radiační poškození materiálů jaderných reaktorů '/V.- tul
A'
CVTS • komise jaderné techniky ČVTS - Dům- techniky Praha
RADIAČNÍ POŠKOZENÍ MATERIÁLŮ JADERNÝCH REAKTORŮ
Praha 1976
OBSAH str. Zahajovací projev
5
RNDr. íí. Brumovský, C S c , Ing. J. Cervášek, C S c , Ing. M. Vacek, CSc. Výsledky experimentálního studia radiačního poškození ocelí reaktorových tlakových nádob v CSSR
li
J. Klíma, M. Podéát, V. Vinš Vliv tepelného zpracování kysličníku uraničitého na rychlost uvolňování xenonu '
29
J. Novák Radiační účinky na alfa uran
40
J. Hrubý, J. Cerváěek Příspěvek k modelování radiačního poškození povlaků palivových článků pro rychlé reaktory heliem
52
J. Novák, J. PelČík, F. Slancar, K. šplíchal Výzkum radiačních účinků na palivové články pro I. čs. jadernou elektrárnu A - 1
62
RNDr. M. Brumovský, C S c , Ing. M, Vacek, CSc. Oceli tlakových nádob
?5
B. Čech Zirkoniové slitiny pro povlaky a konstrukční prvky palivových článků v provozních a havarijních podmínkách tlakových reaktorů
89
L. Jakešová, J. Klíma, M. PodéSt Některé aspekty keramických palivových článků vodovodních reaktorů
96
J. Novák Poznatky z výzkumu radiačních účinků na materiály a zkušenosti z provozu palivových elementů s kovovým palivem v reaktorech chlazených kysličníkem uhličitým
102
J. Klíma, ř. Stecher, E. Stecherová Matematické modelování chování palivových článků v jaderných reaktorech
108
- 3 -
RNDr. II. Brumovaký, CSc, Ing. S. Štěpánek, CSc. Filosofie bezpečnosti a kontroly radiačně namáhaných čáatí tlakové nádoby RNDr. U. Brumovský, C S c , Ing. M. Vacek, CSc. Systémy svědeSných vzorků z materiálů tlakových nádob
129
RNDr. II. Brumovský, C S c , Ing. J. červášek, C S c , Ing. U. Vacek; CSc. Výsledky programů zkušebních vzorků - svědků materiálu tlakové nádoby reaktoru A - 1
143
RNDr. II. Brumoveký, C S c , Ing. 11. Vacek, CSc, T. Páv, J. Otruba, J. KoSík, Hodnocení avědečných vzorků trub těžkovodní nádoby reaktoru A - 1
160
Z. Melichar Současný stav kontroly úniků produktů štěpení z pokrytí paliva při provozu a při odstaveném reaktoru na jaderných elektrárnách
Igg
J. Klíma, II. Podéšt, P. Stecher, E. Stecherová Aplikace gamma - scanning pro provozní kontrolu vyhoření jaderného paliva
183
J. Beran Přehled vývoje a provozních aplikací elektrochemických metod pro korozní měření v čs. jaderné technice
190
Ing. B. Chamrád Radiační výzkum materiálů v ozařovacíeh sondách
203
RNDr. II. Brumovský, C S c Vliv neutronového spektra na radiační poškození
215
J. Koíík, J. Otruba, T. Páv, .'/. Pohořelé Metodiky zkousaní materiálů o relativně nízkých aktivitách
234
Shrnutí a závěry semináře 245
- 4 -
ZAHAJOVACÍ'
PROJEV
v
Ing. M. Podéšt ,CSc, náměstek pro výzkum, Ostav jaderného výzkumu, Řež
Vážené soudružky, vážení soudruzi, dovolte mi, abych Vás přivítal na tomto semináři jménem vedení Ústavu jaderného výzkumu a současně z pověření složek, které toto odborné shromáždění připravovaly. Není jistě náhodou, že jo .seminář o radiačním poškození materiálů jaderných roaktorů pořádán a současně jistě není náhodný ani výběr pracoviště, kde se toto shromáždění československých odborníků / materiálové oblasti schází. Jsme v obdoiví, kdy .se již v ČSSR nashromáždila řnda vlastních zkušeností z reaktorové exploatace materiálu. Kromo toho právě v současné době stojí č s . průmysl před realizací velkých inovačních programů v metalurgii a energetickém strojírenství. Rozhodnutí uspořádat v ČSSR první setkání pracovníků zainteresovaných v této oblasti vyplynulo proto /. potřeby výměny poznatků a zkušeností, prohloubení nebo navázání osobních kontaktu a v neposlední řado z potřeby přispět k upřesnění cílů výzkumných a vývojových prací z této oblasti tak, aby mohly účinněji přispět k rozvoji č s . jaderné energetiky. Skutečnost, že nejsme na počátku, ale máme již shromážděny zkušenosti výzkumných a vývojových týmů a dokonce nesmírné cenné výsledky z první čs. jaderné elektrár ny v Jaslovských Bohunicích, nutí nás zároveň k tomu, abychom se pokusili konfrontovat vlastní cíle a záměry se světovými trendy a vlastní výsledky s rezultáty zahraničních pracovišt. Není zvykem přímo při zahajování konferencí používat kritických slov, domnívám se ovšem, že jsme se zde sešli na pracovním shromáždění, vedeni nejen stejnou základní disciplinou, ale i stejnými konečnými zájmv. Proto lze přejít přímo k vlastním problémům: Chtěl bych vyjádřit přesvědčení, že právě provoz I. čš. jaderné elektrárny dává našemu oboru nesmírně cenný materiál, kterého jsme ještě zdaleka nedokázali využít, abychom se z něj poučili, abychom z něj načerpali dosti poznatků zejména pro zajištění bezpečného provozování jaderných energetických zařízení a z vědeckého hlediska dokázali zobecnit některé poznané závislosti. Právo proto bychom byli rádi, aby tento seminář byl pohnutkou ke kritickému zamyšlení nad tím, čeho bylo dosaženo, aby přispěl k utřídění prací na ty, které je nutno u nás dělat a rozvíjet a na druhé, které přetrvávají tradičně, ale jež pro daný program mají význam jenom okrajový. Předpokládá-li se koncentrace sil čs, průmyslu, pak v souladu s ním se musí - a to v předstihu - orientovat i trendy výzkumu a vývoje. - 5 -
Mii/.ome si otevřeně přiznat, že tady .so ^oli.J/ímo doslovně v hotline dvanácté. My rozhodně nemáme v ČSSR tolik sil v Žádné oblasti, abychom si mohli flovolit je rozptylovat, protože pak se nedopracujeme ničeho víc, než posteriornílio dokazování světových poznatků při sporadickém výtěžku vědeckých a technických hodnot. Pokusme se ovšem - a já to rozhodně nemohu činit s nárokem na hlubší pohled, protože ten by mél ostatně vyplynout ze závěrů tohoto semináře - alespoň částečně vymezit potenciální rozsah zájmů č s . výzkumně vývojových pracovišt na problematice materiálů, aplikovaných v jaderných reaktorech: ČSSR se má stát v pomórně krátkém údobí 6. pětiletky producentem jedné z nejvýznamnějších reaktorových komponent, tlakové nádoby. ZVJE Skoda nesporně přinesl velmi pozitivní důkaz potence č s . energetického strojírenství výrobou nádoby reaktoru KS-150 pro elektrárnu A-t. Dnes je ovšem nutno pro rozsáhlý výrobní program nashromáždit řada dalších experimentálních poznatků, týkajících se zejména otázek radiačního zpevňování a zkřehnutí ocelí. Významné je, že při správné organizaci a koncentraci č s . výzkumných možností je tento program možno realizovat přímo v ČSSP., s využitím vlastních ozařovacích i vyhodnocovacích kapacit. Je proto této problematice věnován významný díl dnes zahajovaného semináře. Další otázkou, která není dosud sice vykrystalizována ve stejné podobě, ale již je nutno se zabývat, je problematika jaderného paliva: Tady je potřebné zkoncentrovat síly zejména na otázky bezpečné exploatace paliva v jaderném reaktoru, objasňování příčin poruch a dokonalé stanovení vyhoření. V kontextu s těmito otázkami je třeba vidět i problematiku povlakových materiálů založených hlavně na bázi Z r . Vývoj nových žárupevných systémů, vycházejících z primárních domácích surovinových zdrojů, je možno v současných podmínkách čs. vědeckovýzkumné základny propojit od metalurgického výzkumu a vývoje až do ověření radiačně indukovaných změn základních vlastností materiálu. Významným momentem, který prostupuje všechny vyjmenované problémy, je zajišténí bezpečného provozu a kontrola materiálů v jaderných reaktorech a jejich komponentách. Kritické hlasy veřejnosti, spolu se společenskou odpovědností vědců a techniků, se musí stát pohnutkou pro stále serióznější hledání souvislostí poruch na jaderných zařízeních se základními vlastnostmi materiálů a jejich změnami v radiačně, tepelně a tlakově namáhaných systémech. Dnes již víme z praktických zkušeností, že nevystačíme s klasickým rozsahem informací o mechanických vlastnostech materiálů
- 6 -
a korelacích prodratiUičních a postradiačních hodnot, ale že musíme kromě specifických radiačních vlivu vycházet z poznání únavových jevu,
že celá řada zkoušek
musí být realizována v podmínkách dlouhodobého namáhání o 2c nokteré exaktně zkušobnicky definované údaje musíme doplňovat dalšími - řeknóme
"efektivními
hodnotami" - např. creepovými hodnotami pro trubky, dlouhodobou pevností trubek při aplikaci vnitřního přetlaku apod. Je nutno osvojit si dále např. vyhodnocování lomových charakteristik u ocelí, osvětlit vliv nestechiometrie palivových systémů na přenos hmoty a j . To, co zde bylo řečeno, nelze ani zdaleka chápat jako výčet problémů, spíše jen jako poukaz na některé •/. nich, které se mohou výra/ně projevit na radiačně exponovaných konstrukčních a palivových materiálech, jež mohou ovlivnit jejích životnost a event, vést k narušeni integrity reaktorových systémů, K exaktnějšímu formulování zájmových sfér by měly přispět právě závěry tohoto semináře. Jsme poměrně malá země, máme ovšem značný výrobní potenciál, proio i značné úkoly ve vědeckovýzkumné základně. Dokážeme-li na základě výsledků tohoto setkání odborníků z materiálové oblasti přispět k dalšímu utřídění problematiky, pak bude dosaženo záměru, jejž si tento seminář vytknul.
- 7 -
VÝZNAM A VÝSLEDKY VÝZKUMU RADIAČNÍCH ÚČINKU NA IIATERÁLY JADERNÝCH REAKTORŮ V ÍSSR
RNDr. Milam
B r u a e v s k ý ,
Ing.
Jiří
S e r v á S e k ,
Ing.
Miroslav
V a c e k ,
CSc,
CSc, CSc,
frstav
SKODA ZVJE, P l z e ň j a d e r n é h o výzkumu,
Řež
Ú s t a v j a d e r n é h o výzkumu, S e ž
VÍSIfiDKY EXPERIMENTAUJÍHO STUDIA BADIAČNÍHO POŠKOZENÍ OCEIÍ REAKTOROVÍCH TLAKOVÝCH NÁDOB V ČSSR
1. 0 T • d
Reaktorová tlaková n«deb« je klíčovou kunpenenteu jeáerné elektrirny* Vsbledea k její aehutnoati a «*žadeTen4 napreaté apelehliresti pe eeleu debu provazu (20 a£ 40 let) je jednla z nejebtížnějšich výrebků hutníhe a atrejlrenskéhe průayalu. Výchezl mechanické vlastnoati ecell, peužité na výrebu tlakové nádeby, ae běhea převezu jadernéhe reaktoru aěnl půaebenla preveznlhe preatředí. £ teaute preatředí peSltáae i v aktivní zénS vznikající záření, depadající na otěnu nádeby. Největším nebezpefiía reaktorové tlakevé nádeby je aežnest jejího peruSení za převezu křehkým lonea. Protože vlivem neutronového záření dochází hlavni ke křehnutí oceli (radiainí křehnutí), zvyduje ae tía riziko porušeni reaktorové tlakové nádoby křehkým lemem. Teto radiační zkřehnutí může být tak výrazné, že vážně ohrožuje zachování integrity provozované reaktorové nádoby* Proto ae pro každou ocel stanovuje přípustná velikost radiačního zkřehnutí čí neutronového ozáření tak, aby ještě na konci provozní životnosti nádoby její kritická teplota, stanovená obvyklo jako součet teploty zastavení trhliny oceli ve výchozím stavu a jejích přírůstků od působení pracovního prostředí, byla menSí, než nejnižSí pracovní tepleta stěny nádoby. Reaktorové tlakevé nádoby prvních jaderných elektráren (převážně
- 11 -
pr*t*typ*v< zařízení) tyly vyr*b*ny z d*bře svařitelnýeh aizJc*uhlík*vých *eell 8 minimální mezí klusu 216 MPa (22 kp/m»2), jak* např. e*rětská *e*l 22 K • jí *dp*vidajícl Cs. *eel typu 13030, peužitá na r*akt«?»T*u tlak*v*u nádvbu A-l, americká A 212-B, britské En 2 a jiné. Zvys*vámí jedn*tk*véh* výk*nu pův*dníeh prot*typ*výeh ,isběrných r*akt*rů si vyžádal* i používání n*výeh ecelí a mezí kluzu minimálně 343 MPa (35 kp/mm2). Např. víc* naž 90 % tlakových nád*b l«hk«T«dních reaktcrů, které byly «d r. I960 pvstareny T USA a řaiě západních z«ml, byle ryreben* s C-Mn-Me eeeli (A 3O2-B) neb* z C-MB-M«-NÍ eceli (A 533B). Fr* TySěí j*dn*tk*vé výkany js*u připrav*Tány n*vé *cali, nazývané •c*lemi druhé g*nerac«, s minimální mezí kluzu ?88 MPa (60 kp/mm )* Patří k nim oceli typu 2,25Cr-lM*, ktereu representuje anericka A a 8*TÍtaká 15Ch2MFA (s malým přídavkem vanadu) a typu 3,5Ni-l, 75Cr-0,5M* (am*rick(í A 543). Věachny tyt* *eeli byly již šiřte* používány v průmyalu u velmi namáhaných a*u£áatí 8 vya*k*u h*uževnat*otí a jejich 8p*l«hliv*at byla avěřena v dl*uh*d*bém provezu (1). Oc*li druhé „, ^aerace vykecaly i velmi d*br*u *4*ln*st pr*ti radiačnímu zkřehnutí a t^ -T.» není a pr*t* ja*u d*p*ruč*vány pr* atavbu tlakových nád*b jaáernych energetických reakt*rů. Velik*st radiačníh* zkřehnutí a zpevnění je nejvíce ovlivňována neutronovou dávkou, ozařovací teplotou a chemickým složením oceli včetně její uikrostruktury. Ostatní činitelé, jako např. použitý druh oceli a její výrobní technologie, neutronové spektrum, velikost namáhání během ozařování, neutronový tok apod. se musí rovněž brát v úvahu, avšak vliv tří uvedených faktorů je nejpronikavější (2). V referátu jsou shrnuty výsledky experimentálního studia vlivu některých výSe uvedených faktorů na radiační zkřehnutí několika ocelí Cs« i zahraniční provenience na tlakové nádoby jderných energetických reaktorů.
2. POUŽITÝ MATERIÁL A EXPERIMENTÁLNÍ METODIK! Nejvíce experimentálních výsledku bylo získáno na základním materiálu a svarových spojích uhlík-manganovó oceli označení 13030 (A1+TÍ+ +Ni), která byla použita na reaktorovou tlakovou nádobu A-l. Příklad radiačního zkřehnutí tohoto základního materiálu po ozáření 9 , 2 x 1 0 ^ / - 12 -
cm2 ( nad 1 Me V) při teplotě 150 °C je uw-len ar obr. 1. Chemické složení této i dalších ocelí je uvedeno v tabulce 1. DalSím experimentálním materiálem byl základní materiál a avarové spoje mangan-nikl-ehrommolybden-niobové oceli číslo tavby M 8659, která byla uvažována jako potenciální materiál reaktorových tlakových nádob dalSích jaderných elektráren. U jiné mangan-nikl-molybden-niobové oceli byla zkoumána radiační odolnost jejích různých strukturních složek (popuštěný martenzit a bainit, nepopuStěný martenzit a bainit a ferit-perlit). Dále byly vyšetřovány experimentální tavby mangan-nikl-molybdenové oceli a různými dezoxidačními přísadami (AI, Ti, Kb, Zr, V), 8 odstupňovaným obsahem niklu (tavba Exp E, H) a v jednom případě byl vyšetřován i vliv vakuování před odléváním (tavba Exp F ) . Jiné experimentální tavby uhlík-manganové oceli měly odstupňovaný obsah manganu a uhlíku a experimentální tavby chrom-molybden-vanadové oceli měly odstupňovaný obsah mědi, případně vanadu. Ocel americké výroby typu mangan-molybden-nikl mačky A 533-B byla dosud ve světě použita u největšího poStu tlakových nádob lehkovodních reaktorů a proto její radiační chováni bylo studováno i u nás v rámci programu 1IAAE. Chrom-molybdenová ocel, representovaná americkou A 542 ci sovětskou 15Ch2MFA, stejně jako americká nikl-chrom-molybdenová ocel A 543 byly vyrofceny v ČSSR a jsou určeny pro reaktory vyšSleh jednotkových výkonů. V radiačních experimentech použité typy zkušebních vzorků jsou nakresleny na obr. 2 a 3. Mikrotahové vzorky dle obr. 2a byly vyhodnocovány na trhacím stroji Instron. Pro určení přechodových křivek vrubové houževnatosti bylo použito rázových vzorků dle obr. 2b, c a obr. 3a, b, c. Sazové vaorky byly vyhodnocovány na upravených rázových kladivech MK-0,5 a PSR 30. Bylo předpokládáno, že posunutí přechočových křivek v důsledku neutronového ozáření (^ TT - radiační zkřehnutí obr. 1) v podstatě nezávisí na velikosti a tvaru vzorku včetně jejich vrubu (3-7). Neozářené i ozářené zkušební vzorky byly vždy vyhodnocovány na stejném zařízení. Ozařování vzorků se uskutečnilo v reaktoru WR-S ÚJV Řež.
3. EXPERIMENTÁLNÍ VÍSLEDíwT A JEJICH DISKUSE Experimentální výsledky ze studia radiačního zkřehnutí jsou pro všechny použité oceli zaznamenány na obr. 4. V souladu a prací Williamae (8) a Carpenter* (9), kteří zjistili značně rozdílný stupeň radiačního zkřehnutí nejen u oceli atejné značky, ale dokonce i u t>>;ejné tavby, jame i ay zaznamenali rozdíly v radiačním zkřehnutí stejné oceli (obr. 4 - Zlí 11030, E-SK 13030) a rovněž i u oceli ze atejné tavby (Mn-Ni-Mo-Nb). lento poznatek apolu a nemožnosti zajistit během ozařování zkušebních vzorků v experimentálním a energetickém reaktoru úplné atejné ozařovací podmínky (osařovací teplota, neutronový tok a spektrum) vede u každá tlakové nádoby energetického reaktoru k používání poměrně iirokáho programu avědeóných vzorků radiačního poškození reaktorové tlakové nádoby. Svědečné vzorky jsou vyrobeny z reprezentativního materiálu tlakové nádoby a ozařovány v těsné blízkosti její stěny. Vzorky •e periodicky vyjímají a zkoušejí ke zjištění změn vlastností, vyvolaných ozářením. Takto získané hodnoty slouží pro ověření čí případnou korekci výsledků radiačního poškození, naměřených v experimentálním reaktoru. Z obr. 4 je zřejmé, že rozptyl radiačního zkřehnutí roste se zvětšující se neutronovou dávkou. U studovaných ocelí (C-lfn a Ibi-Ni-Cr-MoNb) nebyly zjištěny soustavné významnější rozdíly mezi radiačním zkřehnutím základního materiálu a jejich svarových spojů. Podobné chování zaznamenali Pravdjuk a Amaev (10) u ocelí sovětských a Nichols a Harries (11) u ocelí britských. Bovější výzkumy, prováděné při vyšší ozařovací teplotě (kolem 300 °C) však ukázaly na podatatné rozdíly v radiačním zkřehnutí svarů a základního materiálu (12, 13). Podrobnější výzkum ukázal, že příčinou zjištěných výrazných rozdílů v radiačním zkřehnutí základního materiálu oceli A $43 [A TT-.Q^B °C) a svarového kovu 2 (*TT3O»297 °C) po ozáření S^xlO^n/cm 2 (E>lMeV) při 288 °C je zvýšený obsah mědi v oceli (Zlf*O, 06 % Cu a SK=0,42 % Cu). Rozsáhlým výzkumem na oceli A 533-B bylo zjištěno (12), že meči zvyšuje radiační poškozeni této oceli při obsahu od 0,15 % výše. Proto ve spolupráci se ZVJE ŠKODA Plzeň byl i v ÚJV sledován vliv různého obsahu mědi a dvou úrovní vanadu na výsledné radiační poškození v tomto směru dosud neprozkoumané - 14 -
Cr-llo oceli (14). Z obr. 4 vyplývá, že ocel s nejvyšším obsahem mšdi (0,21 %) vykázala po ozáření při 310 °C největší radiační zkřehnutí ( A T T 0 4 =55 ° O . AvSak u dalších dvou ocelí velikoat radiačního zkřehnuti již nebyla v souladu se vzrůstajícím obsahem mědi. V tomto případě se pravděpodobně více prosadil vliv odlišné výrobní technologie včetně tepelného zpracování uvedených taveb nad vlastním obsahem mědi. Dále bylo zjiStěno, že zvýšený obsah vanadu (0,25 * oproti 0,04 %) mírně zvětšil radiační zkřehnutí vSeeh taveb po ozáření při teplotě 310 °C, že nebyla zjištěna žádná funkční závislost mezi radiačním zkřehnutím (ATT) a zpevněním ( A < ^ K t ) « že stoupající obsah mědi neměl žádný vliv na radiační zpevněni zkoumaných taveb. Zvýšeni radiačního zkřehnutí ocelí reaktorových tlakových nádob v důsledku zvětfieného obsahu mědi (nad 0,15 %) při ozařovaeí teplotě kolem 290 °C jt vysvětlováno pomoci tří hypotéz (15-16). První z nich je založena na popouštěcímkřehnutí, druhá na zvýšené difúzi a třetí na zvýšené nukleaci mřížkových poruch či jejich seskupení. Experimentálně byla potvrzena pouze třetí hypotéza, založená na heterogenní nukleaci (17)• Ve slitině, obsahující med, vytvářejí atomy mědi velké množství malých shluků, které slouží jako nukleačnl centra pro zářením vyvolané mřížkové poruchy, které potom během záření rostou do viditelné velikosti (pod mikroskopem) i při nižších neutronových dávkách. Vytvořené shluky poruch jsou potom stabilnější a četnější než podobná shluky poruch, vzniklé bez přítomnosti mědi. Zvýšené radiační zkřehnutí oceli v důsledku zvětšeného obsahu mědi bylo experimentálně zjištěno pouze při vyšších ozařovaeí ch teplotách (kolem 300 °C), kdy jsou v.oceli pohyblivé jak intersticiálni atomy, tak i vakance, ale ne při teplotách kolem 100 °C, kdy jscu pohyblivé pouze intersticiální atomy. Proto se toto zvýšené radiační zkřehnuti vysvětluje hlavně interakcí atomů mědi a vakancí. Přitom však nelze zapomínat ani na vliv mikrostruktury, který v některých případech by mohl být důležitější a efektivnější než vliv obsahu mědi. Do oblasti chemického složení ještě náleží studium odstupňovaného obsahu niklu a různých dezoxydačních prvků Mn-Ni-Mo oceli (obr. 4) na radiační zkřehnutí. U mangan-nikl-molybdenové oceli nebyl zjištěn žádný výraznější vliv použitých dezoxydačních přísad (AI, Ti, Nb, Zr, V) na radiační zkřehnutí ocelí (tavby Exp A, B, C, D ) . U tavby Exp F byl zjištěn příznivý vliv vakuováni před odléváním. Radiační zkřehnutí této tavby bylo niSši, než u podobných taveb Exp A, B, C, D bez použití vakuování. U studovaných taveb tohoto typu se rovněž projevil příznivý vliv - 15 -
niklu na radiační zkřehnutí (Exp E, H ) . Tavba a nejvyšším obsahem niklu (3,1 %) vykázala nejnižší radiační zkřehnutí (obr. 4 ) . Ha oceli Mn-Ni-Mo-Nb bylo prokázáno, že za použitých ozařovadch podmínek (T „<100 °C) lae radiační zkřehnutí oceli účinně ovlivňovat různou mikrostrukturou (18). Zároveň se ukázalo (obr. 4 ) , že ocel s největší radiační odolnosti (B-nepopuštěný bainit) nemusí poskytovat nejvhodnější kombinaci pevnostních vlastnosti a houževnatosti, jak je u skutečné nádoby požadováno. Mikrostruktura oceli s největší hustotou dislokací také tuto vhodnou kombinaci mechanických vlastností neposkytuje. V tomto směru byla nejvhodnější mikrostruktura, získaná rychlým ochlazením sauatoaitizačnlttploty a následujícím vysokým popuštěním (PM-popuštěný marttnzit). Porovnávání experimetálně zjištěných hodnot radiačního zkřehnutí oceli A 533-B, A 342, Cr-Mo-V a A 543 v CSSR a v zahraničí je provedeno v tabulce 2 (12, 19, 20). Celkově Ire u všech čtyř ocelí rozdíly v experimentálně zjištěných hodnotách radiačního zkřehnutí v CSSR a zahraničí hodnotit jako zcela přijatelné. Výsledky zapadají do širšího rozptylového pásma radiečníh'.' zkřehnutí, které je ovlivňováno jak faktory metalurgickými, tak i faktory vlastního neutronového prostředí. tT ocelí, obsahujících nikl, může docházet k jejich tepelnému křehnuti při dlouhodobém setrvání na zvýšených teplotách, jestliže ocel obsahuje také hliník (21). Toto zkřehnutí je vysvětlováno jejich stárnutím, které je spojeno s precipitacl Ni AI. Experimentální výsledky vSak ukazují, Se toto zkřehnuti při dlouhodobém setrvání na teplotě kolem 300 °C je u oceli A 533-B zanedbatelné (21, 22). Podle Sterneho (22) se náchylnost Cr-Ni-Mo oceli A 543 k tepelnému křehnutí zvyšuje zvláště po předchozí plastické deformaci. To je také zřejmě příčinou zjištěného nejvyššího indexu umělého stárnutí po plastické deformaci této oceli (23). Rovněž u niklových a manganových ocelí může za přítomnosti chrómu docházet k podobnému tepelnému křehnutí (19, 24). Experimentálně byl studován i vliv některých metalurgických a provozních faktorů na zotavení z radiačního poškození po žíhání ozářených vzorků z různých ocelí (14, 25, 26). Výsledky jsou znázorněny na obr. 5 pro radiační zpevnění (A ^ K t ) a vy tvrzení ( A H y 3 £ ) ) . Po ozářeni při teplotě 40 až 150 °C dochází téměř k úplnému zotavení z radiačního zpevněni při žíhael teplotě kolem 350 °C nezávisle od použitého typu oceli a velikosti ozáření. U radiačního vytvrzení ( ^ H V 3 Q ) došlo k téměř úplné- 16 -
mu zotavení oceli flSN 17027 při žlhací teplotě kolem 425 °C. Maproti tomu teplota pro padesátiprocentní zotavení z radiaSního poškozeni závisí nejen na typu použité oceli, ale i na velikosti neutronového ozáření. Výsledky jsou shrnuty v tabulce 3. Různé vlastnosti stejné oceli se tedy nemusí vždy zotavovat ve atejném teplotním rozmezí. Význam žíhání na zotavení z radiaSního poškození spočívá v tom, že je jednou z možných cest pro prodloužení životnosti reaktorových tlakových nádob.
Experimentální výsledky ukázaly, že odolnost zkoumaných Ss» ocelí proti radiačnímu zkřehnutí je srovnatelná s podobnými ocelemi zahraniční výroby. Výsledky studia vlivu chemického složení na radiační zkřehnutí ocelí tlakových nádob jaderných energetických reaktorů jsou povzbuzující. Zároveň naznačují cestu možného prodloužení životnosti a zvýšení provozní bezpečnosti reaktorové tlakové nádoby. Tato cesta spočívá hlavně ve zlepšení výrobní technologie oceli. Sem patří použití vakuování před odléváním, dosažení co nejjemnější zrnitosti oceli, udržování nežádoucích příměsí a přimísenin na co nejnižší úrovni, v optimální volbě parametrů tepelného zpracování a obsahu některých prvků, jako iťalíku, manganu, niklu, vanadu, které ovlivňují velikost radiačního zkřehnutí ocelí. Výzkum v této oblasti však není zdaleka uzavřen a je prakticky napočátku svých možností. Studium vlivu každého matalurgickáho faktoru je komplikované v tom, že vSechny ostatní výrobní faktory oceli musí přitom zůstat konstantní. Proto nároky na pečlivé dodržení všech technologických výrobních postupů jsou velmi vysoké. Nakonec je třeba zdůraznit, že údaje o radiačním zkřehnutí ocelí reaktorových tlakových nádob bez odpovídajících hodnot ozáření ztrácejí význam. Veškeré prognózy o změnách vlastností nádoby v důsledku ozáření a z nich vyplývající životnosti jsou závislé na přesné dozimetrii neutronového ozáření. Proto zajištění neutronové dozimetrie na žádoucí úrovni je neméně důležité, jako zajištění vlastních ozařovacích experimentů a jejich vyhodnocení. 17 ocelí vyšších pevností je třeba zlepšit naše znalosti o spoje- 17 -
nýeh účincích neutronového ozáření a delších čaeovS závislých faktorech křehnutí jako např. tepelného křehnuti, vodíkového křehnutí a Přehnuti vlivem tepelného a deformačního stárnutí a jejich vzájemné interakce, jako potenciálního nebezpečí poražení integrity nádoby.
5.
LITERATURA
1/ Sterne R. H., Jr., Nucleonics, Vol. 25, No 3, 60-65 (1967) 2/ Steele L. E. and Serpan C. J., Jr., ASTM STP 481, (1970) 3/ Aoaev A. D., Flatonov P. A., Pravdjuk N. P., Ženevská konference T r. 1964, ref. A/CONF. 28/P/339 4/ Orounea U., Myers H. P. and Hanners N. F., AE-298, 1967 5/ Vacek M., Sravnenije vozdejatvij nejtronnogo obluíenija na formu krivoj vjazkosti obrazcov Ueanagera i cilindričeakich mikroobrazcov iz nizkouglerodiatoj stali, SoveSCanie po probléme dejatvija obluSenija na věSSeatvo, Dubna, SSSR, 1962 6/ Cowan A. at al, ASTM STP 426, 107-134, 1967 7/ Michola R.W., Some Comments on Enigineering Aspects of Irradiation Embrittlement, Conaultans Meeting on Engineering Aanecta of Irradiation Embrittlement of Steel Reactor Presaure Vessels, Vienna 1967, ref. PL - 267/11 8/ Williams J. A., Hunter C. V., ASTM STP 529, 5-16, 1973 9/ Carpenter O. F. at al, Nuclear Science and Engineering, Vol. 19, 1967, 18-38 10/ Pravdjuk N. F. i dr., Properties of Reactor Materials and the Effects of Radiation Damage, London 1963, 343-358 11/ Nichols R. W., Harries D. R., ASTM STP 341, (1963), 162-198 12/ Hawthorne J. R., ASTM STP 484, (1971), 96-126 13/ Smidt F. A. and Steele L. E., Engineering Aspects of Irradiation Embrittlement, Engineering Aspects of Irradiation Embrittlement of Reactor Pressure Vessels, Vienna 1971, IAEA 14/ Vacek M., Zpráva ÚJV 3434-M, 1974 - 18 -
15/ Steele L. E., Atomic Energy Review, Vol. 7» No. 2, 1969 16/ ůteele L. E., ASTM STP 484, 1971, 164-175 17/ Smidt F. A., Jr., ASTM STP 529, 1973, 78-91 18/ Vacek M., Vliv mikrostruktury na radiační zkřehnuti a zpevnění oceli pro tlakové nádoby jedernych reaktorů, kandidátské disertační práce. Prahs 1970 19/ Amaev A. D. i dr., 4. Ženevské konference o mírovém využití atomové energie, ref. A/C0NF.49/P/705, 1971 20/ Steele L. E. et al., NBL/6429, 1966 21/ V/hitman G. D. et ol., ORNL-NSIC-21, 1967 22/ Sterne R. H., Jr. and Steele L. E., Nuclear Engineering Design 10, 1969, 259-307 23/ Vacek M., Porovnání radiačního poákození čtyř ocelí pro tlakové nádoby lehkovod. reaktorů, Zpráva ÚJV 3468-M, 1974 24/ Alekseenko N. N. i dr., Atomnaja energetika, toplivnyje cikly, radiacionnoje meterialovedenie, Ulianovsk, SSSR, 1970, 576-601 25/ Vacek li., Zpráva ŮJV 1830, 1967 26/ Vacek M., Zpráva ÚJV 1470/65
- 19 -
6. TEXTY K C B R A Z K Ú M A TABULKÁM Obr. 1 - Radiační zkřehnutí základního materiálu oceli typu 13030 (Al+Ti+Ni) po ozáření ^ x l O ^ n / c m 2 (B>lMeV) při teplotě 150 °C Obr. 2 - Zkušební mikrovzorky pro studiun radiačního zpevnění a zkřehnutí: 2a) Mikrotahový vzorek pro zkoušku statickým tahen 2b,c) Mikrorázové vzorky délky 30 a 55 mm pro zkoušku vrubové houževnatosti Obr. 3 - Zkušební vzorky pro studium radiačního zkřehnutí: 3a) Zkušební tyč dle ČSN 42 0381.5 3b) Zkušební tyč dle flSN 42 0381.1 3c) Zkušební tyč dle C*SK 42 0381.2 Obr. 4 - RediaCní zkřehnutí základního materiálu a svarových spojů různých ocelí pro reaktorové tlakové nádoby Obr. 5 - Průběh zotaveni z radiaSního zpevněni a vytvrzení tří různých oceli v závislosti na žíhací teplotě Tabulka 1 - Chemické složení zkoumaných ocelí ve váhových procentech Tabulka 2 - Porovnání dosažených výsledků radiaSního zkřehnutí Styř ocelí pro reaktorové tlakové nádoby v ČSSR a zahraničí Tabulka 3 - Teplota 50-tiprocentního zotavení z radiačního zpevnění a vytvrzení tří rozdílných ocelí po různém ozáření
- 20 -
•H CQ
M
W
O
o
10 iH
t*
a,
o
f?
o
X!
2
C/l
I c o o
J3
o
O
-a M o
m
i-
00
lOOOOCMCOCM
O
ooooooo
HOC]0)ď«t-
oooo
AHHHNHfJ ^
rHCOOOO
rH t - t-l W C5 ^ t
<0 ^1 ^1 Iř) O CO H
o o
CD
H CM CM CM CM O O ooooooo O o ooooooo IO rt FH I*H 4V Gfr ť" O 00
co
o o •k o« o ^, o
oooo eooo
^< IO IO >
IO CM «
o
co
t-
^< o o H
IO
o IO CO
0>
o
o
oft
O ^)
o o o
r~
iH
00 IO
I-l
o
o
0>
0)
10
H1 D
o
IO
o o o
o o
o
o
CJ
r H I A 0> 0 >
cn
CJ
10
O
o o
it?
o o
o
o o
o
n o o
o
o o
1)1
i-t
CM-tOO OO S O
o o
rH
HOCflH
10
CO
OOOO
o o
O
CMCMHCM
oooo
rH
rH
o
CM O
t"
c;
co *
H
rH
Ci
O
i-t
IO
•-H
• *
Cl
o o
o
o
O
OS
t-M rH^I
rH
co
O
o
ooooooo
oooo
CO CM
o
HOOHBMO HHHHOrtO IO IO 00 IO CO ř - iH H rH rH rH rH iH rH
W rt ^ lť>
a
CM
o
rH
•H rH
JO
O O
jg *>
JÁ
o
>o •H 8
N
>o •••»
H
0>
o
rH
conionnoo)
00 00-ÍW
oooo
t-
rH
CO r-l
O
O
ooooooo
oooo
0!
•^ PQ U f ^ 1x3 lz» J7J
* ň O«H
o o
o
co n
CM
o
o • o
CM O
o o
IO
CM
o
O
o o o
CM
09
o
o
c
co
IO
t-
o
o
o
IO CM
CM
•H
09
io
i"
o
O
O
O
O
o
o
CQ 1
09
tu
10
IO
a
<3
as 1
•rl
rH
rH
rH
•-i
•H
SB •rl
+ •<
O
o «
irt ro
O
acaaaaa
X X X KX K K 31 Cd Cd ťd Ú w íd f 1 09
as
rH fi O O
a
O
CMCMH"*
o
co
co
10
o o
HHWCIOHO
r-
CM CM CM CM
comioco
ODSkOOOO
«
i
co
oooo oooo
•H
!
o co
rH
o O ooooooo o o ooooooo ^! 0 ) t- t- •* 00 t- -^ 00
>N
•H
JÍ
IO •H
CM
t-
o o ooooooo
•rl «
m
O
o w o n o
o
e v*
oooo
CM io co co co io io t -
e
>
io ř^ ^ ^i CIOIOIO
iH
o o o• o•
o
o
>
ss IO
0,0,0,0, X XX X CdCdUtd
• • 0 OOO O
o S fl rH r^ fl rS IH ^ &• ^ ^ 1 11111 1 7 i i T -H -H -H 'H -H -ri ui •H oooo a as as as as as as sMaca
o
1 1 Š Č E) Š & Š •H
k
t«fcth h
oooo
- 21 -
o
•rl
as 1
S*.
e i
e
a
IO
W
•o
O
• <
IO
e
i
tCM
O
as w >o
o | O
1 tu
o
u
ee u
1
o
1
C5
•H
as
i
>
Tabulka 2. Porovnání dosafených výsledků radiačního zkřehnutí čtyř ocelí pro reaktorové tlakové nádoby v ČSSR a v zahraničí./12,19,20,23/. Československé výsJedky Ocel A 533-B A 542 15Ch2MFA A 543 I\J
65,2
/MPa/ 532 540 304 845
2
g
/«/em >lMeV/ / C / l,3xlO i a 290 l#6xl019 300 19 l»6xlO 300 19 l,3xlO 290
Zahraniční výsledky
ATT41J
/°c/
+ + + +
14 18 30 43
T
2
•v//°c/
/MPa/ /n/c« >ll 314 3,8xlO i a 288 19 294 3,8xlO 288 471-618 3,8xlO 1 9 230-350 657 3,8xlO 1 9 288
/ °C/ + + + +
30 až + 110 83 12 až + 32 50
Tabulka 3. Teplota 50-tiprocentního zotavení z radiačního zpevnění a vytvrzení tří rozdílných ocelí po různém ozáření.
Typ oceli
C-Cr C-Gr C-Mn I
ro
Ma-Ni-Cr-Mo-Nb Mn-Ni-Cr-Mo-Nb
Označení oceli
CSN 17027 5SN 17027 13030(Al+Ti+Ni) M 8659 M 8659
T oz
40 40 60-80 70-150 70-150
0t n/cm (E>lMeV) 4,0xl0 1 8 4,0xl.01S l.OxlO
19
18
3,5xlO 8,0xlO 1 8
T
t50%
187 250 256 210 230
Měřená vlastnost
6*Kt H
V30
^Kt
or
<^Kt
fc 5 o
JO
o
- 24 -
_J
tíd
C\J
in
Q:
7^ ibto.i 20
A) 60° t f
So, $
f
6.3/0,4/
oV • 1
^ J|
P0.25t$$f\ . 15*-0.1 ;.
60°i1°
obr. - 25 -
45° i 1°
\ •o":
•
\
i
',
o,
/ 2?t0.1
R0e25t 0.0251 55 íg?
90°i10' 101%?.*
v
obr. 3 -
26
-
140
-SK
T Íroz
100
«
0
80
'
|
'
|
• i
a o-Mo -V o Mn-Nl-tio-Nk A C^M»(C,M») Jo* ~200aC ° mdČŠ&MňNrCr-Mo-Nb) • f-SK
120
O
j
i
13050
C-SK1• 8659
SVAROVÉ SPOJE
. E*p.8(Q25C/2,1t1r>)z
60 - E*P7(0,2W)
A543lCr-M-ňo)(290°C)x
40
Cr -Mo-V(300°C) + ExphO$Cul3iO°C) • 20 1533-B/Mrt-Ni -Mo)(290°0 * A542ĚCr-H>JI300oCJa 0
i
f,5
obr. 4
. i.
8
i.
/O
75 20.70'8
OCEL 13030
T„ -60-80 'C
TAV.Č. 8659
T0l <150 'C
ČSN 17027
50
100
150
200
T„'40'C
250 300 350 , 400 TEPLOTA ŽÍNÁNltcL
obr. 5
- 28 -
450
J.
K l í m a ,
H.
P o d é S í,
Ú s t a v j a d e r n é h o výzkumu,
V.
V i n S
fíež
VLIV lEPBIHÉHO ZPRACOVANÍ KYSLIČNÍKU URANIČITÉHO NA RYCHLOST UVOLŇOVANÍ XENONU
1.
Ú v o d
V souvislosti ae zaváděním jaderných energetických reaktorů pracujících s palivovými Slánky na bázi kysličníku uraniSitého probíhá již od konce padesátých let intensivní výzkum tohoto paliva. Pro vlastní technologii přípravy paliva a posuzování jejího vlivu na chování materiálu v jaderném reaktoru má značný význam studium primárních stadií ozařování. Předložená práce je výsledkem dlouhodobého zkoumání vlivu mikrostruktury keramického kyslifiníkového paliva na rychlost uvolňování Štěpného plynu v počátečních stadiích ozařování a má být příspěvkem k vysvětlení chování štěpných plynů v materiálu podrobeném různému režimu tepelného zpracování. Vlastní experimentální práce se skládá ze dvou části, z nichž prvá se zabývá konstrukci a kalibraci měřicí aparatury pro poradiační stanoveni rychlosti uvolňování plynných produktů štěpení, druhá pak vlastním předmětem výzkumu - měřením vlivu mikrostruktury paliva na rychlost uvolňování štěpného plynu. 2. SOUČASNÝ STAV PROBLEMATIKY Přímá souvislost migrace Štěpného plynu a jeho uvolnění s podmínkami přípravy je prokázána množstvím poradiaSních experimentů, která byly na kyaliSníku uraniíitém provedeny (1-16). Výsledky dostupné v literatuře vykazují značný rozptyl hodnot naměřených dlfúznlch konficientů* V Arrhemiovském tvaxm je Jeplotní závislost difúzního koeficientu vyjádřena vztahem D = D Q e ""ŘT, kde D je předexponenciální člen, E je aktivační energie, R je universální plynová konstanta a I je teplota. Z literatury plyne znaSný rozptyl hodnot D i hodnot aktivačních energií. Z dostupných úaajú lie věak v případě aktivačních energií utvořit 3 grupy v okolí 205, 297 a 540 J/mol (49, 71 a 129 kcal/mol). OdliSnoat - 29 -
charakteristických parametrů paliva u různých autorů (obsah kyslíku, hustota, rozměr zrna, postup přípravy vzorků, ozařovací režim aj.), nedovoluje však toto jednoduché dělení přesněji kvantifikovat a nelze tedy jednoznačně ukázat, že difúze probíhá třemi různými typickými mechanismy. Ilustrací posledního tvrzení může být třeba porovnání výsledků Lindners (4) a Miekeleye (15). Lindner uvádí, že s růstem obsahu kyslíku O/U v mezích 2,00 - 2,12 roste difúzní koeficient 70s a změna se promítá pouze do předexponenciálního členu. Naopak Miekeley ukazuje, že změnou obsahu kyslíku dochází právě ke zaěně aktivační energie procesu, a že naměřená hodnota aktivační energie je velmi citlivá k obsahu kyslíku. Lindnerovo zjištění by napovídalo intersticiální migraci 3 Xe s aktivační energií 205 J/mol (49 kcal/mol), kterou víak Frost (16) jednoznačně vylučuje a považuje ze nejpravděpodobnější migraci po vakanclch U e aktivační energií 293 - 377 J/mol ( 7 0 - 9 0 kcal/mol). MacEwan (8) ukázal, že ve slinovaných i tavených materiálech klesá difúzní koecifient s dávkou neutronů. Tento pokles vysvětluje záchytem plynu na agregátech mřížkových defektů, které byly vneseny do materiálu buď přípravou, nebo ozářením. Berry (17) ukázal, že při poradiačním žíhání ozářených tablet nad teplotou 1923 K dochází ke zvýšení difúzního koeficientu v důsledku vysoké tense par UOg, avšak i změna rovnováhy U - 0 by mohla za těchto teplot hrát roli (15). Childs (12) uvádí, že při poradiačních experimentech pochází hlavní podíl plynu při desetihodinovém žíhání z povrchové vrstvy cca 700 S. Maměřená hodnoty muaí být tedy zcela jistě citlivé nejen na obsah kyslíku, ale i na stav povrchu zrna (dislokace, vakance aj.). Jak z předchozího textu vyplývá, zůstal dosud zcela nepovšimnut vliv velikosti zrna na mechanismus, ale i velikost difúzního koeficientu, ačkoliv právě genete zrna je důsledkem tepelného zpracování a ovlivňuje důležité vlastnosti, jako je hustota dislokací, koncentrace vakancí (které mohou jako aglomeráty zachycovat atomy plynu) atd. Je dobře známo, že ve výkonovém jaderném reaktoru dochází k rozsáhlým změnám mikrostruktury a přesto chybí důkaz, že rychlejší uvolňování plynů z oblasti sloupcových zrn je pouzs funkcí teploty. Dlužno říci, že přes dostatečný počet naměřených hodnot není možno považovat otázky s migrací plynů za uzavřené. Perspektiva jaderné energetiky na bázi rychlých reaktorů vyžaduje hodnoty, které by umožnily optimalizovat takové veličiny, jako jsou snímané výkony, vyhoření, tlaky plynu v článcích aj. A z toho vyplývá i nynější oživení zájmu o poradiační experimenty spojené s kinetikou uvolňování štěpných plynů.
- 30 -
3. APARATURA PRO MĚŘENÍ KINETIKY. UVOZOVÁNÍ PLYNNÝCH PRODUKTU ŠlfiPENÍ Aparatura je eelokovová, jedinou výjimku tvoří křemenné víko peee. Sestává z následujících bloků: 1. Čistícího stupně nosného plynu, osazeného velkoobjemovým sorberem vlhkosti plněným molekulovým sítem. Calsit zrnění 2-5 mm a čističem plynných nečistot v He plněným molekulovým sítem Nalsit zrněni 0,40,6 mm, který pracuje při teplotě kapalného dusíku. Obě části lze snadno regenerovat, prvou vyhřátím sorberu odporovým vynutím na pláiti, druhou ohřátlm na laboratorní teplotu při současném vyplachování do bočního okruhu. 2. Zařízení pro kvantitativní zachycení plynu uvolněného během ozařováni - ozařovaol ampule je válcovitá železná komůrka uzavíraná bajonetovým uzávěrem. Stěnou nádobky prochází ocelový trn se zpětnou pružinou těsněný 0-kroužky. Vyjímání tablet je zabezpečeno tlm, že komůrka je otočná o 180° kolem vodorovné osy. 3. Odporová pec - se skládá z masivního železného podstavce se světlovodem pro bezkontaktní snímání teploty. Topným elementem je molybdenová lodička s nanesenou vrstvou keramiky ZrO~ + CaO a topný prostor je osazen třemi molybdenovými reflektory. Kryt pece je křemenný. Objem je 720 - 5 cm . Pec je napájena transformátorem 220/3 V, 3 kW a dosahuje v tomto uspořádání teplot 2273 K. Doba ohřevu na zvolenou teplotu je cca 30 s.. Pec je zařízena a teplota snímána automatickým regulátorem teploty s bezkontaktní indikací teploty. 4. Automatická regulace teploty molybdenové loiičky - sestává z optické soustavy přenášející obraz světelného zdroje na citlivou plosku fotoelementu. Při konstrukcí beekontantního snímače teploty bylo přihlédnuto k tomu, že nelze zpětnovazebním regulačním systémem odstranit poruchy, které by vznikly kolísáním parametrů čidla. Stabilizace fotodiody a udržení konstantního zybtkového proudu ( 10~^A) bylo řeSeno umístěním fotodiody v termostatu dle čs. patentu PV 2141-67, kterýs je dioda udržována na teplotě 0,0 °C - 0,1 °C. Ústřední částí regulátoru je stejnosměrný zesilovač, na jehož vstup je přivedena zadaná hodnota řízení z referenčního stejnosměrného zdroje a výstup z měřici části regulátoru. Vstupní napěti tohoto zesilovače je tedy dáno odchylkou poža- 31 -
dované a skutečné teploty měřeného místa. Na výstup tohoto zesilovače jo zapojen generátor zapalovacích impulai, který napájí akční člen regulátoru, jímž jsou dva antiparalelně zapojené tyriatory. Přesnost regulace 0,5 %. Regulačním signálem je změna energie a tudíž malá změna teploty dá vznik velké změně vyzáření energie, takže vysoká přesnost je nasnadě. 5. Sorber těkavých zplodin štěpení - je válcová patrona v okruhu pece, plněná granulovaným natronovým vápnem. 6. Zařízení pro sorbci a chromát©grafické dělení plynů, které využívá skutečnosti, že retenční časy *Kr a Xe sorbovaných na aktivním uhlí při teplotě kapalného dusíku, jsou při rychlém ohřevu na normální, teplotu za normálního tlaku značně rozdílné. Hodnota rozlišení je 2, selektivita 4* 7* Detekce uvolněných plynů - je zajištěna průtokovým uspořádáním ve scintilační sondě, při použití 1024-kanálového analyzátoru ÚJV, fiež. V případě přítomnosti pouze jednoho z plynů je možná detekoe bez dělení plynů.
4. EXPERIMENTÁLNÍ Ď\ÁST Zkoumaný>_materiál Vzorky byly připraveny z práškového kysličníku uraničitého získaného kalcinací polyurananu amonného a redukcí při teplotách 400 550 - 650 °C, a měrným povrchem 6,25 m /g. Tablety lisované z tohoto materiálu byly krátkodobě slinovány při 1700 °G po dobu 0,5 hod. do hustot cca 94 % teor. Tyto tablety pak byly přeslinovány do hustot kolem 97*teor, při různých teplotách a dobách výdrže. Průměrná velikost zrna byla stanovena dle Hilliarda (18) a obsah kyslíku podle Engelmanna (19).
Vzorky U02 zatavené T křemenných ampulích plněných He (400 wmHg) 12 1 byly ozařovány v toku cca 3.1O n.cm^s" po dobu pěti hodin do vyho-
- 32 -
řeni v mezích 1 - 10.10 1 5 Stěp/g. Výkon vzorků byl přibližně 0,2 W, jejich teplota nepřevýšila €0 °C. Po ozářeni byly vzorky ponechány 14 dnů, aby došlo k rozpadu mateřského prvku 1 3 3 J v " ^ X e . Vyhoření vzorků bylo stanoveno radiometricky z obsahu ^ Z r zvlášt pro každý vzorek (20). Celkove množství přítomného Xe bylo vypočteno ze známého štěpného výtěžku 1 3 3 X e a vyhořeni.
