ANALISIS PENGARUH HEATING RATE TERHADAP TINGKAT KRISTAL DAN UKURAN BUTIR LAPISAN TIPIS BZT YANG DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL GEL NOVI WIDYAWATI

perpustakaan.uns.ac.id

digilib.uns.ac.id

ANALISIS PENGARUH HEATING RATE TERHADAP TINGKAT KRISTAL DAN UKURAN BUTIR LAPISAN TIPIS BZT YANG DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL GEL

Disusun oleh:

NOVI WIDYAWATI M 0207049

SKRIPSI Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS SEBELAS MARET SURAKARTA Januari, 2012

commit to user

i


digilib.uns.ac.id

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa isi intelektual skripsi saya yang berjudul ”ANALISIS PENGARUH HEATING RATE TERHADAP TINGKAT KRISTAL

DAN

UKURAN

BUTIR

LAPISAN

TIPIS

BZT

YANG

DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL GEL” adalah hasil kerja saya atas arahan pembimbing dan sepengetahuan saya hingga saat ini, isi skripsi tidak berisi materi yang telah dipublikasikan atau ditulis oleh orang lain atau materi yang telah diajukan untuk mendapatkan gelar kesarjanaan di Universitas Sebelas Maret atau di Perguruan Tinggi lainnya, jika ada maka telah dituliskan di daftar pustaka skripsi ini dan segala bentuk bantuan dari semua pihak telah ditulis di bagian ucapan terimakasih. Isi skripsi ini boleh dirujuk atau difotokopi secara bebas tanpa harus memberitahu penulis.

Surakarta, 3 Januari 2012

Novi Widyawati

commit to user

iii


digilib.uns.ac.id

KATA PENGANTAR

Puji syukur ke hadirat Allah SWT yang telah memberikan limpahan nikmat serta rahmatnya, Sholawat serta salam semoga selalu tercurah kepada junjungan nabi agung Muhammad SAW yang telah memberikan suri tauladan kepada umatnya. Skripsi yang penulis susun sebagai bagian dari syarat untuk mendapatkan gelar sarjana sains ini penulis beri judul ” ANALISIS PENGARUH HEATING RATE TERHADAP TINGKAT KRISTAL DAN UKURAN BUTIR LAPISAN TIPIS BZT YANG DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL GEL”. Skripsi ini dapat terselesaikan atas bantuan beberapa pihak yang telah membantu penulis menyelesaikan skripsi ini. Atas bantuannya selama proses pengerjaan skripsi ini, ucapan terima kasih secara khusus penulis sampaikan kepada: 1. Bapak Ahmad Marzuki, S.Si, Ph.D selaku Pembimbing Akademik yang memberikan saran dan nasehat selama masa studi penulis. 2. Ibu Dr. Yofentina Iriani, S.Si., M.Si selaku Pembimbing I yang telah memberikan bagian proyek penelitian dari Hibah Intensif Kementrian Riset dan Teknologi (Ristek) 2011 sebagai skripsi. 3. Ibu Viska Inda Variani, S.Si., M.Si selaku Pembimbing II yang memberikan masukan dalam penyelesaian skripsi. 4. Semua pihak yang telah membantu dalam penyelesaian skripsi ini. Penulis menyadari akan banyaknya kekurangan dalam penulisan skripsi ini. Namun demikian, penulis berharap semoga karya kecil ini bermanfaat. Surakarta, 3 Januari 2012

Penulis

commit to user vii


digilib.uns.ac.id

DAFTAR ISI Halaman HALAMAN JUDUL .............................................................................. HALAMAN PENGESAHAN ................................................................ HALAMAN PERNYATAAN .. ............................................................. MOTTO DAN PERSEMBAHAN........................................................ ..

i ii iii iv

HALAMAN ABSTRAK ........................................................................ HALAMAN ABSTRACT ..................................................................... KATA PENGANTAR ........................................................................... UCAPAN TERIMA KASIH ................................................................... DAFTAR ISI .......................................................................................... DAFTAR TABEL ................................................................................... DAFTAR GAMBAR .............................................................................. DAFTAR SIMBOL ................................................................................ DAFTAR LAMPIRAN ........................................................................... BAB I PENDAHULUAN .................................................................... 1.1. Latar Belakang Masalah ................................................... 1.2. Perumusan Masalah ...................................................... 1.3. Batasan Masalah............................................................... 1.4. Tujuan Penelitian ............................................................. 1.5. Manfaat Penelitian ........................................................... BAB II TINJAUAN PUSTAKA........................................................... 2.1. Material Ferroelektrik ....................................................... 2.2. Struktur Perovskit..............................................................

v vi vii viii x xii xiii xv xvi 1 1 4 4 5 5 6 6 8

2.3. Barium Titanat (BaTiO3) ..................................................

9

2.4. Barium Zirkonium Titanat (BZT) .....................................

10

2.5. Metode Chemical Solution Deposition (CSD)…………..

11

2.6. Karakterisasi ......................................................................

14

2.6.1. X-Ray Diffraction (XRD) ......................................

14

2.6.2. Scanning Electron Microscopy (SEM) .................

16

BAB III METODOLOGI PENELITIAN .............................................. 3.1. Tempat dan Waktu Penelitian .......................................... 3.2. Alat dan Bahan ................................................................. commit to user 3.2.1. Alat yang Digunakan............................................

18 18

x

18 18


digilib.uns.ac.id

3.2.2. Bahan yang Digunakan ........................................ 3.3. Metode Penelitian ............................................................. 3.3.1. Persiapan Substrat ................................................... 3.3.2. Pembuatan Larutan .................................................. 3.3.3. Proses Spin Coating ................................................. 3.3.4. Proses Hidrolisis .....................................................

18 19 20 21 22 23

3.3.5. Proses Annealing ...................................................... 3.3.6. Karakterisasi............................................................. 3.3.6.1. X-Ray Diffraction (XRD)…………………….. 3.3.6.2. Scanning Electron Microscopy (SEM)………. 3.4. Teknik Analisa Data.......................................................... BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN ...............................................

23 24 24 25 25 27

4.1. Karakterisasi EDX (Energy Dispersive X-ray) ................ 4.2. Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD) ........................... 4.2.1.Variasi Heating Rate untuk 3 Lapis ....................... 4.2.2.Variasi Heating Rate untuk 5 Lapis ....................... 4.3. Karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM) ....... 4.3.1. Morfologi dan Ukuran Butir Lapisan Tipis ..........

28 28 29 31 32 32

4.3.1.1. Variasi Heating Rate untuk 3 lapis………… . 4.3.1.2. Variasi Heating Rate untuk 5 lapis………… . 4.3.2. Ketebalan Lapisan Tipis ...................................... 4.3.2.1. Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 10C/menit ................................. 4.3.2.2. Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 30C/menit................ ................. 4.3.2.3. Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 50C/menit................................. BAB V PENUTUP ................................................................................ 5.1. Kesimpulan ....................................................................... 5.2. Saran ................................................................................. DAFTAR PUSTAKA ............................................................................ LAMPIRAN-LAMPIRAN......................................................................

32 34 35

commit to user xi

35 37 38 40 40 40 41 44


digilib.uns.ac.id

Analisis Pengaruh Heating Rate Terhadap Tingkat Kristal dan Ukuran Butir Lapisan Tipis BZT yang Ditumbuhkan dengan Metode Sol Gel

Novi Widyawati Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Sebelas Maret ABSTRAK Metode Chemical Solution Deposition atau Sol Gel merupakan salah satu metode penumbuhan lapisan tipis. Lapisan tipis BaZr0,2Ti0,8O3 telah berhasil ditumbuhkan menggunakan metode sol gel di atas substrat Pt/Si yang disiapkan dengan spin coater. Lapisan tipis BaZr0,2Ti0,8O3 dibuat menggunakan variasi heating rate 10C/menit, 30C/menit dan 50C/menit dengan suhu annealing 8000C untuk variasi jumlah lapis yaitu 3 dan 5 lapis. Sampel lapisan tipis BaZr0,2Ti0,8O3 dikarakterisasi menggunakan XRD dan SEM. Hasil karakterisasi menggunakan XRD menunjukkan semakin bertambahnya heating rate menunjukkan bertambahnya intensitas yang semakin tinggi tingkat kekristalannya sedangkan karakterisasi menggunakan SEM menunjukkan heating rate semakin kecil atau laju pemanasan makin kecil maka ukuran butir semakin besar dan ketebalan pada lapisan tipis Barium Zirkonium Titanat (BaZr0,2Ti0,8O3) makin besar. Kata Kunci : Barium Zirkonium Titanat, heating rate, sol gel, spin coating

commit to user v


digilib.uns.ac.id

Analysis Of Influnce Of Heating Rate On Crystal Size And Grain Size Of Thin Film BZT Grown By Sol Gel Method

Novi Widyawati Department of Physics. Faculty of Mathematic and Natural Sciences Sebelas Maret University

