ANALISIS STRUKTUR DAN LUAS PERMUKAAN SPESIFIK ZEOLIT BERBASIS SILIKA SEKAM PADI AKIBAT VARIASI SUHU KALSINASI 150 oC, 250 oC, DAN 350oC (Skripsi)
Oleh Siti Rokayah
JURUSAN FISIKA FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS LAMPUNG 2016
ABSTRACT
ANALYSIS STRUCTURE AND SPECIFIC SURFACE AREA ZEOLITE BASED SILICA RICE HUSK BY VARIETY TEMPERATURE OF CALCINATION 150oC, 250oC, AND 350oC
By
Siti Rokayah
The synthesis and analysis zeolite based silica rice husk was conducted by a variety temperature of calcination at 150oC, 250oC, and 350oC. This research has purpose to study influence temperature of calcination to the phase and specific surface area zeolite. Zeolite was synthesized from silica rice husk, NaOH, and alumina by sol gel method, and thermally treated 150oC, 250oC, and 350oC, then characterized using X-ray Diffraction (XRD) and Surface Area Analyzer (SAA). XRD characterization was obtained phase and crystalline size using Scheerer equation. At temperature 150oC results gibbsite phase with crystalline size 61,21 nm. At temperature 250oC results gibbsite, bohmite, and quartz with crystalline size successively 58,71 nm; 180,06 nm; and 80,35 nm. At temperature 350oC results gibbsite phase had transformed to bohmite phase with crystalline size 112,37 nm, then quartz phase with crystalline size 30,14 nm. Small crystalline size produce high specific surface area. The smaller crystalline size, the higher specific surface area. SAA results specific surface area at temperature 150oC, 250oC, and 350oC respectively are106,900 m2/g; 90,650 m2/g; and 241,970 m2/g. Based on the result, it can be concluded that the smallest crystalline size and the largest specific surface area in temperature 350oC. Keywords: Crystalline size, calcinations, phase, specific surface area, and zeolite.
ABSTRAK
ANALISIS STRUKTUR DAN LUAS PERMUKAAN SPESIFIK ZEOLIT BERBASIS SILIKA SEKAM PADI AKIBAT VARIASI SUHU KALSINASI 150oC, 250oC, DAN 350oC
Oleh
Siti Rokayah Penelitian tentang “Analisis Struktur dan Luas Permukaan Spesifik Zeolit Berbasis Silika Sekam Padi Akibat Variasi Suhu Kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC. Penelitian ini bertujuan untuk mempelajari pengaruh suhu kalsinasi terhadap perubahan fasa dan luas permukaan spesifiknya. Sintesis zeolit dibuat dari bahan silika sekam padi, NaOH, dan alumina dengan metode sol gel dan perlakuan kalsinasi suhu 150oC, 250oC, dan 350oC. Sampel zeolit dikarakterisasi dengan difraksi sinar-X (XRD) dan Surface Area Analyzer (SAA). Dari hasil XRD diperoleh fasa yang terbentuk dan ukuran kristalit menggunakan persamaan Scheerer. Pada suhu 150oC, fasa yang terbentuk gibbsite dengan ukuran kristalit 61,21 nm. Sedangkan pada suhu 250oC terdapat fasa gibbsite, bohmite, dan quartz dengan ukuran kristalit berturut-turut adalah 58,71 nm; 180,06 nm; dan 80,35 nm. Pada suhu 350oC fasa gibbsite telah berubah sepenuhnya menjadi bohmite dengan ukuran kristalit 112,37 nm dan adanya quartz dengan ukuran kristalit 30,14 nm. Semakin kecil ukuran kristalit, maka luas permukaan spesifik zeolit akan semakin besar. Dari hasil analisis SAA luas permukaan spesifik akibat suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC masing-masing adalah 106,900 m2/g; 90,650 m2/g; dan 241,970 m2/g. Dari hasil penelitian diketahui ukuran kristalit fasa pada suhu 350oC memiliki nilai paling kecil, sehingga diperoleh luas permukaan spesifik paling besar. Kata kunci: Fasa, kalsinasi, luas permukaan spesifik, ukuran kristalit, dan zeolit.
ANALISIS STRUKTUR DAN LUAS PERMUKAAN SPESIFIK ZEOLIT BERBASIS SILIKA SEKAM PADI AKIBAT VARIASI SUHU KALSINASI 150oC, 250oC, DAN 350oC
Oleh SITI ROKAYAH
Skripsi Sebagai Salah Satu Syarat untuk Memperoleh Gelar SARJANA SAINS Pada Jurusan Fisika Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Lampung
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUN ALAM UNIVERSITAS LAMPUNG BANDAR LAMPUNG 2016
v
vi
vii
RIWAYAT HIDUP Penulis bernama Siti Rokayah dilahirkan di Seputih Banyak 6, Tanjung Krajan, Kecamatan Seputih Banyak, Lampung Tengah pada tanggal 20 Mei 1994 sebagai anak kedua dari dua saudara dari pasangan Bapak Slamet dan Ibu Ngatiyem.
Penulis menyelesaikan pendidikan Sekolah Dasar Negeri 01 Tanjung Harapan pada tahun 2006, Sekolah Menengah Pertama (SMP) di SMP Negeri 01 Seputih Raman pada tahun 2009 dan Sekolah Menengah Atas (SMA) di SMA Negeri 01 Seputih Banyak pada tahun 2012.
Pada tahun 2012 penulis terdaftar sebagai mahasiswa di Jurusan Fisika Fakultas MIPA Universitas Lampung. Selama menempuh pendidikan, penulis pernah menjadi Asisten Praktikum Fisika Dasar I, Asisten Praktikum Fisika Dasar II, Asisten Praktikum Eksperimen Fisika, Asisten Praktikum Sol Gel, Asisten Praktikum Fisika Komputasi, Asisten Praktikum Elektronika Dasar I dan Asisten Praktikum Sains Dasar, serta penulis juga pernah menjadi koordinator laboratorium Fisika Dasar pada tahun 2015. Penulis pernah aktif di beberapa organisasi kemahasiswaan baik seperti: anggota Dana dan usaha (Danus) Himpunan Mahasiswa
viii
Fisika (HIMAFI), anggota ROIS (Rohani Islam), serta menjadi bendahara umum Himpunan Mahasiswa Fisika (Himafi). Pada tahun 2014, penulis melakukan Praktik Kerja Lapangan di BATAN-Serpong Tangerang Selatan. Serta penulis juga lolos Program Kreatifitas Mahasiswa Bidang Penelitian (PKM-P) pada tahun 2015 dengan judul “Investigasi Pengaruh Termal Terhadap Sifat Kapasitif Superkapasitor dengan Elektrode Lapisan Zeolit Berbahan Dasar Silika Sekam Padi”.
ix
Motto
“Selama Hidup Kita Belajar” (Faldo Maldini)
“Perbanyak Syukur, Kurangi Mengeluh” (Siti Rokayah)
x
Puji dan Syukur kepada ALLAH SWT. Atas Kemurahan dan Kasih Sayang yang telah diberikan tanpa ada batasannya melalui orangorang hebat yang ada di sekitarku, Kupersembahkan Karya ini Untuk:
Bapak dan Ibu Karya ini merupakan salah satu hasil dari ketulusan dan kasih sayang Bapak dan Ibu selama ini. Semoga karya ini menjadi salah satu karya persembahan yang membanggakan kalian seumur hidup.
Kakakku tersayang Terimakasih atas ketulusan membimbingku selama ini, karena ketegasanmu lah aku belajar hidup dengan benar.
Sahabat-Sahabatku Terimakasih atas persahabatan selama ini dalam akademik dan non akademik. Dengan semua itu diri ini lebih tahu arti saling memahami serta menjadikan diri ini lebih berkompetitif.
Almamater tercinta FISIKA FMIPA UNILA xi
KATA PENGANTAR
Segala puji syukur kehadirat-Nya, karena berkat rahmat dan karunia-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan studi S1 melalui skripsi ini yang berjudul “Analisis Struktur dan Luas Permukaan Spesifik Zeolit Berbasis Silika Sekam Padi Akibat Variasi Suhu Kalsinasi 150 oC, 250 oC, 350 oC”. Dalam hal ini penulis memberikan informasi sintesis zeolit yang diberi perlakuan suhu kalsinasi 150 oC, 250 oC, dan 350 oC, serta dikarakterisasi dengan difraksi sinarX (XRD) dan Surface Area Analyzer (SAA). Penulis menyadari skripsi ini masih jauh dari kesempurnaan, sehingga penulis mengharapkan kritik dan saran yang dapat membuat skripsi ini menjadi lebih baik lagi. Semoga skripsi ini dapat menjadi referensi ilmiah bagi peneliti atau penulis berikutnya.
