Experimentele bepaling van de splijtings werkzame doorsnede van 236 U met neutronen

Vakgroep Subatomaire en stralingsfysica Voorzitter: Prof. Dr. D. Ryckbosch

Experimentele bepaling van de splijtings werkzame doorsnede van

236

U met neutronen

door

Dieter Symens

Promotor: Prof. Dr. C. Wagemans Scriptiebegeleiders: Lic. S. Vermote en Dr. L. De Smet

Scriptie ingediend tot het behalen van de academische graad van Burgerlijk Natuurkundig Ingenieur optie Toegepaste natuurkunde

Academiejaar 2006–2007

Vakgroep Subatomaire en stralingsfysica Voorzitter: Prof. Dr. D. Ryckbosch

Experimentele bepaling van de splijtings werkzame doorsnede van

236

U met neutronen

door

Dieter Symens

Promotor: Prof. Dr. C. Wagemans Scriptiebegeleiders: Lic. S. Vermote en Dr. L. De Smet

Scriptie ingediend tot het behalen van de academische graad van Burgerlijk Natuurkundig Ingenieur optie Toegepaste natuurkunde

Academiejaar 2006–2007

Voorwoord Fissie is een natuurlijk proces dat pas in de 20ste eeuw ontdekt werd. Zeer snel na de ontdekking ervan werden al belangrijke vredelievende en militaire toepassingen gebruikt, getuige de eerste kernreactor in 1942 en de 2 atoombommen gebruikt tegen Japan in augustus 1945. Tot vandaag blijven deze toepassingen een onderwerp van controverse, zowel bij de gewone burgers als bij politici. Het heeft dan ook enorme voor- en nadelen. De 2 grootste problemen zijn het radioactief afval en de mogelijkheid tot het aanmaken van kernwapens. Voor geen van beide is heden ten dage een degelijke en lange termijn oplossing gevonden. Nochtans zouden enkel deze oplossingen de soms negatieve publieke en politieke opinie kunnen overtuigen van het voordeel van kernsplijting. Het vinden van zulke oplossingen kan enkel gebeuren als er degelijk onderzoek gedaan wordt dat zowel de natuur van het proces onderzoekt, als de mogelijke toepassingen ervan. Het onderzoek beschreven in deze scriptie is een zeer klein elementje in dit grote werk, maar niettemin zoals ieder klein stapje belangrijk. Belangrijk voor latere toepassingen en een exact verstaan van de natuur van de fissiereactie.

i

Dankwoord Graag zou ik mijn promotor Prof. Dr. C. Wagemans bedanken voor deze ongelooflijke mogelijkheid die hij mij geschonken heeft. Ook Lic. S. Vermote verdient een zeer bijzondere vermelding aangezien zij me steeds heeft bijgestaan met raad en hierbij een oeverloos geduld aan de dag heeft gelegd. Ook naar Dr. L. De Smet gaat mijn dank uit, aangezien zij me in het begin wegwijs heeft gemaakt in alle theorie. Ik wens ook nog de volgende mensen te bedanken die een bijdrage hebben geleverd tot deze thesis: Iedereen op het IRMM te Geel voor de hartelijke sfeer. In het bijzonder ook de heer J. Van Gils omdat hij me wegwijs heeft gemaakt in de wereld van de elektronische schakelingen, wat zeker niet gemakkelijk was. Ik wil ook nog mijn ouders bedanken omdat ze altijd alles voor me hebben gedaan, in het bijzonder voor de kans die ze me gegeven hebben om de studie van burgerlijk natuurkundig ingenieur te mogen doorlopen en hun steun daarbij. Ook mijn broer Thomas wil ik graag bedanken voor zijn luisterend oor en zijn grappige momenten. Bovendien wil ik ook al mijn vrienden en vriendinnen bedanken, voor de vele leuke en soms ook minder leuke momenten. Namen ga ik hierbij niet noemen aangezien ik waarschijnlijk iemand zou vergeten en dit afbreuk zou doen aan zijn of haar steun de voorbije maanden en jaren. Bedankt in ieder geval! Eén iemand zou ik nog heel speciaal willen bedanken, namelijk mijn vriendin Evy, voor de eeuwige steun, het nalezen en haar realistische kijk op de zaken. Ik bedank ook al mijn toekomstige collega´s en in het bijzonder de mannen en vrouwen van de natuurkunde, voor de toffe en interessante jaren samen op de schoolbanken. Ik wens ieder van hen veel succes toe in hun leven en carrière en hoop velen van hen nog vaak te mogen ontmoeten. Zoals W. Churchill ooit zei :“This isn´t the beginning of the end, but the end of the beginning!” Er wacht ons nog een mooie toekomst.

Dieter Symens, 4 juni 2007

Toelating tot bruikleen

“De auteur geeft de toelating deze scriptie voor consultatie beschikbaar te stellen en delen van de scriptie te kopiëren voor persoonlijk gebruik. Elk ander gebruik valt onder de beperkingen van het auteursrecht, in het bijzonder met betrekking tot de verplichting de bron uitdrukkelijk te vermelden bij het aanhalen van resultaten uit deze scriptie.”

“The author gives the permission to use this thesis for consultation and to copy parts of it for personal use. Every other use is subject to the copyright laws, more specifically the source must be extensively specified when using results from this thesis.”

© 4 juni 2007

Dieter SYMENS iii

Experimentele bepaling van de splijtings werkzame doorsnede van 236U met neutronen door Dieter Symens Scriptie ingediend tot het behalen van de academische graad van Burgerlijk Natuurkundig Ingenieur : optie Toegepaste Natuurkunde Academiejaar 2006–2007 Promotor: Prof. Dr. C. Wagemans Scriptiebegeleiders: Lic. S. Vermote en Dr. L. De Smet Faculteit Ingenieurswetenschappen Universiteit Gent Vakgroep Subatomaire en stralingsfysica Voorzitter: Prof. Dr. D. Ryckbosch

Samenvatting In dit onderzoek werd de fissie werkzame doorsnede van 236 U experimenteel bepaald met behulp van de TOF-methode aan de Gelina aan het IRMM te Geel. Met behulp van een witte neutronenbron werden neutronenergieën van 1 eV tot 20 keV bestudeerd en daarna vergeleken met reeds bestaande resultaten. Het resultaat is in overeenstemming met recent werk van Parker et al., maar komt niet overeen met de oudere resultaten van Theobald et al. en de gepubliceerde fissie werkzame doorsnede op de ENDF/B-VI database. In dit werk wordt bondig het fissieproces besproken (hoofdstuk 1), waarna zeer kort de verwerking van uranium wordt behandeld (hoofdstuk 2). In de 2 volgende hoofdstukken wordt meer ingegaan op het onderzoek zelf, met eerst de uiteenzetting van de gebruikte methodes (hoofdstuk 3) en daarna de behaalde resulaten en een bespreking ervan (hoofdstuk 4). Een korte conclusie (hoofdstuk 5) vervolledigt het werk.

Trefwoorden fissie werkzame doorsnede, TOF-methode,

236 U

Neutron induced fission cross section of 236U Dieter Symens Supervisor(s): C. Wagemans, S. Vermote, L. De Smet Abstract— Neutron induced fission is the basic reaction in a nuclear power installation. In order to control the nuclear chain reaction, the crosssection of all elements in the reactor have to be perceived exactly. In this experiment the neutron induced fission cross section of 236 U is determined for the energy range from 1 eV to 10 keV. This was done using the Gelina installation at the IRMM in Geel, Belgium, using a white neutron source. The detection was done using a fast parallel plate ionisation chamber at a flight path of 8.240 m. The experiment showed 5 resonance-structures, from which the 5.45 eV resonance is the most important. Nevertheless this resonance is approximately 100 times smaller than previously reported by Theobald et al., but is in accordance with the results of an experiment reported by Parker et al. Keywords—Neutron induced fission, cross-section, 236 U

TABLE I S OURCE COMPOSITION OF THE 236 U TARGET.

Isotoop 234 U 235 U 236 U 238 U

Atom % ≤ 0.00001 0.0043 99.9732 0.0225

termined by: 2 ∆En = En L[m]

I. I NTRODUCTION

r

En (∆t[µs])2 + (∆L[m])2 . 5227.039

(1)

236

T

HE neutron induced fission cross-section of U was already measured in the past by Theobald et al.[1] in 1971 at the Gelina installation in Geel. They reported 16 resonance structures in the energy range of 0.3 eV to 1000 eV. In 1993 Parker et al.[2] carried out a new measurement and reported only 5 resonance-structures. They also reported a cross-section in the areas with no resonances that was far lower than reported by Theobald et al.[2]. In 2000 Wagemans et al.[3] experimentally determined σf for thermal neutrons. Taking into account the v1 dependence in the thermal area of the cross-section, these data were in contradiction to the results of Theobald et al.[1], but complied well with the data of Parker et al.[2]. Therefore a new experiment was carried out, to determine well the fission cross-section in the energy range of 1 eV upto 10 keV. II. E XPERIMENTAL P ROCEDURE The experiment was carried out at the Gelina installation in Geel, Belgium, using a white neutron source. This neutron source was produced by accelerating electrons in a Linac up to 140 MeV and by shooting them in packages with a width of 1 ns on a rotating Uranium target. Above and under the uranium target a moderator (H2 O) slows down the neutrons. In this way neutrons are produced by the (n,f), (γ,n) and (γ,f) reactions. The Linac produces packets of electrons with a frequency of 800 Hz. The energy measurement of the neutrons produced in the uranium target was carried out with the time-of-flight (TOF) method. The distance between the moderator and the 236 U target was 8.239 m. Using the TOF flight method, an overlap filter has to be used. In between every pulse of the Linac, the neutrons have time to travel to the 236 U target and induce a fission reaction. After 1.25 ms, the next generation of neutrons is produced, from which the ones with a high kinetic energy will reach the 236 U target very fast. The Cd overlap filter will absorbe all neutrons who will not reach the target before the next neutron burst. The uncertainty over the energy of the produced neutrons is de-

The fission reaction rate was measured in a fast parallel plate ionisation chamber. Neutron-induced fission reactions are detected through the ionisation of the chamber gas (CH4 ) by the fission fragments. In this experiment a double ionisation chamber was used, with the source on the cathode in the middle of the ionisation chamber. A double ionisation chamber was used, to measure two different types of reactions. On one side the 236 U fission reaction was determined, on the other side the 10 B(n, α)7 Li reaction was measured to calibrate the neutron production. 10 B has a very well known cross-section. The formula to determine the fission cross-section is: Y236 U (En ) − BG236 U (En ) N10 B σ10 B (En ) Y10 B (En ) − BG10 B (En ) N236 U (2) where Yx is the counting rate and BGx is the measured background. The background is measured by introducing filters in the neutron beam which will absorb neutrons at well specified resonance energies. If this are black resonances, which means that no neutrons with the neutron energy will pass, all the counts measured in the ionisation chamber with this energy, are coming from background. As filters we used: 55 Mn, 59 Co, 103 Rh, 197 Au and natural W. The 236 U also contains a small percentage on 235 U. This 235 U has a much larger fission cross section and will influence the counting rate of the 236 U. A correction for this 235 U contribution could be made, since we measured the 235 U cross-section in the same conditions. Therefore the composition of the 236 U must be very well known. The composition of the used 236 U target is given in table I. σ236 U (En ) =

III. M EASUREMENTS AND R ESULTS . A very clean detection of the fission fragments was obtained by removing all the pulses from the spontaneous radioactive de-

6

1.0

Fission cross-section [b]

Counts

4

2

0

0

1000

2000

3000

0.5

4000

0.0

Channel Number ADC

1

Fig. 1. ADC spectrum of 236 U.

10

100

1000

10000

Neutron energy [eV]

Fig. 3. Measured Fission Cross Section of 236 U. 250

200

1.00

0.75 100

50

0

0

2000

4000

6000

8000

Channel number TOF

Fission cross-section [b]

Counts

150

0.50

0.25

0.00

Fig. 2. TOF spectrum of 236 U.

4

5

6

7

Neutron energy [eV]

cay of 236 U. The counting rate of the 236 U is shown in Figures 1 and 2. Using an AGS-programme[4], this data can be converted to a fission cross-section. After introducing background measurements and 235 U measurements and using formula 2, the obtained cross-section is shown in Figure 3. As appears on Figure 3, only 5 resonances are observed, concording with the measurements of Parker et al.[2]. All the observed resonances and their cross-sections are given in Table II. The best observed resonance is the one at an energy of 5.45 eV, measured with a very good resolution, as shown in Figure 4.

Fig. 4. Detail of the cross-section of 236 U at an energy of 5.45 eV.

IV. C ONCLUSION The measurement shows 5 resonances, according to the previous measurements of Parker et al.[2]. The resonance at an energy of 5.45 eV is measured with a very good resolution. Since the cross-section on the ENDF database also takes (n,γ) reactions into account, the published cross-section should be reconsidered taking into account these new measurements. R EFERENCES

TABLE II O BSERVED R ESONANCE E NERGIES .

Neutron Energy Resonance [eV] 5.45 1290 2950 6300 10400

Cross-section[b] 0.80 0.18 0.017 0.011 0.005

[1] J.P. Theobald, J.A. Wartena and H. Weigmann Fission components in 236 U resonances, Nuclear Physics, volume A181, pp. 639-644, 1971 [2] W.E. Parker, J.E. Lynn, G.L. Morgan and P.W. Lisowski Intermediate structure in the neutron-induced fission cross section of 236 U, Phys. Rev., volume 49, number 2, pp. 672-677, 1993 [3] C. Wagemans, O. Serot, P.Geltenborn and O. Zimmer Experimental determination of the 236 U(nth , f ) reaction, Nuclear Science and Engeneering, volume 136, pp. 415-418, 2000 [4] C. Bastian AGS-program, Internal Report of IRMM.

Inhoudsopgave

Voorwoord

i

Toelating tot bruikleen

iii

Overzicht

iv

Extended abstract

v

Inhoudsopgave

vii

1 Kernsplijting 1.1

1.2

1

Het splijtingsmechanisme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.1.1

Vloeistof druppel model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

1.1.2

Hoogte van de splijtingsdrempel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

4

1.1.3

Splijting ge¨ınduceerd door neutronen . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

8

1.1.4

Kwantitatieve bepaling van de excitatie-energie . . . . . . . . . . . . .

9

1.1.5

Energetica van de reactie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

12

1.1.6

Massaverdeling van de reactieproducten . . . . . . . . . . . . . . . . .

15

Dubbele fissiebarrière

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . vii

15

INHOUDSOPGAVE

1.3

2

236

viii

1.2.1

Het schillenmodel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

15

1.2.2

De dubbele fissiebarrière . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

Interactie van neutronen met materie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

18

1.3.1

Microscopisch werkzame doorsnede . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

18

1.3.2

Macroscopisch werkzame doorsnede . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

1.3.3

Neutroneninteracties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

22

Uranium

27

2.1

Uranium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2.2

Verval van

2.3

Gebruik van

236 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

236 U

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3 Experimentele opstelling 3.1

3.2

3.3

27 28 28

31

De Gelina gepulste neutronenbron . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.1.1

Neutronenproductie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.1.2

Werking van een Linac . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

34

Ionisatiekamer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

36

3.2.1

Bouw van de kamer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

36

3.2.2

Parallele plaat ionisatiekamer in pulsmode . . . . . . . . . . . . . . . .

38

3.2.3

Frisch rooster . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

38

3.2.4

Afstelling voor ionisatiekamer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

40

Tijdsmeting . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

42

3.3.1

Overlapfilter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

43

3.3.2

Energieresolutie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

44

INHOUDSOPGAVE

3.4

ix

Elektronische schakeling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

45

3.4.1

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

48

3.5

Data-acquisitie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

49

3.6

Bronbereiding . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

50

3.7

Meetmethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

51

3.7.1

Fluxbepaling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

51

3.7.2

Backgroundbepaling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

52

3.7.3

Bepaling van de werkzame doorsnede . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

52

Gammaflash

4 Fissie werkzame doorsnede van

236 U

54

4.1

Geschiedenis

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

55

4.2

Methode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

56

4.3

Meetresultaten en verwerking . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

58

4.4

4.5

4.3.1

236 U-gegevens

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

58

4.3.2

10 B-gegevens

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

60

4.3.3

235 U-gegevens

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

65

Analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

65

4.4.1

TOF-analyse . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

65

4.4.2

Energie-calibratie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

66

4.4.3

Bepaling van de achtergrondstraling . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

67

4.4.4

Bepaling werkzame doorsnede . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

70

Bespreking van de resultaten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

73

4.5.1

73

Vergelijking met eerdere resultaten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

INHOUDSOPGAVE

4.5.2

Beperkingen van het onderzoek . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

x

78

5 Conclusie

81

Bibliografie

82

Hoofdstuk 1

Kernsplijting In 1932 ontdekte Chadwick het neutron. Het was al langer bekend dat de kern van een atoom uit meerdere deeltjes bestond, maar omdat het neutron geen elektrische lading draagt, liet zijn ontdekking veel langer op zich wachten dan die van het proton. In 1934 werd voor het eerst het verval van een neutron in een proton waargenomen. Het β − verval was meteen een nieuwe kans om atomen met een hogere Z-waarde te creëren. Uranium was tot dan toe het element met de hoogst bekende Z-waarde, namelijk 92. Door beschieting met neutronen, die dan zouden vervallen, was men in staat zogenaamde transuranen te produceren. Bij verscheidene pogingen om deze te bekomen werden evenwel atomen gedetecteerd met een Z-waarde veel lager dan verwacht. Fissie was voor het eerst wetenschappelijk geobserveerd in 1939 door Hahn en Strassman. Nog in 1939 werd door Born en Wheeler aangetoond dat spontane fissie een natuurlijk fenomeen is, evenwel met zeer variërende halfwaardetijden. De enorme hoeveelheid energie die vrijkomt bij een splijting, gemiddeld 200 MeV per splijting, en de nakende wereldoorlog zorgden voor een razend snelle ontwikkeling van de mogelijkheden. In 1942 was Pile 1 in Chicago de eerste nucleaire reactor. De technologie voor de atoombommen op Hiroshima en Nagasaki in 1945 is ook volledig gebaseerd op het splijtingsfenomeen. Om een beter inzicht te krijgen in het fenomeen wordt hier een beknopt theoretisch overzicht gegeven. Voor meer gedetailleerde informatie wordt naar de vakliteratuur verwezen.

