ISSN 1410-1998
Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEEN.BArAN. Jakarta 18-19Maret 1996
PROSES TEKNOLOGI PEMBUA TAN PADUAN LOGAM ZIRKONIUM (ZIRCALOY) DENGAN METODA METALURGI SERBUK RA. Suryana,Muchlis Badmzzaman,Widjaksana,Sigit, Eric lohneri PusatElemenBakar Nuklir ABSTRAK TEKNOLOGI PROSESPEMBUATAN PADUAN LOGAM ZIRKONIUM (ZIRCALOY) DENGAN METODA METALURGI SERBUK. Telah dilak\lkan pembuatanpaduan logam zirkoniwn (zircaloy) dari serbuk zirkoniwn ditambahserbukunsur-unsurpemadunyamalalui teknik metalurgiserbuk.Parameterprosesyang mempengarohisifat produk sinter, khususnyadensitas,telah diamati. Hasil percobaanmenunjllkkanbahwa pada temperatur 1100 °C, pengamhtekananpengompakanrelatif kecil. Pengamatanmikro struktur menunjukkanbahwaproses penyinteran terdiri dari tiga tahap,yaitu tahapawal, tahapantara,dan tahapakhir yang terjadi masing-masingantara I sampai2,5 jam, 2,5 sampai6 jam, dan lebih dari 6 jam.
ABSTRACT TECHNOLOGYOF ZIRCONIUM ALLOYS USING POWDERMETAlLURGY METHOD. Powder metallurgy method has been employedto produce zirconium alloys mode of zirconium and it's alloying elementspowder. Proces"porameter" that influenceon theproperlie" of the sinteredproduct and its density havebeen investigated. Theexperimentsshow that at the sintering temperatureof 1100 °C, variation of compactionpressure relativelyhas a litlle effect on sintered density. The microstructure investigationshowsthat the sintering process consists of three stage".i.e. : initial. intermediateandfinal stagewhichi" respectivelyoccurredbetween1 to 2.5 hours. 2.5 to 6 hours and above6 hours sintering time.
PENDAHULUAN Logam zirkonium atau paduannya(zircaloy) sejak lama telah dipergunakan daJamberbagai bidang seperti industri kimia, perkapalan serta aplikasi tenaga nuklir karena keandalan sifatsifatnya, sepertiketahanankorosi terhadapmedia asarn daD basa kuat pada temperatur tinggi, mudah dibentuk, daD mempunyai titik lebur tinggi' Di bidang aplikasi tenaganuklir, sebagian besar bahan ini dipasok untuk bahan struktur khususnyakelongsongpada elemenbakar nuklir reaktor daya berpendingin air ringan atau berat karena zirkonium mempunyaitransparansiyang besar terhadap netron tennal serta ketahanan mekanikyang sangattinggi2. Melalui penelitian ini beberapaaspekteknis dari teknologi pembuatanzirca/oy-4 (Zr-4) mulai dari pengenalansifat bahan dasar sampaiproses metalurgiserbukguna mendapatkansuatuproduk terutama mengenai pengaruh tekanan pengompakan, temperatur daD waktu sinter terhadapsifat-sifat basil sinterkbususnyadensitas dan mikro struktur telahdipelajari.
TEORI Pembuatan z;rcaloy dengan metoda metalurgi serbuk
166
Prosesutamayang tercakupdaIam metalurgi serbuk ini adalah proses penyiapan serbuk. pengompakan, daD penyinteran. Dari ke tiga proses ini, dua proses terakhir lebih dominan pengaruhnyaterhadapkualitas basil. Oleh karena itu pemahamanyang baik terhadap fenomena yang terjadi dalam ke dua proses tersebut diperlukan.
