Výzkum vlivu nehody Jaderné elektrárny Temelín na kontaminaci vodního prostředí řek Vltavy a Labe po hraniční profil Hřensko Souhrnná zpráva o řešení projektu VG20122015088 2012 - 2015
Ing. Eduard Hanslík, CSc., Ing. Eva Juranová
Zadavatel: Ministerstvo vnitra České republiky
Praha, prosinec 2015
Výzkum vlivu nehody Jaderné elektrárny Temelín na kontaminaci vodního prostředí řek Vltavy a Labe po hraniční profil Hřensko Souhrnná zpráva o řešení projektu VG20122015088 2012 - 2015 Ing. Eduard Hanslík, CSc., Ing. Eva Juranová
Praha, prosinec 2015
Název a sídlo organizace: Výzkumný ústav vodohospodářský T. G. Masaryka, v.v.i. Podbabská 30, 160 62 Praha 6
Ředitel: Mgr. Mark Rieder
Zadavatel: Ministerstvo vnitra České republiky Nad Štolou 3, 170 34 Praha 7
Zástupce zadavatele: —
Zahájení a ukončení úkolu: 2012 - 2015
Místo uložení zprávy: SVTI VÚV TGM, v.v.i.
Náměstek ředitele pro výzkumnou a odbornou činnost: Ing. Petr Bouška, PhD.
Vedoucí odboru: Ing. Eva Mlejnská
Hlavní řešitel: Ing. Eduard Hanslík, CSc.; Ing. Eva Juranová RNDr. J
Spoluřešitelé: Mgr. Pavel Šimek Ing. Barbora Sedlářová, Jana Mihálková, Michal Novák, Michal Komárek, Hana Kalová
4
OBSAH 1
Úvod ........................................................................................................................................... 3
2
Teoretická část - Rešerše ............................................................................................................ 5
3
4
5
6
7
2.1
Vltava a Labe pod soutokem s Vltavou.............................................................................. 5
2.2
Jaderná energetika a Jaderná elektrárna Temelín ............................................................... 5
2.3
Radioaktivní kontaminace vodního prostředí..................................................................... 7
Sledování dob dotoku - migrace tritia ...................................................................................... 14 3.1
Metodika sledování migrace tritia .................................................................................... 14
3.2
Výsledky – objemová aktivita tritia ................................................................................. 14
3.3
Hodnocení migrace tritia .................................................................................................. 16
3.4
Výpočet objemové aktivity tritia v profilu Kořensko ...................................................... 16
3.5
Objemové aktivity tritia v podélném profilu Vltavy a Labe ............................................ 18
Interakce radioaktivního znečištění s pevnými složkami hydrosféry - sorpční pokusy ........... 22 4.1
Metodika sorpčních pokusů ............................................................................................. 22
4.2
Výsledky – sorpční pokusy .............................................................................................. 28
Hodnocení výsledků ................................................................................................................. 31 5.1
Chování havarijní radioaktivní kontaminace – sorpce radionuklidů na pevných látkách 31
5.2
Doby dotoku znečištění v úseku VN Kořensko – Hřensko .............................................. 32
5.3
Automatická stanice ......................................................................................................... 34
Výsledky projektu .................................................................................................................... 38 6.1
Vedlejší výsledky ............................................................................................................. 38
6.2
Hlavní výsledky................................................................................................................ 39
Závěr ........................................................................................................................................ 40
1
1 ÚVOD Jaderná energetika je v současné době jedním z hlavních zdrojů elektrické energie na světě. Vyvolává však mnohé otázky, především z hlediska bezpečnosti a vlivů na životní prostředí. Největšího rozmachu dosáhla výstavba jaderných elektráren v 70. a 80. letech minulého století. Po havárii černobylského reaktoru v roce 1986 došlo k útlumu rozvoje jaderné energetiky a její bezpečnost se stala předmětem celosvětových diskuzí. V posledních letech zaznamenává jaderná energetika opět oživení (rostoucí počet reaktorů ve výstavbě) [1]. Havárie jaderné elektrárny v japonské Fukušimě v roce 2011 po zemětřesení a následné tsunami nebývalé síly však ukázala, že otázka bezpečnosti jaderné energetiky je stále aktuální. Řešený projekt je věnován studiu chování radioaktivních látek, uvolněných do hydrosféry řeky Vltavy a následně i Labe při těžké havárii jaderné elektrárny Temelín. Migrace radioaktivních látek ve vodním toku je ovlivněna především jejich schopností sorbovat se na nerozpuštěné látky ve vodě. Při pohybu vodních mas vltavskou kaskádou dochází ke změnám typu proudění vody. V oblasti vodních nádrží dochází ke zpomalení toku vody a zvýšení sedimentace nerozpuštěných látek unášených vodou. Spolu s nimi se usazují i látky na nich adsorbované a stávají se součástí dnových sedimentů. Dochází tak k jejich fixaci a vyřazení z potravních řetězců. Za určitých podmínek může dojít k jejich desorpci a opětovnému uvolnění do vodné fáze. V rané fázi kontaminace hydrosféry záchyt znečišťujících látek na nerozpuštěné látky a sedimenty působí snížení kontaminace vody, později je možné očekávat postupné (částečné) uvolnění znečištění zpět do vody desorpcí a jeho remobilizaci. Znalost chování radioaktivních látek v povrchové vodě umožní v případě jaderné nehody určit, jaké množství radionuklidů uvolněných při jaderné havárii bude fixováno ve dnových sedimentech jednotlivých nádrží vltavské kaskády a do jaké míry bude kontaminována voda v toku. Bude také možné odhadnout doby dotoku znečištění ke strategicky důležitým bodům (např. pro odběrový profil záložního zdroje pitné vody pro Prahu v Praze Podolí nebo hraniční profil Labe Hřensko) a včas a správně reagovat na vzniklou situaci. Tato zpráva popisuje práce provedené v letech 2012-2015 a výsledky získané v rámci projektu VG20122015088 – „Výzkum vlivu nehody jaderné elektrárny Temelín na kontaminaci vodního prostředí řek Vltavy a Labe pro hraniční profil Labe Hřensko“.
3
2 TEORETICKÁ ČÁST - REŠERŠE 2.1 Vltava a Labe pod soutokem s Vltavou Řeky Vltava a Labe jsou největšími řekami v České republice. Délka toku řeky Vltavy je 430 km [2], délka toku Labe na území české republiky činí 370 km [3]. Úsek, sledovaný v této práci, začíná v profilu Vltava Kořensko (ř. km 200), kde jsou zaústěny odpadní vody z jaderné elektrárny Temelín, a končí v Hřensku na Labi, kde řeka opouští naše území (viz obr. 1). Průtok na začátku sledovaného úseku (průměrný roční odtok z Vodního díla Kořensko) je 55,20 m3s- 1 [4], roční průměrný průtok v profilu Vltava Vraňany, nedaleko ústí Vltavy do Labe, je 152 m3s-1 [4]. Po soutoku Labe a Vltavy je průměrný roční průtok 256 m3s-1 (profil Labe Mělník) [3] a průtok vody na konci sledovaného úseku (průměrný roční průtok v profilu Děčín) je 315 m3s-1 [3]. Na tomto úseku se do řeky Vltavy vlévá několik významnějších přítoků (jejich průměrný roční průtok je vyšší než 5 % ročního průměrného průtoku Vltavy v místě ústí tohoto přítoku). Jsou to: Otava (průměrný roční průtok v profilu Otava Písek je 23,4 m3s-1 [4]), Sázava (průměrný roční průtok v profilu Sázava Nespeky je 19,4 m3s-1 [4]) a Berounka (průměrný roční průtok v profilu Berounka Beroun je 37,1 m3s-1 [4]). Významným přítokem Labe je ve studovaném úseku Ohře s průtokem 36,3 m3s-1 (průměrný roční průtok v profilu Ohře Louny) [5]. Na řece Vltavě byla vystavěna řada vodních nádrží, tzv. vltavská kaskáda, které výrazně ovlivňují charakter toku. Ze zmíněných vodních nádrží na celém sledovaném úseku, pouze nádrž Orlík a Slapy splňují kritéria pro stanovení vodního útvaru povrchových vod stojatých (především podmínku doby zdržení delší než 5 dní [6], [7]) a projevuje se zde stratifikace. Ostatní úseky sledované části toku Vltavy jsou klasifikovány jako vodní útvary povrchových vod tekoucích [8]. Na sledovaném úseku existuje 10 odběrů povrchových vod pro veřejné zásobování pitnou vodou [9]. Všechny tyto odběry se nachází na Vltavě, na toku Labe není ani jeden z nich. Jedná se o malé odběry se spíše lokálním významem. Výjimkou je vodárna v Praze-Podolí, kde se nachází zdroj pitné vody pro Prahu. V současnosti není využíván stabilně, ale funguje jako důležitý rezervní zdroj pro případ omezení dodávek vody z ostatních úpraven, které dodávají pitnou vodu pro Prahu. V roce 2011 byl podíl vody dodané úpravnou v Podolí 0,4 % z celkového množství pitné vody pro Prahu [10], v roce 2014 se vodárna Podolí na dodávce pitné vody nepodílela [11].
2.2 Jaderná energetika a Jaderná elektrárna Temelín Jaderná energetika je v současnosti významným zdrojem elektrické energie. Energie z jádra představuje výkonný a stabilní zdroj, který neprodukuje emise CO2. Nicméně vyvolává také některé sporné otázky, jako jsou nakládání s vyhořelým palivem a produkce radioaktivních odpadů nebo problematika bezpečnosti jaderné energetiky. Při provozu jaderné elektrárny vzniká určité množství vysoce aktivního materiálu. To samozřejmě představuje bezpečnostní riziko a proto je věnována bezpečnosti jaderné energetiky celosvětově velká pozornost. Bezpečnostní parametry jaderných zařízení jsou neustále zdokonalovány, takže tato zařízení dnes patří k nejbezpečnějším. Základním bezpečnostním principem jaderné energetiky je prevence, předcházení haváriím [12].
5
Obr. 1
Mapa toku Vltavy a Labe s vyznačením zájmového úseku toku.
6
Státní správa a dozor při využívání jaderné energie spadá v České republice do působnosti Státního úřadu pro jadernou bezpečnost. Činnost Státního úřadu pro jadernou bezpečnost je definována zákonem č. 18/1997 Sb. (atomový zákon) [13]. Zajištění jaderné bezpečnosti našich jaderných elektráren se provádí na základě vyhlášek, které na atomový zákon navazují (např. č. 195/1999 Sb. [14], o požadavcích na jaderná zařízení k zajištění jaderné bezpečnosti, radiační ochrany a havarijní připravenosti, vyhlášky č. 106/1998 Sb. [15], o zajištění jaderné bezpečnosti a radiační ochrany jaderných zařízení při jejich uvádění do provozu a při jejich provozu a vyhlášky č. 307/2002 Sb. [16], o radiační ochraně). K bezpečnosti jaderných elektráren, prevenci havárií a zvládání projektových i nadprojektových havárií vydal Státní úřad pro jadernou bezpečnost dokument [17]. V dokumentaci vlivů nového jaderného zdroje v Temelíně na životní prostředí [18] je uváděna pravděpodobnost poškození aktivní zóny a úniku radioaktivity do okolí menší než 10 -5 r-1. Tato hodnota je považována za dostatečně nízkou. V České republice v roce 2014 pocházelo 35 % vyrobené elektrické energie z jaderných zdrojů [19]. V současné době jsou na našem území v provozu dvě jaderné elektrárny – Jaderná elektrárna Dukovany a Jaderná elektrárna Temelín. Jaderná elektrárna Temelín leží v jižních Čechách nedaleko Týna nad Vltavou. Uvedena do provozu byla v roce 2002, po dvou letech zkušebního provozu. Elektrickou energii vyrábí ve dvou blocích s tlakovodními reaktory (PWR). Instalovaný výkon byl v letech 2013 a 2014 navýšen z původních 2 x 1000 MW na 1078 + 1055 MW [20]. Za běžného provozu jaderné elektrárny tvoří většinu odpadních vod odluh z chladícího okruhu (více než 90 %), který neobsahuje radioaktivní látky (kromě těch, které již byly přítomny v surové vodě při jejím odběru z Vltavy). Radioaktivní odpadní vody představují jen velmi malou část celkového objemu odpadních vod. Hlavní podíl radioaktivních odpadních vod tvoří odluh z primárního okruhu. Je zde přítomna celá škála různých radionuklidů: štěpné produkty např. 131I, 90Sr, 134Cs a 137Cs, ve významném množství i plynný 85Kr, aktivační korozní produkty, např.: 51Cr, 55Fe, 57Mn, 60Co, aktivační produkty chladiva – především tritium (3H) a transurany, zejména 239Pu [20]. Radioaktivní kontaminace těchto vod je odstraňována pomocí destilace a filtrací na ionexových filtrech a po kontrole jsou vyčištěné odpadní vody vypouštěny do Vltavy v profilu Kořensko. Zvýšení obsahu těchto umělých radionuklidů ve Vltavě v důsledku vypouštění odpadních vod z Jaderné elektrárny Temelín je zanedbatelné [21]. Jediným radionuklidem, který nelze dostupnými technologiemi z vody odstranit, je tritium (3H) - radioaktivní vodík.
2.3 Radioaktivní kontaminace vodního prostředí Vstup radionuklidů do hydrosféry a jejich chování za podmínek těžké havárie Obecně lze předpokládat tři způsoby, kterými by se radionuklidy z jaderné elektrárny Temelín v případě těžké havárie mohly dostávat do hydrosféry. Depozice z atmosféry Přímý únik v kapalném stavu Průsakem podzemních vod do povrchových Pro všechny tyto případy úniků radioaktivních látek platí, že jsou, stejně jako těžká havárie jaderné elektrárny Temelín, velmi nepravděpodobné. Vždy se jedná o překonání několika bezpečnostních bariér (poškození integrity kontejnmentu, protržení pojistných nádrží…). Jako nejpravděpodobnější V posudku [22] byl řešen problém těžké havárie nového reaktoru Jaderné elektrárny Temelín a její dopad na nádrž Orlík po úniku radionuklidů do atmosféry. Pro kontaminaci povodí Vltavy s nádrží Orlík spadem po úniku radionuklidů do atmosféry jsou rozhodující meteorologické podmínky, především směr větru a mohutnost srážek. V práci [22] byla vypočítána kontaminace vodní nádrže Orlík po těžké havárii Jaderné elektrárny Temelín (viz tab. 1). Zdrojový člen (uvolněné množství radionuklidů) je uvedený také v posouzení vlivu na životní prostředí nového zdroje Jaderné elektrárny Temelín [23]. Nejnebezpečnější jsou ty radionuklidy, které mají relativně dlouhý poločas rozpadu, emitují vysoce energetické ionizující záření a jsou významně akumulovány živými organismy. 7
Po kontaminaci povrchové vody transport radioaktivních látek ovlivňují především fyzikální faktory, kterými se zabýval např. Monte [24] nebo Rudiš [7] (speciálně vltavská kaskáda). Sorpce radioaktivních látek na pevnou fázi Po uvolnění radioaktivní kontaminace do vodního prostředí se bude toto znečištění postupně snižovat. Podle předchozích zkušeností [21], [25] je pozorované ubývání koncentrace radioaktivních látek ve vodním prostředí rychlejší, než by odpovídalo jeho fyzikálnímu poločasu rozpadu. Předpokládá se, že se uplatňují další procesy, např. sorpce na nerozpuštěné látky a sedimentace. Kinetika sorpce Mechanismus sorpčních procesů je poměrně složitý, může probíhat různými způsoby. Předpokládá se [26], že v rané fázi sorpčního děje probíhá rychlá adsorpce na povrch pevné látky (sedimentu) na principu iontové výměny. V následující fázi dochází k pomalé sorpci, kdy probíhá řada dalších procesů jako difúze dovnitř sedimentu nebo koprecipitace za vzniku nové pevné fáze. Proces sorpce lze rozdělit na dílčí kroky [27]: Transport sorbátu v roztoku Difúze sorbátu filmem obklopující částice sorbetu Difúze sorbátu do pórů sorbentu Sorpce molekul sorbátu na povrch sorbentu Rychlost sorpce může být závislá na kterémkoliv z uvedených kroků, s výjimkou transportu sorbátu v roztoku, který nebývá, vzhledem k promíchávání roztoku, většinou určujícím krokem pro rychlost sorpce. Kinetika sorpce bývá popisována na základě Langmuirova modelu. Langmuirův model vychází z představy, že všechna aktivní centra sorbentu jsou si rovnocenná, energeticky a prostorově navzájem nezávislá a každé aktivní centrum je obsazeno jednou molekulou sorbované látky [26], [27]. Model také zohledňuje možnost, že sorpční kapacita sorbentu je omezená. Z tohoto modelu vychází rovnice [27]:
Plošná depozice -2 [Bqm ]
Deponovaná aktivita [Bq]
8,93E+04
Y
Ru
Radionuklid
Izotermie
Stratifikace
2,44E+12
3,41E+00
6,82E+00
1,31E+00
3,58E+07
5,00E-05
1,00E-0
5,35E+04
1,46E+12
2,04E+00
4,08E+00
3,21E+05
8,77E+12
1,22E+01
2,45E+01
I
8,62E+06
2,35E+14
3,28E+01
6,56E+01
Cs
5,37E+05
1,47E+13
2,05E+01
4,11E+01
Ba
90
Sr
90 103
131m
Te
131 137 140
-1
Objemová aktivita [Bql ]
1,77E+06
4,84E+13
6,76E+01
1,35E+02
140
La
8,28E+04
2,26E+12
3,15E+00
6,31E+00
141
Ce
7,13E+04
1,95E+12
2,72E+00
5,44E+00
Tab. 1 Plošná depozice, celková kontaminace hladiny vodní nádrže Orlík spadem po těžké havárii za modelových konzervativních podmínek a průměrné objemové aktivity radionuklidů po promíchání deponované aktivity ve vodní nádrži Orlík za podmínek izotermie a stratifikace [15].
