RADIOAKTÍV HULLADÉKOK Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta. Elıadásanyag Fizikus B. Sc. képzés

RADIOAKTÍV HULLADÉKOK Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta

Elıadásanyag Fizikus B. Sc. képzés 1

1.

2.

3.

4.

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Radioaktív hulladékok definíciói, vonatkozó szabályozás Radioaktív hulladékok keletkezése, elemzési módszerek Radioaktív hulladékok feldolgozása (Waste management) 2

1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása





3 alapelv: indokoltság, optimálás, korlátozás Külsı sugárterhelés Belsı sugárterhelés: belégzés, lenyelés Dózis: fizikai dózis (D), [Gy=1 J/kg] biológiai dózis (H) [1 Sv=1 Gy biológiai hatása]

Determinisztikus hatás: sugárbetegség, azonnali / akut Sztochasztikus hatás: sejtmutáció, késleltetett


Konzervatív becslés 3

1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása A dózis kialakításában két komponens vesz részt:
Sugárforrás: aktivitás (A), [Bq]  I [rész/idı]  Er [energia/rész] Közeg jellemzése: gamma- és röntgensugárzás esetén µ/ρ - tömegegységre jutó abszorpciós együttható (energiafüggése legyen azonos a detektorra és a testszövetre) Arányosságok a mérésben: válaszjelek száma ~ detektor dózisa detektor dózisa ~ ember dózisa




4

1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása


Dózis konverziós tényezı: DCF=HE/A [Sv/Bq] Egységnyi aktivitás inkorporációjából származó effektív dózis.




Dóziskorlátozás: DL – immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 mSv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 mSv/év

DC - emissziós korlát (dózismegszorítás – csak lakosságra) kiemelt létesítmény: 0,1mSv/év, más:0,03mSv/év

Az emissziós és immissziós korlátok nem keverhetıek. ΣDC ≠ DL és DC < DL 5

1. Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása


Méréstechnika: Immisszió → külsı sugárterhelés esete -dózismérés: kései kiértékeléső, hosszabb idıszakra -dózisteljesítmény mérése: azonnali kiértékelés, rövid idıtartamra

Emisszió → belsı sugárterhelés esete (bevitt anyagok analízise)

-egésztest- vagy szervszámlálás (in vivo) -mintavétel (in vitro) 6

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás





Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi alkalmazás eredményeképpen létrejött radioaktív anyag. 1996. CXVI. tv. -folyamatos üzemi kibocsátás -üzem megszőnéséig helyben maradó anyag (győjtött + leszerelési hulladék) -baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás A radioaktív hulladékok kezelése engedélyekhez kötött tevékenység. Elıírások:




Nyilvántartás Hely Személy 7

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás


Elhanyagolható dózis: Hi ≈10-30 µSv/év




Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve




egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag a legkedvezıtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz Hi-nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK

Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m2]

Hasonlóság: kapcsolat Hi-vel. Eltérés: forgatókönyv

8

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás S (HI „hazard index”)= veszélyességi mutató

Kategóriák a mentességi szint (MEAK [Bq/kg]) alapján: kis-, közepes- és nagyaktivitású hulladék AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg]

Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 103 < S <106 Nagy akt. h. (HLW) S > 106, hıfejlıdés > 2 kW/m3

9

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás






Halmazállapot szerint: gáznemő, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idı szerint: rövid, hosszú (limit: 137Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendık Felületi γ-dózisteljesítmény szerint (►►) Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste, USA; VLLW-Franciaország

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás  Felületi γ-dózisteljesítmény szerinti kategorizálás (a zárt hulladékcsomag felületére vonatkozik) -Kis akt.: 1≤ dD/dt ≤ 300 µSv/h -Közepes akt.: 0,3 ≤ dD/dt ≤ 10 mSv/h -Nagy akt.: dD/dt > 10 mSv/h

11

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás



Nemzetközi szabályzási alapok: •ICRP 1991 #60 és 2008 #103 (Sugárvédelmi „Ajánlás” = Recommendations) •IAEA SS #115 1996 (Alapszabályzat: „Safety Standards”) = IBSS •96/29 EU direktíva (EURATOM) 12

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás

Jogi szabályozás (Magyarország)

1996. CXVI (atomtörvény) – anyagi alapot is

szabályozza - KNPA: kp-i nukleáris pénzügyi alap

24/1997. korm. r. és 23/1997 NM - Mentességi szintek 16/2000 EüM – Személyi sugárvédelem (nem RA

hulladékokra) 15/2001 KöM – Környezeti sugárvédelem, kibocsátáskorlátozás (dózismegszorítás) 47/2003 ESzCsM - RA hulladékok 14344 MSz 1989 és 14344/1,2 2004 – RA hulladékok A hulladékok elhelyezése a Radioaktív Hulladékokat Kezelı Kft. (RHK Kft.) feladata, OAH felügyelete alatt. 13

