Az atomerımővi kiégett üzemanyag hosszú felezési idejő komponenseinek transzmutációja

Az atomerımővi kiégett üzemanyag hosszú felezési idejő komponenseinek transzmutációja Fehér Sándor Budapesti Mőszaki és Gazdaságtudományi Egyetem Nukleáris Technikai Intézet [email protected]

1. Bevezetés Több mint 105 reaktor-üzemév tapasztalattal a háta mögött a nukleáris energiatermelés ma már fejlett és kiforrott technológiának számít, amely a világ villamosenergia-termelésének igen jelentıs hányadát adja. 2008 márciusában 439 atomerımővi blokk üzemelt a világon 372 GW(e) beépített villamos teljesítıképességgel, és további 35 blokk állt építés alatt [1]. Az atomenergia részesedése a világ villamosenergia-termelésben immár két évtizede 16-17% körül mozog, ami azt jelenti, hogy a nukleáris energiatermelés fejlıdése az elmúlt 20 évben nagyjából lépést tartott a globális villamosenergia-termelés növekedési ütemével [2]. Az Éghajlat-változási Kormányközi Testület (Intergovernmental Panel on Climate Change IPCC) elırejelzése szerint 2050-re a világ villamosenergia-igénye várhatóan a jelenleginek mintegy háromszorosára növekszik. Joggal feltételezhetı, hogy ennek a hatalmas igénynek a kielégítésében az atomenergia is jelentıs szerepet kap. Ahhoz azonban, hogy a nukleáris energiatermelés részesedése a jövıben is legalább a jelenlegi arányú maradhasson, a következı négy komoly kihívással kell szembenéznie: − a gazdasági versenyképesség javítása, − az egyre szigorúbb biztonsági követelmények kielégítése, − a fenntartható fejlıdés kritériumainak teljesítése, és − a társadalmi elfogadottság növelése. Az utóbbi két feltétel teljesítéséhez mindenekelıtt a nukleáris hasadóanyag-készletek hasznosítási hatásfokának jelentıs emelésére és a reaktorokban keletkezı hosszú felezési idejő radioaktív melléktermékek eliminálására vagy a bioszférától való biztonságos elszigetelésének megoldására van szükség. A jelenlegi technológiai fejlıdési trendek arra utalnak, hogy ezt a két célkitőzést (azaz a hasznosítási hatásfok emelését és a hulladékprobléma megoldását) csak kapcsoltan, a nukleáris üzemanyagciklus zárásával és ennek keretében a hosszú élettartamú radioaktív hulladékok rövidebb felezési idejő vagy stabil nuklidokká történı átalakításával (transzmutálásával) lehet megvalósítani. Ebben a tanulmányban a transzmutáció fizikai alapjait, megvalósítási lehetıségeit és az e területen folyó nemzetközi kutatómunkát tekintjük át röviden. A témának – a világban megfigyelhetı nukleáris „reneszánsz”-on túl – az ad aktualitást, hogy valószínőleg rövidesen napirendre kerül az új hazai atomerımővi blokkok létesítésének kérdése. Habár a jövıben épülı új reaktorok kiégett üzemanyagának végleges elhelyezésére vagy – nemzetközi keretekben megvalósuló – újrafeldolgozására csak évtizedekkel a reaktorok indulása után kerül sor, a blokkok létesítésére vonatkozó döntés elıkészítéséhez érdemes már most kidolgozni a kiégett üzemanyag és a nagyaktivitású hulladék kezelésének hosszú távú stratégiáját. Tanulmányunkkal ennek a feladatnak a körültekintı megoldásához is szeretnénk segítséget nyújtani.

1

2. A transzmutáció célja Az elmúlt ötven évben az atomerımővi kiégett üzemanyag újrafeldolgozásának (reprocesszálásának) legfontosabb indítéka a főtıelemekben található el nem használt urán és a keletkezett plutónium visszanyerése volt azzal a céllal, hogy az uránt és a plutóniumot újból reaktorok üzemanyagaként lehessen felhasználni1. A kiégett főtıelemek újrafeldolgozását az is motiválta, hogy alkalmazásával nagymértékben csökkenthetı a végleges elhelyezésre kerülı nagyaktivitású radioaktív hulladék térfogata és tömege. Ráadásul, az így elıálló kisebb térfogatú hulladéknak a radioaktív bomlásból eredı hıtermelése 100 év után jóval gyorsabban csökken, mint az érintetlen (újra fel nem dolgozott) kiégett főtıelemeké. Az újrafeldolgozás az elmúlt évtizedekben több európai országban, továbbá Oroszországban és Japánban is a kormányzat által támogatott gyakorlattá vált. Az utóbbi másfél évtizedben jelentısen megnıtt az érdeklıdés az olyan újrafeldolgozási technikák iránt, amelyek a kiégett főtıelembıl az urán és a plutónium leválasztásán túl lehetıvé teszik különféle elemek vagy elemcsoportok szeparálást (partícionálását) is. A partícionálási módszerek iránti érdeklıdés megélénkülése egyértelmően a transzmutáció kutatásának ugyanebben az idıszakban tapasztalt fellendüléséhez köthetı. A partícionálás ugyanis elıfeltétele a transzmutációnak, azaz a hosszú felezési idejő radionuklidok neutronbesugárzással történı, rövidebb felezési idejő vagy stabil nukliddá történı átalakításának. A két kapcsolódó technológiát (partícionálás és transzmutáció) P/T-technológiának is nevezik. A transzmutáció célja a jövı generációkat terhelı radiológiai kockázatok mérséklése a végleges elhelyezésre kerülı radioaktív hulladékban található hosszú felezési idejő nuklidok arányának drasztikus csökkentése útján. Hangsúlyozni kell, hogy a P/T-technológia nem jelent alternatívát a radioaktív hulladékok végleges elhelyezésével szemben, csak annak kiegészítésére szolgál. Alkalmazása jelentısen csökkentheti a végleges elhelyezésre kerülı hulladék mennyiségét és annak lebomlási idejét. Ezzel elısegítheti a geológiai tárolók gazdaságosabb kihasználását és a jellemzı felezési idı csökkentésén keresztül növelheti a végleges tárolás biztonságát. 3. A transzmutáció indokai Habár néhány országban már ma is bevett gyakorlat a kiégett nukleáris üzemanyagban található plutónium kisebb-nagyobb mértékő recirkuláltatása, napjainkban még világszerte a nyitott üzemanyagciklus, azaz a nukleáris üzemanyag egyszeri felhasználása a jellemzı. Ennek az üzemanyag-stratégiának megfelelıen a reaktorból kivett kiégett üzemanyag átmeneti tárolóban való több évtizedes (tipikusan minimum 50 éves) hőtés után végleges tárolóba kerül. A végleges tárolók mőszaki megoldása a legtöbb országban még nyitott kérdés. A kutatás és tervezés három országban: Finnországban, Svédországban és az USAban jutott a legmesszebbre. Mindhárom országban mély-geológiai tárolásban gondolkodnak. A fı különbség az, hogy míg az amerikai tároló a talajvíz szintje fölött helyezkedik el, és ennélfogva száraz marad, addig a közös skandináv elképzelés a víznek a tárolóba való bejutásával is számol. A tároló integritásának millió évre vagy még hosszabb idıre való garantálása bonyolult mérnöki kérdéseket vet fel. A jelenlegi technológiák alapján jó okunk van feltételezni, hogy a kiégett üzemanyag tárolásából eredı, a bioszférát érı dózis alatta marad a természetes radioaktív háttérsugárzásból származó dózisnak. Vannak azonban olyan feltételezések és aggodalmak, amelyek szerint a tárolókból jelentıs mennyiségő radioaktivitás is kikerülhet a környezetbe. Egy OECD tanulmány szerint a legnagyobb kockázatot a tárolóba való – 1

A kiégett üzemanyag újrafeldolgozása feltétele az üzemanyagciklus zárásának, amellyel az uránban rejlı energetikai potenciálnak a mai – nyitott – üzemanyagciklusra jellemzı szők fél százalékos hasznosítási hatásfoka akár két nagyságrenddel is megemelhetı.

2

szándékos vagy véletlen – emberi behatolás jelenti [3]. Más, kisebb valószínőségő eseményeket – mint például egy esetleges meteor-becsapódást – nehéz tervezési alapként figyelembe venni. A tárolók tervezésénél a legfıbb gondot az emberi mértékkel mérve beláthatatlanul hosszú (többszázezer éves) idıtávlat jelenti. Ha a tároló integritását rövidebb idıre kellene garantálni, ez lényegesen egyszerősítené a megoldandó mérnöki problémákat. A kiégett üzemanyagban egyébként mindössze néhány olyan izotóp található, amely valóban hosszú felezési idejő. A hosszú távú radiológiai kockázatot elsısorban az uránnál nagyobb rendszámú transzurán elemek okozzák. Ezek azonban neutron-besugárzással elhasíthatók, és ezáltal összességében sokkal rövidebb felezési idejő nuklidokká (hasadási termékekké) transzmutálhatók. A transzuránok elhasítása tehát egy olyan megoldást jelent, amellyel jelentısen csökkenthetı a radioaktív hulladékok kérdésének idıtávlata. 4. Transzmutálandó anyagok Napjainkban a legelterjedtebben használt nukleáris üzemanyag az urándioxid2 (UO2). Az U izotópban 4-5%-ra dúsított uránnal 50 MWnap/kg kiégettségi szint is elérhetı. A kezdetben tiszta urándioxidból álló üzemanyag a besugárzási idıszak végére jelentısen átalakul, a benne található sokféle izotóp három nuklidcsoportba sorolható: (1) az uránizotópok, (2) a transzuránok (plutónium és másodlagos aktinidák) és (3) a hasadási termékek csoportjába. Egy ma üzemelı tipikus nyomottvizes reaktor 33 MWnap/kg kiégettségő üzemanyagának jellemzı összetételét az 1. táblázatban foglaltuk össze. A fı komponensek arányát grafikusan az 1. ábra szemlélteti. 235

1. táblázat.

Tipikus nyomottvizes reaktor kiégett üzemanyagának összetétele [4] (kiégettség: 33 MWnap/t, pihentetés: 10 év, összes tömeg: 1 t)

Urán és plutónium

Másodlagos aktinidák

Hosszú felezési idejő hasadási termékek

Rövid felezési idejő hasadási termékek

Stabil izotópok

955,4 kg U

0,5 kg 237Np

0,2 kg 129I

1,0 kg 137Cs

10,1 kg lantanida

8,5 kg Pu

0,6 kg Am

0,8 kg

99

0,02 kg Cm

0,7 kg

93

Tc

0,7 kg

90

Sr

21,8 kg egyéb

Zr

0,3 kg 135Cs

2

Valószínő, hogy az új hazai atomerımővi blokk(ok) is urándioxiddal fog(nak) majd üzemelni.

