Geïntegreerde risicoanalyse van de cadmium- en arseenbelasting in de Noorderkempen

Algemene verspreiding

(Contract 061620)

Geïntegreerde risicoanalyse van de cadmium- en arseenbelasting in de Noorderkempen M. Van Holderbeke, A. Standaert, C. Cornelis, R. Torfs

Studie uitgevoerd in opdracht van Departement Leefmilieu, Natuur en Energie van de Vlaamse Overheid 2008/IMS/R/109

VITO Augustus 2008

© 2008 VITO NV - Alle rechten voorbehouden

SAMENVATTING Voorliggend rapport licht de aanpak en de resultaten toe van de blootstellingsbepaling, die voor cadmium en arseen werd uitgevoerd binnen het bevolkingsonderzoek Noorderkempen. Deze studie kadert in de uitvoering van het Actieplan cadmium, meer bepaald de acties 9 en 17. In de blootstellingsmodellering werd een mathematisch model opgesteld, waarmee de blootstelling van de bewoners van het onderzoeksgebied kan doorgerekend worden. Het model bestaat uit een luik waarmee de externe en de geabsorbeerde dosissen kunnen worden berekend en een luik waarmee de lichaamsbelasting kan worden berekend. Hierdoor is het mogelijk een vergelijking van de bekomen rekenresultaten met de resultaten van de biomonitoring uit te voeren. Ook kan een analyse van het belang van de verschillende routes en bronnen van blootstelling uitgevoerd worden. Voor arseen werd de huidige blootstelling berekend, omdat arseen geen accumulatie in het lichaam vertoont en de berekende blootstelling vergeleken wordt met een biomerker voor actuele blootstelling (arseen in urine). Voor cadmium werd de huidige blootstelling en de cumulatieve blootstelling vanaf de geboorte tot nu doorgerekend, omdat dit element in het lichaam accumuleert. De berekende blootstelling wordt vergeleken met een biomerker voor actuele blootstelling (cadmium in bloed) en een biomerker voor cumulatieve blootstelling (cadmium in urine). Het mathematisch model voor de berekening van de externe dosis is gebaseerd op het model, dat opgesteld werd binnen het BeNeKempen-project. De in rekening gebrachte blootstellingswegen zijn: inname van bodem en huisstof, inademing van zwevend stof (buiten en binnen), inname via voeding, inname via drinkwater, blootstelling via roken (actief en passief). Waar relevant werd een onderscheid gemaakt tussen lokale blootstelling en nietlokale blootstelling. Dit gebeurde onder meer op basis van in de bevraging gerapporteerde tijdsbesteding, gebruik van groenten uit eigen tuin en gebruik van putwater. De berekening van de lichaamsbelasting van cadmium gebeurde aan de hand van het model van Kjellström en Nordberg. De berekening van de lichaamsbelasting van arseen gebeurde via een massabalansmodel, waarbij geen rekening houden wordt met de reële farmacokinetische processen. De milieuconcentraties, die als invoer dienen voor het model, werden bekomen via verschillende bronnen: data gemeten binnen het luik milieumetingen van het bevolkingsonderzoek, data bekomen via Vlaamse en Belgische overheidsinstanties (OVAM, VMM, FAVV, …) en data uit de literatuur (bvb: Cd in sigarettenrook). Persoonsgebonden gegevens werden bekomen uit de vragenlijsten van het bevolkingsonderzoek en werden, met betrekking tot de modelparameters, aangevuld met literatuurgegevens. De berekeningen worden uitgevoerd voor de volledige populatie, waarvoor biomerkerresultaten en antwoorden op de vragenlijsten beschikbaar zijn. Het model geeft goede predicties voor de cadmiumbiomerkers, met een overschatting voor cadmium in bloed en een onderschatting voor cadmium in urine. De overschatting voor cadmium in bloed kan niet verklaard worden; de onderschatting voor cadmium in urine is het gevolg van de onzekerheid over de hoogte van de historische blootstelling. De predicties voor arseen in urine zijn minder goed, maar de resultaten van de biomonitoring vertonen eveneens een grote

spreiding, wat wijst op beïnvloedende factoren die in het onderzoek niet verklaard konden worden. Naar blootstellingsroutes blijkt voeding een sterk bepalende route te zijn in de blootstelling voor zowel cadmium als arseen. Voor arseen komt ook drinkwater naar voren als bepalende factor in het globale blootstellingsprofiel. Voor de actuele blootstelling blijkt de impact van inhalatie (via PM10 zwevend stof) en bodemen stofingestie beperkt te zijn. Wanneer we echter kijken naar de cumulatieve blootstelling over de hele levensduur van de proefpersonen, komen de inhalatie- en ingestieroutes veel sterker naar voren. Dit wordt veroorzaakt door de sterk verhoogde PM10- en depositiestofconcentraties in het verleden, gecombineerd met een relatief hoge absorptie via inademing in vergelijking met de absorptie via voeding. Een analyse van verschillende subgroepen binnen de studiepopulatie toont aan dat er duidelijke effecten zijn van rookgedrag en de consumptie van lokaal geteelde voeding op de lichaamsbelasting van cadmium. Een vergelijking van leeftijdsgroepen toont de invloed van de historische blootstelling: biomerkerwaarden stijgen duidelijk met de leeftijd. De trends in de modelpredicties reproduceren de trends van de biomonitoringsgegevens goed, mits de over- en onderschatting voor Cdbloed en Cdurine in rekening worden gebracht. Voor arseen zijn de resultaten veel minder duidelijk en worden geen verdere conclusies getrokken. Een vergelijking van de gebruikte binnen- en buitenluchtconcentraties met de wettelijke EUstreefwaarden geeft aan dat de huidige niveaus ruim beneden de streefwaarden liggen. Omdat cadmium carcinogeen is, zijn ook eenheidsrisico’s beschikbaar voor het berekenen van het extra levenslang kankerrisico bij inademing van cadmium in omgevingslucht. Rekening houdend met het bereik van waarden, opgegeven door de EU werkgroep voor luchtkwaliteit, wordt een extra levenslang kankerrisico berekend tussen 3,50 × 10-7 en 8,08 × 10-7 voor zone HE. Voor Zone S ligt dit bereik hoger, namelijk tussen 1,23 × 10-6 en 2,84 × 10-6. Zone R bevindt zich hiertussen met een bereik van 7,38 × 10-7 tot 1,70 × 10-6. Modelsimulaties waarbij de huidige <50-jarigen worden verdergesimuleerd tot 50 jaar, tonen aan dat er slechts een gering risico bestaat dat deze personen in de toekomst de beschikbare richtwaarden voor nierschorsconcentratie en urinaire cadmiumconcentraties zullen overschrijden. Voor een gesimuleerde worst case van een pasgeborene in 2007 is er ook geen overschrijding vast te stellen voor de nierschorsconcentratie, maar wel een lichte overschrijding van de NOAEL waarde voor urinair cadmium.

INHOUDSTABEL

LIJST VAN TABELLEN.............................................................................................................................8 LIJST VAN FIGUREN..............................................................................................................................12 1

INLEIDING ........................................................................................................................................1

2

AANPAK BLOOTSTELLINGSMODELLERING ...........................................................................3

3

BESCHRIJVING VAN HET BLOOTSTELLINGSMODEL ...........................................................5

4

EXTERNE-DOSISMODEL................................................................................................................6 4.1 4.2 4.2.1 4.2.2 4.2.3 4.2.4 4.2.5 4.3 4.4 4.4.1 4.4.2 4.4.3 4.4.4 4.4.5 4.4.6

5

MODELBESCHRIJVING ...................................................................................................................6 MODELFORMULARIUM EXTERN DOSISMODEL ..................................................................................8 Inademing van zwevend stof ....................................................................................................9 Roken....................................................................................................................................10 Verbruik van (lokaal) voortgebrachte levensmiddelen ...........................................................12 Verbruik van putwater en ander water...................................................................................19 Ingestie van bodemen stofdeeltjes .......................................................................................20 TRANSFER ..................................................................................................................................21 FARMACOKINETISCH MODEL........................................................................................................21 Modellering van de lichaamsbelasting ..................................................................................21 Koppeling met het externe-dosismodel ..................................................................................22 Farmacokinetisch model voor cadmium (Nordberg – Kjellström) ..........................................22 Speciatie van arseen .............................................................................................................27 Model voor de berekening van de lichaamsbelasting van arseen ...........................................27 Fysiologische parameters......................................................................................................32

AFLEIDING VAN DE INVOERGEGEVENS.................................................................................39 5.1 PERSOONSGEBONDEN PARAMETERS .............................................................................................39 5.1.1 Lichaamsgewicht...................................................................................................................39 5.1.2 Ademvolume..........................................................................................................................40 5.2 CONCENTRATIE POLLUENTEN IN DE LUCHT CPM10 .........................................................................41 5.2.1 Polluentconcentratie in de buitenomgeving in het studiegebied in 2007 ................................42 5.2.2 Polluentconcentratie in de buitenomgeving 2007: achtergrond .............................................42 5.2.3 Historische polluentconcentraties in de buitenomgeving in het studiegebied .........................45 5.2.4 Historische polluentconcentraties in de buitenomgeving : achtergrond .................................47 5.2.5 Polluentconcentratie in de woningen in het studiegebied in 2007..........................................51 5.2.6 Polluentconcentratie in woningen buiten studiegebied ..........................................................52 5.2.7 Historische polluentconcentratie in woningen binnen en buiten het studiegebied ..................54 5.2.8 Analyse van onzekerheden op berekening van de blootstelling via lucht................................55 5.3 ROKEN .......................................................................................................................................56 5.3.1 Actief roken...........................................................................................................................56 5.3.2 Passief roken.........................................................................................................................63 5.4 VERBRUIK VAN (LOKAAL) VOORTGEBRACHTE LEVENSMIDDELEN ...................................................67 5.4.1 Cd in voeding........................................................................................................................67 5.4.2 Organisch en anorganisch As in voeding...............................................................................72 5.4.3 Historische Cd concentratie in niet lokale levensmiddelen ....................................................79 5.4.4 Historische Cd concentratie in lokale levensmiddelen...........................................................82 5.4.5 Historische consumptie lokale levensmiddelen ......................................................................84 5.4.6 Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via verbruik van levensmiddelen ...................................................................................................................................85 5.5 DRINKEN VAN LEIDINGWATER, PUTWATER EN FLESSENWATER.......................................................85

5.5.1 Cd en As concentraties in leidingwater .................................................................................86 5.5.2 Cd- en As-concentraties in putwater......................................................................................88 5.5.3 Cd en As concentraties in flessenwater..................................................................................89 5.5.4 Historische Cd concentraties in leidingwater, flessenwater en putwater. ...............................90 5.5.5 Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via verbruik van water......91 5.6 INGESTIE VAN BODEM EN STOFDEELTJES ......................................................................................91 5.6.1 Historische Cd concentratie in de bodem ..............................................................................92 5.6.2 Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via bodem en stofingestie .93 6

RESULTATEN .................................................................................................................................94 6.1 6.1.1 6.1.2 6.1.3 6.2 6.2.1 6.2.2 6.2.3 6.3 6.4 6.4.1 6.4.2 6.4.3 6.4.4 6.5 6.5.1 6.5.2 6.5.3 6.5.4 6.6 6.6.1 6.6.2 6.6.3 6.7 6.7.1 6.7.2

7

VALIDATIE VAN DE MODELCOMPONENTEN ...................................................................................94 Berekende consumptiepatronen.............................................................................................94 Berekende externe blootstelling ............................................................................................96 Model van Kjellström & Nordberg ......................................................................................100 VALIDATIE VAN HET GEÏNTEGREERD MODEL...............................................................................102 Geïntegreerd model – Cdbloed...............................................................................................102 Geïntegreerd model – Cdurine ...............................................................................................104 Geïntegreerd model – Astox,urine............................................................................................105 INSCHATTING VAN HET RELATIEF BELANG VAN DE DIVERSE BLOOTSTELLINGSWEGEN ...................107 GEVOELIGHEIDSANALYSES ........................................................................................................109 Blootstelling via lucht – metaalbelading op PM10 zwevend stof ...........................................109 Blootstelling via bodemen stofingestie ..............................................................................110 Blootstelling via voeding.....................................................................................................111 Historische Cd-niveaus .......................................................................................................111 BLOOTSTELLING VOOR SPECIFIEKE SUBPOPULATIES BINNEN DE BONK POPULATIE .......................113 Opdeling op basis van zone: S, R en HE..............................................................................113 Opdeling op basis van rookgedrag ......................................................................................115 Opdeling op basis van gebruik van lokaal geteeld voedsel ..................................................117 Groepering op basis van leeftijd..........................................................................................119 EVALUATIE VAN DE HUIDIGE BLOOTSTELLINGSSITUATIE .............................................................120 Luchtconcentraties..............................................................................................................121 Blootstellingsnormen...........................................................................................................122 Indicatie van het extra levenslang longkankerrisico ............................................................124 INSCHATTING VAN DE TOEKOMSTIGE CADMIUMBELASTING .........................................................127 Huidige proefpersonen beneden de 50 jaar .........................................................................127 Pasgeborenen in 2007.........................................................................................................129

CONCLUSIES ................................................................................................................................131

REFERENTIES .......................................................................................................................................133 BIJLAGE A

BEREKENING VAN DE TIJDSBESTEDINGSPATRONEN ....................................144

BIJLAGE B

BEREKENING VAN AANTAL SIGARETTEN PER DAG.......................................150

BIJLAGE C

BEREKENING VAN DE CONSUMPTIEPATRONEN .............................................152

BIJLAGE D FORMULARIUM VOOR HET BEREKENEN VAN DE LICHAAMSBELASTING AAN CADMIUM EN ARSEEN...............................................................................................................163 BIJLAGE E

REGIONALE DEPOSITIE VAN DEELTJES IN HET ADEMHALINGSSTELSEL 173

BIJLAGE F BEREKENING VAN DE POLLUENTCONCENTRATIE IN DE BUITENOMGEVING IN HET STUDIEGEBIED IN 2007 ...................................................................175

