l)jV 2867-M.A ÚSTAV JAOERNÉKO VÝZKUMU ŘEŽ
|.KIÍma.|.K».;cl-»Jícki V.Vini-F.řHr.j.Híiel
STANOVENÍ ABSOLUTNÍ AKTIVITY V OZÁŘENÉM PALIVOVÉM MATERIÁLU METODOU ..GAMMA SCANNING' REPORT
Ulitím, W
RSKP 14/71
STANOVENÍ ABSOLUTNÍ AKTIVITY V OZÁŘENÉM PALIVOVÉM MATERIÁLU METODOU "GAMMA SCANNING"
Jsroelav Klima Jan Kyncl Aleš Hacků Václav Vině František Pour Jaroslav Havel
Prosinec 1971 Óttav jaderného výekumu, fiež
A b s t r a k t Práce popisuje opravu metody gamma-scanning na затоebsorbci záření gama v tabletách UO^. Byl změněn lineární koeficient absorbce záření gama pro energii 0,662 MeV(Cs) v tabletách slinutého UOp v rozsahu 74-96 % teoretické hustoty tablet» Je popsána aparatura pro gamma scanning, umístěná na horkém pracovišti ÚJVo
Abs
tract
This paper describes a correction of gamma-scanning method on selfabsorption of gamma rays in pellets of U02> Linear absorption coefficient of gamma radiation was measu red for the energy of 0,662 MeV (Cs) in pellets of sintered UOg in the range of 74-96 % of the theoretical density of the pellets» A gamma scanning equipment placed in hot cells of the Nuclear Research Institute in Řež is described»
ÚJV 2867 - M,A DT 621o039o59 Informační středisko Ústavu jaderného výzkumu Řež - Praha Došlo: 16o května 1972
O b s a h
ÚVOD
2
Princip metody "gamma scanning"
2
Odvozeni vztahu mezi počtem impulsů, registrovaných detektorem a aktivitou Části tablety vymezené kolimotorem při "gamma scanning" podél průměru tablety
3
EXPERIMENTÁLNÍ ČÁST
5
VÝSLEDKY A DISKUSE
9
ZÁVĚRY Literatura 3 tabulky
11 •••
12
Úvod Migraci štěpných produktu v ozařovaném keramickém pali vovém materiálu se dnes sabývá rada laboratoři. Užívá se jak metodik destruktivních, tak i metodiky nedestruktivní, metody gamma scanning* Nedestruktivní zkoumání distribuce produktů Štěpení přináší sebou jisté výhody, Jfteré vedou řadu laboratoří к rozvíjení této metodiky
. Je to především možnost výzku
mu relativního rozloženi produktu štěpeni podél palivové tyče bez
zkoumáni jednotlivých sekcí (nap*4, tablet UO»)»
které by bylo velmi pracné, má-li se provést v hcrké komoře* Jak se ukazuje, lze použít této metody i ke stanoveni relativního vyhoření
' . Metoda však někdy selhává při značně od
chylných distribucích produktu Štěpeni v keramickém materiálu stejně jako při odlišných tloušťkách palivových tyčí a stan dardů, vzhledem к rozdílnému vlivu absorbce záření zkousaného izotopu v materiálu tyče* Účelem této práce je: zhodnotit v prvním přiblíženi vliv absorpce zářeni zkoumaného izotopu v materiálu pro různé hustoty slinutých tablet kysličníku uraničitého; teoreticky ukázat možnost najít průměrnou speci fickou aktivitu izotopu v ozářeném palivovém materiálu z ab solutního měřeni; sestavit vhodnou aparaturu proměřeni "gamma scanning" э využitím polovodičového detektoru* F^IEJE mfttftr "ffHHI ffíamtTlffw Metoda je založena na vymazaní malé čáati objemu vzorku paliva za pomoci dlouhého úzkého kollmátoru* Z tohoto objemu registrujeme počet dopadlýeh částic, který ja závialý na specifické aktivitě tohoto objemu* 2
