF ......................................................................... 30

Seznam grafů Graf 1.: Příklad kalibrační křivky spektrometru na OJS ÚJF AV ČR použitelný pro měření prezentované v této práci.......................................................................................................... 21 Graf 2.: Neutronové spektrum pro energii protonového svazku 35 MeV................................ 27 Graf 3.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 197Au na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 40 Graf 4.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 209Bi na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 40 Graf 5.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 89Y na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 41

Graf 6.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 41 Graf 7.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 42 Graf 8.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 42 Graf 9.: Závislost účinného průřezu reakce (n,6n) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 43 Graf 10.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 115In na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 43 Graf 11.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 59Co na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 44 Graf 12.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 59Co na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 44 Graf 13.: Závislost účinného průřezu reakce (n,6n) izotopu 59Co na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 45 Graf 14.: Závislost účinného průřezu reakce (n,α) izotopu 27Al na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 45 Graf 15.: Závislost účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 24Mg na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 46 Graf 16.: Závislost účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 24Mg na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 46 Graf 17.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 24Mg na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 47 Graf 18.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 58Ni na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 47 Graf 19.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 58Ni na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 48 Graf 20.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 58Ni na energii dopadajícího neutronu.................................................................................................................................... 48 Graf 21.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 197Au ........................................ 49 Graf 22.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 197Au ........................................ 49 Graf 23.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 197Au ........................................ 50 Graf 24.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 197Au ........................................ 50 Graf 25.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 209Bi ......................................... 51 Graf 26.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 209Bi ......................................... 51 Graf 27.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 209Bi ......................................... 52 Graf 28.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 89Y............................................ 52 Graf 29.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 89Y............................................ 53

Graf 30.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 89Y............................................ 53 Graf 31.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 64Zn .......................................... 54 Graf 32.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 64Zn .......................................... 54 Graf 33.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 64Zn .......................................... 55 Graf 34.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 64Zn .......................................... 55 Graf 35.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 115In.......................................... 56 Graf 36.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 115In.......................................... 56 Graf 37.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 115In.......................................... 57 Graf 38.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 59Co.......................................... 57 Graf 39.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 59Co.......................................... 58 Graf 40.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 59Co.......................................... 58 Graf 41.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,α) izotopu 27Al ............................................ 59 Graf 42.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 58Ni .......................................... 59 Graf 43.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 58Ni .......................................... 60 Graf 44.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 58Ni .......................................... 60 Graf 45.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 24Mg......................................... 61 Graf 46.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 197Au........................................... 62 Graf 47.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 197Au........................................... 62 Graf 48.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 197Au........................................... 63 Graf 49.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 209Bi ............................................ 63 Graf 50.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 209Bi ............................................ 64 Graf 51.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 209Bi ............................................ 64 Graf 52.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,5n) na 209Bi ............................................ 65 Graf 53.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,6n) na 209Bi ............................................ 65 Graf 54.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 89Y .............................................. 66 Graf 55.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 89Y .............................................. 66 Graf 56.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 64Zn............................................. 67 Graf 57.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 64Zn............................................. 67 Graf 58.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 115In ............................................ 68 Graf 59.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 59Co ............................................ 68 Graf 60.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 59Co ............................................ 69 Graf 61.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 59Co ............................................ 69 Graf 62.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,5n) na 59Co ............................................ 70 Graf 63.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,α) na 27Al ............................................... 70 Graf 64.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 58Ni ............................................. 71 Graf 65.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 24Mg............................................ 71

Seznam zkratek a označení ADS – Accelerator Driven Systems AR – Atomic relaxation data ASCR – Academy of Sciences of the Czech Republic EAD – Electro-atomic interaction data ENDF – Evaluated Nuclear Data File EXFOR – Experimental Nuclear Reaction Data GAI - Photo-atomic interaction data GN - Photo-nuclear data NFY – Neutron-induced fission product yields NPI – Nuclear physics institute OJS – Oddělení jaderné spektroskopie RDD - Radioactive decay data SFY – Spontaneous fission product yields STD – Standard cross sections TSL – Thermal scattering law data ÚJF AV – Ústav jaderné fyziky Akademie věd

Úvod ADS (urychlovačem řízené systémy) se od klasických reaktorů liší zejména přítomností vnějšího neutronového zdroje. Tento systém je podkritický a je dotován uvolněnými neutrony, které vznikají srážkou lehkého jádra s těžkým terčem. K testování programů simulujících ADS je potřeba určovat neutronová pole v různých sestavách, které se jim více či méně podobají. Neutronová pole lze určit pomocí aktivačních detektorů. Pro detekci neutronů jsou využívány zejména prahové reakce na Au, Al, Bi, In, Ta, Y, Ni, Zn. Při vyšších energiích (E > 20 MeV) je však k dispozici pouze velmi málo experimentálních hodnot účinných průřezů pro většinu pozorovaných prahových (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí. Proto je potřeba provést nová měření účinných průřezů k doplnění chybějících dat a k odstranění možných chyb. Pro měření účinných průřezů je vhodný vysoko energetický intenzivní neutronový zdroj s dobře známým monoenergetickým spektrem. Takovýto ideální zdroj však neexistuje, možné zdroje jsou pouze kvazimonoenergetické s nezanedbatelným vlivem pozadí. Příkladem může být neutronový zdroj v ÚJF AV ČR v Řeži využívající reakci 7Li(p,n)7Be. Energetický rozsah zdroje je 10 – 37 MeV. Pomocí tohoto zdroje byly ozařovány aktivační fólie v dubnu a v květnu 2009. Energie protonového svazku v uskutečněných experimentech byla 32,5 a 37 MeV. Množství radioaktivních izotopů produkovaných různými reakcemi je určováno pomocí gama spektrometrie. K vyhodnocování poloh a ploch píků je využíván program DEIMOS32. Na základě ploch píků získaných z DEIMOS jsou počítány celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Vhodným nástrojem k výpočtu účinných průřezů je také deterministický výpočetní kód TALYS. S jeho pomocí byl získán kompletní přehled účinných průřezů prahových reakcí neutronů na devíti vybraných materiálech. Porovnáním vypočtených hodnot účinných průřezů s evaluovanými, získanými z knihoven jaderných dat, a experimentálně změřenými lze získat maximální informaci a eliminovat případné chyby.

11

1 Detekce neutronů 1.1 Neutron Neutron je subatomární částice bez elektrického náboje. Teoreticky byl předpovězen už na přelomu 19. a 20. století. Roku 1930 ohlásil německý fyzik Walter W.G.F. Bothe (18911957), že při bombardování lehkého prvku berylia částicemi alfa vzniká jakési záření. Bylo velmi pronikavé a zdálo se, že nenese elektrický náboj. Jediným jevem s těmito vlastnostmi, který jej napadl, byly paprsky gama, takže byl přesvědčen, že se jedná právě o ně. V roce 1932 shledal francouzský fyzik Fréderic Joliot-Curie a jeho žena Iréne Joliot-Curieová, že když Botheovo záření dopadá na parafin, vyletují z této látky protony. Bylo známo, že paprsky gama se takto nechovají. Vysvětlení podal však až James Chadwick a v roce 1935 získal za objev neutronu Nobelovu cenu [1]. Klidová hmotnost neutronu je 939,56 MeV/c2. Mimo atomové jádro je nestabilní se střední dobou života (885,7 ± 0,8) s, přičemž se β– rozpadem rozpadá na proton, elektron a elektronové antineutrino. Skládá se ze tří kvarků (dvou kvarků d a jednoho u), které jsou vázány silnou interakcí [2]. Neutrony nemají elektrický náboj, proto nemohou být detekovány přímo ionizací. Jsou detekovány pomocí jaderných reakcí, které vytváří sekundární nabité částice [3]. Detekční účinnost (pravděpodobnost registrace záření procházejícího citlivým objemem detektoru) pro neutrony je velmi malá, bývá řádu 0,001–1 % a je značně variabilní v závislosti na jejich energii a typu použité reakce. Naopak např. pro těžké nabité částice se tato hodnota blíží 100 % [4].

1.2 Zdroje neutronů Nereaktorové zdroje neutronů můžeme dělit do několika skupin [5]: 1) Zdroje využívající spontánní štěpení s emisí neutronů (např. 252Cf): dochází k rozštěpení těžkých jader bez účasti neutronů, které může být vyvoláno vnitřními kvantovými fluktuacemi kmitů v jádře. 2) Radioisotopové (α,n) zdroje: skládají se z izotopů emitujících energetické alfa částice a vhodných terčů, např. PuBe, AmBe, AmLi. 3) Fotoneutronové zdroje (např. 9Be + 1,7 MeV foton): skládají se z radioizotopů emitujících gama záření a terčů. Absorpce fotonu o energii převyšující vazebnou energii neutronu v jádře umožňuje emisi neutronu.

12

4) Neutronové generátory: zdroje produkující neutrony fúzí urychlených isotopů vodíku (D+D, D+T) za vzniku hélia a uvolnění neutronu. Deuterony jsou urychleny napětím 100–300 kV. 5) Tříštivé (spalační) reakce: Spalační reakce spočívá v interakci lehkého projektilu (protony, neutrony, lehká jádra) s kinetickou energií od několika stovek MeV do několika GeV s těžkým jádrem (například z olova), která způsobí emisi velkého počtu hadronů (především neutronů) a fragmentů. Při spalačních reakcích dochází k vnitrojaderné kaskádě a následné deexcitaci (Obr. 1.). Projektil vnikne do jádra a předává nukleonům jádra pružnými srážkami svoji energii. Tyto nukleony následně způsobují další srážky, vzniká vnitrojaderná kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází k překročení prahových hodnot pro produkci částic v nukleon-nukleonových interakcích. Nejprve vznikají mezony pí, následně při energiích kolem 2-10 GeV i těžší hadrony. Vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a v tlustém terči mohou vyvolat další spalační reakce. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vzbuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů. Poté se deexcituje gama a beta přechody. Celkově vzniká velké množství neutronů s různými hodnotami energie, nejpravděpodobnější energie spalačního spektra je přibližně 1 MeV [6]. Při reakci svazku protonů s energií 1 GeV v tlustém terči z olova vzniká přibližně 50 neutronů na jeden dopadající proton. Uvolněná energie na jeden neutron činí asi 30 MeV, při štěpení cca 80 MeV na uvolněný neutron. Systém se spalačním neutronovým zdrojem je tedy schopen produkovat vyšší hustoty toku neutronů než klasický reaktor, při stejných nárocích na systém chlazení [7]. Jedná se o pulsní zdroje. Závisí na typu urychlovače, jak častý a jak dlouhý je puls dopadajících protonů, většinou se jedná o řády milisekund. Spalační reakce není udržitelná, nemůže být řetězová tak jako reakce štěpení. Zájem o spalační reakce a spalační zdroje neutronů vzrostl zejména v posledních dvou desetiletích v souvislosti se vzrůstajícím zájmem o transmutace (1) dlouho žijících aktinidů a štěpných produktů z jaderných odpadů [8], plutonia z jaderných zbraní [9], thoria [10], materiálový výzkum [11] nebo radioterapii [12].

