Deelstudie III: Blootstelling van de Vlaamse bevolking via milieu en voeding: risico-evaluatie

Gebromeerde brandvertragers en perfluorverbindingen in Vlaanderen: onderzoek naar verspreiding, humane opname, gehaltes in humane weefsels en/of lichaamsvochten, en gezondheidseffecten als basis voor de selectie van geschikte milieu- en gezondheidsindicatoren Deelstudie III: Blootstelling van de Vlaamse bevolking via milieu en voeding: risico-evaluatie C. Cornelis, R. Smolders, R. Van Den Heuvel, E. Govarts (VITO) Pim De Voogt (UvA) W. D’Hollander, L. Roosens, A. Covaci, L. Bervoets (UA)

Studie uitgevoerd in opdracht van LNE/OL200500058/6003/M&G In opdracht van de dienst Milieu & Gezondheid van het departement LNE Juni 2009

2

Inhoud

IIN NH HO OU UD D

Inhoud _______________________________________________________ I Lijst van tabellen ______________________________________________III Lijst van figuren________________________________________________ V Lijst van afkortingen __________________________________________ VII Lijst van symbolen____________________________________________VIII Hoofdstuk 1

Probleemstelling ___________________________________ 9

Hoofdstuk 2

Methodologie _____________________________________ 11

2.1

Structuur van de blootstellingsbepaling ____________________________ 11

2.2 Model_______________________________________________________ 2.2.1 Leeftijden ________________________________________________ 2.2.2 Inname via voeding en drinkwater ____________________________ 2.2.3 Inname via milieu _________________________________________ 2.2.4 Variatie op de blootstellingsparameters ________________________ Hoofdstuk 3

12 12 13 15 26

Invoergegevens ___________________________________ 27

3.1 Methodologische aspecten_______________________________________ 3.1.1 Herkomst stalen___________________________________________ 3.1.2 Omgaan met waarden < LOQ ________________________________ 3.1.3 Welke statistische waarde ___________________________________ 3.1.4 Ouderdom van de resultaten _________________________________

27 27 29 30 30

3.2 Brandvertragers ______________________________________________ 31 3.2.1 Algemene aspecten ________________________________________ 31 3.2.2 Invoergegevens ___________________________________________ 31 3.3 Perfluorverbindingen ___________________________________________ 46 3.3.1 Algemene aspecten ________________________________________ 46 3.3.2 Invoergegevens ___________________________________________ 47 Hoofdstuk 4

Resultaten _______________________________________ 53

4.1 Brandvertragers ______________________________________________ 4.1.1 Inname via moedermelk ____________________________________ 4.1.2 Inname via voeding ________________________________________ 4.1.3 Inname via bodem en stof___________________________________ 4.1.4 Inname via inademing ______________________________________ 4.1.5 Totale inname ____________________________________________ 4.1.6 Vergelijking met humaantoxicologische criteria __________________ 4.1.7 Vergelijking met schattingen uit de literatuur ____________________ 4.2

53 53 55 60 66 74 81 84

Perfluorverbindingen ___________________________________________ 85

I

Inhoud

4.2.1 4.2.2 4.2.3 4.2.4 4.2.5 4.2.6 4.2.7 Hoofdstuk 5

Inname via moedermelk ____________________________________ Inname via voeding ________________________________________ Inname via bodem en stof___________________________________ Inname via inademing ______________________________________ Totale inname ____________________________________________ Vergelijking met humaantoxicologische criteria __________________ Vergelijking met schattingen uit de literatuur ____________________

85 86 89 90 90 92 93

Besluit __________________________________________ 96

1.1

Samenvatting ________________________________________________ 96

1.2

Leemten en aanbevelingen ______________________________________ 97

Hoofdstuk 6

Literatuurlijst _____________________________________ 99

Bijlage B: Berekening van de tijdsbesteding op basis van de Vlaamse en de Belgische (Vlaamse gegevens) tijdsbudgetstudies ___________________ 104

II

Lijst van tabellen

LLIIJJS ST TV VA AN NT TA AB BE ELLLLE EN N Tabel 1: Leeftijdscategorieën, lichaamsgewicht en lengte, P50-waarden voor kinderen, gemiddelde voor volwassenen...................................................................... 13 Tabel 2: Inname van moedermelk in functie van leeftijd (Arcus-Arth, A. et al., 2005) 14 Tabel 3: Statistische kenmerken van de tijd doorgebracht buiten en binnen door kinderen (2,5 – 6 jaar) in Hoboken en Hemiksem (h/dag)................................ 19 Tabel 4: Gemiddelde en standaarddeviatie voor het ademvolume (m³/kg.dag) bij mannen en vrouwen van 4 maanden tot en met 96 jaar, bepaald via de Doubly Labeled Water Method (Brochu, P. et al., 2006).............................................. 21 Tabel 5: Inname van huisstof berekend door probabilistische analyse van handbeladingsgegevens (mg/h) (uit Van Holderbeke et al. (2007)) ................... 22 Tabel 6: Statistische descriptoren voor de inname van huisstof in mg/uur in functie van leeftijd (uit (Van Holderbeke, M. et al., 2007)) ............................................... 23 Tabel 7: Overzicht van de waarden voor de gedefinieerde blootstellingsparameters ... 25 Tabel 8: Kansverdelingen op een aantal invoerparameters ..................................... 26 Tabel 9: Productie, invoer en uitvoer van vlees voor België in 2005 (hoeveelheden in ton; bron: FAO) ......................................................................................... 28 Tabel 10: Benadering voor het omgaan met lage niveaus in voeding (WHO/GEMS/FoodEURO, 1995) ............................................................................................. 29 Tabel 11: Concentraties van brandvertragers in moedermelk zoals gebruikt in de innameschatting (ng/g) .............................................................................. 31 Tabel 12: Gemiddelde concentraties van PBDE en HBCD in voeding, zoals gebruikt in de innameschattingen (ng/g vers gewicht) ......................................................... 37 Tabel 13: Geometrisch gemiddelde en P95 concentraties van PBDE en HBCD in afgezet stof en in bodem, zoals gebruikt in de innameschattingen (ng/g) ...................... 41 Tabel 14: Concentraties van PBDE en HBCD in lucht, zoals gebruikt in de innameschattingen (pg/m³)......................................................................... 46 Tabel 15: Geometrisch gemiddelde en P95 concentraties van PFOS en PFOA in moedermelk (ng/g) .................................................................................... 47 Tabel 16: Gemiddelde concentraties PFOS en PFOA in levensmiddelen, zoals gebruikt in de innameschatting (ng/g vers gewicht) ........................................................ 50 Tabel 17: Inname van gebromeerde brandvertragers via moedermelk (ng/kg.dag).... 54 Tabel 18: Inname van gebromeerde brandvertragers via voeding door de Vlaamse (Belgische) bevolking (ng/kg.dag) ................................................................ 58 Tabel 19: Inname van gebromeerde brandvertragers via bodem (ng/kg.d)............... 62 Tabel 20: Inname van gebromeerde brandvertragers via afgezet stof (huisstof en kantoorstof) (ng/kg.d) ................................................................................ 62 Tabel 21: Inname van brandvertragers via inademing (ng/kg.dag), geometrisch gemiddelde concentraties............................................................................ 69 Tabel 22: Gemiddelde totale inname van gebromeerde brandvertragers, (geometrisch) gemiddelde concentraties (ng/kg.dag) .......................................................... 75 Tabel 23: Gemiddelde totale inname van gebromeerde brandvertragers, P95 concentraties (voeding: gemiddeld) (ng/kg.dag) ............................................ 76 Tabel 24: Inname van PFOS en PFOA via moedermelk (ng/kg.dag) ......................... 86 Tabel 25: Inname van PFOS en PFOA via voeding door de Vlaamse (Belgische) bevolking (ng/kg.dag) ................................................................................ 87 Tabel 26: Inname van PFOS en PFOA via bodem (ng/kg.dag) ................................. 89 Tabel 27: Inname van PFOS en PFOA via huisstof (ng/kg.dag)................................ 89 Tabel 28: Inname van PFOS en PFOA via inademing (ng/kg.dag), geometrisch gemiddelde concentraties............................................................................ 90 Tabel 29: Gemiddelde totale inname van PFOS en PFOA, (geometrisch) gemiddelde concentraties (ng/kg.dag) ........................................................................... 91 Tabel 30: Gemiddelde totale inname van PFOS en PFOA, (geometrisch) gemiddelde concentraties (ng/kg.dag) ........................................................................... 91

III

Lijst van tabellen

Tabel 31: Schatting van de inname van PFOS door de Europese volwassen bevolking (EFSA, 2008)............................................................................................. 93 Tabel 32: Schatting van de inname van PFOA door de Europese volwassen bevolking (EFSA, 2008)............................................................................................. 94 Tabel 33: Innameschattingen van PFOS en PFOA uit de literatuur (gemiddelde waarden) .................................................................................................. 94

IV

Lijst van figuren

LLIIJJS ST TV VA AN N FFIIG GU UR RE EN N Figuur 1: Schema van mogelijke blootstellingswegen voor perfluorverbindingen en brandvertragers......................................................................................... 12 Figuur 2: Vergelijking van de Vlaamse data uit de Belgische tijdsbudgetstudie (Glorieux, I., Minnen, J., 2008) met de Vlaamse tijdsbudgetstudie (TOR, 2004), links: nietwerkenden, rechts: voltijds werkenden ......................................................... 17 Figuur 3: Verdeling van de tijd doorgebracht buiten en binnen door kinderen (2,5 – 6 jaar) in Hoboken en Hemiksem (h/dag), gemiddelde, standaarddeviatie en 2*standaarddeviatie ................................................................................... 19 Figuur 4: Tijd buiten doorgebracht (h/dag) door kinderen in de leeftijd van 5,5 – 14 jaar (ExpoFacts) ........................................................................................ 20 Figuur 5: Concentraties van ΣBDE5 (ng/g droog gewicht) in bodem, ruwe data.......... 40 Figuur 6: Concentraties van PBDE’s in buitenlucht, gemeten in de gasfase (links) en op deeltjes (rechts) (pg/m³) ............................................................................ 44 Figuur 7: Ruwe data voor BDE 100 in buitenlucht (som gas en deeltjes) .................. 45 Figuur 8: Gehalten van PFOS in groenten ............................................................ 49 Figuur 9: Gehalten van PFOS in fruit ................................................................... 49 Figuur 10: Inname van ΣBDE5 via moedermelk in functie van leeftijd (P50 concentraties) ........................................................................................... 53 Figuur 11: Gemiddelde inname van gebromeerde brandvertragers via moedermelk voor P50 en P95 concentraties (foutenvlaggen geven de P5 en P95 weer als gevolg van variatie op de inname van moedermelk)........................................................ 55 Figuur 12: Gemiddelde inname van gebromeerde brandvertragers via de voeding en moedermelk in functie van leeftijd (P50 concentraties voor moedermelk, gemiddelde concentraties voor voeding)........................................................ 56 Figuur 13: Gemiddelde inname van brandvertragers via voeding door volwassenen (foutenvlaggen geven de P5 en P95 inname weer als gevolg van variabiliteit in voedselconsumptie).................................................................................... 57 Figuur 14: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van gebromeerde brandvertragers door kinderen (3 - < 6 jaar) .............................. 59 Figuur 15: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van gebromeerde brandvertragers door volwassenen (> 15 jaar)............................ 60 Figuur 16: Gemiddelde inname van ΣBDE5 via bodem in functie van leeftijd.............. 61 Figuur 17: Gemiddelde inname van ΣBDE5 via afgezet stof in functie van leeftijd voor werkenden en niet-werkenden (P50 concentraties) ......................................... 61 Figuur 18: Inname van PBDE’s via bodem per congeneer (ng/kg.d), berekend met P50 concentraties............................................................................................. 64 Figuur 19: Inname van PBDE’s via stof per congeneer voor niet-werkenden en werkenden (ng/kg.dag), berekend met P50 concentraties ................................ 64 Figuur 20: Inname van ΣBDE5 via bodem (foutenvlaggen geven de variabiliteit weer als gevolg van variabiliteit in inname) ................................................................ 66 Figuur 21: Inname van ΣBDE5 via afgezet stof (foutenvlaggen geven de variabiliteit weer als gevolg van variabiliteit in inname).................................................... 66 Figuur 23: Inname van brandvertragers (ΣBDE5) via inademing in functie van leeftijd en omgeving voor niet-werkenden, P50 concentraties.......................................... 68 Figuur 24: Inname van brandvertragers (ΣBDE5) via inademing in functie van leeftijd en omgeving voor werkenden, P50 concentraties ................................................ 68 Figuur 25: Congeneerprofiel van de inname van brandvertragers via inademing, P50 concentraties............................................................................................. 71 Figuur 26: Congeneerprofiel van de inname van brandvertragers via inademing, P95waarden ................................................................................................... 72 Figuur 27: Inname van ΣBDE5 via inademing (foutenvlaggen geven de variabiliteit als gevolg van verschillen in ademvolume, P5 en P95) ......................................... 73

V

Lijst van figuren

Figuur 28: Bijdrage van de blootstellingsroutes tot de totale blootstelling aan gebromeerde brandvertragers (onder aanname van gelijke biobeschikbaarheid); links: gemiddelde inname en P50 concentraties; rechts: gemiddelde inname en P95-concentraties voor bodem, huisstof en lucht ............................................ 77 Figuur 29: Totale inname van ΣBDE5 voor P50 en P95 concentraties (uitzondering voeding: alleen gemiddelde concentraties) .................................................... 79 Figuur 30: Relatief aandeel van de blootstellingsroutes voor blootstelling aan ΣBDE5 bij P50 en P95 concentraties (uitzondering voeding: alleen gemiddelde concentraties); foutenvlaggen geven P5 en P95 grenzen aan ................................................. 80 Figuur 31: Vergelijking van de berekende inname van som BDE via voeding met recente Europese schattingen ...................................................................... 85 Figuur 32: Gemiddelde inname van PFOS en PFOA via de voeding (inclusief borstvoeding) in functie van leeftijd .............................................................. 86 Figuur 33: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van PFOS en PFOA via voeding door kinderen (3 - < 6 jaar)................................... 87 Figuur 34: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van PFOS en PFOA via voeding door volwassenen (> 15 jaar) ................................ 88 Figuur 35: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van PFOS en PFOA via voeding door kinderen (3 - < 6 jaar) bij lower bound concentraties............................................................................................. 89 Figuur 36: Vergelijking van de berekende inname van PFOS en PFOA via voeding met recente Europese schattingen ...................................................................... 95

VI

Lijst van afkortingen

LLIIJJS ST TV VA AN NA AFFK KO OR RT TIIN NG GE EN N BDE BOHO BONK EFSA FAO FLIES FSA FSAI LN LOD LOQ N NBB NCI HBCD PBDE PFOS PFOA PUF p-waarde RfD RI TDI WHO WGO

gebromeerde difenylether Bevolkingsonderzoek Hoboken Bevolkingsonderzoek Noorderkempen European Food Safety Agency Food and Agriculture Organization Flemish Indoor Exposure Survey (2006) Food Safety Agency (UK) Food Safety Agency of Ireland lognormale verdeling aantoonbaarheidsgrens (limit of detection) bepalingsgrens (limit of quantification) normale verdeling Nationale Bank van België National Cancer Institute hexabroomcyclododecaan gepolybromeerde difenylether perfluoroctaansulfonzuur perfluoroctaanzuur polyurethaanschuim fractie van de metingen boven de bepalingsgrens / aantoonbaarheidsgrens Reference Dose (Referentiedosis) risico-index Tolerable Daily Intake (Toelaatbare Dagelijkse Inname) World Health Organization Wereldgezondheidsorganisatie

VII

Lijst van symbolen

LLIIJJS ST TV VA AN NS SY YM MB BO OLLE EN N Cauto Cbuitenlucht Ckantoor Cmoedermelk Cwoning Dinademing Dmoedermelk tbinnen tbuitenlucht thuis_in tkantoor tvervoer Qbodemdag Qhuisstofuur Qmoedermelk Qademdag W

concentratie in lucht in voertuigen (pg/m³) concentratie in buitenlucht (pg/m³) concentratie in kantoorlucht (pg/m³) concentratie in moedermelk (ng/g) concentratie in binnenlucht van woningen (pg/m³) dosis ingenomen via inademing (ng/kg.d) dosis ingenomen via moedermelk (ng/kg.d) tijd doorgebracht in de woning (h/d) tijd doorgebracht in de buitenomgeving (h/d) wakkere tijd doorgebracht in de woning (h/d) tijd doorgebracht op kantoor (h/d) tijd doorgebracht in vervoer (h/d) inname van bodemdeeltjes (mg/d) inname van afgezetstofdeeltjes (mg/h) hoeveelheid ingenomen moedermelk (g/kg.d) ademvolume (m³/kg.d) lichaamsgewicht (W)

VIII

Hoofdstuk 1 Probleemstelling

HOOFDSTUK 1

PROBLEEMSTELLING

Gebromeerde brandvertragers en perfluorverbindingen zijn twee recente klassen van persistente organische verbindingen met een hoog productievolume, een breed gamma aan toepassingsmogelijkheden (isolatiemateriaal, textiel, huishoudartikelen, e.a.) en een wereldwijde verspreiding. Ze worden echter slechts sinds een tiental jaren bestudeerd in wetenschappelijke milieustudies. Gebromeerde brandvertragers en perfluorverbindingen komen voor onder vorm van verschillende congeneren, elk gekenmerkt door specifieke eigenschappen qua detectiemethodes, verspreiding en toxiciteit (gaande van hormoonverstoring, neurotoxiciteit, carcinogeniteit tot immunotoxiciteit). Dit maakt dat het opstellen van een goed onderbouwd en efficiënt beleid met betrekking tot deze verbindingen geen sinecure is. Het wetenschappelijk Europese consortium ‘Fire’ werd opgericht om tot een geïntegreerde risico-analyse op Europees niveau te komen voor gebromeerde brandvertragers. Met betrekking tot perfluorverbindingen werd in het kader van het wetenschappelijk ‘Perforce’ consortium gestreefd naar de harmonisatie van analysetechnieken als basis voor een geïntegreerde blootstellingsevaluatie op Europees niveau. Ook voor Vlaanderen zijn beide klassen van stoffen een prioritair onderwerp. Zo stelt de beleidsnota “Leefmilieu en Natuur” van toenmalig minister Peeters: ‘Recent is anderzijds de problematiek van “nieuwe” chemicaliën in de aandacht gekomen. Zo worden gebromeerde vlamvertragers in sommige waterbodems in uitzonderlijke concentraties aangetroffen. Zij hebben mogelijk een hormoonverstorende functie.’ In diezelfde beleidsnota wordt volgend engagement aangegaan (eerste thematische strategische doelstelling milieu en gezondheid, operationele doelstelling 2: 'Onderzoeksinspanningen toespitsen op prioritaire onderwerpen'): ‘In lijn met het actieplan Milieu en Gezondheid van de Europese Commissie (2004-2010) leggen we onze prioriteiten bij onderzoek in verband met de koppeling tussen milieufactoren en (1) ademhalingsaandoeningen, astma en allergieën; (2) neurologische ontwikkelingsstoornissen; (3) kanker en (4) hormoonontregeling en verstoring van de hormonenwerking, met bijzondere aandacht voor de noden van de meest kwetsbare groepen.’ In het kader van de Europese consortia ‘Perforce’ en ‘Fire’ werd/wordt heel wat wetenschappelijke kennis vergaard en onderzoek verricht. Beide studies vormen een, weliswaar niet volledige, aanzet voor een Europees beleid met betrekking tot deze twee klassen van stoffen. Een efficiënte opvolging en evaluatie van het toekomstig te voeren beleid vereist bijkomend de selectie van geschikte milieu- en gezondheidsindicatoren. Specifiek voor de situatie in Vlaanderen dienen tevens nog een aantal leemtes te worden ingevuld. Zo ontbreekt voor Vlaanderen tot op heden een geïntegreerd overzicht van alle verspreidingsgegevens met betrekking tot deze stoffen. Vooral op het vlak van de verspreiding van deze stoffen in media waaruit ze beschikbaar zijn voor opname door de mens (voedsel, (drink)water, fijne stofdeeltjes in buiten- en binnenlucht,…), is de beschikbare informatie zeer gering. Wat precies het aandeel is van de verschillende blootstellingsroutes (inhalatie, opname via voedsel/drinkwater, dermaal contact,…) voor

9

Hoofdstuk 1 Probleemstelling

de Vlaamse bevolking met betrekking tot deze verbindingen is bovendien nog onbekend. Ook is nog weinig geweten over het voorkomen van deze verbindingen in menselijke weefsels in Vlaanderen. Het feit dat deze verbindingen persistent zijn en dat ze bioaccumuleren in hogere organismen, het feit dat tamelijk hoge gehaltes van deze stoffen zijn aangetoond in Nederlandse moedermelk en het feit dat ze de placenta kunnen passeren, suggereert echter dat ook in de Vlaamse bevolking hoge gehaltes aan deze stoffen kunnen worden aangetroffen. Er zijn metingen in Vlaamse humane weefsels uitgevoerd die deze veronderstelling beamen, maar deze zijn zeer beperkt en versnipperd. Ook op het vlak van mogelijke gezondheidseffecten in Vlaanderen, te wijten aan de blootstelling aan de beschouwde stoffen, is de beschikbare kennis zeer beperkt. Met het doel de leemten in te vullen, werd een studie opgestart. Deze studie omvat verschillende fasen:

fase 1: Validatie van de vastgelegde en gebruikte chemische analysetechnieken; fase 2: Inventarisatie van alle beschikbare blootstellingsinformatie betreffende de concentraties en verspreidingspatronen van gebromeerde brandvertragers en perfluorverbindingen in Vlaanderen; fase 3: Aanzet tot identificatie van de verschillende blootstellingsroutes van gebromeerde brandvertragers en perfluorverbindingen voor de Vlaamse bevolking; fase 4 en 5: Inventarisatie van alle beschikbare toxiciteitsinformatie en preliminaire selectie van geschikte blootstelling- en effectmerkers voor nietinvasieve humane biomonitoring; fase 6: Identificatie van bestaande leemtes; fase 7: specifieke risico-analyse voor Vlaanderen en bijhorende beleidsaanbevelingen.

Voorliggend rapport beschrijft de uitvoering en resultaten van fase 7. In Hoofdstuk 2 wordt de gebruikte methodologie beschreven voor het berekenen van de blootstelling aan brandvertragers en perfluorverbindingen. Hoofdstuk 3 bespreekt de selectie van de invoergegevens voor het ontwikkelde model. Hoofdstuk 4 rapporteert de resultaten van de blootstellingsschattingen en vergelijkt deze met andere recente Europese schattingen en met de beschikbare humaantoxicologische criteria. Hierin wordt voor de eerste maal gerapporteerd over de blootstelling van de Vlaamse bevolking aan de bestudeerde polluenten. De resultaten dienen als een preliminaire inschatting te worden aanzien en met de nodige omzichtigheid te worden geïnterpreteerd. De resultaten van fase 2 geven immers aan dat rekening dient gehouden te worden met onder andere volgende factoren die in belangrijke mate de resultaten van de rsiscoanalyse kunnen beïnvloeden: - significante vastgestelde variabiliteit bij gemeten PFC-concentraties en detectielimieten; - voor sommige blootstellingsroutes zijn er weinig tot geen Vlaamse gegevens en dienen veronderstellingen gemaakt te worden die misschien niet de Vlaamse situatie reflecteren; - de toxicologische informatie en haar vertaling naar toetsingscriteria vertoont nog leemten, onder meer wat betreft de verschillende congeneren (brandvertragers) en de verschillende perfluorverbindingen, de gevoelige bevolkingsgroepen en de interactie tussen de componenten. Hoofdstuk 5 voorziet in een besluit en een formulering van de leemten en de aanbevelingen met betrekking tot het deel inschatting van de blootstelling en risicotoetsing.

10

Hoofdstuk 2 Methodologie

HOOFDSTUK 2

METHODOLOGIE

2.1 Structuur van de blootstellingsbepaling De bepaling van de blootstelling aan perfluorverbindingen en brandvertragers richt zich op de blootstelling via voeding en via het milieu. Onder voeding wordt algemene voeding, drinkwater en moedermelk begrepen. Onder milieu worden volgende compartimenten verstaan: buitenlucht en binnenlucht, bodem en afgezet huisstof. De zogenaamde consumentenblootstelling, dit is de inname van de bestudeerde componenten als gevolg van hun aanwezigheid in en emissie vanuit consumentengoederen, wordt gedeeltelijk meegenomen. Het onderscheid tussen milieublootstelling en consumentenblootstelling is immers niet duidelijk. Wanneer we de blootstelling via inademing van binnenlucht en de inname van stofdeeltjes via handmondcontact evalueren, valt dit eigenlijk onder consumentenblootstelling. De aanwezigheid van perfluorverbindingen en brandvertragers in binnenlucht en huisstof is immers grotendeels het gevolg van hun emissie uit toestellen en materialen. Anderzijds evalueren we niet de blootstelling, die het gevolg is van het momentane gebruik van een spuitbus of de blootstelling, die het gevolg is van contact met bijvoorbeeld een behandeld tapijt. De verschillende compartimenten en routes, die potentieel van belang zijn voor de blootstelling, zijn weergegeven in Figuur 1.

11


totale blootstelling

ingestie

voeding

bodem

Dermale opname

inhalatie

stof

buitenlucht

binnenlucht

levensmiddelen

woningen

woningen

drinkwater

kantoren

kantoren

moedermelk

voertuigen

voertuigen

water

stof

bodem

Figuur 1: Schema van mogelijke blootstellingswegen voor perfluorverbindingen en brandvertragers Voor brandvertragers blijkt uit de literatuur dat dermale opname een rol zou spelen via contact met stof (Frederiksen, M. et al., 2008). Ook voor perfluorverbindingen valt dit niet a priori uit te sluiten. Op basis van de ervaring met bodemverontreiniging, stellen we vast dat de dermale opname vanuit bodem en stof normaliter slechts een fractie bijdraagt ten opzichte van de orale inname van bodem en stof bij kinderen. Uitzondering hierop kan de arbeidersblootstelling zijn (die hier evenwel niet meegenomen wordt). De absorptie van brandvertragers vanuit water kan als onbelangrijk beschouwd worden; door hun lipofiele eigenschappen komen ze immers nauwelijks voor in water. De absorptie van perfluorverbindingen vanuit water (bij baden, afwas, zwemmen, …) kan niet geschat worden wegens het ontbreken van gegevens.

2.2 Model

2.2.1

Leeftijden

Voor de berekening van de blootstelling wordt in principe de volledige bevolking via een aantal leeftijdscategorieën in rekening gebracht. Volgende leeftijdscategorieën worden beschouwd: − − − − − −

Zuigelingen (aanname uitsluitend borstvoeding): 0 – 6 maanden 3 - < 6 jaar 6 - < 10 jaar 10 - < 15 jaar 15 - < 21 jaar 21 jaar en ouder.

Wijzigingen in fysiologische parameters en in voedselconsumptie treden vooral op tijdens de groeiperiode. Vanaf de volwassen leeftijd zijn de verschillen tussen

12


leeftijdsgroepen beperkt. Voor kinderen vanaf 6 maanden tot een jaar is het moeilijk om de blootstelling via voeding in rekening te brengen. Naast melkvoeding (borstvoeding, opvolgmelk, …) krijgen zij een meer gevarieerde voeding. Wegens het ontbreken van geschikte Vlaamse of Belgische data voor de leeftijdsgroep tussen 6 maanden en 3 jaar, wordt voor hen geen blootstelling via voeding berekend. Blootstelling wordt meestal uitgedrukt per kg lichaamsgewicht. De toxicologische criteria zijn over het algemeen uitgedrukt per kg lichaamsgewicht. Indien onmiddellijk een inname per kg lichaamsgewicht kan berekend worden (doordat innameparameters per kg lichaamsgewicht zijn uitgedrukt, of het lichaamsgewicht gekoppeld is aan de innameparameter), wordt dit als dusdanig gedaan. In het andere geval wordt de berekende inname per dag gedeeld door het gemiddeld lichaamsgewicht (per leeftijdscategorie). In Tabel 1 worden lichaamsgewicht en lengte voor de Vlaamse bevolking opgegeven. Voor kinderen zijn de waarden afgeleid uit de groeicurven 2004 van de VUB (Roelants, M., Hauspie, R., 2004), voor volwassenen zijn de data afkomstig uit de Belgische Gezondheidsenquête 2004 (Bayingana K et al., 2006). Voor kinderen werd de P50 gebruikt; de spreiding op de gegevens is vrij symmetrisch, zodat weinig verschil te verwachten valt tussen de P50 en het gemiddelde. Telkens werd het gemiddelde van mannen en vrouwen genomen. Tabel 1: Leeftijdscategorieën, lichaamsgewicht en lengte, P50-waarden voor kinderen, gemiddelde voor volwassenen leeftijd 1 – 2 jaar 3 – 5 jaar 6 – 9 jaar 10 – 14 jaar 15 – 20 jaar 21 – 30 jaar 31 – 40 jaar 41 – 50 jaar 51 – 60 jaar > 60 jaar

2.2.2

lichaamsgewicht (kg) 12,3 17,6 26,8 44,4 62,5 68,5 70,5 71,0 74,0 72,5

lengte (m) 86,0 106,2 129,0 155,3 172,0 174,0 172,5 170,3 169,0 167,5

Inname via voeding en drinkwater

→ Moedermelk Inname van moedermelk varieert met leeftijd en kan berekend worden als Inname (g/kg.d) = 0,312 * leeftijd (dagen) + 157,7 Voor zuigelingen, die exclusief borstvoeding krijgen gedurende de eerste 6 maanden, bedraagt de gemiddelde moedermelkinname ongeveer 130 g/kg.dag, met een standaarddeviatie van 21 g/kg.dag (Arcus-Arth, A. et al., 2005) (Tabel 2). Percentiele waarden zijn eveneens beschikbaar. Een samenvattende tabel wordt ook opgegeven door (de Winter-Sorkina, R. et al., 2003). De cijfers zijn vergelijkbaar met de waarden van (Arcus-Arth, A. et al., 2005) indien een gemiddeld lichaamsgewicht per leeftijdsklasse genomen wordt.

