u

KE DAFTAR ISI Indra Suryawan, dkk.

ISSN 0216 - 3128

SINTESIS DAN KARAKTERISASI PARTIKEL BERBASIS ASAM BEBAS DAN RATIO N03-/u

35 ~

MICROSPHERE

Indra Suryawan, Damunir Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

ABSTRAK SINTESIS DAN KARAKTRISASI PARTIKEL MICROSPHERE BERBASIS ASAM BEBAS DAN RA TIO NOj-/V. Telah dilakukan penelitian pengaruh asam bebas larutan uranil nitrat dan ratio NOj-/U terhadap terbentuknya butiran microsphere. Butiran di bentuk dalam proses gelasi dan kondisi butiran setelah dikalsinasi 80{fC Tujuan penelitian adalah untuk mengetahui kondisi optimum pembentukan butiran microsphere terhadap ratio NOj-/V. Sintesis microsphere dilakukan dengan metode sol-gel. Proses sol dilakukan dengan mereaksikan poli vinil alkohol dan larutan uranil nitrat dengan variasi kadar uranium dan asam bebas 2, 3 dan 4 N. Larutan urani! nitrat ditambah aditif span agar bentuk dan ukuran butiran microsphere sarna. Larutan dipanaskan sampai 9(f'C selama :i: 10 menit. Larutan sol dilakukan gelasi dengan menggunakan media amoniak. butiran microsphere dikalsinasi sampai suhu 80(f'C Butiran mikrostrukturnya dikarakterisasi menggunakan scanning electron microscope (SEM). Hasil yang diperoleh menur1fukkanbahwa bentuk microsphere dipengaruhi oleh ratio NOj-/V. Pada ratio I di hasilkan butiran microsphere pada proses gelasi. dan kalsinasi sampai suhu 80(f'C tidak pecah.

5

ABSTRACT SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF MICROSPHERE PARTICLES BASED ON FREE ACID AND RATIO NOi/V. It has been done the research on the influence free acid in uranil nitrate solution and ratio NOj-/U to the microsphere particles. The gelation process have been shaped of microsphere and the particles condition after calcination of80(f'C The examination purpose is to know the optimum condition of forming microsphere particles on the ratio NOj-/V. The synthesis of microsphere have been done by sol-gel method. The sol process have been done by reaction of poli vinyl alcohol and uranil nitrate solution with the uranium concentration and free acid 2, 3 and 4 N variables. The span additive were added to the uranil nitrate solution so that shape and size uniform of microsphere particles. The heated solution until 9(f'C during ± 10 minute. The sol solution have been done of gelation by using ammonia medium, The microsphere paraticels were calcinated until 80(f'C The structurmicro of particles have been characterizated by using microscope optic. The result showed that shape of microsphere were influenced by ratio NOj-/U. The microsphere particles were resulted of ratio 51 to the gelation process, and the calcination until 80(f'C did nnt chapped.

PENDAHULUAN

S sol-gel, intensis

microsphere dengan variabel metode larutan sol dilakukan dibuat dengan konsentrasi larutan uranil nitrat dari 155 sampai 500 gli uranium, dengan keasaman masing-masing 2, 3, 4. Untuk senyawa pengomplek PV A dan ditambahkan aditif span-80 untuk memperkuat tegangan muka butiran. Pembuatan butiran kernel berbentuk bola (microsphere) di pengaruhi oleh ban yak parameter, jika salah satu parameter tersebut tidak terpenuhi maka dalam proses gelasi pembentukan butiran bola akan gaga I. Oalam penelitian ini diamati pengaruh jumlah asam bebas yang terdapat dalam larutan umpan uranil nitrat sebagai bahan baku utama dalam pembuatan kernel. Proses pembuatan butiran dilakukan dengan metode

sol-gel yaitu larutan umpan uranil nitrat di reaksikan dengan senyawa organik PV A sehingga terjadi polimerisasi dan untuk memperkuat tegangan muka butiran terbentuk ditambahkan senyawa aditif span. Hasil proses polimerisasi tersebut dinamakan larutan sol, dan larutan sol akan membentuk butiran bulat setelah dilakukan proses gelasi yaitu dengan meneteskan kedalam media amoniak. Butiran akan terbentuk dalam proses gelasi jika konsentrasi deviasi asamnya rendah dan polimerisasi akan terjadi secara sempurna sehingga dalam proses gelasi dapat membentuk butiran bulat. Pada deviasi keasaman yang tinggi larutan sol yang diumpankan dalam gelasi tidak dapat membentuk butiran bulat tetapi terjadi proses agromerat yaitu hasilnya berupa endapan yang bentuknya tidak

