ONDERZOEK NUCLEAIRE GEGEVENS VOOR TRANSMUTATIE

ECN~C-~93-067 DECF_J~BER 1993

ONDERZOEK NUCLEAIRE GEGEVENS VOOR TRANSMUTATIE J.L. KLOOSTERMAH A.J. KONING K. ABRAHAMS H. GRUPPELAAR

Nucleaire Gegevens Transmutatie

Dit rapport is her eindverslag van een studieopdracht van het Ministerie van Economische Zaken, onder mefisnummer 54286 (ECN projectnummer 1288).

abrahams.rap

2

ECN-C--93-067

INHOUD 1. INLEIDING 2. ACTINIDENBIBLIOTHEEK VOOR LAGE ENERGIEI~N 2.1 Basisgegevens 2.2 Werkbibliotheken 2.1.1 Multi-groepen bibliotheek 2.1.2 Werkbibliotheek voor activerings- en transmutatieberekeningen 2.3 Verificatie 3. ACT1NIDENBIBLIOTHEEK VOOR HOGE ENERG/F_.~N 3.1 Inleiding en intemationale aspecten 3.20nderzoek naar vereiste gegevens 3.2.10verzicht van beschikbam gegevens 3.2.2 Eisen voor een ge~valueerd databestand 3.3 Modelberekeningen 3.4 Evaluatie van het werk en toekomstverwachting 4. CONCLUSIE 5. REFERENT1ES 5.1 ECN-rapportage, ten behoeve van deze studie 5.20verige referenties

ECN-C--93-067

3


4

ECN-C--93-067

Nucleaire Gegevens Transmutatie maakt in verhand met de hierbij benodigde data-evaluatie en model-codes. Bij ECN zijn inmiddels voor enkele belangrijke nucliden een aantal evaluaties uitgevoerd voor een "starter file" met gegevensbestanden tot een energie van 1 GeV.

6

ECN-C--93-067

Nucleaire Gegevens Transmutatie maakt in ver~and met de hierbij benodigde data-evaluatie en model-codes. Bij ECN zijn inmiddels voor enkele belangrijke nucliden een aantal evaluaties uitgevoerd voor een "starter file" met gegevensbestanden tot een energie van 1 GeV.

6

ECN-C--93-067

1. INLEIDING Recycling van radioactief afval Recycling van radioactief afval door middel van nucleaire transformatie of "transmutatie" is opnieuw in de belangstelling gekomen. Diverse metboden zijn voorhanden om de actiniden en langlevende splijtingsprodukten uit her kemafval omte zetten in stabiele isotopen of in isotopen met een korte halveringstijd. Met zowel thermische, epithermische als sne/le neutronen kurmen actiniden en langlevende splijtingsprodukten omgezet worden in minder langlevende of in stabiele elementen. Reactoren, versnellers of combinaties daarvan komen in aanmerking als neutronenbron. Bij versnellers zijn vooral ook proton-geinduceerde reacties van belang. Transmutatiescenario’s zijn met name gerieht op het minimaliseren van de risico’s voor toekomstige generaties. Een transmutatiemethode heeft pas zin als deze op grote schaal technologisch te verwezenlijken is, eventueel in combinatie met eindopberging. Literatuur over transmutatie is gegeven in hoofdstuk 5.2. Een statusrapport is te vinden in Ref. [28]. Betere gegevensbestanden In verband met de interesse in transmutatie van transuraniumelementen en splijtingsprodukten is bet ECN begonnen met scenario- en opbrandstudies aan thermische en snelle reactoren, alsmede aan een studie van mogelijkheden om radioactief afval met behulp van deeltjesversnellers onschadelijk te maken. Hietvoor, maar ook voor de berekening van co~ffici~nten, die voor de reactorveiligheid relevant zijn, is her nodig om te beschikken over gevalideerde combinaties van gegevensbestanden en rekencodes. Slechts dan kan men komen tot verifieerbare uitsprakan betreffende veilige en doelmatige methoden om kernafval met behulp van reactoren en versnellers onschadelijk te maken. Voor opbrandberekeningen en ten behoeve van berekeningen van de reaktiviteitscoSffici~nten, zijn betere nucleaire gegevens noodzakelijk. In de diverse gebruikersbibliotheken zijn deze van onvoldoende kwaliteit gebleken. Voorts ontbreken ook hog gegevens. Teneinde deze situatie te kunnen verbeteren, werd in 1991 een voorstel opgesteld om het onderhavige project uit te voeren. Her project kent twee activiteiten, te weten: gegevens ten behoeve van transmutatie met reactoren en gegevens ten behoeve van transmutatie met versnellets. Voor her eerste projectonderdeel werden codes en bibliotheken voor reactorberekeningen aangepast (vooral werkbibliotheken van werkzame doorsneden, nucleaire vervalsconstanten en risicogegevens). Her tweede onderdeel werd intemationaal aangepakt door het nemen van initiatieven om te komen tot internationale projecten voor de evaluatie van nucleaire constanten ten behoeve van de constructie van een versplinteringsbron met sub-kritische mantel. Dit laatste werk betreft vooral de proton- an neutronge’/nduceerde reacties tot 1500 MeV. lttkaderiltg nationaal Het beschreven werk past in het "Integrale Onderzoekprogramma voor

ECN-C--93-067

7

Nudeaire Gegevens Transmutatie Recycling van Actiniden en Splijtingsprodukten" (RAS) en levert hiervoor bijdragen aan de verbetering van nucleaire gegevens van de langlevende componenten in her kemafval (actiniden en langlevende splijtingsprodukten). Naast de verbetering van de gegevensbestanden voor splijtingsreactoren, was her ook nodig om de situatie in kaart te brengen met betrekking tot meetgegevens voor berekeningen aan transmutatie met behulp van versnellers. Bij het leveren van een bijdrage aan de evaluatie van beide soorten gegevens wordt gebruik gemaakt van de ECN-expertise, die is opgebouwd voor de evaluatie van nucleaire gegevens voor splijtings- en fusiereactoren. Inkadering internationaal Omvangrijke inspanningen op het gebied van de transmutatie worden zowel binnen als buiten de EG verricht, met name in Japan en in de USA, alsmede in het kader van her NEA programma "Information Exchange on Actinides and Fission Product Partitioning and Transmutation". Op deze wijze worden activiteiten binnen de diverse projecten getoetst en waar nodig aangepast binnen her mondiale onderzoek. Voor de nucleaire gegevens wordt her eigen programma van de NEA vooral gestimuleerd door het NEA Science Committee. Nededand is hierin vertegenwoordigd en via dit kanaal zijn diverse intemationale activiteiten ter verbetering van nucleaire meetgegevens voor transmutatie geintroduceerd. Uitvoering vindt plaats via de NEA Data Bank en de Evaluation Coordination Working Party. Toepassing van een aantal resultaten van dit werk vindt plaats binnen het RAS-programma eu ook in bet kader van een EG-project voor Europese strategie studies samen met Siemens/Interatom, en CEA (Cadarache). Status van dit verslag Dit verslag is her eindrapport betreffende een studieopdracht van het ministetie van Economische Zaken. Her huidige rapport geeft niet veel gedetailleerde technische informatie, maar verwijst naar werkbibliotheken, werkdocumenten en publikaties, die uit dit werk zijn voortgekomen (hoofdstuk 5.1) en geeft zo een overzicht van een omvangrijke verzameling documenten. Een aantal algemene referenties betreffende transmutatie is gegeven in hoofdstuk 5.2. Alle informatie is beschikbaar.

