Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah IX Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Fakultas Teknik Universitas Sultan Ageng Tirtayasa
ISSN 1410-6086
PENGGUNAAN COMPUTER CODE ORIGEN 2 UNTUK ESTIMASI PERHITUNGAN RADIONUKLIDA PADA KOMPONEN REAKTOR RISET TRIGA MARK II *) Mulyono Daryoko, Nurokhim Pusat Teknologi Limbah radioaktif-BATAN ABSTRAK PENGGUNAAN COMPUTER CODE ORIGEN 2 UNTUK ESTIMASI PERHITUNGAN RADIONUKLIDA PADA KOMPONEN REAKTOR RISET TRIGA MARK II. Telah dilakukan studi penggunaan computer code Origen 2 untuk estimasi perhitungan radionuklida pada komponen bekas reaktor riset Triga Mark II, khususnya komponen grafit reflektornya. Radionuklida di dalam reflektor tersebut harus diketahui untuk menentukan managemen pengelolaannya. Bahan yang utama dari reflektor grafit bekas tersebut adalah grafit, sedangkan bahan yang lain adalah tutup aluminium dan mur-baut dari baja tahan karat. Dari studi ini disimpulkan bahwa dari segi aktivitas C-14 dan H-3 adalah radionuklida yang paling dominan, tetapi dari paparan radiasinya Co-60 adalah yang paling dominan, sebab Co-60 mempunyai energi maksimum yang sangat tinggi, yaitu 318 keV untuk radiasi partikel β dan 2 energi radiasi sinar γ, yaitu: 1,17 MeV dan 1,33 MeV. Radionuklida yang timbul dari proses kontaminasi adalah Cs-137. Radioaktivitas Co-60 masih berperan hingga 100 tahun, tetapi setelah berakhir waktu tersebut, kemudian posisinya digantikan oleh C-14. Dari penelitian ini bisa digunakan untuk lebih memantapkan pengelolaan limbah reflektor grafit bekas tersebut. Kata Kunci: origen 2, radionuklida, triga mark II. ABSTRACT THE ESTIMATION OF RADIONUCLIDE ON TRIGA MARK II RESEARCH REACTOR COMPONENT USING COMPUTER CODE ORIGEN 2. The estimation of radionuclide calculation on Triga Mark II research reactor component, specially graphite reflector using computer code origen 2 has been conducted. The radionuclide in the reflector must be known, for management policy. The major material of spent graphite reflector is graphite, and the other materials are aluminium cover and stainless steel bolt. The conclusions of the study were: radionuclide activities of C-14 and H-3 are the most dominant, but radiation exposure Co-60 is most dominant, because it have high maximum energy 318 keV of β and two major γ rays: 1.17 MeV and 1.33 MeV. Radionuclide Cs-137 produced from radiological contamination. The radioactivity of Co-60 is significant until 100 years, and after that the dominant radioactivity is changed by C-14. The result of study can be used to guide spent graphite reflector management.. Keywords: origin 2, radionuclide, triga mark II
PENDAHULUAN Reaksi netron dengan bahan bakar nuklir yang dalam hal ini U-235 antara 2% 5% dalam U-238 sebagai "fuel element" untuk jenis reaktor LWR, akan menghasilkan tiga kelompok radionuklida sebagai berikut [1]: 1. Produk aktivasi, yang terdiri dari hampir semua nuklida yang terdapat di alam, nuklida hasil penyerapan netron dan nuklida hasil peluruhannya. Kelompok ini mencapai 720 nuklida yang biasanya ditimbulkan oleh material struktur yang digunakan disekeliling elemen bahan bakar (fuel element). 2. Aktinida, yang terdiri dari isotop turunan Th (no atom 90) sampai Es (no atom 99) yang ada dalam bahan bakar
bekas reaktor serta nuklida-nuklida anak luruhnya. Kelompok aktinida mencapai 130 jenis nuklida. Transuranium (TRU) adalah nuklida nomor atom lebih besar dari 92. 3. Produk fisi yang terdiri dari nuklida hasil pembelahan bahan fisil (U-235 dan Pu-239) termasuk nuklida hasil peluruhannya. Kelompok produk fisi berjumlah sekitar 850 nuklida. Unsur-unsur kimia yang terdapat pada komponen-komponen di sekitar reaktor, seperti beton, reflektor, lazy susan, bellow, beam port, fuel rack, grid, sistem pendingin primer, juga mengalami reaksi aktivasi, sehingga komponen-komponen tersebut menjadi radioaktif.
