Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzik´aln´ı fakulta
Diplomov´a pr´ace
Filip Kˇr´ıˇzek Studium tˇr´ıˇstiv´ych reakc´ı, produkce a transportu neutron˚ u v terˇc´ıch vhodn´ych pro produkci neutron˚ u k transmutac´ım
´ Ustav ˇc´asticov´e a jadern´e fyziky Vedouc´ı diplomov´e pr´ace: RNDr. Vladim´ır Wagner, CSc. Studijn´ı program: Jadern´a a subjadern´a fyzika
Podˇ ekov´ an´ı Na tomto m´ıstˇe bych r´ad bych podˇekoval sv´emu ˇskoliteli RNDr. Vladim´ıru Wagnerovi, CSc., za odborn´e veden´ı a cenn´e pˇripom´ınky a RNDr. Andreji Kugle´ ˇ rovi, CSc., za pˇr´ıleˇzitost pracovat v oddˇelen´ı jadern´e spektroskopie UJF AV CR. D´ale bych chtˇel vyj´adˇrit sv˚ uj d´ık Mgr. Anton´ınu Kr´asovi za zaj´ımav´e podnˇety a koment´aˇre. Nejvˇetˇs´ı vdˇek vˇsak zasluhuj´ı moji rodiˇce, kteˇr´ı u mˇe od mala podporovali z´ajem o pozn´av´an´ı okoln´ıho svˇeta.
Prohlaˇsuji, ˇze jsem svou diplomovou pr´aci vypracoval samostatnˇe a pouˇzil pouze literaturu uvedenou v pˇriloˇzen´em seznamu. Nen´ı mi zn´am z´avaˇzn´ y d˚ uvod proti uˇzit´ı tohoto ˇskoln´ıho d´ıla ve smyslu § 60 Z´akona ˇc. 121/2000 Sb., o pr´avu autorsk´em, o pr´avech souvisej´ıc´ıch s pr´avem autorsk´ ym a o zmˇenˇe nˇekter´ ych z´akon˚ u (autorsk´ y z´akon).
V Praze dne ......................
......................... 1
Obsah 1 Kr´ atk´ yu ´ vod do problematiky urychlovaˇ cem ˇ r´ızen´ ych ˇ cn´ıch technologi´ı 1.1 Vyhoˇrel´e jadern´e palivo . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2 Urychlovaˇcem ˇr´ızen´e transmutaˇcn´ı technologie . . . . . 1.3 Souˇcasn´a situace . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4 Motivace a n´aplˇ n diplomov´e pr´ace . . . . . . . . . . . . 2 Simulace tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce a n´ asledn´ eho transportu mem MCNPX 2.1 Pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstiv´e reakce . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Modely tˇr´ıˇstiv´e reakce . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3 Poˇc´ıtaˇcov´ y program MCNPX . . . . . . . . . . . .
transmuta. . . .
. . . .
. . . .
. . . .
. . . .
. . . .
. . . .
5 5 6 10 11
ˇ c´ astic progra12 . . . . . . . . . 12 . . . . . . . . . 13 . . . . . . . . . 13
3 Experiment´ aln´ı sestava a pr˚ ubˇ eh experimentu 3.1 Experiment´aln´ı sestava . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Metoda aktivaˇcn´ıch detektor˚ u . . . . . . . . . . 3.2.1 Aktivaˇcn´ı reakce . . . . . . . . . . . . . 3.2.2 Um´ıstˇen´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u v sestavˇe 3.3 Pr˚ ubˇeh ozaˇrov´an´ı . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.4 Mˇeˇren´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u . . . . . . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
. . . . . .
15 15 15 17 19 20 20
4 Zpracov´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u 4.1 Program DEIMOS32 . . . . . . . . . . . 4.2 Opravy pro v´ ypoˇcet celkov´eho v´ ytˇeˇzku . 4.3 Kalibrace u ´ˇcinnosti detektoru Ortec . . . 4.3.1 Efekt γ − γ kask´adn´ı koincidence 4.3.2 Urˇcen´ı efektivity t . . . . . . . . 4.3.3 Urˇcen´ı p´ıkov´e efektivity p . . . . 4.3.4 Metodick´a mˇeˇren´ı . . . . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
. . . . . . .
22 22 23 26 27 28 30 32
. . . . .
35 35 35 37 37 42
5 V´ ytˇ eˇ zky aktivaˇ cn´ıch reakc´ı 5.1 Hlin´ıkov´e aktivaˇcn´ı detektory . . . . 5.2 Kobaltov´e aktivaˇcn´ı detektory . . . . 5.3 Zlat´e aktivaˇcn´ı detektory . . . . . . . 5.4 Bismutov´e aktivaˇcn´ı detektory . . . . 5.5 Diskuse pr˚ ubˇehu z´ıskan´ ych z´avislost´ı
. . . . .
. . . . .
. . . . . . .
. . . . .
. . . . . . .
. . . . .
. . . . . . .
. . . . .
. . . . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
. . . . .
6 Porovn´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u se simulacemi programu MCNPX 6.1 Simulovan´e geometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6.2 Srovn´an´ı v´ ysledk˚ u simulac´ı pro r˚ uzn´e geometrie . . . . . . . . . . . 6.3 Porovn´an´ı v´ ytˇeˇzk˚ u z experimentu a ze simulac´ı . . . . . . . . . . . .
44 44 46 48
7 Z´ avˇ er
51
2
A Dodatek A – V´ ypoˇ cet v´ ytˇ eˇ zku izotopu A pomoc´ı anal´ yzy spektra z´ aˇ ren´ı gama, kter´ e doprov´ az´ı rozpad jeho dceˇ rin´ ych jader B a C A.1 Odvozen´ı ˇcasov´e z´avislosti poˇctu jader izotopu A . . . . . . . . . . A.2 Odvozen´ı ˇcasov´e z´avislosti poˇctu jader izotopu B . . . . . . . . . . A.3 Odvozen´ı ˇcasov´e z´avislosti poˇctu jader izotopu C . . . . . . . . . .
52 52 53 55
B Dodatek B 58 B.1 Tabulky v´ ytˇeˇzk˚ u aktivaˇcn´ıch reakc´ı . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 B.2 Aktivita drasl´ıku 40 K v pˇrirozen´em pozad´ı . . . . . . . . . . . . . . 60 C Dodatek C – V´ ysledky simulac´ı
61
3
N´ azev pr´ ace: Studium tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı, produkce a transportu neutron˚ u v terˇc´ıch vhodn´ ych pro produkci neutron˚ u k transmutac´ım Autor: Filip Kˇr´ıˇzek ´ Katedra (´ ustav): Ustav ˇc´asticov´e a jadern´e fyziky MFF UK ´ ˇ Vedouc´ı diplomov´ e pr´ ace: RNDr. Vladim´ır Wagner, CSc., OJS UJF AV CR e-mail vedouc´ıho:
[email protected] Abstrakt: Tato diplomov´a pr´ace ˇcerp´ a t´ematicky z oblasti v´yzkumu urychlovaˇcem ˇr´ızen´ych transmutaˇcn´ıch technologi´ı (ADTT). Zab´yv´ a se zpracov´ an´ım ˇc´ asti ´ experimentu, kter´y probˇehl na urychlovaˇci Nuklotron v SUJV Dubna v prosinci 2001. V tomto experimentu byla svazkem proton˚ u o energii 1,5 GeV ozaˇrov´ ana sestava, kterou tvoˇril tlust´y olovˇen´y terˇc a blanket z uranov´ych prut˚ u. Pomoc´ı metody aktivaˇcn´ıch detektor˚ u jsme zjiˇst’ovali, jak vypad´ a tvar energetick´eho spektra neutron˚ u v radi´aln´ım a v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce. Jako aktivaˇcn´ıch detektor˚ u bylo pouˇzito sendviˇc˚ u ze zlat´ych, bismutov´ych, hlin´ıkov´ych a kobaltov´ych f´ oli´ı. Neutronov´y tok v nich vyvol´ aval jadern´e reakce typu (n, γ), (n, xn), (n, pxn) apod. V´ytˇeˇzky tˇechto reakc´ı jsme urˇcovali anal´yzou gama spekter oz´ aˇren´ych f´ oli´ı. V´ysledky byly porovn´any s poˇc´ıtaˇcov´ymi simulacemi programu MCNPX, kter´y je zaloˇzen na matematick´e metodˇe Monte Carlo. Kl´ıˇ cov´ a slova: ADTT, tˇr´ıˇstiv´e reakce, metoda aktivaˇcn´ıch detektor˚ u, bench mark testy, MCNPX. Title: The study of spallation reactions, neutron production and transport in the targets that are suitable for neutron production in transmutations Author: Filip Kˇr´ıˇzek Department: Institute of Particle and Nuclear Physics ´ ˇ Supervisor: RNDr. Vladim´ır Wagner, CSc., OJS UJF AV CR Supervisor’s e-mail address:
[email protected] Abstract: The subject of this diploma thesis is related to the research field of the Accelerator Driven Transmutation Technologies (ADTT). The work deals with one part of an experiment, which was carried out on the JINR Dubna accelerator Nuclotron in December 2001. The experiment consisted of exposing a thick lead target and an uranium rod blanket to the 1,5 GeV proton beam from the accelerator. The Activation Detector Method was used to determine the shape of a neutron energetic distribution in radial and tangential directions to the target axis. The activation detectors had a form of sandwiches made from gold, bismuth, aluminium and cobalt foils. The neutron flux induced the nuclear reactions (n, γ), (n, xn), (n, pxn) etc. on them. The yields of these reactions were obtained from the gamma spectra analysis of irradiated foils. The results were compared with Monte Carlo based simulations made with the MCNPX code. Key words: ADTT, spallation reactions, the Activation Detector Method, bench mark tests, MCNPX. 4
1
Kr´ atk´ y u ´vod do problematiky urychlovaˇ cem ˇ r´ızen´ ych transmutaˇ cn´ıch technologi´ı
1.1
Vyhoˇ rel´ e jadern´ e palivo
Ot´azka budouc´ıho osudu vyhoˇrel´eho jadern´eho paliva je jedn´ım z hlavn´ıch a nejpalˇcivˇejˇs´ıch probl´em˚ u, kter´e tr´ap´ı souˇcasnou energetiku. Dnes se n´am v z´asadˇe nab´ızej´ı dvˇe alternativy, jak s n´ım naloˇzit: bud’ je um´ıst´ıme do tzv. koneˇcn´eho ˇ a reu ´loˇziˇstˇe, nebo o nˇeco draˇzˇs´ı varianta – pˇrepracov´ an´ı. Do doby, neˇz se Cesk´ publika rozhodne, jakou z tˇechto cest se vyd´a, bude svoje vyhoˇrel´e palivov´e kazety umist’ovat v meziskladech po dobu 40 – 50 let. Koneˇcn´e u ´loˇziˇstˇe by mˇelo zajistit, aby se radioaktivn´ı izotopy1 obsaˇzen´e ve vyhoˇrel´em palivu nedostaly po dobu nˇekolika des´ıtek tis´ıc let do biosf´ery. Podle projekt˚ u (viz [21]) by tomu mˇel zabr´anit syst´em hned nˇekolika bari´er jak pˇr´ırodn´ıch, tak technick´ ych. Pro u ´loˇziˇstˇe je nutn´e zajistit geologicky vhodnou lokalitu, napˇr. nesm´ı se nach´azet v seismicky aktivn´ı oblasti a nesm´ı do nˇej prosakovat spodn´ı voda. Proto se uvaˇzuje o vytvoˇren´ı koneˇcn´ ych u ´loˇziˇst’ v ˇzule, soli nebo v j´ılech. Dalˇs´ı poˇzadavky jsou kladeny na tˇesnost a korozivn´ı odolnost skladovac´ıch kontejner˚ u. Pˇrepracov´an´ı je o nˇeco v´ yhodnˇejˇs´ı zp˚ usob naloˇzen´ı s vyhoˇrel´ ym palivov´ ym ˇcl´ankem. Palivo vyjmut´e z reaktoru st´ale jeˇstˇe obsahuje pˇribliˇznˇe 95 % uranu 238, 1 % ˇstˇepiteln´eho uranu 235 a 1 % ˇstˇepiteln´eho plutonia 239. Tyto suroviny lze znovu vyuˇz´ıt. Pouze 3 % pˇripadaj´ı na ˇstˇepn´e fragmenty a transurany. Ty v souˇcasnosti povaˇzujeme za odpad, a proto po vitrifikaci, tj. zataven´ı do skla, konˇc´ı v meziskladech. Zde budou tak dlouho, dokud se pro nˇe nevybuduje koneˇcn´e u ´loˇziˇstˇe. Nejd˚ uleˇzitˇejˇs´ı z nich, jak je ud´av´a [2], jsou uvedeny v tabulce 1.1. ˇ epn´ Stˇ y fragment 79 Se 85 Kr 90 Sr 93 Zr 99 Tc 107 Pd 126 Sn 129 I 135 Cs 137 Cs 151 Sm
T1/2 [roky] 65000 10, 7 28, 8 1, 5 × 106 2, 1 × 105 6, 5 × 106 1 × 105 1, 6 × 107 3 × 106 30 90
Hmotnost [kg] 0, 17 0, 39 13, 4 23 25 7, 3 0, 96 5, 8 9, 4 32 0, 4
Transuran 237
Np Am 242m Am 243 Am 243 Cm 244 Cm 241
T1/2 [roky] 2, 1 × 106 423 141 7400 28, 5 18, 1
Hmotnost [kg] 14, 5 16, 6 0, 022 2, 99 0, 011 0, 58
Tabulka 1.1: Roˇcn´ı produkce ˇstˇepn´ ych fragment˚ u a transuran˚ u v lehkovodn´ım reaktoru s v´ ykonem 3000 MW. 1ˇ
Rada z tˇechto izotop˚ u je nav´ıc i vysoce toxick´a, napˇr. izotopy plutonia.
5
Izotopy z tabulky 1.1 se rozpadaj´ı vˇetˇsinou jen velmi pomalu. Jejich u ´nik do biosf´ery tak pro n´as pˇredstavuje po dlouhou dobu potencion´aln´ı riziko. Bylo by proto v´ yhodn´e pˇremˇenit co nejvˇetˇs´ı ˇc´ast dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u obsaˇzen´ ych ve vyhoˇrel´em jadern´em palivu na jin´e izotopy, kter´e jsou bud’ stabiln´ı, a nebo maj´ı alespoˇ n v´ yznamnˇe kratˇs´ı poloˇcas rozpadu. Jak to vˇsak prov´est? R´adi bychom se zde zm´ınili o jedn´e v souˇcasnosti intenzivnˇe studovan´e technologii, kter´a vyuˇz´ıv´a ke zkr´acen´ı doby ˇzivota dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u siln´e toky neutron˚ u. Jej´ı z´akladn´ı myˇslenka je pomˇernˇe jednoduch´a. Pokud sledovan´ y radioaktivn´ı izotop, s pˇrirozen´ ym poloˇcasem rozpadu T1/2 a u ´ˇcinn´ ym pr˚ uˇrezem pro z´achyt neutronu σ, um´ıst´ıme do neutronov´eho toku o velikosti Φ, bude vlivem neutronov´e absorpce a transmutace ub´ yvat jeho mnoˇzstv´ı rychleji, neˇz kdyby se rozpadal jen volnˇe. Rychlost pˇremˇeny na jin´ y nuklid m˚ uˇzeme vyj´adˇrit pomoc´ı ef efektivn´ıho poloˇcasu transmutace T1/2 , pro kter´ y plat´ı ef T1/2 =
T1/2 Φσ . 1 + T1/2 ln 2
(1.1)
Detailn´ı odvozen´ı v´ yˇse uveden´eho vztahu lze nal´ezt v [2]. Po neutronov´e absorpci vznikne izotop, kter´ y m´a odliˇsn´e fyzik´aln´ı vlastnosti neˇz p˚ uvodn´ı j´adro. Zmˇen´ı se tedy i poloˇcas jeho pˇremˇeny. Vˇetˇsinou se mus´ı z´achyt neutronu, doprov´azen´ y beta rozpadem nebo ˇstˇepen´ım, nˇekolikr´at za sebou opakovat, neˇz se j´adro dostane do stabiln´ı oblasti. Nutno dodat, ˇze vztah (1.1) je pˇresn´ y pouze pro tzv. monoenergetick´e pˇribl´ıˇzen´ı, kdy vˇsechny neutrony maj´ı pouze jednu energii. Ve skuteˇcnosti je situace o nˇeco sloˇzitˇejˇs´ı, protoˇze jak neutronov´ y tok tak u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez jsou funkcemi energie. V grafu na obr´azku 1.1 je vidˇet, jak efektivn´ı poloˇcas transmutace nˇekter´ ych izotop˚ u z tabulky 1.1 z´avis´ı na velikosti toku tepeln´ ych neutron˚ u. Probl´emem je, ˇze izotopy z tabulky 1.1 maj´ı pouze mal´ y u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez pro z´achyt tepeln´eho neutronu2 . Pokud m´a b´ yt transmutace dostateˇcnˇe efektivn´ı, mus´ıme z´ıskat velmi intenzivn´ı neutronov´e toky, a to v ˇr´adech aˇz 1016 n·s−1 cm−2 , viz [2]. A pr´avˇe takto siln´e toky by mˇely b´ yt schopny vytv´aˇret urychlovaˇcem ˇr´ızen´e transmutaˇcn´ı technologie.
1.2
Urychlovaˇ cem ˇ r´ızen´ e transmutaˇ cn´ı technologie
Pod hlaviˇcku urychlovaˇcem ˇr´ızen´ ych transmutaˇcn´ıch technologi´ı (ADTT–Accelerator Driven Transmutation Technologies) zahrnujeme soubor ˇctyˇr program˚ u: • Urychlovaˇcem ˇr´ızen´a transmutace odpad˚ u (ATW–Accelerator Transmutation of Waste) by mohla v´ yrazn´ ym zp˚ usobem zkr´atit dobu, po kterou je nutno vyhoˇrel´e jadern´e palivo skladovat, neˇz jeho aktivita klesne na u ´roveˇ n pˇrirozen´eho pozad´ı. Stˇr´ızliv´e odhady hovoˇr´ı pouze o 30 – 50 letech. Tento projekt je rozpracov´av´an zejm´ena v americk´em Los Alamos. Do ned´avna jej vedl C. D. Bowman. Poˇc´ıt´a se s pouˇzit´ım line´arn´ıho urychlovaˇce s proudem aˇz 250 mA a energi´ı proton˚ u 1,6 GeV. V reaktorech je velmi siln´ y neutronov´ y tok (aˇz 1014 n·s−1 cm−2 ). Ten pˇremˇen ˇuje izotopy s velk´ ym u ´ˇcinn´ ym pr˚ uˇrezem pro z´ achyt neutronu na izotopy, kter´e maj´ı u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez menˇs´ı. 2
6
Obr´azek 1.1: Efektivn´ı poloˇcasy transmutace v r˚ uznˇe siln´ ych neutronov´ ych toc´ıch, pˇrevzato z [2]. • Urychlovaˇcem ˇr´ızen´a produkce energie (ADEP–Accelerator Driven Energy Production nebo CERNsk´ y projekt Energy Amplifier ) m´a ˇsanci st´at se v budoucnu nov´ ym zdrojem elektrick´e energie zaloˇzen´ ym na ˇstˇepen´ı uranu 233. Ten bychom z´ısk´avali z thoria 232 s´eri´ı reakc´ı n +232 Th −→ 233 Th −→ 233 Pa −→
233
Th + γ, Pa + e− + ν¯, 233 U + e− + ν¯. 233
Jedn´a se v podstatˇe o neutronov´ y z´achyt na j´adˇre thoria 232, po kter´em n´asleduj´ı dva beta rozpady, nejprve na protaktinium 233, a pot´e na uran 233. Co se t´ yˇce mnoˇzstv´ı v´ yskytu v zemsk´e k˚ uˇre, zauj´ım´a thorium mezi prvky 40. m´ısto v poˇrad´ı. Jeho celosvˇetov´e z´asoby jsou odhadov´any na 3, 7 × 1012 kg. Jsou tedy asi tˇrikr´at vˇetˇs´ı neˇz u uranu, viz [2]. Thorium je energeticky velice vydatn´e palivo. Ve dvan´acti gramech 232 Th se ukr´ yv´a stejn´e mnoˇzstv´ı energie jako ve tˇriceti tun´ach uhl´ı. Tento projekt je rozv´ıjen v CERNu a jeho duchovn´ım otcem je C. Rubbia. Proud proton˚ u o velikosti 5 – 6 mA by mˇel dod´avat cyklotron. • Urychlovaˇcem ˇr´ızen´a pˇremˇena plutonia (ABC–Accelerator Based Conversion) m´a ambice bezpeˇcnˇe odstranit rozs´ahl´e z´asoby 239 Pu z demontovan´ ych jadern´ ych hlavic. • Urychlovaˇcem ˇr´ızen´a produkce tritia (APT–Accelerator Production of Tritium) m˚ uˇze prob´ıhat ve vhodn´em materi´alu reakcemi typu (n,3 H) pomoc´ı siln´ ych neutronov´ ych pol´ı, viz [3]. 7
Princip ADTT byl navrˇzen jiˇz v pades´at´ ych letech 20. stolet´ı. Vyuˇz´ıv´a kombinace urychlovaˇcov´e a reaktorov´e techniky. Tehdejˇs´ı urychlovaˇce vˇsak nedosahovaly potˇrebn´ ych v´ ykon˚ u ani stability provozu. Proto z´ajem o tuto oblast fyziky na nˇekolik des´ıtek let opadl. Teprve d´ıky ned´avn´emu pokroku ve v´ yvoji urychlovaˇc˚ u se pomalu otev´ır´a moˇznost myˇslenku projekt˚ u z pades´at´ ych let realizovat. Nyn´ı zde pop´ıˇseme, jak vypad´a jedna z navrhovan´ ych variant zaˇr´ızen´ı, v nˇemˇz by doch´azelo k pˇremˇenˇe dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u na kr´atkoˇzij´ıc´ı a nebo jeˇstˇe l´epe na stabiln´ı. Jeho sch´ematick´ y n´akres je na obr. 1.2.
Obr´azek 1.2: Sch´ema jedn´e varianty transmutaˇcn´ıho syst´emu, pˇrevzato z [16]. ´ Ukolem urychlovaˇce je vytvoˇren´ı svazku proton˚ u o energii cca 1 GeV a proudu aˇz nˇekolika stovek mA. Tento svazek nech´ame proch´azet terˇcem z tˇeˇzk´eho kovu3 , kde bude iniciovat tzv. tˇr´ıˇstiv´e (spalaˇcn´ı) reakce. V nich se produkuje velik´e mnoˇzstv´ı neutron˚ u s r˚ uzn´ ymi energiemi. Kaˇzd´ y proton jich vytvoˇr´ı v pr˚ umˇeru zhruba 10 aˇz 20. Terˇc je obklopen tzv. blanketem, viz obr. 1.3. Jedn´a se v podstatˇe o reaktorov´ y syst´em, kter´ y je trvale v podkritick´em stavu. To znaˇcnˇe zvyˇsuje bezpeˇcnost provozu, protoˇze nem˚ uˇze doj´ıt k nekontrolovateln´e ˇretˇezov´e ˇstˇepn´e reakci. Podkritiˇcnost ADTT syst´em˚ u je jednou z jejich hlavn´ıch v´ yhod ve srovn´an´ı s klasick´ ymi reaktory. Neutronov´a bilance v blanketu je z´avisl´a na proudu v urychlovaˇci. V pˇr´ıpadˇe, ˇze jej vypneme, ˇstˇepn´e reakce se rychle zastav´ı. 3
Tˇeˇzk´e kovy z konce periodick´e tabulky jako napˇr. Ta, W, Pb nebo Bi jsou podle [19] v´ yhodn´e pro v´ yrobu spalaˇcn´ıho terˇce hned z nˇekolika d˚ uvod˚ u. Maj´ı velik´ y poˇcet neutron˚ u a proton˚ u v j´adˇre, dobrou tepelnou vodivost, vysokou hustotu atd.
