Tartalom. Rosta László Nyolcvan éves a neutron. Dr. Csikai Gyula, Dr. Fenyvesi András Neutronfizikai kutatások Debrecenben

Főszerkesztő: Radnóti Katalin Szerkesztőbizottság: Barnaföldi Gergely Gábor Cserháti András Czibolya László Hadnagy Lajos Kocsis Gábor Neubauer István Nős Bálint Pázmándi Tamás Radnóti Katalin Yamaji Bogdán Szerkesztőség: Postacím: Magyar Nukleáris Társaság Neubauer István titkár OAH 1539 Budapest Pf. 676 Telefon: 36-1-436-4884 Fax: 36-1-436-4909 e-mail: [email protected] [email protected] Olvasószerkesztő Hadnagy Lajos Hanti Ágota Technikai szerkesztő: Horváth András Szántó Péter Címlapkép: Nukleon V/4 117

Ebben az évben van 80 éves évfordulója a neutron felfedezésének. Ebből az alkalomból készítettük el különszámunkat Horváth Ákos vendégszerkesztő segítségével, melyben elsősorban a hazai neutronnal kapcsolatos kutatásokra fókuszáltunk. Kérjük, hogy fogadják szeretettel. Későbbi számainkban is olvashatók majd további írások a témáról.

Tartalom

117

Rosta László Nyolcvan éves a neutron

118

Dr. Csikai Gyula, Dr. Fenyvesi András Neutronfizikai kutatások Debrecenben

119

Fábián Margit, Sváb Erzsébet Boroszilikát üvegek szerkezetvizsgálata neutrondiffrakcióval

120

Lázár Károly, Belgya Tamás, Csapó Edit, Dékány Imre, Hornok Viktória, Stichleutner Sándor In-beam Mössbauer-spektroszkópia

121

Belgya Tamás, Kasztovszky Zsolt, Kis Zoltán és Szentmiklósi László Hidegneutronok alkalmazása elemanalitikai és magfizikai kutatásokban

Kiadja a Magyar Nukleáris Társaság Felelős kiadó: Holló Előd Hirdetésfelvétel: [email protected] ISSN: 1789-9613 A kiadó nem vállal felelősséget a cikkekben megjelentekért

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 117

Nyolcvan éves a neutron Rosta László MTA Wigner Fizikai Kutatóközpont 1121 Budapest, Konkoly Thege út 29-33.

A neutront, mint elemi részecskét James Chadwick fedezte fel 1932-ben - ez nemcsak a tudományban jelentett hatalmas előrelépést, hanem nagyban befolyásolta 20. század történelmét is, új utakat nyitott a nukleáris kutatásokban és az energiatermelésben. A neutronkutatásoknak számos önálló ágazata fejlődött ki a magfizikától a kondenzált anyagok kutatásán át a reaktor-fizikáig. Magyar tudósoknak a kezdetektől napjainkig meghatározó szerep jutott ezen a tudományterületen. A magyarországi neutronkutatás fő bázisa az MTA csillebérci kutatóreaktora, amely fontos szerepet tölt be a hazai nukleáris energetika támogatásában, az egészségügy radioizotóp ellátásában, valamint felfedező és alkalmazott kutatásokban elsősorban az anyagtudományok, biológia és kulturális örökség terén.

A neutron felfedezése 2012 nyarán a fizikus társadalmat, de általában a természettudományok iránt érdeklődő embereket a Higgsbozonnak nevezett elemi részecske létezésének kísérleti igazolása hozta lázba. Az európai részecskefizikai kutatóközpont, a Genf melletti CERN üzemelteti a világ legnagyobb részecskegyorsítóját (LHC), ez lehetővé tette a Higgs-részecske felfedezését. Ez a megfigyelés nagy lépés az elemi részecskék tömegének a kialakulásáért felelős folyamat, ill. végső soron az Univerzum keletkezésének megértésében. De az idei év egy másik fontos részecskefizikai felfedezés kerek évfordulója miatt is különleges. 2012. június 1-én volt 80 éve, hogy a Royal Society közzé tette a Cambridge-i fizikus, James Chadwick tanulmányát [1], amelyben bebizonyította a neutronok létezését és ezért a felfedezésért 1935-ben Nobel-díjat kapott. Chadwick felfedezése a neutronkutatás gyors fejlődéséhez vezetett és ez a felfedezés történelmi áttörést jelentett a tudományban. Ha már neutron és kerek évforduló, akkor érdemes megemlíteni: éppen 40 éve annak, hogy Mezei Ferenc Budapesten felfedezte a neutron spin-echo elvét [2], mely újabb áttörést hozott a neutronkutatásokban és bátran mondhatjuk: ez az elmúlt fél évszázad legjelentősebb magyar kísérleti eredménye a természettudományos kutatásokban. És még egy „felezési idő”: éppen 20 esztendővel ezelőtt indult újra egy teljes körű modernizáció után az első hazai atomreaktor, mely ma a magyarországi, sőt közép-európai neutronkutatás fő bázisa [3]. A Chadwick által felfedezett semleges részecske neutron néven vált ismertté. Más töltött részecskékkel ellentétben (pl. a hélium atommagja, vagyis pozitív töltésű alfa-részecskék), amelyek visszaverődnek a nehéz atommagokról azok jelentős elektromos töltése miatt, a neutronoknak nem kell legyőzniük semmilyen elektromos gátat, ezért képesek áthatolni és/vagy széthasítani a legnehezebb elemek magját is. Így a neutron felfedezése nemcsak a tudományban jelentett hatalmas előrelépést, hanem nagyban befolyásolta az emberiség sorsának alakulását, a 20. század történelmét. Ez ugyanis

Kontakt: [email protected] © Magyar Nukleáris Társaság, 2012

előkészítette az utat az atombomba, vagyis a nukleáris fegyverkezés, ill. az atomenergia békés célú felhasználása irányában. Chadwick felfedezése lehetővé tette, hogy az uránnál nehezebb elemeket állítsanak elő laboratóriumi körülmények között. A neutron felfedezése különösen nagy hatással volt a Nobel-díjas olasz fizikusra, Enrico Fermire, aki felfedezte a lassú neutronok által beindított magreakciókat, valamint az osztrák fizikus Lise Meitnert-re és a német kémikus Otto Hahnra, aki Nobel díjat kapott, akik felfedezték a maghasadást, ami végül is elindította az atombomba kifejlesztését. Magyar tudósok is igen hamar bekapcsolódtak a neutronok kutatásába. Wigner Jenő már 1933-ban cikket közölt a kisenergiás neutron-proton szórásról, ez és később Teller Ede cikke (1937) az orto és para-hidrogénen való neutronszórás elméletéről nagyban hozzájárult a magerők spin függésének kimutatásához. 1934-ben Szilárd Leó kidolgozta és szabadalmazta a neutronok által keltett maghasadás és láncreakció elvét. Hevesy György 1936-ben kidolgozta a neutronaktivációs analízis alapjait. A harmincas-negyvenes években Szilárd, Teller és Wigner alapvető szerepet játszott az atombomba, a hidrogénbomba, ill. az atomreaktorok létrehozásában – mindhárman az amerikai Manhatten program kiemelkedő személyiségei és egyben a kezdetektől fogva az atomenergia békés használatának legelkötelezettebb harcosai voltak. Pl. Szilárd és Teller számos ötlete is hozzájárult a programhoz, de a chicago-i reaktorprojekt vezetőjeként Wigner volt az igazi 'reaktorépítő' - csak reaktor témában 37 szabadalmat alkotott; például a ma üzemelő reaktorok 90%-a az általa kidolgozott víz-moderációs, vízhűtéses elven működik.

A neutronkutatások területei A neutronok kutatásának és alkalmazásának, vagyis tudományos, ipari, egészségügyi hasznosításának számos önálló ágazata alakult ki, amelyeket már egy 1971-es magyar nyelvű monográfia is jól felölel [4]. Az elmúlt 80 év során külön területként kifejlődött tevékenységeket itt röviden, szinte csak felsorolás szerűen ismertetjük.

Beérkezett: Közlésre elfogadva:

2012. augusztus 3. 2012. szeptember 11.

Nukleon

2012. november

A neutron, mint részecske A neutronok tulajdonságainak kutatása a felfedezéstől a mai napig folytatódó izgalmas feladat. A neutronok töltésének és mágneses momentumának (illetve alaki tényezőjének) meghatározása hamar a neutronoknak az anyagokkal való kölcsönhatását leíró elméletek megalkotásához vezetett, ami aztán megalapozta a neutronok használatát az anyagi tulajdonságok vizsgálatában – ez ma a neutronkutatások legnagyobb területe. Ezen túl a neutront arra is lehet használni, hogy az univerzumot mozgató alapvető erőkről többet megtudjunk. A neutronnak nincs töltése, és egy tökéletesen szimmetrikus erőkkel rendelkező univerzumban szintén nem lenne elektromos dipól-momentuma (EDM). Ugyanakkor azt is tudjuk, hogy a világegyetem jelenleg sokkal több anyagot tartalmaz, mint antianyagot, ami csak abban az esetben alakulhatott így, ha a szimmetria részlegesen megbomlott valamely ős-esemény során, közvetlenül a Big Bang-et követően. A kutatók nagyon alacsony energiájú neutronok segítségével a neutron EDM-jét próbálják egészen hihetetlen pontossággal meghatározni. Ennek függvényében esetleg alapjaiban újra kell gondolni egy sor jelenleg érvényben lévő elméletet, amelyek az elemi részecskék és erők születését írják le. Egy másik izgalmas fundamentális probléma a gravitáció természetével foglalkozó kutatások, azaz a nagy kihívás ezen a területen a kvantumelmélet összeegyeztetése Einstein gravitációelméletével. Ha nagyon lassan mozgó „ultrahideg” neutronok tükröződését vizsgálják egy rendkívül egyenletes felületű tükrön, kimutatható, hogy adott lépésekben „pattognak”, ami azt bizonyítja, hogy gravitációs energiájuknak rögzített értékei vannak, azaz „kvantáltak”. Így vizsgálható a gravitáció, mely alapvető nyitott kérdések megválaszolásához ad lehetőséget az Univerzum mélyebb megismerésre.

Magfizika A magfizika természetesen a neutronokkal kapcsolatos egyik alaptevékenység: az atommagok felépítésének felderítése, az elemek izotópjainak feltérképezése, a maghasadás és a mesterséges radioaktivitás jelenségeinek felfedezése vezetett a mai nukleáris kutatások és alkalmazások, a nukleáris energetika és más technikák kialakulásához. A mostani nagyintenzitású neutronforrások a magfizikai kutatások újabb virágkorát jelentik – a neutronokkal indukált magreakciók, rezonancia befogás és szóródás jelenségeinek tanulmányozása, a hasadási folyamatok és termékek vizsgálata számos új probléma megoldását segítik. Pl. az elem-transzmutáció kutatása vezethet a „nukleáris korszak” egyik legnagyobb problémájának megoldásához, a nagyaktivitású radioaktív hulladékok megsemmisítéséhez, ill. kezeléséhez.

Neutronszórás A röntgen- vagy más elektromágneses sugarakhoz hasonlóan a termikus neutronok a kristályrácson diffrakciót szenvednek, vagyis így a kristályok szerkezete tanulmányozható. A neutronok különleges tulajdonsága, hogy azokat az atommag szórja, így a szórás foka nem csak az elemtől, de az adott izotóptól is függ. Hasonló atomsúlyú elemek, vagy ugyanannak az elemnek a különböző izotópjai (például a hidrogén és a deutérium) igencsak különbözőképpen szórhatnak. Ennek révén lehetőség adódik arra, hogy egy izotópot másikra cseréljünk „intelligens”

© Magyar Nukleáris Társaság, 2012

V. évf. (2012) 117

kémiai vagy biotechnológiai reakciók segítségével, ezzel pedig bizonyos atomcsoportokat külön nézhetünk meg keverékekben vagy komplex anyagokban. A diffrakció a neutronkutatások legkiterjedtebb területe, ezen belül a biológiai anyagok vizsgálata ún. kisszögű szórással, valamint a protein krisztallográfia ma az egyik leggyorsabban fejlődő kutatási ágazat. Az aktuális tudományos problémák, különösen az anyagtudományok területén, gyors ütemben találnak technológiai és ipari alkalmazásra, így a műszaki tudományokban, gépészetben, új anyagok (mágneses-, optikai anyagok, polimerek, üvegek, szerves-szervetlen kompozitok) előállításában, nanotechnológiában, energiatárolás/átalakításban, biotechnológiában, kémiai technológiákban, sőt újabban a biológiai, geológiai és archeológiai kutatásokban is. Érdemes néhány jellemző példát megemlíteni, amelyek jól mutatják, hogy milyen súlyú tudományos vagy műszaki problémákat sikerült megoldani neutronos vizsgálatokkal. Ilyenek: az energiagazdálkodás szempontjából kiemelt fontosságú szupravezetés (ellenállás nélküli elektromos áram) kutatásában alapvető kísérleti eredmények; a manapság használatos számítástechnikai és telekommunikációs eszközök mágneses komponensei anyagszerkezet/ anyagtechnológiai bázisának létrehozása; a mosó- és mosogatószerek, szappanok ún. felületaktív anyagai által tökéletesített tisztító hatásmechanizmusának felderítése és ezáltal a gyártástechnológia javítása. Érdekes eseti tanulmány volt, amikor neutron diffrakciós kísérleti technikával sikerült megállapítani a német szuper-gyorsvonat néhány évvel ezelőtti, közel száz áldozatot követelő balesetének okát. Nevezetesen a kerék törését és a vonat kisiklását a kerekek konstrukciós hibájának következében fellépő belső feszültség okozta (amelyet a legmodernebb tervezési számítások sem voltak képesek előrelátni, és a számítási eredmények kísérleti ellenőrzésére a baleset előtt nem került sor).

Mágneses szórás A neutronoknak spinje, azaz mágneses momentuma van, amelynek segítségével nanoléptékben térképezhetjük fel és vizsgálhatjuk meg a mágneses anyagokat. A neutronszórás alkalmazási területeinek óriási választékából – a high-tech elemek minőségének ellenőrzésétől kezdve az energiatároló anyagok kifejlesztésén át az élettani kutatásokig – a mágneses szerkezetkutatás az egyik legnagyobb terület. Az intenzíven folyó jelenkori kutatások egyik témája a kvantum állapotok megértése az anyagokban, ehhez a legjelentősebb kísérleti eszköz pedig kétségtelenül a neutron szórás, mely számos, a mágnesesség terén elért eredményhez járult hozzá, ilyenek például a mágneses rend léte és típusai (pl. az antiferromágnesség felfedezése hozta a Nobel-díjat C. Shullnak, 1994). Ennek köszönhetőek a legerősebb állandó mágnesek, amelyeket elektromos motorokban és alacsony energiaveszteségű csapágyaknál használnak. A számítástechnikai eszközök számos funkciója mágneses jelenségeken alapszik, pl. a merevlemezek kiolvasása az ún. kolosszális mágneses ellenállás jelenség (Nobel-díj 2007) elvén működik – az effektus felfedezésétől a gyakorlati alkalmazásokig, sőt tömeggyártásig alig pár év telt el és a mágneses neutron diffrakció és reflektometria hatalmas szerepet játszott a technológiai fejlesztésben.

2

Nukleon

2012. november

Neutronoptika A neutronok, mint hullámok optikai jelenségei számos izgalmas kutatási problémát vetnek fel. A neutron interferometria mind a neutronok hullám-tulajdonságainak kutatásában, mind pedig anyagvizsgálati feladatok megoldásában sok érdekes eredményt produkált. A neutronok tükröződése alapvető szerephez jutott a neutronoknak a forrásokból (reaktorokból) való kivezetésében. A neutron spektrométerek építésében manapság nélkülözhetetlenek a neutronvezetők, neutronpolarizáló tükrök, különféle fókuszáló elemek.

Magkémia A neutronokkal keltett magreakciók tanulmányozása vezetett a forróatomkémia kialakulásához (Szilárd Leó, Nature, 1934), többek között a szerves anyagok mesterséges radioaktív elemekkel való jelöléséhez. Az n-gamma reakciók megfigyelése révén fejlődött ki az aktivációs analitika (Hevesy György, kémiai Nobel-díj: 1943), ennek külön ága a prompt-gamma aktivációs analízis, amely ma az egyik legérzékenyebb elem-analízis módszernek számít – rendkívül széles alkalmazási területekkel a gyógyszergyártástól az archeológiáig.

Reaktorfizika A neutronok különféle alkalmazásai közül is a legszélesebb körű és társadalmi hatását tekintve a legnagyobb jelentőségű a neutronok szerepének kutatása és hasznosítása a maghasadás okozta láncreakció folyamatában. Az atommagokban rejlő hatalmas energia felszabadítása a fizikusok és mérnökök generációinak jelentett, sőt jelent ma is izgalmas tudományos és technológiai kihívást. A neutron felfedezésétől számított első 10 év alatt a nukleáris korszak nagyjai, köztük számos magyar tudós és persze kutatók százai a láncreakció elméleti és kísérleti megvalósításának felderítésével foglakoztak. Pl. Wigner Jenő az USA-ban az ún. „Plutónium projekt” Elméleti Fizikai Csoportját vezette és egy 1946-os cikkében kijelentette, hogy a láncreakció, ill. egy reaktorzóna egyik legfontosabb paramétere az ún. neutron reprodukciós tényező kiszámítása olyan egyszerű, hogy „akárki, akinek valamennyire is megfelelő hozzáértése van, könnyűszerrel ugyanerre a következtetésre jutott volna”. Ez a kijelentés persze azután állta meg a helyét, amikor már az első reaktoros kísérletek igazolták a számítások helyességét. Ezek az első láncreakció kísérletek a második világháború alatt zajlottak, így óriási titoktartás övezte sokáig a kutatásokat. Egy tudománytörténész bemutatta, hogy a neutron reprodukciós tényező kiszámítását egymástól függetlenül egy-két éven belül hat kutatócsoport is elvégezte az USA-ban, Franciaországban, Németországban és a Szovjetunióban – természetesen ugyanarra az eredményre jutva. Az első reaktoros láncreakciót a Chicago-i „atommáglyában” indították be 1942-ben. A reaktorfejlesztések a háború után nagy léptekkel haladtak a vezető nukleáris nagyhatalmaknál, számos ún. zéró-reaktort építettek kutatási célokra. Az ötvenes években fejlesztették ki San Diego-ban a TRIGA reaktorokat, amelyek „még egy ifjú fizikushallgató kezében is biztonságosak” (Teller Ede szavai, aki a fejlesztést vezette) és a mai napig több mint 60 ilyen reaktort helyeztek üzembe. Az energiatermelő reaktorok különböző változatai az 1950-es évek közepén jelentek meg, pl. a Kurcsatov vezetésével tervezett első vízhűtéses grafit-


V. évf. (2012) 117

moderált reaktor 1954-ben lett kritikus (Obnyinszk), vagy az első angliai reaktor (Calder Hall) 1956-ban kezdett elektromos energiát termelni. A neutronokat nyalábkutatásra eredetileg a fegyverkezési, ill. energetikai célú atomreaktorokból nyerték, mint mellékterméket. 1958-ban épült fel Kanadában (Chalk River) az első olyan atomreaktor, amelynek a fő célja neutronnyalábok előállítása, illetve az anyagkutatás volt. A világ eddigi legsikeresebb neutronkutató intézete a Grenoble-i nagyfluxusú reaktor, mely Institut-Laue-Langevin (ILL) néven 1972 óta üzemel nemzetközi központként, ennek 2005 óta Magyarország is tagja. Az ILL már tízszer nagyobb neutronfluxust produkált, mint az első, kanadai központ.

