PENGUKURAN FRAKSI LEACHING RADIONUKLIDA ALAMI 228Th DAN 226Ra DALAM TIN SLAG DAN COPPER SLAG
Oleh:
RIKA TIANANDA ASRUL G74101038
PROGRAM STUDI FISIKA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR 2006
ABSTRAK RIKA TIANANDA ASRUL. Pengukuran Fraksi Leaching Radionuklida Alami 228Th dan 226Ra dalam Tin Slag dan Copper Slag. Dibimbing oleh M. NUR INDRO dan A. BUNAWAS. Penggunaan material sandblasting berupa tin slag dan copper slag berpotensi memberikan dampak radiologi berupa paparan radiasi eksternal maupun internal dari TENORM yang terkandung dalam material tersebut. Pengelolaan limbah sandblasting yang tidak tepat dapat menyebabkan ter-leaching-nya radionuklida-radionuklida TENORM ke lingkungan sehingga menimbulkan pencemaran terhadap air tanah, sungai dan sumber air lainnya. Berdasarkan hasil penelitian, konsentrasi 228Th yang terkandung pada tin slag sebesar 17127.82 Bq/kg sedangkan konsentrasi 226 Ra sebesar 4629.09 Bq/kg. Nilai yang lebih rendah didapat pada pengukuran konsentrasi untuk nuklida copper slag, yaitu untuk 228T h sebesar 341.51 Bq/kg dan 226Ra sebesar 148.44 Bq/kg. Tingginya konsentrasi suatu nuklida dalam sampel padat tidak mengakibatkan konsentrasi suatu nuklida dalam sampel cair hasil proses leaching juga tinggi. Hal ini dapat terlihat pada nilai konsentrasi 226Ra pada sampel cair tin slag yang berkisar antara 0.98-2.44 Bq/l, sedangkan pada copper slag berkisar antara 1.03-2.32 Bq/l. Faktor pereduksian ukuran partikel dari 18 mesh menjadi 35 dan 60 mesh mempengaruhi proses leaching. Untuk konsentrasi 228Th pada tin slag berkisar antara 0.09-0.2 Bq/l sedangkan pada copper slag berkisar antara tidak terdeteksi hingga 0.03 Bq/l. Perbedaan nilai konsentrasi 226Ra dan 228Th dikarenakan radium bersifat lebih mudah larut dibandingkan dengan thorium. Fraksi leaching tin slag lebih kecil dari fraksi leaching copper slag disebabkan sifat kimia dari Cu yang terdapat dalam copper slag lebih mudah bereaksi dengan bahan kimia (asam) bila dibandingkan dengan Sn yang terdapat pada tin slag. Fraksi leaching 228Th pada sampel tin slag antara 0.004 – 0.01 %/hari dan fraksi leaching 226Ra antara 0.2 – 0.6 %/hari. Sedangkan fraksi leaching 228Th pada sampel copper slag antara tidak terdeteksi hingga 0.1 dan fraksi leaching 226Ra antara 7-17. 9%/hari.
PENGUKURAN FRAKSI LEACHING RADIONUKLIDA ALAMI 228Th DAN 226Ra DALAM TIN SLAG DAN COPPER SLAG
Skripsi Sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sa ins pada Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Institut Pertanian Bogor
Oleh: RIKA TIANANDA ASRUL G74101038
PROGRAM STUDI FISIKA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM INSTITUT PERTANIAN BOGOR 2006
Judul : Pengukuran Fraksi Leaching Radionuklida Alami 228T h dan 226Ra dalam Tin Slag dan Copper Slag Nama : Rika Tiananda Asrul NRP
: G 74101038
Menyetujui:
Pembimbing I,
Pembimbing II ,
Drs. M. Nur Indro, M.Si
Drs. A. Bunawas , APU
NIP 131663022
NIP 330003249
Mengetahui:
Dekan Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Institut Pertanian Bogor
Dr. Ir. Yonny Koesmaryono, M .S NIP 131473999
Tanggal lulus:
Sains adalah layaknya permainan puzzle denga n tak terhingga kepingannya. Di tiap kepingan-kepingan itu, terlukis secuil gambar yang bercerita tentang sebagian kecil dari alam raya ini. Pemahaman manusia akan alam raya ini bermula ketika kepingan-kepingan puzzle itu mulai dirangkai sejak nafas kesadaran insani terhembuskan.
Saintis adalah sang pemain. Ia memungut, mencocokkan satu sama lain, dan menyusun tiap kepingan puzzle menjadi fragment gambar yang lebih bermakna, fragmen-fragmen yang menyumbang suatu pemahaman baru akan alam raya.
Permainan puzzle alam raya… Aku ingin menjadi salah satu pemainnya, yang menyumbang secuil pemahaman akan alam raya, yang menguak sedikit dari tak terhingga rahasia yang terkandung di dalamnya, yang boleh berbangga ketika pada akhirnya dapat menikmati dan memahami fra gmen gambar yang telah dirangkainya itu dengan kepuasan tiada tara dalam prasasti yang tak lekang oleh masa.
Petek 2004
PRAKATA Assalamualaikum wr, wb, Alhamdullillah, segala puji dan syukur penulis panjatkan bagi Allah SWT atas segala rahmat dan karunia-Nya yang telah memberikan kemudahan sehingga dengan segala keterbatasan yang ada penulis dapat menyelesaikan penulisan skripsi yang berjudul ”Pengukuran Fraksi Leaching Radionuklida Alami 228 Th dan 226Ra dalam Tin Slag dan Copper Slag” sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar sarjana Sains pada Jurusan Fisika. Pada kesempatan kali ini penulis mengucapkan terimakasih kepada pihak-pihak yang banyak membantu penulis dalam menyelesaikan studinya, diantaranya: Bapak Drs. M.Nur Indro, M.Si dan Bapak Drs. A.Bunawas, APU selaku dosen pembimbing; Bapak Jajang J, M.Si dan Bapak Ir. Irmansyah, M.Si selaku dosen penguji. Segenap dosen dan seluruh staf Jurusan Fisika. Seluruh staf Lab. Lingkungan dan Lab. Cacah, Pak Asep, Pak Wahyudi yang telah memberi saran dan arahan selama melakukan penelitian di P3KRBiN-BATAN; Seluruh Staf PUSARPEDAL. Papa dan Mami tercinta, Bang No dan Nindy tersayang serta keluarga besar Assaf yang di Jakarta dan keluarga besar Chaidir yang di Padang, terimakasih atas segala doa dan kasih sayangnya. Anton Adhi Nugroho, terimakasih atas kasih sayang, semangat dan kesabarannya. Terimakasih juga untuk ilmu Geologinya yang banyak berguna dalam skripsi ini. Jadilah sarjana Teknik Geologi sejati! Teman seperjuangan Supriati, suka duka kita lalui bersama. Anak-anak kostan Cik-one yang silih berganti tiap tahunnya. Mahasiswa Fisika 38 (Mafia 38) yang senantiasa belajar bareng dimanapun & kapanpun. Senior-seniorku yang menjagaku selama di Jurusan Fisika, Mafia 35, Mafia 36, Mafia 37. Junior -juniorku Mafia 39, Mafia 40 dan Mafia 41. Tim Basket Science FMIPA terimakasih untuk kemenangan yang pernah kita raih. Kapan ya kita bisa olahraga barenk lagi?! Rekan-rekan di Geologi Trisakti, Metalurgi UI, Metalurgi-PT Freeport Indonesia, HCTPT Chevron Pacific Indonesia. Terimakasih untuk semua, lebih dari sekedar kata-kata yang bisa terucap. Seperti kata pepatah, ”Tak ada gading yang tak retak”, tidak ada suatu hasil karya manusia yang sempurna di dunia ini melainkan ciptaan Allah SWT, maka penulis menyadari bahwa dalam penyusunan skripsi ini masih banyak kekurangan, oleh karena itu penulis mengharapkan kritik dan saran yang bersifat membangun. Semoga skripsi ini dapat bermanfaat bagi pembaca dan dapat membangkitkan motivasi yang tinggi terhadap berbagai topik lainnya dalam upaya meningkatkan ilmu pengetahuan dan pendidikan. Amin
Bogor, Januari 2006
Rika Tiananda Asrul
RIWAYAT HIDUP Penulis dilahirkan di Pekanbaru pada tanggal 25 April 1983 dari ayah Asrul Chaidir dan ibu Rukmiat y. Penulis merupakan anak kedua dari tiga bersaudara. Tahun 2001 penulis lulus dari SMU Cendana Mandau dan pada tahun yang sama lulus seleksi masuk IPB melalui jalur Ujian Masuk Perguruan Tinggi Negri (UMPTN). Penulis memilih Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam. Selama mengikuti perkuliahan, penulis menjadi asisten mata kuliah Fisika Dasar I dan II pada tahun ajaran 2002/2003 dan aktif dalam Himpunan Mahasiswa Fisika IPB (tahun 2003). Pada tahun 2004 penulis bersama tim basket putri Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam memenangi Lomba basket antar Fakultas se-IPB sebagai juara II.