Takto tady získáváme jistý kvalitativní obraz o rozlo ženi produktu štěpení v daném vzorku. Pokud Ъу se podařilo kvantitativně vyhodnotit tento záznam, dostávali bychom přímo distribuční křivku specifické aktivity; bylo by pak možno vypustit řadu pracných radiochemických destruktivních netodik. Očv-zení vztahu mezi počtem impulsu, registrovaných detekto rem a aktivitou části tablety vymezené kolimétorem při "gamma scanningu" podél průměru tablety Předpoklady^ 1* část tablety, která určuje intenzitu záření gamma ve stře du horní podstavy kolimátoru, je komolý kužel, vymezený kuželovou plochou danou centrem horní podstavy kolimátoru a kružnicí dolní podstavy kolimátoru. Specifická aktivita zářící látky je v celém vymezeném objemu konstantní. 2. Intenzitu takto vypočtenou považujeme za průměrnou inten zitu paprsku gamma v horní podstavě kolimátoru. yjpočet^ Nechí je R vzdálenost osy kolimátoru od osy tablety, r_ vzdálenost objemového elementu od středu horní podstavy kolimátoru,
? vzdálenost objemového elementu od osy koli
mátoru, £ vzdálenost elementu objemu od spodní podstavy tablety, fQ
poloměr kolimátoru, h a h/ výěka tablety
resp. kolioátoru. Viz obr. 1. Intenzita ve středu horní podstavy kolimátoru d P(R) od elementu objemu vymezeného komolého kuželu je dána pro určitý nuklid vztahem: t -c«(E 9
d P(R) * C(E) A
hustota materiálu) r dVt
3
kde A(R) je průměrná specifická aktivita ve vymezeném objemu tablety, C(E) účinnost detektoru pro svolenou energetickou hladinu spektra gamma, r*(E, hustota materiálu) je lineární koeficient absorbce gamma«záření, závislý na energii gamma paprsků a absorbujícím materiálu (dále jen r^
) . Celková
intenzita P(R) je sumou příspěvků elementárních objemů z celé ho komolého kužele vymezeného v tabletě* Zanedbáme-li absorboi ve vzduchové vrstvě mezi vzorkem a detektorem, je příspěvek к celkové intenzitě od určitého radionuklidu
)—'
P h
—
f
(h+h'-z) 2F
f
Í
P(R) • 0(1) A(H, ] dz ] , 4S Zde r
иl//h4.b' 9»>2,02
« *$Л* .
Jayfi——-^
<»-«>
= \íf + (h+h'-z)2*
Po provedení integrace a menších úpravách dostáváme: 2
P(R) = C(E) А(й) 2"»Г| iLEiC^h) - Bi(f*h
i
^Га-е-^,.-^
—
h' 2
f^-_x
2 ,*o У kde Ei(x) s
h
J/ *rS-.dt je známá dt je
tabelovaná funkce.
z Dle předpokladu 2 je intenzita P « ^&g , kde S je plocha otvoru kolimátoru, t je Sea a N je počet impulsů, registrova ných počítacím zařízením za бае £• Z toho lse vypočítat spe cifickou aktivitu. Stanovená epeeifieká aktivita nám umožňuje
4
určit absolutní aktivitu paliva, nebol znám* jak váhu tablet tak rovněž i jejich objem» К tomu» aby bylo možné určit aktivitu, je nutné stanovit a) závislost koeficientu abeorbce gamma záření na hustotě materiálu při konstantní energii zářeni gamma; b) závislost koeficientu absorbce gamma zářeni na jeho ener gii při konstantní hustotě«
E x p e r i m e n t á l n í
část
