T E S L A Výzkumný ústav přístrojů jaderné techniky, koncernová účelová organizace Přemyšlení
Dvořák Vo, Vašek •£», Bendi J., líěřínaký J. Fryštacká L«
RADONU V OVZDUŠÍ
křetea 1986
26/221/42-05/86
Práce je rozdělena do dvou tematických celků* Prrý podává návrh scintilačního detektoru ve tvaru komory (objem cca 750 ml, celková detekční účinnost cca 58 56) pro přímé napojení na těleso scintileční detekční jednotky, nebo pro evětlotěané aakládáaí do Měniče NM 1201n Druhá Sást se zabývá monitorem koncentrace potenciální energie záření alfa dceřiných produktů 222 R n , který je založen na vyhodnocení celkového počta impulsů od záření alfa, beta a paeuiofcol&cidaáaí.
OBSAH t i ™ í
í
list S. Titulní list Anotace Obaah
tfvod
1 2 3
.
4
Technická specifikace 6 1 Základní informace • 7 1*1 Radon a jeho dceřiné produkty 7 1.2 " Přehled metod měření objemových aktivit 2 2 2 R n 8 1.3 Stanovení objemové aktivity Rn v ovzduší scistilační komorou . 10 1*4 Stanovení krátkodobých dceřiných produktů 2 2 2 R n v ovzduší ecintilacní komorou 10 1.5 Stanovení " Ra v roztocích acintilační komorou 10 fc2*. Laboratorní vzorky scintilačních komor 11 2*1 Provedení laboratorních vzorků scintilační komorou 12 • 2.2 Výsledky mšření, zhodnocení 20 2«3 lechnologická problematika scintilační komory 22 2.4 Elektronická část 23 3 .Přístroj pro stanovení koncentrace potenciální energie zářeni alfa dceřiných produktů radonu
(iraa)
3.1 3*2 3.3 3.4 ) 3.5 3.6
"
Současný stav 1WLM Souhrn požadavků Volba metody Princip metody * Experimentální ověření Zhodnocení . Závěr Literatura
24
24 27 29 29 30 35 36 37
ÚVOD 222
Hěření dceřiných produktů Rn ř případně samotného Madonu je aktuální. Důvodem je vysoká raiotoxfelta radionuklidů záření alfa, která jsou hlavní složkou radiačního zatížení osob ze strany přírodních radionuklidů. Tato práce je zaměřena na stanovení Rn a jeho krátkodobých dceřiných produktů v ovzduší. Nezabývá se problematikou měření Rn (dříve thoronu) a jeho dceřiných produktů, přestože informace získané z časopisecké literatury umožňují řešení tohoto tématu. Na základě neformální ankety se učinil závěr, že v současná době je nutné vyřešit scintilační detektor - komoru o objemu cca 0,75 r 1 1 a přístroj pro stanovení koncentrace potenciální enenrgie zářeni alfa dceřiných produktů radonu. Předložená zpráva tvoří dva samostatné tematické celky* Prvý pojednává o scintilačním detektoru typu "scintilaSní komora", druhý shrnuje teoretická závěry a experimentální poznatky o novém typu měřiče koncentrace potenciální energie záření alfa dceřiných produktů radonu, Z hlediska hodnocení radiační zátěže jednotlivce i skupiny má prvořadý význi% rychlé a přesné stanoveni zastoupení 218 P o (RaA), 2 1 4 P b (RaB), 2 1 4 B i (RaC) v ovzduší a cílea vyhodnocení koncentrace potenciální ene««rgie záření alfa dceřiných produktů radonu (oále : koncentrace enenrgie radonu). To proto, že uvedené-dceřiná produkty přispívají cca 95 % k celkové radiační zátěži dýchacího traktu, kdežto zbytek přísluší -radonu. Z tohoto důvodu, jak vyplývá z literatury, se od měření radonu v ovsduší v uvedeném smyslu opustilo. Měření radonu je výhodné při stanovení jeho emanační rychlosti z různých materiálů, měření Ra ve vzorcích životního prostredia podobně; rovněž v případech, kdy vhodný přístroj pro stanovení koncentrace
energie radonu (dále : Instant Working - Level Meter-I.íLM) není k dispozici* T ČSSR potřeba scintilačních komor objenui cca 1 1 je vyvolána nutností nahradit maďarský výrobek fy GALElá - komora typu NY 402 případně i měnič NZ 402 (pro který jsou v praxi ověřené metody měřeni) tuzemskou komorou případně i s měničem. Z uvedeného je patrné, že vývoj acintilacni komory nevylučuje vývoj IiSLM a naopak*
T e c h n i c k á
s p e c i f i k a c e
Výzkumné práce budou zaměřeny na optimální tvarové, materiálové a rozměrové řešení scintilačního detektoru a detekčního zařízení pro stanovení radonu v ovzduší. Při volbě materiálu musí být kladen důraz na výběr materiálu z hlediska přírodní radioak-fcivity. Součástí řešení bude i metodika odběru vzorku, případně zajištění odběrového systému pro vr.orky za životního prostředí. Současně bude zvážena 1 možnost sestavení jednoduchého přístroje pro jednorázový rychlý odběr«ovzduší pro stanovení koncentrace potenciální energie dceřiných produktů radonu. Uáplň vývojových etap úkolu bude špecifikovaná v TERu.
1.