DAFTAR ISI Halaman DAFTAR TABEL .................................................................................................................................... DAFTAR GAMBAR ............................................................................................................................... LAMPIRAN ............................................................................................................................................. PENDAHULUAN.................................................................................................................................... Latar Belakang..................................................................................................................................... T ujuan Penelitian................................................................................................................................. TINJAUAN PUSTAKA ......................................................................................................................... Pembentukan TENORM.................................................................................................................... Pemurnian Tembaga ........................................................................................................................... Pemurnian Timah ................................................................................................................................ Proses Pembersihan Tangki Minyak................................................................................................ Aspek Radiologi TENORM .............................................................................................................. Batas Tindakan Terhadap TENORM .............................................................................................. Pembuangan Limbah TENORM dengan Teknik Landfill ........................................................... Leaching ............................................................................................................................................... Perhitungan Konsentrasi Nuklida..................................................................................................... Perhitungan Fraksi Leaching............................................................................................................. BAHAN DAN METODE ....................................................................................................................... Waktu dan Tempat Penelitian........................................................................................................... Bahan dan Alat .................................................................................................................................... Metode Penelitian ................................................................................................................................ HASIL DAN PEMBAHASAN .............................................................................................................. Laju Cacah 228Th dan 226Ra dalam Sampel Padat .......................................................................... Konsentrasi 228 Th dan 226Ra dalam Sampel Padat ......................................................................... Hasil Uji Leaching .............................................................................................................................. Laju Cacah 228Th dan 226Ra dalam Sampel Cair............................................................................ Konsentrasi 228 Th dan 226Ra dalam Sampel Cair ........................................................................... Perhitungan Fraksi Leaching 228Th dan 226R a ................................................................................ SIMPULAN DAN SARAN.................................................................................................................... DAFTAR PUSTAKA .............................................................................................................................. LAMPIRAN ..............................................................................................................................................
ix x xi 1 1 1 1 1 2 3 4 4 5 5 6 6 6 7 7 7 7 8 8 8 9 10 10 11 12 12 15
DAFTAR TABEL Halaman 1. 2. 3. 4. 5. 6. 7. 8. 9. 10. 11. 12.
Deret Uranium .................................................................................................................................. Deret Thorium .................................................................................................................................. Komposisi senyawa kimia dalam copper slag............................................................................ Komposisi senyawa kimia dalam tin slag.................................................................................... Konsentrasi radionuklida dalam tin slag ...................................................................................... Konsentrasi 238U dan 232Th pada slag ........................................................................................... Laju cacah 228Th dan 226Ra dalam sampel padat ......................................................................... Konsentrasi 228Th dan 226Ra dalam sampel padat ....................................................................... pH tin slag dan copper slag............................................................................................................ Laju cacah 228Th dan 226Ra dalam sampel cair (ekstrak TCLP) ............................................... Konsentrasi 228Th dan 226Ra dalam sampel cair (ekstrak TCLP)............................................. Fraksi leaching tin slag dan copper slag......................................................................................
2 3 3 3 3 4 9 9 9 10 11 12
DAFTAR GAMBAR Halaman 1 2 3 4 5 6 7
Pemancaran beta dan gamma yang berurutan dalam peluruhan 12M g27 menjadi 13Al27 …. Disain landfill………………………………………………………………………………………. Sampel dalam marinelli…………………………………………………………………… Skema spektrometer gamma dengan detektor HPGe ortec model GEM -25185………….. Skema rotary agitator……………………………………………………………………………... Hasil leaching 228Th dan 226Ra (a) Tin slag (b) Copper slag………………………………... Fraksi leaching 228Th dan 226Ra (a) Tin slag (b) Copper slag………………………………..
5 5 7 8 8 10 11
DAFTAR LAMPIRAN Halaman 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15
Tahapan Pengukuran 226Ra dan 228 Th pada tin slag dan copper slag …………………... Tahapan uji leaching dengan metode TCLP …………………………………………….. Bagan Pemurnian Tembaga……………………………………………………………... Konsentrasi radioaktif dalam sampel padat....................................................................... Konsentrasi radioaktif dalam sampel cair tin slag ………………………………………. Konsentrasi radioaktif dalam sampel cair copper slag ...................................................... Grafik kalibrasi efisiensi spektrometer gamma dengan Detektor HPGe ORTEC Model GEM -25185……………………………………………………………………………… Hasil spektrum spektrometer gamma detektor HPGe........................................................ Hasil pengukuran XRD tin slag dan copper slag………………………………………... Persentase pertumbuhan radionuklida berdasarkan lama waktu isolasi............................ Daftar radionuklida pemancar gamma berdasar jenisnya.................................................. Spektrometer gamma dengan detector HPGe ortec model GEM -25185........................... Rotary agitator…………………………………………………………………………... Lokasi sandblasting........................................................................................................... Mesin sandblasting............................................................................................................
16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 27 28 28
1 PENDAHULUAN Latar Belakang Penambangan merupakan rangkaian kegiatan pengambilan dan pengolahan bahan baku yang berasal dari dalam bumi. Dalam kegiatan tersebut, unsur radioaktif alam yang terkandung dalam bumi akan ikut termobilisasi dan kemudian terakumulasi pada produk utama, produk samping dan atau limbah. Unsur radioaktif alam ini disebut TENORM (Technologically Enhanced Naturally Occuring Radioaktive Materials ). T ENORM berpotensi memberikan dampak radiologi berupa paparan radiasi eksternal maupun internal terhadap para pekerja dan lingkungan sekitar (Wiharto dan Sy arbai ni 2003). Hasil dari kegiatan penambangan adalah dalam bentuk bijih (ore), selanjutnya dilakukan proses pengolahan untuk memperoleh logam murni. Produk samping dari proses ini dapat berupa slag yang mengandung TENORM dengan konsentrasi yang bervarias i tergantung dari tempat asal dan proses pengolahannya (Wiharto dan Syarbaini 2003). Produk samping ini tidak langsung dibuang melainkan dapat diolah dan digunakan untuk pembersihan tangki minyak pada industri minyak dan gas bumi, dok perkapalan, otomotif dan pengecoran logam. Metode pembersihan ini dikenal dengan istilah sandblasting. Material yang digunakan dapat berupa tin slag, copper slag dan iron slag yang diperoleh dari industri timah, tembaga dan besi (Hoffmann dan Rozi 2002; Anonim). Industri minyak mengadakan proses pembersihan alat-alat produksi secara berkala dan teratur, salah satunya adalah pembersihan tangki-tangki minyak. Terdapat dua metode pembersihan, yaitu: HPWJ (High Pressure Water Jet) dan sandblasting (Robinson et al 1998; IAEA 2003). Potensi pencemaran lingkungan oleh HPWJ lebih tinggi dibandingkan sandblasting , oleh sebab itu teknik sandblasting lebih dianjurkan. Penggunaan sandblasting oleh industri minyak tidak memperhitungkan kandungan TENORM yang terdapat di dalam materialnya, s ehingga para pekerja akan menerima paparan radiasi. Radiasi eksternal terdapat disekitar fasilitas industri yang sudah terkontaminasi TENORM. Radiasi internal melalui jalur pernafasan (inhalasi) oleh TENORM berupa debu dan melalui
makanan/minuman bila kontak langsung dengan TENORM dalam bentuk padat dan cair (Syarbaini dan Wahyudi 2001). Berdasarkan peraturan lembaga lingkungan hidup internasional, limbah industri yang mengandung TENORM dikelola dengan teknik landfill (penimbunan). Penimbunan limbah TENORM harus dilakukan secara tepat, baik tempat, tata cara maupun persyaratannya. Walaupun limbah TENORM yang akan ditimbun tersebut sudah diolah (secara fisika, kimia, biologi) sebelumnya, masih dapat berpotensi mencemari lingkungan dari timbulnya leaching (API 2005; Kementrian Lingkungan Hidup 2002). Mengingat pentingnya untuk mengetahui tingkat konsentrasi radioaktif dan potensi leaching 228Th dan 226Ra dari material sand blasting berupa tin slag dan copper slag, maka dibutuhkan suatu penelitian. Tujuan Penelitian 1. Mengukur laju cacah 228Th dan 226Ra pada tin slag dan copper slag dalam bentuk padatan dan menghitung konsentrasinya. 2. Mengukur laju cacah 228Th dan 226Ra pada tin slag dan copper slag dalam sampel cair hasil uji leaching dengan metode TCLP (Toxicity Characteristic Leaching Procedure) dan menghitung konsentrasinya. 3. Menghitung fraksi leaching nuklida 228Th dan 226Ra pada tin slag dan copper slag .