(1) transmutace je obecně jakákoliv přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra. Jiný počet neutronů v jádře má za následek jiné fyzikální vlastnosti. S jiným počtem protonů se mění chemické vlastnosti.

13

Obr. 1.: Schéma spalační reakce [13]

1.3 Metody detekce neutronů Základní metody detekce neutronů jsou následující 1) Metoda odražených jader [14] je založená na pružných srážkách rychlých neutronů s lehkými jádry, protony jsou při srážce urychleny a vyvolají ionizaci. Vzniklá odezva je úměrná energii dopadajících neutronů. 2) Metoda jaderných reakcí [14] využívá jaderných reakcí neutronů s některými jádry, kdy je emitováno ionizující záření, které je možné detekovat. Používají se především reakce B(n,α)7Li, 3He(n,p)3H, 6Li(n,α)3H. Terčíkové materiály jsou vkládány přímo do detektorů, a to buď jako pokrytí stěn detektoru nebo, v případě plynů, jsou jimi detektory plněny. 3) Metoda štěpení [14] spočívá ve vzniku silně ionizujících fragmentů rozštěpením těžkých jader neutrony. Štěpný materiál se nanáší na stěny detektorů (235U, 232Th, 238U). Pro detekci tepelných neutronů se používá 235U, 239Pu. Pro detekci rychlých 238U nebo 232Th. Vznikající štěpné produkty mají velkou kinetickou energii (80 MeV) a tedy velký ionizační účinek. 10

Pro účely této práce je nejdůležitější metoda aktivace

14

4) Metoda aktivace [14] je založena na vzniku radioaktivního jádra po interakci neutronu v aktivačním detektoru. Aktivační detektor má podobu tenké fólie nebo drátku většinou z monoizotopického materiálu (Al, Au, Bi), ve kterém neutrony reakcemi (n,γ), (n,2n), (n,3n) atd. produkují radioaktivní jádra. Pomocí intenzity a energie záření gama produkovaného při jejich rozpadu můžeme určit množství neutronů, které fólií proletěly a jejich energii rozdělenou na grupy [15]. O spektrometrii záření gama pojednává následující kapitola. Jinak se neutronová aktivace používá k opačnému účelu – materiálové analýze. Počátky neutronové aktivační analýzy (NAA) byly položeny v polovině 30. let 20. století, kdy dánský fyzik maďarského původu George de Hevesy, spolu se svou asistentkou Hilde Levi, pozorovali při studiu aktivity vzácných zemin vztah mezi izotopickým složením látek a jejich aktivitou. Tím byly dány základy vědní disciplíny na pomezí chemie a fyziky, která dokáže určit izotopové složení vzorku. Měřením spektra emitovaného záření a poločasu rozpadu radionuklidů se dá odvodit, k jakým jaderným reakcím při ozařování vzorku došlo a které izotopy jsou ve vzorku obsaženy. Hlavním problémem NAA je odstranění nežádoucích radionuklidů, které mohou zastiňovat ostatní hledané radionuklidy. Proto se zavedly dva přístupy na odstranění nežádoucích radionuklidů – fyzikální a chemický přístup [16]. Vedle nich existuje instrumentální neutronová aktivační analýza (INAA), která měří pouze spektrum generovaného γ záření, bez jakýchkoliv úprav vzorku. Přestože je její použití omezeno pouze na vhodné vzorky, její nezanedbatelnou výhodou je nedestruktivní přístup, kdy do vzorku není chemicky ani jinak zasahováno. Pokud nastane případ, kdy toto nelze splnit, zvláště v situacích kdy vzorek obsahuje pouze stopové množství sledovaného prvku, je nutné snížit aktivitu ostatních prvků ve vzorku. Toho se dosahuje buď chemickou úpravou (radiochemická separace, separace před ozařováním) nebo fyzikální cestou (zúžení energetického spektra neutronů, spektrální analýza indukované aktivity), respektive kombinací obou předchozích. Měření aktivačními detektory má řadu výhod jako citlivost v širokém rozsahu energií neutronů, necitlivost na gama záření, tlak, teplotu, malé rozměry i hmotnost a jsou relativně levné. Mají ovšem i nevýhody. Nejsou vždy dostatečně přesně známé diferenciální účinné průřezy, pokrytí některých energetických intervalů je s nedostatečně selektivní odezvou, vyhodnocení není okamžité. Aktivační detektory dělíme podle jejich energetické citlivosti na: detektory tepelných neutronů, rezonanční detektory, prahové detektory (detektory rychlých neutronů [5]). Při výběru materiálu je nutno brát v úvahu mechanické vlastnosti, chemickou reakci s prostředím, obsah nečistot, rozpadové schéma, znalost energetické závislosti účinného průřezu pro interakci s neutrony, druh a energii emitovaného záření po aktivaci, velikost poločasu rozpadu. Mezi nejznámější aktivační detektory patří stabilní izotopy jako 55Mn, 63+65Cu, 115 In, 197 Au, 59Co, 164Dy, 176Lu ,27Al, 209Bi, 181Ta [40], viz Tab. 1.

15

Tab. 1.: Aktivační fólie pro neutrony různých energií [17] Pracovní označení oblasti energií

Oblast energií pokrytá fólií

Materiál

Tepelná

pod 0,1 eV

Ni, Cu, S, Cl, Fe, Dy, Tl

Nadtepelná

0,1–1 eV

Lu

Epitermální

1–10 eV

Au, In, U, Rh, Ag

Nadepitermální

10–50 eV

W, Th, U, Mo, I

Nízká rezonanční

50–100 eV

I, La

Střední rezonanční

100–1000 eV

Cu, Mn, Mo, Co, Zr

Rezonanční

1–10 keV

Y, Sc, V, K, Na, Cl, Fe

Vysoká rezonanční

10–100 keV

Cl

Rychlá nadrezonanční

100 keV–1 MeV

In, S

Štěpná, rychlá

1–3 MeV

Ni, Fe, Th, U, Mo, Mg, Ti, Cu

Vysokých energií

nad 3 MeV

Al, Au

16

2 Gama spektrometrie 2.1 Přeměny atomových jader a vznik záření gama Záření gama je elektromagnetické záření o energiích přibližně od 100 keV výše. Vzniká při jaderných přeměnách a většinou doprovází α a β rozpady, jejichž produkty jsou často ve vzbuzeném (excitovaném) stavu. Do základního stavu přecházejí buď emisí záření gama nebo předáním excitační energie přímou elektromagnetickou interakcí některému z elektronů v atomovém obalu. Vznik gama záření lze demonstrovat např. pomocí rozpadového schématu 137Cs (Obr. 2.). Izotop 137Cs se přeměňuje na stabilní izotop 137Ba přeměnou β-. Pouze v 6,5 % případů se jádro přemění přímo na jádro v základním stavu. Ve zbývajících 93,5 % případů se jádro 137 Cs přemění β- rozpadem nejprve do metastabilního stavu s poločasem přeměny 2,55 minuty a teprve potom přejde do základního stavu. Ze všech excitovaných jader 137Ba cca 84 % vyzáří foton záření gama s energií 661,6 keV [18]. Zbývající jádra se do základního stavu dostávají vnitřní konverzí elektronu.

Obr. 2.: Rozpadové schéma 137Cs [18]

2.2 Polovodičové detektory záření gama Pro detekci záření gama a rentgenového záření se používají germaniové detektory driftované lithiem Ge(Li), které musí být neustále chlazeny kapalným dusíkem nebo detektory z čistého germania (tzv. high purity germanium – HPGe detektory), u nichž je chlazení kapalným dusíkem vyžadováno pouze při měření [18]. Z elektronického hlediska [19] je polovodičový detektor v podstatě dioda zapojená v elektrickém obvodu s vysokým napětím (cca 1000 – 2000 V) přes velký ohmický odpor v závěrném směru, takže v klidovém stavu obvodem neprotéká elektrický proud (Obr. 3.). Vnikne-li do aktivní vrstvy detektoru (ochuzená vrstva, objemová oblast bez volných nosičů

17

náboje) kvantum ionizujícího záření, ionizační energie způsobí v polovodiči přeskok úměrného množství elektronů do vodivého pásma a vznik elektron – děrových párů. Dojde k pohybu elektronů ke kladné elektrodě a děr k záporné. El. obvodem projde krátký proudový impuls, na pracovním odporu vznikne napěťový úbytek a přes kondenzátor se elektrický impuls vede k předzesilovači a zesilovači, kde je zesílen. Amplituda impulsu na výstupu zesilovače je přímo úměrná celkovému sebranému náboji, a tedy energii detekovaného záření. Pomocí analogově-digitálního převodníku (konvertoru) se impuls převádí do digitální podoby a na obrazovce se vytváří měřené spektrum.

Obr. 3.: Princip polovodičového detektoru [14]

2.3 Energetická a účinnostní kalibrace detektoru Základní úlohou spektrometrie záření gama je stanovení energie a intenzity jednotlivých diskrétních skupin fotonů záření gama emitovaných zkoumaným radionuklidem či směsí radionuklidů. Jednotlivé energetické skupiny fotonů gama se ve spektru zobrazují jako příslušné fotopíky, přičemž energie záření určuje polohu fotopíku na vodorovné ose spektra. Pro přesné určení energií a intenzit záření gama je nutné provést energetickou a účinnostní kalibraci detektoru [14]. Energetická kalibrace je přibližně lineární závislost mezi energií dopadajících fotonů a číslem kanálu, spočívá v určení správného měřítka na vodorovné ose. Důležité je, aby píky kalibračních zářičů vhodně pokryly celou energetickou oblast měření (vhodný je např. zářič 152 Eu,137Cs). Kalibrace detekční účinnosti je složitější. Detekční účinnost je totiž výrazně závislá na energii. Pro malé energie záření gama je detekční účinnost nízká, neboť tyto fotony jsou absorbovány vstupním okénkem a obtížně pronikají do citlivého objemu detektoru. Proto nejdříve detekční účinnost s rostoucí energií roste a pro energii cca 60 – 100 keV dosahuje maxima. Pak detekční účinnost s rostoucí energií klesá, neboť stále větší počet fotonů proletí citlivým objemem detektoru aniž dojde k absorpci fotoefektem. Závislost detekční účinnosti na energii lze přibližně vyjádřit biexponenciální funkcí [18]. Účinnostní kalibrace vlastně 18

znamená stanovení převodního faktoru, kterým se násobí plocha píku o určité energii a získá se veličina představující množství záření gama. Jako etalony se používají například izotopy 241 Am, 133Ba, 60Co, 137Cs. Pokud je již spektrometr okalibrován, vlastní spektrometrická analýza začíná přípravou vzorku a změřením jeho spektra s dostatečně velkou statistikou – dostatečně velkým počtem registrovaných impulsů. Ve spektru pak nacházíme jednotlivé fotopíky, stanovujeme jejich energii a plochu odpovídající intenzitě příslušné linie záření gama. Fotopíky se většinou aproximují Gaussovými křivkami. Tato matematická analýza spekter se provádí pomocí speciálního počítačového softwaru, přičemž na základě změřených energií se tomuto spektru přiřazují odpovídající radionuklidy.

