ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ
DISERTAČNÍ PRÁCE
Experimentální určení účinných průřezů neutronových reakcí důležitých pro urychlovačem řízené transmutační systémy
Praha 2015
Ing. Jitka Vrzalová
Bibliografický záznam Autorka
Ing. Jitka Vrzalová České vysoké učení v Praze Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská Katedra jaderných reaktorů
Název práce
Experimentální určení účinných průřezů neutronových reakcí důležitých pro urychlovačem řízené transmutační systémy
Studijní program
Aplikace přírodních věd
Studijní obor
Jaderné inženýrství
Školitel
RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Akademie věd ČR Ústav jaderné fyziky Oddělení jaderné spektroskopie Husinec-Řež, ČR
Školitel-specialista
prom. fyz. Jindřich Adam, CSc. Spojený ústav jaderných výzkumů Dželepovova laboratoř jaderných problémů Oddělení jaderné spektroskopie a radiochemie Dubna, Rusko
Akademický rok Počet stran Klíčová slova
2014/2015 136 Účinný průřez, spalační reakce, neutronová aktivační analýza, reakční rychlost, Energie a Transmutace, TALYS, produkce a transport neutronů
Bibliographic entry Author
Ing. Jitka Vrzalová Czech Technical University in Prague Faculty of Nuclear Sciences and Physical Engineering Department of Nuclear Reactors
Title of Dissertation
Experimental determination of neutron reaction cross sections relevant for accelerator-driven transmutation systems
Degree Programme
Application of Natural Sciences
Field of Study
Nuclear Engineering
Supervisor
RNDr. Vladimír Wagner, CSc. Czech Academy of Sciences Nuclear Physics Institute Department of Nuclear Spectroscopy Husinec-Řež, CR
Supervisor specialist
prom. fyz. Jindřich Adam, CSc. Joint Institute for Nuclear Research Dzhelepov Laboratory of Nuclear Problems Department of Nuclear Spectroscopy and Radiochemistry Dubna, Russia
Academic Year Number of Pages Keywords
2014/2015 136 Cross-section, spallation reaction, neutron activation analysis, reaction rate, Energy and Transmutation, TALYS, production and transport of neutrons
Čestné prohlášení Prohlašuji, že jsem předloženou disertační práci vypracovala samostatně, a že jsem uvedla veškeré použité informační zdroje v souladu s Metodickým pokynem o etické přípravě vysokoškolských závěrečných prací. Práce byla vypracována v rámci prezenčního a kombinovaného doktorského studia na Katedře jaderných reaktorů Fakulty jaderné a fyzikálně inženýrské Českého vysokého učení technického a nebyla předložena k získání jiné kvalifikace na této nebo další vysoké škole. Disertační práce vznikla díky spolupráci s Ústavem jaderné fyziky AVČR a Spojeným ústavem jaderných výzkumů Dubna. Část experimentů týkající se měření účinných průřezů se uskutečnila v The Svedberg Laboratory (TSL), Uppsala, Švédsko.
V Praze dne _______________
_________________________ Ing. Jitka Vrzalová (autorka práce)
Autorka práce společně ve spolupráci s kolegy ze skupiny provedla rozsáhlou studii účinných průřezů reakcí neutronů s řadou důležitých materiálů a to často v oblastech energií, kde experimentální data kompletně chyběla. Naměřená data se stala součástí databáze EXFOR. Řada cenných výsledků byla získána i v experimentech, na jejichž provedení a analýze se autorka podílela v SÚJV Dubna. Prohlašuji, že ačkoliv všechny práce byly provedeny v rámci širší skupiny, příspěvek autorky byl vždy významný a je jasně definován v textu disertační práce. V klíčové publikaci je to reflektováno tím, že je disertantka uvedena jako první v seznamu autorů.
V Praze dne _______________
_________________________ RNDr. Vladimír Wagner, CSc. (odpovědný člen autorského týmu)
Práce byla finančně podpořena z programu EFNUDAT (European Facilities for Nuclear Data Measurements), F4E programu Oddělení jaderných reakcí Ústavu jaderné fyziky – grant číslo F4E-2008-GRT-014, z grantů zástupce ČR ve Výboru zplnomocněných představitelů SÚJV Dubna – granty číslo 73/2012, 328/2013 a z projektů “3+3“ – číslo 252/2012, 291/2013, 285/2014.
Poděkování Na tomto místě chci vyjádřit upřímné poděkování mému školiteli RNDr. Vladimíru Wagnerovi, CSc. a vedoucímu mé práce v Dubně prom. fyz. Jindřichu Adamovi, CSc. za čas, který mi věnovali, za jejich lidský přístup, za to, že mi pod svým vedením a svými radami pomohli získat rozhled, vzdělání a drahocenné zkušenosti v oblasti vědecké práce. Moje velké poděkování rovněž patří vedoucímu Oddělení jaderné spektroskopie Ústavu jaderné fyziky Řež RNDr. Andreji Kuglerovi, CSc. Za trpělivost a neocenitelnou pomoc, jak při samotných experimentech, tak i při jejich vyhodnocování děkuji mým kolegům z ÚJF, a to Ondřeji Svobodovi, Martinu Suchopárovi a Petru Chudobovi, za poskytnutou profesionální pomoc v začátcích mé práce a za korekce mých článků děkuji Antonínu Krásovi a Mitjovi Majerlemu. Děkuji celému kolektivu oddělení Jaderné spektroskopie a radiochemie Laboratoře jaderných problémů v SÚJV Dubna, jmenovitě vedoucímu oddělení doktoru Brudaninovi, za umožnění stáže a následně dlouhodobého pracovního pobytu na jeho oddělení a Lukáši Závorkovi, za jeho snahu o vylepšení měřící aparatury. Za pomoc při měření gama spekter a přípravě experimentu patří můj dík Miroslavu Zemanovi, Radku Vespalcovi, Alexandru Alexandroviči Solnyškinu, Žurabku Khushvaktovi, Juraji Kishi a Vladimiru Iljiči Stegajlovovi. Děkuji rovněž všem zaměstnancům zodpovědným za provoz urychlovačů v Dubně, v Uppsale i v Řeži, všem členům kolaborace Energie a Transmutace a všem ostatním, kteří mi jakýmkoliv způsobem při přípravě mé práce pomohli. Děkuji svým slovenským a českým přátelům v Dubně za příjemné chvíle strávené poznáváním ruské povahy a života v Rusku, mým blízkým, mým kamarádům v ČR a mé rodině. Velké díky patří mému příteli Ivanovi, za jeho lásku, za to, že mě podržel v nelehké době, za to, že vždy pevně stál a stojí po mém boku a můžu se na něho ve všem spolehnout. Závěrečné poděkování patří člověku, který mi dal do života úplný základ, s láskou mě vedl k samostatnosti, zodpovědnosti i touze po vzdělání, a který mi teď tak moc chybí…Díky mami!
„Stokrát za den si připomínám, že můj vnitřní i vnější svět závisí na úsilí druhých lidí, živých i mrtvých, a že se musím hodně snažit, abych dával tolik, kolik jsem dostal a stále dostávám.“ Albert Einstein
Věnováno Jarmile Vrzalové in memoriam (*17. 8. 1965 †17. 4. 2014)
Spem si supremum morienti…
Abstrakt V disertační práci je zpracováno téma možného využití vyhořelého jaderného paliva k výrobě energie. Mezinárodní spolupráce „Energie a Transmutace radioaktivního odpadu“, zabývající se problematikou využití urychlovačem řízených systémů zkoumá různé sestavy složené z olověného nebo uranového terče obklopeného uranovým blanketem nebo moderátorem z grafitu. Tyto různé sestavy jsou ozařovány relativistickými deuterony nebo protony a studuje se transmutace dlouho žijících isotopů vyhořelého paliva v poli produkovaných neutronů. Cílem práce je, kromě jiného, určit prostorové rozložení rychlých neutronů v různých místech těchto spalačních sestav při experimentech na urychlovačích Nuklotron a Fázotron v laboratoři Spojeného ústavu jaderných výzkumů v Dubně (Rusko), a to za pomoci aktivačních detektorů. Byly použity aktivační fólie z bismutu, hliníku, hořčíku, india, jódu, kadmia, mědi, niklu, olova, tantalu, zlata, zinku, zirkonu a železa. Získaná experimentální data byla porovnána se simulacemi pomocí kódu MCNPX. Pro energie neutronů nad 30 MeV není k dispozici dostatečné množství experimentálně určených účinných průřezů využívaných prahových reakcí neutronů. Z tohoto důvodu byla v Ústavu jaderné fyziky v Řeži a v The Svedberg Laboratory v Uppsale uskutečněna série experimentů věnovaných měření účinných průřezů různých prahových reakcí neutronů za použití kvazi-monoenergetických neutronových zdrojů. Byl naměřen velký počet nových, dříve nepublikovaných, experimentálních hodnot účinných průřezů. Zaplnila se tak řada bílých míst v knihovně experimentálních účinných průřezů EXFOR. Provedlo se i srovnání s knihovnami evaluovaných dat a s výsledky programu TALYS. Nově získaná data mohou přispět i k ověření a případně k vylepšení evaluací a programu TALYS. Klíčová slova: Účinný průřez, spalační reakce, neutronová aktivační analýza, reakční rychlost, Energie a Transmutace, TALYS, produkce a transport neutronů.
Abstract The Phd thesis deals with the possibility to use transmutation of spent nuclear fuel for the energy production. The “Energy and Transmutation of Radioactive Waste” international collaboration uses different setups consisting of a lead or uranium spallation target surrounded by a uranium or graphite blanket. Setups were irradiated by relativistic protons and deuterons to study transmutation of the long-lived isotopes of spent fuel by spallation neutrons. The aim of this work is, inter alia, the determination of a spatial distribution of fast neutrons in different points of the mentioned spallation setups. Neutron distributions were measured using activation detectors made of aluminum, bismuth, cadmium, copper, gold, indium, iron, lead, magnesium nickel, zinc, and zircon. Irradiations were performed at the Joint Institute for Nuclear Research (Dubna, Russia) Nuclotron and Phasotron accelerators. The experimental data were compared with simulations using the MCNPX code. In general, there is a lack of the experimental cross-section data for observed threshold (n,xn) reactions for neutron energies above 30 MeV. For this reason, a series of experiments devoted to determination of neutron cross-sections have been carried out. Different quasimonoenergetic neutron sources at the Nuclear Physics Institute in Řež and at The Svedberg Laboratory in Uppsala were exploited. Many of the results represent the unique cross-section data for a given reaction at a given neutron energy range never published before, which helped to fill the blank gaps in the EXFOR database. A good agreement between measured data and the already existing experimental values in the EXFOR database, libraries of evaluated data as well as calculations performed using the code TALYS has been observed. Such comparison can be used for validation of the physical models in the TALYS code. Key words: Cross-section, spallation reaction, neutron activation analysis, reaction rate, Energy and Transmutation, TALYS, production and transport of neutrons.
Seznam zkratek a označení ABC – Accelerator Based Conversion of Plutonium ADEP – Accelerator Driven Energy Production ADOPT – ADvanced Options for Partitioning and Transmutation ADS – Accelerator Driven System APT – Accelerator Production of Tritium ATW – Accelerator Transmutation of Waste AV ČR – Akademie věd České republiky AZ – aktivní zóna BFM – Back-shifted Fermi Gas Model CERN – Conseil Européen pour la Recherche Nucléaire CHANDA – solving CHAllenges in Nuclear DAta CINDA – Computer Index of Nuclear Reaction Data CONFIRM – Collaboration on Nitride Fuel Irradiation and Modeling CSNS – China Spallation Neutron Source CTM – Constant Temperature Model ČVUT – České vysoké učení technické E+T – Energy and Transmutation E&T RAW – Energy and Transmutations of Radioactive Waste EAF – European Activation File EFNUDAT – European Facilities for Nuclear Data Measurements ENDF – Evaluated Nuclear Data File ERINDA – European Research Infrastructures for Nuclear Data Applications ESS – European Spallation Source EUROPART – EUROpean research programme for the PARTitioning of Minor Actinides EUROTRANS – EUROpean Research Programme for the TRANSmutation
EXFOR – Experimental Nuclear Reaction Data F5E program – Fifth framework programme of the European community for research, technological development and demonstration activities F6E – Sixth Framework Programme FBR – Fast Breeder Reactor FGM – Fermi Gas Model FJFI – Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská GANIL – Le Grand Accélérateur National d’Ions Lourds GSM – Generalized Superfluid Model HINDAS – High and Intermediate Energy Nuclear Data for Accelerator-driven System HPGe – High Purity Germanium detector CHANDA – Challenges in Nuclear Data IRDFF – International Reactor Dosimetry and Fusion File IRMM – Institute for Reference Materials and Measurements ISNS – India Spallation Neutron Source JAERI – Japan Atomic Energy Research Institute JANIS – Java-based Nuclear Data Information System JEFF – The Joint Evaluated Fission and Fusion File JENDL – Japanese Evaluated Nuclear Data library JINR – Joint Institute for Nuclear Research J-PARC – Japan Proton Accelerator Research Complex KJR – Katedra jaderných reaktorů MCNPX – Monte-Carlo n-particle eXtended MEGAPIE – MEGAwatt spallation target PIlot Experiment MOX – Mixed Oxide Fuel MTA – Materials Testing Accelerator
MUSE – MUltiplication Source Externe MYRRHA – Multi-purpose hybrid research reactor for high-tech applications LJaP – Laboratoř jaderných problémů LVE – Laboratoř vysokých energií n_TOF – The neutron time-of-flight facility at CERN OJS – Oddělení jaderné spektroskopie OMEGA – Option Making Extra Gains from Actinides and Fission Products PDS-XADS – Preliminary Design Studies of an Experimental Accelerator Driven System PS – Proton Synchrotron PSI – Paul Scherer Institute RED IMPACT – Impact of Partitioning, Transmutation and Waste Reduction Technologies on the Final Waste Disposal Project SNS – Spallation Neutron Source SPIRAL-2 – Système de production d'Ions Radioactifs en Ligne de 2ème génération SÚJV – Spojený ústav jaderných výzkumů TEF – Transmutation Experimental Facility of the J-PARC TSL – The Svedberg Laboratory of the Uppsala University, Švédsko ÚJF – Ústav jaderné fyziky
Obsah Cíle disertační práce .................................................................................................................... 15 Úvod .............................................................................................................................................. 16 1.
2.
Urychlovačem řízené transmutační systémy ..................................................................... 17 1.1
Transmutace .................................................................................................................... 17
1.2
Tříštivé (spalační reakce) ................................................................................................ 18
1.3
Motivace ke studiu transmutačních systémů .................................................................. 19
1.4
Historie výzkumu ADS ................................................................................................... 21
1.5
Současný stav výzkumu ADS ......................................................................................... 23
1.5.1
Obecný přehled jednotlivých projektů .................................................................... 23
1.5.2
Projekty zaměřené na výzkum terčů a spalačních neutronových zdrojů ................. 24
1.5.3
Projekty zaměřené na získání důležitých jaderných dat .......................................... 27
1.5.4
Projekty zaměřené na výzkum ADS sestav ............................................................. 30
1.6
Výhody a nevýhody ADS systémů ................................................................................. 30
1.7
Závěr první kapitoly ........................................................................................................ 31
Měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů .................................................... 32 2.1
Současný stav databází jaderných dat ............................................................................. 32
2.2
Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala........................... 33
2.3
Aktivační detektory ......................................................................................................... 37
2.4
Analýza dat ..................................................................................................................... 38
2.4.1
Použité polovodičové detektory záření gama .......................................................... 38
2.4.2
Program DEIMOS32 ............................................................................................... 39
2.4.3
Výpočet celkového výtěžku a jeho nejistoty ........................................................... 40
2.4.4
Pravé kaskádní koincidence .................................................................................... 43
2.4.5
Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) ......................................... 44
2.4.6
Korekční faktor na nestabilitu svazku ..................................................................... 48
2.4.7
Korekční faktor na geometrii fólie .......................................................................... 49
2.4.8
Korekční faktor na samoabsorpci fotonů ve foliích ................................................ 50
2.4.9
Zdroje nejistot .......................................................................................................... 51
2.5
Vliv pozadí ...................................................................................................................... 53
2.5.1 2.6
Srovnání různých nastavení kódu TALYS .............................................................. 55
Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí .............................................. 59
2.6.1
Reakce na přírodním indiu ...................................................................................... 61
2.6.2
Reakce na bismutu ................................................................................................... 62
2.7
Diskuze výsledků ............................................................................................................ 63
2.8
Závěr druhé kapitoly ....................................................................................................... 64
3.
Studium produkce neutronů ve spalačních reakcích ....................................................... 65 3.1
E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) ...................................... 65
3.1.1
GAMMA-2 .............................................................................................................. 65
3.1.2
Energy plus Transmutation (E+T) ........................................................................... 66
3.1.3
GAMMA-3 .............................................................................................................. 67
3.1.4
KVINTA .................................................................................................................. 68
3.1.5
BURAN ................................................................................................................... 70
3.2
Urychlovače v SÚJV Dubna ........................................................................................... 71
3.2.1
Nuklotron ................................................................................................................. 71
3.2.2
Fázotron ................................................................................................................... 72
3.3
Spektrometrická laboratoř v LJaP SÚJV ........................................................................ 73
3.4
Experiment na Fázotronu ................................................................................................ 74
3.4.1
Monitorování svazku ............................................................................................... 76
3.4.2
Analýza dat .............................................................................................................. 76
3.4.3
Metody určení neutronového spektra ...................................................................... 78
3.5
Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) ....................................................................... 81
3.6
Experiment na Nuklotronu (KVINTA) ........................................................................... 86
3.7
Závěr třetí kapitoly .......................................................................................................... 89
Závěrečné shrnutí práce ............................................................................................................. 90 Dodatek A. – Pozorované reakce na aktivačních detektorech....................................................... 91 Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy ................................................................... 94 B1. Reakce na zinku .............................................................................................................. 94 B2. Reakce na zlatě a hořčíku ............................................................................................... 95 B3. Reakce na niklu a železe ................................................................................................. 97 B4. Reakce na hliníku, jódu a tantalu .................................................................................... 98 B5. Reakce na ytriu a mědi.................................................................................................. 100 Dodatek C. – Experiment na Fázotronu ...................................................................................... 102 C.1 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí................ 102 Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3 ........................................................................ 105 D.1 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, poz. A ... 105 D.2 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, poz. B ... 107 D.3 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, poz. C ... 108 Dodatek E. – Určení neutronového spektra, analýza 1................................................................ 110 Dodatek F. – Experiment na sestavě KVINTA ........................................................................... 112 Seznam použité literatury ......................................................................................................... 115 Seznam tabulek ............................................................................................................................ 126 Seznam obrázků........................................................................................................................... 128 Publikace autorky s vazbou na disertační práci ..................................................................... 132
Cíle disertační práce
Cíle disertační práce Konkrétní cíle disertační práce lze specifikovat v těchto bodech: Přehled současného stavu výzkumu urychlovačem řízených transmutačních systémů se zaměřením na získávání důležitých jaderných dat. Získání experimentálních dat o účinných průřezech reakcí neutronů s důležitými materiály pro využití při studiu možnosti využití urychlovačem řízených transmutačních systémů. Jde o konstrukční materiály a hlavně materiály využívané jako aktivační detektory neutronů. Vyplnit řadu rozsáhlých bílých míst v experimentálních datech, které existují. Využít při tom kvazimonoenergetické zdroje neutronů v Řeži a Uppsale. Velice pečlivě analyzovat všechny zdroje experimentálních nejistot. Získaná data publikovat a zajistit jejich zařazení do databáze EXFOR. Provést srovnání získaných dat s existujícími experimentálními daty v knihovně EXFOR, s knihovnami evaluovaných dat a výsledky programu TALYS. Srovnání prodiskutovat a analyzovat. Využít tato data a získané zkušenosti při měřeních rozložení neutronů při ozařování sestav simulujících urychlovačem řízené transmutační systémy na urychlovačích v SÚJV Dubna.
15
Úvod
Úvod Tato práce mohla vzniknout díky mezinárodnímu výzkumnému programu „Energy and Transmutation of Radioactive Waste project“, který spojuje 15 zemí, podílejících se na výzkumu různých aspektů spalačních reakcí, produkce neutronů a transmutace vyhořelého jaderného paliva. V práci jsou popsány tři různé ozařovací experimenty, které byly uskutečněny ve Spojeném ústavu jaderných výzkumů v Dubně. První proběhl na fázotronu s olověným terčem a protonovým svazkem o energii 660 MeV, druhý na nuklotronu s olověným terčem obklopeným velkým grafitovým moderátorem a deuteronovým svazkem o energii 2,33 GeV (GAMMA 3) a třetí na nuklotronu s velkým terčem z přírodního uranu a energiemi deuteronů 0,6; 1 a 2 GeV/n (KVINTA). Při experimentech byly zkoumány reakční rychlosti produkce radionuklidů. Prahové aktivační detektory se s oblibou používají pro měření charakteristik neutronových polí vznikajících ve spalačních reakcích. Při vyšších energiích (E > 30 MeV) je však k dispozici pouze velmi málo experimentálních hodnot účinných průřezů pro většinu pozorovaných reakcí (n,xn), (n,α) a (n,p) probíhajících na těchto materiálech. Proto jsme s finanční podporou projektu „EFNUDAT” uskutečnili měření účinných průřezů na kvazimonoenergetickém neutronovém zdroji v TSL Uppsala. Tento zdroj využívá reakce 7 Li(p,n)7Be a disponuje energetickým rozsahem od 11 do 175 MeV. Měření z TSL Uppsala jsme ještě doplnili měřením na neutronovém zdroji stejného typu v ÚJF AVČR (energetický rozsah zdroje 17 – 36 MeV). Celkově bylo provedeno jedenáct měření účinných průřezů v energetickém rozsahu neutronů od 17 do 94 MeV. Výhodou aktivačních detektorů je, kromě jiného, jejich malá velikost. Při umisťování tak není problém s nedostatkem místa. Neutrony interagují s materiálem aktivační fólie a následně je analyzována aktivita radionuklidů produkovaných ve fólii. Prahové detektory jsou aktivovány prostřednictvím (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí. Nově vzniklé izotopy jsou nestabilní, přeměňují se rozpadem beta (β+, β-, záchytem elektronu) a, pokud je dceřiné jádro v excitovaném stavu, emitují charakteristické záření gama. Následně jsou fotony registrovány polovodičovým detektorem (HPGe). Množství produkovaných radionuklidů lze určit z naměřené aktivity. Za předpokladu, že je dostatečně dobře znám průběh vzniku nových izotopů, lze získat informace o neutronovém poli. Je tak důležité znát co nejpřesněji excitační funkce používaných reakcí. A právě získání nových dat o účinných průřezech reakcí neutronů s materiály, které se využívají jako aktivační detektory, bylo hlavním cílem mé práce. Množství radioaktivních izotopů produkovaných různými reakcemi bylo určeno pomocí gama spektrometrie. K vyhodnocování poloh a ploch píků byl využit program DEIMOS32. Na základě ploch píků získaných z programu DEIMOS byly vypočítány celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Vhodným nástrojem k výpočtu účinných průřezů je výpočetní kód TALYS. Pro jeho vývoj a testování je třeba co nejkompletnější, nejširší a nejpřesnější soubor experimentálních dat. Stejně tak jsou experimentální data důležitá pro vývoj knihoven evaluovaných účinných průřezů.
16
Transmutace
1. Urychlovačem řízené transmutační systémy V následujících podkapitolách je postupně obecně probrána transmutace, spalační reakce, motivace ke studiu transmutačních systémů a jejich historický vývoj od padesátých let minulého století až do současnosti. Důraz je kladen na současný stav výzkumu urychlovačem řízených transmutačních systémů se zaměřením na získávání důležitých jaderných dat. 1.1 Transmutace Pod jadernými reakcemi v jaderné fyzice obecně rozumíme procesy, kdy se dva nukleony, nebo dvě jádra, nebo nukleon či jiná částice a jádro, přiblíží k sobě na vzdálenost menší nebo rovnou 10-13 cm, vstoupí do oblasti působení silné jaderné interakce, což vyvolá v jádrech změny počtu, energií a konfigurací nukleonů, které mohou vést k emisi dalších částic. Výsledkem je transmutace jádra – buď na jiný izotop téhož prvku (změna počtu neutronů), nebo na jádro jiného prvku (změna počtu protonů). Nové jádro vzniká téměř vždy ve vzbuzeném stavu a při jeho deexcitaci je emitováno záření gama. Jádra přeměněná při jaderných reakcích jsou často radioaktivní (většinou β- nebo β+) [1]. Transmutační palivové řetězce umožňují pomocí jaderných reakcí vyvolaných neutrony přeměnit (transmutovat) jádra 238U nebo 232Th na prvky schopné řetězové štěpné reakce 239Pu a 233U. Toho je využíváno jak u rychlých „množivých“ reaktorů, tak v ADS systémech. Ozařováním jader 238U dochází k reakci: , (
) , ష
, ů, ష
Rychlé reaktory založené na transmutaci 238U obsahují více štěpného materiálu (239Pu, 235U) ve formě více obohaceného 238U na cca 20 – 50 %. Větší obohacení vede k většímu počtu štěpení a neutronů. Při vhodné konfiguraci aktivní zóny rychlého reaktoru tak lze dosáhnout toho, že se vyprodukuje více plutonia 239 než se ho nebo uranu 235 spálí. Takové reaktory se nazývají rychlé množivé reaktory FBR (Fast Breeder Reactor), neboť za využití rychlých neutronů se v nich „zmnožuje“ štěpný materiál plutonium, kterého vzniká o něco více, než se spotřebuje ke štěpení. Tímto způsobem je možné zhodnotit více jak 90% 238U a zmnohonásobit tak dostupné přírodní zdroje štěpného materiálu pro jadernou energetiku. Vyšší koncentrace štěpného materiálu však vede k intenzivnějšímu uvolňování tepla v aktivní zóně na jednotku objemu. Pro chlazení v primárním okruhu se proto musí využívat efektivnější chlazení. Jde například o roztavený kovový sodík, který má lepší tepelnou vodivost. Podobným způsobem se uvažuje o možnosti využití pomocí reakce:
232
Th transmutovaného na
233
U
ℎ , ℎ ( ,∙ , ష
233
ů, ష
ఱ )
U je schopný řetězové reakce stejně jako 235U nebo 239Pu. Tento proces může probíhat jak s rychlými, tak s pomalými neutrony. Problémem však je dlouhý poločas přeměny 233Pa, které se
17
Tříštivé (spalační reakce) může dalším záchytem neutronu přeměňovat na 234Pa, a to se s poločasem asi 7 hodin rozpadá na 234
U, který se nedá využít jako štěpné palivo. Naopak výhodou této reakce je fakt, že při ní vznikají radioaktivní odpady s nižší měrnou aktivitou, vztaženou na energetickou výtěžnost reakce, než u uran-plutoniového cyklu (těžké dlouhodobé radionuklidy jako Np, Am, Cm) a navíc jsou odhadované zásoby thoria v minerálech zemské kůry zhruba čtyřikrát větší než uranu, což by mohlo pokrýt energetické potřeby lidstva na velmi dlouhou dobu. Neutronová transmutace je rovněž vhodná pro dlouhodobé radionuklidy s vysokým účinným průřezem pro záchyt neutronu vyskytující se ve štěpných produktech vyhořelého palivového článku, především 99Tc (Obr. 1 [2]) a 129I. stabilní izotopy
poločas rozpadu 99
Obr. 1.: Schéma transmutace Tc [2]. 1.2 Tříštivé (spalační reakce) Spalační reakce spočívá v interakci lehkého projektilu (protonu, neutronu, lehkého jádra) s kinetickou energií přesahující stovky MeV s těžkým jádrem (například olova), která způsobí emisi velkého počtu hadronů (především neutronů) a fragmentů. Při spalačních reakcích dochází k vnitrojaderné kaskádě a následné deexcitaci jádra s velkým přebytkem energie [3]. Projektil vnikne do jádra a předává jeho nukleonům pružnými srážkami svoji energii. Tyto nukleony následně způsobují další srážky, vzniká vnitrojaderná kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází k překročení prahových hodnot pro produkci částic v nukleonnukleonových interakcích. Nejprve vznikají mezony ᴨ, následně při energiích kolem 2 – 10 GeV i těžší hadrony. Vyražené nukleony i nově vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a v tlustém terči mohou vyvolat další spalační reakce. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vybuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů. Neutrony totiž nemusí překonávat coulombovskou bariéru. Poté se deexcituje vyzářením gama kvant a beta přeměnou. Rozložení směrů emise vypařovacích neutronů je izotropní. Při spalačních reakcích nevznikají monoenergetické neutrony, ale časově a prostorově závislé neutronové toky s energetickým rozložením Ф(E,x,t). Prostorové rozložení neutronového
18
Motivace ke studiu transmutačních systémů toku i spektrum neutronů může být měřeno malými fóliemi umístěnými v různých pozicích. Je výhodné, když je ozařování aktivační fólie v čase stabilní [4]. Zájem o spalační reakce a spalační zdroje neutronů vzrostl zejména v posledních třech desetiletích v souvislosti se vzrůstajícím zájmem o transmutace dlouho žijících aktinidů a štěpných produktů z jaderných odpadů [5], plutonia z jaderných zbraní [6], thoria [7], materiálový výzkum [8] nebo radioterapii [9]. 1.3 Motivace ke studiu transmutačních systémů Otázka budoucího osudu vyhořelého jaderného paliva je jedním z hlavních problémů, které trápí současnou jadernou energetiku. Úložiště, jako způsob nakládání s vysokoaktivním a dlouhodobým odpadem z vyhořelého jaderného paliva příliš velkou důvěru společnosti vůči výstavbě a provozu jaderných elektráren nevyvolává, a to, i když konečná úložiště mají zajistit, aby se radioaktivní izotopy obsažené ve vyhořelém palivu nedostaly po dobu několika desítek tisíc let do biosféry. Podle projektů by tomu měl zabránit systém hned několika bariér jak přírodních, tak technických. Pro úložiště je třeba zajistit geologicky vhodnou lokalitu, která se nesmí nacházet v seizmicky aktivní oblasti a nesmí do ní prosakovat spodní voda [10]. Proto se uvažuje o vytvoření konečných úložišť v žule, soli nebo jílech. Další požadavky jsou kladeny na těsnost a korozivní odolnost skladovacích kontejnerů. Hlubinné ukládání vyhořelého jaderného paliva do geologických formací je sice dosud na celém světě považováno za nejvhodnější způsob jeho oddělení od životního prostředí, avšak, jak ukazují nové poznatky a technologie, nemusí být konečným řešením, resp. alespoň v tak rozsáhlé míře [2]. Přepracování je o něco výhodnější způsob naložení s vyhořelým palivovým článkem. Palivo vyjmuté z reaktoru stále ještě obsahuje přibližně 95 % uranu 238, 1 % uranu 235 a 1 % plutonia 239. Tyto suroviny lze znovu využít, pouze 3 % připadají na štěpné produkty a transurany, které se považují za odpad a ukládají se do meziskladů, dokud se pro ně nevybuduje hlubinné úložiště. Nejdůležitější z nich jsou uvedeny v Tab. 1. [5]. Tyto izotopy se rozpadají většinou jen velmi pomalu. Jejich únik do biosféry představuje po dlouhou dobu potenciální riziko. Významný pokrok v několika důležitých oblastech, zejména pak ve vývoji nových urychlovačů a možnostech jejich širokého využití, v materiálové oblasti jaderných zařízení a v separačních metodách, podstatně přispěl k vážným úvahám o reálnosti principiálně nové možnosti zneškodňování jaderných odpadů na bázi jejich jaderné transmutace. Podle věrohodných odborných odhadů by vhodnými transmutacemi mohlo dojít ke zkrácení doby kontrolovaného uložení odpadů na stovky let. Přitom by celkové množství odpadů proti stávajícímu stavu bylo sníženo alespoň o řád. I když se ani tyto technologie bez trvalého úložiště silně radioaktivního odpadu neobejdou, mohou transmutační technologie především časově, ale i objemem, redukovat stávající problém na mnohem přijatelnější úroveň (viz kapitola 1.1). V urychlovačem řízených transmutačních systémech není jediným zdrojem neutronů štěpení, ale obsahují další zdroj neutronů [11]. Samotný reaktor pak může být podkritický a štěpná řetězová reakce nemůže probíhat samostatně a je v něm udržována právě pomocí
19
Motivace ke studiu transmutačních systémů vnějšího zdroje neutronů (Obr. 2). V daném případě jsou zmíněným zdrojem neutronů spalační reakce relativistických protonů, případně deuteronů. Většina izotopů obsažená ve vyhořelém jaderném palivu má malý účinný průřez pro záchyt tepelného neutronu, proto je musíme vystavit působení velmi intenzivních neutronových toků, popř. transmutaci provádět v poli neutronů, které mají vyšší energie, tzn. tvrdší energetické spektrum. Tab. 1.: Roční produkce štěpných fragmentů a transuranů v lehkovodním reaktoru s výkonem 3000 MW tepelných [5]. Hmotnost [kg] Se
6,5 · 104
0,17
237
Kr
10,7
0,39
241
Sr
28,8
Zr
79 80
T1/2 [roky] Hmotnost [kg] Štěpný fragment
90 93
Ne
2,1 · 106
14,5
Am
423
16,6
Am
141
13,4
1,5 · 10
6
23
243
Am
7,4 · 10
25
243
Cm
28,5
0,011
7,3
244
0,58
Tc
2,1 · 10
107
Pd
6,5 · 10
6
126
Sn
1 · 10
5
Cm
18,1
0,96
Pu
88
5,8
239
Pu
2 · 10
9,4
240
Pu
6,6 · 10
Pu
14,4
Pu
3,8 · 10
I
1,6 · 10
Cs
3 · 10
137
Cs
30
32
241
Sm
90
0,4
242
151
6
7
0,022
238
135
129
Hmotnost [kg]
242m
5
99
T1/2 [roky]
3
2,99
4,52 166
4 3
76,7 25,4
5
15,5
Potřebná neutronová pole mohou být vytvářena právě urychlovačem řízenými transmutačními systémy. Snahou je, aby takto navržený systém byl schopen vyrábět elektrickou energii za ceny, které by mohly konkurovat klasickým zdrojům, jako je spalování fosilních paliv nebo štěpení uranu v jaderných elektrárnách. V optimistickém scénáři by urychlovač spotřeboval asi 20 % vyrobené elektrické energie a zbytek by mohl dodávat do sítě [4]. Pokud sledovaný radionuklid s poločasem rozpadu T1/2 a účinným průřezem pro záchyt
neutronů σ umístíme do neutronového toku o hustotě bude vlivem neutronové absorpce a transmutace ubývat rychleji než kdyby se rozpadal volně. Rychlost přeměny na jiný nuklid lze
vyjádřit pomocí efektivního poločasu transmutace
/, pro který platí [5]:
/ =
/ /(1 +
/ /2)
(1.1)
Po neutronové absorpci vznikne izotop, který má odlišné fyzikální vlastnosti než původní jádro, změní se i jeho poločas přeměny. Většinou se musí záchyt neutronu, následovaný beta rozpadem nebo štěpením několikrát za sebou opakovat než se jádro dostane do stabilní oblasti. Vztah je přesný pouze pro monoenergetické přiblížení, kdy všechny neutrony mají pouze jednu energii. Ve skutečnosti jsou neutronový tok i účinný průřez funkcemi energie. Závislost efektivního poločasu transmutace na různé hustotě toku tepelných neutronů je znázorněna v Obr. 3.
20
Historie výzkumu ADS
Obr. 2.: Zjednodušené schéma reaktoru pro urychlovačem řízenou transmutační technologii [1].