Bandar Lampung, Desember 2016 Penulis,
Siti Rokayah
xii
SANWACANA
Pujian dan syukur penulis panjatkan kehadirat Allah SWT, karena penulis menyadari atas berkat dan lindungan-Nya skripsi ini dapat diselesaikan. Skripsi dengan judul “Analisis Struktur dan Luas Permukaan Spesifik Zeolit Berbasis Silika Sekam Padi Akibat Variasi Suhu Kalsinasi 150oC, 250oC, 350oC” adalah salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains di Universitas Lampung. Penulisan skripsi ini tidak terlepas dari bimbingan, bantuan, informasi serta motivasi dari berbagai pihak. Oleh karena itu, dengan segala ketulusan dan kerendahan hati penulis sampaikan banyak terima kasih kepada: 1.
Bapak dan Ibu yang selalu mencurahkan kasih sayangnya, serta selalu mendukung walaupun penulis banyak mengalami kegagalan.
2.
Ibu Suprihatin, sebagai Dosen Pembimbing I, yang telah memberikan bimbingan, saran, solusi, pengarahan, waktu, dan bantuan yang begitu besar sehingga dapat menyelesaikan skripsi ini.
3.
Bapak Ediman Ginting, sebagai Dosen Pembimbing II, yang telah memberikan bimbingan dan motivasi sehingga skripsi ini menjadi lebih sempurna.
xiii
4.
Bapak Syafriadi, sebagai Dosen Penguji yang telah memberikan saran, pengarahan dan bantuan yang begitu besar dalam penyelesaian skripsi ini.
5.
Bapak Agus Riyanto, yang selalu mendukung dan memberi motivasi kepada penulis, serta sebagai tempat berdiskusi saat mengalami kesulitan dalam menyelesaikan skripsi ini.
6.
Mamasku yang selalu membimbing penulis hingga saat ini. Serta yang selalu memberikan semangat dan do’a.
7.
Bapak Setia yang bersedia menyiapkan alat laboratorium untuk menyelesaikan skripsi ini.
8.
Tim Super Zeolit (Alfi Hamidah, Fatia Ulfah, Jenifer Kapriati, Mona Algatama Putri F, Rosalina, dan Siti Imas Masitoh), teman berbagi cerita, suka, dan duka dalam meyelesaikan skripsi ini.
9.
Sahabatku (Maya Safitri, Rio Adhitya Putra, dan Romi Herdianto) yang selalu memberikan dukungan dan semangat hingga penulis menyelesaikan skripsi ini.
10. Teman angkatan 2012 yang selalu memberikan do’a dan dukungannya. 11. Semua pihak yang terlibat secara langsung maupun tak langsung.
Bandar Lampung, Desember 2016 Penulis
Siti Rokayah
xiv
DAFTAR ISI
Halaman ABSTRACT ....................................................................................................... i ABSTRAK .........................................................................................................
ii
HALAMAN JUDUL ......................................................................................... iii HALAMAN PERSETUJUAN ......................................................................... iv LEMBAR PENGESAHAN ..............................................................................
v
PERNYATAAN ................................................................................................. vi RIWAYAT HIDUP ........................................................................................... vii MOTTO ............................................................................................................. ix PERSEMBAHAN ..............................................................................................
x
KATA PENGANTAR ....................................................................................... xi SANWACANA .................................................................................................. xii DAFTAR ISI ...................................................................................................... xiv DAFTAR GAMBAR ......................................................................................... xvi DAFTAR TABEL .............................................................................................xvii I.
PENDAHULUAN A. Latar Belakang ................................................................................... B. Rumusan Masalah .............................................................................. C. Batasan Masalah ................................................................................. D. Tujuan Penelitian................................................................................ E. Manfaat Penelitian ..............................................................................
xv
1 4 4 4 5
II. TINJAUAN PUSTAKA A. Silika Sekam Padi .............................................................................. B. Zeolit ................................................................................................ C. Metode Sol Gel ................................................................................... D. Kalsinasi ............................................................................................. E. Identifikasi Struktur dan Fasa Kristal ................................................. F. Analisis Luas Permukaan Spesifik Material .......................................
6 8 11 12 13 17
III. METODE PENELITIAN A. Waktu dan Tempat Penelitian ............................................................... B. Alat dan Bahan ...................................................................................... C. Metode Penelitian ................................................................................. D. Diagram Alir .........................................................................................
22 22 23 26
IV. HASIL DAN PEMBAHASAN A. Analisis Zeolit dengan XRD ................................................................. 27 B. Analisis Luas Permukaan Spesifik ........................................................ 34 V. KESIMPULAN DAN SARAN A. Kesimpulan .......................................................................................... 40 B. Saran...................................................................................................... 41 DAFTAR PUSTAKA LAMPIRAN
xvi
DAFTAR GAMBAR
Gambar
Halaman
1. Struktur silika tanpa kalsinasi dan dengan kalsinasi ........................................ 7 2. Hasil karakterisasi silika dengan SEM ............................................................. 8 3. Hasil uji XRD zeolit tipe X setelah kalsinasi 400 oC ....................................... 10 4. Proses terbentuknya Sinar-X ............................................................................ 14 5. Spektrum energi sinar-X ................................................................................... 15 6. Difraksi sinar-X oleh atom-atom pada bidang ................................................. 16 7. Tipikal kurva BET ............................................................................................ 20 8. Diagram alir penelitian ..................................................................................... 26 9. Sampel uji XRD................................................................................................ 27 10. Pola difraksi zeolit yang dikalsinasi pada suhu 150 oC................................... 28 11. Pola difraksi zeolit yang dikalsinasi pada suhu 250 oC................................... 29 12. Pola difraksi zeolit yang dikalsinasi pada suhu 350oC.................................... 30 13. Hasil XRD pada suhu kalsinasi 150oC , 250oC, dan 350oC ............................ 31 14. Hubungan tekanan relatif (P/Po) terhadap 1/[V(P/Po-1)] pada setiap suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC ................................................................. 35 15. Besar luas permukaan spesifik akibat variasi suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC ............................................................................................................... 37
xvii
DAFTAR TABEL
Tabel
Halaman
1. Kandungan silika sekam padi ........................................................................... 7 2. Komposisi zeolit alam ...................................................................................... 9 3. Fasa yang terbentuk pada setiap suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC...... 32 4. Ukuran kristalit dari fasa yang terbentuk ......................................................... 33 5. Besar nilai Vm akibat variasi suhu kalsinasi dari analisis dengan SAA .......... 36
xviii
1
I. PENDAHULUAN
A. Latar Belakang
Sekam padi merupakan limbah pertanian yang dapat dijadikan sebagai sumber silika dan mudah untuk didapatkan, khususnya di provinsi Lampung sekam padi bisa mencapai 3,32 juta ton dalam setahun (Badan Pusat Statistik Provinsi Lampung, 2014). Satu ton sekam padi mampu menghasilkan silika murni sebanyak 220-300 kg (Yalcin and Sevinc, 2001; Ikram and Akhter, 1988). Sekam padi merupakan sumber silika dengan kemurniannya mencapai 95,35% (Suka dkk, 2008) yang dapat dikembangkan menjadi material lainnya. Silika dari sekam padi dapat diperoleh dengan mudah menggunakan pelarut NaOH dan dipanaskan (Gianjar dkk, 2014). Material silika sudah banyak terbukti sebagai bahan pembuatan keramik, seperti mullite (Nevivilanti dkk, 2010), borosilicate (Riyanto dkk, 2009), cordierite (Sembiring and Manurung, 2009), dan lan-lain. Serta material silika sekam padi dapat digunakan dalam pengolahan minyak nabati menjadi biodiesel yang dipreparasi dengan CaCO3 menjadi katalis CaO/SiO2 dengan hasil adanya sifat amorf dari silika sekam padi (Meliyana, 2015). Sifat amorf dari silika sekam padi (Sembiring dan Karo Karo, 2007) menjadikannya memiliki sifat reaktan dengan unsur lain. Selain itu, pada saat ini silika sekam padi banyak dimanfaatkan sebagai bahan sintesis zeolit (Mohamed et al., 2012).
2
Zeolit merupakan aluminasilikat berbentuk struktur kristal tiga dimensi dengan ukuran pori yang seragam (Cejka et al., 2007). Zeolit memiliki sifat yang unik, yakni berpori dan dapat berperan sebagai penukar kation (Muchtar, 2006). Sintesis zeolit dapat dilakukan secara kimia (Kabwadza-Corner et al., 2014). Hasil sintesis zeolit dipengaruhi oleh variasi bahan yang digunakan, aktivitas katalisnya, prosedur yang digunakan, suhu yang digunakan, dan sebagainya (Georgiev et al., 2009). Sehingga zeolit sintesis dapat memiliki struktur pori yang kecil dan seragam (Lestari, 2010).
Telah banyak penelitian yang dilakukan mengenai sintesis zeolit dengan bahan silika sekam padi. Sintesis zeolit ZSM-5 dengan bahan silika dari abu sekam padi menghasilkan keseragaman bentuk yang sama dengan ukuran kristal 0,2 – 1,5 µm yang telah dilakukan oleh Putro dan Prasetyoko (2007). Serta sintesis zeolit yang lainnya dengan bahan silika sekam padi hasilnya menunjukkan bahwa zeolit memiliki luas permukaan spesifik yang besar, yaitu 25,59 m2/g (Setiawan dan Supriyatna, 1999). Pemanfaatan zeolit saat ini telah banyak berkembang, salah satunya yaitu sebagai bahan elektrode superkapasitor (Walcarius, 1999).