ZÁKLADNÍ IKFOHMACE
1.1
R adon
a .1 e h o d c e ř i n á
p r o d u k t y
V přírodě se vyskytuje 2 2 2 R n , 2 2 0 R n (dříve thoron) a °fín (dříve aktion). Jeoa to produkty rozpadových řad počínajících 2 3 8 0 , 2 3 2 T h a 2 3 5 U . V přírodě v ovzduší má největší zastoupení Rn, jehož poločas rozpadu je 3,8 dní vzhledem k 55,3 s a 4,0 s ostatních dvou isotopů. 2
Z hlediska radiačního zatížení jsou významná krátkodobé rozpadová produkty 2 2 2 R n a v některých případech je nasmý příspěvek od dceřiných produktu 2 0 R n . Vliv a jeho dceřiných produktů Ise zanedbat. Radon je inertní plyn, který po vdechnutí se opět dýcháním vyloučí. Biologický poločas je 30 až 50 min. Eadiační zatížení dýchacího traktu 2 2 2 R n je 5 % vzhledem k 35 í od jeho krátkodobých dceřiných produktů. Objemová aktivita v nízká atmosféře je cca 4 3q.a~ 3 pro 222 fin, a o řád méně pro 2 2 0 R n * Dceřiné produkty 2 2 2 Ä a a mateřský radionuklid 2 2 6 H a jsou považovány za nejtoxičtější radionuklidy přírodního pozadí. V organismu se deponují v kostech ( Ra, 9Po), krátkodobé dceřiné produkty 2 2 2 R n a 220Rn hlavně v průduSnici, průduškách a v plicních alveolách* tfroveň objemové aktivity radonu v ovzduší je ovlivněna geologickým podložím, metrologickými podmínkami a pod. a táž lidskou činností, jako např. těžbou i úpravou surovin, jejich zpracováním ve stavební materiál a pod. Měřením radonu lze emanometrickoa metodou stanovit Ra ve vzorcích z životního prostředí aebo radonovou výdejnoat materiálu*
Fro hodnocení čistoty ovzduší z hlediska biologických účinků ionizujícího záření je zavedena veličina "koncentrace potenciální energie záření alfa dceřiných produktů radonu", jejíž vstah 1c dávkovému ekvivalentu je uveden ve druhé části této zprávy. Závěrem uvedeme pro informaci průměrné objemové ektívity (Bq.nT3) 2 2 2 R n a 2 2 0 R n v některých prostředích s 222
Rn
20 dřevěná stavby cihlové stavby 30 železobetonové stavby 7 0 podzemní Šachty 10* venkovní ovzduší 4
220
Rn 1 4 4 102 0.4
Vyhláškou 59/72 sb. je průměrná objemová aktivita 2 2 Rn v ctřzáuší vymezena hodnotou koncentrace potenciální energie záření alfa dceřiných produktu radonu, která je pro pracovníky 4.10 ííeV.l" , jednotlivce z obyvatelstva 1.10-* MeV.l • V případě radioaktivní rovnováhy mezi O "*' '**
Rn a .jeho dořinými produkty uvedené hodnoty odpovídají objemové sktiltě 1,1 kBq.m""^ a 30 3q.m" 3 . 1.2
P ř e h l e d a e t o d 2 2 2 a k t i v i t 222Rn
m ě ř e n í
o b j e m o v ý c h
Jako prvý uvedeme velai jednoduchý způsob stanovení objeaové aktivity Rn spočívající v přímém odběru vzorku vzduchu do detektoru bez předběžného skoncentrovaní radonu. Měří se celková aktivita alfa po ustálení radioaktivní rovnováhy mezi Rn a jeho krátkodobými dceřinými. produkty (oca 3 h po odběru vzorku do detektoru). Detektorem mú5e být ionisaSni Icoaora v proudovém Si impulsním
režimu, ecintilační detektor ve tvaru komory, proporcionální počítač plněný směsí Rn a C 0 2 , mnohovláknová koronová komora a diferenciv_jální ionizační komora. V praxi se osvždčil scintilační detektor ve tvaru komory (dále scintilační komora) mající výhodu v tom, že se nemusí provádět úprava vzorku před napuštěním do detektoru* Nevýhodou je, vzhledem k ionizačním koaorám, závislost objemu na velikostífotokatody fotonasobice a hlavně omezení rozměru scintilační komory doletem alfa částic, (Maximální dolet ve vzduchu za normálního tlaku a teploty 15°C částice a energií 5,49 MeV od 2 2 R n je 4,04 cm . Zvýšením tlaku se dolet zmenši a tím i rozměry scintilační komory. U ionizační koaory lze tímto způsobem zvýšit citlivost.) Byly navrženy a ověřeny detektory pracující v diskontinuálním i průtokovém režimu. Nevýhodou jak scintilačních tak ionizačních komor je postupné zamoření detekčního prostoru měřeným vzorkema zvýšení pozadí. Z tohoto důvodu je bezpodmínečně nutné realizovat rozebíratelnou detekční komoru. U scintilačních komor jsou v literatuře uváděna dvě provedení : 1) scintilační komora, jejíž stěny jsou pokryty luminiforem mimo okénka, kterým se fotonásobičem detekují luminiscence, 2) scintilační komora, která má vrstvu luminoforu v místě fotokatody fotonasobice nanesenou na folii, na které je vloženo záporné napětí cca Í000 V Další skupina metod vykazuje odlišný způsob odběru a měření vzorku v tom, že se provede odběr vzorku aerosolu na vhodný filtr a měří se celková aktivita alfa, či beta nebo geraa v integrálním nebo diferenci álním režimu vyhodnocení. Předpokládá se, že ve sledovaném prostředí je radioaktivní rovnováha mezi 2 2 2 R n a 2 1 ^ P o (RaA) a všechno Po 218
AO
se zachytilo na prašném aerosolu. Tento způsob vyhodnocení má ave přednosti, avšak v některých případech nemůže zastoupit způsob měření pomocí detektorů ve tvaru komory. Bližší informace o výše uvedených metodách, zvláště odkazy na příslušnou literaturu, jsou uvedeny v /7,8,1/.
Io3
S t a n o v e n í o b j e m o v é a k t i v i t y Rn v o v z d u š í s c i n t i l a č n i k o m o r o a
222
Pomocí ruční pumpy (např. /16ř17/) a pod. se naplní scintilační komora. Stanovení je založeno na porovnání pop
vzorku o známé a k t i v i t ě Rn s neznámým vzorkem. Metodický postup měření a vyhodnocení l z e po úpravě p ř e v z í t z /15/» 1*4
S t a n o v e n í k r á t k o d o b ý e h d c e ř i n ý c h p r oo dd u k t ů Rn v o v z d u š í s c i n t i l a č ní k o T& o T o_u_ non
Stanovení objemové a k t i v i t y krátkodobých dceřiných O O
O
.
produktů Rn .je založeno na analyse nárůstu četnosti impulsů záření alfa ve scintilační komoře po dobu od jejího naplnění vzorkem do cca 120 min. Metoda je popsána v /18, 19/.
