KE DAFTAR ISI ISSN 0854 - 5561
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
PELARUTAN URANIUM DALAM CARAM LELEH KCI-LiCI PADA PROSES DAUR ULANC BAHAN BAKAR NUKLIR Sigit, Hendro Wahyono ABSTRAK PELARUTAN
URANIUM
DALAM GARAM
LELEH KCI-LiCI PADA
PROSES
DAUR
ULANG BAHAN BAKAR NUKLIR. Telah dilakukan percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI untuk mengetahui proses pelarutan dan distribusi uranium di dalam garam tersebut.
Ke dalam garam campuran KCI-LiCI
dengan jumlah bermacam-macam,
ditambahkan
uranium
oksida
kemudian ditaruh di atas pelat logam atau krus dan
dipanaskan pad a suhu 480°C dan waktu 30 menit. Setelah pendinginan, sampel diamati pelelehan dan pelarutan uraniumnya, sedangkan untuk krus dikungkung (mounting) lebih dulu kemudian dibelah dan diamati hasilnya. Hasil yang diperoleh menunjukkan uranium dapat terlarut dalam garam leleh KCL-LiCI dengan berbagai komposisi apabila uranium oksida dicarnpur rata terlebih dahulu dengan garam campuran tersebut sebelum dipanaskan.
PENDAHULUAN Dalam
direduksi rangka
mendukung
Landmark
Batan bidang energi, maka perlu dilakukan berbagai kegiatan demi tercapainya sasaran yang
telah
ditetapkan.
Untuk
itu,
pengembangan teknologi daur bahan bakar nuklir perlu ditingkatkan. Pengelolaan limbah radioaktif,
merupakan
salah
satu
tahapan
dalam daur bahan bakar nuklir. Proses yang dikembangkan saat ini adalah daur ulang dengan
cara
daur ulang memanfaatkan yang
berada
kering
(non aqueous).
Proses
ini dimaksudkan untuk kembali bahan bakar uranium dalam
bahan
bakar
Bermacam-macam proses daur kering dikembangkan untuk
bekas[1].
ulang cara mengatasi
problem daur ulang cara basah (proses PUREX). Pirokimia adalah proses daur ulang cara kering, dilakukan dengan metoda pelelehan memisahkan
garam
sebagai
sarana
untuk
bahan bakar dari hasil belah[2].
Dalam sel elektrorefining, proses pemungutan ulang aktinida (uranium dan trans uranium) dilakukan secara elektrokimia dalam KCI-LiCI leleh dan kadmium cair pada atmosfer gas argon murni pada 500°C. Uranium khlorida
menjadi
uranium
murni
terkumpul
pada katoda padat. Hal ini dimungkinkan karena perubahan energi be bas Gibbs antara uranium dan elemen lain cukup besar pada katoda pad at, hanya uranium yang tereduksi. Pada katoda kadmium cair, plutonium khlorida direduksi dan dan dikumpulkan dengan uranium, trans uranium dan sejumlah kecil hasil belah tanah jarang. Di sini perubahan energi bebas Gibbs di antara aktinida sang at kecil
sehingga
aktinida
tereduksi
bersama-
sama[3]. Laju pelarutan dan efisiensi arus lebih besar apabila digunakan kranjang cruciform daripada yang berbentuk Laju pelarutan
juga
bertambah
(basket) silindris.
besar
pada
perputaran kranjang semakin tinggi[3]. Penggunaan
metoda garam leleh juga
digunakan pad a teknologi
rekoveri plutonium,
aktinida minor dan hasil uranium untuk olah pirokimia[4,5].
fisi, juga ulang
oksidasi secara
Penelitian mengenai proses pelelehan garam campuran KCI-LiCI telah dilakukan pad a berbagai rasio garam digunakan, pad a berbagai pemanasan[6,7].
p~nyusun yang suhu dan waktu
iuranium aram ngket,
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
ISSN 0854 - 5561
30% , lalu dimasukkan
Dalam penelitian ini dipelajari proses pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60%: 40% dan 70% : 30% pada suhu 480°C dan waktu pemanasan 30 menit. Pemilihan suhu dan waktu ini berdasarkan hasil penelitian sebelumnya[7], bahwa _ uranium oksida
3.
KCI-LiCI
dapat
4.
Ditimbang uranium bermacam-macam ditengah-tengah
5.