Efektivní poločas rozpadu [v letech]
Hustota neutronového toku [n/cm2s] Obr. 3.: Efektivní poločasy transmutace v různě silných neutronových tocích pro jednotlivé izotopy [5]. 1.4 Historie výzkumu ADS Studie urychlovačem řízených transmutačních systémů ADS zahrnují následující čtyři směry výzkumu: •
Urychlovačem řízenou transmutaci odpadů (ATW – Accelerator Transmutation of Waste), která by mohla výrazným způsobem zkrátit dobu, po kterou je nutné vyhořelé jaderné palivo skladovat, než jeho aktivita klesne na úroveň přirozeného pozadí. Projekt tohoto typu byl rozpracován v Los Alamos a vedl ho C.D.Bowmann [5].
21
Historie výzkumu ADS •
Urychlovačem řízenou produkci energie (ADEP – Accelerator Driven Energy Production) nebo project Energy Amplifier (CERN), myšlenka C. Rubbia založená na štěpení 233U získaného transmutací 232Th (viz kapitola 1.1) [12].
•
Urychlovačem řízenou přeměnu plutonia (ABC – Accelerator Based Conversion of Plutonium), jejímž cílem bylo bezpečně odstranit rozsáhlé zásoby 239Pu z demontovaných jaderných hlavic [13]. V současné době nemá díky MOX palivu velké praktické využití.
•
Urychlovačem řízenou produkci tritia (APT – Accelerator Production of Tritium), která může probíhat ve vhodném materiálu reakcemi (n,3H) pomocí silných neutronových polí [13].
Princip ADS byl navržen již v padesátých letech 20. století. Využívá kombinace urychlovačové a reaktorové fyziky. Díky vynálezu cyklotronu E. O. Lawrencem v roce 1929 bylo možné produkovat velké množství neutronů za pomoci vysoce výkonných urychlovačů a právě Lawrence přišel s myšlenkou použít urychlovač jako zdroj neutronů k získání štěpného materiálu. Měl se tak řešit nedostatek štěpného materiálu pro výrobu jaderných zbraní v USA (v té době bylo známo jen velmi málo domácích nalezišť uranu a USA byla závislá na zahraničních zdrojích). Jeho MTA projekt (Materials Testing Accelerator) odstartoval roku 1950 v Lawrence Livermore National Laboratory v Kalifornii [14]. Lawrence navrhoval ozařovat různě tlusté terče (U, Be, Li) protony a deuterony, měřil účinné průřezy, neutronové výtěžky a schopnost produkovat 239Pu z 238U a 233U z 232Th. Jeho projekt testování terčových materiálů a průběhu transmutací byl zastaven po pár letech, když se ve Spojených státech našla vydatná ložiska uranu [15]. Během následujících desetiletí probíhaly důležité experimenty týkající se urychlovačem řízených transmutorů v řadě laboratoří. Například v SÚJV Dubna byly měřeny neutronové výtěžky a spektra v olověných a uranových terčích ozařovaných relativistickými protony a byly určovány účinné průřezy neutronových reakcí různých izotopů [16]. První komplexní program pro studium transmutace radioaktivního odpadu odstartoval v roce 1980 v japonském výzkumném centru a nesl název OMEGA (Option Making Extra Gains from Actinides and Fission Products) [17]. Další z prvních návrhů pro urychlovačem řízený transmutační systém využívající transmutaci štěpitelného 232Th na štěpný 233U a získávání energie jeho štěpením přednesl italský fyzik Carl Rubbia z evropského střediska jaderného výzkumu CERN. Uvažoval o možnosti použití reaktoru s rychlým neutronovým spektrem a podkritickým jádrem, který by obsahoval thorium a počáteční množství štěpného materiálu (plutonium z lehkovodních reaktorů). Jako chladící materiál mělo být použito, díky jeho termodynamickým vlastnostem, tekuté olovo, které lze použít jako spalační terč pro produkci neutronů. K ovládání systému by byl potřeba protonový urychlovač s energií 1 GeV (kruhový nebo lineární). Výkon by byl regulován změnou intenzity protonového svazku, proto by v reaktoru nebyly zapotřebí žádné regulační tyče [12].
22
Současný stav výzkumu ADS Další návrh Charlese Bowmana z Laboratoře v Los Alamos v USA byl zaměřen na transmutaci dlouhodobých radioizotopů z jaderného odpadu pomocí tepelného podkritického reaktoru, ve kterém by palivo ve formě roztavených solí obsahovalo množství aktinidů určených k transmutaci (plutonium nebo těžké aktinidy jako americium nebo curium). Dodatečné přidané množství pevného thoria by sloužilo ke zvýšení neutronové produkce. Tekuté palivo by cirkulovalo extrakčním zařízením, které by odstraňovalo stabilní a krátce žijící štěpné produkty. Spalační neutrony by byly generovány dopadem protonového svazku s energií 1 GeV na olověný terč uvnitř reaktoru a potom zpomalovány použitím těžké vody jako moderátoru [5]. Oba projekty byly zaměřeny hlavně na rozbor možností a získání přehledu o potřebných experimentálních studiích. U všech aktinidů je poměr účinného průřezu pro záchyt k účinnému průřezu pro štěpení tepelnými nebo nadtepelnými neutrony relativně velký. Tento poměr klesá se zvyšující se energií neutronů. Proto se mnohem výhodnějším transmutorem zdá být rychlý reaktor [18]. Dále proběhla řada praktických testů, jak v laboratoři CERN, tak i v laboratoři v Los Alamos. Ukázalo se, že před výběrem a realizací konkrétního prototypového transmutoru bude potřeba udělat řadu experimentálních výzkumů, aby bylo možné co nejlépe popsat průběh spalačních reakcí, prostorové a energetické rozložení neutronových polí, pravděpodobnost transmutace jednotlivých isotopů atd. Ve světě a v Evropě se pak rozběhlo několik projektů, které studují různé dílčí problémy spojené s výběrem urychlovače, terče a vhodné sestavy reaktoru [15]. Jsou to projekty zaměřené na získání potřebných jaderných dat, doplnění knihovny účinných průřezů a na testování přesnosti modelů popisujících spalační reakce. 1.5 Současný stav výzkumu ADS 1.5.1 Obecný přehled jednotlivých projektů Mezi roky 1998 až 2002 vytyčoval priority výzkumu Evropské unie F5E program (Fifth framework programme of the European community for research, technological development and demonstration activities) [19]. Jeho částí byl rámcový program Euratom zaměřený na výzkum a výcvikové aktivity v jaderném sektoru. Tento program zahrnoval celou škálu vědních oblastí. Projekty věnované vývoji transmutačních technologií a podkritických systémů byly tyto: MEGAPIE (Megawatt Spallation Target Pilot Experiment) [20] zkoumající chování terče při extrémní tepelné a radiační zátěži, Thorium Cycle project, CONFIRM, PDS-XADS, ADOPT, HINDAS, nTOF a MUSE-4. Na tyto projekty pak v rámci F6E (Sixth Framework Programme) [21] a jeho programu Euratom navazují další, v rámci kterých je studována každá část potenciálního sytému transmutace vyhořelého jaderného paliva. V tomto programu je prováděn výzkum v oblasti jaderného štěpení a radiační ochrany. Šestý rámcový program Euratomu financoval následující projekty: EUROTRANS (EUROpean Research Programme for the TRANSmutation of High Level Nuclear Waste in an Accelerator Driven System), EUROPART (EUROpean Research Programme for the Partitioning of Minor Actinides), RED IMPACT (Impact of Partitioning, Transmutation
and
Waste
Reduction
Technologies
on
the
Final
Waste
Disposal
23
Současný stav výzkumu ADS Project) a EFNUDAT (European Facilites for Nuclear Data Measurements). Díky poslednímu ze zmiňovaných jsme uskutečnili i naše měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů v TSL Uppsala. Na projekt EFNUDAT navázal projekt ERINDA, který v letech 2011 až 2013 opět umožnil intenzivnější zpřístupnění evropských neutronových zdrojů evropským uživatelů. V tomto projektu byl zapojen i neutronový zdroj v ÚJF AVČR. V rámci něho polští kolegové s naší pomocí studovali prahové reakce neutronů na yttriu [22]. Na končící projekt ERINDA navazuje nový evropský projekt CHANDA (solving CHAllenges in Nuclear Data for the Safety of European Nuclear Facilities, program FP7), kterého se opět účastníme [23]. Ten už je součástí následujícího sedmého programu vědeckých priorit v Evropské unii. Na něj nyní navazuje program Horizont 2020 [24]. Pro rozvoj urychlovačem řízených transmutačních systémů je nutné dále rozvíjet urychlovačovou techniku s vysokou intensitou svazku, zkoumat problematiku vhodných terčů pro vysoké výkony, problematiku stínění vysoce energetických neutronů, pokračovat v doplňování potřebných jaderných dat (evaluovaná/experimentální data) vztahujících se ke konstrukčním a transmutovaným materiálům a dále vyvíjet provozní kódy řešící transport a dynamiku sytému. 1.5.2 Projekty zaměřené na výzkum terčů a spalačních neutronových zdrojů • Projekt MEGAPIE (Megawatt Pilot Target Experiment) Projekt byl zahájen v roce 1999 z iniciativy Commisariat á lEnergie Atomique v Cadarache (Francie), Forschungszentrum Karlsruhe (Německo) a PSI (Paul Scherer Institute, Švýcarsko). Měl prokázat použitelnost tekutého Pb-Bi terče pro spalační zařízení při výkonu svazku 1 MW (od jeho navržení, výstavby, licencování, přes provoz, demontáž až k jeho likvidaci). Celkem prošel deseti hlavními fázemi, nyní po 15 letech dosáhl své konečné fáze. Terč byl ozařován protonovým svazkem o výkonu 1 MW, s energií protonů 580 MeV, stejnosměrným proudem 1,8 mA, a to od 14.8. do 21.12.2006 v terčové stanici SINQ v PSI, v červnu 2009 došlo k demontáži terče a jeho rozřezání na 21 dílů (Obr. 4) [25]. Závěrečné experimenty jsou v současné době prováděny v Belgii, Francii, Japonsku, Švýcarsku a USA a poskytují neocenitelné informace ohledně konstrukčních materiálů, vlastností i chování budoucích spalačních terčů v období po ukončení ozařování a jejich likvidaci.
Obr. 4.: Terč MEGAPIE [25].
24
Současný stav výzkumu ADS
svazek protonů Obr. 5.: Schématické zobrazení umístění neutronových detektorů [26] s odpovídajícím nasimulovaným neutronovým spektrem [U5 – 235U, WD – without deposit (bez 235U), monitors – aktivační monitory)]. Pro validaci simulací neutronového spektra a určení poměru termálních/epitermálních neutronů byly navrženy neutronové detektory, Obr. 5 [26]. Bylo použito osm štěpných komor umístěných v párech podél terče, každý pár, s výjimkou jednoho, se skládal z jedné komory obsahující 235U a z jedné bez 235U, což sloužilo k optimálnímu odečtu pozadí. Nejvzdálenější pár komor od protonového svazku byl stíněn přírodním gadoliniem pro absorpci termálních neutronů. Další dvojice komor se skládala z komory s obsahem 241Am k měření vysokoenergetické části neutronového toku a z komory s obsahem 237Np ke zkoumání jeho transmutace v neutronovém toku terče MEGAPIE. Tato konfigurace komor byla vybrána tak, aby poskytla celkovou charakteristiku vnitřního neutronového toku z hlediska jeho intensity i distribuce energie. Ke zvýšení přesnosti naměřeného neutronového spektra bylo použito ještě devět aktivačních neutronových monitorů (Al, Fe, Mn, Ni, Rh, Ti a Y). Tyto monitory mají být vyhodnoceny během „po ozařovací“ fáze [27]. • Výzkum závislosti produkce neutronů v olověném terči na energii svazku (p+Pb) V mnoha světových laboratořích byla studována závislost produkce neutronů v tlustých olověných terčích na energii protonového svazku (Obr. 6.), a to i naší skupinou Energie a Transmutace [28]. Většina experimentů byla provedena za použití olověného terče o poloměru 5 cm, někdy obklopeného moderátorem z vody nebo polyetylenu. Z tohoto důvodu jsou v Obr. 6. data z různých experimentů přepočtena pro případ terče o poloměru 5 cm
25
Současný stav výzkumu ADS a tloušťce 100 cm („saturovaná tloušťka“) a jsou srovnána s MCNPX simulací. MCNPX velmi dobře popisuje integrální produkci neutronů v terči v celém rozsahu energií od 0,1 do 4,5 GeV. Optimální energie protonů pro produkci neutronů v olověném terči je 1 GeV, při vyšších energiích přestává být závislost multiplikace neutronů na energii dopadajících protonů lineární.
Počet neutronů na proton [-] Krása et al (2010)
Energie protonů [GeV]
fit
Obr. 6.: Produkce neutronů v olověném terči v závislosti na energii dopadajícího svazku protonů [28]. Celkem 44 experimentálních bodů (West and Wood [29], Fraser et al. [30], Vasilkov et al. [31] a [32], Zucker et al. [33], Krása et al. [28], Lone et al. [34], Hilscher et al. [35], van der Meer et al. [36], Lott et al. [37], Ryabov et al. [38], Letourneau et al. [39] a Nikolaev et al. [40]). • Evropský neutronový zdroj (ESS – European spallation source) Tento projekt vychází z iniciativ organizací Forschungzentrum Jülich (Německo) a Rutherford Appleton Laboratory (Velká Británie), na základě jejich společných podnětů odstartoval v roce 1993. Produkce prvních neutronů se očekává v roce 2019, první experimenty jsou naplánovány na rok 2023. V září 2011 schválil výbor ESS design terče, bude použit rotující terč z wolframu, k chlazení pak helium [41]. Zařízení je zaměřeno hlavně na materiálový výzkum pomocí neutronů. Velmi silně je do projektu zapojena i Česká republika prostřednictvím ÚJF AV ČR. Jeho fyzici například pracují na přípravě neutronového difraktometru pro ESS. • Spalační neutronový zdroj (SNS - Spallation neutron source) Spalační neutronový zdroj byl vybudován a uveden do provozu v roce 2006, v současné době je to nejintenzivnější zdroj na světě, který poskytuje intenzivní pulsní svazky neutronů pro vědecký výzkum a průmyslový vývoj. Lineární urychlovač urychluje svazek iontů vodíku o energii od 2,5 MeV do 1 GeV, který dopadá na měděný terč (proud svazku je 1,4 mA, frekvence 60 Hz) [42].
26
Současný stav výzkumu ADS V květnu 2010 začala s výstavbou neutronového spalačního zdroje také Čína (CSNS) [43] a v blízké budoucnosti plánuje výstavbu spalačního zdroje Indie (ISNS) [44]. 1.5.3 Projekty zaměřené na získání důležitých jaderných dat Jaderná data jsou k dispozici v databázi evaluovaných dat ENDF (Evaluated Nuclear Data File) [45], experimentálních dat EXFOR (Experimental Nuclear Reaction Data) [46] a bibliografických dat CINDA (Computer Index of Nuclear ReactionData) [47]. Evaluovaná data vznikají srovnáváním, výběrem a průměrováním experimentálních dat, která jsou fitována se zahrnutím fyzikálních zákonitostí z různých jaderných modelů. Tato data jsou zkompletována v knihovnách jaderných dat, které jsou postupně aktualizovány a jsou dostupná většinou v obecném formátu ENDF-6. K využití ve speciálních výpočetních programech je nutné je převést podle požadavků daného programu. Součástí práce s účinnými průřezy je též možnost jejich vizuálního srovnání a to například pomocí kódu JANIS [48]. Návrh pokročilého ADS pro spalování radioaktivních odpadů a produkci energie vyžaduje dobrou znalost základních účinných průřezů pro procesy vyvolané neutrony. Pro účely návrhu musí být tato data konzistentní a odpovídat potřebám simulačních nástrojů i průmyslových postupů, k jejichž zlepšení mají přispět [49]. Pro měření účinných průřezů reakcí neutronů s konkrétní energií lze použít metodu určení energie neutronů z doby letu. Další možností je použití měření pomocí kvazimonoenergetických zdrojů. V tomto případě lze použít k určování účinných průřezů i aktivační metodu: a) Měření pomocí kvazimonoenergetických zdrojů aktivační metodou. K produkci svazku kvazimonoenergetických neutronů je potřeba mít vhodné terče a vhodný urychlovač částic. Mezi základní typy urychlovačů v této oblasti patří vysokonapěťové lineární, cyklotrony a zřídka vysokofrekvenční lineární. Terče jsou bombardovány částicemi d, p, výjimečně α a jsou tvořeny čistým chemickým prvkem nebo sloučeninou v pevném stavu (při použití těžké vody nebo kapalného vodíku i v kapalném stavu). Jsou na ně kladeny vysoké požadavky (dlouhá životnost, dobrý odvod tepla). Jako terčových materiálů se využívá 2H, 3H, 7 Li, 9Be [3]. Častým zdrojem neutronů je zdroj založený na reakci 7Li(p,n)7Be. Terč je tvořen kovovým lithiem napařeným na podložce z těžkého kovu (např. tantalu). Technickým problémem tohoto zdroje je vysoká chemická reaktivita lithia na vzduchu. Další možnou reakcí je 2H(d,n)3He, která je poměrně často používaná. K produkci neutronů dochází už při velmi malých energiích bombardujících deuteronů (150 keV). Při použití tenkého terče dává v libovolném směru dobře monochromatický svazek. Až do energie deuteronů 10 MeV se nepozorují excitované stavy. Reakce 3H(d,n)4He je nejužívanější proces u malých neutronových generátorů. S použitím takového neutronového zdroje uskutečnili svá měření například A. Fessler a J.M. Plompen na Van de Graffově urychlovači v IRMM (Institute For Reference Materials and Measurements) v Belgii. Věnovali se měření účinných průřezů neutronů na různých materiálech z různých izotopů (F, Na, Mg, Al, Si, P, Cl, Ti, V, Mn, Fe, Nb, Sn a Ba) aktivační metodou pro energie neutronů od 16 do 20 MeV [50], příklad jejich měření je
27
Současný stav výzkumu ADS uveden v Obr. 7. a) a 7. b). Na Van de Graffově urychlovači v IRMM uskutečnila svá měření účinných průřezů reakcí 90Zr(n,p), (n,2n), (n,X)89mY; 91Zr(n,nα), (n,p), (n,X)90mY, 92Zr(n,p), (n,X)91mY, 94Zr(n,α), (n,p), (n,X)93Y také V. Semkova, a to v energetickém rozmezí od 14 do 21 MeV, výsledky lze nalézt v [51]. Ke generování se nepoužívá reakce 12C(d,n)13N. Neutrony z této reakce jsou přesto pozorovány jako příměs ve spektru při použití jiných terčíků. 12C se do urychlovače dostane jako depozit organických látek, např. s parami z olejových vývěv. Pro naše měření jsme využili kvazimonoenergetické neutronové zdroje v TSL Uppsala a v ÚJF Řež založené na reakcích protonů s lithiem. Takový typ zdrojů patří k těm nejběžnějším. Z těch všeobecně známých zmíním ještě jako příklad zdroj s rozsahem 40 až 90 MeV v Japan Atomic Energy Research Institute (JAERI) [52] nebo zdroj SPIRAL-2 v laboratoři GANIL v Caen ve Francii s rozsahem do 40 MeV a velmi vysokou intenzitou [53]. Podrobnějšímu popisu našich měření účinných průřezů pomocí kvazimonoenergetických zdrojů se budu věnovat v dalších částech této práce. Účinný průřez [mb]
Účinný průřez [mb]
Fessler
Fessler
a)
En[MeV]
b)
En [MeV]
Obr. 7.: a) Vybrané experimentální a evaluované účinné průřezy pro reakci 19F(n,p)19O (EXFOR [46], Picard a Williamson [54], Bormann [55], Kasugai [56], knihovny evaluovaných dat ENDF/B-VI, JENDL-3.2, JEF-2.2, Fessler [50]); b) Vybrané experimentální a evaluované účinné průřezy pro reakci 23Na(n,α)20F (EXFOR [46], Williamson [57], Picard a Williamson [54], knihovny evaluovaných dat ENDF/B-VI, JENDL-3.2, JEF-2.2). Převzato z [40]. b) Určení energie neutronů z doby letu. Metoda určení energie neutronů z doby letu se používá ke studiu reakcí neutronů s konkrétní energií. Tato měření je možné provádět na zařízeních jako je n_TOF v laboratoři CERN nebo n_Elbe v Rosendorfu. Zařízení byla součástí projektů EFNUDAT, ERINDA a CHANDA. CERNský n_TOF je pulsní zdroj neutronů spojený s 200 m dlouhou dráhou určený ke studiu interakcí neutronů od tepelných energií do energie ~ 1 GeV s různými jádry, kinetická
28
Současný stav výzkumu ADS energie neutronu je určena z doby jeho letu. K produkci neutronů je využíván vodou chlazený olověný terč a protonový svazek o energii 20 GeV z urychlovače PS (Proton Synchrotron), délka pulsu je 7 ns, intensita svazku 7.1012 protonů, opakovací frekvence 0,8 Hz. Zařízení bylo vybudováno díky myšlence C. Rubbia realizovat široce využívaný spalační zdroj uzpůsobený k měření chybějících dat vztahujících se k jaderným transmutacím [58]. Během roku 2004 se spolupráce n_TOF zabývala měřením štěpných neutronových účinných průřezů 233U, 241,243Am a 245Cm (Obr. 8, Obr. 9). Všechny zmíněné izotopy byly měřeny společně ve stejnou dobu, tzn. za stejných experimentálních podmínek. Dobrá znalost štěpného účinného průřezu 233U je stěžejní pro studium Th/U palivového cyklu [59].
σf (barn)
Obr. 8.: Závislost štěpného účinného průřezu 233U na energii dopadajících neutronů kolem 600 eV (výsledky n_TOF [59] srovnány s Guberem [60], Westonem [61] a knihovnou evaluovaných dat ENDF/B-VII.0). Převzato z [59].
En (eV)
Obr. 9.: Závislost štěpného účinného průřezu 243Am na energii dopadajících neutronů (výsledky n_TOF [59] srovnány s Aichem [62], Laptevem [63], Fursovem [64] a Seegerem [65]). Převzato z [59].
29
Výhody a nevýhody ADS systémů 1.5.4 Projekty zaměřené na výzkum ADS sestav Za podrobnější zmínku stojí projekt MYRRHA (Multi-purpose hYbrid Research Reactor for High-tech Applications) v jaderném výzkumném centru v Molu (Belgie) [66], [67]. Ten je jediným evropským projektem výzkumného reaktoru zkoumajícím možnosti pokročilých jaderných systémů, který má blízko k realizaci. MYRRHA je rychlý, podkritický systém, který má poskytovat protony a neutrony pro nejrůznější aplikace a sloužit ke studiu transmutace minoritních aktinidů. Skládá se z protonového urychlovače dodávajícího svazek o energii 800 MeV do tekutého Pb-Bi spalačního terče, který je spojen s podkritickým „rychlým“ blanketem chlazeným též eutektikem Pb-Bi. Podkritický blanket se skládá z mříže tvořené 99 hexagonálními kanály, z nichž v 45 jsou zasunuty palivové soubory obsahující palivové proutky s MOX obohaceným 30% Pu, uspořádané do trojúhelníkové mříže. Systém může pracovat i v kritickém režimu. Projekt začal v roce 1997, cílem bylo spustit zařízení v letech 2017 – 2021. V současné době je však jasné, že dojde k značnému zpoždění. Teprve v tomto roce snad postoupilo řešení jeho financování natolik, že bude možné přikročit v brzké době k realizaci projektu. Jeho dokončení by tak mohlo být v letech 2024 – 2025. Další experiment TEF v J-PARC (Transmutation Experimental Facility v Japan Proton Accelerator Research Complex) studuje chování urychlovačem řízených systémů při různých podmínkách svazku [68]. Skládá se ze dvou částí. První z nich (TEF-P) je kritický soubor využívaný ke studiu chování ADT sestav při nízkém výkonu protonového svazku. Postupně se plánuje vkládat do souboru palivo z uranu, plutonia i dalších aktinidů. Druhá (TEF-T) testuje chování spalačního terče a inženýrské problémy, které jsou s ním spojeny. Jedná se o terč složený z eutektika olova a bismutu. Je ozařován svazkem protonů s energií 600 MeV a výkonem 200 kW. 1.6 Výhody a nevýhody ADS systémů S intenzivnějším výzkumem ADS na konci devatesátých let přicházelo hlubší poznání této problematiky a přirozeně se začaly objevovat problematické body v jejich konceptu. Mezi ně patří například problém nestability provozu urychlovače a jeho výkonu, problém chybějících jaderných dat, problematika stínění systému, problém přepracování již transmutovaného paliva, technická složitost, vysoké finanční nároky na výzkum, vývoj a výstavbu. Výše zmíněné potíže si vybraly daň na „atraktivitě“ ADS mezi vědeckou komunitou. Výzkum ADS probíhá v současné době v ČR pouze omezeně v ÚJF Řež a na KJR FJFI ČVUT. V posledních letech se začíná se snahami v tomto směru i na Vysokém učení technickém v Brně. Ve světě běží několik projektů zaměřených na vývoj a výstavbu ADS. Většina z nich počítá s ADS jako s neutronovým zdrojem vyjímečných parametrů, který se uplatní v dalším výzkumu, při studiu vlastností materiálů, při výrobě radiofarmak nebo léčbě nádorových onemocnění [18]. Jednoznačnou výhodou ADS je jejich pasivní bezpečnost (nemožnost nekontrolovaného rozvoje štěpné řetězové reakce), dobrá neutronová bilance, možnost zvyšování neutronového
30
Závěr první kapitoly toku ze spalačního terče nad hodnoty poskytované klasickými reaktory, potenciál využití
232
Th
a 238U jako paliva. 1.7 Závěr první kapitoly Pro rozvoj urychlovačem řízených transmutačních systémů je nutné dále rozvíjet urychlovačovou techniku s vysokou intensitou svazku a stabilitou provozu, zkoumat problematiku vhodných terčů pro vysoké výkony, problematiku stínění neutronů s vysokými energiemi, pokračovat v doplňování potřebných jaderných dat (evaluovaná/experimentální data) vztahujících se ke konstrukčním a transmutovaným materiálům a dále vyvíjet provozní kódy řešící transport částic a dynamiku sytému - v současné době jsou téměř výhradně založeny na matematické metodě Monte Carlo. Při výpočtech kódy využívají různé fyzikální modely spalačních reakcí a knihovny účinných průřezů pro interakce neutronů s jádry. Přesnost těchto programů však zaostává za spolehlivostí programů simulujících nízkoenergetické neutronové pole v klasickém reaktoru. Pro všechny části je nutné mít testovací „benchmark“ úlohu pro ověření výpočtů. Tou nejkomplexnější se může stát právě projekt MYRRHA. Můj výzkum v oblasti ADS systémů v sobě zahrnoval jak studium účinných průřezů prahových reakcí neutronů s materiály důležitými pro urychlovačem řízené transmutační systémy, tak studium chování neutronů ve spalačních sestavách simulujících urychlovačem řízené transmutační systémy. Při určování účinných průřezů byly využity kvazimonoenergetické zdroje neutronů v ÚJF Řež a v TSL Uppsala. Studium spalačních sestav probíhalo v Laboratoři jaderných problémů v SÚJV Dubna. Osobně jsem vyhodnocovala výsledky měření z těchto experimentů: experimenty v TSL Uppsala (2010) s energiemi neutronového svazku 62, 69, 75 a 93 MeV, experimenty v ÚJF Řež (2009) s energiemi neutronového svazku 30,4 a 35,9 MeV a experimenty na spalačních sestavách v SÚJV Dubna (Fázotron 2011, GAMMA3 2011 a KVINTA 2013); výsledky experimentů v TSL Uppsala (2008) s energiemi neutronového svazku 25, 50 a 98 MeV a experimentů v ÚJF Řež (2008) s energií protonového svazku 20 a 25 MeV, které jsou v této práci pro srovnání rovněž uvedeny, vyhodnocoval O. Svoboda (blíže, viz [69]).
31
Současný stav databází jaderných dat
2. Měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů V následující kapitole se budu věnovat shrnutí výsledků námi provedených experimentů zaměřených na určení účinných průřezů (n,xn), (n,p) a (n,α) reakcí. Získané výsledky jsme průběžně prezentovali na řadě konferencí a souborný přehled jsme opublikovali v časopise Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [70]. Naše data jsou rovněž dostupná v databázi EXFOR [46]. Experimenty proběhly v TSL Uppsala v letech 2008 a 2010 a v Ústavu jaderné fyziky AV ČR v Řeži v letech 2008 a 2009. 2.1 Současný stav databází jaderných dat K měření neutronového pole při studiu urychlovačem řízených transmutačních systémů se často používají aktivační detektory. Pro energie nad 30 MeV je ale v databázích jaderných dat jen velmi omezený počet experimentálně určených hodnot účinných průřezů reakcí neutronů na těchto materiálech, přičemž nejvíce dostupných dat je pro bismut, a to až do reakce (n,12n). Tato data však pochází pouze z jednoho japonského experimentu [71]. Na Obr. 10. jsou jako příklad znázorněny účinné průřezy reakcí (n,4n) a (n,5n) na bismutu, které jsou srovnány s knihovnou evaluovaných dat EAF-2010. Pro zlato jsou v databázi EXFOR dostupná data do reakce (n,8n), nejvíce jsou však pokryté hodnoty účinných průřezů do reakce (n,3n). Pro hliník, indium, tantal a ytrium je situace obdobná – pro reakce (n,2n), (n,3n) do energie přibližně 30 MeV lze v databázi EXFOR dohledat experimentální data, pro vyšší energie však již dostupná nejsou. Proto je velmi důležité provádět stále nová měření účinných průřezů k doplnění těchto bílých míst a odhalení případných systematických chyb v již uskutečněných experimentech. 1.6
EXFOR 209Bi(n,4n)206Bi 1.4
EAF-2010 209Bi(n,4n)206Bi
Účinný průřez [barn]
1.2
EXFOR 209Bi(n,5n)205Bi EAF-2010 209Bi(n,5n)205Bi
1
0.8
0.6
0.4
0.2
0 20
30
40
50
60
70
80
90
100
En [MeV]
Obr. 10.: Účinné průřezy (n,4n) a (n,5n) reakcí na bismutu (data byla převzata z databáze EXFOR - autor E. Kim [71] a z knihovny evaluovaných dat EAF-2010 [45]).
32
Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala V našich měřeních jsme se proto zaměřili na aktivační materiály, jako jsou zlato, hliník, bismut, indium, tantal, ytrium, které jsou běžně používány pro měření neutronových polí aktivačními detektory. Provedli jsme experimenty i na dalších materiálech: měď, železo, jód, hořčík, nikl, zinek. Ty jsou obsaženy v předpokládaných konstrukčních materiálech budoucích ADS nebo v transmutovaném odpadu. 2.2 Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala K měření účinných průřezů jsme použili kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala založené na reakci protonů na lithiovém terči v energetickém rozsahu od 17 MeV do 94 MeV. Na světě existuje mnoho kvazimonoenergetických neutronových zdrojů se známým i méně známým spektrem, pouze některé z nich však mají dostatečnou intenzitu pro aktivační měření a mnohé z nich jsou navíc limitovány maximální energií neutronů 30 – 40 MeV. Pro měření účinných průřezů nelze použít ani tzv. bílé neutronové zdroje (SÚJV, Dubna) s neznámým neutronovým spektrem (Obr. 11). Hustota neutronového toku [1/(cm2s)]
Spalační neutronový zdroj v SÚJV Kvazimonoenergetický zdroj v TSL
Energie neutronů [MeV]
Obr. 11.: Srovnání kvazimonoenergetického neutronového zdroje v TSL Uppsala a spalačního neutronového zdroje v SÚJVDubna [69]. Měření využívající neutronový zdroj v Řeži jsou omezená maximální energií 37 MeV (cyklotron U-120M poskytuje energie protonů v rozmezí od 17 do 38 MeV, Obr. 12). Proto jsme hledali možnost měřit na neutronovém zdroji, který využívá urychlovač s větší energií protonů. Takový je v laboratoři TSL v Uppsale (Gustav Werner cyklotron, Obr. 13). Jeho energetický rozsah je pro protony od 20 MeV do 180 MeV. Díky podpoře evropského projektu EFNUDAT, který byl určen pro zpřístupnění evropských neutronových zdrojů pro uživatele, jsme na něm mohli poprvé měřit v červnu 2008. Tato měření byla úspěšná a potvrdila využitelnost tohoto zdroje pro měření reakcí, které využíváme v našich aktivačních detektorech. Proto jsme připravili nový projekt pro měření v dalších oblastech energie neutronů. Návrh projektu se podařilo úspěšně připravit, podat a byl doporučen k financování. V únoru 2010 tak byla provedena další čtyři ozařování aktivačních fólií v TSL Uppsala ve Švédsku.
33
Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala U těchto neutronových zdrojů jsou protony o vysokých energií z cyklotronu směřovány na terč z lithia. Lithiový terč 7Li je obohacen na 99,99 % a používá se v TSL v různých tloušťkách v rozmezí od 1 mm do 24 mm. Rozsah energie protonů od 20 MeV do 180 MeV umožňuje získat energie neutronů v píku od 11 MeV do 174 MeV. Běžně se v TSL využívají standardní neutronová pole s energiemi 11, 22, 47, 94, 110, 143 a 174 MeV s velmi dobře známým spektrem neutronů, další energie se používají méně často. Neutronový tok se může měnit v rozsahu od 1⋅104 do 5⋅105 n/(cm2/s). V rekonstruované podobě je zdroj v TSL v provozu od roku 2004. Hustota neutronového toku při našich měřeních se pohybovala v rozmezí od 105 cm- 2s-1 (TSL) do 108 cm-2s-1 (ÚJF). Přibližně polovina intenzity se nacházela v píku s FWHM ≈ 1 MeV (odpovídajícímu základnímu a prvnímu excitovanému stavu o energii 0,43 MeV v 7Be) a polovina v kontinuu o nižších energiích (odpovídajícímu vyšším excitovaným stavům a mnohonásobné emisi částic), Obr. 15, Obr. 16. Energetická ztráta protonů v terči se pohybovala od 2 – 6 MeV v závislosti na energii svazku a tloušťce terče (2 – 8,5 mm).
a)
b)
Obr. 12.: a) Cyklotron U-120M, b) Neutronový zdroj na cyklotronu U-120M. V TSL Uppsala jsme použili svazky protonů s energiemi 25, 50, 62, 69, 75, 93 a 98 MeV, které byly za lithiovým terčem odkloněny pomocí magnetu a vedeny na grafitový “stopper” [72], Obr. 14. Neutronový svazek byl formován 100 cm dlouhým železným kolimátorem. Vzorky byly umístěny 373 cm od lithiového terče a doba ozařování se pohybovala kolem 8 hodin. Svazek byl velmi stabilní. V ÚJF Řež jsme použili protonové svazky s energiemi 20, 25, 33 a 37 MeV, které byly směřovány na 2 mm tenký Li terč. Detaily ohledně popisu tohoto zdroje je možné nalézt v [73]. Vzorky byly umístěné 11 – 16 cm od lithiového terče a doba ozařování se pohybovala kolem 20 hodin. Neutronová spektra při experimentech v ÚJF jsme získali interpolací dat z práce Y. Uwamina [74], zdroj v ÚJF je totiž identický s tím, jaký byl vyvinut v Japonsku Y. Uwaminem. Neutronová spektra při experimentech v TSL byla získána měřením pružného np rozptylu pomocí tzv. Medleyova nastavení (osm detektorových teleskopů, každý teleskop
34
Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala obsahuje dva křemíkové řemíkové detektory a jeden krystalový detektor CsI(Tl)) [75]. Nepřesnost určení neutronového spektra činí 10 % pro oba zdroje [76]. První experiment v TSL Uppsala (2008) se uskutečnil krátce potom, co byl neutronový zdroj uveden do provozu (v té době nebylo k dispozici dostatečné množství zkušeností). Při druhém experimentu v TSL Uppsala v roce 2010 jsme pozorovali nesrovnalosti s prvním měřením a po diskuzi se zaměstnanci TSL bylo zjištěno, že křemíkové křemíkové detektory používané pro měření neutronového pole degradují s absorbovanou dávkou mnohem rychleji, než se předpokládalo a tudíž změřený neutronový tok v experimentu v roce 2008 pro energie neutronů 47 MeV a 95 MeV byl velmi podhodnocen. Spočítali jsme korekci a data, která publikuji v této práci, jsou již na tento efekt opravena.