Superkapasitor merupakan piranti penyimpan energi yang memiliki kerapatan energi lebih besar dibandingkan kapasitor konvensional dan memiliki rapat daya yang lebih besar dibandingkan baterai. Superkapasitor memiliki potensi yang besar dengan paduan daya tinggi, waktu pengisian singkat, kestabilan yang tinggi, dan mampu bertahan lama (Halper and Ellenbogen, 2006). Prinsip kerja superkapasitor berdasarkan pada hukum Faraday, yaitu adanya transfer elektron antara elektrode yang saling berhadapan serta perpindahan ion dan molekulnya (Conway, 1999).
3
Elektrode superkapasitor merupakan komponen utama yang menentukan tinggi atau rendahnya nilai kapasitansi superkapasitor. Nilai kapasitansi suatu elektrode dipengaruhi oleh bahan pembuat elektrode, permukaan elektrode, ukuran pori pada permukaan elektrode, dan pertukaran ion yang terjadi (Lu, 2012). Apabila ukuran pori semakin kecil dan luas permukaan elektrode semakin besar, maka akan menghasilkan nilai kapasitansi yang tinggi (Ariyanto dkk, 2012).
Elektrode superkapasitor dapat berupa karbon (Ariyanto dkk, 2012), Ruthenium Oxide (RuO2) (Gujar et al., 2007), tembaga, dan platina (Conway, 1999). Ruthenium Oxide (RuO2) merupakan bahan yang paling bagus digunakan sebagai elektrode dengan nilai kapasitansi spesifiknya 498 F/g (Gujar et al., 2007), namun keberadaan Ruthenium Oxide (RuO2) sulit ditemukan di alam dan harganya mahal apabila dibandingkan dengan bahan elektode yang lainnya. Karbon juga merupakan bahan elektrode yang baik, namun membutuhkan suhu yang tinggi untuk menghasilkan karbon dengan luas permukaan yang besar, serta memiliki kestabilan yang rendah (Zhang et al., 2006). Sehingga pengembangan zeolit sebagai elektrode superkapasitor perlu dilakukan, karena zeolit memiliki kriteria bahan yang dapat digunakan sebagai elektrode superkapasitor.
Pada penelitian ini pembuatan zeolit dilakukan menggunakan bahan baku silika sekam padi dan alumina (Al2O3), yang disintesis menggunakan metode sol gel dengan variasi suhu kalsinansi sebesar 150oC, 250oC, dan 350oC. Karakterisasi yang dilakukan meliputi X-Ray Diffraction (XRD) untuk mengetahui struktur zeolit dan Surface Area Analyzer (SAA) dengan metode Brunner Emmett Teller (BET) untuk mengetahui luas permukaan spesifik.
4
B. Rumusan Masalah
Berdasarkan latar belakang yang telah dipaparkan, maka rumusan masalah pada penelitian ini adalah: 1. Bagaimana pengaruh variasi suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC terhadap struktur dan luas permukaan spesifik zeolit? 2. Bagaimana hubungan struktur kristal dan luas permukaan spesifik zeolit akibat variasi suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC?
C. Batasan Masalah
Penelitian ini memiliki beberapa batasan masalah, yaitu: 1.
Sintesis zeolit dilakukan dengan metode sol gel.
2.
Konsentrasi NaOH dalam proses ekstraksi silika sekam padi 5%.
3.
Sol alumina terbuat dari 5% Alumina dan 5% NaOH ke dalam 50 ml pelarut.
4.
Suhu kalsinasi yang digunakan dalam penelitian ini adalah 150oC, 250oC, dan 350oC.
5.
Uji struktur zeolit dengan XRD dan luas permukaan spesifik dengan SAA menggunakan metode BET.
D. Tujuan Penelitian
Berdasarkan rumusan masalah yang diajukan maka tujuan dari penelitian ini adalah: 1. Mengetahui pengaruh variasi suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC terhadap struktur zeolit.
5
2. Mengetahui pengaruh variasi suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC terhadap luas permukaan spesifik zeolit. 3. Mengetahui hubungan struktur kristal dengan luas permukaan spesifik zeolit akibat variasi suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC.
E. Manfaat Penelitian
Manfaat pada penelitian ini adalah: 1. Mampu mengembangkan limbah pertanian menjadi suatu hal yang lebih bermanfaat. 2. Memberi informasi baru mengenai zeolit yang dapat dijadikan sebagai referensi penelitian selanjutnya.
6
II. TINJAUAN PUSTAKA
A. Silika Sekam Padi
Sekam padi tersusun dari 40% selulosa, 30% lignin, dan 25-30% silika. Silika dari sekam padi dapat dipisahkan dari selulosa dan lignin dengan memakai berbagai metode (Ikram and Akhter, 1988). Metode yang digunakan untuk mendapatkan silika terdiri dari berbagai metode, seperti ekstraksi alkali (Sembiring dan Karo Karo, 2007), pengabuan (Kalapathy et al., 2000), dan pemutihan atau disebut dengan white rice husk (Zulfiqar et al., 2015).
Proses ekstraksi silika dipengaruhi oleh konsentrasi KOH, waktu ekstraksi, dan pH (Suka dkk, 2008). Ekstraksi silika yang telah dilakukan yaitu dengan merendam 50 gram sekam padi dalam larutan KOH 5% dengan perbandingan berat 1:10, kemudian dipanaskan selama 30 menit hingga mendidih dan larutan didiamkan selama 24 jam (proses aging). Kemudian disaring, lalu ditambahkan dengan larutan HCl 10% secara perlahan sampai terbentuk endapan silika. Endapan dicuci hingga pH netral, lalu dioven pada suhu 105oC selama ½ jam, dan digerus serta dikalsinasi. Hasil yang diperoleh silika dalam bentuk amorf tanpa disinterimg, dan mengalami pembentukan fasa crystobalite, serta meningkatnya trydimite seiring dengan naiknya suhu kalsinasi. Presentasi kemurnian silika meningkat seiring dengan suhu kalsinasi yang meningkat Sembiring dan Karo Karo (2007).
7
Kandungan yang diperoleh dari hasil silika sekam padi yang telah dikalsinasi dan tidak dikalsinasi seperti ditunjukkan pada Tabel 1.
Tabel 1. Kandungan silika sekam padi (Riveros and Garza, 1986). Komposisi Kimia SiO2 CaO Na2O K2O Al2O3 MgO
Tanpa kalsinasi 94,66 0,71 1,50 1,01 1,56 0,56
Kalsinasi 850oC 95,70 0,47 1,39 0,70 1,37 0,30
1050oC 98,85 1,15 -
Dari Tabel 1 diketahui bahwa kandungan silika paling dominan dibandingkan komposisi kimia yang lainnya, dan keberadaannya semakin meningkat dengan suhu kalsinasi yang semakin tinggi (Riveros and Garza, 1986).
Silika dari sekam padi memiliki struktur yang amorf (Sembiring dan Karo Karo, 2007). Dari sifat amorfnya, dapat dijadikan sebagai sumber silika yang bersifat reaktif dengan unsur lain (Hamdan et al., 1996). Struktur amorf silika dapat dilihat pada Gambar 1.
Gambar 1. Struktur silika tanpa kalsinasi dan dengan kalsinasi (Sumber: Latif, 2014).
8
Dari gambar terlihat silika tanpa kalsinasi dan kalsinasi 800oC berbentuk amorf, namun silika kalsinasi 800oC sudah memiliki struktur lebih kristal dibandingkan silika amorf tanpa kalsinasi. Kemudian telah terbentuk adanya kristal saat dikalsinasi pada suhu 1000oC dan 1200oC. Silika amorf pada suhu kalsinasi 800oC memiliki struktur yang lebih kristal dibandingkan silika amorf tanpa kalsinasi (Latif, 2014).
Selain XRD, karakteristik SEM juga dilakukan untuk melihat struktur mikro sampel silika pada Gambar 2.
Gambar 2. Hasil karakterisasi silika dengan SEM (Sumber: Suka dkk. 2008).
Pada Gambar 2 menunjukkan bahan silika yang terbentuk mengandung gumpalan (cluster) yang memiliki ukuran kristal yang relatif sama dengan distribusi yang relatif sama pula (Suka dkk, 2008).
B. Zeolit
Zeolit merupakan aluminasilikat yang memiliki struktur kristal tiga dimensi dengan ukuran pori (dimensi molekulnya) yang seragam (Cejka et al., 2007). Zeolit terdiri dari dua jenis, yaitu zeolit alam dan zeolit sintesis. Zeolit alam adalah zeolit yang mudah ditemukan di alam. Zeolit alam lebih mudah dan murah untuk didapatkan
9
dibandingkan zeolit sintesis, namun zeolit alam memiliki kelemahan, diantaranya memiliki pengotor yang banyak dan memiliki struktur kristal yang kurang baik, memiliki ukuran pori yang tidak seragam (Lestari, 2010). Zeolit alam mengandung mineral utama, yaitu Ca, Na2, K2. Serta pengotor yang paling banyak adalah kuarsa (Wyantuti, 2008; Ibrahim, 2007). Wyantuti (2008) melakukan karakterisasi zeolit alam dan didapatkan komposisi zeolit alam dari hasil analisis XRF pada Tabel 2.
