Radioizotópok az üzemanyagban és a hőtıvízben
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
1
Tartalomjegyzék Radioizotópok friss üzemanyagban Radioizotópok besugárzott üzemanyagban hasadási termékek transzurán elemek Az üzemanyag szerkezete: rim réteg, győrős szerkezet, gázbuborékok... Radioizotópok kémiai formái és viselkedése üzemanyag pasztilla burkolat alatti rés burkolat Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
2
A friss üzemanyag elemösszetétele (g/kg) Izotóp
Természetes U
3.5% 235U
3.1% MOX
0.06 7.2
0.4 35
0.05 6.8
992.8
965
949 0.6 27.5
232U 234U 235U 236U 238U 238Pu 239Pu 240Pu
10.7 3.5
241Pu Atomerımővek BMETE80AE05
3.8% repr. U 0.00001 0.7 38 10 951
Radioizotópok az ....
3
A kiégett üzemanyag elemösszetétele aktinidák elemösszetétele 4% 235U
MOX
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
4
Hımérsékleteloszlás különbözı üzemanyag tablettákban stacionárius üzem közben
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
5
UO2 és Zr hıvezetı képességének összehasonlitása
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
6
4% 235U
Hasadási termékek elemösszetétele
A hasadási termékek mennyisége a kiégéssel kb. lineárisan nı (5% 50 MWd/kg-nál) (HM = heavy metal)
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
7
Üzemanyag szerkezetének és összetételének változása a kiégés során Ami változik: kémiai, radiokémiai összetétel kristályszerkezet, fajlagos felület porozitás, szemcseméret, sőrőség Elemzési módszerek: gázmintavétel - MS gamma scanning/pásztázás autoradiográfia: izotópok eloszlásának meghatározása roncsolásmentes elemzések: XRF mikroanalízis, SIMS, gamma-, Auger-, Raman spektroszkópia roncsolásos elemzés: MS, alfa-spekrometria Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
8
Fém-hidridek Fém + hidrogén Ionos hidridek: LiH, CaH2, BaH2, CsH, ... kristályos anyagok, vízben hidrolízis:
CaH2 + 2 H2O = Ca(OH)2 + 2 H2 , hidrogén-forrás (LiH),
szupravezetı alapanyag. Kovalens hidridek: nem-fémekkel, félfémekkel, HCl, H2S, NH3, CH4, AsH3, B2H6, Zr(BH4)4,... Interszticiális hidridek: az ötvözetekhez hasonló tulajdonságokkal rendelkeznek, a legtöbb átmeneti elemmel létrejönnek. H a fématomok közötti térben. Hidrogén tárolása: PdHx, Hidrogéntartalom növekedése: oldott hidrogén hidridkristályok képzıdése elsırendő fázisátalakulás méretváltozás + nukleáció Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
9
Főtıelemek és a tabletták szerkezete Axiális izotópeloszlás a főtıelem rúd mentén PWR: gammapásztázás egyenletes eloszlás, távtartóknál, pasztillahatáron aktivitás csökkenése BWR: aktivitáscsökkenés a rúd mentén a szabályozó rudak helyzetének megfelelıen Pasztilla szerkezet, radiális izotópeloszlás: repedések „rim” réteg a pasztilla szélén: kristályok, zárványok, gáz belsı rétegek: győrős elrendezıdés (eredeti szerkezet) gázbuborékok a szemcsehatárokon Pu felhalmozódás a rim-ben (Pu keletkezés epiterm n hatására) FP migráció termikus gradiens hatására (∆t=1000-1500 oC) Rim-ben nagyobb Zr, Nd, Cs … konc. és kisebb nemesgáz konc.
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
10
Üzemanyag pasztilla felületének SEM felvétele (SEM = Scanning Electron Microscope)
Journal of Nuclear Materials 288, 20-28, 2001.
