I...--{()1-?
Prosidillg Pertemllatl doll Preselltasi Ilmia/a PPNY-BATAN, }'oliyakarta 25-27 April 1995
47
Bllkll!
Y LOKAL SEBAGAI PENYUSUN SENYAWA KERM1IK YBa2CU307-xPADA SUHU N2 CAIR SENYA'VAYBa2Cu307-x YANG TERBENTUK BERSIFAT SUPERKONDUKTIF Agus Baskoro PPNY-BATANP.O.Box 1008 Yogyakarla55010 \
\
ABSTRAK
Y WKAL SEBAGAI PENYUSUN SENYAWA KER4AlIK YBa2Cu307-x PADA SUHU N2 CAIR SENYAWA YBa2C1I307-x YA1VG TERBENTUK BERSIFAT SUPERKONDUJ...7IF. Hasil pemlll7lian unsllr Y karlaI' 89, 76% (sebagian besar atom pengotor berupa Gd 3,43% dan Dy 6,9%) yang dimlll7likan dari pasir Xenotime hasi/ samping tambang timah plllall Singkep dengan carn pengendapan dalam senyawa Y2O3 -utlYlfiTpur dengan BaCO3 (kenllll7lian 99,9%) dan CliO (kemul71ian 99,9%) dengan perbandingan masa 1.13:3,95:2,39, dicampllr menggllnakan putaran batang magnet selama 24 jam. Dikalsinasi pada sllhu 950 °C selama 18 jam, digerus dij"adikan serb Ilk kembali, dipres menjadi pelet bel1lkuran diameter 13 mm tinggi 3 mm, disinter pada Sll/Ill 950 DCdalam a/iran oksigen selama 12 jam. Dengan cora tersebut maka akan terbentuk sel~vawa keramik YBa2Cu307-x. Dari hasil penglljian efek Meissner, senyawa keramik tersebllt bersifat sllperkondll/aor pada Sll/Ill N2 cairdan dari pengllkllran tahanan sebagaifill1gsi sllhu didapatkan titik kritisnya pada -192 Dc.
ABSTRACT SUPERCONDUCTIVITY
EFFECT OF YBa2C1I307-x CER4MIC COAIPOUND
USING Y LOCAL IN
LIQUID NETROGEN TEAfPER4TURE. 89.76% Y eleme/11 has been Pllrificated from local Xenotim sand (parlial implm"ty Gd 3,-13% and Dy 6,9%), by this material Ceramic supercollductor YBa2Cu307-x has been fabricated. The material was prepared by mixing I, 13 g Y203 (90% Y local), 3,95 g BaCO3(99, 9%) GIld 2,39 gCuO(99,9%). Powders were mLr:edand pressed illto disc shaped pellets and calcilled at 950 °C, The resllltallt mixture 11'aspulvelized, pressed again illto disc shaped pellets having 13 mm diameter GIld 3 mm height, silltered at 950 °C for 12 h ill 0,6 /lh flowing of oxygen GIld thenfimwce was cooled to room temperature. The sample were proved meissner eject in liquid nitrogen, the measurement of meissner eject showed arise at liqllidnitrogentemperatureandhm'ecriticalpoint -192Dc.