Všechny vzorky byly žíhány po dobu 4 hodin a dif úzní koeficienty byly vypočteny s deseti koncových bodů naměřených rychlostí uvolňování Štěpného plynu ze vztahu uvedeného v (21).
5.
VÝSLEDKY A DISKUS2
Měření ukázala, Se diťúzni koeficient roste s teplotou poradiačního žíháni. Patrný je vliv způsobu tepelného zpracováni. Závislost logaritmu středních hodnot diftizních koeficientů na převratné hodnotě teploty ukazuje, že je dobře splněna Arrheniovaká závislost difdzního koeficientu na teplotě. Rovněž přesnost stanovení je dobrá, relativní chyba nepřesahuje 15 % střední hustoty difúzního koeficientu. Vypočtená aktivační energie procesu uvolňování Xe 205 J/mol (49 kcal/mol) v oblasti teplot poradiačního žíhání 1498 - 1923 K a 565 J/mol (135 kcal/mol) v oblasti teplot poradiačního žíhání 1923 - 2130 K. Naměřené aktivační energie v obou teplotních oblastech nasvědčují u všech zpracovávaných šarží stejnému mechanismu uvolňování plynu. Frost (16) považuje s-.a pravděpodobnější hodnotu aktivační energie uvolňování plynu 293 - 347 J/mol (70 - 90 kcel/mol), která by asi platila v případě uvolňování plynu z monokryetalického UCU 0 0 0 . Poměry existující v tabletovaném materiálu jsou nesporně mnohem složitější, neboí už sama příprava je zdrojem mnoha různých strukturních defektů. V polykrystalické slinuté tabletě tfOg (22) je nutno počítat s celou řadou poruch, jako jsou hranice zrna, uzavřené póry, nečistoty, bodové defekty « jejich shluky (23) a v neposlední řadě s dislokacemi, v jejichž blízkosti se shluky defektů hromadí. Sám proces štěpení si je třeba představit jako sled náhodných tepelných výbuchů vedoucí k dalšímu porušení mřížky, přičemž vznikli defekty a jejich shluky, stejně jako Štěpné pro-
- 33 -
J
dukty mohou být vázány na daleko stabilnější defekty vnesené do paliva přípravou (23, 25). Domníváme ae proto, že představa difúze Xe vakantním mechanismem je značným zjednodušením v případě polykrystalického materiálu. Svědčí o tom i výsledky měření aktivační energie přeskoku U v UOp při sledování jiných přenosových procesů. Například při měření rychlosti creepu je aktivační energie přeskoku po vakancích uranu 222 J/mol (53 kcal/mol) (26). Kvalitativní vysvětlení pro naši hodnotu aktivační energie lze nalézt i v teorii slinování. Slinování probíhá několika různými mechanismy a jeho výsledkem je růst hustoty a zrna. Dochází přitom k vylučování poruch struktury do hranic zrna. Lze tedy dobře očekávat, že poblíž hranice zrna dochází k hromadění defektů a jejich shlukování (27). Zachycený plyn migruje po těchto shlucích defektů, které působí jsko kanály (sinks). Jimi se dostává do hranic zrna, aniž se uplatňuj* běžný vakančnl mechanismus objemové difúze. Je nutno předpokládat nukleaci plynu, která může být jak homogenní, tak i spojená s dislokacemi (28), po nichž postupují zárodky a bubliny k hranicím zrna. Barnes a llazey (29) ukázali na filmech UOp, že pro tento pochod se stává řídícím mechanismem difúze po hranicích zrna. Při poradiačním experimentu se uvolňuje hlavní část plynu právě z velmi tenké povrchové vrstvy (12), což podporuje hypotézu o řídícím vlivu difúze po hranicích zrna, která je řídícím dějem při nižších teplotách (30). Hodnoty naměřené v této práci velmi dobře souhlasí s výsledky publikovanými jinými autory (31, 32) (197 J/mol, tj. 47 kcal/mol). Autoři ukazují, že aktivační energie difúze po hranicích zrna je zhruba poloviční ve srovnání s aktivační energií; objemové difúze. Z našich výsledků vyplývá, že v teplotním rozsahu 1498 - 1923 K se vliv tepelného zpracování projevuje pouze změnou předexponenciálního členu. Ukazuje se, že vliv doby předradiačnlho žíhání při 1700 °C je nepatrný u vSech šarží. U vySších teplot předradiačního žíhání je velmi dobře patrná závislost na čase a teplotě. Zatímco u teplot 1800 a 1900 °C vykazuje D Q růst s dobou předradiačnlho žíhání, dochází u teploty 2200 °C po dvouhodinovém žíhání k poklesu předexponenciálního členu. Zjištěná D Q umožnil? vypočíst aktivační entropii procesu difúze podle vztahů, známých z teorie aktivovaného komplexu. Ukázalo se, že v souhlase s ostatními autory je i naše aktivační entropie menší než 0. Tuto skutečnost vSak vysvětlil Zener (33) a Lustman (34) spontánními přeskoky difundujícího plynu a existencí nerovnovážných struktur nad
- 34 -
Tamanovou teplotou; tyto struktury zabraňuji průběhu skutečné objemové difúze. Z toho důvodu jsme se zajímali o produkci entropie spojenou s předradiaSním žíháním vzhledem ke zjištěným entropiím difúze 1 " 3 3 Xe. Za základ byla vzata entropie zjištěná u materiálu s dobou žíháni před ozářením 1/2 hodiny při teplotě 1700 °C. U vzorků žíhaných při teplotách 1600 a 1900 °C dochází vžáy ke kladné produkci entropie v závislosti na čase. To je v souhlase s teorií nevratných procesů. PředradiaSní žíhání při teplotě 2200 °C vedlo k záporné produkci entropie, spojené se vstupem párů dovnitř zrn*. Tento jev je znám z teorie slinování (35) a je výsledkem konkurujících mechanismů vylučování defektů do hranic zrna a rozpouštění defektů z hranic zrna. Druhý jev nabývá na významu při vysokých teplotách a je znám pod pojmem deaintrace. Produkce entropie je v provedených experimentech výsledkem dějů, spojených s předradiačním zpracováním paliva, při kterých dochází k vývinu struktury paliva. Sada autorů vysvětluje procea migrace plynu tak, že dochází k záchytu plynu na defektech a jejich ahlucícn (36, 39), s nimiž pak postupují k povrchu zrna. Z naSich měření vyplývá, že tento proces přinejmenSím není jediný. Závislost velikosti difuznlho koeficientu na tepelném zpracováni vzorků ukazuje, že nukleace defektů nemusí ústit pouze ve vytvoření shluků defektů a bublin. Urědomíme-li si nízkou naměřenou aktivační energii procesu, lze výsledek interpretovat v toa smyslu, že v průběhu předrediattního zpracováni vznikají nejen centra zpomalující migraci plynu, ale i kanály, které migraci stimulují.
6. ZÁVĚRY 1. Foradiační měření rychlosti uvolňování xenonu z tabletovaného kysličníku uraničitého podrobeného různým režimům tepelného zpracování před ozářením ukázala, že i při pov??_cí téhož výchozího prášku pro výrobu tablet paliva dochází ke značnému ovlivnění velikosti zdánlivého difúzního koeficientu způsobem tepleného zpracování v intervalu teplot poradiačnlho žíhání 1498 - 2130 K. Teplotní závislosti zdánlivých koeficientů difúze Xe měřených ozářených Šaržích palivových materiálů, získaných slinováním tablet při teplotách mezi 1700 a 2200 °C a dobách výdrže 1/2 - 8 bodin, splňují Arrheniův vztah pro difúzní koeficient ve dvou teplotních oblastech, mezi 1498 - 1923 a 1923 - 2130 K. - 35 -
2. Pro popis migrace Xe v tabletách U 0 2 je klasický difúsní mechanismus málo přesným přiblížením. Tepelné zpracování vyvolává složitou mikrostrukturu polykrystalického kysličníku uraničitého, zahrnující nejen homogennfi rozptýlené bodové defekty, jimiž se uskutečňuje migrace xenonu. Hodel vycházející ze skutečné struktury polykrystalického materiálu by musel brát v úvahu i poruchy jako jsou shluky bodových defektů, póry, dislokace, hranice zrna aj. Výsledky získané v této práci potvrzuji předpoklad řídicího vlivu takových poruch na rychlost uvolňování plynu v počátečních stádiích ozařováni. 3. Proces uvolňování Xe v oblasti nižších teplot poradiačního žíháni je možné vysvětlit v podstatě takto: V důsledku předradiačního zpracování se vytvářejí stabilní shluky vakanci na některých jiných defektech struktury jako jsou dislokace nebo hranice zrna. Tyto shluky se stávají záchytnými místy pro plyn v průběhu nízkoteplotního ozařování a působí jako kanály usnadňující jeho tínik při poradiaSním žíháni. Atomy plynu dosáhnou'touto cestou bud* přímo povrchu tablety, nebo se vylučují do hranic srna, jimiž migruji k povrchu. Tepelné zpracováni kysličníku uraničitého před ozářením v teplotním intervalu 1700 - 2200 °C a při dobách žíháni 1/2 - 8 hodin neovlivňuje mechanismus poradiačniho uvolňováni Xe. Při poradiačním žíhání v rozmezí teplot 1498 - 1923 K je uvolňování řízeno procesem s aktivační energií cca J/mol (50 kcal/mol). Tato hodnota oipovidá aktivační energii samodifúze 17 hranicí zrna v polykrystalickém kysličníku uranifiitém a současně dobře odpovídá aktivační energii rekombinace vakanci uranu na dislokacích. Hodnoty difúzního koeficientu naměřené v této práci splňují teplotní závislost vyjádřenou Arrheniovou rovnicí. Husí být tedy splněn požadavek konstantní koncentrace plynu na hranici zrna. Tato situace může nastat jen je-li dosaženo na hranici zrna stacionárního stavu mezi přívodem plynu a jeho uvolňováním. Předpokládáme proto, že při předradiačním tepelném zpracování dochází k vývinu hranice zrna a oblasti v jeho těsné blízkosti. Tyto oblasti se stávají jak rezervoárem tak i přenosovým médiem pro plyn, který uniká hranicí zrna. 4. Proces migrace Xe v oblasti teplot poradiačního žíháni vyěSích než 1923 K je řízen iejem s aktivační energii 565 J/mol (135- kcal/mol). Hodnota aktivační energie nasvědčuje mechanismu spojenému s odpařováním
- 36 -
UOg. Keni vsak možno pominout javy spojené se snížením kyslíkové stechiometrie v UO 2 vzhledem k rovnováze tuhá látka - plyn, která svědčí o poklesu obsahu kyslíku přinejmenším v povrchových vrstvách materiálu. 5. Tepelné zpracování před ozářením se projevuje při poradiaSním Žíhání mezi 1498 a 1923 K změnou předexponenciálního Sienu v Arrheniovském vyjádření teplotní závislosti koeficientu difúze. Žíháni před ozářením při teplotě 1700 °C a výdrži 1/2 - 8 hodin neovlivňuje velikost předexponenciálního Sienu. Velikost předexponenciálníhc Sienu je rovněž nezávislá na teploté předradiačnlho žíhání při výdrži 1/2 hodiny. Při žíhacích Časech před ozářením delších než půl hodiny a teplotách vyšších než 1700 °C dochází k růstu předexponenciálního Sienu v závislosti na době předradiaSního tepelného zpracování a zvolené teplotě výdrže. Hodnoty předexponenciálního Sienu při teplotách předradiaSního žíhání 1800 a 1900 °C jsou však velmi blízké. Předřadíační zpracování při teplotách 2200 °C způsobuje růst předexponenciálniho Sienu v intervalu 1/2 - 2 hodiny a potom dochází k jeho poklesu. Tato skutečnost je provázena vznikem porozity uvnitř zrna u materiálu slinovaného před ozářením po dobu 8 hodin. 6. AktivaSní entropie difúze vypočtené z hodnot předexponenciálního Sienu jsou menší než 0 a ukazují na přítomnost nerovnovážných struktur způsobujících spontánní přeskoky atomů Xe. Proces předradiaSního zpracování je při teplotách vyšších než 1700 °C a dobách výdrže delších než 1/2 hodiny provázen růstem aktivační entropie difúze plynu. To svědčí o tom, že tepelným zpracováním se materiál blíží rovnovážnému stavu. 7. Dlouhodobé žíhání materiálu před ozářením při teplotách 2200 °C způsobuje pokles aktivační entropie difúze Xe. V materiálu lze pozorovat intragranuální porozitu a lze tedy předpokládat vznik nových nerovnovážných struktur. Mechanismus migrace zůstává nedotčen, avšak vznik pórů v předradiačním zpracování souvisí s migrací defektů z hranic zrna'do jejich centra. Ze závislosti předexponencilálního členu na teplotě předradiaSního zpracování lze určit přibližně teplotu, při které k tomuto ději dochází. Tento bod odpovídá 2100 °C.
- 37 -
LITERATURA
1/ Booth A. H., Rymer'G. T., C3DC 720, 1958 2/ ibid, AEGL 692, 1958 3/ Lindner R., llatzke H. J., Z. Naturforachg 12A, 794, 1958 4/ ibid, ijA, 582, 1959 5/ ibid, 1$A, 1074, 1959 6/ Stevens W. H., Macewan J. R., Ross A. U. TID 7610, 1961 7/ Auakern A., WAPD-TM-185, 1960 8/ Belle J. et all, Fourth Unt. Symp. React, of Solids, Amsterdam, May 30 - June 4, I960 9/ Belle J., WAFD-MRF 80, 1959 10/ ibid, WAPD-MRP 82, I960 11/ Eichenberg J. D. et all., TID 7546, Book 2 12/ Childa B. G., J. Nucl. Mat. £, 3, 217, 1963 13/ Parker G. W., at all., ORNL-CP-60-12-14, 1961 14/ Scott J. L., Toner D. F., ORNL 3015, I960 15/ Miekeley W., Felix F. W., J. Nucl. Mat. £2, 29T, 1972 16/ Frost B. R. T., Nucl. Sci. Appl. 2, 9, 128, 1970 17/ Berry J. L. et all., CEA-R 3021 Sept. 1966 18/ Hilliard M., Metal Progress, str. 99, 1964 19/ Engelmann J. J., et all. Talanta 1^, 171, 1968 20/ Krtil J., Moravec A., Coll. Czech. Chem. Commun. 3J>_, 2915, 1970 21/ Klima J., Podéěí M., VinS V., ÚJV 3020 M, 1973 22/ Landsperaky et all., ÚJV 2426 M-Ch 23/ Carrol R. M., Sisman 0., J. Nucl. Mat. 12, 305, 1965 24/ Barnes R.S., Nelson Ř. S., AIMS Nucl. Met. Symp. on Radiation Effects in Solids Aaheville N.C., 1965,
- 38 -
25/
Whaptam A. D., Nucl. Appl. 2, 123, 1966
26/ Brucklander 0., et all., Intern. Symp. on Ceramic Nucl. Fuela, May 3-8, 1969, Washington 27/ Kroger F. A., The Chemistry of Imperfect Crystals North Holland Publishing Comp., Amsterdam, 1964, p. 817 28/ Barnes R. S., J. Nucl. Mat. 11, 135, 1964 29/
Barnes R. S., Mazey D. J., Froc. Proc. 3 r d European Em Conf. on Electron Microscopy, Prague, p. 197, 1964
30/ Kuczynski G. C , Stablein P. J., Proc. 4 Symp. Reactivity of Solids (Ed. J. H. de Boer), Elsevier Fubl. Comp., Amsterdam 1961, p. 91 31/ Yejima S., et all., J. Nucl. Mat. 20, 162, 1966 32/ Fumya H., Yajiua S., J. Nucl. Mat. 22, 38, 1968 33/
Zener C , J. Appl. Phys. g2, 372, 1951
34/
Lustman B., R«diacionyáe javlenija v dvuokiai urana, Atomizdat Moskva 1964, str. 78-92
35/
Morgan C. S., McCorkle K. H., Proc. Third Conf. on Sintering and Belated Phenomena, Notre Dame (June 5-7, 197 9 ), Plenum Press New York - London 1973, p. 293
36/
Carroll E. M., Sisman 0., Nucl. Appl. 2,, 142, 1966
37/
Segre B. D., HT/FI (65) 46, Roma, 1965
38/ Biersack J., Nukleonik 8, 8, 439, 1966 39/
ibid, 9, 8, 393, 1967
- 39 -
, !
\ Jiří
Kovák,
Ústav jaderného výzkumu, fiež
RADIAČNÍ ÚČINKY NA ALFA URAN
U v o d Studium radiačních účinků na alfa uran a nízkoprocentní uranové slitiny v ÚJV bylo úzce spjato s výzkumem vlastností kovového paliva pro těžkovodní plynem chlazený reaktor typu A. Hlavní význam těchto prací spočíval v tom, že umožnily interpretovat a zobecňovat výsledky radiačních experimentů 8 modelovými palivovými elementy provedených v ÚJV a dále že umožnily lépe využít pro vývoj paliva pro reaktor typu A poznatků z ozařovacích experimentů provedených v rámci výzkumu a vývoje kovového paliva pro jiné typy reaktorů (pro grafitové plynem chlazené reaktory y Anglii a Francii a pro tlakovodní reaktory ve Spojených státech). Referát pojednává o původních teoretických pracích, které byly provedeny v rámci studia radiačních účinků na kovové palivo. Pro objasnění širších souvislostí je nutné vlastnímu pojednání o provedených pracích předřadit výklad o jednotlivých projevech radiačních účinků na alfa uran.
PŘEHLED JEDNOTIIVÍGH PROJEVU RADIAČNÍCH ÚČINKŮ NA ALFA URAN A ZAMĚŘENÍ PRACÍ ÚJV Primární_efekty. Při každém štěpení vznikají 2 štěpné fragmenty s hmotovými čísly okolo 95 a 139. Jejich kinetická energie je rovna asi 160 MeV (celkové energie je rovna 195 MeV). Podél dráhy štěpných fragmentů (dolet v uranu je roven přibližně lfvssí) probíhá intenzívní ionisace a tvorba Frankelových párů; štěpný fragment po zpomalení zůstává v kovu jako přímě-
- 40 -
i
sovy atom. Ionizace elektricky vodivého uranu nevede k žádným dalším významným jevům. Asi 1/10 vytvořených bodových defektů je dislokována tak, že defekty bezprostředně nerekombinují a za určitých podmínek může docházet k jejich shlukování. Produkty štěpení způsobují růst objemu přibližně o 2 % na 1 % štěpení. Tato hodnota představuje spodní mez objemových změn. Z hlediska objemových změn jsou nejdůležitější plynné produkty Štěpeni (Kr, Xe), jejíchž přítomnost (obecně za současného shlukování bodových defektů vzniklých účinkem štěpných fragmentů) může vést k tvorbě bublin a dutin. Z hlediska makroskopických dimenzionálních změn se při ozařování uranu uplatňují dva základní jevy: radiační růst, tj. tvarová změna krystalu beze změny objemu, a objemový růst (swelling).
RADIAČNÍ RŮST V TEPLOTNÍ OBLASTI 0 - 350 °C Po relativním vyhoření Jb je délka krystalu rovna 1 = 1 exp(G.b). Rozměrová změna je pozitivní ve směru /010/ a negativní ve směru /100/. V uvedené oblasti teplot je konstanta G ( G ^ růstový koeficient), která určuje výtěžek separace bodových defektů, nezávislé na teplotě, rychlosti vyhořívání a (zhruba, pravděpodobně) na obsahu slitinových přísad v nízkých koncentracích, a je rovna pro směr /010/ přibližně 1000. Při shlukování bodových defektů byla prokázána tvorba prismatických dislokačních smyček. Jejich charakter byl podrobně studován pomocí transmisní elektronové mikroskopie a byl navržen mechanismus spojování dislokačních smyček, který vede k tvorbě nebo k eliminaci kompletních vrstev atomů v celém průřezu krystalu (1). Důsledky tohoto potenciálně důležitého jevu lze v palivových článcích omezit tím, že se vhodným mechanickým a tepelným zpracováním palivového materiálu vytvoří statisticky isotropní jemnozrnný polykrystalický agregát. Jednotlivá zrna uranu se nemohou volně deformovat, dochází k jejich mechanické interakci a plastické deformaci, a polykrystal jako celek se v ideálním případě rozměrově nemění. Stupeň desorientace a zjemnění zrna má své praktické meze; reálný materiál má nenulovou přednostní orientaci zrn a zrno konečné velikosti (řádově 100/xm). Obě tyto skutečnosti způsobují určité tvarové změny polykrystalického agregátu, důležité z hlediska tvarové stability palivového elementu. - 41 -
V prvém přiblíženi lze předpokládat, že tvarové změny polykryatalického agregátu jsou prostou superposicí radiačního růstu individuálních zrn. Na této hypotéze je založen pojem tzv. růstového indexu a jeho aplikace při predikci dimensionálních změn polykrystalu. G2, růstový index, je poměr střední hodnoty rychlosti radiaSního růstu všech zrn v daném směru a rychlosti radiaSního růstu monokrystalu ve směru /010/. VSeobecně přijaté označení G2 pochází od Sturckena (2). Předmětem teoretických prací ÚJV byl jednak rozbor korelace rychlosti deformace póly krystalického uranu s malou přednostní orientací při ozařování s růstovým indexem G2 z hlediska možných mechanických interakcí zrn (3), jednak rozbor důsledků statistických fluktuací orientace zrn uranu (4)« V oblasti teplot 350 - 600 °C se radiační růst uplatňuje v kombinaci 8 dalaími jevy.
RADIAČNÍ CREEP POLYKRYSTALICKÉHO URANU V TEPLOTNÍ OBLASTI 0 - 350 °C V uvedené teplotní oblasti je radiační růst jednotlivých zrn necitlivý na teplotu, rychlost vyhořívání, pravděpodobně též na obsah slitinových přísad v nízkých koncentracích a na napětí, které vzniká v důsledku interakce zrn* Rozborem interakcí zrn statisticky izotropního agregátu, na který působí vnější mechanické napětí, lze získat výraz pro rychlost radiačního creepu potykrystalického uranu,ve kterém figurují jako proměnné rychlost radiačního růstu monokrystalu, mechanické charakteristiky uranu a vnější napětí. Při rozboru je vhodné pokládat uran na izotropní spojité prostředí a předpokládá se stejná celková deformace (tj. suma radiačního růstu a ereepu) všech zrn (5),. Nejdůležitější charakteristikou radiačního creepu je úměrnost mezi vnějším napětím a rychlostí deformace v oblasti malých napětí. Prinipy teorie radiačního creepu uranu tvoří jeden ze základů již zmíněného rozboru korelace rychlosti deformace polykrystalického uranu s malou přednostní orientací při ozařování s růstovým indexem G2 (3). V oblasti teplot 350 - 600 °C se radiační creep podobní jako ra-
diačnl růst uplatňuje v kombinaci s delšími jevy. c SWELLING A RADIAČNÍ RUST (anizotrrmní swelling) A RADIAČNÍ CREEP V TEPLOTNÍ OBLASTI 350 - 600 °G Detaily mechanismu projevu radiačních účinků na uran v uvedené teplotní oblasti nejsou dosud dostatečně přesně známy, přestože jsou radiační účinky studovány již 20 let. Rychlost tvarových změn (radiačního růstu) klesá s teplotou ve třech stupních; swelling má v uvedené teplotní oblasti maximum. V poslední době popsali různé aspekty radiačních účinků na uran v uvedené teplotní oblasti Blanchard (6), McDonell (7) a Hudson (8). Francouzští autoři (9) prokázali existenci teplotního maxima swellingu při malých vyhořeních, kdy jsou v materiálu přítomny jen malé bubliny, ev. dutiny, a vyslovili doměnku o vlivu adaorbce produktů štěpení na povrchu bublin (dutin) na snížení povrchového napětí. Podle Hudsona (8) f>e při swellingu uranu uplatňuje unášení bublin pohybujícími se dislokacemi nebo hranicemi zrn, koolescence bublin na hranicích bloků nebo zrn a následující růst dutin vlivem vnitřních napětí vyvolaných interakcí zrn při radiačním růstu. McDonell (7) vyšel ze straších experimentálních studií Leggetta (10) a studoval analogie mezi swellingem uranu a neštěpných materiálů, zejména hexagonálního hořčíku. Swelling neštěpných kovových mnteriálů, intezívně studovaný od r. 1967, představuje vhodnou základnu, s kterou je možno srovnávat chování uranu s tím, že anizotropie vlastností uranu alfa umožňuje pestřejší soubor projevů radiačních účinků. Při srovnání chování uranu a neštěpných kovových materiálů je též důležité, že se tvoří na jedné straně Kr, Xe, na druhé straně He, které může být podstatně pohyblivější (11). Také kvantum vytvořeného inertního plynu při stejné hodnotě primárního radiačního poškození (počet přemístění na atom) hraje důležitou roli, jak bylo u neštěpných materiálů prokázáno (12). V uvedené teplotní oblasti se překrývá swelling, radiační růst a radiační creep; radiefiní růst, creep a swelling jsou citlivé na teplotu, rychlost vyhořívání, obsah přísadových prvků; swelling kromě toho na rozložení precipitátu a na vnější tlak. Radiační růst jednotlivých zrn pravděpodobně závisí na napětí, které se vytváří v důsledku interakce jednotlivých zrn. Cílem tohoto referátu není podat rozbor swellingu uranu (což je - 43 -
nejdůležitější projev radiačních účinků z praktického hlediska). Chceme pouze ukázat polohu teoretické práce ÚJV (13) v celkové problematice. Cílem této práce bylo objasnit zajímavý fakt: výrazný vliv tlaku na swelling v oblasti 450 - 500 °C již při nízkých vyhořeních, kdy jsou v materiálu přítomny jen malé bubliny (dutiny), a kdy nelze tento vliv vysvětlovat radiačním creepem okolního materiálu pod vlivem vnějšího tlaku. Výchozí hytpotézou je, že sa těchto podmínek uplatňuje analogický mechanismus jako u neštěpných materiálů - přednostní záchyt intersticiálů na dislokacích. Tím vznikají podmínky pro nukleaci a rJist dutin z bublin obsahujících plynné produkty štěpení. Jde tedy a aplikaci koncepce McDonella (7) na dosud uspokojivě nevysvětlená empirická fakta, zjištěná francouzskými autory (9).
PRÁCE ÚJV
Interakci zrn uranu v souvislosti s korelací rychlosti deformace při ozařování s růstovým indexem G2 zkoumal poprvé Thomae de Montpréville (14). Ukázal, že teorie, která přisuzuje monokrystalu alfa uranu vlastnosti isotropního plastického kontinua, vede pro rychlost deformace polykrystalu e melou vzhledem k rychlosti radiačního růstu monokrystalu ve směru /010/ e na vztah e = K.G.2.e , kde K > 1. Cílem práce ÚJV bylo podrobněji prozkoumat důsledky předpokladu, že monokrystal alfa uranu má vlastnosti ortotropního plastického kontinua. Podrobně je postup výpočtů popsán ve zprávě (3). Zde uvedeme výchozí předpoklady, schema postupu a výsledky rozboru. Za základ byla vzata teorie creepu ortotropního prostředí za působení obecného napětí, popsaná Bhatnagarem a Guptou (15). Teorie vychází z teorie plasticky navržené Hillem (16). Ve vztazích mezi složkami tensoru rychlosti creepu a složkami deviátoru napětí vystupují kromě parametrů charakterizujících anizotropii ortotropního prostředí tzv. ekvivalentní anebo efektivní napětí Á a ekvivalentní anebo efek-
- 44 -
tivní rychlost creepu <", 1 různých možných vztahů mezila «.• byl zvolen n jednoduchý vztah e = C.vV f který je stejného typu, jaký použili Anu derson a ishop (16) pro izotropní prostředí při odvození relace pro rychlost radiačního creepu alfa uranu. Podobně jako v pracích (14, 15) se předpokládalo, že výsledná rychlost deformace (tj. suma rychlosti radiačního růstu a rychlosti creepu) každého zrna je rovna rychlosti deformace polykrystalu. 0 rychlosti deformace polykrystalu se pro jednoduchost předpokládalo, že je osově symetrická. Tento předpoklad je splněn u tvárného, ev. tepelně zpracovávaného prutu nebo tyče. Vlastní výpočet postupuje takto: Rychlost radiačního růstu jednotlivých zrn, výsledná rychlost deformace zrn a rychlost creepu jednotlivých zrn se vyjádří v souřadnicové soustavě definované polohou krystalografických os jednotlivých zrn. Odtud se určí é jednotlivých zrn a odtud dále složky deviátoru napětí působícího v jednotlivých zrnech. Ze složek deviátoru působícího v jednotlivých zrnech se určí složka deviátoru napětí ve směru osy polykrystalického vzorku. K vyjádření střední hodnoty složky deviétoru napětí ve směru osy vzorku je třeba definovat přednostní orientaci zrn váhovým faktorem úměrným objemu zrn určité orientace. Byly zkoumány dva jednoduché případy: slabá osová textura /010/ a slabá osová textura /001/. Váhový faktor určuje v obou případech hodnotu růstového indexu G2; ve druhém případě je G2 identicky roven nule. Anulováním střední hodnoty složky deviátoru napětí ve směru osy vzorku dostaneme v prvním případě vztah mezi rychlostí deformace vzorku se slabou osovou texturou /O1CV, rychlostí radiačního růstu monokrystalu ve směru /010/, růstovým indexem G2 a parametry charakterizujícími vlastnosti aniž otropního prostředí při stacionárním creepu. Ukazuje se, že směrnice X ve vztahu e - K.G2.e může nabývat hodnot větších i menších než 1 v závislosti na poměru parametrů charakterizujících anizotropii vlastností při creepu a na hodnotě napěíového exponentu n. Ve druhém případě dostáváme vztah mezi rychlostí deformace vzorku se slpbou osovou texturou /001/, rychlostí radiačního růstu monokrystalu ve aměru /010/, parametrem charakterizujícím stupeň textury a parametry charakterizujícími vlastnosti nnizotropního prostředí. Ukazuje se>
- 45 -
že pro určitý typ enisotropie vlastností prostředí při stacionárním creepu a slabou osovou texturou /001/ rychlost deformace vzorku je nenulová, i když index G2 je roven nule. Ze srovnání obou výsledků je vidět, že růstový index G2 neurčuje rychlost deformace polykrystalu jednoznačně, i když jsou parametry charakterizující vlastnosti anizotropního prostředí při stacionárním ereepu a rychlost radiačního růstu monokrystalu ve směru /010/ konstanty. Experimentálně zjištěná závislost rychlosti deformace polykrystalu na G2 v obecném případě nemusí procházet počátkem souřadnic.
KONFRONTACE S EXPERIMENTÁLNÍMI VÝSLEDKY Závislost rychlosti deformace polykrystalického uranu na růstovém indexu G2 neprocházející počátkem souřadnic byla ji2 dříve nalezena experimentálně (17). Při tomto experimentu nabyla přednostní orientace malá a osově symetrická, tle kvalitativní závěr o možném posuvu závislosti rychlosti deformace polykrystalu na G2 mimo počátek souřadnic zřejmě zůstává v platnosti i pro tento obecnější případ. Jak je zřejmé z rozboru, posuv závislosti mimo počátek souřadnic může být tím větší, čím silnější je přednostní orientace.
ROZBOR DŮSLEDKŮ STATISTICKÝCH FLUKTUACÍ ORIENTACE ZRN URANU Textury v polykrystalických materiálech vznikají obecně účinkem fyzikálních podmínek, které orientují určitým způsobem jednotlivá zrna polykrystalu. V polykrystalickém vzorku s konečným počtem zrn může vzniknout textura i bez usměrňujících fyzikálních podmínek statistickou fluktuací orientace zrn. Na význam statistické fluktuace textury poukázal již Salesse (18). Vzhledem k tomu, že statistická fluktuace textury uranového jádra je příčinou křivení palivových elementů, kterou neliše odstranit ani při dokonalém zvládnutí technologie jejich výroby, byl tento jev studován podrobněji (4). Cílem této práce bylo rypraeovat kvantitativní model, který by poskytoval relaci mezi kvantitativní charakteristikou křivení, velikostí zrn uranu, koeficientem radiačního růstu G^, hloubkou vyhoření b a geometrií vzorku tvaru rotnčního válce.
Úloha byla řešena jako rovinný problém; byla vyšetřována hodnota středního kvadrátu úhlu mezi směry osy zkřiveného válcového vzorku, určenými v úrovni obou podstav válce po promítnutí do libovolné předem zvolené roviny rovnoběžné a osou vzorku před začátkem ozařování. Náhodná orientace jednotlivých zrn byla šinulována metodou Monte Carlo. Byl uvažován nejjednodušší případ interakce zrn, odpovídající předpokladu iaotropie plastických vlastností jednotlivých zrn a napětovému exponentu ve vztahu pro rychlost deformace rovnému jedné. Předpokladu o stejné celkové deformaci všech zrn v předchozí práci odpovídá předpoklad o tom, že elementární část E válcového vzorku o poloměru r a elementární výšce A 1 se deformuje jako celek tak, že se její osa působením osových sil na jednotlivá zrn* deformuje na kruhový oblouk. Výraz pro středový úhel příslušný kruhovému oblouku lX-s se získá z podmínky nulového výsledného momentu těchto sil vzhledem k vhodně orientované ose* Úhel "•'• mezi směry rovinného průmětu osy válcového vzorku určenými v úrovni obou podstav válce je roven součtu všech elementárních úhlů ^-g. Pro velký počet elementárních částí K se rozdělení <*•'' blíží normálnímu rozdělení, pro které lse vyjádřit velikost standardní odchylky. Provedením naznačených analytických výpočtů byl nalezen vztah i
W
G. . b 2
= 0. —
|T
—
•
P N kde 1 je délka válcového vzorku, F jeho průřez a N počet zrn v jednotce objemu. Modelovými výpočty byla pro konstantu C nalezena hodnota G-^2,0.
UPLATNĚNÍ JEVU V PALIVOVÍGH ELEMENTECH PRO REAKTOR TYPU A Na základě výpočtu vycházejícího z hodnot G^, b, F, 1 a N odpovídajících pnrametrům a pracovním podmínkám uranového jádra palivových elementů lze říci, že statistická fluktuace textury může hrát při ozařování důležitou roli. Naštěstí vliv povlaku a axiální tahové síly prakticky potlačuje možné křivení. Určité křivení se pozoruje v partiích, kde působí malé axiální tahové síly, a zřetelně se projevuje při experimentech a krátkými modelovými palivovými elementy, ve kterých působí velmi malé axiální síly (19).
NUKLEACE DUTIN PŘI OZAŘOVÁNÍ URANU Cílem teoretického rozboru bylo především prověřit domněnku, že výrazný vliv hydroatatiského tlaku na swelling v oblasti 450 - 500 °C již při malých vyhořeních, kdy jsou v materiálu přítomny jen malé bubliny (dutiny), je možno interpretovat jako vliv hydrostatického tlaku na nukleaci dutin u bublin obsahujících plynné produkty štěpení. Na základě zpřesněných představ o mechanismu objemového narůstání uranu je pak možno přesněji hodnotit a zobecňovat experimentální výsledky. Zde uvedeme jen předpoklady, postuy úvah a rozbor výsledků; podrobně je modsl popsán jinde (13)• Vliv hydrostatického tlaku na nukleeci dutin může být způsoben vlivem tlaku na rovnovážnou koncentraci vekancí v základním materiálu a v blízkosti povrchu plynových bublin a dalšími příčinami. Jednou z těchto dalších příčin může být vliv tlaku na počet ctomů plynu v bublinách. Uvedená práce vychází z předpokladu, že počet atomů plynu v bublinách na vnějším tlaku nezávisí; vyšetřuje se pouze důsledek vlivu tlaku na rovnovážnou koncentraci vakancí v základním materiálu a v blízkosti povrchu plynových bublin. Základem jsou termodynamické vztahy pro rovnovážné koncentrace vakancí. K popisu stavového chování plynu uvnitř bubliny byla užita van der Waalsova rovnice. Stacionární koncentrace bodových defektů je v použité aproximaci důsledkem kinetická rovnovah;/ mezi jejich tvorbou vlivem energetických částic e záchytem na dislokacích. V bilančních rovnicích vystupuji koeficienty L a K . vyjadřující účinnost souboru přítomných pastí bodových defektů. V důsledku interakce intersticiálů a dislokací ve srovnání s interakcí vakancí a dislokací K. > K . Záchyt intersticiálů a záchyt a emise vakancí na jednotlivých bublinách je dle předpokladu řízen objemovou difúzí bodových defektů. Je možno určit pravděpodobnost dějů v závislosti na objemu bubliny, za předpokladu, že počet atomů plynu v bublinč je konstantní. Ha tomto principu je možno modelovat nukleaci dutin metodou Monte Carlo. Termín "dutina" je v této práci používán ve smyslu "bublina, která dosáhla předem zvolené velikosti, větši, než odpovídá vrcholu nukleační bariéry".
- 48 -
Dodatečně (20) byla provedena určité modifikace výpočtového postupu, která odstraňuje nepřesnosti způsobené zaokrouhlováním pomocného parametru užívaného při urychlení výpočtu. Výsledky zpřesněných výpočtů se jen o málo liši od výsledků publikovaných v citované práci (13) a z hlediska závěrů jsou diference bezvýznamné. Výsledky výpočtů frekvence nukleace dutin ukazují vliv inkubační doby a výrazný vliv vnějšího tlaku na četnost nukleace dutin. V konkrétním zkoumaném případě zvětšení tlaku z 0 na 1 MPa způsobilo pokles frekvence nukleace asi 6x. lim byla ověřena hypotéza uvedená na začátku.
DŮSLEDKY PLYNOUCÍ Z TEORETICKÉHO MODELU Četnost nukleace dutin je citlivě ovlivňována i dalšími parametry. Z hlediska modelu je možno interpetovat kromě výrazného vlivu tlaku i výrazný vliv složeni nízkoprocentních slitin uranu na objemové narůstání, který byl experimentálně prokázán a v literatuře dokumentován. Výsletky potvrzují, že i v teplotní oblasti 450 - 500 °C má mechanismus swellingu uranu některé shodné rysy s mechanismem swellingu neštěpných materiálů. Tato analogie byla dosud zřejmá jen na základě chování uranu v teplotní oblasti 500 - 600 °C. Přitom charakter objemového narůstání v obou teplotních intervalech je kvalitativně odlišný. Zatímco v teplotní oblasti 500 Ť 600 °C nukleace a růst dutin probíhá uvnitř zrn a bloků (10), v teplotní oblasti 450 T 500 °C dutiny přednostně nukleují a rostou na hranicích bloků (8). Jelikož kontakt dutin a dislokací (hranic bloků) musí vést k difúzi vakancí po dislokacích směrem od dutin, přednostní nukleace a růst dutin na hranicích bloků svědčí o hromadění plynných produktů štěpeni na hranicích bloků v souladu s interpretací Hudaona (8). Kontakt dutin a dislokací (ev. hranic bloků) nevylučuje jejich nukleaci a růst v důsledku přednostního záchytu intersticiélů na dislokacích. V ozářených neštěpných materiálech se též za určitých podmínek pozorují dutiny na dislokacích (21). Obecně možno tvrdit, že dutiny nukleují a rostou při dosaženi kritické kombinace hustoty a uspořádání dislokací a obsahu a distribuce plynných produktů štěpení.
- 49 -
Studium radiačních účinků na kovové palivo v ÚJV přispělo k poznání mechanismu radiačních účinků a umožnilo přesněji specifikovat požadavky na vlastnosti kovového paliva.
LITERATURA 1/ Buckley S. N., Irrsdintion growth in uranium. AERE-R 5262, 1966 2/ Strucken E. í1., Rep. NLCO-8O4, I960 3/ Novák J.t 0 korelaci rychlosti radiačního růstu polykrystalického alfa uranu s malou přednostní orientací s růstovým indexem 02. Rep. ÚJV 2621.M, 1971 4/ Novák J., Jaderná energie
6. 4, 135-136, 1973
5/ Anderson R. G., Bishop J. F. W., The effect of neutron irradiation and thermal cycling on permanent deformations in uranium under load. Metals Symposium on Urenium and Graphite, F/3, 1962 6/ Blanchard P., Millet P., Courcon P., Truffert J., Faussat A., Review of metallurgical studies carried out at the CEA on the in-service behaviour of fuel elements of the gas graphite type, Int. Conf. on Thysical Metallurgy of Reactor Fuel Elements, Berkeley (G.B.), 27.9.1973. Proceedings, p. 352-364 7/
McDonell W. R., Void model for cavitational swelling of uranium. Int. Conf. on Physical Metallurgy of Reactor Fuel Elements, Berkeley (G.B.), 27.9.1973. Proceedings, p. 266-274
8/ Hudson B., Codd I., Burras G. A., Acta Met. 23_, No. 1, 101-108,1975 9/ Lehmenn J., Blanchard P., Paoli P., Baron J. L., Azam N., Etude de gonflement et de la croissance sous irradiation dans les alliages ďuranium. IAEA Symp. on Radiation Damage in Reactor Materials, Vienna, 1969, IAEA-SM-120/H-1 10/ Leggett R. D., Bierlein T. K., Mastel B., Taylor H. A., Basic
- 50 -
swelling studies. Radiation Effects, AIME Conf., Asheville, N.C., 1965, W. F. Sheely, Bd., p. 303, Gordon and Breach, N. 7., 1967 11/ Hudson J. A., J. Brit Hucl. Energy Soc. 14_, Mo. 2, 127-136, 1975 12/ Wiffen F. W., Bloom E. E., Hucl. Technol. 2£, No. 1, 113-123, 1975 13/ Novák J., Nukleace dutin při ozařováni uranu. Referát na konferenci k 20. vyrodi založeni fclV, 1975 14/ Thomas C. d« Montpréville, Internal stresses in uranium during irradiation. CEA, DM. T-N 516, 1967 15/ Bhatnagar N. S., Gupta R.P., J. Phys. Soc. Japan 21, 1003, 1966 16/ Hill R., Proc. Roy. Soc. (London) A 193. 281, 1946 17/ Sturcken E. F., Le Fevre B. 0., McDonell W. R., Correlation of anisotropic growth of unrestrained Uranium with preferred orientation by the growth index concept, USAEC Rep. TID16641, 1962 18/ Salesse «., C.R. Acad. Sci. (Paris) 2£3., 1331, 1961 19/ Novák J., Pelčílc E., Deformace proutkových palivových elementů při ozařovaní. Zpráva ÚJV 2793.19, 1972 20/ Novák J., nepublikované práce 21/ Harkness S. 0., Che-Yu-Li, Theoretical study of the swelling of fast-neutron-irradiated materials. Radiation-induced voids in metals, Ed. J. W. Corbett, L. C. Iannielle, USAEC, April 1972
- 51 -
Jiří
H r u b ý ,
Jiří
C e r v á š e k ,
Ú s t a v j a d e r n é h o výzkumu,
fiež
PňíiJPáVEK K MODELOVANÍ RADIAČNÍHO POŠKOZENÍ POVLAKŮ PALIVOVÝCH ČLÁNKŮ PRO RYCHLÉ REAKTORY HELIEM
Ú v o d
Povlakové materiály absorbují během provozu dávky až 10J n/cm / E > 1 M Q V / . Při časové náročnosti experimentů a za současného nedostatku ozařovaclch kapacit v důsledku malého počtu experimentálních rychlých reaktorů pro materiálový výzkum, představuje modelování radiačního po£kožení pomoci urychlených částic velký přínos pro předběžný výběr materiálu. Pro provozní teploty nad 500 °C je jedním ze závažných faktorů vysokoteplotní zkřehnutí. Je vyvoláno heliem, vznikajícím jadernými reakcemi /n,:'V téměř ze všech prvků, které povlakový materiál obsahuje. Poněvadž helium má velmi nízkou rozpustnost v krystalové mřížce austenitické nerezavějící ocele /< 10" 9 při 700 °C, 98,066 kPa/ dochází k jeho shlukování, někdy i k tvorbě bublin a materiál křehne. Teplota, při které bude povlakový materiál namáhán, dosahuje 600 - 700 °C. Kromě toho působí i další vlivy, jnko nepř. dynamické namáháni, vyvolané chladícím mediem, koroze povlaku, tepelná pnutí, axiální a radiální tlak, způsobený palivem a podobně. Z toho vyplývá, že materiál je vystaven ozařovaclm podmínkám a namáháním, které se dosud v technické praxi nevyskytovnly v tak složitém komplexu (1).
RADIAČNÍ POŠKOZENÍ A MOŽNOSTI JEHO MODELOVÁNÍ Radiační poškození můžeme rozdělit do tří typů. Všechny tři typy vznikají v materiálech, jak ozařováním nabitými částicemi, tak ozářením v reaktoru. a) Excitace elektronů: U nabitých částic se je jiche n e r g i e předává hlavně elektronům kovu, podrobených ozáření. V reaktoru je ionizace způsobena hlavně sekundárně vznikajícími nabitými částicemi z interakce neutronů nebo gama záření s hmotou. Z provozního hlediska reaktoru je - 52 -
kromě produkce tepla ionizace atomů nebo produkce excitovaných stavů v dosahu chladivá a ovlivňuje korozi materiálů chladivém. b) Přemístění atomů: Atomy ozařovaného kovu jaou vyráženy zě "švycíf rovnovážných mřížkových poloh. Radiační poškozeni vyvolané rychlými neutrony nebo štěpnými fragmenty v reaktoru a poSkození vyvolané ozařováním nabitými částicemi se liší rychlostí přemisťování atomů t. jejich rozložením v povlakovém materiálu. c) transmutace: Materiály pro povlaky palivových článků mají malý účinný průřez pro neutrony. I když účinné průřezy pro rychlé neutrony jsou u těchto materiálů rovněž nízké, pře.?e většina chemických prvků produkuje jadernou reakcí /n,í*V helium. Převažuje primární jaderná reakce /n,v / a /n,p/ a niklem, železem a chromém, lake jiné plyny (neon a argon) se mohou tvořit z různých jaderných reakcí s nečistotami (hořčík, sodík, draslík), ale tato množství jsou nepoměrně menší ve srovnání n heliem a vodíkem. Porovnáme-li radiační účinky rychlých neutronů a nabitých částic, vidíme, že hlavní rozdíl spočívá v makroskopickém rozloženi poškození uvnitř vssorku. Celé jádro reaktoru je exponováno tokem neutronů a gama zářením, jež mají v reaktorovém materiálu dosah několika centimetrů mezi jadernými nebo absorpčními srážkami. Sekundární srážky vedou rovněž k radiačnímu poškození, které má podobné homogenní rozložení. U nabitých částic je doběh podstatně menší než 1 cm a excitace elektronů je hlavní zdroj ztrát energie nabité částice při průchodu materiálem. Podél dráhy částice se tvoří nehomogenní rozložení radiačního poškození přemístěním atomů. V doběhu nabité částice klesá ionizační hustota a přemístění atomů dosahuje maxima. Těžké urychlené částice jako nikl a tantal jsou mnohem účinnější k vyvolání radiačního poškození než lehké částice. Na rozdíl od neutronů s vysokou energií, které způsobují homogenní přemístění atomů v kovu, působí urychlené částice nehomogenní přemístěni atomů ozařovaného materiálu. Rychlosti přemístění, lišící se v řádu nebo několika řádech, jsou charakteristické pro doběh různě těžkých urychlených částic.
Kvantitativní rozbor radiačních účinků vyžaduje specifikovat určitou míru ozářeni. Důležitým faktorem je údaj, kolikrát je každý atom přemístěn ze své původní polohy, čili počet přemístění na atom (DFA). Pro srovnáni ozářeni rychlými neutrony s urychlenými ionty, kdy vypočtený počet přemístění mnohonásobně převyšuje celkový počet atomů, je vhodnější používat počet opakovaných přemístění připadající na jeden atom (DPA) než jednotky, která vyjadřuje počet přemístění v cm . Pouze teoretické modely mohou stanovit CPA. Jsou to modely, které uvádějí počet přemístění v závislosti na energii primárního odrazu. Výběr modelů je důležitý při srovnáni reaktorových studii se simulací experimentů, používajících cyklotron nebo vyaokonapěíový elektronový mikroskop, kde spektrum odrazu je značně ovlivněno nízkými energiemi. Naproti tomu při srovnání měření, provedenými v rozdílných reaktorech, kde primární, spektra odrazu jsou podobná, je výběr modelu nepodstatný. Modely radiačního poškození prodělaly svůj vývoj a nejnovější model je výsledkem spolupráce velkých laboratoři v Saclay, Oak Ridge a Harwellu. Konference IAEA v r. 1972/2 doporučila, aby radiační poškození v ocelích bylo popsáno počtem přemístění atomů, vypočtenými podle Torrens-Robinson-Norgett standardu. Tento model byl doporučen jako mezinárodní standard dávky poškození. Povlaky palivových článků rychlých reaktorů jsou vystaveny vysokému radiačnímu poškození, kdy hodnoty přemístění atomů dosahují 50 i více DPA, což odpovídá přibližně dávce 1 O 2 3 n/cm 2 (E?0,8MeV). Již při nižších dávkách (nad 10 n/cm ) začíná se v povlakových materiálech palivových článků rychlých reaktorů uplatňovat swelling (radiační nabýváni, radiační růst. napuchání). Swelling je omezen na teploty ozařování 350 - 700 °C (3) a je charakteristický tvorbou dutin v materiálu. Dosažení tak vysokého ozáření rychlými neutrony je velmi zdlouhavé, a proto se používá ekvivalentního radiačního poškození pomocí těžkých částic. Těžkými částicemi dojde k maximálnímu poškození pouze ve velmi tenké vrstvě materiálu. Protože cyklotron U-120 v fieži nemůže urychlit těžké ion-ty, bylo jej využito v modelování radiačního poškození povlaku rychlými neutrony,
- 54 -
při kterém se produkuje helium transmutací. Je možno předpokládat, že distribuce helia v povlakovém materiálu palivového článku rychlého reaktoru bude téměř homogenní. Experimentálně lze helium zavádět do zkoumaného vzorku následujícími způsoby: 1. difúzí - nevýhodou je zanedbatelná rozpustnost inertního plynu při daném parciálním tlaku a teplotě. Dosáhne se nehomogenního rozlcžsní plynu; 2. transmutační reakcí - zde helium vzniká záměrným přidáním prvků a vysokým účinným průřezem pro neutrony. Segregace* legovaných prvků je vážným nedoatakem; důsledkem je nehomogenní rozložení plynů i jiné složení materiálu; 3. iontovým bombardováním - jediným komplikujícím faktorem je poškození materiálu, vznikající přemístěním atomů pohybujícím se iontem. Výhodou iontového bombardování částicemi alfa je, že není kvantitativně omezeno. V zásadě můžeme injektovat množství helia, která jsou řádově vyšší než v případě 1 a 2. Cyklotron typu U-12O nám umožňuje urychlit částice elfa na energii 25 UeV. Této energie částic alfa bylo použito pro modelování jednoho z faktorů radiačního poškození - transmutací vzniklého helia v povlaku. Sledoval se vliv implantovaného helia na mechanické vlastnosti auatenitických nerezavějících ocelí.