1

HOOFDSTUK 1. KERNSPLIJTING

2

Tabel 1.1: Constanten van Green voor de semi-empirische massaformule [MeV].

1.1 1.1.1

aV

aS

aC

aA

aP

15.76

17.81

0.7105

23.70

33.50

Het splijtingsmechanisme Vloeistof druppel model

De meest gebuikelijke manier om de bindingskrachten in een kern te modelleren is door gebruik te maken van het vloeistofdruppelmodel [1]. Deze theoretische benadering werd uitgewerkt door Born en Wheeler. De basis van deze benadering is dat de kern van een atoom kan beschreven worden als onsamendrukbaar, zeer uniform geladen en homogeen, net zoals een vloeistofdruppel. In de formule voor de bindingsenergie, ook de semi-empirische Bethe-Weizsäcker formule genoemd, herkennen we 5 verschillende termen. De eerste is de volumeterm die uniformiteit en homogeniteit veronderstelt. Door de zeer korte reikwijdte van de sterke kernkracht, kunnen we veronderstellen dat de neutronen en protonen in de kern enkel hun naaste buren voelen. Aangezien de kern niet oneindig uitgestrekt is, moet een correctieterm ingevoerd worden. Deze tweede term is de oppervlakteterm die het effect in rekening brengt dat aan de buitenkant niet alle nucleonen evenveel naburen hebben. De derde term is de Coulombterm, die de afstotende kracht tussen protonen onderling voorstelt. Deze protonen zijn positief geladen en daardoor is de Coulombkracht tussen hen tegengesteld aan de aantrekkende kernkracht. De Coulombkracht heeft geen betrekking op de neutronen die elektrisch neutraal zijn. De vierde term is de asymmetrieterm die afkomstig is van het verschil in aantal protonen en neutronen. De laatste term is afkomstig van de wil van de nucleonen om zich te groeperen in paren in de kern, en is de paringsterm.

2

1

B.E.(Z, A) = av A − as A 3 − aC Z(Z − 1)A− 3 + aA (A − 2Z)2 A−1 + δ

(1.1)

De waarden van de constanten zijn uitgezet in tabel 1.1. De term δ is afhankelijk van de samenstelling van de kern. De empirische vorm van deze term kan als volgt geschreven


3

Tabel 1.2: Teken van de paringsterm.

Z

A

N

even

even

even

+1

even

oneven

oneven

0

oneven

oneven

even

0

oneven

even

oneven

-1

worden:

δ=

aP

(1.2)

3

A4 In tabel 1.2 worden de verschillende waarden die de term kan aannemen weergegeven. Bohr toonde al in 1939 aan dat het fissieproces voor

235 U

veel waarschijnlijker is dan voor

238 U .

De fysische verklaring ligt in de vijfde term van de vergelijking voor de bindingsenergie. De vorm van de druppel wordt vooral bepaald door de sterke kernkrachten en de Coulombkrachten, aangezien deze de enige zijn die bij de vervorming van een kern zullen veranderen. De vorm van de kern, en dus ook zijn energietoestand, is niet constant. Initieel kan men uitgaan van een perfect bolvormige kern (Z,A) met straal R. De kern zal dan overgaan naar een schijfvorm en verder variëren naar een spoelvorm en omgekeerd. Als de kern in de spoelvorm evenwel ingesnoerd geraakt zal de kern splijten in 2 delen, die dan door de overheersende Coulombkrachten van elkaar weg gestuurd zullen worden, zoals voorgesteld in figuur 1.1. De splijting en de krachten die erop inwerken kunnen nog op een andere manier bekeken worden. In figuur 1.2 wordt de straal van de kern uitgezet ten opzichte van de energietoestand van de kern en kunnen drie gebieden onderscheiden worden. In het eerste gebied overheerst de sterke kernkracht en blijft de kern als 1 geheel bestaan. Indien er evenwel voldoende energie aan de kern wordt toegevoegd, met name Ed , dan zal de kern kunnen overgaan naar het tweede gebied waar de straal groter wordt en de sterke kernkracht wegens zijn kleine reikwijdte invloed zal verliezen. De sterke kernkracht en de Coulombkracht zijn hier in evenwicht. Dit is ongeveer gelijk aan toestand d met de ingesnoerde kern in figuur 1.1. Indien de kern nog verder insnoert en de straal dus groter wordt, komt de kern in het derde


4

Figuur 1.1: Vervormingstoestanden van een kern met splijting als gevolg [2].

gebied met energie Ec terecht, waar de Coulombkracht overheersend is. De kern zal dus splijten en de 2 brokstukken zullen zich van elkaar verwijderen. De energie Ed noemt men de splijtingsdrempel, met name de minimale energie die toegevoegd moet worden om splijting te bekomen.

1.1.2

Hoogte van de splijtingsdrempel

Indien de theorie van het vloeistofdruppelmodel wordt toegepast kan een idee verkregen worden van de hoogte van de splijtingsdrempel. In eerste benadering wordt opnieuw uitgegaan van een sferisch symmetrische kern die vervormingen zal ondergaan, zoals voorgesteld in figuur 1.3. Een goede veronderstelling is dat de kern op cilindrisch symmetrische wijze zal vervormen. We kunnen dan, in de veronderstelling dat de vervorming gebeurt in de richting van de splijting, het kernoppervak als volgt beschrijven [2]:

R(θ) = R00 (1 + αP2 (cos(θ)))

(1.3)

De factor α wordt de vervormingsparameter genoemd en wanneer deze gelijk is aan 0 vinden


5

Figuur 1.2: Energietoestand van een kern in functie van de afstand r tussen 2 splijtingsfragmenten [2].

we de volledig symmetrische kern terug. P2 is de Legendre veelterm van de tweede orde.

1 P2 (cos(θ)) = (3cos(θ)2 − 1). 2

(1.4)

We kunnen nu ook de term R00 gaan uitschrijven. Op deze term kunnen enkele vereenvoudigingen toegepast worden. In de veronderstelling dat enkel het oppervlak varieert en het volume constant blijft, en dat de neutronen- en protonendichtheid constant blijft, kan men benaderend schrijven dat (termen van de orde hoger dan α2 worden verwaarloosd):

R00 = R0 (1 −

α2 ) 5

(1.5)

R0 is in formule (1.5) de straal van de onvervormde kern. Met deze formules kan nu de Coulombkracht en de sterke kernkracht berekend worden en de kleine variaties hierop. Dit geeft dan dat

4π(R0 )2 overgaat in 4π(R0 )2 (1 + 25 α2 )


Figuur 1.3: Kleine vervormingen van de kern bij constant volume van de kern [2].

6


3 (Ze)2 5 R0

7

overgaat in

3 (Ze)2 5 R0 (1

− 15 α2 )

We kunnen dit nu invullen in de semi-empirische massaformule. De oppervlakteterm en de Coulombterm worden dan:

2

−aS A 3 (1 + 25 α2 ) −aC

Z2 1

A3

(1 − 51 α2 )

Als we deze vervormingen analyseren zien we dat de twee termen een tegengesteld effect induceren. Een grotere oppervlakte vermindert de bindingsenergie, terwijl een grotere afstand tussen de protonen en neutronen de afstotende krachten verkleint en dus zorgt voor een stijging van de bindingsenergie. In eerste benadering zijn de andere termen in de semiempirische massaformule onafhankelijk van vervormingen van de kern. De vervormingsenergie wordt nu gedefinieerd als het verschil tussen de onvervormde en de vervormde kern. Men bekomt: 2 2 aC Z 2 ∆E = α2 (aS A 3 − ) 5 2 A 13

(1.6)

of indien men de constanten van Green invult, gegeven in tabel 1.1:

2

∆E = 7.12α2 A 3 (1 −

Z2 ) 50A

(1.7)

∆E > 0 betekent dat men energie aan de kern moet toevoegen om splijting te bekomen, ∆E < 0 betekent dat de kern een teveel aan energie heeft en spontaan zal splijten.

Een eerste opmerkelijk feit is dat kernen waarvoor geldt dat

Z2 > 50 A spontaan zullen uiteenvallen. Voor alle andere kernen kan de splijtingsparameter x (=

(1.8) Z2 50A )

gedefiniëerd worden. Voor 236 U bedraagt deze 0.72. Bij de meeste splijtbare kernen bedraagt x tussen 0.6 en 0.8.


8

Tabel 1.3: Waarde van δ in de formule van de splijtingsdrempel.

Z

A

N

δ

even

even

even

0

even

oneven

oneven

0.4

oneven

oneven

even

0.4

oneven

even

oneven

0.7

De vervormingsenergie hangt nauw samen met de hoogte van de splijtingsdrempel. Een empirische formule die het verband duidelijk weergeeft is de volgende:

Ed = 19 − 0.36

Z2 + δ[M eV ] A

(1.9)

Uit deze formule blijkt duidelijk dat de δ term een invloed heeft op het splijtingsgedrag van atomen. Zo zal (235 U + n)veel gemakkelijker splijten dan (236 U + n). De waarden van δ voor de verschillende soorten kernen is te vinden in tabel 1.3.

1.1.3

Splijting ge¨ınduceerd door neutronen

Een atomaire kern die splijting wil ondergaan zal de drempelenergie moeten bekomen voor hij zal splijten. Een eenvoudige manier hiervoor is het invangen van een neutron dat samen met de oorspronkelijke kern dan een nieuwe samengestelde kern zal vormen. De energie die vrijkomt uit de bindingsenergie van het neutron kan volstaan voor een splijting. Een proton tot bij de kern brengen kost zeer veel energie, aangezien de afstotende Coulombkrachten overwonnen moeten worden. Een neutron daarentegen kan de kern gemakkelijk naderen, aangezien het elektrisch ongeladen is en geen hinder ondervindt van de Coulombkracht. De bindingsenergie van het neutron is ongeveer 7 MeV, terwijl uranium ongeveer 6 MeV nodig heeft om splijting te ondergaan (afhankelijk van het isotoop). Hieruit volgt dat zelfs een thermisch neutron gemakkelijk fissie kan induceren. Het zal dan niet de oorspronkelijke kern (Z,A) zijn die zal splijten, maar een nieuw gecreëerde kern (Z, A + 1)∗ . Niet iedere kern die een neutron invangt zal splijten. De geëxciteerde kern kan zijn energie ook verliezen door middel van het uitsturen van een α-deeltje, een β-deeltje


9

of een γ-foton.

1.1.4

Kwantitatieve bepaling van de excitatie-energie

Met behulp van de semi-empirische massaformule kan de excitatie-energie berekend worden. Dit wordt theoretisch bekeken door een neutron vanop oneindig te laten naderen tot in de kern. Het verschil in energie tussen deze 2 extreme toestanden kan gemakkelijk berekend worden. De moederkern wordt in wat volgt (Z,A) genoemd, de gecreëerde kern na het invangen van een neutron wordt (Z,A+1) genoemd. De extra energie is afkomstig van het verschil in potentiële energie tussen de 2 extremen. Aangezien zij zich in een gesloten systeem bevinden, zal geen energie verloren gaan. Als het neutron zich op oneindig bevindt, zal het geen aantrekking ondervinden van de kern, maar wanneer het nadert ,zal zijn potentiële energie constant afnemen. De kern krijgt een extra excitatie-energie gelijk aan de afname van de potentiële energie van het neutron. De bindingsnenergie van het neutron bedraagt:

En = 931.48(mA + mn − mA+1 )[M eV ]

(1.10)

De moeilijkheid bestaat erin de massa van de kortlevende (Z,A+1)kern te bepalen, aangezien deze meestal zeer kortlevend is en snel vervalt. De Bethe-Weiszäcker formule biedt hier een oplossing: En = B.E.(Z, A + 1) − B.E.(Z, A) 2

2

= aV − aS ((A + 1) 3 − A 3 ) − aC Z 2 (

1

−

1

1 ) (A + 1) (A) 3 2Z 2 2Z 2 A+1 A − aA ((A + 1)(1 − ) − A(1 − ) ) + aP ( 3 − 3 ) A+1 A (A + 1) 4 A4 1 3

(1.11)

Voor voldoende zware kernen, zoals bijvoorbeeld uranium, kan dit vereenvoudigd worden tot:

2 1 1 Z2 2Z 1 En ' aV − aS 1 + aC 4 − aA (1 − ( )2 ) + 0 aP 3 3 A3 3 A3 A A4

(1.12)

waarbij de waarden voor 0 gegeven worden in tabel 1.4. Ook in deze formule kunnen de waarden van de constanten van Green ingevoerd worden wat leidt tot volgende waarde voor


10

Tabel 1.4: Waarde van 0 .

Z

A

N

A+1

A

0 .

even

even

even

0

+1

-1

even

oneven

oneven

+1

0

+1

oneven

even

oneven

0

-1

+1

oneven

oneven

even

-1

0

-1

de bindingsenergie van het laatste neutron:

En ' 15.76 −

11.87 A

1 3

+ 0.2368

Z2 A

4 3

− 23.71(1 − (

2Z 2 33.5 ) ) + 0 3 A A4

(1.13)

De laatste term in deze formule is zeer belangrijk, aangezien hij een onderscheid zal maken tussen gemakkelijk splijtbare kernen en moeilijk splijtbare kernen. Voor

235 U

bijvoorbeeld

wordt deze term 0.558 MeV, terwijl dit voor 236 U −0.556 MeV wordt. Het verschil tussen deze twee kernen bedraagt dus meer dan 1 MeV, wat een groot deel bedraagt van de benodigde 6 M eV om splijting te induceren. Dit kan ook op een andere manier bekeken worden. Wanneer de waarde voor En groter is dan Ed , kan de kern splijten bij invang van een thermisch neutron. Deze kernen zijn daarom thermisch splijtbaar en zijn de hoofdbestanddelen van reeds bestaande kernreactoren. Voorbeelden van thermische splijtbare kernen zijn

233 U, 235 U

en

239 Pu.

Wanneer En kleiner is dan Ed , zal de invang van een thermisch neutron evenwel niet volstaan om splijting te induceren. De kern heeft om splijting te ondergaan nog extra energie nodig. Deze energie kan mogelijkerwijs gehaald worden uit de kinetische energie van een snel neutron. Een deel van de kinetische energie van het neutron zal dan overgaan in translatie-energie, een ander deel in excitatie-energie waardoor Ed toch nog overschreden kan worden. De totale excitatie-energie van de kern wordt dan:

Ex = En +

A E A+1

(1.14)

met E de kinetische energie van het neutron. Het geval met het thermisch neutron is gewoon


11

een speciaal geval waarbij de tweede term in de formule voor Ex te verwaarlozen is. Wanneer Ex nu groter is dan Ed , kan de splijting wel doorgaan en spreekt men van snelle splijting. De minimale kinetische energie die een neutron moet bezitten om splijting te induceren is, wordt uitgedrukt door:

(Ed − En ) Een voorbeeld hiervan is

238 U

A+1 A

(1.15)

waarbij het neutron minimaal een energie van 1.4 MeV moet

bezitten om splijting te veroorzaken.

Op basis hiervan kunnen we de zware kernen nu onderverdelen in 3 klassen, de fissiele nucliden, de fertiele nucliden en de niet-fissiele nucliden.

1. Fissiele nucliden Fissiele nucliden zijn diegene die kunnen splijten na invang van een thermisch neutron. Hun neutron ge¨ınduceerde fissiewerkzame doorsnede is groot voor lage neutronenergieën. 2. Fertiele nucliden Fertiele nucliden kunnen niet gespleten worden maar kunnen wel getransformeerd worden tot een fissiele kern. Wanneer een kern bij invang van een neutron direct of indirect (via β-verval) overgaat naar een kern die fissiel is, spreekt men van een fertiel nuclide. Voorbeelden hiervan zijn

232 Th, 238 U

en

240 Pu.

3. Niet-fissiele nucliden Niet-fissiele nucliden kunnen nooit gespleten worden na invang van een thermisch neutron. Dit is de grootste klasse van kernen. Een beperkt aantal van deze kernen kan toch gespleten worden na invang van een snel neutron dat genoeg excitatie-energie meebrengt. Zij kunnen dus snelle splijting ondergaan.