PENDAHULUAN
P
enemuan Bednorz dan Muller pacta awal tahun 1986 mengenai superkonduktivitas dengan Tc di alas 30 °K..dalamsistem keramik Ba- La-Ca-O IIJLelah
menerobosbatas23 "K Nb3Geyangsempatbertahan selama lebih 10 tahun. Kejadian ini segera disusul oleh penemuan superkonduktivitas dengan Tc di alas
90
"K
dalam sistem Y-Ba-Cu-Opactaawal tahun
1987- Dengan perkembangan ini, ilmu fisika dan teknologi superkonduktor melangkah lebih mantap ke arab era penuh harapan. [2J Meskipun saRiini Lelahdikctemukan senyawa superkonduktor dengan suhu yang agak tinggi -125 °c dalam bentuk keramik TI-Ca-Ba-Cu-O, karena sifat racun bahan TI, maka penelitian dengan menggunakan bahan ini kurang dimimti, Peneliti di bidang tersebut masih senang menggunakan sistem R-Ba-Cu-O (R=logam tanahjarang)
ISSN 0216-3128
Penelitian ini dimaksudkan untuk meneliti sifat fisis Y lokal dalam senyawa keramik YBa2Cu307-xpacta suhu nitrogen cair dengan cara pengujian menggunakan efek Meissner apakah bersifat superkonduktif. Dimana kemumian Y loka! adalah 89,76% dengan unsur pengotor utama Gd dan Dy yang dimurnikan daTi pasir Xenotime basil samping taIVbang timah pulau Singkep yang dilakukan oleh kelompok RUT Logam jarang dan tamh jarang. Pembuatan senyawa keramik sistem Y-BaCu-O yang dilakukan, prosedumya seperti umumnya sintesis bahan keramik, yang terdiri daTi tahapan: pencampuran bahan secara homogen, reaksi padatan pactasuhu tinggi, yang dilanjutkan dengan pemanasan kembalipactasuhu tinggi (sintering).[3JParameter pembuatan senyawa superkonduktor sistem superkonduktor Y-B-Cu-O pemah diteliti penulis [4Jyanf tidakjauh berbeda denganbeberapa peneliti lain [1,2,3 , sehingga dalam pembuatan dicoba digunakan
Agus Buskoro
Pr".'itliJlg PertenUlall tlaIl ?reselltasi lImia" PPNY-RATAN. Yo!:yakarta 25-27 April 1995
Bllku [
48
parameter-parameter pcmbuatan seperti yang pemah dilakukan. Dalam penelitian ini sifat superkonduktif diamati dengan efek meissner, sclain itujuga diamati karakter tahanan senyawa YBa2Cu307.xsebagai fungsi suhu.
TAT A KERJA Proses pembuatan bahan superkonduktor sistem Y-Ba-Cu-O dengan teknik reaksi padatan secara lengkap ditunjukkan sebagai blok diagram 1 :
_I
d... """ (00,",,) d . I.U . ).u. 2,,"
h TzO.(O""I,
a.oo.uo,"")
"',~ C_r
ba"",,d
r'" d.. ~
dl_..'" .. ..1
"'.-
.ubu... °c dldal..."".11J...
P."'""'.,,, cu.11- al.t.. T-Bo-Cu-O "".11hAft
"'
T-h-CV-o d'ped.'h... do DI. t .. to./ca2
~lot
dat..
~r-
...I.h-
"'rhl.
Il_r
T-"-CV-o ..d. -bu U.. 'c d
""... ...~ U -,..
"""'.dRAft ~1.t .lat- Y-!I&-Cu-o
4. Endapan ditambah dcngan NaOH 60 gr dan aquadest hingga volume 2,5 liter. 5. Didijestipadasuhu210°C selama 5jam, kemudian disaring dalam keadaan panas. 6. Endapan basil penyaringan dicuci dengan aquadest panas untuk menurunkan pH mendekati 7. 7. Endapan dilarutkan dalam HCI encer hingga terlarut semua. 8. Larutan ditambah amonium hidroksida hingga pH 6,8 kemudian disaring. 9. Filtrat basil penyaringan ditambah dengan oksalat hingga tidak timbul endapan. 10. Endapan dikalsinasi pacta suhu 1O00°Cdengan aliran udara biasa hingga terbentuk senyawa Itrium Oksida. 11. Itrium Oksida dianalisa dengan analisa pendar sinar-x. Hasil akhir dianalisa menggunakan AAS daTIX-ray menunjukan kandungan Y dalam senyawa oksida sekitar 89,76% daTIunsur lainyayang dominanadalah Gd2O33,43% daTIDY203 6,9%. Pencampuran
Dr
.11-
_rlabo.
