MTA Lendület Ultragyors nanooptika kutatócsoport MTA Wigner Fizikai Kutatóközpont. Szeminárium: SZTE Elmélteti Fizikai Tanszék

Motiv´ aci´ ok Vizsg´ alt rendszerek Hidrog´ en atom fs-os ioniz´ aci´ oja szuperpoz´ıci´ os ´ allapotb´ ol Kvantumos ´ es Szemiklasszi

Koherencia és kvantum-klasszikus megfeleltetés ultragyors lézer-atom k¨ olcs¨ onhatásban Ayadi Viktor

MTA Lend¨ ulet Ultragyors nanooptika kutatócsoport MTA Wigner Fizikai Kutat´ ok¨ ozpont

Szeminárium: SZTE Elmélteti Fizikai Tanszék 2016. szeptember 29.

1 / 38


Tartalom

1

Motiv´ aci´ ok

2

Vizsg´ alt rendszerek

3

Hidrog´ en atom fs-os ioniz´ aci´ oja szuperpoz´ıci´ os ´ allapotb´ ol M´ odszerek Eredm´ enyek

4

Kvantumos ´ es Szemiklasszikus Monte Carlo le´ır´ as kapcsolata M´ odszer Eredm´ enyek

5

¨ Osszefoglal´ as ´ es tervek

2 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


3 / 38


Motiv´ aci´ ok: A bemutat´ asra ker¨ ul˝ o sz´ am´ıt´ asaink f˝ o motiv´ aci´ oja, hogy m´ odszereinket tov´ abb szeretn´ enk fejleszteni plazmonikus nanostrukt´ ur´ ak ultragyors fotoioniz´ aci´ oj´ anak vizsg´ alat´ anak ir´ any´ aba. A jelens´ egek tanulm´ anyoz ´ altal´ aban klasszikus m´ odszereket alkalmaznak, az emisszi´ ot le´ır´ o szemiklasszikus modelleket lesz´ am´ıtva. le´ır´ o szemiklasszikus. K´ et fontosabb alkalmaz´ ast szeretn´ ek megeml´ıteni.

Elektron forr´ as ultragyors mikroszk´ opi´ ahoz1 . 1 2

Plazmonikus k¨ ozelterek m´ er´ ese nanostrukt´ ur´ akon2 .

J. Vogelsang, Nano Lett., 15, 4685, (2015) P. Dombi et al., Nano Lett. 13, 674 (2013) 4 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


5 / 38


Tanulm´ anyozni k´ıv´ ant rendszererekben k¨ oz¨ os Sz´ amol´ asaink sor´ an egy elektron-proton p´ art le´ır´ o id˝ of¨ ugg˝ o Schr¨ odinger egyenletet oldottuk meg numerikusan a t¨ omegk¨ oz´ epponti koordin´ at´ ak felhaszn´ al´ as´ aval. A teljes rendszer Hamilton oper´ atora a k¨ ovetkez˝ o alakban ´ırhat´ o: ˆtotal H

=

ˆ2 ˆ 2cm P P + + VC (|R|) + qF (t)R · ez , 2M 2µ

F (t)

=

E0 sin2 (πt/τ ) cos(ωt + ϕCEP ) + Ecor ,

A(t)

=

E0 sin2 (πt/τ ) sin(ωt + ϕCEP )

ahol

F (t) = −

1 ∂ A(t) c ∂t

a k¨ uls˝ o gerjeszt˝ o elektromos t´ er ´ es VC a Coulomb potenci´ al3 . A ϕCEP f´ azist viv˝ oburkol´ o f´ azisnak (CEP) szok´ as nevezni.

3

S. Chelkowski, A. D. Bandrauk, A. Apolonski, (Phys. Rev. A 70) (2004) 6 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


7 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


8 / 38


Modell Pol´ arkoordin´ at´ akban a relat´ıv mozg´ ast le´ır´ o id˝ of¨ ugg˝ o Schr¨ odinger egyenlet (TDSE) a k¨ ovetkez˝ o alakot o ¨lti: ∆ 1 ∂ψ = − − − F (t)r cos(θ) ψ, i ∂t 2 r ahol a kifejez´ es atomi egys´ egekben ´ ertend˝ o. z-tengely k¨ or¨ uli forg´ asszimmetria ⇒ a probl´ ema l´ enyeg´ eben k´ etdimenzi´ os. A hull´ amf¨ uggv´ eny kifejt´ ese A hull´ amf¨ uggv´ enyt kifejtett¨ uk a g¨ ombi harmonikusokkal ψ(r , θ, φ, t) =

