.;fo
ProsidingPerlemuandan Presentasittmiah P3TM-BATAN,Yogyakarla14-15 Juti 1999
137
BukuII
j..2.,t PENGARUH KANDUNGAN Gd20a TERHADAP MUAI PANAS PELET SINTER UO2-Gd20a
KOEFISIEN
Dian.A, Widjaksana, Meniek.R ,S.Amini, Aslina, Nusin.S,Martoyo. P2TBDU-BATAN.KawasanPUSPIPTEK.Serpong.Tangerang
ABSTRAK PENGARUH KANDUNGAN GdZO3 TERHADAP KOEFISIEN MUAI PANAS PELET SINTER UOZ-GdZO3 .Pengaruh penambahan Gd203 (3% sampai dengan 6% fraksi berat) terl1adap nilai koefisien muai panas linier pelet sinter UOz- Gd203 telah dipelajari dengan menggunakan analisis tennal dan diperkuat dengan uji metalografi. Analisis tennal masing-masing peter dilakukan dengan menggunakan dilatometer. Suhu pengukuran dari suhu kamar sampai suhu 7500C dangan kecepatan pemanasan 100C dalam media gas argon. Kemudian pelet hasil pemanasan tersebut dipreparasi untuk uji metalografi. Pengamatan struktur mikro khususnya struktur pori dilakukan dengan Scanning Electron Microscope. Hasil penelitian menunjukkan bahwa penambahan Gd203 sekitar 3% relatif tidak berpengaruh terl1adap pengembangan dan nilai koefisien muai panas pelet UO2 -Gd203, tetapi penambahan Gd203 sekitar 4% , 5% dan 6% cenderung memberi pengaruh yang cukup besar. Hasil uji metalografi menunjukkan adanya peningkatan jumlah pori pada setiap penambahan fraksi berat Gd203 dan ukuran pori cenderung membesar setelah dikenakan proses pemanasan. Pembesam pori ini mengakibatkan pengembangan pada peter dan hal ini mencirikan juga adanya perubahan nilai koefisien muai panas dari pelet tersebut.
ABSTRACT THE EFFECT OF Gd203 CONTENT (3% TO 6% WEIGH7J ON THE THERMAL EXPANSION COEFFICIENT OF THE SINTERED PELLET VO2- Gd203. The effect of Gd203 addition (3% to 6% weight) on thennal expansion coefficient of the sintered pellets UO~ Gd203 has been studied by thennal analysis followed by metallographic examination. Thennal analysis of each pellet has also been done by using dilatometer with temperature range from the ambient temperature to 750 °c under argon atmosphere. The heating rate applied was 10 DC. Each pellet was then prepared for metalographic examination. The microstructure observation, especially observation on the porosity structure of the pellets, was done by Scanning Electron Microscope. Thennal analysis of the pellets showed that Gd203 addition at 3% relatively had no significant effect on the thennal expansion coefficient of the UO~ GdzO3 pellets. Addition of GdzO3 at 4%, 5% and 6%, however; caused the thennal expansion coefficient of the pellets to increase significantly. Metallographic test of the pellets showed that the porosity increased ini amount with the increase of GdzO3 addition and porosity size tended to enlarge by heat; this porosity erlargement causes the to expand, which eventually results in the increase of the expansion coefficient of the pellets.