Prosiding PPI - POIPTN 2006 Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogy~karta, 10 Juli 2006

36

ISSN 0216 - 3128

beraturan dan setelah dikeringkan berubah menjadi serbuk amonium poli uranat(l). Penggunaan kernel U02 sebagai bahan bakar untuk jenis reaktor suhu tinggi yang strategis untuk dikembangkan dalam industri nuklir karena dapat menghasilkan uap panas, selain digunakan untuk menggerakan turbin juga dapat digunakan dalam sektor industri non nuklir. Proses pembuatan kernel U02 setelah terbentuknya butiran bola dalam gelasi dilanjutkan dengan proses kalsinasi, sintering, pe]apisan dan kompaksi dengan matrik gratit. Setiap tahapan proses, dilakukan pengujian hasil sifat fisis, mikrostruktur dan kimia untuk mengetahui karaktrisasi dari kernel, sifat - sifat kernel yang diamati seperti densitas, luas muka, porositas, kekerasan, komposisi senyawa. Sutiran

bola

Indra Suryawan, dkk. terbentuk

dalam

proses

gelasi

selain

ditentukan oleh kondisi operasi juga dipengaruhi proses kimia seperti konsentrasi dan keasaman. Oalam penelitian ini pembuatan kernel ditekankan pada konsentrasi uranium dan asam dalam larutan uranil nitrat untuk mengetahui penomena pembentukan butiran bola terhadap konsentrasi asam yang ada(2.3). Oalam pembuatan ]arutan uranil nitrat kendala penurunan asam bebas sering mengalami kesulitan karena usaha untuk menurunkan selalu di ikuti dengan turunnya konsentrasi uranium. Umpan uranil nitrat yang kita butuhkan adalah mempunyai konsentrasi uranium yang tinggi dengan konsentrasi asam yang rendah(4). Reaksi

pembentukan

butiran

bola

(2)

(3)

i

s I i con c a rb ide ."""porous .

pyro Iyti c carbon U02

Gambar.

carbon

kernel

Bentuk partikel kernel setelall dilapisL

Elemen bahan bakar reaktor suhu tinggi (HTR) terdiri dari partikel kernel yang menjadi inti bahan bakar, kemudian dilapisi dengan pyrokarbon (PyC) dengan kerapatan tinggi yang berfungsi untuk mengungkung tekanan gas hasil fisi. Partikel yang te]ah dilapisi PyC dilakukan pe]apisan yang kedua menggunakan silikonkarbon (SiC) yang berfungsi untuk mengungkung produk fisi yang sangat aktif gerakannya seperti Sa, Sr, Cs dan Ag yang tidak efektif ]agi jika hanya ditahan oleh lapisan PyC. Partike] setelah dilapisi SiC dilapisi lagi dengan PyC yang berfungsi pada pengaruh mekanik dari luar dan efisiensi dari inti kernel tersebut sebagai bahan bakar.

Alat yang digunakan Alat-alat gelas, oven, tungku kalsinasi. mikroskup optik, surface area analyzer. NOVA 1000, alat analisis, pengaduk magnit.

Cara kerja Pembuatan larutan uranil nitrat [U02(N03hJ dibuat dari serbuk U30g dengan melarutkan dalam as am nitrat pekat, larutan dibuat pada konsentrasi uranium masing-masing 155, 255, 300, 354, 406, 425, 454, dan 500 g/1. Pembagian konsentrasi seperti tiga bagian dan di air dan dipanaskan dan 4 N.

TAT AKERJA Bahan yang digunakan Larutan U02(HN03)2, amoniak, span-80, (C2H40)n, NaOH, HN03, H20.

parafin,

larutan uranil nitrat dengan no.l, masing-masing menjadi preparasi dengan menambahkan sampai diperoleh kesaman 2, 3

Hasil preparasi ]arutan uranil nitrat digunakan untuk membuat ]arutan so] yaitu dengan

Prosiding PPI - PDIPTN 2006 Pustek Akselerator dan Proses Bahan· BATAN Yogyakarta, 10 Juli 2006

Imlra Suryawan,

dkk.