Spallációs neutronforrások A 20. század végétől a szabad neutronok, ill. neutron nyalábok előállítására az ún. spallációs források építése került előtérbe. Egy spallációs forrás olyan részecskegyorsítóra épülő nagyberendezés-komplexum, amely intenzív neutron nyalábokat állít elő elsősorban anyagszerkezet kutatási feladatokra rendkívül széles multidiszciplináris tudományos és műszaki-fejlesztési hasznosítással vagy magfizikai típusú anyagmódosítási kísérletek céljaira. A forrás bázisa egy nagyteljesítményű lineáris protongyorsító, ehhez csatlakozhat egy szinkrotron tárológyűrű. A linac-ból direkt vagy a szinkrotronból kilépve a nagyenergiás (fénysebesség közeli) protonok egy target-állomást táplálnak. A targetben a protonok egy nehézfém (pl. volfrám, higany, tantál) céltárgynak ütköznek, amelynek atommagjait „felaprítják” (az angol spallation szót erre a folyamatra találták ki); miközben kisebb rendszámú elemek keletkeznek (Fe, Ni, stb.), nagyszámú igen gyors neutron szabadul fel. Ezeket a neutronokat lelassítva nyalábbá lehet formálni, és a targetállomástól kivezetett sugárnyalábok neutronforrásként szolgálnak az anyagvizsgálati kísérleti berendezésekben (neutron spektrométerekben). Az 1980-as években egy-egy spallációs forrás épült japánban (KEK) és az Egyesült Államokban (Argonne), ill. ekkor állt üzembe az Oxford melletti ISIS is, amely a mai napig a világ vezető spallációs neutronközpontja. Az OECD kutatási minisztereinek fóruma 1999-ben a világ három régiójában felépítendő egy-egy új megawatt kategóriájú spallációs neutronforrás központról határozott és ennek megvalósításaképpen az amerikai forrás (SNS) 2007-ben, ill. a japán kutatóközpont (J-PARC) 2009-ben került üzembe állításra. Az európai projekt, az ESS is indításra kész: a lényegi koncepciójában magyar kutatási eredményekre alapozó tervezet – a Mezei Ferenc által javasolt hosszú-impulzusú forrás [5] - minden tekintetben a világ legjobb neutronkutató központja lesz a várható 2019-es indulással a svédországi Lundban. A spalláció egy másik típusú alkalmazása, ha a targetben keletkező neutronokat nem lassítják le, hanem a gyorsneutronok mag-átalakítási kísérletekre vagy nehézion nyalábok előállítására szolgálnak. Ilyen projekt az EURISOL, amely szintén a 2020-as években épülhet meg. Az újgenerációs neutronforrások, mint az ESS vagy EURISOL lehetőségei 10, sőt 100-szorosan is meghaladják a jelenleg elterjedt kutatási célú atomreaktorok lehetőségeit úgy, hogy közben nem keletkezik hasadóképes radioaktív hulladék, vagyis környezetvédelmi, ill. társadalmi elfogadtatás szempontból kedvező technológiára épülnek. Fontos megemlíteni, hogy a „nukleáris korszak” egyik legfontosabb mérföldköve az ENSZ égisze alatt 1955-ben Genfben aláírt egyezmény „Az atomenergia békéscélú

3

Nukleon

2012. november

felhasználásáról”. Ez az egyik legfőbb biztosítéka annak, hogy Hirosima és Nagaszaki óta nukleáris fegyverek nem kerültek bevetésre az emberiség ellen.

Hazai neutronkutatások A Budapesti Kutatóreaktor (BKR) A magyarországi kísérleti neutronkutatás közel hatvan évre tekint vissza [6]. Magreakciókat először a Simonyi Károly által Sopronban felállított, majd 1955-ben a budapesti KFKIba telepített Van de Graaff generátorral keltettek. A tényleges neutronos kísérletek a „csillebérci atomreaktornál” indultak be. A reaktor megépítéséről 1957-ben született döntés és alig két évvel később, 1959 márciusában lett kritikus a VVR típusú, szovjet tervezésű és kivitelezésű reaktor (a Szentpétervár melletti Gatchiná-ban ma is üzemel a VVR prototípus/„anya” reaktor, bár hamarosan a helyébe lép a világ legnagyobb kutatóreaktora, a PIK, amelynek fizikai indítása 2011-ben volt). 1986 és 1992 között – ezúttal hazai tervezés és kivitelezés alapján – lezajlott egy teljeskörű felújítás és modernizáció. 2004-ben a BKR működési engedélyét újabb 10 évre meghosszabbították. Az eszközfejlesztési program folytatódik, a kísérleti állomások köre jelenleg is bővül, megújul. A reaktorfelhasználó laboratóriumok (az Energiatudományi Kutatóközpont és a Wigner Fizikai Kutatóközpont egységei) BNC néven (Budapest Neutron Centre, www.bnc.hu) felhasználói konzorciumként egyesültek: a BNC kísérleti szolgáltatásokkal nyitva áll a hazai és nemzetközi kutatói közösségek számára; elismert tagja az európai felhasználói neutronközpontok hálózatának. A BKR egy könnyűvízzel moderált és hűtött tank típusú reaktor, mely 10 MW teljesítményen üzemel. A zónát körülvevő moderátorból 10 vízszintes csatorna vezeti ki a neutronnyalábokat. A zónában és a moderátorban lévő függőleges csatornák szolgálnak besugárzásra, pl. radioizotópok előállításra, sugárkárosodási vizsgálatok végzésére. Összesen 15 mérőállomást üzemeltetünk, amelyek a nemzetközi kutatói közösség rendelkezésére állnak. Az 1. ábra a reaktort és a körülötte lévő kísérleti állomásokat mutatja. Az elmúlt 50 évben keletkezett kiégett fűtőelemeket 2009-ben Oroszországba szállítottuk, a jelenlegi friss fűtőelem készlet kb. 2016-ig elegendő, a reaktor 2023-ig tervezett üzemeléséhez hamarosan új fűtőelemek beszerzése esedékes.

1. ábra: A 10 MW-os budapesti kutatóreaktor – kísérleti csarnok


V. évf. (2012) 117

Reaktorhasználat A Budapesti Kutatóreaktor az alap- és alkalmazott kutatások számára nagyteljesítményű neutronforrásként szolgál [7], gyakorlati felhasználásai közül pedig a számos ipari terület mellett a legfontosabb a radioizotópokon alapuló orvosi diagnosztika, továbbá a kulturális örökségvédelem. A reaktorhasználat kiemelt területei a következők: A BKR gyakorlatban hasznosuló legfontosabb "alkalmazása" természetesen az, hogy az MTA Energiatudományi Kutatóközpontjában (EK) az évtizedek folyamán létrejött az a szaktudás és biztonsági kultúra, amely lehetővé teszi, hogy az EK mind a Paksi Atomerőmű tudományos bázisintézményeként, mind pedig az Országos Atomenergia Hivatal műszaki szakértő intézményeként sikeresen vehessen részt a hazai atomenergetika legkülönbözőbb problémáinak megoldásában. A BKR egyben tudományos és fejlesztési eszközként is szolgál, amely az energiakutatások más területein is kiemelkedő szerepet játszik, elsősorban az energiatakarékosság és energiatermelés területén (pl. új anyagok kifejlesztése energiatermelés és tárolás céljára, anyagkutatás és fejlesztés végzése fúziós energia vagy új generációs reaktorok támogatására, további energiatakarékos technológiák, szupravezetők fejlesztése).  A kutatóreaktor olyan komplex sugárforrás, amelyet anyagelemzéshez, nanotechnológiai, műszaki, egészségügyi stb. vizsgálatok elvégzéséhez használnak. A legismertebb tevékenység az egészségügyben és az iparban használható radioaktív izotópok előállítása. E tevékenység, amelynek főszereplője az Izotóp Intézet Kft. (a reaktornál csak az izotópgyártásban használatos anyagok besugárzása folyik a függőleges besugárzó csatornák használatával) jelentős, bár volumene elmarad a korábbi nagy reményektől, de a radioaktív izotópgyártás még így is kiemelt társadalmi fontosságú feladat. Az Izotóp Intézet Kft. hazánkban mintegy 60 kórházat lát el az általa előállított izotópokkal – ez a népesség közel 5%-át érintő orvos-diagnosztikai beavatkozást és különböző terápiás kezelést jelent. A reaktorban lévő pneumatikus csőposta a besugárzást segítő létesítmény, amely nagyon rövid élettartamú izotópokat szolgáltat neutron aktivációs analízishez, környezetkémiai, geokémiai, biológiai és orvosi kutatásokhoz. BAGIRA a neve annak a gázhűtésű besugárzási huroknak, amely a reaktorzónában atomreaktorok zónatartály anyagainak, fúziós berendezések komponenseinek sugárállósági élettartam vizsgálataira szolgál. Ehhez csatlakozik egy anyagvizsgálati eszközökkel felszerelt forrókamra is.  A BKR legkiterjedtebb hasznosítása a neutronnyalábkutatás. Ennek a tevékenységnek az eredményeképpen jelentős számú fontos kísérleti eredmény született (beleértve PhD-, és szerződéses alapú munkákat is). Például 2011-ben mintegy 200 kísérletet végeztek el a kutatóreaktort használó intézetek (azaz a BNC) munkatársai. Számos kísérlet külföldi kutatóintézetekből, egyetemekről, ipari-, vagy más kutatólaboratóriumokból érkezett felhasználó együttműködésével valósult meg. A BNC intézetei több EU Keretprogramban megvalósuló projektben szerepelnek partnerként. Érdemes megemlíteni, hogy komoly elismerés volt a BNC számára 2009-ben, az EU 6. Keretprogramja által támogatott NMI3 projektzáró ülésén, hogy a program égisze alatt megvalósult közel 1000 kísérletből négy európai szakértő 32 kiemelkedő jelentőséggel bíró kísérletet emelt ki, és ezek közül 11 kísérletet a Budapesti Neutronközpontban

4

Nukleon

2012. november

végeztek el. Ez is jól mutatja, hogy a térség fejlődő régióiból érkező felhasználók sok izgalmas ötletet hoznak magukkal a BNC-be.  A nukleáris kutatások területén megvalósuló egyetemi oktatás, csakúgy, mint a posztgraduális és szakmai képzés mindig hangsúlyos feladat volt a BNC-ben. Az első nemzetközi neutronszórási iskola 1999-ben került megrendezésre Budapesten, egy időben a 2. Európai Neutronszórás Konferenciával, amely alkalmat teremtett több száz neutronkutatónak, hogy ellátogasson a BKR-ba. Később aztán ebből fejlődött rendszeres regionális eseménnyé a Közép-Európai Neutronszórási Iskola (CETS). 2012 májusában már hatodik alkalommal került megrendezésre Budapesten a CETS. Ezek az iskolák a neutronkutatásba engednek mélyebb betekintést, különös hangsúlyt fektetve a kutatóreaktor berendezésit bemutató gyakorlati képzésre. Fejlődő országokból érkező kutatók számára rendszeresen kerülnek megrendezésre 4-6 hetes tanfolyamok, amelyek során szintén kiemelten jut szerephez a berendezés használat.

Regionális szerepkör és perspektívák A Budapesti Kutatóreaktor jelenlegi formájában még 10 évig szolgálhatja a hazai és nemzetközi kutatói közösséget. Ebben az időszakban jelentős bővítés, még több mérőállomás kiépítése nem várható. Viszont fontos fejlesztési szempont a jelenlegi berendezés állomány folyamatos megújítása, a spektrométerek lehető legmagasabb szintű kiépítése és működtetése. Ismeretes, hogy a magas nemzetközi színvonalú kísérleti lehetőségekre átlag kétszer annyi igény van a tudományos/ipari felhasználás részéről, mint amekkora kapacitás rendelkezésre áll. Ezért elsőrendű cél a BKR lehetőségeinek maximális kihasználása, azaz ennek a berendezésparknak a hazai és nemzetközi versenyképessége, ill. pályázati potenciáljának erősítése. Ez is elősegítheti a BKR közép-európai regionális szerepének kiteljesítését, az e térségben dolgozó mintegy 800 potenciális neutronkutató felhasználói igényeinek kielégítését, ezzel is erősítve a hazai nukleáris ágazat pozícióit. Jelenleg kétféle trend figyelhető meg a világban. Az egyre összetettebb és költségesebb kutatási, innovációs és kísérleti fejlesztési feladatok ellátásában fokozott szerep jut a csak nagy-berendezéseknél, kutatási infrastruktúráknál (KI) elvégezhető tevékenységeknek. Egy-egy KI projekt általában csak a nagy és gazdag országok (USA, Oroszország, Japán) nemzeti nagyberendezéseként valósul meg, vagy mivel meg meghaladja egy ország műszaki-gazdasági erejét, több ország összefogásával nemzetközi intézményként épül meg. Az Európai Unió ezt felismerve létrehozta a kutatási infrastruktúrák stratégiai fórumát (ESFRI), amely jelenleg mintegy 40 európai KI megvalósítását koordinálja. A nukleáris kutatások szempontjából e téren az a tendencia rajzolódik ki, hogy a jövőben a sokirányú hasznosítású reaktorokat speciális célú, azaz dedikált feladatokra tervezett

V. évf. (2012) 117

nagyberendezések váltják fel. Pl. az ESS a neutronnyalábkutatások újgenerációs bázisa lesz, a Jules Horowitz reaktor Franciaországban pedig a nukleáris reaktorfejlesztéseknek ad majd otthont. Ezek az új berendezések 10-15 év múlva lépnek a kutatás szolgálatába, addig a mostani központok, pl. a BKR/BNC fontos feladata az átmenet biztosítása, az ottani fejlesztések elősegítése és a felkészülés az új berendezések használatára. Magyarország versenyképessége, a magyar tudomány és innováció további fejlődése szempontjából kulcsfontosságú néhány jól kiválasztott európai kutatási infrastruktúrafejlesztési projekthez való csatlakozás, ilyenek elsősorban a nukleáris nagyberendezések, mivel a BKR révén az ezekhez való csatlakozás biztosítható a leghatékonyabb és legkifizetődőbb módon, pl. a részvétel költségeinek természetbeni beszállításával történő teljesítésével. A másik trend az, hogy a fejlődő világ országaiban (pl. Argentína, Brazília, India, Kína, Jordánia, Vietnám) a nukleáris energetika és kutatások robbanásszerű fejlesztése tapasztalható. Kutatóreaktorok új generációjának építése indult be, és az ezzel kapcsolatos kutatások fellendítése, ill. a neutronnyaláb kísérletek társadalmi hasznosságára való összpontosítás a következő egy-két évtized fontos feladata. A feltörekvő országok a következő 50-100 évben a társadalom energiaellátását nem tudják elképzelni nukleáris energia nélkül, ennek pedig egyértelmű velejárója a kutatások, a nukleáris kultúra és biztonság fejlesztése. A hazai nukleáris tradícióknak és potenciálnak köszönhetően az ipari szereplők kedvező helyzetben vannak az új kutatóreaktor építések üzleti hasznosításában az ottani fejlesztések, műszerberuházások beszállítóiként. Végezetül fontos kitérni arra, hogy Magyarország rendületlenül elkötelezett a nukleáris energia fejlesztése és a kapacitások bővítése mellett. Az ország energiaforrás lehetőségei tekintetében az elkövetkező, mondjuk, újabb 80 évre nem kínálkozik az atomenergia kiváltására alkalmas és megfizethető alternatíva. A Paksi Atomerőmű bővítésére hozott kormányrendelet (1194/2012, VI.18) tehát célszerűen a hazai nukleáris kutatások és technológia felfejlesztését is előirányozza. Az elmúlt négy évtized tapasztalata egyértelműen mutatja, hogy a nukleáris energiatermelés felépítése, a reaktorok megbízható, gazdaságos és biztonságos üzemeltetése nem elképzelhető alkalmas kutatási, oktatási háttér, azaz egy korszerű és hatékony kutatóreaktor működtetése nélkül. Ezért a következő évek fontos feladata nemcsak a paksi bővítésre való felkészülés, hanem a BKR 2023 utáni kiváltásának megtervezése és előkészítése, ami lehet akár a BKR-nek egy újabb átfogó rekonstrukciója és modernizálása a jelenlegi telephely megtartásával, akár egy új nemzeti vagy regionális szerepkörű, zöldmezős kutatóreaktor/neutronforrás megépítése.

Irodalomjegyzék [1]

Chadwick J, The existence of a neutron, Proc.Roy.Soc. 136, 692 (1932) and Chadwick J, Possible existence of a neutron, Nature 129, 312 (1932)

[2]

F. Mezei, Neutron Spin Echo: A new concept in polarized thermal neutron scattering, Z. Phys. 255 (1972) 146-160.

[3]

Rosta L, Cser L, A kutatóreaktor tudományos program tervezete a rekonstrució után, Fizikai Szemle 44, 170 (1991)

[4]

Neutronfizika, Szerkesztő: Kiss D, Quittner P, Akadémiai Kiadó Budapest, 1971

[5]

Mezei F, Long Pulse Concept of Spallation Sources, Acta Physica Hungarica, Wigner Memorial Volume 1, 209 (1995)

[6]

Csikai Gy, A neutronfizika másodvirágzása, Fizikai Szemle 2005/11. 369.o.

[7]

Rosta L, Baranyai R, Budapest Research Reactor – 20 years of international user operation, Neutron News, 22, 31 (2011)


5

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 118

Neutronfizikai kutatások Debrecenben Dr. Csikai Gyula1,2, Dr. Fenyvesi András2 1Debreceni

Egyetem, TTK, Kísérleti Fizikai Tanszék 4026 Debrecen, Bem tér 18/a,

2MTA

Atommagkutató Intézet 4026 Debrecen, Bem tér 18/c

Debrecenben az 1950-es évek elejétől folynak neutronfizikai alap- és alkalmazott kutatások. A számos részt vevő kutató munkájának eredményeként nemzetközi szinten is elismert fontos eredmények születtek. Nukleáris adatok mérésével és modellszámításokkal, dedikált adatkönyvtárak összeállításával jelentősen hozzájárulnak a korszerű mérési módszerek és alkalmazásaik elterjesztéséhez. Nukleáris módszerek fejlesztésével és képzési programokkal mintegy negyven éve működnek közre az ENSZ Nemzetközi Atomenergia Ügynökség ilyen célkitűzéseinek megvalósításában.

Bevezetés A neutron létezésének szükségességét Ernest Rutherford vetette fel 1920-ban. James Chadwick 1932-es publikációinak [1,2] megjelenése óta tudjuk, hogy 1930-ban Walther Wilhelm Georg Bothe és Herbert Becker német kutatók valójában a neutronfizika első kísérleteit végezték el, amikor berilliumot, bórt és lítiumot bombáztak polónium sugárforrás által kibocsátott nagyenergiájú alfa-részecskékkel és meglepően nagy áthatolóképességű és elektromos mezővel nem eltéríthető sugárzást detektáltak. Értelmezhetővé vált az is, hogy az 1932-ben végzett kísérleteik során Irène Curie és Frederick Joliot-Curie miért tapasztalta nagy energiájú protonok kilökődését, amikor a Bothe és Becker által felfedezett sugárzással paraffint vagy más, nagy hidrogéntartalmú anyagokat bombáztak. A neutron felfedezését követően rohamos fejlődésnek indultak a neutronokkal végezhető alap- és alkalmazott kutatások Franciaországban, Nagy-Britanniában, Németországban és az Amerikai Egyesült Államokban is. 1935-ben J. Chadwick megkapta a fizikai Nobel-díjat. Később kiderült, hogy tőle függetlenül Hans Falkenhagen is felfedezte a neutront 1932-ben, de neki nem volt bátorsága publikálni az eredményét. A magyarországi kutatóknak az 1950-es évek elején nyílott lehetőségük bekapcsolódni a neutronokkal végezhető kutatásokba. Az akkor Budapesten és Debrecenben létrejött nagy hagyományokkal és nemzetközi hírnévvel rendelkező kutatóközösségek eredményeiről már több összefoglalás is megjelent (ld. pl. [3,4,5,6,7,8]). Ebben a cikkben azokat az eredményeket tekintjük át, amelyeket a Debreceni Egyetem (korábban Kossuth Lajos Tudományegyetem) Kísérleti Fizika Intézet és Tanszék (KFI) és a Magyar Tudományos Akadémia Atommagkutató Intézet (Atomki) munkatársai értek el együttműködéseik során az elmúlt ~ 60 évben.


Az első kutatások neutronokkal Debrecenben Debrecenben a Szalay Sándor által vezetett magfizikai kutatócsoport egyik munkatársaként Medveczky László végezte az első neutronfizikai méréseket az 1950-es évek elején a Kossuth Lajos Tudományegyetem Kísérleti Fizikai Intézet és Tanszék laboratóriumában. Fotoemulziós módszert használva először az 27Al(,n)30P magreakcióból származó neutronokat detektálta [9], majd a 210Po felhasználásával meghatározta a 9Be(α,n) reakcióból eredő neutronok energiaeloszlását is [10]. A tanszék ~2x106 Volt névleges feszültségű Van de Graaff generátorának üzembe helyezését követően Koltay Ede a 9Be(d,n) reakció hozamának energiafüggését mérte meg [11]. Szalay Sándor a hallgatójának, majd aspiránsának, Csikai Gyulának egy expanziós ködkamra tervezését és megépítését javasolta 1952-ben. Az expanziós ködkamra végleges változatának kivitelezésére 1953-55 között került sor Hrehuss Gyula közreműködésével, aki 1954 nyarán az ELTE TTK hallgatójaként csatlakozott a programhoz a működését 1954. július 1-én éppen megkezdő Atomki-ban, majd 1955-től az Atomki munkatársa lett. Az 1955-ben elkészült eszköz a céljának megfelelően alkalmasnak látszott a 6He bomlásában keletkező neutrínó kimutatására, ami 1956-ban sikerrel is járt [12,13]. Egy 210Po-Be neutronforrással a 9Be(n,)6He magreakció révén az expanzióval szinkronban állították elő a T1/2 = 806.7 ms felezési idejű 6He radioizotópot, amely a 6He 6Li +  - + 3.6 MeV + ν folyamat révén elbomlott. A 6Li és a  --részecske (elektron) nyomairól készült sztereo felvétel az impulzus megmaradás törvénye alapján bizonyította a neutrínó létezését.


