EFISIENSI DETEKTOR HPGe UNTUK SAMPEL AIR DALAM VARIASI VOLUME MARINELLI

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Energi Nuklir 2016 Batam, 4-5 Agustus 2016

ISSN: 2355-7524

EFISIENSI DETEKTOR HPGe UNTUK SAMPEL AIR DALAM VARIASI VOLUME MARINELLI 1

1

PutuSukmabuana dan Rasito Tursinah Pusat Sains dan Teknologi Nuklir Terapan BATAN, Jl. Tamansari No. 71, Bandung40132. email : [email protected]

1

ABSTRAK EFISIENSI DETEKTOR HPGe UNTUK SAMPEL AIR DALAM VARIASI VOLUME MARINELLI. Salah satu metode untuk pengukuran radioaktivitas dalam sampel air adalah dengan spektrometri gamma. Untuk radioaktivitas rendah maka diperlukan jumlah sampel yang besar. Namun jumlah sampel yang besar akan mengakibatkan penurunan efisiensi akibat adanya serapan sinar gamma oleh matrik air. Untuk itu dalam penelitian ini dilakukan simulasi penentuan efisiensi detektor dengan geometri detektor, matrik dan densitas yang sama dengan sampel. Validasi hasil simulasi dilakukan dengan pengukuran efisiensi gamma pada energi 1461 keV. Pada penelitian ini dilakukan simulasi efisiensi energi 40 gamma K (1461 keV) dalam matriks air dalam wadah Marinelli 0,5 liter, 1 liter, 2 liter, dan 3 liter. Simulasi dilakukan menggunakan metode Monte Carlo dengan program komputer 40 MCNPX 2.6. Pengukuran efisiensi K dilakukan menggunakan spektrometer gamma dengan detektor HPGe tipe CPVDS3015-30215. Berdasarkan hasil pengukuran dan simulasi diperoleh bahwa nilai efisiensi menurun sebagai fungsi kenaikan volume. Dari hasil pengukuran Marinelli ukuran 0,5 L mempunyai efisiensi pengukuran paling tinggi, yaitu : 0,610 % dan disusul oleh Marinelli ukuran 1 L, 0,441 %, sedangkan untuk ukuran 2 dan 3 liter mempunyai efisiensi hampir sama 0,305 % dan 0,274 %. Sedangkan hasil perhitungan simulasi dengan MCNPX diperoleh efisiensi 0,801 % (0,5L), 0,510 % (1L), 0,341 % (2L) dan 0,304 % (3L). Hasil pengukuran dan simulasi dengan MCNPX terjadi perbedaan signifikan pada Marinelli ukuran 0,5 dan 1 liter, masing-masing 0,191 dan 0,099 %, sedangkan untuk ukuran 2 dan 3 liter masing-masing 0,036 dan 0,030 % Kata kunci: efisiensi, sampel air, spektrometer gamma, Marinelli, MCNPX ABSTRACT EFFICIENCY OF HPGe DETECTOR FOR WATER SAMPLES IN VARIOUS MARINELLY VOLUME.One method for the measurement of radioactivity in water samples is by gamma spectrometry. For low radioactivity will require a large number of samples. However, a large number of samples will lead to drop in efficiency due to the absorption of gamma rays by water matrix. Therefore in this study conducted a simulation determining the efficiency of the detector with the detector geometry, matrices and the same density with the sample. Validation results of the simulation conducted by measuring the gamma energy efficiency at 40 1461 keV. In this study simulated gamma energy efficiency K (1461 keV) in a matrix of water in the container Marinelli 0.5 L, 1 L, 2 L and 3 L. The simulation was performed using 40 the Monte Carlo method and a computer program MCNPX 2.6. The measurement of K efficiency performed using gamma spectrometer with HPGe detector type CPVDS301530215. Based on the results of measurements and simulations showed that the efficiency decreases as a function of the increase in volume. From the measurement results Marinelli size of 0.5 L has the highest efficiency, namely 0,610 %, followed by Marinelli 1 L, 0,441 %, while for 2 and 3 liter has almost the same efficiency of 0,305 % and 0.274 %. While the results of the simulation calculation MCNPX efficiency obtained 0.801% (0,5L), 0.510 % (1L), 0.341 % (2L) and 0.304 % (3L). The measurement results and the simulation MCNPX Marinelli occur significant differences in the size of 0.5 and 1 liter, respectively 0.191 and 0.099%, while for sizes 2 and 3 liters respectively 0,036 and 0,030% Key words: efficiency, liquid sample, gamma spectrometer, Marinelli, MCNPX

65

EFISIENSI DETEKTOR HPGe… Putu Sukmabuana, dkk.