К měření absorbčního koeficientu byl připraven bodový 117 zdroj Cs o Připravený zářič měl přibližnou aktivitu gamma 100 000 imp./min, měřeno v geometrii 27Г • Dále byl zhotoven olověný kolimátor o průměru 0,2 cm a délce 20 cm, prodloužený rozšířeným otvorem pro vkládání tablet (viz obr» 2 ) . Měření bylo provedeno tislcikanálovým analyzátorem ÚJV za použití spektrometrické scintilační gamma-eondy NíCG 202 (výrobce Tesla Liberec) osazené Nal(Tl) krystalem SKG-13 (výrobce Tesla PřemySlení) průměr x výška 4,5 x 5,0 cm. Tablety, na kterých bylo měření prováděno, byly zhotoveny z práškového UOp
QQ
vlastní výroby, které byly slinovány na
různou hustotu. Výsledky měření závislosti koeficientu absorb ce na hustotě jsou uvedeny na obr» 3» pro energii Cs *' Б * =0,662 MeV. Vzhledem к tomu, že nemáme zatím к dispozici jiné zářiče vysoké četnosti, nebylo možno změřit lineární koeficient absorbce gamma zářeni pro ostatní izotopy, jejichž relativní distribuce se metodou "gamma-scanning" běžně stanovuje a zjistit závislosti tohoto koeficientu na energii* Tato práce
5
bude provedena, jakmile budou vhodné zářiče získiny. Změřený koeficient byl dosazen do odvozeného vzorce. Pro stanovení numerických hodnot celkové intenzity P byl použit program GAMA 2, vypracovaný v jazyce Algol pro počí tač GIER. Program výpočtu ja
uložen v knihovně programu
ÓJV pod číslem 1462 a je upraven též pro výpočet specifické aktivity z objemu vymezeného myšleným kolimátorem proměnli vého průměru otvoru a výšky* Závislost funkčních hodnot P na různých proměnných parametrech je uvedena v tabulkách 2, 3, 4. V tabulkách 2 a 3 jsou uvedeny kromě činy
? 0 2 a ^xi. o f ^ h 2 + 2h h x + h^2]
f a
h
i veli
, které jsou přímo
úměrné vymezenému objemu* Parametry, uvedené v závorce za P, jsou v pořadí výška kolimátoru tu, lineární koeficient absorcemi, výška tablety h, poloměr kolimátoru
f , vesměs v 1GS
soustavě a aktivita v imp./a* Na základě těchto výsledku byl zhotoven olověný kolimátor v ocelovém plášti pro zařízení na gamma scanning* Průměr kolimačního otvoru je 1 mm, délky 300 mm, s hliníkovou vystýlkou pro zachycení měkkých rozptý lených gamma-kvant. S tímto kolimátorem byly provedeny optické zkoušky kolimace. Bylo zjištěno, že obraz, získávaný za kolimátorem, je kruhový» Průměr obrazu ve vzdálenosti 125 cm od zdroje záření reap. 95 cm od zadní hrany kolimáto ru, je 5 mm* To dobře souhlasí s teoreticky vypočtenou hod notou průměru obrazu, která činí 4,2 mm, vezmeme-li v úvahu, že výpočet průměru obrazu ее provádí pro otvor ideálně vál cový* Poté byly provedeny zkoušky s tímto kolimátorem, umístě ným v horizontálním kanálu horké komory Č* 5, se zářiči C o 6 0
6
a Na
• К indikaci svazku bylo užito radiometru HBO-T62 a
polovodičového detektoru Ce(Li), z výroby &JV. Detektor byl zapojen na 1024 kanálový amplitudový analyzátore Radiometrem byla zjištěna intenzita dávky na úrovni stěny komory pro Co
4,5 mr/hod pro Na * 0*5 mr/hod. К tomu, aby bylo možno
prokázat, že se nejedná pouze o zvýšené pozadí, způsobené nahrazením výplně stěny komory kolimátorem v horizontálním kanálu, byla sejmuta spektra obou zářičů, které byly umístě ny proti otvoru kolimétoru. Tato spektra vykazovala charak teristická maxima kobaltu 60 i sodíku 24* Bále bylo zjištěno, že posuv krystalu o
1 cm v kterémkoli směru od osy otvoru