Bahan
Krus
oksida dengan berat diletakkan
garam campuran tersebut
yang sebelumnya dalam krus
TAT A KERJA
Bahan yang digunakan uranium oks ida, serbuk
dengan dicampur
dengan kedua jenis garam di atas butir 2 dalam cawan hingga rata, lalu dimasukkan ke dalam krus
dengan hipotesis yang ditambahkan
dalam garam campuran mengalami proses pelarutan.
ke dalam cawan
dan dicampur hingga rata. Ditimbang uranium oksida bermacam-macam berat, lalu
dipanaskan
sudah ke
dimasukkan dalam
ke
tungku
pemanas dan pada suhu 480°C dengan waktu pemanasan selama 30 menit.
adalah KCI, LiC/, karbon dan bahan
pencuci HN03, bahan resin dan pelarut untuk mounting.
6.
Alat
7.
Setelah waktu pemanasan yang diinginkan tercapai, tungku dimatikan, setelah ding in krus dikeluarkan dan dimounting Krus didalam mounting
dipotong
menjadi
dua bagian dan dilihat penyebaran uraniumnya di dalam garam leleh
Alat yang digunakan untuk pelelehan adalah tungku pemanas Muffle Furnace Mod. BE 25, kamera digital dan mikroskop optik
8.
perbesaran rendah (25x), peralatan lain-lain adalah krus peralatan gelas, pel at, cawan porselin dan timbangan analitik merk Sartorius.
Dilakukan
pengamatan
secara
pemotretan dengan kamera dengan mikroskop optik
visual,
digital
dan
HASIL DAN PEMBAHASAN Cara kerja 1.
Untuk memperoleh
Garam KCL dan LiCI ditimbang hingga diperoleh garam campuran KCI-LiCI = 60%: 40%, lalu ditambahkan serbuk karbon,
ditaruh
di atas
di atas
maka
uranium oksida yang ditambahkan pad a garam = 60% : 40% dan proses KCI-LiCI pelelehannya dilakukan pada tutup krus dan
pelat,
kemudian dipanaskan dalam tungku pada suhu 480°C dan waktu 30 menit. 2.
cara pengamatan,
dilakukan beberapa percobaan awal yaitu dengan menggunakan bahan karbon dan
pada pelat logam. Hasil percobaan pendahuluan tersebut dapat dilihat pada Tabel 1 dan gambar 1.
Ditimbang KCL dan LiCI untuk garam campuran KCI-LiCI = 60%: 40% dan 70% :
Tabel1. Hasil pelelehan garam KCI-LiCI = 60% : 40% Leleh, dan karbon karbon oersatu 0,0085 -dan -9 HASIL 2,4007 2,4006 BERAT BERAT larut KETERANGAN BERAT 1,6013 2,4001 0,0185 krus 1,6009 0,0332 1,6007 U02, karbon, LiCI, 99 Sam logampel di atas Sampel atas tutup pelat BERAT KCI, 9
2
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
ISSN 085<'\'- 5561
Dari Tabel 1 sam pel a terlihat bahwa garam
campuran
KCI-LiCI
telah
mengalami
proses pelelehan dan melekat erat pada tutup krus dan sukar dipisahkan, sedangkan karbonnya juga menjadi satu dengan garam lelehnya namun tidak mengalami pelarutan. Pad a sampel b, juga terjadi proses pelelehan bila garam diletakkan di atas pelat logam dan karbonnya terpisah dari garam lelehnya pad a saat garam higroskopis menyerap air. Apabila karbon diganti dengan uranium oks ida, maka telah terjadi proses pelelehan garam campuran KCI-LiCI = 60% : 40% sekaligus pelarutan dan distribusi uranium ke arah yang menyebar pada garam leleh (Gambar
1). Pada bagian
tengah terlihat gumpalan warna uranium yang belum terlarut.
Gambar 1. Foto pelarutan U dalam garam leleh KCI-LiCI
hitam yaitu
Keterangan gambar : 1 : Cawan porselin
Pelarutan uranium leleh KCI-LiCI = 60% : 40%
2 : Pelat logam 3 : Garam leleh
Pada
4 : U terlarut hasil
5 : U tidak larut
percobaan
percobaan
pelarutan
dalam
selanjutnya uranium
garam
data dalam
garam leleh KCI-LiCI dapat dilihat pada Tabel 2, Gambar 2 - 7.