*) Makalah ini sudah disosialisasikan pada seminar Jasakiai di Yogyakarta Tahun 2009
33
Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah IX Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Fakultas Teknik Universitas Sultan Ageng Tirtayasa
Pada Tabel 1 disajikan nuklida awal yang teraktivasi dan hasil aktivasinya [2]. Disamping terjadinya reaksi aktivasi, komponen-komponen tersebut juga bisa terkontaminasi radionuklida-radionuklida yang berasal dari reaksi aktivasi, hasil fisi maupun aktinida bahan bakar uranium. Di bawah ini dijelaskan kemungkinan terjadinya radionuklida pada komponen reflektor grafit dari hasil refurbishment reaktor Triga Mark II, Bandung. Grafit tersebut mempunyai diameter luar 1085,8 mm, diameter dalam 749,3 mm, dan tinggi 612,7 mm, dimana bahan utamanya adalah karbon dan tutupnya adalah alumunium alloy (Al 60-61-T651), dan tebalnya 6,35 mm. Pada bahan tersebut juga menempel beberapa bolt dari baja tahan karat. Radionuklida pada grafit bekas terjadi dari 3 sumber sebagai berikut[2]: 1. Aktivasi grafit. Hasil aktivasi grafit dan pengotorpengotornya adalah:C-14, Cl-36, H-3, Co-60, Nb-94, Eu-152 and Eu-154. 2. Hasil aktivasi dari tutup aluminium dan baja tahan karat. Walaupun kemungkinannya kecil alumunium juga bisa teraktivasi menjadi isotop- isotop: Mn-54, Zn-65 and Fe-55, sedangkan baja tahan karat menjadi Co60, Zn-64, Mn-54, Zn-65 and Fe-55. 3. Kontaminasi dari produk fisi. Kontaminasi hasil fisi secara umum ada 2 macam: loose contamination, yaitu kontaminasi yang hanya terjadi pada permukaan luar dan mudah didekontaminasi, dan fixed contamination, yang lebih sulit untuk dilakukan dekontaminmasi [3]. Kontaminasi ini bisa merupakan produk fisi, atau hasil leaching dari produk aktivasi dan aktinida yang terbawa oleh aliran air pendingin. Radionuklida yang penting dari produk fisi adalah: Sr-90, Tc-99, Ru-106, I-129, Cs-137, Ce-144, dari aktinida adalah: Pu-238, Pu-239, Pu241, Am-241, Cm-242, Cm-244, dan dari isotop uranium adalah: U-232, U-233, U234, U-235, U-236 and U-238. Penelitian ini mencoba menganalisis kandungan radionuklida pada bahan reflektor grafit bekas tersebut menggunakan simulasi computer code origen2. Kandungan radionuklida ini penting untuk diketahui untuk menentukan kebijakan pengelolaannya. Simulasi dilakukan dengan
34
ISSN 1410-6086
menggunakan kode komputer ORIGEN2 yang telah dikembangkan dengan bahasa Fortran oleh Oak Ridge National Laboratory (ORNL), US DOE. ORIGEN2 menggunakan model reaktor, cross section, fission product yields, data decay dan data foton untuk data-data masukan. ORIGEN2 menyediakan keluaran berbagai karakteristik material dalam bentuk komprehensif, dengan berbagai satuan teknik, dengan sedikit netronik. Hal ini penting dilakukan supaya penanganan reflektor grafit tersebut bisa berlangsung dengan aman dan efisien. METODE Konsentrasi radionuklida sebagai fungsi waktu dalam teras reaktor nuklir dapat dinyatakan dengan persamaan diferensial non homogen orde satu[4] : N dXi N = ∑lijλl χ j +φ∑ fikσk χk − (λi +φσi + ri )χi + Fi ... (1) dt j=1 k=1