13


Tabel 2: Inname van moedermelk in functie van leeftijd (Arcus-Arth, A. et al., 2005) Leeftijd (dagen) 7 14 30 60 90 120 150 180 210 270 360 0 – 180 0 - 360

Gemiddelde inname (g/kg.d)

Standaarddeviatie (g/kg.d)

147,6 160,6 154,2 147,9 130,4 115,8 102,9 104,5 76,9 74,5 48,0 129,6 100,7

38,1 41,7 24,8 22,9 18,1 18,4 21,7 20,8 26,1 24,2 27,4 21,3 6,8

Aantal kinderen 10 9 25 25 108 57 26 39 8 57 42 -

De inname via moedermelk wordt berekend met de waarden van (Arcus-Arth, A. et al., 2005), omdat deze uitgedrukt zijn per kg lichaamsgewicht. We voeren de berekeningen uit per leeftijdsklasse en uitgemiddeld over 6 maanden.

Dmoedermelk (l ) = Cmoedermelk * Qmoedermelk (l ) [ng/kg.d] Dmoedermelk inname via moedermelk Cmoedermelk concentratie in moedermelk [ng/g] Qmoedermelk inname moedermelk [g/kg.d]

→ Volwassenen Voor de inname via voeding en drinkwater wordt gebruik gemaakt van de resultaten van de Belgische Voedselconsumptiepeiling van 2004, uitgevoerd door WIV (De Vriese, S. et al., 2006). Deze vormt de meest recente studie voor inname van levensmiddelen in de Belgische bevolking met een leeftijd ouder dan 15 jaar. We gebruiken de gegevens uit de databank voor de basislevensmiddelen (waarbij samengestelde producten zijn omgezet naar basislevensmiddelen). De innames zijn omgerekend naar inname van het niet-bereide product. De verschillende basislevensmiddelen werden gegroepeerd naar relevante groepen (zie Hoofdstuk 3 voor de groepen) voor het koppelen met de beschikbare concentraties. Zo bekomen we per individu en per interviewdag (2 in totaal) een inname voor elke voedingsgroep. Voor elk persoon en elke interviewdag wordt vervolgens de inname vermenigvuldigd met de concentratie per voedingsgroep. Er volgt vervolgens nog een verdere groepering van de inname in volgende hoofdgroepen:

14

aardappel bier ei fruit granen (omvat ook granen uit brood en gebak) groenten noten en zaden restgroep


suiker vet vis, schaaldieren en weekdieren vlees Water en dranken o.b.v. water zuivelproducten

Dit geeft ons de korte termijn inname per persoon en per interviewdag. Per groep wordt vervolgens de gemiddelde inname over alle personen en interviewdagen berekend en hieruit wordt het gemiddelde aandeel van de groepen in de totale gemiddelde blootstelling via voeding berekend1. De lange termijn inname of gebruikelijke inname wordt berekend door gebruik te maken van de NCI methode voor het bepalen van de gebruikelijke inname (Tooze, J. A. et al., 2006). Vooraf wordt per persoon en per interviewdag de totale inname berekend. Via twee macro’s (Mixtran v1.1 en Distrib v1.12), die in een SAS-omgeving draaien, kunnen de gemiddelde lange termijn inname, evenals de percentielen berekend worden.

→ Kinderen Voor kinderen zijn er geen gegevens op Belgisch niveau en voor verschillende leeftijdscategorieën. Hiervoor wordt gebruik gemaakt van het XtraFood-model (Seuntjens, P. et al., 2006). Dit transfer- en blootstellingsmodel bevat de resultaten van de door de Universiteit van Gent (Prof. De Henauw) uitgevoerde consumptiestudies bij kleuters en tieners. Voor de tussenliggende leeftijdsklassen werd een interpolatie uitgevoerd op basis van evoluties waargenomen in buitenlandse studies (o.m. Nederland). De jongste leeftijd in het model is 3 jaar. Voor kinderen wordt dezelfde groepering gebruikt als voor volwassenen. Wel wordt voor kinderen alleen de gemiddelde inname berekend (door de aard van de gegevens). 2.2.3

Inname via milieu

→ Tijdsbesteding Voor inademing en voor inname via bodem en stof hebben we informatie nodig over de tijd, die mensen doorbrengen in de binnenomgeving en in de buitenomgeving. Tevens hebben we informatie nodig over de tijd doorgebracht in voertuigen en voor werkenden over de tijd op de arbeidsplaats. Deze laatste tijd gebruiken we om de blootstelling aan stof in de kantooromgeving in te schatten. Voor volwassenen maken we daarom ook een onderscheid tussen werkenden en niet-werkenden. Voor de tijd door jongeren en volwassenen doorgebracht in de buitenomgeving en in vervoersmiddelen, kunnen we gebruik maken van twee studies, die data bevatten voor Vlaanderen. De Vlaamse tijdsbudgetstudie uit 2004 (TOR, 2004) en de Belgische tijdsbudgetstudie uit (Glorieux, I., Minnen, J., 2008). De Vlaamse studie beschouwt de 1

We hebben ook het aandeel berekend van de groepen per persoon. Dit kan gebruikt worden om de variatie op de bijdrage van bepaalde groepen te evalueren. In dit geval is de som van de gemiddelde bijdragen niet meer gelijk aan 1. 2 Beschikbaar via http://riskfactor.cancer.gov/diet/usualintakes/macros.html 15


leeftijdsklassen 18 jaar en ouder, terwijl de Belgische studie de leeftijdsklassen 12 jaar en ouder bestudeert. Het is mogelijk hieruit apart de Vlaamse gegevens te extraheren, zoals voor BF-Risk gedaan werd. De categorieën, waarvoor data beschikbaar zijn, zijn niet volledig gelijk, zodat vergelijking moeilijk is. De studies geven niet altijd expliciet weer of een activiteit binnen of buiten plaatsvond. In bijlage B zijn de beide gebruikte datasets, met de categorieën, die als buitenactiviteit geklasseerd zijn, opgenomen. De cijfers zijn afwijkend tussen beide studies (Figuur 2). Omdat de Belgische studie ook de leeftijd 12 tot 17 jaar meeneemt, is gekozen voor de gegevens uit de laatste studie. We maken een onderscheid tussen niet-werkenden en werkenden, zodat de data voor kantoren kunnen meegenomen worden.

16


6,00

2,00 1,80

5,00 1,60 1,40

4,00 te voet, met de fiets, bromfiets, motor auto, openbaar vervoer werken buiten (met sport, zonder vervoer)

1,00 0,80

uren/dag

uren/dag

1,20

te voet, met de fiets, bromfiets, mot auto, openbaar vervoer werken buiten (met sport, zonder vervoer)

3,00

2,00 0,60 0,40

1,00

0,20 0,00

0,00 12 tot 17 jaar

18 tot 24 jaar

25 tot 39 jaar

40 tot 54 jaar

55 tot 64 jaar

65 tot 75 jaar

76 tot 99 jaar

TOR 2004

12 tot 17 jaar

18 tot 24 jaar

25 tot 39 jaar

40 tot 54 jaar

55 tot 64 jaar

65 tot 75 jaar

76 tot 99 jaar

TOR 2004

Figuur 2: Vergelijking van de Vlaamse data uit de Belgische tijdsbudgetstudie (Glorieux, I., Minnen, J., 2008) met de Vlaamse tijdsbudgetstudie (TOR, 2004), links: niet-werkenden, rechts: voltijds werkenden

17


De tijd wordt als volgt toegekend:

tijd buiten: tijd besteed aan buitenactiviteiten en verplaatsingen te voet, met de fiets, bromfiets of motor; tijd op kantoor: tijd besteed aan betaald werk (voor niet-werkenden wordt de tijd besteed aan betaald werk beschouwd als tijd in woning); tijd in vervoer: tijd in auto, taxi, vrachtwagen, bus, tram, metro, trein; wakkere tijd binnen: 24 uur min (tijd slapen + tijd buiten + tijd op kantoor + tijd in vervoer); tijd binnen: 24 uur min (tijd buiten + tijd op kantoor + tijd in vervoer).

Voor kinderen zijn geen systematische studies beschikbaar, die de tijdsbesteding zoals nodig voor dit project, bevatten. In de Vlaamse FLIES-studie rond binnenluchtkwaliteit werd gepeild naar tijdsbesteding, maar het aantal bevraagde kinderen was beperkt en de studie werd uitgevoerd in het voorjaar. De gegevens zijn niet representatief. In de biomonitoringsprojecten BONK en BOHO werd de tijdsbesteding van kinderen in de leeftijd 2,5 – 6 jaar (kleuterschool) bevraagd via enquête. De data van BONK werden niet verwerkt. De data van BOHO werden verwerkt naar tijd buiten en tijd binnen doorgebracht (gedeeltelijk via exact bevraagde tijdsbesteding en gedeeltelijk via schattingen van tijd buiten en binnen). De data hebben betrekking op 592 kleuters wonend in een stedelijke omgeving (Hoboken en Hemiksem). De verdeling van de geschatte tijd buiten en binnen (zonder slapen) is weergegeven in Figuur 3 en Tabel 3.

18


14

12

10

h/dag

8

6

4

2

0 tijd buiten

tijd binnen

Figuur 3: Verdeling van de tijd doorgebracht buiten en binnen door kinderen (2,5 – 6 jaar) in Hoboken en Hemiksem (h/dag), gemiddelde, standaarddeviatie en 2*standaarddeviatie Tabel 3: Statistische kenmerken van de tijd doorgebracht buiten en binnen door kinderen (2,5 – 6 jaar) in Hoboken en Hemiksem (h/dag) buiten binnen

N 592 592

gemidd 3,27 9,74

med 3,33 9,70

Min 0,44 5,98

Max 6,11 13,14

P25 2,17 8,58

P75 4,41 10,82

P10 1,35 8,00

P90 4,97 11,69

SD 1,34 1,41

Omdat de data niet noodzakelijk representatief zijn voor Vlaanderen en ze gedeeltelijk gebaseerd zijn op schattingen (vb: tijdsverdeling tweede verblijfplaats, tijdsverdeling voor- en naschools), werden ter vergelijking data opgezocht voor andere Europese landen. De Exposure Factors Database (ExpoFacts) werd geraadpleegd. Voor de tijd, die kinderen buiten doorbrengen, werden waarden gevonden van 1993 – 1994 voor een aantal Europese landen (Figuur 4).

19


4,50 4,00 3,50

h/dag

3,00 2,50

ander stedelijk gebied

2,00 1,50 1,00 0,50

eå U m

en ed Sw

So ut

he rn

Kr ak ow

sl o

to w ic e Ka

O

Pi sa

ns

st rb Ze

At he

n rli Be

io Ku op

pl ic e Te

Pr ag ue

0,00

Figuur 4: Tijd buiten doorgebracht (h/dag) door kinderen in de leeftijd van 5,5 – 14 jaar (ExpoFacts) Een Nederlandse studie (Kruize, H. et al., 2000) rapporteert een gemiddelde van 4,13 h/dag buiten en 0,93 h/dag in voertuigen voor 0 – 12-jarigen. De BOHO-data lijken aan de hoge kant in vergelijking met de meeste buitenlandse gegevens (uitzondering Nederland). Er is evenwel geen overeenstemming wat betreft de leeftijdscategorieën. Daarom wordt de voorkeur gegeven aan de Vlaamse data. Voor kleuters en kinderen tot 10 jaar worden de data van Hoboken / Hemiksem gehanteerd. Voor tijd in vervoer werd voor kinderen tussen 3 en 10 jaar een waarde van 0,5 h/dag geschat en voor jongere kinderen 0,25 h/dag. Voor zover gekend, zijn er geen cijfers om dit te ondersteunen. De tijd, buiten doorgebracht door kinderen jonger van 1 - 3 jaar werd op 2 h/dag gezet, terwijl voor jongere kinderen een waarde van 1 h/dag werd geschat. Ook hier zijn er geen Vlaamse cijfers om dit te onderbouwen.

→ Inademing Binnen het BF-Risk project maken we gebruik van een daggemiddeld ademvolume, afkomstig van Brochu et al. (2006). De gemiddelde en percentiele waarden zijn opgenomen in Tabel 4.

20


Tabel 4: Gemiddelde en standaarddeviatie voor het ademvolume (m³/kg.dag) bij mannen en vrouwen van 4 maanden tot en met 96 jaar, bepaald via de Doubly Labeled Water Method (Brochu, P. et al., 2006) leeftijd 0,22 - < 0,5 jaar 0, 5 - < 1 jaar 1 - < 2 jaar 2 - < 5 jaar 5 - < 7 jaar 7 - < 11 jaar 11 - < 23 jaar 23 - < 30 jaar 30 - < 40 jaar 40 - < 65 jaar 65 - ≤ 95 jaar

mannen 0,509 ± 0,093 0,479 ± 0,071 0,480 ± 0,059 0,444 ± 0,042 0,415 ± 0,047 0,372 ± 0,062 0,300 ± 0,047 0,247 ± 0,039 0,237 ± 0,034 0,230 ± 0,042 0,188 ± 0,031

vrouwen 0,504 ± 0,093 0,463 ± 0,064 0,451 ± 0,077 0,441 ± 0,071 0,395 ± 0,048 0,352 ± 0,062 0,269 ± 0,049 0,233 ± 0,042 0,235 ± 0,035 0,211 ± 0,036 0,172 ± 0,037

De berekening via inademing gebeurt als volgt

Dinade min g =

(C

buitenlucht

dag * t buiten + C woning * t binnen + C kantoor * t kantoor + C auto * t vervoer )* Qadem

(24 *1000)

met Dinademing C t Qademdag

dagelijkse inname via inademing [ng/kg.dag] concentraties in buitenlucht, woning, kantoor, auto [pg/m³] tijd doorgebracht buiten, in woning, op kantoor, in voertuig [h/dag] ademvolume [m³/kg.dag]

We nemen het ademvolume voor mannen omdat dit de hoogste waarde per kg lichaamsgewicht geeft.

→ Inname van bodem en stof Voor het BF-Risk project hebben we informatie nodig over de inname van bodemdeeltjes en over de inname van huisstofdeeltjes. Inname via bodem en huisstof werd recent opnieuw geëvalueerd (Van Holderbeke, M. et al., 2007). De beste schatting voor bodem kan gemaakt worden op basis van tracerstudies. Voor bodemingestie door kinderen (0,5 – 6 jaar) werd een gemiddelde van 63 mg/dag en een P95 van 97 mg/dag afgeleid. Voor volwassenen werd een gemiddelde waarde van 46 mg/dag en een P95 van 81 mg/dag afgeleid. Er werd een lognormale distributie verondersteld. Overeenkomstig de methode, gelden de waarden in principe voor bodem (buiten en stof met bodemherkomst binnen). Op basis van handbelading werd via transferfactoren van hand naar de mond de inname van huisstof geschat. De cijfers zijn weergegeven in Tabel 5. Nadeel is dat slechts één dataset een beperkt leeftijdsbereik omvat.

21


Tabel 5: Inname van huisstof berekend door probabilistische analyse van handbeladingsgegevens (mg/h) (uit Van Holderbeke et al. (2007)) Gemiddelde Standaarddeviatie P50 P95

Dataset 1 0,55 0,84 0,26 1,96

Dataset 2 1,93 3,51 0,67 8,20

Dataset 3 5,23 10,89 1,73 22,22

Voor volwassenen zijn alleen gegevens beschikbaar voor gespecifieerde activiteiten zoals voetbal, tuinieren, … Daarom werd ook een alternatieve benadering gevolgd, die vertrekt van de stofbelading op oppervlakken (in tegenstelling tot de vorige studie waar de stofbelading op handen als vertrekpunt werd genomen). Leeftijdsafhankelijke schattingen voor de inname per uur zijn opgenomen in Tabel 6.

22


Tabel 6: Statistische descriptoren voor de inname van huisstof in mg/h in functie van leeftijd (uit (Van Holderbeke, M. et al., 2007)) gemiddelde mediaan standaarddeviatie P2,5 P5 P50 P95 P97,5

3-<6 maanden 2,02 1,14 2,61 0,02 0,06 1,14 6,92 9,38

6-<12 maanden 1,41 0,66 2,07 0,01 0,03 0,66 5,17 7,02

1-<2 jaar 1,63 0,68 2,59 0,01 0,02 0,68 6,28 8,79

2-<3 jaar 1,26 0,42 2,36 0,00 0,01 0,42 5,14 7,36

3-<6 jaar 2,06 0,71 3,81 0,00 0,01 0,71 8,85 13,30

6-<11 jaar 1,50 0,83 1,88 0,02 0,04 0,83 5,23 6,64

volwassenen 0,48 0,32 0,49 0,03 0,04 0,32 1,44 1,84

23


De twee methoden voor berekening van de inname via huisstof leiden tot enigszins verschillende resultaten; de laatste methode, vertrekkend van stofbelading op oppervlakken geeft lage resultaten voor jonge kinderen. We maken voor inname van bodemdeeltjes gebruik van de resultaten van de tracerstudies en de interpretatie door Van Holderbeke et al. (2007). Hoewel de cijfers betrekking hebben op bodem (buiten en binnen) veronderstellen we dat ze alleen betrekking hebben op bodem. Voor kinderen jonger dan 1 jaar wordt inname van bodemdeeltjes niet meegenomen; tot 6 jaar worden de cijfers voor kinderen gebruikt; vanaf 21 jaar de cijfers voor volwassenen. Voor de tussenin liggende leeftijd wordt het gemiddelde van kinderen en volwassenen genomen. Dit leidt tot een overschatting van de inname via bodem. Voor de inname van stof combineren we de gegevens uit de benadering via handbelading (kinderen 0,5 – < 3 jaar) met de gegevens uit de benadering via stofbelading op oppervlakken (ouder dan 3 jaar). De uurlijkse waarden voor stofinname worden gecombineerd met de tijd binnen om een schatting te maken van de dagelijkse inname via huisstof.

Dbodem = Dstof =

dag Cbodem * Qbodem ∗10−3

(C

huisstof

W

uur ∗ t huis _ in + C kantoor ∗ t katnoor ) ∗ Qhuisstof ∗ 10 −3

W

met Dbodem Dstof Cbodem Qdagbodem Quurhuisstof W thuis_in tkantoor Chuisstof Ckantoor

dagelijkse inname via contact met bodem dagelijkse inname via contact met huis- of kantoorstof concentratie in bodem dagelijkse inname van bodemdeeltjes uurlijkse inname van stofdeeltjes lichaamsgewicht wakkere tijd binnenshuis doorgebracht arbeidstijd concentratie in huisstof concentratie in kantoorstof

[ng/kg.d] [ng/kg.d] [ng/g] [mg/d] [mg/h] [kg] [h/d] [h/d] [ng/g] [ng/g]

Hoewel er metingen zijn van concentraties van brandvertragers in het afgezet stof in voertuigen, nemen we deze blootstelling niet mee. Het gedrag in een voertuig is anders dan in een woning (handen aan het stuur voor bestuurder, beperkte contact/speelmogelijkheid voor kinderen), zodat het moeilijk is om de inname van stof in voertuigen te beschrijven. De leeftijdsverdeling voor tijdsbesteding komt niet geheel overeen met de leeftijdsverdeling voor voeding. De data werden zo goed mogelijk op elkaar afgestemd.

→ Overzicht van de invoerparameters Een overzicht van de geselecteerde parameterwaarden voor het berekenen van de blootstelling via het milieu is opgenomen in Tabel 7.

24


Tabel 7: Overzicht van de waarden voor de gedefinieerde blootstellingsparameters leeftijd (jaar) lichaamsgewicht (kg) tijd slapen (h/d) tijd buiten werkenden (h/d) tijd werken werkenden (h/d) tijd vervoer werkenden (h/d) tijd buiten nietwerkenden (h/d) tijd werken nietwerkenden (h/d) tijd vervoer nietwerkenden (h/d) wakkere tijd binnen werkenden (h/d) wakkere tijd binnen nietwerkenden (h/d) tijd binnen werkenden (h/d) tijd binnen nietwerkenden (h/d) ademvolume (m³/kg.d) inname bodem (mg/d) inname stof (mg/h)

0-0,5 6 15,5 nvt

0,5 - <1 8,7 14,8 nvt

1-<3 12,3 12 nvt

3-<6 17,6 11 nvt

6 - < 10 26,8 10 nvt

10 - < 15 44,4 9 nvt

15 - < 21 62,5 8 0,4

21 - < 31 68,5 8 0,65

31 - < 41 70,5 8 0,65

41 - < 51 71 8 0,78

51 - < 61 74 8 0,55

61 - < 71 72,5 8 2

> 71 72,5 8 0

nvt

nvt

nvt

nvt

nvt

nvt

4,82

4,85

4,85

4,95

5,59

3,78

0

nvt

nvt

nvt

nvt

nvt

nvt

1,09

1,27

1,27

1,24

1,14

1,29

0

1

1

2

3,27

3,27

1,28

0,91

0,87

0,87

0,61

0,8

0,85

0,69

0

0

0

0

0

0

0,62

0,35

0,35

0,37

0,07

0,03

0

0,25

0,25

0,25

0,5

0,5

0,48

0,74

0,65

0,65

0,94

0,82

0,73

0,37

9,69

9,23

9,23

9,03

8,72

8,93

16

13,73

14,13

14,13

14,08

14,31

14,39

14,94

17,69

17,23

17,23

17,03

16,72

16,93

7,25

7,95

9,75

9,23

10,23

13,24

22,75

22,75

21,75

20,23

20,23

22,24

21,73

22,13

22,13

22,08

22,31

22,39

22,94

0,509 0 0

0,479 63 5,23

0,48 63 5,23

0,444 63 2,06

0,372 54,5 1,5

0,3 54,5 0,48

0,3 46 0,48

0,247 46 0,48

0,237 46 0,48

0,23 46 0,48

0,23 46 0,48

0,23 46 0,48

0,188 46 0,48

25


2.2.4

Variatie op de blootstellingsparameters

De variatie op de blootstellingsparameters (door variabiliteit en door onzekerheid) wordt in rekening gebracht door gebruik te maken van kansverdelingen op de invoerparameters. Via het programma Crystal Ball wordt de variabiliteit op de blootstelling berekend. Deze onzekerheidsanalyse vindt plaats voor voor twee leeftijdsklassen: 3 - < 6 jaar en 21 - < 31 jaar. Bij kleine kinderen hebben we alleen voor de leeftijdsgroep 3 - < 6 jaar resultaten voor de blootstelling via voeding. De leeftijdsgroep 21 - < 31 jaar weerspiegelt de blootstelling van volwassenen. Voor de onzekerheidsanalyse wordt voor bodemingestie de distributie op de gemiddelde ingestie genomen (dus niet de distributie van de ingestie, omdat getallen hiervoor ontbreken). De gebruikte verdelingen zijn opgenomen in Tabel 8. Voor moedermelk wordt met een normale verdeling gerekend met gemiddelde 129,6 g/kg.dag en standaarddeviatie 21,3 g/kg.dag. Tabel 8: Kansverdelingen op een aantal invoerparameters parameter 3 - < 6 jaar 21 - < 31 jaar inname bodem (mg/d) LN(63;11) LN(46;9) inname stof (mg/h) LN(5,23;10,89) LN(0,48;0,49) ademvolume (m³/kg.d) N(0,48;0,06) N(0,25;0,04) LN: lognormale verdeling met gemiddelde en standaarddeviatie; N: normale verdeling met gemiddelde en standaarddeviatie

26

Hoofdstuk 3 Invoergegevens

HOOFDSTUK 3

INVOERGEGEVENS

3.1 Methodologische aspecten

3.1.1

Herkomst stalen

In het project BF-Risk werden stalen van levensmiddelen met Vlaamse herkomst geanalyseerd. Bij het berekenen van de blootstelling kan het meenemen van gegevens uit buitenlandse studies nuttig of noodzakelijk zijn om meerdere redenen:

Levensmiddelen op de Belgische (Vlaamse) markt zijn niet alleen afkomstig uit België; het is noodzakelijk om rekening te houden met concentraties in buitenlandse producten. De dataset uit het project is beperkt. Uitbreiding met gegevens uit het buitenland verhoogt de statistische waarde van de databank. Voorwaarde is dat de situatie in het buitenland vergelijkbaar is met Vlaanderen en/of België. Er zijn geen of nauwelijks data beschikbaar voor Vlaanderen (bodem, lucht). Er wordt een schatting gemaakt op basis van buitenlandse data.

→ Voeding Voor voeding werd getracht een beeld te krijgen van het belang van invoer en uitvoer ten opzichte van eigen productie. Volgende bronnen werden geraadpleegd: websites van federaties, Nationale Bank van België (BelgoStat), FAO-statistieken (FAOStat). Hierbij werd gekeken naar hoeveelheden en ook naar land van waaruit geïmporteerd werd. Dit laatste wil niet noodzakelijk zeggen dat dit ook het land van herkomst is. Binnen dit project is het niet haalbaar om een gedetailleerd overzicht te krijgen van de volledige invoer, uitvoer en productie, daarom werd beperkt tot summiere, vlot beschikbare data. Drinkwater Voor leidngwater zijn gegevens voorhanden uit het BF-Risk-project, uitsluitend voor perfluorverbindingen. In- en uitvoer is hier niet van belang. Voor brandvertragers wordt drinkwater niet meegenomen. Er zijn geen metingen beschikbaar en er wordt niet verwacht dat meetbare concentraties terug te vinden zijn. Voor perfluorverbindingen wordt aangenomen dat de concentraties in leidingwater en in flessenwater gelijk zijn. Vis Een groot deel van de Belgische visconsumptie is van buitenlandse herkomst. Een aantal soorten, zoals zalm en tonijn, komen niet voor in Belgische wateren, en worden

27


noodzakelijkerwijze ingevoerd. Het bepalen van de herkomst per vissoort is niet eenvoudig (Sioen, I. et al., 2007). Sioen et al. (2007) bepaalden dat voor het jaar 2000 van de totale aanvoer in België, zo’n 89 % uit import bestond, het merendeel van de import is van Europese herkomst. Voor vis, schaal- en schelpdieren zal rekening gehouden worden met data uit andere landen. Vlees Voor vlees werden uit de statistische databanken van FAO de productie, invoer- en uitvoergegevens voor het jaar 2005 gehaald. De selectie werd beperkt tot rundsvlees, kippenvlees en varkensvlees (geen levende dieren). De cijfers zijn opgenomen in Tabel 9. Tabel 9: Productie, invoer en uitvoer van vlees voor België in 2005 (hoeveelheden in ton; bron: FAO)

rundsvlees kippenvlees varkensvlees

productie 265000 484000 1008000

invoer 20803 79398 27500

uitvoer 62967 349659 351195

netto 222836 213739 684305

% invoer 9,3% 37,2% 4,0%

% invoer 10,3% 59,1% 4,2%

Volgens de Belgische gegevens van buitenlandse handel (NBB) was de import van vlees in 2006 vooral afkomstig uit Frankrijk, Nederland, Nieuw-Zeeland en Duitsland. Volgens FAOStat (2005) wordt de Belgische import van rundvlees gedomineerd door Spanje, Frankrijk, Italië, Nederland en Duitsland. Voor kippenvlees wordt de aanvoer gedomineerd door Nederland en Frankrijk. Voor varkensvlees zijn de belangrijkste importlanden Nederland, Duitsland, Frankrijk, Spanje en Verenigd Koninkrijk + Ierland. Er zal rekening gehouden worden met data uit andere Europese landen. Melk Volgens de cijfers van de Belgische Confederatie van de Zuivelindustrie bedroeg de invoer van melk en zuivelproducten minder dan 1 % van de netto productie (productie min uitvoer). De invoer van melk is vooral afkomstig uit Europa, met als belangrijkste landen Nederland, Frankrijk en Duitsland (NBB, 2007). Afhankelijk van de vergelijkbaarheid van de Vlaamse data met de buitenlandse data, zal rekening gehouden worden met overige Europese data om de databank uit te breiden. Eieren Volgens FAO kende België in 2006 een productie van 243675 ton eieren (in schaal). De export bedroeg 78772 ton, terwijl de import 36196 ton bedroeg voor hetzelfde jaar. De import bedroeg bijgevolg ongeveer 15 % van de Belgische productie. De belangrijkste import is vanuit Nederland, Frankrijk en Duitsland (cijfers 2005). Er zal rekening gehouden worden met data uit het buitenland (Europa). Groenten/fruit Het is niet haalbaar om in deze een balans op te maken van de import van groenten en fruit op de Vlaamse / Belgische markt. Gezien het feit dat een niet-onaanzienlijk deel van het aanbod uit het buitenland afkomstig is en er ook weinig data zijn voor de gehalten van perfluorverbindingen en brandvertragers in groenten en fruit, zullen de buitenlandse data meegenomen worden. Moedermelk Voor moedermelk worden Vlaamse gegevens gebruikt.