1.5
S t a n o v e n í l a č n i
Ra v r o z t o c í c h
s c i n ti
k o m o r o a
Pro přípravu vzorku a jeho proměření získáme dostatečné informace v literatuře /20 a 21/.
2.
LABORATORNÍ VZORKY SOIWTILASNÍCH KOMOR V rámci úkolu 17-23 byl v minulých letech vyvinut seintilační detektor DS 401 II o objemu 125 cm 3 /7,22/. V některých aplikacích je jeho nevýhodo", malý objem, který limituje jeho citlivost a při měření malých objemových . aktivit (pod 370 Bq.a"^) jaou měřicí časy neúnosně dlouhé. 2yto skutečnosti jsou důvodem pro návrh scintilační komory o objemu cca 1 litr* Jestliže porovnáme z hlediska nejmenší významné- objemové aktivity /20/ Scintilační detektor DS 401 "ú (iL^3O t 6 h" 1 , celková detekční účinnost ž —73 ;») a mesn&ni hodnotami scintilační komory 1 litr (n ^100 h , celková detekční účinnost ~ 54 % ) t pak pro dobu měření vzorku « době měření pozadí * 1 h je scintilační komora 3,2 x. citlivější. Při návrhu scintilační komory byl kladen důraz na snížení pracnosti výrobku za účelem snížení finální ceny. To bylo důvodem pro návrh dvou typů scintilačních komor : 1) Scintilační komata s přírubou pro přímé našroubování na těleso scintilační detekční jednotky osazené íotonásobicem vnějšího průměru a) cca 50 mat např.typ 67 PK 511 b) cca 75 mm, vyvíjený typ Tesla-Vakuová technika (dříve vúrar-) 2) Scintil&ční komora přizpůsobená k zakládání do i£ěniče Nil 1201. Výhodou prvého typu je nižší pořizovací cena, protože se nedodává měnič. (Po každá výměně se musí vyčkat 15 až 20 min na vysvícení luminifora a nesmí se opomenout vypínat vysoké napětí!) Výhodou druhého řešení je konstrukční náva-snost na stávající Detekční zařízení NS 1501, jmenovitě iiěnič NU 1201, což umožňuje světlotěsné zakládáni scintilační komory,a zvyšuje komerční atraktivnost.
\1
Jak známo, je stále vyvíjen tlak na snižování výrobních nákladů a předpokládané ceny výrobku za účelem zvýšení jeho odbyta. Došlo se k závěru, že v našich podmínkách bude úspěšná jen takové provedení, které*^>ude maximálně využívat nakapováných polotovarů.
2.1
P r o v e d e n í l e b o r a t o r n í c h s c i n t i l a č n i c h k o m o r
v z o r k ů
Bylo navrženo 6 typů scintilačních komor, Jejichž provedení je patrné z tab.5.1 a obr.č.l aš 5. K provedení jednotlivých vzorků poznamenáváme : U vzorků 1,2,3 těleso kesory byla zhotovena soustružením z ocelové trubky, čela z duralová kulatiny. Ocelové aíly byly galvanicky poniklovány. Při montáži spojení dílů bylo provedeno pomocí epoxidové pryskyřice. Do komory č.3 bylo vloženo další válcové téleso pokryté luminoforem ( koaxiální uspořádání) za účelem ověřené možnosti zvýšení celkové detekční účinnosti. Komora 5.4 byla zhotovena z ocelového plechu stočenia do kuželovitého tveru. Do vnitřního prostoru komory bylo vloženo kuželovité těleso pt.íi^té lupina forem za stejným účelem jako u komory č„3. U vzorků č.5 a 6 válcová část koaory byla zhotovena stočenia ocelového plechu (jí 1 mm) s bodově svářeným a sketovaným švem; čela jsou zhotoveny z ocelového plechu kovcu-tlačitelsky. U vsorku č.6 čelo bylo vyrobeno soiistruienía z duralu. Díly provedené z ocelového plechu byly galvanicky poniklovány. U laboratorních vzorků bylo použito již osvědčených plynových uzávěrů jako u scintilačních komor DS 401 lí. Umístění plynových uzávěrů je patrné z obrázků* Koaora 2*5 byla přizpůsobena 3c měřeni
Označeni sointilačni komory
Provedení
Objem (ml)
Průměr okna íoa)
1
úzký válec 400 (0 63x145 mm)
50
2
780 válec (obr.5.1) válec s vložkou (obr.5.2) 780 komolý kužel 880 (obr.S.3) válco s kuželovým víkem 850 (obr.č. 4) a 910 (obr„S.5)
50
3 4 5 6
Tabulka 5.1
50 50
Materiál pláště
Způsob navážení luminoforu
podniklovaná ocel naléváním dural H
" + stříkáním
naléváním poniklovaný ocelový plech
stříkáním
50 75
poniklovaný ocelový plech, dural
Laboratorní vzorky ecintilaSních komor
i/*
stříkáním
M 1:1 Obrázek 5* 1
-
Vzorek 5* 2
AS
un
L
MM Obrázelc č . 2
-
Vzorelc 5 , 3
M 1:1
Obrázek 5. 3
-
Vzorek 2 . 4
1 -c-
M 1:1
Obrázek 5o 4
-
Vzorek 5 . 5
f
-í
?• 16 f'
'/'
—
•& i f ' ^ ' S
M 1:1 Obrázek 5« 5
-
Tzorek č . 6
qa
v Měniči NM 1201, ostatní komory byly opařeny . přírubou se závitem pro spojení 8 tělesem scintilační detekční jednotky. Nanášení luminoforu (suspense ZnS s pojivem) bylo prováděno jednak již osvědčeným nalévacím postupem, jednak stříkáním. Nalévací postup používaný u scintilačních komor typu DS 401 M nedával u sledovaných laboratorních vzorků uspokojivé výsledky. Bylo obtížné dosáhnout rovnoměrně pokrytý povrch, bez hrbolků a nerovnoměrnosti u okrajů a proto byly prováděny zkoušky nanášení luminoforu stříkáninu Byly prováděny zkoušky za účelem stanovení optimální hustoty suspense a způsobu nanášení. Na rovné plochy dává tento způsob nanášení dobré výsledky.(Lze snadno docílit homogenitu a požadovanou tlouštku nanesené vrstvy.) Nanášení luminoforu stříkáním na vnitřní plochu válce (z obou stran otevřeného) je obtížnější. Po získání zkušenosti lze však docílit taktéž vyhovující výsledky, ŕlosná hmotnost nanesené'vratvy luminoforu u všech vzorků byla v rozmezí 15 až 30 mg/car, což se jeví jako optimální vzhledem k tomu, že plošná hmotnost pod 15 mg/cm se jeví jako nedostatečně kryjící a nad 30 mg/cm sice funkčně vyhovuje, ale zbytečně zvyšuje epotřebu luminoforu (viz / 7 / ) .