8

ECN-C--93-067

2. ACTINIDENBIBLIOTHEEK VOOR LAGE ENERGIEI~N 2.1 Basisgegevens Het vertrekpunt voor nudeaire gegevens voor algemene reactorberekeningen is bijna altijd een zogenaamde ge~valueerde database in strikt omschreven formaat, waartoe meestal her ENDF-5 of ENDF-6 formaat wordt gekozen. Deze databestanden komen tot stand onder de kwaliteitsgarantie van een aantal projecten voor de evaluatie van nucleaire gegevens, onder de namen: ENDF/B-6 in de VS, BROND-2 in Rusland, JENDL-3 in Japan en JEF-2 in Europa. ECN was nauw betrokken bij de totstandkoming van de JEF-2 database en heeft daarin o.a. de verantwoordelijkheid voor de evaluatie van werkzame doorsneden voor splijtingsprodukten [1]. De filosofie van her JEF-2 project is om zoveel raogelijk gebruik te maken van gegevens van de andere databestanden en alleen indien nodig modificaties aan te bmngen of een ninnwe evaluatie ter hand te nemen. Mede om deze reden is de integrale verzameling van JEF-2 gegevens uitgekozen voor de basis-bibliotheek van actiniden. Hierop is echter bij ECN nog een zorgvuldige inspectie gepleegd, zoals weergegeven in Ref. [2]. In dit document staan o.a. de thermische doorsneden en energiegrenzen van de opgeloste en niet-opgeloste resonantiegebieden vermeld, alsmede een aantal bijzonderheden, die relevant zijn voor de toepassing van deze gegevens. Met name dient vermeld, dat voor een aantal belangrijke actiniden de zogenaamde Reich-Moore representatie voor resonanties is toegepast. Ref. [2] is naast andere documenten met opmerkingen en suggesties voor verbeteringen doorgegeven nan de NEA Data Bank. Ook werden bij ECN enige kleine correcties aangebracht, onder andere in de elastische doorsnede van Am-242~". Grafische weergaven van de doorsneden van actiniden en langlevende splijtingsprodukten uit JEF-2 zijn gegeven in Refs. [3, 5]. Voorts werd geconstateerd, dat in enkele andere bibliotheken de verzameling voor de minder belangrijke actiniden ("minor actinides") meer volledig was. De in dit vetband grootste bibliotheek werd gevonden in JENDL--3. Daarom werd besloten de extra actiniden nit JENDL-3 toe te voegen nan de ECNtransmutatiebibliotheek. Een overzicht van alle opgenomen nucliden in deze "Evaluated Concatenated Nuclear Actinide File" (ECNAF) is gegeven in tabel 1. Met betre’kking tot de langlevende splijtfl~gsprodukten zijn in eerste instantie alleen Tc-99, 1-129 en Cs-135 opgenomen. Echter, in dit geval zijn de evaluaties van JEF-2 voor Tc-99 en 1-129 door ECN herzien [4]. De modifieaties hebben met name betrekking op de thermische doorsneden en resonantieinte-gralen. Zeer recentelijk is ook het niet-opgeloste resonantiegebied van

ECN-C--93-067

9

Nucleaire Gegevens Transmutatie Tc-99 her’zien. Het bleek, dat deze evaluatie niet de juiste zelfafschermingsfactoren opleverde. Zelfafscherming is al belangrijk bij bestraling van pinnen Tc-99 met een diameter van slechts enkele millimeters. Over de volledigheid van de aldus geformuleerde basisfile kan opgemerkt worden, dat de gecombineerde JEF-2/JENDL-3 database (Tabel 1) nog 19 onstabiele actiniden met een halfwaardetijd van meet dan 1 dag niet bevat. Dit betreft voomamelijk nucliden, die minder eenvoudig gevormd kunnen worden. Dit is niet zo zeer een probleem voor transport- en zelfafschermingsberekeningen, waatvoor de bovenstaande transmutatiebibliotheek bedoeld is, maar wel voor activeringsberekeningen. Daartoe zijn reel meer nucliden vereist. Om deze reden worden de gegevens voor activeringsberekeningen vaak direct opgeslagen in de bijbehorende werkbibliotheken van codes zoals ORIGEN, die activerings- en transmutatieberekeningen mogelijk maken. In dit onderzoek is een andere weg gevolgd door uit te gaan van de recentelijk bij ECN ontwikkelde "European Activation File", EAF-3. Deze dataf’fle bevat gegevens voor alle stabiele en onstabiele nucliden met een halveringstijd van meet dan 0,5 dag in de vorm van puntsgewijs gegeven doorsneden van 10-3 eV tot 20 MeV. Van interesse is, dat de EAF-3 file naast werkzame doorsneden ook onzekerheden bevat, maar deze optie is alleen toepasbaar in combinatie met de activerings- en transmutatiecode FISPACT, die bij ECN is geinstalleerd. In het kader van dit project is de EAF-3 file gebruikt in de samenstelling van een nieuwe werkbibliotheek voor de wereldwijd toegepaste code ORIGEN, althans voor de minder voorkomende nucliden. Voor de belangrijke actiniden en langlevende splijtingsprodukten is van de ECNAF-bibliotheek uitgegaan en is waar nodig rekening gehouden met zelfafscherming. Met betrekking tot de status van de nieuw gevormde ECNAF-bibliotheek kan gezegd worden, dat deze behoort tot her beste wat thans verkrijgbaar is. De verzameling gegevens is zeker geschikt voor algemene transmutatiestudies, vooral als her om de belangrijke actiniden gaat. Voor een aantal "minor actihides" zijn betere gegevens nodig, vooral indien grote hoeveelheden hiervan in een reactor getransmuteerd zouden moeten worden. Dit is noodzakelijk in verband met beschouwingen betreffende de veiligheid van dergelijke "burners". Ook moet in de naaste toekomst werk worden verricht aan "cladding" en de inetle matrix voor het te bestralen nucleaire materiaal. Verder is de status van werkzame doorsneden voor de Th-cyclus nog onbevredigend voor grootschalige toepassing. Tenslotte is de situatie met betrekking tot geSvalueerde onzekerheden in werkzame doorsneden ook nog onbevredigend.

10

ECN-C--93-067

Actinidenbibliotheek voor lage energqe Tabel 1 lnhoud van ECNAF bestand

Nuclide

Oorsprong Nuclide

Oorsprong Nuclide

Oorsprong

Tc-99 ~) 1-129 ~) Cs-135 Ra-223 Ra-224 Ra-225 Ra-226 Ae-225 Ae-226 Ae-227 Th-227 Th-228 Th-229 Th-230 Th-232 Th-233 Th-234 Pa-231 Pa-232 Pa-233 U-232 U-233 U-234-

ECN ECN JEF2.2 JENDL,3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JENDL3 JEF2.2 JEF2.2 JENDL3 JENDL3 JEF2.2 JENDL3 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2

JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JENDL3 JENDL3

JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2,2 JEF2.2 JEF2.2 JENDL3 JENDL3 JEF2.2 JENDL3 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JEF2.2 JE!qDL3 JEF2.2 JENDL3 JENDL3 JENDL3

U-235 U-236 U-237 U-238 Np-237 Np-238 Np-239 Pu-236 Pu-237 Pu-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242 Pu-243 Pu-244 Am-241 Am-242 Am-242~ Am-243 Am-244 Am-244~’

Cm-241 Cm-242 Cm-243 Cm-244 Cm-245 Cm-246 Cm-247 Cm-248 Cm-249 Cm-250 Bk-249 Bk-250 C~-249 Cf-250 Cf-251 C~-252 Cf-253 Cf-254 Es-253 Es-254 Es-255 Fm-255

Voor activerings- en transmutatieberekeningen moet deze verzameling worden aangevuld met de EAF-3 bibliotheek, die in Petten is samengesteld. Deze evaluaties zijn door ECN aangepast [4].