LIJST VAN TABELLEN Tabel 1: Gemiddeld drogestofgehalte voor de groenten gebruikt in de blootstellingsberekeningen. ........................................................................................ 14 Tabel 2: Berekening van plantenconcentraties voor lokaal geteelde levensmiddelen in het BONK studiegebied. BCF-relaties, of vaste BCF-waarden (mg/kg ds)/(mg/kg ds), voor cadmium voor gebruik in de geharmoniseerde methodiek (Benekempen, 2007) .......... 16 Tabel 3: Gemiddelde totaal-arseen-concentraties in groenten op basis van de meetdata voor de Vlaamse Kempen, Nederland en internationaal gepubliceerd in de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007) ............................................................................................. 19 Tabel 4: Overzicht van humane studies met betrekking tot excretie van arseen................... 28 Tabel 5: Waarden voor creatinine-excretie (mg/kg lg.dag) bij kinderen 3 – 18 jaar (uit: Remer et al. (2002))................................................................................................... 35 Tabel 6: Gemiddeld dagelijks ademvolume per eenheid lichaamsgewicht (m3/kg dag) mannen en vrouwen met een normaal gewicht voor de leeftijd van 2 maanden tot 96 jaar (bron: Brochu et al. 2006) .................................................................................................... 41 Tabel 7: Zones waarin buitenluchtconcentraties bepaald werden, en zones waarvoor aangenomen wordt dat ze vergelijkbare buitenluchtconcentraties hebben.................... 42 Tabel 8: Cd PM10 buitenluchtconcentraties voor verschillende meetposten in Vlaanderen in 2007. ......................................................................................................................... 42 Tabel 9: As PM10 buitenluchtconcentraties voor verschillende meetposten in Vlaanderen in 2007. ......................................................................................................................... 43 Tabel 10: Berekende Cd PM10 buitenluchtconcentratie buiten het studiegebied voor 2007 (ng/m³ Cd)................................................................................................................. 44 Tabel 11: Berekende As PM10 buitenluchtconcentratie buiten het studiegebied voor 2007 (ng/m³ As) ................................................................................................................. 45 Tabel 12: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor verschillende VMM meetposten in de Noorderkempen. ............................................................................. 46 Tabel 13: Aangenomen historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor de Noorderkempen (zones R en S). ................................................................................ 46 Tabel 14: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor verschillende VMM meetposten in landelijk gebied in Vlaanderen.............................................................. 48 Tabel 15: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor verschillende VMM meetposten in stedelijk gebied in Vlaanderen.............................................................. 48 Tabel 16: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor VMM meetposten in industrieel gebied in Vlaanderen................................................................................. 49 Tabel 17: Evolutie van cadmium in zwevend stof in Vlaanderen (uitgedrukt in ng/m3), data bij Figuur 13 overgenomen van VMM (2007). ........................................................... 50

Tabel 18: Aangenomen historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties (uitgedrukt in ng/m3) voor Vlaanderen. ‘EXT’ is het berekende tijdsgewogen gemiddelde van de concentraties op achtergrondlocaties, in stedelijke en industriële gebieden. ................. 50 Tabel 19:Gemiddelde Cd concentraties gemeten op PM10 deeltjes in gebouwen buiten het studiegebied............................................................................................................... 53 Tabel 20: As concentraties gemeten op PM10 deeltjes in gebouwen buiten het studiegebied.54 Tabel 21: Historische Cd concentraties op PM10 (ng/m3) deeltjes in gebouwen binnen en buiten het studiegebied............................................................................................... 55 Tabel 22: Historische trend in Cd concentratie (µg Cd/g droge stof) in tabak van de in Duitsland meest gerookte sigaretten (Müller, 1995). .................................................. 57 Tabel 23: Samenvatting van literatuurgegevens over Cd en As concentraties in sigaretten. 58 Tabel 24: As en Cd concentraties in de hoofdstroomrook, gerapporteerd in de literatuur.... 59 Tabel 25: Berekende historische Cd concentraties in de hoofdstroomrook.......................... 62 Tabel 26: Analytische resultaten voor As en Cd in de zijstroomrook van referentiesigaret ‘1R4F’ onder volgende omstandigheden: 45 ml pufvolume, 2 s pufduur, interval van 30 s en 50% van de ventilatieholtes bedekt...................................................................... 64 Tabel 27: Zijstroomrook emissiefactoren voor filtersigaretten, bepaald met NAA (Landsberger et al. 1995) ........................................................................................... 64 Tabel 28: As en Cd concentraties op plaatsen waar gerookt wordt en rookvrije plaatsen (Landsberger et al. 1995). .......................................................................................... 64 Tabel 29: Cd concentraties in restaurants waar (beperkt) gerookt wordt en rookvrije plaatsen (Brauer et al. 1998).................................................................................................... 65 Tabel 30: Gemiddelde totale Cd concentraties in verschillende levensmiddelen volgens SCOOP (2004) .......................................................................................................... 68 Tabel 31: Gemiddelde Cd gehalten in levensmiddelen(µg/kg vers gewicht) in 2005, bepaald door het FAVV.......................................................................................................... 68 Tabel 32: Invoerdata voor Cd-concentraties in het blootstellingsmodel voor levensmiddelen in België. ................................................................................................................... 70 Tabel 33: Slinkfactoren voor wortelen, witloof en tomaten (uit ‘Maten en Gewichten’)...... 71 Tabel 34: Cd gehalten in gewassen sla en geschilde wortelen gekweekt in het studiegebied. De zone waarin de groente gekweekt werd staat tussen haakjes vermeld (uit van Deun et al. 2008). ............................................................................................................... 72 Tabel 35: Gemiddelde totale As concentraties in verschillende bereide levensmiddelen (vers gewicht) volgens SCOOP (2004) ............................................................................... 72 Tabel 36: Samenvatting van arseen concentraties in verschillende bereide levensmiddelen (FSIS)........................................................................................................................ 73 Tabel 37: Gemiddelde concentraties totaal en anorganisch arseen in bereide voeding (uit Schoof et al. 1999b)................................................................................................... 74 Tabel 38: Concentraties totaal As en anorganisch As (uit Diaz et al. 2004)......................... 75

Tabel 39: Totaal arseenconcentraties (vers gewicht) in levensmiddelen in België (FAVV). . 76 Tabel 40: Totaal As gehalten in gewassen sla en geschilde wortelen gekweekt in het studiegebied. De zone waarin de groente gekweekt werd staat tussen haakjes vermeld. .................................................................................................................................. 76 Tabel 41: Fracties anorganisch As in levensmiddelen (verschillende literatuurbronnen)....... 77 Tabel 42: Invoerdata voor As-concentraties in het blootstellingsmodel voor levensmiddelen in België. ................................................................................................................... 77 Tabel 43: Gebruikelijke consumptie van vis, schaalen schelpdieren (Voedselconsumptiepeiling, België, 2004).................................................................. 79 Tabel 44: Trend in cadmiumgehaltes voor verschillende levensmiddelengroepen (Van Assche & Ciarletta 1993)....................................................................................................... 80 Tabel 45: Regressieanalyse tussen cadmiumconcentraties in bladgroenten en cadmiumdepositie (De Temmerman et al. 2004), berekende verhoging in de cadmiumconcentratie voor een depositie van 0,12 mg/m2.dag. ................................... 83 Tabel 46: Teeltadviezen voor de Noorderkempen (brochure “Cadmium in de tuin: groenten telen, onder voorwaarden”, Medisch Milieukundigen bij het LOGO, 2005). ............... 85 Tabel 47: Cd en As concentraties in 2007 voor de zone WPC Balen (PIDPA).................... 87 Tabel 48: As concentratie in de puttenbatterijen WPC Lommel en WPC Neerpelt (VMW). 88 Tabel 49: Recente As en Cd putwaterconcentraties in de verschillende zones in het studiegebied............................................................................................................... 88 Tabel 50: Berekende gemiddelde en mediaanconcentraties van vaak voorkomende flessenwaters in Vlaanderen (analyses van FAL)......................................................... 89 Tabel 51: Beschikbare gegevens voor bepaling van de historische trend in putwaterconcentraties voor de verschillende zones van het BONK-studiegebied. ....... 90 Tabel 52 Dagelijkse bodemen stofingestiewaarden (IRbodem/stof_dagelijks; mg/dag) en fractie bodem (Fbodem; -) in ingestie (Benekempen, 2007)................................................... 92 Tabel 53: Percentielwaarden voor de distributie van blootstellingswaarden zoals gerapporteerd in Oomen et al. (2006). Merk op dat de waarden worden uitgedrukt per week en kilogram lichaamsgewicht. ........................................................................... 96 Tabel 54: Vergelijking van gemiddelde waarden voor blootstelling (inname) en geabsorbeerde dosis (opname) aan arseen (diverse bronnen) en cadmium (bron: EU Cd RAR rapport). De geabsorbeerde dosissen werden berekend op basis van de absorptiefactoren vermeld in Secties 4.4.3 en 4.4.5. ................................................. 100 Tabel 55: Eenheidsrisico en extra levenslang kankerrisico en overeenstemmende concentraties cadmium in lucht (ng/m³) .................................................................... 126 Tabel 56: Overzicht van de berekening van de tijdsbesteding voor 2007 van een proefpersoon. .......................................................................................................... 147 Tabel 57: Tijdsbesteding in het blootstellingsscenario voor Wonen met tuin. Tussen haakjes de tijdsbesteding aangepast naar 24 uur per dag. (Cornelis et al. , 2007)................... 149 Tabel 58: Waarden voor de parameters in het PBPK-model voor cadmium...................... 167

Tabel 59: Waarden voor absorptie van arseen gebruikt in de modellering ......................... 172 Tabel 60: Depositie van deeltjes in het ademhalingsstelsel in functie van deeltjesgrootte (uit ECB (2004) en Camner et al. (1986)........................................................................ 173

LIJST VAN FIGUREN Figuur 1: Overzicht van de indeling van het studiegebied in individuele zones. ..................... 8 Figuur 2: Vergelijking van Cd concentraties in aardappelen: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen............................................................... 17 Figuur 3: Vergelijking van Cd concentraties in sla: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen. Metingen van FAVV voor lokaal geteelde sla zijn niet beschikbaar. ........................................................................................................ 17 Figuur 4: Vergelijking van Cd concentraties in wortelen: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen............................................................... 18 Figuur 5: Vergelijking van Cd concentraties in tomaten: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen. Metingen van FAVV voor lokaal geteelde tomaten zijn niet beschikbaar. .................................................................................... 18 Figuur 6: Schematische weergave van het farmacokinetisch model voor cadmium, ontwikkeld door Nordberg en Kjellström (naar: Kjellström en Nordberg (1978)) ....... 23 Figuur 7: Overzicht van de relatieve biobeschikbaarheid van arseen bepaald via in vivo studies bij proefdieren op bodem en mijnafval ............................................................ 30 Figuur 8: Metabolisatieschema van arseen in het lichaam ................................................... 31 Figuur 9: Vergelijking van waarden voor creatinine-excretie bij volwassenen. .................... 34 Figuur 10: Vergelijking van waarden voor bloedvolume in functie van geslacht en leeftijd.. 36 Figuur 11: Vergelijking van waarden voor niergewicht in functie van geslacht en leeftijd.... 37 Figuur 12: Samenvatting van de groeicurve-informatie gebruikt voor de berekening van huidige en vroegere lichaamsgewichten in het blootstellingsmodel voor mannen (M, boven) en vrouwen (F, onder). De overgang tussen de twee datasets (kinderen – volwassenen) is merkbaar rond de 17 jaar. ................................................................. 40 Figuur 13: Evolutie van cadmium in zwevend stof in Vlaanderen (uitgedrukt in ng/m3), overgenomen van VMM (2007)................................................................................. 49 Figuur 14: Gemiddelde Cd en As PM10 metaalconcentraties in de binnenlucht in woningen en op openbare plaatsen in de drie zones in het studiegebied. ..................................... 52 Figuur 15: Cd distributie in sigarettenrook (Cd in tabak, 0,905 µg/sigaret, en in sigarettenpapier 0,035 µg/sigaret) gebaseerd op Wu et al. (1995)............................... 60 Figuur 16: As distributie in sigarettenrook (As in tabak, 0,256 µg/sigaret, en in sigarettenpapier 0,010 µg/sigaret) in Wu et al. (1997). ............................................... 60 Figuur 17: Gegevens van Müller et al. (1995) over historische Cd-concentraties in sigaretten (rode punten), met een fit van een lineair (blauw) en een logistisch-gebaseerd model( sigmoïdale groene lijn). .............................................................................................. 62 Figuur 18: Gemiddelde Cd en As PM10 metaalconcentraties in de binnenlucht in woningen waar wel en niet gerookt wordt.................................................................................. 66

Figuur 19: Dagelijkse inname van Cd via de voeding van 1976 – 2007 volgens verschillende auteurs....................................................................................................................... 81 Figuur 20: Gemeten (Staessen en al. 1995, 1991-1995) en berekende Cd concentraties (2007) (mg/kg ds) voor selder, wortelen, prei en bonen in het referentiegebied HechtelEksel (HE) en in de Staessen zones (S). ..................................................................... 82 Figuur 21: Cadmiumimmissie te Overpelt van 1984-1997 mg/m2.dag (bron: IHE). ............. 83 Figuur 22: Leveringsgebied onderverdeeld in zones voor PIDPA in 2007........................... 86 Figuur 23: Concentraties Arseen in flessenwater, uitgedrukt in µg/l. De blauwe lijn toont de gemiddelde concentratie, de roze lijn de mediaan concentratie.................................... 89 Figuur 24: Concentraties Cadmium in flessenwater, uitgedrukt in µg/l. De blauwe lijn toont de gemiddelde concentratie, de roze lijn de mediaan concentratie. .............................. 90 Figuur 25: Weergave van de gebruikte concentraties voor putwaters in het verleden, gebaseerd op meetgegevens uit 2007 en 1983 en lineaire interpolatie voor de overige jaren. ......................................................................................................................... 91 Figuur 26: Vergelijking van de cumulatieve distributies van consumptiehoeveelheden, afgeleid op basis van de vragenlijsten (volle rode lijn) en afgeleid uit de Belgische voedselconsumptiepeiling 2004 (blauwe stippellijn). Voor elk product wordt de distributie vergeleken voor mannen (bovenaan) en vrouwen (onderaan) tussen de 19 en 60 jaar. ...................................................................................................................... 95 Figuur 27: Vergelijking van de distributie van blootstellingswaarden via voeding aan cadmium tussen het BONK model en de RIVM berekeningen. Hier wordt de gecontamineerde zone van het studiegebied (zones S+R) vergeleken met de berekeningen voor het Kempenscenario van RIVM, en het BONK referentiegebied HE wordt vergeleken met het RIVM referentiegebied. ..................................................... 97 Figuur 28: Vergelijking van de distributie van blootstellingswaarden via inhalatie tussen het BONK model en de RIVM berekeningen. Hierbij werd verondersteld dat de BONK zones S / R / HE ruwweg overeenkomen met de drie geselecteerde RIVM meetlocaties. De RIVM gemiddelden voor arseen werden berekend voor kinderen en dienen dus met de nodige omzichtigheid geïnterpreteerd te worden. ................................................... 98 Figuur 29: Vergelijking van de distributie van blootstellingswaarden via bodemen stofingestie tussen het BONK model en de RIVM berekeningen. Hierbij werd verondersteld dat de BONK zones S / R / HE ruwweg overeenkomen met de drie geselecteerde RIVM meetlocaties. De RIVM gemiddelden voor arseen werden berekend voor kinderen en dienen dus met de nodige omzichtigheid geïnterpreteerd te worden. ..................................................................................................................... 99 Figuur 30: Berekende procentuele bijdragen van nieren (L), lever (L) en andere weefsels (T) aan de totale lichaamsbelasting (W). De gemiddeldes zijn aangeduid met de rode lijn. ................................................................................................................................ 101 Figuur 31: Vergelijking van de simulaties van Kjellström & Nordberg (1978) met de resultaten van het geprogrammeerde PBPK model. .................................................. 102