OZAŘOVACÍ ZAĚÍZENÍ Vlastní ozařování se provádí na cyklotronu typu U-120, který je umístěn ve zvláštní hale se silnými stínícími stěnami. Externí svazek urychlených částic alfa se vyvádí z cyklotronu deflekčním kanálem, je odkláněn magnetem na odchýlený směr -13° do terčíkové komory, kde prochází kolimátorem ozařovacího zařízení. Mechanická část ozařovacího zařízení tvoří samostatný celek, upevněný na základní desce k víku terčíkové komory. Na základní desce je upevněn kolimátor, zařízeni pro snižování energie (atenuátor) s koncovými spínači, segment s ozařovanými
- 55 -
vzorky a dvojstupňovou převodovkou a vlastním servomotorem, snímač polohy ozařovaných vzorků a maltézská komora. Atenuátor se pohybuje kývavým pohybem a je poháněn motorem, upevněným nad víkem terčíkové komory. Mechanická část je řízena ovládacím zařízením z velína cyklotronu. Urychlené částice alfa procházejí kolimétorem, potom stenuátorem a dopadají na zkušební vzorky, upevněné na segmentu. Segment se vzorky i atenuátor jsou chlazené destilovanou vodou (4).
ZKUŠEBNÍ TAHOVÉ VZORKY Maximální energií částic alfa je dán jejich dosah ve zkoumaném materiálu, tedy tloušika ozařovaného vzorku. Při volbě tvaru a velikosti zkušebních vzorků nemohlo být přihlíženo k požadavkům ČSN 420320, pojednávající o velikosti plochých zkušebních tahových vzorků tlouštky 0,1 až 4 mm ani k žádná cizí normě. Na základě práce (5) bylo použito konečného tvaru a velikosti zkušebního vzorku.
VÝCHOZÍ MATERIÁL Chemické složení použitých ocelí je uvedeno v tab. 1. Výchozí materiál byl ve tvaru tyčoviny o průměru 20-25 mm. lyce byly válcovány zateplá na duo válcích o průměru 300 mm a válcovací rychlostí 0,5 m/s. Válcovací teplota byla 1150 °C s meziohřevem. Doválcovacl teplota neklesla pod 900 °C. Po vyválcování byla páskovina austenitizafině vyžíhána v průběžné peci při teplotě 1150 °C po dobu 108 s s následujícím rychlým ochlazením. Dále následovalo válcování páskoviny za studena na 16ti válcové stolici. Část materiálu byla vyválcována s 35% deformací o konečné tloušíce 125 um / ze které byly zhotoveny zkušební tahové vzorky. Drsnost zhotovených tahových vzorků byla proměřena na Schmalzově mikroskopu, dále byla provedena kontrola poloměrů, souososti a tloušťky vzorků.
MECHANICKÉ VLASTNOSTI Měření mechanických vlastností bylo prováděno na tahovém stroji Instron-TT-DL-M s tahovou hlavou typu D. Jako ochranné atmosféry se používalo čištěného a vysušeného argonu. Doba výdrže tahového vzorku na - 56 -
zkušební teplotě před vlastní tahovou zkouškou činila 1 hodinu. Rychlost posunu příčníku trhacího stroje byla 0,02 cm/min., což odpovídá počáteční rychlosti deformace 2,4 . 10"* s" 1 (0,014 min' 1 ). Tahové vzorky byly implantovány heliem pomocí ozařovacího zařízení na cyklotronu U-120. Po proměření gama aktivity a autoradiografickém zhodnocení byly vybrány pro tahové zkoušky jen ty vzorky, u nichž byla prokázána rovnoměrná implantace. Výsledky jsou shrnuty do tabulky 2. U všech zkoumaných ocelí se projevila závislost snížení celkové tažnoati na stoupajícím množství helia, a to jak ve stavu po rozpouštěC Í B žíhání (1100 °C - 1 hod.) tak s 35% deformací. Nejlepších výsledků bylo dosaženo po implantaci helia v rozsahu 8 • 10"' až 5 . 10~^ u ocele S-14, a to jak ve stavu žíhaném, tak tvářeném, kde pokles tažnosti byl nižší. Z provedených experimentů vyplývá, že procentuální pokleay celkové tažnosti sledují závislost logaritmu koncentrace helia při zkušební teplotě tahové zkoušky 700 C v rozsahu koncentrace 8 10" 7 až 5 . 10" 5 at He/at ocele (6). Bauer a Kalgillaski (7) uvádějí, že při ozařování austenitickó nerezavějící ocele (18-10) dávkou 1 . 1 0 2 2 n/cm 2 (B>0,8 MeV) se tvoří jadernými reakcemi koncentrace helia v rozsahu 2 . 10~' - 2 . 10 at He/at ocele. Použijeme-li vyhodnocení radiačního poškození pro tuto dávku rychlých neutronů podle Nelsona (8), obdržíme hodnotu 5 DPA. Podle výpočtů Kinga (9) dostaneme radiační poškození pro homogenní koncentraci helia 10~' P*. He/at ocele, získanou pomocí ozařovacího zařízení kolem 1 . 10~^ DPA. Z vypočtených hodnot vyplývá, že pro stejnou koncentraci helia 10*"* at He/at ocele je radiační poškození o 3 až 4 řády větší při ozařování materiálu rychlými neutrony. Kdyby se jednalo o modelo*vání pro teploty pod 550 °C, předurčení tažnosti pouze z homogenně implantovaného obsahu helia pro vzorky ozářené rychlými neutrony by bylo izolováno od vysokého radiačního poškození, které se projevuje zpevněním, jak z vznikajících dutin (voids^ tak z dislokací nebo jejich sítě a z precipitátů. Tyto všechny faktory ovlivňují tažnost. Při provozu rychlého reaktoru, kdy teplota povlaku palivového článku dosahuje až 700 °C, je radiační zpevnění, projevující se zvýšenou mezí kluzu a mezí pevnosti, vyžíháno (10, 11) a snížení tažnosti je hlavně ovlivněno obsahem helia. lak je oprávněné předurčit tažnost v povlakových materiálech modelováním homogenně implantovaného helia pro vysoké dávky rychlých neutronů*
- 57 -
Helium implantované do auatenitické nerezavějící ocele se jistě umístí bu3 substitu5ně/ nebo intersticiálně,, Při nízkých teplotách implantace nejsou vakance pohyblivé, proto heliové atomy mohou zaujímat substituční polohy bu3 dynamicky) nebo prostřednictvím migrace. Nerovnovážný stav, získaný při bombardování částioemi alfa, je ovlivněn teplotou. Zvýšená teplota poskytuje větší pohyblivost naatřílených iontů, což má za následek jejich shlukovaní na regeticky výhodných místech (trojné body, hranice zrn, precipitáty apod.). Při krátkodobém Žíhání je shlukování helia neviditelné v elektronovém mikroskopu a tedy je menší než 3 nm. Přesto však dochází k velkému snížení celkové tažnosti jak je možno pozorovat z tabulky II.
ZÁVSR 1. Byla vypracována metoda homogenní implantaee helia do austenitických nerezavějících ocelí. Touto metodou je modelován jeden z faktorů radiačního poškození povlaků palivových Slánku rychlých reaktorů a to transmutace, jejíž výsledkem je helium. 2. Pokles celkové tažnosti tahových vaorků s homogenně implantovaným heliem je mírou vysokoteplotního zkřehnutí povlakových materiálů pro palivové články rychlých reaktorů. 3. U sledovaných austei-itických nerezavějících ocelí bylo dosaženo nejmenšího poklesu celkové tažnosti u ocele S-14 (varianta 12 H 72 HV), a to jak ve stavu po rozpouštěcím žíhání, tak i s 35% deformací* 4* Procentuální pokles celkové tažnosti sleduje v rozsahu implantace 8 . 10"' - 5 . 10""* at He/at ocele funkci logaritmu koncentrace homogenně implantovaného helia. 5. Helium implantované do austenitické ocele se v krystalové mřížce umístí bu3 substitučně, nebo intersticiálně. Heliové zkřehnutí je závislé na pohyblivosti heliových atomů, hustotě pohybujících se dislokací z jejich rozložení. Se stoupající teplotou se u tvářeného materiálu hustota dislokací v důsledku zániku pohyblivých dislokací.
- 58 -
LITERATURA 1/ Červášek J., Analýza materiálové problematiky povlaků palivových Slánku rychlých reaktorů, zpráva ÚJV, 1971 2/ Bramman J« I,, Etherington E. W., Helaon R. S., Norgett: Radiation damage unita for foat reactor steels. Irradiation embrittlement and creep in fuel cladding and core components. Proceedings of the Conference organized by the BN&, in London 9-10 Nov. 1972, str. 27-31, 1973 3/ Harriea D. R., The void swelling problem in sodium cooled fast Reactor - Consultant symp. AERER-7934, str. 3, 1975 4/ Hrubý J., Janik L., Implatance helia do austenitických ocelí Zpráva ÚJV, 1975 5/ Juřička V., Vacek M., Červáuek J., Problematika zkoušek nerezavějících folií ve statickém tahu při vySSleh teplotách. Zpráva ŮJV, 1973 6/ Hrubý J., Radiační poškození austenitických nerezavějících ocelí a jeho modelování homogenní implantací heliem. Zpráva ÚJV, 1975 7/ Bauer A.f Kalgitaski M., «J. Nucl. Mat. 42, 91, 1972 8/ Nelson R. S., The Uses of Cyclotrons in Chemistry, Metallurgy and Biology, str. 273-281. Proc. Conf. St. Catherines College Oxford 1969, London, Butherworths 9/ King R. T., ibidem str. 294-315 10/ Vorobjev A. N., Bykov V. N., Dmitriev V. D., Shcherbak V. I., J. Br. Nucl. Energy Soc. 14, No. 2, str. 149-155, 1975 11/ Holmes J. J., Roblins R. E., Lovell A. J., ASTM STP 457, str. 371389, 1959
- 59 -
Tabulka 1 Chemické aloženi entikoroznlch austeniticlcých oceli
naše označení
c
Ifn Si P
s
Cr Ni Ti Uo N2 Co Nb B
H-54
R-88
0,048 1,17 0,99 0,016 0,008 17,06 11,30 0,11 2,31 0,062 0,29 0,50 0,003
0,058 1,46 0,65 0,019 0,009 16,93 11,10 0,1
2,28 0,07 0,18
-
0,0035
- 60 -
S-14
0,066
1,74
0,44 0,005 0,006 14,6 15,0 0,49 1,20 0,019 0,017 -
0,01
Tabulka 2 Vliv implantovaného helia na celkovou tažnost ve statickém tahu při 700 °C
ocel S-14 žíhaná 1100 °C - 1 hod.
S-14-35% def.
implantace at He/at ocele
27,1
_
20,8 19,0 11,5
23,2 28,3
5,8 5,4
_ 6.9
4,5
22,4 29,3
21,0
-
2 . io8 . ÍO"6 3 . 10" 5
13,4 8,3 8,3
36,2 60,0 60,0
0 6 3 . io6 . io- 6
10,7 10,0 9,11
2 . 10" 5
5,1
_ 6,8 14,1 55,4
0 6
3 . 10" 6 4 . 10" 5 2 . ÍO"
0 6
3 . 10" 2 . 10" 5 5 4 . IOR-54 žíh. 1100 °C - 1 hod.
R-54-35% def.
R-88 žíh. 1100 °C - 1 hod.
0 6
0
2 . ÍO" 8 . io- 6
6
4 . 10" 5 R-88-35% def.
6 tot % pokles v %
0 6
3 . io4 . 10" 5
- 61 -
4,1
20,6 10,9
7,3 5,4
12,7
5,4 2,7
57,6
_ 46,8
64,5 73,9 mm
57,5 78,8
J . 1 o v á k,
E.
F. 5 1 a n c a r,
P e 1 í 1 k, K.
á p l í c h a l ,
Ú s t a v j a d e r n é h o výzkumu, S e 2
VÍZKUM RADIAČNÍCH ÚČINKŮ NA PALIVOVÉ ČLÁNKY PRO 1 . ČS. JADERNOU ELEKTRÁRNU
A-l
Ú r o d
Výzkum radiačních účinků na palivové Články pro těžkovodní plynem chlazený reaktor v ÚJV probíhal ve dvou etapách. V 1. etapě byly provedeny radiační účinky experimenty s modelovými palivovými elementy v plynové smyčce reaktoru WR-S a cílem poaoudit vliv radiačního růstu uranu, radiačního creepu uranu a creepu povlaku na deformace palivových elementů v teplotní oblasti, kde se neuplatňuje objemové narůstáni a tvorbou intergranulárních či intragranuálních dutin. Ve druhé etapě probíhá detailní průzkum vlastností palivových elementů ozářených v reaktoru A-l s hlavním zaměřením na studium mechanismu porušování palivových elemntů.
I. RADIAČNÍ EXPERIMENTY S MODELOVÝMI PALIVOVÍMI ELEMENTY Experimenty se prováděly v plynové smyčce reaktoru WR-S. Pro účely uvedených experimentů byl měřící kanál smyčky vybaven zařízením pro mechanické zatěžování jednotlivých elementů a dilatometry (indukčními snímači) snímajícími dilataci jednotlivých palivových elementů. Průběh a výsledky prvního experimentu jsou uvedeny ve zprávách (1, 2). Bylo použito šest uranových prutů (ze suroviny obohacené na 6,5 %) o rozměrech 0 6,3 mm, d 250 mm. Povlak byl z pseudo-slitiny PMB 5, hladký, o tloušíce stěny 1 mm. Tři proutky byly ozářeny pod mechanickým zatížením silou 10 kp, další tři proutky bez zatížení. Ozáření proběhlo při tepelném zatížení 7-18 kW/kg při téměř konstantní teplotě na povrchu Slánku 300 °C (v průběhu experimentu došlo k 36 teplot-
- 62 -
ním cyklům při odstavení reaktoru) do vyhoření 486 MWd/t. Po počátečním stadiu se dosáhlo ustálené rychlosti prodlužování; deformace byly lineární funkcí vyhoření, přestože tepelné zatížení během experimentu kolísalo. Prodloužení zatížených i nezatížených prutů bylo vesměs menši než by odpovídalo samotnému radiačnímu růstu při dané teplotě a průměrné hodnotě G2 = 0,05 (tj. cca 5 . 10~* na 1 MWd/t.). Cílem druhého experimentu (3) bylo přesněji vymezit retardační účinek povlaku na deformaci palivových elementů rozborem teplotní závislosti rychlosti deformace elementů. Byly použity 4 pruty ze slitiny obohacené na 6,5 %. Rozměry uranového jádra byly stejné jako u prvního experimentu. Povlak byl z pseudoslitiny PMB 2, o geometrii shodné s povlakem elementů užívaných v současné době v A-l. Ozáření proběhlo při tepelném zatížení 10 + 19 kW/kg U, do vyhoření 522 MWd/t, při teplotě na povrchu nejteplejší sekce článku cca 300 °C v teplejším režimu a cca 200 °C v chladnějším režimu. V průběhu experimentu došlo k 39 teplotním cyklům při odstavení reaktoru. Rychlost deformace palivových elementů klesala s rostoucím vyhořením až asi do hodnoty 250 MWd/t, poté se již prakticky - při konstantním režimu - nezměnila. Závislost rychlosti deformace elementů v přibližně stacionárním režimu na teplotě byla srovnána s teplotní závislostí rychlosti radiačního růstu a radiačního ereepu uranového jádra na teplotě. Teplotní závislost rychlosti radiačního růstu je v uvedeném teplotním intervalu nulová a teplotní závislost rychlosti radiačního ereepu uranu blízkého složení (franc, slitina Sicral Fl), stanovená na základě dat o ereepu trubkových palivových článků pod vlivem vnějšího přetlaku plynu, je poměrně nízká. Teplotní závislost rychlosti deformace palivových elementů bylo možno vysvětlit jedině interakcí radiačního růstu uranu, radiačního ereepu uranu a ereepu povlaku. Výsledky lze pokládat za důkaz vlivu povlaku na deformaci palivových elementů. Při vizuální prohlídce ozářených elementů bylo zjištěno, že všechny palivové elementy byly po skončení experimentu značně zprohýbané. 0 něco menší křivení palivových elementů bylo pozorováno i při jinak zaměřeném experimentu s modelovými palivovými elementy, jejichž vlastnosti odpovídaly vlastnostem palivových elementů A-l základní varianty (Rl) (4). Výsledky experimentů byly podnětem k teoretickým studiím, o nichž pojednává jiný referát (5), a tyly interpretovány z hlediska výsledků
- 63 -
těchto studil. Stupeň křiveni palivových elementů byl největší při druhém experimentu v souladu e očekáváním. Při tomto experimentu byly z hlediska křiveni v důsledku statistických fluktuací orientace zrn nejpříznivější podmínky: minimální průřez povlaku a maximální zrno uranu. Podrobnější analýza délkových změn a křivení byla plánována po dokončení ozařovaclho experimentu se vzorky nepovlečeného uranového jádra v sondě DICAP; experiment nebyl dokončen demontáží sondy a proměřením ozářených vzorků. Tento experiment měl umožnit podrobnější rozbor průběhu rozměrových zrn změn při třetím creepovém experimentu (6). Přestože se nepodařilo získat přímé experimentální údaje o rychlosti deformace nepovlečeného uranového jádra, rozbor ukazuje, že se při deformaci palivových elementů pravděpodobně uplatňuje nejen silové půdobenl povlaku, ala i interakce zrn uranu*
II. STUDIUM MECHANISMU PORUŠOVÁNÍ PALIVOVÝCH ELEMENTŮ A-l Tvorba defektů palivových elementů neumožňuje plně využívat rezerv reaktivity reaktoru A-l; prakticky dosažitelná vyhoření je limitováno životností palivových elementů. Zvýšením dosažitelného vyhoření lze dosáhnout uspoř palivové složky nákladů na výrobu elektrické energie. Salezeni cest ke zvýšení životnosti palivových elementů slouží především studium mechanismu porušování palivových elementů ozářených v reaktoru A-l. Studium mechanismu porušování palivových elementů vyžaduje řešit komplex problémů. Popisu některých experimentálních metod je věnován zvláštní referát (7). Úvodem podáme charakteristiku defektů palivových elementů a shrneme hlavní poznatky o jednotlivých jevech důležitých z hlediska porušování palivových elementů* Po zvážení možných souvislostí mezi jednotlivými jevy je možno podat pravděpodobný popis procesů, které mohou vést k porušování palivových elementů. Přitom se v tomto referátu soustředíme na mechanismus, který se uplatňuje nad kritickým vyhořením (střední vyhoření palivové kazety cca 4500 líWa/t), který vede k hromadnému porušováni palivových elementů a který je možno pokládat za projev radiačních Účinků na palivové elementy.
- 64 -
Defekty palivových elementů a chováni materiálů palivových elementů v provozních 1. Zékladni_charakteris£ika_defektů_Dalivovíeh_elementú. Defekt palivového elementu vzniká porušením hermetičnosti povlaku. V důsledku spojení povlaku a uranového jádra probíhá po porušení hermetičnosti povlaku pouze lokální oxidace uranového jádra. Povlak se v místě oxidace jádra deformuje v důsledku objemových změn při oxidaci a Siří se v něm trhlina v axiálním směru* Účinkem proudícího chladivá dochází po rozevření porušené povlakové trubky k uvolňování nesoudržného kysličníku uranu do primárního okruhu* Není-li palivový element včas vyjmut z aktivní zóny, dojde k oxidaci uranu v celém průřezu a účinkem mechanického namáhání může dojít až k transversálnímu lomu povlaku v místě defektu. Oddělená část palivového elementu je pak zachycena tzv# lapačem, který je součástí palivového souboru (kazety). 2
* YÍ2ÍE2£_íí2€s£S!LY._5é.IÍ2l22£i_Sa._l£*:á.l5í_£2Bl2£š< defekty popsaného typu, významné z hlediska porušování palivových elementů, se rozvíjejí v blízkosti maxima lokálních teplot palivových elementů. Maximum lokálních teplot se nekryje s maximem lokálního vyhoření. 3* §*2liÍS6_y£SS2Y^2_Já5íS.S_ŠS£2!!5S2S_22YiSíE!í' Swelling uranového jádra dosahuje při lokálním vyhoření 8000 MWd/t hodnoty maximálně asi 15 %. Optická mikroskopie prokazuje přítomnost porosity. Elektronová mikroskopie replik povrchů připravených v konečné fázi iontovým leptáním umožňuje v některých případech objasnit, v jakém vztahu je rozloženi pórů. a struktura zrn uranové fáze; byla pozorována tvorba dutin na hranicích bloků, ev. jemných zrn. Deformace povlaku je důsledkem objemového narůstání uranového jádra, tvarové defeormace uranového jádra v důsledku radiačního růstu jednotlivých zrn a přednostní orientace polykrystalu a konečně vlivu vnějších sil působících v průřezu palivového elementu. Výsledná deformace uranového jádra se pohybuje v závislosti na přednostní orientaci uranových zrn v určitých mezích; od deformace přibližně isotropní do deformace, převážně v radiálním směru se zanedbatelnou deformaci ve směru axiálním.
- 65 -
4 * Lokálni^áeformace_2ovlaku_v_blízkosti.rozhraní Radiační růat z m uranu vytváří na rozhraní uran-povlak relief. Kontakt mezi uranovou a hořčíkovou fází zůstává zachován; povlak je tudíž v blízkosti rozhraní nerovnoměrně deformován. 5* 2Íí!*52_BlliJ£2ÍS_S_lir.22!l-d.2_E2X2:§}Sl" Rozpustnost a pohyblivost plutonia v hořčíku je vyšší než rozpustnost a pohyblivost zrn uranu v hořčíku (8). Nezávisle na teplotě dochází při ozařování k implantaci Fu a U do povlaku v blízkosti roztíraní s uranovým jádrem, v poměrech daných složením uranové fáze. Při nižších teplotách, kdy je pohyblivost Fu v uranové fázi nízká, může docházet k difúzi Fu i do povlaku tak, že Fu i U difundují do povlaku v poměrech daných složením uranové fáze. Při teplotách vyšších se uplatňuje pohyblivost Fu v uranové fázi, do povlaku difunduje relativně více Pu než odpovídá složení uranové fáze a jeho množství je určováno v podstatě pohyblivosti FU v uranové fázi. Berylium přítomné v povlaku hlavně jako hrubá disperse ovlivňuje v důsledku tvorby intermatalické fáze s plutoniem a uranem hlnvně rozložení Fu a U - ilavní podíl Pu a U zůstává v blízkosti rozhráni uran-povlak a v blízkosti beryliových zrn. Celková množství Pu a U v povlaku PMB nuže být vyšší než kdyby byl povlak tvořen řistým hořčíkem, protože vázání Pu a U ve formě intermetalické fáze znemožňuje zpětnou difUzi. Velikost částic intermetalické fáze byla demonstrována elektronovou mikroskopii replik chemicky leptaných povrchů příčných řezů povlaku. Stanovení obsahu plutonia v povlaku vychází z výsledků rádi ochemického stanovení alfa-aktivity plutonia v povlaku. Je k dispozici výpočtový program, který umožňuje stanovit isotopické složení plutonia v povlaku v závislosti na vyhoření, stanovit obsah plutonia v povlaku z alfa-aktivity plutonia v povlaku a extrapolovat obsah plutonia v povlaku k vyšším vyhořením. Pro lokální vyhoření 3500 MWd/t a maximální provozní teplotu byla nalezena pro atomový podíl Pu v povla!ra hodnota 1,9 . 10 . Snaha použít kvantitativní alfa-autoradiografii k stanovení koncentračního gradientu Pu v povlaku nebyla úspěšná. Při »lfa-autoradiografii interferují alfa-zářiče a vyšší specifickou aktivitou - hlavně Cm 242, které difundují do povlaku nezávisle na diftízi Pu.
- 66 -
6* í!2S5l?_á!lÍÍS_a-í;EííiiS-2-E2Zi2iSS' z hlediska mechanismu porušovánl palivových elementů je důležitá tvorba dutin. Dutiny byly pozorovány na hranicích i uvnitř zrn Mg. Pokud se pozoruji dutiny uvnitř zrn, je možné, že po tvorbě dutiny na hranici došlo k migraci hranice. Tam, kde je povlak silněji deformován (v oblasti na oxidickou čočkou již rostoucího defektu), pozoruje se výraznější kavitace zejména v blízkosti rozhraní uran-povlak. Důležitou úlohu při vzniku netěsností povlaku mohou hrát shluky dutin, které rostou působením vnitřního přetlaku plynu plastickou deformací povlaku v okolí dutin. Tyto shluky dutin rostou nejrychleji v blízkosti povrchu - zejména v objemu žeber povlaku. Když je creepová deformace okolní metrice dostatečně veliká, dochází k lomu, spojování jednotlivých dutin a nakonec k erupci plynu na povrchu povlaku. Kromč tvorby dutin (jednotlivých nebo ve shlucích) přibližně sférického tvaru byly pozorovány v povlaku trhliny šířící se směrem od rozhraní uran-povlak. Tyto trhliny mohly principielně vzniknout i při přípravě vzorku povlaku ze sekce palivového elemotu; i tak jejich vznik svědčí o zkřehnutí povlaku, nebo£ deformace vzorku při jeho přípravě jsou malé. u. Zjištění kavitace a tvorby trhlin v povlaku při relativně malých deformacích povlaku spolu se zkušenostmi získanými v zahraničí při výzkumu vlastností materiálů povlaků ozářených palivových elementů pro grafitové plynem chlazené reaktory si vyžádalo provést rozbor obsahu intertních plynů a produktů štěpení v povlaku. Kr, Xe a ostatní produkty štěpení jsou v průběhu ozařování implantovány do povlaku v blízkosti rozhraní uran-povlak. Implantované množství je úměrné vyhoření; z hodnoty doletu produktů Štěpení v uranu—>7 um byla pro střední atomový podíl implantovaných inertních plynů Kr a Xe v povlaku (se zanedbáním žeber) nalezena hodnota 6,8 . 10 při lokálním vyhoření 8400 JWd/t. Dalším zdrojem produktů štěpení v povlaku je štěpení plutonia, které difundovalo do povlaku. Obsah produktů štěpení plutonia v povlaku je složitější funkci vyhoření a teploty. B|yl proveden výpočet vycházející z výsledků radiochemického stanovení alfs-aktivity plutonia v povlaku při lokálním vyhoření 3500 BWd/t v oblasti maximálních teplotj pro lo- 67 -
kalní vyhořeni 8400 MWd/t v oblasti maximálních teplot byla pro střední atomový podíl Kr a Xe vzniklých v povlaku štěpením plutonia nalezena hodnota 1,2 . 1 0 . 0 illoze pevných produktů štěpení a kinetice jejich difúze z uranové do hořčíkové feze je známo jen velmi málo; je o nich nutno předpokládat, že mohou v důsledku adsorbce snižovat povrchovou energii hořčíkové fáze. Dalším zdrojem inertních plynů v povlaku jsou reakce rychlých neutronů se základními komponentami povlaku: Be a Mg. Hlavním zdrojem He v povlaku jsou neutronové reakce berylia. Tvorba He při ozařování Be rychlými neutrony je v literatuře dokumentována (9). Při ozáření Be integrální dávkou 2,75 • 1 0 2 1 n/cm 2 (Štěpné spektrum) visniká 3,7 norm, cm He v 1 cur Be. Fro stanovení množství He vzniklého transmutaci Be v povlaku palivového elementu je třeba vyjít z hodnoty integrální dávky (Štěpné spektrum). Velmi hrubý odhad ukazuje, že v místě lokálního vyhoření 8400 MWd/t lze očekávat střední atomový podíl He vzniklého transmutací Be max. 10 . Koncentrace takto vzniklého He v povlaku bude nerovnoměrná; hlavní podil bude zřejmě uvnitř a v blízkosti beryliových zrn. Jelikož He uvnitř beryliových zrn zřejmě nemůže ovlivnit mechanické vlastnosti povlaku & jelikož nedovedeme odhadnout, jaký podíl He vzniklého transmutací Be se nachází v oblasti hořčíkové matrice, je účelné provést odhad množství He vznikajícícho jinými cestami. Transmutaci Mg může vzniknout He o atomovém podílu max. 2 . 10" ; v tomto případě vycházíme z hodnot účinných průřezu (10) a velmi hrubého odhadu integrální dávky rychlých neutronů (štěpné spektrum). Transmutací Mg vzniká vedle He He. Dalšími zdroji He v povlaku, jejichž význam pro ovlivněni mechanických vlastností povlaku nelze bez hlubšího šetření vyloučit; jsou reakce Li (n,'-O (Li může být přítomno v povlaku jako stopová nečistota), štěpení Pu v povlaku, štěpení Pu i U v uranovém jádře v souvislosti s implanted He v blízkosti rozhraní uran-povlak, a konečně ď'. - rozpad Cm 242 přítomného v povlaku, ev. v uranovém jádře v souvislosti s implantací. Příslušné odhady je třeba provést. Přestože množství He přítomného v povlaku v účinné formě zřejmě nedosahuje množství Kr a Xe v povlaku, jeho význam nemusí být zanedbatelný. Jak upozornil Hudson (11), v podmínkách ozařováni může být He při nukleaci bublin a dutin mnohem účinnější než těžší inertní plyny r důsledku své vyfiáí difúznl pohyblivosti při prakticky etejmé pravděpodobnosti zpětné implantace do kovové fáze. Kromě toho neutronovými reakcemi Be, Mg a Li vzniká He v celém průřezu povlaku. - 68 -
8. Vodík_v_povlaku. Vodík je v povlaku přítomen již ve výchozím stavu (před ozářením) a jeho koncentrace v povlaku může dále růst v důsledku koroanl reakce e vlhkostí chladivá. Podle údajů o termodynamických vlastnostech hydridu UH^ (12) při maximální provozní teplotě (500 °C) může tlak plynného vodíku v dutinách v povlaku v termodynamické rovnováze a U, resp. UH-,, dosáhnout jen asi 0,4 MPa. Při rychlém poklesu teploty, kdy vodík nestačí difundovat k uranovému jádru a vázat su jako UH,, mohou v dutinách vzniknout tlaky vyšší než je tlak chladivá (6 MPa), jak vyplývá z publikovaných údajů o rozpustnosti vodíku v hořčíku (13). Proceay. které mohou vést k poruáování palivových elementů při dosažení kritické hloubky vyhoření Je v zásadě možné navrhnout mechanismus porušování hermetičnosti povlaku za provozu při stacionární teplotě. Při exploataci palivového elementu vzrůstá v povlaku koncentrace He, Ne, Kr, Xe, pevných produktů štěpení a ev. i H. Současně se povlak pomalu deformuje. Po dosažení kritické deferomace a koncentrace plynů a pevných produktů štěpeni dochází k nukleaci (creepových) dutin. Jejich růstem a spojováním může dojít až k porušení hermetidnosti povlaku. Pozorování trhlin ukazuje, že důležitou úlohu při porušování hermetičnoati povlaku mohou hrát teplotní cykly při odstaveni reaktoru. 0 vlivu teplotních cyklů a vibraci na životnost palivových elementů je známo velmi málo; vliv teplotních cyklů v reaktoru A-l nebyl zatím prokázán (14). Příčinou může být skutečnost, že teplotní cykly byly poměrně časté a systém detekce porušených palivových článků reaguje po poruSení hermetičnosti povlaku palivového elementu s určitým zpožděním. Pokles teploty při ods+wení reaktoru může mít dvojí účinek: 1. V drtinách v povlaku mohou vzniknout tlaky vodíku vyáší než je tlak chladivá. 2. Rozdílná teplotní koncentrace povlaku a uranového jádra vyvolává v povlaku napětí a plastické deformace. Vezmeme-li v úvahu, že zkřehnutí štěpných materiálů (např. austenitických ocelí, vanadu) způsobené obsehem He se uplatňuje při teplotách vyšších než asi 0,5 T M , je nutno připustit možnost zkřehnuti povlaku v oblasti teplot vyšších než asi - 69 -
190 °C. Alternativním mechanismem porušováni hermetičnosti povlaku je tedy tvorba trhlin při teplotních cyklech, usnadněná vlivem rostoucí koncentrace cizích atomů a ev. i předchozí deformace.
ZÁVĚR Rozbor výsledků radiačních experimentů s modelovými palivovými elementy a detailní průzkum vlastnosti palivových elementů ozářených v reaktoru A-l přinesly poznatky o chováni p&livových elementů užitečné pro výrobce a uživatel* paliva. Průzkum vlastnosti palivových elementů a zhodnoceni jeho -výsledků s cílem využit je pro racionalizaci provozu A-l nejsou dosud uzavřeny* Vzhledem k současnému postaveni programu A-l v československém jaderném programu probíhají jen nejnutnější práce a není možné rozvinout hlubší studie ve směrech, které by fyzikálně metalurgická problematika palivového elementu A-l vyžadovala.
PODĚKOVÁNÍ Autoři děkuji početnému kolektivu spolupracovníků, kteří se na výzkumu radiačních účinků na palivové elementy pro elektrárnu A-l podíleli: jde o spolupracovníky z úseku reaktorových materiálů, z úseku reaktorové techniky i z ústřední analytické laboratoře ÚJV.
LITERATURA 1/ Novák J., Pelčlk E., Dlouhá M., Kovanicová V., Krejčí M., Volf F., Rozměrová stabilita krátkých uranových prutů pokrytých povlakem PUB 5 při ozařování při teplotě uranu pod 350 °C. Zpráva ÚJV 2243. H, 1969 2/ Pelčlk £., Novák J., Radiační a postradiační vyhodnocení prvního experimentu s mechanicky napínaným palivovým proutkem (creep). Zpráva ÚJV 2624.H, 1971 3/ Novák J., Pelčík E., Deformace proutkových palivových elementů při ozařování. Rep. ÚJV 2796.11, 1972
- 70 -
4/ Pelčík E., Cihlář A., Herzmann J., Velíbil L., Veselý P., Erben 0. Krylová H., Louda 0., Ozařovací experiment na reaktorové smyčce ověřující funkci kalorimetrických sond a připevněni termočlánků k povrchu palivových elementů. Zpráva ÚJV 291O.R, 1972 5/ Novák J., Radiační účinky na alfa-uran. Tento sborník. 6/ Slancar F., Kovák J., Juřička V., Moravec J., Štecher P., Spllchal K., Křtil J., Výzkum radiačních účinků na palivové elementy A-l. Zpráva ÚJV 3200.11, 1973 7/ Šlancar F., Referát v tomto sborníku 8/ Calais D., Beyeler M., Mouchnino M., Van Craeynest A., ádaa Y., Compies Rendus Acad. Sci. (Paris) 2£2, 1285-1287, 1963 9/ Rich J. B., Walters G. P., Barnes R. S., J. Nucl. Mater, 4_, 287294, 1961 10/
Birss I. R., J. Nucl. Mater. & , 241-259, 1970
11/ Hudson J. A., J. Br. Nucl. Energy Soc. 1£, No. 2, 127-136, 1975 12/ Metal hydrides. Ed. W. If. Mueller, J. P. Blackledge, G. G. Libowitz, Academic Press, New York and London, 1968 13/ Hua:\g Y. C , Watanabe T., Komatsu R., Ijydrogen in Magnesium and Its Alloys. Fourth Inter. Oonf. on Vacuum Metallurgy, Tokyo Japan, 4-8 June, 1973. Proceedings, p. 84-85; 14/ Prevádzka atomovéj elektrárně A-l v období: 1.2.1974 - 30.9.1974. (Souhrnná československo-sovětská zpráva) Jaslovské Bohunice, listopad 1974
- 71 -
POZNATKY A SIlfiRY VÍZKUUU RADIAČNÍCH ÚČINKŮ NA MATERIÁLY V ZAHRANIČÍ
ENDr. Milan B r u m o v
s k i , CSc. - ŠKODA, o. p., Plzeň, ZVJE
Ing. Miroslav V a c e k , CSc. - Ústav jaderného výzkumu, ftež
OCELI TLAKOVÝCH NÁDOB
Na rozdíl od leteckého Si raketového průmyslu, kde se používají různé exotické slitiny, používají ae v jaderné technice jako konstrukční materiály relativně dobře známé oceli, a to jak pro tlakové nádoby, tak i potrubí, výměníky, vnitřní části atd. Základní rozdíl je však v prostředí, které na ně působí - vlivu reaktorového záření (zvláště neutronového), které podstatně ovlivňuje mechanické vlastnosti a strukturu těchto materiálů. Největší změny se přitom projevují v ocelích tlakových nádobfreap, vnitřních částí. O c d i tlakových nádob jederných reaktorů můžeme rozdělit zhruba do tří skupin, dané jak vývojem a používáním ocelí, tak i samotných reaktorů: - I. generace - jedná se o oceli, používané v prvých letech výstavby jaderných reaktorů, kdy byly použity oceli téměř stávajících jakostí. Tyto oceli jsou charakterizovány značkami ASIM A. 212 B (mez kluzu nad 250 MPa) a ASTM A 302 B (mez kluzu nad 350 HPa). Oba typy byly používány ve stavu po normalizaci a popuštění. K těmto dvěma representativním ocelím byly v jednotlivých zemích používány národní modifikace, např. 22 K (SSSR), SSH. 13030 (ČSSR) apod., všechny typu C.Mn, resp. C-Mn-Mo. -II. generace - zahrnuje oceli se zvýšenou mezí kluzu, používané ve stavu šlechtěném po kalení buS do vody nebo oleje. Jedná se opět o standardní oceli, používané např. pro chemický průmysl, ovšem se zvýšenými pevnostními vlastnostmi a jakostí. Nejvíce používanou ocelí je typu ASTM A 533-B (s mezí - 75 -
1 kluzu nad cca 480 MPa) typu Mn-Mo-Ni pro plechy a ASTM A 506 třída 4 pro výkovky. Podobnou oceli je 22 Mi Mo Cr 37 v NSR. Další dvě oceli, připravované pro tlakové nádoby vět* šleh rozměrů a tlou&tSk, Jsou ASTM A 542 typu 2 1/4 Cr-1 Mo s mezi kluzu nad 690 MPa a ocel ASTM A 543 typu 1 1/2 Ni-1 1/2 Cr - 1/2 Mo s mezi kluzu taktéž nad 690 MPa. Odpovídající normy pro výkovky jsou ASTM A 508 třída 4 a třída 5a. Použití těchto oceli bude reálné teprve během cca pěti let, kdy se předpokládá jejich schválení do ASME kódu. V SSSR je pouzíTána ocel 15Ch2MFA, resp. 20Ch2MFA typu Cr-Mo-V 8 mezí kluzu nad 440 MPa. - III. generace - jsou oceli perspektivní, které by mohly být používány teprve mnohem později, u tlakových nádob velkých rozměrů, pro které bude nutné oceli s vysokou mezí kluzu - nad 1000 HPa. Jedná se ve většině případů o martenzitieky stárnoucí oceli, např. typu ASTM A 538A, B (typu 18Ni-4Mo-8Co), HT-130 nebo 12-5-3. Použití těchto ocelí si však vyžádá ještě mnoho let hlubokého výzkumu a především pak osvojování ve velkých tloušťkách a při svařování. Základní požadavky pro oceli tlakových nádob jaderných reaktorů totiž možno shrnout takto: l.dostatečnépevnostní vlastnosti při normální a provozní teplotě (300 - 350 °C pro lehkovodní reaktory), dosahované i na polotvarech velkých tlouštěk 2. vysoká odolnost proti porušení, především křehkému a nízkocyklovému 3* dobrá svařitelnost (včetně při navařování nerezavějících austenitických návarů) 4* dobrá odolnost proti radiačnímu poškození 5» vysoká vnitřní čistota s nízkým výskytem vad
- 76 -
6. vysoká Čistota z hlediska možné indukované aktivity během provozu 7. tecfcnologičnost výroby ingotů velkých hmotností pro celokované prstence včetně hrdlových 8. prokalitelnost oceli i ve velkých tlouátkách pro zajištění dostatečných mechanických vlastností. Všechny tyto požadavky musí každá uvažovaná ocel splňovat, příslušné vlastnosti musí být zajištěny a před schválením oceli předloženy příslušné normalizační komisi. Vyžaduje to zpravidla velni široký výzkum, aí už z hlediska klasické metalurgie a svařování, tak i ozařovacích zkoušek a zkoušek lomové mechaniky.
1. RADIAČNÍ POĚKOZENÍ Radiační poškození se v ocelích tlakových nádob projevuje především dvojím způsobem: - zvýšením pevnostních vlastností (meze kluzu, pevnosti, tvrdosti), - snížením houževnatosti a plasticity (tažnosti, kontrakce, vrubové a lomové houževnatosti). Důsledkem snížení houževnatosti se posun přechodové teploty od houževnatého ke křehkému lomu (tj. teplotní závislosti houževnatosti) směrem k vyšáím teplotám. Kroaé toho dochází i ke snížení hodnot vrubové houževnatosti v houževnaté oblasti. Oba tyto efekty mají vliv především na odolnost oceli proti křehkému porušeni a tía i na bezpečnost celé tlakové nádoby. Skutečná situace při zjišťování vlivu neutronového ozáření však není tak jednoduchá* Kapr. v tlakové nádobě se projevuje samostínící efekt, takže po její tlouštce se mění nejer velikost neutronového toku (a tí» i celkové dávky), ale mění se i neutronové spektrum. Výsledné poškození se pak překrývá s původní nehomogenitou vlastnosti (větší prošlechtěni na povrchu), struktury i chemického složení, které zpětně ovlivňuje i velikost radiačního poškozeni. Ma velikost radiačního poškození ocelí mají vliv především tyto
- 77 -
parametry: 1. výchozí - výchozí vlastnosti materiálu - chemické složení včetně nečistot a plynů - tepelné zpracování - mikrostruktura - výchozí mechanické vlastnosti - mez kluzu 2. provozní - neutronové prostředí -
spektrum neutronů tok neutronů doba ozařování předpětí při ozařování teplota ozařování
3* poprovozní - operace po skončeni provozu - žíhání na odstranění poškození apod. Některé tyto vlivy jsou již dostatečně dobře známy, o některých není dosud plně jasno a jejich vliv je znám jen experimentálně, bez řádného modelu poškozeni. Charakterizování odolnosti oceli proti radiačnímu poškození je zpravidla prováděno pomocí dvou parametrů, které jednak jsou nejvíce závislé na poškození, jednak mají největší důležitost pro praktickou aplikaci: - růst meze kluzu - růst (posun) přechodové teploty (od houževnatého ke křehkému lomu). fiadou experimentů bylo potvrzeno, že obě závislosti možno obecně vyjádřit poměrně přesně v tvaru:
£S
= A / (T)j?0t/f
(1)
kde ;•'-• S je změna meze kluzu nebo přechodové teploty, (T) je konstanta materiálu, která však závisí na teplotě ozařování "T" - 78 -
0t je neutronové dávka, n
je koeficient, zpravidla 1/2 nebo 1/3, přičemž podle sovětských norem na pevnostní výpočty komponent jaderných elektráren se bere n = 1/3•
Znamená to, že na základě těchto vztahů typu (1) možno provést porovnání nejen jednotlivých typů ocelí co do jejich odolnosti proti radiačnímu poškození,, ale např. i jednotlivých taveb a svarových spojů na jednom materiálu. Nutno však pokud možno zachovávat stejné experimentální podmínky, např. podobné neutronové spektrum (blízké štěpnému spektru). Kromě toho nutno brát v úvahu, že tento vztah platí v určitém intervalu neutronových dávek, fětšinou mezi 10 a 1 0 " m" , jeho extrapolace směrem k vyšším hodnotám může vést k značným nepřesnostem.
2. POROVNANÍ OCELÍ Pro projektování tlakových nádob jaderných reaktorů z hlediska radiačního poškození je nejdůležitější posun přechodové teploty (změna meze kluzu a dalších pevnostních vlastností se ve výpočtech neuvažuje). Na základě řady literárních údajů možno sestavit tabulku č. 1, obsahující jak koeficienty modifikované rovnice (1) pro posun přechodové teploty A T
^ 0 ? = A g d ) {/0t.lO"24/J1/3
(2)
tak i výpočtové posuny přechodové teploty pro dávky, rovné 1 0 2 4 m""2 (EEn n > 1 MeV) a zjištěné pro různé oceli. Tabulka 1 - Radiaeni_zkrehnuti-ferito;:gerlitickych_oceli Značka
22 K 1 6 GNM A 212-B
Teplota ozařování
100-160 285 285
300-350 140 290
A (T) ID
37/ 24 38 16 49 31
- 79 -
AT pro 2 dávku 2
1 0 V , En + 170 + 110 + 175 + 75' + 215' + 140
Lit
llfeV
(1) (1) (1) (1) (2) (2)
A 350 A 302-B A 533-B A 542 A 543 HY-80 15CU2V7A 15Ch2MFA
•rar.spoj.
250 270 250 306 290 315 340 140 290 250
343 100-170 250-350 100-170 250-350
62 56 46 35 28 22 21
55
15 23 8 26 10
47 14
+ + + + + + + + + + + + +
290 260 205 165 130 100 95 260 70 105 37 120 50
(3) (3) (3) (4) (4) (6) <3> (2} (2) (3)
U)
+ 215 + 65
(1) (1)
(5) (1)
Tato tabulka byla sestavena ze středních hodnot pro jednotlivé typy oceli, přičemž ve většině případů se jednalo o oceli střední reaktorové čistoty (tj> bez současných znalosti např. o degradujícím vlivu mědi ap.). Pro hodnoceni bezpečnosti, spolehlivosti a životnosti tlakových nádob jako takových však nejsou důležité jen posuny přechodových teplot, ale především jejich absolutní hodnoty po určité dobi provozu* Znamená to, Se má vliv i výchozí přechodová teplota, stejné jako její posun vlivem ozařování* Porovnáni obou těchto veličin pro některé typy oceli je provedeno na obr. 1, kde kromě výchozích přechodových teplot (v tomto případě KDT) jsou uvedeny i posuny této teploty vlivem ozáření dávkou 3.1O23 « " 2 při teplot* 288 °C (7), stejně tak i výsledné teploty IDT po této dávce. S ohledem na to, že v jednotlivých skupinách ocelí se posuny přechodových teplot liší od sebe velmi málo, ukazuj* se velmi důležité zajistit nízké výchozí přechodové teploty, jak jo to vidět ve spodní, nízkolegované skupině ocelí.
- 80 -
3. FAKTORY, OVLIVŇUJÍCÍ RADIAČNÍ POŠKOZENÍ Mezi faktory, které mohou podstatně ovlivňovat radiační poškození, a tím i výběr oceli, patři zejména: - znikrostruktura - chemické složení - nečistoty Nebudeme si podrobněji všímat faktory provozní (dávka, ozařovací teplota), protože ty jsou ve větSině případů dány projektem - z hlediska výběru i posuzováni jednotlivých materiálů jsou důležité faktory předprovozní, dané vlastním materiálem* Vliv ozařovací teploty se nám bude projevovat ve vlivu jednotlivých faktorů spíše nepřímo - mechanismus radiačního poškozeni při různých teplotách ae navzájem liši a tak i vliv jednotlivých faktorů závisí na této teplotě. Při nižších provozních teplotách (do cca 200 °C), kdy jsou pohyblivé pouze intersticiálnl atomy a nikoliv vakance, vykazují podstatný vliv na velikost radiačního poškození volné intersticiální atomy uhlíku, dusíku, resp. i boru* Při vyšších ozařovacich teplotách, v oblasti provozních teplot lehkovodni.cn reaktorů, kdy i vakance se stávají pohyblivými, projevuji am silněji především atoay nečistot, resp. některé legující prvky. Přudpokládá se, že zvláště prvky nečistot mohou vytvářet s vakancem stabilní shluky defektů, která pak ovlivňují velikost poškození.
3.1 Mikrostruktura Vliv mikrostruktury na radiační poškození není jevem jednoduchým, protože může v sobě skrývat další faktory: - rozdílný obsah volných a vázaných intersticiélních atomů uhlíku a dusíku - různá velikost zrna - rozdílná hodnota meze kluzu a míry zpevněni ap. - 81 -
Práce, proredenó na oceli A 3§O-LF 3, ozářená při teplotě pod 116 °C, ukázaly, že nej«enši změnu přechodové teploty vykázaly vzorky ae strukturou popuštěného martenzitu. Stejný závěr byl získán i u oceli A 543. Poněkud rozdílné výsledky byly zjiStěny sa stejné ozařovací teploty u oceli typu lfa-Ni-Mo-Nb (tzv. A2), u které nejvíce odolná proti oztíření se ukázala struktura bainitická, zatímco ostatní struktury (popuštěný martenzit, popuštěný bainit a ferito-perlitická) vykázaly odolnost menší, avšak bez podstatného rozdílu navzájem. Rozporné se ukázaly také výsledky ze studia vlivu velikosti zrn. Podle některých údajů by materiál a jemnějším zrnem měl být odolnější proti ozařování; některé výsledky, např. na oceli A 543 tento závěr nepotvrzují. Předpokládá •*, Se hranice zrn fungují jako pasti pro defekty. Jejich rol* by proto byla důležitá v těch oblastech teplot, ve kterých volné intersticiálnl atomy, jako např. dusík, mohou být zachycovány a tak snižovat celkové poškození materiálu. Při posuzování vlivu velikosti zrna. však nutno brát v úvaha i všechny další efekty, protože nelze zpravidla jeho vliv studovat samostatně, nezávisle na ostatních. Současný stav výrobní technologie oceli tlakových nádott je vypracován takovým způsobem, že ae již zajišťuje jemnozrnní struktura oceli. Havíc velikost feritického zrna ztrácí význam při posuzování radiačního poškození, protože v mikrostruktuře je homogenně rozloženo množství jemných karbidů jako výsledek popuštění výchozí zákalné struktury.
3.2
Legující prvky
Otázku vlivu legujících prvků nelze také úplni oddělit od ostatních vlivů. Kapr. nikl podstatně zvyšuje prokalitelnost a* tím může měnit jak mikrostrukturu, tak i množství rozpuštěných intersticiálních prvků, velikost zrna ap. Studium, provedené po ozáření při teplotách do cca 100 °C tento efekt potvrdilo. Ukázalo, že se zvyšujícím se obsahem uhlíku se radiační poškození zmenšuje, protože se zmenšuje podíl feritu ve struktuře (pouze ten se může podstatně zpevňovat během ozařování) na úkor perlitu (jehož zpevněni během ozařováni je velmi malé).
- 82 -
V I Í T legujících prvků - niklu, manganu, chrómu a molybdenu závisí předevšia na jejich afinitě k uhlíku - anožatTÍ a atabilitě vytvářených karbidů. Z tohoto důvodu jsou nejméně efektivní nikl • mangan, zatímco chrom a molybden jako silně karbidotvorná prvky značně zmenšuji radiační poškození.
Tyto závěry viak plné neplatí u vyšších ozařovaclch teplot, tj. kolem 280 - 320 °C, kdy vliv interetieiálních atomů uhlíku a dusíku je podstatně menší. U některých oceli (typu HY-80 a HI-100) ae vlir niklu ukázal jako prospěšný (tj* snižoval radiační poškozeni), zatímco u jinýcfc (např. A 542 a svarová spoje) jako škodlivý (zvyšoval radiační poškozeni oproti původní oceli)* S ohledem na další možné efekty při této ozařovacl teplot* by bylo vhodné sledovat vliv niklu v ocelích, u kterých bude napře obsah aědi a fosforu snížen na minimum, aby se mohl projevit samotný vliv niklu.