LX max l=0

Φl (r , t) 0 Yl (θ, φ). r

h i ˆ ∂ ˆ ˆ0 + H Î (t) ψ(r, ˆ t), ahol ψ = ψ ψ(r, t) = H ∂t r 2 ˆ0 Φl (r , t) = − 1 ∂ − l(l + 1) − 1 Φl (r , t). H 2 ∂r 2 r2 r i

Î = −F (t)r cos θ H 9 / 38


A g¨ ombi harmonikusok szerinti kifejt´ es az´ ert el˝ ony¨ os, mert a k¨ olcs¨ onhat´ asi tag m´ atrixelemei k¨ onnyen sz´ amolhat´ ok: s (l + 1)(l + 1) 0 cl = hYl0 | cos θ|Yl+1 i= . (2l + 1)(2l + 3)

10 / 38


Numerikus m´ odszerek Az id˝ of¨ ugg˝ o Schr¨ odinger egyenlet megold´ as´ ahoz az Alternating Direction Implicit (ADI) m´ odszert haszn´ altuk fel4 , mellyel az id˝ ofejl˝ od´ es egy 2τ nagys´ ag´ u l´ ep´ ese az h

Î 1 + iτ H

i−1 h

ˆ0 1 + iτ H

i−1 h

ˆ0 1 − iτ H

ih

Î 1 − iτ H

i

kifejez´ essel k¨ ozel´ıthet˝ o. ˆ0 ´ Î konkr´ A sz´ am´ıt´ asokn´ al egyszer˝ us´ıthet˝ oek H es H et alakj´ anak felhaszn´ al´ as´ aval. A megval´ os´ıtand´ o algoritmusok ´ at´ırhat´ ok alkalmas m´ odon tridiagon´ alis m´ atrixokkal ˆ0 a perturb´ val´ os´ıthat´ oak meg. (Itt H alatlan Hamilton oper´ ator) h

ˆ0 1 + iτ H

i i−1 h ˆ0 1 − iτ H

i−1 h i −1 1 − iτ (M2 ∆2 + V )

=

h

=

[M2 + iτ (∆2 + M2 V )]

−1

1 + iτ (M2 ∆2 + V )

−1

[M2 − iτ (∆2 + M2 V )]

A szám´ıtásainkat 1000 atomi egység sugar´ u (≈ 500 nm) tartományon végezt¨ uk el 10000 pontb´ ol áll´ o egyenl˝ o lépésk¨ oz˝ u rács, és Lmax = 100 választás mellet. ´ Eszrev´ etel ˆ0 l-ben ”diagon´ Î r -ben M´ıg H alis”, addig H 4

H. G. Muller, Laser Physics, 9 (1999) 11 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


12 / 38


A k¨ ovetkez˝ o di´ akon tal´ alhat´ o eredm´ enyekhez λ = 800nm hull´ amhossz´ u, 4 fs intenzit´ as f´ el´ ert´ eksz´ eless´ eg˝ u (FWHM) E0 = 2.5 GV /m cs´ ucsintenzit´ as´ u l´ ezerimpulzust tekintett¨ unk. Kezd˝ o´ allapotokat pedig az al´ abbi szuperpoz´ıci´ os ´ allapotok k¨ oz¨ ul v´ alasztottunk5 .

ψ2s3p (r, δ)

=

ψ3s4p (r, δ)

=

ψ4s5p (r, δ)

=

1 √ (φ2s (r) + exp(iδ)φ3p (r)) , 2 1 √ (φ3s (r) + exp(iδ)φ4p (r)) , 2 1 √ (φ4s (r) + exp(iδ)φ5p (r)) . 2

5 V. Ayadi, M. G. Benedict, P. Dombi and P. F¨ oldi, b´ır´ alat alatt in Sci. Rep., arXiv: http://arxiv.org/abs/1604.03437. 13 / 38


Az ioniz´ aci´ os val´ osz´ın˝ us´ eg CEP ´ es δ f¨ ugg´ ese a ψ2s3p ´ es ψ3s4p kezd˝ o´ allapotokra. 14 / 38


ˆ 0 i(t) id˝ A hH obeli v´ altoz´ asa a ψ2s3p ´ es ψ3s4p kezd˝ o´ allapotokra.

A hzi(t) id˝ obeli v´ altoz´ asa a ψ2s3p ´ es ψ3s4p kezd˝ o´ allapotokra. 15 / 38


Ioniz´ aci´ os val´ osz´ın˝ us´ eg δ f¨ ugg´ ese az al´ abbi ´ allapotokra: a) ψ2s3p , b) ψ3s4p , c) ψ4s5p A ψ2s3p ´ allapot eset´ en ak´ ar 3×-´ ara is n¨ ovelheti a v´ egs˝ o ioniz´ aci´ o m´ ert´ ek´ et a megfelel˝ oen megv´ alasztott kezd˝ of´ azis, ellenben a m´ asik k´ et dip´ ol csatolt ´ allapottal.

