PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI MEMBRAN KERAMIK ZrSiO4-ZrO2-TiO2
TESIS Karya tulis sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Magister dari Institut Teknologi Bandung
Oleh
M. ALAUHDIN NIM : 20506017 Program Studi Kimia
INSTITUT TEKNOLOGI BANDUNG 2008
i
ABSTRAK PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI MEMBRAN KERAMIK ZrSiO4-ZrO2-TiO2 Oleh: M. Alauhdin NIM: 20506017 Membran keramik memiliki stabilitas kimia dan termal yang baik. Zirkonium silikat (ZrSiO4) dan zirkonium(IV) oksida (ZrO2) dapat dimanfaatkan sebagai bahan dasar dalam pembuatan membran keramik. Pendukung membran ZrSiO4ZrO2 telah berhasil dibuat dengan teknik uniaxial pressing yang dilanjutkan dengan sintering. Pendukung membran ZrSiO4-ZrO2 yang diperoleh selanjutnya dilapisi dengan TiO2 untuk membentuk lapisan atas membran. Komposisi ZrSiO4 dan ZrO2 sebagai bahan utama pendukung membran serta perbedaan temperatur sintering diamati untuk mengetahui pengaruhnya terhadap kinerja dan morfologi pendukung membran. Kinerja membran diamati dengan menentukan permeabilitas air dan rejeksi membran terhadap larutan garam Pb(II). Analisis SEM dilakukan untuk mengamati morfologi membran. Hasil pengamatan terhadap permeabilitas air dan densitas pendukung membran menunjukkan bahwa semakin tinggi komposisi ZrO2 menghasilkan pendukung membran dengan morfologi yang semakin rapat. Temperatur sintering juga berpengaruh terhadap morfologi pendukung membran. Semakin tinggi temperatur sintering dihasilkan pendukung membran dengan morfologi yang semakin rapat. Pengamatan rejeksi membran terhadap larutan garam Pb(II) menunjukkan bahwa membran ZrSiO4ZrO2-TiO2 hasil sintering pada temperatur 1.300 oC tidak mampu merejeksi Pb(II) dengan baik. Hal ini diduga karena terjadi pengikisan lapisan selektif TiO2 selama proses permeasi. Kata kunci: membran keramik, ZrSiO4, ZrO2, TiO2
i
ABSTRACT PREPARATION AND CHARACTERIZATION OF ZrSiO4-ZrO2-TiO2 CERAMIC MEMBRANE By: M. Alauhdin NIM: 20506017 Ceramic membrane has excellent chemical and thermal stability. Zirconium silicate (ZrSiO4) and zirconium(IV) oxide can be used as a ceramic membrane raw material. ZrSiO4-ZrO2 membrane supports have been prepared through uniaxial pressing and followed by sintering. ZrSiO4-ZrO2 membrane support that produced was coated with TiO2 as a membrane toplayer. The effect of ZrSiO4 and ZrO2 composition on the perfomance and membrane morphology were studied. Membrane performance was investigated using water permeability and membrane rejection tests. The membrane morphology was characterized using SEM. Investigation of water permeability showed that the water permeability of membrane support increase with the increase of ZrO2 composition as membrane raw material. The membrane morphology was affected by sintering temperature. At higher sintering temperature, more dense membrane was obtained. Membran rejection showed that Pb(II) could not be rejected by ZrSiO4-ZrO2-TiO2 membrane that sintered at 1300 oC. It was caused by TiO2 layer detaching during permeation process . Keywords: ceramic membrane, ZrSiO4, ZrO2, TiO2
ii
PEMBUATAN DAN KARAKTERISASI MEMBRAN KERAMIK ZrSiO4-ZrO2-TiO2
Oleh: M. Alauhdin NIM: 20506017
Program Studi Kimia Institut Teknologi Bandung
Menyetujui Tim Pembimbing
Tanggal …………………..
