Studium produkce neutronů v tříštivých reakcích a jejich využití pro transmutaci jaderného odpadu „Pouze budoucnost může rozhodnout, jestli jsme vybrali právě tu jedinou správnou cestu a nalezli to nejlepší řešení našich problémů" Albert Einstein
Vladimír Wagner Ústav jaderné fyziky AVČR, 250 68 Řež, E_mail:
[email protected], WWW: http://hp.ujf.cas.cz/~wagner/
Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská ČVUT Praha
1. Úvod 2. Jaderná energetika - opakování 2.1 Klasické reaktory 2.2 Množivé (rychlé) reaktory 2.3 Možnost využití urychlovačem řízených transmutorů 3. Studie produkce neutronů v tříštivých reakcích 3.1 Produkce neutronů v tříštivých reakcích 3.2 Různé sestavy terčů a blanketu 3.3 Studium rozložení neutronů a transmutací
4. Měření účinných průřezů reakcí neutronů 4.1 Neutronové zdroje 4.2 Využití metody aktivace 4.3 Doplnění databází účinných průřezů 5. Závěr
Nově budovaný blok EPR v Olkilluoto
Energie – základ naší civilizace Nutné 1) jak decentralizované malé zdroje 2) tak velké koncentrované zdroje Problém: nemožnost skladovat větší objemy energie (2003) Celkově Podíl: 1) Uhlí 25,8% 2) Ropa 35,9% 3) Plyn 22,0% 4) Jádro 2,4% 5) Voda 2,4% 6) Obnovitelné 11,4%
Elektřina 40,1% 6,9% 19,4% 15,8% 15,9% 1,9%
Růst 1,6 %/rok (o polovinu do 2030) 70 % rozvojové
Uhelná elektrárna Mělník
Objev parního stroje
Solární elektrárna Figueruelas u Zaragozy (10 MW)
Větrná elektrárna Mravenečník
Vývoj obsahu množství CO2 v atmosféře
Klasické jaderné reaktory Štěpná reakce - štěpení jádra samovolné nebo po získání energie - obvykle se dodá energie záchytem neutronu - doprovázena vznikem neutronů s energiemi v oblasti jednotek MeV ( 2 - 3 neutrony na štěpení) (část hned – část zpožděná) Řetězová štěpná reakce: Štěpení nuklidů 235U, 239Pu, 233U ... záchytem neutronu 235U + n → 236U* : 85 % - štěpení 15 % - emise fotonu
Velmi vysoké hodnoty účinných průřezů záchytu neutronů pro malé energie neutronů (10-2 eV) Nutnost zpomalování neutronů - moderátor Štěpení - vznik štěpných produktů Záchyt emise fotonu rozpad beta - vznik transuranů Multiplikační faktor k - počet neutronů následující generace neutronů produkovaných na jeden neutron předchozí generace k < 1 podkritický systém k = 1 kritický systém k > 1 nadkritický systém
Vnitřní zóna jaderného reaktoru osvětlena Čerenkovovým zářením
Dukovany – reaktorový sál
Jaderný reaktor
Vnitřek reaktoru při výměně paliva
Palivo: 1) přírodní uran - složen z 238U a jen 0,72 % 235U 2) obohacený uran - zvýšení obsahu 235U na 3-4% (klasické reaktory – i přírodní - CANDU) T1/2(238U) = 4,51·109 r, T1/2(235U) = 7,13 ·108 r většinou ve formě UO2 Moderátor: Ovládání:
voda, grafit Regulační, kompenzační a bezpečnostní tyče
Chlazení: Důležitý odvod tepla (voda)
Principiální schéma reaktoru
