ProsidingPerlemuandan Presentasillmiah P3TM-BATANYogyakarla14-15Juli 1999
ANALISIS
KANDUNGAN
KELONGSONG
BAHAN
-(
Buku II
357
UNSUR-UNSUR PENYUSUN BAKAR BEKAS DALAM BAK
~3cP
PENYIMP/J~N SEMENTARA ElisabethS., Suratman, C. Supriyanto P3TM -BATAN; Yogyakarta
ABSTRAK ANALISIS KANDUNGAN UNSUR-UNSUR PENYUSUN KELONGSONG BAHAN BAKAR BEKAS DALAM BAK PENYIMPAN SEMENTARA. Telah dilakukan analisis kandungan penyusun kelongsong bahan bakar bekas da/am bak penyimpan sementara. Analisis ini dilakukan dengan metode pengaktifanan netron. Dengan mengambil cuplikan air penyimpan bahan bakar bekas dan diiradiasi dengan netron cepat daTi generator netron kemudian dianalisis dengan spektrometri gamma. Analisis kualitatif diperoleh daTi spektrum cuplikan yang telah diaktivasi. Sedangkan analisis kuantitatif diperoleh dengan membandingkan baik cacah maupun berat cuplikan dengan unsur standar elemennya. Hasil iradiasi diperoleh isotop-isotop CU62,NI.65,Zn65 , Zn68 dan Si29yang diperkirakan hasil aktivasi daTi Cu, AI dan Zn dengan konsentrasi Cu daTi CU62: (0,157.:t 0,013)x10-1 jJg/ml ; Ni daTi NI.65: 0,435 .:t 0,020 jJg/ml,. Zn daTi Zn 65 : 6,81 .:t 0,14 x 1o-3jJg/ml ; Si daTi Si29 : 4,44 .:t 0,21 jJg/ml yang diperkirakan produk korosi kelongsong bahan bakar bekas yang terlepas.
ABSTRACT THE ANALYSIS ELEMENT'S CONTENT OF SPENT FUEL ELEMENT CLADDING IN WA TER INTERIM. The analysis element's content of spent fuel element cladding in water interim has been perfom1ed. Analysis was perfom1ed by using neutron activation metode. One litre water sample was taken from water interim and in-adiated by fast netron from netron generator. Then it was analysed by gamma spectrometry. Qualitatif analysis was perfom1ed and element activation products have been resulted. Quantitatif analysis was perfom1ed by comparing standard with known element content to the element content in the sample. Irradiation result were CU62,NI-65,Zn65, Zn68 dan Si29 Cu, that estimated as corrotion product of the spent fuel cladding. Concentration Cu of CU62is (0.157:t 0.013)x 10-1 pg/ml; Ni of NI-65is 0.435:t0.020pg/ml, Zn ofZn 65is (6.81 :t O.14) x 10-3pg/ml; SiofSr9 is 4.44:t0..21pg/ml.
PENDAHULUA.N alam rangka rencana pengiritnan kembali Dbahan bakar bekas daTi reaktor Kartini ke Amerika diperlukan data-data basil identiflkasi daTi bahan bakar tersebut. Salah satu identiflkasi yang diperlukan adalah kemungkman terjadinya korosi daTikelongsong bahan bakar tersebut karena irradiasi baik daTi radiasi gamma maupun netron pada saat reaktor dioperasikan clan pengaruh pemanasan yang lama selama pemakaian bahan bakar tersebut di teras reaktor. Bahan bakar reaktor Kartini yaitu bahan bakar Triga yang telah dioperasikan sejak Oktober tabun 1964 sampai dengan tabun 1971 di reaktor Triga Mark II Bandung, kemudian dipindahkan clan dioperasikan lagi di reaktor Kartini Yogyakarta sejak bulan Maret 1979 sampai dengan 1996(1).Elemen bakar berupa campuran uranium clan moderator zirkonium
Elisabeth S, dkk
hibrida, yang berbentuk padat daD setiap elemen rata-rata mengandung uranium U-235 sebesar 8 % berat dari uranium total dengan pengkayaan 20 %. Bahan bakar yang didalam penyimpan sementara daD akan dikirim kembali ke Amerika adalah bahan bakar tipe 102 daD 104 dengan kelongsong Al1100F daD 88-304, tebal kelongsong 0,5 mm dan titik lelehnya 1000 °C. Jumlahbahan bakar tipe 102 acta 66 buah semuanya berada di bak penyimpan sementara sedang tipe 104 acta 77 elemen, 67 dioperasikan daD 9 buah di bak penyimpan sementara daD2 digudangbahan bakar (2).
