DE RADON EN THORON PROBLEMATIEK Hans Vanmarcke en Johan Paridaens SCK•CEN, Departement Stralingsbeschermingsonderzoek, Boeretang 200, 2400 Mol 1. INLEIDING De mens is voortdurend blootgesteld aan bronnen van ioniserende straling. Deze bronnen zijn het resultaat van natuurlijke processen op aarde en in de ruimte of worden veroorzaakt door de mens zelf. Tot het einde van de 19de eeuw was de natuurlijke straling de enige straling waaraan de mens was blootgesteld. Nog steeds is ze de grootste component van de stralingsbelasting van de bevolking. De gemiddelde stralingsbelasting in België is ongeveer 4,5 mSv per jaar (zie figuur 1), waarvan 2,5 mSv van natuurlijke bronnen en 2 mSv van menselijke bronnen. De belangrijkste bijdragen komen van medische toepassingen (radiologie en nucleaire geneeskunde), kosmische straling, gamma straling van bodem en gebouwen en de ingestie en inademing van radionucliden (lichaam). De kortlevende vervalproducten van radon en thoron behoren tot deze laatste categorie, maar krijgen vanwege hun uitzonderlijk belang een aparte vermelding. Ze veroorzaken immers meer dan de helft van de natuurlijke blootstelling en in tegenstelling tot de andere natuurlijke bronnen is de blootstelling aan radon zeer ongelijk verspreid over de bevolking.
Medische toepassingen 1,95
Menselijke bedrijvigheid 0,05
Radon 1,35
Kosmische straling 0,35 Bodem en gebouwen 0,4
Thoron Lichaam 0,1 0,3
Figuur 1. Aandeel van de verschillende bronnen van ioniserende straling in de stralingsbelasting van de Belgische bevolking (effectieve dosis in mSv/jaar). 1
2. WAAR KOMEN RADON EN THORON VANDAAN EN HOE KUNNEN ZE ONZE GEZONDHEID SCHADEN? Radionucliden met een halveringstijd langer dan 500 miljoen jaar veroorzaken, op de kosmische straling na, de natuurlijke radioactiviteit. Belangrijk zijn de uranium isotopen, 238U en 235 U, thorium-232 en kalium-40. Met uitzondering van kalium-40 vormen deze langlevende radionucliden het begin van een natuurlijke reeks. Dit is een serie radioactieve transformaties die eindigt met een stabiel isotoop. Elk van de drie reeksen bevat een isotoop van het element radon. Traditioneel worden die isotopen radon (222Rn), thoron (220Rn) en actinon (219Rn) genoemd. De uraniumreeks (238U) en de thoriumreeks (232Th) zijn schematisch voorgesteld in de figuren 2 en 3.
238
234
4,5 109 j
2,5 105 j
U
234
4,19
Pa
U
4,77
1,2 min
234
230
Th
Th
8,0 104 j
24,1 d
4,68 226
Ra
1600 j
4,78 222
Isotoop T½
β
-
Rn
3,82 d
5,49 218
Po
214
3,05 min
MeV
α
214
Bi
19,7 min
Pb
26,8 min
Po
164 µs
214
6,00
210
Po
138 d
210
7,69 210
Pb
22,3 j
Bi
5,0 d
5,31 206
Pb
stabiel
Figuur 2. De vervalreeks van uranium-238 eindigt bij stabiel lood-206. Pijlen naar beneden wijzen op alfaverval, pijlen naar rechtsboven wijzen op bètaverval. De halveringstijden staan onder de isotopen vermeld en de energieën van de alfadeeltjes staan links van de pijlen. Een aantal isotopen sturen ook gammastraling uit. Het isotoop radon-222 wordt gevormd door alfaverval uit radium-226. De onderstreepte alfadeeltjes van polonium-218 en polonium-214 zijn verantwoordelijk voor het leeuwenaandeel van de blootstelling.
2
232
228
Th
1,41 1010 j
228
Ac
4,01 ; 3,95
6,15 h
228
Th
1,91 j
5,42 ; 224
Ra
5,75 j
5,34
Ra
3,66 d
5,69 ; 220
5,45
Rn
55,6 s
6,29 216
Isotoop T½
β
-
Po
6,78 212
α
64 %
Pb
Po
299 ns
212
Bi
1,01 h
10,6 h
MeV
212
0,145 s
36 %
6,05
8,78 208
Pb
Stabiel
208
Tl
3,05 min
Figuur 3. De vervalreeks van thorium-232 eindigt bij stabiel lood-208. Het isotoop radon-220 (thoron) wordt gevormd door alfaverval uit radium-224. De onderstreepte alfadeeltjes van bismut-212 en polonium-212 dragen het meest bij tot de thoronblootstelling. Alle radionucliden van de drie reeksen zijn vaste stoffen met uitzondering van het element radon, dat een edelgas is, waardoor de radon isotopen (radon, thoron en actinon) geen chemische bindingen aangaan. Ze kunnen zich vrij bewegen in bodem en bouwmaterialen en eventueel de omgevingslucht bereiken. Het is deze eigenschap die verantwoordelijk is voor de radon en thoron problematiek. De halveringstijd is belangrijk voor de hoeveelheid edelgas die de atmosfeer kan bereiken. Actinon heeft de kortste halveringstijd (3,96 seconden) en de actiniumreeks (235U) heeft van de drie natuurlijke reeksen de laagste activiteit, zodat de concentratie van actinon in de lucht verwaarloosbaar laag is. Radon en thoron zijn wel aanwezig in de binnenlucht. De veel langere halveringstijd van radon (3,82 dagen) in vergelijking met thoron (55,6 seconden) maakt dat de bijdrage van radon tot de stralingsbelasting van de bevolking veel groter is dan deze van thoron. Radon ademen we in maar als edelgas ademen we het terug uit. Op het eerste zicht, geen probleem. Radon is echter radioactief, zodat ook zijn kortlevende vervalproducten in de lucht voorkomen. Deze zijn vaste stoffen en blijven achter in de longen. Gezien de biologische halveringstijd van de vervalproducten in de longen groter is dan enkele uren, is er tijd voor verval naar lood-210. Hierbij worden twee alfadeeltjes uitgezonden, afkomstig van polonium3