Ioniz´ aci´ os val´ osz´ın˝ us´ eg CEP f¨ ugg´ ese az al´ abbi impulzus hosszakra: a) 4 fs, b) 6 fs, c) 8 fs, d) 12 fs, e) 16 fs, 22 fs A ψ23 ´ allapot eset´ en a v´ egs˝ o ioniz´ aci´ oban, m´ eg 22 fs hossz´ us´ ag´ u impulzusok eset´ en is j´ ol m´ erhet˝ o CEP f¨ ugg´ est tapasztalunk.

16 / 38


Ioniz´ aci´ os val´ osz´ın˝ us´ eg δ f¨ ugg´ ese az al´ abbi ´ allapotokra dip´ olcsatolt ´ es nem-dip´ olcsatolt szuperpoz´ıci´ os kezd˝ o´ allapotokra. 17 / 38


¨ Osszefoglal´ as Az ioniz´ aci´ os val´ osz´ın˝ us´ eg ´ erz´ ekeny az ´ allapotok relat´ıv f´ azis´ ara. A legnagyobb amplit´ ud´ oj´ u v´ altoz´ as akkor tapasztalhat´ o, ha szuperpoz´ıci´ ot alkot´ o k¨ ozti Bohr frekvencia k¨ ozel rezon´ ans a gerjeszt˝ o t´ errel ´ es az ´ atmenet dip´ ol rendben megengedett. Szeml´ eletesen: a k¨ uls˝ o l´ ezert´ er a dip´ olmomentum bels˝ o oszcill´ aci´ oit gerjesztheti mind konstrukt´ıvan mind destrukt´ıvan. Nagy elhangol´ as eset´ en ki´ atlagol´ od´ as. A 2s - 3p ´ allapotok vizsg´ alata elvben lehet˝ ov´ e teszi ak´ ar 22 fs hossz´ u impulzusok CEP-j´ enek m´ er´ es´ et is.

18 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


19 / 38


Mi is a szemiklasszikus Monte Carlo (SCMC) m´ odszer? Az elektronok emisszi´ o ut´ ani kezdeti felt´ etelei ´ es keletkez´ esi val´ osz´ın˝ us´ ege, valamilyen kvantum mechanikai k¨ ozel´ıt´ esen alapszanak, pl. alagutaz´ as adiabatikus k¨ ozel´ıt´ ese. Klasszikus mozg´ as egyenletek alapj´ an fejlesztj¨ uk a mozg´ asegyenleteket, hasonl´ oan a klasszikus trajekt´ ori´ as Monte Carlo (SCMC) m´ odszerhez6 . Minden p´ aly´ anak figyelembe vessz¨ uk a kvantummechanikai f´ azis´ at is7 . Szeml´ eletes k´ ep is kapcsolhat´ o a folyamatokhoz.

6 7

B. Hu, J. Liu, and S. G. Chen, Phys. Lett. A 236, 533 (1997) M. Li, et al., Phys Rev Lett. 112, 113002 (2014) 20 / 38


TDSE

SCMC

El˝ ony¨ ok: pontoss´ ag numerikusan egzakt kvantumos sz´ am´ıt´ as

alkalmazhat´ os´ ag nem-trivi´ alis geometri´ akra m´ ers´ ekelt sz´ am´ıt´ asi ´ es mem´ oria ig´ eny term´ eszetes m´ odon ad´ odik a jelens´ eghez egy klasszikus k´ ep

H´ atr´ anyok: nehezen alkalmazhat´ o nem-trivi´ alis geometri´ akra

korl´ atozott pontoss´ ag (tesztek sz¨ uks´ egesek)

nagy sz´ am´ıt´ asi ´ es mem´ oria ig´ eny nem tartozik felt´ etlen¨ ul szeml´ eletese klasszikus k´ ep a sz´ amol´ ashoz

21 / 38


Kiindul´ asi ´ allapot a Hidrog´ en alap´ allapot. Param´ eterek: λ = 800nm, τ = 8 · (2π/ω) (7.8fs FWHM), I ' 0.9 · 1014 W /cm2 .

A sz´ am´ıt´ asokhoz nagys´ agrendileg 100 milli´ o elektron trajekt´ ori´ at haszn´ alunk fel, melyeknek kezd˝ ofelt´ eteleit az alagutaz´ as vizsg´ alat´ ab´ ol nyerj¨ uk.