3

95% urán

1% plutónium 3,2% stabil hasadási termék

0,1% másodlagos aktinidák 0,9% radioaktív

hasadási termék

1. ábra. 33 MWnap/kg kiégettségő PWR üzemanyag összetétele

93% urán

1,2% plutónium 4,5% stabil 0,16% másodlagos hasadási termék 1,3% radioaktív aktinidák hasadási termék

2. ábra. 50 MWnap/kg kiégettségő PWR üzemanyag összetétele

Látható, hogy a kiégett üzemanyag tömegének 95%-át a maradék urán teszi ki. Ennek U tartalma közelítıleg 1%, azaz magasabb, mint a természetes uráné. A besugárzás során az 238U izotóp tömege is számottevıen, mintegy 2%-kal csökken. Az 238U magok fogyását azonban elsısorban nem a hasadás, hanem a neutronbefogás okozza, amely után a képzıdött 239 U mag két egymást követı béta-bomlással elıbb 239Np, majd 239Pu nukliddá alakul. A 239Pu izotóp termikus spektrumban is hasadóképes, ennélfogva jelentısen hozzájárul a reaktorban bekövetkezı hasadások számához, különösen a reaktorban régóta bennlévı üzemanyag esetében3. Ugyanakkor a 239Pu mag neutronbefogása nem minden esetben vezet hasadásra, az 235

3

Például a paksi reaktorokban negyedik kampányukat töltı kazettákban a kampány második felében már több plutóniumhasadás történik, mint uránhasadás.

4

abszorpcióval a magok egy része 240Pu izotóppá alakul, további neutronbefogások pedig még nagyobb tömegszámú plutónium-izotópokat, illetve béta-bomlásokon keresztül magasabb rendszámú transzuránokat (amerícium-, kőrium-izotópokat) hoznak létre. Egy tipikus nyomottvizes reaktorban keletkezı transzurán izotópok jellemzı mennyiségét és felezési idejét a 2. táblázatban győjtöttük össze. A 3. táblázatban arra vonatkozó adatok találhatók, hogy a kiégetés növelése vagy MOX üzemanyag alkalmazása milyen mértékben emeli a másodlagos aktinidák mennyiségét. Egy 50 MWnap/kg kiégettségő tipikus PWR üzemanyag összetétele grafikusan a 2. ábrán látható. 2. táblázat. Nyomottvizes reaktorban keletkezı közepes és hosszú felezési idejő aktinida izotópok fı jellemzıi [5, 7, 10] Izotóp

Termelt mennyiség(1) (kg/GW(e)
év)

Felezési idı (év)

233

U 235 U 236 U 238 U 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 241 Am 242 Am 242m Am 243 Am 243 Cm 244 Cm 245 Cm 246 Cm (1)

3. táblázat.

Bomlási mód

1,59⋅105 7,04⋅108 2,34⋅107 4,47⋅109 2,14⋅106 87,7 24,3⋅103 6,56⋅103 13,2 3,74⋅105 433 0,004 141 7,36⋅103 30 18,10 8,50⋅103 4,73⋅103

15,6 7,46 125,3 60,8 26,3 17,6 9,3 0,016 3,5 0,012 1,557 0,075 0,1

α α α α, sf α α, sf α,β− α, sf α β− α α α, sf α, sf α, sf α, sf

UO2 üzemanyag, 45-50 MWnap/kg kiégetés, 5 év hőtés után. (Csak a jelentısebb mennyiségek vannak feltüntetve.)

Másodlagos aktinidák keletkezése tipikus nyomottvizes reaktorban különféle feltételek mellett [4]

Reaktortípus Üzemanyagtípus Kiégetési szint (MWnap/kg) Pihentetési idı (év) Másodlagos aktinidák tömege (kg/GW(e)
év)

5

PWR UO2 33 5 22,2

PWR UO2 60 5 26,3

PWR MOX 33 3 77,9

PWR MOX 60 3 78

A harmadik nuklidcsoportot a hasadási termékek alkotják, amelyek a kiégettségi szinttıl függıen 3-5%-át teszik ki a kiégett üzemanyag tömegének. Egy tipikus nyomottvizes reaktorban keletkezı hasadási termékek jellemzı mennyiségét és felezési idejét a 4. táblázat tartalmazza. A hasadási termékek felezési ideje egészében véve jóval rövidebb, mint a transzuránoké. Következésképp, a kiégett főtıelemek reaktorból való eltávolítását követıen az üzemanyag aktivitását és az ezzel összefüggı radiológiai kockázatát elsısorban a hasadási termékek határozzák meg. Ugyancsak ebbıl következik, hogy a kirakást követı elsı évtizedekben a kiégett üzemanyag hıtermeléséért is túlnyomórészt a hasadási termékek felelısek. A 4. táblázatból látható, hogy mindössze néhány olyan nagyobb keletkezési gyakoriságú hasadási termék van, amelynek felezési ideje meghaladja a százezer évet (közülük a legjelentısebb a 99Tc és a 129I). Két nuklid, a 137Cs és a 90Sr a közepes felezési idejő kategóriába tartozik 30,17 és 28,64 év felezési idıvel. A kiégett üzemanyagból származó, tárolásra kerülı radioaktív hulladék hıtermelésének döntı hányadát ezek a nuklidok adják az elsı százéves idıszakban. Ezt követıen a hıtermelésért egyre inkább a hosszabb felezési idejő aktinidák lesznek felelısek. A 137Cs és a 90Sr elbomlása után (azaz a kiégett üzemanyag reaktorból való végleges eltávolítását követı két-háromszáz év után) a radiológiai kockázat egyértelmően a transzuránokhoz köthetı. Ekkor már a hulladék hıtermelése lényegében elhanyagolható a kezdeti idıszak hıtermeléséhez képest. 4. táblázat. Nyomottvizes reaktorban keletkezı közepes és hosszú felezési idejő hasadási termékek fı jellemzıi [5, 7, 10] Izotóp 79

Se 85 Kr 90 Sr 93 Zr 94 Nb 99 Tc 107 Pd 113m Cd 126 Sn 129 I 135 Cs 137 Cs 151 Sm 59 Ni 63 Ni (1)

Termelt mennyiség(1) (kg/GW(e)
év)

Felezési idı (év)

Bomlási mód

0,158 0,75 15,3

6,5⋅104 10,76 28,6 1,5⋅106 2,0⋅104 2,1⋅105 7,0⋅106 13,6 1,0⋅105 1,7⋅107 2,3⋅106 30,2 87 7,5⋅104 92,1

β− β− β− β− β− β− β− β− β− β− β− β− β− ΕC β−

26,6

0,69 5,8 12,5 35,8

UO2 üzemanyag, 45-50 MWnap/kg kiégetés, 5 év hőtés után. (Csak a jelentısebb mennyiségek vannak feltüntetve.)

6

5. Radiotoxicitás A radioaktív hulladékok által okozott radiológiai kockázat mértéke és idıbeli alakulása számos tényezı (a radioaktív hulladékok izotóp-összetétele és aktivitása, a sugárzás fajtája és egyéb jellemzıi, a hulladékkezelés és -tárolás módja, a sugárforrás és a bioszféra közötti terjedés feltételei, a radioizotópok mobilitása stb.) függvénye. A kockázat mértékét különbözı mennyiségek segítségével mérhetjük. A szakirodalomban legelterjedtebben a radiotoxicitást használják. A radiotoxicitás a tárolóból kiszabadulás esetén várható sugárterhelést jelenti. Ennek egysége lehet Sv/g vagy Sv/kg, ha az adott izotóp, vagy a teljes hulladék tömegére vonatkoztatunk, de lehet Sv/(GW(e)·év) is, ha a dózist arra a villamosenergia-mennyiségre vetítjük, amelynek megtermelése során a hulladék keletkezett. Az így definiált radiotoxicitás:

Θ D(t) = ∑ Ai (t)DCFi ,

(1)

i

ahol Ai(t) az i-edik izotóp aktivitása (Bq), DCFi pedig az i-edik izotópra vonatkozó dóziskonverziós faktor (Sv/Bq), amely megadja, hogy egy bizonyos izotópból egységnyi aktivitás felvétele mekkora dózist okoz. Értékeit illusztráció céljából a hosszú távú tárolás szempontjából fontos izotópokra a 4. táblázat mutatja. A táblázatból látható, hogy egy adott nuklid esetében a lenyelési és a belélegzési dózis különbözik egymástól. Különösen szembetőnı az eltérés az aktinidák körében, ahol a belélegzési dózis közelítıleg kétszázszor (esetenként még ennél is többször) nagyobb a lenyelési dózisnál. Tekintettel azonban arra, hogy a radioaktív hulladékból származó nuklidok lenyelése valószínőbb, mint a belélegzésük (és hosszútávon ez a tendencia még inkább érvényesül), a továbbiakban a különféle nuklidok radiotoxicitásának összevetéséhez a lenyelési dózist használjuk. Az 5. táblázatból az is látszik, hogy a transzuránok dóziskonverziós tényezıje összességében jóval meghaladja a legfontosabb hasadási termékekét. Ez alól a két legjelentısebb kivétel a 241Pu és a 242Cm, amelyek lenyelve viszonylag kisebb károsodást okoznak az emberi szervezetben. Van azonban egy kivétel a hasadási termékek között is: ez a 129 I, amely jóval nagyobb kockázatot jelent a többi hasadási terméknél, annak következtében, hogy képes a pajzsmirigyben felhalmozódni. Az (1) definíció alapján nyilvánvaló, hogy a tárolt radioaktív hulladék radiotoxicitása függ a hulladék izotóp-összetételétıl. Megállapítható a természetes urán radiotoxicitása is. Tekintettel a 235U és 238U igen hosszú felezési idejére (ld. 2. táblázat), a természetes urán radiotoxicitása kicsi, s jó közelítéssel több millió éves távlatban is állandónak tekinthetı. Mivel az atomreaktor üzemanyagában felhalmozódó radioizotópok gyakorlatilag kivétel nélkül az uránból keletkeznek, a reaktorban történt radiotoxicitás-emelkedés jellemzésére gyakran használják a kiégett üzemanyagban található radioizotópok együttes radiotoxicitásának és az üzemanyag elıállításához szükséges uránmennyiség radiotoxicitásának az arányát. Ezt az arányt nevezik relatív radiotoxicitásnak:

Θ D (t ) , (2) Θ D ,U (t ) ahol ΘD(t) a radioaktív hulladék (1) szerint meghatározott radiotoxicitása, ΘD,U(t) pedig ugyanez a természetes uránra. Mivel az utóbbi mennyiség néhány millió éves távlatban közelítıleg állandónak vehetı, ezért a (2) így is írható: Θ rel , D (t) ≅ const ⋅ Θ D (t) = const ⋅ ∑ Ai (t)DCFi . (3) Θ rel , D (t ) =

i

7

5. táblázat. A kiégett nukleáris üzemanyagban található fontosabb izotópok dóziskonverziós tényezıje (lenyelésre és belélegzésre) az ICRP 72 (1996) ajánlásának megfelelıen Transzuránok Nuklid 237

Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 241 Am 242m Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 245 Cm

Hasadási termékek

Dóziskonverziós tényezı (nSv/Bq) Lenyelés

Belégzés

110 230 250 250 4,8 240 200 190 200 12 150 120 210

23000 46000 50000 50000 900 48000 42000 37000 41000 5200 31000 27000 42000

Nuklid 79

Se Sr 93 Zr 99 Tc 107 Pd 126 Sn 129 I 135 Cs 137 Cs 90

Dóziskonverziós tényezı (nSv/Bq) Lenyelés

Belégzés

2,9 28 1,1 0,64 0,037 4,7 110 2 13

2,6 36 10 4 0,085 28 15 3,1 9,7

A 3. ábrán a paksi atomerımőbıl származó 42 MWnap/kg szintig kiégetett üzemanyag radiotoxicitásának idıbeli alakulása látható [8]. A görbék lefutása jó egyezést mutat a szakirodalomban található hasonló számítások eredményeivel, és az abból meghatározható lecsengési idıkkel [4,6]. A 3. ábrán megfigyelhetı, hogy az elsı száz-százötven évben a hasadási termékekbıl eredı radiotoxicitás szintje nagyságrendileg megegyezik a transzuránok (plutónium + másodlagos aktinidák) radiotoxicitási szintjével. Nagyjából háromszáz év után azonban – a 137Cs és a 90Sr elbomlásával – a hasadási termékek radiotoxicitása erısen lecsökken. Ezután lényegében a teljes radiotoxicitásért a transzuránok (közülük is mindenekelıtt a plutónium-izotópok) lesznek felelısek, amelyek radiotoxicitása csak lassan gyengülve, mintegy 200 000 év után éri el a referenciaszintet4. Ezt az idıszakot elsısorban a 239 Pu 24 100 éves felezési idejő bomlása teszi ilyen hosszúvá. A 3. ábrán jól látható, hogy a hasadási termékek radiotoxicitásának esése nagyjából 800 év után megtorpan, és innen kezdve már alig-alig csökken. Ezt a stabilizálódást azok a – reaktorban viszonylag kis hasadási hozammal keletkezı – hosszú felezési idejő hasadási termékek okozzák, amelyek közül a már említett 99Tc és 129I a legjelentısebb, és amelyek esélyesek arra, hogy transzmutálásra kerüljenek. A 3. ábra alapján az is nyilvánvaló, hogy a radiotoxicitás hosszú távú csökkentése csak a plutónium és az amerícium transzmutálásával valósítható meg. Habár a kőrium viszonylag rövid ideig (mindössze néhány száz évig) ad jelentıs hozzájárulást a radiotoxicitáshoz, mégis legalább két érv szól amellett, hogy a kőriumot is transzmutáljuk. Az egyik az, hogy a plutónium és az amerícium transzmutálása a kőrium mennyiségének nemkívánatos emelkedését eredményezi. A másik érv az, hogy így nincs szükség az amerícium és a kőrium 4

Magasabb kiégetési szint erısebb radiotoxicitást, és ezáltal hosszabb lecsengési idıt eredményez.

8

szétválasztására. A vonatkozó számítások szerint [9] a kőrium bevonása nélküli transzmutációs stratégia (amikor tehát csak a plutónium és az amerícium recirkuláltatására kerül sor), hosszútávon legfeljebb csak egy 10-es faktorral képes csökkenteni a radiotoxicitást. 1E+4 Összesen Plutónium Hasadási termékek Másodlagos aktinidák Am-241 Am-243 Cm-244 Friss üzemanyag

Relatív radiotoxicitás

1E+3 1E+2 1E+1 1E+0 1E-1 1E-2 1E-3 1

10

100 1000 10000 Végleges eltávolítás óta eltelt idı (év)

100000

1000000

3. ábra. A relatív radiotoxicitás idıbeli változása VVER-440 rektorból származó kiégett üzemanyag komponensire A hosszú felezési idejő hasadási termékek és a neptúnium transzmutálását általában csak másodrangú kérdésnek tekintik az aktinidák transzmutálásához képest. Vannak azonban olyan aggodalmak, miszerint egyes nuklidok jóval mozgékonyabbak lehetnek a hulladéktárolót övezı kızetekben annál, mint amit jelenleg feltételezünk, és ennek következtében ezek a nuklidok hosszú távon jelentısen hozzájárulhatnak a bioszféra sugárterheléséhez. Jelenleg ez az érvelés a legerısebb indok a hosszú felezési idejő hasadási termékek (a 99Tc és a 129I) transzmutálása mellett. 6. A transzmutáció gyakorlati perspektívái 6.1. A transzmutáció feltételei A transzmutáció feltételezi a kiégett üzemanyag reprocesszálását, illetve partícionálását. A partícionálás során az uránt, amelynek önmagában alacsony a radiotoxicitása, de egymást követı neutronbefogásokkal nagy radiotoxicitású aktinida-izotópok alakulhatnak ki belıle, mindenképpen külön kell választani. Ugyancsak le kell választani a hasadási termékeket is, függetlenül attól, hogy tervezzük a transzmutálásukat vagy sem. Ha ugyanis a hasadási termékek együtt maradnának az aktinidákkal, akkor egyrészt némelyikük neutronméregként viselkedne az aktinidák transzmutálásánál, másrészt – erıs radioaktivitásuk folytán – jelentısen megnehezítenék az aktinidák kezelését, feldolgozását. A jelenlegi elképzelések szerint a hasadási termékek transzmutálására speciális céltárgyakba építve kerülhet sor. A legtöbb transzurán izotóp nem hasítható el termikus neutronokkal. Ez alól kivételt csak a 239Pu, a 241Pu és a 245Cm képez. Ugyanakkor a legtöbb transzurán nuklid nagy

9

valószínőséggel fog be termikus neutront, amelynek következtében magasabb tömegszámú és rendszámú aktinidák alakulnak ki. Különösen nagy befogási hatáskeresztmetszetet és ehhez képest alacsony hasadási hajlandóságot mutatnak a páros neutronszámú nuklidok. Ide tartozik az 241Am és az 243Am izotóp is. Ha azonban a neutronenergia megközelíti az 1 MeV-et, a páratlan rendszámú és páros neutronszámú (páratlan-páros) izotópok (köztük a két említett amerícium-izotóp, azaz az 241Am és az 243Am) relatív hasadási valószínősége is számottevıen megnı. Ahhoz, hogy a páros-páros magok (pl. 238U) is nagy valószínőséggel hasadjanak, gyorsneutronok uralta kemény energiaspektrumra van szükség. Mivel néhány MeV fölött már a legtöbb transzurán hasadási hatáskeresztmetszete meghaladja a befogási hatáskeresztmetszetet, az aktinidák transzmutációja annál hatásosabb, minél keményebb neutronspektrumban valósítjuk azt meg. Egy további feltétel, amelyet a transzmutálásra szánt anyaggal szemben szoktak támasztani, az, hogy a besugárzandó anyag lehetıleg mentes legyen az 238U izotóptól, amely a transzurán nuklidok kialakulásának eredeti kiindulópontja. A transzmutációra tehát olyan reaktor alkalmas, amely egyrészt kemény neutronspektrummal rendelkezik, másrészt az üzemanyaga nem tartalmaz 238U izotópot. Nyilvánvaló, hogy ezek a feltételeknek csak olyan új reaktorok kifejlesztése útján teljesíthetık, amelyek mőszakilag meglehetısen különböznek a ma üzemelı kereskedelmi reaktortípusoktól. 6.2. Kemény (gyorsneutron-) spektrum A gyorsneutronos aktív zóna iránti igény többféle következménnyel jár. Elıször is a neutronok moderálását minimalizálni kell. Ez kizárja a víznek, mint hőtıközegnek az alkalmazását. A megmaradó, leggyakrabban szóba kerülı hőtıközegek a következık: folyékony ólom, ólom-bizmut eutektikum, nátrium, vagy hélium-gáz. A másik probléma a gyorsneutronos zónával kapcsolatban a megfelelı szerkezeti anyagok kiválasztása, illetve kifejlesztése. A neutronok által kiváltott sugárkárosodás ugyanis drasztikusan megnı, ha a neutronenergia meghaladja az 50-100 keV-et. 6.3. Urán-mentes üzemanyag Ha egy reaktort uránüzemanyag helyett urán-mentes, csak transzuránokat tartalmazó üzemanyagból építünk fel, jelentısen romlik a reaktor inherens (fizikai jelenségekre épülı és a mőszakilag kiépített szabályozó rendszertıl függetlenül érvényesülı) biztonsága. Ennek két oka is van. Egyrészt, ha az 235U izotópot transzurán nuklidokkal helyettesítjük, számottevıen csökken az effektív késıneutron-részarány, ugyanis az 235U késıneutron-hányada meglehetısen magas a transzurán nuklidokéhoz képest. A késıneutronok számának csökkenése a kritikus állapotot a veszélyes promptkritikus állapottól elválasztó biztonsági korlát zsugorodását eredményezi. Másrészt, az 238U magok hiánya a Doppler-effektus jelentıs gyengüléséhez vezet, ugyanis az 238U-nak a sokszorozási tényezıre gyakorolt negatív hımérsékleti visszahatása jóval erısebb a többi transzurán nuklidénál. Amennyiben az uránt – ha csak részlegesen is – ameríciummal helyettesítjük, a helyzet mindkét fenti effektuson keresztül tovább romlik. Az 241Am és 243Am neutronbefogási hatáskeresztmetszete ugyanis a néhány keV-tıl 1 MeV-ig húzódó neutronenergiatartományban közelítıleg egy nagyságrenddel meghaladja az 238U befogási hatáskeresztmetszetét. Ez az intenzívebb befogás jelentısen csökkenti annak a valószínőségét, hogy a lassuló neutronok elérhessék a Doppler-effektus szempontjából meghatározó rezonanciatartományt. Másrészt, mivel az amerícium a késıneutronokat nagyobb arányban fogja be, mint a prompt hasadási neutronokat, az urán ameríciummal való helyettesítése az effektív késıneutron-hányad csökkenéséhez vezet, ami a biztonság további romlását 10

