Nederlandse Organisatie voor toegepast-natuurwetenschappelijk onderzoek / Netherlands Organisation for Applied Scientific Research
Laan van Westenenk 501 Postbus 342 7300 AH Apeldoorn www.mep.tno.nl
TNO-rapport
T 055 549 34 93 F 055 549 32 01
[email protected]
R 2004/377
Verbeterde methaanoxidatie in toplagen van stortplaatsen
Datum
september 2004
Auteurs
Hans Oonk Arjan Hensen Koenraad Mahieu Alex de Visscher Fred van Velthoven Hans Woelders
Projectnummer
33062
Trefwoorden
stortplaatsen methaan emissiereductie
Bestemd voor
Essent Milieu NV Deponie Limburg t.a.v. F. van Velthuizen Postbus 4114 6080 AC Haelen
Alle rechten voorbehouden. Niets uit deze uitgave mag worden vermenigvuldigd en/of openbaar gemaakt door middel van druk, fotokopie, microfilm of op welke andere wijze dan ook zonder voorafgaande toestemming van TNO. Indien dit rapport in opdracht werd uitgebracht, wordt voor de rechten en verplichtingen van opdrachtgever en opdrachtnemer verwezen naar de Algemene Voorwaarden voor onderzoeksopdrachten aan TNO, dan wel de betreffende terzake tussen de partijen gesloten overeenkomst. Het ter inzage geven van het TNO-rapport aan direct belanghebbenden is toegestaan.
© 2004 TNO
TNO-rapport
2 van 61
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
3 van 61
Colofon Dit project werd gefinancierd door het Ministerie van Volkshuisvesting, Ruimtelijke Ordening en Milieubeheer in het kader van het programma Reductie Overige Broeikasgassen 2000. SenterNovem beheert dit programma. Novem projectnummer: 0375-00-00-04-0003 SenterNovem Postbus 8242 3505 RE UTRECHT Nederland Tel. 030-239 34 93 Contact: Lic. E.M.F. Schoenmaekers Nadere informatie over de uitgevoerde studie is verkrijgbaar bij de uitvoerenden: Essent Milieu N.V. Deponie Limburg
Essent Milieu NV VAM
Postbus 4114
Postbus 5
TNO-MEP
ECN
Universiteit Gent
Laan van Westenenk 501
Postbus 1
Coupure Links 653
Postbus 342
6080 AC Haelen
9418 ZG Wijster
7300 AH Apeldoorn
1755 ZG Petten
9000 Gent (België)
043-8551000
0593-563985
055-5493493
0224-564 949
+32 (0) 9 2646004
H. Woelders
H. Oonk
A. Hensen
K. Mahieu
Auteurs: F. van Velthoven
A. de Visscher
Datum rapportage: september 2004
TNO-rapport
4 van 61
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
5 van 61
Samenvatting Stortplaatsen zijn een belangrijks bron voor het broeikasgas methaan. Om deze reden wordt veel aandacht besteed aan maatregelen om methaanemissies uit stortplaatsen tegen te gaan. In de toplaag van een stortplaats wordt methaan voor een deel spontaan afgebroken door bacteriën. Doel van dit onderzoek is om in een tweetal demonstraties na te gaan hoe en in hoeverre deze spontane methaanoxidatie kan worden versneld. Dit is gebeurd in een tweetal demonstraties: − Op de bestaande stortplaats te Lochem zijn 5 proefvakken ingericht, met verschillende mengsels van ééntoppig zand, compost en bestaande afdeklaag. Eén van de proefvakken is voorts voorzien van een verdeellaag bestaand uit drainzand onder de toplaag. − In Landgraaf is de toplaag van de pilot uit duurzaam storten voorzien van een toplaag, bestaand uit een mengsel van ééntoppig zand en compost. De monitoring van effecten gebeurde middels een intensief meetprogramma van methaanemissiemetingen en 13C-analyses. De verschuiving van het gehalte van het 13 C-isotoop in het gevormde vs. het geëmitteerde gas geeft kwantitatieve informatie over de relatieve methaanoxidatie. De belangrijkste conclusies zijn: − Methaanoxidatie wordt beperkt door het inhomogeen vrijkomen van methaan uit het onderliggende afvalpakket. Voor een efficiënte methaanoxidatie is het noodzakelijk dat het gas vanuit het onderliggende afvalpakket homogeen wordt aangeboden. − Als dit gebeurt en de toplaag heeft gunstige structuur- en biologische eigenschappen, dan kunnen fluxen in de ordegrootte van 2 à 3 l m-2 hr-1 volledig worden omgezet. De levensduur van zo’n toplaag lijkt minimaal vijf jaar te bedragen en is daarbij nagenoeg onderhoudsvrij. − Het effect van oxidatie is op proefvelden moeilijk te kwantificeren. Gebruik van monsternamedozen is in dit geval noodzakelijk. Voor zowel de methaanemissiemetingen als de monsters voor 13C-analyses zijn veel metingen nodig zijn voor het verkrijgen van een betrouwbaar emissiegetal. − Wanneer een gehele stortplaats zou worden uitgerust met een methaanoxiderende laag worden andere meetmethoden mogelijk voor het vaststellen van methaanemissies, zoals de massabalansmethode en de static plume methode. Methaanoxidatie kan dan worden bepaald door het nemen van luchtmonsters boven het afvalpakket en het analyseren en interpreteren van het 13C-gehalte hiervan. − De kosten van de toplaag bedragen ongeveer €10 per m2. De meerkosten van een methaanoxiderende toplaag ten opzichte van een normale toplaag bedragen ongeveer € 5 per m2. De kosteneffectiviteit van emissiereductie van broeikas-
TNO-rapport
6 van 61
−
gassen bedraagt ongeveer € 3,5-5 per ton CO2-equivalenten op voorwaarde dat de toplaag voldoende belast blijft. Er bestaan nog een aantal mogelijkheden om de huidige toplaag te vereenvoudigen, waardoor kosten kunnen worden bespaard. Deze mogelijkheden betreffen gebruik van mengsels van ééntoppig zand, compost en grond op een verdeellaag en het slechts plaatselijk aanbrengen van goed permeabele zones voor oxidatie.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
7 van 61
Inhoudsopgave Colofon ...................................................................................................................3 Samenvatting .............................................................................................................5 1.
Inleiding .....................................................................................................9
2.
Ervaringen elders .....................................................................................11 2.1 Algemene kennis methaanoxidatie ...........................................11 2.2 Verbetering van oxiderende laag ..............................................13
3.
Opzet van de proefnemingen ...................................................................17 3.1 Eisen aan de toplaag .................................................................17 3.2 Keuze voor de toplaag ..............................................................18
4.
Analysemethoden.....................................................................................21 4.1 Methaanemissiemetingen .........................................................21 4.2 Methanotrofe activiteit op het lab.............................................23 4.3 Bepaling methaanoxidatie d.m.v. 13C-analyses ........................24
5.
Demonstratie te Lochem ..........................................................................29 5.1 Vooronderzoek .........................................................................29 5.1.1 Methaanemissies .......................................................29 5.1.2 Biologische activiteit op labschaal............................29 5.1.3 Conclusies vooronderzoek ........................................30 5.2 Uitvoering proefneming ...........................................................30 5.2.1 Tijdschema ................................................................30 5.2.2 Meteorologische omstandigheden tijdens de proef ..........................................................................30 5.2.3 Technische uitvoering ...............................................31 5.3 Kosten.......................................................................................33 5.4 Resultaten .................................................................................34 5.4.1 Kwalitatief/visueel ....................................................34 5.4.2 Methaanemissiemetingen ..........................................35 13 5.4.3 C-analyses...............................................................37 5.5 Discussie Lochem.....................................................................39
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
8 van 61
6.
Demonstratie Landgraaf...........................................................................43 6.1 Gegevens ..................................................................................43 6.2 Uitvoering.................................................................................44 6.2.1 Tijdschema ................................................................44 6.2.2 Meteorologische omstandigheden tijdens de proef ..........................................................................44 6.2.3 Technische uitvoering ...............................................45 6.3 Kosten.......................................................................................45 6.4 Resultaten .................................................................................46 6.4.1 Visueel.......................................................................46 6.4.2 Methaanemissies .......................................................47 13 6.4.3 C-analyses...............................................................51 6.5 Discussie en conclusies.............................................................53
7.
Discussie en conclusies ............................................................................55
8.
Referenties ...............................................................................................59
9.
Verantwoording .......................................................................................61 Bijlagen 1 Resultaten 13C-analyses Lochem 2 Resultaten 13C-analyses Landgraaf
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
9 van 61
1.
Inleiding
Achtergrond Methaanemissies uit stortplaatsen dragen in belangrijke mate bij aan de versterking van het broeikaseffect. In 2000 is een oriënterende studie afgerond naar de mogelijkheden om stortgasemissies te verminderen (Mathlener et al., 2000). In deze studie werd de verbetering van de biologische oxidatie van methaan in de toplaag geïdentificeerd als mogelijk effectieve en kosteneffectieve methode. Oxidatie van methaan vindt al spontaan plaats in de toplaag van een afvalpakket. In de nationale kwantificering van methaanemissies wordt aangenomen dat 10% van de methaan oxideert, maar dit getal is vrij onzeker (IPCC, 1996). Verbetering van oxidatie in een toplaag is mogelijk een kosteneffectieve maatregel voor het reduceren van methaanemissies. Naar schatting kan zo’n verbeterde toplaag ongeveer 2-4 l CH4 m-2 hr-1 oxideren (Mathlener et al., 2000) en dit is ruim voldoende voor de meeste stortplaatsen, welke niet meer in exploitatie zijn. Wereldwijd besteden een aantal onderzoeksgroepen aandacht aan oxidatie van methaan in toplagen. Dit betreft echter voornamelijk werk op laboratoriumschaal, is meestal vrij monddisciplinair van aard en heeft vaak alleen betrekking op initiële activiteit. Ontwerp van een toplaag op praktijkschaal, activiteit op korte en langere termijn en beheer van zo’n toplaag (hoe deze activiteit in stand te houden; hoe houden we de permeabiliteit op orde en gaan we scheurvorming tegen) is een onderwerp waar nog veel minder aandacht voor bestaat. Doelstelling De doelstelling van dit project is om de mogelijkheid voor stimulering van oxidatie in toplagen in praktijk te demonstreren door: − ontwerp en realisatie van de toplaag; − vaststellen van de effectiviteit van methaanemissiereductie; − beheer van de toplaag. Opzet De studie is uitgevoerd in een tweetal fasen: − Voorfase: nader onderzoek ontwerp en beheer Bestaande kennis op relevante gebieden is verzameld en samengebracht: generieke microbiologische kennis (TNO); specifieke kennis over oxidatie in toplagen (Universiteit Gent); bodemkundige kennis (Essent). Op een bijeenkomst werd vervolgens nagegaan i. welke chemische en fysische eigenschappen zou een toplaag moeten hebben om optimaal over een langere termijn methaan te kunnen oxideren en ii. welk materialen geschikt zijn iii. welk beheer noodzakelijk is; hoe af te werken en in te zaaien. iv. inrichting en monitoring van de demonstratieprojecten
TNO-rapport
10 van 61
− Demonstratiefase De oxiderende laag is vervolgens gedemonstreerd in een tweetal veldproeven. a) Demonstratie Lochem Op de Essent-stortplaats Armhoede te Lochem wordt slechts beperkt stortgas onttrokken, op een deel van het afvalpakket (niet in de nabijheid van de proefvelden). Doordat het afvalpakket elders op de stortplaats zeer ondiep is, lijkt stortgaswinning niet goed realiseerbaar. Daarnaast wordt het aanbrengen van gasbronnen bemoeilijkt door de aanwezigheid van asbest in het afval. Omdat Essent toch methaanemissies wil reduceren, werd het aanbrengen van een oxidatieve laag overwogen. Om de uitvoeringsvorm en de effectiviteit van een dergelijke laag te verkennen zijn meerdere proefvakken gerealiseerd. b) Demonstratie Landgraaf Op de Essent-stortplaats te Landgraaf is een pilot opgestart in het kader van de proefneming duurzaam storten. In deze proef wordt de omzetting van afval naar stortgas gestimuleerd; echter in de proef is ook voorzien in een permeabele afdeklaag, welke waterregulerend dient te zijn. Deze afdeklaag is niet gasdicht en daarom kunnen methaanemissies worden verwacht. Om deze reden is deze toplaag mede ontworpen als een methaanoxiderende toplaag. Deze pilot is uitgevoerd in en goed gedefinieerd systeem, waarbij de aanvoer van afval en de vorming van methaan goed wordt gevolgd en dit geeft dus de mogelijkheid om methaanoxidatie te demonstreren en te monitoren in goed gedefinieerde omstandigheden en gedurende langere tijd. Dit rapport Dit rapport start met een overzicht van relevante kennis op het gebied van methaanoxidatie, zoals ze in de voorfase is bijeengebracht (hoofdstuk 2). In hoofdstuk 3 worden de conclusies van de voorfase samengevat in een aantal ontwerpoverwegingen. Hoofdstuk 4 beschrijft de methoden voor het vaststellen van methaanemissies en methaanoxidatie, waarna in hoofdstuk 5 en 6 de beschrijving volgt van de pilots. De discussie en conclusies worden getrokken in hoofdstuk 7.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
11 van 61
2.
Ervaringen elders
2.1
Algemene kennis methaanoxidatie
Wanneer methaan en geurcomponenten naar de atmosfeer diffunderen, kunnen ze in aërobe zones van het afvalpakket biochemisch worden omgezet naar onschadelijker componenten. Dit proces verloopt spontaan in de toplaag van de meeste stortplaatsen. In de literatuur wordt een efficiëntie van methaanoxidatie gerapporteerd tussen 10 en 60% (tabel 2.1) en maximale snelheden van 10-25 l CH4 m2 uur-1 (Humer et al, 1999; de Visscher et al., 1999). In enkele incidentele gevallen blijkt de activiteit van de toplaag zo groot te zijn dat zelfs atmosferisch methaan wordt opgenomen en omgezet (Bogner et al., 1993). Voor de schatting van methaanemissies uit Nederlandse stortplaatsen wordt een gemiddelde waarde van 10% voorgesteld (Coops et al., 1994). Tabel 2.1
Efficiëntie van methaanoxidatie in verschillende studies (naar de Visscher et al., 1999).
bron Czepiel et al., 1996 Oonk en Boom, 1995
Efficiëntie (% methaan omgezet)
Status stortplaats
10%
in exploitatie
10-20%
in exploitatie
50%
alle storten in de USA
Jones en Nedwell, 1993
10-40%
8-9 jaar geleden gesloten
Kjeldsen et al., 1997
tot 80%
4 jaar gesloten
Boeckx et al., 1996
40-100%
> 5 jaar gesloten
30%
niet gespecificeerd
Whalen et al., 1990
Liptay et al., 1998
De oxidatie van methaan is afhankelijk van een aantal externe omstandigheden: het vochtgehalte en de temperatuur zijn twee hele belangrijke. Voor wat betreft het vochtgehalte lijkt er een optimum te bestaan bij ongeveer een half keer de veldcapaciteit van het afval. Bij lagere vochtgehaltes is te weinig water aanwezig als medium waarin biologische activiteit plaatsvindt; bij hogere vochtgehaltes neemt de permeabiliteit van het afval af en zullen emissies meer en meer door allerlei scheuren in het oppervlak plaats gaan vinden. De invloed van de temperatuur is ook groot: onderzoek leert dat de oxidatie verwaarloosbaar is bij temperaturen onder 5 °C, langzaam rond 10-15 °C, terwijl boven 20 °C een effectieve oxidatie kan worden verwacht. Een seizoensvariatie is in biologische omzetting in de toplaag is dan ook waargenomen door onderzoekers in Denemarken (Christophersen and Kjeldsen, 1999), Zweden (Maurice and Lagerkvist., 1997), België (Boeckx et al 1996) en in de VS (Czepiel et al 1996 b).
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
12 van 61
Figuur 2.1
Seizoensvariatie van oxidatie op een stortplaats in de VS (naar Czepiel et al., 1996).
Alhoewel het proces voor biologische oxidatie nog niet volledig is begrepen kunnen wel een aantal aspecten worden genoemd, die de biologische oxidatie kunnen beïnvloeden: − de flux van gas door de toplaag werkt diffusie tegen van zuurstof vanuit de atmosfeer in de toplaag; − stortgaswinning verlaagt de flux door de toplaag; − nutriënten en inhibitoren in de toplaag. NO3- and NH4+ zijn mogelijk van belang, alhoewel hun rol niet duidelijk is. Whittenbury and Dalton (1981) geven aan dat deze componenten belangrijke nutriënten zijn voor methanotrofe bacteriën en dus voorwaarde zijn voor de ontwikkeling van een gezonde bacteriecultuur; Borjesson (1997 en ook Boeckx (1999) geven aan dat nitraten remmend werken op de biologische activiteit. Boeckx raadt daarom af gebruik te maken van N-rijk compostmateriaal, zoals aardappelschillen; − de pH van de toplaag. Methanotrofen zijn het meest actief bij neutrale pH. Bij experimenten van Universiteit Gent resulteerde het mengen van 560 mg Ca(OH)2 per kg grond in een verhoging van de pH van 6,3 tot 7,7, en een blijvende verhoging van de CH4 oxidatiecapaciteit van de grond met 25% (Boeckx, 1999); − de structuur van de toplaag: alle reacties spelen zich af op de grensvlakken van vaste fase-water en water-gasfase. Een hoog specifiek oppervlak en een kleine deeltjesgrootte zijn dus gunstig voor biologische omzettingen; − het vochtbergend vermogen. Biologische reacties spelen zich af in de waterfase, dus voldoende vochtbergend vermogen lijkt dus een voorwaarde. Om deze
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
13 van 61
−
−
−
reden zal de oxidatie in zandachtige materialen minder zijn dan in materialen van meer organische oorsprong; de porositeit is ook van belang. In meer poreuze materialen zal een groter deel van het afvalpakket aëroob zijn. In zandachtige toplagen wordt een maximale oxidatiesnelheid gevonden op 30 tot 60 cm onder het stortoppervlak (Czepiel et al., 1996; Borjesson, 1997), terwijl in kleiachtig materiaal de zone voor oxidatie hoger ligt: 5-20 cm (Whalen, 1990; Nozhevnikova et al., 1993; Borjesson, 1997); de homogeniteit is van enorm belang: in het geval van een inhomogene toplaag zal een deel van het gas ontsnappen via voorkeurskanalen en dus niet beschikbaar zijn voor biologische omzetting; wortelwerking van bijvoorbeeld gras op het afvalpakket kan zorg dragen voor een meer homogene toplaag. Het effect van wortelwerking van grotere struiken en eventueel bomen is onbekend. Mogelijk veroorzaken deze voorkeursstromingen waarlangs stortgas kan ontsnappen grotere, hetgeen een negatieve invloed heeft op oxidatie.