ABSTRACT A thin layer BaZr0,2Ti0,8O3 has been grown successfully by sol gel method on the Pt/Si substrate which was prepared by spin coater. A thin layer BaZr0, 0 0 0 2Ti0,8O3 was made with heating rate variations 1 C/menit, 3 C/menit, 5 C/menit 0 and annealing temperature 800 C which were applied for fabrication process of two variation samples, 3 and 5 layers. And then thin film samples BaZr0,2Ti0,8O3 were characterized by XRD and SEM. XRD characterization results show that the heating rate increasing cause the increasing of X-ray intensity. It mean the crystallity increase. SEM characterization result show that the heating rate decreasing cause the grain size increasing and the increasing of thin film layer number cause the thin film thickness increasing. Keywords: Barium Zirkonium Titanat, heating rate, sol gel method, spin coating

commit to user vi


digilib.uns.ac.id

BAB I PENDAHULUAN

1.1. Latar Belakang Perkembangan penelitian tentang lapisan tipis banyak dikembangkan dalam bidang elektronika. Lapisan tipis adalah suatu lapisan yang mempunyai ketebalan dalam orde angstrom hingga mikrometer. Lapisan tipis ferroelektrik adalah salah satu kandidat yang dapat diaplikasikan di bidang elektronika. Ferroelektrik merupakan material elektronik khususnya material dielektrik yang terpolarisasi spontan dan memiliki kemampuan untuk mengubah arah

listrik internalnya. Polarisasi yang

terjadi merupakan hasil dari penerapan medan yang mengakibatkan adanya ketidaksimetrisan struktur kristal pada suatu material ferroelektrik (Azizahwati, 2002). Penelitian tentang material ferroelektrik sangat menarik perhatian peneliti karena sangat menjanjikan untuk divais generasi baru didasarkan pada sifat histeresis dan tetapan dielektrik yang tinggi. Penggunaan dalam bentuk lapisan tipis sangat luas, karena sifat material ferrolektrik dapat difabrikasikan sesuai kebutuhan serta mudah diintegrasikan dalam bentuk divais. Aplikasi-aplikasi lapisan tipis material ferroelektrik menggunakan sifat dielektrik, piroelektrik, dan elektrooptik yang khas dari bahan ferroelektrik. Penerapan material ferroelektrik berdasarkan sifat histeresis dan tetapan dielektrik yang tinggi dapat diterapkan pada sel memori Dynamic Random Access Memory (DRAM), sifat sifat piezoelektrik dapat digunakan sebagai mikroaktuator dan sensor, sifat polaryzability dapat diterapkan sebagai Non Volatile Ferroelectric Random Acsess Memory (NVFRAM), sifat piroelektrik dapat diterapkan pada sensor infra merah dan sifat elektrooptik dapat diterapkan pada switch termal infra merah (Azizahwati, 2002). Barium titanat (BaTiO3) adalah salah satu material ferroelektrik yang mempunyai struktur perovskit ABO3 yang banyak digunakan untuk penyimpanan muatan karena mempunyai tetapan dielektrik yang tinggi (Gao, et.al., 2007). Barium commit to user 1


digilib.uns.ac.id 2

titanat (BaTiO3) mempunyai struktur kristal yang sangat sederhana dibandingkan bahan ferroelektrik lainnya dan bahan ini sangat praktis karena sifat kimia dan mekaniknya sangat sangat stabil (Yunasfi, 2002). Material PZT atau Lead Zirkonium Titanat memiliki struktur perovskit ABO3. Posisi A diisi oleh kation Pb2- yang menempati salah satu sudut dari kubus, posisi B diisi oleh Zr4+sedangkan oksigen mengisi pusat muka dari kubus. Posisi Ti4+ dan Zr4+ dapat dipertukarkan (Azizahwati, 2002). Material PZT ini memegang peranan penting dalam perkembangan di industri elektronik sebagai multi layer ceramic capacitor (MLCCs). Material yang banyak dipakai untuk aplikasi MLCCs adalah

lead

zirconate titanate (PZT) (Brinker dan Scherer, 1990). Penelitian PZT sudah banyak ditinggalkan peneliti karena mengandung timah hitam atau Pb (Plumbum) yang mekanisme masuknya timah hitam atau Pb melalui sistem pernapasan ataupun langsung melalui permukaan kulit dan keberadaan timbal di dalam PZT mengakibatkan material ini kurang ramah lingkungan (Bambang, dkk., 2009). Barium Stronsium Titanat (BST) merupakan material ferroelektrik yang juga mempunyai struktur perovskit

ABO3. Barium Stronsium Titanat (BST) banyak

digunakan sebagai FRAM (Ferroelectric Random Access Memory) karena memiliki konstanta dielektrik yang tinggi dan kapasitas penyimpanan muatan yang tinggi (high charge storage capacity) (Seo dan Park, 2004). Barium Stronsium Titanat (BST) memiliki potensi untuk menggantikan lapisan tipis SiO2 pada sirkuit metal oxide semikonduktor (MOS). Namun dari penelitian yang telah dilakukan sampai saat ini, lapisan tipis BST biasanya memiliki konstanta dilektrik yang jauh lebih rendah dibandingkan dengan bentuk bulknya (Aep, 2008). Barium Zirkonium Titanat (BZT) berpotensi menjadi alternatif pengganti untuk Barium Stronsium Titanat (BST) dalam fabrikasi kapasitor keramik karena Zr4+ secara kimiawi lebih stabil dari Ti4+. Penggantian ion Zr4+ lebih stabil dibandingkan Ti4+ karena ion Zr4+ mempunyai ukuran ion lebih besar yaitu 0,087 nm dibandingkan ion Ti4+ yang hanya sekitar 0,086 nm (Zhai, et.al., 2004). Penambahan Zr dapat commit to user


digilib.uns.ac.id 3

diketahui fase transisi ferroelektrik pada temperatur Curie (TC) untuk bentuk bulknya (Tang, et.al., 2006). Perkembangan teknologi dalam

penumbuhan lapisan tipis antara lain

Sputtering, Chemical Vapor Deposotion atau CVD (Auciello, et.al., 1998), Pulse Laser Ablation Deposotion atau PLAD (Zhu, et.al., 2005), Metal Organic Chemical Vapor Deposition atau MOCVD (Gao, et.al., 2000), dan Chemical Solution Deposition atau CSD (Chen, et.al., 2010). Metode-metode penumbuhan lapisan tipis diatas mempunyai tujuan yang sama yaitu menghasilkan lapisan tipis yang mempunyai kualitas yang baik dan biaya produksi yang rendah. Metode Chemical Solution Deposition (CSD) atau Sol Gel merupakan cara penumbuhan lapisan tipis dengan pendeposisian larutan bahan kimia diatas substrat kemudian dipreparasi dengan spin coating pada kecepatan putar tertentu (Schwartz, 1997). Metode Chemical Solution Deposition (CSD) mempunyai keuntungan lebih mudah mengontrol stoikiometrinya, prosedur yang mudah serta biaya relatif murah bila dibandingkan

metode

solid-state

lebih

mudah

mengelompok

dan

sering

terkontaminasi oleh pengotor pada saat proses pencampuran (Chen, et.al., 2010). Salah satu parameter pembuatan lapisan tipis diperlukan efek pemanasan untuk proses pembentukan struktur kristal dan ukuran butir. Keduanya dapat didapatkan dengan melakukan annealing dengan suhu tertentu. Annealing dengan variasi suhu dimaksudkan agar lapisan tipis yang terbentuk menuju kristal atau kristalisasi dan meningkatkan homogenitas serta kerapatan butiran kristal dalam lapisan tipis (Ngurah Ayu, 2001). Heating Rate atau laju pemanasan adalah salah satu parameter proses annealing yang dapat mempengaruhi pertumbuhan butir. Pembuatan lapisan tipis Barium Zirkonium Titanat (BZT) dengan metode Chemical Solution Deposition (CSD) atau metode Sol Gel telah dilakukan untuk variasi kecepatan putar pada saat pendeposisisan larutan di atas substrat. Hasil pembuatan lapisan tipis BZT menggunakan proses spin coating dengan variasi kecepatan putar menunjukkan hasil optimal pada kecepatan putar 4000 rpm selama 30 detik (Alfan, 2010). Pembuatan lapisan tipis BZT sebelumnya juga telah commit to user


digilib.uns.ac.id 4

dilakukan untuk variasi pada suhu annealing 7000C, 8000C dan 9000C dengan variasi jumlah lapis. Hasil pembuatan lapisan tipis BZT menunjukkan bahwa bila di tinjau dari morfologi suhu annealing 8000C butiran yang didapatkan seragam dan batas butiran dapat terlihat jelas. Pembuatan lapisan tipis Barium Zirkonium Titanat ( BZT) paling ideal pada sampel dengan suhu annealing 8000C (Wahyu, 2010). Berdasarkan hasil penelitian Alfan (2010) yang menunjukkan hasil optimal pada kecepatan putar 4000 rpm selama 30 detik dan hasil penelitian Wahyu (2010) yang menunjukkan hasil optimal pada suhu annealing 8000C maka pada penelitian ini dilakukan pembuatan lapisan tipis Barium Zirkonium Titanat (BZT) dengan metode Chemical Solution Deposition (CSD) atau metode Sol Gel dengan variasi heating rate yaitu 10C/menit, 30C/menit dan 5 0C/menit pada suhu annealing 8000C. Kecepatan putar yang digunakan pada saat pendeposisian larutan di atas substrat Pt/Si pada penelitian ini adalah 4000 rpm selama 30 detik. Karakterisasi lapisan tipis BZT pada penelitian ini meliputi karakterisasi XRD dan SEM EDX. Karakterisasi XRD untuk menganalisa tingkat kristal dan SEM EDX untuk menganalisa komposisi, morfologi, ukuran butir dan ketebalan lapisan tipis BZT. 1.2. Perumusan Masalah Berdasarkan latar belakang masalah yang telah diuraikan di atas, maka dapat dirumuskan masalah: 1. Bagaimana pengaruh variasi heating rate terhadap tingkat kristal dan ukuran butir lapisan tipis BZT. 2. Bagaimana pengaruh jumlah lapisan terhadap ketebalan dari lapisan tipis BZT.