TEORI Pengelolaan bahan bakar bekas pacta akhirnya akan mempunyai 2 pilihan yaitu untuk dibuang sebagailimbah lestariyang disebutproses
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
ISSN 0216-3128
terbuka daDdiprosesulang untuk kemudiandipakai sebagai bahan bakar baru atau proses tertutup (proses oIah ulang). Penentuan diantara kedua pilihan tersebut cukup pelik dengan tetap memperhitungkanfaktor politik, ekonomi maupun undang-undangatauperamman-peraturan yang ada baik dari "safeguard" maupun dari Iingkungan hidup.(3) Beberapa negara meIakukan penundaan pilihan pengelolaanakhir, sehinggamenghasilkan satupiIihan yaitu penyimpananbahan bakar bekas yang bersifatsementarasebeIumprosespengeIoIaan seIanjutnyabaik untuk penyimpananlestarimaupun prosesoIahuIang. Untuk reaktorKartini P3TM-BATAN, juga mengikuti pilihan penundaandenganpenyimpanan sementarahingga saatbahan bakar bekas tersebut dikembaIikanke Negarayang berkepentinganuntuk proses seIanjutnya. Suatu fasiIitas penyimpanan bahanbakar bekas sementaradapatberadadekatJdi reaktor atau di luar Iingkunganreaktor. Sedangkan cara penyimpanannyadibedakan menjadi 2 yaitu cara basah,bahanbakarbekasdisimpan daIamrakrak yang direndam atauditempatkandaIam koIam air daD cara kering, yaitu bahan bakar bekas ditempatkandaIamdrumpadatyang dilingkupi oIeh gasmulia atauudaradaDmudahdipindahkan. Persyaratan tempat penyimpanan sementara bahan bakar bekas dipengaruhi oIeh piIihan pengeIolaan seIanjutnya. Untuk piIihan prosespengelolaanberikutnyapenyimpananlestari, diperlukan tempat penyimpanansementarayang mampu bertahanhingga selesaidibuatnya fasilitas penyimpanan lestari tersebut. Sedangkan untuk piIihan proses oIah ulang, kapasitaspenyimpanan sementaraharus sesuaidengan kapasitasfasilitas yang akan dipakai untuk proses olah ulang. Biasanya kedua proses tersebut memerlukan penyimpanansementarayang mampu menyimpan untukwaktu lama(>30 tahun).(4) Dalam penelitian ini akan diamati kemungkinan perubahansistim kelongsongbahan bakar bekas karena korosi (rendamanair), karena iradiasi dari reaktor (pada saat operasi) maupun iradiasi daTi basil-basil flSi yang dikungkungnya. Pengamatan diIakukan dengan mengamati kandungan unsur daD kadarnya di dalam air perendam bahan bakar bekas tersebut dengan metode APN (Analisis Pengaktifanan Netron) dengan menggunakannetron cepat dari generator netron. Telah diketahui bahwa jika logam aluminium atau baja berada dalam air, akan berlangsungberbagaiinteraksiyang mengakibatkan struktur logam tersebutrusak.. Kerusakantersebut disebabkankarenainteraksielektrokimiayang lebih
ISSN 0216-3128
dikenal dengan proses korosi, yang kemudian terdepositpadapermukaanbahanbakar. Selain itu diketahui pula bahwa air yang terpapar radiasi sinar X atau gamma akan menghasilkanberbagaispesireaktif yang berumur pendek, misalnya molekul air yang tereksitasi, radikal H clanOH. Bersamadengan itu juga akan terbentukpula beberapamolekul basil reaksi spesi reaktif, yaitu Hz, Oz clanHzOz.Sebagiandari spesi tersebut bersifat oksidator sedangkan sebagian bersifat reduktor. Kedua jenis spesi tersebuttidak mungkin bersama-samaberada berada dalam keadaansetimbang.Radikal reaktif clan molekul basil reaksispesireaktif dapatmengadakaninteraksi dengan senyawa lain yang berada disekitarnya terutamayang dapatdireduksiataudioksidasi. Radiasi netron pada zat padat akan menghasilkan cacat kristal. Jika cacat tersebut terletak dipermukaanakan merupakantempat yang reaktif untuk proses korosi berawal. Dengan memperhitungkan banyaknya cacat yang ditimbulkan oleh setiap saWall fluks netron clan banyaknyacacatyang terbentukpada setiapsaWall volume,diperkirakanbahwaagar laju korosi karena cacatmenjadidua kali laju korosi biasa yang baru akanterjadijika fluks netronsekitar 1015n/cmzdet.
