Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikáln´ı fakulta

Diplomová práce

Filip Kˇr´ıˇzek Studium tˇr´ıˇstivých reakc´ı, produkce a transportu neutron˚ u v terˇc´ıch vhodných pro produkci neutron˚ u k transmutac´ım

´ Ustav ˇcásticové a jaderné fyziky Vedouc´ı diplomové práce: RNDr. Vladim´ır Wagner, CSc. Studijn´ı program: Jaderná a subjaderná fyzika

Podˇ ekov´ an´ı Na tomto m´ıstˇe bych rád bych podˇekoval svému ˇskoliteli RNDr. Vladim´ıru Wagnerovi, CSc., za odborné veden´ı a cenné pˇripom´ınky a RNDr. Andreji Kugle´ ˇ rovi, CSc., za pˇr´ıleˇzitost pracovat v oddˇelen´ı jaderné spektroskopie UJF AV CR. Dále bych chtˇel vyjádˇrit sv˚ uj d´ık Mgr. Anton´ınu Krásovi za zaj´ımavé podnˇety a komentáˇre. Nejvˇetˇs´ı vdˇek vˇsak zasluhuj´ı moji rodiˇce, kteˇr´ı u mˇe od mala podporovali zájem o poznáván´ı okoln´ıho svˇeta.

Prohlaˇsuji, ˇze jsem svou diplomovou práci vypracoval samostatnˇe a pouˇzil pouze literaturu uvedenou v pˇriloˇzeném seznamu. Nen´ı mi znám závaˇzn´ y d˚ uvod proti uˇzit´ı tohoto ˇskoln´ıho d´ıla ve smyslu § 60 Zákona ˇc. 121/2000 Sb., o právu autorském, o právech souvisej´ıc´ıch s právem autorsk´ ym a o zmˇenˇe nˇekter´ ych zákon˚ u (autorsk´ y zákon).

V Praze dne ......................

......................... 1

Obsah 1 Kr´ atk´ yu ´ vod do problematiky urychlovaˇ cem ˇ r´ızen´ ych ˇ cn´ıch technologi´ı 1.1 Vyhoˇrelé jaderné palivo . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2 Urychlovaˇcem ˇr´ızené transmutaˇcn´ı technologie . . . . . 1.3 Souˇcasná situace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4 Motivace a náplˇ n diplomové práce . . . . . . . . . . . . 2 Simulace tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce a n´ asledn´ eho transportu mem MCNPX 2.1 Pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstivé reakce . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Modely tˇr´ıˇstivé reakce . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3 Poˇc´ıtaˇcov´ y program MCNPX . . . . . . . . . . . .

transmuta. . . .

. . . .

. . . .

. . . .

. . . .

. . . .

. . . .

5 5 6 10 11

ˇ c´ astic progra12 . . . . . . . . . 12 . . . . . . . . . 13 . . . . . . . . . 13

3 Experiment´ aln´ı sestava a pr˚ ubˇ eh experimentu 3.1 Experimentáln´ı sestava . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Metoda aktivaˇcn´ıch detektor˚ u . . . . . . . . . . 3.2.1 Aktivaˇcn´ı reakce . . . . . . . . . . . . . 3.2.2 Um´ıstˇen´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u v sestavˇe 3.3 Pr˚ ubˇeh ozaˇrován´ı . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.4 Mˇeˇren´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u . . . . . . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

. . . . . .

15 15 15 17 19 20 20

4 Zpracov´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u 4.1 Program DEIMOS32 . . . . . . . . . . . 4.2 Opravy pro v´ ypoˇcet celkového v´ ytˇeˇzku . 4.3 Kalibrace u ´ˇcinnosti detektoru Ortec . . . 4.3.1 Efekt γ − γ kaskádn´ı koincidence 4.3.2 Urˇcen´ı efektivity t . . . . . . . . 4.3.3 Urˇcen´ı p´ıkové efektivity p . . . . 4.3.4 Metodická mˇeˇren´ı . . . . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

. . . . . . .

22 22 23 26 27 28 30 32

. . . . .

35 35 35 37 37 42

5 V´ ytˇ eˇ zky aktivaˇ cn´ıch reakc´ı 5.1 Hlin´ıkové aktivaˇcn´ı detektory . . . . 5.2 Kobaltové aktivaˇcn´ı detektory . . . . 5.3 Zlaté aktivaˇcn´ı detektory . . . . . . . 5.4 Bismutové aktivaˇcn´ı detektory . . . . 5.5 Diskuse pr˚ ubˇehu z´ıskan´ ych závislost´ı

. . . . .

. . . . .

. . . . . . .

. . . . .

. . . . . . .

. . . . .

. . . . . . .

. . . . .

. . . . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

. . . . .

6 Porovn´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u se simulacemi programu MCNPX 6.1 Simulované geometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6.2 Srovnán´ı v´ ysledk˚ u simulac´ı pro r˚ uzné geometrie . . . . . . . . . . . 6.3 Porovnán´ı v´ ytˇeˇzk˚ u z experimentu a ze simulac´ı . . . . . . . . . . . .

44 44 46 48

7 Z´ avˇ er

51

2

A Dodatek A – V´ ypoˇ cet v´ ytˇ eˇ zku izotopu A pomoc´ı anal´ yzy spektra z´ aˇ ren´ı gama, kter´ e doprov´ az´ı rozpad jeho dceˇ rin´ ych jader B a C A.1 Odvozen´ı ˇcasové závislosti poˇctu jader izotopu A . . . . . . . . . . A.2 Odvozen´ı ˇcasové závislosti poˇctu jader izotopu B . . . . . . . . . . A.3 Odvozen´ı ˇcasové závislosti poˇctu jader izotopu C . . . . . . . . . .

52 52 53 55

B Dodatek B 58 B.1 Tabulky v´ ytˇeˇzk˚ u aktivaˇcn´ıch reakc´ı . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 B.2 Aktivita drasl´ıku 40 K v pˇrirozeném pozad´ı . . . . . . . . . . . . . . 60 C Dodatek C – V´ ysledky simulac´ı

61

3

N´ azev pr´ ace: Studium tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı, produkce a transportu neutron˚ u v terˇc´ıch vhodn´ ych pro produkci neutron˚ u k transmutac´ım Autor: Filip Kˇr´ıˇzek ´ Katedra (´ ustav): Ustav ˇcásticové a jaderné fyziky MFF UK ´ ˇ Vedouc´ı diplomov´ e pr´ ace: RNDr. Vladim´ır Wagner, CSc., OJS UJF AV CR e-mail vedouc´ıho: [email protected] Abstrakt: Tato diplomová práce ˇcerp´ a tématicky z oblasti výzkumu urychlovaˇcem ˇr´ızených transmutaˇcn´ıch technologi´ı (ADTT). Zabýv´ a se zpracov´ an´ım ˇc´ asti ´ experimentu, který probˇehl na urychlovaˇci Nuklotron v SUJV Dubna v prosinci 2001. V tomto experimentu byla svazkem proton˚ u o energii 1,5 GeV ozaˇrov´ ana sestava, kterou tvoˇril tlustý olovˇený terˇc a blanket z uranových prut˚ u. Pomoc´ı metody aktivaˇcn´ıch detektor˚ u jsme zjiˇst’ovali, jak vypad´ a tvar energetického spektra neutron˚ u v radiáln´ım a v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce. Jako aktivaˇcn´ıch detektor˚ u bylo pouˇzito sendviˇc˚ u ze zlatých, bismutových, hlin´ıkových a kobaltových f´ oli´ı. Neutronový tok v nich vyvol´ aval jaderné reakce typu (n, γ), (n, xn), (n, pxn) apod. Výtˇeˇzky tˇechto reakc´ı jsme urˇcovali analýzou gama spekter oz´ aˇrených f´ oli´ı. Výsledky byly porovnány s poˇc´ıtaˇcovými simulacemi programu MCNPX, který je zaloˇzen na matematické metodˇe Monte Carlo. Kl´ıˇ cov´ a slova: ADTT, tˇr´ıˇstivé reakce, metoda aktivaˇcn´ıch detektor˚ u, bench mark testy, MCNPX. Title: The study of spallation reactions, neutron production and transport in the targets that are suitable for neutron production in transmutations Author: Filip Kˇr´ıˇzek Department: Institute of Particle and Nuclear Physics ´ ˇ Supervisor: RNDr. Vladim´ır Wagner, CSc., OJS UJF AV CR Supervisor’s e-mail address: [email protected] Abstract: The subject of this diploma thesis is related to the research field of the Accelerator Driven Transmutation Technologies (ADTT). The work deals with one part of an experiment, which was carried out on the JINR Dubna accelerator Nuclotron in December 2001. The experiment consisted of exposing a thick lead target and an uranium rod blanket to the 1,5 GeV proton beam from the accelerator. The Activation Detector Method was used to determine the shape of a neutron energetic distribution in radial and tangential directions to the target axis. The activation detectors had a form of sandwiches made from gold, bismuth, aluminium and cobalt foils. The neutron flux induced the nuclear reactions (n, γ), (n, xn), (n, pxn) etc. on them. The yields of these reactions were obtained from the gamma spectra analysis of irradiated foils. The results were compared with Monte Carlo based simulations made with the MCNPX code. Key words: ADTT, spallation reactions, the Activation Detector Method, bench mark tests, MCNPX. 4

1

Kr´ atk´ y u ´vod do problematiky urychlovaˇ cem ˇ r´ızen´ ych transmutaˇ cn´ıch technologi´ı

1.1

Vyhoˇ rel´ e jadern´ e palivo

Otázka budouc´ıho osudu vyhoˇrelého jaderného paliva je jedn´ım z hlavn´ıch a nejpalˇcivˇejˇs´ıch problém˚ u, které tráp´ı souˇcasnou energetiku. Dnes se nám v zásadˇe nab´ızej´ı dvˇe alternativy, jak s n´ım naloˇzit: bud’ je um´ıst´ıme do tzv. koneˇcného ˇ a reu ´loˇziˇstˇe, nebo o nˇeco draˇzˇs´ı varianta – pˇrepracov´ an´ı. Do doby, neˇz se Cesk´ publika rozhodne, jakou z tˇechto cest se vydá, bude svoje vyhoˇrelé palivové kazety umist’ovat v meziskladech po dobu 40 – 50 let. Koneˇcné u ´loˇziˇstˇe by mˇelo zajistit, aby se radioaktivn´ı izotopy1 obsaˇzené ve vyhoˇrelém palivu nedostaly po dobu nˇekolika des´ıtek tis´ıc let do biosféry. Podle projekt˚ u (viz [21]) by tomu mˇel zabránit systém hned nˇekolika bariér jak pˇr´ırodn´ıch, tak technick´ ych. Pro u ´loˇziˇstˇe je nutné zajistit geologicky vhodnou lokalitu, napˇr. nesm´ı se nacházet v seismicky aktivn´ı oblasti a nesm´ı do nˇej prosakovat spodn´ı voda. Proto se uvaˇzuje o vytvoˇren´ı koneˇcn´ ych u ´loˇziˇst’ v ˇzule, soli nebo v j´ılech. Dalˇs´ı poˇzadavky jsou kladeny na tˇesnost a korozivn´ı odolnost skladovac´ıch kontejner˚ u. Pˇrepracován´ı je o nˇeco v´ yhodnˇejˇs´ı zp˚ usob naloˇzen´ı s vyhoˇrel´ ym palivov´ ym ˇclánkem. Palivo vyjmuté z reaktoru stále jeˇstˇe obsahuje pˇribliˇznˇe 95 % uranu 238, 1 % ˇstˇepitelného uranu 235 a 1 % ˇstˇepitelného plutonia 239. Tyto suroviny lze znovu vyuˇz´ıt. Pouze 3 % pˇripadaj´ı na ˇstˇepné fragmenty a transurany. Ty v souˇcasnosti povaˇzujeme za odpad, a proto po vitrifikaci, tj. zataven´ı do skla, konˇc´ı v meziskladech. Zde budou tak dlouho, dokud se pro nˇe nevybuduje koneˇcné u ´loˇziˇstˇe. Nejd˚ uleˇzitˇejˇs´ı z nich, jak je udává [2], jsou uvedeny v tabulce 1.1. ˇ epn´ Stˇ y fragment 79 Se 85 Kr 90 Sr 93 Zr 99 Tc 107 Pd 126 Sn 129 I 135 Cs 137 Cs 151 Sm

T1/2 [roky] 65000 10, 7 28, 8 1, 5 × 106 2, 1 × 105 6, 5 × 106 1 × 105 1, 6 × 107 3 × 106 30 90

Hmotnost [kg] 0, 17 0, 39 13, 4 23 25 7, 3 0, 96 5, 8 9, 4 32 0, 4

Transuran 237

Np Am 242m Am 243 Am 243 Cm 244 Cm 241

T1/2 [roky] 2, 1 × 106 423 141 7400 28, 5 18, 1

Hmotnost [kg] 14, 5 16, 6 0, 022 2, 99 0, 011 0, 58

Tabulka 1.1: Roˇcn´ı produkce ˇstˇepn´ ych fragment˚ u a transuran˚ u v lehkovodn´ım reaktoru s v´ ykonem 3000 MW. 1ˇ

Rada z tˇechto izotop˚ u je nav´ıc i vysoce toxická, napˇr. izotopy plutonia.

5

Izotopy z tabulky 1.1 se rozpadaj´ı vˇetˇsinou jen velmi pomalu. Jejich u ńik do biosféry tak pro nás pˇredstavuje po dlouhou dobu potencionáln´ı riziko. Bylo by proto v´ yhodné pˇremˇenit co nejvˇetˇs´ı ˇcást dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u obsaˇzen´ ych ve vyhoˇrelém jaderném palivu na jiné izotopy, které jsou bud’ stabiln´ı, a nebo maj´ı alespoˇ n v´ yznamnˇe kratˇs´ı poloˇcas rozpadu. Jak to vˇsak provést? Rádi bychom se zde zm´ınili o jedné v souˇcasnosti intenzivnˇe studované technologii, která vyuˇz´ıvá ke zkrácen´ı doby ˇzivota dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u silné toky neutron˚ u. Jej´ı základn´ı myˇslenka je pomˇernˇe jednoduchá. Pokud sledovan´ y radioaktivn´ı izotop, s pˇrirozen´ ym poloˇcasem rozpadu T1/2 a u ´ˇcinn´ ym pr˚ uˇrezem pro záchyt neutronu σ, um´ıst´ıme do neutronového toku o velikosti Φ, bude vlivem neutronové absorpce a transmutace ub´ yvat jeho mnoˇzstv´ı rychleji, neˇz kdyby se rozpadal jen volnˇe. Rychlost pˇremˇeny na jin´ y nuklid m˚ uˇzeme vyjádˇrit pomoc´ı ef efektivn´ıho poloˇcasu transmutace T1/2 , pro kter´ y plat´ı ef T1/2 =

T1/2 Φσ . 1 + T1/2 ln 2

(1.1)

Detailn´ı odvozen´ı v´ yˇse uvedeného vztahu lze nalézt v [2]. Po neutronové absorpci vznikne izotop, kter´ y má odliˇsné fyzikáln´ı vlastnosti neˇz p˚ uvodn´ı jádro. Zmˇen´ı se tedy i poloˇcas jeho pˇremˇeny. Vˇetˇsinou se mus´ı záchyt neutronu, doprovázen´ y beta rozpadem nebo ˇstˇepen´ım, nˇekolikrát za sebou opakovat, neˇz se jádro dostane do stabiln´ı oblasti. Nutno dodat, ˇze vztah (1.1) je pˇresn´ y pouze pro tzv. monoenergetické pˇribl´ıˇzen´ı, kdy vˇsechny neutrony maj´ı pouze jednu energii. Ve skuteˇcnosti je situace o nˇeco sloˇzitˇejˇs´ı, protoˇze jak neutronov´ y tok tak u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez jsou funkcemi energie. V grafu na obrázku 1.1 je vidˇet, jak efektivn´ı poloˇcas transmutace nˇekter´ ych izotop˚ u z tabulky 1.1 závis´ı na velikosti toku tepeln´ ych neutron˚ u. Problémem je, ˇze izotopy z tabulky 1.1 maj´ı pouze mal´ y u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez pro záchyt tepelného neutronu2 . Pokud má b´ yt transmutace dostateˇcnˇe efektivn´ı, mus´ıme z´ıskat velmi intenzivn´ı neutronové toky, a to v ˇrádech aˇz 1016 n·s−1 cm−2 , viz [2]. A právˇe takto silné toky by mˇely b´ yt schopny vytváˇret urychlovaˇcem ˇr´ızené transmutaˇcn´ı technologie.

1.2

Urychlovaˇ cem ˇ r´ızen´ e transmutaˇ cn´ı technologie

Pod hlaviˇcku urychlovaˇcem ˇr´ızen´ ych transmutaˇcn´ıch technologi´ı (ADTT–Accelerator Driven Transmutation Technologies) zahrnujeme soubor ˇctyˇr program˚ u: • Urychlovaˇcem ˇr´ızená transmutace odpad˚ u (ATW–Accelerator Transmutation of Waste) by mohla v´ yrazn´ ym zp˚ usobem zkrátit dobu, po kterou je nutno vyhoˇrelé jaderné palivo skladovat, neˇz jeho aktivita klesne na u ´roveˇ n pˇrirozeného pozad´ı. Stˇr´ızlivé odhady hovoˇr´ı pouze o 30 – 50 letech. Tento projekt je rozpracováván zejména v americkém Los Alamos. Do nedávna jej vedl C. D. Bowman. Poˇc´ıtá se s pouˇzit´ım lineárn´ıho urychlovaˇce s proudem aˇz 250 mA a energi´ı proton˚ u 1,6 GeV. V reaktorech je velmi siln´ y neutronov´ y tok (aˇz 1014 n·s−1 cm−2 ). Ten pˇremˇen ˇuje izotopy s velk´ ym u ´ˇcinn´ ym pr˚ uˇrezem pro z´ achyt neutronu na izotopy, které maj´ı u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez menˇs´ı. 2

6

Obrázek 1.1: Efektivn´ı poloˇcasy transmutace v r˚ uznˇe siln´ ych neutronov´ ych toc´ıch, pˇrevzato z [2]. • Urychlovaˇcem ˇr´ızená produkce energie (ADEP–Accelerator Driven Energy Production nebo CERNsk´ y projekt Energy Amplifier ) má ˇsanci stát se v budoucnu nov´ ym zdrojem elektrické energie zaloˇzen´ ym na ˇstˇepen´ı uranu 233. Ten bychom z´ıskávali z thoria 232 séri´ı reakc´ı n +232 Th −→ 233 Th −→ 233 Pa −→

233

Th + γ, Pa + e− + ν¯, 233 U + e− + ν¯. 233

Jedná se v podstatˇe o neutronov´ y záchyt na jádˇre thoria 232, po kterém následuj´ı dva beta rozpady, nejprve na protaktinium 233, a poté na uran 233. Co se t´ yˇce mnoˇzstv´ı v´ yskytu v zemské k˚ uˇre, zauj´ımá thorium mezi prvky 40. m´ısto v poˇrad´ı. Jeho celosvˇetové zásoby jsou odhadovány na 3, 7 × 1012 kg. Jsou tedy asi tˇrikrát vˇetˇs´ı neˇz u uranu, viz [2]. Thorium je energeticky velice vydatné palivo. Ve dvanácti gramech 232 Th se ukr´ yvá stejné mnoˇzstv´ı energie jako ve tˇriceti tunách uhl´ı. Tento projekt je rozv´ıjen v CERNu a jeho duchovn´ım otcem je C. Rubbia. Proud proton˚ u o velikosti 5 – 6 mA by mˇel dodávat cyklotron. • Urychlovaˇcem ˇr´ızená pˇremˇena plutonia (ABC–Accelerator Based Conversion) má ambice bezpeˇcnˇe odstranit rozsáhlé zásoby 239 Pu z demontovan´ ych jadern´ ych hlavic. • Urychlovaˇcem ˇr´ızená produkce tritia (APT–Accelerator Production of Tritium) m˚ uˇze prob´ıhat ve vhodném materiálu reakcemi typu (n,3 H) pomoc´ı siln´ ych neutronov´ ych pol´ı, viz [3]. 7

Princip ADTT byl navrˇzen jiˇz v padesát´ ych letech 20. stolet´ı. Vyuˇz´ıvá kombinace urychlovaˇcové a reaktorové techniky. Tehdejˇs´ı urychlovaˇce vˇsak nedosahovaly potˇrebn´ ych v´ ykon˚ u ani stability provozu. Proto zájem o tuto oblast fyziky na nˇekolik des´ıtek let opadl. Teprve d´ıky nedávnému pokroku ve v´ yvoji urychlovaˇc˚ u se pomalu otev´ırá moˇznost myˇslenku projekt˚ u z padesát´ ych let realizovat. Nyn´ı zde pop´ıˇseme, jak vypadá jedna z navrhovan´ ych variant zaˇr´ızen´ı, v nˇemˇz by docházelo k pˇremˇenˇe dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u na krátkoˇzij´ıc´ı a nebo jeˇstˇe lépe na stabiln´ı. Jeho schématick´ y nákres je na obr. 1.2.

Obrázek 1.2: Schéma jedné varianty transmutaˇcn´ıho systému, pˇrevzato z [16]. ´ Ukolem urychlovaˇce je vytvoˇren´ı svazku proton˚ u o energii cca 1 GeV a proudu aˇz nˇekolika stovek mA. Tento svazek necháme procházet terˇcem z tˇeˇzkého kovu3 , kde bude iniciovat tzv. tˇr´ıˇstivé (spalaˇcn´ı) reakce. V nich se produkuje veliké mnoˇzstv´ı neutron˚ u s r˚ uzn´ ymi energiemi. Kaˇzd´ y proton jich vytvoˇr´ı v pr˚ umˇeru zhruba 10 aˇz 20. Terˇc je obklopen tzv. blanketem, viz obr. 1.3. Jedná se v podstatˇe o reaktorov´ y systém, kter´ y je trvale v podkritickém stavu. To znaˇcnˇe zvyˇsuje bezpeˇcnost provozu, protoˇze nem˚ uˇze doj´ıt k nekontrolovatelné ˇretˇezové ˇstˇepné reakci. Podkritiˇcnost ADTT systém˚ u je jednou z jejich hlavn´ıch v´ yhod ve srovnán´ı s klasick´ ymi reaktory. Neutronová bilance v blanketu je závislá na proudu v urychlovaˇci. V pˇr´ıpadˇe, ˇze jej vypneme, ˇstˇepné reakce se rychle zastav´ı. 3

Tˇeˇzké kovy z konce periodické tabulky jako napˇr. Ta, W, Pb nebo Bi jsou podle [19] v´ yhodné pro v´ yrobu spalaˇcn´ıho terˇce hned z nˇekolika d˚ uvod˚ u. Maj´ı velik´ y poˇcet neutron˚ u a proton˚ u v jádˇre, dobrou tepelnou vodivost, vysokou hustotu atd.