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás


Hatóságok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben:


ÁNTSZ, OSSKI – személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése




OAH (KFKIIzotóp Intézet): sugárforrások nyilvántartása, NBI: Nukleáris Biztonsági Igazgatóság)

Nyilvántartásban szerepelnie kell : -Mennyiség -Minıség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot 14

2. Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás


Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon:  Paksi

Atomerımő  KKÁT (kiégett kazetták tárolása)  2 kutatóreaktor -AEKI -BME  Bátaapáti (NRHT)  Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT)

15

A jövı kiemelt létesítménye: ESS

3. Radioaktív hulladékok eredete


Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, dúsítás: U, Th-izotópok; reaktorok mőködése: hasadási (131I, 137Cs) aktivációs (239Pu) és korróziós (60Co) termékek
Egyéb reaktorok (kutatás): más anyagból készült szerelvények, más technológia = néhány további radioizotóp
Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai
Ipari sugárforrások: pl. fluoreszkáló festék, gázlámpa-Th, szintjelzés tartályoknál, tömörségvizsgálatok stb.
Orvosi sugárforrások: Diagnosztika: in vivo (szervezetbe bevitt anyagok) in vitro  RIA; Terápia: daganatoknál 25 sejtpusztítás


3. Radioaktív hulladékok eredete


Hulladékok/üzemi kibocsátások:


„TENORM”: mesterséges okból megnövekedett természetes sugárterhelés  szén-, olaj- és gáztüzeléső erımővek (salak, hamu, pernye)  nukleáris üzemanyag elıállítás  bányászat útján kikerülı anyagok  egyéb

26

3. Radioaktív hulladékok eredete


TENORM – idézet a 47/2003. sz. ESzCsM-rendeletbıl:

Természetes radioizotópokat bedúsító, felhalmozó tevékenységek  Az alább felsorolt ipari tevékenységek a természetben elıforduló radioizotópokat a mentességi szintet meghaladóan nagymértékben bedúsíthatják, illetve felhalmozhatják melléktermékeikben: 1. Bauxitbányászat, feldolgozás 2. Cirkon homok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránérc bányászat, feldolgozás 27

3. Radioaktív hulladékok eredete


Hulladékok/üzemi kibocsátások:


Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat: 238U T=4,5*109 év, 235U T=0,7*109 év, 232Th T=10,4*109 év szilárd anyag kiemelése – külszíni v. aknás fejtés ISR – helyszíni kinyerés „in situ recovery” ISL – helyszíni kioldás „in situ leaching” Bányászat hulladéka: meddı, darabolt kıhulladék  nagy felület: légnemő kibocsátás a 222Rn leányelemekbıl Visszamaradó urán+leányelemek 1Bq/kg és 103 Bq aktivitás alatt normál hulladékként kezelhetıek. Kioldás: urán+leányelemek elválasztása–savas (kénsav) vagy nem savas (CO2 + O2 + H2O). Ez utóbbi kíméletesebb eljárás a kızet számára. 28



Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag elıállítása Ércırlı és szitáló berendezés

Radon chains

Radon 222Rn daughter products Rn-222 -

α (5.5 MeV)

Po-218 -

α (6.00 MeV)

Pb-214 -

α (7.69 MeV)

Bi-214 -

β (526keV – 1.26MeV)

γ (76keV….2.45MeV 14 peaks)

Po-214 -

β (185keV – 1.02MeV)

Pb-210 -

β, γ (soft)

Bi-210 -

β (300 keV…1.161400 MeV)

Po-210 -

α(4.5, 5.3 MeV)

Radon 220Rn (Thoron) daughter products Rn-220

α (6.3 MeV)

Po-216

α (6.77 MeV)

Pb-212

β (100 keV) γ (87keV-300KeV)

Bi-212

γ (70keV – 1.8MeV)

Tl-208

β (200….700keV) γ (84keV…2.6MeV)

Po-212

α (8,78 MeV)

Pécs környéki uránbánya területének helyreállítása

Pécs - zagytározók rekultivációja: Tájrendezés 

  

Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás biztosítása

Geotechnika és rekultiváció ...

Az iszapmag konszolidációja a vízleengedés után

Geotechnika és rekultiváció ...