8
Obr´azek 1.3: Sch´ema blanketu. V blanketu doch´az´ı k vlastn´ı transmutaci dlouhoˇzij´ıc´ıch izotop˚ u na kr´atkodob´e nebo stabiln´ı. Dˇeje se tak opakovanou s´eri´ı neutronov´ ych z´achyt˚ u a beta pˇremˇen. U transuran˚ u m˚ uˇze probˇehnout po absorpci neutronu jadern´e ˇstˇepen´ı. V nejˇcastˇeji uvaˇzovan´ ych sch´ematech prob´ıh´a v blanketu kromˇe t´eto transmutace jeˇstˇe ˇstˇepen´ı uranu 233 a jeho produkce z thoria 232. V takov´em pˇr´ıpadˇe m´a blanket tˇri z´akladn´ı ˇc´asti: • Vrstva nejbl´ıˇze terˇci obsahuje tˇeˇzkou vodu. Jej´ım u ´kolem je zmoderovat energetick´e spektrum neutron˚ u pˇrich´azej´ıc´ıch z terˇce. Mohou v n´ı b´ yt rozpuˇstˇeny nˇekter´e izotopy, u nichˇz jsou k transmutaci potˇrebn´e neutrony s vyˇsˇs´ımi energiemi. • Ve stˇredn´ı ˇc´asti blanketu proud´ı roztaven´e soli (LiF a BaF2 ), ve kter´ ych jsou rozpuˇstˇeny izotopy, jeˇz chceme transmutovat, viz tabulka 1.1, a tak´e ˇstˇepiteln´ y uran 233. Interakc´ı s neutronov´ ym polem doch´az´ı k jejich pˇremˇenˇe. Pˇritom se uvolˇ nuje teplo, kter´e se pˇred´av´a pˇres v´ ymˇen´ık sekund´arn´ımu okruhu. Teplota fluoridov´ ych sol´ı na v´ ystupu z blanketu je vysok´a, cca 700 ◦ C. Proto m´a konverze tepeln´e energie v elektrickou dobrou u ´ˇcinnost. Elektˇrina se pak vyr´ab´ı standardn´ımi parogener´atory. • Ve vnˇejˇs´ı ˇc´asti doch´az´ı k produkci uranu 233 z thoria 232. Thorium je tam rozpuˇstˇeno v tˇeˇzk´e vodˇe, kter´a z´aroveˇ n slouˇz´ı i jako moder´ator a reflektor. Na okruh fluoridov´ ych sol´ı mus´ı navazovat efektivn´ı chemicko-izotopick´a separace. Jej´ım u ´kolem je oddˇelovat dlouhoˇzij´ıc´ı izotopy od kr´atkodob´ ych a stabiln´ıch, kter´e se pos´ılaj´ı do koneˇcn´eho u ´loˇziˇstˇe. Jejich aktivita poklesne na u ´roveˇ n pˇrirozen´eho radioaktivn´ıho pozad´ı v ˇcasov´em horizontu nˇekolika des´ıtek let. Dlouhoˇzij´ıc´ı izotopy se navracej´ı zpˇet do blanketu. 9
Oproti reaktor˚ um maj´ı ADTT syst´emy jeˇstˇe dalˇs´ı v´ yhody, napˇr. vzhledem k tomu, ˇze pracuj´ı pˇri norm´aln´ıch tlac´ıch, nen´ı u nich potˇreba pouˇz´ıt vysokotlak´e n´adoby. T´ım se sniˇzuje jejich cena a z´aroveˇ n maj´ı i vyˇsˇs´ı bezpeˇcnost provozu.
1.3
Souˇ casn´ a situace
Snahou je, aby takto navrˇzen´ y syst´em byl schopen vyr´abˇet elektrickou energii za ceny, kter´e by mohly konkurovat klasick´ ym zdroj˚ um, jako je tˇreba spalov´an´ı fosiln´ıch paliv nebo ˇstˇepen´ı uranu v atomov´ ych elektr´arn´ach, viz [2]. V optimistick´em sc´en´aˇri by urychlovaˇc spotˇreboval asi 20 % vyroben´e elektrick´e energie a zbytek by mohl dod´avat do s´ıtˇe. D˚ uleˇzit´ ym pˇredpokladem u ´spˇeˇsnosti projektu ADTT je vˇsak doˇreˇsen´ı nˇekter´ ych ˇ technick´ ych ot´azek. Rada z nich je spojena s urychlovaˇcovou technikou. Souˇcasn´e urychlovaˇce st´ale jeˇstˇe nemaj´ı dostateˇcn´ y v´ ykon ani stabilitu provozu. Nen´ı uspokojivˇe zodpovˇezena ot´azka, jak bude protonov´ y svazek vyveden z vakua v urychlovaˇcov´e trubici do terˇce. Ve v´ yvoji ADTT syst´em˚ u je tak´e cel´a ˇrada u ´kol˚ u pro materi´alov´ y v´ yzkum, kter´ y mus´ı vytvoˇrit slitiny dostateˇcnˇe odoln´e v˚ uˇci poˇskozen´ı neutrony a v˚ uˇci korozivn´ım u ´ˇcink˚ um fluoridov´ ych sol´ı. Neust´ale se studuj´ı vlastnosti neutronov´eho zdroje. Pro spalaˇcn´ı terˇc je nutn´e zvolit vhodn´ y materi´al, geometrii a energii prim´arn´ıch proton˚ u, kter´ ymi jej budeme ostˇrelovat. Pˇri n´avrhu jeho optim´aln´ı podoby jsou uˇziteˇcn´ ym pomocn´ıkem poˇc´ıtaˇcov´e programy, kter´e simuluj´ı pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı a n´asledn´ y transport neutron˚ u v materi´alu. Jsou zaloˇzeny na matematick´e metodˇe Monte Carlo. Pˇri v´ ypoˇctech vyuˇz´ıvaj´ı r˚ uzn´e fyzik´aln´ı modely tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı a knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u pro interakce neutron˚ u s j´adry. Pˇresnost tˇechto program˚ u vˇsak zat´ım daleko zaost´av´a za spolehlivost´ı program˚ u simuluj´ıc´ıch n´ızkoenergetick´e neutronov´e pole v klasick´em reaktoru. Proto se v souˇcasnosti nˇekolik skupin fyzik˚ u po cel´em svˇetˇe zab´ yv´a prov´adˇen´ım tzv. ,,bench mark “ test˚ u. Experiment´alnˇe zkoumaj´ı produkci neutron˚ u v tlust´ ych terˇc´ıch a z´ıskan´e v´ ysledky porovn´avaj´ı s poˇc´ıtaˇcov´ ymi simulacemi. Snaˇz´ı se tak testovat modely reakc´ı a platnosti knihoven u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u. Zaj´ımav´ ych v´ ysledk˚ u v tomto smˇeru dos´ahla skupina francouzsk´ ych vˇedc˚ u z Laboratoire National SATURNE, kter´ ym jejich aparatura umoˇzn ˇuje mˇeˇrit u ´hlovou z´avislost tvaru energetick´eho spektra neutron˚ u produkovan´ ych ve spalaˇcn´ım terˇci, viz [17]. Tradiˇcn´ı zem´ı, kter´a vˇenuje hodnˇe pozornosti ot´azk´am spojen´ ym s transmutaˇcn´ımi technologiemi, je Rusko. Vˇedci z Dubny pˇrikroˇcili od experiment˚ u s jednoduch´ ymi tlust´ ymi terˇci ke studiu vlastnost´ı sloˇzitˇejˇs´ıch sestav. Spalaˇcn´ı terˇc je v nich obklopen blanketem z uranov´ ych prut˚ u, viz [14, 15]. Studuje se produkce tepla v sestavˇe, koeficient jej´ıho energetick´eho zes´ılen´ı, neutronov´a multiplikace, u ´ˇcinn´e pr˚ uˇrezy izotop˚ u z radioaktivn´ıho odpadu pro interakce s neutrony a protony, tvar energetick´eho spektra produkovan´ ych neutron˚ u apod. Doplˇ nov´an´ım knihoven u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u pro interakce vysokoenergetick´ ych neutron˚ u se systematicky zab´ yv´a tak´e napˇr. skupina vˇedc˚ u v CERNu sdruˇzen´a do kolaborace n-TOF. Japonsk´ y v´ yzkumn´ yu ´stav pro atomovou energii (JAERI–Japan Atomic Energy Research Institute) ˇreˇs´ı dlouhodob´ y v´ yzkumn´ y a v´ yvojov´ y program OMEGA (Op-
10
tion Making Extra Gains from Actinides and Fission Products). V jeho r´amci se vˇedci zab´ yvaj´ı separac´ı a transmutac´ı transuran˚ u a dlouhodob´ ych ˇstˇepn´ ych produkt˚ u. Snaˇz´ı se ˇreˇsit otevˇren´e probl´emy spojen´e s v´ yvojem efektivn´ı chemickoizotopick´e separace. Tento projekt poˇc´ıt´a i s n´avrhem jadern´e elektr´arny na b´azi urychlovaˇce. Dva hlavn´ı projekty, ve kter´ ych se prov´ad´ı v´ yzkum ADTT syst´em˚ u, tj. projekty v Los Alamos a v CERNu, jsme zmiˇ novali uˇz v odstavci 1.2, proto je na tomto m´ıstˇe jiˇz jen pˇripom´ın´ame.
1.4
Motivace a n´ aplˇ n diplomov´ e pr´ ace
´ V SUJV Dubna (Spojen´e u ´stavy jadern´ ych v´ yzkum˚ u) se uskuteˇcnila jiˇz cel´a ˇrada experiment˚ u, pˇri nichˇz se protonov´ ym svazkem z urychlovaˇce ozaˇrovaly tlust´e terˇce ze stˇrednˇe tˇeˇzk´ ych a tˇeˇzk´ ych prvk˚ u i sloˇzitˇejˇs´ı sestavy, viz napˇr. [11, 13, 14, 15]. Jejich u ´kolem bylo studovat jadern´e procesy, ke kter´ ym v terˇc´ıch doch´az´ı, doplˇ novat knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u pro transurany a ˇstˇepn´e produkty, sledovat pr˚ ubˇeh transmutace radioaktivn´ıch vzork˚ u, mˇeˇrit produkci tepla apod. Jednou ze skupin, kter´e prov´adˇej´ı takov´e experimenty je mezin´arodn´ı seskupen´ı ,,Energie a transmu´ ˇ zamˇeˇrili na tace“. V jeho r´amci se dr. A. Kugler a dr. V. Wagner z UJF AV CR studium neutronov´eho pole v okol´ı spalaˇcn´ıho terˇce. Z´ıskan´a experiment´aln´ı data umoˇzn ˇuj´ı testovat pˇredpovˇedi poˇc´ıtaˇcov´ ych program˚ u, kter´e simuluj´ı produkci a transport vysokoenergetick´ ych neutron˚ u v l´atce. ´ Tato diplomov´a pr´ace se vˇenuje zpracov´an´ı experimentu, kter´ y probˇehl v SUJV Dubna v prosinci roku 2001. Jej´ım c´ılem je studovat produkci neutron˚ u ve vybran´ ych m´ıstech experiment´aln´ı sestavy, sloˇzen´e z tlust´eho olovˇen´eho terˇce a blanketu z pˇr´ırodn´ıho uranu, a v´ ysledky porovnat s poˇc´ıtaˇcov´ ymi simulacemi programu MCNPX.
11
2
Simulace tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce a n´ asledn´ eho transportu ˇ c´ astic programem MCNPX
Pˇri v´ yvoji urychlovaˇcem ˇr´ızen´ ych transmutaˇcn´ıch technologi´ı hraj´ı kl´ıˇcovou roli poˇc´ıtaˇcov´e programy, kter´e simuluj´ı pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstiv´e reakce a n´asledn´ y transport a interakce sekund´arn´ıch ˇc´astic v r˚ uzn´ ych materi´alech. Po matematick´e str´ance jsou zaloˇzeny na metodˇe Monte Carlo. Pro vˇsechny moˇzn´e aplikace ADTT syst´em˚ u je d˚ uleˇzit´e, aby tyto programy co nejpˇresnˇeji modelovaly procesy prob´ıhaj´ıc´ı ve spalaˇcn´ım terˇci a blanketu a aby n´am d´avaly spr´avn´e pˇredpovˇedi fyzik´aln´ıch veliˇcin, kter´e se t´ ykaj´ı produkce neutron˚ u, transmutace r˚ uzn´ ych izotop˚ u, v´ yvinu tepla, radiaˇcn´ıho poˇskozen´ı materi´alu apod. Dˇr´ıve, neˇz se budeme zab´ yvat programem MCNPX, si nˇeco v kr´atkosti ˇreknˇeme o pr˚ ubˇehu tˇr´ıˇstiv´e reakce. Podrobnˇeji se t´eto problematice vˇenuj´ı napˇr. publikace [4, 10].
2.1
Pr˚ ubˇ eh tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce
Prvn´ı f´aze tˇr´ıˇstiv´e reakce se naz´ yv´a vnitrojadern´ a kask´ ada. Je iniciov´ana vysoce energetickou ˇc´astic´ı, kter´a pronikne do j´adra a tam pruˇzn´ ymi sr´aˇzkami pˇred´av´a svoji energii okoln´ım nukleon˚ um. Ty pak n´aslednˇe mohou vyvol´avat dalˇs´ı sr´aˇzky, ˇc´ımˇz postupnˇe doch´az´ı k distribuci energie mezi vˇsechny nukleony j´adra. Rozsah a forma vnitrojadern´e kask´ady z´avis´ı na poˇctu nukleon˚ u v j´adˇre a na energii 4 nal´et´avaj´ıc´ı ˇc´astice . V t´eto f´azi tˇr´ıˇstiv´e reakce pˇrevaˇzuje emise ˇc´astic ve smˇeru prim´arn´ıho projektilu. Jejich energie je vˇetˇsinou velik´a, a proto mohou vyvol´avat dalˇs´ı tˇr´ıˇstiv´e reakce v okoln´ım terˇcov´em materi´alu. ˇ ık´ame, ˇze se Na konci vnitrojadern´e kask´ady je j´adro vysoce excitovan´e. R´ nach´az´ı v tzv. pˇredrovnov´aˇzn´em stavu. Energie jeˇstˇe nen´ı zcela rovnomˇernˇe rozprostˇrena mezi vˇsechny nukleony. V d˚ usledku tˇechto fluktuac´ı m˚ uˇze doch´azet k tzv. pˇredrovnov´aˇzn´ ym emis´ım ˇc´astic. St´ale se objevuje tendence preferovat pˇri emisi dopˇredn´e u ´hly. Energie vys´ılan´ ych ˇc´astic vˇsak nen´ı uˇz tak vysok´a jako pˇri vnitrojadern´e kask´adˇe. Pˇredrovnov´aˇzn´ y stav plynule pˇrech´az´ı do posledn´ı f´aze tˇr´ıˇstiv´e reakce, kterou je rovnov´aˇzn´y rozpad. Energie se uˇz rovnomˇernˇe rozdˇelila mezi vˇsechny nukleony j´adra a prob´ıh´a jeho postupn´a deexcitace. Nejdˇr´ıve se tak dˇeje tzv. vypaˇrov´an´ım neutron˚ u a lehˇc´ıch fragment˚ u (deuteron˚ u, triton˚ u a alfa ˇc´astic). Kdyˇz uˇz j´adro nem´a dostatek energie na to, aby mohlo d´ale vypaˇrovat, deexcituje se s´eriemi gama a beta pˇrechod˚ u. Pˇri rovnov´aˇzn´em rozpadu jsou ˇc´astice emitov´any izotropnˇe a jejich energie je v pr˚ umˇeru menˇs´ı, neˇz kdyby vznikly pˇri vnitrojadern´e kask´adˇe nebo pˇredrovnov´aˇzn´e emisi. 4
Jestliˇze m´ a nal´et´ avaj´ıc´ı ˇc´ astice energii v rozmez´ı 0,02 – 2 GeV, je jej´ı vlnov´a d´elka srovnateln´a se vzd´alenostmi mezi protony a neutrony v j´adˇre. Sr´aˇzkov´e procesy se odehr´avaj´ı na u ´rovni nukleon˚ u a m˚ uˇzeme tedy hovoˇrit o tzv. nukleonov´e kask´ adˇe. Pokud zv´ yˇs´ıme energii projektilu do oblasti 2 –10 GeV, doch´ az´ı pˇri nukleon-nukleonov´ ych interakc´ıch k pˇrekroˇcen´ı prahu pro produkci ˇc´astic. Hojnˇe vznikaj´ı zejm´ena piony, mezony s klidovou hmotou cca 135 MeV. Ve sr´aˇzk´ach se ale mohou vyprodukovat i tˇeˇzˇs´ı hadrony (napˇr. kaony nebo hyperony). Takto vznikl´e ˇc´astice se pak spolu s nukleony d´ ale u ´ˇcastn´ı vnitrojadern´e kask´ady a my hovoˇr´ıme o tzv. hadronov´e kask´ adˇe.
12
Nutno dodat, ˇze mezi jednotliv´ ymi f´azemi tˇr´ıˇstiv´e reakce, jak jsme je zde nast´ınili, nen´ı ostr´a hranice a mohou se navz´ajem prol´ınat.
2.2
Modely tˇ r´ıˇ stiv´ e reakce
Probˇehla jiˇz cel´a ˇrada experiment˚ u, jejichˇz u ´ˇcelem bylo zkoumat r˚ uzn´a st´adia tˇr´ıˇstiv´e reakce. Na z´akladˇe anal´ yzy z´ıskan´ ych dat a s vyuˇzit´ım nejr˚ uznˇejˇs´ıch teoretick´ ych pˇredpoklad˚ u byly n´aslednˇe sestaveny matematick´e modely schopn´e popsat procesy, ke kter´ ym v pr˚ ubˇehu tˇr´ıˇstiv´e reakce doch´az´ı. Vnitrojadern´a kask´ada se simuluje pomoc´ı tzv. INC model˚ u (Intranuclear Cascade). Interakce mezi dopadaj´ıc´ı ˇc´astic´ı a nukleony se bere jako sled bin´arn´ıch sr´aˇzek. Tyto modely vˇetˇsinou umoˇzn ˇuj´ı popsat jak nukleonovou, tak hadronovou kask´adu. Pˇredrovnov´aˇzn´ y stav j´adra se nejˇcastˇeji popisuje pomoc´ı excitonov´eho modelu. Excitonem se rozum´ı bud’ nukleon vybuzen´ y do stavu nad Fermiho hladinou, anebo neobsazen´ y jednoˇc´asticov´ y stav pod Fermiho hladinou, tzv. d´ıra. Vyrovn´av´an´ı energie v j´adˇre se dˇeje pomoc´ı dvouˇc´asticov´ ych interakc´ı. Pˇredrovnov´aˇzn´e modely umoˇzn ˇuj´ı popsat emisi ˇc´astic i fragment˚ u. Rovnov´aˇzn´ y rozpad j´adra je pops´an vypaˇrovac´ımi modely na z´akladˇe statistick´ ych pˇr´ıstup˚ u. Pravdˇepodobnost, ˇze se j´adro rozpadne do urˇcit´eho kan´alu, je z´avisl´a na hustotˇe stav˚ u v koncov´em kan´ale a na pravdˇepodobnosti pr˚ uchodu potenci´alovou bari´erou. Energie ˇc´astic, kter´e se produkuj´ı v ADTT syst´emech, se pohybuj´ı v pomˇernˇe ˇsirok´em rozmez´ı. Abychom byli schopni popsat ˇsirokou paletu jev˚ u, ke kter´ ym v tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ıch a n´asledn´em transportu ˇc´astic doch´az´ı, musely b´ yt v´ yˇse zm´ınˇen´e modely sdruˇzeny do komplexnˇejˇs´ıch simulaˇcn´ıch program˚ u. K popisu transportu vysokoenergetick´ ych ˇc´astic (nad 150 MeV) se dobˇre hod´ı ´ cinn´e pr˚ poˇc´ıtaˇcov´e programy pouˇz´ıvaj´ıc´ı INC modely. Uˇ uˇrezy pro interakce si tyto programy generuj´ı samy. K simulaci transportu a interakc´ı ˇc´astic s energi´ı do cca 150 MeV je l´epe pouˇz´ıt programy zaloˇzen´e na knihovn´ach evaluovan´ ych u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u.
2.3
Poˇ c´ıtaˇ cov´ y program MCNPX
Program MCNPX (viz [9, 12, 20]) v sobˇe spojuje dva starˇs´ı programy LAHET (Los Alamos High Energy Transport Code) a MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code). Pˇri v´ ypoˇctech se op´ır´a o knihovny evaluovan´ ych u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u do 150 MeV a pro vyˇsˇs´ı energie o LAHETovsk´e modely vnitrojadern´ ych kask´ad. Poˇc´ıtaˇcov´ y program LAHET (viz [18]) byl vyvinut v Los Alamos k n´avrhu spalaˇcn´ıch terˇc˚ u. Je schopen popsat interakce a transport nukleon˚ u, pion˚ u, mion˚ u a antinukleon˚ u. Do ned´avna se pouˇz´ıvala jeho kombinace s programem MCNP, ve kter´e LAHET simuloval interakce a transport ˇc´astic s energiemi nad 20 MeV a pod touto energi´ı se tyto procesy popisovaly pomoc´ı MCNP (viz [8]), kter´ y pˇri v´ ypoˇctech vyuˇz´ıv´a ENDF/B-VI evaluovan´e knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u do 20 MeV. LAHETovsk´ y model vnitrojadern´e kask´ady je pomˇernˇe pˇresn´ y pro energie nad
13
150 MeV, kde se daj´ı pouˇz´ıt poloklasick´e aproximace. Pod 150 MeV jsou ale jadern´e reakce z´avisl´e na r˚ uzn´ ych detailech jadern´e struktury a na kvantov´ ych rozptylov´ ych efektech. Z tˇechto d˚ uvod˚ u byly evaluovan´e knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u rozˇs´ıˇreny aˇz do 150 MeV. Evaluovan´e knihovny u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u do 150 MeV (viz [9, 12]), z nichˇz ˇcerp´a MCNPX, vych´azej´ı jednak z dostupn´eho experiment´aln´ıho materi´alu a jednak z pˇredpovˇed´ı poˇc´ıtaˇcov´eho programu GNASH. Ten pˇri v´ ypoˇctu u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u jadern´ ych reakc´ı pouˇz´ıv´a pro modelov´an´ı rovnov´aˇzn´eho rozpadu Hauserovu-Feshbachovu teorii a pro pˇredrovnov´aˇzn´ y rozpad excitonov´ y model. Pruˇzn´ y rozptyl a pˇr´ım´e reakce jsou spoˇcteny z optick´eho modelu. U lehk´ ych sekund´arn´ıch ˇc´astic generuje program GNASH kromˇe u ´ˇcinn´eho pr˚ uˇrezu pro jejich produkci jeˇstˇe u ´hlovou z´avislost tvaru energetick´eho spektra. U tˇeˇzk´ ych fragment˚ u a gama foton˚ u se pˇredpokl´ad´a, ˇze budou emitov´any v´ıce m´enˇe izotropnˇe. Proto se u nich poˇc´ıt´a u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez produkce a energetick´e rozdˇelen´ı.