1.3. Batasan Masalah Pada penelitian ini metode penumbuhan lapisan tipis BZT yang digunakan adalah sol gel yang disiapkan dengan spin coating di atas substrat Pt/Si. Parameterparameter yang tetap pada penelitian ini meliputi molaritas, kecepatan putar, jumlah commit to user


digilib.uns.ac.id 5

lapis, suhu dan waktu tahan (holding time), yaitu 0,5 M, 4000 rpm, 3 dan 5 lapis yang di annealing 8000C selama 3 jam.

1.4. Tujuan Penelitian Tujuan dari penelitian ini sebagai berikut : 1. Mengetahui pengaruh variasi heating rate terhadap tingkat kristal dan ukuran butir lapisan tipis BZT. 2. Mengetahui pengaruh jumlah lapisan terhadap ketebalan lapisan tipis BZT.

1.5. Manfaat Penelitian Manfaat dari penelitian ini adalah : 1. Dapat memahami metode sol gel untuk pembuatan lapisan tipis BZT. 2. Memberikan pengetahuan mengenai sifat-sifat yang terbentuk yaitu tingkat kristal, morfologi, ukuran butir dan ketebalannya pada lapisan tipis BZT. 3. Sebagai referensi untuk pengembangan penelitian selanjutnya.

commit to user


digilib.uns.ac.id

BAB II TINJAUAN PUSTAKA

2.1. Material Ferroelektrik Ferroelektrik adalah gejala terjadinya polarisasi listrik spontan tanpa bahan tersebut menerima medan listrik dari luar bahan. Ferroelektrik merupakan kelompok material dielektrik dengan polarisasi listrik internal yang lebar P (µC/m2) yang dapat diubah menggunakan medan listrik yang sesuai. Material ferroelektrik dicirikan oleh kemampuan untuk membentuk kurva histerisis yaitu kurva yang menghubungkan antara medan listrik dan polarisasi. Polarisasi terjadi di dalam dielektrik sebagai akibat adanya medan listrik dari luar dan simetri pada struktur kristalografi di dalam sel satuan. Jika pada material ferroelektrik dikenakan medan listrik, maka atom-atom tertentu mengalami pergeseran dan menimbulkan momen dipol listrik. Momen dipol ini yang menyebabkan polarisasi. Momen dipol Pe dari molekul (atau atom atau sel satuan) yang terpolarisasi adalah hasil kali muatan positif dan negatif Q dan jarak de antara pusat muatan positif dan negatif (Van Vlack, 1989). Pe = Q de

(2.1)

Dengan Pe adalah momen dipole listrik (coulomb meter), Q adalah muatan (coulomb), de adalah jarak antar muatan (meter ). Nilai polarisasi listrik spontan (Ps) dihitung berdasarkan persamaan sebagai berikut : Ps = (Σ Q de) /(V)

(2.2)

Dengan (Σ Q de) adalah jumlah momen dipol dan V adalah volume unit sel Bahan ferroelektrik adalah bahan yang mempertahankan polarisasinya ketika medan listriknya dihilangkan sehingga ada penyelarasan sisa dipol permanen.Tetapi tidak semua bahan yang memiliki dipol permanen menunjukkan perilaku ferroelektrik karena dipol menjadi acak dan diselaraskan dengan medan dan bila dihilangkan tidak ada polarisasi yang tetap bersih (Smallman dan Bishop, 1999). Bahan ferroelektrik commit to user 6


digilib.uns.ac.id 7

dicirikan oleh kemampuan untuk membentuk kurva histerisis yaitu kurva yang menunjukkan antara polarisasi (P) dengan medan listrik (E).

Gambar 2.1. Kurva Histerisis Material Ferroelektrik (Irzaman, 1997)

Kurva hubungan antara polarisasi listrik (P) dan kuat medan listrik (E) ditunjukkan pada Gambar 2.1. Ketika kuat medan listrik ditambah (OA) maka polarisasinya akan meningkat terus sampai material mencapai kondisi jenuh (saturasi) (BC). Ketika medan listrik diturunkan kembali ternyata polarisasinya tidak kembali ke titik O, tetapi mempunyai pola (CD) dan mempunyai nilai. Ketika medan listrik tereduksi sampai nol, material akan memiliki polarisasi remanen (PR) seperti pola (OD). Nilai remanen merupakan nilai rapat fluks magnetik yang tersisa di dalam material

setelah

medan

diturunkan

menjadi

nol

dan

merupakan

ukuran

kecenderungan pola sifat magnet untuk tetap menyimpang, walaupun medan penyimpang telah dihilangkan. Nilai polarisasi dari material dapat dihilangkan dengan menggunakan sejumlah medan listrik pada arah yang berlawanan (negatif). Harga dari medan listrik untuk mereduksi nilai polarisasi menjadi nol disebut medan koersif (Ec) pola OF. Jika medan listrik kemudian dinaikkan kembali, material akan kembali mengalami saturasi, hanya saja bernilai negatif (FG). Putaran kurva akan commit to user


digilib.uns.ac.id 8

lengkap jika, medan listrik dinaikkan lagi dan pada akhirnya akan didapatkan kurva hubungan polarisasi (P) dengan medan listrik (E) (Irzaman, 1997).

2.2. Struktur Perovskit Struktur perovskit memiliki rumus umum ABO3 dimana atom A berada di sudut-sudut kubus, atom B terletak di diagonal ruang kubus dan ion oksigen O menempati tengah-tengah pada muka kubus yang ditunjukkan pada Gambar 2.2 (Schwartz, 1997). Istilah perovskit memilki dua pengertian, pertama perovskit merupakan mineral partikular dengan rumus kimia CaTiO3 (disebut juga calcium titanium oxide). Mineral ini ditemukan di pegunungan Ural Rusial oleh Gustav Rose pada tahun 1839 dan kemudian dinamakan oleh mineralogist Rusia, L.A Perovski (1792-1856). Kedua, umumnya mineral-mineral dengan struktur kristal yang sama sebagai CaTiO3 disebut juga struktur perovskit. Salah satu material ferroelektrik yang mempunyai struktur ABO3 yang banyak digunakan sebagai kapasitor dengan konstanta dielektrik tinggi yaitu Barium Titanat (BaTiO3) seperti pada Gambar 2.2 (Chen, et.al., 2010). Struktur perovskit BaTiO3 memiliki ion Oksigen (O2-) yang terletak pada diagonal bidang dari unit sel, ion Titanium (Ti4+) yang terletak pada diagonal ruang dari unit sel dan ion Barium (Ba2+) terletak pada ujung tiap rusuk dari unit sel (Jona dan Shirane, 1993)

Gambar 2.2. Struktur Perovskit ABO3 (Schwartz, 1997)

commit to user


digilib.uns.ac.id 9

2.3. Barium Titanat (BaTiO3) Barium titanat (BaTiO3) merupakan suatu bahan yang bersifat ferroelektrik dan mempunyai struktur kristal perovskit (ABO3). Barium titanat (BaTiO3) merupakan salah satu yang paling penting dielektrik bahan untuk perangkat elektronik, seperti MLCC (Multi Layer Ceramic Capacitor). Barium titanat (BaTiO3) mempunyai struktur kristal yang sederhana bila dibanding dengan bahan ferroelektrik lainnya. Bahan ini sangat responsif terhadap medan listrik karena polarisabilitas yang sangat besar dari divalen oksigennya (Jona and Shirane, 1993). Beberapa material seperti PZT (Lead zirconate titanite), BST (Barium Stronsium Titanat) dan BZT (Barium Zirkonium Titanat) masuk kedalam kelompok barium titanat dan memiliki struktur yang sama yaitu struktur perovskit dari BaTiO3. Bahan ini ditinjau dari segi penggunaannya sangat praktis karena memiliki sifat kimia dan mekanik yang sangat stabil, mempunyai sifat ferroelektrik pada suhu ruang sampai diatas suhu ruang karena mempunyai temperatur Curie (Tc) pada 1200C (Yunasfi, 2002). Struktur perovskit BaTiO3 memiliki ion Oksigen (O2-) yang terletak pada diagonal bidang dari unit sel, ion titanium (Ti4+) yang terletak pada diagonal ruang dari unit sel dan ion barium (Ba2+) terletak pada ujung tiap rusuk dari unit sel. Struktur perovskit BaTiO3 dapat dilukiskan pada Gambar 2.3 (Jona and Shirane, 1993).