10
V ý s l e d k y
měření,
z h o d n o c e n í
Při návrhá scintilačních komor se vycházelo ze zkušeností a výsledků uvedených v /7/« Tyto umožnily provést úvaha jednak o vlivu velikosti seintilační komory na tvar počítací charakteristiky a taká podle výsledků měření dostupných materiálů i oáhsd velikosti pozadí. Prccože se na trhu neobjevil nový oaterál, který by nebyl v minulosti proměřen z hlediska pozadí, nebyla kontrola pozadí opakována. 1)
K jednotlivým typům scintilačních koaor (viz tab.č.2)s žněme vysoká celková detekční účinnost je dána geometrií scintilační komory (malý průměr), dálka plošiny (pouze 120 V) je ovlivněna délkou komory© Toto provedení nevyhovuje.
2,3»5) U těchto vzorků lze očekávat stejné pozadí (u vaorku 2 a 3 neměřeno z důvodu jejich zamoření)- vzorek 3 ná vyšší celkovou detekční účinnost z důvodu válcové vložky umístěné v jeho pracovním prostoru* 4)
Neočekávaně vysoké pozadí a poměrně dlouhá plošina s velkým stoupáním ukazují na možnost zamoření připlnění a netěsnost vůči vnější atmosféře* Porovnání se vzorkem 5 dává naději, že u vzorku 5 lze zlepšit parametry počítací charakteristiky.
6)
Z hlediska parametrů počítací charakteristiky a pozadí je tento vzorek nejlepší, protože vzhledem ke vzorku 3 neobsahuje vložku a je tím výrobně jednodušší. Na druhé straně je nevýhodou, že pro provoz vyžaduje scintilační sondu s fotonásobičem o 0 75 mm (méně rozšířené). Z této stručné charakteristiky a tab.č.2 je patrné, že bez vložky významné zvýšení celkové detekční účinnosti se nedosáhne. Je to pochopitelné z důvodu dolepop
tu částic alfa emitovaných Ra a jeho dceřinými produkty* Pro další vývoj lze doporučit t
Označení scintil a č n í komory ( v i z tabo 5 . 1) 1 2
3
Parametry plošiny stoupání délka X (%.V" ) (V) 120 300
300
320
0,038 0,069
0,03
0,222
5
160
0,078
6
480
0,053
Poloha prac, bodu od počátlcu plošiny (V) 40 30 70 110 30 70 110 0 40 190 0 40 80 120 160 40 120 200 260
Hodnota v pracovníja bodě Pozadí Celková detekční účinnost (%] 35 mm*
——
~
67 94 200 24 33 36 51 50 16 26 32 40
69 55 59 69 69 71 72 — — 63 46 54 57 59 61 55 57 60 62
Tabulka 5. 2 - Výsledky měření laboratorních vzorů scintilačních komor v provedení dle tabulky í» 1
2.3
a)
realizaci vzorka 6 v případě, Se se neprokáže srovnatelná hodnota pozadí vzorku 2.
b)
realizaci vzorka 5» resp. 2 (vzorek 5 má výhodu světlotěsného vkládáni do stávajícího Měniče Na 1201) s tou výhradou, že se provede výběr vhodných polotovarů pro výrobu scintilační komory za účelem snížení pracnosti výroby a tím i ceny finálního výrob ku o
T e c h n o l o g i c k á p r o b l e m a t i k a B c l n t i l a č n í komory Požaduje se povrchová úprava scintilační komory určená pro měření radonu v ovzduší* Uvažuje se, že bude vytvořena výliskem polotovaru 1 1 nádoby, kterou vyrábí n.p, SFINX České Budějovice. Nádoba Je tvořena výliskem B hlubokotažnáho ecelovifco plechu, tfkolem technologie je navrhnout vhodnou vnitřní i vnější povrchovou úpravu výlisku. a)
Vnitřní povrchová úprava Vnitřní povrchová úprava slouží k vytvoření základní (podkladová) vrstvy pro nanesení luninoforu ZnS(Ag). Dle předchozích zkušeností s povrchovými úpravami scintilaaňího detektoru BS 401 M a zkušeností a laboratorními vzorky scintilačních komor lze předpokládat, že vyhoví posrrehová úprava matným niklováním. Vzhledem k předpokládané maloseriové výrobě (řádově desítky kasů ročně) je výhodné volit bezproudové niklovací lázně. lato otázka byla konzultována a Dr. Bečkou z výrobního družstva Maják Jablonec nad Nisou. Dr. Bečka přislíbil zaslat vzorek bezprodové niklovací lázně* kterou y současné době toto družstvo vyvíjí. Má být podstatně
výkonnější než lázeň N i t l l k , která se dosud používá ve VIÍPJ1. Otázkou bezpradového niklování se zabývá také ing. Kreibich, CSc. na s t r o j n í fakultě ČVUT Praha. (Dosavadní výsledky nejsou podstatně lepší, než u niklová lázně). Pokud by bezproudové niklování vyšlo ekononicky nepříznivě (cena lázně není zatím stanovena a spotřeba líikliku by byla vysoká), je možné vnitřní povrchovou úpravu ecintilační komory provést galvanickým niklováním, K tomuto účelu by však bylo třeba vyrobit speciální niklovací vanu s tyčovou Ni anodou, která by se zasunula do vnitřního prostoru pokovované nádoby. Tuto otázku bude možno rozhodnout po ověření bezproudové niklovací lázně výrobního družstva Maják (Dr. Bečka p ř i s l í b i l zaslat vzorek lázně do konce Twetna tol?<»). b)