Iszapmag felszínének elıkészítése

3. Radioaktív hulladékok eredete nukleáris energiatermelés - bányászat


Hulladékok/üzemi kibocsátások:


Nukleáris enrgiatermelés hulladékai: 

bányászat: az uránérc helyi feldolgozásának terméke:  UO2, UO3, U3O8 „yellow cake”, ezt szállítják a dúsítást végzı üzemekbe, ahol gáznemő UF6-tá alakítják.

235U (dús):

238U(szegény):

fegyverek

fıként UO2-ként kerül a főtıelemekbe Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg  vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l

37

3. Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia A módszer fı jellemzıje: gáz halmazállapotú oxigént és CO2-t adagolnak a besajtolt vízhez, így az eljárás ugyanazon az elven mőködik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képzıdı hulladék mennyisége igen csekély, legfıképpen nem sugárzó.

3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek
Hasadási termékek
Szerkezeti anyagok aktivációs termékei („Korróziós” termékek)
Vízkémiai aktivációs termékek


3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok


Hulladék veszélyessége „végsı” formájában: radiotoxicitás - index

RTOX = ∑ Ai (t ) × (∑mfi, j × Q j ) × DCFi i

j

RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq] mf : mobilitás-tényezı adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Q : táplálékfogyasztás [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényezı [Sv/Bq]

3. Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell „átmeneti mag”-on keresztül Gyors neutronok: szórás, spalláció




Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek kg/(GW×év)

T1/2 (év)

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek Aktiválás termikus neutronokkal 238U (n,γ) 239U (T=23 perc) β-► ► 239Np (T=2.4 nap) β-► ► 239Pu (T=24 110 év) α 239Pu (n,γ) 240Pu (T=6563 év) α 240Pu (n,γ) 241Pu (T=14.4 év) β-► ► 241Am (T=432 év) α,γ kulcsnuklid a nehezen mérhetı (DTM) nuklidokhoz 239Pu, 241Pu indukált hasadásra képesek α-sugárzó Pu, Am, Np nuklidok: DCF (belégzés) >10-5 Sv/Bq


Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – transzurán aktivációs termékek Aktiválás gyors neutronokkal (spalláció) 238U (n,2n) 237U (T=6.8 nap) β-► ► 237Np (T=2.14×106 év) α 237Np (n,γ) 238Np (T=2.1 nap) β-► ► 238Pu (T=87.7 év) α 238Pu/239Pu arány: „reaktor-ujjlenyomat”


Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – hasadási termékek Hasadási hozamok különbözı hasadóanyagoknál

Radioaktív hulladékok eredete Reaktorok – hasadási termékek
235U

: Hozamtört – rendszám összefüggés

Egy tömegszámnál: a sorozat tagjai β-bomlások révén keletkeznek egymásból

Radioaktív hulladékok –hasadási termékek Nemesgázok (Xe, Kr)
Radiojódok
Egyéb illékony elemek (Cs, Sr)
Egyéb hasadási termékek


Radioaktív hulladékok – hasadási termékek - nemesgázok Nem köthetık meg – a gáztalanítóból a környezetbe kerülnek (retenció aktív szénen – atomméret-függı) 133Xe, 135Xe, 88Kr: rövid felezési idejőek 85Kr T=10,76 év – csak 0,22 % hozam Paksi Atomerımő kibocsátási korlátja: Kr 46000, Xe 29000 TBq/év (kibocsátva: <10 TBq) A főtıelemek inhermetikusságának indikátorai Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~100 %-a

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek - radiojódok Illékonyak (gáznemőek, vízben jól oldódnak)
Rövid felezési idejőek: 131I, 132I, 133I, 134I, 135I (131I T= 8,04 nap, DCF (lenyelés) 2×10-8 Sv/Bq) β- és γ-sugárzók – hozamuk 3 – 7 % inhermetikusság indikátorai, arányuk „kor- és sebességfüggı”
129I T=15,7 millió év – hozam <1%, lágy β- és γ-sugárzó – DCF 1×10-7 Sv/Bq Transzmutációs célpont – neutronaktiválás ►130I


Radioaktív hulladékok – hasadási termékek - radiojódok Paksi AE kibocsátási korlát (131I) három kémiai formára eltérı Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 20 %-a Normális üzemi kibocsátás: elemi jód (impregnált aktív szén szőrın marad) – korlát 1 TBq/év, ki: 2 MBq/év; jodid (aeroszolhoz kötött) – korlát 4 TBq/év, ki: 2 MBq/év, CH3I (aktív szén szőrın marad) – korlát 95 TB/év, ki: 32 MBq/év