2.3.1 Kaskádní koincidence Efekt kaskádní koincidence nebo-li sumace píků se projevuje u nuklidů, které mají více píků (tedy u všech s výjimkou monoenergetických zářičů). První efekt je zmenšení plochy píku totální absorpce příslušného fotonu s energií E1. K tomu dochází, když současně (tzn. v době kratší než může rozlišit spektrometrický systém) je s fotonem s energií E1 emitován foton s energií E2 a v detektoru bude deponovaná energie vyšší než E1, tj. kromě úplné energie fotonu E1 je ještě detekována jakákoliv rozlišitelná část energie E2 [18]. Druhý efekt, tj. zvětšení plochy píku totální absorpce, vzniká tehdy, jestliže vyzáření fotonu s energií E1 může být ve složitém rozpadovém schématu nahrazeno vyzářením dvojice (nebo více) fotonů E2 a E3 s celkovou energií rovnou E3+E2=E1. Potom při současné detekci obou (více) fotonů dochází ke zvětšení píku příslušného fotonu s energií E1.

Obr. 4.: Kaskádní rozpadové schéma

Podíl plochy sumačního píku (b+c) a plochy píku odpovídajícího gama přechodu a (Obr. 4.), který představuje koeficient zvětšení plochy píku a, je určen vztahem [20]: S ( a = b + c) =

I γ (b) I γ (a)

19

Ac C c

ε p (b)ε p (c) , ε p (a)

(17)

kde Iγ je intenzita gama přechodu, A větvící poměr. C = 1/(1+αt), kde αt je celkový konverzní koeficient a εp je účinnost pro plné pohlcení fotonu. Koeficient představující zmenšení plochy píku b (označeno podtržením) je: L(b − c) = Ac C c ε t (c) ,

(18)

kde Ac je pravděpodobnost, že po přechodu b dojde k přechodu c, Cc je pravděpodobnost, že dojde k vyzáření fotonu c a εt(c) je pravděpodobnost, že foton c zanechá v detektoru alespoň část své energie ∆c, která je větší než energetické rozlišení detektoru, takže puls o energii b + ∆c je zaznamenán mimo pík plného pohlcení přechodu b. Koeficient zmenšení plochy píku c (označeno podtržením), který následuje po přechodu b lze vyjádřit ve tvaru: L(b − c) =

I γ (b) I γ (c )

Ac C c ε t (c) .

(19)

Tyto vzorce lze zobecnit pro případy vícenásobných kaskád. Provedeme-li opravy odpovídající koincidenční sumaci S(a) a koincidenčním ztrátám L(a), lze naměřený počet pulsů Ndet(a) v píku plného pohlcení gama přechodu a vyjádřit jako: N det ( a ) = N ( a ) − L ( a ) N ( a ) − L ( a ) S ( a ) N ( a ) .

(20)

Definujeme-li koincidenční korekční faktor COI = (1 − L( a ))(1 + S (a )) , lze správný počet pulsů N(a) pocházejících z přechodu a vyjádřit vzorcem:

N (a ) =

N det (a) . COI

(21)

2.3.2 Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) Ke stanovení korekce sumací výše uvedeného typu musíme experimentálně stanovit totální (celkovou) účinnost detekce a účinnost detekce píku plného pohlcení (Graf 1.). Celková účinnost detekce εt je součtem účinností všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu [20]. Ke stanovení totální účinnosti se používají monoenergetické radionuklidy nebo radionuklidy, které mají jen jeden nebo dva píky. Například 241Am (59,5 keV), 65Zn (1115,5 keV), 137Cs (661,6 keV), 54Mn (834,8 keV), 57

Co, 60Co. Energie pro 57Co (122,06 keV; 136,5 keV) a 60Co (1173,2 keV; 1332,5 keV) se bere jako vážený průměr energií emitovaného záření gama [18]. Poměr efektivity pro plné

pohlcení fotonu a celkové efektivity může být určen jako:

20

r=

εp N PPP , = ε t N tot − N back

(22)

kde Ntot je celkový počet detekovaných pulsů ve spektru, Nback počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum) a NPPP počet pulsů v píku plného pohlcení. Účinnost pro pík plného pohlcení εp(E) pro energie jednotlivých přechodů se dá určit jako:

ε p (E) =

N ( E ) − N back ( E ) , N real

(23)

kde Nreal je reálný počet fotonů vyzářených kalibračním zdrojem a Nback(E) počet detekovaných pulsů o energii E pocházejících z pozadí. 4

3.5 3

účinnost [%]

2.5

2 1.5

1 0.5

0 0

200

400

600

800

1000

1200

1400

1600

1800

2000

E γ[keV]

Graf 1.: Příklad kalibrační křivky spektrometru na OJS ÚJF AV ČR použitelný pro měření prezentované v této práci

2.4 Spektrum záření gama Při průchodu fotonu gama detektorem může dojít k jedné ze tří interakcí: fotoefektu, Comptonově rozptylu nebo k tvorbě párů. Pravděpodobnost a průběh jednotlivých interakcí závisí na energii dopadajícího záření a na materiálu, kterým záření prochází. Pravděpodobnost

21

interakce fotoefektem s rostoucí energií klesá a při 200 – 300 keV (pro germanium) začíná převažovat Comptonův rozptyl. Těsně nad energií 1000 keV je pravděpodobnost fotoefektu asi 100 krát menší než pravděpodobnost Comptonova efektu. Pravděpodobnost tvorby párů je do energie 1,022 MeV nulová [18]. Pokud fotony reagují fotoefektem, pak jsou při jediné interakci pohlceny a předají veškerou svou energii elektronu. Při Comptonově rozptylu předají jen část své energie a pak buď uniknou nebo vyvolají další interakci [14]. Ve spektru tak lze pozorovat fotopík (pík plného pohlcení), odpovídající fotonům, které byly v krystalu úplně pohlceny. Před tímto fotopíkem se směrem doleva až k počátku grafu táhne spojité spektrum odpovídající fotonům, jenž v krystalu ztratily jen část své energie Comptonovým rozptylem [14]. Před fotopíkem končí Comptonovo kontinuum poměrně rychlým poklesem zvaným Comptonovská hrana – odpovídá maximální možné energii předané elektronům při jednom Comptonově rozptylu daného záření gama. Při vícenásobném Comptonově rozptylu fotonu je předaná energie vyšší – část Comptonova rozptylu zasahuje i do oblasti fotopíku. Ve spojitém Comptonově kontinuu lze někdy pozorovat nízký a široký pík zpětného rozptylu odpovídající fotonům, které byly rozptýlené v okolním materiálu a pak teprve detekovány (Obr. 5.). U větších germaniových krystalů se bude zvětšovat příspěvek fotoefektu a klesat Comptonův rozptyl, protože fotony gama vzniklé Comptonovým efektem budou dále interagovat v detektoru fotoefektem a tím snižovat podíl Comptonova efektu ve spektru. Teoreticky při nekonečně velkém detektoru by všechny rozptýlené fotony gama byly absorbovány fotoefektem. Vzhledem k tomu, že Comptonův rozptyl není žádoucí ve spektru a při stanovení plochy píku je spojité spektrum odečítáno jako pozadí pod plochou píku, bylo by vhodné dělat germaniové detektory co největší, aby se co nejvíce Comptonův rozptyl eliminoval. Technologické možnosti však nedovolují výrobu extrémně velkých krystalů germaniových detektorů a jejich rozměry se pohybují obvykle v centimetrech [18]. V oblasti desítek keV se ve spektru vyskytují píky charakteristického X-záření, které vznikají při absorpci primárního fotonu v materiálu detektoru [14]. Při energiích gama vyšších než 200 keV, kdy je fotopík široký, padnou příslušné impulzy do fotopíku a způsobí pouze určité rozšíření jeho náběžné části. Při nízkých energiích kolem 60 – 80 keV se ve spektru může objevit tzv. únikový pík. Tvorba párů je v podstatě totální absorpcí stejně jako fotoefekt. Foton vstupuje do detektoru a vytváří pár elektron-pozitron. Ze zákona zachování energie vyplývá, že počáteční energie fotonu musí být alespoň 1,022 MeV, protože právě tolik energie je potřeba k vytvoření elektronu a pozitronu [18]. Pozitrony po zpomalení anihilují s elektrony za vzniku dvou gama kvant o energii 511 keV. Ve spektru se proto objevuje anihilační fotopík odpovídající této energii 511 keV. Pokud jsou oba anihilační fotony detekovány úplnou absorpcí, přispívají k primárnímu fotopíku. Dále, některý z anihilačních fotonů může uniknout z detektoru, což sníží odezvu o tuto energii – ve spektru se objevuje únikový 22

pík [14]. Pokud uniknou oba anihilační fotony, projeví se to píkem v oblasti energie o 1022 keV nižší než primární fotopík. Při spektrometrii záření gama se setkáváme rovněž se vznikem sumačních (koincidenčních) píků, které neodpovídají žádné ze skutečných energií emitovaného záření gama nebo X. K tomuto jevu dochází na úrovni detekce tehdy, když měřený radionuklid emituje dvě či více skupin záření gama nebo X a to současně. Pokud jsou fotony současně detekovány, sečtou se v detektoru elektrické odezvy od obou kvant a dají vznik jedinému výslednému impulsu, jehož amplituda odpovídá součtu energií Eγ1+Eγ2. Relativní intenzita sumačního píku závisí na detekční účinnosti. Při nízké detekční účinnosti je současná detekce obou kvant málo pravděpodobná. Úplně na začátku spektra se objevují impulsy o nízkých amplitudách (avšak vysoké četnosti) odpovídající šumu. Šum je omezujícím faktorem a překážkou při detekci a spektrometrii nízkoenergetického záření.

Obr. 5.: Spektrum monoenergetického zářiče [21] (F - fotopík, C - Comptonova hrana, A1- první anihilační únikový pík, Z – pík zpětného rozptylu, A2 – druhý anihilační únikový pík)

2.5 Analýza spekter 2.5.1 Program DEIMOS32 DEIMOS32 umožňuje kromě vyhodnocování poloh a ploch píků v určených oblastech spektra i volbu několika dalších funkcí a operací s výsledky [22]. Spektrum může být zobrazováno v lineárním, odmocninovém nebo logaritmickém měřítku. Vstupní data a informace o použitých vstupních a výstupních souborech jsou uchovávány v konfiguračním souboru a načítány po spuštění programu. Kromě vyhodnocování spekter umožňuje konstruovat i křivku účinnosti detektoru.