8

Obrázek 1.3: Schéma blanketu. V blanketu docház´ı k vlastn´ı transmutaci dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u na krátkodobé nebo stabiln´ı. Dˇeje se tak opakovanou séri´ı neutronov´ ych záchyt˚ u a beta pˇremˇen. U transuran˚ u m˚ uˇze probˇehnout po absorpci neutronu jaderné ˇstˇepen´ı. V nejˇcastˇeji uvaˇzovan´ ych schématech prob´ıhá v blanketu kromˇe této transmutace jeˇstˇe ˇstˇepen´ı uranu 233 a jeho produkce z thoria 232. V takovém pˇr´ıpadˇe má blanket tˇri základn´ı ˇcásti: • Vrstva nejbl´ıˇze terˇci obsahuje tˇeˇzkou vodu. Jej´ım u ´kolem je zmoderovat energetické spektrum neutron˚ u pˇricházej´ıc´ıch z terˇce. Mohou v n´ı b´ yt rozpuˇstˇeny nˇekteré izotopy, u nichˇz jsou k transmutaci potˇrebné neutrony s vyˇsˇs´ımi energiemi. • Ve stˇredn´ı ˇcásti blanketu proud´ı roztavené soli (LiF a BaF2 ), ve kter´ ych jsou rozpuˇstˇeny izotopy, jeˇz chceme transmutovat, viz tabulka 1.1, a také ˇstˇepiteln´ y uran 233. Interakc´ı s neutronov´ ym polem docház´ı k jejich pˇremˇenˇe. Pˇritom se uvolˇ nuje teplo, které se pˇredává pˇres v´ ymˇen´ık sekundárn´ımu okruhu. Teplota fluoridov´ ych sol´ı na v´ ystupu z blanketu je vysoká, cca 700 ◦ C. Proto má konverze tepelné energie v elektrickou dobrou u ´ˇcinnost. Elektˇrina se pak vyráb´ı standardn´ımi parogenerátory. • Ve vnˇejˇs´ı ˇcásti docház´ı k produkci uranu 233 z thoria 232. Thorium je tam rozpuˇstˇeno v tˇeˇzké vodˇe, která zároveˇ n slouˇz´ı i jako moderátor a reflektor. Na okruh fluoridov´ ych sol´ı mus´ı navazovat efektivn´ı chemicko-izotopická separace. Jej´ım u ´kolem je oddˇelovat dlouhoˇzij´ıc´ı izotopy od krátkodob´ ych a stabiln´ıch, které se pos´ılaj´ı do koneˇcného u ´loˇziˇstˇe. Jejich aktivita poklesne na u ´roveˇ n pˇrirozeného radioaktivn´ıho pozad´ı v ˇcasovém horizontu nˇekolika des´ıtek let. Dlouhoˇzij´ıc´ı izotopy se navracej´ı zpˇet do blanketu. 9

Oproti reaktor˚ um maj´ı ADTT systémy jeˇstˇe dalˇs´ı v´ yhody, napˇr. vzhledem k tomu, ˇze pracuj´ı pˇri normáln´ıch tlac´ıch, nen´ı u nich potˇreba pouˇz´ıt vysokotlaké nádoby. T´ım se sniˇzuje jejich cena a zároveˇ n maj´ı i vyˇsˇs´ı bezpeˇcnost provozu.

1.3

Souˇ casn´ a situace

Snahou je, aby takto navrˇzen´ y systém byl schopen vyrábˇet elektrickou energii za ceny, které by mohly konkurovat klasick´ ym zdroj˚ um, jako je tˇreba spalován´ı fosiln´ıch paliv nebo ˇstˇepen´ı uranu v atomov´ ych elektrárnách, viz [2]. V optimistickém scénáˇri by urychlovaˇc spotˇreboval asi 20 % vyrobené elektrické energie a zbytek by mohl dodávat do s´ıtˇe. D˚ uleˇzit´ ym pˇredpokladem u ´spˇeˇsnosti projektu ADTT je vˇsak doˇreˇsen´ı nˇekter´ ych ˇ technick´ ych otázek. Rada z nich je spojena s urychlovaˇcovou technikou. Souˇcasné urychlovaˇce stále jeˇstˇe nemaj´ı dostateˇcn´ y v´ ykon ani stabilitu provozu. Nen´ı uspokojivˇe zodpovˇezena otázka, jak bude protonov´ y svazek vyveden z vakua v urychlovaˇcové trubici do terˇce. Ve v´ yvoji ADTT systém˚ u je také celá ˇrada u ´kol˚ u pro materiálov´ y v´ yzkum, kter´ y mus´ı vytvoˇrit slitiny dostateˇcnˇe odolné v˚ uˇci poˇskozen´ı neutrony a v˚ uˇci korozivn´ım u ´ˇcink˚ um fluoridov´ ych sol´ı. Neustále se studuj´ı vlastnosti neutronového zdroje. Pro spalaˇcn´ı terˇc je nutné zvolit vhodn´ y materiál, geometrii a energii primárn´ıch proton˚ u, kter´ ymi jej budeme ostˇrelovat. Pˇri návrhu jeho optimáln´ı podoby jsou uˇziteˇcn´ ym pomocn´ıkem poˇc´ıtaˇcové programy, které simuluj´ı pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı a následn´ y transport neutron˚ u v materiálu. Jsou zaloˇzeny na matematické metodˇe Monte Carlo. Pˇri v´ ypoˇctech vyuˇz´ıvaj´ı r˚ uzné fyzikáln´ı modely tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı a knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u pro interakce neutron˚ u s jádry. Pˇresnost tˇechto program˚ u vˇsak zat´ım daleko zaostává za spolehlivost´ı program˚ u simuluj´ıc´ıch n´ızkoenergetické neutronové pole v klasickém reaktoru. Proto se v souˇcasnosti nˇekolik skupin fyzik˚ u po celém svˇetˇe zab´ yvá provádˇen´ım tzv. ,,bench mark “ test˚ u. Experimentálnˇe zkoumaj´ı produkci neutron˚ u v tlust´ ych terˇc´ıch a z´ıskané v´ ysledky porovnávaj´ı s poˇc´ıtaˇcov´ ymi simulacemi. Snaˇz´ı se tak testovat modely reakc´ı a platnosti knihoven u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u. Zaj´ımav´ ych v´ ysledk˚ u v tomto smˇeru dosáhla skupina francouzsk´ ych vˇedc˚ u z Laboratoire National SATURNE, kter´ ym jejich aparatura umoˇzn ˇuje mˇeˇrit u ´hlovou závislost tvaru energetického spektra neutron˚ u produkovan´ ych ve spalaˇcn´ım terˇci, viz [17]. Tradiˇcn´ı zem´ı, která vˇenuje hodnˇe pozornosti otázkám spojen´ ym s transmutaˇcn´ımi technologiemi, je Rusko. Vˇedci z Dubny pˇrikroˇcili od experiment˚ u s jednoduch´ ymi tlust´ ymi terˇci ke studiu vlastnost´ı sloˇzitˇejˇs´ıch sestav. Spalaˇcn´ı terˇc je v nich obklopen blanketem z uranov´ ych prut˚ u, viz [14, 15]. Studuje se produkce tepla v sestavˇe, koeficient jej´ıho energetického zes´ılen´ı, neutronová multiplikace, u ´ˇcinné pr˚ uˇrezy izotop˚ u z radioaktivn´ıho odpadu pro interakce s neutrony a protony, tvar energetického spektra produkovan´ ych neutron˚ u apod. Doplˇ nován´ım knihoven u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u pro interakce vysokoenergetick´ ych neutron˚ u se systematicky zab´ yvá také napˇr. skupina vˇedc˚ u v CERNu sdruˇzená do kolaborace n-TOF. Japonsk´ y v´ yzkumn´ yu ´stav pro atomovou energii (JAERI–Japan Atomic Energy Research Institute) ˇreˇs´ı dlouhodob´ y v´ yzkumn´ y a v´ yvojov´ y program OMEGA (Op-

10

tion Making Extra Gains from Actinides and Fission Products). V jeho rámci se vˇedci zab´ yvaj´ı separac´ı a transmutac´ı transuran˚ u a dlouhodob´ ych ˇstˇepn´ ych produkt˚ u. Snaˇz´ı se ˇreˇsit otevˇrené problémy spojené s v´ yvojem efektivn´ı chemickoizotopické separace. Tento projekt poˇc´ıtá i s návrhem jaderné elektrárny na bázi urychlovaˇce. Dva hlavn´ı projekty, ve kter´ ych se provád´ı v´ yzkum ADTT systém˚ u, tj. projekty v Los Alamos a v CERNu, jsme zmiˇ novali uˇz v odstavci 1.2, proto je na tomto m´ıstˇe jiˇz jen pˇripom´ınáme.

1.4

Motivace a n´ aplˇ n diplomov´ e pr´ ace

´ V SUJV Dubna (Spojené u ´stavy jadern´ ych v´ yzkum˚ u) se uskuteˇcnila jiˇz celá ˇrada experiment˚ u, pˇri nichˇz se protonov´ ym svazkem z urychlovaˇce ozaˇrovaly tlusté terˇce ze stˇrednˇe tˇeˇzk´ ych a tˇeˇzk´ ych prvk˚ u i sloˇzitˇejˇs´ı sestavy, viz napˇr. [11, 13, 14, 15]. Jejich u ´kolem bylo studovat jaderné procesy, ke kter´ ym v terˇc´ıch docház´ı, doplˇ novat knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u pro transurany a ˇstˇepné produkty, sledovat pr˚ ubˇeh transmutace radioaktivn´ıch vzork˚ u, mˇeˇrit produkci tepla apod. Jednou ze skupin, které provádˇej´ı takové experimenty je mezinárodn´ı seskupen´ı ,,Energie a transmu´ ˇ zamˇeˇrili na tace“. V jeho rámci se dr. A. Kugler a dr. V. Wagner z UJF AV CR studium neutronového pole v okol´ı spalaˇcn´ıho terˇce. Z´ıskaná experimentáln´ı data umoˇzn ˇuj´ı testovat pˇredpovˇedi poˇc´ıtaˇcov´ ych program˚ u, které simuluj´ı produkci a transport vysokoenergetick´ ych neutron˚ u v látce. ´ Tato diplomová práce se vˇenuje zpracován´ı experimentu, kter´ y probˇehl v SUJV Dubna v prosinci roku 2001. Jej´ım c´ılem je studovat produkci neutron˚ u ve vybran´ ych m´ıstech experimentáln´ı sestavy, sloˇzené z tlustého olovˇeného terˇce a blanketu z pˇr´ırodn´ıho uranu, a v´ ysledky porovnat s poˇc´ıtaˇcov´ ymi simulacemi programu MCNPX.

11

2

Simulace tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce a n´ asledn´ eho transportu ˇ c´ astic programem MCNPX

Pˇri v´ yvoji urychlovaˇcem ˇr´ızen´ ych transmutaˇcn´ıch technologi´ı hraj´ı kl´ıˇcovou roli poˇc´ıtaˇcové programy, které simuluj´ı pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstivé reakce a následn´ y transport a interakce sekundárn´ıch ˇcástic v r˚ uzn´ ych materiálech. Po matematické stránce jsou zaloˇzeny na metodˇe Monte Carlo. Pro vˇsechny moˇzné aplikace ADTT systém˚ u je d˚ uleˇzité, aby tyto programy co nejpˇresnˇeji modelovaly procesy prob´ıhaj´ıc´ı ve spalaˇcn´ım terˇci a blanketu a aby nám dávaly správné pˇredpovˇedi fyzikáln´ıch veliˇcin, které se t´ ykaj´ı produkce neutron˚ u, transmutace r˚ uzn´ ych izotop˚ u, v´ yvinu tepla, radiaˇcn´ıho poˇskozen´ı materiálu apod. Dˇr´ıve, neˇz se budeme zab´ yvat programem MCNPX, si nˇeco v krátkosti ˇreknˇeme o pr˚ ubˇehu tˇr´ıˇstivé reakce. Podrobnˇeji se této problematice vˇenuj´ı napˇr. publikace [4, 10].

2.1

Pr˚ ubˇ eh tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce

Prvn´ı fáze tˇr´ıˇstivé reakce se naz´ yvá vnitrojadern´ a kask´ ada. Je iniciována vysoce energetickou ˇcástic´ı, která pronikne do jádra a tam pruˇzn´ ymi sráˇzkami pˇredává svoji energii okoln´ım nukleon˚ um. Ty pak následnˇe mohou vyvolávat dalˇs´ı sráˇzky, ˇc´ımˇz postupnˇe docház´ı k distribuci energie mezi vˇsechny nukleony jádra. Rozsah a forma vnitrojaderné kaskády závis´ı na poˇctu nukleon˚ u v jádˇre a na energii 4 nalétávaj´ıc´ı ˇcástice . V této fázi tˇr´ıˇstivé reakce pˇrevaˇzuje emise ˇcástic ve smˇeru primárn´ıho projektilu. Jejich energie je vˇetˇsinou veliká, a proto mohou vyvolávat dalˇs´ı tˇr´ıˇstivé reakce v okoln´ım terˇcovém materiálu. ˇ ıkáme, ˇze se Na konci vnitrojaderné kaskády je jádro vysoce excitované. R´ nacház´ı v tzv. pˇredrovnováˇzném stavu. Energie jeˇstˇe nen´ı zcela rovnomˇernˇe rozprostˇrena mezi vˇsechny nukleony. V d˚ usledku tˇechto fluktuac´ı m˚ uˇze docházet k tzv. pˇredrovnováˇzn´ ym emis´ım ˇcástic. Stále se objevuje tendence preferovat pˇri emisi dopˇredné u ´hly. Energie vys´ılan´ ych ˇcástic vˇsak nen´ı uˇz tak vysoká jako pˇri vnitrojaderné kaskádˇe. Pˇredrovnováˇzn´ y stav plynule pˇrecház´ı do posledn´ı fáze tˇr´ıˇstivé reakce, kterou je rovnováˇzný rozpad. Energie se uˇz rovnomˇernˇe rozdˇelila mezi vˇsechny nukleony jádra a prob´ıhá jeho postupná deexcitace. Nejdˇr´ıve se tak dˇeje tzv. vypaˇrován´ım neutron˚ u a lehˇc´ıch fragment˚ u (deuteron˚ u, triton˚ u a alfa ˇcástic). Kdyˇz uˇz jádro nemá dostatek energie na to, aby mohlo dále vypaˇrovat, deexcituje se sériemi gama a beta pˇrechod˚ u. Pˇri rovnováˇzném rozpadu jsou ˇcástice emitovány izotropnˇe a jejich energie je v pr˚ umˇeru menˇs´ı, neˇz kdyby vznikly pˇri vnitrojaderné kaskádˇe nebo pˇredrovnováˇzné emisi. 4

Jestliˇze m´ a nalét´ avaj´ıc´ı ˇc´ astice energii v rozmez´ı 0,02 – 2 GeV, je jej´ı vlnová délka srovnatelná se vzdálenostmi mezi protony a neutrony v jádˇre. Sráˇzkové procesy se odehrávaj´ı na u ´rovni nukleon˚ u a m˚ uˇzeme tedy hovoˇrit o tzv. nukleonové kask´ adˇe. Pokud zv´ yˇs´ıme energii projektilu do oblasti 2 –10 GeV, doch´ az´ı pˇri nukleon-nukleonov´ ych interakc´ıch k pˇrekroˇcen´ı prahu pro produkci ˇcástic. Hojnˇe vznikaj´ı zejména piony, mezony s klidovou hmotou cca 135 MeV. Ve sráˇzkách se ale mohou vyprodukovat i tˇeˇzˇs´ı hadrony (napˇr. kaony nebo hyperony). Takto vzniklé ˇcástice se pak spolu s nukleony d´ ale u ´ˇcastn´ı vnitrojaderné kaskády a my hovoˇr´ıme o tzv. hadronové kask´ adˇe.

12

Nutno dodat, ˇze mezi jednotliv´ ymi fázemi tˇr´ıˇstivé reakce, jak jsme je zde nast´ınili, nen´ı ostrá hranice a mohou se navzájem prol´ınat.

2.2

Modely tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce

Probˇehla jiˇz celá ˇrada experiment˚ u, jejichˇz u ´ˇcelem bylo zkoumat r˚ uzná stádia tˇr´ıˇstivé reakce. Na základˇe anal´ yzy z´ıskan´ ych dat a s vyuˇzit´ım nejr˚ uznˇejˇs´ıch teoretick´ ych pˇredpoklad˚ u byly následnˇe sestaveny matematické modely schopné popsat procesy, ke kter´ ym v pr˚ ubˇehu tˇr´ıˇstivé reakce docház´ı. Vnitrojaderná kaskáda se simuluje pomoc´ı tzv. INC model˚ u (Intranuclear Cascade). Interakce mezi dopadaj´ıc´ı ˇcástic´ı a nukleony se bere jako sled binárn´ıch sráˇzek. Tyto modely vˇetˇsinou umoˇzn ˇuj´ı popsat jak nukleonovou, tak hadronovou kaskádu. Pˇredrovnováˇzn´ y stav jádra se nejˇcastˇeji popisuje pomoc´ı excitonového modelu. Excitonem se rozum´ı bud’ nukleon vybuzen´ y do stavu nad Fermiho hladinou, anebo neobsazen´ y jednoˇcásticov´ y stav pod Fermiho hladinou, tzv. d´ıra. Vyrovnáván´ı energie v jádˇre se dˇeje pomoc´ı dvouˇcásticov´ ych interakc´ı. Pˇredrovnováˇzné modely umoˇzn ˇuj´ı popsat emisi ˇcástic i fragment˚ u. Rovnováˇzn´ y rozpad jádra je popsán vypaˇrovac´ımi modely na základˇe statistick´ ych pˇr´ıstup˚ u. Pravdˇepodobnost, ˇze se jádro rozpadne do urˇcitého kanálu, je závislá na hustotˇe stav˚ u v koncovém kanále a na pravdˇepodobnosti pr˚ uchodu potenciálovou bariérou. Energie ˇcástic, které se produkuj´ı v ADTT systémech, se pohybuj´ı v pomˇernˇe ˇsirokém rozmez´ı. Abychom byli schopni popsat ˇsirokou paletu jev˚ u, ke kter´ ym v tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ıch a následném transportu ˇcástic docház´ı, musely b´ yt v´ yˇse zm´ınˇené modely sdruˇzeny do komplexnˇejˇs´ıch simulaˇcn´ıch program˚ u. K popisu transportu vysokoenergetick´ ych ˇcástic (nad 150 MeV) se dobˇre hod´ı ´ cinné pr˚ poˇc´ıtaˇcové programy pouˇz´ıvaj´ıc´ı INC modely. Uˇ uˇrezy pro interakce si tyto programy generuj´ı samy. K simulaci transportu a interakc´ı ˇcástic s energi´ı do cca 150 MeV je lépe pouˇz´ıt programy zaloˇzené na knihovnách evaluovan´ ych u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u.

2.3

Poˇ c´ıtaˇ cov´ y program MCNPX

Program MCNPX (viz [9, 12, 20]) v sobˇe spojuje dva starˇs´ı programy LAHET (Los Alamos High Energy Transport Code) a MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code). Pˇri v´ ypoˇctech se op´ırá o knihovny evaluovan´ ych u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u do 150 MeV a pro vyˇsˇs´ı energie o LAHETovské modely vnitrojadern´ ych kaskád. Poˇc´ıtaˇcov´ y program LAHET (viz [18]) byl vyvinut v Los Alamos k návrhu spalaˇcn´ıch terˇc˚ u. Je schopen popsat interakce a transport nukleon˚ u, pion˚ u, mion˚ u a antinukleon˚ u. Do nedávna se pouˇz´ıvala jeho kombinace s programem MCNP, ve které LAHET simuloval interakce a transport ˇcástic s energiemi nad 20 MeV a pod touto energi´ı se tyto procesy popisovaly pomoc´ı MCNP (viz [8]), kter´ y pˇri v´ ypoˇctech vyuˇz´ıvá ENDF/B-VI evaluované knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u do 20 MeV. LAHETovsk´ y model vnitrojaderné kaskády je pomˇernˇe pˇresn´ y pro energie nad

13

150 MeV, kde se daj´ı pouˇz´ıt poloklasické aproximace. Pod 150 MeV jsou ale jaderné reakce závislé na r˚ uzn´ ych detailech jaderné struktury a na kvantov´ ych rozptylov´ ych efektech. Z tˇechto d˚ uvod˚ u byly evaluované knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u rozˇs´ıˇreny aˇz do 150 MeV. Evaluované knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u do 150 MeV (viz [9, 12]), z nichˇz ˇcerpá MCNPX, vycházej´ı jednak z dostupného experimentáln´ıho materiálu a jednak z pˇredpovˇed´ı poˇc´ıtaˇcového programu GNASH. Ten pˇri v´ ypoˇctu u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u jadern´ ych reakc´ı pouˇz´ıvá pro modelován´ı rovnováˇzného rozpadu Hauserovu-Feshbachovu teorii a pro pˇredrovnováˇzn´ y rozpad excitonov´ y model. Pruˇzn´ y rozptyl a pˇr´ımé reakce jsou spoˇcteny z optického modelu. U lehk´ ych sekundárn´ıch ˇcástic generuje program GNASH kromˇe u ´ˇcinného pr˚ uˇrezu pro jejich produkci jeˇstˇe u ´hlovou závislost tvaru energetického spektra. U tˇeˇzk´ ych fragment˚ u a gama foton˚ u se pˇredpokládá, ˇze budou emitovány v´ıce ménˇe izotropnˇe. Proto se u nich poˇc´ıtá u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez produkce a energetické rozdˇelen´ı.