14
3
Experiment´ aln´ı sestava a pr˚ ubˇ eh experimentu
3.1
Experiment´ aln´ı sestava
Mezin´arodn´ı skupina ,,Energie a transmutace“ vybudovala pro studium transmutace v poli neutron˚ u z tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ı sestavu sloˇzenou z olovˇen´eho terˇce a blanketu z uranov´ ych prut˚ u, viz obr. 3.1. V r˚ uzn´ ych m´ıstech t´eto sestavy se daj´ı umist’ovat r˚ uzn´e typy detektor˚ u a vzork˚ u urˇcen´ ych pro transmutace. Jej´ı nejd˚ uleˇzitˇejˇs´ı ˇc´ast´ı je olovˇen´ y terˇc, kter´ y m´a pr˚ umˇer 84 mm a d´elku 500 mm. Je rozdˇelen na nˇekolik segment˚ u, coˇz umoˇzn ˇuje z´ıskat informace o neutronov´em poli i v jeho nitru. Uranov´ y blanket obklopuj´ıc´ı olovˇen´ y terˇc se skl´ad´a ze ˇctyˇr ˇc´ast´ı, viz obr. 3.2. Kaˇzd´a obsahuje 30 stejn´ ych prut˚ u z pˇr´ırodn´ıho uranu hermeticky uzavˇren´ ych do hlin´ıkov´eho pouzdra. Pruty maj´ı pr˚ umˇer 3,6 cm, d´elku 10,4 cm a hmotnost 1,72 kg. Jsou uchyceny v ocelov´e matrici, kter´a urˇcuje jejich pˇresnou geometrickou polohu. Blanket ze ˇstˇepn´eho materi´alu zesiluje neutronov´ y tok produkovan´ y ve spalaˇcn´ım terˇci. Okolo blanketu se nach´azelo neutronov´e st´ınˇen´ı zhotoven´e z kadmia a polyetylenu dopovan´eho b´orem. Jeho u ´kolem bylo zajistit radiaˇcn´ı ochranu pracoviˇstˇe, zmoderovat a n´aslednˇe absorbovat neutrony vyletuj´ıc´ı ze sestavy. Cel´a experiment´aln´ı aparatura m´a velikou hmotnost, jenom uranov´ y blanket v´aˇz´ı cca 206,4 kg. Kv˚ uli snadnˇejˇs´ı manipulaci byla proto um´ıstˇena na voz´ıku, kter´ y jezdil po kolejnic´ıch. Tvar energetick´eho spektra produkovan´ ych neutron˚ u bylo potˇreba zmˇeˇrit i v tˇeˇzko pˇr´ıstupn´ ych m´ıstech experiment´aln´ı sestavy. Proto jsme pro jeho stanoven´ı pouˇzili tzv. metodu aktivaˇcn´ıch detektor˚ u.
3.2
Metoda aktivaˇ cn´ıch detektor˚ u
Neutrony interaguj´ı s okoln´ı l´atkou pˇrev´aˇznˇe silnou interakc´ı. S´ıla jejich elektromagnetick´eho a slab´eho p˚ usoben´ı je o nˇekolik ˇr´ad˚ u slabˇs´ı a m˚ uˇzeme je v naˇsem pˇr´ıpadˇe zanedbat. Chceme-li nˇeco zjistit o tvaru energetick´eho spektra neutron˚ u, mus´ıme se zamˇeˇrit na zkoum´an´ı jadern´ ych reakc´ı, kter´e neutrony vyvol´avaj´ı v materi´alu, j´ımˇz proch´azej´ı. Nejˇcastˇeji se jedn´a o absorpci neutronu (n,γ) a prahov´e reakce5 typu (n,2n), (n,3n) atd. Pˇri nich mohou vzniknout izotopy, kter´e jsou radioaktivn´ı. Z anal´ yzy spektra z´aˇren´ı gama, kter´e doprov´az´ı jejich rozpad, lze urˇcit mnoˇzstv´ı, v jak´em se v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı v dan´em m´ıstˇe naprodukovaly, viz kapitola 4. V m´ıstech, kde chceme urˇcit tvar energetick´eho spektra neutron˚ u, umist’ujeme tzv. aktivaˇcn´ı detektory. Mohou m´ıt napˇr. podobu sendviˇc˚ u f´oli´ı z r˚ uzn´ ych kov˚ u. ˇ Casto se pouˇz´ıvaj´ı hlin´ık, zlato, kobalt, mˇed’ nebo bismut. Rozmˇery aktivaˇcn´ıch detektor˚ u mus´ı b´ yt dostateˇcnˇe mal´e na to, aby byly pod hranic´ı prostorov´ ych zmˇen v neutronov´em poli. Na druhou stranu, pokud je zhotov´ıme pˇr´ıliˇs mal´e, 5
Aby neutron vyvolal prahovou reakci na j´adru, mus´ı m´ıt v˚ uˇci nˇemu nˇejakou minim´aln´ı kinetickou energii. R˚ uzn´e reakce maj´ı obecnˇe jin´e hodnoty sv´ ych prahov´ ych energi´ı.
15
Obr´azek 3.1: Experiment´aln´ı sestava.
Obr´azek 3.2: Sch´ema olovˇen´eho terˇce a uranov´eho blanketu.
16
nenaprodukuje se v nich dostateˇcn´ y poˇcet radioaktivn´ıch jader. Velikost aktivaˇcn´ıho detektoru je tedy kompromisem mezi tˇemito dvˇema poˇzadavky. Pro zrekonstruov´an´ı struktury neutronov´eho pole je d˚ uleˇzit´e zn´at u sledovan´ ych prahov´ ych reakc´ı z´avislost u ´ˇcinn´eho pr˚ uˇrezu na energii. Tvar energetick´eho spektra pak z´ısk´ame na z´akladˇe ˇreˇsen´ı tzv. integr´aln´ıch Fredholmov´ ych rovnic, viz [14]. Pro i-t´ y typ reakce m´a Fredholmova rovnice tvar λi =
∞
Z 0
Φ(E)σi (E)dE,
(3.1)
~þLQQêSU$H]>EDUQ@
kde λi je pravdˇepodobnost, ˇze doˇslo k t´eto reakci, σi = σi (E) je z´avislost jej´ıho u ´ˇcinn´eho pr˚ uˇrezu na energii a Φ = Φ(E) je hledan´a funkce, kter´a ud´av´a, kolik neutron˚ u mˇelo v dan´em m´ıstˇe energii E. Veliˇcinu λi spoˇcteme jako pod´ıl celkov´eho mnoˇzstv´ı radioaktivn´ıch jader, kter´a se v i-t´em typu reakce naprodukovala, ku poˇctu jader ve f´olii, na kter´ ych k t´eto reakci doch´az´ı a jeˇz byla vystavena u ´ˇcink˚ um p˚ usoben´ı neutronov´eho pole. D˚ uleˇzit´e je, ˇze pro prahov´e reakce nen´ı nutn´e ve vztahu (3.1) integrovat od nuly. Staˇc´ı, kdyˇz za spodn´ı mez integrace zvol´ıme prahovou energii Etresh . V´ıme totiˇz, ˇze u ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez je aˇz do Etresh nulov´ y, viz napˇr. obr. 3.3. Urˇcen´ı tvaru energetick´eho spektra neutron˚ u je t´ım pˇresnˇejˇs´ı, ˇc´ım v´ıce v´ ysledk˚ u z r˚ uzn´ ych prahov´ ych reakc´ı m´ame k dispozici.
( >0H9@
Obr´azek 3.3: Z´avislost u ´ˇcinn´eho pr˚ uˇrezu prahov´e reakce 197 Au(n,2n)196 Au na energii prim´arn´ıho neutronu. V´ yhodou t´eto metody je, ˇze aktivaˇcn´ı detektory jsou jednoduch´e, mohou b´ yt mal´e a snadno se umist’uj´ı do r˚ uzn´ ych poloh v˚ uˇci terˇci. Na druhou stranu m´a pouˇzit´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u i sv´e nev´ yhody. Spektra z´aˇren´ı gama z oz´aˇren´ ych f´oli´ı mohou b´ yt znaˇcnˇe sloˇzit´a, coˇz znesnadˇ nuje jejich interpretaci. Pˇrisp´ıvaj´ı do nich totiˇz vˇsechny moˇzn´e pˇrechody z r˚ uzn´ ych izotop˚ u. Mnoˇzstv´ı radioaktivn´ıch jader vznikl´ ych v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı se mus´ı z namˇeˇren´eho poˇctu impulz˚ u v p´ıc´ıch sloˇzitˇe vypoˇc´ıt´avat, viz formule (4.6). Tak´e urˇcen´ı tvaru energetick´eho spektra neutron˚ u je velice komplikovan´e. 3.2.1
Aktivaˇ cn´ı reakce
Pouˇzit´e detektory mˇely tvar ˇctverce o stranˇe 20 mm. Byly zhotoveny jako sendviˇce z bismutov´e, zlat´e, hlin´ıkov´e a kobaltov´e f´olie. Tyto prvky jsou monoizotopick´e, 17
tzn. ˇze maj´ı pouze jeden stabiln´ı izotop. S dobrou pˇresnost´ı lze ˇr´ıci, ˇze k jadern´ ym 6 reakc´ım doch´az´ı pouze na stabiln´ıch nuklidech . reakce 209
Bi(n,4n)206 Bi Bi(n,6n)204 Bi 209 Bi(n,8n)202 Bi 209 Bi(n,10n)200 Bi 209
prahov´a energie [MeV] 22,6 38,1 54,0 70,8
reakce 209
Bi(n,5n)205 Bi Bi(n,7n)203 Bi 209 Bi(n,9n)201 Bi 209 Bi(n,11n)199 Bi 209
prahov´a energie [MeV] 29,6 45,2 61,4 78,4
Tabulka 3.1: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na bismutu
209
Bi.
J´adro bismutu 209 Bi m´a v´ yrazn´ y pˇrebytek neutron˚ u nad protony. Pˇri interakci s neutronov´ ym polem na nˇem m˚ uˇze prob´ıhat cel´a ˇrada prahov´ ych reakc´ı. Ty nejv´ yznamnˇejˇs´ı z nich naleznete v tabulce 3.1. Vznikaj´ıc´ı izotopy maj´ı poloˇcasy rozpadu v ˇr´adu nˇekolika hodin (viz tab. 5.4), coˇz je pro naˇse u ´ˇcely optim´aln´ı d´elka. Vzhledem k tak ˇsirok´e paletˇe reakc´ı, kter´e mohou v aktivaˇcn´ım detektoru prob´ıhat, jsou namˇeˇren´a spektra z bismutov´ ych f´oli´ı ˇcasto velice sloˇzit´a. reakce 197
Au(n,2n)196 Au 197 Au(n,4n)194 Au 197 Au(n,6n)192 Au
prahov´a energie [MeV] 8,1 23,2 38,9
reakce 197
Au(n,3n)195 Au 197 Au(n,5n)193 Au 197 Au(n,7n)191 Au
prahov´a energie [MeV] 14,8 30,2 45,7
Tabulka 3.2: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na zlatˇe 197 Au. Reakce 197 Au(n,γ)198 Au m´a velik´ yu ´ˇcinn´ y pr˚ uˇrez pro tepeln´e neutrony. Nˇekter´e prahov´e reakce na zlatˇe 197 Au, kter´e lze vyuˇz´ıt pˇri studiu energetick´eho spektra neutron˚ u, jsou uvedeny v tabulce 3.2. Poloˇcasy rozpadu vznikaj´ıc´ıch izotop˚ u lze nal´ezt v tabulce 5.3. reakce
prahov´a energie [MeV] 27 27 Al(n,p) Mg 1,9
reakce
prahov´a energie [MeV] 27 24 Al(n,α) Na 5,5
Tabulka 3.3: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na hlin´ıku
27
Al.
Na stabiln´ım izotopu hlin´ıku 27 Al by se v principu daly studovat dvˇe aktivaˇcn´ı reakce 27 Al(n,p)27 Mg a 27 Al(n,α)24 Na, viz tabulka 3.3. U prvn´ı z nich je vˇsak ten probl´em, ˇze hoˇrˇc´ık 27 Mg m´a pouze kr´atk´ y poloˇcas rozpadu (cca 9 minut). Protoˇze 6
Na nˇekter´ ych j´ adrech ve f´ olii se mohou samozˇrejmˇe procesy typu (n,xn), (p,xn) apod. nˇekolikr´ at za sebou opakovat. Mnoˇzstv´ı takov´ ychto pˇr´ıpad˚ u je vˇsak zanedbateln´e v porovn´an´ı s poˇctem reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na stabiln´ıch nuklidech 197 Au, 209 Bi, 27 Al a 59 Co. Uved’me pˇr´ıklad: v jednom gramu zlata se nach´ az´ı zhruba 3 × 1021 jader 197 Au. Pokud si na z´akladˇe tabulek B.1 nebo B.2 vypoˇcteme, kolik se n´ am naprodukovalo v gramu zlata napˇr. jader izotopu 198 Au, 9 dostaneme ˇc´ıslo v ˇr´ adu 10 .
18
mˇel pouˇzit´ y urychlovaˇc mal´ y proud (cca 40 pA) a ozaˇroval pomˇernˇe dlouhou dobu (cca 12 hod), saturoval se poˇcet jader u kr´atceˇzij´ıc´ıch izotop˚ u na n´ızk´e hodnotˇe. Po ukonˇcen´ı ozaˇrov´an´ı bylo nutn´e vyˇckat, aˇz poklesne aktivita sestavy na pˇrijatelnou hodnotu, aby se k n´ı mohl person´al pˇribl´ıˇzit a sejmout vzorky. Za tuto dobu se t´emˇeˇr vˇsechen hoˇrˇc´ık 27 Mg rozpadl. Informace o neutronov´em poli lze tud´ıˇz z´ıskat jen z v´ ytˇeˇzk˚ u druh´e reakce. Rozpad radioaktivn´ıho sod´ıku 24 Na na 24 Mg m´a pro jadernou spektroskopii vhodn´ y poloˇcas T1/2 = 14, 96 hod. reakce
prahov´a energie [MeV] 59 Co(n,2n)58 Co 10,6 59 56 30,9 Co(n,4n) Co
reakce
prahov´a energie [MeV] 59 Co(n,3n)57 Co 19,4 59 55 41,2 Co(n,5n) Co
Tabulka 3.4: Pˇr´ıklady prahov´ ych reakc´ı prob´ıhaj´ıc´ıch na kobaltu
59
Co.
V kobaltov´ ych f´oli´ıch vystaven´ ych toku tepeln´ ych neutron˚ u prob´ıh´a bezpra59 60 60 hov´a reakce Co(n,γ) Co. Bohuˇzel, vlivem toho, ˇze se Co pouˇz´ıv´a jako standardn´ı kalibraˇcn´ı z´aˇriˇc, staly se jeho dva pˇrechody 1332,50 keV a 1173,24 keV souˇc´ast´ı pˇrirozen´eho radioaktivn´ıho pozad´ı na vˇetˇsinˇe spektroskopick´ ych pracoviˇst’. Pˇri zpracov´an´ı bude tedy nutn´e s t´ımto dodateˇcn´ ym efektem poˇc´ıtat. Cenn´e informace o struktuˇre neutronov´eho pole lze z´ıskat z anal´ yzy prahov´ ych reakc´ı na 59 kobaltu Co, viz tabulka 3.4. Vznikl´e radioizotopy maj´ı vhodn´e poloˇcasy rozpadu pohybuj´ıc´ı se v rozmez´ı nˇekolika des´ıtek hodin aˇz nˇekolika m´alo let (viz tab. 5.2). Vˇsechny hodnoty prahov´ ych energi´ı v tabulk´ach 3.1 aˇz 3.4 jsme ˇcerpali z [1]. 3.2.2
Um´ıstˇ en´ı aktivaˇ cn´ıch detektor˚ u v sestavˇ e
Naˇs´ım u ´kolem bylo prostudovat pod´eln´e a radi´aln´ı rozloˇzen´ı neutronov´eho pole. Sendviˇce aktivaˇcn´ıch detektor˚ u promˇeˇruj´ıc´ı pod´elnou z´avislost tvaru energetick´eho spektra neutron˚ u byly um´ıstˇeny ve vzd´alenostech 0 cm, 12,5 cm, 25 cm, 37,5 cm a 50 cm od ˇcela terˇce mezi jeho segmenty, pˇriˇcemˇz mezi jejich stˇredem a osou terˇce byly 3 cm. N´akres jejich pozic v sestavˇe pˇri pohledu z boku se nach´az´ı na obr. 3.4. Z odstavce 2.1 v´ıme, ˇze pˇri spalaci jsou ˇc´astice s nejvˇetˇs´ımi energiemi emitov´any ve
Obr´azek 3.4: Pohled z boku na um´ıstˇen´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u v experiment´aln´ı sestavˇe. Vˇsechny rozmˇery jsou ud´any v milimetrech. 19
smˇeru nal´et´avaj´ıc´ıho projektilu. Aktivaˇcn´ı detektory byly proto um´ıstˇeny tak, aby se nenach´azely pˇr´ımo v protonov´em svazku, ale aby v nich pˇritom mohlo doch´azet k interakc´ım s tvrd´ ym spektrem neutron˚ u z dopˇredn´ ych emis´ı.
Obr´azek 3.5: Radi´aln´ı rozm´ıstˇen´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u v experiment´aln´ı sestavˇe ve vzd´alenosti 12,5 cm od ˇcela terˇce. Vˇsechny rozmˇery jsou ud´any v milimetrech. Aktivaˇcn´ı detektory, pomoc´ı nichˇz mˇela b´ yt urˇcena radi´aln´ı z´avislost tvaru energetick´eho spektra neutron˚ u, byly um´ıstˇeny na pr˚ usvitce 12,5 cm od ˇcela terˇce. Jejich stˇredy byly vzd´aleny od osy spalaˇcn´ıho terˇce 3 cm, 6 cm, 8,5 cm a 13,5 cm. Na obr. 3.5 vid´ıme zakresleny jejich polohy z pohledu ve smˇeru protonov´eho svazku. Radi´aln´ı z´avislost neutronov´eho spektra jsme promˇeˇrovali ve vzd´alenosti 12,5 cm od zaˇc´atku terˇce z toho d˚ uvodu, protoˇze se zde pˇrepokl´adala maxim´aln´ı intenzita neutronov´eho toku.
3.3
Pr˚ ubˇ eh ozaˇ rov´ an´ı
Ozaˇrov´an´ı experiment´aln´ı sestavy prob´ıhalo na urychlovaˇci Nuklotron v Labo´ ratoˇri vysok´ ych energi´ı (SUJV Dubna) od 17 hod 40 min 11.12. 2001 do 5 hod 50 min 12.12. 2001. Integr´aln´ı protonov´ y tok7 za cel´e ozaˇrov´an´ı, tj. za dobu tirr = 43800 s, byl I(p+ ) = (1, 145 ± 0, 052) × 1013 p+ . Nal´et´avaj´ıc´ı protony mˇely energii 1,5 GeV. Pˇred zaˇc´atkem experimentu se provedla kontrola zamˇeˇren´ı svazku na stˇred olovˇen´eho terˇce. Profil svazku se pˇritom sn´ımal na citliv´e polaroidov´e filmy.
3.4
Mˇ eˇ ren´ı aktivaˇ cn´ıch detektor˚ u
Po skonˇcen´ı ozaˇrov´an´ı byly vˇsechny f´olie pˇrevezeny z Laboratoˇre vysok´ ych energi´ı na spektroskopick´e pracoviˇstˇe Laboratoˇre jadern´ ych probl´em˚ u (LJAP). Nab´ır´an´ı gama spekter z aktivaˇcn´ıch detektor˚ u prob´ıhalo od 12.12. do 15.12. 2001, pˇriˇcemˇz kobaltov´e f´olie se jeˇstˇe dodateˇcnˇe pˇremˇeˇrovaly od 7.1. do 17.1. 2002. 7´
Udaj poch´ az´ı z mˇeˇren´ı pomoc´ı hlin´ıkov´ ych aktivaˇcn´ıch detektor˚ u.
20
Obr´azek 3.6: HPGe spektrometr gama z´aˇren´ı od firmy Ortec. Pˇri mˇeˇren´ı na HPGe (High Purity Germanium) spektrometru firmy Ortec, viz obr. 3.6, byly vˇsechny vzorky umist’ov´any do stejn´e pozice. U kaˇzd´e f´olie probˇehlo nab´ır´an´ı spektra dvakr´at aˇz tˇrikr´at. Nejprve byly vˇsechny aktivaˇcn´ı detektory mˇeˇreny pouze kr´atkou dobu (30 min), abychom zaznamenali i kr´atceˇzij´ıc´ı izotopy. Posl´eze n´asledovala s´erie mˇeˇren´ı s delˇs´ımi expozicemi (1 hod aˇz 2 hod). Kv˚ uli omezen´ı vlivu pˇrirozen´eho radioaktivn´ıho pozad´ı a pro zajiˇstˇen´ı vyˇsˇs´ı radiaˇcn´ı bezpeˇcnosti na pracoviˇsti bylo kolem spektrometru Ortec masivn´ı olovˇen´e st´ınˇen´ı. K um´ıstˇen´ı a upevnˇen´ı vzorku do spr´avn´e geometrick´e pozice v˚ uˇci gama spektrometru slouˇzila fixaˇcn´ı destiˇcka. Spolu se vzorkem se zasouvala do plastov´eho roˇstu s dr´aˇzkami, viz obr. 3.7. T´ım byla pro vˇsechna mˇeˇren´ı definov´ana stejn´a geometrick´a pozice. Neurˇcitost v nastaven´ı vzd´alenosti mezi vzorkem a beryliov´ ym ok´enkem spektrometru byla d´ana v˚ ul´ı fixaˇcn´ı destiˇcky v roˇstu a byla menˇs´ı neˇz 1 mm. Ovlivnˇen´ı efektivity detektoru nepˇresnost´ı v urˇcen´ı polohy je podrobnˇeji diskutov´ano v odstavci 4.3.4.
Obr´azek 3.7: Sch´ema uspoˇr´ad´an´ı spektroskopick´ ych mˇeˇren´ı, pˇrevzato z [11].
21
4
Zpracov´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u
Pomoc´ı aktivaˇcn´ıch detektor˚ u mˇeˇr´ıme lok´aln´ı tvar energetick´eho spektra neutronov´eho pole pouze nepˇr´ımo. K jeho n´asledn´e rekonstrukci mus´ıme u vybran´ ych radioaktivn´ıch jader zn´at mnoˇzstv´ı, v jak´em se naprodukovala v aktivaˇcn´ıch detektorech v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı, viz odstavec 3.2. N´asleduj´ıc´ı kapitola pojedn´av´a o tom, jak lze vypoˇc´ıtat zastoupen´ı dan´eho radioizotopu ve vzorku na z´akladˇe v´ ysledk˚ u anal´ yzy spektra z´aˇren´ı gama, kter´e vzorek vyzaˇruje.