23

Program automaticky poznává několik typů spekter, produkovaných komerčními zařízeními. Jsou to spektra s příponami: .DAT (AccuSpec, Silena), .MCA (S100), .CHN a .SPC (Ortec), .SPE (Sampo), .CNF (Genie). Je také možné čtení ASCII zápisů v podobě sloupců obsahů kanálů. Je však získávána a případně použita jen část informace z hlaviček některých typů spekter. Vyhodnocování spekter je založeno na nelineární metodě nejmenších čtverců. V každé oblasti jsou fitovány polohy, výšky, společná šířka píků a parabolické nebo lineární pozadí. Základním tvarem píku je Gaussián (Obr. 6.). Nafitované parametry označených píků zapisuje program do výstupní tabulky. Samo naměřené spektrum v sobě nenese žádnou informaci o vztahu mezi číslem kanálu a energií. Proto se pro program Deimos vytváří kalibrační soubor, kde se pevně přiřadí známým píkům jejich energie a program pak automaticky provede lineární přiřazení energií ke kanálům v celém rozsahu.

Obr. 6.: Grafické prostředí programu DEIMOS

24

2.5.2 Výpočet celkového výtěžku Programem DEIMOS lze tedy získat plochy píků N(E), které jsou však pouze počtem zachycených gama kvant [20]. K získání výsledku je nutné použití různých korekčních členů. Mezi ně patří korekce na intenzitu gama linky Iγ, účinnost detektoru εp(E), čistou dobu měření tlive, která souvisí s mrtvou dobou detektoru a kaskádní koincidence (kap. 2.6.1).

1 I γ ⋅ ε p ( E ) ⋅ COI ⋅ t live

(6)

Vedle těchto korekcí musíme vzít v úvahu i rozpad jader, ke kterému dochází jednak již v průběhu samotného ozařování, jednak v době mezi koncem ozařování a začátkem měření a také v průběhu měření. Chceme-li určit opravu na rozpad mezi koncem ozařování a začátkem měření vyjdeme z rozpadového zákona: N (t ) = N 0 exp(−λt ) , kde rozpadovou konstantu λ lze vypočítat pomocí vzorce

(7)

λ=

ln 2 , T1 / 2

(8)

N0 je počet jader na konci ozařování a T1/2 je poločas rozpadu izotopu. Dále budeme předpokládat, že měření probíhalo po dobu treal a mezi koncem ozařování a začátkem měření uběhla doba t0. Rozdíl v počtu jader na začátku měření a na konci měření lze vyjádřit pomocí rozpadového zákona jako: N 1 = N (t 0 ) − N (t 0 + t real ) = N 0 exp(−λt 0 ) − N 0 exp[−λ (t 0 + t real )] = N 0 exp(−λt 0 ) ⋅ (1 − exp(−λt real )) a následně můžeme určit kolikrát je počet jader na konci ozařování větší než počet registrovaných jader, které se rozpadnou během měření:

N0 exp(λt 0 ) = . N 1 1 − exp(−λt real )

(10)

Pro určení opravy na rozpad během ozařování trvajícího dobu tirr vyjdeme z diferenciální rovnice: dN = R − λN , (11) dt kde R je rychlost produkce částic, tedy R.tirr je celkový počet jader naprodukovaných během ozařování. Na začátku ozařování nebyla ve fólii žádná jádra sledovaného izotopu, na konci N0

jader:

25

N0

dN ∫0 R − λN =

Zavedeme-li substituci: z = R − λN , dostaneme:

t i rr

∫

(12)

0

R − λN 0

R

R=

∫ dt . dz = t irr a řešením integrálu je: − λz

λN 0 1 − exp(−λtirr )

.

(13)

Nyní můžeme určit, kolikrát více jader sledovaného izotopu vzniklo za celou dobu ozařování oproti počtu, který zbyl ve vzorku na konci ozařování:

R.t irr λ.t irr = . N0 1 − exp(−λt irr )

(14)

Celkový opravený výtěžek na 1 g aktivovaného materiálu a jeden neutron dostaneme tedy ve tvaru: N yield =

λt irr N ( E )t real exp(λt 0 ) ⋅ ⋅ . m f ⋅ I γ ⋅ I n ⋅ ε p ( E ) ⋅ COI ⋅ t live 1 − exp(−λt real ) 1 − exp(−λt irr )

Znalost celkového výtěžku můžeme následně využít k získání účinného průřezu průřez lze spočítat pomocí vzorce:

σ=

N yield ⋅ S ⋅ A Nn ⋅ N A

(15)

(2)

. Účinný

,

(16)

kde S je plocha fólie, A hmotnostní číslo, Nn počet neutronů a NA Avogadrova konstanta.

2.6 Zkoumané reakce různých izotopů V práci jsou zkoumány prahové reakce na izotopech 58Ni, 64Zn, 209Bi, 89Y, 59Co, natIn, 27Al, 24 Mg, 197Au a 181Ta (Tab.2.-11.). Aktivační fólie (Obr. 7.), vyrobené z těchto materiálů, byly ozařovány v dubnu a v květnu 2009 na cyklotronu U-120 M v Řeži (Obr. 8.). Cyklotron využívá reakci 7Li(p,n)7Be. Fólie byly ozařovány protonovým svazkem o energiích 32,5 a 37 MeV a proudu 4,624 a 4,411 µA . Doba ozařování se pohybovala kolem 20 hodin. Získaná spektra jsou v současné době vyhodnocována programem DEIMOS (výsledky vyhodnocení budou uvedeny v diplomové práci). Z předběžných výsledků vyplývá, že při energii protonového svazku 32,5 MeV můžeme u zlata pozorovat reakce (n,2n), (n,3n) a (n,4n), u bismutu reakce (n,3n) a (n,4n), u niklu reakce

(2) mikroskopický účinný průřez je míra pravděpodobnosti, že dojde k interakci mezi jedním jádrem nacházejícím se v terčové ploše 1 m2 a jedním dopadajícím neutronem, který projde kolmo touto plochou. Jeho jednotkou je 1 m2, využívá se však menší jednotka barn. Platí: 1 barn = 10-28m2 [41].

26

(n,2n) a (n,3n), u zinku reakce (n,2n) a (n,3n), u india reakce (n,2n), (n,3n) a (n,4n) a u tantalu reakce (n,2n), (n,4n) a (n,5n). Vedle těchto reakcí vznikají i jiné izotopy reakcemi (n,α), (n,p). Prahové reakce izotopů 58Ni, 64Zn, 209Bi, 89Y, 59Co, 115In, 27Al, 24Mg, 197Au jsou dále vypočteny programem TALYS (kap. 4).

27

197

Al

209

Au

Bi

59

Co

nat

In

181

Ta

Obr. 7.: Aktivační fólie V následujícím grafu je znázorněno neutronové spektrum pro energii protonového svazku 35 MeV. Necelá polovina intenzity produkovaného neutronového pole tvoří pík o pološířce 1 – 1,5 MeV a energii, která je přibližně o 2 – 2,5 MeV menší než energie protonového svazku. Tyto neutrony odpovídají reakci (p,n), kdy je výsledné 7Be v základním nebo v prvním excitovaném stavu o energii 0,43 MeV. Zbytek produkovaných neutronů spadá do oblasti nižších energií, což odpovídá 7Be ve vyšších excitovaných stavech nebo reakcím, při nichž jsou emitovány další nukleony. 1.0E+15

n/(sr MeV C)

1.0E+14

1.0E+13

1.0E+12 2

6

10

14

18

22

26

30

34

E [MeV]

Graf 2.: Neutronové spektrum pro energii protonového svazku 35 MeV [23]

27

Tab. 2.: Reakce (n,xn) na zlatě [24], [25], [26] Reakce

Poločas rozpadu

Au(n,2n)196Au Au(n,3n)195Au 197 Au(n,4n)194Au 197 Au(n,5n)193Au 197 Au(n,6n)192Au

6,167 d 186,1 d 1,584 h 17,65 h 4,94 h

197 197

Prahová energie [MeV] 8,11 14,79 23,20 30,19 38,93

Hlavní energie gama [MeV] 0,356 0,099 0,328 0,186 0,316

Intenzita gama linky [%] 87,0 10,9 61,0 9,4 58,0

Prahová energie [MeV] 7,50 14,42 22,55 29,63 38,14

Hlavní energie gama [MeV] 2,614 0,569 0,803 1,764 0,899

Intenzita gama linky [%] 100 97,7 99,0 32,5 98,0

Prahová energie [MeV] 12,43 22,86

Hlavní energie gama [MeV] 1,378 0,158

Intenzita gama linky [%] 81,7 98,8

Prahová energie [MeV] 12,05 21,31

Hlavní energie gama [MeV] 0,669 0,597

Intenzita gama linky [%] 8,0 26,0

Prahová energie [MeV] 9,12 16,46 25,98 33,73 43,80

Hlavní energie gama [MeV] 0,558 --0,618 0,245 0,658

Intenzita gama linky [%] 0,07 --4,6 94,0 98,3

Prahová energie [MeV] 17,23

Hlavní energie gama [MeV] 0,440

Intenzita gama linky [%] 8,2

Tab. 3.: Reakce (n,xn) na bismutu Reakce

Poločas rozpadu

Bi(n,2n)208Bi 209 Bi(n,3n)207Bi 209 Bi(n,4n)206Bi 209 Bi(n,5n)205Bi 209 Bi(n,6n)204Bi

3,68.105 let 31,55 let 6,243 d 15,31 d 11,22 h

209

Tab. 4.: Reakce (n,xn) na niklu Reakce

Poločas rozpadu

Ni(n,2n)57Ni 58 Ni(n,3n)56Ni

35,6 h 6,077 d

58

Tab. 5.: Reakce (n,xn) na zinku Reakce 64 64

Zn(n,2n)63Zn Zn(n,3n)62Zn

Poločas rozpadu 38,47 min 9,186 h

Tab. 6.: Reakce (n,xn) na indiu Reakce

Poločas rozpadu

In(n,2n)114In 115 In(n,3n)113In 115 In(n,4n)112In 115 In(n,5n)111In 115 In(n,6n)110In

1,2 min stabilní 14,97 min 2,807 d 4,9 h

115

Tab. 7.: Reakce (n,2n) na hořčíku Reakce 24

Mg(n,2n)23Mg

Poločas rozpadu 11,317 s

28

Tab. 8.: Reakce (n,xn) na tantalu Reakce

Poločas rozpadu

Ta(n,2n)180Ta Ta(n,3n)179Ta 181 Ta(n,4n)178Ta 181 Ta(n,5n)177Ta 181 Ta (n,6n)176Ta