ISSN: 2355-7524

PENDAHULUAN Identifikasi radionuklida dan pengukuran radioaktivitas dalam sampel air paling mudah dilakukan dengan teknik spektrometri gamma. Disamping merupakan radiasi yang cukup banyak dihasilkan dari radionuklida dalam peristiwa peluruhan, sinar gamma juga memiliki daya tembus yang besar sehingga dalam pengukuran tidak diperlukan preparasi cuplikan yang rumit. Kelebihan ini menjadikan spektrometri gamma efektif dalam identifikasi dan pengukuran aktivitas radionuklida [1]. Keberhasilan pengukuran dengan teknik spektrometri gamma sangat bergantung kepada kualitas analisis spektrum gamma yang dihasilkan. Kualitas spektrum gamma salah satunya ditentukan dari daya pisah energi (resolusi) oleh detektor. Untuk itu keberadaan detektor yang memiliki daya pisah tinggi menjadi sesuatu yang sangat dicari. Setelah ditemukannya detektor jenis semikonduktor seperti germanium dengan kemurnian yang tinggi atau high purity germanium (HPGe) menjadikan metode pengukuran dengan teknik spektrometri berkembang pesat [1,2,3]. Hasil pengukuran radionuklida dengan radioaktivitas rendah dalam matrik sampel lingkungan dengan volume besar menggunakan spektrometer sinar gamma sangat dipengaruhi oleh energi, dimensi atau ukuran detektor, dimensi (geometri) sampel, jarak sampel dari detektor. Oleh karena itu untuk memperoleh hasil yang baik dari pengukuran sampel lingkungan diperlukan kalibrasi efisiensi menggunakan sampel standar dengan matrik, densitas, dan bentuk geometri yang sama seperti sampel yang diukur [4,5]. Selain faktor geometri, matrik sampel berupa air juga akan berpengaruh dalam penurunan efisiensi akibat adanya serapan diri air terhadap sinar gamma. Faktor geometri dan matrik sampel dapat ditentukan dengan cara eksperimen, teknik komputasi menggunakan Monte Carlo, dan metode analitik [6]. Koreksi serapan diri untuk geometri tertentu sampel diperoleh secara eksperimental melalui pengukuran dan pembandingan efisiensi untuk sampel dengan densitas atau konsentrasi bervarias [7,8]. Pada penelitian ini dilakukan simulasi menggunakan metode Monte Carlo dengan program komputer MCNPX [9] untuk menghitung efisiensi detektor pada energi gamma 100 keV sampai dengan 1600 keV dalam sampel air. Validasi dilakukan menggunakan hasil 40 pengukuran energi gamma 1461 keV menggunakan larutan standar K dalam air untuk variasi volume Marinelli. METODE Untuk melakukan simulasi efisiensi detektor HPGe pada energi gamma 100 keV hingga 1600 keV dalam sampel air menggunakan MCNPX dibutuhkan beberapa inputan. Input tersebut adalah model geometri detektor, definisi sumber radiasi, dan pulsa cacahan. Model MCNPX Detektor yang akan disimulasikan adalah HPGe tipe CPVDS30-30215. Berdasarkan tipenya maka detektor tersebut memiliki bentuk kristal germanium koaksial, polaritas positif, dipasang secara vertikal, dengan pendingin 30 kg nitrogen air di dalam dewar, efisiensi relatif 30%, dan FWHM 2,15 keV pada energi gamma 1.333 keV. Geometri detektor menjadi penting dalam simulasi karena interaksi foton gamma dengan atom-atom germanium yang membentuk pulsa cacahan terjadi di dalam detektor. Data geometri dan material detektor HPGe diperlihatkan pada Tabel 1 [1]. Tabel 1. Data detektor HPGe tipe CPVDS3015-30215 Komponen Densitas(g/cc) Dimensi(mm) Kristal Ge (diameter) 5,323 58,6 Kristal Ge (tinggi) 5,323 46,4 Hole kristal Ge (diameter) 0 11,2 Hole kristal Ge (tinggi) 0 35,3 Dead layer Ge 5,323 0,6 Penutup Al (diameter) 2,707 76 Penutup Al (tebal) 2,707 1 Vakum (detektor-window) 0 5 Bahan wadah Marinelli Beker terbuat dari polipropilen (C3H6) dengan tebal 0,18 cm dan densitas 1,65 g/cc [10], sedangkan tutupnya adalah polietilen (C2H4) densitas 0,93 g/cc[11]. Untuk matrik sampel adalah air (H2O) dengan densitas 1,0 g/cc. Tampilan geometri HPGe dan Marinelli dalam MCNPX diperlihatkan pada Gambar 1. 66