(Dr. Suryo Gandasasmita)
(Dr. M. Ali Zulfikar)
iii
PEDOMAN PENGGUNAAN TESIS
Tesis Magister yang tidak dipublikasikan terdaftar dan tersedia di Perpustakaan Institut Teknologi Bandung, dan terbuka untuk umum dengan ketentuan bahwa hak cipta ada pada pengarang dengan mengikuti aturan HaKI yang berlaku di Institut Teknologi Bandung. Referensi kepustakaan diperkenankan dicatat, tetapi pengutipan atau peringkasan hanya dapat dilakukan seizin pengarang dan harus disertai dengan kebiasaan ilmiah untuk menyebutkan sumbernya. Memperbanyak atau menerbitkan sebagian atau seluruh tesis haruslah seizin Dekan Sekolah Pascasarjana, Institut Teknologi Bandung.
iv
Tesis ini kupersembahkan untuk keluarga tercinta dan almamater, semoga bermanfaat.
v
KATA PENGANTAR Segala puji bagi Allah Subhanahu wata’ala yang telah melimpahkan rahmat dan hidayahNya sehingga penulis dapat menyelesaikan penelitian dan penyusunan tesis ini. Tesis ini merupakan hasil penelitian di Laboratorium Kimia Analitik Program studi Kimia ITB. Pada kesempatan ini penulis mengucapkan terima kasih kepada: 1. Bapak Dr. Suryo Gandasasmita yang telah menyediakan waktunya dalam membmbing dan mengarahkan penelitian ini. 2. Bapak Dr. M. Ali Zulfikar atas bimbingan dan arahannya selama penelitian. 3. Bapak Dr. Indra Noviandri dan Bapak Dr. Bunbun Bundjali selaku dosen penguji. 4. Seluruh staf pengajar dan karyawan Program studi Kimia ITB atas ilmu dan pelayanannya. 5. Kepala Laboratorium Kimia Analitik beserta seluruh staf yang telah membantu kelancaran selama penelitian. 6. Rekan-rekan penelitian di Laboratorium Kimia Analitik, khususnya Erfan, Ganis, Robert, Hani, Ratih, dan Mega atas kebersamaan dan kerjasamanya. 7. Seluruh rekan Magister Kimia 2006 atas kebersamaannya 8. Semua pihak yang tidak dapat disebutkan satu persatu yang telah banyak membantu baik secara langsung maupun tidak. Penulis menyadari bahwa tesis ini masih jauh dari sempurna, untuk itu kritik dan saran yang membangun sangat dharapkan oleh penulis. Akhirnya penulis berharap semoga tesis ini dapat menjadi salah satu wacana yang berguna untuk kebaikan.
Bandung, Juni 2008
vi
Penulis
vii
DAFTAR ISI
ABSTRAK ............................................................................................................... i ABSTRACT............................................................................................................ ii HALAMAN PENGESAHAN................................................................................ iii PEDOMAN PENGGUNAAN TESIS ................................................................... iv HALAMAN PERUNTUKAN ................................................................................ v KATA PENGANTAR ........................................................................................... vi DAFTAR ISI........................................................................................................ viii DAFTAR LAMPIRAN........................................................................................... x DAFTAR GAMBAR ............................................................................................. xi DAFTAR TABEL................................................................................................. xii Bab I Pendahuluan .................................................................................................. 1 I.1
Latar Belakang .......................................................................................... 1
I.2
Tujuan Penelitian ...................................................................................... 3
I.3
Ruang Lingkup.......................................................................................... 3
I.4
Hipotesis ................................................................................................... 4
Bab II Tinjauan Pustaka .......................................................................................... 5 II.1
Membran ................................................................................................... 5
II.2
Membran Keramik .................................................................................... 6
II.3
Pembuatan Membran Keramik ................................................................. 7
II.4
Karakterisasi membran ........................................................................... 10
II.5
Karakterisasi Serbuk dengan Difraksi sinar-X ....................................... 12
II.6
Zirkon (ZrSiO4)....................................................................................... 13
II.7
Zirkonia (ZrO2) ....................................................................................... 14
II.8
Titania (TiO2).......................................................................................... 15
Bab III Metode dan Desain Penelitian .................................................................. 16 III.1 Bahan dan Peralatan................................................................................ 16 III.2 Diagram Alir ........................................................................................... 17 III.3 Prosedur Kerja ........................................................................................ 18 Bab IV Hasil dan Pembahasan.............................................................................. 22 IV.1 Karakterisasi Awal Serbuk ZrSiO4 dan ZrO2 .......................................... 22 IV.2 Proses Pembuatan Pendukung Membran................................................ 23 viii
IV.3 Pengaruh Komposisi ZrSiO4 dan ZrO2 pada Permeabilitas Air.............. 24 IV.4 Pengaruh Temperatur Sintering pada Permeabilitas Air ........................ 26 IV.5 Pelapisan Pendukung Membran dengan TiO2 ........................................ 28 IV.6 Permeabilitas dan Selektivitas Membran ZrSiO4-ZrO2-TiO2 Terhadap Larutan Garam Pb(II).............................................................................. 29 IV.7 Analisis Morfologi Membran ................................................................. 32 IV.8 Analisis Kimia Permukaan Membran..................................................... 35 Bab V Kesimpulan dan Saran ............................................................................... 36 V.1
Kesimpulan ............................................................................................. 36
V.2
Saran ....................................................................................................... 36
DAFTAR PUSTAKA ........................................................................................... 38 LAMPIRAN.......................................................................................................... 40
ix
DAFTAR LAMPIRAN Lampiran A
Difraktogram serbuk ZrSiO4 dan ZrO2 ………………………...
