Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta DIPLOMOVÁ PRÁCE. Vladimír Henzl

Univerzita Karlova v Praze Matematicko-fyzikální fakulta

DIPLOMOVÁ PRÁCE

Vladimír Henzl

Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů Ústav částicové a jaderné fyziky

Vedoucí diplomové práce : RNDr. Andrej Kugler, Csc. Studijní program : jaderná a částicová fyzika

1

Poděkování: Na tomto místě bych chtěl především poděkovat RNDr. Kuglerovi a RNDr. Wagnerovi, za to že mně i Daniele umožnily věnovat se společně tak zajímavé oblasti jakou transmutace pro nás bezesporu jsou. Chtěl bych jim oběma poděkovat za všechny podnětné rady a nápady, kterými činily mé úsilí rychlejším a efektivnějším. Dále bych chtěl poděkovat všem členům týmu RNDr. Adama (z oddělení jaderné spektroskopie v SÚJV Dubna) za skvělou asistenci při měření aktivovaných vzorků a za bezchybný servis ohledně všech používaných detektorů. RNDr. Adamovi musím však poděkovat zvlášť, neboť právě od něj jsem se naučil nejvíce ryze praktických spektroskopických dovedností. Nechtěl bych také zapomenout na RNDr. Fránu, bez jehož báječného programu DEIMOS i zapůjčené literatury bych byl naprosto ztracen. Ze všeho nejvíce však chci i na tomto místě poděkovat Daniele Hanušové, mé životní i profesní přítelkyni, protože jenom ona mi dává sílu pokračovat ve chvílích, kdy bych bez ní vše již dávno vzdal.

Prohlašuji, že jsem svou diplomovou práci napsal samostatně a výhradně s použitím citovaných pramenů. Souhlasím se zapůjčováním práce. V Praze dne 7.5.2001

Vladimír Henzl

2

Obsah: 1. ADTT - urychlovačem řízené transmutační technologie………………………………… 1.1. Základní princip ADTT………………………………………………………….….. 1.2. Technické provedení ADT systémů…………………………………………….…… 1.3. Výhody ADT systémů……………………………………………………………… 1.4. Současná situace……………………………………………………………………. 1.5. Motivace a náplň diplomové práce………………………………………………….

6 6 7 8 8 9

2. Experimentální uspořádání…………………………………………………………..…. 10 2.1. Návrh a příprava experimentu…………………………………………………..…. 10 2.1.1. Umístění jodových vzorků………………………………………………..… 11 2.1.2. Měření intensity svazku protonů aktivačními detektory………………….…….. 11 2.1.3. Měření intensity neutronového pole podél spalačního terče………………… 11 2.2. Sestrojení spalačního terče……………………………………………………..….. 12 2.2.1. Parametry jodových vzorků………………………………………………….. 14 2.2.2. Parametry aktivačních detektorů…………………………………………….. 14 3. Průběh experimentu ……………………………………………………………………... 16 3.1. Ozařování…………………………………………………………………………… 16 3.1.1. Zaměření protonového svazku…………………………………………..…. 16 3.1.2. Průběh ozařování………………………………………………………….... 16 3.2. Měření aktivovaných vzorků……………………………………………………..... 18 4. Kalibrace detektorů……………………………………………………………………..... 19 4.1. Kaskádní a koincidenční efekty………………………………………………….…. 19 4.1.1. γ-γ koincidenční sumace……………………………………………………. 20 4.1.2. γ-γ koincidenční ztráty……………………………………………………… 20 4.1.3. Celkový koincidenční opravný faktor………………………………………. 21 4.2. Kalibrace jednotlivých geometrických pozic………………………………………. 21 4.2.1. Určení celkové efektivity detektoru εt………………………………………. 22 4.2.2. Určení efektivity pro peak plného pohlcení εp…………………………….…. 23 4.2.3. Diskuse přesnosti kalibračních křivek……………………………………….. 25 4.2.4. Porovnání účinností filtrů f1 a f2…………………………………………….. 27 5. Zpracování experimentálních výsledků …………………………………………………. 28 5.1. Analýza naměřených γ-spekter……………………………………………………… 28 5.1.1. Opravy pro výpočet celkového měrného výtěžku Nyield …………………….. 28 5.2. Výtěžky aktivačních reakcí……………………………………………………….…..31 5.2.1. Hliníkové aktivační detektory ……………………………………………….. 31 5.2.2. Čelní monitory………………………………………………………………...35 5.2.3. Zlaté fólie………………………………………………..………………...…. 38 5.2.4. Monitory neutronového pozadí…….……………………………………….. 40 5.2.5. Měděná páska pro měření asymetrie neutronového pole………………….… 43 5.2.6. Asymetrie neutronového pole……………………………………………….. 44 5.3. Výtěžky transmutačních reakcí v jodových vzorcích………………………………. 46 5.3.1. Charakteristika transmutačních produktů…………………………………..….47 5.3.2. Srovnání výtěžků 130I pro ověření správné kalibrace měřících pozic………... 49 5.3.3. Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích.…....51

3

6. Analýza a diskuse výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích………………. 53 53 6.1. Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV…………………………………………….. 6.2. Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů….. 56 7. Závěr……………………………………………………………………………………….. 59 8. Dodatky……………………………………………………………………………………. 61 9. Použitá literatura………………………………………………………………..…………. 75

4

Úvod Ačkoliv myšlenky transmutačních technologií se objevují již záhy po prvním seznámení s jadernými reakcemi v průběhu 40.let, jejich praktickému využití bránil neefektivně nízký výkon nejdůležitější součásti, urychlovače. Ještě v současné době jsou výkony nejmodernějších urychlovačů pod hranicí ekonomické využitelnosti, vzhledem však k technickému pokroku, zejména v oblasti supravodivosti, počítačů a elektroniky, se jeví dosažení potřebných výkonů v blízké budoucnosti reálné. Tím se vytvářejí vhodné motivace pro hlubší studium možných transmutačních reakcí (a jejich produktů) i konceptů a technických řešení urychlovačem řízených transmutačních systémů. Hlavním cílem této diplomové práce je experimentální studium zákonitostí transmutace 129 I v neutronovém poli spalačního terče a jejich porovnání s paralelními simulacemi D.Hanušové. Největší zřetel je kladen na identifikaci produktů transmutace a určení relativních poměrů výtěžků jednotlivých transmutačních reakcí a jejich případné změny v souvislosti se změnou energetického profilu neutronového pole ve třech pozicích vzorků 129I podél spalačního terče. V první kapitole se věnuji obecnému konceptu urychlovačem řízených transmutačních systémů úzce spojenému s problematikou řešení otázky likvidace jaderného odpadu a konstrukce podkritických systémů. Ve druhé kapitole pak popisuji kromě teoretických úvah předcházejících sestrojení spalačního terče i jeho praktickou konstrukci a technické provedení. Třetí kapitola je dokumentem průběhu ozařování a následného proměřování aktivovaných vzorků s použitím velkých HPGe detektorů. V první části čtvrté kapitoly se snažím podrobněji rozebrat možná úskalí kalibrace blízkých geometrií s použitím příliš silných zdrojů. Ve druhé části se pak věnuji provedení kalibrace vlastních skutečně použitých měřících geometrií. Úvodem stěžejní, páté, kapitoly této práce je teoretický výklad analýzy γ-spekter aktivovaných vzorků. Ve střední části této kapitoly se zabývám sestrojením co nejrealističtějšího obrazu neutronového pole ze spekter aktivovaných hliníkových, měděných a zlatých folií umístěných kolem spalačního terče. Dále je proveden metodický rozbor měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích, čehož výsledky jsou uvedeny v samém závěru této kapitoly. Šestou kapitolu tvoří analýza naměřených výtěžků a jejich korespondence s výsledky simulací provedených D.Hanušovou. Zejména se zde věnuji závislosti relativních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů na poloze vzorku podél terče a energii primárních protonů. V sedmé kapitole je pak učiněno závěrečné shrnutí všech výsledků, kterých bylo během experimentu dosaženo.

5

1. ADTT – Urychlovačem řízené transmutační technologie Tak jako se celosvětově více či méně rychle šíří technologický a hospodářský pokrok, vzrůstá neustále energetická náročnost soudobé společnosti. Vzhledem k omezeným zdrojům fosilních paliv a stále ještě nedostatečné ekonomické efektivitě a množství alternativních obnovitelných zdrojů je výroba elektrické energie v jaderných elektrárnách civilizační nutností. Avšak průvodním jevem všech v současnosti provozovaných jaderných reaktorů je, bohužel, produkce radioaktivního odpadu. Navíc i tuny zbraňového plutonia z demontovaných jaderných hlavic světových supervelmocí rozšiřují již nyní značný radioaktivní inventář, který se tak stává danajským darem všem příštím generacím. Donedávna jediným reálně uvažovaným způsobem, jak naložit s odpadem, jehož nezanedbatelná část zůstává nebezpečná po tisíce let, bylo jeho trvalé hlubinné uložení. Pro tento účel již bylo vyvinuto mnoho velice sofistikovaných metod a bezpečnostních prvků, které by měly být schopné zabránit průniku radioaktivity do životního prostředí. Protože však politické a sociální zajištění místa trvalého uložení ve výhledu tisíců let je zpochybnitelné, stává se problém dlouho žijícího jaderného odpadu pro část společnosti nepřijatelným. Důsledkem je odpor vůči jinak efektivní a užitečné technologii výroby potřebné elektrické energie, totiž technologii jaderných elektráren. Je proto přirozeným důsledkem, že je snaha vyvinout takové technologie, které by dokázaly současný radioaktivní inventář alespoň z části zredukovat, nebo které by dokonce byly schopné v procesu jaderného štěpení vzniku dlouho žijících izotopů zabránit. Mezi v současnosti takovými nejintenzivněji se rozvíjejícími technologiemi je oblast urychlovačem řízených transmutačních technologií (Accelerator Driven Transmutation Technologies, ADTT). 1.1. Základní princip ADTT Již z názvu je patrné, že vůdčím principem je urychlovačem řízená transmutace, tedy cílená přeměna složení jádra izotopu uvažovaného prvku. Dokázali-li bychom totiž změnit počet neutronů v daném jádře, změnili bychom jeho fyzikální vlastnosti, jakými jsou třeba poločas rozpadu, aktivita apod. V případě změny počtu protonů v jádře dojde navíc i ke změně vlastností chemických, neboť tak vytváříme zcela jiný prvek. K možné transmutaci všech dlouho žijících isotopů obsažených ve vyhořelém palivu na cokoliv jiného s kratším poločasem rozpadu vede přímočará úvaha. Zřejmě nejvhodnějším nástrojem k transmutaci se jeví jaderné reakce, resp. jaderné reakce takové, při nichž by došlo ke změně počtu nukleonů v jádře. Z ekonomicko-praktických důvodů je zřejmě nejvhodnější k těmto jaderným reakcím použít neutronů, neboť na rozdíl od protonů při vniknutí do jádra nemusí překonávat odpudivou Coulombickou bariéru a proto už i při jejich nízkých energiích jsou účinné průřezy pro transmutační reakce poměrně vysoké. Nevýhodou je nemožnost produkovat neutrony o libovolně definovaných energiích, vytvářet neutronové centrované svazky apod., protože jedinými v úvahu připadajícími zdroji neutronů mohou být pouze jaderné štěpení či jaderné reakce vyvolané nabitými částicemi z urychlovače. Typické intensity toku termálních neutronů v klasických reaktorech dosahují hodnot řádu 1014 n.cm-2.s-1. Podle [1] je však k efektivní transmutaci dlouho žijících složek jaderného odpadu v případě termálních neutronů potřeba neutronových toků řádově 1016 n.cm-2.s-1. Takto silných toků by mohlo být za jistých okolností dosaženo s použitím výkonného urychlovače, který by svazkem protonů ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu. Při interakci protonu o vysoké energii s jádrem terče totiž dochází k tříštivým reakcím [2] (tzv. spalace, odtud „spalační terč“), ve kterých se produkuje velké množství částic a jaderných

6

fragmentů, z nichž část získá takovou energii, že je schopna vyvolat další tříštivé reakce. Velký podíl z takto vzniklých částic tvoří právě neutrony, které, na rozdíl od většiny ostatních produktů spalace, navíc relativně snadno procházejí materiálem terče a vytvářejí kolem něj silné neutronové pole. Vlastnosti neutronového pole kolem terče závisejí převážně na energii primárních protonů a na materiálu z kterého je terč vyroben. Množství v terči produkovaných neutronů je lineární funkcí Z a hustoty materiálu terče [3]. Pro co nejvyšší intensitu neutronového pole jsou proto nejvhodnější materiály složené z prvků dolní části periodické tabulky. Při uvážení i dalších důležitých fyzikálních vlastností terče (např. tepelná vodivost a kapacita, bod tavení atd. …), se jeví, že mezi nejvhodnější kandidáty patří Ta, W, Pb, Bi a U [2,4,5]. Kromě materiálu terče a energie primárních protonů ovlivňuje celkovou intensitu a profil pole vyletujících neutronů i samotná geometrie terče. Ta musí respektovat ponejvíce hloubkou průniku a rozvoj svazku v terči s ohledem na co nejefektivnější výtěžek neutronů. Typickým tvarem terče tak může být válec o délce zhruba 50 cm a průměru kolem 10 cm. Pro konkrétní praktická uspořádání se však tyto rozměry liší. Okolí terče je pak využito k umístění materiálu určenému k transmutaci. Mezi transmutovaný materiál a těleso terče je možné umístit i vrstvu moderátoru, to v případě konceptů vycházejících z představy o využití spíše tepelného neutronového spektra [6,7]. Bez moderátoru kolem terče je k transmutaci využíváno rychlé neutronové spektrum, s nímž počítá mimo jiné např. [8]. 1.2. Technické provedení ADT systémů V praxi lze principiální výhody urychlovačem řízeného neutronového zdroje, kterým spalační terč popsaný výše bezesporu je, použít mnoha rozličnými způsoby. Jedním z nejvíce diskutovaných konceptů je transmutační systém, který by kromě redukce současného radioaktivního odpadu z klasického vyhořelého jaderného paliva, byl schopen produkovat ještě navíc i elektrickou energii. Této energie by při vhodné technické realizaci mohlo být tolik, že by stačila nejen k pohánění řídícího urychlovače, ale též by i významná část mohla být dodávána do komerční sítě. Takové zařízení je běžně označováno jako energy amplifier. Schématický nákres je na obr.1.1. Základem je opět spalační terč, obklopený transmutační oblastí, z které je chladícím mediem odváděno teplo. To se pak přes tepelný výměník převádí do sekundárního okruhu napojeného na klasický parogenerátor. Z ekonomického hlediska je tedy zásadním problémem takového systému jak zajistit, aby získané energie bylo více, než energie dodané formou napájení urychlovače. V tomto momentu se právě ukazuje přínos použití spalačního terče. Hlavním produktem tříštivých reakcí jsou neutrony vyletující z terče. Podle použitého materiálu, konstrukce terče a energie primárních protonů připadá na jeden proton Obr.1.1. Schématický nákres možného zhruba 10-20 takovýchto neutronů [2]. provedení transmutačního systému. Pokud by těchto neutronů bylo použito ke štěpení např. 233U, jejich množství by se ještě

7

zvýšilo o neutrony produkované při štěpení. Při vhodném uspořádání a provedení [1,9] by k udržení řetězové reakce stačila pouze část těchto neutronů a zbytek by mohl být použit k množení právě třeba 233U z 232Th a transmutaci problematických izotopů pocházejících z vyhořelého paliva založeného na štěpení 235U. Realizovat takové uspořádání je možné obalením terče blanketem štěpitelného materiálu. Mezi blanket a terč je možné vložit ještě moderátor (např. parafín nebo D2O), v případě že je štěpný materiál štěpitelný spíše tepelnými neutrony. Také samotný blanket lze obalit dalším moderátorem, zpomalujícím neutrony pocházející ze štěpení. Kolem takto upraveného neutronového zdroje by protékalo chladící medium, které by se dalo kromě odvodu tepla použít též jako nosné médium uvažovaných izotopů určených k transmutaci. Tyto izotopy, mezi něž patří hlavně minoritní aktinidy a transurany (např. 237 Np, 241Am, 242mAm, 243Am, 243-246Cm, 238-242Pu) a některé štěpné produkty (79Se, 90Sr, 99Tc, 126 Sn, 129I, 137Cs), by musely být v chladivu rozpuštěny. Z toho důvodu se zatím jeví jako jedna z nejvhodnějších forma roztavených solí. Aby nedocházelo k sekundární transmutaci již jednou transmutovaných izotopů, je potřeba zajistit kontinuální separaci již transmutovaných složek z použitého nosného média. V případě prvků, které se nacházejí ve formě více izotopů je vhodné v některých případech uvažovat i o separaci izotopické. Samozřejmě že při detailnějším studiu návrhů jednotlivých transmutačních systémů je třeba počítat s mnoha faktory ovlivňujícími výslednou efektivitu celého systému. Mezi nejvýznamnější patří efektivita urychlovače převádějícího elektrickou energii na proud protonů, efektivita konverze odvedeného tepla zpět na elektrickou energii, průměrný počet neutronů vzniklých při štěpení použitého materiálu atd. V obsáhlejších pracích [1,9] je ukázáno, že ekonomicky zajímavé efektivity by přesto mohlo být dosaženo. 1.3. Výhody ADT systémů Koncept ADT systému, jehož hrubý obraz byl nastíněn v předcházející kapitole má několik zásadních výhod, které jej činí po všech stránkách velice atraktivním. Protože řetězová reakce v systému je způsobována neutrony jejichž produkce je řízena urychlovačem, je možné aby se i při zachování funkčnosti celý systém neustále nacházel v podkritickém stavu s k<1. Tím je riziko havárie černobylského typu odstraněno. Z ekologického pohledu je přínos ADT systému velice významný, neboť například celosvětové množství 239Pu s poločasem rozpadu 25000 let může být takto „spáleno“ během několika dekád [10]. Navíc vznikající radioaktivní odpad může být z velké části opět recyklován a zařazen znovu do transmutačního procesu. Podle některých studií [8] jsou náklady spojené s vývojem a výstavbou podobného zařízení nižší než náklady na trvalé uložení ekvivalentního množství odpadu. Navíc je nutné započítat příjmy z prodeje produkované energie, které by tak celý projekt posunuly do černých čísel. Z celosvětového pohledu je případné použití 232Th jako nového energetického zdroje významným navýšením celkových přírodních energetických rezerv, které by dokázaly lidstvo zabezpečit na mnoho set let [9]. 1.4. Současná situace Komerční realizaci podobných systému však zatím brání ještě mnoho nevyřešených technických otázek. Některé z nich jsou spojeny s výkonem urychlovače, který by měl dosahovat řádově 100 mA [1] a operovat na rádiových frekvencích, jiné s vývojem konstrukčních materiálů, které by dokázali odolat korosivnímu prostředí roztavených solí.

8

Také vývoj technologie efektivní chemické a izotopické separace není ještě dokončen. Stále pokračuje studium vlastností neutronového zdroje spojené s volbou materiálu terče, jeho geometrie a energie primárních protonů. Studium jednotlivých oblastí obsažených v rámci celého konceptu urychlovačem řízených transmutačních systémů je vedeno v několika rovinách. V první jsou experimentálně testovány jednotlivé praktické komponenty, materiály, uspořádaní a nastavení[5,11]. V druhé rovině jde studium teoretické, založené převážně na počítačových simulacích [13,14]. Jejich výhodou je jistě pružnost s jakou mohou reagovat na okamžité podněty či koncepční návrhy a možnost studovat chování ADT systému jako komplexního celku. Nevýhodou počítačových simulací jsou vstupní data, jimiž jsou různé fyzikální modely a účinné průřezy uvažovaných jaderných reakcích probíhajících uvnitř systému. Protože však velké množství potřebných údajů není ještě experimentálně s uspokojivou přesností naměřeno, jsou jednotlivé modely odkázány na vlastní predikce, které se mohou tak výrazně lišit podle použitého modelu [3]. Z tohoto důvodu je vyvíjena snaha doplnit již existující, avšak nedostatečnou, databázi experimentálních a evaluovaných údajů [14] o nová a přesnější data. Tím byl motivován i experiment, jehož provedení a analýza tvoří nejvýznamnější část této práce. Navazuje tak na sérii experimentů skupiny dr. Kuglera a dr.Wagnera provedených v letech 1997-99 v SÚJV Dubna, experimentálně studujících produkci neutronových polí kolem tlustých terčů ozařovaných vysoko energetickými protony [15]. Zároveň však posouvá toto studium do nových oblastí, kdy je studován i vliv profilu produkovaného neutronového pole na výtěžky produktů transmutace vybraného štěpného produktu umístěného v tomto poli. 1.5. Motivace a náplň diplomové práce Náplní této práce bylo sestavení a provedení experimentu umožňujícího studium výtěžků transmutačních produktů radioaktivního jódu (podobného svým izotopickým složením jódu z klasického vyhořelého jaderného paliva) v rychlém neutronovém poli spalačního terče. Při jaderném štěpení totiž jako jedny z produktů vznikají radioaktivní izotopy jódu. Největším problémem je izotop 129I, neboť jeho poločas rozpadu je 1,57.107 let, nejdelší poločas rozpadu má z ostatních izotopů jódu 126I, který však činí pouhých 13,11 dní. Velice brzy po odstranění vyhořelého článku z aktivní zóny reaktoru tak zůstávají pouze dva jódové izotopy, radioaktivní 129I a stabilní 127I v poměru zhruba 75-80/25-20% ve prospěch 129I podle typu reaktoru a délky kampaně [16]. Oba izotopy se chemicky vážou naprosto stejně. Nebezpečnost 129I jako dlouho žijícího radioaktivního izotopu je ještě o to větší, že jód je biogenním prvkem, který je tak snadno vstřebáván živými organismy. V lidském těle je jeho největší koncentrace ve štítné žláze a proto příjem jódu „nadměrně obohaceného“ o radioaktivní izotop 129I způsobuje rakovinu tohoto orgánu. Proto je zřejmá motivace množství 129 I redukovat za pomoci transmutačních technologií Jak již bylo řečeno výše, je nedostatek experimentálních údajů hlavní příčinou nesouladu používaných počítačových modelů. V případě izotopu 129I je situace zvláště neuspokojivá. V databázi experimentálních dat EXFOR, o které sami její tvůrci soudí, že je pro reakce neutronů do energie 20 MeV kompletní [17] lze nalézt jen několik prací zabývajících se měřením účinného průřezu reakcí neutronů s tímto izotopem. Práce [18-23] pojednávají o měření účinných průřezů pro reakce 129I(n,γ)130I. V [23-25] lze sice nalézt i účinné průřezy pro reakce typu (n,2n), pouze však pro pouhých 6 energií v intervalu 13-15 MeV. Existuje ještě pár prací, v nichž byly měřeny transmutační výtěžky při přímém ozáření radioaktivního jódu svazkem protonů nebo v poli neutronů spalačního terče s moderátorem, např. [10], tím však výčet experimentálních zkušeností s transmutačními reakcemi s 129I prakticky končí. Z tohoto hlediska je každé další experimentální studium transmutace 129I velkým přínosem a rozšířením dosavadních skromných znalostí. 9

2. Experimentální uspořádání 2.1.

Návrh a příprava experimentu

Při návrhu experimentu a simulacích v průběhu přípravy experimentu se vycházelo z jednoduché modelové představy spalačního terče jako olověného válce o délce 50 cm, průměru 10 cm a rozměrech měřených vzorků 2,0x2,0 cm, jejichž středy by tak byly umístěny v polohách 1,0 cm, 3,0 cm, 5,0 cm, …, 49,0 cm od začátku terče. Simulace D.Hanušové (podrobněji viz [26]) počítaly s energiemi incidentních protonů Ep=885, 1500 a 3000 MeV, neboť v té době ještě nebyla známa přesná energie protonů, které bude možno využít v reálném experimentu. Bylo však již známo, že ozařování budou dvě, kdy energie protonů jednoho z nich bude zhruba poloviční. Účelem těchto simulací bylo získat rámcovou představu o vlastnostech neutronového pole a charakteru jeho změn podél terče a jeho změn v souvislosti s energií interagujících protonů, aby na jejich základě bylo možné rozhodnout o umístění jodových vzorků do co možná fyzikálně nejzajímavějších pozic. V grafu 2.1. je zachycen růst střední energie neutronů podél terče (při spodním cut off parametru E=1 MeV). Z grafu dále vyplývá, že tato střední energie příliš nezávisí na energii incidentních protonů, maximální rozdíl středních energií by podle těchto simulací měl být v oblasti 40 cm od počátku terče, a to v řádu zhruba 5 MeV. Graf 2.1. Střední energie vyletujících neutronů podél spalačního terče (výsledky simulace) 60

střední energie (MeV)

50 40 30 20 10 E(p)=885 MeV

E(p)=1500 MeV

E(p)=3000 MeV

0 0

10

20

30

40

pozice (cm)

50

relativní výtěžek

Dalším výchozím bodem pro naše úvahy byla intenzita neutronového pole podél terče. Nasimulovaná neutronová spektra byla skonvoluována s excitačními funkcemi σ = σ(E) pro reakci 129I(n,2n)128I, tedy s typickým Graf 2.2. Relativní výtěžek 128I podél spalačního terče dominantním kanálem v procesech očeká(výsledky simulace) vaných interakcí rychlých neutronů 1,0 Vyt(885) s jodovými vzorky. Z grafu 2.2. je vidět, že maximálních výtěžků z dané reakce lze Vyt(1500) 0,8 dosáhnout kolem 10.cm, přičemž s rosVyt(3000) toucí energií dopadajících protonů se toto 0,6 maximum pozvolna posouvá dále do větší vzdálenosti od čela terče. Zřejmé je také 0,4 to, že absolutní hodnoty výtěžků v dané oblasti podél terče jsou přibližně přímo 0,2 úměrné energii incidentních protonů. 0,0 0

5

10

15

20

25

30

35

40

45

50

pozice (cm)

10

2.1.1. Umístění jódových vzorků S ohledem na výše diskutované výsledky přípravných simulací bylo rozhodnuto, že při prvním ozařování budou použity 3 vzorky 129I a v druhém ozařování, kdy energie incidentních protonů bude zhruba poloviční, bude v okolí terče umístěn 4., poslední, vzorek 129I, a to následovně: • 1-I-129 (označení pro 1.vzorek 129I) bude umístěn nad 9.cm spalačního terče, neboť zde se dají očekávat největší výtěžky naprodukovaných izotopů a navíc střední energie neutronů v této pozici je zhruba 14 MeV, což odpovídá hodnotám pro něž jediné jsou v databázi EXFOR registrovány vůbec nějaké experimentální výsledky měření σ(n,xn)=σ(n,xn)(E) pro případ radioaktivního izotopu jódu 129I (viz kap.1.5.) • 2-I-129 bude umístěn nad 37.cm spalačního terče, neboť zde očekáváme výraznější rozdíl středních energií vyletujících neutronů při ozařování protony dvou různých energií lišících se zhruba faktorem 2. • 3-I-129 bude umístěn nad 47.cm spalačního terče, neboť podle výsledků simulací jsou zde střední energie vyletujících neutronů nejvyšší a dají se proto očekávat relativně nejvyšší výtěžky izotopů produkovaných ve vysoko prahových reakcích typu 129 I(n,6n)124I apod. • 4-I-129 bude umístěn nad 37.cm spalačního terče při druhém ozařování, kdy incidentní protony budou mít zhruba poloviční energii oproti ozařování prvému. Záměrem je prozkoumat rozdíly ve tvaru neutronového spektra ve stejném místě terče dané pouze různou energií incidentních protonů. 2.1.2. Měření intensity svazku protonů aktivačními detektory Použití aktivačních folií je velmi dobře známou metodou pro měření toku vysoko energetických částic, protonů i neutronů [27,28]. Zvláště reakce 27Al(p,3pn)24Na je velmi vhodná pro měření toku protonů svazku o vysoké energii, neboť poločas rozpadu výsledného produktu má optimální hodnotu T1/2=14,96 hodin, a charakteristické γ-spektrum pouze s dvěma linkami 1368,5 a 2754 keV. Avšak podle [10] a dalších mohou nastat problémy s další možnou reakcí vedoucí na stejný výsledný produkt, totiž 27Al(n,α)24Na. Tato konkurenční reakce má významnější účinné průřezy již pro energie neutronů kolem 10 MeV. To je poměrně běžná energie neutronů vznikajících ve spalačním terči při vypařování a vylétávajících směrem dozadu, proti svazku. Proto byl-li by hliníkový monitor svazku protonů umístěn těsně před terčem, výtěžek 24Na by byl značně nadhodnocen a neodpovídal by skutečnému toku neutronů. Z těchto důvodů bylo rozhodnuto, že monitor svazku musí být umístěn v jisté minimální vzdálenosti od terče (neb tok zpětně vyletujících neutronů klesá se vzdáleností jako r2). 2.1.3. Měření intensity neutronového pole podél spalačního terče Stejně tak jako pro měření intensity toku protonového svazku, je metoda aktivačních detektorů vhodná ke sledování relativních změn v intensitě a struktuře neutronového pole podél terče. Pro přesné měření intensity neutronového pole je proto podél terče rozmístěno množství aktivačních folií. Jejich rozměr byl stanoven na 2,0x2,0 cm, neboť tak nejlépe korespondují s velikostí jodových vzorků. Pro přesnější obraz možné asymetrie neutronového pole (jíž může způsobit např. nepřesné směrování svazku protonů do středu terče) je vhodné umístit druhou sadu totožných aktivačních folií i v oblasti 90 stupňů (po obvodu terče) od sady první.