2.2 Werkbibliotheken Er zijn twee werkbibliotheken gemaakt, 66n ten behoeve van reactorberekeningen, inclusief zelfafschermingsberekeningen en 66n len behoeve van acliverings- en transmutatieberekeningen.

2.2.1 Multi-groepen bibliotheek De eerstgenoemde bibliotheek is gebaseerd op de ECNAF-bibliolheek en in multi-groepenvorm gebracht door berekeningen met de code NJOY. Aanvan-

ECN-C--93-067

Nucleaire Gegevens Transmutatie kelijk is dit gedaan door een supplement te maken op de 219-groepen-bibliotheek in de AMPX-structuur voor gebruik binnen het PASC-3 systeem. Een gra~fische presentatie voor 28 (minor) actiniden uit JEF-2 is gegeven in P, ef. [3]. Er was een moeilijkheid betreffende de behandeling van de belangrijke actiniden U-235, U-238, Pu-239 en ook Pu-241, waarvoor de resonantiebehandeling met Reich-Moore parameters is uitgevoerd. Deze methode was niet geschikt voor verder gebruik in her bij ECN gebruikte PASC-3 codesysteem, dat gebaseerd is op de Nordheim-behandeling voor opgeloste resonanties. Daarom is een uitgebreid onderzoek verricht om de Reich-Moore parameters te vertalen in Breit-Wigner parameters. Een vergelijking tussen de restdtaten van beide berekeningen is gegeven in Ref. [5] voor puntsgewijs gegeven werkzame doorsneden. Resultaten waren bemoedigend, maar de vraag was ot~ de effecten van temperatuur en van zelfafscherming goed berekend konden worden. Hiertoe zijn voor dooraneden bij kamertemperatuur voor oneindig verdunde materialen de exacte (Reich-Moore) doorsneden omgezet in multi-groepenvorm, terwijl de ingevoerde benadering alleen relat/eve effecten van temperatuur en zelfafscherming beschrijft. Ook is in Ref. [5] een zorgvuldige keuze gemaakt van de resonantieparameters, die aldus behandeld werden. Vervolgens werd onderzoek naar de temperatuureffecten uitgevoerd [6]. De conclusie was, dat de benadering acceptabel was, in ieder geval vergelijkbaar met de benaderingen die doorgaans gemaakt worden met de Nordheim-methode. Her was moeilijker om de berekening van zelfafscherming met de aldus gemaakte bibliotheek te testen. Besloten werd om een aantal berekeningen uit te voeren aan bekende experimentele "benchmarks" en om een vergelijking te maken met Monte Carlo berekeningen. De resultaten bevestigen dat de door ons aangebrachte benaderingen acceptabel zijn. De uiteindelijke 219-groepen bibliotheek van actiniden en langlevende splijtingsprodukten (gebaseerd op JEF-2) is bij ECN beschikbaar als "EJ2-219 bibliotheek", waarvan de handleiding gegeven is in Ref. [7]. Inmiddels is bovengenoemde bibliotheek opnieuw samengesteld in de nieuwe Europese 172-groepenstructuur XMAS, voor gebruik met de nieuwe versie van her PASC-systeem gebaseerd op SCALE-4.1. Bij deze nu routinematige berekening werd tevens gebruik gemaakt van de nieuwste versie van de code NJOY en de uit IRI (Delft) afkomstige code NSLINK, nadat deze met her ECN-model voor de behandeling van Reich-Moore parameters verbeterd was. Een handleiding voor deze bibliotheek is in voorbereiding en de bibliotheek is reeds uitgebreid getest en toegepast in benchmark-berekeningen. Ook hierover zijn een aantal voorlopige rapporten verschenen. E6n-groeps werkzame doorsneden gebaseerd op deze bibliotheek worden in de vorm van handzame tabellen gegeven in Ref. [8]. Zeer recent is ook de verzameling van aanvullende actinidengegevens uit JENDL-3 toegevoegd. Zo heeft dit werk geresulteerd in een zeer uitgebreide ECNAF 172-groepen-bibliotheek voor actiniden en voor langlevende splijtingsprodukten, die gecombineerd kan worden met de algemene JEF-2 bibliotheek.

12

ECN-C--93-067

Actinidenbib]iotheek voor lage energie

2.2.2. Werkbibliotheken voor activerings- en transmutatieberekeningen ECN heeft de beschikking over twee systemen: bet zogenaamde EASY systeem (’European Activation SYstem’ bestaande nit de EAF-3 bibliotheek en de FISPACT activeringscode) en hot ORIGEN- systeem bestaande nit de ORIGEN-S splijtstof-opbrandcode en een bijbehorende databibliotheeko Aan bet eerstgenoemde systeem, dat tot nu toe vooral voor fusie-activeringsberekeningen gebruikt wordt, is in hot kader van het huidige onderzoek geen ontwikkelingswerk verricht. De EAF-3 bibliotheek, die door ECN is ontwikkeld en gecompileerd, is door ECN beschikbaar gesteld aan Los Alamos National Laboratory en wordt daar vooral gebruikt voor de berekening van activering van de trefplaat van versnellers voor transmutatie (zie ook hoofdstuk 3). Hiertoe is de EAF-3 file gecondenseerd naar 100 en ook naar 175 energiegroepen die in de FISPACT code kunnen worden gebruikt. Het ORIGEN systeem is ge’integreerd in PASC-3 en SCALE-4. Onderzoek van de bestaande databibliotheek behorende bij ORIGEN-S heeft uitgewezen dat de kwaliteit van de verzameling van werkzame doorsneden van de nucliden in doze bibliotheek slecht is. Grote verschillen werden gevonden tussen de werkzame doorsneden in de ORIGEN-S bibliotheek enerzijds en doorsneden van moderne datafilos als JEF2.2 anderzijds [8]. Modemisering van do ORIGEN-S databibliotheek was daarom zeer gewenst [12]. De ORIGEN-S databibliotheek bevat doorsneden voor diverse typen reactoren, waarvan die voor lichtwaterreactoren (LWR) on snelle reactoren (LMFBR) zijn gemodernlseerd in her kader van dit project. Voor een LWR bevat de ORIGEN-S bibliotheek d6e-groeps werkzamo doorsneden, die door middel van drie voerparameters naar ~n groep kunnen worden gecondenseerd; voor een LMFBR bevat de ORIGEN-S bibliotheek reeds ~n-groeps werlczame doorsneden. Bij de berekening van nieuwe werkzame doorsneden is voor de lichtwaterreactor een moderne Franse drukwaterreactor van hot type N4 gekozen en voor de snelle reactor de Super-Yh~nix reactor. Voor nucliden waatwan zelfafscherming onbelangrijk is, kunnen de PWR-gegevens ook good gebruikt worden voor andere typen thermische en epithermische spectra, door gebruik te maken van drie spectrumindices (THERM, RESen FAST). De nucliden waarvan de doorsneden zijn gemoderniseerd, kunnen worden ingededd in drie groepen: (1) nucliden van de 172 groepen werkbibliotheek waarvoor zelfafscherming in rekening is gebracht, (2) nucliden van dezelfde bibliotheek zonder zelfafscherming, en (3) nucliden van de European Activation File zonder zelfafscherming. De werkzame doorsneden van de laatste groep nndiden zijn daarvoor gecondenseerd naar 172 groepen. De 172 groepen in de bibliotheken die op bovenstaande manier verkrogen zijn, zijn gecondenseerd naar drie energiegroepen voor de LWR en naar 66n groep voor de LMFBR met behulp van de neutronenspectra bij gemiddelde opbrand. De neutronen-spectra zijn berekend door met de splijtstof-opbrandcode ORIGEN-S de nueliden-concentraties te berekenen van ruim twintig actiniden en dertig splijtingsprodukten bij gemiddelde opbrand, en vetwolgens ECN-C--93-067

