79 Prosiding
PerteflUian dun Presentasi J/miah
PPNY-BATAN
Yogyakarta
25-27
April
Buku 11
1995
253
DIFV SI URANIUM KE DALAM BA TU AN GRANIT Putu Sukmabuana PPTN -BATAN, Jl. TamansariNo. 7i, Bandung40i32
ABSTRAK DIFUSi URANIUM KE DALAM BATUAN GRAN iT. Dalam pengkajian keselamatan pembuangan limbah radioaktif tingkat tinggi (HLW/High Level Waste), faktor penghambatan radionuklida ketika terlepas/terlucut dari tempat penyimpanan limbah lestari, merupakan hal yang diutamakan. Karena, hila radionuklida terlepas/terlucut, maka akan ditransportasikan oleh aliran air tanah melalui celah-celah yang ado di dalam batuan. Kemudian radionuklida tidak hanya dihambat oleh proses adsorpsi pada permukaan celah tetapi juga dihambat oleh proses difusi ke dalam pori-pori matrik batuan. Dalam
penelitian ini telah dilakukan proses difusi uranium ke dalam batuan granitjenuh air. Berdasarkan hasil penelitian, terbentuk profil perembesan yang terdiri dari 2 bagian. Profil tersebut menerangkan, bahwa: telah terjadi 2 jalur difusi ke dalam batuan grani/. Jalur difusi yang pertama, radionuklida merembes melalui ce/ah kecil (fissure), yang mempunyai Iebar celah beberap a mikron don yang kedua jalur difusi melalui pori-pori renik (sub micron pores) yang terdapat pad a batuan gran it. Or de difusivitas yan~ diperoleh dalam penelitian ini, adalah i 0-12m2/detikme/alui celah kecil di dalam batuan gran it don iO-1 m2ldetikpada pori-pori renik batuan gran it. Perbedaan besar difusivitas kedua jalur di at as, mungkin diakibatkan oleh ukuran lebar pori-pori renik yang relatif lebih kecil, bila dibandingkan dengan lebar celah batuan.
ABSTRACT DIFFUSiON OF URANiUM iN THE GRANiTE ROCK. In the safety assessment of high level radioactive waste disposal, a significant retardation factor of radio nuclides leaking from an underground repository can be expected. When radionuc/ides releasedfrom an underground repository are transported with the moving groundwater along cracks in the rock, the radionuc/ides will be retarded by not only adsorption on the surface of the cracks but also by process diffusion into submicron poress of rock matrix.
In this experiments have been performed by process diffusion of uranium in water saturated granite. The measured penetration
profile of uranium was composed of two parts. This profile was succesfully
explained by considering two diffusion paths
in
granite rock. One diffusion path was possibly afissure
with a width of few microns and another was a submicron pores of granite rock. The orders of magnitude
ofdiffusivitiesfor uranium were ]0-12 m2/secthrough thefissure and ]0-15 m2/sec through the submicron pores. The difference between the diffusivities of two path is thought to be caused by small geometrical factor of submicron pores, if to compared with fissures.
PENDAHULUAN
L
imbah radioaktif tingkat tinggi (HLWI High level Waste) harus diisolasi dari lingkungan hidup daTIkehidupan, untuk jangka waktu yang sangat panjang. Salah satu carapembuanganlimbah radioaktif yang paling mungkin pacta masa kini adalah disimpan secara lestari pactalapisangeologi bawah permukaan tanah yang cukup dalam, kira-kira 700 hingga 1000 meter di bawah permukaan fallah, daTIsebagai salah satu caJon barrier alam yang akan digunakan untuk sistim penyimpanan limbah lestari, daTIdipertimbangkan di banyak negara adalah lapisan batuan granit. Karena batuan granit mempunyai permeabilitas sangat kecil serra susah ditembus air.