8,152 h 1,82 let 9,31 min 56,56 h 8,09 h

181 181

Prahová energie [MeV] 7,62 14,30 22,25 29,16 37,53

Hlavní energie gama [MeV] 0,093 --0,093 0,113 1,159

Intenzita gama linky [%] 4,5 --6,6 7,2 25

Prahová energie [MeV] 10,63 19,35 30,92 41,18

Hlavní energie gama [MeV] 0,811 0,122 0,847 0,931

Intenzita gama linky [%] 99,0 85,6 100 75,0

Prahová energie [MeV] 3,25

Hlavní energie gama [MeV] 1,369

Intenzita gama linky [%] 100

Prahová energie [MeV] 11,61 21,06 33,00 42,62 54,51

Hlavní energie gama [MeV] 1,836 0,485 1,076 0,232 0,793

Intenzita gama linky [%] 99,2 89,7 83,0 84,0 35,0

Tab. 9.: Reakce (n,xn) na kobaltu Reakce

Poločas rozpadu

Co(n,2n)58Co 59 Co(n,3n)57Co 59 Co(n,4n)56Co 59 Co(n,5n)55Co

70,82 d 271,79 d 77,27 d 17,53 h

59

Tab. 10.: Reakce (n,α) na hliníku Reakce 27

Al(n,α)24Na

Poločas rozpadu 14,959 h

Tab. 11.: Reakce (n,xn) na yttriu Reakce

Poločas rozpadu

Y(n,2n)88Y 89 Y(n,3n)87Y 89 Y(n,4n)86Y 89 Y(n,5n)85Y 89 Y(n,6n)84Y

106,65 d 3,33 d 14,74 h 2,68 h 4,6 s

89

29

Obr. 8.: Neutronový zdroj na cyklotronu ÚJF

30

3 Knihovny jaderných dat Jaderná data jsou obecně citlivý faktor s velkým vlivem na přesnost výpočtů jaderných systémů, transmutační systémy jsou zatíženy tímto vlivem ještě významněji. Pro vysoké energie neutronů (resp. protonů) je k dispozici pouze malé množství dat. Tato data jsou zkompletována v knihovnách jaderných dat, které jsou postupně aktualizovány. Data jsou dostupná většinou v obecném formátu ENDF-6 (3), k využití ve speciálních výpočetních programech je nutné je převést podle požadavků daného programu. Součástí práce s účinnými průřezy je též možnost jejich vizuálního srovnání a to například pomocí kódu JANIS [27]. Knihovny jaderných dat můžeme dělit na obecné a speciální. Obecné knihovny pokrývají široké spektrum jaderných aplikací a výpočtů v průmyslu a výzkumu. Speciální se zaměřují na konkrétní data (aktivační analýza, reakce částic při vysokých energiích apod.). Lze říci, že se obecné knihovny skládají ze speciálních a většina speciálních patří pod některou z obecných knihoven.

3.1 Základní knihovny jaderných dat 3.1.1 BROND-2.2 Ruská knihovna neutronových dat vydaná v roce 1992 a aktualizovaná v roce 1993 [28], obsahuje data pro 121 materiálů od 1H do 244Cm. Data jsou zde dostupná ve formátu ENDF-6.

3.1.2 CENDL-2.1 Čínská knihovna [28] neutronových dat vydaná v roce 1991, aktualizovaná a doplněná v letech 1993 a 1995, obsahuje data pro 67 materiálů od 1H do 249Cf ve formátu ENDF-6.

(3) Každá knihovna ve formátu ENDF-6 je rozdělena do několika dílčích knihoven, ty se dále dělí na materiály, každý materiál obsahuje několik typů dat a ty pak jednotlivé reakce a konkrétní data. Pro každé materiálové číslo jsou obecně definovány druhy reakcí, které může záznam pro tento materiál obsahovat. Skupina reakcí je nejdříve označena identifikátorem MF (1 až 99) a zpřesněna pro jednu konkrétní skupinu pomocí proměnné MT (1 až 999) [29].

31

3.1.3 ENDF/B-VII.0 Americká knihovna vydaná v prosinci 2006 skupinou CSEWG (Cross Section Evaluation Working Group). Je založená na experimentálních datech a teoretických předpokladech. Obsahuje data zejména pro reakce neutronů, protonů a fotonů na téměř 400 isotopech [28]. Knihovna je rozdělena do následujících 14 podknihoven: N – neutronová data (393 materiálů), P – protonová data (48 materiálů), D – deuteronová data (5 materiálů), T – tritonová data (3 materiály), He3 – data pro 3He (2 materiály), GN – fotonukleární data (163 materiálů), GAI – fotonová data vzájemných interakcí atomů (100 materiálů), RDD – data radioaktivních rozpadů (3838 materiálů), TSL – data pro tepelný rozptyl (20 materiálů), SFY – data pro výtěžky produktů ze spontánního štěpení (9 materiálů), NFY – data pro výtěžky produktů z neutronově indukovaných štěpení (31 materiálů), STD – data pro standardní účinné průřezy (8 materiálů), EAD – data pro elektronové interakce atomů (100 materiálů), AR – atomová relaxační data. Ve srovnání s předchozí verzí ENDF/B-VI přináší některá vylepšení [30]: nové účinné průřezy pro U, Pu, Th, Np a Am, více přesných standardních účinných průřezů pro neutronové reakce na H, 6Li, 10B, Au a štěpení 235,238U, vylepšený rozptyl tepelných neutronů, rozsáhlou řadu neutronových účinných průřezů produktů štěpení, velké množství fotonukleárních reakcí, rozšíření o mnoho neutronových a protonových zhodnocení až do 150 MeV, mnoho nových neutronových a protonových reakcí na lehkých jádrech, post-štěpné beta-zpožděné fotonové rozpadové řady, nové radioaktivní rozpadové řady, nové metody na určování nejistot a kovariancí, společně s kovariačními rovnicemi pro několik určitých případů, nové depozice energie ze štěpení aktinidů.

3.1.4 JEFF-3.1 JEFF (Evaluated Fission and Fusion File) [28] je knihovna zhodnocených neutronových dat vyvíjená členskými zeměmi NEA. Obecná část knihovny obsahuje neutronová reakční data pro 381 materiálů od 1H do 255Fm, srážková protonová data pro 26 materiálů a data pro tepelný rozptyl pro 9 materiálů. JEFF-3.1 obsahuje speciální soubory s daty radioaktivního rozpadu pro 3852 isotopů, aktivační data a data pro výtěžky ze spontánního a neutrony

32

vyvolaného štěpení. Data jsou opět uložena ve formátu ENDF-6. Knihovna v sobě spojuje výsledky práce pracovních skupin JEFF a EFF/EAF.

3.1.5 JENDL-3.3 JENDL (Japanase Evaluated Nuclear Data library) je japonská knihovna neutronových dat vydaná v roce 2002, obsahuje data ve formátu ENDF-6 pro 337 materiálů od 1H do 255Fm v energetickém rozsahu od 10-5 eV do 20 MeV. Její první verze JENDL-1 byla zveřejněna již v roce 1977. Dělí se na obecnou a speciální část [31].

3.2 Speciální knihovny jaderných dat 3.2.1 MENDL-2 Knihovna MENDL (Medium Energy Nuclear Data library) obsahuje neutronová transmutační data a aktivační data pro střední energie. Obsahuje 505 terčových jader, jak stabilních tak nestabilních izotopů. Tato data se skládají z účinných průřezů neutronů do 100 MeV a nuklidů od 26Al do 210Po s poločasem rozpadu větším než jeden den. Knihovna zahrnuje data pro 57500 prahových reakcí ve formátu vycházejícího z formátování ENDF-6, ale nedodržujícím konvence MT (obsahuje kolekci vlastních čísel pro co nejvhodnější popis specifické reakce objevující se při transmutaci a aktivaci do 100 MeV) [28].

3.2.2 WIND WIND (Waste Incineration Nuclear Data library) [28] obsahuje zhodnocená data pro 576 neutronově indukovaných štěpení a prahových reakcí pro izotopy U, Np a Pu a jeden soubor obsahuje data pro 32 protonově indukovaných reakcí pro 238U v energetickém rozsahu do 100 MeV. Je primárně konstruována pro studium reakcí důležitých při vyhořívání vyšších aktinidů. Knihovna není určena pro transportní kódy, ale pro teoretické studium aktivace a transmutace.

3.2.3 LA 100 Knihovna pro protony a neutrony s energií do 100 MeV. Byla vyvinuta pro Monte Carlo nebo „discrete ordinate“ transportní kódy, např. pro Monte Carlo kód MCNP. Obsahuje neutronově a protonově indukované reakce pro 1H, 9Be, 12C, 16O, 27Al, 28Si, Fe, W, 238U 33

a specifikuje produkční účinné průřezy a spektrální úhlové distribuce emitovaných neutronů, protonů, α částic, fotonů a dalších významných nabitých částic [32].

3.2.4 LA 150 Knihovna založená na experimentálních datech a výpočtech GNASH, v níž jsou zahrnuty isotopy a prvky důležité v simulacích radiačního transportu v ADS: 1,2H, 3Li, 12,13C, 14N, 16O, 27 Al, 28,29,30Si, 31P, Ca, 50,52,53,54Cr, 54,56,57Fe, 58,60,61,62,64Ni, 63Cu, 93Nb, 182,183,184,186W, 80Hg, 206,207,208 Pb, 209Bi. Ke každému prvku je k dispozici souhrnná dokumentace ve formátu ENDF, výstup celkového nepružného, pružného a účinného průřezu pro produkci lehkých částic, částečné a celkové kerma koeficienty pro neutronové zahřívání. Je vhodná pro výzkum a vývoj všech urychlovačových systémů s blanketem [33].

3.2.5 NRG-2003 Tato knihovna byla vyvinuta v Holandsku. Obsahuje neutronové a protonové účinné průřezy pro energie do 200 MeV na terčích Ca, Sc, Ti, Fe, Ni, Pb a Bi [6] zhodnocené především pomocí výpočetního kódu Talys. Data jsou uložena ve formátu ENDF-6.

34

4 Výpočty účinných průřezů 4.1 Výpočetní kód TALYS TALYS je deterministický výpočetní kód, který byl vytvořen francouzskou a nizozemskou společností již v roce 1998 [34]. Deterministické kódy vycházejí zejména z metody diskrétních souřadnic a řeší transportní rovnici pro průměrně se chovající částici [35]. TALYS poskytuje kompletní simulace jaderných reakcí v energetickém rozsahu od 1 keV do 200 MeV. Jeho hlavním cílem jsou simulace jaderných reakcí za účasti fotonů, protonů, deuteronů, tritonů, 3He a α částic pro terčové nuklidy o atomové hmotnosti alespoň 12.