13

Nucleaire Gegevens Transmutatie het neutronenspectrum te berekenen in een splijtstofstaafje dat deze vijftig nucliden in de juiste concentraties bevat. Voor deze twintig actiniden en dertig splijtingsprodukten is het zelfafschermingeffect op de energieresonanties in rekening gebracht. Bij de LWR bleek dit effect voor sommige nucliden belangrijk te zijn. Tabel 2 toont bet effect van resonantie-zelf-afscherming op de werkzame doorsneden voor neutronvangst en voor de splijting van uraniumisotopen in een LWR splijtstofpin halver~vege maximale opbrand.

Tabel 2 Het effect van resonantie-zelfafscherming op de ddn-groeps werkzame doorsneden van uraniurnisotopen in een PIVR sph~tstofpin halverwege maximale opbrand (werkzame doorsneden gemiddeld over het neutronenspectrum).

Nuclide

Vangstdoorsnede (barn) Splijtingsdoorsnede (barn) Verdund Afgeschermd Verdund Afgeschermd

U-234 U-235 U-236 U-238

20.24 8.38 7.80 5.44

20.16 8.28 6.80 0.917

0.531 36.02 0.310 0.105

0.531 35.89 0.297 0.105

Door de opbouw van actiniden en splijtingsprodukten in de splijtstof van een LWR verandert her neutronenspectrum als functie van de opbrand van de splijtstof, en dus veranderen ook de waarden van de over het neutronenspectrum gemiddelde werkzame doorsneden van nucliden. Om bet gedrag van werkzame doorsneden als functie van de opbrand te begrijpen moet onderscheid gemaakt worden tussen werkzame doorsneden met een drempelenergie (d.w.z. dat de werkzame doorsnede onder een bepaalde energiewaarde gelijk is aan nul en boven die drempelwaarde een toenemende waarde als functie van de energie heeft) en doorsneden met een zogenaamd "l/v" verloop in her thermische energiegebied. Voor de eerste groep geldt dat de werkzame doorsnede als functie van de opbrand continu toeneemt in waarde doordat her neutronenspectrum boven 66n MeV in een reactor continu "harder" wordt. Dit komt omdat het splijtingsspectrum van plutonium harder is dan van U-235 en omdat plutonium bij toenemende opbrand een steeds grotere bijdrage levert aan het vetrnogen in de reactor. De tweede groep van doorsneden heeft een grillig verloop als functie van de opbrand, doordat her neutronenspectrum in her thermische gebied sterk varieert met de concentratie van borium in het koelmiddel (voor regeling van de reactor) en met de concentraties van actiniden en splijtingsprodukten in de splijtstof. Meet absorptie in het thermische gebied leidt tot een harder thermisch spectrum en, door het "l/v" verloop van de werkzame doorsneden, tot een lagere waarde van de werkzame doorsnede gemiddeld over het neutronen spectrum.

14

ECN-C--93-067

Actinidenbibliotheek voor lage energie

Voor een snelle natriumgekoelde reactor zijn de werkzame doorsneden reel minder afhankelijk van de opbrand van de splijtstof, omdat het neutronenspectrum reel harder is en dus reel minder wordt be’invloed door neutronenvangst in splijtingsprodukten en regelstaveu. Ook veranderen de uranium- eu plutoniumconcentraties in een snelle reactor reel minder als functie van de opbrand van de splijtstof in vergelijking met een thermische reactor. Bij het opstarten van de reactor is immers al een grote hoeveelheid plutonium aanwezig on dit blijfl go door de transmutatie van U-238 naar plutonium gedurende bet bedrijf van de reactor. Her gevolg is dat werkzame doorsneden van nucliden weinig veranderen als functie van de opbrand. Ook het effect van de zelfafscherming als gevolg van de resonanties is gering door bet harde neutronenspectrum. In de ORIGEN-S databibliotheek zijn alle werkzame doorsneden van 565 nucliden geactualiseerd. Voor alle nucliden zijn de werkzame doorsneden in de situatie halverwege maximale opbrand van de splijtstof gebruikt voor de verbetering, en waar mogelijk zijn de resonantie-zelfafschermingseffecten in rekening gebraeht (root 22 actiniden en voor ca. 30 splijtingsprodukten). Tabdlen 3 en 4 geven werkzame doorsneden voor verschillende nenlronreacties voor enkele belangrijke actiniden en splijtingsprodukten voor zowel een lichtwaterreactor als voor eeu snelle reactor. Behalve de werkzame doorsneden zijn ook de halveringstijden van de nueliden in de ORIGEN-S bibliotheken geactualiseerd. Er is geverifieerd dater geen grote verschillen zijn tussen ENDF/B-6 en JEF-2.2. Tevens kan worden gesteld dat geen grote verschillen bestaan tussen de halveringstijderl in de oude ORIGEN-S bibliotheken en nieuwe ENDF/B-6 waarden. Ook de conversiefactoren voor de berekening van radiotoxiciteit zijn vernieuwd. Echter omdat deze data in sterke mate aan verandering onderhevig zijn, is besloten om niet de data in de ORIGEN-S bibliotheek zelf op te neman, maar om eeu programma te maken dat de nucliden-concentraties uit ORIGEN-S files leest en de bij elk nuclide behorende radiotoxiciteit berekent. Op deze wijze kunhen in de toekomst eenvoudig de conversiefactoren voor de berekening van radiotoxiciteit worden vemieawd, zonder herhaaldelijk de ORIGEN-S databibliotheken te vernieuwen. Bovendien is nu her soort gegevens dat in de ORIGEN-S bibliotheken staat vermeld niet meer in zwang. Staan in oude ORIGEN-S bibliotheken hog de maximaal toegestane concentraties in drinkwater en lucht van een bepaald nuclide vermeld, de nieuwe lijst van conversiefactoren vermeldt van een nuclide uitsluitend her dosisequivalent dat bij ingestie opgelopen wordt per Bq (in eenheden van Sv/Bq). Tabel 5 geeft de data voor actiniden, zoals deze nu gebruikt worden. De dataset waarop tabel 5 is gebaseerd stemt overeen met de internationale ICRP-61 norm.

ECN-C--93-067

15

Nucleaire Gegevens Transmutatie Tabel 3 Diverse ddn-groeps werkzame doorsneden (in barns) voor actiniden en enkele spliflingsprodukten gemiddeld over her neutronenspectrum van een lichtwaterreactor (Franse PWR) bij halve opbrand.