218 en polonium-214. Deze alfadeeltjes beschadigen de basale en secretorische cellen van de luchtwegen waardoor er, na vele jaren, longkanker kan ontstaan. De radon blootstelling is dus eigenlijk van zijn kortlevende vervalproducten afkomstig. 3. RISICO OP LONGKANKER DOOR BLOOTSTELLING AAN RADON 3.1. De gezondheidseffecten van radon zijn reeds lang gekend Agricola in zijn boek “De Re Metallica” uit 1556 en Paracelsus in “Von der Bergsucht und anderen Bergkrankheiten” uit 1567 maken melding van een mysterieuze ziekte waaraan de meeste mijnwerkers in de zilvermijnen van het Duitse Sneeberg op jonge leeftijd stierven en die ze de Sneeberger longziekte noemen. Haerting en Hesse vermeldden in hun artikel uit 1879 “Der Lungenkrebs, die Bergkrankheit in den Schneeberger Gruben” dat in de 17de en 18de eeuw drie op vier mijnwerkers in de streek van Sneeberg stierven aan longkanker. 3.2. Mijnwerkerstudies wijzen op een verhoogd risico Tot voor kort werd het risico van longkanker door de blootstelling aan radon in het woonmilieu afgeleid uit epidemiologische studies van ondergrondse mijnwerkers. In 1998 herevalueerde het BEIR VI comité (Biological Effects of Ionising Radiation) van de Nationale Academie voor Wetenschappen van de Verenigde Staten het verband tussen radonblootstelling en longkanker (BEIR VI, 1998). Het comité onderzocht 11 epidemiologische studies van ondergrondse mijnwerkers blootgesteld aan radon, in het totaal 68 000 mijnwerkers, bij wie 2700 sterfgevallen ten gevolge van longkanker werden vastgesteld. BEIR VI bekeek ook 8 patiënt-controle-onderzoeken naar radon in het woonmilieu, maar vond dat de risicoschatting op basis van die onderzoeken onnauwkeurig is. Wel ligt de risicoschatting van de gecombineerde residentiële studies dicht bij de risicoschatting van de gecombineerde mijnwerkerstudies indien men dezelfde waarde voor de longkankermortaliteit in mijnen en woningen aanneemt. Dosimetrische berekeningen met het ICRP longmodel (ICRP, 1994) ondersteunen deze aanname, omwille van compenserende blootstellingsomstandigheden, zoals een hoger ademhalingsdebiet maar een lagere vrije fractie in mijnen (zie 6.2 voor het effect van de vrije fractie op de dosis). Het BEIR VI comité leidde uit de epidemiologische gegevens af dat de wisselwerking tussen radonblootstelling en roken bij het veroorzaken van longkanker een sub-multiplicatief karakter heeft. Het gezamenlijke effect van de twee agentia is dus sterker dan additief, doch zwakker dan multiplicatief. Een multiplicatief effect zou betekenen dat het radon longkankerrisico evenredig toeneemt met de longkankerincidentie. Rokers (dit zijn mensen die gedurende een bepaalde periode in hun leven gerookt hebben) hebben een veel grotere kans op longkanker, zodat ook hun absoluut radonrisico veel groter is dan van niet-rokers. In relatieve termen zou radon in de Verenigde Staten een rol spelen bij ongeveer 10% van de longkankers bij rokers en bij ongeveer 20% van de longkankers bij niet-rokers. Dit zou betekenen dat radon verantwoordelijk is voor zowat 20 000 (waarvan 85% rokers en 15% niet-rokers) van de jaarlijks 160 000 longkankerdoden in de Verenigde Staten. De Nederlandse Gezondheidsraad vertaalde de BEIR VI risicoschattingen naar de Nederlandse situatie gekenmerkt door een lage radonconcentratie in woningen (23 Bq/m³ in Nederland, 46 Bq/m³ in de Verenigde Staten, en 48 Bq/m³ in België (zie tabel 1)) (Gezondheidsraad, 2000). Ze schat het jaarlijks aantal gevallen van longkanker door radon op 800, met een onze4
kerheidsmarge van 100 tot 1200. Rekening houdend met de veel hogere radonconcentratie en met de lagere bevolking in België vertaalt zich dat in 1000 gevallen van longkanker per jaar in België met een onzekerheidsmarge van 100 tot 1600. 3.3. Residentiële studies bevestigen deze resultaten Reeds tientallen jaren voert men patiënt-controle onderzoeken naar radon in het woonmilieu uit om het longkankerrisico rechtstreeks te bepalen. De meeste van deze onderzoeken zijn evenwel te klein in omvang om een betrouwbare risicoschatting af te leiden. In december 2004 verscheen in de British Medical Journal een artikel met de gezamenlijke analyse van de belangrijkste Europese patiënt-controle studies (Darby et al., 2004). Voornaamste sponsor van de synthese oefening was de Europese Commissie. Elke studie moest minstens 150 personen met longkanker en 150 controles omvatten en in de woningen waar deze personen geleefd hadden moest men de radonconcentraties gemeten hebben. 13 patiënt-controle onderzoeken in 9 verschillende Europese landen (Frankrijk, Duitsland, Verenigd Koninkrijk, Italië, Spanje, Zweden, Finland, Tsjechië en Oostenrijk) voldeden aan deze criteria met in totaal 7 148 gevallen van longkanker en 14 208 controles. De gemiddelde radonconcentratie in de woningen van de mensen met longkanker was 104 Bq/m³, iets hoger dan bij de controlegroep, 97 Bq/m³. De kans op longkanker neemt met 8,4% toe (95% betrouwbaarheidsinterval: 3,0% tot 15,8%) voor elke 100 Bq/m³ radon. Houdt men in de analyse ook rekening met de onzekerheid op de bepaling van de radonblootstelling dan verhoogt het longkankerrisico tot 16% (5% tot 31%). De beste resultaten worden bekomen met een lineaire dosis-effect relatie zonder drempel. Laat men de andere doodsoorzaken buiten beschouwing dan is het absolute longkankerrisico op 75 jarige leeftijd bij een gemiddelde radonblootstelling aan 0, 100 en 400 Bq/m³ gelijk aan 0,4%, 0,5% en 0,7% voor nietrokers en ongeveer 25 keer hoger voor rokers (10%, 12% en 16%). Omgerekend zou radon jaarlijks verantwoordelijk zijn voor ongeveer 20 000 longkankerdoden in de Europese Unie. Dit is ongeveer 9% van het totaal aantal longkankerdoden in de Europese Unie en 2% van alle overlijdens. Voor een gemiddelde radonconcentratie in België van 48 Bq/m³ en een jaarlijks aantal longkankerdoden van 6 800 komt dit neer op 500 gevallen per jaar, hoofdzakelijk rokers. Stoppen met roken vermindert het longkankerrisico drastisch, ook in de aanwezigheid van hoge radonconcentraties. Dit komt omdat het gezamenlijke effect van roken en radon sterker is dan het effect van de twee agentia afzonderlijk. De resultaten van de Europese gecombineerde analyse stemmen overeen met deze van NoordAmerika en China (Lubin, 2003). De gezamenlijke analyse van 7 Noord-Amerikaanse studies en 2 Chinese studies resulteerde in een longkankerrisico voor elke 100 Bq/m³ van respectievelijk 11% en 14%, wanneer men geen rekening houdt met de onzekerheid op de bepaling van de radonblootstelling. Beperkt men zich tot de personen met radonmetingen over de volledige studieperiode (radonmetingen in alle woningen waar men de laatste 5 tot 30 jaar woonde) dan verhoogt het longkankerrisico tot 21% voor de Noord-Amerikaanse studies en 28% voor de Chinese studies.