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Energi Nuklir 2016 Batam, 4-5 Agustus 2016

ISSN: 2355-7524

Model sumber radiasi yang digunakan adalah foton dengan energi 100 keV hingga 1600 keV yang terdistribusi homogen dalam matrik sampel air dengan arah berkas isotropik. Efisiensi diperoleh dengan menginputkan tally (besaran fisis) F8:p untuk output pulsa cacahan di setiap energi. Jumlah partikel yang disimulasikan disesuaikan agar kesalahan statistik di bawah 1%.

Gambar 1.

Tampilan geometri HPGe dan Marinelli dalam MCNPX.

Pengukuran efisiensi 40K Validasi kurva efisiensi hasil simulasi menggunakan MCNPX akan dilakukan hanya 40 pada energi gamma 1461 keV yaitu dengan mengukur efisiensi K dalam sampel air dengan variasi volume Marinelli. Volume Marinelli yang digunakan bervariasi yaitu 0,5 liter, 1 liter, 2 liter dan 3 liter sebagaimana diperlihatkan pada Gambar 2. Masing-masing Marinelli diisi dengan larutan KCl dengan beragam konsentrasi. Sampel berupa larutan KCl dalam 4 ukuran Marinelli satu per satu ditempatkan di atas detektor kemudian dilakukan pengukuran hingga mendapatkan cacahan di atas 2.500 agar ketidakpastian cacahan di bawah 2%.

Gambar 2.

Marinelli ukuran 0,5L, 1 L, 2 L, dan 3 L.

40

Aktivitas K ditentukan dari massa KCl berdasarkan persamaan:

A

N A a ln 2 Ar T1 / 2

(1) 40

Dengan A adalah aktivitas K dari setiap gram kalium (Bq/g), NA adalah konstanta Avogadro (6,022x1023 mol-1), a adalah kelimpahan isotop alam 40K (1,17x10-4), Ar adalah berat atom 40K (40 g/mol), dan T1/2 adalah waktu paruh 40K (4,039x1016 s). Berdasarkan persamaan 1 di atas maka aktivitas 40K per satuan massa KCl adalah 30,22 Bq/g.

67

EFISIENSI DETEKTOR HPGe… Putu Sukmabuana, dkk.

ISSN: 2355-7524

Cacahan yang diperoleh dari pengukuran menggunakan spektrometer gamma selanjutnya digunakan untuk menghitung efisiensi () menggunakan persamaan:



cps A I

(2)