11

Protože se díky absenci moderátoru očekává výrazný příspěvek vysoko energetických neutronů, je nutné brát zřetel na vhodný výběr materiálu pro výrobu aktivačních detektorů. Příkladem takového materiálu je např. zlato, které je monoisotopické. Proto je možné výtěžky všech (n,xn) reakcí považovat za nezávislé, tedy vznikající pouze jedinou reakcí. Navíc všechny izotopy zlata s A=189-196 mají pro γ-spektroskopická měření velice vhodné poločasy rozpadu v kombinaci s rozpadovými schématy, jejichž linky jsou tak dobře měřitelné. Aktivace jediné zlaté folie tak umožňuje studium palety mnoha reakcí s velmi rozdílnými prahy, a tím i studium podrobné struktury neutronového pole v oblasti vysokých energií (řádově 10 –100 MeV). Nevýhodou těchto aktivovaných folií jsou však poměrně složitá spektra vznikající složitou kombinací dílčích spekter mnoha izotopů konkurujících produkci izotopů zlatých. Také nepříliš dobře známé účinné průřezy některých vysoko prahových reakcí je nutné nahrazovat výsledky simulací zatížených těžko ohodnotitelnou chybou. Přesto zlaté folie umožňují alespoň přesné unikátní srovnání relativních výtěžků mnoha rozdílných reakcí. Oproti tomu jsou spektra hliníkových folií velice jednoduchá a přehledná. Jedinou dobře měřitelnou aktivační reakcí je již zmiňovaná 27Al(n,α)24Na. Právě díky jednoduchosti výsledných spekter a vysoké intensitě γ-přechodů doprovázejících rozpad 24Na na 24Mg mohou výsledky z hliníkových folií být velice přesné a sloužit za jakýsi „referenční ukazatel“ tvaru neutronového spektra. V přesných porovnáních výtěžků 24Na se mohou odrazit i velice jemné rozdíly třeba v kalibraci použitých detektorů, či použitých měřících pozic. Vhodným doplňkem do sady aktivačních detektorů našeho experimentu jsou měděné folie. Její dvouizotopické složení je svým charakterem blízké dvouizotopickému složení jodových vzorků a umožňuje paralelní studium výtěžků produktů čistě prahových reakcí (61Cu), stejně tak jako produktů vznikajících v kombinaci reakcí prahových a bezprahových (64Cu). Pro získání co možná nejkompletnější informace o neutronovém poli budou proto pokud možno všechny aktivační detektory složeny z těchto tří materiálů

2.2.

Sestrojení spalačního terče

V okamžiku praktické přípravy experimentu a fyzické kompletace terče již bylo známo, že při prvním ozařování budou mít incidentní protony energii Ep=2,5 GeV a při druhém ozařování energii Ep=1,3 GeV. Jádrem spalačního terče bylo 14 olověných kotoučů různých tlouštěk ale stejného průměru 9,6 cm, poskládaných za sebou na dřevěném roštu. Tloušťky jednotlivých kotoučů jsou uvedeny v tab.2.1., schématický nákres spalačního terče je na obr. 2.1. Tab.2.1. Výšky Pb kotoučů č.Pb kotouče 1 2 3 4 5

Výška [cm] 4,05 4,16 4,10 4,42 4,24

č.Pb kotouče 6 7 8 9 10

Výška [cm] 4,05 4,49 4,54 4,57 4,48

č.Pb kotouče 11 A B BB

Výška [cm] 4,33 0,48 0,48 0,20

Dřevěný rošt byl tvaru dutého kvádru o vnitřních rozměrech 150x500x72mm. Tloušťka dřevěných stěn byla zhruba 30 mm. Na vnitřním dně roštu byly upevněny dvě příčky rovnoběžně s podélnou osou, do nichž bylo možno zasadit olověné kotouče tak, aby jejich poloha byla i při manipulaci s celým terčem stabilní. Jádro terče bylo sestaveno z těsně za sebou řazených Pb kotoučů, spolu se čtyřmi vloženými soustavami aktivačních a trackových detektorů (o přesném složení aktivačních

12

Obr.2.1. Schéma spalačního terče

detektorů viz 2.2.2 „Parametry aktivačních detektorů“). Šířka těchto monitorovacích soustav (dále jen „vnitřní monitory“, ozn.: MS1-4) byla 3,2 mm. • Řazení Pb kotoučů: - ve směru letu protonů svazku : 1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,A,B,BB • Řazení vnitřních monitorů: - MS1 mezi přední stěnou roštu a kotoučem 1 - MS2 mezi kotouči 4 a 5 - MS3 mezi kotouči 8 a 9 - MS4 mezi kotoučem BB a zadní stěnou roštu Objem jádra spalačního terče tedy tvoří válec o délce 50 cm a průměru 9,6 cm, jehož přední a zadní stěnu tvoří vnitřní monitory MS1 a MS2 (tedy nikoliv pouze samotné olověné kotouče). Na jádru spalačního terče je posazen jednoduchý hliníkový stojan se dvěma příčkami. Jedna z příček („boční příčka“) je uchycena tak, aby vedla rovnoběžně po levé straně (směrem po svazku) podél terče ve vzdálenosti 3 mm. Druhá příčka („horní příčka“) je na stojanu uchycena tak, aby spočívala přímo nad jádrem terče ve vzdálenosti 2 mm. Tyto příčky slouží k uložení aktivačních folií monitorujících neutronové pole (horní „sendviče“ S) a jeho případnou podélnou asymetrii („boční sendviče“ BS). Přesnější představu o konstrukci terče a stojanu s aktivačními detektory lze získat z obr.2.2. Boční příčka prodloužená ve směru proti svazku slouží jako rukojeť pro snadné sejmutí stojanu po ozáření, resp. pro výměnu stojanů mezi ozařováními, kdy je třeba rychle a kompletně vyměnit celý soubor aktivačních detektorů. Na konci tohoto držáku je navíc upevněna soustava čelních monitorů, ve vzdálenosti 30 cm od začátku terče. Vnitřní monitory byly přivázány k horní příčce prvního stojanu, aby spolu s ním mohly být snadno a rychle odstraněny. Z radiačně-bezpečnostních důvodů nebylo možné pro druhé Obr.2.2. Fotografie skompletovaného spalačního terče. (Z fotografie je dobře patrná konstrukce stojanů s již upevněnými aktivačními detektory a čelními monitory. V olověném terči jsou vidět čtyři již zasunuté vnitřní monitory. Duralové úchyty po stranách dřevěného roštu slouží k transportu celého terče.)

13

Obr.2.3. Fotografie dokončeného spalačního terče s již umístěným stojanem. (Na obrázku je dobře patrné umístění měděné pásky k měření asymetrie svazku. Na podložce s upevněnými čelními monitory je vidět kudy se očekával průchod svazku; nad a pod podložkou s kruhovým otvorem přečnívají pouzdra s postranními čelními monitory sloužícími k měření přesnosti zaměření svazku a doprovodného haló)

ozařování vložit do jádra terče novou sadu vnitřních monitorů a vzniklé mezery mezi olověnými kotouči byly pro tento případ ponechány prázdné. Přes druhou polovinu kotouče č.3 byla příčně přeložena měděná páska o šířce 2 cm a délce 24 cm obepínající kotouč v rozsahu 270º (obr.2.3). Tato páska byla také přivázána k horní příčce prvního stojanu a tudíž byla použita pouze při prvním ozařování. Páska sloužila k měření asymetrie svazku. 2.2.1. Parametry jodových vzorků

Obr.2.4. Nákres jodového vzorku (pohled z boku) Tab.2.2: Parametry jodových vzorků Obsah 129I [g] 0,425 0,425 0,887 0,772

Všechny čtyři použité jodové vzorky byly vyrobeny v „Institute of Physics and Power Engeneering“ v Obninsku, Rusko. Technologická konstrukce všech vzorků byla shodná, kdy radioaktivní izotop 129I s příměsí stabilního izotopu 127I byl ve formě NaI hermeticky uzavřen v hliníkovém pouzdře ve tvaru jakéhosi kalíšku (viz obr.2.4). Hmotnost samotného Al pouzdra byla u všech vzorků zhruba 70g. Základní parametry jednotlivých vzorků jsou uvedeny v tab.2.2.

Obsah 127I [g] 0,075 0,075 0,133 0,115

Poměr 129I/127I [%] 85 / 15 85 / 15 87 / 13 87 / 13

Protože radioaktivní jód byl odebrán ze vzduchových filtrů 1-I-129 závodu na přepracování jaderného 2-I-129 paliva v Majaku, je možné pova3-I-129 žovat izotopické složení našich 4-I-129 vzorků za velmi blízké izotopickému složení jodu ve standardním vyhořelém palivu z konvenčních jaderných elektráren [16]. Podrobnější diskuse k vlivu izotopického složení jódu na průběh možné transmutace lze nalézt v [26]. vzorek

2.2.2. Parametry aktivačních detektorů Aktivačními detektory byly v našem případě téměř výhradně tenké vícevrstevné folie z hliníku, mědi, olova a zlata. Principem uspořádání aktivačních folií bylo jejich složení do tenkých „sendvičů“ (kdy jednotlivé folie stejných plošných rozměrů avšak z různého materiálu byly skládány na sebe), balených do označených papírových pouzder.

14

•

•

•

•

•

•

Čelní monitory: - hlavní účel: měření toku dopadajících protonů ; - umístění: 30 cm před terčem, uchyceny na rukojeti hliníkového stojanu; - typické složení (ve směru po svazku): Al1, Al2, Al3, Cu1,Cu2, Pb, Au, Al4 - typické rozměry: Au a Al4 1,6x2,0 cm; ostatní folie 6,0x6,0 cm; - průměrná hmotnost: 0,05 g.cm-2 - označení: M1 pro Ep=2,5 GeV; M2 pro Ep=1,3 GeV Vnitřní monitory: - hlavní účel: sledování vývoje intensity protonového svazku a neutronového pole uvnitř terče, na jeho čele a na jeho konci - umístění: na přední straně 1.Pb kotouče, mezi 3.a 4.; 8. a 9. kotoučem, na zadní stěně kotouče BB - typické složení (ve směru po svazku): Al1, Cu1, Au, Pb (pouze u MS4), Al2 - typické rozměry : 2,0x2,0 cm, Al1 a Pb u MS4 6,0x6,0 cm - průměrná hmotnost: 0,4 –0,6 g; Al1 2,0 g; Pb 3,6 g - označení: MS1…MS4 Monitory pozadí: - hlavní účel: monitoring neutronového pozadí, tedy pole neutronů odražených od okolního materiálu nesouvisejícího s terčem; - umístění: na stole se spalačním terčem ve vzdálenosti 35 cm od osy terče - složení: Al1, Cu1, Al2, Pb, Au, Cu2, Al3; - typické rozměry : všechny folie 2,0x2,0cm - průměrná hmotnost: 0,4g – 0,6g - označení: PS1,2 pro Ep=2,5 GeV, PS2,3 pro Ep=1,3 GeV Sendviče: - hlavní účel: měření intensity neutronového pole produkovaného dopadajícími protony ve spalačním terči ; - umístění: na horní příčce hliníkového stojanu, tedy přímo seshora 2 mm nad olověným jádrem terče; - typické složení (ve směru od terče): Al1, Cu1, Al2, Pb, Au, Cu2, Al3; - typické rozměry: všechny folie 2,0x2,0 cm - průměrná hmotnost: 0,4 – 0,6 g - označení: S1…S25 pro Ep=2,5 GeV, S26…S50 pro Ep=1,3 GeV Boční sendviče: - hlavní účel: měření (a)symetrie neutronového pole produkovaného incidentními protony ve spalačním terči ; - umístění: na levé boční příčce hliníkového stojanu, tedy přímo 3 mm po levé straně olověného jádra terče; - typické složení (ve směru od terče): Al1, Cu1*, Al2, Pb*, Au*, Cu2*, Al3; (*=tyto folie byly pouze v pozicích 1, 9, 19, 29, 39, 49 cm) - typické rozměry: Au folie v BS1,5,10,15,20 a 25…2,0x1,6 cm; ostatní folie 2,0x2,0 cm; - průměrná hmotnost: 0,4 – 0,6 g - označení: BS1…BS25 pro Ep=2,5 GeV, BS26…BS50 pro Ep=1,3 GeV Měděná páska: - hlavní účel: změřit (a)symetrii neutronového pole v rozsahu cca 270˚; - umístění: po obvodu zadní poloviny Pb kotouče č.3 - složení (ve směru od terče): Cu - rozměry: 24,0x2,0 cm - průměrná hmotnost: 0,7g - označení: páska1…páska12

15

3. Průběh experimentu Samotný experiment proběhl dne 21.6.2000 v ranních a dopoledních hodinách. Následné měření aktivovaných vzorků pak pokračovalo ještě zhruba dva měsíce poté, když poslední zlaté vzorky byly proměřovány ke konci srpna roku 2000.

3.1.

Ozařování

Ozařování bylo provedeno na velkém synchrofázotronu v areálu SÚJV Dubna, Rusko, s protonovým svazkem o energiích 2,5 a 1,3 GeV. 3.1.1. Zaměření protonového svazku Po umístění roštu s terčem na ozařovací podstavec bylo třeba co nejpřesněji zaměřit střed svazku tak, aby při ozařování zasahoval střed čelní roviny prvního olověného kotouče terče, a aby směr svazku byl rovnoběžný s podélnou osou terče. K prvnímu přibližnému nastavení terče sloužily značky a pokyny obsluhy urychlovače. Pro přesnější zaměření byl poté na čelní stěnu terče připevněn negativ polaroidové fotografie s vyznačeným středem, který byl vzápětí ozářen jediným protonovým spillem (viz graf 3.1.a.). Podle tvaru expozice snímku byla poloha terče upravena a na čelní stěnu byl znovu umístěn nový polaroidový negativ s vyznačeným středem. Ten byl také ozářen jedním protonovým spillem. Ze tvaru expozice druhého snímku bylo usouzeno, že podle možností je terč nastaven ve správné poloze, tak aby svazek probíhal středem terče ve směru rovnoběžném s jeho podélnou osou. 3.1.2. Průběh ozařování 21.6.2000 byl terč při prvním ozařování bombardován svazkem protonů o energii Ep=2,5 GeV. Samotné ozařování začalo v 5:32:43 ráno a skončilo přesně v 7:34:20 téhož rána. Průběh ozařování dokumentuje graf 3.1.a., na kterém každý bod reprezentuje jeden protonový spill. Graf 3.1.a. Průběh ozařování protony o energii 2,5 GeV 8,0E+10 1. zaměřovací spill

7,0E+10

Intensita (proton/spill)

2. zaměřovací spill

6,0E+10 5,0E+10 4,0E+10 3,0E+10 2,0E+10 1,0E+10 0,0E+00 4:00

4:30

5:00

5:30

6:00

6:30

7:00

7:30

8:00

Čas (hod)

16

Po skončení prvého ozařování byl z terče sejmut stojan s první sadou aktivačních detektorů. Místo něj byl instalován nový stojan s ještě neaktivovanými detektory, tentokrát však již bez vnitřních monitorů a měděné pásky (viz 2.2. „Sestrojení spalačního terče“). Při druhém ozařování byl terč bombardován protony o energii Ep=1,3 GeV. Ozařování bylo započato v 9:09:41, ale díky technickým komplikacím bylo v 9:34:05 přerušeno. Po jejich odstranění v 9:47:25 začala druhá fáze, přerušená opět kvůli technickým komplikacím v čase 10:44:07. V 11:27:41 začala poslední třetí část ozařování, která trvala až do 12:26:13. Průběh celého ozařování protony o energii 1,3 GeV je zachycen v grafu 3.1.b.. Graf 3.1.b. Průběh ozařování protony o energii 1,3 GeV 1,2E+11

Intensita (protony/spill)

1,0E+11

8,0E+10

6,0E+10

4,0E+10

2,0E+10

0,0E+00 9:00

10:00

11:00

12:00

Čas (hod)

13:00

Pro účely výpočtu opravných koeficientů potřebných ke správnému určení specifických aktivit produkovaných izotopů (popsáno v kap.5.1.) byla obě ozařování rozdělena do několika etap ve snaze reflektovat změnu okamžité intenzity protonového svazku. Dělení ozařování do jednotlivých etap a jejich základní parametry jsou zapsány do tab.3.1. Tab.3.1. Základní parametry průběhu ozařování

Ozařování protony s Ep=2,5 GeV

1.etapa 2.etapa

Začátek ozařování

Konec ozařování

5:32:43 6:55:08

6:54:59 7:34:20

Délka ozařování tirr [s] 4936 2352

Zbytkový Čas trest [s] 2361 0

Celkový protonový tok 2,60.1013 1,37.1013 3,97.1013

Dávkový faktor wirr 0,65393 0,34607 1,00000

Celkový protonový tok 5,40.1012 2,62.1012 9,94.1012 1,38.1013 3,18.1013

Dávkový faktor wirr 0,16999 0,08252 0,31318 0,43431 1,00000

Ozařování protony s Ep=1,3 GeV

1.etapa 2.etapa 3.etapa 4.etapa

Začátek ozařování

Konec ozařování

9:09:41 9:47:25 9:54:29 11:27:41

9:34:05 9:54:20 10:44:07 12:26:13

Délka ozařování tirr [s] 1464 415 2978 3512

Zbytkový Čas trest [s] 10328 9113 6126 0

Pro účely zmiňovaných korekcí byly zavedeny veličiny zbytkový čas trest, který je dobou mezi koncem ozařovací etapy a koncem celého ozařování, a dávkový faktor wirr vyjadřující podíl dávky protonů v dané etapě v celkové protonové dávce během celého ozařování.

17

Ačkoliv podle sdělení operátorů urychlovače je měření absolutní intensity protonového svazku proudovým integrátorem poměrně nepřesné, odhadovaná chyba kolem 30%, určení relativní intensity svazku v průběhu jednoho ozařování je velice přesné s chybou okolo 1%.

3.2.

Měření aktivovaných vzorků

Po převozu aktivovaných vzorků z areálu synchrofázotronu (LJAP) na oddělení jaderné spektroskopie (v areálu JASNAP) bylo započato proměřování jednotlivých vzorků. K tomu účelu byly k dispozici tři HPGe (High Purity GErmanium) γ-spektrometry označené čísly 2, 3 a 5, pro jednoznačnější a snadnější identifikaci pak nazývané ortec (det5), canberra (det2) a jakushev (det3), který byl starším typem detektoru firmy Ortec. Detektory ortec a canberra byly uloženy v horizontální poloze obklopeny masivním olověným stíněním. Z tohoto důvodu byl pro měření vzorků před hlavou detektoru umístěn plastový rošt, do jehož drážek (vzdálených od sebe 1 cm) bylo možné zasouvat příčku s připevněným vzorkem na přední straně (směrem k detektoru). Pozice do níž byla příčka se vzorkem zasunuta byla volena co nejblíže k detektoru s ohledem však na jeho mrtvou dobu, aby naměřená aktivita vzorku byla co nejvyšší, pokud možno za co nejkratší dobu měření. Drážky plastového detektoru tak přesně definovali geometrickou pozici vzorku. Jednotlivé pozice byly označeny písmeny a, b, c, d s tím, že geometrie typu a je nejblíže k detektoru (přibližně 2-3 mm od čela detektoru) a geometrie d nejdále. Schématické znázornění geometrických pozic v plastovém roštu ve vztahu k detektoru je znázorněn na obr.3.1. Vzhledem k vysoké aktivitě (zvláště hliníkového pouzdra) jodových vzorků byly při jejich měření použity spektroskopické filtry f1 a f2 o kruhovém průměru 6,5 cm ve složení: • f1 = (1mm Cu) + (2mm Cd) • f2 = (1mm Al) + (1mm Cu) + (2mm Cd). Tyto filtry byly upevněny na přední straně příčky, zatímco Obr.3.1. označení měřících jodové vzorky pak na zadní straně (oproti ostatním geometrických pozic vzorkům bez filtru, upevněných na přední straně). Označení jednotlivých měřících geometrických pozic podle detektoru bylo can/a, can/b, ort/a, ort/b apod., v případě použití filtrů pak např. can/f1a, can/f2a, ort/f1b apod. Detektor jakushev byl na rozdíl od ostatních detektorů umístěn ve vertikální poloze bez jakéhokoliv okolního stínění. Bylo proto možné pokládat proměřované vzorky přímo na hlavu detektoru. Z tohoto důvodu nebyly na jakushevu proměřovány žádné jodové vzorky, neboť jejich přílišná blízkost a vysoká aktivita by způsobily neúnosně vysokou mrtvou dobu detektoru a bez přítomnosti stínění by jakákoliv pracovní aktivita v jejich okolí nebyla ze zdravotního hlediska žádoucí. Na detektoru jakushev byla proto jediná měřící geometrická pozice, označená jak/a.

18

4. Kalibrace detektorů Pro správné vyhodnocení naměřených výsledků je obzvláště důležité provedení co možná nejpřesnější kalibrace použitého přístroje. V případě germaniových polovodičových γ-spektrometrů se ke kalibraci používají bodové γ-radioaktivní zdroje o předem známé aktivitě. Z plochy peaku plného pohlcení odpovídajícího registraci signálů S daného přechodu kalibračního zdroje ku hodnotě teoreticky předpovězené ze znalosti jeho absolutní aktivity N0 je možné určit efektivitu εp detektoru jako funkci energie emitovaného fotonu, následně registrovaného v detektoru: (IV.1)

S εp=N . 0

Efektivita detektoru je nejvíce závislá na jeho vzdálenosti od zdroje, na jeho mrtvé době a dále i na samotné geometrii zdroje a aktivní části detektoru.

4.1.

Kaskádní a koincidenční efekty

Vztah (IV.1) platí jen za ideálních okolností, kdy všechny impulsy v peaku plného pohlcení odpovídají registraci fotonu daného přechodu. V praxi tomu tak vždy být nemusí. Uvažme kalibrační zdroj s netriviálním rozpadovým schématem, např. 60Co (viz obr.4.1.), kdy vyzářením jednoho fotonu nepřechází jádro ještě na stabilní hladinu, ale pouze na jinou krátce žijící energetickou hladinu, která po jisté době vede k dalšímu přechodu a tedy k dalšímu vyzářenému fotonu. V prvním přiblížení lze říci, že směr vyzáření obou fotonů pocházejících ze stejného jádra je na sobě vzájemně nezávislý. Proto je tedy pravděpodobnost, že se oba fotony trefí do aktivní oblasti detektoru nenulová, a roste s klesající vzdáleností emitujícího jádra od detektoru, kdy samotný detektor tak zaujímá (z pohledu rozpadajícího se jádra) stále větší prostorový úhel. Je-li pak i střední doba života nižší hladiny srovnatelná s rychlostí náběhu signálu na detektoru Obr.4.1. Rozpadové schéma 60Co od prvního registrovaného fotonu, jsou obě γ-kvanta registrována současně a jejich energie se sčítá. Dochází tak ke γ-γ kaskádní koincidenci. Tímto efektem jsou pak falešně syceny peaky odpovídající pravým přechodům o energii rovné součtu obou dílčích přechodů a naopak počet signálů odpovídajících dílčím přechodům je nižší. Dalším možným efektem je čistě náhodná koincidence dvou registrovaných signálů, avšak podle výsledků měření je vliv těchto náhodných koincidencí v případě našich nejintenzivnějších zdrojů (ať už kalibračních nebo samotných vzorků) na hranici 1% intensity daného přechodu, tedy pod hranicí přesnosti našeho experimentu. Ve všech příštích úvahách je proto vliv čistě náhodných koincidencí zanedbán. Protože vzdálenosti některých kalibračních pozic od detektoru byly velmi malé a aktivity kalibračních zdrojů poměrně vysoké, docházelo ke značnému zkreslení výsledných spekter. Následkem bylo snížení přesnosti určení závislosti efektivity detektoru na energii detekovaného fotonu. V této kapitole jsou proto podrobněji popsány některé jevy, které toto zkreslení způsobují, a možnosti jejich alespoň částečného odstranění zavedením příslušných korekčních členů.

19

4.1.1. γ-γ koincidenční sumace Poměr plochy sumačního peaku (A=B+C) k ploše peaku odpovídajícího γ-přechodu A, který dále označíme jako „koeficient nárůstu“, je dán [30]: (IV.2)

I(B) εp(B)εp(C) S(A=B+C) = I(A) aCcC ε (A) p

kde I je absolutní intenzita linky, a je větvící poměr, c = 1/(1+αt), αt je celkový konverzní koeficient a εp je efektivita pro plné Obr.4.2. Kaskádní rozpadové schéma pohlcení fotonu. V případě sumace vícenásobné kaskády např. A=D+E+F je nutné uvažovat i : I(D) εp(D)εp(E)εp(F) S(A=D+E+F) = I(A) aEcEaFcF , εp(A)

(IV.3)

což vede na celkový koeficient nárůstu plochy peaku A: (IV.4)

S(A) = S(A=B+C) + S(A=D+E+F) [+S(A=…) v případě uvažování kaskád vyššího řádu] 4.1.2. γ-γ koincidenční ztráty

Stejně tak, jako díky koincidenci B+C je celková plocha peaku odpovídající lince A větší, je v důsledku stejného procesu plocha detekovaného peaku odpovídající lince B nebo C menší. Odpovídající koeficient L(B-C) zmenšení plochy peaku B je roven pravděpodobnosti že po přechodu B dojde k přechodu C (=aC) vynásobené pravděpodobností, že dojde k vyzáření fotonu C (=cC) krát pravděpodobnost (εt(C)), že foton C zanechá v detektoru alespoň část své energie ΔC, která je větší než energetické rozlišení detektoru, tak aby puls o energii B+ΔC byl zaznamenán mimo peak plného pohlcení přechodu B. Proto : (IV.5a)

L(B-C) = aCcCεt(C) .

Obdobně lze definovat koeficient zmenšení plochy peaku pro přechod C, který následuje po přechodu B : (IV.5b)

L(B-C) =

I(B) I(C) aCcCεt(C) .

Předchozí úvahy lze zobecnit i pro případy kaskádních přechodů vyššího řádu. V našem případě se ukázalo, že ještě opravy vlivem čtyřnásobných kaskád je možno považovat za relevantní. Přesné znění korekčních vztahů pro vícenásobné kaskádní koincidenční ztráty podle [30] lze nalézt v Dodatku A.

20

4.1.3. Celkový koincidenční opravný faktor Po vypočtení celkové pravděpodobnosti pro koincidenční sumaci [S(A)] a pro koincidenční úbytek [L(A)], naměřený počet pulsů N´p,(A) v peaku plného pohlcení γ-přechodu A může být vyjádřen [30]: (IV.6)

N´p(A) = Np(A)-L(A)Np(A)+S(A)Np(A)-L(A)S(A)Np(A) .

Tím pádem správný počet pulsů Np(A) pocházejících z přechodu A je dán : (IV.7)

N´p(A) Np(A) = COI ,

kde COI je koincidenční korekční faktor definovaný jako : (IV.8)

4.2.

COI = [1-L(A)][1+S(A)] .