2012. július 6. 2012. szeptember 11.

Nukleon

2012. november

A neutronfizikai kutatások felfutása A fenti kutatásokat követően Szalay Sándor a KFI 100kV-os és az Atomki 300kV-os neutrongenerátorainak alkalmazását javasolta a további magfizikai vizsgálatokhoz. 1956-ban létrejött az Atomki Neutronfizikai Osztálya is. A továbbiakban az Atomki és a KFI munkatársainak bevonásával folyt a neutrongenerátorok tervezése és építése. A szükséges első ionforrásokat Nagy János és Dézsi Zoltán még a KFI-ben fejlesztette ki [14,15], majd BornemiszaPauspertl Panna hathatós közreműködésével 1958-ra elkészült egy 300 kV-os neutrongenerátor [16]. Az analizált nyalábú eszköz az 1960-as évek elejétől lehetővé tette a szisztematikus vizsgálatokat a gyorsneutron reakciók terén, amit a két intézet munkatársai szoros együttműködésben folytattak. Az 1950-es években a töltött részecskegyorsítók és neutrongenerátorok fejlesztésével párhuzamosan több különböző radioaktív (226Ra-Be, 124Sb-Be [17], 24Na-D2O, stb.) neutronforrás, neutron- és részecskedetektor (aktivációs fóliák, fotoemulziók, nyomdetektorok, BF3 számlálók, longcounter, szcintillációs detektorok, Geiger-Müller számlálók, expanziós ködkamra) fejlesztése is folyt Debrecenben. Többek között elkészült egy kisméretű könnyűvizes vízforraló típusú atomreaktor modell terve az Atomki-ban (dúsított 235U izotópra alapozva, UO2SO4+H2O oldat formájában) és a demonstrációs modell meg is épült. A tervben feltételezett 235U/238U = 1/5 arányú dúsított 235U izotóp hiányában a neutron fluxust egy 210Po-Be forrás szolgáltatta, míg a szabályzást kadmium rudak, valamint por alakú bórt tartalmazó csövek biztosították [18]. Ezt megelőzően indultak el a neutrongáz fizikai kutatások Debrecenben, amelyek során stacionárius módszerrel a lassulási és diffúziós hossz, valamint a termikus neutronok reflexiós adatainak meghatározása történt. Lehetőség nyílt bekapcsolódni a világszerte érdekessé vált szerves moderátorok (pl. terfenil, p-terfenil, difenil) kutatásába is. A 250-350 oC forráspontú szerves moderátorok jobb termikus hatásfokot és a neutronok jobb gazdálkodási esélyét kínálták. A molekulákkal kölcsönható neutronok által leadott energia jelentős részben a molekulák kötési energiájává alakult. A kölcsönhatás után a neutron maradék energiája rendszerint már nem volt elegendő ahhoz, hogy az atommagokkal ütközve rezonancia abszorpció jöjjön létre, vagyis a szerves moderátorokkal növelhető a neutron ökonómia. A neutron „kikerüli, átlépi az abszorpciós integrál tartományát”. A debreceni kutatókkal egy időben ezzel a témával foglalkozott Bata Lajos, Kiss István és Pál Lénárd az MTA Központi Fizikai Kutató Intézetében (KFKI). Az ő módszerük [19] 500-600 liter moderátor anyag használatát tette szükségessé. A Debrecenben kidolgozott módszer [20] csak néhány liter anyagot igényelt. A kis térfogat esetén a hőmérséklet térbeli eloszlása és időfüggése jobban kontrollálható volt és a gyorsabban elvégezhető vizsgálatok során a mérések statisztikus hibáját is csökkenteni lehetett. A módszer elterjedését a szerkezeti anyagokra kirakódó kémiai bomlástermékek akadályozták. A KFKI és az Atomki közötti tudományos kapcsolat 1965-ben is értékes eredményhez vezetett az izomer hatáskeresztmetszet viszony energiafüggésének első vizsgálata révén a 79Br(n,γ)80,80mBr reakciónál. A 0 – 3,1 MeV tartományba eső hét neutronenergia közül ötöt fotoneutron forrással állítottak elő a KFKI Kísérleti Reaktoránál, míg kettőt (2.1 és 3.1MeV-nél) a


V. évf. (2012) 118

D+D reakció útján az Atomki neutron generátorával 00 és 1800 –ban [21]. A mért pontok összhangban voltak a merevtest modell (rigid body moment of inertia) alapján számított eredményekkel. A modell alapján extrapolált értékkel hibahatáron belül megegyezett az évekkel később a D+T neutrongenerátornál 14,1 MeV –en is elvégzett nyolcadik mérés eredménye is. A neutrongáz fizikai vizsgálatok mellett egyre inkább előtérbe kerültek a 2H(d,n)3He és a 3H(d,n)4He reakciókban keletkező 3, illetve 14 MeV energiájú D-D és D-T neutronokkal végezhető kutatások, amelyekben aktívan részt vett Szalay Sándor is. Az ő radiokémiai elválasztási módszerei jelentős szerepet játszottak abban, hogy Debrecenben sikerült először bebizonyítani az (n,3He) reakció létezését [22]. Hézagpótlónak bizonyult az (n,γ) reakciók hatáskeresztmetszetének szisztematikus vizsgálata 3 MeV neutron energiánál [23]. Fontos új eredményekhez vezetett a 300kV-os neutrongenerátor és a ködkamra összekapcsolása. A 7Li(n,n’4H)4He reakció vizsgálatával kimutatták, hogy nem létezik a nukleonstabil 4H. [24] Csikai Gyula 14MeV neutron energiánál meghatározta a 9Be(n,2n)8Be*→2α reakcióban keletkező 8Be* élettartamát és azt kapta, hogy a ~10−17s érték biztosítja a 8Be*+4He→12C reakció végbemenetelének lehetőségét is, ami érdemi hozzájárulást jelentett az elemek kialakulásának értelmezéséhez [25]. A 12C(n,n’)3α reakció felvételei igazolták a három α - klaszterből álló 12C atommag létezését [5]. Lehetővé vált a 2H(d,n)3He reakcióban keletkező neutronok polarizációjának meghatározása is [26]. Elsőként határozták meg a 20Ne(n,α)17O reakcióban az α-részek szögeloszlását [27]. 1967-ben a Kísérleti Fizika Tanszék vezetésére Szalay Sándor tanítványa, Csikai Gyula kapott megbízást és ezzel a neutronfizikai kutatások döntően a tanszéken folytak tovább. Az ENSZ Nemzetközi Atomenergia Ügynökségének (NAÜ) Fizikai Osztályával a kapcsolatot Csikai Gyula 1966-ban kezdeményezte, ami 1967-ben realizálódott. Ennek alapja a kis neutrongenerátorok és alkalmazásaik elterjesztése volt, különös tekintettel a fejlődő országokra. A NAÜ a technikai támogatás keretében 1968-ban egy 150kV-os impulzusüzemű neutron generátort ajándékozott a Tanszéknek, ami nemcsak a neutrongáz fizikai kutatások terén nyitott új lehetőségeket, de a D+T reakció 14 MeV energiájú neutronjainak alkalmazása a NAÜ számos kutatási és képzési programjában történő érdemi részvételt biztosított (1. ábra). Ezzel egy időben felépült egy ma is használatos 180kV-os, analizált nyalábot biztosító gyorsító a tanszéken, továbbá egy nagyáramú neutron generátor [28]. 1973-ban a NAÜ egy 2×109 n/s hozamú (~1 mg) 252Cf forrást [29] is adományozott a KFI részére, ami lehetővé tette a neutron adatok meghatározását tiszta hasadási spektrumra. Csak az 1990-es évek elején nyílott lehetőség újabb neutronforrásokat bevonni a kutatásokba, amikor a KFI és az Atomki kutatói közösen alakítottak ki egy nyalábvéget neutronfizikai kutatások céljára az Atomki ciklotronjánál. A KFI és az FZK Jülich együttműködésének keretében végzett kutatások eredményeit [30] felhasználva megépült egy D2-gázcéltárgyas kvázi-monoenergiás neutronforrás és egy széles spektrumú 9Be(d,n) neutronforrás is az En 12.5 MeV energiájú neutronokkal végezhető besugárzások céljára [31]. A rövid felezési idejű végtermékek vizsgálatára 2008-ra egy pneumatikus csőposta is kiépült a besugárzó és a mérőhely között.

2

Nukleon

2012. november

1. ábra: A Symposium on Fast Neutron Interactions and other Problems of High Current Neutron Generators, 27-30 August 1975, Debrecen, Hungary rendezvény résztvevői.

Egy nukleáris fűtőmű ötlete Az 1970-es évek végére a debreceni neutronfizikai háttér lehetővé tette egy „Javaslat” elkészítését egy 100-200 MW teljesítményű atomfűtőmű létesítésére Debrecen és környéke energiaellátására. A tanulmány iránt nagy érdeklődést mutatott Teller Ede (2. ábra) is, aki 1991-ben részt vett a Debrecenben rendezett szakértői tanácskozáson, amely a nukleáris fűtőművek jövőbeni lehetőségeit tekintette át. Látogatása során részletes diszkussziókat folytatott az Atomki-ban és a fizikai tanszékeken a folyamatban lévő kutatásaikról. Teller Edét megelőzően 1983-ban Wigner Jenő (3. ábra) is ellátogatott Debrecenbe és a tudományos előadásai, valamint a vele folytatott szakmai megbeszélések szintén jelentős mértékben előremozdították a nukleáris kutatásokat és az atom fűtőművel kapcsolatos koncepció fejlesztését. A koncepció megvalósításához szükséges fűtőelemeket azonban csak Kínában gyártották, aminek a beszerzése nem bizonyult megoldhatónak az akkori helyzetben.

V. évf. (2012) 118

3. ábra: Wigner Jenő, Csikainé Buczkó Margit és Csikai Gyula 1983 –ban Debrecenben.

Hatáskeresztmetszet mérések A debreceni neutronfizikai iskola és a később belőle kifejlődött újabb csoportok számos hatáskeresztmetszet mérést végeztek neutronindukált és neutronok kilépésével járó töltött részecske indukált magreakciókra vonatkozóan egyaránt. Az adatok jelentős mértékben elősegítették a magfizikai kutatásokat; továbbá a hasadási és fúziós reaktorok, a kis gyorsítókra alapozott neutronforrások, a dozimetriai módszerek, sőt a kis gyorsítókra alapozott orvosi diagnosztikai célú radioizotóp termelési módszerek fejlesztését és számos más alkalmazást is. A nagy mennyiségű mért adat csaknem egésze ma már része a nemzetközi adatbázisoknak. Itt csak példákat említhetünk a szerteágazó kutatások eredményeinek illusztrálása céljából. A tömegszám függvényében újra mért totális hatáskeresztmetszet adatok alapján lehetővé vált a totális, a nonelasztikus, az elasztikus és a differenciális elasztikus hatáskeresztmetszetek megfigyelt trendjeinek [32] értelmezése egy egyszerű fél-klasszikus optikai modell [33] alapján a tömegszám és az energia függvényében. Számos ismeretlen adat becslése, valamint a pontatlan adatok jó részének pontosítása is lehetővé vált, és ezek a vizsgálatok vezettek el a magrádiusz finomszerkezetének meghatározásához, a nukleonok kötési energiája és az atommag mérete közötti korreláció felismeréséhez [34] is. A neutronindukált magreakciók hatáskeresztmetszetében felismert szisztematikák [35,36] nagyban elősegítették a fúziós reaktorok tervezését. Tanulmányozták több olyan magreakció gerjesztési függvényét is, amelyeket gyakran alkalmaznak neutronfluxusok aktivációs módszerrel történő meghatározására (ld. pl. [39]). Ajánlásokat közöltek a neutron aktivációs célokra használandó nukleáris adatokra vonatkozóan is [40].

2. ábra: Teller Edét, a debreceni Kossuth Lajos Tudományegyetem Honoris Causa doktorát köszönti Bitskey István, a Bölcsészettudományi Kar dékánja 1996. október 30 –án.


Az 1990-es évek második felében számos olyan (n,p), (n,2n) és (n,) reakció gerjesztési függvényére történtek mérések, elméleti modellek alapján számítások és integrális tesztek [41,42], amelyek a nukleáris szerkezeti anyagok felaktiválódásának becslése szempontjából fontosak. A 2000es években az Atomki és a KFI munkatársai nagyszámú gerjesztési függvényt mértek meg annak a mérési programnak a keretében is, amelyet a NAÜ kezdeményezett azért, hogy elegendő adat álljon rendelkezésre a tervezett

3

Nukleon

2012. november

IFMIF gyorsító elemeinek felaktiválódását okozó (d,n) reakciókra vonatkozóan [43]. A kutatások jelentős támogatást kaptak a Joint Institute for Nuclear Research (Dubna, Oroszországi Föderáció), az International Atomic Energy Agency International Nuclear Data Committee (Bécs, Ausztria), az Institute for Reference Materials and Measurements (Geel, Belgium), a Japan Society for the Promotion of Science és a Magyar Tudományos Akadémia részéről is.

Neutrondetektálási technikák fejlesztése A fentebb említett detektálási technikák fejlesztése mellett az 1960–as évektől jelentős eredmények születtek Debrecenben a könnyű magok és a neutronok plasztik nyomdetektorokkal történő detektálási módszereinek fejlesztése terén is (ld. pl. [44,45,46,47]). A több irányba továbbfejlődő kutatások és alkalmazások révén rövid idő alatt nagy nemzetközi hírnévre tettek szert a nyomdetektorokkal foglalkozó debreceni kutatók. A neutronspektrometriai módszerek fejlesztése főként az aktivációs módszerre és a Pulse Height Response Spectrometry (PHRS) technikára összpontosult, de meg kell említeni a ns impulzusú repülési idő spektrometriai (TOF) rendszer Vasváry László és Sztaricskai Tibor által történő fejlesztését is. Az aktivációs módszer esetén egy új iterációs eljárás (SULSA) [48] kifejlesztésére került sor, amely lehetővé teszi a széles energiatartományt lefedő neutronspektrum meghatározását (unfolding) az aktivációs küszöbdetektorok mért radioaktivitásának ismeretében kezdeti (input) spektrum alkalmazása nélkül is. A PHRS módszer megvalósítására egy NE-213 folyadék szcintillátort tartalmazó spektrométer épült [49]. A detektor válaszfüggvényét 18 MeV neutronenergiáig terjesztették ki szimulációkkal és az EC-JRC IRRM–ben (Geel, Belgium) végzett mérésekkel [50]. Radiometriai, dozimetriai és sugárvédelmi módszereket is fejlesztettek kevert n- terek jellemzésére [51,52,53]. Aktivációs módszert dolgoztak ki vízfantomok térfogatára átlagolt neutrondózisok mérésére is [54].

Alkalmazások A gyakorlati alkalmazások közül kiemelendő az aszfalt utak minősítésére kidolgozott és szabadalmaztatott neutron reflexiós módszer (Bitatron), amelyet a NAÜ is elterjesztett mind a fejlett, mind a fejlődő országokban [55]. Számos interdiszciplináris alkalmazás is történt. Már az 1960as évek elején elkezdődött a fémek és ötvözetek sugárkárosodásának vizsgálata az Atomki–ban [56]. A neutronaktivációs analitikai alkalmazások egyike során fosszilis csontok nitrogén tartalmát határozták meg a 14N (n,2n) 13N reakció útján és kimutatták az elmúlt tízezer év klímájában az ~1900 éves periódust és a ~6000 évvel ezelőtti több száz éves klíma optimumot [57]. Részt vettek a neutronokra alapozott módszerek geológiai és bányászati alkalmazásainak kidolgozásában is (pl. [58]). A 252Cf forrás alkalmazásainak egyik összegzését az [59] publikáció adja meg.


V. évf. (2012) 118

Új lehetőségeket nyitott meg a termikus [60] és epitermikus neutronokra a reflexiós hatáskeresztmetszet koncepciójának bevezetése, a folytonos spektrumú neutronok rugalmas visszaszórására alapozott kémiai analitikai módszer kezdeményezése [61], valamint a tiltott és veszélyes anyagok (kábítószerek, taposóaknák, robbanószerek, stb.) észlelésére alkalmas módszerek kidolgozása [62,63] a NAÜ programok keretében. Számos neutrontranszport mérés történt kiterjedt közegek (H2O, grafit, homok, Al, Fe, Bi, Pb) esetén a PHRS spektrométerrel. A méréseket Monte Carlo szimulációk eredményeivel vetették össze és ellenőrizték a neutrontranszport szimulációja során felhasznált un. evaluált gerjesztési függvény adatkönyvtárak megbízhatóságát [64]. Az ilyen vizsgálatok eredményei pl. a nukleáris hulladékok transzmutációjára alkalmas olyan rendszerek tervezése és működtetése szempontjából fontosak, ahol Pb-Bi eutektikus elegyre alapozott nagyintenzitású spallációs neutronforrást kombinálnak szubkritikus rendszerrel. Az Atomki Ciklotron Alkalmazási Osztálya 1986 óta üzemelteti a saját fejlesztésű berillium céltárgyas nagyintenzitású gyorsneutron forrását [65] az Atomki ciklotronja mellett. Kutatásaik a gyorsneutronok okozta sugárkárosodási hatások tanulmányozására és hasznosítására irányulnak orvosi-biológiai, mezőgazdasági, anyagtudományi, fotonikai-elektronikai, űrkutatási és részecskefizikai vonatkozásokkal [66]. Az 1990-es évek elejétől számos közleményben számoltak be nemzetközi együttműködések részére végzett sugárkárosodási tesztjeik eredményeiről. Több olyan berendezés kifejlesztésében vettek részt, melyeket a CERN Nagy Hadronütköztető kísérleteinek detektorrendszereiben használnak [67,68]. Közreműködtek az Európai Űrügynökség (ESA) első ionhajtóműves Holdszondája (SMART-1) fedélzeti memóriájának kifejlesztésében is [69]. Kimutatták, hogy bizonyos CVD gyémánt detektorok a gyorsneutronokkal történő besugárzást követően nagy térbeli felbontású doziméterként alkalmazhatók igen nagy intenzitású sugárzási terekben (pl. sugárterápiás berendezéseknél, atomreaktorokban, stb.) [70].

Oktatás, szakemberek továbbképzése A NAÜ támogatások és szakértői tevékenységek jelentősen fellendítették Debrecenben a neutronfizikai kutatásokat, a graduális, valamint a posztgraduális képzést is. Tanfolyamok, tudományos látogatások, egyéni kutatások keretében kutatók százai nyertek kiképzést és szereztek tudományos fokozatokat, vagy vezetői lettek a NAÜ programok otthoni megvalósításának, amit a KFI és az Atomki több mint négy évtizede jelentős mértékben segített és segít elő. A fejlett és fejlődő országokkal való együttműködés számos módja valósult meg: technikai segélyek, kutatási szerződések sikeres végrehajtása, külföldi szakértői megbízatások, külföldi szakemberek csoportos és egyéni képzése tanfolyamok vagy ösztöndíjak keretében, meghívás NAÜ-programok kidolgozására, felkérés szakmai jelentések készítésére és értékelésére, speciális eszközök tervezése és kivitelezése a fejlődő országok számára stb.

4

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 118


Chadwick, J.,Possible Existence of a Neutron, Nature129 (1932) 312.

[2]

Chadwick, J. The Existence of a Neutron, Proceedings of the Royal Society A: Mathematical, Physical and EngineeringSciences136 (1932) 692-708.

[3]

Kiss, D., Quittner, P. (Szerk.), Neutronfizika, Akadémiai Kiadó, Budapest, 1971.

[4]

Csikai, Gy. A gyorsneutron-adatok és a fúziós reaktorok, Akadémiai székfoglaló, 1986. január 29., Akadémiai Kiadó, Budapest, 1987.

[5]

Csikai, J.,Handbook of Fast Neutron Generators, Vol. I-II, CRC Press, Inc., BocaRaton, Florida, USA, 1987.

[6]

Csikai, Gy., A neutronfizika másodvirágzása, Fizikai Szemle11 (2005) 369.

[7]

Dóczi, R., A neutrínó visszalökő hatásának észlelése a 6He béta-bomlásában – 50 évvel ezelőtt, Fizikai Szemle10 (2005) 356-361.

[8]

Csikai, J., Dóczi, R., Applications of Neutron Generators, in Handbook of Nuclear Chemistry, Vértes, A.; Nagy, S.; Klencsár, Z.; Lovas, R.G.; Rösch, F. (Eds.), 2nd edition, Springer, pp. 1673-1693 (2011).

[9]

Medveczky, L., Al( ,n)P atommagfolyamat neutronjainak energia eloszlása, Fizikai Szemle2 (1952) 117.