Obr. 13.: Pohledd na cyklotron v TSL Uppsala, Obr. 14.: Neutronový zdroj TSL [77]. Po každém měření jsme od zaměstnanců TSL dostali zprávu obsahující všechna pro nás důležitá data, viz Tab. 2. Parametry neutronového svazku v ÚJF Řež jsou uvedeny v Tab. 3.
Obr. 15.: Kvazimonoenergetická neutronová spektra TSL Uppsala, použitý použitý algoritmus v [75].
35
Kvazimonoenergetické neutronové zdroje v ÚJF Řež a TSL Uppsala Tab. 2.: Parametry neutronového svazku v TSL Uppsala pro použité energie. červen 2008
únor 2010
Energie protonového svazku [MeV]
24,68 ± 0,04
49,5 ± 0,2
97,9 ± 0,3
61,8 ± 0,2
69,1 ± 0,2
75,4 ± 0,2
92,5 ± 0,3
Tloušťka Li terče [mm]
2
4
8,5
4
4
4
8,5
Proud [µA]
10
10
5
7,5
10
10
10
Průměrná energie neutronů v píku [MeV]
21,8
46,5
94,7
59
66,4
72,8
89,3
Podíl neutronů v píku [%]
50
39
41
38
39
40
39
Hustota neutronového toku v píku [105 cm-2 s-1]
0,5
1,3
1,4
1,0
1,8
2,2
2,7
Celková hustota neutronového toku [109 cm-2]
1,52
3,74
4,15
2,98
5,32
6,37
7,69
Tab. 3.: Parametry neutronového svazku v ÚJF Řež pro použité energie. Energie protonového svazku [MeV] Začátek ozařování Konec ozařování Celková doba ozařování Průměrná energie neutronů v píku [MeV]
19,838
25,126
32,5
37,4
8.8.2008 13:22 9.8.2008 9:17 19h 55min 17,5
17.5.2008 15:26 18.5.2008 8:02 16h 36min 21,88
17.4.2009 13:34 18.4.2009 10:00 20h 26min 30,375
29.5.2009 14:47 30.5.2009 11:00 20h 13min 35,875
2,31
2,95
4,38
4,25
Celková hustota neutronového toku [1012 cm-2]
Počet neutronů [1/srMeVC]
1.20E+15 1.00E+15 8.00E+14
20 MeV 25 MeV 33 MeV 37 MeV
6.00E+14 4.00E+14 2.00E+14 0.00E+00 0.00
10.00
20.00
30.00
40.00
Energie neutronů [MeV]
Obr. 16.: Kvazimonoenergetická neutronová spektra v ÚJF Řež získaná interpolací dat Y. Uwamina [74].
36
Aktivační detektory Experimenty s energiemi protonového svazku 25, 50 a 98 MeV v TSL Uppsala a energiemi protonového svazku 20 a 25 MeV v ÚJF Řež vyhodnotil a uvedl ve své disertační práci O. Svoboda. V další části této práce se proto podrobněji zaměřím pouze na experimenty, které jsem vyhodnocovala já osobně (TSL – 62, 69, 75 a 93 MeV, ÚJF – 33 MeV a 37 MeV). 2.3 Aktivační detektory Použité aktivační detektory z Al, Au, Bi, Cu, Fe, I, In, Mg, Ni, Ta, Y a Zn měly tvar tenkých fólií o rozměrech od 1,5 x 1,5 cm2 do 3x3 cm2, tloušťka fólií se pohybovala od 50 µm do 1 mm a jejich váha od 0,2 do 7 g. Přesné rozměry a hmotnost aktivačních detektorů použitých při experimentech v ÚJF jsou zapsány v Tab. 4. V TSL byly použity obdobné aktivační detektory. Ytrium se nacházelo ve formě tablet slisovaných z kovového prášku s vnějším rozměrem 10 mm a tloušťkou 2 mm a bylo použito pouze v TSL. Jódové tablety byly ve formě KIO3. Vzorky měly čistotu 99,9 % (Goodfellow Metals, Cambridge, Velká Británie; Safina, Česká Republika). Fólie byly zabaleny ve dvou vrstvách papíru, vnější vrstva byla po ozařování odstraněna (Obr. 17.). Tab. 4.: Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů, ÚJF Řež. Experiment
ÚJF, p-33 MeV
Aktivační detektor
Hmotnost
Rozměr
Hmotnost
Rozměr
hliník
0,86
2×2
0,73
2×2
zlato
1,02
2×2
0,73
2×2
bismut
5,89
2,5×2,5
6,00
2,5×2,5
měď
0,93
2×2
0,61
2×2
železo
0,27
0,5×0,5
0,34
0,5×0,5
jód
3,00
d = 1,5 cm
3,00
d = 1,5 cm
indium
0,57
1,5×1,5
0,58
1,5×1,5
nikl
0,49
2×1,5
0,21
2×1,5
tantal
1,60
2×2
0,76
2×2
zinek
0,52
d = 1,5 cm
---
---
a)
ÚJF, p-37 MeV
b)
Obr. 17.: a) Zabalené aktivační fólie, b) Aktivační fólie na stojanu před ozařováním v TSL Uppsala.
37
Analýza dat Výše zmíněné aktivační detektory jsou většinou monoizotopické nebo obsahují jeden dominantní izotop. Jsou levné, netoxické a mají dobré fyzikální vlastnosti. Dalším důležitým kritériem pro výběr těchto materiálů byly poločasy rozpadu izotopů vznikajících v (n,xn) reakcích. Izotopy s poločasem rozpadu kratším jak ~30 min nebo delším jak jeden rok jsou pro nás nevhodné. 2.4 Analýza dat Pro vyhodnocení účinných průřezů jsem použila metodu gama spektrometrie. Záření gama je elektromagnetické záření o energiích přibližně od 100 keV výše. Vzniká při jaderných přeměnách a většinou doprovází α a β rozpady, jejichž produkty jsou často ve vzbuzeném (excitovaném) stavu. Do základního stavu přecházejí buď emisí záření gama, nebo předáním excitační energie přímou elektromagnetickou interakcí některému z elektronů v atomovém obalu. Vznik gama záření lze demonstrovat např. pomocí rozpadového schématu 137Cs (Obr. 18.). Izotop 137Cs se přeměňuje na stabilní izotop 137Ba přeměnou β-. Pouze v 6,5 % případů se jádro přemění přímo na jádro v základním stavu. Ve zbývajících 93,5 % případů se jádro 137Cs přemění β- rozpadem nejprve do metastabilního stavu s poločasem přeměny 2,55 minuty a teprve potom přejde do základního stavu. Ze všech excitovaných jader 137Ba cca 84 % vyzáří foton záření gama s energií 661,6 keV [78]. Zbývající jádra se do základního stavu dostávají vnitřní konverzí elektronu.
Obr. 18.: Rozpadové schéma 137Cs [78]. Při vyhodnocování našich dat jsem použila téměř všechny dostupné gama přechody a spočítala jsem vážený průměr z výsledků získaných pro různé gama přechody stejného radionuklidu. 2.4.1 Použité polovodičové detektory gama Pro měření aktivačních fólií po ozařování byly použity detektory z velmi čistého germania (HPGe), Obr. 19 – 21. Detektor v ÚJF byl uložen v olověném stínění. Na obrázcích jsou rovněž znázorněny stojany pro umístění aktivačních detektorů v různých vzdálenostech od detektoru. V Tab. 5. jsou shrnuty parametry použitého detektoru v ÚJF. Relativní účinnost (Eγ=1332 keV) detektoru v TSL byla nižší, kolem 15 %. Detektory byly chlazeny tekutým dusíkem. Postup, podle kterého jsme prováděli energetickou, a účinnostní kalibraci detektoru je popsán v kapitole 2.4.5.
38
Analýza dat
Obr. 19.: HPGe detektor, TSL Uppsala.
Obr. 20.: Stojan pro umístění aktivačních fólií v různých vzdálenost od detektoru. Tab. 5.: Vlastnosti použitého HPGe detektoru, ÚJF Řež. Výrobce Typ Rozlišení [keV] (Eγ=1332 keV;60Co) Relativní účinnost [%] (Eγ=1332 keV) Hliníkové pokrytí Vrstva germania Předzesilovač AD převodník Napětí [V]
Intertechnique/IAA EGNC20 1,8 keV 22,1 0,5 0,5 Canberra 9615 Canberra 9635 -4000
2.4.2 Program DEIMOS32 Existuje řada programů, které umožňují analýzu spektra záření gama získaného pomocí polovodičového detektoru. My využíváme program DEIMOS32, který umožňuje kromě vyhodnocování poloh a ploch píků v určených oblastech spektra i volbu několika dalších funkcí a operací s výsledky [79]. Tento program byl vyvinut v ÚJF J. Fránou a napsán pro prostředí Windows, je využíván i při vyhodnocování dat z neutronové aktivační analýzy v SÚJV Dubna.
39
Analýza dat Spektrum může být zobrazováno v lineárním, odmocninovém nebo logaritmickém měřítku. Vstupní data a informace o použitých vstupních a výstupních souborech jsou uchovávány v konfiguračním souboru a načítány po spuštění programu. Kromě vyhodnocování spekter umožňuje konstruovat i křivku účinnosti detektoru.
Obr. 21.: HPGe detektor v olověném stínění a stojany pro různé geometrie umístění vzorků, ÚJF Řež. Program automaticky poznává několik typů spekter, produkovaných komerčními zařízeními. Jsou to spektra s příponami: .DAT (AccuSpec, Silena), .MCA (S100), .CHN a .SPC (Ortec), .SPE (Sampo), .CNF (Genie). Je také možné čtení ASCII zápisů v podobě sloupců obsahů kanálů. V některých případech je však získávána a využívána jen část informace z hlaviček spekter. Vyhodnocování spekter je založeno na nelineární metodě nejmenších čtverců. V každé oblasti jsou fitovány polohy, výšky, společná šířka píků a parabolické nebo lineární pozadí. Základním tvarem píku je Gaussova křivka (Obr. 22.). Nafitované parametry označených píků zapisuje program do výstupní tabulky. Samo naměřené spektrum v sobě nenese žádnou informaci o vztahu mezi číslem kanálu a energií. Proto se pro program Deimos vytváří kalibrační soubor, kde se pevně přiřadí dvěma známým píkům jejich energie a program pak automaticky provede lineární přiřazení energií ke kanálům v celém rozsahu. Toto nastavení je dostačující, nejistota představuje méně jak 0,5 keV v celém rozsahu spektra, pokud jsou důkladně nastaveny vstupní hodnoty. Koeficienty kalibračních polynomů jsou potom nafitovány prostřednictvím těchto dvou bodů. 2.4.3 Výpočet celkového výtěžku a jeho nejistoty Programem DEIMOS lze tedy získat plochy píků N(E), které jsou však pouze počtem zachycených gama kvant. K získání počtu vzniklých radioaktivních jader je nutné použití různých korekčních členů. Mezi ně patří korekce na intenzitu gama přechodu Iγ, účinnost detektoru εp(E), čistou dobu měření tlive, která souvisí s mrtvou dobou detektoru, kaskádní
40
Analýza dat koincidence, korekce na geometrii fólie Cg, korekce na samoabsorpci fotonů v materiálu fólie Cabs a korekce na nestabilitu svazku během ozařování CB [4].
Obr. 22.: Grafické prostředí programu DEIMOS. ಳ ∙ೌ್ೞ ூം ∙ఌ (ா)∙ைூ∙௧ೡ ∙
(2.1)
Zmíněné korekce budou podrobněji probrány v následujících kapitolách. Vedle těchto korekcí musíme vzít v úvahu i rozpad jader, ke kterému dochází jednak již v průběhu samotného ozařování, jednak v době mezi koncem ozařování a začátkem měření a také v průběhu měření. Chceme-li určit opravu na rozpad mezi koncem ozařování a začátkem měření vyjdeme z rozpadového zákona: (2.2)
N(t) = N0 exp(−λt) kde rozpadovou konstantu λ lze vypočítat pomocí vzorce λ = ln 2 ,
(2.3)
T1 / 2
N0 je počet jader na konci ozařování a T1/2 je poločas rozpadu izotopu. Dále budeme předpokládat, že měření probíhalo po dobu treal a mezi koncem ozařování a začátkem měření uběhla doba t0. Rozdíl v počtu jader na začátku měření a na konci měření lze vyjádřit pomocí rozpadového zákona jako: N 1 = N ( t 0 ) − N ( t 0 + t real ) = N 0 exp( − λ t 0 ) − N 0 exp[ − λ ( t 0 + t real )] = N 0 exp( − λ t 0 ) ⋅ (1 − exp( − λ t real ))
a následně můžeme určit kolikrát je počet jader na konci ozařování větší než počet registrovaných jader, které se rozpadnou během měření:
N0 exp(λt 0 ) = N1 1 − exp(−λt real )
(2.4)
Pro určení opravy na rozpad během ozařování trvajícího dobu tirr vyjdeme z diferenciální rovnice:
41
Analýza dat dN = R − λN , dt
(2.5)
kde R je rychlost produkce částic, tedy R.tirr je celkový počet jader naprodukovaných během
ozařování. Pro rychlost produkce částic platí: = ()(), kde φ (E) je hustota neutronového toku a σ (E) účinný průřez. Na začátku ozařování nebyla ve fólii žádná jádra sledovaného izotopu, na konci N0 jader: N0
∫ 0
Zavedeme-li substituci, dostaneme:
R − λN 0
∫ R
dN = R − λN
t i rr
∫ dt .
(2.6)
0
dz = t irr a řešením integrálu je: − λz
R=
λN 0 . 1 − exp(−λtirr )
(2.7)
Nyní můžeme určit, kolikrát více jader sledovaného izotopu vzniklo za celou dobu ozařování oproti počtu, který zbyl ve vzorku na konci ozařování:
R.tirr λ.tirr = . N0 1 − exp(−λtirr )
(2.8)
Celkový opravený výtěžek studovaného izotopu ve fólii na 1 g aktivovaného materiálu a jeden neutron dostaneme tedy ve tvaru:
=
()ೝೌ ∙ ಳ ∙ ೌ್ೞ
∙ ∙ ം ∙ ()∙ ∙ೡ ∙
∙
(బ )
∙
ೝೝ
(ೝೌ ) (ೝೝ )
(2.9)
Znalost celkového výtěžku můžeme následně využít k určení účinného průřezu (1). Účinný průřez lze spočítat pomocí vzorce: σ =
N yield ⋅ S ⋅ A Nn ⋅ N A
,
(2.10)
kde S je plocha fólie, A hmotnostní číslo, Nn počet neutronů a NA Avogadrova konstanta. Z jednotlivých n naměřených výtěžků získaných podle (2.9) je nutné určit střední hodnotu. Tuto
střední hodnotu lze získat jako vážený průměr z hodnot s nejistotami Δ podle vztahu (2.11), nejistota takto získané střední hodnoty je dána vztahem (2.12).
=
1
ೣ (ೣ )మ భ ∑ సభ(ೣ )మ
∑ సభ
(2.11)
mikroskopický účinný průřez je míra pravděpodobnosti, že dojde k interakci mezi jedním jádrem nacházejícím se v terčové ploše 1 m2 a jedním dopadajícím neutronem, který projde kolmo touto plochou. Jeho jednotkou je 1 m2, využívá se však menší jednotka barn. Platí: 1 barn = 10-28 m2.
42
Analýza dat Δ = ∑
(2.12)
( )
Dále je třeba určit tzv. “chí kvadrát“ /( − 1), a to podle vztahu (2.13). Pokud platí:
/( − 1) ≤ 1 potom je vážený průměr včetně jeho nejistoty považován za správný. Pokud
/( − 1) > 1, ale stále v rozumných mezích potom je nejistota váženého průměru vynásobena hodnotou /( − 1). V případě vysoké hodnoty /( − 1) byla měření
zkontrolována a vyřazená ta, která byla z jakéhokoliv důvodu chybná [80]. మ
ഥ) (ೣ ష ∑ సభ మ
మ
=
(ೣ )
(2.13)
2.4.4 Pravé kaskádní koincidence Většina izotopů má dost komplikovanou strukturu energetických hladin a rozpadových schémat. Doba mezi emisí jednotlivých kaskádních γ kvant je zanedbatelná vzhledem k době, po kterou se nabírá signál v detektoru. Může tak dojít k zaznamenání více než jednoho emitovaného γ kvanta a interpretaci jako jediného signálu s vyšší energií. V této kapitole je uveden zjednodušený případ výpočtu korekcí na pravé kaskádní koincidence, postup vychází z k0 standardizační metody [81]. Existuje několik možností, jak se jádro může dostat do základního stavu. Jednou z možností je rozpad přímo do základního stavu provázený emisí γ-kvanta a. Konkurenčním procesem je rozpad přes kaskádu b-c (Obr. 23.).
b
a
c
Obr. 23.: Kaskádní rozpadové schéma [78]. Může dojít ke dvěma efektům, buď ke zmenšení plochy píku totální absorpce příslušného fotonu s energií E1. K tomu dochází, když současně (tzn. v době kratší, než může rozlišit spektrometrický systém) je s fotonem s energií E1 emitován foton s energií E2 a v detektoru bude deponovaná energie vyšší než E1, tj. kromě úplné energie fotonu E1 je ještě detekována jakákoliv rozlišitelná část energie E2. Druhý efekt, tj. zvětšení plochy píku totální absorpce, vzniká tehdy, jestliže vyzáření fotonu s energií E1 může být ve složitém rozpadovém schématu nahrazeno vyzářením dvojice (nebo více) fotonů E2 a E3 s celkovou energií rovnou E3+E2=E1. Potom při současné detekci obou (více) fotonů dochází ke zvětšení píku příslušného fotonu s energií E1.
43
Analýza dat Podíl plochy sumačního píku (b+c) a plochy píku odpovídajícího gama přechodu a, který představuje koeficient zvětšení plochy píku a, je určen vztahem: S (a = b + c) =
I γ (b ) I γ (a)
Ac C c
ε p ( b )ε p ( c )
,
(2.14)
ε p (a )
kde Iγ je intenzita gama přechodu, A větvící poměr. C = 1/(1+αt), kde αt je celkový konverzní koeficient a εp je účinnost pro plné pohlcení fotonu. Koeficient představující zmenšení plochy píku b (označeno podtržením) je:
L(b −c) = AcCcεt (c) ,
(2.15)
kde Ac je pravděpodobnost, že po přechodu b dojde k přechodu c, Cc je pravděpodobnost, že dojde k vyzáření fotonu c a εt (c) je pravděpodobnost, že foton c zanechá v detektoru alespoň část své energie ∆c, která je větší než energetické rozlišení detektoru, takže puls o energii b+∆c je zaznamenán mimo pík plného pohlcení přechodu b. Koeficient zmenšení plochy píku c (označeno podtržením), který následuje po přechodu b lze vyjádřit ve tvaru: L (b − c ) =
I γ (b ) I γ (c )
Ac C c ε t (c ) .
(2.16)
Tyto vzorce lze zobecnit pro případy vícenásobných kaskád. Provedeme-li opravy odpovídající koincidenční sumaci S(a) a koincidenčním ztrátám L(a), lze naměřený počet pulsů Ndet(a) v píku plného pohlcení gama přechodu a vyjádřit jako: N det ( a ) = N ( a ) − L ( a ) N ( a ) + S ( a ) N ( a ) − L ( a ) S ( a ) N ( a ) .
(2.17)
Definujeme-li koincidenční korekční faktor COI = (1 − L ( a ))(1 + S ( a )) , lze správný počet pulsů N(a) pocházejících z přechodu a vyjádřit vzorcem:
N (a) =
N det (a) COI
(2.18)
Mimo pravých kaskádních koincidencí existují ještě náhodné koincidence. Při těchto koincidencích detektor zaznamená dvě a více kvant pocházející z různých jader. Vzhledem k malé aktivitě vzorků a nízké geometrické účinnosti lze tyto koincidence v našem případě zanedbat. Program CoEf pro výpočet koincidenčních korekcí vyvinul a popsal ve své diplomové práci v rámci naší skupiny P. Chudoba [80]. Za zmínku stojí rovněž program na výpočet pravých koincidencí od S. Sudara TrueCoinc [82]. 2.4.5 Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) Pro správnou interpretaci měření a ke stanovení korekce sumací výše uvedeného typu musíme experimentálně stanovit totální (celkovou) účinnost detekce γ záření v závislosti na
44
Analýza dat energii a vzdálenosti zářiče od detektoru a účinnost detekce píku plného pohlcení. Celková účinnost detekce εt je součtem účinností všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu. Ke stanovení totální účinnosti se používají monoenergetické radionuklidy nebo radionuklidy, které mají jen jeden nebo dva píky. Například Am (59,5 keV), 65Zn (1115,5 keV), 137Cs (661,6 keV), 54Mn (834,8 keV), 57Co, 60Co. Energie
241
pro 57Co (122,06 keV; 136,5 keV) a 60Co (1173,2 keV; 1332,5 keV) se bere jako vážený průměr energií emitovaného záření gama. Poměr efektivity pro plné pohlcení fotonu a celkové efektivity může být určen jako: r=
εp εt
=
N PPP , N tot − N back
(2.19)
kde Ntot je celkový počet detekovaných pulsů ve spektru, Nback počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum) a NPPP počet pulsů v píku plného pohlcení. Účinnost pro pík plného pohlcení εp(E), což je pravděpodobnost, že foton odevzdá v detektoru celou svoji energii, se dá určit jako:
ε p (E) =
N ( E ) − N back ( E ) , N real
(2.20)
kde Nreal je reálný počet fotonů vyzářených kalibračním zdrojem a Nback(E) počet detekovaných pulsů o energii E pocházejících z pozadí. Odezva HPGe detektoru může být s dobrou přesností předpovězena kódem Monte Carlo, který zahrnuje model elektromagnetických interakcí (popisuje interakce fotonů a ionizační ztráty elektronů a pozitronů). Některé detaily vnitřní struktury detektoru nejsou výrobci zveřejňovány, což bohužel přesnost simulované předpovědi limituje [4]. Kalibrační vzorek o aktivitě A0 měřený v čase t = 0 prodělá s rozpadů během doby kalibrace [t0, t0+treal] : s = N ( t 0 ) − N ( t 0 + t real ) =
A0 − λ t 0 e (1 − e − λ t real ) λ
(2.21)
Plocha píku a účinnost detektoru jsou navzájem propojeny vztahem: = ∙ () ∙
a můžeme psát:
=
()
∙ ∙ ∙
∙ ∙
∙ !" ∙
(2.22)
∙
(2.23)
Čas měření (hodiny) je obvykle menší než doba života standardních isotopů (roky), proto platí e − λt
real
<< 1. Poslední dva členy předchozí rovnice mohou být zjednodušeny rozepsáním
e − λt real do Taylorovy řady:
t real 1 − (1 − λt real ) 1 1 1 ⋅ = ⋅ = −λt real t live 1 − e 1 − (1 − λtlive ) 1 − (1 − λt real − ...) 1 − e −λtlive εP(E) lze poté spočítat ze vztahu:
(2.24)
45
Analýza dat
ε P (E) =
S ⋅ λ ⋅ e λt 0 1 ⋅ A0 ⋅ I γ ⋅ COI 1 − e − λtlive
(2.25)
Celkovou účinnost εt(E) lze spočítat stejným způsobem, jediný rozdíl je v tom, že místo plochy píku plného pohlcení je za S považována suma všech signálů v jednotlivých kanálech až do kanálu, na kterém končí struktura popisující příslušný pík. Při energiích nad 100 keV lze účinnost pro pík plného pohlcení i celkovou účinnost spolehlivě fitovat exponenciální funkcí vyššího řádu ve tvaru: 2
3
ε P = ea+b ln(E)+c ln (E)+d ln (E)+...
(2.26)
Celkovou účinnost detekce lze obvykle fitovat exponenciální funkcí nižšího řádu. Rozdíl mezi fitovanou křivkou a naměřenými hodnotami nepřesahuje několik procent. Většina námi experimentálně určených bodů se neodchylovala od fitované funkce o více než 3 %. Tento rozdíl může mít různé příčiny. Nepřesné umístění vzorků v detektoru (cca 1 mm nepřesnost), nepřesnosti při měření aktivity kalibračního vzorku a absolutních intenzit gama přechodů. Jako horní mez nejistoty účinnostní kalibrace jsme tedy vzali hodnotu 3 %.
Obr. 24.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p2, TSL Uppsala (proloženo exponenciální funkcí pátého řádu). Detektory byly kalibrovány před začátkem měření i na konci měření pomocí sady kalibračních zářičů (Tab. 6). V Obr. 24. – 26. je zobrazena účinnost detektoru pro pík plného pohlcení v TSL Uppsala, pozice p2, p3, p4 (vzdálenost detektor-vzorek pro p2 38 mm, pro p3 48 mm, pro p4 58 mm). Účinnost použitého detektoru v TSL Uppsala byla nižší než v ÚJF Řež. Kalibrační křivka spektrometru v ÚJF je zobrazena v Obr. 27., pro nejvíce využívanou vzdálenost detektorvzorek 33 mm, použitá exponenciální funkce čtvrtého řádu v tomto případě měla tvar: = #
()
kde a = -144,2; b = 89,1; c = -20,8; d = 2,1; e = -0,08.
,
(2.27)
46
Analýza dat
Obr. 25.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p3, TSL Uppsala (proloženo exponenciální funkcí čtvrtého řádu).
Obr. 26.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p4, TSL Uppsala (proloženo exponenciální funkcí čtvrtého řádu). Tab. 6.: Přehled použitých kalibračních zářičů. Nuklid
Ba-133 Co-60 Cs-137_1 Cs-137_3 Eu-152_1 Eu-152_3 Na-22 Ra-226 Zn-65
Označení
EG3 845-03 EG3 730-03 EG1 10-37 EG1 261009 EG1 957-01 EG3 957-02 EG1 25022005 4254 EG1 01042005
Datum vydání certifikátu
Aktivita [kBq]
20.07.1984 07.07.1983 30.12.2009 28.01.1969 02.06.1986 18.06.1986 15.07.2005 01.03.1976 15.07.2005
156,6 230,6 17,3 425,9 29,3 547,5 5,02 55,5 39,0
47
Analýza dat
Obr. 27.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, ÚJF Řež. 2.4.6 Korekční faktor na nestabilitu svazku V případě nestability svazku-tzn. pokud výstup z urychlovače není konstantní v čase [4], musí být ve vztahu (2.6) zahrnuta časová závislost produkce radioaktivních jader R(t). dN = R (t ) − λ N dt
(2.28)
Řešením je: t
(2.29)
N (t ) = e − λt ∫ e λt ′ R (t ′)d t ′ 0
Časová struktura ozařování může být aproximována n svazky s intenzitou Ri konstantními v časovém intervalu [ti,ti+1]. V tomto případě lze integrál v rovnici (2.30) zjednodušit na:
N (t n ) =
e − λtn λ
n
∑ R (e
λti
i
− e λti −1 )
(2.30)
i =1
Poměr mezi produkovanými radioizotopy pro stabilní (2.8) a nestabilní (2.30) ozařování se nazývá korekcí na nestabilitu svazku B. $ =
( )
(2.31)
,
) ∑ (
kde R je střední hodnota intenzity produkce radioaktivních jader. Vzorec (2.32) lze přepsat na:
B=
1 − e−λtirr N
1 −λt (i) tirr ∑[ W (i) ⋅ e−λte (i ) (1 − e p )] i t p (i)
,
(2.32)
kde tirr – celková doba ozařování, te(i) – doba od konce ozařovacího intervalu do konce celého ozařování, tp(i) – doba trvání ozařovacího intervalu, W(i) – poměr mezi počtem ozařovacích
48
Analýza dat částic v ozařovacím intervalu a v celém ozařování, N – celkový kový počet intervalů, λ – rozpadová konstanta. Korekční faktor je ve většině případů blízký jedničce (Tab. 7.), velmi závisí na poločasu rozpadu jednotlivých isotopů (čím menší je poločas rozpadu, tím bude větší korekční faktor na nestabilitu svazku) a také na průběhu změn intenzity svazku během ozařování. ozařování Ve své práci jsem pro výpočet tohoto korekčního faktoru využívala program vyvinutý v SÚJV Dubna. Svazky při experimentech v TSL i ÚJF byly velmi stabilní (Obr. 28.).
Obr. 28.: .: Průběh svazku (En = 89,3 MeV), TSL Uppsala. Tab. 7.: Korekční faktor na nestabilitu svazku (En = 89,33 MeV) pro zlato a bismut, TSL Uppsala. Isotop 196 Au 194 Au 193 Au 192 Au 191 Au
T1/2 [h] 148,4 38,02 17,7 4,9 3,2
Korekce 0,9997 0,9989 0,9978 0,9918 0,9872
Isotop 206 Bi 203 Bi 204 Bi 201 Bi 202 Bi
T1/2 [h] 149,8 11,8 11,2 1,8 1,7
Korekce 0 0,9997 0 0,9967 0 0,9965 0 0,9781 0 0,9772
2.4.7 Korekční faktor na geometrii fólie Naše aktivační fólie mají většinou rozměr 2x2 cm2. Fotony vylétající z rohů fólie mají menší prostorový úhel vzhledem k detektoru. Odezva detektoru ru na aktivační fólie je proto menší než na bodové kalibrační vzorky. Geometrický faktor Cg je definován jako poměr odezvy detektoru na fólii a bodový zdroj. Cg =
ε p ( fólie ) ε p (bodový
(2.33)
zdroj )
Při velkých vzdálenostech je tato korekce zanedbatelná. S klesající vzdáleností vzorku od detektoru ale nabývá na důležitosti. Pro výpočet korekčního faktoru na geometrii fólie jsem použila skript využívající využ MCNPX kód, který napsal M. Majerlev ÚJF Řež, přičemž bylo potřeba vytvořit správný model
49
Analýza dat detektoru, bohužel informace o vnitřním uspořádání detektorů jsou většinou nedostupné a výrobci odmítají bezplatně sdělit informace o tvaru a rozměrech krystalu a mrtvých vrstev. Proto pro ověření zmíněného skriptu byla v ÚJF provedena dalšími studenty řada experimentálních měření, která se s vypočítanými hodnotami v rámci chyb shodovala. Zmíněný skript se tedy v ÚJF začal běžně používat pro výpočet zmíněného korekčního faktoru. 2.4.8 Korekční faktor na samoabsorpci fotonů ve foliích Koeficient zeslabení pro aktivační materiály při energiích fotonů 100 keV činí několik cm2/g. Z toho plyne, že korekce na samoabsorpci je velmi významná už u fólií tenčích jak 1 mm. Korekční faktor lze vyjádřit jako poměr mezi gama toky z fólie s uvažováním a bez uvažování samoabsorpce: బ బ ௗ௫
ௌ = బ
షഋೣ ௗ௫
ఓ
=
ଵି షഋ
(2.34)
,
kde l je tloušťka fólie a µ je součin koeficientu zeslabení a hustoty fólie. Pro názorný příklad samoabsorpce ve fóliích jsem vybrala bismut (Obr. 29). Pro tento aktivační detektor je korekce na samoabsorpci nejdůležitější (vzhledem k použité tloušťce bismutových fólií a hustotě bismutu). Z [83] jsem získala hodnoty koeficientu zeslabení v cm2/g. Tyto hodnoty bylo nutné přenásobit hustotou fólie a následně podle vzorce (2.35) vypočítat korekční faktor na samoabsorpci (Tab. 8). V Obr. 29. je znázorněna závislost korekčního faktoru na energii pro bismutovou fólii o tloušťce 0,96 mm použitou při experimentu v ÚJF Řež. Pokud použijeme velmi tenkých fólií, je nutné uvažovat i ztrátu aktivovaného materiálu z fólie. Při (n,xn) reakcích aktivovaná jádra mohou dosáhnout kinetické energie kolem desítek MeV a uniknout z fólie během ozařování. Tomuto lze zabránit zabalením fólie do obalů, které zastaví unikající fragmenty. Následné měření pak probíhá i s těmito obaly. Tab. 8.: Korekční faktor na samoabsorpci, bismut (tloušťka fólie 0,96 mm). E [MeV] 0,10 0,15 0,20 0,30 0,40 0,50 0,60 0,80 1,00 1,25 1,50 2,00
µ/ρ [cm2/g] 5,74 2,08 1,03 0,42 0,24 0,17 0,13 0,09 0,07 0,06 0,05 0,05
µ [cm-1] 56,18 20,36 10,10 4,07 2,34 1,62 1,25 0,88 0,71 0,58 0,52 0,46
K 5,433 2,283 1,565 1,209 1,117 1,080 1,061 1,043 1,034 1,028 1,025 1,022
50
Analýza dat
Obr. 29.: Závislost korekčního faktoru na samoabsorpci na energii (bismutová fólie, tloušťka 0,96 mm). 2.4.9 Zdroje nejistot Všechny výše zmíněné korekce do výpočtu celkového výtěžku vnášejí určitou nepřesnost (Obr. 30). Nepřesnosti způsobené jednotlivými spektroskopickými korekcemi jsou ve většině případů menší než 1 %, s výjimkou nepřesnosti určení účinnosti detektoru, která je menší než 3 %. Nejistota proložení píku v programu DEIMOS se pohybuje mezi 1 – 10 %, nejistota určení neutronových spekter činní 10 %, nejistota určení intensity neutronového svazku 10 %, nejistota odečtu pozadí 10 % (viz kapitola 2.6). Chyby v ose y byly určeny odmocninou z druhé mocniny chyby proložení v programu DEIMOS, intenzity svazku a neutronového spektra. Chyby v ose x byly dány polovinou FWHM neutronového píku.
51
Analýza dat
Účinnost detektoru Nejistota umístění vzorku
Pravé koincidence
Nejistota umístění
Kalibrační vzorky
Nejistota určení aktivity vzorku
Intensita svazku
Identifikace gama přechodů
Fit
Vyhodnocení spekter
Nejistota určení účinnosti detektoru
Materiál fólie
Nejistota
Umístění monitorů svazku
Nepřesnost účinného průřezu
DEIMOS
Samoabsorpce
Účinný průřez
Nejistota
Nejistota určení účinnosti Měření detektoru monitorů svazku
COI
DEIMOS
Proložení kalibračních bodů
Identifikace gama přechodů
Čistota
Nejistota vážení Vážení
Tloušťka
Nejistota
Nejistota koeficientu zeslabení Korekce na samoabsorpci Vyhodnocení
Váha fólie
Nejistota
Rozměr
Hustota
spekter
Výtěžek
Nejistota
Nejistota
Nejistota
Nejistota intensity
Korekce na intensitu gama přechodu
Nejistota Nejistota
Intensita gama přech.