5
4. SPECIALE GROOTHEDEN EN EENHEDEN De radon en thoron blootstelling hangen af van de concentraties van hun kortlevende vervalproducten in de lucht. De ingeademde α-energie van de vervalproducten is een vrij goede maat voor de longdosis en leidde tot de invoering van speciale grootheden zoals de Potentiële Alfa Energie-Concentratie (PAEC) en de daarvan afgeleide Evenwichts-Equivalente radon (of thoron) Concentratie (EEC). 4.1. Radon blootstelling De potentiële α-energie van 218Po, het eerste radon (222Rn) vervalproduct, is samengesteld uit de vervalenergie van 218Po (6,00 MeV) en de vervalenergie van 214Po (7,69 MeV). De twee andere kortlevende vervalproducten, 214Pb en 214Bi, hebben een potentiële α-energie gelijk aan de vervalenergie van 214Po (7,69 MeV), dat door zijn heel korte halveringstijd samen met 214 Bi vervalt. De potentiële alfa energie-concentratie (PAEC) van een mengsel van kortlevende vervalproducten van radon in de lucht is de som van de potentiële α-energie per volumeeenheid lucht. Deze grootheid wordt uitgedrukt in de SI eenheid J/m³ (1 J/m³ = 6,24 1012 MeV/m³). (6,00 + 7,69) C(218Po) + 7,69 C(214Pb) + 7,69 C(214Bi) PAEC (radon) = ——————————————————————— 6,24 1012
(1)
met C( ) de concentraties van de radon vervalproducten in atomen per m³ lucht. Bij metingen is het eenvoudiger om de potentiële alfa energie-concentratie uit te drukken als evenwichts-equivalente radon concentratie (EEC). De eenheid van de EEC is Bq/m³. 1 Bq/m³ EEC is bij definitie elke combinatie van vervalproducten waarvan de potentiële α-energie gelijk is aan deze van 1 Bq/m³ radon in evenwicht met zijn vervalproducten (1 Bq/m³ EEC radon = 5,56 10–9 J/m³ PAEC radon). EEC (radon) = 0,105 A(218Po) + 0,515 A(214Pb) + 0,380 A(214Bi)
(2)
met A( ) de activiteits-concentraties van de radon vervalproducten in de lucht in Bq/m³. De historische eenheid is de "Working Level". 1 WL is gelijk aan de potentiële α-energie van 100 pCi/l (3700 Bq/m³) radon in evenwicht met zijn vervalproducten. Dit was oorspronkelijk de maximaal toegelaten concentratie aan radon vervalproducten in uraniummijnen (1 WL = 1,3 105 MeV/l = 2,08 10-5 J/m³). De blootstelling is de integraal in de tijd van de PAEC of de EEC. De respectievelijke eenheden zijn J h/m³ en Bq h/m³. De historische eenheid is de "Working Level Month" en komt overeen met een blootstelling aan 1 WL gedurende 170 uur (een werkmaand). 1 WLM (radon) = 3,54 10-3 J h/m³ = 6,37 105 Bq h/m³
(3)
De verhouding van de EEC tot de radonconcentratie is de evenwichtsfactor. Deze is steeds kleiner dan 1 door de depositie van de vervalproducten op de wanden en het meubilair, en door de verluchting. De waarde van de evenwichtsfactor in woningen en burelen is meestal
6
begrepen tussen 0,3 en 0,5 en in buitenlucht tussen 0,5 en 0,7. De UNSCEAR 2000 referentiewaarden zijn binnenshuis 0,4 en buitenshuis 0,6. 4.2. Thoron blootstelling Analoge redeneringen voor thoron (220Rn) leiden tot volgende relaties. Door hun heel korte halveringstijden zijn de bijdragen van 216Po en 212Po aan de PAEC verwaarloosbaar: 7,8 C(212Pb) + 7,8 C(212Bi) PAEC (thoron) = —————————— 6,24 1012
(4)
met C( ) de concentraties van de thoron vervalproducten in atomen per m³ lucht. De α-energie van 7,8 MeV is afgeleid uit de α-vervalenergie van 212Bi en 212Po wegens een vertakking in het vervalschema (7,8 = 0,36 x 6,05 + 0,64 x 8,78). 1 Bq/m³ EEC thoron is bij definitie elke combinatie van vervalproducten waarvan de potentiële α-energie gelijk is aan deze van 1 Bq/m³ thoron in evenwicht met zijn vervalproducten (1 Bq/m³ EEC thoron = 7,6 10–8 J/m³ PAEC thoron). EEC (thoron) = 0,913 A(212Pb) + 0,087 A(212Bi)
(5)
met A( ) de activiteits-concentraties van de thoron vervalproducten in de lucht in Bq/m³. Naar analogie van radon is 1 WL thoron gelijk aan de potentiële α-energie van 275 Bq/m³ thoron in evenwicht met zijn vervalproducten en is 1 WLM (thoron) = 3,54 10-3 J h/m³ = 4,7 104 Bq h/m³
(6)
Het bepalen van de evenwichtsfactor heeft voor thoron weinig zin. De halveringstijd van thoron (55,6 seconden) is korter dan de tijd die een gas nodig heeft om zich homogeen over een lokaal te verspreiden, zodat de thoronconcentratie en dus ook de evenwichtsfactor sterk plaatsafhankelijk is. 5. MEETTECHNIEKEN Radon is gemakkelijker te meten dan zijn kortlevende vervalproducten. Als voorbeeld bespreken we twee veel gebruikte passieve technieken (zonder externe energiebron) die elkaar uitstekend aanvullen. 5.1. Actieve kool detector De eerste techniek maakt gebruik van het feit dat radon adsorbeert aan actieve kool. Een voorbeeld van een actieve kool detector is schematisch weergegeven in figuur 4. Het is een flesje van 20 ml met bovenaan enkele grammen actieve kool. Men plaatst de detector zonder deksel gedurende 24 uur in het te onderzoeken lokaal. In het laboratorium voegt men 10 ml scintillatievloeistof toe, zodat het radioactief verval van radon en zijn kortlevende vervalproducten wordt omgezet in lichtflitsen. Het aantal lichtflitsen is evenredig met de hoeveelheid
7
radon geadsorbeerd aan de actieve kool en dus evenredig met de radonconcentratie in de lucht.
