Příprava měření vlastností neutronového pole v okolí solného kanálu umístěného v aktivní zóně reaktoru LR-0 pomocí neutronové aktivační analýzy prezentace diplomové práce autor: Martin Suchopár vedoucí práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc. konzultant: Ing. Ondřej Svoboda Ústav jaderné fyziky Akademie věd České republiky Katedra jaderných reaktorů fakulty jaderné a fyzikálně inženýrské Českého vysokého učení technického v Praze Jaderná energetika, transmutační a vodíkové technologie v pracích mladé generace Brno 2010
1
Cíle práce
zaměřit se na přípravu experimentů s tekutými solemi v oblasti studia rozložení pole neutronů pomocí aktivačních detektorů seznámit se s projektem vložného solného kanálu na reaktoru LR-0 a s koncepcí reaktoru PB-AHTR (pokročilý vysokoteplotní reaktor s kulovým ložem chlazený tekutou solí) pomocí výpočetního kódu MCNPX provést simulace rozložení pole neutronů ve vloženém solném kanálu v aktivní zóně reaktoru LR-0 vybrat materiály a umístění aktivačních detektorů pro měření rozložení neutronového pole podél solného kanálu provést simulace produkce radioizotopů pro vybrané typy materiálů aktivačních detektorů provést simulace rozložení pole neutronů v bloku palivových kanálů reaktoru PB-AHTR
2
Reaktory AHTR a MSR
Požadavky kladené na tekuté soli týkající se jejich složení a vlastností se liší podle způsobu jejich aplikace Reaktor MSR (Molten Salt Reactor) používá v primárním okruhu tekuté soli obsahující štěpný, případně i množivý materiál, který slouží zároveň jako palivo i chladivo Reaktor AHTR (Advanced High-Temperature Reactor) používá vysokoteplotní palivo v grafitové matrici, podobně jako reaktory chlazené heliem, ale chlazení je zajištěno roztavenou fluoridovou solí o vysoké teplotě bez obsahu štěpitelného materiálu Reaktor PB-AHTR (Pebble Bed Advanced High-Temperature Reactor) modulární nebo integrální konstrukce používá vysokoteplotní palivo ve formě grafitových koulí naplněných potahovanými palivovými částicemi TRISO (TRistructural ISOtropic particle) 3
Vlastnosti tekutých solí
Termofyzikální vlastnosti: teplota tání tlak nasycených par hustota tepelná kapacita viskozita tepelná vodivost Jaderné vlastnosti: parazitická absorpce neutronů moderace neutronů krátkodobá aktivace dlouhodobá aktivace
4
Požadavky kladené na tekuté soli
Prvky tvořící tekuté soli musí mít nízký účinný průřez pro absorpci tepelných neutronů Transportní vlastnosti směsi solí musí zajistit efektivní odvádění vytvářeného tepla Teplota tání směsi solí by neměla být příliš vysoká Termodynamická stabilita do oblasti vysokých teplot Chemická stabilita při provozních teplotách Radiační odolnost Nízká těkavost (nízký tlak sytých par) Absence explozivních exotermických reakcí způsobených kontaktem s vodou, vzduchem a jinými látkami v reaktoru Kompatibilita s konstrukčními materiály (slitiny niklu) a moderátorem (grafit) Směs solí v MSR musí rozpouštět dostatečná množství štěpných materiálů 5
Vlastnosti tekutých solí
Tři základní typy solí vykazující vhodné termodynamické a neutronické vlastnosti a materiálovou kompatibilitu se slitinami používanými v reaktorech jsou: fluoridy alkalických kovů (LiF, NaF, RbF) soli obsahující ZrF4 soli obsahující BeF2 Tyto soli se používají ve dvou- nebo třísložkových směsích
