ANALISIS URANIUM SECARA RADIOMETRI GUNA KLARIFIKASI AKUNT ANSI BAHAN NUKLIR

Prosiding Seminar Teknologi pengamanan Jakarta, 29 September 2004

Bahan Nuklir ke-5

ISSN: 1412 -2812

ANALISIS URANIUM SECARA RADIOMETRI GUNA KLARIFIKASI AKUNT ANSI BAHAN NUKLIR Yusuf Nampira Pusat Pengembangan Teknologi Bahan Bakar Nuklir clan Daur Ulang-BATAN ABSTRAK ANALISIS URANIUM SECARA RADIOMETRI GUNA KLARIFIKASI AKUNTANSI BAHAN NUKLIR. Uranium

digunakan dalam kegiatan pengembangan bahan bakar nuklir. Penggunaan bahan tersebut terkena peraturan safeguard yaitu diberlakukannya akuntansi bahan nuklir. Sehubungan dengan hal tersebut, maka aliran bahan nuklir yang digunakan dalam proses pengembangan perlu diklarifikasi keberadaannya. Dalam rangka klarifikasi ini dilakukan analisis uranium baik dalam bahan dasar, produk pengembangan proses maupun limbah yang dihasilkan. Berdasarkan sifat radionuklida uranium yang meluruh dengan memancarkan radiasi alpha dan gamma, uranium dapat dianalisis dengan metode radiometri. Analisis uranium menggunakan metode radiometri akan memberikan informasi tentang total kandungan dan komposisi isotopic uranium dalam bahan nuklir. ABSTRACT URANIUM ANALYSIS BY RADIOMETRY

FOR CLARIFICATION OF NUCLEAR MATERIAL ACCOUNTANCY.

The uranium was used in the activity of the development of nuclear fuel. Using of the fissile material incurred by regulation of safeguard that is implemented by accounting of nuclear material. Referring to this mentioned, so the stream of the nuclear material used in the development require to be clarified its existence. In order to this clarification has been done by analysis of uranium in elementary material, product of development process and also the waste yielded. Pursuant to nature of radionuclide of uranium which decays by transmitted alpha and gamma radiation, the uranium can be analyzed by radiometry method. The uranium analysis use radiometry methods shall give information of total content and isotopic abundance of nuclear material. PENDAHULUAN

Dalam kegiatan pengembangan bahan bakar nuklir yang selalu berkaitan dengan bahan dapat belah, yang dimulai dari pengembangan proses pembuatan bahan bakar nuklir, penggunaan bahan bakar dalam reaktor hingga pengujian pasca iradiasi. Adapun bahan dapat belah tersebut sejak pengolahan dari bahan mineral, penyimpanan maupun penggunaan bahan nuklir dalam pe-ngembangan bahan bakar, baik dalam proses pembuatan bahan bakar maupun pengujiannya perlu dilakukan penghitungan atau akuntansi bahan nuklir[l,21. Dalam melakukan akuntansi tersebut dilakukan dengan cara penghitungan, penimbangan maupun dengan pengukuran.

Bahan dapat belah yang terkena peraturan tersebut antara lain U-235 dan Pu-239. Uranium terdiri dari beberapa isotop, yaitu U-234, U-235, U-236 dan U-238. Semua isotop uranium tersebut merupakan inti tidak stabil dan mengalami peluruhan dengan memancarkan radiasi alpha. Isotop U-234 dan U-235 disamping memancarkan radiasi alpha juga memancarkan radiasi gammal3]. Peluruhan U-235 dan U-238 ditunjukkan pada Gambar 1. Di dalam reactor, U-235 sebagai bahan bakar akan mengalami pembelahan dan menghasilkan beberapa jenis radionuklida yang sebagian besar memancarkan radiasi gamma, disamping itu dalam bahan bakar pasca irradiasi mengandung hasil pembiakan dari U-238, sisa U-235 dan radioisotop uranium lainnva.