Kalibrace jednotlivých geometrických pozic

Ke kalibraci jednotlivých geometrických pozic všech tří detektorů byly použity standardní bodové zářiče. Vzhledem k velkému množství použitých geometrických pozic a z časových důvodů nebyl soubor užitých kalibračních zářičů pro všechny geometrické pozice jednotný. V tab.4.1 jsou uvedeny kalibrační zdroje použité pro kalibraci jednotlivých geometrických pozic. Tab.4.1 Použité kalibrační zdroje

Pro samotnou kalibraci byly u jednotlivých izotopů použity známé 133 Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y gama-linky považované podle [29] za 133 Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y vhodné kalibrační standarty. Jejich 133 Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y přehled je uveden v tab.4.2. 133 Ba, 57Co, 60Co, 137Cs, 152Eu, 228Th, 88Y 133 57 60 137 152 154 228 88 Veškerá kalibrační γ-spektra byla Ba, Co, Co, Cs, Eu, Eu, Th, Y 133 57 60 137 152 154 228 88 analyzována a vyhodnocena prograBa, Co, Co, Cs, Eu, Eu, Th, Y 133 60 152 154 228 88 mem DEIMOS32. Plochy nafitovaBa, Co, Eu, Eu, Th, Y 133 Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y ných peaku byly opraveny podle 133 Ba, 60Co, 137Cs, 154Eu, 228Th, 88Y (IV.7) za použití předem vypočítaných 133 Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y COI. Konverzní koeficienty a větvící 133 Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y poměry a byly vypočítány z údajů 133 Ba, 60Co, 154Eu, 228Th, 88Y rozpadových schémat kalibračních 133 Ba, 60Co, 152Eu, 154Eu, 228Th, 88Y 133 60 137 154 228 88 izotopů podle [29]. Přehled všech poBa, Co, Cs, Eu, Th, Y užitých linek kalibračních standard a všech údajů potřebných k výpočtu opravných koeficientů COI je uveden v tab.B.1 Dodatku B. geometrická pozice Can/a Can/f2a Can/b Can/f1b Can/f2b Jak Ort/a Ort/f1a Ort/f2a Ort/b Ort/f1b Ort/f2b Ort/f1d Ort/f2d

použité kalibrační zdroje

21

Tab.4.2. Kalibrační standardy Energie (keV) 81,0 276,4 302,9 356,0 383,8 122,1 136,5 1173,2 1332,5 661,7 121,8 244,7 295,9 344,3 367,8 411,1

Izotop 133

Ba Ba 133 Ba 133 Ba 133 Ba 57 Co 57 Co 60 Co 60 Co 137 Cs 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 133

Iγ (%) 34,11 7,15 18,30 61,94 8,91 85,60 10,68 99,86 99,98 85,1 28,37 7,53 0,447 26,57 0,861 2,24

Izotop 152

Eu Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 152 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 154 Eu 152

Energie (keV) 778,9 867,4 964,1 1085,8 1089,7 1112,1 1212,9 1299,1 1408,0 123,1 247,9 591,8 723,3 756,8 873,2 996,3

Iγ (%) 12,97 14,63 10,13 1,73 13,54 1,41 1,63 20,85 40,79 6,95 4,99 20,22 4,58 12,24 10,48

Izotop 154

Eu Eu 154 Eu 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 228 Th 88 Y 88 Y 154

Energie (keV) 1004,8 1274,4 1596,5 238,6 241,0 277,4 300,1 549,8 583,2 727,3 860,6 1620,7 2614,5 898,0 1836,1

Iγ (%) 18,01 35,19 1,80 43,5 4,10 2,30 3,28 0,114 30,6 6,58 4,50 1,49 35,86 93,70 99,20

4.2.1. Určení celkové efektivity detektoru εt Určení celkové efektivity detektoru εt je důležité pro ohodnocení možných koincidenčních oprav [30]. Tato efektivita je součtem efektivit všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu. V našem případě mají rozhodující vliv procesy Comptonova rozptylu (i vícenásobného), fotoefektu a tvorby e+e- párů. Tato celková efektivita εt závisí na energii vyzářeného fotonu, na vzdálenosti zářiče od detektoru a na materiálu aktivní oblasti detektoru. Pro účely našeho experimentu lze εt s dostačující přesností určit ze spekter 57Co, 60Co, 137 Cs a 88Y, kdy příslušná γ-spektra jsou jednoduchá, tvořená pouze jedním (137Cs) či dvěma snadno oddělitelnými přechody (88Y). V případě 57Co a 60Co, kdy oba přechody si jsou energeticky velmi blízké a dá se očekávat, že změna εt je na intervalu 122-136 keV, resp. 1173 – 1332 keV, přibližně lineární, je výhodnější uvažovat o určení εt pro jedinou energii 123,66 keV, resp. 1252,9 keV, odpovídající střední vážené energii vyzářeného fotonu. Celkovou efektivitu εt pak určíme jako : (IV.9)

εt =

Ntot-Nback , Nreal

kde Ntot je celkový počet detekovaných pulsů, Nback je celkový počet pulsů pocházejících z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum detektoru apod.) a Nreal je skutečný počet fotonů o dané energii vyzářených kalibračním zdrojem, vypočítaný z aktivity zdroje známé k referenčnímu datu; veškerá Ni se chápou jako hodnoty za jednotku času. Takto lze určit εt=εt(E) v bodech E= 123,66 keV (pro 57Co), E=660,61 keV (pro 137Cs), E=1252,9 keV (pro 60Co), E=898 keV a E=1863 keV (pro 88Y), kterými lze proložit fitovanou závislost εt=εt(E). Protože původní předpoklady průběhu experimentu nepočítaly s tak výraznými vlivy kaskádních efektů, nebyl ani průběh samotného kalibračního měření uzpůsoben k přesnému měření εt. Tvar závislosti εt je navíc dán kombinací mnoha vlivů , neboť je součtem dílčích efektivit pro různé procesy vedoucí k registraci signálu. Obecně se však dá říci, že relativní

22

tvar εt bude blízký tvaru εp. Vzhledem k absenci více experimentálních bodů εt však není možné použít obdobný předpis jako pro εp (IV.12a,b), ale je třeba volit závislost jednodušší. Pro geometrické pozice bez použitého filtru je průběh εt prakticky logaritmický a proto lze v energiích 120-3000 keV použít: (IV.10a)

εt,fit=Aln(E)+B,

kde A a B jsou fitační parametry. Pro geometrické pozice s filtry se průběh εt blíží charakteristickému tvaru εp, ale z procedurálního hlediska není možné pěti body proložit polynom 5. či 6. stupně, který by byl schopen popsat reálný průběh εt. Proto jsem body prokládal polynom 3. stupně v kombinaci s lineární závislostí podle:

(IV.10b) (IV.10c)

εt,fit=C(E)3+D(E)2+F(E)+G pro E<Et,split εt,fit=H(E)+L pro E>Et,split,

kde C, D, F, G, H a L jsou fitační parametry a Et,split je parametr oddělující dvě části energetické závislosti tak, aby jejich navázání bylo co nejrealističtější. V případě geometrií detektoru ortec, kdy pro určení εt,fit chyběl experimentální bod εt pro energii 123,66 keV (neboť 57Co v těchto geometriích nebyl měřen), byl tento bod určen ze srovnání poměrů εt a εp v jednotlivých geometriích a pro jednotlivé energie. Přestože tato dodatečná extrapolace εt vnáší do celkového určení εt,fit pro geometrie ortec novou systematickou chybu, je jediným prostředkem jak provést fitování εt v oblasti energií 100-300 keV. Protože však z hlediska určení εp (jak je popsáno v příští kapitole) jsou korekční členy COI (závisející na εt) opravami prvého řádu, mají systematické chyby vlivem extrapolací εt(Eγ=123,66 keV) v geometriích ortec význam „opravných členů“ druhého řádu a na průběh závislosti εp=εp(E) mají jen malý vliv. Což ostatně dokazují i výsledky měření 24Na a 130I (kap.5.2.-5.3.). Hodnoty fitačních parametrů εt,fit jsou uvedeny v tab.C.1 v Dodatku C. 4.2.2. Určení efektivity pro peak plného pohlcení εp Z ploch N´p(A) nafitovaných peaků opravených podle (IV.7) na Np(A) lze efektivitu εp(A) pro energie jednotlivých přechodů určit dle : (IV.11)

εp(A) =

Np(A)-Nback(A) , Nreal

kde Nback(A) je celkový počet detekovaných pulsů o energii odpovídající energii přechodu A pocházejících z pozadí. Protože však dle (IV.7) je Np(A) určena pomocí opravných koeficientů S(A), které však jsou podle (IV.3) funkčně závislé na εp(A), je třeba rovnici (IV.11) řešit iteračně. Následně lze body εp(A) proložit fitovanou křivku εp=εp(E) ve tvaru : (IV.12a) (IV.12b)

εp1 = exp(a ln(E)4+b ln(E)3+c ln(E)2+d ln(E)+e) εp2 = exp(f ln(E)3+g ln(E)2+h ln(E)+i)

pro E<Esplit pro E>Esplit.

Esplit je parametr dělící spektrum na dvě části pro možnost přesnější fitace závislosti εp=εp(E). Tento parametr je kvůli požadavku hladkého navázání εp1 a εp2 různý pro jednotlivé

23

geometrie, ale jiný hlubší význam nemá; v našich případech se pohybuje v oblasti 290-380 keV. Koeficienty a,b,c,d,e,f,g,h,i jsou fitačními parametry. Výsledné naměřené kalibrační křivky pro jednotlivé geometrie jsou zobrazeny v grafu 4.1.a) a b); v tab.4.3. jsou pak hodnoty εp pro některé vybrané kalibrační energie. Hodnoty fitačních parametrů a Esplit pro jednotlivé geometrie jsou uvedeny v tab.C.2 v Dodatku C. Graf 4.1.a Kalibrační křivky detektoru Canberra a Jakushev 4,0

4,5

5,0

5,5

6,0

6,5

7,0

7,5 ln(E) 8,0

0,0

-2,0

ln(eff)

-4,0

-6,0

-8,0

-10,0 can/a

can/f2a

can/b

can/f1b

can/f2b

jak

Graf 4.1.b Kalibrační křivky detektoru Ortec 4,0

4,5

5,0

5,5

6,0

6,5

7,0

7,5 ln(E) 8,0

0,0

-2,0

ln(eff)

-4,0

-6,0

-8,0

-10,0 ort/a

ort/f1a

ort/f2a

ort/b

ort/f1b

ort/f2b

ort/f1d

ort/f2d

24

Tab.4.3. Hodnoty efektivity εp=εp(E) Energie (keV) Can a 0,0647 81,0 121,8 0,0656 247,9 0,0348 302,9 0,0283 383,8 0,0225 583,2 0,0155 661,6 0,0138 727,3 0,0127 860,6 0,0109 964,1 0,0099 1212,9 0,0080 1408,0 0,0069 1620,7 0,0060 1836,1 0,0053 2614,5 0,0034

εp Can f2a

Can b

Can f1b

Can f2b

Jak

Ort a

Ort f1a

Ort f2a

Ort b

Ort f1b

Ort f2b

Ort f1d

Ort f2d

0,0002

0,0341

0,0001

0,0001

0,0961

0,1639

0,0003

0,0004

0,0770

0,0003

0,0003

0,0001

0,0001

0,0072

0,0361

0,0163

0,0202

0,0040

0,0042

0,1366

0,1883

0,0143

0,0146

0,0779

0,0076

0,0081

0,0028

0,0029

0,0090

0,0094

0,0854

0,0907

0,0389

0,0363

0,0409

0,0181

0,0181

0,0063

0,0142

0,0063

0,0164

0,0081

0,0082

0,0697

0,0732

0,0341

0,0317

0,0332

0,0159

0,0156

0,0058

0,0056

0,0121

0,0128

0,0071

0,0070

0,0545

0,0595

0,0288

0,0270

0,0264

0,0136

0,0130

0,0049

0,0047

0,0091

0,0088

0,0053

0,0053

0,0369

0,0411

0,0216

0,0204

0,0183

0,0101

0,0097

0,0037

0,0035

0,0084

0,0079

0,0048

0,0048

0,0330

0,0368

0,0197

0,0187

0,0163

0,0093

0,0089

0,0034

0,0032

0,0078

0,0073

0,0045

0,0045

0,0303

0,0338

0,0184

0,0175

0,0150

0,0087

0,0083

0,0032

0,0030

0,0070

0,0063

0,0039

0,0040

0,0261

0,0291

0,0163

0,0155

0,0129

0,0076

0,0074

0,0028

0,0027

0,0064

0,0057

0,0036

0,0037

0,0236

0,0262

0,0149

0,0142

0,0116

0,0070

0,0068

0,0026

0,0025

0,0053

0,0047

0,0030

0,0030

0,0191

0,0212

0,0124

0,0118

0,0094

0,0058

0,0056

0,0021

0,0021

0,0047

0,0041

0,0026

0,0027

0,0166

0,0183

0,0109

0,0103

0,0081

0,0051

0,0049

0,0019

0,0018

0,0041

0,0035

0,0023

0,0023

0,0144

0,0159

0,0095

0,0090

0,0070

0,0045

0,0043

0,0017

0,0016

0,0036

0,0031

0,0020

0,0021

0,0127

0,0140

0,0084

0,0079

0,0062

0,0040

0,0039

0,0015

0,0014

0,0023

0,0020

0,0013

0,0013

0,0080

0,0090

0,0053

0,0049

0,0040

0,0026

0,0025

0,0010

0,0009

4.2.3. Diskuse přesnosti kalibračních křivek Přesná kalibrace měřící aparatury je jistě základem každého fyzikálního experimentu. Nejinak tomu je i v našem případě. Bohužel zde však narážíme na technické obtíže bránící nám dosažení obvyklé přesnosti. Uvažme ideální případ, kdy ke kalibraci použijeme bodový zářič, umístěný v dostatečné vzdálenosti od detektoru tak, aby pravděpodobnost koincidence dvou fotonů, ať už náhodná anebo fotonů vyzářených v kaskádě, byla zanedbatelná a detekované fotony zasahovaly detektor kvazirovnobežně s jeho podélnou osou. Dále uvažme, že ke kalibraci používáme kalibračních standard (viz tab.4.2.), kdy nepřesnost tabelovaných hodnot jejich energií či absolutní intenzity nepřekračuje 1%. Pak za takovýchto podmínek lze běžně dosáhnout přesnosti kalibrace do 3%. Podmínky některých mnou použitých geometrií však nebyly zdaleka ideální. Zvláště nejbližší geometrie a byly blízké 2π-geometrii a proto pravděpodobnost kaskádních koincidencí byla relativně velmi vysoká. Následkem bylo falešné sycení některých přechodů, či naopak jejich úbytek. Dalším nepříjemným efektem přílišné blízkosti zářiče bez filtru a detektoru v kombinaci s poměrně silnou aktivitou zdrojů byla koincidence Roentgenovského záření pocházející ze stínění detektoru s fotony pocházejícími z „pravých“ přechodů. V těsné blízkosti kalibračních peaků se tak tvořili vždy další doprovodné peaky velikostí srovnatelné s „pravými“. Vlivem příliš velkého množství detekovaných signálů, které bylo v nejbližších geometriích na samé hranici možností elektroniky docházelo ve spektrech k rozmazávání gaussovského tvaru peaku, kdy „negausovský“ doplněk mohl mít celkovou plochu i kolem 20% gaussovské části. Na obr.4.3.a) je příklad části kalibračního spektra 133Ba z prostřední geometrie bez použití filtru (ort/b). Na obr.4.3.b) je táž část spektra 133Ba pro tutéž geometrii avšak s filtrem f2 (ort/f2b). Z prvého obrázku je zvláště patrné, jak koincidující Roentgeny mohou celé spektrum znečistit a znehodnotit téměř k nepoznání.

25

Obr.4.3.a) Část spektra 133Ba v geometrii ort/b poznamenaná koincidujícími Roentgeny

Obr.4.3.b) Část spektra 133Ba v geometrii ort/f2b s filtrem f2

Kombinace všech zmíněných parazitních efektů se nakonec odrazila v mnohem větší nepřesnosti kalibrační křivky než je za příznivějších okolností běžně dosažitelné. Vezmeme-li za měřítko nepřesnosti střední kvadratickou odchylku σε definovanou podle: (IV.12)

σε =

∑(εp,exp-εp,fit)2 , n-1

26

kde εp,exp jsou experimentální hodnoty efektivity εp, εp,fit jsou hodnoty fitované a n je celkový počet bodů εp,exp použitých v dané geometrii pro fit, pak přesnost kalibrace jednotlivých geometrií udává tab.4.3. V grafech D.1.a-n v Dodatku D je možno nalézt rozptyl naměřených εp,exp kolem εp,fit jasně dokumentující vliv vzdálenosti a použití filtru na přesnost kalibrace. Tab.4.3. Přesnost kalibrace jednotlivých geometrií geometrie σε (%) 5,537

Can/a Can/f2a Can/b Can/f1b Can/f2b Jak

4,771 3,491 4,517 4,994 6,669

geometrie Ort/a

σε (%)

Ort/f1a Ort/f2a Ort/b Ort/f1b Ort/f2b Ort/f1d Ort/f2d

4,349 3,952 5,452 3,534 3,934 3,557 3,263

14,08

4.2.4. Porovnání účinností filtrů f1 a f2 Protože složení filtrů f1 a f2 není totožné (kap.3.2.), je důležité porovnat jejich účinnost f1,2 v závislosti na energii procházejícího fotonu. Pro naše účely je dostatečně přesným porovnáním těchto účinností součet poměrů efektivit dvou stejně vzdálených geometrií lišících se pouze použitým filtrem, tedy : (IV.13)

εf1 fratio(E) = ∑ ε , f2

kde εf1,f2 je efektivitou geometrie detektoru používající filtr f1 nebo f2. Dle tab.4.1. je zřejmé, že suma v (IV.13) sčítá poměry geometrií can/f1b,f2b; ort/f1a,f2a; ort/f1b,f2b; ort/f1d,f2d. Výsledná závislost fratio=fratio(E) je zobrazena v grafu 4.3. Z něj je patrné, že ač různého složení, chovají se v oblasti nejdůležitějších energií (200-2500 keV) oba filtry velice podobně a jejich vzájemná odchylka je srovnatelná s chybami jednotlivých kalibračních křivek. Proto došlo-li během experimentu k nezaznamenané záměně filtrů, dá se říci, že výsledné naměřené hodnoty by tím neměly být ovlivněny. Graf 4.3. Poměry účinností filtrů f1/f2, fratio=fratio(E) 1,10 1,05 1,00 0,95

ratio(can/b)

ratio(ort/a)

ratio(ort/d)

ratio(ort/b)

0,90 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

27

5. Zpracování experimentálních výsledků V první části této kapitoly bude nastíněn princip analýzy naměřených spektroskopických dat. Budou vysvětleny významy jednotlivých korekčních faktorů potřebných k určení správné hodnoty výtěžku daného izotopu, jako i použité postupy pro jeho jednoznačnou identifikaci. V druhé části bude proveden rozbor několika souborů naměřených γ-spekter rozčleněných do skupin podle původního určení proměřovaných vzorků a podle jejich experimentálního významu. Analýza naměřených γ-spekter

5.1.

Cílem analýzy každého naměřeného γ-spektra v tomto experimentu je jednoznačná identifikace hledaných izotopů a co možná nejpřesnější určení přesného počtu ve vzorku naprodukovaných jader těchto izotopů, tedy jejich absolutních výtěžků. V rámci této práce však není vyvíjena snaha bezpodmínečně identifikovat a určit výtěžky naprosto všech ve vzorcích vznikajících produktů, ačkoliv jejich znalost by jistě nebyla nezajímavá. Základním prostředkem k analýze naměřených γ-spekter je kód DEIMOS32 [31] umožňující přehlednou orientaci ve výstupech měření. Těmi jsou de facto 8192 kanálové histogramy pokrývající oblast energií v detektoru registrovaných fotonů od zhruba 50-3500 keV. V grafickém prostředí DEIMOSu je možné fitovat plochy peaků náležejících jednotlivým energetickým přechodům z proměřovaných radioizotopů. Výstupem programu je pak tabulka nafitovaných ploch jednotlivých peaků s přiřazenou energií podle těžiště peaku, a udanou chybou fitu statistického charakteru. Lze zde též nalézt i několik dalších údajů (pološířka peaku, výška odečteného pozadí, počet iterací vedoucích k výslednému fitu atd…) potřebných v případě analýzy nejednoznačných výsledků či dalšího podrobnějšího zkoumání. 5.1.1. Opravy pro výpočet celkového měrného výtěžku Nyield Pro správné porovnání výtěžků jednotlivých reakcí, nebo výtěžků stejných reakcí ale z různých vzorků, je potřeba opravit plochy peaků z výstupu DEIMOSu na vliv mnoha efektů způsobujících nekompatibilitu těchto ryzích experimentálních výsledků. Přestože by bylo možné napsat formuli pro výpočet absolutního výtěžku najednou a poté komentovat jednotlivé členy, považuji za přehlednější postupovat raději krok po kroku a věnovat se dílčím opravám samostatně. •

Oprava na čistou dobu měření a hmotnost vzorku

Touto opravou se nafitovaná plocha peaku N(A) stává „hrubou měrnou aktivitou“ Abrutt linky A, tedy počtem naměřených přechodů za sekundu v gramu aktivovaného materiálu. (V.1a)

N(A) Abrutt = t m , live

kde tlive je doba měření vzorků na detektoru s odečtením jeho mrtvé doby. V případě čelních monitorů, kdy svazek interagujících částic (v tomto případě protonů) zasahuje pouze část folie, je nutné místo hmotnosti vzorků m[g] použít plošnou měrnou hmotnost marea[g.cm-2]. Vztah (V.1a) je tak modifikován :

28

(V.1.b)

Abrutt =

N(A) , tlive marea

tím je vyjádřen fakt, že absolutní míra aktivace folie je závislá pouze na charakteru svazku a množství materiálu jímž svazek skutečně projde (nikoliv na celkové hmotnosti folie, z níž část nebyla třeba zasažena vůbec). •

Oprava na intenzitu γ-přechodu a efektivitu detektoru

Efektivita detektoru εp závisí především na geometrické pozici měřeného vzorku vůči němu a na energii detekovaného fotonu. Pravděpodobnost Iγ(A), že při rozpadu izotopu je vyzářen foton právě o jisté energii E=A je dána strukturou jádra, resp. jeho rozpadovým schématem a pro různé γ-přechody ve stejném isotopu je obecně různá. Pro odstranění vlivu měření v různých geometrických pozicích (popř. i na různých detektorech) a vlivu různých intensit γ-přechodů při rozpadu daného izotopu je třeba Abrutt opravit podle: (V.2)

Abrutt 1 sp Abrutt = I (A)ε (A) COI , γ p

kde COI je celkový koincidenční opravný faktor definovaný v kap.4, opravující vliv možných kaskádních koincidencí vytvářejících falešný úbytek či nárůst plochy peaku N(A). Výsledkem je pak hrubá měrná specifická aktivita daného izotopu v době během prováděného měření. Už při těchto opravách se v jednotlivých spektrech vydělují linky se stejnou Asp brutt , signalizující tak, že jsou projevem přítomnosti stejného izotopu. •

Oprava na rozpad izotopu během doby mezi ozařováním a měřením

Aktivita izotopů její pokles v čase rozpadu. Aktivity referenčnímu času, (V.3a)

naprodukovaných ve vzorcích se samozřejmě řídí rozpadovým zákonem a je tedy pro jednotlivé izotopy různý, podle jejich vlastního poločasu Asp již identifikovaných izotopů je proto nutné vztáhnout k jistému brutt kterým nejčastěji bývá konec ozařování, pomocí korekčního členu:

sp

sp

Abrutt,t=0 = exp(λT) Abrutt ,

kde T je zmiňovaná doba mezi koncem ozařování a začátkem měření. V případě kdy ale měření proběhlo po etapách, je časový úsek T odlišný ve vztahu k té které etapě. Podle kap.3 byl průběh našeho ozařování právě takovým případem, a proto lze (V.3) pro realističtější experimentální průběh přepsat : (V.3b)

sp

sp

Abrutt,t=0 = Σi{wirr,i exp[λ(T+trest,i)]} Abrutt ,

kde wirr je váhový faktor stejně tak jako trest zbytkový čas definovaný v kap.3.1. Index i značí etapu do nichž bylo ozařování rozděleno a λ je rozpadová konstanta, pro niž platí : (V.4)

ln(2) λ= T , 1/2

kde T1/2 je poločas rozpadu daného izotopu. 29

Protože se ale množství izotopu naprodukované během jisté etapy ozařování úměrné váhovému faktoru wirr během následující ozařovací etapy také rozpadá, je relativní příspěvek tohoto podílu v čase t=0 na konci ozařování obecně jiný a váhový faktor proto musí být také opraven a znovu nanormován: (V.5)

real

wirr,i = wirr,i exp(λtrest,i)

Σiwirr,i , Σiwirr,i exp(λtrest,i)

Správné určení wreal irr,i je zvláště důležité pro přesné opravy naměřených aktivit izotopů, jejichž poločasy rozpadu jsou stejného řádu, jako délky jednotlivých etap ozařování. S rostoucím poločasem rozpadu jejich význam klesá. •

Oprava na rozpad izotopu během doby měření

Je-li doba měření vzorku srovnatelná s poločasem rozpadu T1/2 je nutné opravit Asp brutt,t=0 definovanou dle (V.3b) s použitím správných váhových faktorů wreal irr,i určených dle (V.5) také na pokles aktivity vzorku během ozařování. Neboť bez této opravy je (V.3b) pouhou „pseudoprůměrnou aktivitou“ linky A v době měření vzorku. Proto : (V.6)

sp λtreal sp Anet,t=0 = A , [1-exp(-λtreal)] brutt,t=0

kde treal je celková doba měření vzorku bez odečtení mrtvé doby detektoru. Asp je tak net,t=0 skutečně ryzí měrnou aktivitou izotopu přesně v okamžiku na konci ozařování. •

Oprava na rozpad izotopu během ozařování

Tak jako během ozařování vzrůstá množství produkovaného izotopu, vzrůstá postupně i jeho celková aktivita. I kdybychom uvažovali ozařování s konstantní intensitou svazku, což implikuje konstantní rychlost produkce uvažovaného izotopu, nebude aktivita vzniklého izotopu na konci ozařování přímo úměrná jeho délce, resp. celkové produkci daného izotopu, neboť již během samotného ozařování se část jader stačila rozpadnout. Tento efekt (nazývaný saturace) je tím významnější, čím vyšší je poměr tirr/T1/2. Následkem pak je, že při dostatečně dlouhém konstantním ozařování přestane aktivita jakéhokoliv produkovaného nestabilního izotopu dále růst a saturuje na jisté konstantní úrovni, protože počet vznikajících jader je vyrovnán počtem jader rozpadajících se. Chceme-li Asp net,t=0 oprostit od vlivu saturace, tj. rozpadu během ozařování, lze tak učinit nejlépe opravou wreal irr,i podle: (V.7)

sp

wirr,i =

λtirr,i real w , [1-exp(-λtrrr,i)] irr,i

kde tirr,i je délka jednotlivých ozařovacích etap. S použitím takto definovaného váhového faktoru odpovídá z (V.6) vypočítaná aktivita, tzv. měrná specifická aktivita Asp, aktivitě celkového množství naprodukovaného izotopu těsně po ozáření, které jakoby proběhlo v nekonečně krátkém časovém úseku celé najednou.

30

Protože celkové množství jader rozpadajících se s aktivitou Asp je dáno vztahem : (V.8)

Nyield =

Asp , λ

lze tuto podkapitolu uzavřít dosazením všech uvažovaných korekcí právě do vztahu (V.8) a uvést konečný vztah pro výpočet celkového měrného výtěžku používaný při všech analýzách naměřených γ-spekter v této práci : (V.9)

5.2.

N(A) 1 1 λtreal x Nyield = t m I (A)ε (A) COI [1-exp(-λt )] live γ p real λtirr,iexp(λtrest,i) Σjwirr,j x Σi{wirr,i exp(λtrest,i) exp[λ(T+trest,i)]} [1-exp(-λtirr,i)] Σjwirr,j exp(λtrest,j)

Výtěžky aktivačních reakcí

Podle definice jsou transmutacemi všechny jaderné reakce, v nichž je výsledné jádro odlišné svým složením od jádra původního. Přesto považuji za účelné zařadit výtěžky aktivačních reakcí (ačkoliv jsou také skutečnými transmutacemi) na vybraných hliníkových, měděných a zlatých foliích do samostatné podkapitoly, neboť tyto nebyly primárním cílem, ale spíše však prostředkem umožňujícím studium „pravých“ transmutačních reakcích probíhajících v jodových vzorcích. Všechny dále prezentované hodnoty naměřených či vypočítaných výtěžků jsou uváděny v jednotkách 106 atomů/g (resp. v jednotkách 106 atomů/g.cm-2 v případě čelních monitorů), tedy v takových jednotkách, v kterých jsou dané výsledky nezávislé na hmotnostech (resp. hmotnostech a plochách) uvažovaných folií. 5.2.1. Hliníkové aktivační detektory Pro přesné měření relativní intenzity pole vysoko energetických neutronů byly podél terče při každém ozařování rozmístěny dvě sady tenkých hliníkových folii (viz kap.2.2.). Jejich největší výhodou jsou jednoduchá spektra se dvěma výraznými linkami 1368,63 a 2754,03 keV, neboť z produktů všech možných aktivačních reakcí 27Al(n,xpyn)AZ má pouze 24 Na vhodný poločas rozpadu (T1/2=14,959h). Proto jsou γ-linky tohoto isotopu snadno a jednoznačně identifikovatelné a navíc při dostatečné aktivaci hliníkové folie jsou obě linky s vynikající přesností měřitelné. Kromě celkového pohledu na průběh intensity neutronového pole podél terče nám srovnávání výtěžků 24Na může poskytnout cenné informace o přesnosti kalibrace jednotlivých detektorů a o systematické chybě vnášené do měření odchylkami uložení folie v měřící aparatuře. Z tohoto důvodu byly všechny hliníkové folie z horních sendvičů měřeny dvakrát, pokaždé na jiném detektoru. Díky uložení hliníkových folií na vrchu i po boku terče je možné sledovat i případnou asymetrii neutronového pole, jejíž příčinou může být jedině nesymetrický protonový svazek, nebo jeho průchod mimo podélnou osu terče. Z měření poměru intensit linek 1368,6 a 2754,0 keV lze určit dodatečný kalibrační bod pro εp(E=2754,0 keV), jehož relativní přesnost vůči εp(E=1368,6 keV) bude výrazně vyšší než z klasické kalibrace popsané v kap.4.

