PENGARUH PENAMBAHAN Al2O3 TERHADAP STRUKTUR DAN DIELEKTRISITAS LEAD SILICATE GLASSES (GLASS FUNGSIONAL PbO-SiO2) BERBASIS PASIR BANCAR TUBAN Desi Ayu Natalia1, Markus Diantoro1, Nandang Mufti1 1)
Jurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Negeri Malang
Email :
[email protected] ABSTRAK Glass merupakan material amorf padat (non kristalin) yang bening dan transparan. Glass pada umumnya dibuat dari campuran 75% silika dioksida (SiO2) dan senyawa tambahan lain seperti Na2O, CaO, dll. Penambahan senyawa ini bertujuan untuk menurunkan titik leleh silika. Sintesis glass dengan variasi fungsi komposisi dan parameter lainnya juga diperlukan untuk menggali optimalisasi sifat dan struktur mikroskopis glass. Penggunaan PbO sebagai campuran glass dapat memberikan efek yang baik pada sifat optis glass. Penambahan senyawa Al 2O3 pada glass sebagai doping juga dapat meningkatkan konstanta dielektrik glass. Penelitian ini menggunakan pasir Bancar Tuban sebagai sumber silika. Pasir kemudian dileaching menggunakan HCl untuk meningkatkan kemurnian silika dan dilakukan uji XRF. Pembuatan glass dilakukan dengan menggunakan metode pelelehan. Serbuk silika dicampur dengan berbagai rasio SiO2:Na2CO3:PbO:Al2O3. Selanjutnya, campuran lead silicate glasses (glass fungsional PbO-SiO2) dengan doping Al2O3 dilelehkan pada suhu 970 oC dan diannealing pada suhu 300 oC. Kemudian dilakukan karakterisasi XRD, FTIR, SEM-EDX dan pengukuran delektrisitas menggunakan kapasitansi meter dengan variasi intensitas cahaya. Hasil XRD menunjukkan bahwa struktur glass berupa amorf. Penambahan Al2O3 tidak mengubah struktur kristal, namun mengubah struktur ikatan glass fungsional PbO-SiO2 yang ditunjukkan oleh hasil FTIR. Berdasarkan hasil FTIR terlihat adanya pergeseran nilai transmitansi glass. Morfologi dan komposisi glass ditunjukkan oleh hasil SEM-EDX. Hasil pengukuran dielektrisitas menunjukkan bahwa konstanta dielektrik glass meningkat seiring dengan penambahan Al2O3. Peningkatan intensitas menyebabkan konstanta dielektrik glass meningkat. Secara detail terlihat adanya peningkatan secara diskontinyu atau tidak linier. Kemungkinan besar terjadi kuantisasi ketika glass dikenai cahaya. Kata Kunci : metode pelelehan, struktur, dielektrisitas, Al2O3, lead silicate glasses. ABSTRACT Glass is defined as amorphous solid which have characteristic of clear and transparent. Glass is generally made of a mixture of 75% silicon dioxide (SiO 2) and other additional compounds such as Na2O, CaO, etc. The addition of these compounds aims to lower the melting point of silica. Synthesis glass as function of composition variation and other parameter also needed to explore the nature and structure optimization of microscopic glass The use of PbO as a mixture of glass can give a good effect on the optical properties of glass. The addition of Al 2O3 compounds on glass as doping also can increase the dielectric constant glass. This study uses Bancar Tuban Sand as source of silica. The sand was leaching using Hydrochloric Acid to improve the purity of silica, and then investigated by XRF. Manufacture of glass is done by using melting method. Silica powder was mixed with various ratio of SiO2:Na2CO3:PbO:Al2O3. Subsequently, a mixture of lead silicate glasses (PbO-SiO2 functional glass) with Al2O3 doping melted at a temperature of 970 ° C and annealed at 300 oC. Glass sample was investigated by XRD, FTIR, SEM-EDX and measuring of dielectric constant use capacitance meter with variety of light intensity. Result of XRD show that structure of glass is amorphous. The addition of Al2O3 not alter the crystal structure, but changing the structure of the functional glass bonding PbO-SiO2 shown by the FTIR results. Based on the results of FTIR seen a shift in the value of transmittance glass. Morphology and composition of the glass indicated by the results of SEM-EDX. Measuring result of dielectricity show that the dielectric constant of glass increases with the addition of Al2O3. Increasing the intensity increases causing the dielectric constant glass. In detail seen an increase in discontinuous or not linear. Most likely to occur quantization when glass sample exposed to light.