dimana : χi = kerapatan atom nuklida i N = jumlah nuklida lij = fraksi disintegrasi radioaktif, pembentukan nuklida j menjadi nuklida i λi = konstante peluruhan radioaktif nuklida i φ = fluks netron rata-rata fik = fraksi serapan netron nuklida k menjadi nuklida i σk = spektrum serapan netron rerata nuklida k ri = laju removal nuklida i dari sistem Fi = laju umpan nuklida i Dalam sistem homogen berlaku : • Χ = A Χ ............................... (2) dimana •
Χ = derivasi terhadap waktu konsentrasi A X
nuklida ( vektor kolom) = matrik transisi nuklida = konsentrasi nuklida (vektor kolom)
Persamaan ini mempunya solusi : Χ(t ) = e At Χ(0) ....................................... (3) dengan : X(t) = konsentrasi nuklida pada saat t X(0) = vektor konsentrasi nuklida mulamula T = waktu pada akhir step/langkah perhitungan
Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah IX Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Fakultas Teknik Universitas Sultan Ageng Tirtayasa
ISSN 1410-6086
Tabel 1. Nuklida Asal, Nuklida Hasil, Pancaran Nuklida Hasil dan Umur Parohnya[2]
Nuklida asal Li-6 C-13 N-14 Na-23 Na-23 Cl-35 K-39 Ca-40 Fe-54 Mn-55 Fe-54 Ni-58 Ni-62 Co-59 Zn-64 Zr-92 Mo-92 Nb-93 Nb-93 Mo-94 Mo-98 Ag-107 Ag-109 Sn-124 Ba-132 Eu-151 Eu-153 Eu-154 Ho-165
Partikel sinar penembak dan yang dihasilkan n,α n, γ n, p n,2n γ,n n, γ n, p n, γ n, p n,2n n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, p n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ n, γ
Nuklida hasil
Sinar dan partikel yang dipancarkan nuklida hasil
Umur paroh nuklida hasil (tahun)
Abundance of parent nuclide in parent element (%)
H-3 C-14 C-14 Na-22 Na-22 Cl-36 Ar-39 Ca-41 Mn-54 Mn-54 Fe-55 Ni-59 Ni-63 Co-60 Zn-65 Zr-93 Mo-93 Nb-93m Nb-94 Nb-94 Tc-99 Ag-108m Ag-110m Sb-125 Ba-133 Eu-152 Eu-154 Eu-155 Ho-166m
ββββ+, EC β+, EC β (β+, EC) βEC EC, γ EC, γ EC, X EC, X ββ -, γ EC, β+ βEC, X IT, X β -, γ β -, γ βEC, γ β -, γ β -, γ EC, X, γ EC, X, β-, γ β-, γ, X β-, γ, X β-, γ, X
12.3 5730 5730 2.6 2.6 301000 269 103000 0.86 0.86 2.7 76000 100 5.3 0.67 1500000 3500 15.8 20000 20000 213000 130 0.68 2.76 10.5 13.5 8.6 4.76 1200
7.5 1.1 99.6 100 100 75.8 93.3 96.9 5.9 100 5.9 68.3 3.6 100 48.6 17.1 14.8 100 100 9.3 24.1 51.8 48.2 5.8 0.1 47.8 52.2 0 100
dengan cara ini maka konsentrasi semua nuklida pada akhir step perhitungan dapat dihitung dan disimpan, hasilnya dapat ditampilkan sebagai output atau digunakan sebagai kondisi konsentrasi awal pada step berikutnya. Pada penelitian ini ORIGEN2 dimanfaatkan untuk perhitungan fraksi berat (gram), radioaktivitas (Ci) dan daya termal(watt). Blok diagram pemanfaatan ORIGEN2 untuk analisis grafit bekas diperlihatkan pada Gambar 1. Data-data operasi reaktor diestimasi sebagai berikut: waktu operasi efektif total 7,5 tahun (50% efektif), dan fluks neutron pada reflektor: 1x1011 n/s.cm2. Keluaran program dirangkum untuk produk aktivasi.