1.1.5

12

Energetica van de reactie

Bij een kernreactie waarbij uit 1 of 2 deeltjes 2 of meer nieuwe deeltjes onstaan, zijn er enkele fundamentele behoudswetten die het mogelijk maken de hoeveelheid vrijgekomen energie te berekenen.

Behoud van nucleonen: de totale som van alle nucleonen voor de reactie is exact gelijk

aan de som van de nucleonen na de reactie. Behoud van lading: de totale lading voor en na de interactie is steeds gelijk. Behoud van impuls: de totale impuls voor en na de reactie is gelijk indien er geen

uitwendige krachten op werken. Behoud van energie: de totale energie voor en na de reactie is dezelfde. Dit is zeer be-

langrijk en maakt duidelijk waarom kernreactoren ondanks hun controverse, nog steeds de grootste electriciteitsleveranciers zijn in België.

Uit deze laatste wet kunnen we ook de energiewinst berekenen. In het specifieke geval van neutron ge¨ınduceerde fissie waarbij een neutron en een kern een reactie ondergaan, zullen (in het eenvoudigste geval) 2 reactieproducten a en b ontstaan. Wegens het behoud van energie komt er dan:

mn c2 + KEn + Exn + mk c2 + KEk + Exk = ma c2 + KEa + Exa + mb c2 + KEb + Exb (1.16)

waarbij n staat voor het neutron, k voor de initiële kern en a en b voor de gevormde kernen. Verder geldt: m = massa van het deeltje KE = kinetische energie van het deeltje Ex = aanslagenergie van het deeltje We kunnen nu de Q-waarde van een reactie definiëren als

Q = (mn + mk )c2 − (ma + mb )c2 .

(1.17)


13

Reacties waarvoor Q groter is dan 0 noemen we exotherm en kunnen energie opleveren, tenminste wanneer deze opgevangen wordt. Indien Q kleiner is dan 0, zijn de reacties endotherm en moet er dus van buiten af energie worden aangevoerd. Het grote probleem is dat ma en mb variëren en we dus enkel een gemiddelde waarde kunnen bepalen. Voor de eenvoud nemen we een reactie die vaak voorkomt in kernreactoren, om een goed idee te geven van de grootte-orde van Q. Als voorbeeld nemen we de reactie: 235 92 U

136 + n →98 42 M o +54 Xe + 2n + 4β.

(1.18)

Om de Q-waarde van de reactie te bepalen, moet het verschil in massa tussen begin- en eindproducten bepaald worden. Voor het linkerlid komt er dan: 235 U)= m(92

235.04392

u

m(n)=

1.00866

u

totaal=

236.05258

u

Voor het rechterlid komt er: m(98 42 Mo)=

97.9054

u

m(136 54 Mo)=

135.9072

u

2m(n)=

2.01732

u

4m(β)=

0.00219

u

totaal=

235.83211

u

Het verschil in massa bedraagt dus 0.22047 u, waarbij 1 u gelijk is aan 1 atomic mass unit of 931.478 MeV. Q is dus voor deze reactie 205.4 MeV. We zien dus dat er een zeer aanzienlijke hoeveelheid energie vrijkomt. Ter vergelijking produceert de chemische verbranding van koolstof (C) slechts enkele eV energie per verbranding van een kern. Toch kunnen we niet alle vrijgekomen energie benutten, aangezien deze onder verschillende vormen vrijkomt. In een kernreactor kan men stellen dat de energie verdeeld wordt onder verschillende vormen. Het grootste deel hiervan is de kinetische energie van de fissiefragmenten, die gemakkelijk kan opgevangen worden aangezien deze fragmenten slechts


14

Tabel 1.5: Gemiddelde verdeling van de vrijgestelde en terugwinbare energie bij de splijting van 235 U [2].

Vorm

vrijgekomen

terugwinbare

energie[MeV]

energie[MeV]

168

168

energie splijtingsneutronen

5

5

prompte γ-straling

7

7

β-straling

8

8

γ-straling

7

7

neutrino’s

12

-

-

5 à 12

kinetische energie splijtingsfragmenten

secundaire straling

een kleine reikwijdte hebben (10−5 m). De vrijgekomen neutronen worden in een reactor bijna volledig gebruikt om een nieuwe reactie te induceren, waardoor hun energie niet verloren gaat. Geproduceerde β-deeltjes kunnen wegens hun beperkte vrije weglengte ook gemakkelijk opgevangen worden. γ-straling kan voor een groot deel opgevangen worden, afhankelijk van hun plaats van ontstaan, maar toch zal een deel van de secundaire γ-straling verloren gaan. Aangezien per splijting ongeveer 2, 5 neutronen geproduceerd worden en voor een kritische reactor slechts exact 1 neutron opnieuw fissie zal induceren, moeten per cyclus 1, 5 neutronen geabsorbeerd worden. De hierbij gevormde excitatiekernen met een grote excitatie-energie zullen voornamelijk door middel van γ-straling deze energie kwijt spelen. Het al dan niet terugwinnen van deze energie is sterk afhankelijk van de halfwaardetijd van de geëxciteerde kern en van de plaats van ontstaan van de straling. De enige energie die echt verloren gaat is die van geproduceerde neutrino’s. Neutrino’s interageren niet of nauwelijks met materie en zullen dus de reactor verlaten, waardoor er energie verloren gaat. Zoals blijkt uit tabel 1.5 is deze energie niet zo groot en wordt er ongeveer 200 MeV terugwinbare energie geproduceerd. Evenwel wordt niet alle energie onmiddellijk vrijgesteld, aangezien een deel afkomstig is van verder verval van reactieproducten.


1.1.6

15

Massaverdeling van de reactieproducten

In de vorige paragraaf werd aangenomen dat een kern splitst in 2 identieke sferisch symmetrische fragmenten. Dat is ook wat men had verwacht na uitwerking van het vloeistofdruppelmodel. Wanneer men evenwel de resultaten bekijkt van het onderzoek van de fissiefragmenten, ontdekt men dat dit eigenlijk ongeveer de minst waarschijnlijke splijting is. Vele kernen splitsen eerder asymmetrisch met een duidelijke massadistributie. Een voorbeeld van een massadistributie van asymmetrisch splitsende kernen is gegeven in figuur 1.4.

1.2

Dubbele fissiebarri` ere

Het vloeistofdruppelmodel is zeer eenvoudig te begrijpen en levert een relatief goede overeenkomst met de werkelijkheid. Toch is het model niet volledig correct. Het model gaat namelijk uit van een volledig sferische grondtoestand, maar deze bestaat niet. De basis van het model klopt dus niet helemaal. Ook levert het model geen enkele verklaring voor de asymmetrische massadistributie die bij sommige splijtingsreacties ontstaat. Op basis van het vloeistofdruppelmodel kan men een perfect symmetrische distributie verwachten. De theorie moet dus verfijnd worden met enkele correcties. Deze zijn te vinden wanneer men de kern niet meer als 1 geheel gaat bekijken maar eerder microscopisch de kern gaat bestuderen. Een tweede onvolkomenheid schuilt in het feit dat in de paringsterm geen rekening gehouden wordt met de vervorming van de kern. Niettegenstaande het om een klein effect gaat, moet het voor een complete theorie wel in rekening gebracht worden. Het vloeistofdruppelmodel is dus een goed model, maar men moet steeds in het achterhoofd houden dat het niet volledig exact is en dat er 2 correcties moeten toegepast worden voor een exact resultaat.

1.2.1

Het schillenmodel

V.M. Strutinsky bracht een oplossing voor de tekortkomingen door de schillenstructuur mee in rekening te brengen. Hierbij worden de interacties tussen de nucleonen in een kern beschreven met behulp van een gemiddelde potentiaal. Deze potentiaal bestaat uit een centrale potentiaal en een spin-baan interactie. De nucleonen bewegen in het veld vrij en onafhankelijk van


Figuur 1.4: Opbrengst aan splijtingsproducten [2].

16


17

elkaar en na het oplossen van de Schrödinger vergelijking worden eendeeltjestoestanden en -golffuncties voor de individuele nucleonen teruggevonden. Een uitbreiding naar vervormde kernen is mogelijk door gebruik te maken van een vervormde potentiaal waarin de nucleonen bewegen. Nu zullen de oplossingen van de Schr¨ odinger vergelijking afhangen van de vervorming. Het samenvoegen van het vloeistofdruppelmodel en de oplossing van de Schrödinger vergelijking levert dan eendeeltjestoestanden bestaande uit 3 bijdrages: de energie te wijten aan het macroscopische vloeistofdruppelmodel ELDM , de schillencorrecties wegens de vervorming van de kern δU en de paringscorrectie wegens een verschillende paringsenergie tussen de echte en de gemid-

delde eendeeltjestoestanden δP .

E = ELDM + δU + δP

(1.19)

De invloed van de schillenstructuur is zeer duidelijk aanwezig in figuur 1.5. In deze figuur wordt de energie nodig om fissie te induceren uitgezet ten opzichte van het massagetal. Deze benodigde energie is de fissiebarrière boven de grondtoestand. De volle lijn is afkomstig van berekeningen met het vloeistofdruppelmodel. De dunnere lijn houdt daarenboven ook rekening met de effecten van het schillenmodel. Voor meer details wordt verwezen naar het werk van Wagemans [3].

1.2.2

De dubbele fissiebarri` ere

Een gevolg van de schillencorrectie komt tot uiting in de fissiebarrière die nu 2 bulten vertoont. Dit leidt ertoe dat een excitatie tot net boven de bodem van de potentiaalput tussen de twee bulten reeds leidt tot een beduidende fissiewaarschijnlijkheid. Twee smalle barrières zijn immers gemakkelijker te penetreren dan een brede. De intermediaire potentiaalput zorgt ervoor dat er isomere toestanden ontstaan die kunnen vervallen door fissie of terug in de grondtoestand belanden door γ-verval. Deze intermediaire


18

Figuur 1.5: Correctie door toepassing van het schillenmodel [4].

potentiaalput zal ook zijn gevolgen hebben in de structuur van de fissie werkzame doorsnede. Toestanden in de tweede potentiaalput hebben een grotere waarschijnlijkheid voor fissie.

1.3

Interactie van neutronen met materie

Een neutron is zoals reeds besproken elektrisch neutraal en een vrij neutron kan zich daarom zonder veel problemen doorheen materie bewegen. Het ondervindt hierbij enkel invloed van de sterke kernkracht, die evenwel slechts een duidelijke invloed heeft vlakbij de kern van een atoom. De sterke kernkracht heeft namelijk een reikwijdte van ongeveer 10−14 m. Aangezien de atomen zich in een vaste stof en vloeistof gemiddeld 10−10 m van elkaar bevinden, zal het neutron slechts weinig interageren met zijn omgeving. Hierdoor zal het grote afstanden, in de orde van cm, kunnen afleggen vooraleer interactie te ondergaan.

1.3.1

Microscopisch werkzame doorsnede

Om de interactie van een neutronenbundel met een target te kwantiseren, wordt gebruik gemaakt van de microscopisch werkzame doorsnede van een materiaal. We beschouwen daarvoor een zeer dun en homogeen trefplaatje waarop een evenwijdige bundel neutronen met gelijke snelheid v loodrecht invalt, zoals voorgesteld in figuur 1.7. De bundel zal door het


Figuur 1.6: De schillencorrectie toegepast op een vloeistofdruppelbarriere [5].

19


20

Figuur 1.7: Mono-energetische neutronenbundel invallend op een dun trefplaatje [2].

plaatje heen reizen, evenwel zal een deel van de neutronen interageren met het materiaal in het plaatje. We kunnen dan de verhouding bepalen van het aantal neutronen dat uit de bundel verdwenen is en de neutronen die door het trefplaatje zijn gegaan zonder interactie. Aan de hand hiervan wordt dan een interactiewaarschijnlijkheid gedefiniëerd. Het is duidelijk dat het aantal neutronen dat interactie ondergaat evenredig is met de intensiteit aan inkomende neutronen I en de dikte d van het plaatje - in de veronderstelling dat het plaatje zeer dun is. Het verlies aan intensiteit ∆I is dan gelijk aan het aantal neutronen per oppervlakte eenheid dat een interactie onderging:

∆I = σIN d,

(1.20)

waarbij N de dichtheid aan kernen in het plaatje is. σ is de proportionaliteitsconstante en is afhankelijk van het materiaal van het trefplaatje en van de snelheid van de inkomende neutronen. De interactiewaarschijnlijkheid σ wordt de microscopisch werkzame doorsnede genoemd en heeft als dimensie [m2 ]. De microscopisch werkzame doorsnede wordt dus gedefinieerd als de interactiewaarschijnlijkheid van een neutron met snelheid v, met een kern in een trefplaatje met dichtheid N en meestal uitgedrukt in barn [b] waarbij geldt 1 b= 10−28 m2 .


21

Figuur 1.8: Mono-energetische neutronenbundel invallend op een dikkere trefplaat [2].

1.3.2

Macroscopisch werkzame doorsnede

Wanneer we de neutronenbundel nu door meerdere trefplaatjes achter elkaar laten reizen zal de intensiteit van de bundel steeds verder afnemen. Dit zal ook gebeuren wanneer we de bundel door een dikkere trefplaat laten gaan. Dan zal er een constante afname van de bundelintensiteit waargenomen worden. We veronderstellen dat de neutronenbundel zich langs de x-as in de richting van de trefplaat begeeft. We kunnen nu voor iedere plaats x in het plaatje een infinitesimale breedte dx beschouwen waarlangs de bundel zal passeren. In de berekening moeten we er duidelijk rekening mee houden dat I(x) x-afhankelijk is. We zien dan dat we ieder infinitesimaal stukje kunnen beschouwen als een dun trefplaatje. Met het principe van formule(1.20) krijgen we dan:

I(x) − I(x + dx) = −dI(x) = σI(x)N dx

(1.21)

dI(x) = −σI(x)N dx

(1.22)

. Indien σN onafhankelijk is van x, wordt de oplossing van deze vergelijking gegeven door:

I(x) = I0 exp(−σN x)

(1.23)


22

waarbij I0 staat voor de bundelintensiteit op x = 0. σN wordt de macroscopisch werkzame doorsnede genoemd met als symbool Σ [m−1 ]. De fysische interpretatie volgt uit voorgaande formules: I(x) I0

is de waarschijnlijkheid dat een neutron de afstand x in het materiaal aflegt zonder

interactie met het materiaal. Deze waarschijnlijkheid neemt af op volgende manier:

I(x) = exp(−Σx) I0

(1.24)

Σ speelt hier duidelijk de rol van een attenuatieconstante.

dI(x) I(x)

is de waarschijnlijkheid op interactie voor een neutron dat van x naar x+dx vliegt.

Uit formule (1.21) volgt dan:

dI(x) = Σdx I(x)

(1.25)

Σ is hier duidelijk de waarschijnlijkheid voor interactie per neutron per eenheid van afgelegde weg.

1.3.3

Neutroneninteracties

Neutronen kunnen in een materiaal verschillende interacties ondergaan. De belangrijkste onderverdeling deelt de interacties op in absorberende en verstrooiende interacties. Bij de absorberende interacties wordt het neutron volledig opgenomen in de kern van het atoom waarmee het een interactie ondergaat. Hierbij kunnen 1 of meerdere kerndeeltjes uitgestuurd worden. Er worden dus in essentie 1 of meerdere nieuwe deeltjes gevormd, waarvan de nieuw samengestelde kern er zeker 1 is. Neutron ge¨ınduceerde fissie is een voorbeeld van een absorberende interactie van een neutron met een trefkern. Bij de verstrooiing van neutronen blijft het neutron bestaan en de trefkern ook. Evenwel kunnen ze inwendige energie uitwisselen. We kunnen de verstrooiingsinteracties opdelen in 2 klassen:


23

De elastische verstrooiing: na de interactie van het neutron met de trefkern blijft de

inwendige energie van de kern ongewijzigd. De kinetische energie zal wel veranderd zijn. De inelastische verstrooiing: een deel van de kinetische energie van beide deeltjes wordt

omgezet in excitatie-energie van de kern.

We kunnen voor elk van deze interacties een macroscopisch werkzame doorsnede definiëren, waarbij we dan spreken over Σt (de totale macroscopisch werkzame doorsnede), Σa (de absorptie werkzame doorsnede), ...

Mechanismen van neutroneninteracties We kunnen in grote lijnen drie verschillende soorten interacties beschouwen, ieder afhankelijk van de energie van het inkomend neutron. Evenwel kunnen we niet alles verklaren met behulp van het klassieke mechanische beeld van een bewegend deeltje met kinetische energie E en een impuls p. We zullen ook de kwantummechanische golfeigenschappen van het neutron in rekening moeten brengen. Een belangrijke karakteristiek hier is de golflengte λ van een deeltje:

λ=

h h h = =√ p mn v 2mn E

(1.26)

Na verdere uitwerking bekomen we dan: λ=

4.5510−12 √ 2Π E

(1.27)

De interactie tussen neutron en kern kan nu bekeken worden als de interactie tussen de neutrongolf en de kernpotentiaal. Hierbij wordt onderscheid gemaakt tussen 3 mogelijke reacties.