Konec ozařování
Začátek ozařování
Nejistota určení mrtvé doby
Nejistota korekce na nebodové zářiče
Korekce na mrtvou dobu detektoru
Korekce na nebodové zářiče
Začátek měření Nejistota korekce na nestabilitu svazku
Čistá doba měření Reálná doba měření
Měření času
Mrtvá doba detektoru
Korekce na nestabilitu svazku
Stabilita svazku
Nebodové zářiče
Obr. 30.: Zdroje nejistot (modře značené šipky představují nejdůležitější vztahy mezi jednotlivými korekcemi) [69].
52
Vliv pozadí 2.5 Vliv pozadí Neutronové spektrum vysokoenergetického vysokoenergetické neutronového zdroje obsahuje, kromě hlavního neutronového píku, nízkoenergetické kontinuum (přibližně 50 % z celkové intenzity s ohledem na energii svazku). Při vyhodnocování dat je potřeba odečíst odečíst příspěvek těchto „neutronů z pozadí“. Příspěvek z pozadí jsem určila konvolucí konvolucí neutronového spektra a účinného průřezu spočítaného výpočetním kódem TALYS. Následně byl vypočítán vypočítán poměr mezi produkcí v píku a mimo pík. V Obr. 31. jsou znázorněny účinné průřezy (n,4n), (n,5n), (n,7n) a (n,8n) reakce na bismutu současně se všemi použitými použitými svazky normalizovanými na jedničku. Je patrné, že například pro reakci (n,8n) a energii protonového svazku 62 MeV je tato korekce zanedbatelná (prahová energie reakce leží na začátku neutronového neutronového píku), ve většině ostatních případů je však potřeba tuto korekci do výpočtu zahrnout. Výpočty Výpočty z kódu TALYS jsem porovnala a zkontrolovala s dostupnými experimentálními daty v databázi EXFOR [46].
Obr. 31.: Vliv pozadí. Procedura je necitlivá k absolutním hodnotám účinných průřezů z kódu TALYS, záleží však na jejich tvaru. Při srovnání výpočtů z kódu TALYS s databází EXFOR je patrná dobrá shoda ve tvaru excitačních funkcí, což svědčí o vyhovující přesnosti popsaného postupu. TALYS je kód používaný pro výpočet výpočet jaderných reakcí. První oficiální verze kódu TALYS 1.0 byla zveřejněna 21. prosince 2007, druhá verze TALYS 1.2 potom 22. prosince 2009. Třetí verze TALYS 1.4 [84] byla zveřejněna 28. prosince 2011. Prozatím poslední verze TALYS 1.6 byla la zveřejněna 23. prosince 2013. TALYS byl vytvořen francouzskou a nizozemskou společností a poskytuje kompletní výpočty jaderných reakcí v energetickém rozsahu od 1 keV do 250 MeV (nejnovější verze do 800 MeV). ). Počítá jaderné reakce za účasti fotonů, fotonů, protonů, deuteronů, tritonů, 3He a α částic pro terčové nuklidy o atomové hmotnosti alespoň 12.
53
Vliv pozadí
a)
b)
Obr. 32.: a) Srovnání účinných průřezů reakce 197Au(n,2n)196Au vypočítaných v různých verzích kódu TALYS, b) Srovnání účinných průřezů reakce 197Au(n,8n)190Au vypočítaných v různých verzích kódu TALYS. V základním nastavení, i když nejsou k dispozici žádná měření, nebo následně po odladění parametrů nejrůznějších modelů reakcí užívajících dostupná experimentální data, může TALYS vytvořit jaderná data ta pro všechny otevřené kanály reakce, na uživatelem definované energii a odchylce, za rezonanční oblastí. Knihovny jaderných dat, které jsou vytvářeny vytv s těmito vypočtenými a naměřenými měřenými výsledky, poskytují základní základní informace pro existující a nové jaderné technologie. Důležité aplikace, které kter se přímo či nepřímo opírají o knihovny dat vytvořené pomocí simulačních lačních kódů typu TALYS jsou následující: tradiční a netradiční jaderné jader reaktory (GEN-IV), urychlovačem řízené ří systémy a transmutace radioaktivních radioak odpadů, fúzní reaktory, národní bezpečnost, výroba medicínských izotopů a radioterapie, radiote petrochemie, geofyzika a astrofyzika. Úmysl vytvořit počítačový program, který bude dávat dáva spíše souběžně predikci mnoha kanálů jaderných reakcí, než velmi detailní popis jednoho či několika málo reakčních kanálů, kanálů není ničím novým. Dobrými příklady př takových „all-in-one“ kódů minulých desetiletí mohou být např.: GNASH [85],, ALICE [86], STAPR [87], EMPIRE [88] a MEND [89]. Byly a jsou stále hojně používány, a to nejen pro akademické účely, ale také pro vytváření knihoven jaderných dat, které existují po celém světě. GNASH a EMPIRE jsou stále vlastněny a rozvíjeny původními autory, zatímco ALICE a STAPRE lze najít v nejrůznějších verzích ve všech koutech světa, pokaždé s odlišnými rozšířeními a vylepšeními. TALYS jee nový v tom smyslu, že byl napsán nedávno a kompletně od základu (s výjimkou jednoho velmi základního modulu – kódu sdružených kanálů zvaného ECIS), CIS), za použití konzistentních programovacích procedur. S kódem TALYS lze s minimálním úsilím získat kompletní přehled účinných průřezů s pomocí čtyřřádkového vstupního vstup souboru. Výstupní soubor obsahuje všechny běžně hledané informace (veličiny). Ve své práci jsem postupně používala všechny verze programu. V časopise Nuclear Instruments and Methods in Physics Research [70] jsem uváděla účinné průřezy spočítané ve
54
Vliv pozadí verzi TALYS 1.4, tyto jsem po zveřejnění nejnovější verze přepočítala ve verzi TALYS 1.6. Na Obr. 32. je uvedeno porovnání účinných průřezů reakce (n,2n) a (n,7n) na zlatě vypočítaných v různých verzích kódu. Verze 1.2 a 1.4 počítají účinné průřezy v podstatě totožně a v grafech se překrývají, rozdíly mezi verzí 1.0 a 1.2 jsou malé pro nízké energie prahových reakcí, s rostoucí energií začínají být rozdíly výrazné. Stejná situace platí při srovnání verzí 1.4 a 1.6 (viz kapitola 2.5.1). 2.5.1 Srovnání různých nastavení kódu TALYS Pokud chce uživatel získat více informací o konkrétních jaderných modelech, jejich parametrech, nebo podrobnější výstupní soubor, je k dispozici více než 250 klíčových slov použitelných ve vstupním souboru. K posouzení vlivu změn na výpočet účinných průřezů jsem zadávala v nastavení kódu různé modely pro výpočet hustoty hladin v jádře, Obr. 33. a) a b). V rámci programu TALYS lze použít pět různých modelových kombinací ve starších verzích programu, šest v nejnovější verzi. Ve vstupním souboru jsou tyto kombinace volány pomocí klíčového slova ldmodel a čísla modelové kombinace. Výchozím modelem je model s konstantní teplotou (CTM) + model Fermiho plynu (FGM). Dalšími modely jsou: model Fermiho plynu se zpětným posuvem (BFM), zobecněný supratekutý model (GSM), mikroskopické hustoty hladin z Gorielyho tabulky, mikroskopické hustoty hladin z Hilaryeho tabulky a mikroskopické hustoty hladin založené na teplotně závislém Hartree-Fock-Bogolyubově výpočtu. Podrobněji zde rozepíši pouze výchozí model Fermiho plynu [80], [90] a model s konstantní teplotou [91]: • FGM – Fermi Gas Model Hustota hladin v závislosti na skutečné excitační energii Ex, spinu J a paritě Π je popsána výrazem: % , &, Π = ∙√!" # '−
"
# $
(
√! %√&' . / & /
(2.35)
Efektivní excitační energie U je dána jako:
= − Δ,
(2.36)
kde Δ je energetický posuv, a je parametr hustoty stavů a σ spinový parametr.
Totální hustotu hladin %( ( ) lze získat sumací %( , &, Π) přes spin a paritu. Tato veličina pak odpovídá celkovému počtu hladin na MeV okolo excitační energie Ex. %( = ∑ ∑) % , &, Π
(2.37)
% ( =
(2.38)
Pro model Fermiho plynu má pak % ( ( ) tvar:
√! %√&' . √!" / & /
• CTM – Constant Temperature Model Interval excitační energie je zde rozdělen na dvě části. Na nízkoenergetickou část Ex ≤ EM, kde se aplikuje tzv. zákon konstantní teploty a na vysokoenergetickou část Ex≥ EM, kde se použije model Fermiho plynu. Totální hustota hladin v CTM modelu je tedy dána jako:
55
Vliv pozadí , ,
má stejný tvar jako (2.38), (2.38 efektivní excitační energie má tvar: Δ .
(2.39)
(2.40)
Energetický posuv Δ v sobě pomocí párovací konstanty χ zavádí ádí zohlednění párovacích efektů. Matematické vyjádření je:
Δ
√
,
(2.41)
kde A je hmotnostní číslo. Párovací konstanta χ je dána jako:
0, pro licho lichá jádra 1, pro licho sudá nebo sudo lichá jádra 2, pro sudo sudá jádra
(2.42)
V nízkoenergetické oblasti, kde se uplatňuje CTM je totální hustota hladin dána výrazem: exp
a)
ೣ బ
(2.43)
b)
Obr. 33.: a) Účinný průřez reakce 197Au(n,2n)196Au spočítaný v TALYS 1.4 použitím pěti různých modelů pro hustotu hladin v jádře (ld1 – model s konstantní teplotou + model Fermiho plynu, ld2 – model Fermiho plynu se zpětným posuvem, ld3 – zobecněný supratekutý model, ld4 – Gorielyho tabulka, ld5 – Hilaireyho tabulka); b) Účinný průřez reakce 197Au(n,6n)192Au spočítaný v TALYS 1.6 použitím šesti různých modelů pro hustotu hladin v jádře (ld6 – HartreeFock-Bogolyubův Bogolyubův výpočet). Rozdíly mezi modely jsou, pro nižší reakce (n,2n), (n,3n), malé (do 20 % pro energie ~ 30 MeV) a klesají s rostoucí energií,, Obr. 34. a). Větší rozdíly při nižších energiích jsou způsobeny jinou prahovou energií reakce kce v každém modelu a prudkým nárůstem účinného průřezu. Pro vyšší reakce začínají být tyto rozdíly výraznější Obr. 34. b). Pro určení odečtu pozadí jsem spočítala účinné průřezy za pomocí modelů pro různé hustoty hladin v jádře v TALYS 1.4 a TALYS 1.6, Obr. 35 a) a b). ). Nejistota způsobená odečtem pozadí nepřesahuje ve většině případů 10 %, vypočítané účinné průřezy se v rámci chybových úseček shodují, výjimku představuje izotop 193Au s odečtem pozadí dí spočítaným v TALYS 1.4; modely ld4 a ld5 poskytují přibližně př o 20 % vyšší yšší hodnoty pro účinné průřezy než předchozí tři modely (Obr. 35. a), Tab. 9.). 9.). Stejná situace nastává pro izotop 192Au s odečtem pozadí
56
Vliv pozadí spočítaným v TALYS 1.6, kdy opět modely ld4 a ld5 poskytují ~ o 30 % vyšší hodnoty pro účinné průřezy než předchozí tři modely (Obr. 35. b)), Tab. 9.. Modely ld4 a ld5 jsem dále ve svých výpočtech nevyužívala. Obecně lze říci, že celková nejistota vnášená do výpočtu výsledných účinných průřezů metodou odečtu pozadí, pokud bereme do úvahy pouze jednu verzi kódu ódu TALYS a neuvažujeme rozdíly mezi jednotlivými verzemi, nepřesahuje ± 10 % (Tab. 9.). Tato nejistota byla přidána k celkové nejistotě určení účinných průřezů.
a)
b)
Obr. 34.: a) Poměr mezi účinnými průřezy reakce 197Au(n,2n)196Au vypočítanými různými modely pro výpočet hladin v jádře; značení viz Obr. 32.; b) Poměr mezi účinnými průřezy reakce 197 Au(n,6n)192Au vypočítanými různými modely pro výpočet hladin v jádře.
a)
b)
Obr. 35.: a) Vliv odečtu pozadí na účinné průřezy 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV, TALYS 1.4.; b) Vliv odečtu pozadí na účinné průřezy 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV, TALYS 1.6. V Tab. 10. je dále zaznamenán zaznamenán rozdíl mezi starší a novější verzí kódu, je zde uveden poměr účinných průřezů spočítaných ve verzi kódu TALYS 1.6/TALYS 1.4 (Uppsala, Ep = 59 MeV). Pro izotopy 193Au a 192Au dostáváme pro některé modely o více jak polovinu větší účinné průřezy. Metoda odečtu pozadí je totiž, jak jsem psala výše, silně závislá na tvaru účinného průřezu spočítaného kódem a ten se v jednotlivých verzích kódu pro vyšší reakce – od (n,4n) – rozchází, hází, posouvá se i prahová energie jednotlivých reakcí.
57
Vliv pozadí Pro izotop
191
Au se nejistota pohybuje pouze kolem 4 % (Tab. 10.), to je dáno tím, že tento
izotop má prahovou energii 46 MeV a poměr mezi produkcí v píku a mimo pík získaný konvolucí neutronového spektra a účinného průřezu se pohybuje pro energii neutronů 59 MeV kolem 0,97 v relativních jednotkách, v tomto případě je tedy odečet pozadí zanedbatelný. Tab. 9.: Vliv odečtu pozadí na účinné průřezy 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV, v tabulce je uveden poměr účinných průřezů spočítaných pomocí modelů pro různé hustoty hladin v TALYS 1.6 a TALYS 1.4.
ld1/ld2 ld1/ld3 ld1/ld4 ld1/ld5
Au-196 0,98 0,98 0,98 1,02
ld1/ld2 ld1/ld3 ld1/ld4 ld1/ld5
Au-196 1,00 0,98 1,00 1,04
TALYS 1.6 Au-194 Au-193 0,95 0,94 0,92 0,91 0,94 0,93 0,93 0,88 TALYS 1.4 Au-194 Au-193 1,00 1,00 0,92 0,93 0,92 0,85 0,94 0,77
Au-192 0,91 0,96 0,77 0,69
Au-191 1,00 1,00 0,99 0,98
Au-192 1,00 1,01 0,96 0,93
Au-191 1,00 1,00 1,00 1,00
Tab. 10.: Poměr účinných průřezů 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV spočítaných ve verzi kódu TALYS 1.6 a TALYS 1.4 za pomocí modelů pro různé hustoty hladin.
ld1 tal.1.6/tal. 1.4 ld2 tal.1.6/tal. 1.4 ld3 tal.1.6/tal. 1.4 ld4 tal.1.6/tal. 1.4 ld5 tal.1.6/tal. 1.4
TALYS 1.6/TALYS 1.4 Au-196 Au-194 Au-193 1,07 1,07 1,24 1,08 1,02 1,16 1,06 1,07 1,20 1,08 1,09 1,35 1,08 1,06 1,41
Au-192 1,75 1,60 1,66 1,41 1,30
Au-191 1,04 1,03 1,04 1,03 1,02
Po zveřejnění nové verze kódu a přepočítání účinných průřezů vyšších reakcí jsem zjistila, že tato verze se s našimi daty shoduje lépe (Obr. 36. a Obr. 37.). V EXFOR bohužel nejsou pro porovnání dostupná žádná další data těchto reakcí. V současné době proto plánujeme opublikovat naše dříve nepublikovaná data účinných průřezů reakcí vyšších energií přepočítaných ve verzi TALYS 1.6 v dalším odborném článku.
58
Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí
Obr. 36.: Účinný průřez reakce 197Au(n,6n)192Au spočítaný v TALYS 1.4 a TALYS 1.6 a experimentálně určené účinné průřezy; pro odečet pozadí byl použit model ld1, poměr mezi produkcí v píku a mimo pík byl pro energii neutronového svazku svazku 59 MeV 0,87 (TALYS 1.4) a 0,49 (TALYS 1.6).
Obr. 37.: Účinný průřez reakce 209Bi(n,7n)203Bi spočítaný v TALYS 1.4 a TALYS 1.6 a experimentálně určené účinné průřezy, pro odečet pozadí byl použit model ld1. 2.6 Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí Z experimentů jsme získali kali nové hodnoty účinných průřezů i v oblasti energií, ve kterých nejsou prozatím dostupná žádná data v databázi EXFOR. Některé z výsledků (účinné průřezy pro indium a bismut) jsou zobrazeny v Obr. 39 a 40. (další pak v Dodatku datku B.) a uvedeny v Tab. 11 a 12. Experimentální výsledky jsou porovnány s účinnými průřezy vypočítanými v kódu TALYS. Účinné průřezy některých reakcí jsou porovnány také s daty z databáze EXFOR a se
59
Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí speciální knihovnou evaluovaných dat EAF2010 nebo IRDFF [92] (tam, kde jsou tato data dostupná). Reakce
27
Al(n,x)24Na je porovnána s knihovnou IRDFF pouze do energie 32 MeV – při
vyšších energiích přispívají k produkci 24Na i jiné reakce než (n, alfa), Obr. 38. Naše data pro tuto uto reakci jsou ve shodě s kódem TALYS, TALYS, ale jsou větší než data z knihovny IRDFF pro energie do 32 MeV (viz Dodatek B). B) Voblasti energií 30 – 40 MeV jsou naše data pro tuto reakci asi čtyřikrát větší než data publikovaná Uwaminem [93].. V oblasti energií 30 – 50 MeV jsou data publikovaná Coszachem [94] dvakrát větší než naše data.
Obr. 38.: Účinné průřezy jednotlivých reakcí vedoucích k produkci 24Na na hliníku. Tab. 11.: Numerické umerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na přírodním indiu. nat
In
reakce
(n,xn)
(n,xn)
izotop
114m
113m
(n,xn) 111
110
In
(n,xn) 109
1,6582(6) h
Eγ [keV]
391,690(15) 245,395(20) 657,7622(21) 203,5(2)
intenzita [%]
15,56(15)
64,2
74
100(4)
94
En [MeV]
4,9(1) h 98,3(20)
In
108
In 58,0(12) m 632,97(2)
2,8047(5) d
In
(n,xn)
In 49,51(1) d 190,29(3) (3)
T1/2
In
(n,xn)
4,2(1) h
účinný průřez [barn]
30.4(8)
0,36(6)
---
0,049(7)
---
---
---
35.9(8)
0,30(4)
---
0,033(5)
0,0080(12)
---
---
47.0(6)
---
---
0,23(4)
---
---
---
59.0(4)
---
0,019(3)
---
0,092(17)
---
---
66.4(4)
---
0,016(4)
0,130(19)
0,116(18)
0,0100(23) ---
72.8(4)
---
0,0169(29)
0,094(14)
0,088(13)
0,033(5)
---
89.3(7)
---
0,0158(26)
0,091(13)
0,055(8)
---
---
94.0(7)
0,10(3)
---
0,073(12)
---
0,035(5)
0,0119(22)
60
Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí 2.6.1 Reakce akce na přírodním indiu
a)
b)
c)
d)
e)
f)
Obr. 39.: a) – f) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na přírodním indiu (TALYS 1.4). 1.4)
61
Experimentálně určené účinné průřezy prahových reakcí 2.6.2 Reakce eakce na bismutu
a)
b)
c)
e)
d)
f)
Obr. 40.: a) – f) Účinné průřezy (n,x) reakcí na bismutu (TALYS 1.4).
62
Diskuze výsledků Tab. 12.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na bismutu. 209
Bi
reakce izotop
(n,3n) 207
(n,4n) 206
Bi
Bi
(n,5n) 205
(n,6n) 204
Bi
6,243(3) d 15,31(4) d
(n,7n) 203
Bi
(n,8n) 202
Bi
T1/2
31,55(5) l
Eγ [keV]
569,702(2) 803,10(5)
1764,36(4) 899,15(3)
820,3(3)
960,67(5)
intenzita [%]
97,74(3)
32,5 (6)
30
99
99
En [MeV]
11,22(10) h 11,76(5) h
Bi
98(8)
1,72(5) h
účinný průřez [barn]
30,4(8) 35,9(8)
0,99(19) 0,48(11)
0,98(14) 1,16(16)
--0,036(6)
-----
-----
-----
47,0(6)
---
0,25(3)
0,81(13)
---
---
---
59,0(4)
---
0,174(25)
0,30(5)
0,27(4)
---
---
66,4(4)
---
0,142(20)
0,19(3)
0,119(17)
0,20(3)
---
72,8(4)
---
0,135(19)
0,151(28)
0,097(14)
0,113(18)
0,124(17)
89,3(7)
---
0,101(15)
0,104(18)
0,088(13)
0,081(13)
0,081(11)
94,0(7)
---
0,107(11)
0,152(25)
---
---
---
2.7 Diskuze výsledků Během měření v ÚJF AVČR v Řeži a TSL Uppsala se nám podařilo získat řadu účinných průřezů reakcí neutronů s vybranými materiály. Ve většině případů vidíme dobrou shodu měření, která byla prováděna pro stejné energie v Řeži a v Uppsale. Oba zdroje se liší, potvrzuje se tedy, že vliv systematických chyb máme pod kontrolou. Zároveň se ukazuje, že v případech, kdy existuje v databázi EXFOR řada spolehlivě naměřených účinných průřezů, existuje dobrá shoda mezi nimi a našimi měřeními v Řeži a Uppsale. Shoda spolehlivě určených hodnot z databáze EXFOR a námi naměřených hodnot je důkazem, že i poprvé námi změřené účinné průřezy odpovídají skutečnosti. V knihovnách evaluovaných dat jsou dostupné numerické hodnoty určených účinných průřezů do reakce (n,4n) pro většinu pozorovaných izotopů. V databázi EXFOR jsou dostupná data účinných průřezů pro 197Au do reakce (n,4n), pro 209Bi do reakce (n,8n), pro 89Y do reakce (n,3n), pro 64Zn do reakce (n,3n), pro 115In do reakce (n,2n), pro 59Co do reakce (n,5n), pro 58Ni do reakce (n,2n) a pro 24Mg do reakce (n,2n). Data jsou pro většinu těchto reakcí dostupná pro energie neutronů do 30 – 40 MeV. U některých reakcí, jako např. (n,4n), (n,5n), (n,6n) na bismutu, (n,3n) na kobaltu, jsou v EXFOR uvedeny hodnoty účinných průřezů až do energie 100 MeV. S rostoucí hodnotou x (počtu emitovaných neutronů) však experimentálních dat značně ubývá. Pro tyto reakce s vysokým prahem důležitost našich měření, která byla provedena hlavně v Uppsale, významně narůstá. Účinné průřezy (n,xn) reakcí rostou od prahové energie reakce, dosahují maxima o 8 – 10 MeV výše než prahová energie a následně rychle klesají. Po rychlém poklesu následuje oblast pozvolnějšího poklesu. V této oblasti jsou účinné průřezy téměř konstantní. Počátky účinných
63
Závěr druhé kapitoly průřezů (n,xn) reakcí jsou od sebe vzdáleny o 8 – 9 MeV, což odpovídá vazebné energii nukleonů v jádře při uvažovaných nukleonových číslech. Řadu úplně nových hodnot se například podařilo získat pro přírodní indium, kde experimentální hodnoty pro energie vyšší než 20 MeV nejsou. I v tomto případě naše experimentální hodnoty dobře odpovídají výsledkům spočteným pomocí programu TALYS. Účinné průřezy pro indium a bismut jsou zobrazeny v Obr. 39. a 40. (další pak v Dodatku B.). Experimentální výsledky jsou porovnány s účinnými průřezy vypočítanými v kódu TALYS. Účinné průřezy některých reakcí jsou porovnány také s daty z databáze EXFOR a se speciální knihovnou evaluovaných dat EAF2010 nebo IRDFF [92] (tam, kde jsou tato data dostupná). Případ měření účinných průřezů produkce izotopu 192Au na zlatých foliích ukazuje, že naše experimentální data jsou velice vhodná pro testování programu TALYS. Ukázalo se, že verze TALYS 1.6 je v této oblasti výrazným vylepšením oproti verzi TALYS 1.4. Naše měření správnost nové verze potvrzují.
2.8 Závěr druhé kapitoly V druhé kapitole jsou shrnuty výsledky námi provedených experimentů zaměřených na určení účinných průřezů (n,xn), (n,p) a (n,α) reakcí na zlatě, hliníku, bismutu, mědi, železe, jódu, indiu, hořčíku, niklu, tantalu, ytriu a zinku. Tedy na materiálech, které se běžně používají jako prahové aktivační detektory. Experimenty byly zaměřeny především na měření účinných průřezů pro energie neutronů vyšší jak 30 MeV, pro tyto energie totiž není v databázi EXFOR dostupné dostatečné množství experimentálně určených dat. Byl naměřen značný počet nových experimentálních hodnot účinných průřezů. Řada z nich pro energie, kde dosud experimentální hodnoty chyběly. Pro energie, kde lze najít existující experimentální data v knihovně EXFOR, jsou naše data s nimi ve shodě. Naše data v řadě případů potvrzují hodnoty z knihoven evaluovaných dat a výsledky programu TALYS. Nově získané hodnoty účinných průřezů lze využít pro testy a vylepšování evaluací i programu TALYS. Výsledky našich měření byly prezentovány na řadě konferencí a souborný přehled byl opublikován v časopise Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [70]. Naše data jsou již dostupná v databázi EXFOR [46]. Experimenty proběhly na kvazimonoenergetickém neutronovém zdroji v TSL Uppsala. Tento zdroj disponuje energetickým rozsahem od 11 do 175 MeV a využívá reakce 7Li(p,n)7Be. Měření jsme ještě doplnili měřením na neutronovém zdroji stejného typu v ÚJF AVČR (energetický rozsah zdroje 17 – 36 MeV). Celkově bylo provedeno jedenáct měření účinných průřezů v energetickém rozsahu od 17 do 94 MeV. Neutronové aktivační detektory jsou široce používány v experimentech se spalačními sestavami pro transmutaci radioizotopů. Pomocí aktivačních detektorů jsem měřila rozložení neutronového toku v různých místech spalačních sestav (viz následující kapitola). Přesná znalost účinných průřezů reakcí na prahových detektorech je tedy, i co se týče dalšího výzkumu v oblasti ADS systémů, absolutně nezbytná.
64
E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste)
3. Studium produkce neutronů ve spalačních reakcích V následujících kapitolách budou popsány experimenty zaměřené na výzkum v oblasti urychlovačem řízených transmutačních systémů, které proběhly pod záštitou spolupráce E&TRaw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) [95]. Tato spolupráce spojuje 15 zemí (Arménii, Bulharsko, Českou republiku, Rakousku, Polsko, Německo, Rusko, Bělorusko, Ukrajinu, Mongolsko, Srbsko, Kazachstán, Řecko, Indii a Moldávii), experimenty probíhají v SÚJV Dubna. Skupina z ÚJF se specializuje na studium vysokoenergetických neutronů, určování parametrů svazku a na měření účinných průřezů vysokoenergetických deuteronů s různými materiály. 3.1 E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) Pro výzkum transmutace aktinidů pomocí neutronů ze spalačních reakcí jsou zapotřebí intenzivní vysokoenergetické svazky urychlených částic (protonů, deuteronů). Tyto svazky částic urychlených na stovky MeV lze získat pomocí urychlovačů částic v SÚJV. První experiment s velkou Pb/U spalační sestavou byl v SÚJV Dubna uskutečněn v roce 1999. Olověný terč byl obklopen blanketem z přírodního uranu o celkové hmotnosti 103,2 kg a vystaven protonovému svazku o energii 1,5 GeV. Popis tohoto a dalších z prvních projektů, včetně hlavní myšlenky, historie a prvních experimentálních výsledků je možné dohledat v následujících publikacích [96], [97], [98]. Experimenty byly zaměřeny na obecné aspekty produkce energie urychlovači řízenými transmutačními systémy (ADS), byla studována produkce neutronů a jejich multiplikace v různých spalačních sestavách, generování sekundárních isotopů uvnitř olověných a uranových blanketů, transmutace dlouho žijících minoritních aktinidů (237Np a 241Am), štěpných produktů (129I) a isotopů plutonia (238Pu a 239Pu). Zde se blíže zaměřím pouze na některé z těchto experimentů. 3.1.1 GAMMA-2 Sestava GAMMA-2 (Obr. 41) se skládala z olověného spalačního terče válcového tvaru, který byl obklopen parafínovým moderátorem. Průměr terče byl 8 cm a délka 20 cm, později byl prodloužen na 50 cm. Parafínový moderátor měl tloušťku 6 cm. Sestava byla ozařována protony o energii od 0,5 do 4,15 GeV [99], prodloužená verze protony o energii 1; 1,5 a 2 GeV [100]. Experimenty s touto sestavou měly za cíl hlavně studium spalačních reakcí a transportu vysokoenergetických neutronů a jejich moderaci v parafínu, neutronový záchyt a transmutaci 139 La, 129I a 237Np. Na Obr. 42. je znázorněna změna reakční rychlosti v závislosti na vzdálenosti od terče v 139La. Experiment byl srovnán se simulacemi provedenými v kódu LAHET, blíže viz [100].
65
E&T-Raw Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste)
a)
b) Obr. 41.: a) Sestava tava GAMMA-2 GAMMA s olověným terčem, b) parafinový moderátor. Reakční rychlost [rel. jed.]
Vzdálenost od začátku terče [cm] Obr. 42.: Změna reakční rychlosti v závislosti na vzdálenosti od terče v 139La [100]. 3.1.2 Energy plus Transmutation (E+T) Tato sestava se skládala z válcového olověného terče (28,66 kg) o poloměru 84 mm a celkové délce 480 mm a uranového hexagonálního hexagonálního blanketu obsahujícího 206,4 206, kg přírodního uranu. Terč a blanket byly rozděleny do čtyř sekcí, mezi kterými byly 8 mm mezery na vkládání vzorků a detektorů. Každá sekce obsahovala 30 identických uranových tyčí o vnitřním průměru 36 mm, délce 104 mm a hmotnosti 1,72 1, kg, které byly uzavřeny v hliníkových hliníko pouzdrech. Kolem blanketu bylo umístěno biologické stínění skládající se z polyethylenového moderátoru s vnitřní stranou pokrytou kadmiem, coby absorbátorem zpětně se vracejících tepelných neutronů. Celková velikost stínícího ícího boxu byla 100 x 111 x 112,5 112 cm (Obr. 43). Na vstupní části zařízení byly umístěny monitory svazku, přičemž některé monitory svazku byly umístěny několik desítek cm před vstupem svazku do terče, aby byly co nejméně ovlivňovány polem neutronů generovaným v blanketu a zpětně odraženými enými jádry a částicemi. Pro monitorování svazku se používaly fólie z hliníku, mědi a pevnolátkové trekové SSNTD detektory. Sestava byla ozařována protony a deuterony o energiích od 0,7 do 4 GeV. Na Obr. Ob 44 a Obr. 45 je vyobrazeno experimentální uspořádání a výsledky sledky experimentu se zlatými a hliníkovými fóliemi z ozařování s energií protonového svazku zku 1 GeV a integrálem svazku 3,30(07) · 1013 protonů [101]. [101] MCNPX model pro simulaci této sestavy stavy lze nalézt v [102].
66
E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste)
Obr. 43.: Sestava E+T se stíněním.
Obr. 44.: Umístění aktivačních vzorků při ozařování [101]. Výtěžek [g-1proton-1]
a) Vzdálenost od terče, podélný směr [cm]
Výtěžek [g-1proton-1]
b)
Vzdálenost od terče, radiální směr [cm]
Obr. 45.: a) Změna velikosti výtěžků isotopů Au a 24Na v podélném směru od osy terče, b) změna velikosti výtěžků isotopů Au a 24Na v radiálním směru od osy terče [101]. 3.1.3 GAMMA-3 Sestava slouží ke studiu transmutace radioaktivních izotopů v intenzivním poli moderovaných neutronů, přičemž hlavní úlohou je studium transmutace radioaktivních vzorků jako 129I, 237Np, 238 Pu, 239Pu a 241Am. K moderaci spalačních neutronů je použit velký grafitový blok (1,1 x 1,1 x 0,6 m3, Obr. 46 a)) složený z 25 menších grafitových cihel různých velikostí. Spalační neutrony
67
E&T-Raw Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) jsou produkovány dopadem svazku na olověný terč (průměr 8 cm, délka 60 cm), který je umístěn v centru grafitového bloku [103]. Experimentu na této sestavě jsem j se zúčastnila v březnu 2011. 2011 Při něm se sestava ozařovala svazkem deuteronů s energií 2,33 GeV. Mým ým úkolem bylo studium rozložení ro hustoty neutronového toku v různých místech sestavy. Do kanálů A, B, C (Obr. 47) byly vloženy grafitové válce, na kterých byly umístěny aktivační detektory (Obr. 46 b)). b)) Rozměry kanálů jsou 2 2 2 14,6 x 29,6 cm ; 8,8 x 36,3 36, cm a 15,4 x 34,1 cm . Výsledkyy tohoto experimentu jsou blíže popsány v kapitole 3.5.
a) b) Obr. 46.: a) Sestava GAMMA 3, b) grafitový válec.
Obr. 47.: Schematické znázornění sestavy s umístěním aktivačních detektorů (pozice A, B, C). 3.1.4 KVINTA Sestava Kvinta je nástupcem sestavy E+T. Je tvořena podobnými hexagonálními sekcemi jako sestava E+T, tyto sekce jsou však úplně vyplněny tyčemi z přírodního uranu. Kvinta funguje fung jako velký uranový terč. Celá sestava je umístěna v olověném stínění. Do roku 2010 tvořily Kvintu tři identické hexagonální sekce vyplněné uranovými tyčemi, tyčemi Obr. 48 [104].. Mezi tyto sekce se zasunovaly držáky se vzorky. vzorky Od roku 2011 byly přidány dvě další sekce. Jedna, edna, která je identická s prvními třemi a druhá, umístěná na začátku sestavy, která má centrální okno pro svazek, svazek Obr. 49 [105]. Sestava obsahuje 512 kg přírodního uranu. Jednotlivé sekce jsou dlouhé 114 mm. První sekce směrem k deuteronovému svazku
68
E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) obsahuje 54 uranových tyčí, centrální okno má průměr 80 mm. Uranové tyče mají délku 114 mm a průměr 36 mm. Další sekce obsahují 61 uranových tyčí. Na této sestavě bylo uskutečněno několik sérií experimentů. Sestava byla ozařována jak deuterony, tak protony. Experiment na Kvintě, ze kterého jsem vyhodnocovala data, proběhl v březnu 2013 (Obr. 50). Mým úkolem bylo opět vyhodnotit neutronová spektra pomocí prahových detektorů. Blíže o experimentu v kapitole 3.6.
d
Obr. 48.: Původní sestava Kvinta, vpravo v olověném stínění [104].
Obr. 49.: Rozšířená sestava Kvinta [105].
a)
b) Umístění vzorků při ozařování
Obr. 50.: a) Reálný pohled na Kvintu, b) umístění prahových detektorů při ozařování.
69
E&T-Raw (Energy and Transmutation of Radioactive Waste) 3.1.5 BURAN Experimenty na předchozích sestavách (E+T, Kvinta) představují solidní základ pro plánování dalších experimentů s kvazi-nekonečnou terčovou sestavou z ochuzeného uranu – Buran (Obr. 51.) [106]. Sestava a experimenty na ní jsou nyní ve fázi přípravy. Hlavní úlohy na této sestavě budou: zkoumání neutronové produkce, prostorového rozložení neutronů v terči a úniku neutronů, studium vlivu energie svazku na štěpení 239Pu, určení rychlosti transmutace dlouho žijících radioaktivních isotopů ve smyslu (n,γ), (n,2n), (n,3n), (n,p), (n,α) a (n,f) reakcí v závislosti na energii svazku. Dále stanovení optimální energie, typu částic (p nebo d), rozměru podkritické aktivní zóny ADS – v závislosti na úniku neutronů a v neposlední řadě zkompletování experimentálních dat pro modifikaci současných transportních kódů a modelů.