In principe bestaan twee mogelijkheden om oxidatie in toplagen te stimuleren: a) het aanbrengen van een oxidatieve laag op het afvalpakket; b) inbrengen van extra zuurstof in de afdeklaag.
2.2
Verbetering van oxiderende laag
Er is al geruime tijd aandacht voor systemen voor verbeterde methaanoxidatie. Hierbij kan worden gedacht aan het gebruiken van een geschikte tijdelijke afdekking. Zo’n tijdelijke afdekking dient dan wel aan een aantal voorwaarden te voldoen: − de afdekking moet voldoende permeabel zijn anders diffundeert het gevormde gas niet door de afdeklaag maar zoekt het andere routes om naar de atmosfeer te emitteren; − het materiaal dient voldoende homogeen te zijn en dient bijvoorbeeld geen scheurvorming te vertonen; − het specifiek oppervlak van het materiaal dient groot te zijn (de afmetingen van het materiaal dient klein te zijn); het materiaal dient macro- en microcomponenten te bevatten voor groei van de biomassa. Wellicht is het mogelijk om de initiële activiteit te verbeteren door het enten van het materiaal. Voor verbetering van de toplaag staan vooral ‘low-cost’ maatregelen in de belangstelling. DeRome et al (1997); Humer et al. (1998, 1999) en Boeckx et al. stellen voor om gestabiliseerde afvalstromen te gebruiken. Voorbeelden hiervan zijn compost, afgekeurde compost of gestabiliseerde residuen van scheidingsinstallaties, al dan niet opgemengd met constructiemateriaal, waarbij de samenstelling bij voorkeur voldoet aan de samenstelling in figuur 2.2. Tabel 2.2 geeft de resultaten van Humer et al. (1999), verkregen op laboratoriumschaal. De Visscher et al. (1999)
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
14 van 61
zijn veel conservatiever in hun inschatting van een maximale methaanoxidatiecapaciteit en rapporteren 9 l CH4 m-2 h-1 (150 g CH4 m-2 dag-1).
Figuur 2.2
Textuureigenschappen van een geschikt materiaal voor methaanoxidatie.
Tabel 2.2
Oxidatievermogen van verschillende soorten afval op laboratoriumschaal bij 18 °C (MSWC = gecomposteerd huishoudelijk afval); SSC is gecomposteerd slib; grond betreft zowel grond van een stortplaats als tuingrond (Humer et al., 1999). MSWC
SSC
grond
20-60
20-47
-
dichtheid (ton m )
1,0-1,1
0,8-0,9
1,4
porievolume (%)
26-28
29-32
13-25
leeftijd compost (weken) -3
vochtgehalte (%)
32-45
46-49
17-18
organische droge stof (% d.s.)
24-29
26-30
6-7
pH
8-8,3
7,4-7,9
7-7,5
gemiddelde oxidatie (l CH4 m-2 h-1)
12-22
2-10
3-10
13-25
5-12
5-13
-2
-1
maximale oxidatie (l CH4 m h )
Opschaling naar een werkelijke stortplaats Probleem bij alle voorgaande experimenten is dat het voornamelijk laboratoriumstudies betreft en dat de effecten van scheurvorming, voorkeurskanalen etc. niet zijn meegenomen in de experimenten en de keuze van de materialen. Daarnaast heeft men in een werkelijke toepassing te maken met de voorkomende weersomstandigheden, waarbij het verloop van de gemiddelde temperatuur en eventuele regenval een belangrijke rol spelen. De Visscher et al. (1999) geven aan dat door scheurvorming en ongunstige weersomstandigheden de oxidatie in de praktijk 7,5
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
15 van 61
tot 10 zo klein zal zijn als oxidatie onder laboratoriumomstandigheden. Door keuze van een geschikte oxidatielaag zou deze werkelijke oxidatie kunnen worden verdubbeld tot een capaciteit van ongeveer 2-4 l CH4 m-2 h-1 (35-70 g CH4 m-2 h-1). Tabel 2.3
Methaanfluxen uit stortplaatsen (Oonk en Boom, 1995).
Status stortplaats in exploitatie
methaanflux (l CH4 m-2 h-1) 2,3-15,5
Gesloten
0,5-3
Afgedicht
0-0,07
Opmerkingen 15,5 l m-2 h-1 is een uitschieter. Alle andere stortplaatsen hebben emissies lager dan 6 l m-2 h-1 veelal gaswinning aanwezig: 20 - 80% effectief
Uitvoering en beheer Er bestaat nog weinig ervaring met ontwerp en beheer van een oxidatieve afdeklaag. − de keuze van een laag met een dikte van 30-50 cm lijkt voor de hand te liggen; in de literatuur wordt namelijk vaak gesproken over zones van oxidaties die zich enkele decimeters onder het stortoppervlak bevinden. − de materiaalkeuze is een tweede parameter voor nader onderzoek. Uit het hiervoor beschreven lijkt het plausibel om te kiezen voor gecomposteerd materiaal. Echter de Nederlandse regelgeving bepaalt voor een deel de mogelijkheden. Bij toepassing van compost is mogelijk het besluit kwaliteit en toepassing overige organische reststoffen (BOOM) geldig, waarbij het gebruik van compost beperkt blijft tot enkele tonnen per hectare per jaar (waar ongeveer 2500 ton per hectare per jaar noodzakelijk is voor een 50 cm afdeklaag). Wanneer het materiaal niet als compost maar als afvalstof wordt aangevoerd speelt mogelijk het probleem van de heffing voor het mogen storten van organisch afval met alle financiële consequenties van dien. Op de stortplaats Braambergen te Almere is eind jaren ’90 een poging gedaan om geuroverlast te reduceren door aanbrengen van een oxiderende toplaag (Scharff, 2002). Hierbij is een keuze gemaakt voor toepassing van groencompost met een hoog gehalte aan zand. Dit materiaal is getoetst en vervolgens toegepast als bouwstof, waarbij geen beperkingen worden gesteld aan maximaal toe te passen hoeveelheid organisch materiaal. − de mogelijkheid bestaat om alleen specifieke delen van het afvalpakket (bijvoorbeeld door alleen de taluds te voorzien van een oxiderende laag en het bovenoppervlak af te dichten), dit kan de kosteneffectiviteit van de maatregel te verbeteren. − ervaring bij het experiment in Braambergen (Scharff, 2002; zie hierboven) is dat excessieve regenval leidt tot een verslechterde werking van het mengsel van groencompost en zand. Verbetering van de waterdoorlatendheid van dit mengsel lijkt noodzakelijk om de werking ook in natte perioden te garanderen. − wanneer een oxidatieve laag wordt aangebracht, lijken aanvullende maatregelen noodzakelijk om voorkeurskanalen te vermijden. Nuttige beheersmaatregelen tijdens de exploitatieperiode lijken het aanbrengen van vegetatie en bij-
TNO-rapport
16 van 61
voorbeeld het laten grazen van schapen, waardoor een afdichting in betere kwaliteit wordt gehouden. Verwacht effect In de praktijk is het effect op methaanemissie naar verwachting maximaal 2-4 l m2 hr-1. Kosten Groencompost wordt vaak verkregen om niet of tegen een gering bedrag. Daarnaast zijn er kosten voor aanvoer van het materiaal. Volgens een raming vooraf bedragen de kosten ongeveer € 2 tot 5 per ton groencompost, hetgeen neerkomt op ongeveer € 1 à 2 per m2 stortoppervlak. Juridisch kader Groencompost kan worden gekeurd als bouwstof en vervolgens zonder verdere consequenties op een stortoppervlak worden aangebracht. Een andere mogelijkheid is om de afdeklaag ex-situ te produceren en als zwarte grond aan te brengen.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
17 van 61
3.
Opzet van de proefnemingen
3.1
Eisen aan de toplaag
Hieronder zijn een aantal randvoorwaarden voor een oxiderende toplaag opgesteld, enerzijds op basis van bevindingen in de literatuur (zie hoofdstuk 2) en anderzijds op basis van het besef dat een inhomogene manier van vrijkomen van methaanemissies een belangrijke belemmering is voor biologische oxidatie van methaan in de toplaag in de praktijk. Microbiologie Voor voldoende microbiologische activiteit moet aan de volgende voorwaarden worden voldaan: − het vochtgehalte dient minimaal 40% te zijn. Fijn materiaal en organische toevoegingen aan de toplaag verdienen dus de voorkeur; − gasvormig methaan moet eerst oplossen in water voordat het kan worden omgezet. Het materiaal zal voldoende fijn moeten zijn voor voldoende contactoppervlak tussen gas en vloeistof; − het N-gehalte van de toplaag dient laag te zijn; afvalstromen met een hoog Ngehalte dienen te worden vermeden; − de pH van de bodem dient neutraal te zijn. Mogelijk is de buffercapaciteit van de bodem zelf voldoende. Fysische eigenschappen Belangrijke voorwaarde voor een goed functionerende toplaag is dat emissies voldoende homogeen plaatsvinden, ook na verloop van tijd. Als gevolg hiervan dienen aanvullende voorwaarden worden gesteld: − de bodem mag niet met water worden verzadigd. Het vochtgehalte mag maximaal 60% bedragen; − het gekozen materiaal moet in ieder geval voldoende grof om voldoende waterdoorlatend te zijn; − het materiaal mag niet verslempen, dient biologisch stabiel te zijn en vrij uniform qua deeltjesgrootteverdeling. Civiel-technisch − de begaanbaarheid van het materiaal moet goed blijven, ook in de natte herfst en winter; − het materiaal moet toepasbaar zijn op de taluds en daar niet afschuiven.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
18 van 61
3.2
Keuze voor de toplaag
Samenstelling Op basis van de overwegingen hierboven lijkt de beste keus een mengsel van ééntoppig zand (d6-d10< 2,5) en gestabiliseerde groencompostresidu. De groencompost werd vooraf gezeefd en de fractie > 15 mm is toegepast. De streefwaarde voor het gehalte aan droge organische stof in het mengsel is 5%. De verhouding zand : groencompostresidu is 70:30 op massabasis. Om de mogelijkheid voor kostenreductie te onderzoeken, is op de stortplaats te Lochem geëxperimenteerd met mengsels van het bovenstaande groencompostresidu/ééntoppig zand en de huidige toplaag.
Figuur 3.1
Het ééntoppig zand voor toepassing op Landgraaf.
Overwegingen bij de keus van mengsels van ééntoppig zand, compost en afdekgrond zijn: − de mengsels sluiten aan bij de gewenste structuur (conform figuur 2.2); − het voldoet aan de andere eisen: groot specifiek oppervlak nodig voor hechting methanotrofen (kleinere deeltjes, zoals klei, lutum); grovere deeltjes van uniformere afmeting zijn nodig voor handhaven permeabiliteit; organisch materiaal voor toevoeging nutriënten, en voor vasthouden van vocht; afdeklaag dient geschikt te zijn voor begroeiing; − ééntoppig zand is een goede garantie tegen verslemping en voor handhaving van de open structuur van de toplaag, ook op langere termijn, bij mechanische belasting en bij mineralisatie van de organische matrix; − geen civiel-technische problemen verwacht bij aanbrengen op het talud; − goede beschikbaarheid van zowel zand als groencompostresidu. Het zand zal moeten worden ingekocht tegen een bedrag van ongeveer € 7 per ton; groencompostresidu heeft een negatieve waarde;
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
19 van 61
− −
− − −
−
groencompostresidu heeft ten opzichte van compostresidu het voordeel van een hoge C/N-verhouding, hetgeen gunstig is voor methaanoxidatie; het uitlooggedrag van groencompostresidu is aanmerkelijk gunstiger dan dat van compostresidu, waardoor toepassing op minder bezwaren zal stuiten bij de vergunningverlener; het zuur-base neutraliserend vermogen van gestabiliseerd groencompostresidu is groot, dus is geen additionele buffer noodzakelijk; voldoende nutriënten aanwezig, dus geen verdere toevoegingen noodzakelijk; toepassing van alleen compostresidu is overwogen. Deze toepassing heeft veel aandacht in het buitenland. In dit project is er niet voor gekozen omdat een aantal problemen worden verwacht: slechte uitloogeigenschappen leiden ertoe dat run-off water zal moeten worden behandeld; het materiaal voldoet niet aan het bouwstoffenbesluit; het materiaal voldoet niet als afdeklaag, omdat het zichtbare verontreinigingen bevat en omdat begroeiing van dit materiaal moeizaam is; toepassing van zuiveringsslibcompost is niet overwogen, gezien de slechte ervaringen met dit materiaal in het buitenland, als gevolg van het hoge Ngehalte.
Figuur 3.2
Het zeven van de compost.
Dikte De dikte van de afdeklaag dient minimaal 50 cm te zijn. Opbouw De toepassing van een verdeellaag is vooraf uitvoerig besproken. Een aantal argumenten tegen een verdeellaag wogen zwaar: de belangrijkste argumenten tegen toepassing van een verdeellaag waren (i) de hoge kosten hiervan en (ii) het risico dat een verdeellaag als een trechter werkt en juist kortsluitstromingen in de hand werkt. Om die reden zijn in Lochem de meeste proefvakken zonder verdeelvak aangelegd. In de pilot Langraaf is voorzien in een houtsnipperlaag onder de boven-
TNO-rapport
20 van 61
afwerking. Deze houtsnipperlaag dient enerzijds als thermische isolatie; anderzijds kan uit deze laag gas worden gewonnen. De houtsnipperlaag fungeert als verdeellaag en is opnieuw ter discussie gesteld en toch aangehouden. Doorvoeringen door de toplaag In de pilot te Landgraaf is voorzien in een dertigtal doorvoeren door de toplaag. Deze doorvoeren kunnen zich tijdens de proef ontwikkelen tot voorkeurskanalen voor gasmigratie. Inzaaiing Inzaaien met Engels raaigras. Dit gras mag beperkt gemaaid worden, maar het maaisel moet blijven liggen om zorg te dragen voor in standhouding van het gehalte aan nutriënten in de toplaag. De toplaag is niet aanvullend bemest om het Ngehalte in de toplaag niet te hoog te laten oplopen en hierdoor de oxidatie te remmen.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
21 van 61
4.
Analysemethoden
4.1
Methaanemissiemetingen
De methaanemissiemetingen zijn uitgevoerd met een box meetmethode, die schematisch is weergegeven in figuur 4.1. Globaal komt de methode hier op neer: Er wordt gebruik gemaakt van een aluminium gelamineerde box van 70*70*50 cm. Deze box is aan de onderzijde open. Op het moment dat de box op de grond wordt neergezet wordt het volume in de box van de buitenlucht afgesloten. Een schuimrubber ring aan de onderzijde van de doos zorg voor het afsluiten ook op hobbelig terrein. Indien de meting op een brongebied plaatsvindt dan begint de methaan concentratie in de box op te lopen nadat de box is geplaatst. Via een 70 meter lange leiding wordt lucht uit de box gezogen naar de analyseapparatuur die in een meetwagen is opgesteld. Na analyse wordt dezelfde lucht weer retour box geleidt zodat er netto geen lucht uit de box verdwijnt. Dit is van belang omdat een onderdruk in de box aanleiding kan geven tot een verhoogde emissie van het stortgas. De lineaire stijging van de methaan concentratie in de tijd wordt gebruikt om de emissiesterkte te berekenen: Bronsterkte (µg.m-2.s-1) = Toename (µg.m-3. s-1 ) * Volume[box + leiding] (m3) / Oppervlak box (m2) In de retour leiding naar de box wordt met een hele kleine flow 1000 ppm N2O gemengd. Dit zorgt voor een toename van de N2O concentratie die eveneens wordt gemeten. N2O emissie zien we normaal niet op het oppervlak van de deponie, de toegevoegde N2O in de box geeft al tijdens het meten een goed beeld of de meting juist verloopt. Een lek in de box, of onvoldoende mening van de lucht in de box is direct zichtbaar in de het N2O signaal. CH4 TDLAS
// //
tracer N2O
0.8 m
Figuur 4.1
Principe van de snelle box.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
22 van 61
Figuur 4.2 geeft de box weer, zoals ze in werkelijkheid eruit ziet. Op de achtergrond is de meetauto te zien met besturings- en analyseapparatuur.
Figuur 4.2
De snelle box op Landgraaf.
Een voorbeeld van een tijdserie van de concentratiemetingen in de box is weergegeven in figuur 4.3 In de tabellen staat aangegeven wat de bronsterkte was op de verschillende meetplekken. De metingen werden uitgevoerd bij bewolkt weer. In de middag regende het gedurende ongeveer 1 uur er werd geen direct effect daarvan op de metingen geconstateerd. 20
500 CH4 N2O
400 300
10 200 5
N2O (ppb)
CH4 (ppm)
15
100
0 9:33
9:34
9:35
9:36
9:37
0 9:38
Time
Figuur 4.3
Een voorbeeld van een meetserie. De lijn met de gesloten symbolen geeft de CH4 concentratie weer de lijn met de open symbolen geeft de N2O concentratie weer. De symbolen geven aan welke delen van de zaagtand voor de emissieberekening werden gebruikt. Indien de Concentratie oploopt is er dus sprake van een emissie.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
23 van 61
De groepen meetpunten in figuur 4.3 bestaan elk uit 26 punten. Aan het N2O signaal is een duidelijke lineaire stijging te zien, de CH4 trend laat veel onduidelijkere trends zien. Uit de helling van elk van de gemeten trends wordt vervolgens de flux bepaald.
4.2
Methanotrofe activiteit op het lab
Figuur 4.4 toont de opstelling voor de bepaling van de methanotrofe activiteit. Hierbij werd gebruik gemaakt van een plexiglazen cilinder met een hoogte van 60 cm en een binnendiameter van 14,1 cm. Deze cilinder werd bovenop een geperforeerde PVC-plaat aangebracht, waaronder zich een tweede, 6 cm hoge plexiglazen cilinder bevond, met daaronder een volle PVC-plaat. Na het vullen van de kolom werd bovenop de grote cilinder een PVC-plaat aangebracht waarmee het geheel afgesloten werd. Om de luchtdichtheid van de kolom te verzekeren, werd tussen elke PVC-plaat en de cilinders een rubberen ring, ingevet met Apiezon vet, aangebracht. effluent lucht
CH4
Figuur 4.4
Opstelling voor de kolomexperimenten.