cukup lama, bahan bakar daD kelongsong akan mengalami beberapa perubahan akibat iradiasi. Keadaan ini akan menimbulkan perubahanpada P ada setiap rakitan elemen bakar reaktor daya keadaan celah. Keadaancelah dapat tertutup bila umumnya terdapat celah antara susunan peletkoefisien muai panas bahanbakar lebih besar dari pelet bahanbakar dan kelongsong,yang antaralain pada kelongsong sehingga dapat menimbulkan berguna untuk mereduksikemungkinanterjadinya interaksi mekanik bahan bakar dan kelongsong kontak ant'lra bahan bakar daD kelongsong. Sedangkanbila koefisien muai panasbahanbakar (PC!) selamaoperasireaktor. Keberadaancelah ini ditentukan berdasarkanperbedaanukuran dimensi lebih kecil dari kelongsong maka keadaancelah bahan bakar dan bahan kelongsong. Perubahan menjadi terbuka. Keadaan ini akan menimbulkan dimensi bahan bakar dan kelongsong sangat peningkatan suhu pada bahan bakar. Kejadian tergantungpada nilai koefisien muai panasbahan- tersebut akan menrebabkanterjadinya kegagalan bahantersebutdan suhull].Pada saatoperasireaktor pada bahan bakarl2. Berdasarkankedua peristiwa
PENDAHULUAN
Dian A, Wdjaksana, dkk
Teknologi Proses
ISSN 0216-3128
tersebut terlihat bahwa koefisien muai panas merupakansalahsatu faktor yang mempunyaiandil cukup besarpadakeberadaancelah,yang kemudian akan mempengaruhiunjukkerja bahanbakarselama operasireaktor Pada pengembangan teknologi elemen bakar nuklir, penambahanracundapatbakar seperti Gd2O3 ke dalam bahan bakar 002 dapat meningkatkankinerja bahan bakar selarnatinggal dalarn reaktor. Hal ini berdasarkanhasil- basil penelitian sebelurnnya[3] yang menyatakanbahwa kandunganGd2O3dalarn bahan bakar akan dapat membatasiakumulasiderajatbakar sehinggaumur bahan bakar lebih larna clan target derajat bakar yang lebih tinggi dapat tercapai. Narnun dengan penarnbahantersebutakanmenimbulkanperubahan komposisi yang selanjutnya akan mengakibatkan perubahanpada sifat termal, antaralain adalahnilai koefisien muai panas. Pustaka[4]menyebutkan bahwa proses sintering pelet 002-Gd2O3dalarn media gas hidrogenpada suhu yang sarnadengan penyinteran pelet 002 memberikandensitasyang lebih rendah. Berdasarkanhal ini diduga bahwa pengembanganpelet 002- Gd2O3akan lebih besar daTi pada pelet 002 jika dikenakan proses pemanasanpadasuhuyang sarna.Denganperkataan lain penarnbahan Gd2O3padabahanbakar002 akan menimbulkanperubahannilai koefisienmuai panas pelet002- Gd2O3. Beberapa pustaka yang telah dipublikasikan sebagianbesar membahastentartg pengaruhpenarnbahanGd2O3terhadapperubahan nilai koefisien konduktivitas panas clan belum banyak yang membahas tentartg pengaruhnya terhadap perubahan nilai koefisien muai panas. Dilain sisi nilai koefisien muai panasbahanbakar merupakan salah satu faktor yang sangat berpengaruhpada unjuk kerja bahanbakar dalarn reaktor. Hal ini yang merupakan pendorong dilakukan penelitian ini sebagaisalah satu upaya untuk melengkapi data termal bahan bakar 002Gd2O3clan sebagai data masukkan pada bagian modeling dalarn memprediksijumlah penarnbahan Gd2O3yang tepatuntuk mendapatkankualitas pelet 002-Gd2O3yang lebihbaik.