Proses ~ngomRakan Prosespengompakanserbuk pada dasarnya bertujuan untuk mengkonsolidasikanserbuk ke dalam bentuk yang diinginkan daD memberi kekuatanyang memadaiuntuk penangananatau pengerjaanberikutnya. Melalui proses ini terjadi berbagai perubahan fisis akibat tekanan yang diberikan. Secaramakro, pengaruhutama dalam proses ini adalah adanya pembentukan suatu massakoherenyang makin rapat daD keras pada tekananyang lebih tinggi. Proses pengompakanserbuk pada tekanan tertentu dapat memberikan karakteristik produk yang tergantung pula pada kondisi peralatan seperti di mensi, daD tekanan maksimum yang diperbolehkan. Pada pembuatan pelet mentah, tekananpengompakanberpengaruhpada densitas pelet yang diperoleh. Kurva densitas sebagai fungsi dari tekananpengompakanadalah berupa garis lengkung3.
Prosiding Presentasi /lmiah Daur Bahan Bakor Nuklir PEBN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996
Prosessinter Banyak definisi yang dikemukakan tentang proses sinter (penyinteran). Menurut JONES 4, proses sinter merupakan perlakuan panas pada suatu agregat serbuk yang dikompakkan atau serbuk yang lepas dengan maksud untuk menyempumakansifat-sifatnya. Melaluj proses jill, terjadi berbagai perubahanfisis pada bahan yang disinter. Secaragaris besar, perubahanitu tampak pada ukuran keseluruhankompakanserta sifat mekaillk dan fisis bahan. Banyak fenomenayang dapat terjadi selama penyinteranbaik secaraberurut maupunbersamasarna. JONES 4 menunjukkan bahwa secara umum ada dua fenomena yaitu adhesi atau pelasanpada permukaan partikel daDperubahan bentuk partikel, sedemikianhingga adhesi lebih kuat. Lebih jauh dia menjelaskanbahwa ada kemungkinan fenomena lain yaitu reduksi porositastotal, atau densifikasi daD penghalusan "permukaan-da1am" pori. Kedua fenomena tersebut dapat terjadi dengan dua mekanisme yaitu penyusunan ulang partikel-partikel daD perpindahanbahan dari bagian padat kompakan ke pori-pori. Peneliti lain, illRSCllliORN
unsurpenambahSn (1,30 %), Fe (0,22 %) dan Cr (0,10 %) sesuai dengan spesifikasi zirca/oy-4 pada berbagaitekanan,kemudiandisinter dengan memvariasikantemperatur(1000 -1200 °C) dan waktu (1 -10 jam). Densitassam~l basil sinter kemudian diukur daD setelah sampel dikenai proses metalografi dilakukan pengambilan foto mikro struktur. BASIL DAN BABASAN Hubunganantaradensitaspelet mentahyang diperoleh daTi pengompakanserbuk zircaJoy-4 dapatdilihat padagambar I daDtabell. Tampak bahwa pada tekanan yang relatif rendah yaitu antara 2 sampai 8 MP titik-titik basil percobaan sedikit mengalami penyimpangan dari kurva densik'lS-tekanan.Hal ini diduga karena pada tekanan rendah masih terjadi proses pengisian daD penyusunanbutir-butir di dalam dies. Setelah proses pengisian selesai maka penambahan tekanan menyebabkan kenaikan densitasyang cukupteratur. Padakondisi ini titiktitik basil percobaansudahmendekatikurva.
5 daD LENEL 6
menjelaskan fenomena yang mirip tetapi agak lebih rinci. Fenomena yang dijelaskan nampak
seperti tahapan proses penyinteran yang dapat terjadi secara berurutan dan/atau bersama-Sc1ma. Fenomena-fenomena tersebut adalah : -pengikatan antara partikel-partikel, -perturnbuhan leber, -penutupan saluran pori, -pembulatan pori, -densifikasi atau pengkerutan pori, -pertumbuhan butir.