1
Key word : melting method, structure, dielectricity, Al2O3, lead silicate glasses.
akan semakin meningkat (Lukman, 2009). Penelitian ini menggunakan pasir Bancar Tuban sebagai sumber silika. Pantai Bancar Tuban Jawa Timur merupakan salah satu daerah yang memiliki pasir kuarsa yang sangat melimpah. Kandungan unsur silika ditemukan paling tinggi dibandingkan dengan unsur lainnya (Hadi, 2009). Penggunaan PbO sebagai bahan campuran glass memberikan efek yang baik pada sifat optis glass. Al2O3 memiliki konstanta dielektrik lebih tinggi dibandingkan dengan SiO2. Senyawa SiO2 memiliki konstanta dielektrik sebesar 3,8 sedangkan konstanta dielektrik Al2O3 berkisar antara 9-10 (Mousumi, 2010). Penambahan senyawa Al2O3 pada glass sebagai doping diharapkan dapat meningkatkan konstanta dielektrik glass. Penelitian yang dilakukan oleh Doweidar (2001) menyatakan bahwa penambahan Al2O3 telah meningkatkan resistivitas listrik dan energi aktivasi pada system glass Na2O-Al2O3-B2O3. Pengaruh penambahan Al2O3 pada system glass BaO-ZnO-B2O3-SiO2-Li2ONa2O juga telah diteliti oleh Mousumi (2010). Konstanta dielektrik glass BaO-ZnO-B2O3SiO2-Li2O-Na2O meningkat seiring peningkatan Al2O3. Sejauh ini di Indonesia belum ditemukan penelitian secara komprehensif mengenai kajian tentang sintesis glass berbasis pasir alam. Permasalahan yang paling mendasar dalam penelitian ini adalah bagaimana mensintesis silika dari bahan alam secara tepat supaya dapat digunakan sebagai bahan glass.
PENDAHULUAN Glass merupakan material amorf padat (non kristalin) yang bening dan transparan. Perbedaan utama antara glass dan kristal yaitu pada susunan atomnya. Glass memiliki struktur atom yang tidak teratur (amorphous solid), sedangkan kristal memiliki struktrur atom yang teratur dan periodik. (Van Vlack, 2001:115). Glass pada umumnya dibuat dari campuran 75% silika dioksida (SiO2) ditambah dengan Na2O, CaO dan beberapa senyawa lainnya. Penambahan ini bertujuan untuk meningkatkan sifat elektrik, optik, sifat transparansi maupun sifat terma. Sintesis dengan variasi fungsi komposisi dan parameter lainnya juga diperlukan untuk menggali optimalisasi sifat dan struktur mikroskopis glass (Gautam, 2013). Soda atau sodium karbonat, Na2CO3 biasanya ditambahkan untuk menurunkan titik lebur sampai sekitar 1000 oC (Callister, 2010:465). Glass silika transparan memiliki banyak keuntungan seperti koefisien ekspansi termal dan konsuktivitas listrik yang rendah serta ketahanan kimia dan transparasi UV yang tinggi (Morinaga, 2002), biasanya juga efektif sebagai isolator (Callister, 2010:503). Indonesia memiliki sumber daya alam yang sangat melimpah, termasuk silika sebagai bahan dasar pembuatan glass. Akan tetapi, faktanya bahan dasar pembuatan glass di Indonesia masih merupakan bahan impor. Semakin meningkat kebutuhan akan bahan dasar dan barang jadi dari glass membuat kecenderungan untuk impor juga
2
Pemilihan metode dan juga dopan yang tepat sangat penting dalam mensitesis glass. Dopan yang dipilih harus memenuhi kriteria yang cocok untuk menurunkan titik leleh dan meningkatkan sifat fisisnya. Oleh karena itu perlu dilakukan penelitian tentang Pengaruh Al2O3 Terhadap Struktur dan Dielektrisitas Lead Silicate Glasses (Glass Fungsional PbO-SiO2) Berbasis Pasir Bancar Tuban.