Besugárzás elıtt
90 GWd/t kiégettség után Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
11
Üzemanyag pasztillákban lejátszódó fizikai-kémiai folyamatok (SEM) Oxid réteg Hidrát szegély Felületi sérülés a hidrátos szegélyben (rim)
Atomerımővek BMETE80AE05
Törés
Radioizotópok az ....
Felületi sérülés a hidrátos szegélyben (rim)
12
SEM felvétel egy erısen kiégetett üzemanyag pasztilla szegélyezı rétege (rim) szerkezetérıl (97.8 MWd/kgHM) Epitermikus neutronok nagy rezonancia-abszorpciója 238U-ban a rim zónában nagyobb mennyiségő 239Pu
keletkezik (self-shielding
effect). A lokális burn-up: 210 MWd/kgHM. Eredeti szemcseméret ≈ 10µm UO2 Kiégés után mikrométer alatt mérető Nature Materials 7, 683 – 685, 2008. Atomerımővek BMETE80AE05
szemcsék megjelenése.
Radioizotópok az ....
13
Hidridizáció folyamata a főtıelem-burkolaton. Oxidréteg A radiális irányú hidrid-fonalak
Főtıelem tabletta Hózer Zoltán, A főtıelem szivárgás modellezése, PhD tézisek, KFKI AEKI, 2003. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
14
Sérült főtıelem Burkolatsérülésen keresztül a tabletta felületének egy része távozik a hőtıközegbe. A hiányzó térfogat jellemzı méretei: 2.0 mm hosszúság és 0.15 mm mélység.
Burkolat ≈ 2mm
Főtıelem tabletta Hózer Zoltán, A főtıelem szivárgás modellezése, PhD tézisek, KFKI AEKI, 2003. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
15
Hidridizáció folyamata során keletkezı repedések a pasztillában Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
16
főtıelem rúd hossza mentén
Gamma intenzitás
Axiális izotóp-eloszlás a
Távolság (mm)
Xenon radiális eloszlása a pasztillában Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
17
A hidridképzıdés lehetséges okai: urán-dioxid tabletták hidrogéntartalmú szennyezettsége, főtıelemrúd viztartalma szerves anyagok
Homogén hidrogénfelvétel általában nem okoz mechanikai sérülést. Inhomogén mechanikai feszültségeloszlás, alacsonyabb hımérséklető tartományok lokális hidrogénfelvétel intenzív hidridképzıdés Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
18
A hidrogén beépülése a fémszerkezetbe rideggé teszi a Zr-t és repedéseket idéz elı. A hidrid-szemcsék elhelyezkedése a burkolatban merıleges a feszültségre és ez napkitöréshez hasonlító képzıdményt hoz létre.
A hidridképzıdés megakadályozása: porozitás csökkentése az UO2 tablettákban speciális szárítás eljárással a víztartalom csökkentése a tablettákban, a burkolatban és a főtıelem rúdak egyéb részegységeiben. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
19
A távtartó rács és burkolat érintkezési pontjai VVER-440 főtıelemeken.