Nuclide

vangst

splijting

(n,2n)

(n,3n)

Tc-99 1-129 Cs-135 U-234 U-235 U-236 U-238 Np-237 Np-238 Np-239 Pu-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242 Pu-243 Am-241 Am-242m Am-242 Am-243 Cm-242 Cm-243 Cm-244 Cm-245 Cm-246

7.42E+00 2.72E+00 2.11E+00 2.02E+01 8.28E+00 6.80E+00 9.17E-01 3.21E+01 1.26E+01 1.39E+01 2.61E+01 4.83E+01 1.18E+02 3.12E+01 2.91E+01 1.15E+01 9.69E+01 1.23E+02 2.75E+02 5.03E+01 4.75E+00 1.34E+01 1.64E+01 1.59E+01 2.82E+00

0.00E+00 0.00E+00 0.00E+00 5.31E-01 3.59E+01 2.97E-01 1.05E-01 5.18E-01 1.24E+02 6.10E-01 2.33E+00 8.60E+01 6.27E-01 9.30E+01 4.62E-01 2.37E+01 1.14E+00 5.33E+02 1.46E+02 4.38E-01 1.10E+00 8.68E+01 9.92E-01 1.09E+02 6.19E-01

1.00E-03 8.43E-04 6.43E-04 6.35E-04 4.44E-03 3.20E-03 4.70E-03 9.75E-04 5.67E-03 1.42E-03 3.25E-04 1.27E-03 1.55E-03 8.27E-03 2.61E-03 1.94E-02 7.34E-04 4.51E-03 1.65E-03 1.98E-03 4.47E-04 1.42E-03 1.82E-03 1.59E-03 2.02E-03

0.00E+00 1.20E-06 0.00E+00 1.07E-05 5.90E-06 4.88E-05 3.78E-05 4.18E-06 3.12E-05 2.20E-05 3.39E-06 6.16E-07 1.2TE-05 1.51E-05 2.84E-05 1.49E-04 1.69E-06 2.89E-05 1.16E-05 8.81E-06 0.00E+00 0.00E+00 4.32E-06 0.00E+00 8.43E-05

2.3 Verificatie Om de nieuwe ORIGEN-S bibliotheken te testen zijn berekeningen uitgevoerd aan een PWR. De actinidenconcentraties bij maximale opbrand - uit berekeningen met ORIGEN-S met de nieuwe bibliotheken - zijn vergeleken met resultaten van opbrandberekeningen waarbij de werkzame doorsneden van nucliden volgens een bepaalde procedure werden overschreven tijdens de berekeningen zelf. Het laatste type berekeningen is erg tijdrovend (niet alleen war betreft rekentijd maar ook war betreft invoer-voorbereidingstijd) maar wordt algemeen beschouwd als de beste procedure om opbrandberekeningen uit te voeren omdat het tot de meest exacte resultaten leidt. Uit deze berekeningen bleek dat de concentraties van vrijwel alle actiniden binnen 10% nauwkeurig werden berekend met de nieuwe bibliotheek in vergelijking met 16

ECN-C--93-067

Actinidenbibliotheek voor lage energie

de resultaten van de meet exacte berekeningen. Voor reel actiniden was bet verschil zelfs maar 1 h 2 procent. Voor de verschillen die werden gevonden kon een plausibele verklaring worden gevonden [8]. De nieuwste bibliotheek wordt beschreven in een conferentiebijdrage [12].

Tabel 4 Diverse ddn-groeps werkzame doorsneden (in barns) voor actiniden en enkele splijtingsprodukten, gemiddeld over her neutronenspectrum van een snelle natriumgekoelde reactor bij halve opbrand.

ECN-C--93-067

Nuclide

vangst

splijting

(n,2n)

(n,3n)

Tc-99 1-129 Cs-135 U-234 U-235 U-236 U-238 Np-237 Np-238 Np-239 Pu-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242 Pu-243 Am-241 Am-242m Am-242 Am-243 Cm-242 Cm-243 Cm-244 Cm-245 Cm-246

5.95E-01 3.41E-01 2.10E-01 6.14E-01 5.45E-01 5.57E-01 2.80E-01 1.58E+00 1.82E-01 1.97E+00 5.57E-01 5.22E-01 5.61E-01 5.50E-01 4.89E-01 3.91E-01 1.94E+00 4.86E-01 6.08E-01 1.72E+00 9.08E-01 9.73E-01 5.46E-01 8.12E-01 2.43E-01

0.00E+00 0.00E+00 0.00E+00 3.46E-01 1.93E+00 1.09E-01 4.60E-02 3.34E-01 3.47E+00 4.73E-01 1.13E+00 1.83E+00 3.97E-01 2.55E+00 2.75E-01 8.65E-01 2.78E-01 3.19E+00 3.21E+00 2.16E-01 5.97E-01 6.90E+00 4.42E-01 4.92E+00 2.81E-01

3.56E-04 3.01E-04 2.32E-04 2.19E-04 1.47E-03 1.08E-03 1.58E-03 3.35E-04 1.88E-03 4.76E-04 1.12E-04 4.28E-04 5.27E-04 2.69E-03 8.80E--04 6.30E-03 2.51E-04 1.49E-03 5.46E-04 6.68E-04 1.55E-04 4.73E-04 6.18E-04 5.31E-04 6.92E-04

0.00E+00 5.19E-07 0.00E+00 4.17E-06 2.37E-06 1.87E-05 1.46E-05 1.66E-06 1.20E-05 8.42E-06 1.33E-06 2.57E-07 4.99E-06 5.88E-06 1.10E--05 5.57E-05 6.78E-07 1.11E-05 4.47E-06 3.43E-06 0.00E+00 0.00E+00 1.67E-06 0.00E+00 3.19E-05

17

Nucleaire Gegewns Transmutati~

Tabel 5 Conversiefactoren voor de berekening van radiotoxiciteit van actiniden (Sv/Bq) volgens ICRP-61 normen. Nuclide (major actinid~)

Conversi~ factor

U-234 U-235 U-236 U-238 U-239 Pu-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242

2.9E-08 2.9E-08 2.9E-08 2.5E-08 2.9E-11 5.0E-07 5.0E-07 5.0E-07 1.0E-08 5.0E-07

Nuclide (minor actinide)

Np-237 Np-239 Am-241 Am-242 Am-242m Am-243 Cm-242 Cm-243 Cm-244

Conwrsi~ factor

6.7E-07 1.0E-09 6.7E-07 4.0E-10 5.0E-07 6.7E-07 2.2E-08 4.0E-07 3.3E-07

Ook zijn nuclideneoncentraties in een PWR splijtstofstaafje berekend met ORIGEN-S (met de nieuwe bibliotheek) en deze concentraties zijn vergeleken met gemeten concentraties (uit de literatuur). Het blijkt dat de berekende waarden binnen enkele tiantallen procenten overeenstemmen met de gemeten waarden en dat voor reel nucliden bet verschil slechts enkele procenten is. Resultaten van deze vergelijking zijn gegevan in tabel 6.

Tabel 6 Gemeten en berekende nuclidenconcentraties per gram initi~le splijtsto[ (rag/g) in een PWR spliflstofstaaJje met een opbrand van 44.34 GDd/tU.

