1
Scintilační gama spektrometrie Úkolem scintilační spektrometrie záření γ může být - stanovení energií fotonů interagujících se scintilačním detektorem a - analýzou energetického spektra určení radionuklidů a stanovení jejich aktivity.
Rozpadová schémata
Každý radionuklid při samovolné radioaktivní přeměně emituje záření. Způsob přeměny radionuklidu dokládají rozpadová schémata, jejichž příklady jsou na obr. 1 a obr. 2.
137
Cs
60
30,1r 0,518
β
Co*
60
-
β 137
1,18
Ba
*
156s
-
10,47min
Co
1925,7d
1,56
0,31
0,662
2,505 1,48
137
Ba
1,332 8·10-13s
Obr. 1. Rozpadové schéma 137Cs 60
Ni
Obr. 2. Rozpadové schéma 60Co V uvedených rozpadových schématech jsou šikmými čarami zakresleny přechody spojené s emisí záření β - (Emax v MeV) a kolmými čarami přechody s emisí záření γ (včetně příslušných energetických stavů v MeV vůči základnímu stavu – 0). Při přeměně 137Cs je emitováno záření γ s energií 661,62 keV s pravděpodobností emise pγ = 0,851 a při přeměně 60Co jsou emitovány fotony záření γ o energii 1173,24 keV, s pravděpodobností emise pγ = 0,9985, a o energii 1332,50 keV, s pravděpodobností emise pγ = 0,9998. Uvedené absolutní hodnoty pravděpodobností emise nejsou uvedeny na obr. 1 a 2. Zjednodušeně lze uvést, že na 1 přeměnu radionuklidu 60Co budou tak emitovány téměř 2 fotony, což je nutné si uvědomit, s ohledem na definici aktivity, která je založena na přeměnách (rozpadech) jader a nikoli na počtu částic, které přeměnu provázejí.
Scintilační γ spektrometrie a analýza energetického spektra
Na výstupu mnohokanálového analyzátoru získáme diferenciální amplitudové spektrum dN/dH, kde N je počet impulsů a H amplituda impulsu, jehož příklad je na obr. 3.
____________________________________ Petr Habrman, Slezská univerzita v Opavě
2
Obr. 3. Amplitudové spektrum, kde N je počet impulsů a H je kanál Amplitudové spektrum zachycuje všechny interakční procesy fotonů, ke kterým v detektoru - scintilátoru došlo. Proto shrneme důsledky interakce fotonů ve vztahu ke spektrometrii. Fotoefekt je proces zániku původního fotonu a předání jeho energie elektronu ve scintilátoru. Celá energie fotonu se deponuje ve scintilátoru a jí pak v amplitudovém spektru odpovídá tzv. pík totální absorpce resp. fotopík. Při Comptonově rozptylu se energie fotonu rozdělí mezi rozptýlený foton a elektron v závislosti na úhlu, o který se odchýlí foton od směru původního letu. Nechť do scintilačního detektoru NaI:Tl dopadaly monoenergetické fotony s energií 661,62 keV, které emituje radionuklid 137Cs. Odpovídající energetické spektrum je obr. 4.
Obr. 4. Energetické spektrum záření gama radionuklidu 137Cs emitujícího fotony s energií E ≅ 662 keV naměřené scintilačním detektorem NaI:Tl (čárkovaně); jeho teoretický průběh (tučně). Ve spektru na obr. 4 jsou na ose x vyneseny energie interagujících fotonů v detektoru. Toto spektrum vzniklo kalibrací původního amplitudového spektra (obr. 3). Kalibrací rozumíme určení závislosti velikosti amplitud impulsů (čísla kanálu) H odpovídajících maximům píků totální absorpce na energiích E monoenergetických fotonů. Tato závislost je lineární ve tvaru E = a ⋅ H + b , kde a, b jsou konstanty charakterizující
____________________________________ Petr Habrman, Slezská univerzita v Opavě
3
spektrometr. Hledaná závislost se stanovuje experimentálně zpravidla v proceduře „energetická kalibrace“ pomocí sady monoenergetických zářičů nebo zářičů emitujících fotony dvou dostatečně vzdálených energií (obr. 5). Ve scintilační spektrometrii fotonového záření se často užívají zářiče 241Am (59,5 keV), 137Cs (661,6 keV) a 22Na (511 + 1274,5 keV), přičemž v závorkách byly uvedeny energie E emitovaných fotonů.