Gambar 2.3. Struktur Perovskit BaTiO3 (Jona and Shirane, 1993) commit to user


digilib.uns.ac.id 10

Barium titanat (BaTiO3) memiliki struktur yang berbeda–beda ketika suhunya berbeda. Perubahan struktur kristal barium titanat pada Gambar 2.4 dengan suhu di atas 1200C memiliki struktur kristal kubik tanpa memiliki polarisasi spontan. Suhu dari 1200C sampai dengan 50C memiliki struktur kristal tetragonal dan memiliki polarisasi spontan. Dari suhu 50C sampai dengan -900C memiliki struktur kristal orthorhombik dan memiliki polarisasi spontan, dan di bawah -900C memiliki struktur kristal rhombohedral dan memiliki polarisasi spontan (Jona and Shirane, 1993). Struktur kristal hexagonal dan struktur kristal kubik dari barium titanat mempunyai sifat paraelektrik, sedangkan pada struktur kristal tetragonal, orthorhombik dan rhombohedral dari barium titanat mempunyai sifat sebagai material ferroelektrik.

Gambar 2.4. Perubahan Struktur Kristal dari BaTiO3 (Jona dan Shirane ,1993)

2.4. Barium Zirkonium Titanat (BZT) Barium Zirkonium Titanat (BZT) berpotensi menjadi alternatif pengganti yang mungkin untuk BST dalam fabrikasi kapasitor keramik karena Zr4+ secara kimiawi lebih stabil dari Ti4+ (Zhai, et.al., 2004). Dengan adanya Zr dalam BZT, dapat mengetahui fase transisi ferroelektrik pada temperatur Curie (TC) untuk bentuk bulknya (Tang, et.al., 2006). Ketika kandungan Zr kurang dari 10% Ba(ZrxTi1-x)O3 commit to user



menunjukkan perilaku ferroelektrik yang normal dan perubahan dielektrik yang bersesuaian dengan struktur kubik ke tetragonal, tetragonal ke orthorhombik dan orthorhombik ke rhombohedral telah diamati dengan baik. Peningkatan perbandingan Zr sampai 25% dalam BZT akan muncul properti relaxor yang kuat yaitu saat bahan mencapai konstanta dielektrik yang maksimum sehingga tidak terjadi transisi dari fasa non polar ke polar dan suhu Curie (Tc) turun menjadi lebih rendah (Daocheng, et.al., 2009). Ketika penambahan Zr sampai 27%, maka penggantian Zr pada Ti menyebabkan perubahan yang besar pada respon konstanta dielektriknya (Pontes, et.al., 2004). BZT biasanya diperoleh dengan menggantikan ion di diposisi B dengan Zr dalam senyawa BaTiO3 dari struktur perovskit ABO3, hal ini dimungkinkan karena ion Zr4+ memiliki ukuran ion yang lebih besar (0,087 nm) dari Ti4+ yang hanya (0,068 nm).

2.5. Metode Chemical Solution Deposition (CSD) Chemical Solution Deposition (CSD) untuk pembuatan lapisan tipis sudah dimulai sejak pertengahan1980-an (Schwartz, 1997). Metode Chemical Solution Deposition (CSD) merupakan metode pembuatan lapisan tipis dengan cara pendeposisian larutan kimia di atas subtrat, kemudian dipreparasi dengan menggunakan spin coating pada kecepatan putaran tertentu (Aep, 2008). Keunggulan metode Chemical Solution Deposition (CSD) yaitu stokiometrinya mudah dikontrol dengan baik, prosedur yang mudah, membutuhkan biaya yang relatif murah dan dilakukan pada temperatur rendah (Hikam, dkk., 2004). Metode Chemical Solution Deposition (CSD) pada dasarnya dilakukan dengan beberapa tahap yaitu : Persiapan larutan (proses kimia), pelapisan substrat (proses deposisi), pemberian panas (proses termalisasi/hidrolisis 300-4000C), dan annealing (600-11000C) (Schwartz, 1997). Spin coating adalah suatu metode untuk mendeposisikan lapisan tipis dengan cara menyebarkan larutan ke atas substrat terlebih dahulu kemudian substrat diputar dengan kecepatan konstan tertentu agar dapat diperoleh endapan lapisan tipis di atas substrat atau metode percepatan larutan pada subtrat yang diputar. Spin coating commit to user



pelapisan bahan dengan cara menyebarkan larutan keatas substrat kemudian diputar dengan kecepatan konstan untuk memperoleh lapisan baru yang homogen melibatkan akselerasi dari genangan cairan diatas substrat yang berputar. Beberapa parameter yang terlibat dalam proses spin coating adalah viskositas larutan, kandungan padatan, kecepatan angular dan waktu putar (Agung, 2008). Berikut proses spin coating :

Gambar 2.5. Metode Spin Coating (Siti, 2007)

Proses spin coating meliputi penetesan lapisan diatas substrat, percepatan dengan kecepatan putar, perataan dan proses pengeringan (penguapan). Proses spin coating memuat tahapan seperti dibawah ini : a. Penetesan larutan diatas substrat Pada Gambar 2.6 menunjukkan proses penetesan larutan di atas substrat. Pada bagian ini larutan dideposisikan di atas substrat, kemudian diputar dengan kecepatan tinggi. Kecepatan putar yang digunakan adalah 4000 rpm. Kemudian lapisan yang telah dibuat akan dikeringkan sampai pelarut pada lapisan tersebut benar-benar sudah menguap.

Gambar 2.6. Penetesan Larutan di atas Substrat (Luurtsema, 1997) commit to user



b. Percepatan spin coating Pada tahapan ini, setelah penetesan larutan dilakukan percepatan larutan dengan kecepatan yang relatif tinggi seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2.7. Kecepatan yang digunakan mengakibatkan adanya gaya sentrifugal dan turbulensi cairan. Kecepatan yang digunakan bergantung pada sifat larutan. Waktu yang digunakan pada percepatan ini biasanya membutuhkan waktu kira-kira 10 menit.

Gambar 2.7. Percepatan pada Spin Coating (Luurtsema, 1997)

c. Proses perataan Setelah melalui proses percepatan maka akan terjadi perataan larutan di atas substrat. Perataan pada spin coating seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2.8 bertujuan agar lapisan tipis tidak terjadi ketebalan pada salah satu bagiannya.

Gambar 2.8. Perataan pada Spin Coating (Luurtsema, 1997)

commit to user



d. Proses pengeringan Pada tahapan pengeringan lapisan seperti pada Gambar 2.9, pelarut diserap ke atmosfer dan sudah terbentuk lapisan tipis dengan ketebalan tertentu. Ketebalan pada

lapisan ini bergantung pada kelembaban pada substrat.

Gambar 2.9. Pengeringan Lapisan (Luurtsema, 1997)

2.6. Karakterisasi Agar sampel dapat didefinisikan maka dilakukan pengujian terhadap sampel agar dapat dibedakan dengan sampel lainnya. Adapun karakterisasi yang dilakukan meliputi XRD untuk menganalisa tingkat kristal dan SEM EDX untuk menganalisa komposisi, morfologi, ukuran butir dan ketebalan lapisan tipis yang terbentuk.