[10]

Medveczky, L., Po-Be neutronforrás energiaspektrumának vizsgálata fotoemulziós módszerrel, MTA Matematika Fizika Tudományok Osztályának Közleményei5 (1955) 481.

[11]

Koltay, E., Neutronforrás abszolút intenzitásának mérése, Magyar Fizikai Folyóirat9 (1961) 89.

[12]

Csikai, J.,Photographic evidence for the existence of the neutrino, Il NuovoCimento5 (1957) 1011.

[13]

Csikai, J., Szalay, A., The recoileffect of the neutrino in the beta-decay of 6He, International Conference on Mesons and Recently Discovered Particles, Padova-Venezia, 22 – 28 September 1957,IV.8–IV.6,(1957) 467-475.

[14]

Nagy, J., Kis fogyasztású rádiófrekvenciás ionforrás intézetünk neutrongenerátorához, Acta Universitatis Debreceniensis de Ludovico Kossuth Nominatae4 (1959) 109.

[15]

Nagy, J., Vizsgálatok a Penning-típusú hidegkatódos ionforrásra vonatkozóan. Kandidátusi értekezés. Debrecen, MTA Atommagkutató Intézete (1962).

[16]

Berecz ,I., Bornemisza-Pauspertl, P., Nagy, J., Alacsonyfeszültségű neutrongenerátor, Magyar Fizikai Folyóirat6 (1958) 431

[17]

Csikai, Gy. , Schadek, J.,Sb-Be fotoneutron-forrás készítése, Atomki Közlemények3 (1961)59.

[18]

Csánky, L., Papp, I., Schlenk, B., Vizsgálatok egy szervo berendezéssel, Atomki Közlemények2 (1960)57.

[19]

Bata, L., Kiss, I., Pál, L. I., Geneva 1958, P/1730, Vol. 12. p. 509.

[20]

Csikai, J., Daróczy, A., Dede, K., Measurements of the diffusion length of thermal neutron sinwater phantom from 16 to 89 oC and in Diphyl (DOWTHERM A) at 185 oC, Reactor Science and Technology (J. Nucl. Energy Part A-B)15 (1961) 204-208.

[21]

Bacsó, J.,Csikai, J., Kardon, B., Kiss, D., Investigation of the energy dependence of the isomeric cross-section ratio in Br79(n, γ)Br80,80mreactions, NuclearPhysics67 (1965) 443-448.

[22]

Csikai, J., Szalay, S., Observation of (n,3He) reaction, NuclearPhysics68 (1965)546.

[23]

Pető, G.,Miligy, Z., Hunyadi, I., Radiotive capture crosssections for 3 MeV neutrons, Journal of NuclearEnergy21 (1967) 797.

[24]

Csikai, Gy., Nagy, S., A nukleonstabi l4H egzisztenciájának vizsgálata a 7Li(n, )4H reakciónál 14,7 MeV-os neutronokkal, Atomki Közlemények8 (1966) 3.

[25]

Marx, G.,inProc. of the 2nd International Symposium on Radiation Education. Debrecen, Hungary, 21-24 Aug., 2002. Eds: Ujvári, S., Sajó Bohus, L., Caracas, Universidad Simón Bolívar (2003).

[26]

Prade, H., Csikai, J., Polarization of neutronsfromthe2H(d,n)3HE reaction between 90 and 175 KeV, NuclearPhysicsA123 (1969) 365.

[27]

Bornemisza-Pauspertl P., The angular distribution of alphaparticlesin20Ne(n,)17O reactionsat 14,5 MeV, Atomki Közlemények8 (1966) 93.

[28]

M.Yousif-Ali, M., Jonah , S. A., El-Megrab, A.M., Daw May Su, Váradi, M., Csikai, J., Investigations of neutron fields usedinele mentalanalysis of bulksamples, NuclearGeophysics9 (1995) 203-217.

[29]

Buczkó, Cs.M., Csikai,J., Dezső, Z.,Al-Mundheri, A., Cf-252 neutron irradiation facilites, Nuclear Instruments and Methods134 (1976) 101-105.

[30]

Grallert, Á., Csikai, J.,Qaim, S. M., Improvedgascell D-D neutron sources, Nuclear Instruments and Methodsin Physics Research SectionA337 (1994) 615-618.

[31]

Oláh, L., El-Megrab, A. M., Fenyvesi, A., Majdeddin, A. D., Dóczi, R.,Semkova, V., Qaim, S. M., Csikai, J., Investigations on neutron fieldsproducedin2H(d,n)3He and 9Be(d,n)10B reactions, Nuclear Instruments and MethodsA404 (1998) 373-380.

[32]

Angeli, I., Csikai, J., Nagy, J., Scharbert, T., Sztaricskai, ActaPhysicaAcademiaeScientiarumHungaricae30 (1971) 115.

[33]

Angeli, I., Csikai, J., Nagy, S., Semiclassical description of fast-neutron crosssections, Nuclear Science and Engineering55 (1974) 418-437.

[34]

Angeli, I., Csatlós, M., Fine structurein mass number dependence of RMS chargeradii, NuclearPhysicsA288 (1977) 480-492.

[35]

Csikai, J., Pető, G., Dependence of (n,2n) crosssections on the symmetryparameter N-Z, PhysicsLetters20 (1966) 52.

[36]

Sudár, S., Csikai, J., Measurement of (n,t) crosssections at 14 MeV and calculation of excitation functions for fast neutron reactions, NuclearPhysicsA319 (1997) 157-164.

[37]

Csikai, J., Lantos, Zs., Buczkó, Cs. M., Sudár, S., Neutron inducedreactioncrosssectionson115In at a round 14 MeV, ZeitschriftfürPhysikA337 (1990) 39-44.

[38]

Pázsit, Á., Pető, G.,Csikai, J., Józsa, I., Bacsó, J., Remarksonthe103Rh(n,n')103mRh excitation curve, Int. Journal of Applied Radiations and Isotopes26 (1975) 621.

[39]

Cserpák, F., Sudár, S., Csikai, J., Qaim, S. M., Excitation functions and isomeric crosssection ratios of the63Cu(n,)60Com,g, 65Cu(n,)62Com,g and 60Ni(n,p)60Com,g processes from 6 to 15 MeV, Physical Review C - NuclearPhysics49 (1994) 1525-1533.


T.,

Novák,

D.,

Search

for

trendsintotal

neutron

crosssections,

5

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 118

[40]

Csikai, J., Buczkó, Cs. M., Bődy, Z., Demény, A., Nuclear data for neutron activation analysis, AtomicEnergyReview7 (1969) 93-128.

[41]

Csikai, J., Semkova, V., Dóczi, R., Majdeddin, A. D., Várnagy, M., Buczkó, Cs. M., Fenyvesi, A., Measured, estimated and calculated (n, ) crosssection for fusions applications, Fusion Engineering and Design37 (1997) 65-71.

[42]

Dóczi, R., Semkova, V., Fenyvesi, A., Yamamuro, N., Buczkó, Cs. M., Csikai, J.,Excitation functions of some (n,p) and (n,) reactions from thresholdto 16 MeV, Nuclear Science and Engineering129 (1998) 164-174.

[43]

Tárkányi, F., Hermanne, A., Ditrói, F., Takács, S., Király, B., Csikai, J., Baba, M., Yamazaki, H., Uddin, M. S., Ignatyuk, A. V., Qaim, S. M., Systematicstudy of activationcross-sections of deuteron in duced reactions use din accelerator applications, Proc. of NEMEA-6 Workshop, Krakow, Poland, 25-28 Oct., 2010, Eds: OECD NEA, Nuclear Science. Paris, OECD Publ. (NEA/NSC/DOC(2011)4) 203-214.

[44]

Medveczky, L., Somogyi, Gy.,Fast neutron flow measurement by means of plastics, Atomki Közlemények8 (1966) 226.

[45]

Somogyi, Gy., Várnagy, M., Pető, G., Application of plastic track detectors for detection of light nuclei, Nuclear Instruments and Methods59 (1968) 299.

[46]

Várnagy, M., Szabó, J., Juhász, S., Csikai, J., Determination of track parameters by diffraction method using laser light, Nuclear Instruments and Methods106 (1973)301.

[47]

Somogyi,Gy.,Dajkó, G., Turek, K., Spurny, F.,Measurement of low neutron-fluencesusing electrochemically etched PC and PET trackdetectors, Nuclear Tracks Methods Instruments and Applications3 (1979)125.

[48]

Sudár, S., Asolution for the neutron spectrum unfolding problem without using input spectrum, INDC(HUN)-026/L, IAEA Vienna, Austria, January 1989.

[49]

Oláh, L., Ph. D. Thesis, Lajos Kossuth University, Debrecen, Hungary, 1998.

[50]

Fenyvesi, A., Oláh, L., Valastyán, I., Csikai, J., Plompen, A., Jaime, R., Lövestam, G., Semkova, V., Extension of the calibration of an NE-213 liquid scintillator based pulse height response spectrometer up to 18 MeV neutron energy and leakage spectrum measurement sonbismuthat 8 MeV and 18 MeV neutron energies, Proc. of NEMEA-6 Workshop, Krakow, Poland, 25-28 Oct., 2010, Eds: OECD NEA, Nuclear Science. Paris, OECD Publ. (NEA/NSC/DOC(2011)4) 215-224.

[51]

Uray, I., Doseindependentuse of LiF detectorsin mixed neutron-gamma radiationfields, RadiationProtection Dosimetry17 (1986) 127.

[52]

Molnár, T., Fenyvesi, A., Mahunka, I., Csejtei, A., Dozimetriai mérések nagyintenzitású ciklotron neutronforrásokon, Magyar Radiológia63 (1989) 159.

[53]

Dám, A. M., Gazsó, L. G., Rétlaki, M., Fenyvesi, A., Molnár, T., Biological effects of p(18 MeV)+Be fast neutrons, Acta Physica Hungarica75 (1995) 321.

[54]

Csikai, J., Váradi, M., Buczkó, Cs. M., Sudár, S., Asimple method for the determination of the neutron dosein a phantom, Nuclear Instruments and Methods A269 (1988) 287.

[55]

Buczkó, Cs. M., Dezső, Z.,Csikai, J., Determination of the bitumen contentinasphalt concrete using a neutron reflection method, Journal of RadioanalyticalChemistry25 (1975) 179-183.

[56]

Csikai, J.,Bornemisza-Pauspertl, P., Hunyadi, I., Nuclearrecoilin 14,8 MeV energy neutron reactions, Nuclear Instruments and Methods24 (1963)227.

[57]

Buczkó, Cs. M., Vas, L., Effect of climate on chemical composition of fossilbones, Nature269 (1977) 792.

[58]

Csikai, J., Dede, K., Demény, A., Khalie, G. I., Mumba, N. K., Pázsit, Á., Szalóki, I., Szegedi, S., Some applications of atomic and nuclear methodsin geology and mining, Proceedings of the IAEA Consultants Meeting on Nuclear Data for Bore-Hole and Bulk-Media Assay Using Nuclear Techniques. Krakow, Poland, 14-18 Nov., 1983. Vienna, IAEA, INDC(NDS)-151 (1984) 75-89.

[59]

Buczkó, Cs. M., Csikai, J., Dezső, Z., Al-Jobori, S., Al-Mundheri, M., Pető, G., Raics, P., Sailer, K., Szegedi, S., Várnagy, M., Daróczy, S., Some applications of 252Cf neutron and fragment source sintehcnology, Proceedings of the Paris Symposium International sur l'utilization du Californium-252. Paris, France, 26-28 Avril, 1976. Eds: R.L. Berger, W.R. Cornman. Aiken, E.I. du Pont de Nemours and Co., (1976) 1-17.

[60]

Csikai, J., Buczkó, Cs. M., The concept of reflectioncrosssection of thermalneutrons, AppliedRadiation and Isotopes50 (1999) 487-490.

[61]

Papp, A., Csikai, J., Studies on the properties of an epithermal-neutron hydrogen analyzer, Applied Radiation and Isotopes68 (2010) 1677-1681.

[62]

Király, B., Sanami, T., Dóczi, R., Csikai, J., Detection of explosives and illicit drugsusing neutrons, Nuclear Instruments and Methods B213 (2004) 452-456.

[63]

Papp, A., Csikai, J., Detection and identification of explosives and illicitdrugs using neuron based techniques, Journal of Radioanalytical and NuclearChemistry288 (2011) 363-371.

[64]

Jordanova, J., Oláh, L., Fenyvesi, A., El-Megrab, A. M., El-Agib, I. M. A., Darsono, Klein, U., Csikai, J., Validation of neutron data libraries by comparison of measured and calculated neutron leakagespectra, Nuclear Instruments and Methods A421 (1999) 522-530.

[65]

Fenyvesi, A., Neutron sources for basic and appliedre search at the MGC-20E cyclotron of Atomki, Proc. NEMEA Workshop, Budapest, Hungary, 58 Nov., 2003. Ed.: A.J. M. Plompen. Geel, EC DG JRC IRMM, (EUR21100EN) 0 (2004)68-74.

[66]

Fenyvesi, A., Kutatások neutronokkal az Atomki ciklotronjánál, Fizikai Szemle50 (2000) 378-380.

[67]

Chatrchyan, S. et al. (CMS Collaboration), The CMS experiment at the CERN LHC, Journal of Instrumentation2008 (2008) S08:4(361).

[68]

Molnár, J., Fenyvesi, A., Fejlesztések a CMS müon-detektorainak helyzetérzékelő rendszeréhez, Fizikai Szemle54 (2004) 47.

[69]

Novák, D. et al., COTS DRAM's as Mass Memory for the European SMART-1 spacecraft, Proc. 5th European CMSE Commercialization Military and Space Electronics Conference and Exhibition. Nice, France, 17-20 Sept., 2001 0 (2001) 181.

[70]

Bruzzi, M., Menichelli, D., Pini, S., Bucciolini, M., Molnár, J., Fenyvesi, A., Improvement of the dosimetric properties of chemical-vapor-deposited diamond films by neutron irradiation, AppliedPhysicsLetters81 (2002) 298-300.


6

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 119

Boroszilikát üvegek szerkezetvizsgálata neutrondiffrakcióval Fábián Margit1,2, Sváb Erzsébet1 1MTA

Wigner Fizikai Kutatóközpont, SZFKI 1525 Budapest, Pf. 49, +36-1-3922634

2MTA

Energiatudományi Kutatóközpont, 1525 Budapest, Pf. 49.

A neutrondiffrakció széles körben alkalmazott módszer kondenzált anyagok atomi szerkezetének felderítésére. A vizsgált anyagok rendkívül széles kört ölelnek fel, így egykristályok, polikristályok, nanokristályok, tömbi méretű ipari szerkezetek, illetve amorf anyagok tanulmányozhatók. Jelen cikkben a neutrondiffrakciós módszer elméleti és kísérleti alapjait mutatjuk be amorf anyagokra. A rövid távú atomi rendeződés meghatározását urán-tartalmú boroszilikát üvegeken kapott eredményekkel illusztráljuk. Egyúttal bemutatjuk a Budapesti Kutatóreaktor mellett működő neutrondiffrakciós mérőhelyet is.

Bevezetés Az amorf vagy más elnevezéssel üvegszerű anyagok hosszú távú rendezettséggel nem rendelkező szilárd fázisú anyagok. Különféle anyagcsaládok képezhetnek amorf szerkezetet, így pl. kovalens kötésű chalkogenidek, különféle oxidok vagy fémeket tartalmazó ötvözetek, ha előállításuk során a hűtés sebessége megfelelően gyors (1010 K/sec). Gyakorlati alkalmazásuk igen sokrétű, ezért is fontos a szerkezetük minél pontosabb felderítése. A szerkezet jellemzésének legközvetlenebb módszere a szóráskísérlet, amiből a néhány atomtávolságra kiterjedő rövid távú korrelációkat jellemző paramétereket meg tudjuk határozni. Az alkáli boroszilikát alapú üvegek egy nagyon fontos anyagcsaládhoz tartoznak, mivel a radioaktív hulladékok (UO3 és Pu2O3) tárolására alkalmasnak bizonyultak, és jelenleg is intenzív kutatások folynak az optimális összetétel előállítására, vizsgálatára és alkalmazására. Az irodalomban rendkívül szerteágazó és sokféle atomot tartalmazó üvegmátrixot ismertetnek, amelyek akár 20 féle komponenst is tartalmaznak [1,2]. Ebbe a nemzetközileg is fontos kutatási irányzatba kapcsolódtunk be azzal a céllal, hogy viszonylag egyszerű összetételű üveg-mátrixot állítsunk elő, amelybe az adalékolható UO3 mennyiség felülmúlja a jelenleg ismert maximális befogadásút. Vizsgálni kívánjuk az urán beépülését a mátrix-üvegbe, az urán környezetét, valamint hatását az üveg stabilitására és a higroszkópikus tulajdonságaira. Az atomi szerkezet meghatározására neutron- és röntgendiffrakciós méréseket végeztünk, az adatok kiértékelésére a fordított Monte Carlo szimulációs módszert használtuk [3]. Ebben a cikkben az urántartalmú nátrium-boroszilikát üvegek tanulmányozásában elért eredményeinket kívánjuk bemutatni. Egyúttal részletesen ismertetjük a neutrondiffrakciós módszer alapjait és a Budapesti Kutatóreaktor mellett működő neutrondiffraktométert, amely a kísérleti munkánk hátteréül szolgált.


Szerkezeti függvény és eloszlásfüggvény neutrondiffrakciós mérésből Az atomi szerkezet vizsgálatának alapvető módszere a szóráskísérlet. A neutron nyaláb szóródik a vizsgált objektumon, és a szórási spektrumot detektáljuk. A szórási folyamat alapösszefüggése szerint [4] a rugalmas koherens differenciális szórási hatáskeresztmetszet a g(r) atomi párkorrelációs függvény Fourier-transzformáltja:

d c (Q)  b 2  g (r ) exp( iQr )dr, d V

(1)

ahol a Q=k0 –k szórásvektor a beeső és a d térszögbe szórt hullámvektorok különbsége, míg g(r) annak a valószínűségét adja meg, hogy az r=0 helyen lévő atomtól r távolságban találunk egy másik atomot. A b szórási amplitúdó az atomon koherensen szóródó sugárzás szórási hatáskeresztmetszetét jellemző paraméter, amely neutronszórás esetében nem függ a Q szórásvektortól. Értéke rendszertelenül változik a különböző atomokra, és izotóponként is igen különböző értéket vehet fel [5]. Kristályos anyagokban a transzlációs szimmetria egyértelműen meghatározza az ri atomi pozíciókat, és az eloszlásfüggvény jól lokalizált ri körüli delta-függvények összege:

g (r )    (r  ri ) .

A transzlációs szimmetria

ri

következtében a szerkezet felépíthető egy megfelelően megválasztott kristálytani egység, az elemi cella ismétlésével. A diffrakciós spektrumon éles csúcsok, a Bragg-reflexiók jelennek meg, amelyek helyéből és intenzitásából meghatározhatók az elemi cella paraméterei, és azon belül az atomok elhelyezkedését leíró koordináták. Amorf anyagokon történő szórás esetén nem jelennek meg Bragg-reflexiók, ami arra utal, hogy ezeknek az anyagoknak a szerkezetéből hiányzik a transzlációs szimmetria. A szórási



Nukleon

2012. november

kép viszonylag széles csúcsokat tartalmaz, amiből nem lehet az atomi pozíciókat egyértelműen meghatározni. Az atomok közötti néhány atomtávolságra kiterjedő korrelációkat a g(r) függvény megadásával jellemezzük. Mivel az amorf anyagok szerkezete makroszkopikusan izotróp, ezért az atomi távolságvektorok irányfüggése kiátlagolódik. A koherens differenciális szórási hatáskeresztmetszet az alábbi alakú egydimenziós integrálra írható át [4]:

 4 0   d c (Q )  b 2 1  r[ g (r )  1] sin Qrdr   d Q 0  

(2)

Itt Q skaláris mennyiség a  szórási szögtől, a  hullámhossztól és a 0 átlagos atomsűrűségtől függ,

V. évf. (2012) 119

elteltével sem mutatnak higroszkópos jelleget. Mintáinkat félévente neutrondiffrakciós méréssel ellenőrizzük, minden eddigi esetben amorf jellegű spektrumot kaptunk, vagyis nem kristályosodtak át, ami stabil szerkezetre utal. A vizsgált több-komponensű mintáink könnyű és nehéz atomokat egyaránt tartalmaznak, ezért indokolt volt a neutrondiffrakciós mérések mellett röntgendiffrakciós méréseket is végezni. A könnyű atomok környezetére (B, O, Si) a neutrondiffrakció ad pontosabb szerkezeti információt, míg a nehéz atomokra (Ba, Zr, U) a röntgendiffrakciós mérésből nyerhetünk több információt. Méréseinket elsősorban a Budapesti Kutatóreaktor 9. tangenciális csatornája mellett működő ’PSD’ neutrondiffraktométeren végeztük [6].

