SINTESIS YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) DARI ZIRKON LOKAL SEBAGAI MATERIAL ELEKTROLIT SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC)
Disusun Oleh :
ITA PERMADANI M0311040
SKRIPSI Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains dalam bidang ilmu kimia
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS SEBELAS MARET SURAKARTA 2016
i
ii
PERNYATAAN Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul “SINTESIS YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) DARI ZIRKON LOKAL SEBAGAI MATERIAL ELEKTROLIT SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC) ” belum pernah diajukan untuk memperoleh gelar kesarjanaan di suatu perguruan tinggi, dan sepanjang pengetahuan saya juga belum pernah ditulis atau dipublikasikan oleh orang lain, kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam daftar pustaka.
Surakarta, Februari 2016
ITA PERMADANI
iii
SINTESIS YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) DARI ZIRKON LOKAL SEBAGAI MATERIAL ELEKTROLIT SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC) ITA PERMADANI Program Studi Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Sebelas Maret ABSTRAK Penelitian ini menggunakan zirkonia (ZrO2) yang telah disintesis dari konsentrat pasir zirkon. Pasir zirkon merupakan produk samping pertambangan di Pulau Bangka, Indonesia. Zirkonia disintesis dengan menggunakan metode fusi kaustik single filtration. Zirkonia hasil sintesis di doping dengan ittria membentuk Yttria-Stabilized-Zirconia (YSZ). Ion ittrium yang di masukkan kedalam ZrO2 memiliki variasi komposisi 4,5%, 8%, dan 10%. Penelitian ini mempelajari pengaruh komposisi dalam struktur kristal, karakter konduktivitas, dan nilai konduktivitas. Pola difraksi dilengkapi dengan refinement menggunakan metode Le Bail untuk mempelajari struktur kristal. Hasil refinement menunjukkan ZrO2 memiliki 2 fasa yaitu zirkonia monoklinik dan zirkonia tetragonal. Sementara itu, penambahan ion ittrium pada YSZ (ittria terstabilkan zirkonia) memiliki struktur kubik. Namun, YSZ yang telah disintesis tidak memiliki 1 fasa melainkan 3 fasa, yaitu monoklinik, tetragonal, dan kubik. Penambahan ittrium juga merubah parameter sel pada kristal. Adanya perubahan parameter sel menunjukkan ion ittrium (Y3+) telah masuk kedalam ZrO2. Hal ini didukung dengan plot Fourier. Variasi komposisi YSZ menunjukkan perbedaan morfologi dan juga perbedaan ukuran partikel. Sementara itu, konduktivitas ionik terbesar disediakan oleh 8YSZ yaitu 2,74x10-4 S.cm-1 pada suhu 700 oC. Kata kunci : Tambang Timah Pulau Bangka, Zirkonia (ZrO2), Yttria-StabilizedZirconia (YSZ), Elektrolit padat, Solid Oxide Fuel Cell (SOFC).
iv
SYNTHESIS OF YTTRIA-STABILIZED-ZIRCONIA (YSZ) FROM LOCAL ZIRCON AS ELECTROLYTE MATERIAL FOR SOLID OXIDE FUEL CELL (SOFC) ITA PERMADANI Department of Chemistry, Faculty of Mathematics and Natural Sciences, Sebelas Maret University ABSTRACT This research was done by using zirconia (ZrO2) that has been synthesized from the concentrate of zircon sand. Zircon sand is a side product of mining in Bangka Island, Indonesia. Zirconia was synthesized by using caustic fusion method of single filtration. Zirconia was doped with yttria to form YttriaStabilized-Zirconia (YSZ). Yttrium ions that were doped into the synthesized ZrO2 have various composition, i.e. 4.5%, 8%, and 10%. The purpose of this research is to understand the effect of composition on the crystal structure, conductivity characteristic and the conductivity value. The diffraction pattern was completed with Le Bail refinement that used to understand the crystal structure. Refinement result showed that the prepared ZrO2 presents in two phases which are monoclinic and tettragonal zirconia. Meanwhile, the addition of yttrium ions produced Yttria-Stabilized-Zirconia (YSZ) with cubic structure. However, the synthesized YSZ did not axisted as a single phase but it presents as 3 phases, i.e. monoclinic, tetragonal and cubic. Yttrium addition has changed the cell parameters of crystal. It represents that Y3+ (Yttrium ions) has entered ZrO2 structure. It is supported by the Fourier plots. The various composition of YSZ showed different morphology and different particle size. While, the greatest ionic conductivity provides by 8YSZ, i.e. 2.74x10-4 S.cm-1 at 700 oC. Key words: Tin Mining Bangka Island, Zirconia (ZrO2), Yttria-StabilizedZirconia (YSZ), Solid electrolyte, Solid Oxide Fuel Cell (SOFC).