2.6.1. X-Ray Diffraction (XRD) Metode difraksi dimanfaatkan untuk menganalisis padatan berstruktur kristalin atau amorf. Metode difraksi digunakan untuk meneliti ciri utama suatu struktur, seperti parameter kisi dan tipe struktur. Selain itu juga dimanfaatkan untuk mengetahui rincian lain seperti susunan berbagai jenis atom dalam kristal, kehadiran cacat kristal , orientasi, ukuran subbutir dan mengetahui material yang terkandung dalam suatu bahan dan ukuran butiran serta kerapatan fasanya. Sinar-X adalah radiasi elektromagnetik dengan rentang panjang gelombang kurang dari 0,01 hingga 10 nm (energinya kurang lebih dari 100 eV hingga 100KeV. Panjang gelombang tersebut sama ordenya konstanta kisi kristal, sehingga sinar-X sangat berguna untuk menganalisa struktur kristal. Jika sinar-X dikenai pada suatu commit to user



material, maka intensitas sinar yang dihamburkan akan lebih rendah dari intensitas sinar yang datang. Hal ini disebabkan adanya penyerapan oleh material dan juga penghamburan oleh atom-atom dalam material tersebut. Berkas sinar yang dihamburkan tersebut ada yang saling menghilangkan, karena fasanya berbeda dan ada yang saling menguatkan karena fasanya sama. Berkas sinar yang saling menguatkan itulah yang disebut sebagai berkas difraksi sinar-X. Intensitas sinar-X terdifraksi bergantung pada berbagai faktor. Faktor-faktor yang mempengaruhi tersebut berasal dari polarisasi sinar-X, penyerapan sinar-X, faktor geometri, posisi dan getaran atom-atom karena adanya pengaruh temperatur (Smallman dan Bishop, 1999). Peristiwa difraksi yang terjadi pada kisi kristal, dapat dilukiskan pada gambar 2.10 berikut:

Gambar 2.10. Difraksi sinar-X pada Kristal (Beiser, 1992) Seberkas sinar-X pertama (I) dengan panjang gelombang λ yang mengenai atom A pada bidang pertama dan sinar-X kedua (II) dengan panjang gelombang λ jatuh pada kristal dengan sudut θ terhadap permukaan bidang kristal yang jaraknya adalah d. Seberkas sinar-X pertama (I) yang mengenai atom A pada bidang pertama dan sinar-X kedua (II) yang mengenai atom B pada bidang berikutnya mengakibatkan commit to user



masing-masing atom menghambur dalam arah rambang. Sinar yang berinterferensi saling menguatkan terjadi ketika sinar-sinar yang terdifraksi beda lintasannya sebesar kelipatan bulat dari panjang gelombang. Difraksi akan saling menguatkan jika terpenuhi persamaan Bragg sebagai berikut nλ = 2dsin θ

(2.3)

dengan d adalah jarak antar bidang atom dalam kristal, λ adalah panjang gelombang sinar-X, n bilangan bulat (1,2,3,… dst) yang menyatakan orde berkas yang dihambur dan θ adalah sudut difraksi.

2.6.2. Scanning Electron Microscopy (SEM) SEM dikembangkan pertama kali tahun 1938 oleh Manfred von Ardenne (ilmuwan Jerman). SEM bekerja berdasarkan prinsip scan sinar elektron pada permukaan sampel, yang selanjutnya informasi yang didapatkan diubah menjadi gambar. SEM mempunyai karakteristik secara kualitatif karena menggunakan elektron sebagai pengganti gelombang cahaya dan hal ini sangat berguna untuk menentukan struktur permukaan dari sampel. Pengujian ini dapat memperoleh informasi mengenai topografi, morfologi, komposisi dan kristalografi. Morfologi yang diamati oleh SEM berupa bentuk, ukuran dan susunan partikel. Prinsip kerja SEM adalah deteksi elektron yang dihamburkan oleh suatu sampel padatan ketika ditembak oleh berkas elektron berenergi tinggi secara kontinu yang dipercepat di dalam electromagnetic coil yang dihubungkan dengan cathode ray tube (CRT) sehingga dihasilkan suatu informasi mengenai keadaan permukaan suatu sampel. Sebagai pengertian awal, mikroskop elektron scanning menggunakan hamburan balik elektron-elektron (dengan E 30 Kv yang menggunakan energi datang) dan elektron-elektron sekunder (E 100 Ev ) yang dipantulkan dari benda uji. Elektron-elektron sekunder mempunyai energi yang rendah, maka elektron-elektron tersebut dapat dibelokkan membentuk sudut dan menimbulkan bayangan topografi. commit to user



Intensitas dari hamburan balik elektron-elektron sebanding dengan jumlah atom. Oleh karena itu hal ini penting untuk menunjukkan perbedaan komposisi. Intensitas dari elektron yang dihamburkan balik juga peka terhadap orientasi berkas sinar datang relatif terhadap kristal. Efek ini menimbulkan perbedaan orientasi antara butir satu dengan butir yang lain (Smallman, 1991). Dalam analisis suatu material, SEM dapat dilengkapi dengan EDX (Energy Dispersive X-ray), merupakan karakterisasi material menggunakan sinar-X yang diemisikan ketika material mengalami tumbukan dengan elektron. Sinar-X di emisikan dari transisi elektron dari lapisan kulit atom, karena itu tingkat energinya tergantung dari tingkatan energi kulit atom. Dengan mendeteksi tingkat energi yang dipancarkan dari sinar-X dan intensitasnya, maka dapat diketahui unsur-unsur penyusun material dan persentase massanya.

commit to user


digilib.uns.ac.id

BAB III METODOLOGI PENELITIAN

3.1. Tempat dan Waktu Penelitian Penelitian ini dilakukan di Laboratorium Material Jurusan Fisika FMIPA Universitas Sebelas Maret untuk pembuatan larutan dan pembuatan lapisan tipis. Proses annealing dilakukan di UPT Laboratorium Pusat MIPA Sub Lab Fisika Universitas Sebelas Maret menggunakan furnace. Lapisan tipis yang dihasilkan selanjutnya dilakukan karakterisasi XRD yang dilakukan di Laboratorium MIPA Terpadu Universitas Sebelas Maret dan karakterisasi SEM EDX dilakukan di PPPGL Bandung (Pusat Penelitian dan Pengembangan Geologi Kelautan). Waktu pelaksanaan penelitian ini mulai dari bulan Juli 2011 sampai Nopember 2011.

3.2. Alat dan Bahan yang Digunakan 3.2.1. Alat yang Digunakan Alat yang digunakan dalam penelitian ini meliputi alat sintesa dan karakterisasi. Alat-alat sintesa yang digunakan meliputi Erlenmeyer Pyrex 25ml, kertas timbang, spatula, neraca analitik merk Mettler Toledo tipe AL204, magnetic strirrer, hot plate merk IKA® C-MAG tipe HS 7 dan merk WiseStir tipe MSH-20D, pipet, pinset, stopwatch, ultrasounic cleaner merk KA DA CHENG, spin coater merk Chemat Technology tipe KW-4A, aluminum foil, pemotong substrat, furnace merk NEYTECH Qex, kaca 25 cm x 20 cm, penggaris, tissu, selotip, masker, hair dryer. Alat-alat untuk karakterisasi meliputi XRD merk Bruker model D8 ADVANCE, SEM EDX merk JEOL. 3.2.2. Bahan yang Digunakan Bahan yang digunakan dalam penelitian ini meliputi Barium Asetat [Ba(CH3COO)2], Titanium Isopropoksid [Ti(C12O4H28)], Zirkonium Butoxide commit to user 18



[Zr(O(CH2)3CH3)4], Asam Asetat (CH3COOH), Metanol, Etylene glycol. Substrat yang digunakan adalah Pt/Si (111).

3.3. Metode Penelitian Metode yang digunakan dalam penelitian ini adalah metode eksperimen. Alur penelitian yang dilakukan dapat dilihat pada Gambar 3.1.

Persiapan Substrat Pembuatan Larutan Spin coating Hidrolisis Annealing

Karakterisasi

XRD

SEM EDX - Morfologi dan Ukuran Butir

Tingkat Kristal

- Komposisi - Ketebalan

Analisa Simpulan

Gambar 3.1. Diagram Alur Penelitian

commit to user



3.3.1. Persiapan Substrat Substrat yang digunakan pada penelitian ini menggunakan substrat Pt/Si (111) yang ditunjukkan pada Gambar 3.2 dengan ukuran 0,8 cm x 0,8 cm yang dipotong menggunakan pemotong substrat. Substrat Pt/Si (111) yang telah di potong dimasukkan kedalam wadah menggunakan pinset kemudian ditetesi metanol sampai substrat terlihat tergenang. Selanjutnya dimasukkan ke dalam ultrasonic cleaner merk KA DA CHENG dan digetarkan selama 5 menit. Pencucian substrat menggunakan metanol dimaksudkan untuk menghilangkan atau membersihkan kotoran atau lemak, seta agar tidak terkontaminasi dengan bahan lain. Selain itu, pencucian ini berguna untuk mendapatkan daya rekat yang bagus pada waktu deposisi. Pencucian dilakukan 2 kali agar substrat yang didapatkan bersih. Proses pencucian substrat terlihat pada Gambar 3.3. Substrat kemudian dikeringkan menggunakan hair dryer seperti pada Gambar 3.4.

Gambar 3.2. Substrat Pt/Si (111)

Gambar 3.3. Pencucian Substrat

Gambar 3.4. Pengeringan Substrat

commit to user



3.3.2. Pembuatan Larutan Larutan yang dibuat adalah mempunyai molaritas 0,5 M. Pembuatan larutan dimulai dengan penghitungan berat bahan-bahan yang dipakai yaitu : Barium Asetat [Ba(CH3COO)2], Titanium Isopropoksid [Ti(C12O4H28)], Zirkonium Butoxide [Zr(O(CH2)3CH3)4], Asam Asetat (CH3COOH) dan Etylene glycol. Semua bahan yang telah dihitung kemudian dilakukan penimbangan seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3.5. Semua bahan dicampur pada erlenmeyer diaduk di atas hot plate magnetic stirrer WiseStir tipe MSH-20D dengan kecepatan 300 rpm agar larutan menjadi homogen. Proses ini dapat dilihat pada Gambar 3.6 dan Gambar 3.7. Setelah semua larutan homogen selanjutnya dipanaskan dengan suhu 900C di atas hot plate merk IKA® C-MAG tipe HS 7 selama 40 menit yang ditunjukkan pada Gambar 3.8. Proses terakhir pada pembuatan larutan ini adalah menempatkan larutan ke dalam botol kecil yang telah diberi label keterangan dengan nama tanggal pembuatan larutan seperti pada Gambar 3.9.