22 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


23 / 38


Kezd˝ ofelt´ etelek Minden k´ et-l´ epcs˝ os szemiklasszikus modelln´ el sz¨ uks´ eg¨ unk van az elektron p´ aly´ ak kezd˝ ofelt´ eteleire (kezd˝ o poz´ıci´ o´ es kezd˝ osebess´ eg), melyek eset¨ unkben a 1 1 − ∇ − + Fz ψ = −Ip ψ, 2 r Schr¨ odinger egyenlet parabolikus tanulm´ anyoz´ as´ ab´ ol sz´ armaztathat´ ok parabolikus koordin´ at´ ak, haszn´ alata eset´ en (ilyenkor szepar´ alhat´ ov´ a v´ alik az egyenlet)8 . Az Ip az ioniz´ aci´ os potenci´ alt jel¨ oli. Kil´ ep´ esi pont meghat´ aroz´ asa (kezd˝ ofelt´ etel a kiindul´ asi poz´ıci´ ora): A szepar´ aci´ o ut´ an az U2 (η) = −

β2 m2 − 1 1 − − F η, 2η 8η 2 8

effekt´ıv potenci´ al vizsg´ alat´ aval d¨ onthet˝ o el a kil´ ep´ esi pont, melyet a U2 (η) = −

Ip , 2

megold´ as´ aval kapunk meg, ahol β2 egy szepar´ aci´ os konstans ´ es a kil´ ep´ esi t´ avols´ agra a z = − 12 η k¨ ozel´ıt´ es alkalmazhat´ o. A hidrog´ en alap´ allapota eset´ en Ip = 1/2 ´ es β2 = 1/2. 8

L. D. Landau and E. M. Lifshitz, Quantum Mechanics: Non-Relativistic Theory. Vol. 3.

24 / 38


Alagutaz´ asi val´ osz´ın˝ us´ eg (kezd˝ ofelt´ etel a sebess´ egekre): v2 v⊥ exp − ⊥ F (t)π F (t) 4 2 w0 (F (t)) = exp − , F (t) 3F (t)

!

w (F (t), v⊥ ) = w0 (F (t))

a fenti egyenletek a Landau-Dykhne adiabatikus k¨ ozel´ıt´ es alkalmaz´ as´ aval vezethet˝ ok le 9 10 11 . P´ aly´ ak mozg´ asegyenlete: ¨r = −

9 10 11

r − F(t) r3

M. V. Ammosov, N. B. Delone, and V. P. Krainov, Zh. Eksp. Teor. Fiz. 91, 2008 (1986) D. B., Delone and V. P. Krainov, J. Opt. Soc. Am. B, 8, 1207 (1991) D. B., Delone and V. P. Krainov, Physics-Uspekhi, 41, 469 (1998) 25 / 38


P´ aly´ akhoz rendelt f´ azis SCMC m´ odszer eset´ en: Z ∞ 2 v (t) 2 Φ(t0 , v⊥ ) = − − + Ip dt 2 r (t) t0 Melyet a Feynman p´ alyaintegr´ al12 legalacsonyabb rendj´ enek figyelembev´ etel´ evel ´ es a hat´ as integr´ al valamint az impulzus ´ es koordin´ ata reprezent´ aci´ o k¨ ozti ´ att´ er´ es felhaszn´ al´ as´ aval kaphatunk meg.

V´ egs˝ o impulzus eloszl´ as: 2 X q i h j j j j Prob(p) = w (t0 , v⊥ ) exp iΦ(t0 , v⊥ ) j Aszimptotikus impulzusok a Kepler t¨ orv´ enyek alapj´ an: p=p ahol

p2 p2 1 = f − 2 2 2

(CTMC m´ odszer eset´ en: Prob(p) = 12

p(L × A) − A , 1 + p 2 L2

L = r f × pf

A = pf × L −

rf . rf

P j j j w (t0 , v⊥ ))

Feynman, R. P., Rev. Mod. Phys. 20, 367 (1948)

26 / 38


1

Motiv´ aci´ ok

2


3


4


5


27 / 38


A TDSE ´ es az SCMC m´ odszerrel 8 ciklus´ u l´ ezerimpulzus eset´ en, sz´ amolt eloszl´ asok j´ o egyez´ est mutatnak13 . 13 V. Ayadi, P. Dombi, P. F¨ oldi, K. T¨ ok´ esi, bek¨ uld´ esre el˝ ok´ esz´ıtve: J. Phys. B, arXiv: http://arxiv.org/abs/1604.04507 28 / 38


Impulzus eloszl´ asok 2, ´ es 4 ciklus´ u l´ ezerimpulzus eset´ en 29 / 38


Vizsg´ alt tartom´ anyok a 8 ciklus´ u impulzus eset´ en (τ = 8 · (2π/ω)) 30 / 38


Az egyes cs´ ucsokhoz tartoz´ o elektronok keletkez´ esi id˝ o szerinti eloszl´ asa. A z = 0 s´ıkban sz´ın´ atmenettel ´ abr´ azoltuk a t´ erer˝ oss´ eg id˝ of¨ ugg´ es´ et.