8
𝑑𝑎 = 𝐴 ∙ 𝑐 ∙ (𝑎𝑚𝑎𝑥 − 𝑞) − 𝐷 ∙ 𝑎 𝑑𝑡 kde je
(1)
a
adsorpční kapacita [molg-1], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
t
čas [h]
amax
maximální adsorpční kapacita [molg-1], příp. maximální hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
c
koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1]
A,D
konstanty, závislé na teplotě 𝑑𝑎
V případě dosažení rovnovážného stavu ( 𝑑𝑡 = 0), vede rovnice (1) k rovnici Langmuirovy izotermy (7) [27]. Pro zohlednění různorodosti aktivních center sorbentu může být použit Langmuir-Freudlichův model. Tento empirický model je vhodný pro popis sorpce, kdy může vzniknout vícenásobná vrstva sorbovaných molekul. Vychází z představy, že aktivní centra sorbentu jsou různá, mají různou energii a různou afinitu k sorbátu. Při obsazování aktivních center sorbentu molekulami sorbátu adsorpční energie exponenciálně klesá, dokud není sorpční proces dokončen [28]. Tento model nepracuje s konečnou sorpční kapacitou sorbentu. Je vhodný např. pro fyzikální adsorpci. Langmuir-Freudlichův model je popsán rovnicí: 𝑑𝑎 = 𝐴𝐿𝐹 ∙ 𝑐 ∙ (𝑎𝑚𝑎𝑥 − 𝑎) 𝑠1 − 𝐷 𝐿𝐹 ∙ 𝑎 𝑠2 𝑑𝑡 kde je
(2)
a
adsorpční kapacita [molg-1], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
t
čas [h]
amax
maximální adsorpční kapacita [molg-1], příp. maximální hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
c
koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1]
ALF,DLF konstanty, závislé na teplotě s1,s2
konstanty 𝑑𝑎
V případě, že s1=s2, a za rovnovážného stavu ( 𝑑𝑡 = 0) vede vyjádření rovnice (2) k rovnici Freudlichovy izotermy (9) [27]. Kinetika sorpce je nejčastěji popisována na základě rovnic pseudo-prvního řádu, které vychází z Langmuirova kinetického modelu (1) [27]. Kinetiku pseudo-prvního řádu lze popsat diferenciální rovnicí: 𝑑𝑎 = 𝑘1 ∙ (𝑎𝑒 − 𝑎) 𝑑𝑡 kde
(3)
a je hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu, je funkcí času [Bqg-1] t
čas [h]
ae
hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu za rovnovážného stavu [Bqg-1] 9
rychlostní konstanta [h-1]
k1
Integrovaná forma kinetické rovnice pseudo-prvního řádu je: 𝑎 = 𝑎𝑒 − 𝑒 (ln 𝑎𝑒 −𝑘1∙𝑡)
(4)
případně integrovaná linearizovaná forma [27]: ln(𝑎𝑒 − 𝑎) = ln 𝑎𝑒 − 𝑘1 ∙ 𝑡
(5)
Pro výpočet konstant k1, a ae z rovnice (4) je možno využít software pro nelineární regresi. V této práci bylo využito programu Era, verze 3.0 [29], který autoři popsali v článku [30]. Rovnovážný stav systému je charakterizován nulovou změnou v čase: da/dt = 0. Pro určení doby nutné k dosažení rovnovážného stavu je v dokumentu EPA [31] doporučována podmínka, že za 24 h nesmí dojít v systému ke změně větší než 5 %. Pro určení doby nutné k ustavení rovnovážného stavu bylo posuzováno množství radionuklidu sorbované na pevné fázi a. Sorpce v rovnovážném stavu Rozdělení radionuklidu mezi vodnou a pevnou fázi v rovnováze bývá vyjadřováno distribučním koeficientem [32]: 𝑎𝑒 𝐾𝐷 = (6) 𝑐𝑒 kde
KD je
distribuční koeficient sediment-voda [lg -1]
ae
adsorpční kapacita [molg-1], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
ce
rovnovážná koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1]
Jedná se o jednoduchý vztah, používaný spíše jako aproximace než pro přesný popis procesu sorpce. Jeho použitelnost se omezuje na podmínky, kdy je koncentrace sorbované látky v roztoku velmi nízká. Popis sorpce pomocí distribučního koeficientu nelze použít v případě, že dojde k nasycení sorpční kapacity sorbentu a sorpce již neprobíhá lineárně. Pro přesnější popis adsorpce v závislosti na koncentraci látek v roztoku jsou používány adsorpční izotermy. Langmuirova izoterma vychází z Langmuirova modelu (viz (1)) a dobře popisuje chemisorpci nebo elektrostatickou adsorpci, kdy se tvoří monomolekulární vrstva na povrchu adsorbentu. Je vyjádřena rovnicí [33]: 𝑎𝑒 = 𝑎𝑚𝑎𝑥 ∙ kde je
𝑏 ∙ 𝑐𝑒 1 + 𝑏 ∙ 𝑐𝑒
(7)
ae
adsorpční kapacita [molg-1], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
amax
maximální adsorpční kapacita [molg-1], příp. maximální hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
ce
rovnovážná koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1]
b
konstanta, vyjadřuje afinitu sorbátu k sorbentu.
V oblasti velmi nízkých koncentrací, kdy b·ce << 1, lze rovnici (7) zjednodušit na lineární tvar: 𝑎𝑒 = 𝑎𝑚𝑎𝑥 ∙ 𝑏 ∙ 𝑐𝑒
(8)
10
Rovnice (8) pak popisuje počáteční, lineární, část izotermy. Součin konstant amaxb z rovnice (8), pak vyjadřuje distribuční koeficient KD podle rovnice (6) v oblasti nízkých koncentrací, kde lze tuto aproximaci použít. Další izotermou, používanou k popisu procesu sorpce je Freudlichova izoterma. Je dána empirickým vztahem [33]: 𝑎𝑒 = 𝑘 ∙ 𝑐𝑒𝑛 kde je
(9)
ae
adsorpční kapacita [molg ], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
ce
rovnovážná koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1]
n,k
konstanty.
-1
Pro nejjednodušší hodnocení sorpce v rovnovážném stavu daného systému sediment-voda je použito distribučních koeficientů, vypočítaných podle rovnice (6). Další hodnocení bude provedeno pomocí Langmuirovy a Freudlichovy izotermy, které jsou vyjádřeny rovnicemi (7) a (9). Pro proložení naměřených dat budou využity linearizované formy těchto rovnic. Rovnici (7) lze převést do linearizované formy jako [34]: 𝑐𝑒 1 1 = ∙ 𝑐𝑒 + 𝑎𝑒 𝑎𝑚𝑎𝑥 𝑎𝑚𝑎𝑥 ∙ 𝑏 Příp. [26]: 𝑎𝑒 = 𝑎𝑚𝑎𝑥 ∙ 𝑏 − 𝑏 ∙ 𝑎𝑒 𝑐𝑒 kde je
(10)
(11)
ae
adsorpční kapacita [molg-1], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
amax
maximální adsorpční kapacita [molg-1], příp. maximální hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
ce
rovnovážná koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1]
b
konstanta, vyjadřuje afinitu sorbátu k sorbentu.
Pro linearizované formy Langmuirovy izotermy pak lze v souřadnicích ce, ce/ae (pro rovnici (10)) případně ae, ae/ce (pro rovnici (11)) provést lineární regresi naměřených dat a získat koeficienty amax a b. Křivku izotermy pak dostaneme, pokud je zakreslíme v souřadnicích ce, ae jako rovnici (7), příp. ae, ce jako: 𝑎𝑒 𝑐𝑒 = (12) 𝑏 ∙ (𝑎𝑚𝑎𝑥 − 𝑎𝑒 ) Rovnici Freudlichovy izotermy (9) lze převést do linearizované formy jako [26]: 𝑙𝑜𝑔 𝑎𝑒 = 𝑛 ∙ 𝑙𝑜𝑔 𝑐𝑒 + 𝑙𝑜𝑔𝑘 kde je
(13)
ae
adsorpční kapacita [molg-1], příp. hmotnostní aktivita radionuklidu adsorbovaná na sedimentu [Bqg-1]
ce
rovnovážná koncentrace adsorbované látky [gl-1], příp. objemová aktivita radionuklidu ve vodné fázi [Bql-1] 11
n,k
konstanty.
Laboratorní stanovení sorpčních vlastností Jedním ze způsobů, kterým lze stanovení sorpčních vlastností v laboratoři provádět, je stanovení distribučních koeficientů pomocí vsádkové zkoušky. Pokusná směs (kapalná a pevná fáze) se promíchávají stanovenou dobu a poté jsou fáze odděleny, nejčastěji centrifugací. Pak je stanovena sledovaná látka a určeno její rozdělení mezi pevnou a vodnou fází - distribuční koeficient. Tento typ uspořádání experimentu využívají i normalizované postupy při stanovení vyluhovatelnosti odpadů a půd a půdních materiálů [35], [36]. Vsádkové uspořádání sorpčních pokusů je často používané i při výzkumu sorpčních procesů látek v hydrosféře. Tímto způsobem byla získána data ve studiích [37], [38], [39], [40] a [41]. Jedná se o jednoduše proveditelný experiment, který lze s úspěchem využít k výzkumu sorpčních procesů v hydrosféře. Je však nutno dodržet přirozený poměr pevné a vodné fáze. Není vhodný pro sledování sorpce v porézním prostředí, např. v půdě. Hydrodynamické poměry neodpovídají v tomto uspořádání skutečnosti a také je nesnadné dodržet skutečný poměr fází. V tomto případě je výhodnější použít jiný typ experimentu - průtočné uspořádání experimentu na koloně. Dalším průtočným typem uspořádání sorpčních pokusů je průtočný míchaný systém, který je výhodný pro stanovení kinetiky sorpce. Různými typy uspořádání sorpčních pokusů, jejich výhodami a nevýhodami, se ve své práci zabývá Limousin a kol. [26]. Faktory ovlivňující sorpci:
Vlastnosti sorbentu (např. zrnitost a chemické složení sedimentu, jeho množství ve směsi). Sedimenty jsou tvořeny převážně zvětralými jílovitými horninami (hlinitokřemičitany) s příměsí organické hmoty. Hlinitokřemičitany jsou polárními sorbenty, kdy v závislosti na pH dochází k disociaci skupin na povrchu sorbentu. V rozmezí pH přírodních vod hlinitokřemičitany sorbují převážně kationty. [33] Sorpční kapacita sedimentů také značně závisí na jejich zrnitosti. Čím je sediment tvořen menšími částicemi, tím je větší jeho specifický povrch a je k dispozici více aktivních míst pro sorpci. Jemnější sediment mívá tedy vyšší sorpční kapacitu. Vlastnosti sorbované látky (velikost a náboj iontů, chemická forma). Lépe jsou sorbovány ionty, které jsou součástí sorbentu či jsou jim podobné, nebo s ionty sorbetu tvoří málo rozpustné sloučeniny. Přednostně jsou sorbovány ionty, které mají vyšší nábojové číslo, menší hydratační poloměr (čím menší poloměr iontů, tím větší hydratace, která je pro sorpci překážkou, takže větší ionty se sorbují lépe než menší). Forma výskytu látky závisí na hodnotě pH, redoxních podmínkách a na přítomnosti dalších látek v roztoku. Stejná látka se může za různých podmínek vyskytovat v různých formách, tzn. jako iont o rozdílné velikosti i náboji. [33] Vlastnosti prostředí (pH, iontová síla, přítomnost komplexotvorných látek, teplota). Okolní prostředí ovlivňuje vlastnosti sorbentu i sorbátu. pH má vliv na sorpci především ovlivněním formy výskytu sorbované látky a vlastností sorbentu. Při sorpci kationtů na jílové materiály dochází většinou se zvyšováním pH ke zvyšování množství sorbované látky, jak potvrzují výsledky prací [40], [37]: Vlivy iontové síly na sorpční procesy jsou poměrně komplikované a závisí na vlastnostech a chemické formě výskytu sorbátu i sorbentu. Vlivem iontové síly na sorpci některých kationtů se zabýval Zuyi a kol. [41] a Chang a kol. [37]. Přítomnost komplexotvorných látek (ligandů) působí na sorpci kationtů většinou inhibičně, v některých případech ji ale může ovlivňovat pozitivně [33], [40].Vliv teploty může být pozitivní i negativní. Mnohé studie prokázaly pozitivní vliv teploty na sorpci na jílové materiály [37], [38]. Studie sorpce stroncia na jílovém materiálu [39]
12
ukázala opačný trend, se zvyšující se teplotou se množství sorbovaného množství Sr snižuje. Doba kontaktu. Sorpční proces je kombinací pomalých a rychlých pochodů. Zpočátku probíhá sorpce poměrně rychle, postupem času nabývají na významnosti pomalé procesy. Rovnováha rychlých procesů může být dosažena již po několika hodinách kontaktu (do 48 hodin), doba nutná k ustavení skutečné rovnováhy, zahrnující i pomalé procesy, pak může činit i několik týdnů. Problematikou kinetiky sorpčních procesů a doby nutné k dosažení rovnováhy se zabýval Garnier [42]. Vejsada a kol. [43] používali pro studium rychlé fáze sorpce 137Cs na jílové materiály dobu kontaktu 1 h, pro sorpci včetně její pomalé fáze 30 dní. Ciffroy [44] doporučuje pro dosažení rovnovážného stavu 48 až 120 h, při delší době kontaktu již může docházet ke změnám v systému sediment-voda. V případě zkoušek vyluhovatelnosti odpadů a kalů podle ČSN EN 12457 [35] je rovnováha sorpce (desorpce) považována za ustavenou po přibližně 24 hodinách, stejně jako v ČSN P CEN ISO/TS 21268 [36], která se týká vyluhování půd.
13
3 SLEDOVÁNÍ DOB DOTOKU - MIGRACE TRITIA 3.1 Metodika sledování migrace tritia Princip metody Jaderná elektrárna Temelín, která vypouští odpadní vody do toku Vltavy, uvolňuje do recipientu za běžného provozu také vody se zvýšeným obsahem tritia. Toto vypouštění probíhá nerovnoměrně, takže hodnoty objemové aktivity tritia v recipientu značně kolísá. V životním prostředí se tritium vyskytuje především jako součást molekuly vody, v menší míře se může vyskytovat i organicky vázané. Chování tritiové vody je velmi podobné běžné vodě, včetně chování v hydrosféře a metabolizmu v živých organismech. Tritium, lze tedy využít jako stopovací látku pro odhad hydrologických charakteristik toku. V průběhu sledovaného období byly odebírány vzorky povrchové vody pro stanovení tritia kapalinovou scintilační metodou. Na základě naměřených hodnot byl poté vyhodnocen transport tritia v podélném profilu Vltavy a Labe. Použité přístroje a zařízení P-1. Kapalinový scintilační spektrometr Wallac Quantulus 1200 P-2. Destilační aparatura s topným hnízdem Použitý materiál M-1. Scintilační koktejl Ultima Gold LLT, Perkin Elmer Odběr vzorků Objemová aktivita tritia byla průběžně sledována v rámci zájmového úseku toků Vltavy a Labe ve třech profilech: Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko. Profily odběru povrchové vody pro sledování tritia jsou zobrazeny na obr. 2. V uvedených profilech byla v rámci bezpečnostního výzkumu objemová aktivita tritia sledována od roku 2012. V souvislosti s provozem JE Temelín a vypouštěním radioaktivních odpadních vod byl již dříve sledován obsah tritia a tyto výsledky jsou zahrnuty ve zpracování (výsledky za období 2008-2011). Vzorky byly odebírány manuálně s frekvencí jednou až dvakrát týdně a po přepravě do laboratoře VÚV TGM analyzovány. Postup stanovení Tritium bylo stanovováno podle ČSN ISO 9698 (757635) [45] kapalinovou scintilační metodou. Vzorek vody je přečištěn destilací a smíchán s kapalným scintilátorem. Měkké beta záření, které tritium emituje, vyvolává excitaci molekul scintilátoru. Při návratu do základního stavu vyzařují molekuly scintilátoru fotony, které jsou detekovány fotonásobičem. Dále jsou elektronicky zpracovávány a vyhodnocovány softwarem přístroje. Pro stanovení tritia byl používán přístroj Quantulus 1200.