Gambar 1. Proses silltesa slIperkOllllllktor siste11l Y-Ba-CII-O dellgall Teaks; fase pada!
Bahan Dasar
Senyawa Yba2Cu307.xdipersiapkan dengan reaksi rase padat dengan bahan dasar : 1. Y2O3(yang dibuat sendiri tersebut diatas), 2. BaCO3 (kemurnian 99,9% basil produksi MERCK) 3. CuO(kemurnian 99,9%hasilproduksiMERCK) ketiga-tiganya dalam bentuk serbuk, dicampurmenggunakan alat pemutar magnit batangan selama 24 jam. Selanjutnya dipanaskan pacta suhu sekitar 950 °c. Persamaan reaksi yang teIjadi dari pencampuran bahan dasar tersebut adalah sebagai berikut : 2 YzO, +8 naCO, + 12 CuO --
Pemurnian Y Dari Pasir Xenotime Senyawa Y2O3dibuat oleh kelompok RUT logam jarang dan tanah jarang di laborat Bidang Kirnia Nuklir dan Proses PPNY-BATAN dari bahan pasir Xenotime dengan cara sebagai berikut. 1. Pasir xenotime 100 gr didijesti dengan asam suifat teknis pactasuhu 210°C selama 5 jam. 2. Hasil dijesti disaring, kemudian filtratnya ditambah dengan natrium sulfat 50 gr daTI aquadest hingga volume 4,5 liter kemudian diuapkan hingga volume 1,5 liter kemudian disaring. 3. Filtrat basil penyaringan ditambah amonium hidroksida hingga tidak timbul endapan kemudian disaring.
Agus Baskoro
-IYbazCu,06+ 8 COz+ Oz
(1)
Proses pembuatan senyawa YBa2Cu307-xdaTI tahap kedua adalah proses peletisasi. Proses pencampuran daTIbahan dasar dilakukan secara merata menggunakan alai pencampur magnit batangan (Mixture magnetic Rotary). Pengambilan perbandingan bahan dasar Y2O3 : BaCO3 : ClIO = 1 : 2 : 3 dimaksudkan untuk mendapatkan senyawa superkonduktor dengan rase 123. Dengan memperhatikan persamaan 1), hila masa Y203ditentukan sebesar 1,13 gram, maka masa: BMCIIO CliO
12
= BMYzO,xTxl,13grom
BoCO,
=
BM BoCO, 8 BMYzO, xlxl,13gram
,
= 2.~9gram
= 3.95gram
ISSN 0216-3128
Prosidil/g Pertemllall dall Preselltasi llmiah PPNY-BATAN. Y"!:.1'aknrtn 25-27 April 1995
49
Bllkll!
Pemanasan.
Pemadatan
Proses pemanasan dimaksudkan untuk mendapatkan senyawa yang benar-benar homogen
Senyawa Y-Ba-Cu-o yang dihasilkan selama proses pemanasan berupa gumpalan berpori yang berwarna hitam agak eoklat. Sebenarnya senyawa tersebut sudah mempunyai sifat superkonduktor, tetapi gejala superkonduktivitas baron tersebut sulit untuk ditunjukkan oleh karena bentuk bahan yang mudah haneur. U otuk mengatasi hal tersebut diperlukan pemadatan kembali menjadi pelet berukuran diameter 13 mm clan tinggi 3 rom, menggunakan mesin pres Perkin Elmer KEr Die, dengan besar penekanan diambil 10 ton!cm2.
secara mikro, pemanasan
dilakukan
pacta suhu 950
°c
selama 18 jam diharapkan sudah terbentuk struktur kristal tetragonal.Proses pemanasan dilakukan seeara perlahan untuk menjaga agar proses rekristalisasi berjalan perlahan daDmerata keseluruh ruang dalam bahan tersebut. Laju pemanasan dilakukan seperti pacta gambar 2), sedang laju penurunan suhu juga dilakukan seeara perlahan seperti gambar 3), diharapkan struktur kristal sudah berubah menjadi orthorombik yang bersifat superkonduktif.