kapasitansi maka dapat diketahui nilai konstanta dielektrik yang menunjukkan dielektrisitas glass. (Persamaan 1) Pengukuran dielektrisitas dilakukan dengan memberikan intensitas cahaya pada sampel untuk mengetahui respon glass terhadap intensitas. Sumber intensitas cahaya berasal dari lampu pijar 100 watt yang difokuskan menggunakan lensa cembung.
METODE EKSPERIMEN Sintesis glass fungsional PbO-SiO2 dengan doping Al2O3 dilakukan dengan menggunakan metode pelelehan (melt quench method). Tahap pertama, pasir Bancar dileaching menggunakan HCl untuk meningkatkan kemurnian silika. Kandungan silika dalam pasir Bancar kemudian dikarakterisasi menggunakan XRF. Selanjutnya, pembuatan glass fungsional dilakukan dengan mencampur serbuk silika dengan berbagai rasio SiO2:Na2CO3:PbO:Al2O3. Campuran glass dilelehkan pada suhu 970 oC dengan penahanan selama 1 jam. Selanjutnya, diannealing pada suhu 300 oC dan dilakukan penahanan selama 0.5 jam. Glass didinginkan secara lambat selama 7 jam hingga mencapai suhu ruang. Hasilnya, glass terlihat transparan dan berwarna kuning. Sampel glass kemudian dikarakterisasi dengan menggunakan XRD untuk melihat struktur glass, FTIR untuk melihat struktur glass berdasarkan formasi ikatan. Morfologi dan komposisi glass dikarakterisasi menggunakan SEMEDX. Selanjutnya, dielektrisitas glass diselidiki dengan mengukur nilai kapasitansi menggunakan kapasitansi meter. Berdasarkan nilai
HASIL DAN PEMBAHASAN Hasil Uji XRF Hasil uji XRF menunjukkan kandungan unsur dalam pasir Bancar sebelum dan sesudah dilakukan proses ekstraksi. Kandungan unsur silika dalam pasir sebelum ekstraksi sebesar 80.7% dan sesudah ekstraksi menjadi 86.8%. Hasil Uji XRD Berdasarkan hasil uji XRD, pola difraksi pada ketiga sampel glass tanpa doping Al2O3, sampel glass dengan doping Al2O3 2% mol, dan sampel glass dengan doping Al2O3 4% menunjukkan bahwa strukturnya berupa amorf (non kristalin).
Gambar 1. Struktur Glass Fungsional dengan doping 0 % mol Al2O3, 2 % mol Al2O3 dan 4 % mol Al2O3
Hasil Uji FTIR Data hasil uji FTIR berupa grafik hubungan antara panjang gelombang dan transmitansi. Pada
3
sampel glass tanpa doping Al2O3 (Gambar 2) menunjukkan adanya ikatan Si-O-Si dengan vibrasi ikatan pada tetrahedral SiO4 pada panjang gelombang 477 cm-1. Gambar 3 merupakan hasil uji FTIR dari sampel glass dengan doping 2% mol Al2O3. Pada panjang gelombang 657 cm-1 terdapat ikatan Al-O-Al dengan vibrasi regangan asimetri pada unit oktahedral AlO6 pada molekul Al2O3.
Gambar 4. FTIR sampel glass dengan doping 4% mol Al2O3
Gambar 5 menunjukkan hasil uji FTIR dari sampel glass dengan doping 6% mol Al2O3. Vibrasi ikatan Al-O-Al terjadi pada panjang gelombang 462 cm-1 dengan vibrasi ikatan pada unit oktahedral AlO6 pada molekul Al2O3. Selain itu juga terlihat adanya vibrasi ikatan Si-O-Si pada panjang gelombang 475 cm-1 dengan vibrasi ikatan pada tetrahedral SiO4.