Potentiaalverstrooiing: hierbij wordt de golf van het neutron volledig of gedeeltelijk ver-

strooid door de kern. 2 stappen worden onderscheiden, namelijk de ontmoeting tussen de neutronengolf en kern en de effectieve verstrooiing. De inwendige energie van de kern


24

en het neutron worden ongewijzigd gelaten en enkel de kinetische energie verandert. We kunnen dus spreken over een klassieke biljartballenbotsing.

Vorming van een samengestelde kern: hierbij versmelt de inkomende golf van het neu-

tron met de kern om een nieuwe energietoestand te realiseren. Klassiek gezien zou men dit beschouwen als de vorming van een nieuwe intermediaire kern. Deze intermediaire kern bevindt zich steeds in een geëxciteerde toestand wegens de extra inwendige energie afkomstig van de bindingsenergie van het inkomende neutron. Deze intermediaire kern zal terug vervallen naar een stabiele toestand. Deze interactiemogelijkheid is iets complexer dan de potentiaalverstrooiing aangezien hierbij wel aan de inwendige energie van de kern geraakt wordt. We kunnen 3 stappen onderscheiden in het proces van de samengestelde kern: – De ontmoeting van de neutronengolf met de kern. – Het indringen van de golf in de kern. – De gewilligheid van de kern en de golf om energie uit te wisselen. De beschikbare energie is grosso modo de bindingsenergie afkomstig van het inkomende neutron A en een gedeelte van de kinetische energie ( A+1 , verondersteld dat de trefkern in

rust is) van het inkomende neutron.

Tijdens het doorlopen van de kern beschikt de nieuwe samengestelde kern (Z,A+1) over een extra inwendige energie die de som is van de bindingsenergie En en een fractie van de kinetische energie van het neutron. De doorlooptijd zelf is evenwel zeer beperkt, aangezien deze bij benadering wordt bepaald door de verhouding

R v.

Voor een ther-

misch neutron is dit ongeveer 10−17 s, voor een energierijk neutron is dit uiteraard nog minder. Uit de theorie van de kwantummechanica volgt dat de geëxciteerde molecule (Z,A+1) slechts kan bestaan als de excitatie-energie ongeveer overeenkomt met een kwantumniveau van de samengestelde kern. Ook moet de leeftijd T van deze toestand, bepaald door de breedte Γ van de toestand (T =

h Γ ),

beduidend groter zijn dan de

doorlooptijd van het neutron door de kern. Enkel dan is er kans op vorming van een samengestelde kern. Indien de breedte relatief groot is en de leeftijd van de toestand


25

dus klein, zal er geen samengestelde kern ontstaan en beperkt de interactie tussen kern en neutron zich tot verstrooiing. Dit effect vertoont veel gelijkenissen met het klassieke resonantieverschijnsel en wordt daarom ook wel resonantie-interactie genoemd. Bij het vervallen van de geëxciteerde toestand naar een stabiele toestand, kan men 4 processen onderscheiden: 1. Elastische resonantieverstrooiing: de samengestelde kern (Z,A+1)* vervalt naar een grondtoestand door het terug uitzenden van een neutron. Hierbij blijft de kern (Z,A) in de grondtoestand achter. De waarschijnlijkheid voor dit proces wordt gegeven door door

Γn Γ ,

met Γn de partiële breedte voor elastische verstrooiing.

2. Inelastische resonantieverstrooiing: de kern (Z,A+1)* zendt terug een neutron uit, waarbij de kern (Z,A) zich nu in een aangeslagen toestand bevindt. Hiervoor moet dus de kinetische energie van het inkomende neutron minstens gelijk zijn aan de energie van het eerste aanslagniveau van de kern (Z,A). Dit is de drempelenergie voor de reactie om te kunnen doorgaan. Deze energie wordt dan later nog vrijgegeven onder de vorm van 1 of meer γ-fotonen. 3. Radiatieve vangst: de kern (Z,A+1)* verliest zijn excitatie-energie door het uitzenden van 1 of meer γ-fotonen om zo de grondtoestand van (Z,A+1) te bereiken. 4. Splijting: voor voldoende zware kernen kan de aanslagenergie groot genoeg zijn om kernsplijting te induceren. Dit is het belangrijkste onderdeel in dit onderzoek. De waarschijnlijkheid wordt ook met behulp van breedtes uitgedrukt en is voor splijting:

Γf Γ .

Zowel potentiaalverstrooiing als de vorming van een samengestelde kern is werkzaam bij iedere energie van het inkomende neutron. Directe interactie: bij directe interactie moet de energie van het inkomend neutron

voldoende hoog zijn. Indien de energie gelijk is aan of groter dan de bindingsenergie van 1 nucleon of een groep nucleonen, kan het hiermee rechtstreeks interageren, zonder echt de rest van de kern te ’zien’. Hierbij wordt dus geen samengestelde kern gevormd. Aangezien het onderzoek in deze thesis zich toespitst op energieën tot 30 keV, is dit laatste interactiemechanisme van geen verder belang.


Figuur 1.9: Verschillende interactiemogelijkheden van invallende neutronen.

26

Hoofdstuk 2 236 Uranium

2.1

Uranium

Uranium is het chemisch element met 92 protonen in de kern. Uranium is een licht metaal dat vooral in de aardbodem voorkomt en dus met behulp van mijnwerking moet worden bovengehaald. Uranium is geologisch verspreid, waarbij de grootste wereldleveranciers Australië, Canada, de Verenigde Staten van Amerika, Frankrijk, de Russische federatie, China, Zuid-Afrika, Namibië, Nigeria en Gabon zijn. Evenwel bevindt uranium zich niet als zuiver element in de aardbodem maar in ertsen. Deze ertsen kunnen niet meteen gebruikt worden, maar moeten eerst bewerkt worden, wat in verschillende stappen gebeurt. Een eerste stap is het zuiveren van de ertsen. Deze worden daartoe gebroken, vergruisd en daarna geconcentreerd, zodat het in een chemisch verhandelbare vorm komt. Dit is het uraniumconcentraat, de zogenaamde yellowcake, en bestaat voornamelijk uit U3 O8 . Dit U3 O8 is evenwel niet geschikt voor de verrijking van het uranium en zal daarom eerst geconverteerd worden. Bij de conversie produceert men U F6 dat veel betere eigenschappen heeft. U F6 is vast bij kamertemperatuur en bij een druk van 1 bar, maar zal bij dezelfde druk sublimeren vanaf een temperatuur van 56°C. Dit maakt het uitermate geschikt als chemische verbinding voor de verrijking van uranium, aangezien deze in de gasfase gebeurt. De hexafluorideverbinding wordt nu naar verrijkingsfabrieken gestuurd en zal daar bewerkt worden om het juiste percentage

235 U

te bevatten. Dit 27

235 U

is namelijk veruit de meest

HOOFDSTUK 2.

236

URANIUM

28

splijtbare isotoop en wordt dan ook gebruikt als brandstof voor de meeste kernreactoren. Natuurlijk uranium bevat evenwel maar 0.7 % van deze isotoop en 99.3% kernreactoren werken evenwel met uranium dat ongeveer 4%

235 U

238 U.

De meeste

bevat, voor onderzoeksre-

actoren of nucleaire wapens moet dit percentage nog veel hoger. De fysische scheiding van beide isotopen gebeurt op basis van hun massaverschil, waarbij de bekendste methode wordt uitgevoerd met behulp van duizenden industriële centrifuges. Daarna wordt het uranium omgezet in U O2 , voor verder gebruik in kerncentrales of onderzoeksinstellingen. De enige stabiele isotopen van uranium zijn urlijk uranium uitmaakt,

235 U,

234 U,

dat ongeveer 0,0055% van het natu-

0,7% van het natuurlijk uranium en

238 U,

veruit het meest

voorkomende isotoop met ongeveer 99,3 %. Alle andere uraniumisotopen zijn niet stabiel en zullen na welbepaalde tijd vervallen, voornamelijk via α-verval.

236 U

is een onstabiel

uraniumisotoop, evenwel met een halfwaardetijd van 2.342 107 jaar voor α-verval. Isotopen zoals

236 U

worden wel geproduceerd door menselijk gebruik van uranium in neutronenrijke

omgevingen. Zo ontstaat het

236 U

uit de radiatieve vangst van een neutron door

235 U,

waarna

vervalt naar de grondtoestand. In alle gebruikte splijtstofelementen van de kernre-

actoren zal dus

2.2

236 U

236 U

aanwezig zijn, dat zeer moeilijk te scheiden valt van

Verval van

236

235 U.

U

Zoals uitgelegd in vorige paragraaf, is

236 U

op dit moment enkel aanwezig op Aarde door

menselijk toedoen. Het element is niet stabiel en zal vervallen, voornamelijk door α-verval. Het gevormde element is evenwel zelf niet stabiel en op die manier ontstaat er een vervalketen die via α en β-verval uiteindelijk resulteert in

208 Pb.

Het volledige vervalschema is

weergegeven in figuur 2.1.

2.3

Gebruik van

Aangezien

236 U

236

U

niet in de natuur voorkomt, tenzij ge¨ıntroduceerd door de mens, heeft het

weinig tot geen specifieke gebruiksvoordelen. Uranium blijft sowieso een radioactief element en wordt enkel gebruikt voor kernsplijting of onderzoek, en eventueel voor militaire doeleinden.

236 U

heeft evenwel geen voordeel in kerncentrales, noch voor militaire doeleinden. Toch

HOOFDSTUK 2.

236

URANIUM

29

α verval

α verval

β- verval

β- verval

β- verval

α-verval

α-verval

α-verval

α-verval

β- verval

β- verval

α-verval

Figuur 2.1: Vereenvoudigd vervalschema van

236

U.

HOOFDSTUK 2.

236

URANIUM

30

wordt het gebruikt in kerncentrales die gebruik maken van MOX-paletten als brandstof. Deze brandstof bestaat uit Mixed Oxide brandstof, die wordt gewonnen door gebruikte brandstof herop te werken. In deze gebruikte brandstof bevinden zich evenwel kleine hoeveelheden 236 U die ontstaan zijn door radiatieve vangst. Deze 236 U atomen kunnen dan in de MOX brandstof terechtkomen en zo de samenstelling van de paletten be¨ınvloeden, hoewel dit zeer beperkt is. Na irradiatie in een kernreactor of andere neutronenrijke omgeving wordt 236 U behandeld als hoog-radioactief afval en dient dus met grote zorg behandeld en gestockeerd te worden.

Hoofdstuk 3

Experimentele opstelling In dit onderdeel worden de karakteristieken van de experimenten doorgevoerd aan de GELINA neutronenbron besproken (gebaseerd op de werken van G. Goeminne [6], J. Heyse [7] en C. Kang Wei [8]). Om de theorie om te zetten in praktijk is een experimentele opstelling vereist die nauwkeurige metingen kan doen om op deze manier tot een zo correct mogelijk resultaat te komen. Dit is niet eenvoudig aangezien we willen werken met neutronen. Neutronen zijn elektrisch neutraal en hebben een halfwaardetijd van ongeveer 12 minuten. Dit brengt 2 problemen met zich mee: Een neutron op zich kan niet versneld worden, aangezien de versnellertechnologie werkt

op basis van het versnellen van geladen deeltjes. De neutronen kunnen niet gestockeerd worden en later gebruikt worden. Zij moeten zo

snel mogelijk na hun creatie hun target bereiken.

Voor de metingen hier uitgevoerd is het van belang dat de neutronenbron een zo breed mogelijk spectrum van neutronenergieën produceert. Dit wordt een witte neutronenbron genoemd, net omdat ze zo’n breed spectrum aan neutronenergieën uitzendt.

31

HOOFDSTUK 3. EXPERIMENTELE OPSTELLING

3.1 3.1.1

32

De Gelina gepulste neutronenbron Neutronenproductie

Om een zogenaamde witte neutronenbron te bekomen maken we gebruik van een lineaire elektronenversneller die met een regelmatige frequentie elektronen versnelt en afschiet op een kwikgekoelde roterende uraniumtrefplaat. Wanneer de elektronen de trefplaat raken, kunnen de elektronen ofwel zelf fissie induceren (e,f), ofwel afremmen terwijl ze remstraling produceren. Deze hoog-energetische fotonen kunnen op hun beurt 2 nuttige reacties ondergaan: (γ,f) of (γ,n). Het zijn vooral de γ-stralen die verantwoordelijk zijn voor de neutronenproductie. De geproduceerde neutronen hebben een maximale energie van enkele MeV, evenwel is het aantal laag-energetische neutronen zeer gering. Om hiervoor een oplossing te bieden wordt onder en boven het target een moderator ge¨ınstalleerd die een deel van de neutronen moet afremmen zodat een breed spectrum ontstaat.

Bij moderatie laat men de neutronen botsen op kernen met een zo laag mogelijk Z-getal. Best geschikt hiervoor zijn H-atomen, aangezien hun massa bij benadering even groot is als die van een neutron. Uit de klassieke mechanica weten we dat bij een botsing tussen 2 bollen met dezelfde massa al de energie van de ene bol kan overgaan op de andere. Het neutron kan bij een botsing met een H-atoom dus maximaal zijn volledige kinetische energie verliezen. Op deze manier kunnen zelfs subthermische neutronen (met een energie lager dan 0.00253 eV) geproduceerd worden waardoor we een breed spectrum bekomen, voorgesteld in figuur 3.1.

De gemakkelijkste manier om H-atomen te implementeren is gebruik maken van water. In de Gelina-opstelling te Geel is het water aangebracht in een Be-omhulsel, eveneens een materiaal met een laag Z-getal. Na de moderatie verlaten de neutronen de centrale hal met de trefplaat en vervolgen ze hun weg langs de vluchtpaden waarop verschillende meetopstellingen gemonteerd zijn. Deze vluchtpaden hebben verschillende lengtes, gaande van enkele meters tot 400 m (zie figuur 3.2). Voor meer details wordt verwezen naar het werk van J.M Salome et al. [10].


Figuur 3.1: Neutronendistributie na moderatie [9].

Figuur 3.2: Foto van de uranium trefkern (links) en de vluchtpaden van de Gelina (rechts) [9].

33


3.1.2

34

Werking van een Linac

Een Linac is een lineaire hoogfrequentversneller waarbij in de meeste onderdelen gebruik gemaakt wordt van resonante hoogfrequente velden. Zij kunnen bedreven worden met frequenties gaande van enkele tientallen MHz tot ongeveer 30 GHz. Om de deeltjes te versnellen moeten het versnellende veld en de elektronen in resonantie zijn, op die manier worden de elektronen maximaal versneld. De Linac in Geel is een periodische versneller die in het geval van dit onderzoek aan een frequentie van 800 Hz pakketjes elektronen uitstuurt. De Linac kan ook aan andere frequenties elektronen uitzenden, in functie van andere onderzoeken. Dit heeft als doel de tijdsmeting in de verdere verwerking zo eenvoudig mogelijk te maken. Hieronder wordt het versnellen vaneen pakketje elektronen besproken.

triodekanon Een triodekanon stuurt elektronen in de versneller zelf. De uitgestuurde elektronen hebben een energie van 100 keV en worden zo in de prebuncher geschoten. Het triodekanon is geen versnellend gedeelte van de Linac, maar zorgt enkel voor de elektronenproductie.

prebuncher De prebuncher zorgt voor de comprimatie van elektronenpaketten. De prebuncher bestaat uit een caviteit, gevolgd door een driftstuk. Aangezien de deeltjes aan een constant tempo ge¨ınjecteerd worden in de prebuncher zullen ze ieder een verschillende fase van het elektrisch veld voelen. Dit elektrische veld in de prebuncher heeft dezelfde fase in de rest van de Linac. De deeltjes voelen dus een versnellend, vertragend of helemaal geen veld. Enkel de elektronen die een versnellend veld voelen, zullen bruikbaar zijn. Met behulp van het principe van fasefocussering worden er nu kleine pakketjes gevormd van elektronen met dezelfde energie. Op deze manier worden niet-relativistische deeltjes gefocusseerd in de Linac structuur. Na de fasefocussering worden ze de buncher ingeschoten.


35

Figuur 3.3: Foto van het versnellend gedeelte van de Linac [9].

buncher In dit gedeelte met een lengte van 2 m worden de elektronen versneld tot relativistische snelheden. De fase van het versnellend veld moet hierbij steeds dezelfde snelheid hebben als de elektronen en is dus variabel. Dit is cruciaal in de versnelling van elektronen. De versnelde elektronen verlaten de buncher met een energie van 20 MeV, wat voor de zeer lichte elektronen reeds bijna de lichtsnelheid is. De elektronen worden gebundeld in 30 pakketjes met een onderlinge spreiding van 0.33 ns.

accelerator Elektronenlinacs bestaan buiten de prebuncher en buncher uit secties met constante fasesnelheid. De elektronen winnen hierin niet meer aan snelheid, maar aan massa, zodat hun kinetische energie nog steeds stijgt. De accelerator in Geel bestaat uit 2 golfgeleiderstructuren van 6 m, waarin de elektronen versneld worden door een veld van 100 keV/m. Hierdoor zullen de elektronen de accelerator verlaten met een maximale energie van 140 MeV. De traagste elektronen hebben bij het verlaten van de accelerator een energie van 70 MeV. Zoals in iedere versneller worden de elektronen in transversale richting gefocusseerd met behulp van soleno¨ıdes en quadropoolmagneten.