Karakteristik grafit reflektor seperti terlihat pada Tabel 2, dimasukkan sebagai input ORIGEN 2. Komposisi radionuklida dipelajari setelah 5 tahun reaktor shut down. Untuk mempermudah analisis, sebagian keluaran program diolah dan ditampilkan hanya untuk radionuklida-radionuklida yang dominan. HASIL DAN PEMBAHASAN Data analisis radionuklida yang terdapat pada reflektor grafit dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar 2. Tabel 3 dan Gambar 2 tersebut menunjukkan bahwa kandungan radionuklida hasil aktivasi dan kontaminasi pada grafit reflektor setelah shut down adalah Mn-54, Fe-15, Ni-59, Ni63, H-3, C-14, Co-60 dan Cs-137, dan
35
Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah IX Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Fakultas Teknik Universitas Sultan Ageng Tirtayasa
sekaligus dihitung hingga periode 100 tahun. Data tersebut menunjukkan juga bahwa komponen grafit adalah penyumbang aktivitas yang paling dominan pada reflektor, sedangkan kontribusi dari tutup alumunium dan bolt baja tahan karat relatif kecil.
Tabel 2. Karakterisasi reflektor grafit[3] Material
Elemen
Grafit
Lithium Karbon Nitrogen Klorin Kalsium Besi Kobalt Nikel Niobium Perak Timah putih Barium Samarium Europium Merkuri Uranium Besi Kobalt Nikel Perak Timah putih Samarium
Pada Tabel 3, untuk perhitungan kandungan radionuklida Cs-137 yang merupakan radionuklida yang paling dominan untuk produk fisi diindetikkan dengan radionuklida pada permukaan luar alat penukar panas pendingin primer, yaitu 18,5 Bq/cm2 [dari Tabel 4]. Luas permukaan dari reflektor grafit lebih kurang 79,374 cm2, sehingga aktivitas Cs-137 adalah 1,40 x 106 Bq. Radionuklida Mn-54 and Fe-55 tidak terlihat pada jajaran pendukung aktivitas grafit tersebut, sebab disamping kandungan prosentase nuklida induknya di dalam elemennya kecil, Mn-54 dan Fe-55 juga hanya mempunyai umur paroh yang sangat pendek. Terlihat bahwa radionuklida penyumbang aktivitas terbesar adalah C-14 dan H-3, disamping Ni-59, Ni-63 dan Cs137, sedangkan penyumbang paparan radiasi yang paling dominan adalah Co-60, sebab Co-60 mempunyai energi maksimum yang paling tinggi, yaitu 318 keV untuk β dan 2 radiasi sinar γ : 1,17 MeV dan 1,33 MeV. Gambar 2 menunjukkan juga bahwa Co-60 masih berperan hingga waktu 100 tahun, dan setelahnya baru beralih secara nyata. Emiter beta dari Co-60 dengan umur paroh 5,3 tahun konsentrasinya telah bisa diabaikan. C-14 yang mempunyai umur paroh beberapa ribu tahun sama sekali belum terlihat peluruhannya.