31 / 38


Az egyes cs´ ucsokhoz tartoz´ o elektronok keletkez´ esi t´ avols´ ag´ anak eloszl´ asa.

32 / 38


A k¨ ul¨ onb¨ oz˝ o cs´ ucsokhoz tartoz´ o elektronok keletkez´ esi transzverz´ alis sebess´ eg´ enek eloszl´ asa.

33 / 38


N´ eh´ any elektron p´ alya energi´ aj´ anak, illetve magt´ ol m´ ert t´ avols´ ag´ anak alakul´ asa a +1, +2 tartom´ anyokhoz.

34 / 38


¨ Osszefoglal´ as SCMC sz´ am´ıt´ asaink eredm´ enyei j´ o egyez´ est mutatnak a TDSE sz´ amol´ asok´ eival Az impulzus eloszl´ as k¨ ul¨ onb¨ oz˝ o cs´ ucsaihoz jelleg´ eben elt´ er˝ o p´ aly´ ak tartoznak. A k´ es˝ obbiekben tervezem nanostrukt´ ur´ ak modellez´ es´ et, mind SCMC, mind kvantumos m´ odszerek felhaszn´ al´ as´ aval.

35 / 38


C´ elok Tov´ abbi sz´ amol´ asokat folytatunk t˝ uszer˝ u nanostrukt´ ur´ ak fotoelektron, illetve HHG spektrum´ anak elm´ eleti meghat´ aroz´ as´ ara. Ezekhez k´ etf´ ele modellt alkalmazunk: 1D TDSE numerikus megold´ asa ∂Ψ 1 ∂2 i (z, t) = − + V (z) + V (z, t) Ψ(z, t) m ∂z 2 ∂z 2

Vm = −

1 z +α

3D hengerszimmetrikus szemiklasszikus Monte-Carlo szimul´ aci´ o FTDT m´ odszerrel meghat´ arozott gerjeszt˝ o t´ erben

14 14 M. F. Ciappina, J. A. P´ erez-Hern´ andez, T. Shaaran, M. Lewenstein, M. Kr¨ uger, and P. Hommelhoff, Phys. Rev. A 89, 013409 (2014) 36 / 38


Publik´ aci´ ok P. F¨ oldi, I. M´ arton, N. N´ emet, V. Ayadi, P. Dombi, Few-cycle plasmon oscillations controlling photoemission from metal nanoparticles, Apl. Phys. Lett. 106, 013111 (2015) I. M´ arton, V. Ayadi, P. R´ acz, T. Stefaniuk, P. Wr´ obel, P. F¨ oldi, P. Dombi, Ultrafast Plasmonic Electron Emission from Ag Nanolayers with Different Roughness, Plasmonics (2015) V. Ayadi, M. G. Benedict, P. Dombi and P. F¨ oldi, Atomic coherence effects in few-cycle pulse induced ionization, b´ır´ alat alatt: EPJD, arXiv: http://arxiv.org/abs/1604.03437 (2016). V. Ayadi, P. Dombi, P. F¨ oldi, K. T¨ ok´ esi, Correlations between the final momenta of electrons and their initial phase-space distribution during photoionization, b´ır´ alat alatt: J. Phys. B., arXiv: http://arxiv.org/abs/1604.04507 (2016). P. R´ acz, V. Ayadi, P. Dombi, On the role of rescattering and mirror charge in surface plasmon electron acceleration, bek¨ uld´ es alatt: Appl. Phys. Letters K¨ osz¨ onet illeti MTA Wigner FK: Dombi P´ eter, R´ acz P´ eter, B´ odi Bal´ azs, Csajb´ ok Vikt´ oria, M´ atron Istv´ an, Nagy Benedek, Bed˝ oh´ azi Zsolt SZTE: Benedict Mih´ aly, F¨ oldi P´ eter ATOMKI: T˝ ok´ esi K´ aroly 37 / 38


Köszönöm a figyelmet!

38 / 38

MTA Lendület Ultragyors nanooptika kutatócsoport MTA Wigner Fizikai Kutatóközpont. Szeminárium: SZTE Elmélteti Fizikai Tanszék

Recommend Documents