Faktory ovlivňující gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě Diplomová práce

Mendelova univerzita v Brně Agronomická fakulta Ústav molekulární biologie a radiobiologie

Faktory ovlivňující gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě Diplomová práce

Vedoucí práce: prof. RNDr. Michael Pöschl, CSc.

Vypracovala: Bc. Anna Strelowová

Brno 2013

PROHLÁŠENÍ Prohlašuji, že jsem diplomovou práci na téma Faktory ovlivňující gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě vypracovala samostatně a použila jen pramenů, které cituji a uvádím v přiloženém seznamu literatury. Diplomová práce je školním dílem a může být použita ke komerčním účelům jen se souhlasem vedoucího diplomové práce a děkana Agronomické fakulty Mendelovy univerzity v Brně. dne ……………………………………….... podpis diplomantky ……………………......

PODĚKOVÁNÍ Touto cestou chci poděkovat vedoucímu mé diplomové práce prof. RNDr. Michaelu Pöschlovi, CSc. za odborné vedení při zpracování předložené práce a za ochotu při konzultacích.

ABSTRAKT Tato diplomová práce se zabývá problematikou faktorů, které mohou výrazně ovlivnit gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě. Literární přehled je zaměřen na poskytnutí současných informací o zdrojích radioaktivity, šíření radionuklidů v životním prostředím se zaměřením na radiocesium

137

Cs v půdě. Podstatná část je

věnována měření ionizujícího záření s výčtem jednotlivých typů detektorů a je shrnutím poznatků o faktorech ovlivňujících měření ionizujícího záření. V experimentální části práce je analyzován vliv geometrie měření, zrnitosti a hloubky odběru půdního vzorku na stanovení radiocesia

137

Cs v půdních vzorcích

s použitím gama-spektrometrické trasy s polovodičovým detektorem HPGe. Byl prokázán významný vliv zrnitosti, geometrie měření, samoabsorpce i hloubky odběru půdního vzorku. Současně byly zjištěny průkazné korelační vztahy mezi jemnými zrnitostními frakcemi půdy (0,01-0,05 mm a 0,001-0,01 mm) i půdním typem a měřeným obsahem radiocesia.

Klíčová slova:

137

Cs, radiocesium, půda, gamaspektrometrie, HPGe, vlastnosti půdy,

geometrie měření, samoabsorpce

ABSTRACT This thesis deals with the factors that may significantly affect the gamma-spectrometric determination of radiocaesium in the soil. The review of literature is focused on providing current information on sources of radioactivity, spread of radionuclides in the environment with a focus on radiocesium

137

Cs in the soil. The significant section is

devoted to measurement of ionizing radiation with a list of different types of detectors and a summary of findings about the factors affecting the measurement of ionizing radiation. The experimental part of the thesis analyzes the effect of measurement geometry, texture and sampling depth of soil sample on the determination of radiocesium

137

Cs in

soil samples using gammaspectrometry system with HPGe semiconductor detector. It showed a significant effect of soil grain size, geometry measurement, self-absorption and sampling depth of the soil sample. There were also found conclusive correlations between fine grain size fraction of soil (0,01-0,05 mm and 0,001-0,01 mm) as well as soil types and measured content of radiocaesium. Key words: 137Cs, radiocesium, soil, gamma spectrometry, HPGe, soil characteristics, measurement geometry, self-absorption

OBSAH

1 ÚVOD ............................................................................................................................ 9 2 CÍL PRÁCE................................................................................................................ 10 3 LITERÁRNÍ PŘEHLED .......................................................................................... 11 3.1 Radioaktivita ....................................................................................................... 11 3.1.1 Zdroje radioaktivity ....................................................................................... 11 3.1.1.1 Primární radionuklidy ............................................................................ 12 3.1.1.2 Sekundární radionuklidy ......................................................................... 13 3.1.1.3 Kosmogenní radionuklidy ....................................................................... 13 3.1.1.4 Umělé radionuklidy................................................................................. 14 3.2 Radionuklidy v životním prostředí ................................................................... 14 3.2.1 Cesium ........................................................................................................... 15 3.2.1.1 Radiocesium 137Cs................................................................................... 16 3.2.1.2 Aktivita radiocesia 137Cs v půdách evropských států.............................. 17 3.3 Ionizující záření................................................................................................... 18 3.3.1 Interakce alfa záření s hmotou ....................................................................... 18 3.3.2 Interakce beta záření s hmotou ...................................................................... 18 3.3.3 Interakce gama záření s hmotou .................................................................... 19 3.3.3.1 Fotoefekt ................................................................................................. 19 3.3.3.2 Comptonův efekt ..................................................................................... 20 3.3.3.3 Tvorba párů ............................................................................................ 20 3.4 Měření ionizujícího záření ................................................................................. 20 3.4.1 Detektory ionizujícího záření......................................................................... 21 3.4.2 Polovodičové detektory ................................................................................. 22 3.4.2.1 Křemíkové detektory ............................................................................... 23 3.4.2.2 Germaniové detektory ............................................................................. 23 3.4.2.3 HPGe detektory....................................................................................... 24 3.4.3 Gamaspektrometrická analýza ....................................................................... 25 3.4.3.1 Energetická (kvalitativní) kalibrace ....................................................... 25 3.4.3.2 Účinnostní (kvantitativní) kalibrace ....................................................... 26 3.5 Faktory ovlivňující měření ionizujícího záření ................................................ 26 3.5.1 Mrtvá doba detektoru ..................................................................................... 27

3.5.2 Pozadí měřící aparatury ................................................................................. 28 3.5.3 Absorpce záření ............................................................................................. 28 3.5.4 Pracovní napětí detektoru .............................................................................. 29 3.5.5 Samoabsorpce ................................................................................................ 29 3.5.6 Zpětný odraz záření (rozptyl) ........................................................................ 30 3.5.7 Geometrie měření .......................................................................................... 30 3.5.8 Půdní vzorky .................................................................................................. 32 4 MATERÁL A METODIKA ..................................................................................... 34 4.1 Půdní vzorky a jejich úprava ............................................................................. 34 4.1.1 Půdní vzorky ke stanovení vlivu zrnitosti...................................................... 34 4.1.2 Půdní vzorky ke stanovení vlivu geometrie měření....................................... 35 4.1.3 Půdní vzorky ke stanovení vlivu hloubky odběru vzorku ............................. 36 4.1.4 Půdní vzorky pro určení korelace mezi aktivitou 137Cs a vlastnostmi půdy .. 37 4.2 Gamaspektrometrická analýza .......................................................................... 37 4.2.1 Přístrojové vybavení radiometrické laboratoře .............................................. 37 4.2.2 Příprava a kalibrace gamaspektrometrické trasy s HPGe detektorem ........... 38 4.2.2.1 Energetická (kvalitativní) kalibrace ....................................................... 38 4.2.2.2 Účinnostní (kvantitativní) kalibrace ....................................................... 39 4.2.2.3 Vyhodnocení plochy píku ........................................................................ 40 4.2.3 Měření pozadí ................................................................................................ 40 4.2.4 Provedení kvalitativní analýzy....................................................................... 40 4.2.5 Provedení kvantitativní analýzy..................................................................... 41 4.2.6 Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita ................ 42 5 VÝSLEDKY A DISKUZE ........................................................................................ 44 5.1 Stanovení vlivu zrnitosti ..................................................................................... 44 5.1.1 Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita ................ 44 5.1.2 Hmotnostní aktivita půdních vzorků roztříděných podle velikosti půdních zrn ................................................................................................................................ 45 5.2 Stanovení vlivu geometrie měření ..................................................................... 46 5.3 Stanovení vlivu hloubky odběru půdního vzorku............................................ 49 5.3.1 Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita ................ 49 5.3.2 Hmotnostní aktivita svrchních a spodních vrstev půdních vzorků ................ 50 5.4 Korelace mezi aktivitou 137Cs a vlastnostmi půdy ........................................... 52

6 ZÁVĚR ....................................................................................................................... 55 7 PŘEHLED POUŽITÉ LITERATURY ................................................................... 57 8 SEZNAM OBRÁZKŮ ............................................................................................... 62 9 SEZNAM TABULEK ................................................................................................ 62 10 SEZNAM PŘÍLOH.................................................................................................. 64

1 ÚVOD Radioaktivita je fyzikální jev, při kterém dochází k samovolné přeměně jader nestabilních radionuklidů za vzniku ionizujícího záření. Člověk ionizující záření nemůže vnímat smysly, ale je schopen zaznamenat jeho negativní účinky. Přesto, že má radioaktivita nepříznivé účinky na živé organismy, má zároveň nenahraditelný význam v lékařství a jaderné energetice. Zdroje radioaktivity lze rozdělit na přírodní a umělé. Přírodní radionuklidy se běžně vyskytují v životním prostředí, zejména v půdě, horninách nebo v rostlinách. Do této skupiny patří také radionuklidy kosmického původu. Pokud nejsou překročeny bezpečnostní limity, nepředstavují přírodní zdroje radioaktivity nebezpečí pro živé organismy. Nebezpečí představuje umělá radioaktivita antropogenních radionuklidů, které se do životního prostředí dostávají nepřirozenou cestou. Kontaminace umělými zdroji ionizujícího záření byla v minulosti způsobena zkouškami jaderných zbraní v atmosféře. Plošné rozšíření umělých radionuklidů způsobily také nehody jaderných elektráren. Velký podíl na kontaminaci umělými radionuklidy měla havárie jaderného reaktoru v Černobylu na Ukrajině, ke které došlo v roce 1986. Srovnatelnou nehodu představuje havárie jaderné elektrárny Fukušima v Japonsku v roce 2011. Obě uvedené havárie byly podle Mezinárodní stupnice jaderných havárií klasifikovány jako velmi těžké havárie. Významným radionuklidem uvolněným při nehodě v Černobylu bylo radiocesium 137

Cs. Tento umělý radionuklid se vyznačuje poměrně dlouhým poločasem přeměny,

30,17 roků. Následkem radioaktivního spadu po černobylské havárii byly nejvyšší aktivity radiocesia zaznamenány ve svrchních vrstvách půdy. Transferem radiocesia z půdy do rostliny dochází ke kontaminaci rostlin i celého potravního řetězce. Tímto způsobem se může dostat radiocesium až ke člověku. Z tohoto důvodu je nutné kontrolovat množství radiocesia v půdě, zda nejsou překračovány povolené hodnoty. Pro stanovení aktivity radiocesia ve vzorcích půdy se využívá gamaspektrometrie. Docílení přesných výsledků při zjišťování koncentrace, resp. hmotnostní aktivity radiocesia v půdě vyžaduje poznání faktorů, které mohou výsledky dané spektrometrické analýzy výrazně ovlivnit.

9

2 CÍL PRÁCE Cílem této diplomové práce je prostudování dostupné literatury týkající se gamaspektrometrického stanovení radiocesia v půdě se zaměřením na faktory, které toto měření ovlivňují a vypracování metodiky konkrétního sledování těchto faktorů. Cílem je

dále

zvládnutí

zásad

i

vlastní

provedení

stanovení

radionuklidů

na

gamaspektrometrické trase s HPGe detektorem, včetně kalibrace měřícího systému, se zaměřením na analýzu vlivu vybraných faktorů majících vliv na stanovení obsahu radiocesia 137Cs u vybraných vzorků půd.

10

3 LITERÁRNÍ PŘEHLED

3.1 Radioaktivita Radioaktivita je jev, při kterém dochází k samovolné jaderné přeměně radionuklidu. Ta je provázena emisí ionizujícího záření (α, β+, β-, γ), záchytem elektronů, emisí protonů nebo fragmentů. Je to základní vlastnost nestabilního jádra radionuklidů. Radioaktivitu lze rozdělit na přírodní a umělou, která je způsobena lidskou činností. Přírodní radioaktivita se vyvíjela postupně s životem na Zemi (MICHALIK a kol., 2013). Každý organismus tak je vystaven určitému množství ionizujícího záření, které však nepředstavuje nebezpečí. Počet jaderných přeměn v daném množství radionuklidu za jednotku času se označuje jako aktivita (ZIMÁK a ŠTELCL, 2004). Pokud v určité látce dojde k jedné jaderné přeměně za jednu sekundu, má aktivita této látky hodnotu jeden becquerel Bq. Pro praktické účely se využívá hmotnostní aktivita, která je charakterizována jako podíl aktivity a celkové hmotnosti radioaktivní látky. Uvádí se v jednotkách becquerel na kilogram Bq.kg-1. Pouze 266 nuklidů z více než dvou tisíc známých nuklidů je stálých (HÁLA, 1998). Jádra prvků jsou stabilní, pokud mají určitý poměr neutronů a protonů v jádře (N/Z). Potom nedochází v samovolné jaderné přeměně. U stabilních lehkých jader (Z≤20) se tento poměr rovná jedné, u těžších jader se poměr zvyšuje až na 1,52. Pro zachování stability jádra při zvyšujícím se protonovém čísle musí v jádru přibývat více neutronů než protonů (HÁLA, 1998). V případě, že je počet neutronů vzhledem k protonům nevyrovnaný, stává se jádro radioaktivní a samovolně se přeměňuje.

3.1.1 Zdroje radioaktivity V biosféře jsou zdroji radioaktivity nuklidy, které podléhají jaderné přeměně a zařízení, která emitují ionizující záření nebo produkují radionuklidy (ULLMANN, 2002). Radionuklidy se podle svého původu dělí na dvě velké skupiny, jsou to přírodní a umělé radionuklidy. Původ radionuklidů je důležitý z hlediska jejich distribuce v prostředí. Přírodní radionuklidy jsou v přírodě distribuovány poměrně rovnoměrně, umělé radionuklidy se vyskytují a šíří v místech svého vzniku. Z fyzikálního hlediska však

11

mezi přírodními a umělými radionuklidy není rozdíl (HÁLA, 1998). Jakmile vznikne radionuklid jakéhokoliv původu, jeho další chování se řídí stejnými zákonitostmi. Mnoho radionuklidů je v definovaných množstvích přirozenou součástí zemské biosféry. Tyto nuklidy se zde vyskytují již od vzniku Země nebo jsou druhotně kosmogenního původu. Přírodní radionuklidy se dělí do tří kategorií, jedná se o primární, sekundární a kosmogenní radionuklidy. Přírodní radionuklidy jsou velmi rozšířené jak v prostředí zemské kůry, tak v atmosféře (HANNAN a kol., 2013). V přírodních ekosystémech vytváří významnou dávku záření, a proto je nutné znát informace o jejich úrovních (MELI a kol., 2013). Další významnou skupinu tvoří umělé radionuklidy. Jsou to radionuklidy, které se původně v přírodě vyskytovaly pouze v nepatrných množstvích nebo vůbec. Vznikají při lidské činnosti, kdy dochází k jaderným reakcím a ke vzniku radionuklidů. Producenty umělých radionuklidů jsou např. jaderné reaktory včetně nehod jaderných zařízení a zkoušky atomových zbraní.

3.1.1.1 Primární radionuklidy Primární radionuklidy vznikly při termonukleárních reakcích v jádru hvězd. Hvězdy následně explodovaly jako supernovy za vzniku jaderného prachu (ULLMANN, 2002). Z něj se vytvořilo Slunce a zároveň solární sytém s primárními radionuklidy. Tyto radionuklidy se staly součástí naší planety asi před pěti biliony lety. V současnosti je známo více než padesát radionuklidů s poločasem přeměny delším než 108 roků (HÁLA, 1998). Příklady některých radionuklidů jsou uvedeny v tabulce č. 1.