14

3

Experiment´ aln´ı sestava a pr˚ ubˇ eh experimentu

3.1

Experiment´ aln´ı sestava

Mezinárodn´ı skupina ,,Energie a transmutace“ vybudovala pro studium transmutace v poli neutron˚ u z tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı sestavu sloˇzenou z olovˇeného terˇce a blanketu z uranov´ ych prut˚ u, viz obr. 3.1. V r˚ uzn´ ych m´ıstech této sestavy se daj´ı umist’ovat r˚ uzné typy detektor˚ u a vzork˚ u urˇcen´ ych pro transmutace. Jej´ı nejd˚ uleˇzitˇejˇs´ı ˇcást´ı je olovˇen´ y terˇc, kter´ y má pr˚ umˇer 84 mm a délku 500 mm. Je rozdˇelen na nˇekolik segment˚ u, coˇz umoˇzn ˇuje z´ıskat informace o neutronovém poli i v jeho nitru. Uranov´ y blanket obklopuj´ıc´ı olovˇen´ y terˇc se skládá ze ˇctyˇr ˇcást´ı, viz obr. 3.2. Kaˇzdá obsahuje 30 stejn´ ych prut˚ u z pˇr´ırodn´ıho uranu hermeticky uzavˇren´ ych do hlin´ıkového pouzdra. Pruty maj´ı pr˚ umˇer 3,6 cm, délku 10,4 cm a hmotnost 1,72 kg. Jsou uchyceny v ocelové matrici, která urˇcuje jejich pˇresnou geometrickou polohu. Blanket ze ˇstˇepného materiálu zesiluje neutronov´ y tok produkovan´ y ve spalaˇcn´ım terˇci. Okolo blanketu se nacházelo neutronové st´ınˇen´ı zhotovené z kadmia a polyetylenu dopovaného bórem. Jeho u ´kolem bylo zajistit radiaˇcn´ı ochranu pracoviˇstˇe, zmoderovat a následnˇe absorbovat neutrony vyletuj´ıc´ı ze sestavy. Celá experimentáln´ı aparatura má velikou hmotnost, jenom uranov´ y blanket váˇz´ı cca 206,4 kg. Kv˚ uli snadnˇejˇs´ı manipulaci byla proto um´ıstˇena na voz´ıku, kter´ y jezdil po kolejnic´ıch. Tvar energetického spektra produkovan´ ych neutron˚ u bylo potˇreba zmˇeˇrit i v tˇeˇzko pˇr´ıstupn´ ych m´ıstech experimentáln´ı sestavy. Proto jsme pro jeho stanoven´ı pouˇzili tzv. metodu aktivaˇcn´ıch detektor˚ u.

3.2

Metoda aktivaˇ cn´ıch detektor˚ u

Neutrony interaguj´ı s okoln´ı látkou pˇreváˇznˇe silnou interakc´ı. S´ıla jejich elektromagnetického a slabého p˚ usoben´ı je o nˇekolik ˇrád˚ u slabˇs´ı a m˚ uˇzeme je v naˇsem pˇr´ıpadˇe zanedbat. Chceme-li nˇeco zjistit o tvaru energetického spektra neutron˚ u, mus´ıme se zamˇeˇrit na zkoumán´ı jadern´ ych reakc´ı, které neutrony vyvolávaj´ı v materiálu, j´ımˇz procházej´ı. Nejˇcastˇeji se jedná o absorpci neutronu (n,γ) a prahové reakce5 typu (n,2n), (n,3n) atd. Pˇri nich mohou vzniknout izotopy, které jsou radioaktivn´ı. Z anal´ yzy spektra záˇren´ı gama, které doprováz´ı jejich rozpad, lze urˇcit mnoˇzstv´ı, v jakém se v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı v daném m´ıstˇe naprodukovaly, viz kapitola 4. V m´ıstech, kde chceme urˇcit tvar energetického spektra neutron˚ u, umist’ujeme tzv. aktivaˇcn´ı detektory. Mohou m´ıt napˇr. podobu sendviˇc˚ u fóli´ı z r˚ uzn´ ych kov˚ u. ˇ Casto se pouˇz´ıvaj´ı hlin´ık, zlato, kobalt, mˇed’ nebo bismut. Rozmˇery aktivaˇcn´ıch detektor˚ u mus´ı b´ yt dostateˇcnˇe malé na to, aby byly pod hranic´ı prostorov´ ych zmˇen v neutronovém poli. Na druhou stranu, pokud je zhotov´ıme pˇr´ıliˇs malé, 5

Aby neutron vyvolal prahovou reakci na jádru, mus´ı m´ıt v˚ uˇci nˇemu nˇejakou minimáln´ı kinetickou energii. R˚ uzné reakce maj´ı obecnˇe jiné hodnoty sv´ ych prahov´ ych energi´ı.

15

Obrázek 3.1: Experimentáln´ı sestava.

Obrázek 3.2: Schéma olovˇeného terˇce a uranového blanketu.

16

nenaprodukuje se v nich dostateˇcn´ y poˇcet radioaktivn´ıch jader. Velikost aktivaˇcn´ıho detektoru je tedy kompromisem mezi tˇemito dvˇema poˇzadavky. Pro zrekonstruován´ı struktury neutronového pole je d˚ uleˇzité znát u sledovan´ ych prahov´ ych reakc´ı závislost u ´ˇcinného pr˚ uˇrezu na energii. Tvar energetického spektra pak z´ıskáme na základˇe ˇreˇsen´ı tzv. integráln´ıch Fredholmov´ ych rovnic, viz [14]. Pro i-t´ y typ reakce má Fredholmova rovnice tvar λi =

∞

Z 0

Φ(E)σi (E)dE,

(3.1)

~þLQQêSU$H]>EDUQ@

kde λi je pravdˇepodobnost, ˇze doˇslo k této reakci, σi = σi (E) je závislost jej´ıho u ´ˇcinného pr˚ uˇrezu na energii a Φ = Φ(E) je hledaná funkce, která udává, kolik neutron˚ u mˇelo v daném m´ıstˇe energii E. Veliˇcinu λi spoˇcteme jako pod´ıl celkového mnoˇzstv´ı radioaktivn´ıch jader, která se v i-tém typu reakce naprodukovala, ku poˇctu jader ve fólii, na kter´ ych k této reakci docház´ı a jeˇz byla vystavena u ´ˇcink˚ um p˚ usoben´ı neutronového pole. D˚ uleˇzité je, ˇze pro prahové reakce nen´ı nutné ve vztahu (3.1) integrovat od nuly. Staˇc´ı, kdyˇz za spodn´ı mez integrace zvol´ıme prahovou energii Etresh . V´ıme totiˇz, ˇze u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez je aˇz do Etresh nulov´ y, viz napˇr. obr. 3.3. Urˇcen´ı tvaru energetického spektra neutron˚ u je t´ım pˇresnˇejˇs´ı, ˇc´ım v´ıce v´ ysledk˚ u z r˚ uzn´ ych prahov´ ych reakc´ı máme k dispozici.

( >0H9@

Obrázek 3.3: Závislost u ´ˇcinného pr˚ uˇrezu prahové reakce 197 Au(n,2n)196 Au na energii primárn´ıho neutronu. V´ yhodou této metody je, ˇze aktivaˇcn´ı detektory jsou jednoduché, mohou b´ yt malé a snadno se umist’uj´ı do r˚ uzn´ ych poloh v˚ uˇci terˇci. Na druhou stranu má pouˇzit´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u i své nev´ yhody. Spektra záˇren´ı gama z ozáˇren´ ych fóli´ı mohou b´ yt znaˇcnˇe sloˇzitá, coˇz znesnadˇ nuje jejich interpretaci. Pˇrisp´ıvaj´ı do nich totiˇz vˇsechny moˇzné pˇrechody z r˚ uzn´ ych izotop˚ u. Mnoˇzstv´ı radioaktivn´ıch jader vznikl´ ych v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı se mus´ı z namˇeˇreného poˇctu impulz˚ u v p´ıc´ıch sloˇzitˇe vypoˇc´ıtávat, viz formule (4.6). Také urˇcen´ı tvaru energetického spektra neutron˚ u je velice komplikované. 3.2.1

Aktivaˇ cn´ı reakce

Pouˇzité detektory mˇely tvar ˇctverce o stranˇe 20 mm. Byly zhotoveny jako sendviˇce z bismutové, zlaté, hlin´ıkové a kobaltové fólie. Tyto prvky jsou monoizotopické, 17

tzn. ˇze maj´ı pouze jeden stabiln´ı izotop. S dobrou pˇresnost´ı lze ˇr´ıci, ˇze k jadern´ ym 6 reakc´ım docház´ı pouze na stabiln´ıch nuklidech . reakce 209

Bi(n,4n)206 Bi Bi(n,6n)204 Bi 209 Bi(n,8n)202 Bi 209 Bi(n,10n)200 Bi 209

prahová energie [MeV] 22,6 38,1 54,0 70,8

reakce 209

Bi(n,5n)205 Bi Bi(n,7n)203 Bi 209 Bi(n,9n)201 Bi 209 Bi(n,11n)199 Bi 209

prahová energie [MeV] 29,6 45,2 61,4 78,4

Tabulka 3.1: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na bismutu

209

Bi.

Jádro bismutu 209 Bi má v´ yrazn´ y pˇrebytek neutron˚ u nad protony. Pˇri interakci s neutronov´ ym polem na nˇem m˚ uˇze prob´ıhat celá ˇrada prahov´ ych reakc´ı. Ty nejv´ yznamnˇejˇs´ı z nich naleznete v tabulce 3.1. Vznikaj´ıc´ı izotopy maj´ı poloˇcasy rozpadu v ˇrádu nˇekolika hodin (viz tab. 5.4), coˇz je pro naˇse u ´ˇcely optimáln´ı délka. Vzhledem k tak ˇsiroké paletˇe reakc´ı, které mohou v aktivaˇcn´ım detektoru prob´ıhat, jsou namˇeˇrená spektra z bismutov´ ych fóli´ı ˇcasto velice sloˇzitá. reakce 197

Au(n,2n)196 Au 197 Au(n,4n)194 Au 197 Au(n,6n)192 Au

prahová energie [MeV] 8,1 23,2 38,9

reakce 197

Au(n,3n)195 Au 197 Au(n,5n)193 Au 197 Au(n,7n)191 Au

prahová energie [MeV] 14,8 30,2 45,7

Tabulka 3.2: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na zlatˇe 197 Au. Reakce 197 Au(n,γ)198 Au má velik´ yu ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez pro tepelné neutrony. Nˇekteré prahové reakce na zlatˇe 197 Au, které lze vyuˇz´ıt pˇri studiu energetického spektra neutron˚ u, jsou uvedeny v tabulce 3.2. Poloˇcasy rozpadu vznikaj´ıc´ıch izotop˚ u lze nalézt v tabulce 5.3. reakce

prahová energie [MeV] 27 27 Al(n,p) Mg 1,9

reakce

prahová energie [MeV] 27 24 Al(n,α) Na 5,5

Tabulka 3.3: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na hlin´ıku

27

Al.

Na stabiln´ım izotopu hlin´ıku 27 Al by se v principu daly studovat dvˇe aktivaˇcn´ı reakce 27 Al(n,p)27 Mg a 27 Al(n,α)24 Na, viz tabulka 3.3. U prvn´ı z nich je vˇsak ten problém, ˇze hoˇrˇc´ık 27 Mg má pouze krátk´ y poloˇcas rozpadu (cca 9 minut). Protoˇze 6

Na nˇekter´ ych j´ adrech ve f´ olii se mohou samozˇrejmˇe procesy typu (n,xn), (p,xn) apod. nˇekolikr´ at za sebou opakovat. Mnoˇzstv´ı takov´ ychto pˇr´ıpad˚ u je vˇsak zanedbatelné v porovnán´ı s poˇctem reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na stabiln´ıch nuklidech 197 Au, 209 Bi, 27 Al a 59 Co. Uved’me pˇr´ıklad: v jednom gramu zlata se nach´ az´ı zhruba 3 × 1021 jader 197 Au. Pokud si na základˇe tabulek B.1 nebo B.2 vypoˇcteme, kolik se n´ am naprodukovalo v gramu zlata napˇr. jader izotopu 198 Au, 9 dostaneme ˇc´ıslo v ˇr´ adu 10 .

18

mˇel pouˇzit´ y urychlovaˇc mal´ y proud (cca 40 pA) a ozaˇroval pomˇernˇe dlouhou dobu (cca 12 hod), saturoval se poˇcet jader u krátceˇzij´ıc´ıch izotop˚ u na n´ızké hodnotˇe. Po ukonˇcen´ı ozaˇrován´ı bylo nutné vyˇckat, aˇz poklesne aktivita sestavy na pˇrijatelnou hodnotu, aby se k n´ı mohl personál pˇribl´ıˇzit a sejmout vzorky. Za tuto dobu se témˇeˇr vˇsechen hoˇrˇc´ık 27 Mg rozpadl. Informace o neutronovém poli lze tud´ıˇz z´ıskat jen z v´ ytˇeˇzk˚ u druhé reakce. Rozpad radioaktivn´ıho sod´ıku 24 Na na 24 Mg má pro jadernou spektroskopii vhodn´ y poloˇcas T1/2 = 14, 96 hod. reakce

prahová energie [MeV] 59 Co(n,2n)58 Co 10,6 59 56 30,9 Co(n,4n) Co

reakce

prahová energie [MeV] 59 Co(n,3n)57 Co 19,4 59 55 41,2 Co(n,5n) Co

Tabulka 3.4: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na kobaltu

59

Co.

V kobaltov´ ych fóli´ıch vystaven´ ych toku tepeln´ ych neutron˚ u prob´ıhá bezpra59 60 60 hová reakce Co(n,γ) Co. Bohuˇzel, vlivem toho, ˇze se Co pouˇz´ıvá jako standardn´ı kalibraˇcn´ı záˇriˇc, staly se jeho dva pˇrechody 1332,50 keV a 1173,24 keV souˇcást´ı pˇrirozeného radioaktivn´ıho pozad´ı na vˇetˇsinˇe spektroskopick´ ych pracoviˇst’. Pˇri zpracován´ı bude tedy nutné s t´ımto dodateˇcn´ ym efektem poˇc´ıtat. Cenné informace o struktuˇre neutronového pole lze z´ıskat z anal´ yzy prahov´ ych reakc´ı na 59 kobaltu Co, viz tabulka 3.4. Vzniklé radioizotopy maj´ı vhodné poloˇcasy rozpadu pohybuj´ıc´ı se v rozmez´ı nˇekolika des´ıtek hodin aˇz nˇekolika málo let (viz tab. 5.2). Vˇsechny hodnoty prahov´ ych energi´ı v tabulkách 3.1 aˇz 3.4 jsme ˇcerpali z [1]. 3.2.2

Um´ıstˇ en´ı aktivaˇ cn´ıch detektor˚ u v sestavˇ e

Naˇs´ım u ´kolem bylo prostudovat podélné a radiáln´ı rozloˇzen´ı neutronového pole. Sendviˇce aktivaˇcn´ıch detektor˚ u promˇeˇruj´ıc´ı podélnou závislost tvaru energetického spektra neutron˚ u byly um´ıstˇeny ve vzdálenostech 0 cm, 12,5 cm, 25 cm, 37,5 cm a 50 cm od ˇcela terˇce mezi jeho segmenty, pˇriˇcemˇz mezi jejich stˇredem a osou terˇce byly 3 cm. Nákres jejich pozic v sestavˇe pˇri pohledu z boku se nacház´ı na obr. 3.4. Z odstavce 2.1 v´ıme, ˇze pˇri spalaci jsou ˇcástice s nejvˇetˇs´ımi energiemi emitovány ve

Obrázek 3.4: Pohled z boku na um´ıstˇen´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u v experimentáln´ı sestavˇe. Vˇsechny rozmˇery jsou udány v milimetrech. 19

smˇeru nalétávaj´ıc´ıho projektilu. Aktivaˇcn´ı detektory byly proto um´ıstˇeny tak, aby se nenacházely pˇr´ımo v protonovém svazku, ale aby v nich pˇritom mohlo docházet k interakc´ım s tvrd´ ym spektrem neutron˚ u z dopˇredn´ ych emis´ı.

Obrázek 3.5: Radiáln´ı rozm´ıstˇen´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u v experimentáln´ı sestavˇe ve vzdálenosti 12,5 cm od ˇcela terˇce. Vˇsechny rozmˇery jsou udány v milimetrech. Aktivaˇcn´ı detektory, pomoc´ı nichˇz mˇela b´ yt urˇcena radiáln´ı závislost tvaru energetického spektra neutron˚ u, byly um´ıstˇeny na pr˚ usvitce 12,5 cm od ˇcela terˇce. Jejich stˇredy byly vzdáleny od osy spalaˇcn´ıho terˇce 3 cm, 6 cm, 8,5 cm a 13,5 cm. Na obr. 3.5 vid´ıme zakresleny jejich polohy z pohledu ve smˇeru protonového svazku. Radiáln´ı závislost neutronového spektra jsme promˇeˇrovali ve vzdálenosti 12,5 cm od zaˇcátku terˇce z toho d˚ uvodu, protoˇze se zde pˇrepokládala maximáln´ı intenzita neutronového toku.

3.3

Pr˚ ubˇ eh ozaˇ rov´ an´ı

Ozaˇrován´ı experimentáln´ı sestavy prob´ıhalo na urychlovaˇci Nuklotron v Labo´ ratoˇri vysok´ ych energi´ı (SUJV Dubna) od 17 hod 40 min 11.12. 2001 do 5 hod 50 min 12.12. 2001. Integráln´ı protonov´ y tok7 za celé ozaˇrován´ı, tj. za dobu tirr = 43800 s, byl I(p+ ) = (1, 145 ± 0, 052) × 1013 p+ . Nalétávaj´ıc´ı protony mˇely energii 1,5 GeV. Pˇred zaˇcátkem experimentu se provedla kontrola zamˇeˇren´ı svazku na stˇred olovˇeného terˇce. Profil svazku se pˇritom sn´ımal na citlivé polaroidové filmy.

3.4

Mˇ eˇ ren´ı aktivaˇ cn´ıch detektor˚ u

Po skonˇcen´ı ozaˇrován´ı byly vˇsechny fólie pˇrevezeny z Laboratoˇre vysok´ ych energi´ı na spektroskopické pracoviˇstˇe Laboratoˇre jadern´ ych problém˚ u (LJAP). Nab´ırán´ı gama spekter z aktivaˇcn´ıch detektor˚ u prob´ıhalo od 12.12. do 15.12. 2001, pˇriˇcemˇz kobaltové fólie se jeˇstˇe dodateˇcnˇe pˇremˇeˇrovaly od 7.1. do 17.1. 2002. 7´

Udaj poch´ az´ı z mˇeˇren´ı pomoc´ı hlin´ıkov´ ych aktivaˇcn´ıch detektor˚ u.

20

Obrázek 3.6: HPGe spektrometr gama záˇren´ı od firmy Ortec. Pˇri mˇeˇren´ı na HPGe (High Purity Germanium) spektrometru firmy Ortec, viz obr. 3.6, byly vˇsechny vzorky umist’ovány do stejné pozice. U kaˇzdé fólie probˇehlo nab´ırán´ı spektra dvakrát aˇz tˇrikrát. Nejprve byly vˇsechny aktivaˇcn´ı detektory mˇeˇreny pouze krátkou dobu (30 min), abychom zaznamenali i krátceˇzij´ıc´ı izotopy. Posléze následovala série mˇeˇren´ı s delˇs´ımi expozicemi (1 hod aˇz 2 hod). Kv˚ uli omezen´ı vlivu pˇrirozeného radioaktivn´ıho pozad´ı a pro zajiˇstˇen´ı vyˇsˇs´ı radiaˇcn´ı bezpeˇcnosti na pracoviˇsti bylo kolem spektrometru Ortec masivn´ı olovˇené st´ınˇen´ı. K um´ıstˇen´ı a upevnˇen´ı vzorku do správné geometrické pozice v˚ uˇci gama spektrometru slouˇzila fixaˇcn´ı destiˇcka. Spolu se vzorkem se zasouvala do plastového roˇstu s dráˇzkami, viz obr. 3.7. T´ım byla pro vˇsechna mˇeˇren´ı definována stejná geometrická pozice. Neurˇcitost v nastaven´ı vzdálenosti mezi vzorkem a beryliov´ ym okénkem spektrometru byla dána v˚ ul´ı fixaˇcn´ı destiˇcky v roˇstu a byla menˇs´ı neˇz 1 mm. Ovlivnˇen´ı efektivity detektoru nepˇresnost´ı v urˇcen´ı polohy je podrobnˇeji diskutováno v odstavci 4.3.4.

Obrázek 3.7: Schéma uspoˇrádán´ı spektroskopick´ ych mˇeˇren´ı, pˇrevzato z [11].

21

4

Zpracov´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u

Pomoc´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u mˇeˇr´ıme lokáln´ı tvar energetického spektra neutronového pole pouze nepˇr´ımo. K jeho následné rekonstrukci mus´ıme u vybran´ ych radioaktivn´ıch jader znát mnoˇzstv´ı, v jakém se naprodukovala v aktivaˇcn´ıch detektorech v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı, viz odstavec 3.2. Následuj´ıc´ı kapitola pojednává o tom, jak lze vypoˇc´ıtat zastoupen´ı daného radioizotopu ve vzorku na základˇe v´ ysledk˚ u anal´ yzy spektra záˇren´ı gama, které vzorek vyzaˇruje.

4.1

Program DEIMOS32

Rozpady radioaktivn´ıch izotop˚ u doprováz´ı gama záˇren´ı, které vzniká pˇri pˇreskoc´ıch mezi excitovan´ ymi stavy dceˇriného jádra. Energetické série takov´ ychto pˇrechod˚ u jsou pro dan´ y rozpad jedineˇcné. Umoˇzn ˇuj´ı nám tedy urˇcit pˇr´ıtomnost a zastoupen´ı daného radioizotopu ve vzorku. Ke zpracován´ı gama spekter ozáˇren´ ych fóli´ı bylo pouˇzito programu DEIMOS32 [6, 7]. Spektrum záˇren´ı ze vzorku je v nˇem reprezentováno histogramem s 8192 kanály. Jeho rozsah byl nastaven zhruba od 50 keV do 3500 keV. Program umoˇzn ˇuje ve zvoleném intervalu energi´ı fitovat plochy p´ık˚ u Gaussovou kˇrivkou, pˇriˇcemˇz pozad´ı je aproximováno polynomem druhého stupnˇe. Postupn´ ymi iteracemi se metodou nejmenˇs´ıch ˇctverc˚ u hledá tˇeˇziˇstˇe p´ıku, jeho amplituda a poloˇs´ıˇrka. Nafitované parametry oznaˇcen´ ych p´ık˚ u, jako napˇr. energie, poloˇs´ıˇrka, plocha a jej´ı statistická chyba, zapisuje program DEIMOS32 do v´ ystupn´ı tabulky.