Figuur 4. Actieve kool detector voor een eerste evaluatie van de radonconcentratie. Door de korte bemonsteringstijd en de grote schommelingen van de radonconcentratie als gevolg van de weersgesteldheid (wind, temperatuur), de verluchting, enz. is de actieve kool detector enkel geschikt voor een eerste evaluatie. Bij een hoge waarde zijn lange termijn metingen aangewezen, bv. met een sporendetector. Deze metingen duren enkele maanden tot een jaar, zodat het resultaat minder afhankelijk is van de variërende radonconcentratie. Figuur 5 toont het verloop van de radonconcentratie in een woning met een hoge radonconcentratie over een periode van 1 maand. Merk op dat er tussen de daggemiddelden zeer grote verschillen kunnen optreden. De gemiddelde radonconcentratie lag op 1800 Bq/m³, met een maximum van 3400 Bq/m³. 4000
Radonconcentratie (Bq/m³)
3500 3000 2500 2000 1500 1000 500 0 24.01.2002 00:00
31.01.2002 00:00
07.02.2002 00:00
14.02.2002 00:00
21.02.2002 00:00
Figuur 5. De radonconcentratie in een woning in de Ardennen gemeten met een continue radonmonitor gedurende 1 maand. 8
5.2. Sporendetector Een voorbeeld van een sporendetector is weergegeven in figuur 6. De detector bevindt zich op de bodem van een meetbeker die de vorm heeft van een paddestoel. De meetbeker is bovenaan afgesloten door een filter. Radon, als edelgas, trekt doorheen de filter en zendt alfastraling uit die een plastieken schijfje (de detector) beschadigt. De schade wordt in het laboratorium zichtbaar gemaakt door middel van een elektrochemische behandeling. Uit het aantal sporen op het schijfje (vandaar de naam sporendetector) volgt de gemiddelde radonconcentratie in het lokaal gedurende de meetperiode.
Figuur 6. Sporendetector voor lange termijn metingen van de radonconcentratie. De detector is een schijfje van het polymeer polycarbonaat (bv. Makrofol, Lexan). 6. HET LOT VAN EEN RADON ATOOM 6.1. Ontstaan en transport van radon in bodem en bouwmaterialen Vrijwel alle materialen op aarde bevatten een kleine hoeveelheid 226Ra afkomstig van het verval van 238U. Radium-226 is radioactief en vervalt naar 222Rn door het uitsturen van een αdeeltje met een energie van 4,8 MeV. Door het behoud van het impulsmoment krijgt het radon atoom een terugstootenergie van 0,1 MeV. De dracht die daarmee correspondeert is afhankelijk van de dichtheid van het omringende materiaal en is in water en in lucht respectievelijk 0,05 µm en 50 µm. In de minerale korrels zitten de radonatomen vast, zodat alleen de atomen die uit de korrels gestoten worden in aanmerking komen voor emanatie. Deze fractie, de emanerende fractie, neemt toe met afnemende diameter. Voor een bolvormige korrel met een diameter van 1 µm is de emanerende fractie 7% wanneer de radonatomen effectief gestopt worden in de poriën, bijvoorbeeld door de aanwezigheid van water. De emanerende fractie van cementgebonden materialen (beton, mortel) en gips is ongeveer 10%, van de bodem 10 à 30% en van baksteen slechts 1% door de eliminatie van de kleine poriën tijdens het bakproces. 9
Eenmaal in de poriën zijn er twee mechanismen voor het transport en de exhalatie van radon (dit is het ontsnappen van radon naar de atmosfeer): moleculaire diffusie en drukgeïnduceerd transport. • Door concentratieverschillen bewegen de radonatomen zich in de richting van de lage concentraties. Dit proces wordt beschreven door de diffusievergelijking, met als karakteristieke parameter de diffusielengte. Dit is de gemiddelde afstand die een radonatoom in een materiaal aflegt vooraleer te vervallen. De diffusielengte is ongeveer 0,01 m in zuivere klei, 0,15 m in beton, 0,30 m in baksteen, 1 m in gips en in droge zanderige grond, en ongeveer 2 m in lucht. • Een drukverschil over een materiaal doet een luchtstroom ontstaan die de radonatomen meevoert. Dit mechanisme is in de meeste gevallen de belangrijkste bron van radon in woningen. Een drukverschil van enkele pascal (enkele honderdduizendsten van een atmosfeer) is meestal voldoende om de exhalatie door diffusie te domineren. 6.2. Radon en vervalproducten in de binnenlucht Voortdurend exhaleert radon uit bodem en bouwmaterialen en komt terecht in de binnenlucht. Daar vervalt het naar 218Po of verdwijnt uit de woning door ventilatie. Bij normale ventilatie verdwijnt ongeveer 100 keer meer radon door verluchting dan door radioactief verval (zie figuur 7). Polonium is een metaal, dat in de lucht snel oxideert tot PoO2 en vervolgens met enkele watermoleculen een kleine cluster vormt. Deze clusters staan in de literatuur bekend onder de naam vrije vervalproducten. Het lot van de vrije vervalproducten wordt bepaald door een aantal competitieve processen: - radioactief verval naar het volgende vervalproduct; - verdwijning uit de kamerlucht door ventilatie; - aanhechting aan een oppervlak (bv. de muur, het meubilair); - aanhechting aan het atmosferisch aërosol. Deze laatste staan bekend onder de naam aangehechte vervalproducten. Ze ondergaan dezelfde processen als de vrije vervalproducten, zij het aan een trager tempo door hun veel grotere omvang. Bij α-verval kunnen ze door de terugstootenergie het aërosoldeeltje verlaten. De opsplitsing van de luchtactiviteit in een aangehechte en een vrije fractie is belangrijk omdat de vrije fractie, volgens de dosimetriemodellen van het ademhalingsstelsel, een veel grotere longdosis geeft dan de aangehechte fractie. De vrije fractie is in een kamer zonder aërosolbronnen (bv. een slaapkamer) meestal begrepen tussen 5 en 15%. In de woonkamer daalt de vrije fractie vaak onder de 5% als gevolg van roken, koken, spelende kinderen, enz. Hoe hoger de vrije fractie, hoe sneller de vervalproducten door depositie uit de lucht verdwijnen en dus hoe lager de evenwichtsfactor of de potentiële alfa energie-concentratie (PAEC). Een lage evenwichtsfactor hangt dus meestal samen met een groter aandeel aan (gevaarlijker) vrije vervalproducten, waardoor de radonconcentratie in woningen en burelen een vrij goede maat is voor de dosisbelasting, meestal zelfs een betere maat dan de PAEC (Vanmarcke 1987 en 1989).