.
m ", .
:
.".. ~ tJ; ~ ~ h h A
A A
,.1
" ~ "",
t.
h
h
AA
/,.
."" .:511
/,. A A t A
A A
Gambar 2. Laju pelllallasall dilakllkall
.
ball aII yallg
188 I 158 m III
~
A A A A A A A
A A. AA /,. /,. A A At h A AA AA AA
Gambar 3, Laju pell([illgillall dilakllkall.
lSSN 0216-3128
Senyawa Y-Ba-Cu-O selama pemanasan mengalami kekurangan oksigen dalam struktur kristalnya, Dengan berkurangnya oksigen dalam bahan menyebabkan lapisan Cu-O akan mengalami gangguan pacta bidang basal dari sel satuan YBazCu306,kerusakan ini akan menyebabkan sistem Y-Ba-Cu-O gagal memperlihalkan efek Meissner. Sehingga selama proses pemanasan sangat diperlukan oksigen unluk mengganti oksigen yang hilang selama proses pemanasan, untuk itu pactasaat pemanasan yang kedua dialirkan oksigen kedalam pemanas dengan laju alir 0,6 liter/menit. Selain itu pengaliran oksigenjuga digunakan untuk menambah oksigen dalam senyawa YBa2Cu306 menjadi senyawa 'YBa2Cu307.xyang superkonduktif dengan harga x berkisar antara 0 < x < 0,5. (I) Pengujian
Sifat Fisis
Salah satu cara yang digunakan untuk menguji gejala superkonduktivitas bahan superkonduktor adalah dengan cara mengamati peristiwa efek Meissner, yaitu dengan mendinginkanbahan keramik hingga mencapai suhu kritisnya alan sampai memasuki rase superkonduktif. Pacta rase ini bila keramik diberi medan magnet akan menolak pengaruh medan magnet tersebut, perilaku ini disebut efek Meissner.
,no :" '
Proses Pengaliran Oksigen
ball a II yallg
Pengujian keramik yang telah dibuat apakah mempunyai rase superkonduklif pacta suhu rendah dilakukan dengan cara merendam keramik tersebut dengan nitrogen cair clan meletakkan magnet berbentuk silinder diatas bahan tersebut, pactarase super-kondukti[ magnet akan melayang di alas bahan keramik yang dibuat. Selain itu gejala superkonduktivitasjuga akan diamati dengan mengukur tahanan sebagai fungsi suhu keramik menggunakan empat point probe (gambar 4), dimana hargatahanan keramik akan turnn dengan turnrn1yasuhu, clantahanan akan berharga nol
Agus Baskoro
50
ProsidiJIg Perlenultlll dun Preselltasi Ilmiah PPNY-BATAN, Yo~vakarta 25-27 April 1995
Bllkll I
pacta saat keramik memasllki rase supcrkonduk1or. Harga suhu pactapermulaan keramik bertahamn Dol disebut titik kritis (Tc).(I)
-----0 . . . _.'
:k;.l~."'l{.:: nHro
", .
: .~~I~_o :'.
meskipun kemurnian Y203 yang digunakan hanya berkadar 89,76%. Hal tersebut karel1c'l pactadasarnya semua logam tanahjarang R dalam senyawa keramik R-Ba-Cu-O bersifat superkonduktif pada suhu nitrogen eair, dimana atom Gd daDDy juga termasuk jenis logam tanah jarang. Sehingga kontribusi atom pengotor Gd daD Dy sebesar 10,33% akan memberikan sumbangan positip kearah rase superkonduktor. Tabcll.