Nuclide

U-234 U-235 U-236 U-238 Pu-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242 Np-237" Am-241*

Meting (benchmark) 1.2E-01 3.54 3.69 8.249E+02 2.688E+01 4.357 2.543 1.020 8.401E-01 3.31 E-04 1.31

Berekening

Verhouding

1.23E-01 4.32 3.60 8.22E+02 2.69E-01 5.06 2.27 1.33 8.55E-01 3.6 E-04 1.73

1.025 1.220 0.976 0.996 1.001 1.161 0.893 1.304 1.018 1.088 1.321

* in mCi/g

18

ECN-C--93-067

3. ACTINIDENBIBLIOTHEEK VOOR HOGE ENERGIEEN 3.1 Inleiding en internationale aspecten De transmutatie van langlevende actiniden en splijtingsprodukten met behulp van versnellers is een tweede optie voor de vermindering van her kemafvalprobleem. Deze methode gaat uit van een door een versneller geproduceerde hoog-energetische protonenbundel welke kernreacties veroorzaakt in can trefplaat bestaande uit lood, bismut of wolfraam. De bij deze versplinteringsreacties vrijkomende neutronen versplijten vervolgens her ongewenste radioactieve materiaal dat zich in een subkritische mantel rondom de trefplaat bevindt. Ook kunnen protonen rechtstreeks gebruikt worden om actiniden te versplinteren. Het is de bedoeling dat uiteindelijk slechts niet-radioactief of relatief kortlevend radioactief materiaal resteert. Her onderzoek naar daadwerkelijke realisatie van de versnellermethode concentreert zich met name in her Los Alamos National Laboratory, USA en in het Japanese Atomic Energy Research Institute (JAERI), Japan. De bijdrage van ECN aan de versnelleroptie richt zich vooral op onderzoek naar benodigde nucleaire gegevens. Dit vereist in de eerste plaats een categorisatie van de behoeften aan deze gegevens voor de constructie van het versnellersysteem. Vervolgens is er een inventarisatie nodig van de nucleaire gegevens die reeds beschikbaar zijn en van gegevens die nog experimented of middels kernfysische model-berekeningen bepaald moeten worden. Uiteindelijk dient dit te resulteren in bet verzorgen van een goede toegankelijkheid voor gebruikers tot deze gegevens door middel van zogenaamde ge~valueerde nucleaire datafiles. Gezien de omvang van een dergelijk project is gezocht naar intemationale uitvoering van her werk. Via de Data Bank van de NEA (de Nuclear Energy Agency van OESO) is er een onderzoek uitgevoerd naar de vereiste, beschikbare en nog te bepalen nucleaire gegevens voor transmutatiedoeleinden. Als vervolg hierop heeft de NEA Data Bank een verzoek bij her ECN ingediend om de benodigdheden voor de aanmaak van een database voor transmutatie nader te specificeren. Dit onderzoek is gerapporteerd aan her Nuclear Science Committee van de NEA. Deze commissie heeft vervolgens in de Working Party on International Evaluation Coordination een internationale werkgroep opgericht voor de studie van de haalbaarheid van nudeaire data-evaluatie voor intermediaire energie~n. In deze werkgroep is ook ECN vertegenwoordigd. Onder andere zullen een aantal "sample evaluations" worden uitgevoerd om diverse evaluatietechnieken te demonstreren en uit te testen. Parallel aan deze ontwikkeling is een "benchmark" van kernfysische modelberekeningen voor energie~n boven 20 MeV gedefinieerd. Her ECN heeft, wederom via de NEA Data Bank, aan deze definitie meegewerkt en bovendien deelgenomen aan de benchmark zelf, zie 3.3.

ECN-C--93-067

19


Incident particle

TARGET NUCLEUS

Nucleons + t.....~. other hadrons

Intranuclear cascade

HIGHLY EXCITED NUCLEUS

Pre-equilibrium Emission

’~""f Fission neutrons

..... ’t FISSION PRODUCTS

light particles+ photons t’’~’

COMPOUND NUCLEUS

Fission Fission neutrons

FISSION PRODUCTS

light particles + photons

RESIDUAL NUCLEUS

Figuur 1 Mogelijke kernreacties bij hoge energie~n, De doorlopende piflen refereren aan bet intranucleaire cascade proces (dun target; enkelvoudige proton-kern reactie) en de onderbroken piflen representeren het internucleaire cascade proces (dik target: meervoudige reacties).

22

ECN-C--93--067

Actinidenbibliotheek voor hoge energie Ei,,,.(Me\;) -~ 20

30

50

100

150

200

350

600

900

1500

~Ta(p,x) ~S~Ta(n,xn) ~Ta(n,xp)

@

~*~Ta(n,x) W (p,xn)

w (p,x) w (n,x) ~*’~W (p,xp)

~*~W (p,xn) :~W (p,xn)

~84W (p,xp) ~4W (p,xn) i~W (n,xn) ~*4W (n,x) ~s~W (p,xp) ~W (p,xn) as6W (n,xn)

~W (n,xp) ~S~W (n,x)

Pb(p,xp) Pb(p,xn)

Pb(p,x) Pb(n,xn) Pb(n,x)

-~°~Pb(p,xn) ~°4pb(n,xn) ~°~Pb(p,xp) ~°~Pb(p,xn)

~°~Pb(n,xn) ~ozPb(p,xp) ~°~Pb(p,xn) ~°~Pb(n,xn) ~°vPb(n,x)

~°SPb(p,xp) ~°spb(p,xn)

"~°SPb(p,x) ~°sPb(n,xn)

~°SPb(n,xp) ~X°Pb(p,xp)

m(p,xp) Bi(p,xn) Bi(p,x) Figuur 2 Resultaat van her systematisch vergelijken van twee databases (NSR gegevens zijn verticaal gearceerd; EXFOR gegevens horizontaal gearceerd). Alleen in de EXFOR bibliotheek zijn de experimentele gegevens zelf verzameld; in de NSR bibliotheek zijn alleen literatuurverwijzingen opgenomen. Het type reactie is uitgezet tegen de h,komende energie, zie verder Ref. [9].

ECN-C--93-067

23

Nucleaire Gegevens Transmutatie Tevens is deelgenomen aan een modelvergelijking (benchmark) van de NEA Data Bank. In figuur 4 wordt een voorbeeld getoond van een vergelijking tussen de ECN-resultaten en andere bijdragen. Bij hoge uitgaande energieSn produceert her programma waarden in goede overeenstemming met de experimentele gegevens en andere voorspellingen. Bij lage uitgaande energieSn wijkt het ECN-resultaat lets af. Deze afwijking was bekend en wordt veroorzaakt door meervoudige emissie, hetgeen nog niet in de ECN-code is ingebouwd. Momenteel wordt hieraan gewerkt. De kracht van de ECN-code nit zich in een goede voorspelling van hoekverdelingen bij hoge energie~n. Dit is van belang wegens de sterk anisotrope verdeling van deeltjes bij deze energie~n.