ISSN 0216-3128
Meskipun limbah radioaktif tingkat tinggi telah disimpan secara lestari di bawah permukaan fallah, namun dengan berlalunya waktu, air tanah tetap mempunyai potensi untuk merembes hingga mencapai ke tempat penyimpanan limbah lestari. Akibatnya radionuklida-radionuklida yang terkandung di dalam penyimpanan limbah lestari, akan terlepas/terlucut daTIdibawa oleh air tanah menuju ke lingkungan hidup daTIkehidupan. Pacta saar radionuklida-radionuklida yang terlepasl terlucut dari temp at penyimpanan bawah permukaan tanah, daTIdibawa oleh air tanah melalui celah-celah yang actadidalam batuan, radionuklida tersebut akan dihambat tidak hanya oleh proses adsorpsi pactapermukaan celah-celah batuan, tetapi juga oleh proses difusi ke dalam pori-pori renik
Putu Sukmabuana
254
Prosiding Pertel1lJlan dun Presentasi Ilmiah PPNY-BA TAN Yogyakarta 25-27 April 1995
Buku II
11.21.Sampai saat ini, perhatian/penelitian lebih banyak hanya ditujukan pada proses adsorpsi radionuklida ke permukaan batuan. Dalam penelitian ini telah dilakukan proses difusi Uranium ke dalam batuan granit jenuh air, dalam suasana pH larutan 5 clan5.4 dengan suhu 30 DC.Berdasarkan basil penelitian, ditemukan dua bagian perembesan clankedua bagian profil tersebut menerangkan, bahwa; telah terjadi duajalur difusi kedalam batuan gran it. Jalur difusi pertama, radionuklida merembes melalui eelah keeil (fissure) yang mempunyai lebar eelah hanya beberapa mikron, sedangkan jalur yang kedua radionuklida terdifusi melalui pori-pori renik (submicron pores), yang terdapat pactapermukaan batuan granit.
(submicron pores) matrik batuan
TEORI Konsep permodelan yang dipakai dalam penelitian ini, berdasarkan model difusi batas butiran pacta kristal padat 13], seperti yang diperlihatkan Gambar. I.
x
radionuklida di dalam medium semi-infinite eelah kecil tunggal, dapat dirumuskan seperti persamaan (I) clanpersamaan (2), 0C
.
02 C
(1)
02 C
-;;-z+~ ox oy } Ixl>a didalam matrik batuan clan Of=Dm
{
0C
02 C
m
(2)
0C
Of=Dr-;-:r+~-
x=::I:a
oy ox pacta batas antar eelah clan matrik batuan granit. Sumbu datar x sejajar dengan permukaan, sedangkan sumbu y tegak lurus terhadap permukaan, clantitik awal sumbu x-y adalah tepat di pusat eelah kecil pactapermukaan sampel. Konsentrasi larutan perunut (Co) dapat diasumsikan konstan, karena konsentrasi larutan perunut sebelum clan sesudah pereobaan tidak mengalami perubahan yang berarti. Selanjutnya, syarat batas awallainnya diberikan pactapersamaan berikut ; C (x,y,O) = 0 (3) C (x,O,t) = Co C (oo,oo,t)= 0 Dengan menggunakan syarat batas persamaan (3), persamaan (I) clanpersamaan (2) diselesaikan oleh Whipple 131, sebagai berikut : C (x,y) = erfc !l + 11 f~~ exp
()
Co
y
2
2J1t
10:>'1
(~ ) 40
(4) erfc[i"~=~(OT+;J] x-a y a OreS) ; = -==+= 11= ~ 13= (t. + 1~ t. =..J~m' ,,-rn . ."urn l Om
GambarI. Gambar konsep permodelan, dimana 2a : lebar celah kecil (fissure), 2b : inteval jarak antar celah kecil, Dm dan Dr masingmusing koefisien difusi dalam matrik batuan dun celah keciL
Diasumsikan adanya 2 jalur difusi, yang memiliki harga koefisien difusi berbeda. Jalur difusi pertama tegak lurus terhadap permukaan sampel ke dalam eelah clan jalur difusi lainnya adalah ke dalam matrik batuan. Bila eelah keeil dianggap merupakan medium isotropik dengan koefisien difusi (Dr), clanle~ih besar dari koefisien difusi pacta matrik batuan (Dm),serta mempunyai lebar yang seragam, maka persamaan difusi
Putu Sukmabuana
Pacta ruas kanan, bagian pertama persamaan (4), merupakan difusi langsung ke dalam matrik batuan granit clan hanya merupakan fungsi y saja. Pacta bagian kedua adalah difusi melalui eelah keeil. Akibat data yang diperoleh merupakan fungsi kedalaman (y), maka perlu menghitung rata-rata persamaan (4) pactasetengah lebar interval jarak antar eelah kecil, untuk x dari 0 hingga b. Hasil penurunan persamaan yang diperoleh dapat dilihat pactapersamaan (6) clanpersamaan (7). C(x,y)
fi
11
()
~
-c-o = erc 1" + 11~
~ f~do 1832x::-r (6)
exp(-~) {e-l - {; X erfC(X)} 1 rx-::T 0 - 1 X
= -z"i=i
()) )
(7)
ISSN 0216-3128
Prosiding Pertemuan dun Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN Yogyakarta 25-27 Apri/1995
Buku 1/
255
Akibatnya, profil perembesan di daerah dekat permukaan sampel, dihasilkan terutama oleh difusi langsung daD permukaan menuju ke matrik batuan granit, sedangkan untuk daerah yang lebih dalam adalah basil kontribusi difusi melalui celah keci!. Persamaan (6) bersifat sebagai fungsi Dm,b, a clan Dr.