3.2 Výsledky – objemová aktivita tritia Podle dosud zjištěných výsledků byla v období 2012 - IX. 2015 objemová aktivita tritia v povrchové vodě v profilu Vltava Solenice v průměru 25,8 Bq·l-1. Hodnoty byly v rozmezí 4,4 Bq·l-1 až 66,1 Bq·l-1. V profilu Vltava Podolí byly objemové aktivity tritia zjišťovány nižší než v Solenicích – byly v rozmezí <2,0 Bq·l-1 až 37,5 Bq·l-1 s průměrnou hodnotou 15,0 Bq·l-1. Nejnižší hodnoty objemových aktivit tritia byly ze sledovaných lokalit měřeny v profilu Labe Hřensko, který se nachází nejdále od zdroje kontaminace tritiem, Jaderné elektrárny Temelín. Hodnoty zjištěné v Hřensku byly v rozmezí mezi <1,3 Bq·l-1 a 20,5 Bq·l-1 s průměrnou hodnotou 7,2 Bq·l-1. Mezi naměřenými hodnotami se vyskytují i objemové aktivity na úrovni pozadí tritia
14
Obr. 2
Profily odběru vzorků pro stanovení objemové aktivity tritia.
15
2012
2013
2014
2015 (I.-IX.)
Celkem (2012 IX. 2015)
průměr minimum maximum počet měření průměr minimum maximum počet měření průměr minimum maximum počet měření průměr minimum maximum počet měření průměr minimum maximum
Vltava Solenice 25,8 4,4 66,1 291 28,8 17,9 43,2 52 29,3 13,3 54,7 65 18,5 4,4 66,1 68 26,8 13,8 59,2
Vltava Podolí 15,0 <2,0 37,5 430 17,4 7,1 25,0 93 15,8 4,0 37,5 117 8,5 <2,0 23,2 101 18,0 4,0 36,4
Labe Hřensko 7,2 <1,3 20,5 229 7,5 3,2 12,3 50 7,8 <2,0 19,3 64 4,4 <2,0 9,3 60 9,2 <1,3 20,5
počet měření
106
119
55
Tab. 2 Hodnoty objemové aktivity tritia naměřené v průběhu řešení projektu v profilech Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko. (hodnoty na úrovni profilů neovlivněných výpustěmi Jaderné elektrárny Temelín), které svědčí o obdobích, kdy odpadní voda s obsahem tritia není do Vltavy vypouštěna. Hodnoty objemových aktivit tritia v profilech ve Vltavě a Labi jsou uvedeny v tab. 2 a jejich časový průběh je zobrazen v grafu na obr. 3. Zjištěné hodnoty odpovídaly ředění v podélném profilu Vltavy a Labe, objemové aktivity tritia se podél toku snižovaly s rostoucí vzdáleností od zaústění odpadních vod Jaderné elektrárny Temelín. Veškeré zjištěné hodnoty objemové aktivity tritia s velkou rezervou splňují požadavky naší legislativy [46] na kvalitu povrchové vody.
3.3 Hodnocení migrace tritia V rámci bezpečnostního výzkumu je sledována objemová aktivita tritia od roku 2012 v profilech Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko. V souvislosti s provozem JE Temelín a vypouštěním radioaktivních odpadních vod byl již dříve sledován obsah tritia a tyto výsledky jsou ve zpracování zahrnuty (výsledky za období 2008-2011).
3.4 Výpočet objemové aktivity tritia v profilu Kořensko V odpadním potrubí Jaderné elektrárny Temelín se mísí vody vypouštěné z kontrolních nádrží, které mají zvýšený obsah tritia, a odluh z chladicího okruhu elektrárny, kde je objemová aktivita tritia na úrovni pozadí v povrchových vodách. Vody z kontrolních nádrží jsou vypouštěny diskontinuálně. Do profilu Vltava Kořensko jsou tritiové odpadní vody vypouštěny v průměru 3,7 hodiny denně, větší část dne (20,3 h) jsou vypouštěny pouze chladicí vody s nízkým obsahem tritia, resp. obsahem tritia odpovídajícím pozadí. V profilu Kořensko byla objemová aktivita tritia
16
100 Hodnota ukazatele dle 2013/51/EURATOM Solenice Podolí Hřensko
90 80 c(3H) [Bq/l]
70 60 50 40 30 20 10 0 1.1.12
1.1.13
1.1.14 Datum
1.1.15
Obr. 3 Hodnoty objemové aktivity tritia ve sledovaných profilech v průběhu období 2012 – IX. 2015 a jejich porovnání s hodnotou ukazatele pro tritium ve vodách určených k lidské spotřebě dle 2013/51/EURATOM [47]. stanovena výpočtem za období 2008 – 2015, a to z údajů o době vypouštění, objemové aktivitě tritia v kontrolních nádržích, průtoku odpadních vod podle ČEZ, a.s., JE Temelín a údajů o průtoku vody ve Vltavě v profilu Kořensko podle Povodí Vltavy, státní podnik. Nejprve byla vypočtena objemová aktivita tritia v odpadních vodách cOV(3H) před zaústěním do Vltavy za předpokladu úplného promísení tritia v odpadních vodách podle vztahu: 𝑐𝑖 ( 3𝐻 ) ∙ 𝑄𝑖 + 𝑐𝑗 ( 3𝐻 ) ∙ 𝑄𝑗 𝑐𝑂𝑉 ( 𝐻) = 𝑄𝑖 + 𝑄𝑗 3
kde
cOV(3H) je ci(3H) Qi cj(3H) Qj
(14)
objemová aktivita tritia v odpadních vodách [Bql-1] objemová aktivita tritia v kontrolní nádrži [Bql-1] průtok tritiových vod z kontrolní nádrže [ls-1] objemová aktivita tritia v chladicích vodách [Bql-1] průtok chladicích vod [ls-1]
Dále byla vypočtena objemová aktivita tritia za předpokladu úplného promísení tritiových vod v řece Vltavě v profilu Kořensko: 𝑐( 3𝐻 ) = kde
𝑐𝑂𝑉 ( 3𝐻 ) ∙ (𝑄𝑖 + 𝑄𝑗 ) + 𝑐0 ( 3𝐻 ) ∙ 𝑄 𝑄𝑖 + 𝑄𝑗 + 𝑄
(15)
c(3H) je objemová aktivita tritia v recipientu pod zaústěním odpadních vod [Bql-1] c0(3H) objem. aktivita tritia v recipientu nad zaústěním odpadních vod (pozadí) [1 Bql-1] Q průtok vody v recipientu (profil Vltava Kořensko) [ls-1]
Ostatní symboly mají stejný význam jako v rovnici (14).
17
3.5 Objemové aktivity tritia v podélném profilu Vltavy a Labe Vývoj vypočtených objemových aktivit tritia v profilu Vltava Kořensko (místo zaústění odpadních vod z Jaderné elektrárny Temelín) a sledovaných aktivit v profilech Vltava Solenice, Vltava PrahaPodolí a Labe Hřensko v jednotlivých letech je zobrazen na obr. 4 a obr. 5. Objemové aktivity tritia v profilu Kořensko po smísení s odpadními vodami z Jaderné elektrárny Temelín byly určeny výpočtem (viz kapitola 3.4). V profilech Solenice, Praha-Podolí a Hřensko, se jedná o měřené vzorky.
Labe Hřensko
Vltava Podolí
Vltava Solenice
Vltava Kořensko
Vltava Solenice
Vltava Kořensko
70
3 500
60
3 000
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-14
0 4-14
7-14
10-14
70
3 500
60
3 000
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-15
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
Vltava Podolí c(3H) [Bq∙l-1] - V. Sol., V. Podolí, L. Hřensko
Labe Hřensko
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
c(3H) [Bq∙l-1] - V. Sol., V. Podolí, L. Hřensko
Dále byl posuzován vztah objemových aktivit tritia ve sledovaných profilech. Bylo hodnoceno rozložení hodnot na těchto profilech a vztahy základních charakteristik těchto souborů. Rozložení hodnot je pro ukázku graficky zpracováno pro rok 2014 na obr. 6. Rozpětí hodnot za celé sledované období je uvedeno na obr. 7. Podrobně celkové výsledky uvádí příloha 3. Z údajů vyplývá, že v celém hodnoceném období 2008 - 2015 je spolehlivě dodržována norma environmentální kvality – roční průměr (NEK-RP) 700 Bql-1 a až na jednu výjimku i norma environmentální kvality – nejvyšší přípustná hodnota (NEK-NPH) 3500 Bql-1 podle nařízení vlády č. 23/2011 [17]. V roce 2014 byla jednou v tomto profilu vypočtena hodnota 3525 Bql-1, a to 31. 8. 2014 od 8:00 do 9:00. Se zohledněním nejistoty všech členů výpočtu (průtok odpadních vod, průtok v řece, stanovení objemových aktivit) i krátkého časového úseku, kdy bylo hodnoty dosaženo, je možné považovat hodnotu NEK-NPH za dodrženou. V profilech Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko nebylo zjištěno ani překročení norem environmentální kvality podle nařízení vlády č. 23/2011 [17] ani hodnoty ukazatele tritia pro vody určené pro lidskou spotřebu podle vyhlášky SÚJB 307/2002 Sb. v platném znění [16], resp. podle 2013/51/EURATOM [47] (100 Bql-1).
0 4-15
7-15
10-15
Obr. 4 Vývoj objemové aktivity tritia v profilech Vltava Kořensko, Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko v období 2014 – IX. 2015.
18
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500 0
c(3H) [Bq∙l-1] - V. Sol., V. Podolí, L. Hřensko
c(3H) [Bq∙l-1] - V.Sol., V. Podolí, L. Hřensko
Labe Hřensko Vltava Solenice 70
Vltava Podolí Vltava Kořensko 3 500
60
3 000
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-10
0 4-10
7-10
10-10
Labe Hřensko
Vltava Podolí
Vltava Solenice 70
Vltava Kořensko 3 500
60
3 000
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-12
0 4-12
7-12
10-12
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-09
10-08
c(3H) [Bq∙l-1] - V. Sol., V. Podolí, L. Hřensko
7-08
c(3H) [Bq∙l-1] - V. Sol., V. Podolí, L. Hřensko
4-08
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
0 1-08
3 000
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
50
60
0 4-09
7-09
10-09
Labe Hřensko
Vltava Podolí
Vltava Solenice
Vltava Kořensko
70
3 500
60
3 000
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-11
0 4-11
7-11
10-11
Labe Hřensko
Vltava Podolí
Vltava Solenice 70
Vltava Kořensko 3 500
60
3 000
50
2 500
40
2 000
30
1 500
20
1 000
10
500
0 1-13
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
3 000
70
Vltava Podolí Vltava Kořensko 3 500
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
60
Labe Hřensko Vltava Solenice c(3H) [Bq∙l-1] V.Sol., V.Podolí, L. Hřensko
70
Vltava Kořensko 3 500
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
Vltava Podolí
Vltava Solenice
c(3H) [Bq∙l-1] - Vltava Kořensko
c(3H) [Bq∙l-1] - V. Sol., V. Podolí, L. Hřensko
Labe Hřensko
0 4-13
7-13
10-13
Obr. 5 Vývoj objemové aktivity tritia v profilech Vltava Kořensko, Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko v období 2008 - 2013. Dále byly hodnoceny podíly maximálních a ročních průměrných hodnot ve všech profilech a podíl průměrné hodnoty v Kořensku a Solenicích, resp. Kořensku a Podolí a Kořensku a Hřensku. Hodnoty podílu maximální a průměrné hodnoty jsou v profilu Kořensko výrazně vyšší, s větším rozmezím než v ostatních profilech, což je dáno blízkostí zdroje, diskontinuálním vypouštěním 19
Vltava Kořensko (2014)
Vltava Solenice (2014)
3500
100,0 průměr
2500
80,0
95% c(3H) [Bq.l-1]
c(3H) [Bq.l-1]
3H Vltava Solenice průměr 5% 50% 95%
3H Vltava Korensko
3000
2000 1500
60,0 40,0
1000 20,0 500 0,0
0 0%
25%
50%
75%
0%
100%
Vltava Podolí (2014) 3H Vltava Podolí průměr 5% 50% 95%
40,0
75%
100%
75%
100%
3H Labe Hřensko průměr
25,0
5% c(3H) [Bql-1]
c(3H) [Bql-1]
50,0
50%
Labe Hřensko (2014) 30,0
60,0
25%
30,0 20,0
20,0
50% 95%
15,0 10,0 5,0
10,0 0,0
0,0 0%
25%
50%
75%
100%
0%
25%
50%
Obr. 6 Rozdělení hodnot objemové aktivity tritia v profilech Vltava Kořensko, Vltava Solenice, Vltava Podolí a Labe Hřensko v roce 2014. odpadních vod s tritiem a tedy významnými rozdíly mezi pozadím, které v profilu teče průměrně 20,3 hodin denně a 3,7 hodin denně, kdy jsou vypouštěny odpadní vody s tritiem. V ostatních profilech jsou tyto hodnoty v důsledku promísení odpadních vod ve VN Orlík, resp. v celé vltavské kaskádě několikanásobně nižší. Hodnota podílu průměrných hodnot Kořensko-Solenice, KořenskoPodolí a Kořensko-Hřensko roste se vzdáleností. Tato hodnota významně souvisí s opačným poměrem ročních průměrných průtoků, tedy v podstatě ředěním, ale nelze ji takto vysvětlit beze zbytku. Poměr ročních maximálních objemových aktivit tritia ročních průměrných objemových aktivit tritia ve sledovaných profilech byl nejvyšší v profilu Vltava Kořensko – v jednotlivých letech v rozmezí 37,8–118, za celé hodnocené období 73,8. Na ostatních profilech to bylo v jednotlivých letech 1,5– 3,9, za celé období 3,0 v profilu Vltava Solenice a 2,8 (v jednotlivých letech 1,4-2,5) pro profil Vltava Podolí a 3,2 pro profil Labe Hřensko (1,6-2,7). Poměr vypočtených ročních průměrných objemových aktivit tritia v profilu Vltava Kořensko a naměřených ročních průměrných objemových aktivit v profilu Vltava Solenice byl v rozmezí 1,2–2,5, s průměrnou hodnotou 2,2, v profilu Vltava Praha-Podolí 2,1–5,0, s průměrnou hodnotou 3,5, v profilu Labe Hřensko 4,3– 11,7, s průměrnou hodnotou 7,3.
20
1,E+04
1,E+03
1,E+02
1,E+01
1,E+00 Vltava Kořensko Vltava Solenice
Vltava Podolí
Labe Hřensko
Obr. 7 Rozmezí hodnot vyhodnocené pro výpočtově stanovené objemové aktivity tritia v profilu Vltava Kořensko a objemové aktivity tritia změřené v profilech Vltava Solenice, Vltava Praha-Podolí a Labe Hřensko za období 2008 – 2015.