10
Figuur 7. Schematische voorstelling van de processen die het gedrag van de vervalproducten van radon in de binnenlucht beïnvloeden.
7. BRONNEN VAN RADON IN HET WOONMILIEU De belangrijkste bronnen van radon in de binnenlucht zijn de bouwmaterialen, de bodem onder de woning, de buitenlucht en de watervoorziening. 7.1. Bouwmaterialen De bijdrage van bouwmaterialen tot de radonconcentratie in een woning hangt af van de hoeveelheid radon die exhaleert uit de bouwmaterialen en de verluchting van de woning. Hout bevat heel weinig radium, zodat in houten woningen alleen de vloer, de haard, enz. radon exhaleren. De bijdrage van bouwmaterialen in houten woningen bedraagt minder dan 5 Bq/m³. Hout is het voornaamste bouwmateriaal in Noord Amerika en in sommige streken van Scandinavië. In de rest van Europa zijn de woningen grotendeels gemaakt van baksteen, mortel,
11
beton en gips. Het radonexhalatietempo van cementgebonden materialen (beton, mortel, enz.) is van de orde 10-5 Bq kg-1 s-1. Uit baksteen komt minder radon vanwege de lage emanerende fractie. De radonexhalatie van fosfaatgips, een afvalproduct van de fosfaatverwerkende nijverheid, is dan weer een stuk hoger door de veel hogere radiumconcentratie van het gips. Om de bijdrage van bouwmaterialen te beoordelen maken we volgende onderstellingen: - afmetingen kamer: 5 x 4 x 3 (volume: 60 m³; oppervlakte: 94 m²); - ventilatietempo: 0,7 h-1; - dikte wanden, vloer, plafond: 0,10 m; - bestaande uit beton met dichtheid: 2400 kg/m³; - exhalatietempo 2 10-5 Bq kg-1 s-1 (of omgerekend 0,072 Bq kg-1 h-1). Wanneer de helft van het radon dat uit het beton exhaleert in de kamer terechtkomt dan is de bijdrage van het beton tot de radonconcentratie in de kamer ongeveer 20 Bq/m³ ((0,10/2)x2400x94x0,072/(60x0,7)). Bij een lager ventilatietempo of bij een hoger exhalatietempo, zoals voor fosfaatgips, is de bijdrage hoger. Het is evenwel moeilijk om de waarde van 100 Bq/m³ te overschrijden met Belgische bouwmaterialen. Toch zijn er in België woningen met een gemiddelde radonconcentratie in de woonkamer van meer dan 1000 Bq/m³ (zie figuur 5), hetgeen wijst op een andere oorzaak. In het volgende punt tonen we aan dat de bodem een dergelijke bijdrage kan leveren. 7.2. Bodem Onderstel een bodem met volgende normale eigenschappen: - dichtheid: 1600 kg/m³; - porositeit: 40%; - emanerende fractie: 20%; - 226Ra-activiteit: 40 Bq/kg (wereldgemiddelde, UNSCEAR 1993). De radon evenwichtsconcentratie in de poriën van de bodem is gelijk aan 32 000 Bq/m³ (1600x40x0,2/0,4). De exhalatie van radon naar de atmosfeer en de insijpeling van bodemlucht in de woning maakt dat de radonconcentratie onder de woning lager is, stel 10 000 Bq/m³. Wanneer 0,3% van de binnenkomende lucht uit de bodem afkomstig is, dan is de bijdrage van de bodem tot de radonconcentratie in de woning 30 Bq/m³ (10 000 x 0,003). Het is evenwel eenvoudig om een veel hogere waarde te bekomen. In sommige woningen is de bijdrage van de bodemlucht tot de ventilatie tien keer zo hoog en is de radonconcentratie onder de woning veel hoger dan 10 000 Bq/m³. De grote verschillen in radonconcentratie tussen naburige woningen die men in streken met hoge radonconcentraties aantreft vinden hun oorsprong in verschillen in infiltratie van radon uit de bodem. Drukgeïnduceerde stroming door voegen, barsten en andere openingen tussen de bodem en de woning vormt het belangrijkste transportmechanisme (zie figuur 8).