Q  Q  4 sin  /  . Bevezetjük az S(Q) szerkezeti függvényt, ami a differenciális szórási hatáskeresztmetszet Q-ben egyre normált alakja: 

S (Q ) 

1 d c (Q ) 4 0  1 r[ g ( r )  1] sin Qrdr. (3) b2 d Q 0

Az amorf anyagok általában többféle atomot tartalmaznak, az ezek közötti szerkezeti korrelációt a gij(r) parciális párkorrelációs függvényekkel jellemezhetjük, ami megadja, hogy valamely i-típusú atomtól r távolságban milyen valószínűséggel találunk j típusú atomot. Az n-féle atomból álló rendezetlen anyag szerkezetének leírásához n(n+1)/2 számú parciális párkorrelációs függvény ismerete szükséges. Egy szóráskísérletből az átlagos atomi korrelációs függvényt lehet meghatározni, a parciális szerkezeti függvények meghatározásához több független mérés (pl. neutrondiffrakció izotóppal helyettesített mintákon, röntgendiffrakció, EXAFS) illetve modellszámítás alkalmazása szükséges. Munkánk során a fordított (reverse) Monte Carlo (RMC) módszert alkalmaztuk a szerkezet modellezésére, a diffrakciós kísérleti adatokra támaszkodva.

A vizsgált boroszilikát alapú üvegek és a kísérleti háttér A vizsgált mátrix-üveg minták kémiai összetétele és jelölése az alábbi: (65-x)SiO2·xB2O3·25Na2O·5BaO·5ZrO2, x=5,10,15 mol%, továbbiakban a B5, B10, B15 jelölést alkalmazzuk;

a

1. ábra: A Budapesti Kutatóreaktor mellett működő ’PSD’ neutrondiffraktométer elrendezési rajza A 2. ábra a reaktorcsarnok fotóját és a ’PSD’ berendezést mutatja felülnézetből. A termikus neutron nyaláb megfelelő kollimáció és monokromatizálás után szóródik a vizsgált mintán. Lehetőség van a hullámhossz változtatására, a méréseinknél a leggyakrabban használt hullámhossz 1,07 Å volt. A mintán rugalmasan szóródott neutronokat, a diffrakciós spektrumot 120-os szórási szögtartományban detektáljuk. Detektorként lineáris helyzetérzékeny detektorrendszert használunk, amely egy adott szögpozícióban 25-os szögtartományt fed le. Ennek a modern méréstechnikának az előnye a nagy detektálási hatásfok. A mérésvezérlést és az adatforgalmat egy célhardver és egy Eagle I/O kártyával bővített PC számítógép végzi.

70s%[(65-x)SiO2·xB2O3·25Na2O·5BaO·5ZrO2]+30s%UO3, x=5,10,15 mol%, a továbbiakban az UB5, UB10, UB15 jelölést alkalmazzuk. Az üvegmintákat olvasztással állítottuk elő, a kiinduló anyagok SiO2, B2O3, Na2CO3, BaO, ZrO2 és UO3 oxidkeverékek voltak. A természetes bór nagy neutronabszorpciója miatt B-11 izotópban dúsított (99,6%) diborátot használtunk. Természetes uránt használtunk, ami radioaktív. Mintáink aktivitása ugyan kicsi, kb. 2,7 kBq/g, de fokozott figyelmet igényeltek. A minták olvasztására magas hőmérsékletű (1600˚C-ig fűthető) KOII típusú elektromos felfűtésű kályhát használtunk, 1350-1450˚C hőmérséklet tartományban. Az olvasztás platina tégelyben történt. Az olvadék szobahőmérsékletű acéllemezre került kiöntésre. Az öntecset porítottuk achátmozsárban. A mintákat exikátorban tároljuk, de több hónapnyi (most már évnyi) idő


2. ábra: A Budapesti Kutatóreaktor a termikus csatornák melletti mérőberendezésekkel. A ’PSD’ neutrondiffraktométer fotóját mutatja a beillesztett kép.

2

2012. november

Mintáink egy részét megmértük a Los Alamos-i impulzusneutronforrásnál működő ’NPDF’ berendezésen is [7]. A repülési-idő technikánál a hullámhosszat változtatjuk a detektorok állandó szöghelyzete mellett. Ezek a mérések lehetővé teszik a mérési tartomány kiterjesztését nagy Q-tartományig, jellemzően Qmax=30-50 Å-1-ig. Ennek előnye, hogy a valós r-térben a g(r) atomi párkorrelációs függvények számításánál jó felbontást kapunk, ugyanis a felbontás a Δr=2π/Qmax összefüggés szerint változik. A ’PSD’ és az ’NPDF’ mérések adatainak összeillesztésével kiszámoltuk az S(Q) szerkezeti függvényt. A röntgendiffrakciós méréseket a hamburgi Desy szinkrotronnál működő ’BW5’ röntgendiffraktométeren végeztük [8], ahol a monokromatikus hullámhossz 0=0,113 Å volt 109,5 keV energián; valamennyi mintát a Q=0,5-25 Å-1 szórási tartományban mértük. A kétfajta diffrakciós mérés együttes kiértékelését az RMC szimulációs programba történő beépítéssel végeztük.

V. évf. (2012) 119

Az RMC program által generált szerkezeti függvények jó egyezést mutatnak a kísérleti spektrumokkal, ugyanakkor azt is megfigyelhetjük, hogy a minták szerkezeti függvényei hasonló jellegűek. Ez arra utal, hogy a szerkezet lényeges elemei nem változnak a vizsgált koncentráció tartományban. Az RMC szimulációs módszerrel meghatároztuk az atompárok parciális eloszlásfüggvényeit és a koordinációs számeloszlásokat. Az alapszerkezetet felépítő Si és B üvegalkotó atomok környezetére kapott eredményeket mutatjuk be a 4. ábrán.

B15

20

B10

10

B5

A szerkezet modellezése fordított Monte Carlo szimulációval

0 1

9 00

Atomok száma

2

2

B-O

30

B1 5

20 B1 0

10 B5

1

S(Q)-1

Atomok száma

B15

B5

2

10

15

20

25

30

-1

3 r[Å]

4

5

B -O

2 00

0

-1 5

4

0

B10

0

3

K .S z .

4 00

0

5

3 00

Az RMC modellezéssel illesztett neutrondiffrakciós szerkezeti függvényeket mutatja be a mátrix-üvegekre a 3. ábra.

1

4

S i- O

0

A mátrix-üvegek szerkezete

N EU TR ON

3 r[Å ]

6 00

gB-O(r)

Több-komponensű minták esetén az egyes atompárokat jellemző gij(r) parciális szerkezeti függvények meghatározásához a fordított Monte Carlo (RMC) módszert használjuk, amely rendezetlen kondenzált rendszerek diffrakciós spektrumainak értelmezésére széles körben alkalmazott eljárás [3]. Az RMC szimuláció során részecskéket mozgatunk egy szimulációs cellában, véletlenszerűen és időtől függetlenül úgy, hogy a rendszer jellemzőiből számolt szerkezeti függvény a kísérleti diffrakciós adatokkal a lehető legjobban egyezzen. A dobozban lévő részecskék háromdimenziós koordinátarendszerben való elhelyezkedéseinek összességét tekintjük a részecskekonfigurációnak. A szimulációs dobozunk 5000 atomot tartalmazott. A szimulációs program felépítéséhez felhasználtuk a korábban lefuttatott egyszerűbb összetételű mintáink eredményeit [9,10]. A jó illeszkedés eléréséért kényszereket alkalmaztunk, az atomi távolságok megkötése mellett koordinációs kényszereket, ezeknek az adatoknak az ismerete előző munkáink eredménye [11]. A 3. ábra az RMC modellezéssel illesztett neutrondiffrakciós szerkezeti függvényeket mutatja be a B5, B10, B15 mátrixüvegekre.

S i-O

30 gSi-O(r)

Nukleon

2

3 K .Sz.

4

Q[Å ] 3. ábra: A mátrix-üvegek kísérleti és RMC szimulációval illesztett neutrondiffrakciós szerkezeti függvényei. Az üres karika a kísérleti görbét jelzi, míg a vonal az RMC-t.


4. ábra: A Si-O és B-O parciális párkorrelációs függvények és koordinációs számeloszlások (K.Sz.) RMC modellezéssel számolva a B5 (piros), B10 (kék) és B15 (zöld) mátrix-üveg mintákra.

3

2012. november

Az rSi-O=1,60±0,01 Å távolság, valamint a koordinációs számokra (K.Sz.) kapott 3,9; 3,7; 3,9 atom értékek a tetraéderes SiO4 kialakulásának valószínűségét mutatják, amit alátámaszt a Si-Si stabilan kialakuló 3,0 Å távolsága is. Ezek az értékek az előzőleg vizsgált amorf SiO2 és 70SiO2·30Na2O munkáink eredményével teljes összhangban vannak [10]. A B-O elsőszomszéd távolságra kapott két érték közül az egyik, az irodalomban közölt 1,40±0,01 Ǻ távolságnak felel meg, a második 1,60±0,01 Ǻ távolságot mi állapítottuk meg az irodalomban elsőként. A B atom 3,5; 3,1; 3,15 értékű átlagos koordinációs számait meghatározva és eloszlásukat figyelembe véve megállapíthatjuk, hogy trigonális BO3 ([3]B) és tetraéderes BO4 ([4]B) egységek alakulnak ki.

V. évf. (2012) 119

a) 1,5

NEUTRON

UB10 0,5 UB5

0,0 -0,5 0

2

4

6

8

10

-1

A második rB-O=1,60 Å távolság értéke pontosan megegyezik az rSi-O=1,60 Å távolsággal, ami azt a szemléletes szerkezeti képet sugallja, hogy négyes koordináltságú BO4 és SiO4 szerkezeti egységek kapcsolódnak össze.

Q[Å ] b)

3

RÖNTGEN

UB15

2

S(Q)-1

Az első 1,40 Å csúcsot feltehetően a 3-koordinációjú [3]B egységek alkotják, míg a második 1,60 Å csúcsot vegyesen [3]B és [4]B egységek alkotják. Ebből arra következtetünk, hogy a szerkezet felépítésében kevert állapot jelenik meg, ahol a szerkezetépítő egységek a [3]B-O-[4]Si és [4]B-O-[4]Si vegyes láncokat alkotnak. A szerkezeti egységek egymáshoz való kapcsolódása látható az 5. ábrán, 500 atomra vonatkoztatva (az ábrázoló program korlátai miatt). A SiO4 tetraéderes egységek kialakulása mellett megfigyelhető a trigonális BO3ra és a tetraéderes BO4-re jellemző egységek kialakulása, az így kialakuló üregek biztosítják a nagy radioaktív magok stabil beépülését.

UB15

1,0

S(Q)-1

Nukleon

UB10

1

UB5

0 -1 -2 0

5

10

15

20

25

-1

Q[Å ] 6. ábra: Az urán-tartalmú boroszilikát üvegek kísérleti és RMC szimulációval illesztett a) neutron- és b) röntgendiffrakciós szerkezeti függvényei. Az üres karika a kísérleti görbét jelzi, míg a vonal az RMC-t. Az urán-tartalmú boroszilikát minták szerkezeti függvényei nagy hasonlóságot mutatnak a mátrix-üvegek szerkezeti függvényeivel, ami arra utal, hogy az UO3 bevitelével az üvegszerkezet lényeges elemei nem változnak. Az RMC modellezésből nyert parciális párkorrelációs függvényeket mutatja be a 7. ábra. A Si-O (1,60±0,01 Ǻ) és a B-O (1,35/1,55±0,1 Ǻ) elsőszomszéd távolságok nagyon jó egyezést mutatnak a mátrix-üvegnél kapott eredményekkel.

5. ábra: A B15 minta szerkezeti ábrázolása a Si-B-O kötéseket megjelenítve, ahol a Si (piros), B (zöld) és O (kék).

Urán-tartalmú boroszilikát üvegek szerkezete Az RMC modellezéssel illesztett neutronés röntgendiffrakciós szerkezeti függvényeket mutatja be az urán-tartalmú üvegekre a 6. ábra.


Mindhárom minta esetén az U-O parciális függvényre nagyon élesen felhasadó két csúcsot kapunk; a kisebb távolságnál kialakuló nagyobb intenzitású maximum 1,8; 1,84; 1,750,1 Å értékeknél, míg a második csúcs 2,24; 2,24; 2,20,1 Å távolságnál az UB5, UB10, UB15 sorrendnek megfelelően. Irodalmi adatok alapján [12,13] az urántartalmú kristályos anyagokban uranil ion [UO2]2+ formálódik U-Oaxiális 1,8 Å távolsággal, ami jó egyezést mutat a mi eredményünkkel. A második csúcs igen stabil és szimmetrikus, ami megfeleltethető az uranil ion U-Oekvatoriális távolságának, jellegzetesen 2,2-2,24 Å értékeknél. Az RMCvel számolt átlagos koordinációs számokra: K.Sz.Si-O= 3,95; 3,90; 3,64 és K.Sz.B-O= 3,47; 3,45; 3,1 értékeket kapunk, ami igen jól egyezik a mátrix-üvegnél kapott Si, B atomok oxigén koordináltságával.

4

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 119

30 B-O

Si-O

40 U-O

UB10

10

0 0

3 r[Å]

4

5

600 400 200 0

2

1

2

3 r[Å]

4

3

4

1

180

200

2

K.Sz.

3

2

3

4

5

r[Å]

B-O

0

UB5

5

Atomok száma

Atomok száma

Atomok száma

Si-O

UB10

0

400

800

UB15

20 10

UB5

UB5

2

UB10

10

0 1

30

UB15

20

g U-O(r)

UB15

20

g B-O(r)

gSi-O(r)

30

K.Sz.

120 60 0

4

U-O

0

1

2 3 K.Sz.

4

5

7. ábra: Parciális párkorrelációs függvények és a koordinációs számeloszlások az urán-tartalmú boroszilikát üvegekre: UB5 (piros), UB10 (kék) és az UB15 (zöld). Ezen értékekből azt a következtetést vonjuk le, hogy az urán tartalmú üvegek alapszerkezetét is [3]B és [4]B koordinációjú B atomok vegyes trigonális és tetraéderes [3]B-O-Si és [4]B-O-Si környezetek alkotják, amit a 8a. ábrán szemléltetünk. Az uránatom környezetére a koordinációs számokból következtethetünk. A K.Sz.U-O= 5,39; 5,55; 4,93 értékeket kaptuk. Irodalmi adatok alapján azt tudjuk, hogy az U(VI),

(a)

U(V) és U(IV) koordináltsággal vesz részt vegyületeiben, a kapott eredményeink egyezőek az irodalmi adatokkal (8b. ábra). Azt mondhatjuk, hogy a rövidebb 1,84 Å távolságnál az U atom 2 O atomot koordinál axiális pozícióban, a magasabb értéknél kialakuló 2,24 Å lévő távolság 3, többségében 4 oxigén atomot von magához az ekvatoriális pozíció kialakításában.

(b)

8. ábra: Az UB10 minta a) Si-B-O kötések szerkezeti ábrázolása, ahol a Si (piros), B (zöld) és O (kék); b) az U atom környezete, ahol az U (fehér) és az O (kék). Erős korreláció figyelhető meg az U atom és a Si, Büvegalkotó, valamint a Na módosító és a Zr stabilizáló atomok között, amire a másodszomszéd távolságoknál


karakterisztikus eloszlást mutató U-Si, U-B, U-Na és az UZr parciális atomi párkorrelációs függvények utalnak (lásd 9. ábra).

5

Nukleon

2012. november 8

U-S i

6 4 2 0

4 2 0

2

3

4

5 6 r[Å ]

7

2

8

3

4

5 6 r[Å]

7

8

6

4

U-Na

3

gU-Zr(r)

gU-Na(r)

U-B

6 gU-B(r)

g U-Si(r)

8

V. évf. (2012) 119

2 1 0

U-Zr

4 2 0

2

3

4

5 6 r [Å]

7

2

8

3

4

5 6 r[Å]

7

8

9. ábra: Éles másodszomszéd távolságokat kapunk az U atom és az üvegalkotó (Si, B), a módosító (Na) és a stabilizáló (Zr) atomok között, az UB5 (piros), UB10 (kék) és az UB15 (zöld) mintákra.

Zárszó Előállítottunk olyan több-komponensű mátrix-üveget, amely alkalmas lehet a radioaktív magok stabil befogadására. Meghatároztuk az 5-komponensű mátrixüveg szerkezetét jellemző legfontosabb atomi elsőszomszéd távolságokat és a koordinációs számeloszlásokat. Megállapítottuk, hogy a mátrix-üveg szerkezeti felépítésében elsősorban a tetraéderes koordináltságú (SiO4)4- egységek játszanak fontos szerepet, míg a bór 3-as és 4-es koordináltságú oxigén környezetekben helyezkedik el. A bór egy része beépül a Si-alapú hálószerkezetbe és [3]B-O-[4]Si, illetve [4]B-O-[4]Si vegyes láncok alakulnak ki. Előállítottuk és vizsgáltuk a 6-komponensű urán tartalmú üvegsorozatot, amely az eddig ismert legnagyobb mennyiségben képes UO3-t befogadni. A neutron- és röntgendiffrakciós mérések kiértékelése során azt kaptuk, hogy nagyon stabil, amorf rendszer jön létre. Az urán tartalmú minták alapszerkezetének a felépítését tetraéderes

SiO4 egységek és vegyes trigonális BO3 és tetraéderes BO4 egységek teszik lehetővé. Az üveg alapszerkezete nem változik az uránatom bevitelével. Az U-O atomi parciális korrelációs függvény két elsőszomszéd távolságnál mutat éles eloszlást. A karakterisztikus másodszomszéd távolságok kialakulása nagyfokú szerkezeti stabilitásra utal, ahol az U atom O atomon keresztül kapcsolódik közvetlenül az üvegképző-, módosító- és stabilizáló Si, B, Na, Zr atomokhoz. Az U atom átlagosan 5,6 O atomot koordinál. Ezek az eredmények arra engednek következtetni, hogy az uránatomok az alapszerkezetbe épülnek be és részt vesznek a szerkezet felépítésében, így stabilizálva a rendszert. Vizsgálataink alapján feltételezhető, hogy a boroszilikát üvegek a bemutatott összetétellel radioaktív hulladékok potenciális tároló anyagaként használhatók, jelentős gazdasági és környezeti megoldásokat kínálva a nagy aktivitású radioaktív hulladékok biztonságos tárolására.


K.S. Chun, S.S. Kim, C.H. Kang: Journal of Nuclear Materials 2001, 298, 150.

[2]

M.I. Ojovan, E.W. Lee: Metallurgical and Materials Transaczions A 2011, 42A, 837.

[3]

R.L. McGreevy, L. Pusztai: Mol. Simul. 1988, 1, 359.

[4]

G.E. Bacon: Neutron diffraction; Clarendon Press Oxford, 1975.

[5]

Special Feature section. In: Neutron News 3(3) (1992) 29.

[6]

E. Sváb, Gy. Mészáros, F. Deák: Materials Science Forum 1996, 228, 247.

[7]

Th. Proffen, S.J.L. Billinge, T. Egami, D. Louca: Zeitschrift für Kristallographie 2003, 18, 132.

[8]

H. Poulsen, J. Neuefeind, H.B. Neumann, J.R. Schneider, M.D. Zeidler: J. Non-Cryst. Solids 1995, 188, 63.

[9]

M. Fábián, E. Sváb, Gy. Mészáros, L. Kôszegi, L. Temleitner, E. Veress: Zeitschrift für Kristallographie Suppl. 2006, 23, 461.

[10]

M. Fábián, P. Jóvári, E. Sváb, Gy. Mészáros, T. Proffen, E. Veress: J. Phys.: Condens. Matter 2007, 19, 335209.

[11]

M. Fábián, E. Sváb, Th. Proffen, E. Veress: J. Non-Cryst. Solids 2010, 356, 441.

[12]

S. Siegel, H. Hoekstra, E. Sherry: Acta Cryst. 1966, 20, 292.

[13]

G.K. Liu, H.Z. Zhuang, J.V. Beitz, C.W. Williams, V.S. Vikhnin: Physics of the Solid State 2002, 44, 8.


6

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 120

In-beam Mössbauer-spektroszkópia Lázár Károly1, Belgya Tamás1, Csapó Edit2, Dékány Imre 2,3, Hornok Viktória2, Stichleutner Sándor1 1 MTA

Energiatudományi Kutatóközpont, Nukleáris Analitikai és Radiográfiai Laboratórium, 1121 Budapest, Konkoly Thege M. út 29-33.