Obr. 51.: Sestava Buran [106]. Sestava bude mít tvar válce vyrobeného z 19,5 t ochuzeného uranu (0,3% 235U), délku 1 m a poloměr 1,2 m, bude vložena do ocelového pláště s tloušťkou stěny 10 cm. V přední a zadní stěně pláště bude ponechán otvor pro průchod svazku (o průměru 20 cm). Podél osy válce bude umístěno 9 měřících kanálů (30 mm v průměru) v každé z 8 axiálních rovin (Obr. 52). V Tab. 13 jsou uvedeny vzdálenosti jednotlivých měřících kanálů od osy terče. Tab. 13.: Vzdálenost jednotlivých měřících kanálů od osy terče. Pozice Vzdálenost [mm]
R1
R2
R3
R4
R5
R6
R7
R8
R9
140
180
220
260
300
340
380
440
520
Simulacemi neutronového toku v kódu MCNPX v různých místech sestavy Buran se zabýval P. Tichý [107].
70
Urychlovače v SÚJV Dubna
Obr. 52.: Rozložení měřících kanálů v sestavě Buran [106]. 3.2 Urychlovače v SÚJV Dubna Studium spalačních reakcí vyžaduje zdroje urychlených částic s energií stovek MeV až jednotek GeV. Částice s takto vysokými energiemi lze získat na urychlovačích v SÚJV Dubna (Nuklotron, Fázotron), na těchto urychlovačích probíhají také všechny experimenty se spalačními sestavami skupiny E&T-Raw. 3.2.1 Nuklotron Nuklotron (synchrotron se supravodivými magnety) byl sestrojen v Laboratoři vysokých energií (LVE) v SÚJV v letech 1987-1992 a nahradil synchrofázotron. Je postaven ve stejné budově podél a pod tělesem synchrofázotronu (Obr. 53.). Jeho celková hmotnost je 80 t.
Obr. 53.: Budova Nuklotronu [95].
71
Urychlovače v SÚJV Dubna Nuklotron je určen k urychlení různě těžkých iontů včetně
238
U. Urychlovací komora má obvod
251,5 m (Obr. 54. a)). Protony rotony urychluje do energie 12,8 12,8 GeV, na výstupu je schopný dávat svazky polarizovaných deuteronů. Skládá se z 96 dipólů a 64 kvadrupólů (Obr. 54. b)), maximální lní magnetické pole dipólů je 2,2 T. Provozní teplota 4,5 – 4,7 K je zajišťována dvojfázovým héliovým chlazením při vakuu 10-8 až 10-9 Pa [108].
a)
b)
Obr. 54.: a) Urychlovací komora, komora b) Kvadrupól [108]. Na Nuklotronu probíhá základní výzkum v oblasti jaderné a subjaderné fyziky, medicínské fyziky, relativistické fyziky a fyziky částic. Konají se zde také také experimenty z dozimetrické a lékařské oblasti, velmi významné jsou experimenty s polarizovanými deuterony. 3.2.2 Fázotron Fázotron on (Obr. 55) je cyklotron s proměnným magnetickým polem umístěný v Laboratoři jaderných problémů SÚJV (LJaP). Fázotron byl uveden do provozu v roce 1984. Vznikl přebudováním původního synchrocyklotronu z roku 1949. Kromě výzkumu v oblasti jaderné fyziky je používán pro účely protonové radioterapie.
Obr. 55.: Fázotron LJaP. oskytuje vysokoenergetické svazky protonů s energií 660 MeV. Předností tohoto Fázotron poskytuje urychlovače je vysoká intenzita 1013 protonů za sekundu. To odpovídá elektrickému proudu více než 1,6 µA, cožž ve srovnání s desítkami pA (reálný průměrný proud) na Nuklotronu představuje
72
Spektrometrická laboratoř v LJaP SÚJV velkou výhodu při sledování reakcí s malými účinnými průřezy. Srovnání parametrů Nuklotronu a Fázotronu je uvedeno v Tab. 14 [18]. Tab. 14.: Parametry urychlovačů Nuklotronu a Fázotronu. Typ urychlovače Uveden do provozu Urychlované částice Max. energie protonů Max. energie iontů Čas mezi pulsy Max. protonový proud Hmotnost Magnetické pole Příkon Pracovní teplota
Nuklotron
Fázotron
Synchrotron 1992 p+, až 238U 12,8 GeV 6GeV/n 10 s 1,6 nA 80 t 2,2 T 1,5 MW 4,5 K
Cyklotron 1984 protony 660 MeV --0,004 s 3,2 µA 7000 t 1,2-1,6 T 1,5 MW okolní
3.3 Spektrometrická laboratoř v LJaP SÚJV Spektrometrická laboratoř v LJaP SÚJV (JASNAPP-2, [109]) je vybavena šesti polovodičovými detektory, čtyři detektory pochází od firmy ORTEC, dva od firmy CANBERRA, pět detektorů je koaxiálních, jeden planární. V Tab. 15. a Tab. 16. jsou uvedeny vlastnosti jednotlivých detektorů. Tab. 15.: Vlastnosti HPGe detektorů, SÚJV Dubna (detektory s označením A – C). Výrobce/označení Typ Datum pořízení Geometrie Rozlišení [keV] (Eγ=1332 keV) Relativní účinnost [%] (Eγ=1332 keV; 60Co) Poměr pík/compton v 1332 keV Pokrytí Zesilovač AD převodník Napětí [V]
CANBERRA/A GR1819 1993 koaxiální 1,78 18,9
ORTEC/B GMX-23200 1993 koaxiální 1,89 27,7
ORTEC/C GMX-30 2006 koaxiální 1,80 32,9
52:1 Be CANBERRA 2024 ORTEC 927 ASPEC -3500
55:1 Al CAEN N968
59:1 Al CAEN N968
ORTEC 927 ASPEC -2000
ORTEC 927 ASPEC -4000
73
Experiment na Fázotronu Tab. 16.: Vlastnosti HPGe detektorů, SÚJV Dubna (detektory s označením D – F). Výrobce/označení Typ Datum pořízení Geometrie Rozlišení [keV] (Eγ=1332 keV) Relativní účinnost [%] (Eγ=1332 keV; 60Co) Poměr pík/compton v 1332 keV Pokrytí Zesilovač
ORTEC/D GLP-36360/13 1999 planární 0,582 ---
ORTEC/E GMX-20190 P 2000 koaxiální 1,90 28,3
CANBERRA/F GC3018 2012 koaxiální 1,76 34,7
--Be CAEN N968
AD převodník
ORTEC 919 Spectrum Master -2000
52:1 Be CANBERRA 2026 ORTEC 927 ASPEC
61:1 Al CANBERRA DSA1000 CANBERRA DSA1000
-4000
+4500
Napětí [V]
Obr. 56.: Polovodičový detektor ORTEC/GMX-20190 P ve stínění; zprava J. Adam, J. Khushvaktov a autorka práce. 3.4 Experiment na Fázotronu K budoucímu sestavení ADS systému, je nyní důležité podrobně studovat neutronová spektra a jednotlivé jaderné reakce indukované neutrony. Pro tenké terče je již k dispozici značné množství experimentálních výsledků [110]. Ovšem pro tlusté terče je potřeba provádět další studie neutronových spekter, které poslouží k testování různých programů popisujících produkci a transport neutronů. Experiment na Fázotronu v SÚJV, na jehož vyhodnocování jsem se podílela, proběhl 12. února 2011 s energií protonů 660 MeV. Byl použit masivní olověný terč (8 cm v průměru) složený z několika sekcí. Mým úkolem bylo vyhodnotit část reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech umístěných na povrchu terče (Au, Al, Bi, Cd, Co, Cu, Fe, I, In, Ni, Pb, Ti), které je možné následně použít pro rekonstrukci neutronového spektra (Obr. 57, Obr. 58.). Celkový tok protonů 2
FWHM v Eγ = 122 keV (57Co)
74
Experiment na Fázotronu na terč, který rý byl určen pomocí monitorů svazku (kapitola 3.4.1), byl 7,26 7, (25)·1014 protonů za 8 hodin ozařování (Obr. 59). Pokles v intenzitě svazku byl způsoben požadavky na ozařování jednotlivých výzkumných skupin. Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů detekto jsou uvedeny v následující tabulce.
Obr. 57.: Schématické zobrazení umístění vzorků na olověném terči. terči Prahový detektor Zlato Hliník Bismut Kadmium Kobalt Měď Železo Jód Indium Nikl Olovo Titan
Hmotnost [g] 1,92 92 0,56 56 3,31 31 0,77 77 2,21 21 0,72 72 1,02 02 1,80 80 0,35 35 1,06 06 1,52 52 1,00 00
Rozměr [mm] 12 x 12 11 x 10 r=6 13 x 12 11 x 12 10 x 11 14 x 14 r = 10 12 x 12 10 x 11 10 x 10 14 x 14
Obr. 58.: Olověný terč a sada ada vzorků pro ozařování; Tab. 17.: Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů.
Obr. 59.: Průběh ozařování protony o energii 660 MeV.
75
Experiment na Fázotronu 3.4.1 Monitorování svazku Pro určení počtu dopadajících částic (protonů, deuteronů) se používají monitory svazku (hliníkové aktivační fólie). V případě protonového svazku se jedná o monitorování reakce 27
Al(p,3pn)24Na. Tato reakce je však bohužel ovlivněna parazitní neutronovou reakcí
27
Al(n,α)24Na. Ovlivnění je závislé na vzdálenosti hliníkové fólie od soustavy, při rozumné
volbě se jedná o vliv v řádech jednotek nebo desetin procent. Monitorování svazku při deuteronových experimentech (experimenty na Nuklotronu) je prováděn pomocí reakce 27 Al(d,3pn)24Na. Tato reakce má však v databázi EXFOR pouze tři určené hodnoty v oblasti GeV energií, a to pro energie 2,33; 6 a 7,3 GeV. K získání potřebných hodnot účinných průřezů pro námi požadované energie k výpočtu počtu dopadajících částic je možné provést fit mezi daty z databáze EXFOR například pomocí funkce σ = a − b ⋅ exp(−c ⋅ Ed ) , Obr. 60. Vyhodnocováním monitorů svazku na spalačních soustavách v SÚJV Dubna se zabýval M. Suchopár. K určení celkové intensity svazku bohužel nemohou být použity jiné aktivační materiály kvůli chybějícím účinným průřezům nebo nevyhovujícímu poločasu rozpadu. 0.08 27
24
Al(d,3p2n) Na
Účinný průřez [barn]
0.07 0.06 0.05 0.04 0.03 0.02 0.01 0.00 1
10
100
1000
10000
Energie deuteronů [MeV]
Obr. 60.: Účinný průřez reakce σ = a − b ⋅ exp(−c ⋅ Ed ) .
27
Al(d,3pn)24Na, pro vyšší energie proložený funkcí
3.4.2 Analýza dat Po ozařování na Fázotronu byly vzorky přemístěny do laboratoře JASNAPP-2, kde byla proměřena jejich spektra pomocí HPGe detektorů. Před začátkem měření byly detektory kalibrovány pomocí sady standardních kalibračních zářičů: 54Mn, 57Co, 60Co, 109Cd, 133Ba, 137Cs, 152 Eu, 228Th a 241Am, které mají několik gama přechodů s rozsahem od 50 do 2610 keV. Vzniklá jádra byla identifikována pomocí speciálního balíčku programů [111] a byly určeny jejich reakční rychlosti (Tab. 28). Reakční rychlost byla vypočítána pomocí rychlosti vzniku radionuklidu Q (Ar, Zr) podělené celkovým počtem atomů ve vzorku Nc a celkovým počtem dopadajících protonů za časovou jednotku Np (3.1). Reakční rychlost představuje celkový počet atomů vzniklého izotopu produkovaného na jeden atom vzorku a jednu dopadající částici:
76
Experiment na Fázotronu
R ( Ar , Z r ) =
Q ( Ar , Z r ) Nc N p
(3.1)
Vztah mezi Q(Ar, Zr) a celkovým výtěžkem Nyield (2.10) je následující:
Q=
m ⋅ N yield t irr
(3.2)
kde tirr je doba ozařování, m – hmotnost vzorku. Vztah mezi reakční rychlostí a hustotou neutronového toku určuje Fredholmova rovnice: E∞
R=
∫ σ (E
n
)ϕ ( E n ) dE n
(3.3)
Eprah
φ(En) – hustota neutronového toku [neutron.(MeV.proton.cm2)−1], σ(En) – účinný průřez. V Tab. 188 jsou uvedeny některé reakční rychlosti vyhodnocených reakcí seřazených podle rostoucí prahové energie. Na základě nich lze poté určit neutronové spektrum (viz kapitola 3.4.3). V Obr. 61 a), b), c) a d) jsou zmíněné reakční rychlosti pro některé izotopy vyneseny do grafu, v Dodatku C jsou pak porovnány s nasimulovanými reakčními rychlostmi (MCNPX 2.6).
a)
c)
b)
d)
Obr. 61.: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu, b) reakční rychlosti izotopů z (n,p), (n,α) a (n,xn) reakcí reakc na kobaltu, c) reakční akční rychlosti izotopů z (n,xn) reakcí na zlatě,, d) reakční rychlosti rychlos izotopů z (n,γ) a (n,xn) reakcí na jódu. jódu
77
Experiment na Fázotronu Tab. 18.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech (experiment – Fázotron). Reakce 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36
111
111m
Cd (n, n'γ) Cd 115 115m In ( n, n'γ ) In 47 47 Ti (n, p) Sc 58 58 Ni (n, p) Co 204 204m Pb ( n, n'γ ) Pb 54 54 Fe (n, p) Mn 46 46 Ti (n, p) Sc 59 Co (n, p) 59Fe 65 65 Cu (n, p) Ni 54 51 Fe (n, alfa) Cr 56 56 Fe (n, p) Mn 48 48 Ti (n, p) Sc 27 24 Al (n, α) Na 59 56 Co(n, α) Mn 204 203 Pb (n, 2n) Pb 115 115 In (n, p) Cd 116 115 Cd (n, 2n) Cd 115 114m In (n, 2n) In 113 113 Cd (n, p) Ag 65 64 Cu (n, 2n) Cu 108 107 Cd (n, 2n) Cd 59 58 Co (n, 2n) Co 112 112 Cd (n, p) Ag 58 57 Ni (n, 2n) Ni 59 57 Co (n, 3n) Co 63 61 Cu (n, 3n) Cu 209 206 Bi(n, 4n) Bi 54 52 Fe(n, 3n) Fe 209 205 Bi(n, 5n) Bi 59 56 Co(n, 4n) Co 209 204 Bi(n, 6n) Bi 59 55 Co(n, 5n) Co 209 203 Bi(n, 7n) Bi 209 202 Bi(n, 8n) Bi 209 201 Bi(n, 9n) Bi 209 200 Bi(n, 10n) Bi
Eprah [MeV] 0,25 0,35 0,75 0,9 0,95 1,25 3,05 3,45 3,95 4,75 5,4 5,95 6,75 6,95 8,65 8,90 9,05 9,60 10,25 10,45 10,85 11,05 11,5 13,45 20,95 22,50 24,95 27,45 33,35 36,85 45,0 53,20 54,75 65,10 77,30 83,40
T1/2 48,7 min 4,486 h 3,351 d 70,8 d 66,9 min 312,5 d 83,83 d 44,529 d 2,52 h 27,7 d 2,578 h 43,7 h 15,0 h 2,578 h 52,05 h 53,46 h 53,46 h 49,51 d 5,3 h 12,7 h 6,49 h 70,8 d 3,12 h 1,52 d 270,9 d 3,408 h 6,243 d 8,275 h 15,31 d 78,76 d 11,2 h 17,54 h 11,76 h 1,67 h 108 min 36,4 min
R(dR) [10-28] 9,43(6) 2,38(11) 1,56(6) 13,3(22) 2,09(15) 2,76(5) 1,44(5) 0,91(4) 0,062(3) 1,11(7) 0,823(3) 0,398(12) 2,27(9) 0,600(27) 2,66(10) 0,00704(6) 2,28(28) 1,05(7) 0,81(6) 2,20(17) 2,20(20) 5,55(22) 11,8(6) 2,12(14) 3,17(12) 0,584(29) 5,19(9) 0,0105(5) 4,20(24) 0,413(23) 3,33(14) 0,0582(21) 2,09(9) 1,82(8) 1,13(12) 0,69(7)
3.4.3 Metody určení neutronového spektra V rovnici (3.3) vystupují na pravé straně dvě energeticky závislé veličiny – účinný průřez a hustota neutronového toku. K získání neutronového spektra můžeme využít následující dva přístupy [112]: Analýza 1.: Předpokládáme, že hustota neutronového toku je v určitém intervalu energie konstantní a integrujeme přes účinný průřez. Hustota neutronového toku je konstantní v intervalu od prahové energie (n,xn) reakce s nejvyšším x po maximální možnou energii neutronů, která se blíží maximální energii nalétávajících částic (protonů, deuteronů), dále od (n,(x-1)n) reakce po
78
Experiment na Fázotronu prahovou energii reakce (n,xn), od prahové energie reakce (n, (x-2)n) po prahovou energii reakce (n, (x-1)n), od prahové energie reakce (n,(x-3)n) po prahovou energii reakce (n,(x-2)n) atd. Tímto způsobem je možné vypočítat vždy odpovídající část neutronového spektra, rovnice 3.4 – 3.6 ௫
ଽ
ா
= (9) ா ೌೣ (,ଽ) ଽ
(3.4)
௫
଼
௫
ா ሺ,ଽሻ
ா
ா ሺ,଼ሻ
ா ሺ,ଽሻ
= 8 ா ሺ,଼ሻ ଼ + 9 ா ೌೣ ሺ,ଽሻ ଼ = 7 ா
ሺ,ሻ
+ 8 ா
ሺ,଼ሻ
(3.5) ா
+ 9 ா ೌೣ ሺ,ଽሻ
(3.6)
Analýza 2.: Druhý přístup k výpočtu neutronového spektra je blíže popsán v [113], za konstantní je v tomto případě považován účinný průřez, integruje se přes nasimulovaný neutronový tok (rovnice 3.7). Vychází se tedy z nasimulovaného neutronového spektra (tzv. „výchozího“ spektra) a počítá se σeff (efektivní účinný průřez) příslušné reakce. Dostaneme
integrální funkci F(
୧௫ =
F
) [n/(cm2p)] neutronového spektra (rovnice 3.8).
ஶ
ா φ , kde
= ௧
(3.7)
= ௫ /
(3.8)
ஶ
A dále: = ா (′) ′ = − ()/
(3.9) (3.10)
Odhad tvaru reálného experimentálního spektra (3.10) získáme na základě derivace integrální funkce F (E). Výsledek odhadu reálného spektra však může být silně závislý na počátečním teoretickém (nasimulovaném) neutronovém toku [114]. Ve svých výpočtech jsem k určení neutronového spektra použila jak analýzu 1 (Obr. 73., Dodatek E.), tak její lehce pozměněnou podobu: Použitá metoda výpočtu neutronového spektra: ா௧ଶ
௧ଵ → ௧ଶ = ௧ଵ → ௧ଶ ா௧ଵ ,
(3.11)
kde R(Ethr1 →Ethr2) představuje reakční rychlost (tzn. celkový počet atomů vzniklého izotopu produkovaného na jeden atom vzorku a jednu dopadající částici za sekundu) v energetickém intervalu od prahové energie první reakce, např. (n,2n) do prahové energie následující reakce (např. (n,3n)), φ(Ethr1 →Ethr2) představuje konstantní hodnotu hustoty neutronového toku ா௧ଶ
v daném energetickém intervalu a poslední člen rovnice ா௧ଵ představuje integraci účinného průřezu přes daný energetický interval. Experimentálně vypočtena reakční rychlost je určena v celém energetickém intervalu od prahové energie reakce po maximální možnou energii neutronů, která se blíží maximální energii nalétávajících částic (protonů, deuteronů): R exp = R ( Ethr 1 → E∞ ) . Celkovou reakční rychlost lze pomocí nasimulovaného neutronového toku a účinného průřezu převzatého z kódu TALYS vyjádřit jako:
79
Experiment na Fázotronu E∞
∫σ
R ( E thr 1 → E ∞ ) =
TALYS
( E n )ϕ sim ( E n ) dE n
(3.12)
Ethr 1
Část reakční rychlosti spadající do energetické oblasti (Ethr1→Ethr2) lze vyjádřit jako: Ethr 2
∫σ
R ( E thr 1 → E thr 2 ) =
T ALYS
( E n )ϕ sim ( E n ) dE n
(3.13) Podělením vzorců (3.12) a (3.13) určíme poměr mezi celkovým počtem atomů vzniklého izotopu v daném energetickém intervalu k celkovému počtu atomů vzniklého izotopu v celém energetickém rozmezí. Ethr 1
PomerRr =
R ( E thr 1 → E thr 2 ) R ( E thr 1 → E ∞ )
(3.14) Tímto poměrem následně vynásobíme experimentálně určenou reakční rychlost. Odpovídající část neutronového spektra v daném energetickém rozmezí φ(Ethr1→Ethr2) lze nakonec vyjádřit vzorcem: ϕ ( E thr 1 → E thr 2 ) =
R exp ⋅ pomerRr
(3.15)
Ethr 2
∫σ
TALYS
( E ) dE
Ethr 1
Použitá metoda tedy vychází z neutronového spektra získaného z modelové simulace a je závislá na jeho tvaru. Velkou roli rovněž hraje tvar a přesnost vypočítaných účinných průřezů v kódu TALYS (Obr. 62., 66. – 68.). V Dodatku E. je dále uvedeno porovnání neutronového spektra ze simulací s experimentálně určeným podle analýzy 1. Tento výpočet je závislý pouze na přesnosti vypočítaných účinných průřezů v kódu TALYS, nezávisí na neutronovém spektru získaném ze simulací. V Obr. 62 jsou vyneseny vypočítané experimentální hodnoty neutronového spektra z jednotlivých reakcí experimentu na Fázotronu a porovnány se simulací (M. Suchopár, MCNPX 2.6), přičemž je patrná dobrá shoda experimentálních a nasimulovaných dat. 1.00E-02
Neutronové spektrum [n/(cm2 p MeV)]
1
10
100
1000
exp 209Bi(n,x) exp 59Co(n,x) exp natFe(n,x) exp 197Au(n,x) exp 27Al(n,x) exp 127I(n,x) simulace M. Suchopár, MCNPX 2.6
1.00E-03
1.00E-04
1.00E-05
1.00E-06
En [MeV]
Obr. 62.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací.
80
Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) 3.5 Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) Jak již bylo uvedeno v kapitole 3.1.3 sestava GAMMA-33 slouží ke studiu transmutace radioaktivních izotopů v intenzivním poli moderovaných neutronů. Do kanálů A, B a C (Obr. 47) byly vloženy grafitové válce, na kterých byly umístěny aktivační detektory (Obr. (Obr 46 b)). Hmotnosti použitých aktivačních detektorů jsou uvedeny v Tab. 19. Tab. 19.: Hmotnosti použitých aktivačních detektorů při experimentu na sestavě GAMMA-3. GAMMA A
B
C
Materiál
m [g]
m [g]
m [g]
Hliník
0,698
0,699
0,616
Hořčík
0,462
0,471
0,480
Bismut
2,617
2,282
2,006
Kadmium
2,929
2,064
1,928
Kobalt
2,056
1,958
2,000
Měď
2,113
2,070
2,107
Železo
1,771
1,754
1,754
Indium
0,404
0,404
0,404
Nikl
2,578
2,555
2,598
Olovo
2,723
2,778
2,672
Titan
1,115
1,156
1,173
Zirkon
1,769
1,785
1,787
Obr. 63.: Průběh ozařování deuterony (GAMMA3) Celkový tok deuteronů byl 1,88 (1)·1013 deuteronů za 21,4 hodin ozařování (Obr. 63). Aktivační detektory měly tvar kovových koleček o poloměru 6 mm. V Tab. 20.–22. 22. jsou uvedeny výsledné reakční rychlosti na prahových detektorech, detektorech které jsou v Dodatku D porovnány se simulací (MCNPX 2.6). V Obr. 64 a) a a b) jsou reakční rychlosti pro izotopy vznikající při (n,xn) reakcích na bismutu a kobaltu vyneseny do grafu.
a)
b)
Obr. 64.: .: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu, b) reakční rychlosti izotopů z (n,xn) reakcí na kobaltu.
81
Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) V Obr. 65. a) a b) jsou do grafu vyneseny experimentálně určené reakční rychlosti izotopů vznikajících při (n,xn) reakcích na přírodním zirkonu a (n, x) reakcích na přírodním niklu. Tab. 20.: Reakční rychlosti reakcí na prahových detektorech, pozice A. A A 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29
a)
Reakce 56
56
Fe (n, p) Mn 48 48 Ti (n, p) Sc 24 24 Mg (n, p) Na 27 24 Al (n, α) Na 96 95 Zr (n, 2n) Zr 204 203 Pb (n, 2n) Pb 116 115 Cd (n, 2n) Cd 115 114m In (n, 2n) In 113 113 Cd (n, p) Ag 65 64 Cu (n, 2n) Cu 108 107 Cd (n, 2n) Cd 59 58 Co (n, 2n) Co 112 112 Cd (n, p) Ag 90 89 Zr (n, 2n) Zr 58 57 Ni (n, 2n) Ni 59 57 Co (n, 3n) Co 91 89 Zr (n, 3n) Zr 209 206 Bi(n, 4n) Bi 209 204 Bi(n, 6n) Bi 209 203 Bi(n, 7n) Bi 209 202 Bi(n, 8n) Bi 209 201 Bi(n, 9n) Bi 209 200 Bi(n, 10n) Bi
Eprah [MeV] 5,4 5,95 6,15 6,75 8,05 8,65 9,05 9,60 10,25 10,45 10,85 11,05 11,50 12,45 13,45 20,95 22,45 24,95 45,00 54,75 65,10 77,30 83,40
T1/2 2,578 h 43,7 h 15 h 15 h 63,91 d 52,05 h 53,46 h 49,51 d 5,3 h 12,7 h 6,49 h 70,8 d 3,12 h 3,27 d 1,52 d 270,9 d 3,27 d 6,243 d 11,2 h 11,76 h 1,67 h 108 min 36,4 min
R(dR) [10-28] 5,3(3) 0,113(5) 0,49(4) 0,310(26) 1,81(12) 2,16(11) 26,4(8) 1,11(5) 0,29(6) 341(32) 2,86(4) 2,43(15) 0,313(23) 1,79(7) 0,139(8) 0,748(15) 1,79(23) 1,97(7) 0,85(6) 0,80(4) 0,49(4) 0,37(9) 0,14(3)
b)
Obr. 65.: .: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů izotopů z (n,xn) reakcí na přírodním zirkonu, zirkonu b) reakční rychlosti izotopů z (n,xn) reakcí reakc na přírodním niklu. Dále byly na základě experimentálně určených určených reakčních rychlostí vypočítány jednotlivé body neutronového spektra. V Obr. 66. – 68. jsou vyneseny vypočítané experimentální hodnoty neutronového spektra z jednotlivých reakcí experimentu na GAMMA3 a porovnány se simulací
82
Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) (M. Suchopár, MCNPX 2.6), přičemž je patrná dobrá shoda experimentálních a nasimulovaných dat, a to především pro pozici A a B. Tab. 21.: Reakční rychlosti reakcí na prahových detektorech, pozice B. B 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24
Reakce 111
111m
Cd (n, n`γ) Cd 115 115m In ( n, n`γ ) In 47 47 Ti (n, p) Sc 58 58 Ni (n, p) Co 54 54 Fe (n, p) Mn 54 51 Fe (n, a) Cr 56 56 Fe (n, p) Mn 48 48 Ti (n, p) Sc 24 24 Mg (n, p) Na 27 24 Al (n, α) Na 96 95 Zr (n, 2n) Zr 204 203 Pb (n, 2n) Pb 116 115 Cd (n, 2n) Cd 115 114m In (n, 2n) In 65 64 Cu (n, 2n) Cu 112 112 Cd (n, p) Ag 90 89 Zr (n, 2n) Zr 58 57 Ni (n, 2n) Ni 209 207 Bi (n, 3n) Bi 59 57 Co (n, 3n) Co 209 206 Bi(n, 4n) Bi 209 204 Bi(n, 6n) Bi 209 203 Bi(n, 7n) Bi 209 202 Bi(n, 8n) Bi
Eprah [MeV] 0,25 0,35 0,75 0,90 1,25 4,75 5,40 5,95 6,15 6,75 8,05 8,65 9,05 9,60 10,45 11,50 12,45 13,45 15,40 20,95 24,95 45,00 54,75 65,10
T1/2 48,7 min 4,486 h 3,351 d 70,8 d 312,5 d 27,7 d 2,578 h 43,7 h 15 h 15 h 63,91 d 52,05 h 53,46 h 49,51 d 12,7 h 3,12 h 3,27 d 1,52 d 38 l 270,9 d 6,243 d 11,2 h 11,76 h 1,67 h
R(dR) [10-28] 1,67(18) 2,99(29) 0,362(18) 1,74(23) 1,27(17) 0,15(4) 3,38(23) 0,075(4) 0,240(20) 0,230(19) 1,07(12) 0,61(3) 9,2(3) 66,9(3) 218(21) 0,109(16) 0,76(4) 0,089(6) 27(5) 0,52(4) 0,607(11) 0,337(16) 0,291(17) 0,154(16)
83
Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3) Tab. 22.: Reakční rychlosti reakcí na prahových detektorech, pozice C. C
Reakce 111
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20
Eprah [MeV]
111m
0,25 0,35 0,75 5,40 5,95 6,15 6,75 8,05 8,65 9,05 9,60 10,45 11,05 11,50 12,45 13,45 20,95 24,95 45,00 65,10
Cd (n, n`γ) Cd 115m In ( n, n`γ ) In 47 47 Ti (n, p) Sc 56 56 Fe (n, p) Mn 48 48 Ti (n, p) Sc 24 24 Mg (n, p) Na 27 24 Al (n, α) Na 96 95 Zr (n, 2n) Zr 204 203 Pb (n, 2n) Pb 116 115 Cd (n, 2n) Cd 115 114m In (n, 2n) In 65 64 Cu (n, 2n) Cu 59 58 Co (n, 2n) Co 112 112 Cd (n, p) Ag 90 89 Zr (n, 2n) Zr 58 57 Ni (n, 2n) Ni 59 57 Co (n, 3n) Co 209 206 Bi(n, 4n) Bi 209 204 Bi(n, 6n) Bi 209 202 Bi(n, 8n) Bi
115
T1/2 48,7 min 4,486 h 3,351 d 2,578 h 43,7 h 15 h 15 h 63,91 d 52,05 h 53,46 h 49,51 d 12,7 h 70,8 d 3,12 h 3,27 d 1,52 d 270,9 d 3,243 d 11,2 h 1,67 h
R(dR)[10-28] 0,21(6) 0,27(6) 0,042(3) 0,427(27) 0,0111(26) 0,028(3) 0,0165(22) 0,0987(23) 0,146(9) 0,518(18) 4,9(9) 30,9(22) 0,128(19) 0,028(8) 0,129(8) 0,017(5) 0,18(6) 0,143(7) 0,076(5) 0,067(11)
1.00E-02 1
Nuetronové spektrum [n/(cm2d MeV)]
1.00E-03
10
100
1000
GAMMA3, pozice A, B a C
1.00E-04
1.00E-05
1.00E-06
1.00E-07
1.00E-08
1.00E-09
Simulace, MCNPX 2.6, poz. A Simulace, MCNPX 2.6, poz. B Simulace, MCNPX 2.6, poz. C exp 27Al(n,x) exp 59Co(n,x) exp natZr(n,x) exp natIn(n,x) exp natMg(n,x) exp natCu(n,x) exp natPb(n,x) exp natNi(n,x)
1.00E-10
En [MeV]
Obr. 66.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací (MCNPX 2.6), pozice A (v obrázku je pro srování uvedeno i nasimulované spektrum pro pozici B a C).
84
Experiment na Nuklotronu (GAMMA 3)
1.00E-02
Neutronové spektrum [n/cm2d MeV]
1
10
GAMMA3, pozice B
100
1000
1.00E-03
1.00E-04
1.00E-05
1.00E-06
1.00E-07
1.00E-08
Simulace M. Suchopár MCNPX 2.6 exp 209Bi(n,x) exp 27Al(n,x) exp 59Co(n,x) exp natZr(n,x) exp natNi(n,x) exp natPb(n,x) exp natIn(n,x) exp natMg(n,x) exp natFe(n,x)
1.00E-09
En [MeV]
Obr. 67.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací (MCNPX 2.6), pozice B. U pozice C (Obr. 68.) experimentálně vypočítané body vychází o něco vyše než simulace, což může být způsobeno nepřesně nasimulovanou geometrií v kódu MCNPX. 1.00E-04
Neutronové spektrum [n/cm2d MeV]
1
10
GAMMA3, pozice C
100
1000
1.00E-05
1.00E-06
1.00E-07
1.00E-08
Simulace M. Suchopár, MCNPX 2.6 exp 209Bi(n,x) exp 27Al(n,x) exp 59Co(n,x) exp natZr(n,x) exp natNi(n,x) exp natTi(n,x) exp natPb(n,x) exp natIn(n,x) exp natMg(n,x)
1.00E-09
En [MeV]
Obr. 68.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací (MCNPX 2.6), pozice C.
85
Experiment na Nuklotronu (KVINTA) 3.6 Experiment na Nuklotronu (KVINTA) Na sestavě KVINTA (viz kapitola 3.1.4) bylo uskutečněno velké množství experimentů, skupina z ÚJF se na tomto uranovém terči, kromě jiného, zabývala studiem účinných průřezů reakcí relativistických deuteronů na mědi [115]. Za zmínku stojí rovněž další práce – studium neutrony indukovaných transmutačních reakcí v 237Np, 238Pu a 239Pu [116]. Sestava byla ozařována jak deuterony na Nuklotronu, tak protony na Fázotronu. Blíže zde popíši experiment z března 2013. Během tohoto experimentu byla sestava ozařována deuterony na Nuklotronu, prahové detektory byly zasunuty do olověného stínění (Obr. 50). Celkem bylo během třech ozařování ozářeno 115 aktivačních detektorů ve tvaru kovových koleček o průměru 6 mm (Bi, Pb, Fe, Cu, Ni, Mg, Al, Cd, Co, Zr, In, Au, Ti, Ta), Obr. 71. Ozařování probíhalo s energiemi deuteronů 1,3 GeV; 2 GeV a 4 GeV a trvalo 8, 13 a 12 hodin (Obr. 69.). 1.00E+10
1.60E+10
9.00E+09
1.40E+10 Počet částic v pulsu
Počet částic v pulsu
8.00E+09 7.00E+09 6.00E+09 5.00E+09 4.00E+09 3.00E+09 2.00E+09
1.00E+10 8.00E+09 6.00E+09 4.00E+09 2.00E+09
1.00E+09 0.00E+00
0.00E+00 0
100
a)
200
300
400
500
0
100
b)
Čas od začátku ozařování [min]
9.00E+09
200
300
400
500
600
700
800
Čas od začátku ozařování [min]
a) ozařování Ed =1,3 GeV; 5.3.2013 od 11:08 do 18:59
8.00E+09 7.00E+09 Počet částic v pulsu
1.20E+10
6.00E+09
b) ozařování Ed = 2 GeV; 9.-10.3.2013 od 17:35 do 7:06
5.00E+09 4.00E+09 3.00E+09
c) ozařování Ed = 4 GeV; 14.3.2013 od 1:36 do 14:03
2.00E+09 1.00E+09 0.00E+00 0
c)
100
200
300
400
500
600
700
800
Čas od začátku ozařování [min]
Obr. 69.: Průběh ozařování deuterony o energii 1,3; 2 a 4 GeV. Celková intenzita svazku byla opět určena pomocí aktivační metody na ozářených fóliích z hliníku. Další aktivační materiály bohužel nemohly být použity z důvodu chybějících účinných průřezů nebo nevyhovujícího poločasu rozpadu. Hliníkové fólie pro měření intenzity svazku byly umístěny na držáku mezi vývodem svazku a první ionizační komorou (Obr. 50.). Při ozařování byl stabilní izotop 27Al transmutován pomocí (d,3p2n) reakce na radioaktivní 24Na (Obr. 60.).