36

compressiemagneet De elektronen verlaten de Linac-structuur met een maximale energie van 140 MeV in pakketjes van 10 ns breed. Evenwel is een zeer nauwkeurige tijdsmeting vereist en moeten de elektronen gefocusseerd worden tot pakketjes met een breedte van 1 ns. Hiervoor wordt gebruik gemaakt van een speciaal ontworpen compressiemagneet. De magneet zorgt voor een nietuniform veld waarin de elektronen exact 1 ronde maken. De elektronen met een iets hogere energie dan de anderen komen vroeger aan de magneet en maken hier een grotere omwenteling. De elektronen met een lagere energie komen iets later en maken door hun kleinere energie een kleinere omwenteling. Hierdoor wordt de breedte van het pakketje elektronen verminderd tot 1 ns.

3.2

Ionisatiekamer

De oudste stralingsdetectoren zijn gebaseerd op het principe om geladen deeltjes door een gas te sturen waardoor het gas ge¨ıoniseerd wordt. Hierbij worden de moleculen van het gas geëxciteerd en ge¨ıoniseerd en verliezen de te detecteren fissiefragmenten hun kinetische energie. Voor de waarneming worden meestal enkel de ge¨ıoniseerde moleculen gebruikt. De ionenparen, bestaande uit een elektron en een positief ion worden dan met behulp van een aangelegd elektrisch veld naar de wanden gebracht waar deze een stroom induceren die dan gedetecteerd wordt.

3.2.1

Bouw van de kamer

De ionisatiekamer bestaat principieel uit een elektrisch positieve anode en een elektrisch negatieve kathode waartussen een sterk elektrisch veld is aangelegd. Dit elektrisch veld moet een zo groot mogelijk aantal ionenparen naar de kathode en anode brengen waar deze gecollecteerd worden. Hiervoor moet de ionisatiekamer bestaan uit een hermetisch gesloten vat gevuld met een isolerend gas, in de context van dit onderzoek methaangas. Een foto van een ionisatiekamer is gegeven in figuur 3.4. De elektronen en positieve ionen zullen onder invloed van het aangelegde elektrisch veld driften naar respectievelijk de anode en de kathode. De beweging is een superpositie van


37

Figuur 3.4: Foto van een ionisatiekamer [9].

deze drift en de random thermische beweging van de deeltjes. De driftsnelheid voor ionen in een gas kan vrij accuraat voorspeld worden:

ν=

µE P

(3.1)

waarbij ν = driftsnelheid µ = mobiliteit E = elektrische veldsterkte P = druk van het gas. De mobiliteit µ varieert niet veel over een groot bereik van de elektrische veldsterkte en mag quasi constant genomen worden. Voor elektronen ligt de mobiliteit evenwel een factor 1000 hoger, waardoor zij veel sneller gecollecteerd worden dan de positieve ionen. De mobiliteit van elektronen is daarentegen wel drukafhankelijk. Voor een goede werking moeten alle ladingen efficiënt gecollecteerd worden. Belangrijk hierbij is dat er geen recombinatie optreedt in het gas waardoor een deel van de ladingen verloren zou gaan en het signaal zo zou verzwakken. De ionisatiekamer kan gebruikt worden in stroommode -ook wel dc mode genoemd- en in pulsmode. In pulsmode wordt ieder event


38

afzonderlijk bekeken, terwijl in stroommode de totale gecollecteerde stroom een maat is voor het vormingstempo van de ionenparen.

3.2.2

Parallele plaat ionisatiekamer in pulsmode

De werking van een ionisatiekamer in pulsmode kan best begrepen worden aan de hand van figuur 3.5. De spanning over de belastingsweerstand R is dan het uitgangssignaal dat voor verdere verwerking gebruikt wordt. Indien er zich geen lading of ionenpaar in de kamer bevindt, staat er een spanning V0 over de kamer. Wanneer een ionenpaar gecreëerd wordt, zullen het ion en het elektron in beweging komen door het elektrisch veld. Hierdoor onstaat een spanningsval over de kamer en zal er een spanning over de belastingsweerstand komen te staan die even groot is als de spanningsval in de kamer. De spanning over de weerstand zal blijven stijgen tot wanneer alle ladingen gecollecteerd zijn en zal dan langzaam afnemen met tijdsconstante RC. Indien de tijdsconstante RC groot is in vergelijking met de collectietijd voor alle ladingen, zal een puls gecreëerd worden waarvan de amplitude een goede maat is voor de grootte van de vrijgemaakte lading in de kamer. De collectietijd bevindt zich voor elektronen in de orde van enkele µs, waardoor een ionisatiekamer slechts bij lage telkadansen in pulsmode gebruikt kan worden om pulsophoping te voorkomen. Door het verschil in grootteorde in mobiliteit tussen de elektronen en de ionen kan men de tijdsconstante zo kiezen dat men enkel de elektronen collecteert, wat in dit onderzoek evenwel niet werd gedaan. De gemakkelijkste configuratie om mee te werken indien men zowel elektronen als positieve ionen wil collecteren is de parallelle-plaatkamer. Hierbij worden kathode en anode evenwijdig met elkaar geplaatst en zijn ze van dezelfde grootte. In dit onderzoek werd gewerkt met een dubbelzijdige ionisatiekamer. Dit kan voorgesteld worden door 2 ionisatiekamers die rug aan rug geplaatst worden en zo een gemeenschappelijke kathode hebben. De beide bronnen worden dan bevestigd op de kathode, terwijl de beide anodes zijn uitgevoerd in Al-folies die bevestigd zijn met ringen uit roestvrij staal.

3.2.3

Frisch rooster

De opbouw van de ionisatiekamer zorgt voor een pulshoogte afhankelijkheid in functie van de interactieplaats. Dit is evenwel van geen enkel belang in dit onderzoek daar enkel de


39

Figuur 3.5: Schematische voorstelling van een ionisatiekamer in pulsmode werking [11].

interactie van belang is en niet de plaats. Om de plaatsafhankelijkheid weg te werken en toch de evenredigheid tussen pulshoogte en event te bekomen, wordt gebruik gemaakt van een Frisch-rooster (zie figuur 3.6), vernoemd naar zijn ontwerper. Het Frisch-rooster en de spanning worden zo geplaatst en aangepast dat alle ionisaties gebeuren tussen bron en rooster. Elk elektron dat nu drift naar de anode zal nu een zelfde veld ondervinden tussen rooster en anode, waardoor de angulaire afhankelijkheid weggewerkt wordt voor de elektronen.

De pulshoogte wordt afgeleid in [12] en wordt gegeven door:

V C = GC

eN0 (E) X(E) (1 − cosθ) C d

(3.2)

waarbij geldt dat GC = de versterkingsfactor van de kathodemeetketen e = de lading van het elektron N0 (E) = het aantal gevormde elektron-ion paren (afhankelijk van de deeltjesnergie) C = de capaciteit van de ionisatiekamer X(E) = de afstand tussen het begin van het ionisatiespoor tot het centrum van de ionisatielading d = de afstand tussen kathode en rooster


40

Figuur 3.6: Foto van een Frisch grid [9].

θ = de hoek tussen het spoor en de normale op de kathode. Aan de anode evenwel is het signaal niet meer hoek-afhankelijk. Elk elektron voelt eenzelfde veld tussen rooster en anode en zal daardoor een gelijke bijdrage hebben aan het pulsspectrum. De fissie werkzame doorsnede van

236 U

werd gemeten met behulp van een dubbele

ionisatiekamer. De configuratie bestaat principieel uit twee ionisatiekamers die rug tegen rug zijn geplaatst met een gemeenschappelijke kathode.

3.2.4

Afstelling voor ionisatiekamer

Zoals reeds aangegeven moet de ionisatiekamer aan verschillende voorwaarden voldoen. Om deze te respecteren moet men zorgen voor een goede afstelling van de kamer. Hierbij houdt men rekening met de dracht van de deeltjes, de afstand tussen de elektroden, de aangelegde spanningen en de druk van het gas. In dit onderzoek moeten zowel fissiefragmenten als de reactieproducten van de

10 B

reactie

goed gedetecteerd worden. Het vulgas moet dus een snelle detectie van beide mogelijk maken. Hierdoor wordt ook de invloed van de γ-flash sterk gereduceerd waardoor het energiebereik groter wordt. Om deze reden is methaan als vulgas gekozen. De voorwaarde voor goede detectie kan afgeleid worden uit formule:


41

Figuur 3.7: Driftsnelheid van elektronen in de ionisatiekamer afhankelijk van het vulgas [11].

E ≥ 65000[V /atm.m] p

(3.3)

De dracht van de deeltjes is van belang bij het bepalen van de gasdruk en de aan te leggen spanning. Met behulp van het computerprogramma TRIM (Transport of Ions in Matter) kan de dracht van de deeltjes uitgerekend worden bij verschillende drukken. Deze berekening kan zowel voor de fissiefragmenten als de reactieproducten van de 10 B reactie gedaan worden. Aangezien alle ioniserende deeltjes moeten gestopt zijn tussen de bron en het Frisch-rooster is het van groot belang om de dracht van de deeltjes nauwkeurig te kennen. Het introduceren van het Frisch-rooster heeft evenwel niet alleen voordelen. Een deel van de ionisatie-elektronen zal via het rooster weglekken en dus nooit de anode bereiken. Om dit zo veel mogelijk te beperken moet men er voor zorgen dat geen veldlijnen eindigen op het rooster, zodat zoveel mogelijk elektronen langs het rooster passeren. Hieraan is voldaan als geldt dat: EA→R = ER→K

VA −VR dAR VR −VK dKR

≥

1+ 1−

2Πr g 2Πr g

'2

(3.4)

met r de straal van de roosterdraden en g de afstand ertussen. Het elektrisch veld tussen anode en rooster wordt weergegeven door EA→R en ER→K is het veld tussen de kathode en het rooster. dAR en dKR zijn de afstanden tussen de anode en het rooster, respectievelijk de kathode en het rooster. VA , VK en VR zijn de spanningen op anode, kathode en rooster. Deze spanningen mogen niet te hoog gekozen worden, anders kan doorslag in de kamer optreden. Aan alle voorwaarden kan nooit voldaan zijn. Zo zal bijvoorbeeld bij te hoge druk de dracht


42

Tabel 3.1: Instellingen ionisatiekamer.

Spanning anode aan de

236 U

Spanning anode aan de

10 B

kant

1200 V

kant

1920 V

Spanning kathode

-2400 V

Afstand anode-rooster aan de

236 U

Afstand anode-rooster aan de

10 B

kant

kant

Afstand kathode-rooster aan de

236 U

Afstand kathode-rooster aan de

10 B

kant

kant

10 mm 8 mm 40 mm 20 mm

van de ioniserende deeltjes verkleind worden, maar zal recombinatie in de hand gewerkt worden, wat zal leiden tot signaalverlies. Evengoed zal de driftsnelheid door de druk in de kamer be¨ınvloed worden, wat de collectiesnelheid zal vertragen of versnellen. Er zal dus steeds een compromis moeten gezocht worden bij de definitieve afstelling van de kamer. Een kort overzicht van de gebruikte waarden gedurende de meting met de dubbele ionisatiekamer wordt gegeven in tabel 3.1. De waarden gegeven aan de 236 U kant gelden uiteraard ook voor de meting van

3.3

235 U,

aangezien alle instellingen behouden bleven.

Tijdsmeting

Voor de bepaling van de energie van het inkomend neutron is een zeer nauwkeurige tijdsmeting vereist. Hierbij wordt de tijd bepaald tussen het creëren van de neutronen in het uraniumtrefplaatje en het detecteren van een fissie in de ionisatiekamer. Een gepulste neutronenbron is hiervoor ideaal, aangezien de time-of-flight (TOF) techniek hiervoor kan toegepast worden. Bij de time-of-flight methode is wel vereist dat de lengte van het vluchtpad nauwkeurig gekend is, om de tijdsbepaling -en dus ook de energiebepaling- exact te laten plaatsvinden. De basis van deze techniek is de uitdrukking voor de kinetische energie: 1 L 1 En = mn v 2 = mn ( )2 2 2 t

(3.5)

met mn de massa van het inkomende neutron. Omgevormd met de juiste waarden ingevuld


43

geeft dit: En [eV ] = (72.298

L[m] 2 ) . t[µs]

(3.6)

In dit onderzoek werd gebruik gemaakt van een vluchtpad met een lengte van 8.240 m.

3.3.1

Overlapfilter

De Linac werkt voor dit experiment met een frequentie van 800 Hz, wat betekent dat iedere 1.25 ms een nieuw pakketje elektronen op het target wordt afgeschoten en neutronen produceert. Voor de vluchttijdmeting is het belangrijk dat we exact weten wanneer de neutronen gevormd zijn. Indien we alle neutronen zouden gebruiken, bestaat de kans dat fissie ge¨ınduceerd wordt door sterk gemodereerde neutronen met een lage snelheid die het

236 U

bereiken samen met het volgende pakket neutronen. Hierdoor zal de tijdsmeting volledig verkeerd zijn en de resultaten van de werkzame doorsnede bepaling fout. Om dit te voorkomen wordt gebruik gemaakt van een overlapfilter. Deze filter moet alle neutronen die in een periode van 1.25 ms de bron niet zouden bereiken verwijderen. Voor het 9 m vluchtpad blijkt Cadmium een perfecte overlapfilter te zijn. De totale werkzame doorsnede voor neutronen van Cadmium is afgebeeld op figuur 3.8. Hieruit blijkt duidelijk dat de grote hoeveelheid geproduceerde laag-energetische neutronen met een energie kleiner dan 1 eV volledig zal geabsorbeerd worden. De minimale energie voor neutronen kan ook berekend worden uit formule (3.6), waarbij de waarden voor de maximale tijdsduur en de vluchtpadlengte zijn ingevuld:

L 8.240 2 En = (72.298 )2 = (72.298 ) = 0.227 eV. t 1250

(3.7)

Uit formule (3.5) blijkt duidelijk dat het energiebereik groter wordt naarmate de afstand groter wordt. Op die manier bevoordeelt een langere vluchtpadlengte zowel de energieresolutie als het energiebereik. Daarnaast mag niet vergeten worden dat de neutronenflux afneemt met een factor L2 . Er moet dus een compromis gevonden worden tussen resolutie, energiebereik en neutronenflux.


44

Figuur 3.8: Absorptie werkzame doorsnede van Cd [8].

3.3.2

Energieresolutie

De energieresolutie wordt bepaald door de onzekerheid op vluchtlengte ∆L en de vluchttijd ∆t. Met deze 2 onzekerheden kan de onzekerheid op de energie bepaald worden:

(∆En )2 = (

∂En ∂En ∆L)2 + ( ∆t)2 ∂L ∂t

(3.8)

en samen met formule 3.5 geeft dit:

s

∆En ∆t 2 ∆L 2 =2 ( ) +( ) . En t L

(3.9)

Numerieke waarden ingevuld geeft dit:

∆En 2 = En L[m]

r

En (∆t[µs])2 + (∆L[m])2 . 5227.039

(3.10)

Hieruit volgt duidelijk het belang van de lengte van het vluchtpad. Hoe korter dit genomen wordt, hoe groter de onzekerheid op de energie.


45

De onzekerheid op de vluchttijdmeting wordt bepaald door een viertal factoren:

duur van de neutronenbui ∆t1 en de spreiding ∆tM van de vertragingstijden in de

moderator, die in principe een onzekerheid is op de vluchtlengte (straggling effect); de breedte van de elektronenpuls geleverd door de Linac (1 ns na compressie); de kanaalbreedte van de vluchttijddetector ∆t2 (4 ns bij experiment); de onzekerheid ∆tD te wijten aan het detectieproces.

De totale onnauwkeurigheid op de tijdsbepaling wordt dan bij benadering gegeven door ∆ttot =

3.4

qX

(∆tx )2 .