2 MTA-SZTE

Szupramolekuláris és Nanoszerkezetű Anyagok Kutatócsoport

6720, Szeged, Dóm tér 8. 3 SZTE

Általános Orvostudományi Kar, Orvosi Vegytani Intézet 6720, Szeged, Dóm tér 8.

Bevezetés Azokat a mérési módszereket nevezhetjük in-beam Mössbauer-spektroszkópiának, melyeknél a Mössbauerforrás kialakításához és a mérés alatti fenntartásához valamilyen folytonos, egyidejű gerjesztő sugárzás is szükséges. Ez a besugárzás történhet nagyenergiájú ionokkal, deutériummal, valamilyen radioizotóppal, vagy neutronokkal. A különböző eljárások egyes változatai megjelentek már nem sokkal a Mössbauer-effektus felfedezése után. Az első eljárás alkalmasságát már 1967-ben demonstrálták. 36 MeV energiájú 16O5+ ionokkal sugároztak be 57Fe fóliát, a kilökődő gerjesztett vasmagokat implantálták fémekbe (Al, Au, Fe), és szigetelőbe (olivin). A módszer felvilágosítást adott arról, hogy az implantálódás után milyen környezetbe került a gerjesztett 57Fe. Ennek élettartama 140 ns, a méréshez folytonos besugárzás szükséges [1]. Az eljárás később jelentősen továbbfejlődött, a kísérleti elrendezésnek különböző újabb változatai jelentek meg és a vizsgált anyagok köre is számottevően bővült. Ugyancsak ezzel a módszerrel kapcsolatban jelent meg először az „inbeam Mössbauer-technika” kifejezés az 1980-as évek második felében [2]. Az implantált gerjesztett 57Fe rövid élettartama gyorsan lejátszódó folyamatok vizsgálatát teszi lehetővé, pl. a vas diffúzióját és elhelyezkedését vizsgálták félvezetőkben (pl. Si-ban) [3,4]. Az eljárás eredményeit több összefoglaló közlemény is tárgyalta [5,6]. A második változat, a deuteronos besugárzás nem terjedt el annyira, mint az előbbi. 40K magon javasolták a gerjesztett forrás létrehozását 39K(d,p)40K reakcióval, a Mössbauer-effektus megjelenését demonstrálták [7]. Gerjesztett 57Fe állapot szintén előállítható deuteronos besugárzással, az 56Fe(d,p)57Fe magreakció után szintén lehetett detektálni a Mössbauer-effektust [8]. A harmadik változat megvalósítására, az effektus előidézésére egy alkalmas sugárzó izotóppal, a megfelelő kísérleti feltételek létrejöttével az elmúlt évtizedben került sor. 57Mn magot lehet előállítani 80 MeV-es 59Co24+ nyaláb Bera történő ütköztetésével. A keletkező 57Mn elválasztható és újra gyorsítható, az implantálódó 57Mn magok energiája 1 GeV. A nagy energia nagy implantálási mélységet eredményez. Az 57Mn instabil izotóp, 1,45 perces felezési idővel -bomlással gerjesztett 57Fe-sá alakul. Ezt a módszert is in-beam Mössbauer-spektroszkópiának nevezik [9]. Az 57Mn


nyaláb előállítható másképp is, pl. UC2 1,4 GeV-es protonnyalábbal történő besugárzásával (az U hasításával), majd a keletkező magok lézeres ionizálásával [10]. A módszerrel különféle mátrixokba implantált 57Mn-ból keletkező 57Fe oxidációs állapotait lehetett meghatározni (pl. KMnO4-ben [11], LiH-ben [12], és szilárd oxigénben is [13]). A negyedik változatot, a gerjesztett Mössbauer forrásmag előállítását neutronsugárzással szintén már korán, 1965-ben megvalósították, 40K magot állítottak elő 39K besugárzásával [14]. Két évvel később az 56Fe(n,)57Fe reakcióval állítottak elő gerjesztett forrást [15], a módszerrel pl. (Al, Fe) ötvözeteket is vizsgáltak [16]. Az eljárást ezután sokáig nem alkalmazták, csak a legutóbbi időben elevenítették fel ismét, a vas-szulfid módosulatait (pirit és markazit) vizsgálták [17]. Megkülönböztetésül az előbbi három eljárástól, a neutrongerjesztésen alapuló utóbbi módszert nevezik „neutron in-beam Mössbauer-spektroszkópiának”. Az előzőekből az is kiderül, hogy az említett in-beam módszerekkel tulajdonképpen kevés fajta Mössbauer-magot állítottak elő, a 40K-ot, és a 57Fe-at. A 40K forrásmag előállításának eddig valóban egyedi módszere az in-beam eljárás. A 57Fe vizsgálatára viszont rendelkezésre állhat a konvencionális Mössbauer-spektroszkópia, amelyben a 270 napos felezési idejű 57Co forrás elektronbefogásos bomlása során keletkezik a gerjesztett 57Fe. Az in-beam eljárással előállított (implantált) 57Fe minták vizsgálatának nagy előnye az, hogy a módszer a konvencionális spektroszkópiához képest sokkal érzékenyebb, u.i. mindegyik implantált (és gerjesztett) 57Fe atom jelet ad, míg a konvencionális spektroszkópiában ez nem teljesül, továbbá a természetes izotópösszetételű vas csak mintegy 2,7 %-ban tartalmaz 57Fe izotópot, így az in-beam eljárás érzékenysége sok nagyságrenddel meghaladja a konvencionális módszerét. A neutron in-beam módszerrel kapcsolatban felmerül a kérdés – amennyiben egy gerjesztő neutronnyaláb rendelkezésre áll – hogy vajon találhatók-e olyan más atommagok is, amelyek neutronbesugárzásos aktiválásával újabb Mössbauer-források állíthatók elő. A neutronokkal kiváltott magreakciókban az atommag közvetlenül a neutronbefogás után kerül gerjesztett állapotba, így – alkalmas esetben - a Mössbauer-effektus kialakulásához szükséges nívók is azonnal gerjesztődnek (ez volt a helyzet a


2012. június 28. 2012. szeptember 11.

Nukleon

2012. november

39K

V. évf. (2012) 120

és a 56Fe besugárzása esetén). Előfordulhat az is, hogy az (n,) magreakció első lépésében instabil atommag keletkezik, ami egy következő lépésben elbomlik. Ilyen esetekben az is előfordulhat, hogy az instabil mag Mössbauer-forrás lehet. Ez a második eset szigorúan véve már nem neutron in-beam spektroszkópia, hiszen a Mössbauer-nívó gerjesztése a besugárzáshoz képest késleltetéssel történik. Ugyanakkor van néhány rövid felezési idejű instabil mag, amelyeket érdemes lehet az in-beam technika kísérleti körülményei között előállítani (pl. 193Ir, 197Au [18-20]). Az előzőekben leírtak még kiegészítendőek azzal, hogy a jó hatásfokú Mössbauermérésekhez a gerjesztő neutron nyaláb mellett még alacsony mérési hőmérsékletre is szükség van. U.i. eddig még nem említettük, hogy a Mössbauer-effektus létrejöttének valószínűsége erősen függ a hőmérséklettől (fordítottan arányos a hőmérséklet négyzetének exponenciálisával), azaz az alacsony mérési hőmérsékletek kedvezőek az effektus detektálhatósága szempontjából [21]. A Budapesti Neutron Centrumban rendelkezésre áll neutron nyaláb [22,23] és az inbeam Mössbauer mérőrendszer kiépítése ismét folyamatban van a 3-as számú neutronvezető átépítése miatt, így érdemes az előbbi kérdést - nevezetesen, hogy előállíthatók-e más Mössbauer-aktív magok közvetlen neutrongerjesztéssel részletesebben megválaszolni. A jelen közlemény ehhez kíván hozzájárulni.

Mössbauer spektrum. Fontos megemlíteni, hogy mindegyik vizsgálandó elemhez/izotóphoz általában a kívánt célizotópban dúsított céltárgyat kell használni, hogy kialakulhasson a megfelelő Mössbauer forrás.

A következő részben a kísérleti eszközök, a rendelkezésre álló neutron nyaláb és berendezés néhány jellemző adatát mutatjuk be. A harmadik részben foglalkozunk a neutron nyalábban előállítható újabb Mössbauer-magok bemutatásával. A negyedik szakaszban néhány példát mutatunk a másodlagos, rövid felezési idejű instabil Mössbauer-magokkal végezhető mérésekre. Végezetül néhány előzetes mérés eredményéről is beszámolunk.

A kísérleti elrendezés vázlatának, valamint néhány fontos paraméternek a megismerése után konkrétabb számítások is végezhetők arra vonatkozóan, hogy várható-e, hogy a 40K és a 57Fe mellett további Mössbauer-aktív magok is kialakíthatók lehetnek a megfelelő izotópok (n,) reakcióival. Az in-beam aktiválással kialakuló Mössbauer-effektus intenzitását az (1) képlettel lehet első közelítésben becsülni [25]. Az alsó s indexek a forrásra, az a indexek a céltárgyra vonatkoznak. Az egyenletben szereplő változók jelölését, és a közelítő számításokhoz használt értékeiket az 1. táblázat tünteti fel.

Kísérleti körülmények A kísérleti elrendezés vázlata az 1. ábrán látható.

Az aktiváló neutron nyaláb ú.n. „hideg” nyaláb (Tneutron~22 K a forrásnál) [23]. Ez a hideg nyaláb azért előnyös, mert a neutronvezetők nagyobb hatásfokkal vezetik tovább a mérőhelyre. A nyaláb hőmérséklete a neutronvezető falával kölcsönhatva fokozatosan nő, kb. 140 K átlaghőmérsékletű nyalábot kapunk, mire a mérőhelyre eljut ([23] és 5. ábra a [24]-ben). A „hideg” nyaláboknak további előnye az előbbiekben említett ú.n. termikus neutron nyalábokhoz viszonyítva, hogy a neutronok és atommagok kölcsönhatásának hatáskeresztmetszete a neutronok sebességével fordított arányban nő a „hideg” neutronokkal történő aktiválás esetén. Az aktiváló nyaláb intenzitása jelenleg kb. 108 n.cm-2.s-1 a besugárzandó céltárgy helyén. A kísérleti berendezés részletesebb leírása megtalálható a [25] közleményben, a mérőrendszer kalibrálásáról és a mérési körülmények kialakításával kapcsolatos mérésekről a [26] közlemény számol be.

További ígéretes magok a neutron inbeam Mössbauer-spektroszkópiához

1. táblázat Az (1) egyenlet fizikai mennyiségeinek jelölése, és a számításokhoz használt értékeik Változó

Érték

Leírás

ds, da

0,001 Ms

A becsléshez használt moláris tömeg

Ms, Ma

1. ábra: A neutron in-beam Mössbauer-mérőrendszer összeállításának vázlata. A kívánt aktivált Mössbauer-forrás a kiválasztott izotóp neutron nyalábbal történő besugárzása során alakul ki. A neutronok az ábrán jobbról, vízszintesen érkeznek a neutronvezetőben. A céltárgy a kriosztát alsó végén, egy Mössbauer mozgató egységhez kapcsolódó rúdon helyezkedik el. Közvetlenül a besugárzás hatására keletkező Mössbauer-forrás alatt helyezkedik el a vizsgálandó minta. A mintán áthaladó gamma-sugarak detektálásával alakul ki a

az elemek moláris tömege

NA

6 1023

Avogadro-szám

Φ

109 n cm-2 s-1

A forrást érő neutron fluxus

σγelem

változó *

gamma-sugárkeltési hatáskeresztmetszet

fs, fa

0,1

visszalökődésmentes hányad

Aa

1 cm2

az abszorbens felülete

σ0

10-19 cm

Mössbauer elnyelési hatáskeresztmetszet

θa

változó

az abszorbens izotópmag relatív gyakorisága

ΔΩa

0,994

az abszorbens geometriai tényezője

ΔΩdet

0,0012

a detektor geometriai kitöltési tényezője

εdet

1

a detektor belső hatásfoka

s – forrás

a – abszorbens

*  hatáskeresztmetszetek értékei [27]


2

Nukleon

2012. november

R M effect 

V. évf. (2012) 120

  d NA  ds N A elem f s  1  exp  a  0 a   f a  a  det  det   Ms  M a Aa  

(1)

Az 1. táblázat értékeit használva az alábbi céltárgy izotópok mutatkoznak alkalmasnak neutronos in-beam Mössbauerforrásnak (2. sz. táblázat). 2. táblázat In-beam Mössbauer-forrás kialakításához alkalmas izotópok Eγ

σγ

Gyakorisága

Gyakoriságb

Bizonytalanságc

(keV)

(barn)

(s-1)

(s-1)

(%)

157Gd

79,00

4,010

28 757

717 180

0,009

155Gd

88,97

1,380

9 896

203 390

0,014

167Er

79,80

18,2

131

3 512

0,14

161Dy

80,66

13,3

95

9 576

0,32

177Hf

93,18

13,3

95

9 576

0,32

163Dy

73,39

1,37

10

986

1,01

179Hf

93,33

0,8

5,7

576

1,32

171Yb

78,74

0,67

4,8

482

1,45

154Gd

86,54

0,57

4,1

410

1,6

173Yb

76,47

0,4

2,9

288

1,9

160Dy

25,65

0,27

1,9

194

2,3

182W

46,48

0,192

1,4

138

2,7

182W

99,08

0,155

1,1

112

3,0

160Dy

74,57

0,086

0,62

62

4,0

56Fe

14,41

0,149

0,8

107

4,26

66Zn

93,31

0,0344

0,23

25

7,0

39K

29,83

1,38

0,069

994

144

Célmagok

a

a Mössbauer-effektus gyakorisága

b

a Mössbauer–gamma-sugarak gyakorisága

c

a gyakoriságok hányadosának bizonytalansága százalékban 39K

Az adatokból látható, hogy az előbbiekben is említett és 56Fe célmagok mellett számos egyéb célizotóp is azonosítható, amelyeken neutronaktiválással a fenti számítás alapján várhatóan előidézhető a Mössbauer-effektus, azaz ígéretes lehet a Mössbauer-spektroszkópia hatókörét ezekre a magokra is kiterjeszteni.

Mérések rövid felezési idejű Mössbauer sugárforrásokkal Az előző részben bemutatott esetekben a Mössbauer forrás közvetlenül a besugárzott atommagból a neutronbefogás hatására alakult ki. Neutron aktivációval előállíthatók rövid felezési idejű olyan atommagok is, amelyek későbbi bomlása során keletkezik Mössbauer-effektus kiváltására alkalmas magátmenet. Ezek közé tartozik pl. a 197Pt forrás is. Ez a forrás a 196Pt(n,)197Pt neutronbefogással állítható elő.


A keletkező 197Pt  -bomlással, 19,9 órás felezési idővel alakul át 197Au-nyá. Ennek a gerjesztett magnak a stabilizálódása során kibocsátott 77,3 keV energiájú -sugárzás alkalmas a Mössbauer-mérésekhez [28]. Hasonló a helyzet a 192Os-mal. Neutronbefogás hatására 193Os keletkezik belőle, amely 30,5 órás felezési idővel, -befogással tovább alakul gerjesztett 193Ir atommaggá. Ennek az alapállapotba történő átmenete során kibocsátott 73 keV-os sugárzás alkalmas a Mössbauereffektus kiváltására. Jelentőséggel bír mind az arany, mind az irídium Mössbauer-spektroszkópiája pl. a nagydiszperzitású hordozós katalizátorok vizsgálata terén [29,30]. 80 K-en elvégzett néhány előzetes 197Au Mössbauer-méréssel demonstráltuk az 1. ábrán bemutatott berendezés használhatóságát. Egy 100 mg-os, 0,05 mm vastag és 10 mm átmérőjű, 94,6%-os dúsítású 196Pt fólia 12 órás neutronbesugárzásával előállítottuk a kb. 1 GBq aktivitású 197Pt Mössbauer-forrást. Félvezető detektorral kiválasztottuk a megfelelő 77,3 keV-os Mössbauer-átmenetet, majd elsőként felvettük egy kalibráló 25 mikron vastag aranyfólia

3

Nukleon

2012. november

spektrumát. A mérés részletesebb leírása megtalálható az IKI honlapon [31]. A következő 197Au mérési sorozatban a nanodiszperz fémszemcsék méretváltoztatásának hatását demonstráltuk a Mössbauer-effektus gyakoriságára. 4 – 5 nm mérethatárig a szemcsék fémes jellegűek, ennél kisebb szemcséken kimutatható a felületi atomok tömbiekétől eltérő járuléka is, ezt 4 K-en végzett mérésekkel többen is igazolták [32,33]. A Mössbauer-effektus valószínűsége is erősen függ a szemcsemérettől [34]. Estünkben 80 K-es méréseket végeztünk nanoméretű monodiszperz Au szemcsékkel. A szemcséket HAuCl4 oldatból aminodextrános redukálással és a keletkező szemcsék egyidejű, a redukálószerrel történő stabilizálásával állítottuk elő a [35]-ben leírtakhoz hasonlóan. A szemcseméretet a redukálószer/HAuCl4 arány változtatásával szabályoztuk. Példaként a 2. ábrán bemutatjuk a 29 nm átmérőjű szemcsék spektrumát.

V. évf. (2012) 120

3. táblázat

A Mössbauer-effektus intenzitásának változása a különböző méretű Au szemcséken

Minta

Au tartalom

átmérő

Rel. intenzitás

(%)

(nm)

(%)

fólia

100



1.03

AuDex(1)

75 *

29

0.730

AuDex(2)

51 *

20

0.684

AuOct **

80 *

4.5

~0

Megjegyzések: * a minták fennmaradó komponense a stabilizálószer ** NaBH4-es redukció után oktántiollal funkcionalizált minta Mint látható, a 4.5 nm átmérőjű szemcsék mérete ahhoz már kicsi, hogy 80 K-en az adott elrendezés mellett tudjunk Mössbauer-spektrumot detektálni. A 4–6-szor nagyobb átmérőjű (16–36-szor nagyobb tömegű) szemcséken már jól detektálható az effektus, és megmutatkozik a relatív intenzitás függése is a szemcsemérettől.

Összefoglalás

-8

-4

0

4

8

sebesség (mm/s)

2. ábra: Az AuDex(1) minta 80K-es 197Au Mössbauer-spektruma Az egyes mintákon a felvett spektrumokból hasonló kísérleti körülmények között határoztuk meg a fémes Au relatív intenzitását (3. táblázat).

A közlemény áttekinti a Mössbauer-effektus keltésére alkalmas in-beam módszereket. Ezek egyikeként bemutatja a neutronaktiválásos in-beam eljárást. Ismertet egy, az ilyen mérésekre alkalmas berendezést. Az in-beam neutronaktiválással előállítható Mössbauer források körének bővítésére vonatkozó előzetes számításaink eredményét is bemutatja, ezek alapján mintegy 15 újabb célmag bizonyulhat alkalmasnak ilyen típusú mérések végzésére. Ugyanezzel a mérési technikával rövid felezési idejű Mössbauer források is előállíthatók és alkalmazhatók, az 197Au magon 80 K-en végzett néhány előzetes mérés eredményét is tárgyalja a közlemény.

Köszönetnyilvánítás A szerzők köszönettel tartoznak R.B. Firestone-nek (Lawrence Berkeley National Laboratory, USA) a számítások elvégzésében nyújtott segítségéért és néhai Molnár Gábornak, a neutronaktivációs in-beam mérőállomás helyi kialakításának kezdeményezéséért. A közlemény az OTKA 81863 és a NAP VENEUS OMFB-00184/2006 projektek támogatásával jött létre.


G. D. Sprouse, G. M. Kalvius, S. S. Hanna: Mössbauer effect by recoil implantation through vacum, Phys. Rev. Lett., (1967) 18, 1041-1043.

[2]

Y. Yoshida: In-beam Mössbauer spectroscopy of atomic jump processes, Hyperfine Interactions, (1989) 47, 95–113.

[3]

R. Sielemann, Y. Yoshida: In-beam Mössbauer spectroscopy at heavy-ion accelerators, Hyperfine Interactions, (1991) 68, 119-130.

[4]

P. Schwalbach, S. Laubach, M. Hartick, E. Kankeleit, B. Keck, M. Menningen R. Sielemann: Diffusion and isomer shift of interstitial iron in silicon observed via in-beam Mössbauer spectroscopy, Phys. Rev. Lett., (1990) 64, 1274–1277.

[5]

G. Langouche: The Mössbauer search for Fe in Si, Hyperfine Interactions, (1992) 72, 217-228.

[6]

R. Sielemann: In-beam Mössbauer spectroscopy on isomer shift and diffusion of interstitial Fe, Hyperfine Interactions, (1993), 80, 1239-1255.

[7]

S.L. Ruby, R.E. Holland: Mössbauer effect in K40 using an accelerator, Phys. Rev. Lett., (1965) 14, 591-593.