TATA
ProsidingPerlemuanden Presenlasittmiah P3TM-BATAN,Yogyakarla14-15 Juti 1999
BukuII
138
KERJA
Sampel uji yang digunakan dalam penelitian ini adalah pelet U02 clan pelet U02Gd2OJ yang berasal dari Bidang Elemen Bakar Eksperimental-Pusat ElemenBakar Nuklir .Pelet U02 danU02 -Gd2OJ ini telah dikenakanproses sinterpada suhu 1750°c selama4 jam dalammedia gas hidrogen. Sampeluji berupapelet U02- Gd2OJ dibuat bervariasi dari 3% (fraksi berat) sampai dengan 6% (fraksi berat). Pengambilan variasi ISSN 0216-3128
penambahan GdZO3 tersebut berdasarkan basil penelitian sebelumnyal3) yang menyatakanbahwa pada kisaran fraksi berat GdZO3tersebutdiperoleh karakteristik mekanik pelet mentah yang paling baik. Seperti telab diuraikan diatas babwa nilai koefisien muai panas sangat dipengaruhi oleh komposisi baban dan suhu. Oleh karena itu, perlakuan yang dilakukan untuk menentukan koefisien muai panas dari pelet U02- Gd2O3adalab proses pemanasan dengan parameter pemanasan dijaga sarna. Masing- masing pelet tesebut dimasukkan kedalam tungku dilatometer dan dipanaskan pada suhu 750°C dengan kecepatan pemanasan 10°C/men dalam media gas argon. Data basil pengukuran ini berupa korelasi antara nilai koefisien muai panas pelet U02- Gd2O3 dengan berbagai fraksi berat Gd2O3dengan suhu. Akibat dari proses pemanasan tersebut, pelet U02-Gd2O3 mengalami perubaban struktur mikro. Untuk itu dilakukan pengamatan strukturmikro terutama struktur pori dengan menggunakan SEM. Pelet U02-Gd2O3 yang telab dipanaskan, selanjutnya dipotong dengan arab vertikal. Cuplikan tersebut di mounting, kemudian dilakukan preparasi metalografi yang mencakup grinda,poles dan etsa. Larutan etsa yang dipakai adalab larutan H2SO490% dan larutan H2O2dengan perbandingan 1:9.
HASIL
DAN PEMBAHASA.N
Penarnbahan GdZ03 ke dalarn bahan bakar UOz tidak hanya memgengaruhi densitas tetapi juga mengubah sifat tennal5] yaitu koefisien muai panas. Hal ini ditunjukkan oleh basil percobaan yang dapat dilihat pada Garnbar 1 daD Garnbar 2. Pada kedua garnbar tersebut terlihat bahwa perubahan nilai koefisien muai panas daD besarnya pengembangan yang ditunjukkan dengan nilai perubahan dimensi relatif (/)'L\L ) daTi pelet UOz daD pelet UOZ-GdZ03 pada variasi penarnbahan fraksi berat GdZ03 mempunyai kecenderungan yang sarna terhadap suhu. Pelet UOz daD pelet UOZ-GdZ03 tampak mengalarni perubahan dimensi/ pengembangan daD perubahan nilai koefisien muai panas bertambah besar dengan kenaikan suhu pemanasan. Berdasarkan pustaka[6] dapat dijelaskan bahwa perubahanjarak antar atom merupakan salah satu faktor yang sangat berpengaruh pada nilai koefisien muai panas suatu ballaD. Kenaikkan suhu pada proses pemanasan akan menimbulkan pertambahan energi daD setiap pertambahan energi diatas minimum akan menghasilkan peningkatan getaran tennal antar atom- atom. Hal ini yang menyebabkan perubahan jarak antar atom, yang selanjutnya akan menimbulkan perubahan pada
Teknologi Proses
Dian, A. Widjaksana, dkk
ProsidingPerlemuandan PresentasiIlmiah P3TM-BATAN,Yogyakarla14-15 Juli 1999
BukuII
139
koefisien muai panas. Akibat adanya perubahan jumlah porositas pacta setiap penambahan GdZ03. koefisienmuai panasakanmenghasilkanperubahan Akan tetapi ukuran pori terlihat cenderung semakin dimensipelettersebut. kecil dengan penambahan GdZ03. Fenomena ini
...