Tabulka č. 1: Některé přírodní radionuklidy s velkými poločasy přeměny (HÁLA, 1998) Nuklid Poločas (roků) Zastoupení v příslušném prvku (%) 40 K 1,27·109 0,012 87 10 Rb 4,7·10 27,85 88 Sr > 3·1016 82,56 115 14 In 6·10 95,77 138 Ba > 1·1015 71,66 147 11 Sm 6,7·10 14,97 159 16 Tb > 5·10 100 186 W > 6·1015 28,41 187 Re 5·1010 0,93 209 Bi 2,7·1017 100 232 10 Th 1,39·10 100 235 U 7,13·108 0,715 238 U 4,51·109 99,274

12

Nejrozšířenějším primárním radionuklidem je draslík 9

40

K s poločasem přeměny

40

1,27·10 roků (ULLMANN, 2002). Draslík K se nachází ve všech půdách jako izotop stabilního draslíku a jako alkalický kation je také přítomen v potravních řetězcích. Izotop draslíku

40

K tak nejvíce přispívá k vnitřní dávce, která je přijímána člověkem

prostřednictvím potravin. Při pohybu v životním prostředí se izotop jako stabilní izotopy

39

K a

41

K (HÁLA, 1998). Thorium

232

40

K chová stejně

Th je primárním

radionuklidem, který se postupně přeměňuje na řadu radionuklidů tzv. thoriové řady (ULLMANN, 2002). Nejvýznamnějšími primárními radionuklidy v zemské kůře jsou izotopy uranu

235

U a

238

U. Oba izotopy se transformují na řadu radionuklidů tzv.

uranových přeměnových řad. Malé množství uranu a thoria obsahují půdy a všechny horniny (HÁLA, 1998). Ve větším množství se tyto přírodní radionuklidy vyskytují v nalezištích uranových a thoriových rud. Jeden kilogram zemské kůry obsahuje průměrně 6 mg uranu a 12 mg thoria.

3.1.1.2 Sekundární radionuklidy Jadernou přeměnou primárních přírodních radionuklidů vzniká řada druhotných radionuklidů (ULLMANN, 2002). Jádra radionuklidů 232Th, 238U a 235U se transformují alfa a později beta přeměnou, které provází emise gama záření. Tyto radionuklidy vytváří radioaktivní přeměnové řady, jsou to uranová, thoriová a aktiniová řada. Všechny tři přeměnové řady jsou zakončeny stabilním izotopem olova (ZIMÁK a ŠTELCL, 2004). Mezi takto vnikající sekundární radionuklidy patří i zvlášť radioekologicky významný plynný nuklid- radon.

3.1.1.3 Kosmogenní radionuklidy Kosmogenní radionuklidy jsou přírodní radionuklidy, které vznikají jadernými reakcemi kosmických paprsků s jádry atomů prvků v zemské atmosféře. Produkce těchto nuklidů závisí na toku příchozího kosmického záření (STEINHILBER a kol., 2012). Z této skupiny je významný radiouhlík

14

C, tritium 3H a berylium 7Be. Z hlediska podílu

kosmogenních radionuklidů na celkovém ozáření člověka z přírodních zdrojů má největší význam

14

C (HÁLA, 1998). Po svém vzniku snadno zoxiduje a v plynné

podobě se podílí na komplexním uhlíkovém cyklu (KOVALTSOV a kol., 2012).

13

3.1.1.4 Umělé radionuklidy Pro potřeby dnešního průmyslu, vědy a zdravotnictví je nutné vyrábět radionuklidy uměle (ULLMANN, 2002). V místech, kde se radionuklidy vyrábí nebo se s nimi nakládá, dochází ke vzniku radioaktivních odpadů a zároveň může docházet k jejich úniku do prostředí. Umělé radionuklidy mohou vznikat při jejich výrobě v jaderných reaktorech, při jaderném palivo-energetickém cyklu a nehodách jaderných zařízení, při výrobě a zkouškách jaderných zbraní nebo mohou mít původ v institucionálních zdrojích. Existuje řada institucí, kde jsou radionuklidy a ostatní zdroje ionizujícího záření využívány. Jedná se zejména o oblast průmyslu, lékařství (nukleární medicína), školství, vědy a výzkumu. Po objevení jaderného štěpení bylo vyprodukováno mnoho umělých radionuklidů. Jaderné elektrárny uvolňují do prostředí určité množství nuklidů z povolených výpustí, jedná se však o zanedbatelné hodnoty. Významným zdrojem lokální kontaminace i globálního rozptylu radioaktivních látek byly havárie jaderných zařízení. V padesátých a šedesátých letech dvacátého století představovaly vážné radiační ohrožení lidstva testy jaderných zbraní (HÁLA, 1998). Jednotlivé exploze způsobily vniknutí obrovského množství radioaktivních látek do vysokých vrstev atmosféry. Tyto látky se postupně dostávaly na zemský povrch ve formě radioaktivního spadu nejen v místech, kde došlo k výbuchu. Z testů jaderných zbraní a jaderných havárií přetrvává v životním prostředí zejména 90Sr a 137Cs. Největší podíl na ozáření lidstva z umělých zdrojů má využívání radioaktivních látek a ionizujícího záření v lékařství (přibližně 85 % ozáření z umělých zdrojů). Do této kategorie spadá také rentgenové záření využívané pro diagnostické účely (HÁLA, 1998). Klinické využití radioaktivity pro diagnostiku a léčbu představuje největší pokrok v neinvazivní medicíně. V nukleární medicíně se využívají radionuklidy s krátkým poločasem přeměny vykazující nízké emise gama záření (SAJI, 2008). Tyto nuklidy se uplatňují při diagnostice i terapii ve formě otevřených zářičů, které jsou aplikované přímo do organismu (ULLMANN, 2002). Krátký poločas přeměny je vhodný z důvodu nižší zátěže pro lidský organismus.

3.2 Radionuklidy v životním prostředí Lidstvo je po celou dobu své existence vystaveno nízkým dávkám ionizujícího záření z přírodních radionuklidů a z kosmického záření. Po objevení radioaktivity na konci

14

devatenáctého století přibyly k přírodním zdrojům záření ještě zdroje umělé, které se staly běžnou součástí řady lidských činností. Využívání radioaktivity v jednotlivých průmyslových odvětvích, medicíně, výzkumu a v jaderné energetice způsobuje vznik mnoha umělých radionuklidů (HÁLA, 1998). Z těchto zdrojů se mohou radioaktivní prvky dále šířit do životního prostředí. Celková dávka z umělých zdrojů ionizujícího záření je však výrazně nižší než ze zdrojů přírodních. Ozáření z umělých zdrojů pochází převážně z lékařských aplikací využívajících radioaktivitu. Do atmosféry se radionuklidy dostávají ve formě plynu nebo aerosolu. Jsou přenášeny větrem a postupně dochází k jejich promíchávání nebo usazování. Během průchodu radioaktivního oblaku mohou být živočichové včetně člověka ozářeni z vnějšího prostředí, v případě vdechnutí i vnitřně. Radionuklidy se za normálních okolností dostávají do lidského organismu dýcháním a příjmem kontaminovaných potravin (HÁLA, 1998). Z atmosféry se mohou radionuklidy dostávat do povrchových vod prostřednictvím suché a mokré depozice nebo přímou cestou. Kontaminovaná voda představuje další zdroj expozice v podobě pitné vody u živočichů a zároveň může docházet k druhotné kontaminaci potravin. Při kontaminaci půdy migrují radionuklidy půdní vodou ve formě rozpuštěných iontů. Dochází ke vzájemným reakcím s půdními složkami, a tak může být způsobena i nepřímá kontaminace rostlin přes jejich kořenový systém. Radioaktivita rostlin je z převládající části způsobena právě nepřímou kontaminací z půdy (HÁLA, 1998). Chování jednotlivých radionuklidů v životním prostředí je velmi složitý proces, který ovlivněn řadou faktorů, mezi které patří: - vlastnosti radionuklidů (poločas přeměny, koncentrace, fyzikální vlastnosti) - charakteristika a chování organismů (výživa, stanoviště, morfologie, délka života) - vlastnosti ekosystému: chemické (složení vzduchu, obsah minerálů) biologické (schopnost příjmu ze vzduchu a z půdy) fyzikální (klima, topografie)

3.2.1 Cesium V Německu v roce 1860 objevili Gustav Kirchhoff a Robert Bunsen neradioaktivní cesium v minerální vodě (EPA, 2012). Radioaktivní cesium

137

Cs a další radionuklidy

využívané v nukleární medicíně objevil v roce 1930 Glenn T. Seaborg se svou spolupracovnicí Margaret Melhase. Cesium je měkký stříbřitý kov, který taje při

15

relativně nízké teplotě 28 °C. Přirozeně se vyskytuje jako izotop 133Cs v různých rudách a v menší míře také v půdě (ANL, 2005). Existuje jedenáct hlavních radioaktivních izotopů cesia. Pouze tři z nich mají dlouhý poločas přeměny, jsou to a

137

134

Cs (T1/2= 2,1 roků),

135

Cs (T1/2= 2,3 milionu roků)

Cs (T1/2= 30,17 roků). Tyto radioizotopy jsou získávány při jaderném štěpení.

Přeměny radioizotopů cesia jsou doprovázeny emisemi beta záření. Ostatní izotopy mají poločas přeměny kratší než dva týdny (ANL, 2005). Největší nebezpečí představuje izotop

137

Cs. Produktem jeho přeměny je metastabilní baryum

137m

Ba s poločasem

přeměny 2,6 minuty. Baryum emituje jak beta, tak gama záření. Přestože má izotop 135

Cs velmi dlouhý poločas přeměny, nepředstavuje vysoké riziko z důvodu jeho nízké

aktivity. Cesium se do lidského těla může dostávat příjmem potravy a vody a dýcháním. Po vniknutí do organismu se cesium chová podobně jako draslík. Dochází k jeho rovnoměrné distribuci po celém těle (ANL, 2005). V podstatě veškeré požité cesium se vstřebává v krevním řečišti, zároveň má cesium tendenci koncentrovat se ve svalech. 3.2.1.1 Radiocesium 137Cs 137

Cs je radioaktivní izotop s poločasem přeměny 30,17 roků. Radiocesium vzniká jako

štěpný produkt při štěpné jaderné reakci uranu a plutonia. Tento proces je využíván v jaderných reaktorech a při výrobě jaderných zbraní. Největším zdrojem radiocesia v životním prostředí byl spad způsobený zkouškami jaderných zbraní v atmosféře, ke kterým docházelo v padesátých a šedesátých letech minulého století (EPA, 2012). 137Cs pochází také z nehod jaderných zařízení a je součástí radioaktivního odpadu jaderných elektráren (ZHAO a kol., 2012). Od jaderné havárie v Černobylu uplynulo již 27 let, přesto však radiocesium stále setrvává v prostředí, což je způsobeno jeho poměrně dlouhým poločasem přeměny (SHAND a kol., 2013). V důsledku toho je tento umělý radionuklid detekovatelný v přírodních vzorcích po celém světě (ZHAO a kol., 2012). Radiocesium se rozšířilo po celém světě cirkulací atmosféry, na zem se

137

Cs

dostalo prostřednictvím suché a mokré depozice (ZHAO a kol., 2012). Následně došlo k rychlé absorpci půdními a organickými částicemi. Radiocesium se v půdě pevně váže k jílovým minerálům a vytváří vazby s organickými látkami (SHAND a kol., 2013). Proto má obsah organické hmoty v půdě významný vliv na pohyb

137

Cs v půdě a jeho

potenciální dostupnost pro rostliny. Uvádí se, že koncentrace radiocesia jsou

16

v jílovitých a hlinitých půdách mnohem vyšší (ANL, 2005). Absorbované radiocesium lze z půdy odstranit jen těžce a koncentrace

137

Cs v půdě závisí na jeho přeměně

a fyzikálních vlastnostech půdy. 3.2.1.2 Aktivita radiocesia 137Cs v půdách evropských států Po havárii jaderné elektrárny v Černobylu v roce 1986 byla v mnoha státech (nejen v evropských) provedena řada výzkumů, které se zabývají výskytem radiocesia

137

Cs

v půdě (ROUSSEL-DEBEL a kol., 2007). Nejvyšší aktivity radiocesia byly naměřeny v povrchových vrstvách půdy. Na území Francie bylo v roce 2004 odebráno přes dva tisíce povrchových půdních vzorků z dvaceti různých stanovišť. Průměrná hmotnostní aktivita

137

Cs v povrchových vrstvách půdy byla 9 Bq.kg-1, naměřené hodnoty se

pohybovaly od 0.5 do 25 Bq.kg-1. V roce 2006 byl analyzován výskyt radiocesia ve východním Polsku (v jižní části nížiny Podlasie). Půdní vzorky byly odebírány z hloubky do 12 cm a následně rozděleny do tří skupin podle hloubky odběru. Chování izotopů

137

Cs bylo zkoumáno

v závislosti na hloubce odběru půdních vzorků, obsahu organického uhlíku, pH půdy a zrnitostním složení půdy (KROLAK a kol., 2010). Nejvyšší aktivita radiocesia byla zaznamenána ve vrstvě 0-3 cm a její hodnota byla 3,44 kBq.m-2, s hloubkou se aktivita 137

Cs výrazně snižovala. Také v oblasti polských Tater byla zkoumána aktivita

radiocesia v půdě. Půdní vzorky byly odebrány o průměru až 10 cm a nakrájeny na 3 plátky. Maximální naměřené hmotnostní aktivity

137

Cs v jednotlivých vzorcích se

pohybovaly od 3,4 do 1782 Bq.kg-1 (MIETELSKI a kol., 2007). V horských oblastech může radioaktivní znečištění dosahovat vyšších hodnot z důvodu intenzivnějších atmosférických srážek. Po přechodu radioaktivního mraku z Černobylu přes Alpy byly poměrně vysoké aktivity 137Cs zaznamenány v Německu, Švýcarsku, Itálii a Rakousku. V letech 1988 až 1998 byly v jižním Švédsku shromážděny povrchové půdní vzorky. V těchto vzorcích byl sledován výskyt radiocesia po jaderné havárii v Černobylu (ISAKSSON a kol., 2001). Celková naměřená aktivita

137

Cs odpovídala

vypočítané aktivitě radiocesia zapříčiněné havárií v Černobylu a zkouškami jaderných zbraní. Aktivita

137

Cs naměřená ve vzorcích půdy v roce 1988 měla hodnotu 0,79

-2

kBq.m . Ve vzdálenosti asi 40 km od švédského města Uppsala byly odebírány půdní vzorky na různých lesních stanovištích. Vzorky půdy byly odebrány v hloubce 10-15 cm a byly mechanicky odděleny do 3 frakcí (NIKOLOVA a kol., 2000). Výsledky

17

dokázaly nerovnoměrné zastoupení

137

Cs v jednotlivých frakcích. Nejvyšší aktivita

radiocesia byla zjištěna ve frakci obsahující kořeny rostlin, tedy ve frakci s vyšším obsahem organické hmoty. Výsledky měření tak poukazují na možnou souvislost aktivity radiocesia a obsahu biologické hmoty v půdě. V okolí města Kragujevac v Srbsku byly odebrány půdní vzorky v roce 2001. Aktivita

137

Cs byla ve vzorcích měřena pomocí HPGe detektoru a vícekanálového

analyzátoru (KRSTIĆ a kol., 2004). Nejvyšší aktivity

137

Cs byly zaznamenány

v hloubce do 10 cm pod povrchem půdy. Podle výsledků měření bude

137

Cs

v následujících padesáti letech stále zdrojem expozice.

3.3 Ionizující záření Ionizující záření je tvořeno proudem vysokoenergetických hmotných částic nebo elektromagnetických kvant (fotonů). Při průchodu látkami ztrácí ionizující záření energii, což je vyvoláno srážkami s molekulami nebo s atomy (HÁLA, 1998). Dochází k elektromagnetické interakci s elektrony, která je zakončena ionizací a excitací. Vysoké dávky ionizujícího záření mohou vést až k selhání jednotlivých orgánů nebo mohou být pro živé organismy smrtelné (SOWA a kol., 2012). Interakce ionizujícího záření s hmotou (detektoru) má však klíčový význam při měření tohoto záření, a to jak detekci jeho kvantity, tak i analýzu jeho kvality. Ionizující záření se dělí na tři hlavní druhy označované jako alfa, beta a gama záření. Podle jejich charakteru se liší také jejich ionizační schopnosti a tedy i metody měření.

3.3.1 Interakce alfa záření s hmotou Alfa záření je tvořeno letícími heliovými jádry 4He. Tato jádra mají poměrně velké rozměry, proto proniká alfa záření hmotou jen velmi obtížně (ZIMÁK a ŠTELCL, 2004). Alfa částice mají velmi silnou ionizační schopnost, která zůstává stejná po převážnou dráhu částice (HÁLA, 1998).