ISSN 0216-3128

mereaksikan dengan PYA dan menambahkan aditif, larutan diaduk dan dipanaskan sampai 90°C. Hasil larutan sol diumpankan ke dalam kolom gelasi dengan cara meneteskan secara perlahan-lahan untuk pembentukan butiran kernel. Butiran-butiran microsphere yang terbentuk selanjutnya dikeringkan dan dikalsinasi pada suhu 800°C Evaluasi hasil percobaan untuk masingmasing perubahan konsentrasi uraniuam dan keasaman larutan uranil nitrat yang digunakan sebagi umpan sol setelah dilakukan proses gelasi dan kalsinasi.

Gambar 2. Bagan proses pembuatan butiran kernel dari bentuk larutan sampai menjadi butiran microsph ere.

37

HASIL DAN PEMBAHASAN Perubahan ratio N03/U terhadap terbentuknya butiran bola pad a proses gelasi dan kualitas butiran kernel setelah dikalsinasi pada suhu 800°C dapat dilihat pada Tabel I dan 2. Pada Tabel I di tunjukkan pembuatan kernel dengan keasaman larutan uranil nitran 2 N terbentuk butiran dengan konsentrasi uranium 255 gll, pada konsentrasi tersebut ratio N03/U adalah 1,007. Untuk konsentrasi uranium yang lebih kecil dengan keasaman 2 N tidak terbentuk butiran bola pada proses gelasi karena larutan sol yang dihasilkan tidak stabil karena interaksi antar molekul PVA dengan uranium tidak kompatibel hal ini di sebabkan PV A ada yang terikat dalam senyawa. Pada konsentrasi uranium lebih besar dan ratio NOiU makin kecil diperoleh bentuk butiran bulat dengan permukaan yang rata, hal ini terjadi karena kadar asam dalam larutan terpenuhi, sehingga PV A sebagai senyawa pengomplek semua berinteraksi dengan uranium. Hasil bentuk dan ukuran butiran kernel yang diperloleh dengan ratio N03/U yang kompatibel seperti ditunjukkan dalam Gambar 3, menghasilkan bentuk dan ukuran yang sarna, setelah dipanaskan pada suhu tinggi tetap stabil yaitu tidak mengalami perubahan bentuk atau pecah. Pada ratio NOiU 1,007, dimana konsentrasi uranium 255 gll dan keasaman 2 N butiran yang dihasilkan mempunyai porositas tinggi sehingga setelah dikalsinasi pada suhu 800°C butiran banyak yang pecah atau berubah bentuk. Pada ratio N03/U yang lebih kecil dari I dengan keasaman yang sarna, dalam proses gelasi dihasilkan butiran berbentuk bola dan mampat, dipanaskan pada suhu tinggi tidak mengalami perubahan bentuk atau tidak pecah.

Tabel I. Hubungan kadar uranium dan ratio NO)/U terhadap gelasi. hasil Asam lart.UN bebas3 N gelasi Bulat Bulat Bulat Bulat Bulat Lart.UN lart.UN Asam Bentuk kernel bebas 42IGagal N Ratio 0,794 0,813 1,067 1,105 0,826 1,017 0,934 1,348 1,321 2,121 1,721 0,93 0,959 0,769 1,132 0,979 0,893 0,871 1,141 1,046 1,007 1,494 1,250 gelasi Gagal 1,222 Gagal Gagal hasil gelasi NOiU Bentuk kernelhasil Bentuk kernel Ratio NOiU Asam bebas

pembentukan

Prosiding PPI • PDIPTN 2006 Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 10 Juli 2006

butiran

kernel pada proses

38

ISSN 0216 - 3128

Untuk ratio NOiU dengan tingkat keasaman ~ N, butiran terbentuk clan tetap stabil setelah dikalsinasi smapai 800°C diperoleh pada konsentrasi uranium 406 dengan ratio N03/U = 0,979. Pada keasaman yang sarna dengan ratio

NOiU

Indra Suryawan. dkk. = 1,046 dalam

butiran bola, setelah dikalsinasi yang pecah karena mempunyai tinggi.