3.3
MeSiatoty
Mezi nečistoty, které podstatně mohou ovlivňovat radiační poškozeni patři zejména uhlík a dusík pro nízké ozařovacl teploty (pod 200 °C) a měl a fosfor, případně vanad u vyšších ozařovaclch teplot. 0 nepříznivém vlivu intersticiálních atomů uhlíku a dusíku byla zmínka již na začátku části 3* Sada prací jednoznační ukázala, Se v případě stejného typu oceli je radiační poškození závislé předevší* na obsahá volného dusíku a uhlíku v oceli. Tyto atomy vlivem ozařování se uvolňují z tuhého roztoku a buá precipitují na dislokacích a tím je zakotvují, nebo vytvářejí komplexní defekty typu atom C (N) - vakance, případně atoa C (N) - vakance - legující atom. Takovéto studium bylo provedeno ve vztahu k efektivnosti různých typů modifikačnlch přísad a bylo zjištěno, že nejaéně efektivní je křemík, nejlépe působí niob. Za íyšších teplot ae vliv těchto prvků již prakticky neprojevuje a naopak nabývá na důležitosti obsah mědi a fosforu (tj. nečistot). Zatímco za nižších ozařovacích teplot nevykazuje zvýšený obdah mědi nebo fosforu zvýšené radiační poškození, z* teplot kolem 300 °C může vyvolat více než dvojnásobné zvýšení přechodové teploty oproti teplotě s nízkými obsahy.
- 83 -
Předpokládá se, že předával* měď ovlivňuje stabilitu vytvořených defektů - tvoří se páry typu atom mědi - Takance, které jsou stabilní a podstatně zvyšují celkové radiační poškození. Zvýšení obsahu mědi z 0,10 na 0,30 % znamená např. zvýšení posunu přechodové teploty z cca + 30 na + 90 °C (po ozáření dávkou 1 0 2 3 m" 2 ) viz obr. 2 (7). Přitc« nepříznivý vliv mědi je u komerčních ocelí o to závažnější, že tento prvek nelze běžnými způsoby z oceli odstranit, jeho obsah ae spíš* používáním šrotu do vsázky jen zvyšuje. Znamená to zvýšené požadavky na výbSr a tím i cenu vsázky. Podobný vliv vykazuje i fosfor, kdy např. zvýšení obsahu z cca 0,004 až 0,008 % na hodnotu více jak 0,015 % apůaobl dalfií zvýšeni přechodové teploty o + 55 ° C Předpokládá ae, že ozařování urychluj* difúzi fosforu, který tak může výrazněji aegregovat - proces je pak podobný popouštěcí křehkosti. Aditivní vliv nidi a fosforu u oceli A 533 B při ozařovací teplotě kolem 290 °C na velikost posunu přechodové teploty 1«« vyjádřit vztahem (8) i 4T •
(52 +
555(*Cu-O,O8) + 2780 (%P-0,008*7 JL0t.lO"23J1/2
(3)
kde <£T je posun přechodové teploty /°CV % Cu je obsah mědi (je-li % Ca <* 0,08, dosazuje se 0,08) % P je obsah fosforu (je-li % P < 0,008, dosazuje se 0,008). Zvýšený obsah síry (nad 0,020 %) snižuje hodnotu vrubové houževnatosti v houževnaté oblasti, • to jak v neozářeném, tak i ozářeném stavu. Navíc během ozařování mohou sirníky typu Mn, Fe S být zárodky pro segregaci mědi či komplexů typu Takance - atom mědi. Jinak zvýšený obsah síry velikost posunu přechodové teploty nijak neovlivňuje. U některých typů Ni-Cr-Mo ocelí (A 533-B, A 543) se zvýšení obsahu vanadu na hodnoty do 0,08 % (tj. ve formě mikrolegury) projevilo ve spojení se zvýšeným obsahem mědi nepříznivě. Tento jev však bude pravděpodobně vázán na existenci obsahu niklu v oceli, protože u oceli typu CrIfo-V (s obsahem vanadu od 0,10 do 0,40 %) se vliv vanadu nepříznivě neprojevil. Spíš* lze předpokládat, že při zvýšených obsazích vanadu na hodnoty kolem 0,3 % se dosahuje zvýšené stability oceli z hlediska ozáření. Vanad jako silně karbidotvorný prvek váže silni volný uhlík a tak podstatně snižuje množství uhlíku schopného migrace během ozařování. K
- 84 -
takovému procesu vfiak u niklových oceli těžko nuže docházet, a proto se pozoruje rozdílný vliv vanadu. V poslední době byla věnována pozornost i když jen informativně, též vlivu dalších nečistot, jako např. cínu, arsenu a antimonu na radiační poSkozenl, opět oceli A 533.-B a opět ve vztahu se zvýšeným obsahem mědi. Předběžně se ukázalo, že vliv cínu se při zvýšeném obsahu fosforu projevuje během ozařováni opačným způsobem než při popouštěci křehkosti - posun přechodové teploty, vyvolaný ozářením, snižuje cca třikrát oproti oceli bez cínu. Vlivy těchto prvků budou jeatě jistě i dále studovány. Vodík v oceli může být jak pozůstatkem výrobního (zvláště metalurgického a svářečského cyklu), tak i jako důsledek korozních procesů na stěně nádoby. Studium interakce vodíkového zkřehnuti a radiačního zkřehnutí ukázalo, že tento jer je pozorovatelný především u oceli s vyšší pevností, převážní niklových (jako např. A 542)* Přitom obsah vodíku, nutného pro tento efekt je již do 2 ppm. Tuto hodnotu nutno porovnat 8 předpokládanými hodnotami, vyplývajícími z korozní a difúznl kinematiky a poté nutno učinit nezbytná opatření (např. návar nerezavějící austenitickou elektrodou na vnitřní stěnu tlakové nádoby, což je obvyklé řešení ke snížení obsahu vodíku v* stěně tlakové nádoby).
4. ZÁVĚR Ka závěr tohoto krátkého shrnuti by bylo jistě vhodné zmínit se o některých otázkách, které by bylo nutno pro další vývoj a osvojování ocelí pro tlakové nádoby reaktorů typu W B R prošetřit: a) vliv metalurgických faktorů (typ tavby, elektrostruskové přetaveni ap.}. b) vliv technologického cyklu - výkovek, svarový spoj c) vliv obsahu mSdi a vanadu u oceli typu 15Ch2NMFA d) vliv obsahu hlavních legujících prvků u této oceli e) zněny lomové houževnatosti (statické K I C i dynamické K~ D ) pro posouzení přípustné velikosti vad a bezpečnosti
- 85 -
LITERATURA 1/ Ашает A. D., Gorynin I. V., Efimov A. V., Iesledovanije radiacionnoj stojkosti vysokopročnoj stali 48 TS dlja korpusот vodo-vodjanyoh reaktorov atоптуch elektrostaneij, 4-aje meždunarodnaja konferencija po iapol'zovaniju atomnoj energiji T miraych celjach, Ženeva 1971, doklad No. 705 2/ Steele L. E., Neutron Irradiation Embrittlement of Reactor Pressure Vessel Steele, At. Energy Rev. 7, No. 2, p. 64, 1969 3/
ibid, p. 105-109
4/
Canonico D. A., Transition Temperature Consideration for Thickwall Nuelear Pressure Vessels, ORNL-T1I-3114-
5/ Steele L. E., IAEA Specialists Meeting, Vienna, 1967, Paper No. PL-267/15, Publication IAEA-117 6/ Hosbons, ASTM Symposium on Effects of Radiation on Sructural Katerials, Ontario, June 1970, OENL-606 p. 25 7/ ASUE Boiler and Pressure Vessel Committee, ASME Code Section XI Inservice Inspection, Appendix A 8/ Nuclear Regulatory Commission, Regulatory Guide 1.99 (Revision 1, Apr. 1976)
- 86 -
- 87 -
Obr* 2 - Závislost posunu přechodové teploty oceli A $33 B na obsahu mědi po ozáření při teplotě 288 °C
- 88 -
B.
Čech,
Ústav jaderného výzkumu, Řež
ZIRKONIOVÉ S U K N I PRO POVLAKY A KONSTRUKČNÍ PRVKY PALIVOVÍCH CLÍNKO V PROVOZNÍCH A HAVARIJNÍCH PODMÍNKÁCH TLAKOVODNÍCH
REAKTORtr
1.
Úvod
Výzkum podmínek namáhání materiálů pro palivoré články jaderných reaktorů podléhá' zákonitému vývoji, podobně jako vývoj reaktorové techniky obecně. Stačí prohlédnout současné výzkumné programy předních světových výzkumných pracovifií a porovnat je o programy před několika lety nebo porovnat náměty a referáty meznárodních konferencí k této problematice. Ještě před několika roky bylo těžiStě pozornosti výzkumu zirkoniových slitin v předradiačním stavu, zaměřené ke zlepšení složeni, tepelného zpracování a mechanických vlastnosti, kontrolním metodám polotovarů, korozi a creepu. V současné době je hlavní pozornost soustředěna na provozní radiační, korozní! a mechanické namáhání a posouvá se do oblasti výzkumu havarijních podmínek namáhání. Lze rovněž sledovat posun od problematiky výrobo* k problematice provozovatele a uživatele reaktorů. Před deseti lety byl hlavním cílem výzkum vytvořit předpoklady pro předvídání provozního chování palivových článků, dnes jsou již statistické údaje o tomto chováni, které umožňují analýzu-přičin provozních nedostatků •> závěry o provozní bezpečnosti, fiada těchto závěrů ukazuje ku příkladu význam výzkumu interakcí mezi palivem a- povlakem palivového elementu, připadni změn vlastností palivového článku v důsledku těchto interakcí. V oblasti nás zajímajících energetických reaktorů jsou hlavním představitelem povlakových materiálů zirkoniové slitiny a představitelem paliva kysličník uraničitý. Chceme tedy, jako jeden z cílů semináře, posoudit, co je třeba výzkumně sledovat v oblasti provozních vlastností palivových článků, jmenovití z hlediska chování sirkoniových materiálů, které jsou namáhány v radiačních podmínkách dalšími interakcemi.
- 89 -
2. PROVOZNÍ VLEVT NA NAMÁHÁNÍ ZIRKGNIOVÍCH SLITIN V REAKTORU Namáháni slitin zirkonia T ektiTni zóně reaktoru je zpravidla rozdělováno na mechanické, korozní a radiační. I když ae tyto tři složky namáhaní zpravidla experimentálně odděluji, j« třeba vidět, že v provozních podmínkách jsou tyto tři složky neoddělitelné* Jejich účinky s» projevuji ve směnách vlastnosti materiálů a provozní způsobilosti a spolehlivosti palivových Slánku. Zkeumánl jednotlivých složek namáháal může nikdy vast k nadhodnoceni významu jedná z nich a opácm*,rozBátůf oddělený výzkum nemusí dát o provozních vlastnostech potřebné informace* Složitá podmínky namáháni jednotlivých elementů palivového eiánku potřebuj* znát nejen metalurg a konstruktér, ale zejména provozovatel reaktoru. V provozních podmínkách se mini vlastnosti materiálových složek palivového článku a vlastnosti celé soustavy. Povlak palivového elementu je mechanicky namáhán vnějším tlakem chladivá a vnitřním vzrůstajícím tlakem štěpných plynů* Toto namáháni vSak tvoří jenom souvislé pozadí, na která se promítá lokalizované namáháni od ialžích konstrukčních Částí palivovýeh článků a mechanické interakce a palivem na vnitřním povrchu. Zejména se ukazuje významnou složkou namáháni při objemových a tvarových změnách palivových tablet, připadni při jejich praskání v průběhu vyhořlvání paliva (1). Chemické vlivy palina se projevuji jednak korozní oxydaeí povrchu, jednak hyCidací povlaku. Tyto složky se opět promítají na pozadí mechanického namáháni. Kritická namáhání mohou nastupovat až v určitých mezních stavech. Takovým stavem jej ku příkladu odstavení reaktoru a s tím spojené vylučováni hydridů ve! struktuře zírkoniovýeh slitin při ochlazováni. Je dobře známe, že nejen vlastnosti a morfologie těehto hydridů, ale zejména jejieh orientace a disperae ovlivňují konstrukční pevnost palivcvýeh elementů (£}. Druhou části chemické složky namáháni je vnitřní koroze uvelňevámím složek paliva. Podle zveřejněných zpráv místní hydridaee způsobená zbytky vlhkosti z palivovýeh tablet byla technologický* vývojem paliva
- 90 -
značme* omasta* u reach výrobců paliva aavedením opera** odptyměml • gatrování paliva (3). DalSí chemickou složkou namáhání ja koros* sloučeniaui jodu, který Txmiká т průběhu štěpení paliva. Tato кого»* ja význammá aí т pokročilém etaiiu vyhoření. Radiační namáhání ea projaruje řadou účinku ma směnách Tlaatnoetí, r•jména při deformaci a Tiniku lomu. Radiační růat ja definován jako změna roměrů т průběhu osařováaí т napřítomnoati vnějším* mechanického napití (4)* Bylo prokásá»*, la tamto růst j* zirielý ma trářaní slitiny a jají taxtuřa. Creep ja u sirkoniorých alitin orlivnin neutv.'onorou radiaaí ati «o teploty 800 Г a je rovněl záTialí na tepelném spraeoránl • textuře slitiny* Radiační spaminí lirkonioT^eh slitin «a projevuje poistatnymi směnami pevnosti a tažnoati io teploty asi 590 K* Tyto účinky hrají v provosnlola podmínkáoh růsnou roli, • to v rušných etapách provozní expozice palivového Slánku a mohou být výsnamé v* spojení a ostatními eložkami namáhání* Komplexní posoucení veech vlastností materiálových složek palivového článku je možné jen zkouškami materiálového souboru. Proto jaou velmi důležité experimenty, která motelují provozní namáhání palivových článku jako celku. Ka rosdll oi motelů upravených z hlediska termomechanického a defektoakopickéh* jáe o modelování z hlediska materiálovědního, 3* PÍEDVÍDXKÍ PROVCEIIÍ SPOLEHLI:vosu PALIVOVÝCH ČLANKCT NA ZÍKLKA
EXPERIMENTŮ
Složité materiálová imterakee při provozním namáhání palivového článku nels* experimentální ověřit zkouškami na běsných zkušebních vzorcích* U sirkoniových slitin vystupuj* do popředí také akutečnost, že vlastnosti slitiny jsou výrasmě závislé ma přednostní krystalografické orientaci • textuře po tváření* Tato směrová anizotropie mechanických vlastností není spravidla, seela definována ani při známém postupu mechanického a tepelného spracovaní. Další komplikace mohou vzniknout svařováním koncovek palivových
- 91 -
elementů. V provozních podmínkách přistupují ještě problémy neiovmoměrné oxydace a hydridace* Proto jsou nutné experimenty na modelce*. Jejich složitost Si jednoduchost je vymezena nlrou a hodnotou informaci a možnostmi experimentálních zařízeni, т neposlední siře experimentální reaktoroTé techniky* V letech intenzivního тугоje zirkoniových slitin tyla vyvinuta řa4a experimentálních metoiik, které mají buJ specificky nebo komplex»* modelovat podmínky namáhání jednotlivých složek pelírového článku a ověřit jeho provozní způsobilost a spolehlivost* Nejblíže ke skutečným podmínkám namáhání mají smyčkové experimenty, jsou vsak nejnákladnější a časově mejmároSnejSi. V jednodušší úpravě jsou prováděny zkoušky v sondách, kde lie moielovat téměř všechny druhy namáhání v průběhu ozařováni. Fro vyhodnocení výsledků je nejvýzKamnějsí okolnost, zda aSřemí lze provádět v průběhu namáhání, či zda jsou registrovány ai důsledky namáhání po vyjmutí z ozařovacího zařízení* Pro celkovou složitost a nákladnost ozařovaelch zkoušek předchází vždy celý soubor měření neradiačnlch. Zkoušeným modelem je v nejjednodušším případě uzavřená povlaková trubka nebo zkrácený palivový prut, v nejsložitějším připadl palivový Slánek nebo celá kazeta* Zkouška modelující napětí ve atěmt trubky při ohřevu pomoci vloženého trnu ze zvolené slitiny (Mandrel test) byla ku přikladu použita v/ kombinaci se zkouSkou korozní pro Zircaloy Ctarlickem (6)* Hardy et al* (7) propracovali tzv. zkoušku do roztržení a uzavřeným koncem (closed-end burst test) z podnětu subkomise ASTM В 10*ОЙ v roee 1970 a popsali rovněž vliv vloženého trnu ma výsledky. Podobný prinoip zkoušky pro výzkum defektnlch povlakových trubek, avšak bez vloženého trnu použili Kloc a Košler (8)* Tato metodika má své přednosti, zejméma v tom, že je použitelná v širokých rozmezích teplot, korozních podmínek, i v průběhu ozařování. Předností této zkoušky je dále možnost modelovat poškozeni povlaků a chováni poruch v korozních a radiačních podmínkách, přlpadmi sledovat kritická místa, jako jsou svary a spoje. Nevýhodou je zanedbání vlastního mechanického a chemického působení paliva na stěnu povlaků, která múze být, jak ukázal kupř. Aaa (9) velmi nebezpečné. Komplexmtjší posouzeni provozních vlastnosti umožňuje zkouška modelu palivového prutu. Délka prutu je zpravidla redukována a taká ma místi paliva se někdy používá modelová substance.
- 92 -
Skutečností zůstává, že na takto upravených modelech nelze modelovat všechny složky namáhání. Zejména není zpravidla možno reprodukovat dynamické podmínky namáháni. Snížením počtu interakcí lze analyzovat jen některé příčiny poruch, složité interakce mohou přinést zdroje poruch nových. Modelové zkoušky nají nesporný význam v počátečních stadiích výzkumu. Nemohou vSak být zkouškami konečnými nahrazujícími vlastní zkoupalivových Slánku «ž do hranice provozní bezpečnosti (10). Vlastni emyol modelových zhoustle v provozních podmínkách je urychleni a zhoepodáměnl procesu získávání informaci o vlastnostech určujících provozní způsobilost až do doby maximálního vyhoření. Hranice vyhořeni nemůže být věak dostateční přesné modelována a proto je její ověření možné jen při zkouškách xa provozních podmínek. Nejsložitějším problémem je modelování radiačních podmínek. Aby měl výzkum na modelu vůbec smysl, je žádoucí nahradit dlouhodobé radiační účinky při nižších fluencích neutronů vyššími toky, aby se doba zkoušky zkrátila a zhospodárnila. Ke ve všech případech je takové urychlení možné.
4. INTERAKCE KONSTRUKČNÍCH ÍASTÍ PALIVOVÝCH ČLÁNKU A PALIVA V PROVOZNÍCH A HAVARIJNÍCH PODMÍNKÁCH Havarijní podmínky přinášejí zcela neonvyklé namáhání paliva i povlaků a konstrukčních části. V poslední době byla zveřejněna řada výsledků zkoněek v podmínkách ztráty chladivá (LOCA), dosažených v rámci výzkumných programů radiaSní bezpečnosti. Zirkoniové slitiny jsou zkoušeny v* vodní pář* až do teploty 1850 °C (11). Je studována difúze kyslíku v b«ta-Zr v prostředí vodní páry (12) a oxydace na vnitřním povrchu trubky při omezeném ochlazování (13). Důležité jsou mechanické a metalurgické interakce složek palivového Slánku v podmínkách LOCA. Ve srovnáni s běžným provozním nasazením palivového Slánku je působení parametrů v havarijních podmínkách krátkodobá. Vždy je nutno počítat ae zvýšením teploty povlaku, deformaci povlaku, případně až s vy- 93 -
boulením proutku. Při přehřátí probíhají aetalurgické interakce mezi zirkoniovým pokrytím proutků a součástmi z nerezavějící oceli a slitinami niklu T mlatech styku. Kejnižší eutektieká teplota je v soustavách. 2r-F« 934 °C; Zr~Hi 961 C C; Zr-Cr 1300 °C. V přítomnosti vodní páry při těchto t*plotách průběh metalurgických reakcí se značně změní (14). V uvedených podmínkách vznikají další neběžné zdroje namáháni a deformace, jako ku příkladu oi tepelné roztažnosti, napuchání (swelling) paliva apod. Ve srovnání 0 běžným provozem lze tyto podmínky namáháni modelovat krátkodobé a dostateSmé přesně i v laboratorních podmínkách* Výzkumný program radiační bezpečnosti zajímá především provozovatele jaderných elektráren. Protože se jedná o rozsáhlý soubor problémů, je účelná dělbo problematiky• která již v řadě zemi v této oblasti výzkumu existuje. 5. Z&7ĚR V dosavadním vývoji experimentálních metod ke studování vlastnosti zirkoniových slitin pro povlaky a součásti palivových článků v provozních podmínkách hrají důležitou roli modelové zkouSky, které přibližují experimentální podmínky skutečným podmínkám namáhání. Podobné lze modelovat podmínky havarijních stavů, kde se jedná o krátkodobé nasazení a extrémní parametry. Výzkum provozní způsobilosti • spolehlivosti je součástí materiálového výzkumu konstrukčních slitin aktivní zóny a je rozvíjen z hlediska provozu a hospodárného využití paliva jaderných reaktorů. Je účelné uvážit naše možnosti zapojení do tohoto směru výzkumných prací. LITERATURA 1/ Stehle H., et al., Nuclear Eng. and Desing, V e l. 33, 1975, No. 2, p. 230-260 2/ Schelzke E., Nucleer Hat. 30, 1969, No. 3, p. 324-336 3/ Locke D. H., Nuclear Engineering and Design, Vol. 33, 1975, No. 2, p. 94-124 - 94 -
4/ Fidleris V., Atomic Energy Beriew, Vol. 13, No. 1, 1979* F* 51-80 5/ Roaenbeum H. S., Electrochem. Techn., 1966, 4, 153 6/ Garlick A., Phyaical Metallurgy of Reactor Fuel Elements, ed. J. E. Harris, E. C« Sykes, GEQB, Berkeley Kucl. Lab., 1974, p. 33-36 7/ Hardy 0* 6*, Stewart J. R., Lowe A. L., Zirconium in Nuclear Applications, ASTH, Portland, Qreg., 1975, p. 14 8/ KLoc K., et al. Referát na 3. mezinárodni konferenci Zirconium in the nuclear industry, 1976, Quebec, Canada 9/ Aaa S., Nucl. Eng. and Deoing, 33, 1975, p. 261-268 10/ Kundsen K. D., Nuol. Eng. and Desing, 33, 1975* P« 196-204 11/ Urbanic V. F., Oxidation of Zirconium Alloys in Stean in the Temperature Range 1000 to 1850 °C, Quebec, 1976 12/ Pawell B. D., at al* The Diffusion of Oxygen in Beta-Zircaloy ani the High Temperature Zircaloy Steam Reaction, 3. International Conf. on Zirconium in Nuclear Industry 13/ Kawasaki S., et al. Inner Surface Oxidation of a Fuel clading for LWR under a LCCA, 3* Internát. Conf. on Zirconium in Nuclear Industry 14/ Piekman D. 0., Nucl. Eng. and Design, Vol. 33, 1975, p. 125-140
- 95 -
L.
J a k e š o v á ,
J.
Ú s t a v j a d e r n é h o výzkumu,
K l i m a ,
U.
P o d é í í
fiež
NČKT3RÉ ASPEKTY KERAMICKÍCH PALIVOVÝCH ČLÁNKŮ VODOVODNÍCH REAEDOR&
Ú v o d
Počátek využití keramických jaderných paliv v energetických reaktorech v masové* měřítku lie položit do doby zhruba před deaeti lety* Za tuto poměrně dlouhou periodu, která se však neobešla bez problému, bylo sebráno množství materiálu, teoretického i experimentálního, který umožňuje provést statistický rozbor spolehlivosti jak palivového Slánku na bázi uranové keramiky, tak i jaderné elektrárny jako složitého celku. Neoddělitelné faktory, ekonomický a bezpečnostní, vystupují do popředí dávajíce impuls výzkumu palivových a povlakových materiálů, ale i další• oblastem, jako jsou např. měřicí technika, regulace aj. Zásadně jsou ekonomika a bezpečnost provozu faktory vycházející z jevů, probíhajících v průběhu kampaně reaktoru, ale i mimo kampaň, neboí životnost a bezpečnost provozu palivového Slánku jsou určeny nejen tím, co palivo podstoupí v průběhu reaktorové kampaně, ale i tím, jak se s palivem nakládá před vložením do reaktoru a při odstávkách* Popis některých jevů ovlivňujících bezpečnost a možnost využití paliva na krajní dosažitelnou mez je obsahem tohoto referátu.
STATISTICKÉ SLEDOVÁNÍ SPOLEHLIVOSTI Obecně se ukazuje, že četnost poruchy palivových elementů leží v mezích 1 až 99 porušených palivových elementů v 1 0 4 palivových elementech ozářených. lato čísla nemají smysl bez určení závažnosti defektů a vymezení jejich vlivu bu3 na životnost palivového elementu/nebo snímaný výkon. Z hlediska bezpečnosti i ekonomiky provozu se jeví nejzavaž-
nejSími ty defekty, které vyžadují výměnu elementu nebo kazety event, odetavení reaktoru. Locke (1) podává klasifikaci možných poruch palivového elementu (paliva, povlaku, koncovek). V závislosti na době expozice v reaktoru se objevují různé typy defektů zásadně rozdělené do tří 1. poruchy počátečních fází práce palivového Slánku (do 2000 10 000 MWd/t) 2. poruchy "produktivního věku" článku (v mezích 10 000 a 70 000 100 000 IWd/t) 3. poruchy spojené s opotřebováním článku (nad 70 - 100 000 MWd/t) Z tabulky vyplývá, že část poruch paliva spadá do "produktivního věku"článku • poruchy jsou důsledkem neoptimálních výrobních technologií. Přitom tyto poruchy (zhutnění paliva), pokud se vyskytnou, omezují především tepelný výkon. V konečných fázích života palivového článku 9e mohou projevit: swelling, únik plynů, prodloužení a ohyb článku* Tyto defekty nezastávají bez vlivu na životnost palivového článku a bezpečnost provozu. V našem referátu se budeme zabývat pouze kysličníkem uraničitým, neboí rozbor defektů povlaku je řeSen v jiném předneseném referáte.
KYSLIČNÍK URANICITÝ JAKO PALIVO Kysličník uraničitý lze snadno zpracovat metodami práSkové metalurgie do potřebného tvaru pro použití v jaderném reaktoru. Hlavními problémy při použití tabletovaného paliva v reaktoru je jeho porézní struktura, která má za následek: a) zbytkový obsah vody uvnitř i na povrchu b) dodatečné zhutnění při expozici v reaktoru Sorbovaná voda reaguje za zvýšené teploty s povlakem, což je považováno za základní příčinu poruch povlaků na bázi Zr. Zhutnění paliva může vyvolat deformaci palivového elementu, která v konečné fázi může vést ke zhoršení elementu (např. u reaktorů Beznau 1 a Ginna).
- 97 -
Problém vody se v poslední dob* obchází vakuovým žíháním pelet i článků. Druhý problém, poněkud závažnější, se řeSí vývojem technologií, které poskytují tzv. "stabilní palivo". Efekt celkového zhutnění paliva v reaktoru se stal předmětem intenzivního zájmu teprve po roce 1972, nebol zhutnění ovlivňovalo rozměrovou stabilitu palivového článku. Zhutnění při ozáření je jednoznační ovlivňováno výchozí mikrostrukturou tablet kysličníku uraničitého. Konkrétně se jedná o velikost, tvar, prostorové rozložení pórů v tabletě a také o velikost zrna matrice UOg* ">•stabilní palivo" *je charakterizováno póry s výchozím průměrem menším net 4 //*un a malou velikosti zrna (cca 5 y um). "Stabilní palivo" naopak vykazující malé objemové směny obsahuje velké póry v nevelkém množství, • zanedbatelné množství submikronové porožity. Velikost zrna v tomto palivu se může pohybovat mezi 1 0 - 3 0 ,/um. Toto palivo na rozdíl od nestabilního vykazuje daleko menší objemové změny i při větších vyhořeních v souvislosti se swellingem. Snahou je, aby při návrhu technologického schématu výroby tablet byla zajištěna optimální struktura s ohledem na "stabilní" porozitu • zrno. K tomuto účelu se používají tři rozdílné metody (ve všech případech se jedná o stejnou výchozí hustotu tablet před založením do reaktoru, tj. 94 - 96 TD): a) Použití prášku se sníženou je předběžným tepelným zpracováním nelze zabránit vzniku jemných pórů méně "stabilní" než ty, které jsou kými postupy.
slinovácí aktivitou, což se zajišťupřed slinutím. Tímto způsobem vsak a proto tablety takto připravené jsou vyráběny následujícími technologic-
b) Přídavky zbytků tablet z předchozího cyklu po jejich oxidaci do U?0u. c) Přídavky formovačů pórů k výchozímu prášku; tyto formovače se v procesu tepelného zpracování rozloží a zanechávají velké,velmi stabilní póry. Formování struktury uvedené ad c) je v literatuře uváděno bez podrobností, poukazuje se však, že cílem je zmenšení poďílu porozity menší než 4 - 5/un a získání hlavního podílu porozity v oblasti nad 20 /m. Výzkum na tomto poli pokračuje v rámci různých ozařovaclch programů.
- 98 -
O palivu W E R z hlediska stability je známo velmi málo. Údaje o technologii jsou stejně kusé jako dostupná výsledky ozařovacich experimentů s tímto palivem. Chceme-li zodpovědně přistupovat k zavedení, spolehlivému, ekonomickému a bezpečnému provozu jaderných elektráren typu WER, je nutná získat přesné údaje o všech parametrech paliva, zkouškách, které byly na něm provedeny a zkušenostech s provozem reaktoru a zvláStě pak, jestliže došlo k poruSe, i k vyhodnoceni nejen důsledků, al« hlavně příčin poruchy* Limitujícím faktorem, který určuje využitelnost paliva při zachováni bezpečnostních kritérií j« přechod mezi "produktivním věkem" Slánka a okamžikem, kdy zaSíná rychle růst pravděpodobnost poruchy* lato hranice je bezesporu dána podmínkami přípravy paliva a způsobem jeho provozování, avfiak samotné poruchy jsou důsledkem jiných jevů, jak bylo řečeno na počátku. Swelling, únik plynů a deformace paliva jsou v koneSné fázi příčinou výr onu aktivity do primárního okruhu jademé elektrárny. Proto ja předpověď "užitečné doby života" paliva otázkou zásadní, kterou je nutno řešit vždy, tj. před zavedením jakéhokoli paliva do jakéhokoli reaktoru, při provozu a při havárii, aby zpětné ovlivnily jak režia provozu reaktoru, tak eventuálně* technologii výroby palivových Slánku. LITERATURA 1/ Lock* D. H., Nucl. Eng. Des. ££, 94, 1975 2/ Stéhle H., Assmann H., Wunderlich F., Nucl, Eng. Design ^2,, 230, 1975
- 99 -
Klasifikace
omezujícíchrysů paliva vodovodních reaktorů za reaktorových podmínek
Klasifikace
A* Poruchy počátečních fází života Slánku
i M O
Omezující rys
Omezuje •výkon F životnost L
SpStná vazba na směru ve: H - výrobě 0 - režinu reaktoru D - konstrukci Slánku
Výrobní vady: netěsnost povlaku kontaminovaný povlak defekty koncovky vadné zacházení B články při výrobě
II - část. D
poškození vědným zacházením po výrobě
0 -D
vady uvnitř Slánku
M- 0 -B
B. Poruchy počátečních hydridace povlaku fází života Slánku a inkubační periodou hydridace přea koncové zátky 2000*10000 MWd/teV C. Epidemie v prcduktivnÍBi věku
úsady na palivových proutcích
P
D - zařízení
zhuštění paliva deformace povlaku - kolaps
II - D
vyboulení proutku koincidence extrémních hodnot d i s t r i buce některých veliSin kritických pro životnost Slánku (např, náhodné přehřátí)
11-0
Pokračování KLaaifikaee
Omezující rya
Osazuje -výkon P životnost L
Zpfitná vazba na směru vat výroby M-•> reZinm
raaktoru 0B -• konstrukci Slánku
Neodpovídající napěťové sátížení nebo nevratné protežení povlaku (např. při kolísání výkonu)
11- D - 0
únava povlaku cyklováním
M- 0
D. Defekty produktivního věku
Náhodná koincidence extrémních distribučních hodnot
II- B - 0
£. Poruchy s ojtotřebovanosti
Swelling U0 2
prodloužení tySe
LP LP LP LP LP LP
prohnutí tyče
LP
dnik StSpnýchtplynft oxidace povlaku vznik dutin v povlaku křehnutí povlaku
7 11- D 7 11- B
7 7M 7 7 H-B 7 *- B
J.
Kovák,
Ústav jaderného výzkumu, Řež
POZNATKY 2 VÝZKUMU RADIAČNÍCH ÚČINKU NA MATERIÁLY A ZKUŠENOSTI Z PROVOZU PALIVOVÝCH ELEMENTŮ S KOVOVÍM PALIVEM V REAKTORECH CHLAZENÍCH KYSLIČNÍKEM UHLIČITÝM
Ú v o d Výskům a vývoj kovového paliva pro těžkovodni reaktory chlasené kysličníkem uhličitým navazoval na první zkušenosti a aplikaci kovového paliva v reaktorech modelovaných grafitem, chlazených stejným chladivém* Cílem referátu je ukázat, jak byly nebo aohou být využity poznatky z výzkumu radiačních účinků na materiály • zkušenosti z provozu palivových eleaentů grafitových reaktorů pro vývoj kovového paliva pro těžkovodnl reaktory. 1* Typy palivových elementů a kovovým palivem pro grafitové reaktory chlazené kysličníkem uhličit^hn Přehled o palivových elementech užívaných Te Velké Británii a Francii lze získat ze souhrnných referátů na konferencích (1-5), dále z novější francouzské souhrnné publikace (6). Konstrukční řešení palivových elementů se vyvíjelo. Posledním významným typem palivového elementu v Anglii je válcová tyč ze slitiny O - (200 - 500) ppa Pe-(500 - 1200)ppm AI dlouhá cca 1 m, o průměru cca 30 mm, uzavřená v žebrovanéa povlaku tloušíky 1,5 • 2 m ze slitiny Magnoz AI 80 (Mg-0,8 % Al-0,003* B e k Vývoj ve Francii dospěl (pomineme-li trubkový oboustranný chlazený palivový element reaktoru BUGEY 1) k trubkovému palivovému elementu s grafitovým jádrem: průměr palivové trubky ze slitiny Sicral Fl (U-700ppa Al-300 ppm Fe-100 ppm Si-100 ppa Cr) je roven 23 z 43 mm, délka cca 0,5 mm, žebrovaný povlak tloušíky 1,8 ma je ze slitiny Mg-0,5 % Zr, s grafitovou mesivrstvou. U obou typů palivových elementů bylo optimalizováno základní žebrování sloužící k přestupu tepla; integrální součástí pov-
- 102 -
laku jsou distanční žebra, sloužlol k centrování palivového elementu v kanálu (u anglického typu), resp. v grafitové obálce
Palivové elementy jsou umístěny ve vertikálních kanálech v poStu 7 - 1 5 kusů v kanálu. V anglických reaktorech elementy spočívají svou vahou na sobě; francouzské palivové elementy jsou jednotlivé podepřeny a váha sloupce se přenáší grafitovou obálkou. Tlak chladivá dosahuje 2,5 - 3 MPa. Maximálně přípustná trvalá teplota povlaku francouzského trubkového palivového elementu je rovna $10 °C. Maximální přípustná trvalá teplota povlaku anglického elementu nám není přesní známa; podle (7) je skutečně dosahováno teploty cca 460 °C, podle (3) je typická maz. teplota povlaku rovna 430 °C. Je třeba uvést, že v anglických reaktorech bylo nutno snížit výstupní teplotu chladivá (a výkon reaktorů) z důvodu nepřijatelné ozidaze oceli v primárním okruhu. Teploty povlaku tedy odpovídají teplotám povlaku A-l. Teplota uranového jádra není u anglických palivových elementů kritická; výkon palivového elementu je dán přípustnými parametry v primárním okruhu. U francouzských palivových elementů je teplota uranového jádra omezena na 640 °C (teplota blízká teplotě fázové přem6ny alía-*beta - 66$ °C). Střední vyhoření na kanál se postupně zvyšuje tak, jak přibývá zkušeností a poznatků o bezpečnosti provozu; v r. 1974 v Anglii byly palivové elementy vyjlmáflQr při středním vyhoření na kanál 4000 MWd/t (8). Francouzské prameny (6) uvádějí maz. přípustné vyhoření palivového elementu 6000 MTd/t. Přesnější srovnání obou údajů navzájem je obtížnější; pro naše účely postačí, když konstatujeme, že střední vyhoření na kanál je přibližně stejné (podle (9) střednímu vyhoření na kanál 3600 IQd/t odpovídá střední vyhoření nejvíce vyhořelého elementu 500 MWd/t). Pro srovnání se stupněm vyhoření dosahovaném lokálně u palivových elementů A-l z periferní řady v palirovém souboru je třeba odhadnout profil vyhoření uvnitř palivových elementů; zhruba možno říci, že střední vyhoření na kanál i lokální vyhoření dosahují stejných hodnot jako u palivových souborů A-l.
- 103 -
Hlavní rozdíly mezi provozními podmínkami paliva grafitových reaktorů a reaktorů A-l spočívají v různé rychlosti vyhořívání (a času pobytu v reaktoru), v různých hodnotách tlaku chladivá a v charakteru mechanického namáhání palivového elementu jako celku (tlak na rozdíl od tahu v A-l). Geometrie palivového elementu a rychlost vyhořívání ovlivňují velikost teplotních diferencí v radiálním směru. U palivových elementů A-l B menší diferencí teplot mezi středem a povrchovou oblastí uranového jádra může celý průřez mít teplotu kritickou pro objemové narůstání; na druhé straně při změnách výkonu je uranové jádro palivových elementů A-l méně plasticky deformováno v důaledfcu různých teplotních dilatací (kontrakcí) různých válcových vrstev.
3. Dimensionální změny palivových článků %a provozu a výskyt defektů U palivových elemetů v pozicích ,kde se významněji uplatňuje objemové narůstání, jsou axiální dimensionální změny poměrně malé; významnějSí jsou změny průměru. U palivových elementů anglického typu vzrůstá průměr při střední a vyhoření 4000 liWd/t na kanál max. esi o 5 %. U francouzských trubkových palivových elementů a grafitový* jádrem jsou max. změny průměru rovny 4,5 % při středním vyhoření palivového elementu 5000 MWd/t, 6,5 % při 6000 IWd/t. Povlak Hg-Zr s grafitovou mezivrstvou je schopen se deformovat až do změn průměru 15 % bez porušení hermetičnoeti. U francouzských palivových elementů se prakticky nevyskytly defekty způsobené deformací povlaku v důsledku objemových zněn uranového jádra nebo v důsledku teplotních cyklů. U anglických tyčových palivových elementů s povlakem ze slitiny Magnox AI 80 o specifické výrobní historii se vyskytly ve větším počtu defekty, jejichž podmínky a Mechanismus vzniknou zajíaavě z hlediska naSich dosavadních poznatků o chováni paliva A-l. Defekty vznikaly u palivových elementů ozařovaných při max. teplotě tvorbou trhlin mezi velkými zrny blízká orientace (neudaného typu), tj. tvorbou intergranulárních trhlin v místech, charakterizovaných velkými zrny a lokální texturou (neudaného typu). Deformace povlaku při stacionární teplotě byly malé - defekty se vyskytly již po dosaženi jeoV né pětiny standardního aax. vyhoření. C tvorbě trhlin docházelo při prud-
- 104 -
1 kém poklesu teploty po vypnuti reaktoru. Je možné, ž« se uvedený mechanismus porušování palivových elementů uplatňuje i u palivových elementů A-l, Povlak palivových elementů A-l je alespoň lokálně hrubozrný, a výraznou texturou, vylučující snadný bazálnl skluz při deformacích paliva v průběhu ezploatace za stacionární teploty i při teplotní kontrakci po vypnuti reaktoru. Po modifikaci postupu výroby povlaku se frekvence výskytu defektů anglických tyčových palivových elementů snížila tak, Že výskyt defektů není faktorem omezujícím střední vyhořeni na kanál.
4. Historie a dalží možnosti využití poznatků a zkušeností pro paliva těžkovodnlch reaktorů typu A
4.1 Poznatky o chování kovového paliva v anglických a francouzských reaktorech moderovaných grafitem nebylo možno jednoduše využít pro vývoj paliva reaktoru typu A-l. V obou typech reaktorů jsou specifické lokální podmínky provozu palivového materiálu odlišně od ideálních podmínek realizovaných při radiačních experimentech v reaktorových sondách. Kejzávažnějšlm výsledkem výzkumu radiačních účinků na kovové palivo ve Francii bylo zjištěni, že volbou složení slitiny a vnějšího tlaku (U-l % Mo-0,05 % AI - 0,05 % Sn, 4 MPa) je možno snížit objemový růst malých vzorků v sondS v kritické oblasti teplot 400 - 550 °C na 4,5 % při vyhoření 9000 MWd/t (5). 0 funkci jednotlivých přísad je možno pouze vyslovit hypotézy, neboí mechanismus objemového narůstání není s dostatečnou přesností znám. Z množství empirických poznatků lze zdůraznit zejména zjištěni příznivého vlivu hliníku ve formě disperse intermetalické fáze UA1 2 . Je nutno uvést, že slitinové přísady v uranu mají více funkci než jen příznivě ovlivnit odolnost slitiny vůči objemovému narůstání. Historicky vzato, legování uranu mělo především (v kombinaci a mechanickým a tepelným zpracováním) vést k zjemnění zrna a optimalizaci přednostní orientace zrn. Výrazné objemové narůstání a vliv složení slitin na jeho rozsah byly zjištěny až později a teprve pak byly experimentálně zkoumány možnosti snížení objemového narůstání modifikací složeni slitin* Na
- 105 -
základě zhodnoceni výsledků výzkumu radiačních účinků na kovové palivo probíhal v SSSR delší vývoj palivové slitiny pro těžkovodní. reaktory. Při ozáření experimentálních palivových elementů v reaktorové smyčce za tlaku 6 HPa tylo dosaženo objemového růstu max. 5 % při vyhoření 10 000 MWd/t (10). Toto hodnota je v dobré shodě s hodnotou 4,5 % při 9000 MWd/t uvedenou výSe. Extrapolace objemových změn k vyšším vyhořením je nejiatá* Vlastnosti perspektivních slitin při vyšších vyhořeních je třeba zjistit experimentálně. 4.2 Povlak Vývoj materiálů pro povlaky palivových článků pro těžkorodní reaktory typu A se ubíral relativně samostatnou cestou. Materiály vyráběné práškovou metalurgii nebyly r rámci programu grafitových reaktorů pro povlaky palivových elementů ani vyvíjeny .ní zkouáeny. Přesto ue domníváme, že některé poznatky a zkušenosti z praktické aplikace slitin Magnox AI 80 a Hg-0,5 % Zr jako povlaků v grafitových reaktorech by bylo možno využit pro zlepSenl provozních vlastnosti palivových článků tfižkovodnlch reaktorů. Modifikace tepelného zpracováni nebo složeni hořčíkové fáze by možná vedly ke zjemněni zrna povlaku a k snížení frekvence výskytu defektů palivových elementů. Bylo by vhodné důsledky uvedené modifikací* vlastností povlaku experimentálně ověřit. Zjemněni zrna by mohlo mít příznivý vliv na životnost povlaku i v případě, že by k poru5ováni hermetičnosti povlaku docházelo hlavně kavitacl při creepu v izotermických podmínkách. Je též možné, že optimální obsah berylia je nižSl než v materiálu PMB-2 (Be je hlavním zdrojem He v povlaku).
LITERATURA 1/ Mummery G. B., Hinea G. F., Operational experience with nuclear fuel in CEGB reactors. BNES Conf. "Nuclear Fuel Performace", London, 15.-19.10.1973, 1.1-1.5. 2/ Boudouresques B., Oilier K., Garaud J., Sournay P., Performance of the tubular fuel elements of the French natural uranium, graphite moderated gea-cooled reactors. BNES Conf., London, 15.-19.10.1973. 3.1-3.5.
- 106 -
3/ Eldred V* W., Harris J. E., Shenr R. A., Ihe performance of uraniun/Magnox fuel elements in the UK reactors* BNES Conf. London, 15.-19.10.1973, 3.1.-3.?. 4/ Eldred V. ¥., Harris J. E., Heal T. J., Hines G. F., Stuttard A,, Experience with the uranium/Magnox fuel element in the UK. Int. Conf. on Physical Metallurgy of Reactor Fuel Elements, Berkeley (Q.B.), 27*9.1973. Proceedings, p. 341-351 5/ Blanchard P., Millet P., Courcon P., Eruffert J., Faussat A., Review of metallurgical studies carried out at the CEA on the in-service behaviour of fuel elements of the gas graphite type. Int. Conf., Berkeley (G.B.), 27.9.1973, Proceedings, p. 352-364 6/ Arnaud G., Berry J. L., Blanchard P., Millet P., BIST No. 196 (Octobre 1974), 5-26 7/ Hines 0. F., Haddrell V. J.f Jones P. B., Importance of diffusion creep in the deformation of Magnox fuel-element components. Int. Conf., Berkeley (G.B.), 27.9.1973. Proceedings, p. 72-78 8/ Harris J. £., CEGB Research, December 1974, 29-35 9/ Faussat A., BISX No. 148 (Mai 1970), 55-65 10/ Ivanov V. E., Zelenskij V. F., Christěnko P. I., ASichmin V. P., Vorobjev M. A., Stukelov A. I., MLtropolevakij 7* A., Palivový element reaktoru KS-150 a perspektivy využití kovového uranu v jaderných reaktorech. Sborník referátů z konference "Uvedeni elektrárny A-l do provozu", vyd. SVTS-Ed. středisko - Bratislava, 1. díl, 224-243
- 107 -
J. K l í m a ,
F.
S t e c h e r ,
E.
S t e c h e r o v á
Ústav j a d e r n é h o výzkumu, S e ž
MATEMATICKÉ MODELOVANÍ CHOVANÍ PALIVOVÝCH ČLÁNKU V JADERNÝCH REAKTOEECH
Jaderné reaktory jsou nákladná zařízení, proto je u nich nutná pečlivá konstrukce i přesně řízený provoz, aby nedocházelo ke zbytečným ekonomickým ztrátám* Vhodně volená konstrukce a provoz se musí opírat o znalost procesů, které v reaktoru probíhají během jeho činnosti. Zkoumat přímo procesy probíhající v jaderném reaktoru je možné pouze ve velmi omezené míře* Proto jt nutno využívat různých modelů reaktorových procesů, a£ už experimentálních nebo matematických* Experimentální výxkun pochodů, které se odehrávají v jaderném reaktoru, je nutnou věci. Jelikož je však velmi nákladný, je zvláště v posledních letech doplňován matematickým modelováním. Matematickým modelováním chování palivových článků jaderných reaktorů se zabýváme i v našem ústavu (1). Speciálně jsme zaměřeni na reaktory pro jaderné elektrárny W E R 1000, které budou v blízké budoucnosti v ČSSR budovány.
ZPŮSOB MODELOVÁNÍ Matematické modelování ve své podstatě slouží jako doplněk experimentálního výzkumu* Může znásobit užiteSnost provedených experimentů* Namísto mnoha měření je možno provést pouze některá a zbývající potřebné údaje jsou získány extrapolací pomocí matematického modelu. Modelování může z jednotlivých dílčích údajů i samo o sobě podat celkový obraz chování palivového Slánku - zde jsou vSak možnosti velmi omezeny, běžně je nutná korekce podle experimentu s celkovým chováním Slánku.
- 108 -
K matematickému modelováni jsou užívány výkonné samočinné počítače* Proto je model ve své konečné formě zaznamenán v podobě počítačového programu* Při matematickém modelováni chování palivových Článků v jaderných reaktorech musíme popisovat n&kolik různých efektů. Palivový článek se skládá v našem případě z povlakové trubky naplněné tabletami paliva. Efekty můžeme rozdělit na pochody v samotném palivu (tablety UOp), v povlakové trubce a v palivovém článku jako celku. Pro cely Slánek je nutno zkoumat rozloženi teploty a tahy napětí v materiálech* V tabletách probíhá puchnutí (swelling) a tvorba zrn a bublin, případné tavení materiálu, vznik pevných a plynných produktů Štěpeni a tvorba centrální dutiny. V kovovém obalu nastávají strukturální změny materiálu a změny jeho pevnosti. V obou materiálech dochází ke vzniku trhlin, k mechanickým změnám, k dotyku a tlaku mezi tabletami a povlakem a případně k chemické interakci. V prázdném prostoru hermeticky uzavřeného článku se hromadí Štěpné plyny. Pro sestavení modelu je nutno nejprve popsat jednotlivé procesy, a potom je navzájem spojit.
JEDNOTLIVÉ PROCESY Popisovat budeme modelování zašeřené zvláště na reaktor W E K 1000 - budeme tedy brát v úvahu palivové články, které se nacházejí v tomto reaktoru* První věcí, kterou je nutno se zabývat, je rozložení teploty v materiálu* Teplo je generováno rovnoměrné" v celém objemu tablet a chlazení se provádí přes vnější povrch kovové obalové trubky. Kovová obalová trubka je obtěžkána chladící -vodou o teplotě cca 390 °C. Ve středu tablet vznikají vysoké teploty - 1800 °C - někdy mohou být vySSí než 2000 °C. Jelikož má článek průměr zhruba 10 mm, vznikají v něm
- 109 -
vysoké tepelné gradienty. Toto všechno spolu s kolísáním teplot způsobeným kolísáním reaktorového výkonu má silné účinky na materiál Slánku. V kooperaci B Katematicko-fysikální fakultou UK jsme udělali hrubý orientační výpočet rozložení teploty po průměru článku. Ze zhotovených grafů je mimo jiné patrné, že mezera mezi povlakem a tabletami teplotní rozložení téměř neovlivňuje. Tepelné změny a vznik Štěpných produktů vyvolávají tahy a napětí. Dochází k nerovnoměrnému zahřátí tablet (v centru mnohem vyšší teploty) a tekto vzniklé napětí má za následek jejich praskání a změny tvaru. Tí« je také vyvoláno mechanické působení tablet na obalovou trubku, jež může skončit až jejím roztržením. Problém tahů a napětí je podrobně popsán v práci (2). Gittus se ve své práci (3) zabývá poškozením obalových trubek v důsledku těchto jevů. »t Uvolňování plynů a puchnutí v keramickém palivu přehledně rozebírá Frost v práci (4). Používá modelu navrženého Barnesem a Nelsonem. Popisuje vytváření bublinek štěpných plynů a jejich migraci až do centrální dutiny. Migrace probíhá vlivem teplotního gradientu a sil napětí v materiálu. K puchnutí materiálu dochází díky vzniku štěpných produktů, které původní strukturu materiálu svou přítomností narušují* Pevné i plynné Štěpné produkty se v různé míře pohybují v materiálu. Tento pohyb musí být při modelování sledován, protože některé izotopy mohou mít zjevný vliv na vlastnosti materiálu palivového článku. Plynné produkty Štěpení vnikají navíc do mezer a dutin palivového článku, kde vytvářejí vysoké tlaky, které mohou ohrozit jeho celistvost. Při celém tomto zkoumání je v naSem přístupu kladen hlavní důraz na možnosti porušení povlaku. K tomu totiž v praxi běžně dochází a má to za následek vyplavování aktivního materiálu do chladivá reaktoru*
ZiCvĚR lyní na našem pracovišti shromažďujeme podklady pro vytvoření matematického modelu. Čerpáme z dostupných výzkumných zpráv jiných pracovišť ve světě. Rovněž budeme provádět některé vlastní experimenty s - 110 -
modelem článku v reaktoru W R S v ÚJV, týkající a* hlavně poškození povlaku a úniku Štěpných produktů do chladivá. Cílem naSÍ práce je sestavení celkového modelu chování palivového Slánku reaktoru W E R 1000 ve formě programu pro počítač. Počítáme, že v letech 1979 a 1980 bychom takto sestaveného programu použili pro výpočty bezpečnosti reaktorového provoxu. LITERATURA 1/ 2/ 3/ 4/
Stecher P., Zpráva ÚJV 3333 -R, F, fiež, 1973 Roly Z. <7», Nucl. Eng» and Design, i§, 1972 Gittua o. H., TRO Report 2757 /S/, UKAEA, 1976 Froat B., Nucl. Appl. and Techn., Vol* 9, 1970
- 111 -
SYSTálíI PROVOZNÍ KCKTROLÍ POŠKOZENÍ RADIAČNĚ NAMÁHANÝCH MATERIÁLU A KOMPCNENI JADERNÍCH ELEKTRÁREN
BNDr. Milan B r u mo v a k ý, CSc. Ing. Stanislav
5 t ě p á n e k , CSc.
