Vizualizace rozložení alfa-aktivních radionuklidů na ploše preparátu vzorku
Josef Holeček, Iva Vošahlíková, Petr Otáhal, Ivo Burian
SÚJCHBO, v.v.i., Kamenná 71, 262 31, Milín e-mail:
[email protected]
Úvod Rozmístění radionuklidů a tloušťka měřené vrstvy může mít výrazný vliv na nejistotu spektrometrického stanovení. Bylo provedeno posouzení vlivu přípravy preparátu vzorku na sílu vzniklé vrstvy a homogenitu rozmístění sledovaného radionuklidu. Byly sledovány přípravy vzorku: - odpařením z misky s hladkým dnem (dále označeno P) - odpařením z koncentrické misky (dále označeno R) - elektrodepozicí (dále označeno D) - rozpuštěním acetocelulozových filtrů v acetonu (dále označeno A) Sledovaným radionuklidem byl přírodní uran. Rozsah měřené aktivity byl od 1 do 60 Bq.
Příprava preparátů vzorků Elektrodepozice uranu Modifikace metody: •
AMOLI, S. H., BARKER, J., FLOWERS, A. Electrodeposition and determination of nano-scale uranium and plutonium using alpha-spectroscopy. J. Radioanal. Nucl. Chem., 2006, vol. 268, no. 3, p. 497–501.
Postup: •
uran deponován z prostředí 0,5M H2SO4 , 0,1M HCl a 0,36M NaHSO4
•
pH roztoku upraveno konc. NH3 (aq) do rozmezí 2,0 - 2,4 (barevný přechod thymolové modři z růžové do světle oranžové)
•
podmínky elektrodepozice: - platinová elektroda (S = 0,5 cm2) zapojena jako anoda - nerezový disk (S = 4,9 cm2) zapojen jako katoda
- tmin= 100 min při A= 0,75 A •
preparát vzorku vysušen infralampou
Příprava preparátů vzorků Odpaření • Přesný objem etalonu Unat o am=25,06 Bq/g (ČMI), popř. am= 2,523 Bq/g (ČMI), byl pipetován na nerezovou měřicí misku tak, aby došlo k co nejrovnoměrnějšímu pokrytí celé plochy misky. • Odpaření vzorku v parní lázni do sucha. • Takto připraveny vzorky na obou typech odpařovacích misek.
Příprava preparátů vzorků Rozpuštění acetocelulózových filtrů v acetonu • Filtry z acetátu celulózy kontaminovány etalonem uranu Unat o am=25,06 Bq/g (ČMI), popř. am= 2,523 Bq/g (ČMI), vysušeny a rozpuštěny na Petriho misce pomocí 2 4 ml acetonu. • Zkapalněná fáze odpařena do sucha pod infralampou.
Nosiče vzorků • Odpařené vzorky – koncentrická miska (S = 4,4 cm2) – odpařovací miska (S = 4,4 cm2 ) • Preparát připravený elektrodepozicí – depoziční disk (S = 4,9 cm2) • Preparát připravený rozpuštěním acetocelulozového filtru v acetonu – Petriho miska (S = 12,25 cm2)
Hodnocení • K detekci záření emitovaného přírodním uranem byla vybrána folie KODAK LR 115. • Homogenita rozptýlení je popsána variačním koeficientem charakterizujícím hodnotu rozptylu odezvy citlivé vrstvy. • Pro posouzení vzniklé tloušťky preparátu je využito zjištěných hodnot účinnosti folie KODAK LR 115 Type II aplikované na připravený preparát vzorku.