~
Suhu
Gambar J. Hubungan Pengembangan Pelet VOr Gd]O3 dengan Variasi Fraksi Berat Gd]O3 terhadap Suhu
U-6II
terjadi akibat terbentuknya larut padat 00z-GdZ03 selama proses sinter pacta suhu 1750°C dalam media gas hidrogen[4J. Pembentukan larut padat OOzGdZ03 tersebut terjadi karena adanya proses interdifusi ion Gd3+ke dalam OOz dan ion 04+ ke dalam GdZ03. Masuknya ion Gd3+ ke dalam kisi kristal OOz menyebabkan pelepasan ion oksigen dari kisi kristal untuk menjaga netralisasi elektronik, yang selanjutnya akan menghasilkan kekosongan ion negatif. Pacta dasarnya adanya kekosongan ion negatif akan dapat menaikkan kecepatan difusi ion 04+ yang teroksidasi menjadi ion 05+ dan ion if akibat acta kelebihan oksigen dari GdZ03. Namun dengan bertarnbahnya ion Gd3+ akan menimbulkan kecenderunganterbentuknya intersisi oksigen untuk menjaga kesesuaian stoikhiometri OI-yGdyOz. Hal ini akan menghasilkan peningkatan porositas sebagai akibat peningkatan jumlah oksigen, yang kemudian akan menyebabkan penurunan densitas dari larutan padat tersebut.
18-
16
'"~
100
~
.~
... w
"
d2
:;;
80 ~
<
X
.~
~
~ 60
.,c .,c. II)
~ ~
.~ OJ
1M
268
311
'"
7N
188
"0; -K~f.Muaipanas
20
0
0123456 PenambahanGdj),(%)
Gambar3. Hubungan KoefMuai Panas dengan Muai Panjang Relatif Terhadap Penambahan Gd]O3 Proses pembentukan cacat kisi kristal U02 akibat terjadinya kekosongan daD intersisi ion 02-
dapatdigambarkansebagaiberikut: 1. Kisi Normal U02-
@)I:QL)~~~
~
~
~(~~~
~
~
Hasil pengamatanmikrostruktur pelet U02 Gd2O3 menimbulkan; dan U02-Gd2O3pada variasi fraksi beret dari 3% 2. Penambahan sampaidengan6% yang dapatdilihat padaGambar -kekosongan. 4. Padagambartersebuttampakadanyapeningkatan
Dian A, Wdjaksana, dkk
:J
~
Muai panjang ,elatif
Gambar.2.Hubunganantara KoefisienMuai Panas Pada Berbagai Frabi Berat Gd2O3 terhadapSuhu
SEM.
40
'OJ 0
Hasil analisis (AL\L) daDperubahannilai koefisien muai panas pelet UOZ-GdZO3dengan variasi fraksi berat dapat dilihat pada Gambar 3. Dari gambar tersebuttampak bahwa penambahan GdZO3sekitar 3% tidak memberi pengaruh yang besarterhadapnilai koefisienmuaipanaspeletUOzGdZO3tetapi pada penambahanGdZO3sekitar 4% mulai terlihat jelas perubahannilai koefisien muai panasdimana perubahantersebutbertambahbesar hingga penambahanGdZO35% daD6%. Hubungan perubahan nilai koefisien muai panas dengan penambahanvariasi fraksi berat GdZO3yang terjadi pada pelet UOZ-GdZO3tersebut dapat dijelaskan melalui identiftkasi mikrostruktur yang dihasilkan dengan analisis struktur pori menggunakanalat
"5;
~8
:.:
Suhu
..;,,:
~
,
Teknologi Proses
~ (~
ISSN 0216-3128
r~
"...02-
( ~" Gd3+ c..
6
(
~
'"'~u-
~
~Y
0 ~ ~ Q ~ ~ r~ ~ ~
U4+""
0J.
"
,
~
-lntersisi ion 02- dan subtitusi 2Gd3+
@
~ ~
"Sink" sehinggaukuran pori berubahmenjadi kecil dan tidak teratur. Berdasarkanpustaka[zJ, pori yang terdapatpada pellet UOz padaumumnya berisi gas dan uap air, dimana campuran gas tersebut dihasilkan pada saat proses pabrikasi. Pada saat dikenakanprosespemanasan, tekanangas di dalam pori akan meningkatdan lebih besar daTitekanan disekelilingnya. Hal ini menyebabkan pori-pori tersebutmempunyaidriving force yang lebih besar sehingga menyebabkan ukuran pori bertambah besar.Kejadian ini secaramakro akanmenyebabkan ukuran pori tampak lebih besar dan selanjutnya mengakibatkan pengembangan pelet. Adanya pengembanganpelet UOz dan pelet UOZ-GdZ03 dapatmencirikanterjadinyaperubahanpeningkatan koefisienmuaipanasdaTipelettersebut.