Obrázek 4.1: Fit ploch u p´ık˚ u 820,3 keV a 825,2 keV bismutu 200 thalia Tl v grafickém prostˇred´ı programu DEIMOS32.

22

203

Bi a 828,3 keV

4.2

Opravy pro v´ ypoˇ cet celkov´ eho v´ ytˇ eˇ zku

V této ˇcásti odvod´ıme vztah, pomoc´ı nˇehoˇz z plochy p´ıku Ndet (E) nafitované programem DEIMOS vypoˇcteme celkové mnoˇzstv´ı vyprodukovaného izotopu. Vzorec je pomˇernˇe dlouh´ y, a proto pro snadnˇejˇs´ı orientaci budeme prob´ırat jednotlivé ˇcásti, ze kter´ ych se skládá, popoˇradˇe. Jeho obecnˇejˇs´ı podobu naleznete v [11]. • Oprava na intenzitu gama pˇ rechodu Iγ (E), efektivitu detektoru p (E) a efekty kask´ adn´ıch koincidenc´ı v rozpadov´ em sch´ ematu 1 . Iγ (E)p (E)COI

(4.1)

Rozpady excitovan´ ych stav˚ u dceˇriného jádra mohou prob´ıhat r˚ uzn´ ymi cestami. Intenzita gama pˇrechodu Iγ (E) udává pravdˇepodobnost, ˇze se pˇri rozpadu jádra vyzáˇr´ı foton s energi´ı E. Pro dva r˚ uzné pˇreskoky má obecnˇe jinou hodnotu, viz [5]. Efektivita detektoru p (E) je pravdˇepodobnost, ˇze detektor zaregistruje veˇskerou energii vyzáˇreného fotonu. Takto z´ıskan´ y impulz se zaznamená do p´ıku plného pohlcen´ı. Protoˇze gama kvantum m˚ uˇze b´ yt vysláno r˚ uzn´ ymi smˇery, záleˇz´ı velikost p (E) na vnitˇrn´ı u ´ˇcinnosti detektoru i na vzájemné poloze detektoru a vzorku. V kapitole 4.3.3 lze nalézt vztahy (4.20) a (4.21), které popisuj´ı energetickou závislost p´ıkové efektivity pouˇzitého detektoru, tj. p = p (E). Opravn´ y faktor COI zohledˇ nuje efekt tzv. kaskádn´ıch koincidenc´ı. Závis´ı na konkrétn´ım tvaru rozpadového schématu. Protoˇze jaderné stavy ˇzij´ı vˇetˇsinou jen velmi krátce, m˚ uˇze doj´ıt k tomu, ˇze souˇcasnˇe registrujeme ˇcást a nebo celou energii u v´ıce foton˚ u z jedné kaskády. Proto se plocha nˇekter´ ych p´ık˚ u umˇele zvˇetˇsuje, zat´ımco u jin´ ych je menˇs´ı, neˇz by mˇela ve skuteˇcnosti b´ yt. Jak se faktor COI poˇc´ıtá, je v následuj´ıc´ım odstavci 4.3.1 vysvˇetleno na pˇr´ıkladu jednoduchého rozpadového schématu. • Oprava na rozpad izotopu od konce ozaˇ rov´ an´ı do konce mˇ eˇ ren´ı Mnoˇzstv´ı radioaktivn´ıho izotopu ub´ yvá s ˇcasem podle exponenciáln´ıho rozpadového zákona. D˚ uleˇzit´ ymi veliˇcinami, které nám ˇr´ıkaj´ı, jak rychle proces pˇremˇeny prob´ıhá, jsou poloˇcas rozpadu T1/2 nebo rozpadová konstanta λ. Dohromady je svazuje jednoduch´ y vztah λT1/2 = ln 2. Pˇredpokládejme, ˇze od konce ozaˇrován´ı do zaˇcátku mˇeˇren´ı ubˇehla doba t0 a ˇze mˇeˇren´ı prob´ıhalo po ˇcas treal . Kdyˇz vynásob´ıme poˇcet namˇeˇren´ ych rozpad˚ u faktorem exp(λt0 ) , (4.2) 1 − exp(−λtreal ) z´ıskáme mnoˇzstv´ı izotopu na konci ozaˇrován´ı. V´ yˇse uveden´ y vztah lze odvodit jednoduchou u ´vahou. Je-li n(t) poˇcet jader v ˇcase t, pak rozpadov´ y zákon zn´ı n(t) = n(0) exp(−λt). 23

Pro nás bude n(0) mnoˇzstv´ı jader sledovaného izotopu na konci ozaˇrován´ı. Poˇcet zaregistrovan´ ych rozpad˚ u v pr˚ ubˇehu mˇeˇren´ı oznaˇcme ∆n. Je roven rozd´ılu mnoˇzstv´ı jader na jeho zaˇcátku a na jeho konci, tedy ∆n = n(t0 ) − n(t0 + treal ). Dosad´ıme-li sem z rozpadového zákona, pak ∆n = n(0) exp(−λt0 ) − n(0) exp[−λ(t0 + treal )]. Odtud m˚ uˇzeme snadno vyjádˇrit, kolikrát je poˇcet jader na konci ozaˇrován´ı vˇetˇs´ı neˇz poˇcet registrovan´ ych rozpad˚ u. exp(λt0 ) n(0) = . ∆n 1 − exp(−λtreal ) • Oprava na mrtvou dobu detektoru Mrtvou dobou detektoru rozum´ıme ˇcas, kter´ y je potˇreba ke ˇcten´ı signálu a jeho následnému zápisu do pamˇeti, k regeneraci citlivé ˇcásti detektoru apod. V jej´ım pr˚ ubˇehu nejsou registrovány ˇzádné signály z okol´ı. Pokud tedy mˇeˇren´ı prob´ıhalo po ˇcas treal , pak byl detektor u ´ˇcinn´ y jen po dobu tlive , pˇriˇcemˇz tlive < treal . Oprava na mrtvou dobu detektoru je dána pod´ılem treal . tlive

(4.3)

• Oprava na rozpad izotopu bˇ ehem ozaˇ rov´ an´ı K rozpadán´ı radioaktivn´ıho izotopu docház´ı samozˇrejmˇe uˇz v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı. Necht’ ozaˇrován´ı trvalo po dobu tirr . Na jeho zaˇcátku nebyla ve fólii ˇzádná jádra sledovaného izotopu a na konci jich tam bylo n(0). Dále pˇredpokládejme, ˇze v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı vzniklo za jednotku ˇcasu ve vzorku pr˚ umˇernˇe P tˇechto jader. Rozpadová konstanta mˇela velikost λ. Poˇcet jader n sledovaného izotopu v ozaˇrovaném vzorku v ˇcase t < 0 se ˇr´ıd´ı diferenciáln´ı rovnic´ı dn = P − λn. dt M˚ uˇzeme ji ˇreˇsit napˇr. separac´ı promˇenn´ ych Z

0

Z

dt =

−tirr

n(0)

0

dn . P − λn

Prvn´ı integrál je snadn´ y a druh´ y vyˇreˇs´ıme substituc´ı u = P − λn. Tedy plat´ı tirr =

Z

P −λn(0)

P

du . −λu

Odtud dostáváme rovnici −λtirr = ln

P − λn(0) , P

24

ze které vyjádˇr´ıme rychlost produkce radioaktivn´ıho izotopu, tj. veliˇcinu P : P =

λn(0) . 1 − exp(−λtirr )

Následuj´ıc´ı pod´ıl nám udává, kolikrát v´ıce jader sledovaného izotopu vzniklo za celou dobu ozaˇrován´ı tirr oproti poˇctu, kter´ y zbyl ve vzorku na jeho konci, P tirr λtirr = . n(0) 1 − exp(−λtirr )

(4.4)

Potom v´ yraz na pravé stranˇe bude naˇse oprava na rozpad izotopu bˇehem ozaˇrován´ı. • Normov´ an´ı na jednotku hmotnosti vzorku a jeden svazkov´ y proton Pro dalˇs´ı anal´ yzu bylo v´ yhodné vztáhnout poˇcet vznikl´ ych jader izotopu na jednotku hmotnosti fólie a jeden svazkov´ y proton: 1 , mI(p+ )

(4.5)

kde m je hmotnost fólie a I(p+ ) celkov´ y tok proton˚ u ve svazku. Necht’ sledovan´ y izotop vyzaˇruje fotony s energi´ı E. Uváˇz´ıme-li vˇsechny opravy popsané v´ yrazy (4.1) aˇz (4.5), pak mezi plochou p´ıku pˇrechodu Ndet (E) a celkov´ ym poˇctem vyprodukovan´ ych jader izotopu, vztaˇzen´ ym na jeden nalétávaj´ıc´ı proton a na jednotku hmotnosti fólie, plat´ı následuj´ıc´ı vztah: Nyield =

treal 1 exp(λt0 ) λtirr Ndet (E) . + Iγ (E)p (E)COI tlive mI(p ) 1 − exp(−λtreal ) 1 − exp(−λtirr )

(4.6)

V´ yˇse uveden´ y vztah byl pouˇzit pˇri anal´ yzách vˇetˇsiny spekter. Pokud vyjdeme z Fredholmovy rovnice, viz (3.1), pak lze pro v´ ytˇeˇzek odvodit následuj´ıc´ı relaci: Nyield =

Z ∞ 1 Φ(E)σ(E)dE, Ar mu I(p+ ) 0

(4.7)

kde Ar je relativn´ı atomová hmotnost prvku, z nˇehoˇz je fólie zhotovena, a mu oznaˇcuje atomovou hmotnostn´ı jednotku (mu = 1, 66×10−27 kg). Integrace souˇcinu toku Φ = Φ(E) a u ´ˇcinného pr˚ uˇrezu σ = σ(E), kter´ y má pˇr´ısluˇsná reakce, se provád´ı pˇres energii E. Rozpady krátkodob´ ych izotop˚ u nebylo moˇzné detekovat pˇr´ımo. Mnoˇzstv´ı, v jakém se v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı naprodukovaly, se ale dá urˇcit, sledujeme-li pˇremˇeny jejich dceˇrin´ ych jader. Podrobnˇeji se tomuto tématu vˇenujeme v odstavci A. V´ ytˇeˇzek mateˇrského izotopu jsme pak poˇc´ıtali na základˇe vztahu (A.20) nebo (A.26).

25

izotop 60

Co 60 Co 57 Co 57 Co 133 Ba 133 Ba 133 Ba 133 Ba 133 Ba 88 Y 88 Y 137 Cs 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu

E [keV] 1173,2 1332,5 122,1 136,5 81,0 276,4 302,9 356,0 383,8 898,0 1836,1 661,7 121,8 244,7 295,9 344,3

Iγ [%] 99,97 99,98 85,60 10,68 34,06 7,16 18,33 62,05 8,94 93,70 99,20 85,1 28,37 7,53 0,447 26,57

izotop 152

Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu

E [keV] 367,8 411,1 778,9 867,4 964,1 1085,8 1089,7 1112,1 1212,9 1299,1 1408,0 123,1 247,9 591,8 723,3 756,8

Iγ [%] 0,816 2,24 12,94 4,25 14,61 10,21 1,73 13,64 1,42 1,63 21,01 40,79 6,95 4,99 20,22 4,57

izotop 154

Eu Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 154

E [keV] 873,2 996,3 1004,8 1274,4 1596,5 238,6 241,1 277,4 300,1 549,8 853,2 727,3 860,6 1620,7 2614,5

Iγ [%] 12,27 10,6 18,01 35,19 1,80 43,5 4,10 2,30 3,28 0,114 30,6 6,58 4,50 1,49 35,86

Tabulka 4.1: Kalibraˇcn´ı standardy.

4.3

Kalibrace u ´ˇ cinnosti detektoru Ortec

Gama spektra vˇsech fóli´ı byla mˇeˇrena ve stejné geometrii. Kalibraci u ´ˇcinnosti detektoru Ortec jsme provedli pomoc´ı standardn´ıch bodov´ ych záˇriˇc˚ u o pˇredem známé aktivitˇe. Pˇrehled energi´ı a absolutn´ıch intenzit linek pouˇzit´ ych pˇri kalibraci uvád´ıme v tabulce 4.1. Podrobnˇejˇs´ı u ´daje o tˇechto pˇrechodech, jako napˇr. jejich konverzn´ı koeficienty a vˇetv´ıc´ı pomˇery, lze nalézt v [5, 22, 23]. Pokud záˇriˇc vyˇsle M foton˚ u s energi´ı E a v aktivn´ı ˇcásti detektoru se zcela pohlt´ı energie N (E) z nich, pak p´ıkovou efektivitu detektoru p definujeme jako p (E) =

N (E) . M

(4.8)

Velikost M m˚ uˇzeme snadno spoˇc´ıtat ze známé aktivity8 zdroje k urˇcitému datu. Jestliˇze od doby, kdy mˇel záˇriˇc aktivitu A0 , do zaˇcátku mˇeˇren´ı ubˇehl ˇcas T a mˇeˇren´ı trvalo po dobu τ , pak poˇcet foton˚ u emitovan´ ych z pˇrechodu o energii E je roven M = Iγ (E)

Z

T +τ

T

A0 exp(−λt)dt = Iγ (E)

A0 exp(−λT ) {1 − exp(−λτ )}, λ

(4.9)

kde Iγ (E) je absolutn´ı intenzita sledovaného pˇrechodu a λ rozpadová konstanta záˇriˇce. Pokud je doba mˇeˇren´ı v´ yraznˇe kratˇs´ı neˇz poloˇcas rozpadu radioaktivn´ıho 8 Aktivita zdroje radioaktivn´ıho z´ aˇren´ı je definována jako poˇcet rozpad˚ u za sekundu. S rostouc´ım ˇcasem jej´ı velikost A(t) exponenciálnˇe klesá, A(t) = A0 exp(−λt), kde A0 je aktivita v okamˇziku, od nˇejˇz mˇeˇr´ıme ˇcas t .

26

vzorku, m˚ uˇzeme s dobrou pˇresnost´ı exponenciálu exp(−λτ ) aproximovat pouze prvn´ımi dvˇema ˇcleny Taylorova rozvoje, tj. . exp(−λτ ) = 1 − λτ. Vztah (4.9) se pak zjednoduˇs´ı na M = Iγ (E)A0 τ exp(−λT ). 4.3.1

(4.10)

Efekt γ − γ kask´ adn´ı koincidence

Typické stˇredn´ı doby ˇzivota excitovan´ ych jadern´ ych hladin jsou vˇetˇsinou nesm´ırnˇe krátké (ˇrádovˇe kratˇs´ı neˇz doba sbˇeru náboje v detektoru), proto se pˇri mˇeˇren´ı spekter m˚ uˇze stát, ˇze souˇcasnˇe registrujeme dva a v´ıce r˚ uzn´ ych foton˚ u z jedné kaskády, tzv. efekt γ − γ kaskádn´ı koincidence. V pˇr´ıpadˇe, ˇze se v detektoru pohlt´ı veˇskerá energie, kterou tato gama kvanta nesou, z´ıskáme elektrick´ y impulz, jenˇz se pˇriˇcte do sumaˇcn´ıho p´ıku. Jeho plocha, tj. poˇcet impulz˚ u v nˇem, se tak umˇele zvˇetˇs´ı. U pˇrechod˚ u z jedné kaskády se m˚ uˇze také stát, ˇze souˇcasnˇe zaregistrujeme celou energii u jednoho fotonu a jen jej´ı ˇcást u ostatn´ıch gama kvant. V´ ysledn´ y impulz je pak zaznamenán mimo p´ık plného pohlcen´ı. Jeho plocha je tud´ıˇz menˇs´ı, neˇz by ve skuteˇcnosti mˇela b´ yt. Namˇeˇrené poˇcty impulz˚ u v p´ıc´ıch tedy mus´ıme s ohledem na tyto efekty opravit. Základn´ı myˇslenky, podle kter´ ych konstruujeme korekˇcn´ı vzorce na efekt γ − γ kaskádn´ı koincidence, probereme na pˇr´ıkladˇe jednoduchého rozpadového schématu, viz obr. 4.2. V prvn´ım pˇribl´ıˇzen´ı budeme pˇredpokládat, ˇze smˇer v´ yletu foton˚ u

A

B C

Obrázek 4.2: Kaskádn´ı rozpadové schéma. z pˇrechod˚ u B a C je na sobˇe nezávisl´ y. V detektoru m˚ uˇze doj´ıt k tomu, ˇze se seˇctou jejich energie. Namˇeˇren´ y poˇcet impulz˚ u odpov´ıdaj´ıc´ı pˇreskoku A se tak umˇele zvˇetˇs´ı. Plocha p´ıku náleˇzej´ıc´ı ˇcistému γ-pˇrechodu A je u ´mˇerná souˇcinu jeho absolutn´ı intenzity Iγ (A) a efektivity pro plné pohlcen´ı fotonu v citlivé oblasti detektoru p (A). Poˇcet impulz˚ u v sumaˇcn´ım p´ıku (B+C) je naproti tomu u ´mˇern´ y souˇcinu absolutn´ı intenzity Iγ (B) γ-pˇrechodu B, vˇetv´ıc´ıho pomˇeru na pˇrechod C a(C), pravdˇepodobnosti c(C), ˇze se pˇri pˇreskoku C vyˇsle reáln´ y foton, a efektivit pro plné pohlcen´ı obou gama kvant v detektoru p (B) a p (C). Veliˇcina c(C) je spojena

27

s konverzn´ım koeficientem α(C) pˇrechodu C vztahem c(C) =

1 . α(C) + 1

(4.11)

Koeficient zvˇetˇsen´ı plochy p´ıku A oznaˇcme S(A). Spoˇcteme jej jako pod´ıl plochy sumaˇcn´ıho p´ıku (B+C) a plochy p´ıku, která odpov´ıdá ˇcistému γ-pˇrechodu A, tedy p (B)p (C) Iγ (B) a(C)c(C) . (4.12) S(A) = Iγ (A) p (A) Namˇeˇren´ y poˇcet impulz˚ u z pˇrechod˚ u B a C bude naopak oproti reálné situaci menˇs´ı. Koeficient pˇredstavuj´ıc´ı zmenˇsen´ı plochy L(B) p´ıku B z´ıskáme tak, ˇze vynásob´ıme pravdˇepodobnost a(C)c(C), ˇze po pˇreskoku B následuje záˇriv´ y pˇrechod C, pravdˇepodobnost´ı t (C), ˇze foton C zanechá v citlivé ˇcásti detektoru energii vˇetˇs´ı, neˇz je rozliˇsovac´ı schopnost detektoru. A tedy máme L(B) = a(C)c(C)t (C).

(4.13)

Koeficient L(C), kter´ y udává zmenˇsen´ı plochy p´ıku C, obdrˇz´ıme analogickou u ´vahou Iγ (B) a(C)c(C)t (B). (4.14) L(C) = Iγ (C) Rozpadová schémata jsou u nˇekter´ ych jader znaˇcnˇe sloˇzitá. Plochy p´ık˚ u mohou b´ yt zároveˇ n ovlivnˇeny jak koincidenˇcn´ı sumac´ı S(A), tak i koincidenˇcn´ımi ztrátami L(A). Zavedeme-li opravn´ y faktor COI = (1 − L(A))(1 + S(A)),

(4.15)

pak skuteˇcn´ y poˇcet impulz˚ u N (A) v p´ıku A souvis´ı s namˇeˇrenou hodnotou Ndet (A) vztahem Ndet (A) N (A) = . (4.16) COI 4.3.2

Urˇ cen´ı efektivity t

Gama kvanta interaguj´ı s materiálem detektoru tˇremi hlavn´ımi zp˚ usoby: fotoefektem, Comptonov´ ym rozptylem a tvorbou elektron-pozitronov´ ych pár˚ u. M˚ uˇze se stát, ˇze detektor nezaregistruje celou energii fotonu, ale pouze jej´ı ˇcást. Proto zavád´ıme efektivitu t , která nám udává pravdˇepodobnost, ˇze bude u fotonu zaznamenána energie vˇetˇs´ı, neˇz je rozliˇsovac´ı schopnost detektoru. Efektivitu t pro pˇrechod s energi´ı E lze stanovit pomoc´ı kalibraˇcn´ıho zdroje o pˇredem známé aktivitˇe jako t =

Ntot − Nback , M

(4.17)

kde Ntot je celkov´ y poˇcet zaregistrovan´ ych pulz˚ u pocházej´ıc´ıch ze sledovaného pˇrechodu o energii E, Nback je poˇcet pulz˚ u maj´ıc´ıch p˚ uvod v jin´ ych zdroj´ıch (napˇr. 28

pˇrirozené pozad´ı, ostatn´ı pˇrechody nebo ˇsum detektoru) a M oznaˇcuje celkov´ y poˇcet gama kvant uvaˇzovaného pˇrechodu, jeˇz kalibraˇcn´ı záˇriˇc emitoval. Ze vztah˚ u (4.8) a (4.17) lze urˇcit pomˇer N (E) p = . t Ntot − Nback

(4.18)

Jeho hodnoty m˚ uˇzeme s dostaˇcuj´ıc´ı pˇresnost´ı stanovit pro záˇriˇce, které maj´ı jen dva, a nebo jeˇstˇe lépe jen jeden pˇrechod. V naˇsem pˇr´ıpadˇe jsme pouˇzili spektra 57 Co, 60 Co, 137 Cs a 88 Y. Rozpad 137 Cs doprováz´ı pouze jedin´ y pˇrechod. Má energii 660,61 keV. Spektrum 88 Y obsahuje dva dobˇre oddˇelitelné pˇrechody 898,0 keV a 1836,1 keV. Izotop kobaltu 57 Co má dvˇe energeticky si bl´ızké linky 122,06 keV a 136,47 keV. Lze pˇredpokládat, ˇze se v log-log ˇskále na intervalu 122,06 keV – 136,47 keV bude pomˇer p /t mˇenit s energi´ı pˇribliˇznˇe lineárnˇe. Jeho hodnotu jsme proto vypoˇcetli pro ,,fiktivn´ı p´ık“9 , kter´ y leˇz´ı ve spektru na pozici dané váˇzen´ ym pr˚ umˇerem ploch obou linek, tj. 123,68 keV. Podobnˇe bylo postupováno také v pˇr´ıpadˇe kobaltu 60 Co. U nˇej nalezneme bl´ızké pˇrechody 1173,2 keV a 1332,5 keV.,,Fiktivn´ı p´ık“, pro kter´ y byla spoˇctena velikost pomˇeru efektivit, leˇzel na pozici 1249,06 keV.