De onderste cilinder deed dienst als verdeler van het ingevoerde gas, in dit geval zuiver methaan. Het ingaande methaandebiet werd geregeld met een naaldventiel. De wand van de grote cilinder was vanaf 10 cm boven de basis tot op een hoogte van 50 cm om de 10 cm voorzien van een kleine opening. Langs deze openingen, afgesloten met een rubberen septum, gebeurden de monsternemingen van de gassen in de kolom. Op 5 cm onder de bovenste PVC-plaat bevonden zich nog twee openingen, recht tegenover elkaar. Via de ene opening werd met een aquariumpompje lucht in de kolom gebracht. Om uitdroging van de grond in de kolom te vermijden, werd de lucht vooraf doorheen een wasfles geleid. Tussen het pompje en de wasfles werd een rotameter aangebracht die een indicatie gaf van het ingaan-
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
24 van 61
de luchtdebiet. Via de andere opening, aan de voorkant van de kolom, kon het effluent de kolom verlaten. Hier was eveneens een monsternamepunt voorzien. Bij het opstellen van een massabalans werd de werkelijke methaanconcentratie in het effluent vergeleken met de methaanconcentratie die op basis van het ingaande methaan- en luchtdebiet te verwachten viel in het effluent, in de veronderstelling dat er geen methaanoxidatie optrad in de kolom. Om de werkelijke methaanconcentratie in het effluent te bepalen, werden via het monsternamepunt ter hoogte van de effluentstroom gasmonsters van 100 µl genomen. Deze werden geanalyseerd voor methaan op een Chrompack CP 9000 gaschromatograaf (GC) met een vlamionisatie-detector (FID, flame ionisation detector). Er werd een methaanoxidatiecapaciteit van 7 l CH4/m2/h gemeten.
4.3
Bepaling methaanoxidatie d.m.v. 13C-analyses
Monstername De gesloten kamer methode werd uitgevoerd met een cilinder van 15,1 cm diameter en 11,5 cm hoogte, 5 cm diep in de grond gedrukt. Vooraleer de cilinder afgesloten werd een eerste luchtmonster van 250 cm³ genomen voor δ13C-CH4 analyse. Onmiddellijk daarna werd de cilinder afgesloten, en werden 5 luchtstalen van 11 cm³ uit de cilinder genomen met een tijdsinterval van 1 min. Eén minuut na het laatste staal werd een tweede staal van 250 cm³ genomen voor δ13C-CH4 analyse. Tevens werden uit de verzamelbron gasstalen genomen voor de bepaling van de isotopensamenstelling van het in het stort geproduceerde methaan. Analyse In het ISOFYS laboratorium van de Universiteit Gent werden de gasstalen van 11 cm3 geanalyseerd d.m.v. een GC met FID, voor de bepaling van de CH4-flux. De gasstalen van 250 cm3 werden geanalyseerd met een isotoop ratio massa spectrometer. Het 13C-gehalte van het CH4 wordt uitgedrukt als een delta waarde, die de relatieve hoeveelheid in promille 13C, ten opzichte van een internationale standaard (VPDB) uitdrukt:
Rstaal Rstandaard
δ 13 C =
− 1 × 1000
(1)
Rstaal is de verhouding 13C/12C van het CH4 staal, Rstandaard bedraagt 0,0112372. Een typische δ13C-CH4 waarde voor stortgas is -55 à -60‰.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
25 van 61
Bepaling fractioneringsfactor α De bepaling van methaanoxidatie in stortafdekgronden is gebaseerd op het feit dat methanotrofe bacteriën een lichte voorkeur hebben voor oxidatie van 12CH4 ten opzichte van 13CH4. Dit wordt uitgedrukt d.m.v. een α-factor:
α = k12/k13
(2)
met k12 de snelheidsconstante van 12CH4-oxidatie en k13 de snelheidsconstante van 13 CH4-oxidatie. De waarde van α werd bepaald in het laboratorium, met grondstalen van zowel de stort te Landgraaf als de stort te Lochem. Daartoe werd grond in een fles gebracht. De fles werd afgesloten en ca. 1% methaan werd toegevoegd. De concentratie en de δ13C-CH4 waarde van het overblijvend methaan in de fles werd opgevolgd i.f.v. de tijd. De fractionering kan dan bepaald worden door regressie gebaseerd op formule (3) (Coleman et al., 1981):
1 M − 1 ln α M0
δ 13 C = 1000
+ δ 13 C t = 0
(3)
met M/M0 de fractie methaan die overblijft in de fles op een bepaald tijdstip. Bepaling methaanoxidatie De fractie methaan die geoxideerd wordt in een afdekgrond kan bepaald worden met behulp van de volgende formule (Blair et al., 1985):
f ox =
δE − δA 1000(α ox − α trans )
(4)
met δE de δ13C-CH4 waarde van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat, en δA de δ13C-CH4 waarde van de geproduceerde methaan. Via een massabalans kan uit de δ13C-CH4 waarden en de methaanconcentraties van de twee gasmonsters uit de cilinder, de δ13C-CH4 van het methaan dat de afdekgrond verliet berekend worden.
αox is de α-waarde beschreven in formule (2), αtrans is de fractioneringsfactor voor transport doorheen de afdekgrond. Tot nu toe werd steeds algemeen aangenomen dat dit transport volledig door stroming veroorzaakt wordt, hetgeen zou betekenen dat het transport geen fractionering veroorzaakt, of αtrans = 1. Onderzoek aan de Universiteit van Gent heeft aangetoond dat diffusie ook zorgt voor fractionering. Bijgevolg zijn de schattingen van oxidatiecapaciteiten onderschattingen.
TNO-rapport
26 van 61
Bepaling gemiddelde oxidatie De gemiddelde oxidatie per proefveld kan niet worden bepaald door het middelen van de oxidatie per proefveld. Methaan komt immers op hele inhomogene wijze vrij. Te verwachten is dat het percentage dat wordt geoxideerd op plaatsen met een lage flux hoog is, en bij directe middeling van percentages geoxideerd wegen deze plaatsen te hard mee. Voorbeeld: vier metingen zijn uitgevoerd. In de ene meting wordt een netto-flux gemeten van 20 l m-2 per uur en een percentage geoxideerd vastgesteld van 10%, in de andere gevallen wordt steeds een lage flux vastgesteld van 0,2 l m-2 per uur en een oxidatie van 80%. Een oxidatie van gemiddeld zo’n 60% (middeling van 3 keer 80% en één keer 10%) is dan niet in overeenstemming met de werkelijkheid, omdat hierdoor de plaatsen met lage methaanflux te zwaar meewegen in het gemiddelde. Een betere manier om de gemiddelde oxidatie vast te stellen is uit het gemiddelde volume aan methaan dat is geoxideerd en de bruto-flux uit het oppervlak:
100 * gemiddeld volume methaan geoxideerd / gemiddelde bruto-flux Waarin de bruto-flux het aanbod van methaan vanuit het afval naar de toplaag. De bruto flux kan worden vastgesteld uit de netto-flux en het gemeten percentage geoxideerd:
bruto-flux = netto-flux * 100/(100-% oxidatie) Het volume methaan geoxideerd kan worden berekend als:
volume geoxideerd = bruto-flux – netto flux
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
27 van 61
Aansluitend bij het bovenstaande voorbeeld: een netto-flux van 20 l CH4 m-2 hr-1 en 10% oxidatie betekent een bruto-flux van 22 l m-2 CH4 hr-1 en 2 l CH4 m-2 hr-1 geoxideerd. Een netto-flux van 0,2 l CH4 m-2 hr-1 en 80% oxidatie betekent een bruto-flux van 1 l CH4 m-2 hr-1 en 0,8 l CH4 m-2 hr-1 geoxideerd De gemiddelde bruto-flux is 6,2 l CH4 m-2 hr-1; de gemiddelde hoeveelheid geoxideerd is 1,1 l CH4 m-2 hr-1. De gemiddelde oxidatie is 17% (zie ook figuur 4.5). 20 l m-2 hr-1 10% Je meet: • netto-flux: • % geoxideerd:
0,2 l m-2 hr-1 80%
0,2 l m-2 hr-1 80%
0,2 l m-2 hr-1 80% atmosfeer
toplaag
Je berekent: • bruto-flux: 1 l m-2 hr-1 • volume geoxideerd: 0,8 l m-2 hr-1
afval 1 l m-2 hr-1 0,8 l m-2 hr-1
1 l m-2 hr-1 0,8 l m-2 hr-1 22 l m-2 hr-1 2 l m-2 hr-1
gemiddelde oxidatie
Figuur 4.5
=
gemiddeld volume geoxideerd gemiddelde bruto flux
=
(0,8+0,8+2+0,8) = 17 % 1+1+22+1
Flux door de toplaag en berekening oxidatie.
TNO-rapport
28 van 61
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
29 van 61
5.
Demonstratie te Lochem
5.1
Vooronderzoek
De proefvelden voor demonstratie van oxidatie van methaan in de toplaag waren voorzien op het noordertalud aan de westzijde van de stortplaats te Lochem. Voorafgaand aan de realisatie van de proefvelden is nagegaan: − of er vanuit dit talud daadwerkelijk methaan werd geëmitteerd; − of de methaanemissie op dit talud representatief is voor de oudere stortplaatsen in Nederland; − wat de methaan oxidatiecapaciteit was van de bestaande afdeklaag; − wat de methaanoxidatiecapaciteit was van de mengsels van afdekgrond, ééntoppig zand en groencompost. Hiervoor zijn in mei 2001 methaanemissiemetingen uitgevoerd en is de methaanoxidatiecapaciteit op labschaal vastgesteld
5.1.1
Methaanemissies
Op 9 mei 2001 is met behulp van de snelle-doos van ECN op 160 plaatsen verdeeld over de gehele stortplaats van Lochem de methaan emissie gemeten. Het weer was stabiel zomerweer met matige oostenwind en een luchtdruk van 1020 mbar. De gemiddelde methaanemissie van de gehele stort bedroeg 0,24 liter CH4/ m2 uur. Op het talud waar de proefvelden gepland waren, zijn 43 metingen uitgevoerd, waarbij een sterk inhomogene, maar licht verhoogde emissie werd gemeten van gemiddeld 0,4 liter CH4/ m2 uur (standaard deviatie van 1 liter CH4/ m2 uur). Hierbij werden enkele uitschieters waargenomen tot maximaal 10 liter CH4/ m2 uur.
5.1.2
Biologische activiteit op labschaal
De Universiteit van Gent heeft op laboratoriumschaal de potentiële oxidatiecapaciteit van de huidige afdeklaag van de stortplaats te onderzocht. Daarnaast is de oxidatiecapaciteit van het mengsel van ééntoppig zand en groencompost, onderzocht, zoals dat in hoofdstuk 3.2 is voorgesteld. De methode voor vaststellen van de methaanoxidatiecapaciteit is beschreven in hoofdstuk 4.2.1. Beide grondsoorten bleken een hoge oxidatiecapaciteit te bezitten: ruim 6 liter CH4/m2, uur. De reeds ingewerkte, belaste, grond van Armhoede zorgde voor een vrijwel volledige omzetting van de methaan (90 tot 100% oxidatie).
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
30 van 61
5.1.3
Conclusies vooronderzoek
De gemeten methaanemissies op de beoogde proeflocatie zijn met 0,4 liters CH4/ m2 uur wat laag in vergelijking met de maximale oxidatiecapaciteit van de oxiderende laag (6 liters CH4/ m2 uur onder laboratoriumomstandigheden; 2-4 liters CH4/ m2 uur onder werkelijke omstandigheden). Deze emissie is echter wel representatief voor de emissie uit recent gesloten stortplaatsen (Oonk en Boom, 1995). De plaats van de proefvelden lijkt dan ook een goede keus. De oxidatiecapaciteit van de beoogde toplaag (het mengsel van ééntoppig zand en groencompost) is niet extreem hoog vergeleken met andere typen grond in de literatuur (zie tabel 2.2). Vergeleken met de emissie uit de toplaag is de oxidatiecapaciteit echter voldoende groot. Opvallend is dat de huidige toplaag een hoge capaciteit heeft voor methaanoxidatie. Dit is echter onvoldoende voor een goed oxiderende afdeklaaf, omdat hiervoor ook een goed vochtbergend vermogen in droge tijden en voldoende permeabiliteit in natte tijden noodzakelijk is.
5.2
Uitvoering proefneming
5.2.1
Tijdschema
Het tijdschema van de proefneming te Lochem is als volgt: maart 2001 voorfase; ontwerp van toplaag en vaststellen beheer en monitoring 9 mei 2001 vooronderzoek naar methaanemissies mei-juni 2001 vooronderzoek methaanoxidatiecapaciteit op labschaal augustus/september 2001 aanleg proefvelden, ingezaaid met Engels raaigras. 17 december 2001 methaanemissiemeting; 13C-analyses april 2002 reparatie scheur tussen proefveld 4 en 5 13 24 april 2002 C-analyses 13 C-analyses 12 september 2002 13 21 februari 2003 C-analyses 27 mei 2003 methaanemissiemetingen, 13C-analyses 13 C-analyses oktober 2003
5.2.2
Meteorologische omstandigheden tijdens de proef
Figuur 5.1 geeft de meteorologische omstandigheden weer, tijdens de demonstratie te Lochem. De gegevens zijn afkomstig van het KNMI-station te Twente.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
31 van 61
40
35
30
30
20
25
10
20 15
0
10
-10
5 0 nov-01
mei-02
dec-02
jun-03
Temperatuur (oC)
neerslag (mm per dag)
40
neerslag T min T max
-20 jan-04
m aand
Figuur 5.1
Meteorologische omstandigheden tijdens de proef in Lochem.
Over het algemeen was het weer tijdens de gehele proefperiode warm en droog naar Nederlandse begrippen. Het najaar en de winter van 2001/2002 waren zacht en droog, met uitzondering van de koude decembermaand 2001 en een natte maand februari 2002. De maanden maart en april 2002 waren zacht met droog tot 25 april, toen in één week extreem veel water viel. De warme voorzomer en zomer gingen gepaard met enkele flinke stortbuien. Augustus en september 2002 waren zeer nat, gevolgd door een relatief warme en droge herfst. De winter 2002/2003 was koud en droog, waarna een warme tot zeer warme en droge lente en zomer volgde. Uitzondering hierop was de meimaand, welke warm en nat was.
5.2.3
Technische uitvoering
Vijf proefvakken zijn ingericht op het noordertalud van de stortplaats. Bij het ontwerp van een proefvlak is geprobeerd om het aanbod van methaan aan de onderzijde van de oxiderende laag (de bruto-methaanflux, figuur 4.4) voor ieder proefvlak gelijk te houden. In Lochem zijn hierom een tweetal maatregelen genomen: − de gasdoorlatendheid van de oxiderende laag is zoveel mogelijk constant gehouden. Stortgas in het afvalpakket kan zich vrij makkelijk in horizontale richting kan bewegen. Een lichte locale verdichting van de toplaag kan als gevolg hebben dat de methaanflux ter plekke afneemt en verderop weer stijgt. Om deze reden is de dikte van de afdeklagen zoveel mogelijk constant gehouden en is ook de toplaag van het referentie afgegraven en opnieuw aangebracht. − De proefvakken zijn vrij groot gemaakt. De proefvakken op Lochem meten 15 x 20 = 300 m2. Voor het aanleggen van de proefvakken werd het gras gemaaid en de graszoden verwijderd. Vervolgens is de aanwezige afdekgrond deels verwijderd en doorgespit. Hierbij bleef het afval afgedekt met ca. 20 cm. onaangeroerde grond ter voorkoming van stankoverlast.
TNO-rapport
32 van 61
De aanwezige dikte van de afdekgrond viel tegen en was ongeveer 40 cm. Omdat proefvakken eenzelfde gasdoorlatendheid dienden te krijgen als het omringende talud kon slechts een geringe ophoging (met luchtiger materiaal) op de proefvakken plaatsvinden. De zoden, eventueel aangevuld met externe grond, werden opgebracht rondom de proefvakken. Doel hiervan was om te voorkomen dat grote hoeveelheden stortgas direct naast proefvakken uittreden. De totale toplaag in alle proefvakken werd uiteindelijk 60 cm. Uitzondering hierop was proefvak 5, waar nog een extra 20 cm dikke verdeellaag werd aangebracht. Omdat deze verdeellaag goed gasdoorlatend was, had dit waarschijnlijk geen invloed op de verdeling van methaan over de proefvelden. Vijf proefvakken zijn als volgt ingericht: Proefvak 1 Dit veld is bedoeld als referentieveld. De afdeklaag werd aangevuld met afdekgrond die elders vrijkwam; de bovenste 40 cm werd goed doorgespit en vervolgens is het veld ingezaaid met Engels raaigras. Proefvak 2 Afdekgrond werd aangevoerd (ca. 8 cm.) en doorgespit met 12 cm compost en de bovenste 20 cm van de bestaande toplaag. Aan het geheel werd enig Limkalk toegevoegd. Na menging was het gehalte aan groencompost 30 volume %. Het mengsel werd aangebracht en ingezaaid met Engels raaigras. Proefvak 3 De ontgraven grond werd doorgespit met 30 volume % ééntoppig zand en 20 volume % groencompost. Het mengsel werd vervolgens 40 cm dik op de onderlaag van ongeveer 20 cm bestaande afdekgrond aangebracht. Het veld is ingezaaid met Engels raaigras. Proefvak 4 10 cm van de bestaande afdeklaag werd gemengd met 20 cm ééntoppig zand en 10 cm compost: menging van zand en kompost gebeurde vooraf buiten proefvak. Het mengsel werd vervolgens 40 cm dik op de onderlaag van ongeveer 20 cm bestaande afdekgrond aangebracht. Het veld is ingezaaid met Engels raaigras. Proefvak 5 Op de onderste 20 centimeter van de bestaande afdeklaag werd een verdeellaag aangebracht van 20 cm grof filterzand (drainzand) afgedekt met filterdoek NG 18. Op filterdoek wordt een 40 cm dik mengsel van ééntoppig zand en compost aangebracht met een samenstelling vergelijkbaar aan de samenstelling in proefvak 4. Het veld is ingezaaid met Engels raaigras.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
33 van 61
5
4 3
Figuur 5.2
5.3
Ligging van de proefvelden 3, 4 en 5 op het talud van de stortplaats te Lochem.
Kosten
De kosten van de proefneming staan vermeld in tabel 5.1. De totale kosten van aanleg zijn omgerekend naar kosten per proefveld door iedere kostenpost te delen door het oppervlak waar ze betrekking op had en ze vervolgens toe te kennen aan de proefvelden waar de materialen werden toegepast. In alle gevallen is de aanwezige teelaarde toegepaste. Hiervoor zijn binnen dit project geen kosten gemaakt. In onderstaande tabel zijn de kosten voor deze teelaarde separaat vermeld en maken uiteindelijk deel uit van de totale kosten van de toplaag. Tabel 5.1
Kosten van de oxiderende laag in de vijf proefvelden (in € m-2). 2
2
Totaal (€)
m proefveld
€ /m
veld 1
veld 2
veld 3
veld 4
veld 5
4500
3000
3
3,00
3,00
3,00
3,00
3,00
450
1500
0,30
0,30
0,30
0,30
0,30
0,30
drainzand
350
300
1,17
filterdoek
300
300
1,00
groencompost
750
1200
0,63
ééntoppig zand
1700
750
2,27
subtotaal (aanleg):
8050
aanvoer en verwerking vrachtauto materiaal:
1,17 1,00 0,63
0,63
0,63
0,63
1,14
2,27
2,27
3,30
3,93
5,06
6,20
8,36
teelaarde/categorie 1 grond (reeds aanwezig)
3,00
2,50
2,00
1,00
1,00
totaal:
6,30
6,43
7,06
7,20
9,36
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
34 van 61
5.4
Resultaten
5.4.1
Kwalitatief/visueel
Direct na aanleg van de laag, bij de metingen in december 2001 vertoonde de begroeiing op de meeste proefvakken een groot aantal kale plekken. Uitzondering was proefvak 5, waar de begroeiing amper kale plekken vertoonde. Op proefvak 5 tegen de grens met proefvak 4 was over de gehele lengte een 30 cm brede scheur ontstaan in de afdekking, doordat zand-compostmengsel na regenval was weggespoeld.