21
4 INTERAKCE RADIOAKTIVNÍHO ZNEČIŠTĚNÍ SLOŽKAMI HYDROSFÉRY - SORPČNÍ POKUSY
S PEVNÝMI
4.1 Metodika sorpčních pokusů Princip metody: Po uvolnění radioaktivních látek do hydrosféry dochází k interakci těchto radionuklidů s pevnými složkami hydrosféry – rozdělení kontaminace mezi vodnou a pevnou fázi v důsledku sorpce. Sorpční pokusy byly prováděny s cílem zjistit míru sorpce umělých radionuklidů, které by mohly být uvolněny při případné havárii Jaderné elektrárny Temelín, na pevné složky hydrosféry: sedimenty, nerozpuštěné látky Radioaktivní znečištění, které by mohlo být při nehodě v jaderné elektrárně uvolněno do životního prostředí, je směsí různých radioizotopů různých prvků s různými vlastnostmi. Pro vybrané radionuklidy byly v laboratoři pomocí vsádkové metody stanoveny sorpční charakteristiky – distribuční koeficienty (viz kapitolu 2.3, rovnice (6)). Metodika byla optimalizována v průběhu roku 2012, ověřena a v roce 2014 byla certifikována [48]. Sledované radionuklidy Při těžké jaderné havárii může být do životního prostředí uvolněna široká škála radionuklidů v různých množstvích. Liší se radiologickými vlastnostmi (poločas rozpadu, charakter emitovaného záření), i chemickými vlastnostmi (reaktivita, schopnost začlenění do potravních řetězců). Podle práce [22] jsou radionuklidy uvolněné do prostředí při havárii jaderné elektrárny rozděleny do skupin na základě podobných chemických a fyzikálních vlastností. Předpokládá se, že chování radionuklidů ve skupině je podobné chování charakteristického radionuklidu. Toto rozdělení je uvedeno v tab. 3. Při sorpčních pokusech byla pozornost směřována zejména k radiologicky nejzávažnějším radioizotopům jódu, cesia a stroncia. Další radionuklidy byly vybírány tak, aby byly zastoupeny různé skupiny radionuklidů uvedené v tab. 3. Při výběru radionuklidů pro práci v laboratoři bylo nutno přihlížet i k vhodné délce poločasu rozpadu, a to z hlediska experimentálních prací i Tab. 3 Rozdělení radionuklidů uvolněných do životního prostředí při těžké havárii jaderného zařízení [15]. Číslo skupiny
Název skupiny
Prvky ve skupině
Charakteristický radionuklid
1
Vzácné plyny
Xe, Kr
133
2
Halogeny
I, Br
131
3
Alkalické kovy
Cs, Rb
137
4
Teluriová skupina
Te, Sb, Se
131m
Sr
90
Ru, Rh, Pd, Mo, Tc, Co
103
5 6
Stroncium Vzácné kovy
Xe I Cs Te
Sr Ru
7
Lantanidy
La, Zr, Nd, Eu, Nb, Pm, Pr, Sm, Y, Cm, Am
140
8
Cérová skupina
Ce, Pu, Np
141
9
Bárium
Ba
140
La Ce Ba
22
Radionuklidy vybrané pro sorpční pokusy v terénu a v laboratoři.
Tab. 4
Radionuklid
T1/2
Číslo skupiny dle tab. 3
131
I
8,040 dní
2
134
Cs
2,062 let
3
85
Sr
64,84 dní
5
60
Co
5,27 let
6
241
432 let
7
137,64 dní
8
10,520 let
9
Am
139
Ce
133
Ba
z hlediska vzniku radioaktivních odpadů a případného znečištění pracovního prostředí. Dále bylo nutno vybrat takové radionuklidy, které emitují záření gama vhodné pro gamaspektrometrické stanovení. Zohledněna byla i otázka dostupnosti u dodavatele. Na základě těchto kritérií byly vybrány radionuklidy: 60Co, 85Sr, 131I, 133Ba, 134Cs, 139Ce a 241Am, které jsou popsány v tab. 4. Při výběru se vycházelo z toho, že různé nuklidy stejného prvku mají i stejné chemické a fyzikální (a tedy i sorpční) vlastnosti. Takto byl nahrazen např. charakteristický radionuklid skupiny 5 – radiologicky velmi závažné 90Sr, které ale neemituje záření gama a tedy se nedá stanovit gamaspektometricky – radionuklidem 85Sr, který vyhovuje všem uvedeným požadavkům. V některých případech byly proto charakteristické radionuklidy nahrazeny jiným vhodným prvkem z příslušné skupiny. Použité přístroje a zařízení P-3. P-4. P-5. P-6. P-7. P-8. P-9. P-10. P-11. P-12. P-13. P-14. P-15. P-16. P-17. P-18.
Váhy analytické Sartorius BP 211 D (přesnost: 0,001 g) Předvážky Sartorius MC1 LC 2200 P (přesnost: 0,1 g) Váhy Kern ITB 35K 1IP (přesnost 1 g) Třepačka překlopná Heidolph REAX 20-8 Záznamník teploty Testo 174T (přesnost: 0,5 °C) Multimetr WTW Multi 340i se sondou SenTix 41-3 pro měření pH (přesnost: 0,03) a sondou TetraCon 325 pro měření vodivosti (přesnost: 0,5 %) Laboratorní skleněné zařízení pro vakuovou filtraci Sartorius s membránovými filtry Gamaspektrometr Canberra s germaniovým detektorem GC 4519. Relativní účinnost 45 %, rozlišení 1.9 keV pro pík 60Co o energii 1332 keV. Gamaspektrometr Canberra s germaniovým detektorem GR 3018. Relativní účinnost 30 %, rozlišení 1.8 keV pro pík 60Co o energii 1332 keV. Gamaspektrometr Canberra s germaniovým detektorem GR 3019. Relativní účinnost 30 %, rozlišení 1.9 keV pro pík 60Co o energii 1332 keV. Centrifuga Hermle Z366 Laboratorní sušárna Muflová pec Nabatherm Kombinovaná chladnička Electrolux Truhlicová mraznička Electrolux EC 3201 AOW Běžné laboratorní sklo a vybavení
Použitý materiál Pro sorpční pokusy v systému sediment-voda byly použity roztoky radionuklidů s certifikovanou aktivitou, dodané Českým Metrologickým Institutem: 23
M-2. Ethalonový roztok 60Co, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 030210-1126036 M-3. Ethalonový roztok 85Sr, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 040313-1337012 Ethalonový roztok 85Sr, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 280414-1452012 M-4. Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 040313-1407005 Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 160413-1416012 Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 260713-1429003 Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 280414-1462004 Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 280314-1453004 Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 050214-1453003 Ethalonový roztok 131I, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 071013-1436004 M-5. Ethalonový roztok 133Ba, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 040313-1138020 Ethalonový roztok 133Ba, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 050214-1138016 M-6. Ethalonový roztok 134Cs, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 030210-1115008 Ethalonový roztok 134Cs, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 1151112-816024 Ethalonový roztok 134Cs, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 280414-1423012 M-7. Ethalonový roztok 139Ce, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 040313-1400013 M-8. Ethalonový roztok 241Am, Český Metrologický Institut, výrobní číslo 210212-897013 Odběr vzorků Při výběru profilů pro sledování sorpčních charakteristik složek hydrosféry byl kladen důraz zejména na oblast vodní nádrže Orlík a na oblast města Prahy, kde je velká hustota obyvatel a dále na hraniční profil na Labi Hřensko. V Praze-Podolí se také nachází zdroj pitné vody, který v současnosti není využíván stabilně, ale funguje jako důležitý rezervní zdroj pro případ omezení dodávek vody z ostatních úpraven, které dodávají pitnou vodu pro Prahu. V roce 2011 byl podíl vody dodané úpravnou v Podolí 0,4 % z celkového množství pitné vody pro Prahu [10], v roce 2014 se vodárna Podolí na dodávce pitné vody nepodílela [11]. Na základě předchozích zkušeností byla vytipována místa pro odběr sedimentů a ve spolupráci s certifikovaným potápěčem byl proveden průzkum a upřesnění vhodných lokalit, včetně zkušebních odběrů vzorků sedimentů. Na základě tohoto průzkumu pak byly odebrány vzorky pro samotné stanovení sorpčních charakteristik. Pro sorpční pokusy v laboratoři byly použity sedimenty, odebrané v roce 2013, které byly uchovávány ve zmraženém stavu. V průběhu roku 2014 byly odebírány vzorky povrchových vod pro experimentální stanovení sorpce v systému sediment- voda ve vytipovaných lokalitách tak, jak postupovaly práce v laboratoři. Tyto vzorky povrchových vod, s přirozeným obsahem nerozpuštěných látek, byly také využity ke stanovení sorpce v systému nerozpuštěné látky- voda. Byly odebrány velkoobjemové vzorky povrchové vody o objemu 100 l (viz obr. 8). V terénu bylo ve vodě měřeno pH, konduktivita a teplota (viz obr. 9). Po převezení do laboratoře byl u odebraných vzorků stanoven obsah nerozpuštěných látek. Pro získání více informací o kvalitě vody, používané pro experimenty, byly vzorky vod analyzovány ve Zkušební laboratoři technologií a složek životního prostředí VÚV TGM, v.v.i., kde bylo stanoveno jejich chemické složení. Všechny tyto parametry odebrané vody uvádí příloha 1. Stanovení sorpčních vlastností sedimentů a nerozpuštěných látek bylo provedeno v následujících 17 profilech, které jsou zobrazeny v mapce na obr. 10: Vltava Hladná Vltava Podolsko Vltava Zvíkov Vltava Chrást Vltava Orlík hráz Vltava Solenice Vltava Kamýk Vltava Slapy Vltava Štěchovice
24
Vltava Vrané Vltava Podolí Vltava Praha centrum Vltava Libčice Vltava Vepřek Labe Liběchov Labe Litoměřice Labe Hřensko
Obr. 8 Odběr velkoobjemových vzorků povrchové vody v profilu Vltava Libčice pro terénní sledování sorpčních vlastností nerozpuštěných látek.
Obr. 9
Terénní měření při odběru povrchové vody v profilu Vltava Praha centrum. 25
Obr. 10 Profily odběru vzorků pro stanovení sorpčních vlastností systému sediment-voda a nerozpuštěné látky-voda.
26
Postup stanovení V laboratoři bylo provedeno stanovení sorpčních vlastností sedimentů a nerozpuštěných látek pomocí vsádkových pokusů (viz obr. 11). Sorpční pokusy probíhaly podle metodiky optimalizované na základě experimentů provedených v roce 2012, která byla pro tento účel v roce 2014 certifikována [48]. Pokusné vzorky pro stanovení sorpčních charakteristik byly připraveny tak, že v případě systému sediment-voda byl do 1 l plastových lahví dávkován čerstvý, případně chlazený sediment a povrchová voda odebraná v příslušném profilu v poměru 100g sušiny sedimentu na 1 l vody. Pro stanovení sorpčních vlastností nerozpuštěných látek byla použita povrchová voda bez další úpravy, tedy s takovým množstvím nerozpuštěných látek, které přirozeně obsahovala. To je důležité pro zachování podmínek při pokusech co nejblíže přírodním. Obsah sorbentu, nerozpuštěných látek, je v případě povrchových vod za normálních (nepovodňových) podmínek velmi nízký, koncentrace nerozpuštěných látek v odebraných povrchových vodách se pohybuje většinou v jednotkách mg/l (konkrétní hodnoty koncentrace nerozpuštěných látek v jednotlivých vzorcích vod uvádí příloha 1). Do takto připravených pokusných vzorků byly přidány radionuklidy, které reprezentují široké spektrum radioaktivních látek, které mohou být uvolněny v průběhu jaderné havárie (60Co, 85Sr, 131 133 I, Ba, 134Cs, 139Ce a 241Am). Poměr počátečních objemových aktivit těchto radionuklidů byl: 60 1( Co) : 1(85Sr) : 1(139Ce) : 1(241Am) : 10(134Cs) : 20(131I) : 20(133Ba). Radionuklidy byly dávkovány do směsi v několika počátečních objemových aktivitách v rozmezí od 2 Bq·l-1 do 5 Bq·l-1 pro 60Co, 85Sr, 139Ce a 241Am, pro 134Cs to bylo v rozmezí od 20 Bq·l-1 do 50 Bq·l-1 a pro 131 I a 133Ba od 40 Bq·l-1 do 100 Bq·l-1. Spolu s každou sérií vzorků byl připravován také slepý vzorek (bez přídavku radionuklidů) a standard. Lahve s pokusnou směsí byly promíchávány po dobu asi 24 h, která se byla experimentálně prokázaná jako dostatečná k ustavení ustáleného stavu systému. Poté byla pevná fáze (sedimenty nebo nerozpuštěné látky) separovány. U nerozpuštěných látek bylo využito vakuové filtrace přes filtry s velikostí pórů 0,45 μm. V případě sedimentů bylo nutno pokusnou směs předem
Obr. 11 Vsádkové pokusy pro stanovení sorpčních vlastností sedimentů - promíchávání směsi sedimentů a vody na laboratorní třepačce. 27
centrifugovat a poté použít vakuovou filtraci s filtry o velikosti pórů 1,5 μm (nebylo možno použít stejný postup separace jako u nerozpuštěných látek, protože filtrační rychlost je příliš nízká, filtry se rychle ucpávají). V průběhu pokusů byla sledována teplota v laboratoři, pH pokusných vzorků a jejich konduktivita, z důvodu identifikace možných vlivů na výsledky experimentů. Teplota se v průběhu všech sorpčních pokusů pohybovala kolem průměrné hodnoty 22,4 °C se směrodatnou odchylkou hodnot 1,7 °C. Teplotu v laboratoři lze tedy považovat za stálou a její kolísání významně neovlivnilo stanovení sorpčních vlastností. pH pokusných vzorků ani jejich vodivost nebyla významně ovlivněna přídavkem roztoků radionuklidů. Všechny sledované radionuklidy emitují gama záření a jsou vhodné pro toto stanovení. Obsah radionuklidů byl gamaspektrometricky [49] proměřen v obou oddělených fázích, ve vodné i v pevné fázi, aby bylo ověřeno, že nedochází sorpci sledovaných radionuklidů na stěny pokusných nádob a aparaturu. Porovnáním počáteční dávkované aktivity se součtem aktivit příslušného radionuklidu naměřených v pevné a vodné fázi byla ověřena míra sorpce sledovaných radionuklidů na aparaturu. Vyhodnocení experimentálních dat Sorpce v rovnovážném stavu byla popsána distribučním koeficientem KD podle rovnice (6) - byla hodnocena závislost hmotnostní aktivity sorbované v pevné fázi ae na objemové aktivitě radionuklidu v roztoku ce v rovnovážném stavu, to znamená po 24 h kontaktu. V případě, že závislost ae na ce lze považovat za lineární, byl distribuční koeficient vyčíslen pomocí lineární regrese.
4.2 Výsledky – sorpční pokusy
ae [Bq·g-1]
Závislost mezi rovnovážnými aktivitami sledovaných radionuklidů sorbovanými na nerozpuštěných látkách ae a objemovými aktivitami ve vodě ce byla ve většině případů lineární. Byl vyhodnocen distribuční koeficient KD, který odpovídal směrnici této závislosti, jak je uvedeno na příkladu sorpce 134Cs na nerozpuštěné látky v profilu Vltava Slapy na obr. 12.
100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 0
y = 2,15x R² = 0,92
0,00
10,00
20,00 ce [Bq·l-1]
30,00
40,00
Obr. 12 Hodnocení rovnovážného stavu sorpce 134Cs na nerozpuštěné látky v profilu Vltava Praha centrum. Hodnota distribučního koeficientu KD je dána směrnicí přímky lineární regrese dat, v uvedeném případě KD=2,15 l·g-1.