VnějSí povrchová úprava Provede ae lakováním dle ve VÚPJT běžně používaného technologockého postupu P 10 7.01 v barevném odstínu, který určí ř e š i t e l *
E l e k t r o n i c k á
č á s t
V rámci vývoje se uvažuje převzít s t á v a j í c í g c i n t i l a č n í sondu NS 9501, případně novou detekční jednotku navrženou pro universální automat gama. Vyhodnocovací zařízení v průběhu vývoje nebude řešeno. Vyžaduje automatizovanou funkci ř í z e n í prosávání vzduchu a vyhodnocení počtu impulsů v předvolených časových intervalech v krokovém režimu odběru vzorku, jeho proměření a vyhodnocení. Výsledná hodnota - objemo. vá aktivita radonu se vypočte s použitím korekce pro aktivitu dceřiných prodiisfců usazených ve s c i n t i l a č n í komorě p ř i předchozím vzorkování. V tcmt o rozsahu bez přípravy v rámci výz» kujného úkolu nelze vývoj vyhodnocovací jednotky v některých případech zahájit*
PŘÍSTROJ PP.0 STANOVENÍ KONCENTRACE POTEIÍCIÍLEf EfTERGIS ZÁ?;L"Í
ALPA DCEŠINÍCH PRODUKTU RABOVU ( d á l e : X7LÍÍ -
I n s t a n t working l e v e l m e t e r )
3 o uč s s n ý
s t a y
IWLM
Pro hodnocení radiačního ohrožení pracovníků uranových dolů se zprva měřila objeraová aktivita RaA, RaB a RaC v ovzduší. Všeobecně přijetá netoda Tsivoglua a spol* / 2 / vyžaduje pětiminutový odběr vsoricu aerosolu na filtr a měřeni počtu impulsů v 5. min, 15. nin a 3O.min po odběru. Řešením soustavy tří rojnic se stanoví objemová aktivita RaA, Ka3 s RaC v ovzduší. V roce 1956 zverejnil Kusnetz /3/ originální nyšlenku hodnocení rizikovosti ovzduší a definoval jednotku "fforking level" - WL - jenž vyóadivje součet energií částic alfa uvolněných při úplné přeaeně dceřiných proáuktú radonu v i l vzduchu. fPro případ radioaktivní rovnováhy a objemové aktit&y 3,7 Bqľl" 1 (100 pCi.l"1) platí : 1 vVL » l,3.1O5 MeV.l" 1 . (Dle vyhlášky č. 59/72 je průměrná objemová koncentrace energie radonu ve vdechovém vsduchu pro praconíky 4.10 MeV.l" f pro jednotlivce 2 obyvatelstva 1.10-* HeV.l .) Hodnota 1 WL je názornější, uvede-li se její vztah k dávkovému ekvivalentu. Pro 170 h prac.dobu za měsíc a úroveň koncentrace energie radonu 1 SVL (170 h x 1 iíL a 1 .VLlá working level months nebo 17 h x 10 WL a 1 v/Lľď a pod), platí / 4 / - pro dceřiné produkty radonu 10 mSv/ffLIí, - pro dceřiné produkty thoronu 3,3 mSv/iTLM. Tyto hodnoty odpovídají nejvýše přípustné roční dávce pro pracovníky (50 oSv) : v případě dceřiných produktů radonu • 5 WLtä a dceřiných produktů thoronu « 15 iVLIi.] Kusnets pt-ovede odběr vzorku aerosolu na filtr a stanoví hodnotu VŕL v ovEduší podle jediného (např.5 min) měření celkové aktivity alfa vsorku provedeného např. 45 min po filtraoi. To znamená, ža změřený poSet impulsů vynásobí převodní
konstantou. Z literatury vyplynulo, že u většiny metod stanovení ae nejdříve odebere vzorek aerosolu na filtr a vyhodnocením aktivity přírodního aerosolu se získá informace o hustotě počtů atomů RaA,RaB a RaC v ovzduší. Režim mSření a způsob vyhodnocení vzorku podle jiných autorů v podstatě rozvíjí myšlenku Tsivogloua + spol. a Kugnetze s výjimkou práce Groera a spol. / 5 / . Proto v současné době lze říci, že přístroje typu "I//LM" se mohou rozdělit v zásadě do tří skupin t 1)
Do prvé skupiny patří všechny přístroje, pomocí kterých se měří po ukončeném odběru rozpad přírodního aerosolu nahromaděného na filtruo Vyhodnocení vzorku se provádí na základě
a)
Měření celkové aktivity záření alfa, ojediněle beta ci gama,
b) '
Spektrometrického měření aktivity alfa nebo gama. Způsob vyhodnocení v obou případech a), b) vyžaduje změření tří veličin (např« počet impulsů ve třech časech) pro výpočet množství RaA,RaB a RaC v ovzduší. Z toho vyplývá přednost skupiry 1) vzhledem ke skupině 2) a to vyšší přesnost stancvení měřené veličiny (objemová aktivita, hustota počtu atomů, koncentrace energie radonu), nevýhodou jeou nepřijatelné časové nároky na měření a vyhodnocení vzorků v provozních podmínkách.