6
Vlastnosti tekutých solí
Lehčí soli (s nižším atomovým číslem Z) vykazují: lepší vlastnosti týkající se přenosu tepla i jaderné vlastnosti větší koeficienty zpomalení Těžké soli (s velkým atomovým číslem Z) vykazují: menší tepelné kapacity a tepelné vodivosti významnější aktivační a transmutační produkty Nicméně všechny uvedené soli jsou relativně dobrá teplonosná média
Jaderné vlastnosti složek tekutých solí
Alkalické fluoridy (LiF, NaF, KF, RbF) Soli obsahující draslík: nehodí se jako primární chladivo, protože draslík má relativně velký parazitický účinný průřez pro absorpci tepelných neutronů lze použít jako sekundární chladivo Soli obsahující lithium: přírodní složení lithia: 92,5 % 7Li, 7,5 % 6Li lithium je třeba obohatit izotopem 7Li kvůli relativně velkému parazitickému účinnému průřezu pro záchyt tepelných neutronů izotopu 6Li LiF obohacený izotopem 7Li má lepší neutronické vlastnosti než NaF, RbF nebo KF
8
Program EROS
EROS = Experimental zeRO power Salt reactor SR-0 Program slouží k experimentálnímu ověření vložných zón demonstrační jednotky typu MSR v reaktoru LR-0 V rámci projektu SPHINX bylo v ÚJV Řež, a.s. provedeno 5 experimentů s moduly označenými EROS 1 až EROS 5 vloženými do aktivní zóny reaktoru LR-0 Moduly se lišily počtem a konfigurací jednotlivých bloků, množstvím soli a grafitu obsažených v aktivní zóně a počtem a obohacením palivových článků Rozložení hustoty toku a spektrum neutronů v hnací zóně a v solných kanálech bylo zkoumáno pomocí 3 metod: aktivační metody, gama skenovací metody palivových tyčí a termoluminiscenčních detektorů
9
Simulace solného kanálu pomocí MCNPX
Simulované uspořádání se nejvíce podobá experimentu EROS 2 Solný kanál o výšce 600 mm obklopený 6 zkrácenými palivovými soubory VVER-1000 s obohacením 4,4 % 235U Solný kanál je tvořen 7 sekcemi vyrobenými z hliníku Jednotlivé sekce byly vyplněny směsí solí LiF-NaF o složení 60-40 molárních % a poté směsí solí LiF-BeF2 o složení 66-34 molárních % Sůl LiF má přírodní složení 92,5 % 7Li, 7,5 % 6Li, nebo se jedná o sůl 7LiF obohacenou izotopem 7Li na 99,995 % v případě LiF-NaF i LiF-BeF2 24 měřících kanálů s 8 vloženými sondami po průměru solného kanálu Experimentální hliníkové sondy se 3 pozicemi pro aktivační fólie ve třech různých výškách nad dnem solného kanálu Do experimentálních sond jsou vložené aktivační fólie z vybraných aktivačních materiálů
10
Simulace solného kanálu pomocí MCNPX
Solný kanál obklopený palivovými soubory – horizontální a vertikální řez uspořádáním
11
Výsledky simulací (1/10) rozložení pole neutronů (1/4) solný kanál s náplní natLiF-NaF – horizontální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
+60 cm
+60 cm
0
-60 cm
+60 cm
-60 cm
+60 cm
0
0
+60 cm
+60 cm
0
+60 cm
-60 cm
0
+60 cm
1 MeV – 20 MeV +60 cm
0
0
-60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV
-60 cm
+60 cm
0
0
1 keV – 10 keV
0
0
+60 cm
-60 cm
0
12cm +60
Výsledky simulací (2/10) rozložení pole neutronů (2/4) solný kanál s náplní 7LiF-NaF – horizontální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
+60 cm
-60 cm
0
0
0
+60 cm
-60 cm
+60 cm
0
+60 cm
+60 cm
0
+60 cm
-60 cm
0
+60 cm
1 MeV – 20 MeV +60 cm
0
0
-60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV
-60 cm
+60 cm
+60 cm
0
1 keV – 10 keV
0
0
+60 cm
-60 cm
0
13cm +60
Výsledky simulací (3/10) rozložení pole neutronů (3/4) solný kanál s náplní natLiF-NaF – vertikální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
+80 cm
+80 cm
1 keV – 10 keV +80 cm
+40
+40
+40
0
0
0
-20 -60 cm
0
+60 cm
-20 -60 cm
+60 cm
-20 -60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV +80 cm
0
+80 cm
+80 cm
+40
+40
0
0
0
0
+60 cm
-20 -60 cm
+60 cm
1 MeV – 20 MeV
+40
-20 -60 cm
0
0
+60 cm
-20 -60 cm
0
+6014 cm
Výsledky simulací (4/10) rozložení pole neutronů (4/4) solný kanál s náplní 7LiF-NaF – vertikální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
+80 cm
+80 cm
1 keV – 10 keV +80 cm
+40
+40
+40
0
0
0
-20 -60 cm
0
+60 cm
-20 -60 cm
+60 cm
-20 -60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV +80 cm
0
+80 cm
+80 cm
+40
+40
0
0
0
0
+60 cm
-20 -60 cm
+60 cm
1 MeV – 20 MeV
+40
-20 -60 cm
0
0
+60 cm
-20 -60 cm
0
+6015 cm
Výsledky simulací (5/10) spektra neutronů (1/2) solný kanál s náplní natLiF-NaF - aktivační fólie v prostředních pozicích hliníkových sond v experimentálních kanálech kanál 2
kanál 4
kanál 1
kanál 3
16
Výsledky simulací (6/10) spektra neutronů (2/2) solný kanál s náplní 7LiF-NaF - aktivační fólie v prostředních pozicích hliníkových sond v experimentálních kanálech kanál 5
kanál 7
kanál 6
kanál 8
17
Aktivační detektory Aktivační Reakce materiál
197Au 115In 115In 55Mn 58Ni 27Al 27Al 63Cu 98Mo 186W 56Fe 164Dy 175Lu 139La 89Y 51V 45Sc 37Cl
197Au(n,γ)198Au
Relativní zastoupení v přírodní směsi [%]
100 115In(n,γ)116mIn 95,7 115In(n,n‘)115mIn 95,7 55Mn(n,γ)56Mn 100 58Ni(n,p)58Co 68,1 27Al(n,α)24Na 100 27Al(n,p)27Mg 100 63Cu(n,γ)64Cu 69,2 98Mo(n,γ)99Mo 24,1 186W(n,γ)187W 28,6 56Fe(n,p)56Mn 91,7 164Dy(n,γ)165Dy 28,2 175Lu(n,γ)176mLu 97,4 139La(n,γ)140La 99,9 89Y(n,γ)90mY 100 51V(n,γ)52V 99,8 45Sc(n,γ)46Sc 100 37Cl(n,γ)38Cl 24,2
Poločas přeměny produktu T1/2
Energie hlavní Relativní intenzita Práh gama linky Eγ hlavní gama linky reakce Iγ [%] [keV] [MeV]
2,69517 dne 54,29 min 4,486 hod 2,5785 hod 70,86 dne 14,9590 hod 9,458 min 12,700 hod 65,94 hod 23,72 hod 2,5785 hod 2,334 hod 3,635 hod 1,6781 dne 3,19 hod 3,743 min 83,79 dne 37,24 min
411,8 1293,6 336,2 846,8 810,8 1368,6 843,7 1345,8 140,5 685,8 846,8 94,7 88,3 1596,2 202,5 1434,1 1120,5 2167,4
96 84,4 45,8 98,9 99 100 71,8 0,47 89,4 27,3 98,9 3,58 8,9 95,4 97,3 100 99,99 42,4
– – 0,5 – 1,0 5,5 1,9 – – – 5,0 – – – – – – –
18
Výsledky simulací (7/10) výtěžky reakcí na aktivačních materiálech v natLiF-NaF – (n,g) reakce horní pozice 4,4 4,0 3,6 3,2 2,8 2,4 2,0 1,6 1,2 0,8 0,4 0,0
197Au(n,g)198Au 98Mo(n,g)99Mo 139La(n,g)140La
55Mn(n,g)56Mn 186W(n,g)187W
63Cu(n,g)64Cu 115In(n,g)116In
Dolní pozice
-5 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
-5 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
Horní pozice
dolní pozice
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
10
4,4 4,0 3,6 3,2 2,8 2,4 2,0 1,6 1,2 0,8 0,4 0,0
12
-12
-10
-8
197Au(n,g)198Au 98Mo(n,g)99Mo 139La(n,g)140La
-6
-4
Pozice kanálu [cm]
2
4
6
8
10
12
střední pozice relativně
55Mn(n,g)56Mn 186W(n,g)187W
63Cu(n,g)64Cu 115In(n,g)116In
Střední pozice
197Au(n,g)198Au
55Mn(n,g)56Mn
115In(n,g)116In
1,2 1,0 Výtěžek reakce [rel. j.]