Figuur 32: Overeenkomst tussen de modelpredicties en de biomonitoringsgegevens voor Cdbloed voor de 1217 deelnemers. De rode lijn is de bissectrice, de groene lijn is een lineaire fit van de puntenwolk. ................................................................................. 103 Figuur 33: Overeenkomst tussen de modelpredicties (blauw) en de biomonitoringsgegevens (groen) voor Cdbloed voor de 1217 deelnemers van de biomonitoringsstudie.............. 104 Figuur 34: Overeenkomst tussen de modelpredicties en de biomonitoringsgegevens voor Cdurine. De rode lijn is de bissectrice, de groene lijn is een lineaire fit van de puntenwolk. ................................................................................................................................ 104 Figuur 35: Overeenkomst tussen de modelpredicties (blauw) en de biomonitoringsgegevens (groen) voor Cdurine voor de 1217 deelnemers van de biomonitoringsstudie. ............. 105 Figuur 36: Overeenkomst tussen de modelpredicties en de biomonitoringsgegevens voor Astox,urine. De rode lijn is de bissectrice, de groene lijn is een lineaire fit van de puntenwolk.............................................................................................................. 106 Figuur 37: Overeenkomst tussen de modelpredicties (blauw) en de biomonitoringsgegevens (groen) voor Astox,urine voor de 1217 deelnemers van de biomonitoringsstudie. .......... 106 Figuur 38: Gemiddelde van de actuele geabsorbeerde dosis over alle 1217 proefpersonen, voor cadmium (boven) en arseen (onder). ................................................................ 108 Figuur 39: Gemiddelde cumulatieve geabsorbeerde dosis van cadmium voor de 1200 proefpersonen.......................................................................................................... 108 Figuur 40: Vergelijking van een gewone simulatie en een simulatie met 10x de normale blootstelling via inademing van zwevend stof. .......................................................... 109 Figuur 41: Vergelijking van een gewone simulatie en een simulatie met 10x de normale blootstelling via bodemen stofingestie. ................................................................... 110 Figuur 42: Invloed van een verdubbeling van de blootstelling via voeding. De groene stippellijn geeft het verloop weer van de cadmiumbiomerkers onder het verhoogde blootstellingsscenario............................................................................................... 111 Figuur 43: Vergelijking van het Cdbloed- en Cdurine-verloop onder de berekende historische blootstelling enerzijds, en een constante 2007 blootstelling anderzijds. ..................... 112 Figuur 44: Vergelijking van Cdbloed tussen de drie zones van het studiegebied................... 113 Figuur 45: Vergelijking van Cdurine tussen de drie zones van het studiegebied. .................. 114 Figuur 46: Vergelijking van Astox,urine tussen de drie zones van het studiegebied................ 114 Figuur 47: Vergelijking van Cdbloed tussen rokers en niet-rokers. ...................................... 115 Figuur 48: Vergelijking van Cdurine tussen rokers en niet-rokers........................................ 115 Figuur 49: Vergelijking van Astox,urine tussen rokers en niet-rokers. ................................... 116 Figuur 50: Gemiddelde geabsorbeerde dosis over alle rokers binnen de populatie, voor cadmium (boven) en arseen (onder). ........................................................................ 116 Figuur 51: Vergelijking van Cdbloed tussen mensen met moestuin en mensen zonder moestuin. ................................................................................................................................ 117

Figuur 52: Vergelijking van Cdurine tussen mensen met moestuin en mensen zonder moestuin. ................................................................................................................................ 118 Figuur 53: Vergelijking van Astox,urine tussen mensen met moestuin en mensen zonder moestuin. ................................................................................................................. 118 Figuur 54: Vergelijking van Cdbloed voor de verschillende leeftijdsgroepen........................ 119 Figuur 55: Vergelijking van Cdurine voor de verschillende leeftijdsgroepen ........................ 119 Figuur 56: Vergelijking van Astox,urine voor de verschillende leeftijdsgroepen. .................... 120 Figuur 57: Vergelijking van de gemiddelde luchtconcentraties per zone, gebaseerd op de luchtmetingen uitgevoerd in het kader van BONK, en de EU streefwaarden (rode lijn) voor cadmium (boven) en arseen (onder). ................................................................ 122 Figuur 58: Frequentiedistributie van de verhoudingen van berekende blootstelling aan cadmium over de PTDI waarde voor de 1217 deelnemers, opgedeeld per zone. De limietwaarde ligt dus op 1 (rode lijn). ....................................................................... 124 Figuur 59: Frequentiedistributie van de verhoudingen van berekende blootstelling aan arseen over de PTDI waarde voor de 1217 deelnemers, opgedeeld per zone. De limietwaarde ligt dus op 1 (rode lijn)............................................................................................. 124 Figuur 60: Inschatting van extra levenslang kankerrisico op basis van de EU-gehanteerde eenheidsrisico’s. De berekeningen gebeuren op basis van een gemiddelde luchtconcentratie per zone. ...................................................................................... 127 Figuur 61: Distributie van de maximale nierschorsconcentraties voor alle <50-jarigen, afgeleid uit een simulatie van deze personen tot een leeftijd van 50 jaar (extrapolatie naar de toekomst, dus). De limietwaarde staat aangegeven in rood........................... 128 Figuur 62 Distributie van de Cdurine waarden voor alle <50-jarigen, afgeleid uit een simulatie van deze personen tot een leeftijd van 50 jaar. De limietwaarden staan aangegeven in rood......................................................................................................................... 129 Figuur 63: Verloop van de interne belasting van de PBPK modelsimulatie voor een pasgeborene, tot een leeftijd van 50 jaar. .................................................................. 130 Figuur 64: Regionale depositie van deeltjes in het ademhalingsstelsel in functie van deeltjesgrootte (uit: US-EPA (2002))....................................................................... 174

1

INLEIDING

In de Noorderkempen (Balen, Overpelt en Lommel) is er sinds eind 19e eeuw non-ferro industrie gevestigd. Dit heeft geleid tot een historische verontreiniging met zware metalen. De fabriek te Lommel werd begin jaren ’70 gesloten, de zinkfabrieken van Nyrstar (voorheen Umicore) te Balen en Overpelt zijn nog steeds actief. Deze industrieën lieten in de negentiende eeuw hun oog vallen op de Kempen voor de goede infrastructuur (verschillende kanalen, spoorlijnen, …). De lage bevolkingsdichtheid en de uitgestrektheid van het gebied maakten de Kempen uiterst geschikt voor vervuilende productieprocessen. De landbouw bracht bovendien niet veel op en de werkloosheid was hoog. Hierdoor waren gronden en arbeidskrachten in die tijd zeer goedkoop. Bij de productieprocessen kwamen grote hoeveelheden zware metalen vrij in de omgeving. Daarnaast werden vroeger de restproducten (assen) gebruikt als onkruidvrij materiaal voor de aanleg van wegen en opritten, het ophogen van percelen, …. Dit heeft altijd al geleid tot ongerustheid bij de omwonenden. Sinds de jaren ’70-‘80 worden de mensen meer milieubewust en zijn er heel wat initiatieven genomen om de problematiek uitgebreid te onderzoeken, ondermeer door een onderzoeksgroep van de KULeuven en de UCL, en aan te pakken. Op basis van o.a. deze onderzoeken werden de bedrijven door de overheid aangezet om bijkomende inspanningen te leveren om de uitstoot terug te dringen. Dit is zeker merkbaar in de uitstoot van de bedrijven die sinds de jaren ’70 gevoelig gedaald is. Zware metalen worden echter niet afgebroken in het leefmilieu. Daarom is deze verontreiniging nog steeds aanwezig en kan deze nog steeds een invloed uitoefenen op de mens en de natuur. Sinds de jaren ’80 wordt de gezondheid van een groep mensen uit de Noorderkempen door wetenschappers onder leiding van professor Staessen (KULeuven) nauw opgevolgd (Cadmibel, PheeCad I-II). Uit dit onderzoek bleek dat deze groep mensen meer in contact kwam met zware metalen in vergelijking met een ‘niet-verontreinigd’ controlegebied. Bovendien werd aangetoond dat de cadmiumbelasting duidelijk een invloed had op de nierfunctie en op het voorkomen van botfracturen. Begin 2006 werd aangetoond dat ten gevolge van de verhoogde lichaamsbelasting aan cadmium, het risico op longkanker tot 4 maal hoger was dan de controlegroep (Nawrot et al., 2006). Deze resultaten leidden tot een nieuwe golf van ongerustheid bij de omwonenden, gemeentebesturen, huisartsen, …. Op initiatief van toenmalig Minister van Leefmilieu Kris Peeters en toenmalig Minister van Volksgezondheid Inge Vervotte heeft de Vlaamse Overheid dan ook een Actieplan cadmium opgemaakt. Beide ministers oordeelden dat extra acties vanuit het beleid nodig waren. Dit actieplan werd op 13 februari 2006 voorgesteld aan pers en publiek. Het actieplan integreert naast nieuwe acties ook initiatieven die reeds opgestart waren, nl. in het kader van de convenant Umicore-OVAM en het INTERREG-project Benekempen. Eén van de meest gestelde vragen was of mensen die vandaag de dag wonen en werken in de Noorderkempen nog steeds in sterke mate in contact komen met zware metalen. Ook werd de vraag gesteld welke de belangrijkste bronnen van zware metalen waren voor de mens en

1

via welke routes deze in de mens terecht kwamen. Om dit verder te onderzoeken, werden in het actieplan cadmium volgende twee acties1 opgenomen: • •

Actie 9: Linken van stofmetingen aan biomonitoringprogramma: een meetprogramma wordt opgestart in de woonwijk Overpelt-cité; Actie 17: Opstarten van een nieuw biomonitoringsonderzoek.

Het blootstellingsonderzoek werd getrokken en gecoördineerd door een technische werkgroep. Deze werd geleid door het team Milieugezondheidszorg van de afdeling Toezicht Volksgezondheid. De technische werkgroep bestaat uit: vertegenwoordigers van het Vlaams Agentschap Zorg en Gezondheid, afdeling Toezicht Volksgezondheid (ToVo); vertegenwoordigers van het Departement Leefmilieu, Natuur en Energie; vertegenwoordigers van de Vlaamse Milieumaatschappij; vertegenwoordigers van de Openbare Afvalstoffenmaatschappij; de Medisch Milieukundigen bij de Kempense en Limburgse LOGO’s; VITO (Vlaamse Instelling voor Technologisch Onderzoek); Universiteit Hasselt, PIH (Provinciaal Instituut voor Hygiëne); Universiteit Antwerpen; AML (Algemeen Medisch Labo).

1

Voor een uitgebreide beschrijving van de acties zie actieplan cadmium - http://www.lne.be/themas/milieuen-gezondheid/welke-acties-onderneemt-de-overheid/cadmiumproblematiek

2

2

AANPAK BLOOTSTELLINGSMODELLERING

We stellen een mathematisch model op punt waarmee we de risico-analyse en meer concreet de blootstellingsbepaling van cadmium en anorganisch arseen in de Noorderkempen uitvoeren. Daarnaast wordt het model zo opgezet dat een analyse van bronnen van blootstelling mogelijk is. Dit houdt een analyse in naar het belang van de blootstellingswegen, maar ook naar de herkomst van de blootstelling. Naast de lokale bronnen van blootstelling houden we ook rekening met wat valt onder de term “achtergrondblootstelling”, dit is de blootstelling aan cadmium en arseen via overige bronnen zoals niet-lokaal geteelde voeding, roken en blootstelling bij verblijf buiten de regio. Aangezien in de biomonitoring beroepshalve blootgestelde personen uitgesloten zijn, wordt met arbeidersblootstelling geen rekening gehouden. Voor het mathematisch model wordt zoveel als mogelijk teruggevallen op de geharmoniseerde methodiek opgesteld in het kader van het Benekempen project (Cornelis et al. 2007). De blootstelling wordt berekend voor volwassenen in de leeftijd 20-80 jaar, overeenstemmend met de leeftijdsgroepen uit de biomonitoringsstudie. De opmaak en de invulling van het mathematisch model wordt in belangrijke mate bepaald door de informatie, die beschikbaar gesteld wordt via de overige luiken van de studie, meer bepaald de milieumetingen (Van Deun et al. 2008) en de biomonitoring (Nelen V. en Van de Mieroop E., 2008). Vanuit de biomonitoring zijn zowel de resultaten van de biomerkermetingen als de resultaten van de vragenlijsten belangrijk. Ontbrekende informatie wordt opgevraagd bij bevoegde instanties (voorbeeld drinkwatermaatschappijen, FAVV) of overgenomen uit de literatuur. Voor de externe blootstelling via voeding worden gevalideerde gegevens uit de voedselconsumptiepeiling gebruikt. Om de berekende externe blootstelling te kunnen vergelijken met de resultaten van de biomonitoring en zodoende ook een analyse van de blootstelling te kunnen uitvoeren, wordt voorzien in een koppeling van het externe dosismodel met een farmacokinetisch model. Voor cadmium wordt het model van Kjellström en Nordberg (Kellström en Nordberg, 1978, Nordberg en Kjellström, 1979) geprogrammeerd. Het model van Kjellström en Nordberg laat toe de tijdsafhankelijke cadmiumconcentratie in verschillende weefsels (lever, nieren, bloed) en de uitscheiding via urine te berekenen uitgaande van inhalatie en orale inname. Voor cadmium kan een predictie gemaakt worden van de cumulatieve blootstelling. In dit geval wordt de blootstelling cumulatief van kindertijd tot 50 jaar of de huidige leeftijd doorgerekend. Voor arseen wordt het model van Walker en Griffin (1998) gekoppeld aan het externe blootstellingsmodel. Bij de programmatie van de farmacokinetische modellen wordt gezorgd voor afstemming met betrekking tot de fysiologische parameterwaarden. Deze farmacokinetische modellen worden gevalideerd aan de hand van literatuurvoorbeelden om na te gaan of de programmering ervan correct is. Met het gekoppelde externe-dosis-farmacokinetisch model berekenen we de blootstelling voor een representatieve groep van participanten aan de biomonitoringstudie, waarvoor milieumetingen beschikbaar zijn. We valideren deze blootstellingsberekeningen met de beschikbare biomerkerresultaten en we onderzoeken het belang van de verschillende blootstellingswegen en bronnen van blootstelling. De blootstelling kan op twee manieren doorgerekend worden: 3

•

individuele doorrekening;

•

doorrekening voor representatieve groepen: net als de individuele doorrekening, berekenen we de blootstelling voor “homogene” groepen; deze groepen kunnen gedefinieerd worden op basis van milieukenmerken en/of leefgewoonten (vb.: hoge bodemconcentraties, met moestuin; referentiegebied, zonder moestuin). De doorrekening resulteert hier in blootstellingsdistributies voor de deelgroepen, die toelaten om gemiddelde kenmerken af te leiden en/of de deelgroepen met elkaar te vergelijken.