4.1
Program DEIMOS32
Rozpady radioaktivn´ıch izotop˚ u doprov´az´ı gama z´aˇren´ı, kter´e vznik´a pˇri pˇreskoc´ıch mezi excitovan´ ymi stavy dceˇrin´eho j´adra. Energetick´e s´erie takov´ ychto pˇrechod˚ u jsou pro dan´ y rozpad jedineˇcn´e. Umoˇzn ˇuj´ı n´am tedy urˇcit pˇr´ıtomnost a zastoupen´ı dan´eho radioizotopu ve vzorku. Ke zpracov´an´ı gama spekter oz´aˇren´ ych f´oli´ı bylo pouˇzito programu DEIMOS32 [6, 7]. Spektrum z´aˇren´ı ze vzorku je v nˇem reprezentov´ano histogramem s 8192 kan´aly. Jeho rozsah byl nastaven zhruba od 50 keV do 3500 keV. Program umoˇzn ˇuje ve zvolen´em intervalu energi´ı fitovat plochy p´ık˚ u Gaussovou kˇrivkou, pˇriˇcemˇz pozad´ı je aproximov´ano polynomem druh´eho stupnˇe. Postupn´ ymi iteracemi se metodou nejmenˇs´ıch ˇctverc˚ u hled´a tˇeˇziˇstˇe p´ıku, jeho amplituda a poloˇs´ıˇrka. Nafitovan´e parametry oznaˇcen´ ych p´ık˚ u, jako napˇr. energie, poloˇs´ıˇrka, plocha a jej´ı statistick´a chyba, zapisuje program DEIMOS32 do v´ ystupn´ı tabulky.
Obr´azek 4.1: Fit ploch u p´ık˚ u 820,3 keV a 825,2 keV bismutu 200 thalia Tl v grafick´em prostˇred´ı programu DEIMOS32.
22
203
Bi a 828,3 keV
4.2
Opravy pro v´ ypoˇ cet celkov´ eho v´ ytˇ eˇ zku
V t´eto ˇc´asti odvod´ıme vztah, pomoc´ı nˇehoˇz z plochy p´ıku Ndet (E) nafitovan´e programem DEIMOS vypoˇcteme celkov´e mnoˇzstv´ı vyprodukovan´eho izotopu. Vzorec je pomˇernˇe dlouh´ y, a proto pro snadnˇejˇs´ı orientaci budeme prob´ırat jednotliv´e ˇc´asti, ze kter´ ych se skl´ad´a, popoˇradˇe. Jeho obecnˇejˇs´ı podobu naleznete v [11]. • Oprava na intenzitu gama pˇ rechodu Iγ (E), efektivitu detektoru p (E) a efekty kask´ adn´ıch koincidenc´ı v rozpadov´ em sch´ ematu 1 . Iγ (E)p (E)COI
(4.1)
Rozpady excitovan´ ych stav˚ u dceˇrin´eho j´adra mohou prob´ıhat r˚ uzn´ ymi cestami. Intenzita gama pˇrechodu Iγ (E) ud´av´a pravdˇepodobnost, ˇze se pˇri rozpadu j´adra vyz´aˇr´ı foton s energi´ı E. Pro dva r˚ uzn´e pˇreskoky m´a obecnˇe jinou hodnotu, viz [5]. Efektivita detektoru p (E) je pravdˇepodobnost, ˇze detektor zaregistruje veˇskerou energii vyz´aˇren´eho fotonu. Takto z´ıskan´ y impulz se zaznamen´a do p´ıku pln´eho pohlcen´ı. Protoˇze gama kvantum m˚ uˇze b´ yt vysl´ano r˚ uzn´ ymi smˇery, z´aleˇz´ı velikost p (E) na vnitˇrn´ı u ´ˇcinnosti detektoru i na vz´ajemn´e poloze detektoru a vzorku. V kapitole 4.3.3 lze nal´ezt vztahy (4.20) a (4.21), kter´e popisuj´ı energetickou z´avislost p´ıkov´e efektivity pouˇzit´eho detektoru, tj. p = p (E). Opravn´ y faktor COI zohledˇ nuje efekt tzv. kask´adn´ıch koincidenc´ı. Z´avis´ı na konkr´etn´ım tvaru rozpadov´eho sch´ematu. Protoˇze jadern´e stavy ˇzij´ı vˇetˇsinou jen velmi kr´atce, m˚ uˇze doj´ıt k tomu, ˇze souˇcasnˇe registrujeme ˇc´ast a nebo celou energii u v´ıce foton˚ u z jedn´e kask´ady. Proto se plocha nˇekter´ ych p´ık˚ u umˇele zvˇetˇsuje, zat´ımco u jin´ ych je menˇs´ı, neˇz by mˇela ve skuteˇcnosti b´ yt. Jak se faktor COI poˇc´ıt´a, je v n´asleduj´ıc´ım odstavci 4.3.1 vysvˇetleno na pˇr´ıkladu jednoduch´eho rozpadov´eho sch´ematu. • Oprava na rozpad izotopu od konce ozaˇ rov´ an´ı do konce mˇ eˇ ren´ı Mnoˇzstv´ı radioaktivn´ıho izotopu ub´ yv´a s ˇcasem podle exponenci´aln´ıho rozpadov´eho z´akona. D˚ uleˇzit´ ymi veliˇcinami, kter´e n´am ˇr´ıkaj´ı, jak rychle proces pˇremˇeny prob´ıh´a, jsou poloˇcas rozpadu T1/2 nebo rozpadov´a konstanta λ. Dohromady je svazuje jednoduch´ y vztah λT1/2 = ln 2. Pˇredpokl´adejme, ˇze od konce ozaˇrov´an´ı do zaˇc´atku mˇeˇren´ı ubˇehla doba t0 a ˇze mˇeˇren´ı prob´ıhalo po ˇcas treal . Kdyˇz vyn´asob´ıme poˇcet namˇeˇren´ ych rozpad˚ u faktorem exp(λt0 ) , (4.2) 1 − exp(−λtreal ) z´ısk´ame mnoˇzstv´ı izotopu na konci ozaˇrov´an´ı. V´ yˇse uveden´ y vztah lze odvodit jednoduchou u ´vahou. Je-li n(t) poˇcet jader v ˇcase t, pak rozpadov´ y z´akon zn´ı n(t) = n(0) exp(−λt). 23
Pro n´as bude n(0) mnoˇzstv´ı jader sledovan´eho izotopu na konci ozaˇrov´an´ı. Poˇcet zaregistrovan´ ych rozpad˚ u v pr˚ ubˇehu mˇeˇren´ı oznaˇcme ∆n. Je roven rozd´ılu mnoˇzstv´ı jader na jeho zaˇc´atku a na jeho konci, tedy ∆n = n(t0 ) − n(t0 + treal ). Dosad´ıme-li sem z rozpadov´eho z´akona, pak ∆n = n(0) exp(−λt0 ) − n(0) exp[−λ(t0 + treal )]. Odtud m˚ uˇzeme snadno vyj´adˇrit, kolikr´at je poˇcet jader na konci ozaˇrov´an´ı vˇetˇs´ı neˇz poˇcet registrovan´ ych rozpad˚ u. exp(λt0 ) n(0) = . ∆n 1 − exp(−λtreal ) • Oprava na mrtvou dobu detektoru Mrtvou dobou detektoru rozum´ıme ˇcas, kter´ y je potˇreba ke ˇcten´ı sign´alu a jeho n´asledn´emu z´apisu do pamˇeti, k regeneraci citliv´e ˇc´asti detektoru apod. V jej´ım pr˚ ubˇehu nejsou registrov´any ˇz´adn´e sign´aly z okol´ı. Pokud tedy mˇeˇren´ı prob´ıhalo po ˇcas treal , pak byl detektor u ´ˇcinn´ y jen po dobu tlive , pˇriˇcemˇz tlive < treal . Oprava na mrtvou dobu detektoru je d´ana pod´ılem treal . tlive
(4.3)
• Oprava na rozpad izotopu bˇ ehem ozaˇ rov´ an´ı K rozpad´an´ı radioaktivn´ıho izotopu doch´az´ı samozˇrejmˇe uˇz v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı. Necht’ ozaˇrov´an´ı trvalo po dobu tirr . Na jeho zaˇc´atku nebyla ve f´olii ˇz´adn´a j´adra sledovan´eho izotopu a na konci jich tam bylo n(0). D´ale pˇredpokl´adejme, ˇze v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı vzniklo za jednotku ˇcasu ve vzorku pr˚ umˇernˇe P tˇechto jader. Rozpadov´a konstanta mˇela velikost λ. Poˇcet jader n sledovan´eho izotopu v ozaˇrovan´em vzorku v ˇcase t < 0 se ˇr´ıd´ı diferenci´aln´ı rovnic´ı dn = P − λn. dt M˚ uˇzeme ji ˇreˇsit napˇr. separac´ı promˇenn´ ych Z
0
Z
dt =
−tirr
n(0)
0
dn . P − λn
Prvn´ı integr´al je snadn´ y a druh´ y vyˇreˇs´ıme substituc´ı u = P − λn. Tedy plat´ı tirr =
Z
P −λn(0)
P
du . −λu
Odtud dost´av´ame rovnici −λtirr = ln
P − λn(0) , P
24
ze kter´e vyj´adˇr´ıme rychlost produkce radioaktivn´ıho izotopu, tj. veliˇcinu P : P =
λn(0) . 1 − exp(−λtirr )
N´asleduj´ıc´ı pod´ıl n´am ud´av´a, kolikr´at v´ıce jader sledovan´eho izotopu vzniklo za celou dobu ozaˇrov´an´ı tirr oproti poˇctu, kter´ y zbyl ve vzorku na jeho konci, P tirr λtirr = . n(0) 1 − exp(−λtirr )
(4.4)
Potom v´ yraz na prav´e stranˇe bude naˇse oprava na rozpad izotopu bˇehem ozaˇrov´an´ı. • Normov´ an´ı na jednotku hmotnosti vzorku a jeden svazkov´ y proton Pro dalˇs´ı anal´ yzu bylo v´ yhodn´e vzt´ahnout poˇcet vznikl´ ych jader izotopu na jednotku hmotnosti f´olie a jeden svazkov´ y proton: 1 , mI(p+ )
(4.5)
kde m je hmotnost f´olie a I(p+ ) celkov´ y tok proton˚ u ve svazku. Necht’ sledovan´ y izotop vyzaˇruje fotony s energi´ı E. Uv´aˇz´ıme-li vˇsechny opravy popsan´e v´ yrazy (4.1) aˇz (4.5), pak mezi plochou p´ıku pˇrechodu Ndet (E) a celkov´ ym poˇctem vyprodukovan´ ych jader izotopu, vztaˇzen´ ym na jeden nal´et´avaj´ıc´ı proton a na jednotku hmotnosti f´olie, plat´ı n´asleduj´ıc´ı vztah: Nyield =
treal 1 exp(λt0 ) λtirr Ndet (E) . + Iγ (E)p (E)COI tlive mI(p ) 1 − exp(−λtreal ) 1 − exp(−λtirr )
(4.6)
V´ yˇse uveden´ y vztah byl pouˇzit pˇri anal´ yz´ach vˇetˇsiny spekter. Pokud vyjdeme z Fredholmovy rovnice, viz (3.1), pak lze pro v´ ytˇeˇzek odvodit n´asleduj´ıc´ı relaci: Nyield =
Z ∞ 1 Φ(E)σ(E)dE, Ar mu I(p+ ) 0
(4.7)
kde Ar je relativn´ı atomov´a hmotnost prvku, z nˇehoˇz je f´olie zhotovena, a mu oznaˇcuje atomovou hmotnostn´ı jednotku (mu = 1, 66×10−27 kg). Integrace souˇcinu toku Φ = Φ(E) a u ´ˇcinn´eho pr˚ uˇrezu σ = σ(E), kter´ y m´a pˇr´ısluˇsn´a reakce, se prov´ad´ı pˇres energii E. Rozpady kr´atkodob´ ych izotop˚ u nebylo moˇzn´e detekovat pˇr´ımo. Mnoˇzstv´ı, v jak´em se v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı naprodukovaly, se ale d´a urˇcit, sledujeme-li pˇremˇeny jejich dceˇrin´ ych jader. Podrobnˇeji se tomuto t´ematu vˇenujeme v odstavci A. V´ ytˇeˇzek mateˇrsk´eho izotopu jsme pak poˇc´ıtali na z´akladˇe vztahu (A.20) nebo (A.26).
25
izotop 60
Co 60 Co 57 Co 57 Co 133 Ba 133 Ba 133 Ba 133 Ba 133 Ba 88 Y 88 Y 137 Cs 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu
E [keV] 1173,2 1332,5 122,1 136,5 81,0 276,4 302,9 356,0 383,8 898,0 1836,1 661,7 121,8 244,7 295,9 344,3
Iγ [%] 99,97 99,98 85,60 10,68 34,06 7,16 18,33 62,05 8,94 93,70 99,20 85,1 28,37 7,53 0,447 26,57
izotop 152
Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu
E [keV] 367,8 411,1 778,9 867,4 964,1 1085,8 1089,7 1112,1 1212,9 1299,1 1408,0 123,1 247,9 591,8 723,3 756,8
Iγ [%] 0,816 2,24 12,94 4,25 14,61 10,21 1,73 13,64 1,42 1,63 21,01 40,79 6,95 4,99 20,22 4,57
izotop 154
Eu Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 154
E [keV] 873,2 996,3 1004,8 1274,4 1596,5 238,6 241,1 277,4 300,1 549,8 853,2 727,3 860,6 1620,7 2614,5
Iγ [%] 12,27 10,6 18,01 35,19 1,80 43,5 4,10 2,30 3,28 0,114 30,6 6,58 4,50 1,49 35,86
Tabulka 4.1: Kalibraˇcn´ı standardy.
4.3
Kalibrace u ´ˇ cinnosti detektoru Ortec
Gama spektra vˇsech f´oli´ı byla mˇeˇrena ve stejn´e geometrii. Kalibraci u ´ˇcinnosti detektoru Ortec jsme provedli pomoc´ı standardn´ıch bodov´ ych z´aˇriˇc˚ u o pˇredem zn´am´e aktivitˇe. Pˇrehled energi´ı a absolutn´ıch intenzit linek pouˇzit´ ych pˇri kalibraci uv´ad´ıme v tabulce 4.1. Podrobnˇejˇs´ı u ´daje o tˇechto pˇrechodech, jako napˇr. jejich konverzn´ı koeficienty a vˇetv´ıc´ı pomˇery, lze nal´ezt v [5, 22, 23]. Pokud z´aˇriˇc vyˇsle M foton˚ u s energi´ı E a v aktivn´ı ˇc´asti detektoru se zcela pohlt´ı energie N (E) z nich, pak p´ıkovou efektivitu detektoru p definujeme jako p (E) =
N (E) . M
(4.8)
Velikost M m˚ uˇzeme snadno spoˇc´ıtat ze zn´am´e aktivity8 zdroje k urˇcit´emu datu. Jestliˇze od doby, kdy mˇel z´aˇriˇc aktivitu A0 , do zaˇc´atku mˇeˇren´ı ubˇehl ˇcas T a mˇeˇren´ı trvalo po dobu τ , pak poˇcet foton˚ u emitovan´ ych z pˇrechodu o energii E je roven M = Iγ (E)
Z
T +τ
T
A0 exp(−λt)dt = Iγ (E)
A0 exp(−λT ) {1 − exp(−λτ )}, λ
(4.9)
kde Iγ (E) je absolutn´ı intenzita sledovan´eho pˇrechodu a λ rozpadov´a konstanta z´aˇriˇce. Pokud je doba mˇeˇren´ı v´ yraznˇe kratˇs´ı neˇz poloˇcas rozpadu radioaktivn´ıho 8 Aktivita zdroje radioaktivn´ıho z´ aˇren´ı je definov´ana jako poˇcet rozpad˚ u za sekundu. S rostouc´ım ˇcasem jej´ı velikost A(t) exponenci´alnˇe kles´a, A(t) = A0 exp(−λt), kde A0 je aktivita v okamˇziku, od nˇejˇz mˇeˇr´ıme ˇcas t .
26
vzorku, m˚ uˇzeme s dobrou pˇresnost´ı exponenci´alu exp(−λτ ) aproximovat pouze prvn´ımi dvˇema ˇcleny Taylorova rozvoje, tj. . exp(−λτ ) = 1 − λτ. Vztah (4.9) se pak zjednoduˇs´ı na M = Iγ (E)A0 τ exp(−λT ). 4.3.1
(4.10)
Efekt γ − γ kask´ adn´ı koincidence
Typick´e stˇredn´ı doby ˇzivota excitovan´ ych jadern´ ych hladin jsou vˇetˇsinou nesm´ırnˇe kr´atk´e (ˇr´adovˇe kratˇs´ı neˇz doba sbˇeru n´aboje v detektoru), proto se pˇri mˇeˇren´ı spekter m˚ uˇze st´at, ˇze souˇcasnˇe registrujeme dva a v´ıce r˚ uzn´ ych foton˚ u z jedn´e kask´ady, tzv. efekt γ − γ kask´adn´ı koincidence. V pˇr´ıpadˇe, ˇze se v detektoru pohlt´ı veˇsker´a energie, kterou tato gama kvanta nesou, z´ısk´ame elektrick´ y impulz, jenˇz se pˇriˇcte do sumaˇcn´ıho p´ıku. Jeho plocha, tj. poˇcet impulz˚ u v nˇem, se tak umˇele zvˇetˇs´ı. U pˇrechod˚ u z jedn´e kask´ady se m˚ uˇze tak´e st´at, ˇze souˇcasnˇe zaregistrujeme celou energii u jednoho fotonu a jen jej´ı ˇc´ast u ostatn´ıch gama kvant. V´ ysledn´ y impulz je pak zaznamen´an mimo p´ık pln´eho pohlcen´ı. Jeho plocha je tud´ıˇz menˇs´ı, neˇz by ve skuteˇcnosti mˇela b´ yt. Namˇeˇren´e poˇcty impulz˚ u v p´ıc´ıch tedy mus´ıme s ohledem na tyto efekty opravit. Z´akladn´ı myˇslenky, podle kter´ ych konstruujeme korekˇcn´ı vzorce na efekt γ − γ kask´adn´ı koincidence, probereme na pˇr´ıkladˇe jednoduch´eho rozpadov´eho sch´ematu, viz obr. 4.2. V prvn´ım pˇribl´ıˇzen´ı budeme pˇredpokl´adat, ˇze smˇer v´ yletu foton˚ u
A
B C
Obr´azek 4.2: Kask´adn´ı rozpadov´e sch´ema. z pˇrechod˚ u B a C je na sobˇe nez´avisl´ y. V detektoru m˚ uˇze doj´ıt k tomu, ˇze se seˇctou jejich energie. Namˇeˇren´ y poˇcet impulz˚ u odpov´ıdaj´ıc´ı pˇreskoku A se tak umˇele zvˇetˇs´ı. Plocha p´ıku n´aleˇzej´ıc´ı ˇcist´emu γ-pˇrechodu A je u ´mˇern´a souˇcinu jeho absolutn´ı intenzity Iγ (A) a efektivity pro pln´e pohlcen´ı fotonu v citliv´e oblasti detektoru p (A). Poˇcet impulz˚ u v sumaˇcn´ım p´ıku (B+C) je naproti tomu u ´mˇern´ y souˇcinu absolutn´ı intenzity Iγ (B) γ-pˇrechodu B, vˇetv´ıc´ıho pomˇeru na pˇrechod C a(C), pravdˇepodobnosti c(C), ˇze se pˇri pˇreskoku C vyˇsle re´aln´ y foton, a efektivit pro pln´e pohlcen´ı obou gama kvant v detektoru p (B) a p (C). Veliˇcina c(C) je spojena
27
s konverzn´ım koeficientem α(C) pˇrechodu C vztahem c(C) =
1 . α(C) + 1
(4.11)
Koeficient zvˇetˇsen´ı plochy p´ıku A oznaˇcme S(A). Spoˇcteme jej jako pod´ıl plochy sumaˇcn´ıho p´ıku (B+C) a plochy p´ıku, kter´a odpov´ıd´a ˇcist´emu γ-pˇrechodu A, tedy p (B)p (C) Iγ (B) a(C)c(C) . (4.12) S(A) = Iγ (A) p (A) Namˇeˇren´ y poˇcet impulz˚ u z pˇrechod˚ u B a C bude naopak oproti re´aln´e situaci menˇs´ı. Koeficient pˇredstavuj´ıc´ı zmenˇsen´ı plochy L(B) p´ıku B z´ısk´ame tak, ˇze vyn´asob´ıme pravdˇepodobnost a(C)c(C), ˇze po pˇreskoku B n´asleduje z´aˇriv´ y pˇrechod C, pravdˇepodobnost´ı t (C), ˇze foton C zanech´a v citliv´e ˇc´asti detektoru energii vˇetˇs´ı, neˇz je rozliˇsovac´ı schopnost detektoru. A tedy m´ame L(B) = a(C)c(C)t (C).
(4.13)
Koeficient L(C), kter´ y ud´av´a zmenˇsen´ı plochy p´ıku C, obdrˇz´ıme analogickou u ´vahou Iγ (B) a(C)c(C)t (B). (4.14) L(C) = Iγ (C) Rozpadov´a sch´emata jsou u nˇekter´ ych jader znaˇcnˇe sloˇzit´a. Plochy p´ık˚ u mohou b´ yt z´aroveˇ n ovlivnˇeny jak koincidenˇcn´ı sumac´ı S(A), tak i koincidenˇcn´ımi ztr´atami L(A). Zavedeme-li opravn´ y faktor COI = (1 − L(A))(1 + S(A)),
(4.15)
pak skuteˇcn´ y poˇcet impulz˚ u N (A) v p´ıku A souvis´ı s namˇeˇrenou hodnotou Ndet (A) vztahem Ndet (A) N (A) = . (4.16) COI 4.3.2
Urˇ cen´ı efektivity t
Gama kvanta interaguj´ı s materi´alem detektoru tˇremi hlavn´ımi zp˚ usoby: fotoefektem, Comptonov´ ym rozptylem a tvorbou elektron-pozitronov´ ych p´ar˚ u. M˚ uˇze se st´at, ˇze detektor nezaregistruje celou energii fotonu, ale pouze jej´ı ˇc´ast. Proto zav´ad´ıme efektivitu t , kter´a n´am ud´av´a pravdˇepodobnost, ˇze bude u fotonu zaznamen´ana energie vˇetˇs´ı, neˇz je rozliˇsovac´ı schopnost detektoru. Efektivitu t pro pˇrechod s energi´ı E lze stanovit pomoc´ı kalibraˇcn´ıho zdroje o pˇredem zn´am´e aktivitˇe jako t =
Ntot − Nback , M
(4.17)
kde Ntot je celkov´ y poˇcet zaregistrovan´ ych pulz˚ u poch´azej´ıc´ıch ze sledovan´eho pˇrechodu o energii E, Nback je poˇcet pulz˚ u maj´ıc´ıch p˚ uvod v jin´ ych zdroj´ıch (napˇr. 28
pˇrirozen´e pozad´ı, ostatn´ı pˇrechody nebo ˇsum detektoru) a M oznaˇcuje celkov´ y poˇcet gama kvant uvaˇzovan´eho pˇrechodu, jeˇz kalibraˇcn´ı z´aˇriˇc emitoval. Ze vztah˚ u (4.8) a (4.17) lze urˇcit pomˇer N (E) p = . t Ntot − Nback
(4.18)
Jeho hodnoty m˚ uˇzeme s dostaˇcuj´ıc´ı pˇresnost´ı stanovit pro z´aˇriˇce, kter´e maj´ı jen dva, a nebo jeˇstˇe l´epe jen jeden pˇrechod. V naˇsem pˇr´ıpadˇe jsme pouˇzili spektra 57 Co, 60 Co, 137 Cs a 88 Y. Rozpad 137 Cs doprov´az´ı pouze jedin´ y pˇrechod. M´a energii 660,61 keV. Spektrum 88 Y obsahuje dva dobˇre oddˇeliteln´e pˇrechody 898,0 keV a 1836,1 keV. Izotop kobaltu 57 Co m´a dvˇe energeticky si bl´ızk´e linky 122,06 keV a 136,47 keV. Lze pˇredpokl´adat, ˇze se v log-log ˇsk´ale na intervalu 122,06 keV – 136,47 keV bude pomˇer p /t mˇenit s energi´ı pˇribliˇznˇe line´arnˇe. Jeho hodnotu jsme proto vypoˇcetli pro ,,fiktivn´ı p´ık“9 , kter´ y leˇz´ı ve spektru na pozici dan´e v´aˇzen´ ym pr˚ umˇerem ploch obou linek, tj. 123,68 keV. Podobnˇe bylo postupov´ano tak´e v pˇr´ıpadˇe kobaltu 60 Co. U nˇej nalezneme bl´ızk´e pˇrechody 1173,2 keV a 1332,5 keV.,,Fiktivn´ı p´ık“, pro kter´ y byla spoˇctena velikost pomˇeru efektivit, leˇzel na pozici 1249,06 keV.