Gambar 3.5. Penimbangan Bahan

Gambar 3.6. Pencampuran Bahan commit to user



Gambar 3.7. Pengadukan Bahan

Gambar 3.8. Pemanasan dengan hot plate

Gambar 3.9. Larutan BZT

3.3.3. Proses Spin Coating Pada proses ini, substrat diletakkan di atas holder seperti pada Gambar 3.10 kemudian larutan diteteskan di atas substrat menggunakan pipet. Sampel diputar dengan kecepatan 4000 rpm selama 30 menit menggunakan

spin coater merk

Chemat Technology tipe KW-4A yang ditunjukkan pada Gambar 3.11.

Gambar 3.10. Penetesan Larutan Gambar 3.11. Proses Spin Coating di atas Substrat commit to user



3.3.4. Proses Hidrolisis Pada Gambar 3.12 menunjukkan proses hidrolisis yang dilakukan pada lapisan tipis BZT. Pada proses ini, substrat yang telah di tetesi larutan dan diputar dengan kecepatan 4000 rpm selama 30 menit di panaskan di atas hot plate merk IKA® CMAG tipe HS dengan suhu 3000C selama 5 menit untuk mendapatkan variasi jumlah lapisan yang di inginkan yaitu 3 dan 5 lapis. Lapisan pertama di dapatkan dengan cara meneteskan larutan BZT ditas substrat kemudian di putar dengan spin coater dan dipanaskan dengan hot plate. Untuk mendapatkan lapisan kedua dilakukan proses yang sama yaitu sampel ditetesi larutan lagi, diputar dengan spin coater dan dilakukan hidrolisis. Proses ini dilakukan berulang sampai didapatkan jumlah lapisan yang diinginkan yaitu 3 dan 5 lapis, sehingga didapatkan lapisan tipis BZT dengan jumlah lapisan 3 dan 5 lapis.

Gambar 3.12. Proses Hidrolisis dengan hot plate

3.3.5. Proses Annealing Setelah didapatkan lapisan tipis BZT, langkah selanjutnya adalah dilakukan proses annealing menggunakan furnace merk NEYTECH Qex seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3.13. Proses annealing dilakukan dengan cara commit to user



memasukkan sampel ke dalam furnace merk NEYTECH Qex menggunakan suhu 8000C kemudian ditahan selama 3 jam (waktu tahan) dengan heating rate berbedabeda. Heating rate yang digunakan adalah 10C/menit, 30C/menit dan 5 0C/menit untuk masing-masing variasi jumlah lapis 3 dan 5.

Gambar 3.13. Proses Annealing dengan Furnace

3.3.6. Karakterisasi Setelah proses annealing maka sampel lapisan tipis BZT dilakukan karakterisasi meliputi karakterisasi XRD untuk menganalisa tingkat kristal dan SEM EDX untuk menganalisa komposisi, morfologi, ukuran butir dan ketebalan lapisan tipis yang berupa foto dari masing-masing sampel. 3.3.6.1. X-Ray Difraction (XRD) XRD merupakan alat karakterisasi yang dapat menghasillan sinar-X dan digunakan untuk mengidentifikasikan tingkat kristal. XRD memberikan data-data difraksi dan kuantitas intensitas difraksi pada sudut-sudut dari suatu bahan.Data yang diperoleh dari XRD berupa intensitas difraksi sinar-X yang terdifraksi dan sudutsudut (2θ). Tiap puncak yang muncul pada pola XRD mewakili satu bidang kristal yang memiliki orientasi tertentu. Puncak-puncak yang muncul pada pola XRD tersebut kemudian dicocokkan dengan ICDD (International Center for Diffraction Data). Gambar alat karakterisasi XRD ditunjukkan pada Gambar 3.14. commit to user



Gambar 3.14. Karakterisasi X-Ray Difraction (XRD) merk Bruker model D8 ADVANCE 3.3.6.2. Scanning Electron Microscopy (SEM) Teknik SEM (Scanning Electron Microscopy) pada hakekatnya merupakan pemeriksaan dan analisis permukaan. Gambar permukaan yang diperoleh merupakan gambar topografi dengan segala tonjolan dan lekukan permukaan. SEM bekerja berdasarkan prinsip

scan

sinar

elektron

pada

permukaan

sampel,

yang

selanjutnya informasi yang didapatkan diubah menjadi gambar. SEM dapat dipakai untuk mengetahui struktur mikro suatu material meliputi tekstur, morfologi dan komposisi. SEM dalam penggunaannya analisis

material dilengkapi dengan

Energy Dispersive X-Ray (EDX) yang dapat mengetahui komposisi persentase massa unsur-unsur penyusun lapisan tipis BZT.

3.4. Teknik Analisa Data Data yang dapat diperoleh pada penelitian ini berupa hasil karakterisasi dari XRD dan SEM. Data hasil XRD ini berupa pola difraktogram yaitu 2θ vs intensitas yang akan menunjukkan orientasi bidang tertentu. Dari puncak-puncak yang muncul, hasilnya dibandingkan dengan ICDD (International Center for Diffraction Data). Karakterisasi SEM yang berbentuk foto ini digunakan untuk melihat komposisi, morfologi, ukuran butir dan ketebalan dari lapisan tipis BZT yang terbentuk. Dari commit to user



karakterisasi SEM ditambah fitur EDX (Energy Dispersive X-Ray (EDX) yang dapat mengetahui komposisi persentase massa unsur-unsur penyusun pada lapisan tipis BZT.

commit to user


digilib.uns.ac.id

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN

Pembuatan lapisan tipis BZT telah ditumbuhkan di atas substrat Pt/Si. Lapisan tipis BZT ditumbuhkan pada suhu 8000C dengan metode sol gel yang disiapkan dengan proses spin coating. Proses pembuatan lapisan tipis BZT meliputi pembuatan larutan, pendeposisian di atas substrat Pt/Si dan proses annealing. Penumbuhan lapisan tipis BZT di atas substrat Pt/Si berhasil dilakukan menggunakan variasi heating rate yaitu 10C/menit, 30C/menit dan 50C/menit untuk jumlah lapis 3 dan 5 lapis pada proses annealing. Pada pembuatan lapisan tipis BZT saat pendeposisian di atas substrat Pt/Si secara kasat mata gradasi warna tidak terlihat. Pada heating rate 10C/menit, 30C/menit dan 5 0C/menit pada jumlah lapis 3 dan 5 lapis warna tetap bening tidak terjadi perubahan warna. Tidak terjadi gradasi warna, hal ini di karenakan larutan yang digunakan sudah berubah warna dari bening menjadi keruh. Setelah dilakukan proses annealing menggunakan heating rate 10C/menit untuk jumlah lapis 3 dan 5 lapis, lapisan tipis setelah di furnace terdapat bintik-bintik warna putih di tengah-tengah. Untuk heating rate yaitu 30C/menit dan 50C/menit untuk jumlah lapis 3 dan 5 lapis, lapisan berubah menjadi kuning kecoklatan. Waktu yang

digunakan

pada

proses

annealing,

untuk

heating

rate10C/menit

membutuhkan waktu yang sangat lama bila dibandingkan heating rate yaitu 30C/menit dan 50C/menit yaitu 15 jam. Untuk heating rate 30C/menit total waktu proses annealing yaitu 7 jam dan heating rate 50C/menit total waktunya hanya 5 jam 30 menit. Lapisan tipis yang sudah dilakukan proses annealing, selanjutnya dilakukan karakterisasi yang meliputi XRD dan SEM. Karakterisasi XRD untuk mengetahui tingkat kristal yang terbentuk pada lapisan tipis BZT dan SEM EDX digunakan untuk mengetahui komposisi, morfologi, ukuran butir dan ketebalan.

commit to user

27



4.1. Karakterisasi EDX (Energy Dispersive X-ray) Komposisi penyusun lapisan tipis BZT dapat diketahui dengan karakterisasi SEM yang dilengkapi dengan EDX (Energy Dispersive X-ray). Untuk uji komposisi unsur-unsur penyusun lapisan tipis BZT hanya diambil sampel dengan heating rate 30C/menit. Tabel 4.1. Hasil EDX (At %) Lapisan Tipis BZT untuk Heating Rate 30C/menit Pt

Ba

Zr

Ti

3 Lapis

30,78

26,07

15,78

27,37

5 Lapis

14,29

40.49

5,70

39,51

Unsur Jumlah lapis

Pada Tabel 4.1 adalah unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT dengan variasi jumlah lapis pada heating rate 30C/menit. Hasil karakterisasi SEM EDX heating rate 30C/menit 3 lapis dan 5 lapis dapat diketahui perbandingan persentase unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT. Semakin banyaknya jumlah lapis maka komposisi unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT mengalami kenaikan pada unsur Ti dan Ba. Semakin banyak jumlah lapisan maka semakin banyak unsur-unsur pembentuk BZT Pt/Si terdeposit di atas substrat, sehingga meningkatkan probabilitas unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT dan menurunkan at % Pt dan Zr.