Dari tahapan-tahapantersebutnampakjelas bahwabahan yang disinter pada dasarnyaadalah suatu bahan yang tidak stabil pada temperatur tinggi. Di sini terdapatpergerakanpartikel yang berarti di dalam struktur bahan karena adanya daya penggerak. Gerakan partikel itu sering diidentifikasi sebagaiprosesdifusi. Atas dasar itu, fenomena yang terjadi dalam proses penyinteran didominasi oleh proses difusi. sehingga peristiwa-peristiwa yang terjadi akan mengikuti aturan-aturandifusi. BAHAN DAN METODA Pembuatan Zircaloy
melalui
metoda
metalurgi serbuk dilakukan dengan cara pengompakan campuran serbuk zirkonium daD
Pada tekanan antara 8 -16 MP. masih terlihat adanyakenaikan densitas.namon setelah tekanan pengompakan mencapai 16 MP. penambahan densitas relatif kecil. sehingga percobaanberikutnyadilakukan di sekitar tekanan tersebut. Pengaruh tekanan pengompakan terhadap densitc'ls sinter pada berbagai temperaturdaD tekanan dengan waktu sinter tetap 2 jam ditunjukkan pada gambar 2 dan label 2. Untuk mengetahui kondisi yang relatif baik. perlu 167
:i ~
Prosiding Presentasi /lmiah Daur Bahan Bako,. Nuklir PEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996
peninjauan dari bcbcrapa scgi yailu cfisiensi dan kemampuan alai : -tekanan pengompakan di bawah 20 MP -temperatur sintcr di bawah 1200 DC Jadi di sini terdapat dua pilihan temperalur yaitu 1000°C dan IIOO°C. Temyala pada rent.1ng tekanan 18 -22 MP. lemperatur 1100°C memberikan basil densitas pelet yang Icbih tinggi hila dibandingkan dcngan dcnsitas yang diperoleh pada temperatur 100O°C. Oleh karena ilu temperatur IIOO°C dipilih unluk percobiuln berikutnya yaitu unluk variasi waklu. Sclain itu dapat pula dilihat bahwa pada tcmperalur 1100°C. variasi densitas rclatif kccil dibandingkan dcngan variasi pada suhu 1000 °C apalagi 1200 °C. yang berarti bahwa penyinteran pada tcmperatur lIOO°C tidak bcgitu dipellgaruhi olch tckanan pengompakan. sehingga unluk mencapai dcnsitas tertentu dapat dipilih tckanan dalam rclllang yang lebih panjang. ""'",-~.!:..oj~~
Pada gambar 3 daD tabel 3 menunjukkan hubungan antara densitas sinter daD waktu pcnyinteran pada temperatur dan tekanan pengompakan tertentu. Pada temperatur penyinteran 1100°C daD tekanan pengompakan 16 MP, terlihat bahwa penyinteran terbagj dalam 3 tahap yaitu tahap awal, tahap antara dan tahap akhir. Pada tahap awal penyinteran yaitu sampai waktu kira-kira 2,5 jam, pengaruh waktu terhadap densitas tidak teratur, karena terjadinya beberapa fcnomena yang komplek yang kemungkinan disebabkan oleh ketidak homogenan serbuk dalam kompakan sebelum penyinteran, pelepasan gas/udara yang terperangkap, efek Kirkendal dan adanya unStlr penambah, serta laju pemanasan awal yang terlalu cepat. Fenomena-fenomena tcrsebut dapat tcrjadi berurutan maupun bersamaSc1ma. Mikro struktur pada tahap tersebut diperlihatkan pada gambar 4a, b daD c. Pada tahap antara (2,5 -6 jam), pengaruh waktu tcrhadap densitas sangat jelas daD struktur mikro pada tahap ini dapat dilihat pada gambar 4d. Pada tahap akhir penyinteran yang diperkirakan dimulai sctelah waktu sinter 6 jam, ternyata waktu sangat berpcngaruh terhadap rekristaiisasi daD pertumbuhan butir (gambar 5a, b daD c).
v ,
.,
.-.