ŠKODA, o.p., Plzeň, ZVJE
FILOZOFIE BEZPEČKOSH A KCWTROLY RADIAČNĚ NAMÁHANÝCH ČÁSTÍ TLAKOVÍ NÁDOBY
Zajištění provozní bezpečnosti jaderných zařízení, zvláště jeho tlakových částí a tlakové nádoby, je jedním z hlavních požadavků současného projektování a provozování jaderných elektráren* U tlakových nádob jaderných reaktorů dokonce existuje požadavek zajištění prakticky 100 % bezpečnosti, tj* při žádné referenční havárii se neuvažuje její porušení. Nutno proto provést všechna opatření jak v oblcsti projektováni, tak i výroby a během provozu, aby ae možnost porušení vyloučila. V poslední době se proto více diskutuje a zajiSíuje otázka provozních prohlídek tlakových nádob. Přitom často však dochází k neúměrnému zvět8ováni důležitosti jejích jednotlivých metod nebo nástrojů na úkor druhých. Pokusíme se proto provést alespoň přibližný rozbor této problematiky z hlediska požadavků a aparátu lomové mechaniky, která stále slouží jako hlavni metodika pro vyhodnocení zjištěných vad s ohledem na vznik možného poškození. Pro rozbor bezpečnosti tlakové nádoby musíme v každém okamžiku, tj. během celého provozu, při stacionárních i přechodových nestacionárních režimech provozu znát následující dvě hodnoty:
L1-* kde L
a)
(1)
je vybraný/ parametr lomové mechaniky (např. faktor intenzity napětí Kj., rosevřenl trhliny S , hodnota J-integrálu Jj, připadne i další},
C
charakterizuje konfiguraci vady, jejího tvaru a zkoumaného tělesa, (j^i je tenzor napěti v místě vady, a
je charakteristický rozměr vady, a dále
- 115 -
L* = g (M.x1,"^, T, £, t &, AČ , 0, ...7, N-C,...)
(2)
kde L* je vybraný charakteristický parametr materiálu (např. lomová houževnatost K-c, kritické rozevřeni trhliny
charakterizuje materiál, jeho mikrostrulturu ap.,
x
jsou souřadnice ve zkoušené* materiálu (závisí na tlouálce ap.),
x^
znaSl orientaci trhliny ve zkoušeném materiálu (např* vzhledem k povrchu ap.),
T
je zkušební teplota,
t
je deformační rychlost při zkoušce,
t
je &aa, uplynulý od zahájeni provozu; charakterizuje vliv stárnuti během provozu: teplotní (I), deformační
N-C
Přitom jak hodnota L 1 , tak i L* jsou pseudovektory, protože závisí nejen na souřadnici v tělese nebo materiálu, ale i na orientaci trhliny. Pro zajištěni bezpeSného provozu pak stále musí platit L**F
. L1
(3)
kde F je koeficient bezpečnosti. Jeho hodnota se vybírá v závislosti na stupni znalosti lomové mechaniky (reap, jejího použitého faktoru), použitých metodikách provozních prohlídek ap. a např. dle ASMS, část XI má hodnotu
PK
* 3,16
(4)
počítáno s ohledem na lomovou houževnatost KrC» resp. K.R, Vzhledem k charakteru změny charakteristického parametru materiálu I/J vlivem provozu (poškození se projevuje degradaci teplotní závislosti této křivky a jejím posunem k vyssím teplotám), možno vliv provozního poškození vyjádřit formálně jako
= oó
(t * 0) *
- 116 -
T -
(5)
kde je lineární operátor provozního poškození, projevující se prakticky posunem původní aávislosti L* - T o hodnotu 2 ( A T =), kde A T * charakterizuje posun přechodové teploty vlivem teplotního, deformačního, radiačního stárnutí, •alocyklového poškození, příp. dalšími vlivy. S ohledem na historický vývoj a především pak na současný stav rozvoje lomové mechaniky a její aplikaci na tlakové nádoby, je filozofie bezpečnosti tlakových nádob jaderných reaktorů založena v zásadě na dvou přístupech (tj. výběrech charakteristických parametrů L 1 a l£): - teplotním, charakterizovaným především teplotou zastavení křehké trhliny, TZT (někdy též teplotou nulové tažnoeti, NDT), • napěťovým, charakterizovaným především lomovou houževnatostí při rovinné deformaci, Další přístupy, tj. deformační (kritické rozevření trhliny), energetický, založený na J I C , nejsou dosud dostatečně propracovány. Z historických důvodů je v našich zemích nejčaetěji používán přístup předev31» dle teglot2_zastavení_trhlinjr a tzv. pevnostního diagramu. Je sice poněkud konzervativnější, což do jisté míry může vyrovnávat zvýšené nebezpečí vzniku a šíření křehkého porušení v plynem chlazených reaktorech, jako je A-l (vlivem vysoké hodnoty akumulované energie v plynném chladivu). Kromě toho je tento přístup zakotven v normě (1), používané v současné době i v ČSSR na jaderná zařízení. Tento přístup prakticky zanedbává podmínky vzniku porušení, tj. existenci, resp. růst vad a hledá takovou teplotu, při které za daného napětí dojde k zastaveni/příp. vzniklé kř«bké trhliny. Je-li provozní teplota vySSí než takto zjištěná teplota, nedojde ke katastrofálnímu porušeni tlakové nádoby (explozi), dojde pouze k netěsnosti vyvolané podkritickým únavovým růstem vady. Základním vztahem teplotního přístupu je T (6) ^poškození' T "*er ^ *£ je výchozí teplota zastavení trhliny, zjištěná na materiálu dané tlouáíky při daném napětí,
Vovoz > kde TZT t = 0
součet změn této teploty, vyvolaný provozem reaktoru (zahrnuje vliv ozáření, stárnutí, malocyklového poškození ap.), tj. A TZT,
- 117 -
/-\T - je faktor bezpečnosti (a ohledem např. na přechodové stavy np.), bere se rovný cca + 30 °C pro měkkou ocel jako je ČSM 13 030, ^Tr, je zvýšení teploty zastavení trhliny vlivem akumulované energie {viz např. (2). Pro většinu ocelí, vybraných pro tlakové nádoby jaderných reaktorů, se teplotní a deformační stárnuti pro oblast v blízkosti aktivní zóny reaktoru nemají projevovat (oceli se vybírají s dobrou odolností proti teplotnímu stárnutí při provozní teplotě a nominální napětí v hladké části jsou hluboko pod mezí kluzu, tj. v elastické oblasti). Znamená to, že jedinou proměnnou během provozu reaktoru je radiační stárnuti, projevující se především radiačním zkřehnutím, tj. •iu"Tpoakozenr
=
^ozařování
17)
Z tohoto hlediska nutno vybrat nejen parametry provozu tlakové nádoby, ale i projektovat program avědečnýoh vzorků. Pro detailní analýzu podle tohoto přístupu je pak nutno znát ještě jednotlivé složky posunu přechodové teploty A T 0 2 § L & '• '-* ozařování T
kde A
o z # m a
/:
t#
~ T oz tvar
>AT
'-> oz. mat.
-^ oz.tvar
yA
oz.spektrum
je posun, závislý jen na materiálu (tj. tavbách, svarových spojích - jejich vlatnostech), Je posun, závislý na tvaru zkušebního vzorku a typu zkou5ky (vrubové houževanatost, statický ohyb; Charpy-V, Mesnager ap.),
oz.spektrum *^e P° s u n » da.ný rozdílem neutronových spekter mezi ozařovaclm místem v experimentálním reaktoru a stěnou tlakové nádoby.
Zatímco první dvě jsou zjiěíovány přímo experimetálně, poslední (vliv spektra) je zatím možno provést jen početně. Na základě výpočtů a předběžných výsledků z měření neutronových spekter je možno provést korekci na tyto rozdíly. Schema aplikace teplotního přístupu je uvedeno na obr. 1 (aplikováno na tlakovou nádobu reaktoru A-l). - 118 -
Druhý přístup, tj. na základě lineární lomové mechaniky, má oproti prvnímu (teplotnímu) výhodu v menší konzervativnosti, protože se zabývá především podmínkami vzniku křehkého porušení. Další výhodou je možnost stanovení kritických velikostí vad v daném materiálu. Vyžaduje však provádět současně provozní prohlídky s cílem necelistvosti mateři" aMu tlakové nádoby. Program svědečných vzorků je tek nutno doplnit nákladným a náročným programem defektoskopických kontrol tlakové nádoby během provozu, reap, odstavení reaktoru. Přesto v některých případech může podstatně zvýšit bezpečnost a spolehlivost provozu. Tento přístup je naopak v modifikaci s použitím teploty NDT součástí norem (3), používaných v USA a zemích západní Evropy. Základním používaným vztahem je
(9) kde
/ je koeficient, charakterizující gecr-'trii vady a tělesa, O- je nominální napětí, de. je kritická velikost vady.
Přitom lomová houževnatost K ™ závisí především na stavu materiálu a zkušební teplotě. Změny, vyvolané provozem, lze ve shodě se vztahem (5) vyjádřit takto * t
~Z 0,T
t=0,
T
-
poškozen:
(10) kde ^ - ^ T p o g f c o z e n í ) J e velikost posunu závislosti KjQ-^t vyvolané provozem, tj. £, T e
otom m
Ze znalosti změn 2.. (./^ ^poškození ^ ^ P °žn° určit hodnotu lomové houževnatosti ve sledovaném časovém okamžiku a určit tak kritickou velikost vady. Zpětně ze znalosti výsledků provozní defektoskopické kontroly je možno posoudit, zda zjištěné vady jsou přípustné či nikoliv. Při použití tohoto r*ístupu možno tak zajistit, aby k poškození tlakové nádoby nedošlo vůbec (tj. lze zamezit i vzniku netěsnosti). Nutno však bezpečně znát pole napjatosti v každém časovém okamžiku, především bě-
- 119 -
hem přechodových režimů, které vSak není vždy dostatečně přesně známo. Schema aplikace tohoto přístupu je na obr. 2 (opět aplikováno na tlakovou nádobu reaktoru A-l). 3a základě znalosti jednotlivých parametrů lomové mechaniky, rychlosti růstu vad
nebo
^poškození'
pro
Pro přesnou aplikaci obou přístupů a ohledem na možnoati avědečných programů vznikají dva problémy: - existuje rovnost
2 (^poškození *
(11)
- existuje rovnost kde «£>. ? K
(12) r) "*"X K "poškození' je změna přechodové teplot^vyvolaná poškozením materiálu během provozu a zjišťovaná zkouškou vrubové houževnatosti rázem na zkušebních vzorcích typu Charpy-V.
Při splnění platnosti obou vztahů (11) a (12) by potom automaticky platil i následující;
A«B
= A ^
=2(^IpoSkozenl)
(13)
Pro platnost vstanu (11) jsou dosud jen neúplné údaje, dané obtížností ozařování zkušebních vzorků velkých tlouStěk s následným zkouSením ke zjidtění teploty zastavení trhliny. Potvrzení tohoto vztahu bylo v poslední době provedeno v rámci iirSího programu zkoušek pro tlakovou nádobu reaktoru A-l v §KQEA-ZVJE. Pro vztah (12) byla již v poslední
- 120 -
době získána řada údajů v rámci HSSIP (4). Piatnost vztahu (13) přitom není na první pohled zřejmá, protože v sobě zahrnuje několik typů zkoušek vzorků o různých rozměrech a různé tloušíce a nakonec i a různými rychlostmi zatěžování ( A TZT a *&$— pomocí dynamických a A i pomostatických zkoušek). Přesto všechny dosavadní rozbory s platností tohoto vztahu počítají a podle něho též v zásadS projektují a zakládají programy avědečných vzorků. Porovnáme-li rovnice (1) až (5), reap. (6) a (9) se zkušenostmi s provozem tlakových nádob, potom jako nejdůležitější faktory, které nutno během provozu sledovat, se prakticky zužují na: -
4 a
-£(<-!>T-)
- změna charakteristického rozměru vady (příp. též změna konfigurace vady), - změna (posun) teplotní závislosti charakteristické hodnoty LQ, tj. TZT nebo K-„.
Podle charakteru těchto dvou hlavních faktorů se provozní prohlídky prakticky dělí na dvě části: - nedestruktivní. které mají za účel stanovit změno celistvosti materiálu tlakové nádoby, tj. změnu <4a jak během provozu, tak během přestávek (používají se metody jak povrchové, tak i objemové). Tato část se někdy nesprávně zaměňuje za celé provozní prohlídky, - destruktivní, které mají za účel stanovit hodnotu.2L/\ T ., tj. změnu vlastností materiálu tlakové nádoby* Jedná se o tzv. program zkušebních vzorků-s-vědků a jejich význam je především pro jaderné tlakové nádoby v oblasti silného radioaktivního záření aktivní zóny reaktoru. Pro porovnání důležitosti jednotlivých částí provozních prohlídek (destruktivních i nedestruktivních) pro jednotlivé £ásti tlakové nádoby provedené jednoduchý rozbor podmínek ve dvou charakteristických místech tlakové nádoby - hladká část válcová v oblasti aktivní zóny
- oblast koncentrace napěti v oblasti hrdal
- 121 -
Rozbor provedeme pro charakteristický případ tlakové nádoby reaktoru typu W E R (PWR). V obou případech vezmeme jako referenční vady povrchové vady o hloubce 12,5 mm a délce 37,5 mm (tj. poměr 1:3), tlouěíka stěny bude 200 mm. Za charakteristický parametr lomové mechaniky vezmeme L
1
= Kj.
(14)
a za odpovídajíc! charakteristický parametr materiálu potom I* = Přitom pro výpočet hodnoty K ™ vezmeme referenční hodnotu K j R z ASMB XI (2), kterou lze vyjádřit jako: = 29,37 + 1,223. •xp.[b,Ce61(l-RTNDI+110)J
(16) přitom tato hodnota je prakticky nejnižší ze všech zjišťovaných aí už statických, dynamických nebo na zastavení - je tudíž s dostatečnou bezpečností. Materiál nádoby je charakterizován teplotou nulové tažnosti
pro výpočet zvolíme dvě charakteristické teploty: + 55 °C jako teplotu pro tlakovou (těsnostní) zkoušku a teplotu vyšší, + 11O°C (uvažované pro tlakovou zkoušku ke konci životnosti nádoby). Celkový počet cyklů na maximální zatížení po celou dobu provozu je možno odhadnout na méně jak 10 3 . 1. £rlgad: válcová část proti aktivní zóně Pro uvedenou referenční vadu při celkovém napětí C = 250 HPa dostaneme faktor intenzity napětí ^Kj. = 50 MPa.m1^2. Rychlost růstu vady při cyklickém zatěžování lze pak vyjádřit např. vztahem da/dN = 6,8 . 1 0 ~ platný pro ocel A 533-B dle ASMB XI.
13
3
(AK) '
7
/frcyiJj
(17)
Celkový přírůstek charakteristického rozměru (tj. hloubky) referenční vady (N = 10^) je pak roven a
= 1,3 mm,
- 122 -
takže konečná hloubka vady je
mm. Pro teplotu tlakové zkoudky + 55 °C z rovnice (8) získáme K
IB <+ 55 °C) =
100 HPa.m 1/2 ,
a kritická velikost vady a
• 48 mm.
Koeficient bezpečnosti vzhledem k velikosti vady je tudíž roven P* (N *
0) • 3,85
a
P (K « 10 3 ) * 3,48 takže změna vlivem růstu vady během cyklického zatěžování není velká (menSi ne2 10 %). Vzhledem k tomu, že referenční trada je uložena v miste silného reaktorového záření (především neutronového), je nutno jeho vliv též započítat. Pro typický případ tlakové nádoby reaktoru typu PWR je celková dávka ke konci životnosti cca 2.10 ^ m , takže opět podle ASME XI pro ocel A 533-B dostaneme posuny přechodové teploty (a tudíž i teplotní závislosti K m ) takto: = + 50 °C (pro nízký obsah Cu^0,10 %) RT H D T
= +125 °C (pro vysoký obsah Cu<-^0,25 % ) . Potom obdobné pro obě zvolené teploty tlakové zkoušky (T * + 55 a + 110 °C) obdržíme následující podmínky: výchozí stav
= + 55 °C)
100
konečný stav nízký Cu vysoký Cu 38 28
= 250 MPa)
48
10
5
= + 110 °C)
200
90
36
= 250 MPa)
110
44
10
/mm/ ásď
V uvedené tabulce jsou současně vypočteny kritické velikosti vad. Srovnáním s výchozí referenční vadou je vidět, že teplota tlakové zkoušky + 55 °C je pro oba materiály ke konci provozu nedostatečně nízká (kritické rozměry vad menší než -výchozí referenční jsou uvedeny v rámečku), dokonce pro teplotu + 110 °0 dostáváme pro ocel s vyšší* obsa-
- 123 -
hem Cu kritickou hodnotu menší než referenční, tj. nepřípustnou* Porovnáním obou situací, tj. V J Í T U cyklického zatěžováni na růst vady a T I Í T U neutronorého ozářeni n$ změnu lomoré houževnatosti je jedr.označn* vidět, že v oblasti tlakově nádoby proti aktivní zóné je podstatně důležitější vliv ozářeni, který vyvolává změny řádoví větší než vliv cyklického zatěžováni, jehož záěny jsou téměř zanedbatelné a z hlediska nedestruktivních metod téměř nezjistitelné. léto oblasti nutno proto věnovat zvýšenou pozornost z hlediska programu avědečných vzorků* 2* gřlgad: oblast koncentrace *»apS.tí v hrdle Vzhledem k zvolenému vyššímu napěti v této oblasti, např* « 450 UFa, dostávám* pro referenční vado hodnotu faktoru intenzity napěti K~ * 90 MP«*» '2, tj. téměř dvojnásobnou* Podobným xpůsobam lie odhadnout růst vady vlivem cyklování, tj* takže
A a • 11 Am, a + A a = É3,5 mm.
S ohledem na to, že do oblasti hrdej, již prakticky nezasahuje vliv neutronového záření, nemění se vlastnpsti materiálu z tohoto důvodu (teplotní deformace a deformační stárnutí zatím zanedbáváme). Pro teplotu tlakové zkoušky I = 55 °C, tj. pro ^odnotu referenční lomové houževnatosti K j R « 100 MPa.m 1 / 2 dostáváme kritickou velikost vady a Q = 14}8 mm takže odpovídající koeficienty bezpečnosti jsou následující: F a (N. - 0) = 1,23 31* (1 • 10 3 ) = 0,63 Znamená to, že v oblasti koncentrace napětí lze očekávat vysoký růst již existujících vad (případně též vznik vad nových), přičemS se podstatně snižuje hodnota koeficientu bezpečnosti v této oblasti (téměř dvojnásobně). Důležité je navíc to, Že vybraná referenční vada je v této oblasti již nepřípustná, protože po 10-* zatěžovaclch cyklů je větší neS kritická vada pro tuto oblast (koeficient bezpečnosti je menši než jedna). Nutno proto zajistit, asy ** v dané oblasti nevyskytovaly ani vady podstatně menší a proto této olplasti nutno věnovat zvýšenou péSi především c hlediska nedestruktivních kontrol.
- 124 -
K procesům, která mohou vyvolat, připadne i též vznik nových vad lie přiřadit předewSím: - růst vlivem malocyklového zatěžováni (zvláStě. v oblasti koncentrace napěti, kde napětí převyšuje nez íluzu materiálu), - růst, reap, vznik vlivem korozního praskáni nerezavějících névarů (opět předavší* v oblaati zvýšených koncentraci aapětí, kde vlivem nilil meze kluzu nerezavějící vrstvy dochází k cyklické plastické deformaci ), - růst, reap, vznik vlivem teplotní únavy, zvláStě v podnávarovych vrstvách (zvlášti v oblasti silných teplotních pnutí, tj. v oblasti hrdel - vstupních, výstupních i doo^lasovaclch).
ZÁVĚR S ohledem na podmínky pro projektování tlakových nádob, způsob zatěžování i provozováni, lze tlakovou nádobu v záeadě rozdělit na dvě. oblaati (podobně jako případ 1 a 2) I. oblast s neutronovým ozářením v blízkosti aktivní zóny (kde prakticky neexistuje oblast koncentrací napětí, takže růst vad vlivem cyklického zatěžováni je prakticky zanedbatelná, důležité jsou vlastnosti materiálu) II* oblast - sbytek tlakové nádoby, kde není vliv jaderného záření, přitom* jaou čaeté oblasti a!koncentracemi napětí, tj. projevuje se především růst vad vlivem cyklického, resp* jiného zatěžováni. Kelze však vyloučit změny vlastnosti materiálu vlivem stárnutí. Znamená to, Se pro jednotlivé (Jiblasti jsou důležité především následující metody provozních prohlídek: I. oblast - program svědeSných vzorků - destruktivní zkoušky II* oblaot - nedestruktivní zkoušky celistvosti. Z provedeného rozboru vyplývá, že při projektování i prováděni provozních prohlídek tlakových nádob nutno vždy brát v úvaha obě čáati oro-
- 125 -
vozních prohlídek - destruktivní i nedestruktivní a s ohledem na způsob zatěžování a dalSÍ vlivy nutno připravit jejich projekt tak, aby bylo možno pro j ednotlivé oblasti získat maximální možné informace, nutné k posouzení jejich bezpeSnosti s ohledem na vady. Nutno vždy brát v úvahu, že nedestruktivní zkoušky celistvosti materiálu a program svědečných vzorků materiálu tlakové nádoby .jsou neoddělitelnými součástmi provozních prohlídek, které jsou co do své důležitosti pro komplexní posouzení bezpeSnosti tlakové nádoby rovnocenné a nezáměnné. S ohledem na současny stav přípravy provozních prohlídek reaktorů W E R 440 a 1000 nutno věnovat zvýšenou péči jak řádné přípravě nedestruktivních zkoušek, tak především řádnému zařazení destruktivních zkoušek v rámci programu svědečnych vzorků. Konečné je nutno provést též detailní rozbor podmínek pro hodnocení bezpečnosti a spolehlivosti tlakové nádoby právě a ohledem na přípravu projektu provozních prohlídek!
LITERATURA 1/ Hormy rasčeta na pročnosí elementov reaktorov, parogeneratorov, sosudov i truboprovodov atomnyeh elektrostancij opatech i issledovstelákich jaderných reaktorov i ustanovokj Moskva, Metallurgija, 1973 2/ Brumovský M., Kálna K., Štěpánek S., Urban A., "Study of Crack Initiation-Arresting Conditions in Plane Plates and Cylindrical Model Vessels", 3rd International Congress ora Fracture, Iftmich 1973, Vol. II, Paper No. 24 3/ ASME Boiler and Pressure Vessel Code, 1974, Section III - Nuclear Power Plants Components; Section XI - Rules for Inservice Inspection of Nuclear Power Plant Components 4/ Berggren R. G„, Canonico D. A.? "Toughness Investigation of Irradiated Materials", ORNL-TM-5021, Vol. !!» pp. 24-32, 1975
- 126 -
pole napjaťoBti v TN
základní vlastnosti materiálu
•oc
€T)
výohozi
lomové charakteristiky Kie, ^i&
rychlost růstu trhlin provozní parametry dle projektu -4
Civ/.TJ předpověď
zněna základních mech.vlastnosti zněna losových charakteristik ,
A fkic.»ic)- + Cit ,T)
změna ryduosti růstá trhlin
provozní parametry dle projektu změna vlastnosti mat.dle svědečnyoh vzorku provozní parametry skutečné Obr. 1 . Scneaa přístupu dle l i n e á r n í lomové mechaniky
Pevněni d i ^ r a . ( l D ) p í . d p r 0 V 0 M l velké vzorky rušné tavby
růsBé tavby svarové spoje
1
í^př^dpovi
1
ro
03 I
\
\
rusaé netody rušné vsorky A*o,»fCBpokt) výpočtový vliv neutronospekt.
/ ňosti
1 faktor vellkoe v TZT
\
faktor
korekce 4 S 0 m # p f (idpovii
/
i \ /
vsorky Obr. 1
Korekee
. iSonema
přístupu dle teploty sastaveni trhliny
/
RNDr. Milan B r u m o v s k ý , C S c , Ing. Miroslav
V a c e k , CSc,
ŽKQDA, o.p., Plzeň, ZVJE
Ústav jaderného výzkumu, Řež
SYSTÉMY SVÉDEČNÝCH VZORKŮ Z MATERIÁLŮ TLAKOVÝCH NÁDOB
Bezpečnost tlakové nádoby jaderného reaktoru je jedním ze základních předpokladů bezpečnosti celého reaktoru. Vyplývá to především z toho, Se tlaková nádoba obsahuje celou aktivní zónu reaktoru, tj. prakticky všechno množství radioaktivního materiálu, které by při náhlém porušení tlakové nádoby nebezpečně zamořilo nejen objekty vlastní elektrárny, ale také velmi Široké okolí. Znamená to, Se pro zaručení prakticky stoprocentní bezpečnosti tlakové nádoby (nelze ji prakticky vyměňovat) je nutné provést nezbytné kroky jak při výběru materiálu, tak při vlastní výrobě; konečně i za provozu je nutné trvale kontrolovat provozní režimy, srovnávat je a předpokládanými a zároveň kontrolovat i stav tlakové nádoby - její celistvost a změny mechanických vlastností. Běžně používané postupy pro zaručení bezpečného provozu a stanovení celkové životnosti tlakové nádoby v zásadě odpovídají schématu na obr. 1. Na základě znalostí provozních podmínek, vlastností materiálu lze při aplikaci vhodné teorie (zpravidla lomové machaniky) stanovit jak přípustné velikosti vad v materiále, tak i přípustné provozní (resp, přechodové a havarijní) režimy tak, aby se zamezil vznik porušení tlakové nádoby, které má za následek její netěsnost. Tím je také možné určit její bezpečnou předpokládanou životnost, pokud lze předem odhadnout změny vlastností materiálu ovlivňující tuto životnost a bezpečnost, a zároveň odhadnout změny celistvosti tlakové nádoby, tj. růst vad vlivem provozních režimů. Provozní kontroly pak slouží ke srovnání předpokládaných provozních režimů, změn vlastností materiálu a změn celistvosti nádoby se skutečnými; výsledkem ja pak oprava předpokladu, resp. úprava provozních režimů a životnosti. Provozní kontroly tlakové nádoby se rozdělují na dvě oblasti:
- 129 -
- na kontrolu změn vlastností materiálu tlakové nádoby - na kontrolu změn celistvosti materiálu tlakové nádoby Zatímco v prvém případě jde především o změny mechanických vlastností vyvolaných vlivem dlouhodobého působení reaktorového záření, resp. dlouhodobého působení provozní teploty a teplotně napěťových cyklů, v druhém případě jde o registrace možných změn rozměrů již existujících vad v Materiálu nádoby, resp. registrace vad nových, vzniklých během provozu. Nástrojem pro takové zjišťování jsou metody nedestruktivní kontroly - ultrazvuk, akustická emise, kapilární metody, magnetická kontrola ap. Změny vlastností lse v souiaoní době kontrolovat zatím pouze metodami destruktivními* Zaamená to, Sej se změny vlastnosti dají zpravidla zjišťovat pouze na sťědečných vzorcích, vložených také do tlakové nádoby za podmínek podobných, jaké jsou v tlakové nádobě samé* 7 průběhu provozu je pak možné vždy část vzorků vyjmout a vyzkoušet; takový program se pak nazývá programem (systémem) zkušebních vzorků - svědků.
DŮVODY PRO PROGRAM ZKUŠEBNÍCH VZORKŮ - SVĚDKU Tlaková nádoba jaderného reaktoru je během svého provozu vystavena četným vlivůa, které mohou měnit její vlastnosti i celistvost. Některé z nich jsou shodné s klasickými (p<4« napětí, deformací a teplot), další jsou typické pro jaderná zařízeni: přítomnost pole reaktorového záření. Reaktorové záření má silný vliý na strukturo, a tí» i na vlastnosti prakticky všech materiálů, tedy ji ocelí pro tlakové nádoby. Ozářením se mění i hlavni vlastnosti, které mají rozhodující vliv n* provoz: ní podmínky tlakové nádoby - na aez 'kluzu, mez pevnosti, na tažnost a kontrakci i na vrubovou houževnatost včetně přechodové teploty, charakterizující přechod od houževnatého do křehkého lomu. Ma hodnoty změn mechanických v4astností ozářením má vliv mnoho faktorů:
- 130 -
- předprovoznl (typ materiálu, chemické složeni, mikrostruktura a tepelné zpracováni, způsob svařování, výchozí vlastnosti ap.) - provozní (teplota ozařování, neutronové spektrum, neutronový tok a dole ozařování = neutronová; dávka, napěti při ozařování ap.). Přitom oba typy faktorů můžeme So jisté míry imitovat i v experimentálních reaktorech - s jistou mírbu přesnosti. Předprovoznl vlivy jsou zcela sjpojeny s vlastním materiálem, .ze kterého se tlaková nádoba vyrábí* Znamejaá to, že je nutné sledovat vždy skutečný materiál použitý pro danou tlakovou nádobu. Existují totiž poaěrně velké rozdíly jak mezi chováním jednotlivých značek, tak dokonce i mezi jednotlivými tavbami téže značky Z provozních důvodů ae jako nejdůležitější jeví neutronová dávka (vliv doby ozařování nebyl ani v rozsahu 1 : 400 dosud zjištěn) a ozařovací teplota. Přiton oba faktory se projevuji protichůdně: se zvyšující se neutronovou dávkou se postupně, zvyšuje jak přechodová teplota, tak i mez kluzu; naopak se zvyšující se teplotou (asi do 450 °C) je zafina těchto vlastností, vyvolaná ozářením, stále menší. Dalším vlivem, který však nelze prakticky plně imitovat v experimentálních podmínkách je neutronové spektrum. Většinou je tedy nutné na základě předchozích srovnávacích experimentálních a teoretických studil provádět korekce na rozdíly neutronových spekter v experimentálních reaktorech a na stěně tlakové nádoby. Přitom změna vlastností materiálu stěny tlakové nádoby bývá zpravidla vyšší v energetickém reaktoru než po ozáření stejnou dávkou v reaktoru experimentálním. Všechny tyto vlivy, i když stručně popsané (mění se i únavové vlastnosti ap.} ukazují, že je velmi důležité sledovat skutečné změny vlastností materiálu během jeho provozu. K tomu slouží systéay zkušebních vzorků - svědků vyrobených z materiálu tlakové nádoby a vložená do míst v blízkosti vnitřní stěny tiskové nádoby. Tyto systémy pak mohou dobře odpovědět na otázku o skutečné zaeaě: vlastností, protože mohou přesni zachycovat: - stav materiálu - teplotu během ozařování - 131 -
- nautronorou dárku a spektrum - popř. dálil rlivy (přadpětl ap.) SISTÍM* ZKUŠEBNÍCH VXQRXU - SVSJDKÚ Z TUKOVÍ NÍDCBI Syateay (progresy) zkušebních vpsorků-avědků (zkráoeni avědečné programy) ee vkládají prakticky do vjSeeh ocelových tlakových nádob jaderných reaktorů energetických a obeahují větší či nenšl počet norků. Roiaah těchto syetéaů sárial na doběj, kdy byly zakládány do raattoru (tj. na atavu zkušeností), na typu rbaktom a v napoaladnl řadi i na přlatupa k tento ayatínůn. a na jejiojh hodnocanl. V sáaadi aziatujl dra přístupy, ktará at lili jak typan a počty vsorků, tak i typam kontajnarů pro Tcjorky a jejich umlatěnla. 7 aouSaané dofcš aziatujl ďvoja jhlavnl noray, týkající aa tlakových nádob jaderných reaktorů - v SSSR a jr USA. V obou těchto noraách je sakot-veno, že do tlakových nádob aajl být vkládány a přlaluaně téS vyjímány avědaSná prograay, jejichž rozsah, je vlče Si méni specifikován. Zásady pro evSdeSná prograay tlakových náaob vyráběných v SSSR (nebo jejich normy) jsou shrnuty v (1) « (2), typy vzorků pak v (3):
- xkusebnl ty& pro zkouSku taheja 0 3 am - 10 ka - skuSebnl tyS pro xkouSku vrubpvé houževnatosti - bu3 Charpy-V 12 ka/ křivku nebo 0 5/3 an - 12 ka/ křivku - zkušební tyč pro zjištěni kritického rozevření trhliny (COD) fakultativně (tyč tyou Charpyj-V a nacyklovanou trhlinou) 12 ka/ křivku Ifateriálí • základní materiál, avarorý kov • tepelní ovlivněná zóna * tareb a svarových spojů, přilehlých k aktivní zóně - válcová kontajaery, vyrobené * auatenitická nerezavějící oceli, - 132 -
spojené do řetězců a obsahující - 2 ks vzorků typu Charpy-V nebo 6 b vzorků na tah 0 3 n nato vrubovou houževnatost 0 5/3 •• (viz schéma B A obr. 2) 4 komplety u stíny tlakové rjádoby T místi maximálního toku 2 komplety nad aktivní zónou (mimo neutronový tok) pro zjištění vlivu tepelntf únavy, resp. tjcplotního stárnutí 2 komplety pro v^chosí skou^ky (vychoří a sásoimí} - zpravidla 1, 3, 5 lat, podlé výsledků 10 a 1? let aktiva5ní indikátory - Pe 5 4 j C o 5 9 e N » 9 3 , C u 6 3 práškový diamant umístění téměř v každém kontejneru - práškový diamant umístěny téně? v každém kontejneru Vzorky se pro ekouSky kompletují vždy % několika kontejnerů, které dostaly zhruba stejnou neutronovou dávku. Každý komplet je urfien vždy pro jedno vyjmutí. Zásady pro svědečné programy tlakových nádob, vyráběných v USa, resp. ve shodě a normami ASME, jsoujshrnuty v (4) a (5). Existují přitom jisté rozdíly mezi svědečnými programy vkládanými do reaktorů firmy Westinghouse (W) nebo General Electric (GE):
- zkušební vzorky pro zkoušku tahem 0 10 mm GE - 4 ks W - 6 ks - zkušební vzorky pro zkoušku vrubové houževnatosti typ Charpy-V - GE i W - 12 ks/křivku - zkušební vzorky pro zkoušku lomové houževnatosti ( fakultativně W - typ WOL-lx {zpravidla 12 ks/křivku
- 133 -
Materiál: - W - základní materiál z* 2 a$ 3 plechů T blízkosti aktiroí zóny v plném rozsahu (z 1/4 t^oušíky) - referenční tavba ASTM - 6cel A 302-B (150 am) - svarový kov a tepelně ovlivněná zóna (omezeny počet ks) -GE - základní materiál ze 2 až 3 plechů v blízkosti aktivní zóny - svarový kov a' tepelné ovlivněná zóna - referenční ocel GE Kontejnery: - pravoúhlého tvaru obsahující'vždy zpravidla bud 6 ks zkušebních tyči na tah,nebo 12 ks Charpy-V tyčí (stejné rozměry kontejneru) - tvar kontejnerů a uloženi zkušebních tyčí u W - obr* 3 - počet kontejnerů OE - celken 23, * toho 13 pró trhaSky a 10 pro rázovky W - celken 8 kontejnerů (sdružených)
- v místě maximálního toku na vnitřní stěně tlakové nádoby - T síatě nad aktivní zónou pro zjištěni vlivu teplotního stárnutí - častokrát je použito umístění na vnitřní stěně tepelného stínění, t$. v blízkosti aktivní zóny; kde je vyšší neutronový tok a předpokládaná dávka na stěnu tlakové nádoby se získá ta kratší dobu jde o urychlené zkoušky vhodné pro předpověď životnosti a upřesnění dalšího provozu nádoby
- W - 1,5; 3; 5; 10 a 20 let +J3 kontejnery zásobní -GE - 2; 8 a 32 let pro tlakové nádoby s dávkou vyšši než 1 0 2 3 »""2, pro menší dávky je doba tyjlmání určena spe«iálsě projektem Indikátojj_neutronojích_dáyek: - W - Pe, Cu, Co a Cd a Co bez Cd, Ni, U tejneru -GB - indikátory v každém kontejneru
238
a Hp
- W - nízkotavitelné slitiny v každém kontejneru -GB - nízkotavitelné slitiny v každé* kontejneru
- 134 -
237
v každém kon-
Vzorky jaou T jednotlivých kontejnerech vždy aaataveny tak, že dávají celou požadovanou křivku vrubové houževnatosti nebo komplet vzorků pro zkouěku tahám (4 až 6 ke). Tím odpadají potíže a grupováním vsorku z různých kontejnerů pro zlákáni dostatečného počtu pro jednu křivku. Samozřejmé, že ae tyto zásady neuplatňuji v takto strohém tvaru u vSech raaktorů. Především u dřívějších reaktorů byly některé programy seataveny tak, aby aouSasně řešily i některé výzkumné programy, které nebylo možné provádět v experimentálních reaktorech. Kromě toho nebylo doatatek zkušeností, takže a* mnoho'vzorků přidávalo pro zvýšení jistoty a bezpečnosti. V dalších zemích pak existuji různé modifikace těchto programů* Tak např* velmi Široké avějdečné programy jaou v reaktorech typu OCR, postavených ve Velké Británii; v tomto případě měla vliv jak nedoatatečné zkušenost, tak i to, ře ae tlakové nádoby (často i kulové) vyráběly % řady polotovarů (plechů) !svařováním (mláto z prstenců, jak je tomu u nádob, vyráběných v SSSR ijeeo USA), takže se v blízkosti aktivní zóny vyskytuje mnoho plechů, liteře je nutné aledovat. Podobně je tomu nspř. i u reaktoru JPDH (Japonsko) nebo u 2a. reaktoru A-l. U naSeho reaktoru jaou jako v jediném umístěny vzorky v kontejnerech za stálého působení tahového napětí shodného, jako je na tlakové nádobě. V mnoha reaktorech byly tyto bohaté a široké programy již částečné vyhodnoceny - jde především o reaktqry SH-1A, Slí-1 a PM-2A. (vojenské mobilní reaktory USX), Big Rock Point,' lankee-Rowe, Elk River, Humboldt Bay (USA), JPLR (Japonsko), Berkeley '(Velká Británie), BR-3 (Belgie), VAK-Kahl (NSR), Trino Vercellese (liálie) a další. Unikátní zkouškou byla destrukce tlakové nádoby reaktoru PM-2A, na které byla po jisté dokě provozu vyrobena umělá trhlina |a poté eyla nádoba tlakována až do roztržení. Z materiálu tlakové nádoby byly pak vyrobeny kontrolní vzorky a na základě principů lomové machaniky byly srovnány předpověděné a zlákané výsledky. Celkově lze konstatovat, že se dosáhlo velmi dobrého souhlasu. Hlavni důraz se však stálé klade především na správný výpočet neutronových dávek na stěnu nádoby a na zkoušení vzorků z materiálu skutečně použitého na tlakovou nádobu V místě maximálního neutronového toku.
- 135 -
Rozsety svědečných programů, rejsp. jejich rozšířeni, závisí předevSím na použitém přístupu k bezpečnosti tlakové nádoby: - na teplotní* přístupu (na základě teploty zastaveni trhliny, reap. přechodové1 teploty) - na přístupu kritické velikosti rady (na základě lineární lomové mechaniky - KJ. C J n # b o naHa.anrt . c a D | J I ( J a p . ) . T prvém případě je základ program položen na rzorky pro zkoušky vrubové houževnatosti, vdruhém příp-idft je nutné založit jefite doplňkové vzorky - např. vzorky na staticky* ohyb s trhlinou Si vzorky typu WQL ap. Tato fiást programu není dostatečně rozpracována ani proto, že používaní lomové mechaniky není doajud obecné, v mnoha zemích není ještě ani zakotveno v příslušných normách • předpisech* ZXSÁDNÍ DCPCRUČENÍ PRO SESTAVENÍ S V Ě D E C N Ý C H PflOORAMÚ X. dosažení dostatečných záruk dři stanovení bezpečnosti a životnosti tlakové nádoby je nutné dodržovat alespoň tyto základní a minimální požadavky (1, 2, 5 ) : 1. Materiály. a) základní materiál (vSechdy tavby umístěné na skutečné tlakové nádobě v blízkosti aktivní zóny) b) svarový kov (ze svarových epojů-avědků pro svary v blízkosti aktivní zóny - jsou-li ozářeny doatajtečnou dávkou) c) tepelně ovlivněná zóna - obdobni jako b) d) referenční základní matezjiál (dobře dokumentovaný a užitý v dalších ozařovacích zkouSkách 2
» ÍSSSlffi
a) Charpy-V pro zkoušku vrubové houževnatosti, minimálně 12 ks/ křivku z každého místa ve svarovém apoji b) pro zkoušku statickým taJhjem (minimální 3 ks ze základního materiálu)
- 136 -
c) vzorky pro stanovení parametrů losové mechaniky (WQL, staticky ohyb a trhlinou), reap, pro únavu a p W . (podle požadavků projektanta) -• a) na vnitřní stěně tlakové nádoby v místě maximálního aeutronového toku b) urychlené ozáření (v blízkosti aktivní zóny) c) nd.no aktivní zónu pro kontrcjlu teplotních efektů
4* £! a) detektory dávek dostatečné unožstvl a typ indikátorů, aby bylo možno spolehlivě urSit neutronové spektrum a 'dávku (pro provedení korekcí na neutronové apektrua) b) měření toku neutronů n* stěaě nádoby po její výšce, resp* obvodu (opakovat vždy po velkých zásazíqlh do provozních režimů, resp. aktivní zóny)
5* l5§i!EáÍSSZ.t.SS a) řada nízkotavitelnych slitin, resp* diamant b) instrumentace (podle možnost)) c) podle provozních záznamů provádět kontrolu a korekce 6. Kontejnery a) vyrobené z nerezavějící oceíi, navržené pro maximální přestup tepla b) svařit po náhřevtt na teplotu těsně pod teplotou tavení teplotní indikátorů c) náležitě a pečlivě označit kontejner
a) na stěně nádoby
- 137 -
1. minimálně tři sady ze základního materiálu, svarového kovu 2. první vyjmutí provést nejpozději p» 20 % plánované životnosti (pokud se má provést první dozimetrické měření, pak nejdéle po dvou letech -ze závislosti na poločasech indikátorů) 3. poslední vyjmutí těs*£ před plánovaným ukončením životnosti b) urychlené ozáření 1. minimálně dvě až tři sady z* stejných materiálů 2. vyjmutí rozložit tak, aby poslední dávalo stejnou nebo větší dávku než ae očekává na konci životnosti c) teplotní kontrola 1. jedna až dvě sady se stejných materiálů 2. první vyjmutí přibližné po 2 letech Samozřejmě, že toto doporučení je nutné pro každý typ reaktoru upravit v závislosti na konkrétních podmínkách, konstrukčních a vyhodnocovacích možnostech a na současném stavu znalostí z oboru lomové mechaniky a stanovení životnosti tlakové nádoby.
ZÁVĚR Dosud získané zkušenosti z provozu tlakových nádob jaderných reaktorů a z vyhodnocení již vyjmutých částí systémů zkušebních vzorkůsvědků ukazují, že používání těchto systémů má řadni a stálé opodstatnění i v současné době, kdy je výroba tlakových nádob na poměrae vysokém stupni a tlakové nádoby se vyrábějí ve velkých sériích. Výzkum a především výroba materiálu a vlastní technologické postupy při výrobě tlakových nádob ještě plně nezaručují naprosto stejné podmínky a výchozí kvalitu materiálu (existuje např. dovolený rozptyl v chemickém složení a mechanických vlastnostech daný normami) a tak aelze přesně s požadovanou jistotou stanovit změny vlastností a struktury materiálu tlakové nádoby při jejím provozu na základě předprovozních zkoušek. ř
řitom řádné stanovení životnosti tlakové nádoby, popř. upřesnění jejích provozních režimů, je zásadný důležité pro bezpečnost provozu ce- 138 -
lé jaderná elektrárny, • tis i širokého okolí. Při sestaveni těchto svědečných programů ae musí dodržovat jistá základní doporučení, na druhé strnuji Těak je třeba dbát, aby svědečné programy • energetických reaktorech neplnily a priori funkci programů výzkumných* Zároveň ae musí dbát i fádného přístupu k jejich vyhodnocoTání a neostála rozvíjet metody pro řádné a modernější vyhodnocení získaných výsledků z teorie a aplikované lomové mechaniky* LITERATURA 1/ Normy rasSeta na proSnost elementov konstrukcij, parogeneratorov, sosudov i truboprovodov atomnych elektrostancij, opytnych i issledovatel'ekich jaderných reaktorov i ustanorok, Moskva 1973 2/ Pravila ustrojatva i bezopasnocti ekspluataciji oborudovanija atomnych elektrostancij , opytnych i issledovatel'sldch jaderných reaktorov i ijistanovok, Moskva 1973 3/ Amaev A* D., Radiation control ©f pressure vessel materials of WWEB 440 using surveillance specimens, IWG-RRPC-IAEA, Plzeň, 1976 4/ Recommended Practice for Effects of High-energy Radiation on the Mechanical Properties of Metallic Materials, ASTM £ 18470 5/ Recommended Practice for Surveillance Tests on Structural Materials in Nuclear Reactor, ASTM B 185-70 6/ Brumovský M., et al. Operation Safety of pressure Vessels at Czechoslovak Nuclear Power Stations, iPanel on Recurring Inspections of Nuclear Reactor Pressure Vessels, IAEA TR No. 81, 1968
- 139 -
Projekce
napjatosti]
Výrobek
vlastnosti|
LOBOVá. i«i»h»tiTVi •ta
Zkoušky
Provozní roitjjaj
Přípustné velikosti tad Přípustné provozní ii Předpokládáni životnost
llProvozni kontroly II Skutečné prov ožni reilay
sved. vzorků Skutečné SMén?r
•ateriálft
Periodické •ateriála
Upřesněni předpokládáních provosnioh reži•& « životnosti
Obr.l. Varty programu svědečnyoh vsorků B A stanoveni bezpečnosti a iivotaesti tlakové nádoby
- 140 -
- 141 -
QZNA&M'
OZNAČEN''
HOA/COWtA
••uwanruw;
-
.. Sl/Af?
WO/MA'TOW re/vor CH4/?£HJ-V IO0/9HV fít,/Vi, Cu~/A/O/SrJÍ7O/?V DÁYfSf GBAt
r---~\ ffOA/T£JA/£/f S TAHOWfAM/
• HOHCOVHA SI/A/f
tfOMT£JN£R S CHA*fiV-V
Obr.3. Sobtma ktatejanrA pro stiátiné vsorky, používané f imoa Ooaoral lloetsio
- 142 -
RHDr. Milan
B r u m o v e k ý ,
CSc,
SKODA, o . p . , P l z e ň , ZVJE
log. Jiří č e r v á S e k , C S c , Ing. Miroslav V a c e k , C S c , Ústav jaderného výzkumu, ftež VÝSLEDKY PROGBAMÚ ZKUŠEBNÍCH VZORKU - SVĚDKU MATERIÁLU TLAKOVÉ NAD (BY BEAKEORU A-l První československý jaderný reaktor A-l je těžkou vodou moderovaný a kysličníkem uhličitým chlazený reaktor, pracující a tepelnými neutrony . Tlaková nádoba .reaktoru, vyrobená z měkké konstrukční oceli, je proto charakterizována některými specifickými parametry: - relativně nízká provozní teplota (cca 15O °C) - velký průměr nádoby (cca 5100 mm) a z toho vyplývající specifičnosti výrobní technologie: - prstence nádoby i v oblasti aktivní zóny jsou svařeny ze segmentů elektrostruskovým způsobem - prstence, svařené do sekci, byly přímo na staveništi ručním obloukovým způsobem (montážní svar) svařeny do celé nádoby, která byla přímo v šachtě pomoci speciální elektrické pece vyžíhána na odstranění pnuti, - relativně vysoký poměr toku rychlých neutronů a fotonů, dopadajících na stěnu tlakové nádoby (cca 1 : 103). S ohledem na tyto skutečnosti a fakt, že projekt tlakové nádoby a tím i provozních kontrol (speciálně systému zkušebních vzorků-svědků) byl připravován ještě v době, kdy lomová mechanika zdaleka nedosahovala dnešního stavu (tlaková nádoba byla dokončena v r. 1968), kdy byl projekt svědečných vzorků zpracován velmi Široce. Hlavním jeho účelem aiee byle ověření životnosti vlastní tlakové nádoby {plánováno minimálně 20 let), vedlejší účel byl vSak taká sčásti výzkumného charakteru. V současné dobi se hledají metody, jak tento stávající a již založený program svědků poměkud zmodernizovat a vytvořit tak podmínky pro použiti nejnovějších poznatků lomové mechaniky*
- 143 -
1. CHARAKTERISTIKA TUKOVÉ I když tlaková nádoba reaktoru A-l byla již podrobně popsána dříve (1), je vhodná zopakovat následující hlavní údaje: Tlaková nádoba o průměru 5100 mm má nominální tloušlku v hladké části 150 mm, nominální tlak je roven 6,4 MPa. Mdoba je vyrobena z měkké konstrukční oceli dle fiS» 13 030, modifikovaná Hi a uklidněná Al+Ti. Chemická složení oceli a mechanické vlastnosti jsou shrnuty v tab* 1* Ocel byla použita ve stavu po normalizaci a popuštění a následným žíháním na odstranění pnutí v peci* Mikrostruktura oceli je proto feriticko -perlitická. Zatímco prstence byly svařovány elektrostruskovym způsobem zpravidla ze 4 segmentů, sekce a tlaková nádoba byly svařovány obvodovými svary ručním obloukovým způsobem* Kromě zjištění základních mechanických vlastností byl na materiálu tlakové nádoby proveden široký výzkum odolnosti proti křehkému porušení, at už na základě přístupu teploty zastavení trhliny (včetně tzv. faktoru velikosti), tak i lineární lomové mechaniky (lomové houževnatosti K J Q ) * Výsledky tohoto studia jsou uvedeny např. v (1, 2, 3)* Výpočtová dávka rychlých neutronů (s energií nad 1 MeV), dopadající na stěnu tlakové nádoby v oblasti aktivní zóny, je minimálně 3.1O 22 m . Přitom dávka rychlých neutronů (s energií taktéž nad 1 MeV) je dle výpočtu i experimentů přibližně 100 x vyšáí, což se podstatně liší od podmínek v experimentálních reaktorech.