Energie (MeV)
kanál
1,33
560
1,17
496
0,66
280
Obr. 5. Energetická kalibrace spektrometru pomocí zářičů 137Cs a 60Co. Comptonovo kontinuum na obr. 4 zachycuje všechny alternativy Comptonova rozptylu při interakci fotonů o energii 662 keV ve scintilátoru, tj. rozptyly fotonů pod všemi úhly. Mezní situace – rozptyl pod úhlem 180o je vyznačen na obr. 4; při něm je elektronu předána maximální energie 478 keV (proto teoreticky Comptonova hrana) a foton odnáší zbývající část své původní energie, tj. 184 keV. Spektrum na obr. 4 zachycuje i další efekty, ke kterým ve scintilátoru NaI:Tl došlo: únik fotonů ze scintilátoru spojený s emisí charakteristického záření jódem (~29 keV). Dále pozorujeme registraci charakteristického záření K série dceřiného nuklidu 137Ba (~32 keV), vznikajícího dle rozpadového schématu na obr. 1, a také registraci K série charakteristického záření Pb (~77 keV), jestliže měření probíhalo v olověném stínění. Hlavní příčinou nesouladu mezi teoretickým a experimentálně zjištěným průběhem spektra je poměrně malá energetická rozlišovací schopnost scintilačního detektoru. Energetická rozlišovací schopnost je určena poměrem šířky píku totální absorpce ∆E v jeho poloviční výšce (tzv. FWHM = Full Width at Half Maximum) a energie E registrovaného monoenergetického záření a vyjadřuje se v %. Způsob stanovení (relativní) energetické rozlišovací schopnosti, resp. jen FWHM, ilustruje obr. 6. Energetická rozlišovací schopnost s rostoucí energií fotonů klesá.
Obr. 6. Část energetického spektra 137Cs (pozadí bylo odečteno) a způsob stanovení energetické rozlišovací schopnosti (resp. FWHM) podle její definice.
____________________________________ Petr Habrman, Slezská univerzita v Opavě
4
Poloha píku totální absorpce v energetickém spektru tak umožňuje identifikovat radionuklidy, které příslušné monoenergetické fotony emitovaly. Počet registrovaných impulsů v píku totální absorpce příslušného radionuklidu poskytuje potom informaci o aktivitách měřených radionuklidů za předpokladu, že při jejich stanovení zohledníme všechny podmínky, které mohly ovlivnit měření. Základním požadavkem pro zjištění počtu impulsů v píku totální absorpce je stanovení čistého počtu impulsů odečtením impulsů pozadí v celé energetické oblasti spektra tzv. ROI, která obsahuje pík. Schématicky je tento postup znázorněn na obr. 7.
N
G P
Obr. 7. Postup zjištění čistého počtu impulsů Ci v píku totální absorpce. Celkový čistý počet impulsů N =G – P, kde G je celkový počet impulsů a P je celkové pozadí v ROI. Stanovit aktivitu neznámého radionuklidu je možné dvojím způsobem: relativní a absolutní metodou. Při relativní metodě se vychází z porovnání naměřeného energetického spektra (píků totální absorpce), které poskytl tzv. standard či etalon (vzorek, jehož aktivitu známe) a energetického spektra neznámého radionuklidu. Nejjednodušší bude případ, kdy neznámý vzorek bude obsahovat stejný radionuklid jako standard a bude mít geometricky shodnou formu a také měření jeho energetického spektra bude probíhat za zcela shodných podmínek jako měření se standardem. Aktivitu neznámého vzorku An určíme pomocí známé aktivity standardu As (k času měření ovšem) podle vztahu An Gn − Pn N n = = , (1) As Gs − Ps N s kde G je celkový počet impulsů v píku totální absorpce (ROI) a P odpovídající pozadí, přičemž indexy označují vzorek (n), nebo standard (s). Jakoukoli odchylku v podmínkách měření vzorku ve srovnání se standardem je nutno korigovat. K tomuto účelu slouží korekční faktory, pomocí kterých je pak nutno přepočítat aktivitu vzorku. Nejčastěji uplatňovanou korekcí je korekce na změnu geometrických podmínek měření (vzdálenost vzorku od detektoru a tvar vzorku). Relativní stanovení aktivity nepředpokládá nutně, aby vzorek obsahoval stejný radionuklid jako standard, ovšem s ohledem na energetickou závislost detekční účinnosti detektoru poskytne tato relativní metoda uspokojivé výsledky pouze v případě, kdy budou porovnávané píky totální absorpce v energetických spektrech vzájemně „blízké“ (vzdáleny od sebe do max. ± 10 %). V tomto případě bude na místě také provedení odpovídajících korekcí na různé výtěžky fotonů o dané energii.