31

Platí tedy: εp,det(2754,0 keV) = Kdet εp,det(1368,6 keV) ,

(V.10)

kde index det značí symbol detektoru (can, jak, ort), v jehož geometrii typu a, bylo měření provedeno. Koeficient Kdet je definován podle: 1 Kdet = 25

(V.11)

∑ (II

γ,det(1368,6) γ,det(2754,0)

) COI COI

2754,0 1368,6

,

neboť k jeho stanovení byly použity hodnoty celého souboru 25ti horních folií. Korekční faktory COI jsou vypočítány podle (IV.8) a v našem případě stačí jejich výpočet s použitím εp(2754,0 keV) z kalibračních křivek získaných dle (IV.12.a,b). V případě přesného určení Kdet by bylo potřeba COI koeficienty určit znovu s využitím nově opravené εp,det(2754,0 keV) ze vztahu (V.10), což vede k iteračnímu řešení, jehož přínos však je zanedbatelný. Pro detektory ortec a jakushev byly měřeny výtěžky 24Na z ozařování protony o Ep=2,5 GeV, pro detektor canberra byly použity folie aktivované z ozařování při Ep=1,3 GeV. V tab.5.1.jsou uvedeny hodnoty takto stanoveného Kdet pro jednotlivé detektory. Uvedené chyby jsou statistické. Tab.5.1. Hodnoty Kdet pro jednotlivé detektory

Pro účely výpočtu 24 Detektor Iγ,exp(1368,6) /Iγ,exp(2754,0) COI1368,6/COI2754,0 Kdet AbsErr absolutních výtěžků Na na všech typech hlinícanberra 2,035 0,9878 2,060 0,013 kových folií měřených jakushev 2,034 0,9770 2,082 0,009 ortec 2,085 0,9917 2,103 0,011 v geometriích can/a, jak/a a ort/a budou ke stanovení Asp linky 2754,0 keV použito vztahu (V.10) s koeficienty Kdet podle tab.5.1. Rozptyl hodnot Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) z jednotlivých folií podél střední hodnoty je možné najít v grafech E.a)-c) Dodatku E, jež jsou tak důkazem, že statistické chyby dané fitováním v programu DEIMOS jsou spolehlivé. Podle hodnot tab.4.3 z kap.4.1.3. o přesnosti kalibračních křivek, jsou kalibrace používaných geometrií typu a zatíženy významnou chybou. To znamená, že absolutní výtěžky naměřené ve stejných vzorcích se budou lišit podle toho, na kterém detektoru měření proběhla. Dva soubory 25 horních hliníkových folií měřených dvakrát pokaždé na jiném detektoru nám mohou velmi dobře pomoci kvantifikovat odchylky kalibrací jednotlivých detektorů. V grafu 5.1.a) jsou vyneseny výtěžky 24Na v horních foliích z ozařování 2,5 GeV protony naměřených na detektorech ortec a jakushev. V grafu 5.1.b) jsou pak výtěžky 24Na v horních foliích z ozařování protony o 1,3 GeV naměřených tentokrát na detektoru canberra a ortec. jakushev ortec 6,0

5,0

4,0

3,0 0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

Graf 5.1.a) výtěžky 24Na z horních folií při Ep=2,5 GeV změřené na jakushevu a na ortecu

7,0 výtěžek ln(10*6 atomů/gram)

výtěžek ln(10*6 atomů/gram)

7,0

canberra ortec

6,0

5,0

4,0

3,0 0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

Graf 5.1.b) výtěžky 24Na z horních folií při Ep=1,3 GeV změřené na canbeře a na ortecu

32

Z grafů 5.1. je patrné, že největší výtěžky jsou jednoznačně z ortecu a nejmenší z jakushevu. Střední poměry výtěžků z jednotlivých detektorů jsou uvedeny v tab.5.2. Protože se však samozřejmě jedná o výtěžky ze stejných folií, musí být správné výsledky nezávislé na volbě detektoru. Z tab.4.3. plyne, že relativně nejpřesněji kalibrovanou je geometrie can/a. Zároveň jde o detektor, jehož Tab.5.2. střední poměry výtěžku 24Na podle použitého detektoru výsledné hodnoty jsou zhruba Srovnávané Střední kvadratická uprostřed mezi výsledky ze Střední poměr detektory odchylka zbylých dvou detektorů. Z těchto jakushev/ortec 0,787 0,059 důvodů je proto nejúčelnější norcanberra/ortec 0,886 0,039 movat efektivity εp detektorů ortec a jakushev pro energie 1368,6 keV a 2754,0 keV na efektivitu detektoru canberra podle : (V.12a)

0,787 old new εjak (1368,6 keV) = 0,886 εjak (1368,6 keV)

(V.12b)

new εjak

(V.12c)

1 new old εjak (1368,6 keV) = 0,886 εort (1368,6 keV)

(V.12d)

new εjak

new

εjak (1368,6 keV) (2754,0 keV) = Kjak

new

εort (1368,6 keV) (2754,0 keV) = Kort

Ze střední kvadratické odchylky středních poměrů výtěžků na jednotlivých detektorech lze poměrně obstojně určit střední systematickou chybu každého měření danou neurčitostí polohy umístění proměřovaného vzorku vůči detektoru. Tato chyba by se měla brát v úvahu při posuzování každých dvou výtěžků stejného izotopu ze stejného vzorku. S největší pravděpodobností je tato chyba spojena s ne vždy dokonale stejnými papírovými pouzdry v nichž byly jednotlivé folie uloženy. Z tab.5.2. je vidět, že u poměru mezi detektory jakushev/ortec činí střední kvadratická odchylka 7,5%, zatímco u poměrů z detektorů canberra/ortec je to pouze 4,4%. Tento nezanedbatelný rozdíl je způsoben odlišným uložením vzorku na detektoru jakushev popsaném v kap.3. Je proto třeba mít jej na paměti s ohledem na detektory z něhož budou výsledky srovnávány (zvláště v kap.5.2.2.). Grafy F.a-b. v nichž je zachycen rozptyl poměrů výtěžků 24Na z jednotlivých detektorů kolem střední hodnoty jsou uvedeny v Dodatku F. Pokud tedy opravíme výtěžky 24Na podle dosavadních úvah vyjádřených vztahy (V.12.a-d), můžeme přistoupit k celkovému porovnání produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na poloze podél spalačního terče a podle místa jejich uložení, tedy zdali šlo o folie ze souboru umístěném na vrchu terče či podél jeho boku; hodnoty těchto výtěžků jsou uvedeny v tab.5.3., (AbsErr jsou pouze absolutní statistickou chybou). Pro možnost lepšího současného porovnávání závislosti produkce jednotlivých izotopů podle energie dopadajících protonů jsou výtěžky v tab.5.3 z ozařování protony o Ep=1,3 GeV násobeny faktorem 1,47 zohledňujícím právě 1,47krát vyšší celkovou intenzitu protonového svazku při ozařování protony s Ep=2,5 GeV naměřenou podle výtěžku 24Na v čelních monitorech (kap.5.2.2.)

33

Tab.5.3. Výtěžky 24Na v hliníkových foliích uložených na vrchu a po boku spalačního terče při ozařování protony o energiích Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV (výtěžky při 1,3 GeV násobeny faktorem 1,47) Ep=2,5 GeV Poloha Al folie [cm]

Vrchní folie Výtěžek 24 Na (106 atomů)

1,0 3,0 5,0 7,0 9,0 11,0 13,0 15,0 17,0 19,0 21,0 23,0 25,0 27,0 29,0 31,0 33,0 35,0 37,0 39,0 41,0 43,0 45,0 47,0 49,0

357,2 481,6 540,3 551,1 586,7 574,1 509,9 481,9 443,1 425,4 393,4 348,7 298,4 286,9 260,9 238,3 206,5 185,5 171,7 152,8 134,8 120,5 106,8 94,3 71,59

Ep=1,3 GeV

Boční folie

AbsEr r 2,2 3,2 3,5 3,4 3,3 2,9 2,9 3,0 2,8 2,6 2,7 2,4 2,1 2,2 2,0 1,9 1,7 2,1 1,6 1,4 1,3 1,2 1,1 1,0 0,69

Výtěžek 24 Na (106 atomů)

241,4 332,6 367,1 416,8 400,4 429,6 404,6 385,4 346,3 317,4 304,4 286,4 262,5 249,7 208,0 205,8 171,9 164,2 132,3 127,5 116,6 105,1 84,3 77,2 59,9

Pro názornější vyjádření závislosti produkce 5.2.

24

Vrchní folie

AbsEr r

Výtěžek 24 Na (10 6 atomů)

291,9 392,0 439,7 446,1 449,7 402,0 377,3 332,7 303,6 276,5 244,7 220,6 197,2 173,3 155,3 135,8 122,9 106,3 96,5 85,0 70,54 62,51 52,98 44,46 35,83

2,4 3,6 3,7 4,1 4,4 4,4 4,0 4,2 3,7 2,9 2,8 3,3 2,8 2,8 2,6 2,8 2,1 2,1 1,8 1,8 1,6 1,9 1,4 1,4 1,1

Boční folie

AbsEr r 2,8 3,1 3,4 3,5 3,6 3,6 3,3 2,8 2,5 2,5 2,2 1,9 1,8 1,8 1,6 1,4 1,3 1,1 1,1 1,1 0,89 0,85 0,70 0,63 0,57

(106 atomů)

157,4 201,5 258,4 273,4 282,4 236,9 251,6 240,6 216,6 182,8 163,0 161,1 149,3 133,2 120,4 95,2 95,0 82,4 74,6 58,2 50,0 48,96 41,35 36,88 28,61

AbsEr r 2,6 2,6 3,2 3,1 3,3 2,6 2,8 2,4 3,2 2,8 1,7 2,2 2,3 2,1 2,0 1,4 1,7 1,4 1,5 1,2 1,1 0,98 0,91 0,64 0,60

Na v hliníkových foliích jsou hodnoty tab.5.3 vyneseny v grafu

Graf 5.2.a) Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=2,5 GeV

Graf 5.2.b) Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=1,3 GeV (násobeno f. 1,47)

700

700 horní folie 2,5 GeV

600

boční folie 2,5 GeV

500 400 300 200 100

horní folie 1,3 GeV výtěžek (10*6 atomů/gram)

výtěžek (10*6 atomů/gram)

Výtěžek 24 Na

600

boční folie 1,3 GeV

500 400 300 200 100 0

0 0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

34

Z grafů 5.2. je okamžitě patrné, že produkce 24Na ve foliích nebyla podél terče symetrická ani při jednom ozařování. Výtěžky v horních foliích jsou jednoznačně vyšší než výtěžky ve foliích bočních. Výtěžky při prvním ozařování jsou také výrazně vyšší než při ozařování druhém, to je ale plně v souladu s představou nárůstu počtu vznikajících částic ve spalačním terči s rostoucí energií dopadajících protonů. Pro přesnější posouzení obou těchto jevů jsou v grafech.5.3.a) a b) vyneseny poměry výtěžků 24Na v horních a bočních foliích při jednotlivých ozařováních. Graf 5.3.a) Poměr výtěžků 24Na z horních/bočním foliím pro Ep= 2,5 GeV

Graf 5.3.b) Poměr výtěžků 24Na v horních/bočním foliím pro Ep=1,3 GeV

2,0

2,0 horní/boční (1,3 GeV)

horní/boční (2,5 Gev) 1,8 poměr výtěžků

poměr výtěžků

1,8

1,6

1,4

1,6

1,4

1,2

1,2

1,0

1,0 0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

Z klesající tendence poměrů při obou energiích lze usoudit, že asymetrie neutronového pole podél terče klesá, a to ve směru ke konci terče při obou ozařovacích energiích. Z grafu 5.3.b) plyne, že poměry výtěžků horních/bočních folií při 1,3 GeV protonech jsou výrazně vyšší (než při Ep=2,5 GeV), což značí, že asymetrie neutronového pole při ozařování protony o Ep=1,3 GeV byla zřetelně vyšší než v případě ozařování Ep=2,5 GeV. 5.2.2.

Čelní monitory

Obr. 5.1. Schéma složení čelních monitorů

Ačkoliv z podrobných záznamů o průběhu ozařování, resp. intensitě protonového svazku, uvedených v kap.3 lze zjistit intensitu každého protonového spilu, nelze tyto údaje použít pro přesné určení absolutní dávky za celou dobu ozařování. Hlavním důvodem je příliš velká systematická chyba měření dávky protonů Faradayovým integrátorem, jež může dosahovat až desítek procent. Přesnější metodou v tomto případě je technika aktivačních detektorů jak bylo popsáno již v kap.2. V experimentu byly čelní monitory při každém ozařování uspořádány do čtyř skupin: BIG, SMALL, UP, DOWN. Jejich uspořádání bylo takové, aby střed protonového svazku zasahoval střed monitorů SMALL a svazek celý aby procházel monitory BIG. Středy monitorů BIG a SMALL procházela podélná osa celého spalačního terče. Monitory UP a DOWN sloužili k měření doprovodného haló či k případnému změření vychýlení svazku. Schématické znázornění monitorovacích skupin je na obr.5.1. Podrobnosti o složení a parametrech folií v jednotlivých skupinách

35

viz kap.2. Pro účely této diplomové práce je postačující měření výtěžku reakce 27 Al(p,3pn)24Na, neboť její účinné průřezy pro vysoko energetické protony jsou již relativně dobře známy [27] a navíc přesnost relativních poměrů výtěžků 24Na na jednotlivých monitorech při obou různých energiích protonů Ep je velice vysoká. Studium reakcí na měděných a zlatých foliích čelních monitorů přesahuje rámec této práce. Výtěžky 24Na byly určeny ze známých linek 1368,6 a 2754,0 keV při dvou na sobě nezávislých měřeních. Hodnoty výtěžků z jednotlivých monitorů pro obě ozařování jsou uvedeny v tab.5.5.a) a b). Tab.5.5.a) Výtěžky 24Na v hliníkových foliích čelních monitorů (2,5 GeV)

Monitor

Ep=2,5 GeV 2.měření

1.měření Výtěžek 24Na (106 atomů/g.cm2)

Big

8603 4092 254,3 324,4

Small Up Down

Abs Det Err 51 37 7,0 7,8

Výtěžek 24Na (106 atomů/g.cm2)

jak jak can can

Průměr

Abs Det Err

9072 3668 226,5

57 29 5,6

-

-

ort can ort ort

(106 atomů/g.cm2)

Abs Err

8815 3826 237,3 324,4

38 23 4,4 7,8

Výtěžek 24Na

Tab.5.5.b) Výtěžky 24Na v hliníkových foliích čelních monitorů (1,3 GeV)

Monitor

1.měření 24

Výtěžek Na 6

2

(10 atomů/g.cm )

Big Small Up Down

Ep=1,3 GeV 2.měření

5790 742 805 119,0

Abs Det Err 66 12 14 2,9

can jak can can

24

Výtěžek Na 6

2

(10 atomů/g.cm )

5733 685 784,1 122,1

Průměr

Abs Det Err 51 15 8,0 3,0

jak can ort ort

(106 atomů/g.cm2)

Abs Err

5754 719,8 789,3 120,5

40 9,1 6,9 2,1

Výtěžek 24Na

Chyby jednotlivých výtěžků jsou čistě statistické. Hodnoty označené jako průměr jsou váženým průměrem. V tabulkách 5.5. jsou záměrně uvedeny i detektory na nichž bylo měření provedeno, neboť při výpočtu absolutních výtěžků 24Na byly použity dodatečné korekční členy zavedené v 5.2.1. (V.12), které odstraňují systematické nesoulady kalibrací geometrií can/a, jak/a a ort/a. Přesto je vidět, že odchylky jednotlivých hodnot z 1. a 2. měření jsou v některých případech vyšší než uvedené statistické chyby. Hlavní příčinou je zřejmě již zmiňovaná systematická chyba vznikající z nestejného papírového pouzdra jednotlivých folií a také z rozdílu ve velikostech proměřovaných vzorků, neboť monitory Big, Up a Down jsou výrazně tlustší a navíc byly pro měření na detektoru přeloženy do formátu 3,0cm x 3,0 cm, narozdíl od obvyklého tvaru standardních hliníkových folií o velikosti 2,0cm x 2,0cm. Díky tomu se tak ještě více vzdálily představě bodového zářiče (kterými byly provedeny kalibrace), na což může být odezva každého detektoru různá. Proto je důležité porovnání výtěžků z obou měření, jejichž rozdíl dokumentuje takto vzniklou dodatečnou systematickou chybu. Pro další analýzu je tedy nutné brát za referenční hodnoty výtěžky průměrné, jak jsou uvedeny v tab.5.5.a) a b). Z nich je patrné, že při ozařování protony o energii Ep=2,5 GeV procházel svazek plně oblastí vymezenou monitorem Big. Výtěžky z monitorů Up a Down jsou srovnatelné a intenzita protonového toku zde dosahuje 3,7%, resp. 2,7%, což je běžná hodnota uvážíme-li příspěvek obvyklého haló (jehož příspěvek by mohl být cca 1%) a příspěvek daný zpětně z terče vyletujícími neutrony (jejichž příspěvek může být cca 1-2%

36

podle [10], neboť vzdálenost monitorů od terče byla 30 cm). Intensita svazku v oblasti Small je pouze 43% intenzity v Big. Z toho plyne, že těžiště svazku protonů s Ep=2,5 GeV neprocházelo středem soustavy čelních monitorů. Protože kdyby tomu tak bylo, musely by být výtěžky 24Na v monitorech Small srovnatelné s výtěžky v oblasti Big, neboť plocha Big zahrnuje i plochu Small společně s jejím okolím. Možný průchod svazku je v souvislosti s ostatními indiciemi diskutován v kap.5.2.6. Poměry intensit protonového svazku procházejícího jednotlivými monitory vůči intensitě v oblasti Big jsou uvedeny v tab.5.6. Z výtěžků 24Na v monitorech z ozařování protony o 24 Tab.5.6. Poměry výtěžků Na Ep=1,3 GeV je vidět, že ani v tomto případě neprov jednotlivých oblastech čelních monitorů cházel svazek středem soustavy monitorů. V oblasti Down je patrná nevýrazná přítomnost Poměr Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV protonového haló v kombinaci s vlivem zpětně 1,00 1,00 Big/Big vyzařovaných neutronů na úrovni 2% intensity svazku. 0,43 0,13 Small/Big Oproti tomu v oblasti Up je zaznamenána intenzita na Up/Big 0,027 0,14 úrovni 14%, tedy naprosto srovnatelná s 13% v oblasti 0,037 0,021 Down/Big Small. Při uvážení této „poměrové symetrie“ lze říci, že těžiště svazku protonů s Ep=1,3 GeV procházelo zhruba 2 cm nad středem soustavy čelních monitorů. Vzdálenost Up a Small je totiž přesně 2,2 cm. Jsou-li tedy intensity na obou monitorech Up a Small srovnatelné a předpokládáme-li přibližně symetrický svazek o průměru kolem 3 cm, zasáhlo těžiště svazku monitor Big v místě přesně mezi Up a Small, tedy 1,1 cm nad Small. Protože vertikální šířka Small je 1,6 cm, byl zásah těžiště svazku v pozici 1,9 cm nad středem celé soustavy čelních monitorů. Odhad zhruba 2 cm nad střed celé soustavy čelních monitorů, potažmo středu čelní roviny terče, považuji za těchto okolností za naprosto relevantní. Podobně jako v případě prvního ozařování, je celkový souhrn poznatků o asymetrii průchodu svazku učiněn v závěru kap.5.2.6. Vezmeme-li nyní hodnoty (interpolované z dat [27]) účinných průřezů reakce 27 Al(p,3pn)24Na při energii protonu Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV (V.13.a) (V.13.b)

σ2,5(24Na)=9,4 mb σ1,3(24Na)=10,2 mb

je možné vypočítat absolutní intensitu protonového svazku zasahujícího terč:

exp

(Up2,5+Down2,5) mBig(Big2,5) 2

= 4,07.1013 protonů

(V.14.a)

Ip(2,5) =

(V.14.b)

exp mBig(Big1,3-Down1,3) mBig(Up1,3-Down1,3) Ip(1,3) = σ (24Na).(N + σ (24Na).(N =2,77.1013 protonů ) ) 1,3 jader,Big 1,3 jader,Up

σ2,5(24Na).Njader,Big

kde uvážíme i příspěvek od terče přilétajících neutronů naměřených na Up2,5 ,Up1,3 a Down1,3. Chyba těchto celkových protonových intensit by měla být na úrovni zhruba 10%. Chtěli bychom-li z výtěžků 24Na učinit i srovnání celkové intenzity protonového svazku při jednotlivých ozařování a porovnat jej s údaji tab.3.1, tedy s hodnotami udávanými obsluhou urychlovače, bude zřejmě nejvhodnější srovnat výtěžky z monitorů Big2,5, Big1,3 a Up1,3 symbolicky zapsané vztahem (V.15): (Up2,5+Down2,5) ) 2 σ1,3(24Na) = 1,47(20) (Big1,3+Up1,3-2.Down1,3) σ2,5(24Na)

(Big2,5(V.15)

37

Výsledky vztahů (V.14-15) jsou v solidní shodě s poměrem celkových intensit vypočítaných podle údajů urychlovače obsluhujícího personálu. Na tomto místě je však třeba uvážit přesnosti obou metod určení intensity protonového svazku. Jak již bylo dříve řečeno, je měření proudovým integrátorem zatížené významnou systematickou chybou. Tato chyba se během stálého ozařování příliš nemění (proto lze relativní intensity v podobě váhových faktorů wirr zavedených v kap.3.2. považovat za velice spolehlivé), ale při nastavení jiné energie svazku dochází ke změně této chyby. Tím se zanáší dodatečná nepřesnost do celého měření protonového toku. Oproti tomu je metoda hliníkových aktivačních detektorů mnohem spolehlivější. Při dostatečné aktivaci jsou statistické chyby jednotlivých měření velice malé a účinné průřezy reakce 27Al(p,n3p)24Na jsou již také s poměrně dobrou přesností známé i pro energie protonů řádově GeV. Největším problémem tak zůstávají z terče nazpět vylétávající neutrony způsobující v hliníkových čelních monitorech parazitní reakci 27Al(n,α)24Na. Tok těchto neutronů v místě čelních monitorů se však dá poměrně přesně měřit, jak bylo ukázáno i v našem experimentu, a příspěvek těchto neutronů tak lze dobře kvantifikovat a odečíst od celkového výtěžku v centrálních monitorech typu Big. Tím lze dosáhnout určení intensity protonového svazku s přesností do zhruba 10%, což jsou v porovnání s údaji obsluhy mnohem spolehlivější hodnoty. Ve všech následujících kapitolách budu proto ve srovnávání výtěžků z jednotlivých vzorků vycházet z poměru intensit protonových svazků rovnému 1,47 (ve smyslu vyšší celkové intensity svazku s energií 2,5 GeV) získaného z experimentálně naměřených dat pomocí (V.15). Jak však bude ještě uvedeno dále, vzhledem k nesymetrickému průchodu svazku terčem, hodnoty z (V.14) ztrácejí částečně svůj význam, neboť srovnávání absolutních hodnot výtěžků jednotlivých izotopů na jeden primární proton podle energie ozařování je tímto zatíženo neočekávanou, zatím těžko kvantifikovatelnou chybou. 5.2.3. Zlaté folie Zlaté folie jsou mimořádně vhodným nástrojem ke studiu struktury neutronového spektra. Vzhledem k monoisotopickému složení zlata (197Au) jsou výtěžky všech (n,xn) reakcí ryzí, v tom smyslu, že v reakcích neutronů s 197Au nevznikají žádné izotopy, které by svým rozpadem přecházely právě na produkty reakcí typu (n,xn). Navíc díky příznivým spektroskopickým podmínkám (dostatečný poločas života a intenzita γ-přechodů) lze měřit výtěžky izotopů 196Au až 190Au, popř. i 189Au, které tak tvoří širokou paletu reakcí od prahu několika MeV až po téměř sto MeV. K tomu ještě nutno připočíst i (n,γ) reakce citlivé na měkkou část neutronového spektra, jejichž produktem je 198Au. V této práci jsou však studovány pouze dvě reakce, totiž 197Au(n,γ)198Au a 197 Au(n,4n)194Au, na foliích aktivovaných při ozařování protony o Ep=2,5 GeV, neboť jsou ekvivalenty reakcí 129I(n,γ)130I a 129I(n,4n)126I. Přesná znalost takovýchto analogických reakcí na zlatých foliích pak může velmi napomoci při porozumění závislostem transmutačních reakcí v jodových vzorcích (viz kap.6.). Poločas rozpadu 198Au je T1/2=2,69517d a při β- rozpadu na stabilní 198Hg dochází v 96% případů k vyzáření fotonu o energii Eγ=411,8 keV. Tím je izotop 198Au snadno a přesně měřitelný a jednoznačně identifikovatelný. 194 Au je izotop s poločasem rozpadu T1/2=38,02h. Elektronovým záchytem přechází na stabilní 194Pt, stejně tak jako na ni přechází β- rozpadem 194Ir (s nímž má tak velice podobné rozpadové schéma) s poločasem rozpadu T1/2=19,28h. Nejvýznamnější linkou obou izotopů je Eγ=328,5 keV, ale poměr jejich absolutních intenzit je: (V.16)

Iγ=328,5(194Au) 61 Iγ=328,5(194Ir) = 13 = 4,7 .

38

Navíc účinný průřez reakce (n,4n) je výrazně vyšší než (n,α). Dá se proto předpokládat, že příspěvek 194 Ir do plochy peaku 328,5 keV bude velmi malý, ne-li zanedbatelný. V tab.5.7. jsou uvedeny výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích v závislosti na poloze podél spalačního terče. Tab.5.7. Výtěžky 194Au a 198Au ve zlatých foliích (Ep=2,5 GeV) Poměr produkce AbsErr 198 Au/194Au 8,31 0,18 6,33 0,15 6,35 0,09 6,29 0,11 6,68 0,15 6,47 0,10 6,49 0,14 6,81 0,13 7,36 0,14 6,88 0,15 7,46 0,14 7,84 0,19 7,95 0,16 8,20 0,17 8,85 0,21 8,88 0,21 9,26 0,23 8,89 0,34 9,77 0,28 10,05 0,24 10,14 0,33 10,20 0,28 11,20 0,38 11,21 0,41 11,54 0,45

Výtěžek 194Au Výtěžek 198Au AbsErr AbsErr 6 (10 atomů/g) (106 atomů/g)

Poloha (cm) 1,0 3,0 5,0 7,0 9,0 11,0 13,0 15,0 17,0 19,0 21,0 23,0 25,0 27,0 29,0 31,0 33,0 35,0 37,0 39,0 41,0 43,0 45,0 47,0 49,0

113,8 153,9 190,3 195,8 204,1 209,1 191,8 184,1 171,8 172,6 146,2 131,6 121,1 115,3 97,7 92,5 85,4 76,0 71,5 63,1 55,1 50,1 41,3 37,4 32,7

2,2 3,2 2,3 2,9 4,3 3,1 3,8 3,3 3,1 3,3 2,5 3,0 2,2 2,2 2,1 1,9 2,0 2,8 1,9 1,3 1,7 1,3 1,3 1,2 1,2

945,4 973,5 1208,0 1231,6 1362,7 1352,8 1245,0 1254,0 1264,0 1187,4 1091,2 1031,7 962,5 946,2 864,0 821,9 790,1 675,6 699,0 633,6 559,0 510,7 462,4 418,6 377,3

9,5 9,7 7,2 9,9 9,5 8,1 11 10 8,8 14 8,7 9,3 7,7 7,6 7,8 9,0 7,9 6,8 7,7 7,0 7,3 5,1 4,6 6,7 4,5

Hodnoty tab.5.7. jsou použity pro sestrojení grafů 5.4.a) a b) dokumentujících závislost produkce izotopů 194Au a 198Au ve zlatých foliích podél terče a závislost vzájemného poměru obou isotopů při ozařování protony s Ep=2,5 GeV. Pro zvýšení přehlednosti byly výtěžky 198 Au v grafu 5.4.a) kráceny faktorem 10. Graf 5.4.a) Výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV (výtěžky 198Au kráceny faktorem 10) 194Au

200

12

198Au poměr výtěžků

výtěžek (10*6 atomů/g)

250

Graf 5.4.b) Poměr výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV

10

150 100 50 0

8

198Au/194Au

6 0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

39

V grafu a) je zřetelně patrné ostřejší maximum produkce 194Au ve foliích v oblasti kolem 13.cm podél terče, narozdíl od maxima produkce 198Au, jež není zdaleka tak výrazné. Také poměr produkce 198Au/194Au je směrem ke konci terče jednoznačně rostoucí. Protože díky rozdílnému mechanismu vzniku obou izotopů lze z poměrů jejich výtěžků tvrdit, že podíl pomalých neutronů v celkové intensitě neutronového pole podél terče roste ve směru ke konci terče. Oproti tomu z teorie tříštivých srážek v tlustém terči a ze simulací provedených před experimentem plyne (kap.2.1.), že střední energie neutronů podél terče ve směru ke konci terče roste, tudíž podíl nízko energetických neutronů se snižuje. Možným vysvětlením je, že terč se nachází v poli nízko energetických neutronů jež jsou zřejmě na materiálu kolem terče (podlaha, technická zařízení urychlovače, atd.) zpětně rozptýlenými a zpomalenými neutrony původně vzniknuvšími ve spalačním terči. Toto pole by nemělo mít významná maxima a jeho intensita v těsném okolí terče bude zřejmě neměnná. Tím by se mohla vysvětlit i menší strmost vrcholu produkce 198Au ve zlatých foliích. Pokud by bylo možné odečíst konstantní výtěžek coby příspěvek od zpětně rozptýlených neutronů, vzrostl by relativní poměr mezi oblastmi s nejvyššími a nejnižšími výtěžky 198Au, maximum produkce 198 Au by se stalo strmějším a více by se přiblížilo tvaru produkce 194Au. O přímém experimentálním důkazu přítomnosti pole zpětně odražených neutronů a jeho vlivu na tvar závislosti výtěžků 198Au podél terče pojednává následující kapitola 5.2.4..