86
Experiment na Nuklotronu (KVINTA) Výtěžek (počet aktivovaných jader ve fólii během celé doby ozařování) radioaktivních jader byl opět určen metodou gama-spektroskopie. Původní velikost hliníkových fólií byla 10x10x0,0196 cm3, po ozařování byly tyto fólie před vložením do HPGe detektoru (s označením B) složeny na velikost 2,5x2,5x0,3 cm3. Fólie byly měřeny ve čtyřech různých geometriích – p2, p3, p4 a p5 (vzdálenost od germaniového krystalu pro tyto pozice je 2,4; 4,1; 6,5 a 9,9 cm). Před měřením byl detektor kalibrován pomocí sady standartních kalibračních zářičů 54Mn, 57Co, 60Co, 109Cd, 133Ba, 137Cs, 152Eu, 228Th a 241Am. V Obr. 70 je znázorněna účinnostní křivka detektoru B.
Obr. 70.: Kalibrační křivka detektoru B (Obr. 71 b)), pozice p2, p3, p4 a p5 [117]. V databázi EXFOR existují pro vyšší energie pouze tři experimentální hodnoty účinných průřezů reakce 27Al(d,3p2n)24Na. A to – Bainaigs (15,25 ± 1,5 mbarn v 2330 MeV) [118] a Kozma (14,1 ± 1,3 mbarn v 6000 MeV a 14,7 ± 1,2 mbarn v 7300 MeV) [119]. Na základě nich byl proveden fit a vypočítány účinné průřezy pro námi použité energie (16,1 mbarn pro energii 1,3 GeV; 15,4 mbarn pro energii 2 GeV a 14,5 mbarn pro energii 4 GeV), chyba se pohybovala kolem 10 %.
a)
b)
Obr. 71.: a) Příprava vzorků na měření, b) HPGe dtektor ORTEC/GMX-23200 (s označením B).
87
Experiment na Nuklotronu (KVINTA) Celkový integrál svazku poté vyšel vyše pro energie deuteronů 1,3 GeV; 2 GeV a 4 GeV 0,906(5)·1013 deuteronů; 4,01(4)·1013 deuteronů a 1,861(19) ·1013 deuteronů [117]. Uvedeny jsou pouze statistické nejistoty. Nejistota plynoucí z nejistoty určení efektivity je 3 %, nejistota hodnoty noty účinného průřezu příslušné reakce deuteronů je zmíněných 10 %.
b)
a)
Obr. 72.: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu, b) reakční rychlost 24-Na Na z (n, alfa) reakce na hliníku. V Dodatku F. jsou pro názorný příklad uvedeny hmotnosti, hmotnosti, rozměry a umístění jednotlivých aktivačních detektorů jak při ozařování, ozařování, tak při následném měření, a to pro druhé ozařování s energií deuteronů 2 GeV. V Obr. 72 a) a b) jsou znázorněny reakční rychlosti jednotlivých jednotliv izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu a z (n, alfa) reakce na hliníku. Na základě experimentálně určených reakčních rychlostí bylo b podle analýzy 1 (vztahy 3.4 – 3.6) vypočítáno neutronové spektrum, Obr. 73. KVINTA
Neutronové spektrum [n/(cm2·d·MeV)]
5.00E-05
1,3 GeV 2 GeV 4 GeV
5.00E-06
5.00E-07 0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
200
En [MeV]
( (n,xn) reakcí na Obr. 73.: Experimentálně určené neutronové spektrum (z analýzy 1), pro energie deuteronů 1,3; 2 a 4 GeV.
209
Bi – podle
88
Závěr třetí kapitoly 3.7 Závěr třetí kapitoly Ve třetí kapitole byly shrnuty experimenty uskutečněné na spalačních sestavách v SÚJV Dubna. Pomocí Nuklotronu a Fázotronu byly získány vysokoenergetické svazky urychlených částic (deuteronů, protonů) potřebné pro výzkum transmutace aktinidů v oblasti spalačních reakcí. První experiment s velkou Pb/U spalační sestavou byl v SÚJV Dubna uskutečněn v roce 1999, od té doby proběhlo mnoho dalších experimentů na sestavách E+T, KVINTA, GAMMA3, v současné době se přiravuje kvazi-nekonečná terčová sestava z ochuzeného uranu – BURAN. Osobně jsem se podílela na vyhodnocování experimentů z ozařování aktivačních detektorů na Fázotronu a na sestavách GAMMA3 a KVINTA na Nuklotronu. Mým úkolem bylo studium vysokoenergetických neutronů (určování neutronových spekter v různých místech spalačních sestav). V práci jsou srovnány vypočítané experimentální hodnoty neutronového spektra z jednotlivých reakcí na prahových detektorech umístěných na/v spalačních sestavách se simulací z kódu MCNPX 2.6, přičemž je patrná dobrá shoda experimentálních a nasimulovaných dat. V Dodatku C. a D. jsou experimentálně vypočítané reakční rychlosti porovnány s nasimulovanými. V Dodatku E. je proveden výpočet neutronového spektra experimentu na Fázotronu a sestavě GAMMA3 podle analýzy 1 (vztahy 3.4. – 3.6.).
89
Závěrečné shrnutí práce
Závěrečné shrnutí práce Vyhořelé jaderné palivo lze buď znovu obohatit a vrátit do reaktoru, použít jej pro výrobu paliva MOX a nebo trvale uložit do hlubinného úložiště. Hlubinné úložiště však není chápáno jako dostatečně uspokojivé řešení vyhořelého jaderného paliva, velké naděje se proto vkládají do transmutačních technologií. Urychlovačem řízené transmutační systémy jsou díky své podkritičnosti velmi bezpečné. Než však bude možné uvést první podkritický reaktor řízený vnějším neutronovým zdrojem do provozu, bude potřeba provést ještě řadu dílčích výzkumů a projektů věnovaných transmutačním technologiím. I výsledky získané našim měřením a uvedené v této práci mohou přispět k rozvoji urychlovačem řízených systémů a jejich aplikacím. V práci je shrnut popis ozařovacích experimentů provedených za účelem získání nových jaderných dat a experimentů popisujících chování různých spalačních sestav. Osobně jsem vyhodnocovala výsledky měření z těchto experimentů: experimenty v TSL Uppsala (2010) s energiemi neutronového svazku 59,0; 66,4; 72,8 a 89,3 MeV, experimenty v ÚJF Řež (2009) s energiemi neutronového svazku 30,4 a 35,9 MeV a experimenty na spalačních sestavách v SÚJV Dubna (Fázotron 2011, GAMMA3 2011 a KVINTA 2013). V první části práce je stručně shrnuta historie a současný stav výzkumů ve světě, druhá část je zaměřena na experimenty uskutečněné na kvazi-monoenergetickém neutronovém zdroji v ÚJF Řež a v TSL Uppsala. Jsou zde graficky i numericky uvedeny výsledky našich měření účinných průřezů (n,x) reakcí na materiálech, které se používají jako aktivační detektory. Neutronové aktivační detektory pokrývají široké spektrum energií od desítek MeV až k energiím tepelným. Jejich nevýhodou je limitovaná přesnost získaných výsledků, celková nepřesnost gama spektrometrie však většinou nepřesahuje 15%. Naše výsledky jsou srovnány s daty z databáze EXFOR, se speciální knihovnou jaderných dat EAF2010 nebo IRDFF (tam, kde jsou tato data dostupná) a s vypočítanými účinnými průřezy v kódu TALYS. Byla jsem hlavním autorem zpracování, analýzy, prezentací a publikací popsaných měření. Třetí část práce je věnována studiu produkce neutronů ve spalačních sestavách. Experimenty zaměřené na tuto problematiku proběhly v SÚJV Dubna. Jsou zde uvedeny tvary neutronových spekter v různých místech spalačních sestav. Námi měřená data byla zatím ve světových databázích jaderných dat nedostupná nebo velmi ojedinělá (především numerické hodnoty účinných průřezů pro energie nad 30 MeV). Všechny zde publikované hodnoty účinných průřezů prahových reakcí neutronů se staly součástí databáze EXFOR. Ve spolupráci s pracovníky databáze byla data pro zahrnutí připravena a schválena. Výsledky mohou rovněž dobře přispět k tvorbě knihoven evaluovaných jaderných dat. V práci je také ukázáno, že hlavně pro reakce s vyšším prahem mohou naše data přispět k ověření a zpřesnění různých modelů využívaných v programech, jako je například TALYS.
90
Dodatek A. – Pozorované reakce na aktivačních detektorech Dodatek A. – Pozorované reakce na aktivačních detektorech V Tab. 23. – Tab. 33. je uveden souhrn námi pozorovaných prahových reakcí na aktivačních detektorech (na Au, Bi, Ni, In, Zn, Ta, Al, I, Cu a Fe), včetně jejich poločasu rozpadu [120] a prahové energie, která byla převzata z [121], pokud zde nebyla uvedena, byla prahová energie převzata z programu TALYS 1.4 [84]. Tab. 23.: Reakce (n,xn) na zlatě [120], [121]. Reakce
Poločas rozpadu
Au(n,2n)196Au Au(n,3n)195Au 197 Au(n,4n)194Au 197 Au(n,5n)193Au 197 Au(n,6n)192Au 197 Au(n,7n)191Au
6,183(10) d 186,09(4) d 38,02(10) h 17,65(15) h 4,94(9) h 3,18(8) h
197 197
Prahová energie [MeV] 8,11 14,79 23,21 30,17 38,92 45,70
Hlavní energie gama [keV] 355,684(2) 98,85(5) 328,455(11) 186,17(3) 316,508 586,45(3)
Intenzita gama přechodu [%] 87,0 10,9(5) 61(3) 9,4(5) 58,0(8) 17
Prahová energie [MeV] 14,42 22,55 29,62 38,15 45,20 54,00
Hlavní energie gama [keV] 569,702(2) 803,10(5) 1764,36(4) 899,15(3) 820,3(3) 960,67(5)
Intenzita gama přechodu [%] 97,74(3) 99,0 32,5(6) 98(8) 30 99
Prahová energie [MeV] 12,43 22,86 12,43 22,86
Hlavní energie gama [keV] 1377,63(3) 158,38(3) 1377,63(3) 158,38(3)
Intenzita gama přechodu [%] 81,7(16) 98,8(10) 81,7(16) 98,8(10)
Hlavní energie gama [keV] 190,29(3) 391,690(15) 156,56(10) 245,395(20) 657,7622(21) 203,5(2)
Intenzita gama přechodu [%] 15,56(15) 64,2 13,2(3) 94 98,3(20) 74
632,97(2)
100(4)
Tab. 24.: Reakce (n,xn) na bismutu. Reakce
Poločas rozpadu
Bi(n,3n)207Bi Bi(n,4n)206Bi 209 Bi(n,5n)205Bi 209 Bi(n,6n)204Bi 209 Bi(n,7n)203Bi 209 Bi(n,8n)202Bi
31,55(5) let 6,243(3) d 15,31(4) d 11,22(10) h 11,76(5) h 1,72(5) h
209 209
Tab. 25.: Reakce (n,xn) na niklu. Reakce
Poločas rozpadu
Ni(n,2n)57Ni Ni(n,3n)56Ni nat Ni(n,xn)57Ni nat Ni(n,xn)56Ni
35,60(6) h 6,077(12) d 35,60(6) h 6,077(12) d
58 58
Tab. 26.: Reakce (n,xn) na indiu (prahové energie z [84]). Reakce
Poločas rozpadu
In(n,xn)114mIn In(n,xn)113mIn nat In(n,xn)112mIn nat In(n,xn)111In nat In(n,xn)110In nat In(n,xn)109In
49,51(1) d 1,6582(6) h 20,56(6) m 2,8047(5) d 4,9(1) h 4,2(1) h
Prahová energie [MeV] 0,01 0,01 10,0 17,5 27,5 36,0
59,0(12) m
47,5
nat nat
nat
In(n,xn)108In
91
Dodatek A. – Pozorované reakce na aktivačních detektorech Tab. 27.: Reakce (n,xn) na zinku. Reakce
Poločas rozpadu
Zn(n,2n)63Zn Zn(n,3n)62Zn 66 Zn(n,2n)65Zn nat Zn(n,xn)65Zn nat Zn(n,xn)63Zn nat Zn(n,xn)62Zn
38,47(5) m 9,186(13) h 244,26(26) d 244,26(26) d 38,47(5) m 9,186(13) h
64 64
Prahová energie [MeV] 12,05 21,31 11,23 0,01 12,05 21,31
Hlavní energie gama [keV] 669,62(5) 596,56(13) 1115,546(4) 1115,546(4) 669,62(5) 596,56(13)
Intenzita gama přechodu [%] 8 26 50,60(24) 50,60(24) 8 26
Prahová energie [MeV] 7,62 37,64
Hlavní energie gama [keV] 93,326(2) 1159,28(9)
Intenzita gama přechodu [%] 4,5 25
Prahová energie [MeV] 3,25 1,90
Hlavní energie gama [keV] 1368,633 843,74(3)
Intenzita gama přechodu [%] 100 71,8(4)
Prahová energie [MeV] 9,22 26,04 65,6
Hlavní energie gama [keV] 388,633(11) 602,729(3) 560,44(2)
Intenzita gama přechodu [%] 34,1(7) 63 73
Prahová energie [MeV] 0,01 10,06
Hlavní energie gama [keV] 1345,84(4) 1345,84(4)
Intenzita gama přechodu [%] 0,473(10) 0,473(10)
Hlavní energie gama [keV] 846,771(5) 846,771(5) 1368,633
Intenzita gama přechodu [%] 98,9(3) 98,9(3) 100
Tab. 28.: Reakce (n,xn) na tantalu. Reakce 181
Ta(n,2n)180Ta Ta(n,6n)176Ta
181
Poločas rozpadu 8,152(6) h 8,09(5) h
Tab. 29.: Reakce (n,x) na hliníku. Reakce 27 27
Al(n,x)24Na Al(n,p)27Mg
Poločas rozpadu 14,9590(12) h 9,458(12) m
Tab. 30.: Reakce (n,xn) na jódu. Reakce
Poločas rozpadu
I(n,2n)126I I(n,4n)124I 127 I(n,8n)120I
13,11(5) d 4,1760(3) d 81(6) m
127 127
Tab. 31.: Reakce (n,xn) na mědi. Reakce nat 65
Cu(n,xn)64Cu Cu(n,2n)64Cu
Poločas rozpadu 12,7(2) h 12,7(2) h
Tab. 32.: Reakce (n,x) na železe a hořčíku. Reakce
Poločas rozpadu
Fe(n,x)56Mn Fe(n,p)56Mn nat Mg(n,x)24Na
2,5785(2) h 2,5785(2) h 14,9590(12) h
nat 56
Prahová energie [MeV] 4,13 2,97 5,34
92
Dodatek A. – Pozorované reakce na aktivačních detektorech Tab. 33.: Reakce (n,xn) na ytriu. Reakce
Poločas rozpadu
Y(n,2n)88Y Y(n,3n)87mY 89 Y(n,3n)87Y 89 Y(n,4n)86Y
106,65(4) d 13,37(3) h 79,8(3) h 14,74(2) h
89 89
Prahová energie [MeV] 11,61 21,5 21,07 33,01
Hlavní energie gama [keV] 1836,063(12) 380,79(7) 484,805(5) 1076,64(4)
Intenzita gama přechodu [%] 99,2(3) 78 89,7(3) 83
93
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy B1. Reakce na zinku
a)
b)
f)
Obr. 74.: a) – f) Účinné průřezy (n,xn) reakcí zinku (TALYS 1.4).
94
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy Tab. 34.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na zinku. nat
reakce izotop
(n,xn) 65
64
Zn
(n,xn) 63
Zn
(n,xn) 62
Zn
(n,2n) 63
Zn
66
Zn (n,3n) 62
Zn
Zn
Zn
(n,2n) 65
Zn
T1/2
244,26(26) d
38,47(5) m
9,186(13) h
38,47(5) m
9,186(13) h 244,26(26) d
Eγ [keV]
1115,546(4)
669,62(5)
596,56(13)
669,62(5)
596,56(13)
1115,546(4)
intenzita [%]
50,60(24)
8
26
8
26
50,60(24)
En[MeV]
účinný průřez [barn]
17,5(8) 30,4(8)
--0,105(15)
0,122(17) 0,081(13)
--0,0139(16)
0,25(4) 0,166(24)
--0,029(4)
--0,34(5)
35,9(8)
0,116(17)
0,078(12)
---
0,158(23)
---
0,33(5)
B2. Reakce na zlatě a hořčíku
a)
c)
95
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné ú průřezy
Obr. 75.: a) – e) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na zlatě (EXFOR nad 30 MeV [93]), f) účinný průřez (n,x) reakce na hořčíku (TALYS 1.4). Tab. 35.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na zlatě z a hořčíku. 197
reakce izotop
nat
Au
Mg
(n,2n)
(n,3n)
(n,4n)
(n,5n)
(n,6n)
(n,x)
196
195
194
193
192
24
Au
Au
Au
T1/2
6,183(10) 183(10) d 186,09(4) d 38,02(10) h
Eγ [keV]
355,684(2) 684(2)
intenzita [%] 87
Au
Au
17,65(15) h 4,94(9) 94(9) h
Na
14,9590(12) h
98,85(5)
328,455(11) 186,17(3)
316 316,508
1368,633
10,9(5)
61(3)
58 58,0(8)
100
En[MeV]
9,4(5)
účinný průřez [barn]
17,5(8) 30,4(8)
--0,31(4)
-----
--1,03(16)
-----
-----
0,061(9) ---
35,9(8)
0,28(4)
---
1,41(20)
0,0085(24)
---
---
47,0(6)
0,172(25)
0,33(8)
0,28(4)
0,62(11)
---
---
59,0(4)
0,121(17)
---
0,168(29)
0,27(7)
0,23(3) 23(3)
---
66,4(4)
0,101(16)
---
0,173(27)
0,17(3)
0,131(19) 131(19) ---
72,8(4)
0,090(13)
---
0,156(25)
---
0,104(15) 104(15) ---
89,3(7)
0,075(11)
---
0,115(18)
0,107(19)
0,091(13) 091(13) ---
94,0(7)
0,090(13)
---
0,120(19)
0,124(21)
---
---
96
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy B3. Reakce na niklu a železe
f) Obr. 76.: a) – d) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na niklu, e) a f) účinný průřez (n,x) reakce na železe (TALYS 1.4).
97
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy Tab. 36.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů p reakcí na niklu a železe. nat
58
Ni
reakce izotop
(n,xn) 57
Ni
(n,xn) 56
Ni
(n,2n) 57
Ni
nat
Ni
Fe
(n,3n) 56
Ni
56
Fe
(n,x)
(n,p)
56
56
Mn
Mn
T1/2
35,60(6) h
6,077(12) d
35,60(6) h
6,077(12) d
2,,5785(2) h
2,5785(2) h
Eγ [keV]
1377,63(3)
158,38(3)
1377,63(3)
158,38(3)
846 846,771(5)
846,771(5)
intenzita [%]
81,7(16)
98,8(10)
81,7(16)
98,8(10)
98 98,9(3)
98,9(3)
En [MeV]
účinný průřez [barn]
17,5(8) 30,4(8)
0,031(4) 0,039(6)
--0,00145(21)
0,046(7) 0,057(8)
--0,0021(3)
--0,,027(4)
--0,027(4)
35,9(8)
0,031(4)
0,00216(31)
0,045(6)
0,0032(5)
0,,0156(22)
0,0149(21)
B4. Reakce na hliníku, jódu a tantalu
a)
b)
c)
d)
98
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy
Obr. 77.: a), b) Účinné průřezy (n,x) reakcí na hliníku (data v databázi EXFOR pro energie větší jak 30 MeV [93], [94], c) – f) účinné průřezy (n,xn) reakcí na jódu a tantalu (TALYS 1.4). Tab. 37.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na hliníku, jódu a tantalu. 27
reakce izotop
127
Al
(n,x)
(n,p)
24
27
Na
(n,2n) 126
Mg
14,9590(12) 9590(12) h 9,458(12) m 13,11(5) d
Eγ [keV]
1368,633
intenzita [%] 100
(n,4n) 124
I
T1/2
181
I
Ta
(n,2n)
(n,6n)
180
176
I
Ta
Ta
4,1760(3) d 8,152(6) h 8,09(5) h
843,74(3)
388,633(11) 602,729(3)
93,326(2)
1159,28(9)
71,8(4)
34,1(7)
4,5
25
En [MeV]
63
účinný průřez [barn]
30,4(8) 35,9(8)
0,0099(14) 0099(14) 0,0074(10) 0074(10)
0,0119(17) 0,0078(11)
0,183(26) ---
0,0135(19) 0,37(6)
-----
-----
47,0(6)
0,0093(14) 0093(14)
0,0024(4)
---
---
---
---
59,0(4)
0,0181(27) 0181(27)
0,0018(3)
0,078(12)
---
0,059(10)
0,141(24)
66,4(4)
0,0194(28) 0194(28)
0,00104(20) 0,062(11)
---
0,040(7)
0,078(15)
72,8(4)
0,0174(27) 0174(27)
0,00078(13) ---
---
0,042(10)
0,068(11)
89,3(7)
0,0148(21) 0148(21)
---
---
0,057(13)
---
94,0(7)
0,0134(22) 4(22)
0,00065(21) ---
---
---
---
0,041(9)
99
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy B5. Reakce na ytriu a mědi
Obr. 78.: a) – d) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na ytriu, e) a f) účinné průřezy (n,xn) reakcí na mědi (TALYS 1.4).
100
Dodatek B. – Experimentálně určené účinné průřezy Tab. 38.: Numerické hodnoty účinných průřezů reakcí na ytriu a mědi. 89
reakce izotop
(n,2n) 88
(n,3n) 87m
Y
T1/2
106,65(4) d
Eγ [keV] intenzita [%]
65
Cu
(n,3n) 87
Y
13,37(3) h
nat
Y (n,4n) 86
Y
(n,xn) 64
Y
Cu
(n,2n) 64
Cu
Cu
79,8(3) h
14,74(2) h
12,7(2) h
12,7(2) h
1836,063(12) 380,79(7)
484,805(5)
1076,64(4)
1345,84(4)
1345,84(4)
99,2(3)
89,7(3)
83
0,473(10)
0,473(10)
78
En[MeV]
účinný průřez [barn]
30,4(8) 35,9(8)
-----
-----
-----
-----
0,075(12) 0,09(3)
0,34(5) 0,30(5)
59,0(4)
0,18(6)
0,111(17)
0,049(9)
0,133(21)
---
---
66,4(4)
---
0,089(13)
0,038(7)
0,087(14)
---
---
72,8(4)
---
0,085(12)
0,030(7)
0,076(12)
---
---
89,3(7)
---
0,057(8)
0,028(7)
0,056(8)
---
---
101
Dodatek C. – Experiment na Fázotronu Dodatek C. – Experiment na Fázotronu C.1 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí Tab. 39.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu. 209
reakce
(n,4n)
izotop
206
Bi
(n,6n) 204
Bi
(n,7n) 203
Bi
(n,8n) 202
Bi
(n,9n) 201
Bi
(n,10n) 200
Bi
Bi
T1/2
6,243(3) d
11,22(10) h
11,76(5) h 1,72(5) h
1,8 (3) h
0,61(5) h
Eγ [keV]
803,10(5)
899,15(3)
820,3(3)
960,67(5)
629,1(2)
1026,5(2)
intenzita [%]
99
98(8)
30
99
24,0(12)
100
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom p ]
experiment
5,19(9)
3,33(14)
2,09(9)
1,82(8)
1,13(12)
0,69(7)
simulace
8,8(9)
4,0(4)
2,59(27)
1,73(18)
1,23(13)
0,94(10)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 1,70
1,20
1,24
0,95
1,09
1,36
Tab. 40.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na kobaltu. 59
reakce izotop
(n,2n) 58
(n,3n) 57
Co
Co
Co
(n,4n) 56
(n,5n) 55
Co
Co
(n,α)
(n,p)
56
59
Mn
Fe
T1/2
70,86(6) d
271,79(9) d
77,27(3) d 17,53 h
2,5785 h
44,503(6) d
Eγ [keV]
810,775(9)
122,061(4)
846,77(5)
846,771(5)
1099,251(4)
intenzita [%]
99
85,16(17)
100
98,9(3)
56,5(15)
Reakční rychlost [10 experiment
5,55(22)
3,17(12)
0,413(23)
simulace
10,93(1,09)
3,2(3)
0,36(4)
931,3(2) 75 -28
-1
-1
atom p ]
0,058(21) 0,0279(28)
0,600(27)
0,91(4)
0,56(6)
1,59(16)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 1,97
1,01
0,87
0,48
0,93
1,75
102
Dodatek C. – Experiment na Fázotronu 200Bi
59Fe
Simulace
202Bi 203Bi
56Co 57Co
206Bi
58Co
a)
2 4 6 Reakční rychlost [10-28 atom -1 p-1]
190Au
8
Experiment
55Co
204Bi
0
0
10
2 4 6 8 Reakční rychlost [10-28 atom -1 p-1]
b)
Simulace
Experiment
Izotop
192Au
10
Simulace
120I
Experiment
191Au Izotop
56Mn
Experiment Izotop
Izotop
201Bi
Simulace
121I
193Au 123I
194Au 0
c)
2 4 6 8 Reakční rychlost [10-28 atom -1 p-1]
0
10
2 4 6 8 Reakční rychlost [10-28 atom-1 p-1]
d)
10
Obr. 79.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí vznikajících při reakci na: a) bismutu, b) kobaltu, c) jódu a d) zlatě. Tab. 41.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na železe a jódu. nat
127,129
Fe
reakce
(n,p)
(n,x)
izotop
56
54
Mn
T1/2
2,578(2) h
Eγ [keV] intenzita [%]
Mn
312,3(4) d
(n,xn) 52
(n,xn) 123
Fe
I
(n,xn) 121
I
(n,xn) 120
I
I
8,275(8) h 13,27(8) h
2,12(1) h
1,35(6) h
846,771(5) 834,848(3)
168,68(2)
158,97(5)
212,18(27)
560,44(2)
98,9(3)
99.2(19)
83
84
73
99,976(1)
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom p ]
experiment
0,823(3)
2,76(5)
0,0105(5)
2,49(8)
0,62(4)
0,326(26)
simulace
1,93(19)
4,7(5)
0,0089(9)
2,96(29)
1,01(10)
0,43(4)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 2,35
1,70
0,85
1,19
1,63
1,32
103
Dodatek C. – Experiment na Fázotronu Tab. 42.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na zlatě a hliníku. 27
reakce izotop
197
Al
Au
(n,x)
(n,4n)
(n,5n)
(n,6n)
(n,7n)
(n,8n)
24
194
193
192
191
190
Na
Au
Au
Au
Au
Au
T1/2
14,959(12) 38,02(10) h
17,7(15) h 4,94(9) h
3,18(8) h
42,8(10) m
Eγ [keV]
1368,633
328,45(11)
186,17(3)
586,45(3)
295,78(4)
intenzita [%]
100
61(3)
9,4(5)
17
71,0(14)
Reakční rychlost [10 experiment simulace
2,27(9) 2,19(22)
316,508 58,0(8) -28
-1
-1
atom p ]
4,05(12)
2,57(3)
2,15(7)
1,31(9)
0,976(18)
7,4(7)
5,4(5)
3,3(3)
2,53(25)
1,43(14)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 0,96
1,83
2,10
1,53
1,93
1,47
104
Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3 Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3 D.1 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, pozice A Tab. 43.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu a hliníku. 209
reakce
(n,4n)
izotop
206
Bi
(n,6n) 204
27
Bi
(n,7n) 203
Bi
(n,8n) 202
Bi
(n,9n) 201
Bi
Al
(n,x) 24
Bi
Na
T1/2
6,243(3) d
11,22(10) h
11,76(5) h 1,72(5) h
1,8 (3) h
14,96(1)h
Eγ [keV]
803,10(5)
899,15(3)
820,3(3)
960,67(5)
629,1(2)
1368,633
intenzita [%]
99
98(8)
30
99
24,0(12)
100
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
1,97(7)
0,85(6)
0,80(4)
0,49(4)
0,37(9)
0,310(26)
simulace
2,17(22)
0,97(10)
0,63(6)
0,44(4)
0,32(3)
0,46(5)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 1,10
1,14
0,79
0,90
0,86
1,48
Tab. 44.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na kobaltu a zirkonu. 59
reakce izotop
(n,2n) 58
Co
(n,3n) 57
nat
Co
Co
(n,4n) 56
(n,xn) 89
Co
Zr
(n,xn) 86
Zr
(n,x) 92
Zr
Y
T1/2
70,86(6) d
271,79(9) d
77,27(3) d
78,4(12) h 16,5(1) h
3,54(1) h
Eγ [keV]
810,775(9) 122,061(4)
846,77(5)
908,96(4)
242,8(10)
934,46(5)
intenzita [%]
99
100
100
96
13,9(8)
85,16(17)
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
2,43(15)
0,748(15)
0,079(25)
1,79(7)
0,068(5)
0,085(3)
simulace
3,0(3)
0,83(8)
0,094(9)
2,19(22)
0,073(7)
0,087(9)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 1,23
1,11
1,19
1,22
1,07
1,02
105
Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3
201Bi
Simulace
Simulace
56Co
Experiment
Experiment
Izotop
Izotop
202Bi
203Bi
57Co
204Bi 58Co
206Bi 0
0,5 1 1,5 2 Reakční rychlost [10-28 atom -1 d-1]
a)
2,5
0
3
Simulace
92Y
0,5
b)
1 1,5 2 2,5 Reakční rychlost [10-28 atom -1 d -1]
3,5
Simulace
200Pb
Experiment
Izotop
Experiment
Izotop
3
86Zr
202mPb
89Zr
203Pb
0
0,5
c)
1
1,5
2
2,5
3
0
0,5
d)
Reakční rychlost [10-28 atom -1 d-1]
1
1,5
2
2,5
3
Reakční rychlost [10-28 atom-1 d-1]
Obr. 80.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí vznikajících při reakci na: a) bismutu, b) kobaltu, c) zirkonu a d) olovu. Tab. 45.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na železe, niklu a olovu. nat
nat
Fe
reakce
(n,x)
izotop
54
Mn
T1/2
312,3(4) d
Eγ [keV] intenzita [%]
nat
Ni
(n,xn) 57
Ni
35,6(6) h
Pb
(n,x)
(n,xn)
(n,xn)
(n,xn)
55
203
202m
200
Co
Pb
Pb
Pb
17,53 h
51,873(9)h
3,53(1) h
21,5(4) h
834,848(3) 1377,63(3)
931,3(2)
279,2(12)
960,67(5)
147,63(2)
99,976(1)
75
81
92(8)
37,7(10)
81,7(16)
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
1,98(19)
0,139(8)
0,038(3)
2,16(11)
0,477(23)
0,60(8)
simulace
1,23(12)
0,25(3)
0,067(7)
1,32(13)
0,43(4)
0,33(3)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 0,62
1,80
1,76
0,61
0,90
0,55
106
Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3 Tab. 46.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na indiu, mědi a hořčíku. nat
reakce izotop
In
nat
(n,x)
(n,x)
65
24
Cu
(n,xn) 111
nat
In
Mg
Ni
Na
T1/2
2,8047(5) d
2,5172(3) h
14,959(12) h
Eγ [keV]
245,395(20)
1481,84(5)
1368,633
intenzita [%]
94
24
Reakční rychlost [10
100
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
0,520(25)
0,042(10)
0,49(4)
simulace
0,65(7)
0,055(6)
0,93(9)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 1,25
1,31
1,90
D.2 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, pozice B Tab. 47.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu, hliníku a hořčíku. 209
reakce izotop
(n,4n) 206
Bi
(n,6n) 204
27
Bi (n,7n) 203
Bi
(n,8n) 202
Bi
Bi
nat
Al
Mg
(n,x)
(n,x)
24
24
Na
Na
T1/2
6,243(3) d
11,22(10) h
11,76(5) h 1,72(5) h
14,96(1)h
14,959(12) h
Eγ [keV]
803,10(5)
899,15(3)
820,3(3)
960,67(5)
1368,633
1368,633
intenzita [%]
99
98(8)
30
99
100
100
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
0,607(11)
0,337(16)
0,291(17)
0,154(16)
0,230(19)
0,240(20)
simulace
0,55(6)
0,262(26)
0,176(18)
0,124(12)
0,113(11)
0,188(19)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 0,91
202Bi
0,78
0,60
0,81
0,49
0,78
196Tl
Simulace
Simulace
Experiment
Experiment
198Pb
Izotop
Izotop
203Bi
204Bi
200Pb
206Bi
203Pb
0
a)
0,2 0,4 0,6 -28 -1 -1 Reakční rychlost [10 atom d ]
0,8
0
b)
0,1
0,2
0,3
0,4
0,5
0,6
0,7
Reakční rychlost [10-28 atom -1 d-1]
Obr. 81.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí vznikajících při reakci na: a) bismutu a b) olovu.