Gambar 2. FTIR sampel glass tanpa doping Al2O3
Gambar 5. FTIR sampel glass dengan doping 6% mol Al2O3
Gambar 3. FTIR sampel glass dengan doping 2% mol Al2O3
Perbandingan hasil FTIR keempat sampel glass ditunjukkan oleh Gambar 6. Penambahan Al2O3 menyebabkan adanya perubahan struktur formasi ikatan berdasarkan nilai transmitansi. Semakin tinggi persentase mol Al2O3 yang ditambahkan pada glass menyebabkan terjadinya penurunan nilai transmitansi. Pada panjang gelombang diatas 1900 cm-1 terjadi penurunan nilai transmitansi seiring dengan penambahan Al2O3, sedangkan untuk panjang gelombang dibawah 1900 cm-1 terjadi penurunan
Hasil uji FTIR dari sampel glass dengan doping 4% mol Al2O3 (Gambar 3) menunjukkan adanya vibrasi ikatan Al-O-Al pada panjang gelombang 655 cm-1 dengan vibrasi regangan asimetri pada unit oktahedral AlO6 pada molekul Al2O3. Selain itu juga terlihat adanya vibrasi ikatan Si-O-Si pada panjang gelombang 472 cm-1 dengan vibrasi ikatan pada tetrahedral SiO4.
4
nilai transmitansi sampai pada batas optimum penambahan 4 % mol Al2O3. Penambahan 6 % mol Al2O3 menyebabkan terjadinya peningkatan kembali nilai transmitansi.
Gambar 7. Morfologi glass (a) tanpa Al2O3 (b) 2 % mol Al2O3 (c) 4 % mol Al2O3 (d) 6 % mol Al2O3 dengan Perbesaran 1000 kali Gambar 6. Perbandingan FTIR sampel glass doping 0 % mol Al2O3, 2 % mol Al2O3 dan 4 % mol Al2O3 dan 6 % mol Al2O3
Komposisi glass untuk sampel dengan doping 4 % mol Al2O3 ditunjukkan pada Tabel 1. Pb memiliki komposisi paling tinggi yaitu 80,7% berat total dan berada pada kulit L. Unsur yang menempati kulit K diantaranya unsur Oksigen dengan komposisi sebesar 8,51% berat total, Na sebesar 1,12%, Al sebesar 1,55% dan Si sebesar 8,08%.
HASIL SEM-EDX Berdasarkan hasil uji SEMEDX diperoleh data morfologi sampel glass (Gambar 7). Morfologi glass dengan perbesaran 1000 kali tidak menunjukkan adanya perbedaan antara sampel glass tanpa Al2O3, dengan doping 2 % mol Al2O3, 4 % mol Al2O3, 6 % mol Al2O3.Namun, secara umum keempat sampel tersebut terlihat homogen. Tabel 1. Komposisi glass berdasarkan EDX Tanpa Al2O3
2 % mol Al2O3
4 % mol Al2O3
6 % mol Al2O3
Wt%
At%
Wt%
At%
Wt%
At%
Wt%
At%
OK NaK AlK SiK
07.64 01.78 08.43
38.14 06.20 23.98
06.80 01.26 01.08 08.22
35.07 04.52 03.29 24.17
08.51 01.12 01.55 08.08
40.44 03.71 04.35 21.88
06.73 00.64 01.88 07.87
35.09 02.31 05.81 23.38
PbL
82.16
31.69
82.65
32.94
80.73
29.62
82.89
33.40
Element
merupakan grafik hubungan antara intensitas dan konstanta dielektrik sampel glass PbO-SiO2 tanpa Al2O3. Gambar 9 merupakan grafik hubungan antara intensitas dan konstanta dielektrik sampel glass PbO-SiO2 dengan doping 2 % mol
Konstanta Dielektrik Berdasarkan hasil uji dielektrisitas menggunakan kapasitansimeter diperoleh grafik hubungan antara intensitas dan konstanta dielektrik. Gambar 8
5
Al2O3. Gambar 10 merupakan grafik hubungan antara intensitas dan konstanta dielektrik sampel glass PbO-SiO2 dengan doping 4 % mol Al2O3. Grafik hubungan antara intensitas dan konstanta dielektrik sampel glass PbO-SiO2 dengan doping 6 % mol Al2O3 disajikan pada Gambar 11.