(3.11)

Elektronische schakeling

De data bekomen van de ionisatiekamer moeten nu verder verwerkt worden en dan naar een data-acquisitie systeem gestuurd worden. Deze elektronische schakeling doet een eerste verwerking van de gegevens en zet ze in een formaat dat verdere verwerking toelaat. De ionisatiekamer genereert enkel spanningspulsen. Deze zijn te zwak om gebruikt te worden en moeten eerst versterkt worden. Hiervoor worden ze eerst naar de voorversterker gestuurd (pre-ampliefier, PA) en daarna naar een versterker (amplifier, A). Om een exacte tijdsmeting te bekomen en geen valse signalen te genereren, wordt het signaal dat van de amplifier komt gesplitst. Het trage signaal wordt naar de ADC (Analog to Digital Converter) gestuurd. Het signaal wordt onderweg nog vertraagd om op het juiste moment aan te komen bij de ADC. Dit signaal is nog proportioneel met de oorspronkelijk verkregen spanningspuls in de ionisatiekamer. Hier aangekomen wordt het signaal afhankelijk van zijn grootte in een van de 4192 ADC-kanalen verdeeld. Het tweede signaal wordt naar de TSCA (Timing Single Channel Analyser) gestuurd. Indien het tussen vooropgestelde grenzen ligt qua spanningshoogte (upper en lower level) wordt er een zeer snel signaal uitgestuurd. Is het signaal evenwel te groot of te klein, stopt de TSCA het signaal en zendt geen nieuw uit. Het snelle signaal bestaat uit een piek van 10 tot 20 ns


46

LINAC ionisatiekamer

pt

ADC

DELAY

A

gate

TSCA Tn

Tn

PA

TSCA

A

DELAY

TC gate

ADC

+routing bit

Figuur 3.9: Schematische voorstelling van de elektronische schakeling.

Data acquisitie

PA

T0


47

breed en een stijgtijd van enkele ns. Dit snelle signaal gaat rechtstreeks naar de time coder (TC), wat de exacte tijdsmeting Tn is. De TC stuurt een blokpuls met een breedte van 3.2 µs naar de ADC’s. Indien het trage signaal bij de ADC aankomt terwijl de TC de gate heeft geopend met behulp van het bloksignaal, wordt het trage signaal verwerkt. Het is van groot belang om de upper en lower level goed af te stemmen zodat zo weinig mogelijk ruis en slechte signalen worden meegenomen in de verwerking. Slechte signalen zouden afkomstig kunnen zijn van RF-straling van de versneller en achtergrondstraling. Ook moet de vertraging van het trage signaal uit de amplifier exact zijn, zodat het volledige signaal in het venster van de blokpuls valt. Op het einde van de blokpuls heeft de ADC 25 µs om het signaal te verwerken, anders wordt deze gereset. Op deze manier kennen we exact het aantal ionisaties in de ionisatiekamer, maar hebben we nog steeds geen informatie over de neutronenergie. Voor de tijdsmeting wordt daarom iedere keer een elektronenpakket het target zou raken een T0 puls uitgezonden. Hierdoor weet men exact wanneer de neutronen ontstaan zijn in het target. 2µs voor het T0 signaal reset een pretrigger signaal de time coder, onafhankelijk van het T0 signaal. Op deze manier kan de time coder steeds de tijd tussen het ontstaan van de neutronen en de meting van het event in de ionisatiekamer bepalen (Tn ), aangezien hij van de TSCA een signaal bij ieder goed event krijgt toegezonden. De time coder heeft een interne resolutie van 4 ns, wat een kleine beperking is bij de verwerking van de tijdssignalen. De time coder zal bij ieder event een digitaal signaal met de tijdsbepaling aanmaken. Net zoals bij de ADC’s wordt dit signaal in een kanaal verdeeld. Deze kanalen hebben dezelfde breedtes, maar worden in tegenstelling tot deze van de ADC’s softwarematig samengevoegd. Hoeveel kanalen er iedere keer worden samengenomen hangt af van het gebruikte accordeon. De TOF gegevens gaan van 0 tot 1250 µs en zouden ofwel in veel te brede kanalen verdeeld moeten worden, ofwel in veel te veel kanalen. De oplossing hiervoor is gebruik te maken van een accordeon. Bij een accordeon worden de kanalen verdeeld over een aantal zones met verschillende compressie. Het basiskanaal heeft een breedte van 4 ns. Minder compressie betekent dat het kanaal slechts enkele malen 4 ns breed is, wat gebruikt wordt bij hoge energie signalen. Voor laag energetische neutronen is een kleine onzekerheid op de tijd veel minder erg dan bij snelle neutronen, en daarom worden de events van de trage neutronen in kanalen verdeeld met een


48

Tabel 3.2: Compressie van de TOF spectra.

Compressiefactor

Zone

21 = 2

2048

22 = 4

2048

24 = 16

2048

27 = 128

2048

grotere compressie. Het accordeon gebruikt voor de meting in dit onderzoek is gegeven in tabel 3.2. Op deze manier wordt het TOF spectrum, geleverd door de time coder, verdeeld over 8192 kanalen met variërende kanaalbreedte. Om te weten welk tijdssignaal bij welke ADC hoort, zal 1 van de 2 TSCA’s een routing bit toevoegen aan zijn signaal, zodat bij verdere verwerking exact kan worden uitgemaakt van welke elektrode het signaal komt. Een volledig schematisch overzicht van de elektronische schakeling wordt gegeven in figuur 3.9.

3.4.1

Gammaflash

Tijdens de beschieting van het target door elektronen komen er door Bremhstrahlung zeer veel fotonen vrij. Deze fotonen zorgen enerzijds voor productie van neutronen, maar kunnen ook rechtstreeks naar een vluchtpad reizen. Deze laatste fotonen zullen ook door de detector passeren en hier een enorme hoeveelheid elektron-ionparen vrijmaken. Hierdoor zou de detector even verblind worden en zou er een pile-up van gegevens ontstaan. Om een pile-up afkomstig van fotonen te vermijden en deze uit de resultaten te houden, wordt er een initiële delay Tdelay ingesteld op de time coder. Zo zorgt men ervoor dat de time coder als het ware over de gammaflash heen kijkt. Voor de verwerking van de tijdsgegevens en het exact bepalen van de neutronenergie moet rekening gehouden worden met verschillende factoren:

1. Het T0 signaal wordt gegenereerd vlak voor de elektronen de neutronenbron raken. Er


49

zit dus een zeer korte tijd ∆ tussen de T0 puls van de Linac en de generatie van de neutronen. 2. De γ-flash markeert eigenlijk het moment waarop de neutronen geproduceerd worden. Deze kan evenwel niet gemeten worden, aangezien er steeds een pile-up van gegevens zou ontstaan. We moeten de tijdsmeting dus na de γ-flash starten. Tdelay is dus de tijd tussen het genereren van het T0 signaal en het starten van de Time Coder. 3. De effectieve tijd gemeten door de Time Coder TT C is dus kleiner dan de echte tijd tussen het ontstaan van de neutronen en de detectie van de fissiefragmenten en moet zodoende gecorrigeerd worden.

Als al deze factoren in rekening gebracht worden, kan de effectieve tijd die een neutron ervoor nodig heeft, bepaald worden door:

t = TT C + Tdelay − ∆,

(3.12)

waarbij t de exacte duur tussen ontstaan van het neutron en detectie van de fragmenten is. Het is deze t die gebruikt wordt voor verdere verwerking en bepaling van de neutronenergie.

3.5

Data-acquisitie

De signalen afkomstig van de elektronische schakeling worden eerst opgeslagen in Fan InFan Out (FIFO) buffers en op regelmatige tijdsstippen verzonden naar een PC. De signalen zijn na de verwerking door de elektronische schakeling gesorteerd. De uitvoer van de ADC’s gebeurt via een kanaalnummer van 0 tot 4095, voor iedere ADC. Het TOF-signaal is iets ingewikkelder. Hierbij wordt weer een kanaalnummer in de PC ingevoerd, maar om de tijd te bepalen moet deze vermenigvuldigd worden met 4 ns en daarna verwerkt worden met de gegevens van de opbouw van het accordeon. De verdere verwerking gebeurt door een computer, die 2 mogelijke meetwijzen toelaat:

In histogrammode houdt de computer enkel het aantal events per kanaal bij. Op deze

wijze wordt on-line een zogeheten histogram of spectrum opgebouwd wat voldoende is


Tabel 3.3: Brongegevens van het

Isotoop

Atom %

232 U

≤0.0001

233 U

0.0056

234 U

0.0408

235 U

99.0402

236 U

0.2632

238 U

0.6502

50

235

U target.

voor testmetingen. Dit histogram kan bewaard worden als een reeks van gehele getallen of kan eenvoudig voorgesteld worden voor controle tijdens het experiment. In listmode worden alle events 1 voor 1 opgeslagen in de computer als multipletten

(TOF+ADC’s). Verdere verwerking kan dan off-line gebeuren.

3.6

Bronbereiding

Het trefmateriaal of de bron dient op een correcte manier aangebracht te worden in de kamer. Voor dit experiment werd gekozen voor een rechthoekig plaatje. Dit plaatje werd vervolgens aangebracht op de kathode van de ionisatiekamer. Bij het aanbrengen moeten enkele belangrijke zaken geverifieerd worden. De atomen van het trefplaatje moeten zich in een chemisch stabiele toestand bevinden en de samenstelling van het plaatje dient exact gekend te zijn. De samenstelling van het

236 U

en

235 U

trefplaatje

gebruikt voor deze meting wordt gegeven in tabel 3.3 en 3.4. Wat betreft de dikte van het plaatje moeten 2 factoren in overweging genomen worden. Ten eerste moeten er voldoende trefkernen aanwezig zijn om voldoende events te genereren. Ten tweede mag het ook niet te dik zijn, aangezien de gevormde fragmenten niet door verstrooiing mogen verloren gaan in het trefplaatje zelf. Hiervoor moet dus een compromis gesloten worden om een goede telkadans en resolutie te bekomen.


Tabel 3.4: Brongegevens van het

3.7

Isotoop

Atom %

234 U

≤ 0.00001

235 U

0.0043

236 U

99.9732

238 U

0.0225

51

236

U target.

Meetmethode

Nu we alle gegevens hebben, kan de verwerking ervan beginnen. In deze paragraaf wordt uitgelegd hoe de werkzame doorsnede bepaald wordt.

3.7.1

Fluxbepaling

In de ionisatiekamer zijn 2 plaatjes rug aan rug bevestigd. Het ene plaatje bestaat uit om de werkzame doorsnede te bepalen, het andere plaatje is om de neutronenflux exact te bepalen. In het

10 B

10 B.

236 U

Dit laatste wordt gebruikt

zal een inkomend neutron zorgen voor

uitzending van een α deeltje en een 7 Li kern achterlaten, zij het in de grondtoestand of in de eerste geëxciteerde toestand. De werkzame doorsnede voor deze (n, α) reactie is exact gekend en kan daarom dienen om de neutronenflux te bepalen. Dit zou ook kunnen gebeuren met een plaatje uit een ander materiaal in de ionisatiekamer, zolang het maar zorgt voor een neutron ge¨ınduceerde reactie waarvan de werkzame doorsnede exact gekend is. Daarenboven worden er in de zaal met het targetmateriaal central monitors geplaatst die de neutronenflux afkomstig van het target registreren. Deze central monitors bestaan uit BF3 neutronendetectoren die een fractie van de gevormde neutronen detecteert. Deze central monitors worden gebruikt om verschillende metingen te normaliseren. Voor de algemeenheid noemen we de bron in de ionisatiekamer A en de referentiebron B. De genormaliseerde telsnelheden YA (En ) en YB (En ) worden dan: YA (En ) = σA (En )NA Φ(En ) + BGA (En )

(3.13)

YB (En ) = σB (En )NB Φ(En ) + BGB (En )

(3.14)


52

met Y (En ): het aantal tellen als functie van de neutronenergie gedeeld door de central

monitor; σ(En ): de werkzame doorsnede van de onderzochte reactie als functie van de energie.

Voor de referentiebron B is deze exact gekend, voor A is deze gezocht; N : het aantal atomen/cm2 in het monster; Φ(En ): de neutronenflux als functie van de neutronenergie gedeeld door de totale

waarde van de central monitor; BG(En ): het aantal background-tellen als functie van de neutronenergie gedeeld door

de totale waarde van de central monitor.

3.7.2

Backgroundbepaling

In de loop van de meting zijn er tellen afkomstig van achtergrondstraling of andere storende effecten. Om deze uit de uiteindelijke werkzame doorsnede weg te halen moet een correctieterm ingevoerd worden voor de background. Om deze correctie te bepalen wordt gebruik gemaakt van enkele filters die tussen de neutronenbron en de ionisatiekamer worden geplaatst. Deze backgroundfilters hebben een gekende werkzame doorsnede voor neutronenvangst. Aan de hand van de resultaten van de metingen met de backgroundfilters kan de achtergrondstraling bepaald worden. De filters bezitten enkele zeer duidelijke resonanties die in het spectrum te zien zijn. Wanneer het zwarte resonanties zijn, wat betekent dat geen enkel neutron met die resonantie-energie door de filter heen gaat, weet men dat de geregistreerde tellen in dit gebied afkomstig zijn van achtergrondstraling. Door extrapolatie van de gegevens in deze energiegebieden naar het hele spectrum kan de energie-afhankelijke achtergrondstraling BG(En ) bepaald worden.

3.7.3

Bepaling van de werkzame doorsnede

Na combinatie van formules 3.13 en 3.14 bekomt men:


σA (En ) =

YA (En ) − BGA (En ) NB σB (En ) YB (En ) − BGB (En ) NA

53

(3.15)

De werkzame doorsnede σB (En ) is bekend en kan uit de ENDF database gehaald worden die vrij toegankelijk is. De dichtheden N van de trefplaten dienen exact gekend te zijn na fabricage. De telsnelheden zijn genormaliseerd tot een neutronenflux via een central monitor. Op deze manier wordt de werkzame doorsnede bepaald.

Hoofdstuk 4

Fissie werkzame doorsnede van 236U(n,f )

Uranium is de brandstof in de huidige kernreactoren die zorgen voor een groot deel van de electriciteitsproductie in ons land. Om een veilige uitbating van deze reactoren mogelijk te maken, moet de reactor exact kritisch gehouden worden. Dit betekent dat, van de vrijgekomen neutronen bij een splijting, exact 1 neutron opnieuw splijting moet induceren in een volgende uraniumkern. Om dit mogelijk te maken moet de werkzame doorsnede van alle uraniumisotopen in de splijtstofelementen exact gekend zijn. De splijtstofelementen bestaan voor het grootste deel uit Ook is er steeds een zeer kleine hoeveelheid

234 U

238 U

aanwezig.

en het zeer splijtbare

236 U

235 U.

komt in de natuur evenwel

niet vrij voor, en zal dus in splijtstofelementen die uit vers uranium zijn opgebouwd niet aanwezig zijn. Tijdens de uitbating van de reactor zal

236 U

geproduceerd worden. Indien de

opgebruikte brandstofelementen daarna heropgewerkt worden tot zogenaamde MOX-paletten (Mixed Oxide, mengeling van P uO2 en U O2 ) zal deze fractie 236 U aanwezig blijven. Ook hiervoor dient de werkzame doorsnede exact gekend te zijn. Het bepalen van de fissie werkzame doorsnede is van groot belang en werd in het verleden reeds enkele malen gedaan. Dit hoofdstuk, dat volledig aan de fissie werkzame doorsnede gewijd is, geeft eerst een bondig overzicht van de reeds uitgevoerde metingen. Daarna volgt een analyse van de hier uitgevoerde meting, aan de hand van de methodes uitgelegd in het vorige hoofdstuk. 54

HOOFDSTUK 4. FISSIE WERKZAME DOORSNEDE VAN

Figuur 4.1: Werkzame doorsnede van de (n,f)reactie voor

4.1

236

236 U

55

U volgens de ENDF/B-VI database.

Geschiedenis

De eerste meting werd gedaan door Theobald et al.[13] in 1971 aan de Gelina in Geel, net als dit onderzoek. Deze werd ook uitgevoerd met behulp van een Linac die neutronen produceerde door beschieting met elektronen van een gekoeld roterend uraniumtarget. De energiemeting van de neutronen is uitgevoerd met de TOF-methode op een vluchtpad van 30 m. Het energiegebied van 0.3 tot 1000 eV werd onderzocht en 16 resonanties werden ontdekt. Een tweede meting werd in 1993 uitgevoerd door Parker et al.[14] aan het Los Alamos Neutron Scattering Center, USA. Hierbij werd opnieuw gebruik gemaakt van een witte neutronenbron en de TOF-methode voor de bepaling van de neutronenergie. De lengte van het vluchtpad bij dit onderzoek bedroeg 56 m. Het bestudeerde energiegebied gaat van de resonantie met een energie van 5.45 eV, tot aan de resonantie behorende bij een neutronenenergie van 10.4 keV. In dit hele energiegebied werden slechts 7 resonanties teruggevonden, waarbij slechts 1 in het energiegebied lager dan 1 keV, namelijk de resonatie bij een neutronenenergie van


236 U

56

5.45 eV. Ook is de breedte van deze resonantie ongeveer 100 maal kleiner dan in de meting uitgevoerd door Theobald et al.[13]. Een derde meting werd in 2000 uitgevoerd door Wagemans et al. aan het Institut LaueLangevin in Grenoble, Frankrijk. Deze meting maakte gebruik van koude neutronen om de fissie werkzame doorsnede σth in het thermisch punt (En = 0.0253 eV ) te bepalen. De hier bekomen resultaten zijn opnieuw in tegenspraak met de metingen van Theobald et al.[13] en met (n,f) werkzame doorsnede opgenomen in de ENDF/B-VI database. Wagemans et al. [15] publiceren een maximale σf kleiner dan 1.3 mb voor thermische neutronen. In figuur 4.1 wordt de werkzame doorsnede van de (n,f) reactie weergegeven die terug te vinden is in de ENDF/B-VI database. Hier wordt een groot aantal resonanties waargenomen en een zeer grote σf . Deze is dus in tegenspraak met de 2 laatste metingen van Parker et Al. en Wagemans et Al. Verder onderzoek dringt zich hier dus op, aangezien er een grote discrepantie bestaat tussen de verschillende metingen onderling. De doelstelling van dit onderzoek is dan ook het uitvoeren van een hoge-resolutiemeting om de fissie werkzame doorsnede van

4.2

236 U

te bepalen.