4.2. Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD) Karakterisasi

X-Ray

Diffraction

(XRD)

digunakan

dalam

mengidentifikasikan tingkat kristal dari lapisan tipis BZT. Hasil data XRD berupa intensitas dan sudut 2θ. Puncak-puncak yang muncul menunjukkan satu bidang kristal yang memiliki orientasi tertentu. Puncak-puncak yang muncul dicocokkan dengan data base ICCD (International Center for Diffraction Data) PDF # user BZT dan PDF # 870642 untuk 360019 untuk mengidentifikasi commit lapisan to tipis



mengidentifikasi Pt. Alat XRD yang digunakan untuk karakterisasi pada lapisan tipis BZT ini menggunakan XRD merk Bruker model D8 ADVANCE dengan sumber radiasi (target) Cu dengan panjang gelombang 1,5406 Å dan rentang scanning 200-600.

4.2.1. Variasi Heating Rate untuk 3 Lapis

Gambar 4.1. Pola Difraksi Lapisan Tipis BZT Variasi Heating Rate untuk 3 Lapis

Dari Gambar 4.1 di atas menunjukkan variasi heating rate untuk 3 lapis lapisan tipis BZT. Puncak-puncak yang muncul menunjukkan orientasi bidang tertentu. Puncak-puncak yang telah dicocokkan dengan data base ICCD (International Center for Diffraction Data) PDF # 360019 milik BZT, puncakpuncak yang telah dicocokkan dan dimiliki oleh BZT antara lain pada 2θ= 21 0; 310; 380; 440; 500; 550. Orientasi yang dimiliki BZT yaitu bidang (001), (011), (111), (002), (012) dan (112). Orientasi milik BZT paling tinggi pada orientasi bidang (011) yang ditunjukkan pada Tabel 4.2. commit to user



Tabel 4.2. Intensitas Lapisan Tipis BZT Variasi Heating Rate untuk 3 Lapis Intensitas

Heating rate 0

Heating rate 0

Heating rate

1 C/menit

3 C/menit

5 0C/menit

(001)

4022

5853

6142

(011)

6067

8359

10772

(111)

4162

4263

5957

(002)

3625

4516

6094

(012)

2675

3591

4722

(112)

2974

3368

4973

Orientasi

Dari Tabel 4.2 menunjukkan pola difraksi yang sama pada setiap variasi heating rate untuk 3 lapis. Setiap heating rate terjadi penumbuhan BZT dengan orientasi bidang tertentu. Pada setiap heating rate, pola difraksi tidak berpengaruh terhadap orientasi bidang tertentu yang ditunjukkan pada semua heating rate menunjukkan orientasi bidang yang sama. Penambahan heating rate tidak mempengaruhi perubahan sudut tetapi seiring bertambahnya heating rate mempengaruhi besar intensitasnya yang berpengaruh pada tingkat kekristalan. Intensitas semakin bertambah seiring kenaikan heating rate. Heating rate makin bertambahnya maka FWHM (Full Width Half Maximum) yaitu lebar setengah puncak maksimum semakin besar atau kurva melebar. FWHM (Full Width Half Maximum) pada heating rate 50C/menit melebar bila dibandingkan pada heating rate 30C/menit dan heating rate 10C/menit (Gambar terlampir pada Lampiran 4). Hal ini berpengaruh terhadap ukuran kristal. Makin besar FWHM (Full Width Half Maximum) maka makin kecil ukuran partikel.

commit to user



4.2.2. Variasi Heating Rate untuk 5 Lapis

Gambar 4.2. Pola Difraksi Lapisan Tipis BZT Variasi Heating Rate untuk 5 Lapis

Gambar 4.2 menunjukkan lapisan tipis BZT variasi heating rate untuk 5 lapis, puncak-puncak yang telah dicocokkan dan dimilki oleh BZT antara lain pada 2θ= 210; 310; 380; 440; 500; 550. Orientasi yang dimiliki BZT yaitu bidang (001), (011), (111), (002), (012) dan (112). Orientasi paling tinggi berada pada orientasi bidang (011) yang ditunjukkan pada Tabel 4.2. Variasi heating rate untuk 5 lapis menunjukkan bahwa setiap heating rate terjadi penumbuhan BZT. Pada setiap heating rate, pola difraksi tidak berpengaruh terhadap orientasi bidang tertentu. Penambahan heating rate tidak mempengaruhi perubahan sudut, tetapi mempengaruhi besarnya intesitasnya yang berpengaruh pada tingkat kekristalan. Bertambahnya heating rate menunjukkan bertambahnya intensitas yang artinya semakin tinggi tingkat kekristalannya. Semakin bertambahnya heating rate maka FWHM (Full Width Half Maximum) semakin besar. Hal tersebut dapat di lihat pada heating rate 50C/menit yang melebar bila dibandingkan pada heating rate 30C/menit dan heating rate 10C/menit (Gambar terlampir pada Lampiran 4). Hal ini berpengaruh terhadap ukuran kristal. Makin besar FWHM (Full Width Half commit to user Maximum) maka makin kecil ukuran partikel.



Tabel 4.3. Intensitas Lapisan Tipis BZT Variasi Heating Rate untuk 5 Lapis Intensitas

Heating rate

Heating rate

0

0

Heating rate

1 C/menit

3 C/menit

5 0C/menit

(001)

5588

7904

11887

(011)

10250

11843

16389

(111)

4831

7102

9516

(002)

4487

6986

9474

(012)

3520

5531

7655

(112)

4032

5819

8423

Orientasi

4.3. Karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM) Scanning Electron Microscopy (SEM) bekerja berdasarkan prinsip scan sinar elektron pada permukaan sampel yang selanjutnya informasi yang didapatkan diubah menjadi gambar. Teknik SEM pada hakekatnya merupakan pemeriksaan dan analisis permukaan. Gambar permukaan yang diperoleh merupakan gambar topografi dengan segala tonjolan dan lekukan permukaan. Karakterisasi SEM EDX digunakan untuk mengetahui komposisi, morfologi, ukuran butir dan ketebalan yang terbentuk pada lapisan tipis BZT. Untuk mengetahui ukuran butir dan ketebalan lapisan tipis BZT dapat diketahui dengan bantuan program Corel Draw X4.

4.3.1. Morfologi dan Ukuran Butir Lapisan Tipis 4.3.1.1. Variasi Heating Rate untuk 3 lapis Foto SEM untuk morfologi permukaan lapisan tipis BZT dengan variasi heating rate untuk 3 lapis seperti ditunjukkan pada Gambar 4.3. Perbesaran yang digunakan adalah 40.000 kali. commit to user



(a)

(b)

(c) Gambar 4.3. Foto SEM Lapisan Tipis BZT Variasi Heating Rate untuk 3 Lapis (a) 50C/menit (b) 30C/menit (c)10C/menit Pada Gambar 4.3 (a) menunjukkan heating rate 50C/menit, morfologi lapisan tipis terlihat cracking, ukuran butiran terlihat homogen. Rata-rata ukuran butir didapatkan sekitar (78,2 ± 2,28) nm. Gambar 4.3 (b) menunjukkan heating rate 30C/menit, morfologi lapisan tipis juga tidak terlihat cracking, jarak antar butir dan ukuran butir jelas terlihat. Ukuran butir yang terbentuk seragam. Ratarata ukuran butir didapatkan sekitar (96,11 ± 3,01) nm. Gambar 4.3 (c) menunjukkan heating rate 10C/menit, morfologi lapisan tipis BZT tidak terlihat cracking, jarak antar butir dan ukuran butir jelas terlihat dan mempunyai ukuran butir yang tidak homogen. Rata-rata ukuran butir didapatkan sekitar (146,99 ± 3,50) nm. Ukuran butir pada variasi heating rate untuk 3 lapis dapat ditunjukkan pada Tabel 4.4.

commit to user



Tabel 4.4. Ukuran Butir pada Variasi Heating Rate untuk 3 Lapis Heating Rate

Ukuran Butir (nm)

50C/menit

(78,2 ± 2,28)

30C/menit

(96,11 ± 3,01)

10C/menit

(146,99 ± 3,50)

Dari Tabel 4.4 menunjukkan bahwa heating rate makin kecil atau laju pemanasan makin kecil maka ukuran butir makin besar. Hal ini disebabkan makin kecil heating rate, butiran-butiran tersebut mempunyai waktu untuk saling bergabung karena proses difusi. 4.3.1.2. Variasi Heating Rate untuk 5 lapis Foto SEM untuk morfologi permukaan lapisan tipis BZT dengan variasi heating rate untuk 5 lapis seperti ditunjukkan pada Gambar 4.4. Perbesaran yang digunakan adalah 40.000 kali.