&R
OQε S ε W
&V
<
OQ(
&R
<
Obr´azek 4.3: Z´avislost ln(p /t ) na ln(E). Z´ıskan´e hodnoty pˇrirozen´eho logaritmu pomˇeru efektivit ln(p /t ) v z´avislosti na pˇrirozen´em logaritmu energie pˇrechodu ln(E) byly vyneseny do grafu na obr. 9
Poˇcet impulz˚ u ve ,,fiktivn´ım p´ıku“ je roven souˇctu ploch obou kobaltov´ ych linek.
29
4.3. Pokud jimi proloˇz´ıme pomoc´ı metody nejmenˇs´ıch ˇctverc˚ u parabolu, m˚ uˇzeme energetickou z´avislost efektivity t s dostateˇcnou pˇresnost´ı vyj´adˇrit jako pod´ıl p´ıkov´e efektivity p a exponenci´aly kvadratick´e funkce logaritmu energie t (E) =
p (E) , exp(a ln E + b ln E + c) 2
(4.19)
kde a = 0, 1305, b = −2, 307 a c = 7, 707 jsou nafitovan´e koeficienty. 4.3.3
Urˇ cen´ı p´ıkov´ e efektivity p
P´ıkovou efektivitu jsme urˇcovali ze vztahu (4.8). Podle (4.16) z´avis´ı N (E), tj. poˇcet foton˚ u sledovan´eho pˇrechodu, u nichˇz se zaznamen´a cel´a jejich energie, na velikosti opravn´eho faktoru COI. Z odstavce 4.3.1 ale v´ıme, ˇze pˇri v´ ypoˇctu COI potˇrebujeme zn´at efektivity p a t . V pˇredchoz´ım paragrafu 4.3.2 jsme sv´azali veliˇcinu t s p´ıkovou efektivitou vztahem (4.19). Proto bylo nutno (4.8) ˇreˇsit iteraˇcn´ı metodu. V kaˇzd´em iteraˇcn´ım kroku byla z experiment´alnˇe zjiˇstˇen´ ych ploch p´ık˚ u uvaˇzovan´ ych pˇrechod˚ u, viz tabulka 4.1, vypoˇctena p´ıkov´a efektivita p,exp . Z´ıskan´ ymi body z´avislosti p,exp = p,exp (E) jsme prokl´adali metodou nejmenˇs´ıch ˇctverc˚ u kˇrivku ve tvaru p,fit (E) = exp{
4 X
qj lnj E} pro E < Esplit ,
(4.20)
ki lni E} pro E ≥ Esplit .
(4.21)
j=0
p,fit (E) = exp{
1 X i=0
Pozn.: Kv˚ uli pˇresnˇejˇs´ımu nafitov´an´ı jsme parametrem Esplit = 300 keV rozdˇelili ˇ adn´ spektrum na dvˇe ˇc´asti. Z´ y fyzik´aln´ı v´ yznam vˇsak teto parametr nem´a. N´aslednˇe byly pomoc´ı z´avislosti p,fit = p,fit (E) urˇceny hodnoty opravn´ ych faktor˚ u COI10 u pˇrechod˚ u pouˇzit´ ych ke kalibraci. To n´am umoˇznilo korigovat experiment´aln´ı aktivity. Pot´e zapoˇcala dalˇs´ı iterace. V´ ysledn´e hodnoty koeficient˚ u ve vztaz´ıch (4.20) a (4.21) jsou: q4 = −0, 2533 , q3 = 5, 8747 , q2 = −50, 77 , q1 = 192, 8 a q0 = −272, 6 a k1 = −0, 8897 a k0 = 2, 463. Kalibraˇcn´ı kˇrivku detektoru Ortec pro pouˇzitou geometrii jsme vynesli do grafu na obr. 4.4. Vyznaˇcen´e body jsou zjiˇstˇen´e hodnoty experiment´aln´ıch efektivit p,exp (E) pro jednotliv´e pˇrechody. Jimi je proloˇzena z´avislost p,fit (E), popsan´a vztahy (4.20) a (4.21). 10
Korekˇcn´ı faktor COI, zohledˇ nuj´ıc´ı efekt kask´adn´ıch koincidenc´ı, je silnˇe z´avisl´ y na pozici pˇrechodu v r´ amci rozpadov´eho sch´ematu jadern´ ych hladin.
30
OQε S
(X
(X
%D
3E
5Q
7O
&R
<
&R
&V
%L
OQ(
Obr´azek 4.4: Kalibraˇcn´ı kˇrivka detektoru Ortec.
ε S H[Sε S ILW
(X &V
(X
%D
%L
3E
( >NH9@
&R
5Q
&R
<
7O
Obr´azek 4.5: Pomˇer experiment´aln´ıch a nafitovan´ ych efektivit detektoru Ortec. 31
Pro srovn´an´ı, jak spolu souhlas´ı nafitovan´a a experiment´alnˇe zjiˇstˇen´a z´avislost p´ıkov´e efektivity, jsme do grafu na obr´azku 4.5 vynesli hodnoty jejich pomˇeru, tj. p,exp (E)/p,fit (E). V pˇr´ıpadˇe u ´plnˇe pˇresn´e kalibrace by vˇsechny body leˇzely na pˇr´ımce proch´azej´ıc´ı jednotkou. Chyba kalibrace byla odhadnuta pomoc´ı stˇredn´ı kvadratick´e odchylky sP
σ =
(p,fit (E) − p,exp (E))2 , n−1
(4.22)
kde n je poˇcet vˇsech gama pˇrechod˚ u pouˇzit´ ych pˇri kalibraci, pˇres kter´e se ve vzorci prov´ad´ı sumace. Velikost stˇredn´ı kvadratick´e odchylky vych´az´ı pomˇernˇe velik´a σ = 3, 9 %. Je to zejm´ena d´ıky tomu, ˇze kv˚ uli mal´ ym aktivit´am oz´aˇren´ ych f´oli´ı bylo nutno mˇeˇrit v tˇesn´e geometrii, tzn. ˇze vzorek byl um´ıstˇen bl´ızko gama spektrometru. U siln´ ych kalibraˇcn´ıch z´aˇriˇc˚ u byly p´ıky negaussovsky deformovan´e vlivem koincidenc´ı s rentgenov´ ym z´aˇren´ım z atom´arn´ıho obalu. 4.3.4
Metodick´ a mˇ eˇ ren´ı
• Vliv pˇ resnosti definice geometrie vzorku na p´ıkovou efektivitu detektoru. Od 18.2. do 2.3. 2004 jsme prov´adˇeli spoleˇcn´a mˇeˇren´ı s vˇedeck´ ymi pracovn´ıky ´ z oddˇelen´ı jadern´e spektroskopie SUJV Dubna. V jejich r´amci bylo mimo jin´e tak´e testov´ano, jak ovlivn´ı neurˇcitost v um´ıstˇen´ı vzorku p´ıkovou efektivitu detektoru. Neurˇcitost jsme simulovali podkl´ad´an´ım pap´ıru pod z´aˇriˇc. Ten byl um´ıstˇen v dr´aˇzce 3 cm od beryliov´eho ok´enka spektrometru. Vz´ajemn´a pozice vzorku a detektoru byla podobn´a11 jako pˇri experimentu v roce 2001. Abychom ocenili velikost maxim´aln´ı moˇzn´e systematick´e chyby, kter´a takto vznik´a, provedli jsme n´asleduj´ıc´ı test. Cesiov´ y z´aˇriˇc (137 Cs) byl desetkr´at mˇeˇren samotn´ y (bez pap´ıru), tedy v pozici, ve kter´e se prov´adˇela kalibrace, a desetkr´at byl pˇri mˇeˇren´ı vypodloˇzen pap´ırem. Po kaˇzd´em mˇeˇren´ı jsme vˇzdy z´aˇriˇc z fixaˇcn´ı destiˇcky12 sejmuli a znovu jej na ni upevnili do p˚ uvodn´ı pozice. Z namˇeˇren´ ych dat byla n´aslednˇe podle vztahu (4.8) urˇcena odpov´ıdaj´ıc´ı p´ıkov´a efektivita. V´ ysledky testu jsou zaps´any v tabulce 4.2. Jejich grafick´e zn´azornˇen´ı je na obr´azku 4.6. Vodorovn´e ˇc´ary jsou vypoˇcten´e stˇredn´ı hodnoty obou typ˚ u mˇeˇren´ı, p,bez pap´ıru = (0, 02551 ± 0, 00014) a p,podloˇzeno pap´ırem = (0, 02788 ± 0, 00017). V datech je dobˇre patrn´ y rozd´ıl mezi mˇeˇren´ımi s podloˇzen´ ym pap´ırem a bez nˇeho. Systematick´a chyba, kter´a se tak vn´aˇs´ı do mˇeˇren´ı absolutn´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u, je cca 10 %. Na urˇcen´ı relativn´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u, tj. pomˇer˚ u mezi v´ ytˇeˇzky, vˇsak vliv m´ıt nebude. 11
Vzd´alenost mezi detektorem a vzorkem byla oproti experimentu z roku 2001 o nˇeco menˇs´ı. Proto je zde nepˇresnost v definici geometrie v´ yraznˇejˇs´ı. 12 Fixaˇcn´ı destiˇcka slouˇz´ı k upevnˇen´ı vzorku do spr´avn´e geometrick´e pozice v˚ uˇci detektoru. Spolu se vzorkem se zasouv´ a do plastov´eho roˇstu s dr´aˇzkami. T´ım je pro vˇsechna mˇeˇren´ı definov´ana stejn´ a geometrick´ a pozice.
32
ˇc.m. 1 2 3 4 5
Bez pap´ıru p ˇc.m. 0,0255(4) 6 0,0253(5) 7 0,0252(5) 8 0,0253(5) 9 0,0253(4) 10
p 0,0255(4) 0,0255(5) 0,0255(4) 0,0258(4) 0,0262(5)
Podloˇ zeno pap´ırem ˇc.m. p ˇc.m. p 1 0,0285(5) 6 0,0271(5) 2 0,0281(5) 7 0,0280(5) 3 0,0277(5) 8 0,0277(5) 4 0,0281(6) 9 0,0280(5) 5 0,0274(5) 10 0,0281(5)
Tabulka 4.2: Zjiˇstˇen´e hodnoty p´ıkov´e efektivity detektoru pro oba typy proveden´ ych mˇeˇren´ı. (Pozn. ˇc.m.= ˇc´ıslo mˇeˇren´ı) • Vliv pˇ resnosti um´ıstˇ en´ı mˇ eˇ ren´ eho vzorku na p´ıkovou efektivitu detektoru. Dalˇs´ım zdrojem systematick´ ych chyb m˚ uˇze b´ yt napˇr. t´eˇz nepˇresn´e um´ıstˇen´ı oz´aˇren´e f´olie na fixaˇcn´ı destiˇcku. Tato problematika je diskutov´ana v [13] na str. 34 – 35, kde autor ukazuje, ˇze chyba, kter´a takto vznik´a, je menˇs´ı neˇz 1 %. Jelikoˇz jsme naˇse mˇeˇren´ı prov´adˇeli na stejn´em spektrometru a v podobn´e geometrii jako on, lze oˇcek´avat, ˇze tento efekt bude m´ıt srovnateln´ y vliv. • Mˇ eˇ ren´ı stability detektoru pomoc´ı pˇ rechodu 1460,83 keV z pˇ rirozen´ eho radioaktivn´ıho pozad´ı. Pˇrechod 1460,83 keV je vyzaˇrov´an pˇri rozpadu drasl´ıku 40 K na stabiln´ı argon 40 Ar. Poloˇcas t´eto pˇremˇeny je velmi dlouh´ y, 1, 277 × 109 let. Drasl´ık 40 vznik´a pˇri interakc´ıch kosmick´eho z´aˇren´ı s atmosf´erou. Aktivita pˇrechodu 1460,83 keV v pˇrirozen´em pozad´ı z˚ ust´av´a konstantn´ı. Jestliˇze byl detektor Ortec stabiln´ı po celou dobu mˇeˇren´ı, mˇeli bychom v tomto p´ıku registrovat stejn´ y poˇcet pˇr´ıpad˚ u za jednotku ˇcasu. Oznaˇcme Ndet (1460, 83) poˇcet impulz˚ u v p´ıku 1460,83 keV a tlive dobu mˇeˇren´ı. Pak m´a platit: Ndet (1460, 83) = konst. tlive V´ ysledky tohoto pod´ılu z´ıskan´e z bismutov´ ych, zlat´ ych a kobaltov´ ych soubor˚ u gama spekter naleznete v tabulce B.3. Pro vˇetˇs´ı n´azornost jsme je vynesli do grafu na obr´azku 4.7. O tom, ˇze se skuteˇcnˇe jedn´a o statistick´ y rozptyl namˇeˇren´ ych hodnot kolem konstanty, se pˇresvˇedˇc´ıme, pokud pro tento soubor dat spoˇcteme hodnotu jeho χ2 . Poˇcet stupˇ n˚ u volnosti je roven poˇctu mˇeˇren´ı, v naˇsem pˇr´ıpadˇe tedy 56. Hodnota χ2 vztaˇzen´a na jeden stupeˇ n volnosti vych´az´ı pˇribliˇznˇe 1,2. Toto ˇc´ıslo je velmi bl´ızk´e hodnotˇe 1, kterou bychom mˇeli obdrˇzet v ide´aln´ım pˇr´ıpadˇe, pokud by se jednalo o ˇcistˇe statistick´ y rozptyl.
33
%H]SDStUX
3RGORåHQRSDStUHP
StNRYiHIHNWLYLWDε
þtVORP HQt
Obr´azek 4.6: Vliv um´ıstˇen´ı vzorku pˇri mˇeˇren´ı na p´ıkovou efektivitu detektoru.
SRþHWStSDG$]DVHNXQGX
þtVORGDWRYpKRVRXERUXVHVSHNWUHP
Obr´azek 4.7: Konstantn´ı aktivita drasl´ıku 34
40
K v pˇrirozen´em pozad´ı.
5
V´ ytˇ eˇ zky aktivaˇ cn´ıch reakc´ı
Po oz´aˇren´ı se u kaˇzd´e f´olie mˇeˇrilo jej´ı gama spektrum. C´ılem jeho n´asledn´e anal´ yzy bylo vypoˇc´ıtat u urˇcit´ ych izotop˚ u mnoˇzstv´ı, v jak´em se v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı v aktivaˇcn´ım detektoru naprodukovaly. Jako n´astroj k prohl´ıˇzen´ı spekter n´am poslouˇzil program DEIMOS32, viz odstavec 4.1. V tabulk´ach 5.1 aˇz 5.5 jsou vyps´any pˇrechody, kter´e doprov´azej´ı pˇremˇenu sledovan´ ych radionuklid˚ u, a s jejichˇz pomoc´ı jsme urˇcovali tzv. v´ ytˇeˇzek. V´ ytˇeˇzkem, tj. veliˇcinou Nyield , rozum´ıme mnoˇzstv´ı vyprodukovan´ ych jader dan´eho radioizotopu, kter´e je vztaˇzeno na jeden svazkov´ y 13 proton a gram hmotnosti f´olie. Spoˇcteme jej podle vztahu (4.6). Vyzaˇroval-li sledovan´ y izotop pˇri sv´e pˇremˇenˇe v´ıce pˇrechod˚ u, stanovili jsme u nˇej v´ ysledn´ y v´ ytˇeˇzek jako v´aˇzen´ y pr˚ umˇer v´ ytˇeˇzk˚ u od vˇsech jeho pˇrechod˚ u. Sendviˇce f´oli´ı, kter´e promˇeˇrovaly radi´aln´ı z´avislost energetick´eho spektra neutron˚ u, se nach´azely 12,5 cm od ˇcela terˇce ve vzd´alenostech 3 cm, 6 cm, 8,5 cm a 13,5 cm od jeho osy, viz obr. 3.5. Sendviˇce, kter´e zjiˇst’ovaly pod´eln´ y tvar spektra, byly um´ıstˇeny 3 cm od osy terˇce ve vzd´alenostech 0 cm, 12,5 cm, 25 cm, 37,5 cm a 50 cm od jeho zaˇc´atku, viz obr. 3.4. V´ ytˇeˇzky sledovan´ ych izotop˚ u v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e byly na v´ yˇse zm´ınˇen´ ych pozic´ıch, naleznete v tabulk´ach B.1 a B.2. Na z´akladˇe hodnot v tˇechto tabulk´ach byly sestaveny grafy na obr´azc´ıch 5.1 aˇz 5.8.
5.1
Hlin´ıkov´ e aktivaˇ cn´ı detektory
Na j´adrech hlin´ıku prob´ıhala reakce 27 Al(n,α)24 Na. Vznikaj´ıc´ı izotop sod´ıku je nestabiln´ı. Charakteristiky, kter´e popisuj´ı jeho rozpad, lze nal´ezt v tabulce 5.1. Data poch´azej´ı z [5, 22]. izotop 24
Na
typ poloˇcas pˇremˇeny rozpadu β− 14,959 h
energie gama kvant [keV] 1368,633 2754,028
abs. intenzita pˇrechodu [%] 100 99,944
Tabulka 5.1: Charakteristiky rozpadu sod´ıku 24. Z´avislost velikosti v´ ytˇeˇzku sod´ıku 24 Na v pod´eln´em, resp. v radi´aln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce naleznete v grafech na obr´azc´ıch 5.1, resp. 5.2.
5.2
Kobaltov´ e aktivaˇ cn´ı detektory
Na kobaltu 59 prob´ıhala cel´a ˇrada jadern´ ych reakc´ı. Vˇetˇsinou vˇsak mˇely pouze mal´ y v´ ytˇeˇzek. Proto jsme se v t´eto pr´aci omezili pouze na ty nejintenzivnˇejˇs´ı z nich: z´achyt tepeln´eho neutronu 59 Co(n,γ)60 Co a prahov´e reakce 59 Co(n,xn)59−x+1 Co, 59 Co(p,pxn)59−x Co apod. V tabulce 5.2 jsou uvedeny nˇekter´e parametry rozpadu radioaktivn´ıch izotop˚ u 60 Co, 58 Co, 57 Co, 56 Co a 55 Co. Typ pˇremˇeny m˚ uˇze b´ yt bud’ 13
V´ ytˇeˇzky u izotop˚ u s velmi kr´ atk´ ym poloˇcasem rozpadu jsme urˇcovali pomoc´ı gama pˇrechod˚ u, kter´e poch´ azej´ı z pˇremˇen jejich dceˇrin´ ych jader, podle (A.20) nebo (A.26).
35
(
1D
(
1 \LHOG
(
(
(
(
Obr´azek 5.1: Produkce sod´ıku
24
SRORKDSRGpOWHUþH>FP@
Na v z´avislosti na poloze pod´el spalaˇcn´ıho terˇce.
(
1D
(
1 \LHOG
(
(
(
(
UDGLiOQtSRORKD>FP@
Obr´azek 5.2: Radi´aln´ı produkce sod´ıku 12,5 cm od jeho zaˇc´atku.
24
Na vzhledem k ose terˇce ve vzd´alenosti
36
beta rozpad ( β − ) nebo elektronov´ y z´achyt (EC). V posledn´ıch dvou sloupc´ıch je v´ yˇcet energi´ı a absolutn´ıch intenzit gama pˇrechod˚ u, kter´e pˇremˇenu dan´eho izotopu doprov´azej´ı. Data poch´azej´ı z [5, 22]. izotop 60
Co
typ pˇremˇeny β−
58
Co Co
EC EC
70,82 d 271,79 d
56
Co
EC
77,27 d
55
Co
EC
17,53 h
57
poloˇcas rozpadu 5,2717 r
energie gama abs. intenzita kvant [keV] pˇrechodu [%] 1173,237 99,9736 1332,501 99,9856 810,764 99 122,061 85,60 136,474 10,68 846,771 100 1238,282 67,6 931,3 75
Tabulka 5.2: Charakteristiky rozpadu izotop˚ u kobaltu. V pˇrirozen´em pozad´ı spektroskopick´eho pracoviˇstˇe jsme zjistili pˇr´ıtomnost obou pˇrechod˚ u kobaltu 60 Co. U tohoto izotopu bylo tedy nutn´e pˇri zpracov´av´an´ı namˇeˇren´ ych dat od zjiˇstˇen´e plochy p´ıku odeˇc´ıtat souˇcin doby mˇeˇren´ı a aktivity pˇrechodu v pˇrirozen´em pozad´ı.
5.3
Zlat´ e aktivaˇ cn´ı detektory
Na zlat´ ych aktivaˇcn´ıch detektorech jsme studovali v´ ytˇeˇzky n´asleduj´ıc´ıch proces˚ u: 197 198 197 Au(n,γ) Au, tj. z´achyt tepeln´eho neutronu na zlatˇe Au, a prahov´e reakce typu 197 Au(n,xn)197−x+1 Au, 197 Au(p,pxn)197−x Au apod. V tabulce 5.3 je uveden pˇrehled charakteristik rozpad˚ u nestabiln´ıch izotop˚ u 189 zlata. Data poch´azej´ı z [5, 23]. Zlato Au m´a velmi kr´atk´ y poloˇcas rozpadu. Proto jsme jeho v´ ytˇeˇzek urˇcovali z gama pˇrechod˚ u, kter´e doprov´az´ı rozpad jeho dceˇrin´eho j´adra 189 Pt. 189 −−−−→ 189 Ir −− −−→ 189 Os. −−− −→ 189 Pt −− Au −−28,7 min 10,87 hod 13,2 d V grafu na obr´azku 5.5 je vynesena z´avislost v´ ytˇeˇzku (Nyield ) u jednotliv´ ych izotop˚ u zlata na poloze pod´el osy spalaˇcn´ıho terˇce. Z´avislost v´ ytˇeˇzku (Nyield ) izotop˚ u zlata na radi´aln´ı vzd´alenosti od osy terˇce, 12,5 cm od ˇcela terˇce, je vynesena v grafu na obr´azku 5.6. Izotop 195 Au m´a velmi dlouh´ y poloˇcas rozpadu T1/2 = 186, 09 dn˚ u. To m´a za n´asledek, ˇze jeho aktivita ve vzorku je extr´emnˇe n´ızk´a. K tomu, aby byly v gama spektru dobˇre patrn´e jeho pˇrechody, by musela b´ yt provedena mˇeˇren´ı s delˇs´ımi expozicemi, ˇr´adovˇe des´ıtky dn˚ u.
5.4
Bismutov´ e aktivaˇ cn´ı detektory
Pˇri anal´ yze spektra bismutov´ ych f´oli´ı jsme se zamˇeˇrili na v´ ytˇeˇzky n´asleduj´ıc´ıch 209 209−x+1 209 209−x prahov´ ych reakc´ı: Bi(n,xn) Bi, Bi(p,pxn) Bi apod. Zejm´ena n´as 37
(
&R
&R
&R
&R
&R
(
1 \LHOG
(
(
(
(
SRORKDSRGpOWHUþH>FP@
Obr´azek 5.3: Produkce izotop˚ u kobaltu spalaˇcn´ıho terˇce.