Rychlé (množivé) reaktory Nemoderované neutrony → menší pravděpodobnost reakcí → větší intenzita neutronů → větší počet štěpení → nutnost vysokého obohacení uranu 20 - 50 % 235U (ekvivalentně 239Pu) Produkce 239Pu: 238U + n → 239U(β-) + γ → 239Ne (β-)→239Pu → produkce paliva Z 239Pu více neutronů (3 na jedno štěpení) → produkce více plutonia než se spotřebuje (plodivá zóna) Efektivnější využití paliva – menší citlivost na složení paliva, spalování transuranů Vysoké obohacení → vysoká produkce tepla → nutnost výkonného chlazení → roztavený sodík (teplota 550 oC), roztavené olovo
Doba života generace rychlých neutronů velmi krátká → větší role zpožděných neutronů při regulaci Letos dokončovaný rychlý reaktor v Kalpakkamu S výkonem 500 MW (Indie) Výstavba rychlého reaktoru BN800 (Rusko) BN600 Beloyarská jaderná elektrárna v Rusku
Jaderný odpad - vyhořelé palivo – klasický reaktor Složení: 96 % uran (~1% 235U) 1 % transurany 3 % štěpné produkty (stabilní, krátkodobé, dlouhodobé) Některé dlouhodobé radioaktivní štěpné produkty: 99Tc (2,1105 let), 129I (1,57107 let), 135Cs (2,3106 let) Dlouhodobé transurany: 237Np (2,3106 let), 239Pu (2,3106 let), 240Pu (6,6103 let), 244Pu (7,6107 let), 243Am (7,95103 let) Roční produkce jaderného odpadu ve Francii (75% energie): Vysoce aktivní (1000 Mbq/g) : 100 m3 Středně aktivní (1 Mbq/g)
: 10000 m3
Přechodné uložení - důležitý odvod tepla při počáteční fázi (vodní bazény) Přepracování vyhořelého paliva Zpracování a uložení jaderného odpadu
Vnitřek reaktoru
Přepracování vyhořelého paliva Sellafield
Zpracování vyhořelého paliva
Specifický reaktor založený na tekutých solích (jeden z typů IV. generace Fluorové soli s lithiem nebo beryliem slouží k chlazení i jako nosič paliva – uranu nebo thoria Výhody: 1) Vysoká pracovní teplota 2) Pracuje s rychlými i tepelnými neutrony 3) Umožňuje průběžnou separaci izotopů 4) Možnost spalování široké škály transuranů – zmenšení objemu odpadu 5) Umožňuje čistě thoriový cyklus
Testovací reaktor s 50. a 60. let, ORNL – USA, 2,5 MW, pracovní teplota 882oC
Nevýhody – nejodlišnější, technicky náročný, nižší ekonomika Na jeho vývoji se intenzivně podílí Česká republika
Simulace chování solného kanálu – vlevo s přírodním lithiem a vpravo s lithiem 7
Testování chování solí v kanále umísťovaném v reaktoru LR-0 v řeži
Jak transmutovat nuklidy V jaderných reakcích vznikají → jaderné reakce je mohou přeměňovat: Různé typy reakcí: Reakce neutronů s jádry Reakce protonů s jádry Fotojaderné reakce Reakce s jinými částicemi a jádry
Velmi výhodné reakce s neutrony
alchymistická dílna
1) Dosažení vysoké efektivity transmutace (vysoké pravděpodobnosti reakce s neutronem) → nutnost velmi intenzivního pole neutronů 1016 neutronů cm-2s-1 (klasický reaktor ≤ 1014 neutronů cm-2s-1) 2) Vysoká závislost pravděpodobnosti reakce na energii neutronů → nutnost širokého energetického rozsahu neutronů Efektivní zkracování doby přeměny radioaktivních nuklidů: (σ – účinný průřez reakce Φ – tok neutronů)
Tříštivé reakce jako intenzivní zdroj neutronů Reakce protonu z vysokou energií ( > 100 MeV ) s jádry Velmi intenzivní zdroj neutronů – lze dosáhnout až 1016n/cm2s