[8]

J. Christiansen, E. Recknagel, G. Weyer: Mössbauer effect by 56Fe(d.p)57Fe reaction, Phys. Lett., (1966) 20, 46–48.

[9]

Y. Kobayashi, Y. Yoshida, A. Yoshida, Y. Watanabe, K. Hayakawa, K. Yukihira, F. Shimura, F. Ambe: Hyperfine Interactions, (2000) 126, 417–420.


4

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 120

[10]

H.P. Gunnlaugsson, M. Fanciulli, M. Dietrich, K. Bharuth-Ram, R. Sielemann, G. Weyer, ISOLDE Collaboration: 57Fe Mössbauer study of radiation damage in ion-implanted Si, SiGe, and SiSn, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B (2002) 186, 55–60.

[11]

Y. Kobayashi, M.K. Kubo, Y. Yamada, T. Saito, H. Ueno, H. Ogawa, W. Sato, K. Yoneda, H. Watanabe, N. Imai, H. Miyoshi, K. Asahi: Valence states of 57Fe decayed from 57Mn implanted into KMnO4, J. Radioanal. Nucl. Chem., (2003) 255, 403–406.

[12]

T. Nagatomo, Y. Kobayashi, M.K. Kubo, Y. Yamada, M. Mihara, W. Sato, J. Miyazaki, K. Mae, S. Sato, A. Kitagawa: In-beam Mössbauer spectroscopy of 57Mn implanted into lithium hydride, Hyperfine Interactions, DOI:10.1007/s10751-011-0487-1

[13]

Y. Kobayashi, H. Nonaka, J. Miyazaki, M. K. Kubo, H. Ueno, A. Yoshimi, H. Miyoshi, D. Kameda, K. Shimada, D. Nagae, K. Asahi, Y. Yamada: Reactions of 57Mn implanted into solid oxygen, Hyperfine Interactions, (2005) 166, 357–361.

[14]

D.W. Hafemeister, E. Brooks Shera: Mössbauer effect of the 29.4 keV neutron capture gamma ray of K40, Phys. Rev. Lett., (1965) 14, 593–595.

[15]

W. G. Berger, J. Fink, F. E. Obershain: Observation of the Mössbauer effect with 57Fe following neutron capture in 56Fe, Physics Letters A (1967) 25, 466–468.

[16]

G. Czjzek, W. G. Berger: Hyperfine interactions at the final positions of 56Fe(n,)57Fe recoil nuclei in bcc iron-aluminium alloys, Phys. Rev. B (1970) 1, 957–973.

[17]

Y. Kobayashi, Y. Yamada, Y. Tsuruoka, M. K. Kubo,·H. Shoji, Y. Watanabe, T. Takayama, Y. Sakai, W. Sato, A. Shinohara, M. Segawa, H. Matsue: Neutron in-beam Mössbauer spectroscopy of iron disulfide at 298 and 78 K, Hyperfine Interactions, (2008) 187, 1135–1141.

[18]

R.V. Parish: 577–618.

[19]

J.D. Cashion: 170.

[20]

L. Stievano, S. Calogero, R. Psaro, F. Wagner: Advances in the application of Mössbauer spectroscopy with less-common isotopes for the characterisation of bimetallic supported nanoparticles: 193Ir Mössbauer spectroscopy, Comments on Inorganic Chemistry, (2001) 22, 275–292.

[21]

N. N. Greenwood, T. C. Gibb: Mössbauer spectroscopy, 1971 Chapman and Hall

[22]

L. Rosta: Cold neutron research facility at the Budapest Neutron Centre, Appl Phys., A – Mater Sci Process (2002) 74, S52-S54.

[23]

T. Belgya: Prompt gamma activation analysis at the Budapest Research Reactor, Physics Procedia, (2012) 31, 99-109.

[24]

T. Belgya, L. Szentmiklósi, Z. Kis, N. M. Nagy, J. Kónya: Measurement of 241Am ground state radiative neutron capture cross section with cold neutron beam, INDC(HUN)-0037, (2012) IAEA INDC – International Nuclear Data Committee, 18 pp.

[25]

T. Belgya, K. Lázár: New in-beam Mössbauer spectroscopy station at the Budapest Research Reactor, Hyperfine Interactions, (2006) 167, 875–879.

[26]

T. Belgya, K. Lázár: First experiments on a new in-beam Mössbauer spectroscopy station at the Budapest Research Reactor, J. Radioanal. Nucl. Chem., (2008) 276, 269–272.

[27]

Z. Révay, R.B. Firestone, T. Belgya, G. L. Molnár: Prompt gamma-ray spectrum catalog, in: Handbook of Prompt Gamma Acivation Analysis with Neutron Beams, (ed. G. L. Molnár), Kluwer, Boston, (2004) 173-366.

[28]

197Au

197Au

197Au

Mössbauer spectroscopy, in: Mössbauer Spectroscopy Applied to Inorganic Chemistry, Vol. 1. (Ed. G. J. Long) Plenum, 1984, Mössbauer studies – some successes and some future prospects, Mössbauer Effect Reference and Data Journal, (3003) 26, 169–

Mössbauer Spectroscopy, Mössbauer Handbook (Eds: J.G. Stievens et al.) Mössbauer Effect Data Center 2008.

[29]

L. Stievano, F. Wagner: Investigation of catalytic materials using 197Au Mössbauer spectroscopy, in: Industrial Applications of the Mössbauer Effect, AIP Conference Proceedings, (2005) 765, 3 – 12.

[30]

A. Goossens, M. W. J. Crajé, A. M. van der Kraan, A. Zwijnenburg, M. Makkee, J.A. Moulijn, R. J. H. Grisel, B. E. Nieuwenhuys, L.J. de Jongh: Characterisation of supported gold catalysts with 197Au Mössbauer effect spectroscopy, Hyperfine Interactions, (2002) 139/140, 59–66

[31]

In-beam Mössbauer spektroszkópia, http://www.iki.kfki.hu/nuclear/instruments/ibms_hu.shtml (letöltés: 2012. június)

[32]

L. Stievano, S. Santucci, L. Lozzi, S. Calogero, F.E. Wagner: 197Au Mössbauer study of gold particles obtained by evaporation of metallic gold on Mylar, Journal of Non-Crystalline Solids, (1998) 232-234, 644–649.

[33]

P.M. Paulus, A. Goossens, R.C. Thiel, G. Schmid, A.M. van der Kraan, L.J. de Jongh: The influence of size effects in Pt and Au nanoparticles studied by 197Au Mössbauer spectroscopy, Hyperfine Interactions, (2000) 126, 199-204.

[34]

Y. Kobayashi, M. Seto, S. Kitao, R. Haruki, T. Teranishi: 197Au Mössbauer study of Au nano-particles, Hyperfine Interactions (C) 5 (2002) 71-74.

[35]

A. Majzik, R. Patakfalvi, V. Hornok, I. Dékány: Growing and stability of gold nanoparticles and their functionalisation by cysteine, Gold Bulletin (2009) 42, 113-123.


5

Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 121

Hidegneutronok alkalmazása elemanalitikai és magfizikai kutatásokban Belgya Tamás, Kasztovszky Zsolt, Kis Zoltán és Szentmiklósi László MTA Energiatudományi Kutatóközpont IKI, Nukleáris Analitikai és Radiográfiai Laboratórium 1121 Budapest, Konkoly-Thege Miklós u. 29-33 , +36-1-392-2539

Az MTA Energiatudományi Kutatóközpont üzemelteti a Budapesti Kutatóreaktort és a hidegneutron nyalábján létrehozott PGAA-NIPS mérőberendezést. E cikkünkben bemutatjuk a berendezést és néhány példát mutatunk be a berendezésen elért legfrissebb kutatási eredményeinkből. Az alábbi példákban a világon egyedüliként megvalósított méréseket ismertetünk, amelyek során berendezésünkkel kiemelkedő kutatási eredményeket értünk el, így versenyképessé váltunk a nagyobb fluxusú hasonló mérőhelyekkel.

Bevezetés 1932-ben a Rutherford-vezette Cavendish laboratórium két nagyszerű magfizikai felfedezéssel lepte meg a világot. Ekkor hozta létre Cockroft és Walton az első magátalakítást mesterségesen gyorsított részecskékkel és fedezte fel Chadwick a neutront [1]. Két évvel később 1934-ben Fermi neutronbesugárzással is létrehozta a mesterséges radioaktivitást. Hevesy 1936-ban végezte első neutronaktivációs analitikai méréseit [2]. Három év elteltével Hahn és Strassmann felfedezték az urán hasadását, amelynek felhasználásával 1942. december 2-án Fermi vezetésével beindították az első szabályozott láncreakcióval működő atomreaktort. Hamarosan üzembe helyezték az első kutatóreaktorokat, az általuk szolgáltatott neutronokat az aktivációs analízisben, anyagszerkezet-vizsgálatokban, gyógyászati termékek előállításában és egyéb ipari besugárzás során hasznosítanak a leggyakrabban. A reaktorban keletkező nagyszámú hasadási neutront termikus energiára lelassítva tartják fenn a láncreakciót. Ezek egy részét – neutronnyaláb formájában – a reaktorból kivezetve anyagszerkezet kutatásra hasznosítanak. A termikus neutronok a nyalábba helyezett minta anyagával kölcsönhatva rugalmasan szóródnak vagy sugárzásos neutronbefogási reakcióban vesznek részt. Ez utóbbi reakcióban az anyag atommagja erősen gerjesztett állapotba kerül, amelytől igen rövid idő alatt, leggyakrabban az ún. prompt (azonnali) gamma-sugárzás kibocsátásával szabadul meg. A kibocsátott gamma-sugárzást manapság nagyfelbontású germánium (HPGe) detektorral észleljük. A germánium detektor jeleit nukleáris elektronikával feldolgozva gamma-spektrumhoz jutunk. A spektrumban nagyszámú csúcs jelentkezik, amelyek energiája jellemző a mintában lévő elemekre, sőt azok izotópjaira is, a csúcsok nagysága pedig a mintában besugárzott atomok számával arányos. Ezzel a mérési módszerrel jellemezhetjük a minta


elemi- vagy izotópösszetételét, illetve vizsgálhatjuk az atommagok bomlási tulajdonságait. A módszerrel elvileg minden elem egyszerre mérhető (panoráma analízis), azonban elemenként jelentősen különböző kimutatási határok mellett. Az MTA Energiatudományi Kutatóközpont működteti a Budapesti Kutatóreaktort, amelynek hidegneutron nyalábján létrehozott Prompt Gamma Aktivációs Analitikai és Neutron Indukált Prompt-gamma Spektroszkópiai (PGAA-NIPS) mérőhelyén végezzük kutatásainkat. E cikk keretében bemutatjuk a kísérleti berendezésünket, kutatási területeinket és beszámolunk a legújabb eredményeinkről.

A PGAA-NIPS berendezés A PGAA-NIPS berendezés a 10 MW-os Budapesti Kutatóreaktor neutronvezető csarnokában található. 2000-ben a reaktor 10-es számú tangenciális csatornájában egy hidegneutron forrást helyeztek el [3], amely az 1993-ban rendszerbe állított három neutronvezetőhöz csatlakoztatva jelentősen megnövelte azok transzmisszióját. A berendezéseknél tapasztalható reakciógyakoriság több mint tízszeresére nőtt, ez nagyobb részben az átvitel növekedésének, kisebb részben az anyagok hatáskeresztmetszet növekedéséből adódik [4]. A későbbi évek során a természetes-Ni–bevonatú neutronvezetőt szupertükrös neutronvezetőre cseréltük le az OMFB NAP VENEUS projektünk keretében. A neutronvezető görbített, ami nagyban hozzájárul a reaktor felől érkező sugárzás csökkentéséhez. A PGAA-NIPS mérőhely az 1-es számú neutronvezető végén, a reaktortól mintegy 35 m távolságban helyezkedik el. A mérőhelyet betonfalak és egy légkondicionálható fülke határolja körül a csarnokon belül. A betonfalak a spektroszkópiai háttér és a személyzet sugárterhelésének csökkentését szolgálják (ld. 1. ábra).



Nukleon

2012. november

V. évf. (2012) 121

1. ábra: A PGAA-NIPS mérőhely rajza. A neutronok a betonfalon keresztül a jobb oldalon látható nyalábcsapdáig balról jobbra haladnak (ld. nyíl). A neutronvezetőhöz kettős nyalábzárat és egy fluxus monitort követően moduláris, alumínium falú repülési cső csatlakozik, amely a neutronokat a berendezéshez továbbítja. A fő nyalábzár ólomvédelemmel ellátott, dúsított 10B-ral töltött alumínium tokból áll, amelyet pneumatikus mozgatással lehet a nyaláb útjába helyezni, ezzel a nyalábot megállítani. Rögtön a zár után a nyalábot egy diafragmával két részre, alsó és felső részre osztjuk. Ezt kettős nyalábzár követi, amely a két műszer független működését biztosítja. E másodlagos nyalábzár számítógép segítségével programozható, így megvalósítható a nyalábok periodikus szaggatása, lehetővé téve a rövid felezési idejű (néhány szekundum) atommagok ciklikus aktiválását és bomlásuk mérését. A kettős nyalábzár és a repülési cső között egy ORDELA gyártmányú neutron monitor méri az áthaladó neutronok számát, amelyet a teljes reaktorciklus (10 nap) alatt akár másodperc pontosan monitorozhatunk és az adatokat számítógépen tárolhatjuk. A nyaláb egy vákuumozható repülési csőben a betonvédelemben lévő lyukon át jut be a mérőhelyre. A cső végén nyalábszaggató tárcsa helyezkedik el, amely néhány milliszekundumos ciklikus aktiválást és repülési időmérést tesz lehetővé. A nyalábszaggatót a felső nyalábon egy újonnan felszerelt, programozható kollimátorváltó követi. Ezzel szabályozható a PGAA mérőhelyen a mintát érő neutronok mennyisége és a nyaláb geometriai mérete. Ezt újabb vákuumozható repülési cső követi, amely a beton védelemtől kb. 58 cm-re lévő PGAA mintakamrát is magában foglalja. Ezt a régi mintakamrát lecserélhetjük egy automata mintaváltóra sorozatminták esetén, mely teljesen különválasztja az alsó és a felső nyaláb vákuum terét is. A PGAA vagy magfizikai méréseket ezzel a kamrával, a felső nyaláb felhasználásával végezzük. A mérésekhez 27% hatásfokú HPGe detektoros, antiCompton védelemmel és 10 cm-es ólom árnyékolással ellátott spektrométert használunk.


Az alsó nyaláb tovább folytatja útját az új NIPS mérőhelyig (170 cm-re a betonfaltól), amely az elmúlt év óta magában foglalja a Baross Gábor pályázaton elnyert NORMA elnevezésű neutron tomográfot. Az új mintakamrát úgy alakítottuk ki, hogy kb. 101010 cm3 méretű tárgyakon ún. neutrontomográfiával kapcsolt PGAI (Prompt-Gamma Activation Imaging) méréseket is meg lehessen valósítani. Ez a kombináció, amely egyedülálló a világon, képessé tesz bennünket arra, hogy a tomográfiával a tárgy belsejében érdekesnek talált helyeken lokális elemanalízist tudjunk végezni. A nyaláb, elhagyva a mintakamrát vagy a tomográfon, vagy egy repülési csövön át a nyalábcsapdába jut. A tomográf tartozéka egy xyz mintamozgató asztal, amellyel a tomográf képeket készíthetjük vagy a tárgyat olyan pozícióba juttathatjuk, amelyet egy radiográf vagy tomográf kép alapján érdekesnek vélünk. Leszűkítve a neutronnyalábot és a gamma-detektor kollimátor nyílását a tárgy egy kis térfogatának (ún. izotérfogat) elemi összetételét határozhatjuk meg, azaz PGAI mérést végezhetünk (2. ábra). Ez a térfogat a neutronnyaláb intenzitását figyelembe véve minimum 255 mm3 lehet. A gamma fotonok detektálását egy 23% hatásfokú HPGe detektoros, szintén Comptonelnyomásos és ólomvédelemmel ellátott spektrométerrel végezzük.

2. ábra: A PGAI mérőrendszer elvi felépítési lehetőségei: húrgeometria (balra) ill. izotérfogat (jobbra).

2

Nukleon

2012. november

Kutatási területek A PGAA-NIPS mérőrendszert úgy alakítottuk ki, hogy a legváltozatosabb mérési igényeket is kielégíthessük. Ez bizonyos esetekben a mérőhely teljes átalakítását jelenti. Jelenleg három fő területen végzünk kutatásokat:  PGAA analízis  Neutron radiográfia, tomográfia és a PGAI  Magszerkezet és nukleáris adatok A továbbiakban ezeket mutatjuk be a legújabb kutatási eredményeinken keresztül.

PGAA analízis Az alkalmazások egy jelentős részében kihasználjuk a módszer roncsolásmentes jellegét, azaz azt, hogy a neutronok nem okoznak károsodást az anyagban, továbbá mérés után a mintákat pár napig pihentetve indukált aktivitásuk dozimetriai szempontból biztonságos szintre csökken, így korlátozás nélkül tovább használhatók. Értékes anyagtudományi minták, nehezen oldatba vihető kőzetek, nagy eszmei értékű műkincsek esetén mintaelőkészítés és a minta károsításával járó mintavétel nélkül határozhatjuk meg így az összetételt. A minta méretének alsó korlátot szab a kimutathatóság, felső korlátja pedig az, hogy a vizsgálandó tárgy elférjen a mintatartó kamrában és ne nyelje el a neuronokat teljesen. Az anyagtudományi alkalmazások között említhetjük grafének tisztaságvizsgálatát, reaktorgrafit minták szennyezőinek azonosítását, Pd- és Ti-alapú hidrogéntároló anyagokban a hidrogén mennyiségi mérését, a nukleáris iparban is használt cirkónium ötvözetek összetételmeghatározását és hordozós katalizátorok analízisét. A geológiai minták közül talajok, vulkanikus kőzetek, mészkövek, ásványok vizsgálhatók. Más esetekben a neutronnyaláb és a nagyenergiájú gamma fotonok nagy áthatolóképességét kihasználva információt nyerhetünk egy minta vagy egy nyalábba helyezett eszköz belsejéből, akár működés közben. Ennek egyik példája csempészett hasadóanyag azonosítása és mennyiségi becslése, az azt tartalmazó árnyékoló tok felnyitása nélkül, amely akár a hatóságok által hasadóanyag-tartalom gyanújával esetlegesen lefoglalt mintákra is alkalmazható. A PGAA egyik legsikeresebb alkalmazása a katalitikus reaktor belsejében lezajló kémiai reakció in situ követése, a Fritz Haber Intézet és a kutatóközpontunk (korábban Izotópkutató Intézet) együttműködésében valósult meg. Két iparilag fontos kémiai reakció mechanizmusát és preferált reakciókörülményeit sikerült így feltárni: szénhidrogének parciális hidrogénezési reakcióját (pentin penténné (és nem pl. pentánná) alakítása) [5,6] és az ipari melléktermékként keletkező sósav klórgázzá történő visszaalakítását (Deaconreakció) [7]. Előbbi a műanyaggyártásban jelentős, utóbbi pedig a környezettudatos és energiatakarékos gyártástechnológiában jelenthet előrelépést. A PGAA módszer csaknem egyedülálló előnyökkel bír a bór meghatározásában, a 10B(n,)7Li magreakció nagy hatáskeresztmetszete révén képes a bór detektálására már néhány ppm esetén is. A Braunschweigi Műszaki Egyetemmel együttműködésben szélsőséges körülmények között is használható Co-Re ötvözetek (ún. superalloy)


V. évf. (2012) 121

összetételét és bórtartalmát határoztuk meg [8]. Ezen polikristályos ötvözetek erősítésére és a hajlékonyságának növelésére bórt adagolnak az alapötvözethez, amelyről Ni mátrixban kimutatták, hogy a szemcsehatárokon dúsul fel. Hasonló effektust kerestünk a Co-Re ötvözeteknél is. Egy mintasorozat készült 50-1000 ppm közötti bórtartalommal a hozzáadott bór hatásának szisztematikus vizsgálatára. Mivel a bór illékony, a feltételezések szerint a bemért mennyiségnél kevesebb épül be az anyagba. A kvantitatív analízishez a PGAA módszert használtuk, míg a bóreloszlás feltérképezésére az öntvényből metszeteket készítettek és azokat szilárdtest nyomdetektorokkal együtt sugároztuk be. A nyomdetektorokat besugárzás után forró NaOH-al marattuk, majd optikai mikroszkóppal fényképeztük le. Ebben a mintában az alfa-részecskék egyetlen forrása a 10B(n,)7Li magreakció, azaz a kapott nyomok a bór felszínközeli eloszlását mutatják. Az eredmények igazolták az inhomogén bór eloszlást és annak koncentrációfüggését is.