eredményezi. Ezek az effektusok a döntıen transzuránokból álló üzemanyaggal mőködı reaktor szabályozását igen megnehezítik. Számítások szerint [10] a biztonság érdekében a másodlagos aktinidák (Np, Am, Cm) mennyiségét az üzemanyagban ajánlatos 2,5 tömeg% alatt tartani. Mindezek miatt a nagy transzurán-hányadot tartalmazó reaktorokat csak szubkritikus módban biztonságos és célszerő üzemeltetni. 6.4. Szubkritikus rendszerek A fent vázolt biztonsági problémák kiküszöbölésére a következı javaslat született: a transzurán elemek alkotta üzemanyagból csak szubkritikus zónát kell összerakni, amelyet a közepébe helyezett, protongyorsítóval hajtott, nehézfém céltárgyas spallációs neutronforrás segítségével tartunk szubkritikus üzemben. Az ilyen berendezést gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszernek (angolul: Accelerated Driven Subcritical Systems – ADS) nevezzük. A spallációs forrás céltárgyában keletkezı, egy beesı protonra jutó neutronok száma erısen függ a proton energiájától. Az energiaigény optimalizálása céljából végzett vizsgálatok eredménye szerint legkedvezıbbnek az 1-1,5 GeV protonenergia-tartomány adódott. A szubkritikus zóna lehetséges méretét és teljesítményét elsısorban a spallációs forrás mérete és neutronhozama határozza meg. A vonatkozó vizsgálatok szerint [11] a gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek teljesítményének ésszerő felsı határa valahol 800 MW(th) körül húzódik. A gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek megvalósítására és koncepcionális terveire az elmúlt másfél évtizedben számos javaslat született. Takizuka és társai 1991-ben [12] egy nátrium-hőtéső rendszert javasoltak, Carluec és Anzieu 1999-ben [13] egy héliumhőtéső koncepcióval álltak elı, míg Tsujimoto és társai 2004-ben [14] egy ólom-bizmut eutektikum hőtéső szubkritikus rendszer számításait publikálták. Az üzemanyag mőszaki kivitelére vonatkozó elképzelések meglehetısen változatosak, a legreálisabbnak az oxid és a nitrid üzemanyag használata látszik [14]. Egy gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszer tipikusan a zónában található aktinidamennyiség 20%-át képes elhasítani (transzmutálni) egy reaktorkampány alatt, amely általában két-három évig tart [14]. A reaktivitásnak a kiégés miatt elıálló csökkenését a gyorsító nyalábáramának növelésével lehet kompenzálni, ez ugyanis a spallációs forrás neutronhozamának növekedését eredményezi. A térbeli teljesítmény-eloszlásnak a kampány során bekövetkezı egyenetlenné válását és a reaktivitás-lengéseket kiégı mérgek alkalmazásával lehet mérsékelni [15]. Biztonsági okokból korlátozni tervezik a gyorsító nyalábteljesítményét, ami határt szab az elérhetı kampányhossznak és kiégettségnek. A rendszer effektív sokszorozási tényezıjének ideális értékére, illetve tartományára vonatkozó javaslatok valamelyest különböznek egymástól. Wallenius és Eriksson [11] a kampány elején keff = 0,97 értéket, a kampány végén pedig keff = 0,95 értéket tart célszerőnek. Tsujimoto és társai [14] a biztonság érdekében a kampány elején is csak 0,95-ös effektív sokszorozási tényezıt tartanak elfogadhatónak. Az elérhetı kiégési szintet gyakran a zónában felhasznált szerkezeti anyagoknak a neutronok által okozott sugárkárosodása korlátozza. Világszerte intenzív kutatómunka folyik a sugárzásnak fokozottabban ellenálló anyagok kifejlesztése érdekében. A sugártőrı anyagok kérdése a fúziós kutatásokban is fontos szerepet kap, ezért a két terület kutatócsoportjai szorosan együttmőködnek a fejlesztésekben. A szubkritikus rendszerben történı besugárzási ciklus végén az üzemanyagot kiveszik a zónából és pár éves hőtési periódus után reprocesszálják. A leválasztott hasadási termékek – a ma leginkább elfogadott elképzelések szerint – geológiai tárolókban végleges elhelyezésre kerülnek. A megmaradt aktinidákat hozzákeverik a hagyományos reaktorokból származó 11

aktinida-áramhoz, és a keverékbıl ADS-üzemanyagot gyártanak. Ezt az üzemanyagot újabb besugárzási periódusra a transzmutációs berendezésbe (szubkritikus rendszerbe) helyezik. Valamikor a távoli jövıben a hagyományos reaktorokból származó aktinida-áram fokozatosan megszőnik, és az atomenergia-rendszerben található teljes aktinida-mennyiség csökkeni kezd. A reprocesszálás és az üzemanyag-gyártás során fellépı technológiai veszteségek miatt az aktinidák egy része hátramarad a hulladékokban, és így nem kerül transzmutálásra. A transzmutáció kifejlesztésére irányuló erıfeszítések azt célozzák, hogy ennek a megmaradó aktinida-mennyiségnek a radiotoxicitása lehetıleg 1000 éven belül essen a referenciaszint alá, ezzel legalább két nagyságrenddel (kb. 1/300-ad részére) csökkentve azt az idıtávlatot, amely után el lehet felejteni a fissziós nukleáris energiatermelés kellemetlen örökségét. 6.5. A transzmutáció rendszerszintő megvalósítása A transzmutáció természetébıl adódóan csak zárt üzemanyagciklussal üzemelı atomerımő-rendszerben valósítható meg. A lehetséges üzemanyagciklusokra vonatkozó elképzelések két kategóriára oszthatók. Az elsıbe azok a rendszerek sorolhatók, amelyekben termikus és gyorsreaktorok nagyjából azonos arányban vannak jelen, és a gyorsreaktorok a termikus reaktorokból és önmagukból származó plutóniummal és másodlagos aktinidákkal üzemelnek. Az ilyen rendszerekben tehát a másodlagos aktinidák transzmutációja a gyorsreaktorokban valósul meg. A másik kategóriába azok az elképzelések tartoznak, amelyeknél a transzmutáció külön erre a célra fejlesztett (dedikált) berendezésekben történik. Az ilyen úgynevezett kétrétegő rendszereknél a termikus reaktorok vannak többségben, ezek alkotják az elsı réteget. A termikus reaktorok nagy része a keletkezett plutónium újrafelhasználásával (plutónium-recirkuláltatással) üzemel. A második réteg zömében a dedikált transzmutáló berendezésekbıl áll, de gyorsreaktorok is üzemelhetnek ebben a rétegben. A termikus és a gyorsreaktorokban keletkezı másodlagos aktinidákat a második réteghez tartozó dedikált berendezések, elsısorban az ADS-ek, másodsorban pedig maguk a gyorsreaktorok transzmutálják, szintén többszöri visszaforgatással. A számítások szerint egy második réteghez tartozó transzmuter reaktor (ADS, illetve gyorsreaktor) 6-10 termikus reaktort tud ilyen módon kiszolgálni. A fenti rendszerekre vonatkozó elemzések azt mutatják, hogy az üzemanyag többszöri visszakeringetésével elérhetı a radiotoxicitás akár század részére történı csökkentése a nyitott üzemanyagciklushoz képest [16]. Ennek eredményeként az úgynevezett „lebomlási idı” vagy „szükséges tárolási idı” (az az idıtartam, amely alatt a végleges tárolásra kerülı radioaktív hulladékok radiotoxicitása a referenciaszintre süllyed) a több százezer éves nagyságrendrıl néhány száz évre csökken. Hangsúlyozni kell azonban, hogy a transzmutációs rendszerek teljes potenciáljának kihasználása csak akkor lehetséges, ha legalább 100 évre elkötelezzük magunkat a transzmutáció alkalmazása mellett. A költségekre vonatkozó becslések szerint az új technológia mintegy húsz százalékkal emeli meg az ilyen rendszerekben termelt villamos energia árát [16]. A lehetséges üzemanyagciklusok megvilágítására az 1. mellékletben négy különbözı üzemanyagciklus logikai felépítését és üzemanyag-forgalmát mutatjuk be sematikusan. A négy séma közül az elsı kettı már ma is létezı üzemanyagciklust ábrázol, a harmadik és negyedik séma pedig a transzmutáció rendszerszintő megvalósításának fentebb vázolt két kategóriáját illusztrálja. A sémákhoz számszerő adatok is tartoznak, mind a négy sémához megadjuk az illetı séma alkalmazása esetén végleges elhelyezésre kerülı radioaktív hulladékok becsült tömegét, összetételét, továbbá a szükséges tárolási idıt. Az eltemetendı hulladék tömegét egyrészt az eredetileg kitermelt természetes urán tömegére, másrészt a megtermelt villamos energiára vonatkoztatva is megadjuk. Igen fontos adatként feltüntetjük még az adott séma esetén várható hasadóanyag-hasznosítási hatásfokot is. 12

Az egyes sémákat röviden a következıképpen jellemezhetjük. Az elsı sémán a jelenleg világszerte elterjedt nyitott üzemanyagciklus szerkezete látható. A sémához tartozó számadatokból megállapítható, hogy nyitott üzemanyagciklusnál az eltemetendı hulladék radiotoxicitása csak többszázezer (> 300 000) év után éri el a referenciaszintet, a hasadóanyag-hasznosítási hatásfok pedig alatta marad a fél százaléknak (~ 0,4%). A plutónium termikus reaktorokba történı részleges visszakeringetése (2. séma) valamelyest csökkenti a szükséges tárolási idıt (~ 100 000 év), és növeli a hatásfokot (~ 0,5%), de a változás nem számottevı. A 3. sémán látható zárt üzemanyagciklus a tárolási idı szempontjából nem hoz érdemi változást, ellenben a hasadóanyag-hasznosítási hatásfokot átütıen, majdnem két nagyságrenddel megemeli. A 4. sémában megjelenı célirányos transzmutációs stratégia az eltemetendı hulladékok radiotoxicitását drasztikusan lecsökkentve emberileg belátható távlatúvá teszi a szükséges tárolási idıt (< 1000 év). 6.6. A transzmutáció megvalósításának társadalmi kérdései A transzmutáció hátulütıje – eltekintve attól a költségtöbblettıl, amely a bonyolultabb üzemanyagciklus miatt jelentkezik – az a körülmény, hogy a transzmutációs technika kifejlesztése és a transzmutáció megvalósítása esetén nagymennyiségő radioaktív nukleáris anyag kezelését (szállítását, feldolgozását, ırizését) kell megszervezni az érintett társadalmaknak hosszú évtizedeken, esetleg évszázadokon keresztül. A különbözı üzemanyagciklus-opciók társadalmi kockázatait, várható foglalkozási és lakossági dóziskövetkezményeit gondosan mérlegelni kell, és ezeket is figyelembe véve lehet majd a megfelelı döntéseket meghozni. A kiégett nukleáris üzemanyag geológiai tárolókba való direkt (transzmutálás nélküli) elhelyezésének következményeit jóval nehezebb elıre megbecsülni. Mindenesetre a direkt elhelyezéshez köthetı potenciális események következményei csak késıbb jelentkezhetnek, és így a kockázatok nemigen válnak pontosan ismertté abban az idıperiódusban, amelyben a fissziós nukleáris energiatermelés elınyeit élvezzük. A transzmutáció megvalósításának vagy elvetésének kérdése tehát úgy összegezhetı, hogy a transzmutáció bevezetésével a közeli jövıben jelentısen csökkenthetjük az eddig felhalmozott kiégett atomerımővi üzemanyag környezetre veszélyes komponenseinek mennyiségét, és ebben a folyamatban még jelentıs mennyiségő energia is termelhetı. A transzmutáció elvetésével rákényszerülünk a mai reaktorokban keletkezı kiégett üzemanyagban lévı radioizotópok több százezer éves biztonságos tárolásának megvalósítására, amely a komoly mőszaki kihívások mellett számos társadalmi kételyt is kivált. 7. Negyedik generációs reaktorok Az USA kormányának kezdeményezésre 2000-ben indult el a negyedik generációs reaktorok kifejlesztésére irányuló nemzetközi együttmőködés (Generation IV International Forum – GIF). A projekt egyik célkitőzése az, hogy a negyedik generációs termikus és gyors reaktorok megfelelı összetételő, zárt üzemanyagciklusú rendszerével elkerülhetı legyen a hosszú felezési idejő radioaktív hulladékok felszaporodása [17]. A GIF-ben kiválasztott 6 reaktortípus közül elsısorban a gázhőtéső, illetve az ólomhőtéső gyorsreaktor rendelkezhet a transzmutációhoz szükséges kemény spektrummal. A vonatkozó számítások [10, 18] azt mutatják, hogy amennyiben a negyedik generációs reaktorokból alkalmasan kialakított zárt üzemanyagciklusú szimbiotikus atomerımő-rendszerben a gyorsreaktorok aránya éppen csak meghaladja az 50%-ot, és a gyorsreaktorok aktív zónájába kerülı üzemanyag másodlagosaktinida-tartalma alatta marad egy bizonyos határnak, akkor a transzurán elemeknek az egész reaktorparkra összegzett készlete hosszú távon egy egyensúlyi értékre áll be. Az ilyen rendszerben a gyorsreaktorok a termikus reaktorokból származó, ott többletként termelıdı transzurán izotópokat is elhasítják. Az atomerımő-rendszer teljes transzurán13