Přesně to potřebujeme pro efektivní transmutaci Tři etapy tříštivé reakce:
1) Vnitrojaderná kaskáda - nalétávající proton vyráží v nukleon-nukleonových srážkách nukleony z vysokou energií 2) Předrovnovážná emise - výlet nukleonů s vyšší energií z jádra ještě před nastolením tepelné rovnováhy 3) Vypařování neutronů nebo štěpení jádra – jádro v tepelné rovnováze se zbavuje přebytečné energie vypařováním neutronů s energií okolo 5 MeV. Neutrony vypařují i štěpné produkty Vysokoenergetické nukleony vzniklé v etapě vnitrojaderné kaskády mohou způsobit další tříštivou reakci - hadronová sprška
Urychlovačem řízený jaderný transmutor Z čeho se skládá: 1) Urychlovač protonů - energie 100 - 1000 MeV 2) Terč - olovo, wolfram … 3) Nádoba obsahující systém jaderného odpadu, moderátoru Nutnost separace stabilních a krátkodobých izotopů Základní vlastnosti: 1) Využívá tříštivých reakcí 2) Velmi vysoká hustota neutronů → efektivní transmutace 3) Podkritický režim provozu 4) Produkce neutronů ve velmi širokém rozmezí energií
Jaderná elektrárna North Anna ve Virginii
Výstavba demonstrační jednotky ADTT v LANL (USA) (využití 800 MeV protonů I = 1 mA pro H+ a 100 mA pro H-)
Schéma koncepce urychlovačem řízeného jaderného transmutoru
Konkrétní projekt jaderného transmutoru Urychlovač protonů: E = 100 MeV - 2 GeV I = 20 - 100 mA Problémy: nutnost stabilního bezporuchového provozu po velmi dlouhou dobu. Terč: wolfram? tekuté olovo? urany a transurany? Hustota neutronů: ~1016 cm-2s-1 (reaktor ~1013 - 1014 cm-2s-1) Problémy: odvod velkého množství tepla Podkritický reaktor: Problémy: řešení průběžné separace, efektivního transportu a moderace neutronů
Budování tříštivého (spalačního) zdroje neutronu v Oak Ridgi
Návrh na konkrétní urychlovačem řízené transmutační zařízení
Výroba energie jako v klasické jaderné elektrárně, část z ní napájí urychlovač
Výhody a nevýhody urychlovačem řízených transmutorů Výhody: 1) Podkritický systém, vnější zdroj neutronů → nemůže dojít k nekontrolované řetězové reakci, při poruše se systém zastaví 2) Vysoká hustota neutronů → efektivní transmutace a štěpení 3) Široký rozsah energie neutronů → možnost výběru nejefektivnější oblasti pro dané nuklidy 4) Malá citlivost ke složení spalovaného odpadu 5) Likvidace radioaktivního odpadu i zdroj energie Nevýhody: 1) Nutnost průběžné jaderněchemické separace dlouhodobých nuklidů od krátkodobých a stabilních → radiační riziko pro personál 2) Funguje jen velké zařízení (nemožnost postavení malého prototypu) → velký důraz na modelování, předprojektové a projektové studie 3) Otázka přijatelnosti pro veřejnost - jako každé jaderné zařízení
+
Co, jak, kdy, kde řešit Technologické: 1) Studie zdrojů neutronů založených na tříštivých reakcích 2) Studie okolo rychlých reaktorů 3) Studie jaderně chemických metod separace 4) Studie odvodu tepla, radiačního poškození, materiálové studie Studie tříštivých reakcí a produkce neutronů: 1) Studie účinných průřezů a produktů tříštivých reakcí na tenkých terčích 2) Studie účinných průřezů jednotlivých reakcí neutronů na tenkých terčích, hlavně pro vyšší energie → vypracování co nejpřesnějších knihoven účinných průřezů a modelů tříštivých reakcí