Naast de validatie van de invoergegevens en van de modelprogrammering en voorafgaand aan de interpretatie worden de blootstellingsberekeningen afgetoetst met de biomerkergegevens. Vervolgens vindt een beperkte risicotoetsing plaats. Op basis van de resultaten van de risico-analyse (zowel biomonitoring als blootstellingsberekeningen) kunnen – indien nodig - beleidsaanbevelingen geformuleerd worden. Zowel de analyse naar routes als naar bronnen is een belangrijk element in het formuleren van beleidsaanbevelingen om op een duurzame manier tot blootstellingsreductie te komen. De analyse naar de bronnen van de blootstelling steunt ook op de interpretatie uitgevoerd in het luik milieumetingen (Van Deun et al., 2008).

4

3

BESCHRIJVING VAN HET BLOOTSTELLINGSMODEL

Het blootstellingsmodel bestaat uit twee delen: een extern dosismodel en een farmacokinetisch model waarin de externe dosis wordt omgerekend naar interne dosissen in bloed, urine en organen. Het externe dosismodel houdt rekening met de blootstelling in het studiegebied en de achtergrondblootstelling buiten het studiegebied. Voor arseen wordt enkel de blootstelling in 2007 berekend, voor cadmium wordt de blootstelling in 2007 en alle voorafgaande jaren gemodelleerd. Er wordt gerekend met de actuele milieumetingen, omdat het belangrijk is de gezondheidsrisico’s bij de huidige niveaus in het milieu te kennen. Anderzijds worden de modelvoorspellingen afgetoetst aan de biomerkermetingen en moet rekening gehouden worden met de toxicokinetiek. Arseen in urine is een maat voor recente blootstelling, zodat voor arseen enkel de blootstelling in 2007 berekend wordt. Cadmium in urine, en in mindere mate in bloed weerspiegelt de cumulatieve blootstelling. Daarom wordt voor cadmium ook de historische blootstelling berekend en wordt, onder aanname van de huidige niveaus, ook de verwachte lichaamsbelasting in de toekomst (tot +/- 50 jaar) berekend. De modellering voor cadmium is bijgevolg meer data-intensief. We modelleren zowel de individuele blootstelling (dit zijn dezelfde personen als deze waarvoor milieumetingen uitgevoerd werden, zie Van Deun et al. 2008) als de blootstelling op groepsniveau. De deelnemers uit de biomonitoring worden gegroepeerd volgens een aantal criteria zoals leeftijd, zone, gedrag (al dan niet eten van groenten uit eigen tuin, roken,…). Op basis van de modelresultaten op individuele basis kunnen distributies opgesteld en gemiddeldes afgeleid van de ingeschatte blootstelling per groep. Deze gegevens laten toe om de deelgroepen binnen de populatie te vergelijken. Deze aanpak laat ook toe om dezelfde veronderstellingen aan te houden die gemaakt werden voor de individuen op het vlak van bv. tijdsbesteding, concentraties in de buitenlucht en ademvolumes. Het groeperen en bijgevolg veralgemenen van het gedrag van individuen geeft een bijkomende onzekerheid voor de berekening van de externe dosis.

5

4

EXTERNE-DOSISMODEL

4.1 Modelbeschrijving Het extern dosismodel heeft tot doel de blootstelling van mensen aan arseen (As) en cadmium (Cd) in de Kempen te kwantificeren. Bij de opbouw van het conceptueel model voor de blootstellingsbepaling worden de relevante bronnen van blootstelling (milieucompartimenten en andere bronnen, locaties), de transferwegen, en de blootstellingswegen in kaart gebracht. De opmaak en de invulling van het model zijn afgestemd op de informatie die beschikbaar is uit de vragenlijsten en milieumetingen. De bronnen van milieublootstelling aan arseen en cadmium voor de bevolking zijn: − bodem; − zwevend stof buiten; − afgezet stof binnenshuis; − zwevend stof binnenshuis; − voeding (lokaal, aangekocht in de winkel); − drinkwater (lokaal putwater, leidingwater, flessenwater). Lokale blootstellingswegen in de Kempen zijn: − inname via consumptie van lokaal geteelde levensmiddelen; − inname van bodemen stofdeeltjes; − inademing van zwevend stof; − inname via consumptie van putwater. Naast de lokale bronnen van blootstelling moet ook rekening gehouden worden met “achtergrondblootstelling”, dit is de blootstelling aan cadmium en arseen via overige bronnen zoals niet-lokaal geteelde voeding, leidingwater en flessenwater, roken en blootstelling bij verblijf buiten de regio (bodem, huisstof, zwevend stof). In de biomonitoring zijn beroepshalve blootgestelde personen uitgesloten en daarom wordt hiermee geen rekening gehouden. Een aantal bronnen zijn aan elkaar gerelateerd via transferwegen: − transfer van bodem naar binnenhuisstof; − intrusie van zwevend stof van buiten naar binnen; − transfers tussen afgezet en zwevend stof binnenshuis; − opname door planten vanuit bodem, via atmosferische depotie en door bevloeiing.

6

Bij de lokale blootstelling specifiek voor de Kempen moet rekening gehouden worden met moestuinen en lokaal gekweekte groenten, maar ook met lokaal voortgebracht vlees en zuivel. Voor Cd zijn dierlijke producten geen belangrijke blootstellingsweg (accumulatie treedt vooral op in lever en nieren en deze worden weinig geconsumeerd). Voor As weegt dit zwaarder door. Uit de vragenlijsten blijkt dat slechts zeer weinig mensen (ongeveer 1,7 %) orgaanvlees van lokale kweek eten, ongeveer 10 % eet sporadisch of regelmatig lokaal gekweekt gevogelte. Een modelmatige benadering van de transfer van As naar dierlijke producten voor de Kempen is wegens gebrek aan data niet mogelijk, maar waar beschikbaar worden lokale concentratiedata van het FAVV gebruikt voor de blootstelling via de consumptie van lokaal gekweekte dieren. Opname van metalen doorheen de huid is zeer laag en verwaarloosbaar ten opzichte van de overige blootstellingswegen en wordt daarom niet meegenomen. Voor de tijd besteed tijdens verblijf buiten de regio bepalen we de achtergrondblootstelling. Heel Vlaanderen vertoont immers een achtergrondniveau aan arseen en cadmium (zowel natuurlijk als antropogeen). In de verschillende stappen van de modellering kunnen zich onzekerheden voordoen, zowel op het niveau van het modelformularium als op het niveau van de parameterwaarden. In de analyse van de resultaten is het van belang met deze onzekerheden rekening te houden. Dit wordt aangepakt via een a priori analyse van onzekerheden en het aangeven van eventuele leemten in de kennis, evenals via het meenemen van onzekerheden in de blootstellingsbepaling zelf. In wat volgt worden het mathematisch model voor het berekenen van de externe dosis en de aanpak voor de individuele en groepsgebonden metingen beschreven. Hoofdstuk 5 geeft inzicht in de gebruikte data. In de diverse deelcomponenten van het model wordt, indien relevant, zoveel mogelijk rekening gehouden met locatiespecifieke gegevens die aan de deelnemers kunnen gekoppeld worden. Als basis hiervoor wordt gebruik gemaakt van de indeling van het studiegebied in een aantal kleinere zones, zoals die vastgelegd werd in de rekruteringsfase (Nelen et al. 2008). Deze indeling staat weergegeven in Figuur 1. De regio Mol-Balen is opgedeeld in de zones M1 tot en met M9, gecombineerd met de zones GS1 en GS2, afgebakend door de gele lijnen. De regio Lommel-Neerpelt-Overpelt bestaat op een analoge manier uit de zones L1 to L9, gecombineerd met de zone GS3. Daarnaast hebben we het referentiegebied Hechtel-Eksel, bestaande uit de zones EL, EK, HK en HR. In een aantal gevallen wordt deze onderverdeling veralgemeend tot 3 zones: •

de zone S (onderzoeksgebied Staessen) is de combinatie van GS1, GS2 en GS3. Deze zones zijn geconcentreerd rond de vervuilingsbronnen;

•

de zone R (zones Rond Staessen) bestaat uit de omliggende zones, zijnde M1 tot M9 en L1 tot L9;

•

de zone HE (Hechtel-Eksel) vormt het referentiegebied en combineert zones EL, EK, HK en HR.

7

Figuur 1: Overzicht van de indeling van het studiegebied in individuele zones. Met EXT wordt het gebied buiten het studiegebied en buiten het referentiegebied bedoeld.

4.2 Modelformularium extern dosismodel Het conceptueel model moet vertaald worden naar een mathematisch model voor het berekenen van de (geabsorbeerde) dosis. Omdat uitgegaan wordt van integrale blootstelling via de moglijke blootstellingsroutes lucht, bodem en stof, water, voeding, passief roken en actief roken, wordt vertrokken van de metingen beschikbaar uit het deelproject milieumetingen (Van Deun et al. 2008) en moeten transfers in principe niet in rekening gebracht worden. Indien uit de milieumetingen onvoldoende data beschikbaar zijn voor het berekenen van de transfer van arseen en cadmium naar groenten, kan gebruik gemaakt worden van empirische relaties tussen opname in de plant en concentratie in bodem en bodemkenmerken (pH, organisch stofgehalte). Voor het mathematisch model zal – waar mogelijk – teruggevallen worden op de geharmoniseerde methodiek opgesteld in het kader van het Benekempen project (Cornelis et al. 2007). De bepaling van de blootstelling gebeurt door het leggen van relaties tussen concentraties en dosis, via formules die de intensiteit van contact weergeven. Er wordt vooropgesteld dat de blootstelling berekend wordt voor volwassenen in de leeftijd 20-80 jaar, overeenstemmend met de leeftijdsgroepen uit de biomonitoringsstudie. Voor cadmium wordt een inschatting van de cumulatieve blootstelling gemaakt onder de veronderstelling van actuele niveaus, of indien beschikbaar, historische niveaus. In dit geval rekenen we de blootstelling cumulatief van kindertijd tot 50 jaar door, of actuele leeftijd indien hoger.

8

4.2.1 Inademing van zwevend stof Blootstelling van metalen via inademing kan zowel buitenshuis als binnenshuis plaatsvinden door de inademing van zwevende deeltjes. De blootstelling via de inademing van zwevend stof wordt berekend op basis van het ademvolume, de hoeveelheid stofdeeltjes in de lucht (buiten en binnen), de concentratie aan metalen in die stofdeeltjes, het lichaamsgewicht en de verblijftijd in een bepaald gebied, binnen of buiten. De blootstelling aan As en Cd via zwevend stof wordt berekend als de dosis via inhalatie van PM10 deeltjes, of ook fijn stof. Alleen de fijnere partikels ( PM10 en kleiner) dringen tot diep in de luchtwegen door. Het zijn ook deze partikels die beladen zijn met toxische polluenten. Voor de invoer in het PBPK model wordt de dosis via omgevingslucht (buiten en binnen) DAIR uitgedrukt in µg/dag. De leeftijdsafhankelijke blootstelling via inhalatie van PM10 wordt bijgevolg gegeven door: dagelijks Dinhalatie buiten = ∑ (C PM 10 ,buiten ( t ,loc ) × AV ( a , t ) × tbuiten ( t , loc ) ×

LG (a, t ) 365

dagelijks Dinhalatie binnen = ∑ (CPM 10 , binnen ( t ,loc ) × AV ( a , t ) × tbinnen ( t ,loc ) ×

LG (a, t ) 365

dagelijks dagelijks DAIR = Dinhalatie buiten + Dinhalatie binnen

vgl. 1

vgl. 2

vgl. 3

met Dinhalatie

externe blootstelling bij inademing binnen of buiten

[µg/d]

DAIR

dosis via omgevingslucht (buiten/binnen)

[µg/d]

AV(a,t)

daggemiddeld ademvolume per kg lichaamsgewicht in jaar t leeftijdsafhankelijk

t(t, loc)

de tijd op de locatie die buiten, respectievelijk binnen wordt doorgebracht in jaar t

[m³/kg.u] [u/jaar]

CPM10

concentratie aan contaminanten in lucht op PM10 deeltjes

[µg/m³]

(loc)

locatie: binnen of buiten studiegebied, zones R, S of HE (indien gedetailleerdere gegevens over de concentraties in de zones beschikbaar zijn worden deze gebruikt)

(a)

leeftijd

[jaar]

LG(a,t)

Lichaamsgewicht in jaar t, leeftijdsafhankelijk

[kg]

De data die ingevoerd worden om de blootstelling te kunnen berekenen worden besproken in Sectie 5.2. Voor de tijdsbesteding en verblijfplaats wordt gebruik gemaakt van de informatie verkregen uit de vragenlijsten, zie Bijlage A voor de werkwijze. Het ademvolume is gebaseerd op data van Brochu et al. (2006) Tabel 6.