12
Figuur 8. Schematische voorstelling van de wijze waarop radon een woning kan binnenkomen. Er zijn drie voorwaarden aan een grote infiltratie van radon uit de bodem. 1. Er moeten open verbindingen bestaan tussen de bodem en de woning. In figuur 8 zijn een aantal mogelijke infiltratiewegen aanschouwelijk voorgesteld. 2. Er moet een drukverschil bestaan tussen de bodem en de woning. Drukverschillen zijn meestal aanwezig door meteorologische omstandigheden (wind, temperatuursverschil (stijging van warme lucht door het verwarmen van de woning)), door het gebruik van afzuigsystemen (vb. dampkap), enz. 3. Er moet radon in de bodem aanwezig zijn. De radiumconcentratie en de permeabiliteit van de bodem bepalen de bronsterkte. Het is steeds mogelijk de hoeveelheid radon in de lucht van een woning te verminderen. De interventies zijn erop gericht de insijpeling van radon uit de bodem tegen te gaan en de radon uit de woning te verwijderen door verluchting. Eenvoudige maatregelen zijn bijvoorbeeld het dichten van de infiltratiewegen tussen de grond en de woning en het verluchten van de kelder of kruipkelder. Een drastischer maatregel bestaat uit het omkeren van het drukverschil tussen de ondergrond en de woning. Dit doet men meestal door een mechanische extractie uit te voeren onder de vloerplaat. Op de plaats waar men de lucht met een ventilator afzuigt, creëert men onderdruk die zich onder de vloerplaat verspreidt en de infiltratie van radon verhindert. Gedetailleerde technische informatie over tegenmaatregelen is te vinden in de voorlichtingsbrochure van het Wetenschappelijk en Technisch Centrum voor het Bouwbedrijf (WTCB, 1999). 13
7.3. Buitenlucht De radonconcentratie in de buitenlucht hangt af van de lokale exhalatie van de bodem en van de weersgesteldheid. UNSCEAR 2000 schat de wereldgemiddelde buitenluchtconcentraties boven land op 10 Bq/m³. Nederland met zijn overheersende zeewind heeft een gemiddelde concentratie van slechts 4 Bq/m³ (Put, 1985). Metingen in thermometerhut op verschillende plaatsen in België geven een gemiddelde waarde van 10 Bq/m³ (Poffijn, 2001). 7.4. Watervoorziening In een verzadigde bodem komt het geëmaneerde radon terecht in het grondwater. Op plaatsen met hoge radiumconcentraties worden vaak ook hoge radonconcentraties in grondwater gemeten. Concentraties in putwater hoger dan 106 Bq/m³ (of omgerekend 1000 Bq/l) komen hier en daar voor. De transferfactor van water naar lucht is voor huishoudelijk gebruik ongeveer 10-4 (Nero, 1985). Dit levert, voor de hoogste waarden, een bijdrage tot de luchtconcentratie van meer dan 100 Bq/m³. Gelukkig is het gehalte aan radon in de meeste waterputten heel wat lager en wordt het merendeel van de huizen voorzien van oppervlaktewater met een verwaarloosbaar gehalte aan radon, zodat de typische bijdrage van huishoudelijk water tot de radon luchtconcentratie enkele Bq/m³ is of lager. 8. RADONCONCENTRATIES IN WONINGEN Het eerste radononderzoek in België had plaats in de jaren tachtig. Een honderdtal sporendetectoren werden voor een periode van 1 jaar verspreid op basis van de bevolkingsdichtheid. De gemiddelde radonconcentratie van 53 Bq/m³ (Vanmarcke, 1987) werd enkele jaren later met een grootschalige meetcampagne min of meer bevestigd (48 Bq/m³) (Poffijn, 1991). Net als de resultaten van soortgelijke onderzoeken in het buitenland kunnen de gemeten radonconcentraties goed beschreven worden door een log-normale verdeling. De gemiddelde radonconcentratie in België wordt geschat op 48 Bq/m³, met een mediaan van 38 Bq/m³ en een geometrische standaard afwijking van 2,0. De belangrijkste bron van radon is de bodem onder de woning (23 Bq/m³), gevolgd door de bouwmaterialen (15 Bq/m³) en de buitenlucht (10 Bq/m³). De Belgische resultaten worden in tabel 1 vergeleken met de resultaten van soortgelijke buitenlandse studies. Hieruit blijkt dat de radonconcentraties in België van dezelfde orde zijn als deze die gevonden worden in andere westerse landen. Zo zijn de radonconcentraties in Japan, Nederland en het Verenigd Koninkrijk lager dan bij ons. In de Verenigde Staten, Duitsland en Denemarken zijn ze vergelijkbaar en in Zweden en Finland zijn de gerapporteerde waarden een stuk hoger. De verschillen zijn te wijten aan sociale, bouwfysische, geologische en klimatologische factoren.
14
Tabel 1. Gemiddelde radonconcentratie in woningen in een aantal westerse landen (UNSCEAR, 2000). Land
België Wereldgemiddelde Japan Verenigd Koninkrijk Nederland Canada Verenigde Staten Duitsland Denemarken Frankrijk Zwitserland Noorwegen Zweden Finland
Gemiddelde radonconcentratie Bq/m³ 48
Mediaan
Maximale waarde
Bq/m³ 38
Bq/m³ 12 000
40
30
16 20 23 34 46 50 53 62 70 73 108 120
13 18 14 25 40 29 41 50 40 56 84
310 10 000 380 1 720 > 10 000 600 4 690 10 000 50 000 85 000 20 000
Onderzoeken tonen aan dat de radonconcentraties in het zuiden van België hoger zijn dan in Vlaanderen, Brussel en het noorden van Wallonië (figuur 9). Oorzaken zijn de hogere 226Raactiviteit van de verweerde rotsachtige bodem in het zuiden van het land (Deworm, 1988) en de hogere grondwaterstand in Vlaanderen. Log-normale verdelingen zijn sterk asymmetrisch, zodat de radonconcentratie in het merendeel van de woningen lager is dan de gemiddelde waarde en in enkele woningen een veelvoud is van de gemiddelde waarde. Op basis van onze huidige kennis zijn er in België ongeveer 100 000 woningen met meer dan 150 Bq/m³, 10 000 woningen met meer dan 400 Bq/m³ en een 1000-tal woningen met 1000 Bq/m³ of meer. De rotsachtige bodems die voor deze hoge radonconcentraties kunnen zorgen, treft men vooral aan in de Ardennen, de Condroz en het gebied tussen Samber en Maas (figuur 9). 9. GEEN OVEREENSTEMMING OVER DE DOSISCONVERSIECOËFFICIËNT VOOR RADON De Europese richtlijn basisnormen (1996) en het nieuwe Belgische reglement (ARBIS, 2001) nemen de ICRP 65 dosisconversiecoëfficiënten over (ICRP, 1993), uitgedrukt als potentiële alfa energie-concentratie (PAEC): • in het woonmilieu: 1,1 Sv per Jh/m³; • op het werk: 1,4 Sv per Jh/m³. Omgerekend als evenwichts-equivalente radon concentratie (EEC): • in het woonmilieu: 6,1 (nSv/h)/(Bq/m³); • op het werk: 7,8 (nSv/h)/(Bq/m³).