Hustota stop [104 cm-2]
Energetické spektrum folie KODAK LR 115 Type II 1,5 1,4 1,3 1,2 1,1 1,0 0,9 0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0,0
hustota stop
0
1
2
3
Energie [MeV]
4
5
6
Vliv brzdicí folie na detekci energie emitovaných částic
Hustota stop [104 cm2]
0,10
Etalon uranu Unat, částice o
0,09
uran
0,08
americium
0,07
plech
energii 4,27 – 4,86 MeV Etalon americia (typ EA 15), částice o energii 5,49 MeV
0,06
0,05 0,04
Plech (kontaminovaný
0,03
dlouhodobou depozicí v radon-aerosolové komoře),
0,02
částice o energii 4,27-5,4 MeV
0,01 0,00 0
0,5
1
1,5
2
2,5
Hustota brzdicí folie [mg/cm2]
3
Zpracování exponovaných folií • Doba expozice 3-5 hodin • Leptání – teplota leptací lázně 60°C – doba leptání 110 minut – leptacím roztokem 8% NaOH • Vyhodnocení pomocí analyzátoru obrazu NIS 3AR na mikroskopu Labophot-2
Odezva folie, celý vzorek
Vyhodnocení exponované folie Počítání stop • Velikost hodnocené plochy byla volena tak, aby činila – 44 % z velikosti plochy odparku – 36 % z velikosti plochy depozitu – 33 % z velikosti plochy Petriho misky
• Stanoven průměrný počet stop ze všech polí vzorku a nejistota jako směrodatná odchylka Vizualizace aktivity • Počty stop v polích znázorněny v grafu
Výpočet účinnosti η
N Np S aS t
• η
účinnost detekce
• N
odezva na citlivé vrstvě
• Np počet poruch na neexponované citlivé vrstvě • as
plošná aktivita měřeného preparátu v Bq·cm-2
• t
doba expozice citlivé vrstvy na preparátu v sekundách
• S
plocha jednoho hodnoceného pole v cm2
Hodnota as byla vypočtena z aktivity stanovené alfaspektrometrem vztažené na plochu preparátu.
Výsledky Shrnutí výsledků detekce aktivity preparátů stopovými detektory Příprava vzorku
Rozsah plošné aktivity [Bq·cm-2]
Variační koeficient
Minimum
Maximum
Účinnost
A
0,1 – 5
0,19 ± 0,04
0,15
0,29
0,12 ± 0,02
D
0,2 – 11
0,25 ± 0,06
0,16
0,36
0,22 ± 0,04
P
0,2 – 14,5
0,25 ± 0,05
0,17
0,32
0,13 ± 0,02
R
0,2 – 14,5
0,27 ± 0,12
0,19
0,37
0,080 ± 0,009
Rozložení radionuklidu Rozpuštěný filtr, k = 0,19 ± 0,04
150-200 100-150 50-100
0-50
1
2
3
4
5
6
7
8
9 10 11 12 13 14 15 16
Rozptýlení radionuklidu Elektrodepozit, hodnota k = 0,25 ± 0,06
600-800 400-600 200-400 0-200
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
Rozložení radionuklidu Odparek na misce s hl. dnem, k = 0,25 ± 0,05
400-600 200-400 0-200
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
Rozložení radionuklidů Odparek na koncentrické misce, k = 0,27 ± 0,12
300-400 200-300 100-200 0-100
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
Shrnutí • Preparáty připravené elektrodepozicí na nosič vykazují:
– nejtenčí sílu vrstvy vzorku – nejmenší vliv nejistoty stanovení v nízkých hodnotách • Preparáty připravené rozpuštěním acetocelulozových filtrů vykazují: – nejlepší homogenitu – největší tloušťku – velký vliv nejistoty na stanovení v nízkých hodnotách
Shrnutí • Preparáty připravené odpařením na misce mají:
– menší tloušťku než vzorky z filtrů – homogenitu rozptýlení nuklidů srovnatelnou se vzorky připravených depozicí • Preparáty připravené odpařením na koncentrické misce mají:
– nejhorší homogenitu rozložení radionuklidů – nejsilnější tloušťku vzniklé vrstvy
Děkuji za pozornost Výsledky byly získány za podpory MV ČR v rámci projektu VG 20102014035