Methode

Aan de hand van formule (3.15) kan de fissie werkzame doorsnede van Als referentiebron wordt de reactie exact gekend is. De reactie met

10 B(n, α)7 Li

10 B

236 U

bepaald worden.

gebruikt waarvan de werkzame doorsnede

zorgt voor de productie van 7 Li kernen en α-deeltjes.

De α’s hebben een energie van 1.48 MeV of 1.79 MeV, afhankelijk van de toestand waarin het Li-atoom terechtkomt. De totale absorptie werkzame doorsnede voor

10 B

is afgebeeld in

figuur (4.2). Het 236 U trefplaatje werd tijdens de meting bedekt met een poly-imide folie. Deze folie neemt een zeer klein deel van de energie van de fissiefragmenten op, maar zal er voor zorgen dat de terugslagkernen in het trefplaatje blijven. Tijdens de meting op het vluchtpad met lengte 8.240 m werd gebruik gemaakt van een Cdoverlapfilter die alle neutronen met een te lage energie absorbeert. Zoals vermeld in paragraaf 3.3.1, daalt de absorptie werkzame doorsnede van Cd sterk vanaf een energie van 1 eV. Dit laat een exacte meting toe voor energieën van 1 eV tot enkele tientallen keV.


236 U

57

100000

werkzame doorsnede [b]

10000

1000

100

10

1 1E-3

0.1

10

1000

100000

energie [eV]

Figuur 4.2: Totale werkzame doorsnede van

10

B uit ENDF/B-VI database.

In dit onderzoek moet ook rekening gehouden worden met de aanwezigheid van

235 U

in het

target. De fissie werkzame doorsnede van 235 U is enkele grootteordes groter dan die van 236 U, waardoor er naast een correctie voor de background ook een correctie moet doorgevoerd worden voor de aanwezige hoeveelheid waarbij in de ionisatiekamer het

236 U

235 U.

Hiervoor werd een extra meting uitgevoerd

vervangen werd door

235 U.

Het

10 B

werd behouden om

eenzelfde fluxmeting te garanderen. Ook voor het 235 U werd een backgroundbepaling gedaan. De uiteindelijk formule die wordt gebruikt voor de bepaling van de fissie werkzame doosnede ziet er als volgt uit:

σ236 U (En ) =

(Y236 U (En ) − BG236 U (En )) − c(Y235 U (En ) − BG235 U (En )) N10 B σ10 B (En ), Y10 B (En ) − BG10 B (En ) N236 U (4.1)

waarbij c de correctiefactor is voor de aanwezigheid van

235 U.


4.3

236 U

58

Meetresultaten en verwerking

De meting van de fissie werkzame doorsnede heeft ongeveer 2 jaar in beslag genomen. In totaal zijn er 2150 uren effectieve metingen van het

236 U

doorsnede, evenals 470 uren backgroundmeting van het 235 U

verwerkt in de fissie werkzame

236 U

en 160 uren meting van het

target.

4.3.1

236

U-gegevens

De gegevens afkomstig van de ionisatiekamer worden via een elektronische schakeling omgezet waarna ze worden doorgestuurd naar een PC. Deze gegevens worden daarna verwerkt met behulp van het programma Labview. Hierdoor worden alle gegevens automatisch in een ADC en TOF histogram geplaatst (zie figuur 4.3) voor zowel de B-kant als de U-kant. De enorme pile-up van α-deeltjes in de lagere kanalen van het ADC spectrum van

236 U

is zeer

duidelijk merkbaar. Deze α’s zijn afkomstig van het radioactief verval van de kernen in de ionisatiekamer. Dit zorgt er ook voor dat men uit het TOF spectrum niets kan opmaken. Hiervoor moet een eerste selectie doorgevoerd worden. Er moet een selectie gebeuren op de kanalen in het ADC-spectrum die gebruikt willen worden. Er kan hier voor verschillende opties gekozen worden: Alle fissiereacties selecteren maar op deze manier ook enkele pulsen afkomstig van α’s

mee te nemen in de verwerking. Zorgen dat geen enkele puls afkomstig van een α-deeltje wordt meegenomen, zodat het

spectrum enkel nog afkomstig is van fissies. Het nadeel is dat er zeker enkele pulsen afkomstig van fissie verloren gaan, en deze zijn al schaars voor het

236 U-spectrum.

Ergens halverwege knippen zodat er nog een zeer klein deel α’s in het spectrum aanwezig

blijft en er toch een aantal fissietellen verloren gaan, maar veel minder dan in het vorige geval.

In dit onderzoek is er voor gekozen om alle α’s te verwijderen. Op deze manier zullen alle geregistreerde tellen dan afkomstig zijn van fissie. In de verdere bepaling van de werkzame


236 U

10000

8000

Aantal counts

6000

4000

2000

0

0

2000

4000

6000

8000

kanaalnummer TOF

Figuur 4.3: ADC en TOF spectrum van

236

U voor bewerking.

59


236 U

60

Tabel 4.1: Compressie van de TOF spectra.

Compressiefactor

Zone

21 = 2

2048

22 = 4

2048

24 = 16

2048

27 = 128

2048

doorsnede moet er dan een kleine correctie ingevoerd worden om het verlies aan fissietellen te compenseren. Om te weten welke kanalen geselecteerd moeten worden, wordt een aparte meting uitgevoerd. Hierbij wordt de meetopstelling van de neutronenbundel afgesloten, zodat er zeker geen neutronge¨ınduceerde reacties plaatsvinden. Dan wordt de inbreng van het radioactief verval bepaald met behulp van een pulsgenerator. Deze zendt met een frequentie van 500 Hz een T0 signaal uit, net zoals de Linac normaal gezien doet. Het spectrum dat op die manier bekomen wordt is het α pile-up spectrum (zie figuur 4.4). Om zeker te zijn dat geen enkel αdeeltje wordt geslecteerd voor verdere verwerking wordt geknipt in de kanalen met een zekere veiligheidsmarge, dus een tiental kanalen voorbij het laatste kanaal waarin een gedecteerd α-deeltje is terecht gekomen. Ook in het TOF-flight spectrum moet er nog een extra aanpassing gebeuren. In de allerlaagste kanalen is nog zeer duidelijk een invloed van de γ-flash merkbaar. Deze invloed verdwijnt evenwel na de selectie zodat veel duidelijkere grafieken zichtbaar worden (zie figuur 4.5). Voor de duidelijkheid wordt in tabel 4.1 nog eens de compressie van de kanalen weergegeven. Eenzelfde selectie werd doorgevoerd voor de backgroundmetingen, om ook hier alle pulsen afkomstig van α’s te verwijderen.

4.3.2

10

B-gegevens 236 U

gegevens. Aangezien

zelf niet spontaan α’s uitzendt, zijn alle tellen afkomstig van de

10 B(n, α)7 Li-reactie.

Het spectrum voor de 10 B

10 B

gegevens ziet er anders uit dan voor de


236 U

61

Aantal counts

12000

6000

0 200

400

Kanaalnummer ADC

Figuur 4.4: ADC spectrum met pulsgenerator.

Hierbij moet opgemerkt worden dat dit enkel geldt als de α’s afkomstig van het

236 U

niet

aan de boorkant geraken. Hiervoor werd een Al-folie geplaatst tussen beide bronnen. In figuur 4.6 is duidelijk de invloed van de Cd-overlapfilter merkbaar in de hoogste kanalen van het TOF-spectrum. In het ADC-spectrum zien we een duidelijk onderscheid tussen de signalen afkomstig van de 7 Li kernen en van de geproduceerde α’s. Om een goede verwerking te garanderen, moet het bekomen spectrum door 2 gedeeld worden, omdat er in tegenstelling tot de

236 U

kant steeds 2 deeltjes gedetecteerd worden, namelijk een van het gevormde α-

deeltje en een van de 7 Li kern. Een betere oplossing bestaat erin het spectrum niet door 2 te delen, maar ofwel enkel de tellen afkomstig van de α’s ofwel de tellen afkomstig van de 7 Li kernen te gebruiken. Bij de

10 B(n, α)7 Li-reactie

heeft het geproduceerde α-deeltje steeds een grotere energie dan

de 7 Li-kern, en zal dus in een hoger kanaal terechtkomen. Omdat in de lagere kanalen nog ongewenste signalen zitten wordt ervoor gekozen te knippen net in het dal tussen de pieken van de α’s en de 7 Li kernen, zoals aangeduid op figuur 4.7 De selectie op de kanalen was niet voor alle metingen gelijk door fluctuaties van de Linac en


236 U

6

Aantal counts

4

2

0

0

1000

2000

3000

4000

kanaalnummer ADC

1000

800

Aantal counts

600

400

200

0

0

2000

4000

6000

8000

kanaalnummer TOF


236

U na bewerking.

62


lithium

236 U

α

selectie

Aantal counts

200000

100000

0

0

2000

4000

6000

8000

kanaalnummer TOF


10

B voor bewerking.

63


236 U

600000

Aantal counts

400000

200000

0

-500

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

4000

kanaalnummer ADC

120000

100000

Aantal counts

80000

60000

40000

20000

0 0

2000

4000

6000

8000

kanaalnummer TOF


10

B na bewerking.

64


236 U

65

eventuele storingen door de elektronische schakeling. Alle metingen werden evenwel achteraf samengevoegd met een hiervoor geschreven fortran programma. Bij deze samenvoeging werd rekening gehouden met de lichte verschillen tussen de metingen onderling om zo eventuele fouten te vermijden. Ook bij de

10 B

gegevens werd eenzelfde selectie gemaakt op de back-

groundmetingen.

4.3.3

235

U-gegevens

Ook voor deze metingen werd een selectie doorgevoerd op de kanalen. Deze verliep evenwel volledig analoog als deze bij de

4.4 4.4.1

236 U

gegevens.

Analyse TOF-analyse

Het TOF spectrum kan, rekening houdende met het accordeon, omgezet worden naar een energiespectrum. Dit gebeurt door elk kanaal eerst om te zetten in een tijdswaarde rekening houdende met het accordeon. Er moet opgemerkt worden dat een bepaald kanaal overeenstemt met een vluchttijdsinterval. Bij omzetting van de vluchttijden naar neutronenergieën worden de grenzen van de vluchttijdkanalen omgezet in grenzen van een energie-interval. Die omzetting gebeurt met de volgende uitdrukking: 1 L En = mn ( )2 . 2 t

(4.2)

Deze analyse gebeurt met behulp van het programmma AGS[16]. Op die manier bekomt men het aantal tellen in een bepaald energie-interval. Door het gebruik van een accordeon en de aard van de relatie tussen de vluchttijd en de neutronenergie, zal de breedte voor elk energie-interval verschillend zijn. Om een exact verloop te kennen van het aantal tellen in functie van de neutronenergie moet elk interval nog gedeeld worden door de breedte van het energie-interval.


236 U

66

Figuur 4.8: Absoptie werkzame doorsnede van Cd [9].

4.4.2

Energie-calibratie

Deze calibratie wordt uitgevoerd om de vluchttijd t exact te kennen, aangezien het moment van de γ-flash exact moet bepaald worden (zie formule(3.12)), net als de exacte lengte van het vluchtpad. Hiervoor wordt een Al-plaat in de bundel gestoken. Dit Al heeft verschillende scherpe absorptiepieken die duidelijk naar voren komen in het spectrum, waarbij in ons onderzoek de piek van 5904 eV gebruikt werd. Ook wordt er gecalibreerd met behulp van de absorptiepieken van de Cd-overlapfilter (zie figuur 4.8). Ook van Cd is de absorptie werkzame doorsnede zeer goed gekend. Op deze manier wordt de meting van het

10 B

gecalibreerd.

Er moet opgemerkt worden dat de absorptiepieken in het hoge energiegebied gebruikt worden voor het exact bepalen van t, terwijl de absorptiepieken in het lage energiegebied gebruikt worden voor het perfect bepalen van de vluchtpadlengte. Dit volgt uit formule (3.10). De calibratie van het

236 U

is iets moeilijker omdat er zeer weinig tellen zijn. Hiervoor wordt de

calibratie gedaan met het behulp van

235 U

dat in een latere meting op exact dezelfde plaats

werd gemonteerd in de ionisatiekamer. De fissie werkzame doorsnede van 235 U opgemeten tijdens ons onderzoek werd vergeleken met de werkzame doorsnede gepubliceerd op de ENDF/B-VI database. Op deze manier kon het tijdstip van de γ-flash nauwkeurig bepaald worden. Het spectrum van 235 U laat zeer duidelijk de exacte plaats van de absorptiepieken zien. Voor het 236 U ligt dit heel wat moeilijker. Deze meting kan niet vergeleken worden met andere resultaten. Daarom wordt voor het 236 U exact


236 U

67


1000

100

10

1

0.1 1000

10000

100000

energie [eV]

Figuur 4.9: Absorptie werkzame doorsnede van

27

Al uit ENDF/B-VI database.

dezelfde instellingen voor de γ-flash genomen als voor het

235 U.

De vluchtpadlengte wordt

voor alle gemeten spectra gelijk genomen, namelijk 8.239 m.

4.4.3

Bepaling van de achtergrondstraling

In iedere meting is sowieso achtergrondstraling aanwezig. Deze kan afkomstig zijn van ruis in de elektronische schakeling, ongewenste reacties in de bron, RF straling van de Linac, verstrooide straling van andere experimenten, ... Om deze achtergrondstraling te elimineren uit de resultaten worden er backgroundmetingen gedaan. Hierbij worden in de neutronenbundel 1 of meerdere materialen geplaatst met een goed gekende absorptie werkzame doorsnede en 1 of meerdere absorptiepieken, zogenaamde zwarte resonanties, in het energiegebied dat onderzocht wordt. Wanneer nu toch tellen worden waargenomen in het energiegebied van een zwarte resonantie, zijn deze afkomstig van backgroundstraling. Om de geschikte dikte van een filter te bepalen, zodat er geen neutronen meer passeren in het resonantiegebied, kan men gebruik maken van


236 U

68

Tabel 4.2: Resonantie-energieën van de neutronenfilters.

Filter

Energie piekwaarde [eV]

197 Au

4.906

59 Co

132.002

103 Rh

1.255

W

18.8101 21.107

55 Mn

337.285 1098 2324 7115 8844

formule 1.23: X = e−N σx ≤ X0

(4.3)

met X het aantal tellen met filter, X0 het aantal tellen zonder filter, σ de neutronenabsorptiewerkzame doorsnede, x de dikte van de filter, N de dichtheid aan kernen en de fractie die doorgelaten wordt. Hieruit kan dus een voorwaarde afgeleid worden voor de dikte van de het materiaal: x≥−

Aln ρσNA

(4.4)

met A de atoomassa van het materiaal in de filter, ρ de dichtheid en NA het getal van Avogadro. In dit onderzoek wordt gebruik gemaakt van 5 verschillende filters, namelijk 103 Rh, 197 Au

55 Mn, 59 Co,

en natuurlijk wolfraam. De absorptie werkzame doorsnedes van deze filters

worden weergegeven in figuur 4.10, de resonantiepieken in tabel 4.2. Ook het Cd van de overlapfilter werd gebruikt voor het bepalen van de background, aangezien deze rond 1 eV ook een zwarte resontie vertoont.

Het verloop van de background is nu gekend bij de energieën van de zwarte resonanties, maar moet bepaald worden voor het hele energiegebied. Hiervoor moet een interpolatie gedaan


236 U

69

10000

1000



10000

100

10

1000

100

10

1

1 1

10

100

1000

10000

1

10

100

energie [eV]

1000

10000

energie [eV]

100000

10000



10000

1000

100

10

1 0.1

1

100

10

1 0.1

10

energie [eV]

Figuur 4.10: Absorptie werkzame doorsnedes van

1000

1

10

100

energie [eV]

55

M n (linksboven),59 Co (rechtsboven),103 Rh

(linksmidden), 197 Au (rechtsmidden) en natuurlijk W (onder) uit ENDF/B-VI database.