ISSN 1410-6086
Baja tahan karat
Konsentrasi (ppm) 0.1 106 4 4.3 41 4.3 0.012 3.65 1 0.01 0.05 1 0.02 6 x 10-4 0.04 0.1 4.16 x 105 to 5 9.5 x 10 8.4 to 257, 2000(SUS) 430 to 3.3 x 105 0.025 to 0.82 4.3 to 204 2.3 x 10-4 to 1.9 x 10-3
Gambar 1. Blok diagram pemanfaatan Origen 2 dalam analisis
Gambar 2. Radionuklida Reflektor Grafit
36
Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah IX Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Fakultas Teknik Universitas Sultan Ageng Tirtayasa
ISSN 1410-6086
Tabel 3. Hasil Perhitungan Radionuklida Reflektor Grafit Radionuklida
T ½, tahun
Mn-56 Fe-15 Ni-59 Ni-63 Co-60 H-3 C-14 Co-60 Cs-137
0,86 2,7 76.000 100 5,3 12,3 5.730 5,3 30
Aktivitas, tahun setelah shut down (Bq) 5 9,14x105 1,65x104 9,95x105 7.15x105 1.50x103 5.19x107 9,24x107 1,13x108 1,47x106
10 7,15x103 8,23x103 9,95x105 6.90x105 780 3.90x107 9,24x107 9,68x107 1,31x106
25 9,95x105 6.40x105 109 1.60x107 9,24x107 9,24x107 9,26x105
50 9,95x105 5.23x105 4.10x106 9,24x107 1,29x106 5,19x105
100 9,95x105 3.70x105 2.40x106 9,24x107 5,45 1,64x105
Tabel 4. Pengukuran Radiasi pada Inti Reaktor dan Sekitarnya Setelah Bahan Bakar Diambil [2] No 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15
Lokasi Surface of Bellows Surface of Bellows Surface of Bellows Surface of Clem Bellows Surface of Reflector Pipe Surface of Clem Bellows Surface of CT Surface of Reflector Surface of Reflector Pipe Surface of Reflector Pipe 1 m from Bellows Surface of Fuel Rack Grid (CT Parallel) 1 m (under grid) Surface of PHE
KESIMPULAN Komponen reflektor grafit bekas dari reaktor Triga Mark II, yang paling dominan adalah grafit, sedangkan tutup alumunium dan bolt dari baja tahan karat mempunyai kontribusi yang sangat kecil. Dari segi aktivitas C-14 dan H-3 adalah radionuklida yang paling dominan, disamping Ni-59, Ni63 dan Cs-137, tetapi dari paparan radiasinya Co-60 adalah yang paling dominan, sebab Co-60 mempunyai energi maksimum yang sangat tinggi, yaitu 318 keV untuk β dan 2 energi radiasi γ yaitu: 1,17 MeV dan 1,33 MeV. Aktivitas Co-60 masih berperan hingga 100 tahun, tetapi setelahnya posisinya berubah secara nyata, sebab emiter beta dari Co-60, yang mempunyai umur paroh 5,3 tahun konsentrasinya telah dapat diabaikan. Setelah 100 tahun aktivitas C-14 yang
Paparan Radiasi 130 R/jam 100 R/jam 120 R/jam 150 R/jam 110 R/jam 110 R/jam 560 R/jam 66 R/jam 70 R/jam 70 R/jam 90 R/jam 8 R/jam 450 R/jam 80 R/jam 18.5 Bq/cm2 mempunyai umur paroh beberapa ribu tahun sama sekali belum terlihat peluruhannya. DAFTAR PUSTAKA 1.
2.
3.
4.
International Atomic Energy Agency, “Decommissioning Techniques for Research Reactor”, Final Report of a Coordinated Research Project, 19972001, IAEA-TECDOC-1273, Vienna, 2002 Daryoko, M., and Gunandjar, “ Inventarisasi Radionuklida dalam Komponen Nuklir”, Jurnal Teknologi Pengolahan Limbah, ISSN 1410-9565, Volume 6 Nomor 1, Jakarta, Juni 2003 International Atomic Energy Agency, “Radiological Characterization of Shut Down Nuclear Reactor for Decommissioning Purposes”, IAEATRS No. 389, Vienna, 2002 ORNL, RSICC Computer Code Collection Origen 2.1, ORNL, 1980. 37
Prosiding Seminar Nasional Teknologi Pengelolaan Limbah IX Pusat Teknologi Limbah Radioaktif-BATAN Fakultas Teknik Universitas Sultan Ageng Tirtayasa
38
ISSN 1410-6086