dengan cps adalah cacahan per satuan waktu, dan I adalah probabilitas emisi gamma energi 1461 keV dari 40K sebesar 0,107. HASIL DAN PEMBAHASAN Penentuan efisiensi HPGe menggunakan perhitungan dengan metode Monte Carlo telah dilakukan untuk energi gamma 100 keV hingga 1600 keV dalam matrik air dengan wadah Marinelli ukuran 0,5 liter, 1 liter, 2 liter, dan 3 liter. Untuk melakukan simulasi dengan MCNPX maka dibuat inputan untuk empat geometri Marinelli. Berdasarkan data geometri dan material detektor HPGe sebagaimana diperlihatkan pada Tabel 1 maka diperoleh empat inputan. Masing-masing inputan MCNPX selanjutnya dijalankan dalam sebuah komputer dengan processor1,5 GHz, RAM 2 GB dan sistem operasi Windows 7. Jumlah partikel yang 7 disimulasikan adalah 1x10 dan memberikan kesalahan statistik yang cukup kecil yaitu 1%. Nilai tersebut termasuk kategori “sangat diterima” untuk sebuah model simulasi pencacahan menggunakan MCNPX [9]. Dalam simulasi ini foton dengan energi dari 100 keV hingga 1600 keV yang muncul dari dalam matrik air akan berinteraksi dengan atom-atom matrik H2O, wadah polypropilen, komponen detektor hingga kristal HPGe. Interaksi yang terbentuk berupa foto atomik yang berupa hamburan Compton, fotolistrik maupun produksi pasangan. Untuk simulasi MCNPX ini digunakan library ENDF/B-VI yang merupakan data tampang lintang interaksi foto atomik untuk energi foton hingga 100 MeV [9]. Kurva efisiensi hasil simulasi MCNPX untuk energi 100 keV hingga 1600 keV dari sampel air dalam variasi volume Marinelli diperlihatkan pada Gambar 3. Dari hasil simulasi MCNPX menunjukkan bahwa semakin besar volume marinelli semakin kecil efisiensinya, hal itu terjadi karena semakin besar volume akan meningkatkan factor serapan diri (self absorption) sehingga semakin berkurang sinar gamma yang sampai ke detektor. Semakin tinggi energi semakin menurunkan efisiensi karena semakin tinggi energi maka daya tembus sinar gamma semakin tinggi pula sehingga peluang sinar gamma berinteraksi dengan detektor semakin kecil.

Gambar 3.

Efisiensi HPGe untuk sampel air dalam variasi Marinelli Beker.

Hasil pencacahan menggunakan spektrometer gamma diperoleh nilai cacah per satuan waktu, kemudian perhitungan menggunakan persamaan 1 diperoleh aktivitas 40K di dalam matrik air. Berdasarkan nilai aktivitas 40K dan cacahan per detik dari masing-masing 40 ukuran Marinelli maka dengan persamaan 2 diperoleh efisiensi pengukuran K untuk setiap ukuran Marinelli, hasilnya diperlihatkan pada Tabel 2. Pada Tabel tersebut diperlihatkan hasil simulasi dan hasil pengukuran yang menunjukkan perbedaan signifikan adalah pada volume Marinelli ukuran 0,5 dan 1 liter, perbedaannya masing-masing 0,191 dan 0,099 %, 68

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Energi Nuklir 2016 Batam, 4-5 Agustus 2016

ISSN: 2355-7524

sedangkan untuk ukuran 2 dan 3 liter perbedaanya masing-masing 0,036 dan 0,030 %. Namun demikian Marinelli ukuran 0,5 L mempunyai efisiensi pengukuran paling tinggi, yaitu : 0,610 % dan disusul oleh Marinelli ukuran 1 L, 0,411 %, sedangkan untuk ukuran 2 dan 3 liter mempunyai efisiensi hampir sama 0,305 dan 0,274 %. Sedangkan hasil perhitungan simulasi dengan MCNPX diperoleh efisiensi 0,801 % (0,5L), 0,510 (1L), 0,341 (2L) dan 0,304 (3L) Data tersebut menggambarkan bahwa semakin besar volume sampel, akan semakin besar pula serapan dirinya, sehingga menurunkan nilai efisiensi pengukuran. Tabel 2. Aktivitas Marinelli (L) 0,5 1 2 3

40

K dalam matrik air dengan variasi volume Marinelli Efisiensi (%) Perbedaan (%) MCNPX Pengukuran 0,801 0,610 0,191 0,510 0,411 0,099 0,341 0,305 0,036 0,304 0,274 0,030