TINJAUAN PUSTAKA Pembentukan TENORM Di dalam perut bumi terdapat unsur radio aktif primordial yaitu radioaktif alamiah yang sudah ada semenjak terbentuknya planet bumi. Unsur-unsur radioaktif yang termasuk ke dalam jenis ini adalah 238U dan 232Th beserta dengan anak-anak luruhnya yang dikenal dengan nama deret Uranium dan deret Thorium (T abel 1 dan 2). M ekanisme pembentukan TENORM pada setiap industri berbeda-beda tergantung pada jenis kegiatan industri dan bahan baku yang digunakan industri tersebut (Wiharto dan Syarbaini 2003). Sebagai contoh, T ENORM yang berasal dari kegi atan industri timah mengandung lebih banyak Thorium daripada Uranium. TENORM yang berasal dari industri
2 Tabel 1 Deret Uranium (Anonim 1977) Nuklida
Umur Paro
E (MeV) β -
92 U
238
4.51x109 tahun
90 Th
234
24.1 hari
α 4.15 4.20 -
91 Pa
234
1.17 menit
-
91 Pa
234
6.75 jam
-
0.53 1.13
92 U
234
2.47x105 tahun
-
90 Th
230
8x105 tahun
88 Ra
226
1602 tahun
86 Rn
222
3.823 hari 3.05 menit 26.8 menit
4.72 7.77 4.62 4.68 4.60 4.78 5.49 6.00 -
84 Po 82
216
Pb 214
85 At
218
2 detik
83 Bi
214
19.7 menit
84 Po
214
81 Tl
210
164 µdetik 1.3 menit
7.69 -
82 Pb
210
21 tahun
-
83 Bi
210
5.01 hari 38.4 hari 4.19 menit Stabil
5.31 -
84 Po 81 Tl
214 206
206 82 Pb
pupuk fosfat mengandung lebih banyak Uranium daripada Thoriumnya (Syarbaini dan Wahyudi 2001). Pemurnian Tembaga Pemurnian bijih tembaga, pertama-tama melalui proses froth flotation, yaitu proses yang memanfaatkan gelembung udara untuk memisahkan mineral logam yang diinginkan. Hasil pemisahan ini berupa konsentrat logam yang siap dilebur melalui proses pyrometallurgy. Proses peleburan pertama kali dilakukan di S-furnace dimana konsentrat tembaga yang dicampur dengan flux (seperti silika) dilebur menjadi campuran lelehan matte dan slag. Karena perbedaan berat jenis, lelehan matte dan slag dapat dipisahkan.
6.65 6.70 5.45 5.51
0.10 0.19 2.29
0.65 0.71 0.98 1.00 1.51 3.26 1.30 1.90 2.30 0.02 0.06 1.16 1.57
γ 0.06 0.09 0.77 1.00 0.10 0.70 0.90 0.53 0.07 0.14 0.19 0.51 0.30 0.35 0.61 1.12 1.76 0.29 0.79 1.31 0.05 -
Lelehan matte (kandungan tembaga 65-70%) secara kontinu dialirkan ke converting furnace sedangkan slag dialirkan keluar untuk kemudian di granulasi dengan air. Lelehan matte pada converting furnace diubah menjadi tembaga blister (kandungan tembaga 98.9%). Pada proses ini juga terbentuk slag. Untuk menghasilkan logam tembaga dengan kemurnian 99.99% selanjutnya dilakukan proses fire refining dan electrolityc refining (Lampiran 3) (Anonim 2002; PT Smelting Company 1996; Mealey 1996). Bijih tembaga yang terkandung pada batuan kerak bumi sebesar 50 ppm (Rose 1979). Dalam setiap tahunnya, rata-rata produksi tembaga sebesar 200.000 ton dan
Tabel 2 Deret Thorium (Anonim 1977) Nuklida
Umur Paro
90 Th
232
1.4x1010 tahun
88 Ra
228 228
5.8 tahun 6.13 hari
2 28 90 Th
1.91 tahun
89 Ac
88 Ra
224
3.64 hari
86 Rn
2 20
55 detik 0.15 detik 10.64 jam
84 Po
216
82 Pb
212
8 3Bi
212
60.6 menit
212
304 detik 3.10 menit
84 Po 81 Tl
208
82 Pb
208
E (MeV) β -
α 3.95 4.01 -
0.06 1.18 1.75 2.09 -
5.34 5.43 5.45 5.68 6.29 6.78 6.05 6.09 8.78 -
γ -
-
0.34 0.91 0.96 0.08 0.21 0.24
0.35 0.59 1.55 2.26 1.28 1.52
0.55 0.24 0.30 0.04 0.73 0.51 0.58
stabil
slag sebesar 414.000 ton (PT. Smelting company 1996). Slag yang terbentuk dari proses pemurnian logam ini memiliki komposisi seperti yang terlihat pada Tabel 3.
Berdasarkan Hasil Pemeriksaan Laboratorium Terak II oleh PT. Tambang Timah, tin slag mempunyai komposisi seperti pada Tabel 4.
Tabel 3 Komposisi snyawa kimia dalam copper slag (Anonim 2002) Senyawa kimia Jumlah komposisi (%) Fe (FeO,Fe3O4 ) 30-40 SiO 2 35-40 A l2O 3 >10 Cao >10
Tabel 4 Komposisi senyawa kimia dalam tin s lag (PT. Tambang Timah 2005) Senyawa kimia Jumlah komposisi (%) Sn 1.44 Fe 6.23 Cao 18.65 SiO 2 22.37 Al2O3 8.97 TiO 2 13.41
Pemurnian Timah Batuan kerak bumi mengandung bijih timah sebesar 2 ppm (Rose 1979). Untuk mendapatkan logam timah murni, kasiterit (SnO2) hasil pengolahan direduksi dengan karbon pada temperatur 1000-1300 oC. Alat alat peleburannya dikenal dengan istilah blast furnace dan electric furnace. Pada proses peleburan, panas yang digunakan sedikit di atas titik lebur timah murni, tetapi sedikit di bawah titik lebur material lainnya. Setelah terjadi peleburan secara sempurna matte dipindahkan ke ‘settler’ untuk dicetak menjadi lempengan (slab) dan kotak (pigs) sedangkan slag yang terbentuk dapat dilebur kembali untuk mendapatkan slag dengan kandungan timah kurang dari 1 % (Dept. Petambangan dan Energi 1986).
Penelitian sebelumnya menunjukkan bahwa dari segi radioaktifnya, tin slag mengandung TENORM dengan konsentrasi seperti yang terlihat pada Tabel 5. Tabel 5
No 1. 2. 3. 4.
Konsentrasi radionuklida dalam tin slag (Syarbaini 2005, komunikasi pribadi) Radionuklida Konsentrasi (Bq/kg) 228 Th 14.278-20.381 228 Ra 16.872-24.997 226 Ra 4.854-5.310 40 K 1.309-1.897
Bila dibandingkan tiga jenis slag yang berasal dari industri besi, tembaga dan timah
4 (Tabel 6), iron slag mengandung zat radioaktif paling rendah dengan kandungan logam berat paling tinggi sedangkan tin slag mengandung zat radioaktif paling tinggi dengan kandungan logam berat paling rendah. Konsentrasi 238 U dan 232Th p ada slag (IAEA 2003) Mineral Zat Radioaktif (Bq/kg) Iron slag 10-100 Copper slag 100-1.000 Tin slag 10.000-30.000
Tabel 6
Proses Pembersihan Tangki Minyak Terdapat dua metode abrasive untuk pembersihan tangki minyak, yaitu: metode abrasive basah dan metode abrasive kering. Metode abrasive basah menggunakan semburan air bertekanan tinggi sekitar 10-250 Mpa yang lebih dikenal dengan teknik HPWJ. Aplikasi dari HPWJ pada permukaan komponen dapat menyebabkan terjadinya pengkaratan dan pencemaran lingkungan oleh air (lumpur) yang terkontaminasi unsur-unsur radioaktif dari scale maupun sludge. Resiko pencemaran radioaktif terhadap pekerja untuk paparan radiasi eksernal dan internal kategori rendah. Metode lainnya, yaitu metode abrasive kering, sandblasting. Semburan pasir berupa tin slag, copper slag dan iron slag. Prosedur Pengoperasian: Pengoperasian sandblasting harus berada pada ruangan tertutup dan sesuai dengan peraturan yang berlaku. Jika pengoperasian sandblasting dilakukan di ruangan terbuka, daerah sekitar pengoperasian p erlu diberi pembatas untuk meminimalisasi pemancaran debu sementara ke lingkungan. Para pekerja menggunakan baju keselamatan, sarung tangan dan masker. Para pekerja juga harus menjamin bahwa selama proses berlangsung, debu yang terpancar tidak masuk ke dalam ventilasi atau aliran udara dalam bangunan bangunan sekitar. Aplikasi metoda sandblasting menimbulkan paparan radiasi internal dan eksternal yang tinggi, sedangkan pencemaran radioaktif di tanah terjadi pada saat landfill limbah sandblasting tidak dikelola dengan baik (Robinson et al, 1988; Government of Saskatchewan; IAEA 2003).