3.3.2 Interakce beta záření s hmotou Beta částice způsobují méně intenzivní ionizaci než alfa částice. Mají menší náboj a podstatně větší rychlost, proto má beta záření v absorbujícím prostředí větší dosah a pronikavost (HÁLA, 1998). Na absorpci beta záření se částečně podílí vznik brzdného a Čerenkovova záření. Při průchodu β- částic až do blízkosti atomového jádra, dochází 18

k velkým změnám rychlosti a směru pohybu těchto částic (ULLMANN, 2002). Částice vyzařuje brzdné záření (HÁLA, 1998). Při průchodu beta částic průzračným prostředím (voda, sklo) dochází ke vzniku Čerenkovova záření. Toto záření může nastat, pokud je rychlost beta částic v prostředí větší než rychlost světla (ULLMANN, 2002). Vzniká elektromagnetická vlna, která může být viditelná okem.

3.3.3 Interakce gama záření s hmotou Studium interakcí gama fotonů s hmotou je velmi důležité v oblasti lékařské radiační dozimetrie, průmyslu a v ochraně před zdroji ionizujícího záření (TARIM a kol., 2012). Fotony gama záření nenesou žádný náboj a svou energii ztrácí v postupných množstvích.

Proto

nemohou

přímými

elektrickými

silami

ionizovat

atomy

(ULLMANN, 2002). Dochází tedy k nepřímé ionizaci sekundárními elektrony, které vznikají při průchodu gama záření látkou (HÁLA, 1998). Při interakci gama záření s hmotou dochází ke třem základním dějům (fotoefekt, Comptonův efekt a tvorba párů).

Obrázek č. 1: Interakce gama záření s hmotou (ULLMANN, 2002)

3.3.3.1 Fotoefekt Pravděpodobnost vzniku fotoefektu závisí na energii gama záření a na atomovém čísle absorbující látky (HÁLA, 1998). Gama foton předá veškerou energii orbitálnímu elektronu a zanikne. Tento fotoelektron se uvolňuje z atomu a chová se jako beta částice. Pohybuje se mezi atomy a ionizuje je dokud se nezabrzdí (ULLMANN, 2002). Na uvolněné místo po elektronu se přemístí elektron z vyšší slupky v atomovém obalu. V důsledku energetického rozdílu vazbové energie na vyšší a nižší slupce je fotoefekt provázen vznikem charakteristického rentgenového záření.

19

3.3.3.2 Comptonův efekt Při Comptonově efektu dochází k interakci gama záření se slabě vázanými vnějšími elektrony. Gama foton předává elektronu pouze část své energie a uvolňuje ho z atomu jako Comptonův elektron (HÁLA, 1998). Pravděpodobnost vzniku Comptonova efektu roste s hustotou látky a protonovým číslem (ULLMANN, 2002).

3.3.3.3 Tvorba párů Ke tvorbě párů dochází v případě, kdy gama foton s energií vyšší než 1,02 MeV pronikne do blízkosti atomového jádra (HÁLA, 1998). Foton se v elektromagnetickém poli jádra přeměňuje na dvojici elektron + pozitron. Z této dvojice přetrvává pouze elektron (ULLMANN, 2002). Pozitrony po svém vzniku zanikají anihilačním procesem, tj. interakcí s elektronem za tvorby dvou fotonů.

3.4 Měření ionizujícího záření Ionizující záření je potřeba měřit při každém použití záření a radioaktivních nuklidů, při průmyslovém a léčebném ozařování, při měření dávek záření v dozimetrické kontrole a při monitorování radioaktivity v životním prostředí (HÁLA, 1998). Podstata měření ionizujícího záření spočívá ve zjišťování energií, aktivit a intenzit radionuklidových zářičů. Údaje o přítomnosti a množství ionizujícího záření lze získat pouze nepřímo na základě procesů, které vyvolá záření při absorpci ve vhodné látce. Informace o ionizujícím záření se tedy zjišťují pomocí detekce změn, které jsou vyvolány interakcí záření s hmotou detektoru radiometrického přístroje. Důsledky těchto procesů se elektronicky převádějí na pozorovatelné signály.

Napájecí soustava

Zařízení k přeměně elektrických impulzů

Detektor

Identifikační a záznamové zařízení

Obrázek č. 2: Blokové schéma radiometrické aparatury (PÖSCHL, 2006)

V detektoru se měřené záření absorbuje a zároveň dochází k přeměně energie dopadajícího záření na elektrický signál. V další části radiometrické aparatury se elektrický signál upravuje, aby mohl být následně vyhodnocen. Měření je ukončeno po

20

uplynutí předem stanovené doby měření nebo po zaznamenání navoleného počtu impulzů (HÁLA, 1998). Radiometrická aparatura může měřit střední hodnotu proudu na detektoru nebo zaznamenávat jednotlivé impulzy z detektoru.

3.4.1 Detektory ionizujícího záření Detektory ionizujícího záření je možné rozdělit do skupin podle různých hledisek. Podle časového průběhu detekce lze detektory rozdělit na dvě základní skupiny. Jsou to detektory kontinuální a integrální. Kontinuální detektory poskytují průběžné informace o hodnotě detekovaného záření. Tyto detektory se uplatňují u většiny jednoduchých i složitějších radiometrických zařízení. U integrálních detektorů se hodnota detekovaného záření zvyšuje úměrně s časem, po který je detektor ozařován. Integrální detektory se běžně využívají v lékařství, radiační chemii a v osobní dozimetrii. Podle principů detekce se detektory dělí na fotografické, materiálové a elektronické. Fotografické detektory pracují na principu fotochemických účinků záření. Materiálové detektory využívají dlouhodobých změn vlastností některých látek způsobených působením ionizujícího záření (ULLMANN, 2002). Těžké částice alfa zanechávají v materiálu stopy, které lze detekovat. Materiálové detektory je možné využívat pouze pro vysoké intenzity záření. U elektronických detektorů je určité množství přijaté energie ionizujícího záření převedeno na elektrické impulsy. Ty se vyhodnocují v elektrických aparaturách. Do skupiny elektronických detektorů patří plynové, scintilační, polovodičové a mikrokalorimetrické detektory a magnetické spektrometry. Detektory je možné rozdělit také podle komplexnosti měřených informací. Do této skupiny náleží detektory záření, spektrometry ionizujícího záření, zobrazovací detektory a dráhové detektory částic. Detektory záření poskytují pouze informaci o intenzitě záření, nepodávají údaje o energii záření a druhu záření. Patří sem termoluminiscenční dozimetry. Spektrometry ionizujícího záření uvádějí informaci nejen o intenzitě záření, ale také o energii kvant záření a další charakteristiky. Výsledkem bývá energetické spektrum, které vyjadřuje energetické rozložení kvant záření. V režimu spektrometrie pracují polovodičové a scintilační detektory a magnetické spektrometry (ULLMANN, 2002). Zobrazovací detektory znázorňují prostorové rozložení intenzity záření. Nejjednodušším zobrazovacím detektorem, využívaným v minulosti, je fotografický film. V současnosti se uplatňují multidetektorové systémy které podávají informace o úhlech dopadajícího záření a místech jeho dopadu. Dráhové detektory částic umožňují

21

měřit dráhy pohybu jednotlivých částic v prostoru na základě fotochemických reakcí nebo za pomoci velkého počtu prostorově rozmístěných detektorů. Vlastnosti detektoru ionizujícího záření stanovují základní parametry měřícího systému. Musí se jim přizpůsobit vyhodnocovací zařízení a také metody zpracování získaných informací (GERNDT, 1996). Výběr detektoru pro určité použití je vymezen třemi základními hledisky (TYKVA a SABOL, 1991). Jedná se především o druh emitovaného záření, povahu vzorku a dále o požadavky na přesnost výsledků měření.

3.4.2 Polovodičové detektory Na počátku 50. let 20. století se studiem polovodičových monokrystalických materiálů zabývaly nákladné výzkumné programy, které umožnily využít získané poznatky pro výzkum a vývoj polovodičových detektorů (GERNDT, 1996). Polovodičové detektory se vyznačují vysokou energetickou rozlišovací schopností, jsou tedy nezastupitelné pro analýzy složitých energetických spekter emitovaných částic a fotonů. Lze je využít také pro měření nízkých aktivit radionuklidů (TYKVA a SABOL, 1991). Převážně se využívají polovodičové detektory z monokrystalů germania se stopovým množstvím lithia Ge(Li), z vysoce čistého germania HPGe nebo křemíku Si(Li) (GERNDT, 1996). Germanium má vysoké protonové číslo, proto je vhodným materiálem pro detektory fotonového záření. Křemíkové detektory se užívají pro fotony nízkých energií a těžké nabité částice. Nevýhodou polovodičových detektorů oproti scintilačním detektorům je nižší detekční účinnost pro záření gama a delší mrtvá doba detektoru. Polovodičové detektory se uplatňují při detekci ionizujícího záření (kvantitativní hodnocení) i při spektrometrických měřeních (kvantitativní hodnocení). Využívají se v jaderné fyzice, při zjišťování radionuklidů v prostředí nebo při měření radionuklidové čistoty preparátů (ULLMANN, 2002). Germaniové i křemíkové detektory jsou pouzdřeny do tzv. kryostatů, které je chrání před povrchovou kontaminací nečistotami (GERNDT, 1996). Ponořením do kapalného dusíku je zajištěno také jejich chlazení. Polovodičové detektory se svým principem podobají ionizační komoře, citlivým médiem

je

však

vhodný polovodičový

materiál.

Polovodičový

detektor

je

z elektronického hlediska dioda, která je zapojená v elektrickém obvodu s vysokým napětím (ULLMANN, 2002). Pokud do aktivní vrstvy detektoru pronikne kvantum ionizujícího záření, způsobí vzniklá energie v polovodiči přesun určitého množství

22

elektronů do vodivého pásma a vytvoří se elektron-děrové páry. K vytvoření jednoho páru elektron-díra je pro germanium nutná energie asi 2,99 eV a pro křemík přibližně 3,66 eV. Elektrony se začnou pohybovat směrem ke kladné elektrodě a v připojeném obvodu vznikne měřitelný proudový impulz. Amplituda vzniklého impulsu na výstupu zesilovače je přímo úměrná energii detekovaného záření. Spektrometrickou analýzu energie detekovaného záření tak lze provádět pomocí amplitudové analýzy výstupních impulzů.

3.4.2.1 Křemíkové detektory Základní charakteristika křemíku vytváří vhodné podmínky pro používání křemíkových detektorů k detekci a spektrometrii nízké aktivity alfa a beta zářičů. Požadované vlastnosti přitom nejsou ovlivněny technologickým způsobem získání struktury diody. Křemíkové detektory dosahují vysoké účinnosti detekce elektronů a alfa částic a vysoké rozlišovací schopnosti (TYKVA a SABOL, 1991). Zároveň mají nízké pozadí, což je způsobeno vlivem tenké detekční vrstvy. V případě spektrometrie je tato vrstva určena dosahem detekovaných částic s maximální energií. Pro detekci je nutné, aby detekční vrstva umožnila detekovaným částicím generovat takové množství párů elektron-díra, aby dosažený náboj byl větší než šumový náboj. Výhoda křemíkových detektorů spočívá v možnosti zmenšení detekčního objemu na velikost odpovídající detekovanému záření. Účinná plocha detektoru je tedy definována měřeným vzorkem (TYKVA a SABOL, 1991). Tyto detektory dosahují vyššího spektrometrického rozlišení, mají jednodušší uspořádání a nižší nároky na provoz než detektory scintilační a ionizační.

3.4.2.2 Germaniové detektory V současnosti poskytují germaniové detektory nejvhodnější podmínky pro analýzu spekter gama. Dřívější výrobní technologie vytvářely monokrystaly germania s vysokým obsahem příměsí. Využívaly se zejména germaniové detektory s příměsí lithia Ge(Li). Tyto detektory se dosud používají, ale jsou postupně nahrazovány detektory z čistého germania (TYKVA a SABOL, 1991). Použití čistého germania umožňuje vyrobit detektor HPGe, který je potřeba chladit kapalným dusíkem pouze v době provozu (GERNDT, 1996). Tímto dochází ke snížení provozních nákladů

23

a zároveň k odstranění komplikací spojených se zajištěním kapalného dusíku v době, kdy se detektor dlouhodobě nevyužívá. Při měření nízké aktivity se využívají germaniové detektory v různém uspořádání. Spektrometrie s vysokou účinností detekce je vedle rozměru detektoru dosahována také volbou měřící geometrie (TYKVA a SABOL, 1991). Při měření nízkých aktivit dosahují germaniové detektory nižší účinnosti detekce než scintilační detektory.

3.4.2.3 HPGe detektory Detektory z vysoce čistého germania mohou být buď n-typu nebo p-typu. HPGe detektor p-typu je nejčastěji využívaným detektorem v laboratořích. Oba typy jsou závislé na koncentraci donorových a akceptorových atomů v krystalu (ORTEC, 2004). Pro připojení diody k elektrickému obvodu, je nutné umístit na krystal kontakty. Kontakt n+ je tvořen silnou vrstvou lithia, p+ kontakt je tvořen tenkou vrstvou s iontovou implantací. Silná vrstva lithia je zvolena z důvodu jeho rozptylování do germania. V případě p-typu je silná vrstva lithia umístěna na vnějším povrchu a tenká vrstva s iontovou implantací je uvnitř. U detektoru n-typu jsou tyto vrstvy umístěny opačně (silná vrstva lithia je uvnitř a tenká vrstva je na vnějším povrchu).

Obrázek č. 3: Geometrie krystalu HPGe detektoru p-typu (ORTEC, 2004)

Krystal detektoru může být upraven do libovolného tvaru, důležité je zejména elektrické pole uvnitř krystalu. Vhodným tvarem krystalu je disk nebo válec s dutým jádrem. Detektory s krystalem ve tvaru válce jsou označovány jako koaxiální, ve tvaru 24

disku jako planární detektory (ORTEC, 2004). Koaxiální konstrukce umožňuje vyrábět detektory větším rozměrů, které však vyžadují větší kapacitu. Největší detektory p-typu jsou přibližně o 75 % větší než největší detektory n-typu. Planární detektory mají výbornou rozlišovací schopnost při nízkých energiích, při vysokých energiích je však jejich účinnost a rozlišení snížena.

Obrázek č. 4: Geometrie krystalu HPGe detektoru n-typu (ORTEC, 2004)

3.4.3 Gamaspektrometrická analýza Gamaspektrometrie je rychlou a vhodnou metodou uplatňovanou pro měření přírodních i umělých radionuklidů obsažených v přírodních vzorcích (HURTADO, 2007). Gamaspektrometrická analýza se přednostně využívá ke stanovení obsahu většího množství radionuklidů ve vzorku. Pro analýzu velmi nízkých koncentrací radionuklidů se využívají germaniové polovodičové detektory HPGe. Polovodičový detektor s vysokým

energetickým

rozlišením,

který

je

propojený

s mnohokanálovým

amplitudovým analyzátorem, zaznamenává gama záření emitované vzorkem (DATA PRO, 2001). Tato metoda je tedy vhodná pro stanovení radioaktivních prvků emitujících gama záření. Během měření nedochází k porušení vzorku, a proto je možné jej využít opakovaně nebo pro provedení dalších analýz. Před zahájením vlastního měření je zcela nezbytná kalibrace měřící aparatury.

3.4.3.1 Energetická (kvalitativní) kalibrace Kvalitativní kalibrace slouží ke stanovení závislosti mezi polohou píků ve spektru a energií příslušných gama kvant. Energetická kalibrace je vyjádřena matematickým vztahem energie gama kvant a počtem kanálů. Přesně provedená energetická kalibrace je zásadní pro gamaspektrometrickou analýzu (SCHROETTNER a KINDL, 2010). 25

Kalibrace se provádí měřením vzorku s radionuklidy o známých energiích gama kvant. K provedení energetické kalibrace může být využito spektrum standardních vzorků dodávaných Českým metrologickým institutem, Inspektorátem ionizujícího záření (ČMI IIZ, Praha). Je tedy známé číslo kanálu, na kterém se daný nuklid nachází. Kanálu se přidělí příslušná energie a tím dojde k nakalibrování osy x. Vodorovné ose x se tak stanoví správné měřítko (ULLMANN, 2002).