60−55
Co v z´avislosti na poloze pod´el
(
(
1 \LHOG
(
(
(
(
&R
&R
&R
UDGLiOQtSRORKD>FP@
Obr´azek 5.4: Radi´aln´ı produkce izotop˚ u kobaltu vzd´alenosti 12,5 cm od jeho zaˇc´atku. 38
60−56
&R
Co vzhledem k ose terˇce ve
(
(
1 \LHOG
(
(
(
$X
$X
$X (
$X
$X
$X
$X
SRORKDSRGpOWHUþH>FP@
Obr´azek 5.5: Produkce izotop˚ u 198−189 Au v z´avislosti na poloze pod´el spalaˇcn´ıho terˇce. (
(
1 \LHOG
(
(
(
(
$X $X
$X $X
$X $X
UDGLiOQtSRORKD>FP@
Obr´azek 5.6: Radi´aln´ı produkce izotop˚ u vzd´alenosti 12,5 cm od jeho zaˇc´atku. 39
198−189
$X
Au vzhledem k ose terˇce ve
izotop
typ poloˇcas energie gama abs. intenzita pˇremˇeny rozpadu kvant [keV] pˇrechodu [%] 198 − Au β 2,69517 d 411,802 96 675,884 0,804 1087,684 0,159 196 − Au β 6,183 d 426,0 7 EC 6,183 d 332,983 22,9 355,684 87 194 EC 38,02 h 293,545 10,7 Au 328,455 61 193 Au EC 17,65 h 173,52 2,9 186,17 10,1 255,57 6,7 268,39 3,9 192 Au EC 4,94 h 295,958 22,3 308,457 3,45 316,508 3,45 612,466 4,34 191 EC 3,18 h 277,88 7,2 Au 283,91 6,7 189 EC 10,87 h 544,89 5,77 Pt (189 Au) 568,84 7,1 721,41 9,3 Tabulka 5.3: Charakteristiky rozpadu sledovan´ ych izotop˚ u zlata a platiny. zaj´ımala produkce izotop˚ u 206 Bi aˇz 198 Bi. V tabulce 5.4 uv´ad´ıme u 206−201 Bi nˇekter´e charakteristiky jejich rozpadu. V´ıce informac´ı o nich lze nal´ezt napˇr. v [5, 22, 23]. Izotopy 206−198 Bi se rozpadaj´ı elektronov´ ym z´achytem (EC). Izotopy 200−198 Bi maj´ı velmi kr´atk´e poloˇcasy rozpadu. Jejich v´ ytˇeˇzky jsme proto urˇcovali na z´akladˇe anal´ yzy gama spektra jejich dceˇrin´ ych jader, viz tabulka 5.5. 200
−→ Bi −−31−− min
200
−−− −→ Pb −−21,5 hod
200
−−− −→ Tl −−26,1 hod
200
Hg.
−−− −→ 199 Hg. −→ 199 Pb −−90−− −→ 199 Tl −−7,42 Bi −−27−− min min hod 198 −−−→ 198 Tl −− −−−→ 198 Hg. −−− −→ 198 Pb −− Bi −−11,6 min 2,4 hod 5,3 hod 199
V grafu na obr´azku 5.7 jsou vyneseny z´avislosti v´ ytˇeˇzk˚ u (Nyield ) izotop˚ u bis206 198 mutu Bi aˇz Bi na vzd´alenosti od ˇcela terˇce. Z´avislost v´ ytˇeˇzku (Nyield ) u 206 Bi aˇz 198 Bi na radi´aln´ı vzd´alenosti od osy terˇce, 12,5 cm od jeho zaˇc´atku, je v grafu na obr´azku 5.8. Izotopy 207 Bi a 208 Bi se rozpadaj´ı velmi pomalu. Bylo by potˇreba prov´est mˇeˇren´ı s velmi dlouh´ ymi expozicemi, aby se daly dobˇre rozliˇsit p´ıky gama pˇrechod˚ u, kter´e doprov´azej´ı jejich pˇremˇenu, od pˇrirozen´eho pozad´ı.
40
(
%L %L %L
(
%L %L %L
%L %L %L
1 \LHOG
(
(
(
(
Obr´azek 5.7: Produkce izotop˚ u terˇce.
SRORKDSRGpOWHUþH>FP@ 206−198
Bi v z´avislosti na poloze pod´el spalaˇcn´ıho
(
%L %L %L
(
%L %L %L
%L %L %L
1 \LHOG
(
(
(
(
UDGLiOQtSRORKD>FP@
Obr´azek 5.8: Radi´aln´ı produkce izotop˚ u vzd´alenosti 12,5 cm od jeho zaˇc´atku. 41
206−198
Bi vzhledem k ose terˇce ve
izotop
typ poloˇcas pˇremˇeny rozpadu EC 6,243 d
206
Bi
205
Bi
EC
15,31 d
204
Bi
EC
11,22 h
203
Bi
EC
11,76 h
202
Bi
EC
1,72 h
201
Bi
EC
1,8 h
energie gama abs. intenzita kvant [keV] pˇrechodu [%] 343,51 23,4 516,18 40,7 537,45 30,5 803,10 99 881,01 66,2 703,44 31 987,62 16,13 1764,36 32,5 670,75 11,9 899,15 98 918,15 10,8 984,02 59 722,4 4,77 820,3 30 825,2 14,6 422,18 83,7 657,49 60,6 960,67 99,67 629,1 24,0 936,2 11,3 1014,1 10,7
Tabulka 5.4: Charakteristiky rozpadu izotop˚ u bismutu.
5.5
Diskuse pr˚ ubˇ ehu z´ıskan´ ych z´ avislost´ı
U vˇsech z´avislost´ı, kter´e popisuj´ı produkci izotop˚ u v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce, si m˚ uˇzeme povˇsimnout, ˇze maj´ı podobn´ y pr˚ ubˇeh. Zpoˇc´atku pozorujeme strm´ y n´ar˚ ust ve v´ ytˇeˇzc´ıch s maximem ve vzd´alenosti cca 12,5 cm od zaˇc´atku terˇce, pot´e n´asleduje pokles. Na v´ ysledn´e poloze maxima se pod´ıl´ı kombinace hned nˇekolika efekt˚ u najednou, napˇr. je ovlivnˇena u ´hlovou z´avislost´ı produkce ˇc´astic v tˇr´ıˇstiv´ ych reakc´ıch, ub´ yv´an´ım intenzity protonov´eho svazku, ionizaˇcn´ımi ztr´atami nabit´ ych ˇc´astic v materi´alu, z´avislost´ı u ´ˇcinn´eho pr˚ uˇrezu tˇr´ıˇstiv´e reakce na energii apod. Nejd´ale dolet´ı v terˇci neutr´aln´ı ˇc´astice. Tˇr´ıˇstiv´e reakce na konci terˇce tedy vyvol´avaj´ı pˇrev´aˇznˇe neutrony. D´ale je vidˇet, ˇze maxima produkce izotop˚ u vznikaj´ıc´ıch neutronov´ ym z´achytem, tj. 198 Au a 60 Co, nejsou tak ostr´a jako u izotop˚ u vytvoˇren´ ych prahov´ ymi reakcemi. Uranov´ y blanket a neutronov´e st´ınˇen´ı totiˇz ˇc´asteˇcnˇe moderovaly a odr´aˇzely zpˇet neutrony vyletuj´ıc´ı z terˇce. Ty pak mohly b´ yt n´aslednˇe absorbov´any ve zlat´ ych a kobaltov´ ych aktivaˇcn´ıch detektorech. U izotop˚ u vytvoˇren´ ych v prahov´ ych reakc´ıch vid´ıme, ˇze jejich radi´aln´ı z´avislosti v´ ytˇeˇzk˚ u maj´ı opˇet velmi podobn´ y pr˚ ubˇeh – rychl´ y pokles produkce s nar˚ ustaj´ıc´ı radi´aln´ı souˇradnic´ı. To je v souladu s naˇs´ı pˇredstavou o tom, ˇze tok neutron˚ u ub´ yv´a s kvadr´atem vzd´alenosti od spalaˇcn´ıho terˇce. U izotop˚ u vznikaj´ıc´ıch neutronov´ ym 42
izotop
typ poloˇcas pˇremˇeny rozpadu EC 21,5 h
200
Pb ( Bi) 200 Tl (200 Bi) 200
199
Tl (199 Bi)
198 198
(
Tl Bi)
EC
26,1 h
EC
7,42 h
EC
5,3 h
energie gama abs. intenzita kvant [keV] pˇrechodu [%] 268,38 3,96 235,63 4,3 367,94 87 828,32 10,8 1205,72 29,9 1225,48 3,36 1363,00 3,4 158,37 4,96 208,21 12,3 247,26 9,3 455,46 12,4 411,80 82 1200,6 9,7 1420,6 8 2040,2 8,4
Tabulka 5.5: Charakteristiky rozpadu dceˇrin´ ych jader izotop˚ u bismutu.
1D
&R
$X
1 \LHOG FP 1 \LHOG FP
1 \LHOG FP 1 \LHOG FP
z´achytem si naopak povˇsimnˇeme, ˇze se jejich v´ ytˇeˇzky s radi´aln´ı souˇradnic´ı pˇr´ıliˇs nemˇen´ı a ˇze jsou tedy v´ıcem´enˇe konstantn´ı. Je zde tedy opˇet patrn´ y vliv uranov´eho blanketu a okoln´ıho neutronov´eho st´ınˇen´ı. %L
( WUHVK >0H9@
a)
1D
&R
( WUHVK >0H9@
$X
%L
b)
Obr´azek 5.9: Pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u z r˚ uzn´ ych m´ıst sestavy v z´avislosti na prahov´e energii reakce Etresh . Hodnoty prahov´ ych energi´ı lze nal´ezt v tabulk´ach 3.1 aˇz 3.4. V grafu na obr´azku 5.9 a) je pro sledovan´e prahov´e reakce vynesen pomˇer v´ ytˇeˇzk˚ u z ˇcela terˇce ku v´ ytˇeˇzk˚ um z jeho konce jako funkce prahov´e energie Etresh . Je vidˇet, ˇze vˇsechny z´avislosti klesaj´ı s nar˚ ustaj´ıc´ı prahovou energi´ı. Z toho m˚ uˇzeme vyvodit z´avˇer, ˇze na konci terˇce bylo tvrdˇs´ı spektrum neutron˚ u neˇz na jeho zaˇc´atku. V grafu b) jsme vyn´aˇseli pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u z m´ıst vzd´alen´ ych v radi´aln´ım smˇeru 13,5 cm a 3 cm od osy terˇce v z´avislosti na prahov´e energii reakce. Se vzr˚ ustaj´ıc´ım prahem reakce se hodnoty pomˇer˚ u pˇr´ıliˇs nemˇen´ı. Zastoupen´ı jednotliv´ ych energi´ı ve spektru neutron˚ u bylo v obou m´ıstech pˇribliˇznˇe stejn´e. 43
6
Porovn´ an´ı experiment´ aln´ıch v´ ysledk˚ u se simulacemi programu MCNPX
V t´eto kapitole uv´ad´ıme pˇredbˇeˇzn´e v´ ysledky simulac´ı neutronov´eho pole, kter´e vznik´a v experiment´aln´ı sestavˇe pˇri ozaˇrov´an´ı protonov´ ym svazkem. K v´ ypoˇctu pole bylo pouˇzito poˇc´ıtaˇcov´eho programu MCNPX (viz [9, 20]). Pˇri prov´adˇen´ı simulac´ı jsme se omezili na pr´aci s pˇrednastaven´ ymi modely, vnitrojadernou kask´adu popisoval model BERTINI INC a pˇredrovnov´aˇzn´a emise ˇc´astic se simulovala modelem MPM (Multiscattering Preequilibrium Exciton Model ).
6.1
Simulovan´ e geometrie
Experiment´aln´ı sestava mˇela velice komplikovanou geometrii. Proto byla pro u ´ˇcely simulac´ı zjednoduˇsena. Naˇs´ı snahou je vytvoˇrit jej´ı, co moˇzn´a nejrealistiˇctˇejˇs´ı, popis. D´ıky poˇc´ıtaˇcov´ ym simulac´ım si m˚ uˇzeme udˇelat pˇredstavu o tom, jak vytv´aˇren´e neutronov´e pole z´avis´ı na pˇr´ıtomnosti r˚ uzn´ ych komponent v sestavˇe, profilu svazku apod. Uved’me struˇcn´ y popis simulovan´ ych geometri´ı: I Samotn´ y olovˇen´ y terˇc ve vakuu. Mˇel stejn´e rozmˇery jako terˇc pouˇzit´ y v experimentu – v´alec o v´ yˇsce 50 cm a polomˇeru podstavy 4,2 cm. Skuteˇcn´ y olovˇen´ y terˇc byl rozdˇelen na ˇctyˇri segmenty. V mezer´ach mezi nimi byly um´ıstˇeny plastov´e pr˚ usvitky s aktivaˇcn´ımi detektory. V t´eto i ve vˇsech ostatn´ıch simulovan´ ych geometri´ıch jsme proto uvaˇzovali, ˇze mezery mezi segmenty terˇce maj´ı tlouˇst’ku 5 mm a jsou vyplnˇeny plastem. II Olovˇen´ y terˇc obklopen´ y uranov´ ym blanketem. Ten mˇel podobu ,,dut´eho v´alce“. Jeho podstavou bylo mezikruˇz´ı s vnˇejˇs´ım polomˇerem 11,2 cm a vnitˇrn´ım polomˇerem 4,2 cm. Rozmˇery ,,dut´eho v´alce“ jsou zvoleny tak, aby byl veps´an skuteˇcn´emu blanketu. Pˇr´ırodn´ı uran v nˇem byl rovnomˇernˇe rozprostˇren a mˇel hustotu ρ = 19, 05 g cm−3 . III Olovˇen´ y terˇc a uranov´ y blanket se ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou. Blanket mˇel stejn´e rozmˇery jako v experimentu. Byl rovnomˇernˇe vyplnˇen pˇr´ırodn´ım uranem o hustotˇe ρ = 19, 05 g cm−3 . IV Okolo olovˇen´eho terˇce a uranov´eho blanketu s ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou jsme nav´ıc simulovali jeˇstˇe okoln´ı polyetylenov´e st´ınˇen´ı, viz obr. 3.1. V Oproti geometrii IV jsme sn´ıˇzili hustotu blanketu. V experiment´aln´ı sestavˇe byl blanket sloˇzen z uranov´ ych prut˚ u zabalen´ ych v hlin´ıkov´em pouzdˇre. Mezi pruty byl vzduch. Simulovan´ y blanket mˇel stejn´e rozmˇery a hmotnost jako skuteˇcn´ y blanket – voln´e prostory byly vzaty do u ´vahy sn´ıˇzen´ım hustoty uranu na hodnotu ρ = 10, 89 g cm−3 . VI Simulace geometrie V se ˇsirˇs´ım protonov´ ym svazkem. Pr˚ umˇer svazku proton˚ u jsme zvˇetˇsili ze 3 mm na 3 cm.
44
Ve vˇsech geometri´ıch jsme simulovali svazek proton˚ u o energii 1,5 GeV. Jeho kruhov´ y profil mˇel pr˚ umˇer 3 mm (geometrie I aˇz V), popˇr. 3 cm (geometrie VI). ˇ astice v nˇem byly rozdˇeleny rovnomˇernˇe po cel´em pr˚ C´ uˇrezu. Svazek byl zamˇeˇren pˇresnˇe na stˇred olovˇen´eho terˇce. Poˇcet proton˚ u v simulac´ıch se pohyboval od 5 × 5 6 10 do 1 × 10 . Informace z trekovac´ıch detektor˚ u o pˇresn´em tvaru svazku pˇri experimentu v roce 2001 zat´ım nejsou k dispozici. V´ ytˇeˇzky jednotliv´ ych izotop˚ u v r˚ uzn´ ych m´ıstech sestavy z´ısk´ame, kdyˇz pˇreintegrujeme lok´aln´ı nasimulovan´e energetick´e spektrum neutron˚ u Φn = Φn (E), resp. proton˚ u Φp = Φp (E) s u ´ˇcinn´ ym pr˚ uˇrezem pˇr´ısluˇsn´e reakce σn = σn (E), resp. σp = σp (E), Nyield
Z ∞ 1 = [Φn (E)σn (E) + Φp (E)σp (E)]dE, Ar mu I(p+ )sim 0
(6.1)
kde veliˇcina Ar oznaˇcuje relativn´ı atomovou hmotnost prvku, ze kter´eho je zhotovena f´olie, mu atomovou hmotnostn´ı jednotku (mu = 1, 66 × 10−27 kg) a I(p+ )sim je poˇcet simulovan´ ych proton˚ u ve svazku. V t´eto diplomov´e pr´aci jsme simulovali 24 196 194 v´ ytˇeˇzky jader Na, Au a Au, viz dodatek C tabulky C.1 aˇz C.6.
QHXWURQRYêWRN>0H9SURWRQ@
(
FP FP FP
( ( ( ( ( ( ( ( (
(
(
(
(>0H9@
(
(
Obr´azek 6.1: Nasimulovan´a energetick´a spektra neutron˚ u pro geometrii V ve vzd´alenostech 0 cm, 12,5 cm a 50 cm od zaˇc´atku terˇce. Program MCNPX je schopen vypoˇc´ıtat, jak vypadaj´ı energetick´a spektra neutron˚ u v r˚ uzn´ ych m´ıstech sestavy. Pro geometrii V jsme v´ ysledek simulace vynesli do grafu na obr. 6.1. Z pr˚ ubˇehu z´avislost´ı je patrn´e, ˇze na konci terˇce je tvrdˇs´ı energetick´e spektrum neˇz na jeho zaˇc´atku. Ke stejn´emu z´avˇeru jsme dospˇeli tak´e
45
na z´akladˇe porovn´an´ı experiment´aln´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u z obou m´ıst, viz odstavec 5.5. Naproti tomu, tvar spektra z m´ısta vzd´alen´eho 12,5 cm od zaˇc´atku terˇce je uˇz velice podobn´ y tvaru spektra z jeho konce.
6.2
Srovn´ an´ı v´ ysledk˚ u simulac´ı pro r˚ uzn´ e geometrie
V tomto odstavci se budeme zab´ yvat srovn´av´an´ım nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u u 24 Na,196 Au a 194 Au pˇri r˚ uzn´ ych geometri´ıch. • Geometrie I a III: Na obr´azc´ıch 6.2 a) a C.1 a) a b) vid´ıme vyneseny pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u, kter´e byly z´ısk´any pˇri simulac´ıch geometri´ı I a III. Z graf˚ u je dobˇre vidˇet, ˇze uranov´ y blanket p˚ usob´ı jako moder´ator a absorb´ator neutron˚ u. V radi´aln´ım smˇeru totiˇz dost´av´ame pro geometrii I, tj. pro olovˇen´ y terˇc um´ıstˇen´ y ve vakuu, vˇetˇs´ı v´ ytˇeˇzky neˇz pro geometrii III, tj. olovˇen´ y terˇc a blanket s ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou. Pˇritom z´avislost prudce roste se zvˇetˇsuj´ıc´ı se radi´aln´ı vzd´alenost´ı od osy terˇce. V´ ytˇeˇzky 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v terˇci jsou v obou geometri´ıch pˇribliˇznˇe stejn´e. U sod´ıku 24 Na a zlata 196 Au, viz obr. C.1 a) a b), m´a z´avislost pomˇeru v´ ytˇeˇzk˚ u na pod´eln´em smˇeru slab´ y n´aznak odklonu od jednotky s nar˚ ustaj´ıc´ı vzd´alenost´ı od ˇcela terˇce. To lze vysvˇetlit t´ım, ˇze uranov´ y blanket p˚ usob´ı na ˇc´astice unikaj´ıc´ı z terˇce jako reflektor a ˇc´ast z nich vrac´ı zpˇet. Z´aroveˇ n m˚ uˇze v pˇr´ırodn´ım uranu doch´azet tak´e ke ˇstˇepen´ı 238 U pomoc´ı rychl´ ych neutron˚ u.
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,,VLPJHRP,,,
3RGpOQêVP U
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,VLPJHRP,,,
• Geometrie II a III: Jejich srovn´an´ı naleznete na obr. 6.2 v grafu b) a na obr. C.1 v grafech c) a d). Pomˇery v´ ytˇeˇzk˚ u v pod´eln´em smˇeru jsou statisticky rozloˇzeny kolem jednotky. Tvar blanketu tedy pˇr´ıliˇs neovlivnil neutronov´e pole uvnitˇr terˇce. V radi´aln´ım smˇeru se rozd´ıly mezi obˇema geometriemi projevuj´ı aˇz bl´ızko vnˇejˇs´ıho okraje blanketu. Relativn´ı rozd´ıly mezi v´ ytˇeˇzky v radi´aln´ım smˇeru vˇsak nedosahuj´ı v nejhorˇs´ım pˇr´ıpadˇe ani 20 %.
5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
a)
3RGpOQêVP U
5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
b)
Obr´azek 6.2: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radi´aln´ım a v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie I a III, resp. II a III (viz odstavec 6.1).
46
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP9VLPJHRP,,,
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,9VLPJHRP,,,
• Geometrie IV a III: Polyetylenov´e st´ınˇen´ı ovlivˇ nuje zejm´ena n´ızkoenergetickou ˇc´ast neutronov´eho spektra (tepeln´e neutrony). Izotopy, na kter´e jsme se zamˇeˇrili pˇri simulac´ıch my, vznikaj´ı prahov´ ymi reakcemi. Proto mezi geometriemi IV a III neuvid´ıme ˇz´adn´e podstatn´e rozd´ıly, viz graf a) na obr. 6.3 a grafy e) a f) na obr. C.1.
SRORKD>FP@
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
a)
SRORKD>FP@
b) SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP9,VLPJHRP,,,
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
c) Obr´azek 6.3: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radi´aln´ım a v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie IV a III, V a III, VI a III (viz odstavec 6.1). • Geometrie V a III: Jejich srovn´an´ı lze nal´ezt na obr. 6.3 v grafu b) a na obr. C.2 v grafech a) a b). Z pr˚ ubˇehu z´avislosti pomˇeru v´ ytˇeˇzk˚ u na pod´eln´em smˇeru m˚ uˇzeme vyvodit z´avˇer, ˇze zmenˇsen´ım mnoˇzstv´ı uranu v blanketu se sn´ıˇzila jeho schopnost odr´aˇzet neutrony zpˇet do terˇce. Proto tak´e vid´ıme v radi´aln´ım smˇeru strm´ y n´ar˚ ust v pomˇerech v´ ytˇeˇzk˚ u. Nen´ı vˇsak tak v´ yrazn´ y jako pro geometrii I. • Geometrie VI a III: Simulac´ı geometrie VI jsme se snaˇzili zjistit, do jak´e m´ıry jsou experiment´aln´ı v´ ytˇeˇzky z´avisl´e na profilu svazku. V grafu c) na obr. 6.3 a v grafech c) a d) na obr. C.2 vid´ıme, ˇze vliv ˇsirˇs´ıho svazku se v pod´eln´em smˇeru nejv´ıce projevuje ve vzd´alenosti 12,5 cm od ˇcela terˇce. Oproti simulaci geometrie III zde vzrostly v´ ytˇeˇzky u sledovan´ ych izotop˚ uo 10 – 20 %. Je to zp˚ usobeno zv´ yˇsen´ım pod´ılu reakc´ı (p,pxn) na tvorbˇe tˇechto
47
izotop˚ u. Vzr˚ ust v´ ytˇeˇzk˚ u o 10 – 20 % pozorujeme tak´e ve tˇrech nejbliˇzˇs´ıch poloh´ach v radi´aln´ım smˇeru.