40
Lampiran B
Difraktogram standar ZrSiO4 …………………………………..
41
Lampiran C
Difraktogram standar ZrO2 ……………………………………..
41
Lampiran D
Data pengamatan fluks …………………………………………
42
Lampiran E
Perhitungan densitas pendukung membran ……………………
43
Lampiran F
Data pengukuran absorbansi larutan standar Pb(II) ……………
45
Lampiran G
Data pengamatan rejeksi membran …………………………….
46
Lampiran H
Hasil analisis EDX ……………………………………………..
47
x
DAFTAR GAMBAR Gambar II.1 Skema sistem pemisahan pada membran ........................................... 1 Gambar II.2 Unit sel zirkon yang menunjukkan hubungan tetrahedral [SiO4]4- dan dodekahedron [ZrO8]12- . .................................................................... 13 Gambar II.3 Unit sel zirkonia................................................................................ 14 Gambar III.1 Skema sel aliran kontinu
........................................ 20
Gambar IV.1 Fluks air pendukung membran M1 dan M2 ................................... 25 Gambar IV.2 Fluks air pendukung membran M1 sebagai fungsi temperatur sintering.............................................................................................. 27 Gambar IV.3 Fluks air pendukung membran M2 sebagai fungsi temperatur sintering.............................................................................................. 27 Gambar IV.4 Fluks air pendukung membran M1 hasil sintering pada temperatur 1.300 oC sebelum dan sesudah dilapisi dengan partikel TiO2 ........... 29 Gambar IV.5 Fluks membran ZrSiO4-ZrO2-TiO2 terhadap larutan garam Pb(II) 30 Gambar IV.6 Konsentrasi larutan umpan dan permeat sebagai fungsi waktu ...... 31 Gambar IV.7 Rejeksi membran ZrSiO4-ZrO2-TiO2 terhadap Pb(II) sebagai fungsi waktu .................................................................................................. 31 Gambar IV.8 Foto SEM permukaan membran ZrSiO4-ZrO2-TiO2 sebelum (a) dan setelah (b) digunakan untuk memisahkan Pb(II) dari larutannya dengan perbesaran 5.000x .................................................................. 32 Gambar IV.9 Foto SEM permukaan dengan perbesaran 5.000x (a), dan penampang melintang dengan perbesaran 1000x (b) pendukung membran ZrSiO4-ZrO2 hasil sintering pada temperatur 1.300 oC ..... 33 Gambar IV.10 Foto SEM permukaan dengan perbesaran 5000x (a) dan penampang melintang dengan perbesaran 500x (b) membran ZrSiO4ZrO2-TiO2 ........................................................................................... 34
xi
DAFTAR TABEL Tabel IV.1 Perbandingan puncak-puncak difraktogram serbuk ZrSiO4 dengan ZrSiO4 standar dari PDF .................................................................... 22 Tabel IV.2 Perbandingan puncak-puncak difraktogram serbuk ZrO2 dengan ZrO2 standar dari PDF................................................................................. 23 Tabel IV.3 Densitas pendukung membran ZrSiO4-ZrO2 berdasarkan komposisinya ............................................................................................................ 26 Tabel IV.4 Densitas pendukung membran M1berdasarkan temperatur sintering 28 Tabel IV.5 Komposisi kimia permukaan pendukung membran ZrSiO4-ZrO2 dan membran ZrSiO4-ZrO2-TiO2 .............................................................. 35
xii