15
Figuur 9. Risicogemeenten in België. Kans op een radonconcentratie binnenshuis boven 400 Bq/m³ (Test Gezondheid 40, 2000). Na vermenigvuldiging met de referentiewaarde voor de evenwichtsfactor van 0,4 bekomen we dosisconversiecoëfficiënten in functie van de radonblootstelling: • in het woonmilieu: 2,4 (nSv/h)/(Bq/m³); • op het werk: 3,1 (nSv/h)/(Bq/m³). De ICRP 65 dosisconversiecoëfficiënten zijn afgeleid van het verouderde BEIR IV rapport uit 1988 dat ondertussen vervangen werd door het BEIR VI rapport (1998) met een hogere inschatting van het longkankerrisico. Ook de berekening van de longdosis met het ICRP longmodel (ICRP, 1994) resulteert in een hogere waarde voor de dosisconversiecoëfficiënt. Het UNSCEAR comité besliste daarom om in het rapport van 2000 de dosiscoëfficiënt van 1993 te behouden. • in het woonmilieu: 3,6 (nSv/h)/(Bq/m³) ( = 9 EEC x 0,4 evenwichtsfactor).
16
10. BEREKENING VAN DE RADON EN THORON BLOOTSTELLING IN BELGIË 10.1. Radon We berekenen de radonblootstelling in België met de methodes uit UNSCEAR 2000. Voor de representieve radonconcentraties, evenwichtsfactoren, verblijftijden (7000 uur binnenshuis en 1760 uur buitenshuis) en de dosiscoëfficiënt uitgedrukt als EEC vinden we: • Binnenshuis: 48 x 0,4 x 9 x 7000 x 10-6 = 1,2 mSv/jaar • Buitenshuis: 10 x 0,6 x 9 x 1760 x 10-6 = 0,1 mSv/jaar Totaal = 1,3 mSv/jaar Voor de volledigheid tellen we hierbij de bijdrage van een minder belangrijke blootstellingsweg: het oplossen van radon gas in bloed met verdeling over het lichaam. De dosisschatting voor deze blootstellingsweg is 0,06 mSv/jaar. Afgerond komt de radonblootstelling in België op 1,35 mSv/jaar (zie figuur 1). Passen we de lagere dosiscoëfficiënt van ICRP 65 toe, dan komen we uit op 0,95 mSv per jaar. Het ICRP 66 longmodel leidt dan weer tot een dosis van meer dan 2 mSv per jaar. Het is duidelijk dat er momenteel in de wetenschappelijke wereld geen consensus bestaat over de waarde van de dosisconversiecoëfficiënt. Er zijn in België een 1000-tal woningen met een radonconcentratie van meer dan 1000 Bq/m³. Dit komt neer op een effectieve dosis van meer dan 25 mSv per jaar, wat hoger is dan de limiet voor beroepshalve blootgestelde personen van de Europese richtlijn basisnormen (1996). 10.2. Thoron UNSCEAR 2000 schat de gemiddelde thoronconcentratie buitenshuis op 10 Bq/m³ en ongeveer dezelfde waarde binnenshuis. Door de korte halveringstijd is de thoronconcentratie sterk afhankelijk van de afstand tot de bron zodat het niet mogelijk is om de concentratie te gebruiken voor het berekenen van de dosis. De thoronblootstelling op basis van de UNSCEAR veronderstellingen komt uit op (evenwichts-equivalente thoronconcentratie binnenshuis van 0,3 Bq/m³ en buitenshuis van 0,1 Bq/m³ en een dosisconversiecoëfficiënt van 40 (nSv/h)/(Bq/m³)): • Binnenshuis: 0,3 x 40 x 7000 x 10-6 = 0,084 mSv/jaar • Buitenshuis: 0,1 x 40 x 1760 x 10-6 = 0,007 mSv/jaar Totaal (afgerond) = 0,1 mSv/jaar (inclusief de kleine bijdrage van thoron gas opgelost in bloed) De Europese richtlijn basisnormen (1996) en het nieuwe Belgische reglement (ARBIS, 2001) drukken de dosisconversiecoëfficiënt uit als potentiële alfa energie-concentratie (PAEC): • op het werk: 0,5 Sv per Jh/m³. Dit komt in evenwichts-equivalente thoron concentratie (EEC) neer op 38 (nSv/h)/(Bq/m³). Afgerond vinden we dus de dosiscoëfficiënt van UNSCEAR 2000 terug: 40 (nSv/h)/(Bq/m³).