~ ,..(1)

Ano/isis Uronivm Secoro Rodiometri Bohon Nvk/ir, Yvsvf Nompiro, 31-39

Gvno

:~

Klorifikosi Akvntonsi

ISSN:

2~

II~U

"'u .. '14 lJ4T.4J.. 10 ~"' lIU

234

2~£ l."y~~A"'-f~Th Rci ~ .. r-OO6W ?).~...z;; ..

!!)T./ 10'"

230

0"-"

.22JI-

i, Zi9

.

.."

i 22tr

21'11

,."

~

.

"'p~...I"e. Ol I> lOT

82

".I.-.L..:.I 8) 84

"'"

!I'~:" 8:'"8)°'.';;;'. !'O,,4!()f'o G! /~

:rl?.~

".1811 61

"," ¥'../

L

~ 214

~

8~

86

0/

1 68

1 89

1 90

IJ 91

92

~"~. !

AI.m~ ..o"bl'.Z

Gambarla.

Ulrtl/ .'6

I-

" ~

~I)" ._,,0

J

U~Ro.-"."

~ 2261-

/~

-2812

/"

~'2 ~T"-..~

wl

1412

I

82

Proses Peluruhan 235U

84

Gambar lb.

I.-

I

8(; 8e AIOOl"numb',.l

'_I

90

9t

Proses Peluruhan 238U

Guna mendukung kegiatan akuntansi didasarkan pacta penggunaan rumus di bahan nuklir analisis uranium dapat bawah ini : dilakukan dengan beberapa cara, A= diantaranya dengan cara kimia maupun (CQS}l dengan cara analisis tidak merusak[4J. EXYi Berdasarkan sifat peluruhan uranium di E = Efisiensi pengukuran atas, analisis bahan nuklir uranium dan Yi = Prosentasi radioaktivitas pacta energi plutonium dapat dilakukan dengan radiometri, yaitu dengan mengukur pengukuran radioaktivitas isotop uranium atau Bila pengukuran standar dan melalui pengukuran radioaktivitas anak cuplikan dilakukan pacta energi radiasi luruh atau hasil belah uranium-235. alpha yang sarna rnaka penentuan Pengukuran ini dilakukan dengan tersebut dapat dilakukan dengan mengukur radiasi gamma atau radiasi rnenggunakan persarnaan relatif : alpha dari isotop uranium atau mengukur radiasi gamma radionuklida CPS)samD~1 = Asamp~l yang bersangkutan dengan uranium. Penghitungan dalam pengukuran (CpS)st Ast atau kuantitatif uranium menggunakan metode ini ditentukan dengan mengukur Asampel .(CPS)samEel X Ast intensitas radiasi pada energi yang bersangkutan, yang dinyatakan dalam [Cps)st net area per waktu pencacahan. Bila net Berdasarkan persamaan di atas area per waktu pencacahan sampel dapat diturunkan menjadi persamaan dinyatakan sebagai cacah per detik perbandingan isotop uranium-235 (CpS)sampel dan standar mengandung terhadap isotop uranium-238, sehingga isotop uranium beraktivitas Ast adalah persamaan tersebut menjadi: (Cps)st, maka untuk menghitung kandungan uranium dalam sampel {(N)U-235/U23S}sampel =

{(CpS)U-235/U23S}sampel X

{(N)U-235/U-238}st

(3)

{(CpS)U-235/U23S}st

(N)U-235/U-238 = Perbandingan atom uranium-235/uranium-238 Sedangkan prosentase isotop uranium dalam uranium-235 dalam sampel adalah:

32

235U % 235U =

X

100%

(4)

234lJ + 235lJ + 236lJ + 238lJ Vi = (N)u-i / 6,02.1023 X = (CpsJi/(E X Yi X Aj / 6,02

ANALISIS URANIUM SECARA RADIMETRI ALPHA

Sifat daTi radiasi alpha yaitu mempunyai tenaga besar dan berdaya tembus rendah (radiasi alpha bertenaga 4 MeV menghasilkan 130.000 pasangan ion dalam udara sebelum berhenti, hal ini ekivalen dengan jarak tembus 0,05 mm dalam aluminium). Sehubungan dengan sifat tersebut, agar hasil analisis uranium menggunakan metode ini mendekati nilai kandungan sebenarnya

1023)

dalam bahan yang dian~lisis suatu sampel mendekati

dibutuhkan keadaan

lapisan tunggal. Hal ini diperlukan untuk memperkecil serapan radiasi alpha oleh matriks sampel, sehingga radiasi yang terdeteksi mencerminkan radiasi alpha dari sampel tersebut. Energi radiasi alpha maksimum dari isotop uranium ditunjukkan dalam Tabel 1. Berdasarkan energi radiasi tersebut digunakan untuk analisis isotop uranium dalam sampel.