3.4 Evaluatiewerk en toekomstverwachting Met bet verzamelen van de bestaande nucleaire datafiles voor hoge energie8n, (zie tabel 6 uit ref. [9]), en relevante modelprogramma’s, (zie tabel 7 uit ref. [10]), zijn de beginvoorwaarden gecreSerd om in Nededand evaluatiewerk voor hoge energieSn nit te voeren. Via de NEA Data Bank en ook via her National Nuclear Data Center in Brookhaven, USA, is er toegang tot een groot gedeelte van de benodigde experimentele gegevens. AYgaande op resultaten van de NEA modelcodevergelijking en op aanbevelingen van her Nuclear Science Committee van NEA, is er inmiddels consensus betreffende de noodzaak om bet energiegebied tussen 20 en 100 h 200 MeV op te vullen met resultaten uit geSvalueerde datafiles. ECN is van plan hier een bijdrage aante leveren in het kader van de pas opgerichtte intemationale werkgroep onder auspici~n van het Nuclear Science Comittee. Hierin zal ECN meewerken aan de definitie van een intemationaal evaluatieproject, waarbij rekening zal worden gehouden met de perspectieven van de versnelleroptie en bij CEA uitte voeren studies van de gevoeligheid voor onnauwkeurigheden in de gegevens. Middels een detachering bij CEA zal specifieke kennis worden opgedaan en zullen "sample evaluations" worden uitgevoerd. Resultaten van HETC-berekeningen aan target en reactorgedeelte zullen kritisch worden gevolgd met name voor war betreft de gevoeligheid voor onzekerheden in de nucleaire gegevens. Middels deze intemationale bijdrage zal ECN zich extra kennis knnnen verschaffen over mogelijkheden van de versnelleroptie. In verband hiermee kan ook de succesvolle toepassing van activerings-gegevens, beschikbaar gesteld door ECN aan Los Alamos, worden genoemd. Hierdoor is naast een goede samenwerking ook veel inzicht verkregen in de problematiek van deze berekeningen (zie figuur 5). Tenslotte zal aandacht worden besteed aan uitbreiding van de ECN-programmatuur (fysische modelberekeningen) voor evaluatie van nucleaire constanten bij hogere energie~n.

26

ECN-C--93-067

Actinidenbibliotheek voor hoge energie

0.1000

[] V

V

0.0100 V

V

0.0010

¯ v

o O O

0.0001 20

40

60

80

Proton Emission Energy (MeV-lab) DUB

x

KYU

O O LAS2 ¯ ¯ LNL

x LAS

v

7 PSI

< ¯ JAE < ~ JAE2

¯ " ¯ ECN ~ SAFEXP

Figuur 4: De NEA Data Bank modelcodevergelijking: Inelastische proton verstrooiing op 90Zr bij 80 MeV en een hoek van 120 graden. De doorgetrokken lijn representeert de experimentele gegevens. De ECN-berekeningen zijn aangeduid met gevulde rechtopstaande driehoekjes.

ECN-C--93-067

27


Tabel 6: Bij het ECN aanwezige hoge-energie evaluaties ten behoeve van een "starter file" Materiaal

Energiegebied

Oorsprong

Inkomend deeltje

Fe-56 Pb-208 Bi-209 U-238

0-1000 MeV 0-1000 MeV 0-1000 MeV 0-100 MeV

Brookhaven Brookhaven Brookhaven Los Alamos

neutron, proton neutron, proton neutron, proton neutron, proton

Tabel 7: Bij het ECN aanwezige modelprogrammatuur

Code

Energiegebied

Oorsprong

EXIFON ALICE GNASH KAPSIES GRAPE

0-100 MeV 0-400 MeV 0-100 MeV 10-200 MeV 0-50 MeV

Dresden Lawrence Livermore Los Alamos ECN ECN

28

ECN-C--93-067

Actinidenbibliotheek voor hoge energie

H IGH ENERGY TRANSPORT CODE (INTERNAL DATA GENERATION)

TARGET

SPALLATION PRODUCTS

TRANSPORT CODE (MCNP) POINT CROSS SE(SFION~

/

FILE E <Emax

FOR TARGET E < Emax

MULTI GROUP CROSS

DECAY DATA FILE

SPECTRUM IN TARGET

TRANSPORT CALCULATION FOR REACTOR

? Keff

I

FLUX SPECTRUM IN REACTOR

ACTIVATION + TRANSMUTATIOb CALCULATION FOR REACTOR

ACTIVATION + TRANSMUTATION CALCULATION FOR TARGET

1

ACTIVATION OF TARGET NUCLIDE CONCENTRATION

NUCLIDE CONCENTRATION IN REACTOR

Figuur 5 Globaal berekeningsschema voor reactorsystemen die op versnellers zijn gebaseerd

ECN-C--93-067

29


30

ECN-C--93-067

4. CONCLUSIE Gegevens voor transmutatie met reactoren Met betrekking tot de status van de nieuw gevormde bibliotheken voor transmutatie met reactoren kan gezegd worden, dat deze behoren tot her beste war thans verkrijgbaar is. De verzameling gegevens is zeker geschikt voor algemene lransmutatie-studies, vooral als her om de belangrijke actiniden gaat. Het doel van de studie:" goed gefundeerde en hanteerbare werkbibliotheken voor onderzoek van transmutatie van kemafval, is daarmee bereila, althans voor reactorstudies. Gegevens voor transmutatie met behulp van versnellers War betreft de studie van nucleaire gegevens, die nodig zijn in verband met de mogelijke toepassingen van versnellers, is samenwerking overeengekomen met de NEA-databank en CEA-vestigingen. Hierbij is er van uitgegaan dat ECN zich vooral zal richten op de evaluatie van nucleaire gegevens in bet energiegebied tussen 20 en 100 h 200 MeV. De status van deze gegevens en de benodigde inspanningen om deze te verbeteren zijn uitgebreid vastgelegd in drie rapporten [9, 10, 11]. Diverse inspanningen zijn geleverd in her kader van de pas opgedchte intemationale werkgroep onder auspiciSn van her NEA Nuclear Science Comittee. Hierin werkt ECN mee aan de definitie van een internationaal evaluatieproject, waarbij rekening zal worden gehouden met de perspectieven van de versnelleroptie en met bij her CEA uit te voeren gevoeligheidsstudies. Middels deze internationale bijdrage verschaft ECN zich extra kennis over de mogelijkheden van de versnelleroptie. Door de succesvolle toepassing van activeringsgegevens, die door ECN beschikbaar gesteld wetden aan Los Alamos, is er naast een goede samenwerking met dat instituut ook veel inzicht verkregen in de problematiek van activering van versnellers en de omgeving daarvan. Databestanden en programmatuur De resullaten van her hier kort beschreven onderzoek zijn vastgelegd in de vorm van diverse databestanden te weten: 1. De basis ECNAF bibliotheek; 2. De European Activation File EAF-3; 3. Een multigroepenbibliotheek (172 groepen); 4. De ORIGEN-S bibliotheek; 5. De starter file voor intermediaire energie~n. Deze bestanden staan niet op zichzelf: ook de benodigde programmatuur voor aanmaak ~n toepassing is operationeel. De lijst van referenties [1-15] geefl een uitgebreide documentatie van bet uitgevoerde werk met betre "kking tot deze databestanden. Bovengenoemde activiteiten resulteerden zowel in uitbreiding van de programmatuur ten behoeve van nucleaire data-doeleinden als in toename

ECN-C--93-067

31

Nucleaire Gegevens Transmutatie van de ervaring met modelberekeningen. Aanbevelingen voor vervolgwerk De belangrijkste gegevens ten behoeve van transmutatiestudies met reactorsystemen zijn thans op een bruikbare wijze bijeengebracht. Vervolgwerk is zinvol voor een aantal "minor actiniden" in verband met veiligheidsbeschouwingen, vooral indien grote hoeveelheden hiervan in een reactor getransmuteerd moeten worden. Ook zal nog extra werk uitgevoerd moeten worden aan de omhulling en de inerte matrices, waarin het te bestralen nucleaire afval wordt opgesloten. Deze verbeteringeu kunnen worden uitgevoerd in her kader van her JEF project en de "International Evaluation Coordination Working Party" van her NEA Nuclear Science Committee. Speciaal dient vermeld te worden dat er hog een aanzienlijke inspanning nodig is voor verbetering van nucleaire gegevens, indien men grootschalige toepassing van de Th-cyclus zou willen entameren. In her algemeen is erook behoefte aan een studie van onzekerheden in werkzame doorsneden. Tenslotte is duidelijk dat voor de verbetering van gegevens voor transmutatie met behulp van versnellers hog zeer reel werk nodig is. In het kader van dit onderzoek zijn bijdragen geleverd om de intemationale samenwerking op dit gebied te versterken. Her valt aan te bevelen dat Nededand hierin participeert.