Studie produkce neutronů na tlustých terčích a jejich transportu: 1) Studie neutronového pole v různých místech kolem i uvnitř terče a v různých místech komplikovaných sestav 2) Studie transmutací radioaktivních izotopů v různých sestavách → vypracování programu umožňující přesně simulovat a projektovat různé sestavy Je třeba i pro oblast vyšších energií neutronů a jejich vysoké hustoty dosáhnout přesnosti standardní pro klasické reaktory. Experimentální zařízení v Los Alamos
Tříštivý zdroj neutronů v Oak Ridge a zdroj MEGAPIE v PSI Urychlovač → zdroj iontů + urychlovací systém: Tekutý terč použit z důvodu efektivního chlazení
Iontový zdroj - výboj Akumulační prstenec v laboratoři v Oak Ridge
Lineární urychlovač v Oak Ridge urychluje protony na 1 GeV
Tekutý terč ze rtuti v Oak Ridge
Tekutý terč MEGAPIE
Sestava „Energie + transmutace“ – malý transmutor Sestava: Olověný terč: průměr 8,4 cm, délka 48 cm Blanket z přírodního uranu: válečky z Al obalem, celková hmotnost 206,4 kg Stínicí box: polyethylen s 1 mm Cd na vnitřní straně Experimenty: Protonový svazek (E = 0,7; 1,0; 1,5 a 2,0 GeV), deuteronový svazek (E = 1,6; 2,52 a 4,0 GeV) - urychlovač Nuclotron v SÚJV Dubna Náš hlavní úkol: Měření prostorového rozložení neutronového pole – aktivační detektory
Ozáření protony nebo deuterony z urychlovače Nuclotron (SÚJV Dubna)
Data srovnat s modely
Měření neutronového pole pomocí aktivačních detektorů Reakce
E thresh [MeV]
Poločas rozpadu
197Au
(n,2n) 196Au
8.1
6.183 d
197Au
(n,3n) 195Au
14.8
186.1 d
197Au
(n,4n) 194Au
23.2
38.02 h
197Au
(n,5n) 193Au
30.2
17.65 h
197Au
(n,6n) 192Au
38.9
4.94 h
197Au
(n,7n) 191Au
45.7
3.18 h
Al
Au
Bi
Co
In
Ta
Hlavní úkol – měření prostorového rozložení neutronů s vysokou energií (E > MeV) pomocí prahových reakcí
1,0E-03
1,0E-03
1,0E-04
1,0E-04
198Au 196Au 194Au
1,0E-05
Yield [1/g*d]
Yield [1/g*d]
Deuteronový svazek s energií 4 GeV ! předběžná ! analýza
198Au 196Au 194Au
1,0E-05
192Au
192Au
1,0E-06
1,0E-06 0
10
20
30
40
Longitudinal distance along the target [cm]
50
2
4
6
8
10
12
Radial distance from the target axis [cm]
Systematické srovnání s MCNPX simulacemi:
Přehled systematického srovnání mezi experimentálními daty a simulacemi pomocí programu MCNPX: A. Krása et al: NIM A615 (2010) 70
Neutronové zdroje Quasimonochromatický založený na reakcích 7Li(p,n)7Be
ÚJF AVČR Řež Protony 14 -37 MeV Intenzita 108 cm-2 s-1 Výhoda využití dvou různých zdrojů: široký rozsah energií a přesnější ocenění systematických nejistot
TSL Uppsala Protony 14 -37 MeV Intenzita 105 cm-2 s-1
Některé detaily týkající se měření a analýzy
ÚJF AVČR Řež: 4 měření: energie neutronů 17,5; 21,9; 30,4 a 35,9 MeV
1.2·1015 Number of neutrons (1/sr MeV C)
Měřené materiály: Všechna ozařování: Al, Au, Bi, Ta, In a I Některá ozařování: Y, Co, Zn, Fe, Cu, Ni a Mg