9

4.2.2 Roken Roken vormt een belangrijke component in de humane blootstelling aan metalen als Cd en As. Tabaksplanten accumuleren Cd en kunnen behandeld geweest zijn met arsenaatspray (EC, 2001; WHO, 1989) en dragen op die manier bij tot de Cd- en As-concentraties waaraan de mens dagelijks wordt blootgesteld. De impact van het roken van sigaretten kan opgesplitst worden in enerzijds de rechtstreekse blootstelling door actief roken van sigaretten en anderzijds onrechtstreekse blootstelling veroorzaakt door passief roken. De rook die vrijkomt bij het verbranden van een sigaret wordt door de roker niet integraal geïnhaleerd. Praktisch onderscheiden we twee soorten rook: (i) de rook die door de roker wordt geïnhaleerd en terug uitgeblazen bij het nemen van een trekje van de sigaret (de mainstream- of hoofdstroomrook) en (ii) de rook die rechtstreeks van de sigaret in de omgeving terechtkomt (de sidestream- of zijstroomrook). Van de rook van één sigaret wordt geschat dat ongeveer 15% geïnhaleerd wordt en 85% in de omgeving van de roker terechtkomt als zijstroomrook. Omgevingsrook bestaat dus uit deze (verdunde) zijstroomrook en de uitgeblazen hoofdstroomrook. De zijstroomrook bevat dezelfde kankerverwekkende en giftige stoffen als de hoofdstroomrook, maar de concentratie is verschillend (Chang et al. 2005). Een aantal bestanddelen van de rook blijven in de longen en de mond- en neusholte van de roker achter en worden als het ware uitgefilterd. De ongefilterde zijstroomrook die direct van de sigaret in de omgeving komt bevat dus hogere concentraties chemische stoffen dan de uitgeblazen hoofdstroomrook. Op basis van deze mainstream en sidestream onderverdeling werd ook blootstellingsmodel opgesplitst in aparte modules voor actief roken en passief roken.

4.2.2.1

het

Actief roken

De blootstelling aan metalen als Cd en As via actief roken wordt bepaald door de hoeveelheid geconsumeerde rookwaren en de overeenkomstige concentraties van de metalen. De directe blootstelling aan Cd en As via actief roken kan algemeen als volgt worden berekend: DSMOKACT = N sig × C hoofdstroomrook

(vgl. 4)

waarbij DSMOKACT N sig C hoofdstroomrook

= blootstelling via actief roken

[µg /dag]

= gemiddeld aantal sigaretten gerookt per dag

[dag-1]

= hoeveelheid As/Cd in de hoofdstroomrook van één sigaret

[µg/sigaret]

Het aantal sigaretten per dag, Nsig, wordt bepaald op basis van de vragenlijsten. Hierin wordt opgegeven hoeveel sigaretten, sigaren of andere rookwaren er per dag gerookt worden, waarbij ook een onderscheid gemaakt wordt tussen weekdagen en weekenddagen.

10

Sigaren en andere rookwaren worden in het model verrekend als sigaretten. Deze veralgemening kan deels verantwoord worden omdat Belgische statistieken voor 2006 een verkoop geven van 13 miljard sigaretten, 0,5 miljard sigaren en 9000 ton roltabak (wat bij aanname van 0,74 g tabak per sigaret overeenkomt met 10 miljard stuks)2. Anderzijds is het moeilijk om voor sigaren en andere, minder voorkomende rookwaren betrouwbare concentratiegegevens te bekomen. Het aantal sigaretten dat een individu per dag rookt volgt uit de vragenlijsten, de berekeningswijze staat in Bijlage B De concentratie As of Cd in de hoofdstroomrook, Choofdstroomrook, wordt bepaald op basis van verscheidene literatuurbronnen. Voor meer details over de afleiding van deze waarden wordt verwezen naar het datarapport, paragraaf 5.3.1.

4.2.2.2

Passief roken

Niet-rokers die zich in een ruimte bevinden waarin wordt gerookt, worden mee blootgesteld aan tabaksrook. Het betreft hier de zijstroomrook die rechtstreeks van de sigaret in de omgevingslucht terechtkomt. Geschat wordt dat deze fractie 85% bedraagt van de totale rook die door een sigaret wordt geproduceerd. In de vragenlijsten wordt het wekelijks aantal uren passief roken bevraagd, met een onderscheid tussen week- en weekenddagen. Hiervan wordt een gewogen gemiddelde berekend (fracties 5/7 versus 2/7), dat de basis vormt voor verdere blootstellingsberekeningen in het model. De eigenlijke modellering van de bijdrage van passief roken aan de totale humane blootstelling gebeurt op basis van een vermenigvuldigingsfactor. Uit de enquêtegegevens leiden we in eerste instantie het aantal uren passief roken tpassief af en bepalen de verhouding met de totale tijd die binnenshuis wordt doorgebracht, tindoor (eender waar: thuis, op het werk, ...). Deze tijdsverhouding passen we toe op de totale blootstelling via binnenshuislucht, dagelijks Dinhalatie binnen . Die laatste wordt afzonderlijk berekend en houdt geen rekening met eventueel dagelijks rookgedrag. De gevonden fractie van Dinhalatie binnen vermenigvuldigen we vervolgens met een

concentratiefactor die de toename van de blootstelling door passief roken vertegenwoordigd, om uiteindelijk de blootstelling door passief roken, DSMOKPASS, te bekomen. In formulevorm wordt dit: dagelijks DSMOKPASS = Dinhalatie

2

binnen

×

t passief tindoor

×(

ro ker sruimte C PM 10 − 1) niet-ro ker sruimte C PM 10

(vgl. 5)

http://www.statbel.fgov.be/figures/d361_nl.asp#0

11

waarbij DSMOKPASS

= blootstelling via passief roken

[µg/dag]

dagelijks Dinhalatie binnen

= blootstelling via binnenshuislucht

[µg/dag]

t passief

= tijd gespendeerd in een rokersomgeving

[h/dag]

t indoor

= tijd gespendeerd binnenshuis

[h/dag]

ro ker sruimte C PM 10

= gemiddelde metalenconcentratie op PM10 deeltjes in rokersomgeving

[ng/m³]

niet − ro ker sruimte C PM 10

= gemiddelde metalenconcentratie op PM10 deeltjes in niet-rokersomgeving

[ng/m³]

Op basis van de milieumetingen (Van Deun et al. 2008) en literatuurbronnen kan een inschatting gemaakt worden van de verhoging van de As en Cd concentratie in de ro ker sruimte C PM 10 binnenhuislucht als het gevolg van roken, en dus van de verhouding niet-ro . Meer C PM 10 ker sruimte details voor de berekening van deze waarden staan beschreven in Sectie 5.3.2.

4.2.3 Verbruik van (lokaal) voortgebrachte levensmiddelen Het verbruik van levensmiddelen is een belangrijke blootstellingsweg voor Cd en As. We maken hierbij een onderscheid tussen levensmiddelen van lokale oorsprong en levensmiddelen van niet lokale oorsprong. Groenten kunnen Cd en As opnemen, voornamelijk via de wortels en in mindere mate via de bladeren. Ten gevolge van consumptie van groenten gekweekt op een verontreinigde locatie kunnen mensen daarom oraal worden blootgesteld aan Cd en As. De orale blootstelling via groenteconsumptie is afhankelijk van de totale hoeveelheid geconsumeerde groenten, de fractie hiervan die uit eigen tuin afkomstig is en de concentratie in de groenten. Bij de lokale blootstelling moet rekening gehouden worden met moestuinen en lokaal gekweekte groenten, maar ook met lokaal voortgebracht vlees en zuivel. De orale blootstelling via voedselconsumptie wordt als volgt berekend:  Qvoedsel × Cvoedsel lokaal × f bereiding × f lokaal   Qvoedsel × C voedsel niet lokaal × f bereiding × f niet lokaal   +   × f anorganisch As D FOOD =  1000 1000    

waarbij DFOOD

blootstelling via consumptie van voedsel

[µg/d]

Qvoedsel

totale consumptiehoeveelheid voedsel

[g vg/d]

Cvoedsel

concentratie in voedsel

[µg/kg vg]

12

vgl. 6

fbereiding

reductie of aanrijkingsfactor tengevolge van bereiding, standaard 1

[-]

flokaal

fractie lokaal geproduceerde levensmiddelen

[-]

fanorganisch As

fractie anorganisch arseen (parameter enkel voor As)

[-]

Zoals gesteld in Bijlage C , is de fractie lokaal geproduceerde levensmiddelen hier enkel de fractie gekweekt in eigen tuin. Uit de vragenlijsten blijkt dat ongeveer de helft van de deelnemers aangeeft groenten bij een lokale handelaar aan te kopen. We vermoeden dat veel deelnemers deze vraag geïnterpreteerd hebben als aankopen bij de lokale kleinhandelaar (is niet gelijk aan lokaal geteeld). In de individuele vragenlijsten wordt de consumptie van ontbijtgranen, brood, vlees, pasta, rijst, water en groenten bevraagd. Voor groenten, fruit en vlees wordt een onderscheid gemaakt tussen lokaal geteelde producten en regionale (niet lokaal) geteelde levensmiddelen. De berekening van de geconsumeerde hoeveelheden uit de vragenlijsten staat beschreven in Bijlage C . Voor het aandeel levensmiddelen niet van lokale herkomst, worden gemiddelde concentratiedata gebruikt. De bereidingsfactor is standaard gelijk aan één. Meer informatie over de in het model gebruikte concentraties staat in Sectie 5.4. De concentratiewaarden voor lokaal geteelde groenten worden geselecteerd uit verschillende bronnen. Bij sommige proefpersonen thuis werd de concentratie van lokaal geteelde wortelen en sla bepaald via analyses. Indien deze gegevens beschikbaar zijn worden zij gebruikt in de berekeningen. In de meerderheid van de groenten en proefpersonen zijn deze metingen echter niet beschikbaar en vallen we terug op relaties tussen de planten bodemconcentratie: C groente = BCF × Cbodem × ds × 1000

vgl. 7

waarbij Cgroente

concentratie in de groente als gevolg van bodem-planttransfer [µg/kg vg]

BCF

bioconcentratiefactor

[(mg/kg ds) (mg/kg ds)]

Cbodem

concentratie in bodem

[mg/kg ds]

ds

drogestofgehalte van de groente

[-]

1000

conversiefactor mg → µg

[-]

/

Het drogestofgehalte van de verschillende groenten is opgenomen in Tabel 1.

13

Tabel 1: Gemiddeld drogestofgehalte voor de groenten gebruikt in de blootstellingsberekeningen. Groente

ds [-]

Aardappelen

0,2

Wortelen

0,1

Radijs

0,04

Schorseneer

0,1

Uien

0,1

Prei

0,1

Tomaat

0,06

Komkommer

0,03

Bloemkool

0,08

Spruitjes

0,15

Sla

0,05

Veldsla

0,05

Andijvie

0,05

Spinazie

0,09

Witloof

0,05

Selderij

0,11

Bonen

0,11

Erwten

0,17

Knolselder

0,12

Savooikool

0,08

Broccoli

0,09

3 3 3

ds berekend als gemiddelde van beschikbare experimentele metingen (bron: Benekempen rapport (Cornelis et al. 2007))

Voor elke groente wordt, indien beschikbaar, gebruik gemaakt van een specifieke plant– bodem relatie. Hierbij is de concentratie in de groente afhankelijk van de bodemconcentratie en de bodemeigenschappen. Voor cadmium werd in het kader van het Benekempen project (Cornelis et al. 2007) besloten uit te gaan van de BCF- relaties zoals voorgesteld door de werkgroep Landbouw van het Benekempenproject (‘eerste teeltadvies’ Jansson et al., 2006). Deze relaties werden ook gebruikt en aangevuld voor de herziening van de Vlaamse bodemsaneringsnormen voor cadmium (Bierkens et al. 2007). De modellen zijn significant voor 11 groenten en geven BCF’s als functie van de bodemgehalten en bodemeigenschappen. De BCF-relaties werden later door de werkgroep landbouw van Benekempen herzien na een uitbreiding van de beschikbare dataset met recente meetgegevens (Smolders et al. 2007). Deze herziene set formules omvat 16 groentensoorten en modelleert de plantconcentratie rechtstreeks in functie van bodemconcentratie en –eigenschappen.

3

data in XtraFood (Seuntjens, Steurbaut, & Vangronsveld, 2006)

14

We dienen hier op te merken dat er ook gegevens beschikbaar gesteld werden door het Federaal Agentschap voor de Veiligheid van de Voedselketen (FAVV), zowel voor België als voor levensmiddelen, lokaal geteeld in de Kempenregio. Deze laatste gegevens worden echter niet gebruikt in het blootstellingsmodel, omdat de metingen over een veel groter gebied werden uitgevoerd (niet in de specifieke gemeenten rond de Umicore-sites) en er ook geen rekening gehouden werd met lokale contaminatie-hotspots zoals de S-zones. De Benekempen-relaties laten dit wel toe wegens de beschikbaarheid van lokaal bepaalde bodemconcentraties, ook specifiek voor deze hotspot zones. In deze studie wordt zoveel mogelijk gebruikt gemaakt van de herziene Benekempenformules (Smolders et al. 2007) voor het berekenen van de Cd-concentraties in groenten, waar individuele metingen niet beschikbaar zijn. Voor de groenten waar geen modellen voor beschikbaar zijn (niet in de originele Benekempen formules (Cornelis et al. 2007), noch in de herziene (Smolders et al. 2007)), worden BCF-waarden overgenomen uit XtraFood (Seuntjens et al. 2006) of van verwante groenten waarvoor wel BCF’s beschikbaar zijn. Een samenvatting van de gevolgde methode voor de berekening van plantenconcentraties is opgenomen in Tabel 2.