Tabel 2. Komposisi zeolit alam (Wyantuti, 2008). Nama senyawa
Konsentrasi (%)
SiO2
64,86
Al2O3
11,42
Fe2O3
0,93
CaO
4,53
MgO
0,75
TiO2
0,26
Na2O
0,14
K2O
1,06
MnO
0,01
H2O
5,05
Berdasarkan Tabel 2 bahwa perbandingan Si dan Al dari zeolit menunjukkan fungsi kapasitas tukar ion. Presentase antara SiO2 dan Al2O3 memiliki nilai yang relatif kecil yaitu 5,6 (Wyantuti, 2008).
Dari sifat zeolit tersebut, saat ini banyak dikembangkan penelitian untuk memanfaatkan zeolit dalam kehidupan sehari-hari, salah satunya adalah zeolit sebagai bahan elektrode (Walcarius, 1999). Elektrode yang baik memiliki ukuran pori yang seragam (Lu, 2012). Zeolit alam tidak memiliki ukuran pori yang seragam
10
sehingga penelitian tentang zeolit yang dibuat secara kimia atau sering dikenal dengan sintesis zeolit (Ibrahim, 2007; Mohamed et al., 2012) masih terus dikembangkan.
Sintesis zeolit ZSM-5 menggunakan bahan NaOH, Al2(SO4)3.18H2O, akuades, silika dari abu sekam padi yang telah dipanaskan dengan tanur listrik dialiri udara pada suhu 600oC dengan kecepatan pemanasan 150oC/jam dan dibakar selama 4 jam. Bahan-bahan tersebut dicampurkan hingga membentuk gel dengan komposisi molar sebagai berikut: 10Na2O:100SiO2:xAl2O3:1800H2O
(1)
Campuran tersebut kemudian diaduk selama 24 jam lalu diberi perlakuan hidrotermal pada suhu 195oC selama 24 jam, setelah itu produk dicuci hingga bersih dan dipanaskan pada suhu 110 oC selama 24 jam. Hasil yang diperoleh yaitu zeolit memiliki keseragaman bentuk balok dengan ukuran 0,2 – 1,5 µm (Putro dan Prasetyoko, 2007).
Sintesis zeolit yang lainnya yaitu sintesis zeolit tipe X dari bahan silika abu sekam padi, kemudian dikalsinasi pada suhu 400oC. Hasil sintesis zeolit tersebut ditunjukkan pada Gambar 3 setelah diuji menggunakan XRD.
Gambar 3. Hasil uji XRD zeolit tipe X setelah kalsinasi 400oC (Sumber: Khemthong et al., 2007).
11
Pada Gambar 3 diperoleh informasi bahwa zeolit tipe X yang telah dikalsinasi pada suhu 400oC memiliki struktur faujasit dan puncaknya sudah menunjukkan adanya struktur kristal (Khemthong et al., 2007).
C. Metode Sol Gel
Metode sol gel adalah metode preparasi padatan yang dilakukan pada temperatur rendah yang melibatkan adanya transisi dari suatu sistem dengan partikel-partikel mikroskopik yang mengalami dispersi dalam cairan (sol) menjadi material mikroskopik (gel) yang mengandung cairan. Ketika cairan menguap akan meninggalkan material keras seperti gelas. Sol gel merupakan suatu material yang memiliki sifat amorf serta dimensi pori yang tidak seragam (Wijaya, 2010). Metode sol gel merupakan metode yang sering digunakan untuk melakukan sintesis material dalam skala nanometer (Li et al., 2016). Proses sol gel telah banyak diaplikasikan dalam pembuatan silika, kaca, dan bahan keramik karena kemampuannya menghasilkan material murni dan homogen (Rahman and Padavettan, 2012; Zawrah et al., 2009). Dalam prosesnya meliputi hidrolisis dan kondensasi logam alkoksida (Si(OR)4) seperti tetraethylorthosilicate (TEOS, Si(OC2H5)4 atau garam anorganik seperti sodium silikat (Na2SiO3) di dalam mineral asam (seperti HCl) atau basa (seperti NH3) sebagai katalis (Rahman and Padavettan, 2012). Reaksi hidrolisis dan reaksi kondensasi dapat ditulis sebagai berikut: 1. Reaksi hidrolisis: Si(OC2H5)4 + H2O
Hidrolisis
Si(OC2H5)3OH + C2H5
12
2. Reaksi Kondensasi Si(OC2H5)4 + H2O + Si(OC2H5)3OH
Kondensasi Air
(OC2H5)3-Si-O- Si(OC2H5)3 + H2O Si(OC2H5)4 + H2O + Si(OC2H5)3OH
Kondensasi Alkohol
(OC2H5)3Si-O- Si(OC2H5)3 + C2H5OH
Reaksi kondensasi berlangsung cepat, sulit untuk dikendalikan dan hasil reaksinya membentuk jaringan dengan tiga dimensi atau partikel yang memiliki ikatan tunggal. Kondensasi alkohol berlangsung lebih lama dibandingkan dengan kondensasi air (Arjasa and Raharjo, 2012).
Metode sol gel telah banyak digunakan dalam penelitian, seperti pembuatan oksida indium (In2O3) (Widodo, 2010), proses ekstraksi silika dari abu tongkol jagung (Okoronkwo et al., 2013), sintesis TiO2 dalam skala nonometer (Yuwono dkk, 2011), dan pembuatan keramik cordierite (Sembiring and Manurung, 2009).
D. Kalsinasi
Kalsinasi merupakan pemanasan suatu zat padat sampai suhu di bawah titik leleh, serta mengakibatkan adanya keadaan penguraian oleh panas atau fase transisi selain dari pelelehan. Yang termasuk pada jenis reaksi ini adalah disosiasi panas, transisi fase polimorfik, dan rekristalisasi termal (Hadyana, 2002). Proses kalsinasi dapat menghilangkan zat-zat yang tidak dibutuhkan seperti H2O dan gas CO2 (James, 1988). Selain hal tersebut, pada suatu reaksi suhu kalsinasi mampu mempengaruhi laju reaksi. Semakin besar suhu kalsinasi maka kecepatan laju reaksi semakin cepat (Handini dkk, 2011).
13
Besar suhu kalsinasi dalam suatu penelitian, tidak hanya mempengaruhi pertumbuhan fasa kristal melainkan juga besar luas permukaan suatu bahan (Tursiloadi dkk, 1997; Sunarno dan Yenti, 2013). Penelitian yang telah dilakukan yaitu zeolit dikalsinasi dengan suhu 400oC, 500oC, dan 600oC dan memiliki luas permukaan spesifik 21.300 m2/g, 67.874 m2/g, dan 22.959 m2/g secara berurutan. Pada kalsinasi 500oC besar luas permukaan spesifiknya meningkat. Hal ini menunjukkan pada suhu 500oC logam Ni terdistribusi merata pada dinding pori dan menunjukkan telah terbentuknya fasa aktif. Kemudian pada suhu 600oC luas permukaan spesifiknya menurun, karena adanya penurunan dari kinerja dari katalis akibat tertutupnya permukaan katalis oleh molekul-molekul reaktan yang tidak terdesorpsi (Sunaro dan Yenti, 2013).
E. Identifikasi Struktur dan Fasa Kristal
Indentifikasi struktur dan fasa kristal suatu sampel dapat dilakukan menggunakan metode difraksi sinar-X. Sinar-X merupakan radiasi elektromagnetik yang mirip dengan sinar tampak, tetapi panjang gelombangnya lebih pendek. Sinar-X telah ditemukan pada tahun 1985 oleh fisikawan Jerman Roentgen. Secara keseluruhan besar panjang gelombang sinar-X antara 0,5 - 2,5 dalam satuan angstrom (Å) atau 10-10 m (Cullity, 1977). Pembentukkan sinar-X dapat diterangkan dengan baik menggunakan teori atom yang dikemukakan oleh Bohr, yaitu sebuah elektron menempati orbit yang jelas dan pasti dalam gerakannya mengelilingi inti atom (Akhadi, 2006).
14
Teori atom Bohr memudahkan perhitungan adanya garis dalam spektrum unsur. Elektron bagian dalam orbit atom akan menyerap energi dari luar apabila dipanaskan, serta akan kehilangan energi dan kembali ke orbit semula apabila didinginkan. Sinar-X terbentuk melalui proses elektron atom yang berada pada kulit K terionisasi sehingga tereksitasi. Kekosongan kulit K segera diisi oleh elektron dari kulit di luarnya. Jika kekosongan pada kulit K diisi oleh elektron dari kulit L, maka akan dipancarkan sinar-X karakteristik Kα. Jika kekosongan itu diisi oleh elektron dari kulit M, maka akan dipancarkan sinar-X karakteristik Kβ. Oleh sebab itu, apabila spektrum sinar-X dari suatu atom berelektron banyak diamati, maka akan terlihat pula garis-garis tajam berintensitas tinggi yang dihasilkan oleh transisi Kα, Kβ dan seterusnya. Jadi sinar-X karakteristik timbul karena adanya transisi elektron dari tingkat energi lebih tinggi ke tingkat energi yang lebih rendah seperti ditunjukkan pada Gambar 4.