Főtıelemek szokásos felülete
Távtartó rácsok rezgésébıl származó kopás
Hózer Zoltán, A főtıelem szivárgás modellezése, PhD tézisek, KFKI AEKI, 2003. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
20
Hasadási termékek koncentrációja és a reaktor-teljesítmény kapcsolata
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
21
Milyen folyamatok játszódnak le a szilárd fázisban a reaktor mőködése során? Képzıdött izotópok: FP = fission products, AP = activation products, forró atomok (recoil) termalizálódnak. A FP átlagos úthossza: 10 µm egyik elemi cellából átjuthat másikba. Elhelyezkedésük: - a cellarácsban elhasadt U helyén vagy egy ponthibában - intersticiálisan hibahely keletkezése révén, - kivált fázisban vagy szemcsék határfelületén
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
22
Milyen folyamatok játszódnak le a szilárd fázisban a reaktor mőködése során? A hibahelyek elhelyezkedése: a mátrixból kivált fázisban vagy szemcsék határfelületén újonnan képzıdött fázisban keramikus fázis: U, Pu, Ba, Sr, Cs, Zr, Mo, Ln ha a keletkezı FP mennyisége nagyobb mint az oldhatósági koncentráció az UO2ben fémes fázis: Mo, Tc, Ru, Rh, Pd kicsi szemcsék (1um) még nagy kiégésnél is van elég hely a FP-k számára, ha az atomsugár megfelelı mérető. jelentısen eltérı atom illetve ionmérető FP-k: Kr, Xe, Rb, Cs és Rb+, Cs+, I-, I Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
23
Tipikus kristályforma UO2-ben
FP az UO2 kristályrácsban
U nem kristályos alkotók: nemesgázok és illékony FP (Kr, Xe, Br, I) az UO2-ban „oldott” FP (rácsban) (Ln, Y…) Fémes fázist képezı FP: Ru, Rh, Pd
O hibahely
oxid fázisként kiváló FP: Rb, Cs, Sr, Ba, Zr, Nb, Mo a viselkedés koncentráció függı Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
24
FP-ek eloszlása az üzemanyagban általában inhomogén Az inhomogenitás okai: - a rim rétegbıl a recoil energia hatására kilökıdnek forró FP-ek (hatótávolságuk 5-10 um) - migráció az üzemanyagban a termikus gradiens hatására - nagy FP koncentrációknál több FP csapódik ki az UO2 mátrixból Azok a FP-k nem szivárognak az üzemanyagból, amelyeknek - a kristályrácsba illeszkedı a mérete, - viszonylag nagy a töltése. Azok a FP-k jelentısen szivárognak, melyeknek - nincs töltésük, vagy kicsi az ion töltése, - az atomok, ionok mérete túl nagy a rácshoz képest, - koncentrációjuk nagy (nagy kiégés következtében). Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
25
Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban: hasadási nemesgázok Kr, Xe Fizikai tulajdonságok dominálnak: diffúzió, migráció az összes FP 15 %-a Pl.: 1 FE rúdban 1,5 kg UO2, ha a kiégés 26MWd/kg 6,5g Kr+Xe, 1100 ncm3, ennek 90%-a Xe nagymérető atomok, kis oldhatóság az UO2-ben gázbuborékok képzıdése cellában és szemcsehatáron
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
26
Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban: hasadási nemesgázok Radiális migráció a pasztillában: sztochasztikus folyamat T > 1500 oC esetén jelentıs termikus gradiens és nagyobb hıteljesítmény esetén a pasztilla széle felé nı a koncentráció migráció a szemcse belsejébıl a gáztérbe a repedéseken át meghatározó paraméter a lineáris hıteljesítmény és a hımérséklet:
<200W/cm 1% 200 < p < 250 W/cm 4-10%
•
A migrációs folyamatok függnek a kiégés mértékétıl is
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
27
Radionuklidok viselkedése az üzemanyagban: hasadási nemesgázok Radiális migráció a pasztillában: tranziens folyamatok a reaktorban nı a hımérséklet nı a szivárgás mértéke a hőtıvízben kevesebb a rövid felezési idejő izotóp diffúzió nı az O:U arány növekedésével akár 4 nagyságrendet főtıelem lyukadása
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
28
Halogének és alkáli fémek Illékony FP: I, Cs, Br, Rb UO2-ban együtt mozog a Cs+ és a Ihımérséklet és kiégés növelésével nı a I és Cs szivárgás a pasztillából - kezdeti gyors migráció a szemcsefelületekrıl - további lassabb migráció a szemcsék belsejébıl Ha <200W/cm és < 35MWd/kg: nincs radiális Cs és I migrálás Ha >350W/cm: jelentıs Cs és I koncentráció növekedés a perem irányába Ok: a migráció és/vagy nagyobb hasadási sebesség a rim-ben (több Pu képzıdése) Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
29
134Cs
és 137Cs migrációja
következtében kialakult radiális eloszlásprofil
Kiégettség 22.9 MWd/kg HM U 48.3 MWd/kg HM U
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
30
Magasabb oxidációs állapottal rendelkezı hasadási termékek Nincs termikus migráció! Alkáli földfémek, földfémek, lantanidák Stabil oxidok, kettıs oxidok UO2-vel, BaO nem oldódik UO2-ben, SrO oldódik UO2-ben Könnyő platina fémek Ru, Rh, Pd Elemi fémek, fémes kiválás Mo/MoO2 arány változása Te: Komplex viselkedés: fémes kiválásban, oxid kiválásban, atomi formában az UO2-ben Zr: egyenletes eloszlásban Zr(IV)-ként Tc: fémként UO2-ben, TcO2-ként UO2+x-ben Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
31
Transzurán izotópok A rim rétegben dúsul a Pu és a belıle képzıdı aktinidák. 239Pu epitermikus neutronok rezonancia-abszorpciójában képzıdik
238U(n,γ)239U 239U
→ 239Np → 239Pu
forró atom: Ekin=52 eV
U-O kötés E-ja = 7,9eV kötésfelhasadás Termodinamikailag stabil kettıs oxidok képzıdnek: NpO2, PuO2, Az eredeti helyükön maradnak Transzuránok termikus migrációja nem jelentıs. Visszalökıdés révén aktinidák kerülhetnek a burkolat résébe, de ez nem jelentıs. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
32
Trícium és 14C 3H:
Hasadás során keletkezik 0,01% hozammal. Ép burkolaton át is a hőtıvízbe kerülhet. Nagyobb lineáris hıteljesítmény esetében nagyobb hányad jut ki az üzemanyagból a Zr burkolatba: ha <600W/cm, akkor 20-80% 3H marad az üzemanyagban Migráció termikus gradiens hatására: lassú 14C: 17O(n,α)14C, 14N(n,p)14C,
hasadás (y=0,00017%), 13C(n,γ)14C
Az elsı 2 forrás egyforma jelentıségő. Nincs migráció. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
33
Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a főtıelem burkolatán lévı résben Radioizotópok eredete a résben: - „recoil” hatásra a FP izotópok a résbe lökıdnek I és Cs: burkolat belsı felületén az összes mennyiség ≈ 0,5% ha P>300W/cm (tranziens üzem) 15%-nál több lehet - „knock-out” hatásra a FP izotópok az U-t a résbe lökik (rövid T1/2 mellett elhanyagolható) - diffúzió termikus gradiens hatására: ez csak nemesgázoknál jelentıs: kb. 1%-a a teljes mennyiségnek a Cs és a I többsége a Zr burkolat belsı felületén található.