5.2.4. Monitory neutronového pozadí V ideálním experimentu, kdy by celá soustava spalačního terče byla umístěna v nekonečně velkém vakuu, odlétaly by již jednou z terče vyražené neutrony (a ostatní částice) pryč a výsledky aktivačních a transmutačních reakcí by byly oproštěny od vlivu zpětně odražených neutronů. V reálném experimentu však jakýkoliv materiál kolem terče (např. podlaha, měřící aparatury apod.) působí na neutrony jako reflektor a zároveň i jako moderátor. Takto nazpět odražené neutrony mohou zasáhnout proměřovaný vzorek a falešně zvýšit výtěžek aktivační či transmutační reakce. Fakt, že pravděpodobnost návratu odraženého neutronu klesá s druhou mocninou vzdálenosti terč-reflektor, je kompenzován tím, že takovéto neutrony bývají již po mnoha srážkách zpomaleny na takové energie, kdy výrazně roste účinný průřez pro radiační záchyt těchto neutronů. V praxi by pak tímto „neutronovým pozadím“ měly být nejvíce ovlivněny výtěžky reakcí (n,γ), zatímco vliv na výtěžky všech prahových reakcí by měl být zanedbatelný. Pro sledování intensity neutronového pozadí byly ve vzdálenosti 35 cm od terče umístěny dvě soustavy monitorů pozadí, tzv. „pozaďové sendviče“ (pro 2,5 GeV ozařování, i pro ozařování 1,3 GeV protony), složené z hliníkových, měděných a zlatých folií (podrobněji viz kap.2). Umístění monitorů vzhledem k terči je znázorněno na obr.5.2. Do této práce je však postačující zahrnutí studia pouze dvou izotopů. Prvním je opět dobře měřitelný 24 Na produkovaný v hliníkových foliích pouze rychlými neutrony a druhým isotopem je 198Au vznikající záchytem neutronu na jádře jediného stabilního izotopu zlata, 197Au. Reakce 197Au(n,γ)198Au je na měkkou složku neutronového spektra zvláště citlivá a jejím projevem je silná linka 411,08 keV, kdy Iγ=96%, Obr.5.2. Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči pocházející z β- rozpadu 198Au na 198Hg s T1/2=2,69517d. olověnému terči

40

Výtěžky obou izotopů v sendvičích PS 1-4, kdy PS 1 a 2 byly použity při energii protonů 2,5 GeV a PS 3 a 4 při energii 1,3 GeV, jsou uvedeny v tab.5.8., hodnoty výtěžků z PS 3 a 4 byly opět násobeny faktorem 1,47, aby byl pro porovnání smazán vliv rozdílných celkových intensit svazků ozařujících protonů. Tab.5.8. Výtěžky 24Na a 198Au v hliníkových a zlatých foliích pozaďových sendvičů (výtěžky z PS 3 a 4 násobeny faktorem 1,47)

Ep=2,5 GeV 24

Výtěžek Na

sendvič

Výtěžek 198Au

(10 atomů/gram)

AbsErr

(106 atomů/gram)

AbsErr

15,53 16,63 0,934

0,56 0,52 0,045

219,0 245,0 0,894

3,9 4,9 0,024

6

PS 1 PS 2 Poměr PS1/PS2

Ep=1,3 GeV 24

Výtěžek Na

sendvič

6

(10 atomů/gram)

PS 3 PS 4 Poměr PS3/PS4

8,48 8,57 0,989

Poměr PS1/PS3 Poměr PS2/PS4

1,831 1,940

AbsErr

Výtěžek 198Au (106 atomů/gram)

0,24 139,1 0,25 122,0 0,040 1,141 2,5 GeV/1,3 GeV 0,084 1,574 0,083 2,008

AbsErr 2,6 2,5 0,031 0,041 0,057

V tabulce uvedené chyby jsou čistě statistické. Z uvedených hodnot nelze zcela prokazatelně říci, zdali vyšší neutronové pozadí bylo v místě monitorů PS 1,3 nebo v místech PS 2,4. Proto je nutné vycházet ze střední hodnoty výtěžků naměřených v PS 1,2 a PS 3,4 a brát intensitu neutronového pole za konstantní z hlediska umístění monitorů PS 1-4. Dále je z výtěžků 24Na patrné, že při energii primárních protonů 2,5 GeV byla intensita rychlých neutronů v oblasti PS zhruba 1,9krát vyšší než v případě protonů o energii 1,3 GeV. Tato hodnota je v souladu s hodnotami poměru výtěžků 24Na na bočních foliích, z oblasti prostřední části terče, při stejném poměru energií (viz tab.5.3.). Proto se nabízí srovnání právě s výtěžky z folií v poloze kolem 25 cm od začátku terče. Poměr těchto výtěžků je téměř identický pro případy obou energií incidentních protonů a činí 16,9 (ve smyslu folií boční/pozaďové). V případě zanedbatelného příspěvku zpětně odražených rychlých neutronů musí klesat intensita pole rychlých neutronů s druhou mocninou vzdálenosti od zdroje. Protože v případě spalačního terče není možné přesně lokalizovat zdroj neutronů, vezměme za referenční hodnoty vzdálenosti bočních folií, resp. monitorů pozadí, od osy terče. V tom případě by zhruba mělo symbolicky platit: (V.17)

PS1,3+PS2,4 (5cm)2 = (BS13) 2 (35cm)2 ,

kde PS značí výtěžky z jednotlivých hliníkových monitorů a BS13 je symbol pro výtěžky 24 Na z boční folie umístěné v poloze 25,0 cm podél terče (viz tab.5.3.). V případě 2,5 GeV protonů by výsledkem (V.17) byla hodnota PS1,2=5,4; v případě 1,3 GeV protonů pak PS3,4=3,0. Když uvážíme, jak bodově nelokalizovatelným zdrojem neutronů spalační terč je, lze konstatovat že vztah (V.17) je dobrou aproximací a výsledky z něj plynoucí jsou v souladu s naměřenými hodnotami. Stačilo by totiž vzít za zdroj neutronů oblast o 2-3 cm směrem proti svazku a výsledky (V.17) by byly naprosto shodné s experimentálními výtěžky 24Na v hliníkových foliích monitorů pozadí dle tab.5.8. Proto jsou naměřené výtěžky 24Na silnou indicií, že intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná, spíše až naprosto zanedbatelná. 41

V případě výtěžků 198Au v monitorech pozadí není (v rámci této práce) k dispozici srovnání s výtěžky 198Au v bočních či horních foliích pro Ep=1,3 GeV. Přesto lze i jen na základě srovnání výtěžků při energii protonů 2,5 GeV učinit některé závěry. Vezmeme-li tentokrát za referenční srovnání poměr výtěžků mezi horními foliemi ze středu terče a průměrného výtěžku z folií monitorů pozadí podle symbolického zápisu: (V.18a)

PS1+PS2 198 2 S13 = 0,241(5) pro Au

(V.18b)

PS1+PS2 24 2 S13 = 0,054(2) pro Na

poměr výtěžků

je evidentní, že intensita pole rychlých neutronů klesla v oblasti PS 4,5krát více (ve srovnání s intensitou v oblasti 25.cm terče) než intensita neutronů pomalých. Proto lze prohlásit, že intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií. Ze srovnání výsledků (V.18a,b) je dokonce možné ohodnotit příspěvek tohoto neutronového pozadí. Pokud totiž v našich Graf 5.5. Poměry výtěžků 198Au/194Au podél terče při úvahách zanedbáváme neutronové pozadí Ep=2,5 GeV s a bez započítání vlivu neutronového pozadí určeného z výtěžků 198Au ve zlatých pozaďorychlých neutronů, je pokles výtěžku 24Na vých foliích ve foliích PS1 a PS2 vůči výtěžku v S13 12 poměr 198Au/194Au s daný pouze geometrickým faktorem, tj. neutronov ým pozadím klesá se vzdáleností PS od zdroje (kterým je poměr 198Au/194Au s odečtením neutronov ého pozadí terč). Kdyby zdrojem pomalých neutronů 10 byl také pouze terč, musely by stejné zákonitosti vyjádřené stejným geo8 metrickým faktorem platit i pro výtěžky 198 Au ve zlatých foliích. Což se ovšem nepozoruje, neboť čistý geometrický faktor 6 je navýšen přítomností konstantního neutronového pozadí. Faktor daný vztahem (V.18a) je tedy součtem "čistého" 4 geometrického faktoru daného vztahem 0 10 20 30 40 50 pozice (cm ) (V.18b.) plus jistý doplněk daný pozadím. Tento doplněk je roven (0,241-0,054)= 0,187 a tvoří zhruba 78% faktoru daného vztahem (V.18a) což znamená, že podíl výtěžku 198 Au ve zlatých foliích PS způsobený pozadím je právě těchto 78%, tedy zhruba (180+-12).106 atomů/gram. Pokud bychom tento výtěžek jednotně odečetli od výtěžků 198Au na jednotlivých foliích a porovnali je s výtěžky 194Au, je možné ohodnotit míru přesnosti určení příspěvku pomalých neutronů. Podle této idey byl sestrojen graf 5.5. Po odečtení odhadovaného vlivu pomalých neutronů se průběh poměru 198Au/194Au výrazně změnil směrem k předpokládanému trendu, kdy ke konci terče roste podíl vysokoenergetických neutronů produkujících 194Au v prahových reakcích (n,4n). Avšak i v tomto případě podle grafu 5.5 příspěvek nízko energetických neutronů roste až do oblasti 35.cm terče. Pro podrobnější vysvětlení tohoto jevu by bylo potřeba detailnější znalosti závislosti intensity neutronového pozadí v okolí terče stejně jako jeho střední energie, neboť i s malou změnou střední energie pomalých neutronů mění se významně účinný průřez reakcí typu (n,γ) což může značně poznamenat závislost produkce 198Au na uložení podél terče či v jeho okolí. K tomuto účelu však nebyl experiment určen ani uspořádán. Pro potřeby studia transmutačních reakcí v jodových vzorcích však plně stačí kvalitativní zjištění přítomnosti

42

neutronového pozadí a představa o míře jeho vlivu na produkci izotopů vznikajících radiačním záchytem neutronu. 5.2.5. Měděná páska pro měření asymetrie neutronového pole Pro doplnění informace o případné asymetrii dopadajícího protonového svazku danou bočními aktivačními foliemi a čelními monitory byla po třech čtvrtinách obvodu olověného kotouče č.3 umístěna měděná páska. Její uložení po obvodu kotouče a rozdělení do 12 segmentů je patrné z obr.5.3. Protože přirozené izotopické složení mědi je 69,2% 63Cu a 30,8% 65Cu nepochází téměř žádný výtěžek neutronové aktivace z jedné unikátní reakce, ale je součtem dvou nezávislých výtěžků dvou samostatných reakcí na různém izotopu vedoucích na týž výsledný produkt. Příkladem jest produkce spektroskopicky zajímavého izotopu 61 Cu s poločasem rozpadu T1/2=3,333h, který je výsledkem reakcí 65Cu(n,5n)61Cu a 63Cu(n,3n)61Cu. V obou případech jde o prahové reakce a množství 61 Cu v aktivovaném vzorku je proto závislé na Obr.5.3. Schéma rozvržení segmentů měděné intenzitě neutronového spektra v oblasti vysokých pásky po obvodu spalačního terče energií. Dalším možným zajímavým izotopem by mohl být 64Cu s T1/2=12,700h vznikající v reakcích 65Cu(n,2n)64Cu a 63Cu(n,γ)64Cu. Protože radiační záchyt neutronu je bezprahovou reakcí, je produkce 64Cu citlivá i na měkkou složku neutronového spektra. Nevýhodou tohoto izotopu je však velice slabá absolutní intenzita jeho jediného γ-přechodu 1345,8 keV, kdy Iγ=0,473%. Ačkoliv ve spektrech aktivovaných měděných folií lze nalézt i mnoho jiných snadno identifikovatelných produktů (např. 52Mn, 54Mn, 56Mn, 48Sc, 48V a mnoho dalších …), jejich přínos je pro měření asymetrie protonového svazku minimální. Vzhledem k malému množství v němž jsou produkovány by k výraznějšímu zpřesnění jejich výtěžků bylo potřeba mnohem delších měření na detektoru, což by však bylo na úkor přesnosti měření ostatních vzorků s vyšší prioritou. Ukazatelem asymetrie svazku je proto produkce 61Cu a 64Cu, jejichž výtěžky byly stanoveny z přechodů 282,96 keV; 373,05 keV; 588,61 keV; 656,01 keV a 1185,23 keV pro 61 Cu a 1345,75 keV pro 64Cu. Výtěžky obou izotopů v jednotlivých segmentech pásky jsou uvedeny v tab.5.9. Vezmeme-li v úvahu, že uvedené chyby jsou čistě statistické a skutečné chyby jsou vyšší o systematickou chybu 5%-8% popsanou v kap.5.2.1., je jasně patrné, že výtěžky 61Cu mají své jednoznačné maximum na hranici 6. a 7. segmentu. Oproti tomu výtěžky 64Cu jsou spíše statisticky rozptýleny kolem jisté střední hodnoty a své maximum nemají. Názorněji lze oba jevy dokumentovat sestrojením grafu 5.6. z hodnot tab.5.9, pro který byly výtěžky 64Cu pro přehlednost kráceny faktorem 10. Protože jedním z kanálů produkce 64Cu je také reakce 63Cu(n,γ)64Cu, lze se právem domnívat, že příčinou zhruba konstantní závislosti produkce 64Cu na poloze kolem terče je přítomnost neutronového pozadí popsaného v kapitole 5.2.4. Oproti tomu je produkce 61Cu možná pouze prahovými kanály, tedy nezávisle na přítomnosti zpětně odražených zpomalených neutronů a závislost produkce tohoto izotopu na poloze kolem terče tak skutečně vyjadřuje intensitu pole rychlých neutronů právě vyletujících z terče. Maximum produkce 61Cu v oblasti 6. a 7. segmentu pásky patrné z grafu 5.6. tak svědčí o výrazně vyšším počtu rychlých neutronů vyletujících z horního povrchu terče, než z ostatních jeho částí.

43

Graf 5.6. výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce (výtěžky 64Cu kráceny faktorem 10)

Tab.5.9. Výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce 61 64 Cu Cu Segmen Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr t 6

109,3 112,5 121,2 126,2 143,6 157,5 153,0 134,9 105,3 119,5 117,6 95,4

1,7 1,9 1,9 2,0 1,9 1,8 2,0 3,1 2,1 1,9 2,5 1,9

850 687 607 620 779 723 895 633 528 687 737 750

61Cu

160

55 49 47 51 52 61 57 51 45 45 58 49

64Cu

140 výtěžek (10*6 atomů/gram)

pásky 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12

180

(10 6 atomů/g)

(10 atomů/g)

120 100 80 60 40 20 0 0

2

4

6

8

10 12 segm ent pásky

5.2.6. Asymetrie neutronového pole Protože v mnoha z předešlých souborů studovaných výsledků se objevily silné příznaky asymetrie neutronového pole kolem terče, pokusím se v této kapitole o sjednocení všech dosavadních poznatků a o zformování reálné představy příčiny této asymetrie. Základní přesvědčivou evidencí o asymetrii neutronového pole jsou rozdílné výtěžky 24Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu a po boku spalačního terče. Navíc z grafů 5.3.a) b) je patrný pokles asymetrie výtěžků 24Na směrem ke konci terče. Takovou silnou asymetrii by mohl způsobit například výrazně rozfokusovaný nebo silně eliptický svazek. Proti rozfokusovanému svazku však hovoří jediné výrazné a jednoznačné maximum v produkci 61Cu v měděné pásce jak je ukázáno v grafu 5.6., které svědčí minimálně o svazku symetrickém podél osy z (probíhající ve směru nahoru/dolu). Jinak by totiž symetrické maximum produkce 61Cu nemohlo být mezi 6. a 7. segmentem, což odpovídá vrcholu terče, ale bylo by zřejmě v jiné oblasti, či by takových vrcholů produkce mohlo být i více. Neboť podle simulací D.Hanušové se jakékoliv vychýlení bodového svazku od středu terče projeví nárůstem intensity neutronového pole v místě povrchu terče ve směru vychýlení svazku. Výsledky výtěžků 61Cu v měděné pásce ponechávají ještě možnost silně eliptického svazku, jenž by se projevil druhým maximem produkce 61Cu v oblasti pod terčem. Protože však páska obepínala terč pouze ze tří čtvrtin a nepokrytá čtvrtina byla právě ta, vymezující spodní oblast terče, není možné z jistotou potvrdit nebo vyvrátit tuto domněnku. Vrátíme-li se však zpět k výsledkům výtěžků 24Na v čelních monitorech a k nim vázaným úvahám v kap.5.2.2. musíme představu silně eliptického svazku opustit, neboť takový svazek by nutně musel zasahovat oblast Small. Při ozařování 1,3 GeV protony byla oblast Small zasažena pouze 14% svazku stejně tak jako oblast Up. To ale znamená, že zhruba 70-75% svazku zasáhlo oblast Big mezi okraji Small a Up. To už je však lepší klasifikovat jako přímý zásah svazku zhruba kruhového průměru do středu oblasti mezi Small a Up, protože v oblasti zhruba stejné plochy jako je Small (šířka pásu Big mezi Small a Up je 2,2 cm) byla naměřena 5 krát vyšší intensita svazku než v oblasti Small nebo Up. Této teorii by napovídal i údaj od obsluhy urychlovače, podle nějž je průměr svazku zhruba roven 3 cm. Domnívám se, že výše byly předloženy experimentálně podložené důkazy pro tvrzení, že průměr svazku dopadajících protonů byl skutečně kruhového průřezu a zasahoval terč kolmo nad jeho středem.

44

Podle úvah již jednou prezentovaných v 5.2.4 (o čelních monitorech) lze ohodnotit vzdálenost zásahu terče svazkem, kdy při ozařování protony s energií 1,3 GeV byl terč zasažen zhruba 2 cm kolmo nad středem čelní plochy terče. S uvážením 43% celkové intenzity svazku registrované v Small při energii protonů 2,5 GeV se lze domnívat, že těžiště svazku zasáhlo terč v místě zhruba 1 cm nad středem jeho čelní plochy. Pravděpodobný zásah svazku je pro obě energie dopadajících protonů zobrazen na obr.5.4..

relativní výtěžek

Pokud tedy přijmeme hypotézu nadsazeného zásahu terče svazkem, vyvstává otázka, jaký vliv bude mít posunutí zdroje dopadajících protonů na výsledné neutronové pole a tím pádem i na výsledné výtěžky aktivačních i transmutačních reakcí. Zde je nutné říci, že v době psaní této práce ještě nebyla dohotovena podrobnější simulační studie věnující se právě vlivu posunutí zdroje. Přesto je možné učinit jisté odhady. Už víme (potvrzeno i simulačně [26].)), že intensita produkovaného neutronového pole roste v místech, ke kterým se zdroj protonů posunul. Dá se očekávat, že průchodem terčem se bude svazek rozšiřovat a jeho přesný profil se bude „rozmazávat“. Je možné očekávat, že asymetrie pole Obr.5.4. Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při Ep=2,5 a 1,3 GeV by se tím mohla částečně stírat, čemuž nahrávají i grafy 5.3., kde je právě klesající asymetrie směrem ke konci terče jasně patrná. V tuto chvíli může být jistě přínosné srovnání experimentálních výtěžků nějaké aktivační reakce s analogickými výtěžky pocházejícími ze simulací, v kterých byl svazek dopadajících protonů směrován do středu čela terče, ve směru rovnoběžném s podélnou osou terče. Toto srovnání je učiněno v grafu 5.7., kde jsou srovnávány výtěžky 24 Na z horních hliníkových folií při energii 1,3 GeV (uvedených v tab5.3.) 700 s relativními(!) výtěžky 24Na simulo24Na experim ent 24Na sim ulace vanými při přípravě experimentu 600 (kap.2) s energií protonů 1,5 GeV za 500 výše specifikovaných podmínek. Ačkoliv energie dopadajících 400 protonů nejsou stejné, jsou si velice 300 blízké a na tvar průběh výtěžku 24Na v závislosti na umístění folie podél terče 200 nemá podstatnější vliv. Pro relativní 100 srovnání byly simulované výtěžky násobeny konstantním faktorem, jehož 0 výše však není důležitá, a byla volená 0 10 20 30 40 50 tak, aby rozdíl průběhů obou závislostí poloha (cm) byl co možná nejzřetelnější. Mnohem Graf 5.7. Srovnání experimentálních výtěžků 24Na závažnější je však průběh obou v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při závislostí, simulované a experimentální. ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými Ze srovnání tohoto grafu je totiž zřejmé relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV. výrazně vyšší relativní maximum produkce 24Na v experimentu než 24 v simulacích. Jinými slovy : vrchol produkce Na je v experimentu výrazně strmější, nežli v simulacích. To, že by tento vrchol mohl být strmější je důsledkem vyšší intensity

45

neutronového pole v horních oblastech díky posunutí svazku směrem nahoru od středu terče a pak jeho následné „rozmazávání“ při průchodu terčem. Tímto efektem však podle mého názoru není možné vysvětlit takto výrazný rozdíl, kdy experimentální produkce 24Na (odrážející přítomnost rychlých neutronů ve spektru) klesá mezi 9. a 49.cm terče na ≈10% své maximální hodnoty oproti poklesu na ≈20% maximální hodnoty v případě produkce simulované. Ač bez důkazu, rád bych zde předložil svou hypotézu. Přikláním se totiž k názoru, že takovýto výrazný pokles intensity neutronového pole ve směru ke konci terče může způsobit jedině svazek incidentních protonů zasahující terč sice v místě kolmo nad středem čela terče, ale pod mírným záporným úhlem tak, že postupem do hlouby terče se svazek opět blíží k podélné ose terče, pod kterou se i případně může dostat. Jsem si vědom toho, že pro podpoření tohoto tvrzení je možné provést již jen teoretickou simulaci, neboť experimentální uspořádání nebylo na tuto možnost připraveno. Ať už je však příčina tohoto výrazného poklesu intensity pole jakákoliv (je možná samozřejmě i systematická chyba v simulacích, či může jít o skutečně přirozený důsledek „rozmazávání svazku při jeho průběhu terčem), jak je patrné z následujících kapitol, provází srovnávání všech provedených simulací a naměřených výtěžků jakýchkoliv reakcí. V těchto souvislostech se znovu potvrzuje, že srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou a budu se proto dále držet v co nejvyšší míře konceptu srovnávání výhradně relativních výtěžků.

5.3.

Výtěžky transmutačních reakcí v jodových vzorcích

Jodovým vzorkům, coby nejsledovanější součásti celého experimentu byla věnována největší pozornost. Přestože, vzhledem k rozsahu experimentu, bylo nutné proměřit několik set aktivovaných folií, jodovým vzorkům byl přidělen zdaleka nejvyšší detektorový čas. To umožnilo opakovaná měření v různých dobách po skončení ozařování s cílem plynulého pokrytí širokého intervalu poločasů rozpadu všech nejvýznamnějších transmutačních produktů. Přehled transmutačních produktů jimiž se zabývá tato práce je uveden spolu s jejich nejzákladnějšími charakteristikami v tab.5.10. Tab.5.10. Studované produkty transmutace 129I a 127I s jejich základními charakteristikami Izotop

Poločas rozpadu

I-130 I-128 I-126 I-124 I-123 I-121 I-120

12,36 hod 24,99 min 13,11 dnů 4,176 dny 13,27 hod 2,12 hod 83 min

Nejvýznamnější γ-přechody (keV) 418,1; 536,1; 668,5; 739,5 442,9 388,6; 666,3; 753,8 602,7; 722,8 159,0 212,2 560,4

Produkční reakce I-129 I-127 (n,γ) (n,2n) (n,γ) (n,4n) (n,2n) (n,6n) (n,4n) (n,7n) (n,5n) (n,9n) (n,7n) (n,10n) (n,8n)

S přihlédnutím k výše uvedeným údajům byly proto vzorky 1-I-129 a 2-I-129 měřeny celkem sedmkrát a 3-I-129 spolu s 4-I-129 šestkrát. Poprvé byly vzorky měřeny po dobu 24 hodin několik dnů před ozařováním (s cílem identifikovat případné jiné izotopické příměsi). Poslední měření proběhlo zhruba dva týdny po ozáření také s dobou expozice zhruba 24 hodin.