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek – egyéb illékony nuklidok Cézium- és stroncium-izotópok 137Cs T=30 év, hozam ~6 %, β- és γ-sugárzó – kulcsnuklid DCF (lenyelés) ~10-8 Sv/Bq 135Cs T=2,3×106 év tiszta β-sugárzó hozam ~7 % 134Cs T= 2.06 év – nem közvetlen hasadási termék! A 134-es sorozat lezáró nuklidja a 134Xe. A 133as sorozat lezáró nuklidja a 133Cs – ez felhalmozódik és felaktiválódik. A 134Cs/137Cs arány „reaktor-ujjlenyomat” – Paksi vízkibocsátásban:31:100 Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~ 10 %-a Paksi AE légnemő korlát: 1 TBq/év ki: 8 MBq/év

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek – egyéb illékony nuklidok
90Sr

– T=28.9 év, tiszta β-sugárzó hozam: 4,5 % DCF (belégzés, lenyelés)~3×10-8 Sv/Bq „csontkeresı” Paksi AE korlát: 0.4 TBq/év ki: 0.2 MBq/év Csernobili kibocsátási hányad: leltár ~4%-a 90Sr/137Cs arány a paksi vízkibocsátásban: 4:100
91Sr, 92Sr – rövid felezési idejőek

Radioaktív hulladékok – hasadási termékek – egyéb nuklidok A leghosszabb felezési idejőek: 99Tc – T=211000 év, tiszta β-sugárzó hozam: 6 % anionként oldódik DCF (belégzés, lenyelés) ~10-9 Sv/Bq Transzmutációs célpont: neutronaktiválás►100Tc


93Zr

– T=1.53 millió év, tiszta β-sugárzó hozam: 6 % 107Pd – T=6.5 millió év, tiszta β-sugárzó hozam: 1 %

Radioaktív hulladékok – „korróziós termékek” reaktorokban Vas (acél) és cirkónium aktivációs termékei – elıbbi „revés” szerkezető oxidokat képez – tranziens szakaszokban leválik, szétterjed a primervízzel és zónatisztítás során a levegıbe is jut. Aktivációs termékek termikus neutronokkal: 55Fe T=2,73 év EC ► DCF ~10-10 Sv/Bq 60Co T=5,27 év β- és γ-sugárzó ►kulcsnuklid 59Ni T=76000 év tiszta β- sugárzó 63Ni T=100 év tiszta β- sugárzó


Radioaktív hulladékok – „korróziós termékek” reaktorokban Aktivációs termékek gyors neutronokkal 54Mn (54Fe-bıl) – EC + γ-sugárzó T=312 nap 58Co (59Co-ból) - EC + γ-sugárzó T=71 nap Egy különleges termék: 110mAg T=252 nap β- és γ-sugárzó – hegesztési varratokból

Radioaktív hulladékok – szerkezeti anyagok aktivációs termékei reaktorokban Biológiai védelem – többféle készítéső beton anyagának felaktiválódása 41Ca T=103000 év EC, DCF ~10-10 Sv/Bq „ujjlenyomat” : ritka földfémek 152Eu, 154Eu, 155Eu - β- és γ-sugárzók, több éves felezési idejőek – hasadási termékek is lehetnek!


Radioaktív hulladékok – víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban 3H

– 10B (n,2α) reakcióból T=12,3 év DCF ~10-11 lágy β- sugárzó „elválaszthatatlan” a víztıl ! 14C – 17O (n, α) reakcióból T=5730 év DCF ~10-10 lágy β- sugárzó Rövid felezési idejő „különleges” nuklidok – 18F, 16N Adalékanyagokból: 24Na, 42K Primervíz összes aktivitása ~107 Bq/L

Radioaktív hulladékok – víz és adalékanyagok anyagok aktivációs termékei reaktorokban Paksi kibocsátás – trícium, szén-14: 3H: fıként HTO, légnemő: 3 TBq/év korlát 170000 TBq/év folyékony: 21 TBq/év, korlát 29000 TBq/év 14C: CH , CO légnemő: korlát 1×109 4 2 TBq/év, ki: 0.6 TBq/év Légtérbıl, vízben oldott levegıbıl: 41Ar légnemő kibocsátás 8 TBq/év – korlát 46000 TBq/év

Radioaktív hulladékok – energiatermelı reaktorok leszerelése során Greifswald: 5 VVER-440 reaktor leszerelése „Nuklidvektor a telephely egészére”:
60Co – 17% - korróziós termék
137Cs – 2% - hasadási termék
55Fe – 71% - korróziós termék
63Ni – 10% - korróziós termék