RADIOAKTÍV HULLADÉKOK 2. Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta. BME-Egyetemi jegyzet

RADIOAKTÍV HULLADÉKOK 2. Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta

BME-Egyetemi jegyzet

1

Radioaktív hulladékok eredete – 2/a Kutatóreaktorok

Kisreaktorok : reaktorszerelvények szerkezeti anyaga Al; nyitott („swimming pool”) víztér Primervízben: 27Al(n,γ)28Al és 27Al(n,α)24Na T=15 óra oldott levegıbıl: 40Ar(n,γ)41Ar T=1,8 óra folyamatos kibocsátás, éves korlát: 0.8 TBq tényleges kibocsátás: 0.03 TBq/év

Radioaktív hulladékok eredete – 2/b Spallációs izotópgyártás Ólom- vagy higany ”target” – neutronforrás felgyorsult proton ütköztetésével – keletkezı hosszú felezési idejő nuklidok: 53Mn (T=3.74 millió év, EC – Auger-elektronok) 60Fe (T=1.5 millió év, β- , DCF (L) 3×10-7 Sv/Bq) 146Sm (T=103 millió év, α, DCF (L) 1×10-5 Sv/Bq) 154Dy (T=3 millió év, α, DCF (L) 1×10-5 Sv/Bq)

Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövetbesugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125I (T= 60 nap, lágy X + γ) vagy 192Ir (T=74 nap, β- + γ) Továbbiak: 226Ra, 198Au, 186Re Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60Co-val, gyorsító - fékezési röntgensugárzás

Radioaktív hulladékok eredete 3. Orvosi sugárforrások - diagnosztika Pajzsmirigyvizsgálat: régebben 131I, újabban 99mTc (T=6 óra, γ [IT] – leányelem: 99Tc – de gyorsan kiürül) „Tc-generátor” – 99Mo-ból (T= 2.8 nap) „lefejtés” pertechnát-anionként Radioimmunoassay (RIA) – biológiai minták sejtbiológiai vizsgálati módszere, nyomjelzett (3H, 14C) radioizotópokkal

Radioaktív hulladékok eredete 4. Gazdasági (ipari) sugárforrások Átvilágítás, csírátlanítás: hosszabb felezési idejő γ-sugárzók (137Cs, 60Co) A radiológiai balesetek 95 %-a ezekkel történik! (Árnyékolás nélküli források)

Radioaktív hulladékok eredete 5. Nukleáris fegyverkísérletek

Kihullás a tropopauza felett végrehajtott légköri robbantásokból: 239Pu, 241Am, 137Cs stb. – hasonló nuklidok, más arányokban, mint a reaktorokból. Dózisjárulék: évi ~ 10 µSv az északi féltekén

Radioaktív hulladékok eredete 6. TENORM Radioizotópok: lásd nukleáris energiatermelés – bányászat TENORM – ot produkáló eljárások: 1. Bauxitbányászat, -feldolgozás 2. Cirkonhomok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, mőtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kıolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, -feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzeléső erımővek 9. Uránércbányászat, -feldolgozás

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása

Menedzsment: 1. Győjtés, osztályozás 2. Minısítés - 1 3. Tárolás (storage), szállítás 4. Hulladékkezelés (processing): -térfogatcsökkentés -kondicionálás 5. Minısítés - 2 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejő hulladékkomponensek 9 transzmutációja

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása 1.

Győjtés, osztályozás: Folyamatos üzemi kibocsátás (nem győjthetı) Üzemelés alatti, de helyszínen maradó hulladék (győjthetı) Leszerelés (decomissioning – csak „akkor” győjthetı) A hulladékokat keletkezésük folyamán, napi munka részeként csoportosítják. Győjtési csoportok:

Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sőrítik Zárt rendszer vagy kiengedik) - folyadék - szilárd Éghetı - éghetetlen Aktivitáskoncentráció szerint 10 Biológiai hulladék Mixed waste


Győjtés, osztályozás: A hulladék győjtési körülményeit naplózni kell: halmazállapot, kémiai forma, radioizotópok, AK, felületi dózisteljesítmény stb.

2.