TAT A KERJA 1.Bahan Sampel batuan yang dipakai pactapenelitian ini adalah batuan granit lnada yang diperoleh daD tambang granit Inada, Ibaraki, Jepang. Komposisi kimia clan mineral yang umum terkandung dalam granit Inada, ditunjukkan pactatabel 1 clantabel 2 (4]
Tabell.
Komposisi Mineral pad a batuan granit Inada. Mineral
I
Quartz
49
Albite
24
Feldspar
23
I
Biotite
L-
Persentase ( % )
5
Gambar 2. Tabel 2.
Komposisi kimia pada batuan gran it Inada.
Komponen
Berat %
Komponen
Berat %
SiO2
69,17
AhO3
\5,00
FeO
2,48
Fe203
\,05
MgO
\,\5
Na20
3,45
CaO
3,\5
TiO2
0,39
K20
3,0\
P205
0,3\
MnO
0,10
H2O (-)
0,30
H2O (+)
0,74
Contoh hasi! foto batuan granit Inada dengan menggunakan SEM.
Pacta sam pel terse but, terlihat banyak celah kecil (fissure), yang mempunyai lebar celah rata-rata hanya beberapa mikron, sedangkan interval jarak antar celah berkisar beberapa millimeter. Volume celah kecil yang teramati telah dihitung, harganya merupakan lebar rata-rata celah 4 100
~
!l
.
3
80
::
~ i:i
2
B
Porositas granit lnada yang dipakai dalam penelitian ini sekitar 0.8 %, yang diperoleh dengan metoda pengukuran berdasarkan prinsip hukum Archimides. Untuk mendapatkan karakterisasi struktur mikro batuan granit tersebut, permukaan granit Inada dianalisis dengan SEM. Gb. 2 menunjukkan salah satu contoh fete SEM sampel batuan granit yang dipakai pactapercobaan.
ISSN 0216-3128
60
.. e"
40
!II
20
;.C
~E
" :.: .. E .=
~
0 10-3
10.2
10-1
1 00
..
10Q
Uluarau ( I' m )
Gambar 3. Distribusi ukuran pori di dalam batuan granit Inada.
