Radon a felszín alatti vizekben A bátaapáti kutatás adatai alapján Horváth I., Tóth Gy. (MÁFI) — Horváth Á. (ELTE TTK Atomfizikai T.)
2006
Előhang: – nem foglalkozunk a radon egészségügyi hatásával; – nem foglalkozunk a természetes radioaktivitással foglalkozó jogszabályokkal; Bevezetés: Az atomerőműi kis-közepes aktivitású hulladék felszín alatti elhelyezésének lehetőségét feltárni kívánó üveghutai RHK finanszírozta kutatások korai szakaszától, 1997-től, a vízminőség vizsgálatok keretében rendszeresesen mérjük a vízben oldott radon aktivitását. A mintázást a MÁFI végzi, a mérések az ELTE TTK Atomfizikai tanszékén történnek.
A radon radioaktív nemesgáz. Atomszáma (rendszáma): 86; több mint 20 izotópja ismert ebből a három természetes izotópjának tömegszáma: 219, 220, 222. A 219Rn — aktínion, a 220Rn — toron, a 222Rn — radon külön néven is ismert. Ha a radon megnevezést használják általában a 222Rn tömegszámú izotópra gondolnak. A 222Rn fizikai tulajdonságai: olvadáspontja -71 ºC, forráspontja 61,8 ºC, sűrűsége 9,73 kg/m3 (1 atm. nyomáson és 0ºC-on) (Cook 1961).
• A radon oldékonysága vízben jó, 100 cm3 vízben (0 ºC hőmérsékleten, 1 atm. nyomáson) 51 cm3, 60ºC-on 13 cm3 radon oldódik (Handbook of Chemistry and Physics 1988). Ami megfelel 2,93×1013 Bq/l illetve 7,46×1012 Bq/l aktivitás-koncentrációnak. • A természetes vizekben 1 kBq/l általában kisebb értékeket lehet mérni.
A 238U izotóp radioaktív bomlási sora Lépés
Szülőelem
Felezési idő
Bomlás típusa
Leányele m
1
238U
4,47×109 év
α
234Th
2
234Th
24,1 nap
β-
234Pa
3
234Pa
1,17 perc
β-
234U
4
234U
2,44×105 év
α
230Th
5
230Th
7,7×104 év
α
226Ra
6
226Ra
1,62×103 év
α
222Rn
7
222Rn
3,82 nap
α
218Po
8
218Po
3,05 perc
α
214Pb
9
214Pb
26,8 perc
β-
214Bi
10
214Bi
19,8 perc
β-
214Po
11
214Po
1,64×10-4 másodperc
α
210Pb
12
210Pb
22,3 év
β-
210Bi
13
210Bi
5,01 nap
β-
210Po
14
210Po
138,4 nap
α
206Pb
A 235U izotóp radioaktív bomlási sora Lépé s
Szülőele m
Felezési idő
Bomlás típusa
Leányele m
1
235U
7,04×108 év
α
231Th
2
231Th
25,52 óra
β-
231Pa
3
231Pa
3,28×104 év
α
227Ac
4
227Ac
21,77 év
β-
227Th
5
227Th
18,72 nap
α
223Ra
6
223Ra
11,43 nap
α
219Rn
7
219Rn
3,96 másodperc
α
215Po
8
215Po
1,78×10-3 másodperc
α
211Pb
9
211Pb
36,1 perc
β-
211Bi
10
211Bi
2,14 perc
α
207Tl
11
207Tl
4,77 perc
β-
207Pb
A 232Th radioaktív bomlási sora Lépés
Szülőelem
Felezési idő
Bomlás típus a
1
232Th
1,4×1010 év
α
228Ra
2
228Ra
5,75 év
β-
228Ac
3
228Ac
6,13 óra
β-
228Th
4
228Th
1,913 év
α
224Ra
5
224Ra
3,66 nap
α
220Rn
6
220Rn
55,6 másodperc
α
216Po
7
216Po
0,15 másodperc
α
212Pb
8
212Pb
10,64 óra
β-
212Bi
9a
212Bi
60,6 perc
β-
212Po
(64%)
9b
212Bi
60,6 perc
α
208Tl
(36%)
10a
212Po
2,98×10-7 másodperc
α
208Pb
10b
208Tl
3,053 perc
β-
208Pb
Leányelem
• Szivattyús mintázásnál közvetlenül a tömlőből, forrásnál a kibuggyanás helyén minél mélyebbről, 10 ml-es fecskendővel szívtuk fel a vizet, amit 23 ml köbtartalmú küvettába, 10 ml „Opti-Fluor-O” koktél alá fecskendezünk. Ezután a küvettát légmentesen lezárjuk. A mintavétel időpontját 10’ pontossággal rögzítjük. A mintát 24 órán belül a mérőhelyre szállítjuk. • A vízminták radontartalmát az ELTE Atomfizikai Tanszékének energia szerint normált TriCarb 1050 típusú folyadék-szcintillációs berendezésével határoztuk meg. A műszer szabványos, kb. 23 ml térfogatú küvettákban tárolt víz mérésére alkalmas. • Mértük ICP-MS készülékkel a vízminták urán-tartalmát.