&R

OQε S ε W

&V

<

OQ(

&R

<

Obrázek 4.3: Závislost ln(p /t ) na ln(E). Z´ıskané hodnoty pˇrirozeného logaritmu pomˇeru efektivit ln(p /t ) v závislosti na pˇrirozeném logaritmu energie pˇrechodu ln(E) byly vyneseny do grafu na obr. 9

Poˇcet impulz˚ u ve ,,fiktivn´ım p´ıku“ je roven souˇctu ploch obou kobaltov´ ych linek.

29

4.3. Pokud jimi proloˇz´ıme pomoc´ı metody nejmenˇs´ıch ˇctverc˚ u parabolu, m˚ uˇzeme energetickou závislost efektivity t s dostateˇcnou pˇresnost´ı vyjádˇrit jako pod´ıl p´ıkové efektivity p a exponenciály kvadratické funkce logaritmu energie t (E) =

p (E) , exp(a ln E + b ln E + c) 2

(4.19)

kde a = 0, 1305, b = −2, 307 a c = 7, 707 jsou nafitované koeficienty. 4.3.3

Urˇ cen´ı p´ıkov´ e efektivity p

P´ıkovou efektivitu jsme urˇcovali ze vztahu (4.8). Podle (4.16) závis´ı N (E), tj. poˇcet foton˚ u sledovaného pˇrechodu, u nichˇz se zaznamená celá jejich energie, na velikosti opravného faktoru COI. Z odstavce 4.3.1 ale v´ıme, ˇze pˇri v´ ypoˇctu COI potˇrebujeme znát efektivity p a t . V pˇredchoz´ım paragrafu 4.3.2 jsme svázali veliˇcinu t s p´ıkovou efektivitou vztahem (4.19). Proto bylo nutno (4.8) ˇreˇsit iteraˇcn´ı metodu. V kaˇzdém iteraˇcn´ım kroku byla z experimentálnˇe zjiˇstˇen´ ych ploch p´ık˚ u uvaˇzovan´ ych pˇrechod˚ u, viz tabulka 4.1, vypoˇctena p´ıková efektivita p,exp . Z´ıskan´ ymi body závislosti p,exp = p,exp (E) jsme prokládali metodou nejmenˇs´ıch ˇctverc˚ u kˇrivku ve tvaru p,fit (E) = exp{

4 X

qj lnj E} pro E < Esplit ,

(4.20)

ki lni E} pro E ≥ Esplit .

(4.21)

j=0

p,fit (E) = exp{

1 X i=0

Pozn.: Kv˚ uli pˇresnˇejˇs´ımu nafitován´ı jsme parametrem Esplit = 300 keV rozdˇelili ˇ adn´ spektrum na dvˇe ˇcásti. Z´ y fyzikáln´ı v´ yznam vˇsak teto parametr nemá. Následnˇe byly pomoc´ı závislosti p,fit = p,fit (E) urˇceny hodnoty opravn´ ych faktor˚ u COI10 u pˇrechod˚ u pouˇzit´ ych ke kalibraci. To nám umoˇznilo korigovat experimentáln´ı aktivity. Poté zapoˇcala dalˇs´ı iterace. V´ ysledné hodnoty koeficient˚ u ve vztaz´ıch (4.20) a (4.21) jsou: q4 = −0, 2533 , q3 = 5, 8747 , q2 = −50, 77 , q1 = 192, 8 a q0 = −272, 6 a k1 = −0, 8897 a k0 = 2, 463. Kalibraˇcn´ı kˇrivku detektoru Ortec pro pouˇzitou geometrii jsme vynesli do grafu na obr. 4.4. Vyznaˇcené body jsou zjiˇstˇené hodnoty experimentáln´ıch efektivit p,exp (E) pro jednotlivé pˇrechody. Jimi je proloˇzena závislost p,fit (E), popsaná vztahy (4.20) a (4.21). 10

Korekˇcn´ı faktor COI, zohledˇ nuj´ıc´ı efekt kaskádn´ıch koincidenc´ı, je silnˇe závisl´ y na pozici pˇrechodu v r´ amci rozpadového schématu jadern´ ych hladin.

30

OQε S

(X

(X

%D

3E

5Q

7O

&R

<

&R

&V

%L

OQ(

Obrázek 4.4: Kalibraˇcn´ı kˇrivka detektoru Ortec.

ε S H[Sε S ILW

(X &V

(X

%D

%L

3E

( >NH9@

&R

5Q

&R

<

7O

Obrázek 4.5: Pomˇer experimentáln´ıch a nafitovan´ ych efektivit detektoru Ortec. 31

Pro srovnán´ı, jak spolu souhlas´ı nafitovaná a experimentálnˇe zjiˇstˇená závislost p´ıkové efektivity, jsme do grafu na obrázku 4.5 vynesli hodnoty jejich pomˇeru, tj. p,exp (E)/p,fit (E). V pˇr´ıpadˇe u ´plnˇe pˇresné kalibrace by vˇsechny body leˇzely na pˇr´ımce procházej´ıc´ı jednotkou. Chyba kalibrace byla odhadnuta pomoc´ı stˇredn´ı kvadratické odchylky sP

σ =

(p,fit (E) − p,exp (E))2 , n−1

(4.22)

kde n je poˇcet vˇsech gama pˇrechod˚ u pouˇzit´ ych pˇri kalibraci, pˇres které se ve vzorci provád´ı sumace. Velikost stˇredn´ı kvadratické odchylky vycház´ı pomˇernˇe veliká σ = 3, 9 %. Je to zejména d´ıky tomu, ˇze kv˚ uli mal´ ym aktivitám ozáˇren´ ych fóli´ı bylo nutno mˇeˇrit v tˇesné geometrii, tzn. ˇze vzorek byl um´ıstˇen bl´ızko gama spektrometru. U siln´ ych kalibraˇcn´ıch záˇriˇc˚ u byly p´ıky negaussovsky deformované vlivem koincidenc´ı s rentgenov´ ym záˇren´ım z atomárn´ıho obalu. 4.3.4

Metodick´ a mˇ eˇ ren´ı

• Vliv pˇ resnosti definice geometrie vzorku na p´ıkovou efektivitu detektoru. Od 18.2. do 2.3. 2004 jsme provádˇeli spoleˇcná mˇeˇren´ı s vˇedeck´ ymi pracovn´ıky ´ z oddˇelen´ı jaderné spektroskopie SUJV Dubna. V jejich rámci bylo mimo jiné také testováno, jak ovlivn´ı neurˇcitost v um´ıstˇen´ı vzorku p´ıkovou efektivitu detektoru. Neurˇcitost jsme simulovali podkládán´ım pap´ıru pod záˇriˇc. Ten byl um´ıstˇen v dráˇzce 3 cm od beryliového okénka spektrometru. Vzájemná pozice vzorku a detektoru byla podobná11 jako pˇri experimentu v roce 2001. Abychom ocenili velikost maximáln´ı moˇzné systematické chyby, která takto vzniká, provedli jsme následuj´ıc´ı test. Cesiov´ y záˇriˇc (137 Cs) byl desetkrát mˇeˇren samotn´ y (bez pap´ıru), tedy v pozici, ve které se provádˇela kalibrace, a desetkrát byl pˇri mˇeˇren´ı vypodloˇzen pap´ırem. Po kaˇzdém mˇeˇren´ı jsme vˇzdy záˇriˇc z fixaˇcn´ı destiˇcky12 sejmuli a znovu jej na ni upevnili do p˚ uvodn´ı pozice. Z namˇeˇren´ ych dat byla následnˇe podle vztahu (4.8) urˇcena odpov´ıdaj´ıc´ı p´ıková efektivita. V´ ysledky testu jsou zapsány v tabulce 4.2. Jejich grafické znázornˇen´ı je na obrázku 4.6. Vodorovné ˇcáry jsou vypoˇctené stˇredn´ı hodnoty obou typ˚ u mˇeˇren´ı, p,bez pap´ıru = (0, 02551 ± 0, 00014) a p,podloˇzeno pap´ırem = (0, 02788 ± 0, 00017). V datech je dobˇre patrn´ y rozd´ıl mezi mˇeˇren´ımi s podloˇzen´ ym pap´ırem a bez nˇeho. Systematická chyba, která se tak vnáˇs´ı do mˇeˇren´ı absolutn´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u, je cca 10 %. Na urˇcen´ı relativn´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u, tj. pomˇer˚ u mezi v´ ytˇeˇzky, vˇsak vliv m´ıt nebude. 11

Vzdálenost mezi detektorem a vzorkem byla oproti experimentu z roku 2001 o nˇeco menˇs´ı. Proto je zde nepˇresnost v definici geometrie v´ yraznˇejˇs´ı. 12 Fixaˇcn´ı destiˇcka slouˇz´ı k upevnˇen´ı vzorku do správné geometrické pozice v˚ uˇci detektoru. Spolu se vzorkem se zasouv´ a do plastového roˇstu s dráˇzkami. T´ım je pro vˇsechna mˇeˇren´ı definována stejn´ a geometrick´ a pozice.

32

ˇc.m. 1 2 3 4 5

Bez pap´ıru p ˇc.m. 0,0255(4) 6 0,0253(5) 7 0,0252(5) 8 0,0253(5) 9 0,0253(4) 10

p 0,0255(4) 0,0255(5) 0,0255(4) 0,0258(4) 0,0262(5)

Podloˇ zeno pap´ırem ˇc.m. p ˇc.m. p 1 0,0285(5) 6 0,0271(5) 2 0,0281(5) 7 0,0280(5) 3 0,0277(5) 8 0,0277(5) 4 0,0281(6) 9 0,0280(5) 5 0,0274(5) 10 0,0281(5)

Tabulka 4.2: Zjiˇstˇené hodnoty p´ıkové efektivity detektoru pro oba typy proveden´ ych mˇeˇren´ı. (Pozn. ˇc.m.= ˇc´ıslo mˇeˇren´ı) • Vliv pˇ resnosti um´ıstˇ en´ı mˇ eˇ ren´ eho vzorku na p´ıkovou efektivitu detektoru. Dalˇs´ım zdrojem systematick´ ych chyb m˚ uˇze b´ yt napˇr. téˇz nepˇresné um´ıstˇen´ı ozáˇrené fólie na fixaˇcn´ı destiˇcku. Tato problematika je diskutována v [13] na str. 34 – 35, kde autor ukazuje, ˇze chyba, která takto vzniká, je menˇs´ı neˇz 1 %. Jelikoˇz jsme naˇse mˇeˇren´ı provádˇeli na stejném spektrometru a v podobné geometrii jako on, lze oˇcekávat, ˇze tento efekt bude m´ıt srovnateln´ y vliv. • Mˇ eˇ ren´ı stability detektoru pomoc´ı pˇ rechodu 1460,83 keV z pˇ rirozen´ eho radioaktivn´ıho pozad´ı. Pˇrechod 1460,83 keV je vyzaˇrován pˇri rozpadu drasl´ıku 40 K na stabiln´ı argon 40 Ar. Poloˇcas této pˇremˇeny je velmi dlouh´ y, 1, 277 × 109 let. Drasl´ık 40 vzniká pˇri interakc´ıch kosmického záˇren´ı s atmosférou. Aktivita pˇrechodu 1460,83 keV v pˇrirozeném pozad´ı z˚ ustává konstantn´ı. Jestliˇze byl detektor Ortec stabiln´ı po celou dobu mˇeˇren´ı, mˇeli bychom v tomto p´ıku registrovat stejn´ y poˇcet pˇr´ıpad˚ u za jednotku ˇcasu. Oznaˇcme Ndet (1460, 83) poˇcet impulz˚ u v p´ıku 1460,83 keV a tlive dobu mˇeˇren´ı. Pak má platit: Ndet (1460, 83) = konst. tlive V´ ysledky tohoto pod´ılu z´ıskané z bismutov´ ych, zlat´ ych a kobaltov´ ych soubor˚ u gama spekter naleznete v tabulce B.3. Pro vˇetˇs´ı názornost jsme je vynesli do grafu na obrázku 4.7. O tom, ˇze se skuteˇcnˇe jedná o statistick´ y rozptyl namˇeˇren´ ych hodnot kolem konstanty, se pˇresvˇedˇc´ıme, pokud pro tento soubor dat spoˇcteme hodnotu jeho χ2 . Poˇcet stupˇ n˚ u volnosti je roven poˇctu mˇeˇren´ı, v naˇsem pˇr´ıpadˇe tedy 56. Hodnota χ2 vztaˇzená na jeden stupeˇ n volnosti vycház´ı pˇribliˇznˇe 1,2. Toto ˇc´ıslo je velmi bl´ızké hodnotˇe 1, kterou bychom mˇeli obdrˇzet v ideáln´ım pˇr´ıpadˇe, pokud by se jednalo o ˇcistˇe statistick´ y rozptyl.

33

%H]SDStUX

3RGORåHQRSDStUHP

StNRYiHIHNWLYLWDε

þtVORP HQt

Obrázek 4.6: Vliv um´ıstˇen´ı vzorku pˇri mˇeˇren´ı na p´ıkovou efektivitu detektoru.

SRþHWStSDG$]DVHNXQGX

þtVORGDWRYpKRVRXERUXVHVSHNWUHP

Obrázek 4.7: Konstantn´ı aktivita drasl´ıku 34

40

K v pˇrirozeném pozad´ı.

5

V´ ytˇ eˇ zky aktivaˇ cn´ıch reakc´ı

Po ozáˇren´ı se u kaˇzdé fólie mˇeˇrilo jej´ı gama spektrum. C´ılem jeho následné anal´ yzy bylo vypoˇc´ıtat u urˇcit´ ych izotop˚ u mnoˇzstv´ı, v jakém se v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı v aktivaˇcn´ım detektoru naprodukovaly. Jako nástroj k prohl´ıˇzen´ı spekter nám poslouˇzil program DEIMOS32, viz odstavec 4.1. V tabulkách 5.1 aˇz 5.5 jsou vypsány pˇrechody, které doprovázej´ı pˇremˇenu sledovan´ ych radionuklid˚ u, a s jejichˇz pomoc´ı jsme urˇcovali tzv. v´ ytˇeˇzek. V´ ytˇeˇzkem, tj. veliˇcinou Nyield , rozum´ıme mnoˇzstv´ı vyprodukovan´ ych jader daného radioizotopu, které je vztaˇzeno na jeden svazkov´ y 13 proton a gram hmotnosti fólie. Spoˇcteme jej podle vztahu (4.6). Vyzaˇroval-li sledovan´ y izotop pˇri své pˇremˇenˇe v´ıce pˇrechod˚ u, stanovili jsme u nˇej v´ ysledn´ y v´ ytˇeˇzek jako váˇzen´ y pr˚ umˇer v´ ytˇeˇzk˚ u od vˇsech jeho pˇrechod˚ u. Sendviˇce fóli´ı, které promˇeˇrovaly radiáln´ı závislost energetického spektra neutron˚ u, se nacházely 12,5 cm od ˇcela terˇce ve vzdálenostech 3 cm, 6 cm, 8,5 cm a 13,5 cm od jeho osy, viz obr. 3.5. Sendviˇce, které zjiˇst’ovaly podéln´ y tvar spektra, byly um´ıstˇeny 3 cm od osy terˇce ve vzdálenostech 0 cm, 12,5 cm, 25 cm, 37,5 cm a 50 cm od jeho zaˇcátku, viz obr. 3.4. V´ ytˇeˇzky sledovan´ ych izotop˚ u v aktivaˇcn´ıch detektorech, které byly na v´ yˇse zm´ınˇen´ ych pozic´ıch, naleznete v tabulkách B.1 a B.2. Na základˇe hodnot v tˇechto tabulkách byly sestaveny grafy na obrázc´ıch 5.1 aˇz 5.8.

5.1

Hlin´ıkov´ e aktivaˇ cn´ı detektory

Na jádrech hlin´ıku prob´ıhala reakce 27 Al(n,α)24 Na. Vznikaj´ıc´ı izotop sod´ıku je nestabiln´ı. Charakteristiky, které popisuj´ı jeho rozpad, lze nalézt v tabulce 5.1. Data pocházej´ı z [5, 22]. izotop 24

Na

typ poloˇcas pˇremˇeny rozpadu β− 14,959 h

energie gama kvant [keV] 1368,633 2754,028

abs. intenzita pˇrechodu [%] 100 99,944

Tabulka 5.1: Charakteristiky rozpadu sod´ıku 24. Závislost velikosti v´ ytˇeˇzku sod´ıku 24 Na v podélném, resp. v radiáln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce naleznete v grafech na obrázc´ıch 5.1, resp. 5.2.

5.2

Kobaltov´ e aktivaˇ cn´ı detektory

Na kobaltu 59 prob´ıhala celá ˇrada jadern´ ych reakc´ı. Vˇetˇsinou vˇsak mˇely pouze mal´ y v´ ytˇeˇzek. Proto jsme se v této práci omezili pouze na ty nejintenzivnˇejˇs´ı z nich: záchyt tepelného neutronu 59 Co(n,γ)60 Co a prahové reakce 59 Co(n,xn)59−x+1 Co, 59 Co(p,pxn)59−x Co apod. V tabulce 5.2 jsou uvedeny nˇekteré parametry rozpadu radioaktivn´ıch izotop˚ u 60 Co, 58 Co, 57 Co, 56 Co a 55 Co. Typ pˇremˇeny m˚ uˇze b´ yt bud’ 13

V´ ytˇeˇzky u izotop˚ u s velmi kr´ atk´ ym poloˇcasem rozpadu jsme urˇcovali pomoc´ı gama pˇrechod˚ u, které poch´ azej´ı z pˇremˇen jejich dceˇrin´ ych jader, podle (A.20) nebo (A.26).

35

(

1D

(

1 \LHOG

(

(

(

(

Obrázek 5.1: Produkce sod´ıku

24

SRORKDSRGpOWHUþH>FP@

Na v závislosti na poloze podél spalaˇcn´ıho terˇce.

(

1D

(

1 \LHOG

(

(

(

(

UDGLiOQtSRORKD>FP@

Obrázek 5.2: Radiáln´ı produkce sod´ıku 12,5 cm od jeho zaˇcátku.

24

Na vzhledem k ose terˇce ve vzdálenosti

36

beta rozpad ( β − ) nebo elektronov´ y záchyt (EC). V posledn´ıch dvou sloupc´ıch je v´ yˇcet energi´ı a absolutn´ıch intenzit gama pˇrechod˚ u, které pˇremˇenu daného izotopu doprovázej´ı. Data pocházej´ı z [5, 22]. izotop 60

Co

typ pˇremˇeny β−

58

Co Co

EC EC

70,82 d 271,79 d

56

Co

EC

77,27 d

55

Co

EC

17,53 h

57

poloˇcas rozpadu 5,2717 r

energie gama abs. intenzita kvant [keV] pˇrechodu [%] 1173,237 99,9736 1332,501 99,9856 810,764 99 122,061 85,60 136,474 10,68 846,771 100 1238,282 67,6 931,3 75

Tabulka 5.2: Charakteristiky rozpadu izotop˚ u kobaltu. V pˇrirozeném pozad´ı spektroskopického pracoviˇstˇe jsme zjistili pˇr´ıtomnost obou pˇrechod˚ u kobaltu 60 Co. U tohoto izotopu bylo tedy nutné pˇri zpracováván´ı namˇeˇren´ ych dat od zjiˇstˇené plochy p´ıku odeˇc´ıtat souˇcin doby mˇeˇren´ı a aktivity pˇrechodu v pˇrirozeném pozad´ı.

5.3

Zlat´ e aktivaˇ cn´ı detektory

Na zlat´ ych aktivaˇcn´ıch detektorech jsme studovali v´ ytˇeˇzky následuj´ıc´ıch proces˚ u: 197 198 197 Au(n,γ) Au, tj. záchyt tepelného neutronu na zlatˇe Au, a prahové reakce typu 197 Au(n,xn)197−x+1 Au, 197 Au(p,pxn)197−x Au apod. V tabulce 5.3 je uveden pˇrehled charakteristik rozpad˚ u nestabiln´ıch izotop˚ u 189 zlata. Data pocházej´ı z [5, 23]. Zlato Au má velmi krátk´ y poloˇcas rozpadu. Proto jsme jeho v´ ytˇeˇzek urˇcovali z gama pˇrechod˚ u, které doprováz´ı rozpad jeho dceˇriného jádra 189 Pt. 189 −−−−→ 189 Ir −− −−→ 189 Os. −−− −→ 189 Pt −− Au −−28,7 min 10,87 hod 13,2 d V grafu na obrázku 5.5 je vynesena závislost v´ ytˇeˇzku (Nyield ) u jednotliv´ ych izotop˚ u zlata na poloze podél osy spalaˇcn´ıho terˇce. Závislost v´ ytˇeˇzku (Nyield ) izotop˚ u zlata na radiáln´ı vzdálenosti od osy terˇce, 12,5 cm od ˇcela terˇce, je vynesena v grafu na obrázku 5.6. Izotop 195 Au má velmi dlouh´ y poloˇcas rozpadu T1/2 = 186, 09 dn˚ u. To má za následek, ˇze jeho aktivita ve vzorku je extrémnˇe n´ızká. K tomu, aby byly v gama spektru dobˇre patrné jeho pˇrechody, by musela b´ yt provedena mˇeˇren´ı s delˇs´ımi expozicemi, ˇrádovˇe des´ıtky dn˚ u.

5.4

Bismutov´ e aktivaˇ cn´ı detektory

Pˇri anal´ yze spektra bismutov´ ych fóli´ı jsme se zamˇeˇrili na v´ ytˇeˇzky následuj´ıc´ıch 209 209−x+1 209 209−x prahov´ ych reakc´ı: Bi(n,xn) Bi, Bi(p,pxn) Bi apod. Zejména nás 37

(

&R

&R

&R

&R

&R

(

1 \LHOG

(

(

(

(


Obrázek 5.3: Produkce izotop˚ u kobaltu spalaˇcn´ıho terˇce.