I'
H
~~
Tek8nnn penaolnpnknn. alP
Gambar 2. HubUllgan mltara tckmla11 pcngompakml daJldcnsit.1s relet ~inl~r pndn bcrb.1gni temperatur dcngan waktu ~inl~r 2 jIlIn
b
16K
Prosiding Presentasi /llniah Daur Bahan Bakor Nuklir F'EBN-BATAN. Jakarta /8-/9Maret /996
c
c Gambur5. Mikro struktur zircaloy-4 yang disinter pada tem~ratur 1100 °C, waktu sinter: 8. 6 jam; b. 8 jwn; c. 10jam. pembesaran200 x, (merupakantallap akllir pada penyinteran)
SIMPULAN
d Garnbar 4. Mikro stnlktur zircaloy-4 yaug disiutcr pada temperatllr 1100 °C, waktu sinter: a. I
jmu; b. 1,5 jam; c. 2,5 jam; d. 3 jmn. pembesarml 200 x, (merupakml tahap awal clan tahap antara pada I~nyintcran)
Proses penyinteran pacta IIOO°C selama 1 10 jam untltk pelet serbuk zirca/oy-4 yang dikompakkan oleh tekanan sebesar 16 MP terdiri dari tiga tahap, yaitu tahap awal, tahap antara dan t.lhap akhir. Pacta tahap awal (I -2,5 jam), pcngaruh waktu masih belum teratur karena terjadinya bcberapa fenomena yang komplek, sedangkan pactatahap antara (2,5 -6 jam), waktu berpcngaruh terutama terhadap densitas pelet sinter dan pacta t.'1hap ctkhir (6 -10 jam), waktu bcrpcngaruh terut.'1materlk'1dap rekristalisasi dan pcrtumbuhan butir.
UCAPAN TERIMA KASIH Penulis mengucapkan terima kasih kepada Saudara Isfandi, Martoyo, Asep Sirnagan, Sardjono B.E., Hadijaya BSc, Suyoto daD pihakpihak yang telah membantu hingga selesainya penelitian ini. a
DAFTARPUSTAKA
b
I. BENYAMIN, M., "Nuclear Reactor Materials and Applications", Van Nostrand Reinhold CompanyInc., New York, 1983 2. KNODLER, D., RESHKE, S., WEIDINGER, H.G., "Technology of Zirconium Alloys for Cladding Tubes of Water Cooled Fuel Assemblies",Kcmtechnik, 50, no. 4, 1987. 3. CAZAUD, E., LE ROUX, R., "M,tallurgie. Mise En Forme Et Traitements", 6ge ed., Dunod,Paris(1974). 169
.
Prosiding Presentasi Ilmiah Dour Bahan Bokor Nuklir PEBN-BATAN. Jakarta 18-19 Maret 1996
4. JONES, W.O., "Principal of Powder Metallurgy", Arnold, London, 1937 S. HlRSC}llIORN, J.S., "Introduction to Powder Metallurgy", American Powder Metalurgy Institute, PrincetonN.J. 6. LENEL, F.V., "Powder Metallurgy, Principles and Applications", Metal Powder Industries Federation,PrincetonN.J. TANYAJAWAB 1. MUL YADLR. Berapa tinggi yang ideal temperat\lr sintering terhadap temperatur melting? Unsur yang ditambahkan dalam proses sintering, sebaiknya memilki temperatur melting lebih tinggi atatl lebih rendah temperatur lebur bahan dasar ( Zirkonium) ? Bagaimana hubungan tinggi temperatur sintering terhadap tetnperatur lebur unsurunsur bahan das.1r dan unstlr ballaD yang ditarnbahkan !
Sn lebih kecil dari pada jumlah Zn, terjadi perbcdaan difusivitas yang besar sehingga terjadi pori-pori (efek Kerkendal) dengan akibat terjadi peng-gembungan,dan tentunya densitasturnn. 3. MARADU SIBARANI Apakah metode metalurgi serbuk ini dapat digunakanuntuk zirkaloy dalam bentuk pelat dan kelongsong. bagaimana dengan proses teknologinya?
RA.SURYANA Seperti telah dijelaskan dipendahuluan (teorl) bahwa metalurgi serbuk ialah suatu teknologi pembuatan komponen ( part) dari serbuk, disamping pembuatan serbuknya itu sendirl, yang dimaksud komponen (part) rnisalnya roda gigi. Jadi metalurgi serbuk bukan untuk membuat pelat/ kelongsong.