28


→ Bodem Er zijn geen (brandvertragers) tot nauwelijks (perfluorverbindingen) gegevens over de concentraties in bodem. Daarom wordt (bijkomend) gebruik gemaakt van de schaarse gegevens uit het buitenland.

→ Huisstof Voor huisstof worden Vlaamse gegevens gebruikt.

→ Buitenlucht, binnenlucht en voertuigen Er zijn geen gegevens over brandvertragers en perfluorverbindingen in de lucht in Vlaanderen. Gegevens uit het buitenland (Europees continent) worden gebruikt. Vooral binnenlucht en voertuigen zijn van belang, omdat de niveaus daar hoger liggen dan in buitenlucht. Bovendien is de tijd binnenshuis doorgebracht beduidend hoger dan de tijd buiten doorgebracht. Gegevens afkomstig uit de omgeving van emitterende bronnen (buitenmilieu) worden niet meegenomen. 3.1.2

Omgaan met waarden < LOQ

De aanwezigheid van metingen onder de bepalingsgrens kan een belangrijke invloed hebben op de statistische cijfers van een databank. Er bestaan verschillende manieren om met deze waarden om te gaan. In 1995 publiceerde WHO een document voor het omgaan met lage niveaus in voeding (WHO/GEMS/Food-EURO, 1995). Zij stelden de benadering uit Tabel 10 voor. EFSA (2008) verwijst naar deze methode Tabel 10: Benadering voor het omgaan met lage niveaus in voeding (WHO/GEMS/FoodEURO, 1995) aandeel resultaten < LOD

eenvoudige schatting van het gemiddelde

geen

echte gemiddelde

≤ 60 %

gebruik LOD/2 voor alle resultaten kleiner dan LOD (1)

> 60 % en ≤ 80 %, met minstens 25 % gekwantificeerd

geef twee schattingen met gebruik van 0 en de LOD voor alle resultaten lager dan de LOD (1), (6)

schatting van statistische parameters: gemiddelde, mediaan, standaarddeviatie, … volledige beschrijving methoden uit referenties (2) en (3): of grafische methoden (4) en (5) gebruik methoden uit referentie (2) en (3) of grafische methoden (4) en (5); gebruik omzichtig indien totaal aantal metingen < 100

geef twee schattingen met gebruik van 0 en de LOD voor alle > 80 % geen resultaten lager dan de LOD (1), (6) (1): indien de distributie niet sterk scheef is, indien slechts één LOD of LOD’s met weinig verschil; (2) Vlachinokolis, I.G. en Marriott, FHC (1995). Evaluation of censored contamination data, Journal of Food Additives and Contaminants, 12, 637 – 644

29


(3) Hecht, H en Honikel, K.O. (1995). Assessment of data sets containing considerable values below the detection limits, Z. Lebensm. Unters. Forsch., 201 (6), 592 – 597. (4) (5) indien verschillende LOD’s in de dataset, gebruik alleen de gekwantificeerde data boven de hoogste LOD (6) bij deze methode wordt een laagste en hoogste schatting gemaakt. Bij de hoogste schatting worden alle niet-detecteerbare resultaten gelijk gesteld aan de LOD en de niet gekwantificeerde resultaten (indien niet getalsmatig gerapporteerd) gelijk gesteld aan de LOQ. De ondergrens wordt berekend door alle nietdetecteerbare en alle niet-kwantificeerbare resultaten gelijk te stellen aan 0.

In het BFRisk-project worden de resultaten gerapporteerd met vermelding van de bepalingsgrens (LOQ). Per groep van metingen wordt een p-waarde berekend, op basis van het aandeel metingen groter dan de bepalingsgrens. De bepalingsgrens wordt vermenigvuldigd met de p-waarde. Dus, bij 0 % metingen boven de LOQ, is de pwaarde gelijk aan 0, bij 100 % metingen boven de LOQ is de p-waarde gelijk aan 1. Bij het doornemen van de literatuur stellen we vast dat vaak een LOD gerapporteerd wordt. Bovendien verschillen de LOD-waarden tussen de publicaties. Bij het combineren van verschillende datasets met sterk uiteenlopende LOD-waarde, bij het combineren van datasets met LOD- en LOQ-waarden kunnen we geen gebruik maken van de pwaarde. 3.1.3

Welke statistische waarde

Voor voeding berekenen we de blootstelling met gemiddelde concentraties. We gaan er van uit dat over langere tijd, de inname via voeding streeft naar een gemiddelde inname omdat men niet systematisch levensmiddelen consumeert met een hoge of lage concentratie. Dit is gedeeltelijk correct, maar in een aantal gevallen is het mogelijk dat groepen van mensen systematisch aan hogere of lagere concentraties blootgesteld worden. Dit kan bijvoorbeeld het gevolg zijn van gebruik van groenten uit eigen tuin, keuze voor biologische voeding, aankoop van een bepaald merk. De gegevens voor perfluorverbindingen en brandvertragers zijn niet van die aard dat we dit in rekening kunnen brengen. Voor volgende innames voeren we de berekeningen uit met een P50 en een P95concentratie:

Moedermelk: inname is gerelateerd aan de concentratie bij de moeder; Bodem, huisstof, lucht: concentraties kunnen geografisch bepaald zijn of gebonden aan bepaalde woningen / kantoren

De beide berekeningen geven zicht op de variatie van de inname als gevolg van de variatie in concentraties. Er worden geen distributies afgeleid van de gemeten concentraties omdat de data vaak zeer sterk scheef zijn (met uitschieters) of te beperkt zijn om goede distributies te bepalen. 3.1.4

Ouderdom van de resultaten

Door wijzigingen in wetgeving is het gebruik van brandvertragers en perfluorverbindingen drastisch gewijzigd sinds ongeveer 2004. Daarnaast werden de analysemethoden steeds verder op punt gesteld. Daarom maken we best gebruik van de meest recente resultaten. Op basis van een afweging van verwachte wijzigingen in niveaus, evolutie in analysemethoden en beschikbaarheid van gegegvens, werden alleen studies weerhouden waarvan de staalname plaatsvond na begin 2003. 30


3.2 Brandvertragers

3.2.1

Algemene aspecten

Bij inventaris van de literatuur blijkt dat niet alle in het BF-Risk project gemeten congeneren ook systematisch in de literatuur gerapporteerd zijn. De meeste resultaten zijn te vinden voor de congeneren BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. De betrouwbaarheid van de analyse is dan ook het grootst voor deze congeneren. Het berekenen van blootstelling voor de som van PBDE’s wordt ook beperkt tot de congeneren, die systematisch gerapporteerd worden. Het betreft: BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. Dit wordt weergegeven als ΣBDE5. Publicaties, waarbij de som van congeneren gerapporteerd is, zijn niet opgenomen. Wat voeding betreft, is een selectie van publicaties uitgevoerd in functie van herkomst. Gegevens uit de Verenigde Staten zijn niet opgenomen, tenzij het gaat om levensmiddelen met een herkomst vergelijkbaar aan die in Europa (vb: Atlantische zalm). Gegevens over levensmiddelen, die in Vlaanderen niet geconsumeerd worden, zijn evenmin opgenomen (vb: katvis). Een aantal publicaties is voorlopig opgenomen. Bij de verwerking van de data wordt een verdere selectie uitgevoerd. De literatuurgegevens werden opgezocht tot einde februari 2009. 3.2.2

Invoergegevens

→ Moedermelk Voor moedermelk werden uitsluitend de gegevens van BF-Risk gebruikt. De statistische data werden berekend na weging van de waarden lager dan de bepalingsgrens met hun p-waarde. De waarden gebruikt in de innameschatting zijn opgenomen in Tabel 11. Tabel 11: Concentraties van brandvertragers in moedermelk zoals gebruikt in de innameschatting (ng/g) BDE 28 BDE 47 BDE 100 BDE 99 BDE 154 BDE 153 BDE 183 BDE 197 BDE 196 BDE 203 BDE 209 HBCD som BDE 5

P50 2,79E-03 3,75E-02 6,21E-03 1,10E-02 5,44E-03 3,12E-02 7,27E-04 0,00E+00 0,00E+00 0,00E+00 1,98E-01 0,00E+00 9,26E-02

P95 7,29E-03 7,96E-02 1,92E-02 1,87E-02 1,25E-02 4,52E-02 6,24E-03 6,50E-03 0,00E+00 0,00E+00 8,60E-01 1,17E-01 1,60E-01

31


→ Voeding PBDE FSAI (2005) rapporteert de resultaten van een analyse van levensmiddelen op de Ierse markt. Volgende producten werden geanalyseerd: dierlijk vet, slachtafval, granen, fruit, groenten, zuivelproducten, vetten en oliën en instant soep. Resultaten voor de afzonderlijke congeneren zijn beschikbaar. FSAI (2006) rapporteert de gehalten van PBDE’s in voedingssupplementen (visolie, …), slachtafval (lever) en melk in Ierland. Alleen somwaarden worden gepresenteerd. Gama et al. (2006) rapporteren concentraties van PBDE in barbeel en mossel uit Portugal (rivieren en kustgebied). Staalname vond plaats in 2002 – 2004. de Winter-Sorkina et al. (2006) rapporteren de inname van de Nederlandse bevolking aan brandvertragers. Ze maken gebruik van metingen van brandvertragers uit twee Nederlandse studies, de ene met stalen daterend uit 2001/2002 en de andere met stalen daterend uit 2003/2004. Van de oudste studie zijn de individuele resultaten beschikbaar, maar alleen voor vis zit een redelijk deel van de resultaten boven de aantoonbaarheidsgrens. De metingen van 2003/2004 zijn waarschijnlijk met een gevoeliger methode gemeten. Resultaten zijn beschikbaar als gemiddelde per congeneer voor vlees, vis, eieren, melk, kaas, granen, fruit. Som van de congeneren kan daarom niet berekend worden. De innameschatting, die hierop gebaseerd is, is opgenomen in Bakker et al. (2008). Domingo et al. (2006) bepaalden het gehalte PBDE’s in mariene soorten op de Spaanse markt (Catalonië). Naast vis, werden ook gegevens van garnaal en mosselen gerapporteerd. Staalname vond plaats in 2005. Gomara et al. (2006) rapporteren concentraties van PBDE’s in commerciële levensmiddelen in Spanje, gecollecteerd tussen 2003 en 2005. Levensmiddelen zijn oliën, eieren, melk en zuivelproducten, vis, schaaldieren. FSA (2006a) rapporteert de concentraties van PBDE’s in verschillende samengestelde levensmiddelen uit Groot-Brittannië, gecollecteerd tussen 2002 en 2004. Stalen zijn afkomstig van winkels. De concentraties liggen bijna steeds beneden de aantoonbaarheidsgrens. FSA (2006b) rapporteert de concentraties van PBDE’s in verschillende vis en schaaldieren uit Groot-Brittannië, gecollecteerd tussen 2002 en 2004. Stalen zijn afkomstig van winkels. Voorspoels (2007) rapporteren de resultaten van de gehalten van PBDE (als som) in levensmiddelen op de Belgische markt. Staalname vond plaats in 2005. Goemans et al. (2007) geeft somresultaten voor PBDE’s in paling uit het Scheldebekken (2006). De gegevens zijn dezelfde als deze in Roosens et al. (2008). Svendsen et al. (2007) rapporteren gehalten van PBDE in zalm. Alleen de som werd gerapporteerd. Covaci et al. (2007) rapporteren concentraties van PBDE’s in visoliesupplementen, aangekocht in 2006. De congeneren worden niet alle gerapporteerd; de bijdrage van visoliesupplementen tot de dagelijkse inname zou beperkt zijn.

32


Grümping et al. (2007) rapporteren resultaten van PBDE’s in Ierse koemelk (2006). Resultaten voor 2007 zijn beschikbaar op de website van het Ierse EPA. Het betreft één staal uit een mogelijke impactregio en 4 stalen uit achtergrondgebied. Munschy et al. (2007) rapporteren concentraties van PBDE’s in tong afkomstig van het Franse kustgebied. Bemonstering vond plaats in 2004. Hoewel totaal PBDE en BDE 209 gerapporteerd worden, is het mogelijk om de gemiddelde concentraties van de congeneren af te leiden uit de bijgevoegde grafiek. Schmid et al. (2007) rapporteren de concentraties van PBDE’s in forel en zalmforel uit alpiene meren in Zwitserland. Staalname vond plaats in 2003. Gallego et al. (2007) rapporteren de concentraties van PBDE’s in bruine forel uit het hooggebergte in de Pyreneeën en de Tatra (Polen/Slovakije). Totaal PBDE wordt gerapporteerd; concentraties van de afzonderlijke congeneren kunnen afgeleid worden uit de grafieken (per meer). Individuele congeneren worden gerapporteerd voor het gemiddelde van Pyreneeën en Tatra. Bodin et al. (2007) rapporteren gehalten van PBDE’s in krabben, mosselen en kreeft van de Bretoense en Normandische kust. Shaw et al. (2008) rapporteren concentraties in wilde en gekweekte zalm op de markt in Noord-Amerika. Staalname vond plaats in 2004. Concentraties per congeneer in zalm met huid kunnen afgelezen worden uit de grafieken. Corsolini et al. (2008) rapporteren concentraties van PBDE in zwaardvis uit de Middellandse Zee. Staalname vond plaats in 2005, individuele congeneren worden gerapporteerd. Domingo et al. (2008) rapporteren de concentraties van PBDE’s in verschillende levensmiddelen op de Spaanse markt. Bemonstering vond plaats in 2006. Naast dierlijke producten werden ook plantaardige producten geanalyseerd. Er werden twee groepen onderscheiden. In de groep “merkloze” levensmiddelen werden telkens twee samengestelde stalen geanalyseerd. In de groep merklevensmiddelen werd telkens één samengesteld staal geanalyseerd. Elk samengesteld staal bestond uit 24 deelstalen. Roosens et al. (2008) rapporteren resultaten van PBDE’s in vis en paling uit het Scheldebekken en uit twee afgesloten oppervlaktewaters. Staalname vond plaats in 2006. Individuele PBDE-concentraties worden niet gerapporteerd; het gemiddelde congenerenpatroon kan afgeleid worden uit grafiek. De afzonderlijke gegevens werden doorgegeven. Webster et al. (2008) rapporteren de concentraties van PBDE’s in mosselen en platvis van de Schotse kust, evenals van forel afkomstig uit Schotse bergmeren. Staalname vond plaats in 2005 (en gedeeltelijk in 2002). Voor mosselen is het niet mogelijk om de gehalten van de individuele congeneren af te leiden uit de grafieken. Voor platvis en forel kunnen de gehalten voor BDE 47, 99 en 100 afgeleid worden uit de grafieken. Van Leeuwen en de Boer (2008) rapporteren de concentraties van PBDE’s in vis en schaaldieren bestemd voor consumptie in Nederland (vis, paling, mosselen, garnaal). Bemonstering vond plaats in 2003. Knutsen et al. (2008) rapporteren gehalten PBDE’s in verschillende levensmiddelen van dierlijke en plantaardige herkomst in het kader van een blootstellingsschatting in Noorwegen. Gegevens zijn afkomstig van beschikbare concentraties in Noorse voeding,

33


met stalen gecollecteerd tussen 2002 en 2006 (voor wilde forel werden data tot 1995 gebruikt). Miyake et al. (2008) rapporteren gehalten PBDE’s in lokale vis en schaaldieren uit China. Het betreft onder meer krab en garnalen.Bemonstering vond plaats tussen 2003 en 2004. HBCD Janak et al. (2005) rapporteren concentraties van HBCD in vis uit de Westerschelde. FSA (2006a) rapporteert de concentraties van HBCD in verschillende samengestelde levensmiddelen uit Groot-Brittannië, gecollecteerd tussen 2002 en 2004. Stalen zijn afkomstig van winkels. De concentraties liggen bijna steeds beneden de aantoonbaarheidsgrens. Voor HBCD werden de afzonderlijke isomeren gerapporteerd. Voor opname in de databank werd de som van de isomeren berekend, en werden de waarden < LOD bijgeteld voor de helft van de LOD. Dit betekent dat een effectief gemeten waarde voor een bepaalde groep lager kan liggen dan een som van < 1/2LOD voor een andere groep omwille van verschillen in aantoonbaarheidsgrenzen. FSA (2006b) rapporteert de concentraties van HBCD in verschillende vis en schaaldieren uit Groot-Brittannië, gecollecteerd tussen 2002 en 2004. Stalen zijn afkomstig van winkels. Voor HBCD werden de afzonderlijke isomeren gerapporteerd. Voor opname in de databank werd de som van de isomeren berekend, en werden de waarden < LOD bijgeteld voor de helft van de LOD. Goemans et al. (2007) geeft somresultaten voor HBCD in paling uit het Scheldebekken (2006). Deze gegevens zijn gelijk aan de resultaten gerapporteerd in Roosens et al. (2008) Grümping et al. (2007) rapporteren resultaten van HBCD in Ierse koemelk (2006). Resultaten voor 2007 zijn beschikbaar op de website van het Ierse EPA. Het betreft één staal uit een mogelijke impactregio en 4 stalen uit achtergrondgebied. Hiebl en Vetter (2007) rapporteren concentraties van HBCD in enkele ei-, paling- en houting (whitefish)-stalen uit Bavaria, Duitsland. Tlustos et al. (2007) rapporteren concentraties van HBCD in vis en visserijproducten op de Ierse markt. Staalname vond plaats in 2004 – 2005. Ook PBDE werd gemeten, maar alleen als som gerapporteerd. Roosens et al. (2008) rapporteren resultaten van HBCD in vis en paling uit het Schelde bekken en uit twee afgesloten oppervlaktewaters. Staalname vond plaats in 2006. Van Leeuwen en de Boer (2008) rapporteren de concentraties van HBCD in vis en schaaldieren bestemd voor consumptie in Nederland (vis, paling, mosselen, garnaal). Bemonstering vond plaats in 2003. Fernandes et al. (2008) rapporteren concentraties van HBCD in schaaldieren uit Schotland. Staalname vond plaats in 2006. (PBDE werd ook gemeten, maar alleen som PBDE is opgenomen in de publicatie).

34


Invloed van bereiding Uit een aantal publicaties blijkt dat de bereiding van levensmiddelen een invloed kan hebben op de gehalten. Schecter et al. (2006) stelden vast dat braden van vlees en vis tot lagere gehalten leidde, met afnames tot 70 %. Perello et al. (2009) stelden vast dat bakken, grillen en koken meestal leidt tot een afname van de concentraties van de PBDE-congeneren in vis, vlees, aardappelen, rijst, bonen en olijfolie). Grillen resulteerde evenwel in een toename van de afzonderlijke congeneren in vis en vlees. De invloed van bereiding op de inname via voeding wordt niet meegenomen. Bereiding blijkt in de meeste gevallen tot een daling van de inname te leiden. Interpretatie Er wordt vertrokken van de data uit BF-Risk. Er wordt selectief aangevuld met data uit buitenlandse studies, voor zover de species en de herkomst relevant zijn voor Vlaanderen. Verdere details in verband met de data worden hierna toegelicht. Aangezien brandvertragers niet gedetecteerd werden in de Vlaamse bierstalen, werd hun concentratie in bier gelijkgesteld aan nul. Voor groenten vertoonden drie stalen uit BF-Risk een extreem hoge waarde voor een bepaald congeneer (witloof bio BDE 209, sla klassiek BDE 209 en wortel klassiek HBCD). Deze waarden werden niet meegenomen in de verwerking. Verder stellen we vast dat de bepalingsgrens voor groenten in BF-Risk sterk kan verschillen voor eenzelfde matrix (vb: tarwe). Dit betekent dat het niet kwantificeren van een bepaald congeneer ook het gevolg kan zijn van een te hoge bepalingsgrens in een bepaalde analysegroep. Het gebruik van de p-waarde lijkt hier dus niet geschikt (variabele bepalingsgrens en weinig stalen) het gebruik van een lower bound, upper bound of medium bound lijkt hier beter geschikt. Het gebruik van een lower bound of medium bound heeft een duidelijke impact op de schattingen. Bovendien liggen de aantoonbaarheidsgrenzen en bepalingsgrenzen nogal uit elkaar. Voor de blootstellingsschatting wordt het gemiddelde van de medium bound gegevens van BF-Risk en Spanje genomen. Voor de blootstellingsschatting voor fruit wordt het gemiddelde van de medium bound gegevens van BF-Risk en Spanje genomen. Wat betreft zuivelproducten vertonen Nederland en Groot-Brittannië hoge waarden. We kunnen ons afvragen of voor Nederland geen fout in de eenheden speelt (gerapporteerd ng/g product). Gezien de uniformiteit in resultaten tussen de verschillende matrices (melk, room, kaas), uitgedrukt per g vetgewicht, worden de gegevens van BF-Risk gebruikt voor alle zuivelproducten. Van hieruit wordt omgerekend naar gehalten in magere, halfvolle en volle producten. Op vetbasis zijn de gehalten in boter vergelijkbaar met deze in melk. De gegevens voor boter worden genomen, behalve voor BDE 197, BDE 196, BDE 183, BDE 209 en HBCD, waar de gegevens voor melk genomen worden wegens het ontbreken van waarden. Er lijken grote verschillen te zitten tussen de studies voor wat betreft eieren. Zo ligt het gehalte van de beschikbare meting van Voorspoels et al. (2007) (België) beduidend hoger dan de BF-Risk resultaten. Voor het merendeel van de studies zijn gemiddelde cijfers beschikbaar en we vermoeden dat de verschillen tussen studies eerder te wijten zijn aan verschillen in gevoeligheid van de meetmethode dan aan reële verschillen. Het

35


gemiddelde van de BF-Risk waarden wordt gebruikt voor eieren. Voor HBCD worden de Duitse gegevens nog meegenomen. Voor brood en gebak worden de gehalten berekend uit de samenstelling en de gehalten in granen, (boter en eieren). Voor granen worden voor BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153 de gehalten uit BF-Risk genomen. Voor de andere BDE’s en HBCD liggen de resultaten meestal onder de bepalingsgrens, maar deze ligt regelmatig vrij hoog. Om extreme scheeftrekking te vermijden, gebruiken we voor deze laatste congeneren de nulwaarde. Voor rijst wordt het beschikbaar cijfer genomen. Voor vlees vertoont één biologisch rundsvleesstaal een extreem hoge waarde voor HBCD (niet meegenomen). De opmerkingen met betrekking tot de variabele bepalingsgrens zijn ook hier van toepassing. De gegevens uit Noorwegen zijn reeds upper bound waarden; ze worden niet meegenomen. Er is geen duidelijk patroon in gehalten per soort vlees of vetcategorie. Daarom wordt met een gemiddeld gehalte in vlees gerekend (op vetbasis) en per vleescategorie (zeer mager, mager, vet) herrekend. Voor schelp- en schaaldieren halfvet worden alle beschikbare gegevens meegenomen. Voor schelp- en schaaldieren mager worden alle beschikbare gegevens meegenomen. Voor BDE 197 en BDE 196 zijn er geen gegevens en worden de concentratie gelijk gesteld aan nul. Voor zoetwatervis halfvet en vet zijn er geen metingen voor BDE 197 en BDE 196. De concentraties worden gelijk gesteld aan nul. Voor vis worden de beschikbare metingen gebruikt, behalve twee waarden uit Van Leeuwen en de Boer (2008), die zeer hoog liggen. Voor zoetwatervis zijn de gegevens uit Roosens et al. (2008) niet meegenomen. Roosens et al. (2008) rapporteren concentraties van gebromeerde brandvertragers in vis uit de Schelde. De concentraties zijn hoog en deze vis wordt normaliter niet in de handel gebracht (tenzij illegaal). De gebruikte concentraties per voedingsgroep zijn opgenomen in Tabel 12.

36


Tabel 12: Gemiddelde concentraties van PBDE en HBCD in voeding, zoals gebruikt in de innameschattingen (ng/g vers gewicht) voedingsgroep

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 197

BDE 196

BDE 209

HBCD

somBDE5

Aardappelen en groenten fruit bier Boter Boter halfvol Boter vol Ei leidingwater en flessenwater granen Kaas halfvet Kaas mager Kaas vet Kaas zeer vet Koffiemelk halfvol Koffiemelk vol Lever en orgaanvlees Melk halfvol Melk mager Melk vol Noten, zaden Rijst Room halfvol Room vol Schaaldieren, weekdieren halfvet Schaaldieren, weekdieren mager Vet dierlijk ander Vet plantaardig Visproducten Vlees eend Vlees fazant Vlees hert Vlees kalf halfvet Vlees kalf mager Vlees kalf vet Vlees kalf zeer mager Vlees kalkoen Vlees kip Vlees kip halfvet Vlees kip mager Vlees kip vet Vlees kip zeer mager Vlees konijn Vlees kwartel Vlees halfvet

1,10E-04 0,00E+00 0,00E+00 8,22E-03 4,01E-03 8,22E-03 1,49E-04 0,00E+00 0,00E+00 1,97E-04 3,29E-05 4,39E-04 5,48E-04 9,32E-05 1,64E-04 1,09E-03 3,62E-05 5,48E-05 7,68E-05 2,50E-03 0,00E+00 4,39E-04 8,77E-04 6,23E-02

2,16E-03 2,24E-03 0,00E+00 8,59E-02 4,19E-02 8,59E-02 7,69E-04 0,00E+00 2,14E-02 3,96E-03 6,60E-04 8,80E-03 1,10E-02 1,87E-03 3,30E-03 8,11E-03 7,26E-04 1,10E-03 1,54E-03 1,00E-02 4,50E-03 8,80E-03 1,76E-02 1,85E-01






5,54E-05 2,52E-03 0,00E+00 3,13E-03 1,53E-03 3,13E-03 3,92E-04 0,00E+00 0,00E+00 3,44E-04 5,73E-05 7,64E-04 9,55E-04 1,62E-04 2,86E-04 2,01E-03 6,30E-05 9,55E-05 1,34E-04 0,00E+00 0,00E+00 7,64E-04 1,53E-03 1,90E-04

1,24E-04 1,19E-03 0,00E+00 9,69E-03 4,73E-03 9,69E-03 4,52E-04 0,00E+00 0,00E+00 1,06E-03 1,77E-04 2,36E-03 2,95E-03 5,02E-04 8,86E-04 2,41E-03 1,95E-04 2,95E-04 4,14E-04 0,00E+00 0,00E+00 2,36E-03 4,73E-03 4,40E-04

3,84E-02 1,75E-02 0,00E+00 7,12E-01 3,47E-01 7,12E-01 4,79E-03 0,00E+00 0,00E+00 7,81E-02 1,30E-02 1,74E-01 2,17E-01 3,69E-02 6,51E-02 9,27E-02 1,43E-02 2,17E-02 3,04E-02 1,10E-01 0,00E+00 1,74E-01 3,47E-01 1,84E-01

4,34E-03 1,52E-01 0,00E+00 4,17E-02 2,03E-02 4,17E-02 5,07E-04 0,00E+00 0,00E+00 4,58E-03 7,63E-04 1,02E-02 1,27E-02 2,16E-03 3,82E-03 2,04E-02 8,39E-04 1,27E-03 1,78E-03 2,50E-01 0,00E+00 1,02E-02 2,03E-02 1,20E+00


3,12E-02

8,28E-02

2,36E-02

5,19E-02

1,78E-02

1,23E-02

5,20E-03

0,00E+00

0,00E+00

8,11E-02

3,49E-01

2,16E-01

4,37E-02 5,28E-03 2,51E-01 3,28E-03 1,09E-03 1,09E-03 6,56E-03 3,28E-03 8,75E-03 1,09E-03 1,09E-03 1,09E-03 6,56E-03 3,28E-03 8,75E-03 1,09E-03 3,28E-03 1,09E-03 6,56E-03

3,24E-01 2,54E-02 2,76E+00 2,43E-02 8,11E-03 8,11E-03 4,86E-02 2,43E-02 6,49E-02 8,11E-03 8,11E-03 8,11E-03 4,86E-02 2,43E-02 6,49E-02 8,11E-03 2,43E-02 8,11E-03 4,86E-02








3,71E+00 1,25E-01 1,81E-01 2,78E-01 9,27E-02 9,27E-02 5,56E-01 2,78E-01 7,42E-01 9,27E-02 9,27E-02 9,27E-02 5,56E-01 2,78E-01 7,42E-01 9,27E-02 2,78E-01 9,27E-02 5,56E-01



37


voedingsgroep

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 197

BDE 196

BDE 209

HBCD

somBDE5

Vlees mager Vlees vet Vlees zeer mager Vlees paard Vlees parelhoen Vlees rund Vlees varken Zeevis halfvet Zeevis mager Zeevis vet Zoetwatervis halfvet Zoetwatervis vet

3,28E-03 8,75E-03 1,09E-03 1,09E-03 1,09E-03 6,56E-03 6,56E-03 4,86E-02 2,37E-02 6,22E-02

2,43E-02 6,49E-02 8,11E-03 8,11E-03 8,11E-03 4,86E-02 4,86E-02 7,31E-01 1,95E-01 9,94E-01

6,61E-03 1,76E-02 2,20E-03 2,20E-03 2,20E-03 1,32E-02 1,32E-02 1,88E-01 6,05E-02 2,18E-01

2,49E-02 6,64E-02 8,30E-03 8,30E-03 8,30E-03 4,98E-02 4,98E-02 8,76E-02 1,82E-02 2,49E-01

3,02E-03 8,06E-03 1,01E-03 1,01E-03 1,01E-03 6,04E-03 6,04E-03 6,11E-02 2,81E-02 7,14E-02

6,47E-03 1,73E-02 2,16E-03 2,16E-03 2,16E-03 1,29E-02 1,29E-02 2,43E-02 7,43E-03 3,38E-02

5,94E-03 1,58E-02 1,98E-03 1,98E-03 1,98E-03 1,19E-02 1,19E-02 4,47E-03 2,11E-02 1,36E-02

6,03E-03 1,61E-02 2,01E-03 2,01E-03 2,01E-03 1,21E-02 1,21E-02 3,50E-04 2,46E-03 2,36E-03

7,24E-03 1,93E-02 2,41E-03 2,41E-03 2,41E-03 1,45E-02 1,45E-02 5,50E-04 1,92E-03 4,98E-03

2,78E-01 7,42E-01 9,27E-02 9,27E-02 9,27E-02 5,56E-01 5,56E-01 2,21E-01 1,42E-01 3,37E-01

6,13E-02 1,63E-01 2,04E-02 2,04E-02 2,04E-02 1,23E-01 1,23E-01 6,30E-01 1,77E-01 9,13E-01

6,53E-02 1,74E-01 2,18E-02 2,18E-02 2,18E-02 1,31E-01 1,31E-01 1,09E+00 2,67E-01 1,53E+00

2,58E-02 3,97E-01

3,33E-01 1,55E+01

1,10E-01 8,68E+00

2,63E-01 7,37E-01

3,10E-02 1,11E+00

5,64E-02 9,10E-02

2,90E-02 7,00E-02

0,00E+00 0,00E+00

0,00E+00 0,00E+00

0,00E+00 0,00E+00

1,81E-01 3,66E-01

1,33E+00 6,64E+01

38


→ Drinkwater Drinkwater wordt niet meegenomen bij de brandvertragers. Er wordt aangenomen dat brandvertragers niet voorkomen in drinkwater.