leleh larut U tidak U terlarut dim
Tabel 2. HdSil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% U terlarut Garam KCI-LiCI rata dim sebelum KCI-LiCI dicampur KETERANGAN 0garam 90,0574 2,4030 0,0170 1,6024 BERAT BERA T U02, LiCI, 2,4013 1,6000 2,4000 2,4011 dim 0,057 2,4007 2,4048 1,6073 1,6190 1,6011 HASIL garam U02 diletakkan ditengah-tengah 9 garam leleh garamsaja leleh BERAT KCI, U02 dan garam leleh larut Udipanaskan tidak Garam leleh
--
3
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Pada
Tabel
garam campuran telah
mengalami
1 dapat
dilihat
KCI-LiCI = 60%: proses
ISSN 0854 - 5561
bahwa
butiran uranium bersinggungan
40% saja
pelelehan
dengan garam
leleh sehingga yang di tengah tidak terlarut. Butiran uranium masih terkumpul ditengah
pada
kondisi di atas, yang dapat dilihat pula pada Gambar 2. Kemudian untuk sam pel yang lain,
garam leleh, atau turun kebawah. Oari hasil percobaan
garam campuran KCI-LiCI tersebut dicampur rata dengan uranium oksida hingga rata lalau dilelehkan. Ternyata uranium dapat larut pad a
di atas tampak
bahwa variasi U02 yang dicampur rata dengan
kondisi tersebut seperti terlihat pada Tabel 1,
garam campuran KCI-LiCI 60%: 40% yaitu sebesar 0,010; 0,057 dan 0,100 gram atau 0,25% ; 1,425% dan 2,50% tidak
Gambar 3, 4 dan 5. Namun apabila penempatan uranium oksida ditengah-tengah garam KCI-LiCI (tidak bercampur rata), maka
mempengaruhi proses pelarutannya dalam garam tersebut. Tetapi sebaliknya bila tidak dicampur hingga merata, maka dengan jumlah
proses pelarutan uranium hanya terjadi sedikit saja atau bahkan tidak terjadi (Tabel 1, Gambar 6-7). Hal ini disebabkan tidak semua
U02 sebanyak 0,017 menyebabkan proses dikatakan tidak terjadi.
Gambar 2. Foto hasil pelelehan KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.1)
4
dan 0,0574 pelarutan
gram, dapat
ISSN 0854 - 5561
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
Gambar 3. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.2)
Gambar 4. Foto hasil pelarutan uranium cialam garam lelel1 KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.3)
5
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
ISSN 0854 - 5561
Gambar 5. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.4)
Gambar 6. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sam pel No.5)
6
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
ISSN 0854 - 5561
Gambar 7. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No.6) Pelarutan uranium dalam garam leleh KCILiCI = 70% : 30%
campuran KCI-LiCI = 70% : 30%, sejumlah 0,0109; 0,0569 dan 0,1001 gram atau 0,27%; 1,42% dan 2,50% telah larut semuanya dalam
Untuk pelarutan uranium dalam garam leleh KCL-LiCI = 70%: 30% diperoleh data
garam leleh (Tabel 1 sampel no. 7, 8, 9). Juga U02 ditempatkan ditengah-tengah apabila
yang dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar 8-
9.
garam, maka proses pelarutan tidak terjadi atau sangat sedikit (Tabel 1 sampel no. 10, 11
Seperti pad a pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI sebelumnya penambahan U02
U tidak leleh larut
dan
dicampur
rata
dengan
dan Gambar 8, 9).
garam
Tabel 3. Data percobaan pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 70% : 30% U terlarut dim KETERANGAN BERAT 2,8008 0,0171 1,2002 1,2006 2,8016dim 0,0570 1,2010 2,8011 2,8003 1,2001 garam 2,8015 LiCI, U02, 99 HASIL U02dan garam diletakkan ditGngah-tengah LiCI dicampur dipanaskan rata leleh KCI, 9sebelum U02 garamgaram KCIleleh larutBERAT U tidak 0,0109
7
Hasil-hasH Penelitian EBN Tahun 2005
ISSN 0854 - 5561
Sebagai
ilustrasi,
dapat
dilihat
pada
Gambar 10 a,b,c. Pada gambar 10a, uranium terlarut dalam garam leleh. Kondisi ini terjadi bila
uranium
dicampur
rata dengan
garam
campuran KCI-LiCI sebelum dipanaskan dengan jumlah uranium oksida yang ditambahkan bervariasi. Jika penempatan uranium di tengah-tengah garam campuran, maka tidak terjadi proses pelelehan. Uranium masih
berada
ditengah-tengah
garam
campuran atau berada pada bagian bawah (Gambar 10b), sedangkan kemungkinan lain uranium terlarut sebagian (Gambar 10c). Oari hasH percobaan ini, maka bila dikaitkan
dengan
hipotesis,
pelarutan
dan
distribusi uranium dalam garam leleh KCL-LiCI baik dengan komposisi 60% : 40% maupun
Gambar 8. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 10)
70% : 30% telah dapat dibuktikan dengan catatan bahwa uranium dicampur rata dengan garamnya. Sedangkan teknologi
daur
pirokimia
yang
negeri[3],
di
electrorefining
kesesuaian ulang
cara
dilakukan mana
terhadap
yang dipotong-potong
dengan
pirometalurgil
peneliti
di
dilakukan elemen
bakar bekas
dan dimasukkan
LiCI-KCI leleh pada kondisi percobaan atau 500°C, dilakukan
maka pada percobaan
ini suhunya 480°C Implikasi
luar
proses dalam 773 K yang
dapat lebih rendah yaitu
dengan
waktu
pelelehan
dari
penelitian
yang
30
menit.