Aspek Radiologi TENORM TENORM dapat memberikan kontribusi pajanan radiasi baik secara eksternal maupun internal kepada para pekerja dan masyarakat di sekitar industri. Pajanan radiasi eksternal beras al dari radionuklida-radionuklida pemancar gamma dari fasilitas produksi yang terkontaminasi T ENORM. Pajanan radiasi internal berasal dari partikel TENORM berupa anak luruh radon (222Rn) dan thoron (220Rn) yang tersuspensi dan terbawa masuk ke dalam tubuh pada waktu pernafasan (inhalasi). Debu radioaktif dapat meningkatkan resiko penyakit kanker paru-paru dan leukemia (Wisnubroto 2003; Syarbaini dan Wahyudi 2001). Radium mempunyai sifat yang mirip dengan kalsium (berada pada group IIA). 226 Ra yang masuk ke dalam tubuh manusia akan mengikuti aliran darah dan berkelakuan sama dengan kalsium. 226Ra akan mengendap di dalam tulang sehingga dapat menyebabkan kanker tulang (Widyastuti 1993 ). TENORM tidak dapat diidentifikasi dengan mudah melalui panca indra manusia karena tidak mempunyai rasa, bau dan warna yang spesifik. Akan tetapi TENORM dapat dideteksi keberadaannya dengan menggunakan alat ukur radiasi yang jauh lebih peka dari panca indra manusia. Secara dominan TENORM terdiri dari radionuklidaradionuklida pemancar alfa yang tidak mudah dideteksi karena sifat radiasi alfa yang sangat kuat mengionisasi medium yang dilaluinya sehingga “rate of energy loss” nya sangat cepat dan partikel-partikel ini sudah berhenti pada jarak yang pendek. Pengukuran radiasi alfa memerlukan prosedur pemisahan kimia yang cukup rumit untuk memurnikan radionuklidanya. Namun demikian, karena radionuklida pemancar alfa ini dalam proses peluruhannya juga disertai radiasi gamma, maka keberadaan TENORM dapat dideteksi secara langsung melalui radiasi gamma dari anak luruhnya dengan detektor khusus radiasi gamma (Syarbaini dan Wahyudi 2001). Dalam peluruhan gamma, Inti dari keadaan tereksitasi kembali ke keadaan dasar dengan memancarkan foton yang energinya bersesuaian dengan perbedaan energi antara berbagai keadaan awal dan akhir dalam transisi yang bersangkutan. Foton yang dipancarkan oleh inti daerah energinya berbeda-beda hingga mencapai beberapa MeV (Gambar 1). Foton sinar gamma tidak bermuatan dan bermassa, maka muatan bilangan atom inti tidak berubah dalam proses peluruhan gamma, secara simbolik dapat
5 ditulis sebagai (Gautreau dan Savin 1978; Beiser 1987 ) z
X A* ⇒ z X A + γ (1)
27 12M g
β-
βγ γ
1.015 MeV 0.834 MeV
γ 27 13Al
0
Gambar 1 Pemancaran beta dan gamma yang berurutan dalam 27 peluruhan 12Mg27 menjadi 13Al (Beiser 1987) Batas Tindakan Terhadap TENORM Berdasarkan rekomendasi dari Basic Safety Standard yang dikeluarkan oleh Badan Tenaga Atom Internasional, batas tindakan penanganan TENORM apabila konsentrasinya sekitar 1.000-10.000 Bq/kg atau mempunyai pajanan radiasi gamma ≥ 50 µR/jam (mikro rontgen/jam) (BATAN).
Pembuangan Limbah TENORM dengan Teknik Landfill Landfill atau penimbunan untuk limbah sering dianggap sebagai usaha terakhir yang harus dipakai setelah segala usaha dilakukan guna mengurangi atau meniadakan bahaya yang ditimbulkan oleh limbah. Tujuan dari penimbunan limbah adalah untuk menampung dan mengisolasi limbah yang sudah tidak dimanfaatkan lagi dan menjamin perlindungan terhadap kesehatan manusia dan lingkungan dalam jangka panjang. Selain itu lokasi bekas (pasca) pengolahan dan penimbunan limbah pun harus ditangani dengan baik untuk mencegah hal-hal yang tidak diinginkan. Pemilihan lokasi landfill (Gambar 2) harus mempertimbangkan persyaratan lingkungan, antara lain (Kementrian Lingkungan Hidup 2002): a. Daerah yang bebas dari banjir seratus tahunan b. Geologi lingkungan c. Hidrogeologi d. Hidrologi permukaan e. Iklim dan curah hujan f. Lokasi merupakan tanah kosong yang tidak subur dan memperhatikan flora dan fauna.
Penutup
LIMBAH
Lapisan Pelindung Geomembran pertama
Geomembran kedua
Sistem pengumpulan & Pemindahan leaching Lapisan tanah penghalang Sistem deteksi kebocoran Lapisan dasar Tanah setempat
Gambar 2 Disain landfill (Kementrian Lingkungan Hidup 2002)
6 Leaching BAPEDAL, melalui PP No. 18 tahun 1999 telah mengeluarkan ketentuan bahwa limbah-limbah yang mencirikan atau menunjukkan karakteristik B-3 hendaknya dilakukan uji TCLP terlebih dahulu sebelum di landfill, dengan maksud dapat ditentukan mobilitas dari bahan pencemar tersebut atau limbah tersebut saat berada di alam. (Susetyo 1999) Uji leaching sudah dikembangkan khususnya di negara industri, yang merupakan simulasi dari kondisi terburuk bila landfill tidak dikelola secara baik. Uji TCLP dapat memprediksi bagaimana kondisi bahan pencemar tersebut di alam untuk jangka waktu yang panjang dan seberapa besar kemampuan leaching bahan pencemar tersebut. penting untuk diketahui bahwa TCLP merupakan suatu proses pengujian, sehingga tidak dapat mensimulasi setiap kondisi secara tepat. Uji leaching tidak hanya terbatas pada limbah berbahaya, tetapi juga diterapkan pada limbah domestik (sampah), bahkan juga pada limbah radioaktif (Susanti 2000; Susetyo 1999; Damanhuri 1999). Banyak parameter yang berdampak terhadap kemampuan ter-leaching suatu kontaminan di lapangan yang tidak diakomodasi oleh metode TCLP yang berlaku. Adapun parameter yang berpengaruh terhadap kinerja TCLP menurut EPA E ( nvironmental Protection Agency) tahun 1999 adalah: energi kinetik, perbandingan cairan ekstraksi dengan limbah, pH, bentuk koloid, pereduksian ukuran partikel dan jenis pelarut (PUSARPEDAL 2000). Radium adalah radionuklida yang dapat digunakan untuk mengukur T ENORM di lingkungan dan mempunyai sifat mudah larut dalam air. Radium yang terl arut dalam proses leaching dapat diukur konsentrasi. (IAEA 1990; Alatas 2003).
ε
Perhitungan Konsentrasi Radionuklida Perhitungan konsentrasi radionuklida di dalam sampel dapat dan cair dihitung menggunakan persamaan sebagai berikut (BATAN 1998):
Perhitungan Fraksi Leaching Fraksi leaching merupakan persentase perbandingan konsentrasi unsur radioaktif dalam sampel cair hasil uji leaching dengan konsentrasi unsur radioaktif dalam s ampel padat an. Dalam bentuk persamaan dapat dinyatakan sebagai berikut: C(cair ) FraksiLeaching = x100% (8) C( padat) Dimana C(cair) merupakan konsentrasi radionuklida dalam sampel cair hasil proses leaching dan C(padat) merupakan konsentrasi radionuklida dalam sampel padat yang terleaching.
C =
(N S
− N B )± σ ε P γ Fk W
(2)
Keterangan: C = konsentrasi radionuklida (Bq/ kg atau Bq/ l) NS = laju cacah sampel (cps) NB = laju cacah latar (cps)
= effisiensi pencacahan (cps/Bq), ditentukan dari grafik efisiensi detektor HPGe pada Lampiran 7 P? = kelimpahan energi gamma (%), konstanta yang diperoleh dari tabel pada Lampiran 11 W = berat atau volume sampel (kg atau l) Fk = faktor koreksi serapan diri
Fk =
µt 1 - e -µt
(3) dimana: t = tebal sampel (cm) µ = faktor serapan linear (cm -1) Harga µ diperoleh dari:
µ = µm ρ (4) dimana: µm = faktor serapan massa, yang harganya bergantung pada energi gamma µm = 1.287 E −0.435 (5) dimana: E = energi gamma (keV) = kerapatan sampel (g cm-3 ) Harga ? diperoleh dari:
?