60−55

Co v závislosti na poloze podél

(

(

1 \LHOG

(

(

(

(

&R

&R

&R

UDGLiOQtSRORKD>FP@

Obrázek 5.4: Radiáln´ı produkce izotop˚ u kobaltu vzdálenosti 12,5 cm od jeho zaˇcátku. 38

60−56

&R

Co vzhledem k ose terˇce ve

(

(

1 \LHOG

(

(

(

$X

$X

$X (

$X

$X

$X

$X


Obrázek 5.5: Produkce izotop˚ u 198−189 Au v závislosti na poloze podél spalaˇcn´ıho terˇce. (

(

1 \LHOG

(

(

(

(

$X $X

$X $X

$X $X

UDGLiOQtSRORKD>FP@

Obrázek 5.6: Radiáln´ı produkce izotop˚ u vzdálenosti 12,5 cm od jeho zaˇcátku. 39

198−189

$X

Au vzhledem k ose terˇce ve

izotop

typ poloˇcas energie gama abs. intenzita pˇremˇeny rozpadu kvant [keV] pˇrechodu [%] 198 − Au β 2,69517 d 411,802 96 675,884 0,804 1087,684 0,159 196 − Au β 6,183 d 426,0 7 EC 6,183 d 332,983 22,9 355,684 87 194 EC 38,02 h 293,545 10,7 Au 328,455 61 193 Au EC 17,65 h 173,52 2,9 186,17 10,1 255,57 6,7 268,39 3,9 192 Au EC 4,94 h 295,958 22,3 308,457 3,45 316,508 3,45 612,466 4,34 191 EC 3,18 h 277,88 7,2 Au 283,91 6,7 189 EC 10,87 h 544,89 5,77 Pt (189 Au) 568,84 7,1 721,41 9,3 Tabulka 5.3: Charakteristiky rozpadu sledovan´ ych izotop˚ u zlata a platiny. zaj´ımala produkce izotop˚ u 206 Bi aˇz 198 Bi. V tabulce 5.4 uvád´ıme u 206−201 Bi nˇekteré charakteristiky jejich rozpadu. V´ıce informac´ı o nich lze nalézt napˇr. v [5, 22, 23]. Izotopy 206−198 Bi se rozpadaj´ı elektronov´ ym záchytem (EC). Izotopy 200−198 Bi maj´ı velmi krátké poloˇcasy rozpadu. Jejich v´ ytˇeˇzky jsme proto urˇcovali na základˇe anal´ yzy gama spektra jejich dceˇrin´ ych jader, viz tabulka 5.5. 200

−→ Bi −−31−− min

200

−−− −→ Pb −−21,5 hod

200

−−− −→ Tl −−26,1 hod

200

Hg.

−−− −→ 199 Hg. −→ 199 Pb −−90−− −→ 199 Tl −−7,42 Bi −−27−− min min hod 198 −−−→ 198 Tl −− −−−→ 198 Hg. −−− −→ 198 Pb −− Bi −−11,6 min 2,4 hod 5,3 hod 199

V grafu na obrázku 5.7 jsou vyneseny závislosti v´ ytˇeˇzk˚ u (Nyield ) izotop˚ u bis206 198 mutu Bi aˇz Bi na vzdálenosti od ˇcela terˇce. Závislost v´ ytˇeˇzku (Nyield ) u 206 Bi aˇz 198 Bi na radiáln´ı vzdálenosti od osy terˇce, 12,5 cm od jeho zaˇcátku, je v grafu na obrázku 5.8. Izotopy 207 Bi a 208 Bi se rozpadaj´ı velmi pomalu. Bylo by potˇreba provést mˇeˇren´ı s velmi dlouh´ ymi expozicemi, aby se daly dobˇre rozliˇsit p´ıky gama pˇrechod˚ u, které doprovázej´ı jejich pˇremˇenu, od pˇrirozeného pozad´ı.

40

(

%L %L %L

(

%L %L %L

%L %L %L

1 \LHOG

(

(

(

(

Obrázek 5.7: Produkce izotop˚ u terˇce.

SRORKDSRGpOWHUþH>FP@ 206−198

Bi v závislosti na poloze podél spalaˇcn´ıho

(

%L %L %L

(

%L %L %L

%L %L %L

1 \LHOG

(

(

(

(

UDGLiOQtSRORKD>FP@

Obrázek 5.8: Radiáln´ı produkce izotop˚ u vzdálenosti 12,5 cm od jeho zaˇcátku. 41

206−198

Bi vzhledem k ose terˇce ve

izotop

typ poloˇcas pˇremˇeny rozpadu EC 6,243 d

206

Bi

205

Bi

EC

15,31 d

204

Bi

EC

11,22 h

203

Bi

EC

11,76 h

202

Bi

EC

1,72 h

201

Bi

EC

1,8 h

energie gama abs. intenzita kvant [keV] pˇrechodu [%] 343,51 23,4 516,18 40,7 537,45 30,5 803,10 99 881,01 66,2 703,44 31 987,62 16,13 1764,36 32,5 670,75 11,9 899,15 98 918,15 10,8 984,02 59 722,4 4,77 820,3 30 825,2 14,6 422,18 83,7 657,49 60,6 960,67 99,67 629,1 24,0 936,2 11,3 1014,1 10,7

Tabulka 5.4: Charakteristiky rozpadu izotop˚ u bismutu.

5.5

Diskuse pr˚ ubˇ ehu z´ıskan´ ych z´ avislost´ı

U vˇsech závislost´ı, které popisuj´ı produkci izotop˚ u v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce, si m˚ uˇzeme povˇsimnout, ˇze maj´ı podobn´ y pr˚ ubˇeh. Zpoˇcátku pozorujeme strm´ y nár˚ ust ve v´ ytˇeˇzc´ıch s maximem ve vzdálenosti cca 12,5 cm od zaˇcátku terˇce, poté následuje pokles. Na v´ ysledné poloze maxima se pod´ıl´ı kombinace hned nˇekolika efekt˚ u najednou, napˇr. je ovlivnˇena u ´hlovou závislost´ı produkce ˇcástic v tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ıch, ub´ yván´ım intenzity protonového svazku, ionizaˇcn´ımi ztrátami nabit´ ych ˇcástic v materiálu, závislost´ı u ´ˇcinného pr˚ uˇrezu tˇr´ıˇstivé reakce na energii apod. Nejdále dolet´ı v terˇci neutráln´ı ˇcástice. Tˇr´ıˇstivé reakce na konci terˇce tedy vyvolávaj´ı pˇreváˇznˇe neutrony. Dále je vidˇet, ˇze maxima produkce izotop˚ u vznikaj´ıc´ıch neutronov´ ym záchytem, tj. 198 Au a 60 Co, nejsou tak ostrá jako u izotop˚ u vytvoˇren´ ych prahov´ ymi reakcemi. Uranov´ y blanket a neutronové st´ınˇen´ı totiˇz ˇcásteˇcnˇe moderovaly a odráˇzely zpˇet neutrony vyletuj´ıc´ı z terˇce. Ty pak mohly b´ yt následnˇe absorbovány ve zlat´ ych a kobaltov´ ych aktivaˇcn´ıch detektorech. U izotop˚ u vytvoˇren´ ych v prahov´ ych reakc´ıch vid´ıme, ˇze jejich radiáln´ı závislosti v´ ytˇeˇzk˚ u maj´ı opˇet velmi podobn´ y pr˚ ubˇeh – rychl´ y pokles produkce s nar˚ ustaj´ıc´ı radiáln´ı souˇradnic´ı. To je v souladu s naˇs´ı pˇredstavou o tom, ˇze tok neutron˚ u ub´ yvá s kvadrátem vzdálenosti od spalaˇcn´ıho terˇce. U izotop˚ u vznikaj´ıc´ıch neutronov´ ym 42

izotop

typ poloˇcas pˇremˇeny rozpadu EC 21,5 h

200

Pb ( Bi) 200 Tl (200 Bi) 200

199

Tl (199 Bi)

198 198

(

Tl Bi)

EC

26,1 h

EC

7,42 h

EC

5,3 h

energie gama abs. intenzita kvant [keV] pˇrechodu [%] 268,38 3,96 235,63 4,3 367,94 87 828,32 10,8 1205,72 29,9 1225,48 3,36 1363,00 3,4 158,37 4,96 208,21 12,3 247,26 9,3 455,46 12,4 411,80 82 1200,6 9,7 1420,6 8 2040,2 8,4

Tabulka 5.5: Charakteristiky rozpadu dceˇrin´ ych jader izotop˚ u bismutu.

1D

&R

$X

1 \LHOG FP 1 \LHOG FP

1 \LHOG FP 1 \LHOG FP

záchytem si naopak povˇsimnˇeme, ˇze se jejich v´ ytˇeˇzky s radiáln´ı souˇradnic´ı pˇr´ıliˇs nemˇen´ı a ˇze jsou tedy v´ıceménˇe konstantn´ı. Je zde tedy opˇet patrn´ y vliv uranového blanketu a okoln´ıho neutronového st´ınˇen´ı. %L

( WUHVK >0H9@

a)

1D

&R

( WUHVK >0H9@

$X

%L

b)

Obrázek 5.9: Pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u z r˚ uzn´ ych m´ıst sestavy v závislosti na prahové energii reakce Etresh . Hodnoty prahov´ ych energi´ı lze nalézt v tabulkách 3.1 aˇz 3.4. V grafu na obrázku 5.9 a) je pro sledované prahové reakce vynesen pomˇer v´ ytˇeˇzk˚ u z ˇcela terˇce ku v´ ytˇeˇzk˚ um z jeho konce jako funkce prahové energie Etresh . Je vidˇet, ˇze vˇsechny závislosti klesaj´ı s nar˚ ustaj´ıc´ı prahovou energi´ı. Z toho m˚ uˇzeme vyvodit závˇer, ˇze na konci terˇce bylo tvrdˇs´ı spektrum neutron˚ u neˇz na jeho zaˇcátku. V grafu b) jsme vynáˇseli pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u z m´ıst vzdálen´ ych v radiáln´ım smˇeru 13,5 cm a 3 cm od osy terˇce v závislosti na prahové energii reakce. Se vzr˚ ustaj´ıc´ım prahem reakce se hodnoty pomˇer˚ u pˇr´ıliˇs nemˇen´ı. Zastoupen´ı jednotliv´ ych energi´ı ve spektru neutron˚ u bylo v obou m´ıstech pˇribliˇznˇe stejné. 43

6

Porovn´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u se simulacemi programu MCNPX

V této kapitole uvád´ıme pˇredbˇeˇzné v´ ysledky simulac´ı neutronového pole, které vzniká v experimentáln´ı sestavˇe pˇri ozaˇrován´ı protonov´ ym svazkem. K v´ ypoˇctu pole bylo pouˇzito poˇc´ıtaˇcového programu MCNPX (viz [9, 20]). Pˇri provádˇen´ı simulac´ı jsme se omezili na práci s pˇrednastaven´ ymi modely, vnitrojadernou kaskádu popisoval model BERTINI INC a pˇredrovnováˇzná emise ˇcástic se simulovala modelem MPM (Multiscattering Preequilibrium Exciton Model ).

6.1

Simulovan´ e geometrie

Experimentáln´ı sestava mˇela velice komplikovanou geometrii. Proto byla pro u ´ˇcely simulac´ı zjednoduˇsena. Naˇs´ı snahou je vytvoˇrit jej´ı, co moˇzná nejrealistiˇctˇejˇs´ı, popis. D´ıky poˇc´ıtaˇcov´ ym simulac´ım si m˚ uˇzeme udˇelat pˇredstavu o tom, jak vytváˇrené neutronové pole závis´ı na pˇr´ıtomnosti r˚ uzn´ ych komponent v sestavˇe, profilu svazku apod. Uved’me struˇcn´ y popis simulovan´ ych geometri´ı: I Samotn´ y olovˇen´ y terˇc ve vakuu. Mˇel stejné rozmˇery jako terˇc pouˇzit´ y v experimentu – válec o v´ yˇsce 50 cm a polomˇeru podstavy 4,2 cm. Skuteˇcn´ y olovˇen´ y terˇc byl rozdˇelen na ˇctyˇri segmenty. V mezerách mezi nimi byly um´ıstˇeny plastové pr˚ usvitky s aktivaˇcn´ımi detektory. V této i ve vˇsech ostatn´ıch simulovan´ ych geometri´ıch jsme proto uvaˇzovali, ˇze mezery mezi segmenty terˇce maj´ı tlouˇst’ku 5 mm a jsou vyplnˇeny plastem. II Olovˇen´ y terˇc obklopen´ y uranov´ ym blanketem. Ten mˇel podobu ,,dutého válce“. Jeho podstavou bylo mezikruˇz´ı s vnˇejˇs´ım polomˇerem 11,2 cm a vnitˇrn´ım polomˇerem 4,2 cm. Rozmˇery ,,dutého válce“ jsou zvoleny tak, aby byl vepsán skuteˇcnému blanketu. Pˇr´ırodn´ı uran v nˇem byl rovnomˇernˇe rozprostˇren a mˇel hustotu ρ = 19, 05 g cm−3 . III Olovˇen´ y terˇc a uranov´ y blanket se ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou. Blanket mˇel stejné rozmˇery jako v experimentu. Byl rovnomˇernˇe vyplnˇen pˇr´ırodn´ım uranem o hustotˇe ρ = 19, 05 g cm−3 . IV Okolo olovˇeného terˇce a uranového blanketu s ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou jsme nav´ıc simulovali jeˇstˇe okoln´ı polyetylenové st´ınˇen´ı, viz obr. 3.1. V Oproti geometrii IV jsme sn´ıˇzili hustotu blanketu. V experimentáln´ı sestavˇe byl blanket sloˇzen z uranov´ ych prut˚ u zabalen´ ych v hlin´ıkovém pouzdˇre. Mezi pruty byl vzduch. Simulovan´ y blanket mˇel stejné rozmˇery a hmotnost jako skuteˇcn´ y blanket – volné prostory byly vzaty do u ´vahy sn´ıˇzen´ım hustoty uranu na hodnotu ρ = 10, 89 g cm−3 . VI Simulace geometrie V se ˇsirˇs´ım protonov´ ym svazkem. Pr˚ umˇer svazku proton˚ u jsme zvˇetˇsili ze 3 mm na 3 cm.

44

Ve vˇsech geometri´ıch jsme simulovali svazek proton˚ u o energii 1,5 GeV. Jeho kruhov´ y profil mˇel pr˚ umˇer 3 mm (geometrie I aˇz V), popˇr. 3 cm (geometrie VI). ˇ astice v nˇem byly rozdˇeleny rovnomˇernˇe po celém pr˚ C´ uˇrezu. Svazek byl zamˇeˇren pˇresnˇe na stˇred olovˇeného terˇce. Poˇcet proton˚ u v simulac´ıch se pohyboval od 5 × 5 6 10 do 1 × 10 . Informace z trekovac´ıch detektor˚ u o pˇresném tvaru svazku pˇri experimentu v roce 2001 zat´ım nejsou k dispozici. V´ ytˇeˇzky jednotliv´ ych izotop˚ u v r˚ uzn´ ych m´ıstech sestavy z´ıskáme, kdyˇz pˇreintegrujeme lokáln´ı nasimulované energetické spektrum neutron˚ u Φn = Φn (E), resp. proton˚ u Φp = Φp (E) s u ´ˇcinn´ ym pr˚ uˇrezem pˇr´ısluˇsné reakce σn = σn (E), resp. σp = σp (E), Nyield

Z ∞ 1 = [Φn (E)σn (E) + Φp (E)σp (E)]dE, Ar mu I(p+ )sim 0

(6.1)

kde veliˇcina Ar oznaˇcuje relativn´ı atomovou hmotnost prvku, ze kterého je zhotovena fólie, mu atomovou hmotnostn´ı jednotku (mu = 1, 66 × 10−27 kg) a I(p+ )sim je poˇcet simulovan´ ych proton˚ u ve svazku. V této diplomové práci jsme simulovali 24 196 194 v´ ytˇeˇzky jader Na, Au a Au, viz dodatek C tabulky C.1 aˇz C.6.

QHXWURQRYêWRN>0H9SURWRQ@

(

FP FP FP

( ( ( ( ( ( ( ( (

(

(

(

(>0H9@

(

(

Obrázek 6.1: Nasimulovaná energetická spektra neutron˚ u pro geometrii V ve vzdálenostech 0 cm, 12,5 cm a 50 cm od zaˇcátku terˇce. Program MCNPX je schopen vypoˇc´ıtat, jak vypadaj´ı energetická spektra neutron˚ u v r˚ uzn´ ych m´ıstech sestavy. Pro geometrii V jsme v´ ysledek simulace vynesli do grafu na obr. 6.1. Z pr˚ ubˇehu závislost´ı je patrné, ˇze na konci terˇce je tvrdˇs´ı energetické spektrum neˇz na jeho zaˇcátku. Ke stejnému závˇeru jsme dospˇeli také

45

na základˇe porovnán´ı experimentáln´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u z obou m´ıst, viz odstavec 5.5. Naproti tomu, tvar spektra z m´ısta vzdáleného 12,5 cm od zaˇcátku terˇce je uˇz velice podobn´ y tvaru spektra z jeho konce.

6.2

Srovn´ an´ı v´ ysledk˚ u simulac´ı pro r˚ uzn´ e geometrie

V tomto odstavci se budeme zab´ yvat srovnáván´ım nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u u 24 Na,196 Au a 194 Au pˇri r˚ uzn´ ych geometri´ıch. • Geometrie I a III: Na obrázc´ıch 6.2 a) a C.1 a) a b) vid´ıme vyneseny pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u, které byly z´ıskány pˇri simulac´ıch geometri´ı I a III. Z graf˚ u je dobˇre vidˇet, ˇze uranov´ y blanket p˚ usob´ı jako moderátor a absorbátor neutron˚ u. V radiáln´ım smˇeru totiˇz dostáváme pro geometrii I, tj. pro olovˇen´ y terˇc um´ıstˇen´ y ve vakuu, vˇetˇs´ı v´ ytˇeˇzky neˇz pro geometrii III, tj. olovˇen´ y terˇc a blanket s ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou. Pˇritom závislost prudce roste se zvˇetˇsuj´ıc´ı se radiáln´ı vzdálenost´ı od osy terˇce. V´ ytˇeˇzky 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v terˇci jsou v obou geometri´ıch pˇribliˇznˇe stejné. U sod´ıku 24 Na a zlata 196 Au, viz obr. C.1 a) a b), má závislost pomˇeru v´ ytˇeˇzk˚ u na podélném smˇeru slab´ y náznak odklonu od jednotky s nar˚ ustaj´ıc´ı vzdálenost´ı od ˇcela terˇce. To lze vysvˇetlit t´ım, ˇze uranov´ y blanket p˚ usob´ı na ˇcástice unikaj´ıc´ı z terˇce jako reflektor a ˇcást z nich vrac´ı zpˇet. Zároveˇ n m˚ uˇze v pˇr´ırodn´ım uranu docházet také ke ˇstˇepen´ı 238 U pomoc´ı rychl´ ych neutron˚ u.

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,,VLPJHRP,,,

3RGpOQêVP U

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,VLPJHRP,,,

• Geometrie II a III: Jejich srovnán´ı naleznete na obr. 6.2 v grafu b) a na obr. C.1 v grafech c) a d). Pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u v podélném smˇeru jsou statisticky rozloˇzeny kolem jednotky. Tvar blanketu tedy pˇr´ıliˇs neovlivnil neutronové pole uvnitˇr terˇce. V radiáln´ım smˇeru se rozd´ıly mezi obˇema geometriemi projevuj´ı aˇz bl´ızko vnˇejˇs´ıho okraje blanketu. Relativn´ı rozd´ıly mezi v´ ytˇeˇzky v radiáln´ım smˇeru vˇsak nedosahuj´ı v nejhorˇs´ım pˇr´ıpadˇe ani 20 %.

5DGLiOQtVP U

SRORKD>FP@

a)

3RGpOQêVP U

5DGLiOQtVP U

SRORKD>FP@

b)

Obrázek 6.2: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radiáln´ım a v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie I a III, resp. II a III (viz odstavec 6.1).

46

3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP9VLPJHRP,,,

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,9VLPJHRP,,,

• Geometrie IV a III: Polyetylenové st´ınˇen´ı ovlivˇ nuje zejména n´ızkoenergetickou ˇcást neutronového spektra (tepelné neutrony). Izotopy, na které jsme se zamˇeˇrili pˇri simulac´ıch my, vznikaj´ı prahov´ ymi reakcemi. Proto mezi geometriemi IV a III neuvid´ıme ˇzádné podstatné rozd´ıly, viz graf a) na obr. 6.3 a grafy e) a f) na obr. C.1.

SRORKD>FP@


a)

SRORKD>FP@

b) SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP9,VLPJHRP,,,


SRORKD>FP@

c) Obrázek 6.3: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radiáln´ım a v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie IV a III, V a III, VI a III (viz odstavec 6.1). • Geometrie V a III: Jejich srovnán´ı lze nalézt na obr. 6.3 v grafu b) a na obr. C.2 v grafech a) a b). Z pr˚ ubˇehu závislosti pomˇeru v´ ytˇeˇzk˚ u na podélném smˇeru m˚ uˇzeme vyvodit závˇer, ˇze zmenˇsen´ım mnoˇzstv´ı uranu v blanketu se sn´ıˇzila jeho schopnost odráˇzet neutrony zpˇet do terˇce. Proto také vid´ıme v radiáln´ım smˇeru strm´ y nár˚ ust v pomˇerech v´ ytˇeˇzk˚ u. Nen´ı vˇsak tak v´ yrazn´ y jako pro geometrii I. • Geometrie VI a III: Simulac´ı geometrie VI jsme se snaˇzili zjistit, do jaké m´ıry jsou experimentáln´ı v´ ytˇeˇzky závislé na profilu svazku. V grafu c) na obr. 6.3 a v grafech c) a d) na obr. C.2 vid´ıme, ˇze vliv ˇsirˇs´ıho svazku se v podélném smˇeru nejv´ıce projevuje ve vzdálenosti 12,5 cm od ˇcela terˇce. Oproti simulaci geometrie III zde vzrostly v´ ytˇeˇzky u sledovan´ ych izotop˚ uo 10 – 20 %. Je to zp˚ usobeno zv´ yˇsen´ım pod´ılu reakc´ı (p,pxn) na tvorbˇe tˇechto

47

izotop˚ u. Vzr˚ ust v´ ytˇeˇzk˚ u o 10 – 20 % pozorujeme také ve tˇrech nejbliˇzˇs´ıch polohách v radiáln´ım smˇeru.