4.1.1 Význam kódu TALYS Význam kódu TALYS spočívá ve dvou věcech, které spolu úzce souvisejí. První z nich je nástroj pro jadernou fyziku, který má sloužit k analýze experimentů s jadernými reakcemi. Souhra experimentu s teorií dává možnost poznat fundamentální interakce mezi částicemi a jádry a precizní měření zase slouží k usměrňování výpočetních modelů. Tento softwarový projekt by se nikdy nemohl rozvinout, kdyby neexistovaly žádné současné (a budoucí) databáze experimentálních dat. Druhý účel kódu TALYS lze nazvat nástrojem pro jaderná data. V základním nastavení, i když nejsou k dispozici žádná měření, nebo následně po odladění parametrů nejrůznějších reakčních modelů užívajících dostupná experimentální data, může TALYS vytvořit jaderná data pro všechny otevřené reakční kanály, na uživatelem definované energii a odchylce, za rezonanční oblastí. Knihovny jaderných dat, které jsou vytvářeny s těmito vypočtenými a naměřenými výsledky, poskytují základní informace pro existující a nové jaderné technologie. Důležité aplikace, které se přímo či nepřímo opírají o knihovny dat vytvořené pomocí simulačních kódů typu TALYS jsou následující: tradiční a netradiční jaderné reaktory (GEN-IV), urychlovačem řízené systémy a transmutace radioaktivních odpadů, fúzní reaktory, národní bezpečnost, výroba medicínských izotopů a radioterapie, petrochemie, geofyzika a astrofyzika. Úmysl vytvořit počítačový program, který bude dávat souběžně predikce mnoha kanálů jaderných reakcí, spíše než velmi detailní popis jednoho či několika málo reakčních kanálů, není ničím novým. Dobrými příklady takových „all-in-one˙ kódů minulých desetiletí mohou být např.: GNASH [36], ALICE [37], STAPRE [38] a EMPIRE [39]. Byly a jsou stále hojně používány, a to nejen pro akademické účely, ale také pro vytváření knihoven jaderných dat, které existují po celém světě. GNASH a EMPIRE jsou stále vlastněny a rozvíjeny původními autory, zatímco ALICE a STAPRE lze najít v nejrůznějších verzích ve všech koutech světa, pokaždé s odlišnými rozšířeními a vylepšeními. TALYS je nový v tom smyslu, že byl napsán 35

nedávno a kompletně od základu (s výjimkou jednoho velmi základního modulu – kódu sdružených kanálů zvaného ECIS), za použití konzistentních programovacích procedur [29]. S kódem TALYS lze s minimálním úsilím získat kompletní přehled účinných průřezů s pomocí čtyřřádkového vstupního souboru. Výstupní soubor obsahuje všechny běžně hledané informace (veličiny). Pokud chce uživatel získat více informací o konkrétních jaderných modelech, jejich parametrech, nebo podrobnější výstupní soubor, je k dispozici více než 200 klíčových slov použitelných ve vstupním souboru.

4.1.2 Jaderné modely Modely implementované v kódu TALYS jsou následující. Předrovnovážná emise částic je popsána dvousložkovým excitovaným modelem [43], rovnovážná emise částic pomocí Hauser–Freshbachova modelu [44]. Hladiny jaderné hustoty byly ve výpočtech prezentovaných v této práci popsány pomocí (přednastaveného) Fermiho modelu s energeticky závislým parametrem hladin jaderné hustoty a(U) [45]. Tento model je kombinován s modelem „konstantní teploty“. Kolektivní pohyb v něm není popsán explicitně a je zahrnut právě v parametru a(U). Při výpočtu účinných průřezů používá TALYS optický potenciál. Vypočtením různých deviačních faktorů bylo zjištěno, že Fermiho model dává nejlepší výsledky do atomového čísla A < 120. Pro výpočty s A > 120 je vhodnější kód ALICE/ASH.

4.2 Výsledky výpočtů účinných průřezů reakcí (n,xn) a (n,α) Pomocí kódu TALYS byly počítány prahové reakce neutronů na izotopech: 58Ni, 64Zn, 209Bi, 89 Y, 59Co, 115In, 27Al, 24Mg a 197Au. Kódu TALYS byl zadán vstupní soubor ve tvaru (příklad pro 197Au): projectile n element Au mass 197 energy range Soubor range obsahoval hodnoty energií od 1 MeV do 100 MeV, s krokem 1 MeV. Výsledky výpočtů jsou zpracovány ve formě grafů v dodatku A. S kódem TALYS byly spočteny prahové reakce neutronů na izotopech 64Zn, 209Bi, 89Y, 59Co, 115In a 197Au až do reakce (n,6n). U 24Mg TALYS počítal pouze do reakce (n,4n) a u 58Ni do reakce (n,5n). U reakcí (n,6n)

36

na 64Zn a (n,5n) na 58Ni se hodnoty účinných průřezů pohybovaly však již jen v oblasti desetin µbarn. Účinné průřezy rostou od prahové energie reakce (Graf 3.), dosahují maxima o 8 – 10 MeV výše než prahová energie a následně rychle klesají. Po rychlém poklesu následuje oblast pozvolnějšího poklesu. V této oblasti jsou účinné průřezy téměř konstantní. Grafy účinných průřezů (n,xn) reakcí jsou od sebe vzdáleny o 8 – 9 MeV, což odpovídá vazebné energii nukleonů v jádře při uvažovaných nukleonových číslech.

4.3 Porovnání TALYS s evaluovanými a experimentálními daty Výpočty na zlatě, bismutu, ytriu a indiu lze považovat za dostatečně přesné, svědčí o tom dobrá shoda s evaluovanými daty z knihoven jaderných dat (dodatek B) a experimentálními daty z EXFOR (dodatek C), rozdíl v těchto případech zejména při reakcích (n,2n) většinou nepřesahuje 20 %. Výpočty na zinku, niklu a hořčíku se však od evaluovaných dat značně liší a to už při reakcích (n,2n), experimentální data výpočtům na zinku a niklu odpovídají lépe.

4.3.1 Porovnání TALYS s evaluovanými daty V ENDF jsou pro výše uvedené zkoumané izotopy dostupná data do reakce (n,4n), pouze u 24Mg jsou data dostupná jen do reakce (n,2n). V případě reakce (n,2n) na 197Au je patrná dobrá shoda s knihovnou MENDL-2, větší rozdíly se však objevují při energiích 22 – 65 MeV. Při reakci (n,3n) na 197Au se TALYS od knihovny ENDF/B-VII.0 neliší v rozsahu energií 15 – 30 MeV o více jak 25 %. Velmi dobrá shoda nastala při reakci (n,2n) na 209Bi, v tomto případě jsou při energiích 8 – 17 MeV hodnoty účinných průřezů z TALYS a z knihovny JEFF-3.1 naprosto totožné. Při reakci (n,3n) na 209Bi však již rozdíl mezi knihovnou MENDL-2 a TALYS při energii 33 MeV překračuje 50 %. Při reakci (n,2n) na 89Y rozdíly mezi hodnotami účinných průřezů z TALYS a z knihovny JENDL-3.3 v rozsahu energií 12–20 MeV nepřesahují 8 %. U reakce (n,2n) na zinku hodnoty z knihovny MENDL-2 v oblasti energií 17 – 29 MeV výrazně převyšují hodnoty získané pomocí TALYS, rozdíl v tomto případě dosahuje k 70 %. V této oblasti energií by bylo tedy vhodné provést experiment k ověření účinného průřezu. Rovněž tak u reakce (n,2n) na niklu v oblasti energií 15 – 43 MeV. Tuto reakci však bude možné ověřit po vyhodnocení účinných průřezů z měření v Řeži. Jak již bylo zmíněno v kap. 2.6., byla energie protonového svazku při těchto měřeních 32,5 a 37 MeV. Energie neutronů leží přibližně o 2 MeV níže. Reakci (n,α) na hliníku a reakce (n,2n) na kobaltu a indiu lze považovat za dostatečně přesné.

37

4.3.2 Porovnání TALYS s experimentálními daty V EXFOR jsou dostupná data účinných průřezů pro 197Au do reakce (n,4n), pro 209Bi do reakce (n,6n), pro 89Y do reakce (n,3n), pro 64Zn do reakce (n,3n), pro 115In do reakce (n,2n), pro 59Co do reakce (n,5n), pro 58Ni do reakce (n,2n) a pro 24Mg do reakce (n,2n). Data jsou pro většinu těchto reakcí dostupná pro energie neutronů do 30 – 40 MeV. U některých reakcí, jako např. (n,4n), (n,5n), (n,6n) na bismutu, (n,3n) na kobaltu, jsou v EXFOR uvedeny hodnoty účinných průřezů až do energie 100 MeV. S rostoucí hodnotou x (počtu emitovaných neutronů) však experimentálních dat značně ubývá. Ve většině případů odpovídají experimentální data výpočtům kódu TALYS podstatně lépe. Velké rozdíly jsou opět patrné u reakce (n,2n) na 24Mg.

38

Závěr Výzkumný úkol se zabývá výpočty účinných průřezů pomocí kódu TALYS a porovnáním vypočtených dat s evaluovanými (ENDF) a experimentálními (EXFOR) daty. Zaměřuje se na zdroje neutronů, zejména na spalační reakce – jejichž význam vzrostl v posledních dvou desetiletích se vzrůstajícím zájmem o transmutace dlouho žijících aktinidů a štěpných produktů z jaderných odpadů. Zmiňuje metody detekce neutronů, zejména metodu aktivace a aktivační detektory. Výhodou aktivačních detektorů je necitlivost na gama záření, malé rozměry, malá hmotnost, jejich nevýhodou však to, že vyhodnocení není okamžité a nejsou vždy dostatečně přesně známé diferenciální účinné průřezy. Proto je nutné provádět nová měření účinných průřezů. Práce se dále zabývá gama spektrometrií. Vyhodnocování poloh a ploch píků v určených oblastech spektra umožňuje program DEIMOS32. Vyhodnocování spekter je založeno na nelineární metodě nejmenších čtverců. V každé oblasti jsou fitovány polohy, výšky, společná šířka píků a parabolické nebo lineární pozadí. Základním tvarem píku je Gaussián. Nafitované parametry označených píků zapisuje program do výstupní tabulky. Plochy píků získané pomocí programu DEIMOS lze dále využít k výpočtu celkového výtěžku. Na základě celkového výtěžku, vztaženého na jeden gram aktivovaného materiálu a jeden neutron, je možno odvodit hodnoty účinných průřezů. V další části práce jsou popsány obecné a speciální knihovny jaderných dat. Obecné knihovny pokrývají široké spektrum jaderných aplikací a výpočtů v průmyslu a výzkumu. Speciální se zaměřují na konkrétní data. Mezi obecné knihovny se řadí BROND-2.2, CENDL -2.1, ENDF/B-VII.0, JEFF-3.1, JENDL-3.3. Mezi speciální pak MENDL-2, WIND, LA 100, LA 150, NRG-2003. Výpočetní kód TALYS je deterministický kód poskytující kompletní simulace jaderných reakcí v energetickém rozsahu od 1 keV do 200 MeV. Pomocí kódu TALYS byly v této práci vypočteny prahové reakce neutronů na izotopech 58Ni, 64Zn, 209Bi, 89Y, 59Co, 115In, 27Al, 24Mg a 197Au. Tyto výpočty jsou srovnávány jak s experimentálními tak s evaluovanými daty. Ve většině případů TALYS prokazuje dobrou shodu. V případě reakce (n,2n) na zinku však hodnoty z knihovny MENDL-2 v oblasti energií 17 – 29 MeV výrazně převyšují hodnoty získané pomocí TALYS, rozdíl v tomto případě dosahuje k 70 %. V této oblasti energií by bylo tedy vhodné provést experiment k ověření účinného průřezu. Rovněž tak u reakce (n,2n) na niklu v oblasti energií 15 – 43 MeV. Tuto reakci bude možné ověřit po vyhodnocení účinných průřezů z měření v Řeži, kde byly provedeny dvě měření účinných průřezů na kvazimonoenergetickém zdroji neutronů s energiemi cca 30 a 35 MeV.