Tabel 1 Energi Radiasi Alpha dan Aktivitas Jenis Isotop Uranium

Hasil pengukuran cacah radiasi alpha menggunakan pencacah salur ganda (MCA) dengan detektor semikonduktor sawar muka daTi beberapa radio-aktivitas standar SRM U993 yang dipersiapkan dengan cara elektrodeposisi dalam media amonium klorida jenuh pacta pelat kuningan dilapis krom[SI, ditunjukkan pada spektrum Gambar 2. Hasil pencacahan berbagai kandungan uranium dalam larutan tersebut menunjukkan suatu hubungan linear dengan aktivitas

uranium-235 dalam sampel. Hubungan ini mempunyai koefisien arab sebagai nitro 1/ (E x Yi). Keadaan ini menunjukkan bahwa radiasi yang terukur mencerminkan kandungan uranium yang acta dalam sampel (Gambar 3) dan pacta hasil pengendapan dengan cara elektrodeposisi tersebut belum tampak adanya serapan radiasi alpha oleh sampel yang terendapkan. Hal ini sesuai dengan persamaan (1) di atas.

AnolisisUraniumSecoro Rodiometri Guno KlorifikosiAkuntonsi

ISSN: 1412 -2812

Bohon Nuklir, Yusuf Nompiro, 31-39

~

'i'C

-

2

y = O,1439x+ 0,0054

1,8 1,6

R2

1,4

1,2 1 cu 0,8 u cu 0,6 (.,) 0,4 0,2

..c

o.

L

-r-

0

10

12

14

Gambar 2. Hubungan antara Aktivitas Uranium dalam Standar U SRM-U993 Adapun spektrum uranium alam yang diperoleh dari analisis seperti pacta analisis uranium standar di atas, ditunjukkan dalam Gambar 3(51, Hasil analisis komposisi isotopik uranium

alarn menggunakan pembanding standar kan nilai yang komposisi isotopik nuklida (Tabel 2)

Pengukuran komposisi isotopik uranium dalam limbah uranium yang disementasi mempunyai matriks SiO2 dan A1203. Matriks tersebut akan menyerap radiasi alpha dari isotop uranium di dalamnya. Hal ini menyebabkan terjadinya pemindahan energi dari radiasi alpha ke matriks tersebut. Adanya pemindahan tersebut maka energi alpha yang terdeteksi tidak menunjukkan energi radiasi isotop yang acta dalam cuplikan. Keadaan ini ditunjukkan dalam Gambar 4a. Bila sampel tersebut disiapkan melalui pemisahan uranium dari matriksnya menggunakan cara ekstraksi dalam media asam nitrat- TBP dan kerosen, uranium yang berada dalam rase organik

diambil melalui elektrodeposisi dalam media amonium klorida jenuh, peinisahan tersebut menyebabkan pengaruh efek matrik semen pacta analisis. Puncak-puncak spektrum radiasi alpha yang diperoleh menggambarkan isotop uranium dalam limbah seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 4b[6J. Berdasarkan pengukuran yang dengan didahului pemisahan ini, kandungan dalam sampel dan komposisi isotopik uranium dapat ditentukan menggunakan Persamaan 1 dan Persamaan3 di atas.

cara ini dengan di atas menunjukmendekati harga di dalam tabel

!H

Prosiding Seminar Teknologi Pengamanan ~akarta, 29 September 2004

Bahan Nuklir ke-5

ISSN: 1412 -2812

i~ III

I

III

III

);~

Gambar 4a:

IiI

IIAII --

Spektrum Alpha dari Limbah Uranium yang Disementasi tanpa Pemisahan Matriks Semen

PENENTUAN URANIUM DENGAN METODE RADIOMETRI GAMMA

Seperti yang telah dikemukakan pacta pendahuluan bahwa U-235 dalam peluruhannya memancarkan radiasi alpha dan radiasi gamma, sedangkan uranium-238 meluruh dengan memancarkan radiasi alpha, akan tetapi anak luruhnya yaitu thorium-234 disamping memancarkan radiasi beta juga memancarkan radiasi gamma.