KESIMPULAN Penarnbahan Gd2O3 ke dalarn bahan bakar pelet 002Gd2O3 sangat berpengaruh pada sifat termal khususnya nilai koefisien muai panas. Berdasarkan basil penelitian yang dilakukan, diperoleh basil bahwa lAik~1Bf2.lAikro~l,rpe~ sirte-UO2,3%Gd/l3 penarnbahan Gd2O3 sekitar 3% I
Mikrtgrefi. Mikro~Y'pelEt
sirte-UOz
relatif tidak berpengaruh terhadap pengembangan daD nilai koefisien muai panas pelet 002 Gd2O3, tetapi penarnbahan Gd2O3 sekitar 4% , 5% daD 6% cenderung memberi pengaruh yang cukup besar. Hal ini diperkuat dengan basil analisis m ikr 0 kh ususnya ana1ISIS IAlkroJlBf3 3.lAlk~khlrpeletstrlerUOr~GdP31AIk~1Bf4.lAlkro~l,rpe~slrte-UO2-5%Gd/l3
..
-struktur
pori yang menunjukkan adanya peningkatan jumlah pori pada setiap penarnbahan Gd2O3. Secara visual terlihat ukuran pori semakin membesar dengan kenaikan suhu. Bertambah besarnya ukuran pori dapat mengakibatkan perubahan dimensi pelet yang mencirikan terjadinya perubahan nilai koefisien muai panas dari pelet tersebut.
IAjkrcgref 5.1A ikros1nJrt1¥ p8Et$irt8'UO~~~ ~. Gambar4. Mikrograf dari Pelet Sinter va] dan VOr
DAFT
AR
PUST AKA
Gd]Oj dengan Berbagai Variasi
1. SUNGKONO, M.BADRUZZAMAN, "Study Rantaran Panas Pada Ce1ah E1emen Bakar ReaktorDaya Tipe PHWR", Urania, No.5nDn Peningkatan jumlah pori pacta setiap II. Januari1996. penambahanGd203secaravisual tampak semakin 2. ORLANDER D.R., "Fundamental Aspect of besarnamunukuran pori terlihat semakinkecil. Hal Nuclear Reactor Fuel Elements", NTIS.US. ini terjadi karenaadanyasubstitusiion ~ oleh ion Departmentof Commerce,Springfield,Virginia, 2Gd3+. Peristiwa subtitusi ion ini menyebabkan 1976. ketidak stabilan atom oksigen dan atom V yang disubtitusipactaV02. Ketidak stabilan atom V daD 3. R.LANGENATI, M.RACHMAWATI, "Analisis pendahuluanMengenai PengaruhPenambahan 0 ini menyebabkanterjadinya pergerakanmenuju
FraksiBerat.
ISSN 0216-3128
Teknologi Proses
Dian, A. Widjaksana,
dkk
ProsidingPeltemuan danPresentasi Ilmiah P3TM-BATAN, Yogyakalta14-15Juli 1999
BukuII
GdZO3TerhadapKekuatan Mekanik dan relet MentahUOz",Pros.Sem. TeknologidanKeselamatanPLTN SertaFasilitasNuklir-IV, 1996 4. MANZEL.R, and DORR,W.O,"Manucfacturing And IrradiationExperienceOz/GdzO3 Fuel",The Amirican CeramicSocietyBulletin, Vol 59 no.6, 1990
5. GUNGOR GINDUZ, IBRAHIM USLU," Powder Characteristicsand Microstructure of Uranium Dioxide and Uranium DioxideGadolinium Oxide Fuel" Journal of Nuclear MateriaI231,1996. 6. VAN VLACK.L.H, " Ilmu Dan Teknologi
..c..Penambahan Gd]Oj sampai 10 % sudah dilakukan oleh peneliti sebelumnya dan sudah terbukti UIO masih dalam kisaran yang dipersyaratkan. Budiarto );- Jelaskan mekanisme reaksi yang terjadi, sehingga Gd2O3 dapat mempengaruhi koefisien panas pelet sinter VO2 -Gd2O3? );- Apa manfaat dari penambahan Gd2O3 pada penelitian ini? Meniek Rachmawati ..c.. Penambahan
Bahan" Terjemahan Oleh ,IR. SRIATI DJAPRIE. ME.M.Met.PenerbitErlangga,1983.