Gambar 4. Proses terbentuknya sinar-X (Sumber: Akhadi, 2006)
Pada Difraksi sinar-X terdapat dua macam spektrum, yaitu spektrum yang lebar untuk spektrum bremsstrahlung dan dua buah atau lebih garis tajam untuk sinar-X karakteristik sepeti pada Gambar 5.
15
Gambar 5. Spektrum energi sinar-X (Sumber: Akhadi, 2006)
Difraksi sinar-X oleh atom-atom pada bidang atom paralel a dan a1 yang dipisahkan oleh jarak d pada Gambar 6. Dua berkas sinar-X i1 dan i2 bersifat paralel, monokromatik dan koheren dengan panjang gelombang λ datang dengan sudut θ. Jika kedua berkas sinar tersebut berturut-turut terdifraksi oleh
M
dan N menjadi i1’ dan i2’ yang masing-masing membentuk sudut θ terhadap bidang dan bersifat paralel, monokromatik dan koheren, perbedaan panjang antara i1 – M – i1’ dengan i2 – N – i2’
adalah
sama
dengan
n
kali panjang
gelombang, maka persamaan difraksi dapat dituliskan sebagai berikut: n λ = ON + NP atau n λ = d sin θ + d sin θ = 2 d sin θ
(2)
16
Gambar 6. Difraksi sinar-X oleh atom-atom pada bidang (Ismunandar, 2006)
Persamaan (2) lebih dikenal dengan Hukum Bragg (Cullity, 1977), yaitu: dhkl =
2Sinϴ
(2)
λ
Dimana: λ = Panjang gelombang sinar-X (Cu=1,5418 Å) ϴ = Sudut difraksi yang menggambarkan posisi puncak (o) dhkl = Jarak antara bidang (nm).
Sedangkan untuk mengetahui ukuran kristal yang terbentuk, dihitung berdasarkan hukum Scherrer (Cullity, 1977), yaitu: Kλ
L = β Cosϴ
(3)
Dimana: L = Ukuran kristal K= Tetapan Scherrer (biasanya 0,9) λ = Panjang gelombang (Å) β = FWHM (Full Width at Half Maximum) (rad) ϴ = Sudut Bragg (Monshi et al., 2012).
Difraksi sinar-X digunakan dalam sebuah penelitian untuk mengidentifikasi tingkat kristalinitas suatu padatan dengan melakukan analisis sesuai dengan tingkatan
17
kristalinitasnya. Fase suatu bahan berupa fasa murni dan fasa kristal dapat ditentukan setelah diamati oleh XRD menggunakan difraktometer serbuk (Nopianingsih, 2015).
Karakterisasi XRD terhadap zeolit telah dilakukan menggunakan Cu-K𝛼 sebagai sumber radiasinya dengan λ=1,5418 Å pada tegangan 40 kV dan arus 40 mA. Zeolit dikarakterisasi pada rentang 2ϴ dari 3o ≤ 2𝜃 ≥ 60o pada suhu ruang dan jarak d dihitung dari baris data menggunakan program analisis data secara otomatis (Hamdan, 1996). Penggunaan program analisis data secara otomatis sangat menarik dan sangat penting. Dengan tersedianya sarana komputer data dapat diolah dan dihitung dengan mudah dan cepat untuk menyelesaikan hasil penelitian. Salah satu perangkat lunak komputer yang saat ini dikembangkan dalam metode Rietveld sebagai analisis data difraksi neutron maupun difraksi sinar-X adalah RIETAN (RIETveld Analysis). Dari hasil analisis ini diharapkan akan diperoleh struktur kristal dan fasanya. Prinsipnya yaitu model struktur yang dimasukkan (reference) dilakukan proses penghalusan (refinement) parameter-parameter struktur kristal sehingga diperoleh kecocokan data pola difraksi antara hasil pengamatan dan perhitungan (Suminta dan Kartini, 2006).
F. Analisis Luas Permukaan Spesifik Material
Analisis luas permukaan spesifik material dilakukan menggunakan alat berupa SAA (Surface Area Analyzer) (Wogo dkk, 2011). Luas permukaan diperoleh dari adanya interaksi zat padat dengan zat yang mengelilinginya, seperti cairan dan gas. Luas permukaan dapat dihasilkan dari ukuran kristal yang direduksi, seperti proses
18
penggerusan dan penghalusan yang baik akan menghasilkan bahan berpori. Hal yang paling penting dalam menentukan ukuran luas permukaan adalah gas molekul yang diserapnya. Luas permukaan diperoleh dari analisis benda padat secara fisika dari gas yang diserap permukaan padat dan dijumlahkan keseluruhan gas yang diserap bidang molekular pada permukaan (Naderi, 2015).
Prinsip kerja SAA didasarkan pada siklus adsorpsi dan desorpsi isotermis gas N2 oleh sampel berupa serbuk pada suhu N2 akan cair. Dengan cara sejumlah volume gas nitrogen yang diketahui dimasukkan ke dalam tabung sampel, maka sensor tekanan akan menghasilkan data tekanan proses yang bervariasi. Data volume gas yang dimasukkan dengan jumlahnya telah diketahui dan data hasil kenaikan tekanan dibuat ke dalam persamaan dalam teori BET (Rosyid dkk, 2012).
Teori BET telah dikenalkan sejak tahun 1938 oleh Stephen Brunauer, Paul Hugh Emmett, dan Edward Teller. Teori BET menjelaskan mengenai fenomena adsorpsi molekul gas di permukaan zat padat (melekatnya molekul gas pada permukaan zat padat). Banyaknya molekul gas yang diadsorpsi tergantung dengan luas permukaan zat padatnya. Oleh karena itu teori BET dapat digunakan untuk menentukan luas permukaan suatu zat padat. Selain itu, metode BET juga dapat digunakan untuk menentukan porositas suatu zat padat yang berpori (Abdullah dan Khairurrijal, 2009).
Teori BET dilandasi oleh beberapa hal, antara lain: a) Molekul dapat teradsorpsi pada permukaan zat padat hingga beberapa lapis. Teori ini lebih umum dari teori adsorpsi satu molekul dari Langmuir.
19
b) Dianggap juga tidak ada interaksi antar molekul gas yang teradsorpsi pada permukaan zat padat. c) Teori adsorpsi satu lapis dari Langmuir dapat diterapkan untuk masing-masing lapis gas.
Dengan teori tersebut BET memiliki persamaan umum yang menerangkan keadaan molekul yang teradsorpsi pada permukaan zat padat. 1 V[(P⁄PO )−1]
c−1
=V
mc
P
(Po) + V
1
mc
(4)
Dimana: P = Nilai tekanan keseimbangan Po = Tekanan dalam kondisi saturasi V = Volume gas yang mengalami adsorpsi Vm = Volume gas yang mengalami adsorpsi pada satu lapis c = Konstanta BET yang memenuhi
𝑐 = exp [
𝐸𝐼 −𝐸𝐿 𝑅𝑇
]
(5)
Dimana: EI = Kalor adsorpsi lapisan pertama EL = Kalor lebur R = Konstanta Boltzmann (1,38 x 10-23 J/K) T = Suhu
Hasil dari uji dapat menentukan nilai kemiringannya dengan membentuk kurva seperti Gambar 7.
1 P V[(Po) − 1]
20
Kemiringan = (c-1)/Vmc
P Po
Gambar 7. Tipikal kurva BET (Sumber: Abdullah dan Khairurrijal, 2009).
Plot dalam BET merupakan kurva dengan sumbu x adalah P/PO dan sumbu y 1 . V[(P⁄PO )−1]
Kurva tersebut akan membentuk suatu garis datar seperti Gambar c−1
7. Dari Persamaan 4 kemiringan kurva sama dengan V c, dan titik potong kurva m
dengan sumbu tegak sama dengan
1 Vm c
. Dari kedua nilai tersebut dapat
ditentukan nilai c dan Vm (Abdullah dan Khairurrijal, 2009). Dari nilai Vm , maka dapat dihitung nilai luas permukaan total sampel pada Persamaan 6. St =
Vm N M
A
Dimana: St = Luas permukaan total N = Bilangan Avogadro (6,02 x 1023 molekul/mol) M = Massa molekul A = Cross sectional (1,62 x 10-19 m2).
(6)
21
Dan luas permukaan spesifiknya adalah: St
S=m
(7) (Lowell and Joan, 1984).
SAA metode BET dapat digunakan untuk melakukan pengukuran luas permukaan, volume pori, dan rata-rata diameter pori zeolit sintesis dari abu terbang batu bara (Zakaria dkk, 2012).