____________________________________ Petr Habrman, Slezská univerzita v Opavě
5
Stanovení aktivity neznámého vzorku absolutní metodou předchází nejprve identifikace radionuklidů, které vzorek obsahuje. Omezíme-li se dále pouze na stanovení aktivity neznámého vzorku, který může být považován za „bodový“ izotropní zářič a zeslabení záření mezi zářičem a detektorem lze zanedbat, pak pro jeho aktivitu An [Bq] platí:
An [Bq] = kde t pγ
η Ω
Gn − Pn 4π , t [s] pγ ⋅η ⋅ Ω
(2)
je tzv. live čas měření v s (čas korigovaný na mrtvou dobu detektoru), je pravděpodobnost emise (výtěžek) fotonů o dané energii, je detekční účinnost detektoru v příslušném píku totální absorpce, je prostorový úhel, pod kterým zářič ozařuje detektor.
Je-li d vzdálenost bodového zářiče umístěného v ose detektoru od jeho čela a r poloměr detektoru, pak d π ⋅ r2 a pro d >> r platí Ω = 2 . Ω = 2π 1 − d d 2 + r2 Elektronická měřící trasa (scintilační spektrometr) – scintilační detektor (NaI:Tl) systém DigiBASE-PKG-1 (výrobce ORTEC) připojený k USB notebooku s řídícím software Maestro (ORTEC).
Úloha 1. – Určení neznámého radionuklidu scintilační gama spektrometrií Pokyny k postupu a vyhodnocení měření a ke zpracování protokolu • Pomocí řídícího programu Maestro nastavte pracovní charakteristiky spektrometru tak, aby pík totální absorpce etalonu 137Cs byl oblasti kanálu 300. • Pomocí etalonů 241Am a 137Cs proveďte energetickou kalibraci spektrometru. • Stanovte energetickou rozlišovací schopnost spektrometru pro energii záření gama 662 keV 137Cs. • Pomocí vestavěné knihovny řídícího programu identifikujte neznámý zářič. Součástí protokolu budou všechny použité pracovní charakteristiky spektrometru, graf energetické kalibrace včetně analytického tvaru regresní křivky a všechna naměřená energetická spektra. Ve spektru etalonu 137Cs bude vyznačen způsob stanovení energetické rozlišovací schopnosti a ve spektru neznámého zářiče gama bude navíc označena Comptonova hrana a pík zpětného rozptylu.
Úloha 2. – Stanovení aktivity vzorku relativní a absolutní metodou Pokyny k postupu a vyhodnocení měření a ke zpracování protokolu • Nejprve postupujte bodle prvních dvou bodů předchozí úlohy. • Stanovte aktivitu neznámého vzorku relativní metodou dle vztahu (1) a absolutní metodou dle vztahu (2) – všechny nezbytné konkrétní hodnoty resp. vlastnosti včetně detekčních účinností sdělí vedoucí cvičení. Součástí protokolu budou všechny použité pracovní charakteristiky spektrometru, naměřená energetická spektra a údaje použité k výpočtům. Aktivity budou stanoveny včetně standardních nejistot.
____________________________________ Petr Habrman, Slezská univerzita v Opavě