készletének csökkentése a gyorsreaktorok rendszeren belüli részarányának növelésével (50% fölé emelésével) érhetı el. A gyorsreaktoros rendszerek közül az elmúlt években különösen megnıtt az érdeklıdés a magas hımérséklető héliumgázzal hőtött moduláris reaktor (Modular Helium Reactor, MHR) és folyékony ólom-bizmut eutektikum hőtéső reaktor, mint perspektivikus transzmutációs eszközök iránt. A héliumhőtéső reaktorral – különleges kerámia-bevonatú üzemanyagának köszönhetıen – igen magas kiégettséget lehet elérni, ami a számítások szerint lehetıvé teszi a transzuránok 90%-ának egyetlen besugárzási ciklusban való transzmutálását. Az ólom-bizmut hőtéső reaktort a kemény spektruma és a magas fokú belsı biztonsága miatt tekintik perspektivikus típusnak. Ugyancsak szóba jöhet transzmutációs eszközként a sóolvadékos reaktor is. Moderátor nélkül ugyanis meglehetısen kemény spektrum alakítható ki az ilyen reaktorokban. Transzmutációs szempontból további komoly elınye ennek a típusnak, hogy az üzemanyag (sóolvadék) összetételét adott elemeknek kivonásával vagy hozzáadásával üzem közben folyamatosan lehet módosítani. A sóolvadékos reaktor a tórium-ciklus megvalósításában is komoly szerepet kaphat. 8. Nemzetközi együttmőködés a transzmutáció területén A transzmutáció alapgondolata nem új ötlet, szinte egyidıs az atomenergetikával. Már az 1940-es években felvetıdött a gondolat, hogy a gyorsító technológia hasznos lehet az atomenergetika hulladékainak kezelésében. Neutron-magreakciókat felhasználó transzmutációval kapcsolatban az elsı publikáció 1958-ban jelent meg. 1976-ban a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség egy, a transzmutációt is magában foglaló kutatási programot indított. Az ennek eredményeként 1982-ben született záró-tanulmányban arra a következtetésre jutottak, hogy a transzmutáció ugyan technikailag megvalósíthatónak tőnik, bevezetése azonban óriási beruházást igényel. E negatív megállapítás bizonyos mértékben visszavetette a transzmutációval kapcsolatos kutatásokat. A ′80-as és a ′90-es évek fordulóján azonban új erıre kaptak a kutatások. Ebben nagy része volt a japán kormány 1988. évi kezdeményezésének, amely egy a P/T-technológiára irányuló K+F program indítására vonatkozott. Ez az ún. OMEGA program. A japán kormány meghívására megszervezett tudományos eszmecsere eredményeként technikai információcsere programot indítottak az OECD/NEA keretében a P/T területén. Az elsı nemzetközi információcsere-találkozót 1990 novemberében Japánban tartották. Azóta a találkozókat kétévente rendszeresen megszervezik. A résztvevı országok és kutatók száma folyamatosan nıtt, és a témák köre is egyre bıvült. Az elmúlt másfél évtizedben több ország (Japán, Franciaország, Oroszország, USA, Kína stb.) indított nemzeti kutatási programot a transzmutáció területén. Az Európai Unió 6. keretprogramjában zajló EUROTRANS projektben 13 tagország több mint 40 kutatóintézetének részvételével folyik a transzmutációs célú ADS vizsgálata és tervezése. A 7. keretprogramban várhatóan sor kerül a sóolvadékos reaktorok transzmutációs célú felhasználásának lehetıségeit is vizsgáló, SUMO elnevezéső projekt támogatására, amely 11 európai uniós ország, továbbá Oroszország sóolvadékos reaktorokra vonatkozó kutatásait fogja össze. Az USA 2006-ban hirdette meg a Global Nuclear Energy Partnership (GNEP) elnevezéső nemzetközi programot, amelynek ambiciózus célja a nukleáris üzemanyag ciklus zárása a plutónium termikus és gyorsreaktorokba történı visszakeringetésével. A kezdeményezés másik fontos célkitőzése a hosszú felezési idejő radioaktív hulladékok problémájának megoldása. Ennek megfelelıen a transzmutáció hangsúlyos szerepet kap a

14

programban, amely azonban az ADS-ek helyett a gyorsreaktorokkal megvalósítható transzmutáció kutatását szorgalmazza 9. Összegzés, értékelés A hagyományos atomreaktorok kiégett üzemanyagában található hosszú felezési idejő radionuklidok transzmutálása (rövidebb felezési idejő vagy stabil nukliddá alakítása) az elmúlt 15 év nemzetközi kutatási erıfeszítéseinek köszönhetıen mőszaki szempontból megvalósíthatónak tekinthetı. Amennyiben a transzmutáció célja a radiotoxicitás hosszú távú csökkentése, a kiégett üzemanyagból három elemet kell leválasztani és speciális berendezésekben elhasítani: a plutóniumot, az ameríciumot és a kőriumot. A fenti elemek néhány izotópja termikus neutronspektrumban is elhasítható. Ahhoz azonban, hogy jelentısen csökkenthessük a radiotoxicitást, kemény neutronspektrumra (gyorsneutronokra) van szükség. Termikus spektrumban ugyanis a neutronbefogás dominál a hasadás helyett, és az üzemanyag besugárzása során több transzurán nuklid keletkezik, mint amennyi elfogy. Mivel a hatékony transzmutálás érdekében a transzmutálni kívánt anyagból az uránt el kell távolítani, és ugyanakkor a visszamaradó anyagnak általában jelentıs az ameríciumtartalma, ezért az urán nélküli üzemanyaggal mőködı reaktornak mind az effektív késıneutron-hányada, mind a Doppler-együtthatója kisebb az urán üzemanyagú reaktorokénál. Tekintettel arra, hogy mind a két változás a nukleáris biztonság csökkenését eredményezi, urán nélküli üzemanyagból csak szubkritikus rendszert biztonságos és célszerő építeni. Egy ilyen szubkritikus rendszert protongyorsítóval hajtott spallációs neutronforrással lehet üzemben tartani. A gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszerek a transzuránok hatékony transzmutálására képesek. Ugyanakkor, a vonatkozó vizsgálatok szerint, ilyen dedikált berendezések nélkül is csökkenthetı – bár lassabban – az aktinidák mennyisége. Ehhez a negyedik generációs reaktorokból olyan, megfelelıen választott zárt üzemanyagciklusú atomerımő-rendszert kell felépíteni, amelyben a gyorsneutronos reaktorok részaránya meghaladja az 50%-ot. A transzmutáció ipari mérető megvalósításához még hosszú kutató és fejlesztımunkára, továbbá politikai és gazdasági döntések meghozatalára, regionális nemzetközi együttmőködések kialakítására és a transzmutáció mőködtetésének megszervezésére van szükség. Hangsúlyozni kell azt is, hogy a transzmutáció nem alternatívája a radioaktív hulladékok mély-geológiai tárolókba való végleges elhelyezésének, de jelentısen csökkenteni tudja a tárolókba elhelyezendı nagy aktivitású hulladék mennyiségét, így számottevıen növelni tudja a tárolok kihasználtságát és a tárolás biztonságát. A transzmutációval a fissziós energiatermelésbıl származó hosszú felezési idejő radioaktív hulladékok radiotoxicitása akár két nagyságrenddel is csökkenthetı. Ehhez azonban a transzmutáció megvalósítására regionális keretekben összefogó országoknak legalább száz évre el kell kötelezni magukat a zárt nukleáris üzemanyagciklus és a transzmutáció mőködtetése mellett.

15

HIVATKOZÁSOK [1]

[2]

World Nuclear Power Reactors 2006-08 and Uranium Requirements; World Nuclear Association, Information Papers, http://www.world-nuclear.org/info/reactors.html, March 2008 International Atomic Energy Agency: Nuclear Technology Review 2005

[3]

OECD/NEA, Engineered barrier systems and the safety of deep geological repositories 2003.

[4]

OECD/NEA, Physics and Safety of Transmutation Systems, A Status Report; NEA No. 6090, ISBN 92-64-01082-3, 2006.

[5]

OECD/NEA, Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, Status and Assessment Report, 1999.

[6]

Vajda Gy.: Energiaellátás ma és holnap; Stratégiai tanulmányok a Magyar Tudományos Akadémián, MTA Társadalomkutató Központ, Budapest, 2004

[7]

Csom Gy.: Atomerımővek üzemtana, I. kötet. (A reaktorfizika és -technika alapjai); Egyetemi tankönyv, Mőegyetemi Kiadó, Budapest, 1997

[8]

Csom Gy., Fehér S., Szieberth M.: Nagy aktivitású hulladékok hosszú felezési idejő izotópjainak transzmutációja; BME-NTI tanulmány, készült a PA Rt. megbízásából, nyilvántartási szám: PA Rt. 9200100040, Budapest, 2000. november 30.