Karakterisasi menggunakan alat SAA metode BET telah dilakukan untuk menentukan luas permukaan zat padat berupa Zeolit Y. Dari hasil pengamatan diketahui bahwa semakin meningkat total ukuran pori, maka luas permukaannya juga akan meningkat. Luas permukaan juga dipengaruhi suhu, yaitu ketika sampel diperlakukan proses hidrotermal selama 6 jam yang menyebabkan zeolit semakin mengkristal, sehingga volume pori akan meningkat dan luas permukaannya akan semakin meningkat pula. Kalsinasi juga merupakan faktor yang mempengaruhi besar luas permukaan. Kalsinasi yang sempurna akan meninggalkan pori yang terbuka sehingga luas permukaannya meningkat (Warsito dkk, 2008).
22
III.
A.
METODE PENELITIAN
Waktu dan Tempat Penelitian
Penelitian ini dilaksanakan di Laboratorium Fisika Material Universitas Lampung selama 4 bulan berlangsung dari Mei 2016 sampai Agustus 2016. Kalsinasi dilakukan di Laboratorium Material Jurusan Teknik Mesin Fakultas Teknik Universitas Lampung. Karakterisasi sampel dilakukan di Laboratorium MIPA Terpadu UIN Syarif Hidayatullah Jakarta dan Laboratorium Instrumentasi Analitik Institut Teknologi Bandung (ITB).
B.
Alat dan Bahan
Adapun alat yang digunakan pada penelitian ini adalah: gelas ukur, gelas beaker, tabung erlenmeyer, kompor, magnetic bar, pH meter (produksi Merck), pengaduk, hotplate stirrer, botol sampel, neraca digital, pipet tetes, pinset, stopwatch, furnace, XRD, dan SAA menggunakan metode BET.
Sedangkan bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah: sekam padi, sodium hydroxide (NaOH) dengan kemurnian 99% produksi Merck, allumunium hydroxide (Al(OH)3) produksi Merck, asam nitrat (HNO3) dengan kemurnian 68% produksi Merck, akuades, alkohol, sarung tangan, dan masker.
23
C. Metode Penelitian
Adapun metode penelitian yang digunakan pada penelitian ini terdiri dari preparasi sekam padi, ekstraksi silika dari sekam padi, sintesis zeolit, kalsinasi sampel, dan karakterisasi sampel.
1. Preparasi Sekam Padi
Preparasi sekam padi memiliki tahapan sebagai berikut: a. Mencuci sekam padi serta membuang pengotornya. b. Merendam sekam padi selama 1 jam. c. Mengambil sekam padi yang tenggelam, karena memiliki kandungan silika lebih besar dibandingkan yang mengapung. d. Merendam sekam padi dengan air panas selam 6 jam untuk menghilangkan kotoran yang masih menempel pada sekam padi. e. Meniriskan sekam padi lalu menjemurnya di bawah sinar matahari hingga sekam padi kering.
2. Ekstraksi Silika dari Sekam Padi
Proses ekstraksi silika sekam padi memiliki tahapan sebagai berikut: a.
Menimbang sekam padi yang telah dipreparasi sebanyak 50 gram.
b.
Melarutkan sekam padi ke dalam larutan NaOH 500 ml sebanyak 5% (25,25 gram).
c.
Memanaskan sekam padi di atas kompor selama 30 menit sambil mengaduknya hingga mendidih.
24
d.
Setelah uap panasnya hilang, menyaring larutan dengan penyaring teh untuk memisahkan ampas sekam padi dengan ekstraknya. Ekstrak tersebut merupakan sol silika.
e.
Melakukan aging (penjenuhan) sol silika tersebut selama 24 jam untuk memperoleh sol silika yang homogen.
3.
Sintesis Zeolit
Sintesis zeolit dilakukan dengan mencampurkan sodium alumina dan sodium silika (Putro dan Prasetyoko, 2007), dengan tahapan yang dilakukan sebagai berikut: a.
Menyiapkan sol sodium aluminat terlebih dahulu dengan melarutkan 5% NaOH (2,525 gram) dan 5% Al(OH)3 (5 gram) ke dalam akuades sebanyak 50 ml. Kemudian melakukan stirrer selama 2 jam dengan kecepatan 500 rpm.
b.
Mencampurkan sol sodium aluminat dengan 250 ml sol silika, melakukan stirrer selama 1 jam dengan kecepatan 100 rpm. Campuran dari kedua larutan tersebut membentuk sol zeolit.
c.
Menetesi sol zeolit dengan larutan asam 10% HCl dalam 100 ml hingga pH mencapai angka 7 untuk memperoleh gel silika.
d.
Melakukan stirrer gel silika selama 7 jam menggunakan kecepatan 1000 rpm dengan tujuan untuk memperoleh butiran zeolit ukuran nanometer dan zeolit menjadi homogen.
e.
Melakukan proses aging terhadap gel zeolit tersebut selama 24 jam.
f.
Menyaring dan mencuci gel dengan air hangat hingga gel berwarna putih.
zeolit bersih
25
g.
Melakukan heating gel pada suhu 110oC selama 7 jam. Menggerus hasil oven tersebut menggunakan mortar dan pastel.
h.
Mengayak serbuk zeolit menggunakan ayakan berukuran 100 mesh.
4.
Kalsinasi
Kalsinasi dilakukan menggunakan tungku pembakaran atau furnace. Alat ini telah disediakan penyesuaian temperatur secara otomatis dengan sistem digital. Dalam penelitian ini, kalsinasi dilakukan pada suhu 150oC, 250oC, dan 350oC dengan kenaikan suhu 3oC/menit, kemudian melakukan proses penahanan selama 3 jam untuk masing-masing suhu.
5. Karakterisasi Sampel
Pada penelitian ini sampel serbuk yang telah dikalsinasi dikarakterisasi menggunakan XRD untuk melihat kristalinitas zeolit, serta menggunakan SAA untuk mengetahui luas permukaan spesifik zeolit.
26
D. Diagram Alir Diagram alir penelitian ini ditunjukkan pada Gambar 8. 50 gram sekam padi yang telah dipreparasi dicampur dengan 500 ml larutan 5% NaOH
Dipanaskan selama 30 menit sambil terus diaduk
5 gram Al(OH)3 dengan 2,525 gram NaOH dilarutkan dalam 50 ml akuades
Di-stirrer selama 2 jam dengan kecepatan 500rmp
Disaring dan di-aging selama 24 jam Terbentuk sol silika 250 ml
Terbentuk sol sodium aluminat sebanyak 50 ml
Dicampur dan di-stirrer selama 1 jam dengan kecepatan 1000 rpm
Sol ditetesi dengan larutan 5% HNO3 ke dalam 100 ml akuades sampai pH mencapai angka 7
Di-stirrer selama 7 jam dengan kecepatan 1000 rpm
Di-aging selama 24 jam hingga terbentuk gel zeolit secara homogen Gel disaring dan dicuci dengan air panas hingga berwarna putih Dioven selama 7 jam pada suhu 110oC Digerus dan diayak pada ukuran 100 mesh
Dikalsinasi pada suhu 150oC, 250oC, dan 350oC
Karakterisasi XRD dan SAA dengan metode BET Gambar 8. Diagram alir penelitian
40
V. KESIMPULAN DAN SARAN
A. KESIMPULAN
Kesimpulan yang didapat dari hasil penelitian adalah sebagai berikut: 1.
Suhu mempengaruhi bentuk fasa dan ukuran kristalitnya. Pada suhu 150oC terbentuk fasa gibbsite dengan ukuran kristal 61,21 nm, suhu 250oC terbentuk fasa gibbsite, quartz, bohmite dengan ukuran kristalit masing-masing adalah 58,71 nm, 80,35 nm, dan 180,06 nm, serta pada suhu 350oC terbentuk fasa bohmite dan quartz dengan ukuran kristalit masing-masing 112,37 nm dan 30,14 nm.
2.
Semakin kecil ukuran kristalit pada setiap fasa menghasilkan luas permukaan spesifik yang semakin besar, luas permukaan spesifik pada suhu kalsinasi 150oC, 250oC, dan 350oC masing-masing adalah 106,900; 90,650; dan 241,970 m2/g.
3.
Perubahan struktur zeolit menyebabkan luas permukaan spesifik zeolit berubah, karena ukuran kristalit zeolit juga berubah. Luas permukaan spesifik tertinggi pada suhu 350oC, karena memiliki ukuran kristalit terkecil.
4.
Zeolit dari hasil penelitian ini memiliki potensi sebagai bahan elektrode superkapasitor.
41
B. SARAN
Dari hasil dan kesimpulan penelitian yang telah dilakukan, dapat diberi saran sebagai berikut: 1.
Meningkatkan suhu kalsinasi yang digunakan dalam pembuatan zeolit.
2.
Melakukan pengujian sampel dengan alat lain, seperti SEM-EDS agar mengetahui besar konsentrasi setiap unsur yang terkandung.