2)
Druhá skupina přístrojů umožňuje změření jedné nebo dvoa veličin (napře celkového počtu impulsů v jednom časovém intervalu nebo současné změření počtu impulsů od RaA, a RaC) a na základě určitých předpokladů přímo stanovit konstantu pro přepočet počtu impulsů na koncentraci energie radonu v jednotkách //L. Cílem různých modifikací Kusnetsovy metody je zvýšení přesnosti vyhodnocení. Jak známo koncentrace energie radonu je funkcí tří veličin (RaA,RaB a RaC) zastoupených v orzůasí v širokém rozmezí poměru objemových aktivit ( 1 : 1 : 1 v nevetraných
lé)
nebo velmi slabě větraných prostorech až po 1 : 0,15 s 0,06 např. v dolech a inte3ivním větráním)* Proto se optimalizuje doba odběru, časový odstup mezi odběrem a počátkem měření vzorku a doba vlastního měření pro předpokládaný poměr objemových aktivit RaA : RaB : RaC, aby chyba metody a statistická byla co nejmenší. Přístroje druhé skupiny jsou žádané a uživatelé z provozních a ekonomických důvodů tolerují vyšší chybu stanovení, 3)
Třetí skupina přístrojů by měla mít výhody obou předcházejících í rychlé, současné (viz 2«skupina) a nezávislé měření tří veličin (viz 1. skupina),, Tyto požiadavky splňuje metoda Greora a spolo /5/í Filtr se •vzorkem aerosolu se nachází mezi dvěma detektory. Prvým polovodičovým detektorem se měří ~aA a RaC ve dvou energetických intervalech, druhým scintilačním detektorem a plastickým scintilátorem se z opačné strany filtra detekuje záření beta. Současné změření poctu impulsů alfa RaA,- RaC a beta RaB + RaC umožní vypočítat počet atomů RaA, RaB a RaC v i l vzduchu a koncentraci energie radonu* Nevýhodou je malá účinná plocha deteirtoru, která omezuje rozměr filtru, velikost objemového průtoku vzduchu a citlivost přístroje (měřicí rozsahy (0-3) WL a (0-30) !M#). Přístroj je vhodný pro uranové doly, Použir-li se metoda Groera pro měření ovzduší životního prostředí obyvatelstva, je nutný odběr vzorku aerosolu po dobu >20 min. Výše uvedené rozdělení přístrojů typu LVLM odpovídá i třem základním přístupům k řešení zpCifiobu stanovení koncentrace energie radonu. Nejlepší, dle naBeho náz»- ' rup je idea Groera e tou výhradou, že neumožňuje měření ovzduší životního prostředí obyvatelstva a netradičních provozů (úpravny vod, ncuranové doly, podzemní Bkladovací prostory, sklepy, obytné míatn, apod.), *e kterých ee předpokládá nižší koncentrace energie radonu.
3o2
S o u h r n
p o ž a d a v k ů
V tomto odstavci jsou uvedeny požadavky na měřiS HILU, které byly uvedeny některými autory v literatuře /9 až 14/. ^
a)
al) krátkodobý odběV vzorku a následné vyhodnocení e2) dlouhodobé měření a stanovení hodnoty "Working Level Hours" (wLH) nebo ".Vorking Level Month" (.vLil). Joatli že je pracovni doba 173 h/mčoíc, pak např. platí: 1 vVLM « 173 -VLH . 10 VřL po dobu 17,3 h. Tato práce se zabývá měřením typu al). Předpokládáme, že poptávka po měřičích typu "»VLHn nebo "ffLM" bude výrazně nižší a proto s e v dalším neuvažují přesto, že metoda pseudokoincidenSní uvedená v následujících odstavcích umožňuje dlouhodobé měření a integrální vyhodnocení.
h
i
Uvádí 3e t že v provozních podmínkách se realizuje stanovení koncentrace energie radonu pro
b)
.Doporučuje se, aby odběr aerosolů proběhl do 10 min. a následné měření a vyhodnocení vzorku bylo co nejkratší. Množství odebraného vzduchu přes filtr, délka filtra. ce a celého měření je předurčena úrovní objemové aktivity rozpadových produktů radonu ve sledovaném ovzduší. Rozsah měření je od 0,001 V/L (^130 MeV.l - venkovní 1 ovzduěí) do 100 IVL (íl^.lO^íeV.l" - ovzduší nedostatečně větraných uranových dolů), ojediněle i více.
c)
Měřená veličina (koncentrace energie radonu, nebo objemová aktivita a nebo hustota počtu atomů dceřiných produktů radonu) by měla být stanovena co nejpřesněji. Požadavek individuální indikace RaA, RaB a HaC v ovzduší nebyl v literatuře zdůrazněn.
d)
Při cdběru., měření a vyhodnocení je nutné omezit jednotlivé dílčí chyby, které vznikají 1) při záchytu aerosolu - závislost účinnosti filtrace na velikosti aerosolu a objenovéo průtoku, nebo - závislost účinnosti elektrostatické precipitace na konfiguraci a potenciálu elektrody na objemovén průtoku - závislost účinnosti iapaktoru na objemovém průtoku a velikosti aerosolových částic 2) při stanovaní celková detekční účinnosti 3) pri přepočtu počet impulsů-* koncentrace energie radonu 4) zanedbáním dceřiných produktů 2 2 0 R n 5) statistickým charakterem radioaktivního rozpadu 6) nerovnonĚrnýa rozdělením dceřiných produktů radonu v ovzduší 7) zněnou, celkové detekční účinností vlivem prašnosti prostředí 8) při stanovení objeaového průtoku a času 9) ve vyhodnocovací jednotce - mrtvá doba, časová stabilita, a r.bilita zesílení, diskriminačních úrovní atd« 10) při avýšsném pozadí záření gama.
c)
Požadavky na přístroj 1) lehký, odolný v terénních i důlních podmínkách s minimal ní~.i požadavky na údržbu 2) plně automatický bez nutnosti dodatečných výpočtů, rychlý výsledek 3) vhodný pro praváky i leváky 4) je nežádoucí kalibrace a cejchování
3.3
I
V o l b a m e t o d y Z rozdělení I//LM v úvodní kapitole vyplývá, že přístroje 3«skupiny jsou z hlediska provozních požadavků nejvhodnější. Dosud je ale známo pouze provedení dle Groera vhodné pro prostředí uranových dolů (nejnižší rozsah přístroje : 0 - 3 VYL). Při měření koncentrace energie radonu v životním prostředí obyvatelstva je nutné provést odběr aerosolu z většího množství vzduchu. Z důvodu prašnosti a výrazné závislosti účinnosti filtru na rychlosti procházejícího vzduchu je nutné zvětSit plochu filtru, která v současnosti přesahuje účinnou plochu dostupných polovodičových detektorů. Proto bylo nutné zvolit jiný selektivní způsob analysy vzorku aerosolu. S měřením přírodního radioaktivního aerosolu zachyceného filtrem, jmenovitě se dceřinými produkty radonu a thoronu se zabýváme při měření umělých radioaktivních aerosolů. Z porovnání publikovaných metod vyplývá J?6/t že vedle spektrometrického způsobu vyhodnocení je z hlediska elektronické kompenzace variability přírodního pozadí výhodná metod©/ pseuioLioiticideačnío Jejím rozborem se došlo k závěru, že princip metody lze využít při sledování krátkodobých produktů radonu v ovzduší T diakontinuálním, případně kontinuálním režimu vyhodnocení.