[9]

Delpech M. et al.: The Am and Cm transmutation – physics and feasibility; Proceedings of the International Conference on Future Nuclear Systems, Global’99 (1999)

[10] Tomassi J. et al.: Long lived waste transmutation in reactors; Nuclear Technology, Vol. 111. (1995), p. 133. [11] Wallenius J., Eriksson M.: Neutronic design of minor actinide burning accelerator driven systems; Nuclear Technology, Vol. 152. (2005), p. 367. [12] Takizuka T. et al.: Conceptual design of transmutation plant; Specialists meeting on accelerator-driven transmutation technology for radwaste and other applications, Stockholm, 24-28 June, 1991. [13] Carluec B., Anzieu P.: Proposal for a gas cooled ADS demonstrator; Proc. of Third Int. Conf. on Accelerator Driven Transmutation Technologies and Applications, ADTTA’99, Praha, Czech Rebuplic, 7-11 June 1999. [14] Tsujimoto K. at al.: Neutronics design for lead-bismuth cooled accelerator-driven system for transmutation of minor actinides; Journal of Nuclear Science and Technology, Vol. 41 (1) (2004), p. 21. [15] Wallenius J. et al.: Application of burnable absorbers in an accelerator driven system; Nuclear Science and Engineering, Vol. 137 (2001), p. 96. [16] Salvatores M.: Fuel Cycles for Sustainable Development and Waste Minimisation; Presented at World Nuclear University, Sweden, July 2006. [17] U. S. DOE Nuclear Energy Advisory Committee and Generation IV International Forum, A technology roadmap for Generation IV nuclear energy systems, 2002. [18] OECD/NEA, Accelerator driven systems (ADS) and fast reactors (FR) in advanced fuel cycle – a comparative study, 2002.

16

1. melléklet Jelenlegi tipikus és a jövıben várható üzemanyagciklus-sémák az eltemetendı radioaktív hulladék jellemzıivel

1. séma Termikus reaktor nyitott üzemanyagciklussal

17

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi az 1. séma esetén Eltemetendı hulladék (nehézfém és hasadási termék) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: 1 GW(e)·év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva:

~ 120 kg ~ 30 t

Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: Elem / izotóp U 235 U 236 U 238 U Urán izotópok összesen 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu Plutónium izotópok összesen 137 Cs 90 Sr 99 Tc 241 I Hasadási termékek összesen Np Am Cm Másodlagos aktinidák összesen Összesen 234

Tömeg (kg) 0,016 1,35 0,54 115 117 0,02 0,77 0,27 0,18 0,05 1,3 0,15 0,09 0,10 0,022 4,4 0,07 0,02 0,004 0,10 123

Arány (%) 0,013 1,10 0,44 93,5 95,1 0,015 0,63 0,22 0,15 0,04 1,1 0,12 0,08 0,08 0,02 3,6 0,06 0,02 0,003 0,08 100

Feltevések: - friss üzemanyag dúsítása: 4% - szegényített urán 235U tartalma: 0,25% - kiégettség: 34 MWnap/t

Aktivitás az üzemidı végén: 8·1015 Bq/kg, 600 év múlva: 1,2·1011 Bq/kg Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): > 300 000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 2 m3/t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 0,4%

18

2. séma Termikus reaktor részben zárt üzemanyagciklussal (a kiégett üzemanyag reprocesszálásával és a plutónium MOX üzemanyag formájában történı részleges – egyszeri vagy kétszeri – visszakeringetésével)

19

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi a 2. séma esetén Eltemetendı hulladék (hasadási termék és másodlagos aktinida) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: ~ 5 kg* 1 GW(e)·év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva: ~ 1,0 t* * Megjegyzés: ezek a tömegadatok nem tartalmazzák a megmaradó urán és plutónium tömegét. Az urán és plutónium sorsáról való döntés a jövıbe tolódik.

Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva:

Hasadási termék Másodlagos aktinida Összesen

Tömeg (kg) 4,8 0,18 5,0

Feltevések: - friss üzemanyag dúsítása: 4% - szegényített urán 235U tartalma: 0,25% - kiégettség: 34 MWnap/t - egyszeri Pu visszakeringetés (8% Pu tartalmú MOX formájában)

Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): ~ 100 000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 0,5 m3/t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 0,5%

20

3. séma Termikus és gyorsreaktor zárt üzemanyagciklussal (a természetes urán dúsításának mellızésével, a kiégett üzemanyag particionálásával, és a másodlagos aktinidáknak a gyorsreaktorban történı részleges transzmutálásával)

21

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi a 3. séma esetén Eltemetendı hulladék (nehézfém és hasadási termék) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: 1 GW(e)·év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva:

~ 250 kg ~ 150 kg

Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva:

Hasadási termék Másodlagos aktinida Összesen

Tömeg (kg) 200 50 250

Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): ~ 50 000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 0,5 m3/t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 20%

22

4. séma Termikus és gyorsreaktor zárt üzemanyagciklusa a másodlagos aktinidák és a hosszú élettartamú hasadási termékek dedikált berendezésekben történı transzmutálásával

23

A végleges elhelyezésre kerülı hulladék jellemzıi a 4. séma esetén Eltemetendı hulladék (nehézfém és hasadási termék) tömege: 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva: 1 GW(e)·év megtermelt villamos energiára vonatkoztatva:

~ 200 kg ~ 150 kg

Összetétel 1 tonna eredetileg kitermelt természetes uránra vonatkoztatva:

Hasadási termék Másodlagos aktinida Összesen

Tömeg (kg) 200 5 205

Szükséges tárolási idı (a radiotoxicitás referenciaszintjének elérési ideje): < 1000 év Eltemetendı hulladék térfogatigénye: ~ 0,5 m3/t Az üzemanyagciklus hasadóanyag-hasznosítási hatásfoka: ~ 20%

24

2. melléklet A közleményben elıforduló fontosabb alapfogalmak és szakkifejezések magyarázata

Aktinidák

Dedikált transzmutációs berendezés

A 89-es rendszámú aktínium és az annál nagyobb rendszámú elemek. Legismertebb közülük a tórium (Z = 90), az urán (Z = 92) és a plutónium (Z = 94). A reaktorban az aktinidák az urán neutronbefogása nyomán keletkeznek. Az így létrejött radioaktív izotópok béta-bomlásával egyre nagyobb rendszámú elemek jönnek létre, ezért a kiégett üzemanyagban az uránon túl a neptúnium, a plutónium, az amerícium és a kőrium több izotópja is megtalálható. Az aktinidák általában nagy → radiotoxicitású és hosszú → felezési idejő izotópok, amelyeknek bomlása során újabb radioaktív anyagok keletkeznek, és ez a bomlási sor csak az ólom, bizmut környékén torkollik stabil izotópokba. A kiégett üzemanyag → radiotoxicitásáért és ebbıl adódóan a több százezer éven át fennálló kockázatért elsısorban az aktinidák a felelısök.

Olyan transzmutációs berendezés (speciális reaktor vagy → gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszer), amelyet kifejezetten transzmutációs célra fejlesztettek ki és üzemeltetnek. Az elsısorban energiatermelést és hasadóanyag-tenyésztést szolgáló gyorsreaktorok nem tartoznak ebbe a kategóriába, akkor sem, ha transzmutációs céllal másodlagos aktinidákat is elhelyeznek bennük. A dedikált transzmutációs berendezések (más néven transzmuterek) szolgálhatnak a hosszú felezési idejő hasadási termékek (pl. 99Tc vagy 129 I) neutronbefogásos átalakítására (nagy termikus neutronfluxussal), vagy a plutónium és a másodlagos aktinidák elhasítására (kemény gyorsneutron-spektrummal). A vonatkozó vizsgálatok szerint egy dedikált transzmutációs berendezés általában 5-10 termikus és/vagy gyorsreaktor transzmutálandó anyagait képes átalakítani. A dedikált transzmutációs berendezések kifejlesztése jelenleg a koncepcionális tervek szintjénél tart.

Doppler-effektus, Doppler-együttható, rezonancia-tartomány Bizonyos aktinida-izotópok a termikus neutronok energiájánál nagyobb, úgynevezett epitermikus energiájú neutronok esetében rezonancia-jellegő befogási hajlandóságot mutatnak, azaz csak adott neutronenergia-értékeknél abszorbeálják a neutront, ennél az értéknél azonban nagyon nagy valószínőséggel. Tipikusan ilyen befogási energiafüggést (rezonancia-struktúrát) mutat az 238U izotóp. Azt a neutronenergia-tartományt, amelyben a fenti jelenség érvényesül, rezonancia-tartománynak nevezzük. A rezonanciák energiában mért szélessége nagyon csekély. Ha azonban az üzemanyag hımérséklete emelkedik, az 238U magoknak a kristályrácsbeli helyük körül végzett

25

rezgımozgása (hımozgása) intenzívebbé válik, és ezáltal megnı a valószínősége, hogy a mag és a neutron relatív mozgási sebessége éppen a rezonancia-energiának felel meg. Ez a magfizikai Dopplereffektus. Az emelkedı üzemanyag-hımérséklet tehát megnöveli a neutronabszorpció valószínőségét. Ennek pedig az a következménye, hogy a hirtelen megnövekvı teljesítményő reaktor – a hımérséklet emelkedésén keresztül – önmagát fogja vissza, lefékezve vagy visszafordítva a további teljesítménynövekedést. Az effektus erısségét a Doppler-együtthatóval szokás jellemezni, amely megadja, hogy egy foknyi hımérsékletnövekedés mekkora reaktivitás-csökkenést eredményez. Dóziskonverziós tényezı

Az a szorzótényezı, amely megadja, hogy egy bizonyos izotópból egységnyi aktivitás felvétele (lenyelés vagy belélegzés útján) mekkora dózist okoz. A dózis az ionizáló sugárzás által az emberi szervezetben okozott egészségkárosodás mértékét, illetve annak kockázatát jellemzi.

Dúsítási maradék

→ szegényített urán.

Dúsított urán

A természetes uránból izotópdúsítással elıállított olyan urán, amelynek 235U tartalma (százalékos aránya) meghaladja a → természetes urán 235U tartalmát (0,7%-os arányát). A jelenleg üzemelı termikus reaktorok friss üzemanyaga tipikusan 4-5% dúsítású urán, amelynek összetétele tehát 4-5% 235U és 95-96% 238U.

Elsıdleges aktinidák

A tórium (Th), az urán (U) és a plutónium (Pu). Ezeket az aktinidákat a nukleáris üzemanyagciklusban betöltött fontos szerepükre való tekintettel nevezzük elsıdlegeseknek.

Felezési idı

Egy radioaktív anyagminta atommagjai egymástól függetlenül, véletlenszerően bomlanak el, a bomlási hajlandóság (egy atommag esetén az idıegység alatt bekövetkezı bomlás valószínősége) izotópról izotópra változik, de egy adott izotópféleség esetében állandó. A fenti körülmények miatt a radioaktív anyag mennyisége idıben exponenciálisan csökken. A felezési idı azt az idıtartamot jelenti, ami alatt a vizsgált radioaktív anyagminta mennyisége, illetve aktivitása a felére csökken.