v
MOTTO
Karena sesungguhnya Allah tidak mengubah suatu nikmat yang telah diberikan-Nya kepada suatu kaum, hingga kaum itu mengubah apa yang ada pada diri mereka sendiri. (Q.S Al-Anfal: 53) Allah tidak membebani seseorang melainkan sesuai dengan kemampuannya. (Q. S Al-Baqarah: 286) Apapun yang kita lakukan hanya semata-mata mencari ridho Allah. Insyaallah segala sesuatu yang kita lakukan tidak ada yang sia-sia. (Bapak dan Ibu)
vi
PERSEMBAHAN
Karya kecil ini saya persembahkan untuk :
Kedua orang tua, Ibu dan Bapak
Kakak, Ika dan Suami
Teman Riset, Karima Apriany dan SSC research Group
Sahabat-sahabatku, Pramudita, Ludfia, Larisa, Amita, Wiwing
Teman-teman Kimia angkatan 2011
vii
KATA PENGANTAR Syukur kehadirat Allah SWT yang telah memberikan limpahan rahmat dan karunia-Nya, sehingga penulis dapat menyelesaikan penulisan proposal penelitian dengan judul:“Sintesis Yttria-Stabilized-Zirconia (YSZ) Dari Zirkon Lokal Sebagai Material Elektrolit Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) ”. Sebuah karya sesungguhnya sulit dikatakan sebagai usaha satu orang, tanpa dukungan dan peran serta dari yang lainnya. Demikian juga penelitian ini tidak akan mungkin terselesaikan tanpa adanya dorongan semangat yang besar dan kritik yang membangun dari semua pihak. Karenanya penulis sampaikan ucapan terimakasih kepada: 1. Ibu Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si., selaku Ketua Jurusan Kimia FMIPA UNS, 2. Ibu Dr. Fitria Rahmawati, M.Si., selaku dosen Pembimbing I, 3. Bapak Dr. Eddy Heraldy, M.Si., selaku dosen Pembimbing II, 4. Ibu Dra. Tri Martini. M. Si., selaku pembimbing akademik. Dalam penulisan skripsi ini tentu pula tidak lepas dari berbagai kekurangan dan kesalahan, karenanya saran dan masukan dari pembaca sangat penulis harapkan demi kesempurnaan penulisan berikutnya.
Surakarta, Februari 2016
Penulis
viii
DAFTAR ISI Halaman HALAMAN JUDUL........................................................................................ i HALAMAN PENGESAHAN .......................................................................... ii HALAMAN PERNYATAAN ......................................................................... iii HALAMAN ABSTRAK .................................................................................. iv HALAMAN ABSTRACT ............................................................................... v MOTTO ........................................................................................................... vi PERSEMBAHAN ............................................................................................ vii KATA PENGANTAR ..................................................................................... viii DAFTAR ISI .................................................................................................... ix DAFTAR TABEL ............................................................................................ xi DAFTAR GAMBAR ....................................................................................... xii DAFTAR LAMPIRAN .................................................................................... xiv BAB I PENDAHULUAN ................................................................................ 1 A. Latar Belakang Masalah ....................................................................... 1 B. Perumusan Masalah ............................................................................. 3 1. Identifikasi Masalah ....................................................................... 3 2. Batasan Masalah ............................................................................. 3 3. Rumusan Masalah .......................................................................... 3 C. Tujuan Penelitian ................................................................................. 4 D. Manfaat Penelitian .............................................................................. 4 BAB II LANDASAN TEORI .......................................................................... 5 A. Tinjauan Pustaka .................................................................................. 5 1. Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) ........................................................ 6 2. Sintesis Zirkonia .............................................................................. 7 3. Elektrolit .......................................................................................... 8 4. Konduktivitas Ionik ......................................................................... 13 5. Difraksi Sinar-X .............................................................................. 15 6. Spektroskopi Impedansi .................................................................. 16 7. Metode Le Bail pada Program Rietica ............................................. 19
ix
B. Kerangka Pemikiran ............................................................................. 20 C. Hipotesis.............................................................................................. 21 BAB III METODOLOGI PENELITIAN......................................................... 22 A. Metode Penelitian................................................................................. 22 B. Tempat dan Waktu Penelitian .............................................................. 22 C. Alat dan Bahan ..................................................................................... 22 1. Alat .................................................................................................. 22 2. Bahan ............................................................................................... 23 D. Prosedur Penelitian............................................................................... 23 1. Sintesis ZrO2 dengan menggunakan metode Fusi Kaustik .............. 23 2. Sintesis YSZ dengan menggunakan metode solid state reaction ... 