ρ= σ
=
m v
(6)
deviasi standar (Bq/kg atau Bq/l)
σ = dimana: NS NB TS (detik) TB
NS N B + TS TB
(7)
= laju cacah sampel (cps) = laju cacah latar (cps) = waktu cacah sampel = waktu cacah latar (detik)
7 BAHAN DAN METODE
pengukuran (BATAN).
laju
cacah
sampel
padat
Waktu dan Tempat Penelitian Penelit ian ini dilakukan sejak Juni 2005 sampai Desember 2005, di Laboratorium Lingkungan, Puslitbang Keselamatan Radiasi dan Biomedika Nuklir (P3KRBiN)-BATAN, Jakarta dan Pusat Sarana Pengendali Dampak Lingkungan (PUSARPEDAL)-PUSPITEK, Serpong. Bahan dan Alat Bahan utama yang digunakan dalam penelitian ini adalah material sandblasting berupa copper slag yang berasal dari PT. CPI dan tin slag dari industri timah, CH3COOH 0.1 N, NaOH 1N, HCl 1N, HNO3 1 N dan air aquades. Peralatan yang digunakan dalam penelitian ini antara lain: Spektrometer gamma (Detektor HPGe GEM -25185), timbangan (merk AND, electronic balance FP 12-K SER 6501086, Japan), marinelli 1 L, lem Araldite, Ayakan dengan tiga jenis ukuran 18, 35 dan 60 mesh (merk Test Sieve, Indonesia), cawan porseli n, tabung vial 175 ml, Sieve shaker , rotary agitator, botol ekstrak, pH meter, gelas ukur 1 L (Pyrex), parafilm (merk NOVIX-II, Japan), stirrer dan magnestir MGP-305 (Japan), mantel pemanas (merk SIBATA model SAFR -10), glass microfibre filters (merk Whatman, Inggris) dan pompa vakum (merk SPRAYIT model 1852 A). Metode Penelitian I. Pengukuran laju cacah 228Th dan 226Ra dalam sampel padat Sampel tin slag dan copper slag langsung dimasukkan ke dalam tabung marinelli 1 L (Gambar 3), ditimbang dan dilem tutup nya dengan menggunakan lem araldite dan diisolasi selama minimal 2 minggu menunggu kesetimbangan antara 228 T h dan 226Ra dengan anak luruhnya. Spektrometer gamma dengan detektor HPGe (Gambar 4 dan Lampiran 12) dikalibrasi dengan sumber standar yang mempunyai geometri dan densitas yang sama dengan sampel. Laju cacah 226Ra ditentukan melalui energi gamma 609,31 keV dari 214Bi dan laju cacah 228Th ditentukan melalui energi gamma 238,63 keV dari 212Bi (Syarbaini dan Wahyudi 2001) Konsentrasi 228Th dan 226R a dalam sampel padat dihitung melalui Persamaan 2 dengan menggunakan data dari hasil
Gambar 3 II.
Sampel dalam marinelli
Uji leaching metode TCLP Uji leaching menggunakan metode TCLP untuk limbah non volatil dapat dilakukan melalui prosedur berikut (Damanhuri 1999; Badruzzaman): Sebelum dianalisa, sampel yang telah digerus dan diayak menjadi 3 variasi ukuran butiran, yaitu: 18, 35 dan 60 mesh/inchi terlebih dahulu ditempatkan dalam beaker glass 200 ml kemudian di tutup dengan parafilm dan disimpan dalam refrigerator pada suhu 4 oC . Penentuan larutan ekstraksi dilakukan dengan menimbang 5 g sampel padat dalam gelas piala 500 ml. Tambahkan 96,5 ml air aquades , tutup dengan gelas arloji, diaduk selama 5 menit dengan menggunakan magnetic stirrer. Ukur dan catat nilai pH. Jika pH<5, gunakan larutan ekstrak 1. Jika pH>5, tambahkan 3,5 ml HCl 1N ke dalam larutan, tutup kembali dengan gelas kaca, panaskan dengan menggunakan mantel pemanas hingga suhu 50oC dan tahan pada suhu tersebut selama 50 menit. Dinginkan larutan hingga sama dengan suhu kamar kemudian ukur dan catat pH. Jika pH<5, gunakan larutan ekstrak 1. Jika pH>5, gunakan larutan ekstrak 2. Pembuatan Larutan: - Larutan ekstraks i 1: Tambahkan 5,7 ml asam asetat dan 64,3 ml NaOH 1N ke dalam 500 ml air aquades. Kemudian diencerkan hingga menjadi volume 1 L dan pH 4,93± 0,05 - Larutan ekstraksi 2: Larutkan 5,7 ml asam asetat dengan air aquades hingga volume 1 L dan pH 2,88 ±0,05 Larutan ekstraksi harus selalu baru dan pHnya konstan.
8
Gambar 4
Skema spektrometer gamma dengan detektor HPGe ortec model GEM -25185 (Wahyudi dan Emlinarti 2005)
Jika sudah diketahui larutan ekstraks i berapa yang akan digunakan, maka lakukan pembuatan larutan ekstraksi sebanyak 20x berat sampel (20:1) yaitu sebanyak 2 L dan masukkan ke dalam botol ekstrak. Tambahkan 100 g sampel padat. Tutup rapat dan diagitasi dengan rotary agitator (Gambar 5 dan Lampiran 13) selama 18 ± 2 jam dengan kecepatan putaran 30 ± 2 rpm pada suhu ruang. Setelah proses agitasi selesai, pisahkan fasa cair dari fasa padat dengan menggunakan glass microfibre filters dan pompa vakum . Fasa cair (ekstrak TCLP) yang diperoleh kemudian ditempatkan dalam botol yang terbuat dari bahan polyetilene dan dikondisikan pada pH < 2 dengan cara menambahkan HNO 3 dengan tujuan agar radium tidak menempel pada botol penyimpanan ekstrak, sehingga pada waktu dipindahkan ke dalam tabung marinelli untuk diisolasi, kandungan radiumnya tidak berkurang. III.
228
226
Pengukuran laju cacah Th dan Ra dalam sampel cair Fasa cair (ekstrak TCLP) dipekatkan hingga volume 900 ml kem udian dimasukkan ke dalam marinelli 1 L dan di tutup rapat dengan menggunakan lem araldite. Diisolasi selama minimal 2 minggu. Sampel cair kemudian dicacah dengan menggunakan spektrometer gamma (Syarbaini dan wahyudi 2001). Konsentrasi 228Th dan 226Ra dapat dihitung melalui Persamaan 2 dengan menggunakan data dari hasil pengukuran laju cacah sampel cair (BATAN).
Gambar 5
Skema rotary (Damanhuri 1999)
agitator
Perhitungan fraksi leaching 228Th dan 226 Ra Fraksi leaching dapat dihitung melalui Persamaan 8 dengan menggunakan data dari hasil perhitungan konsentrasi sampel padat dan cair. IV.
HASIL DAN PEMBAHASAN Laju Cacah 228Th dan 226Ra dalam Sampel Padat Laju cacah 228Th dan 226Ra pada tin slag dan copper slag dalam bentuk padatan diukur dengan menggunakan spektrometer gamma dengan detektor HPGe, diperlihatkan dalam Tabel 7. I.
Konsentrasi 228 Th dan 226Ra dalam Sampel Padat Dengan menggunakan data pada Tabel 7 dan Persamaan 2, telah dihitung berturut -turut konsentrasi 228Th dan 226Ra yang terkandung di dalam material sandblasting yaitu copper II.