3o4
P r i n c i p
m e t o d y pop
'
%
Dceřiné produkty rozpadu Rn jsou RaA, RaB, HaC a RaC, 2 nichž RaB a RaC jsou zářiči beta a gama, ostatní alfa* T metodě paeuSoincSenční se využívá krátkého poločasu RaS (163/us) k tomu, aby pomocí koincidencního obvodu po dobu úměrnou násobku poločasu rozpadu RaC se zaznamenávaly nepravé koincidence (tzv* pseäSoincidence) impulsů beta - alfa rozpadu RaC - Raôo To znamená, například, že při stanovení celkového počtu impulsů alfa a pseukoincidencí lze vypočítat počet atomů RaA
na filtru a rovněž hustotu počtu atomů v ovzduší. 'Podobně ze znalosti počtu impulsů záření beta a pseudokonicidenci lze stanovit £aBo Odečet celkového počtu impulsů záření alfa (^jj)t beta ( N ^ g ) a pseudokonicidenci (N R ) lze provést jak v průběhu odběru vzorku aerosolu, tak krátce po odběru a nebo v obou případecho Fro stanovení koncentrace energie radonu platí R
EN + £ R (EN kde £JJ = 1,28 pro | E ^j £ R = ?e68 Pro^E pR J GeV.m"3
+
f,(fj- celková detekční účinnost záření alfa (beta) Z* - účinnost filtrace Q - objemový průtok K- - přístrojová konstanta
fr , -_—\, .. . J^Rac' - pravděpodobnost rozpadu RaC O '& v průběhu trvání impulsu beta od RaC £,, E 2 , E,
- konstanty pro zvolený režim odběru a vyhodnocení: v tabulce č» 3 je oredeno několik konkrétních hodnot.
Pro koncentrace energie radonu v rozmezí (0,004 až 0,1) VřL tj. (520 až 13 000) MeV.l" 1 dostačuje pěti až de3etiminutový odběr vzorku (Q = 20 • 40 l„min ) a stejně dlouhé měření počtu impulsů* Podrobněji je tato metoda uvedena napřa
3o5
E x p e r i m e n t á l n í
o v ě ř e n i
K ověření metody byl použit Měřič radioaktivních aerooolů NXZ 613 (výratoce Te - Vráble). Byl proveden pštiminuto-
Měření při odběru:
*2 0 0 0 0 .0
100 200 300 600 900
h
B
0,46393 0,11596
2
0,099349 0,026253 0,012327 O,OO3bl38 0,0018608
0,051519 0,012857 0,0056974
E
3
-0,21553 -0,053582 -0,023697 -0,0058538 -0,0025756
liíěrsní po oůb&ru
T
h
o
100 200
300 300 600
o,1 o,1 o,1 o,1 o,1
100 200 300 600 600
B
o,23196 o,05777 o,025525 o,012599 o,0061701
2
0,056185 0,017086 0,0093528 .0,0063290
o.0044201
z3 -o,10719
-0,026949 -0,012336 -0,0066698 -0,0039236
Tabulka c . 3 - Hodnoty kocáant ^2 P°čátek a konec měření ( ŕ i odběru vzorku je zahájeno měření současně 8 f i l t r a c í ; po odběru 0,1 j po ukončení filtrace)! doba měření doba filtrace (s)
vý odběr vsorku ovzduší a počet impulsů N^n, N ^ a Np byl Ei)cn::nea:'ji v průběhu, odberu a 30 minut po jeho ukončení* Z nehořených hodnot byla vypoŕítána hustota počtu atomů RaA, Ra3 a EaC v ovzduší a koncentrace potenciální energie zířenf alfa dceřiných produktu radonu. E ^ * Výsledky měření uvedená v tab» č« 4- Jsou u metody psei&oincidenční celkovS niuší. Příčinou je opakované přerušení měření po dobu 2,5 s v průběhu sápisu počtu impulsů a přesnost nastavení konstanty IL,. Vliv dceřiných produttá thoronu byl aanedbán, přestože dle provedených měření může být koncentrace energie thofoRU S,.j v roEmeaí (0,1 • 0,5) E^j. Vyhodnocení směsi dceřiných produktů radonu a thoronu vy2adu'je druhý odečet počtu impulsů po vymření dceřiných produktů radonu. Výsledky cěření potvrdily teoretické předpoklady - menší časové nároky na měření a vyhodnocení vzorku s vyšší izřessostio Rovněž požadavek koncepce jednoduchého přístroje (viz obr. č. 6) je splněn, protože vybavení /vyhodnocovací jednotky nilcroprocesorem zjednodušuje obvodové řešení a navíc zkrátí cyklus měření a vyhodnocení*
L i s t o p a d
1964
Metoda
6
9
10
19
21
1 - I 1 - II
69,4 13,8 81,7
1 - III
85,2
66,4 13,4 85,0 8,7 87,5
104,8 10,2 114,5 7,8 119,2
100,4 7,2 74,4 7,2 85,2
76,6 5,6 71,1 7,6 73,5
51,4 5,2 48,8 9,2 53,2
79,9 992 79,4 7,8 79,5
4
81,9 17,6
92,6 16,8
127,1 13,6
87,0 12,5
87,3 11,8
64,7 14,1
94,4 17,5
6
87,9 12,7
99,7 11,9
125,8 10,8
89,2 9,2
84,2 9,2
61,4 11,7
98,7 8,7
9,1
22
23
Tabulka 2. 4 - Stanovení koncentrace EL^ přírodního ovzduší na pracovišti v Vliv dceřiných produktů thoronu zanedbán* V prvém řádka každého způsobu vyhodnocení je -TE ^r v p J . l , ve druhém r e l a t i v n í chyba v 5&. Délka odběru 5 min« Nový způsob stanovení byl vyhodnocen z měření (5 min.) p ř i odběru (1-1) a z měřeni ihned následujícího po ukončeném odběrut dálka měření 5 min* ( l - I I ) a 10 min* ( l - I I I ) . Metoda Thomase - 4$ metoda nejmenších čtverců, vážená, rozpadová křivka záření alfa - 6 ,
Obrázek 5, 6 - Ideové bloková schema měřiče koncentrace potonoiální energie záření alfa dceřiných produktů 2 2 2 H n
Z h o d n o c e n í Uvedené výsledky v této kapitole umožní vytvořit novou koncepci přístroje pro měření koncentrace potenciál' ní energie záření alfa dceřiných produktů radonu, případně hustoty počtu atomů RaA, RaB a RaC v ovzduší* Použití tohoto přístroje bude v následujících oborechi - komunální hygiena (revize stávajícího bytového fondu) - pracovní lékařství a radiační hygiena (hodnocení radiačního zatížení pracovníků dolů, úpraven rud acpdpadních vod spod*) - stavebnictví (mapování obytných místností, sklepů a suterénních prostorů v rámci výstavby nových objekô) - hornictví (řízení ventilace, snížení rizika závalů) - geologie (sledování zlomů zemské kůry) - meteorologie (studium dynamiky vzdušných proudů)o V současné době pro tyto aplikace nejsou jak v ČSSR, tak v zemích RVHP vhodné přístroje. V ostatních státech je několik typů přístrojů, které svými parametry se přibližují nebo jsou horší z hlediska statistické chyby a rychlosti vyhodnocení měřené veličiny, než nový typ přístroje, jehož podstata byla v této kapitole uvedena.