Minısítés:

Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján MSZ 14344/1 Eszközei Mőszeres analízis: zárt, mintavételes mérés, γ−mérés Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiailag, α, β analízis Dózisteljesítmény mérés 1 µSv/h-300 µSv/h – kis aktivitás 300 µSv/h-10mSv/h – közepes aktivitás 11 >10mSv/h – nagy aktivitás

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása Minısítés:

2.

Minısítés során dönteni kell a hulladékkezelés fajtájáról:

Tömöríthetı? Illékony? Toxikus? Üveg hulladék szeparált kezelése Kulcsnuklidok (137Cs, 60Co) bevezetése – γ spektrometria

A legkedvezıtlenebb hulladékos forgatókönyv ne legyen rosszabb a használatban levı radioaktív anyag forgatókönyvénél. 12


Tárolás, szállítás: Tárolás: Külön és elhatárolva a minısítés alapján; csak rövid idıre adnak ki tárolási engedélyt. Szállítás során a közúton való szállítás nem zárható ki. Elıírások (ADR) vannak:

Jármőre Személyzetre Útvonal biztosítására (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW)

Felületi dózisteljesítmény: max. 20 µSv/h Jármőburkolat: acél, ólom, bizmut, urán (!) 13


Hulladékkezelés: sugárvédelmi és gazdaságossági szempontok egyeztetésével

Térfogatcsökkentés • Általános: préselés, égetés, bepárlás, dekontamináció • Szelektív: felületi (szorpció), térfogati (extrakció) addíció, szubsztitúció V0

Kondicionálás • Cementezés (LLW, ILW) • Bitumenezés (szerves LLW) • Üvegesítés (HLW)

c0<MEAK

V1 hulladékáram c1 m1

mővelet

tiszta V2 szennyezett c2 m2

14


Hulladékkezelés:

Térfogatcsökkentés: általános esetben valamennyi tényezıre azonos térfogatcsökkentés történik. Préselés: égethetetlen szilárd anyagokra, legegyszerőbb VRF(térfogatcsökkentési tényezı) = V1/V2 ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthetı: üveg, tégla, beton Hıkezelés: Égetés vagy hıbontás; + HEPA szőrı VRF = m1/m2 ~ 50-100 között; DF= szőrı dekontaminációs tényezıje = c1/c0 ~ 104-105 (a szőrıre jutó gázra érvényes). Dekontamináció: szilárd (szennyezett, c1) + folyadék rendszer (tisztító) között; idı elteltével ebbıl lesz c0, tiszta maradék; felületi folyamat

15


„Égetés” új alternatívája: MEO – mediated electrochemical oxidation


Préselés: „supercompactor”


Térfogatcsökkentési tényezı: az eredeti és a „sőrített” térfogat hányadosa m1 V1 vagy MRF = VRF = m2 V2

Dekontaminálási tényezı: az eredeti és a „tiszta” koncentráció hányadosa Komponensenként KÜLÖN c1 DF = határozható meg! c0


Hulladékkezelés:

Térfogatcsökkentés:

Bepárlás: Folyadék fázisban, ha DF ∞, ekkor jó a mővelet. A folyadék illékony része ne legyen radioaktív. gız VRF = 5 - 10

V1 hőtés

bepárlás V2

V0

19


Hulladékkezelés:

Térfogatcsökkentés: szelektív esetben valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a mővelet. Általános technológiai mutató: kapacitás kezelt anyag [kg]/kezelı anyag [m3 v. kg]

Ioncsere: Felületi szubsztitúciós mővelet; DF alkalmazható rá. A kezelt anyag folyadék. Ioncserélık tisztíthatók, regenerálhatók. Lehet kation-, anion- és vegyes ioncserélı. Szerves: DF = 103-104 a legtöbb radionuklidra, elıny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódik, kicsi önhordóképesség - regenerálhatók. „Kevertágyas” – anion + kation 20 Szervetlen: természetes és mesterséges anyagok

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása Fı „ellenfél”: alkálifémek 4.