3.4.3.2 Účinnostní (kvantitativní) kalibrace Kvantitativní kalibrace slouží ke stanovení vztahu, který charakterizuje s jakou účinností bude gamaspektrometrická trasa stanovovat aktivitu určitého radionuklidu. Účinnostní kalibrace závisí na mnoha faktorech (geometrie, hmotnost a hustota vzorku), její provedení je tak výrazně složitější než je proces energetické kalibrace. Detekční účinnost je do velké míry ovlivněna energií gama záření. Nejprve roste se zvyšující se energií gama záření a pro energie okolo 60 až 100 keV dosahuje maxima (ULLMANN, 2002). Následně detekční účinnost s rostoucí energií klesá. Výsledná účinnostní křivka závisí nejen na detekčním systému ale také na tvaru, hustotě a výšce vzorku. Použitý standardní vzorek by měl mít fyzické rozměry, chemické složení a hustotu podobnou vzorkům, které budou analyzovány, aby byla minimalizována odchylka při měření (HARB a kol., 2008). Energetická i účinnostní kalibrace je u definované gamaspektrometrické trasy platná pouze pro zvolené podmínky, zejména pro geometrii.

3.5 Faktory ovlivňující měření ionizujícího záření Účelem měření ionizujícího záření je zjistit informace o počtu kvant, intenzitách, energiích a dalších charakteristikách (ULLMANN, 2002). Stoprocentní účinnost měření je ideálním předpokladem. Ve skutečnosti je však měřící proces ovlivněn řadou faktorů, které mohou způsobovat omezení možnosti měření nebo zkreslovat výsledky. Detekční účinnost v určitém časovém intervalu je vyjádřena jako poměr mezi počtem zaznamenaných impulzů a počtem jaderných přeměn ve zdroji. Pro dosažení vysoké detekční účinnosti je v první řadě nezbytné zajistit vstup co největšího počtu emitovaných částic (resp. fotonů) do detektoru (TYKVA a SABOL, 1991). Každý detektor proto vyžaduje stanovení faktorů (charakteristik), které mají vliv na měření

26

ionizujícího záření. Toto stanovení je nezbytné pro objektivní měření a dosažení co nejvyšší účinnosti. K základním faktorům ovlivňujícím měření ionizujícího záření patří pracovní napětí detektoru, mrtvá doba detektoru, pozadí měřící aparatury, absorpce záření, samoabsorpce, zpětný odraz a geometrie měření. Tyto faktory vycházejí ze způsobu uspořádání vzorku a detektoru, z vlastností vzorku a měřící aparatury. Některé z těchto faktorů jsou využívány také v ochraně před zdroji ionizujícího záření.

3.5.1 Mrtvá doba detektoru Mrtvá doba detektoru je definována jako minimální časový interval mezi dvěma po sobě jdoucími detekcemi kvanta záření. Po tuto dobu není detektor schopen registrovat další impulzy. Mrtvá doba detektoru způsobuje, že naměřená četnost impulzů bude nižší než skutečná (BÉCARES a BLÁZQUEZ, 2012). Tato ztráta roste s četností kvant měřeného záření. Dochází tedy ke snížení detekční účinnosti, která ovšem není konstantní a je závislá na intenzitě analyzovaného záření (ULLMANN, 2002). Vlivem toho může docházet k výrazným chybám v měřícím procesu. Skutečná četnost impulzů může být stanovena na základě naměřené četnosti, pokud je známa mrtvá doba detektoru (BÉCARES a BLÁZQUEZ, 2012). Mrtvá doba detektoru se uvádí v mikrosekundách. Existují dva druhy mrtvé doby detektoru označované jako paralyzabilní a nonparalyzabilní mrtvá doba (BÉCARES a BLÁZQUEZ, 2012). Během paralyzabilní mrtvé doby nedochází k zaznamenání další částice a zároveň tato částice prodlouží necitlivost detektoru. V případě non-paralyzabilní mrtvé doby nemají neregistrované přilétající částice vliv na činnost detektoru (ULLMANN, 2002). Po uplynutí mrtvé doby je detektor schopen ihned zaznamenávat další impulzy. Na účinku mrtvé doby se podílejí všechny části detekčního systému (detektor, zesilovač,

amplitudový

analyzátor,

čítač

impulzů).

V případě

scintilačních

a polovodičových detektorů však došlo vlivem vývoje v oblasti elektroniky a materiálů k výraznému zkrácení mrtvé doby detektoru (ULLMANN, 2002). Mrtvou dobu detektoru je tedy možné minimalizovat vhodnou volbou detektoru a četností impulzů. Odstranit ji lze jedině matematickou korekcí, pro jejíž provedení je nutné znát hodnotu mrtvé doby pro konkrétní detektor.

27

3.5.2 Pozadí měřící aparatury Každé měřící zařízení (radiometr) zaznamenává kromě měřeného signálu také určitý signál pozadí (ULLMANN, 2002). Pozadí je způsobeno buď vnějšími vlivy, jako je kosmické záření a přirozená radioaktivita prostředí nebo vlivy vnitřními, mezi které patří šum detektoru. K dosažení vysoké detekční účinnosti je potřebné co nejnižší pozadí měřící aparatury, které je při měření nízké aktivity vyjádřeno počtem impulzů za minutu (TYKVA a SABOL, 1991). K redukci pozadí slouží dále uvedená opatření. V první řadě je to stínění detektoru tak, aby byla omezena registrace částic kosmického záření a záření z prostředí v okolí detektoru. Základním stínícím materiálem je olovo a ocel s vysokou radiochemickou čistotou. Vhodné umístění pracoviště umožňuje dosáhnout významné absorpce kinetické energie částic kosmického záření (TYKVA a SABOL, 1991). Laboratoře bývají často umístěny do podzemních prostor budov, kde dochází k uplatnění stínícího efektu. Dalším požadavkem pro zajištění nízkého pozadí je omezení zdrojů záření v okolí detektoru, např. ve stavebních materiálech a geologickém podloží. Důležité je také

vybrat

vhodný

konstrukční

materiál

samotného

detektoru

s vysokou

radionuklidovou čistotou a při montáži detektoru zabránit kontaminaci. Pro objektivní měření je nutné určit velikost pozadí samostatným měřením a odečíst ji od výsledných aktivit změřených vzorků (HÁLA, 1998). Pokud je aktivita vzorku nízká, může být počet impulzů pozadí shodný nebo dokonce vyšší než je počet impulzů vzorku. V tomto případě se výrazně snižuje detekční účinnost nebo je měření úplně znemožněno. Proto je nutné, zvláště při měří nízkých aktivit, efekt pozadí co nejvíce potlačit.

3.5.3 Absorpce záření Absorpce záření je proces, při kterém dochází ke snížení intenzity záření, která je způsobena průchodem přes látku (THE FREE DICTIONARY, 2002). Energie záření je přeměněna na teplo nebo na jiné formy molekulární energie. Při průchodu ionizujícího záření látkou tedy dochází ke ztrátě (absorpci) jeho energie vyvolanou srážkami s atomy a molekulami (HÁLA, 1998). Energie absorbovaného záření se projeví zvýšením vnitřní energie atomů a molekul absorbující látky. U málo pronikavého záření dochází téměř k absolutní absorpci, v případě pronikavého záření je určitá část kvant pohlcena a zbývající část prochází dále

28

(ULLMANN, 2002). Pokud by záření prošlo přes průhlednou hmotu, byla by změna intenzity záření minimální (THE FREE DICTIONARY, 2002). Materiál, který by propouštěl celé spektrum elektromagnetického záření však neexistuje. Absorpce záření závisí na řadě faktorů, mezi které patří složení atomů a molekul, druh a energie záření a tloušťka vrstvy absorbující látky (THE FREE DICTIONARY, 2002). Závislost zeslabení záření na tloušťce vrstvy absorbující látky se uplatňuje při ochraně před ionizujícím zářením (HÁLA, 1998). Tato závislost se využívá také v řadě měřících a kontrolních procesů v průmyslu a lze ji pro beta záření vyjádřit následujícím vztahem: I = I0 · e- µd

[1]

I ..... intenzita prošlého záření I0 ..... intenzita záření

µ ..... absorpční koeficient d ..... tloušťka vrstvy

3.5.4 Pracovní napětí detektoru Napětí vkládané na elektrody podmiňuje vznik ionizačního proudu. Proto je nutné stanovit hodnotu pracovního napětí pro daný typ detektoru. Zároveň je potřeba nalézt oblast pracovní charakteristiky, ve které nedochází ke vzniku různého ionizačního proudu při malé změně napětí.

3.5.5 Samoabsorpce Při měření aktivit vzorků se zářiči o nízké energii dochází k významným účinkům samoabsorpce. Při průchodu gama fotonů jakýmkoliv materiálem včetně vzorku, ve kterém jsou obsaženy, dochází k interakcím vedoucím ke ztrátě energie. Tato ztráta má za následek snížený počet naměřených impulzů ve vzorku (McMAHON a kol., 2004). Tento jev je označován jako samoabsorpce vzorku. Samoabsorpce je ovlivněna řadou faktorů, mezi které patří hustota, výška, velikost a elementární složení vzorku a energie gama záření (HERNÁNDEZ a EL-DAOUSHY, 2002). Pro přesné stanovení aktivity přírodních vzorků (zejména sedimentů a půd) emitujících gama záření je nutné zohlednit samoabsorpci vzorku (McMAHON a kol., 2004). Samoabsorpce z velké části závisí na hustotě vzorku. Zanedbání rozdílu hustoty měřeného a standardního vzorku může vést k závažným chybám při stanovování

29

aktivity (VARGAS a kol., 2002). Pro odstranění efektu samoabsorpce je vhodné využívat vzorky, které jsou svým složením, velikostí a hustotou co nejvíce podobné standardním vzorkům, aby docházelo k minimálním odchylkám v měřícím procesu (McMAHON a kol., 2004). Odchylky při měření lze minimalizovat také tím, že budou použity měřící nádoby obsahující vzorek budou mít stejné rozměry jako nádoby se standardy a budou vzorkem naplněny do stejné výšky jako standardní vzorky (MELQUIADES a APPOLONI, 2001).

3.5.6 Zpětný odraz záření (rozptyl) Atomové číslo podložky vzorku radioaktivního zářiče ovlivňuje odraz určitého počtu částic od materiálu podložky. Dochází ke změně směru pohybu a částice záření vnikají do jiného prostoru, než do kterého byly původně vyslány. Příčina rozptylu je odlišná podle typu záření (HÁLA, 1998). U záření gama dochází k rozptylu na elektronech (Comptonův rozptyl), u beta záření vznikají elektromagnetické interakce s elektrony. Pravděpodobnost vzniku rozptylu gama záření je tím větší, čím je vyšší atomové číslo a hustota rozptylující látky. Zpětný odraz záření od podložky zvyšuje naměřené četnosti impulzů. K opravě napočtených impulzů lze využít koeficient zpětného odrazu. Efekt zpětného odrazu je možné zcela odstranit přípravou vzorku bez podložky. To znamená, že bude použita taková podložka vzorku radioaktivního zářiče, která stanovené záření propustí.

3.5.7 Geometrie měření Geometrie měření má zásadní vliv při měření ionizujícího záření. Celková účinnost měření závisí na vlastní detekční účinnosti detektoru a také na vzájemném uspořádání analyzovaného vzorku a detektoru (ULLMANN, 2002). Geometrie měření vyjadřuje všechna hlediska prostorového vztahu a konfigurace vzorku vzhledem k detektoru. Tento faktor je tedy možné omezit na základě výběru vhodné polohy vzorku vůči detektoru, tvarem krystalu a typem detektoru. Nejjednodušší konfiguraci lze získat v případě, kdy bude měřený vzorek umístěn těsně u detektoru. Pokud se zanedbá vliv absorpce a velikosti vzorku, může být v ideálním případě registrována polovina veškerého záření emitovaného vzorkem. Měření potom probíhá v geometrii 2π (180°), což je polovina plného prostorového úhlu 4π (360°). Pro takto umístěný vzorek dosahuje celková detekční maximálně padesáti procent. K měření v geometrii 2π se

30

využívají planární detektory. Pro zvýšení detekční účinnosti lze použít studnové detektory, které měří veškeré záření emitované vzorkem do plného prostorového úhlu. Větší krystal detektoru nezajistí vyšší účinnost měření, naopak menší krystal účinnost sníží (ORTEC, 2004). Z bodového vzorku se šíří ionizující záření všemi směry do prostoru kulové geometrie. Při měření bodových vzorků je detektorem zaznamenána jen část z kulové geometrie. Prostorový úhel, který je vymezený vzdáleností vzorku od detektoru a poloměrem detektoru, je označován jako geometrie měření a je vyjádřen prostřednictvím geometrického faktoru.



ω = 0,5 ⋅ (1 − cos α ) = 0,5 ⋅ 1 −

(h

 

h 2

+ r2

)

   

[2]

ω ..... geometrický faktor α ..... prostorový úhel h ..... vzdálenost vzorku od detektoru r ..... poloměr detektoru

V případě bodového zdroje umístěného na ose kruhového detektoru s plochým povrchem se geometrická účinnost vypočítá pomocí níže uvedeného vzorce. Reálnější výpočty geometrické účinnosti jsou založeny na složité metodě Monte Carlo (L‘ANNUNZIATA, 1998). Aplikace těchto vzorců je ovšem velmi omezená, měřený vzorek často nemusí mít jednoduchý geometrický tvar.

η=

Ω 1 − cos[arc tan (r / d )] = 4π 2

[3]

η ..... geometrická účinnost Ω ..... prostorový úhel pod kterým je umístěn zdroj vzhledem k detektoru r ..... poloměr detektoru d ..... vzdálenost mezi detektorem a zdrojem

Minimální detekovatelná aktivita závisí na absolutní účinnosti. Ta závisí na geometrii vzorku a detektoru. Geometrie vzorku je dána velikostí a tvarem nádoby, do které je vzorek umístěn. Společnost ORTEC provedla porovnání tří rozdílných geometrií vzorku, jednalo se o filtrační papír, láhev o objemu 1 litr a Marinelliho nádobu s objemem 2 litry (ORTEC, 2004). Z tohoto průzkumu bylo zjištěno, že

31

nejúčinnější je geometrie filtračního papíru. Proto by se měly upřednostňovat diskové vzorky před využíváním větších nádob. Pokud však nelze celý vzorek umístit na filtrační papír, je vhodnější vložit jej do Marinelliho nádoby. Při srovnání Marinelliho nádoby o objemu 1 a 2 litry bylo zjištěno, že vyšší účinnosti se dosahuje s nádobou o objemu 1 litr. Je to způsobeno geometrií vzorku, Marinneliho nádoba s menším objemem má převážnou část vzorku umístěnou blíže k detektoru (ORTEC, 2004). Marinelliho nádoba dosahuje třikrát vyšší účinnosti než láhev o objemu 1 litr. Marinelliho nádoba je umístěna po stranách detektoru, a proto dosahuje vyšší účinnosti. Při měření nízkých energií však hliníkové čelo stěny snižuje gama záření, v tomto případě potom není vhodné využívat Marinelliho nádobu.

3.5.8 Půdní vzorky V souladu s faktory popsanými v předchozích kapitolách může měření ionizujícího záření výrazně ovlivnit také charakteristika půdního vzorku. Tedy zrnitostní složení, obsah organické hmoty, hloubka odběru půdního vzorku, půdní druh a typ. Půdní částice je možné podle jejich velikosti roztřídit do jednotlivých frakcí nebo kategorií. Základní rozdělení je na skelet se zrny o průměru větším než 2 mm a jemnozem s půdními částicemi menšími než 2 mm (JANDÁK a kol., 2010). Při komplexním průzkumu půd ČSSR bylo používáno následující třídění zemin na zrnitostní kategorie.

Tabulka č. 2: Zrnitostní kategorie (JANDÁK, 2010) Velikost zrn v mm < 0,001 0,001 - 0,01 0,01 - 0,05 0,05 - 0,25 0,25 - 2,00 2,00 - 4,00 4,00 - 30,00 > 30,00

Označení frakcí jednotlivé skupinové základní jíl jílnaté částice I. jemný a střední prach hrubý prach prach II. jemnozem jemný písek práškovitý písek III. střední písek písek IV. hrubý písek štěrk skelet kámen

Podle procentického zastoupení jednotlivých velikostních frakcí zrn se půdy klasifikují na půdní druhy. Zrnitost je charakteristickým znakem půd, ovlivňuje

32

soudržnost i zpracovatelnost půd. Podle Nováka se rozlišuje 7 druhů půd podle podílu jílnatých částic (< 0,01 mm).