HasH pcngukuran tahanan YBa2Cu3<>1-x fungsi suhu
YB.2Cu307-x
Suhu(°C)
Arus 120 J.LA
Tahanan (Q)
Tegangan (mV) Gambar
4. Perallgkat pellgllkllr 4 poillt pTl1be
tall all all kritis
HASIL DAN PEMBAHASAN Secara fisual basil akhir senyawa keramik Y-Ba-Cu-O berbentuk keping silindris padat diameter 13 mm dan tebal3mm, dan berwama hitam homogen. Gambar 5 menunjukkan senyawa Y-Ba-Cu-O yang dibllat pada rase superkonduk1or, magnet mulai melayang pacta saat suhu keramik mencapai suhu nitrogen cairo
Gambar 5. Ilasit pellgamutall efek Meissller lIlItllk sellYUlI'a Y-Ba-ClI-O yallg tela II llibllat palla fase sllperkol/(illktif.
Sifat superkonduktif yang muncul pactasaat suhu keramik mencapai suhu nitrogen cair adalah sesuai daTi harapan penelitian ini dilakukan,
Agus Baskoro
30
32,6
271
20
32,6
271
10
32,7
272
0
32,7
272
-10
30,1
250
-20
29,6
246
-30
28,2
235
-60
26,7
222
-80
24,6
205
-100
20,4
170
-120
16,6
138
-140
14,3
119
-160
12,1
100
-180
9,3
77
-185
7,6
63
-187
4,9
40
-189
3,2
26
-190
1,6
13
-191
0,3
2
-192
3.10-3
0
-193
3.10-3
0
-194
3.10-3
0
-195
4.1003
0
Tabel 1 adalah basil pengukuran tahanan listrik daTi senyawa YBa2Cu3070xyang telah dibuat, dengan
ISSN 0216-3128
ProsidiJlg Pertemllall doli Preselltasi Ilmioll PPNY-BATAN, Yogl'akarta 25-27 April 1995
metode empat point probe. Dimana penyambungan elektrodeprobenya menggunakan silver paint contact yang dipanaskan sampai 200 °c selama 1 jam, selanjutnya sepasang elektrode disambung dengan sumter arus konstan clansepasangelektrode yang lain disambung denganvolt meter, harga tahanannya akan mengikuti hukum Ohm sebesar harga tegangan dibagi harga arusnya, sedang pengukuran suhu sampel menggunakan termokopel tipe 1.Pengukuran dilakukan pacta kondisi vakum 10-4mbar. Hasil pengukuran menunjukkan tahanan listrik daTi senyawa YBa2Cu307-xyang telah dibuat, turun dengan turumlya suhu sampel. Pacta suhu -192
KESIMPULAN Bahan Y yang dimurnikan daTi pasir Xenotime hasil samping tambang timah pulau singkep, dalam senyawa Y2O3(kadar 90% pengotor yang dominan Gd clan Dy) seberat 1,13 gram dicampur dengan BaC03 (kadar 99,9%) seberat 3,95 gram clan CliO (kadar 99,9%) seberat 2,39 gram secarahomogen menggunakan batang magnet selama 24 janl, hasil pencampuran direaksikan dengan cara 18jam pad a suhu 950
°c sehingga
terbentuk senyawa YBa2Cu306, setelah dingin senyawa tersebut dipres dalam bentuk pellet silindris berukuran diameter 13 mm clanfetal 3 mm. Selanjutnya senyawa dalam bentuk pellet dipanaskan kembali selama 12 jam pacta suhu 950
°c dengan
pengaliran
oksigen sehingga akan menjadi senyawa YBa2 CU307-x yang superkonduktif dengan harga x berkisar antara 0 < x < 0,5. Dari hasil pengujian menggunakan efek meissner senyawa keramik Y -
Ba-Cu-Oyang
dibuat dengan parameter tersebut, mempunyai fase superkonduktor pada suhu nitrogen cairoDari hasil pengukuran tahanan fungsi suhu menunjukkan nilai tahanannya turun dengan turunnya suhu, clan didapatkan titik kritisnya pada -192 °c.