6.3

Porovn´ an´ı v´ ytˇ eˇ zk˚ u z experimentu a ze simulac´ı

V grafech na obrázc´ıch 6.4 a 6.5 je vidˇet, jak vystihuj´ı simulace r˚ uzn´ ych geome194 tri´ı pr˚ ubˇeh v´ ytˇeˇzk˚ u Au v závislosti na podélném a radiáln´ım smˇeru. M˚ uˇzeme ˇr´ıci, ˇze MCNPX dává dobrou kvalitativn´ı shodu s experimentáln´ımi v´ ysledky, tzn. vystihuje trendy zm´ınˇen´ ych závislost´ı. Mezi hodnotami v´ ytˇeˇzk˚ u urˇcen´ ych z experimentu a vypoˇcten´ ych programem MCNPX, ale stále existuj´ı nˇekteré rozd´ıly. V´ ytˇeˇzky zlata 194 Au, 196 Au a sod´ıku 24 Na, které jsme z´ıskali z anal´ yzy gama spekter, budeme porovnávat s v´ ysledky simulac´ı geometrie V. Jej´ı popis nejlépe odpov´ıdá skuteˇcné sestavˇe. V grafech a), b) a c) na obrázku 6.6 lze nalézt pro v´ yˇse zm´ınˇené izotopy zlata a sod´ıku pomˇery mezi jejich experimentálnˇe urˇcen´ ymi a vypoˇcten´ ymi v´ ytˇeˇzky. (

H[SHULPHQW JHRP,,,

YêW åHN1 \LHOG

(

JHRP, JHRP9,

(

JHRP9

(

(

(


Obrázek 6.4: Porovnán´ı experimentáln´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u izotopu 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych podél osy terˇce s v´ ysledky simulac´ı pro r˚ uzné geometrie (viz odstavec 6.1). V grafu a) si m˚ uˇzeme povˇsimnout, ˇze u zlata 194 Au klesá jeho produkce se zvˇetˇsuj´ıc´ı se radiáln´ı souˇradnic´ı pomaleji, neˇz jak pˇredpov´ıdá model. S rostouc´ı vzdálenost´ı od osy terˇce se nesouhlas experimentu a simulace zvyˇsuje. Vzhledem k tomu, ˇze se v´ ysledky v´ ypoˇct˚ u pro geometrie I aˇz VI od sebe pˇr´ıliˇs neliˇs´ı, viz obr. 6.5, lze oˇcekávat, ˇze ani u ´plnˇe pˇresn´ y popis geometrie sestavy v programu MCNPX by nepˇrinesl shodu. Podobné chován´ı pomˇer˚ u v´ ytˇeˇzk˚ u z experimentu a 48

(

H[SHULPHQW JHRP,,,

YêW åHN1 \LHOG

(

JHRP,

JHRP9,

(

JHRP9

(

(

(

UDGLiOQtSRORKD>FP@

Obrázek 6.5: Srovnán´ı experimentáln´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radiáln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce s v´ ysledky simulac´ı pro r˚ uzné geometrie (viz odstavec 6.1). ze simulace v závislosti na radiáln´ı souˇradnici je vidˇet i u 196 Au a 24 Na v grafech b) a c) na obr. 6.6. Ve vzdálen´ ych polohách je rozd´ıl mezi experimentem a simulacemi natolik v´ yrazn´ y, ˇze m˚ uˇzeme vylouˇcit, ˇze by byl zp˚ usoben chybami pˇri mˇeˇren´ı. Pˇr´ıˇcinu nesouhlasu je tedy nutno hledat v samotném programu MCNPX, resp. ve fyzikáln´ıch modelech a knihovnách u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u, se kter´ ymi jsme pracovali. O nˇeco lépe simuluje MCNPX v´ ytˇeˇzky izotop˚ u v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny podél osy terˇce. Aˇz do vzdálenosti cca 25 cm nám dává program MCNPX kvalitativnˇe i kvantitativnˇe správn´ y popis produkce zlata 194 Au. S rostouc´ı podélnou souˇradnic´ı ale experimentáln´ı v´ ytˇeˇzky klesaj´ı pomaleji, neˇz jak pˇredpov´ıdá simulace. Ve vzdálenosti 50 cm jsou pak oproti vypoˇctené hodnotˇe témˇeˇr dvakrát vˇetˇs´ı. Podobnˇe simuluje MCNPX rychlejˇs´ı pokles v produkci ke konci terˇce také u 24 Na a 196 Au. Je zaj´ımavé, ˇze k analogickému závˇeru dospˇel také autor práce [13], kdyˇz studoval neutronové pole okolo tlustého terˇce a k simulac´ım pouˇzil kombinaci LAHETU a MCNP. Uvaˇzovan´ y fyzikáln´ı model zˇrejmˇe podceˇ nuje dolet ˇcástic v terˇci. V prvn´ı polovinˇe terˇce je u sod´ıku 24 Na vidˇet vcelku dobrá shoda mezi experimentem a v´ ysledky simulac´ı. Rozd´ıly zde nedosahuj´ı ani 25 %. Produkci 196 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech simulace zˇrejmˇe nadhodnocuj´ı. Mus´ıme vˇsak jeˇstˇe zváˇzit, zda rozd´ıl s experimentem nen´ı zp˚ usoben vlivem nˇejaké systematické chyby, které jsme se pˇri mˇeˇren´ı dopustili. Souhlas experimentu se simulacemi se budeme snaˇzit zv´ yˇsit t´ım, ˇze pˇri v´ ypoˇctech pouˇzijeme jin´ y model vnitrojaderné kaskády. Nadstavbou modelu BERTINI 49


SRP UYêW åN$ $X H[SHULPHQWVLPJHRP9

SRP UYêW åN$ $X H[SHULPHQWVLPJHRP9

SRORKD>FP@


a)

SRORKD>FP@

b)

SRP UYêW åN$ 1D H[SHULPHQWVLPJHRP9


SRORKD>FP@

c) Obrázek 6.6: Pomˇer experimentáln´ıch a nasimulovan´ ych (geometrie V) v´ ytˇeˇzk˚ u 194 196 24 zlata Au, Au a sod´ıku Na v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radiáln´ım a v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce. INC je model ISABEL INC, kter´ y bere v u ´vahu i interakce kaskádn´ıch ˇcástic a popisuje realistiˇctˇeji pr˚ ubˇeh jaderného potenciálu. Oproti BERTINI INC je ale pomalejˇs´ı.

50

7

Z´ avˇ er

Pomoc´ı metody aktivaˇcn´ıch detektor˚ u jsme studovali neutronové pole vznikaj´ıc´ı v experimentáln´ı sestavˇe, kterou tvoˇril tlust´ y olovˇen´ y terˇc a blanket z uranov´ ych prut˚ u. Okolo sestavy se nacházelo polyetylenové st´ınˇen´ı. Aktivaˇcn´ı detektory mˇely podobu sendviˇc˚ u ze zlaté, bismutové, hlin´ıkové a kobaltové fólie. Po skonˇcen´ı ozaˇrován´ı jsme anal´ yzou jejich gama spektra urˇcovali v´ ytˇeˇzky reakc´ı (n,γ), (n,xn), (p,pxn) apod. U zlata 194 Au, 196 Au a sod´ıku 24 Na byly porovnány jejich experimentálnˇe zjiˇstˇené v´ ytˇeˇzky s v´ ysledky v´ ypoˇct˚ u programu MCNPX. Provedené simulace vystihuj´ı kvalitativnˇe dobˇre chován´ı závislost´ı v´ ytˇeˇzk˚ u na podélném a radiáln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce. Kvantitativn´ı souhlas s namˇeˇren´ ymi hodnotami je horˇs´ı. U zkouman´ ych izotop˚ u pˇredpov´ıdaj´ı simulace rychlejˇs´ı pokles produkce s nar˚ ustaj´ıc´ı radiáln´ı souˇradnic´ı. Zejména ve vzdálen´ ych polohách se experiment od v´ ypoˇctu programu MCNPX liˇs´ı natolik, ˇze to nelze vysvˇetlit chybami pˇri mˇeˇren´ı ˇci nevhodn´ ym popisem geometrie sestavy. Dále jsme dospˇeli k závˇeru, ˇze na konci spalaˇcn´ıho terˇce klesaj´ı experimentáln´ı v´ ytˇeˇzky pomaleji, neˇz jak pˇredpov´ıdá simulace. U zlata 194 Au jsou ve vzdálenosti 50 cm oproti vypoˇctené hodnotˇe témˇeˇr dvakrát vˇetˇs´ı. Analogická neshoda experimentu se simulacemi je popsána v práci [13]. S nejvˇetˇs´ı pravdˇepodobnost´ı je nutno hledat pˇr´ıˇciny nesouhlasu mezi experimentem a simulacemi v samotném programu MCNPX, resp. v pouˇzit´ ych fyzikáln´ıch modelech a knihovnách u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u. Mus´ıme ale podotknout, ˇze v´ ypoˇcty byly provedeny pomoc´ı ˇcasovˇe nejrychlejˇs´ıch (zároveˇ n ale také nejjednoduˇsˇs´ıch) model˚ u, které MCNPX nab´ız´ı. Proto plánujeme uskuteˇcnit tyto simulace jeˇstˇe s jin´ ym modelem vnitrojaderné kaskády, napˇr. s ISABEL INC. Ten zapoˇc´ıtává interakce ˇcástic ve vnitrojaderné kaskádˇe a pracuje s realistiˇctˇejˇs´ım popisem jaderného potenciálu neˇz pouˇzit´ y BERTINI INC model. Lze tedy oˇcekávat, ˇze bychom mohli dostat lepˇs´ı shodu s experimentem. ´ Velmi zaj´ımavou zkuˇsenost´ı pro mne byly dvˇe návˇstˇevy v SUJV Dubna, kde jsem se z´ uˇcastnil pˇr´ıpravy a pr˚ ubˇehu experimentu na stejné sestavˇe. Energie proton˚ u ve svazku byla 1 GeV. Namˇeˇrená data se nyn´ı zpracovávaj´ı. Dalˇs´ı experiment by se na této sestavˇe mˇel konat v roce 2004, kdy bude ozaˇrována protony s energi´ı 2,5 GeV. Provádˇen´ı podobn´ ych ,,bench mark “ test˚ u umoˇzn ˇuje ovˇeˇrovat správnost pˇredpovˇed´ı poˇc´ıtaˇcov´ ych program˚ u, které simuluj´ı pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstivé reakce a následn´ y transport ˇcástic. Namˇeˇrená data nám zároveˇ n pomohou tyto programy dále zpˇresˇ novat. V´ ysledky této diplomové práce byly prezentovány na mezinárodn´ı konferenci ,,AER Working Group ’f’ – Spent Fuel Transmutation“. Pˇripravuje se téˇz ˇclánek do prestiˇzn´ıho mezinárodn´ıho ˇcasopisu Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, kter´ y bude pojednávat o r˚ uzn´ ych experimentech, které probˇehly na zkoumané sestavˇe. Jedna ˇcást tohoto ˇclánku bude vˇenována prezentaci naˇsich ex´ perimentáln´ıch závˇer˚ u. Uvod k této diplomové práci byl poslán jako pˇr´ıspˇevek do ˇcasopisu Pokroky matematiky, fyziky a astronomie.

51

A

Dodatek A – V´ ypoˇ cet v´ ytˇ eˇ zku izotopu A pomoc´ı anal´ yzy spektra z´ aˇ ren´ı gama, kter´ e doprov´ az´ı rozpad jeho dceˇ rin´ ych jader B a C

U krátkodob´ ych izotop˚ u s poloˇcasem rozpadu menˇs´ım neˇz hodina nebylo moˇzné detekovat pˇr´ımo jejich rozpady. Mnoˇzstv´ı, v jakém se bˇehem ozaˇrován´ı naprodukovaly, se vˇsak dá urˇcit, sledujeme-li pˇremˇeny jejich dceˇrin´ ych jader. Pro jednoduchost uvaˇzujme, ˇze rozpad prob´ıhá podle schématu A → B → C → . . . Izotop A má krátk´ y poloˇcas rozpadu. Gama spektrometrem namˇeˇr´ıme fotony doprovázej´ıc´ı ˇ t = 0 pro nás bude znamenat kopˇremˇenu dlouhodobˇejˇs´ıch izotop˚ u B a C. Cas nec ozaˇrován´ı, které trvalo dobu tirr . Poˇcty jader nA , nB , nC jednotliv´ ych izotop˚ u A, B, C se ˇr´ıd´ı následuj´ıc´ı reducibiln´ı lineárn´ı soustavou obyˇcejn´ ych diferenciáln´ıch rovnic prvn´ıho ˇrádu s konstantn´ımi koeficienty: dnA = −λA nA + P, dt dnB = λA n A − λB n B , dt dnC = λ B n B − λC n C , dt

(A.1) (A.2) (A.3)

kde P je rychlost produkce jader izotopu A. V pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı, tj. po ˇcas −tirr ≤ t ≤ 0, je P > 0. Po jeho skonˇcen´ı se izotop A jiˇz jen rozpadá, a proto pro ˇcas t > 0 je P na pravé stranˇe rovnice (A.1) rovno nule. Veliˇciny λA , λB , λC oznaˇcuj´ı rozpadové konstanty izotop˚ u A, B, C. Poˇcáteˇcn´ı podm´ınky naˇs´ı u ´lohy jsou nA (−tirr ) = nB (−tirr ) = nC (−tirr ) = 0, na poˇcátku ozaˇrován´ı tedy nemáme ˇzádná radioaktivn´ı jádra.

A.1

Odvozen´ı ˇ casov´ e z´ avislosti poˇ ctu jader izotopu A

U rovnice (A.1) budeme jej´ı ˇreˇsen´ı hledat metodou variace konstant ve tvaru nA = cA exp(−λA t),

(A.4)

kde cA = cA (t) je neznámá funkce ˇcasu. Nejprve se omez´ıme na ˇcasov´ y interval −tirr ≤ t ≤ 0. Dosazen´ım (A.4) do (A.1) dostaneme jednoduchou diferenciáln´ı rovnici pro funkci cA = cA (t), dcA = P exp(λA t). dt Jej´ım ˇreˇsen´ım je P exp(λA t) + kA , λA kde kA je integraˇcn´ı konstanta. Ze vztah˚ u (A.5) a (A.4) je vidˇet, ˇze cA =

nA =

P + kA exp(−λA t). λA 52

(A.5)

(A.6)

Integraˇcn´ı konstantu kA urˇc´ıme z poˇcáteˇcn´ıch podm´ınek, nA (−tirr ) = 0 =

P + kA exp(λA tirr ). λA

Odtud máme

P exp(−λA tirr ). (A.7) λA Pokud dosad´ıme (A.7) do (A.6), zjist´ıme, ˇze poˇcet jader radioaktivn´ıho izotopu A se ˇr´ıd´ı v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı (−tirr ≤ t ≤ 0) vztahem kA = −

nA =

P [1 − exp(−λA (t + tirr ))] . λA

(A.8)

V ˇcase t > 0 se radioizotop A jiˇz jen rozpadá. Jeho mnoˇzstv´ı na konci ozaˇrován´ı, tj. v ˇcase t = 0, urˇc´ıme ze vztahu (A.8), nA =

P [1 − exp(−λA tirr )] . λA

S rostouc´ım ˇcasem bude poˇcet jader izotopu A ub´ yvat podle exponenciáln´ıho rozpadového zákona, coˇz vystihuje vztah nA =

A.2

P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t). λA

(A.9)

Odvozen´ı ˇ casov´ e z´ avislosti poˇ ctu jader izotopu B

Pˇrejdˇeme nyn´ı k dalˇs´ımu kroku. Vyˇreˇsme rovnici (A.2) na ˇcasovém intervalu −tirr ≤ t ≤ 0. Nejprve do n´ı mus´ıme dosadit za nA ze vztahu (A.8), dnB = P [1 − exp(−λA (t + tirr ))] − λB nB . dt

(A.10)

ˇ sen´ı nB budeme hledat metodou variace konstant ve tvaru Reˇ nB = cB exp(−λB t),

(A.11)

kde cB = cB (t) je neznámá funkce ˇcasu. Dosad´ıme-li nyn´ı (A.11) do vztahu (A.10), dostaneme diferenciáln´ı rovnici dcB = P [1 − exp(−λA (t + tirr ))] exp(λB t). dt Jej´ım ˇreˇsen´ım je funkce cB =

P λB [1 − exp(−λA (t + tirr ))] exp(λB t) + kB , λB λ B − λA

(A.12)

kde kB je integraˇcn´ı konstanta, kterou urˇc´ıme z poˇcáteˇcn´ıch podm´ınek. Ze vztah˚ u (A.11) a (A.12) plyne, ˇze nB =

P λB [1 − exp(−λA (t + tirr ))] + kB exp(−λB t). λB λB − λ A 53

(A.13)

Na poˇca´tku ozaˇrován´ı nebyla v aktivaˇcn´ım detektoru ˇzádná jádra izotopu B. Tud´ıˇz plat´ı, ˇze nB (−tirr ) = 0. Z této podm´ınky a ze vztahu (A.13) dostaneme kB = −

P λB [1 − ] exp(−λB tirr ). λB λB − λ A

Vypoˇctenou hodnotu konstanty kB dosad´ıme zpˇet do (A.13). Z´ıskáme tak vztah, kter´ ym se ˇr´ıd´ı poˇcet jader izotopu B v ˇcasovém intervalu −tirr ≤ t ≤ 0, tj. bˇehem ozaˇrován´ı, i λB λB P h 1− exp(−λA (t + tirr )) − [1 − ] exp(−λB (t + tirr )) . λB λ B − λA λB − λ A (A.14) Závislost mnoˇzstv´ı izotopu B na ˇcase v intervalu t > 0 popisuje diferenciáln´ı rovnice dnB = P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) − λB nB . (A.15) dt Z´ıskali jsme ji dosazen´ım (A.9) do (A.2). Pokud postupujeme stejnˇe jako v pˇredchoz´ıch pˇr´ıpadech, tj. pouˇzijeme-li metodu variace konstant, dostaneme ˇreˇsen´ı rovnice (A.15) ve tvaru

nB =

nB =

P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + sB exp(−λB t), λB − λA

(A.16)

kde sB je integraˇcn´ı konstanta. Tu urˇc´ıme z podm´ınky navázán´ı obou ˇreˇsen´ı (A.14) a (A.16) v ˇcase t = 0, sB =

λB P [1 − ][1 − exp(−λB tirr )]. λB λB − λA

Poˇcet jader izotopu B v ˇcasovém intervalu t > 0 se tedy ˇr´ıd´ı vztahem "

nB

i P λB h = 1 − exp(−λA tirr ) exp(−λA t) + λ B λB − λ A # i h λB ih 1 − exp(−λB tirr ) exp(−λB t) . + 1− λB − λ A

(A.17)

Nyn´ı naznaˇc´ıme, jak lze urˇcit z plochy p´ıku gama pˇrechodu, kter´ y doprováz´ı rozpad izotopu B, celkové mnoˇzstv´ı izotopu A, jeˇz se nám v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı naprodukovalo. Mˇeˇren´ı aktivované fólie zaˇcalo v ˇcase t0 po ukonˇcen´ı ozaˇrován´ı a trvalo po dobu treal . Pˇredpokládejme, ˇze se bˇehem nˇej rozpadlo ∆nB jader izotopu B. V´ıme, ˇze plat´ı Ndet (E) treal ∆nB = , (A.18) Iγ (E)p (E)COI tlive kde Ndet (E) je poˇcet impulz˚ u v p´ıku, kter´ y pˇrináleˇz´ı pˇrechodu s energi´ı E a absolutn´ı intenzitou Iγ (E), doprovázej´ıc´ıho rozpad izotopu B. Energie vyslaného fotonu 54

je s pravdˇepodobnost´ı p (E) v aktivn´ı ˇcásti detektoru zcela pohlcena. Opravu na moˇzné kaskádn´ı koincidence v rozpadovém schématu zohledˇ nuje faktor COI. Po dobu tlive (< treal ) byl detektor schopen pˇrij´ımat signály z okol´ı. Dále m˚ uˇzeme napsat, ˇze ∆nB je rovno integrálu z aktivity izotopu B pˇres ˇcasov´ y interval, v nˇemˇz se odehrávalo mˇeˇren´ı, tedy ∆nB =

Z

t0 +treal

λB nB dt.

t0

Dosad´ıme-li sem za nB = nB (t) ze vztahu (A.17) a provedeme-li integraci, dostaneme "

i exp(−λ t ) h i λB h A 0 1 − exp(−λA tirr ) 1 − exp(−λA treal ) + λB − λ A λA # h ih i exp(−λ t ) h i λB B 0 + 1− 1 − exp(−λB tirr ) 1 − exp(−λB treal ) . λB − λA λB

∆nB = P

Ted’ uˇz m˚ uˇzeme snadno spoˇc´ıtat, kolikrát je poˇcet jader izotopu A, která vznikla v pr˚ ubˇehu celého ozaˇrován´ı, vˇetˇs´ı neˇz poˇcet jader izotopu B, jeˇz se v pr˚ ubˇehu mˇeˇren´ı rozpadla. Staˇc´ı, kdyˇz spoˇcteme pod´ıl "

i exp(−λ t ) λB h P tirr A 0 = tirr 1 − exp(−λA tirr ) × ∆nB λ B − λA λA h i h i λB ih × 1 − exp(−λA treal ) + 1 − 1 − exp(−λB tirr ) × λB − λ A # i −1 exp(−λB t0 ) h × 1 − exp(−λB treal ) . (A.19) λB

Ze vztah˚ u (A.18) a (A.19) dostáváme v´ ysledn´ y vzorec, ze kterého urˇc´ıme celkov´ y poˇcet jader izotopu A vznikl´ ych v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı, vztaˇzen´ y na jeden svazkov´ y proton a gram hmotnosti aktivaˇcn´ıho detektoru. "

A Nyield

i treal tirr λB h Ndet (E) 1 − exp(−λ t ) × = A irr Iγ (E)p (E)COI tlive mI(p+ ) λB − λA i h λB i exp(−λA t0 ) h 1 − exp(−λA treal ) + 1 − × × λA λB − λA # i −1 h i exp(−λ t ) h B 0 × 1 − exp(−λB tirr ) 1 − exp(−λB treal ) , (A.20) λB

kde m je hmotnost aktivaˇcn´ıho detektoru a I(p+ ) celkov´ y protonov´ y tok.