Figuur 5.3
De proefvelden in december 2001.
Voor de meting in december 2001 vroor het al enkele dagen. Dit had nadelige invloed op de homogeniteit van emissies. Op delen waar geen of weinig begroeiing aanwezig was, was de grond 5 tot 10 cm diep bevroren. Op delen met volledig ontwikkelde begroeiing bleek de grond niet of slecht oppervlakkig (~1 cm) bevroren).
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
35 van 61
Figuur 5.4
De scheur tussen proefvak 4 en 5.
Na het winterseizoen in april 2002 werd de scheur hersteld. De vegetatie bleef op de proefvelden 1 tot en met 4 kale plekken vertonen. Op proefveld 5 deed de vegetatie het beter.
5.4.2
Methaanemissiemetingen
Voor het vaststellen van methaanemissies zijn door ECN snelle-boxmetingen uitgevoerd (voor een gedetailleerde beschrijving van deze methode zie 4.1). De snelle boxmethode bepaalt monsternamegewijs de emissies van het afgesloten oppervlak van 1 m2. Doordat de methode snel is, kan in beperkte tijd een groot aantal metingen worden uitgevoerd. De combinatie van het grote aantal metingen en het relatief grote oppervlak van een enkele monstername maakt deze methode nauwkeurig. Methaanemissies kunnen ook worden afgeleid uit de monsters voor 13C-analyses. Tijdens deze monstername wordt ook een concentratiestijging van methaan in de gesloten kamer verkregen, waaruit een methaanemissie van het bemonsterde oppervlak kan worden bepaald. Deze methaanemissie is echter minder nauwkeurig dan de methaanemissie welke is bepaald door ECN, omdat enerzijds het bemonsterde oppervlak aanzienlijk kleiner is en anderzijds de hoeveelheid monsters kleiner is. De resultaten staan beschreven in de onderstaande tabellen en in figuur 5.5. De 13Cmeting in mei 2003 is uitgevoerd op monsters die zijn genomen met de ECN-box.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
36 van 61
Tabel 5.2 Proefveld
Methaanemissies met de snelle-boxmethode ECN (in l m-2 hr-1). mei 2001
december 2001
mei 2003
gemiddelde
95%-CI / aantal monsters
gemiddelde
95%-CI / aantal monsters
3,5
5,2 / 20
0,46
0,86 / 15
3,7
6,5 / 20
3,78
7,65 / 15
3
3,9
4,7 / 21
1,73
4,68 / 15
4
0,2
0,4 / 18
4,36
11,85 / 15
5
0,2
0,3 / 14
0,01
0,04 / 15
1 2
Tabel 5.3
0,4 + 1 (zie 5.1.1)
Methaanemissies uit analyses Universiteit van Gent.
Proefveld
december 2001
april 2002
september 2002
februari 2003
oktober 2003
1
2,5
0,9
0,33
0,35
0,14
2
10,6
4,2
3,76
1,66
5,45
3
10,0
0,1
0,02
0,85
0,46
4
6,6
1,7
0,65
0,0
0,67
5
0,1
0,1
0,0
0,0
0,46
7
7
6
6
5
5
4
4
3
3
2
2
1
1
0
0 Vak 1
Vak 2
Loc aties
Figuur 5.5
Vak 3
Vak 4
27 Mei 2003
Vak 5
Vak 1
Vak 2 Locaties
Vak 3
Vak 4
Vak 5
December 2001
Verdeling van methaanemissies, gemeten met de snelle box-methode in december 2001 (links) en mei 2003 (rechts). De grootte van de oranje of gele cirkel geeft de hoogte van de gemeten emissie weer. Een grijze cirkel geeft aan dat ter plekke geen emissie werd waargenomen.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
37 van 61
Figuur 5.6
5.4.3
13
Een foto van de kale plek op proefveld 3 (mei 2003). Op deze plaats lijkt begroeiing goed aan te gaven waar emissies hoog zijn.
C-analyses
De fractie methaan die wordt geoxideerd is vastgesteld door middel van 13Canalyses. De wijze van monstername, analyse en ook de interpretatie van de meetresultaten staat beschreven in hoofdstuk 4.3. Details van de afzonderlijke meetdagen staan weergegeven in bijlage 1. Tijdens de interpretatie van resultaten bleek, dat veel metingen plaatsvonden op plaatsen zonder noemenswaardige methaanflux, waardoor deze metingen ook geen bijdrage konden leveren aan de vaststelling van de gemiddelde methaanoxidatie. Om die reden is in mei 2003 de monstername volgens een aangepaste procedure uitgevoerd: allereerst werd met behulp van de ECN-snelle box plaatsen geïdentificeerd met een zekere methaanflux; vervolgens werd met behulp van de box een monster genomen voor 13C-analyse. Uit de methaanemissie uit de toplaag en het percentage geoxideerde methaan wordt de bruto-methaanflux berekend (hoofdstuk 4.3). Deze bruto-methaanflux geeft de hoeveelheid methaan weer die uit het onderliggende afvalpakket aan de toplaag wordt toegevoerd. Tabel 5.4 geeft de gemiddelde bruto-methaanfluxen weer. Bijlage 2 geeft bruto-methaanfluxen van de individuele metingen.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
38 van 61
Tabel 5.4
Bruto-methaanflux in l/m2 per uur, uit analyses Universiteit van Gent.
Proefveld
december 2001
april 2002
september 2002
februari 2003
mei 2003
oktober 2003
1
2,5
2,5
0,2
0,5
2,1
0,1
2
10
3
10
17 0,9
29
1,7
0,2
-
0,9
7,1
4
6,8
8,8
6,5
0,1
0,5
5
0,2
0,3
0,0
0,0
0,0
72 2,0 16 n.b.
Uit de methaanemissie en de bruto-methaanflux kan de hoeveelheid geoxideerde methaan worden berekend. De gemiddelde oxidatie wordt vervolgens verkregen door de gemiddelde hoeveelheid geoxideerd methaan te delen door de brutomethaanflux (zie hoofdstuk 4.3). Probleem bij het vaststellen van de gemiddelde oxidatie is dat een aantal keer een oxidatie van 100% wordt vastgesteld. In deze gevallen is de bruto-flux niet meer te bepalen. Het is dan niet mogelijk om deze waarde mee te nemen in de berekening van het gemiddelde. Het berekend gemiddelde is dus een onderschatting van het werkelijke gemiddelde en is om deze reden in onderstaande tabel voorzien van een ‘>’-teken. Het ligt echter in de lijn der verwachting dat in geval van 100% oxidatie de bruto-flux beperkt zal zijn. Hierdoor is het effect van het negeren van deze meetwaarde op het eindresultaat beperkt, m.a.w. het ‘>’-teken zal slechts maximaal een kleine verhoging inhouden. Tabel 5.5
Methaanoxidatie (%) uit analyses Universiteit van Gent.
Proefveld
december 2001
1
1
> 12
2
0
>2
3
0,3
april 2002
september 2002
februari 2003
mei 2003
oktober 2003
> 57
0
14
27
> 68
4
24
81
> 56
n.a
1
69
71
4
>3
> 54
> 75
40
79
90
5
> 36
> 57
> 62
30
n.a.
n.a.
Per meetdag en per proefveld zijn 3 tot 5 monsters genomen voor bepaling van de oxidatie. Om verschillende redenen (zie bijlage 2) konden veel van deze monsters niet worden geïnterpreteerd in termen van %-geoxideerd. De getallen in bovenstaande tabel zijn vaak op één of twee en in een enkele geval drie monsters. Gezien de heterogeniteit van emissies en ook van de oxidatie zijn de gemiddelde waarden in tabel 5.5 niet betrouwbaar.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
39 van 61
5.5
Discussie Lochem
Praktische realiseerbaarheid De aanleg van de toplaag verliep probleemloos. Dit ondanks de moeilijkheid die de aanleg van een meerlagen-systeem op een talud met zich meebrengt. Het enige probleem dat is voorgekomen is een afspoeling tussen proefvelden 4 en 5, die in de loop van 2002 is hersteld. Discussie meetmethode methaanemissies De snelle-box-metingen geven aan dat de emissies op een zeer inhomogene wijze vrijkomen. Afhankelijk van de plek van meting kunnen de emissiesterkten over 4 ordegrootten verschillen. De afstand tussen de verschillende posities is daarbij niet veel meer dan enkele meters. Blijkbaar bestaan voorkeurskanalen in het stortlichaam, welke tot deze grote variatie in locale emissies leiden. Gevolg van de inhomogene emissies is dat ondanks een groot aantal metingen per proefveld geen betrouwbare schatting van de emissie kan worden verkregen. In vrijwel alle gevallen is het 95-% betrouwbaarheidinterval groter dan de gemiddelde meetwaarde. Er bestaat een discrepantie tussen methaanemissiemetingen van ECN en Universiteit Gent. Beide resultaten geven aan dat emissies van veld 5 laag zijn. Voor de andere velden komen de gemiddelde emissies van ECN en Gent minder goed overeen. Voor een deel kan de discrepantie worden gezocht in de beperkte aantal data dat is gemonsterd door Universiteit Gent gecombineerd met de hoge standaarddeviatie van een individuele meting. Maar een nadere beschouwing van de ligging van data bekijkt in figuur 5.7 doet vermoeden dat de monsternamemethode van Gent leidt tot een overschatting van emissies of die van ECN tot een onderschatting. Een mogelijke verklaring hiervoor kan worden gevonden in trillingen die worden veroorzaakt in de toplaag bij de monstername van Gent, waardoor luchtbelletjes in de toplaag versneld vrijkomen. Dit lijkt een plausibele verklaring, want bijvoorbeeld bij de monstername op Landgraaf zag men in plassen daadwerkelijk belletjes ontstaan, wanneer de omliggende afdeklaag bijvoorbeeld intensiever werd belopen.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
40 van 61
Emissies op Lochem in de testvakken 1-5 30,00
Ghent ECN
25,00
20,00
15,00
10,00
5,00
.2
.3
5. 1
5. 1
.2
proefveld 5
5. 3
.2 5. 1
5. 2
.1 4. 1
.4
4. 3
.3
proefveld 4
4. 3
.5
4. 2
4. 2
.2
.1
4. 4
3. 1
.1 3. 4
.2
proefveld 3
3. 1
3. 3
.3
.6
3. 1
.5
3. 4
.4
.1
2. 2
2. 3
.5
proefveld 2
2. 1
.3
2. 3
.4
2. 2
2. 4
.5
.4
1. 2
.4
1. 1
1. 2
.3
1. 2
1. 3
.3
0,00
referentieveld
-5,00
Figuur 5.7
Spreiding per proefvak van de methaanemissies, gemeten op 13 december 2001.
Discussie meetmethode methaanoxidatie Per meetdag en per proefveld zijn de gemiddelde percentages methaan geoxideerd gebaseerd op één of twee en in een enkel geval drie monsters. Gezien de heterogeniteit van emissies (zie boven) en ook van de oxidatie zijn de gemiddelde waarden in tabel 5.5 daarom niet betrouwbaar. Dit wordt geïllustreerd door het feit dat de bruto-methaanflux in tabel 5.4 zeer variabel blijkt. Deze bruto-methaanflux zou redelijk constant moeten zijn. De brutoflux wordt niet of nauwelijks beïnvloed door het seizoenen of het weer, omdat de stortgasvorming in het afvalpakket vrijwel seizoensonafhankelijk is (zo wordt ook bij projecten voor stortgaswinning geen seizoensvariatie waargenomen). Wel kan een lichte afname van de bruto-flux worden verwacht over de duur van het experiment, omdat stortgasvorming in de loop van de tijd afneemt (een halfwaardetijd van 7 jaar betekent ongeveer 9% afname per jaar). Seizoensfluctuatie De resultaten van de methaanoxidatie lijkt er wel op te wijzen dat een seizoensfluctuatie optreedt, met relatief hoge percentage geoxideerd methaan in de maanden april tot en met september en lagere percentages in de winter. Deze seizoenfluctuatie komt echter niet zo sterk naar voren in figuur 5.8, vooral ook omdat in mei 2003 enkele hot-spots werden aangetroffen in proefveld 2 en 3. Ontwikkeling van de methaanemissies: mei 2001 - oktober 2003 De gemeten methaanemissies staan weergegeven in de tabellen 5.2 en 5.3. Figuur 5.8 geeft een overzicht van alle individuele metingen in de periode mei ’01 tot en met oktober ’03.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
41 van 61
methaanemissie (l m-2 uur)
40 voor aanleg proefvakken
35
controlevak
30
proefvak 2
25
proefvak 3 proefvak 4
20
proefvak 5
15 10 5 0 okt-00 apr-01 nov-01 mei-02 dec-02 jun-03 jan-04 tijd
Figuur 5.8
Overzicht van alle methaanemissiemetingen. De metingen in 2002 en februari 2003 zijn verkregen met behulp van de monsternamemethode van Universiteit Gent. De andere metingen zijn uitgevoerd met de snelle box-metode van ECN.
Voorafgaand aan de proef werd gemiddeld 0,4 l CH4 m-2 per uur gemeten. Na aanleg van de proefvelden lijken de emissies sterk gestegen. Zowel in december 2001 als in mei 2003 zijn de gemiddelde emissies van een proefveld in de orde-grootte van enkele l CH4 m-2 per uur. Deze verhoging is zo groot dat ze als statistisch significant moet worden gezien. Mogelijk is de gasdoorlatendheid van de proefvelden groter dan de doorlatendheid van het oorspronkelijke talud, waardoor na aanleg de proefvelden preferente plekken werden voor methaanuittreding. Controlevak, proefvak 2 en 3 Er zijn de nodige verschillen tussen de snelle-box meting in december 2001 en mei 2003: − voor het controlevak (proefvak 1) wordt in december 2001 een hoge emissie gemeten, terwijl de emissie in mei 2003 sterk verlaagd is. Een mogelijke verklaring hiervoor ligt in het feit dat de structuur van het controleveld niet is aangepast door toevoeging van compost of ééntoppig zand. Voorafgaand aan de proef is dit controlevak omgespit, waardoor tijdelijk de gasdoorlatendheid werd vergroot. Echter als gevolg van o.a. regenval en spontane klink zou de gasdoorlatenheid van dit veld in mei 2003 drastisch kunnen zijn gereduceerd. − voor proefvakken 2 en 3 zijn zowel in december 2001 als in mei 2003 de methaanemissies hoog. Dit zou er op kunnen wijzen dat (anders dan bij proefveld 1) de grond hier niet is ingeklonken. De blijvend hoge emissie op proefvelden 2 en 3 kan erop duiden, dat een langduriger verbetering van de gasdoorlatendheid van de toplaag kan worden bereikt door toevoeging van compost en resp. ééntoppig zand en compost aan de toplaag.
TNO-rapport
42 van 61
Proefvak 4 Proefvak 4 geeft een sterk verlaagde emissie in december 2001. Dit zou kunnen samenhangen met de scheur die is ontstaan op het grensvlak van de proefvakken 4 en 5, welke als gasdrain heeft gefunctioneerd voor proefvak 4. Dit wordt ondersteund door de snelle-box-metingen in mei 2003, en de metingen van Universiteit Gent in de tussenliggende periode waarbij wel degelijk verhoogde methaanemissies zijn gemeten uit proefvak 4. Proefvak 5 De emissies uit proefvak 5 zijn zowel bij de meting in december 2001 en de meting in mei 2003 nagenoeg verwaarloosbaar. De lage emissies in december 2001 zouden kunnen worden verklaard door de aanwezigheid van de scheur in het talud op het grensvlak van proefvak 4 en 5. Echter ook na reparatie van deze scheur blijkt in mei 2003 de methaanemissie laag te zijn. Een tweede mogelijke reden voor verminderde methaanemissie is een verlaagde gasdoorlatendheid van de toplaag op proefvak 5. Dit is echter niet waarschijnlijk, aangezien de toplaag op vak 5 qua samenstelling hetzelfde is als vak 4, met als enig verschil een relatief dunne, maar extreem goed doorlatende laag. Het meest waarschijnlijk is dat oxidatie van methaan optreedt en efficiënt is. Oxidatiecapaciteit van de toplaag in proefveld 5 Het is niet mogelijk om uit de metingen op proefveld 5 een schatting te maken van de oxidatiecapaciteit van de toplaag. Waarschijnlijk is het aanbod van methaan uit het onderliggend afvalpakket van dezelfde ordegrootte als de emissie die op de andere proefvelden is gemeten. De emissiemetingen met de snelle box wijzen daar op fluxen in de ordegrootte van 2 à 3 l m-2 hr-1. Als wordt aangenomen dat het aanbod uit het onderliggend afvalpakket even groot is als bij de andere velden, dan is de oxidatiecapaciteit van de proefveld 5 2 à 3 l m-2 hr-1.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
43 van 61
6.
Demonstratie Landgraaf
6.1
Gegevens
Bij de demonstratie op de stortplaats te Landgraaf is de oxiderende laag aangebracht bovenop een veldproef in het kader van het project ‘duurzaam storten’. Doel van deze veldproef is te demonstreren dat de afbraak van afval binnen één generatie zodanig kan worden beheerst dat risico’s op emissie van verontreinigingen naar de omgeving geminimaliseerd zijn. Dit gebeurt door − selectie en voorbehandeling van het afval; − een versnelde en meer volledige biologische omzetting van het afval bereikt door het handhaven van de natuurlijke infiltratie van regenwater aangevuld door recirculatie van percolaatwater. De mogelijkheid tot infiltratie van regenwater werd als essentieel gezien in deze proef. Om die reden kon de proefcel niet aan de bovenzijde worden afgedicht en werd gezocht naar een andere methode om methaanemissies tegen te gaan. De cel is uitgerust met een systeem voor stortgaswinning. Dit resulteert echter niet in een 100% reductie van methaanemissie. Om die reden is als aanvullende maatregel voorzien in een toplaag waarin de capaciteit voor biologische oxidatie van methaan gemaximaliseerd is. Figuur 6.1 geeft een overzicht van de demonstratiecel. Percolaat kan worden geïnfiltreerd door middel van een vijftal infiltratiedrains onder bovenafwerking en door percolaatdrains in het midden van het afvalpakket. Aan de onderzijde wordt het percolaat weer opgevangen en teruggevoerd naar de waterbuffer. Biogas wordt onttrokken door middel van zes bronnen in de houtsnipperlaag bovenop het afvalpakket en zes conventionele gasbronnen in het afval. Bovenop de houtsnipperlaag wordt de methaanoxiderende toplaag aangebracht.