způsobí vymizení spektra zářiče. Veškerá neměřená spektra , získaná při těchto zkouškách, jakož i obraz kolimační cesty je к dispozici u autorů zprávy. Popis zařízení (schema viz obr» 4) Zařízení pro radiační analysu vyhořelých palivových Slánku je umístěno v horké komoře 6. 5» která slouží sou časně jako překládači komora. U čelní stěny horké komory 5 po levé straně průzoru je ve stěně otvor, v němž je umístěn v ocelovém pouzdru olověný kolimátor (5K Průměr kolimační štěrbiny je 1 mm. Uvnitř v komoře je zakotveno na otočných čepech zařízení pro "gamma scanning" tak, aby v jedné krajní poloze byl palivový článek přesně před kolimátores, ve druhé krajní poloze, kdy je zařízení otočeno o 90 °, byl článek viditelný průzorem a snadno dosažitelný manipulátorem. Mechanická část přístro je je umístěna uvnitř v komoře, zdroj stejnosměrného napětí a elektrické ovládání je na pojízdném panelu v operátorovně před komorou*
7
Vertikální posuv seřízení je zajištěn stejnosměrným motorkem o napětí 27 V, který pomocí převodová skříně otáčí šroubovou hřídelí a umožňuje tak pohyb v rozmezí 700 mm* Rychlost posuvu je regulovatelná od 0 do 260 mm za minutu. Aby
nedocházelo ke kmitání této posuvná části, je vedena
ve dvou broušených tyčích souběžných se hřídelí* Axiální pohyb pslivového článku - rotaci - obstarává hodinový motorek s převodovkou. Rychlost otáček; 1 ot./3 min* Tento motorek je podle potřeby snadno zaměnitelný za stejný s jinou převodovou rychlostí. V obou krajních polohách zařízení - zakládací i pracovní - jsou v podlaze otvory s košíky. Zakládací polohou rozumíme tu polohu, kdy je zařízení otočeno před průzor, v pracovní je před ко lima torem» Upevňování článku (1) se provádí tak, Se se element vloží do košíku v podlaze (zakládací poloha), zařízením se sjede do nejnižší polohy, článek se manipuláto rem přidrží v upínací hlavičce, kterou lze rozevřít maximálně do 13 mm a tato se utáhne pomocí druhého manipulátoru. Posuv nou částí se vyjede tak vysoko, až je článek nad podlahou, zařízení se otočí o 90 ° a je možno započít в měřením. Aby bylo možno kdykoliv provést rekapitulaci měření a najít dané místo na článku, je na zařízení připevněn odpo rový drát s jezdcem, který při napětí 10 V ukazuje na každou otáčku hřídele rozdíl 0,02 V na digitálním voltmetru* Při měření se ze zásobníku palivový článek vyjme manipu látorem a založí do upinače (2) zařízení (3b Upinač sevře článek a pomocí motorku s převodovkou umožní otáčení kolem vertikální osyo Pomocí převodového motorku (4) se docílí vertikálního posuvu článku. Zařízení je nastaveno tak, aby
8
Článek pojížděl v oelém rozsahu délky před štěrbinou kolimétoru (5h Kolimátor je uložen v pouzdře (6) horizontálního kanálu (7) horké komory, který prochází atínicí stěnou z těž kého betonu tioušiky 150 cm, takže souosé nastavení kolimátoru a detektoru je velmi složité» Detektor (9) je proto za jištěn v pracovní pdbze vedením ve cloně (12). Detektor pra cuje v horizontální poloze, za stálého přívodu chladu z du síkové náplně (10). Dewarovy nádoby (11). Doplňování dusíku je prováděno z transportní nádoby.