Tabel 7 Laju cacah 228Th dan No
Sampel
1
Tin slag
Nuklida induk 228
Th
Copper slag
Ra dalam sample p adat Energi (keV)
T (detik)
Laju cacah latar
Laju cacah sampel
238,6
1800
14±8
16448±165
Ra
609,3
1800
30±12
2513±64
Th 226 Ra
238,6 609,3
3600 3600
12±10 64±10
14786±140 3800±72
Energi (keV)
Pγ (%)
Konsentrasi (Bq/kg)
Bi Bi
238,6 609,3
0,435 0,446
17127±133 4629±94
226
2
226
228
Tabel 8 Konsentrasi 226 Ra dan 228Th dalam sampel padat No
Sampel
1
Tin slag
2
Copper slag
Nuklida induk
Nuklida anak
228
212
226
214
228
212
Bi
238,6
0,435
341±2
214
Bi
609,3
0,446
148±2
Th Ra Th
226
Ra
slag dan tin slag, dapat dilihat dalam Tabel 8 dan Lampiran 4. Tabel 8 memperlihatkan bahwa konsentrasi 226Ra dan 228Th yang terdapat pada tin slag jauh lebih tinggi dengan yang terdapat pada copper slag. Jika nilai konsentrasi tin slag yang diperoleh dalam penelitian ini dibandingkan dengan data pengukuran terdahulu (Tabel 5), untuk 228T h berada dalam kisaran 14.278-20.381 Bq/kg sedangkan untuk 226R a berada di bawah 4.854 Bq/kg. Faktor yang menyebabkan perbedaan ini antara lain karena perbedaan lokasi penambangan dan jenis slag. Kandungan radioaktif alam dalam beberapa jenis tanah dan batuan yang terdapat dalam perut bumi bervariasi tiap -tiap lokasi penambangan (wiharto dan Syarbaini 2003). Pada proses pemurnian logam didapatkan dua jenis slag yang berbeda kandungan logam dan radioaktifnya. Slag I memiliki kandungan 228T h dengan konsentrasi yang lebih rendah daripada slag II, karena pada slag I masih terdapat logam dengan komposisi yang lebih banyak daripada slag II. Lamanya waktu isolasi sampel juga mempengaruhi konsentrasi suatu radionuklida, semakin lama waktu isolasi akan semakin besar pula persentase pertumbuhannya (Lampiran 10). Dibutuhkan waktu sekitar 4 minggu (dengan laju pertumbuhan sebesar 99,99%) agar hasil anak luruh 226R a maupun anak luruh 228T h tumbuh dan mencapai kesetimbangan radioaktif dengan induknya. Sekitar 4 minggu dianggap 226 R a meluruh s emua menjadi Bismut -214 (214Bi) yang mempunyai waktu paro 19,9 menit dengan energi 609,31 keV pada deret 238 U dan 228T h meluruh semua menjadi
Bismut -212 (212 Bi) yang mempunyai waktu paro 60,6 menit dengan energi 238,63 keV pada deret 232Th (Syarbaini dan Wahyudi 2001). Pada penelitian ini masa isolasi tin slag hanya dilakukan selama 7 hari karena dianggap konsentrasi 226Ra dan 228 T h yang terkandung dalam tin slag sudah cukup tinggi dan laju pertumbuhan sudah mencapai lebih dari 70%. Pada Tabel 8 terlihat bahwa konsentrasi radionuklida copper slag jauh dibawah Basic Safety Standard yang dikeluarkan oleh Badan Tenaga Atom Internasional, yaitu batas tindakan penanganan TENORM apabila konsentrasinya sekitar 1000-10.000 Bq/kg. Berbeda halnya dengan copper slag, tin slag memiliki konsentrasi 228T h dan 226Ra berada pada kisaran nilai Basic safety standart. III.
Hasil Uji Leaching Sampel padat tin slag maupun copper slag ketika dilakukan uji pH pada waktu persiapan sampel berada pada pH > 5, ketika diberi penambahaan HCL 1N, pH sampel turun hingga di bawah 3 (Tabel 9), sehingga larutan ekstraksi yang digunakan Tabel 9 pH tin s lag dan copper slag No
Sampel
Mesh/ inchi
pH awal
pH (+HCl)
1
Tin slag
18
5,79
1,44
35
5,73
1,49
60
5,99
1,41
18
5,66
1,98
35
5,70
2,27
60
5,90
2,04
2
Copper slag
10 Tabel 10Laju cacah 228Th dan
226
Mesh/ inchi
1
Tin slag
18
Ra dalam sample cair (ekstrak TCLP) Laju cacah latar
Laju cacah sampel
61200
149±79
291±160
61200
397±170
861±396
238,6 609,3
61200 61200
149±79 397±170
205±113 818±384
228
238,6
61200
149±79
213±126
226
609,3
61200
397±170
1348±741
228
238,6
61200
149±79
124±67
226
609,3
61200
397±170
839±394
228
238,6
61200
149±79
14±2
226
609,3
61200
397±170
706±395
228
238,6
61200
149±79
170±56
226
609,3
61200
397±170
1302±651
Nuklida induk
Energi (keV)
T (detik)
228
238,6
226
609,3
35
228
Th 226 Ra
60
Th Ra
Th Ra
2
Copper slag
18
Th Ra
35
Th Ra
60
Th Ra
untuk pengukuran sampel selanjutnya adalah larutan ekstraksi 1. Laju Cacah 228Th dan 226 Ra dalam Sampel Cair Hasil pengukuran laju cacah dalam fasa cair (ekstrak TCLP) yang akan digunakan untuk menghitung konsentrasi 228 Th dan 226Ra dalam sampel cair diperlihatkan pada Tabel 10. IV.
Konsentrasi 228 Th dan 226Ra dalam Sampel Cair Hasil perhitungan konsentrasi 228Th dan 226 Ra pada tin slag dan copper slag dengan variasi butiran pada Gambar 6 dan Tabel 11. Hasil tersebut memperlihatkan bahwa pada umumnya semakin kecil ukuran butiran (mesh/inchi) untuk jumlah massa yang sama, maka semakin besar nilai konsentrasi nuklida (Bq/l). Perluasan permukaan area partikel dapat meningkatkan pemancaran energi gamma suatu nu klida. Hal ini juga sesuai dengan salah satu parameter yang mempengaruhi kinerja TCLP sebagai alat simulasi proses leaching di alam, yaitu proses pereduksian ukuran partikel sebelum dicampur dengan larutan ekstraksi, dapat meningkatkan permukaan area partikel, sehingga akan meningkatkan proses leaching (PUSARPEDAL 2000). Energi kinetik juga berpengaruh terhadap proses leaching. Semakin besar energi kinetik maka semakin besar pula kemungkinan unsur-unsur dari matriks limbah terlepas. Beberapa jenis bahan padat atau logam dapat terlepas dari matrik limbah dalam V.
waktu yang lama, bahkan bertahun-tahun. Pelepasan perlahan dalam jangka waktu yang lama ini tidak diperhitungkan oleh TCLP, sehingga data hasil TCLP akan lebih kecil dibandingkan dengan aktual dilap angan (PUSARPEDAL 2000).
Konsentrasi (Bq/l)
Sampel
3 2.44
2.5 2 1.5
1.12 0.98
1 0.5
0.2
0.08
0.09
0 18
35
60
Butiran (mesh/inchi) Th-228
Ra-226
(a)
Konsentrasi (Bq/l)
No
3 2.32
2.5 2 1.5
1.23
1.03
1 0.5 0
0
0.03
35
60
0 18
Butiran (mesh/inchi) Th-228
Ra-226
(b) Gambar 6
Hasil leaching 228Th dan 226Ra (a) Tin slag (b) Copper slag
11 Tabel 11Konsentrasi 226Ra dan 228Th dalam sampel cair (Ekstrak TCLP) No
1
Sampel
Tin slag
Nuklida
Nukl ida
Energi
Pγ
induk
anak
(keV)
(%)
228
212
Bi
238,6
226
214
Bi
609,3
228
212
Bi
238,6
0,435
226
214
Bi
609,3
0,446
Th Ra
2
Copper slag
Th Ra
Konsentrasi (Bq/l)
0,435
18 mesh/inchi 0,20±0,03
35 mesh/inchi 0,08±0,03
60 mesh /inchi 0,09±0,03
0,446
1,12±0,09
0,98±0,08
2,44±0,11
TTD
TTD
0,03±0,03
1,03±0,08
1,23±0,13
2,32±0,11
Keterangan: TTD = Tidak terdeteksi (C
VI. Perhitungan Fraksi Leaching 228 Th dan 226 Ra Fraksi leaching m erupakan persentase perbandingan konsentrasi unsur radioaktif dalam sampel cair hasil proses leaching (Tabel 11) dengan konsentrasi unsur radioaktif dalam s ampel padat yang ikut terleaching. Dengan menggunakan Persamaan 8, hasil perhitungan fraksi leaching nuklida 228 Th dan 226Ra pada tin slag dan copper slag diperlihatkan pada Gambar 7 dan Tabel 12. Pengaruh ukuran butiran pada pengukuran ini tetap sama, semakin kecil ukuran butiran (mesh/inchi) untuk jumlah massa yang sama, maka semakin besar nilai konsentrasi nuklida (Bq/l). Sifat 226Ra yang lebih mudah terlarut bila dibandingkan dengan 228 T h masih terlihat jelas. Untuk fraksi
Fraksi Leaching/hari (%)
leaching 228Th, butiran 18 dan 35 mesh/inchi tidak terdeteksi pada copper slag sedangkan pada tin slag terjadi penurunan, penyimp angan yang terjadi ini kemungkinan disebabkan oleh 228Th yang tidak mudah terleaching.