6.3
Porovn´ an´ı v´ ytˇ eˇ zk˚ u z experimentu a ze simulac´ı
V grafech na obr´azc´ıch 6.4 a 6.5 je vidˇet, jak vystihuj´ı simulace r˚ uzn´ ych geome194 tri´ı pr˚ ubˇeh v´ ytˇeˇzk˚ u Au v z´avislosti na pod´eln´em a radi´aln´ım smˇeru. M˚ uˇzeme ˇr´ıci, ˇze MCNPX d´av´a dobrou kvalitativn´ı shodu s experiment´aln´ımi v´ ysledky, tzn. vystihuje trendy zm´ınˇen´ ych z´avislost´ı. Mezi hodnotami v´ ytˇeˇzk˚ u urˇcen´ ych z experimentu a vypoˇcten´ ych programem MCNPX, ale st´ale existuj´ı nˇekter´e rozd´ıly. V´ ytˇeˇzky zlata 194 Au, 196 Au a sod´ıku 24 Na, kter´e jsme z´ıskali z anal´ yzy gama spekter, budeme porovn´avat s v´ ysledky simulac´ı geometrie V. Jej´ı popis nejl´epe odpov´ıd´a skuteˇcn´e sestavˇe. V grafech a), b) a c) na obr´azku 6.6 lze nal´ezt pro v´ yˇse zm´ınˇen´e izotopy zlata a sod´ıku pomˇery mezi jejich experiment´alnˇe urˇcen´ ymi a vypoˇcten´ ymi v´ ytˇeˇzky. (
H[SHULPHQW JHRP,,,
YêW åHN1 \LHOG
(
JHRP, JHRP9,
(
JHRP9
(
(
(
SRORKDSRGpOWHUþH>FP@
Obr´azek 6.4: Porovn´an´ı experiment´aln´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u izotopu 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych pod´el osy terˇce s v´ ysledky simulac´ı pro r˚ uzn´e geometrie (viz odstavec 6.1). V grafu a) si m˚ uˇzeme povˇsimnout, ˇze u zlata 194 Au kles´a jeho produkce se zvˇetˇsuj´ıc´ı se radi´aln´ı souˇradnic´ı pomaleji, neˇz jak pˇredpov´ıd´a model. S rostouc´ı vzd´alenost´ı od osy terˇce se nesouhlas experimentu a simulace zvyˇsuje. Vzhledem k tomu, ˇze se v´ ysledky v´ ypoˇct˚ u pro geometrie I aˇz VI od sebe pˇr´ıliˇs neliˇs´ı, viz obr. 6.5, lze oˇcek´avat, ˇze ani u ´plnˇe pˇresn´ y popis geometrie sestavy v programu MCNPX by nepˇrinesl shodu. Podobn´e chov´an´ı pomˇer˚ u v´ ytˇeˇzk˚ u z experimentu a 48
(
H[SHULPHQW JHRP,,,
YêW åHN1 \LHOG
(
JHRP,
JHRP9,
(
JHRP9
(
(
(
UDGLiOQtSRORKD>FP@
Obr´azek 6.5: Srovn´an´ı experiment´aln´ıch v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radi´aln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce s v´ ysledky simulac´ı pro r˚ uzn´e geometrie (viz odstavec 6.1). ze simulace v z´avislosti na radi´aln´ı souˇradnici je vidˇet i u 196 Au a 24 Na v grafech b) a c) na obr. 6.6. Ve vzd´alen´ ych poloh´ach je rozd´ıl mezi experimentem a simulacemi natolik v´ yrazn´ y, ˇze m˚ uˇzeme vylouˇcit, ˇze by byl zp˚ usoben chybami pˇri mˇeˇren´ı. Pˇr´ıˇcinu nesouhlasu je tedy nutno hledat v samotn´em programu MCNPX, resp. ve fyzik´aln´ıch modelech a knihovn´ach u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u, se kter´ ymi jsme pracovali. O nˇeco l´epe simuluje MCNPX v´ ytˇeˇzky izotop˚ u v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny pod´el osy terˇce. Aˇz do vzd´alenosti cca 25 cm n´am d´av´a program MCNPX kvalitativnˇe i kvantitativnˇe spr´avn´ y popis produkce zlata 194 Au. S rostouc´ı pod´elnou souˇradnic´ı ale experiment´aln´ı v´ ytˇeˇzky klesaj´ı pomaleji, neˇz jak pˇredpov´ıd´a simulace. Ve vzd´alenosti 50 cm jsou pak oproti vypoˇcten´e hodnotˇe t´emˇeˇr dvakr´at vˇetˇs´ı. Podobnˇe simuluje MCNPX rychlejˇs´ı pokles v produkci ke konci terˇce tak´e u 24 Na a 196 Au. Je zaj´ımav´e, ˇze k analogick´emu z´avˇeru dospˇel tak´e autor pr´ace [13], kdyˇz studoval neutronov´e pole okolo tlust´eho terˇce a k simulac´ım pouˇzil kombinaci LAHETU a MCNP. Uvaˇzovan´ y fyzik´aln´ı model zˇrejmˇe podceˇ nuje dolet ˇc´astic v terˇci. V prvn´ı polovinˇe terˇce je u sod´ıku 24 Na vidˇet vcelku dobr´a shoda mezi experimentem a v´ ysledky simulac´ı. Rozd´ıly zde nedosahuj´ı ani 25 %. Produkci 196 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech simulace zˇrejmˇe nadhodnocuj´ı. Mus´ıme vˇsak jeˇstˇe zv´aˇzit, zda rozd´ıl s experimentem nen´ı zp˚ usoben vlivem nˇejak´e systematick´e chyby, kter´e jsme se pˇri mˇeˇren´ı dopustili. Souhlas experimentu se simulacemi se budeme snaˇzit zv´ yˇsit t´ım, ˇze pˇri v´ ypoˇctech pouˇzijeme jin´ y model vnitrojadern´e kask´ady. Nadstavbou modelu BERTINI 49
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRP UYêW åN$ $X H[SHULPHQWVLPJHRP9
SRP UYêW åN$ $X H[SHULPHQWVLPJHRP9
SRORKD>FP@
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
a)
SRORKD>FP@
b)
SRP UYêW åN$ 1D H[SHULPHQWVLPJHRP9
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
c) Obr´azek 6.6: Pomˇer experiment´aln´ıch a nasimulovan´ ych (geometrie V) v´ ytˇeˇzk˚ u 194 196 24 zlata Au, Au a sod´ıku Na v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radi´aln´ım a v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce. INC je model ISABEL INC, kter´ y bere v u ´vahu i interakce kask´adn´ıch ˇc´astic a popisuje realistiˇctˇeji pr˚ ubˇeh jadern´eho potenci´alu. Oproti BERTINI INC je ale pomalejˇs´ı.
50
7
Z´ avˇ er
Pomoc´ı metody aktivaˇcn´ıch detektor˚ u jsme studovali neutronov´e pole vznikaj´ıc´ı v experiment´aln´ı sestavˇe, kterou tvoˇril tlust´ y olovˇen´ y terˇc a blanket z uranov´ ych prut˚ u. Okolo sestavy se nach´azelo polyetylenov´e st´ınˇen´ı. Aktivaˇcn´ı detektory mˇely podobu sendviˇc˚ u ze zlat´e, bismutov´e, hlin´ıkov´e a kobaltov´e f´olie. Po skonˇcen´ı ozaˇrov´an´ı jsme anal´ yzou jejich gama spektra urˇcovali v´ ytˇeˇzky reakc´ı (n,γ), (n,xn), (p,pxn) apod. U zlata 194 Au, 196 Au a sod´ıku 24 Na byly porovn´any jejich experiment´alnˇe zjiˇstˇen´e v´ ytˇeˇzky s v´ ysledky v´ ypoˇct˚ u programu MCNPX. Proveden´e simulace vystihuj´ı kvalitativnˇe dobˇre chov´an´ı z´avislost´ı v´ ytˇeˇzk˚ u na pod´eln´em a radi´aln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce. Kvantitativn´ı souhlas s namˇeˇren´ ymi hodnotami je horˇs´ı. U zkouman´ ych izotop˚ u pˇredpov´ıdaj´ı simulace rychlejˇs´ı pokles produkce s nar˚ ustaj´ıc´ı radi´aln´ı souˇradnic´ı. Zejm´ena ve vzd´alen´ ych poloh´ach se experiment od v´ ypoˇctu programu MCNPX liˇs´ı natolik, ˇze to nelze vysvˇetlit chybami pˇri mˇeˇren´ı ˇci nevhodn´ ym popisem geometrie sestavy. D´ale jsme dospˇeli k z´avˇeru, ˇze na konci spalaˇcn´ıho terˇce klesaj´ı experiment´aln´ı v´ ytˇeˇzky pomaleji, neˇz jak pˇredpov´ıd´a simulace. U zlata 194 Au jsou ve vzd´alenosti 50 cm oproti vypoˇcten´e hodnotˇe t´emˇeˇr dvakr´at vˇetˇs´ı. Analogick´a neshoda experimentu se simulacemi je pops´ana v pr´aci [13]. S nejvˇetˇs´ı pravdˇepodobnost´ı je nutno hledat pˇr´ıˇciny nesouhlasu mezi experimentem a simulacemi v samotn´em programu MCNPX, resp. v pouˇzit´ ych fyzik´aln´ıch modelech a knihovn´ach u ´ˇcinn´ ych pr˚ uˇrez˚ u. Mus´ıme ale podotknout, ˇze v´ ypoˇcty byly provedeny pomoc´ı ˇcasovˇe nejrychlejˇs´ıch (z´aroveˇ n ale tak´e nejjednoduˇsˇs´ıch) model˚ u, kter´e MCNPX nab´ız´ı. Proto pl´anujeme uskuteˇcnit tyto simulace jeˇstˇe s jin´ ym modelem vnitrojadern´e kask´ady, napˇr. s ISABEL INC. Ten zapoˇc´ıt´av´a interakce ˇc´astic ve vnitrojadern´e kask´adˇe a pracuje s realistiˇctˇejˇs´ım popisem jadern´eho potenci´alu neˇz pouˇzit´ y BERTINI INC model. Lze tedy oˇcek´avat, ˇze bychom mohli dostat lepˇs´ı shodu s experimentem. ´ Velmi zaj´ımavou zkuˇsenost´ı pro mne byly dvˇe n´avˇstˇevy v SUJV Dubna, kde jsem se z´ uˇcastnil pˇr´ıpravy a pr˚ ubˇehu experimentu na stejn´e sestavˇe. Energie proton˚ u ve svazku byla 1 GeV. Namˇeˇren´a data se nyn´ı zpracov´avaj´ı. Dalˇs´ı experiment by se na t´eto sestavˇe mˇel konat v roce 2004, kdy bude ozaˇrov´ana protony s energi´ı 2,5 GeV. Prov´adˇen´ı podobn´ ych ,,bench mark “ test˚ u umoˇzn ˇuje ovˇeˇrovat spr´avnost pˇredpovˇed´ı poˇc´ıtaˇcov´ ych program˚ u, kter´e simuluj´ı pr˚ ubˇeh tˇr´ıˇstiv´e reakce a n´asledn´ y transport ˇc´astic. Namˇeˇren´a data n´am z´aroveˇ n pomohou tyto programy d´ale zpˇresˇ novat. V´ ysledky t´eto diplomov´e pr´ace byly prezentov´any na mezin´arodn´ı konferenci ,,AER Working Group ’f’ – Spent Fuel Transmutation“. Pˇripravuje se t´eˇz ˇcl´anek do prestiˇzn´ıho mezin´arodn´ıho ˇcasopisu Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, kter´ y bude pojedn´avat o r˚ uzn´ ych experimentech, kter´e probˇehly na zkouman´e sestavˇe. Jedna ˇc´ast tohoto ˇcl´anku bude vˇenov´ana prezentaci naˇsich ex´ periment´aln´ıch z´avˇer˚ u. Uvod k t´eto diplomov´e pr´aci byl posl´an jako pˇr´ıspˇevek do ˇcasopisu Pokroky matematiky, fyziky a astronomie.
51
A
Dodatek A – V´ ypoˇ cet v´ ytˇ eˇ zku izotopu A pomoc´ı anal´ yzy spektra z´ aˇ ren´ı gama, kter´ e doprov´ az´ı rozpad jeho dceˇ rin´ ych jader B a C
U kr´atkodob´ ych izotop˚ u s poloˇcasem rozpadu menˇs´ım neˇz hodina nebylo moˇzn´e detekovat pˇr´ımo jejich rozpady. Mnoˇzstv´ı, v jak´em se bˇehem ozaˇrov´an´ı naprodukovaly, se vˇsak d´a urˇcit, sledujeme-li pˇremˇeny jejich dceˇrin´ ych jader. Pro jednoduchost uvaˇzujme, ˇze rozpad prob´ıh´a podle sch´ematu A → B → C → . . . Izotop A m´a kr´atk´ y poloˇcas rozpadu. Gama spektrometrem namˇeˇr´ıme fotony doprov´azej´ıc´ı ˇ t = 0 pro n´as bude znamenat kopˇremˇenu dlouhodobˇejˇs´ıch izotop˚ u B a C. Cas nec ozaˇrov´an´ı, kter´e trvalo dobu tirr . Poˇcty jader nA , nB , nC jednotliv´ ych izotop˚ u A, B, C se ˇr´ıd´ı n´asleduj´ıc´ı reducibiln´ı line´arn´ı soustavou obyˇcejn´ ych diferenci´aln´ıch rovnic prvn´ıho ˇr´adu s konstantn´ımi koeficienty: dnA = −λA nA + P, dt dnB = λA n A − λB n B , dt dnC = λ B n B − λC n C , dt
(A.1) (A.2) (A.3)
kde P je rychlost produkce jader izotopu A. V pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı, tj. po ˇcas −tirr ≤ t ≤ 0, je P > 0. Po jeho skonˇcen´ı se izotop A jiˇz jen rozpad´a, a proto pro ˇcas t > 0 je P na prav´e stranˇe rovnice (A.1) rovno nule. Veliˇciny λA , λB , λC oznaˇcuj´ı rozpadov´e konstanty izotop˚ u A, B, C. Poˇc´ateˇcn´ı podm´ınky naˇs´ı u ´lohy jsou nA (−tirr ) = nB (−tirr ) = nC (−tirr ) = 0, na poˇc´atku ozaˇrov´an´ı tedy nem´ame ˇz´adn´a radioaktivn´ı j´adra.
A.1
Odvozen´ı ˇ casov´ e z´ avislosti poˇ ctu jader izotopu A
U rovnice (A.1) budeme jej´ı ˇreˇsen´ı hledat metodou variace konstant ve tvaru nA = cA exp(−λA t),
(A.4)
kde cA = cA (t) je nezn´am´a funkce ˇcasu. Nejprve se omez´ıme na ˇcasov´ y interval −tirr ≤ t ≤ 0. Dosazen´ım (A.4) do (A.1) dostaneme jednoduchou diferenci´aln´ı rovnici pro funkci cA = cA (t), dcA = P exp(λA t). dt Jej´ım ˇreˇsen´ım je P exp(λA t) + kA , λA kde kA je integraˇcn´ı konstanta. Ze vztah˚ u (A.5) a (A.4) je vidˇet, ˇze cA =
nA =
P + kA exp(−λA t). λA 52
(A.5)
(A.6)
Integraˇcn´ı konstantu kA urˇc´ıme z poˇc´ateˇcn´ıch podm´ınek, nA (−tirr ) = 0 =
P + kA exp(λA tirr ). λA
Odtud m´ame
P exp(−λA tirr ). (A.7) λA Pokud dosad´ıme (A.7) do (A.6), zjist´ıme, ˇze poˇcet jader radioaktivn´ıho izotopu A se ˇr´ıd´ı v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı (−tirr ≤ t ≤ 0) vztahem kA = −
nA =
P [1 − exp(−λA (t + tirr ))] . λA
(A.8)
V ˇcase t > 0 se radioizotop A jiˇz jen rozpad´a. Jeho mnoˇzstv´ı na konci ozaˇrov´an´ı, tj. v ˇcase t = 0, urˇc´ıme ze vztahu (A.8), nA =
P [1 − exp(−λA tirr )] . λA
S rostouc´ım ˇcasem bude poˇcet jader izotopu A ub´ yvat podle exponenci´aln´ıho rozpadov´eho z´akona, coˇz vystihuje vztah nA =
A.2
P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t). λA
(A.9)
Odvozen´ı ˇ casov´ e z´ avislosti poˇ ctu jader izotopu B
Pˇrejdˇeme nyn´ı k dalˇs´ımu kroku. Vyˇreˇsme rovnici (A.2) na ˇcasov´em intervalu −tirr ≤ t ≤ 0. Nejprve do n´ı mus´ıme dosadit za nA ze vztahu (A.8), dnB = P [1 − exp(−λA (t + tirr ))] − λB nB . dt
(A.10)
ˇ sen´ı nB budeme hledat metodou variace konstant ve tvaru Reˇ nB = cB exp(−λB t),
(A.11)
kde cB = cB (t) je nezn´am´a funkce ˇcasu. Dosad´ıme-li nyn´ı (A.11) do vztahu (A.10), dostaneme diferenci´aln´ı rovnici dcB = P [1 − exp(−λA (t + tirr ))] exp(λB t). dt Jej´ım ˇreˇsen´ım je funkce cB =
P λB [1 − exp(−λA (t + tirr ))] exp(λB t) + kB , λB λ B − λA
(A.12)
kde kB je integraˇcn´ı konstanta, kterou urˇc´ıme z poˇc´ateˇcn´ıch podm´ınek. Ze vztah˚ u (A.11) a (A.12) plyne, ˇze nB =
P λB [1 − exp(−λA (t + tirr ))] + kB exp(−λB t). λB λB − λ A 53
(A.13)
Na poˇca´tku ozaˇrov´an´ı nebyla v aktivaˇcn´ım detektoru ˇz´adn´a j´adra izotopu B. Tud´ıˇz plat´ı, ˇze nB (−tirr ) = 0. Z t´eto podm´ınky a ze vztahu (A.13) dostaneme kB = −
P λB [1 − ] exp(−λB tirr ). λB λB − λ A
Vypoˇctenou hodnotu konstanty kB dosad´ıme zpˇet do (A.13). Z´ısk´ame tak vztah, kter´ ym se ˇr´ıd´ı poˇcet jader izotopu B v ˇcasov´em intervalu −tirr ≤ t ≤ 0, tj. bˇehem ozaˇrov´an´ı, i λB λB P h 1− exp(−λA (t + tirr )) − [1 − ] exp(−λB (t + tirr )) . λB λ B − λA λB − λ A (A.14) Z´avislost mnoˇzstv´ı izotopu B na ˇcase v intervalu t > 0 popisuje diferenci´aln´ı rovnice dnB = P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) − λB nB . (A.15) dt Z´ıskali jsme ji dosazen´ım (A.9) do (A.2). Pokud postupujeme stejnˇe jako v pˇredchoz´ıch pˇr´ıpadech, tj. pouˇzijeme-li metodu variace konstant, dostaneme ˇreˇsen´ı rovnice (A.15) ve tvaru
nB =
nB =
P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + sB exp(−λB t), λB − λA
(A.16)
kde sB je integraˇcn´ı konstanta. Tu urˇc´ıme z podm´ınky nav´az´an´ı obou ˇreˇsen´ı (A.14) a (A.16) v ˇcase t = 0, sB =
λB P [1 − ][1 − exp(−λB tirr )]. λB λB − λA
Poˇcet jader izotopu B v ˇcasov´em intervalu t > 0 se tedy ˇr´ıd´ı vztahem "
nB
i P λB h = 1 − exp(−λA tirr ) exp(−λA t) + λ B λB − λ A # i h λB ih 1 − exp(−λB tirr ) exp(−λB t) . + 1− λB − λ A
(A.17)
Nyn´ı naznaˇc´ıme, jak lze urˇcit z plochy p´ıku gama pˇrechodu, kter´ y doprov´az´ı rozpad izotopu B, celkov´e mnoˇzstv´ı izotopu A, jeˇz se n´am v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı naprodukovalo. Mˇeˇren´ı aktivovan´e f´olie zaˇcalo v ˇcase t0 po ukonˇcen´ı ozaˇrov´an´ı a trvalo po dobu treal . Pˇredpokl´adejme, ˇze se bˇehem nˇej rozpadlo ∆nB jader izotopu B. V´ıme, ˇze plat´ı Ndet (E) treal ∆nB = , (A.18) Iγ (E)p (E)COI tlive kde Ndet (E) je poˇcet impulz˚ u v p´ıku, kter´ y pˇrin´aleˇz´ı pˇrechodu s energi´ı E a absolutn´ı intenzitou Iγ (E), doprov´azej´ıc´ıho rozpad izotopu B. Energie vyslan´eho fotonu 54
je s pravdˇepodobnost´ı p (E) v aktivn´ı ˇc´asti detektoru zcela pohlcena. Opravu na moˇzn´e kask´adn´ı koincidence v rozpadov´em sch´ematu zohledˇ nuje faktor COI. Po dobu tlive (< treal ) byl detektor schopen pˇrij´ımat sign´aly z okol´ı. D´ale m˚ uˇzeme napsat, ˇze ∆nB je rovno integr´alu z aktivity izotopu B pˇres ˇcasov´ y interval, v nˇemˇz se odehr´avalo mˇeˇren´ı, tedy ∆nB =
Z
t0 +treal
λB nB dt.
t0
Dosad´ıme-li sem za nB = nB (t) ze vztahu (A.17) a provedeme-li integraci, dostaneme "
i exp(−λ t ) h i λB h A 0 1 − exp(−λA tirr ) 1 − exp(−λA treal ) + λB − λ A λA # h ih i exp(−λ t ) h i λB B 0 + 1− 1 − exp(−λB tirr ) 1 − exp(−λB treal ) . λB − λA λB
∆nB = P
Ted’ uˇz m˚ uˇzeme snadno spoˇc´ıtat, kolikr´at je poˇcet jader izotopu A, kter´a vznikla v pr˚ ubˇehu cel´eho ozaˇrov´an´ı, vˇetˇs´ı neˇz poˇcet jader izotopu B, jeˇz se v pr˚ ubˇehu mˇeˇren´ı rozpadla. Staˇc´ı, kdyˇz spoˇcteme pod´ıl "
i exp(−λ t ) λB h P tirr A 0 = tirr 1 − exp(−λA tirr ) × ∆nB λ B − λA λA h i h i λB ih × 1 − exp(−λA treal ) + 1 − 1 − exp(−λB tirr ) × λB − λ A # i −1 exp(−λB t0 ) h × 1 − exp(−λB treal ) . (A.19) λB
Ze vztah˚ u (A.18) a (A.19) dost´av´ame v´ ysledn´ y vzorec, ze kter´eho urˇc´ıme celkov´ y poˇcet jader izotopu A vznikl´ ych v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı, vztaˇzen´ y na jeden svazkov´ y proton a gram hmotnosti aktivaˇcn´ıho detektoru. "
A Nyield
i treal tirr λB h Ndet (E) 1 − exp(−λ t ) × = A irr Iγ (E)p (E)COI tlive mI(p+ ) λB − λA i h λB i exp(−λA t0 ) h 1 − exp(−λA treal ) + 1 − × × λA λB − λA # i −1 h i exp(−λ t ) h B 0 × 1 − exp(−λB tirr ) 1 − exp(−λB treal ) , (A.20) λB
kde m je hmotnost aktivaˇcn´ıho detektoru a I(p+ ) celkov´ y protonov´ y tok.