dilakukan
ini
masih merupakan tahapan proses tingkat awal dari seluruh proses proses daur ulang secara piroki mia/pirometalurgi Gambar 9. Foto hasil pelarutan uranium dalam garam leleh KCI-LiCI = 60% : 40% (sampel No. 11)
8
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
ISSN 0854 - 5561
U terlarut dalam gar-am leleh
(a)
Garam leleh
U tidak leleh masih berbentuk butir
(b) Sebagian U larut Garam leleh U tidak leleh masih berbentuk butir
(c) Gambar 10. lIustrasi pelarutan uranium dalam garam leleh KCL-LiCI KESIMPULAN Dari percobaan
480°C dan waktu 30 menit di mana pad a yang telah dilakukan
disimpulkan bahwa : 1. Uranium dapat terlarut
kondisi
dapat
garam
KCL-LiCI
leleh
dengan catatan uranium oksida dicampur rata dengan garam sebelum proses
dan terdistribusi
pemanasan.
dalam garam campuran KCI-LiCI baik dengan komposisi 60% : 40% maupun 70% : 30% yang dipanaskan
tersebut
yang
pad a suhu
9
Banyaknya
ditambahkan
uranium
ke garam
oksida
campuran
ISSN 0854 - 5561
Hasil-hasil Penelitian EBN Tahun 2005
sampai 2.
3.
2,50%
tidak
3.
mempengaruhi
H.
M. IIZUKA,
"Development
of
an
Technology
menyebabkan karena kontak terbatas.
Technology", Progress in Nuclear Energy, Vol. 32, No. 3/4, pp. 381-387,1998 VICTOR V. IGNATIEV, RAUL Va.
uranium dengan
tidak garam
Environmentally
terlarut sangat 4.
Data yang diperoleh
ZAKIROV,
dari penelitian dapat
untuk penelitian
GREBENKINE,
lanjut dengan
5.
mengucapkan
terima
kasih 6.
dan pengujian.
KONSTANTIN "Molten
F.
Salt Burner Fuel RRC-Kurchatov
M. MYOCHIN,
M.
" Study on
SIGIT, HEN ORO WAHYONO, Suhu dan Waktu Serta Termodinamik Pada Proses
"pengaruh Tinjauan Pelelehan
KCI-LiCI (1:1) Untuk Daur Ulang Secara Pirokimia", Prosiding Sem Nas Litdas
DAFTAR PUSTAKA
Iptek Nuklir, Yogyakarta, 2003.
D., MUDIAR,
Bakar nuklir Untuk
Pyrometallurgical
Oxidixing Uranium for Pyrochemical Reprocessing", Japan Nuclear Cycle Dev. Institute, Tokai-mura, 2000
kepada Saudara Ade Mahpudin, Arief Sasongko Adhi, ST dan Jaya Pratama atas bantuannya dalam penyelesaian percobaan
MURSID,
-
Reprocessing
Institute, Moscow, 2000 S. KITAWAKI, N. KAMESHIRO, FUKUSHIMA,
UCAPAN TERIMA KASIH Penulis
Benign
Behavior and Treatment",
proses electrorefining.
7. SIGIT, HENDRO WAHYONO,
M., "Daur Bahan
Sistem
Komoisisi Garam penyusun
Energi Masa
Depan", Urania, N o. 11-12/Thn. 25,1997 2.
TANAKA,
T. KOYAMA,
pelarutan nya. Penempatan uranium oksida yang tidak tercampur rata dengan garam campuran
digunakan
1.
T. NISHIMURA,
III
"Pengaruh
Pad a Proses
pelelehan KCI-LiCI Untuk Daur Ulang Cara
hal. 7-
Kering", Prosiding PPI Litdas Iptek Nuklir, Yogyakarta, 2004.
AVOGADRO, A., WURM, J.G., "Separation Pyrochimique du Plutonium Dans Les Combustibles Irradies, Eur 4242f, Belgique
10
KE DAFTAR ISI