Gyorsítóval hajtott szubkritikus rendszer Olyan, önfenntartó láncreakcióra képtelen szubkritikus reaktor, amelyet egy proton- vagy elektrongyorsítóval hajtott → spallációs forrásból származó neutronokkal tartunk szubkritikus (neutronerısítı) üzemben. Az ilyen berendezést a neutronforrás közelében igen kemény neutronspektrum jellemzi. A transzmutációs céllal épített szubkritikus rendszer zónája általában uránmentes, azaz csak másodlagos aktinidákat és esetleg plutóniumot tartalmaz. A transzmutációs célú szubkritikus rendszerek kifejlesztése jelenleg a koncepcionális tervek szintjénél tart.

26

Gyorsreaktor (FR) üzemanyag

Hasadási termékek

Alapvetıen természetes uránból és plutóniumból összeállított, általában magas (20-40%-os) hasadóanyag-tartalmú üzemanyag, amelyhez → transzmutációs céllal → másodlagos aktinidák is hozzákeverhetık. Kémiailag lehet fém vagy keramikus (oxid, karbid, nitrid), esetleg diszperziós (grafitban eloszlatott keramikus) anyag. A gyorsreaktorok üzemanyagainak fejlesztése jelenleg a koncepcionális tervek és a kísérleti besugárzások stádiumánál tart. A maghasadás során keletkezı közepes rendszámú (leginkább Z = 90 és Z = 130 körüli) izotópok. Mintegy 300-féle különbözı hasadási terméket (izotópot) ismerünk. Rendszerint radioaktívak, de kevésbé veszélyesek (kevésbé → radiotoxikusak), mint az → aktinidák, nem épül rájuk bomlási sor (általában egy-két bomlás után stabil izotóppá alakulnak), és néhány kivételtıl eltekintve 30 évnél rövidebb → felezési idejőek. Inkább azért okozhatnak problémát, mert az → aktinidáknál könnyebben terjednek a környezetben és jutnak be élı szervezetekbe. A hasadási termékek közül a radioaktívhulladékkezelés szempontjából egyrészt a 90Sr és a 137Cs, másrészt a 99Tc és a 129 I izotópok érdemelnek említést. Elıbbiek azért mert nagy mennyiségben keletkeznek, felezési idejük azonban mindössze ~30 év, ezért lebomlásuk → transzmutáció nélkül is „kivárható”. A második két izotóp is számottevı mennyiségben keletkezik, ezek felezési ideje ellenben nagyon hosszú (a technécium esetében 2,1⋅105 év, a jód esetében pedig 1,7⋅107 év), ezért jelentısen hozzájárulnak a kiégett üzemanyag radiotoxicitásának hosszú távú alakulásához. Mindezek miatt a 99Tc és a 129I izotópokat a fontosabb transzmutálandó anyagok között tartják számon.

Hasadóanyaghasznosítási hatásfok Egy kilogramm uránból – ha azt teljes egészében elhasítanánk – kb. 930 MWnap (hı)energiát lehetne nyerni. Ezzel szemben a mai tipikus atomerımővi reaktorokban mindössze 30-60 MWnap (hı)energiát szabadítunk fel üzemanyag-kilogrammonként. Ez mindössze 3-6% körüli hasznosítási hatásfokot jelent. Mivel azonban egységnyi tömegő atomerımővi üzemanyag elıállításához (a manapság jellemzı 4-5% dúsítás esetén) közelítıleg egy nagyságrenddel több természetes uránra van szükség, a mai atomerımővek üzemanyag-hasznosítási hatásfoka, vagy más szóval az uránban rejlı energetikai potenciál kihasználási foka mindössze 0,3-0,6%-a az elméletileg lehetséges maximumnak. Kampány (reaktorkampány)

Az idıszakos üzemanyag-cserére szoruló reaktorok két üzemanyagátrakás közötti idıszaka. A legtöbb ma üzemelı reaktort az elhasználódó (kiégı) üzemanyag részleges kicserélése (friss üzemanyaggal történı helyettesítése) céljából idırıl-idıre le kell állítani. A leállítás alatt átrakott reaktor újraindításától a következı

27

leállításig tart a kampány, amely alatt a reaktor – ideális esetben – folyamatosan üzemel. Kevert oxid (MOX) üzemanyag

Késıneutronok, késıneutron-hányad

Plutónium-dioxidból (PuO2) és urán-dioxidból (UO2) álló (kevert) üzemanyag, amely a plutóniumnak a termikus reaktorokba történı visszakeringtetésére (hasadóanyagként való hasznosítására) szolgál. A „MOX” rövidítés az angol mixed oxid fuel elnevezésbıl ered. A tipikus MOX üzemanyagot a termikus reaktorból származó plutóniumnak → természetes uránhoz történı, 6-8%-os arányú hozzákeverésével állítják elı. A MOX üzemanyag fizikai, anyagszerkezeti, mechanikai és sugárállósági jellemzıi közel állnak az → uránoxid (UOX) üzemanyag jellemzıihez.

A maghasadás következtében keletkezı neutronoknak a legnagyobb része közvetlenül a hasadási folyamatban, a hasadványokkal együtt (a hasadási folyamat kezdetét követı 10-12 s-on belül) szabadul fel. Ezeket promptneutronoknak nevezzük. Mivel a hasadási termékek a hasonló rendszámú stabil izotópokhoz képest neutronfelesleggel rendelkeznek, elıfordul, hogy egy hasadási termék – akár több másodperccel a hasadás után – béta-bomlást követı neutronkibocsátással szabadul meg neutronfeleslegétıl. Így keletkeznek az úgynevezett késıneutronok. Ezeknek az összes keletkezı neutron számához viszonyított statisztikai aránya a késıneutron-hányad, amelynek nagyságrendje 0,3-0,7%. A késıneutronok teszik lehetıvé a reaktor mechanikai eszközökkel (legjellemzıbben neutronabszorbens rudakkal) történı szabályozását. Ha a késıneutron-hányad alacsony, a reaktor szabályozása (biztonságos üzemeltethetısége) nehezebbé válik.

Kiégetett urán

Az urántartalmú nukleáris üzemanyag reaktorban történt besugárzását és a reaktorból való kivételét követıen a kiégett üzemanyagból kémiai elválasztással (→ reprocesszálással) visszanyert urán, amelynek tipikus összetétele (a csökkenı részarány sorrendjében): 98,3-98,6% 238 U, 0,8-1,1% 235U, 0,5% 236U, 0,015% 234U. Látható, hogy a kiégetett (visszanyert) urán 235U tartalma valamivel meghaladja a → természetes uránét. A kiégett uránból izotópdúsítással vagy nagyobb hasadóanyag-tartalmú üzemanyag (pl. → dúsított urán vagy plutónium) hozzáadásával újból reaktor-üzemanyagot lehet elıállítani.

Kiégettségi szint

Az atomerımővi üzemanyag elhasználtságának foka, amelyet az egységnyi tömegő üzemanyagból felszabadított (hı)energia mennyiségével mérünk. Mértékegysége a MWnap/kg(HM), ahol a HM (=Heavy Metal) rövidítés arra utal, hogy az üzemanyag tömegeként csak annak fémtartalmát – azaz az urán- és plutóniumfémet – vesszük figyelembe. A mértékegységben a „(HM)” utalást legtöbbször nem szokták kiírni. Egy kilogramm uránból – ha azt teljes egészében elhasítanánk – kb. 930 MWnap (hı)energiát lehetne nyerni. Ezzel szemben a ma üzemelı tipikus atomerımővi reaktorokban

28

mindössze 30-60 MWnap (hı)energiát szabadítunk fel üzemanyagkilogrammonként. Kiégett üzemanyag pihentetése („hőtése”) Mivel a reaktorból kivett kiégett üzemanyag erısen radioaktív, gondoskodni kell a radioaktív bomlási hı elvezetésérıl. Az üzemanyag kivételét követı elsı három-négy évben ezt a reaktor közelében kialakított úgynevezett pihentetı medencében való tárolással oldják meg. Ez idı alatt az üzemanyag radioaktivitása és ezzel együtt hıtermelése jelentısen (több nagyságrenddel) csökken. A pihentetı medencébıl az üzemanyagot újrafeldolgozás esetén a reprocesszálómőbe, egyébként pedig átmeneti tárolóba szállítják. Az általában több évtizedre tervezett átmeneti tárolás az üzemanyag aktivitásának és hıtermelésének a végleges elhelyezést megelızı (és ezáltal a hulladék kezelését megkönnyítı) csökkentésére szolgál. Az átmeneti tárolás azonban azt is lehetıvé teszi, hogy a kiégett üzemanyaggal kapcsolatos stratégia késıbbi változása (az üzemanyagciklus zárásáról születı döntés) esetén a kiégett üzemanyagot eltemetés helyett újból hasznosítani lehessen. A kiégett üzemanyag zárt ciklusban történı felhasználása hosszú távon (évszázados távlatban) a hasadóanyag potenciális energiatartalmának hasznosítási hatásfokát sokszorosára (a jelenleg tipikus 0,4%-nak akár az ötvenszeresére) is emelheti. Kiégett üzemanyag „lebomlási ideje”

Az az idıtartam, amely alatt a kiégett üzemanyag → relatív radiotoxicitása az üzemanyag elıállításához eredetileg kibányászott uránérc → radiotoxicitásának szintjére (az úgynevezett referenciaszintre) süllyed. A”lebomlási idıt” „szükséges tárolási idınek” is szokás nevezni.