4. PINITOYO RA.SURYANA Tergantung pada sifat produk yang diinginkan, karena seperti discbutkan dalam teorin, pengiriman ialah perlakuan panas untuk memperoleh sifat-sifat kompakan yang
lebihbaik. Tergantung hila mau memadu dcngan unSllr apa, seperti dalam zirkaloy, sisik lcbur yang lebih rendah dari zirkonium. akan tempi dapat juga kita memadu dengan unsur yang sisik lebumya lebih tinggi misalnya paduan dengan dasar logam AI yang di padu dengan
Zr. Tidak
Luas Penampangrelet
d2
D = diameter piston hidrolik d = diameter pelet
ada hubungannya dengan unsur
pemadu yang ada hubungan ant...ra temperatur sintcring untuk lcbur logam das...r yaitu 2/3 T. ( unulk lcbur keloin ).
2. DARDJO Pada ukuran berapa dalam mesh paduan logam zirkonium dapat unth secara total? Phenomena yang rumit apa yang terjadi pada tahap awal 1-2.5 jam?
RA.SURYANA -250 -180 mesh -325 mesh Ada Sn yang temperatur leburnya jauh lebih rendah dari Zn, pada 300 °C Sn dan jumlah
70
Mohon kejelasan tekanan pengompakan 'MP" terhadap pelet silindris. Bila 'MP" adalah satuan tekanan hidrolik dari mesin press, mohon di kalibrasi ke dalam satuan standar : kg/cm2, psi, dlI. Dan tekanan pengompakkanpelet perlu di kalikan faktor luas: LuasPenampangPistonHidrolik (02)
RA. SURYANA MP hanyalahukuran skala saja, dan tekanan sebenarnya berd.'lsarkan perhitungan yang disesuaikan dengan kondisi operasi pembuatanpelet VO2 jenis cireal, IMP= 3,1 tol1/in2.
5. TAUFIKUSMAN Mohon dijelaskan fenomena yang terjadi pada kurva " Pengaruh waktu terhadap densiti "
RA.SURYANA Seperti ditunjukkan dalam kurva. pada pcnelitian ini bahwa pengaruh densitas tidak
.
Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEBN-BATAN, Jakarta 18-19 Maret 1996
teratur terutama pada tahap awal perputaran (1-2 jam) hal ini sebagaiakibat (diduga) laju pemanasanyang terlalu tinggi daD adanya unsur pemadu, terutama Sn yang sisik lebumya jauh lebih rendah dari Zr. Pada penelitian selanjutnyadenganlaju pemanasan yang lebih rendah dari 600, daD dibandingkan juga dengan Zr mumi, memang laju pemanasandan unS\lr pemadu mempengaruhikurva densitasvs waktu.
6. GUNANDJAR Pada waktu penyinteran, grafik/kurva yang
diperoleh (densitas vs
waktu
sinter)
menunjukkan bahwa densitas relatif menurun (pada t.'lhap kedua). Bisakah dijelaskan mengapa densitas tersebut menurun, mengapa justru tidak naik.
RA. SURYANA Memang densitas pada tahap kedua masih menurun. ( belum naik ) hal ini diduga karena pengaruh laju pemanas.1n( heating rate) yang terlalu bes.1rdan adanya unsurunsur pemadu pada kertas kerja kami yang lain ( penelitian lanjutan ). untuk laju pemanasan < 600 °C. densitas menunjukkan kenaikkan pada t.1hapkedua .
7. FRANSISCA A.E. T. Apa sebabnya pada temperatur
Apa maksud atau tujuan dari proses penyinterandi bagi menjaditiga tahap? RA. SURYANA Pada tekananudaIa 17 ~- > 20 ~ pada umumnya densitas turun. Penurunan ini dapatdisebabkanolehbeberapafaktor : a). .S'pringback eject b). Pelepasangas ( degarring ). udara/gas yang terperangkap pada waktu pengompakan c). Belum terpadunyadenrifikasi sempurna sehingga: .Pada 1000 °C denrefikasi belum sempuma .Pada 1200°C temperaturselalutinggi sehinggapanasa dan b dominan. .Pada 1100 °C pengaruh a dan b kurang dominan sehingga pengaruh tekananrelatif baik terhadapdensitaslihat halamansebelah. Seperti diketahui pada proses penyinteran terjadi bermacam-macam fenomena diantaranya menurut Hersckharn dan Lenel adalah: -Pengikatan unsur partikel -Pertumbuhanleher -Penutupansaluranpori -Densifikasi daDpengerutanpori -Pertumbultanbutir Fenomena tersebut dapat terjadi berurutan atau bersama-sama.Oleh sebabitu kadangkadang terpadunya fenomena tersebut di singkat dengantahapawal. tahapantaradaD tahap akhir untuk memindahkan.