32

ECN-C--93-067

5. REFERENTIES 5.1 ECN-rapportage ten behoeve van deze studie [1]

[2] [3] [4]

[5]

[6]

[7]

[8] [9]

[10]

[11]

[12] [13] [14]

[15]

ECN-C--93-067

H. Gruppelaar, H.A.J. van der Kamp and C. Nordborg, q’he JEF-1 and JEF-2 fission product files, ECN-RX--92-021, presented at the NEA Specialists’ Meeting on Fission Product Nuclear Data, JAERI, Japan, May 1992. Cai Chonghai, Directory for using JEF-2.2 evaluation library, Actinides and long-lived fission products, ECN memo NFA-Act-92-01, 1992. Cai Chonghai, Plots of minor actinides multigroup constants, ECN memo NFA-Act-92-06, !992. H.A.J. van der Kamp and H. "Gruppelaar, Revision of the JEF-1 and JEF-2 fission-product cross sections, ECN-RX--92-023, presented at the NEA Specialists’ Meeting :on Fission Product Nuclear Data, JAERI, Japan, May 1992. Cai Chonghai, H. Gmppelaar "and R.C.L. van der Stad, Comparison of Reich-Moore and Multilevel Breit-Wigner Pointwise Data for Aetinides in JEF-2.2, ECN memo NFA Act-92-15, 1992. Cai Chonghai, H. Gmppelaar and R.C.L. van der Stad, EJ2-219: Temperature effects of some important actinides in JEF-2, ECN memo NFA-Act-92-17, 1992. Cai Chonghai, R.C.L. van der Stad and H. Gruppelaar, A JEF-2 based 219-group neutron cross-section library: User’s manual, ECN memo NFA-LWR-93-06, 1993 and ECN-I--93-... , 1993. J.L. Kloosterman, lnfinetely diluted.one-group cross sections for actinides and fission products, ECN memo NFA-Act-92-18, 1992. A.J. Koning, "Review of High Energy Data and Model Codes for Accelerator-Based Transmutation"., NEA/NSC/Doc(92)12 and NEA/P&T/Report no. 4 (ECN-rapport: ECN-C--93-005, 1993). A.J. Koning, "Requirements for :an Evaluated Nuclear Data File for Accelerator-Based Transmutation", NEA/NSC/DOC(93) 6 and NEA/P&T/Report No. 6 (ECN-rapport: ECN-C--93-041, 1993). A.J. Koning, H. Gruppelaar and P. Nagel, "Nuclear Data Evaluation for Accelerator-Based Transmutation of Radioactive Waste", proceedings of the Meeting "GLOBAL ’93 - Future Nuclear Systems: Emerging Fuel Cycles and Waste Disposal Options", Seattle, Washington, Sept. 1993, (ECN-RX--93-069). J.L. Kloosterman "New Working libraries for Transmutation Studies" Ibid. (ECN-rapport: ECN-RX-93--74, 1993). A.J. Koning, Multi-step direct reactions, Proefschrifl, Groningen, juli 1992. A.J. Koning and J.M. Akkermans, "Computational comparison of quantummechanical models for multi-step direct reactions", Phys. Rev. C47, no. 2, 724-741 (1993) (ECN-report: ECN-RX--92-041). A.J. Koning, "Quantummechanical multi-step models for nuclear data applications", Proceedings of the Symposium on "Nuclear Data Evalua33

Nucleaire Gegevens Transmutatie tion Methodology", October 12-16 1992, Brookhaven, USA, (ECNrapport: ECN-RX--92-066, 1992).

5.2 Overige referenties [16] K.Abrahams, Recycleren van gebruikte splijtstof, Energiespectrum 1..~5 (1991) 96. [17] H. Gruppelaar, Actiniden Recycling, Natuur en Techniek 6___0 (1992) 603. [18] K.Abrahams, Transmutation of long-lived nuclear waste, the autumn issue of the NEA- Newsletter 10, 8, 1992, eveneens ECN-RX--92-052. [19] S.F. Mobbs et al,, "Comparison of the waste management aspects of spent fue! disposal and reprocessing": post-disposal radiological impact, EUR 13561 EN (1991). [20] K. Abrahams, Minimizing the Integrated Collective Radiation Dose and the Transmutation of Long-Lived Nuclear Waste, bijdrage aan de "OECD-NEA Specialists’ Meeting on Accelerator-Based Transmutation" (Wuerenlingen/Villigen 26-3-’92), tevens ECN-RX--92-024. [21] COMMUNIQUE 23 d6cembre 1992, Ministate de la Recherche et de l’Espace, LE TRAITEMENT DES PRODUITS DE LA FIN DU CYCLE ELECTRONUCLEAIRE ET LA CONTRIBUTION POSSIBLE DE SUPERPHENIX, Rapport du ministre de la Recherche et de I’Espace ~t Monsieur le Premier Ministreo [22] A. Buccafurni, P.A. Landeyro, and A. Orazi, Feasibility Analysis of Minor Actinide Burning in Thermal Reactor Systems, bijdrage aan de "OECD-NEA Specialists’ Meeting on Accelerator-Based Transmutation" (Wuerenlingen/Villigen 25-3-’92). [23] L.H. Baetsle, Role and influence of partitioning and transmutation on the management of nuclear waste streams NEA/P&T REPORT No 3 1992. [24] C.D. Bowman et al, Nuclear Energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 320 (1992) 336-367. [25] Hiroshi Takahashi and Herbert Rief, Concepts of Accelerator Based Transmutation Systems, OECD S~cialists’ Meeting on Accelerator Based Transmutation (Wuerenlingen/Villigen 26-3-’92). [26] K. Abrahams, "Participation in a CEC Strategy Study on Nuclear Waste Transmutation" Netherlands Energy Research Foundation, ECN memo ECN-NFA-ACT-93-01, Januari 1993. [27] M. Salvatores, C. Prunier, P. Bergeonneau and A. Zaetta, "Long-Lived Waste Transmutation Studies at CEA" Transactions of the American Nuclear Society ~ (1991) 546s. [28] K.Abrahams et al, "Transmutatie van Kernafval" Statusrapport Programma Recyclage van Actiniden en Splijtingsprodukten (RAS), ECN 1993.

34

ECN-C--93-067

ONDERZOEK NUCLEAIRE GEGEVENS VOOR TRANSMUTATIE

Recommend Documents