Másodlagos aktinidák A neptúnium (Np), az amerícium (Am) és a kőrium (Cm). (Elvileg a kőriumnál magasabb rendszámú elemek (Bk, Cf, stb.) is ide sorolandók, de ezek gyakorlati jelentısége igen kicsi.) A másodlagos aktinidák az uránból, illetve a plutóniumból egymást követı neutronbefogások és béta-bomlások során jönnek létre. Elnevezésük onnan ered, hogy a reaktorban és a kiégett üzemanyagban az → elsıdleges aktinidáknál jóval alacsonyabb mennyiségben vannak jelen, és ennélfogva az energiatermelésben betöltött szerepük is kisebb. Általában a másodlagos aktinidák is erısen radiotoxikus és hosszú → felezési idejő izotópokból állnak. Az átalakításukra (→ transzmutálásukra) kizárólag a hasítás jöhet szóba, mert neutronbefogással csak további (magasabb rendszámú) aktinidává alakulnak. Nevezetes közülük a 244Cm, amely kiemelkedıen nagy spontán hasadási hajlandóságot mutat, és ezzel jelentısen hozzájárul az erısen kiégetett vagy többszörösen visszakeringetett (a reaktorban többszörösen besugárzott) üzemanyag hıtermeléséhez. Partícionálás

A kiégett üzemanyag olyan egy vagy több lépcsıs kémiai, pirometallurgiai vagy lézeres feldolgozása, amely képes a kiégett

29

üzemanyagban lévı elemek szelektív leválasztására. A partícionálás a → reprocesszálás olyan továbbfejlesztett változatának tekinthetı, amelynél a kimeneti ágak száma meghaladja a 3-at, és gyakorlatilag megegyezik az üzemanyagciklus, illetve a → transzmutáció igényei szerint szétválasztandó elemek számával. A partícionálás elıfeltétele a transzmutációnak, ahol a különbözı módon kezelendı, illetve különbözı berendezésekben átalakítható elemeket (stabil és radioaktív → hasadási termékeket, → elsıdleges és → másodlagos aktinidákat) szelektív módon le kell választani a kiégett üzemanyagból. Radiotoxicitás

A radioaktív hulladékok által okozott radiológiai kockázat jellemzésére használt mennyiség, amely a vizsgált hulladéknak a tárolóból történı kiszabadulása esetén várható sugárterhelést jelenti. Ennek egysége lehet Sv/g, ha az adott izotóp, vagy a teljes hulladék tömegére, vagy lehet Sv/(GW(e)·év), ha arra a villamosenergiamennyiségre vonatkoztatunk, amelynek megtermelése során a hulladék keletkezik. Az így definiált radiotoxicitás: Θ D(t) = ∑ Ai (t)DCFi , ahol Ai(t) az i-edik izotóp aktivitása (Bq), i

DCFi pedig az i-edik izotópra vonatkozó → dóziskonverziós tényezı (Sv/Bq), amely megadja, hogy egy bizonyos izotópból egységnyi aktivitás felvétele mekkora dózist okoz. Referenciaszint

Lásd → relatív radiotoxicitásnál

Relatív radiotoxicitás A kiégett üzemanyag egészének vagy valamely komponensének az üzemanyag elıállításához eredetileg kibányászott → természetes urán és annak leányelemei együttes → radiotoxicitásához (azaz a kibányászott uránérc radiotoxicitásához) viszonyított aránya. A relatív radiotoxicitás egységnyi szintjét → referenciaszintnek is szokás nevezni. A kiégett üzemanyag „szükséges tárolási ideje” vagy más néven „lebomlási ideje” akkor ér véget, amikor a relatív radiotoxicitás eléri a referenciaszintet, azaz értéke 1 alá csökken. Reprocesszálás

A kiégett üzemanyag kémiai feldolgozása a főtıelemekben található el nem használt urán és a keletkezett plutónium visszanyerése céljából. A jelenleg elterjedt technológiánál a kiégett üzemanyagot elıször feldarabolják, majd salétromsavban feloldják. A pálcák cirkóniumötvözetbıl készített burkolata nem oldódik fel, azt leszőrik. A keletkezett oldatból egy szerves vegyület segítségével kivonják és egymástól elválasztják a plutóniumot és az uránt. A maradék oldatot (benne a plutóniumon kívüli transzuránokkal és a hasadási termékekkel) hulladékként kezelik. A reprocesszálás tehát olyan folyamat, amelynek egy bemeneti ága van (kiégett üzemanyag), a kimenete pedig három ágra (uránra, plutóniumra és a jelen esetben hulladéknak minısülı összes többi anyagra) bomlik. Az uránt dúsításhoz újra fel lehet használni, a plutóniumból pedig plutóniumdioxidot (PuO2) gyártanak, ami urán-dioxidhoz (UO2) keverve a → MOX üzemanyag alapanyaga. A kiégett főtıelemek újrafeldolgozását az is motiválja, hogy alkalmazásával nagymértékben

30

csökkenthetı a végleges elhelyezésre kerülı nagyaktivitású radioaktív hulladék térfogata és tömege. Spallációs neutronforrás

Szegényített urán

Olyan, gyorsítóval hajtott neutronforrás, amelynél a 1-1,5 GeV energiára gyorsított protonokat valamilyen nehézfém (pl. ólom vagy bizmut) céltárgyba lıjük, és itt a protonok a target atommagjainak szétrobbantásával (spallációjával) és az azt követı kaszkád magreakciókkal protononként 20-40 darab nagyenergiájú (2-100 MeV-es) neutront hoznak létre. A transzmutációs célú szubkritikus reaktorokat spallációs forrással tervezik üzemben tartani. A → természetes urán izotópdúsításakor keletkezı dúsítási maradék, amelynek izotóp-összetétele: 0,25-0,3% 235U és 99,7-99,75% 238U. A szegényített urán zárt üzemanyagciklusban tenyész- (más néven szaporító vagy fertilis) anyagként használható, amelybıl a gyorsneutron-spektrumú (tenyésztı) reaktorban – neutron-besugárzás hatására – hasadóképes (termikus neutronok által is elhasítható) 239Pu keletkezik. A szegényített uránból plutónium hozzáadásával → kevert oxid (MOX) üzemanyag is elıállítható. A szegényített urán fajlagos aktivitása nagyon kicsi, ugyanakkor a fémurán sőrősége kiemelkedıen nagy (~19 g/cm3), ezért a szegényített urán egy részét felhasználják az energiatermeléstıl távol álló területeken is. A nagy sőrőség miatt jól használható pl. gamma-sugárzás elleni árnyékoláshoz.

Szükséges tárolási idı → kiégett üzemanyag „lebomlási ideje” Természetes urán

Tórium-urán üzemanyagciklus

A természetben található legnagyobb rendszámú elem, amely kétféle izotópból áll: 235U-ból (0,7 tömeg%) és 238U-ból (99,3 tömeg%). Az 238 U bomlástermékeként jelenlévı 234U mennyisége (0,0055 tömeg%) gyakorlati szempontból elhanyagolható. A különbözı lelıhelyekrıl származó urán izotóp-összetétele csekély (ezrelék alatti) ingadozást mutat. A termikus reaktorokban nem hasadóképes 232Th izotóp neutronbefogásos átalakítására (termikus hasadóanyaggá konvertálására) épülı üzemanyagciklus. A 232Th egy neutron befogásával 233Th izotóppá válik, amely két egymást követı bétabomlással elıbb protaktíniummá (233Pa), majd uránná (233U) alakul. Utóbbi izotóp – az 235U-hoz hasonlóan – termikus neutronok hatására is hasadóképes. A tórium (amelynek a 232Th az egyetlen természetes izotópja) a természetben (a földkéregben) az uránnál háromszor-ötször nagyobb gyakorisággal fordul elı. A tórium fenti konvertálása – a keletkezett 233U felhasználásán, azaz az üzemanyagciklus zárásán keresztül – lehetıvé teszi a földi tóriumkészletek jelentıs hatásfokú atomenergetikai hasznosítását. A tórium-urán ciklus megvalósíthatóságát már a 1960-as években bizonyították, de csak az utóbbi évtizedben élénkült meg újból az érdeklıdés iránta.

31

Transzmutáció

Uránoxid (UOX) üzemanyag

Urán-plutónium üzemanyagciklus

A hosszú → felezési idejő radioaktív izotópok neutron-besugárzással történı olyan átalakítása, amely egy vagy több lépésben (magátalakulásban) rövidebb felezési idejő vagy stabil izotóp kialakulására vezet. A kiégett üzemanyagban található hosszú felezési idejő → hasadási termékek átalakítása neutronbefogással lehetséges, a kiégett üzemanyagban ugyancsak jelenlévı erısen → radiotoxikus, hosszú felezési idejő → aktinidák azonban neutronbefogással csak magasabb rendszámú, hasonló tulajdonságú aktinidává alakulnak. Ezért az aktinidák átalakítására kizárólag a maghasadás (az aktinida neutronbefogás indukálta elhasítása) jöhet szóba, amelyhez általában gyorsneutron-spektrumra van szükség. A hasítás eredményeként keletkezı hasadási termékek már kisebb radiológiai kockázatot jelentenek, mint az aktinidák. A transzmutáció segítségével a → kiégett üzemanyag „lebomlási ideje” az emberi léptékkel beláthatatlanul hosszú millió éves nagyságrendrıl ezer év alá csökkenthetı. Mivel a transzmutáció feltételezi a partícionálást, a két kapcsolódó technológiát P/T-technológiának is szokás nevezni. A P/T-technológia nem jelent alternatívát a radioaktív hulladékok végleges elhelyezésével szemben, csak annak kiegészítésére szolgál. Alkalmazása jelentısen csökkentheti a végleges elhelyezésre kerülı hulladék mennyiségét és annak „lebomlási idejét”. Ezzel elısegítheti a geológiai tárolók gazdaságosabb kihasználását és a jellemzı felezési idı csökkentésén keresztül növelheti a végleges tárolás biztonságát.

A ma üzemelı reaktorok legelterjedtebben használt üzemanyaga. A tipikus üzemanyag urán-dioxidot (UO2) tartalmaz, de más sztöchiometrikus arányú uránoxid is használható. Az UO2 nagy sőrőségő (≈ 10,5 g/cm3), magas olvadáspontú (≈ 2880 °C), viszonylag jó sugártőrı képességő, keramikus anyag. A friss urán-dioxid üzemanyagot általában 4-5%-os dúsítású (235U tartalmú) uránból állítják elı.

A → természetes uránban 99,3%-ban jelen lévı, termikus reaktorokban nem hasadóképes 238U izotóp neutronbefogásos átalakítására (termikus hasadóanyaggá konvertálására) épülı üzemanyagciklus. Az 238U egy lassú vagy intermedier neutron befogásával 239U izotóppá válik, amely két egymást követı bétabomlással elıbb neptúniummá (239Np), majd plutóniummá (239Pu) alakul. Utóbbi izotóp – az 235U-hoz hasonlóan – termikus neutronok hatására is hasadóképes. Az 238U ilyen konvertálása – a keletkezett plutónium felhasználásán, azaz az üzemanyagciklus zárásán keresztül – lehetıvé teszi a természetes uránban rejlı energetikai potenciál hasznosítási hatásfokának legalább egy nagyságrenddel történı megnövelését. Ez azt jelenti, hogy a jelenleg jellemzı nyitott (az üzemanyag egyszeri felhasználásán alapuló) üzemanyagciklus 0,4% körüli hasznosítási hatásfokát az urán-plutónium zárt üzemanyagciklussal évszázados távlatban akár 20%-ra is meg lehet emelni. Az urán plutóniummá való hatásos átalakításához (a

32

plutónium „szaporításához”) gyorsreaktorokra (kemény neutronspektrumú reaktorokra) van szükség, ezért az U-Pu ciklus megvalósítása gyors és termikus reaktorokat egyaránt tartalmazó úgynevezett szimbiotikus atomerımő-rendszerekben vagy tisztán gyorsreaktorokból álló rendszerekben képzelhetı el.

33