Figuur 6.1
Doorsnede van de pilot te Landgraaf.
Het totaal bovenoppervlak van de pilot meet 3150 m2. De afvalsamenstelling en hoeveelheid is goed gemonitored. In totaal is 25.000 ton afval gestort, bestaande uit 3% biologisch actief materiaal (zuiveringsslib); 7%
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
44 van 61
anorganisch reactief materiaal (restpuin); 40% afval met organisch afbreekbaar materiaal (huishoudelijk afval) en 50% inert materiaal (shredderafval). Doordat het gas onder relatief hoge onderdruk wordt afgezogen, treedt vrij veel lucht het afvalpakket binnen en is de kwaliteit van het gewonnen gas vrij slecht. Tabel 6.1 geeft gewonnen hoeveelheid gas en de samenstelling van het gas weer voor de momenten dat emissies en oxidatie zijn gemeten. Tabel 6.1
Gaswinning uit de demonstratiecel te Landgraaf.
3
gewonnen hoeveelheid (m /h)
14 mei 2003
2 december 2003
31,1
48,0
gassamenstelling (vol%) - CH4
31,1
20,4
- CO2
27,4
19,3
- O2
1,7
4,5
- N2
39,8
55,9
onderdruk (mBar)
-6
-4
6.2
Uitvoering
6.2.1
Tijdschema
Het tijdschema van de proefneming te Landgraaf is als volgt: november 2001 vullen van de demonstratiecel met afval, afwerken met houtsnipperlaag april 2002 aanbrengen van de oxiderende laag juli 2002 inzaaien met Engels raaigras 14 mei 2003 methaanemissiemetingen, 13C-analyses 13 1 december 2003 C-analyses
6.2.2
Meteorologische omstandigheden tijdens de proef
Figuur 6.1 geeft de meteorologische omstandigheden weer, tijdens de demonstratie te Landgraaf. De gegevens zijn afkomstig van het KNMI-station te Beek.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
45 van 61
40
35
30
30 20
25
10
20 15
0
10
Temperatuur (oC)
neerslag (mm per dag)
40
neerslag T min T max
-10
5 0 mrt-02
-20 jun-02
sep-02
jan-03
apr-03
jul-03
nov-03
maand
Figuur 6.1
Meteorologische omstandigheden tijdens de proef in Landgraaf.
Over het algemeen was het weer tijdens de gehele proefperiode warm en droog naar Nederlandse begrippen. De maanden maart en april 2002 waren zacht met droog tot 25 april, toen in één week extreem veel water viel. De warme voorzomer en zomer gingen gepaard met enkele flinke stortbuien. Augustus en september 2002 waren zeer nat, gevolgd door een relatief warme en droge herfst. De winter 2002/2003 was koud en droog, waarna een warme tot zeer warme en droge lente en zomer volgde. Uitzondering hierop was de meimaand, welke warm en nat was.
6.2.3
Technische uitvoering
De pilot duurzaam storten te Landgraaf is voorbereid in het voorjaar van 2001. In de periode augustus tot en met november 2001 is de pilot gevuld met afval, waarna gasbronnen zijn aangebracht en de bovenzijde is afgewerkt met een 25 cm dikke laag houtsnippers en een 30 cm dikke laag leemhoudende grond. In de eerste twee weken van april 2002 is een 50 cm dikke oxidatielaag aangebracht, welke qua samenstelling vergelijkbaar is met de laag die is toepast in proefvakken 4 en 5 in Lochem: een mengsel van ééntoppig zand en compost. 1 juli 2002 is de toplaag ingezaaid met Engels raaigras.
6.3
Kosten
De kosten van de demonstratie van de oxidatielaag staan weergegeven in tabel 6.2.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
46 van 61
Tabel 6.2
Kosten van de demonstratie te Landgraaf.
aankoop ééntoppig zand
Kosten (€)
Kosten (€ /m2)
13.730
4,40
transport
3.360
1,10
mengen
17.620
5,60
2.410
0,80
verwerken algemeen inzaaien en maaien totaal
6.4
Resultaten
6.4.1
Visueel
350
0,10
1.790
0,60
39.260
12,50
Figuur 6.2 geeft de toplaag weer op 7 juni 2002, dus twee maanden na de aanleg en nog voor het inzaaien. Het mengsel van ééntoppig zand en compost ziet er op het eerste gezicht zee homogeen uit, zonder waarneembare scheurvorming.
Figuur 6.2
De toplaag op 7 juni 2002, na aanbrengen van het mengsel van ééntoppig zand en compost en voor het inzaaien.
Na inzaaiing komt het Engels raaigras op. Het bovenoppervlak raakt echter nooit echt vol begroeid, zoals ook te zien is op foto 6.3. Op grote delen van het bovenoppervlak zijn echter geen inhomogeniteiten te ontdekken.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
47 van 61
Figuur 6.3
De situatie op 15 mei 2003, een jaar na realisatie.
In de zuidoost hoek van het compartiment is het veld moerassig. Een foto van dit gebied is gegeven in figuur 6.4.
Figuur 6.4
6.4.2
Moerasachtig deel van de deponie (14 mei 2003).
Methaanemissies
14 mei 2003 Op 14 mei 2003 werden op de deponie te Landgraaf metingen verricht met de snelle box meetmethode (zie hoofdstuk 4.1). Op in totaal 101 meetpunten van de depo-
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
48 van 61
nie werden metingen uitgevoerd teneinde methaan emissie naar lucht te bepalen. De resultaten staan weergegeven in figuur 6.6 en 6.7. Het bemeten compartiment is ongeveer 120 m lang en 50 m breed. De randen worden gevormd door een dijk. Binnen de dijken is de ruimte opgevuld met afval en afgedekt met een afdeklaag. De CH4 emissie werd bepaald op verschillende plaatsen op de afdeklaag. Daarnaast zijn een paar metingen gedaan op de dijk. De afstand tussen twee meetposities is ongeveer 5 meter. In figuur 6.5 is een foto van de locatie gegeven.
Figuur 6.5
Overzicht meetlocatie, emissies zijn gemeten van het veld op de voorgrond. De witte wagen bevat het meetsysteem.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
49 van 61
326800 CH4 emissie Meetlocatie
326780 326760 326740 326720 326700 326680 326660 326640 199450
Figuur 6.6
199470
199490
199510
199530
199550
Op deze schematische kaart zijn de posities waar metingen werden uitgevoerd zijn met open cirkels aangegeven. Het figuur laat de verdeling zien van de emissies over het op het stortvak. De grootste emissies treden op aan de zuid oost kant (rechtsonder) aan voet van de heuvel waar zich waterplasssen bevinden. emissiewaarden zijn terug te vinden in tabel 1.
326800 CH4 emissie Meetlocatie
326780 326760 326740 326720 326700 326680 326660 326640 199450
Figuur 6.7
199470
199490
199510
199530
199550
Dit figuur is identiek aan het vorige maar de metingen op het waterrijke gebied zijn weggelaten en er is ingezoomd op de rest van de afdeklaag. De emissiewaarden zijn terug te vinden in bijlage 1.
In figuur 6.6 en 6.7 is te zien dat hoge CH4-emissies vooral werden gevonden in de zuidoost hoek van het veld. Het terrein was hier vochtig (zie ook figuur 6.4). Men
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
50 van 61
kan speculeren waarom de methaanemissies in dit natte deel verhoogd waren. Mogelijk is d op deze plek oor oververzadiging de gasdoorlatendheid beperkt, waardoor stortgasonttrekking niet mee optimaal is en emissies worden verhoogd. Voor berekening van de totale emissie werden de metingen gesorteerd in drie groepen. De metingen op het natte deel gaven aanzienlijk hogere fluxen dan op de rest van het afvalpakket. Het oppervlak van de heuvel is 3150 m2. Aangenomen dat het gemiddelde van de 85 meetpunten op dit gebied een representatief beeld geven voor de emissie van dit oppervlak. Het natte gedeelte van de deponie betrof een strook van ongeveer 3*40 = 120 m2. Hier waren de fluxen gemiddeld een factor 60-70 hoger dan elders. Ten slotte werd geconstateerd dat uit een van de verticale buizen in het pakket een significante hoeveelheid CH4 ontsnapte. Bij deze buis kon worden gemeten omdat de box over de buis heen geplaatst kon worden. Na weging met het oppervlak komen we op een totale emissieschatting van ongeveer 200 l CH4 hr-1. Ongeveer de helft daarvan komt op rekening van het natte gedeelte van het terrein. De bijdrage van de puntbron is in deze berekening 17%. Tabel 6.3
Resultaten van de methaanemissiemetingen. Gemiddelde flux -2 -1 l CH4.m h
St.deviatie -2 -1 l CH4.m hr
Oppervlak 2 m
Emissie -1 l CH4.hr
Relatieve bijdrage
Alle metingen
0,16
0,82
Heuvel
0,014
0,043
3150
44
24%
Natte deel
0,89
1,91
120
107
58%
34
18%
Puntbron Totaal
185
December 2003 Op 1 december 2003 werd een tweede serie monsters genomen van het oppervlak ten bate van de 13C-analyse en methaanemissies. De monsters werden genomen op 26 plaatsen verdeeld over de demonstratiecel en met de monsternamedoos van Universiteit Gent volgens de procedure als beschreven in hoofdstuk 4.3. De meetpunten zijn gekozen aan de hand van de emissiemetingen van mei 2003, waarbij vooral monsters zijn genomen op plekken waar toen een hoge emissie werd gemeten. De resultaten staan samengevat in figuur 6.8. De fluxen lagen in december 2003 aanzienlijk lager dan in mei 2003. De gemiddelde flux over de 26 meetpunten was 0,2 l m-2 hr-1. Dit gemiddelde werd vrijwel volledig bepaald door één punt, waar 4,5 l l m-2 hr-1 werd gemeten. Als deze uitschieter in de bepaling van het gemiddelde wordt weggelaten, dan wordt een gemiddelde emissie berekend van 0,03 2 l m-2 hr-1, vergelijkbaar met de gemiddelde emissie van het bovenoppervlak in mei 2003. De puntbronnen, welke in mei 2003 werden waargenomen, werden in december niet meer teruggevonden.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
51 van 61
326780
326760
326740
326720
326700
326680
326660 199440
Figuur 6.8
6.4.3
13
199460
199480
199500
199520
199540
199560
199580
Verdeling van methaanemissies in december 2003.In paars staan de meetpunten weergegeven, waar methaanemissies zijn waargenomen. In wit worden plekken aangeduid, waar geen of negatieve emissies zijn gemeten.
C-analyses
Op 14 mei en 1 december 2003 zijn monsters genomen ten behoeve van 13Canalyses voor het vaststellen van de mate van oxidatie. Details over de 13Cmetingen op Landgraaf staan vermeld in bijlage 2. 14 mei 2003 Toen bij de proefneming te Lochem bleek (zie hoofdstuk 5) dat veelvuldig 13Cmonsters werden genomen op plaatsen waar naderhand geen flux bleek te bestaan, waardoor ook geen zinvolle 13C analyse kon worden uitgevoerd, is in Landgraaf de procedure voor monstername aangepast. In mei 2003 werden met de TDL (zie 6.4.2) methaanemissie gemeten en on-line de locaties geselecteerd met een zekere methaanflux. Op zes plaatsen met hoge methaanflux werd bij een relatief lage startconcentratie, werd de box werd gesloten en is een monster genomen uit de leiding die van de box naar de meetwagen voert. Als na enige tijd de CH4 concentratie in de box is gestegen werd er weer een monster genomen. Alle monsters werden door Universiteit Gent geanalyseerd en op basis daarvan is een schatting gegeven voor de methaanoxidatie. Een tweede belangrijke factor voor het bepalen van de oxidatie is de 13C-waarde van het stortgas, zoals dat wordt gevormd. Hiervoor wordt normaliter een monster genomen van het gewonnen stortgas en geanalyseerd. In geval van Landgraaf werd
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
52 van 61
veel lucht ingezogen tijdens de onttrekking (zie ook tabel 6.1), waardoor het gewonnen methaan mogelijk ook deels biologisch is omgezet. De resultaten van de isotoopmetingen zijn weergegeven in Tabel 6.4. De δ13CH4 waarde van het geëmitteerd methaan is eigenlijk een berekening aan de hand van twee stalen die met een tijdsverschil van 5 minuten uit de box genomen zijn. Wanneer het concentratieverschil tussen die twee stalen klein is, dus wanneer de methaanflux laag is, kan de deltawaarde van het geëmitteerd methaan minder nauwkeurig bepaald worden. Een duidelijk voorbeeld hiervan is het meetpunt 54. Op een aantal plaatsen was de δ13C-waarde van het geëmitteerd methaan groter in absolute waarde dan de δ13C-CH4 waarde van het geproduceerd methaan: een indicatie dat mogelijk een deel van het gewonnen gas biologisch is omgezet. Op deze plaatsen kan dus geen oxidatie in de toplaag worden vastgesteld. Bij piket 44 en 57 werden hoge oxidatiepercentages gemeten van respectievelijk 35 en 46%. Tabel 6.4
Plaats 44 54 57 95 99 (1)
Netto methaanflux (ECN), delta-waarde, oxidatie-efficiëntie, en berekende bruto methaanflux op de verschillende meetpunten. Netto flux (g CH4 m–2 d–1) 76
δ13C (‰) % oxidatie -44,2
34,6
0,34
-82,8
0 (1)
0,28
-41,1
45,9
-57,4
0 (1)
-55,6
(1)
31 4,9
0
Bruto flux (g CH4 m–2 d–1) 116
Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1) 40
0,34
-
0,51
0,23
31 4,9
-
13
δ C -waarde lager dan de waarde van het geproduceerde methaan.
1 december 2003 Op 1 december 2003 werd een tweede serie metingen verricht op het stort te Landgraaf. Op 26 plaatsen verdeeld over het proefstort werd de methaanflux en het 13Cgehalte van het methaan bepaald met de gesloten kamer methode van de Universiteit Gent (zie hoofdstuk 4.3). De monstername uit het winningsysteem voor stortgas is niet geslaagd. Om deze reden zijn de δ13C-CH4 waarden van het gewonnen gas van mei 2003 aangenomen. Bij uitwerking van de gegevens voor monstername bleek dat op veel plaatsen niet of nauwelijks methaan uittrad (zie 6.4.2). Op deze plaatsen kon geen methaanoxidatie worden vastgesteld. Toch kan dankzij het grote aantal metingen in deze meetcampagne al een beter beeld verkregen worden van de methaanoxidatie dan bij de meting in mei 2003. Op alle plaatsen waar een positieve flux gemeten kon worden, werden methaanoxidatiepercentages vastgesteld variërend tussen 40 en 65%.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
53 van 61
6.5
Discussie en conclusies
Methaanemissiemetingen in mei en december 2003 De belangrijkste conclusie van de meetcampagne in mei 2003 was dat de emissies van het grootste deel van het oppervlak verwaarloosbaar waren. Wel werden pieken verhoogde emissies gemeten in de buurt van het moerassig deel aan de zuidoost kant van de demonstratiecel. De totale emissies worden geschat op ongeveer 185 l CH4 per uur en zijn dus heel laag vergeleken met de hoeveelheid methaan die op dat moment gewonnen werd (10 m3 methaan per uur). De gemeten emissies zijn dus 2% van de gewonnen hoeveelheid methaan. Emissiemetingen in december 2003 zijn hiermee in overeenstemming. De gemiddelde emissies van het oppervlak zijn laag. Ook de piekemissies in het drassig deel waren drastisch gereduceerd. De totale emissie wordt geschat op 150 l CH4 per uur (bij 10 m3 methaan per uur gewonnen). 13
C-metingen Door de lage emissies waren de 13C-metingen niet altijd succesvol. In een groot aantal gevallen was de gemeten oxidatie 100%, waardoor niet goed een gemiddelde waarde voor de oxidatie kan worden vastgesteld. Op de plakken waar wel oxidatie kon worden vastgesteld, varieerde de oxidatie tussen 35 en 65%. Opvallend is dat ook begin december efficiënte oxidatie plaatsvond. Op basis van de 13C-analyses kan de oxidatie worden geschat op gemiddeld 45%; echter de werkelijke waarde ligt mogelijk nog hoger (zie hiervoor de discussie in bijlage 2.2). Massabalans methaan Omdat de hoeveelheid afval in de test-cel goed is gemonitored kan een schatting worden gemaakt van het methaanvormingspotentieel. In principe leidt dit tot de mogelijkheid om de methaanoxidatie te schatten uit:
oxidatie = prognose vorming – gemeten winning – gemeten emissie Een probleem is echter dat de gasvorming in de testcel moeilijk te voorspellen is, omdat percolaat wordt geïnfiltreerd. De gasvorming is hierdoor veel hoger dan normaal het geval. Op basis van de afvalinvoer en de waargenomen winning heeft Grontmij een aantal vormingsprognoses gemaakt, welke zijn weergegeven in figuur 6.9 (blauwe en rode lijn, uitgaande van verschillende aannamen).
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
54 van 61
Prognose G Actueel
Prognose H Cumulatief Prognose G
Cumulatief Prognose H
300.0
100%
240.0
80% 70%
180.0
60% tijdstip emissiemeting
120.0
50% 40% 30%
60.0
percentage afbraak
Gasproduktie snelheid M3/h
90%
20% 10%
0.0 2001.0
2002.0
2003.0
2004.0
2005.0
0% 2006.0
Ook de winning (in geel) is zeer hoog en neemt af van 120 op de piek tot 30 m3 stortgas per uur op moment van emissiemeting en na anderhalf jaar leek het afvalpakket al te zijn gestabiliseerd. Vergeleken met een normale stortplaats is dit extreem snel: 10-20 keer zo snel als normaal. Als gevolg hiervan zijn ook de gasvorming per m2 stortoppervlak veel hoger dan normaal: 13 tot 3 l CH4 m-2 hr-1. Gevolg van dit alles is dat de methaanoxidatie wordt berekend als verschil van twee bijna even grote getallen (prognose van vorming en gemeten winning), waarvan met name de eerste zeer onzeker is. Gevolg hiervan is dat deze oxidatie zeer onzeker is. In figuur 6.9. is een mogelijke oxidatie van 2 tot 3 l CH4 m-2 hr-1 bovenop de gewonnen hoeveelheid gas in zwart geschetst. Het resultaat ligt tussen de twee vormingsprognosen in, hetgeen een aanwijzing kan zijn dat een methaanoxidatie van deze ordegrootte ook daadwerkelijk heeft plaatsgevonden. Conclusies De oxiderende laag op Landgraaf lijkt goed te functioneren, aangezien zowel bij uitgebreide metingen met de snelle box als bij latere metingen met de monsternameapparatuur van Universiteit Gent zeer lage methaanemissies werden waargenomen: ongeveer 0,2 m3 per uur werd geëmitteerd tegenover ongeveer 10 m3 per uur onttrokken. Op basis van de 13C-metingen wordt de oxidatie in december 2003 geschat op 0,5 l m-2 per uur, maar dit getal is waarschijnlijk een onderschatting.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
55 van 61
7.