42
DAFTAR PUSTAKA
Abdullah, M. dan Khairurrijal. 2009. Review: Karakterisasi Nanomaterial. Jurnal Nanosains dan Nanoteknologi. Vol. 2. No. 1. Akhadi, M. 2006. Analisis Unsur Kelumit Melalui Pancaran Sinar-X Karakteristik. Buletin Alara. Vol. 8. No. 1. Hal. 11-19. Allen, T. 1997. Particle Size Measurement Volume 2 Surface Area and Pore Size Determination. New York: Chapman and Hall. Arjasa, O. P., and Raharjo, J. 2012. Facile One Pot Synthesis of Highly Monodisperse Silica Nanoparticles in Water Based Medium. Jurnal Sains Material Indonesia. Vol. 14. No. 1. Hal. 1411-1093. Ariyanto, T., Prasetyo, I., dan Rochmadi. 2012. Pengaruh Struktur Pori terhadap Kapasitansi Elektroda Superkapasitor yang Dibuat dari Karbon Nanopori. Reactor. Vol. 14. No. 1. Hal. 25 – 32. Badan Pusat Statistik Provinsi Lampung. 2014. Produksi Tanaman Padi Provinsi Lampung, 2010-2014. Bandar Lampung: BPS Provinsi Lampung. ISSN. 1907-4581 Bokhimi, X., Sanchez-Valente, J., and Pedraza, F. 2002. Crystallization of Sol-gel Boehmite Via Hydrothermal Annealing Locality: Synthetic Sample: Annealed T= 15 days, T= 473 K. Journal of Solid State Chemistry 166. Hal. 182-190. Boumaza, A., Favora, L., Ledion, J., Sattonnay, G., Brubach, J. B., Berthet, P., Huntz, A. M., Roy, P., and Tetot, R. 2009. Transition Alumina Phases Induced by Heat Treatment of Boehmite: An X-ray Diffraction and Infared Spectroscopy Study. Journal of Solid State Chemistry 182. Hal. 1171-1176. Cejka, J., Bekkum, H. V., Corma, A., and Schuth, F. 2007. Introduction to Zeolite Science and Practice .3RD Revised Edition. Amsterdam: Elsevier. Conway, B. E. 1999. Elecrtochemical Supercapacitors: Scientific Fundamentals and Technological Applications. New York: Kluwer – Plenum.
43
Cullity B. D. 1977. Element of X-Ray Diffraction Second Edition. California: Addison-Wesley Publishing Company, Inc. Hal. 3, 4, 82. Destyorini, F., Suhandi, A., Subhan, A., dan Indayaningsih, N. 2010. Pengaruh Suhu Karbonisasi terhadap Struktur dan Konduktivitas Listrik Arang Serabut Kelapa. Jurnal Fisika. Vol. 10. No. 2. ISSN: 0854-3046. Georgive, D., Bogdan, B., Angelova, K., Markovska, I., and Hristov, Y. 2009. Synthetic Zeolites – Structure, Clasification, Current Trends in Zeolite Synthesis Review. International Science Conference. Vol. 1. Hal. 1-5. Gianjar, R. R., Ma’ruf, A., dan Mulyadi, A. H. 2014. Ekstraksi Silika dari Abu Sekam Padi Menggunakan Pelarut NaOH. Prosiding Seminar Nasional Hasil – Hasil Penelitian dan Pengabdian LPPM UMP 2014. Gujar, T. P., Kim. W. Y., Puspitasari, I., Jung, K. D., and Joo, O. S. 2007. Electrohemically Deposited Nanograin Ruthenium Oxide as a Pseudocapacitive Elekctrode. Int J. Electrochem. Sci.2. Hal. 666 – 673. Hadyana, P. A. 2002. Kamus Kimia. Jakarta: Balai Pustaka. Hal. 359. Halper, M. S. and Ellenbogen, J. C. 2006. Supercapacitors: A Brief Overview. Virginia : MITRE Corporation. Hamdan, H., Mulid, M. N. M., Endud, S., Listiorini, E., and Ramli, Z. 1996. 29Si MAS NMR, XRD and FESEM Studies of Rice Husk Silika for the Synthesis of Zeolites. Journal of Non-Crystalline Solid 211. Hal. 126 – 131. Handini, T., Indrati Y, T., dan Purwoto. 2011. Penentuan Konstanta Kecepatan Kalsinasi Itrium Hidroksida Menjadi Itrium Oksida. Prosiding Seminar Penelitian dan Pengelolaan Perangkat Nuklir. ISNN 1410 – 8178. Handoko, D. S. P. 2014. Preparasi, Modifikasi dan Karakterisasi Katalis Ni/ZSIA. Prosidimg Seminar Nasional Kimia. ISBN: 978-602-0951-00-3. Ibrahim, S. A. B. 2007. Synthesis and Characterization of Zeolites from Sodium Aluminosilicate Solution. Thesis Submitted in Fulfillment of the Requirements for the Degree of Master of Science. Ikram, N. and Akhter, N. 1988. X-ray Diffraction Analysis of Silicon Prepared from Rice Husk Ash. Journal of Materials Science. Hal. 2379 – 2381. Ismunandar. 2006. Padatan Oksida Logam. Bandung: Institut Teknologi Bandung. James, S. R. 1988. The 22nd Edition of the Manual of Mineral Science. New York City: John Wiley & Sons, 641 P.
44
Juliansyah, Ratnawulan, dan Ahmad, F. 2015. Pengaruh Temperatur Kalsinasi Terhadap Struktur Mineral Granit yang Terdapat di Nagari Surian Kecamatan Pantai Cermin Kabupaten Solok. Pillar of Physics. Vol. 06. Hal. 09-16. Jumaeri, Astuti, W., dan Lestari, W.T. P. 2007. Preparasi dan Karakterisasi Zeolit dari Abu Layang Batubara Secara Alkali Hidrotermal. Reactor. Vol. 11. No. 1. Hal. 38-44. Kabwadza-Corner, P., Munthali, M. W., Johan, E., and Matsue, N. 2014. Comparative Study of Copper Adsorpivity and Selectivity Toward Zeolites. American Journal of Analytical Chemstry. Vol. 5. Hal. 395-405. Kalapathy, U., Proctor, A., and Shultz, J. 2000. A Simple Method for Production of Pure Rice Hull Ash. Bioresource Technology. Hal. 257 – 262. Khemthong, P., Prayoonpokarach, S., and Wittayakun, J. 2007. Synthesis and Characterization of Zeolite LSX from Rice Husk Silika. Suranaree J. Sci. Tecnol. 14(4): 367-379. Kihara, K. 1990. An X-ray Study of the Temperature Dependence of the Quartz Structure Sample: at T: 1012 K. Europen Journal of Mineralogy 2. Hal. 6377. Kloprogge, J. T., Duong, L. V., Wood, B. J., and Frost, R. L. 2015. XPS Study of the Major Minerals in Bauxite: Gibbsite, Bayerite, and (Pseudo-) Boehmite. Journal of Colloid and Interface Science. Hal. 572-576. Laksono, A. P., dan Prasetyoko, D. 2007. Abu Sekam Padi Sebagai Sumber Silika pada Sintesis Zeolit Tanpa Menggunakan Templat Organik. Akta Kmindo. Vol. 3. No. 1. Hal. 33 – 36. Latif, C., Triwikamtoro, dan Munasir. 2014. Pengaruh Variasi Temperatur Kalsinasi pada Struktur Silika. Jurnal Sains dan Seni Pomits. Vol. 3. No. 1. Hal. 2337 – 3520. Lestari, D. Y. 2010. Kajian Modifikasi dan Karakterisasi Zeolit Alam dari Berbagai Negara. Prosiding Seminar Nasional Kimia dan Pendidikan Kimia 2010. ISBN: 978. Li, Z., Li, L., Liao, H., and Zhang, H. 2016. Pore Size Control of Porous Carbons Using Novel Silica-Based Capolymer Template and Their Application in Supercapacitor. Materials Letter. Lowell, S. and Joan, E.S.1998. Powder Surface Area and Porosity. New York: Chapman & Hall.