24 3. Karakterisasi .................................................................................... 24 E. Teknik Pengumpulandan Analisa Data ................................................ 24 1. Pengumpulan Data ........................................................................... 24 2. Analisa Data .................................................................................... 25 BAB IV HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ................................. 26 BAB V PENUTUP ........................................................................................... 42 A. Kesimpulan .......................................................................................... 42 B. Saran ..................................................................................................... 42 DAFTAR PUSTAKA ...................................................................................... 43 LAMPIRAN-LAMPIRAN............................................................................... 47
x
DAFTAR TABEL Tabel 1. Data parameter sel dan struktur kristal dari serbuk ZrO2 ................ 28 Tabel 2. Data parameter sel dan struktur kristal dari serbuk YSZ pada berbagai komposisi ittria ................................................................. 33 Tabel 3. Nilai konduktivitas YSZ .................................................................. 37 Tabel 4. Data perhitungan energi aktivasi, faktor pra-eksponensial dan koefisien .......................................................................................... 40
xi
DAFTAR GAMBAR Gambar 1. Skema prinsip operasi dari sel bahan bakar oksida padat ........... 5 Gambar 2. Konduktivitas ionik spesifik dari beberapa material elektrolit ... 9 Gambar 3. Pola difraksi 4,5YSZ dan 8YSZ ................................................. 11 Gambar 4. Pola difraksi 10YSZ.................................................................... 11 Gambar 5. Plot konduktivitas ionik komposisi 4,5YSZ dan 8YSZ setiap kenaikan suhu ............................................................................. 12 Gambar 6. Konduktivitas 8YSZ dan 10YSZ ................................................ 13 Gambar 7. Deskripsi Interstitial defect atau Frenkel defect (a) dan Schottky defect (b) ....................................................................... 14 Gambar 8. Mekanisme konduksi ion dalam kristal (a) mekanisme kekosongan (b) mekanisme interstisial dan (c) mekanisme kekosongan interstisial ................................................................ 14 Gambar 9. Difraksi sinar-X oleh kisi kristal ................................................. 15 Gambar 10. Impedansi khas plot untuk sampel polikristalin untuk sirkuit setara ........................................................................................... 18 Gambar 11. Perbandingan pola difraksi ZrO2 dengan pola difraksi ZrO2 dari ICSD #66787 ....................................................................... 26 Gambar 12. Perbandingan pola difraksi ZrO2 dengan pola difraksi ZrO2 dari ICSD #66787 dan ICSD #157403 ....................................... 27 Gambar 13. Plot Le Bail hasil refinement data difraksi sinar X dari serbuk ZrO2 dengan memasukkan 2 fasa yaitu fasa ZrO2 tetragonal dan ZrO2 monoklinik .................................................................. 28 Gambar 14. Struktur kristal zirkonia .............................................................. 29 Gambar 15. Perbandingan pola difraksi YSZ pada berbagai komposisi mol % ittria......................................................................................... 30 Gambar 16. Perbandingan pola difraksi berbagai sampel dengan standar serta sampel zirkonia ................................................................... 31
xii
Gambar 17. Plot Le Bail hasil refinement data difraksi sinar X dari serbuk 4,5YSZ (a), 8YSZ (b), dan 10YSZ (c) dengan memasukkan 3 fasa yaitu fasa ZrO2 tetragonal, ZrO2 monoklinik, dan YSZ fasa kubik .................................................................................... 32 Gambar 18. Struktur kristal YSZ. ................................................................... 34 Gambar 19. Peta persebaran X zirkonia (a), 4,5YSZ (b), 8YSZ (c) dan 10YSZ (d) pada sumbu X ........................................................... 34 Gambar 20. Gambar hasil analisis SEM yang dianalisis ukuran butirannya dengan piranti lunak Measure IT pada 4,5YSZ (a), 8YSZ (b), dan 10YSZ (c) ............................................................................. 35 Gambar 21. Grafik sebaran partikel terhadap ukuran partikel (µm) .............. 36 Gambar 22. Plot Nyquist data 4,5YSZ pada suhu 300 oC, 400 oC, 500 oC, 600 oC, dan 700 oC yang digunakan untuk fitting....................... 38 Gambar 23. Plot Nyquist data 8YSZ pada suhu 300 oC, 400 oC, 500 oC, 600 o
C, dan 700 oC yang digunakan untuk fitting.............................. 38
Gambar 24. Plot Nyquist data 10YSZ pada suhu 500 oC, 600 oC, dan 700 o
C yang digunakan untuk fitting ................................................. 39
Gambar 25. Plot Nyquist data 10YSZ pada suhu 300 oC, 400 oC, yang digunakan untuk fitting ............................................................... 39 Gambar 26. Plot Arrhenius dari 4,5YSZ, 8YSZ dan 10YSZ ......................... 40
xiii
DAFTAR LAMPIRAN Lampiran 1. Pola Difraksi YSZ ...................................................................... 47 Lampiran 2. Perhitungan Data Konduktivitas ................................................. 50 Lampiran 3. Hasil Fitting Data Impedansi dengan Excel ............................... 51 Lampiran 4. Perhitungan Energi Aktivasi dan Faktor Pra-Eksponensial ........ 59 Lampiran 5. Perhitungan Ukuran Partikel Menggunakan Perangkat Lunak Measure IT .................................................................................. 62
xiv