1.2 1 0.8
0.6
0.6 0.4 0.2
0.25
0.2
0.012
0.004
0.006
0 18
35
60
Butiran (mesh/inchi) Th-228
Ra-226
(a)
20 17.9 18
16.6
16
Fraksi leaching/hari (%)
Pada proses agitasi, kemungkinan terbentuknya partikel koloid yang dapat lolos dari penyaringan sehingga menjadi bagian dari ekstrak TCLP dapat meningkatkan konsentrasi 228Th dan 226Ra yang terukur dalam sampel cair (PUSARPEDAL 2000). Nilai konsentrasi radium pada fasa cair hasil proses leaching lebih besar dan lebih terlihat kenaikannya sebagai fungsi butiran dibandingkan dengan thorium disebabkan karena radium bersifat lebih mudah larut dibandingkan dengan thor ium (Wiharto dan Syarbaini 2003; Syarbaini dan Wahyudi 2001). Nilai konsentrasi thorium yang terukur berada pada kisaran tidak terdeteksi hingga 0,2 Bq/l, hal ini m enunjukkan bahwa thorium tidak mudah larut. Senyawa di alam yang dapat menghambat kelarutan radium di air adalah s ulfat, karbonat atau arsenat, tapi dalam penelitian ini penambahan senyawa lain tidak dilakukan uji coba (IAEA 1990). Pengukuran dengan spekt rometer gamma untuk sampel yang memiliki densitas tinggi perlu diperhatikan faktor koreksi terutama pada energi rendah. Makin rendah energi maka makin besar nilai faktor koreksinya (Fk).
14 12 10 8
7
6 4 2 0
0
0.1
0 18
35
60
Butiran (mesh/inchi) Th-228
Ra-226
(b) Gambar 7
Fraksi leaching 228Th dan 226Ra (a) Tin slag (b) Copper slag
12
Tabel 12Fraksi leaching tin slag dan copper s lag No 1
Sampel Tin slag
Nuklida induk 228
Th Ra
226
2
Copper slag
228
Th Ra
226
Fraksi leaching (%/hari) 18 mesh/inchi
35 mesh /inchi
60 mesh/inchi
0,012 0,25
0,004 0,2
0,006 0,6
TTD 7
TTD 16,6
0,1 17,9
Keterangan: TTD = Tidak terdeteksi (C
Fraksi leaching copper slag lebih tinggi daripada tin slag disebabkan karena sifat kimia dari Cu yang terdapat dalam copper slag lebih mudah bereaksi dengan bahan kimia (asam) bila dibandingkan dengan Sn yang terdapat pada tin slag (Dept. Pertambangan dan Energi 1986). Faktor lain yang dapat menetukan besarnya pelepasan radionuklida yang terdapat di dalam limbah adalah pH (PUSARPEDAL 2000). Umumnya radionuklida mudah terlarut dalam asam, sehingga semakin kuat sifat asam dari pelarut yang digunakan maka semakin besar pula kelarutan dari radium. Pada uji TCLP ini, larutan ekstraksi 1 dengan pH 4,93 kurang dapat memaksimalkan proses leaching yang terjadi. Dari pengujian yang telah dilakukan pada tailing Uranium, kelarutan radium akan maksimum pada pH kisaran 1-1,6 (IAEA 1990). Pelarut asam asetat juga tidak menghasilkan leaching yang maksimum dibandingkan dengan penggunaan asam sitrat dan Na-sitrat (PUSARPEDAL 2000). Grafik hasil leaching (Gambar 6a) dan grafik fraksi leaching tin slag (Gambar 7a) memiliki kemiripan bentuk sedangkan grafik hasil leaching (Gambar 6b) dan grafik fraksi leaching copper slag (Gambar 7b) memiliki perbedaan bentuk. Kenaikan yang cukup drastis terjadi pada fraksi leaching copper slag ukuran butiran 35 mesh/inchi. Hal ini disebabkan karena sebagian sampel cair hasil leaching yang terbuang kemungkinan memiliki konsentrasi yang lebih rendah dari sampel cair yang diukur, sehingga mengakibatkan nilai fraksi leaching menjadi tinggi. Ikatan atau struktur kimia dari radium dan thorium yang terbentuk dalam tin slag maupun copper slag tidak dapat diketahui, apakah dia terikat kuat dengan unsur lain atau berdiri sendiri. Analisa XRD yang telah dilakukan pada kedua sampel ini (lampiran 9)
menunjukkan bahwa tin slag dan copper slag berada dalam bentuk amorf sehingga yang terlihat hanyalah background .
SIMPULAN DAN SARAN Simpulan Konsentrasi radionuklida 228Th dan 226 Ra dalam sampel padat yang terkandung pada tin slag jauh lebih tinggi daripada copper slag. Tingginya konsentrasi suatu nuklida dalam sampel padat tidak mengakibatkan konsentrasi suatu nuklida dalam sampel cair hasil proses leaching juga tinggi, tergantung dari sifat nuklida itu sendiri, apakah mudah larut dalam air atau tidak. Dari hasil 228 pengukuran konsentrasi Th dan 226Ra dalam s ampel cair terlihat bahwa pereduksian ukuran partikel mempengaruhi proses leaching. Semakin kecil ukuran butiran (mesh/inchi) untuk jumlah massa yang sama, maka semakin besar nilai konsentrasi suatu nuklida (Bq/l). Fraksi leaching copper slag lebih besar daripada fraksi leaching tin slag dikarenakan sifat kimia dari Cu yang terdapat dalam copper slag lebih mudah bereaksi dengan bahan kimia (asam) bila dibandingkan dengan Sn yang terdapat pada tin slag. Saran TCLP hanya merupakan suatu proses pengujian, sehingga tidak dapat mensimulasi setiap kondisi yang terdapat di alam secara tepat. Untuk penelitian selanjutnya, akan lebih baik jika dipergunakan variasi ukuran butiran (mesh/inchi) yang lebih banyak untuk melihat secara jelas pengaruhnya terhadap peningkatan konsentrasi suatu nuklida dalam sampel cair. Dilihat dari nilai fraksi leaching yang didapat maka perlu adanya pengelolaan yang baik terhadap limbah tin slag dan copper slag ketika di landfill .
13
DAFTAR PUSTAKA Alatas Z.2003. Efek Kesehatan Pajanan Radiasi Dosis Rendah. Di dalam: Seminar Nasional, Kesehatan dan Lingkungan I. Prosiding Presentasi Ilmiah; Jakarta, 23-24 Oktober 2001.J akarta: Badan Tenaga Atom Nasional. Hlm 28. Anonim. Sand blasting in Oil Spill Response. http://response.restoration.noaa.gov/oilaids/response/pdfs /methods/sand.pdf . [21 februari 2005]. ______. Primary Metal Production. 2002. http://www.chem.mtu.edu/skkawatr/skkres_files/MY2200.Primary.Metal.2002.pdf. [18 Desember 2005] ______. 1997. Source and Effect of Ionizing radiation. United nation Sientific on the Effect of Atomic Radiation. New York. [API] American Petroleum Institute. 2005. Technical Report on the Management of Naturally Occuring Radioactive Material (NORM) in Waste. NORM Waste Management Technical Committe. [BATAN] Badan Tenaga Nuklir Nasional. Penentuan Risiko Radiasi TENORM. Jakarta:BATAN. [BATAN] Badan Tenaga Nuklir Nasional. 1998. Prosedur Analisis Sampel Radioktivitas Lingkungan. Jakarta:BATAN Badruzzaman. Leaching of Arsenic from Arsenic Removal Wastes. http://www.buet.ac.bd/itn/publications/fate_of_arsenic/badruzzamanpaper2.pdf. [4 April 2005]. Beiser A. 1987. Konsep Fisika Modern. Edisi Keempat. Liong TH, penerjemah; Pasaribu F, editor. Jakarta: Erlangga. Hal 472-473. Damanhuri E. 1999. Teori TCLP, Hubungannya dengan Uji Karakteristik Limbah B3. Pelatihan Pengujian Karakteristik Limbah B-3 dengan Metode TCLP. Serpong, 7-10 September 1999. Serpong. Hal 1-7. Departemen P ertambangan dan Energi. 1986. Kajian Timah. Buletin Khusus No.4-86. Bandung: Pusat Pengembangan Teknologi Mineral. Hal 3-10. Gautreau R dan Savin W. 1978. Teori dan Soal-Soal Fisika Modern. Seri Buku Schaum. Wopspakirk HJ, penerjemah; Indarto PW, editor. Jakarta: Erlangga. Government of Saskatchewan. Abrasive (Sand)BlastingGuideline. http://www.se.gov.sk.ca/environment/prot ection/air/EPB244A_Abrasive_Sand_ Blasting_Guideline.pdf.[21 februari 2005] Hoffmann R dan Fakhrul R. 2002. Recommendation to Select a Sand Blasting Material Based on Environmental Considerations. Project and Facilities Services Technology and Drilling PT. CPI. [IAEA] International Atomic Energy Agency. 2003. Safety Report Series No.34. Radiation Protection and the Management of Radioactive Waste in the Oil and Gas Industry. http://www-pub.iaea.org/MTCD/publications/PDF/Pub1171_web.pdf. [13 Maret 2005]. [IAEA] International Atomic Energy Agency. 2003. Safety Report Series No.419. Extent of Environmental Contamination by Naturally Occuring Radioactive Material (NORM) and Technological Options for Mitigation . Vienna: IAEA. [IAEA] International Atomic Energy Agency. 1990. Technical Report Series No. 310. The EnvironmentalBehaviour of Radium Volume 2. Vienna:IAEA. Kementrian Lingkungan Hidup. 2002. Himpunan Peraturan Perundang-Undangan di Bidang Pengelolaan Lingkungan Hidup dan Pengendalian Dampak Lingkungan Era Otonomi Daerah. Hal 513-526. Mealey GA. 1996. Grasberg:Penambangan Tembaga dan Emas di Pegunungan Irian Jaya pada Endapan yang Paling Terpencil di Dunia. Wiriosudarmo R, penerjemah; Pickell D, editor. Jakarta: PT. Jayakarta Agung offset. Terjemahan dari: Grasberg:Mining the Richest and Most Remote Deposit of Copper and Gold in the World, in the Mountains of Irian Jaya, Indonesia. Hal 251-254. P T . Smelting Company. 1996. Rencana Pengelolaan Lingkungan. Amdal Kegiatan Terpadu. Pabrik Peleburan Tembaga di Kecamatan Manyar, Kabupaten Gresik, Provinsi Jawa Timur. Hal 8 -12.