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
34
Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a főtıelem burkolatában A burkolat jellemzıi: 290-320 kg Zr ötvözet/t HM Belsı felületen vékony (25µm) Zr oxid réteg: oxigén az UO2-bıl származik, tartalmaz visszalökött FP-okat is. Külsı felületen vastagabb oxid réteg: Zr+H2O reakció PWR: max. 60-100 µm a fölsı harmadon BWR: néhány µm (+lokálisan 100 m réteg) Radioizotópok a burkolatban: Zirkaloy (Zr, Sn, Cr. Fe. Ni): 95Zr(95Nb): 500 MBq/g 124Sn(n,γ)125Sn → 125Sb: 5 MBq/g 60Co: Zr nyomszennyezıjébıl: 1-15 MBq/g U szennyezıbıl: 239Pu: 20-100 Bq/g Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
35
Radioizotópok kémiai formái és viselkedése a főtıelem burkolatában
„recoil” FP részek az üzemanyagból: csökkenı koncentráció-profillal 85Kr:
speciális profillal
14C:
kémiai formája ismeretlen, nem migrál, crudban halmozódik
3H:
50-60%-a a hasadvány 3H-nak a Zr ötvözetben van radiális 3H eloszlás homogén kémiai formája: ZrHx, az acélburkolat átengedi a 3H-ot, a Zr visszatartja
Inaktív komponens: H2O + Zr→H2 + ZrOx, H2/Zr: 100-500 ppm
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
36
Radioizotópok a zóna egyéb szerkezeti anyagaiban Nem általánosítható, egyediek a szerkezeti anyagok, változik a fluxus. Távtartók: PWR/BWR: 30-40 MWd/kg Inconel: MBq/g Zircaloy: MBq/g 55Fe 1000-3000 100 63Ni 1000-3000 60Co 1000-3000 59Ni 54Mn 94Nb 4 125Sb 100
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
37
Radioizotópok a zóna egyéb szerkezeti anyagaiban Kazettavég: rozsdamentes acél 60Co 300-500 51Cr 100 Egyéb: zónatartó kosár, tartály, neutronforrás(124Sb), szabályozórudak(110mAg…, B → 3H) általában acél, rozsdamentes acél burkolat és ennek az aktiválási termékei
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
38
Radioizotópok a hőtıvízben Forrásai: • Hőtıvíz, adalékok és szennyezık aktiválási termékei • Hasadási termékek, üzemanyag aktiválási termékei • Aktivált korróziós termékek Jelentısége: Üzemeltetés Radioaktivitás, radiotoxicitás Dózisteljesítmény az üzemi területen Környezeti hatás Speciális vizsgálatok: Primer és szekunder kör közti szivárgás mérése Főtıelemek inhermetikusságának vizsgálata Primer köri korróziós és aktivitás képzıdési folyamatok vizsgálata Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
39
A hőtıvíz, az adalékok és a szennyezık aktiválási termékei Átlagosan a keringési idı 10%-ban van a zónában (neutron térben) 16N 13N 18F 3H 14C 41Ar 35S 32P 42K 24Na
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
40
16N:
7 sec, béta, gamma (5, 7 MeV) 13N: 10 min, béta+ Képzıdés: 16O(n,p)16N üzemelés alatt dominál 16O(p,alfa)13N forró N atomok: Ekin≈0,4 MeV Kémiai formái: gyök reagál radiolízis termékekkel. Pl. PWR hőtıvíz: NO NO2NO3- NH4+ NH2OH N2 (1% 9% 25% 10% 30% 16%) Az arányok a vízkémiától függnek: reduktív közegben nı az NH4+ aránya, ami illékony NH3-ként nagyobb gázkibocsátást jelent a környezetbe. PWR-ben kb.5x több N kerül a gızbe, mint BWR-ben. H2 adagolásra nı a gız N aktivitása (>80%). Megkötıdés anion illetve kationcserélı gyantán. Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
41
18F
110 min, béta+ (511 keV gamma)
Képzıdés 18O(p,n)18F fi=0,2% n+1H Kémiai formája: F- anion, illékony „H2O.F” BWR-ben kb. 90% a gızbe kerül és 80% kondenzálódik. PWR hőtıvíz: kb. 500000 Bq/kg Környezeti hatás kicsi.