28
Souhrnně jsou hodnoty distribučních koeficientů, zjištěných pro sledované radionuklidy, uvedeny v tab. 5. Distribuční koeficienty KD se pro sedimenty ve sledovaných profilech pohybovaly v rozmezí od desítek do tisíců l·kg-1. Výjimku tvoří 131I, kdy byl zjištěn distribuční koeficient v jednotkách l·kg-1, nejnižší hodnota distribučního koeficientu KD byla zjištěna pro 131I v profilu Vltava Podolí (1,5 l·kg−1). Obecně lze konstatovat, že hodnoty distribučních koeficientů KD v systému sedimentvoda se pro sledované radionuklidy snižují v pořadí: 139Ce > 134Cs > 133Ba >241Am > 60Co > 85Sr > 131 139 I. Ce je tedy na sedimenty sorbován nejvíce, 131I nejméně. Protože jsou ale v různých profilech zjišťovány velmi rozdílné hodnoty KD, může se toto pořadí v jednotlivých profilech lehce lišit. Hodnoty distribučních koeficientů zjištěných pro sledované radionuklidy v jednotlivých profilech podrobně uvádí příloha 2. Pro nerozpuštěné látky v povrchové vodě jsou distribuční koeficienty KD souhrnně uvedeny v tab. 6. Pohybovaly se převážně v rozmezí od tisíců do miliónů l·kg-1, nejvyšší hodnota, řádově v desítkách miliónů l·kg-1 byla zjištěna v profilu Orlík hráz pro 60Co. Lze říci, že hodnoty distribučních koeficientů KD v systému nerozpuštěné látky-voda jsou v případě 60Co, 139Ce a 241Am významně vyšší než pro 131I, 133Ba a 134Cs. U radionuklidu 85Sr nebyl distribuční koeficient KD vyčíslen ve všech profilech. V některých případech byla aktivita sorbovaná na pevné fázi velmi nízká, za podmínek experimentu neměřitelná. Podrobněji zjištěné hodnoty distribučních koeficientů KD uvádí příloha 2. Tab. 5 Hodnoty distribučních koeficientů KD v systému sediment-voda: Průměrné hodnoty pro jednotlivé radionuklidy v různých profilech: směrodatná odchylka souboru zjištěných hodnot, nejnižší a nejvyšší zjištěná hodnota. KD (sediment) [l·kg-1] Průměr
Smodch
Min
Max
Počet hodnot
5,1E+02
1,9E+02
3,0E+02
8,5E+02
13
4,5E+01
2,4E+01
1,0E+01
9,8E+01
17
I
2,6E+01
5,0E+01
1,5E+00
2,2E+02
17
Ba
Radionuklid 60
Co
85
Sr
131 133
5,3E+02
3,3E+02
1,4E+01
1,3E+03
17
134
Cs
1,1E+03
7,2E+02
2,1E+02
3,0E+03
17
139
Ce
1,9E+03
1,7E+03
5,1E+02
6,0E+03
11
241
Am
5,2E+02
3,8E+02
7,0E+01
1,2E+03
12
Tab. 6 Hodnoty distribučních koeficientů KD v systému nerozpuštěné látky-voda: Průměrné hodnoty pro jednotlivé radionuklidy v různých profilech: směrodatná odchylka souboru zjištěných hodnot, nejnižší a nejvyšší zjištěná hodnota. KD (nerozpuštěné l.) [l·kg-1] Průměr
Smodch
Min
Max
Počet hodnot
2,9E+06
5,3E+06
5,9E+04
2,1E+07
16
1,0E+03
9,1E+02
4,2E+02
2,6E+03
4
I
1,2E+04
9,9E+03
1,9E+03
4,2E+04
17
Ba
1,3E+04
1,6E+04
3,7E+03
7,5E+04
17
134
Cs
5,7E+03
6,9E+03
1,6E+03
3,2E+04
17
139
Ce
1,4E+06
1,2E+06
2,2E+05
5,1E+06
17
Am
1,1E+06
1,8E+06
1,0E+05
7,9E+06
16
Radionuklid 60
Co
85
Sr
131 133
241
29
Ve srovnání s distribučními koeficienty KD u nerozpuštěných látek, jsou distribuční koeficienty KD na sedimentech přibližně tisíckrát nižší, to znamená, že při stejné rovnovážné objemové aktivitě ve vodě je množství radionuklidu sorbované na 1 g nerozpuštěných látek přibližně tisíckrát vyšší než na sedimentech. To lze vysvětlit odlišnou strukturou nerozpuštěných látek, které jsou ve vznosu ve vodě, jsou menší a mají větší specifický povrch než dnové sedimenty. Zjištěné distribuční koeficienty KD se značně lišily pro jednotlivé radionuklidy, a to i o několik řádů. Jak již bylo naznačeno, byly zjištěny také rozdíly mezi hodnotami distribučních koeficientů KD pro stejný radionuklid v různých profilech. Tyto odchylky jsou způsobeny rozdílnou kvalitou sedimentů a nerozpuštěných látek ve sledovaných profilech.
30
5 HODNOCENÍ VÝSLEDKŮ 5.1 Chování havarijní radioaktivní kontaminace – sorpce radionuklidů na pevných látkách V rámci hodnocení chování a transportu radioaktivního znečištění byl posuzován vliv vlastností sedimentů (zrnitost, mineralogické složení) na jejich sorpční vlastnosti. Za účelem analýzy kvality odebraných sedimentů byly jejich vzorky odeslány do laboratoře geomechaniky ARCADIS CZ a. s., kde byla stanovena zrnitostní křivka a proveden mineralogický rozbor metodou RTG difrakce. Pro získání hlubších znalostí o vztahu sorpčních vlastností sedimentů a jejich kvalitě, byly statisticky zhodnoceny závislosti naměřených distribučních koeficientů na vlastnostech sedimentů. Posuzovány byly tyto charakteristiky kvality sedimentů: zrnitosti ◦ střední rozměr zrna (d50) ◦ podíl prachových částic s rozměrem zrna nižším než 0,063 mm (<0,063 mm) mineralogickém složení ◦ podíl křemene ◦ podíl živců ◦ podíl organické hmoty - jako ztráta žíháním (ZŽ) Existence lineární závislosti mezi distribučním koeficientem a jednotlivými charakteristikami kvality sedimentů byla posuzována na základě kritéria: 𝑟 (16) 𝑡= ∙ √𝑛 − 2 2 √1 − 𝑟 kde: t
je
testovací kritérium korelace
r
Pearsonův korelační koeficient
n
počet hodnot
Vypočítaná hodnota kritéria t byla poté porovnána s kritickou hodnotou tα pro zvolenou hladinu významnosti α. Pokud je absolutní hodnota vypočteného kritéria t vyšší než tα, lineární závislost na zvolené hladině významnosti existuje. Závislosti distribučních koeficientů pro sledované radionuklidy na jednotlivých charakteristikách kvality sedimentů byly rozděleny do tří kategorií podle významnosti závislosti. Výsledky statistické analýzy jsou shrnuty v tab. 7. Tučně jsou zvýrazněny silné závislosti (na hladině významnosti α = 0,1), černé písmo značí slabou závislost Tab. 7 Hodnoty testovacího kritéria t pro testování existence lineární závislosti mezi distribučními koeficienty pro jednotlivé radionuklidy a ukazateli kvality sedimentů. Šedé písmo – závislost neexistuje, černé písmo – slabá závislost, tučně – silná závislost. d50
<0,063 mm
Křemen
Živce
ZŽ
60
KD( Co)
-1,031
0,616
0,701
-0,519
1,270
85
-2,606
3,410
-0,225
-0,031
3,131
131
-0,253
-0,612
0,808
-0,893
-0,339
133
KD( Ba)
-0,320
1,000
-2,726
2,281
0,838
KD( Cs)
134
0,284
0,557
-3,410
2,510
-0,117
KD( Ce)
139
-1,093
1,984
0,853
-1,243
0,608
241
-0,706
1,162
0,316
-0,053
0,023
KD( Sr) KD( I)
KD(
Am)
31
(na hladině významnosti α = 0,5) a šedě jsou vyznačeny pole bez závislosti. Jak je vidět z tab. 7, žádný z testovaných parametrů kvality sedimentů nemá na sorpci významný vliv v obecném měřítku, pro všechny sledované radionuklidy. Vždy byla potvrzena lineární závislost distribučního koeficientu pouze na některých parametrech, zatímco jiné vliv na sorpci nemají. Pro parametr d50, který charakterizuje zrnitost sedimentu, byla zjištěna silná závislost pouze v případě 85Sr, slabá pak pro 60Co, 139Ce a 241Am. Ve všech případech se jedná o závislost klesající, což je v souladu s předpokladem, že u jemnozrnnějších materiálů dochází k intenzivnější sorpci z důvodu vyššího specifického povrchu. To souvisí s tím, že pro podíl prachových částic byly nalezeny závislosti spíše rostoucí. Jedná se o 85Sr a 139Ce, kde byla potvrzena silná závislost, a o 133 Ba a 241Am se slabou rostoucí závislostí. Dále byly identifikovány závislosti mezi sorpcí 133Ba a 134Cs a obsahem živců, v obou případech rostoucí. Pro stejné radionuklidy byla nalezena klesající závislost mezi jejich sorpcí a obsahem křemene. Křemen je obecně považován za materiál s velmi nízkými sorpčními schopnostmi - jeho struktura, tvořená tetraedry SiO4, je elektricky neutrální. Pokud dojde v této struktuře k náhradě Si4+ za Al3+, jak je tomu v případě živců, je tato elektrická neutralita narušena a vzniká prostor pro sorpci kationtů. Tomu odpovídají i slabé závislosti sorpce 131I na obsahu živců a křemene, který se za podmínek experimentu vyskytuje převážně v aniontové formě, proto je sklon závislostí opačný než je tomu v případě 133Ba a 134Cs. Slabě klesající sorpce v závislosti na obsahu živců byla zjištěna i pro 139Ce. Vztah mezi distribučním koeficientem a ztrátou žíháním, která indikuje obsah organické hmoty, byl potvrzen pouze v případě 85Sr, slabá závislost pak byla nalezena pro 60Co a 133Ba. Závislosti jsou ve všech zjištěných případech rostoucí, což odpovídá poznatkům o sorpci iontů na organickou hmotu.
5.2 Doby dotoku znečištění v úseku VN Kořensko – Hřensko Předmětem zkoumání je nalézt vztah mezi objemovou aktivitou tritia v horním profilu (h) posuzovaného úseku toku a v dolním profilu (d) tohoto úseku. Dobu postupu tritia (kterou chceme nalézt) označíme td. Když zanedbáme přirozené pozadí objemové aktivity tritia, je objemová aktivita ch(t- td) vypouštěného množství T(t-td) v čase (t-td) závislá na velikosti průtoku v horním profilu posuzovaného úseku toku Qh(t-td) 𝑐ℎ (𝑡 − 𝑡𝑑 ) =
𝑇(𝑡 − 𝑡𝑑 ) 𝑄ℎ (𝑡 − 𝑡𝑑 )
(17)
Za předpokladu, že vypouštěné množství T protéká dolním profilem beze změny, je v dolním profilu posuzovaného úseku toku v čase t koncentrace cd (t) závislá na průtoku v dolním profilu Qd(t) 𝑐𝑑 (𝑡) =
𝑇(𝑡 − 𝑡𝑑 ) 𝑄𝑑 (𝑡)
(18)
Takže koncentrace klesá podle poměru 𝑐𝑑 (𝑡) 𝑄ℎ (𝑡 − 𝑡𝑑 ) = 𝑐ℎ (𝑡 − 𝑡𝑑 ) 𝑄𝑑 (𝑡)
(19)
Při výpočtech s uvážením dostupnosti dat můžeme použít pro výpočty jen průměrné průtoky, použití kratšího intervalu by vzhledem k velikosti hodnot td nebylo vhodné. Vzhledem k tomu, že velikost veličiny td předem neznáme, použili jsme pro sestavení modelu předpoklad, že poměr Qh(ttd)/Qd(t) je přibližně roven poměru Qh(t-td)/Qd(t-td). Pak lze transformaci koncentrace popsat rovnicí 𝑐𝑑 (𝑡) = 𝑏 ∙
𝑄ℎ (𝑡 − 𝑡𝑑 ) ∙ 𝑐ℎ (𝑡 − 𝑡𝑑 ) 𝑄𝑑 (𝑡 − 𝑡𝑑 )
(20)
32
kde b je škálovací konstanta, která by měla být blízká 1, pokud stejné množství protéká horním i dolním profilem. Posuzovány byly říční úseky uvedené v tab. 8 pro data z období let 2007 až 2012. Schéma říční sítě viz obr. 13. Tab. 8
Odhadnuté doby postupu koncentrace.
Úsek toků
Označení na obr. 13 STEPO PODZEL ZELHRE STEZEL POPDHRE STEHRE
Štěchovice – Podolí Podolí –Zelčín Zelčín- Hřensko Štěchovice-Zelčín Podolí -Hřensko Štěchovice-Hřensko
Doba postupu td [dní] 3 3 3 5 4 8
Parametr b 1,08 0,88 1,05 0,97 0,96 1,04
Solenice Kamýk Slapy Štěchovice Štěchovice Průtok = Zbraslav 169000 - Nespeky 167200
Sázava Berounka Podolí Průtok = Praha Chuchle 200100
Zelčín Průtok = Vraňany 203000
Labe
Ohře Hřensko
Obr. 13
Průtok = Hřensko 245000
Schéma říční sítě.
33
5.3 Automatická stanice Zkušenosti ze zahraničí V některých zemích v Evropě byly instalovány automatické systémy pro monitoring radioaktivity již v průběhu 90. let, jako reakce na havárii v Černobylu. Automatické měřící stanice pro sledování radioaktivity ve vodě jsou používány např. ve Francii, kdy jsou v rámci sítě Hydrotéléray umístěna automatická zařízení na detekci radioaktivity na velkých francouzských tocích [50]. Tato monitorovací síť je součástí francouzské sítě pro monitorování radioaktivity v životním prostředí a pro včasné varování při jaderné nehodě, kterou provozuje IRSN (Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire). V rámci této sítě jsou monitorovány také odpadní vody. Zkušenosti z Francie napovídají [51] a [52], že u monitorování povrchových vod odpadá nebezpečí předčasného poškození zařízení v důsledku agresivního prostředí (jak tomu může být v případě odpadních vod). Je však důležité umístit zařízení co nejblíže k výpusti elektrárny, aby bylo zajištěno spolehlivé zjištění kontaminace. Stanice ve Francii, které jsou umístěny přibližně 20 km od výpustí odpadních vod z elektráren, nemusí spolehlivě zachytit všechny případné úniky. Hydrotéléray provozovaná IRSN využívá detektory NaI umístěné v nádobě o objemu 25 l s olověným stíněním [51] a [52]. Do této nádoby je čerpána povrchová voda a poté probíhá měření po dobu 2 h. Vyhodnocovány jsou Cs, Co a 131I. Interiér měřící stanice je vidět na obr. 14. Systémy dodala firma IRE z Belgie, ale podobné zařízení je i od firmy Berthold. Kromě stacionárních stanic jsou využívány i mobilní sondy pro případné flexibilní měření havarijní kontaminace na místě potřeby. Podobná je situace i v Belgii, kde je součástí radiační monitorovací sítě TELERAD, kromě stanic monitorujících radioaktivitu ve vzduchu, také několik stanic pro kontinuální měření radionuklidů ve vodě v tocích [53]. Tato monitorovací síť je pod správou FANC (Federal Agency for Nuclear Control). Automatické stanice pro monitorování vody využívají gamaspektrometrické detektory typu NaI [54], případně LaBr3 od firmy Saphymo, které umožňují získání spekter s vyšším rozlišením než detektory typu NaI [55]. Údržba systému je prováděna jednou za rok, kontrola každé tři měsíce. Na obr. 15 je vidět automatická stanice pro monitoring vody. Říční voda je
Obr. 14 Interiér stanice automatického monitoringu radioaktivity ve vodě v rámci sítě Hydrotéléray ve Francii [41].
34
Obr. 15 Vnější a vnitřní pohled na stanici automatického monitoringu radioaktivity ve vodě v Belgii [43].
vedena do stanice a z ní systémem trubek. Uvnitř se nachází vzorkovač velkoobjemových vzorků (vlevo) a gamaspektrometrická jednotka se stíněním (vpravo). Lokalita umístění stanice v ČR Pro sledování vypouštění tritia jadernou elektrárnou za běžného provozu a pro případ mimořádné události s únikem radioaktivních látek do životního prostředí je účelné zvážit umístění systému pro automatické měření radioaktivity na vhodné místo toku. Aby plnila svůj účel, je nutné umístit stanici tak, aby zachytila případný únik radioaktivních látek z jaderné elektrárny Temelín a za nehavarijních podmínek byla schopna měřit objemovou aktivitu tritia, které je jadernou elektrárnou vypouštěno do vodoteče za běžných podmínek. To znamená, že vhodný profil bude vyhledáván pod zaústěním výpustě odpadních vod z jaderné elektrárny, kde jsou již odpadní vody dostatečně promíchány s vodami recipientu. Český hydrometeorologický institut měří v současnosti průtok na toku Vltavy v profilu v Českých Budějovicích (DBČ 1151) a ve Zbraslavi (DBČ 1690) (v profilech Týn nad Vltavou a Zvíkov končí datové řady v roce 1972, resp. 1960) [56]. V úseku mezi těmito profily se žádný další aktuální měrný profil Českého hydrometeorologického institutu nenachází. Průtoky jsou v tomto úseku měřeny Povodím Vltavy na hrázích vodních nádrží Orlík, Kamýk, Slapy a Štěchovice [57]. Vliv vodní nádrže Orlík s charakterem stojaté vody je vhodné eliminovat, neboť zde existuje riziko, že masa přitékající vody nebude dostatečně promíchána s vodou v nádrži a monitorovací stanice nezachytí. Vodní nádrž Orlík je morfologicky velmi členitá a vyskytují se zde tzv. hmotnostní proudy [58], které mohou zapříčinit průchod kontaminace nádrží, aniž by byla postupující kontaminace spolehlivě zachycena detekčním zařízením za všech podmínek. Umístění monitorovací stanice pod Vodní nádrž Orlík (např. do profilu Solenice by bylo sice vhodné z hlediska promísení znečištění a jistoty jeho zachycení, avšak doby zdržení v nádrži by způsobily zpoždění, nepřijatelné pro havarijní situaci, kdy je třeba reagovat rychle). Vhodnou lokalitu pro umístění automatické monitorovací stanice je tedy třeba zvažovat v úseku toku, kde jsou již výpusti z elektrárny dobře promíseny s vodou v recipientu, ale ještě nemá tok charakter stojaté vody. Je tedy třeba hledat lokalitu na horním úseku vzdutí Vodní nádrže Orlík, např. v okolí obce Hladná. Měřící zařízení Předpokládá se kontinuální monitoring nejdůležitějších aktivačních a štěpných produktů, které by mohly být uvolněny do vodního prostředí (především 137Cs, případně 60Co a 131I). Jako vhodné uspořádání se jeví stacionární stanice v bezprostředním okolí toku, ve která by bylo instalováno měřící gamaspektrometrické zařízení, které by bylo schopno detekovat únik a rozpoznat jednotlivé 35
radionuklidy. Samotné měření by probíhalo v měřící nádobě uvnitř stanice, kam by byla přiváděna sledovaná voda z toku.