→ Huisstof Voor huisstof en kantoorstof werden uitsluitend de gegevens van BF-Risk gebruikt. De statistische data werden berekend na weging van de waarden lager dan de bepalingsgrens met hun p-waarde. De gebruikte geometrisch gemiddelden en P95waarden zijn opgenomen in Tabel 13.

→ Bodem Hassanin et al. (2004) rapporteren concentraties van gebromeerde brandvertragers in bodem langs een transect doorheen Groot-Brittannië en Noorwegen. De stalen werden genomen op een diepte van 0 – 5 cm (na verwijdering van de strooisellaag) van landelijke bosgronden (coniferen en loofbomen) of grasland. Medianen per type milieu werden gerapporteerd. Het is niet duidelijk hoe de waarden lager dan aantoonbaarheidsgrens verrekend werden. Per congeneer werd wel het percentage stalen boven aantoonbaarheidsgrens gerapporteerd. Sellström et al. (2005) rapporteren concentraties van brandvertragers in bodems in Zweden, bemonsterd in 2000. Analyses gebeurden op een referentiebodem en op bodems met toediening van slib. Toediening van slib gaf aanleiding tot significante stijging van de concentraties. Harrad en Hunter (2008) rapporteren concentraties van gebromeerde brandvertragers in bodem langs een transect van 79 km doorheen de West Midlands, Groot-Brittannië. Bemonstering vond plaats in 2003 – 2004 via een mengstaal van 3 deelstalen over een diepte van 0 – 5 cm. Organische koolstof werd eveneens bepaald. De aantoonbaarheidsgrens bedroeg 0,5 pg/g droog gewicht. Eljarrat et al. (2004) rapporteren concentraties van brandvertragers in bodem, waarop waterzuiveringsslib werd toegepast. Een referentiebodem werd eveneens geanalyseerd. De aantoonbaarheidsgrens varieerde van 0,03 tot 0,4 ng/g, de bepalingsgrens varieerde van 0,09 tot 1,4 ng/g voor de verschillende congeneren, met uitzondering van BDE 209. Bij waarden lager dan aantoonbaarheidsgrens of bepalingsgrens, werd telkens de hoogste waarde van het bereik genomen. Remberger et al. (2008) rapporteren de resultaten van de analyse van drie bodemstalen voor HBCD. De bodemstalen werden genomen in de omgeving van een productiefaciliteit voor brandvertraagd XPS kunststoffen. In het kader van het oppuntstellen van een analytische methode voor HBCD-diastereoisomeren, testten Yu et al. (Eljarrat, E. et al., 2008, Sellström, U. et al., 2005) drie bodems. De stalen werden genomen op drie verschillende stedelijke locaties in China. Het betrof mengstalen van de bovenste 0 – 10 cm van de bodem. In Figuur 5 zijn de in de literatuur gerapporteerde concentraties, uitgedrukt als ΣPBDE5, opgenomen. Het betreft de ruwe data, waarbij waarden lager dan aantoonbaarheidsgrens, als aantoonbaarheidsgrens meegenomen werden. Uit deze

39


dataset zien we duidelijk dat de twee studies (2006), waarin bodems met slibtoepassing bestudeerd werden, hogere resultaten geven (grootte-orde) dan de twee overige studies. som PBDE5 10

9

8

7

4

Hassanin, ref

5 Eljarrat, slib

ng/g

6

Harrad, UK Sellström, slib

3

2

1

97 10 1 10 5 10 9 11 3 11 7 12 1 12 5 12 9

89

93

85

77

81

73

65

69

57

61

49

53

41

45

33

37

29

21

25

17

13

9

5

1

0

Figuur 5: Concentraties van ΣBDE5 (ng/g droog gewicht) in bodem, ruwe data De gegevens werden verwerkt voor het bekomen van een gemiddelde, geometrisch gemiddelde, mediaan, P5- en P95-waarde. De studie van Harrad en Hunter (Yu, Z. et al., 2008) rapporteert voor 10 bodems telkens 11 meetwaarden. Deze meetwaarden komen overeen met metingen op het tijdstip van beëindigen van overeenstemmende luchtmetingen. We kunnen verwachten dat de tijd weinig invloed heeft op de bodemconcentraties (voor de beschouwde termijnen) en berekenen daarom eerst gemiddelden per locatie (met p-waarde). Gegevens voor bodem kunnen alleen zinvol berekend worden voor BDE 28, BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. Voor de overige PBDE’s zijn alleen gegevens van de studies met slibbehandelde bodems (en referentiegebied) beschikbaar. Voor HBCD zijn er twee studies, één uit China (Remberger, M. et al., 2004) en één uit Zweden, waarbij in de omgeving van een bron bemonsterd werd Harrad et al. (2004). Er worden geen berekeningen uitgevoerd voor de inname van HBCD via bodem. De gegevens zijn te beperkt om schattingen te doen voor de gehalten in Vlaamse bodem. De gebruikte concentraties voor de innameschattingen zijn opgenomen in Tabel 13.

40


Tabel 13: P50 en P95 concentraties van PBDE en HBCD in afgezet stof en in bodem, zoals gebruikt in de innameschattingen (ng/g)

BDE 28 BDE 47 BDE 100 BDE 99 BDE 154 BDE153 BDE 183 BDE 197 BDE 196 BDE 203 BDE 209 HBCD som BDE 5

huisstof P50 P95 0,38 1,05 8,15 62,37 1,09 12,11 8,95 109,54 0,92 4,70 2,24 43,89 1,37 9,47 0,91 5,35 2,28 8,32 1,02 8,23 313,02 1512,89 140,33 4092,74 29,04 241,59

kantoorstof P50 P95 2,10 5,26 21,10 61,47 6,83 20,32 45,41 132,90 5,49 87,05 12,07 663,04 23,80 3089,56 9,46 1199,71 6,65 632,57 4,68 452,51 442,78 6679,34 1288,73 5836,79 92,23 867,35

bodem P50 0,013 0,108 0,046 0,233 0,026 0,046 0,015 0,005 0,070 0,005 1,500

P95 0,06 16,02 4,01 13,37 2,42 2,49 16,91 1,52 3,26 2,53 1193,80

0,494

37,32

→ Buitenlucht en binnenlucht Binnenlucht Harrad et al. (2006) rapporteren concentraties van brandvertragers in de binnenlucht van kantoren en woningen in Groot-Brittannië. Deeltjes en gasfase werden bemonsterd in 2001 en 2002. Zeventien locaties in en rondom de Universiteit van Birmingham werden bemonsterd. Aantoonbaarheidsgrenzen werden gerapporteerd. Harrad et al. (2007) rapporteren luchtconcentraties in binnenlucht van woningen, kantoren en publieke gelegenheden in Groot-Brittannië. Tussen 2003 en 2005 werden 31 woningen, 33 kantoren en 3 publieke ruimten bemonsterd. Stalen werden verzameld via passieve bemonstering door PUF’s (alleen gasfase). Aantoonbaarheidsgrens was 0,1 pg/m³. Individuele resultaten zijn niet weergegeven. Karlsson et al. (2008) rapporteren concentraties van brandvertragers in binnenlucht in vijf Zweedse woningen. Luchtstalen werden genomen via een luchtpomp gekoppeld aan een cassette met een glasvezelfilter en XAD-2 adsorbens. Zowel de filter als het adsorbens werden geanalyseerd. De individuele resultaten zijn beschikbaar, LOD werd gerapporteerd. Abdallah et al. (2008b) rapporteren concentraties van HBCD in binnenlucht van woningen, kantoren en publieke ruimtes in Groot-Brittannië. Bemonstering gebeurde via passieve bemonstering op PUF’s. Mandalakis et al. (2008b) rapporteren concentraties van brandvertragers in binnenmilieus: internet café’s/computerruimten (7), computer/electronicawinkels (5), meubelzaken (2), kantoren/ruimten in publieke gebouwen (5), woningen (5) en een nieuw analytisch laboratorium (1). Bemonstering vond plaats in 2005 – 2006 via passieve staalname met PUF’s. Individuele congeneren worden niet gerapporteerd. Wanner et al. (2006) rapporteren concentraties van brandvertragers in 34 woningen uit Duitsland (München, Dachau en Freising). De bemonstering vond plaats in 2005 – 2006, via filter en PUF.

41


Vervoer Harrad et al. (2008a) rapporteren luchtconcentraties in voertuigen in Groot-Brittannië. Stalen werden genomen via passieve bemonstering (PUF’s) in 25 voertuigen (in “trunks”, niet in passagiersruimte) van verschillende merken en ouderdom (1 tot 21 jaar). Aantoonbaarheidsgrens was 0,1 pg/m³. Individuele resultaten zijn niet weergegeven. Mandalakis et al. (2008a) bemonsterden lucht in de passagiersruimte van voertuigen in Griekenland. Ze maakten gebruik van PUF’s met actieve aanzuiging, waardoor zowel gasfase als deeltjes > 4 µm gecollecteerd worden. Bemonstering vond plaats in 2007 in 41 voertuigen met een leeftijd variërend van 1 maand tot 5,6 jaar. Aantoonbaarheidsgrenzen werden niet gegeven (waarden genoteerd als “nd; niet gedetecteerd” werden als 0 ingevoerd). De concentraties zouden een log-normale verdeling volgen. Buitenlucht Agrell et al. (2004) voerden metingen uit van brandvertragers in de onmiddellijke nabijheid van een gemeentelijke afvalverbrandingsinstallatie en van een beton/asfaltfabriek. De laatste locatie wordt beschouwd als een stedelijke referentie omdat aangenomer wordt dat dergelijke activiteit geen uitstoot heeft van brandvertragers. Beide bemonsteringspunten zijn gelegen in Malmö, Zweden. Metingen vonden plaats in 2001 / 2002, in de koude periode van het jaar. Zowel deeltjes als gasfase werden bemonsterd. Niet alle congeneren uit BF-Risk werden gemeten. Harrad et al. (2004) rapporteren concentraties van brandvertragers in de buitenlucht in Birmingham. Eén locatie werd zes maal bemonsterd in 2002 en 2003. Deeltjes en gasfase werden bemonsterd. Aantoonbaarheidsgrenzen werden gerapporteerd. Jaward et al. (2004) rapporteren concentraties van brandvertragers in de buitenlucht op verschillende locaties in Europa, met zowel stedelijke als landelijke locaties. Bemonstering vond plaats via PUF’s in 2002. Aantoonbaarheidsgrenzen werden gerapporteerd. Lee et al. (2006) bepaalden concentraties van brandvertragers op 3 locaties in GrootBrittannië (Hazelrigg, Chilton en Mace Head). Bemonstering gebeurde met filter en PUF in 2000 en 2001. Aantoonbaarheidsgrenzen werden gerapporteerd. Harrad en Hunter (2008) rapporteren concentraties van gebromeerde brandvertragers in buitenlucht langs een transect van 79 km doorheen de West Midlands, GrootBrittannië. Bemonstering vond plaats in 2003 – 2004 via passieve bemonstering met PUF’s. De aantoonbaarheidsgrens bedroeg 0,05 pg/m³. Cetin en Odabasi (2008) maten gebromeerde brandvertragers op deeltjes en in de gasfase op 4 locaties in Izmir, Turkije (voorstedelijk, stedelijk, en industrieel). BDE 28, 47, 99, 100, 153, 154 en 209 werden gemeten. Stalen werden genomen in 2004 / 2005 gedurende zomer en winter. Mariani et al. (2008) rapporteren concentraties van brandvertragers in lucht ter hoogte van het Lago Maggiore in Italië (JRC, Ispra). Een 7-dagen staal werd genomen in 2005 en zowel deeltjes als gasfase werden bemonsterd. Wilford et al. (2008) rapporteren concentraties van brandvertragers op deeltjes ter hoogte van een semi-landelijke locatie in Groot-Brittannië (Hazelrigg). Bemonstering

42


vond plaats in 2004, gedurende het voorjaar. Gedurende 7 dagen werd ook de dampfase bemonsterd om te verzekeren dat BDE-209 vooral op deeltjes aanwezig was tijdens de periode van bemonstering. Aantoonbaarheidsgrenzen werden specifiek gerapporteerd voor de congeneren BDE 47, BDE 99 en BDE 209. Voor de overige congeneren varieerde de LOD tussen 0,013 en 0,048 pg/m³. Bij de verwerking werd de notatie nd per congeneer telkens vervangen door < de laagst gerapporteerde waarde (< minimum). De metingen van de gasfase toonden aan dat een klein deel van BDE 209 in de gasfase voorkwam. De gasfase werd gedomineerd door de tri- tot hexaBDE’s, de deeltjesfase werd gedomineerd door de nona- en deca-BDE’s. BDE-28, BDE 47, BDE 100 en BDE 99 kwamen in de gasfase typisch voor in concentraties die twee grootte-ordes hoger lagen dan in de deeltjesfase! BDE 153 en BDE 154 kwamen in hogere concentraties voor in de gasfase (> 97 %). Abdallah et al. (2008) rapporteren concentraties van HBCD in buitenlucht in GrootBrittannië. Bemonstering gebeurde op actieve wijze. Bossi et al. (2008b) rapporteren de resultaten van metingen van brandvertragers gedurende de periode 2005 in buitenlucht in Nuuk, de hoofdstad van Groenland. Meerdere seizoenen werden meegenomen; zowel gasfase als deeltjesfase werden bemonsterd. Gemiddelden over de meetperiode werden gerapporteerd; waarden lager dan de aantoonbaarheidsgrens werden gelijk gesteld aan nul. Het aantal stalen waarover uitgemiddeld werd, varieerde van 6 tot 11. Mandalakis et al. (2009) rapporteren concentraties van brandvertragers in het buitenmilieu in Heraklion en Athene (Griekenland). Bemonstering vond plaats in 2005 – 2006 via passieve staalname met PUF’s. Individuele congeneren worden niet gerapporteerd. Vergelijkende metingen met actieve staalname werden uitgevoerd. Hierbij werd aangetoond dat voor de minder vluchtige (vanaf BDE 47) een deel op de deeltjesfase voorkomt. Mandalakis et al. (2008b) rapporteren concentraties van brandvertragers in de buitenlucht van twee steden (Athene en Heraklion) in Griekenland (2006 / 2007). Ze besteden aandacht aan de verdeling over gas- en deeltjesfase. Bemonstering in Athene vond plaats in de winter, bemonstering in Heraklion vond plaats in voorjaar, zomer en najaar. De referentielocatie werd bemonsterd in winter en voorjaar. Gemiddelde waarden werden gerapporteerd; waarden kleiner dan aantoonbaarheidsgrens werden gelijk gesteld aan de helft van de aantoonbaarheidsgrens. Niet alle congeneren uit BFRisk werden gemeten. Interpretatie Voor buitenlucht werden de publicaties van Mandalakis et al. (2008b) en Mariani (2004) vergeleken, waarbij zowel de concentratie in de gasfase als de concentratie in de deeltjesfase werden gerapporteerd (Figuur 6).

43


80

20

18

70

16 60

14

Mandalakis et al., 2008 - Athene (gem.) Mandalakis et al., 2008 - Heraklion (gem.) Mariani et al., 2008 - Italië

40

30

deeltjes (pg/m³)

gasfase (pg/m³)

50

12 Mandalakis et al., 2008 - Athene (gem.) Mandalakis et al., 2008 - Heraklion (gem.) Mariani et al., 2008 - Italië

10

8

6 20

4 10

2

0

0 BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 209

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 209

Figuur 6: Concentraties van PBDE’s in buitenlucht, gemeten in de gasfase (links) en op deeltjes (rechts) (pg/m³)

44


Vanaf BDE 47 begint een relevant deel van de PBDE’s voor te komen op de deeltjesfractie. Hoewel geen maximale deeltjesdiameter gerapporteerd is voor de studies waarbij zowel deeltjes als gasfase bemonsterd zijn, wordt voor de verwerking van de concentraties de voorkeur gegeven aan de studies waarin beide fasen bemonsterd zijn. Voor binnenlucht en buitenlucht werd de interpretatie daarom beperkt tot deze studies. Voor voertuigen werd gebruik gemaakt van de beschikbare studies. Een overzicht van de ruwe data voor buitenlucht (som gas en deeltjes) is gegeven in Figuur 7. Hierbij werd ook de regio van bemonstering en het jaartal van bemonstering opgenomen. BDE 100 7

6

5

2

Groenland, 2005

Griekenland, 2006

Zweden, afvalverbr. 2001

Turkije, 2004

Zweden, stedelijk, 2001

Ispra, 2005

Brimingham, 2001

3

UK, 2000

pg/m³

4

1

55

51

53

49

47

45

41

43

37

39

33

35

29

31

25

27

23

19

21

17

15

13

11

7

9

3

5

1

0

Figuur 7: Ruwe data voor BDE 100 in buitenlucht (som gas en deeltjes) Dergelijke overzichtsfiguren verschillen nogal per congeneer. We zien bijvoorbeeld dat de locatie Ispra vrij hoge concentraties laat zien voor een aantal congeneren, maar voor een aantal andere dan weer lage concentraties geeft. Voor eenzelfde locatie (vb: meetgegevens Zweden) zit er vrij grote variatie op de resultaten in functie van de tijd. Op basis van de gegevens is het moeilijk een beslissing te nemen met betrekking tot de te gebruiken datasets. Daarom wordt gebruik gemaakt van het geheel van de dataset. Voor BDE 183 lagen vrijwel alle metingen beneden de aantoonbaarheidsgrens, voor BDE 197, BDE 196 en BDE 203 zijn geen gegevens voorhanden. De interpretatie gebeurt voor BDE 28, BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. Gezien het uitgebreide aantal data werd voor Agrell et al., 2004 een p-waarde berekend. Bij de studies, waar een gemiddelde waarde gerapporteerd werd, werd een weging uitgevoerd voor het aantal stalen waarop het gemiddelde gebaseerd werd.

45


Voor HBCD in buitenlucht beschikken we over een mediane/gemiddelde waarde van 37 pg/m³. De studies van Harrad et al. (2004), Karlsson et al. (2007) en Wanner et al. (2008) geven totaalconcentraties voor binnenlucht. Karlsson et al. (2007) heeft aantoonbaarheidsgrenzen, die vaak hoger liggen dan de gemeten waarden van Harrad et al. (2004) en Wanner et al. (2008). Alleen voor BDE 28 geeft Karlsson et al. (2007), meetwaarden. We gebruiken daarom de mediane en maximale concentraties van Wanner et al. (2008) als maat voor het geometrisch gemiddelde en de P95. Voor HBCD is uit de studie van Abdallah et al. (2008) een gemiddelde waarde van 250 pg/m³ en mediane waarde van 180 pg/m³ beschikbaar (33 metingen). De berekeningen voor HBCD worden uitgevoerd met de mediane waarde. De representativiteit van de UK-data voor HBCD kan in vraag gesteld worden. Voor kantoren maken we gebruik van de studie van Harrad et al. (2006) en de studie van Abdallah et al. (2008) voor HBCD. Voor HBCD zijn gemiddelde (180 pg/m³) en mediane waarden (170 pg/m³) voor 33 stalen beschikbaar. De representativiteit van de luchtconcentraties in kantoren voor Vlaanderen kan in vraag gesteld worden, aangezien de concentraties van brandvertragers in kantoorstof in Groot-Brittannië eveneens hoger liggen dan in Vlaanderen. Voor voertuigen wordt alleen de studie van Mandalakis et al. (2008a) meegenomen omdat daar in de passagierscabine gemeten werd. De gebruikte concentraties voor buitenlucht, woningen, kantoren en voertuigen zijn opgenomen in Tabel 14. Tabel 14: Concentraties van PBDE en HBCD in lucht, zoals gebruikt in de innameschattingen (pg/m³) buitenlucht P50 P95 0,37 1,60 2,60 20,80 0,74 5,10 2,70 24,90 0,27 1,90 0,38 2,70

woningen P50 P95 4,21 17,2 9,39 169,0 0,54 33,3 2,65 189,0 0,20 10,9 0,27 22,8

BDE 28 BDE 47 BDE 100 BDE 99 BDE 154 BDE153 BDE 183 BDE 197 BDE 196 BDE 203 BDE 209 20,70 115,00 9,50 438,0 HBCD 37,00 180,0 som BDE 5 8,50 55,4 13,4* 446,4* *: benaderend wegens sommatie van verwerkte gegevens

kantoren P50 P95 690 63 172,5 5,05 3,35

175 1082

6015 921,25 3935,55 132,15 104,95

11106,65

voertuigen P50 P95 2,1 81,7 44 375 10 77,7 10 326 2,4 41,1 2 53,2

104

650

196,1

1371,3

3.3 Perfluorverbindingen

3.3.1

Algemene aspecten

In de vanuit UA beschikbaar gestelde databank met meetresultaten van het project, werden nog getallen gerapporteerd, lager dan de bepalingsgrens. Deze werden telkens vervangen door de overeenkomstige bepalingsgrens.

46


Door het grote verschil in bepalingsgrens tussen twee gerapporteerde series voor groenten en fruit, konden meer getallen gerapporteerd worden bij de groenten en fruit uit biologische teelt in vergelijking met groenten en fruit uit de klassieke teelt en tarwe uit de biologische teelt. De literatuurgegevens werden opgezocht tot half mei 2009. Alleen metingen uitgevoerd sinds 2003 worden meegenomen. De berekeningen zijn beperkt tot deze voor PFOS en PFOA. Voor de overige perfluorverbindingen zijn in de literatuur zeer weinig data te vinden. Bovendien zijn voor de meeste van de overige perfluorverbindingen nog meer resultaten voor voeding beneden de bepalingsgrens gelegen dan het geval is voor PFOS en PFOA. 3.3.2

Invoergegevens

→ Moedermelk Voor moedermelk werden uitsluitend de gegevens van BF-Risk gebruikt. De statistische data werden berekend na weging van de waarden lager dan de bepalingsgrens met hun p-waarde. Tabel 15: Geometrisch gemiddelde en P95 concentraties van PFOS en PFOA in moedermelk (ng/g) P50 P95

PFOS 2,78 10,71

PFOA 0,27 0,811

→ Voeding Kallenborn et al. (2006c) rapporteren de gehalten van perfluorverbindingen in aquatische biota in Noord-Europa. Staalname vond plaats in 2003. FSA (2007) rapporteren de gehalten van PFOS en PFOA in samengestelde talen van levensmiddelen in UK. De gebruikte stalen zijn deze van de 2004 Total Diet Study. Berger et al. (2005) analyseerden de gehalten van perfluorverbindingen in samengestelde stalen, afkomstig van de Zweedse markt (2005). De groepen vlees en vleesproducten, zuivelproducten, eieren, en vis en visproducten werden geanalyseerd. De waarden van PFOS en PFOA lagen alle beneden 2,2 ng/g vers gewicht Cunha et al. (2007) rapporteren de concentraties van PFOS in mosselstalen uit Portugese estuaria. De datum van staalname werd niet vermeld. Haukas et al. (2008) rapporteren gehalten van perfluorverbindingen in Arctische kabeljauw (staalname 2004). Ericson et al. (2008) rapporteren de gehalten van PFOS en PFOA in samengestelde voedingsstalen. Levensmiddelen zijn afkomstig van de Spaanse (Catalaanse) markt, zowel van markten, kleine als grote winkels. Bemonstering vond plaats in 2006.

47


Corsolini et al. (2009) rapporteren het gehalte PFOS en PFOA in zwaardvis afkomstig uit de Middellandse Zee. Staalname vond plaats in 2005. Nania et al. (2006c) rapporteren de concentraties van PFOS en PFOA in vis en visserijproducten afkomstig uit de Middellandse Zee. Datum van staalname is niet gerapporteerd. De resultaten worden op groepsniveau gerapporteerd. Invloed van bereiding en verpakking Perfluorverbindingen worden gebruikt als basisgrondstof voor het vervaardigen van PTFE voor anti-aanbakpannen en als toevoeging in beschermingslagen van papieren verpakkingen om een verbeterde weerstand tegen olie en water te voorzien. EFSA (2008) rapporteren dat er een kleine hoeveelheid PFOA aanwezig zou zijn in keukenmateriaal met PTFE beschermingslaag. De migratie vanuit deze laag zou minimaal zijn. Vanuit verpakkingsmateriaal treedt migratie op van PFOA, zoals aangetoond bij pop-corn in de microgolfoven, waarbij migratie optrad naar de olie rond de maïskorrels. Ook wordt migratie waargenomen bij testen met voedingssimulatoren, zoals water en olie. Interpretatie De gegevens van FSA (Lisec, 2004) worden niet gebruikt vanwege de zeer hoge aantoonbaarheidsgrenzen in vergelijking met de andere data. De berekeningen gebeuren met medium bound schattingen. Voor de verschillende levensmiddelen, met uitzondering van vis, worden de metingen gedomineerd door de gegevens van het BF-Risk project. In groenten (Figuur 8) en fruit wijken de gehalten uit het BF-Risk project niet sterk af van de gehalten uit andere Europese studies (Spanje, UK). Wel stellen we vast dat er grote variatie is op de gegevens. Voor fruit is er een zeer belangrijke impact van de hoge bepalingsgrenzen (Figuur 9). Voor groenten maken we een onderscheid tussen groenten en aardappelen omdat deze laatste hogere concentraties vertonen.

48


20

18

16

14

ng/g ww

12 PFOS lower bound PFOS medium bound

10

8

6

4

2

groenten

groenten

witloof

witloof

witloof

sla

sla

tomaat

tomaat

wortel

tomaat

wortel

wortel

ui

ui

ui

prei

prei

prei

aardappel

aardappel

aardappel

aardappel

0

Figuur 8: Gehalten van PFOS in groenten 1,2

1

ng/g ww

0,8

PFOS lower bound PFOS medium bound

0,6

0,4

0,2

fruit

fruit

fruit

aardbei

aardbei

aardbei

aardbei

appel

appel

appel

appel

appel

appel

0

Figuur 9: Gehalten van PFOS in fruit Gezien het ontbreken van data voor boter, werden dezelfde concentraties als voor zuivel gehanteerd. Voor granen zijn er twee metingen uit het BF-Risk project en één Spaans gegeven.

49


Voor vlees lijken de Spaanse data iets hoger te liggen dan de Vlaamse data. We maken een onderscheid tussen rundsvlees, varkensvlees en kip. Voor vis en visserijproducten wordt geen onderscheid gemaakt naar vetgehalte. Voor schelpdieren zijn er slechts 2 gegevens voor PFOA. Voor schelpdieren wordt voor PFOS een gewogen gemiddelde berekend, rekening houdend met het aantal stalen waarop het gerapporteerde gemiddelde gebaseerd was. Voor vis maken we een onderscheid tussen zoetwatervis en zeevis. De cijfers voor leidingwater worden gebruikt voor alle dranken, gebaseerd op water (koffie, thee). Flessenwater kreeg dezelfde concentratie. De gebruikte gemiddelde concentraties zijn opgenomen in Tabel 16.