Jika dibandingkan antara efisiensi hasil simulasi dengan MCNPX dan hasil pengukuran seperti yang diperlihatkan oleh tabel 2 dan gambar 4 maka nilainya cukup mendekati. Perbedaan yang cukup signifikan terdapat pada Marinelli Beker 0,5 liter dan 1 liter, dimana hasil simulasi cenderung lebih besar dibandingkan dengan hasil pengukuran. + Hal itu disebabkan oleh distribusi ion-ion K didalam air di wadah Marinelli tidak benar-benar + homogen. Dengan konsentrasi yang sama, Marinelli ukuran 0,5 dan 1 liter jumlah ion K relatif lebih sedikit dibanding dengan ukuran 2 dan 3 liter. Bila larutan KCl didalam wadah Marinelli tidak homogen maka jumlah ion K+ semakin sedikit akan semakin besar perbedaan antara simulasi dengan pengukuran. Selain itu juga dipengaruhi oleh adanya adsorpsi ion + K ke dinding-dinding wadah, sehingga geometri dan matrik sampel tidak lagi ideal seperti pada perhitungan atau simulasi.

Gambar 4.

Efisiensi 40K dalam variasi Marinelli hasil simulasi dan pengukuran.

Berdasarkan simulasi dan pengukuran menunjukkan adanya penurunan efisiensi sebagai fungsi volume sampel dalam Marinelli. Hal ini menunjukkan bahwa volume sampel yang semakin besar menyebabkan faktor serapan diri yang semakin besar. Adapun berdasarkan simulasi efisiensi HPGe dengan variasi matrik sampel memperlihatkan bahwa serapan diri akibat perbedaan matrik hanya signifikan untuk energi di bawah 400 keV [8]. Dalam makalahnya Sima [12] dan Gilmore [13] menyebutkan penting adanya efek koinsiden untuk geometri sampel yang sangat dekat dengan detektor sehingga harus ada koreksi dalam pengukuran aktivitas [14]. Penurunan efisiensi juga dipengaruhi volume dan densitas sampel [10].

69

EFISIENSI DETEKTOR HPGe… Putu Sukmabuana, dkk.