V ý s l e d k y
a
d i s k u s e
Stanovená závislost lineárního koeficientu absorbce na hustotě materiálu je lineární. To dobře odpovídá výsledkům různých autorů, kteří podobnou závislost stanovovali na ji ných materiálech
. V měřeném rozsahu 75 - 95 % teoretické
hustoty se lineární koeficient absorbce mění v intervalu 0,83 cm
- 1,039 cm
, což představuje asi 20 %• Ve vypočte
né intenzitě představuje tento rozsah přibližně stejný pro centický podíl* Stanovení lineárního koeficientu absorbce je zatíženo těmito chybami: a) Chybu, vznikající v důsledku nestejné hustoty jednot livých tablet. Maximální rozdíl v hustotě jednotlivých tablet každé ze čtyř měřených skupin nebyl větší než 0,8 % teoret. hustoty. Tato chyba tedy významně neovlivňuje přes nost naměřených hodnot* b) Chyba, vznikající v důsledku zkrácení vzduchového sloupce mezi detektorem a horní základnou vložené tablety* Vzhledem ke konstrukci kolimátoru a otvoru pro vkládání tablet se tato chyba uplatňuje podstatnějším způsobem, poně-
9
vadž je absorbce ve vzduchové vrstvě snížena; kromě toho prostorový dhel, kterým musí dráha paprsku nepohlceného ta bletami procházet, aby dopadl na detektor, se zvětšuje se zvyšováním počtu tablet. Tato chyba se také ale nezdá být podstatné, poněvadž detektor má pro Cs
J
rozlišovací schop
nost 10 %, a tedy pouze paprsky rozptýlené pod malým uhlem zachycuje. Pokud totiž vyneseme závislost logaritmu počtu impulsů proti tlouštce absorbční vrstvy, zjistíme, že namě řené hodnoty sledují dobře vzájemnou lineární závislost* To by nasvědčovalo tomu- že se obě chyby příliš neuplatňují, poněvadž není možno dobře předpokládat, že se vzájemně ruší* Číselné vyjádření pomocí odvozeného vzorce ukázalo, že před poklad o konstantnosti intenzity v horní základně otvoru коlimátoru byl správný. Výpočet ukazuje, že při konstantním lineárním koeficientu absorbce, výšce kolimátoru, výšce ta blety a specifické aktivitě je intenzita přímo úměrná čtverci poloměru kolimátoru v celém počítaném vzorku* To ale svědčí i o tom, že ve vymezeném objemu prodloužení nebo zkrácení drah paprsku z okrajových oblastí neovlivňuje téměř vůbec funkční hodnoty P. s'azek paprsků, dopadajících na detektor, vymezuje
úzký
коlimator. Je možné očekávat, že se bude do píku určité energie přičítat jisté množství paprsků, odražených na stě nách během průchodu kolimátorem pod malými úhly* Vzhledem к dobré rozlišovací schopnosti polovodičových detektoru (asi 5 keV) nebude však tento vliv patrný* Veškeré vlivy bude mož no postihnouv až porovnáním našich hodnot a výsledky destruk tivních metodik radio chemických na stejném materiálu*
10
Zařízení, které bylo zkonstruováno» je snadno rozebíra telné, jednotlivé součásti výměnné* Snadná montáž a demontáž je důležitá zvláště proto, že komora slouží též jako transpor tní prostor, a tehdy je využito celého manipulačního pole operátorů. "Gamma scanning' lze v tomto případě zcela odsta vit. Kalibrace zářiči je rovněž snadná, jak vyplývá z napsa ného. Z á v ě r y 1. Základním rezultátem této práce je postižení vlivu samoabsorbce v materiálu, která má veliký vliv (viz tab.1-3)• 2o Práce umožní přesnějším způsobem stanovit specifickou aktivitu a tedy i vyhoření, než tomu je v případě srovnáby vacích metodik, při nichž, jak se ukazuje, musely být standardy stejné tloušťky jako stanovované vzorky. To je mnohdy obtížné zabezpečit.-> 3* Vzhledem к malému průměru kolimátoru bude možno provést stanovení aktivity i při podélném posuvu tyče na kolimá toru. 4* Intenzita P se podle předpokladu 2 u odvození vzorce vypo čítá ze vztahu
kde N
N
je suma četností v dané spektrální čáře,
t, je doba měření, S
je plocha otvoru kolimátoru.