Putu Sukmabuana
256
Prosidillg Pertemuan dun Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN Yogyakarta 25-27 April 1995
Buku II
kecil dibagi jarak antar celah, clan hampir untuk seluruh sampel didapatkan basil sekitar 0.2 %. Volume pori-pori batuan gran it diukur menggunakan porosimeter perembesan merkuri clanbesarnya merupakan fungsi diameter pori-pori. Gb.3 menunjukkan distribusi dimensi pori-pori batuan granit Inada. Sumbu tegak sebelah kiri menunjukkan volume kumulatif pori-pori, sumbu datar menunjukkan ukuran diameter pori-pori sedangkan sumbu tegak sebelah kanan adalah persentase volume kumulatif pori-pori terhadap volume pori-pori keseluruhan. Persentase volume pori-pori yang mempunyai diameter lebih besardari 1 mikron adalah sekitar 20% dari total pori-pori, sedangkan sisanya hampir 80% merupakan pori-pori yang mempunyai diameter dibawah 1 mikron atau disebut juga sebagai "pori-pori submikron". Akibat adanya kemungkinan di dalam batuan granit mengandung Uranium alam, maka sebagai perunut tidak digunakan Uranium alamo Untuk mempermudah pencacahan, dalam penelitian ini sebagai perunut digunakan 233U (waktu paruh 1.6 x 105tahun, 100 % pemancar). Konsentrasi larutan 233Uyang dipakai dalam penelitian ini 4.8 x 10-5maUl, kemudian untuk mengatur pH yang diinginkan ditambahkan NaOH atau Asam Nitrat. 2. Percobaan Difusi Balok granit dipotong dengan ukuran penampang ( 12 x 12) rom, panjang 25 rom. Setelah dipotong, seluruh permukaan sampel dilapisi Epoxy Resin, kecuali satu bagian dibiarkan dalam keadaan terbuka. Selanjutnya sampel tersebut direndam dalam air bebas ion (deionized water) pacta tekanan rendah, sehingga pori-pori sampel batuan granit tersebut terisi air hingga jenuh. Sampel yang telah jenuh air diambil, kemudian direndam di dalam botol polyetilin dengan larutan perunut 233Upacta suhu 30$ C. Setelah sampel direndam di dalam larutan perunut dengan selang waktu tertentu, sampel diambil serta dikeringkan. Tahap selanjutnya sampel diampelas menggunakan kertas ampelas silicon carbide tahan air, dengan ketebalan setiap kali pengampelasan sekitar 0.005 mm hingga 0.02 rom. Profil perembesan Uranium dalam gran it dibuat berdasarkan pengukuran aktifitas _terhadap kedalaman pengampelasan.
HASIL DAN PEMBAHASAN
5 (pH 5.4, waktu perendaman 238 hari). Setiap profil perembesan terdiri atas 2 bagian, bagian pertama pacta daerah dekat permukaan terlihat mempunyai kemiringan yang tajam clan bagian kedua pacta daerah yang lebih dalam mempunyai kemiringan yang landai. Profil-profil yang sarna juga telah diperoleh dalam percobaan lain tentang difusi radionuklida kedalam Beton (Concrete) 15,61. Pactapenelitian ini, kedua bagian daTisetiap kurva perembesan dianalisis dengan menggunakan persamaan (6). Untuk itu sebelum melakukan fitting data, lebar celah clanintervaljarak antar celah perlu diketahui. Berdasarkan basil foto sampel batuan granit dengan menggunakan SEM, terlihat mempunyai lebar celah beberapa mikron, seperti yang ditunjukkan pactaGb. 2. Sedangkan interval jarak antar celah adalah beberapa millimeter, walaupun hal ini tidak begitu mudah untuk dapat ditentukan.
....
:)
pH 5.0 252 Hari Dma 4.2e-15m21a
..
DfI
aI
7.0 e-12 m2Ja
= 10.1
1
I0-
...
-
t 10-2 0.0
Gambar 4.
0
0.5 2.0 1.0 1.5 K8d8IImanpeI'8I'ftbu8n(mm)
2.5
Profil perembesan 233U pada batuan granit, pH 5 dun waktu perendaman 252 hurl.
10 I
....
pH 5.4 238 hari Dm.. 4.5 e-15 m21a Ofa .'0.0 e-12 m21a
eo ....
~ N
10°
p 0
I-
10-1
11
! ...
10-2 0.0
0.5
1.0
1.5
KedaIlm8n penmbMan
2.0
2.5
3.0
(mm)
Gambar5. Profil perembesan 233U pada Profil perembesan 233U ditunjukkan pacta Gb. 4 (pH 5, waktu perendaman 252 hari) clan Gb.
Putu Sukmabuana
batuan granit, pH 5.4 dun waktu perendaman 238 hurl
ISSN 0216-3D.S
Prosiding Pertemuan dun Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN Yogyakarta 25-27 April 1995
Buku II
Kurva basil fitting data ditunjukkan pacta GbA dan Gb.5, sedangkan data parameter difusi ditunjukkan pacta tabel 3. Berdasarkan basil perhitungan koefisien difusi 233U, diperoleh
koefisien difusi sekitar
10-15m2/detik pada
matrik
batuan gran it dan 10-12m2/detik pacta celah kecil batuan granit.