Konstanta Dielektrik
17000 16500 16000 15500 15000 14500 0
1000
2000
3000
Intensitas (Lux)
Gambar 10. Grafik Hubungan antara Intensitas dan Konstanta Dielektrik Glass PbO-SiO2 dengan 4 % mol Al2O3
14000 13500 13000 12500
52000
12000 51000
11500
Konstanta Dielektrik
Konstanta Dielektrik
14500
11000 0
1000
2000
3000
Intensitas (Lux)
Gambar 8. Grafik Hubungan antara Intensitas dan Konstanta Dielektrik Glass PbO-SiO2 (tanpa Al2O3)
50000 49000 48000 47000 46000 45000 0
Konstanta Dielektrik
16500
1000
2000
3000
Intensitas (Lux)
16000
Gambar 11. Grafik Hubungan antara Intensitas dan Konstanta Dielektrik Glass PbO-SiO2 dengan 6 % mol Al2O3
15500 15000 14500
Konstanta dielektrik glass meningkat seiring dengan peningkatan intensitas yang diberikan. Hal ini menunjukkan adanya respon glass terhadap intensitas cahaya dimana menunjukkan adanya sifat optoelektrik glass. Bedasarkan grafik terlihat adanya peningkatan konstanta dielektrik seiring dengan meningkatnya intensitas yang diberikan. Secara detail terlihat adanya diskontinyuitas yang menyebabkan peningkatan tersebut terlihat bertingkat (step like). Hal ini disebabkan oleh adanya interaksi antara cahaya dan bahan yang berkaitan dengan absorpsi atau transmitansi. Frekuensi dari cahaya
14000 0
500
1000 1500 2000 2500 3000
Intensitas (Lux)
Gambar 9. Grafik Hubungan antara Intensitas dan Konstanta Dielektrik Glass PbO-SiO2 dengan 2 % mol Al2O3
6
yang dapat diserap oleh bahan sesuai dengan frekuensi dari vibrasi atom dalam sampel glass. Kemungkinan besar juga terjadi kuantisasi sehingga untuk menaikkan nilai konstanta dielektrik dibutuhkan rentang energi tertentu dari intensitas cahaya.
respon terhadap intensitas cahaya. Hal ini ditunjukkan dengan adanya peningkatan konstanta dielektrik glass fungsional PbO-SiO2 seiring peningkatan intensitas. DAFTAR RUJUKAN Ahsan, dkk. 2005. Infrared Study of the effect of P2O5 in the Structure of Lead Glasses. Indian Journal of Pure & Applied Physics. Callister, D. William. 2010. Fundamental of Materials Science and engineering. The University of Utah: Department of Metallurgical Engineering.
Gambar 12. Grafik Hubungan antara Presentase mol Al2O3 dan Konstanta Dielektrik Glass dengan Intensitas 0 Lux, 500 Lux, 1000 Lux, 1500 Lux, 2000 Lux dan 2500 Lux
Doweidar, dkk. Properties of Na2OAl2O3-B2O3 glasses. Material Science and Enginering A301 (2001) 207-21.
Berdasarkan Gambar 12 teradi peningkatan konstanta dielektrik seiring dengan penambahan persentase Al2O3. Demikian pula dengan penambahan intesitas dari 0 Lux, 500 Lux , 1000 Lux, 1500 Lux, 2000 Lux dan 2500 Lux juga meningkatkan nilai konstanta dielektrik glass.
Gautam, C. R. and A. K. Yadav. 2013. Synthesis and Optical Investigations on (Ba,Sr) TiO3 Borosilicate Glasses Doped with La2O3. Optics and Photonic Journal.