Tabel 2. Kondisi butiran kernel hasil gelasi setelah dikalsinasi kernel kernel kernel Asam bebas hasil Asam bebas gelasi gelasi 2,121 1,494 1,721 1,348 ---gelasi hasil Pecah Stabil Pecah Stab Stab Stabit Pecah lart UN 2ititN lart.UN Stabil Ratio lart UN3 4NN 0,794 1,321 0,769 0,893 1,017 0,934 1,007 1,250 0,871 0,826 0,813 0,931 0,979 0,959 1,067 1,222 1,105 1,141 1,046 1,132 Asam bebas Bentuk Bentuk Bentuk Ratio Ratio NOiU NOiU

Bila tingkat keasman dinaikkan sampai 4 N, dalam proses gelasi akan terbentuk butiran bola pada ratio N03/u = 1, I05 dengan konsentrasi uranium 425 gll, juga untuk ratio N03/U = 1,067 dan 1,017, tetapi butiran kernel mempunyai porositas yang tinggi jika dipanaskan pada suhu tinggi butiran mudah pecah seperti ditunjukkan dalam Tabel 2.

proses

pada temperatur

gelasi

terbentuk

butiran banyak porositas yang

800°C

KESIMPULAN Dari hasil penelitian yang telah dilakukan terhadap pengaruh asam bebas larutan uranit nitrat dan ratio N03'/U terhadap terbentuknya butiran microsphere dalam proses gelasi dan kondisi butiran setelah dikalsinasi 800°C dapat di simpulkan : I.

Butiran bola terbentuk pada proses gelasi dan tidak mengalami perubahan bentuk jika dipanaskan pada suhu tinggi dan ratio NO;lU ~1.

2.

Larutan asam nitrat sebagai unsur utama dalam pembuatan kernel U02 dengan keasaman yang rendah diperlukan konsentrasi uranium yang rendah pula untuk memenuhi ratio NO)/U ~ I, tetapi hal itu tidak mudah untuk dikerjakan, karena membuat larutan uranil nitrat dengan keasaman yang rendah diperlukan proses pelarutan yang lama.

DAFTAR PUSTAKA

Gambar 3. Bentuk butiran kernel yang diambil menggunakan mikroskup optik (pembesaran 50 X), dengan konsentrasi uranium 406 gll pada keasaman 3 N.

1.

BELLE. J, Uranium Dioxid Properties and Nuclear Application, United state Atomic Energy Commission, Washington DC, 1961

2.

FIZZOTI. C, Principles of Nuclear Fuel Production, Fuel Cycle Departement, ENEA, Roma, 1984.

3.

CHARLES. KM, at all, Magnetic resonance as a structural probe of a uranium of a uranium (VI) sol-gel process", Mat.Res.Soc.Symp.Proc. V01.180, Columbia, 1990.

Prosiding PPI - PDIPTN 2006 Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 10 Juli 2006

ISSN 0216 - 3128

Indra Suryawan, dkk. 4.

MC BRIDEJ.P, "Laboratori studies of sol-gel processes at the Oak Ridge National Laboratory",ORNL-T-M,1980.

39

- But iran microsphere adalah butiran bulat yang berbentuk bola.

Samin

TANYAJAWAB

- Sebutkan parameter karakterisasinya ? - Bagaimana penentuan ratio U03/U ?

Sigit - Apa yang disintesis dan dikarakterisasi ? Indra Suryawan - Berapa ukuran microsphere yang dibuat ? - Apa yang dimaksud dengan microsphere ?

Indra Suryawan - Butiran bentuk bola dengan senyawa V30/l, hasi/ proses ka/sinasi.

- Parameter karakterisasinya adalah kalsinasi 400, 500, 600, 700 dan 800 lie.

suhu

- Dengan menganalisa asam bebas dan kadar uranium da/am /arutan urani/ nitrat dan menghitung secara teoritis sehingga dipero/eh ratio VO/V.

- Secara teori/is ukuran butiran 0,5 mm da/am hen/uk senyawa VOl.

KE DAFTAR ISI

Presiding PPI • PDlPTN 2006 Pustek Akselerator dan Proses Bahan - BATAN Yogyakarta, 10 Jull 2006