Pro automatický in-situ monitoring se nabízí dva typy gamaspektrometrických detektorů: scintilační NaI a polovodičový HPGe. Kromě schopnosti měřit i nízké objemové aktivity radionuklidů ve vodě je pro zařízení důležitý i interval údržby systému. Z tohoto důvodu se jeví jako vhodnější detektor typu NaI, který sice oproti HPGe detektoru nabízí nižší rozlišení, není ale nutné jeho chlazení a tedy interval údržby může být delší. Za účelem zjištění vhodných zařízení, která jsou nabízena na trhu, byla provedena rešerše a porovnání parametrů 7 systémů pro měření radioaktivity ve vodě, nabízených 6 společnostmi [59] [60] [61] [62] [63] [64] [65]. Zařízení stejného typu disponují srovnatelnými parametry. Podrobně porovnání parametrů jednotlivých zařízení uvádí tab. 9. Často udávaná hodnota nejmenší detekovatelné aktivity je pro 137Cs na úrovni 0,2 Bql-1, při době měření 1 h. Z toho vyplývá, že teoreticky nejmenší zjistitelný únik radioaktivity, uvolněný do toku Vltavy, by byl přibližně 14 kBqh-1, při průměrném průtoku v profilu Kořensko 51,2 m3s-1. Finanční náklady
Obecně finanční náklady na automatickou stanici jsou dvojího typu: Náklady na pořízení a náklady na provoz a údržbu zařízení. Náklady na pořízení samozřejmě závisí na požadovaných vlastnostech zařízení a na zadaném složení sestavy. Odhadovaná cena samotné sondy je ve stovkách tisíc Kč, cena celé sestavy, včetně potřebného příslušenství se může vyšplhat do milionů Kč. Náklady na provoz se liší podle typu detektoru. Detektory typu HPGe mají sice lepší detekční vlastnosti, ale vyžadují pravidelný servis. Detektory typu NaI jsou podle tvrzení většiny výrobců „bezúdržbové“, to znamená, že vyžadují údržbu či servis v intervalu jeden rok i delším. Moderní zařízení lze též kalibrovat na dálku pomocí matematického modelování Monte Carlo. Cena zařízení i jeho parametry nabízené výrobci se samozřejmě mohou v čase měnit. Je tedy nutné ověřit tyto informace pro konkrétní modely měřících systémů přímo před jejich pořízením.
36
Porovnání parametrů vybraných zařízení pro automatický gamaspektrometricý monitoring vody.
Tab. 9 Výrobce
IRE Elit
Název zařízení Matrice
ENMS-WGS-V Voda Celý systém: detektor, měřící nádoba se stíněním, zpracování a přenos dat
Popis
NATS Automated System for Water Activity Measurement Voda
VF Liquid effluent monitors LEM Series Voda
Celý systém: detektor včetně Detektor, 16 l měřící chlazení, elektronika. nádoba se stíněním Může být instalována na plováku.
Envinet Spectroscopic Water Gamma Detector IGW810 (nebo AGW810S) Voda
Saphymo AQUASCAN Liquid contamination monitor Voda
Canberra Water radioactivity monitor
Canberra Automatic water monitor
Voda
Voda
Celý systém: detektor, měřící nádoba se stíněním, zpracování a přenos dat
In situ ponořitelný detektor, bez stínění
In situ ponořitelný detektor, bez stínění
Celý systém: detektor, 40 l měřící nádoba se stíněním, zpracování a přenos dat
NaI (LiBr3)
NaI
NaI
Typ detektoru
NaI
HPGe
NaI nebo HPGe
NaI
FWHM
<7 %
1,0 keV (122 keV) 1,9 keV (1,33 MeV)
<8 %
<7 %
MDA pro Cs (doba měření)
0,2 Bq/l (1 den)
0,2 Bq/l (1 h)
4 Bq/l -NaI 0,5 Bq/l - HPGe (1000s)
0,2 Bq/l
Interval servisu
1 rok
1 měsíc
drátově/bezdrátově
drátově/bezdrátově
ano
drátově/bezdrátově
drátově/bezdrátově
drátově
drátově
[48]
[49]
[50]
[51]
[52]
[53]
[54]
137
Přenášení dat Zdroj informací
0,2 Bq/l (1 h)
37
6 VÝSLEDKY PROJEKTU 6.1 Vedlejší výsledky Průběžné výsledky dosažené při řešení projektu byly prezentovány na konferencích a byly zveřejněny v odborných publikacích.
Konference:
Eva Juranová a Eduard Hanslík: Metoda stanovení sorpční charakteristiky pro umělé radionuklidy v hydrosféře. XXIII. Konference Radionuklidy a ionizující záření ve vodním hospodářství. Clarion Congress Hotel České Budějovice, 6. 5. 2014. Pozn.: Příspěvek vyšel ve sborníku konference (viz níže). Eva Juranová Eduard Hanslík a Michal Novák: VÝSKYT STRONCIA 90 A CESIA 137 VE VODĚ NA ÚROVNI NOREM ENVIRONMENTÁLNÍ KVALITY A JEJICH ODPOVÍDAJÍCÍ OBSAH VE DNOVÝCH SEDIMENTECH. XXIII. Konference Radionuklidy a ionizující záření ve vodním hospodářství. Clarion Congress Hotel České Budějovice, 6. 5. 2014. Pozn.: Příspěvek vyšel ve sborníku konference (viz níže). Eva Juranová, Eduard Hanslík Determination of sorption characteristics for artificial radionuclides in the hydrosphere. 17th Radiochemical Conference, Mariánské lázně, 11. 5. 2014. Pozn. Příspěvek vyšel ve sborníku konference (viz níže). Eva Juranová a Eduard Hanslík: Method for determination and evaluation of radionuclides sorption in the hydrosphere. Conference The International Association for Sediment Water Science (IASWS). Grahamstown, Jižní Afrika, 15. 7. 2014. Eva Juranová, Eduard Hanslík, Michal Novák a Michal Komárek: SORPCE RADIOAKTIVNÍCH LÁTEK V HYDROSFÉŘE. XXI. konzultační dny pro pracovníky vodohospodářských radiologických laboratoří. Jindřichův Hradec, 6. 10. 2014.
Sborníky konferencí [D]:
Eduard Hanslík, Eva Juranová a Lucie Ramešová Chování radioaktivních látek v hydrosféře podmínky laboratorního stanovení distribučního koeficientu. In Eduard Hanslík, Klára Kánská Sborník konference Radiologické metody v hydrosféře 13. Buchlovice, 14. 5. 2013. Semtín : Ekomonitor spol. s r.o., 2013, s. 54-59. ISBN 978-80-86832-71-5. Eva Juranová, Eduard Hanslík Kinetika sorpce radioaktivních látek v systému kapalná - pevná fáze. In Gabriela Wallová XXI. Konzultačné dni pre pracovníkov vodohospodárskych rádiologických laboratórií. Banská Štiavnica, Slovensko, 9. 9. 2013. Bratislava, Slovensko : Výskumný ústav vodného hospodárstva, 2013, s. 31-34. ISBN 978-80-89062-96-9. Eva Juranová Eduard Hanslík a Michal Novák: VÝSKYT STRONCIA 90 A CESIA 137 VE VODĚ NA ÚROVNI NOREM ENVIRONMENTÁLNÍ KVALITY A JEJICH ODPOVÍDAJÍCÍ OBSAH VE DNOVÝCH SEDIMENTECH. In Eduard Hanslík Radionuklidy a ionizující záření ve vodním hospodářství, XXIII. konference. České Budějovice, 6. 5. 2014. Praha: 2014, s. 17—20. ISBN 978-80-02-02549-8. Eva Juranová a Eduard Hanslík: METODA STANOVENÍ SORPČNÍ CHARAKTERISTIKY PRO UMĚLÉ RADIONUKLIDY V HYDROSFÉŘE. In Eduard Hanslík Radionuklidy a ionizující záření ve vodním hospodářství, XXIII. konference. České Budějovice, 6.5.2014. Praha: 2014, s. 21—26. ISBN 978-80-02-02549-8. Eva Juranová, Eduard Hanslík, Michal Novák a Michal Komárek: SORPCE RADIOAKTIVNÍCH LÁTEK V HYDROSFÉŘE. In Barbora Sedlářová XXI. konzultační dny pro pracovníky vodohospodářských radiologických laboratoří. Jindřichův Hradec, 6. 10. 2014. Praha: VÚV TGM, 2014, s. 13—18. ISBN 978-80-87402-33-7.
38
Odborné články [J]:
Juranová, E., Hanslík, E.: Havárie jaderné elektrárny Fukušima Daiiči a její vliv na životní prostředí. VTEI, 2012, roč. 54, č. 6/2012, s. 1-3. ISSN 0322-8916. Eduard Hanslík, Diana Marešová and Eva Juranová: Radioactive Background in Hydrosphere prior to Planned Extension of Nuclear Power Plant. International Journal of Nuclear Energy Science and Engineering (IJNESE), 2013, roč. 3, č. 3, s. 47-55. ISSN 2226-3217 Eva Juranová a Eduard Hanslík: Stanovení distribučního koeficientu pro sorpci umělých radionuklidů ve vodním prostředí. VTEI 2/2014, ISSN 0322-8916, 2014. Eva Juranová, Eduard Hanslík, Michal Novák a Michal Komárek: Sorpce umělých radionuklidů na dnové říční sedimenty a její závislost na vlastnostech sedimentů. VTEI, 2015, roč. 56, č. 3, s. 3-6. ISSN 0322-8916. Eva Juranová, Eduard Hanslík: Determination of sorption characteristics for artificial radionuclides in the hydrosphere. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2015, roč. 304, č. 1, s. 2126. ISSN 0236-5731. Eva Juranová, Eduard Hanslík, Diana Marešová: Temporal development of radiocaesium and radiostrontium concentrations in the hydrosphere – methods of evaluation. Water, Air, & Soil Pollution, 2015, roč. 10, č. 226, ISSN 0049-6979.
6.2 Hlavní výsledky [H] Eduard Hanslík, Eva Juranová, Tomáš Mičaník Podklady pro nařízení vlády 401 / 2015 Sb. v problematice radioaktivního znečištění vodního prostředí. Výsledky promítnuté do právních předpisů a norem: 401/2015 Sb. MŽP ČR [CR, 2015] [N] Eva Juranová a Eduard Hanslík Stanovení distribučního koeficientu radionuklidů v systému sediment−povrchová voda a nerozpuštěné látky−povrchová voda. 2014, Odbor ochrany vod MŽP ČR, Vršovická 1442/65, 100 01 Praha 10, 1. 12. 2014.
39
7 ZÁVĚR Z hlediska chování a transportu radioaktivního znečištění řek Vltavy a Labe po jaderné havárii jsou důležité dva parametry: doby dotoku znečištění v různých úsecích toku a zachycení radioaktivních látek podél toku na pevných částech hydrosféry. Doby dotoku byly stanoveny pomocí objemových aktivit tritia, sledovaných v různých profilech Vltavy a Labe, míra zachycení radioaktivních látek byla charakterizována pomocí laboratorně stanovených distribučních koeficientů, které popisují sorpci radionuklidů na nerozpuštěné látky a sedimenty. Průběžně jsou sledovány objemové aktivity tritia v profilech na toku řek Vltavy a Labe. Nerovnoměrné vypouštění tritia Jadernou elektrárnou Temelín, coby odpadní látky z běžného provozu, a jeho variabilní objemové aktivity podél toků Vltavy a Labe bude pravděpodobně možné využít pro odhad dob dotoku kontaminace při případném uvolnění radioaktivity do životního prostředí. Vliv jaderné elektrárny na obsah tritia v povrchové vodě je dobře měřitelný. Nedochází však k překročení požadavků naší legislativy [46] na kvalitu povrchové vody, ani nebyla vyčerpána kapacita daná hodnotou ukazatele pro tritium v evropské směrnici [66]. Pro zjištění sorpčních vlastností sedimentů byly provedeny vsádkové sorpční pokusy. Podobně jako u sedimentů byly stanovovány sorpční vlastnosti nerozpuštěných látek, obsažených v povrchové vodě. Výsledky naznačují, že sorpce hraje významnou roli v chování kontaminace po případné havárii s uvolněním radioaktivních látek do toku, sorpce je ale značně ovlivněna nejen chemickými a fyzikálními vlastnostmi konkrétního radionuklidu, ale také lokalitou samotnou, což zahrnuje vlastnosti sedimentů i okolního prostředí Sorpce radionuklidů na nerozpuštěné látky a jejich následná sedimentace povede ke snižování radioaktivního znečištění vody. Ukázalo se, že většina sledovaných radionuklidů je ve velké míře fixována i na sedimenty. Lze tedy očekávat, že v případě havárie by došlo ke zvýšení obsahu umělých radionuklidů v dnových sedimentech, a to v důsledku sorpce radionuklidů na sedimenty uložené na dně toků a nádrží, které by byly ve styku s kontaminovanou vodou a také v důsledku sedimentace znečištěných nerozpuštěných látek. Na základě prováděných experimentů byla optimalizována metodika stanovení sorpčních vlastností systému sediment – voda, a byl sestaven návrh certifikované metodiky. Návrh metodiky byl posouzen oponenty a podán k certifikaci certifikačnímu orgánu. V listopadu 2014 byla tato metodika certifikována Ministerstvem životního prostředí (viz [48]). Pomocí této certifikované metodiky byl vypracován návrh pracovní instrukce Stanovení distribučního koeficientu, který byl posouzen ASLABem, Střediskem pro posuzování způsobilosti laboratoří, a posléze Českým institutem pro akreditaci jako akreditovaný postup Zkušební laboratoře technologií a složek životního prostředí VÚV TGM v.v.i. S použitím údajů, získaných v tomto projektu, byly zpracovány podklady pro nově projednávané Nařízení vlády 401/2015 Sb. (Nařízení vlády o ukazatelích a hodnotách přípustného znečištění povrchových vod a odpadních vod, náležitostech povolení k vypouštění odpadních vod do vod povrchových a do kanalizací a o citlivých oblastech) [67] vztahující se k problematice radioaktivních látek.
40
LITERATURA 1. Nuclear Power Reractors in the World. Vídeň : IAEA, 2011. ISBN 978–92–0–117810–7. 2. Broža, Vojtěch a kol. Přehrady Čech, Moravy a Slezska. Liberec : Knihy 555, 2005. ISBN 8086660-11-7. 3. Povodí Labe, s.p. Stavy http://www.pla.cz/portal/sap/PC/.
a
průtoky.
[Online]
[Citace:
4. Povodí Vltavy, s.p. Vodní stavy a průtoky. [Online] http://www.pvl.cz/hydrologicke-informace/vodni-stavy-a-prutoky. 5. Povodí Ohře, s.p. Stavy http://sap.poh.cz/portal/SaP/PC/.
a
průtoky.
[Online]
6.
[Citace:
[Citace:
11. 6.
6.
11 11.
2015.] 2015.] 2015.]