107
Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3 Tab. 48.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na kobaltu, zirkonu, niklu a indiu. 59
reakce izotop
(n,2n) 58
nat
(n,3n) 57
Co
nat
Zr (n,xn)
Co
89
Co
nat
Ni
(n,xn) 57
Zr
(n,x) 55
Ni
Co
In
(n,xn) 111
In
T1/2
70,86(6) d
271,79(9) d
78,4(12)h
35,60(6) h
17,53(3) h
2,8047(5) d
Eγ [keV]
810,775(9) 122,061(4)
908,96(4)
1377,6(3)
931,3(2)
245,395(20)
intenzita [%]
99
100
81,7(16)
75
94
85,16(17)
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
0,59(11)
0,52(4)
0,76(4)
0,089(6)
0,0267(26)
0,242(14)
simulace
0,67(7)
0,210(21)
0,51(5)
0,061(6)
0,0187(19)
0,174(17)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 1,14
0,40
0,67
0,69
0,70
0,72
Tab. 49.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na olovu (reakce (n,x)). nat
Pb
izotop T1/2
203
Pb 51,873(9)h
Pb 21,5(4) h
198
Pb 2,4(10) h
Tl 1,84(3) h
Eγ [keV]
279,2(12)
147,63(2)
290,3 (1)
426,0(1)
intenzita [%]
81
37,7(10)
36(5)
84(5)
200
Reakční rychlost [10
-28
-1
196
-1
atom d ]
experiment
0,61(3)
0,11(4)
0,0492(18)
0,0077(13)
simulace
0,34(3)
0,091(9)
0,047(5)
0,0163(16)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 0,56
0,83
0,96
2,12
D.3 Porovnání experimentálních a nasimulovaných hodnot reakčních rychlostí, pozice C Tab. 50.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu a zirkonu. 209
reakce izotop
(n,4n) 206
(n,6n) 204
Bi
nat
Bi (n,8n) 202
Bi
(n,xn) 97
Bi
Zr
(n,xn) 95
Zr
Zr
(n,xn) 89
Zr
T1/2
6,243(3) d
11,22(10) h
1,72(5) h
16,91(5) h
64,02(5) d
78,4(12) h
Eγ [keV]
803,10(5)
899,15(3)
960,67(5)
743,36(3)
756,73(12)
908,96(4)
intenzita [%]
99
98(8)
99
93
54
100
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
0,143(7)
0,076(5)
0,067(11)
0,043(4)
0,0987(23)
0,129(8)
simulace
0,087(9)
0,045(5)
0,0231(23)
0,0223(22)
0,033(3)
0,072(7)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 0,61
0,59
0,35
0,52
0,33
0,56
108
Dodatek D. – Experiment na sestavě GAMMA3 Tab. 51.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na hliníku, niklu, olovu a kadmiu. 27
reakce izotop
nat
Ni
Al
(n,x) 24
nat
(n,xn) 57
Na
nat
Pb
Ni
Cd
(n,xn)
(n,xn)
(n,xn)
(n,xn)
203
200
115
117
Pb
Pb
Cd
Cd
T1/2
14,96(1)h
35,60(6) h
51,873(9) h
21,5(4) h
53,46(10) h
2,49(4) h
Eγ [keV]
1368,633
1377,6(3)
279,2(12)
147,63(2)
336,24(12)
273,35(18)
intenzita [%]
100
81,7(16)
81
37,7(10)
45,9(1)
28
Reakční rychlost [10
-28
-1
-1
atom d ]
experiment
0,0165(22) 0,017(5)
0,146(9)
0,035(13)
0,518(18)
0,043(12)
simulace
0,0132(13) 0,0090(9)
0,056(6)
0,0172(17)
0,199(20)
0,027(3)
Poměr reakčních rychlostí [simulace/experiment] 0,80
0,53
0,38
0,49
0,38
0,63
Tab. 52.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na indiu a hořčíku. nat
nat
In
Mg
reakce
(n,x)
izotop T1/2
111
In 2,8047(5) d
Na 14,959(12) h
Eγ [keV]
245,395(20)
1368,633
intenzita [%]
94
100
Reakční rychlost [10
(n,xn)
-28
24
atom-1 d-1]
experiment
0,053(9)
0,028(3)
simulace
0,030(3)
0,020(2)
simulace/experiment 0,57
Simulace
Simulace
202Bi
0,71
89Zr Experiment
Izotop
Izotop
Experiment
204Bi
206Bi
95Zr
97Zr
0
a)
0,05
0,1
0,15
Reakční rychlost [10-28 atom -1 d-1]
0,2
0
b)
0,05
0,1
0,15
0,2
Reakční rychlost [10-28 atom -1 d-1]
Obr. 82.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na: a) bismutu a b) zirkonu.
109
Dodatek E. – Určení neutronového spektra, analýza 1 Dodatek E. – Určení rčení neutronového spektra, analýza 1
Obr. 83.: .: Srovnání experimentálně určeného (podle vztahů 3.4. – 3.6., 3.6. z (n,xn) reakcí na a 197Au) a nasimulovaného neutronového spektra (MCNPX 2.6),, experiment na Fázotronu.
Obr. 84.: Srovnání experimentálně určeného (podle vztahů 3.4. – 3.6.,, z (n,xn) reakcí na a nasimulovaného neutronového spektra (MCNPX 2.6),, GAMMA3, pozice A. A
209
Bi
209
Bi)
110
Dodatek E. – Určení neutronového spektra, analýza 1
Obr. 85.: .: Srovnání experimentálně určeného (podle vztahů 3.4. – 3.6.,, z (n,xn) reakcí na a nasimulovaného neutronového spektra (MCNPX 2.6),, GAMMA3, pozice B. B
209
.: Srovnání experimentálně určeného (podle vztahů 3.4. – 3.6.,, z (n,xn) reakcí na Obr. 86.: a nasimulovaného neutronového spektra (MCNPX 2.6),, GAMMA3, pozice C. C
209
Bi)
Bi)
111
Dodatek F. – Experiment na sestavě KVINTA Dodatek F. – Experiment na sestavě KVINTA Prahové detektory HPGe detektor A: Bi, Pb, Fe, Cu HPGe detektor B: Ni, Mg, Al HPGe detektor C: Cd, Co, Zr, In HPGe detektor F: Au, Ti, Ta
Au ∼ 1,1 x 1,1 cm Ta ∼ 2,0 x 2,0 cm Ta3 + Ta4 Au2 + Au3 = 0,5193 g + 0,7137 g = 1,233 g
2. OZAŘOVÁNÍ: Energie deuteronů 2 GeV
9,5 cm
Al
Zr 1.2 cm 7
8
Cd pokrytí – 4 (Zr 7, Zr 8)
9.5 cm
detektor C
7
8
Cd pokrytí – 4, 5 (Al 7), (Al 8)
detektor B
Mg
7
Cd pokrytí – 5 (Mg 7, Mg 8)
8
Pb
7
detektor B
Cd pokrytí – 6 (Pb 7, Pb 8)
8
detektor A
112
Dodatek F. – Experiment na sestavě KVINTA
Cd
8
Fe
13
7
Cd pokrytí – 6, 7 (Cd 8), (Cd 13)
8
Cd pokrytí –7 (Fe 7, Fe 8)
detektor C
detektor A
Cu
Co 13
8
13
15
10
11 15
detektor A
Cd pokrytí –12 (Cu 8, Cu 13, Cu 15)
14 12 16
Cd pokrytí – 46, 31 (Co 10, Co 11, Co 12, Co 13) (Co 14, Co 15, Co 16)
Umístění při ozařování
14 cm
46
12
7
Au 6
8г
4
detektor C
6
5
4
38
31
4.5 cm
Ta 12
Box, ve kterém byly vzorky ozařovány, měl rozměry: délka 14 cm, výška 4 cm, šířka 4,5 cm; vzorky byly umístěny v Cd pokrytí, vždy 3 aktivační detektory v jednom Cd pouzdru.
113
Dodatek F. – Experiment na sestavě KVINTA
Ni
6
7
Bi
8
Cd pokrytí –38 (Ni 6, Ni 7, Ni 8)
8
detektor B
12
13
detektor A
Cd pokrytí – 12 (Bi 8, Bi 12, Bi 13)
Ti 23 20
In
24 21
7 22
12
11 13
14
25 Cd pokrytí – 4, 8 г (Ti 20, Ti 21, Ti 22), (Ti 23, Ti 24, Ti 25)
detektor F
detektor Cd pokrytí – 6 (In 7, In11, In12, In13, In 14) C
Tab. 53.: Hmotnosti použitých prahových detektorů (experiment na sestavě KVINTA). Detektor Zr 7 Zr 8 Al 7 Al 8 Mg 7 Mg 8 Pb 7 Pb 8 Cd 8 Cd 13 Fe 7 Fe 8 Cu 8
Hmotnost [g] 1,7855 1,7423 0,6907 0,6853 0,4910 0,4365 2,7704 2,7417 2,4288 2,6743 1,8213 1,8438 2,0803
Detektor Cu 13 Cu 15 Co 10 Co 11 Co 12 Co 13 Co 14 Co 15 Co 16 Ni 6 Ni 7 Ni 8 Bi 8
Hmotnost [g] 2,1296 2,1448 1,9585 1,9788 1,7711 2,0230 1,9597 2,1433 1,6820 2,5676 2,8748 2,5402 2,7585
Detektor Bi 12 Bi 13 Ti 20 Ti 21 Ti 22 Ti 23 Ti 24 Ti 25 In 7 In 11 In 12 In 13 In 14
Hmotnost [g] 2,7644 2,5676 1,1893 1,1671 1,1899 1,1268 1,1675 1,1844 0,2583 0,2543 0,2603 0,2552 0,2573
114
Seznam použité literatury
Seznam použité literatury [1] Ullmann, V. Astronuklfyzika [online, vid. 23.10.2014]. Dostupné z: http://astronuklfyzika.cz [2] Zeman, J. Transmutační reaktorové http://vega.fjfi.cvut.cz/docs/sfbe/ads/ads_2.htm
systémy
[online,
vid.
20.6.2014].
Dostupné
z:
[3] Vrzalová, J. Aktivační měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů. Praha: ČVUT 2010. Diplomová práce, ČVUT, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská. [4] Majerle, M., et al. Monte Carlo Metod in neutron activation analysis. JINR preprint [online]. 2009, E11-2009-178. [vid. 20.8.2014]. Dostupné z: http://wwwinfo.jinr.ru/publish/Preprints/2009/178(E112009-178).pdf [5] Bowman, C. D., et al. Nuclear energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source. Nuclear Instruments and methods in Physics research A [online]. ScienceDirect. 1992, Vol. 320, pp. 336-367. ISSN: 0168-9002. [vid. 20.8.2014]. Dostupné z doi: 10.1016/0168-9002(92)90795-6. [6] Lawrence, G. Transmutation and Energy Production with Power Accelerators [online]. IEEE, 1996. [vid. 21.8.2014]. Dostupné z: http://accelconf.web.cern.ch/AccelConf/p95/Articles/fpd/fpd03.pdf [7] Carminati, F., et al. An energy amplifier for cleaner and inexhaustible nuclear energy production driven by a particle beam accelerator. CERN report [online]. 1993, CERN/AT/93-47(ET). [vid. 21.8.2014]. Dostupné z: https://cdsweb.cern.ch/record/256520/files/at-93-047.pdf [8] Mason T. E., et al. The Spallation Neutron Source: A Powerful Tool for Materials Research. In: Proceedings of the 33rd ICFA Advanced Beam Dynamics Workshop on High Intensity and High Brightness Hadron Beams. October 18-22, 2004, Darmstadt, Germany. AIP Konference Proceedings, 2005, 773, pp. 21-25. [9] Angelone, M., et al. Conceptual study of a compact accelerator-driven neutron source for radioisotope production, boron neutron capture therapy and fast neutron therapy. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2002, Vol. 487, pp. 585-594. ISSN: 0168-9002. [vid. 22.8.2014]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-9002(02)00399-6. [10] Křížek, F. Co s vyhořelým jaderným palivem?. Pokroky matematiky, fyziky a astronomie [online]. 2004, Vol. 49, No. 3, pp. 189-195. [vid. 25.8.2014]. Dostupné z: http://dml.cz/handle/10338.dmlcz/141229 [11] Nifenecker, H., et al. Accelerator Driven Subcritical Reactors. CRC Press, 2003. ISBN: 9780750307437.
115
Seznam použité literatury [12] Rubbia, C., et al. Conceptual design of a fast neutron operated high power energy amplifier. European Organization for Nuclear Research [online]. 1995, CERN/AT/95-44(ET). [vid. 10.9.2014]. Dostupné z: https://www.oecd-nea.org/trw/docs/rubbia/concept.pdf [13] Arthur, E., et al. Accelerator-Driven Transmutation Technology. The Los Alamos National Laboratory [online]. 1994, No. 1. [vid. 20.9.2014]. Dostupné z: https://www.oecd-nea.org/trw/docs/losalamos/adtt.pdf [14] Heilbron, J. et al. Lawrence and his laboratory: A historian′s view of the Lawrence years [online, vid. 10.10.2014]. Dostupné z: http://www2.lbl.gov/Science-Articles/Research-Review/Magazine/1981/ [15] Wagner, V. Co jsou urychlovačem řízené transmutory a budeme je někdy využívat?. OSEL [online]. 2008 [vid. 17.11.2014]. Dostupné z: http://www.osel.cz/index.php?clanek=3743 [16] Tolstov, K. D. Aspects of Accelerator Breeding. JINR preprint. 1989, 18-89-778. [17] Mukaiyama, T. Omega programme in Japan and ADS development at JAERI. In: Proceedings of an Advisory Group meeting. November 1-4, 1999, Taejon, Republic of Korea. International Atomic Energy Agency [online], 2003. ISBN: 92–0–106803–4. [vid. 5.11.2014]. Dostupné:http://www.iaea.org/inis/collection/NCLCollectionStore/_Public/34/083/34083109.pdf [18] Katovský, K. Studium sekundárních neutronů a jader vznikajících při reakcích protonů a neutronů v terčích z uranu a plutonia. Praha: ČVUT 2008. Disertační práce, ČVUT, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská. [19] Fifth framework programme of the European Community for research, technological development and demonstration activities (1998 - 2002). [online, vid. 21.11.2014]. Dostupné z: http://ec.europa.eu/research/fp5.html [20] Megawatt Pilot Target Experiment. [online, vid. 21.11.2014]. Dostupné z: http://megapie.web.psi.ch/ [21] Sixth EU framework programme for research and technological development (2002 – 2006). [online, vid. 21.11.2014]. Dostupné z: http://ec.europa.eu/research/fp6/index_en.cfm [22] Chudoba, P., et al. Measurement of cross-sections of yttrium (n,xn) threshold reactions by means of gamma spectroscopy. In: Proceedings of GAMMA-2 scientific workshop on the emission of prompt gamma rays in fission and related topics. September 24-26, 2013, Novi Sad, Republic of Serbia. Physics Procedia [online]. ScienceDirect. 2014, Vol. 59, pp. 114-118. ISSN: 1875-3892. [vid. 23.11.2014]. Dostupné z doi: 10.1016/j.phpro.2014.10.018. [23] CHANDA. [online, vid. 10.6.2015]. Dostupné z: http://cordis.europa.eu/project/rcn/110083_en.htm
116
Seznam použité literatury [24] Horizon 2020 – The Framework Programme for Research and Innovation. [online, vid. 10.6.2015]. Dostupné z: http://www.fp7-ncp.kiev.ua/assets/Horizont_2020/EuratomHorizon-2020.pdf [25] Wohlmuther, M. MEGAPIE-The (almost) whole life of a Liquid Metal. CERN talk [online]. 2011. [vid. 5.12.2014]. Dostupné z: https://indico.cern.ch/event/142569/material/slides/1.pdf [26] Chabod, S., et al. Neutron flux characterization of MEGAPIE target. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2006, Vol. 562, pp. 618-620. ISSN: 0168-9002. [vid. 5.12.2014]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2006.02.074. [27] Fazio, C., et al. The MEGAPIE-TEST project: Supposting research and lessons learned in first-ofkind spallation target technology. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2008, Vol. 238, pp. 1471-1495. ISSN: 0168-9002. [vid. 5.12.2014]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2006.02.074. [28] Krása, A., et al. Neutron production in a Pb/U-setup irradiated with 0.7 – 2.5 GeV protons and deuterons. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2010, Vol. 615, pp. 70-77. ISSN: 0168-9002. [vid. 15.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2010.01.029. [29] West, D., Wood, E. Neutron Yield from Protons and Deuterons of Momenta between 0.85 and 1.7 GeV/c Totally Absorbed in Lead. Canadian Journal of Physics [online]. 1971, Vol. 49, No. 15, pp. 20612072. [vid. 15.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1139/p71-249. [30] Fraser, J.S., et al. Neutron production by thick targets bombarded by high-energy protons. In: Proceedings of the Annual Meeting of the Canadian Association of Physics. June 10, 1965, Vancouver. Physics in Canada. 1965, Vol. 21, pp. 17-18. [31] Vasilkov, R.G., Yurevich, V.I. Neutron emission from an extended lead target under the action of light ions in the GeV region. In: Proceedings of the 11th Meeting of International Collaboration on Advanced Neutron Sources ICANS-11. October 22-26, 1990, Tsukuba, Japan. KEK Report [online]. 1991, Vol. 1, pp. 340-353. [vid. 17.1.2015]. Dostupné z: http://lansce.lanl.gov/ICANS/docs/I011v01.pdf [32] Vasilkov, R.G., et al. Atomnaya Energiya. 1968, Vol. 25, p. 479. [33] Zucker, M.S., et al. Spallation neutron production measurements. Nuclear Science and Engineering [online]. 1998, Vol. 129, No. 2, pp. 180-186. [vid. 17.1.2015]. Dostupné z: http://www.ans.org/pubs/journals/nse/a_1972 [34] Lone, M.A., et al. Total neutron yields from 100 MeV protons on Pb and 7Li targets. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 1983, Vol. 214, pp. 333-339. ISSN: 0168-9002. [vid. 19.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/0167-5087(83)90600-2.
117
Seznam použité literatury [35] Hilscher, D., et al. Neutron production by hadron-induced spallation reactions in thin and thick Pb and U targets from 1 to 5 GeV. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 1998, Vol. 414, pp. 100-116. ISSN: 0168-9002. [vid. 19.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-9002(98)00531-2. [36] van der Meer, K., et al. Spallation yields of neutrons produced in thick lead/bismuth targets by protons at incident energies of 420 and 590 MeV. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. ScienceDirect. 2004, Vol. 217, pp. 202-220. ISSN: 0168-583X. [vid. 19.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nimb.2003.10.009. [37] Lott, B., et al. Neutron multiplicity distributions for 200 MeV proton-, deuteron- and 4He-induced spallation reactions in thick Pb targets. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 1998, Vol. 414, pp. 117-124. ISSN: 0168-9002. [vid. 20.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-9002(98)00532-4. [38] Ryabov, Yu.V., et al. Measurement of the average neutrons yield from 250 MeV protons absorbed in a lead target. Zeitschrift für Physic A [online]. 1983, Vol. 311, pp. 363-365. ISSN: 1431-5831. [vid. 20.1.2015]. Dostupné z: http://link.springer.com/article/10.1007/BF01415692 [39] Letourneau, A., et al. Neutron production in bombardments of thin and thick W, Hg, Pb targets by 0.4, 0.8, 1.2, 1.8 and 2.5 GeV protons. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. ScienceDirect. 2000, Vol. 170, pp. 299-322. ISSN: 0168-583X. [vid. 20.1.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-583X(00)00259-7. [40] Nikolaev, V.A., et al. Neutron production in thick lead target by 1-3.7 GeV protons and deuterons. In: Proceedings of the 11th Meeting of International Collaboration on Advanced Neutron Sources ICANS-11. October 22-26, 1990, Tsukuba, Japan. KEK Report [online]. 1991, Vol. 1, pp. 612-627. [vid. 22.1.2015]. Dostupné z: http://lansce.lanl.gov/ICANS/docs/I011v01.pdf [41] European spallation source. [online,vid. 22.1.2015]. Dostupné z: http://europeanspallationsource.se/ [42] Spallation neutron source. [online, vid. 22.1.2015]. Dostupné z: http://neutrons.ornl.gov/facilities/SNS/ [43] China spallation neutron source. [online, vid. 22.1.2015]. Dostupné z: http://english.cas.cn/Ne/CASE/200910/t20091021_45659.shtml [44] Senecha V. K., et al. Target assembly and neutronics design study for the Indian spallation neutron source using NMTC/JAM code. In: Proceedings of the Asian Particle Accelerator Conference APAC 2007. January 29-February 2, 2007, Indore, India. CERN report [online]. 2007. [vid. 12.2.2015]. Dostupné z: http://accelconf.web.cern.ch/accelconf/a07/papers/thpma111.pdf [45] Evaluated Nuclear Data File (ENDF). [online, vid. 12.2.2015]. Dostupné z: https://www-nds.iaea.org/exfor/endf.htm
118
Seznam použité literatury [46] Experimental Nuclear Reaction Data (EXFOR). [online, vid. 12.2.2015]. Dostupné z: https://www-nds.iaea.org/exfor/exfor.htm [47] Computer Index of Nuclear Reaction Data (CINDA). [online, vid. 12.2.2015]. Dostupné z: https://www-nds.iaea.org/exfor/cinda.htm [48] Java-based Nuclear Data Information System (JANIS). [online, vid. 12.2.2015]. Dostupné z: http://www.oecd-nea.org/janis/ [49] Šťastný, O. Projekt SAD: Subcritical Assembly at Dubna. Praha: ČVUT 2006. Bakalářská práce, ČVUT, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská. [50] Fessler, A., et al. Neutron Activation Cross-Section Measurements from 16 to 20 MeV for Isotopes of F, Na, Mg, Al, Si, P, Cl, Ti, V, Mn, Fe, Nb, Sn, and Ba. Nuclear Science and Engineering [online]. American Nuclear Society. 2000, Vol. 134, No. 2, pp. 171-200. [vid. 13.2.2015]. Dostupné z doi: 10.13182/NSE99-14. [51] Semkova, V., et al. Neutron activation cross-sections for zirconium isotopes. Nuclear Physics A [online]. ScienceDirect. 2010, Vol. 832, pp. 149-169. ISSN: 0375-9474. [vid. 14.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nuclphysa.2009.10.133. [52] Baba, M., et al. Characterization of a 40-90 MeV 7Li(p,n) neutron source at TIARA using a proton recoil telescope and a TOF method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 1999, Vol. 428, pp. 454-465. ISSN: 0168-9002. [vid. 14.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-9002(99)00161-8. [53] Ledoux, X., et al. A neutron beam facility at SPIRAL-2. In: Proceedings of the International Conference on Nuclear Data for Science and Technology. April 22-27, 2007, Nice, France. ND 2007 [online]. 2008, No. 122. [vid. 15.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1051/ndata:07703. [54] Picard, J., Williamson, C.F. The (n,p), (n,α), and (n,2n) cross sections for 19F and 23Na between 13 and 21 MeV. Nuclear Physics [online]. ScienceDirect. 1965, Vol. 63, pp. 673-684. ISSN: 0375-9474. [vid. 15.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/0029-5582(65)90754-6. [55] Bormann, M., et al. Some Excitation Functions of Neutron Induced Reactions in the Energy Range 12.6 to 19.6 MeV. Nuclear Physics [online]. ScienceDirect. 1965, Vol. 63, pp. 438-448. ISSN: 03759474. [vid. 20.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/0029-5582(65)90474-8. [56] Kasugai, I., et al. Measurement of (n,p) cross-sections for shortlived products by 13.4 to 14.9 MeV neutrons. Annals of Nuclear Energy [online]. ScienceDirect. 1998, Vol. 25, pp. 23-45. ISSN: 0306-4549. [vid. 22.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0306-4549(97)00040-6.
119
Seznam použité literatury [57] Williamson, C. F. Absolute Cross Sections of the Reactions 23Na(n,p)23Ne and 23Na(n,α)20F. Physical Revue [online]. APS physics. 1961, Vol. 122, p. 1877. [vid. 25.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1103/PhysRev.122.1877 [58] Rubbia, C., et al. A high resolution spallation driven facility at the CERN-PS to measure neutron cross-sections in the interval from 1 eV to 250 MeV. CERN report [online]. 1998, CERN/LHC/9802(EET). [vid. 27.2.2015]. Dostupné z: www.researchgate.net. [59] Milazzo, P. M., et al. Study of neutron induced fission cross-sections of U, Am, and Cm at n_TOF. In: Proceedings of the AIP Conference. December 15-19, 2009, Santiago, Chile. AIP Scitation [online], 2010, Vol. 477, p. 1265. [vid. 27.2.2015]. Dostupné z doi: 10.1063/1.3480244. [60] Guber, K. H., et al. New high-resolution fission cross-section measurements of 233U in the 0.4-eV to 700-keV energy range. Nuclear Science and Engineering. American Nuclear Society. 2010, Vol. 135, No. 2, pp. 141-149. [61] Weston, L. W. et al. Measurement of the neutron fission and capture cross sections for 233U in the energy 0.4 to 2000 eV region. Nuclear Science and Engineering. American Nuclear Society. 1968, Vol. 34, No. 1, pp. 1-12. [62] Aiche, M. et al. Quasi-absolute neutron-induced fission cross section of 243Am. In: Proceedings of the International Conference on Nuclear Data for Science and Technology. April 22-27, 2007, Nice, France. ND 2007 [online]. 2008, No. 186. [vid. 3.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1051/ndata:07473. [63] Laptev, A. V., et al. Fast neutron-induced fission of some actinides and sub-actinides. In: Proceedings of the 4th International Conference on Fission and Properties of Neutron-Rich Nuclei. November 11-17, 2007, Sanibel Island, USA. Word Scientific [online], No. 462. ISBN: 978-981-283342-6. [vid. 3.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1142/9789812833433_0055. [64] Fursov, B.I., et al. Atomnaya Energiya. 1985, Vol. 59, p. 339. [65] Seeger, P. A., et al. Fission cross sections from Pommard, Los Alamos Scientific Report 4420. 1970, p.138. [66] Multi-purpose hybrid research reactor for high-tech applications.[online, vid. 5.3.2015]. Dostupné z: http://myrrha.sckcen.be/en [67] Mansani, L. et al. The european lead cooled EFIT plant: an industrial-scale accelerator-driven system for minor actinide transmutation. Nuclear Technology. American Nuclear Society. 2012, Vol. 180, pp. 241-263. [68] Accelerator-Driven Transmutation Experimental Facility - Japan Proton Accelerator Research Complex. [online, vid. 6.3.2015]. Dostupné z: http://j-parc.jp/researcher/Transmutation/en/index.html
120
Seznam použité literatury [69] Svoboda, O. Experimental Study of neutron Production and Transport for ADTT. Praha: ČVUT 2011. Disertační práce, ČVUT, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská. [70] Vrzalova, J., et al. Studies of (n,xn) cross-sections in Al, Au, Bi, Cu, Fe, I, In, Mg, Ni, Ta, Y, and Zn by the activation method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2013, Vol. 726, pp. 84-90. ISSN: 0168-9002. [vid. 14.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2013.05.133. [71] Kim, E., et al. Measurements of neutron spallation cross sections of 12C and 209Bi in the 20- to 150MeV energy range. Nuclear Science and Engineering. American Nuclear Society. 1998, Vol. 129, No 3, pp. 209-223. [72] Prokofiev, A. V., et al. The TSL Neutron Beam Facility, Radiation Protection Dosimetry [online]. OxfordJournals. 2007, Vol. 126, pp. 18-22. ISSN: 1742-3406. [vid. 16.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1093/rpd/ncm006 [73] Bém, P., et al. The NPI cyclotron-based fast neutron facility, In: Proceedings of the International Conference on Nuclear Data for Science and Technology. April 22-27, 2007, Nice, France. ND 2007 [online]. 2008, No. 186, pp. 555-558. [vid. 16.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1051/ndata:07598. [74] Uwamino Y. et al. High-energy p-Li neutron field for activation experiment. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 1997, Vol. 389, pp. 463-473. ISSN: 01689002. [vid. 17.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-9002(97)00345-8. [75] Prokofiev, A. V., et al. Development and validation of the 7Li(p,n) nuclear data library and its application in monitoring of intermediate energy neutrons. Journal of Nuclear Science and Technology. 2002, Vol. 39, pp. 112-115. ISSN: 1881-1248. [vid. 17.3.2015]. Dostupné z doi: 10.1080/00223131.2002.10875053. [76] Svoboda, O., et al. Cross-section Measurements of (n,xn) Threshold Reactions in Au, Bi, I, In, and Ta. In: Proceedings of the International Conference on Nuclear Data for Science and Technology. April 26-30, 2010, Jeju Island, Korea. ND2010 [online]. 2011, Vol. 59, No. 2, pp. 1709-1712. [vid. 18.3.2015]. Dostupné z: http://www.nd2010.org/proceedings/viewfullpdf.php?no=91 [77] Schuhmacher, H., et al. Quasi-monoenergetic neutron beams with energies from 25 to 70 MeV. Nuclear Instruments and methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 1999, Vol. 421, pp. 284-295. ISSN: 0168-9002. [vid. 1.4.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S0168-9002(98)01267-4. [78] Ohera M. Úvod do polovodičové spektrometrie. EnviMO Brno. 2000. [79] Frána J.: Program DEIMOS32 for Gamma-Ray Spectra Evaluation. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. [online]. SpringerLink. 2003, Vol. 257, No. 3, pp. 583-587. ISSN: 1588-2780. [vid. 2.4.2015]. Dostupné z doi: 10.1023/A:1025448800782.
121
Seznam použité literatury [80] Chudoba, P. Využití aktivačních detektorů při měření neutronového pole v modelových sestavách ADTS. Praha: Univerzita Karlova 2013. Diplomová práce, Univerzita Karlova, Matematicko-fyzikální fakulta. [81] De Corte, F. The k0-Standardization Method (A Move to the Optimization of Neutron Activation Analysis). Gent, Belgium 1986. Report. Instituut voor Nucleaiere Wetenschappen, Laboratorium voor Analytische Schekunde. [82] Sudár, S. TrueCoinc: A program for calculation of true coincidence correction for gamma rays. [online, vid. 5.4.2015]. Dostupné z: http://kisfiz.phys.klte.hu/kisfiz/sudar/TrueCoinc/UserGuide.pdf [83] X-ray mass attenuation coefficients. [online, vid. 5.4.2015]. Dostupné z: http://physics.nist.gov/PhysRefData/XrayMassCoef/tab3.html [84] Koning, A.J. , et al. Modern nuclear data evaluation with the TALYS code system. Nuclear data Sheets [online]. ScienceDirect. 2012, Vol. 113, pp. 2841-2934. ISSN: 0090-3752. [vid. 7.4.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nds.2012.11.002. [85] Young, G., et al. Comprehensive nuclear model calculations: introduction to the theory and use of the GNASH code. In: Proceedings of the IAEA Workshop on Nuclear Reaction Data and Nuclear Reactors. April 15, 1996, Trieste, Italy. World Scientific, 1998, pp. 227-404. [86] Broeders, C. H. M., et al. ALICE/ASH - Pre-compound and evaporation model code system for calculation of excitation functions, energy and angular distributions of emitted particles in nuclear reactions at intermediate energies. Karlsruhe, Germany 2006. Report [online], No. 7183. Forschungszentrum Karlsruhe. [vid. 10.4.2015]. Dostupné z: http://bibliothek.fzk.de/zb/berichte/FZKA7183.pdf [87] Uhl, M., Strohmaier, B. Computer code for particle induced activation cross sections and related quantities. Vienna, 1976 IRK report, No. 76/01. [88] Herman, M. et al. EMPIRE: Nuclear Reaction Model Code System for Data Evaluation. Nuclear data Sheets [online]. ScienceDirect. 2007, Vol. 108, pp. 2655-2715. ISSN: 0090-3752. [vid. 17.4.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nds.2007.11.003. [89] Han, Y. Calculations and analysis of n + 50,52,53,54Cr reactions in the En ≤250 MeV energy range, Nuclear Physics A [online]. ScienceDirect. 2005, Vol. 748, pp. 75-111. ISSN: 0375-9474. [vid. 17.4.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nuclphysa.2004.10.026. [90] Ericson, T. Advances in Physics. 1960, Vol. 9, p. 425. ISSN: 0001-8732. [91] Gilbert, A., Cameron, A. A composite nuclear-level density formula with shell corrections. Canadian Journal of Physics [online]. 1965, Vol. 43, No. 8, pp. 1446-1496. [vid. 18.4.2015]. Dostupné z doi: 10.1139/p65-139.
122
Seznam použité literatury [92] Evaluated Nuclear Data File (ENDF) – Special Libraries IRDFF and EAF 2010 [online, vid. 18.4.2015]. Dostupné z: http://www-nds.iaea.org/exfor/endf.htm IRDFF: Zsolnay, E. M., et al. Summary description of the new international dosimetry and fusion file (IRDFF release 1.0). Technical report INDC(NDS)-0616. 2012, IAEA, Vienna. EAF 2010: Sublet J. Ch., et al., The European Activation File: EAF-2010 neutron induced cross section library. EASY Documentation Series CCFE–R (10) 05. 2010. [93] Uwamino, Y., et al. Measurement of neutron activation cross sections of energy up to 40 MeV using semimonoenergetic p-Be neutrons. Nuclear Science and Engineering [online]. 1992, Vol. 111, No. 4, pp. 391-403. [vid. 1.5.2015]. Dostupné z: http://www.ans.org/pubs/journals/nse/a_15486 [94] Coszach, R., et al. Neutron-induced reactions contributing to the background in gamma-ray astrophysical mission. Physical Revue C [online]. APS physics. 2000, Vol. 61, No. 064615. [vid. 1.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1103/PhysRevC.61.064615. [95] Energy and Transmutation of Radioactive Waste. [online, vid. 1.5.2015]. Dostupné z: http://e-t.jinr.ru/ [96] Krivopustov, M. I., et al. Investigation of neutron spectra and transmutation of 129I, 237Np and other nuclides with 1.5 GeV protons from the nuclotron using the electronuclear Energy plus Transmutation setup. JINR Preprint [online]. 2004, E1-2004-79. [vid. 2.5.2015]. Dostupné z: http://www1.jinr.ru/Preprints/2004/079(E1-2004-79).pdf [97] Zhuk, I. et al. Investigation of space and energy distribution of neutrons in the lead target and the uranium blanket of the electronuclear installation Energy plus Transmutation - during irradiation with proton at 1.5 GeV. JINR Preprint. 2002, P1-2002-84. [98] Hashemi-Nezhad, S. R., et al. Experimental studies and Monte Carlo computer simulation of space distribution of neutrons generated in the electronuclear system. Radiation measurements [online]. ScienceDirect. 2003, Vol. 36, pp. 295-300. ISSN: 1350-4487. [vid. 3.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/S1350-4487(03)00139-2. [99] Westmeier, W., et al. Transmutation experiments on 129I, 139La, and 237Np using the Nuclotron accelerator. Radiochimica Acta [online]. 2005, Vol. 93, pp. 65-73. ISSN: 0033-8230. [vid. 4.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1524/ract.93.2.65.59415. [100] Adam, J., et al. Transmutation studies with GAMMA-2 setup using relativistic proton beams of the JINR Nuclotron. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2006, Vol. 562, pp. 741-742. ISSN: 0168-9002. [vid. 4.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2006.02.036. [101] Krása, A., et al. Neutron emission in the spallation reactions of 1 GeV protons on a thick lead target surrounded by uranium blanket. JINR Preprint [online]. 2007, E15-2007-81. [vid. 5.5.2015]. Dostupné z: http://wwwinfo.jinr.ru/publish/Preprints/2007/081(E15-2007-081).pdf
123
Seznam použité literatury [102] Majerle, M., et al. Monte Carlo studies of the Energy plus Transmutation system. JINR preprint [online]. 2007, E15-2007-82. [vid. 5.5.2015]. Dostupné z: http://wwwinfo.jinr.ru/publish/Preprints/2007/082(E15-2007-82).pdf [103] Adam, J., et al. Lead graphite setup GAMMA3 for the study of transmutation of long-lived radionuclides at JINR LHEP nuclotron particle beams. JINR preprint [online]. 2010, P1-2010-102. [vid. 6.5.2015]. Dostupné z: http://www1.jinr.ru/Preprints/2010/102(P1-2010-102).pdf [104] Adam, J., et al. Study of deep subcritical electronuclear systems and feasibility of their application for energy production and radioactive waste transmutation. JINR preprint [online]. 2010, E1-2010-61. [vid. 6.5.2015]. Dostupné z: http://www1.jinr.ru/Preprints/2010/061(E1-2010-61).pdf [105] Suchopár, M. Simulations of new uranium set-up Kvinta used on Nuclotron accelerator at Dubna. Presentation from the workshop AER Working Group F. April 26-30, 2011, Liblice, Czech Republic. [vid. 7.5.2015]. Dostupné z: http://hp.ujf.cas.cz/~wagner/transmutace/presentations/presentationscz.html [106] Furman, W., et al. Recent results of the study of ADS with 500 kg natural uranium target assembly QUINTA irradiated by deuterons with energies from 1 to 8 GeV at JINR Nuclotron. In: Proceedings of the XXI International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 10-15, 2012, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2012, No. 086. ISSN: 1824-8039. [vid. 7.5.2015]. Dostupné z: http://pos.sissa.it/archive/conferences/173/086/Baldin%20ISHEPP%20XXI_086.pdf [107] Tichy, P., Suchopar, M. Future usage of quasi-infinite depleted uranium target (BURAN) for benchmark studies. In: Proceedings of the XXII International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 065. ISSN: 1824-8039. [vid. 8.5.2015]. Dostupné: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/065/Baldin%20ISHEPP%20XXII_065.pdf [108] Kovalenko, A. D. Nuclotron: first beams and experiments at the superconducting synchrotron in Dubna. [online, vid. 8.5.2015]. Dostupné z: http://nucloserv.jinr.ru/text/2004/nuclotron_overview.htm [109] Kalinnikov, V.G., et al. Experimental complex to study nuclei far from the beta-stability line – ISOL-facility YASNAPP-2. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. ScienceDirect. 1992, Vol. 70, pp. 62-68. ISSN: 0168-583X. [vid. 9.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/0168-583X(92)95910-J. [110] Trebukhovsky, Yu., et al. Double-differential cross sections for the production of neutrons from Pb, W, Zr, Cu, and Al targets irradiated with 0.8-, 1.0-, and 1.6-GeV Protons. Physics of Atomic Nuclei [online]. SpringerLink. 2005, Vol. 68, pp. 3-15. ISSN: 1562-692X. [vid. 9.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1134/1.1858552.