TAT A KERJA BAHAN: Air perendambahan bakar bekas (ABS), Silica gel: I mg, larutan CuClz : 0,I mg, larutan NiClz denganberatNi =0, I mg, foil AI, foil Cu. ALAT Generatornetronatauakseleratorpenghasil netron, spektrometer gamma dengan detektor NaI(TI), cawan penguap, kompor listrik, jerigen pengambil, cuplikan (1 liter), plastik tempat cuplikan, planset aluminium, "stopwatch", timbangananalitik, lampupengering. CARA KERJA Seperti telah disebutkan didepan analisis cuplikan dilakukan dengan metode APN, yaitu denganmencuplik air peredambahan bakar bekas sebanyaksatuliter, yang berasaldaTi: .permukaan kolam, pacta saat sistim sirkulasi (dilewatkanfilter) kolam perendambahanbakar bekasbelumdioperasikan .daTi kedalaman kolam setelah dasar kolam dikacau/diaduksaat sistim sirkulasi di kolam perendambahanbakarbekasbelumdioperasikan
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
Elisabeth S, dkk
Prosiding Perlemuan danPresentasi llmiah P3TM-BATANYogyakarla14-15Juli 1999
Buku II
.dari permukaan dan pada kedalaman saat sistim sirkulasi kolam perendam bahan bakar bekas dioperasikan. Kemudian masing-masing dipekatkan dengan penguapan hingga menjadi 10 cc cuplikan kemudian ditempatkan dalam kantong plastik. Selain itu juga dibuat cuplikan dengan cara yang sarna tapi dikeringkan hingga terbentuk endapan yang ditempatkan dalam planset aluminium. Setelah itu cuplikan tersebut diaktivasi dengan netron cepat dari generator netron selama 30 menit. Aktivasi dilakukan bersama dengan mengaktivasi foil Cu yang beratnya diketahui. Kemudian cuplikan yang telah diaktivasi diamati dengan spektrometri gamma dengan detektor NaI(Tl) dan dip~roleh beberapa puncak energi unsur-unsur aktif yang terbentuk. Dari basil-basil spektrum energi dibuat larutan standar dari unsur-unsur yang diperkirakan unsur induk dari unsur basil aktivasi, sehingga massa masing-masing unsur dapat dihitung persentasenya dari total konsentrasi dalam larutan. Dalam analisis pengaktifan netron cepat, cuplikan yang akan dianalisis diiradiasi dengan netron cepat yang dihasilkan oleh generator netron. Akibat iradiasi netron maka inti-inti atom dalam cuplikan xnenangkap netron dan menjadi radioisotop. RadiQisotopyang dihasilkan tergantung pada jenis energi partikel penumb~ jenis unsur yang terkandung dalam cuplikan serta jenis reaksi inti yang terjadi. Pada analisis APNC analisis dapat dilakukan secara kualitatif maupun kuantitaif. Analisis kualitatif untuk mengetahui unsur-unsur yang terkandung dalam cuplikan daQjenis reaksinya yang terjadi. Sedangkan analisis kuantitatif bertujuan untuk menentukan kadar unsur-unsur yang terkandung dalam cuplikan. Hal ini dapat dilakukan dengan membandingkan aktivitas isotop yang terbentuk dari cuplikan yang diteliti dengan aktivitas cuplikan standar yang telah diketahui komposisi dan kadarnya. Akibat iradiasi netron pada cuplikan, sebagian unsur dalam cuplikan menjadi radioaktif, yang pada saat yang sarna radionuklida yang terbentuk juga meluruh.Sehingga laju bersih pembentukan radionuklida merupakan selisih antara laju produksi total dengan laju peluruh'annya dn -~--
(dn)
dt -dtpeluruhan dtproduksi