45
Lu, G. Q. M. 2012. Supercapasitors Materials, Systems, and Application. Brisbane: WILEY-VCH Verlag GmbH and Co. KGaA. Lutz, W. 2014. Zeolite Y: Synthesis, Modification, and Properties-A case Revisited. Advances In Materials Science and Engineering. Vol. 2014. ID. 724248. Meliyana, L. 2015. Preparasi Katalis CaO/SiO2 dari CaCO3 dan Silika Sekam Padi dengan Metode Sol Gel untuk Pengolahan Minyak Nabati menjadi Biodiesel. (Skripsi). Bandar Lampung. Universitas Lampung. Mohamed, R. M., Mkhalid, I. A., and Barakat, M. A. 2012. Rice Husk Ash as a Renewable Source for the Production of Zeolite NaY and its Characterization. Arabian Journal of Chemistry. Vol. 8. Hal. 48-53. Monshi, A., Foroughi, M. R., and Monshi, M. R. 2012 Modified Scerrer Equation to Estimate More Accurately Nano-Crystallite Size Using XRD. World Journal of Nano Science and Engineering. Hal. 154-160. Muchtar, R. 2006. Karakteristik Zeolit Sebagai Bahan Penanggulangan Pencemaran Lingkungan dan Kotruksi Beton. Proseding Seminar Nasional Zeolit V. Naderi, M. 2015. Surface Area: Brunauer-Emmett-Teller (BET). London: Elsevier. Hal. 586, 590. Nevivilanti, S., Wiranti, F. V., dan Sembiring, S. 2010. Karakteristik Keramik Mullite dari Silika Sekam Padi Akibat Perlakuan Suhu Kalsinasi. Prosidimg SN SMAP 10. Nopianingsih, N. N. S., Sudiarta, I. W., dan Sulihingtyas, W. D. 2015. Sintesis Silika Gel Terimobilisasi Difenilkabazon dari Abu Sekam Padi Melalui Teknik Sol Gel. Jurnal Kimia 9. Vol. 2. Hal. 226-234. Okoronkwo, E. A., Imoisili, P. E., and Olusunle, S. O. O. 2013. Extraction and Characterization of Amourphous Silica from Corn Cob Ash by Sol-Gel Method. Chemistry and Materials Research. Vol. 3. No. 4. ISSN 22243224. Putro, A. L. dan Prasetyoko, D. 2007. Abu Sekam Padi Sebagai Sumber Silika pada Sintesis Zeolit ZSM-5 Tanpa Menggunakan Templat Organik. Akta Kimindo. Vol. 3. No. 1. Rahman, I. A. and Padavettan, V. 2012. Synthesis of Silica Nanoparticles by SolGel: Size-Dependent Properties, Surface Modification, and Applications in Silica-Polymer Nanocomposites-A Review. Journal Of Nanomaterials. Vol. 2012. Hal. 1-15.
46
Riyanto, A., Ginting, O. M., dan Sembiring, S. 2009. Pengaruh Suhu Kalsinasi Terhadap Pembentukan Gugus Borosilikat (B-O-Si) Bahan Keramik Borosilikat Berbasis Silika Sekam Padi. Prosidimg SN SMAP 09. Riveros, H. and Garza, F. W. 1986. Rice Husk Ash a Source of High Purity Silica. Journal Crys. Growth. Hal. 126-131. Rosyid, M., Nawangsih, E., dan Dewita. 2012. Perbaikan Surface Area Analyzer NOVA-1000 (Alat Penganalisis Luas Permukaan Serbuk). Prosiding Seminar Penelitian dan Pengelolaan Perangkat Nuklir. ISSN 1410-8178s. Saalfeld, H. and Wedde, M. 1974. Refinement of the Crystal Structure of Gibbsite, Al(OH)3. Zeitschrift fur Kristaalographie, Bd.139, S. Hal. 129-135. Sembiring, S. and Manurung, P. 2009. Synthesis and Characterisation of Cordierite (Mg2Al4Si5O18) Ceramics Based on the Rice Husk Silica. Prosidimg SN SMAP 09. Sembiring, S. dan Karo Karo, P. 2007. Pengaruh Suhu Kalsinasi terhadap Karakteristik Termal dan Mikrostruktur Silika Sekam Padi. J. Sains MIPA, Edisi Khusus Tahun 2007. Vol. 13. Hal. 233 – 239. Setiawan D. dan Supriyatna D. 1999. Sintesis Zeolit dari Abu Sekam Padi Menggunakan Metode Proses Hidrogel. Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah. Hal. 5 – 10. Smith, H. D. and Russel R. L. 2009. Development and Characterization of Gibbsite Component Simulant. Pacific Northwest: U. S. Departement of Energy. Suka, I. G., Simanjutak, W., Sembiring, S., dan Trisnawati, E. 2008. Karakterisasi Silika Sekam Padi dari Provinsi Lampung yang Diperoleh dengan Metode Ekstraksi. MIPA. No. 1. Hal. 47 – 52. Suminta, S. 2006. Karakterisasi Zeolit Alam dengan Metode Difraksi Sinar-X. Jurnal Zeolit Indonesia. Vol. 5. No. 2. Suminta, S. dan Kartini, E. 2006. Analisi Struktur Komposit (Agl)x(AgP03)1-x dengan Metode Rietveld. Jurnal Sains Materi Indonesia. ISSN: 1411-1098. Hal. 196-201. Sunarno dan Yenti, R. 2013. Pembuatan Zeolit Sintesis dan Aplikasinya sebagai Katalis pada Cracking Cangkang Sawit Menjadi Bio – Oil. Jurnal Teknobiologi. ISSN: 2087 – 5428. Hal. 35 – 39. Sriyanti, I. 2014. Nanocomposite Prepared by Simple Mixing Method. Proceeding of the Third International Seminar on Science Education. ISBN: 978-6028171-14-1.
47
Tettenhors, R. and Hofmann, D. A. 1980. Crystal Chemistry of Bohmite. Clays and Clay Materials. Vol. 23. No. 3. Hal. 373-380. Tursiloadi, S., Juliana, A. T., dan Kresnadi, H. 1997. Pembuatan Material Sistem Al2O3 – SiO2 Sebagai Bahan Penyangga Katalisator dengan Metoda Sol – Gel. Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1997. ISSN 1410 – 2897. Walcairus, A. 1999. Zeolite-Modified Electrodes in Electroanalytical Chemistry. Analytica Chemica Acta. Vol. 384. Hal. 1-16. Warsito, S., Sriatun, dan Taslimah. 2008. Pengaruh Penambahan Surfaktan Cetyltrimethylammonium bromide (n-CTMABr) pada Sintesis Zeolit-Y. (Skripsi). Semarang. Universitas Diponegoro. Widodo, S. 2010. Teknologi Sol Gel pada Pembuatan Nano Kristalin Metal Oksida untuk Aplikasi Sensor Gas . Seminar Rekayasa Kimia dan Proses 2010. ISSN: 1411-4216. Wijaya, K. 2010. Nanomaterial Berlapis Dan Berpori: Sintesis, Karakterisasi dan Perannya Sebagai Material Multi Fungsi. Yogyakarta:UGM. Wogo, H. E., Segu, J. O., dan Ola, P. D. 2011. Sintesis Silika Gel Terimobilisasi Dithizon Melalui Proses Sol-Gel. Sains dan Terapan Kimia. Vol. 5. No.1. Hal. 84 – 95. Wyantuti, S. 2008. Karakterisasi Zeolit Alam Asal Cikalong Tasikmalaya. Bandung: Universitas Padjajaran. Yalcin, N. and Sevinc, V. 2001. Study on Silica Obtained from Rice Husk. Journal Ceramic International. Vol. 29. Hal. 219-224. Yamliha, A., Argo, B. D., dan Nugroho, W. A. 2013. Pengaruh Ukuran Zeolite Terhadap Penyerapan Karbondioksida (CO2) pada Aliran Biogas. Jurnal Bioproses Komoditas Tropis. Vol. 1. No. 2. Yong, C. C. and Wang, J. 2001. Mechanical-Activation-Triggered Gibbsite-toBohmite Transition and Activation-Derived Alumina Powders. J. Am. Ceram. Soc. Vol. 84. No. 06. Hal. 1225-1230. Yuwono, A. H., Dhaneswara, D., Alfian, F., dan Rahman, A. 2011. Sel Surya Tersentisasi Zat Pewarna Berbasis Nanopartikel TiO2 Hasil Proses Sol-Gel dan Perlakuan Pasca-Hidrotermal. Jurnal Material dan Energi Indonesia. Vol. 01. No. 03. Hal. 127 – 140. Zakaria, A., Rohaeti, E., Batubara, I., Sutisna., dan Purwamargapratala, Y. 2012. Adsorpsi Cu(II) Menggunakan Zeolit Sintesisi dari Abu Terbang Batu Bara. Prosiding Pertemuan Ilmiah Ilmuan Pengetahuan dan Teknologi Bahan 2012.
48
Zamroni, A. dan Susanti, D. 2012. Pengaruh Variasi Temperatu Post Hydrothermal Terhadap Property Kapasitif Kapasitor Elektrokimia dan Material Tungsten Trioksida (WO3) Hasil Proses Sol-Gel. Jurnal Teknik Pomits. Vol. 1. No. 1. Hal. 1-6. Zawrah, M. N., El-Kheshen, A. A., and ABD-El-Aal, M. H. 2009. Facile and Economic Synthesis of Silica Nanoparticles. Journal of Ovonic Research. Vol. 5. No. 5. Hal. 129-133. Zhang, D., Shi, L., Fang, J., Dai, K., and Liu, J. 2006. Influence of Carbonization of Hot-Pressed Carbon Nanotube Electrodes on Removal of NaCl from Saltwater Solution. Materials Chemistry and Physics 96. Hal. 140 – 144. Zulfiqar, U., Subhani, T., and Husain, S. W. 2015. Towards Tunable Size of Silica Particles from Rice Husk. Journal of Non-Crystalline Solids. Hal. 61 – 69.