1100 °C
pengaruh tekanan pengompakan kecil terhadapdensitas?
171
Prosiding Presentasi llmiah Daur Bahan Bakar Nuklir PEBN-BArAN, Jakarta 18-19Maret 1996
LAMPmAN Tabel
No. 2
Tekanan
3
4
4
6
5
7
6
~8
7
9
10 11
II
18 19
20 21
22 23
Diameter
Volume
(cm)
~~ 5,2063
=~ 1,2895 1,2175 1,2030 1,1510 1,0995 1,0930 1,1090 1,1250 1,1410 1,1540 1,1660 1,1770 1,2000 1,2340 1,2560 1,2540 1,2760 1,3200 1,3000 1,3390 1,3600 1,3820 1,4120
~
8 9
]2 ]3 ]4 ]5 16 ]7
Tinggi
(MP) 2 3
12 13 14
16 17
~ ~ ~ 19 20 21
~
22
Data pengompakan serbukzircaloy-4
2,3190 2,3190 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380 2,3380
2.3380
: 22cm : 40cm
Punchatas Kedalamandies
Gam)
Temperatur (OC)
1000
Tekanan (MP)
6,786
17,5
4,957
6,828
19 21
4,982
6,316
5,002 5,007 4,938 4,957 4,982
6,434 6.266
16 19 21 22 14
17 1200
18,5 20 21,5 14 17
1300
18,5
20 21,5
PM = PeletMentah PS = Peletbasil sinter
172
PS
($!~)
4,938
17,5
2
PM (g/cm3)
Densitas
16
22 1100
Densitas
5,002 5,007 4,915 4,941 4,965 4,987
5.003 4,915 4,941 4,965 4,987 5,003
4,7016 4,4806 4,4527 4,5214
4,5900 4,6587 4,7144 4,7659 4,8131 4,9118 5,0577 5,1521 5,1435 5,2397 5,4268 5,3409 5,5083 5,5985 5,6928 5.8215
Densitas(g/cm3)
20,3670 20,0125 20,0870 19,9480 20,0190 20,2300 21,5210 21,5210 22,1270 22,4580 22,9540 23,3040 24,1440 24,9750 25,4550 25,4560 25,9660 26,9430 26,6250 27,4710 27,9790 28,4600 29.1510
~ ~ ~ ~~ ~ ~~
~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ ~ 5,0075
Waktu pengompakan 1 MP = 5,67 bar
Tabel 2. Data penyinteran pelet zircalov. waktu sinter 2 jam Waktu
4,9024 4,9247
Berat (g)
6,414 6,561 6,538 6,492 6.555 6,375 6,676
: 30 detik
Tabel3. Data penyinteranrelet zircaloydenganvariasi waktusinter Tern-
peratur (OC)
Tekanan
(MP)
Waktu (jam)
16
(p./cm3)
6,782 6,676
6
4,957
8
4,957
6,278 5,805
2, 2,5 3 6 8 10
17,5
PM (g/cm')
Densitas PS
4,982 4,987 4,938 4,983 4,985 4,938 4,938 4,938
1,5
1000
Densitas
6,414 6,652 6,313 6,090 5,850 6,152
6,718
10
4,957
5.613
6,000 6.654
6
4,938
8
4,938 4,938 4,957
6,550 6,371 5,613
relet rusak
16 1000
10 6
17.5
8 10
4,957 4.957
5,897 5,998 5.725