Discussie en conclusies
Inhomogene vrijkomen van emissie beperkt de oxidatie Methaanoxidatie wordt beperkt door het inhomogeen vrijkomen van methaan uit het onderliggende afvalpakket. Op de Lochemse proefvelden zonder verdeellaag (1 tot en met 4) bleken piekemissies van meer dan 5 l m-2 hr-1 veelvuldig voor te komen. Geen enkele toplaag zonder verdeellaag is in staat om deze hoge methaanfluxen efficiënt om te zetten. Efficiënte methaanoxidatie is mogelijk door combinatie van verdeellaag en geschikte oxidatielaag Voor een efficiënte methaanoxidatie is het noodzakelijk dat het gas vanuit het onderliggende afvalpakket homogeen wordt aangeboden. Als dit gebeurt en de toplaag heeft gunstige structuur- en biologische eigenschappen, dan kunnen fluxen in de ordegrootte van 2 à 3 l m-2 hr-1 volledig worden omgezet, zoals in proefvak 5 is gedemonstreerd in de qua weersomstandigheden gunstige meimaand. Zonder aanpassingen aan de stortplaats is de oxidatie maximaal in de ordegrootte van 0,5 l m-2 hr-1 (de Visscher et al., 1999) dus de extra oxidatie is 1,5-2,5 l m-2 hr-1. De emissiereductie komt neer op 9-15 kg m-2 CH4 per jaar, oftewel 200-325 kg CO2equivalenten per m2 per jaar. De levensduur van de oxiderende laag lijkt voldoende lang Binnen de duur van de demonstratie op proefveld 5 van Lochem (2 jaar) en op Landgraaf (anderhalf jaar) is zowel bij emissiemetingen als bij visuele inspectie geen afname van de oxiderende capaciteit van de oxidatielaag waargenomen. De levensduur van de oxidatielaag blijkt dus veel langer te zijn dan deze twee jaar en lijkt minimaal 5 jaar te bedragen. Het onderhoud dat nodig is om deze levensduur te garanderen blijft beperkt tot het periodiek maaien van het Engels raaigras. Het effect van oxidatie is moeilijk te kwantificeren In dit project is een poging gedaan voor het monitoren van het effect van een oxiderende laag door middel van combinatie van methaanemissiemetingen en 13Canalyses. Zowel de methaanemissiemetingen als de monsters voor 13C-analyses zijn uitgevoerd met behulp van een boxmeetmethode. Van deze methode is bekend dat ze minder geschikt is voor het meten van emissies van stortplaatsen, omdat de emissies daar in de regel zo inhomogeen vrijkomen. Gevolg hiervan is dat veel metingen nodig zijn voor het verkrijgen van een betrouwbaar emissiegetal. De ervaringen in dit project onderstrepen dit weer. Ondanks de uitgebreide monitoring van 15-20 emissiemetingen op een proefveld van 300 m2, kon de methaanemissie niet altijd nauwkeurig worden vastgesteld. Voor 13C-metingen is een bijkomend probleem dat slechts een beperkt deel van de analyse mee kon worden genomen in de bepaling van de gemiddelde oxidatie. Oorzaak hiervan is dat bij een plaatselijke oxidatie van 100% de hoeveelheid methaan die lokaal wordt geoxideerd niet meer
TNO-rapport
56 van 61
kan worden vastgesteld. Gevolg hiervan is dat een gemiddelde oxidatie per proefveld moest worden gebaseerd op één of twee, soms drie puntwaarnemingen op een zeer heterogeen emitterend en oxiderend oppervlak. In dit project was de keuzemogelijkheid voor meetmethoden beperkt, omdat de proef plaatsvond op een klein deel van een grote stortplaats. Wanneer een gehele stortplaats zou worden uitgerust met een methaanoxiderende laag worden andere meetmethoden mogelijk voor het vaststellen van methaanemissies, zoals de massabalansmethode en de static plume methode, die recent zijn ontwikkeld en gevalideerd (Scharff et al., 2003). Ook ontstaat dan de mogelijkheid om een beeld te krijgen van de methaanoxidatie vanuit een groter oppervlak door het nemen van luchtmonsters boven het afvalpakket en het analyseren en interpreteren van het 13Cgehalte hiervan. Complicerende factor hierbij is de seizoensvariatie die optreedt in de methaanoxidatie. Gevolg hiervan is dat gedurende meerdere seizoenen een dergelijke emissiemeting moet worden uitgevoerd om een beeld te krijgen van de jaargemiddelde oxidatie. De oxidatielaag bestaand uit ééntoppig zand en compost kan mogelijk nog worden vereenvoudigd Als een homogene verdeling voorwaarde is, dan is het mogelijk de structuur van de toplaag nog wat te vereenvoudigen door mengsels van afdekgrond, ééntoppig zand en compost (als in proefvak 2 en 3) op de verdeellaag aan te brengen in plaats van het mengsel van ééntoppig zand en compost op proefvak 5. Mengsels van afdekgrond en compost en mengsels van afdekgrond, ééntoppig zand en compost lijken hiertoe beter geschikt dan de oorspronkelijke toplaag alleen, omdat uit de veldproef in Lochem blijkt dat de gasdoorlatendheid in stand blijft. De meerkosten voor efficiënte methaanoxidatie in de toplaag bedragen ongeveer € 5,- per m2 De kosten voor proefveld 5 in Lochem bedragen ongeveer € 10 per m2, waarvan ongeveer € 2 nodig is voor de verdeellaag. De kosten van de toplaag in Landgraaf waren wat hoger. Deze kosten werden vooral veroorzaakt door de hoge kosten voor handling en vooral de menging van materialen. Naar verwachting kan deze handling worden vereenvoudigd, waardoor ook de kosten van de toplaag kunnen worden gereduceerd tot zo’n € 8 per m2. Dit betreft dan de kosten zonder verdeellaag. De ervaringen in Landgraaf en Lochem zijn dus consistent en voor toekomstige projecten kan kosten voor de toplaag van ééntoppig zand/compost worden geraamd op ongeveer € 8,- per m2; de verdeellaag kost ongeveer € 2 per m2. Wanneer nog geen toplaag is aangebracht, heeft men de keus tussen het aanleggen van een normale toplaag of een oxiderende toplaag. Aanleg van een normale toplaag kost ongeveer € 5 per m2, waardoor de meerkosten van een oxiderende toplaag neerkomen op ongeveer € 5 per m2.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
57 van 61
De kosteneffectiviteit van methaanemissiereductie in toplagen lijkt redelijk Bij meerkosten van € 5,-, een geschatte levensduur de maatregel van 5 jaar en een effect van 9-15 kg m-2 CH4 per jaar, oftewel 200-325 kg CO2-equivalenten per m2 per jaar, is de kosteneffectiviteit € 70-100 per ton CH4, oftewel € 3,5-5 per ton CO2-equivalenten. Dit is 2 keer zo hoog als wat Mathlener et al. (2000) in hun inventarisatie van mogelijke maatregelen voor methaanemissiereductie hadden voorspeld. Kosten voor broeikasgasemissiereductie van € 3,5-5 per ton CO2equivalenten zijn vanuit beleidsoogpunt wel acceptabel. Ter vergelijking: in het buitenland worden momenteel door de Nederlandse regering CO2-rechten opgekocht tegen een gemiddelde bedrag van € 5 per ton CO2-equivalenten. Verdere kostenbesparing lijkt nog mogelijk Belangrijke conclusie in Lochem is dat vooral de verdeellaag positieve invloed heeft op de methaanoxidatie. Mogelijk kunnen de extra kosten van de toplaag zelf nog wat worden gereduceerd door minder dure gronden toe te passen, bijvoorbeeld bepaalde soorten van licht verontreinigde grond. Een mogelijke besparingsoptie voor de toekomst is de toepassing van oxidatievensters. Uit de veldproef blijkt ook dat de locatie van methaanemissie kan worden beïnvloed door kleine verschillen in luchtdoorlatendheid. Dit is in feite ook al bekend uit de stortgaswinning, waar door een relatief kleine onderdruk op een gaswinningsbron (enkele mbar) een invloedssfeer van enkele tientallen meters kan worden gerealiseerd. Wanneer de flux beperkt is, kunnen vensters worden gecreëerd, waar in een goede gasdoorlatende laag een licht verhoogde methaanflux kan worden behandeld. Emissie uit de ruimte tussen de oxidatievensters kan worden gereduceerd door toepassing van minder goed gasdoorlatend materiaal. In feite is dit principe in Lochem al gedemonstreerd. De oorspronkelijke toplaag was minder gasdoorlatend dan de proefvelden. Gevolg hiervan was een relatief hoge emissie op de velden, welke vervolgens op veld 5 vrijwel volledig werden omgezet (zie discussie Lochem). De afmeting van een toekomstig oxidatievenster zou de grootte kunnen zijn van een huidig testveld. De oxidatievensters dienen zich bij voorkeur op de taluds te bevinden, waar emissies van nature al verhoogd zijn ten opzichte van de emissies van het bovenoppervlak.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
58 van 61
Taluds afgewerkt met minder goed gasdoorlatend materiaal (zand, klei)
Figuur 7.1
Vensters met goed doorlatend oxiderende toplaag
Oxidatie in enkele goed doorlatende vensters op het talud van een stortplaats.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
59 van 61
8.
Referenties
Blair, N., Leu, A., Munoz, E., Olsen, J., Kwong, E. & Des Marais, D. (1985). Carbon Isotopic Fractionation in Heterotrophic Microbial Metabolism. Applied and Environmental Microbiology, 50(4), 996-1001. Boeckx P., De Visscher A., Van Cleemput O. (1999): Methane oxidation in landfill cover soils: State of the art, Studiedag ‘Stortgas in Vlaanderen’, Pellenberg, 30 November 1999. Bogner J., Spokas K., (1993): Landfill CH4: fates, rates and role in global carbon cycle, Chemosphere, 26, (1-4), pp. 369-386. Börjesson G. (1997): Methane oxidation in landfill cover soils, PhD-dissertation, University of Uppsala, Zweden. Christophersen, M. and Kjeldsen, P. (1999) Field investigations of lateral gas migration and subsequent emission at an old landfill; Sardinia 99 Seventh International Waste Management and Landfill Symposium; IV (79-86); 4-8 October 1999, Cagliari, Italy Coleman, D. D., Risatti, J.B. & Schoell, M. (1981). Fractionation of carbon and hydrogen isotopes by methane-oxidizing bacteria. Geochimica et Cosmochimica Acta, 45, 1033-1037. Boekx, P., Van Cleemput, O., and Villaralvo, I., (1996): Methane emission from a landfill and the methane oxidising capacity of its covering soil, Soil Biology & Biochemistry, vol. 28, pp 1397-1405 Coops O., Luning L., Oonk H., Boom A. (1995): Emissies van stortplaatsen, Publicatiereeks emissieregistratie, nr. 28, Ministerie van VROM, Den Haag. Czepiel P.M.,Mosher B., Harris R.C., Shorter J.H., McManus J.B., Kolb C.E., Allwine E., Lamb C.E., (1996): Landfill methane emissions measured by enclosure and atmospheric tracer methods. Journal of Geophysical Research, vol 101, No.D11, pp 16711-16719 Czepiel P.M., Mosher B., Crill P.M., Harris R.C., 1996, Quantifying the effect of oxidation on landfill methane emisions. Journal of Geophysical Research, vol 101, No.D11, pp 16721-16729 Humer M., Lechner P. (1999): Methane oxidation in compost cover layers on landfills, Proceedings Sardinia 99 - 7th International landfill Symposium, CISA publisher, Cagliari, Italy. 1998
TNO-rapport
60 van 61
IPCC (1996): Revised 1996 IPCC Guidelines for National Greenhouse Gas Inventories, IPCC, Hayama, Japan. Jones H.A., Nedwell D.B. (1993) Methane emission and methane oxidation in landfill cover soils, FEMS Microbiol. Ecol., 102, pp. 185-195. Kjeldsen P., Dalager A., Broholm K. (1997): Attenuation of methane and nonmethane organic compounds in landfill gas affected soils., J. Air Waste Manage. Assoc., 47, pp. 1286-1275.Liptay et al., 1998 Liptay K., Chanton J., Czepiel P., Mosher B. (1998) Use of stable isotopes to determine methane oxidation in landfill cover soils, J. Geophys. Res., 103D, pp. 8243-8250. Mathlener et al. (2000): Het minimaliseren van methaanemissies op stortplaatsen september 2000, ERM-rapport met referentie Novem: 358510/1210, ERM, Delft Maurice C., Lagerkvist A., (1997): Seasonal influences of landfill gas emissions, Sardinia 97 Sixth International Landfill Symposium; IV (87-94); 13-17 October 1997, Cagliari, Italy Nozhevnikova A.N., Lifshitz A.F., Lebedev V.S. Zavarin G.A., (1991) Emissions from methane into the atmosphere from landfills in the former USSR, Chemosphere 26 (1-4), pp. 401-417. Oonk H., Boom T. (1995): Landfill gas formation, recovery and emission, TNOrapport 95-203. DeRome L., Sleat- R., Harries C., Gronow J. (1997), Pratical applications of biological methane oxidation, Proceedings Sardinia 97 - 6th International landfill Symposium, CISA publisher, Cagliari, Italy, Vol. I, pp. 463-474. Scharff H. (2002): mondelinge mededeling H. Scharff, Afvalzorg, Haarlem De Visscher A., Boeckx P., Van Cleemput O. (1999): Methaanoxidatie in stortgronden: experimentele studie en gevolgtrekkingen, Studiedag ‘Stortgas in Vlaanderen’, Pellenberg, 30 November 1999. Whalen S.C., Reeburg W.S., Sandbeck K.A. (1990): Rapid methane oxidation in landfill cover soil, Appl. Environ. Microbiol., 56, pp. 3405-3411.
TNO-MEP − R 2004/377
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
61 van 61
9.
Verantwoording
Naam en adres van de opdrachtgever:
Essent Milieu NV Deponie Limburg t.a.v. F. van Velthuizen Postbus 4114 6080 AC Haelen
Namen en functies van de projectmedewerkers:
Hans Oonk Arjan Hensen Koenraad Mahieu Alex de Visscher Fred van Velthoven Hans Woelders
Namen van instellingen waaraan een deel van het onderzoek is uitbesteed:
ECN, Universiteit Gent
Datum waarop, of tijdsbestek waarin, het onderzoek heeft plaatsgehad:
maart 2001 – april 2004
Ondertekening:
Goedgekeurd door:
J. Oonk projectleider
H.S. Buijtenhek sectorhoofd
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
1 van 13
Bijlage 1
Bijlage 1 B1.1
Resultaten 13C-analyses Lochem
17 december 2001
Op 17 december 2001 werd een eerste serie metingen verricht op het stort “Armhoede” in Lochem. Op achttien plaatsen verdeeld over de vijf proefvakken werd de methaanflux bepaald met een gesloten kamer-methode, en werden stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat. Twee gasstalen werden genomen van elk van de meetschachten. De stalen bevatten 30-60% methaan, met een delta-waarde van -52,1±2,9‰. Dit zijn opmerkelijk hoge (laag in absolute waarde) delta-waarden.Voor de afzonderlijke stalen varieerde de delta-waarde van -46‰ tot -55‰, met afwijkingen tot 5‰ in dezelfde meetschacht. De vraag rijst dan ook of de genomen stalen representatief zijn voor het geproduceerde methaan in het stort. Voor de toekomst dient een zorgvuldige monstername nagestreefd te worden. De waarde van αox werd bepaald met bodemstalen van de vijf proefvelden. Voor veld 1 tot veld 4 werd een nagenoeg identieke waarde gevonden, die niet noemenswaardig afhing van de temperatuur. De gemiddelde waarde was 1,01665. Deze waarde werd gebruikt in vergelijking (4) in hoofdstuk 4.2. Voor veld 5 werd een beduidend hogere waarde vastgesteld, die afnam met toenemende temperatuur. Bij 1°C was αox = 1,03083. Deze waarde werd in vergelijking (4) gebruikt voor veld 5. Dit verschil in fractionering is onverwacht, aangezien veld 4 en veld 5 dicht tegen het oppervlak, waar de grondstalen genomen werden, een identieke samenstelling hadden. Dit dient in de toekomst verder opgevolgd worden. De resultaten van de fluxmetingen, evenals van de bepaling van de oxidatiecapaciteit, zijn samengevat en geïnterpreteerd in Tabel B1.1. Daar waar emissies waargenomen werden, varieerde de methaanoxidatie van 0 tot ca. 40%. Opmerkelijk is dat op een aantal plaatsen de geëmitteerde methaan lichter was (delta-waarde groter in absolute waarde) dan de meetwaarde van de geproduceerde methaan, en het verschil groter was naarmate de emissie groter was. Dit bevestigt het vermoeden dat de geproduceerde methaan lichter was dan de meetwaarde aangeeft.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
2 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.1
Resultaten 17 december 2001.
Plaats
Netto flux (l CH4 m–2 hr–1)
δ13C (‰)
% oxidatie
Bruto flux (l CH4 m–2 hr–1)
Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1)
1.2
0,01
-47,99
24,7
0,01
0,00
1.3
0,09
-45,26
41,1
0,15
0,06
1.4
7,1
-60,56
0(1)
7,1
0,00
2,7
-54,21
(1)
0
2,7
0,00
0,00
-45,76
38,1
0,00
0,00
-54,56
0(1)
13
0,00
(1)
22
0,00
1.5 2.2 2.3 2.4
13
3.2 3.3
-62,73
0
6,5
-55,25
0(1)
1,2
-50,95
6,9
-56,37
0(1)
24
0,00
(1)
22
2.5
24
6,5
0,00
1,3
0,09
3.4
5
-57,58
0
5
0,00
4.1
8,1
-50,45
9,9
9
0,89
4.2
0,00
-48,57
21,2
0
0,00
4.3
-0,0(2)
-
100(2)
- (3)
- (3)
4.4
18,3
0(1)
-53,54
18
0,00
5.1
(2)
-0,0
-
100(2)
- (3)
- (3)
5.2
-0,0(2)
-
100(2)
- (3)
- (3)
0,38
-41,68
33,8
5.3 13
0,60
0,22
(1)
13
Gemeten δ C -waarde van geëmitteerde methaan is lager dan δ C-waarde van het in de stort gevormde methaan.
(2)
Opname gemeten van atmosferisch methaan door de toplaag. Dit impliceert ook de volledige oxidatie van methaan uit het onderliggend afvalpakket.
(3)
Valt niet vast te stellen.