ISSN: 2355-7524

KESIMPULAN Dari hasil pengukuran Marinelli ukuran 0,5 L mempunyai efisiensi pengukuran paling tinggi, yaitu : 0,610 % dan disusul oleh Marinelli ukuran 1 L, 0,441 %, sedangkan untuk ukuran 2 dan 3 liter mempunyai efisiensi hampir sama 0,305 % dan 0,274 %. Sedangkan hasil perhitungan simulasi dengan MCNPX diperoleh efisiensi 0,801 % (0,5L), 0,510 % (1L), 0,341 % (2L) dan 0,304 % (3L). Hasil pengukuran dan simulasi dengan MCNPX terjadi perbedaan signifikan pada Marinelli ukuran 0,5 dan 1 liter, masing-masing 0,191 % dan 0,099 %, sedangkan untuk ukuran 2 dan 3 liter masing-masing 0,036 % dan 0,030 %. Perbedaan itu terjadi karena KCl + didalam wadah Marinelli tidak homogen dan kemungkinan besar terjadi adsorpsi ion K ke dinding-dinding wadah sehingga dapat mengubah geometri matrik sampel. Pengukuran radioaktivitas dari sampel air menggunakan spektrometer gamma dipengaruhi oleh geometri sampel yang erat kaitannya dengan adanya fenomena serapan diri (self absorption) oleh matrik air. Pengukuran radioaktivitas untuk sampel dengan volume besar akan menurunkan efisiensi pencacahan. UCAPAN TERIMAKASIH Ucapan terima kasih kami sampaikan kepada ibu Neneng N.A, bpk. Widanda, dan Mahfud Hidayat atas bantuannya dalam penyediaan alat dan pengadaan nitrogen cair serta pengoperasian spektrometer gamma. DAFTAR PUSTAKA 1. TURSINAH, R., YAZID, P.I., OETAMI, R.H., dan SUHERMAN, A., “Simulasi kalibrasi efisiensi detektor HPGe dengan metode Monte Carlo MCNP5”, Prosiding Seminar Nasional Keselamatan Kesehatan dan Lingkungan V, 71-77, (2009). 2. YADAV, P.N., RAJBHANDARI, P, and SHRESTHA K.K, “Estimation of Concentration of K-40 by Gamma Spectroscopy and Atomic Emission Spectroscopy in the Environmental Samples of Northern Kathmandu Valley”, J. Nepal Chem. Soc., vol. 29, (2012). 3. BRITTON, R., DAVIES, A.V., BURNETT, J.L., JACKSON, M.J., “A high-efficiency HPGe coincidence system for environmental analysis”, Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 146, pp. 1-5, (2015). 4. ABOUCHE, A., BELGAID, M., MAZROU, H., “Monte Carlo calculations of the HPGe detector efficiency for radioactivity measurement of large volume environmental samples”. Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 146, pp. 119-124, (2015). 5. GUTIERRES-VILLANUEVA, J.L., MARTIN, A.M., PENA, V., INIGUEZ, M.P., DE CELIS, B., “Calibration of a portable HPGe detector using MCNP code for the determination of 137 Cs in soils”. Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 99, Issue 10, pp, Pages 1520-1524, (2008). 6. BOSON, J., PLAMBOECK, A.H., RAMEBACK, H., ÅGREN, G., JOHANSSON, L., “Evaluation of Monte Carlo-based calibrations of HPGe detectors for in situ gamma-ray spectrometry”, Journal of Environmental Radioactivity, Volume 100, Issue 11, pp. 935940, (2009). 7. ROBU, E., GIOVANI, C., “Gamma-ray self-attenuation corrections in environmental samples”, Romanian Reports in Physics, 61, 295–300, (2009) 8. JODLOWSKI, P., “Self-absorption correction in gamma-ray spectrometry of environmental samples – an overview of methods and correction values obtained for the selected geometries”, Nukleonika, 51(Supplement 2): S21−S25, (2006). 9. PELOWITZ, D.B. “MCNPX User’s Manual Version 2.6.0”, LANL, (2008). 10. DAMON, R.W., “Determination of the photopeak detection efficiency of a HPGe detector, for volume sources, via Monte Carlo simulations”, Dissertation, University of the Western Cape, (2005). 11. McCONN, R.J., GESH, C.J., PAGH, R.T., RUCKER, R.A., WILLIAMS, R.G., "Compendium of Material Composition Data for Radiation Transport Modeling", Revision 1, PNNL-15870 Rev. 1, (2011). 12. SIMA, O., “Efficiency Calculation of Gamma Detectors by Monte Carlo Methods, Enciclopedia of Analytical Chemistry”, JohnWilley & Sons, Ltd. 2012. 13. GILMORE, G., “Practical Gamma-ray Spectrometry”, 2nd Edition, John Wiley & Sons, Ltd (2008). 14. DONE, L., TUGULAN, L.C., DRAGOLICI, F., ALEXANDRU, C., SAHAGIA, M., “The Efficiency Dependence on the Analyzed Sample Characteristics in Gamma-Ray 70

Prosiding Seminar Nasional Teknologi Energi Nuklir 2016 Batam, 4-5 Agustus 2016

ISSN: 2355-7524

Spectrometric Analysis”, Rom. Journ. Phys., Vol. 59, Nos. 9–10, pp 1012–1024, Bucharest, (2014). TANYA JAWAB Pertanyaan : Apakah perbedaan antara hasil pengujian efisiensi di laboratorium dengan hasil perhitungan yang menggunakan MNCPX bisa menunjukkan faktor lain yang mempengaruhi efisiensi sehingga berbeda? Jawaban : Kondisi pengujian di lab bisa mempengaruhi efisiensi sehingga berbeda dengan perhitungan MNCPX. Sehingga pengukuran radioaktivitas tetap menggunakan angka efisiensi hasil dari pengujian lab. Adapun perhitungan MNCPX untuk membantu validitas hasil pengujian lab.

71