Hulladékkezelés:

(Cs), komplexek (Ag[NH3]2)

Térfogatcsökkentés:

Ioncsere: Általában kationcsere, de a reaktoroknál anioncsere is szükséges (jód I- és IO3- ; technécium TcO4-) Szervetlen kationcserélı 137Cs és 134Cs-hoz: szilárd vázon – K2Ni[Fe(CN)6], kálium helyére kerül a cézium. DF = 100, jó kapacitás, de drága. Szervetlen természetes ioncserélık: ioncsere+szorpció, addíciós és szubsztitúciós szorbensek, nem regenerálható, de olcsó. Összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélı is! -bentonit: SiO2 + Al2O3 + Ca, K, Na, Fe stb. oxidok + n H2O, alap: ZEOLIT agyagásványok: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT – reverzibilis víztartalom eltávolítása után -perlit: vulkáni üveges kızetbıl kialakított „felfúvódó” anyag 21


Hulladékkezelés:

Térfogatcsökkentés: Extrakció: térfogati és addíciós mővelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de egy adott komponens át tud lépni F2-bıl F1-be. Ha F2=SZ dekontaminálás. DF = 102-103

F1

Jellemzı: Kc egyensúlyi állandó = cF1/cF2 Gyorsítás: kevertetés, rázás

F2 (SZ)

Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer PUREX 22


Urán és plutónium extrahálószere: tributilfoszfát (TBP)

Radioaktív hulladékok feldolgozása Extraháló szer: TRUEX


Hulladékkezelés:

Térfogatcsökkentés: Adszorpció: felületi addíciós mővelet KORONAÉTEREK: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a koronaéterre specifikus fémion. Hatásos szelektív módszer pl. 90Sr-ra (210Pb!)

25


Kondicionálás: térfogatcsökkentés után a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszünk. Alapmutató: kimoshatóság (leachability) hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag, minél kisebb, annál jobb!; mechanikai szilárdság (dinamikus & statikus tesztek); sugártőrés (hıtőrés)


Hulladékkezelés:

Kondicionálás:

Cementezés: mészkı+agyag (SiO2, CaO, Al2O3 + H2O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1 6:1 +adalékok (pl. bentonit) a minıségi paraméterek javítására és kızetek (homok, kavics) beton (jó hıtőrés, mechanikai szilárdság) MOWA fémhordók 200l / 400l-es sztenderd méretek

Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegő, fekete színő termoplasztikus kötıanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 27


Hulladékkezelés:

Kondicionálás:

Üvegesítés: elıkészítı mővelete: hıbontás; SiO2, Al2O3, NaO, BeO, B2O3, Li2O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= max.10:1, kimoshatósága a legmegfelelıbb, de drága (plazmaív kemence: 1100-1300 oC), kiváló sugárállóság

Kondicionálás szempontjai: Kezelıszemélyzet dózisa alacsony legyen Rugalmas módszer Hulladéktérfogat legyen minél kisebb Alacsony ár Ellenálló legyen hıfejlıdésre, radiolízisre

28


Minısítés-2: dózisteljesítmény mérés, gammaspektrometria

6.

Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés:

felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Kijelölés szempontjai:

Vízzáró réteg helyzete Törésvonalak ne legyenek a közelben

 Sv  A i (t ) ⋅ f m i ⋅ Q ⋅ DCF i   év 

RTOX érték: radiotoxicitás index ∑ i ahol Ai az izotóp leltári aktivitása, fmi mobilitás index [1/kg]: 1 Bq bevitt aktivitástól mekkora aktivitás-koncentráció alakul ki a táplálékban, Q táplálék [kg/év].

29


Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés:

Többszörös mérnöki gátak módszere: Multiple Engineered Barriers Mélységi védelem (Defence-In-Depth) = az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre

EB1 – kondicionált forma EB2 – acélhordó (cement radiolízise passziválja az acélt) EB3 – betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 – „backfill” visszatöltés, bentonit EB5 – „fresh bedrock” befogadó, háborítatlan kızet 30 Majd lezárás következik és föld kerül rá.


Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen nedves (medencés) vagy száraz (aknás vagy különálló) tárolás

Végleges: LLW – ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely HLW: mélységi lerakóhely

Alternatíva: reprocesszálás (HLW-t is termel)

31

Átmeneti tároló HLW (kiégett főtıelemek) KKÁT Paks Száraz, aknás, vegyes szellıztetéső tároló

Átmeneti tároló KKÁT Paks HLW (kiégett főtıelemek)

Radioaktív hulladékok feldolgozása

A legnagyobb végleges, felszínközeli tárolók (LLW, ILW): L’Aube (Fr., 1 millió m3) Drigg (Sellafield) (NBr., 0.9 millió m3) Morvilliers (Fr., VLLW, 0.6 millió m3)

Radioaktív hulladékok feldolgozása – Magyarországi hulladék „helyzet” 2007. I. 1.-én

Radioaktív hulladékok feldolgozása Püspökszilágy – felszínközeli tároló LLW, ILW (kapacitás: 5000 m3) + feldolgozó üzem és átmeneti tároló Agyaglencse (18 – 20 m vastagon)

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása Felszínközeli végleges LLW tároló Tömörítés után visszatemetett hulladék elhelyezése Püspökszilágyon Mérnöki gátak

Mélységi elhelyezés – Bátaapáti (LLW) Gránitban, két lejtıs aknán elérhetı 300 m mélyen

Bátaapátiban elhelyezendı hulladékok (végleges LLW – ILW)

Radioaktív hulladékok feldolgozása Végleges elhelyezés – mélységi tárolás - Korábbi bányában (Konrad – Németország) - Sóbányában (Morsleben, Gorleben – Ném.) - Befogadó kızetben (GRÁNIT) Természeti analógok: Cigar Lake (Kanada) 497,000 tonna 20.67% U3O8

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása Mélységi elhelyezés Németország, „Asse II” sóbánya kb. 490 m mélyen A vágatok évente 15 cm-t csúsznak – megerısítés szükséges

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása Mélységi tárolás – HLW végleges elhelyezése (Svédország) KBS-3 hatóságilag engedélyezett eljárás (többszörös mérnöki gátak). 1. Átmeneti tárolás 30 évig. 2. A hulladékot vashengerbe zárják. 3. A vashengert rézhengerbe zárják. 4. 500 m mély vágat a befogadó gránitban. 5. 8 m mély, 2 m átmérıjő akna a vágatban. 6. A hengert bentonitba ágyazzák az aknában. 7. A megtelt tárolóvágatot eltömedékelik. Becsült élettartam: 100 ezer év. Tároló helye: Forsmark vagy Oskarshamn. Kapacitás: 6000 henger.

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása Mélységi tárolás HLW Forsmark (Svédország) A próbafúrások egyik telephelye

Mélységi elhelyezés – HLW Magyarország

Bodai Aleurolit Formáció (BAF)

350 – 1200 m mélyen lévı, összetömörödött agyagásvány Terepi kutatások 1999-ig: kutatóvágat az uránbánya alatt 2003-tól folytatódó projekt

Mélységi elhelyezés – HLW Yucca Mountain (USA) Yucca Mountain is located in a remote desert on federally protected land within the secure boundaries of the Nevada Test Site in Nye County, Nevada. It is approximately 90 miles northwest of Las Vegas, Nevada.

Mélységi elhelyezés – Yucca Mountain (USA) Ingnimbrit – olvadt vulkáni tufa Elıny: sivatag – nincs talajvíz Engedélyezett HLW elhelyezés – csak „pilot plant” jelenleg.

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása - Reprocesszálás Kiégett főtıelemek (SF) feldolgozása SF darabolása, kémiai szétválasztás hasadóképes anyagokra (U, Pu), nem hasadó transzuránokra (Np, Am, Cm stb.) és hasadási termékekre; Új főtıelem (pl. MOX: mixed oxide) elıállítása A keletkezı HLW kondicionálása Átmeneti elhelyezés, visszaszállítás, végleges elhelyezés…

4. Radioaktív hulladékok feldolgozása - Reprocesszálás Storage pond for spent fuel at Sellafield UK reprocessing plant

RADIOAKTÍV HULLADÉKOK 2. Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta. BME-Egyetemi jegyzet

Recommend Documents