V prvé části této zprávy byl podán návrh a výsledky •zčření seoti typů. scintilačních komor. Došlo se fc závSru, že roshodnutí o vývoji jednoho typu, nebo dvou typů sciutilaSních komor bude provedeno při oponentnímjřízení této zprávy případně v rámci zhodnocení funkčních vzorů. Důvodem je, že obě řešení mají své přednosti t - provedení seintilaíní komory na3roubovatelné na t§leso detekční jednotky osazené fotonásobicem {f 75 mm případně jf 50 mm má výhodu nižší pořizovací ceny i tehdy, jestliže uživatel nobude vlastnit acintllační detekční jednotku. - provedení scintilační komory konstrukčně uzpůsobené pro vlo2eaíV!í§niče UM LiOl má výhodu světlotěsného zakládání komory do měřicí polohy, zvýšení prodejnosti pěnice TI 1201 a rozšíření aplikačních možností Detekčního ssřízeaí 37S 1501. Vývoj meniče pro variantu prvou se neuvažuje. Domníváme, se, Se z praktických důvodu bude u uživateli} žádána "varianta druhá. V obou případech se však musí v rámci vývoje zaměřit práce na návrh konstrukčního provedaní scintilační komory, který by vycházel z nakupovaných dílů nádob, umožňující výrobu s ainimální pracností. Druhá Sá^t správy podává teoretický návrh monitoru koncentrace potenciální energie dceřiných produktů radonu. Experimentální ověření potvrdilo, že citlivost monitora bude dostatečná pro mapování životního prostředí obyvatelstva. Jeho využití bude široka. Z komerčních důvodů bude nutné, aby přístroj byl jak na bateriové, tak na sílové napájení. T prvám pHpaxiS je vhodné čerpadlo k disposici v '2RD"P Ostrov noOhří. 2da bude výrobce ochotný tento díl nám prodávat, nebylo zjišíováiio. Zahájení vývoje se doporučuje po seznámení elektroniku s problenatifcou vyhodnocovací jednotky, a dále po svážen! technicko ekonomických faktorů.
LITERATURA 1/ 2/ 3/ 4/ 5/ 6/ ' 7/ 8/
9/ 10/ 11/ 12/ 13/ .14/ 15/ 16/ 17/ 18/ 19/ 20/ 21/
22/
Dvořák V.: Zpráva TESLA VIÍPJT S. 59/221/42-05/85 Taivoglou E.C., Ayer H.E., Holaday D.A.: "Nucleonics",, 11, 1953, September, s. 40 Kusnetz H.L.: "Ind. Hyg. Q. " 1956, March, s. 85 Stranden E., Bertieg L.: "Health Phys." 4J., 1982, s. 922 Groer P.G., Evans R.D., Gordon D.A.t "Health Phys. " 2i, 1973, s. 387 Dvoříc V.: "Jad. energie", 19., 1973, s. 80 Dvorak V., Vašek T., Havlas J., Nováková O., . Svobodová B.: Zpráva TESLA VUPJT 5, 4/217/222/21-01/83 Dvořák V.: Stanovení dceřiných produktů radonu v ovzduší, Autoreferát kandidátská disertace, Bratislava 1985 Schianger K.J.: "Health Phys." 21* 1977, s. 595 Kawaji M., Lin Pai H., Phillips C.R.i "Health Phys." 3J. 1980, s. 651 Nazaroff iY.»Y.: ."Health Phys." 21* ^ S O , s. 683 Budnitz^R.J.: "Health Phys." 2i, 1974, s. 145 RolleR.í "Health Phys.« J 2 , 1972, s. 233 Holub R.P.: "Health Phys." 22* 1980, e. 766 Podniková norma ČSUP 5. PNU 83 0103 Scintilljacionnyj emanometr "Radon" - SSSR Radiometr alfa-aktivnych rázov RGA-01P-SSSR Kar^tašev N.P., Popov G.A.: "Atomnaja energija" 12j 1962, č. 4, s. 336 Serdjukov A.S., Kapitánov Ju.T.: Izotopy radona, Atomizdat, Moskva, 1969 Technický popis a pokyny pro provoz Detekčního zařízení WE 1501 EíáL, Procedures Manual, Edited by Volchok H.L., de Planque £«: Environaental ilesurements Laboratory U.S.Department' of Energy, New York, 1983 Dvorak V,, Vašek T., Havlas J., Bendl J.f Pryštacká L.Í Zpráva TESLA VIÍPJT 5. 46/221/17-23/84