17
11. NORMEN 11.1. Radon in woningen Vele nationale en internationale autoriteiten bevelen de bevolking aan de radonconcentraties te beperken. De voorgestelde waarden variëren van 150 Bq/m³ tot 600 Bq/m³ voor bestaande woningen en zijn soms strenger voor nieuwe woningen (zie tabel 2). De betekenis van de referentiewaarden is niet overal gelijk, gaande van niet te overschrijden grenswaarden tot een waarde boven dewelke wordt aanbevolen maatregelen te overwegen. Tabel 2. Aanbevelingen tot het beperken van de radonconcentratie in bestaande en nieuwe woningen. Autoriteit ICRP (Commissie Stralingsbescherming) EU (Europese Unie) WHO (Wereld Gezondheidsorganisatie) Verenigde Staten Luxemburg Zweden Verenigd Koninkrijk Ierland Finland Oostenrijk Denemarken
Bestaande woningen Bq/m³ 200-600 400 200 150 150 200 200 200 400 400 400
Nieuwe woningen Bq/m³ 200-600 200 200 150 150 200 200 200 200 200 200
De richtlijn basisnormen van 1996 is niet van toepassing op radon in woningen, maar er bestaat een Europese aanbeveling van 1990, waarin de Europese Commissie vraagt om de radonconcentratie in bestaande woningen te beperken tot 400 Bq/m³ en in nieuwe woningen tot 200 Bq/m³. De aanbeveling richt zich tot alle lidstaten, maar deze kunnen op grond van nationale of regionale overwegingen lagere waarden invoeren. 11.2. Radon op het werk De blootstelling aan radon op het werk valt onder titel VII van de richtlijn basisnormen (1996). In een begeleidend document stelt de Europese Commissie voor om het referentieniveau voor correctieve maatregelen te leggen tussen 500 en 1000 Bq/m³ (1997). Volgens de nieuwe Belgische reglementering (ARBIS, 2001) is men verplicht om een aantal radonmetingen uit te voeren in volgende gebouwen: ondergrondse arbeidsplaatsen, waterbehandelingsinstallaties, onderwijsinstellingen, kinderdagverblijven, verzorgingsinstellingen, openbare gebouwen en elk arbeidslokaal dat zich bevindt in een door het Federaal Agentschap voor Nucleaire Controle (FANC) gedefinieerde risicozone. De regelgeving geldt vanaf 3 mSv/jaar of een jaarlijkse blootstelling aan radon van 800 kBq.h/m³ (of 400 Bq/m³ voor een werkjaar van 2000 uur). 18
11.3. Radon in drinkwater De Europese Unie heeft in 2001 een aanbeveling gepubliceerd voor de bescherming van de bevolking tegen blootstelling aan radon in drinkwater. Voor drinkwatermaatschappijen ligt het referentieniveau voor correctieve maatregelen op 100 Bq/l. Het referentieniveau voor particuliere drinkwaterputten is 10 keer hoger: 1000 Bq/l. REFERENTIES Agricola G. De Re Metallica. Libri VI, Basle 1556, English translation by H.C. and L.H. Hoover, Dover Publications, New York, 1950. ARBIS. Koninklijk Besluit van 20 juli 2001 houdende algemeen reglement op de bescherming van de bevolking, van de werknemers en het leefmilieu tegen het gevaar van de ioniserende stralingen. Belgisch Staatsblad van 30 augustus 2001. BEIR IV. Health risks of radon and other internally deposited alpha-emitters. US National Research Council Report, National Academy Press, Washington DC, 1988. BEIR VI. Health effects of exposure to radon. US National Research Council Report, National Academy Press, Washington DC, 1998. Darby S., Hill D. et al. Radon in homes and risk of lung cancer: collaborative analysis of individual data from 13 European case-control studies. British Medical journal, published 21 December 2004. Deworm J.P., Slegers W., Gillard J., Flemal J.M., Culot J.P. Survey of the natural radiation of Belgian territory as determined by different methods. Rad. Prot. Dos. 24:347, 1988. Europese Unie. Aanbeveling 90/143/EURATOM van de Commissie van 21 februari 1990 inzake de bescherming van de bevolking tegen blootstelling aan radon binnenshuis. Publicatieblad van de Europese Gemeenschappen van 27 maart 1990, L 80/26; 1990. Europese Unie. Richtlijn 96/29/EURATOM van de Raad van 13 mei 1996 tot vaststelling van de basisnormen voor de bescherming van de gezondheid der bevolking en der werkers tegen de aan ioniserende stralen verbonden gevaren. Publicatieblad van de Europese Gemeenschappen van 29 juni 1996, L 159/1; 1996. Europese Unie. Stralingsbescherming nr. 88. Aanbevelingen voor de toepassing van titel VII van de richtlijn betreffende een significante toename van de blootstelling als gevolg van natuurlijke stralingsbronnen, Luxemburg; 1997. Europese Unie. Aanbeveling 2001/928/EURATOM van de Commissie van 20 december 2001 betreffende de bescherming van de bevolking tegen blootstelling aan radon in drinkwater. Publicatieblad van de Europese Gemeenschappen van 28 december 2001, L 344/85; 2001. Gezondheidsraad Nederland. Radon: Toetsing rapport 'BEIR VI'. Den Haag, Publicatie n° 2000/05, ISBN: 90-5549-306-6, 2000. Hearting F.H., Hesse W. Der Lungenkrebs, die Bergkrankheit in den Schneeberger Gruben. V. gericht. Med. öff. Gesund Wes. 30, pp. 296-309 und 31, pp. 102-132, pp. 313-337, 1879.
19
ICRP (International Commission on Radiological Protection). Protection against radon-222 at home and at work. ICRP Publication 65. Ann. ICRP 23. Oxford, UK: Pergamon Press; 1993. ICRP (International Commission on Radiological Protection). Human respiratory tract model for radiological protection. ICRP Publication 66. Ann. ICRP 24. Oxford, UK: Pergamon Press; 1994. Lubin J.H. Studies of radon and lung cancer in North America and China. Rad. Prot. Dos. 104:315, 2003. Nero A.V., Sextro R.G., Doyle S.M., Moed B.A., Nazaroff W.W., Revzan K.L., Schwehr M.B. Characterizing the sources, range and environmental influences of 222Rn and its decay products. Science Tot. Env. 45:233, 1985. Paracelsus. Von der Bergsucht und anderen Bergkrankheiten. 1567, s. Schriften aus dem Gesamtgebiet der Gewerbehygiene, Neue Folge, Heft 12, J. Springer, Berlin, 1925. Poffijn A., Charlet J.M., Cottens E., S. Hallez S., Vanmarcke H., Wouters P. Radon in Belgium: the current situation and plans for the future. in Proceedings 1991 International Symposium on Radon and Radon Reduction Technology, Philadelphia, VI-7, 1991. Poffijn A. Persoonlijke communicatie naar aanleiding van een UNSCEAR vragenlijst over natuurlijke blootstelling aan ioniserende straling in België, 2001. Put L.W., Veldhuizen A., de Meijer R.J. Radon concentraties in Nederland. Report of Sawora, KVI-11li, 1985. UNSCEAR. Sources and effects of ionizing radiation. Rapport aan de Algemene Vergadering, Verenigde Naties, 1993. UNSCEAR. Sources and effects of ionizing radiation. Rapport aan de Algemene Vergadering, Verenigde Naties, 2000. Vanmarcke H. De bijdrage van het woonmilieu tot de blootstelling aan straling afkomstig van nucliden uit de natuurlijke 238U reeks. Doctoraatsverhandeling, RUG, 1987. Vanmarcke H., Berkvens P., Poffijn A., Radon versus Rn daughters. Health Phys. 56:229, 1989. WTCB. Voorkomen en bestrijden van radon in woningen. Technische voorlichting 211, 1999.
20