E=20 MeV 1·1015 8·10
E=25 MeV
14
E=32.5 MeV E=37 MeV
6·1014 4·1014 2·1014 0 0
10
TSL Uppsala: Problém odečtení pozadí → je důležité získat data pro řadu energií neutronů (protonů) Druhá série (2010): energie protonů 62; 70; 80 a 93 MeV Hlavní zdroje nejistot: 1) Fit Gaussovy křivky > 1 % 2) Účinnost ~ 3 % 3) Spektroskopické korekce ~1 % 4) Integrál neutronového svazku ~ 5 % (NPI), 10 % (TSL) 5) Definice neutronového spektra – odečtení pozadí
Podporováno:
40
Neutronová spektra pro různé energie protonů (ÚJF AVČR Řež) Cross-section versus neutron spectrum [-]
První série (2008): energie neutronů 22; 47 a 94 MeV
20 30 Neutron energy [MeV]
1
32.5 MeV beam Au-196 (0.19) Bi-207 (0.65) In-111 (0.89) Bi-206 (0.99) I-124 (1.0)
0 0
5
10
15 20 Energy [MeV]
25
Příklad různého vlivu pozadí
30
Průběh měření a zpracování
Analýza gama spekter
HPGe Ozařování
NYield
1,01
0,6
24.7 MeV p-beam, 2 mm Li-target 49.5 MeV p-beam, 4 mm Li-target
0,5
97.6 MeV p-beam, 8 mm Li-target
0,4 0,3
0,99 0,98
0,97 2x2 cm emmiter
0,96
Ep
Et
0,95 0,94
0,2
0
0,1 0 0
20
40
60
Neutron energy [MeV]
Účinný průřez
Correction factor [-]
Neutron flux [1/MeV (peak area=1)]
1,00
80
Production in peak Talys1.0
100
2
4 6 8 10 12 Source - detector distance [cm]
Korekce
14
16
Příklady získaných dat 0.8
3 TALYS NPI experiments
2
TSL experiments 1.5 197
TALYS TSL experiment
0.7 Cross-section [barn]
2.5
Au(n,2n)
196
Au
1 0.5
0.6
197
Au(n,6n)192Au
0.5 0.4 0.3 0.2 0.1
0
0.0 0
10
20
30 40 50 60 70 Neutron energy [MeV]
80
90
100
0
10
20
30 40 50 60 70 Neutron energy [MeV]
80
90
100
2.5
1.2
TALYS
TALYS TSL experiment NPI experiment
1.0 0.8
197
Au(n,5n)
193
Cross-section [barn]
Cross-section [barn]
Cross-section [barn]
EXFOR
Au
0.6 0.4 0.2 0.0 0
10
20
30 40 50 60 70 Neutron energy [MeV]
80
90
100
2
EXFOR NPI experiments
1.5
TSL experiments
1 181
Ta(n,2n)180Ta
0.5 0 0
10
20
30 40 50 60 70 Neutron energy [MeV]
80
90
100
Závěr 1) Jaderné elektrárny nejsou samospasitelným řešením ale mohou být výrazným příspěvkem k energetickým zdrojům. 2) Výhodou je kompaktnost, stabilita dodávek, velmi malý objem paliva, relativně levná produkce (větší cena výstavby vykoupena levným provozem). 3) Hodí se jako větší nebo velké zdroje, jejich provozování dlouhodobě ověřeno.
4) Nutnost využití i uranu 238 – hromadné zavedení rychlých reaktorů (zatím reálně funguje jen BN600 v Rusku) 5) Jaderné transmutory – další možnost co nejefektivnější využití jaderného paliva a hlavně redukce jaderného odpadu 6) Nutnost řady studií, které by možnost využití urychlovačem řízených transmutorů umožnily 7) Zkoumání produkce neutronů a transmutací na jednoduchých i složitějších sestavách terče a blanketu 8) Zkoumání účinných průřezů reakcí neutronů ve velmi širokém rozmezí energií Možná budoucí efektivní jaderná energetika - kombinace klasických, rychlých jaderných reaktorů a transmutorů řízených urychlovačem
Jaderné elektrárny v Dukovanech, Virginii a Koebergu (JAR)
Ústav jaderné fyziky AVČR