-5 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
4,4 4,0 3,6 3,2 2,8 2,4 2,0 1,6 1,2 0,8 0,4 0,0
0
63Cu(n,g)64Cu 115In(n,g)116In
Pozice kanálu [cm]
střední pozice 197Au(n,g)198Au Střední pozice 98Mo(n,g)99Mo 139La(n,g)140La
-2
55Mn(n,g)56Mn 186W(n,g)187W
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
8
10
12
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
8
1910
12
Výsledky simulací (8/10) výtěžky reakcí na aktivačních materiálech v natLiF-NaF – (n,p) reakce horní pozice 58Ni(n,p)58Co
56Fe(n,p)56Mn
6,0
6,0
5,0
5,0 -8 -1 -1
4,0 3,0 2,0 1,0
56Mn ×50 0,0 -12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
58Ni(n,p)58Co
Dolní pozice
Výtěžek reakce [10 g n ]
-8 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
Horní pozice
dolní pozice
8
10
4,0 3,0 2,0 1,0
56Mn ×50
0,0
12
-12
-10
-8
-6
-4
Pozice kanálu [cm]
58Ni(n,p)58Co
5,0
1,0
4,0 3,0 2,0 1,0
56Mn ×50
0,0 -8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
58Ni(n,p)58Co
Střední pozice
Výtěžek reakce [rel. j.]
-8 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
56Fe(n,p)56Mn 1,2
-10
0
2
4
6
8
10
12
8
2010
12
střední pozice relativně
6,0
-12
-2
Pozice kanálu [cm]
střední pozice Střední pozice
56Fe(n,p)56Mn
8
10
56Fe(n,p)56Mn
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
12
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
Výsledky simulací (9/10) výtěžky reakcí na aktivačních materiálech v 7LiF-NaF – (n,g) reakce horní pozice 2,0 1,8 1,6 1,4 1,2 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
197Au(n,g)198Au 98Mo(n,g)99Mo 139La(n,g)140La
55Mn(n,g)56Mn 186W(n,g)187W
63Cu(n,g)64Cu 115In(n,g)116In
Dolní pozice
-4 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
-4 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
Horní pozice
dolní pozice
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
8
10
2,0 1,8 1,6 1,4 1,2 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
12
-12
-10
-8
197Au(n,g)198Au 98Mo(n,g)99Mo 139La(n,g)140La
-6
-4
Pozice kanálu [cm]
2
4
6
8
10
12
střední pozice relativně
55Mn(n,g)56Mn 186W(n,g)187W
63Cu(n,g)64Cu 115In(n,g)116In
Střední pozice
197Au(n,g)198Au
55Mn(n,g)56Mn
115In(n,g)116In
1,2 1,0 Výtěžek reakce [rel. j.]
-4 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
2,0 1,8 1,6 1,4 1,2 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
0
63Cu(n,g)64Cu 115In(n,g)116In
Pozice kanálu [cm]
střední pozice 197Au(n,g)198Au Střední pozice 98Mo(n,g)99Mo 139La(n,g)140La
-2
55Mn(n,g)56Mn 186W(n,g)187W
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
8
10
12
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
8
2110
12
Výsledky simulací (10/10) výtěžky reakcí na aktivačních materiálech v 7LiF-NaF – (n,p) reakce horní pozice 58Ni(n,p)58Co
56Fe(n,p)56Mn
6,0
6,0
5,0
5,0 -8 -1 -1
4,0 3,0 2,0 1,0
56Mn ×50 0,0 -12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
58Ni(n,p)58Co
Dolní pozice
Výtěžek reakce [10 g n ]
-8 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
Horní pozice
dolní pozice
8
10
4,0 3,0 2,0 1,0
56Mn ×50
0,0
12
-12
-10
-8
-6
-4
Pozice kanálu [cm]
58Ni(n,p)58Co
5,0
1,0
4,0 3,0 2,0 1,0
56Mn ×50
0,0 -8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
58Ni(n,p)58Co
Střední pozice
Výtěžek reakce [rel. j.]