(b)

(a)

commit to user



(c) Gambar 4.4. Foto SEM Lapisan Tipis BZT Variasi Heating Rate untuk 5 Lapis (a) 50C/menit (b) 30C/menit (c)10C/menit Pada Gambar 4.4 (a) heating rate 50C/menit, morfologi lapisan tipis terlihat ada butiran hitam yang menunjukkan adanya pengotor dan teksturnya terlihat kasar. Ukuran butir tidak dapat diukur karena ukurannya tidak homogen. Gambar 4.4 (b) menunjukkan heating rate 30C/menit, morfologi lapisan tipis terlihat teksturnya yang kasar. Ukuran butir nampak satu dengan yang lainnya sehingga tidak bisa dibedakan ukuran butir. Butiran sudah menyatu karena proses difusi antara butiran. Gambar 4.4 (c) menunjukkan heating rate 10C/menit, morfologi lapisan tipis tidak terlihat cracking. Ukuran butir tidak dapat diukur karena butiran sudah menyatu. Butiran putih merupakan oksida-oksida lain. 4.3.2. Ketebalan Lapisan Tipis 4.3.2.1. Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 10C/menit Hasil foto SEM tampang lintang untuk mendapatkan ketebalan lapisan tipis BZT dengan variasi jumlah lapis pada heating rate 10C/menit ditunjukkan pada Gambar 4.5. Perbesaran yang digunakan adalah 20.000 kali.

commit to user



(a)

(b)

Gambar 4.5. Tampang Lintang Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 10C/menit (a) 3 lapis (b) 5 lapis

Pada Gambar 4.5 terlihat bahwa lapisan tipis BZT terdeposisi di atas substrat Pt/Si. Lapisan tipis BZT terlihat disebelah kanan, disampingnya Pt dan yang berwarna gelap adalah Si. Program Corel Draw X4 digunakan untuk mendapatkan ketebalan lapisan tipis BZT. Pada Tabel 4.5 adalah ketebalan lapisan tipis BZT variasi jumlah lapis pada heating rate10C/menit. Terlihat bahwa makin banyak jumlah lapis pada heating rate 10C/menit, ketebalan lapisan tipis semakin bertambah. Semakin bertambahnya jumlah lapis maka unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT semakin banyak sehingga lapisan tipis menjadi tebal. Tabel 4.5. Ketebalan Jumlah Lapis pada Heating Rate 10C/menit Jumlah Lapis

Ketebalan (nm)

3

(663,94 ± 3,56)

5

(682,04 ± 2,46)

commit to user



4.3.2.2. Variasi Jumlah Lapis pada Heating rate 30C/menit Hasil foto SEM tampang untuk mendapatkan ketebalan lapisan tipis BZT dengan variasi jumlah lapis pada heating rate 30C/menit yang ditunjukkan pada gambar 4.6. Perbesaran yang digunakan adalah 20.000 kali.

(a)

(b)

Gambar 4.6. Tampang Lintang Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 30C/menit (a) 3 lapis (b) 5 lapis

Pada Gambar 4.6 terlihat bahwa lapisan tipis BZT terdeposisi di atas substrat Pt/Si. Lapisan tipis BZT terlihat disebelah kanan, disampingnya Pt dan yang berwarna gelap adalah Si. Program Corel Draw X4 digunakan untuk mendapatkan ketebalan lapisan tipis BZT. Pada Tabel 4.6 adalah ketebalan lapisan tipis BZT variasi jumlah lapis pada heating rate30C/menit. Terlihat bahwa makin banyak jumlah lapis pada heating rate 30C/menit, ketebalan lapisan tipis semakin bertambah. Semakin bertambahnya jumlah lapis maka unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT semakin banyak sehingga lapisan tipis menjadi tebal.

commit to user



Tabel 4.6. Ketebalan Jumlah Lapis pada Heating Rate 30C/menit Jumlah Lapis

Ketebalan (nm)

3

(437,74 ± 3,25)

5

(675,48 ± 3,78)

4.3.2.3. Variasi Jumlah Lapis pada Heating rate 50C/menit Hasil foto SEM tampang lintang untuk mendapatkan ketebalan lapisan tipis BZT dengan variasi jumlah lapis pada heating rate 50C/menit yang ditunjukkan pada gambar 4.7. Perbesaran yang digunakan adalah 20.000 kali.

(a) (b) Gambar 4.7. Tampang Lintang Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Heating Rate 50C/menit (a) 3 lapis (b) 5 lapis

Pada Gambar 4.7 terlihat bahwa lapisan tipis BZT terdeposisi di atas substrat Pt/Si. Lapisan tipis BZT terlihat disebelah kanan, disampingnya Pt dan yang berwarna gelap adalah Si. Program Corel Draw X4 digunakan untuk mendapatkan ketebalan lapisan tipis BZT. Pada Tabel 4.7 adalah ketebalan lapisan tipis BZT variasi jumlah lapis pada heating rate 50C/menit. Terlihat bahwa makin banyak jumlah lapis pada heating rate 50C/menit, ketebalan lapisan tipis semakin bertambah. Jumlah lapis yang semakin banyak maka semakin banyak unsur-unsur pembentuk lapisan tipis commit to user BZT yang menjadikan lapisan tipis tersebut menjadi tebal.



Tabel 4.7. Ketebalan Jumlah Lapis pada Heating Rate 50C/menit Jumlah Lapis

Ketebalan (nm)

3

(661,49 ± 4,42)

5

(2031,04± 4,08)

Dari ketebalan jumlah lapis pada variasi heating rate 10C/menit, 30C/menit dan 50C/menit pada lapisan tipis BZT menunjukkan bahwa semakin banyak jumlah lapis maka ketebalan pada lapisan tipis BZT semakin besar untuk heating rate 30C/menit dan 50C/menit. Hal ini menyatakan semakin banyak unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT yang menjadikan lapisan tipis menjadi tebal. Dari hasil pembuatan lapisan tipis BZT dengan variasi heating rate 0

1 C/menit, 30C/menit dan 50C/menit dengan jumlah lapis 3 dan 5 lapis yang ditumbuhkan pada suhu 8000C dengan metode sol gel yang disiapkan dengan proses spin coating, sampel yang yang paling optimal adalah 5 lapis dengan heating rate 30C/menit. Hal ini dilihat dari karakterisasi tingkat kekristalan, ukuran butir dan ketebalan sampel. Pada sampel 5 lapis dengan heating rate 30C/menit dari karakerisasi XRD menunjukkan bahwa orientasi bidang yang muncul,

intensitasnya

mengalami

penurunan

yang

signifikan.

Semakin

bertambahnya heating rate maka FWHM (Full Width Half Maximum) semakin besar. Dilihat dari morfologi dan ukuran butirnya menunjukkan bahwa morfologi sampel terlihat tidak terlihat adanya oksida-oksida lain seperti halnya pada sampel heating rate 10C/menit dan 50C/menit yang terlihat ada pengotor untuk heating rate 10C/menit dan oksida-oksida lain berwarna putih ada heating rate 50C/menit. Ukuran butirnya terlihat nampak satu dengan yang lainnya. Untuk ketebalan sampel menunjukkan bahwa semakin banyak jumlah lapis maka ketebalan lapisan tipis bertambah.

commit to user


digilib.uns.ac.id

BAB V PENUTUP

5.1. Kesimpulan Berdasarkan hasil penelitian dan pembahasan yang telah dilakukan, maka dapat disimpulkan : 1. Semakin bertambahnya heating rate menunjukkan bertambahnya intensitas yang semakin tinggi tingkat kekristalannya. Heating rate semakin kecil atau laju pemanasan makin kecil maka ukuran butir semakin besar. 2. Semakin bertambahnya jumlah lapisan maka ketebalan lapisan tipis semakin bertambah.

5.2. Saran Pada penelitian ini masih ada kekurangan, maka pada penelitian selanjutnya perlu dilakukan : 1. Setelah pembuatan larutan maka langsung dilakukan pendeposisian larutan di atas substrat karena ketika penyimpanan larutan terlalu lama menyebabkan larutan menjadi keruh dan mengendap. 2. Pada variasi heating rate dengan jumlah lapis tertentu, sebaiknya dilakukan pembuatan sampel tidak hanya satu kali agar dapat dilihat perbandingan hasilnya.

commit to user 40

ANALISIS PENGARUH HEATING RATE TERHADAP TINGKAT KRISTAL DAN UKURAN BUTIR LAPISAN TIPIS BZT YANG DITUMBUHKAN DENGAN METODE SOL GEL NOVI WIDYAWATI

Recommend Documents