Middeling van de getallen in tabel B1.1 levert de waarden in tabel B1.2 op. Voor de wijze van middeling wordt verwezen naar hoofdstuk 4.3. Probleem bij de middeling is dat een aantal keer een oxidatie van 100% wordt vastgesteld. In deze gevallen is de bruto-flux niet te bepalen. Het is dan niet mogelijk om deze waarde mee te nemen in de berekening van het gemiddelde. Het berekend gemiddelde is dus een onderschatting van het werkelijke gemiddelde en is om deze reden in onderstaande tabel voorzien van een ‘>’-teken. Het ligt echter in de lijn der verwachting dat in geval van 100% oxidatie de bruto-flux beperkt zal zijn. Hierdoor is het effect van het negeren van deze meetwaarde op het eindresultaat beperkt, m.a.w. het ‘>’-teken zal slechts maximaal een kleine verhoging inhouden.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
3 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.2
Schatting gemiddelde methaanoxidatie 17 december 2001 op basis van δ13Cmetingen.
Proefveld
Methaanoxidatie (%)
Aantal waarnemingen
1
1
4
2
0
4
0,3
3
3
B1.2
Aantal waarnemingen oxidatie > 100% niet in beschouwing genomen
4
>3
3
1
5
> 36
1
2
24 april 2002
Op 24 april 2002 werd een tweede serie metingen verricht op het stort “Armhoede” in Lochem. Op 25 plaatsen verdeeld over de vijf proefvakken werd de methaanflux bepaald met een gesloten kamer-methode, en werden stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat. De delta-waarde van het geproduceerde methaan bedroeg -53,6‰, ongeveer 1,5‰ lager dan de waarde van december 2001. Aangezien de stalen van het geproduceerde methaan in december 2001 een delta-waarde vertoonde variërend van -46‰ tot -55‰, is het huidig resultaat niet significant verschillend van het resultaat van december 2001. De schommeling van de delta-waarde was beduidend kleiner bij de meting van april 2002 (ongeveer 2‰), waaruit besloten kan worden dat de staalname in april 2002 betrouwbaarder was dan in december 2001. De delta-waarden van het methaan dat de afdekgrond verliet, is weergegeven in Tabel B1.3, samen met de netto methaanflux, de geschatte methaanoxidatie en de berekende bruto methaanflux.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
4 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.3
Resultaten 24 april 2002.
Plaats
Netto flux (l CH4 m–2 hr–1)
1.1
0,06
δ13C (‰) - (1)
% oxidatie
Bruto flux Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1) (l CH4 m–2 hr–1)
-
- (6)
- (6)
- (6)
- (6)
1.2
-0,0
149,56
100(3)
1.3
4,3
-51,46
12,9 (2)
4,9
1.4
0,01
-56,02
0
1.5
0,00
-36,03
100(4)
- (6)
-53,28
1,9
17
(3)
2.1
17
2.2
-0,0
-65,81
2.3
-0,0
0,70
2.4
3,9
2.5 3.1
-
- (6)
- (6)
0,5
- (5)
-
- (6)
- (6)
0,17
- (1)
-
- (6)
- (6)
(6)
- (6)
- (6)
- (6)
-61,75
100
(3)
100(4)
3.4
0,40
-44,26
56,1 (4)
3.5
0,02
-36,40
4.1
8,2
-44,80
52,9
-74,35
(3)
-0,0 0,12
100 100
-44,15
56,8 (4)
4.4
0,00
7,56
4.5
0,00
-9,24
0,00
-49,35
18
-37,19
100(2)
-0,0
5.2
-
(6)
- (5)
-10,01
5.1
0,3
(6)
- (6)
0,01
4.3
-
0,00 - (6)
- (6)
3.3
4.2
0,01
100(3)
-0,0
3.2
100
0,6
100
100(4)
-
-
0,91
0,51
(6)
-
(6)
17 -
9,2
(6)
-
(6)
0,27
0,16
(6)
-
(6)
- (6)
- (6)
0,00 - (6)
0,00 - (6)
5.3
0,00
-33,92
81
0,00
5.4
0,33
-39,69
57
0,77
0,44
(6)
(6)
-0,0
5.5
-53,07
100
(2)
-
0,00 -
(1)
Monsternamefles is beschadigd tijdens het transport.
(2)
Gemeten δ C -waarde van geëmitteerde methaan is lager dan δ C-waarde van het in het afvalpakket gevormde methaan.
(3)
Opname gemeten van atmosferisch methaan door de toplaag. Dit impliceert ook de volledige oxidatie van methaan uit het onderliggend afvalpakket .
(4)
Gemeten δ C -waarde is hoger dan de theoretische maximumwaarde.
(5)
Nog te bepalen.
(6)
Valt niet vast te stellen.
13
13
13
Middeling van de getallen in tabel B1.3 levert de waarden in tabel B1.4 op. Voor de wijze van middeling wordt verwezen naar hoofdstuk 4.3. Probleem bij de middeling is dat een aantal keer een oxidatie van 100% wordt vastgesteld. In deze gevallen is de bruto-flux niet te bepalen. Het is dan niet mogelijk om deze waarde mee te nemen in de berekening van het gemiddelde. Het berekend gemiddelde is dus een onderschatting van het werkelijke gemiddelde en is om deze reden in onderstaande tabel voorzien van een ‘>’-teken. Het ligt echter in de lijn der verwachting dat in geval van 100% oxidatie de bruto-flux beperkt zal zijn. Hierdoor is het
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
5 van 13
Bijlage 1
effect van het negeren van deze meetwaarde op het eindresultaat beperkt, m.a.w. het ‘>’-teken zal slechts maximaal een kleine verhoging inhouden. Tabel B1.4
Proefveld 1
B1.3
Schatting gemiddelde methaanoxidatie 17 december 2001 op basis van δ13Cmetingen. Methaanoxidatie (%) > 12
Aantal waarnemingen
Aantal waarnemingen oxidatie > 100% niet in beschouwing genomen
2
2
2
>2
1
2
3
> 56
1
3
4
> 54
2
2
5
> 57
3
3
12 september 2002
Op 12 september 2002 werd een derde serie metingen verricht op het stort “Armhoede” in Lochem. Op 25 plaatsen verdeeld over de vijf proefvakken werd de methaanflux bepaald met de gesloten kamer-methode, en werden stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat. De gemiddelde δ13C-waarde van de meetschacht bedraagt 51,5‰. De waarden variëren van 49‰ tot 53,3‰. Wanneer de waarde 49‰ als outlier beschouwt wordt, wordt een spreiding van 51‰ tot 53,3‰ bekomen wat meer in de lijn van de verwachtingen ligt. Bij de andere meetcampagnes werden gelijkaardige waarden gevonden. De netto methaanflux en de oxidatiecapaciteit zijn weergegeven in Tabel B1.5. Eén van de twee flessen van het monster voor de isotoopmeting op veld 1 plaats 1 was gebroken tijdens het transport en het staal op veld 1 plaats 2 ontbrak. Ook de δ13C-waarde van het monster op veld 4 plaats 2 kon niet bepaald worden wegens een te lage concentratie. Op veel plaatsen werd een negatieve flux vastgesteld wat betekent dat de bodem methaan opneemt. Dit kan inderdaad wanneer het geproduceerd methaan volledig geoxideerd is (zoals in de tabellen verondersteld wordt) maar het is ook mogelijk dat er op die plaats geen methaan geëmitteerd wordt door de ondoorlatendheid van de bodem of door het ontbreken van methaanproductie. De meeste plaatsen geven een hoge oxidatiecapaciteit zelfs wanneer de plaatsen met een negatieve flux niet meegerekend worden.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
6 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.5
Resultaten 12 september 2002.
Plaats
Netto flux (l CH4 m–2 hr–1)
δ13C (‰)
1.1
0,08
- (2)
-
- (5)
- (5)
1.2
1,48
- (2)
-
- (5)
- (5)
1.3
0,08
-41,92
57,8
-32,97
(4)
0,00
1.4 1.5
-0,0
2.1
18
0,22
2.5
0,10 (5)
100
-
- (5)
- (5)
-40,19
68,2
58
40
-0,0
2.4
0,18 (5)
100(3)
-0,0
2.3
Bruto flux Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1) (l CH4 m–2 hr–1)
-
0,00
2.2
% oxidatie
-
(5)
- (5)
-
-
-
100(3)
- (5)
- (5)
-
(3)
-
(5)
- (5)
0,22
0,00
(5)
(5)
-63,98
-
100
0(1) (3)
3.1
-0,0
-
100
-
3.2
-0,0
-
100(3)
- (5)
- (5)
3.3
-0,0
-
100(3)
- (5)
- (5)
-
(3)
100
-
(5)
- (5)
100(4)
- (5)
- (5)
-0,0
3.4 3.5
0,10
-30,74
4.1
3,2
-38,99
75,36
-
13
(2)
-
-
- (5)
9,8
(5)
(5)
4.2
0,06
-
4.3
0,00
- (2)
-
4.4
0,01
-37,44
84,7
4.5
0,00
- (2)
-
5.1
0,01
-33,89
72,7
0,01
5.2
0,01
-40,85
44,0
0,01
0,01
(5)
(5)
0,00
5.3
-0,0
5.4
0,00
5.5 13
-
(2)
-
-
100(3)
-39,64
49,0
-
- (5)
0,05 - (5)
-
0,04 - (5) 0,01 -
- (5)
- (5)
0,01
0,01
(1)
13
Gemeten δ C -waarde van geëmitteerde methaan is lager dan δ C-waarde van het in de stort gevormde methaan.
(2)
Mislukte δ C meting (wegens een technisch probleem of een te lage methaanemissie).
(3)
Opname gemeten van atmosferisch methaan door de toplaag. Dit impliceert ook de volledige oxidatie van methaan uit het onderliggend afvalpakket.
(4)
Gemeten δ C -waarde is hoger dan de theoretische maximumwaarde.
(5)
Valt niet vast te stellen.
13
13
Middeling van de getallen in tabel B1.5 levert de waarden in tabel B1.6 op. Voor de wijze van middeling wordt verwezen naar hoofdstuk 4.3. Probleem bij de middeling is dat een aantal keer een oxidatie van 100% wordt vastgesteld. In deze gevallen is de bruto-flux niet te bepalen. Het is dan niet mogelijk om deze waarde mee te nemen in de berekening van het gemiddelde. Het berekend gemiddelde is dus een onderschatting van het werkelijke gemiddelde en is om deze reden in onderstaande tabel voorzien van een ‘>’-teken. Het ligt echter in de lijn der verwachting dat in geval van 100% oxidatie de bruto-flux beperkt zal zijn. Hierdoor is het effect van het negeren van deze meetwaarde op het eindresultaat beperkt, m.a.w. het ‘>’-teken zal slechts maximaal een kleine verhoging inhouden.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
7 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.6
Schatting gemiddelde methaanoxidatie 17 december 2001 op basis van δ13Cmetingen.
Proefveld
Methaanoxidatie (%)
Aantal waarnemingen
Aantal waarnemingen oxidatie > 100% niet in beschouwing genomen
1
> 57
1
2
2
> 68
2
2
3
n.a
0
5
4
> 75
2
0
5
> 62
3
1
B1.4
21 februari 2003
Op 21 februari 2003 werd een vierde serie metingen verricht op het stort “Armhoede” in Lochem. Op 15 plaatsen verdeeld over de vijf proefvakken werd de methaanflux bepaald met de gesloten kamer-methode, en werden stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat. De netto methaanflux en de oxidatiecapaciteit zijn weergegeven in Tabel B1.7. Op de velden 4 en 5 werden zeer lage concentraties gemeten waardoor de bepaling van de flux niet mogelijk was. De gemiddelde δ13C-waarde voor de meetschachten bedraagt 53,2‰. De waarden lopen uiteen van –52‰ tot –54,5‰. In de andere meetcampagnes werden vergelijkbare waarden gevonden. Net zoals in de meetcampagne van december 2001 heeft het geëmitteerd methaan een kleinere δ13C-waarde dan het methaan uit de meetschacht. Dit levert een “negatieve” oxidatiecapaciteit op.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
8 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.7 Plaats
Resultaten 25 februari 2003.
Netto flux (l CH4 m–2 hr–1) 0(1)
1.1
δ13C (‰)
% oxidatie
-
-
Bruto flux Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1) (l CH4 m–2 hr–1) -
(2)
-
1.2
0,95
-57,79
0
0,95
0,00
1.3
0,11
-56,56
0(2)
0,11
0,00
2.1
0,62
-49,11
24,2
0,82
0,20
(2)
2.2
3,8
-56,93
0
3,8
0,00
2.3
0,57
-52,21
5,7
0,60
0,03
(2)
3.1
0,32
-56,06
0
0,32
0,00
3.2
2,2
-57,91
0(2)
2,2
0,00
3.3
0,06
-46,98
37,0
0,09
0,03
4.1
0,04
-46,74
38,5
0,06
0,02
4.2
0(1)
-
-
-
-
4.3
0(1)
-
-
-
-
5.1
(1)
0
-
-
-
-
5.2
0(1)
-
-
-
-
5.3
0,01
-46,31
28,2
0,01
0,00
(1)
Geen meetbare flux van methaan vastgesteld als gevolg van een te lage concentratie aan methaan.
(2)
Gemeten δ C -waarde van geëmitteerde methaan is lager dan δ C-waarde van het in de stort gevormde methaan.
13
13
Op de velden 4 en 5 werden zeer lage concentraties gemeten waardoor de bepaling van de flux niet mogelijk was. Middeling van de getallen in tabel B1.7 levert de waarden in tabel B1.8 op. Voor de wijze van middeling wordt verwezen naar hoofdstuk 4.3. Tabel B1.8
Schatting gemiddelde methaanoxidatie 25 februari 2003 op basis van δ13Cmetingen.
Proefveld
Methaanoxidatie (%)
Aantal waarnemingen
Aantal waarnemingen met netto-emissie = 0 niet in beschouwing genomen
1
0
2
1
2
4
3
0
B1.5
3
1
3
0
4
40
1
2
5
30
1
2
27 mei 2003
Op 27 mei 2003 werd een vijfde serie metingen verricht op het stort “Armhoede” in Lochem. Op 15 plaatsen verdeeld over de vijf proefvakken werden stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
9 van 13
Bijlage 1
De netto methaanflux en de oxidatiecapaciteit zijn weergegeven in Tabel B1.9. Enkele opmerkingen bij deze tabel: Het tweede staal van veld 5.7 had een lagere concentratie dan het eerste wat betekent dat er methaan verdween uit de box of opgenomen werd door de bodem. Toch werd op die plaats een kleine positieve flux gemeten door ECN. Op veld 5.8 was er geen concentratieverschil tussen beide stalen, er werd ook geen meetbare flux vastgesteld door ECN, dus werd ook hier geen δ13C-CH4 analyse uitgevoerd. Op veld 4.9 werd op het ISOFYS laboratorium tijdens de voorbereiding van de IRMS een meer dan tien keer hogere concentratie gemeten dan opgegeven door ECN voor het eerste monster terwijl voor het tweede monster een veel lagere concentratie gemeten werd. Waarschijnlijk is er een vergissing gebeurd met de etikettering. Van staalnameplaats 3.9 werd geen monster ontvangen maar wel monsters van plaats 3.11 waarvan helaas een fles gebroken is tijdens transport. Net zoals in de vorige meetcampagnes komen enkele plaatsen voor waar de δ13CCH4 waarde van het geëmitteerd methaan lager was dan deze van het geproduceerd methaan. In tegenstelling tot de vorige meetcampagnes komen deze waarden nu enkel voor bij lage fluxen. Dan liggen de concentraties en deltawaarden van de beide stalen te dicht bij elkaar om een goede berekening te doen van de δ13C-CH4 waarde van het stortgas, wat de resultaten kan verklaren. Er werden oxidatiepercentages tussen 10 en 75% vastgesteld. Op veld 3 waren de fluxen hoger dan op veld 2 en er was ook een duidelijk hoger oxidatiepercentage dan op veld 2.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
10 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.9 Plaats
Resultaten 27 mei 2003. δ13C (‰)
Netto flux (l CH4 m–2 hr–1)
1.4
2,3
% oxidatie
-51,86
Bruto flux (l CH4 m–2 hr–1)
0 (1)
Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1)
2,3
0,00
1.7
0,00
-59,76
0
0,00
0,00
1.8
0,90
-43,62
49
1,8
0,9
2.6
0,16
-49,39
14
0,19
0,03
2.9
0,25
-46,93
29
0,35
0,10
2.14
0,09
-46,87
29
0,13
0,04
3.5
1,2
-39,60
73
4,47
3,24
3.9
0,00
-(4)
-
-
3.11
0,16
(4)
3.13
3,1
4.2
-
-
-40,40
68
-(2)
33
6,6
-
0,29
0(1)
-
-
-
-
-
(3)
-
-
-
-
-
-
0,10
-38,56
4.12
0,03
-64,03
0,00
-
(2)
5.7
0,16
-
5.8
0,00
-(3)
-
9,79 0,49
4.9 5.2
-
79
(1)
13
δ C-waarde lager dan de waarde van het geproduceerde methaan.
(2)
Wegens technische problemen met het IRMS toestel is de analyse mislukt.
(3)
Geen concentratiestijging tijdens tussen beide metingen.
(4)
Staal ontbreekt of gebroken tijdens transport.
Middeling van de getallen in tabel B1.9 levert de waarden in tabel B1.10 op. Voor de wijze van middeling wordt verwezen naar hoofdstuk 4.3. Tabel B1.10 Schatting gemiddelde methaanoxidatie op 27 mei 2003 op basis van δ13Cmetingen. Proefveld
Methaanoxidatie (%)
Aantal waarnemingen
Aantal waarnemingen met netto-emissie = 0 niet in beschouwing genomen
1
14
3
0
2
24
3
0
3
69
2
1
B1.6
4
79
1
0
5
n.a.