-8 -1 -1
Výtěžek reakce [10 g n ]
56Fe(n,p)56Mn 1,2
-10
0
2
4
6
8
10
12
8
2210
12
střední pozice relativně
6,0
-12
-2
Pozice kanálu [cm]
střední pozice Střední pozice
56Fe(n,p)56Mn
8
10
56Fe(n,p)56Mn
0,8 0,6 0,4 0,2 0,0
12
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
Pozice kanálu [cm]
6
Simulace souboru palivových kanálů modulárního reaktoru PB-AHTR pomocí MCNPX
Simulované uspořádání je podobné experimentu provedenému v rámci projektu EROS V programu MCNPX byl modelován soubor palivových kanálů (PCA) o výšce 220 cm obklopený radiálním grafitovým reflektorem s přilehlými částmi dolního a horního pléna PCA obsahuje 19 palivových kanálů o průměru 19,8 cm vyplněných palivovými koulemi rozmístěnými ve sloupcích nad sebou a plovoucími v soli LiF-BeF2 obohacené izotopem 7Li Pro srovnání byl modul naplněn také solí LiF-NaF použitou v testovacím souboru v projektu EROS Palivové koule mají vnější průměr 3 cm a skládají se ze 3 vrstev: uhlíkového vnitřního jádra, vnějšího obalu z grafitu jaderné kvality a prstencové mezivrstvy paliva ve formě UCO s obohacením 10 % homogenně rozptýleného v grafitové matrici 23
Simulace modulu PB-AHTR pomocí MCNPX
Horizontální a vertikální řez souborem palivových kanálů (PCA) modulárního reaktoru PB-AHTR
24
Výsledky simulací modulu PB-AHTR (1/3) rozložení pole neutronů (1/3) soubor palivových kanálů s náplní 7LiF-BeF2 – vertikální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
1 keV – 10 keV
200
200
200
100
100
100
0 -60 cm
0
+60 cm
-60 cm
0
+60 cm
-60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV 200
200
100
100
100
0
+60 cm
-60 cm
0
+60 cm
+60 cm
1 MeV – 20 MeV
200
-60 cm
0
-60 cm
0
+6025 cm
Výsledky simulací modulu PB-AHTR (2/3) rozložení pole neutronů (2/3) soubor palivových kanálů s náplní 7LiF-BeF2 – horizontální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
+60 cm
+60 cm
0
-60 cm
+60 cm
-60 cm
+60 cm
0
0
+60 cm
+60 cm
0
+60 cm
-60 cm
0
+60 cm
1 MeV – 20 MeV +60 cm
0
0
-60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV
-60 cm
+60 cm
0
0
1 keV – 10 keV
0
0
+60 cm
-60 cm
0
26cm +60
Výsledky simulací modulu PB-AHTR (3/3) rozložení pole neutronů (3/3) soubor palivových kanálů s náplní natLiF-NaF – horizontální řez 0 – 0,5 eV
0,5 eV – 1 keV
+60 cm
+60 cm
0
-60 cm
+60 cm
-60 cm
+60 cm
0
0
+60 cm
+60 cm
0
+60 cm
-60 cm
0
+60 cm
1 MeV – 20 MeV +60 cm
0
0
-60 cm
100 keV – 1 MeV
10 keV – 100 keV
-60 cm
+60 cm
0
0
1 keV – 10 keV
0
0
+60 cm
-60 cm
0
27cm +60
Shrnutí
práce se zabývala přípravou dalších experimentů se solným kanálem s fluoridovou náplní plánovaných na reaktoru LR-0, které by měly navazovat na experimenty uskutečněné v minulých letech bylo vybráno několik různých aktivačních materiálů a pozice pro umístění aktivačních detektorů pro měření rozložení neutronového pole podél solného kanálu simulace byly provedeny pro směsi solí LiF-NaF a LiF-BeF2 s přírodním izotopickým složením lithia i se solnou náplní obohacenou izotopem 7Li pomocí výpočetního kódu MCNPX byly provedeny simulace rozložení neutronového pole ve vloženém solném kanálu v aktivní zóně reaktoru LR-0 a spekter neutronů a výtěžků vybraných reakcí v místě aktivačních detektorů a byl navržen eventuální plán měření byly provedeny simulace rozložení pole neutronů v bloku palivových kanálů modulárního reaktoru PB-AHTR
28
Děkuji za pozornost
29