6. Metodický pokyn 44605/2006-16000. 2006. Metodický pokyn odboru ochrany vod Ministerstva životního prostředí a odboru vodohospodářské politiky Ministerstva zemědělství pro monitorování vod podle § 21 odst. 4 zákona č. 254/2001 Sb., o vodách a o změně některých zákonů (vodní zákon). 7. Rudiš, Miroslav. Šíření znečištění z jaderné elektrárny Temelín ve vltavské kaskádě. Praha : VÚV TGM Praha, 1994. Výzkumná zpráva. 8. Votrubová, Jaroslava. Zpráva o hodnocení množství povrchových vod v oblasti povodí dolní Vltavy za rok 2010. Povodí Vltavy, s. p. [Online] září 2011. [Citace: 5. 3. 2012.] http://www.pvl.cz/vodohospodarske-informce/bilance/vodohospodarska-bilance-v-oblasto-povodi2010/bilance-v-oblasti-povodi-dolni-vltavy-za-rok-2010. 9. VÚV TGM. Hydroekologický informační systém. [Elektronické databáze] Praha : VÚV TGM, 2015. Dostupné z: http://heis.vuv.cz/. 10. Veolia Voda S.A. Pražské vodovody a kanalizace, a. s. v roce 2011. 2011. Výroční zpráva. dostupné z: http://www.pvk.cz/zprava-o-pvk-pvk-v-roce-2011.html. 11. —. Výroční zpráva 2014, Pražské vodovody a kanalizace, a. s. 2015. Výroční zpráva. http://www.pvk.cz/aktuality/vyhledavani/?query=v%C3%BDro%C4%8Dn%C3%AD+zpr%C3%A 1va. 12. Posouzení vlivů jaderné elektrárny Temelín na životní prostředí, předložené v návaznosti na dobrovolný a nadstandartní postup podle části V. protokolu z Melku. Praha : Komise pro hodnocení vlivu Jaderné elektrárny Temelín na životní prostředí, 2001. 13. 18/1997 Sb. Zákon o mírovém využití jaderné energie a ionizujícího záření (atomový zákon) a o změně a doplnění některých zákonů. 1997. 14. 195/1999 Sb. Vyhláška SÚJB o požadavcích na jaderná zařízení k zajištění jaderné bezpečnosti, radiační ochrany a havarijní připravenosti. 1999. 15. 106/1998 Sb. Vyhláška SÚJB o zajištění jaderné bezpečnosti a radiační ochrany jaderných zařízení při jejich uvádění do provozu a při jejich provozu. 1998. 16. 307/2002 Sb. Vyhláška SÚJB o radiační ochraně. 2002. Ve znění vyhlášky č. 499/2005 Sb. a Vyhlášky 389/2012 Sb.. 17. Státní úřad pro jadernou bezpečnost. Výběr a hodnocení projektových a nadprojektových událostí a rizik pro jaderné elektrárny. 2010. Bezpečnostní návod JB-1.7. 18. Horák, Jan a Mlynář, Petr. Nový jaderný zdroj v lokalitě Temelín včetně vyvedení výkonu do rozvodny Kočín. [Online] Dokumentace dle přílohy č. 4 k zákonu č. 100/2001 Sb., v platném znění, 10. 5. 2010. [Citace: 19. 12. 2011.] http://tomcat.cenia.cz/eia/detail.jsp?view=eia_cr&id=MZP230.
41
19. Skupina ČEZ. Sezona 2014. Výroční zpráva 2014. místo neznámé : Top Partners s.r.o., 2015. On line: http://www.cez.cz/edee/content/file/investori/vz-2014/vz-2014.pdf. 20. ČEZ a. s. Temelín. [Online] [Citace: 4. listopad 2015.] http://www.cez.cz/cs/vyrobaelektriny/jaderna-energetika/jaderne-elektrarny-cez/ete.html. 21. Hanslík, Eduard, a další. Monitoring and assessment of radionuclide discharges from Temelín Nuclear Power Plant into the Vltava River (Czech Republic). Journal of Environmental Radioactivity. February 2009, Sv. 100, 2, stránky 131-138. 22. Horák, V. Předběžné posouzení závažnosti radiačních důsledků těžké havárie z hlediska možné kontaminace povrchových vod. ÚJV Řež a. s., divize Energoprojekt Praha. 2011. 23. Nový jaderný zdroj v lokalitě Temelín včetně vyvedení výkonu do rozvodny Kočín. SCES Group, spol. s r. o., AMEC s.r.o. 2010. Dokumentace vlivů záměru na životní prostředí. 24. Monte, Luigi, a další. The role of physical processes controlling the behaviour of radionuclide contaminants in the aquatic environment: a review of state-of-the-art modelling approaches. Journal of Environmental Radioactivity. 2009, Sv. 100, stránky 779–784. 25. Hanslík, Eduard, a další. Observed half-lives of 3H, 90Sr and 137Cs in hydrosphere in the Vltava River basin (Bohemia). Journal of Environmental Radioactivity. 2005, Sv. 81, 2-3, stránky 307-320. 26. Limousin, G., a další. Sorption isotherms: A review on physical bases, modeling and measurement. Applied Geochemistry. 2007, Sv. 22, stránky 249-275. 27. Plazinski, Wojciech, Rudzinski, Wladyslaw a Plazinska, Anita. Theoretical models of sorption kinetics including a surface reaction mechanism: A review. Advances in Colloid and Interface Science. 2009, Sv. 152, 1-2, stránky 2-13. 28. Foo, K. Y. a Hameed, B. H. Insights into the modeling of adsorption isotherm systems. Chemical Engineering Journal. 2010, Sv. 156, stránky 2-10. 29. Zámostný, Petr. ERA 3.0. [Software] VŠCHT http://www.vscht.cz/kot/era/download.html (16.10.2012).
Praha.
Volně
ke
stažení
na:
30. Zamostny, P. a Belohlav, Z. A software for regression analysis of kinetic data. Computers & Chemistry. 1999, Sv. 23, 5, stránky 479-485. 31. EPA. Batch-type procedures for estimating soil adsorption for chemicals. 1991. 32. Mundschenk, H. Occurence and behaviour of radionuclides in the Moselle River - Part II: Distribution of radionuclides between acqueous phase and suspended matter. Journal of Environmental Radioactivity. 1996, Sv. 30, 3, stránky 215-232. 33. Pitter, Pavel. Hydrochemie. Praha : Vydavatelství VŠCHT, 1999. ISBN 80-7080-340-1. 34. Zheng, Hong, a další. Sorption isotherm and kinetic modeling of aniline on Cr-bentonite. Journal of Hazardous Materials. 2009, Sv. 167, stránky 141-147. 35. ČSN EN 12457 Charakterizace odpadů - Vyluhování - Ověřovací zkouška vyluhovatelnosti zrnitých odpadů a kalů. ČNI. 2003. 36. ČSN P CEN ISO/TS 21268 Kvalita půdy - Postupy vyluhování pro následné chemické a ekotoxikologické zkoušení půd a půdních materiálů. ÚNMZ. 2010. 37. Chang, Pengpeng, a další. Sorption of Ni(II) on Na-rectorite from aqueous solution: effect of pH, ionic strength and temperature. Colloids and Surfaces A: Physicochem. Eng. Aspects. 2007, Sv. 302, stránky 75–81. 38. Li, Jiaxing, a další. Effect of pH, ionic strength, foreign ions and temperature on the adsorption of Cu(II) from aqueous solution to GMZ bentonite. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects. 2009, Sv. 349, 1-3, stránky 195–201.
42
39. Yusan, Sabriye a Erenturk, Sema. Adsorption Characterization of Strontium on PAN/Zeolite Composite Adsorbent. World Journal of Nuclear Science and Technology. 2011, Sv. 1, stránky 612. 40. Zhu, Jun, a další. Sorption of Cu on a Fe-deformed montmorillonite complex: Effect of pH, ionic strength, competitor heavy metal, and inorganic and organic ligands. Applied Clay Science. 2011, Sv. 52, 4, stránky 339-344. 41. Zuyi, Tao, a další. Cation adsorption of NpO2+, UO22+, Zn2+, Sr2+, Yb3+, and Am3+ onto oxides of Al, Si, and Fe from aqueous solution: ionic strength effect. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects. 2004, Sv. 1-3, 242, stránky 39–45. 42. Garnier, Jean-Marie, Ciffroy, Philippe a Benyahya, Lakhdar. Implications of short and long term (30 days) sorption on the desorption kinetic of trace metals (Cd, Zn, Co, Mn, Fe, Ag, Cs) associated with river suspended matter. Science of The Total Environment. 2006, Sv. 366, 1, stránky 350-360. 43. Vejsada, J., a další. Adsorption of cesium on Czech smectite-rich clays—A comparative study. Applied Clay Science. 2005, Sv. 30, 1, stránky 53-66. 44. Ciffroy, P., Durrieu, G. a Gamier, J.-M. Probabilistic distribution coefficients (Kds) in freshwater for radioisotopes of Ag, Am, Ba, Be, Ce, Co, Cs, I, Mn, Pu, Ra, Ru, Sb, Sr and Th – implications for uncertainty analysis of models simulating the transport of radionuclides in rivers. Journal of Radiecology. 2009, Sv. 100, stránky 785-794. 45. ČSN ISO 9698 (757635) Jakost vod - Stanovení objemové aktivity tritia - Kapalinová scintilační měřicí metoda. ÚNMZ. 2011. 46. 61/2003 Sb. Nařízení vlády o ukazatelích a hodnotách přípustného znečištění povrchových vod a odpadních vod, náležitostech povolení k vypouštění odpadních vod do vod povrchových a do kanalizací a o citlivých oblastech. 2003. Ve znění nařízení vlády č. 229/2007 Sb. a nařízení vlády č. 23/2011 Sb. 47. Směrnice Rady 2013/51/Euratom, kterou se stanoví požadavky na ochranu zdraví obyvatelstva, pokud jde o radioaktivní látky ve vodě určené k lidské spotřebě. 22. 10. 2013. 48. Juranová, Eva a Hanslík, Eduard. Stanovení distribučního koeficientu radionuklidů v systému sediment−povrchová voda a nerozpuštěné látky−povrchová voda. Praha : VÚV TGM, 2014. Certifikovaná metodika. 49. ČSN ISO 10703 (757630). Jakost vod - Stanovení objemové aktivity radionuklidů - Metoda spektrometrie záření gama s vysokým rozlišením. místo neznámé : ČNI, 2008. 50. IRSN. IRSN Activity report 2002. 2003. Online:http://www.irsn.fr/FR/IRSN/Publications/rapports-annuels/Documents/annual_report2002.pdf. ISSN 1637-6730. 51. Debayle, Christophe. [dotazovaný] Eva Juranová. Osobní rozhovor. Barcelona, 10. 9 2014. 52. —. [dotazovaný] Eva Juranová. Emailová komunikace. 13. 11 2014. 53. FANC. Radiological monitoring in Belgium. Brussels : FANC, 2005. 54. Sonck, Michel, a další. TELERAD: the Radiological Surveillance Network and Early Warning System in Belgium. Buenos Aires, Argentina : The Argentine Radiation Protection Society, 2008. 55. Gitzinger, C., Henrich, E. a Turai, I. Doel Nuclear Power Station and he national network of environmental radiological monitoring Belgium. místo neznámé : European Commission, 2013. Technical Report. On-line: http://ec.europa.eu/energy/nuclear/radiation_protection/article35/doc/tech_report_belgium_2012_e n.pdf. BE-12/02. 56. ČHMÚ, Český hydrometeorologický ústav. Seznam stanic povrchových vod. [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://voda.chmi.cz/ohfb/stanice_pv.txt. 43
57. Povodí Vltavy, s. p. Stavy a průtoky na vodních tocích. [Online] [Cited: 5 2. 2014.] http://www.pvl.cz/portal/SaP/cz/PC/CelkovaMapa.aspx. 58. Rudiš, Miroslav. Šíření znečištění z jaderných elektráren v hydrosféře. Praha : VÚV T. G. M., 1995. Výzkumná zpráva. 59. IRE, National Institute for Radioelements. Product Information. Environmental Network Monitoring Systems (ENMS). [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://www.ire.eu/documents/fiche_services_2_wat.pdf. 60. NATS, North American Technical Services. Automated System for Water Activity Measurement. [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://nats-usa.com/wpcontent/uploads/2012/10/Automated-System-for-Water-Activity-Measurement.pdf. 61. VF a.s. Liquid Effluent Monitor, LEM Series. [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://www.vf.eu/data/files/b-03-b0001en-141029-lem-series-304-en.pdf. 62. ENVINET GmbH. Spectroscopic Water Monitoring Stations. Spectroscopic Water Monitoring Stations for Enhanced Radiation Monitoring and Early Warning (Online). [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://envinet.com/en/infocenter/documents/Spectroscopic_Water_Monitoring_Systems.pdf. 63. SAPHYMO. Acquascan, Liquid contamination monitor. [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://www.saphymo.com/ftp/ecatalogue/125/Liquid-contamination-monitor-AQUASCAN.pdf. 64. Canberra. Water Radioactivity Monitor. [Online] http://canberra.com/cbns/products/pdf/WaterMonitor.pdf.
[Citace:
26.
11
2014.]
65. Bronson, Frazier; Reider, Barbara (Canberra Industries, Inc.). Automatic Gamma Spectrometric Water Monitor. [Online] [Citace: 26. 11 2014.] http://www.canberra.com/literature/waste_special_systems/tech_papers/C37741_H2O_tech%20pa per.pdf. 66. 2013/51/EURATOM. Council Directive. 2013. 67. 401/2015 Sb. Nařízení vlády o ukazatelích a hodnotách přípustného znečištění povrchových vod a odpadních vod, náležitostech povolení k vypouštění odpadních vod do vod povrchových a do kanalizací a o citlivých oblastech. 2015.
44
45
PŘÍLOHY
Příloha 1.
Chemické složení povrchové vody odebrané pro sorpční pokusy
Teplota vody
pH
[°C]
Konduktivita -1
NL
TOC -1
-1
Chloridy -1
Sírany -1
Dusičnany -1
Vltava Hladná
11,0 ± 0,2
7,31 ± 0,03
] 23,10 ± 0,12
] 14,91 ± 0,16
] 13,1 ± 1,3
] 15,3 ± 1,5
] 22,0 ± 2,2
] 3,9 ± 0,4
Vltava Podolsko
16,3 ± 0,2
7,18 ± 0,03
19,70 ± 0,10
2,47 ± 0,16
6,8 ± 0,7
12,7 ± 1,3
21,6 ± 2,2
5,5 ± 0,5
Vltava Zvíkov
25,2 ± 0,2
7,40 ± 0,03
19,00 ± 0,10
12,77 ± 0,28
13,6 ± 1,4
8,5 ± 0,8
18,5 ± 1,9
NA
Vltava Chrást
26,0 ± 0,2
9,69 ± 0,03
17,40 ± 0,09
5,68 ± 0,16
18,3 ± 1,8
7,7 ± 0,8
18,6 ± 1,9
NA
Vltava Orlík hráz
17,1 ± 0,2
7,11 ± 0,03
18,10 ± 0,09
0,63 ± 0,16
9,0 ± 0,9
10,1 ± 1,0
20,7 ± 2,1
6,4 ± 0,6
Vltava Solenice
4,9 ± 0,2
7,20 ± 0,03
23,20 ± 0,12
13,83 ± 0,16
NA
13,1 ± 1,3
22,4 ± 2,2
NA
Vltava Kamýk
3,8 ± 0,2
7,63 ± 0,03
22,60 ± 0,11
5,98 ± 0,16
7,0 ± 0,7
14,0 ± 1,4
22,1 ± 2,2
NA
Vltava Slapy
17,3 ± 0,2
9,17 ± 0,03
23,60 ± 0,12
5,94 ± 0,16
7,9 ± 0,8
14,3 ± 1,4
24,3 ± 2,4
NA
Vltava Štěchovice
9,5 ± 0,2
7,00 ± 0,03
22,90 ± 0,11
4,62 ± 0,16
10,2 ± 1,0
14,7 ± 1,5
24,6 ± 2,5
NA
Vltava Vrané
3,6 ± 0,2
6,98 ± 0,03
27,30 ± 0,14
2,21 ± 0,16
7,4 ± 0,7
15,3 ± 1,5
28,7 ± 2,9
11,0 ± 1,1
Vltava Podolí
3,4 ± 0,2
7,82 ± 0,03
33,50 ± 0,17
3,91 ± 0,16
7,7 ± 0,8
21,3 ± 2,1
37,5 ± 3,8
13,2 ± 1,3
Vltava Praha centrum
10,2 ± 0,2
NA
33,40 ± 0,17
16,74 ± 0,16
9,6 ± 1,0
23,1 ± 2,3
37,9 ± 3,8
8,3 ± 0,8
Vltava Libčice
11,0 ± 0,2
NA
37,80 ± 0,19
18,87 ± 0,16
11,2 ± 1,1
29,1 ± 2,9
46,5 ± 4,7
9,8 ± 1,0
Vltava Vepřek
22,1 ± 0,2
7,92 ± 0,03
34,00 ± 0,17
16,65 ± 0,16
7,0 ± 0,7
25,4 ± 2,5
49,3 ± 4,9
7,5 ± 0,7
Labe Liběchov
23,2 ± 0,2
7,67 ± 0,03
43,40 ± 0,22
16,11 ± 0,16
8,0 ± 0,8
20,7 ± 2,1
38,0 ± 3,8
6,2 ± 0,6
Labe Litoměřice
16,8 ± 0,2
7,92 ± 0,03
37,00 ± 0,19
5,18 ± 0,16
8,3 ± 0,8
19,3 ± 1,9
41,3 ± 4,1
14,7 ± 1,5
Labe Hřensko
16,7 ± 0,2
7,89 ± 0,03
39,30 ± 0,20
24,20 ± 0,16
8,6 ± 0,9
22,6 ± 2,3
47,2 ± 4,7
16,1 ± 1,6
Příloha 1 (pokračování)
Chemické složení povrchové vody odebrané pro sorpční pokusy Na
Ca -1
Mg -1
Ba -1
Co -1
Sb -1
Se -1
]
Sr -1
]
]
-1
Vltava Hladná
] 11,2 ± 0,6
] 25,2 ± 2,0
] 6,3 ± 0,3
] 40,8 ± 2,0
<1
<2
<4
] 103 ± 15
Vltava Podolsko
9,6 ± 0,5
20,5 ± 1,6
5,3 ± 0,2
29,7 ± 1,5
<1
<2
<4
90 ± 14
Vltava Zvíkov
9,2 ± 0,5
18,5 ± 1,5
5,0 ± 0,2
23,3 ± 1,2
<5
<50
<60
85 ± 13
Vltava Chrást
8,5 ± 0,4
18,1 ± 1,4
4,8 ± 0,2
25,0 ± 1,3
<5
<50
<60
81 ± 12
Vltava Orlík hráz
8,0 ± 0,4
18,9 ± 1,5
4,9 ± 0,2
29,0 ± 1,5
<1
<2
<4
88 ± 13
Vltava Solenice
10,7 ± 0,5
22,5 ± 1,8
6,0 ± 0,2
40,5 ± 2,0
<5
<2
<4
100 ± 15
Vltava Kamýk
10,8 ± 0,5
21,5 ± 1,7
6,0 ± 0,2
37,8 ± 1,9
<5
<2
<4
94 ± 14
Vltava Slapy
11,1 ± 0,6
20,7 ± 1,7
5,9 ± 0,2
36,9 ± 1,8
<5
<2
<60
108 ± 16
Vltava Štěchovice
10,6 ± 0,5
20,0 ± 1,6
5,7 ± 0,2
36,2 ± 1,8
<5
<2
<60
103 ± 15
Vltava Vrané
13,3 ± 0,7
27,4 ± 2,7
7,3 ± 0,7
33,2 ± 1,7
<1
<2
<4
124 ± 19
Vltava Podolí
16,5 ± 0,8
33,6 ± 3,4
9,3 ± 0,9
31,2 ± 1,6
<1
<2
<4
141 ± 21
Vltava Praha centrum
16,8 ± 0,8
32,1 ± 3,2
9,4 ± 0,9
29,1 ± 1,5
<1
<2
<4
132 ± 20
Vltava Libčice
20,5 ± 1,0
37,6 ± 3,8
10,6 ± 1,1
26,2 ± 1,3
<1
<2
<4
147 ± 22
Vltava Vepřek
19,8 ± 1,0
50,1 ± 5,0
8,5 ± 0,9
38,0 ± 1,9
<5
NA
<60
262 ± 39
Labe Liběchov
16,9 ± 0,8
33,5 ± 3,4
8,0 ± 0,8
32,0 ± 1,6
<5
NA
<60
150 ± 23
Labe Litoměřice
16,9 ± 0,8
43,0 ± 4,3
8,1 ± 0,8
40,5 ± 2,0
<1
<2
<4
254 ± 38
Labe Hřensko
18,6 ± 0,9
44,0 ± 4,4
9,1 ± 0,9
41,0 ± 2,1
<1
<2
<4
248 ± 37
50
Příloha 2.