2. PROGRAM SVČDEČNÍCH VZORKŮ Jak již bylo referováno dříve (1, 2, 4, 5), program svědečných vzorků tlakové nádoby reaktoru A-l se vyznačuje některými zvláštnostmi. Vzhledem k tomu, že konstrukce tlakové nádoby a vnitřních částí nedovoluje vkládat rozměrné kontejnery se zkušebními vzorky (mezera mezi vnitřní stěnou tlakové nádoby a tepelným stíněním je asi 80 mm),
- 144 -
jaou použity válcová kontejnery, obsahující jeden až Šest zkušebních vzorků, podle jejich typu a velikosti. Tyto kontejnery jsou navzájem propojeny do řetězců o celková délce 7750 um (TÍS obr. 1 ) . Kěkteré * nich zajišťuji ozařováni vzorků pod napětím, shodným B napíti* re stěně tlakové nádoby (6). Celkovi je T tlaková nádobí uloženo 16 řetězců, vždy ve skupinách po 4, pootočených o 90° kolem obvodu tlaková aádoby. Kromě těchto kontejmerft je v tlaková nádob* ualstino jeStě určitá množství polotovarů pro zkušební vzorky, která jsou navzájem svařeny v tyče a připevněny na vnitřní stěnu tlaková nádoby. Vzhledem k tomu, ie počet kontejnerů, která je možno umístit v místě shodných neutronových dávek, je silně omezen, nebyle možno do reakteru vložit vzorky se všech taveb a svarových spojů, použitích na tlakovou nádobu v blízkosti aktivní zóny. tyla proto vybráma jedna speciální, charakteristická tavba a na ni provedeny svarová spoje; vie shodnou technologii jako na skutečná tlaková nádobě. Z ni byly vyrobeny zkušební vzorky a ty založeny do reaktora. Protože se však odolnost proti radiačnímu poškozeni jednotlivých svarových spojů, reap, i taveb může navzájem měnit, bylo nutno provést doplňková porovnávací zkoušky. Celkový program svedečných vzorků proto je rozdělen na dvé části: - zkoušky specifické odolnost - zkoušky dlouhodobá odolnosti Kromě toho byly ješti provedeny práce k ověření faktoru velikosti v radiačním poškozeni. 2.1 ZkoKsky specifické odolnosti lato část zkoušek byla provedena ještě před vlastním spuštěním reaktoru na energetický provoz, lebylo možno použít doporučení dle (7) o výběru nejmeme odolná tavby k radiačnímu poškozeni, protože se jedná o úpise jiné podmínky: mižšl ozařovací teploty, kdy hlavní roli hraje obsah interaticiálnlčh atomů (uhlík, dusík) a jiný typ oceli. Tyto zkoušky sloužily ke stanoveni rozdílu mezi jednotlivými tavbami, resp. svarovými spoji, použitými k výrobě válcová části tlakové nádoby v oblasti aktivní zomy, pokud se týká jejich odolnosti proti ra-
- 145 -
diacnlau poikoieni. Vsorky byly odebrány přiao sa svarových svědků aa jednotlivých prstencích* darování' bylo provedeno T esperiacatálnía reaktoru W H - S v ÚJT fial » podalnek, charakterisujíclch 20 lat provozu jedná aa tady o urychlené osařovací xkousky. Taplota osařovánl vyla cca + 65 °C. Výeledkea aělo aýt »jištění, ktarý s« ikouaanych aatariálů ja najaéni odolný k radiačnlau poškosfnl a jaký ja jaho rosdll oproti Tyarané tavM, ktará ja r ráaoi pro#faau dlouhodobé stability rložana přlao da raaktoru (rkládat aajaaai adolnou tarbu do raaktoru nabylo aožné E toho důTodu, la nebylo doatatak aatariálů pro výrobu potřebného poctu riorkfi pro tento široký prograa). CharaktericoTání jednotlitých aatariálů (sékladnlho aatariálů a ayárorých apojů - sraroTého koTUfttapelnS orlifniné ioay) bylo prorádfeo na sákladi pamoatnlch Tlaatnoatl (přederSía aese klusu) a Yruboré hauíetnatoati (přeehodoré teplot^* Celkea byly k oiařoTáni Tybrány tyto ayarore apoje (yidy oba *ákladnl aateriály, obi tapelai ovliýaené sóay T O ysdálanosti + 4 aa od ostré hranice do eákladnlho aatariálů a ayaroyý koř T oso srarorého spoje): prstenec VI: tayba č. ayar 6. M 9469 A-M 0097 Z M 9479
26
M 0073 Z praten.ee I V >ay«r 8. 112 prateaec V x prstenec V \ fi prstenec TI/ prstenec VI-x prstenec VII
Z tohoto aateriálu jsou: - elektroatruakové svary: 24, 26, 36, 38 - ruční obloukové avaryt 112, 113, 114
-146-
38
Celkem bylo vyhodnoceno 1280 mikrorázovek (70 přechodových křivek) • 620 mikrotahoTek, dávky rychlých neutronů (s energii nad 1 MeV) ee pohybovaly od 0,7 do SJjl.lO22 m~ 2 . Všechny zjištěné heduoty posunů přechodové teploty jsou shrnuty na obr* 2. Na toato diagram je použito následujícího t máčení: ES HS ZH TOZ SE
-
elektrostruskový svarový spoj ruční obloukový svarový spoj základní material tepelně ovlivněná sons. svarový kov
Krom* výsledků zkoušek s tohoto prograau specifické odolnosti jsou doplněny i výsledky zkoušek radiační stability, provedené ve stejné* •J&eriaentálalm reaktoru jii dříve i- ozn. CSM 13030. Jako výsledek vSech provedených zkouěek možno získat pás hodnot, zahrnující eca 95 % všech výsledků. Kromě toho možno zrniny základních mechanických vlastností - mez* kluzu a přechodové teploty - vyjádřit též vztahy: 2 " A l/2 ' (2) kde, A, B jsou konstanty materiálu (závisí na teplotě ozařování), 0t je neutronová dávka v m . Provedeme-li zhodnocení jednotlivých míst svarových spojů podle uvedených rovnic (1) a (2), získáme následující výsledky: Z H - E S - ES SE - ES - HS -
i. i» A,/2 ' A1/2 A1/2
• 76 ± • 78 + - 65 « 561
7 é
twr*/
+
72-7 9 7*
/* - nedostatek zkuBabnleh vzorků/
- 147 -
Porovnáni jednotlivých výsledků ukazuje na to, že mezi základní* materiálem a svarovým kovem je malý| / cca 20 ',í / rozdíl, celková chyba je též relativné nízká / 10 * /, což potvrzují dobrou reprodukovatelnosfc výsledků. Změna přechodové teploty se d& popsat obdobně: Zll - ES °C «28-l,? - HS » 33 * 2,9
« 35 * 2,6
TOZ- ES - BS -
« 30 i 1,7(
SK - ES - BS -
« 29 í 2,4 » 17 X
Na rozdíl od výsledku zkoušek'tahem, v případě změn přechodové ploty nebyly prakticky zjištěny systematické rozdíly mezi jednotlivými místy a typy svarových spojů* Důvodem může být poněkud jiná mikrostruktura mezi základním materiálem a svarovým spojem a s tím spojený i vztah mezi mikrostrukturou / velikosti zriia / a zkušebním průřezem, který u zkouSek tahem je 2 mm. Porovnáním rovnic (li a (2} lže též předpokládat, že poměr kon° bude pro stejné materiály konstantní. stant AV 2 Pro dané zkoušky byly zjištěný následující hodnoty ř Zll - ES -KSSK - ES -
» 2,9
- 0,5
- 2,3 i
0,4
o
2,7 Í 0,5
MPa.V1
MPa.°C
Předpoklad o konstantnosti poměru ^x/Zl^l/2 p r o d a n ^ nateriál a ozařovací podmínky se tímto potvrdil|a opět ukázal na to, že prakticky neexistuje rozdíl mezi radiačním poškozením všech zkousaných materiálů. Kromě toho je možno přibližně na základě zkouiek statistickým tahei ze směny meze klusu materiálu soudit na změnu /růst/ přechodové teploty! což může být důležitá v dalších etapách upřesňování životnosti tlakové nádoby pomocí zkoušek svědeSných vsorků.
- 148 -
Ukázale •• tak, It šádný svarový spoj, ani jeho část, umístěná T tlakové nádob* T blízkosti aktivní1 «óny rsaktoru v prstencích T a VI («TTÍ«*ip-f neutronové toky), nejeví sníSenou odolnost proti vadia&níau poikosenl, zvléitě proti zkřehnutí a jako základ pro dálil porovnáni a analýz* aoSno brát nakreslený páf hodnot 95 % apolobliToati. Tento pás zahrnuje i zkouiky, prorodoaé flřlTt na stojné ©osli.
Program dlouhodobé odolnosti jo poaěkad složitější a obsáhlojíl. Zahrnajs T sobě skaBobnl Tsorky, vyroboné poaco % jodné, roforonSnl taTby M 4548 a jojleh sraroTých spojů. Zahrnuty jsou násltdující typy ikoultk: - skouSka statickým tahsm - zkouška yrubore hoviovnstosti rátoa na ikaš*baleh Tioreíoh typu "horká laboratoř" 0 5/3, Mssaagor a C!harpy-T - skouika statickým ohybsm ma i aknisbnleh Tsoreleh a T-vrubsm, kdo posun přochodoTé toploty jo dofinorsa dlo (8) tzr. kritáriom skoku s maximálního satlSml. Vlastni program jo pak opit rosdilon do dřou části přibližní stojného rozsahu: - zkouiky urychleného ozářeni - zkouiky sTidoSnýeh rsorků, saloioných do rmaktoru 2.2*1 Zkouěl£i_urichloného_ozářonl Tyto zkouSky měly sa dčol xjištit rstah k jodaotlivym tavbám a svarovým spojům, umístěným na nádob* a osářoným v rámci programu spocifické odolnosti* SouSasni měly dát 'podklady pro předběžné stanovení ii-i votnosti tlakové nádoby reaktoru A-l. Ozářeny byly následující skuiébnl vzorky: - ZM - mikrotahovky a rázovky - SK - rásovky - IOZ - rázovky - 149 -
ZkuSebni vzorky byly opět odebrány jak z ručního obloukorého, tak i elektrostruskového svaru. Pro zkouSky vrubové houževnatosti byly pcužity následující typgr norků - Mesnager (B2), Charpy-V (RV) a mikrorázovky (mr). Přitom vzorky typu Charpy-V se ukázaly jako nejvhodnější a výsledky nejreprodukovatelmějSi. Ozařování bylo též provedeno v reaktoru TO-S ve vodotěsných sehrát kách, teplota očarování byla kolem + 85 ° C Dosažené dávky pro různé materiály byly v rozmezí 2,1 až 9,1.1c 22 *~2. V&echngr dosažené výsledky jsou na obr* 3 (osneSeal je ahodné s obr. 2 ) . Lee vidět, že všechny výsledky prakticky ping spadají do již dříve ajiětěného pásu hodnot s 95 * spolehlivostí. Neukázalo se ani nyní, že některý svarový spoj Si jeho místo by bylo citlivější k radia&níni zkřehnutí než svar jiný. Znamená to, že pro další ,uv*hy možno dobře počítat a horní obalující hranicí směn přechodové teploty, která dosahuje přibližně těchto hodnot: dávka 01 : 0,5.10 22 Í.O.IO 22 3.10 2 2 10.10 2 2 £TZJ posun -&T k :
+30
+45
+75
+105
£°Qf
Kromě toho bylo provedeno jefitě doplňkové studium vlivu osařovací teploty. Urychlené ozařování bylo totiž pro zjednodušení a úsporu provedeno při poněkud nižší teplotě (+ 85 °C) ve srovnání s teplotou provozní (cca 150 °C). Krone ozařování v nevyhříváných schránkách bylo proto provedeno též ozáření v speciálních Rondách s teplotami + 150, + 187 a + 201 °C. Výsledky jsou též shrnuty na obr. 3, označeny jsou ZM-T s teplotou ozařování. Výsledky ukazují, že po ozáření při teplotách pod + 180 °C nedochází k pozorovatelnému zotavení radiačního poSkozenl. Výsledky ozařování při teplotě + 150 °C ukázaly, že volba ozařovací teploty vět&iny zkušebních schránek (+ 85 °C - se ukázala jako odůvodněná - výsledky nejsou zatíženy žádnou chybou ani nutnou korekcí, vyplývající z různých ozařovacích teplot.
- 150 -
2.2*2 lyto zkuSební vzorky byly taktéž vyrobeny z referenční tavby H 4548 a jejich svarových spojů. Kromě obvyklých zkušebních vzorků jaou vloženy i apeciálnl vzorky v kontejnerech, v kterých je na zkušebních vzorcích stále udržováno takové předpětí, jaké odpovídá napětí na stěně tlakové nádoby (6). Cílem těchto zkoušek bylo *jistit vliv dlouhodobého působení předpětí na zněnu nechemických vlaatnoatí (tahové předpětí by mohlo urychlovat difúznl pochody • tin «ít vliv na výsledné radiační poškození). Měkteré předběžné výsledky 3 urychleným ozařováním byly již dříve zíakány. Celkový počet 16 řetězců pouzder ae zkušebními vzorky je rozdělen na 4 aady: - 1-1, 1-2, 1-3 » II-l, II-2, II-3, II-4, II-5, II-6 - III-l, III-2, III-3, HI-4, III-5, IH-6 - IV-1 Přitom v jednotlivých sadách jsou zkušební vzorky po výsee a v jednotlivých řetězcích umísttiny tak, aby je bylo možno zgrupovat a získat vždy potřebný počet vzorků pro jednu přechodovou křivku z jednoho materiálu jedním typem zkoušky. Přitom ae předpokládá, že sada I bude vyjmuta nejdříve (cca po 5 letech provozu) a bude sloužit k orientačnímu porovnání předpověděných a skutečných změn vlaatnoatí materiálů a dávek neutronů. Sady II a III budou pak sloužit k upřesnění životnosti tlakové nádoby po cca 10 a 15 letech provozu a sada IV bude použita pro upřesnění zbytková životnosti ke konci provozu, tj. po cca 20 letech. Do jednotlivých kontejmerů jsou vloženy ještě indikátory neutronových dávek (Cu a práškový diamant) a ozařovacích teplot (práškový diamant). 2.3
2liř«ní_faktoru_velikosti
Teplota zastavení trhliny - TZT - závisí nejen na stavu materiálu,
- 151 -
ala i na tlouStce zkušebního tělesa - jedni! ее о existenci tzv. faktoru velikosti. Dřívější práca, provedení т S K O M - Z V J B (1, 2, 3) na stroji ZZ 8000 ukázaly, ža ae zvětšením tloufilk/ zku&ebniho těleaa o 50 ив dochází к růstu teploty zastaveni trhliny o cca + 10 °C, tj» z tlonšlky 10 am (tloušťka standardních vzorků) na tlouôíku 150 ша nejaéni o + 30 Op
Důležitou vš*k zůstává otázka, sda т poeunu přachodoré teploty, vyvolané ozářením a zjišťované na malých standardních vzorcích, aa neprojevuje také faktor velikosti - pro posuzování bezpečnosti tlakové nádoby je nutno totiž vycházet z teploty zaatavenl trbliay vzorků nominální tloušťky» Pro ověření tohoto faktu byla provedena řada zkoušek jak «a stroji ZZ 8000, tak i na malých zkuSetaích vzorcích. Vzhledem k tomu, ša nelze provádět ozařováni a vyhednooování na vzorcích o ekuteSné tloušťce, bylo nutno přistoupit к iaitaei radiačního poškození jinou «etofou. Vybrána byla aetoda umělého mechanického stárnutí, která vyvolává prakticky stejné vnější projevy poškození - zpevnění (růst meze klusu a pevnosti) a zkřehnutí (růst přechodové teploty). Ka vsoreích o skutečné tlouäíce (150 am) bylo přímo na stroji provedeno uaělé aechanické stárnuti (3; 6,5; 7,5 a 8,7 % plastické deformace), následované výdrží na + 250 °C. Po ochlazení byla provedena zkouška ke zjištění teploty zastavení trhliny metodou ESSO (tj« dynamicky) při nominálním napětí cca 150 MPa. Po provedení zkoušek byly ze zbytku zkušebních těles vyrobeny jnorlcy pro zkoušky vrubové houževnatosti typu Charpy-V a provedeny zkoušky. Výsledky zkoušek jsou shrnuty do obr* 4* Ba vodorovné ose jsou vyneseny přechodové teploty, zjištěné na tyčích typu BY použitím kritéria 35 J . c m , tj. T Q ^ V » zatímco na svislé ose jsou vyneseny teploty zastavení trhliny. Fropojenla jednotlivých bodů byla zlákána závislost mezi změnou přechodové teploty ze zkoušek vrubové houževnatosti /Л Ходу/ na zaěmč teploty zastaveni trhliny / ^ I Z I ) . Výsledky ukazují n& velmi dobrou shodu obou změn, získaných různými metodami zaěna teploty zastavení trhliny je jen poněkud menSí, než zaěaa přechodové teploty, coS může být dáno poněkud nerovnoměrným rozložením deformace po tlouslce tělesa. Hožno však v dalších analýzách brát v úvaha takto prokázaný fakt, Se v poeunu přechodové teploty, zjišťované dynamickými zkouškami, nebyl zjištěn žádný faktor velikosti.
- 152 -
3. provedemy první etapy vyhodnocení programu svědečných vzorků s materiálu tlakové nádoby reaktoru A-l. fyly získány valai cenné údaje o ehování materiálu tlakové nádo>y (základního Materiálu a svarových spojů) eétoem ozařování aeutroay. Mezi hlavní a podstatné získané výsledky možno xařadit: a) le»yl prakticky zjištěn rozdíl mezi odolností proti radiačnímu poškození jak sezi jednotlivými tavbami, tak i svarovými spoji, použitými při vyrob* hladké Sásti tlakové nádoby (v oblasti aktivní zóny) reaktoru A-l. b) Byla získána dobrá shoda mezi odolností proti radiačnímu poSkození materiálů, použitých na samotné tlakové nádobě a materiálů, vyrobených v rámci vývojových a osvojovacích prací. c) E(jrla ověřena závislost mezi růstem meze kluza a růstem přechodové teploty pro daný materiál* Ukázáno na možnost využití během provozu. d) Bylo potvrzeno, 2e v posunu přechodové teploty (reep. teploty zastavení trhliny), vyvolané ozářením nebo stárnutím, se neprojevuje faktor velikosti (alespoň u dynamických zkoušek), fii vliv tvaru vzorku a zkuSební metodiky. e) Zjištěné výsledky slouží k odhadu životnosti tlakové nádoby reaktoru A-l, při kterém je použito jak přístupu dle teploty zastavení trhliny, tak i dle lomové houževnatosti. Při celkovém hodnocení programu svědečných vzorků tlakové nádoby reaktoru A-l si vždy nutmo uvědomit, Se se jedná o nestandardní svídečný program, který ve značné míře slouží téS k výzkumným účelům a je poplatný době svého vzniku.
- 153 -
LITERATURA 1/ Brumovaký JI., Befika J., Urban A., "Experience from the Manufacture and Seating of the Pressure Vessel for the A-l Reaktor", IAEA Symposium on Performance of Nuclear Power Reactor Components, Prague, November 10-14, 1969 IAEA Publication STI/PUB/240 p.409, Vienna 1970 2/ Brumovaký M., Filip R., Indra J.f Kálna K., Komárek A., "Operational Safety of Pressure Vessels at Czechoslovak Nuclear Power Stations", IAEA Panel on Recurring Inspections of Nuclear Resctor Steel Pressure Vessels, Plzeň, 1966, IAEA Publication STI/PUB/81, p.73, Vienna 1969 3/ Brumovský If., Kálna K., Vacek 11., "Safety of reactor pressure vessels from the standpoint of brittle fracture", 4th United Nations Conference on "Peaceful Uses of Atomic Energy", Geneva 1971, Vol. 3, p. 26?, Vienna 1972 4/ Brumovský M., Štěpánek S., Havel S., Planěk V., "System of Recurring Inspection in the First Czechoslovak Nuclear Power Plant", Inst.Mech.Engrs. Conference on Periodic Inspection of Pressurized Components, June 1974, London, Institute of Mechanical Engineers, 1974, Paper No. C 81/ 74 5/ Brumovsky M., "Radiation Damage and Surveillance Programmes for Czechoslovak Reactor Steel Pressure Vessels", IAEA technical Report No. IAEA-117 on "Development of Advanced Reactor Pressure Vessel Materials", Paper No.6, Vienna 1970 6/ Louda J., "Zařízení pro detekci vlivu záření na Material tlakové nádoby jaderného reaktoru", fis. patent č. 103 844 7/ Standard Recommended Practice for Surveillance Tests tor Nuclear Reactor Vessels, ASTM S 185 -73 8/ Normy raačeta na pročnost elementov reaktorov, parogeneratorov, sosudov i truboprovodov. atomnych elektrostancij opytnych i issledovatel'skich jaderných reaktorov i uetanovok; Moskva, Metallurgija, 1973
- 154 -
Tab.1. Chemické složeni a mechanické vlastnosti oceli CSN 13030 Mi. AI + Ti
c
lin
Si
max. 0,20
1,10 1,40
0,20 0,40
P
S
Or
Hi
max. max. 0,020 0,020 0,45 max.
max. 0,20
M
vn
ui
r
""0,2
T-
•
(in*/
fttPa]
M
M
min. 220
min. 440
min. 22,0
min. 45,0
JOřf 1V£OmOlV() AC4
ftOC£fíA7O/!OmNA'-
6á«tl tlriwvé
- 156 -
1
i
i i i
400
80
60 50
HO
20 SK TO 2 ZM
ES
KS
O A
• A
a
ČSN
m
OS 0.6 0.9 1 x 1 0 M Obr.Z,
Výsledky zkoušek specifické odolnosti • - 157 -
Rl ZM
BS-SK -T02 RS-SK -TOi ZH-T
ÁO
O 0 A
•
RV
• •
05 0.6 0.8 Obr.3.
•
10x40**
Výsledky zkoušek dlouhodobé odolnosti - 158 -
•«
+20
+30
+*0
*S0
-30
Obr.^.
Porovnáni posunů, přechodových teplot
- 159 -
RNDr. Milan B r u m o v s k ý , ŠKODA, o . p . , P l z e ň , ZVJE
CSc,
Ing. Miroslav V a c e k , C S c , Tones P á v , prou. fy z., Josef O t r u b a , prom. fy z., Jan X o č í k, prosu fy z., Ústav jaderného výzkumu, ftež HODNOCENÍ S V Ě D E C N Í C H VZORKŮ TRUB TĚŽKOVODNÍ NÁDOBY REAKTORU A-l Reaktor ja&erné elektrárny A-l je chlazen kysličníkem uhličitým a moderován těžkou vodou. Moderátor je umístěn v nádob* s hliníkové slitiny typu Al-Mg-Si, kterou prochází kaaonové trubky z téhož materiálu. Vnitřní povrch trubek je omýván kysličníkem uhličitým o teplotě T * + 120 °C, vněj81 povrch těžkou vodou o teplotě T = + 40 •£ + 90 °C. Bad těžkou vodou v těžkovodní nádobě, je pljmový polštář kysličníku uhličitého a obsahem třaskavé směsi (do 3 %) jako produktu radiolýzy. Tvarová stabilita stěn kesonových trub je limitujícím prvkem životnosti těžkovodní nádoby, a proto jako první provozní prohlídka bylo realizováno vyhodnocení korozních úbytků tloušťky stěn kesonových trub a hodnocení změn mechanických vlastností. SYSTÉM SVČDECNÍCH VZORKŮ Pro kontrolu změn mechanických vlastností materiálu keaonovýeh trubek vyvolaných provozem reaktoru byly ve dvou speciálních kanálech v periferní části aktivní zóny založeny řetězce pouzder se zkuSebními vzorky - svědky* Tyto zkušební vzorky byly po 8 kusech umístěny na vnějším povrchu kontejnerů a byly vyrobeny přímo z materiálu kesonových trubek. Určeny byly předevSím pro: - umožnění hmotnostního stanovení korozních úbytků - po zhodnocení korozních úbytků (po sejmutí korozní vrstvy) provést statické zkoušky tahem (základní materiál a svarové spoje). - 160 -
V roce 1975 byla z kanálu A5 vyjmuta pouzdra (kontejnery) 5AI, 5A3, 515, 5A7, 5A11 a na vzorcích s těchto pouzder bylo provedeno stanoveni korosnlch úbytků. Poté byly provedeny zkoušky tahem a faktografické hodnoceni lomových ploch* Dodatečně pro srovnáni bylo vyjmuto ještě pouzdro 5A1O, z kterého byly zkušební vzorky podrobeny statické zkouSce tahem bez sejratl korozní vrstvy. Umístění jednotlivých kontejnerů po výšce aktivní zóny a odpovídající dávky neutronů jsou ukázány na obr. 1. DOSAŽENÉ VÍSLEDKX S ohledem na provozní režimy kesonových trubek byly zkoušky tahem prováděny při několika teplotách: teploty + 20 a + 100 °C charakterizovaly provozní režimy stacionární, zatímco teplota zkoušky + 230 °C reprezentovala podmínky při vyjímání palivových Slánku (ofouknutl kesonových trubek horkým plynem). Výsledky statických zkouSek tahem provedené při + 20 °C, přepočtené vždy na skutečný průřez zkušebního vzorku, jsou uvedeny v tab. 1. Zjišťovány byly následující hodnoty - mez kluzu 0,2 v tahu ( S ^ o 2 ) , mez pevnosti ( ^ p t ) » rovnoměrná tažnost ( £ p t ) , celková tažnost*( <$"t), celková přetvářná práce (A). V tabulce je ještě uvedena střední vzdálenost (h) pouzdra od horní plochy rozdělovači desky těžkovodnl nádoby a odhadnutá neutronová dávka (0t), absorbovaná zkušebními vzorky daného pouzdra. Vliv zkušební teploty (s výdrži vždy 3 h u zkušební teplotě, což charakterizuje režim vyjímání palivových článků) je ukázán v tabulce 2. Ve všech případech byla rychlost deformace při zkoušce rovna = 6,67 . • 10~* s . Uvedeny jsou jak hodnoty pro základní materiál, tak pro svarový spoj. V případě svarového spoje nebylo na zkušebních vzorcích odstraněno převýšení, takže ve většině případů došlo k porušení v základním materiále. Grafické znázornění získaných výsledků v závislosti na vzdálenosti (h) je provedeno na obr. 1. Společně se středními hodnotami jsou
- 161 -
zakresleny i střední kvadratické chyby těchto hodnot. Z rozboru jednotlivých vyaledků je vidět: - pevnostní vlastnosti (mez 0,2 v tahu, mez pevnosti) základního materiálu a avarového apoje ae od sebe prakticky neliSí, pokud poSkození vzniklo v základním materiále - tažnost základního materiálu je vyšSi (asi dvakrát) než u vzorku ae svarovým pojem, což ukazuje na vliv tepelně ovlivněné oblasti a převýšení avarového kovu - otlková přetvářná práce je u základního materiálu také asi dvakrát větfil než u avarového spoje (dáno především rosdllem tažnoatí) - zvýšení zkušební teploty z + 20 na + 100, reap. + 230 °C znamená snížení M M pevnosti o cca 25, reep. 90 MPa.
HODNOCENÍ ZMĚŘ MECHANICKÍCH VLASTNOSTÍ Provoze* reaktoru došlo k pozorovatelným změnám vlastností, a to především:
- mírné zvýšení meze 0,2 v tahu a meze pevnosti oproti výchozímu stavu (asi o + 20 % u meze 0,2 a + 10 % u meze pevnosti), což je více než střední chyba výsledků - současně a tím došlo k poklesu tažnosti celkové (zhruba o - 10 %)
Jak rovnoměrné, tak i
- celková přetvářná práce se téměř nezměnila - došlo ke změně charakteru lomové plochy.. Zatímco i vzorků ve výchozím stavu a z pouzdra 5A1, tj. a nízkou neutronovou dávkou a prakticky bez korozního úbytku, je charakter lomu tažný za vzniku hluboké číšky, u zkušebních vzorků z pouzdra 5A3 a 5A5 (vyšší neutronová dávka, poněkud vyšší korozní úbytky} je pozorován lom smíšený, tj. mezi tažným a Šikmým. U zkuSebních vzorků z pouzder 5A7, 5A11 a 5A10, tj. 0 vysokými neutronovými dávkami * nejvyššími korozními úbytky, je charakter lomu již plně hladký a
- 162 -
šikmý* Přitom převážná část lomové plochy vdech vzorků je tvořena důlkovitou strukturou, charakteristickou pro intragranuální tvárné porušení • zvýšení pevnostních vlastností vlivem provozu se pozoruje i při teplotách + 100 a + 230 °C, přitom pokles s rostoucí zkušební teplotou je zhruba stejný jak pro ozářený, tak i neozářený stav (cca - 25 až - 35 MP« pro + 100 °C a - 90 MPa pro + 230 °C u meze pevnosti) - při vyšSích zkušebních teplotách klesá rovnoměrná tažnost (až na 50 % původní hodnoty při zkoušce za + 230 °C), celková tažnost se mění málo*
- pevnostní vlastnosti (mez 0,2 v tahu a mez pevnosti) ae mění (rostou) přibližné shodně jako u základního materiálu (nebot lomy nastávají též v základním materiálu) - tažnost ozařováním klesá - klesá i celková přetvářná práce - charakter lomových ploch je shodný se základním materiálem - pokles pevnostních vlastností se zvýšenou zkušební teplotou (na + 100 °C) je zhruba stejný jako pro základní materiál. Vliv korozní vrstvy na zkušebních vzorcích (v porovnání se zkušebními vzorky se sejmutou korozní vrstvou) se prakticky neprojevil ani ve zrněné pevnostních vlastností, ani v tažnosti. Znamená to, že křehká korozní vrstva na zkušebním vzorku neovlivňuje nepříznivě tažnost zkušebního vzorku tím, že během zkoušky praská a odlupuje ae (nedochází pravděpodobné k přestupu těchto trhlinek z povrchové oxidické vrstvy do základního materiálu)• Jinými slovy, chemické snímání korozní vrstvy pozorovatelně neovlivňuje mechanické vlastnosti materiálu. Byl proveden též pokus vyhodnotit tahové diagramy ze zkušebních vzorků - svědků s cílem stanovit Youngův modul pružnosti. Ukázalo se, že modul pružnosti v tahu nebude během provozu vlivem neutronové dávky klesat, spíše bude naopak mírně stoupat.
- 163 -
ZHCDNOCENÍ DOSAŽENÍCH VÍSIÍDKU Dosažené výsledky dokazuji skutečnost, že materiál keaonových trub těžkovodní nádoby (hliníková slitina typu Al-Mg-Si) ve stavu použitém, tj. po stabilizačním žíháni je prakticky plně stabilní při proroznl teplotě do + 100 °C i za dobu proTOzu více než dra roky. Menší zněny vlastností lze vyavětlit vlivem vysoké neutronové dávky (cca 3»1CT »" ). Tyto změny mechanických vlastností jsou v dobré shodě a literární* mi Údaji (1) a potvrdily vysokou radiační i teplotní stabilitu slitiny typu Al-Mg-Si. LITERATURA 1/ Votinov S. N. a kol., Výzkum radiační stability materiálu nádoby těžkovodního reaktoru, Konference Atomová energetika, palivové cykly, nauka o chování materiálu v radiačním proatředl, Uljanovak, díl 3, str. 426 (1970)
- 164 -
Tab.l. Výsledky statlokýoh zkooiak t a h m pil 4 2O°C ^0.2 ÍMřaJ 126 t 2 ZM 5A1 ZM 126 t 2 128 ± 7 5A3 ZM 5A5 ZM 132 - 4 5A7 ZM 147 i 7 5A11 ZM 154 i 2 5A1O ZM 140 Í 3 SS 134 i 8 5A3 s s 2 127 -10 2 5/5 ss 3 141 í 8 5A5 SS 159 i 8 5A11 SS 2 156 i 5 5A1O SS 1 * 2 168 Í 5 Kontejner
1
2
ON
°Pt fMPai 182-2 179 - 2 188 * 3 187 - 5 201 i 9 198 Í 2 202 Í 3 197 i 6 180 t 5 203 i 5 203 i 5 190 i 7 190 i l l
Z" %] 6,6 t 0,2 5,3 * 0,3 5,9 Í 0,4 6,0 t 0,3 5,7 i 0,3 5,7 - 0,2 7,1 i 1,1 3,5 i 0,3 3,3 - 0,7 3,8 i 0,8 2,1 í 0,8 1,8 t 0,4 2,0 Í 0,5
PoznéKka: 1 - zkaSebnl vxorky s oiidickýii 2 - lom nastal v základnia Materiálu 3 - Ion nastal ve svarovém kovu ZM- základní materiál SS - svarový spoj
í * Í * i i í i í t i
A
h
0t
C3J 0,4 0,9 1,0 0,8 0,9 0,2 0,5 0,9 1,4 1,0 1,0 0,4 1,5
11,7 10,6 12,7 11,4 12,6 11,8 13,0
i Í ± i
0,5 0,6 0,9 1,0 0,3 0,4 0,7
ó,5 6,7 8,9 4,3 4,6 5,4
i * í t í
0,7 0,8 0,8 0,8 0,4 1,2
-
5,190 4,630 4,060 2,510 0,160 0,440 -
4,630 4,060 4,060 0,160 0,440
= 0.02.10 2 5 0,13.10 2 5 O,3O.1O£5 3,0 .IO 2 5 1,10.10 2 5 1,85.IO 25 -
0,13.IO 25 0,30.IO 25 0,30.IO 25 1,10.IO 25 1,85.IO 25
Tab.2. Vvsledkr statických zkoušek *»*>— n i l růxn+eii tanlotáoh
Kontejner
o* I
Zkus. tepl.
°O
^0,2 ÍMPaJ
«*"t»t
1
[3]
ÍMPaJ
[%]
M
h
511 511
ZM ZM ZM ZM
20 100 100 230
126*2 116*6 118*5 82*6
182*2 156*1 156*1 97*1
6,6*0,2 5,3*0,5 4,9*0,4 3,3*0,3
15,0*0,4 15,5*2,0 13,0*0,6 17,1*0,2
11,7*0,5 12,1*1,2 10,8*0,2 7,7*0,2
5,190 5,190
0,02.10 2 5 0,02.10 2 5
517 517 517
ZM ZM ZM
20 100 230
147*7 126*6 96*2
201*9 166*3 111*3
5,7*0,3 5,2*0,6 3,1*0,2
12,9*0,9 13,8*2,0 13,7*28O
12,6*0,3 7,9*0,2 6,1*0,5
2,510 2,510 2,510
3,0 , 1 0 2 5 3,0 . 1 0 2 5 3,0 . 1 0 2 5
SS SS
20 100
134*8 119*2
197*6 266*6
141*6 142*6
203*5 184*3
6,5*0,7 7,5*1,2 8,9*0,8 4,9*0,2
-
20 100
4,060 4,060
0,30.10 2 5 0,30.1O25
5111 SS 5111 SS
20 100
156*5 145*6
190*7 165*2
7,4*0,9 8,5*1,0 7,4*1,0 4,9*0,5 4,6*0,4 4,8*0,3
-
SS SS
3,5*0,3 2,8*0,3 3,8*0,8 1,9*0,4
4,6*0,4 2,5*0,4
0,160 0,160
1,10.10 2 5 25 1,10.10
515 515
1,8*0,4 1,5*0,3
1 SA1
ft
5A3
3 2 I
1 0 200
150
100 /
,
-4,OOO
-S,OOO
0%r»l. 8«IMM al«iiBi krattjMra % tilkev«d»l néd»M reaktora A-1 a výsledky se skeuSek t a h * při + 20*0 svMeeaýoh vaorka
-6,000
ATm]
Z. M e l i c h a r ,
Výzkumný ú s t a v
energetický
SOUČASNÍ STAV KONTROL! ÚNIKU PRODUKTŮ ŠTĚPENÍ Z POKRYTÍ PALIVA PŘI PROVOZU A PŘI ODSTAVENÉM REAKTORU NA JADERNÍCH ELEKTRÁRNÁCH
ANOTACE
V referáte se analyzuji zkušenosti získané na výzkumných i energetických reaktorech v oblasti kontroly porušeni pokryti palivových článků. Kontrola se provádí metodami měřeni produktů Štěpeni, které unikají v případě poruchy pokryti do chladicího média. Pozornost se hlavně zaměřuje na indentifikaci, lokalizaci a sledováni vývoje poruchy u tlakovodnlch reaktorů. Na reaktorech W E R je hlavním problémem indentifikaca a lokalizace poruchy. Proto jsou uvedeny i problémy s kontrolou palivových kazet při odstaveném reaktoru. Současný stav a zaměřeni prací v této oblasti v zemích RVHP ukazuje na důležitost řešeni této otázky, jež úzce souvisí s ekonomii využiti paliva. Uvádí se také výsledky dosavadních prací získaných ve výzkumu v SSSR a zeměření dalšího vývoje. Jsou uvedeny nejdůležitější normy a užívané jednotky.
I. CÍLE KONTROLY PORUŠENÍ OBALU PALIVOVÍCH ČLÁNKŮ U všech typů reaktorů, které nás zajímají v souvislosti s československým programem jaderné energetiky tedy plynem chlazených, tlakovodnlch a rychlých sodíkových reaktorů, dochází při provozu reaktoru k porušování obalu palivových článků (1). Vznik poruch pokrytí paliva má za následek únik produktů štěpení uranu do chladivá primárního okruhu. Obaly palivových článků představí první bariéru protiúniku radieakti-
- 168 -
vity na jaderné elektrárně a proto kontrole této důležité bariéry bývá věnována mimořádná pozornost. Také pokročilé systémy bezpečnosti velkých tlakovodních reaktorů, např. připravovaného W E R 1000, počítají v koncepci systému řízení a kontroly reaktoru a použitím počítače a podsystémem kontroly porušení povlaku palivových článků (2), Aktivace chladivá vyvolané radioiiniky, které jsou produkty aktic .ce jader atomů chladivá nebo korozních produktů, je během provozu více méně stálá, a únik produktů štěpení je tedy hlavní příčinou časových změn aktivity chladivá v primárním okruhu. Kontrola porušení obalu palivových článků je zaměřena na hledání souvislosti mezi měřením koncentrace produktů Štěpení v chladivu a mezi v-»8tí celkových poruch obalů paliva v aktivní zóně. Cílem této kontroly je stanovit rozsah a rozvoj poškození a zabezpečit bezpečný provoz jaderné elektrárny bez snížení výkonu nebo odstaveni reaktoru. Z hlediska bezpečnosti jde zejména o prevenci před nepřípustným zvýšením hladin poli záření v jaderné elektrárně a před nepřípustným zvýšením koncentrace radionuklidů ve vzduchu provozních místnosti a ve výpustích z komína. Přes všechna opatřeni ve výrobě dochází k tomu, že některé palivové články jsou v reaktoru netěsné vlivem výroby anebo vlivem mechanického nebo chemického namáhání při provozu reaktoru (3, 4, 5 ) . Pro metodu kontroly porušeni obalu (KFO) se vyžaduje následujících otázek: - počet poruch - výskyt poruch a jejich příčiny - závislost úniku produktů Štěpeni na velikosti a rozvoji poruchy a na parametrech reaktoru a paliva - mechanizmu úniku produktů Štěpení z poruchy a z paliva - monitorování produktů štěpení v chladivu I. okruhu. Přestože výzkum poruch, uvolňování produktů štěpení a metod detekce poruch není skončen a mnoho otázek je dosud neobjasněno, lze z publi- 169 -
1 kovaných výsledků nejdůležitější závěry formulovat do obecnějších závěrů (1, 6, 5 ) .
II. ZKUŠENOSTI Z DETEKCE PORUCH 1. Za současné úrovně výroby množství poškozených palivových článků ja řádově mezi hodnotami 0,1 - 1 % všech Článků v aktivní zóně. Cca 50 % poruch se nachází ve spodní části článků (4, 3). 2. Reaktor W E R může být provozován s poškozenými palivovými Slánky, pokud účinnost čisticího zařízeni stačí dodržet limitní bezpečnostní hranici nejvýše přípustné koncentrace radionuklidů v I. okruhu (u WBR-440 povoluje projekt 10"^ Ci/1 vody)(14). Poruchy článků v aktivní zóně způsobují zvýšení koncentrace produktů Štěpeni v přilehlé cirkulační smyčce (8) jak bylo ověřeno na Voroněžské W E R i na plynem chlazených reaktorech (9). Výměnu článků s poruchami je nutno provést při plánovaných odstaveních. 3. Z hlediska KPO palivových článků lze uvolňování produktů Štěpení popsat některým z matematických modelů uvolňování. Pro praktické měření lze využít poznatku, že velikost
gfef
< gchWi grofenf # • > J příslušného izotopu - i.
l0
« řemenové konetanty
x
Přitom je nutno uvažovat, že v současné době se uplatni více uvolňovacích mechanizmů - kupř. odrazový model pro povrchovou kontaminaci a difúzni mechanizmus pro palivo déle provozované. Zvýšeni anebo snížení výkonu anebo teploty u porušeného článku vede vždy ke zvýšení uvolňování produktů štěpení. Velikost poškození • změna počtu poruch vždy vyvolá změnu velikosti uvolňování produktů Štěpení (6). Přitom velkého energetického reaktoru (WSR-44C a W E R 1000) je registrace minimální poruchy závislé na úrovni kontaminace uranem aktivní zóny a povrchu palivových článků a na stupni vyhoření paliva. Kontaminace povrchu palivových článků při současné tírovni výroby je men10 2 ší jak 1 0 " kgU.cm~ (10). 4. Zjišíování poruch obalů palivových Slánku, ze kterých unikají produkty štěpení, se provádí při provozu reaktoru i po jeho odstaveni. Přehled těchto metod a jejich klasifikaci uvádí obr. 1. Pro reaktory tlakovodniho typu se dnes zkušenosti vykrystalizovalo - 170 -
použití metod kontroly, jak je uvádí obr. 2. Při provozu reaktoru se provádí globální dozor nad aktivní zónou. Měří a« uniklé produkty štěpení jednak metodou detekce zpožděných neutronů emitovaných halogeny produktů štěpeni (Br, J), jednak ae měří vzácné plyny, jod a Np, u obou metod přímo v chladivá I. okruhu. Při zvýšené koncentraci produktů štěpeni ae přistupuje k hrubé lokalizaci poruchy metodami nazvanžmi "překompenzace neutronového pole" nebo tzv. "cyklováním výkonu". Při metodě překompenzace se dosahuje místně ohraničeného rychlého vzrůstu výkonu, vyvolaného změnou polohy regulačních tyčí. V místech rozsahu působnosti regulační tyče dochází v případě poruchy obalu k zvýšenému uniku produktů Štěpeni* Při odstaveném reaktoru se podezřelá skupina kazet prohlíží metodami na "suché1* nebo "mokrá" cestě (dry- nebo wet-aipping). Každá kazeta se vkládá do pouzdra v němž se uvolňuji zvýšením teploty článků produkty Štěpení do vzduchu nebo vody, obklopující kazetu v pouzdře. Ohraničení této metody spočívá v čaae potřebném pro kontrolu jedné kazety. Zkontrolovat v době odstaveni reaktoru celou aktivní zónu je velmi obtížné. Monitoruje ae unikající dceřinný produkt jod, vznikající z mateřského produktu štěpeni Te (telur-jodová metoda)(5). Ekonomie paliva a stoupající nároky na bezpečnost provozu vedla nejdřív k požadavkům na přesnou lokalizaci kazety se zvýšeným únikem produktů paliva v aktivní zóně. Protože odstavení celé kazety například s poruchou na jednom proutku je velmi neekonomické, v poslední době byla vyvinuta provozní metoda pro některé typy reaktorů a zařízení dovolující odstraněni jednoho palivového proutku z kazety a nahrazeni jiným (11).
III. VÍSLEDKY A ZAMĚŘENÍ PRACÍ V ČSSR V ČSSR jsou práce v oblasti kontroly porušení obalu paliva zaměřeny na zvládnutí provozní kontroly na energetickém reaktoru. Ejyly získány zkušenosti s použitím metody měření Serenkovova záře-
- 171 -
ni v chladivu reaktoru, metody měřeni zpožděných neutronů, metody měřeni vzácných plynů v chladivu, stanoveni povrchové kontaminace palivových Slánku uranem a metody selektivní detekce produktů Štěpeni po mechanické kolekci na filtru. (10, 12, 13, 14). U reaktoru typu W E R je největší pozornost zjiStováni poruch obalů palivových Slánku za provozu věnována metodám přímého měřeni v chladivu pomoci stanovení plynných produktů Štěpení a krátkodobých halogenových produktů Štěpení emitujících zpožděné neutrony.
Metoda zpožděných neutronů
Pro použití této metody na energetickém reaktoru byl sestaven matematický model výpočtu pro stanovení základních hodnot metody, jako je práh detekce, citlivost a určení hustoty toku zpožděných i vSech neutornů v chladivu I* okruhu. Některé výsledky výpočtu pro JE W E R - 440 jsou na obr. 3. Existuje určitá optimální doba transportu objemového elementu chladivá od výstupu reaktoru, která dovoluje nejoptimálnější umístění detekčního bloku pro měření zpožděných neutronů na I* okruhu. Tato doba pro reaktor W E R - 440 Siní 40 - 50 s. Ukazuje se také, že vliv vyhoření paliva na velikost signálu je možno zanedbat. Minimálně zjistitelná velikost poruchy závisí především od velikosti úrovně kontaminace aktivní zóny uranem. Obr. 4. ukazuje pro různé úrovně zamoření minimálně zjistitelnou velikost poruchy pro W E R - 440. (Je vyjadřována v tak zvaném ekvivalentním povrchu uranu. Existuje vztah mezi velikostí poruchy a množstvím " u . Odkrytá plocha paliva 1 cm 2 U a t = 45 yUg Z ^U/. Měření zpožděných neutronů v provozu energetického reaktoru není možno okalibrovat, protože existují složité poměry v neznámé úrovni kontaminace uranem aktivní zóny, neznámé velikosti a počtu poruch * nepřesně stanoveného stupně čistění chladivá v primárním okruhu. Nejlépe je proto experimentálně měřit pokud možno v ideálních podmínkách, kdy jsou známy všechny veličiny s dostatečnou přesností (hustota toku neutronů v reaktoru, množství uranu, množství chladivá, doby transportu, dofey aktivace, atd.), a kdy ae uplatňuje jeden model úniku produktů Štěpeni do,chladivá (odrazový model, u kterého poměr úniku produkcí MzMai na
g Ž K i ISgŽ
*-«««* konstantě ). - 172 -
Pro detekci zpožděných neutronů byl vyvinut detekční blok a aparaturou. K detekci zpožděných neutronů se používá koronových počítačů. Schema používaných bloků je na obr. 5« Ke kalibraci ve statických podmínkách bylo používáno neutronových zdrojů, pro pozadí záření gama kobaltového zdroje. Dynamická měřeni zpožděných neutronů byla provedena na speciální vodní nízkotlaké amySce, jejíž konstrukce dovoluje vkládat do kanálu v aktivní zóně definované množství uranu* Při uplatnění odrazového modelu úniku produktů štěpení byly proměřeny závislosti mezi velikosti poruchy (množstvím uranu) a měřením produktů Štěpení emitujících neutrony v chladivu okruhu. Měření ukázala správnou funkci zařízení. Obr. 6. ukazuje záznam signálu měřených zpožděných neutronů v závislosti na výkonu reaktoru. Měření prováděná na energetickém reaktoru JE Rheinsberg ukazuje obr. 77. spolu o křivkami průběhu výkonu reaktoru a průběhu změn koncen111 trace J111 - )± J a P1Q v chladivu. Během kampaně byly do aktivní zóny zavedeny také palivové Slánky s umělou poruchou. Ve třech kazetách byly vytvořeny umělé poruchy pokrytí obalu - v každé kazetě by3y tři otvory v pokrytí o průměru 1 mm s 2 celkovou plochou poruchy 7 nun . Odezvu monitoru zpožděných neutronů, stejně jako změnu koncentrace J a ""Up, nebylo možno zaznamenat. Potvrdilo se tak, že v podmínkách velké aktivní zóny energetického reaktoru při glábálnlm dozoru nad aktivní zónou není možno zaznamenat malé poruchy jednoho nebo více Slánku. Zůstává otázka, zda je možno spojením metod překompenzace neutronového pole a měření za provozu na I. okruhu tyto začínající poruchy odhalit a vSas poruěené Slánky z reaktoru vyjmout.
IV.
ZÁVĚR
Další práce budou pokraCovat s měřením za optimálních parametrů pro umístěni detektorů a novou aparaturou. Na experimentální smyčce bude testována metoda měření vzácných plynů v chladivu.
- 173 -
Program vývoje a zvládnutí metod kontroly porušení obalu palivových Slánku je součásti plánů mezinárodní vědeeko-technické spolupráce Sienských atátů RVHP (15, 16). LITERATURA 1/ Panel "Control, Instrumentation «ind Failed Fuel Element Detection" IAEA, IGLasisaouga, 1975 2/ Protokol RVHP - téma "Rozpracování a zavedení syetému kontroly a řísení e použitím poSítafi* pro W B R - 440 a W E R - 1000" Moakro, 16. - 18.III,, 1976 3/ Knaab H. a kol.: Unterauchung dia Betriebsverhaltens von Brennelelementen dea Kernkraftwerkes Obrigheiai Reaktortagung, 11. - 14.4.1972 4/ Luzanova M. L., Pologich B. G.: Metodika výpočtu aktivity vody I. okruhu - IAE - 1968, Moakva, 1970 5/ žerbin E. A.: Zjištění palivových kazet s defektnimi proutky po odstavení reaktoru, IAEA/SM-168/H-5, Praha, 22.-26.1.1973 6/ Eickelpasch N.,'Seepolt R. W.: Die Sucbe nach defekten Brennelement bei Reaktorbetrieb tmd nach Abschaltung, Atom ind Strom, Heft 9/10f 1975 7/ Projekt W B R - 440, V-l. Bezpečnotná zpráva. 8/ Aksenov V. A., Batenin I. V* a ost.: Systém kontroly hermetidnosti palivových Slánku na reaktoru W E R - 1, IAEA/SH-168/H-5, Praha, 22.-26.I.1973 9/ Vasnier F.: Esaais de la detection generále des raptures de gaine a Chinon II - CEA-22O2/SER/1442, Saclay, 1969 10/ Melichar Z., Kubik I.; Meranie povrchového zamorenia palivových Slánkov uranom - Radioizotopy 11/ Firemní literatura Kernkraftwerk Union, NSR, 1975 12/ Oravec J., Melichar Z.: Použitie fierenkového d«tektora pre kontrolu koncentráeie produktov štiepenia v chladiacich vodách JE W E R - Radioizotopy, 25. /^/, 1974 - 174 -
13/ šandrik 5., Melichar Z.: Selektivna detekcia produktov átiepenia po mechanickej kolekcii na filtri - Radioizotopy 16 /I/, 1975 14/ Moravek J., Jančík 0.: Dozimetrická kontrola na primárnom a sekundárnom okruhu JE a W E R - Seminář 5. 2 úkolu P-03-123005, Praha, 28.-29.I.1976 15/ Protokol VI. zasedáni KNTS-1-1.3 "Vodní režimy a KPO", Eisenach, NDR, 28.-31.1O.1975 16/ Normalizační doporučenie "Kontrola hermetiSnosti obalů palivových Slánku na jaderných reaktorech", Téma 2911-75, výašna RS 2911-70, RVHP.