124
Seznam použité literatury [111] Adam, J., et al. СИСТЕМАПPOГPAMM ИДOПOЛHEHИЯ K METOДU AKTИBAЦИOHHOГO AHAЛИЗA ДЛЯ OПPEДEЛEHИЯ CEЧEHИЙЯДEPHЫX PEAKЦИЙ. JINR preprint [online]. 2000, P10-2000-28. [vid. 10.5.2015]. Dostuné z: http://wwwinfo.jinr.ru/publish/Preprints/2000/p10-2000-28.pdf [112] Adam, J., et al. Spallation neutron spectrum on a massive lead/paraffin target irradiated with 1 GeV protons. European Physical Journal A [online]. 2005, Vol. 23, pp. 61 – 68. ISSN: 1434-601X. [vid. 10.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1140/epja/i2004-10031-y. [113] Korneev, S. V., et al. ВОССТАНОВЛЕНИЕ СПЕКТРА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНОВ МЕТОДОМДЕФОРМАЦИИ ОПОРНОГО СПЕКТРА, ПРЕДСТАВЛЯЕМОЙ В ВИДЕ ФУНКЦИИ РАЗЛОЖЕНИЯ ПО ПОЛИНОМАМ ЛЕЖАНДРА. JINR report [online]. 2013. [vid. 10.5.2015]. Dostupné z: http://www1.jinr.ru/Pepan_letters/panl_2013_6/14_kad.pdf [114] Adam, J., et al. Spallation neutron spectrum on a massive lead/paraffin target irradiated with 1 GeV protons. JINR preprint [online]. 2004, E1-2004-16. [vid. 11.5.2015]. Dostupné z: http://wwwinfo.jinr.ru/publish/Preprints/2004/016(e1-2004-16).pdf [115] Suchopár, M., et al. Cross-section studies of relativistic deuteron reactions on copper by activation method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. ScienceDirect. 2015, Vol. 344, pp. 63-69. ISSN 0168-583X. [vid. 12.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nimb.2014.12.006. [116] Zavorka, L., et al. Neutron-induced transmutation reactions in 237Np, 238Pu, and 239Pu at the massive uranium spallation target. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. ScienceDirect. 2015, Vol. 349, pp. 31-38. ISSN 0168-583X. [vid. 12.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/j.nimb.2014.12.084. [117] Suchopár, M., et al. The intensity of the deuteron beams on Kvinta targets (experiment March 2013). Internal JINR report. 2013. [118] Banaigs, J. et al. Determination De L‘Intensite D‘Un Faisceau De Deutons Extrait D’Un Synchrotron Et Mesure Des Sections Efficaces Des Reactions C-12(D,P2N)C-11 Et Al- 27(D,3P2N)Na24 a 2.33 GeV. Nuclear Instruments and Methods [online]. ScienceDirect. 1971, Vol. 95, pp. 307-311. ISSN: 0168-9002. [vid. 13.5.2015]. Dostupné z doi: 10.1016/0029-554X(71)90382-X. [119] Kozma, P., Yanovski, V. V. Application of BaF2 scintillator to off-line gamma ray spectroscopy. Czechoslovak Journal of Physics [online]. SpringerLink. 1990, Vol. 40, pp. 393-397. ISSN: 1572-9486. [vid. 13.5.2015]. Dostupné z: 10.1007/BF01597913. [120] Chu, S.Y.F. The Lund/LBNL Nuclear Data Search [online, vid. 10.11.2014]. Dostupné z: http://nucleardata.nuclear.lu.se/toi/ [121] Qtool: Calculation of reaction Q-values and thresholds [online, vid. 15.11.2014]. Dostupné z: http://t2.lanl.gov/nis/data/qtool.html
125
Seznam tabulek
Seznam tabulek Tab. 1.: Roční produkce štěpných fragmentů a transuranů v lehkovodním reaktoru s výkonem 3000 MW tepelných ...................................................................................................................... 20 Tab. 2.: Parametry neutronového svazku v TSL Uppsala pro použité energie. ............................ 36 Tab. 3.: Parametry neutronového svazku v ÚJF Řež pro použité energie. ................................... 36 Tab. 4.: Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů, ÚJF Řež. .................................. 37 Tab. 5.: Vlastnosti použitého HPGe detektoru, ÚJF Řež. ............................................................. 39 Tab. 6.: Přehled použitých kalibračních zářičů. ............................................................................ 47 Tab. 7.: Korekční faktor na nestabilitu svazku (En = 89,3 MeV) pro zlato a bismut, TSL Uppsala. ....................................................................................................................................................... 49 Tab. 8.: Korekční faktor na samoabsorpci, bismut (tloušťka fólie 0,96 mm). .............................. 50 Tab. 9.: Vliv odečtu pozadí na účinné průřezy 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV ............................................................................................................... 58 Tab. 10.: Poměr účinných průřezů 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV spočítaných ve verzi kódu TALYS 1.6 a TALYS 1.4 .................................................... 58 Tab. 11.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na přírodním indiu. .............................................................................................................................................. 60 Tab. 12.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na bismutu. ... 63 Tab. 13.: Vzdálenost jednotlivých měřících kanálů od osy terče. ................................................. 70 Tab. 14.: Parametry urychlovačů Nuklotronu a Fázotronu. .......................................................... 73 Tab. 15.: Vlastnosti HPGe detektorů, SÚJV Dubna (detektory s označením A – C). .................. 73 Tab. 16.: Vlastnosti HPGe detektorů, SÚJV Dubna (detektory s označením D – F). ................... 74 Tab. 17.: Rozměry a hmotnosti použitých aktivačních detektorů. ................................................ 75 Tab. 18.: Příklad reakčních rychlostí reakcí na prahových detektorech (experiment-Fázotron). . 78 Tab. 19.: Hmotnosti použitých aktivačních detektorů při experimentu na sestavě GAMMA-3. .. 81 Tab. 20.: Reakční rychlosti reakcí na prahových detektorech, pozice A. ..................................... 82 Tab. 21.: Reakční rychlosti reakcí na prahových detektorech, pozice B....................................... 83 Tab. 22.: Reakční rychlosti reakcí na prahových detektorech, pozice C....................................... 84 Tab. 23.: Reakce (n,xn) na zlatě .................................................................................................... 91 Tab. 24.: Reakce (n,xn) na bismutu. .............................................................................................. 91 Tab. 25.: Reakce (n,xn) na niklu. .................................................................................................. 91 Tab. 26.: Reakce (n,xn) na indiu ................................................................................................... 91 Tab. 27.: Reakce (n,xn) na zinku. .................................................................................................. 92 Tab. 28.: Reakce (n,xn) na tantalu. ................................................................................................ 92 Tab. 29.: Reakce (n,x) na hliníku. ................................................................................................. 92 Tab. 30.: Reakce (n,xn) na jódu..................................................................................................... 92 Tab. 31.: Reakce (n,xn) na mědi. ................................................................................................... 92 Tab. 32.: Reakce (n,x) na železe a hořčíku. ................................................................................... 92 Tab. 33.: Reakce (n,xn) na ytriu. ................................................................................................... 93 Tab. 34.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na zinku. ....... 95
126
Seznam tabulek Tab. 35.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na zlatě a hořčíku. ....................................................................................................................................... 96 Tab. 36.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na niklu a železe. ......................................................................................................................................... 98 Tab. 37.: Numerické hodnoty experimentálně určených účinných průřezů reakcí na hliníku, jódu a tantalu. ........................................................................................................................................ 99 Tab. 38.: Numerické hodnoty účinných průřezů reakcí na ytriu a mědi. .................................... 101 Tab. 39.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu. ................................................................................. 102 Tab. 40.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na kobaltu. .................................................................................. 102 Tab. 41.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na železe a jódu. ......................................................................... 103 Tab. 42.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na zlatě a hliníku. ....................................................................... 104 Tab. 43.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu a hliníku. .................................................................. 105 Tab. 44.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na kobaltu a zirkonu. .................................................................. 105 Tab. 45.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na železe, niklu a olovu.............................................................. 106 Tab. 46.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na indiu, mědi a hořčíku. ........................................................... 107 Tab. 47.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu, hliníku a hořčíku. ................................................... 107 Tab. 48.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na kobaltu, zirkonu, niklu a indiu. ............................................. 108 Tab. 49.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na olovu (reakce (n,x)). .............................................................. 108 Tab. 50.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na bismutu a zirkonu. ................................................................. 108 Tab. 51.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na hliníku, niklu, olovu a kadmiu. ............................................. 109 Tab. 52.: Poměr nasimulovaných (MCNPX 2.6) a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na indiu a hořčíku. ..................................................................... 109 Tab. 53.: Hmotnosti použitých prahových detektorů (experiment na sestavě KVINTA). .......... 114
127
Seznam obrázků
Seznam obrázků Obr. 1.: Schéma transmutace 99Tc ................................................................................................. 18 Obr. 2.: Zjednodušené schéma reaktoru pro urychlovačem řízenou transmutační technologii. ... 21 Obr. 3.: Efektivní poločasy transmutace v různě silných neutronových tocích pro jednotlivé izotopy ........................................................................................................................................... 21 Obr. 4.: Terč MEGAPIE ................................................................................................................ 24 Obr. 5.: Schématické zobrazení umístění neutronových detektorů s odpovídajícím nasimulovaným neutronovým spektrem [U5 – 235U, WD – without deposit (bez 235U), monitors – aktivační monitory)]. ..................................................................................................................... 25 Obr. 6.: Produkce neutronů v olověném terči v závislosti na energii dopadajícího svazku protonů ....................................................................................................................................................... 26 Obr. 7.: a) Vybrané experimentální a evaluované účinné průřezy pro reakci 19F(n,p)19O. ........... 28 Obr. 8.: Závislost štěpného účinného průřezu 233U na energii dopadajících neutronů kolem 600 eV ........................................................................................................................................... 29 Obr. 9.: Závislost štěpného účinného průřezu 243Am na energii dopadajících neutronů............... 29 Obr. 10.: Účinné průřezy (n,4n) a (n,5n) reakcí na bismutu.......................................................... 32 Obr. 11.: Srovnání kvazimonoenergetického neutronového zdroje v TSL Uppsala a spalačního neutronového zdroje v SÚJVDubna .............................................................................................. 33 Obr. 12.: a) Cyklotron U-120M, b) Neutronový zdroj na cyklotronu U-120M. ........................... 34 Obr. 13.: Pohled na cyklotron v TSL Uppsala .............................................................................. 35 Obr. 14.: Neutronový zdroj TSL…………………………………………………………………30 Obr. 15.: Kvazimonoenergetická neutronová spektra TSL Uppsala ............................................. 35 Obr. 16.: Kvazimonoenergetická neutronová spektra v ÚJF Řež získaná interpolací dat Y. Uwamina ................................................................................................................................... 36 Obr. 17.: a) Zabalené aktivační fólie, b) Aktivační fólie na stojanu před ozařováním. ................ 37 Obr. 18.: Rozpadové schéma 137Cs................................................................................................ 38 Obr. 19.: HPGe detektor, TSL Uppsala. ........................................................................................ 39 Obr. 20.: Stojan pro umístění aktivačních fólií v různých vzdálenost od detektoru. .................... 39 Obr. 21.: HPGe detektor v olověném stínění a stojany pro různé geometrie umístění vzorků, ÚJF Řež. ................................................................................................................................................ 40 Obr. 22.: Grafické prostředí programu DEIMOS. ......................................................................... 41 Obr. 23.: Kaskádní rozpadové schéma. ......................................................................................... 43 Obr. 24.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p2, TSL Uppsala (proloženo exponenciální funkcí pátého řádu). ............................................................................................... 46 Obr. 25.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p3, TSL Uppsala (proloženo exponenciální funkcí čtvrtého řádu). ............................................................................................. 47 Obr. 26.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, pozice p4, TSL Uppsala (proloženo exponenciální funkcí čtvrtého řádu). ............................................................................................. 47 Obr. 27.: Účinnost detektoru pro pík plného pohlcení, ÚJF Řež. ................................................. 48 Obr. 28.: Průběh svazku (En = 89,3 MeV), TSL Uppsala. ............................................................ 49
128
Seznam obrázků Obr. 29.: Závislost korekčního faktoru na samoabsorpci na energii (bismutová fólie, tloušťka 0,96 mm)........................................................................................................................................ 51 Obr. 30.: Zdroje nejistot ................................................................................................................ 52 Obr. 31.: Vliv pozadí. .................................................................................................................... 53 Obr. 32.: a) Srovnání účinných průřezů reakce 197Au(n,2n)196Au vypočítaných v různých verzích kódu TALYS, b) Srovnání účinných průřezů reakce 197Au(n,8n)190Au vypočítaných v různých verzích kódu TALYS. ................................................................................................................... 54 Obr. 33.: a) Účinný průřez reakce 197Au(n,2n)196Au spočítaný v TALYS 1.4 použitím pěti různých modelů pro hustotu hladin v jádře; b) Účinný průřez reakce 197Au(n,6n)192Au spočítaný v TALYS 1.6 použitím šesti různých modelů pro hustotu hladin v jádře ..................................... 56 Obr. 34.: a) Poměr mezi účinnými průřezy reakce 197Au(n,2n)196Au vypočítanými různými modely pro výpočet hladin v jádře; b) Poměr mezi účinnými průřezy reakce 197Au(n,6n)192Au vypočítanými různými modely pro výpočet hladin v jádře. .......................................................... 57 Obr. 35.: a) Vliv odečtu pozadí na účinné průřezy 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV, TALYS 1.4.; b) Vliv odečtu pozadí na účinné průřezy 197Au(n,xn) reakcí změřených v Uppsale pro energii neutronů 59 MeV, TALYS 1.6. .................................... 57 Obr. 36.: Účinný průřez reakce 209Bi(n,7n)203Bi spočítaný v TALYS 1.4 a TALYS 1.6 a experimentálně určené účinné průřezy .......................................................................................... 59 Obr. 37.: Účinný průřez reakce 197Au(n,6n)192Au spočítaný v TALYS 1.4 a TALYS 1.6 a experimentálně určené účinné průřezy ....................................................................................... 59 Obr. 38.: Účinné průřezy jednotlivých reakcí vedoucích k produkci 24Na na hliníku. ................. 60 Obr. 39.: a) – f) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na přírodním indiu. ............................................... 61 Obr. 40.: a) – f) Účinné průřezy (n,x) reakcí na bismutu. ............................................................. 62 Obr. 41.: a) Sestava GAMMA-2 s olověným terčem, b) parafinový moderátor. .......................... 66 Obr. 42.: Změna reakční rychlosti v závislosti na vzdálenosti od terče v 139La. ........................... 66 Obr. 43.: Sestava E+T se stíněním. ............................................................................................... 67 Obr. 44.: Umístění aktivačních vzorků při ozařování. .................................................................. 67 Obr. 45.: a) Změna velikosti výtěžků isotopů Au a 24Na v podélném směru od osy terče, b) změna velikosti výtěžků isotopů Au a 24Na v radiálním směru od osy terče. ........................... 67 Obr. 46.: a) Sestava GAMMA 3, b) grafitový válec. .................................................................... 68 Obr. 47.: Schematické znázornění sestavy s umístěním aktivačních detektorů (pozice A, B, C). 68 Obr. 48.: Původní sestava Kvinta, vpravo v olověném stínění...................................................... 69 Obr. 49.: Rozšířená sestava Kvinta ............................................................................................... 69 Obr. 50.: a) Reálný pohled na Kvintu, b) umístění prahových detektorů při ozařování. .............. 69 Obr. 51.: Sestava Buran ................................................................................................................. 70 Obr. 52.: Rozložení měřících kanálů v sestavě Buran. .................................................................. 71 Obr. 53.: Budova Nuklotronu ........................................................................................................ 71 Obr. 54.: a) Urychlovací komora, b) Kvadrupól. .......................................................................... 72 Obr. 55.: Fázotron LJaP. ................................................................................................................ 72 Obr. 56.: Polovodičový detektor ORTEC/GMX-20190 P ve stínění ............................................ 74
129
Seznam obrázků Obr. 57.: Schématické zobrazení umístění vzorků na olověném terči. ......................................... 75 Obr. 58.: Olověný terč a sada vzorků pro ozařování ..................................................................... 75 Obr. 59.: Průběh ozařování protony o energii 660 MeV. .............................................................. 75 Obr. 60.: Účinný průřez reakce
27
Al(d,3pn)24Na, pro vyšší energie proložený funkcí
σ = a − b ⋅ exp(−c ⋅ Ed ) . ....................................................................................................................76 Obr. 61.: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu, b) reakční rychlosti izotopů z (n,p), (n,α) a (n,xn) reakcí na kobaltu, c) reakční rychlosti izotopů z (n,xn) reakcí na zlatě, d) reakční rychlosti izotopů z (n,γ) a (n,xn) reakcí na jódu. ................................. 77 Obr. 62.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací...... 80 Obr. 63.: Průběh ozařování deuterony (GAMMA3) ..................................................................... 81 Obr. 64.: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu, b) reakční rychlosti izotopů z (n,xn) reakcí na kobaltu. ................................................................................. 81 Obr. 65.: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na přírodním zirkonu, b) reakční rychlosti izotopů z (n,xn) reakcí na přírodním niklu. ................................................... 82 Obr. 66.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací, pozice A (v obrázku je pro srování uvedeno i nasimulované spektrum pro pozici B a C). .......... 84 Obr. 67.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací, pozice B. ........................................................................................................................................ 85 Obr. 68.: Experimentálně vypočítané hodnoty neutronového spektra porovnané se simulací, pozice C. ........................................................................................................................................ 85 Obr. 69.: Průběh ozařování deuterony o energii 1,3; 2 a 4 GeV. .................................................. 86 Obr. 70.: Kalibrační křivka detektoru B, pozice p2, p3, p4 a p5. ................................................. 87 Obr. 71.: a) Příprava vzorků na měření, b) HPGe dtektor ORTEC/GMX-23200. ........................ 87 Obr. 72.: a) Reakční rychlosti jednotlivých izotopů z (n,xn) reakcí na bismutu, b) reakční rychlost 24-Na z (n, alfa) reakce na hliníku. ................................................................................. 88 Obr. 73.: a) – f) Účinné průřezy (n,xn) reakcí zinku. .................................................................... 94 Obr. 74.: a) – e) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na zlatě, f) účinný průřez (n,x) reakce na hořčíku. ....................................................................................................................................................... 96 Obr. 75.: a) – d) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na niklu, e) a f) účinný průřez (n,x) reakce na železe. ............................................................................................................................................ 97 Obr. 76.: a), b) Účinné průřezy (n,x) reakcí na hliníku (data v databázi EXFOR pro energie větší jak 30 MeV, c) – f) účinné průřezy (n,xn) reakcí na jódu a tantalu. ............................................. 99 Obr. 77.: a) – d) Účinné průřezy (n,xn) reakcí na ytriu, e) a f) účinné průřezy (n,xn) reakcí na mědi. ............................................................................................................................................ 100 Obr. 78.: Poměr nasimulovných a experimentálně určených reakčních rychlostí vznikajících při reakci na: a) bismutu, b) kobaltu, c) jódu a d) zlatě. ................................................................... 103 Obr. 79.: Poměr nasimulovných a experimentálně určených reakčních rychlostí vznikajících při reakci na: a) bismutu, b) kobaltu, c) zirkonu a d) olovu.............................................................. 106 Obr. 80.: Poměr nasimulovných a experimentálně určených reakčních rychlostí vznikajících při reakci na: a) bismutu a b) olovu. ................................................................................................. 107
130
Seznam obrázků Obr. 81.: Poměr nasimulovaných a experimentálně určených reakčních rychlostí izotopů vznikajících při reakci na: a) bismutu a b) zirkonu. .................................................................... 109 Obr. 82.: Srovnání experimentálně určeného a nasimulovaného neutronového spektra, GAMMA3, pozice A. .................................................................................................................. 110 Obr. 83.: Srovnání experimentálně určenéhoa nasimulovaného neutronového spektra, GAMMA3, pozice B. .................................................................................................................. 111 Obr. 84.: Srovnání experimentálně určeného a nasimulovaného neutronového spektra, GAMMA3, pozice C. .................................................................................................................. 111
131
Publikace autorky s vazbou na disertační práci
Publikace autorky s vazbou na disertační práci Autorka práce vystupuje v těchto publikacích jako hlavní autor nebo jeden ze spoluautorů. [1] J. Vrzalova, O. Svoboda, A. Kugler, M. Suchopar, V. Wagner. Studies of (n,xn) crosssections in Al, Au, Bi, Cu, Fe, I, In, Mg, Ni, Ta, Y, and Zn by the activation method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. ScienceDirect. 2013, Vol. 726, pp. 84 – 90. ISSN: 0168-9002. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2013.05.133. Publikace byla citována v: 1) Cross-section studies of relativistic deuteron reactions on copper by activation method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. 2015, Vol. 344, pp. 63 – 69. ISSN 0168-583X. Dostupné z doi: 10.1016/j.nimb.2014.12.006. 2) Cosmogenic radionuclide production in NaI(Tl) crystals. Journal of Cosmology and Astroparticle Physics [online]. 2015, Vol. 2015. Dostupné z: http://iopscience.iop.org/1475-7516/2015/02/046/pdf/1475-7516_2015_02_046.pdf 3) MCNPX characterization of the secondary neutron flux at the Los Alamos Isotope Production Facility. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A [online]. 2014, Vol. 754, pp. 71-82. ISSN: 0168-9002. Dostupné z doi: 10.1016/j.nima.2014.03.049. 4) Studies of neutron cross-sections important for spallation experiments using the activation method. Journal of Physics: Conference Series [online]. 2014, Vol. 533. ISSN: 1742-6596. Dostupné z doi: 10.1088/1742-6596/533/1/012051. 5) Cross-sections studies of important neutron and relativistic deuteron reactions. Journal of Physics: Conference Series [online]. 2014, Vol. 533. ISSN: 1742-6596. Dostupné z doi: 10.1088/1742-6596/533/1/012052. 6) Activation of 197Au and 209Bi ina fast spectrum sub-critical assembly composed of 500 kg natural uranium irradiated with 1 and 4 GeV deuterons. Annals of Nuclear Energy [online]. 2014, Vol. 63, pp. 742 – 750. ISSN: 0306-4549. Dostupné z doi: 10.1016/j.anucene.2013.09.015. 7) Nuclear data for advanced nuclear system. In: Proceedings of XXII. International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 57. ISSN: 1824-8039. Dostupné z: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/057/Baldin%20ISHEPP%20XXII_057.pdf 8) Isomeric yield ratios of 87m,gY from different nuclear reactions. The European Physical Journal A [online]. 2014, Vol. 50. Dostupné z doi: 10.1140/epja/i2014-14117-7.
132
Publikace autorky s vazbou na disertační práci [2] J. Vrzalova, O. Svoboda, A. Krasa, M. Majerle, A. Kugler, et al. Cross-sections of Neutron Threshold Reactions Studied by Activation Method. In: Proceedings of the workshop NEMEA-6: Exploring the frontiers of nuclear data and measurements, their uncertainties and covariances. 2010, Krakow, Poland. pp. 259-265. [3] J. Vrzalova, O. Svoboda, A. Kugler, M. Suchopar, V. Wagner. Measurements of crosssection of (n,xn) threshold reactions in various materials. In: Proceedings of the workshop CNR*11: Compound Nuclear Reactions and Related Topics. 2011, Praha. EPJ Web of Conferences [online]. 2012, No. 10007. Dostupné z doi: 10.1051/epjconf/20122110007 [4] J. Vrzalova, O. Svoboda, A. Kugler, M. Suchopar, V. Wagner. Cross-section measurements of neutron threshold reactions in various materials. In: Proceedings of the GAMMA 1 scientific workshop. 2011, Novi Sad, Republic of Serbia. Physics Procedia [online]. 2012, Vol. 31, pp. 126-131. Dostupné z doi: 10.1016/j.phpro.2012.04.017. [5] J. Vrzalová, P. Chudoba, A. Krasa, M. Majerle, M. Suchopar, et al. Studies of neutron crosssections important for spallation experiments using the activation method. In: Proceedings of the XX International School on Nuclear Physics, Neutron Physics and Applications. 2014, Varna, Bulgaria. Journal of Physics: Conference Series [online]. 2014, Vol. 533. ISSN 1742-6596. Dostupné z doi: 10.1088/1742-6596/533/1/012051. [6] J. Vrzalova, O. Svoboda, A. Krasa, M. Majerle, A. Kugler, et al. Aktivační měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů. Sborník ze semináře Mikuláššské setkání Mladé generace ČNS. 2010, Brno, pp. 51-56. [7] O. Svoboda, A. Krasa, M. Majerle, J. Vrzalova, V. Wagner. Cross-section Measurements of (n,xn) Threshold Reactions. In: Proceedings of the Scientific Workshop on Nuclear Data Measurements, Theory and Applications: Slow and Resonance Neutrons. September 23-25, 2009, Budapest, Hungaria. [online], pp. 155-161. Dostupné z: http://www.iki.kfki.hu/efnudat/Proc.pdf [8] O. Svoboda, J. Vrzalova, A. Krasa, A. Kugler, M. Majerle, et al. Cross-section Measurements of (n,xn) Threshold Reactions in Au, Bi, I, In, and Ta. In: Proceedings of the International Conference
on Nuclear Data for Science and Technology. April 26-30, 2010, Jeju Island, Korea. ND2010 [online]. 2011, Vol. 59, No. 2, pp. 1709-1712. Dostupné z: http://www.nd2010.org/proceedings/viewfullpdf.php?no=91 [9] O. Svoboda, J. Vrzalova, A. Krasa, A. Kugler, M. Majerle, et al. Three years of cross-section measurements of (n,xn) threshold reactions at TSL Uppsala and NPI Řež. In: Proceedings of the EFNUDAT User and Collaboration Workshop "Measurements and Models of Nuclear
133
Publikace autorky s vazbou na disertační práci Reactions". 2010, Paris, France. EPJ Web of Conferences [online]. 2010, No. 07003. Dostupné z doi: 10.1051/epjconf/20100807003. [10] V. Wagner, O. Svoboda, J. Vrzalová, M. Suchopár, B. Geier, et al. Measurement of neutrons in different Pb/U setups irradiated by relativistic protons and deuterons by means of activation samples. In: Proceedings of the XIX International School on Nuclear Physics, Neutron Physics and Applications. September 19-25, 2011, Varna, Bulgaria. Journal of Physics: Conference Series [online]. 2012, Vol. 366, pp. 1-7. ISSN 1742-6596. Dostupné z doi: 10.1088/1742-6596/366/1/012047. [11] V. Wagner, J. Vrzalová, M. Suchopár, O. Svoboda, M. Majerle, et al. Studies of deuteron and neutron cross-sections important for ADS research. In: Proceedings of the XXI International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 10-15, 2012, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2012, No. 090. ISSN: 1824-8039. Dostupné z: http://pos.sissa.it/archive/conferences/173/090/Baldin%20ISHEPP%20XXI_090.pdf [12] M. Suchopár, V. Wagner, J. Vrzalová, O. Svoboda, J. Adam, et al. Monte Carlo Simulations of Natural Uranium Setups Irradiated With Relativistic Deuterons by Means of MCNPX Code. In: Proceedings of the XXI International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 10-15, 2012, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2012, No. 091. ISSN: 1824-8039. Dostupné z: http://pos.sissa.it/archive/conferences/173/091/Baldin%20ISHEPP%20XXI_091.pdf [13] W. Furman, J. Adam, A. Baldin, A. Berlev, J. Vrzalova, et al. Recent results of the study of ADS with 500 kg natural uranium target assembly QUINTA irradiated by deuterons with energies from 1 to 8 GeV at JINR Nuclotron. In: Proceedings of the XXI International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 10-15, 2012, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2012, No. 086. ISSN: 1824-8039. Dostupné z: http://pos.sissa.it/archive/conferences/173/086/Baldin%20ISHEPP%20XXI_086.pdf [14] V. Wagner, M. Suchopár, J. Vrzalová, P. Chudoba, T. Heřman, et al. Cross-section studies of important neutron and relativistic deuteron reactions. In: Proceedings of the XX International School on Nuclear Physics, Neutron Physics and Applications. 2014, Varna, Bulgaria. Journal of Physics: Conference Series [online]. 2014, Vol. 533. ISSN 1742-6596. Dostupné z doi: 10.1088/1742-6596/533/1/012052. [15] P. Chudoba, S. Kilim, V. Wagner, J. Vrzalova, O. Svoboda, et al. Measurement of crosssections of yttrium (n,xn) threshold reactions by means of gamma spectroscopy. In: Proceedings of the GAMMA-2 scientific workshop on the emission of prompt gamma rays in fission and related topics. 2014, Novi Sad, Republic of Serbia. Physics Procedia [online]. 2014, Vol. 59, pp. 114-118. Dostupné z doi: 10.1016/j.phpro.2014.10.018.
134
Publikace autorky s vazbou na disertační práci [16] J. Adam, A. Baldin, V. Wagner, J. Vrzalova, O. Svoboda, et al. (collaboration E+T). The study of spatial distributions of neutron capture and fission reactions in massive uranium target irradiated by deuterons with energies of 1-8 GeV. JINR preprint [online]. 2012, P1-2012-147. Dostupné z: http://www1.jinr.ru/Preprints/2012/147%28P1-2012-147%29.pdf [17] M. Suchopar, V. Wagner, O. Svoboda, J. Vrzalova, P. Chudoba, et al. Cross-section studies of relativistic deuteron reactions on copper by activation method. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. 2015, Vol. 344, pp. 63 – 69. ISSN 0168-583X. Dostupné z doi: 10.1016/j.nimb.2014.12.006. [18] L. Zavorka, J. Adam, A. A. Baldin, P. Caloun, J. Vrzalova, et al. Neutron-induced transmutation reactions in 237Np, 238Pu, and 239Pu at the massive uranium spallation target. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B [online]. ScienceDirect. 2015, Vol. 349, pp. 31-38. ISSN 0168-583X. Dostupné z doi: 10.1016/j.nimb.2014.12.084. [19] L. Zavorka, J. Adam, W. Furman, M. Kadykov, J. Vrzalova, et al. Experimental results on the deuteron-beam induced high-energy neutron fission of the uranium isotopes at the massive uranium target. In: Proceedings of the AccApp 2013: Eleventh International Topical Meeting on Nuclear Applications of Accelerators [online]. August 5-8, 2013, Bruges, Belgium. Dostupné z: http://fullpapers.flexmax.eu/accapp2013/protected/WEOAD08.pdf [20] V. Wagner, M. Suchopar, O. Svoboda, J. Vrzalova, P. Chudoba, et al. Nuclear data for advanced nuclear systems. In: Proceedings of the XXII. International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 057. ISSN: 1824-8039. Dostupné: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/057/Baldin%20ISHEPP%20XXII_057.pdf [21] M. Suchopar, V. Wagner, O. Svoboda, J. Vrzalova, P. Chudoba, et al. Studies of relativistic deuteron reaction cross-sections on copper by activation method. In: Proceedings of the XXII. International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 058. ISSN: 1824-8039. Dostupné: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/058/Baldin%20ISHEPP%20XXII_058.pdf [22] M. Zeman, J. Adam, K. Katovsky, A.A. Baldin, J. Vrzalova, et al. Reaction rates of residual nuclei produced in 59Co at the target QUINTA. In: Proceedings of the XXII. International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 061. ISSN: 1824-8039. Dostupné: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/061/Baldin%20ISHEPP%20XXII_061.pdf
135
Publikace autorky s vazbou na disertační práci [23] P. Chudoba, V. Wagner, J. Vrzalova, O. Svoboda, M. Suchopar, et al. Study of crosssections of yttrium (n,xn) threshold reactions. In: Proceedings of the XXII. International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 054. ISSN: 1824-8039. Dostupné: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/054/Baldin%20ISHEPP%20XXII_054.pdf [24] S. Kilim, M. Bielewicz, E. Strugalska-Gola, M. Szuta, J. Vrzalova, et al. Measurements of Np-237 incineration in ADS setup QUINTA. In: Proceedings of the XXII. International Baldin Seminar on High Energy Physics Problems. September 15-20, 2014, Dubna, Russia. Proceedings of Science [online]. 2014, No. 056. ISSN: 1824-8039. Dostupné: http://pos.sissa.it/archive/conferences/225/056/Baldin%20ISHEPP%20XXII_056.pdf [25] P. Chudoba, S.Kilim, V. Wagner, J. Vrzalova, O. Svoboda, et al. Measurement of crosssections of yttrium (n,xn) threshold reactions by means of gamma spectroscopy. In: Proceedings of the ERINDA Workshop. October 1-3, 2013, Geneva, Switzerland. CERN-Proceedings-2014002 [online]. pp. 53-57. ISBN: 978-92-9083-403-8. Dostupné z: https://indico.cern.ch/event/251800/material/1/0.pdf [26] P. Chudoba, V. Wagner, J. Vrzalova, O. Svoboda, M. Majerle, et al. Measurement of crosssections of yttrium (n,xn) threshold reactions by means of gamma spectroscopy. In: WDS'14 Proceedings of Contributed Papers. June 3-5, 2014, Prague. Matfyzpress. 2014, pp. 171-175. [27] P. Chudoba, S. Kilim, V. Wagner, J. Vrzalova, O. Svoboda. Study of (n,xn) reactions on yttrium. In: Proceedings of the XIX. Международная научная конференция молодых ученых и специалистов Объединенного института ядерных исследований (ОМУС ОИЯИ). February 16-20, 2015, Dubna, Russia (in print). [28] L. Zavorka, J. Adam, V. Brudanin, A. Baldin, J. Vrzalova, et al. Validation of Monte Carlo simulation of neutron production in a spallation experiment. Annals of Nuclear Energy [online]. 2015, Vol. 80, pp. 178-187. ISSN: 0306-4549. Dostupné z doi: 10.1016/j.anucene.2015.02.010 [29] J. Adam, A. Baldin, V. Chilap, W. Furman, J. Vrzalova, et al. Measurement of the highenergy neutron flux on the surface of the natural uranium target assembly QUINTA irradiated by deuterons of 4- and 8-GeV energy. JINR preprint [online]. 2014, E3-2014-92. Dostupné z: http://www1.jinr.ru/Preprints/2014/092(E3-2014-92).pdf
136