5. Kolimace, jak se ukázalo, je z hlediska směrového účinku kolimátoru vyhovující. 6. Vyvinuté zařízení je snadno demontovatelné a rozebíratelné, takže nevadí při event, asanaci HK V. Měřicí Čáet"gamma scanningu" lze odstranit, takže lze provádět všechny práce,
11
které vyžadují celý opere ční prostor manipulátoru» 7» Práce podala výsledky měření zářičů Co
a Na
. Lze jen
litovat, že v táto době nebylo možno umístit v horkých komorách ozářená palivová Slánky, která by byly touto me todou zpracovány a porovnány s destruktivními radioche mickými metodami* Přesto se domníváme, že úkol, který jsme si předsevzali, byl splněn»
L i t e r a t u r a 1. Bates J. L., BNWL-52 (March 1958) 2» Fudge A* J., Causer R., Murphy L., Intern. Symp* on Working Metoda in High Activity Rot Lab. Vol. I., Paris Org. Scon. Cooperation and Development (1965), paper No 14, pp»101-110 3o Forsyth R. S., Blackeder W. H«, Ronquist N., АБ 272 (1967) 4* Aglincev К. Ко, Dozimetria ionizujuěčich izlučenij (etr. 45-47), Gosudarstvennoje izdat. techniko-teoretiČeskoj literatury (Moskva 1957)*
12
Tabulka č. 1 Závislost intenzity ypaprsků P = Р ( п ' , ^ , h, f , A) fimp/cm
$.io 2
e. Ja poloměru ^ reep» P20.IO2
*2.104
1,25
1,5625
2,338
2,5
6,25
9,743
5,0
25,00
7/5
56,25
10,0
100,00
12,5
p
^
io-lc2
P 5 0 .IO3
9,743
2,165
39,45
15,16
39,45
157,45
62,36
88,60
355,1
140,7
157,8
631,3
251,2
156,25
246,5
986,6
394,5
15
225,00
355,1
17,5
306,25
483,3
1933,0
772,5
20
400,00
631,3
2525,0
1009,0
25
625,00
986,6
3945,0
1578,0
30
900,00
1421,0
5680
2272,0
1421,0
«^^мн^»'*мшвот«яя*м«ъ^»«щш^Шк«аям»>
P 2 0 = P(20, 1,039, 0 , 8 , ? , 3,7.10 4 ) P 1 0 = P(10, 1,039, 0 , 8 ,
% , 3,7.10 4 )
P ? 0 = P(50, 1,039, 0 , 8 ,
$ , 3,7.10 4 )
567,7
Tabulka č. 2 Závislost intenzitytf>paprsku P = P(h',r<* , h, ^ , A) у. 2 2hh'+ h ' Гзлр/с:m s^ ne» výěce h resp. součinu —Чк
i*» *
hjcm] 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 1»2
M 1,6 1,8 2
H
20
0,100 0,204 0,309 0,416 0,525 0,637 0,750 0,866 0,974 1,103 1,350 1,605 1,870 2,143 2,227
Р 2 0 ЛО 2 6,912 13,14 18,73 23,73 28,30 32,37 36,11 39,45 42,44 45,03 49,71 53,52 56,55 58,98 61,01
\o 0,1033 0,208533 0,30936 0,4329 0,5516 0,6749 0,8026 0,9348 1,0717 1,2133 1,5110 1,8286 2,1666 2,5258 4,8533
p10.io 2,757 5,246 7,491 9,503 11,32 12,96 14,45 15,78 16,98 18,05 19,91 22,65 23,64 24,44
50
P 5 0 .IO 2
0,100 0,202 0,304 0,406 0,510 0,615 0,720 0,826 C,933 1,041 1,259 1,480 1,705 1,933 2,164
1,110 2,111 3,010 3,746 4,438 5,066 5,759 6,236 6,669 7,145 7,838 8,487 9,007 9,353 9,613
H
P 2 0 = P(20, 1,039, h, 0,05, 3,7.10*)
H
20 = ""??e ífh* * 2hh+ h ' 2 ] P ro h' =20 cm
P 1 0 » P(10, 1,039, h, 0,05, 3.7.Ю 4 )
^o " "%ř \ $ h2 +
2 hh
' + h JP* 0 h ' s
10 cm
P 5 0 « P(50, 1,039, h, 0,05, 3,7.104) H
50
я
" % . [ ^ Ь 2 + 2 hh' • b'5 pro h' * 50 cm
Tabulka б. 3 Závislost intenzity у- paprsků P na lineárním koeficientu absorbce /•**
гц [o*:1}
P(20, r4 f 0,8, 0,09, 3,7Л0*)Л0
1,039
3,945
0,914
4,114
I
—1 D
11 1
II
11 11
/i
1
1 1
1 1
1
f 1
obrt
V
h
I
DETECTOR
obr 2.
Trav source.
i ^
8
I
СО
I О
S
»-
9>
«*
О»
G"
<*>
ОТ
OBR. 4
ZAŘÍZENÍ PRO GAMMA SCANNING PALIVOVÝCH ČLÁNKŮ