Hodnoty distribučních koeficientů KD v systému sediment-voda v jednotlivých profilech
a)
-1
KD (sediment) [l·kg ] Vltava Hladná
60
Co
85
Sr
131
I
133
Ba
134
Cs
139
Ce
241
Am
3,0E+02 ± 3,2E+01
9,0E+01 ± 2,3E+00
2,3E+00 ± 2,3E-01
1,2E+03 ± 4,4E+01
6,6E+02 ± 2,4E+01
7,1E+02 ± 3,3E+01
3,3E+02 ± 5,0E+01
Vltava Podolsko
> 3,5E+02
2,1E+01 ± 9,6E-01
7,9E+00 ± 9,0E-01
3,7E+02 ± 1,5E+01
6,3E+02 ± 4,4E+01
> 4,0E+02
> 2,7E+02
Vltava Zvíkov
> 4,0E+02
2,5E+01 ± 7,4E-01
4,2E+00 ± 5,1E-01
5,1E+02 ± 1,6E+01
1,5E+03 ± 9,6E+01
8,1E+02 ± 4,5E+02
7,8E+02 ± 6,7E+02
Vltava Chrást
> 3,7E+02
4,3E+01 ± 1,7E+00
1,1E+01 ± 1,0E+00
7,7E+02 ± 2,8E+01
1,2E+03 ± 6,3E+01
> 4,7E+02
> 2,9E+02
Vltava Orlík hráz
> 4,1E+02
5,6E+01 ± 2,3E+00
7,7E+00 ± 4,9E-01
1,3E+03 ± 5,5E+01
3,0E+03 ± 2,3E+02
> 4,6E+02
> 2,7E+02
Vltava Solenice
3,4E+02 ± 1,7E+02
4,2E+01 ± 4,4E+00
2,3E+00 ± 4,5E-01
2,8E+02 ± 1,5E+01
4,9E+02 ± 4,8E+01
> 1,7E+02
> 1,0E+02
Vltava Kamýk
8,1E+02 ± 2,5E+02
8,2E+01 ± 8,1E+00
4,6E+00 ± 3,4E-01
5,0E+02 ± 3,4E+01
5,7E+02 ± 3,9E+01
5,1E+02 ± 1,7E+02
2,7E+02 ± 1,8E+02
Vltava Slapy
4,1E+02 ± 2,3E+01
2,8E+01 ± 2,5E+00
5,8E+01 ± 4,2E+00
3,9E+02 ± 1,2E+01
1,4E+03 ± 1,0E+02
> 4,1E+02
> 3,0E+02
Vltava Štěchovice
4,0E+02 ± 4,2E+01
3,9E+01 ± 1,7E+00
4,9E+01 ± 6,8E+00
3,7E+02 ± 1,5E+01
1,5E+03 ± 9,1E+01
> 4,4E+02
1,2E+03 ± 3,9E+02
Vltava Vrané
4,4E+02 ± 8,1E+01
9,8E+01 ± 9,8E+00
2,5E+00 ± 2,1E-01
8,9E+02 ± 5,5E+01
1,8E+03 ± 1,1E+02
4,1E+03 ± 2,4E+03
8,0E+02 ± 1,1E+03
Vltava Podolí
8,5E+02 ± 1,8E+02
4,6E+01 ± 2,7E+00
1,6E+00 ± 1,3E-01
5,9E+02 ± 2,5E+01
2,3E+03 ± 9,4E+01
3,5E+03 ± 7,7E+03
2,1E+02 ± 1,8E+02
Vltava Praha centrum
3,6E+02 ± 3,9E+01
4,3E+01 ± 2,4E+00
1,2E+01 ± 1,1E+00
4,4E+02 ± 1,6E+01
1,5E+03 ± 5,5E+01
6,0E+03 ± 2,6E+03
1,2E+03 ± 9,1E+02
Vltava Libčice
7,9E+02 ± 5,4E+01
5,2E+01 ± 1,7E+00
2,9E+00 ± 1,1E-01
5,4E+02 ± 2,1E+01
1,0E+03 ± 2,6E+01
1,6E+03 ± 5,3E+02
7,1E+02 ± 5,0E+02
Vltava Vepřek
3,6E+02 ± 6,8E+01
3,4E+01 ± 9,9E-01
3,0E+01 ± 1,6E+00
1,4E+01 ± 1,2E+01
7,7E+02 ± 9,0E+01
5,1E+02 ± 1,2E+02
7,2E+01 ± 6,9E+01
Labe Liběchov
6,1E+02 ± 4,3E+01
3,3E+01 ± 1,1E+00
2,2E+02 ± 1,1E+01
3,6E+02 ± 1,2E+01
3,8E+02 ± 1,4E+01
1,1E+03 ± 5,5E+02
7,0E+01 ± 6,2E+01
Labe Litoměřice
3,6E+02 ± 5,3E+01
1,0E+01 ± 9,7E-01
1,7E+01 ± 2,1E+00
1,6E+02 ± 6,5E+00
2,1E+02 ± 1,4E+01
1,2E+03 ± 2,5E+02
3,9E+02 ± 8,3E+00
Labe Hřensko
6,0E+02 ± 4,7E+02
2,6E+01 ± 2,5E+00
2,1E+01 ± 1,5E+00
2,6E+02 ± 6,2E+01
3,3E+02 ± 3,9E+01
1,3E+03 ± 6,6E+01
3,0E+02 ± 5,8E+01
Příloha 2
b)
Hodnoty distribučních koeficientů KD v systému nerozpuštěné látky-voda v jednotlivých profilech
KD (nerozp. l.) [l·kg-1] Vltava Hladná
60
Co
85
Sr
131
I
133
Ba
134
Cs
139
Ce
241
Am
>1,9E+06
<6,5E+03
7,1E+03 ± 6,9E+02
8,4E+03 ± 1,1E+03
2,1E+03 ± 2,1E+02
8,6E+05 ± 2,6E+04
6,3E+05 ± 6,5E+04
Vltava Podolsko
1,2E+06 ± 2,1E+05
<2,2E+04
1,2E+04 ± 2,6E+02
1,9E+04 ± 1,0E+03
9,8E+03 ± 1,1E+03
8,6E+05 ± 6,7E+04
8,7E+05 ± 8,4E+04
Vltava Zvíkov
1,3E+05 ± 1,4E+04
<5,9E+03
6,9E+03 ± 4,0E+02
3,7E+03 ± 1,2E+02
4,1E+03 ± 1,4E+02
2,2E+05 ± 2,1E+04
1,0E+05 ± 1,1E+04
Vltava Chrást
8,2E+04 ± 3,6E+03
<5,4E+03
5,9E+03 ± 3,6E+02
7,9E+03 ± 2,2E+02
6,8E+03 ± 1,6E+02
3,3E+05 ± 8,9E+03
2,2E+05 ± 8,1E+03
Vltava Orlík hráz
2,1E+07 ± 3,1E+06
<1,2E+05
5,6E+03 ± 3,4E+03
7,5E+04 ± 3,0E+03
3,2E+04 ± 2,1E+03
1,9E+06 ± 8,9E+04
8,2E+05 ± 8,6E+04
Vltava Solenice
1,3E+05 ± 2,0E+04
<3,6E+03
2,2E+04 ± 2,8E+03
7,4E+03 ± 2,1E+02
4,1E+03 ± 3,4E+02
2,8E+05 ± 5,2E+04
1,3E+05 ± 3,1E+04
Vltava Kamýk
3,5E+05 ± 7,5E+04
<4,3E+03
4,2E+04 ± 5,1E+03
1,3E+04 ± 3,3E+02
7,1E+03 ± 3,3E+02
2,6E+05 ± 1,3E+04
2,2E+05 ± 8,8E+03
Vltava Slapy
5,9E+04 ± 9,1E+03
<7,7E+03
2,6E+04 ± 2,2E+03
4,2E+03 ± 1,3E+02
3,0E+03 ± 7,1E+01
4,0E+05 ± 2,5E+04
2,3E+05 ± 1,9E+04
Vltava Štěchovice
5,3E+05 ± 5,0E+04
<9,4E+03
1,1E+04 ± 1,3E+03
1,3E+04 ± 7,8E+01
3,3E+03 ± 1,5E+02
3,7E+05 ± 9,2E+03
2,1E+05 ± 1,3E+04
Vltava Vrané
9,5E+06 ± 8,7E+05
<1,2E+04
8,3E+03 ± 1,2E+03
2,1E+04 ± 6,6E+02
5,9E+03 ± 3,3E+02
2,2E+06 ± 7,1E+04
1,1E+06 ± 7,8E+04
Vltava Podolí
2,0E+06 ± 1,7E+05
<8,1E+03
9,1E+03 ± 1,1E+03
9,5E+03 ± 1,7E+02
2,7E+03 ± 1,3E+02
2,3E+06 ± 1,8E+05
1,2E+06 ± 1,0E+05
Vltava Praha centrum
5,9E+05 ± 2,8E+04
<1,6E+03
1,9E+04 ± 1,4E+03
7,7E+03 ± 3,1E+02
2,1E+03 ± 7,0E+01
5,1E+06 ± 2,6E+06
>4,6E+05
Vltava Libčice
1,7E+06 ± 1,5E+05
<1,8E+03
7,0E+03 ± 6,5E+02
5,3E+03 ± 6,2E+01
1,6E+03 ± 5,0E+01
2,8E+06 ± 2,6E+05
1,4E+06 ± 9,5E+05
Vltava Vepřek
1,4E+06 ± 5,5E+05
6,4E+02 ± 4,5E+01
1,9E+03 ± 1,4E+02
5,9E+03 ± 3,7E+02
1,9E+03 ± 8,6E+01
1,2E+06 ± 1,7E+05
2,8E+05 ± 1,0E+05
Labe Liběchov
1,3E+06 ± 4,5E+05
4,4E+02 ± 4,6E-01
5,3E+03 ± 6,0E+02
5,8E+03 ± 4,0E+02
2,0E+03 ± 1,2E+02
1,2E+06 ± 5,6E+05
1,6E+06 ± 8,4E+05
Labe Litoměřice
5,4E+06 ± 7,0E+05
2,6E+03 ± 8,9E+02
1,7E+04 ± 2,3E+03
1,5E+04 ± 6,2E+02
6,4E+03 ± 3,3E+02
2,5E+06 ± 2,6E+05
7,9E+06 ± 8,1E+05
Labe Hřensko
1,0E+06 ± 4,1E+05
4,2E+02 ± 2,3E+00
4,8E+03 ± 4,3E+02
6,1E+03 ± 2,8E+02
2,1E+03 ± 5,3E+01
1,1E+06 ± 2,3E+05
2,3E+05 ± 1,9E+05
52
Příloha 3.
2008
2009
2010
2011
2012
2013
2014
2015 (I.-IX.)
Základní charakteristiky vypočtené pro objemové aktivity tritia v profilech Vltava Kořensko, Solenice, Praha-Podolí a Labe Hřensko
Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko
Počet hodnot 8780 145 104 53 8726 105 98 53 8757 103 102 52 8766 104 98 55 8784 101 91 51 8723 68 90 51 8734 51 95 52 6546 41 74 40
Doba vypouštění -1 odp. vod [h.d ] 4,4
3,6
3,0
3,8
3,8
3,4
3,6
4,6
Minimum -1 [Bq.l ] 1,0 10,0 5,7 1,9 1,0 3,5 4,2 2,4 1,0 3,6 3,4 1,4 1,0 7,5 3,0 1,7 1,0 13,8 5,9 2,6 1,0 4,4 2,2 2,0 1,0 15,0 4,0 3,7 1,0 20,6 7,1 3,2
Maximum -1 [Bq.l ] 2588 51,7 22,3 11,5 3138 38,1 27,3 12,5 3177 32,2 21,5 10,1 2560 52,6 29,4 13,9 1799 59,2 33,9 20,7 1 350 66,1 23,2 8,7 3525 54,7 37,5 19,3 3496 48,8 24,2 12,3
-1
Průměr [Bq.l ] 50,1 20,0 14,5 6,4 33,7 17,6 11,9 5,5 26,9 16,1 11,2 5,6 60,2 24,4 12,1 5,2 44,9 27,0 17,8 10,4 35,7 17,0 9,3 4,3 65,6 29,9 15,4 7,6 70,3 30,3 17,3 7,7
Maximum/ Průměr 51,6 2,6 1,5 1,8 93,1 2,2 2,3 2,3 118 2,0 1,9 1,8 42,5 2,2 2,4 2,7 40,1 2,2 1,9 2,0 37,8 3,9 2,5 2,0 53,7 1,8 2,4 2,5 49,7 1,6 1,4 1,6
Maximum K/ Maximum S (P,H)
Průměr K/ Průměr S (P,H)
50 116 224
2,5 3,5 7,8
82 115 250
1,9 2,8 6,2
99 148 315
1,7 2,4 4,8
49 87 184
2,5 5,0 11,7
30 53 87
1,7 2,5 4,3
20 58 155
2,1 3,8 8,3
25 36 70
1,2 2,3 4,7
28 56 110
1,2 2,1 4,6
Příloha 3 (pokračování) Základní charakteristiky vypočtené pro objemové aktivity tritia v profilech Vltava Kořensko, Solenice, Praha-Podolí a Labe Hřensko
2008 2015 (I.-IX.)
Vl. Kořensko Vl. Solenice Vl. Podolí L. Hřensko
Počet hodnot 67863 718 752 407
Doba vypouštění -1 odp. vod [h.d ] 3,7
Minimum -1 [Bq.l ] 1,0 3,5 2,2 1,4
Maximum -1 [Bq.l ] 3525 66,1 37,5 20,7
-1
Průměr [Bq.l ] 47,8 21,7 13,6 6,5
Maximum/ Průměr 73,8 3,0 2,8 3,2
Maximum K/ Maximum S (P,H)
Průměr K/ Průměr S (P,H)
53 94 171
2,2 3,5 7,3
54