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
42
3H
12 év, béta-: 18 keV
Képzıdése: 2H(n,γ)3H 6Li(n ,a)3H σ = 6·10-22 cm2 th 10B(n,2a)3H PWR: kb. 10 MBq/kg 7Li(n ,na)3H σ=8,5E-26 cm2 f 10B(n,a)7Li(n,na)3H 11B(n,9Be)3H Hasadás, diffúzió FE-bıl + szabályozó rúdból (B) fıleg acélburkolaton keresztül. Kibocsátás: kicsi a kozmikus 14N(n,t)12C és a légköri robbantás eredető 3H-hoz képest Hőtıvíz: PWR (VVER) hőtıvíz: 10-30 MBq/kg BWR hőtıvíz: ≈ 0,1 MBq/kg Víztisztítás: elektrolízis vagy izotópcsere víz/D2 közöt, majd kriogén H2/D2 desztilláció Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
43
14C 5730 év, béta-bomló Képzıdése: 17O(n,a)14C fi = 0,037 % 17O, σ = 2.4E-25 cm2 90% 14N(n,p)14C (σ = 1.8·10-24 cm2, 50 ppm oldott N2: összemérhetı) 13C(n,g)14C 0% Kémiai formái: CO2, CO, CH4…szerves, CO és a szerves illékonyabb Hőtıvíz: 200-800 Bq/kg, PWR:CO2 60-70%, BWR: CO2 kb. 100% PWR redukáló közegében több a szerves és a CO. A hőtıvízben levı mennyiség csak 0,01-0,06%-a a Földön évente képzıdı 14C mennyiségnek. Kibocsátás: légkörbe ≈ 95%, folyékony és szilárd hulladék ≈ 5% légköri robbantásból és a kozmogén eredethez képest kevés PWR: szerves 80%, BWR: CO2 kb. 100% Ioncserélı gyanta: karbonát anionként köti az éves képzıdött mennyiség 1-3% kerül a gyantákra Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
44
Hasadási termékek és az üzemanyag aktiválási termékei Nemesgáz izotópok Jód izotópok Cézium izotópok Nem illékony hasadási termékek Urán aktiválási termékei – transzurán izotópok
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
45
Nemesgáz izotópok •
133Xe, 135Xe, 85mKr, 87Kr, 88Kr
Rövid felezési idı Béta-, gamma FE meghibásodás Késleltetett kibocsátás- aktívszén •
85Kr
Hosszú felezési idı BétaTárolás gáztartályban
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
46
Jódizotópok 131I, 133I, 135I, 132I
(132Te),
134I
Béta-, gamma FE állapot jellemzése 129I
105 év Béta- (gamma) 127I: késı neutron Kémiai forma: PWR: Jodid, jód, jodát/perjodát, szerves jód >96% Tranziens alatt több I2 Primerköri gyanta: 100% jodid megkötés Jód kibocsátás alacsony
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
47
Cs izotópok és aktinidák • •
137Cs
hasadási termék: 30 év 134Cs: 133Cs(n,g)134Cs stabil ill. 2 év hasadási termék • 135Cs(n,g)136Cs 2·105 év ill. 13 nap Kiégés: 138Cs • 138Xe 33 perc Kémiai forma: Cs+ kation Nincs a lerakódásokban Kation-cserélı rossz hatásfokú
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
48
Egyéb hasadási termékek és aktinidák 95Zr/95Nb, 99Mo/99Tc,
Sr izotópok, Ru és Ce izotópok…
Pu, Am, Cm izotópok … Nem illékonyak, nem mobilisak Erózió vagy kioldódás az UO2-ból Lerakódások korróziós termékekkel együtt Részecske forma a primer vízben
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
49
Főtıelemek inhermetikussága Inhermetikusság: hasadási és FE aktiválási termékek szivárgása Mikrohiba: illékony hasadási termék szivárgása Makrohiba: üzemanyag-hőtıvíz kontaktus Meghatározás: – Urán szennyezés/felületi szennyezés – Nincs éles határ a 2 hibatípus között – Kis hiba hatása is jelentıs:
ponthiba: 5-10 mm lyuk ≈ 1 g U 20-50 mm repedés FE törés
< mg U 10 g U > 50g U
- Több 10000 FE van a zónában, együttes hatás
On-line elemzés: vízmintában mérhetı néhány izotóp alapján: nemesgáz-izotópok - BWR jód izotópok - PWR Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
50