Tabel 3.
Dfadalah koefisien difusi didalam eelah keeil yang terdapat pada batuan granit, Dm koefisien difusi ke dalam matrik batuan gran it daD b adalah besarnya interval jarak antar celah.
Waktu perendaman
Dm
(hari)
(m2/detik)
Ora = Dr Em + pm Kd = Daq 7f Em+Pm Kd
Porositas batuan granit Inada adalah 0.006 dan faktor penghambat (retardation factor) adalah 10000, faktor geometri celah kecil (Orh~) diperkirakan sekitar 0.1 hingga 1. Perbandingan faktor geometri kedua jalur perembesan, dapat diturunkan dari persamaan (8) dan (9), dan hasilnya sebagai berikut ;
Dmo (m2/detik)
(mm)
4,2 x 10-15 7,0 X 10-12
3
238 (pada pH 5,4)
4,5 x 10-15 10,0 X 10-12
0,8
Em
= Dm Em +pKd
m
= Doq ~ 1m
m
(10)
D.s..!': M oq~f Em +EPmKd
TIC. = D
;Sf
EM
&mh~ = orl1f Em
oq -:;{ Em + pm Kd
Berdasarkan basil pengamatan, koefisien difusi pactamatrik batuan granit diperkirakan lebih kecil6 orde, dibandingkan koefisien difusike dalam air bebas ion, Doq,yang mana pada umumnya mempunyai besar 10-9m2/detik.Bila proses sorpsi perunut oleh batuan granit diperhitungkan juga, maka koefisien difusi semu pacta matrik batuan, Dmo,diterangkan menurut persamaan sebagai berikut ; (8)
Em -FpKd
- . Dimana Om(-) \fan -rm(-). masing-masing adalah konstriktivitas dan tortuositas matrik batuan granit, dan konstanta tersebut memberikanciri pacta medium berongga [7], em (-) danYm (kg/m3) masing-masing adalah porositas dan densitas batuan granit, dan Kd (m3/kg) adalah koefisen sorpsi. Berdasarkan basil perhitungan data sorpsi yang telah dilaporkan 18,91, faktor penghambatan (retardationfactor) Uranium didalam granit lnada (1+#mKdlm)besarnya sekitar 10000,sehinggabesar faktor geometri matrik batuan gran it (m/)m2) berdasarkan perhitungan dengan menggunakan persamaan (8) harganya sekitar 10-2. Berdasarkan basil pengamatan koefisien difusi pactacelah kecil (fissure) 3 orde lebih kedl hila dibandingkan dengan koefisien difusi kedalam air bebas ion. Namun demikian, dianggap difusi di dalam celah sarnadengan di dalamcairan bebas ion. Bila sorpsi perunut ke dalam matrik batuan dan
ISSN 0216-3128
faktor geometri celah diperhitungkan, maka koefisien difusi ke dalam celah ked I (Dra) dapat ditulis, sebagai berikut 191, 1 Or 1 (9)
b
Dr
252 (pada pH 5,0)
Dmo
257
Berdasarkan basil perhitungan diperoleh perbandingan yang besarnya mendekati satu, jadi celah kecil dan jaringan pori-pori di dalam matrik batuan granit mempunyai faktor geometri yang hampir sarna. Kenyataan diatas, menunjukkan, bahwa :jaringan pori-pori dan matrik batuan granit mempunyai bentuk struktur mikro yang mirip.
KESIMPULAN Profil perembesan 233U yng terdifusi ke dalam batuan gran it Inada, telah dapat diterangkan dengan jelas, yaitu dengan mempertimbangkan 2 jalur difusi. Jalur yang pertama adalah perunut terdifusi melalui celah kecil (fissure), dengan lebar celah beberapa mikron, danjalur yang kedua adalah terdifusi ke dalam jaringan pori-pori renik (submicron pores) yang terdapat pacta matrik batuan granit. Berdasarkan basil pengamatan didapat koefisien difusi sekitar 10-12m2/detik untuk jalur yang melalui celah kecil, dan 10-15m2/detik untuk jalur yang melalui pori-pori renik pacta matrik batuan granit. Celah kecil dan jaringan pori-pori renik di dalam matrik batuan gran it, mempunyai faktor geometri yang hampir sarna besarnya.