46

5.3.1. Charakteristika transmutačních produktů V této části bych se rád věnoval specifickým problémům provázejícím identifikaci a následné určení výtěžku jednotlivých izotopů. Proto je zde též vhodné místo i na stručnou zmínku o dvou nejzávažnějších problémech ovlivňujících celý přístup k analýze jodových spekter. Prvním takovým závažným problémem byla konstrukce jodových vzorků (podrobnosti viz kap.2.2.1.), kdy hliníkové pouzdro svou hmotností více až stonásobně překračovalo hmotnost samotných jodových náplní. Tato pouzdra byla samozřejmě spolu s jodem také aktivována, čehož projevem byly v naměřených spektrech, všemu naprosto dominující, linky 1368,6 a 2754,0 keV z rozpadu naprodukovaného 24Na. Díky obrovskému Comptonovskému pozadí z těchto linek tak docházelo k výraznému rozmazávání peaků pocházejících z mnohem méně intensivnějších přechodů. Druhým neméně významným problémem byly vzorky 1-I-129 a 2-I-129, které již byly jednou ozařovány přímo vysoko energetickým protonovým svazkem. Experiment s těmito vzorky proběhl na podzim roku 1999, proto v nich zůstávalo stále ještě výrazné množství aktivních izotopů, bohužel mnoho z nich shodných s námi očekávanými produkty. Konkrétní dopady obou zmíněných problémů budou níže uvedeny v souvislosti s jednotlivými izotopy. •

130

I:

Tento izotop patřil mezi nejsnáze měřitelné. Čtyři silné přechody (418,1; 536,1; 668,5 a 739,5 keV) byly zárukou přesného měření a sloužily též jako kontrola správně provedené kalibrace obou detektorů, neboť 130I byl identifikován v prvních čtyřech až pěti měřeních s výbornou statistickou přesností. Všechny uvedené přechody jsou unikátní a neinteragují s žádným významnějším přechodem jiného izotopu pocházejícího ať už z experimentu, nebo přírodního radioaktivního pozadí. Nevýhodou tohoto izotopu je citlivost na přítomnost zpětně odražených zpomalených neutronů, neboť je produkován v reakcích (n,γ). Jde také o jediný izotop jódu, který mohl vzniknout pouze jedinou reakcí bez produkčního příspěvku z 127I. •

128

I:

Problém příliš hmotného hliníkového pouzdra nejvíce poznamenal právě 128I. Při jeho krátkém poločasu rozpadu bylo nutné co nejdříve po ozáření proměřit aktivované vzorky. V té době však byla nejvyšší i aktivita 24Na a pro získání alespoň částečně vyhovující statistiky bylo nutné delší měření, než by bylo potřeba bez tak výrazného pozadí. Tím již však nebyl vytvořen prostor pro měření i třetího vzorku, neboť v době uvolnění jednoho ze dvou detektorů aktivita 128I v 3-I-129 poklesla na spektroskopicky nezajímavou úroveň. Ačkoliv se jedná o významný transmutační kanál (reakce 129I(n,2n)128I + 127I(n,γ)128I), jeho studium je komplikované. Díky rozdílnému charakteru produkce z obou jodových izotopů je tendence poměru výtěžků v jednotlivých vzorcích hůře odhadnutelná a velice špatně měřitelná. Situaci neulehčuje ani pouze jediný výraznější γ-přechod 442,9 keV. •

126

I:

Tento izotop se pro nás stal jistým standardem pro vzájemná porovnávání výtěžků jednotlivých izotopů z různých vzorků. Je totiž nejblíže k linii stability z jodových izotopů, které vznikají výhradně prahovými reakcemi, u kterých nejsou proto výsledky ovlivněny

47

přítomností nežádoucího neutronového pozadí, a teprve zde je možno plně sledovat měnící se strukturu neutronového pole (jak bude popsáno při hodnocení konkrétních poměrů kap.6). Určení jeho přesných výtěžků se tak může podepsat na celkovém charakteru srovnání všech transmutačních produktů. Docílení přesných hodnot však nebylo vždy možné. Výhodný poločas rozpadu (T1/2=13,11d) činí 126I imunním vůči problémům s aktivitou hliníkového pouzdra (T1/2(24Na)=14,959h), ale není mnoho platný proti druhému problému, již jednou ozářených vzorků. Tím došlo k jistému znehodnocení výsledků výtěžků 126I, neboť z měřitelných přechodů je linka 388,6 keV na úpatí Comptonovské hrany od anihilačního peaku a navíc v těsném sousedství linky 391,7 keV od 113Sn (T1/2=115,1d) o zhruba 25krát vyšší intensitě v případě 2-I-129. Další měřitelné přechody 666,3 a753,8 keV jsou však stejné jako linky rozpadajícího se 126Sb (T1/2=12,46d). Jeho produkce se naštěstí ukázala být velice nízkou, těžko však přesně kvantifikovatelnou (díky téměř totožným T1/2). •

124

I:

124

I se vzhledem k poločasu rozpadu T1/2=4,176d problém aktivovaných pouzder také netýká, ale jeho jediná přesněji měřitelná linka 602,7 keV je shodná se stejně energetickým přechodem doprovázejícím rozpad 124Sb s T1/2=60,20d. Zůstatek tohoto parazitního izotopu v již ozářených vzorcích 1-I-129 a 2-I-129 nebyl již příliš vysoký a tak i v součtu s nově naprodukovaným 124Sb tvořil maximálně 20% příspěvek do peaků sdílených spolu s 124I. Díky rozdílným poločasům rozpadu šlo oba příspěvky snadno rozdělit aniž by část pocházející z 124I byla zatížena významnější dodatečnou chybou. •

123

I:

S poločasem rozpadu T1/2=13,27h byl tento izotop poznamenán při všech měřeních vlivem hliníkového pozadí. Navíc jeho jediný významný γ-přechod o energii 159,0 keV je shodný se silným přechodem 123Te s T1/2=119,7d. Ve spektrech 3-I-129 a 4-I-129 bylo příspěvky od obou izotopů možné snadno, se zachováním solidní přesnosti, oddělit. Ve spektrech prvního a zvláště druhého vzorku však byl zůstatek 123Te z minulého experimentu stále ještě tak výrazný, že rozdíl v aktivitě teluru před a po našem ozařování byl nezjistitelný, což vnáší do výsledku další dodatečnou chybu a zároveň vyřazuje 123Te ze souboru transmutačních produktů naměřených ve všech vzorcích a vhodných tak ke studiu změn poměrů výtěžků v jednotlivých vzorcích. Do linky 159,0 keV přispívá v prvních hodinách po ozáření též významnou měrou 117Sb s poločasem rozpadu T1/2=2,80h, bohužel však v kombinaci ještě s jinými izotopy, jež se nepodařilo spolehlivě identifikovat. Tím je určení 123I omezeno pouze na měření v pozdější době po ozáření. •

121

I:

Transmutační kanál vedoucí k produkci 121I z celkového pohledu není díky malé četnosti příliš zajímavý. O to přínosnější je však jeho studium, neboť přináší informace o skutečně vysokoenergetické části neutronového spektra. Ke vzniku 121I vedou reakce s vyražením 8 (v případě produkce z 129I) nebo 6 neutronů (v případě 127I), k čemuž je potřeba minimální energie Etresh≈65 MeV, resp. Etresh≈45 MeV. Při rozpadu na 121Te dochází k vyzáření téměř výhradně pouze fotonu o energii 212,2 keV, která je však shodná s přechodem izomerního stavu 121mTe s poločasem rozpadu T1/2=154d. I tento izomer patřil mezi relikty experimentu s 1-I-129 a 2-I-129. Díky krátkému poločasu 121 I však určení aktivity parazitního teluru bylo poměrně přesné, neboť v měřeních, kdy

48

všechen 121I byl již rozpadnut pocházely fotony s energií 159,0 keV výhradně právě od 121m Te. To se však s jistotou nedá tvrdit o příspěvcích 121I z doby těsně po ozařování, neb k dispozici je pouze jediné měření, které tak samo nedokáže odhalit případnou přítomnost jiného izotopu s kratším poločasem rozpadu než 121I. Přestože z tohoto hlediska nejsou výtěžky 121I naprosto spolehlivé, jsou také součástí srovnávacích studií. Tento izotop je totiž posledním, nejvzdálenějším od linie stability, jehož produkce z obou izotopů zastoupených ve vzorku vede přes jediný unikátní kanál a jehož výtěžek byl naměřen ve všech vzorcích. •

120

I:

Výtěžky tohoto izotopu nebyly naměřeny na vzorku 3-I-129. Před samotným experimentem se ani neočekávala možnost sledovat i takovéto izotopy a proto ačkoliv jeho poločas rozpadu (T1/2=81m) je příznivější než v případě 128I, nebylo měření krátce po ozařování s tímto vzorkem provedeno. Právě z důvodů krátkého T1/2 se 120I v žádných po sobě provedených měřeních nevyskytuje, není proto možné určit (stejně jako v případě 121I) případné parazitní příměsy. Izotop 120I nemá proto pro naše původní záměry (sledovat změny v poměrech produkce jednotlivých izotopů) tak velký význam, je však cenným důkazem přítomnosti neutronů s energií zhruba nad 70 MeV, třeba už v oblasti 9.cm spalačního terče. •

125 122

I,

I:

Na závěr tohoto výčtu transmutačních produktů je vhodné zmínit se i o izotopech 125I a I, jejichž absence v předchozím textu pozornému čtenáři jistě neunikla. Poločas rozpadu 125I je T1/2=59,408d, při něm ale dochází k vyzáření fotonu jen v 6,68% a navíc jeho energie je pouhých 35,49 keV, tedy v oblasti, kterou už běžné γ-spektrometry nepokrývají. Poločas rozpadu 122I je velice kratičký, T1/2=3,63m, což tento izotop činí za našich podmínek, kdy prodleva mezi koncem ozařování a prvním měřením je více jak hodinová, neměřitelným. 122

V jodových vzorcích docházelo samozřejmě k produkci i mnoha dalších izotopů nejenom jódu, ale studium většiny z nich by překročilo rámec této práce a díky spíše menší četnosti jejich produkce by ani nepřineslo žádné přesnější či překvapivější výsledky. Proto jsem se okrajově zmínil o některých z nich (123Te, 121mTe, 126Sb, 124Sb ….) pouze v souvislosti s jejich vlivem na analýzu výtěžků studovaných izotopů jódu. V dalším textu již na jejich výskyt nebude brán ohled. 5.3.2. Srovnání výtěžků 130I pro ověření správné kalibrace měřících pozic Protože všechny jodové vzorky byly proměřovány s použitím spektroskopického filtru, navíc i ve vzdálenějších geometriích, není možné posoudit vzájemnou korespondenci kalibrací jednotlivých měřících pozic podle výtěžků z aktivačních folií. Pro posouzení systematické chyby rozdílnými měřícími geometriemi, vnášené do dalších výsledků z jodových vzorků, je proto nutné provést porovnání výtěžku 130I ze všech jeho uvažovaných přechodů v jednotlivých měřeních. Výhodou tohoto postupu je možnost srovnání dostatečně přesných vzájemně si odpovídajících hodnot ve všech nejdůležitějších měřeních.

49

Tab.5.11.a) Výtěžky 130I ve vzorku 1-I-129 podle jednotlivých měření

č.měření Geometr ie Přechod (keV) 418,1 536,1 668,5 739,5 Vážený výtěžek

1I129a

1I129b

1I129c

1I129d

1I129e

f2d/ort

f1b/can

f1b/can

f1b/can

f1a/ort

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

351,8 352,4 341,2 341,4

58,4 19,0 45,7 36,2

313,0 324,7 325,2 325,5

16,6 10,3 10,9 11,6

315,8 322,9 324,8 340,9

16,9 10,8 11,6 13,9

323,5 337,9 309,2 334,0

23,6 10,5 13,3 15,0

358,7 329,2 339,2 358,0

34,4 10,9 17,3 14,7

349,2

15,3

323,6

5,9

326,2

6,4

328,1

6,9

340,3

7,6

329,4

3,2

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

(106 atomů/g)

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

Tab.5.11.b) Výtěžky 130I ve vzorku 2-I-129 podle jednotlivých měření

č.měření geometri e Přechod (keV) 418,1 536,1 668,5 739,5 Vážený výtěžek

2I129a

2I129b

2I129c

2I129d

2I129e

f2a/can

f2b/ort

f2b/ort

f1b/ort

f1a/ort

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

119,53 118,01 119,67 121,35

7,59 2,83 2,75 3,28

148,19 132,70 144,71 135,2

6,40 5,84 5,21 10,4

118,39 138,25 133,59 129,59

6,88 4,84 2,94 3,76

170,1 122,99 139,82 120,38

19,5 7,75 7,41 9,39

169,7 150,4 140,2 118,9

46,2 10,5 10,9 15,3

119,53

1,69

138,87

3,64

133,22

2,09

128,98

4,65

140,3

6,8

127,1

1,2

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

(106 atomů/g)

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

Tab.5.11.c) Výtěžky 130I ve vzorku 3-I-129 podle jednotlivých měření

č.měření geometri e Přechod (keV) 418,1 536,1 668,5 739,5 Vážený výtěžek

3I129a

3I129b

3I129c

3I129e

f2a/ort

f2a/can

f1b/can

f1a/ort

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

54,55 53,80 52,61 51,93

1,47 0,97 1,53 0,99

55,60 53,49 53,04 50,48

1,50 0,80 0,90 4,04

52,23 47,80 45,08 50,83

4,60 2,10 2,57 2,90

54,19 50,49 52,08 50,98

2,33 1,21 1,09 1,68

53,10

0,58

53,55

0,55

48,09

1,36

51,55

0,70

52,60

0,34

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

(106 atomů/g)

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

50

Tab.5.11.d) Výtěžky 130I ve vzorku 4-I-129 podle jednotlivých měření

č.měření geometrie

Přechod (keV) 418,1 536,1 668,5 739,5 Vážený výtěžek

4I129a f1b/can

4I129b f1b/can

4I129d f1b/can

4I129e f1a/ort

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

(106 atomů/g)

Abs Err

54,12 52,06 51,84 55,44

3,74 1,61 1,61 2,22

50,98 53,95 53,48 55,41

3,87 1,66 1,82 1,03

53,67 52,24 49,85 53,07

5,20 2,56 3,99 3,50

50,05 56,48 59,26 49,19

6,56 3,33 3,67 3,99

52,78

0,98

53,77

1,03

51,26

1,73

54,87

2,00

53,14

0,53

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

Výtěžek

(106 atomů/g)

Cel. váž. výtěžek (106 atomů/g)

Absolutní chyby uvedené v tab.5.11.a)-d) jsou čistě statistického charakteru odvozené ze statistické chyby fitované plochy peaku a dále počítané jako chyba váženého průměru z výtěžků jednotlivých přechodů, resp. měření. Ze srovnání vážených výtěžků podle jednotlivých měření je patrné, že největší odchylka je v případě srovnání měření č. 2I129a a 2I129b, která činí 14%. Proto lze tuto hodnotu považovat za maximální úroveň dodatečné systematické chyby vážených výtěžků vůči celkovým váženým výtěžkům v jednotlivých vzorcích, v závislosti na počtu měření, typu detektoru a měřící geometrii na nichž byl daný izotop detekován. V případě izotopu jakým je 130 I, který byl detekován při více měřeních, lze však tuto chybu považovat za výrazně menší, spíše zhruba do 5%. Pro ostatní izotopy se pak tato systematická chyba pohybuje na úrovni do 10%. 5.3.3. Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích Experimentálně určené výtěžky izotopů jódu jako produktů transmutačních reakcí ve vzorcích jódu, umístěných v neutronovém poli spalačního terče, v závislosti na poloze vzorku podél terče a energii dopadajících protonů jsou uvedeny v tab.5.12. Tab.5.12. Výtěžky transmutačních produktů v jodových vzorcích

Ep=2,5 GeV vzorek

Ep=1,3 GeV

1-I-129

2-I-129

3-I-129

(9.cm)

(37.cm)

(47.cm)

Výtěžek

Izotop

(106 atomů/g)

AbsErr

I-130 I-128 I-126 I-124 I-123 I-121 I-120

329,4 1129 339,9 91,7 48,2 16,4 6,51

3,2 121 2,8 2,0 4,4 1,5 0,48

Výtěžek (10 6 atomů/g)

127,1 398 105,9 28,9 17,6 4,59 1,92

Výtěžek

4-I-129 (37.cm)

Výtěžek

AbsErr

(106 atomů/g)

AbsErr

(10 6 atomů/g)

AbsErr

1,2 27 4,9 2,6 2,5 0,71 0,31

52,60 ND 33,97 12,91 8,84 2,31 ND

0,34 0,36 0,30 0,33 0,43 -

53,14 64 38,15 14,94 13,98 4,148 1,26

0,62 13 0,60 0,52 0,93 0,48 0,33

ND (Not Detected) značí, že daný izotop nebyl ve vzorku pozorován, čehož důvody jsou uvedeny v kap.5.3.1. Výtěžky v 4-I-129 uvedené v tab.5.12. byly opraveny faktorem 1,47 podle údajů v kap.5.2.2., z nichž plyne, že celková intenzita protonového svazku při ozařování protony s Ep=2,5 GeV byla právě 1,47krát vyšší než v případě Ep=1,3 GeV. Uvedené absolutní chyby jsou čistě statistické. 51

Vzhledem k silné asymetrii neutronového pole plynoucí z výsledků kap.5.2.6, neznámé možné systematické chybě určení celkové intensity protonového svazku a s ohledem na základní motivace této práce není mou snahou určit a dále analyzovat absolutní výtěžky jednotlivých izotopů připadajících na jeden dopadající proton, ale spíše srovnávat výtěžky relativní. Přesto pro doplnění celkového náhledu na propojení experimentálního a teoretického studia transmutace jodových vzorků uvádím v tab.5.13. hodnoty absolutních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů podle výsledků simulací D.Hanušové přepočítaných na celkovou intensitu dopadajícího protonového toku jako v případě reálného experimentu. Za určující celkovou intensitu protonového svazku byla vzata hodnota celkové intensity protonového svazku pro energii 2,5 GeV vypočítaná dle (V.14a), tedy Ip=4,07.1013 protonů. Statistické chyby těchto výsledků jsou pod 1%. Tab.5.13. Simulované absolutní výtěžky transmutačních produktů v závislosti na umístění vzorku podél terče a energii dopadajících protonů; hodnoty jsou přepočítány na celkovou intensitu protonového svazku Ip=4,07.1013 protonů (převzato z práce D.Hanušové[26])

Ep=2,5 GeV vzorek

Ep=1,3 GeV

1-I-129

2-I-129

3-I-129

4-I-129

(9.cm)

(37.cm)

(47.cm)

(37.cm)

Výtěžek

Izotop

Výtěžek

Výtěžek

(10 6 atomů/g)

(106 atomů/g)

(106 atomů/g)

(106 atomů/g)

I-130 I-128 I-126 I-124 I-123 I-121 I-120

548,4 1296 396,9 75,6 50,7 13,3 6,20

185,1 437,8 146,2 34,2 24,5 7,52 3,71

96,3 232,7 76,0 20,0 14,7 4,66 2,35

108,7 186,5 65,3 18,9 13,9 4,49 2,28

Výtěžek

Při srovnáním absolutních hodnot tab.5.12 a tab.5.13 opět nalezneme jev podrobněji popsaný v kap.5.2.6. Zatímco výtěžky z prvního vzorku jsou v rámcové shodě, simulované výtěžky v ostatních vzorcích jsou relativně nadhodnocené. Další srovnání ponechám spíše na vůli čtenáře a z výše uvedených důvodů se prozatím zdržím podrobnějšího komentáře. Jistou analogií je totiž podrobnější analýza naměřených i simulovaných výsledků učiněná v rámci kap.6 spadající lépe do mého záměru klást důraz spíše na relativní než absolutní hodnoty výtěžků. V následujících kapitolách se proto věnuji srovnávání relativních výtěžků jednotlivých izotopů určených experimentálně spolu s relativními výtěžky simulovanými D.Hanušovou za pomoci kódu LAHET [26].

52

6. Analýza a diskuse výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích 6.1.

Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV

V tab.6.1. jsou uvedeny experimentálně a simulačně určené relativní výtěžky transmutačních produktů normované na výtěžek 126I v daném vzorku. Právě tento izotop je totiž prvním nejbližším k linii stability, který ať už je produkován reakcí 129I(n,4n)126I nebo 127 I(n,2n)126I, vždy jde o reakci prahovou. Výhoda srovnávání přes izotop produkovaný výlučně rychlými neutrony je v nezávislosti výtěžku tohoto izotopu na přítomnosti neutronového pozadí, jehož vysoko energetická složka je experimentálně nevýznamná (jak bylo prokázáno v kap.5.2.4.). Absolutní chyby uvedené u experimentálně naměřených hodnot jsou čistě statistické. Chyby výsledků simulací jsou pod 1%. Tab.6.1. Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 126I)

Experiment vzorek Izotop

I-130 I-128 I-126 I-124 I-123 I-121 I-120

1-I-129 (9.cm) výtěžek AbErr 0,012 0,969 0,36 3,32 1,0000 0,0083 0,2699 0,0063 0,013 0,142 0,0482 0,0044 0,0191 0,0014

2-I-129 (37.cm) výtěžek AbErr 0,056 1,201 0,31 3,76 0,046 1,000 0,027 0,273 0,025 0,166 0,0434 0,0070 0,0181 0,0030

Simulace 3-I-129 (47.cm) výtěžek AbErr 0,019 1,549

1,000 0,380 0,260 0,068

0,010 0,010 0,010 0,013

1-I-129 (9.cm) výtěžek

2-I-129 (37.cm) výtěžek

3-I-129 (47.cm) výtěžek

1,3817 3,2646 1,0000 0,1904 0,1279 0,0342 0,0156

1,2668 2,9951 1,0000 0,2343 0,1673 0,0515 0,0254

1,2677 3,0638 1,0000 0,2631 0,1931 0,0615 0,0309

Motivací pro umístění tří jodových vzorků do různých pozic podél terče byla (viz kap.2.1) rozdílná středních energie neutronů podél terče, jak vyplynulo ze simulací v době přípravy celého experimentu. Podle těchto výsledků vzrůstá střední energie neutronů podél terče ve směru po svazku, tedy ve směru od čela terče. Příčinou jsou zřejmě vysoko energetické neutrony vyrážené obecně pod menšími úhly než neutrony méně energetické a tak navyšující podíl těchto rychlejších neutronů v oblastech dále od čela terče. Projevem tohoto jevu pak zákonitě je stoupající podíl produkce izotopů vznikajících v reakcích s vyšším prahem ve směru od čela terče. To lze jasně pozorovat ve výsledcích simulací uvedených v tab.6.1., kdy podíl výtěžků AI/126I pro A<126 roste se vzdáleností vzorku od čela terče. Porovnání analogických výsledků experimentálně určených relativních výtěžků není tak zřetelné jako ideální a přesné výsledky simulací. Přesto i zde je vidět rostoucí podíl 124I a 123I vůči 126I se vzdáleností podél terče, tedy rostoucí podíl izotopů pro jejichž produkci je potřeba obecně vyšší energie neutronu. U 121I a 120I na 2.vzorku jódu tato tendence sice vidět není, ale v rámci chyby ji nelze vyloučit, protože i u 121I je vidět, že příspěvek rychlých neutronů je v zadních částech terče (vzorek 3-I-129) výrazně vyšší než v částech předních. Lze proto prohlásit, že rostoucí podíl vysoko energetických neutronů v celkové intensitě neutronového pole podél terče ve směru od čela terče byl experimentálně prokázán, v souladu s provedenými simulacemi. Porovnáme-li jednotlivé relativní výtěžky (resp. podíly výtěžků AI/126I pro A<126) z experimentu a výtěžky simulované, je vidět, že obě sady výsledků jsou v rámcové shodě. Uvážíme-li navíc experimentální obtíže doprovázející měření některých izotopů (viz kap.5.3.1) Je možné považovat tuto shodu za uspokojivou. Tím nám toto porovnání poskytuje další nepřímý důkaz o tom, že proměřované izotopy jsou s velkou pravděpodobností skutečně

53

těmi izotopy, za které je považujeme. V opačném případě by totiž bylo možné (nikoliv však nutné), aby poměr výtěžků AI/126I s klesajícím A rostl. To se ovšem nepozoruje a lze se tedy ve shodě se spektroskopickými důkazy (poměry intenzit γ-přechodů, naměřené T1/2, atd …) právem domnívat, že v experimentu byly správně identifikovány a studovány závislosti produkce izotopů 130I, 128I, 126I, 124I, 123I, 121I a 120I ve vzorcích jódu v závislosti na změně profilu neutronového pole podél spalačního terče. Většina našich úvah v této kapitole se vztahovala pouze na izotopy s A≤126. Nelze však opomenout porovnání relativních výtěžků izotopů 130I a 128I. Problematika těchto izotopů je velice specifická (bohužel doplněná o chybějící údaj výtěžku 128I v 3-I-129). Produkce obou těchto izotopů je citlivá na přítomnost pomalých neutronů. Zvláště nízko energetické neutrony pocházející z pozadí (ve skutečnosti zpomalené neutrony zpětně rozptýlené do oblasti terče) mohou způsobit velký rozdíl v experimentálních a simulačních výsledcích, neboť přítomnost veškerého materiálu v okolí terče v urychlovačové hale nebyla z praktických důvodů do simulací zahrnuta. Proto tendence 130I/126I podél terče v simulačních výsledcích spíše klesá, neb (jak již bylo řečeno) v oblasti konce terče začínají mít významnější podíl spíše vysoko energetičtější neutrony, pro něž účinný průřez reakce typu (n,γ) je výrazně nižší než pro neutrony pomalé. Oproti tomu v experimentálních výsledcích podíl 130I/126I jednoznačně (a poměrně výrazně) roste. Vysvětlením pro tento jev je zřejmě právě přítomnost zpomalených zpětně odražených neutronů (kap.5.2.4.) Ověřit tuto hypotézu je možné srovnáním s poměry výtěžků izotopů 198Au a 194Au, které jsou produkovány reakcemi stejného typu jako 130I a 126I, totiž (n,γ) a (n,4n) (Pozorný čtenář jistě nezapomněl na 15-17% podíl 127I ve vzorcích jódu, z nějž je možné vytvořit 126I mnohem pravděpodobnější reakcí (n,2n). Podle [26] je sice příspěvek obou izotopů do výtěžku 126I zhruba rovnocenný, pro nás je však důležité, že mechanismus vzniku 126I je každopádně prahový a určitě svým chováním velmi blízký chování "ryzí“ produkce jdoucí výhradně přes kanál (n,4n).). V tab.6.2. jsou proto uvedeny poměry výtěžků vždy dvou uvažovaných analogických izotopů v pozicích 9., 37., 47.cm. Tab.6.2. Srovnání poměrů relativních výtěžků (n,γ)/(n,4n) reakcí v jodových vzorcích a ve zlatých foliích v různých pozicích podél terče při Ep=2,5 GeV 9.cm izotop 130 128 I/ I 198 Au/194Au poměr 198 Au/194Au ku 130 128 I/ I

poměr

37.cm AbErr 0,012

0,969 6,68

6,89

poměr

0,15

1,201 9,78

0,18

8,14

13,0 12,0 poměr výtěžků

11,0 10,0 9,0 8,0 7,0

198Au/194Au

47.cm

AbErr 0,056

poměr

0,28

1,549 11,19

0,45

7,22

AbErr 0,019

0,40

0,27

Je vidět, že poměry výtěžků izotopů obou prvků se liší přibližně konstantním faktorem ≈7,4. Poměry výtěžků 130I/126I vynásobené tímto faktorem jsou v grafu 6.1. srovnány s poměry výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél celého terče. Z grafu 6.1. je vidět, že chování poměrů produktů reakcí (n,γ) a (n,4n) v jodových vzorcích a zlatých foliích je velice podobné,

130I/126I

6,0 0

10

20

30

40 50 pozice (cm )

Graf 6.1. Srovnání poměrů výtěžků 198Au/194Au a 130 126 I/ I podél terče při Ep=2,5 GeV

54

lišící se zřejmě jen konstantním faktorem. Pro detailnější posouzení vzájemných odlišností by však jistě bylo potřeba více experimentálních bodů pro výtěžky 130I a 126I. I bez nich však je možné považovat za potvrzenou hypotézu o významném příspěvku neutronového pozadí a konstatovat, že zvyšující se podíl produkce 130I na celkové transmutaci 129I podél terče ve směru od jeho čela je způsoben přítomností pole zpomalených do oblasti terče zpětně odražených neutronů, jehož intensita v okolí terče je přibližně konstantní. V produkci 128I se mísí vliv dvou typů reakcí, bezprahového záchytu neutronu a prahové reakce (n,2n). Protože však ze srovnání účinných průřezů radiačního záchytu neutronu plyne, že jsou pro oba izotopy téměř srovnatelné [26], je možné ohodnotit výši příspěvku pocházející z obou kanálů. Je-li podíl 129I/127I ve vzorcích ≈ 85/15 ≈ 5,7; a účinné průřezy pro (n,γ) na obou izotopech pokládáme za stejné, lze za absolutní výtěžek reakce 127I(n,γ)128I považovat výtěžek 130I dělený 5,7. Takto vypočítaný výtěžek 128I produkovaný z příměsi 127I v jodovém vzorku činí ≈5,1% celkového výtěžku 128I v 1-I-129 umístěném na 9.cm terče a ≈5,4% v 2-I-129 umístěném na 37.cm terče. Takto vypočítané podíly celkového výtěžku 128I pocházejících z příměsi 127I s použitím výsledků simulací činí u obou vzorků ≈7,4%. (V případě podobného postupu je možné u čtvrtého vzorku umístěného na 37.cm terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s použitím však údajů z tab.6.4. z příští kapitoly 6.2. dojít k experimentální hodnotě podílu příměsi 127I na celkovém výtěžku 128I ve výši ≈15%; pro hodnoty simulované činí tento podíl ≈10%.) Tyto údaje jsou v dobré vzájemné shodě a potvrzují, že za předpokladu použití spalačního terče bez moderátoru je produkce 128I v reakci 129I(n,2n)128I v jodových vzorcích s izotopickým složením (85/15)% 129I/127I dominantním transmutačním kanálem ve srovnání s parazitní reakcí 127I(n,γ)128I vedoucí na stejný výsledný produkt, totiž 128I. Toto tvrzení je možné ještě zobecnit uvážením podílu reakcí 129I(n,γ)130I a 129I(n,2n)128I, ve výtěžku celkové transmutace jódových vzorků vedoucích přes kanály typu (n,xn), neboť právě jenom u výtěžků z těchto reakcí je z experimentálního hlediska prokazatelný původ pouze na příměsi izotopu 129I. Použijeme-li k tomu hodnoty relativních výtěžků z tab.6.1. a sečteme relativní výtěžky všech izotopů v jednotlivých vzorcích, pak příspěvek výtěžku 130I (jednoznačně produkovaného na příměsi 129I) a 128I (bez zmiňovaného zhruba 5% podílu pocházejícího od příměsi 127I) činí zhruba 74% (resp. 76%) celkového transmutačního výtěžku v případě vzorku 1-I-129 (resp. 2-I-129). Uvážíme-li však navíc přibližně rovnocenný příspěvek od obou izotopů zastoupených ve vzorku do výtěžků ostatních izotopů (126I, 124I ….), bude výsledný podíl transmutace příměsi 129 I na celkové transmutaci izotopické směsi ve vzorku činit dokonce 86% (resp. 88%) v prvním (resp. druhém) vzorku. Ačkoliv náplní této práce není dokázat, že podíl příspěvků obou izotopů (129I a127I) do ostatních transmutačních kanálů vedoucích i přes změnu počtu protonů je minimálně srovnatelný, je možné vyloučit vliv těchto kanálů na podstatné ovlivnění podílu výtěžku transmutace z izotopu 129I, neboť váha jednotlivých kanálů transmutace při vyražení jednoho či více protonů proti kanálům typu (n,xn) reakcí výrazně klesá [32]. Úvahy tohoto odstavce lze proto sjednotit do jediné teze, že totiž výtěžek transmutace 129I v neutronovém poli spalačního terče bez moderátoru při izotopické směsy 85/15 jodového vzorku tvoří dominantní část celkového výtěžku transmutace úměrnou jeho izotopickému zastoupení. V tab.6.3. je provedeno srovnání závislosti relativní produkce jednotlivých transmutačních produktů na umístění podél terče. Proto jsou jednotlivé výtěžky normovány na výtěžek daného izotopu v prvním vzorku 1-I-129 umístěném na 9.cm terče.