DAFTAR PUSTAKA 1. MOODENBAUGH,AR., YOUWEN XU AND SUENAGA,M., "Superconductingproperties of La2-xBaxCu04",Physical review, vol 38, (September 1988).
ISSN 0216-3128
2.
JEREMY BROWN AND DAWN JACKSON, "The effect of pressure on the superconducting transition temperature of YBa2Cu307-x" (research note), High temperature-High Pressures, XIX (1987). 3. TJIA,M.O., "Beberapa aspek perkembangan superkonduktivitas Tc tinggi", Pro siding simposium Fisika Nasional, Yogyakarta, 4-5 (Januari 1989). 4. AGUS BASKORO DAN SUDJATMOKO, "Pembuatan senyawa super konduk tor Y-Ba-Cu-O", PPI HFIY, Solo (7 Agustus 1993).
°c
harga tahanan mulai mendekati Hal, sehingga pacta suhu inilah titik kritisnya, clan dibawah suhu ini senyawa YBa2Cu307-xyang telah dibuat masuk kedalam fase superkonduktor, dimana pacta fase superkonduktor harga x diantara 0 < x < 0,5.
pemanasanselama
51
Bllklll
TANYA-JAWAB PrasHad - Berapa % tingkat kemurnian Y2O3 yang dihasilkan. - Mohon dijelaskan cara pencampuran Y203 + Ba C03 + CliO menggunakan batang magnet. Agus Baskoro - Tingkat kelllurnian Y203 89,76% dan penyumbang yang doll/inan dari unsur R adalah Gd 3,43% dan Dy 6,9%. - Pencampuran menggunaknn pengaduk magnet stirrer, dill/ana Y2O3+ Ba CO3 + CuD dengan direndam menggunakan Etil Alkohol dalam wadah polyethelen baker, agar pencampuran betul-betul homogen dilakukan pengadukan selama 24jam. Farizal -
Apakah sudah dibandingkan antara harga 1 gr Y daTi pembelian dengan tiara operasi clan pemurnian Y daTi P. Singkep hingga siap digunakan. - Apakah unsur-unsur lain (selain Y) yang digunakan disini sarna dengan unsur-unsur standar clanjuga apakah proses yang dilakukan adalah proses yang standar (yang umum dilakukan alan mengcreate sendiri). Agus Baskoro - Untuk 1 gr Y2O3dari Merck Rp 420.000/25 gr atollRp 16.800/gr. - Untuk 1 gr Y2O3hasil pemurnian dari pasir Xenotime = Rp 10.000.000/2,5 kg atau Rp 4.OOO/gr(sudah terll/asuk honor pekerja). - Unsur pengotor yang dominan dari hasil pelllurnianyang dilakukan adalah Gd dan Dy, dimana Gd dan Dy dalam sistem keramik RBa-Cu-O mempunyai titik J...,itissekitar -190 Dc.
Agus Baskoro
52
-
Proses pembuatan R Ba] CII) 07.:
Widdi Usada -
ProsidiJrg Pertenulalt. doli Preselltosi Jlmioh PPNY-BATAN. Yogyokarta 25-27 AprilJ995
BllkllJ
Sara sangat kagum dengan basil pembuatan superkonduktordengan bahan baku ut:1maYnium lokal. Kira-kira dengan ketebalan minimum berapa, sifat superkonduktor tersebut dapat
Agus Baskoro
muncu}? Adalah kemungkinan dibuat lapisan tipis superkonduktor di alas? Agus Baskoro
-
Belllm pernah dicoba untuk ketebalan yang sangat tipis, tapi sifat superkonduktifitas yang terjadi dibawah suhu kritisnya tidak akan terpengaruh dengan parameter ketebalan. - Untuk pembuatan lapisan tipis akan dicoba, dengan fasilitas evaporasi hampa, atau elektron gun yang dikonstrllksi oleh Bp. Widdi Usada.
ISSN 0216-3128