Tabulka č. 3: Klasifikační stupnice podle Nováka (JANDÁK, 2010) Obsah částic < 0,01 mm 1. 0 - 10 % 2. 10 - 20 % 3. 20 - 30 % 4. 30 - 45 % 5. 45 - 60 % 6. 60 - 75 % 7. nad 75 %

Označení druhu půdy písčitá hlinitopísčitá písčitohlinitá hlinitá jílovitohlinitá jílovitá jíl

Klasifikace půdy lehká středně těžká těžká

Půdy lze dále kategorizovat podle typu hlavního půdotvorného substrátu na skupiny půd. Další členění je na základě diagnostických horizontů, kdy jsou určeny jednotlivé půdní typy (JANDÁK, 1993). Jsou to hlavní jednotky klasifikačního systému. Nejrozšířenějším půdním typem na území České republiky je kambizem, zemědělsky běžně využívaným půdním typem je hnědozem. Podrobnější členění je na subtyp (např. modální, podzolový, kambický), který je charakterizován podle náznaků diagnostických horizontů a variant diagnostických horizontů, které mají mezitypový charakter. Půdní subtyp je výraznou modifikací půdního typu v hloubce 0,20 – 0,25 metrů. U půdních vzorků je nutné zohlednit jejich zrnitostní a mineralogické složení. Mezi nejrozšířenější minerály, které tvoří podstatnou část minerální složky půdy, patří primární a sekundární křemičitany (JANDÁK a kol., 2010). Při studiu vertikální distribuce

137

Cs v půdách v Koreji byly zaznamenány nejvyšší aktivity radiocesia ve

svrchní vrstvě půdy (CHA a kol, 2006). S hloubkou se aktivita

137

Cs exponenciálně

snižovala. Proto je při gamaspektrometrickém stanovení radiocesia v půdě velmi důležitá také hloubka odběru půdního vzorku. Vysoké aktivity radiocesia byly zároveň naměřeny na lokalitě s vysokým obsahem organické hmoty, jílů a zvětralého biotitu, které podporují sorpci radiocesia v půdě.

Praktická část této diplomová práce je zaměřena na stanovení vlivu geometrie měření, zrnitostního složení půdního vzorku, vlivu hloubky odběru půdního vzorku a na stanovení případného vzájemného vztahu aktivity radiocesia půdních charakteristik.

33

137

Cs v půdě a vybraných

4 MATERÁL A METODIKA 4.1 Půdní vzorky a jejich úprava 4.1.1 Půdní vzorky ke stanovení vlivu zrnitosti Ke zjištění vlivu zrnitosti při stanovení obsahu radiocesia v půdě byly využity půdní vzorky zasílané Ústředním kontrolním a zkušebním ústavem zemědělským ÚKZÚZ. Tyto vzorky byly odebrány ze zemědělsky obdělávaných půd (orná půda) a lesních půd. Z těchto půdních vzorků byly vybrány ty, které obsahovaly hrubší zrnitostní frakci (zrna větší než 6 mm). Použité půdní vzorky jsou prezentovány v příloze č. 1., jejich označení a místo odběru je specifikováno v tabulce č. 4.

Tabulka č. 4: Místa odběru a označení půdních vzorků odebraných ÚKZÚZ OZNAČENÍ 5002 B 5005 B 5010 B 5011 B 6022 B

MÍSTO ODBĚRU Dolní Chrastava Panenský Týnec Rozstání pod Ještědem Krásný Dvůr Křížlice

Jednotlivé půdní vzorky byly prosévány síty o průměru ok 6 mm, 4 mm a 2,5 mm. Způsob prosévání půdních vzorků je prezentován v příloze č. 2 a použitá síta v příloze

č. 3. Půdní vzorky byly roztříděny do čtyř kategorií podle velikosti půdních zrn. Jednalo se o následující kategorie: o velikosti zrn větší než 6 mm, 6 až 4 mm, 4 až 2,5 mm a menší než 2,5 mm. Půdní vzorky jednotlivých kategorií byly uloženy do kelímků z polyetylénu, a tak připraveny k měření. Použité kelímky mají kruhový průřez a objem 200 ml. Parametry polyethylenových kelímků jsou uvedeny v tabulce č. 5.

Tabulka č. 5: Parametry kelímku z polyetylénu objem hmotnost výška průměr dolní průměr horní

200 ml 12 g 4,8 cm 7,7 cm 9,5 cm

34

Kelímky byly půdními vzorky naplněny do výšky 2,5 cm a uzavřeny víčkem. Daná výška vrstvy naplnění byla zvolena podle 100 ml standardního vzorku. Půdní vzorek roztříděný podle velikosti půdních zrn a připravený pro gamaspektrometrickou analýzu je prezentován v příloze č. 4. Jednotlivá měření byla prováděna po dobu 20 hodin. Zjištěné celkové aktivity

137

Cs v půdních vzorcích byly následně přepočítány na

hmotnostní aktivity.

4.1.2 Půdní vzorky ke stanovení vlivu geometrie měření Pro stanovení vlivu geometrie měření byl využit půdní vzorek odebraný ÚKZÚZ. Jednalo se o lehkou půdu, půdní typ kambizem odebranou v roce 2011. Tato půda byla označena kódem 4009 B. U půdního vzorku byla stanovena hmotnostní aktivita radiocesia 3,5 Bq.kg-1. Jednalo se tedy o půdu s velmi nízkou aktivitou 137Cs, která byla vhodná pro provedení tohoto experimentu. Odpovídající vzorek této půdy byl uměle kontaminován vodním roztokem

137

CsCl, aby se konečná hmotnostní aktivita

137

Cs

v půdním vzorku zvýšila na cca 500 Bq na 100 ml půdy a následné měření bylo poměrně málo časově náročné a nebylo ovlivněno aktivitou přidávané půdy. 20 ml takto zkontaminované půdy bylo uloženo do 200 ml měřícího kelímku a následně byla gamaspektrometrickou analýzou stanovena aktivita

137

Cs v půdním vzorku. Postupně

bylo ke zkontaminované půdě přidáváno vždy 20 ml vzorku ze zbývajícího nekontaminovaného půdního vzorku 4009 B a po každém přidání byla detektorem HPGe stanovena aktivita

137

Cs. Každé stanovení radiocesia při jednotlivých objemech

vzorku bylo třikrát zopakováno, gamaspektrometrická analýza trvala 5 minut. Tímto způsobem probíhalo měření až do přidání 100 ml nekontaminované půdy.

Obrázek č. 5: Příčný řez 500 ml Marinelliho nádobou 35

Stejný postup byl zopakován při měření v 500 ml Marinelliho nádobě. Nejdříve bylo do měřící nádoby vloženo 100 ml radiocesiem uměle zkontaminované půdy (aktivity cca 100 Bq) a následně bylo přidáváno 100 ml nekontaminovaného půdního vzorku 4009 B až do objemu 500 ml. Pro každých 100 ml bylo třikrát zopakováno měření, které probíhalo 5 minut. Použité měřící nádoby (200 ml kelímek a 500 ml Marinelliho nádoba) jsou prezentovány v příloze č. 5. Zjištěné aktivity radiocesia ve vzorcích byly přepočítány na hmotnostní aktivity.

4.1.3 Půdní vzorky ke stanovení vlivu hloubky odběru vzorku Půdní vzorky využité ke stanovení vlivu hloubky odběru byly odebrány na lesních lokalitách v kraji Vysočina. Na stejné lokalitě byla odebrána odděleně svrchní a spodní vrstva půdy. Vzorky svrchní vrstvy půdy byly odebírány z půdního povrchu hned pod hrabankou, vzorky spodní vrstvy půdy byly získávány z hloubky 20 cm pod půdním povrchem. Následně byly jednotlivé vzorky (zvlášť svrchní a spodní vrstva půdy) připraveny k měření v 500 ml Marinelliho nádobách. Půdní vzorky byly měřeny 20 hodin.

Tabulka č. 6: Lokality odběru a označení půdních vzorků NALEZIŠTĚ OZN. VRSTVA 8 svrchní Záhoří 9 spodní 1 svrchní Čechočovice 2 spodní 7 svrchní Vápenice 12 spodní 11 svrchní Babín 10 spodní 3 svrchní Lubi 6 spodní Po zjištění aktivit 137Cs ve svrchních a spodních vrstvách půdních vzorků, došlo ke smíchání obou vrstev ze stejné lokality. Ze stejného naleziště bylo použito vždy 500 ml svrchní i spodní vrstvy, které byly ve vhodné nádobě promíchány a následně z nich byl připraven půdní vzorek do 500 ml Marinelliho nádoby. Smíchané půdní vzorky byly měřeny po dobu 20 hodin. Stejné smíchané půdní vzorky byly v množství 100 ml následně měřeny také v geometrii 200 ml kelímku. Kelímky byly těmito smíchanými 36

půdními vzorky naplněny do výšky 2,5 cm (podle výšky naplnění 100 ml standardního vzorku). Měření probíhalo opět 20 hodin. Zjištěné aktivity

137

Cs v půdních vzorcích

byly přepočítány na hmotnostní aktivity.

4.1.4 Půdní vzorky pro určení korelace mezi aktivitou 137Cs a vlastnostmi půdy Pro určení korelace mezi aktivitou

137

Cs a vlastnostmi půdy byly využity půdní vzorky

zasílané Ústředním kontrolním a zkušebním ústavem zemědělským ÚKZÚZ, u kterých byla v radiometrické laboratoři na Ústavu molekulární biologie a radiobiologie stanovena aktivita 137Cs v letech 2008, 2009, 2010 a 2011. U těchto půdních vzorků byl dále určen půdní druh, půdní typ a zastoupení určitých zrnitostních frakcí v procentech. Jednalo se o následující zrnitostní frakce: F1 (0,001-0,01 mm), F2 (0,01-0,05 mm), F3 (0,05-0,25 mm) a F4 (0,25-0,5 mm). Seznam využitých vzorků půd, jejich vlastností a hmotnostních aktivit 137Cs v jednotlivých letech je uveden v příloze č. 7. Při kalkulaci korelačních vztahů byl využit počítačový statistický program Unistat pro t-test a statistický program SAS pro Pearsonovu korelaci. Byly stanoveny tyto statistické charakteristiky pro jednotlivé vlastnosti půdy: korelační koeficient R, spolehlivost P, aritmetický průměr a směrodatná odchylka. Podle hodnoty spolehlivosti bylo možné určit, které informace lze považovat za průkazné. P < 0,05 ..... průkazné P < 0,01 ..... velmi průkazné P < 0,001 ..... vysoce průkazné

4.2 Gamaspektrometrická analýza 4.2.1 Přístrojové vybavení radiometrické laboratoře Aktivita

radiocesia

137

Cs

v půdních

vzorcích

byla

stanovena

pomocí

gamaspektrometrické analýzy. Měření bylo provedeno v radiometrické laboratoři na Ústavu molekulární biologie a radiobiologie, který je součástí Agronomické fakulty Mendelovy univerzity v Brně. Radiometrická laboratoř je prezentována v příloze č. 6. Použitá gamaspektrometrická trasa se skládá z: •

koaxiálního polovodičového detektoru HPGe (Ortec) se stínícím krytem (Canberra Packard) a chlazením v Dewarově nádobě s kapalným dusíkem

•

zesilovače

•

mnohokanálového analyzátoru (MCA)

37

•

PC vybaveným SW GENIE 2000 (Canberra Packard)

Mnohokanálový analyzátor (MCA) je nezbytný pro analýzu signálů vycházejících z detektoru. Analyzátor je napojen na software GENIE 2000. Tento systém umožňuje nastavit jednotlivé proměnné a následně analyzovat elektrické impulzy. Polovodičový germaniový detektor HPGe firmy Ortec pracuje s relativní účinností 40 %. Průměr detektoru dosahuje 64,8 mm a délka 67,2 mm. Pracovní napětí detektoru je 4500 V.

Zdroj vysokého napětí

Vzorek

Detektor HPGe

Předzesilovač

Zesilovač

Mnohokanálový analyzátor

Obrázek č. 6: Schéma gamaspektrometrické trasy s HPGe detektorem

Použitý předzesilovač zajišťuje optimální vazbu detektoru na přenosové vedení a vstup navazujících elektronických bloků měřící aparatury (TYKVA a SABOL, 1991).

4.2.2 Příprava a kalibrace gamaspektrometrické trasy s HPGe detektorem Před zahájením vlastního měření je důležité provést kalibraci měřící aparatury. Nejdříve je nutné nastavit hodnoty vysokého napětí a předzesilovače. Tyto hodnoty bývají deklarovány výrobcem, a proto je stačí pouze nastavit pomocí příslušných ovladačů. Dalším nezbytným krokem je provedení energetické (kvalitativní) a účinnostní (kvantitativní) kalibrace. Správnost kalibrace systému se ověřuje pomocí standardních vzorků, které jsou dodávány Českým metrologickým institutem, Inspektorátem ionizujícího záření.

4.2.2.1 Energetická (kvalitativní) kalibrace Energetická kalibrace vyjadřuje lineární závislost mezi energií registrovaných gama kvant a přiřazeným číslem kanálu. Energii lze určit pomocí následujícího výpočtu: E = k · n + E0

[4]

E ..... energie n ..... číslo kanálu

38

Kalibrace se provádí měřením vzorku s radionuklidy o známých energiích gama kvant. Po provedení energetické kalibrace jsou jednotlivým píkům přiřazeny energie. Podle stanovených energií již lze odvodit jednotlivé nuklidy. Ty se určují pomocí knihoven nuklidů uložených v používaném softwaru. Pro tuto diplomovou práci byl důležitý pík s energií 667,1 keV, který odpovídá radiocesiu 137Cs. Software GENIE 2000 nabízí několik způsobů provedení energetické kalibrace (Energy Only, Energy Full: By Certificate, By Nuclide List, By Calibration File, By Entry). Po vložení požadovaných dat dochází k automatickému provedení kvalitativní kalibrace. Z energetické kalibrace je získán výsledný graf, který vyjadřuje závislost mezi energiemi gama kvant a polohami píků (označením jednotlivých kanálů).

4.2.2.2 Účinnostní (kvantitativní) kalibrace Kvantitativní kalibrace slouží ke stanovení vztahu, který charakterizuje s jakou účinností bude gamaspektrometrická trasa stanovovat aktivitu určitého radionuklidu. Pro provedení účinnostní kalibrace je v radiometrické laboratoři na Ústavu molekulární biologie a radiobiologie využíván software GENIE 2000. Nejčastěji se používá postup By Calibration File, kdy je využit kalibrační soubor vzniklý při energetické kalibraci. Pro každý zvolený radionuklid a odpovídající pík je důležité zkontrolovat energii v maximu, účinnost a chybu stanovení. Účinnost vyjadřuje poměr mezi počtem impulzů a aktivitou, vypočítá se podle následujícího vzorce.

εE =

P t ⋅ A⋅ y ⋅ K2

[5]

εE ..... účinnost píku totální absorpce gama kvant s energií E P ..... čistá plocha píku vypočítaná jako celková plocha píku včetně pozadí mínus pozadí píku (P = G -B) t ..... doba měření standardního vzorku A ..... aktivita v Bq daného radionuklidu ve standardním vzorku propočtená na dobu prováděné kalibrace y ..... pravděpodobnost vzniku gama kvant s energií E z celkového počtu kvant všech energií příslušné gama přeměny K2 ..... korelace na přeměnu během doby měření vzorku

39

4.2.2.3 Vyhodnocení plochy píku Diskrétní počty impulzů v jednotlivých kanálech vytváří typické gama spektrum. Energie gama fotonu zachyceného v detektoru je převedena na elektrický impulz. Výška impulzu je lineárně úměrná energii absorbovaného gama fotonu. Prostřednictvím konvertoru ADC (Analog to Digital Converter) je analogový impulz převeden na digitální údaj, který se přiřadí odpovídajícímu kanálu. Plocha píku je přímo úměrná aktivitě daného radionuklidu, stanoví se pomocí následujícího vztahu. P=G−N⋅

( B1 + B2 ) 2⋅n

[6]

P ..... plocha píku G ..... celková plocha píku N ..... počet všech kanálů daného píku n ..... počet koncových bodů pro určení pozadí na pravé a levé straně píku B1, B2 ..... pozaďové hodnoty na levé a pravé straně píku Z koncových bodů na levé a pravé straně píku program vypočítá průměrnou pozaďovou hodnotu odpovídající Comptonovu rozptylu v oblasti daného píku. Počet koncových bodů lze podle potřeby nastavit, většinou se používá 2 až 6 bodů na levé a pravé straně píku. Vypočtená plocha píku se následně vynásobí odpovídajícím kalibračním faktorem pro danou energii píku a geometrii měření a je tak stanovena aktivita, která odpovídá ploše píku ve vzorku. Pomocí softwaru GENIE 2000 jsou tímto způsobem stanoveny plochy všech píků ve spektru, pokud nejsou pod hodnotou minimální detekovatelné aktivity MDA.