15

Tabel 2: Berekening van plantenconcentraties voor lokaal geteelde levensmiddelen in het BONK studiegebied. BCF-relaties, of vaste BCF-waarden (mg/kg ds)/(mg/kg ds), voor cadmium voor gebruik in de geharmoniseerde methodiek (Benekempen, 2007) 4

Groente

Relatie ter bepaling van plantenconcentratie

Bron

Aardappelen

log(Cdaardappelen) = -0,36 – 0,07 * pHKCl + 0,29 * log(Cdbodem)

(Smolders et al. 2007)

Wortelen

log(Cdwortelen) = 0,50 – 0,13 * pHKCl + 0,49 * log(Cdbodem)


Radijs

BCF = 0,27

(Cornelis et al. 2007)

Schorseneer

log(Cdschorseneren) = 2,25 – 0,44 * pHKCl + 0,49 * log(Cdbodem)


Knolselder

Cdknolselder = (22,3-3,16 * pHKCl )* Cdbodem


Uien

BCF = 0,27


Prei

log(Cdprei) = 1,30 – 0,27 * pHKCl + 0,61 * log(Cdbodem)


Tomaat

log(Cdtomaat) = -0,15 – 0,06 * pHKCl + 0,35 * log(Cdbodem)


Bloemkool

BCF = 0,068


Spruitjes

Cdkool = 0,18*Cdbodem


Broccoli

BCF = 0,16

(Seuntjens et al. 2006)

Savooikool

BCF = 0,18


Sla

log(Cdsla) = 1,06 – 0,14 * pHKCl + 0,64 * log(Cdbodem)


Andijvie

log(Cdandijvie) = 1,99 – 0,32 * pHKCl + 0,58 * log(Cdbodem)


Spinazie

log(Cdspinazie) = 0,57 – 0,06 * pHKCl + 0,63 * log(Cdbodem)


Witloof

BCF = 0,326


Selder

log(Cdselder) = 1,29 – 0,20 * pHKCl + 0,65 * log(Cdbodem)


Bonen

log(Cdbonen) = 0,44 – 0,33*pHKCl + 1,08 * log(Cdbodem)


Erwten

BCF = 0,06


Wortel- en knolgewassen

Bolgewassen

Vruchtgewassen

Kolen

Bladgroenten

Peulvruchten

In het blootstellingsmodel wordt gerekend met plantenconcentraties in µg/kg vg, zodat we de concentraties uit Tabel 2 (in mg/kg ds) nog dienen te vermenigvuldigen met het drogestofgehalte ds en 1000. Figuur 2 tot en met Figuur 4 geven enkele representatieve voorbeelden van berekende concentraties voor de lokaal geteelde groenten, en de vergelijking van de resultaten met de FAVV metingen van levensmiddelen in de Kempenregio (gemiddeld) en België.

4

Bodemconcentraties in mg/kg droge stof.

16

metingen FAVV

Originele Benekempen relaties

Herziene Benekempen relaties

60

concentratie cd [µg/kg vg]

50

40

30

20

10

L

HE EX T

M

HR

EL

HK

8

7

9 EK

M

M

M

5

4

6 M

M

2

1

3

M

M

M

L9

M

L8

L7

L6

L5

L4

L3

L2

L1

S3

S2

G

G

G

S1

0

regio

Figuur 2: Vergelijking van Cd concentraties in aardappelen: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen. metingen FAVV



300


250

200

150

100

50

EX T

HE

L M

HR

EL

HK

L9 M 1 M 2 M 3 M 4 M 5 M 6 M 7 M 8 M 9 EK

L8

L7

L6

L5

L4

L3

L2

L1

S2

S3 G

G

G

S1

0

regio

Figuur 3: Vergelijking van Cd concentraties in sla: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen. Metingen van FAVV voor lokaal geteelde sla zijn niet beschikbaar.

17

metingen FAVV



140


120 100 80 60 40 20

L HE EX T

M

HK

HR

EL

9 EK

7

8

M

M

5

4

6

M

M

M

2

1

3

M

M

M

L9

M

L8

L7

L6

L5

L4

L3

L2

L1

S3 G

G

G

S1

S2

0

regio

Figuur 4: Vergelijking van Cd concentraties in wortelen: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen. metingen FAVV



40


35 30 25 20 15 10 5

HE EX T

L M

HK HR

EL

9

EK

7

6

5

4

8

M

M

M

M

M

M

2

3 M

M

L9 M 1

L8

L7

L6

L5

L4

L3

L2

L1

S3 G

S2 G

G

S1

0

regio

Figuur 5: Vergelijking van Cd concentraties in tomaten: meetwaarden van FAVV versus originele en herziene Benekempen modellen. Metingen van FAVV voor lokaal geteelde tomaten zijn niet beschikbaar.

Deze berekeningen baseren zich op de bodem-Cd-concentratie en op de pHKCl. Bij een aantal deelnemers van het bevolkingsonderzoek Noorderkempen werd de toplaag van de bodem (bovenste 30 cm) geanalyseerd in het kader van de milieumetingen, onder meer op Cdconcentratie en pHKCl. Wanneer deze data beschikbaar zijn voor de deelnemer in kwestie, worden ze bij voorkeur gebruikt in de verdere berekeningen. Voor de overige deelnemers vallen we terug op andere gegevens: •

18

Bodemconcentratiegegevens (in mg/kg droge stof) werden verkregen via OVAM (gebaseerd op een geostatistische interpolatie van de analyseresultaten, uitgevoerd door Prof. Van Meirvenne van UGent). De concentraties in de bodem zijn beschikbaar als

gemiddelde, P90 en P10 waarden. We maken gebruik van de gemiddelde waarden, maar via een gevoeligheidsanalyse kan de invloed van het nemen van de P90 of P10 waarde nagegaan worden. •

De individuele metingen van pHKCl-waarden worden uitgemiddeld over de 3 deelgebieden S, R en HE. Deze gemiddelden worden gebruikt bij het berekenen van de plantenconcentraties voor deelnemers waar geen individuele metingen beschikbaar zijn.

Volgens de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (Cornelis et al. 2007) is er voor As geen of nauwelijks een relatie tussen de concentraties in groenten en die in de bodem. Daarom wordt voor As geen BCF-relaties gebruikt, maar wordt een constant gehalte in de plant gehanteerd, zodat het gehalte in de plant onafhankelijk is van het bodemgehalte of van bodemkenmerken. Op basis van de meetdata voor de Vlaamse Kempen, Nederland en ‘internationaal’ gepubliceerd in de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (Cornelis et al. 2007) kunnen gemiddelde concentraties afgeleid worden voor groenten, zie Tabel 3, en deze kunnen vergeleken worden met de milieumetingen. Tabel 3: Gemiddelde totaal-arseen-concentraties in groenten op basis van de meetdata voor de Vlaamse Kempen, Nederland en internationaal gepubliceerd in de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007) Gehalte (µg/kg ds)

Droge stof (-)

Gehalte (µg/kg vg)

Aardappelen

58

Bladgewassen

197

0,20 0,05

Overige gewassen

286

0,10

11,6 9,85 28,6

Uit de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (Cornelis et al. 2007) blijkt dat depositie op dit moment in de Kempen een bijna verwaarloosbare invloed heeft op de gehalten in groenten. Depositie wordt daarom in de berekeningen voor de huidige concentraties niet verder meegenomen. Dit is ook wat blijkt uit de interpretatie van de milieumetingen (Van Deun et al., 2008).

4.2.4 Verbruik van putwater en ander water In de vragenlijsten worden de dagelijkse hoeveelheden leidingwater, flessenwater en putwater bevraagd, Bijlage C . Het komt in beperkte mate voor dat grondwater, via winning uit een private put, rechtstreeks als drinkwater wordt gebruikt (2,55% van de deelnemers). De blootstelling via grondwater van de eigen locatie is afhankelijk van de hoeveelheid grondwaterconsumptie, de concentratie in het grondwater, de relatieve biobeschikbaarheid in drinkwater en het aandeel grondwater in de drinkwaterconsumptie (Cornelis C. en Swartjes F., 2007).

19

De berekening van de blootstelling via water gebeurt als volgt: dagelijks Ddrinkwater = Cleidingwater * Qleidingwater + C flessenwater * Q flessenwater + C putwater * Q putwater

vgl. 8

waarbij Ddrinkwater

externe blootstelling via drinkwater

Cdrinkwater

concentratie in drinkwater

Qdrinkwater

drinkwaterconsumptie

[µg/dag] [µg/l] [l/dag]

De concentraties in flessenwater, leidingwater en in putwater worden besproken in hoofdstuk 5.5.

4.2.5 Ingestie van bodemen stofdeeltjes In de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (Cornelis et al. 2007) worden bodem (bodem buiten) en stofingestie (stof en bodem binnen) voor bodemgebruiksvormen met een min of meer continue blootstelling, zoals wonen met tuin, afzonderlijk berekend en vervolgens opgeteld. In het blootstellingsmodel wordt de dosis via bodem en huisstof (µg/dag) berekend als: dagelijks Doraal _ bodem = IRbodem / stof dagelijks * Foraal _ bodem * C S * CF

vgl. 9

dagelijks Doraal _ stof = IRbodem / stof dagelijks * (1 − Foraal _ bodem ) * Cafgezet stof * CF

vgl. 10

dagelijks dagelijks DSOIL / DUST = Doraal _ bodem + Doraal _ stof

vgl. 11

waarbij Ddagelijksoraal_bodem

daggemiddelde ingestie via bodemdeeltjes

Ddagelijksoraal_stof

daggemiddelde ingestie via stofdeeltjes

DSOIL/DUST

daggemiddelde ingestie via bodemen stofdeeltjes

IRbodem/stof_dagelijks

dagelijkse inname van bodemen stofdeeltjes

Foraal_bodem

aandeel ingestie dat bodemdeeltjes (buiten) omvat

CS

concentratie in toplaag bodem [mg/kg ds]

Cafgezet_stof

concentratie in afgezet huisstof

CF

conversiefactor

[µg/d]

[µg/d] [µg/d]

[mg/d] [-]

[µg/g ds]

-3

[10 g/µg]

De bodem en stofingestie en de fractie bodemingestie buiten worden overgenomen van de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door

20

bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007). De concentraties in bodem en huisstof zijn beschikbaar via de milieumetingen Op basis van de tijdspatronen verkregen via de vragenlijsten worden tijdsgewogen concentraties berekend.

4.3 Transfer Om toe te laten een uitspraak te doen naar bronnen (meer bepaald: zijn de niveaus binnenshuis een gevolg van actuele milieukwaliteit of weerspiegelen zij binnenhuisbronnen) moeten specifiek de transfers van bodem naar zwevend stof en van buiten naar binnen in rekening gebracht worden. Deze transfers dienen te worden gekwantificeerd op basis van de interpretatie van de milieumetingen. Voor de relatie tussen bodem en (zwevend en afgezet) stof binnenshuis zijn de volgende drie processen van belang: − binnendringen van PM10 in woningen (zwevend stof); − binnenbrengen van bodemmateriaal via schoenen en kleding in woningen (afgezet stof); − depositie en resuspensie voor de relatie tussen PM10 (zwevend stof) en afgezet stof, binnenshuis; Tot slot zijn ook de binnenhuisbronnen belangrijk. De relatie tussen bodem en afgezet stof binnenshuis is veel minder duidelijk. Dit raakt aan de twee eerder genoemde processen, i.e. binnenbrengen van bodemmateriaal via schoenen en kleding in woningen (afgezet stof) en depositie en resuspensie binnenshuis.

4.4 Farmacokinetisch model 4.4.1 Modellering van de lichaamsbelasting De modellering van de lichaamsbelasting maakt gebruik van in de wetenschappelijke literatuur gepubliceerde PBPK-modellen. Hierbij staat PBPK voor Physiologically Based Pharmacokinetic. Deze modellen laten toe, aan de hand van een modelmatige beschrijving van de processen van absorptie, distributie, metabolisatie en excretie, de lichaamsbelasting van een contaminant te berekenen. Voor cadmium is het farmacokinetisch model ontwikkeld door Kjellström en Nordberg (1978; Nordberg & Kjellström, 1979) toonaangevend. Het model werd gedemonstreerd voor een aantal situaties (Kjellström & Nordberg, 1978; Nordberg & Kjellström, 1979) en werd later verder toegepast op blootstelling via voeding (Choudhury et al., 2001; Diamond, Thayer, & Choudhury, 2003) en in vereenvoudigde vorm in de Europese risico-evaluatie voor cadmium (ECB, 2004). In opdracht van ABdK werd het model door RIVM gebruikt om een integrale risicobeoordeling uit te voeren op basis van metingen in de Nederlandse Kempen (Oomen, Janssen, van Eijkeren, Bakker, & Baars, 2007). Bij elk van deze applicaties werden kleine wijzigingen aangebracht aan modelparameters. Het model werd geprogrammeerd voor toepassing in het project aan de hand van de originele publicaties en de code, die ter beschikking werd gesteld door het RIVM (Jan van Eijkeren).

21

Voor arseen was voorzien gebruik te maken van het model beschreven in Mann et al. (1996a) voor hamsters en konijnen en, verder uitgewerkt voor mensen in Mann et al. (1996b). De modelbeschrijving in de publicaties is evenwel zeer summier; waarbij de schematische weergave van het model met de verschillende compartimenten en relaties hiertussen vrij onduidelijk weergegeven is. Aan de hand van bijkomende informatie (ATSDR, 2005) kon het schema verduidelijkt worden. Daarnaast zijn waarden voor een aantal gefitte parameters niet uitgedrukt in de eenheden zoals in het modelformularium voorzien en is het niet onmiddellijk duidelijk of dit een fout of een herrekening betreft. Omwille van de noodzaak tot het zelf uitschrijven van het volledige formularium (aangezien niet voorzien in de publicaties), de onduidelijkheid met betrekking tot een aantal parameterwaarden en de daardoor te voorspellen grote inspanning voor modeltest en modelcorrectie, is het binnen de randvoorwaarden van het project niet mogelijk voor arseen een echt PBPK-model te programmeren. Daarom werd gekozen voor een vereenvoudigde doorrekening van de lichaamsbelasting, gebaseerd op de aanpak beschreven in Walker en Griffin (1998). In dit model wordt rekening gehouden met de absorptie van arseen en wordt aangenomen dat de geabsorbeerde dosis volledig geëxcreteerd wordt via urine. In de modellering wordt evenwel een minder dan volledige excretie via urine vooropgesteld.