= <j>crNT -An
(1)
dengan:
= fluks netron (netron per cm2 detik) a = tampang lintang aktivasi NT = jumlah nuklida sasaran A = tetapan peluruhan radionuklida yang terbentuk n = jumlah inti radioaktif yang terbentuk
Elisabeth
S, dkk
359
Untuk waktu iradiasi tit dan sebelurn iradiasi inti dalam cuplikan stabil, sehingga n = 0, maka penyelesaian persamaan (1) adalah sebagai berikut : n =~(1
-e-Afir)
(2)
A sehingga aktivitasnya adalah : Air= An = <1>0" NT(1-e-Afir)
(3)
Karena pencacahan tidak dilakukan langsung setelah aktivasi selesai akan tetapi cuplikan harus dibawa ke alat cacah (spektrometri gamma) sehingga waktu selisih dari berakhirnya aktivasi dengan mulai dicacahnya cuplikan disebut waktu tunda. Sehingga aktivitassetelah ditunda : Ad = Air e-Aid .4)
dengan:
Cs : Cacahunsurdidalamstandar Cc : Cacahunsurdidalamcuplikan Ws : Berat unsur didalam larutan standar (CuCI2, NiCI2) Wc : Berat unsurdidalam cuplikan standar(foil Al daDfoil Cu) Cs-f: Cacahunsurfoil didalamcuplikan Cfs : Cacahfoil yang diiradiasi bersamaandengan cuplikan Cfc : Cacahfoil yang diiradiasi bersamaandengan cuplikan Cc-f: Cacahunsurfoil didalamcuplikan Cuplikan standardipersiapkandengancara yang sarnadengancuplikan yang diarnatikemudian diaktivasi dengan foil yang diketahui massanya sehinggadiperolehkadarunsurdalarncuplikan yang diamati.
Pengolahan .Limbah Radioaktif & Lingkungan
ISSN 0216-3128
HASIL
Prosiding Pertemuan danPresentasi IImiah P3TM-BATAN Yogyakarta14-15 Juli1999
Buku II
360
DAN P:EMBAHASAN
KESIMPULAN
Dari hasil spektrometri cuplikan air Dari penelitian ini dapat disimpulkan perendam bahan bakar bekas secara kualitatif bahwa dalam air rendaman bahan bakar bekas diperolehhasil-hasiiyang dapatdiamati pactatabel mengandung unsur"'unsur Zn, Cu dan Si yang I. Dengan mengaktivasilarutanyang mengandung merupakan basil korosi daTikelongsong bahan bakar unsur-unsuryang muncul dalam spektrometri,dan tipe 102, yaitu AI-II00F dengan besar kadar persentaseunsur dalam larutan standar diketahui masing-masing unsur sebagai berikut: konsentrasi maka diperoleh hasil persentasemasing-masing Cu daTiCU62: (0,157 :t 0,013) x 10-1~g/ml ; Ni daTi unsur. Dengan mempergunakanrumus (6) akan Ni65 : 0,435 :t 0,020 ~g/ml, Zn daTi Zn 65: (6,81 :t diperoleh hasil kadar cuplikan yang diamati dapat 0,14) x 10-3~g/ml; Si daTiSi29: (4,44:t 0,21) ~g/ml. dihitung. Penentuan kandungan unsur didalam air rendaman Dari basil pengamatandiperoleb unsur- bahan bakar dapat diamati baik secara kualitatif unsur sebagaiberikut : Zn69dengan T 1/2= 55,6 maupun kuantitaif dengan metode APN netron menit, CU66dengan T 1/2= 5,10 menit dan Zn65 dengan T 1/2 = 22,4 jam, dan Si. Dari basil cepat. pengamatan tersebut dapat disinipulkan bahwa unsur-unsur tersebut merupakan unsur penyusun DAFT AR PUST AKA kelongsongbahanbakar tipe 102, yaitu AI-II OOF. Dari perbandingan basil pengamataq sewaktu cuplikan air perendam bahan bakar bekas yang belum disirkulasi dan cuplikan air kolam perendam bahan bakar bekas setelah disirkulasi terdapat perbedaanbasil cacahnyaakan tetapi tidak cukup berarti apa bila diperhitungkansebagaikadar dari masing-masingunsur.