4.2.3 Měření pozadí Pozadí by mělo být co nejmenší a s ohledem k četnosti měřených vzorků zanedbatelné. Průměrnou hodnotu pozadí je nutné odečíst od průměrné četnosti měřených vzorků. Použitý software GENIE 2000 odečítá hodnotu pozadí automaticky.

4.2.4 Provedení kvalitativní analýzy Po vložení vzorků na polovodičový detektor a po provedení gamaspektrometrické analýzy se na obrazovce počítače prostřednictvím softwaru GENIE 2000 zobrazí spektrum s řadou píků. Každý pík odpovídá určitému nuklidu a poskytuje informace

40

o jeho energii. V případě, že je systém energeticky nakalibrovaný, jsou jednotlivým píkům automaticky přiřazeny určité radionuklidy. Stačí tedy pouze ověřit správnost jejich přiřazení a rozeznat nuklidy, které jsou vyhledávány. Pro tuto diplomovou práci byl důležitý pouze pík s energií 667,1 keV, který odpovídá radiocesiu 137Cs.

4.2.5 Provedení kvantitativní analýzy Provedení kvantitativní analýzy znamená stanovit množství dané látky v měřeném vzorku. Správně nakalibrovaný systém umožňuje přímé odečtení aktivity daného radionuklidu při nastavení kurzoru na určitý pík. Pokud není nastaveno množství vzorku a tedy systémem vypočítána hmotnostní (objemová) aktivita, je nutné ji podle skutečného množství vzorku v měřící nádobě dopočítat. Aktivitu radionuklidu lze pro danou energii vypočítat následovně: A = K ⋅P =

P ε E ⋅ t ⋅ y ⋅ m ⋅ K a ⋅ K1 ⋅ K 2

[7]

A ..... aktivita [Bq] P ..... čistá plocha píku vypočítaná jako celková plocha píku včetně pozadí mínus pozadí píku (P = G -B) K ..... kalibrační faktor

εE ..... účinnost píku totální absorpce gama kvant s energií E t ..... doba měření y ..... pravděpodobnost vzniku gama kvant s energií E z celkového počtu kvant všech energií příslušné gama přeměny m ..... hmotnost Ka ..... korekce na rozdílnost mezi hustotou měřeného a kalibračního vzorku pro danou geometrii K1 ..... korekce na radioaktivní přeměnu během doby mezi termínem odběru a začátkem měření K2 ..... korekce na radioaktivní přeměnu během doby měření vzorku Konstanty K1 a K2 jsou významné, pokud má daný radionuklid krátký poločas přeměny. V případě, že je poločas přeměny vysoký (jako u radiocesia předpokládat, že se konstanty K1 a K2 rovnají jedné.

41

137

Cs) lze

Pro jednodušší srovnávání získaných výsledků je vhodné vyjádřit množství radionuklidu prostřednictvím hmotností aktivity Am, která se vztahuje na jednotku hmotnosti vzorku. Am =

A m

[8]

Am ..... hmotnostní aktivita [Bq.kg-1] A ..... aktivita [Bq] m ..... hmotnost analyzovaného vzorku [kg]

4.2.6 Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita Minimální významná aktivita MVA označovaná také jako práh detekce je hodnota, od které jsou stanovené aktivity pokládány za aktivity vzorku. Nižší hodnoty jsou připisovány pozadí. Minimální významná aktivita tak představuje aktivitu, která je již statisticky významná. MVA se stanovuje ze spekter získaných při měření vzorku a pozadí. Pokud je zjištěná hodnota aktivity vyšší než MVA, lze tuto aktivitu ve vzorku považovat za skutečnou se spolehlivostí 95 % nebo 99 %. Minimální detekovatelná aktivita MDA je taková hodnota aktivity radionuklidu, kterou je ještě možné detekovat. MDA je charakterizována jako skutečná hodnota aktivity ve vzorku, u které je pouze nízká pravděpodobnost, že bude naměřena aktivita nižší než je minimální významná aktivita. Minimální detekovatelná aktivita tak určuje podmínky měření a požadavky na spektrometrickou trasu. Většina spektrometrických programů je nastavena tak, že zobrazují výsledky aktivit, které mají vyšší hodnotu než minimální detekovatelná aktivita. MVA a MDA je možné vypočítat podle níže uvedených vzorců.

AMVA =

LC ε E ⋅ t ⋅ y ⋅ m ⋅ K a ⋅ K1 ⋅ K 2

[9]

AMDA =

LD ε E ⋅ t ⋅ y ⋅ m ⋅ K a ⋅ K1 ⋅ K 2

[10]

AMVA ..... minimální významná aktivita [Bq.kg-1] AMDA ..... minimální detekovatelná aktivita [Bq.kg-1] LC ..... mez významnosti [imp] LD ..... mez detekce [imp] pro α = 0,05

LC = 2,33 ⋅ µ B

[11]

42

LD = 2,71 + 4,65 ⋅ µ B

[12]

µB ..... pozadí odpovídající píku s energií E εE ..... účinnost píku totální absorpce gama kvant s energií E (εE = 0,02439) t ..... doba měření vzorku [s] y ..... pravděpodobnost vzniku gama kvant s energií E z celkového počtu kvant všech energií příslušné gama přeměny (y = 0,851) m ..... hmotnost [kg] Ka ..... korekce na rozdílnost mezi hustotou měřeného a kalibračního vzorku pro danou geometrii K1 ..... korekce na radioaktivní přeměnu během doby mezi termínem odběru a začátkem měření K2 ..... korekce na radioaktivní přeměnu během doby měření vzorku

43

5 VÝSLEDKY A DISKUZE 5.1 Stanovení vlivu zrnitosti 5.1.1 Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita Půdní vzorky využité ke stanovení vlivu zrnitosti disponují nízkými hodnotami aktivity, proto bylo nutné dopočítat minimální významnou aktivitu MVA a minimální detekovatelnou aktivitu MDA nezbytnou pro zjištění, zda naměřené aktivity skutečně náleží půdním vzorkům. Nejdříve byla vypočítána mez významnosti LC a mez detekce LD podle vztahu [11] a [12]. Z těchto hodnot byla následně dopočítána MVA a MDA pro jednotlivé půdní vzorky podle rovnice [9] a [10]. Z tabulky č. 7 a č. 8 lze vyčíst, že hmotnostní aktivity všech půdních vzorků určených ke stanovení vlivu zrnitosti jsou vyšší než hodnota vypočítané MVA. Lze tedy předpokládat, že naměřené aktivity skutečně patří půdním vzorkům.

Tabulka č. 7 : Mez významnosti, mez detekce, minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita OZN. 5002 B

5005 B

5010 B

5011 B

6022 B

VELIKOST ZRN

LC [imp]

LD [imp]

AMVA [Bq.kg-1]

AMDA [Bq.kg-1]

> 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm

59,221 65,427 57,002 57,899 53,260 57,452 56,090 57,452 43,089 57,002 60,085 45,420 61,359 48,175 61,359 56,090 62,194 59,221 59,221 63,831

120,897 133,283 116,469 118,260 109,001 117,368 114,649 117,368 88,704 116,469 122,622 93,355 125,165 98,854 125,165 114,649 126,831 120,897 120,897 130,098

0,396 0,438 0,381 0,387 0,356 0,384 0,375 0,384 0,288 0,381 0,402 0,608 0,411 0,322 0,411 0,375 0,416 0,396 0,396 0,427

0,809 0,892 0,779 0,791 0,729 0,785 0,767 0,785 0,594 0,779 0,821 1,249 0,838 0,661 0,838 0,767 0,849 0,809 0,809 0,871

44

5.1.2 Hmotnostní aktivita půdních vzorků roztříděných podle velikosti půdních zrn Zjištěné celkové aktivity radiocesia v půdních vzorcích odebraných ÚKZÚZ byly přepočítány na hmotnostní aktivity podle vztahu [8]. Hmotnostní aktivity

137

Cs

jednotlivých zrnitostních kategorií půdních vzorků jsou přehledně znázorněny také v grafu v příloze č. 9.

Tabulka č. 8: Aktivita 137Cs půdních vzorků roztříděných podle velikosti zrn OZN. 5002 B

5005 B

5010 B

5011 B

6022 B

VELIKOST ZRN

HMOTNOST [g]

imp.s-1

> 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm > 6 mm 6-4 mm 4-2,5 mm < 2,5 mm

122 121 109 125 104 112 110 120 114 102 109 132 133 122 109 115 113 112 115 122

0,016 0,017 0,018 0,019 0,012 0,011 0,012 0,014 0,019 0,018 0,019 0,022 0,026 0,028 0,024 0,026 0,050 0,043 0,052 0,059

CELKOVÁ AKTIVITA [Bq] 0,796 0,792 0,818 0,886 0,546 0,516 0,556 0,634 0,876 0,840 0,877 1,028 1,202 1,206 1,097 1,175 2,295 1,976 2,379 2,711

HMOTNOSTNÍ AKTIVITA [Bq.kg-1] 6,522 6,546 7,506 7,087 5,250 4,609 5,051 5,286 7,684 8,231 8,045 7,786 9,041 9,883 10,063 10,215 20,313 17,644 20,684 22,222

Z tabulky č. 8 vyplývá, že nejvyššího nápočtu impulzů za sekundu (ims.s-1) zjištěného analyzátorem měřicí soustavy bylo dosaženo u půdních vzorků s velikostí zrn do 2,5 mm. V této zrnitostní kategorii se četnost impulzů pohybovala od 0,014 do 0,059 imp.s-1. Pouze u půdního vzorku 5011 B byla vyšší četnost impulzů dosažena u zrnitostní kategorie s obsahem půdních zrn o velikosti 6 až 4 mm. Ze zjištěných výsledků lze usuzovat na důležitost charakteristiky měřeného půdního vzorku, který by se měl svými parametry podobat standardnímu vzorku. Celkové i hmotnostní aktivity byly zjištěny pomocí nakalibrované měřicí soustavy podle jednoho certifikovaného

45

standardu o definované geometrii a definovaném složení. Provedený experiment může být do značné míry ovlivněn zejména efektem samoabsorpce v půdě. Podle McMahona a kol. (2004) se tento jev projevuje zejména při měření aktivit vzorků se zářiči o nízké energii. Což se může projevit i při zjišťování obsahu radiocesia měřením kvant s energií 661,7 keV. Také Vargas a kol. (2002) vyzdvihují závislost samoabsorpce na hustotě měřeného vzorku. Je nutné zohlednit rozdíl hustoty měřeného a standardního vzorku, v opačném případě může docházet k významným odchylkám při měření. Svými parametry se standardnímu vzorku nejvíce podobají jemnozrnné půdní vzorky s velikostí zrn do 2,5 mm, u kterých byl stanoven nejvyšší nápočet impulzů za sekundu, a tak i aktivity radiocesia. Při gamaspektrometrickém stanovení radiocesia v půdě je nutné nejdříve půdní vzorky vhodně upravit tak, aby jejich parametry byly srovnatelné se standardním vzorkem (a to nejlépe se standardním vzorkem půdy s definovaným složením i zrnitostí) a bylo tak dosaženo vysoké účinnosti měření. Melquiades a Appoloni (2001) ve své publikaci poukazují na důležitost použití stejných měřících nádob, jaké byly použity u standardů a které by měly být naplněny vzorkem do stejné výšky jako standardní vzorky. Toto doporučení bylo při provádění experimentu dodrženo. Přesto však bylo u většiny půdních vzorků s obsahem větších zrn (nad 2,5 mm) dosaženo nižšího nápočtu impulzů proti vzorkům s jemnějšími zrny, neboť se svými parametry (zejména hustotou a složením) příliš odlišují od standardního vzorku.

5.2 Stanovení vlivu geometrie měření Stanovení vlivu obsahu vzorku v měřící nádobě bylo provedeno pro dva typy geometrie, 100 ml a 500 ml. Gamaspektrometrickým systémem zjištěné celkové aktivity 137Cs byly přepočítány na hmotnostní aktivity podle vztahu [8]. Hodnoty pozadí byly zanedbatelné, proto nebyla při tomto pokusu stanovena minimální významná aktivita MVA a minimální detekovatelná aktivita MDA. Při měření ve 200 ml kelímku (geometrie 100 ml) byla pro vyhodnocení procentních rozdílů naměřených hodnot jako základní využita hodnota celkové aktivity radiocesia v půdě (vypočítávaná systémem z uvedeného nápočtu impulzů) při objemu vzorku 100 ml, což byla i geometrie standardního vzorku. Rozdíl uvedený v tabulce č. 9 vyjadřuje procentní rozdíl mezi nápočtem impulzů za sekundu ve vzorku o objemu 100 ml a nápočtem impulzů ve zbývajících objemech vzorků (20 ml, 40 ml, 60 ml a 80 ml).

46

Stejným způsobem byl vypočítán procentní rozdíl při měření v 500 ml Marinelliho nádobě. Zde rozdíl vyjadřuje procentní rozdíl mezi nápočtem impulzů při objemu vzorku 500 ml a nápočty u zbývajících objemů vzorků (100 ml, 200 ml, 300 ml a 400 ml).

Tabulka č. 9: Stanovení vlivu geometrie měření ve 200 ml kelímku (geometrie 100 ml) OBJEM MĚŘENÍ Č. 20 ml

40 ml

60 ml

80 ml

100 ml

1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr

CELKOVÁ HMOTNOST imp.s-1 AKTIVITA [g] [Bq] 128,309 124,033 117,123 24 2,738 123,155 114,088 111,970 122,315 48 2,534 116,124 111,951 114,222 106,644 72 2,421 110,939 106,148 99,105 103,705 96 2,248 102,986 96,222 92,424 97,730 120 2,083 95,459

HMOTNOSTNÍ AKTIVITA [Bq.kg-1]

ROZDÍL [%]

5131,458

131

2419,257

121

1540,819

116

1072,769

108

795,489

100

Ze získaných výsledků (tabulka č. 9) je patrné, že se vzrůstajícím objemem půdního vzorku stále stejné aktivity ve 100 ml geometrii se snižoval nápočet impulzů a s tím velmi výrazně systémem změřená a následně přepočtená hmotnostní aktivita V půdním vzorku o objemu 20 ml byla stanovena průměrná hmotnostní aktivita

137

Cs.

137

Cs

-1

5131,458 Bq.kg , ve vzorku o objemu 100 ml měla hodnotu 795,489 Bq.kg-1. Provedený experiment poukazuje na výrazný vliv geometrie měření. Měřící aparatura je nakalibrována pro geometrii 100 ml, proto nelze v jiných objemech docílit přesných hodnot hmotností aktivity

137

Cs. Ve vzorku o objemu 20 ml byl počet impulzů za

sekundu o 31 % vyšší než u 100 ml vzorku, přesto nelze tuto hodnotu považovat za

47

správnou. U tohoto pokusu se však ve výsledcích zřetelně projevuje spíše samoabsorpce v půdním vzorku. V grafu v příloze č. 8 jsou znázorněny průměrné hmotnostní aktivity radiocesia ve vzorku 4009 B měřeného v geometrii 100 ml a 500 ml. Zejména u geometrie 100 ml se výrazně projevuje záporně exponenciální tvar poklesu hmotnostních aktivit.