A.3

Odvozen´ı ˇ casov´ e z´ avislosti poˇ ctu jader izotopu C

Zb´ yvá vyˇreˇsit rovnici (A.3). Na ˇcasovém intervalu −tirr ≤ t ≤ 0 se poˇcet jader izotopu C ˇr´ıd´ı diferenciáln´ı rovnic´ı h i dnC λB λB = P 1− exp(−λA (t+tirr ))−[1− ] exp(−λB (t+tirr )) −λC nC . dt λ B − λA λB − λA (A.21)

55

Z´ıskali jsme ji dosazen´ım za nB z (A.14) do (A.3). Rovnici ˇreˇs´ıme opˇet pomoc´ı metody variace konstant s poˇcáteˇcn´ı podm´ınkou nC (−tirr ) = 0, protoˇze na zaˇcátku ozaˇrován´ı nemáme ˇzádná jádra izotopu C. V´ ysledná ˇcasová závislost popisuj´ıc´ı poˇcet jader izotopu C v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı má tvar λC P λB exp(−λA (t + tirr )) + 1− λC λ B − λA λ C − λA h λB i λ C − 1− exp(−λB (t + tirr )) + λ B − λA λ C − λ B h λC λB λC i λB − [1 − ] × − 1− λ B − λA λ C − λA λB − λA λC − λB

nC =

× exp(−λC (t + tirr )) .

(A.22)

Sledujme nyn´ı poˇcet jader izotopu C v ˇcasovém intervalu t > 0. Diferenciáln´ı rovnici, kterou se zde bude nC ˇr´ıdit, z´ıskáme ze vztah˚ u (A.3) a (A.17), dnC dt

λB [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + λB − λ A i λB + [1 − ][1 − exp(−λB tirr )] exp(−λB t) − λC nC . (A.23) λB − λ A

= P

h

ˇ sen´ım je Rovnici (A.23) ˇreˇs´ıme opˇet známou metodou variace konstant. Reˇ nC =

λC P h λB [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + λ C λB − λA λ C − λ A i λB λC + [1 − ] [1 − exp(−λB tirr )] exp(−λB t) + λB − λ A λ C − λB + sC exp(−λC t). (A.24)

Integraˇcn´ı konstantu sC z´ıskáme z podm´ınky navázán´ı ˇreˇsen´ı (A.24) a (A.22) v bodˇe t = 0. Poté, co ji urˇc´ıme a dosad´ıme zpˇet do (A.24), dostaneme "

nC

λB λC P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + = λ C λ B − λA λC − λA λB λC + [1 − ] [1 − exp(−λB tirr )] exp(−λB t) + λB − λ A λC − λB h λB λC λB λC i + 1− − [1 − ] × λB − λ A λ C − λ A λ B − λA λC − λ B #

× [1 − exp(−λC tirr )] exp(−λC t) .

(A.25)

Stejn´ ym postupem jako v pˇr´ıpadˇe izotopu B m˚ uˇzeme zjistit, ˇze celkov´ y poˇcet jader izotopu A vyprodukovan´ ych v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı, vztaˇzen´ y na jeden svazkov´ y 56

proton a gram hmotnosti aktivaˇcn´ıho detektoru, souvis´ı s poˇctem impulz˚ u v p´ıku gama pˇrechodu z rozpadu izotopu C vztahem: "

A Nyield

Ndet (E) treal tirr λB λC = [1 − exp(−λA tirr )] × + Iγ (E)p (E)COI tlive mI(p ) λB − λA λC − λA λB λC exp(−λA t0 ) [1 − exp(−λA treal )] + [1 − ] × × λA λB − λ A λC − λB exp(−λB t0 ) × [1 − exp(−λB tirr )] [1 − exp(−λB treal )] + λB h λB λC λB λC i + 1− − [1 − ] × λ B − λA λ C − λ A λ B − λA λ C − λ B #−1 exp(−λC t0 ) × [1 − exp(−λC tirr )] [1 − exp(−λC treal )] . (A.26) λC

Typické závislosti poˇctu jader izotop˚ u A, B a C na ˇcase jsou vyneseny v grafu na obrázku A.1. Jako modelov´ y pˇr´ıklad nám poslouˇzila rozpadová ˇrada: 200

−→ Bi −−31−− min

200

−−− −→ Pb −−21,5 hod

200

−−− −→ Tl −−26,1 hod

200

Hg.

Rychlost produkce izotopu A, tj. v naˇsem pˇr´ıpadˇe 200 Bi, v pr˚ ubˇehu ozaˇrován´ı jsme zvolili P = 200 jader za sekundu.

$

%

&

SRþHWMDGHU>@

W >V@

Obrázek A.1: Typické pr˚ ubˇehy závislost´ı poˇctu jader izotop˚ u A,B,C na ˇcase t.

57

B B.1

Dodatek B Tabulky v´ ytˇ eˇ zk˚ u aktivaˇ cn´ıch reakc´ı

V´ ytˇeˇzkem, tj. veliˇcinou Nyield , rozum´ıme mnoˇzstv´ı vyprodukovan´ ych jader daného radioizotopu, které je vztaˇzeno na jeden svazkov´ y proton a gram hmotnosti fólie. izotop Nyield (24 Na) [10−6 ] Nyield (60 Co) [10−6 ] Nyield (58 Co) [10−6 ] Nyield (57 Co) [10−6 ] Nyield (56 Co) [10−6 ] Nyield (198 Au) [10−6 ] Nyield (196 Au) [10−6 ] Nyield (194 Au) [10−6 ] Nyield (193 Au) [10−6 ] Nyield (192 Au) [10−6 ] Nyield (191 Au) [10−6 ] Nyield (189 Au) [10−6 ] Nyield (206 Bi) [10−6 ] Nyield (205 Bi) [10−6 ] Nyield (204 Bi) [10−6 ] Nyield (203 Bi) [10−6 ] Nyield (202 Bi) [10−6 ] Nyield (201 Bi) [10−6 ] Nyield (200 Bi) [10−6 ] Nyield (199 Bi) [10−7 ] Nyield (198 Bi) [10−7 ]

3 cm 17,1(8) 94(5) 27,7(13) 7,2(3) 1,48(12) 202(9) 25,2(12) 7,1(3) 3,02(18) 4,36(22) 2,31(22) 2,07(14) 8,6(4) 5,33(27) 3,68(17) 2,45(12) 4,11(20) 1,66(10) 1,89(9) 5,68(29) 8,4(4)

6 cm 8,5 cm 9,5(4) 5,64(26) 96(5) 101(6) 20,6(9) 9,9(5) 5,00(26) 3,07(23) 0,9(1) 0,63(9) 201(9) 180(8) 15,4(7) 9,6(4) 4,28(20) 2,55(12) 1,79(12) 1,04(9) 2,85(15) 1,58(8) 1,6(3) 0,91(15) 1,22(9) 0,65(5) 4,97(23) 3,10(14) 2,89(16) 1,97(11) 2,05(10) 1,19(6) 1,27(6) 0,74(4) 2,53(12) 1,27(6) 0,93(8) 0,45(5) 0,88(4) 0,504(23) 2,74(15) 1,31(8) 3,84(19) 1,85(9)

13,5 cm 2,67(13) 105(6) 6,9(3) 2,07(14) 0,60(8) 174(8) 6,11(29) 1,69(8) 0,59(7) 1,04(6) 0,62(17) 0,43(4) 2,24(11) 1,36(8) 0,84(4) 0,515(27) 0,84(4) 0,28(3) 0,304(14) 0,93(6) 1,21(6)

Tabulka B.1: V´ ytˇeˇzky aktivaˇcn´ıch reakc´ı v závislosti na radiáln´ım smˇeru ve vzdálenosti 12,5 cm od ˇcela terˇce.

58

izotop Nyield (24 Na) [10−6 ] Nyield (60 Co) [10−6 ] Nyield (58 Co) [10−6 ] Nyield (57 Co) [10−6 ] Nyield (56 Co) [10−6 ] Nyield (55 Co) [10−7 ] Nyield (198 Au) [10−6 ] Nyield (196 Au) [10−6 ] Nyield (194 Au) [10−6 ] Nyield (193 Au) [10−6 ] Nyield (192 Au) [10−6 ] Nyield (191 Au) [10−6 ] Nyield (189 Au) [10−6 ] Nyield (206 Bi) [10−6 ] Nyield (205 Bi) [10−6 ] Nyield (204 Bi) [10−6 ] Nyield (203 Bi) [10−6 ] Nyield (202 Bi) [10−6 ] Nyield (201 Bi) [10−6 ] Nyield (200 Bi) [10−6 ] Nyield (199 Bi) [10−7 ] Nyield (198 Bi) [10−7 ]

0 cm 8,0(4) 72(4) 15,2(7) 3,30(17) 0,64(6) 0,26(4) 123(6) 12,4(6) 2,63(12) 0,99(7) 1,38(7) 0,67(15) 0,41(4) 3,94(18) 2,51(14) 1,29(6) 0,77(4) 0,93(4) 0,339(19) 0,494(23) 1,91(10) 2,17(10)

12,5 cm 17,1(8) 94(5) 27,7(13) 7,2(4) 1,48(12) 0,92(7) 202(9) 25,2(12) 7,1(3) 3,02(18) 4,36(22) 2,31(22) 2,07(14) 8,6(4) 5,33(27) 3,68(17) 2,45(12) 4,11(20) 1,66(10) 1,89(12) 5,68(29) 8,4(4)

25 cm 9,2(4) 100(5) 19,9(9) 5,5(3) 1,21(11) 0,86(8) 197(9) 15,7(7) 4,52(21) 1,88(11) 3,09(15) 1,69(20) 1,46(9) 5,58(26) 3,73(19) 2,51(12) 1,75(8) 2,68(13) 1,14(7) 1,41(6) 4,11(22) 6,2(3)

37,5 cm 5,90(27) 74(4) 10,2(5) 3,07(17) 0,85(8) 0,54(5) 139(6) 9,7(5) 2,81(13) 1,29(9) 2,08(10) 1,15(13) 1,11(8) 3,64(17) 2,58(15) 1,68(8) 1,19(6) 1,92(9) 0,74(5) 1,112(5) 3,37(18) 5,31(26)

50 cm 2,37(11) 39,7(19) 4,65(21) 1,30(6) 0,51(5) 0,290(28) 73(3) 3,41(16) 1,29(6) 0,68(5) 1,06(6) 0,61(11) 0,65(5) 1,43(7) 1,09(6) 0,77(4) 0,487(27) 0,89(5) 0,349(26) 0,514(23) 1,08(7) 2,01(10)

Tabulka B.2: V´ ytˇeˇzky aktivaˇcn´ıch reakc´ı v závislosti na vzdálenosti od ˇcela terˇce. Fólie byly um´ıstˇeny 3 cm od osy terˇce.

59

B.2

Aktivita drasl´ıku ˇ C.s. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28

40

K v pˇ rirozen´ em pozad´ı

Soubor Aktivita [s−1 ] bi1 03 0,30(3) bi101 0,25(3) bi102 0,28(3) bi102 a 0,238(28) bi2 101 0,33(5) bi2 102 0,268(17) bi2 201 0,28(3) bi2 202 0,274(18) bi2 301 0,26(4) bi2 302 0,290(16) bi2 401 0,29(3) bi2 402 0,275(15) bi301 0,26(4) bi302 0,314(27) bi401 0,29(3) bi402 0,280(24) bi501 0,224(29) bi502 0,269(17) Au1 101 0,246(29) Au1 102 0,268(12) Au2 101 0,274(28) Au2 102 0,278(13) Au2 201 0,267(19) Au2 202 0,276(15) Au2 301 0,289(22) Au2 302 0,275(11) Au2 401 0,261(22) Au2 402 0,290(15)

ˇ C.s. 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56

Soubor Au3 101 Au3 102 Au4 101 Au4 102 Au5 101 Au5 102 Co1-101 Co1-102 Co1-103 Co2-101 Co2-102 Co2-103 Co2-202 Co2-203a Co2-203b Co2-302 Co2-303 Co2-402 Co2-403 Co3-101 Co3-102 Co3-103 Co4-101 Co4-102 Co4-10˜1 Co5-101 Co5-102 Co5-103

Aktivita [s−1 ] 0,31(3) 0,293(17) 0,268(26) 0,281(16) 0,265(23) 0,284(13) 0,260(14) 0,271(10) 0,282(3) 0,275(15) 0,281(11) 0,279(3) 0,258(8) 0,286(3) 0,282(3) 0,273(9) 0,283(3) 0,267(10) 0,285(4) 0,262(15) 0,273(11) 0,283(4) 0,253(12) 0,273(13) 0,283(3) 0,287(13) 0,258(9) 0,268(3)

Tabulka B.3: Poˇcet zaregistrovan´ ych pˇr´ıpad˚ u v p´ıku 1460,83 keV drasl´ıku 40 K za ˇ udává ˇc´ıslo souboru na x-ové ose grafu, sekundu (sloupec Aktivita). Sloupec C.s. kter´ y je na obr. 4.7.

60

C

Dodatek C – V´ ysledky simulac´ı

Pˇresn´ y popis geometrie simulac´ı naleznete v odstavci 6.1. Pro snazˇs´ı orientaci jej zde uvedeme pouze struˇcnˇe: • geometrie I – samotn´ y olovˇen´ y terˇc ve vakuu, • geometrie II – olovˇen´ y terˇc obklopen´ y válcov´ ym blanketem, • geometrie III – olovˇen´ y terˇc obklopen´ y blanketem s ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou, • geometrie IV – kolem sestavy popsané geometri´ı III se simuluje i jej´ı polyetylenové st´ınˇen´ı, • geometrie V – v˚ uˇci popisu geometrie IV se sn´ıˇzila hustota blanketu, tak aby mˇel správnou hmotnost, • geometrie VI – simulujeme sestavu zadanou geometri´ı V se ˇsirˇs´ım svazkem. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]

0 cm 8,0(4) 9,74(12) 10,13(12) 10,19(19) 10,05(18) 9,96(14) 10,65(15)

12,5 cm 17,1(8) 18,65(17) 20,00(17) 20,4(3) 20,12(28) 19,58(21) 22,81(23)

25 cm 9,2(4) 9,82(12) 11,19(13) 10,92(19) 11,60(21) 10,58(15) 11,41(15)

37,5 cm 50 cm 5,90(27) 2,37(11) 4,40(7) 1,37(3) 5,14(8) 1,75(4) 5,25(12) 1,72(7) 5,18(12) 1,77(7) 5,10(9) 1,51(4) 5,16(10) 1,52(4)

Tabulka C.1: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny podél osy terˇce, pro r˚ uzné geometrie (Pozn. exp. = experiment).

geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]

0 cm 12,4(6) 18,53(26) 19,06(12) 19,4(4) 19,2(4) 18,9(3) 20,3(3)

12,5 cm 25,2(12) 34,9(4) 37,10(21) 38,4(7) 37,4(6) 36,5(5) 42,0(5)

25 cm 15,7(7) 18,05(26) 20,56(28) 20,3(4) 21,2(4) 19,5(3) 20,7(3)

37,5 cm 50 cm 9,7(5) 3,41(16) 7,92(16) 2,44(6) 9,18(17) 3,11(8) 9,28(25) 3,07(14) 9,22(26) 3,15(13) 9,13(20) 2,67(8) 9,28(22) 2,82(8)

Tabulka C.2: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny podél osy terˇce, pro r˚ uzné geometrie (Pozn. exp. = experiment).

61

geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]

0 cm 2,63(12) 2,51(7) 2,51(7) 2,65(12) 2,58(12) 2,64(9) 2,66(9)

12,5 cm 7,1(3) 6,76(11) 7,35(12) 7,59(21) 7,53(19) 7,25(15) 8,82(15)

25 cm 37,5 cm 50 cm 4,52(21) 2,81(13) 1,29(6) 3,97(8) 1,99(5) 0,678(12) 4,25(9) 2,21(5) 0,744(14) 4,25(14) 2,23(8) 0,701(21) 4,38(14) 2,18(8) 0,755(25) 4,19(11) 2,31(7) 0,681(18) 4,43(10) 2,24(7) 0,764(21)

Tabulka C.3: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny podél osy terˇce, pro r˚ uzné geometrie. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]

3 cm 17,1(8) 18,65(17) 20,00(17) 20,4(3) 20,12(28) 19,58(21) 22,81(23)

6 cm 9,5(4) 7,01(11) 6,94(11) 6,98(18) 6,82(17) 6,93(12) 7,54(14)

8,5 cm 13,5 cm 5,64(26) 2,67(13) 4,60(9) 2,34(6) 3,17(7) 1,10(3) 3,48(13) 1,02(5) 3,26(12) 1,07(5) 3,97(10) 1,60(5) 3,92(10) 1,59(5)

Tabulka C.4: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny v radiáln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce, pro r˚ uzné geometrie. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]

3 cm 6 cm 25,2(12) 15,4(7) 34,9(4) 13,31(24) 37,1(4) 12,76(24) 38,4(7) 12,9(4) 37,4(6) 12,4(4) 36,5(5) 12,86(28) 42,0(5) 14,1(3)

8,5 cm 13,5 cm 9,6(5) 6,11(29) 8,79(20) 4,57(13) 5,78(15) 2,03(5) 6,59(28) 1,70(7) 6,20(24) 2,04(9) 7,39(22) 3,02(9) 7,13(20) 3,08(11)

Tabulka C.5: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny v radiáln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce, pro r˚ uzné geometrie. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]

3 cm 6 cm 8,5 cm 13,5 cm 7,1(3) 4,28(20) 2,55(12) 1,69(8) 6,76(11) 2,57(7) 1,58(4) 0,921(24) 7,35(12) 2,33(7) 1,14(3) 0,395(6) 7,59(21) 2,44(12) 1,14(5) 0,367(9) 7,53(19) 2,32(10) 1,04(5) 0,380(9) 7,25(15) 2,59(8) 1,18(4) 0,575(15) 8,82(15) 2,78(9) 1,24(4) 0,587(13)

Tabulka C.6: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, které jsou um´ıstˇeny v radiáln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce, pro r˚ uzné geometrie. 62


SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP,VLPJHRP,,,

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,VLPJHRP,,,

SRORKD>FP@




SRORKD>FP@

c)

SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP,9VLPJHRP,,,

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,9VLPJHRP,,,


SRORKD>FP@

d)

b)

SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP,,VLPJHRP,,,

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,,VLPJHRP,,,

a)

SRORKD>FP@

SRORKD>FP@

e)


SRORKD>FP@

f)

Obrázek C.1: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au a sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radiáln´ım a v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie I a III, II a III, IV a III (viz odstavec 6.1).

63

SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP9VLPJHRP,,,


SRP YêW åN$ $X VLPJHRP9VLPJHRP,,,

SRORKD>FP@




b)

SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP9,VLPJHRP,,,

SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP9,VLPJHRP,,,

a)

SRORKD>FP@

SRORKD>FP@

c)

SRORKD>FP@

d)

Obrázek C.2: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au a sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radiáln´ım a v podélném smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie V a III, resp. VI a III (viz odstavec 6.1).

64

Literatura [1] Audi G. et al.: Nucl. Phys. A624(1997)1. [2] Bowman C. D. et al.: Nuclear energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A320 (1992), 336-367. [3] Browne J. C. et al.: Proceedings of the 2nd International Conference on Accelerator Driven Transmutation Technologies, Kalmar, Sweden, 1996, ed. by Condé H., p. 101. [4] Cugnon J.: Cascade models and particle production: A comparison, particle production in highly excited matter, ed. by Gutbrod H. and Rafelski J. [5] Firestone R. B.: Table of Isotopes, 8th Edition, (1998). [6] Frána J.: Program DEIMOS32 for gamma-ray spectra evaluation, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 257, No. 3 (2003). [7] Frána J.: DEIMOS32-Reference manual (2001). [8] Group X-6: MCNP – A General Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport, Los Alamos National Laboratory, New Mexico (1981). [9] Group X-6: MCNPXTM 2.3.0 – Monte Carlo N-Particle Transport Code System for Multiparticle and High Energy Applications, Los Alamos National Laboratory, New Mexico (2002). [10] Hanuˇsová D.: Simulaˇcn´ı studie neutronových pol´ı pouˇzitelných pro transmutaci ˇstˇepných produkt˚ u a aktinid˚ u, Diplomová práce, MFF UK, 2001. [11] Henzl V.: Experimentáln´ı studium transmutace aktinid˚ u a ˇstˇepných produkt˚ u, Diplomová práce, MFF UK, 2001. [12] Chadwick M. B. et al.: Cross-Section Evaluations to 150 MeV for AcceleratorDriven Systems and Implementation in MCNPX, Nuclear Science and Engineering 131 (1999), 293-328. [13] Krása A.: Experimentáln´ı studium transmutace ˇstˇepných produkt˚ u, Diplomová práce, MFF UK, 2003. [14] Krivopustov M. I. et al.: Experimental studies of electronuclear method of energy production and transmutation of radioactive wastes using relativistic beams from JINR (Dubna) synchrophasotron/Nuclotron, Proc. of the XV Internat. Seminar on High Energy Physics Problems, Dubna 2001. [15] Krivopustov M. I. et al.: First experiments with a large uranium blanket within the installation “energy plus transmutation” exposed to 1.5 GeV protons, Kerntechnik 68 (2003). 65

[16] Lawrence G.: Transmutation and Energy Production With High Power Accelerators, http://accelconf.web.cern.ch/AccelConf/p95/Articles/fpd/fpd03.pdf. [17] Leray S. et al.: Spallation neutron production by 0.8, 1.2, and 1.6 GeV protons on various targets, Phys. Rev. C 65 (2002), 044621. [18] Prael R. E., Lichtenstein H.: User Guide to LCS: The LAHET Code System, Los Alamos National Laboratory, New Mexico (1989). [19] Wagner V. a kol.: Produkce neutron˚ u ve spalaˇcn´ıch reakc´ıch. V´ yzkumná zpráva ´ ˇ ´ UJF AV CR: Report UJF-EXP-96/03. [20] Waters L. S.: MCNPX User’s Manual, Version 2.3.0, LA-UR-02-2607 (2002). ˇ [21] Centráln´ı mezisklad vyhoˇrelého jaderného paliva, informaˇcn´ı materiál, CEZ 2000. [22] http://www.nndc.bnl.gov/nndc/nudat/lagform.html. [23] Nuclear Data Sheets.

66

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta

Recommend Documents