55

Tab.6.3. Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 1-I-129)

Experiment vzorek Izotop

I-130 I-128 I-126 I-124 I-123 I-121 I-120

1-I-129 (9.cm) výtěžek AbsErr 0,010 1,000 0,107 1,000 0,008 1,000 0,022 1,000 0,091 1,000 0,091 1,000 0,073 1,000

2-I-129 (37.cm) výtěžek AbsErr 0,005 0,386 0,045 0,352 0,015 0,311 0,029 0,315 0,062 0,365 0,050 0,280 0,052 0,295

Simulace 3-I-129 (47.cm) výtěžek AbsErr 0,002 0,160 0,000 0,001 0,100 0,005 0,141 0,018 0,184 0,029 0,141 0,000

1-I-129 (9.cm) výtěžek

2-I-129 (37.cm) výtěžek

3-I-129 (47.cm) výtěžek

1,0000 1,0000 1,0000 1,0000 1,0000 1,0000 1,0000

0,3376 0,3379 0,3683 0,4531 0,4818 0,5540 0,5994

0,1756 0,1796 0,1914 0,2644 0,2890 0,3436 0,3786

Ze srovnání je patrný očekávaný fakt, že absolutní produkce všech uvažovaných izotopů se vzdáleností od čela terče klesá. To souvisí s tvarem celkové intensity neutronového pole, jak je předpovězeno v kap.2., která má své maximum právě v oblasti umístění vzorku 1-I-129. Ze srovnání se simulačními výsledky však je patrné, že výtěžky v druhém a třetím vzorku jsou proti výtěžkům ve vzorku prvním výrazněji nižší než ukazují výsledky simulací. Příčinou je zřejmě vyšší relativní intenzita neutronového pole v oblasti 1-I-129 vůči oblastem ke konci terče (tedy ostřejší maximum neutronového toku), než s jakou počítaly simulace (o možných příčinách viz kap.5.2.6.). Také u experimentálních výsledků tendence poměrů výtěžků na 2-I-129 vůči výtěžkům na 1-I-129 má tendenci klesat společně s atomovým číslem A, zatímco u výsledků simulací tento poměr s klesajícím A naopak roste. To znamená mimo jiné, že experimentálně detekované neutronové spektrum bylo v oblasti 2. vzorku relativně měkčí, než by podle simulací v této oblasti v porovnání se spektrem z okolí 1.vzorku mělo být. Pro přesnější posouzení příčiny odlišného chování poměrů výtěžků jednotlivých izotopů jodu plynoucí z údajů tab.6.3. je nutná především detailnější představa o tvaru neutronového spektra. Tu je možno získat např. podrobnou analýzou výtěžků aktivačních reakcí (n,xn) ve zlatých foliích, neboť každá z reakcí tohoto typu má maximum účinného průřezu v jiné části energetického spektra a navíc těchto folií bylo rozmístěno kolem terče 25, ve srovnání s pouhými třemi vzorky jodu. Domnívám se však, že takovýto jev může pravděpodobně způsobit zásah protonového svazku nad střed nevodorovně uloženého terče, jak je podrobněji popsáno a diskutováno v kap.5.2.6. Pro dokázání této hypotézy však chybí i podrobnější simulační studium vlivu různého průchodu svazku terčem na intensitu a profil neutronového spektra. Omezím se proto pouze na konstatování, že i z naměřených výtěžků transmutačních produktů je patrná klesající intensita neutronového pole ve směru od oblasti 9.cm ke konci terče a že i ze závislosti produkce jednotlivých transmutačních produktů na umístění vzorku podél terče je patrné narušení tvaru neutronového pole způsobené průchodem ozařujícího protonového svazku mimo podélnou osu terče. 6.2.Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů Hlavní motivací pro uložení dvou vzorků jódu do stejné polohy podél terče při dvou různých energiích dopadajících fotonů byly hodnoty střední energie neutronů vypočítané z výsledků simulací neutronového spektra pro dvě energie lišící se faktorem dva (1,5 a 3,0 GeV). Jak je již zmíněno v kap.2.1. a znázorněno v grafu 2.1. tamtéž, střední energie neutronů podél terče se výrazněji s energií dopadajících protonů nemění, přesto je při vyšší Ep větší. Pro posouzení tohoto vlivu jsou v tab.6.4. srovnány a dány do poměru experimentální i

56

simulované relativní výtěžky jednotlivých izotopů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129, které byly při ozařování umístěny ve stejné pozici. Tab.6.4. Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129 umístěných na 37.cm terče při ozařování protony o energii 2,5 a 1,3 GeV (normováno na výtěžek 126I)

Experiment Izotop

2-I-129 (37.cm) výtěžek AbsErr

I-130 I-128 I-126 I-124 I-123 I-121 I-120

1,201 3,76 1,000 0,273 0,166 0,0434 0,0181

vzorek

0,0556 0,31 0,046 0,0271 0,025 0,0070 0,0030

4-I-129 (37.cm) výtěžek AbsErr

1,393 1,664 1,000 0,391 0,367 0,109

0,027 0,332 0,016 0,015 0,025 0,013

Simulace Poměr AbsErr (2/4-I-129)

0,862 2,26 1,000 0,696 0,453 0,399

0,013 0,48 0,049 0,066 0,072 0,077

2-I-129 (37.cm) výtěžek

4-I-129 (37.cm) výtěžek

Poměr (2/4-I-129)

1,2668 2,9951 1,0000 0,2343 0,1673 0,0515 0,0254

1,6636 2,8568 1,0000 0,2903 0,2134 0,0689 0,0349

0,7615 1,0484 1,0000 0,8070 0,7841 0,7477 0,7277

poměr neutronových spekter

Podle experimentálních i simulovaných údajů tab.6.4. je poměr relativních výtěžků srovnávaných s výtěžkem 126I v daném vzorku u všech studovaných izotopů kromě 128I menší než 1, což znamená, že produkce izotopů z ozařování protony s energií 1,3 GeV ve srovnání s produkcí 126I byla vyšší, než produkce těchto izotopů (ve srovnání s produkcí 126I) při energii protonů 2,5 GeV. Podle hodnot tab.6.4. je 128I jediným izotopem jehož relativní výtěžek při 2,5 GeV ozařování převažuje nad svým protějškem při 1,3 GeV. Tento izotop je převážně produkován reakcí (n,2n), jak bylo ukázáno v předešlé kapitole a účinný průřez této reakce má maximum v oblasti středních energií kolem 15 MeV [26,32]. Ze srovnání výtěžků v tab.6.4. tedy plyne, že relativní intensita neutronového pole při ozařování protony s Ep=2,5 GeV je v oblastech středních energií vyšší, než relativní intensita neutronového pole při ozařování protony s Ep=1,3 GeV. A naopak při ozařování protony s energií 1,3 GeV je relativní intensita neutronového pole v oblasti nízkých a vysokých energií vyšší než při ozařování protony s energií 2,5 GeV. Dá se tedy říci, že relativní energetická distribuce neutronů vyletujících z terče v oblasti 37.cm, je při ozařování protony s energií 1,3 GeV plošší, než v případě energetické distribuce neutronů při energii dopadajících protonů 2,5 GeV. Naměřené výsledky jsou v souladu s teoretickou předpovědí simulací a lze je proto označit za experimentální důkaz rozdílu nasimulovaných neutronových spekter v oblasti 37.cm terče nejlépe dokumentovaných grafem 5.x. převzatým z práce Hanušové. Fyzikální příčinou je vyšší rychlost energetických ztrát dopadajících protonů s nižší energií, než protonů s energií vyšší. Více energetické protony pronikají 3,5 poměr 2.5/1.3 GeV hlouběji do terče a produkční oblast 3,0 následně vznikajících neutronů je tak delší 2,5 a dále od čela terče. Takto produkované 2,0 neutrony přispívají nejvíce právě do části 1,5 spektra neutronů středních energií, které má tak v porovnání se spektrem 1,0 vznikajícím od méně energetických 0,5 neutronů ve stejné pozici podél terče vyšší 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 energie (MeV) relativní váhu. Graf 6.2. Poměr neutronových spekter na 37.cm terče Právě v tomto grafu je patrná správnost při energii dopadajících protonů 2,5/1,3 GeV (převzato předešlé úvahy a vnitřní konzistence z práce D.Hanušové [26]) experimentálních a simulovaných dat. Je

57

možné se samozřejmě dále zabývat rozdílnými absolutními hodnotami poměrů relativních výtěžků plynoucích z experimentu a simulací, neboť například podle experimentu je relativní intensita oblasti středních energií ve spektru (plynoucí z výše výtěžku 128I v porovnání s výtěžkem 126I) ještě výrazněji vyšší než v případě simulací. Podle mého názoru by však podobným úvahám měla předcházet podrobnější pochopení jevů spojených s nesymetrickým průchodem svazku terčem, jak již bylo několikrát řečeno a podrobněji rozebráno v kap.5.2.6., neboť přesný vliv na změnu průběhu intensity neutronového pole je zatím nejasný. Nemluvě už o možných systematických chybách zanesených v samotném fyzikálním modelu použitém v simulacích. V tomto smyslu je stále ještě skryt významný potenciál v nedohotovené podrobné analýze výtěžků aktivačních reakcí ve zlatých i jiných foliích. Neboť právě touto analýzou je možné dodat již poměrně známým průběhům celkové intensity neutronového toku podél terče další rozměr díky citlivosti jednotlivých aktivačních reakcí na jiné části neutronového spektra. Množství aktivovaných folií a ještě větší množství jejich jednotlivých, poměrně velice přesných měření je zárukou dobré možnosti spolehlivé rekonstrukce celého neutronového pole podél terče při obou ozařovacích energiích. Není možné zde nezmínit ani neustále narůstající počet simulačních studií prováděných D.Hanušovou s cílem paralelně podpořit experimentální výsledky a studovat míru shody simulačních výsledků podle, při výpočtu použitých, jednotlivých fyzikálních modelů . To vše nám může dále otevřít nové možnosti v porozumění transmutačním procesům probíhajícím uvnitř jodových vzorků umístěných v neutronovém poli vysoko energetickými protony ozařovaného spalačního terče.

58

7. Závěr Pro správné pochopení rozdílů poměrů produkce jednotlivých izotopů v jodových vzorcích a jejich srovnání se simulacemi byla věnována nemalá pozornost tvaru a intensitě neutronového pole odrážející se v míře aktivace hliníkových, měděných a zlatých folií rozmístěných podél terče. Na základě měření výtěžků aktivačních reakcí jsem dospěl k následujícím závěrům: Podle výtěžků 24Na v hliníkových foliích a 194Au ve zlatých foliích umístěných podél terče je maximum intensity pole rychlých neutronů produkovaných ve spalačním terči ozařovaném protony s energií Ep=1,3 GeV v oblasti 7-9 cm od čela terče. V případě ozařování protony o energii 2,5 GeV se maximum intensity neutronového pole posouvá dále od čela terče do vzdálenosti 9-11 cm. Z poměru výtěžků 24Na v hliníkových foliích umístěných podél terče ze shora a z boku je zřejmá silná asymetrie neutronového pole podél terče. Ta je potvrzena i z výtěžků 24Na v čelních monitorech a z výtěžků 61Cu v měděné pásce obepínající terč. Tato asymetrie je způsobena svazkem protonů zasahujícím terč zhruba 1 cm nad středem čela terče v případě ozařování protony s energií 2,5 GeV a zásahem 2 cm nad střed čela terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV. Ze srovnání průběhu závislosti produkce 194Au a 198Au ve zlatých foliích podél terče je zřejmá přítomnost pomalých do oblasti terče od okolního materiálu nazpět rozptýlených neutronů, které tak kolem terče vytvářejí neutronové pozadí o přibližně konstantní intensitě. Z měření výtěžku 198Au v monitorech pozadí umístěných 35 cm kolmo na osu terče je toto pozadí potvrzeno a kvantifikováno. Podle srovnání výtěžku 24Na v pozaďových monitorech a ve foliích umístěných podél terče plyne, že toto neutronové pozadí má zanedbatelnou intensitu v oblasti vyšších (řádově MeV a více) energií. Ačkoliv experiment byl sestrojen tak, aby bylo umožněno i velmi podrobné zkoumání charakteru vytvářeného neutronového pole, jeho detailní studium překračuje rámec této práce a v budoucnu bude námětem práce samostatné. Hlavním cílem experimentu bylo studium výtěžků produktů transmutace jodu (izotopického složení 85% 129I a 15% 129I) umístěném v neutronovém poli spalačního terče. Toto studium bylo vedeno ve dvou plánech. V prvním plánu byla sledována změna relativních výtěžků transmutace v závislosti na umístění vzorku podél terče, ve druhém pak závislost relativních výtěžků na energii primárních protonů. V obou těchto plánech byly ve spektrech aktivovaných vzorků identifikovány a následně analyzovány výtěžky izotopů 130I, 128I, 126I, 124 123 121 I, I, I a 120I. Z naměřených výsledků a z jejich srovnání se simulacemi D.Hanušové plyne: Absolutní výtěžky studovaných transmutačních produktů naměřené v experimentu jsou v rámcové shodě s absolutními výtěžky simulací. Maximální míry transmutace bylo dosaženo ve vzorku umístěném na 9.cm terče při ozařování 2,5 GeV protony. Směrem ke konci terče absolutní výtěžky ve vzorcích klesají. Ve srovnání se simulacemi je však pokles absolutních výtěžků směrem ke konci terče v experimentu výrazně rychlejší. Domnívám se, že hlavní vinou je nepřesný zásah terče svazkem, čehož přesný vliv zatím není simulačně ani experimentálně prostudován. Ze srovnání poměrů relativních výtěžků vyplývá, že podíl 130I a izotopů produkovaných v reakcích s vyšším prahem, než práh reakce vedoucí ke vzniku 126I, se vzdáleností od čela terče roste. U izotopu 130I je příčinou prokázaná přítomnost pozadí pomalých neutronů, u izotopů jodu s A<126 jde pak o důsledek zvyšujícího se podílu vysoko energetických neutronů

59

v celkové intensitě neutronového pole směrem ke konci terče, který je plně v souladu se simulacemi. Ze srovnání experimentálních výtěžků 130I a 128I a za předpokladu zhruba stejných účinných průřezů analogických reakcí typu (n,γ) vyplývá, že výtěžek transmutace 129I v neutronovém poli spalačního terče bez moderátoru při izotopickém složení 85% 129I a 15% 127I jodového vzorku tvoří dominantní část celkového výtěžku transmutace této izotopické směsi. Srovnáním relativních výtěžků jednotlivých transmutačních produktů umístěných na stejné pozici avšak při ozařování terče protony s různou energií byly potvrzeny předpovědi simulací, podle kterých je neutronové pole produkované protony s energií 1,3 GeV v oblasti 37.cm terče tvrdší než neutronové pole produkované ve stejné oblasti protony s energií 2,5 GeV. Podle výsledků experimentu je však pokles podílu složky vysoko energetických neutronů s rostoucí energií primárních protonů výraznější, než-li podle výsledků simulací. Důvodem toho může být buď systematická chyba fyzikálního modelu použitého v simulacích, nebo vliv nepřesného zásahu terče svazkem. Podle široké palety dosažených výsledků se jeví, že experiment s tlustým olověným terčem ozařovaným protony je vhodným nástrojem ke studiu transmutace štěpných produktů typu jodu v rychlém neutronovém spektru. Zvláště bez použití moderátoru je možné podrobně sledovat závislost produkce jednotlivých transmutačních produktů na měnícím se profilu neutronového pole podél spalačního terče, a to včetně jader značně vzdálených od linie stability. Ačkoliv podrobná analýza provedeného experimentu ještě není zcela dokončena, lze už nyní jednoznačně říci, že doposud získané poznatky jsou velkým příslibem pro další experimentální studium transmutace 129I, případně i jiných štěpných produktů, které by mělo proběhnout již v létě roku 2001.

60

Dodatek A V tomto dodatku jsou uvedena přesná znění korekčních vztahů pro vícenásobné kaskádní koincidenční ztráty v souvislosti s jejich podrobnější analýzou v rámci kap.4.1.2. (A.1)

L(A-B-C-D-E) = F1-F2+F3-F4

F1 = aBcBεt(B) + aBaCcCεt(C) + aBaCaDcDεt(D) + aBaCaDaEcEεt(E) F2 = aBaCcBcCεt(B)εt(C) + aBaCaDcBcDεt(B)εt(D) + aBaCaDaEcBcEεt(B)εt(E) + aBaCaDcCcDεt(C)εt(D) + aBaCaDaEcCcEεt(C)εt(E) + aBaCaDaEcDcEεt(D)εt(E) F3 = aBaCaDcBcCcDεt(B)εt(C)εt(D) + aBaCaDaEcBcCcEεt(B)εt(C)εt(E) + aBaCaDaEcBcCcEεt(B)εt(D)εt(E) + aBaCaDaEcCcDcEεt(C)εt(D)εt(E) F4 = aBaCaDaEcBcCcDcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E) (A.2) F1 =

L(B-A-C-D-E-F) = F1-F2+F3-F4 Iγ(B) a c ε (B) + aCcCεt(C) + aCaDcDεt(D) + aCaDaEcEεt(E) Iγ(A) A A t

Iγ(B) Iγ(B) Iγ(B) F2 = I (A) aAaCcAcCεt(B)εt(C) + a AaCaDcAcDε t(B)εt(D) + I (A) I (A) aAaCaDaEcAcEεt(B)εt(E) γ

γ

γ

+ aCaDcCcDεt(C)εt(D) + aCaDaEcCcEεt(C)εt(E) + aCaDaEcDcEεt(D)εt(E) Iγ(B) Iγ(B) F3 = I (A) aAaCaDcAcCcDεt(B)εt(C)εt(D) + I (A) aAaCaDaEcAcCcEεt(B)εt(C)εt(E) γ

γ

Iγ(B) + I (A) aAaCaDaEcAcDcEεt(B)εt(D)εt(E) + aCaDaEcCcDcEεt(C)εt(D)εt(E) γ

Iγ(B) F4 = I (A) aAaCaDaEcAcCcDcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E) γ

(A.3)

L(B-C-A-D-E) = F1-F2+F3-F4

Iγ(B) Iγ(C) F1 = I (A) aCaAcAεt(B) +I (A) aAcAεt(C) +aDcDεt(D) + aDaEcEεt(E) γ

γ

Iγ(B) Iγ(B) Iγ(B) F2 = I (A) aCaAcCcAεt(B)εt(C) + I (A) aCaAaDcAcDεt(B)εt(D) + I (A) aCaAaDaEcAcEεt(B)εt(E) γ

γ

γ

Iγ(C) Iγ(C) + I (A) aAaDcAcDεt(C)εt(D) + I (A) aAaDaEcAcEεt(C)εt(E) + aDaEcDcEεt(D)εt(E) γ

γ

Iγ(B) Iγ(B) F3 = I (A) aCaAaDcCcAcDεt(B)εt(C)εt(D) + I (A) aCaAaDaEcCcAcEεt(B)εt(C)εt(E) γ

γ

Iγ(B) Iγ(C) + I (A) aCaAaDaEcAcDcEεt(B)εt(D)εt(E) + I (A) aAaDaEcAcDcEεt(C)εt(D)εt(E) γ

γ

Iγ(B) F4 = I (A) aCaAaDaEcCcAcDcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E) γ

61

(A.4)

L(B-C-D-A-E) = F1-F2+F3-F4

Iγ(B) Iγ(C) F1 = I (A) aCaDaAcA εt(B) + I (A) aDaAcAεt(C) + aAcAεt(D) + aEcEεt(E) γ

γ

Iγ(B) Iγ(B) F2 = I (A) aCaDaAcCcAεt(B)εt(C) + I (A) aCaDaAcDcAεt(B)εt(D) γ

γ

Iγ(B) Iγ(C) + I (A) aCaDaAaEcAcEεt(B)εt(E) + Iγ(A) aDaAcDcAεt(C)εt(D) γ Iγ(C) Iγ(D) + I (A) aDaAaEcAcEεt(C)εt(E) + I (A) aAaEcAcEεt(D)εt(E) γ γ Iγ(B) Iγ(B) F3 = I (A) aCaDaAcCcDcAεt(B)εt(C)εt(D) + I (A) aCaDaAaEcCcAcEεt(B)εt(C)εt(E) γ γ Iγ(B) Iγ(C) + I (A) aCaDaAaEcDcAcEεt(B)εt(D)εt(E) + I (A) aDaAaEcDcAcEεt(C)εt(D)εt(E) γ γ Iγ(B) F4 = I (A) aCaDaAaEcCcDcAcEεt(B)εt(C)εt(D)εt(E) γ (A.5)

L(B-C-D-E-A) = F1-F2+F3-F4

Iγ(C) Iγ(B) F1 = I (A) aCaDaEaAcAεt(B) + I (A) aDaEaAcAεt(C) + aEaAcAεt(D) + aAcAεt(E) γ

γ

Iγ(B) Iγ(B) F2 = I (A) aCaDaEaAcEcAεt(B)εt(E) + I (A) aCaDaEaAcDcAεt(B)εt(D) γ

γ

Iγ(B) Iγ(C) + I (A) aCaDaEaAcCcAεt(B)εt(C) + I (A) aDaEaAcDcAεt(C)εt(D) γ γ Iγ(C) Iγ(D) + I (A) aDaEaAcEcAεt(C)εt(E) + I (A) aEaAcEcAεt(D)εt(E) γ γ Iγ(B) Iγ(B) F3 = I (A) aCaDaEaAcCcDcAεt(B)εt(C)εt(D) + I (A) aCaDaEaAcCcEcAεt(B)εt(C)εt(E) γ

γ

Iγ(B) Iγ(C) + I (A) aCaDaEaAcDcEcAεt(B)εt(D)εt(E) + I (A) aDaEaAcDcEcAεt(C)εt(D)εt(E) γ γ Iγ(B) F4 = I (A) aCaDaEaAcCcDcEcAεt(B)εt(C)εt(D)εt(E) γ

62

Dodatek B V dodatku B Jsou uvedeny potřebné údaje k výpočtu opravných faktorů COI zavedených v kap.4.1. V tab.B.1 jsou to údaje pro výpočty COI v případě kalibračních standardů, v tab.B.2 jsou pak uvedeny veškerá data potřebná při opravách intensit γ-přechodů jednotlivých transmutačních produktů studovaných v kap.5.3. Tučným písmem jsou uvedeny všechny měřené linky, normálním písmem pak linky potřebné pouze k pomocným výpočtům vedoucím ke správným hodnotám COI. Všechna uvedená data pocházejí především z [29] a [32]

Tab.B.1 Hodnoty vybraných fyzikálních veličin potřebných ke stanovení celkových koincidenčních opravných faktorů pro použité kalibrační standardy Izotop Eγ [keV] 57 Co 122,061 136,474 60 Co 1173,237 1332,501 88 Y 898,042 1836,063 133 53,161 Ba 79,614 80,997

a 0,88907 0,11093 0,99992 1,00000 0,99248 1,00000 0,03079 0,80245 1,00000

c 0,97656 0,87951 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 0,14286 0,35842 0,36765

Iγ [%] 85,60 10,68 99,97 99,99 93,70 99,20 2,20 2,62 34,06

160,613 223,234 276,398 302,853 356,017 383,851 661,660 121,782

0,19755 0,01623 0,10032 0,66126 0,86889 0,32251 1,00000 1,00000

0,77161 0,91042 0,94616 0,95804 0,97513 0,98010 1,00000 0,46083

0,65 0,45 7,16 18,33 62,05 8,94 85,10 28,58

244,698

1,00000

0,90253

7,58

295,939 324,830 344,279

0,01797 0,02976 1,00000

0,98503 0,94073 0,96163

0,45 0,07 26,50

367,790 411,116 443,960 443,965 482,310 488,679 503,474 520,227 534,245 563,990

0,06235 1,00000 0,21513 0,11338 0,04441 0,01684 0,06160 0,02863 0,02351 0,53187

0,99043 0,97666 0,98251 0,99435 0,94000 0,98619 0,98629 0,98232 1,00000 0,99669

0,86 2,23 0,33 2,82 0,03 0,42 0,15 0,05 0,04 0,49

137

Cs Eu

152

Koincidence No coincidence No coincidence 1173,2-1332,5 1173,2-1332,5 898,0-1836,1 898,0-1836,1 Not relevant Not relevant 276,3-79,6-81,0; 223,2-79,6-81,0; 302,9-81,0; 356,0-81,0; -1*(79,6-81,0) Not relevant Not relevant 53,2+223,2; 276,4-160,6; 276,4-79,6-81,0 223,2+79,6; 53,2-302,9-81,0 276,4+79,6; 356,0-81,0 302,9+81,0; 223,2+160,6; 223,2+79,6+81,0 No coincidence 867,4-244,7-121,8; 1212,9-244,7-121,8; 443,965-964,1-121,8; 688,7-121,8; 1112,1-121,8; 1408,0-121,8; -1*(244,7-121,8) 295,9-867,4-244,7-121,8; 1212,9-244,7-121,8; 1005,3-244,7-121,8; 926,3-244,7-121,8; 656,5-244,7-121,8; 719,3-244,7-121,8; 443,960-244,7-121,8; -6*(244,7-123,1) 295,9-867,4-244,7-121,8; 295,9-1112,0-127,8; Not relevant 678,6-411,1-344,3; 367,8-411,0-344,3; 1299,1-344,3; 1089,7-344,3; 778,9-344,3; 586,3-344,3; -1*(411,0-344,3) 367,8-411,1-344,3 367,8-411,1-344,3; 678,6-411,1-344,3; -1*(411,1-344,3) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant

63

Izotop Eγ [keV] 152 586,264 Eu (pokr.) 656,487 678,623 688,670 712,843 719,349 764,900 768,944 778,904 810,451 867,378 919,330 926,317

a 0,78785 0,57301 0,19471 0,56382 0,05121 0,01107 0,52337 0,04509 0,93716 0,21053 0,23676 0,71285 0,42281

c 0,97628 0,94625 0,99318 0,95841 0,99779 0,99482 0,99480 1,00000 0,99815 1,00000 0,99655 0,99878 0,99706

Iγ [%] 0,46 0,15 0,47 0,86 0,09 0,28 0,22 0,09 12,94 0,32 4,25 0,43 0,28

964,079

0,58133

1,00000

14,61

1005,272 1085,869 1089,737 1112,074 1212,948 1299,140 1408,006 123,071

0,74472 0,40627 0,71393 0,76099 0,68208 0,42281 0,84425 1,00000

0,99739 0,99789 0,99769 0,99798 1,00000 1,00000 1,00000 0,45517

0,65 10,27 1,73 13,64 1,42 1,62 21,01 40,79

188,254 247,925

0,00844 1,00000

0,95000 0,90009

0,24 6,95

322,010 444,484 467,840 478,270 557,581 582,096 591,763 625,257 676,593 692,421

0,00233 0,19549 0,00213 0,00793 0,98000 0,02461 0,17479 0,01379 0,62377 0,62349

0,93000 0,98112 0,98000 0,98447 0,98951 0,99662 0,99672 0,99207 0,94967 0,95602

0,07 0,57 0,06 0,23 0,27 0,89 4,99 0,32 0,16 1,80

715,817 723,304 756,763 845,460 850,640 873,190 880,634 892,780 904,076 996,262 1004,725 1047,177 1118,233 1128,558