Tabulka č. 10: Stanovení vlivu geometrie měření v 500 ml Marinelliho nádobě OBJEM 100 ml

200 ml

300 ml

400 ml

500 ml

MĚŘENÍ HMOTNOST imp.s-1 Č. [g] 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr 1. 2. 3. průměr

120

2,273

240

2,249

360

2,039

480

1,947

600

1,750

CELKOVÁ AKTIVITA [Bq] 115,961 117,411 110,020 114,464 112,748 108,293 116,120 112,387 107,751 104,421 93,471 101,881 99,966 96,489 95,448 97,301 84,186 90,952 87,121 87,420

HMOTNOSTNÍ AKTIVITA [Bq.kg-1]

ROZDÍL [%]

953,867

130

468,279

129

283,002

117

202,710

111

145,699

100

Stejným způsobem probíhalo měření v 500 ml Marinelliho nádobě. Pro vyhodnocení procentních rozdílů naměřených hodnot byla jako základní využita hodnota nápočtu impulzů při objemu vzorku 500 ml, což byla geometrie standardního vzorku. Se vzrůstajícím objemem půdního vzorku docházelo k výraznému snížení naměřeného nápočtu impulzů, a tak i celkové aktivity radiocesia. Nápočet impulzů v objemu 100 ml byl o 30 % vyšší proti hodnotě v objemu 500 ml. Ve vzorku o objemu 100 ml byla vypočtena hmotnostní aktivita

137

Cs, jejíž průměrná hodnota byla 953,867

Bq.kg-1, v 500 ml vzorku dosahovala hodnoty 145,699 Bq.kg-1. Přestože byl vyšší

48

nápočet impulzů stanoven u vzorků s objemem nižším než 500 ml, nelze tyto hodnoty považovat za přesné, neboť měřící systém byl nakalibrován pro geometrii 500 ml. Výsledky tohoto pozorování poukazují na důležitost geometrie měření a s ní úzce související samoabsorpce ve vzorku. Měřící systém je nakalibrován pro geometrii 100 ml a 500 ml. Z tohoto důvodu, není možné při jiných objemech vzorků docílit správných výsledků. Melquiades a Appoloni (2001) popisují význam naplnění měřících nádob vzorkem do stejné výšky jakou mají standardní vzorky. Toto doporučení nebylo při provedeném měření dodrženo, a proto došlo k výrazným odchylkám výsledných hodnot.

5.3 Stanovení vlivu hloubky odběru půdního vzorku 5.3.1 Minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita

Tabulka č. 11: Mez významnosti, mez detekce, minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita OZN.

LC [imp]

LD [imp]

8 161,704 325,425 9 159,294 320,615 1 39,985 82,509 2 68,883 140,180 7 124,802 251,778 12 133,584 269,305 11 128,668 259,494 10 77,680 157,737 3 38,001 78,549 6 182,389 366,704 Měřeno v 500 ml Marinelliho nádobě 8+9 101,562 205,399 1+2 99,769 201,820 7+12 65,032 132,494 11+10 54,693 111,861 3+6 153,692 309,434 Měřeno ve 200 ml kelímku 8+9 53,260 109,001 1+2 47,093 96,693 7+12 64,634 131,700 11+10 42,487 87,501 3+6 56,548 115,562

49

AMVA [Bq.kg-1]

AMDA [Bq.kg-1]

0,216 0,213 0,214 0,184 0,167 0,179 0,172 0,104 0,509 0,244

0,436 0,429 0,442 0,375 0,337 0,360 0,347 0,211 1,051 0,491

0,272 0,134 0,174 0,146 0,206

0,550 0,270 0,355 0,299 0,414

0,713 0,630 0,433 0,569 0,757

1,459 1,294 0,881 1,171 1,547

Pro jednotlivé vzorky půd byla dopočítána mez významnosti LC a mez detekce LD, z těchto hodnot byla dopočítána minimální významná aktivita MVA a minimální detekovatelná MDA. Z tabulky č. 11, č. 12 a č. 13 je patrné, že hmotnostní aktivita u žádného půdního vzorku nedosahovala nižších hodnot než vypočítaná MVA. Lze tak předpokládat, že naměřené aktivity skutečně náleží půdním vzorkům.

5.3.2 Hmotnostní aktivita svrchních a spodních vrstev půdních vzorků U půdních vzorků odebraných na pěti lesních lokalitách byly odděleně stanoveny hmotnostní aktivity radiocesia 137Cs ve svrchní a spodní vrstvě půdy a následně u směsi stejného objemu svrchní a spodní vrstvy půdy.

Tabulka č. 12: Hmotnostní aktivita svrchních a spodních vrstev půdních vzorků NALEZIŠTĚ Záhoří Čechočovice Vápenice Babín Lubi

228 398 183 438 200 150

CELKOVÁ AKTIVITA [Bq] 54,455 19,885 37,149 15,553 37,526 20,511

HMOTNOSTNÍ AKTIVITA [Bq.kg-1] 238,836 49,962 203,001 35,510 187,631 136,737

150 330 189 622

29,685 14,274 106,271 18,849

197,901 43,254 562,282 30,304

OZN.

VRSTVA

HMOTNOST [g]

8 9 1 2 7 12

svrchní spodní svrchní spodní svrchní spodní

11 10 3 6

svrchní spodní svrchní spodní

Tabulka č. 12 poukazuje na podstatně vyšší aktivity

137

Cs naměřené ve svrchních

vrstvách půdy. Tento rozdíl byl ověřen t-testem jako statisticky významný pro P < 0,05. Hmotnostní aktivity svrchních vrstev odebraných půdních vzorků dosahují hodnot v rozmezí od 187,631 Bq.kg-1 do 562,282 Bq.kg-1. Nejvyšší hmotnostní aktivita radiocesia byla zjištěna ve svrchní vrstvě na stanovišti Lubi, zároveň zde byl zjištěn největší rozdíl mezi aktivitou ve svrchní a spodní vrstvě půdy. Hmotností aktivity spodních vrstev zkoumaných půdních vzorků se pohybovaly od 30,304 Bq.kg-1 do 136,737 Bq.kg-1. Nejvyšší hmotnostní aktivita spodní vrstvy byla stanovena na lokalitě Vápenice.

50

Krstić a kol. (2004) uvádí, že nejvyšší aktivity

137

Cs byly zaznamenány v hloubce

do 10 cm pod povrchem půdy při odběru vzorků v Srbsku, stejné výsledky zjistila Roussel-Debel a kol. (2007) při měření půdních vzorků odebraných na území Francie. Experiment provedený v této práci toto tvrzení potvrzuje, neboť vysoké hmotnostní aktivity 137Cs byly stanoveny v půdních vzorcích odebraných přímo z půdního povrchu. Půdní vzorky spodních vrstev půd odebraných z hloubky 20 cm pod půdním povrchem nedosahují tak vysokých hodnot hmotnostní aktivity

137

Cs. Hloubka odběru půdního

vzorku tak může výrazně ovlivnit gamaspektrometrické stanovení radiocesia v půdě. Zejména stanoviště Lubi dosahuje velkého rozdílu mezi zjištěnými aktivitami

137

Cs ve

svrchní a spodní vrstvě půdy. Zde byla ve svrchní vrstvě půdy hmotnostní aktivita dokonce o 531,978 Bq.kg-1 vyšší než ve vrstvě spodní.

Tabulka č. 13: Hmotnostní aktivita smíchaných půdních vzorků CELKOVÁ AKTIVITA [Bq]

HMOTNOSTNÍ AKTIVITA [Bq.kg-1]

Měřeno v 500 ml Marinelliho nádobě Záhoří 8+9 390 Čechočovice 1+2 329 Vápenice 7+12 320 Babín 11+10 285 Lubi 3+6 400

46,578 28,919 30,315 28,545 67,464

119,431 87,901 94,736 100,159 168,661

Měřeno ve 200 ml kelímku Záhoří 8+9 Čechočovice 1+2 Vápenice 7+12 Babín 11+10 Lubi 3+6

10,733 6,744 7,162 6,756 15,478

105,228 77,523 85,256 86,620 147,410

NALEZIŠTĚ

OZN.

HMOTNOST [g]

102 87 84 78 105

Při smíchání svrchních a spodních vrstev půd byly stanoveny velmi rozdílné hmotnostní aktivity. Hmotnostní aktivita smíchaných půdních vzorků byla výrazně odlišná (statisticky významně nižší, P < 0,05) než u svrchních vrstev půdních vzorků. Zajímavý byl výsledek měření půdního vzorku odebraného na stanovišti Vápenice. Zde dosahovala hmotnostní aktivita 137Cs ve smíchaném půdním vzorku 7+12 nižší hodnoty, než jaká byla stanovena u vzorku spodní vrstvy půdy 12 odebraném ze stejné lokality. Tento výsledek může být způsoben velkým rozdílem hmotnosti svrchní a spodní vrstvy

51

půdy, která se potom projevuje při přepočtu na hmotnostní aktivitu a také tím, že při smíchávání půdních vzorků byly použity vždy stejné objemy (nikoliv hmotnosti). V příloze č. 10 jsou v grafu znázorněny hmotnostní aktivity smíchaných půdních vzorků při měření v geometrii 500 ml a 100 ml. Výsledné hmotnostní aktivity smíchaných půdních vzorků při měření v 200 ml kelímku (geometrie 100 ml) a v 500 ml Marinelliho nádobě (geometrie 500 ml) by měly teoreticky dosahovat stejných hodnot, protože je na obě tyto geometrie nakalibrovaná daná spektrometrická trasa. Přesto se u daných geometrií hmotnostní aktivity 137Cs lišily přibližně o 10 Bq.kg-1, vyšší hmotnostní aktivity byly naměřeny v geometrii 500 ml. Výsledky pokusu poukazují na význam zjištěného rozdílu hmotnostních aktivit při měření smíchaných půdních vzorků v geometrii 100 ml a 500 ml. Přestože je měřící systém na tyto geometrie nakalibrován, není ještě zaručeno dosažení shodných výsledků při měření stejného půdního vzorku v různých měřících nádobách. Rozdíl výsledných hmotnostních aktivit smíchaných půdních vzorků může být způsoben také odlišným složením měřeného vzorku než jaké má standardní vzorek. Pro přesné stanovení

137

Cs

v půdě by bylo nutné mít standard pro radiocesium připravený ze standardní půdy. Pouze na takový standard nakalibrovaná měřící trasa by se měla používat pro měření půdních vzorků.

5.4 Korelace mezi aktivitou 137Cs a vlastnostmi půdy Pro stanovení korelačních vztahů byly využity půdní vzorky odebrané ÚKZÚZ, u nichž byla v jednotlivých letech stanovena hmotnostní aktivita 137Cs. U zkoumaných půdních vzorků byly hledán vzájemný vztah mezi aktivitou radiocesia a vlastnostmi půd (půdní druh, půdní typ a zrnitostní frakce). Za průkazné informace byly považovány pouze ty, u nichž byla hodnota spolehlivosti P < 0,05. Z tabulky č. 14 vyplývá několik korelačních vztahů. Aktivita radiocesia v půdě závisí na procentickém obsahu zrnitostní frakce F1 (0,001-0,01 mm) a F2 (0,01-0,05 mm). Jako vysoce průkazný byl stanoven vzájemný vztah mezi aktivitou

137

Cs

a hnědozemí se zrnitostní frakcí F3 (0,05-0,25 mm). Dále byla zjištěna korelace mezi aktivitou

137

Cs a půdním typem kambizem se zastoupením jednotlivých zrnitostních

frakcí. V tomto případě byly pouze u frakce F3 tyto hodnoty neprůkazné. Určena byla také závislost mezi aktivitou radiocesia a středně těžkou půdou se zrnitostní frakcí F1, F2 a F3.

52

Tabulka č. 14: Korelace mezi aktivitou mezi aktivitou

137

Cs a vlastnostmi půdy (kde R-

korelační součinitel, P- spolehlivost, F1, F2, F3 a F4- zrnitostní frakce)

F1

F2

F3

F4

AKTIVITA 137Cs [Bq.kg-1] R 0,27723 P 0,0128 Průměr [%] 17,93063 Směr. odchylka 3,96309 R P Průměr [%] Směr. odchylka R P Průměr [%] Směr. odchylka R P Průměr [%] Směr. odchylka

HNĚDOZEM R P F1 Průměr [%] Směr. odchylka HNĚDOZEM R P F2 Průměr [%] Směr. odchylka HNĚDOZEM R P F3 Průměr [%] Směr. odchylka HNĚDOZEM P F4 R Průměr [%] Směr. odchylka

KAMBIZEM F1

AKTIVITA 137Cs [Bq.kg-1] R 0,32529 P 0,0274 Průměr [%] 17,46739 Směr. odchylka 3,87528

0,22681 0,0431 29,8025 11,87773

KAMBIZEM F2

-0,14166 0,2101 22,74188 8,07126 0,01367 0,9042 17,40438 13,25342

KAMBIZEM F3

-0,03621 0,8636 16,438 2,04391

STŘ. TĚŽKÁ R P F1 Průměr [%] Směr. odchylka STŘ. TĚŽKÁ R P F2 Průměr [%] Směr. odchylka STŘ. TĚŽKÁ R P F3 Průměr [%] Směr. odchylka STŘ.TĚŽKÁ R P F4 Průměr [%] Směr. odchylka

0,00586 0,9778 41,988 7,02229 -0,67262 0,0002 18,656 5,10082 0,2723 0,1879 8,732 7,70822

KAMBIZEM F4

R P Průměr [%] Směr. odchylka R P Průměr [%] Směr. odchylka R P Průměr [%] Směr. odchylka

0,56603 < 0,0001 22,92065 8,72503 0,00626 0,9671 26,72174 7,62216 -0,18841 0,2099 23,20652 13,06343 0,50881 < 0,0001 18,11515 3,30113 0,14676 0,2396 32,37652 11,22585 -0,38746 0,0013 23,74924 8,04795 0,01886 0,8805 16,11667 11,10675

Z výsledků lze usuzovat na úzký vzájemný vztah mezi jemnými zrnitostními frakcemi a měřenou aktivitou radiocesia v půdě, tedy výrazný vliv zrnitosti na výslednou hmotnostní aktivitu. Zároveň byl zjištěn korelační vztah mezi půdním typem hnědozem a kambizem se zastoupením určité zrnitostní frakce a aktivitou

137

Cs. Jako

vysoce průkazná byla určena korelace mezi kambizemí s frakcí F2 a aktivitou

53

radiocesia a mezi středně těžkou půdou s frakcí F1 a aktivitou radiocesia, kde korelační koeficient dosáhl poměrně vysoké hodnoty (0,508). Středně těžká půda obsahuje 20 až 45 % jílnatých částic (< 0,01 mm), podle procentického obsahu těchto částic ji lze rozlišit na písčitohlinitou a hlinitou půdu. Kambizemě jsou z hlediska zrnitosti nejčastěji hlinité (s obsahem jílnatých částic až 45 %). Cha a kol. (2006) uvádí, že vysoké aktivity radiocesia byly naměřeny v půdách s vysokým obsahem organické hmoty, jílů a zvětralého biotitu, které podporují sorpci vztahy potvrzují vztah mezi aktivitou

137

137

Cs v půdě. V této práci zjištěné korelační

Cs a obsahem jílů v půdě.