4.4.2 Koppeling met het externe-dosismodel De koppeling tussen het externe-dosismodel gebeurt aan de hand van de berekende externe dosissen en een aantal persoons- of groepsgebonden data. Volgende informatie is nodig: − − − − −

leeftijd; geslacht; lichaamsgewicht; ijzerstatus; dosissen (uitgedrukt in µg/dag): o dosis via inademing van omgevingslucht (som binnen / buiten); o dosis via roken; o dosis via voeding; o dosis via water; o dosis via bodem en huisstof. Voor arseen is het alleen noodzakelijk deze informatie te kennen op het ogenblik van uitvoering van de studie. De actuele blootstelling volstaat, gezien de korte halfwaardetijd van arseen. Voor cadmium dient per jaar (leeftijdsjaar) de informatie te worden gegeven, en dit voor de periode van kindertijd (> 1 jaar) tot 50 jaar (of de leeftijd op het ogenblik van de studie, indien deze hoger is dan 50 jaar). Het is momenteel niet duidelijk in welke mate de historische belasting de gehalten in bloed beïnvloedt. Waarschijnlijk is deze invloed beperkt. Anderzijds laat de doorrekening van de evolutie van de lichaamsbelasting toe om voor relatief jonge personen in te schatten wat hun cumulatieve lichaamsbelasting zal zijn op de leeftijd van ongeveer 50 jaar (onder aanname van voortdurende actuele blootstelling na 2007).

4.4.3 Farmacokinetisch model voor cadmium (Nordberg – Kjellström) Een schematische weergave van de structuur van het model is opgenomen in Figuur 6. 22

Figuur 6: Schematische weergave van het farmacokinetisch model voor cadmium, ontwikkeld door Nordberg en Kjellström (naar: Kjellström en Nordberg (1978))

Het model is beschreven onder de vorm van opgeloste differentiaalvergelijkingen. In de modelcode van RIVM zijn de differentiaalvergelijkingen opgenomen (versie doorgestuurd door Jan Van Eijkeren, RIVM, april 2007). De formules en hun parameterwaarden zijn opgenomen in Bijlage D . Hierna volgt een beschrijving van de modelstructuur.

23

4.4.3.1

Inademing

Het model houdt rekening met blootstelling aan cadmium via inademing en via orale route. Voor de blootstelling via inademing is het model geparameteriseerd voor rokers en beroepshalve blootstelling; voor orale inname is het model geparameteriseerd voor voeding. In het ademhalingsstelsel worden drie regio’s onderscheiden: de nasopharynx, de tracheobronchiale regio en de alveolaire of pulmonaire regio. Bij inademing van deeltjes, zal er afzetting plaatsvinden in de nasopharynx, de tracheobronchiale regio en de alveolaire regio; de mate van afzetting in deze regio’s wordt bepaald door de deeltjesgrootte en de ademhalingskarakteristieken. Een deel wordt terug uitgeademd. Deeltjes afgezet in de nasopharynx en de tracheobronchiale regio worden via mucociliair transport afgevoerd naar de pharynx en vervolgens ingeslikt, uitgespuwd of uitgesnoten. Van de fractie afgezet in de alveolaire regio wordt een deel afgevoerd naar het spijsverteringsstelsel (GI) en een deel is beschikbaar voor absorptie in de longen. Absorptie in de longen is gerelateerd aan de oplosbaarheid van de deeltjes. Het model gaat uit van de aanname dat cadmium in sigarettenrook voorkomt onder de vorm van cadmiumoxide dampen met een zeer lage MMAD (Mass Median Aerodynamic Diameter) (MMAD = 0,05 µm). Voor dergelijke kleine deeltjes zou ongeveer 55 % afgezet worden in het alveolair compartiment, 10 % in het tracheobronchiaal compartiment en niets in het nasopharyngaal compartiment. De fractie van de ingeademde dosis die, na afzetting in de nasopharynx en het tracheobronchiaal compartiment, ingeslikt wordt (F1), werd geschat op 0,1 – 0,2 en werd na modelfitting vastgelegd op 0,1. Voor stofdeeltjes in een industriële omgeving (MMAD = 5 µm) worden ook afzettingspercentages gegeven, maar niet voor zwevend stof in omgevingslucht. RIVM veronderstelt dat de fractie van de ingeademde omgevingslucht, die naar de alveolen gaat gelijk is aan 1, er wordt met name geen cadmium afgezet in de tracheobronchiale en nasopharyngale regio. Studies in omgevingslucht geven aan dat cadmium vooral voorkomt op de fijne deeltjesfractie (< 2,5 µm) (EC, 2000). Samara en Voutsa (2005) bepalen een MMAD voor cadmium van 1,14 µm. Overeenkomstig het EU Cd-rapport zou 20 – 30 % van geïnhaleerd Cd in omgevingslucht afgezet worden in de longen (ECB, 2004). De afzetting van deeltjes in de regio’s van het ademhalingsstelsel is afhankelijk van de deeltjesgrootte, de wijze van ademen (neus, mond), de ademhalingssnelheid en de fysiologie (Bijlage E ). Op basis van deze gegevens zou de afzetting van cadmium in de longen 20 – 30 % bedragen, terwijl de afzetting in het nasopharyngale-tracheobronchiale compartiment 16 – 43 % zou bedragen. We kiezen hier voor een waarde van 30 % afzetting in de longen en 43 % afzetting in de nasopharyngale-tracheobronchiale regio, wat een conservatieve benadering inhoudt naar opname in het lichaam. Een aanname van 100 % afzetting in de longen is een nog conservatievere benadering, omdat absorptie in de longen groter is dan in het gastrointestinaal stelsel. Bijgevolg wordt F1 voor omgevingslucht gelijk gesteld aan 0,4 (aanname dat alles wat in de nasopharyngale-tracheobronchiale regio komt ook naar het gastrointestinaal stelsel wordt afgevoerd); voor F2 (fractie van de ingeademde hoeveelheid, die in de longen wordt afgezet) wordt een waarde 0,3 gehanteerd.

24

4.4.3.2

Orale inname

De orale inname is gelijk aan de som van de dosis via orale blootstelling en de afvoer vanuit de luchtpijp en de longen via mechanische verwijdering gevolgd door inslikken. De hoeveelheid, die in de darmwand vastgehouden wordt, is dan gelijk aan deze inname vermenigvuldigd met een retentiefactor (F5) verminderd met de opname in het lichaam. De retentiefactor is in praktijk gelijk aan de absorptiefactor. De orale absorptiefactor wordt in het model gefit op 0,048. De orale absorptie van cadmium bedraagt onder normale omstandigheden 3 – 7 %, gemiddeld 5 % (ECB, 2004). De absorptie wordt evenwel beïnvloed door de samenstelling van het dieet (Ca, Fe, Zn en proteïnen: lage gehalten verhogen absorptie) en door de ijzerstatus van het individu. Een lage ijzerstatus (< 20 µg serumferritine per liter) zou aanleiding geven tot een verdubbeling van de gastro-intestinale absorptie (ECB, 2004; WHO, 1992). Choudhury et al. (2001) besluiten evenwel op basis van de studie van Flanagan et al. (1978) dat een lage ijzerstatus tot een verviervoudiging van de absorptie kan leiden. Door deze individuele absorptie te verrekenen naar populatieniveau (% personen met lage ijzerstatus) slagen zij erin de vastgestelde cadmiumbelasting in de Verenigde Staten (NHANES III) vrij goed te modelleren. RIVM voorziet de mogelijkheid om anemie mee te nemen in de groep vrouwen 14 – 45 jaar, met verdubbeling van F5 (Slob & Krajnc, 1994). Voor personen met normale voedingsstatus wordt de waarde F5 van het model behouden. Voor personen met een lage ijzerstatus wordt een waarde F5’ genomen, die gelijk is aan F5*2. In dit geval wordt de lage ijzerstatus toegepast voor de leeftijd van 14 – 45 jaar. Indien de berekeningen voor een groep worden uitgevoerd, wordt de verwachte absorptiefactor berekend overeenkomstig het percentage personen met lage ijzerstatus. Uit dierproeven blijkt dat er een verhoogde cadmiumabsorptie zou kunnen zijn bij kinderen (eerste weken bij proeven op ratten) (ECB, 2004). De gegevens ontbreken evenwel om dit kwantitatief mee te nemen in de berekeningen. De opname in het lichaam wordt vervolgens verrekend via een absorptiesnelheid. Deze absorptiesnelheid zal weinig invloed hebben bij langdurige blootstelling, maar wel bij kortstondige variabele blootstelling.

4.4.3.3

Verdeling in het lichaam en eliminatie

De opgenomen dosis wordt in het lichaam initieel verdeeld naar het bloed. In het model worden hierbij drie bloedcompartimenten onderscheiden: B1 geeft de binding weer van cadmium op andere bindingsmoleculen dan metallothioneïne; B2 geeft de accumulatie van cadmium in erythrocyten weer; B3 en D8 staan voor het circulerende metallothioneïne en andere ultrafiltreerbare componenten in plasma. Compartiment B3 draagt bij tot de niveaus in de nieren. Vanuit het bloed gaat cadmium naar andere weefsels (T), de lever (L) en de nieren (K). Uitscheiding vindt plaats via de faeces (F) en de urine (U). Vanuit de weefsels, de lever en de nieren kan cadmium terug naar het bloed gaan (B1). De aanvoer vanuit T en L naar B1 is grootte-ordes lager dan de afvoer vanuit B1 naar T en L. Met betrekking tot de bloedcompartimenten wordt voor B1 en B3 alleen de aanvoer berekend en niet het gehalte, omwille van de snelle turn-over en de afwezigheid van 25

accumulatie. Voor B2 wordt het gehalte berekend, omdat hier een zekere mate van accumulatie optreedt. Het gehalte in het volledige bloedcompartiment wordt berekend uit de hoeveelheden in B2 en een fractie van de aanvoer in B1 en B3, gegeven door C20. Dit gebeurt omwille van de snelle turn-over in de compartimenten B1 en B3. De accumulatie in de lever resulteert uit de aanvoer vanuit bloedcompartiment B1. Afnametermen voor de lever zijn een beperkte afvoer terug naar B1 en naar B3, evenals uitscheiding via de faeces. De accumulatie in de nier resulteert uit aanvoer vanuit B3 (via filtratie in de nieren), een beperkte afvoer naar bloedcompartiment B1, en uitscheiding in de urine. In het model zijn nog niet de concentraties in bloed berekend, noch de excretie uitgedrukt op creatininebasis, de concentratie in nier en niercortex. Deze formules worden toegevoegd. Voor de vergelijking met de biomonitoringgegevens zijn de gehalten in bloed en de uitscheiding uitgedrukt op creatininebasis van belang. Voor de modeltest worden ook de concentraties in nier en niercortex berekend.

4.4.3.4

Initiële condities voor de simulaties

Vermits sommige tijdsconstanten in het model van Kjellström & Nordberg zich situeren in de ordegrootte van jaren, is de keuze van de startwaarden voor de simulaties niet onbelangrijk. Het is bijvoorbeeld onrealistisch om te veronderstellen dat alle toestanden in het model (compartimenten E1, E2, B2, L, K en T) starten vanaf nul. In de baarmoeder krijgt de foetus immers continu bloed aangeleverd van de moeder, dat zelf ook een zeker Cd-niveau heeft. Zeker in het studiegebied zullen pasgeborenen dus een zekere lichaamsbelasting aan Cd met zich meedragen. Het bepalen van de initiële Cd-belastingen van de aangegeven lichaamscompartimenten is niet evident. We baseren ons op schattingen uit de literatuur en eigen modelsimulaties, aangezien metingen van deze niveaus niet beschikbaar zijn. Het EU Cd RAR rapport vermeldt voor pasgeborenen een totale lichaamsbelasting van minder dan 1 µg Cd. Wanneer we 1 µg als bovengrens aannemen, kunnen we belasting per lichaamscomponent inschatten. Op basis van de simulaties wordt de gemiddelde fractie van de totale lichaamsbelasting per lichaamscompartiment bepaald. Dit komt neer op volgende waarden: E1 / W = 0,02 %

L / W = 17,21 %

E2 / W = 0,20 %

K / W = 32,64 %

B2 / W = 0,05 %

T / W = 49,87 %

Deze percentages worden vermenigvuldigd met de totale belasting (W) van 1 µg om de initiële condities voor de simulatie te bepalen.

26

4.4.4 Speciatie van arseen De speciatie van arseen is in principe van belang voor de absorptie in het lichaam en de verdere metabolisatie. Hierbij moeten we rekening houden met de oxidatiestatus van de anorganische vorm van arseen en het voorkomen van organisch arseen. Bij de blootstellingsberekeningen zijn we alleen geïnteresseerd in anorganisch arseen, dat als toxicologisch meest relevant beschouwd wordt. Toxicologisch is er een onderscheid in potentie tussen As(III) en As(V), waarbij driewaardig arseen het meest toxisch zou zijn. In de praktijk bedraagt dit verschil in toxiciteit een factor 2 – 3, wat als vallend binnen de variatie op de toxicologische data wordt beschouwd (EC, 2000). Daarom wordt dit verschil in toxiciteit niet meegenomen. Hoewel organisch arseen als niet-toxisch wordt beschouwd, zijn er aanwijzingen dat methylarseen wel toxisch zou zijn (ATSDR, 2005). Methylarseen is een metaboliet van arseen, dat zowel in het lichaam gevormd wordt, als in voeding kan voorkomen. Voor de berekeningen houden we evenwel alleen rekening met ingenomen anorganisch arseen. De absorptie van anorganisch arseen in het lichaam wordt bepaald door de vorm waaronder het voorkomt, en bijgevolg ook door de oxidatiestatus. Er zijn evenwel geen goede experimentele data beschikbaar, die toelaten een onderscheid te maken tussen de absorptie van As(III) en As(V). Alleen in het model van Mann et al. (1996b) wordt een onderscheid gemaakt en worden snelheidsconstanten voor absorptie bepaald op basis van modelcalibratie. Deze informatie kan evenwel niet gebruikt worden in het vereenvoudigde model voor berekening van arseenbelasting; de informatie is voor inhalatie ook beperkt tot As(III). In hoofdstuk 5 wordt meer informatie opgegeven over de speciatie van arseen in de verschillende invoerparameters van het model, zoals lucht, sigaretten, voeding en water.

4.4.5 Model voor de berekening van de lichaamsbelasting van arseen De blootstelling en lichaamsbelasting van arseen worden berekend voor anorganisch arseen, zowel onder de vorm van arseen (V) als onder de vorm van arseen (III). Inname van organische vormen van arseen wordt niet meegenomen. De beschrijving van de formules en de oplijsting van de parameterwaarden is opgenomen in Bijlage D .