DAFTAR PUST AKA 1. NERETNIEKS, I., 4379 (I980). 2. SKAGIUS, K., Scientific Basis Management, V, (North-Holland, pp.509-518.
1. Geophysics Res., .8.5., NERETNIEKS, I., for Nuclear Waste edited by W. Lutze, New York, 1982),
Putu Sukmabuana
Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah PPNY-BA TAN Yogyakarta 25-27 April 1995
Buku II
258
3. WHIPPLE, R.T.P., Phil. Mag., :12, 1225 (1954) 4. NUCLEAR SAFETY AND RESEARCH ASSOCIATION : Study on interaction of geological media with HLW radionuclides, 1984 (in Japanese). 5. MUURINEN, A., RANTANEN, J. and OVASKAINEN, R., Scientific Basis for NuclearWaste Management, VIII, edited by C. M. Jantzen, J. A. Stone and R. C. Ewing, (MRS Proc. 44, Pittsburg, PA, 1985), pp. 883-890. 6. IDEMITSU, K., FURUYA, H., TSUTSUMI, R., YONEZA WA, S. and SATO, S. Scientific Basis for Nuclear Waste Management, XIV, edited by T. Abrajano, Jr. and L. H. Johnson, (MRS Proc. 212, Pittsburg, PA, 1991), pp. 427-432. 7. VAN BRAKEL, J. and HEERTJES, P.M., lnt. J. Heat Mass Transfer, 17, 1093 (1974). 8. SATO, S., FURUYA, H., SAKAMOTO,Y., OKUNO, T. and YABE, I., Proc. of 5th. International Symposium on Water Rock Interaction, Reykjavik, (1986). 9. IDEMITSU, K., Ph. D Thesis, Kyushu University, 1992. (in Japanese). 10. SUKMABUANA, P., Master Thesis, Kyushu University, 1993. (in Japanese).
harga uranium yang ada dipermukaan saja sudah cukup. BambangS J. Apa maksud penggunaan resin epoxy pada percobaan ini ? 2. Atas dasar apa Udipilih sebagai radiometri do/am HLW, kenapa bukan Sr alan Csyang juga mempunyai toxisitas tinggi terhadap lingkungan ? Potu Sukmabuana 1. Maksud penggunaan resin agar radio nuklida yang terdifusi hanya melalui suatu sisi, clanmempermudah dalam pengukuran. 2. Karena uranium berdasarkan syarat-syarat pengklasifikasian limbah radioaktif termasuk HLW. Alasannya sinar a. yang terpancarkan menonjol clan mempunyai toxisitas yang tinggi. Sr clan Cs juga dapat dipakai clan harus dilakukan untuk penelitian akan tetapi hasilnya mungkin berlainan karena interaKsi dengan batuan akan berlainan. Kris Tri Basuki J. Difusi me/a/ui ce/ah akan masuk do/am matrik batuan, mana yang /ebih berperan daTikeamanan limbah /estari ? 2. Apa yang dimaksud dengan masuk do/am matrik batuan ?
TANYAJAWAB Mashudi Pada grafik hubungan antara penetration depth don konsentrasi U, mohon dije/askan apakah konsentrasilaktifitas yang disebutkan sudah meliputi bagian do/am daTi batuan gran it (zlntuk keda/aman yang tertentu) Potu Sukmabuana Karena energi sinar a. sangat rendah oleh kertas sekalipun tidak tembus, maka pengukuran
Putu Sukmabuana
Potu Sukmabuana 1. Kalau dilihat dari grafik yang dihasilkan dari percobaan, maka dapat dilihat bahwa difusi ke dalam celah masih berperan, walaupun dalam selang waktu yang lama. Dan untuk difusi ke dalam matrik batuan hanya berperan di permukaan saja. dari kenyataan tersebut maka difusi ke dalam celah lebih berperan untuk keamanan. 2. Yang dimaksud matrik batuan adalahbagian batuan yang homogen clan tidak mengandung celah.
ISSN 0216-3128