54

6 ZÁVĚR Radiocesium

137

Cs je umělý radionuklid, jehož největším zdrojem v životním prostředí

byl spad způsobený zkouškami jaderných zbraní v atmosféře prováděných v 50. a 60. letech minulého století a havárie jaderného reaktoru v Černobylu v roce 1986. Cirkulací atmosféry se radiocesium rozšířilo po celém světě a prostřednictvím mokré a suché depozice se tento radioekologicky obávaný radionuklid dostal až na zemský povrch, kde došlo v řadě oblastí k výrazné kontaminaci půdy. Transferem radiocesia z půdy do rostliny dochází ke kontaminaci rostlin i celého potravního řetězce, takto se 137Cs může dostat až ke člověku. Pro zjišťování obsahu radiocesia se používá gamaspektrometrické stanovení, které je velmi přesné a spolehlivé zvláště v případě použití tras s polovodičovými detektory a příslušným softwarem, ovšem pouze za podmínky odstranění nebo alespoň minimalizace řady vlivů. Cílem diplomové práce proto byla analýza vybraných faktorů majících vliv na stanovení obsahu radiocesia u

vybraných

vzorků

p ůd

prováděného

s pomocí

gamaspektrometrické

137

Cs

trasy

s detektorem HPGe. Provedené experimenty ověřily význam vlivu geometrie měření, zrnitosti a hloubky odběru půdního vzorku při daném stanovení. Byl prokázán vliv geometrie měření. Při měření půdních vzorků je nutné využívat pouze takové objemy vzorků, na které je daná spektrometrická trasa nakalibrována. V provedeném měření to byla geometrie 100 ml (200 ml kelímek) a 500 ml (500 ml Marinelliho nádoba). V rozdílných geometriích vzorků se významně uplatňuje především vliv samoabsorpce záření v různých tloušťkách nebo uspořádáních (geometriích) půdy. Zároveň byly stanoveny významné korelační vztahy mezi aktivitou

137

Cs a vlastnostmi půd. Byl prokázán vliv zrnitosti

půdního vzorku na naměřené hodnoty aktivity

137

Cs. U většiny vzorků půd bylo

nejvyššího nápočtu impulzů za sekundu dosaženo u vzorků obsahujících nejmenší zrna (< 2,5 mm). Byl zjištěn korelační vztah mezi aktivitou

137

Cs a jemnými zrnitostními

frakcemi. Jako nejvíce průkazná byla určena korelace mezi středně těžkou půdou s jemnými zrnitostními frakcemi (0,01-0,05 mm a 0,001-0,01 mm) a aktivitou radiocesia. Stanovené korelace zároveň poukázaly na možný vztah mezi aktivitou 137Cs a obsahem jílů v půdě. Výsledky pokusu poukazují na důležitost charakteristiky půdního vzorku, který se má svým složením, velikostí zrn i hustotou co nejvíce podobat standardnímu vzorku. Dále byl potvrzen významný vliv hloubky odběru půdního 55

vzorku. Nejvyšší hmotnostní aktivity 137Cs byly naměřeny ve svrchních vrstvách půdy, s rostoucí hloubkou se hmotnostní aktivita

snižovala. Tento fakt poukazuje

na nezbytnost standardizace odběru vzorků půdy určených pro gamaspektrometrické stanovení obsahu radiocesia. Kromě analyzovaných faktorů je měření ionizujícího záření ovlivněno dalšími faktory, mezi které patří pracovní napětí detektoru, pozadí měřící aparatury, absorpce záření a zpětný odraz. Většina z nich je eliminována nastavením měřicí soustavy, doplňkovým zařízením (stínění) nebo příslušným softwarem. Pro odstranění všech faktorů ovlivňujících gamaspektrometrické stanovení radionuklidů je však nutné používat vzorky, které se svým složením, velikostí a hustotou co nejvíce podobají standardním vzorkům. Měřicí nádoby mají mít stejné rozměry, jako mají nádoby se standardy a zároveň by měly být naplněny vzorkem do stejné (stanovené) výšky jako standardní vzorek. Pro korekci vlivu řady faktorů je při měření možné využít také složitou metodu Monte Carlo, její aplikace je však poměrně omezená. Při gamaspektrometrickém stanovení radiocesia v půdě je proto nutné zohlednit celou řadu faktorů. Bez takové podmínky mohou být výsledné hmotnostní aktivity radiocesia 137Cs významně ovlivněny.

56

7 PŘEHLED POUŽITÉ LITERATURY ARGONNE NATIONAL LABORATORY (ANL), 2005: Caesium. Human Health Fact Sheet. Envrionmental Science Division. [online]. [cit. 2013-02-04]. Dostupné z WWW: .

BÉCARES V., BLÁZQUEZ J., 2012: Detector Dead Time Determination and Optimal Counting Rate for a Detector Near a Spallation Source or a Subcritical Multiplying System. Science and Technology of Nuclear Installations, 2012: 7 s., ID 240693.

DATA PRO, 2001: Gamaspektrometrická analýza (GSA), [online]. [cit. 2013-02-24]. Dostupné z WWW: .

ENVIRONMENTAL PROTECTION AGENCY (EPA), 2012: Cesium. [online]. [cit. 2013-02-04]. Dostupné z WWW: .

GERNDT J., 1996: Detektory ionizujícího záření, ČVUT, Praha, 164 s., ISBN 80-0101229-8.

HÁLA J., 1998: Radioaktivita, ionizující záření, jaderná energie, Konvoj, Brno, 311 s., ISBN 80-85615-56-8.

HANNAN M.A, NGUYEN N., RIVAS M., 2013: Natural radioactivity and its gamma dose rate in Mission (Texas) soils. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295 (1): 729-736.

HARB K., SALAHEL DIN K., ABBADY A., 2008: Study of Efficiency Calibrations of HPGe Detectors for Radioactivity Measurements of Environmental Samples. [online]. [cit. 2013-03-03]. Dostupné z WWW:

.

57

HERNÁNDEZ F., EL-DAOUSHY F., 2002: Semi-empirical method for self-absorption correction of photons with energies as low as 10 keV in environmental samples. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 484 (1-3): 625-641.

HURTADO S., VILLA M., MANJÓN G., GARCÍA-TENORIO R., 2007: A selfsufficient and general method for self-absorption correction in gamma-ray spectrometry using GEANT4. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 580 (1): 234-237.

CHA H.-J., KANG M.-J., CHUNG G.H., CHOI G.S., LEE CH.W., 2006: Accumulation of 137Cs in soils on different bedrock geology and textures. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 267 (2): 349–355.

ISAKSSON M., ERLANDSSON B., MATTSSON S., 2001: A 10-year study of the 137Cs distribution in soil and a comparison of Cs soil inventory with precipitationdetermined deposition. Journal of Environmental Radioactivity, 55 (1): 47-59.

JANDÁK J., 1993: Půdoznalství (Morfogenetická klasifikace půd). Vysoká škola zemědělská, Brno, 43 s., ISBN 80-7157-101-6.

JANDÁK J., POKORNÝ E., PRAX A., 2010: Půdoznalství. Mendelu, Brno, 143 s., ISBN 978-80-7375-445-7.

KOVALTSOV G.A., MISHEV A., USOSKIN I.G., 2012: A new model of cosmogenic production of radiocarbon C-14 in the atmosphere. Earth and Planetary Science Letters, 337: 114-120. KROLAK E., KWAPULINSKI J., FISCHER A., 2010: 137Cs and 40K isotopes in forest and wasteland soils in a selected region of eastern Poland 20 years after the Chernobyl accident. Radiation and Environmental Biophysics, 49 (2): 229–237.

58

KRSTIĆ D., NIKEZIĆ D., STEVANOVIĆ N., JELIĆ M., 2004: Vertical profile of 137

Cs in soil. Applied Radiation and Isotopes, 61 (6): 1487–1492.

L‘ANNUNZIATA M. F., 1998: Handbook of Radioactivity Analysis, Academia Press, USA (California), 771 s., ISBN 0-12-436255-9.

McMAHON C.A., FEGAN M.F., WONG J., LONG S.C., RYAN T.P., COLGAN P.A., 2004: Determination

of self-absorption corrections for

gamma analysis of

environmental samples: comparing gamma-absorption curves and spiked matrixmatched samples. Applied Radiation and Isotopes, 60 (2-4): 571-577.

MELI M.A., CANTALUPPI CH., DESIDERI D., BENEDETTI C., FEDUZI L., CECCOTTO F., FASSON A., 2013: Radioactivity measurements and dosimetric evaluation in meat of wild and bred animals in central Italy. Food Control, 30 (1): 272279.

MELQUIADES F.L., APPOLONI C.R., 2001: Self-absorption correction for gamma spectrometry of powdered milk samples using Marinelli beaker. Applied Radiation and Isotopes, 55 (5): 697-700.

MIETELSKI J.W., KUBICA B., GACA P., TOMANKIEWICZ E., BŁAŻEJ S., TUTEJA-KRYSA M., STOBIŃSKI M., 2007: 238Pu, 239+240Pu, 241Am, 90Sr and 137Cs in mountain soil samples from the Tatra National Park (Poland). Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 275 (3): 523-533.

MICHALIK B., BROWN J., KRAJEWSKI P., 2013: The fate and behaviour of enhanced natural radioactivity with respect to environmental protection. Environmental Impact Assessment Review, 38: 163-171.

NIKOLOVA I., JOHANSON K.J., CLEGG S., 2000: The accumulation of 137Cs in the biological compartment of forest soils. Journal of Environmental Radioactivity, 47 (3): 319-326.

59

ORTEC, 2004: How to choose the right photon detector. [online]. [cit. 2004-04-07]. Dostupné z WWW: .

PÖSCHL M., 2006: Základy radioekologie, Mendelu, Brno, 116 s., ISBN 80-7375-0104.

PÖSCHL M., 2009: Praktická cvičení z radiační hygieny, Mendelu, Brno, 63 s., ISBN 978-80-7375-293-4.

ROUSSEL-DEBEL S., RENAUD P., MÉTIVIER J.-M., 2007:

137

Cs in French soils:

Deposition patterns and 15-year evolution. Science of the Total Environment, 374 (2-3): 388–398.

SAJI H., 2008: Application of radiometallic compounds for medical diagnosis and therapy. The Pharmaceutical Society of Japan, 128 (3): 323-332.

SHAND C.A., ROSEN K., THORED K., WENDLER R., HILLIER S., 2013: Downward migration of radiocaesium in organic soils across a transect in Scotland. Journal of Environmental Radioactivity, 115: 124-133.

SCHROETTNER T., KINDL P., 2010: Long term comparison of methods to sustain energy calibration in low level gamma-ray spectroscopy and investigation of possible sources for drift. Applied Radiation and Isotopes, 68 (1): 164-168.

SOWA P., RUTKOWSKA-TALIPSKA J., SULKOWSKA U., RUTKOWSKI K., RUTKOWSKI R., 2012: Ionizing and non-ionizing electromagnetic radiation in modern medicine. Polish Annals of Medicine, 19 (2): 134-138.

STEINHILBER F., ABREU J.A., BEER J., BRUNNER I., CHRISTL M., FISCHER H., HEIKKILÄ U., KUBIK P.W., MANN M., McCRACKEN K.G., MILLER H., MIYAHARA H., OERTER H., WILHELMS F., 2012: 9,400 years of cosmic radiation and solar activity from ice cores and tree rings. National Academy of Sciences of the United States of America, 109 (16): 5967-5971.

60

TARIM U.A., OZMUTLU E.N., GURLER O., YALCIN S., 2012: Monte Carlo analyses of multiple backscattering of gamma rays, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295 (2): 901-905.

THE FREE DICTIONARY, 2002: Absorption of electromagnetic radiation, [online]. [cit. 2013-02-11]. Dostupné z WWW: .

TYKVA R., SABOL J., 1991: Stanovení nízké aktivity radionuklidů, ČVUT, Praha, 125 s., ISBN 80-01-00659.

ULLMANN V., 2002: Jaderná fyzika a fyzika ionizujícího záření, Ostrava, Elektronická forma: http://AstroNuklFyzika.cz/Fyzika-NuklMed.htm.

VARGAS M.J., TIMÓN A.F., DIAZ N.C., SÁNCHEZ D.P., 2002: Monte Carlo simulation of the self-absorption corrections for natural samples in gamma-ray spectrometry. Applied Radiation and Isotopes, 57 (6): 893-898. ZHAO Y., YAN D., ZHANG Q., ZHAN J., HU H., 2012: Spatial distributions of 137Cs in surface soil in Jing-Jin-Ji Region, North China. Journal of Environmental Radioactivity, 113: 1-7.

ZIMÁK J., ŠTELCL J., 2004: Přirozená radioaktivita horninového prostředí v jeskyních České republiky, UP, Olomouc, 104 s., ISBN 80-244-0938-0.

61

8 SEZNAM OBRÁZKŮ Obrázek č. 1: Interakce gama záření s hmotou Obrázek č. 2: Blokové schéma radiometrické aparatury Obrázek č. 3: Geometrie krystalu HPGe detektoru p-typu Obrázek č. 4: Geometrie krystalu HPGe detektoru n-typu Obrázek č. 5: Příčný řez 500 ml Marinelliho nádobou Obrázek č. 6: Schéma gamaspektrometrické trasy s HPGe detektorem

9 SEZNAM TABULEK Tabulka č. 1: Některé přírodní radionuklidy s velkými poločasy přeměny Tabulka č. 2: Zrnitostní kategorie Tabulka č. 3: Klasifikační stupnice podle Nováka Tabulka č. 4: Místa odběru a označení půdních vzorků odebraných ÚKZÚZ Tabulka č. 5: Parametry kelímku z polyetylénu Tabulka č. 6: Lokality odběru a označení půdních vzorků Tabulka č. 7 : Mez významnosti, mez detekce, minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita

Tabulka č. 8: Aktivita 137Cs půdních vzorků roztříděných podle velikosti zrn Tabulka č. 9: Stanovení vlivu geometrie měření ve 200 ml kelímku (geometrie 100 ml) Tabulka č. 10: Stanovení vlivu geometrie měření v 500 ml Marinelliho nádobě Tabulka č. 11: Mez významnosti, mez detekce, minimální významná aktivita a minimální detekovatelná aktivita

Tabulka č. 12: Hmotnostní aktivita svrchních a spodních vrstev půdních vzorků Tabulka č. 13: Hmotnostní aktivita smíchaných půdních vzorků Tabulka č. 14: Korelace mezi aktivitou mezi aktivitou

62

137

Cs a vlastnostmi půdy

PŘÍLOHY

10 SEZNAM PŘÍLOH Příloha č. 1: Půdní vzorky odebrané ÚKZÚZ Příloha č. 2: Prosévání půdních vzorků Příloha č. 3: Síta o průměru ok 6 mm, 4 mm a 2,5 mm Příloha č. 4: Půdní vzorek roztříděný podle velikosti půdních zrn Příloha č. 5: 200 ml kelímek a 500 ml Marinelliho nádoba Příloha č. 6: Radiometrická laboratoř Příloha č. 7: Přehled půdních vzorků k určení korelace mezi aktivitou

137

Cs

a vlastnostmi půdy

Příloha č. 8: Průměrná hmotnostní aktivita půdního vzorku 4009 B při měření v geometrii 100 ml a 500 ml

Příloha č. 9: Hmotnostní aktivity jednotlivých zrnitostních kategorií půdních vzorků ÚKZÚZ

Příloha č. 10: Hmotnostní aktivity smíchaných půdních vzorků při měření v geometrii 100 ml a 500 ml

Příloha č. 1: Půdní vzorky odebrané ÚKZÚZ

Příloha č. 2: Prosévání půdních vzorků

Příloha č. 3: Síta o průměru ok 6 mm, 4 mm a 2,5 mm

Příloha č. 4: Půdní vzorek roztříděný podle velikosti půdních zrn

Příloha č. 5: 200 ml kelímek a 500 ml Marinelliho nádoba

Příloha č. 6: Radiometrická laboratoř

Příloha č. 7: Přehled půdních vzorků k určení korelace mezi aktivitou a vlastnostmi půdy

137

Cs

Průměrná hmotnostní aktivita [Bq.kq -1]

6000 20 ml 5000 4000 3000 40 ml 2000

60 ml 80 ml

1000

100 ml 100 ml 200 ml

300 ml 400 ml 500 ml

0

Geometrie měření 100 ml / 500 ml

Příloha č. 8: Průměrná hmotnostní aktivita půdního vzorku 4009 B při měření v geometrii 100 ml a 500 ml

Hmotnostní aktivita [Bq.kg-1]

25 6022 B 20 15 5011 B 10

5010 B

5002 B 5005 B 5

< 2,5 mm

4-2,5 mm

6-4 mm

> 6 mm

< 2,5 mm

4-2,5 mm

6-4 mm

> 6 mm

< 2,5 mm

4-2,5 mm

6-4 mm

> 6 mm

< 2,5 mm

4-2,5 mm

6-4 mm

> 6 mm

< 2,5 mm

4-2,5 mm

6-4 mm

> 6 mm

0

Zrnitostní kategorie

Příloha č. 9: Hmotnostní aktivity jednotlivých zrnitostních kategorií půdních vzorků ÚKZÚZ

Hmotnostní aktivita [Bq.kg -1]

180 160 140 120 500 ml Marinelliho nádoba

100 80

200 ml kelímek

60 40 20 0 8+9

1+2

7+12

11+10

3+6

Označení půdních vzorků

Příloha č. 10: Hmotnostní aktivity smíchaných půdních vzorků při měření v geometrii 100 ml a 500 ml