Cuplikan cair
Cuplikanserbuk
TANYA Sehinggadapat disinlpulkan bahwa kadar unsur didalam cuplikan air rendamanbahan bakar bekasadalahsebagaiberikut: Tabel2. Hasil konsentrasi unsur-unsur yang terkandungdalamcuplikan
JAWAB
Elin Nuraini : ~ Pactaabstraktertulis hasil-hasilaktivasi dari Cu, Al dan Zn dengankonsentrasimasing-masing: Cu dari Cu 62:0,0157 (0,0013 giml) yang ditanyakan,apa maksud dari angka yang acta didalamkurungtersebut? ~ Bagaimana anda bisa memperkirakan bahwa unsur-unsuryang muncultersebutadalahproduk korosi?
Elisabeth S.: .0.. Angka yang didalam kurung itu adalah ralatnya (deviasinya) sedangkan tanda
ISSN 0216-3128
Pengolahan Limbah Radioaktif& Lingkungan
Elisabeth S, dkk
ProsidingPertemuandan Presentasi/fmiah
P3TM-BATAN Yogyakarta 14-15Juli 1999
.,
BukuII
361
kurung antara angkaI don II harusnyatanda ..0..Analisis biasa dilakukan dengan teknik AAS setiap 3 bulan sekali, karena hasilnya selalu .:t. ..c..Karena telah komi coho aktivasi air untuk di bawah deteksi minimum, sehingga dicoba pengisi kolamperendambahan bakar bekas metoda analisis yang lain, sehingga laju don tidak mengandungunsur-unsurtersebut. korosinya belum dapat diukur. Kami baru Karena unsur-unsur penyusun kelongsong menemukan unsur-unsur yang tidak SS-304: C, Mn, P, S, Si, Cr, Ni don Fe; Alterdeteksi dengan AAS. 1100F: Si, Fe, Cu, Mn, Zn, don AI. Hasil energiyang diperoleh : Si-29, Cu-62,Zn-65 Endiah Puji Hastuti : );- Bagaimana cara memisahkan antara unsur-unsur don Ni-65 yang merupakan hasil aktivasi pengotor daD unsur yang berasal dari penyusun unsur-unsur penyusun kelongsongkelongsong bahan bakar bekas? kelongsongtersebut. Dwiretnani : » Kalau pacta suatu ketika kadar air melebihi batasanyang diijinkan, tindakan apa yang akan diambil? » Analisis ini dilakukan setiap periode, berapa lama Gadilaju korosinyabisadiukur)? Elisabeth S.: ..c..Untukperawatan air perendambahanbakar bekas, 1 tahun sekali harus dilakukan pembersihan (diganti filternya, di"scrubbing"/dikikis pengotor-pengotornya yang menempel di dinding) sehingga kandungan unsur-unsur tersebut di air kurang/selalu di bawah1 ppm.
Elisabeth S, dkk
);- Selain perlakuan terhadap air yang berasal dari setiap penelitian, apakah dilakukan perlakuan
terhadapserbuk dari kelongsongbahan bakar (PiE)?
Elisabeth S.: ..0..Pada penelitian ini kami tidak melakukan pemisahan antara unsur-unsur pengotor dari sistim pendingin dan dari penyusun
kelongsong bahan bakar bekas. Untuk mengurangi efek pengotor pada air, kami lakukan aktivasi juga terhadap air pengisi kolam dan tidak mengandung unsur-unsur tersebut (Cu, AI, Zn, dan Si). ..0..Tidak.
Pengolahan Limbah Radioaktif & Lingkungan
ISSN 0216-3128