Ostwald koeficiens k
• Ostwald „k” értékkel szokás jellemezni. • Ahol k= Rn koncentráció a vízben/Rn koncentráció a levegőben.
Hőmérséklet oC
Mértünk: • Ásott kutakból 49 db • Forrásokból 130 db • Fúrásokból 819 db ebből 551 db monitoring vízmintát.
C2691
C2661
C2231
98000
C2211 C2181 C2641
C2421
C2151
C2611C2091 C2441
C2551 C2511
C2391
C2381
C2351 C2331 C2061 C2301
97500
C2241
C2271 C2701 C2021
C2251
Radon aktivitás Bq/l 2 to 25 25 to 50 50 to 75
97000 615000
615500
616000
97500 C3961
C3061
C3301
C3931
C3251 C3351 C3881 C3831
C3191
C3911
C3851 C3731
97000
C3371 C3401 C3431 C3601 C3561
C3441
C4051C3461
C4141
96500 C3671
Radon aktivitás Bq/l
C3621 C4111 C3691 C4071
3 to 25 25 to 50 50 to 75 75 to 100 100 to 400
96000 618000
618500
619000
619500
620000
• Ásott kutakban 1 minta 380 Bq/l a többi <100 Bq/l • A forrásokban a minták fele >100 Bq/l, max.: 280 Bq/l
500
400 Mó–6. (40-50 m) Üh–12. (10-15 m) Mó–7A (45-50 m) Üh–19 (45-50) Üh–32A Mó–5. (45-50 m) Üh–18. (45-50 m)
222
Rn Bq/l
300
200
100
0 0
4
8
U µg/l
12
16
20
A monitoring kutak vizében mért urántartalmak és 222Rn aktivitáskoncentrációk kapcsolata
1997.03.01 1997.06.08 1997.09.15 1997.12.23 1998.04.01 1998.07.09 1998.10.16 1999.01.23 1999.05.02 1999.08.09 1999.11.16 2000.02.23 2000.06.01 2000.09.08 2000.12.16 2001.03.25 2001.07.02 2001.10.09 2002.01.16 2002.04.25 2002.08.02 2002.11.09 2003.02.16 2003.05.26 2003.09.02 2003.12.10 2004.03.18 2004.06.25 2004.10.02 2005.01.09 2005.04.18 2005.07.26 2005.11.02 2006.02.09
Rn Bq/l
222
500
Üh–12
400
300
200
Üh–18
100
Üh–19
0
Idő
A 222Rn időbeli változékonysága a monitoring kutakban
20
Gyakoriság db
16
n 109 Minimum 26,9 Maximum 1042 Átlag 218,2 Medián 163 Első negyed 94,5 Harmadik negyed 269,4
12
8
4
0 0
100
200
300
400
500 600 700 Rn-aktivitás Bq/l
800
900
1000
222
A fúrások vízmintáinak radontartalma
1100
0.2
A vízben oldott 222Rn és 238U, 226Ra aktivitás koncentrációink kapcsolata 226Ra 238U
0.12 Üh–18
238
U
226
Ra Bq/l
0.16
0.08
Üh–19 Üh–29
0.04
Üh–12
0 0
100
200
222Rn Bq/l
300
400
500
20
Az MGF kőzetváltozatainak urán-tartalma
Gyakoriság db
16
U
12
n 106 Minimum 0,41 Maximum 32,2 Átlag 5,5 Medián 4,4 Első negyed 2,95 Harmadik negyed 7,5
8
4
0 0
2
4
6
8
10
12
U g/t
14
16
18
20
22
1E-004
50 1E-005 40
transzmisszivitás m2/sec
természetes gamma µR/h neutron porozitás %
60
1E-006
30
20
1E-007 10
0
1E-008 0
200
400 Rn Bq/l
600
800
222
A vízben oldott radon, a természetes gamma, a neutronporozitás és a transzmisszivitás kapcsolata
• A nagyfúrásokban mért radon-aktivitás értékek mediánja 163 Bq/l • A MGF kőzeteinek mért urán-tartalmának mediánja 4,4 g/t • Tudjuk, hogy a kőzetek urán-tartalmának 90%-ot meghaladó részét a nyomásványok: cirkon, xenotim, allanit, apatit és titanit hordozzák. • A kőzet 4,4 g/t urán-tartalma 144 Bq/dm3 aktivitásnak fele meg (= radon-aktivitással) • A kőzet effektív porozitása 1% • A 144 Bq/l-ből ~11% oldódik (kerül) a pórusvízbe.
• Köszönöm a figyelmüket.