14
PT. Tambang Timah. 2005. Hasil Pemeriksaan Laboratorium.Kode II/S.293/V. Mentok. [PUSARPEDAL] Pusat Sarana Pengendalian Dampak Lingkungan. 2000. Laporan Pelaksanaan. Pengkajian Baku Mutu TCLP dalam Rangka Revisi PP. 18 tahun1999 tentang Pengelolaan Limbah Bahan Berbahaya dan Beracun. Serpong:PUSARPEDAL. Hal 19-23. Robinson JE, DW Scott, WR Knocke dan WD Conn. 1988. Underground Storage Tank Disposal: Alter native, Economics, and Environmental Costs. Water Resources Research Centre, Virginia Polytechnic Institute and State University. http://www.vwrrc.vt.edu/publications/Bulletin%20160.pdf. [29 April 2005]. Rose AW, Herbert EH, John SW. 1979. Geochemistry in Mineral Exploration. Second edition. London: Academic Press, Inc. Susanti RE. 2000. Penentuan Logam Berat (Pb, As, Cd, Zn, Cu, Cr) Pada Limbah padat Hasil ekstraksi TCLP dengan Metoda Spektrofotometri Serapan Atom (AAS) di Laboratorium Pusarpedal-Bapedal [laporan kuliah kerja praktek]. Padang: Program D-III Lingkungan Industri, Akademi Teknologi Industri Padang. Susetyo O. Teori Pengukuran Senyawa Volatile dan Semi Volatile dangan Metode TCLP. Pelatihan Pengujian Karakteristik Limbah B-3 dengan Metode TCLP. Serpong,7-10 September 1999. Serpong. Syarbaini dan Wahyudi. 2001. NORM pada Beberapa Industri dan Metode Pengukurannya. Di dalam: Prosiding Seminar Nasional, Kesehatan dan Lingkungan I. Prosiding Presentasi Ilmiah; Jakarta, 23-24 Oktober 2001. Jakarta: Badan Tenaga Atom Nasional.Hlm 252-261. Wahyudi dan Emlinarti. 2005. Kinerja Spektrometer Gamma dengan Detektor HPGe Ortec Model GEM-25185. Jakarta: Badan Tenaga Nuklir Nasional [Siap Terbit]. WidyastutiP. 1993. Pengukuran Kandungan Radium-226 dan Pendugaan Dosis Interna dari Radium -226 dalam Air Minum [skripsi]. Malang: Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Brawijaya. Wiharto K dan Syarbaini. 2003. Potensi NORM pada Industri Non-Nuklir di Indonesia. Di dalam: Prosiding Seminar Aspek Keselamatan Radiasi dan Lingkungan pada Industri Non-Nuklir. Prosiding Presentasi Ilmiah; Jakarta, 18 Maret 2003. Jakarta: Badan Tenaga Atom Nasional. Hlm 1-11. Wisnubroto DS. 2003. Pengelolaan Limbah NORM /TENORM dari Kegiatan IndustriNon Nuklir. Di dalam: Prosiding Seminar Aspek Keselamatan Radiasi dan Lingkungan pada Industri Non-Nuklir. Prosiding Presentasi Ilmiah; Jakarta, 18 Maret 2003. Jakarta: Badan Tenaga Atom Nasional.
15
LAMPIRAN
16
Lampiran 1
Tahapan pengukuran 226Ra dan
228
T h pada tin s lag dan copper slag
Material sandblasting
Tin slag
Copper slag
Diisolasi selama minimal 2 minggu dalam tabung marinelli 1L
Pengukuran laju cacah 228Th dan 226Ra menggunakan spektrometer gamma dengan detektor HPGe
Perhitungan konsentrasi228Th dan 226Ra
17
Lampiran 2
Tahapan uji leaching dengan metode TCLP
Sampel 105 gr
5 gr + 96,5 ml air aquades
Stirrer 5’
pH < 5
pH = 5
larutan ekstraksi 1
+ 3,5 ml HCl 1N dipanaskan hingga suhu 50oC
pH < 5
pH = 5
larutan ekstraksi 2
100 gr + Larutan ekstraksi 2000 ml
Diagitasi 18 jam; rpm 30±2
Filtrasi vakum
Fase padat
Fase cair (ekstrak TCLP)
+ HNO3 hingga pH<2
Diisolasi dalam marinelli 1 L
Pengukuran laju cacah 228Th dan 226 Ra menggunakan spektrometer gamma
Perhitungan konsentrasi 228T h dan 226Ra
18
Lampiran 3
Bagan pemurnian tembaga
Bijih Froth Flotation Konsentrat logam Pyrometalurgy + Silika (flux)
S-Furnace
Matte (Cu 65-70%)
Slag I
Converting Furnace
Blister copper (Cu 99,8%)
Fire refining
Electrolityc refining
Tembaga (Cu 99,9%)
Slag II
19
Lampiran 4
Konsentrasi radioaktif dalam sampel padat
20
Lampiran 5
Konsentrasi radioaktif dalam sampel cair tin slag
21
Lampiran 6
Konsentrasi radioaktif dalam sampel cair copper slag
22
Lampiran 7
Grafik kalibrasi efisiensi spektrometer gamma dengan detektor HPGe ortec model GEM -25185
23
Lampiran 8
Hasil spektrum spektrometer gamma detektor HPGe
24
Lampiran 9
Hasil pengukuran XRD tin slag dan copper slag
(a) Tin slag
(b) Copper slag
25
Lampiran 10
Persentase pertumbuhan radionuklida berdasarkan lama waktu isolasi
Waktu isolasi (hari) 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31
Pertumbuhan (%) 222
Rn dari 226Ra 66,50 70,34 71,00 75,21 79,07 82,57 85,71 88,50 90,92 93,00 93,83 94,46 95,05 95,61 96,14 96,64 97,50 97,57 98,00 98,42 98,82 99,20 99,57 99,70 99,80 99,90 99,90
224
Ra dari 228Ra 68,70 72,27 73,00 76,85 80,25 83,29 86,04 88,55 90,86 93,00 93,93 94,79 95,58 96,29 96,93 97,51 98,00 98,44 98,79 99,08 99,30 99,38 99,45 99,50 99,55 99,60 99,65
26
Lampiran 11
Daftar radionuklida pemancar gamma berdasar jenisnya (BATAN 1999)
226
Radionuklida Ra
Waktu Paro 1600 tahun
232
1,405x1010 tahun
Th
Ket. Pγ : Kelimpahan energi gamma
Energi (keV) 186,21 241,98 295,21 351,92 609,31 786,36 934,06 1120,29 1238,11 1509,23 1764,49 2118,55 2204,22 2293,36 2447,86 59,00 105,00 129,08 146,10 154,20 209,28 238,63 240,98 270,23 278,00 300,09 321,70 328,00 338,32 409,51 463,00 562,30 570,70 583,00 727,00 755,18 763,13 772,17 785,46 794,70 835,50 860,37 911,07 964,60 969,11 1459,30 1588,00 2614,66
Pγ 0,03510 0,07120 0,18150 0,35100 0,44600 0,04760 0,03070 0,14700 0,05780 0,02080 0,15100 0,01170 0,04980 0,00301 0,01550 0,00190 0,01600 0,02230 0,00210 0,00900 0,03810 0,43500 0,04040 0,03440 0,02330 0,03270 0,00254 0,03100 0,00260 0,01950 0,04500 0,00890 0,00213 0,30700 0,07350 0,01040 0,00730 0,01450 0,01070 0,04340 0,01530 0,04550 0,26600 0,05200 0,16230 0,00780 0,32600 0,35600
27
Lampiran 12
Spektrometer gamma dengan detektor HPGe ortec model GEM -25185
Lampiran 13
Rotary agitator
28
Lampiran 14
Lokasi s andblasting
Lampiran 15
Mesin s andblasting