39

Dodatek A) Výsledky výpočtů σ(E) pomocí TALYS 197

Au

2,4

(n,2n)

(n,3n)

(n,4n)

(n,5n)

(n,6n)

2,1

XS [barn]

1,8 1,5 1,2 0,9 0,6 0,3 0,0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 3.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 197Au na energii dopadajícího neutronu 209

Bi

2,4

(n,2n)

(n,3n)

(n,4n)

(n,5n)

(n,6n)

2,1 1,8

XS [barn]

1,5 1,2 0,9 0,6 0,3 0,0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 4.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 209Bi na energii dopadajícího neutronu

40

89

Y

1,4 (n,2n)

(n,3n)

(n,4n)

(n,5n)

(n,6n)

1,2

XS [barn]

1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 5.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 89Y na energii dopadajícího neutronu 64

Zn

0,30

(n,2n)

(n,3n)

0,25

XS [barn]

0,20

0,15

0,10

0,05

0,00 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 6.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu

41

64

Zn

1,4

(n,4n) 1,2

XS [mbarn]

1 0,8 0,6 0,4 0,2 0 30

40

50

60

70 E [MeV]

80

90

100

110

Graf 7.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu 64

Zn

0,035

(n,5n) 0,03

XS [mbarn]

0,025 0,02 0,015 0,01 0,005 0 50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 8.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu

42

64

Zn

0,48 (n,6n) 0,46 0,44

XS [ barn]

0,42 0,4 0,38 0,36 0,34 0,32 0,3 88

90

92

94

96

98

100

E [MeV]

Graf 9.: Závislost účinného průřezu reakce (n,6n) izotopu 64Zn na energii dopadajícího neutronu 115

In

1,6 (n,2n)

(n,3n)

(n,4n)

(n,5n)

(n,6n)

1,4

XS [barn]

1,2 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 10.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 115In na energii dopadajícího neutronu

43

59

Co

0,9

(n,2n)

(n,3n)

(n,4n)

0,8 0,7

XS [barn]

0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV] Graf 11.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 59Co na energii dopadajícího neutronu 59

Co

3

(n,5n)

XS [mbarn]

2,5 2 1,5 1 0,5 0 40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 12.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 59Co na energii dopadajícího neutronu

44

59

Co

0,14

(n,6n)

0,12

XS [mbarn]

0,1 0,08 0,06 0,04 0,02 0 60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 13.: Závislost účinného průřezu reakce (n,6n) izotopu 59Co na energii dopadajícího neutronu

27

Al

140 120

XS [mbarn]

100 80 60 40 20 0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

E [MeV]

Graf 14.: Závislost účinného průřezu reakce (n,α) izotopu 27Al na energii dopadajícího neutronu

45

24

Mg

45 (n,2n) 40 35

XS [mbarn]

30 25 20 15 10 5 0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 15.: Závislost účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 24Mg na energii dopadajícího neutronu 24

Mg

0,9

(n,3n) 0,8 0,7

XS [mbarn]

0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 16.: Závislost účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 24Mg na energii dopadajícího neutronu

46

24

Mg

4,5

(n,4n) 4

XS [ barn]

3,5 3 2,5 2 1,5 1 60

70

80 E [MeV]

90

100

Graf 17.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 24Mg na energii dopadajícího neutronu 58

Ni

0.09

(n,2n)

0.08

(n,3n)

0.07

XS [barn]

0.06 0.05 0.04 0.03 0.02 0.01 0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 18.: Závislost účinného průřezu reakce (n,xn) izotopu 58Ni na energii dopadajícího neutronu

47

58

Ni

0,1

(n,4n)

0,09 0,08

XS [mbarn]

0,07 0,06 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 0 30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 19.: Závislost účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 58Ni na energii dopadajícího neutronu 58

Ni

0,38

(n,5n) 0,36 0,34

XS [ barn]

0,32 0,3 0,28 0,26 0,24 0,22 0,2 72

74

76

78

80

82

84

86

88

90

E [MeV]

Graf 20.: Závislost účinného průřezu reakce (n,5n) izotopu 58Ni na energii dopadajícího neutronu

48

B) TALYS v porovnání s knihovnami jaderných dat [46] Au (n,2n) 2.4

TALYS

MENDL-2

2.1 1.8

XS [barn]

1.5 1.2 0.9 0.6 0.3 0.0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

110

E [MeV]

Graf 21.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 197Au

Au (n,2n) 2.4 2.1

XS [barn]

1.8 1.5 1.2 0.9 0.6 0.3

JENDL/HE-2007

TALYS

CENDL-2

0 7

8

9

10

11

12

13

14

15

E [MeV]

Graf 22.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 197Au

49

16

17

Au (n,3n) 2.1 1.8

XS [barn]

1.5 1.2 0.9 0.6 0.3

ENDF/B-VII.0

TALYS

0 15

17

19

21

23

25

27

29

E [MeV]

Graf 23.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 197Au

Au (n,4n) 1.4

MENDL-2

TALYS

1.2

XS [barn]

1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 20

30

40

50

60

70

80

90

E [MeV]

Graf 24.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 197Au

50

100

Bi (n,2n) 2.4 2.1 1.8

XS [barn]

1.5 1.2 0.9 0.6 0.3

JEFF-3.1

TALYS

0.0 6

8

10

12

14

16

18

20

E [MeV]

Graf 25.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 209Bi

Bi (n,3n) 2.1 MENDL-2

TALYS

1.8

XS [barn]

1.5 1.2 0.9 0.6 0.3 0 10

20

30

40

50

60

70

80

90

E [MeV]

Graf 26.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 209Bi

51

100

Bi (n,4n) 1.5

MENDL-2

TALYS

XS [barn]

1.2

0.9

0.6

0.3

0.0 20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 27.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 209Bi

Y (n,2n) 1.4 JENDL-3.3

TALYS

1.2

XS [barn]

1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0 11

12

13

14

15

16

17

18

19

E [MeV] Graf 28.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 89Y

52

20

Y (n,3n) 0.9 MENDL-2

0.8

TALYS

0.7

XS [barn]

0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 29.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 89Y

Y (n,4n) 0,35 MENDL-2

TALYS

0,3

XS [barn]

0,25 0,2 0,15 0,1 0,05 0 30

40

50

60

70 E [MeV]

80

90

Graf 30.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 89Y

53

100

Zn (n,2n) 0.45

MENDL-2

0.4

TALYS

0.35

XS [barn]

0.3 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 31.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 64Zn

Zn (n,2n) 0.35

JENDL

TALYS

0.30

XS [barn]

0.25 0.20 0.15 0.10 0.05 0.00 12

13

14

15

16

17

18

19

E [MeV]

Graf 32.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 64Zn

54

20

Zn (n,3n) 0,05 MENDL-2

TALYS

0,045 0,04

XS [barn]

0,035 0,03 0,025 0,02 0,015 0,01 0,005 0 20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 33.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 64Zn

Zn (n,4n) 3,5 MENDL-2

TALYS

3

XS [mbarn]

2,5 2 1,5 1 0,5 0 35

45

55

65

75

85

E [MeV]

Graf 34.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 64Zn

55

95

In (n,2n) 1,8

ENDF/B-VII.0

TALYS

1,5

XS [barn]

1,2

0,9

0,6

0,3

0,0 9

10

11

12

13

14

15

16

17

18

19

20

E [MeV]

Graf 35.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 115In

In (n,3n) 1.40

MENDL-2

TALYS

1.20

XS [barn]

1.00 0.80 0.60 0.40 0.20 0.00 15

25

35

45

55

65

75

85

E [MeV]

Graf 36.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 115In

56

95

105

In (n,4n) 0,8 MENDL-2

TALYS

0,7 0,6

XS [barn]

0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 25

35

45

55

65 E [MeV]

75

85

95

Graf 37.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 115In

Co (n,2n) 0.9 0.8 0.7

XS [barn]

0.6 0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 TALYS

JENDL/HE-2007

15

17

0 9

10

11

12

13

14

16

18

E [MeV]

Graf 38.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 59Co

57

19

20

Co (n,3n) 0.6

MENDL-2

TALYS

0.5

XS [barn]

0.4

0.3

0.2

0.1

0.0 15

25

35

45

55

65

75

85

95

105

E [MeV]

Graf 39.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 59Co

Co (n,4n) 100 MENDL-2

TALYS

90 80

XS [mbarn]

70 60 50 40 30 20 10 0 30

40

50

60

70 E [MeV]

80

90

Graf 40.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 59Co

58

100

Al (n,α α) 140 120

XS [mbarn]

100 80 60 40 20

ENDF/B-VII.0

TALYS

0 5

7

9

11

13

15

17

19

E [MeV]

Graf 41.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,α) izotopu 27Al

Ni (n,2n) 0.25

MENDL-2

TALYS

XS [barn]

0.20

0.15

0.10

0.05

0.00 0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

E [MeV]

Graf 42.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 58Ni

59

100

110

Ni (n,3n) 25 TALYS

MENDL-2

XS [mbarn]

20

15

10

5

0 20

30

40

50

60

70

80

90

100

E [MeV]

Graf 43.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,3n) izotopu 58Ni

Ni (n,4n) 100 MENDL-2

TALYS

90 80

XS [ barn]

70 60 50 40 30 20 10 0 40

50

60

70 E [MeV]

80

90

Graf 44.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,4n) izotopu 58Ni

60

100

Mg (n,2n) 50

JENDL -3.3

TALYS

45 40

XS [mbarn]

35 30 25 20 15 10 5 0 17

17,5

18

18,5

19

19,5

20

E [MeV]

Graf 45.: Porovnání účinného průřezu reakce (n,2n) izotopu 24Mg

61

20,5

C) TALYS v porovnání s experimentálními daty [47] 3

2.5 EXFOR TALYS

XS [barn]

2

1.5

1

0.5

0 0

5

10

15

20 E [MeV]

25

30

35

40

28

30

Graf 46.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 197Au 2.5

2 EXFOR

XS [barn]

TALYS 1.5

1

0.5

0 14

16

18

20

22

24

26

E [MeV]

Graf 47.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 197Au

62

1.6 1.4 1.2

EXFOR TALYS

XS [barn]

1 0.8 0.6 0.4 0.2 0 23

25

27

29

31

33

35

37

39

E [MeV]

Graf 48.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 197Au 3

2.5 EXFOR TALYS

XS [barn]

2

1.5

1

0.5

0 7

9

11

13

15

17

19

21

E [MeV]

Graf 49.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 209Bi

63

23

25

1.8

EXFOR TALYS

XS [barn]

1.5 1.2

0.9 0.6 0.3 0 14

17

20

23

26

29

32

35

38

E [MeV]