→ Drinkwater en bier Voor drinkwater en bier worden de gegevens uit het BF-Risk project genomen. Gezien het beperkt aantal gegevens, wordt met de helft van de LOQ gerekend. De gebruikte gemiddelde concentraties zijn opgenomen in Tabel 16. Tabel 16: Gemiddelde concentraties PFOS en PFOA in levensmiddelen, zoals gebruikt in de innameschatting (ng/g vers gewicht) voedingsgroep Aardappel

PFOS 6,18E+00

PFOA 6,74E-01

fruit

3,47E-01

4,29E-01

groenten

6,02E-01

6,47E-01

bier

1,29E-02

5,77E-03

Boter

2,50E-01

1,23E-01

Ei

6,86E+00

8,63E-01

leidingwater en flessenwater

5,22E-03

2,04E-03

granen en rijst

5,15E-02

5,48E-02

Kaas

2,50E-01

1,23E-01

Koffie en thee

5,22E-03

2,04E-03

Koffiemelk

2,50E-01

1,23E-01

lever

0,00E+00

0,00E+00

Melk

2,50E-01

1,23E-01

Noten, zaden

0,00E+00

0,00E+00

Room

2,50E-01

1,23E-01

Schaaldieren, weekdieren

9,86E+00

3,34E+00

Vet dierlijk ander

0,00E+00

0,00E+00

Vet plantaardig

3,33E-02

9,05E-02

Visproducten

1,20E+01

5,86E-01

Vlees eend

6,33E-01

5,49E-02

Vlees fazant

6,33E-01

5,49E-02

Vlees

5,54E-02

5,20E-01

Vlees kalkoen

6,33E-01

5,49E-02

Vlees gevogelte

6,33E-01

5,49E-02

Vlees varken

1,70E-01

5,54E-02

Vlees varken halfvet

1,70E-01

5,54E-02

Vlees varken mager

1,70E-01

5,54E-02

50


voedingsgroep Vlees varken vet

PFOS 1,70E-01

PFOA 5,54E-02

Vlees varken zeer mager

1,70E-01

5,54E-02

Witloof

6,02E-01

6,47E-01

Zeevis

1,20E+01

5,86E-01

Zoetwatervis

1,74E+02

7,82E-01

→ Huisstof Voor huisstof en kantoorstof worden uitsluitend de gegevens van BF-Risk gebruikt. De statistische data werden berekend na weging van de waarden lager dan de bepalingsgrens met hun p-waarde.

→ Bodem In het kader van het bodemonderzoek van 3M (Lisec, 2004) werden metingen uitgevoerd van de concentraties van perfluorverbindingen op het terrein van 3M zelf. De metingen werden uitgevoerd ter hoogte van locaties waar hoge concentraties perfluorverbindingen werden aangetroffen in het grondwater. De geometrisch gemiddelde concentratie PFOS bedroeg 1,4 mg/kg ds, de gemiddelde concentratie PFOA bedroeg 0,04 mg/kg ds (waarden < dl gelijkgesteld aan dl/2). De aantoonbaarheidsgrenzen bedroegen 0,01 mg/kg ds voor PFOS en 0,015 mg/kg voor PFOA. Davis et al. (2007) rapporteren de gehalten PFOA in bodem op verschillende diepte op een verontreinigde locatie. Op grotere diepte konden de gehalten niet meer gekwantificeerd worden, eveneens werden waarden lager dan de aantoonbaarheidsgrens gerapporteerd. Deze bedroeg 0,17 – 0,18 µg PFOA/kg. De data werden niet in de databank opgenomen. In het kader van een onderzoek rond de sites van duPont in de Verenigde Staten werden bodemstalen in de omgeving geanalyseerd op PFOA (2006). In het referentiestaal bedroeg de concentratie PFOA < 5,5 ppb (µg/kg). In de overige stalen bedroeg de concentratie PFOA enkele tientallen µg/kg. Ook rond de Decatur site van 3M in de Verenigde Staten werden PFOA-metingen uitgevoerd (3M, 2008). De concentraties bedroegen er enkele µg/kg. We hebben geen metingen voor perfluorverbindingen in niet-verontreinigd of nietbeïnvloed gebied. Daarom wordt voor PFOS en PFOA de helft van de aantoonbaarheidsgrens uit 3M (Lisec, 2004) gehanteerd. Er wordt geen onderscheid gemaakt tussen hoge en lage waarden.

→ Buitenlucht en binnenlucht Binnenlucht Jahnke et al. (2007a) bepaalden onder meer de gehalten van ionische perfluorverbindingen in binnenlucht. De resultaten van drie luchtstalen uit Hamburg zijn (deeltjesfractie):

51


PFOS: 0,4 – 1,6 pg/m³ PFOA: < 0,2 – 2,6 pg/m³ PFBS : < 0,01 pg/m³ PFHxS : 0,03 – 0,09 pg/m³ PFNA : < 0,1 – 0,4 pg/m³ Barber et al. (2007) rapporteren de resultaten van de analyse van perfluorverbindingen in binnenlucht, gemeten in Noorwegen (Tromsø). Staalname vond plaats in 2005. Voor ionische perfluorverbindingen werd de deeltjesfase geanalyseerd. Er is slechts één gemiddelde waarde per verbinding beschikbaar. Voor PFOS bedroeg de gemiddelde concentratie < 47,4 pg/m³; voor PFOA bedroeg ze 4,4 pg/m³. Vervoer Er zijn geen cijfers in verband met het gehalte perfluorverbindingen in voertuigen. Buitenlucht Dreyer en Ebinghaus (2009) bemonsterden buitenlucht (deeltjes) op een schip, varend in de Duitse Noordzee en op twee vaste meetposten ter hoogte van Hamburg (semiruraal). Bemonstering vond plaats in 2007. Barber et al. (2007b) rapporteren de resultaten van de analyse van perfluorverbindingen in buitenlucht, gemeten in UK (Hazelrigg en Manchester), Ierland (Mace Head) en Noorwegen (Kjeller). Met uitzondering van Manchester betrof het landelijke gebieden. Staalname vond plaats in 2005-2006. Voor ionische perfluorverbindingen werd de deeltjesfase geanalyseerd. Jahnke et al. (2007b) rapporteren de gehalten van perfluorverbindingen in luchtstalen van een marien traject vanuit Bremerhaven (Duitsland) tot Capetown (Zuid-Afrika). Staalname vond plaats in 2005. De gegevens voor Bremerhaven en Vigo (Portugal) zijn relevant voor BF-Risk. Interpretatie Voor binnenlucht gebruiken we voor PFOS de maximale waarde van Jahnke et al. (2007a), voor PFOA gebruiken we de meetwaarde van Barber et al. (2007). We gebruiken dezelfde waarden voor vervoer. Voor buitenlucht gebruiken we de beschikbare meetgegevens en verwerken deze statistisch. Dit resulteert in een P50 van 1,4 pg/m³ en een P95 van 46 pg/m³ voor PFOS. Voor PFOA hebben we een P50 van 8,9 pg/m³ en een P95 van 552 pg/m³.

52

Hoofdstuk 4 Resultaten

HOOFDSTUK 4

RESULTATEN

4.1 Brandvertragers

4.1.1

Inname via moedermelk

De evolutie van de inname van brandvertragers met leeftijd via moedermelk is weergegeven in Figuur 10. dosis (ng/kg.d) 16 14 12

ng/kg.d

10 8 6 4 2 0 0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

leeftijd (dagen) dosis (ng/kg.d)

Figuur 10: Inname van ΣBDE5 via moedermelk in functie van leeftijd (P50 concentraties) De inname van de afzonderlijke congeneren voor de leeftijd 0 – 6 maanden is opgenomen in Tabel 17, voor zowel P50 als P95 concentraties. De inname van de verschillende congeneren, met uitzondering van BDE 209 en HBCD is grafisch weergegeven in Figuur 11. Voor BDE 196 en BDE 203 zijn geen waarden opgenomen, omdat hun gehalte gelijk is aan nul (alle concentraties lager dan aantoonbaarheidsgrens, p-waarde = 0).

53


Tabel 17: Inname van gebromeerde brandvertragers via moedermelk (ng/kg.dag) BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

Gemiddeld P5 P50 P95 Min Max

0,361 0,258 0,361 0,459 0,156 0,560

4,845 3,464 4,842 6,166 2,099 7,514

0,802 0,574 0,802 1,021 0,348 1,244

1,421 1,016 1,421 1,809 0,616 2,204

Gemiddeld P5 P50 P95 Min Max

0,944 0,700 0,948 1,197 0,415 1,487

10,310 7,643 10,354 13,064 4,527 16,236

2,492 1,847 2,502 3,157 1,094 3,924

2,419 1,793 2,430 3,066 1,062 3,810

54

BDE BDE BDE 154 153 183 P50 concentraties 0,702 4,030 0,094 0,502 2,881 0,067 0,702 4,028 0,094 1,894 5,129 0,120 0,304 1,746 0,041 1,089 6,249 0,146 P95 concentraties 1,620 5,855 0,807 1,201 4,340 0,590 1,627 5,880 0,806 2,053 7,419 1,020 0,712 2,571 0,355 2,552 9,220 1,225

BDE 197

BDE 209

HBCD

Som BDE5

0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000

25,53 18,25 25,52 32,49 11,06 39,59

0,000 0,000 0,000 0,000 0,000 0,000

11,964 8,552 11,957 15,225 5,183 18,550

0,841 0,614 0,841 1,062 0,370 1,275

111,46 82,62 111,93 141,23 48,95 175,52

15,176 11,249 15,240 19,229 6,664 23,898

20,696 15,342 20,784 26,24 9,088 32,592


30

25

ng/kg.dag

20

P50 P95

15

10

5

0 BDE 28

BDE47

BDE100

BDE99

BDE154

BDE153

BDE183

BDE197

som BDE 5

Figuur 11: Gemiddelde inname van gebromeerde brandvertragers via moedermelk voor P50 en P95 concentraties (foutenvlaggen geven de P5 en P95 weer als gevolg van variatie op de inname van moedermelk)

4.1.2

Inname via voeding

Voor voeding zijn de berekeningen uitgevoerd met de dataset, waarbij voor zoetwatervis de resultaten uit de Schelde uitgesloten werden (Roosens, L. et al., 2008). De evolutie van de gemiddelde inname met leeftijd (inclusief borstvoeding) is weergegeven in Figuur 12. We stellen vast dat de inname via moedermelk beduidend hoger ligt dan de inname via voeding op latere leeftijd. Indien we rekening houden met de P95-concentraties (als worst case scenario) in moedermelk (Tabel 17), dan ligt de inname via moedermelk nog een heel deel hoger (van 12 naar 21 ng/kg.dag voor ΣBDE5, van 28 naar 111 ng/kg.dag voor BDE 209 en van 0 naar 15 ng/kg.dag voor HBCD)

55


3,00E+01

2,50E+01

ng/kg.dag

2,00E+01

som BDE5 BDE 209 HBCD

1,50E+01

1,00E+01

5,00E+00

71 >

-<

71

61 61

-<

51 51

-<

41 41

-< 31

-<

31

21 21

-<

15 15

-< 10

-<

10

6 6

3

-<

3 -< 1

-< 1 0, 5

00,

5

0,00E+00

Figuur 12: Gemiddelde inname van gebromeerde brandvertragers via de voeding en moedermelk in functie van leeftijd (P50 concentraties voor moedermelk, gemiddelde concentraties voor voeding) De berekende gemiddelde inname voor kinderen (3 - < 6 jaar) en de gemiddelde en percentiele lange-termijn inname voor volwassenen zijn opgenomen in Tabel 18. Voor kinderen kunnen, door de aard van de gebruikte methode, geen percentielen weergegeven worden. In Figuur 13 is de gemiddelde inname voor volwassenen met P5 en P95 grafisch weergegeven voor de verschillende congeneren, met uitzondering van BDE 209 en HBCD. De inname van BDE 209 en HBCD ligt veel hoger dan de inname van de overige brandvertragers. Bij deze laatste domineren BDE 47 en BDE 99 de inname.

56


1,4

1,2

ng/kg.dag

1

0,8

0,6

0,4

0,2

0 BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 197

BDE 196

som BDE 5

Figuur 13: Gemiddelde inname van brandvertragers via voeding door volwassenen (foutenvlaggen geven de P5 en P95 inname weer als gevolg van variabiliteit in voedselconsumptie) Vergelijken we het congeneerprofiel tussen moedermelk en voeding, dan zien we dat bij moedermelk BDE 47 en BDE 153 de dominante congeneren zijn (Figuur 11). Bij voeding zijn BDE 47 en BDE 99 de dominaante congeneren.

57


Tabel 18: Inname van gebromeerde brandvertragers via voeding door de Vlaamse (Belgische) bevolking (ng/kg.dag) BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

gemiddeld

0,082

0,993

0,182

0,424

Gemiddeld P5 P50 P95

0,029 0,012 0,026 0,056

0,334 0,159 0,282 0,598

0,076 0,035 0,070 0,137

0,202 0,100 0,188 0,350

58

BDE 154 BDE 153 BDE 183 Kinderen (3 - < 6 jaar) 0,108 0,110 0,124 volwassenen (> 15 jaar) 0,044 0,050 0,055 0,022 0,026 0,029 0,041 0,047 0,052 0,076 0,084 0,089

BDE 197

BDE 196

BDE 209

HBCD

Som BDE5

0,079

0,076

3,417

6,370

2,146

0,028 0,013 0,026 0,047

0,031 0,015 0,029 0,054

1,520 0,768 1,439 2,548

1,120 0,445 0,996 2,213

0,703 0,343 0,653 1,237


Het gemiddelde aandeel van de levensmiddelengroepen in de totale gemiddelde blootstelling via voeding is opgenomen in Figuur 14 voor kinderen en in Figuur 15 voor volwassenen. 100% 90% 80%

70% 60% 50% 40% 30%

20% 10%

aardappel

fruit

groenten

vet

zuivelproducten

granen

ei

vlees

Vis, schaaldieren en weekdieren

BD E

5

D so m

H BC

20 9 BD E

19 6 BD

E

19 7 BD

BD E

E

18 3

15 3 E BD

BD E

15 4

99 BD E

10 0 BD

E

47 BD E

BD E

28

0%

noten en zaden

Figuur 14: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van gebromeerde brandvertragers door kinderen (3 - < 6 jaar)

59


100%

90%

80%

70%

60%

50%

40%

30%

20%

10%

0% BDE 28

BDE 47 aardappel

BDE 100 fruit

groenten

BDE 99

BDE 154

vet

zuivelproducten

BDE 153 granen

BDE 183 ei

vlees

BDE 197

BDE 196

BDE 209

Vis, schaaldieren en weekdieren

HBCD

som BDE 5

noten en zaden

Figuur 15: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van gebromeerde brandvertragers door volwassenen (> 15 jaar) De figuren geven betrouwbare verhoudingen voor BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. Voor de overige BDE’s en HBCD waren minder data beschikbaar. Voor BDE 197 en BDE 196 ontbraken data voor bepaalde levensmiddelen. In dat geval werd de concentratie gelijk aan nul gesteld. De bespreking beperkt zich tot de congeneren met betrouwbare schattingen. Voor BDE 28, BDE 47 en BDE 100 wordt de inname gedomineerd door vis, schaaldieren en weekdieren (55 tot 62 % bij volwassenen, 50 – 65 % bij kinderen), gevolgd door de inname via vlees. Vlees en vis maken 75 – 95 % uit van de blootstelling voor deze congeneren. BDE 154 heeft een iets lagere bijdrage via vis, schaaldieren en weekdieren, maar vertoont een gelijkaardig patroon als de lagere congeneren BDE 28, BDE 47 en BDE 100. Bij BDE 99 en 153 zien we een belangrijkere bijdrage van vlees (ongeveer 35 %), gevolgd door vis, schaaldieren en weekdieren. Bij kinderen zien we vervolgens een belangrijke bijdrage van granen (8 – 15 %, behalve voor BDE 28), gevolgd door vetten. Bij volwassenen daarentegen volgen na vis en vlees in hoofdzaak vetten (10 – 20 %, behalve voor BDE 28) en daarna granen. 4.1.3

Inname via bodem en stof

De evolutie van de inname in functie van leeftijd via bodem is opgenomen in Figuur 16, de evolutie van de inname via afgezet stof is opgenomen in Figuur 17, telkens voor P95-concentraties. In het laatste geval zien we reeds duidelijk de impact van de hogere concentraties kantoorstof op de inname via afgezet stof bij voltijds werkenden.

60


4,00E-03

3,50E-03

inname (ng/kg.dag)

3,00E-03

2,50E-03

2,00E-03

1,50E-03

1,00E-03

5,00E-04

0,00E+00 0,5 - <1

1-<3

3-<6

6 - < 10

10 - < 15

15 - < 21

21 - < 31

31 - < 41

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

> 71

leeftijd (jaar)

Figuur 16: Gemiddelde inname van ΣBDE5 via bodem in functie van leeftijd 1,60E-01

1,40E-01

1,20E-01

ng/kg.dag

1,00E-01

niet-werkenden werkenden

8,00E-02

6,00E-02

4,00E-02

2,00E-02

0,00E+00 0,5 - <1

1-<3

3-<6

6 - < 10 10 - < 15 15 - < 21 21 - < 31 31 - < 41 41 - < 51 51 - < 61 61 - < 71

> 71

Figuur 17: Gemiddelde inname van ΣBDE5 via afgezet stof in functie van leeftijd voor werkenden en niet-werkenden (P50 concentraties) De inname via bodem per congeneer en in functie van leeftijd is opgenomen in Tabel 19, de inname via afgezet stof is opgenomen in Tabel 20. Voor bodem werden geen berekeningen uitgevoerd voor HBCD wegens de beperkte dataset.

61


Tabel 19: Inname van gebromeerde brandvertragers via bodem (ng/kg.d) BDE 28 E

BDE 47 E

BDE 100 E

0,5 – < 1jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar volwassene

9,39 -5 6,64E-5 4,64e-5 8,71E-6

7,79 -4 5,51E-4 3,85E-4 7,22E-5

3,33 -4 2,63E-4 1,65E-4 3,09E-5

0,5 – < 1jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar volwassene

4,62E-4 3,26E-4 2,28E-4 4,16E-5

1,16E-1 8,20E-2 5,73E-2 1,04E-2

2,91E-2 2,06E-2 1,44E-2 2,62E-3

BDE 99 BDE 154 P50 concentraties E 1,69 -3 1,87E-4 1,20E-3 1,33E-4 8,35E-4 9,27E-5 1,57E-4 1,74E-5 P95 concentraties 9,68E-2 1,76E-2 6,58E-2 1,24E-2 4,79E-2 8,68E-3 8,72E-3 1,58E-3

BDE 153

BDE 209

E

E

HBCD

Som BDE5

3,32 -4 2,35E-4 1,64E-4 3,08E-5

1,09 -2 7,68E-3 5,37E-3 1,01E-3

-

3,57E-3 2,53E-3 1,77E-3 3,31E-4

1,80E-2 1,27E-2 8,90E-3 1,62E-3

8,64E0 6,11E0 4,27E0 7,79E-1

-

2,71E-1 1,91E-1 1,34E-1 2,43E-2

Tabel 20: Inname van gebromeerde brandvertragers via afgezet stof (huisstof en kantoorstof) (ng/kg.d)

0,5 – < 1jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar Volwassene werkend Volwassene werkend 0,5 – < 1jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar Volwassene werkend Volwassene werkend

62

niet-

niet-

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 153

BDE 209

HBCD

Som BDE5

5,2E-3 4,53E-3 1,18E-3 3,03E-4

BDE 99 BDE 154 P50 concentraties 4,28E-2 4,73E-3 3,71E-2 3,79E-3 9,66E-3 9,89E-4 2,12E-3 2,46E-4

1,81E-3 1,57E-3 4,08E-4 9,57E-5

3,89E-2 3,38E-2 8,80E-3 1,24E-3

1,07E-2 9,27E-3 2,41E-3 5,55E-4

1,50E0 1,3E0 3,38E-1 3,53E-2

6,71E-1 5,82E-1 1,52E-1 5,29E-2

1,39E-1 1,20E-1 3,14E-2 5,01E-3

4,26E-5

8,58E-4

1,25E-4

9,97E-4

1,04E-4

2,51e-4

3,21E-2

1,71E-2

3,10E-3

5,02E-3 4,35E-3 1,13E-3 2,38E-4

2,98E-1 2,59E-1 6,74E-2 5,90E-3

5,89E-2 502E-2 1,31E-2 1,42E-3

P95 concentraties 5,24E-1 2,25E-2 5,54E-1 1,95E-2 1,18E-1 5,08E-3 1,12E-2 3,15E-3

2,1E-1 1,82E-1 4,74E-2 2,45E-2

7,23E0 6,27E0 1,63E0 3,14E-1

1,96E1 1,7E1 4,42E0 4,47E-1

1,18E0 1,02E0 2,76E-1 4,35E-2

1,02E-4

6,05E-3

1,18E-3

1,06E-2

4,26E-3

1,47E-1

3,97E-1

2,35E-2

4,57E-4


De inname via afgezet stof is beduidend hoger dan via bodem voor geometrisch gemiddelde concentraties. Kijken we naar de P95 concentraties, dan wordt de inname via bodem belangrijker en meer vergelijkbaar met de inname via huisstof. De P95 concentraties voor bodem worden bepaald door de concentraties in met slib behandelde landbouwbodems, hetgeen weliswaar niet de gemiddelde situatie in Vlaanderen reflecteert. De inname van bodem per congeneer en van stof per congeneer en voor kinderen, werkenden en niet-werkenden is grafisch weergegeven in Figuur 18 en Figuur 19 (geometrisch gemiddelde).

63


leeftijd 1,00E+01

1-<3

21 - < 31

inname bodem (ng/kg.d)

1,00E+00 1,00E-01 1,00E-02 1,00E-03 1,00E-04 1,00E-05 1,00E-06 BDE 28 BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 197

BDE 196

BDE 203

BDE 209

HBCD

som BDE5

Figuur 18: Inname van PBDE’s via bodem per congeneer (ng/kg.d), berekend met P50 concentraties leeftijd 1,00E+01

1-<3

niet-werkenden

werkenden

inname stof (ng/kg.d)

1,00E+00 1,00E-01 1,00E-02 1,00E-03 1,00E-04 1,00E-05 1,00E-06 BDE 28 BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 183

BDE 197

BDE 196

BDE 203

BDE 209

HBCD

som BDE5

Figuur 19: Inname van PBDE’s via stof per congeneer voor niet-werkenden en werkenden (ng/kg.dag), berekend met P50 concentraties In Figuur 20 is de variabiliteit op de inname via bodem weergegeven voor kinderen en volwassenen en voor P50 en P95-concentraties. In Figuur 21 zijn deze cijfers

64


weergegeven voor afgezet stof. De data zijn op logaritmische schaal uitgezet omwille van het grote verschil tussen volwassenen en kinderen.

65


1,00E+00

inname (ng/kg.dag)

1,00E-01

P50 P95

1,00E-02

1,00E-03

1,00E-04 bodem (3 - < 6 jaar)

bodem (21 - < 31 jaar)

Figuur 20: Inname van ΣBDE5 via bodem (foutenvlaggen geven de variabiliteit weer als gevolg van variabiliteit in inname) 1,00E+00

inname (ng/kg.dag)

1,00E-01

P50 P95

1,00E-02

1,00E-03

1,00E-04 afgezet stof (3 - < 6 jaar)

afgezet stof (21 - < 31 jaar) niet-werkenden

afgezet stof (21 - < 31 jaar) werkenden

Figuur 21: Inname van ΣBDE5 via afgezet stof (foutenvlaggen geven de variabiliteit weer als gevolg van variabiliteit in inname)

4.1.4

66

Inname via inademing


De leeftijdsevolutie van de inname via inademing voor de verschillende omgevingen (buitenlucht, woningen, kantoren en voertuigen) is opgenomen in Figuur 22 en in Figuur 23 (voltijds werkenden). De waarden voor kinderen en volwassenen zijn eveneens opgenomen in Tabel 21.

67


1,00E+00

inname (ng/kg.d)

1,00E-01

1,00E-02 buitenlucht woningen kantoren voertuigen 1,00E-03

1,00E-04

1,00E-05 0-0,5

0,5 - <1

1-<3

3-<6

6 - < 10 10 - < 15 15 - < 21 21 - < 31 31 - < 41 41 - < 51 51 - < 61 61 - < 71

> 71

Figuur 22: Inname van brandvertragers (ΣBDE5) via inademing in functie van leeftijd en omgeving voor niet-werkenden, P50 concentraties 1,00E+00

inname (ng/kg.d)

1,00E-01

1,00E-02 buitenlucht woningen kantoren voertuigen 1,00E-03

1,00E-04

1,00E-05 15 - < 21

21 - < 31

31 - < 41

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

Figuur 23: Inname van brandvertragers (ΣBDE5) via inademing in functie van leeftijd en omgeving voor werkenden, P50 concentraties

68


Tabel 21: Inname van brandvertragers via inademing (ng/kg.dag), P50 concentraties BDE 28

BDE 47

BDE 100

buitenlucht woning vervoer

2,24E-5 1,58E-3 1,94E-5

1,57E-4 3,51E-3 4,07E-4

4,48E-5 2,02E-4 9,25E-5

buitenlucht woning vervoer kantoor

3,31E-6 9,59E-4 1,40E-5

2,33E-5 2,14E-3 2,94E-4 2,49E-2

6,65E-6 1,23E-4 6,69E-5 2,27E-4

buitenlucht woning vervoer kantoor

2,48E-6 7,47E-4 2,74E-5

1,74E-5 1,67E-3 5,75E-4 3,44E-1

4,96E-6 9,58E-4 1,31E-4 3,14E-3

BDE 99 BDE 154 kind (3 - < 6 jaar) 1,63E-4 1,3E-5 9,92E-4 7,49E-5 9,25E-5 2,22E-5 volwassene (niet-werkend) 2,42E-5 2,42E-6 6,04E-4 4,56E-5 6,69E-5 1,61E-5 6,21E-4 1,82E-5 volwassene (voltijds werkend) 1,81E-5 1,81E-6 4,70E-4 3,55E-5 E 1,31 -4 3,14E-5 8,61E-3 2,52E-4

BDE 153

BDE 209

HBCD

ΣBDE5

2,30E-5 1,01E-4 1,85E-5

1,25E-3 3,56E-3 9,62E-4

2,24E-3 6,74E-2

5,14E-4 5,46E-2 1,81E-3

3,40E-6 6,15E-5 1,34E-5 1,21E-5

1,85E-4 2,16E-3 6,96E-4

3,31E-4 4,10E-2

7,61E-5 3,05E-2 1,31E-5 3,90E-3

2,54E-6 4,79E-5 2,61E-5 1,67E-4

1,38E-4 1,68E-3 1,36E-5

2,48E-4 3,19E-2

6,30E-4

8,74E-3

5,69E-5 2,38E-3 2,46E-3 5,40E-2

69


In Figuur 24 en Figuur 25 is het congeneerprofiel van de inname van brandvertragers via inademing opgenomen, zowel voor kinderen als voor niet-werkende en werkende volwassenen, bij P50 en P95 concentraties. Een goede interpretatie is maar mogelijk voor de congeneren vanaf BDE 47 tot en met BDE 153. Voor BDE 28, BDE 209 en HBCD zijn immers niet voor alle compartimenten metingen voorhanden. Voor HBCD zijn de metingen in woningen (en in kantoren) afkomstig van Groot-Brittannië. Deze concentraties zijn daarom een overschatting van de in Vlaanderen te verwachten waarden. We stellen vast dat de blootstelling van kinderen gedomineerd wordt door de binnenluchtkwaliteit. De concentraties binnenshuis ligger hoger dan de concentraties buitenshuis en de tijd binnen doorgebracht is groter dan de tijd buiten doorgebracht. Een belangrijke vaststelling is de hoge bijdrage van de blootstelling via kantoorlucht, zelfs voor niet-werkenden, die (op basis van de tijdsbestedingsstudies) toch een beperkte tijd besteden aan werken (en waarvoor we kantoortijd verondersteld hebben). Voor voltijds werkenden ligt de berekende blootstelling zelfs een grootte-orde hoger dan de blootstelling via woningen. We moeten deze resultaten evenwel grondig nuanceren. De concentraties in kantoorlucht zijn immers gebaseerd op gegevens uit Groot-Brittannië, waarvan we weten dat de concentraties in afgezet stof in kantoren ook beduidend hoger liggen dan in Vlaanderen. Bij gebrek aan gegevens kunnen we evenwel geen schatting maken van de concentraties in kantoorlucht in Vlaanderen. Voor voertuigen hebben de metingen betrekking op actieve staalname via PUF’s, waarbij alleen de gasfase bemonsterd wordt. De resultaten zijn daarom niet vergelijkbaar met de overige metingen, waarbij gas en deeltjes gemeten zijn. De inname van brandvertragers via vervoer wordt waarschijnlijk onderschat.