TANYA MV Purwani
Meniek Rachmawati
~ a=L1UL.7:.satuana= 1/'C 4= Lo(l+aT) ~ = Lo+ LoaT ~L = LoaT ~ AL/Lo = aT a=AL/L. T satuannya= 1/°C ~ Muai panjang L1UL(mmlmm);satuannya% ~ a akan tergantungdari suhu; se/ainfrabi
bakar Candu di dalam reaktor sehingga maksud dari penelitian ini yaitu untuk mengetahui bagaimana pengaruh Gd]Oj terhadap karakteristik termal (a). Hal ini sangat penting untuk prediksi terjadinya swelling yang akan menyebabkan PC I -+ Umur bakar «-+ unjuk kerja bahan bakar «. Penggunaan gas Argon karena gas tersebut kompatibel dengan alai dilatometer. Imam Dahroni );- Kontribusi apakah yang dikehendaki dengan penambahanGd2O3pada proses sintering VO2?
~ Faktor yang mempengaruhia yaitu jarak antara atom (kisi krista/)dan suhu. ~ a. Tujuanpene/itian bukan untuk menaikkan a; tetapi untuk me'1jagaa tidak bertambah besar denganpenambahanGd2O3' b. Kita mene/itipengaruh Gd2O3ini karena unjuk kerja pe/et {VO2-Gd2O.Jjauh /ebih baik. Dengan pene/itian ini diharapkan dapat dipi/ih prosenGd2O3 yang optima/.
Dian A, Wdjaksana, dkk
mempengaruhi
Meniek Rachmawati ..c..Suhu 750 "C ini adalah suhu simulasi bahan
M. Setyadji
Meniek Rachmawati
akan
Murdani S. );- Mengapa pada pemanasan sid 750 DC menggunakan media gas argon? Mengapa tidak memakai gas N2 atau Helium yang juga gas INERT? Gas N2 lebih murah, mengapa tidak digunakan? Mohon penjelasannya.
Gd2O3.
» Mohon dijelaskanfaktor (besaran)apasajayang mempengaruhinilai koefisienmuaipanas. » Kalau tujuan peneliti untuk menaikkan nilai koefisien muai panas,mengapabukan besaranbesarantersebutyangditeliti? » DenganpenambahanGdZO3apakahjustru tidak menurunkankualitaspelet(UIO -menurun).
Gd]Oj
struktur kisi kristal akibat perubahan muatan dan ukuran kation. Dengan adanya 0] ekses dari oksigen, maka oksigen akan memasuki intensbisi a) 0] intensbisi; b) 0] vacancy akibat substitusi cj+ dengan Gri+ turun; c) Terbentuk komplek (/+, If+, cj+ dengan G~+. a) -+ c) tersebut yang mempengaruhi koeflSienmuai panas pelet UO] -Gd]Ojo ..c..Penambahan Gd]Oj ini akan dapat meratakan fluks netron sehingga akumulasi panasn tidak terjadi. Akibatnya unjuk kerja bahan bakar lebih baik.
JAWAB
» Padatata kerja belumdituliskan bagaimanacara perhitungan koefisien muai panas.Apa satuan muai panjang? » Pengaruhapa selainfraksi GdZO3?
141
Teknologi Proses
Meniek Rachmawati ..c..Penambahan Gd]Oj tidak akan menguntungkan untuk proses sintering. Hal ini karena penambahan Gd]Oj akan menurunkan difusivitas ion di dalam kisi yang mekanismenyadapat dilihat dalam makalah. Difusivitas yang turun akan mengakibatkan suhu don waktu sintering yang lebih tinggi.
ISSN 0216-3128