175 -
Obr.1 METODY KONTROLY PORUCH OBALU PALIVA S ÚNIKEM PRODUKTŮ ŠTĚPENÍ DO CHLADIVÁ
PALIVOVÝ ČLÁNEK S PORUCHOU OBALU KONTROLA STAVU A PROVOZU REAKTORU
KONTROLA STAVU I NA ODSTAVENÉM REAKTORU
VYHLEDÁVÁNÍ PORUCH ZMĚNOU r YZlKÁLNÍCH PARAMETRŮ
VYHLEDÁVÁNÍ PORUCH MĚŘENÍM PRODUKTŮ ŠTĚPENÍ
1 í /3-y SPEKTROMETR/E
J
Í
PRECIPITÁČNÍ METODY
oc •u K>
1
UJ
1
1
ZPOŽDĚNÉ NEUTRONY
s s
2
|
N
| PLYNNÉ PRODUKTY ŠTĚPENÍ
oc
|
N
|
i
USAZOVACÍ TRUBICE
1
UJ
FOTONEUTRONY
1
1
METODY MĚŘENÍ
CN !•» N
5 o
1 1
MĚŘENÍ PLYNNÝCH PRODUKTŮ ŠTĚPENÍ Xe.j
Obr.2
KONTROLA PORUCH OBALŮ .PAUVA S ÚNIKEM PRODUKTU ŠTĚPENI NA JE WER
PALIVOVÝ
I
[RCAKTOR V PROVOZU
I-1
ČLÁNEK
ODSTAVENÝ
I
REAKTOR
-I GLOBÁLNÍ MĚŘENÍ i
—
—
I HRURÁ PŘEKOMPENZACE NEUTRONOVÉHO POLE
KAZET
'
[ZPOŽDĚNÉ NEU7RONr| j 2 J ? N p
| OBJEVENÍ
KONTROLA PODEZŘELÝCH
KONTROLA CHLADIVÁ —
| j
X e , •/. &
PORUCHY
|
LOKALIZACEI CYKLOVÁNÍ VÝKONU
I
DRY-SIPPING
Wer-SIPPÍNG
IDENTIFIKACE
ODSTRANĚNÍ
PALIVA
0br.3.V?SLEDEK VYPOCWPROJE VVER-440 PRO KPO PAUVWYCH ČLÁNKŮ S INKEM PRODUKTŮ ŠTĚPENÍ A JEJCH DETEKCI MĚŘENÍM ZPOŽDĚNÝCH NEUTRONŮ V CHLADIVU.
O-nuiove vyhořen A-max. vyhoření
vhodná oblast
«*P ? O 40
20
30
40
SO SO 70
80 90 100 HO 120
DOBA TRANSPORTU tT
- 178 -
Obr.4. ZÁVISLOST MINIMÁLNÍ VELIKOSTI PORUCHY PŘI RŮZNÉ KONTAMINACI URANEM NA DOBĚ TRANSPORTU CHLADIVÁ Z AKTIVNÍ ZÓNY.
Ano-nuLové vyhoření
kmm-maximalní vyhořeni *MK=10" 8
=K)" 9
10" _ vhodná oblast umístění detektoru
oblast nevhodná pro měření
0
10
20
30
40
50
60
MK=u
70
80
J_
90
235Cg/cm2-,
100
DOBA TRANSPORTU tT&3
110
120 -»
Obr.5
SCHEMA POUŽÍVANÝCH BLOKŮ PRO MĚňENÍ ZPOŽDĚNÝCH NEUTRONU
válcový blok vodní
polyethylene^ blok
CD O
polyethylen + bor detektor plošný blok
Obr.6
ZÁZNAM SIGNÁLU ZPOŽDĚNÝCH NEUTRONŮ V ZÁVISLOSTI NA ZMĚNĚ VÝKONU REAKTORU
N [imp/l00sl| 1000 L
q-ttaHh'cprutok) 4ks BF3 NWI-61
signál
P [MW] . 12 11 10 9 8-
od zpožděných neu ronů 7 6
i
20°°
- 181
-
5 4 3 2 1 2010
20 2 0
Obr. 7 MĚňENÍ ZPOŽDĚNÝCH NEUTRONŮ NA JE RHEINSBERG
7.10
6.W
5.104
4.10-
zpožděné neutrony
3. JO
f\l~
[MW]
300 2.10
•9 W
umělé poruchy v aktivní zone
ló"
V~
260 220 160 140
i U.4
i i H.4
i i 16á
i i BH
i i JO
i
i il
i
i 24
- 182 -
i i 26
i i 28
i i i 30.415
dny
J.
E.
Klima,
M. P o d é S í ,
P.
2 t e c h e r,
š t e c h r o v á ,
Ústav jaderného výzkumu, fiež
APLIKACE GAMMA-SCANNING PRO PROVOZNÍ KONTROLU VřHOfiENÍ JADERÉHO PALIVA
Úvod Rychlá a přesná kontrola vyhoření palivových Slánku a elementů je důležitou soufiástl provosu jadernýeh tarisen! a zvláště pak jaderných elektráren. Stanovení vyhoření palivových Slánku má svůj význam z hlediska využití paliva v průběhu reaktorové kampaně. Zaměřené vyhořeni lze využít pro účelné přestavění kazet při typické roční periodické odstávce reaktoru, a proto je z hlediska ekonomiky provozu nezbytné. Fo skončení práce v jaderném reaktoru je palivo přepravováno do přepracovatelaktího závodu a pro úiely transportu paliva musí být známo s dostatečnou px^esností vyhoření paliva, resp. zbytkový obsah Stěpitelného uranu a vzniklého plutonia. Proto se v rámci mnohostranné spolupráce zemí RVHP v rámci KVTR 1 - 6 věnuje celá jedna sekce rozvoji metodik nedestruktivního stanoveni vyhořeni. V rámci spolupráce jsou v zásadě rozvíjeny dvě metodiky - metoda gamma-scanaing a modifikace, neutronové spektrální analýzy, z nichž prvá je využívána a rozvíjena rovněž na našem pracovišti, jak v rámci zmíněné spolupráce,tak i pro potřeby stanoveni distribuce vyhořeni v palivu z 1. Ss. jaderné elektrárny.
SOUČASNÝ STAV PROBLEMATIKY V současné době se využívá metody gamma-scanning pro stanoveni vynořeni celých kazet paliva a také jednotlivých palivových proutků. Sta- 183 -
novení vyhořeni kazet je umožněno kalibrací ponocí jednotlivých proutků paliva kasety (1). Vyhoření se určuje z měřené absolutní aktivity dvou různých produktů Štěpeni nebo z kalibrační křivky závislosti po106 137 134 měru růřnýca izotopů produktů Štěpeni ( Ru, C s , ^ C e ) k C s , které není přímým členěn řetézců produktů Štěpení, nýbrž vzniká aktiva-, wo J J ci stabilního • C s neutrony. Teorie stanovení vyhoření ^ u a 'Pu z absolutních aktivit dvou produktů Štěpení je relativně nesložitá (2). Počet atomů zvolených dvou izotopů s dostatečně dlouhým poločasem v jednotce objemu paliva je přímo úměrný počtu rozštěpených atomů, přičemž konstantou úměrnosti je Štěpný výtěžek daných izotopů pro " u a °Pu. Pro počet atoaů, např. izotopů
137
C» •
239
platí
Ce
235 U
"235 U
'13T( V
4-
Ve vztazích jsou
106
Ru
•
137
CB
a
106
Ru
Pu C»
239'•Pu r u
106
Ru
'
U
23
Štěpné výtěžky
»Pu od
235
U»
C8
resp.
J37
Pu, 106
*239
Pu
R u od 2 3 5 u a
jsou počty rozštěpených atomů 2 3 ^ U a
v objemové jednotce* Řešením takto vytvořené soustavy lineárních rovnic získáme počet rozštěpených atomů U a Pu v objemové jednotce (soustava má řešení, neboř mezi počtem rozštěpených atomů 3 'Pu a 2 3 ^ U není lineární závislost). Vyhoření je pak dáno poměrem součtu váhy vyhořelého 2 3 ^ u a 2 3 ^Pu v obiemové jednotce k původnímu váhovému množství U v 1 cm paliva. Teoretické úvahy vedoucí k metodě stanovení vyhoření z poměru množství určitého zvoleného isotopu produktů Štěpeni k ^ C s jsou poaSrně složité a leží tedy mimo rámec tohoto referátu* Ctaiezime ae proto na konstatování, že uvedená metoda dává vySSí přesnost výsledků stanovení
- 184 -
v důsledku vykráčení určitých konstant. Pak ve vztazích odvozených pro tuto metodu vystupuje pouze vzájemný poměr funkcí vyjadřujících kinetiku rozpadu obou nuklidů, dále energeticky závislé účinnosti detektoru, jež lze nahradit energeticky závislou relativní účinností detektoru a poměr koeficientů vyjadřujících opravu na samoabsorbci v materiálu článku nebo proutku*
PRÁCE PROVÁDĚNÉ NA NAŠEM PRACOVIŠTI Kaše pracoviště se v nedávné době soustředilo na vyjádření samoabsorbce gamM-paprsků v materiálu palivového proutku (3). V odvozených vztazích vystupují dví energeticky závislé konstanty, lineární koeficient abeorbce v materiálu palivového proutku a účinnost detektoru. K oeficient absorbce byl změřen pro UOg různých hustot v závislosti na energii a výsledky byly publikovány U)> Ukazuje se, že koeficient absorbce kysliCnlku uranifiitého dosahuje zhruba stejných hodnot jako absorbční koeficient olova. Výsledek je v souladu s teorií, porovnéme-li elektronové hustoty Pb a UOo (obr. 1 V současnosti byly skončeny práce na měření koeficientů absorbce 2r a stanovení relativní účinnosti polovodičových detektorů (5). Xaměřený koeficient absorbce Zr je co do velikosti srovnatelný s abeorbčním koeficientem molybdenu, který je uveden v tabulkách (6) v závislosti na energii záření (viz obr. 2). Tím jsou známy všechny konstanty potřebné pro dosazení do vztahů pro stanovení vyhoření v keramickém palivu typu WER. Sále byla na našem pracovišti rozvíjena metodika i z hlediska konstrukčního. Byl vyvinut přístroj pro radiální gamma-scanning k měření radiální distribuce produktů štěpení. Na zařízení je unikátní částí kolimátor se stavitelnými rozměry kolimační štěrbiny (obr. 3). Tento kolimátor umožňuje volit rozlišení, efektivní signal a ve spojení s posuvem je možno mapovat celý vzorek. Kolimátor je b.č. již postaven a odzkoušen, posuv bude montován koncem tohoto roku. Předpokládá se využití přístroje zvláště pro měření anomálnlch distribucí produktů štěpení v souvislosti s defekty na palivových článcích, aí už kovových nebo s keramickým palivem. ťikolem naSich prací v letech 1976-78 je zpřesnění určení stupně vyhoření jaderného paliva z hodnot a poměrů aktivit produktů štěpení, spojené a konstrukcí kolimátoru pro gamma-scanning palivových článků,
- 185 -
která umožní plynule měnit čtvercovou kolimaSní Štěrbinu. Cílem práce je změření křivky pro stanovení vyhoření jaderného paliva a poměrů zvolených izotopů produktů štěpeni k " 4 C f l se zavedením opravy na eamoabsorbci dané spektrální Sáry z materiálu Slánku a relativní účinnosti detektoru. BamSřené výsledky poslouží k zpřesnění určování vyhoření toujto metodou a ve spojení s počítačem budou sloužit k automatickému vyhodnocení vyhoření ze záznamu spektra, Nová konstrukce kolimátoru umožní efektivní nastavení signálu detektoru ve spojení a rychlostí posuvu měřeného objektu* LITERATURA 1/ Bibičev B.A., Golubev L.J., Kovalenko C.C., Majorov V.P., SinčugaBev H. A., Fedotov P. I., Roferét na setkání specialistů SEV•KVTR 1-6 (1.-4. prosince 1975, Moskva), vydal SBU Moskva (březen 1976) 2/ Golubev L. J., SinčugaSev M. A., tamtéS 3/ Klíma J., Kyncl J., Macků A., VinS V., Pour F., Havel J., ÚJV 286T-M.A (1972) 4/ Andrejsek M.,-Klíma J., PodéSí M., Štecher P., ŮJV 3819 Ch 5/ Stecherová V., Klíma J., PcdéSí H., Stecher P., Bohuslav V., bude publikováno 6/ Bubbell J. H., NSRDS-NBS 29 (August 1969)
- 186 -
II
ZÁVISLOST PRŮMĚRNÉHO HMOTOVÉHO ABSORBCNÍHO KOEFICIENTU UOX NA ENERGII.
0.2
o NAMĚifeNÉ HODNOTY * TEORIE
600
I
a D
<
(\J
- 188 -
obr, 3
- 189 -
Jaroslav
Beran
, Skoda, n.p<, Plzeň, ZVJE
PŘKHLED VÝVOJI A PROVOZNÍCH APLIKACÍ ELEKTROCHEMICKÝCH HETOS PHO KOROZNÍ llSÍKNÍ V ČS. JADERNÉ TECHNICE
Abatrakt i
Jaderný program přispěl k Širokému uplatnění elektrochemických metod měřeni koroze v průmyslovém měřítku. Důležitou etapou byla jaderná elektrárna AI* Ve stadiu projektové přípravy a v průběhu výstavby byla elektrochemickými metodami velmi produktivně řešena problematika vodních režimů a inhibice v radiačních podmínkách. Po dokončení výstavby se elektrochemické metody staly součástí inspekčního systému. Každodenním rutinním měřením za provozu reaktoru se sleduje okamžitá korozní situace v těžkovodním okruhu a zároveň se řídí režim dávkování inhibitoru. V souvislosti s programem reaktorů typu W S R se praktická aplikace elektrochemických metod stala předmětem dvoustranné ča.sovětské spolupráce. Těžiště výzkumné problematiky se přesunulo z měřicí metodiky na konstrukci korozních čidel, vyznačujících se vysokou životností v chemicky agresivním prostředí za podmínek radiace.
- 190 -
1. Ú v o d V oblasti ča. jaderné techniky se v uplynulém desetiletí vyskytla řada příležitostí výhodně použít elektrochemické metody ke korozním mířením. Převážně šlo o měřeni v podmínkách radiace, kdy byla omezena ao2nost aplikace konvenčních metod a ztížena manipulace se zkoušeným materiálem, event, se vzorky korozního media. Elektrochemické metody umožnily dálková měření na vzdálenost přes 100 m pomocí speciálních čidel, zabudovaných do tlakového prostoru. Na rozdíl od konvenčních metod váhového hodnocení byly měřeny okamžité hodnoty rychlosti koroxe a zjišťován okamžitý charakter korozního napadení. To umožňovalo citlivě sledovat vliv měnících se parametrů korozního media, teploty a radiace na korozní situac*. Zavedení elektrochemických míření vždy způsobilo značný příliv informací o korozním ději a zvýéilo produktivitu práce. Aplikace elektrochemických metod ke korozním měřením v oblasti jaderné techniky byly spojeny s úkoly průmyslového charakteru. Proto vedle teoretických a experimentálních prací věnovaných zdokonalení elektrochemických měřicích metod musela být značná pozornost věnována i projekčním a konstrukčním precem, na nichž závisela realizace měření v provozních podmínkách. Zde je nutno zdůraznit, že určujícím a nejobtížnějším problémem byla a zůstává konstrukce dlouhodobě funkčně spolehlivých, chemicky a radiačně odolných korozních čidel schopných pracovat za zvýšených teplot a tlaků.
2. HETODT ELEKTKOCHEMCKÍCH MĚŘENÍ Dnes je možno konstatovat, že po metodické stránce nebylo od počátečních pokusů zahájených pro účely jaderného výzkumu v roce 1963 žádných vážnějších potíží. Volba elektrochemických měřicích mtttod byla v té době podřízena programu korozních zkoušek hliníkových slitin pro těžkovodní okruh reaktoru AI. Pro měření okamžité rychlosti rovnoměrné koroze se podařilo hned napoprvé vytypov&t vhodnou modifikaci metody polarizačního odporu. Později se pak ukázalo, že tuto modifikovanou metodu, přizpůsobenou na hliníkové slitiny, lze téměř v nezmíněné podobě aplikovat i na nízkolegované oceli a na Zr-slitiny. Obtížnějším problémem bylo nalézt elektrochemickou metodu - 191 -
pro hodnocení okamžitého charakteru korozního napadení hliníkových slitin. V literatuře nebyla tehdy žádná vhodná metoda popsána. Přesto byl problém brzy vyřefien nalezením nová aetody, založená na charakteristických pulsech proudu mezi dvěma elektrodami ze zkousaného kovu bez polarizace vnějším zdrojem. S metodou polarizačního odporu bylo dosaženo pozoruhodných úspěchů a dlouholeté zkušenosti s její aplikací v laboratorních i provozních podmínkách jsou velice dobré. Proto je účelné uvést některá podrobnosti o jejím vývoji. Především je nutno zdůraznit, že pod nepříliš přesným, ale dosti vžitým názvem metoda "polarizačního odporu" se skrývají nejrůznější modifikovaná metodiky, jejichž společným znakem je jen to, že rychlost koroze se určuje pomocí směrnice, pod níž polarizační křivka protíná osu potenciálů v bodě korozního potenciálu. Ve způsobu měření této směrnice a ve způsobu výpočtu rychlosti koroze z naměřených dat se však různí autoři značně rozcházejí. Dosud nebylo ani sjednoceno teoretická zdůvodnění závislosti směrnice polarizační křivky v bodě korozního potenciálu na rychlosti koroze. Poté, co bylo experimentálně prokázáno, že metodu polarizačního odporu lze aplikovat nejen na kovy korodující v aktivním stavu, nýbrž i na snedno pasivovatekná kovy jako hliník a zirkonium, jeví se dnes teoretický základ metody polarizačního odporu v poněkud jiném světle nežli dříve. Původní teoretické úvahy Sterna a Qearyho vycházely z předpokladu, že rovnice polarizačních křivek elektrody, korodující v aktivním stavu, mají analogickou formu jako rovnice pro přechodové přepětí jednoduché elektrody. Příslušné konstanty pro přepočet polarizačního odporu na rychlost koroze byly interpretovány jako konstanty hypotetických Tafelových rovnic. Po zkušenostech z uplynulých let se teoretické představy upřesňuji. Polarizační křivka korodující elektrody se považuje za výslednici součtu polarizační křivky elektrodového děje, v němž se účastní ionty korodujícího kovu a polarizační křivky elektrodového děje, v němž se účastní ionty depolarizátoru. Je přitom lhostejné, je-li korodující kov při korozním potenciálu v aktivním nebo pasivním stavu. Polarizační křivka, kterou měříme, musí v každém případě protínat osu potenciálů v bodě korozního potenciálu
- 192 -
pod určitém úhlea, který je funkcí korozního proudu a tady rychloati koroze. Konstanty pro přepočet polarizačního odporu na rychlost koroze tím nabývají jiný fyzikální saysl a určují se experiaentálně porovnáním výsledku elektrochemického a váhového vyhodnocení. Tento postup stanovení přepočítávacích konstant byl jeitě usnadněn tím, že místo polarizačního odporu H_ bylo zavedeno nová kritériua -£-, která je rovněž funkcí rychlosti koroze. Přepočítávací konstanta pak nezávisí na teplotě. Z uvedených upřesněných teoretických představ se vycházelo již při prvopočáteční aplikaoi nej hliníkovou slitinu SAV-1, která je aateriálea težkovodní nádoby reaktoru AI a později i při aplikaci na Zr-slitiny v ránoi výzkumného programu pro reaktory typu WfiR. Jednou z dalších příčin úspěiná aplikace metody polarizačního odporu a dobré reprodukovatelnjosti aěřenýoh hodnot byla volba jednoduchého intenziostatického zapojení a určování hodnot ^.č. , směrodatných pro výpočet rychlosti koroze, pomocí pečlivé analýzy časových průbčhů potenciálu po zapnutí a vypnutí polarizačního proudu. 3. PŘEHLED APLIKACÍ V toato odstavci je uveden přehled případů v oblaati jaderné techniky za uplynulých 10 let, v nichž byly široce aplikovány elektrochemické metody pro sledování koroze. V letech 1966-68 byl řešen problém ochrany tlakové nádoby reaktoru A 1 proti korozi vodou při event, aktivní demontáži reaktoru z důvodů výměny těžkovodní nádoby. Poaocí kobaltového zářiče byla sledována stabilita různých inhibitorů koroze v prostředí Tváření. Vzorky oceli, založené do různých roztoků, byly upraveny jako elektrody a umístěny do ozařovací koaory, odkud byly vyvedeny kabely k aparatuře pro aeření polarixačního odporu.
- 193 -
V období r. 1967-70 probíhal za spolupráce ÚZV + SKODA rozsáhlý experimentální program na tlakové reaktorové smyčce, při nimž bylr prověřována korozní odolnost, materiálu těžkovodní nádoby i. 1 (hliníkové slitiny SAV-1) v proudící vodě, nasycené CO, při P CO s 6 > ^ 1CP* ^ a*^ z a 8 O u á a a n é radiace. V dalších fázích tohoto výzkumného programu probíhal vývoj příslušného inhibičního systému. Snaha vytěžit z nákladných pokusů co nejvíce informací vedla k nasazení nejrůznějších měřicích metod. Mezi nimi zaujímala významné místo metoda polarizačního odporu, pomocí níž byl sledován časový průběh okamžité rychlosti koroze materiálu SAV-1 při provozu tlakové reaktorové smyčky a studován vlivrůzných parametrů media i výkonu reaktoru na korozní situaci. Uvedené experimenty měly zásadní význam pro správný odhad budoucího korozního chování materiálu SAV-1 v těžkovodním okruhu reaktoru A l a pro zajištění účinné protikorozní ochrany. ' V letech 1971-72 byla prověřována provozuschopnost reaktoru; A 1 v neaktivním atavu komplexními zkouškami, které probíhaly ve dvou etapách. Od okamžiku, kdy byl těžkovodní okruh zaplněn vodou, byla systematicky sledována korozní situace materiálu SAV-1 elektrochemickými metodami, což pravděpodobně představuje prvé nasazení těchto metod v průmyslových podmínkách na tlakovém zařízení v ČSSK. Během komplexních zkoušek reaktoru AI bylo nahromaděno množství informací o vlivu různých parametrů media na korozní děj, ale především byla poprvé v provozním měřítku (i když za neaktivních podmínek) prověřena účinnost vyvinutého inhibitoru. Záznamy časového průběhu okamžité rychlosti koroze z této doby, získané metodou polarizačního odporu přesvědčivě prokázaly, že během několika hodin po dávkování inhibitoru poklesne korozní rychlost o více než 2 řády a inhibiční efekt jednorázové dávky je u neaktivního zařízení dlouhodobý - více než 3 měsíce. Začátkem roku 1972 se vyskytla mimořádná potřeba urychleně prověřit korouní odolnost materiálu SAV-1 v různých typech odmašťovacích prostředků v souvislosti s tím, že bylo nutno urychleně rozhodnout o zp&sobu likvidace znečištění mechanismů SUZ a okruhů reaktoru kompresorovým olejem. Úkol byl v krátkém termínu úspěšně vyřešen tím, že metodou polarizačního odporu byl sledován časový
- 194 -
průběh rychlosti korose vzorků vestavených účinkům cirkulujícího roztoku, do něhoíí byly odděleně přidávány jednotlivé složky navrženého odmašťovacího prostředku.! Tímto způsobem se podařilo rychle identifikovat přísadu, která bylé příčinou korozní agresivity odmašťovacího prostředku a vydat příslušná doporučení k úpravě jeho chemického složení. V říjnu 1972 byla zahájena! dosud nejvýznamnější aplikace systematické sledování korozní situace materiálu SAV-1 v těžkovodním okruhu reaktoru AI při aktivním provozu. V období od října do prosince 1972 probíhalo fyzikální spouštění při vcelku mírných parametrech korozního media, ale; od prosince 1972 až do dnešní doby se sleduje průběh koroze prj. energetickém provozu. S odvoláním na dostupné literární prameuy se zdá, £e se jedná o jednu z prvních provozních aplikací v energetickém jaderném reaktoru na světě. Smyslem těchto korozních měření je jednak odhadovat integrální úbytek tlouěiky stěny korozně nejexponovanějších partií nádoby aktivní zóny v libovolném okamžiku a včas varovat před případnou havárií, jednak řídit režim dávkování inhibitoru do těžkovodního okruhu, v němž probíhá postupné snižování účinné koncentrace inhibitoru vlivem parazitních reakcí. Je nutno zdůraznit, že vysoká aktivita cirkulující S„0 při provozu reaktoru na výkonu znemožňuje sledovat účinnou koncentraci inhibitoru v potřebných časových intervalech chemickými analýzami a systém elektrochemického měření zůstává jediným zdrojem informací o chemických vlastnostech media v kterémkoliv okamžiku. Za uplynulé 4 roky aktivního provozu bylo nashromážděno obrovské kvantum unikátních poznatků o vlivu rušných parametrů, především výkonu reaktoru na korozi materiálu SAV-1. Bále byly zjištěny nové, dříve nepředpokládané poznatky o rozdílné účinnosti inhibitoru na vstupu a výstupu DgO z reaktoru při energetickém provozu. Tento důležitý fakt by bez nasazení elektrochemického kontrolního systému unikl pozornosti. Po včasném upozornění bylo zvýšeno dávkování inhibitoru a tím docíleno podstatného zlepšení korozní situace v celém těžkovodním okruhu.
- 195 -
V příhodných časových obdobích, kdy js reaktor odstaven a dovolí to provozní situace, jsoujkorozní údaje, získané elektrochemickou cestou zpětně prověřovány daliíai nezávislými metodami. V roce 1975 bylo provedeno zatíainejdůkladnější porovnání. Bralo se v úvahu váhová a vizuální hodnocení svědečných vzorků, vizuální hodnocení stavu povrchu a charakteru korozních vrstev, re>sp. sekundárních usazenin pc celá výfree řídících tySí (pomoci průmyslová televize včetně televizního záznamu), doplňkové metalografická a chemické zkoušky součástí vyřazených řídících tyči, chemické analýzy DgO, zvláitě změny;koncentrace hliníku v závislosti na čase, ale především ss kladl £ůraz na výsledky přímého siření tloušíky stěny kesonových trub ultrazvukovou metodou. Ukázalo ss, žs hodnota integrálního úbytku tloušťky stěny korozně nejexponovanějších partii (úseky kesonových trub vs spodní části těžkovodní nádoby), která byla nejprve odhadnuta elektrochemickou cestou, se nachází uvnitř intervalu rozptylu hodnot, dodatečně naměřených ultrazvukovou metodou a je o 27,5 % vyiií nežli horní hranice rozptylu hodnot svidsfiných vzorků. Z hlediska technické praxe je to dobrý souhlas, kterým je potvrzena směrodatnoat nejen relativních, ale i|absolutních hodnot měřených elektrochemickým kontrolním systémem* Význam elektrocheaických aiření pro hodnocení korozní situace v těžkovodní nádobě je dokumentována i následující epizodou: V roce 1973 (v prvém roce energetického provozu reaktoru) byla provedena demontáž několika vadných mochanismů řídících tyči a při jejich vizuální prohlídce bylo zjištěno, že povrch spodních částí tyčí je prakticky čiatý, ale povrch horních částí je pokryt bělavou vrstvou. Tato okolnost vyvolala názorové rozdíly v řadách korozních odborníků. Jedni považovali vrstvu za primární zplodinu korozní reakce a z vizuální prohlídky řídících tyčí isoudili, ž« v horních partiích těžkovodní nádoby je korozní napadení intenzivnější, nežli ve spodních partiích. Druzí se spoléhali na údaj* elektrochemického kontrolního systému, podle něhož byl naopak integrální úbytek ve spodní části větií nežli v horní části. Pozdějšín váhovým vyhodnocením dvou partií svědečných vzorků (I. partis v roce 1973 • II. partie v rocs 1975) bylo prokázáno, žs názor
- 196 -
podložený elektrochemickým měřením je správný a tedy v rstvy v bor* nich partiích těžkovodní nádoby nejsou primárními korozními zplodinami, nýbrž sekundárními usazeninami. Čtyřletý aktivní provoz reaktoru AI prověřil i provozní způsobilost korozních Sídel, zabudovaných v přítokovém a odtokovém potrubí D_0 a měřici aparatury, umístěné v blokové dozorně reaktoru. Od května 1973 do dnešní doby nebyly s čidly prováděny žádné manipulace, nebol; fungují bez závad. U nynější měřicí aparatury, která je v provozu od května 1971» se do dneska prakticky nevyskytly žádné závady. Poslední významná aplikace : elektrochemických metod pro sledování koroze v oblasti jaderné techniky je obsažena v programu Ss.-sovětské vědecko-technické spolupráce, týkající se reaktorů typu W B R . V roce 1972 byly zahájeny výzkumné práce, jejichž cílem bylo přizpůsobit elektrochemickou metodu polarizačního odporu k měření rychlosti korozj zirkoniových slitin při parametrech teplosměnného prostředí reaktorů typu W E R a vy vir. out pro tato měření čidla s dostatečnou radiační stabilitou nejen v gamma, ale i v neutronovém záření. Výzkumné práce probíhaly zpočátku pouze v ČSSR a jejich rozsah do poloviny roku 1976 charakterizují autoklávové zkoušky s roztoky o pH do 10,7 o celkové výdrži 5500 hod. v intervalu teplot 250-310 °C. Od roku 1974 je do experimentálních prací zapojena i sovětská strana, která nezávisle prověřuje dlouhodobou funkční spolehlivost čidel, vyvíjených v ČSSR. Bylo prokázáno, že metoda polarizačního odporu může být aplikována na zirkoniové slitiny prakticky v téže podobě jako u hliníkových slitin. Experimentálně byly stanoveny přepočitávací konstanty a vyšetřeny podmínky pro měření reprodukovatalnýeh hodnot.
- 197
-
4. Popsané případy, které se za posledních 10 let vyskytly v oblasti čs. jaderné energetiky potvrzují, že zavedením elektrochemických metod lze značně zvýšit úroveň informací o sledovaných korozních dějích a produktivně zajistit měření koroze na délku v radioaktivních prostorech. Při provozních aplikacích bylo dosaženo úspěchu dodržením těchto zásad: Úprava metodiky měření podle upřesněných teoretických představ* Intenziostatioké zapojení, vedoucí k zjednodušení měřicí aparatury a umožňující sloučit v dostatečně vodivém roztoku referenční a polarizační elektrodu. Konstrukční provozu pod radiace. Projekční a ní čidel do
zpracování čidel, schopných dlouhodobého tlakem za zvýšených teplot a v podmínkách konstrukční vyřešení otázky vhodného usístěprovozního zařízení.
Organizační zajištění dalších nezávislých inspekčních metod, umožňujících občasné prověření, event, korigování elektrochemických údajů.
- 198 -
5. ытвнлтаи 1/ S t e m М., Geary A.L.: J. Bleptroehem. S o c , 104, 56 (1957) 2/ Beran J., Herda Г., Dubská и., Hipka J.: Vtcraja měždunarodnaja naučno-techn.' konf. SEV (Razrabotka aer zaěčity metallov od korrozii), Praha (1975) 3/ Zajíc V.: Jaderná energie, 15, 6. 1 (1969) 4/ Zajíc V., Býpar V., Beran .Т., Sulo J.: Korozní ouolnoet materiálu těžkovodnl nádoby AI pod účinkem radiace reaktoru v proudící vodě nasycené «tlačeným C0 2 , Práce doeud neuveřitjnSna 5/ Beran J., RLpka J,, Sulo J., Černý K.Í Perraja aeSduaarodnaja naučno-techn. konf* SKV (Razrabotka aer saičity aetallov ot korrozii), Moskva (1971) б/ Císař V»; Práce dosud neuveřejněna t
7/ Toník L., Konečný L., Pecha II., Beran J.: Hutnická listy, č. 6 (1975) 8/ Velechovský V., Polívka V., £ajiaan V.: Práce dosud neuveřejnena 9/ Přepechal J.: Práoe dosud nejiveřejněna
- 199 -
TBCHSZUL
BADUČHÍGK EXPSRIHSNTÓ, HODMDCSNÍ RADIAČNÍCH
EGPOZIC A JCETODITT ZKOVSSSÍ OZÍÍ.-^řCH MATERliLŮ
Ing. Břetislav C h a m r á d , tfatav jaderného výzkumu, Řež RADIAČNÍ VÍZKUM MATERIÁlfl V OZAfiOVACÍCH SONDÍCH V referátu se popisují experimentální aetodilcy a ozařovací technika, které ae použÍTají při radiačním výzkumu materiálu v tfstavu jaderného výzkumu v Řeži. 1. tf v o d Radiační výzkum materiálů určených pro stavbu jaderných reaktorů patři v současné dobí k hlavním vědním oborům, které se podílejí na růstu ekonomické efektivnosti jaderné energetiky. Vyvíjí se nové materiály a zkoumají se jejich vlastnosti a chování v radiačním prostředí a tyto pak umožňují zvyšování výkonů energetických reaktorů, dovolují prodlužování palivové kampaně a svou vyšší spolehlivostí zajišťují větší bezpečnost provozu zařízení. Nezbytnou součástí radiačního výzkumu je rozsáhlá experimentální činnost, která se provádí ve speciálních zařízeních, jež označujem> názvem "ozařovací sondy". V referátu bude podána informace v některých metodikách experimentálního výzkumu a o speciální experimentální technice, která není v fiSSR dosud příliš známá.
2. POMctax PRO REALIZACI RADIAČNÍHO VÍZKUMD Radiační výzkum materiálů zkoumá vlastnosti a chování materiálů při jeho interakcích se zářením. K realizaci výzkumných záměrů ausí mít vhodný zdroj záření - jaderný reaktor - experimentální zařízení a speciálně vybavené pracoviště pro práci s radioaktivním materiálem. Vlastní experimentální činnost je pak souhrnem prací rozsáhlého týmu pracovníků rušných oborů a profesí. Experimentální činnost probíhá
- 203 -
časově ve třtch tázích, z nichi předradiační fáze slouží k přípravě radiačního experimentu, přípravě zkoumaného materiálu a experimentálního zařízení, radiační fáze k realizaci radiačního experimentu a poradiačnl fáze zahrnuje výzkum ozářeného materiálu. 3. METODICKÉ POSTUPY PŘI REALIZACI RADIAČNÍCH EXPERIMENT^ Radiační experiment je základním článkem výěe popsaného výzkumného řetězce radiační&o výzkumu. Představuje experimentální činnost, která slouží k vytvoření experimentálního procesu, v jehož průběhu je zkoumaný materiál vystaven vlivu radiačního i neradiačního prostředí definovaného zadáním a podmínkami experimentu, po dobu nezbytnou k vytvoření změn ve struktuře, nebo ke sledování jevů v testovaném materiálu. Takto definovaný radiační experiment lze realizovat v podstatě dvěma základními metodami: 3*1. Metodika pasivní (dvoufázová) Metodika označovaná názvem "pasivní" zabezpečuje experimentální proces v takovém rozsahu, aby se v testovaném materiálu v jeho průběhu naindukovaly určité zrniny vyvolané jevy procesu dle zadaných podmínek experimentu. Přitom cílem experimentu je pouze realizace experimentálního procesu, nikoliv studium probíhajících jevů v testovaném materiálu. Vlastní výzkum změn indukovaných v průběhu radiačního experimentu se provádí v poradiační fázi ve větěině případů metodami klasického materiálového výzkumu, aplikovanými pro práce s radioaktivním materiálem. 3.2. Metodika aktivní (jednorázová) Rozdílnou metodiku od výše uvedené metodiky pasivní představuje metodika "aktivní", která nejen zabezpečuje experimentální proces dle zadaných podmínek experimentu, ale současně umožňuje již v jeho průběhu studovat probíhající jevy a testovat zkušební materiál. Celý experimentální proces proběhne jen v jedné fázi.
- 204 -
3*3* Porovnání metodik Obi výše uvedené metodiky mají své přednosti i nevýhody. Castěji používaná metodika pasivní užívá "historický" způsob výzkumu, tj. dodat«dne zjišťování naindukovaných změn až po skončení experimentálního procesu. Je-li potřeba zjiatii časový průběh experimentálního procesu touto metodou, provede se řada dílčích experimentů s různým Sašovým intervalem a průběh se sestaví interpolací dílčích výsledků. Experimentální zařízení je vlak jeďnoduSSÍ, má větší kapacitu ozařovacího prostoru a dovoluje tudíž ozáření velkých počtů vzorků, což je opět výhodná z hlediska využití statistických metod při vyhodnocováni. aktivní metodika je (Sašově úspornéjií, protože celý průběh experimentálního procesu lze «ledovat během jednoho experimentu. Ixperimentální zařízení je viak nepoměrně složitější, nákladnějií a aá většinou malou kapacitu ozařovacího prostoru, která je omezena kapacitou diagnostického systému. V praxi mají obě metodiky svá vyhraněné oblasti použití. Např. studium radiačního creepu vyžaduje výhradně metodický postup aktivní. 3.4. Rozšíření možností experimentálních metodik 7 poslední době ее některé zahrániSní laboratoře, využívajíce . technických možností svých pracovišť, snaží zaktivovat pasivní metodiku v tom směru, že nová experimentální zařízení sají možnost několikrát přerušit experimentální proces probíhající v radiační fázi a dovolují tak vsunout do procesu diagnostické testování v laboratořích vybavených diagnostickými přístroji. Tímto způsobea lze využít všech výhod experimentálních zařízení pasivního typu, tj. velké kapacity, jednoduchosti a ekonomických výhod a zároveň snížit poSty experimentů a přiblížit se tak výhodám zařízení aktivního typu. 4. EXPERIMENTÁLNÍ ZAftfZSfí Základním experimentálním zařízením používaným v radiačním výzkumu je ozařovací sonda. Toto zařízení sestává z pěti základních Sástl (viz obr. 1): vlastního kanálu sondy, instrumentováného modulu sondy, řídící a měřicí aparatury, diagnostického a komunikačního ayatému.
- 205 -
Rozsah a funkce zařízení závisí na účelu, experimentálních parametrech a cíli experimentu. Ossařovací sonda byla vyvinuta v šedesátých latách x oxařovaclho zařízeni: tzr. reaktorové ашубку, která ее hojně používá v oblasti jaderného výzkumu zabývajícího se hydrodynamickým a termomechanickým výzkume» reaktorových komponentů, především palivových článku a kazet. U ozařovací «ondy byl odstraněn autonomní chladicí aystém smyčky a nahrazen systémem chlazení reaktoru, v jehož aktivní zóně je zařízení inatalováno. Speciální ayatém atabilizaea experimentálních parametru pak umožňuje udrženi vysoké přesnosti zadaných parametru v průběhu experimentu. Výše uvedená úpravy zařízení vytvořily předpoklady pro aníženl ekonomických nákladů i časové úapory při realizaci (1) a materiálovému výzkumu poekytly vhodná experimentální zařlsení. 4.1. Popia ozařovací aondy Hlavní částí ozařovacího zařízení je ozařovacl kanál sondy; je instalovaný v aktivní zóně reaktoru, která je zdrojem záření. Ve apodní části kanálu se nachází tzv. ozařovací proator, do něhož ae uniaíují vzorky zkoušeného materiálu. Dále obsahuje ozařovací proator zařízení pro stabilizaci teploty, čidla stabilizačního a identifikačního syatámu a zařízení diagnostického aystému. Prostředí v ozařovacím prostoru může mít charakter inertní, korozní nebo teploaměnný. Ozařovací kanál sondy je v aktivní zóně reaktoru uložen v tzv. inatrumentovaném modulu aondy, což je zařízeni, sestávající z hliníkového bloku, který vyplňuje prostor mezi kanálem eondy a okolními palivovými elementy reaktorová zóny. Hezikruhovým prostorem okolo pláště kanálu aondy proudí chladicí voda reaktorového chladicího systému. Kromě kanálu aondy jsou v bloku modulu ještě umístěna čidla pro měření teploty chladicí vody a pro měření záření. Vně reaktoru je inatalována elektronická aparatura řídicího, identifikačního a diagnoatiokého systému, kterou apojuje ae aondou komunikační ayatém zprostředkující přenoa informace ze sondy do aparatury a spět přenoa povelů a energie do ozařovacího prostoru v kanálu aondy.
- 206 -
5. STABILIZACE BXPBRIMENTÍLNÍCH PODMÍNEK Ozařovací sonda spolu se zdrojem záření tvoří složitou termodynamickou soustavu, v níž probíhají razné jaderně fyzikální a teplotechnioké děje, jejichž důsledkem je velmi komplikovaný radiační sxperiaentální proces, jehož parametry je nutno stabilizovat na zadané úrovni a vytvořit stacionární podmínkyt aby výsledky experimentu bylo moino jednosnačně identifikovat a umožnit jejich reprodukovatelnost. Z tohoto hlediska se jeví problém stabilizace experimentálních podmínek jako základní problém při projektování ozařovacího zařízení. 9*1. Bozbor problému stabilizace experimentálních parametrů experimentální parametry procesu v ozařovací sondě les rozdělit podle původu do dvou skupin. Parametry vytvořené přirozenou cestou v důclsdku experimentálního procesu jako je záření a teplota a parametry omele do procesu zavedené, a tedy na vlastním procesu probíhajícím v sondě nezávislé, např* tlak, zatížení, chemické působení atd. Z hlediska stabilizace představuje vážný problém první skupina, zatímco parametry druhé skupiny, které jsou na procesu nezávislé a mají původ ve vnějSích nejademych zdrojích lze řídit známými metodami z průmyslové praxe. Itesi parametry první skupiny - zářením různého typu a teplotou nastává opět diferencování na jevy primární, tj. záření, jehož zdrojem je aktivní zena reaktoru a jevy sekundární, tj. teplota, jejímž zdrojem je primární záření. Stabilizace parametrů závisí na činnosti a funkci zdroje. V naiem případě je zdrojem záření reaktor, v jehož aktivní zóně pracuje celý konglomerát ozařovacích a experimentálních zařízení pro různé účely i d l e . Z tohoto důvodu nelze řídit funkci reaktoru podle požadavku jednoho experimentálního zařízení. Reaktor je vlastním nezávislým řídícím systémem provozován v určitém režimu, kterému se víechna experimentální zařízení musí přizpůsobit. Naitěetí působení záření na materiál má integrální charakter a změny v materiálu vznikají v důsledku absorbované dávky záření a nezávisí tedy na okamžité hodnotě intenzity záření*
- 207 -
Naproti tonu působení teploty nemá integrální charakter a z tohoto hlediska stabilizace teploty vzorků je nutným předpokladem pro •zajištění stabilních experimentálních podmínek. Teplo vzniká v důsledku transformace záření a teoreticky by mohl vzniknout dojem, že při konstantním provozu reaktoru bude i teplota vzorků v ozařovacím zařízení konstantní. Prakticky věak uvnitř aktivní zóny reaktoru vznikají lftkálni fluktuace záření vyvolané různými příčinami, např. vyhořením paliva, lokální změnou neutronového a gama záření v důsledku zásahu regulačních orgánů reaktoru, kolísáním teploty chladicí vody atd., které vyvolávají v ozařovaném materiálu i konstrukci ozařovacího kanálu sondy změny indukovaných tepelných zdrojů a tím kolísání teploty vzorků. Systém pro stabilizaci teploty vzorků tyto výše popsané nepříznivé jevy eliminuje. 5.2. Stabilizace teploty vzorků pomooí přídavného zdroje tepla Existuje celá řada principů řešení stabilizace teploty vzorků v oaiařovacím zařízení (2), z nichž některé jsou více nebo méně účinné. V IÍJV byl zaveden systém stabilizace teploty vzorků pomocí přídavného zdroje tepla. Princip spočívá v tom, že do ozařovacího prostoru ozařovticího kanálu nebo okolo něho se umístí umělý zdroj tepla ve formě elektrického odporového vyhřívače, který doplňuje přirozené zdroje tepla v materiálu, vzniklé transformací záření, a zvyšuje tak tepelnou energii systému na zadané parametry, tj. na teplotu vzorků požadovanou pro daný experiment. Fluktuace teploty v důsledku fluktuace záření jsou automaticky vyrovnávány tímto zdrojem neustále na konstantní zadanou hodnotu pomocí elektronického řídícího systému, jehož čidla jsou umístěna na vzorcích nebo v jejich těsné blízkosti. Výhodou tohoto systému oproti jiným principům teplotní stabilizacu je možnost rozčlenění ozařovacího prostoru na několik částí a zajištění stabilizace teploty pro každou část zcela autonomně, čímž lze velmi přesně vyrovnat nerovnoměrnosti rozložení teplotních zdrojů v ossařovacím prostoru. Šidící elektronická aparatura tohoto stabilizačního systému pracuje zcela automaticky, usnadňuje tím experimentálnímu týmu práci a zvyšuje přesnost dodržení experimentálních podmínek. (Princip řešení je uveden na obr. 2.)
- 208 -
6. IDENTIFIKACE EXPERIMBNTXmíCH A PROVOZNÍCH PODMÍNEK Identifikaci experimentálních a provozních podmínek provádí systém umístěný v ozařovaclm zařízení, který získává informace o parametrech probíhajícího experimentálního procesu, transformuje je do srozumitelné formy, zaznamenává je a signalizuje jejich stav. V experimentálních zařízeních používaných na nafiem pracovišti v ítjV se provádí identifikace experimentálních podmínek a identifikace provozních pod* mínek. První systém zaznamenává parametry důležité z hlediska vlastního experimentu, tj. parametry ozařovaného materiálu, zatímco druhý systém slouží k sledování činnosti experimentálního zařízení. Na každý systém jsou kladeny odlišné požadavky. Systém identifikace experimentálních podmínek musí být přesný, spolehlivý a snadno vyhodnotitelný. Husí zajistit trvalý záznam, který je možno kdykoliv reprodukovat a musí umožnit další zpracování údajů. Naopak není nutné, aby záznam byl kontinuální. Vzhledem k zajištěni stabilizace experimentálních podmínek dosta&uje záznam v určitých časových intervalech daných cílem experimentu a možností zpracování výsledků. Systém identifikace provozních parametrů slouží především pro informaci provozního personálu a musí být srozumitelný, orientačně přehledný a pokud možno s kontinuálním záznamem. Na druhé straně se nevyžaduje příliSná přesnost, ani nutnost dalšího zpracování údajů. Na základě těchto hledisek se jeví výhodné použit pro systém identifikace experimentálních podmínek digitální aparatury a pro identifikaci provozních podmínek analogové aparatury. Vzhledem k tomu, že záznam analogového systému je kontinuální a orientačně snadno přehledný, využívá se také tohoto systému souběžně s číslicovým systémem i pro kontrolní záznam experimentálních parametrů. Na pracovišti ozařovacích experimentů v tfjV je číslicový identifikační systém reprezentován číslicovou měřicí ústřednou Schlumberger DATA UNIT STU 3240 se záznamem dat elektrickým psacím strojem a děrnou páskou, která umožňuje další zpracování výsledků a zároveň archivování naměřených hodnot pro možné dalSí použití. Analogový systém je tvořen kompenzačními zapisovači typu ZEPAEEX n.p.,ZPA Nová Páka.
- 209 -
i?.
7. DIAGNOSTICKÝ SYSTÉM SLEDOVANÍ JEVU V PRŮBĚHU EXPERIMENTÁLNÍHO PROCESU Aktivní metodiky výzkumu materiálů v ozařovacích sondách vyžadují speciálního zařízení, tzv. diagnostického zařízení, které umožňuje sledování průběhu jevů během experimentálního procesu. Tato zařízení velmi úzce souvisí se zaměřením experimentu, a proto mají větSinou unikátní charakter a slouží jen zadanému účelu. Z nejvíce užívaných ozařovacích sond opatřených diagnostickým zařízením lze uvést aondy pro sledování radiačního creepu (in pile creep). Diagnostický systém tvoří zařízení pro měření dilatace ozařovaných vzorků v průběhu radiačního experimentu. Jsou známy různé principy funkce i konstrukce těchto zařízení, např. kanadsko-anglický systém měření dilatace pomocí tlakových diferencí při změně výtoku plynu z trysky (systém SOLEX), nebo systém "Cavité resonance" C.E.lí.-GRENOBLE, založený na principu využití interference velmi krátkých elektromagnetických vln z centimetrové oblasti, indukční čidla typu diferenciálních transformátorů (3) atd. Do této kategorie experimentů epadá i radiační experiment provedený na reaktoru W H - S v roce 1974 "Měření rychlosti uvolňováni štěpných produktů z ozářeného UO 2 " (4). Zajímavým řešením použití diagnostických metod při realizaci radiačních experimentů s pasivní metodikou jsou např. experimenty prováděné v C.S.N. Grenoble. Byly ozařovány vzorky Zr-slitin v sondách typu CHOUCA a vždy po určité době ozáření byly v nontážní horké komoře ze sondy demontovány a odeslány na pracoviště metrologie y objektu metalurgického oddělení, kde byly ve zvláštním zařízení proměřeny (délka, průměry, průhyb atd.). Po skončení této operace byly vzorky znovu založeny do sondy a experiment pokračoval několikerým opakováním stejného postupu. Jiným příkladem je využití metody gama-scanningu k diskontinuálnému sledování vývinu a rozložení štěpných produktů v ozařovaném palivovém článku z keramického paliva, prováděny rovněž v C.E.N. Grenoble (5).