3. ábra: Hozzáadott bórt tartalmazó (bal oldali ábra) és nem tartalmazó (jobb oldali ábra) ötvözetek bórtartalmának leképezése. A baloldalon látható hosszúkás struktúrák jelzik a szemcsehatárokon feldúsuló bórt. A roncsolásmentesség kritériuma kiemelkedő jelentőséggel bír az archeometriai kutatások mindennapos gyakorlatában, amikor kulturális örökségünk tárgyi emlékeit (szobrokat, festményeket, kő-, fém-, kerámia-, üveg régészeti leleteket, történelmi kéziratokat) vizsgáljuk természettudományos módszerekkel. Ezt a tényt felismerve kezdtük kidolgozni a PGAA alkalmazhatóságát különböző anyagú műtárgyak elemzésére mintegy 15 évvel ezelőtt. Az archeometriában felvetett kérdések a következő fő témakörökbe sorolhatók: kormeghatározás; leletek eredetének meghatározása (idegen szóval proveniencia vizsgálat, ide tartozik a nyersanyag eredetének meghatározása, vagy a készítés helyének, a műhelyeknek az azonosítása); készítési technológiákra, ill. a tárgyak használatára vonatkozó vizsgálatok. Tágabb értelemben az archeometriához tartozik a műtárgyak eredetiségének megállapítása, valamint az állagmegóvást célzó kutatások. A kérdéseket általában a humán tudományok művelői, régészek, múzeológusok, restaurátorok, műgyűjtők teszik fel a természettudósoknak. A következőkben egy esettanulmányt mutatunk be újabb eredményeink közül. Ebben az őskorban pattintott kőeszközök nyersanyagaként kedvelt obszidián elterjedését vizsgáltuk a közép-európai és mediterrán térségben. Az obszidián eredetére jellemző „ujjlenyomat”-szerű fő- és nyomelemeket határozzuk meg. Mivel az obszidián homogénnek tekinthető vulkáni üveg, a besugárzott térfogat átlagos összetételét adó „bulk” PGAA a célnak megfelelő módszer [9, 10]. Az obszidián az őskorban különböző őskori eszközök (nyílhegyek, pengék, stb.) kedvelt nyersanyaga volt. Fő európai nyersanyagforrásait már régóta ismerik a kutatók [11]. A mediterrán források (Szardínia, Lipar, Melosz) mellett

3

Nukleon

2012. november

az ún. Kárpáti obszidián, és ennek C1, C2 és C3 változata a legelterjedtebb a térségben. A C1 és C2 típus a Tokaj-hegység szlovák, ill. magyar oldalán, a C3 típus Kárpátalja területén található meg mind a mai napig. Számos korábbi sikeres tanulmány foglalkozott az obszidián műtárgyak eredetvizsgálatával az elemösszetételük alapján. Elsősorban INAA és XRF módszereket alkalmaztak, amelyek valamilyen mértékben roncsolták a tárgyakat. A Magyar Nemzeti Múzeummal és külföldi régészekkel együttműködve több, mint 140 régészeti leletet és geológiai referencia mintát vizsgáltunk meg PGAA-val, Magyarország, Románia, Szerbia, Horvátország, Bosznia-Hercegovina, Lengyelország, Ukrajna, Olaszország, Görögország, Törökország területéről. Azt találtuk, hogy a PGAA-val mérhető fő (H, Na, K, Mn, Fe, Si, Al, Ti, Ca)- és nyomelemek (B, Cl, Sm, Gd, Nd) közül az alkáliák (Na és K), a Fe, ill. a más módszerrel nem, vagy rosszul mérhető B és Cl jól használható a minták eredet szerinti csoportosítására. PGAAval jól el tudtuk különíteni a Kárpáti obszidiánok három csoportját, valamint a különböző mediterrán lelőhelyekről származó mintákat, ezáltal igazolni tudtuk a magyar, horvát, szerb, bosnyák, román és lengyel lelőhelyeken talált régészeti anyag eredetét. A horvát és bosnyák régészeti leletek között egyértelműen meg tudtuk különböztetni a Tokaj-hegységből, ill. a Lipari szigetéről származó nyersanyagból készülteket. A lehetséges mediterrán nyersanyagforrások közül ugyanakkor ki tudtuk zárni Sardiniát és Melost.

V. évf. (2012) 121

Neutron radiográfia, tomográfia és a PGAI A mintán áthaladó neutronnyaláb gyengülésén alapuló neutronradiográfia/tomográfia a tárgyak valódi 2D/3D-s képalkotására alkalmas módszer. A mérőrendszer működésének alapelve az 5. ábrán követhető. A neutronnyaláb útjába helyezett tárgyon áthaladó neutronokat ún. szcintillációs ernyővel látható fénnyé konvertáljuk (vetületi kép), amelyet egy igen érzékeny CCD chipet alkalmazó kamerával digitalizálunk (1024×1024 pixel, 16-bites szürkeárnyalati skála). A transzmissziós kép előnyös pl. a hasonló rendszámú elemekből felépülő részek elkülönítésére (amelyek röntgenradiográfiával nem adnak megfelelő kontrasztot), ill. sok esetben a szerves anyagot tartalmazó tárgyak megjelenítésére (a nyalábgyengülés a hidrogéntartalom miatt számottevő). A kép kémiai elemek azonosítására azonban csak korlátozottan alkalmas.

5. ábra: A neutronradiográf/tomográf elvi felépítése Speciális berendezéssel a jelenleg elérhető legjobb térbeli felbontás kb. 25 m [12], míg a NORMA esetén ez az érték 220 - 500 m között változik a tárgy és a szcintillátor ernyő közötti távolság függvényében. A vetületi képeken a belső felépítés tehát nagy pontossággal jeleníthető meg, ezáltal láthatóvá válnak a kutató szempontjából érdekes részletek, és azok kijelölhetők a további vizsgálatokhoz [13]. Amennyiben a kijelölt részekhez hozzákapcsoljuk a pontos térbeli koordinátáikat, a későbbiekben e részek a minta mozgatásával a kollimált neutronnyalábba vihetők és elemi összetételük meghatározható. A neutronos leképezés nyújtotta előnyöket kihasználva a PGAI vizsgálat a teljes minta pásztázása helyett csak a kijelölt területekre koncentrálható, így ezeken a területeken a rendelkezésre álló korlátozott mérési idő alatt pontosabb elemi összetétel határozható meg.

4. ábra: A vizsgált obszidián minták háromdimenziós elemeloszlás szerinti csoportosulása (felső ábra), a PGAA vizsgálatok szerinti lelet eloszlása a térképen (alsó ábra).


A PGAI vizsgálat sikerrel alkalmazható az archeometriai kutatásokban is. Egy jó példa az archeometriai alkalmazásokra római kori vasszegek korróziós állapotának felmérése. A vizsgálatok során, a tömbi analízisen túlmenően meghatároztuk a korrózióért felelős klór vashoz viszonyított tömegarányának változását a szegek hossztengelye mentén. Ennek egy példája a 6. ábrán látható, amely bemutatja a CPF08_62 kódjelű szegről (Cardiffi Egyetem) készült tomográfiás felvétel egy metszetét, magát a mintakamrában elhelyezett szeget, ill. a vízszintes (2×20 mm nyílású) neutron kollimátorral felvett PGAI eredményeket. Ezen roncsolásmentes vizsgálatok megmutatták, hogy a szeg a csúcsától számítva 9-15 mm között, ill. 24-27 mm között a kevésbé korrodált. Az eredmény összhangban van a tomográfiás kép metszetén látható információval. Itt ugyanis most a sötétebb terület felel meg a neutronokat kevésbé

4

Nukleon

2012. november

elnyelő közegnek, vagyis ebben az esetben a nagyobb vastartalmú, kevésbé korrodált közegnek. Eredményeink alapján a konzervátorok kiválaszthatják a leletek számára legmegfelelőbb állagmegóvási technikát.

6. ábra: A CPF08_62 szeg NORMA mintakamrában készült tomográfiai képének egy metszete és PGAI mérésének eredményei. Mint korábban említettük egy minta teljes pásztázása általában nem célszerű, sőt sok esetben nem is valósítható meg. Vannak azonban esetek, amelyek indokolttá tehetnek ilyen jellegű vizsgálatokat. Ide tartoznak az ún. homogenitásvizsgálatok, melynek során pl. egy felület befedettségének egyenletességét ellenőrizhetjük. Az EU-JRC IRMM (Geel, Belgium) intézete referencia anyagok előállításával, jellemzésével foglakozik. Innen származik az az 50 mm átmérőjű rozsdamentes acél hátlapon 38 mm átmérőjű bórréteggel bevont minta, amelynek 10B névleges felületi sűrűsége 30 µg/cm2 volt. A mérések során a minta síkja 30°-os szöget zárt be a nyalábhoz képest, ezért a 2,5 × 5 mm2 neutronkollimáció projekciója 5 × 5 mm2 vetületet képezett a bórral bevont felületen. A gyártási folyamatot ismerve feltételezhető, hogy a rétegvastagság inhomogenitása radiális irányban változik. Ezért a középvonal mentén egymással közvetlen szomszédságban végeztünk pásztázásos méréseket 7 pontban. A 0,25%-os statisztikai pontosság elérése megkövetelte, hogy a mérések hossza 18000 sec legyen. A 7. ábrán látható eredmények szerint a bórréteg vastagsága a középponttól radiális irányban csökken. A széleken mintegy 1,5 %-kal kevesebb bór található. A mérés fontosságát az adja, hogy a 3He készletek kimerülése folytán a neutronok érzékelésére szánt detektorokban a jövőben egyre inkább bórréteggel bevont felületeket kívánnak alkalmazni.

7. ábra: Az EU-JRC IRMM Bo920626_H4 minta PGAI mérésének eredményei. A 10B névleges felületi sűrűsége 30 µg/cm2.


V. évf. (2012) 121

Magszerkezet és nukleáris adatok A magszerkezeti, nukleáris és metrológiai adatok mérésének a PGAA kutatásokat megelőző hagyományai vannak a csoportunknál. Valójában erre alapozva indultak meg Molnár Gábor vezetésével az analitikai kutatások, lehetővé téve annak szakszerű fejlesztését. A kutatások egyik alapja a PGAA analízishez nélkülözhetetlen (n,) adatbázis és a spektrumkönyvtár, amely tartalmazza csaknem az összes stabil elem parciális gamma-kibocsátási hatáskeresztmetszetét. Az adatbázis adatainak a mérését a PGAA mérőhelyünkön végeztük. Az adatbázis – Richard B. Firestone-nal közösen végzett – analízisével sikerült az adatokat az elemek izotópjaihoz is hozzárendelni. Az adatokat először egy könyvben [14], később a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség által koordinált munka eredményeként egy újabb kiadványban hoztuk nyilvánosságra [15], amely új néven: „Evaluated Gamma-ray Activation File” (EGAF) szerepel a szakirodalomban [16]. Ezeket az adatokat megjelenése óta a magfizika, nukleáris asztrofizika és energetika, orvosi és sugárvédelmi feladatok esetében használják. Így pl. külön programot indított a Lawrence Livermore National Laboratory az adatok Monte Carlo programokba történő átvételére [17]. Az adatok megjelenése óta az adatbázis fejlesztésén és pontosításán, a nukleáris hulladékkezelésben fontos instabil atommagok adataival való bővítésén, ill. az adatok felhasználásával magfizikai problémák megoldásán dolgozunk. A továbbiakban ezek eredményei közül mutatunk be egy területet. Az atommagok radiatív (gammasugárzásos) neutronbefogási hatáskeresztmetszetének (NBHK) minél pontosabb meghatározása fontos kérdés a nukleáris energetika számára, amely megoldásokat keres a nukleáris hulladékkezelés problémájára. A tervek között szerepelnek a IV. generációs reaktorok és szubkritikus gyorsítós berendezések, amelyek kevesebb és kisebb radiotoxicitású hulladéktermelés mellett termelnek energiát, miközben a hagyományos reaktorokban keletkező hulladékot kevésbé ártalmas hulladékká alakítják át. A tervezéshez rendszerint sokkal pontosabb NBHK értéket kívánnak, mint ami az irodalomban megtalálható. A NBHK mérésre számos módszer ismert, de mindegyiknek megvan a maga Achillessarka (olyan szisztematikus hibalehetőség, amelyet nehéz kiküszöbölni). Az elmúlt néhány évben módszereket dolgoztunk ki NBHK meghatározására az általunk alkalmazott PGA vagy (n,) módszerre [18-20]. A módszereket alkalmazva és azok korlátait megismerve pontosabb, vagy a korábbiaktól független NBHK-eket határoztunk meg számos atommagra (99Tc, 129I, 235,238U, Teizotópok, Pd-izotópok, 209Bi, 241Am, 237Np, 242Pu, 77Se), melyek bibliográfiája a legújabb összefoglaló cikkünkben található meg [21]. A nukleáris modellszámítások fontos alapeleme az ún. gamma erősségfüggvény, amely az átlagos gammaátmeneti valószínűséget határozza meg. Régóta fennálló kérdés, hogy mi a kapcsolat az óriás rezonanciák és az alacsony energiás átlagos átmeneti valószínűségek között, továbbá hogy a rezonancia fluoreszenciából nyert átlagos átmeneti valószínűségi adatok milyen kapcsolatban állnak a neutronbefogásos adatokkal. Egyik legfrissebb cikkünkben megállapítottuk, hogy a két mérés eredményei leírhatók ugyanazzal az erősségfüggvénnyel [22]. Legújabb statisztikus modellszámításaink, amelyek a gamma erősségfüggvényen alapulnak, lehetővé teszik a NBHK pontosabb megadását szimulálva azokat a gamma-átmeneteket, amelyek a kvázi-

5

Nukleon

2012. november

kontinuumba esnek és ezért a hagyományos csúcsillesztési eljárással nem kiértékelhetők. Ezek a számítások néhány esetben az alacsonyenergiás nívóséma korrekciójára is lehetőséget adnak [23]. Legújabb terveink között a gammaspektrumok teljes dekonvolúciója szerepel, amely lehetővé teszi a NBHK meghatározását a súlyozott parciális hatáskeresztmetszetekből, figyelembe véve a kvázikontinuumot is. Az így kapott spektrumok közvetlenül beépíthetők a Monte Carlo programokba is.

V. évf. (2012) 121

Összefoglalás A cikkben bemutattuk az MTA Energiatudományi Kutatóközpontban működő PGAA-NIPS mérőberendezést és válogatást adtunk a legfrissebb kutatási eredményeinkből a PGAA analízis, a neutron radiográfia, tomográfia, a PGAI, magszerkezet és nukleáris adatok területéről.

Köszönetnyilvánítás Köszönetet mondunk a munkánkat támogató, EU FP6 ANCIENT CHARM No. 15311, EU FP6 EFNUDAT No. 036434, EU FP7 ERINDA No. 269499, EU FP6 és FP7 NMI3 No. 283883, EU FP7 CHARISMA No. 228330 projektnek, továbbá a hazai NAP VENEUS OMFB 00184/2006, a Baross Gábor REG-KM-09-1-2009-0007 és az OTKA K-100385 projekteknek.


Simonyi K.: A fizika kultúrtörténete, Gondolat kiadó, 2. kiadás, 1981.

[2]

Vértes A.: Szemelvények a nukleáris tudomány történetéből, szerk. Vértes A., Akadémiai Kiadó, 2009.

[3]

L. Rosta, T.Grósz, T. Hargitai: Liquid hydrogen cold neutron source in operation at the Budapest Research Reactor Appl. Phys. A-Mater. Sci. Process. 2002, 74, S240–S242

[4]

Rosta, L., L. Cser, Zs. Révay.: Gain Factors with the New Supermirror Guide System at the Budapest Neutron Centre. Appl. Phys. A-Mater. Sci. Process. 2002, 74, S292–S294

[5]

Teschner, D., J. Borsodi, et al.. The roles of subsurface carbon and hydrogen in palladium-catalyzed alkyne hydrogenation, Science 2008, 320, 5872, 86-89.

[6]

M. Armbrüster, K. Kovnir, M. Friedrich, D. Teschner, G. Wowsnick, M. Hahne, P. Gille, L. Szentmiklósi, M. Feuerbacher, M. Heggen, F. Girgsdies, D. Rosenthal, R. Schlögl, Yu. Grin,: Al13Fe4 as a low-cost alternative for palladium in heterogeneous hydrogenation, Nature Materials, 10 June 2012, 3347 (doi:10.1038/nmat3347)

[7]

D. Teschner, R. Farra, L. Yao, R. Schlögl, H. Soerijanto, R. Schomäcker, T. Schmidt, L. Szentmiklósi, A.P. Amrute, C. Mondelli, J. Pérez-Ramírez, G. Novell-Leruth, N. López: Journal of Catalysis, (2012) 285 273–284

[8]

D. Mukherji, J. Rösler, M. Krueger, M. Heilmaier, M-C. Bölitz, R. Völkl, U. Glatzel and L. Szentmiklósi: Scripta Materialia 2012, 66 60–63

[9]

Zs. Kasztovszky, K.T. Biró: Fingerprinting Carpathian obsidians by PGAA: first results on geological and archaeological specimens, in Proceedings of 34th International Symposium on Archaeometry, Zaragoza, 2006, pp. 301-308.

[10]

Zs. Kasztovszky, K. T. Biró, A. Markó, V. Dobosi, Cold neutron prompt gamma activation analysis – a non-destructive method for characterization of high silica content chipped stone tools and raw materials, Archaeometry, 2008, 50, 1, 12-29.

[11]

O. Williams-Thorpe: Obsidian in the Mediterranean and the Near East: A provenancing success story, Archaeometry (1995), 37, 2, 217-248

[12]

Lehmann, E.H. et al.: The micro-setup for neutron imaging: A major step forward to improve the spatial resolution, Nucl. Instr. and Meth. 2007, A576, 389–396.

[13]

Kis Z., Belgya T., Szentmiklósi L., Kasztovszky Zs.: Műtárgyak roncsolásmentes vizsgálata neutronokkal – az EU Ancient Charm Projekt., Fizikai Szemle. 2011 LXI 235–239.

[14]

Molnár, G.L., ed.: Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams., Kluwer Academic Publisher Dordrecht, Boston, London: Budapest, 2004, pp. 1-423

[15]

Choi, H.D., R.B. Firestone, R.M. Lindstrom, G.L. Molnár, S.F. Mughabghab, R. Paviotti-Corcuera, Z. Révay, A. Trkov, V. Zerkin, and C. Zhou: Database of prompt gamma rays from slow neutron capture for elemental analysis: International Atomic Energy Agency, Vienna, 2007, 1-251

[16]

Firestone, R.B., G.L. Molnár, Z. Révay, T. Belgya, D.P. McNabb, and B.W. Sleaford: The Evaluated Gamma-ray Activation File (EGAF), 10th International Conference on Nuclear Data for Science and Technology. September 26 - October 1, 2004, Santa Fe, New Mexico, API (2005), pp. 219224

[17]

Sleaford, B., N. Summers, J. Escher, R. Firestone, S. Basunia, A. Hurst, M. Krticka, G. Molnar, T. Belgya, Z. Revay, and H. Choi: Capture Gammaray Libraries for Nuclear Applications, J. of Korean Phys. Soc., 2011, 59, (2), 1473-1478

[18]

Belgya, T., P. Schillebeeckx, and A. Plompen: Neutron Measurements, Evaluations and Applications. 2008. Prague, Czech Republic, 16-18 October 2007, JRC Scientific and Technical Reports, EUR 23235 EN: European Communities, 2008 p. 31-34

[19]

Belgya, T.: New gamma-ray intensities for the N-14(n,gamma)N-15 high energy standard and its influence on PGAA and on nuclear quantities, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2008, 276, (3), 609-614

[20]

Belgya, T.: EFNUDAT Slow and Resonance Neutrons, a Scientific Workshop on Nuclear Data Measurements, Theory and Applications, 23-25 September 2009 Budapest, Hungary: II-HAS 2010, pp. 115-120

[21]

Belgya, T.: Prompt Gamma Activation Analysis at the Budapest Research Reactor Physics Procedia, 2012 31, 99-109

[22]

Schramm, G., R. Massarczyk, A.R. Junghans, T. Belgya, R. Beyer, E. Birgersson, E. Grosse, M. Kempe, Z. Kis, K. Kosev, M. Krticka, A. Matic, K.D. Schilling, R. Schwenger, L. Szentmiklósi, A. Wagner, and J.L. Weil: Dipole strength in 77Se(n,γ) and 78Se(γ,γ') experiments, Physical Review C, 2012, 85, 014311

[23]

Krticka, M., R.B. Firestone, D.P. McNabb, B. Sleaford, U. Agvaanluvsan, T. Belgya, and Zs. Revay: Thermal neutron capture cross sections of the palladium isotopes, Physical Review C, 2008, 77, (5), 054615


6

Tartalom. Rosta László Nyolcvan éves a neutron. Dr. Csikai Gyula, Dr. Fenyvesi András Neutronfizikai kutatások Debrecenben

Recommend Documents