70


1 - < 3 jaar 9,00E-02

8,00E-02

7,00E-02

inname (ng/kg.d)

6,00E-02

5,00E-02

voertuigen woningen buitenlucht

4,00E-02

3,00E-02

2,00E-02

1,00E-02

0,00E+00 BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

niet-werkenden - 21 < 31 jaar

werkenden - 21 < 31 jaar 3,50E-02

4,50E-02

4,00E-02 3,00E-02 3,50E-02 2,50E-02

kantoren voertuigen woningen buitenlucht

2,50E-02

2,00E-02

inname (ng/kg.d)

inname (ng/kg.d)

3,00E-02 2,00E-02


1,50E-02

1,50E-02 1,00E-02 1,00E-02 5,00E-03 5,00E-03

0,00E+00

0,00E+00 BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

Figuur 24: Congeneerprofiel van de inname van brandvertragers via inademing, P50 concentraties

71


1 - < 3 jaar 2,50E-01

inname (ng/kg.d)

2,00E-01

1,50E-01 voertuigen woningen buitenlucht 1,00E-01

5,00E-02

0,00E+00 BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

niet-werkenden - 21 < 31 jaar

werkenden - 21 < 31 jaar 4,50E-02

1,20E-01

4,00E-02 1,00E-01 3,50E-02

3,00E-02


6,00E-02

inname (ng/kg.d)

inname (ng/kg.d)

8,00E-02


2,50E-02

2,00E-02

1,50E-02

4,00E-02

1,00E-02 2,00E-02 5,00E-03

0,00E+00

0,00E+00 BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

BDE 28

BDE 47

BDE 100

Figuur 25: Congeneerprofiel van de inname van brandvertragers via inademing, P95-waarden

72

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD


In Figuur 26 is de variabiliteit op de inname van ΣBDE5 via inademing weergegeven. De data zijn op logaritmische schaal uitgezet. We zien dat de variabiliteit op de metingen een veel grotere impact heeft op de blootstelling dan de variabiliteit op het ademvolume. 9,00E-01

8,00E-01

7,00E-01

inname (ng/kg.dag)

6,00E-01

5,00E-01 P50 P95 4,00E-01

3,00E-01

2,00E-01

1,00E-01

0,00E+00 3 - < 6 jaar

20 - < 31 jaar niet-werkenden

20 - < 31 jaar werkenden

Figuur 26: Inname van ΣBDE5 via inademing (foutenvlaggen geven de variabiliteit als gevolg van verschillen in ademvolume, P5 en P95)

73


4.1.5

Totale inname

De totale inname wordt berekend voor de 5 BDE’s met betrouwbare data, voor BDE 209, HBCD en ΣBDE5. Voor vergelijking met aanvaardbare dosissen op basis van systemische werking, moet men in principe rekening houden met verschillen in absorptie tussen de blootstellingsroutes. Zowel de beschikbaarheid voor opname in het spijsverteringsstelsel bij aanwezigheid in bodem en stof als de beschikbaarheid voor opname in longen bij aanwezigheid in lucht kan verschillen ten opzichte van de beschikbaarheid voor opname in het spijsverteringsstelsel bij aanwezigheid in voeding. Er zijn data beschikbaar over orale absorptie in proeven met ratten en muizen, maar de data voor absorptie via inademing ontbreken. Een overzichtstabel met de totale inname per congeneer en per leeftijdscategorie is opgenomen in Tabel 22 voor P50 concentraties en in Tabel 23 voor P95 concentraties. De inname via voeding (exclusief moedermelk) is steeds gebaseerd op gemiddelde concentraties. De bijdrage van de blootstellingsroutes tot de totale blootstelling aan gebromeerde brandvertragers is weergegeven in Figuur 25 voor de gemiddelde innameparameters en bij P50 en P95-concentraties (deze laatste niet voor voeding). We stellen vast dat voeding de voornaamste blootstellingsroute is voor kinderen en volwassenen. Bij kinderen kan blootstelling aan bodem en huisstof een rol spelen. Het belang van deze routes wordt belangrijk bij hogere concentraties. Ook moeten we er rekening mee houden dat hier de cijfers voor kleuters weergegeven worden; voor peuters is de inname van bodem en stof nog hoger en zal deze route dus nog meer aan belang winnen. Bij gemiddelde concentraties is de blootstelling van volwassenen bijna volledig afkomstig van voeding. Bij hogere concentraties in het milieu (niet-voeding) begint inademing een rol te spelen, evenals bij een aantal congeneren ook huisstof. In het laatste geval is dit te wijten aan de invloed van kantoorstof bij werkenden.

74


Tabel 22: Gemiddelde totale inname van gebromeerde brandvertragers, P50 concentraties (ng/kg.dag) leeftijd (jaar)

0-0,5

0,5 - <1*

1 - < 3*

3-<6

6 - < 10

10 - < 15

15 - < 21

21 - < 31

31 - < 41

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

> 71

niet-werkenden BDE 28

3,63E-01

BDE 47

4,85E+00

BDE 100

8,03E-01

BDE 99

1,42E+00

BDE 154

7,02E-01

BDE 153

4,03E+00

BDE 209

2,55E+01

HBCD

8,76E-02

som BDE5

1,20E+01

8,40E-02 1,01E+00 1,83E-01 4,36E-01 1,09E-01 1,13E-01

6,88E-02 8,28E-01 1,71E-01 3,59E-01 9,05E-02 9,34E-02

5,29E-02 6,39E-01 1,46E-01 2,77E-01 7,00E-02 7,20E-02

3,18E-02

3,23E-02

2,75E-02

2,93E-02

2,97E-02

2,95E-02

2,82E-02

3,44E-01

3,44E-01

2,89E-01

3,09E-01

3,02E-01

3,01E-01

2,89E-01

8,25E-02

8,42E-02

7,07E-02

7,59E-02

7,48E-02

7,49E-02

7,18E-02

2,33E-01

2,19E-01

1,96E-01

1,93E-01

1,87E-01

1,92E-01

1,90E-01

4,91E-02

4,86E-02

4,15E-02

4,36E-02

4,30E-02

4,25E-02

4,13E-02

5,75E-02

5,47E-02

4,93E-02

4,92E-02

4,71E-02

4,74E-02

4,64E-02

1,75E+00

1,62E+00

1,53E+00

1,48E+00

1,41E+00

1,48E+00

1,48E+00

3,77E+00

2,94E+00

2,15E+00

6,59E+00

4,83E+00

3,33E+00

1,31E+00

1,28E+00

1,08E+00

1,17E+00

1,11E+00

1,14E+00

1,09E+00

2,19E+00

1,79E+00

7,97E-01 1,37E+00 werkenden

7,85E-01

6,73E-01

7,00E-01

6,80E-01

6,82E-01

6,64E-01

8,40E-02

6,88E-02

5,29E-02

3,16E-02

3,22E-02

2,73E-02

2,92E-02

2,95E-02

2,94E-02

2,82E-02

3,80E-01

3,76E-01

3,20E-01

3,39E-01

3,39E-01

3,25E-01

2,89E-01

8,61E-02

8,74E-02

7,37E-02

7,88E-02

7,83E-02

7,73E-02

7,18E-02

2,44E-01

2,28E-01

2,05E-01

2,02E-01

1,98E-01

1,99E-01

1,90E-01

4,95E-02

4,90E-02

4,19E-02

4,40E-02

4,34E-02

4,28E-02

4,13E-02

5,80E-02

5,52E-02

4,97E-02

4,96E-02

4,76E-02

4,77E-02

4,64E-02

1,75E+00

1,62E+00

1,54E+00

1,48E+00

1,41E+00

1,48E+00

1,48E+00

1,35E+00

1,32E+00

1,12E+00

1,20E+00

1,15E+00

1,16E+00

1,09E+00

1,20E+01 8,56E-01 8,37E-01 2,19E+00 1,79E+00 1,37E+00 *: geen totale blootstelling berekend omwille van het ontbreken van cijfers voor inname via de voeding

7,23E-01

7,49E-01

7,39E-01

7,23E-01

6,64E-01

BDE 28

3,63E-01

BDE 47

4,85E+00

BDE 100

8,03E-01

BDE 99

1,42E+00

BDE 154

7,02E-01

BDE 153

4,03E+00

BDE 209

2,55E+01

HBCD

8,76E-02

som BDE5

1,01E+00 1,83E-01 4,36E-01 1,09E-01 1,13E-01

8,28E-01 1,71E-01 3,59E-01 9,05E-02 9,34E-02

6,39E-01 1,46E-01 2,77E-01 7,00E-02 7,20E-02

3,77E+00

2,94E+00

2,15E+00

6,59E+00

4,83E+00

3,33E+00

75


Tabel 23: Gemiddelde totale inname van gebromeerde brandvertragers, P95 concentraties (voeding: gemiddeld) (ng/kg.dag) leeftijd (jaar)

0-0,5

0,5 - <1*

1 - < 3*

3-<6

6 - < 10

10 - < 15

15 - < 21

21 - < 31

31 - < 41

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

> 71

niet-werkenden BDE 28

9,51E-01

BDE 47

1,04E+01

BDE 100

2,50E+00

BDE 99

2,51E+00

BDE 154

1,62E+00

BDE 153

5,85E+00

BDE 209

1,12E+02

9,50E+00

HBCD

1,52E+01

1,08E+01

som BDE5

2,09E+01 0-0,5

9,06E-02 1,19E+00 2,23E-01 6,66E-01 1,26E-01 1,76E-01

0,5 - <1

1-<3

5,71E-02

3,62E-02

3,60E-02

3,09E-02

3,29E-02

3,32E-02

3,30E-02

3,09E-02

7,13E-01

4,49E-01

4,18E-01

3,61E-01

3,80E-01

3,58E-01

3,54E-01

3,34E-01

1,62E-01

1,03E-01

9,91E-02

8,49E-02

9,02E-02

8,64E-02

8,62E-02

8,15E-02

3,62E-01

3,37E-01

2,96E-01

2,71E-01

2,67E-01

2,50E-01

2,53E-01

2,43E-01

7,67E-02

5,59E-02

5,40E-02

4,67E-02

4,88E-02

4,76E-02

4,71E-02

4,53E-02

8,76E-02

7,42E-02

6,79E-02

6,21E-02

6,20E-02

5,80E-02

5,82E-02

5,63E-02

6,20E+00

3,91E+00

2,90E+00

2,66E+00

2,54E+00

2,47E+00

2,36E+00

2,45E+00

2,43E+00

7,04E+00

3,85E+00

1,70E+00

1,64E+00

1,43E+00

1,52E+00

1,44E+00

1,48E+00

1,45E+00

1,06E+00

9,75E-01

8,56E-01

8,84E-01

8,32E-01

8,30E-01

7,89E-01

7,40E-02 9,45E-01 1,96E-01 5,06E-01 1,01E-01 1,30E-01

2,72E+00

2,13E+00

1,57E+00 werkenden

3-<6

6 - < 10

10 - < 15

BDE 28

9,51E-01

BDE 47

1,04E+01

BDE 100

2,50E+00

BDE 99

2,51E+00

BDE 154

1,62E+00

1,26E-01

BDE 153

5,85E+00

1,76E-01

BDE 209

1,12E+02

9,50E+00

HBCD

1,52E+01

1,08E+01

som BDE5

2,09E+01

9,06E-02 1,19E+00 2,23E-01 6,66E-01

15 - < 21

21 - < 31

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

> 71

5,71E-02

3,57E-02

3,07E-02

3,24E-02

3,27E-02

3,26E-02

3,09E-02

7,13E-01

7,58E-01

6,90E-01

6,22E-01

6,37E-01

6,68E-01

5,63E-01

3,34E-01

1,62E-01

1,50E-01

1,41E-01

1,25E-01

1,29E-01

1,34E-01

1,18E-01

8,15E-02

3,62E-01

5,36E-01

4,72E-01

4,39E-01

4,32E-01

4,50E-01

3,86E-01

2,43E-01

1,01E-01

7,67E-02

6,51E-02

6,24E-02

5,48E-02

5,68E-02

5,71E-02

5,35E-02

4,53E-02

1,30E-01

8,76E-02

9,88E-02

9,14E-02

8,48E-02

8,47E-02

8,47E-02

7,60E-02

5,63E-02

6,20E+00

3,91E+00

2,95E+00

2,72E+00

2,60E+00

2,54E+00

2,45E+00

2,48E+00

2,43E+00

7,04E+00

3,85E+00

1,77E+00

1,70E+00

1,48E+00

1,57E+00

1,51E+00

1,48E+00

1,45E+00

1,64E+00

1,49E+00

1,35E+00

1,37E+00

1,42E+00

1,23E+00

7,89E-01

7,40E-02 9,45E-01 1,96E-01 5,06E-01

2,72E+00 2,13E+00 1,57E+00 *: geen totale blootstelling berekend omwille van het ontbreken van cijfers voor inname via de voeding

76

31 - < 41

3,58E-02


P95 kinderen

P50 kinderen 100%

100%

80%

80%

60%

lucht afgezet stof bodem voeding

40%

lucht

60%

afgezet stof bodem 40%

voeding

20%

20%

0%

0%

BDE 28

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

som BDE5

som BDE5

P50 volwassenen niet-werkend

P95 volwassenen niet-werkend

100%

100%

90%

90%

80%

80%

70%

70% lucht

60%

afgezet stof

50%

bodem

40%

voeding

afgezet stof

50%

bodem

40%

30%

30%

20%

20%

10%

10%

0%

lucht

60%

voeding

0% BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

som BDE5

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

som BDE5

Figuur 27: Bijdrage van de blootstellingsroutes tot de totale blootstelling aan gebromeerde brandvertragers (onder aanname van gelijke biobeschikbaarheid); links: gemiddelde inname en P50 concentraties; rechts: gemiddelde inname en P95-concentraties voor bodem, huisstof en lucht

77


P50 volwassenen werkend

P95 volwassenen werkend

100%

100%

90%

90%

80%

80%

70%

70% lucht

60%

afgezet stof

50%

bodem

40%

voeding

afgezet stof

50%

bodem

40%

30%

30%

20%

20%

10%

10%

0%

lucht

60%

voeding

0% BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

som BDE5

BDE 28

BDE 47

BDE 100

BDE 99

BDE 154

BDE 153

BDE 209

HBCD

som BDE5

Figuur 27: Bijdrage van de blootstellingsroutes tot de totale blootstelling aan gebromeerde brandvertragers (onder aanname van gelijke biobeschikbaarheid); links: gemiddelde inname en P50 concentraties; rechts: gemiddelde inname en P95-concentraties voor bodem, huisstof en lucht (vervolg)

78


Voor ΣBDE5 wordt een volledige MonteCarlo simulatie uitgevoerd, waarbij rekening gehouden wordt met de variatie op de innameparameters en de variatie op de inname via voeding bij volwassenen (log-normale verdeling). Voor de inname via voeding bij kinderen wordt verondersteld dat de distributie eveneens een log-normale verdeling volgt met gelijke relatieve standaarddeviatie als van volwassenen. De totale inname en de P5 en P95 waarden voor P50 en P95 concentraties in het milieu zijn weergegeven in Figuur 28. Het gemiddelde aandeel van de blootstellingsroutes en de variatie daarop (P5 en P95) zijn opgenomen in Figuur 29. De totale inname vertoont bij kinderen en volwassen een variatie van maximaal een factor 1,5 (P95 t.o.v. gemiddelde) of 2 (P95 t.o.v. P5). We zien dat voor ΣBDE5 en P50 concentraties in het milieu de inname in alle gevallen gedomineerd wordt door voeding. Wel zien we bij werkende volwassenen de invloed van lucht verschijnen. Deze bijdrage zal in realiteit lager zijn omwille van de substantiële overschatting op de kantoorluchtconcentraties. Kijken we evenwel naar de P95 concentraties in het milieu, dan zien we dat voor kinderen de bijdrage van huisstof tot 30 % kan bedragen, terwijl ook lucht tot 12 % kan bijdragen. Bij volwassenen kunnen we de bijdrage van lucht niet correct interpreteren omwille van de overschatting op kantoorlucht (ook bij niet-werkenden zit een gedeelte bijdrage via kantoorlucht omdat ook niet-werkenden een deel “arbeidstijd” rapporteerden). De bijdrage van stof blijft bij volwassenen lager dan bij kinderen en bedraagt maximaal 10 % van die van voeding.

4,50

4,00

3,50

inname (ng/kg.dag)

3,00

2,50 P50 P95 2,00

1,50

1,00

0,50

0,00 kind

volwassene nt-werkend

volwassene werkend

Figuur 28: Totale inname van ΣBDE5 voor P50 en P95 concentraties (uitzondering voeding: alleen gemiddelde concentraties)

79


P50

P95

100%

100%

90%

90%

80%

80%

70%

70%

60% bodem lucht stof voeding

50%

aandeel (%)

aandeel (%)

60%

40%

40%

30%

30%

20%

20%

10%

10%

0%

bodem lucht stof voeding

50%

0% kind


volwassene werkend

kind


volwassene werkend

Figuur 29: Relatief aandeel van de blootstellingsroutes voor blootstelling aan ΣBDE5 bij P50 en P95 concentraties (uitzondering voeding: alleen gemiddelde concentraties); foutenvlaggen geven P5 en P95 grenzen aan

80


4.1.6

Vergelijking met humaantoxicologische criteria

NRC (2000) leidde een orale RfD af van 200 ng/kg.d voor HBCD op basis van een 13weken studie in ratten. Health Canada (2006) evalueerde de toxiciteit van gebromeerde diphenylethers en gebruikte een LOAEL van 0,8 mg/kg.d (afgeleid voor pentaBDE) voor het evalueren van de blootstelling aan totaal BDE. De LOAEL is gebaseerd op neurologische gedragseffecten. Ze evalueren de blootstelling voor de hoogst blootgestelde leeftijdsgroep. US-EPA (2009) heeft een toxicologische evaluatie uitgevoerd van de congeneren BDE 47, BDE 99, BDE 153 en BDE 209. De afgeleide orale RfD-waarden3 en hellingsfactor4 (voor BDE 209) zijn opgenomen in Tabel 24. Tabel 24: Orale RfD-waarden en hellingsfactoren voor gebromeerde diphenylethers, afgeleid door US-EPA (IRIS-databank), orale RfD voor HBCD uit NRC (2000) RfD

afleiding RfD

hellingsfactor

afleiding hellingsfactor -

Eriksson et al. (2001); muis; BMDL1SD* 0,35 mg/kg; UF 3000; neurologische gedragseffecten BDE 99 100 ng/kg.d Viberg et al. (2004); muis; BMDL1SD 0,29 mg/kg; UF 3000; neurologische gedragseffecten BDE 153 200 ng/kg.d Viberg et al. (2003); muis; NOAEL 0,45 mg/kg; UF 3000; neurologische gedragseffecten BDE 209 7000 ng/kg.d Viberg et al. (2003); muis; 7.10-10 (ng/kg.d)-1 NTP (1986); ratten NOAEL 2,22 mg/kg; UF 300; neurologische gedragseffecten HBCD 200 ng/kg.d Zeller en Kirsch (1970); rat; NOAEL 450 mg/kg.d; UF 3000; toegenomen levergewicht en abnormale vetaccumulatie in de lever *: BMDL1SD: 95 % ondergrens op de meest waarschijnlijke schatting van de dosis, overeenkomend met een verandering in het gemiddelde gelijk aan een standaaarddeviatie van het controlegemiddelde BDE 47

100 ng/kg.d

US-EPA besluit dat de foetus en zuigelingen, omwille van de snel ontwikkelende hersenen, een mogelijk gevoelige groep zijn voor blootstelling aan BDE 47, BDE 99, en BDE 153. Gezien het kritisch eindpunt gelijk is voor de verschillende BDE’s moeten we rekening houden met mogelijke additieve effecten (en dit niet alleen voor de BDE’s waarvoor een RfD-waarde beschikbaar is). We evalueren bijgevolg de totale blootstelling voor zuigelingen (moedermelk), kinderen (3 - < 6 jaar) en volwassenen (21 - < 31 jaar). De blootstelling van kinderen tussen 1 3

RfD (Reference Dose); schatting van een dagelijkse orale dosis (met een onzekerheid die mogelijks oploopt tot een factor 10), die levenslang door de bevolking (met inbegrip van gevoelige groepen) mag worden ingenomen zonder nadelig effecten. vertaald uit US-EPA-IRIS 4 hellingsfactor: een bovengrensschatting (benaderend P95) van het toegenomen risico op kanker gedurende levenslange blootstelling; meestal uitgedrukt als proportie (van een populatie) per eenheid van inname (vb: per mg/kg.d) –vertaald uit woordenlijst US-EPA-IRIS 81


en 3 jaar is hoger dan deze van kleuters, maar kon niet gekwantificeerd worden wegens het ontbreken van Vlaamse voedselconsumptiecijfers voor die groep. We maken de evaluatie per congeneer en evalueren de blootstelling aan de som van alle BDE-congeneren, door de blootstelling te wegen in functie van de RfD. Voor BDEcongeneren, waarvoor geen RfD voorhanden is, maken we gebruik van de laagste RfD. Het is duidelijk dat dit een eerste benadering is van mogelijke additiviteit en dat data ontbreken voor een meer verfijnde toetsing. Voor HBCD wordt de blootstelling apart getoetst aan de RfD. De toetsing gebeurt door de verhouding te berekenen van dosis tot RfD-waarde (RI-waarde, Risico-Index). Voor de blootstelling aan alle congeneren worden deze RI-waarden opgeteld. Is de RI-waarde groter dan 1, dan spreken we van een gezondheidsrisico. Voor carcinogene effecten toetsen we normaliter levenslange blootstelling. Conservatief toetsen we hierbij ook de blootstelling per leeftijdsgroep. We toetsen door de blootstelling te vermenigvuldigen met de hellingsfactor. Dit levert ons het extra kankerrisico op. De waarden voor totaal BDE zijn benaderend. We gebruiken hierbij de berekende blootstelling voor ΣBDE5 getoetst aan een RfD van 100 ng/kg.dag en de RI’s voor de overige congeneren. De benadering is het gevolg van het feit dat de inname van de som van de BDE’s niet gelijk is aan de som van de inname van de BDE’s. Voor kinderen en volwassenen is som BDE alleen de som van ΣBDE5 en BDE209 De toetsing aan de RfD-waarden is opgenomen in tabel 25. De inname van zuigelingen is het hoogst door de hoge concentraties in moedermelk. De toetsing aan de RIwaarden toont aan dat de RI’s voor elk congeneer en voor de som van de bepaalde congeneren beneden de waarde 1 blijven, zelfs voor de hoogste inname bij P95concentraties). De marge is evenwel lager dan een factor 10, zodat toch aanbevolen wordt om de blootstelling via moedermelk verder op te volgen. Toetsing van de blootstelling aan BDE 209 via moedermelk aan de hellingsfactor levert een extra kankerrisico op van maximaal 1E-7. Toetsing van de blootstelling van HBCD aan de RfD geeft aan dat er voldoende marge is. Voor kinderen en volwassenen toetsen we alleen de gemiddelde inname bij blootstelling aan gemiddelde levensmiddelenconcentraties en P50 en P95 milieuconcentraties. De hoogste RI-waarde vinden we bij kinderen, ze bedraagt 0,03, wat wil zeggen dat voor gemiddelde blootstelling aan P95 concentraties de som van ΣBDE5 en BDE 209 3 % uitmaakt van de RfD. Rekening houdend met de variatie op de inname en de ontbrekende BDE’s in de toetsing, blijven we voldoende onder de beschikbare RfD-waarden. Toetsen we de blootstelling van BDE 209 aan de hellingsfactor, dan bekomen we een maximaal extra kankerrisico van 6E-9 (kinderen, P95-concentraties), voor volwassenen ligt het extra kankerrisico op 2E-9 (P95concentraties). De blootstelling van kinderen en volwassenen aan HBCD blijft beduidend onder de afgeleide RfD. Op basis van de beschikbare toxicologische informatie besluiten we dat de blootstelling aan gebromeerde diphenylethers geen gezondheidsrisico oplevert. Wel is de marge voor blootstelling via moedermelk klein bij hoogblootgestelde zuigelingen. Omwille van de onzekerheden op de afleiding van de RfD-waarde en op de interactie tussen brandvertragers en het ontbreken van data voor een aantal BDE’s, is opvolging van de concentraties in moedermelk aan te raden.

82


tabel 25: Toetsing van de blootstelling aan BDE aan RfD-waarden (RI-waarden)

RfD (ng/kg.d) P50 concentraties gemiddelde inname P95 inname P95 concentraties gemiddelde inname P95 inname P50 concentraties P95 concentraties

BDE 28 100

BDE 47 100*

BDE 100 100

BDE 99 100*

BDE BDE 154 153 100 200* moedermelk

0,0036 0,0046

0,0485 0,0617

0,008 0,0102

0,0142 0,0181

0,0094 0,0119

0,103 0,130

0,0008 0,0008

0,0097 0,0115 totale 0,0078 0,0069

0,007 0,0089

0,0202 0,0256

BDE 183 100

BDE 197 100

BDE 209 7000*

som BDE**

0,0009 0,0012

0 0

0,0036 0,0046

0,12 0,16

0 0

0,016 0,020

0,24 0,30

0,076 0,096

0,00047 0,0013

0,021 0,028

0,033 0,054

0,0249 0,0242 0,0162 0,0292 0,0081 0,0084 0,0314 0,0305 0,0204 0,0369 0,0102 0,0106 totale inname kinderen (3 - < 6 jaar) 0,0017 0,0039 0,0010 0,0005 0,0022 0,0062 0,0012 0,0008 inname volwassenen – werkend (21 - < 31 jaar) 0,0009 0,0023 0,0005 0,0003 0,0014 0,0072 0,0006 0,0005

HBCD 200*

P50 concentraties 0,0003 0,0002 0,009 0,0066 P95 concentraties 0,0004 0,0004 0,015 0,0084 *: gepubliceerde RfD **: bij kinderen en volwassenen beperkt tot ΣBDE5+BDE 209 gemiddelde inname: berekend met gemiddelde innamehoeveelheden; P95 inname: berekend met P95 innamehoeveelheden (vb: hoeveelheid ingenomen moedermelk)

83


4.1.7

Vergelijking met schattingen uit de literatuur

We vergelijken alleen de schattingen voor voeding met recente schattingen uit de literatuur voor andere Europese landen. Voor afgezet stof is het beter om de gemeten concentraties te vergelijken met data uit de literatuur, de schatting van de hoeveelheid ingenomen stof (en bodem) is immers vrij onzeker en kan in belangrijke mate de innameschatting beïnvloeden. De inname via lucht wordt evenmin vergeleken. We weten immers dat we de blootstelling via kantoorlucht sterk overschatten. De literatuurdata zijn opgenomen in Tabel 26. Voor som BDE zijn de gegevens ook uitgezet in Figuur 30. Tabel 26: Gemiddelde inname van brandvertragers uit voeding in Europese studies aard blootstelling deze studie - volwassenen deze studie – kinderen (3 - < 6 jaar) Zweden voeding – market basket – volwassenen* Noorwegen - FFQ en concentraties – volwassenen Voorspoels – market basket – volwassenen – dierlijke producten* Vlaanderen – innamestudie – volwassenen – vis Vlaanderen – duplicate diet – volwassenen* Nederland – innamestudie – volwassenen – vis* Nederland – market basket – levenslang

waarde (ng/kg.d) 0,77 ΣBDE5 1,58 BDE 209 1,22 HBCD 2,1 ΣBDE5 3,4 BDE 209 6,4 HBCD 0,69 ΣBDE5 0,38 BDE 47 1,4 ΣBDE5 1,52 BDE 209 0,5 ΣBDE7

Darnerud et al. (2008) Knutsen et al. (2007) Voorspoels et al. (2008)

0,85 ΣBDE5 + BDE 28

Sioen et al. (2009)

0,2 ΣBDE7 4,4 BDE 209 0,12 HBCD

Roosens et al. (2008)

0,79 (mediaan) ΣBDE5 1,62 (P97,5) ΣBDE5 Nederland – market basket – levenslang 0,98 ΣBDE10 (mediaan) (cfr. studie hierboven) - levenslang 2,19 ΣBDE10 (P97,5) Nederland – market basket – levenslang 0,78 ΣBDE10 (mediaan) (cfr. studie hierboven) - volwassenen 1,73 ΣBDE10 (P97,5) Nederland – market basket – levenslang 2,54 ΣBDE10 (mediaan) (cfr. studie hierboven) – kinderen 5,63 ΣBDE10 (P97,5) ΣBDE7: BDE 28, BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154, BDE 153, BDE 183 *: berekend uit ng/dag met een lichaamsgewicht van 70 kg

84

referentie

van Leeuwen en de Boer (2008) Bakker et al. (2006) de Winter-Sorkina et al. (2006) de Winter-Sorkina et al. (2006) de Winter-Sorkina et al. (2009)


1,6

1,4

inname som BDE (ng/kg.dag)

1,2

1

0,8

0,6

0,4

0,2

0 BF-Risk

Zweden

Noorwegen

Vlaanderen (dierlijke prod.)