Graf 50.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 209Bi 1.8

1.5 EXFOR TALYS

XS [barn]

1.2

0.9

0.6

0.3

0 20

30

40

50

60

70

80

E [MeV]

Graf 51.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 209Bi

64

90

100

1.4 1.2 EXFOR TALYS

XS [barn]

1 0.8 0.6 0.4 0.2 0 25

35

45

55

65

75

85

95

E [MeV]

Graf 52.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,5n) na 209Bi 0.8 0.7

EXFOR TALYS

0.6

XS [barn]

0.5 0.4 0.3 0.2 0.1 0 35

45

55

65

75

85

E [MeV]

Graf 53.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,6n) na 209Bi

65

95

1.8

1.5 EXFOR TALYS

XS [barn]

1.2

0.9

0.6

0.3

0 10

15

20

25

30

E [MeV]

Graf 54.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 89Y 0,15

0,12 EXFOR

XS [barn]

TALYS

0,09

0,06

0,03

0 21,5

22

22,5

23

23,5

24

E [MeV]

Graf 55.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 89Y

66

24,5

0.6

0.5 EXFOR TALYS

XS [barn]

0.4

0.3

0.2

0.1

0 10

15

20

25

30

35

40

E [MeV]

Graf 56.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 64Zn 0.07 0.06

EXFOR TALYS

XS [barn]

0.05 0.04 0.03 0.02 0.01 0 22

24

26

28

30

32

34

36

E [MeV]

Graf 57.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 64Zn

67

38

40

2,5 EXFOR TALYS

XS [barn]

2

1,5

1

0,5

0 12

13

14

15

16

17

18

E [MeV]

Graf 58.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 115In 1.2

1 EXFOR TALYS

XS [barn]

0.8

0.6

0.4

0.2

0 8

13

18

23

28

33

38

43

48

E [MeV]

Graf 59.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 59Co

68

53

58

0.35 0.3 EXFOR TALYS

XS [barn]

0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0 20

30

40

50

60

70

80

90

E [MeV]

Graf 60.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,3n) na 59Co 0.035 0.03 EXFOR TALYS

XS [barn]

0.025 0.02 0.015 0.01 0.005 0 30

40

50

60

70

E [MeV]

Graf 61.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,4n) na 59Co

69

80

3

2.5 EXFOR TALYS

XS [mbarn]

2

1.5

1

0.5

0 40

45

50

55

60

65

70

75

80

E [MeV]

Graf 62.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,5n) na 59Co

0.18 0.15

EXFOR TALYS

XS [barn]

0.12 0.09 0.06 0.03 0 0

10

20

30

40

E [MeV] Graf 63.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,α) na 27Al

70

50

0.12

EXFOR TALYS 0.1

XS [barn]

0.08

0.06

0.04

0.02

0

10

15

20 E [MeV]

25

30

Graf 64.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 58Ni

30

XS [mbarn]

25 20 EXFOR TALYS

15 10 5 0 16,5

17

17,5

18

18,5

19

E [MeV] Graf 65.: TALYS v porovnání s EXFOR, reakce (n,2n) na 24Mg

71

19,5

Použitá literatura [1] http://werewolf.wz.cz/skola/seminar.htm, 25.2.2009 (Částice a radioaktivita) [2] http://artemis.osu.cz/mmfyz/jm/jm_2_1_3.htm, 25.2.2009 (Heisenbergův-Ivaněnkův model atomového jádra ) [3] T. Baumann – Neutron detection & spectroscopy, National Superconducting Cyclotron Laboratory, Michigan State University, August 2001 [4] J. Gerndt – Detektory ionizujícího záření, Vydavatelství ČVUT, 1994 [5] G. Knoll – Radiation Detection and Measurement (Third edition), University of Michigan, Ann Arbor, 2000 [6] A. Krása – Spallation Reaction Physics, Fragments for the lecture Neutron Sources for ADS, Řež, April 2009 [7] K. Katovský, O. Šťastný – Současnost a budoucnost jaderných reaktorů řízených urychlovačem, Jaderná energetika v pracích mladé generace, ČNS, 73 – 78, 2008 [8] C. D. Bowman et al. – Nuclear energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 320 (1992), 336-367 [9] http://accelconf.web.cern.ch/AccelConf/p95/Articles/fpd/fpd03.pdf (G. Lawrence – Transmutation and Energy Production with Power Accelerators)) [10] F. Carminati et al. – An energy amplifier for cleaner and inexhaustible nuclear energy production driven by a particle beam accelerator, CERN report CERN/AT/93-47(ET) [11] T. E. Mason et al. – The Spallation Neutron Source: A Powerful Tool for Materials Research, 33rd ICFA Advanced Beam Dynamics Workshop on High Intensity and High Brightness Hadron Beams. AIP Konference Proceedings, Volume 773 (2005), 21-25 [12] M. Angelone, S. Atzeni, S. Rollet – Conceptual study of a compact accelerator-driven neutron source for radioisotope production, boron neutron capture therapy and fast neutron therapy, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 487 (2002), 585-594 [13] http://fluorescence.fjfi.cvut.cz/~drska/edu/webfyz/ads/index.html, 25.2.2009 (transmutační reaktorové systémy) [14] V. Ullmann – AstroNuklFyzika (http://astronuklfyzika.cz/DetekceSpektrometrie.htm), 28.4.2009 [15] http://hp.ujf.cas.cz/~wagner/transmutace/uvod/uvodcz.html, 2.2.2008 (Studium produkce neutronů v tříštivých reakcích a přeměny jader pomocí těchto neutronů) [16] O. Zlámal – Stanovení aktivity vzorků v podmínkách kanálu krátkodobého ozařování výzkumného reaktoru LVR–15, Jaderná energetika v pracích mladé generace, ČNS,63-67, 2008 [17] J. Rataj, K. Katovský – Měření neutronových charakteristik blanketu FANTOM, dílčí zpráva projektu SÚRAO, KJR, Praha, únor 2008

72

[18] M. Ohera – Úvod do polovodičové gamaspektrometrie, EnviMO Brno, 2000 [19] http://www-ucjf.troja.mff.cuni.cz/dolejsi/textbook/Detectors_CZ , 23.1.2008 (Detektory částic) [20] A. Krása – Experimentální studium transmutace štěpných produktů, Diplomová práce, MFF UK v Praze, 2003 [21] http://www.kfy.zcu.cz/prakt/Prakt_II/UF140/2/scint18.pdf, 30.7.2009 [22] J. Frána – Deimos 32, version 3.2, příručka [23] Y. Uwamino, T. Suharti, H. Sugita at al.–High-energy p-Li neutron field for activation experiment, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A389 (1997), 463-473 [24] http://t2.lanl.gov/data/qtool.html, 6.4.2009 (Calculation of reaction Q-values and thresholds) [25] Takayoshi Horiguchi – Chart of the nuclides 2004, Japanese nuclear data committee and nuclear data center [26] http://nucleardata.nuclear.lu.se/nucleardata/toi/nucSearch.asp, 5.7.2009 (Decay data search) [27] Jaderná data (převzato z hlášení KJR pro projekt TRANSMUTACE v roce 2003) [28] http://www.nea.fr/html/dbdata/data/nds_eval_libs.htm#special, 30.3.2009 (Nuclear Data Services) [29] K. Katovský – Modelový výpočet blanketu transmutačních systémů s důrazem na jaderná data a knihovny účinných průřezů, Diplomová práce, FJFI ČVUT v Praze, 2001 [30] M.B. Chadwick, P. Obložinský, M. Herman et al. – Next generation evaluated nuclear data library for nuclear science and technology, Nuclear Data Sheets, Vol. 107, p. 29313060, October 2006 [31] http://wwwndc.tokai-sc.jaea.go.jp/jendl/jendl.html#jendl-gp, 30.3.2009 (knihovna JENDL) [32] http://www.nea.fr/abs/html/dlc-0168.html, 30.3.2009 (knihovna LA100) [33] M.B. Chadwick, P.G. Young, R.E. MacFarlane et al.– LA 150 Documentation of Cross Sections, Heating, and Damage, Los Alamos National Laboratory Report LA-UR-991222 , 1999 [34] A. J. Koning, S. Hilaire, M. Duijvestijn – Talys-1.0, A nuclear reaction program, user manual, 21.12.2007 [35] O. Šťastný – Jaderná data pro ADS s využitím kódu Talys, Výzkumný úkol, 2006/2007 [36] P. G. Young, E. D. Arthur, M. B. Chadwick – Comprehensive nuclear model calculations: theory and use of the GNASH code, in Proceedings of the IAEA Workshop on Nuclear Reaction Data and Nuclear Reactors, ICTP Trieste, Italy, April 15 May 17, 1996 (World Sci. Publ. Co., Singapore, 1998), 227-404 [37] C. H. M. Broeders et al. – ALICE/ASH - Pre-compound and evaporation model code system for calculation of excitation functions, energy and angular distributions of emitted

73

particles in nuclear reactions at intermediate energies, Report Forschungszentrum Karlsruhe FZKA 7183 (2006) [38] M. Uhl, B. Strohmaier – Computer code for particle induced activation cross sections and related quantities, IRK report No. 76/01, Vinna (1976) [39] M. Herman et al. – EMPIRE: Nuclear Reaction Model Code System for Data Evaluation, Nuclear Data Sheets 108 (2007), 2655-2715 [40] http://server.ipp.cas.cz/~duran/Ulohy/KJR/Detekce_neutronu_Kolros.pdf, 5.4.2008 (Detekce a detektory neutronů) [41] J. Zeman – Reaktorová fyzika I., skripta ČVUT FJFI v Praze, 2003 [42] http://www.talys.eu/, 15.12. 2008 (Stránky kódu TALYS) [43] A. V. Ignatyuk, G. N. Smirenkin, and A. S. Tishin. Sov. J. Nucl. Phys. 21, 255 (1975) [44] M. Blann and H. K. Vonach, Phys. Rev. C 28, 1475 (1983) [45] C. H. M. Broeders, A. Yu. Konobeyev, and L. Mercatali – Global Comparison of TALYS and ALICE Code Calculations and Evaluated Data from ENDF/B, JENDL, FENDL, and JEFF Files with Measured Neutron Induced Reaction Cross-sections at Energies above 0,1 MeV, Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, Vol. 7, No.1, pp. N1-N4, 2006 [46] http://www-nds.iaea.org/exfor/endf.htm, 5.7.2009 (ENDF) [47] http://www-nds.iaea.org/exfor/exfor.htm, 5.7.2009 (EXFOR) [48] J. Vrzalová – Vybrané moderní detektory rychlých neutronů, Bakalářská práce, FJFI ČVUT v Praze, 2008 [49] O. Svoboda – Stanovení rozložení neutronů v sestavě složené z olověného terče a uranového blanketu postavené na svazku protonů s energií 0,7 GeV, Diplomová práce, FJFI ČVUT v Praze, 2006 [50] V. Wagner – Cross section measurements of (n,xn) threshold reactions, ÚJF AV ČR, biannual report, 2009

74