- 210 -
8. ŘÍZENÍ EXPERIMENTŮ Experimentální proces ozařování materiálu v sondách, podobně jako každý technologický průmyslový proces, probíhá za určitých, předem naprogramovaných podmínek a zároveň se řídí fyzikálními zákony, jež jsou nezávislé na lidské vůli. Sladění obou těchto požadavku vyžaduje někdy velmi složitý řídící systém, který je o to složitějSÍ, máli pracovat zcela automatizovaně, bez zásahu obsluhy. Při experimentech v ozařovacích sondách řídící systém zajišíuje řadu funkcí. Hlavním jeho úkolem je zajištění stabilizace experimentálních a provozních podmínek v zadaných mezích. Současně však vykonává i funkci kontroly, tzn. sleduje některé významné parametry ai experimentální, nebo provozní a signalizuje překročení mezí těchto parametru, v některých případech, jako jsou havarijní stavy, provádí i automatický zásah do funkce ozařovaoího zařízení nebo do funkce reaktoru. Pro radiační experimenty prováděné v ozařovacích sondách na reaktoru W K - S v tfJV sestává řídící systém z aparatury, která obsahuje 6 samostatných zdrojů elektrického proudu napájení trubkové elektrické odporové pece tvořené 6 topnými sekcemi stabilizačního systému teploty vzorků v ozařovacím prostoru sondy. Každý zdroj je samostatně regulován PID-regulátorem typu NOTRON,n.p.,ZPA ovládajícím tyristorovou řídící jednotku n.p. ČKD-PolovodiSe. Kontrolní systém je vytvořen z jednotek mezních hodnot, které byly vyvinuty v ÚJV a vyrobeny v elektronických dílnách IÍJP ČSAV. Jednotky kontrolují teploty ozařovaných vzorků, velikost napájecího proudu a teplotu topných elementů elektrické pece stabilizačního systému, tlaky inertní a technologické atmosféry sondy a teplotu termostatu srovnávacích konců termočlánků. Uvedená zařízení dovolují nastavit max. a min. mezní odchylku od experimentální nebo provozní hodnoty sledované veličiny, opticky a akusticky signalizují překročení mezí a v případě havarijního stavu automaticky vypínají z provozu příslušnou část zařízení sondy. V případě ozařování palivových materiálů zastavují reaktor.
- 211 -
Závěr V předloženém článku jsou uvedeny některé úvahy a rozbory problémů experimentálních metodik a techniky radiačního výzkumu materiálů v ozařovacích sondách, která je realizována skupinou ozařovacích experimentů v tÍJV. Desetiletá činnost tohoto pracoviště zahrnuje kromě vlastní experimentální činnosti na reaktoru WR-S ještě nemalé úsilí věnované výstavbě pracoviště, technologickým problémům při vývoji ozařovacích zařízení, řešení problémů vývoje elektronické aparatury, problémům i vývoji zařízení pro demontáž, likvidaci a transport ozářeného materiálu i zařízení, metodám vyhodnocování experimentálních výsledků a vývoji speciální měřící techniky, měřicích metodik pro identifikaci záření apod. Výsledky této složité a náročné činnosti byly uplatněny v četných radiačních experimentech, které přispěly k poznání zákonitosti procesů působení radiace na materiál a našly uplatnění při realizaci projektů výstavby čs. jaderné energetiky. L i t e r a t u r a 1/ Research reaktor utilization, Technical Reports Series No. 71IAEA, Vienna 1967 2/ Chamrád B.j .Koncepce vývoje instrumentovaných ozařovacích zařízení dílčího úkolu RVT P-09-322-054/7, zpráva ÚJV 2691-M, 1971 3/ Will H.:
In pile-Jinrichtungen fur Dehnungsmessungen an Kernbrennstoffen und Strukturmaterialen, KřK 1281, 1970
4/ Chamrád B., Klíma J. aj.: Měření rychlosti uvolňování produktů štěpení z obohaceného kysličníku uraniSitého během štěpení, zpráva tfjV 3263-lí, 1974 5/ Ferves J.-P., aj.: Banc de spectrométrie gama avec defilement pour 1'examen in situ des dispositifs d'irradiation B.I.S.T. No 177, 1973
- 212 -
r
Legenda: Prostory: R - reaktor / zdroj záření / KS - komunikační systém HIS -řídící a informační systém sondy HSR -řídící systém reaktoru Zařízení: AZR -aktivní zóna reaktoru OKS -ozařovací kanál sondy O? -ozařovací prostor IMS -instrumentovaný modul sondy IC -informační centrum DSS -diagnostický systém sondy SSP -systém stabilizace experiment* parametr! SHO -systém havarijní ochrany IPP -identifikace provozních parametrů IEP -identifikace experimentálních parametru VR -velín reaktoru Obr* 1. Schéma uspořádání systém! reaktorové ozařovací sondy - 213 -
SANKEY-d i agram
Teplotní Čidla
žádaná hodnota Nastavovací .jednot.
i-ídíci veličina
Trubková pec se 3. topnými Ozařovací kan/Sl aondv
Obr. 2. Schéma regulačního obvodu iystému stabilizace exp. parametrů oaařoveeí sondy. .
- 214 -
RNDr. Milan B r u m o v e k ý
, C S c , ŠKODA ZVJE, Plzeň
7LI7 NEUTRONOVÉHO SPEKTRA NA RADIAČNÍ POŠKOZENÍ
Při studiu radiačního poškození konstrukčních materiálů jaderných reaktora se setkáváme vždy s otázkou určování, reep. vlivu neutronového spektra na velikost poškození. Z teorie jaderných reaktorů je dostatečně dobře známo, že původní, tzv. štěpné spektrum neutronů ae průchodem jednotlivými částmi reaktoru postupně transformuje - zpomaluje ae. K tomu dochází jak v reaktorech, pracujících s tepelnými, tak i a rychlými neutrony, i když velikost změny tohoto spektra bývá různá. Kromě toho ozařování v experimentálních reaktorech probíhá v jeho různých místech - bud" příno v palivových článcích, jejich blízkosti, místo nich, v reflektoru Si dokonce ve stínění. Výsledky, které se takto získávají, se pak aplikují opět na různé konstrukční uzly - pokrytí palivových článků, konstrukci aktivní zóny či dokonce na nádobu reaktoru. Přitom je současně dobře známo, že energetická spektra neutronů v ozařovacím místě v experimentálním reaktoru a v místě konstrukčního uzlu energetického reaktoru se dostatečně od sebe odlišuji. Stanovení neutronových dávek při ozařovacich experimentech není také vždy na dostatečné úrovni. Zpravidla se neutronové dávky určují pro neutrony s energií větší než 1 MeV (nověji více než 0,5 nebo 0,1 MeV), přičemž se používá jeden či dva detektory, je'jichz prahová energie aktivace bývá nad 1 MeV. Přitom se předpokládá,'že v místě ozařování je štěpné spektrum neutronů - to však je ve většině případů značně modifikováno, zvláště v oblasti vyšších energií, podle kterých se provádí výpočet dávky. Výběr hranice 1 MeV (nebo méně) není také dostatečné pro charakterizování daného poškození, protože podle typu spektra mohou být.
- 215 -
neutrony a danou energií zodpovědné např. za 20-90 % poškození (pro energii 0,1 MeV již za 70-95 * ) • Závisí tedy nejen na počtu neutronů, ale i na jejich energetickém rozložení, jak je vidět z následující tabulky /I/: Celkové dávky, n»tné k posunu přechodové teploty o + 83 °C (ocel A 302-3, teplota ozařování 288 °C) a podíl poškození od neutronů různých energií: reaktor
celková dávka
podíl poškození j^>l,0 MoV >0,5 MeV > 0,1 M
LITR, Oak Ridge 2O.O.1O23 m~ 2 5.5.1O23 a' 2 UCBH K-reaktor "0" 155.O.1O23 m" 2 K-reaktor "Od" 54.5.1O23 a" 2 Yankee,urychl. 22,O.1O23 a" 2
0,69 0,71 0,53 0,49 0,76
0,84 0,86 0,70 0,64 0,87
3,5.10 23 m" 2
0,73 0,18
0,86 0,20 0,61
Yankee,stěna TN MZFR.urychl. MZFR,stěna TN
0,43
0,95 0,97 0,92 0,89 0,95 0,96 0,24 0,86
Uvedená tabulka ukazuje nejen na vliv spektra v různých typech reaktorů, ale dokonce i v jednom reaktoru - např. při aplikaci výsledků, dosažených v rámci urychleného ozařování ve svědečném programu (blízkost aktivní zóny) na stěnu tlakové nádoby (reaktor MZFR), Důležitost neutronových spekter nabývá většího vlivu zvláště u rychlých reaktorů, kde je dosahováno vysokých dávek. Projevuje se efekt tzv. růstu vlivem pórů. a ten je přímo úměrný počtu vzniklých defektů (Frenkelových párů) v materiálu. Je proto nutné tento počet přesně specifikovat objektivním způsobem - vyvolává se tak otázka zavedení buď - normalizovaných dávek,nebo - udání dávek přímo v počtu vyražených atomů (účinné průřezy). K tomuto problému byly v poslední době organizovány schůzky specialistů, koordinované přímo IAEA, které vypracovaly některá doporučení v tomto smyslu.
- 216 -
1. OBECNÍ POSTUP K tomu, aby bylo možno experimentální výsledky změn mechanických vlastností dobře aplikovat na projektovaný reaktor, je nutno postupovat podle určitého postupu, jehož účelem je určit, jaká bude změna mechanických vlastností daného materiálu v daném místě reaktoru po dané dávce ozáření. Postup je asi následující /2/: (1) Do2imatrie - metoda pro určení (2) spektra - energetického rozdělení a dávky - celkového počtu neutronů během ozařování. Tyto experimentální údaje se porovnávají s (3) výpočtovými apektry a dávkami - určenými z (4) projektu zkušebního reaktoru - a (5) výpočtových metod - porovnání experimentálních a výpočtových spekter a dávek, vytvářejících základ pro porovnání správnosti výpočtových metod. Tyto techniky jsou použity spolu s informacemi o (6) projektu reaktoru - ke stanovení (7) spektra a dávky - předpokládané v daném konstrukčním uzlu. Aby bylo možno určit účinnost poškození vlivem ozařování během provozu, je nutno (8) výsledky ozařovacích zkoušek - z experimentálních (zkušebních) reaktorů, spektra a dávky a výsledky z (9) modelování poSkození - pomocí analytických metod i pomoci numerického simulování na počítačích použít v (10) analýze poěkozenl - aby se vytvořily (11) funkce poškození - které udávají účinnost neutronů při vytváření poškození v závislosti na jeho energii. Tato funkce poSkození, spektrum a dávka jsou základem pro (12) předpověz poškozeni - tato předpověď je udání dávky, nutné pro dosažení dané změny mechanické vlastnosti materiálu při použití dané funkce poškození. Toto schéma ukazuje na některé vazby, které nelze při ozařovacích, reap, vyhodnocovacích a aplikačních pracech zanedbat a bez kte-
- 217 -
rých nelze prakticky korektně postupovat: -
neutronová dozimetrie, výpočtové metody stanoveni dávek a spekter, ozařovací experimenty, modely a funkce poškozeni.
I když jsou tyto oblasti všechny rovnocenné, budeme se v tomto příspěvku zabývat jen poslední z nich - tj. výběrem a stanovením vhodných funkci, resp. modelů poškozeni.
2. MODEL! POŠKOZENÍ lato problematika je předmětem studia řady pracovišť již po delší dobu, prakticky od položeni prvních základů teorie poškození, které provedl Seitz. Přesto do dnešního dne není vypracována jednotná metodika, resp. funkce a pro různé typy experimentů a pro různé účely jsou používány různé postupy. Všimneme si těch nejdůležitějších. 2.1. Funkce poškození - G(E) Tato metodika je nejvhodnější pro účely přímého stanovení změn mechanických vlastností, aí už pro reaktory tepelné, tak i rychlé. Je to vlastně poloempirická metoda, používající na jadné straně výsledky ozařovacích zkoušek, a na druhé straně vypočtená, resp. určená neutronová spektra. Má velmi úzké spojení s neutronovou dozimetrií, především s výpočtovým programem SAND-II /3,14V, používaným s knihovnou účinných průřezů ve většině západních laboratoří ke stanoveni neutronových spekter a dávek pomocí aktivačních indikátorů* Účelem této metodiky je stanovit neutronovou dávku (při daném neutronovém spektru), vyvolávající zadanou změnu mechanických vlastností . Definujme funkci poškození G(E) pomoci souboru integrálních rovnic /I,2,4/ : íj(B,t) dB dt
(j=l,2,...,n)
kde S 4 je měřená změna mechanické vlastnosti v j-tém spektru 0-(£,t) v době t při konstantní teplotě T. j
- 218 -
(1)
Tento postup předpokládá, že (1) 0j(S,t) lze separovat dle energie a Sašu a lze ho vyjádřit jako t.0j(B,t), (2) pro danou oblast teplot kolem T lze O(E) a 0.(B) vyjádřit jako Sašově zprůměrované hodnoty 3(S) a 0".(£). Použitím tohoto označení lze pak psát (2) kde
Q
(K)
0",(E) dE
(3)
a 04(B) je normalizováno 0j(B) dE = 1
(4) a index K se vztahuje na K-tý iterační cyklus při použiti výpočtového programu SAND-II. V dalším se potom pruhy a indexy K ve výrazech S ^ Í B ) a ?.(B) vynechávají. Za O (B) se potom vybírá vhodná funkce, daná teoretickými rozbory a výpočet probíhá do té doby, dokud standardní odchylka v poměru měřených a vypočtených hodnot S^/S•' není menáí než experimentální chyba. Výpočet předpokládané dávky, která vyvolá předpokládanou změnu mechanické vlastnosti S v daném neutronovém spektru se pak provádí opačným způsobem, tj. Q i (E).0 i (B)
(5)
J
a sumace je provedena dle jednotlivýoh energetických grup neutronů (index i ) . V souSaané době existují následující funkce poSkození Q(E) /I,2,4,5,6,7,8/ : teplota (°C) ocel změna mech.vlastností ozař. zkuěební 304 ss 304 Ba 304 ss
^ t o t - 10 * Stot » 5 * (T'o 2 ' 6Oksi«414 MPa
- 219 -
450 450 450
450 450 450
teplota /°C/ ozař. zkušební
změna mech. vlastností
ocel
^L
« 70kai=485 MPa
304 ss 304 ss 304 as
radiační creep
304 as
objemový růst
A 302-B A 302-B 22NilíoCr3? A 35O-LP3.
A 35O-LF3 Pe
450 370 250 450
10
4ot - *
A T = +200°F = +111OC T • +150°r •
450 370 250 -
<116
288
+83°C
AT
255
AT « *200°F » +111°C A T = +200°P » +111°C
266 221 £ 80
Některé tyto vypočtené funkce poškození G(E) jsou uvedeny pro porovnání na obr* 1. Je na něm vidět, že i když hlavní roli hrají neutrony s energiemi vysokými, přesto při speciálních případech, kdy poměr neutronů tepelných a rychlých ?Ů vysoký, může dojít k dostatečnému ovlivnění, jak ukazují např. obr. 2 a 3 /8/. 2.2.
Počet posunutých atomů
Pro studium použitelnosti materiálů pro rychlé nebo i termojaderné (fúzní) reaktory, zvláště pro porovnání poškození, vyvolaného různými způsoby (např. v urychlovačích apod.) se ukazuje vhodné používat jako parametr ozáření počet vyražených atomů - aí už vyražených jedním primárně vyraženým atomem dané energie E_ (PVA) nebo celkový počet v kaskádě, vyražený jedním neutronem o energii E nebo dokonce počet vyražených - posunutých - atomů ze stabilních míst na jeden atom materiálu : dpa (displacement per atom). Používaných modelů jd celá řada, z nich nejčastěji používané jsou následující (nazvané dle autorů) /9,10,ll/ : C D Model Kinchina-Peaae-ho počet vyražených atomů jedním PVA o energii B p
E d <Ep<2E d
V2Bd
L
c
- 220 -
< B P
je dán:
kde E* je prahová energie posunutí (vyražení), bere se obvykle 25 eV pro železo, L c je energie, nad níž převlává dissipace energie vlivem nepružných srážek PVA (pro železo se bere L c = 56 keV). S ohledem na některé zjednodušující předpoklady (typ rozptylu tuhých pružných koulí, nepružné srážky nastávají jen nad I>c, zanedbávání rekombinace v kaskádě ap.) byl vypracován (2) Poloviční model Nelsona ve kterém počet vyražených atomů jedním PVA je : W(B ) E
kde ^ je konstanta (0,75), korigující rozptyl tuhých koulí, A (E_) je korekce na vzájemnou rekombinaci v kaskádě, W ( B ) je část energie PVA, která se rozptýlí pružnými srážkami{ f (E_) zachycuje vliv kanálových efektů a S^ je střední fokusační energie (30 eV pro železo). S ohledem na to, že tento model má v sobě řadu korekčních faktorů, které lze těžko přesně stanovit, byl dále rozpracován (3) Model Torrenae-Robinaona-Norgstta (simulace) který byl sestaven na základě řady výsledků výpočtů simulace kaskád PVA pomocí počítačů. Bylo zjištěno, že počet párů defektů, vyražených jedním PVA, lze dobře vyjádřit pomocí opraveného vztahu Kinchina-Pease: « ř* ) -
K(E
P" E inelast ) 2 Ed
K B
damage 2 Bd
...
kde E ^ n e ^ a a t je celková energie, ztracená nepružným rozptylem, ^damage >•>• energie, volná pro posunutí atomů, K je účinnost vzniku posunutí. Bylo zjištěno, že K nezávisí na energii, je-li energie PVA několikrát větSÍ než Eg, potom platí K 0,8. Podle řady numerických výpočtů je pro tento model používána hodnota Eg = 37 eV, protože tato energie je v průměru nutná pro vytvoření jednoho Frenkelova páru (energie 25 «V odpovídá spíSe minimální energii v krystalu železa, nutná pro vyražení atomu). Tento model byl nakonec upraven pomocí
- 221 -
Idnhardova modelu na (4) Standard Torrense-Robinsona-Norgetta ve kterém počet vyražených atomů jedním PVA je dán M
kde /^ = 10 keV Přitom B
a dále
d = / ?B damage pro železo, oceli a slitiny na bázi niklu. odhad energie, ztracené na rozptyl atomů:
(9)
(10)
ddamage k
=0,133? Z 2 / 3 A " 1 / 2
g(£ ) = 3,4008 I t
= E/
1/6
. + 0,40244 ?.
(86,931 Z
7/3
3/4
+
[E V eVj
(11) (12) (13)
kde Z a A jsou atomové a hmotové číslo. Porovnání počtů vyražených atomů jedním PVA je dáno na obr. 4 /li/. Celkový počet vyražených atomů jedním neutronem je pak možno vypočítat z počtu PVA - n(B) - s použitím některého z výše uvedených modelů za následujících předpokladů: (a) účinné průřezy legujících prvků lze zanedbat, (b) rozptyl neutron! je pružný a izotropní, (c) podíl záchytu neutronů je zanedbatelný. Střední počet posunutí, vytvořených neutronem o energii B je pak roven /li/
7
kde
B
(14)
O 0,069 pro železo.
4 A 2.3* Účinný průřez posunutí
Účinné průřezy posunutí můžeme vypočítat přímo ze středního počtu posunutí N d (E) buď v grupovéa (diferenciálním) tvaru (12):
- 222 -
(15)
JJ
dE
d E
p (16)
0ÍE)
dE
nebo v integrovaném tvaru /13/
J j Nd(Ep) *-(Ep,E)
dE
(17)
kde O ja počet posunutých atomů na jeden za jednotku doby, 0(E) je spektrum neutronů s energií v intervalu E a (E+dE), O V (E D ,E) je účinný průřez pro vytvoření PVA o energii v intervalu E a (E +dE ), H d ( E ) je celkový počet atomů, vyražených jedním PVA o energii E_. (11)
Výraz (16) možno a použitím vztahu (14) upravit též do tvaru : dE
(18)
je účinný průřez pružného rozptylu, 0^(E) je tok neutronů v grupě i. Jednotkou úfiinného průřezu posunutí je "posunutí / atom za jednotku doby na jednotku toku", jednotkou je plocha a vyjadřuje se zpravidla v "barnech" -10~^m^. Velikosti tohoto účinného průřezu pro železo jsou znázorněny na obr.5 pro jednotlivé modely poSkození. Tento účinný průřez lze používat stejně jako atomové účinné průřezy. Vynásobením tohoto úfiinného průřezu dávkou dostaneme "posunutí / atom" (displacement per atom) - dp>, což se často používá jako jednotka dávky pro ozařovací experimenty v urychlovačích apod.
- 223 -
Účinné průřezy posunutí jsou kromě ocelía slitin na bázi niklu ještě Sasto používány i pro ozařovací zkoušky grafitu /12,13/» 2.4* Ekvivalentní Štěpné dávky Tento výraz byl zaveden především pro ozařovací zkoušky grafitu, u kterého je mechanismus vzniku kaskád, resp. předávání energie vyražanýa atomům a okolní mřížce poněkud jiný než u kovů. U grafitu hraje hlavní roli především množství předané (akumulované) energie mřížce, ať už formou vyražených, posunutých nebo jen excitovaných atomů mřížky. Zavádí se proto tav. ekvivalentní štěpná dávka grafitu ve formě /13/ ^ oo d
(B) 0(E,t) dB dt (19)
O
9
kde 0(E,t) je měřené spektrum neutronů v době t, j({ff) je spektrum štěpných neutronů, je Cr^(E) p(E) je účinný průřez rozptylu grafitu, p(E) je váhová funkce (dle Thompsons a Wrighta) nebo lze užít též (E,Ep) N d (E p )
(21)
Výpočtové a experimentálně ověřené účinné průřezy pro grafit jsou udány např. v /12,13A Bylo také doporučeno IAEA, aby všechny další výsledky ozařovací ch zkoušek grafitu byly udávány v této tzv. ekvivalentní štěpné dávce grafitu -
- 224 -
3. DOPORUČENÍ IAEA Porady specialistů, organizované IABA k otázce vlivu neutronového apelctra projednaly na svých zasedáních následující tři doporučení pro další ozařovací experimenty: 3.1. Doporučení k radiačnímu poškození grafitu Je vhodné zavést standardní způsob dokumentace radiačního poškození grafitu, založený na integrálu neutronového spektra, vynásobeného váhovou funkcí. (a) Pro všechna ozařování by experimentální podmínky stély být plně specifikovány : neutronový tok, doba ozařování, ozařovací teplota, ozařovací místo, saturační aktivita vhodného detektoru neutronového toku. (b) Neutronové spektrum a metodika jeho stanovení by rely být též udány* (c) Výsledky by měly být udávány s ohledem na standardní spektrum, za které se doporučuje spektrum štěpných neutronů. Ekvivalentní štěpná dávka v grafitu je pak definována :
•O
f< OO
(B) p(B) 0(E,t) dE dt
/ v'
8
(22)
o
/
/j(B)dB
Přitdm pro funkci p(E) se doporučuje zatím model Thompsona a Wrighta s tím, že časem se přejde na realističtější model, např. Linharda. (d) Pokud použitá váhová funkce p(E) obsahuje některé konstanty, nutno udat jejich hodnoty (např. energie pro posunutí E a apod.). 3*2. Doporučení k jednotkám radiačního poškození feritických ocelí pro tlakové nádoby Toto doporučení se týká inženýrské aplikace mechanických vlastností a jeho předpověďmi. Je-li neutronové spektrum důležitou pro-
- 225 -
•ěnnou, doporučuje se použít poloempirické funkce poškození. Tato funkce nebo účinný průřez udává účinnost neutronů v závislosti na jejich energii přímo ve vztahu k dané hladině mechanické hodnoty. Funkce poškození mohou být použity pro stanovení relativní účinnosti jednotlivých spekter. Tyto funkce poškození se v součaené dobS generují z řady experimentálních dat, jejich přesnost závisí na přesnosti stanovení neutronových toků a spekter. (a) U všech ozařovacích zkoušek nutno definovat všechny experimentální podmínky. Je to neutronový tok,: doba ozařování, ozařovací teplota, místo ozařování a saturační aktivita vhodného detektoru neutronového toku, stejní jako i použité metody. (b) Nutno specifikovat neutronové spektrum a metodiky jeho stanovení. (c) Doporučuje se pokračovat v rozvoji analýzy funkcí .poškození včetně zvláštní pozornosti velikosti a důsledkům nepřesností v jejím stanovení. (d) Protože modelování poškození je součástí integrálního postupu analýzy poškození, doporučuje se v tomto směru pokračovat v dalších pracech. (e) Doporučuje se, aby IAEA shromáždila katalog funkcí poškození pro mechanické vlastnosti všech ocelí pro jejich zhodnocení a studium na mezinárodní bázi. První dvě funkce poškození jsou udány v následující tabulce - platí pro ocel ASTM A 302-B a posun přechodové teploty na vzorcích typu Charpy-V (kriterium 30 ft-lb = = 51 J.cm" 2 ).
- 226 -
Funkce poškození (US) pro posun přechodové teploty oceli A 302-B Spodní hranice lethargia U L 0,25 0,50 0,75 1,00 1,25 1,50 1,75 2,00 2,25 2,50 2,75 3,00 3,25 3,50 3,75 4,00 4,60 16,5 20,72
Spodní hranice energie
7,79 6,07 4,72 3,68 2,87 2,23 1|74 1.35 1,05 0,821 0,639 0,498 0,388 0,302 0,235 0,183 0,100
íjo !io"
Teplota ozařování 116°C 288°C A T * +lll°c A T = + 83°C 47,7 . 1O,-22 89,4 4?, 2 28,3 13 5 8,0 5,54 4 39 3,50 3,18 6,39 8,39 10,8 6,83 3,23 1,65 0,12 6,08 0,04
3.3. Doporučení pro výpočet posunutí při ozařování austenitickýeh ocelí v reaktorech a urychlovačích Hlavním účelem je jednotný způsob podávání údajů o ozáření neutrony nebo částicemi při studiu radiačního poškození kovů. (a) Ve všech výsledcích ozařování by měly být určeny přesně ozařovací podmínky, zvláště (i) reaktor, místo v reaktoru, tok neutronů, neutronové spektrum, doba ozařování a teplota ozařování, nebo (ii) typ iontů, energie iontů, tok částic, doba ozařování, teplota ozařování, způsob ozařování (řádkování apod.), hloubka, ve které je uložen vzorek, tlouštka vzorku, přlp. orientace krystalu, nebo (iii) energie elektronů, účinný průřez posunutí, toku elektronů, doba ozařování, teplota ozařování, tlouSťka fólie, orientace krystalu. (b) Navíc se doporučuje, aby ozařovací expozice byla udávána v jed-
- 227 -
notkáeh "dpa" - posunutí na toa, použitím následujícího postupu pro výpočet sekundárně vyražených atomů : N
d
=
3
Z damage
[poaunuti/PVA ]
1
kde /3= 10 keV' pro železo, ocel a slitiny na bázi niklu, £ daiia je energie, spotřebovaná na rozptyl atomů a je dána vztahem E
daaage " * [.1 • 1c «<4 >J 2/3 1/2 k « 0,1337 Z A~ 1/6 3 / 4 + £ Č ) « 3,4008f + 0,40244 £ 7/3 • B / (86,931 2 ) [E v
kde Z A jsou atomové a hmotové číslo. Pro ozařování neutrony nutno udat odpovídající účinné průřezy neutronů, kinematiku reakce a spektrální data, použitá pro výpo čet spektra PVA. V případě ozařování ionty nutno udat metodu výpočtu energie, spotřebované na rozptyl atomů < E d a a a g e ) jako funkci hloubky včetně udání použitých parametrů. (c) Další práce nutno věnovat studiu procesů vyrážení (posunutí) atomů, vytváření defektů a jejich rekombinaci. 4. Z X V É fl Provedený přehled ukazuje současný stav v určování vlivu energetického spektra neutronů na výsledné radiační poškození včetně způsobu jeho použití na předpověď radiačního poškození konstrukčních materiálů v projektovaných reaktorech. Současně tyto metodiky mohou sloužit k porovnání a objektivizaci stávajících výsledků ze studia radiačního poškození, prováděného v různých reaktorech a zemích. V rámci ověření tohoto vlivu byl také IAEA organizován "Koordinovaný program studia radiačního zkřehnutí ocelí tlakových nádob", který sice ukázal na podstatný vliy neutronových spekter (např. na vliv ozařování v reaktorech lehkovodních a těžkovodních,
- 228 -
T aktivní zóně a v reflektoru), nemohl být vSak řádně dokončen, protože ne ve v&ech reaktorech jsou dostatečně dobře známa energetická spektra neutronů. Pro dalSÍ studium radiačního poSkození konstrukčních materiálů jaderných reakteyů, zvláště tlakových nádob v ČSSR bude nutno otázce neutronových spekter a tím i dozimetrie věnovat zvýšenou pozornost, at ui pro účely tlakových nádob reaktorů W E R 440, 500 a 1000, tak ještě i pro tlakovou nádobu reaktoru A-l a vyhodnocení jejího svědečného programu.
5. L I T E R A T U R A /I/ Serpan C.Z. - Nucl. Engng. Design, 33 (1975),19-29 /2/ Yoshikawa H.H., McElroy W.N., Simons R.L. - Nucl. Engng. Design, 33 (1975),11-18 /3/ McElroy W.N., Berg S., Crockett T. - AFWL-TR-67-41, vol. 1-4 /4/ Serpan C.Z., McElroy W.N. - Nucl. Technology, 13 (1972, 185-193 /5/ Leitz C. - Nucl. Engng. Design, 33 (1965), 30-36 /6/ Odette G.B. - Nucl. Engng. Design, 33 (1975), 37-47 /7/ McElroy W.H., Dani R.E., Gilbert E.R. - Nucl. Engng. Design 14 (1970), 319-331 /8/ Simons R.L., McElroy W.N., Blackburn L.D. - Nucl. Technology 16 (1972), 14-24 /9/ Norgett M.J., Robinson M.T., Torrens I.M. - Nucl. Engng. Design 33 (1975) 50-54 /10/ W a n D.O. - Nucl. Engng. Design, 33 (1975), 63-77 /li/ Stherington E.W., Bramman J.I., Nelson R.S., Norgett M.J. Nucl. Engng. D e s i g n ^ (1975), 82-90 /12/ Morgan W.C. - J. Nucl. Materials, 51 (1974), 209-214 /13/ Morgan W.C. - Nucl. Technology 21 (1974), 50-56 /14/ Kam F.B.K., Stallmann F.W. - J. Test. Evaluation 3 (1975), 211-216
- 229 -
KT* 0*
X>~* Kff Kf* 1Óg V*
f
K>3 10'' fO'
Ote.l. luakot poilnMfti QA1) pro růsaé oo«li i 302-t, 2 . A 302-1, T Ď .- 288°C,AT»+ 63°C
3-
# - 30* i s . 5- 304 •«, 6-304
kfli 0
t
250 0,e/5=
/I/ /2/
10 MPa
- 230 -
J
POHOV f*-
F7X AfOSm
ůfft"4
FT* STĚHŘ N&OBV
ro
**
Obr* 2. Závislost sazt klusu oo«ll 1£A ss v závislosti na neutronové dávoe pro růsná spektra (osářeno a skoufieno v oblasti teplot 430 ai 540©C) /8A
Obr. 3* Závislost oelkové tašnosti ooeli 304 ss aa neutronové dávoe pro růsná spektra (ošizeno a skouleno v oblasti teplot 430 až 540°C) /8/
I to to I
200
Obr.4. Závislost počtu vyražených atomů na energii priBérně vyraženého atoau £_ dle ruxnýoh aodelů / l i / 1 -Xinchin-Fease ť Z - Poloviční Helson 3- Torróns-Eobinson-HorgettCsimulace) - 4 - dtto(standard)
»-•
Obr.5. Účinaé prařesj posunuti v ž«l«»«(octli)/TV 1 - Poloviční Heleon 2-Kinohin-P«ase 5 - Torrens-Eobinson-íloPsett (sluulaoe) 4 - Torrens-Robinson-Borgett (standard) - 233 -
J. KoSík, J. Otruba, T. Páv, J. Pohořelá Ústav jaderného výzkumu, fiež
HBT0D1KT ZKOUŠENÍ UkTSBlILlň O RELATIVNĚ NÍZKÝCH AKT I VITÍCH
T referátu jsou popsány metodické postupy používané v oddělení provozníon vlastností nateriálů tfJV fiež při zkoumáni strukturních a mechanických vlastností ozářených i přirozeně radioaktivních materiálů pro jadernou techniku a energetiku. Na rozdíl od vzorků a vysokou aktivitou, jejichž zpracování vyžaduje bezpodmínečně použití horkých komor, rozumíme vzorkem o relativně nízké aktivitě vzorek, který může být zpracován v podmínkách polohorké nebo aktivní laboratoře při použití lokálního odstínění a dodržení bezpečnostních postupů. Pracovní postupy jsou odvozeny z metodik předřadíačního hodnocení materiálů a jsou modifikovány vzhledem k radiačnímu riziku. Pracovní postup, který musí být v souhlase s bezpečnostními předpisy, je třeba v každém jednotlivém případě stanovit zvláSí s ohledem na druh, chemické složení, rozměry i fyzikální vlastnosti vzorků, charakter radioaktivity, ezpoziSní příkon aj. V příspěvku jsou uvedeny některé vybrané postupy použité při řešení úkolů výzkumu reaktorových materiálů, zdůrazněny jsou specifické stránky práce s radioaktivními materiály.
- 234 -
1. 3TUDIUM ÍJTHUKTURY Výběr a rozměry metalografických vzorků jsou omezeny stupněm a charakterem jejich aktivity (viz výáe). Vzorky jsou zpracovávány běžnými postupy modifikovanými pro podmínky práce v metalografické polohorké komor*. Polohorká komora je tvořena soustavou boxů se samostatnou aktivní vzduchotechnikou a od laboratoře je oddělena stíněním z olověných cihel, ve kterém jsou otvory pro ruce. Je vybavena instalací vody a odpadem aktivních kapalin. K boxům je pomocí přestupníků připojena výstupní rukavicová skříň (viz obr. 1 ) . 1.1. Světelní mikroskopie Příprava metalografického výbrusu zahrnuje řadu operací: a) odříznutí vhodného vzorku (obvykle ne provádí v dělicí horké komoře), b) určení dávkového příkonu vzorku a stanovení bezpečného pracovního postupu, c) transport vzorku do polohorké komory, jeho povrchové odmoření a kontrolní změření aktivity, d) fixace vzorku dentakrylem nebo epoxydem do standardních novodurových kroužků, na které ae při dalfiích operacích nasazují stínící olověné krytky, •) mechanické broušení na smirkových papírech o zrnitosti 240-600 pod vodou na rotační brusce, pečlivé omyti vzorku, f) mechanické leštění na diamantové pastě a omytí vzorku. Operace c-f se provádějí uvnitř polohorké komory. g) Závěrečné leštění a leptání se provádí podle potřeby elektrolytickým fii chemickým leStěním a leptáním v rukavicové skříni nebo v oddělené digestoři za lokální ochrannou zůi olověných cihel. Metalografické pozorování a fotografická dokumentace se provádí na mikroskopu Neofot - 2 se stínící olověnou stěnou, transport vzorku k mikroskopu je prováděn v přenosných kontejnerech.
- 235
Uvedeným postupem byly připraveny například vzorky povlaku 2 palivových Slánku A-l, na kterých byl vyfietřován vliv pracovních podmínek na strukturu povlaku, zkousány příčiny vzniku defektů a porušení pokrytí palivového článku a sledován vznik nových intermetalických fází při difúzi štěpných produktů do povlaku /I/, obr. 2. Déle byl uvedený postup ověřen při sledování metalografické struktury zirkoniových materiálů po ozáření /2/. 1.2. Otisky pro světelnou mikroskopii Pro stanovení struktury a velikosti zrna materiálů konstrukčních elementů, ze kterých nelze odebrat metalografický vzorek (např. primární potrubí), je navrhována metoda snímání otisku metalografické struktury pomocí plastických fólií. Ověření metodiky bylo provedeno na austenitických ocelích. Struktury byly snímány na 1/ tepelně měkčený umaplez, 2/ acetonem měkčenou podložku filmu ORWO, 3/ acetonem měkčenou celuloidovou fólií. Výsledky jsou uvedeny v /3/, nejkvalitnější snímky byly získány po nastiňování celuloidového otisku, obr. 3. Metoda bude dále použita pro stanovení velikosti zrna ozářených materiálů s relativně vysokou expoziční rychlostí. 1.3. Transmisní elektronová mikroskopie Vzorky vhodné k přípravě tenkých fólií pro transmisní elektronovou mikroskopii mají tvar destičky o tloušťce cca 0,1 mm. V důsledku nízké hmotnosti takových vzorků je také jejich dávkový příkon malý, což umožňuje použití klasických postupů přípravy folií v podmínkách aktivní laboratoře za pomoci lokálního odstínění. Je však nutno omezit riziko radiačního zamoření při eventuálním rozlití aktivních kapalin. , Klasické postupy zahrnují tři kroky: a) příprava destičky o síle cca 0,1 mm obvykle předchází ozařování, k jejichž výrobě je proto použito běžných postupů (broušení, válcování). V krajním případě je nutno destičku vybrousit dodatečně v polohorké komoře (viz odst. 1.1. - e)). b) předběžné ztenčení na tloušťku cca 50jam chemickým nebo méně často
- 236 -
elektrolytickým leátěním
2. MECHANICKO VLASTNOSTI Poradiačni výzkum mechanických vlastností je na rozdíl od výše uvedených pozorování strukturních prováděn na vzorcích, jejichž geometrický tvar a rozměry jsou předem dány (materiál je většinou ozařován ve formě vzorků). Předem jsou rovněž dány použité metodiky, které z důvodu porovnatelných výsledků musí být shodné s metodami použitými v předradiaSním výzkumu. Vypracování pracovního postupu pro měření mechanických vlastností aktivních vzorků zahrnuje navržení, konstrukci, výrobu a ověření řady dálkově ovladatelných přípravků pro namipulaci se vzorky s ohledem na geometrické rozměry a aktivitu vzorků. V našem příspěvku se omezíme na mechanické zkoušky ve statickém tahu, tlaku a zkoušky vnitřním přetlakem, prováděné na stroji INSTBOH. Přistroj je umístěn v aktivní laboratoři a používán i pro zkoušky
- 237 -
materiálů v neozářeném stavu. Pro zkoušky aktivních vzorků je doplněn atěnou z olověných cihel 8 průzorem a jednoduchými manipulátory. Stěny je možno přeatavět podle požadavků experimentu. Rozměry aktivních vzorků jeou měřeny dálkově ovládaným projekčním mikroskopem umístěným opět za stěnou z olověných cihel. Obdobně je řešena i fotografická dokumentace deformovaných vzorků. Jde o improvizované pracoviště, kde transport vzorků mezi stíněnými prostory je prováděn jednoduchými manipulátory a přenosnými kontejnery. 7 závislosti na charakteru použitých vzorků a požadavcích bezpečné práce v takto improvizované laboratoři lze rozlišit čtyři základní metodické přístupy. 2*1* Práce se vzorky o velmi nízké aktivitě s nízkým rizikem zamoření Práce je možno provádět jednoduchými manipulátory řešenými s ohledem na tvar a způsob upínání vzorku, bez olověného stínění a zvláštních bezpečnostních opatření. Příkladem jo vypracovaná metodika pro stanovení mechanických vlastností ocelových fólií implantovaných ionty helia /7/. 2*2. Práce se vzorky o velmi nízké aktivitě 8 vysokým rizikem zamoření Příkladem jsou práce spojené s vývojem keramického paliva metodou sol-gel, které si vyžádaly velké série měření pevnosti v tlaku drobných keramických kuliček, jež se v průběhu tlakové zkoušky drtí. Metodika práce je v podstatě shodná s předešlým případem. Navíc musela být vyřešena ochrana přístroje a pracovníků obsluhy před odletujícími úlomky aktivního materiálu. 2*3. Práce se vzorky o vyšší aktivitě s nízkým rizikem zamoření Všechny práce s těmito vzorky je nutno provádět ve stíněných prostorech. Pro každou operaci a pro každý typ vzorku je tak nutno
- 238 -
použít specielní jadnoúSelové přípravky. U každé operace je nezbytné proměřit expoziční rychlosti v místech, kde pracuje obsluha a vypracovat podrobný pracovní postup s uvedením maximálních časů pro jednotlivé operace a maximální počet vzorků zpracovaných jedním pracovníkem během pracovní směny. Dle uvedených zásad jsou prováděny mechanické zkoušky ve statickém tahu nekorodovaných kovových materiálů, např. ocelí a slitin zirkonia /8,9/> 2.4. Práce s* vzorky o vyááí aktivitě s vysokým rizikem zamoření Platí zde všechny zásady pro práci se vzorky o vyšší aktivitě uvedené v odst. 2.3. Navíc je nutno vhodnou úpravou zařízení a pracovního postupu snížit nebezpečí zuoření a zajistit dekontaminaci přístrojů a pracoviště. V praxi se setkáváme se dvěma možnými typy zamoření. Jednak to mohou být odletující úlomky vlastního materiálu Si korozní vrstvy v průběhu zkoušky nebo při porušení vzorku. Příkladem je měření mechanických vlastností ve statickém tahu svědečných vzorků z kesonových trubek těžkovodní nádoby reaktoru A-l /6/. V průběhu tahové zkoušky docházelo k odlupování korozní vrstvy, takže se ukázalo nutné chránit okolí vzorku polyetylenovou folií. Vzhledem ke značnému otěru hliníkových slitin je nutno provést odmoření všech předmětů, které přišly do styku se vzorky. Druhým typem je zamoření kontaminovými kapalinami, které přišly do styku s ozářenými vzorky. Např. při měření pevnosti ozářených zirkoniavých trubek pro povlaky palivových Slánku vnitřním přetlakem se jako media pro přenos tlaku používáj silikonového olej*, který při porušení vzorku částečně vytéká. Metodika práce podrobně popsána ve zprávě /2/. Vysoký stupeň zamoření vykázala rovněž tepelná lázeň použitá při tahových zkouškách svědečných vzorků reaktoru A-l, jakož i všechny odmašťovací a oplachové lázně pro čištění vzorků. Kontaminované kapaliny je nutno shromažďovat a odstranit v souladu s předpisy pro likvidaci radioaktivního odpadu.
- 239 -
Z uvedeného přehledu vyplývá, \ že nelze stanovit jednotnou metodiku zkouiek mechanických vlastnosti. Situace je navíc komplikována tím, Se předradiačni výzkum (často prováděný mimo &IV) nepřihlíží ke specifický* podmínkám práce s ozjířenými vzorky. Dále ae ukazuje, že pracovišti vybavené pouze lokálním stíněním a nedostatečným pomocným vybavením nemůže trvale suplovat potřebu dokonale vybaveného pracoviště v horkých komorách. Rozvoj jaderné energetiky a požadavky bezpečnosti provozu jaderných zařízení přinášejí s sebou řadu nových úkolů, které je| možno řeíit pouze na specializovaném a moderně vybaveném pracovišti (včetně mechanické dílny pro výrobu vzorků z aktivních materiálů}. 3. Z Í V Í K Referát v přehledu popisuje metodiky hodnocení struktury a mechanických vlastností vyvinuté a ověřené v oddělení provozních vlastností materiálů IÍJ7. Charakter prácto s radioaktivními vzorky a riziko s tím spojené vyžadují nejen pouhou] modifikaci metod použitých v předradia&ním výzkumu, ale i vypracováni pracovních postupů zaručujících splnění požadavků bezpečné práce. Z' časových omezení vyplývajících z požadavku bezpečnosti práce pak plynou vysoké nároky na její organizaci, na zručnost, pracovní zkušenost a spolehlivost každého pracovníka a v neposlední řadě na dokonalou spolupráci celého pracovního týmu. 4. L I T E R A T U R A /I/ Splíchal K., Slancar P.: Beferájt na Symposiu HREX, Pieáíany 1976 /2/ Pohořelá Jtaj.: Metodická příprava poradiačního výzkumu zirkoniových materiálů, Rep. ÚJV 3704.M (1975) /3/ Pohořelá J. aj.: Protokol o vývoji metodiky snímání otisků pro světelnou mikroskopii (1976) /A/ Kočik J.:
llikrostruktura jaustenitických nerezavějících ocelí po implantaci ionty helia, Sep. ÚJV 3812.11, 1975
- 240 -
/5/ Kofiik J.:
V1ÍT rychlosti kalení na rozložení precipitátu sekundárních fází re slitinách U-Pe-Al a U-Fe-Al-Si, Rep. tfJV 2578-11, 1971 /6/ Vacek H. aj.: Mechanické zkoušky svědefiných vzorků z kesonových trubek těžkovodni nádoby reaktoru A-l, ťÍJV 1975 /7/ ČerváBek J. aj.: Výskům krátkodobé a dlouhodobé pevnosti ocelí Fe-Cr-Hi, IÍJV 1973 /8/ Vacek II.: Radiační zkřehnutí a zpevnění oceli typu A 533-B, Rep. tÍJV 3+35.11, 1976 /9/ Vacek H.: Porovnání radiačního poSkození čtyř ocelí pro tlakové nádoby lehkovodních reaktorů. Rep. tfJV 3468.11, 1976
Texty k obrázkům obor* 1
Metalografická polohorká komora
obr. 2
Povlakový materiál paliva A-l, lOOz
obr. 3 obr. 4
Austenitická ocel, stínovaný otisk celuloidové folie, 16Ox Precipitáty Vg^Si v avialové slitině z kesonové trubky, tenká fólie, 15 OOOx
obr.
Lomová plocha avialového vzorku z kesonové trubky, lOOx
- 241 -
sv
ó3
\
[VWWWI ftTOM )\\\\\l t\V\WI K\\\\U||
Obr.l. Schema uspořádáni polohorké komory T - vstupní box A,B,C - pracovní boxy SV - sklad vzorků £ - výstupní rukavicová skříň D - digestoř S - laboratorní stol U - umyvadlo b - bruska t - dvířka transportéru
- 242 -
Obr.2.
Obr.5,
Obr.3.
Obr.4
SHRNUTf A ZÁVĚRY SEMINÁŘE "RADIAČNť POŠKOZENť MATERIÁLŮ JADERNÝCH REAKTORŮ" - Řež, 23.-24.11.1976
Tématika referátů na semináři ukázala, že zaměření prací v oboru výzkumu vlivu provozních podmínek na radiačně namáhané materiály a komponenty jaderných elektráren je v souladu s potřebami čs. jaderného programu, a že výsledky prací pomáhají zajistit jeho realizaci. Problematika radiačních účinků na materiály byla v programu semináře zastoupena v proporcích, které vyplývají ze specifických poměrů v čs. jaderné energetice. V historii i současnosti čs. jaderné energetiky se významně uplatnil a uplatňuje čs. metalurgický průmysl a energetické strojírenství při výrobě zařízení pro elektrárny, včetně tlakových nádob jaderných reaktorů. Experimentální výzkum radiačního zpevnění a zkřehnutí ocelí pro tlakové nádoby je v č s . podmínkách principielně možný v potřebném rozsahu bez zásadních technických omezení. Proto byl na semináři věnován problematice materiálů tlakových nádob poměrně značný počet referátů. Význam řešení této problematiky vzrostl v současně etapě s tím, že ČSSR má být dodavatelem tlakových nádob i pro některé partnery v RVHP. Práce v oblasti jaderného paliva prozatím postrádají potřebnou komplexnost. V tomto oboru vystupuje v důsledku mimořádné náročnosti na vybavení experimentální základny ještě více do popředí nutnost efektivní mezinárodní dělby práce. Dobrým příkladem je čs.-sov. spolupráce při vývoji paliva pro první čs. jadernou elektrárnu A-l. Na základě přednesených referátů a diskuse bylo možno charakterizovat hlavní úkoly, jejichž řešení je nezbytné pro zajištění ekonomického a bezpečného provozu energetických jaderných reaktorů; 1/ Úkoly spjaté bezprostředně s potřebami provozu jaderných elektráren K zabezpečení bezprostředních potřeb čs. jaderné energetiky se ukazuje nezbytné dobudovat experimentální základnu a včas připravit odborné kádry na řešení nových úkolů. Bude nutno vybudovat, resp. dobudovat v ČSSR aktivní pracoviště tak, aby bylo možno zabezpečit hodnocení vlivu provozních podmínek na vlastnosti svědečných vzorků materiálů tlakových nádob a na vlastnosti paliva podle požadavků projektu a potřeb pozorovatele jaderných elektráren. Zejména je třeba věnovat komplexní pozornost rozvoji a aplikaci metodik nedestruktivního stanovení vyhoření pro provoz jaderných elektráren typu VVER. Provést celkovou přípravu, metodickou i konstrukční pro zabezpečení měření vyhoření kazet paliva -
245 -
J
VVER na jaderných elektrárnách při odstávce a výměně paliva. Tato otázka je zásadní důležitosti při eventuelních drobných poruchách palivových elementů pro efektivní přestavění palivové zóny reaktoru. Dále bude nezbytné vybudovat v rámci výstavby jedné jaderné elektrárny typu VVER pracoviště pro demontáž a dělení palivových kazet, které by umožnilo po transportu menších částí navazující poradiační výzkum na specializovaném pracovišti. 2
1 Experimentální práce bezprostředně sloužící provozu jaderných elektráren
je třeba doplnit o práce sloužící dlouhodobější perspektive rozvoje jaderné energetiky v rámci RVHP v rozsahu odpovídajícím podílu vědecko-technického potenciálu ČSSR. Jde především o radiační experimenty v reaktorových sondách a smyčkách. Při specifikaci jejich zaměření je třeba důsledně vycházet z možností mezinárodní dělby práce v rámci RVHP. V oblasti materiálů tlakových nádob je tato spolupráce již značně rozvinuta a dobudování experimentální základny pro výzkum v této oblasti je v silách č s . pracovišt. V oblasti jaderného paliva pro reaktory VVER bude třeba spolupráci dále prohloubit. Ve spolupráci se SSSR se již nyní realizují experimenty s povlakovými materiály resp. polotovary a program výzkumných prací v ČSSR předpokládá provádět některé experimenty, sloužící k objasnění a zlepšení provozní spolehlivosti a bezpečnosti pal. článků. Při řešení problematiky pal. článků jako celku nebyly dosud vyčerpány možnosti mezinárodní spolupráce a vzájemné výměny informací. 1 při výhradní orientaci výzkumu paliv na výzkum vlivu provozních podmínek rozsáhlost problematiky vyžaduje omezit se na řešení jen vybraných problémů. Přitom je při řešení třeba postupovat s podrobnou znalostí problematiky jako celku. V rámci mezinárodní spolupráce by bylo též možno účelně využít stávajícího rozložení ozařovacích kapacit. Kromě výzkumu v reaktorových sondách a smyčkách bude třeba rozpracovat systém statistického hodnocení životnosti palivových článků, využívající neustálého zdokonalování vnitroreaktorové instrumentace a metod výpočtů lokálních fyzikálních podmínek v aktivní zóně reaktoru, zaměřený tak, aby mohl přinést očekávané cenné informace o zákonitostech porušování pal. článků.
- 246 -
Druh publikace: Název: Zpracoval: Počet stran: Náklad: Formát: číslo publikace: Vydal a rozmnožil: Rok vydání:
Sborník referátů RADIAČNÍ POŠKOZENÍ MATERIALS JADERNÍCH REAKTORU Kolektiv autorů 247 stran 100 výtisků A 4 60 - A-572 - 76 /1278/ Dům techniky CVTS Praha, Gorkého nám. 23, Praha 1 1977
Bez jazykcvé úpravy Doom techniky - 247 -
"1
DŮM TECHNIKY ČVTS PRAHA • 1976