Gambar 4b

Spektrum Alpha dari Limbah Uranium yang Disementasi melalui Pemisahan Matriks Semen

Berdasarkan peluruhan isotop uranium tersebut maka analisis uraium dapat dilakukan melalui pecacahan radiasi pacta energi 186 keY yang mengidentifikasi adanya radionuklida U-235 dan energi 92 keY untuk dasar analisis uranium 238. Adapun spektrum pencacahan gamma uranium menggunakan detektor Ge(Li) dan penganalisa salur ganda (MCA) ditunjukkan dalam Gambar 5.

100

00

~.~ c'" G

,~

Gambar 5. Spektrum Gamma dan U30S

0

10

20

30

40

50

60

70 80

kadungan uranium dalam sampel (g)

Gambar 6a.

Hubungan antara Laju Cacah terhadap Berat

Gambar 6b.

kandungan uranium relatif mendekati nilai kandungan uranium dalam sampel dengan penyimpangan relatif sekitar 4%, keadaan tersebut ditunjukkan dalam Gambar 6b. Adapun kestabilan analisis komposi~i isotopik uranium (angka banding 235U/238U)dengan radiometri gamma ditunjukkan dalam Gambar 7a dan Gambar 7b. Keadaan tersebut menggambarkan bahwa efek matriks kurang berpengaruh pacta analisis perbandingan U-235/U-238. Adapun hasil pengukuran komposisi isotopik uranium ini ditunjukkan dalam Tabel 2. .c

{:J n

.c

~

15

0,70 0,60 0,50

'6

0,40

c

10

0,80

~ CI c

5

0,90

~ c

0

0

50

100

150

konsetrasi uranium (g/i) berat uranium (g)

Gambar 7a. Pengaruh Konsentrasi Uranium pada Perbandingan Cacah Radiasi Gamma 235Uterhadap 238U

1

Perbandingan antara Kandungan Uranium Hasil Pengukuran terhadap Kandungan dalam Sampel

Uranium Radiasi gamma yang dipancarkan oleh uranium-235 maupun radiasi dari thorium-234 (anak luruh uranium 238) dapat menembus hingga ketebalan sampel 5 mm (berat sampel lOOg) atau dapat dikatakan bahwa hingga ketebalan sampel tersebut belum terjadi penyerapan radiasi oleh matriks sampel[7). Hal ini ditunjukkan dengan hubungan antara laju cacah radiasi dengan berat sampel menunjukkan hubungan linier. Oleh sebab itu analisis uranium menggunakan metode ini dengan standar U-OO5-A, memberikan hasil

90

Gambar 7b. Pengaruh Berat pada Perban. dingan Cacah Radiasi Gamma 235U terhadap 238U

I

~ (/J

V ~

°i:: +-' E

rOX)

I

~ os. 0 +"' 0

~ cn

:§ -; "U3

-~ ~

:I:

V

N

~ E--

0-

V

r/)

\..

!.eS

.2 S

~~ ~ I-.

1

:

v It)

~ r:--

t--

Il)

~

.N~

<X)

N

t'---

.~

nn

If)N O\N

M

v

t--1

0'1

l1\

\ONOt-""ON"" C'>NO""

OOO~O~ -tI-tI-tI+I

~

:::>

0

'"

~ t11O;~

0 q) '" ~:I:

001/) I/) N C'>C'>NO NNNO'I t--~ t--~ t--~ f:fi

~~~~.3:::~e. U)

~<..,1-o2oOv

~~O.c""~MI-o

OI"'a):;jroO",()

01 S ..~

00

C1)VD ('fDD

VVV

CX)I!)

rn

0\ O~

-,-

If)'""'N (V) CX) 0.! N

(') , N~ N

CX)

NOO--

vVIl) C")vo

Nil)

~-0

I

0\

N

,

i

v td E.s::

td

.9.e. -U« ~

~

:=~ 00

~~ ~~

t:

Zo"'"

VV

~

-0- .!)cn ~ I ~

'5. 0 ... 0

af

G)

Ij

E

+-'

"i::

'<

, .r:. 0i

.!!. (: as

.r:. as

0-

S:

:;=

~i

I V

v C/)

a Q)

...,

~

~~

10.~

~

@

bD

~

-; '0

ro

t)

~ -£

o~

~ ro

or.

@

Q t) '0

bD

ro

l.t)

o~ ~ ,!J

~

t)

0

(/J

t)

'0

~

0

~

~ r-

Z

VI

~

..-)

S

~



-" ~

.~ I.-

=>

QJ

~

~ C

z C

.c C

U)

C C C

c E c 0)

QJ

C (l.

:.8>8 ON C ~

-" QJ QJ.D

';:: E c QJ

C-

E

o- a.

.

QJ'"

",00)('1 C

0- c -at 00;; C

0-" .tQ

r-.. ~

Analisis Uranium

SecorD

Radiametri

Guna

Klarifikasi Akuntansi

ISSN: 1412 -2812

Bahan Nuklir, Yusuf Nampiro, 31-39

PENGGUNAAN ANALISIS RADIOMETRI URANIUM DALAM KLARIFIKASI AKUNT ANSI BAHAN NUKLIR PADA PENGEMBANGAN BAHAN BAKAR NUKLIR Pelaksanaan akuntansi bahan nuklir dalam kegiatan pengembangan bahan bakar nuklir mencakup proses pengubahan yellow cake ke uranium oksida, proses peletisasi dan perakitan, kemudian diikuti pengujian pasca iradiasi elemen bakar. Di dalam kegiatan pengembangan bahan bakar hingga peletisasi dilakukan analisis uranium baik komposisi isOtopik uranium maupun kandungan uranium dalam basil proses, masuk dalam limbah dan YaP;:; hilang dalam proses (Material Un-accounted Fo7j, hill ini dibutuhkan untuk mengklarifikasi uranium yang digunakan. Analisis uranium menggunakan metode radiometri alpha dapat memberikan data komposisi isotopik secara menyeluruh, maka klarifIkasi bahan awal akan lebih tepat hila dilakukan menggunakan metode tersebut sedangkan pada menggunakan metode radiometri gamma yang hanya dapat memberikan data angka b!illding 235U/238U. Bila kegiatan pengembangan bahan bakar dilakukan dengan menggunakan bahan uranium yang mempunyai komposisi isitopik uranium sarna, maka pemantauan yang dilakukan dalam proses pengembangan (pemumian hingga peletisasi) hanyalah kandungan uranium dalam hasil pengembangan dan limbah proses pengembangan terse but. Seandainya pengembangan terse but menggunakan bahan uranium dengan komposisi isotopik yang tidak sarna, maka dalam melaksanakan klarifIkasi perlu juga memperhitungkan komposisi isotopik uranium atau angka banding uranium dari hasil pengembangan maupun dalam limbah yang dihasilkan, karena peggunaan uraium yang berbeda komposisi isotopiknya memungkinkan untuk teIjadinya penrubahan komposisi pada kedua hasil tersebut. Dalam hill klarifIkasi uranium pada produk pengembangan, maupun limbah akan lebih cepat dengan menggunakan metode radiometri gamma, karena metode ini dilakukan dengan penyiapan sarnpel yang sederhana (kalibrasi

pengukuran dan penimbangan) dan memberikan basil yang tepat. Sedangkan dalam bahan bakar pasca irradiasi kandungan maupun komposisi uranium dalam bahan bakar pasca iradiasi cukup bervariasi, hal ini tergantung dari energi yang dihasilkan, yang tergantung pada fluks dan waktu irradiasi yang dilakukan. Oleh sebab itu guna klarifikasi bahan nuklir dalam bahan baker pasca irradiasi dibutuhkan suatu analisis kandungan uranium maupun komposisi uranium dari bahan baker pasca iradiasi tersebut, hila memungkinkan dapat juga menganalisis plutonium-239. Analisis tersebut dapat dilakukan dengan menggunakan metode radiometri alpha. Analisis terse but dilakukan dengan memisahkan uranium