236 U

70

worden met behulp van een fit, uitgevoerd met het programma AGS. Belangrijk hierbij is te weten dat de background voldoet aan volgende functie: B.G. = a1 ta2 + a3

(4.5)

waarbij a1 , a2 en a3 constanten zijn, die gezocht moeten worden. De backgroundfit wordt bepaald aan de hand van 2 afzonderlijke metingen. Tijdens een eerste meting worden

59 Co, 103 Rh, 197 Au

een volgende meting enkel

55 Mn.

en natuurlijk wolfraam filters in de bundel geplaatst, in Het spectrum van de eerste meting wordt afzonderlijk

verwerkt en bevat enkel zwarte resonanties in het lage-energiegebied. Aan deze resonanties wordt dan een eerste fit gemaakt, waarvan de datapunten in de zwarte resonanties worden opgeslagen in de computer. Aan het tweede spectrum, afkomstig van de meting met de

55 Mn

filter, wordt ook een fit

gemaakt, evenwel wordt ook rekening gehouden met de datapunten bekomen op de eerste fit. Deze nieuwe fit houdt dus rekening met de invloed van alle filters en geeft een goede afschatting van de background in het hele energiegebied. In figuur 4.11 zijn beide fits voorgesteld, waarbij de rechtse fit de laatste is en er rekening gehouden werd met de bekomen datapunten uit de linkse fit. Voor de bepaling van de background bij de meting van

236 U

zijn er enkele moeilijkheden

opgedoken. Het is namelijk zeer moeilijk om met een zeer beperkt aantal tellen de zwarte resonanties te vinden en een goede fit te maken. Als benadering voor de background is hier dan ook een constante waarde genomen: B.G. = a

4.4.4

(4.6)

Bepaling werkzame doorsnede

Rekening houdende met alle voorgaande bewerkingen kan de werkzame doorsnede bepaald worden aan de hand van volgende formule: σ236 U (En ) =

Y236 U (En ) − BG236 U (En ) N10 B σ10 B (En ) Y10 B (En ) − BG10 B (En ) N236 U

Toch is deze formule niet volledig correct, aangezien er op de meting van het een correctie moet worden uitgevoerd door de aanwezigheid van

235 U.

(4.7) 236 U

nog

Deze correctie wordt


236 U

71

10

10

1

Tellen per ns

Tellen per ns

1

0.1

10000

100000

0.1

10000

1000000

100000

TOF neutron [ns]

1000000

TOF neutron

Figuur 4.11: Backgroundfit aan de zwarte resonanties. Boven: fit aan urlijk wolfraam filters. Onderaan: fit aan

55

59

Co,

103

Rh,

197

Au en natu-

Mn filter, rekening houdend met datapunten

uit vorige fit.

berekend aan de hand van de gewichtsfactor van het

235 U

aanwezig in het spectrum. In de

teller van de formule vinden we dus de gecorrigeerde telsnelheid van

236 U

terug en niet de

opgemeten telsnelheid. De verdere berekening van de werkzame doorsnede wordt gedaan door AGS. Hierbij worden volgende stappen doorlopen:

1. De opgemeten TOF-spectra worden ingelezen en het accordeon wordt verwijderd. 2. De background wordt bepaald voor zowel het 3. De telsnelheid van het

236 U

235 U,

het

236 U

en het

10 B.

wordt gecorrigeerd voor de bijdrage van het

235 U.

4. Het aantal tellen in ieder interval wordt gedeeld door de breedte van het interval. 5. Mits kennis van de Tdelay − ∆ worden de TOF spectra omgezet in energiespectra. 6. Rekening houdend met de oppervlaktedichtheden van het uiteindelijke werkzame doorsnede bepaald.

Het resultaat is weergegeven in figuur 4.12.

235 U

en het

10 B

wordt de


236 U

72

Fissie werkzame doorsnede [b]

1.0

0.5

0.0

1

10

100

1000

10000

neutronenergie [eV]

Figuur 4.12: Opgemeten fissie werkzame doorsnede van

236

U.


4.5 4.5.1

236 U

73

Bespreking van de resultaten Vergelijking met eerdere resultaten

Een zeer belangrijk onderdeel van elk onderzoek is het toetsen van de resultaten aan eerder gepubliceerde resultaten. Het eerste wat dan opvalt is dat de grootste resonantie in het resultaat van dit onderzoek voorkomt bij een neutronenenergie van 5.45 eV met een gemeten werkzame doorsnede van ongeveer 0.8 b. De werkzame doorsnede aanwezig in de ENDF/BVI database - die hoofdzakelijk gebaseerd is op het werk van Theoabald et al. [13] - bevat ook een sterke resonantie bij een energie van 5.45 eV, maar met een werkzame doorsnede van meer dan 100 b. Op basis van deze ene vergelijking kan geconcludeerd worden dat 1 van de 2 onderzoeken niet volledig correct is. Ook het aantal resonanties is significant kleiner dan in de werkzame doorsnede op de ENDF/BVI database. Het aantal gemeten resonanties stemt evenwel goed tot zeer goed overeen met deze gerapporteerd in het werk van Parker et al. [14]. De meting uitgevoerd door Wagemans et al. [15] bezorgde enkel gegevens over σth . De waarde door hen gepubliceerd is veel kleiner dan de waarde gepubliceerd op de ENDF/B-VI database. In dit onderzoek werd het thermisch punt niet gemeten, aangezien er niet met koude neutronen werd gewerkt. σth is evenwel de som van alle Breit-Wigner staarten van s-wave resonanties en een extrapolatie van de som van deze Breit-Wigner staarten kan een schatting geven van de waarde van σth . De Breit-Wigner extrapolatie van de s-wave resonanties bezit een

1 E2

evenredigheid. Aangezien

er in het onderzoek van Theobald et al. [13] veel meer resonanties werden gedetecteerd, is de som van de staarten van de s-wave resonanties groot. In het onderzoek behorend bij deze scriptie, werd slechts 1 resonantie gedetecteerd die een wezelijke invloed zal hebben op σth . Omwille van de

1 E2

afhankelijkheid, zal enkel de Breit-

Wigner staart van de 5.45 eV s-wave resonantie een invloed hebben. Dit, in combinatie met de veel lagere σf voor de 5.45 eV resonantie, zal leiden tot een veel kleinere waarde van σth dan afgeleid uit het werk van Theobald et al. [13] en dus gepubliceerd op de ENDF/B-VI database. De fissie werkzame doorsnede gepubliceerd op de ENDF/B-VI database moet aan de hand van dit onderzoek en voorbije recente onderzoeken herbekeken worden. Uit nader onderzoek blijkt inderdaad dat in het werk van Theobald et al. [13] niet alleen

236 U

(n,f) maar


236 U

74

Tabel 4.3: Opgemeten resonantie-energieën.

ook

Neutronenergie resonantie[eV]

Werkzame doorsnede in de resonantie[b]

5.45

0.80

1290

0.18

2950

0.017

6300

0.011

10400

0.005

236 U(n,γ)

aangezien

reacties gedetecteerd werden. Dit verklaart het grotere aantal resonanties,

236 U(n,γ)

reacties niet be¨ınvloed worden door de fissiebarrière. Ook de hogere σ

waarden worden hierdoor verklaard. De verschillende resonanties die in dit onderzoek opgemerkt werden, staan afgebeeld in figuur 4.13 en opgesomd in tabel 4.3. Buiten de resonantie bij een energie van 5.45 eV zijn er geen andere resonanties waargenomen in het gebied van 1 eV tot 1 keV. Deze resonantie is de grootste waargenomen in deze meting en de resolutie is zeer goed. In het gebied van 1 tot 10 keV worden er nog 4 resonanties waargenomen, waarvan het niet helemaal duidelijk is of het om clusters van resonanties gaat of om enkelvoudige resonanties. Alhoewel er een zeer goede overeenkomst is, moet er toch op gewezen worden dat Parker et al. in het gebied tussen 1250 en 1300 eV 3 verschillende resonanties hebben geobserveerd, terwijl dat in dit onderzoek niet duidelijk naar voren komt. Dit wordt veroorzaakt door een verlies aan resolutie bij hogere energieën als gevolg van het korte vluchtpad. Hierdoor werd de cluster als 1 groot geheel waargenomen in dit onderzoek. De resonantie bij een energie van 5.45 eV is perfect in overeenstemming met de meting van Parker et al. en bezit een zeer goede resolutie. In de gebieden waar geen resonanties optreden, is de werkzame doorsnede zeer klein. Indien niet gecorrigeerd zou worden voor de aanwezigheid van

235 U,

zouden er hier nog meerdere

kleine resonanties opgemerkt kunnen worden, die niet afkomstig zijn van het 4.14 en 4.15 wordt dit ge¨ıllustreerd.

236 U.

In figuren

236 U


75



1.00

0.75

0.50

0.25

0.16

0.08

0.00

0.00 4

5

6

7

1200

1400

neutronenergie [eV]



neutronenergie [eV]

0.016

0.008

0.012

0.006

0.000

0.000

2400

2700

3000

3300

5600

6300

neutronenergie [eV]

7000

neutronenergie [eV]


0.02

0.01

0.00

9000

10000

11000

12000

neutronenergie [eV]

Figuur 4.13: Resonanties waargenomen tijdens de meting van de fissie werkzame doorsnede van 236 U. Linksboven:5.45 eV, rechtsboven 1290 eV, linksmidden 2950 eV, rechtsmidden 6300 eV, onderaan 10400 eV.


236 U

76


800

600

400

200

0 10

Energie [eV]

Figuur 4.14: Boven: Fissie werkzame doorsnede van

235

U van ENDF/B-VI database. Onder: Ex-

perimenteel bepaalde fissie werkzame doorsnede van aanwezigheid van

235

U.

236

U zonder de correctie voor de


236 U

77

1.0

Werkzame doorsnede [b]

0.8

0.6

0.4

0.2

0.0

1

10

100

1000

10000

energie [eV]


1.0

0.5

0.0

1

10

100

1000

10000

neutronenergie [eV]

Figuur 4.15: Bovenaan: meting van de werkzame doorsnede van 236 U, waarbij niet gecorrigeerd werd voor de aanwezigheid van

235

U. Onderaan: werkzame doorsnede met correctie.


4.5.2

236 U

78

Beperkingen van het onderzoek

De energieresolutie van een time-of-flight meting is zeer belangrijk, waarbij wel onderscheid gemaakt moet worden tussen 2 soorten resoluties: de intrinsieke resolutie bepaald door het proces zelf de experimentele resolutie

De intrinsieke resolutie van het proces zelf is zeer moeilijk te bepalen en kan niet aangepast worden. De experimentele resolutie daarentegen is vooral te wijten aan onzekerheden tijdens de meting, zoals de onzekerheid op de exacte vluchttijd en de exacte vluchtpadlengte. De onzekerheid op de meting wordt ook nog bepaald door andere factoren, waarvan de belangrijkste hiervan de lengte van de meting is. Zoals blijkt uit het totale spectrum van het ADC-kanaal aan de

236 U

kant, zijn er zeer weinig tellen. In deze gebieden is de onzekerheid

daarom het grootst. Bij de resonantie-energieën daarentegen is er natuurlijk een bepaalde absolute onzekerheid op de meting die echter eerder beperkt is, zoals te zien is op figuur 4.16. Aangezien

236 U

een zeer kleine fissie werkzame doorsnede bezit, zijn er veel minder tellen

waargenomen in het 236 U spectrum dan in het 10 B spectrum. Hierdoor is de background over het hele energiegebied constant genomen. Om voldoende tellen te registreren en zodoende een betere fit te bekomen, zou men een veel langere meting moeten doen, wat vanuit economisch standpunt niet rendabel is. Bovendien is het ook overbodig, gezien de goede resultaten. Ook de backgroundfits in het geval van

235 U

en

10 B

zijn benaderingen. Toch kan men aan-

nemen dat deze een zeer beperkte onzekerheid zullen induceren, aangezien ze pas na lang simuleren zijn bepaald en in het gebied van de zwarte resonanties zeer goede benaderingen vertonen. Deze onzekerheden zijn ook verwerkt in de foutenvlaggen op de figuur. Het selecteren van de ADC kanalen om de α’s te verwijderen, brengt een verlies aan tellen met zich mee. Hiervoor wordt evenwel een correctie aangebracht met behulp van een fit aan het overgebleven spectrum om zo te schatten hoeveel tellen er verloren zijn gegaan. Deze fit is een goede benadering en induceert zeker geen grote fouten (zie figuur 4.17). Deze fit aan het ADC-spectrum werd zowel voor

235 U

als voor

236 U

gedaan.


236 U

79


1.00

0.75

0.50

0.25

0.00 4

5

6

7

neutronenergie [eV]

Figuur 4.16: Detail bij een neutronenergie van 5 eV van de gemeten fissie werkzame doorsnede van 236

U.


236 U

80

3000

Aantal counts

2000

1000

0

0

1000

2000

3000

4000

KanaalnummerADC

Figuur 4.17: Fit aan het ADC spectrum van

In het

236 U

target zit een zeer kleine hoeveelheid aan

bepaald, maar toch zal de exacte invloed van het

235 U

235 U.

235

U.

Deze is uiterst gedetailleerd

nooit helemaal weggewerkt kunnen

worden. In de gebieden waar er geen resonanties voorkomen, zijn de meeste fluctuaties afkomstig van het aftrekken van de 235 U werkzame doorsnede. Dit heeft evenwel geen invloed op de bepaling van de grootte van de resonanties, aangezien het aandeel van het

235 U

hier

zeer klein zal zijn. Er kan besloten worden dat er slechts kleine beperkingen zijn op de meting en zeker in het gebied rond de resonantie van 5.45 eV een zeer goede resolutie bekomen wordt. In het gebied tussen de 1 en 10 keV is de resolutie iets minder goed, maar worden duidelijk de resonanties gevonden die konden verwacht worden aan de hand van het werk van Parker et al.

Hoofdstuk 5

Conclusie In dit werk werd de door neutronen ge¨ınduceerde fissie werkzame doorsnede van

236 U

bestu-

deerd en bepaald in het energiegebied van 1 eV tot 20 keV. Het resultaat is overeenkomstig met eerdere werken van Parker et al.[14] en Wagemans et al.[15]. Dezelfde resonanties werden experimenteel waargenomen. De resonantie bij een energie van 5.45 eV is met een zeer goede resolutie gemeten. Het werk van Parker et al. maakt gewag van 3 verschillende resonanties met energieën die weinig verschillen tussen 1260 eV en 1295 eV, maar deze zijn niet onderscheidbaar in dit onderzoek, vanwege een minder goede resolutie in dit energiegebied. Toch is de bepaalde werkzame doorsnede van dit onderzoek in tegenspraak met de gepubliceerde werkzame doorsnede op de ENDF/B-VI database, welke voornamelijk gebaseerd is op het werk van Theobald et al. [13]. Deze maakt gewag van meer resonanties in het onderzochte gebied en een veel grotere werkzame doorsnede in de gebieden waar geen resonanties voorkomen. Uit nader onderzoek is gebleken dat in het experiment van Theobald et al. [13] (n,γ) reacties werden verwerkt in de fissie werkzame doorsnede. De experimentele fout op de bekomen werkzame doorsnede is relatief klein in de gebieden van de resonanties en de resolutie is goed, vooral rond de resonantiepiek met een energie van 5.45 eV. De bevestiging van de laatst uitgevoerde experimenten in verband met hetzelfde onderwerp dringen aan op een aanpassing van de werkzame doorsnede gepubliceerd op de ENDF/B-VI database.

81

Bibliografie [1] N. Bohr and J.A. Wheeler. The mechanism of nuclear fission. Phys. Rev., 56:426, 1939. [2] F. Vanmassenhove. Theorie van de kernreactor (puntmodel). 2001. [3] C. Wagemans. The Nuclear Fission Process. CSC Press, Boca Raton, Florida (USA), 1991. [4] S. Kenneth Krane. Introductory Nuclear Physics. Wiley, 1987. [5] C. Wagemans. Cursus Radioactiviteit. UGent, Faculteit Wetenschappen. [6] G. Goeminne. Ph.D-Thesis. Universiteit Gent, 2000-2001. [7] J. Heyse. Ph.D-Thesis. RUG, 1996. [8] C. Kang Wei. Master Thesis. Universiteit Gent, 2002-2003. [9] L. De Smet. Ph.D-Thesis. Universiteit Gent, 2006. [10] J.M. Salome and R. Cools. Neutron producing targets at gelina. Nuclear Instruments and Methods, 179:13–19, 1981. [11] L. Van Hoorebeke. Cursus Nucleaire Instrumentatie partim interactie van straling met materie en stralingsdetectoren. UGent, Faculteit Wetenschappen, 2006. [12] F. Verhaegen. Ph.D-Thesis. RUG, 1989. [13] J.A. Wartena J.P. Theobald and H. Weigmann. Fission components in

236 u

neutron

resonances. Nuclear Physics, A171:639–644, 1971. [14] G.L. Morgan W.E. Parker, J.E. Lynn and P.W. Lisowski. Intermediate structure in the neutron-induced fission cross section of

236 u.

82

Phys.Rev. C, 49(2):672–677, 1993.

BIBLIOGRAFIE

[15] C. Wagemans. Experimental determination of the

83

236 u(n

Science and Engeneering, 136:415–418, 2000. [16] C. Bastian. Ags-program. Intern rapport IRMM, 1995.

th , f )cross

section. Nuclear

Experimentele bepaling van de splijtings werkzame doorsnede van 236 U met neutronen

Recommend Documents