0
2
2 oktober 2003
Op 2 oktober 2003 werd een zesde serie metingen verricht op het stort “Armhoede” in Lochem. Op 25 plaatsen verdeeld over de vijf proefvakken werd de methaanflux bepaald met de gesloten kamer-methode, en werden stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
11 van 13
Bijlage 1
De netto methaanflux en de oxidatiecapaciteit zijn weergegeven in Tabel B1.11. Ook deze keer is er iets misgelopen met de labels. Enkele stalen werden niet teruggevonden en andere kwamen twee keer voor. Aan de hand van de concentraties konden de juiste labels achterhaald worden. Enkel de oxidatiepercentages van veld 2.3 en veld 3.1 kunnen nog verwisseld zijn. Er werden oxidatiepercentages tussen 25 en 100% vastgesteld. Opnieuw werden op veld 5 geen positieve fluxen vastgesteld en kon bijgevolg geen oxidatiepercentage berekend worden. Op plaats 2.1 werd net zoals in de vorige meetcampagnes een hoge flux opgemerkt. Toch werd er net zoals in september 2002 methaanoxidatie gemeten. Waarschijnlijk is er een preferentiële stroming net onder het oppervlak zodat methaan dat elders aan oxidatie onderhevig is geweest daar aan de oppervlakte komt. De δ13C-CH4-waarde van de meetschacht was gemiddeld -53,8‰. Net zoals tijdens de vorige meetcampagnes is er een spreiding van 2‰ op de resultaten. Deze waarde is niet significant verschillend van de andere meetcampagnes.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
12 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.11 Netto methaanflux, δ13C-CH4 waarde en oxidatie-efficiëntie op de verschillende meetpunten op 2/10/2003. Plaats
Netto flux (l CH4 m–2 hr–1)
δ13C (‰)
1.1
0,11
-34,1
100(5)
-
-
1.2
(2)
-
-
-
-
0
% oxidatie
Bruto flux
Volume geoxideerd (l CH4 m–2 hr–1)
1.3
0,05
-49,4
26,8
0,06
0,02
1.4
0,53
-36,7
100(5)
-
-
1.5
(2)
0
-
-
-
-
2.1
26,3
-40,2
143,29
117,04
2.2
0(2)
-
-
-
0,84
0,18
-
-
81,68 -
2.3
0,65
-50,2
21,9
2.4
0,34
-36,8
100(5)
-66,1
(1)
2.5
0,0
-
-
3.1
0,60
-41,5
74,0
2,31
1,71
3.2
1,44
-47,4
38,3
2,34
0,89
3.3
0,02
-37,7
97,0
0,51
0,49
3.4
-0,04
-
3.5
0,26
-38,8
4.1
1,11
4.2
-0,01
-
100
(3)
-
-
90,5
2,74
2,48
-39,1
88,7
9,81
8,70
-
100(3)
-
-
(3)
-
-
-
-
4.3
-0,0
-
100
4.4
-0,0
-
100(3)
4.5
2,25
-38,9
89,9
5.1
0(2)
-
-
5.2
(2)
0
-
-
-
-
5.3
-0,0
-
100(3)
-
-
5.4
0(2)
-
-
-
-
5.5
2,31
-(4)
-
-
-
(1)
Mislukte δ C-analyse door samenstelling staal.
(2)
Geen concentratiestijging tijdens tussen beide metingen.
(3)
Methaanopname impliceert volledige oxidatie.
(4)
Staal ontbreekt.
(5)
Delta-waarde hoger dan de theoretische maximumwaarde.
22,24 -
19,99 -
13
Middeling van de getallen in tabel B1.11 levert de waarden in tabel B1.12 op. Voor de wijze van middeling wordt verwezen naar hoofdstuk 4.3.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
13 van 13
Bijlage 1
Tabel B1.12 Schatting gemiddelde methaanoxidatie op 17 oktober 2003 op basis van δ13C-metingen. Proefveld
Methaanoxidatie (%)
Aantal waarnemingen
Aantal waarnemingen met nettoemissie = 0 of met oxidatie van 100% niet in beschouwing genomen
1
27
1
4
2
81
2
3
3
71
4
1
4
90
2
3
5
n.a.
0
4
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
1 van 7
Bijlage 2
Bijlage 2 B2.1
Resultaten 13C-analyses Landgraaf
14 mei 2003
Op 14 mei 2003 werd een eerste serie metingen verricht op het stort te Landgraaf. Op zes plaatsen verdeeld over het proefstort werd de methaanflux bepaald met de gesloten kamer methode. Er werden tevens stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat zowel met de gesloten kamer methode als met de snelle kamer methode van ECN. De gesloten kamer methode werd uitgevoerd met een cilinder van 15,1 cm diameter en 11,5 cm hoogte, 5 cm diep in de grond gedrukt. Vooraleer de cilinder afgesloten werd een eerste luchtmonster van 250 cm3 genomen voor δ13C-CH4 analyse. Onmiddellijk daarna werd de cilinder afgesloten, en werden 5 luchtstalen van 11 cm³ uit de cilinder genomen met een tijdsinterval van 1 min. Eén minuut na het laatste staal werd een tweede staal van 250 cm3 genomen voor δ13C-CH4 analyse. Tevens werden uit de verzamelbron gasstalen genomen voor de bepaling van de isotopensamenstelling van het in het stort geproduceerde methaan. In het ISOFYS laboratorium van de Universiteit Gent werden de gasstalen van 11 cm3 geanalyseerd d.m.v. een GC met FID, voor de bepaling van de CH4-flux. De gasstalen van 250 cm3 werden geanalyseerd met een isotoop ratio massa spectrometer. Het 13C-gehalte van het CH4 wordt uitgedrukt als een delta waarde, die de relatieve hoeveelheid in promille 13C, ten opzichte van een internationale standaard (VPDB) uitdrukt:
Rstaal Rstandaard
δ 13 C =
− 1 × 1000
(1)
Rstaal is de verhouding 13C/12C van het CH4 staal, Rstandaard bedraagt 0,0112372. Een typische δ13C-CH4 waarde voor stortgas is -55 à -60‰. De bepaling van methaanoxidatie in stortafdekgronden is gebaseerd op het feit dat methanotrofe bacteriën een lichte voorkeur hebben voor oxidatie van 12CH4 ten opzichte van 13CH4. Dit wordt uitgedrukt d.m.v. een α-factor:
α = k12/k13
(2)
met k12 de snelheidsconstante van 12CH4-oxidatie en k13 de snelheidsconstante van 13 CH4-oxidatie. De waarde van α werd bepaald in het laboratorium, met grondstalen van het stort te Landgraaf. Daartoe werd grond in een fles gebracht. De fles
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
2 van 7
Bijlage 2
werd afgesloten en ca. 1% methaan werd toegevoegd. De concentratie en de δ13CCH4 waarde van het overblijvend methaan in de fles werd opgevolgd i.f.v. de tijd. De fractionering kan dan bepaald worden door regressie gebaseerd op formule (3) (Coleman et al., 1981):
1 M − 1 ln + δ 13 C t = 0 α M0
δ 13 C = 1000
(3)
met M/M0 de fractie methaan die overblijft in de fles op een bepaald tijdstip. De fractie methaan die geoxideerd wordt in een afdekgrond kan bepaald worden met behulp van de volgende formule (Blair et al., 1985):
f ox =
δE − δA 1000(α ox − α trans )
(4)
met δE de δ13C-CH4 waarde van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat, en δA de δ13C-CH4 waarde van de geproduceerde methaan. Via een massabalans kan uit de δ13C-CH4 waarden en de methaanconcentraties van de twee gasmonsters uit de cylinder, de δ13C-CH4 van het methaan dat de afdekgrond verliet berekend worden.
αox is de α-waarde beschreven in formule (2), αtrans is de fractioneringsfactor voor transport doorheen de afdekgrond. Tot nu toe werd steeds algemeen aangenomen dat dit transport volledig door stroming veroorzaakt wordt, hetgeen zou betekenen dat het transport geen fractionering veroorzaakt, of αtrans = 1. Momenteel wordt door het ISOFYS laboratorium nagegaan of dit een verantwoorde veronderstelling is. Indien transport een fractionerend effect heeft, zou dat betekenen dat formule (4) met αtrans = 1 aanleiding geeft tot een onderschatting van de methaanoxidatie. De waarde van αox werd bepaald met twee bodemstalen omdat de afdekgrond uniform is. De begroeide zone van het stort vertoonde geen methaanoxidatie. Een waarde van 1,0258 werd bekomen met het tweede staal dat op een onbegroeide bodem genomen was. Dit was een stuk hoger dan de waarde bekomen in Lochem: 1,01665. De bacteriën hebben dus een grotere voorkeur voor 12C methaan waardoor de δ13C-CH4 waarde sneller zal veranderen bij een gelijke methaanoxidatie snelheid dan in Lochem. De stalen uit de verzamelbron hadden een δ13C-waarde tussen -52,5 en - 54‰. Van deze stalen werd naast de concentratie CH4 ook de CO2, O2 en N2 concentratie bepaald. Wat opvalt (Tabel B2.1) is de grote hoeveelheden N2 en O2 in het afgepompte gas. De hoeveelheid CO2 en CH4 zonder N2 en O2 (Tabel B2.2) komt overeen met literatuurgegevens voor methaanproductie: 55% CH4 en 45% CO2. Er
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
3 van 7
Bijlage 2
werd dus hoogstwaarschijnlijk omgevingslucht in het stort gezogen tijdens de gasonttrekking. Het is ook vreemd dat er behoorlijke verschillen zijn tussen de stalen omdat deze op dezelfde manier genomen zijn met een tijdsverschil van maximum enkele minuten. Tabel B2.1
Samenstelling stortgas uit verzamelbron (%).
Staal
1
CO2 O2 N2 CH4
2
12,6 9,9 56,2 23,8
Tabel B2.2
3
17,3 7,4 50,8 27,8
21,8 5,8 46,6 28,5
Samenstelling gas uit verzamelbron zonder O2 en N2 (%).
Staal
1
2
3
CO2 CH4
34,6 65,4
38,3 61,7
43,2 56,8
De resultaten van de isotoopmetingen bekomen met de snelle kamer methode van ECN zijn weergegeven in Tabel B2.3. De fluxen, gemeten door ECN, zijn omgerekend naar g CH4/m2d (flux in lCH4/m2/h = 0,06179 X flux in g CH4/m2d). Op een aantal plaatsen was de δ13C-waarde van het geëmitteerd methaan groter in absolute waarde dan de δ13C-CH4 waarde van het geproduceerd methaan. Bij oxidatie van methaan wordt juist het omgekeerde verwacht. Het fenomeen dat de concentratieschommelingen veroorzaakt kan eveneens de δ13C-waarde beïnvloeden. Bovendien hebben kleine meetfouten in de concentratie of δ13C-waarde van de stalen een grote invloed op de berekende δ13C-waarde van het geëmitteerd methaan als begin – en eindconcentratie dicht bij elkaar liggen. Dit is het geval bij een kleine flux zoals op veld 54. Dit fenomeen werd ook opgemerkt op het stort in Lochem. Op veld 44 en veld 57 werden hoge oxidatiepercentages gemeten van respectievelijk 35 en 46%. Tabel B2.3
(1)
13
Netto methaanflux (ECN), delta-waarde, oxidatie-efficiëntie, en berekende bruto methaanflux op de verschillende meetpunten.
Plaats
Netto flux (g CH4 m–2 d–1)
44 54 57 95 99
76 0,34 0,28 31 4,9
δ13C (‰) -44,2 -82,8 -41,1 -57,4 -55,6
% oxidatie 34,6 0(1) 45,9 0(1) 0(1)
δ C -waarde lager dan de waarde van het geproduceerde methaan.
Bruto flux (g CH4 m–2 d–1) 116 0,34 0,51 31 4,9
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
4 van 7
Bijlage 2
Enkel op de meetpunten 44, 54 en 74 kon de methaanflux bepaald worden met de gesloten kamer methode (Tabel B2.4). Op de andere meetpunten waren de methaanconcentraties lager dan de detectielimiet. Op het punt 74 en 54 geven beide methoden vergelijkbare resultaten terwijl op punt 44 met de gesloten kamer een veel hogere flux gevonden werd dan met de snelle kamer methode. De extreem hoge flux bij de gesloten kamer methode kan het gevolg zijn van een plaatselijke breuk in de afdeklaag die bij de snelle kamer methode uitgemiddeld wordt over een groter oppervlak. Tabel B2.4
Vergelijking fluxen (g/m2/d) snelle kamer methode met gesloten kamer methode. CH4
Plaats 17 44 54 57 74 (1)
Gesloten kamer (1)
1520 0,35 - (1) 2,1
CO2 Snelle kamer 0,23 76 0,34 0,28 2,2
Gesloten kamer 12 615 5,3 - (1) 2,4
Geen meetbare flux vastgesteld.
De CO2 flux werd gemeten met de gesloten kamer methode (Tabel B2.4). Op staalnameplaats 44 is de verhouding
CH 4 flux 60 = of ongeveer hetzelfde als in CO2 flux 40
het opgepompte gas zodat bij staalnameplaats 44 allicht methaan door een scheur ontsnapt. Bij de overige CO2 metingen is de CO2 flux hoger dan de CH4 flux wat erop wijst dat al een stuk van het methaan geoxideerd is. Conclusies De fluxen gemeten met de gesloten box methode door ISOFYS komen overeen met de snelle kamer methode van ECN, behalve één extreme waarde. Net zoals in Lochem werd op verschillende plaatsen geen methaanoxidatie gemeten. Het aantal plaatsen waar wel methaanoxidatie vastgesteld werd zijn nog onvoldoende om uitspraken te doen over de methaanoxidatie. De CO2 metingen geven een bijkomende aanwijzing dat er wel degelijk methaanoxidatie voorkomt.
B2.2
1 december 2003
Op 1 december 2003 werd een tweede serie metingen verricht op het stort te Landgraaf. Op 26 plaatsen verdeeld over het proefstort werd de methaanflux bepaald met de gesloten kamer methode. Er werden tevens stalen genomen voor de bepaling van het 13C-gehalte van het methaan dat de stortafdekgrond verlaat.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
5 van 7
Bijlage 2
De stalen uit de verzamelbron hadden een δ13C-CH4 waarde tussen –30 en -40‰ wat zeer hoog is voor biologisch geproduceerd methaan. De methaanconcentratie van deze stalen lag bijzonder laag: 2%, 4% en enkele stalen met nauwelijks 50 ppm. Ter vergelijking: in mei 2003 werd een δ13C-CH4 waarde tussen -52,5 en - 54‰ en methaanconcentraties rond 20-30% gemeten. Het is dus mogelijk dat er iets fout gelopen is bij de monstername of dat er op dat moment weinig of geen stortgas afgepompt werd maar wel omgevingslucht. Omdat, in principe, de werkelijke δ13C-CH4 waarde van het geproduceerd methaan weinig zou mogen afwijken van deze in mei 2003 (zie ook de verslagen in Lochem) werd voor de verdere berekeningen gebruikt gemaakt van de δ13C-CH4 waarden van de stalen in mei 2003 genomen. Hoewel bij deze meetcampagne voornamelijk werd gemeten waar ECN in mei 2003 hoge fluxen mat kon er op maar weinig plaatsen een positieve flux vastgesteld worden. Op de andere meetpunten werd er geen meetbare flux gevonden of werd een lichte negatieve flux vastgesteld. Waar wel een flux gemeten kon worden werden oxidatiepercentages tussen 40 en 65% gevonden.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
6 van 7
Bijlage 2
Tabel B2.5
Plaats
1 2
Netto flux
δ13C
(g CH4 m–2 d–1)
(‰)
-0,10 0,017 (2)
3
0
4
0,067
5 6
% oxidatie
-
100(3)
-42,9
41,4
Bruto flux
Volume geoxideerd
(g CH4 m–2 d–1)
(l CH4 m–2 hr–1)
Netto Flux ECN mei (g CH4 m-2 d-1)
-
-
0,029
0,012
126,9 40,9
-
-
-
-
33,2
-63,7
0(1)
0,067
0
29,1
0,08
-37,2
63,8
0,22
0,14
7,06
4,7
-42,9
41,6
8,1
3,4
6,12
7
0(2)
-
-
-
-
5,21
8
0(2)
-
-
-
-
2,33
9
0,45
-39,3
55,6
1,02
0,57
1,22
10
0(2)
-
-
-
-
1,18
11
0(2)
-
-
-
-
0,91
11
0(2)
-
-
-
-
0,91
13
(2)
0
-
-
-
-
0,82
14
0(2)
-
-
-
-
0,77
15
(2)
0
-
-
-
-
0,70
16
0(2)
-
-
-
-
0,57
18
(2)
-
-
-
-
0,46
19
-0,016
-
100(3)
-
-
0,46
20
(2)
0
-
21
0,25
-39,1
22
(2)
0
-
23
0(2)
-
27
(2)
0
28
0(2)
(4)
(1)
Netto methaanflux (gemeten door ECN), δ13C-CH4 waarde, oxidatieefficiëntie en berekende bruto methaanflux op de verschillende meetpunten op 1/12/2003 (flux in l CH4/m²/h = 0,06179 x flux in g CH4/m²/d).
0
-
-
-
0,41
0,58
0,33
0,38
-
-
-
0,36
-
-
-
0,33
-
-
-
-
0
-
-
-
-
0
0,25
0,16
0
-
-
0
56
29
0,088
-36,9
64,8
30
-0,0062
-
100(3)
13
δ C -waarde lager dan de waarde van het geproduceerde methaan.
(2)
Geen meetbare flux vastgesteld.
(3)
Methaanopname impliceert volledige oxidatie.
(4)
Staal dubbel.
Uit deze tabel kan het gemiddelde aanbod van methaan (de gemiddelde bruto-flux) aan de toplaag worden bepaald: 1,5 l CH4 per m2 hr-1, alsmede de gemiddelde hoeveelheid methaan die is geoxideerd: 0,7 l CH4 per m2 hr-1. Hieruit volgt een gemiddelde oxidatie van 45%. Dit gemiddelde oxidatie is echter een onderschatting om twee redenen: − een aantal metingen met hoge oxidatie zijn niet in dit gemiddelde opgenomen. Dit betreft een aantal waarnemingen met 100% oxidatie, waarbij geen brutoflux kan worden berekend. Daarnaast is het goed mogelijk dat in een aantal gevallen waar een 0-emissie is gemeten, de methaanflux volledig is omgezet.
TNO-rapport
TNO-MEP − R 2004/377
7 van 7
Bijlage 2
−
de meting is gebaseerd op de aanname dat de 13C-aandeel in het methaan van het gevormde gas, gelijk is aan het aandeel in het gas dat gewonnen is. In tabel 6.1 is te zien dat de onderdruk op de winningssysteem zo groot is dat lucht naar binnen wordt gezogen. Een deel van de zuurstof is hierbij geconsumeerd, mogelijk in reactie met methaan. De methaanoxidatie in het gewonnen gas is maximaal 12%.1 De methaanoxidatie in de toplaag zou hierdoor met eenzelfde percentage kunnen worden onderschat
Conclusies De lage fluxen zijn met de gesloten box methode moeilijk meetbaar. Toch kan dankzij het grote aantal metingen in deze meetcampagne al een beter beeld verkregen worden van de methaanoxidatie. Op alle plaatsen waar een positieve flux gemeten kon worden, werden methaanoxidatiepercentages vastgesteld variërend tussen 40 en 65%.
1
Buitenlucht bevat 80 vol% N2 en 20 vol% O2. In mei bevatte het onttrokken stortgas 40 vol% N2 en slechts 1,7 vol% O2. 8,3 vol% O2 is dus omgezet in het afvalpakket. Als dit allemaal reageert met CH4, dan zou 4,2 vol% CH4 zijn omgezet. De gemeten concentratie CH4 is 31,1 vol%. De oorspronkelijke CH4concentratie zou dus 35,3 vol% kunnen zijn geweest, waarvan 12% is geoxideerd als gevolg van luchtinzuiging.