0,33512 0,70828 0,20210 0,70517 0,43265 0,52885 0,20200 0,66164 0,03146 0,45687 0,79645 0,42918 0,44000 0,79801

0,98717 0,99784 0,99483 0,99605 0,99610 0,99628 0,99847 0,99632 0,99862 0,99722 0,99724 0,99749 0,99907 0,99909

0,19 20,22 4,57 0,59 0,24 12,27 0,08 0,52 0,90 10,60 18,01 0,05 0,08 0,32

154

Eu

Koincidence Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 778,9-344,3; 367,8+411,1 Not relevant 295,9-867,4-244,7-121,8 Not relevant Not relevant 719,4+244,37; 564,0-964,1-121,8; 443,965-964,1-121,8; -1*(964,1-121,8) Not relevant 719,4+244,7+121,8; 964,1+212,8; 564,0-1085,9; 443,965-1085,9 678,6+411,1; 503,5+586,3; 1089,7-344,3 867,4+244,7; 295,9-1112,1-121,8 1212,9-244,7-121,8 712,8+586,3; 520,2+778,9; 1299,1-344,3 488,7+919,3; 443,965+964,1; 295,9+1112,1; 1408,0-121,8 591,8-756,8-248,0-123,1; 591,8-1004,7-123,1; 723,3-873,2-123,1; 1596,5-123,1; 1274,4-123,1; 692,4-123,1 Not relevant 723,3-625,3-248,0-123,1; 591,8-756,8-248,0-123,1; 582,1-444,5-248,0-123,1; 845,5-444,5-248,0-123,1; 904,1-444,5-248,0-123,1; 1246,2-248,0-123,1; 1188,9-248,0-123,1; 1047,2-248,0-123,1; 892,8-248,0-123,1; 880,6-248,0-123,1; -2*(444,5-248,0-123,1); -8*(248,0-123,1) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 591,8-756,8-248,0-123,1; 591,8-1004,7-123,1 Not relevant Not relevant 444,5+213,1; 188,3-715,8-692,4-123,1; 582,1-692,4-123,1; 845,5-692,4-123,1; 904,1-692,4-123,1; -3*(692,4-123,1) Not relevant 723,3-873,2-123,1; 723,3-625,3-123,1; 723,3-996,3 723,3-756,8-248,0-123,1 Not relevant Not relevant 625,2+248,0; 723,3-873,2-123,1 Not relevant Not relevant Not relevant 873,2+123,1; 625,3+248,0+123,1; 723,3-996,3 756,8+248,0; 591,8-1004,7-123,1 Not relevant Not relevant Not relevant

64

Izotop Eγ [keV] 154 Eu 1188,900 (pokr.) 1246,150 1274,436 1596,495

228

Th

a 0,96420 0,43768 0,96888 0,06298

c 1,00000 0,99924 0,99926 1,00000

Iγ [%] 0,09 0,87 35,19 1,80

84,373 115,183 131,613 166,410 176,680 205,930 211,400 215,983 233,360 238,632 240,986 252,610 277,350 300,087 415,200 485,950 510,770 549,760 583,191

1,00000 1,00000 0,33940 1,00000 0,01496 0,98000 0,46966 0,66060 0,01317 1,00000 1,00000 0,27059 0,33689 0,94389 0,04115 0,01961 0,96967 1,00000 1,00000

0,04444 0,12315 0,79936 0,45662 0,32154 0,92174 0,46083 0,92954 0,52966 0,52383 0,78125 0,58411 0,64475 0,67385 0,95302 0,92593 0,90334 0,97561 0,97972

1,22 0,59 0,13 0,10 0,05 0,02 0,18 0,25 0,31 43,30 4,10 0,69 6,31 3,28 0,14 0,05 22,60 0,11 84,50

587,700 650,100 705,200 722,040 727,330 748,700 763,130 785,370 821,200 860,564 883,300 893,408 927,600 952,120 982,700 1078,620 1093,900 1282,800 1512,700 1620,500 1679,700 1806,000 2614,533

0,50000 0,21557 0,09778 0,53034 1,00000 1,00000 0,70980 0,79167 0,50000 0,66311 0,70455 0,20236 0,78443 0,74561 0,90222 0,86239 0,01716 1,00000 0,20833 0,79765 0,25439 0,13762 1,00000

1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 0,98610 1,00000 0,96386 0,96080 1,00000 0,97324 1,00000 0,97144 1,00000 0,98039 1,00000 0,98241 1,00000 1,00000 0,99661 0,99364 0,99721 0,99761 0,99157

0,40 0,04 0,02 0,20 6,58 0,04 1,81 1,10 0,40 12,42 0,03 0,38 0,13 0,17 0,20 0,56 0,40 0,05 0,29 1,49 0,06 0,90 99,00

Koincidence Not relevant Not relevant 582,1+692,4; 1274,4-123,1 904,1+692,4; 904,1+444,5+248,0; 723,3+873,2; 723,3+625,3+248,0; 591,8+1004,7; 591,8+756,8+248,0; 478,3+1118,2; 467,8+1128,6; 322,0+1274,4; 188,2+850,6+557,6; 188,2+715,8+692,4; 1596,5-123,1 Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant No coincidence No coincidence Not relevant 233,4-277,4-583,2-2614,5 300,1-115,2 Not relevant Not relevant Not relevant No coincidence 233,4-277,4-583,2-2614,5; 252,6-510,8-583,2-2614,5; -1*(583,2-2614,5) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 1078,6-727,3; 852,1-727,3; 893,4-727,3; 785,4-727,3 Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 277,4+583,2; 233,4-860,6-2614,5 Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 893,4+727,3 Not relevant Not relevant 252,6-510,8-583,2-2614,5; 233,4-277,4-583,2-2614,5; 763,1-583,2-2614,5; 722,0-583,2-2614,5; 233,4-860,6-2614,5; 1093,9-2614,5; -3*(583,2-2614,5)

65

Tab.B.2 Hodnoty vybraných fyzikálních veličin potřebných ke stanovení celkových koincidenčních opravných faktorů pro studované transmutační produkty

Izotop Eγ [keV] 24 Na 1368,633 2754,028 61 Cu 67,412 282,956 373,050 529,169 588,605 625,605 656,008 902,294 1073,465 1117,820 1185,234 64 Cu 1345,750 124 Sb 443,930 525,420 602,729

a 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 0,15261 0,08866 0,08291 0,02950 0,76448 0,01957 0,17838 0,00755 0,88423 1,00000 0,55972 0,40991 1,00000

c Iγ [%] Koincidence 1,00000 100,000 2754,0-1368,6 1,00000 99,944 2754,0-1368,6 0,87796 4,230 Not relevant 1,00000 12,200 529,2-373,1-283,0 1,00000 2,150 529,2-373,1-283,0 1,00000 0,376 Not relevant 1,00000 1,168 529,2-588,6-67,4 1,00000 0,040 Not relevant 1,00000 10,770 588,6+67,4; 373,1+283,0; 529,2-656,0 1,00000 0,083 Not relevant 1,00000 0,033 Not relevant 1,00000 0,032 Not relevant 1,00000 3,750 1117,8+67,4; 902,3+283,0; 529,2+656,0 1,00000 0,473 No coincidence 0,98804 0,190 Not relevant 1,00000 0,139 Not relevant 1,00000 98,260 525,4-709,3-645,9-602,7; 1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7;

645,855 709,304 713,781 722,786

1,00000 0,54224 0,52983 0,87191

1,00000 1,00000 1,00000 1,00000

7,456 1,360 2,287 10,810

790,713 968,201 1045,131 1355,176 1368,168 1376,100 1436,563 1445,040 1488,877 1526,230 1579,700 1690,983 2090,945 121m Te 212,189 123 Te 158,970 121 I 212,189

0,17213 0,03663 0,03565 0,41585 0,29900 0,86623 0,28310 0,03773 0,98228 0,71503 0,85106 0,92533 0,62810 1,00000 1,00000 1,00000

1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 0,91912 0,84104 0,91912

0,743 1,892 1,841 1,043 2,623 0,485 1,222 0,331 0,657 0,411 0,380 47,790 5,510 81,000 84,000 84,000

230,950 319,900 382,250 470,830 598,740 699,960 936,440 1014,750

1,00000 0,12209 0,56765 0,77509 0,80394 0,54302 0,55901 0,41015

0,91558 0,97059 0,98186 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000

0,278 0,940 0,472 0,610 1,470 0,219 0,270 0,236

968,2-722,8-602,7; 713,8-722,8-602,7; 1526,2-645,9-602,7; 1445,0-645,9-602,7; 1045,1-645,9-602,7; 790,7-645,9-602,7; 709,3-645,9-602,7; 2090,9-602,7; 1691,0-602,7; 1579,7-602,7; 1488,9-602,7; 1436,6-602,7; 1355,2-602,7; -3x(722,8-602,7); -5x(645,9-602,7) Not relevant Not relevant Not relevant 1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7; 968,2-722,8-602,7; 713,8-722,8-602,7; -3x(722,8-602,7) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 1045,1+645,9; 968,2+722,8; 1691,0-602,7 Not relevant No coincidence No coincidence 1014,8-212,2; 936,4-212,2; 700,0-212,2; 598,7-212,2; 470,8-212,2; 382,3-212,2; 319,9-212,2; 231,0-212,2 Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant

66

Izotop Eγ [keV] 123 I 158,970 346,350 528,960 538,540 124 I 602,729

a 1,00000 0,28507 0,92439 0,94461 1,00000

c Iγ [%] Koincidence 0,84104 83,000 538,5-159,0; 529,0-159,0; 346,4-159,0 0,97677 0,126 Not relevant 1,00000 1,390 Not relevant 1,00000 0,382 Not relevant 1,00000 63,000 1675,8-722,8-602,7; 1560,1-722,8-602,7; 1509,5-722,8-602,7;

645,855 1,00000 1,00000 722,786 0,86894 1,00000

126

I

128

I

130

I

0,988 10,350

968,201 1045,131 1054,550 1368,168 1376,100 1488,877 1509,470 1560,100 1675,800 1690,983 1720,250 1851,330 1918,630 2038,230 2078,770 2090,945 2099,080 2144,320 2232,240 2283,230 388,633 491,243 666,331 753,819 442,901 526,557 363,460 418,010 427,940 510,350 536,090

0,03691 0,03742 1,00000 0,32025 0,88827 1,00000 0,78841 0,14240 0,35522 0,92323 1,00000 0,61671 0,89617 0,87562 0,92051 0,62672 0,07364 0,19120 0,14887 0,59549 1,0000 0,7908 1,0000 0,9338 1,0000 0,7964 0,0374 0,7401 0,0559 0,5724 1,0000

1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 0,98239 0,99111 0,99621 1,00000 0,98746 0,99216 1,00000 0,98309 1,00000 1,00000 0,99258

0,435 0,441 0,126 0,302 1,749 0,199 3,130 0,165 0,112 10,880 0,176 0,214 0,164 0,352 0,359 0,591 0,145 0,113 0,591 0,690 34,100 2,850 33,100 4,160 17,000 1,580 0,089 34,200 0,083 0,850 99,000

539,100 553,900 586,050 603,500 668,540

0,5880 0,0143 0,8698 0,2512 1,0000

1,00000 1,00000 0,99501 1,00000 0,99583

1,400 0,660 1,690 0,610 96,000

685,990

0,4407 1,00000

1,070

1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7; 968,2-722,8-602,7; 1045,1-645,9-602,7; 2283,2-602,7; 2232,2-602,7; 2144,3-602,7; 2099,1-602,7; 2090,9-602,7; 2078,8-602,7; 2038,2-602,7; 1918,6-602,7; 1851,3-602,7; 1720,3-602,7; 1691,0-602,7; 1488,9-602,7; 1054,6-602,7; -5x(722,8-602,7) Not relevant 1675,8-722,8-602,7; 1560,1-722,8-602,7; 1509,5-722,8-602,7; 1376,1-722,8-602,7; 1368,2-722,8-602,7; 968,2-722,8-602,7; -5*(722,8-602,7) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 1045,1+645,9; 968,2+722,8; 1691,0-602,7 Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 491,2-388,6 Not relevant 753,8-666,3 753,8-666,3 526,6-442,9 526,6-442,9 Not relevant 418,0-739,5-668,5-536,1 Not relevant Not relevant 1157,5-668,5-536,1; 418,0-739,5-668,5-536,1; 553,9-1272,1-536,1; 553,9-686,0-586,1-536,1; 553,9-603,5-668,5-536,1; 967,0-668,5-536,1; 1096,5-536,1; 510,4-586,1-536,1; -3x(668,5-536,1) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 539,1-427,9-668,5-536,1; 363,5-603,5-668,5-536,1; 418,0-739,5-668,5-536,1; 855,0-668,5-536,1; 877,4-668,5-536,1; -4x(668,5-536,1) Not relevant

67

Izotop Eγ [keV] a c Iγ [%] Koincidence 130 739,480 1,0000 0,99674 82,000 418,0-739,5-668,5-536,1 I (pokr.) 854,990 1,0000 0,99907 0,035 Not relevant 877,350 0,8925 1,00000 0,191 Not relevant 0,880 Not relevant 967,020 0,3696 1,00000 1096,480 0,3717 1,00000 0,552 Not relevant 1157,470 0,2445 1,00000 11,300 Not relevant 1222,560 0,9736 1,00000 0,179 Not relevant 1272,120 0,3081 1,00000 0,748 Not relevant 194 Au 293,55 0,85879 0,90334 10,400 Not relevant 328,46 1,00000 0,92911 61,000 948,3-645,2-293,5-328,5; 948,3-938,7-328,5; 528,8-1104,1-328,5;

198

Au

300,74 482,83 528,76 594,29 645,16 938,70 948,29 1048,61 1104,05 1150,76 1156,60 1175,36 1183,51 1218,77 1293,66 1342,15 1450,22 1468,91 1592,40 1593,50 1595,80 1601,94 1632,86 1715,24 1735,32 1785,53 1805,72 1829,46 1835,33 1885,90 1887,00 1917,30 1969,65 411,80 675,88

0,87629 1,00000 0,55989 0,12371 0,66049 0,33951 0,38637 0,37053 0,62229 1,00000 0,48754 0,17599 0,55652 0,78966 0,25000 0,52564 0,34995 0,56037 0,34343 0,10713 0,42515 0,41868 0,08687 0,14637 0,56967 0,42425 0,72874 0,92494 0,73272 0,59007 0,24587 0,31605 0,56333 1,00000 0,83489

0,90662 0,97352 0,96993 0,98425 0,98639 1,00000 1,00000 0,98912 1,00000 1,00000 0,99108 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 1,00000 0,95758 0,97314

0,850 1,130 1,650 0,120 2,140 1,100 2,200 0,860 2,010 1,390 0,450 2,010 0,630 1,100 0,120 1,220 0,323 6,400 1,100 0,610 1,710 0,260 0,256 0,690 0,287 0,380 0,180 0,244 0,372 1,100 1,400 0,207 0,439 96,000 0,804

1593,5-293,5-328,5; 1592,4-293,5-328,5; 1175,4-293,5-328,5; 1156,6-293,5-328,5; 1048,6-293,5-328,5; 300,7-293,5-328,5; 1969,7-328,5; 1911,3-328,5; 1887,0-328,5; 1885,9-328,5; 1835,3-328,5; 1829,5-328,5; 1805,7-328,5; 1785,5-328,5; 1735,3-328,5; 1715,2-328,5; 1632,9-328,5; 1601,9-328,5; 1595,8-328,5; 1468,9-328,5; 1450,2-328,5; 1342,2-328,5; 1293,7-328,5; 1218,8-328,5; 1183,5-328,5; 1150,8-328,5; 594,2-328,5; 482,8-328,5; -8x(293,5-328,5) Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant Not relevant 675,9-411,8 Not relevant

68

Dodatek C: Tab.C.1 Hodnoty fitačních parametrů εt,fit=εt,fit(Eγ) geometrická pozice

Can/a Can/f2a Can/b Can/f1b Can/f2b Jak Ort/a Ort/f1a Ort/f2a Ort/b Ort/f1b Ort/f2b Ort/f1d Ort/f2d

A

B

C

-0,0167314

0,172533

… 2,912.10

fitační parametry D F … -11

-1,1786.10

Et,split G

… -7

H

…

…

…

…

0,0925717

…

…

…

…

…

…

…

…

…

1,9043.10-11

-7,4468.10-8

8,3336.10 -5

-1,5318.10-3

-7,4865.10-6

3,2540.10-2

1250

…

…

1,7813.10-11

-7,1265.10-8

8,1725.10 -5

-1,5535.10-3

-1,0205.10-5

3,7037.10-2

1000

-0,0293614

0,343915

…

…

…

…

…

…

…

-0,0104272

0,211449

…

…

…

…

…

…

-2,6160.10

1200

6,6859.10

…

6,6408.10-11

-2,5840.10-7

2,9574.10 -4

-9,2974.10-3

-2,3704.10-5

1,1682.10-1

-0,0174652

0,181603

…

…

…

…

…

…

…

…

…

3,2376.10-11

-1,2641.10-7

1,4374.10 -4

-2,9223.10-3

-1,4109.10-5

6,0777.10-2

1200

…

…

3,0992.10-11

-1,2148.10-7

1,3804.10 -4

-2,4447.10-3

-1,4675.10-5

5,9820.10-2

1050

…

…

1,2324.10

-11

-8

-5

-4

-6

-2

1200

…

…

1,2109.10-11

2,3651.10-2

1000

5,2479.10 -5

-4,5037.10

-3,3953.10-4

-7,1318.10

-5,9959.10-6

1,2039.10

1200

…

5,4819.10

-2,1947.10

… -1

…

-4,6873.10-8

-8,9782.10

-5

900

…

-4,8575.10

3,0357.10

-3

6,1779.10

2

-0,00877862

-4

-1,5139.10

-5

…

-7

-2,9774.10

-3

…

-11

1,3844.10

-4

(keV)

L

2,5545.10

Tab.C.2. Hodnoty fitačních parametrů pro εp,fit=εp,fit(Eγ) geometrická pozice Can/a Can/f2a Can/b Can/f1b Can/f2b Jak Ort/a Ort/f1a Ort/f2a Ort/b Ort/f1b Ort/f2b Ort/f1d Ort/f2d

fitační parametry e f

a

b

c

d

-0,146093

+3,48971

-31,0391

+120,909

-176,329

Esplit g

h

i

(keV)

-0,054674

+1,07209

-7,89685

+16,7614

500 400

-1,10621

+26,1253

-231,068

+906,464

-1334,20

-0,089894

+1,71470

-11,5801

+22,7230

-0,161553

+3,76464

-32,8747

+126,468

-183,514

-0,077192

+1,53595

-11,0408

+23,2202

380

-1,244879

+28,9599

-252,464

+977,031

-1420,40

-0,009206

+0,084184

-0,675908

-1,973747

320

-1,09357

+25,7145

-226,550

+885,679

-1300,33

-0,062060

+1,15205

-7,81590

+13,8332

350

-0,277624

+6,40454

-55,4321

+212,305

-304,817

-0,065903

+1,30538

-9,50528

+21,3141

400

-0,322186

+7,47332

-64,5746

+245,389

-347,197

-0,035990

+0,679331

-5,15534

+11,3839

320

-1,12331

+26,4855

-234,097

+918,590

-1352,68

-0,059326

+1,09532

-7,43080

+14,3863

275

-1,13441

+26,7411

-236,208

+925,931

-1361,65

-0,063819

+1,16464

-7,74787

+14,7005

380

-0,139711

+3,37288

-30,2529

+118,603

-173,666

-0,022851

+0,413262

-3,36693

+6,58030

400

-0,995470

+23,6256

-210,012

+828,063

-1225,27

-0,053569

+0,995129

-6,86195

+12,5849

380

-1,04774

+24,8187

-220,190

+866,427

-1279,07

-0,057972

+1,077925

-7,37373

+13,5833

360

-1,14271

+26,5716

-231,685

+897,266

-1306,74

-0,025747

+0,434310

-3,10010

+3,18273

310

-0,984812

+23,2519

-205,726

+807,731

-1191,73

-0,069265

+1,30791

-8,93122

+16,0069

380

69

Dodatek D V grafech tohoto dodatku jsou znázorněny poměry experimentálně naměřených hodnot efektivity detektoru pro peak plného pohlcení εp,exp ku fitovaným kalibračním křivkám εp,fit. Z rozptylu hodnot těchto poměrů kolem 1 byly určeny chyby jednotlivých měřících geometrií, jak je blíže popsáno a diskutováno v kap.4.2.3. Graf D.1.a Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/a

Graf D.1.b Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/f2a

1,2

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.c Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/b

0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.d Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/f1b 1,2

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8

0,8 0

500

1000

1500

2000

0

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.e Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie can/f2b 1,2

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.f Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie jak

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

70

Graf.D 1.g Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/a

Graf D.1.h Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f1a

1,2

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.i Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f2a

0

500

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.j Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/b

1,2

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8

1000

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.k Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f1b

0

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.l Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f2b

1,2

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8

500

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.m Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f1d

0

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

Graf D.1.n Rozptyl εp,exp podél fitované kalibrační křivky εp,fit geometrie ort/f2d

1,2

1,2

1,1

1,1

1,0

1,0

0,9

0,9

0,8

500

0,8 0

500

1000

1500

2000

2500 3000 Energie (keV)

0

500

1000

1500

2000

71

2500 3000 Energie (keV)

Dodatek E V grafech E.a)-c) je možné nalézt rozptyl hodnot Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) z jednotlivých hliníkových folií podél střední hodnoty pro geometrie jak/a, can/a a ort/a, které sloužily k určení Kdet zavedeného vztahem (V.11) pro účely dodatečné kalibrace detektoru pro energii 2754,0 keV. Graf E.a. Rozptyl poměru Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) podle měření hliníkových folií při ozařování protony s Ep=2,5 GeV (měřeno v geometrii jak/a) 2,40 poměr I(1368)/I(2754) 2,30

střední poměr

poměr

2,20 2,10 2,00 1,90 1,80 0

5

10

15

20

25 číslo folie

Graf E.b. Rozptyl poměru Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) podle měření hliníkových folií při ozařování protony s Ep=1,3 GeV (měřeno v geometrii can/a) 2,40 poměr I(1368)/I(2754) 2,30

střední poměr

poměr

2,20 2,10 2,00 1,90 1,80 0

5

10

15

20

25 číslo folie

Graf E.c. Rozptyl poměru Iγ,exp(1368,6)/Iγ,exp(2754,0) podle měření hliníkových folií při ozařování protony s Ep=2,5 GeV (měřeno v geometrii ort/a) 2,40

poměr I(1368)/I(2754)

2,30

střední poměr

poměr

2,20 2,10 2,00 1,90 1,80 0

5

10

15

20

25 číslo folie

72

Dodatek F V grafech F.a a F.b je možné nalézt rozptyl poměrů výtěžků 24Na naměřených vždy na dvou detektorech. Střední hodnota vypočítaná z těchto poměrů sloužila k určení normovací konstanty Kdet potřebné k přenormování efektivity εp detektorů ortec a jakushev pro energie 1368,6 kev a 2754,0 keV na efektivitu detektoru canberra. Graf F.a Rozptyl poměrů výtěžků 24Na v hliníkových foliích podle měření na detektorech jakushev/ortec

1,00

poměr výtěžků

0,90

0,80

0,70

0,60 0

5

10

15

20

25

30

35

40 pozice 45 (cm ) 50

35

40 pozice 45 (cm ) 50

Graf F.b Rozptyl poměrů výtěžků 24Na v hliníkových foliích podle měření na detektorech canberra/ortec

1,00

poměr výtěžků

0,90

0,80

0,70

0,60 0

5

10

15

20

25

30

73

Použitá literatura [1] Bowman C.D., Arthur E.D., Lisowski P.W. et al. (1992): Nuclear energy generation and waste transmutation using an accelerator-driven intense thermal neutron source. NIM A320(1992) 336-367 [2] Cugnon J. : Cascade Models and Particle production : A Comparsion, Particle Production in Highly Excited Matter edited by Hans H. Gutbrod and Johannn Rafelski [3] Wagner V., Kugler A., Cherkashin K. et al. (1996): Produkce neutronů ve spalačních reakcích. Report ÚJF-EXP-96/03 [4] Hussein M.O. : Nucleonika 41(1996)11 [5] Andrimonje S., Angelopoulos A., Apostolakis A. et al.: Physics Letters B 348(1995)697 [6] Bowman C.D., Arthur E.D., Heighway E.D. et al. : Accelerator-Driven Transmutation Technology, The Los Alamos National Laboratory ADTT Update(No.2,1994) [7] Bowman C.D., Accelerator-Driven Systems in Nuclear Energy : Role And Technical Approach, Report at ANS Meeting, Albugurzar, 11, 1997 [8] Rubbia C., Buono S., Kadi Y., Rubio J.A. : Fast Neutron Incineration in the Energy Amplifier as Alternative to Geological Storage: The Case of Spain, Report CERN/LHC/97-01 (EET)(1997) [9] Rubbia C., Buono S., Rubio J.A. : Conceptual Design of a Fast Neutron Operated High Power Energy Amplifier, Report CERN/AT/95-44 (ET)(1995) [10] Wan J. : Studies on Spallation in Massive Targets and the Transmutation of 237 Np in Subcritical Systém, Dissertation, Marburg/Lahn 1999

129

I and

[11] Krivopustov M.I., Adam J., Bradnova V. et al. : First Experiments on transmutation of Iodine-129 and Neptunium-237 Using Relativistic Protons of 3,7 GeV, Preprint JINR, EL-97-59, Dubna, 1997 and in Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry [12] Bergelson B., Balyuk S., Kulikov G. et al. : Transmutation of Minor Actinides in Different Nuclear Facilities, Proceeding of International Workshop - Nuclear Methods for Transmutation of Nuclear Waste, May 29-31, 1996, Dubna, p67 [13] Semenov V.G., Sobolevsky N.M. : Computer Study of 90Sr and 137Cs Transmutation by Proton Beam, Proceeding of International Workshop - Nuclear Methods for Transmutation of Nuclear Waste, May 29-31, 1996, Dubna, p93 [14] Koning A.J., Delaroche J.-P., Bersillon O. : Nuclear Data for accelerator driven systems : Nuclear models, experiments and data libraries, NIM A414 (1998) 49 [15] Kugler A., Wagner V., Filip C. : Experimental study of neutron fields produced in proton reactions with heavy targets, Report ÚJF-EXP-99/1

74

[16] Marek T., ústní sdělení [17] databáze EXFOR, http://iaea.nd.iaea.or.at/exfor [18] Roy J., Wuschke D. : Neutron capture cross section of 129I and 130I, CJC,36,1424,58 [19] Wilkey D.D., Willard J.E. : Isomer 130I, JCP,44,970,66 [20] Pattenden N.J. : Neutron cross section measurements on fission product samarium and iodine, NSE,17,371,63 [21] Macklin R.L. : Neutron capture cross sections and resonances of iodine-127 and iodine-129, NSE,85,350,8312 [22] Purkayastha B.C., Martin G.R. : The yields of I-129 in natural and in neutron induced fission of uranium, CJC,34,293,56 [23] Nakano D., Murata I.., Takahashi A. : Measurement 129-I reaction cross sections induced by 14 MeV D-T neutrons, Proceedings of the 1996 symposium on nuclear data, nov.21-22, Jaeri, Tokai [24] Kuhry J.G., Bontems G. : Half life of 129I and cross section of 129I(n,2n)128I reaction for 14,5 MeV neutrons, RRL,15,29,7309 [25] Nakano D., Murata I.., Takahashi A. : Measurement of D-T neutron cross sections of 129I with foil activation method, Proceedings of the 1996 symposium on nuclear data, nov.21-22, Jaeri, Tokai [26] Hanušová D. : Simulační studie neutronových polí použitelných pro transmutaci štěpných produktů a aktinidů, diplomová práce, Matematicko-fyzikální fakulta UK, 2001 [27] Cumming J.B. : Monitor Reactions for High Energy Proton Beams, Ann.Rev.Nucl.Sci., 13,261(1963) [28] Brandt R., Gfeller Ch. and Stoetsel-Riezler W. : Some Remarks Concerning the Proton Flux Monitor Reaction 27Al(a,3pn)24Na, NIM 62,108(1968) [29] Lederer M.C., Shirley V.S. : Table of Isotopes, 8th edition (1998) [30] De Corte F., The k0-standartization method, Rijksuinversitat Gent 1987 [31] Frána J, příručka pro uživatele [32] internetové databáze : ENDF (evaluace), CSISRS a EXFOR (experimentální data)

75