KESIMPULAN Glass PbO-SiO2 dengan doping Al2O3 telah berhasil disintesis dengan metode pelelehan (melt quench method) pada suhu 970 oC. Hasil glass berwarna kuning dan tampak bening (transparan). Penambahan Al2O3 tidak mengubah struktur kristal glass fungsional PbOSiO2 yang ditunjukkan oleh pola difraksi XRD, namun mengubah struktur formasi ikatan yang ditunjukkan oleh hasil FTIR. Selain itu, penambahan Al2O3 menyebabkan konstanta dielektrik glass fungsional PbO-SiO2 meningkat. Glass menunjukkan
Gautam, C. R. and A. K. Yadav. 2013. Synthesis, IR, Crystallization and Dielectric Study of (Pb, Sr)TiO3 Borosilicate glass-ceramics. Indian Academy of Sciences. Gautam, C. R. and A. K. Yadav. 2010. IR Study of Pb-Sr Titanate Borosilicate Glasses. Indian Academy of Sciences. Gautam, C. R. and A. K. Yadav. 2012. A Review on Infrared Spectroscopy of BorateGlasses with Effects of Different Additives.
7
International Scholarly Research Network.
Crystalline structure vs. glass structure. Journal of the European Ceramic Society 34 (2014) 1989-1996.
Gautam, C. R. dkk. 2011. Crystallization Behavior and Microstructural Analysis of Lead-Rich (PbxSr1-x)TiO3 Glass Ceramics Containing 1 mole % La2O3. Hindawi Publishing Corporation: Research Article.
Kalogeras, Ionnis M. dkk. 2012. The Nature of the Glassy State; Structure and Glass Transitions. Journal of Material Education. Kenji Morinaga, dkk. 2002. Fabrication of transparent silica glass by powder sintering. Science and Technology of Advenced Materials 3, 297-301.
Gowda, Veeranna V.C. dkk. 2013. A new approach for understanding ion transport in glasses; example of complex alkali diborate glasses containing lead, bismuth and tellurium oxides. Indian Academy of Sciences.
Kittel, Charles. 2004. John Wiley & Sons, Inc: Introduction to Solid State Physics. Berkeley: University of California.
Gao, Peng dkk. 2012. Low Temperature Sintering and Dielectric Properties of Ba0.6Sr0.4TiO3-MgO Composite Ceramics with CaO-B2O3-SiO2 glass addition. Journal of Alloys and Compounds.
Lukman, Mita Wulandari. 2009. Sintesis Biomaterial Komposit CaO-SiO2 Berbasis Material Alam (Batuan Kapur dan Pasir Kuarsa) dengan Variasi Suhu Pemanasan dan Pengaruhnya terhadap Porositas, Kekerasan dan Mikrostruktur. FMIPA Universitas Negeri Malang.
Hadiyawarman. 2008. Fabrikasi Material Nanokomposit Superkuat, Ringan dan Transparan Menggunakan Metode Simple Mixing. Jurnal Nanosains & Nanoteknologi, Vol. 1 No.1
Mizuno, Megumi dkk. 2005. Leaching of Lead and Connectivity of Plumbate Networks in Lead Silicate Glass. Journal American Ceramic Society.
Iskandar, S.M. 2010. Optical and Structural Properties of PbOB2O3-TeO2 Glasses. Solid State and Technology, Vol. 18. No 2 84-90.
Mousumi, dkk. 2010. Influence of combined Al2O3-SiO2 filler on thermal and dielectric properties of barium zinc borate glass microcomposites for barrier ribs of plasma display panels. Indian
Jialin, Chen dkk. Tuning the interfacial reaction between CaO-SrO-Al2O3-B2O3 SiO2 sealing glass-ceramic and Crcontaining interconnect:
8
Journal of Engineering & Materials Sciences, Vol. 17 pp 199-207. Newnham, R.E. 2005. Properties of Material: Anisotropy, Symetri, Structure. Oxford: Oxford University Press.
9