dari

basil

belah

uranium-235.

Bila

pemisahan dilakukan menggunakan menggunakan cara ekstraksi pelarut degan sistem asam nitrat- TBP-kerosen, dalam rase organik akan mengandung uranium dan basil biak plutonium. Analisis sisa uranium-235 dalam bahan bakar pasca iradiasi tersebut dapat pula dilakukan berdasrkan analisis derajat bakar (bum-up) bahan bakar tersebut, analisis ini dilakukan berdasarkan pengukuran basil belah uranium-235 menggunakan spektrometri gamma!8). Hasil analisis terse but hanya memberikan informasi tentang sisa uranium-235 dalam bahan bakar yang dianalisis. KESIMPULAN Dari keadaan di atas menunjukkan bahwa analisis uranium menggunakan metode radiometri dapat memberikan informasi tentang kandungan maupun komposisi isoto pis uranium. Hasil analisis tersebutdapat dilakukan dengan cara cepat dan memberikan hasil yang cukup handal guna klarifikasi bahan nuklir. Untuk radiometri gamma dapat dilakukan secara langsung (tidak merusak) , maka tidak akan menimbulkan limbah dalam penganalisaannya. PUSTAKA [1]. BAPETEN, Sistem Pertanggungjawaban dan Pengendalian Bahan Nuklir, Keputusan Kepala Badan Pengawas Tenaga Nuklir, Nomor 13I Ka. BAPETEN IVI -99

[2]. Undang-undang RI Nomor 10 tahun 1997 ten tang Ketenaga-nuk1iran. [3]. Benedict, M., Pigford, T. H., Nuclear Chemical Engineering, Mc GrawHill Book Company. [4]. IAEA, International Verification Series, No.1, Safeguards Tecniques and Equipment, Vienna,

1997. [5]. Nampira, Y., Analisis Uranium secara Spektrometri Alpha, Proceedings Seminar PJYrN-BAT AN, Bandung, 1989. [6]. Nampira, Y., Teknik Pengukuran aktivitas Radionuklida Pemancar

Alpha dalam Cuplikan Limbah Uranium Dipadatkan dengan Semen, Proceedings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN-BATAN, Bandung, 1997. [7]. Nampira, Y., Nasution, H., dan Nugroho, A., Penggunaan Spektrometer Gamma untuk Penentuan Angka Banding Uranium 235/238, Proceedings Seminar Sains dan Teknologi Nuklir, PPTN-BATAN, Bandung, 1998. [8]. Rein, J.E., Status of Burn Up Measurement Methodology, IAEASM-149.

DISKUSI ~ Mukhlis, BSc 1. 2.

Mana yang lebih akurat analisis U dengan radiometri dibandingkan dengan secara kimia? Mengukur Uranium dengan radiometri, apakah bisa sekalian ditentukan masingmusing unsure radioaktif seperti analisis secara kimiawi?

Yusuf

Nampira

1. Analisis U menggunakan cara kimia hanya dapat memberikan inforrnasi kandungan uaranium dalarn sarnpel, sedangkan inforrnasi guna klarifikasi akuntansi bahan nuklir tidak hanya inforrnasi kandungan uranium tetapi juga komposisi isotopic uranium dalarn sarnpel, inforrnasi tersebut dapat diperoleh dengan metode radiometri. Akurasi pengukuran analisis kandungan U dengan cara radiometri relative lebih rendah dari analisis cara kimia, akurasi pengukuran dengan radiometri sekitar 96%. 2. Dengan menggunakan multichanel analyzer (MCA)radionuklida yang mempunyai radiasi dengan energi yang berbeda dapat dideteksi keberadaan masing-masing radionuklida yang ada dalarn sarnpeldan diukur radioaktifitasnya.