Vlaanderen (vis)

Vlaanderen dupl.diet

Nederland (mediaan)

Figuur 30: Vergelijking van de berekende inname van som BDE via voeding met recente Europese schattingen Ondanks het feit dat niet alle studies dezelfde som van congeneren weergeven, kunnen we vaststellen dat de berekende inname in Vlaanderen vergelijkbaar is met de inname in het buitenland, met uitzondering van Noorwegen. Voor BDE 209 kan vergeleken worden met de Noorse studie en de schatting van Roosens et al. (2008). We komen beduidend lager uit dan deze laatste schatting en vergelijkbaar met de Noorse schatting. Voor HBCD kan alleen vergeleken worden met Nederland, waarbij we ongeveer een factor 10 hoger uitkomen.

4.2 Perfluorverbindingen Voor perfluorverbindingen rapporteren we niet meer de evolutie van de blootstelling met leeftijd, behalve voor voeding. De trends hebben voornamelijk te maken met de blootstellingsparameters en zijn dus gelijklopend voor brandvertragers en perfluorverbindingen. 4.2.1

Inname via moedermelk

De inname van PFOS en PFOA is opgenomen in Tabel 27, voor zowel P50 als gemiddelde als P95 concentraties.

85


Tabel 27: Inname van PFOS en PFOA via moedermelk (ng/kg.dag) PFOS P50 concentraties 361,6 264,7 361,3 461,4 168,4 545,1 P95 concentraties 1386 991 1384 1755 559 2227

gemiddeld P5 P50 P95 min max gemiddeld P5 P50 P95 min max

PFOA 34,5 25,2 34,4 44,0 16,1 52,0 105 75,1 105 133 42,4 169

De inname van PFOS ligt hoger dan deze van PFOA. Ook zien we dat de P95 inname voor PFOS verhoudingsgewijs hoger ligt dan de P95 inname voor PFOA (factor 6 ten opzichte van factor 3). 4.2.2

Inname via voeding

De evolutie van de gemiddelde inname van PFOS en PFOA in voeding met leeftijd (inclusief borstvoeding) is weergegeven in Figuur 31. 400

350

inname (ng/kg.dag)

300

250

PFOS PFOA

200

150

100

50

0 0-0,5

0,5 - <1

1-<3

3-<6

6 - < 10

10 - < 15 15 - < 21 21 - < 31 31 - < 41 41 - < 51 51 - < 61 61 - < 71

> 71

Figuur 31: Gemiddelde inname van PFOS en PFOA via de voeding (inclusief borstvoeding) in functie van leeftijd We stellen vast dat de verhouding PFOS/PFOA via inname van moedermelk beduidend hoger ligt dan de verhouding PFOS/PFOA via voeding.

86


De berekende gemiddelde inname voor kinderen (3 - < 6 jaar) en de gemiddelde en percentiele lange termijn inname voor volwassenen zijn opgenomen in Tabel 28. Tabel 28: Inname van PFOS en PFOA via voeding door de Vlaamse (Belgische) bevolking (ng/kg.dag) PFOS kinderen 57,1 volwassenen 24,15 12,18 22,76 40,88

gemiddeld gemiddeld P5 P50 P95

PFOA 20,1 6,13 3,27 5,94 9,64

Het gemiddelde aandeel van de levensmiddelengroepen in de totale gemiddelde blootstelling via voeding is opgenomen in Figuur 32 voor kinderen en in Figuur 33 voor volwassenen. 100%

90%

80%

70%

60%

50%

40%

30%

20%

10%

0% PFOS aardappel granen Vis, schaaldieren en weekdieren

PFOA bier groenten vlees

ei noten en zaden Water en dranken o.b.v. water

fruit vet zuivelproducten

Figuur 32: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van PFOS en PFOA via voeding door kinderen (3 - < 6 jaar)

87


100% 90% 80% 70% 60% 50% 40% 30% 20% 10% 0% O PF

S

aardappel granen Vis, schaaldieren en weekdieren

PF

bier groenten vlees


OA


Figuur 33: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van PFOS en PFOA via voeding door volwassenen (> 15 jaar) We zien verschillen in de patronen voor kinderen en volwassenen en voor PFOS en PFOA. Bij kinderen wordt de inname van PFOS gedomineerd door aardappelen (48 %), gevolgd door in vergelijkbare fracties vis en visserijproducten, zuivelproducten, ei en fruit (telkens zo’n 10 %). Voor PFOA domineren fruit (30%) en groenten (20%), gevolgd door zuivel en aardappelen (telkens ongeveer 15 %). Bij volwassenen wordt de inname van PFOS gedomineerd door vis en visserijproducten, terwijl voor PFOA de inname vrij gelijk verdeeld is over vis en visserijproducten, aardappelen, fruit en groenten. Voor PFOS spelen aardappelen ook een belangrijke rol. De bijdrage via water (en dranken op water gebaseerd zoals koffie en thee) en bier is niet belangrijk. De vraag stelt zich of de hoge bijdrage via groenten, fruit en aardappelen een reële bijdrage is, of dat deze veroorzaakt wordt door de hoge bepalingsgrenzen. Voor aardappelen werden wel een aantal hoge concentraties gemeten en zou de bijdrage reëel kunnen zijn. Om de invloed van de bepalingsgrenzen na te gaan, werd voor kinderen de blootstelling onder een lower bound aanname doorgerekend (gehalten gelijk aan bepalingsgrens of aantoonbaarheidsgrens werden gelijk gesteld aan nul). We stellen vast dat de inname van PFOS voor kinderen van 3 - < 6 jaar daalt van 57 ng/kg.dag naar 49 ng/kg.dag (14 %), terwijl de inname van PFOA daalt van 20 naar 15 ng/kg.dag (25 %). De bijdragen van de verschillende levensmiddelen wijzigen eveneens Figuur 33. Voor PFOS stijgt de bijdrage van aardappelen van 48 % naar 55 %, daalt de bijdrage van zuivelproducten (van 10 % naar 5 %) en fruit (van 10 % naar < 5 %). Voor PFOA stijgt de bijdrage van fruit (van 30% naar 35 %) en groenten (van 20% naar 25 %), terwijl zuivel daalt van ongeveer 15 % naar ongeveer 5 %.

88


100%

90%

80%

70%

60%

50%

40%

30%

20%

10%

0% PFOS aardappel granen Vis, schaaldieren en weekdieren

PFOA bier groenten vlees



Figuur 34: Bijdrage van de verschillende levensmiddelengroepen in de inname van PFOS en PFOA via voeding door kinderen (3 - < 6 jaar) bij lower bound concentraties

4.2.3

Inname via bodem en stof

De inname van PFOS en PFOA via bodem is opgenomen in Tabel 29, de inname via afgezet stof is opgenomen in Tabel 30. Er is voor inname via bodem gebruik gemaakt van de weinige beschikbare gegevens, een P50 of P95 kon niet berekend worden. Tabel 29: Inname van PFOS en PFOA via bodem (ng/kg.dag) 0,5 – 1 jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar volwassene

PFOS 3,62E-2 2,56E-2 1,79E-2 3,36E-3

PFOA 5,43E-2 3,84E-2 2,68E-2 5,04E-3

Tabel 30: Inname van PFOS en PFOA via afgezet stof (ng/kg.dag) PFOS

PFOA P50 concentraties

0,5 – 1 jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar volwassene niet-werkend volwassene werkend

3,48E-3 3,02E-3 7,86E-4 7,65E-5 1,09E-4

0,5 – 1 jaar 1 - < 3 jaar 3 - < 6 jaar volwassene niet-werkend volwassene werkend

P95 concentraties 1,04E-01 9,00E-02 2,35E-02 2,17E-03 1,64E-03

3,45E-3 3,00E-3 7,81E-4 7,86E-5 1,45E-4 5,46E-2 4,73E-2 1,23E-2 1,27E-3 2,67E-3

89


We stellen vast dat de inname van PFOS en PFOA via bodem vergelijkbaar is met de inname via afgezet stof. De onzekerheid op de inname via bodem is zeer groot (waarde = helft van detectielimiet; geen representatieve gegevens). De inname via afgezet stof voor voltijds werkenden ligt hoger dan de inname via afgezet stof voor niet-werkenden bij de geometrisch gemiddelde concentraties, maar niet bij de P95-concentraties. Ook liggen de concentraties PFOS en PFOA in dezelfde grootteorde, zodat de inname via afgezet stof ook binnen dezelfde grootteorde ligt. 4.2.4

Inname via inademing

De inname van PFOS en PFOA via inademing is opgenomen in Tabel 31. Voor voertuigen en kantoor werden dezelfde concentraties verondersteld als in binnenlucht. Tabel 31: Inname van PFOS en PFOA via inademing (ng/kg.dag), P50 concentraties PFOS

PFOA kind (3 - < 6 jaar)

9,68E-5 6,14E-4 volwassene (niet-werkend) 1,43E-5 3,81E-4 volwassene (voltijds werkend) 1,07E-5 3,84E-4

buitenlucht binnenlucht buitenlucht binnenlucht buitenlucht binnenlucht

5,38E-4 1,69E-3 7,97E-5 1,05E-3 5,95E-5 1,06E-3

Verschillen in inname via woning en kantoor zijn alleen het gevolg van verschillen in verblijftijd, aangezien dezelfde concentraties gebruikt werden. De inname via inademing van buitenlucht ligt voor PFOS en PFOA ongeveer een grootte-orde lager dan de inname via binnenlucht. 4.2.5

Totale inname

Voor vergelijking van de totale dosis met aanvaardbare dosissen op basis van systemische werking, moet men rekening houden met verschillen in absorptie tussen de blootstellingsroutes. Voor PFOA is geweten dat zowel de orale als inhalatoire absorptie vrij volledig is (ongeveer 95 % via de orale route). We gaan er van uit dat de orale en inhalatoire dosissen bijgevolg gesommeerd mogen worden. Een overzichtstabel met de totale inname per congeneer en per leeftijdscategorie is opgenomen in Tabel 32 voor P50 concentraties en in Tabel 33 voor P95 concentraties. De inname via voeding (exclusief moedermelk) is steeds gebaseerd op gemiddelde concentraties. Voor zowel PFOS als PFOA is de berekende inname via voeding grootteordes hoger dan de inname via de andere routes, zowel met P50 als P95-concentraties in het milieu (voor zover deze beschikbaar zijn).

90


Tabel 32: Gemiddelde totale inname van PFOS en PFOA, P50 concentraties (ng/kg.dag) 0-0,5

0,5 - <1*

1 - < 3*

3-<6

6 - < 10

10 - < 15

15 - < 21 total niet-werkenden

21 - < 31

31 - < 41

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

> 71

PFOS

3,61E+02

5,72E+01

3,89E+01

2,78E+01

2,40E+01

2,41E+01

2,02E+01

2,16E+01

2,25E+01

2,53E+01

2,54E+01

PFOA

3,45E+01

2,01E+01

1,21E+01

8,09E+00

6,33E+00

6,18E+00

5,64E+00

5,90E+00

5,92E+00

6,20E+00

6,09E+00

totaal werkenden PFOS

3,61E+02

5,72E+01

3,89E+01

2,78E+01

2,40E+01

2,41E+01

2,02E+01

2,16E+01

2,25E+01

2,53E+01

2,54E+01

PFOA

3,45E+01

2,01E+01

1,21E+01

8,09E+00

6,33E+00

6,18E+00

5,64E+00

5,90E+00

5,92E+00

6,20E+00

6,09E+00

*: geen totale blootstelling berekend omwille van het ontbreken van cijfers voor inname via de voeding

Tabel 33: Gemiddelde totale inname van PFOS en PFOA, P95 concentraties (ng/kg.dag)

PFOS

1,39E+03

5,72E+01

3,89E+01

10 - < 15 - < 15 21 totaal niet-werkenden 2,78E+01 2,40E+01

PFOA

1,05E+02

2,01E+01

1,21E+01

8,09E+00

0-0,5

0,5 - <1*

1 - < 3*

3-<6

6 - < 10

6,33E+00

21 - < 31

31 - < 41

41 - < 51

51 - < 61

61 - < 71

> 71

2,41E+01

2,02E+01

2,16E+01

2,25E+01

2,53E+01

2,54E+01

6,18E+00

5,65E+00

5,91E+00

5,92E+00

6,20E+00

6,10E+00

totaal werkenden PFOS

1,39E+03

5,72E+01

3,89E+01

2,78E+01

2,40E+01

2,41E+01

2,02E+01

2,16E+01

2,25E+01

2,53E+01

2,54E+01

PFOA

1,05E+02

2,01E+01

1,21E+01

8,09E+00

6,33E+00

6,18E+00

5,65E+00

5,91E+00

5,92E+00

6,21E+00

6,10E+00

*: geen totale blootstelling berekend omwille van het ontbreken van cijfers voor inname via de voeding

91


4.2.6

Vergelijking met humaantoxicologische criteria

De door EFSA (EFSA, 2008) afgeleide orale TDI-waarden bedragen 150 ng/kg.dag voor PFOS en 1500 ng/kg.dag voor PFOA. Voor PFOS is de TDI afgeleid van en subchronische studie in apen, waarbij wijzigingen in vetten en thyroidhormonen werden vastgesteld. Voor PFOA is de TDI gebaseerd op een subchronische studie in mannelijke apen, waarbij hypertrofie van de levercellen en toegenomen levergewicht werd vastgesteld. We hebben geen criteria voor eventuele gevoelige subpopulaties zoals zuigelingen of vrouwen in de vruchtbare leeftijd. We toetsen daarom de blootstelling voor zuigelingen (moedermelk), kinderen 3 - < 6 jaar en volwassenen (via voeding). De inname via voeding bij kinderen tussen 1 en 3 jaar kon niet berekend worden, maar ligt iets hoger dan bij kleuters. tabel 34: Toetsing van de blootstelling aan PFOS en PFOA aan RfD-waarden (RIwaarden) PFOS PFOA 150 1500 moedermelk P50 concentraties gemiddelde inname 2,41 0,02 P95 inname 3,08 0,03 P95 concentraties gemiddelde inname 9,24 0,07 P95 inname 11,7 0,09 voeding gemiddelde inname kind (3 - < 6 jaar) 0,38 0,01 volwassene 0,16 0,004 P95 inname kind (3 - < 6 jaar)* 0,64 0,02 volwassene 0,27 0,006 *: benaderd uit de aanname dat P95/gemiddelde constant is voor kinderen en volwassenen gemiddelde inname: berekend met gemiddelde innamehoeveelheden; P95 inname: berekend met P95 innamehoeveelheden (vb: hoeveelheid ingenomen moedermelk) orale TDI

Voor PFOS overschrijdt de inname via moedermelk de TDI-waarde ettelijke malen. We kunnen de impact van dergelijke overschrijding momenteel niet inschatten, aangezien er geen TDI-waarde voor zuigelingen beschikbaar is. Bij kinderen en volwassenen blijft de inname onder de TDI voor PFOS, ook voor P95-schattingen. De marge is, vooral voor kinderen beperkt en we kunnen niet uitsluiten dat jongere kinderen bij de hogere percentielen een overschrijding van de TDI vertonen voor PFOS. Voor PFOA blijft de inname beduidend onder de TDI-waarde. De concentraties in moedermelk lagen hoger dan de bepalingsgrens. Ondanks de hoge inname raden we het gebruik van moedermelk niet af. Immers, ondanks de aanwezigheid van vervuilende stoffen, heeft moedermelk een gunstig effect op de gezondheid van een baby. Volgens de Wereldgezondheidsorganisatie (WGO) is moedermelk nog steeds de beste voeding voor een baby. De samenstelling is gedurende de volledige borstvoedingsperiode en bij elke voeding afgestemd op de behoefte, de groei, het afweersysteem en de omgeving van de baby. Borstvoeding vermindert het risico op infecties en allergieën bij de baby. Ook het risico op bepaalde aandoeningen zoals diabetes of zwaarlijvigheid op latere leeftijd verkleint. Het geven van borstvoeding schept een bijzondere band tussen moeder en kind. Daarnaast zijn er ook voor de moeder heel wat gezondheidsvoordelen (zoals een snellere terugkeer naar het gewicht van voor de zwangerschap, verminderd risico op borstkanker,

92


eierstokkanker en osteoporose). Wel bevelen we een verdere opvolging aan van de gehalten in moedermelk. Voor PFOS is er een noodzaak om tot een accuratere schatting van de blootstelling via voeding te komen door bijkomende gegevens te verzamelen en gevoeliger meettechnieken te ontwikkelen. Eveneens zijn de toxicologische criteria nog onvoldoende onderbouwd om de effecten op gevoelige subpopulaties in te schatten. Er ontbreken eveneens adequate concentratiegegevens en toxiciteitsgegevens om voor perfluorverbindingen, anders dan PFOS en PFOA een inschatting van de blootstelling uit te voeren.

4.2.7

Vergelijking met schattingen uit de literatuur

EFSA (EFSA, 2008) voerde in 2008 een schatting uit van de blootstelling van de volwassen bevolking in Italië, Nederland, Zweden en Groot-Brittannië (EFSA, 2008). Hiervoor maakte ze gebruik van de Concise European Food Consumption Database, die op dat ogenblik alleen voor deze landen ingevuld was (momenteel beschikbaar voor alle landen). Schattingen werden uitgevoerd voor de gehele populatie en voor “consumers only5”. Voor inname via water werd een consumptie van 2 liter per dag verondersteld. EFSA maakte gebruik van geschatte gemiddelde concentraties. De schattingen voor PFOS zijn opgenomen in Tabel 35 voor PFOS en in Tabel 36 voor PFOA. Tabel 35: Schatting van de inname van PFOS door de Europese volwassen bevolking (Björklund, J. A. et al., 2009) Italië

Indicatief PFOS-niveau (ng/g) consumptie (g/dag) Inname (ng/dag) Indicatief PFOS-niveau (ng/g) consumptie gemiddeld / P97,5 (g/dag) Inname (ng/dag) ng/dag ng/kg.dag (60 kg)

Nederland

Zweden

GrootBrittannië

0.00710 2000 14.2

0.00710 2000 14.2

Drinkwater 0.00710 0.00710 2000 2000 14.2 14.2 Vis en visserijproducten 68.1 68.1 50.9 152 50.0 206

39.5

121

43.2

132

2470

14000

2690

8210

2940

8990

14000 234

2700 45.1

8230 137

2960 49.3

9000 150

3480 58.0

10400 3410 Totale inname 10400 3420 173 57.0

68.1

68.1

5

Consumer: een individu dat het levensmiddel minstens één maal verbruikt heeft gedurende de voedselconsumptiestudie 93


Tabel 36: Schatting van de inname van PFOA door de Europese volwassen bevolking (Björklund, J. A. et al., 2009) Italië

Indicatief PFOA-niveau (ng/g) consumptie (g/dag) Inname (ng/dag) Indicatief PFOA-niveau (ng/g) consumptie gemiddeld / P97,5 (g/dag) Inname (ng/dag) ng/dag ng/kg.dag (60 kg)

Nederland

Zweden

GrootBrittannië

0.00937 2000 18.7

0.00937 2000 18.7

Drinkwater 0.00937 0.00937 2000 2000 18.7 18.7 Vis en visserijproducten 2.10 2.10 50.9 152 50.0 206

39.5

121

43.2

132

107

433

83.0

253

90.7

277

451 7.52

102 1.69

272 4.53

110 1.82

296 4.93

126 2.09

320 105 Totale inname 339 124 5.65 2.06

2.10

2.10

Overige schattingen uit de literatuur voor inname via verschillende routes zijn opgenomen in Tabel 37. Een vergelijking van de inname via voeding is ook opgenomen in Figuur 35. Tabel 37: Innameschattingen van PFOS en PFOA uit de literatuur (gemiddelde waarden) aard blootstelling afgezet stof volwassene afgezet stof kind voeding Spanje (Catalonië) – market basket kind (4-9 jaar) voeding Spanje (Catalonië) – market basket volwassene voeding Duitsland – duplicate diet - volwassene

voeding UK – total diet study kind (4 – 6 jaar) voeding UK – total diet study volwassene (4 – 6 jaar) totaal – Westerse bevolking

waarde 0,3 – 8 ng PFOS/dag (gemidd. stofinname) 5 – 87 ng/dag (hoge stofinname) 2 – 43 ng PFOS/dag (gemidd. stofinname) 7 – 157 ng/dag (hoge stofinname) 2,35 ng PFOS/kg.d (LOD/2)

referentie (Ericson, I. et al., 2008)

1 ng PFOS/kg.d (LOD/2)

(2007)

1,8 ng PFOS/kg.d – 123,4 ng PFOS/d (LOD/2) 3,9 ng PFOA/kg.d – 269,4 ng PFOA/d (LOD/2)

Fromme et al. (Fromme, H. et al., 2009)

50 – 300 ng PFOS/kg.d (lower/upper bound) 4 – 100 ng PFOA/kg.d (lower/upper bound) 10 – 100 ng PFOS/kg.d (lower/upper bound) 1 – 70 ng PFOA/kg.d (lower/upper bound) binnenlucht: 0,0047 ng PFOS/kg.d buitenlucht 0,0001 ng PFOS/kg.d huisstof: 0,0317 ng PFOS/kg.d voeding: 1,5 ng PFOS/kg.d drinkwater: 0,0233 ng PFOS/kg.d totaal: 1,56 ng PFOS/kg.d

FSA (2006)

(Ericson, I. et al., 2008) (Ericson, I. et al., 2008)

FSA (2006)

(2007)

binnenlucht: 0,0009 ng PFOA/kg.d buitenlucht 0,0013 ng PFOA/kg.d huisstof: 0,0164 ng PFOA/kg.d voeding: 2,82 ng PFOA/kg.d drinkwater: 0,0217 ng PFOA/kg.d totaal: 2,86 ng PFOA/kg.d

Uitgaande van de serumdata voor volwassenen in Vlaanderen en gebruik makend van het ééncompartimentenmodel vermeld in Fromme et al. (2007), waarmee een

94


omrekening kan gebeuren van serumniveaus naar externe dosis, komen we tot een geschatte inname van de Vlaamse bevolking van 6,6 ng PFOS/kg.dag (bereik: 2,6 – 21 ng/kg.dag) en 0,25 ng PFOA/kg.dag (bereik: 0 (artefact) – 0,78 ng/kg.dag).

70

60

inname (ng/kg.dag)

50

40 PFOS PFOA 30

20

10

0 BF-Risk

BF-Risk serum

EFSA Italië

EFSA Nederland

EFSA Zweden

EFSA GB

Spanje

Duitsland

Figuur 35: Vergelijking van de berekende inname van PFOS en PFOA via voeding met recente Europese schattingen Bij de vergelijking met de literatuur valt het grote verschil op tussen de verschillende schattingen voor PFOS. De BF-Risk schattingen liggen in dezelfde grootteorde als deze van EFSA, maar zijn wel een factor 2 lager. Daartegenover staat dat de schattingen voor Spanje en Duitsland een 15 tot 25 lager liggen. Voor PFOA liggen de verschillende schattingen meer in elkaars lijn. De BF-Risk schatting ligt ongeveer 3 maal hoger dan deze van EFSA en is iets hoger dan deze van Duitsland. Het is duidelijk dat hier nog nood is aan een verdere verfijning van de blootstellingsschatting, enerzijds door het op punt stellen van de analytische methoden, anderzijds ook door het verfijnen van het pakket geanalyseerde levensmiddelen.

95

Hoofdstuk 5 Besluit

HOOFDSTUK 5

1.1

BESLUIT

Samenvatting

We hebben een blootstellingsschatting uitgevoerd voor inname van brandvertragers en perfluorverbindingen via milieu en voeding. Voor voeding en afgezet stof hebben we gebruik gemaakt van data uit het project. Voor voeding zijn de data aangevuld met gegevens uit de literatuur. We hebben geen rekening gehouden met de impact van bereiding of verpakkingsmateriaal op de gehalten in levensmiddelen. Voor lucht (buiten en binnen) en voor bodem hebben we ons gebaseerd op buitenlandse gegevens. Bovenstaande aanpak zorgt ervoor dat de resultaten dienen beschouwd te worden als een eerste preliminaire risico-inschatting en met de nodige omzichtigheid dienen geïnterpreteerd te worden. Voor brandvertragers kunnen we de meest betrouwbare schattingen maken voor de congeneren BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. Voor de overige congeneren en voor HBCD zijn de aanvullende data uit de literatuur beperkter. In de literatuur ontbreken voor alle congeneren geschikte gegevens voor binnenlucht in kantoren. De gebruikte data uit Groot-Brittannië geven een belangrijke overschatting van de te verwachten concentraties in Vlaanderen. Bij het gebruik van gegevens over luchtkwaliteit moeten we aandacht besteden aan de bemonsteringsmethode. De gegevens moeten verzameld zijn via een methode, die zowel gasfase als deeltjesfase bemonsterd. Voor voertuigen hebben we alleen resultaten voor de gasfase. De blootstelling via lucht wordt bijgevolgd onderschat voor voertuigen en overschat voor de binnenlucht in kantoren (werkenden). Voor bodem hebben we gebruik gemaakt van gegevens voor gewone bodems en gegevens voor slibbehandelde bodems. Deze laatste cijfers leiden tot hoge P95 concentraties. De totale inname van brandvertragers wordt gedomineerd door de bijdrage via voeding. Voor de congeneren met betrouwbare schattingen resulteert het grootste deel van de blootstelling uit de consumptie van vis en visserijproducten en vlees (45 – 80 % van de inname bij volwassenen, 50 – 95 % van de inname bij kinderen). We zien ook dat deze bijdrage het grootst is voor de lagere congeneren (BDE 28 tot en met BDE 100). Bij volwassenen speelt de inname van vetten ook een betekenisvolle rol (ongeveer 15 %). Bij kinderen zien we dan weer een grotere invloed van granen. Bij hogere concentraties begint voor kinderen de inname van huisstof en bodem een bijdrage te leveren. Voor huisstof kan de inname bij kinderen, die een intensief hand-mondgedrag vertonen, vergelijkbaar worden met de inname via voeding. Voor bodem zijn de schattingen bij hoge concentraties onzeker, wegens de afwezigheid van Vlaamse data. Bij vergelijking van de totale blootstelling met humaantoxicologische criteria stellen we vast dat, ook bij hoge innames, er geen overschrijding is van deze criteria. De inname via moedermelk vertoont evenwel een kleine marge met de humaantoxicologische criteria wat betreft de BDE’s, terwijl zowel de foetus als de zuigeling als gevoelige populaties beschouwd worden. Voor de perfluorverbindingen is de schatting van de inname beperkt tot PFOS en PFOA. In het project werden ook andere verbindingen gemeten. Voor voeding lagen de

96

Hoofdstuk 5 Besluit

concentraties, meer nog dan voor PFOS en PFOA, onder de aantoonbaarheidsgrenzen. Bovendien werden geen tot weinig aanvullende literatuurgegevens gevonden voor niveaus in voeding en in milieu voor andere perfluorverbindingen dan PFOS en PFOA. De gegevens voor de concentraties in de bodem zijn onbetrouwbaar. Voor luchtkwaliteit hebben we beperkte gegevens voor woningen, gegevens voor kantoren en voertuigen ontbreken. De totale inname van PFOS en PFOA wordt volledig bepaald door de inname via voeding. We zien verschillen in de patronen voor kinderen en volwassenen en voor PFOS en PFOA. Bij kinderen wordt de inname gedomineerd door aardappelen (vooral PFOS), fruit en groenten. Voor PFOA zijn zuivel en vlees ook belangrijk, terwijl voor PFOS vis en visserijproducten nog van tel zijn. Bij volwassenen wordt de inname van PFOS gedomineerd door vis en visserijproducten, terwijl voor PFOA de inname vrij gelijk verdeeld is over vis en visserijproducten, aardappelen, fruit en groenten. Voor PFOS spelen aardappelen ook een belangrijke rol. De belangrijke invloed van groenten en aardappelen kan te wijten zijn aan de hoge aantoonbaarheidsgrenzen. Uitgaande van de serummetingen werd via een ééncompartimentenmodel een schatting gemaakt van de inname (als voeding). Dit levert gemiddelde waarden op, die lager liggen dan hetgeen met de innameberekeningen geschat werd. Wanneer we de berekende inname vergelijken met humaantoxicologische criteria, dan stellen we vast dat er voor PFOS bij kinderen een overschrijding is van de TDI (reeds bij gemiddelde blootstelling), terwijl er voor PFOA nog ruime marge is tussen blootstelling en TDI.