A.3
Odvozen´ı ˇ casov´ e z´ avislosti poˇ ctu jader izotopu C
Zb´ yv´a vyˇreˇsit rovnici (A.3). Na ˇcasov´em intervalu −tirr ≤ t ≤ 0 se poˇcet jader izotopu C ˇr´ıd´ı diferenci´aln´ı rovnic´ı h i dnC λB λB = P 1− exp(−λA (t+tirr ))−[1− ] exp(−λB (t+tirr )) −λC nC . dt λ B − λA λB − λA (A.21)
55
Z´ıskali jsme ji dosazen´ım za nB z (A.14) do (A.3). Rovnici ˇreˇs´ıme opˇet pomoc´ı metody variace konstant s poˇc´ateˇcn´ı podm´ınkou nC (−tirr ) = 0, protoˇze na zaˇc´atku ozaˇrov´an´ı nem´ame ˇz´adn´a j´adra izotopu C. V´ ysledn´a ˇcasov´a z´avislost popisuj´ıc´ı poˇcet jader izotopu C v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı m´a tvar λC P λB exp(−λA (t + tirr )) + 1− λC λ B − λA λ C − λA h λB i λ C − 1− exp(−λB (t + tirr )) + λ B − λA λ C − λ B h λC λB λC i λB − [1 − ] × − 1− λ B − λA λ C − λA λB − λA λC − λB
nC =
× exp(−λC (t + tirr )) .
(A.22)
Sledujme nyn´ı poˇcet jader izotopu C v ˇcasov´em intervalu t > 0. Diferenci´aln´ı rovnici, kterou se zde bude nC ˇr´ıdit, z´ısk´ame ze vztah˚ u (A.3) a (A.17), dnC dt
λB [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + λB − λ A i λB + [1 − ][1 − exp(−λB tirr )] exp(−λB t) − λC nC . (A.23) λB − λ A
= P
h
ˇ sen´ım je Rovnici (A.23) ˇreˇs´ıme opˇet zn´amou metodou variace konstant. Reˇ nC =
λC P h λB [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + λ C λB − λA λ C − λ A i λB λC + [1 − ] [1 − exp(−λB tirr )] exp(−λB t) + λB − λ A λ C − λB + sC exp(−λC t). (A.24)
Integraˇcn´ı konstantu sC z´ısk´ame z podm´ınky nav´az´an´ı ˇreˇsen´ı (A.24) a (A.22) v bodˇe t = 0. Pot´e, co ji urˇc´ıme a dosad´ıme zpˇet do (A.24), dostaneme "
nC
λB λC P [1 − exp(−λA tirr )] exp(−λA t) + = λ C λ B − λA λC − λA λB λC + [1 − ] [1 − exp(−λB tirr )] exp(−λB t) + λB − λ A λC − λB h λB λC λB λC i + 1− − [1 − ] × λB − λ A λ C − λ A λ B − λA λC − λ B #
× [1 − exp(−λC tirr )] exp(−λC t) .
(A.25)
Stejn´ ym postupem jako v pˇr´ıpadˇe izotopu B m˚ uˇzeme zjistit, ˇze celkov´ y poˇcet jader izotopu A vyprodukovan´ ych v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı, vztaˇzen´ y na jeden svazkov´ y 56
proton a gram hmotnosti aktivaˇcn´ıho detektoru, souvis´ı s poˇctem impulz˚ u v p´ıku gama pˇrechodu z rozpadu izotopu C vztahem: "
A Nyield
Ndet (E) treal tirr λB λC = [1 − exp(−λA tirr )] × + Iγ (E)p (E)COI tlive mI(p ) λB − λA λC − λA λB λC exp(−λA t0 ) [1 − exp(−λA treal )] + [1 − ] × × λA λB − λ A λC − λB exp(−λB t0 ) × [1 − exp(−λB tirr )] [1 − exp(−λB treal )] + λB h λB λC λB λC i + 1− − [1 − ] × λ B − λA λ C − λ A λ B − λA λ C − λ B #−1 exp(−λC t0 ) × [1 − exp(−λC tirr )] [1 − exp(−λC treal )] . (A.26) λC
Typick´e z´avislosti poˇctu jader izotop˚ u A, B a C na ˇcase jsou vyneseny v grafu na obr´azku A.1. Jako modelov´ y pˇr´ıklad n´am poslouˇzila rozpadov´a ˇrada: 200
−→ Bi −−31−− min
200
−−− −→ Pb −−21,5 hod
200
−−− −→ Tl −−26,1 hod
200
Hg.
Rychlost produkce izotopu A, tj. v naˇsem pˇr´ıpadˇe 200 Bi, v pr˚ ubˇehu ozaˇrov´an´ı jsme zvolili P = 200 jader za sekundu.
$
%
&
SRþHWMDGHU>@
W >V@
Obr´azek A.1: Typick´e pr˚ ubˇehy z´avislost´ı poˇctu jader izotop˚ u A,B,C na ˇcase t.
57
B B.1
Dodatek B Tabulky v´ ytˇ eˇ zk˚ u aktivaˇ cn´ıch reakc´ı
V´ ytˇeˇzkem, tj. veliˇcinou Nyield , rozum´ıme mnoˇzstv´ı vyprodukovan´ ych jader dan´eho radioizotopu, kter´e je vztaˇzeno na jeden svazkov´ y proton a gram hmotnosti f´olie. izotop Nyield (24 Na) [10−6 ] Nyield (60 Co) [10−6 ] Nyield (58 Co) [10−6 ] Nyield (57 Co) [10−6 ] Nyield (56 Co) [10−6 ] Nyield (198 Au) [10−6 ] Nyield (196 Au) [10−6 ] Nyield (194 Au) [10−6 ] Nyield (193 Au) [10−6 ] Nyield (192 Au) [10−6 ] Nyield (191 Au) [10−6 ] Nyield (189 Au) [10−6 ] Nyield (206 Bi) [10−6 ] Nyield (205 Bi) [10−6 ] Nyield (204 Bi) [10−6 ] Nyield (203 Bi) [10−6 ] Nyield (202 Bi) [10−6 ] Nyield (201 Bi) [10−6 ] Nyield (200 Bi) [10−6 ] Nyield (199 Bi) [10−7 ] Nyield (198 Bi) [10−7 ]
3 cm 17,1(8) 94(5) 27,7(13) 7,2(3) 1,48(12) 202(9) 25,2(12) 7,1(3) 3,02(18) 4,36(22) 2,31(22) 2,07(14) 8,6(4) 5,33(27) 3,68(17) 2,45(12) 4,11(20) 1,66(10) 1,89(9) 5,68(29) 8,4(4)
6 cm 8,5 cm 9,5(4) 5,64(26) 96(5) 101(6) 20,6(9) 9,9(5) 5,00(26) 3,07(23) 0,9(1) 0,63(9) 201(9) 180(8) 15,4(7) 9,6(4) 4,28(20) 2,55(12) 1,79(12) 1,04(9) 2,85(15) 1,58(8) 1,6(3) 0,91(15) 1,22(9) 0,65(5) 4,97(23) 3,10(14) 2,89(16) 1,97(11) 2,05(10) 1,19(6) 1,27(6) 0,74(4) 2,53(12) 1,27(6) 0,93(8) 0,45(5) 0,88(4) 0,504(23) 2,74(15) 1,31(8) 3,84(19) 1,85(9)
13,5 cm 2,67(13) 105(6) 6,9(3) 2,07(14) 0,60(8) 174(8) 6,11(29) 1,69(8) 0,59(7) 1,04(6) 0,62(17) 0,43(4) 2,24(11) 1,36(8) 0,84(4) 0,515(27) 0,84(4) 0,28(3) 0,304(14) 0,93(6) 1,21(6)
Tabulka B.1: V´ ytˇeˇzky aktivaˇcn´ıch reakc´ı v z´avislosti na radi´aln´ım smˇeru ve vzd´alenosti 12,5 cm od ˇcela terˇce.
58
izotop Nyield (24 Na) [10−6 ] Nyield (60 Co) [10−6 ] Nyield (58 Co) [10−6 ] Nyield (57 Co) [10−6 ] Nyield (56 Co) [10−6 ] Nyield (55 Co) [10−7 ] Nyield (198 Au) [10−6 ] Nyield (196 Au) [10−6 ] Nyield (194 Au) [10−6 ] Nyield (193 Au) [10−6 ] Nyield (192 Au) [10−6 ] Nyield (191 Au) [10−6 ] Nyield (189 Au) [10−6 ] Nyield (206 Bi) [10−6 ] Nyield (205 Bi) [10−6 ] Nyield (204 Bi) [10−6 ] Nyield (203 Bi) [10−6 ] Nyield (202 Bi) [10−6 ] Nyield (201 Bi) [10−6 ] Nyield (200 Bi) [10−6 ] Nyield (199 Bi) [10−7 ] Nyield (198 Bi) [10−7 ]
0 cm 8,0(4) 72(4) 15,2(7) 3,30(17) 0,64(6) 0,26(4) 123(6) 12,4(6) 2,63(12) 0,99(7) 1,38(7) 0,67(15) 0,41(4) 3,94(18) 2,51(14) 1,29(6) 0,77(4) 0,93(4) 0,339(19) 0,494(23) 1,91(10) 2,17(10)
12,5 cm 17,1(8) 94(5) 27,7(13) 7,2(4) 1,48(12) 0,92(7) 202(9) 25,2(12) 7,1(3) 3,02(18) 4,36(22) 2,31(22) 2,07(14) 8,6(4) 5,33(27) 3,68(17) 2,45(12) 4,11(20) 1,66(10) 1,89(12) 5,68(29) 8,4(4)
25 cm 9,2(4) 100(5) 19,9(9) 5,5(3) 1,21(11) 0,86(8) 197(9) 15,7(7) 4,52(21) 1,88(11) 3,09(15) 1,69(20) 1,46(9) 5,58(26) 3,73(19) 2,51(12) 1,75(8) 2,68(13) 1,14(7) 1,41(6) 4,11(22) 6,2(3)
37,5 cm 5,90(27) 74(4) 10,2(5) 3,07(17) 0,85(8) 0,54(5) 139(6) 9,7(5) 2,81(13) 1,29(9) 2,08(10) 1,15(13) 1,11(8) 3,64(17) 2,58(15) 1,68(8) 1,19(6) 1,92(9) 0,74(5) 1,112(5) 3,37(18) 5,31(26)
50 cm 2,37(11) 39,7(19) 4,65(21) 1,30(6) 0,51(5) 0,290(28) 73(3) 3,41(16) 1,29(6) 0,68(5) 1,06(6) 0,61(11) 0,65(5) 1,43(7) 1,09(6) 0,77(4) 0,487(27) 0,89(5) 0,349(26) 0,514(23) 1,08(7) 2,01(10)
Tabulka B.2: V´ ytˇeˇzky aktivaˇcn´ıch reakc´ı v z´avislosti na vzd´alenosti od ˇcela terˇce. F´olie byly um´ıstˇeny 3 cm od osy terˇce.
59
B.2
Aktivita drasl´ıku ˇ C.s. 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28
40
K v pˇ rirozen´ em pozad´ı
Soubor Aktivita [s−1 ] bi1 03 0,30(3) bi101 0,25(3) bi102 0,28(3) bi102 a 0,238(28) bi2 101 0,33(5) bi2 102 0,268(17) bi2 201 0,28(3) bi2 202 0,274(18) bi2 301 0,26(4) bi2 302 0,290(16) bi2 401 0,29(3) bi2 402 0,275(15) bi301 0,26(4) bi302 0,314(27) bi401 0,29(3) bi402 0,280(24) bi501 0,224(29) bi502 0,269(17) Au1 101 0,246(29) Au1 102 0,268(12) Au2 101 0,274(28) Au2 102 0,278(13) Au2 201 0,267(19) Au2 202 0,276(15) Au2 301 0,289(22) Au2 302 0,275(11) Au2 401 0,261(22) Au2 402 0,290(15)
ˇ C.s. 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56
Soubor Au3 101 Au3 102 Au4 101 Au4 102 Au5 101 Au5 102 Co1-101 Co1-102 Co1-103 Co2-101 Co2-102 Co2-103 Co2-202 Co2-203a Co2-203b Co2-302 Co2-303 Co2-402 Co2-403 Co3-101 Co3-102 Co3-103 Co4-101 Co4-102 Co4-10˜1 Co5-101 Co5-102 Co5-103
Aktivita [s−1 ] 0,31(3) 0,293(17) 0,268(26) 0,281(16) 0,265(23) 0,284(13) 0,260(14) 0,271(10) 0,282(3) 0,275(15) 0,281(11) 0,279(3) 0,258(8) 0,286(3) 0,282(3) 0,273(9) 0,283(3) 0,267(10) 0,285(4) 0,262(15) 0,273(11) 0,283(4) 0,253(12) 0,273(13) 0,283(3) 0,287(13) 0,258(9) 0,268(3)
Tabulka B.3: Poˇcet zaregistrovan´ ych pˇr´ıpad˚ u v p´ıku 1460,83 keV drasl´ıku 40 K za ˇ ud´av´a ˇc´ıslo souboru na x-ov´e ose grafu, sekundu (sloupec Aktivita). Sloupec C.s. kter´ y je na obr. 4.7.
60
C
Dodatek C – V´ ysledky simulac´ı
Pˇresn´ y popis geometrie simulac´ı naleznete v odstavci 6.1. Pro snazˇs´ı orientaci jej zde uvedeme pouze struˇcnˇe: • geometrie I – samotn´ y olovˇen´ y terˇc ve vakuu, • geometrie II – olovˇen´ y terˇc obklopen´ y v´alcov´ ym blanketem, • geometrie III – olovˇen´ y terˇc obklopen´ y blanketem s ˇsesti´ uheln´ıkovou podstavou, • geometrie IV – kolem sestavy popsan´e geometri´ı III se simuluje i jej´ı polyetylenov´e st´ınˇen´ı, • geometrie V – v˚ uˇci popisu geometrie IV se sn´ıˇzila hustota blanketu, tak aby mˇel spr´avnou hmotnost, • geometrie VI – simulujeme sestavu zadanou geometri´ı V se ˇsirˇs´ım svazkem. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]
0 cm 8,0(4) 9,74(12) 10,13(12) 10,19(19) 10,05(18) 9,96(14) 10,65(15)
12,5 cm 17,1(8) 18,65(17) 20,00(17) 20,4(3) 20,12(28) 19,58(21) 22,81(23)
25 cm 9,2(4) 9,82(12) 11,19(13) 10,92(19) 11,60(21) 10,58(15) 11,41(15)
37,5 cm 50 cm 5,90(27) 2,37(11) 4,40(7) 1,37(3) 5,14(8) 1,75(4) 5,25(12) 1,72(7) 5,18(12) 1,77(7) 5,10(9) 1,51(4) 5,16(10) 1,52(4)
Tabulka C.1: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny pod´el osy terˇce, pro r˚ uzn´e geometrie (Pozn. exp. = experiment).
geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]
0 cm 12,4(6) 18,53(26) 19,06(12) 19,4(4) 19,2(4) 18,9(3) 20,3(3)
12,5 cm 25,2(12) 34,9(4) 37,10(21) 38,4(7) 37,4(6) 36,5(5) 42,0(5)
25 cm 15,7(7) 18,05(26) 20,56(28) 20,3(4) 21,2(4) 19,5(3) 20,7(3)
37,5 cm 50 cm 9,7(5) 3,41(16) 7,92(16) 2,44(6) 9,18(17) 3,11(8) 9,28(25) 3,07(14) 9,22(26) 3,15(13) 9,13(20) 2,67(8) 9,28(22) 2,82(8)
Tabulka C.2: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny pod´el osy terˇce, pro r˚ uzn´e geometrie (Pozn. exp. = experiment).
61
geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]
0 cm 2,63(12) 2,51(7) 2,51(7) 2,65(12) 2,58(12) 2,64(9) 2,66(9)
12,5 cm 7,1(3) 6,76(11) 7,35(12) 7,59(21) 7,53(19) 7,25(15) 8,82(15)
25 cm 37,5 cm 50 cm 4,52(21) 2,81(13) 1,29(6) 3,97(8) 1,99(5) 0,678(12) 4,25(9) 2,21(5) 0,744(14) 4,25(14) 2,23(8) 0,701(21) 4,38(14) 2,18(8) 0,755(25) 4,19(11) 2,31(7) 0,681(18) 4,43(10) 2,24(7) 0,764(21)
Tabulka C.3: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny pod´el osy terˇce, pro r˚ uzn´e geometrie. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]
3 cm 17,1(8) 18,65(17) 20,00(17) 20,4(3) 20,12(28) 19,58(21) 22,81(23)
6 cm 9,5(4) 7,01(11) 6,94(11) 6,98(18) 6,82(17) 6,93(12) 7,54(14)
8,5 cm 13,5 cm 5,64(26) 2,67(13) 4,60(9) 2,34(6) 3,17(7) 1,10(3) 3,48(13) 1,02(5) 3,26(12) 1,07(5) 3,97(10) 1,60(5) 3,92(10) 1,59(5)
Tabulka C.4: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny v radi´aln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce, pro r˚ uzn´e geometrie. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]
3 cm 6 cm 25,2(12) 15,4(7) 34,9(4) 13,31(24) 37,1(4) 12,76(24) 38,4(7) 12,9(4) 37,4(6) 12,4(4) 36,5(5) 12,86(28) 42,0(5) 14,1(3)
8,5 cm 13,5 cm 9,6(5) 6,11(29) 8,79(20) 4,57(13) 5,78(15) 2,03(5) 6,59(28) 1,70(7) 6,20(24) 2,04(9) 7,39(22) 3,02(9) 7,13(20) 3,08(11)
Tabulka C.5: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny v radi´aln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce, pro r˚ uzn´e geometrie. geometrie Nyield (exp.)[×10−6 ] Nyield (I)[×10−6 ] Nyield (II)[×10−6 ] Nyield (III)[×10−6 ] Nyield (IV)[×10−6 ] Nyield (V)[×10−6 ] Nyield (VI)[×10−6 ]
3 cm 6 cm 8,5 cm 13,5 cm 7,1(3) 4,28(20) 2,55(12) 1,69(8) 6,76(11) 2,57(7) 1,58(4) 0,921(24) 7,35(12) 2,33(7) 1,14(3) 0,395(6) 7,59(21) 2,44(12) 1,14(5) 0,367(9) 7,53(19) 2,32(10) 1,04(5) 0,380(9) 7,25(15) 2,59(8) 1,18(4) 0,575(15) 8,82(15) 2,78(9) 1,24(4) 0,587(13)
Tabulka C.6: V´ ysledky simulac´ı v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 194 Au v aktivaˇcn´ıch detektorech, kter´e jsou um´ıstˇeny v radi´aln´ım smˇeru vzhledem k ose terˇce, pro r˚ uzn´e geometrie. 62
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP,VLPJHRP,,,
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,VLPJHRP,,,
SRORKD>FP@
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
c)
SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP,9VLPJHRP,,,
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,9VLPJHRP,,,
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
d)
b)
SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP,,VLPJHRP,,,
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP,,VLPJHRP,,,
a)
SRORKD>FP@
SRORKD>FP@
e)
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRORKD>FP@
f)
Obr´azek C.1: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au a sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radi´aln´ım a v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie I a III, II a III, IV a III (viz odstavec 6.1).
63
SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP9VLPJHRP,,,
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
SRP YêW åN$ $X VLPJHRP9VLPJHRP,,,
SRORKD>FP@
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
3RGpOQêVP U 5DGLiOQtVP U
b)
SRP UYêW åN$ 1D VLPJHRP9,VLPJHRP,,,
SRP UYêW åN$ $X VLPJHRP9,VLPJHRP,,,
a)
SRORKD>FP@
SRORKD>FP@
c)
SRORKD>FP@
d)
Obr´azek C.2: Pomˇer nasimulovan´ ych v´ ytˇeˇzk˚ u zlata 196 Au a sod´ıku 24 Na v aktivaˇcn´ıch detektorech um´ıstˇen´ ych v radi´aln´ım a v pod´eln´em smˇeru vzhledem k ose terˇce pro geometrie V a III, resp. VI a III (viz odstavec 6.1).
64
Literatura [1] Audi G. et al.: Nucl. Phys. A624(1997)1. [2] Bowman C. D. et al.: Nuclear energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, A320 (1992), 336-367. [3] Browne J. C. et al.: Proceedings of the 2nd International Conference on Accelerator Driven Transmutation Technologies, Kalmar, Sweden, 1996, ed. by Cond´e H., p. 101. [4] Cugnon J.: Cascade models and particle production: A comparison, particle production in highly excited matter, ed. by Gutbrod H. and Rafelski J. [5] Firestone R. B.: Table of Isotopes, 8th Edition, (1998). [6] Fr´ana J.: Program DEIMOS32 for gamma-ray spectra evaluation, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol. 257, No. 3 (2003). [7] Fr´ana J.: DEIMOS32-Reference manual (2001). [8] Group X-6: MCNP – A General Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport, Los Alamos National Laboratory, New Mexico (1981). [9] Group X-6: MCNPXTM 2.3.0 – Monte Carlo N-Particle Transport Code System for Multiparticle and High Energy Applications, Los Alamos National Laboratory, New Mexico (2002). [10] Hanuˇsov´a D.: Simulaˇcn´ı studie neutronov´ych pol´ı pouˇziteln´ych pro transmutaci ˇstˇepn´ych produkt˚ u a aktinid˚ u, Diplomov´a pr´ace, MFF UK, 2001. [11] Henzl V.: Experiment´aln´ı studium transmutace aktinid˚ u a ˇstˇepn´ych produkt˚ u, Diplomov´a pr´ace, MFF UK, 2001. [12] Chadwick M. B. et al.: Cross-Section Evaluations to 150 MeV for AcceleratorDriven Systems and Implementation in MCNPX, Nuclear Science and Engineering 131 (1999), 293-328. [13] Kr´asa A.: Experiment´aln´ı studium transmutace ˇstˇepn´ych produkt˚ u, Diplomov´a pr´ace, MFF UK, 2003. [14] Krivopustov M. I. et al.: Experimental studies of electronuclear method of energy production and transmutation of radioactive wastes using relativistic beams from JINR (Dubna) synchrophasotron/Nuclotron, Proc. of the XV Internat. Seminar on High Energy Physics Problems, Dubna 2001. [15] Krivopustov M. I. et al.: First experiments with a large uranium blanket within the installation “energy plus transmutation” exposed to 1.5 GeV protons, Kerntechnik 68 (2003). 65
[16] Lawrence G.: Transmutation and Energy Production With High Power Accelerators, http://accelconf.web.cern.ch/AccelConf/p95/Articles/fpd/fpd03.pdf. [17] Leray S. et al.: Spallation neutron production by 0.8, 1.2, and 1.6 GeV protons on various targets, Phys. Rev. C 65 (2002), 044621. [18] Prael R. E., Lichtenstein H.: User Guide to LCS: The LAHET Code System, Los Alamos National Laboratory, New Mexico (1989). [19] Wagner V. a kol.: Produkce neutron˚ u ve spalaˇcn´ıch reakc´ıch. V´ yzkumn´a zpr´ava ´ ˇ ´ UJF AV CR: Report UJF-EXP-96/03. [20] Waters L. S.: MCNPX User’s Manual, Version 2.3.0, LA-UR-02-2607 (2002). ˇ [21] Centr´aln´ı mezisklad vyhoˇrel´eho jadern´eho paliva, informaˇcn´ı materi´al, CEZ 2000. [22] http://www.nndc.bnl.gov/nndc/nudat/lagform.html. [23] Nuclear Data Sheets.
66