FE sérülések fajtái • A Zr hidridizációja – üzemanyag nedvességtartalma miatt, • „PCI – pellet/cladding interaction” – teljesítmény változása során Zr bélés a Zr ötvözetben, • „CILC – crud induced local corrosion”, • Gyártási hibák (hegesztés) • „fretting corrosion”- mechanikai hatásra bekövetkezı lokális korrózió, Meghibásodási statisztika Paks: 0,006% Legkorszerőbb erımővek/üzemanyagok/üzemeltetési technológiák: 0,001% Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
51
FE vizsgálati módszerek – – –
– – – –
– – –
On-line vizsgálatok primervíz elemzésével stabil reaktorüzemben tranziensek alatt Következtetések: sérülés bekövetkezése hiba típusa (sérülés mérete) hibás elemek száma felületi szennyezettség Lokalizálás kazetták egyedi azonosítása „sipping” berendezések off-line vizsgálatok
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
52
On-line vizsgálatok, a szivárgás mechanizmusa Burkolat sérülése He töltıgáz szökése Vízgız beáramlása UO2 oxidálása UO2+x Hıvezetés romlása hımérséklet emelkedés a pasztillában Nemesgázok diffúziós együtthatója nı (kb. 1000-szeres), jódok diffúziója nı (10x) I- oxidációja illékony I2-dá (O2 a vízgız radiolízisébıl) Migráció a burkolat alatti résbe (I: 2-5%) Szivárgás a hőtıvízbe Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
53
A szivárgási folyamat modellezése „Release to birth ratio” – R/B B = hasadási termékek keletkezési sebessége az üzemanyagban R = hasadási termékek relatív kibocsátási sebessége az üzemanyagból a hıhordozóba F = hasadási sebesség (atom/s),
F = 3.12 ⋅1010 Pth
Pth= termikus teljesítmény (W), B = aktivitás keletkezési sebessége (Bq/s),
B = 3.12 ⋅1010 yPth λ
λ = bomlási állandó Y = hasadási hozam
dN = r − λN − β N dt
Atomerımővek BMETE80AE05
⇒
Radioizotópok az ....
R = aV (λ + β )
54
R/B (l) függvény-vizsgálatok Visszalökıdési modell Feltételezik, hogy a hasadási termékek az üzemanyagból közvetlenül -visszalökıdés révén- a hőtıközegbe kerülnek: R/B nem függ λ-tól Egyensúlyi modell (egyensúly az üzemanyagban) A modellben az adott izotóp kibocsátási sebessége arányos az izotóp atomok mennyiségével a főtıelemben: ri=νiNi
Ri lg = lg ν − lg( λi + ν ) Bi Diffúziós modell (diffúzió az üzemanyagban)
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
55
R/B függvény jód izotópokra 2001/01/08
Jód izotópok R/B aránya
1E-4
1E-5
1E-6 1E-6
1E-5
1E-4
Bomlási állandó [1/s]
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
56
Inhermetikussági modellezés Szivárgási modell kiválasztása Szivárgási állandók számítása (R/B) Hiba típusának megadása (131I/133I T1/2 = 20.8 h) Hibás főtıelemek számának becslése a standard hibához tartozó radioaktív szivárgás alapján (131I T1/2 = 8.0 d) Felületi szennyezettség számítása (134I T1/2 = 52.5 m)
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
57
Egyéb izotópok a FE állapot értékelésében 239Np
aktinidák a nem illékony izotópok, csak makrohibákat jeleznek lerakódásokban halmozódnak föl lokalizálás kiégési szint meghatározásával - „flux tilting” -
137Cs/134Cs
-
238Pu/239,240Pu
arány tranziens alatt
Atomerımővek BMETE80AE05
arány
Radioizotópok az ....
58
Sipping vizsgálatok egyedi vagy csoportos kazetta vizsgálat álló reaktorban mesterséges tranziens elıidézése: hımérséklet, nyomás 131I
és 137Cs ill. nemesgáz elemzés
statisztikai értékelés fajtái: nedves, száraz egyedi, csoportos
Atomerımővek BMETE80AE05
Radioizotópok az ....
59