1.2

Leemten en aanbevelingen

Met betrekking tot de inschatting van de blootstelling ontbreken gegevens voor zowel gebromeerde brandvertragers als voor perfluorverbindingen voor de compartimenten bodem en lucht in Vlaanderen. We hebben evenmin kunnen rekening houden met de invloed van bereiding en verpakking op de gehalten in geconsumeerde levensmiddelen. Tevens zijn de gebruikte concentraties niet gebaseerd op wat op de Vlaamse markt aanwezig is, maar wel op primaire producten van Vlaamse oorsprong en gegevens uit het buitenland (primair en markt). We hebben in de blootstellingschatting geen rekening gehouden met opname doorheen de huid via bodem/stof en via water. We verwachten dat de dermale opname via bodem of stof slechts een geringe bijdrage zal leveren. De mogelijke bijdrage via dermale absorptie vanuit water (perfluorverbinginen) kan niet geëvalueerd worden. Een verfijning van de blootstellingsschattingen op deze vlakken is daarom nog mogelijk. Voor brandvertragers stellen we vast dat betrouwbare schattingen slechts mogelijk zijn voor BDE 28, BDE 47, BDE 100, BDE 99, BDE 154 en BDE 153. Voor de overige congeneren en HBCD ontbreken gegevens of zijn de gegevens beperkt. Voor perfluorverbindingen zorgt de grote variatie op de gerapporteerde concentraties (vb: groenten, aardappelen) voor onzekerheid. Tevens beïnvloeden de soms vrij hoge bepalingslimieten de schattingen beduidend. Een verdere verfijning van de analysetechnieken is daarom aan te bevelen. Ook ontbreken adequate gegevens voor andere perfluorverbindingen dan PFOS en PFOA (zowel als gevolg van hoge bepalingslimieten als wegens het ontbreken van data in de literatuur). De blootstelling via voeding kon niet berekend worden voor kinderen in de leeftijd 0,5 – 3 jaar wegens het ontbreken van Vlaamse / Belgische consumptiecijfers. Met betrekking tot de inschatting van gezondheidsrisico’s stellen we vast dat er nog leemten zijn met betrekking tot de humaantoxicologische criteria. Voor gebromeerde brandvertragers zijn er orale toetsingscriteria voor BDE 47, BDE 99, BDE 153 en BDE 209 en voor HBCD. Tevens blijken de foetus en zuigelingen gevoelige subgroepen te zijn. Er ontbreekt evenwel informatie voor de overige congeneren. Ook weten we nog weinig over de interactie bij gelijktijdige blootstelling aan verschillende congeneren. Bovendien is niet geweten hoe we de blootstelling via verschillende routes moeten combineren (relatieve beschikbaarheid). Voor perfluorverbindingen hebben we alleen

97

Hoofdstuk 5 Besluit

humaantoxicologische criteria voor PFOS, PFOA (en PFHS). Er ontbreekt informatie met betrekking tot gevoelige groepen en interactie tussen de perfluorverbindingen. De conclusies met betrekking tot gezondheidsrisico’s zijn daarom alleen voorlopig. Op basis van de inschatting van de gezondheidsrisico’s bevelen we aan de gehalten van zowel brandvertragers als perfluorverbindingen in moedermelk te blijven opvolgen. Voor brandvertragers blijven we onder de toxicologische criteria, voor perfluorverbindingen overschrijden we het criterium voor PFOS. Ondanks de hoge inname raden we het gebruik van moedermelk niet af. Immers, ondanks de aanwezigheid van vervuilende stoffen, heeft moedermelk een gunstig effect op de gezondheid van een baby. Volgens de Wereldgezondheidsorganisatie (WGO) is moedermelk nog steeds de beste voeding voor een baby. De samenstelling is gedurende de volledige borstvoedingsperiode en bij elke voeding afgestemd op de behoefte, de groei, het afweersysteem en de omgeving van de baby. Borstvoeding vermindert het risico op infecties en allergieën bij de baby. Ook het risico op bepaalde aandoeningen zoals diabetes of zwaarlijvigheid op latere leeftijd verkleint. Het geven van borstvoeding schept een bijzondere band tussen moeder en kind. Daarnaast zijn er ook voor de moeder heel wat gezondheidsvoordelen (zoals een snellere terugkeer naar het gewicht van voor de zwangerschap, verminderd risico op borstkanker, eierstokkanker en osteoporose). Voor perfluorverbindingen raden we ook aan dat een accuratere blootstellingsschatting via voeding bekomen wordt. Voor PFOS is de marge met de toelaatbare inname immers klein en kunnen we momenteel niet uitsluiten dat hoog blootgestelde peuters deze waarde overschrijden via inname door voeding. Globaal gezien kunnen volgende acties de leemten in de kennis op Vlaams niveau reduceren:

verfijnen van de analysemethoden (vooral voor perfluorverbindingen); concentraties bepalen in levensmiddelen representatief voor wat geconsumeerd wordt in Vlaanderen (“markt”, aangevuld met lokale productie/consumptie zoals moestuin); verzamelen van voldoende data om variabiliteit in kaart te brengen; concentraties bepalen in bodem en lucht (vooral binnenlucht en voertuigen); voedselconsumptiedata genereren voor kinderen tussen 0,5 jaar en 15 jaar.

Het opvolgen van de niveaus van brandvertragers en perfluorverbindingen in moedermelk in Vlaanderen laat toe om de evolutie van de lichaamsbelasting van moeders en hun kinderen na te gaan.

98

Hoofdstuk 6 Literatuurlijst

HOOFDSTUK 6

LITERATUURLIJST

3M (2008). Data assessment report - 3M Decatur, Alabama facility PFOA site-related environmental monitoring program. Abdallah, M. A. E. et al. (2008). Hexabromocyclododecanes and tetrabromobisphenol-a in indoor air and dust in Birmingham, UK: Implications for human exposure. Environmental Science & Technology, 42 (18): 6855-6861. Arcus-Arth, A. et al. (2005). Breast milk and lipid intake distributions for assessing cumulative exposure and risk. Journal of Exposure Analysis and Environmental Epidemiology, 15 (4): 537 - 365. Bakker, M. I. et al. (2008). Dietary intake and risk evaluation of polybrominated diphenyl ethers in the Netherlands. Molecular Nutrition & Food Research, 52 (2): 204-216. Barber, J. L. et al. (2007). Analysis of per- and polyfluorinated alkyl substances in air samples from northwest Europe. Journal of Environmental Monitoring, 9: 530541. Bayingana K et al. (2006). Gezondheidsenquête door middel van interview, België, 2004, Afdeling Epidemiologie, Wetenschappelijk Instituut Volksgezondheid. Berger, U. et al. (2007). Perfluorinated alkyl substances in market basket food samples and fish from lake Vättern and the Baltic Sea. Rapport till naturvårdsverket, programområde miljögiftssamordning, Stockholms Universitet, Stockholm, Sweden. Björklund, J. A. et al. (2009). Perfluoroalkyl compounds (PFCs) in indoor dust: Concentrations, human exposure estimates, and sources. Environmental Science & Technology, 43 (7): 2276-2281. Bodin, N. et al. (2007). PCB, PCDD/F and PBDE levels and profiles in crustaceans from the coastal waters of Brittany and Normandy (France). Marine Pollution Bulletin, 54 (6): 657-668. Bossi, R. et al. (2008). Atmospheric concentrations of organochlorine pesticides, polybrominated diphenyl ethers and polychloronapthalens in Nuuk, South-West Greenland. Atmospheric Environment, 42 (31): 7293 - 7303. Brochu, P. et al. (2006). Physiological daily inhalation rates for free-living individuals aged 2.6 months to 96 years based on doubly labeled water measurements: Comparison with time-activity-ventilation and metabolic energy conversion estimates. Human And Ecological Risk Assessment, 12 (4): 736-761. Cetin, B., Odabasi, M. (2008). Atmospheric concentrations and phase partitioning of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in Izmir, Turkey. Chemosphere, 71 (6): 1067-1078. Corsolini, S. et al. (2008). Polybrominated diphenyl ethers, perfluorinated compounds and chlorinated pesticides in swordfish (Xiphias gladius) from the Mediterranean Sea. Environmental Science & Technology, 42 (12): 4344-4349. Covaci, A. et al. (2007). Anthropogenic and naturally occurring organobrominated compounds in fish oil dietary supplements. Environmental Science & Technology, 41 (15): 5237-5244. Cunha, I. et al. (2005). Baseline study of perfluorooctane sulfonate occurrence in mussels, Mytilus galloprovincialis, from north-central portuguese estuaries. Marine Pollution Bulletin, 50 (10): 1128-1132.

99


Davis, K. L. et al. (2007). Transport of ammonium perfluorooctanoate in environmental media near a fluoropolymer manufacturing facility. Chemosphere, 67 (10): 2011-2019. De Vriese, S. et al. (2006). De Belgische voedselconsumptiepeiling 1 - 2004, Wetenschappelijk Instituut Volksgezondheid, afdeling Epidemiologie de Winter-Sorkina, R. et al. (2003). Exposure assessment of Dutch nursing infants to brominated flame retardants via breast milk, RIVM, Bilthoven, the Netherlands. De Winter-Sorkina, R. et al. (2006). Brominated flame retardants: Occurrence, dietary intake and risk assessment, RIVM, Bilthoven, the Netherlands. Domingo, J. L. et al. (2006). Exposure to PBDEs and PCDEs associated with the consumption of edible marine species. Environmental Science & Technology, 40 (14): 4394-4399. Domingo, J. L. et al. (2008). Human exposure to PBDEs through the diet in Catalonia, Spain: Temporal trend - a review of recent literature on dietary PBDE intake. Toxicology, 248 (1): 25 - 32. DuPont (2006). Quarterly MOU status report #3 - phase II monitoring/sampling work plan DuPont Washington works (oppt-2004-0113 PFOA site-related environmental assessment program). EFSA (2008). Opinion of the Scientific Panel on Contaminants in the Food Chain on perfluoorooctane sulfonate (PFOS), perfluorooctanoic acid (PFOA) and their salts. The EFSA Journal, 653: 1 - 131. Eljarrat, E. et al. (2008). Effect of sewage sludges contaminated with polybrominated diphenylethers on agricultural soils. Chemosphere, 71 (6): 1079 - 1086. Ericson, I. et al. (2008). Human exposure to perfluorinated chemicals through the diet: Intake of perfluorinated coompounds in foods from the Catalan (Spain) market. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 56 (5): 1787 - 1794. ExpoFacts. Exposure factors sourcebook, http://expofacts.jrc.ec.europa.eu/, [february 2009] Fernandes, A. et al. (2008). Brominated and chlorinated dioxins, PCBs and brominated flame retardants in Scottish shellfish: Methodology, occurrence and human dietary exposure. Molecular Nutrition & Food Research, 52 (2): 238-249. Frederiksen, M. et al. (2008). Human internal and external exposure to PBDEs - a review of levels and sources. International Journal of Hygiene and Environmental Health. Fromme, H. et al. (2007). Exposure of an adult population to perfluorinated substances using duplicate diet portions and biomonitoring data. Environmental Science & Technology, 41 (22): 7928-7933. Fromme, H. et al. (2009). Perfluorinated compounds - exposure assessment for the general population in western countries. International Journal of Hygiene and Environmental Health, 212 (3): 239-270. FSA (2006a). Brominated chemicals: UK dietary intakes, Food Standards Agency, UK. FSA (2006b). Brominated chemicals in farmed and wild fish species and shellfish and fish oil dietary supplements, Food Standards Agency, UK. FSA (2006c). Fluorinated chemicals: UK dietary intakes, Food Standards Agency, UK. FSAI (2005). Investigation into levels of dioxins, furans, PCBs and PBDEs in Irish food 2004, Food Safety Authority of Ireland, Dublin, Ierland. FSAI (2006). Investigaion into levels of dioxins, furans, PCBs and PBDEs in food supplements, offal and milk (2005), Food Safety Authority of Ireland, Dublin, Ierland. Gallego, E. et al. (2007). Altitudinal gradients of PBDEs and PCBs in fish from European high mountain lakes. Environmental Science & Technology, 41 (7): 2196-2202. Gama, A. C. et al. (2006). The occurrence of polybrominated diphenyl ethers in river and coastal biota from Portugal. Chemosphere, 64 (2): 306-310. Glorieux, I., Minnen, J. Website "Belgisch tijdsbudgetonderzoek", http://www.timeuse.be,

100


Goemans, G. et al. (2007). Brominated flame retardants in eel from the Scheldt river (Belgium). Organohalogen Compounds, 69 (445 - 448). Gomara, B. et al. (2006). Survey of polybrominated diphenyl ether levels in Spanish commercial foodstuffs. Environmental Science & Technology, 40 (24): 75417547. Grümping, R. et al. (2007). Brominated dioxins and brominated flame retardants in Irish cow's milk. Organohalogen Compounds, 69: 912 - 915. Harrad, S. et al. (2006). Concentrations of polychlorinated biphenyls in indoor air and polybrominated diphenyl ethers in indoor air and dust in Birmingham, United Kingdom: Implications for human exposure. Environmental Science & Technology, 40 (15): 4633-4638. Harrad, S., Hunter, S. (2006). Concentrations of polybrominated diphenyl ethers in air and soil on a rural-urban transect across a major UK conurbation. Environmental Science & Technology, 40 (15): 4548-4553. Harrad, S. et al. (2004). Preliminary assessment of UK human dietary and inhalation exposure to polybrominated diphenyl ethers. Environmental Science & Technology, 38 (8): 2345-2350. Hassanin, A. et al. (2004). PBDEs in European background soils: Levels and factors controlling their distribution. Environmental Science & Technology, 38 (3): 738745. Haukas, M. et al. (2007). Bioaccumulation of per- and polyfluorinated alkyl substances (pfas) in selected species from the Barents sea food web. Environmental Pollution, 148 (1): 360-371. Health Canada (2006). State of the science report for a screening health assessment. Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) [tatra-, penta-, hexa-, hepta-, octa-, nona- and deca-congeners], Ottawa, Ontario, Canada. Hiebl, J., Vetter, W. (2007). Detection of hexabromocyclododecane and its metabolite pentabromocyclododecene in chicken egg and fish from the official food control. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 55 (9): 3319-3324. Jahnke, A. et al. (2007b). Latitudinal gradient of airborne polyfluorinated alkyl substances in the marine atmosphere between Germany and South Africa (53 degrees n-33 degrees s). Environmental Science & Technology, 41 (9): 30553061. Jahnke, A. et al. (2007a). Development and application of a simplified sampling method for volatile polyfluorinated alkyl substances in indoor and environmental air. Journal of Chromatography A, 1164 (1-2): 1 - 9. Janak, K. et al. (2005). Hexabromocyclododecane in marine species from the Western Scheldt estuary: Diastereoisomer- and enantiomer-specific accumulation. Environmental Science & Technology, 39 (7): 1987-1994. Jaward, F. M. et al. (2004). Passive air sampling of PCBs, PBDEs, and organochlorine pesticides across Europe. Environmental Science & Technology, 38 (1): 34-41. Kallenborn, R. et al. (2004). Perfluorinated alkylated substances (PFAs) in the nordic environment. A Tema Nord report of the Norwegian institute for air research (NILU) and the institute for applied environmental research (itm), Stockholm University. Karlsson, M. et al. (2007). Levels of brominated flame retardants in blood in relation to levels in household air and dust. Environment International, 33 (1): 62-69. Knutsen, H. K. et al. (2008). Dietary exposure to brominated flame retardants correlates with male blood levels in a selected group of norwegians with a wide range of seafood consumption. Molecular Nutrition & Food Research, 52 (2): 217-227. Kruize, H. et al. (2000). Distribution of exposure of the Dutch population to particulate matter, RIVM n° 2636100-05, RIVM, Bilthoven, Nederland. Lee, R. G. M. et al. (2004). PBDEs in the atmosphere of three locations in Western Europe. Environmental Science & Technology, 38 (3): 699-706.

101


Lisec (2004). Beschrijvend bodemonderzoek 3M Belgium nv te Zwijndrecht, Lisec, Genk. Mandalakis, M. et al. (2008b). Airborne PBDEs in specialized occupational settings, houses and outdoor urban areas in Greece. Environmental Pollution, 155 (2): 375-382. Mandalakis, M. et al. (2009). Particle-size distribution and gas/particle partitioning of atmospheric polybrominated diphenyl ethers in urban areas in Greece. Environmental Pollution, 157: 1227 - 1233. Mandalakis, M. et al. (2008a). Emerging contaminants in car interiors: Evaluating the impact of airborne PBDEs and pbdd/fs. Environmental Science & Technology, 42 (17): 6431-6436. Mariani, G. et al. (2008). Atmospheric input of pops into lake maggiore (northern Italy): PBDE concentations and profile in air, precipitation, settling material and sediments. Chemosphere, 73 (1): S114 - S121. Miyake, Y. et al. (2008). Preliminary health risk assessment for polybrominated diphenyl ethers and polybrominated dibenzo-p-dioxins/furans in seafood from Guangzhou and Zhoushan, China. Marine Pollution Bulletin, 57 (6-12): 357 364. Munschy, C. et al. (2007). Identification of pat and novel brominated flame retardants in common sole (Solea solea l.) from coastal areas in France. Organohalogen Compounds, 69: 2681 - 2685. Nania, V. et al. (2009). Monitoring of perfluorinated compounds in edible fish from the Mediterranean Sea. Food Chemistry, 115 (3): 951-957. NRC (2000). Toxicological risks of selected flame-retardant chemicals, National Academy Press, Washington, VS. Perello, G. et al. (2009). Concentrations of polybrominated diphenyl ethers, hexachlorobenzene and polycyclic aromatic hydrocarbons in various foodstuffs before and after cooking. Food and Chemical Toxicology, 47: 709 - 705. Remberger, M. et al. (2004). The environmental occurrence of hexabromocyclododecane in Sweden. Chemosphere, 54: 9 - 21. Roelants, M., Hauspie, R. Groeicurven Vlaanderen 2004, http://www.vub.ac.be/groeicurven/index.html, [07/11/2006] Roosens, L. et al. (2009). Factors influencing concentrations of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in studenst from Antwerp (Belgium). Environmental Science & Technology, 43 (10): 3535 - 3541. Roosens, L. et al. (2008). Brominated flame retardants and polychlorinated biphenyls in fish from the river Scheldt, Belgium. Environment International, 34 (7): 976 983. Schecter, A. et al. (2006). Changes in polybrominated diphenyl ether (PBDE) levels in cooked food. Toxicological and Environmental Chemistry, 88 (2): 207 - 211. Schmid, P. et al. (2007). Persistent organic pollutants, brominated flame retardants and synthetic musks in fish from remote alpine lakes in Switzerland. Chemosphere, 67 (9): S16-S21. Sellström, U. et al. (2005). Effect of sewage-sludge application on concentrations of higher-brominated diphenyl ethers in soils and earthworms. Environmental Science & Technology, 39 (23): 9064-9070. Seuntjens, P. et al. (2006). Chain model for the impact analysis of contaminants in primary food products, D/2006/1191/29, Belgian Science Policy, Brussel, België. Shaw, S. D. et al. (2008). Polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in farmed and wild salmon marketed in the northeastern United States. Chemosphere, 71 (8): 1422-1431. Sioen, I. et al. (2008). Probabilistic intake assessment of polybrominated diphenyl ethers and omega-3 fatty acids through fish consumption. Molecular Nutrition and Food Research, 52 (2): 250 - 257.

102


Sioen, I. et al. (2007). Determining the origin of seafood products on the Belgian market: Challenges to traceability and database management. The Open Food Science Journal, 1: 33 - 42. Svendsen, T. C. et al. (2007). Organochlorines and polybrominated diphenyl ethers in four geographically separated populations of Atlantic salmon (Salmo salar). Journal of Environmental Monitoring, 9 (11): 1213 - 1219. Tlustos, C. et al. (2007). Investigation into levelsof dioxins, furans, polychlorinated biphenyls and brominated flame retardants in fishery produce in Ireland, Food Safety Authority of Ireland Dublin, Ierland. Tooze, J. A. et al. (2006). A new statistical method for estimating the usual intake of episodically consumed foods with application to their distribution. Journal of the American Diet Association, 106 (10): 1575 - 1587. TOR. Tijdsbestedingsonderzoek TOR '99 - TOR '04, www.tijdsonderzoek.be, Van Holderbeke, M. et al. (2007). Review of the soil ingestion pathway in human exposure assessment - study in support of the BeNeKempen project / subproject on harmonization of the human health risk assessment methodology, VITO, Mechelen, Belgium. van Leeuwen, S. P. J., de Boer, J. (2008). Brominated flame retardants in fish and shellfish - levels and contribution of fish consumption to dietary exposure of Dutch citizens to HBCD. Molecular Nutrition & Food Research, 52 (2): 194-203. Voorspoels, S. et al. (2007). Dietary PBDE intake: A market-basket study in Belgium. Environment International, 33 (1): 93-97. Wanner, A. et al. (2008). Polybrominated diphenyl ether (PBDE) in indoor air and house dust from homes in southern Bavaria. Gefahrstoffe Reinhaltung Der Luft, 68 (3): 71-77. Webster, L. et al. (2008). Preliminary assessment of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in the Scottish aquatic environment, including the Firth of Clyde. Journal of Environmental Monitoring, 10 (4): 463 - 473. WHO/GEMS/Food-EURO (1995). Second workshop on reliable evaluation of low level contamination of food. Kulmbach (Germany), World Health Organization. Wilford, B. H. et al. (2008). Decabromodiphenyl ether (deca-bde) commercial mixture components and other PBDEs in airborne particles at a UK site. Environment International, 34 (3): 412 - 419. Yu, Z. et al. (2008). Determination of hexabromocyclododecane diastereoisomers in air and soil by liquid chromatography-electrospray tandem mass spectrometry. Journal of Chromatography A, 1190 (1-2): 74 - 79.

103

Bijlage B

B SB DS TIIJJD ET DE ND AN VA GV NG S NIIN EN SIIS KE AS EK BA RE ER PB BE OP GO B:: B NG EB DIIN GE ED AG TE ST ES BE BIIJJLLA V S)) NS EE EN SE VE MS EV AM GE AA EG GE VLLA EG EV SE DE MS AM ND AA AN VA VLLA E ((V HE CH SC GIIS ELLG BE EB DE ND EN T S ES DIIE UD TU ST TS ET GE DG UD BU SB DS TIIJJD Vlaamse tijdsbudgetstudie 2004 categorie werken sporten

minuten/week nietvoltijds werkenden werkenden 83 2287

uren/dag nietvoltijds werkenden werkenden 0,20 5,45

63

58

0,15

0,14

buitenactiviteiten - karweitjes buiten, straat vegen, … - afval verwerken - auto wassen - onderhoud, brommer, fiets, auto - onderhoudswerk buiten - tuinieren - kopen van goederen op de markt of braderie - wandelen met kinderen, buiten spelletjes doen met kinderen,fietstochtjes, zwemmen met kinderen - vissen, jagen - wandelen in bossen,parken, landelijke omgeving - wandelen in de stad - fietstochtje maken - in dierenpark, recreatiepark, kermis - op straat kijken, winkels kijken, rondslenteren - bijwonen sportwedstrijden, sportmanifestaties - bijwonen optocht, taptoe totaal buitenactiviteiten

40 6 15 2 31 144 19 18

30 6 12 7 32 77 8 28

0,10 0,01 0,04 0,00 0,07 0,34 0,05 0,04

0,07 0,01 0,03 0,02 0,08 0,18 0,02 0,07

6 86 49 55 8 21 17 0 517

10 42 29 19 9 9 24 1 343

0,01 0,20 0,12 0,13 0,02 0,05 0,04 0,00 1,23

0,02 0,10 0,07 0,05 0,02 0,02 0,06 0,00 0,82

verplaatsingsmiddelen - Te voet - Met de fiets - Met de bromfiets - Met de motor - Met de auto - Met het openbaar vervoer - Met een ander vervoermiddel totaal auto of openbaar vervoer

423 189 6 5 706 73 24 779

359 104 15 30 895 56 75 951

1,01 0,45 0,01 0,01 1,68 0,17 0,06 1,85

0,85 0,25 0,04 0,07 2,13 0,13 0,18 2,26

104

Bijlage B

Belgische tijdsbudgetstudie 2005 (Vlaamse data) categorie werken werk buitensporten joggen, lopen wielrennerij wintersporten skating, rolschaatsen voetbal tennis watersporten paardrijden atletiek (lopen niet inbegrepen) totaal buitenactiviteiten aanwezigheid op sportmanifestaties (als toeschouwer) (z.o.) voetbal (als toeschouwer) motorrennen, autorennen (als toeschouwer) atletiek (als toeschouwer) watersporten (als toeschouwer) wielrennerij (als toeschouwer) wandelen met de hond rondritten, toeristische uitstapjes attractiepark zoo kermis, jaarmarkt wandelen golf

uren/dag

12 tot 17 jaar Niet Voltijds werken werken







0,13

0,00

0,62

4,82

0,35

4,85

0,37

4,95

0,07

5,59

0,03

3,79

0,00

0,00

0,01 0,08 0,02 0,01 0,12 0,02 0,00 0,01 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,03 0,00 0,00 0,05 0,01 0,01 0,00 0,00

0,00 0,00 0,02 0,00 0,01 0,00 0,00 0,01 0,00

0,00 0,03 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,02 0,04 0,01 0,00 0,03 0,00 0,00 0,01 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,02 0,01 0,00 0,00

0,03 0,10 0,02 0,00 0,01 0,01 0,00 0,00 0,00

0,00 0,09 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,02 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00

0,00 0,11 0,00 0,00 0,00 0,01 0,00 0,00 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,07 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,29

0,00

0,10

0,04

0,03

0,12

0,05

0,18

0,10

0,03

0,12

0,00

0,07

0,00

0,00

0,00

0,00

0,02

0,00

0,00

0,00

0,01

0,00

0,00

0,01

0,00

0,00

0,00

0,04

0,00

0,01

0,00

0,06

0,01

0,03

0,02

0,01

0,01

0,02

0,50

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,01

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,01

0,00

0,00

0,01

0,00

0,07

0,00

0,02 0,03

0,00 0,00

0,03 0,04

0,04 0,01

0,02 0,01

0,03 0,01

0,06 0,02

0,05 0,04

0,08 0,04

0,02 0,00

0,04 0,05

0,42 0,00

0,10 0,02

0,00 0,00

0,04 0,02 0,09 0,17 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,00 0,04 0,10 0,00

0,00 0,00 0,00 0,08 0,00

0,07 0,00 0,00 0,29 0,00

0,01 0,01 0,01 0,16 0,00

0,00 0,00 0,01 0,15 0,00

0,01 0,01 0,01 0,15 0,00

0,01 0,00 0,02 0,26 0,00

0,00 0,01 0,02 0,23 0,00

0,01 0,00 0,02 0,29 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,00 0,01 0,18 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00 0,00

105

Bijlage B

visserij, jacht plukken van vruchten, paddenstoelen verplaatsing te voet verplaatsing met de fiets verplaatsing met de bromfiets, moto,scooter totaal

0,00 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,02 0,00

0,00 0,00

0,02 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,03 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,16 0,37 0,03

0,00 0,00 0,00

0,28 0,27 0,03

0,10 0,06 0,03

0,26 0,11 0,02

0,14 0,11 0,01

0,15 0,12 0,03

0,11 0,11 0,05

0,16 0,12 0,00

0,12 0,11 0,00

0,15 0,10 0,00

0,00 1,08 0,00

0,18 0,06 0,00

0,00 0,00 0,00

1,00

0,00

0,81

0,36

0,84

0,53

0,56

0,61

0,70

0,52

0,73

2,00

0,62

0,00

verplaatsingsmiddelen verplaatsing te voet verplaatsing met de fiets verplaatsing met de bromfiets, moto,scooter verplaatsing met de auto (passagier of bestuurder) verplaatsing met de vrachtwagen verplaatsing met de taxi verplaatsing met de autobus verplaatsing met de tram, metro verplaatsing met de trein verplaatsing met het vliegtuig verplaatsing met de boot verplaatsing niet gespecificeerd auto of openbaar vervoer

0,00 0,16 0,37 0,03

0,00 0,00 0,00 0,00

0,00 0,28 0,27 0,03

0,00 0,10 0,06 0,03

0,00 0,26 0,11 0,02

0,00 0,14 0,11 0,01

0,00 0,15 0,12 0,03

0,00 0,11 0,11 0,05

0,00 0,16 0,12 0,00

0,00 0,12 0,11 0,00

0,00 0,15 0,10 0,00

0,00 0,00 1,08 0,00

0,00 0,18 0,06 0,00

0,00 0,00 0,00 0,00

0,47

0,00

0,73

1,09

0,63

1,27

0,94

1,20

0,82

1,14

0,73

1,29

0,37

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,02

0,00

0,00

0,03

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00

0,00 0,17

0,00 0,00

0,01 0,23

0,00 0,03

0,00 0,13

0,00 0,03

0,00 0,03

0,00 0,05

0,00 0,03

0,00 0,00

0,00 0,06

0,00 0,00

0,00 0,09

0,00 0,00

0,01

0,00

0,08

0,00

0,04

0,03

0,01

0,02

0,01

0,01

0,02

0,00

0,00

0,00

0,03 0,00

0,00 0,00

0,14 0,02

0,02 0,00

0,04 0,00

0,07 0,00

0,02 0,00

0,07 0,01

0,02 0,00

0,12 0,00

0,05 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,00 0,00

0,00 0,06

0,00 0,00

0,00 0,05

0,00 0,06

0,00 0,13

0,00 0,09

0,00 0,04

0,00 0,04

0,00 0,03

0,00 0,06

0,00 0,04

0,00 0,08

0,00 0,03

0,00 0,00

0,48

0,00

0,74

1,09

0,65

1,27

0,94

1,24

0,82

1,14

0,73

1,29

0,37

0,00

106

Bijlage B

Deelstudie III: Blootstelling van de Vlaamse bevolking via milieu en voeding: risico-evaluatie

Recommend Documents