4.4.5.1

Inademing

In principe zou voor inademing van arseen de modelmatige benadering van Mann et al. (1996b) deels kunnen gevolgd worden, waarbij de depositie in de longen op gelijkaardige wijze vastgelegd wordt als voor cadmium en de farmacokinetische beschrijving, rekening houdend met mechanische verwijdering en absorptie zoals beschreven in Mann et al. (1996b) gehanteerd wordt. De auteurs bepalen de absorptiesnelheid alleen door modelcalibratie bij arbeiders blootgesteld aan As2O3 in een industriële omgeving. Absorptie van arseen in de longen is gerelateerd aan de oplosbaarheid. Data over verschillen in inhalatoire absorptiesnelheid tussen verschillende arseenspecies ontbreken evenwel in de geraadpleegde literatuur. Studies geven aan dat de hoogste niveaus van arseen in omgevingslucht voorkomen op de fractie < 2,5 µm, vergelijkbaar met cadmium, met een zwaartepunt rond 0,6 µm, en een 27

tweede piek (hoogte 0,15 ng/m³ in vergelijking met 0,45 ng/m³ voor 0,6 µm) rond 9 µm. Studies geven aan dat de totale absorptie in het ademhalingsstelsel (met inbegrip van depositie en absorptie van de afgezette hoeveelheid) gemiddeld 50 % bedraagt. (EC, 2000). Waarschijnlijk wordt vrijwel alle afgezette arseen geabsorbeerd in de longen (ATSDR, 2005). Deze informatie is gebaseerd op studies in arbeiders (smelters) en toediening aan ratten. Deze informatie zou in prinicpe kunnen gecombineerd worden met de informatie over voorkomen van arseen in omgevingslucht. Omdat (zie verder) de orale absorptie van arseen ook vrijwel volledig is, maakt het niet veel verschil of we de ingeademde hoeveelheid arseen verdelen over longabsorptie en gastro-intestinale absorptie, of we uitsluitend de route via longen veronderstellen. Dit heeft bovendien evenmin impact op de verdere distributie in het lichaam. Daarom berekenen we de geabsorbeerde dosis arseen via omgevingslucht als 50 % van de ingeademde dosis arseen. Bij blootstelling aan sigarettenrook wordt aangenomen dat afzetting in de luchtwegen ongeveer 40 % bedraagt en dat absorptie 75 – 85 % uitmaakt van de afgezette hoeveelheid. De totale absorptie zou dan 30 – 35 % bedragen vn de ingeademde hoeveelheid (ATSDR, 2005; EC, 2000). Noteer dat dit lager is dan de absorptie vanuit omgevingslucht, dit in tegenstelling tot cadmium. Voor blootstelling via sigarettenrook wordt de geabsorbeerde hoeveelheid berekend als 35 % van de ingeademde hoeveelheid.

4.4.5.2

Orale inname via voeding en drinkwater

Humane studies geven aan dat arsenaten en arsenieten goed geabsorbeerd worden doorheen het spijsverteringsstelsel. De meeste studies rapporteren de excretie in urine, een beperkt aantal geeft excretie met de feces (als maat voor de niet-geabsorbeerde fractie). Een overzicht wordt gegeven in Tabel 4. De informatie werd overgenomen uit ATSDR (2005) en WHO (2001). Tabel 4: Overzicht van humane studies met betrekking tot excretie van arseen species

dosis; opvolging

% feces

arseniet

orale dosis

<5%

As zuur

0,06 ng; 7 dagen

6,1 %

As zuur

% urine

referentie Bettley (1975)

en

O’Shea

62,3 %

Pomroy (1980)

0,01 µg; 5 dagen

57,9 %

Tam et al. (1979)

As trioxide

700 µg; 3 dagen

68,2

Yamauchi Yamamura (1979)

Na-arseniet

500 µg; 4 dagen

45,1

Buchet et al (1981)

Na-meta-arseniet

125 µg*5d; 14 dagen

54

Buchet et al. (1981)


73



74



64


Na-MMA

500 µg; 4 dagen

78,3


Na-DMA

500 µg; 4 dagen

75,1


en

De studies bij mensen worden ondersteund door een aantal studies in dieren. Fecale excretie van arsenaten en arsenieten varieerde van 2 – 10 % in apen en muizen, waarbij 70 % of meer 28

werd uitgescheiden via urine (Charbonneau et al., 1978; Roberts et al., 2002; Vahter, 1981; Vahter en Norin, 1980). Bij lage dosissen (vb. 0,4 mg As/kg) zou arseniet meer geabsorbeerd worden dan arsenaat, terwijl het omgekeerde gebeurt bij hoge dosissen (vb. 4 mg As/kg) (Vahter en Norin, 1980). Verschillende studies geven aan dat arsenaten en arsenieten vlot geabsorbeerd worden via het gastro-intestinaal stelsel (ATSDR, 2005). Data variëren van meer dan 95 % tot 55 – 87 %. Bij inname in opgeloste vorm, wordt een eenmalige inname van arseniet of arsenaat voor 80 – 90 % geabsorbeerd (NRC, 1999). Uit de gegevens blijkt een hoge absorptie (> 90%) op basis van de studies waarbij excretie in de feces werd geëvalueerd. Excretie in de urine bereikt dit niveau niet. Op basis van de gegevens met betrekking tot absorptie (uitscheiding in de feces) wordt voor absorptie via voeding en water een waarde van 100 % gehanteerd.

4.4.5.3

Orale inname via bodem en stof

In tegenstelling tot cadmium, is het voor arseen belangrijk rekening te houden met verschillen in biobeschikbaarheid van arseen in bodem en huisstof in vergelijking met arseen in voeding en drinkwater. Verschillende studies geven data met betrekking tot experimenteel bepaalde relatieve biobeschikbaarheid (= beschikbaarheid in bodem of stof in vergelijking met oplosbaar arseen) in proefdieren of in vitro. In het project BeNeKempen werd reeds een bespreking gehouden van de beschikbare waarden en werd een bovengrens geselecteerd als veilige waarde. Omdat voor de biomonitoring veeleer met realistische inschattingen moet rekening gehouden worden, is een meer uitgebreide bespreking nodig. Hierbij moet rekening gehouden worden met herkomst en vorm van arseen in bodem en huisstof. Freeman et al. (1995) bepaalden de relatieve orale biobeschikbaarheid van arseen in bodem en huisstof in de Anaconda-regio in Montana, Verenigde Staten. De bodem is er beïnvloed door activiteiten van kopersmelten en koperconcentreren. Dosering gebeurde via intraveneuze toediening, via gavage, via bodem en via huisstof bij primaten. Gebaseerd op uitscheiding in urine bedroeg de relatieve biobeschikbaarheid 20 % voor bodem en 28 % voor huisstof; gebaseerd op bloedgehalten bedroeg de relatieve biobeschikbaarheid respectievelijk 10 % en 12 %. In de blootstellingsbepaling (Walker & Griffin, 1998) werd een absolute biobeschikbaarheid van 18,3 % voor bodem en 25,8 % voor huisstof gehanteerd. De absolute biobeschikbaarheid in drinkwater werd op 100 % gezet (absolute biobeschikbaarheid in gavage was 91 %). Rodriguez et al. (1999) bepaalden de relatieve biobeschikbaarheid van arseen in 15 gecontamineerde bodems en vaste materialen via dosering bij jonge zwijnen. De stalen waren afkomstig van een mijn/smelter site in de Verenigde Staten waar afval was achtergelaten. Bodems en vast materiaal waren hetzij van gecalcineerde herkomst (lage pH: 2,6 – 5,7; hoge concentratie arseen: 6250 – 17500 mg/kg ds), hetzij van ijzerslakken (eerder neutrale pH: 7,1 – 7,7; concentratie arseen: 405 – 4650). Daarnaast werden een aantal bodem met variabele herkomst uit archief geanalyseerd (pH: 3,9 – 7,6; concentratie arseen: 233 – 1460 mg/kg ds). Testen werden uitgevoerd onder nuchtere omstandigheden. Vergelijking van én meting voor gecalcineerd materiaal en één meting voor ijzerslakken met blootstelling onder gevoede omstandigheden toonde een verhoogde biobeschikbaarheid bij het gecalcineerd materiaal onder gevoede omstandigheden; bij de ijzerslakken werd geen verschil vastgesteld. 29

Roberts et al. (2002) rapporteren de resultaten van een orale biobeschikbaarheidsstudie in primaten (Cebus apella) voor een aantal bodems met arseenverontreiniging van verschillende herkomst (elektisch onderstation, vee-behandellocatie, 2 pesticidelocaties, houtbehandeling). Roberts et al. (2007) onderzochten aanvullend nog 14 bodems verontreinigd met arseen en van verschillende herkomst. De bodemconcentraties dienden hoger te zijn dan 100 mg As/kg ds. Orale biobeschikbaarheid werd gemeten in cynomolgus apen. US-EPA (2005) vatten de resultaten samen van een aantal studies uitgevoerd op bodem en materialen met als herkomst hoofdzakelijk mijnactiviteiten. De studies werden uitgevoerd met jonge zwijnen. De relatieve biobeschikbaarheid van arseen voor een aantal studies is opgenomen in Figuur 7.

70

60

RBA (%)

50

40

30

Rodriguez 1999 Freeman 1995 US-EPA 2005 Roberts 2002 Roberts 2007

20

10

0

Figuur 7: Overzicht van de relatieve biobeschikbaarheid van arseen bepaald via in vivo studies bij proefdieren op bodem en mijnafval

Ollson et al. (Health Canada, 2005) geven een overzicht van de in vivo biobeschikbaarheidsstudies van arseen. Zij stellen vast dat er geen relatie is tussen de bodemconcentratie en de relatieve biobeschikbaarheid van arseen. Indien bovenstaande data worden uitgezet, lijkt het wel dat er een lagere biobeschikbaarheid is bij de zeer hoge concentraties, maar dat in het gebied onder 500 mg/kg arseen er inderdaad geen relatie is. Ollson geeft aan dat voor bodem de gemiddelde biobeschikbaarheid 23 ± 20 % bedroeg (alle proefdieren meegerekend), met een bereik van < 5 % tot 98 % Het 95-percentiel van de gegevens zou 52 % bedragen. Indien de hierboven vermelde data verwerkt worden, wordt een gemiddelde relatieve biobeschikbaarheid van 25,5 % bekomen (95 % betrouwbaarheid ± 3,8 %); de mediaan bedraagt 23,5 %. Meer en meer in vitro biobeschikbaarheidsstudies (biotoegankelijkheidsstudies) worden uitgevoerd op bodem. Zo werden in de Nederlandse Kempen metingen uitgevoerd op bodem en zinkassen (onderscheid is de afzeving op 2 mm) (Oomen & Hagens, 2006). Het gemiddelde en de mediaan op deze 18 stalen bedroeg 15 % ± 7 %, respectievelijk 12 %. Het verschil tussen bodem en zinkassen was niet significant, hoewel er een lichte tendens was richting hogere biotoegankelijkheid bij de bodems. Bij de uitvoering van deze metingen werd 30

afgeweken van de gevalideerde methodiek (er werd een hogere vast/vloeistofverhouding gehanteerd). Het is moelijk om op basis van de beschikbare gegevens een relatieve orale biobeschikbaarheid te bepalen, die representatief is voor de bodems en huisstof in de Kempen. De metingen van in vitro biotoegankelijkheid worden niet in detail besproken, omdat er van uitgegaan wordt dat de in vivo metingen als meest betrouwbaar gelden. Evenwel zijn er ook hier grote onzekerheden, waaronder de invloed van het dier, de herkomst van de stalen (vorm van arseen), deeltjesgrootte, … Rekening houdend met de verschillende data wordt een relatieve biobeschikbaarheid van 30 % gehanteerd voor gebruik in de modellering. Dit is lager dan de waarde geadviseerd in het BeNeKempenproject, omdat hier eerder geopteerd wordt voor een gemiddelde waarde, terwijl in het BeNeKempenproject een veilige waarde gekozen werd. De absolute biobeschikbaarheid van arseen in bodem en stof komt dan op 0,3*100% = 30 %.

4.4.5.4

Metabolisatie en uitscheiding

Na absorptie in het lichaam kunnen oxidatie en reductie plaatsvinden. Gereduceerd arseen wordt in het lichaam verder gemetaboliseerd tot monomethylarseen (monomethylarsonzuur of MMA) en vervolgens dimethylarseen (dimethylarsinezuur of DMA). Het metabolisatieproces is schematisch weergegeven in Figuur 8. Reductie vindt plaats in zowel plasma als nieren, terwijl oxidatie alleen plaatsvindt in het bloedplasma. De methylatie van As(III) vindt plaats in de lever. (Mann et al., 1996b)

As(V)

plasma plasma nieren

As(III)

methylatie

MMA

methylatie

DMA

lever

Figuur 8: Metabolisatieschema van arseen in het lichaam

De methylatie van arseen blijkt onafhankelijk te zijn van de blootstellingsroute (ATSDR, 2005). Bij orale blootstelling wordt zeer weinig arseen uitgescheiden in de feces; 45 – 85 % van de dosis wordt uitgescheiden in urine binnen 1 – 3 dagen. Een studie met eenmalige toediening van arseen gaf aan dat ongeveer 6 % uitgescheiden werd via de feces. Arseen kan ook in beperkte mate uitgescheiden worden via zweet en via keratinehoudende materialen

31

(huid, haar, nagels). Deze routes zijn kwantitatief evenwel beperkt. Een zeer beperkte uitscheiding vindt plaats via moedermelk. (WHO, 2001) De relatieve verhouding van As(III), As(V), DMA en MMA in urine varieert afhankelijk van de vorm waarin arseen werd toegediend, de tijd sinds blootstelling, de blootstellingsroute, en de dosis. Bij mensen bedragen de relatieve verhoudingen gewoonlijk 40 – 75 % DMA, 20 – 25 % anorganisch arseen en 15 – 25 % MMA. Bij relatief constante blootstelling blijven deze verhoudingen relatief constant over tijd en zouden vergelijkbaar zijn binnen een familie (ATSDR, 2005). Uit de gegevens van verschillende auteurs blijkt dat er een vrijwel volledige absorptie is van arseen via de orale route, maar dat de geabsorbeerde hoeveelheid toch niet volledig uitgescheiden wordt via urine. Om rekening te houden met de onvolledige uitscheiding in urine wordt rekening gehouden met een transferfactor naar urine, die op 65 % gelegd wordt op basis van de studies van Buchet et al. (1981). De transferfactor naar urine heeft betrekking op de gehele geabsorbeerde dosis (voeding, bodem en stof, inhalatie).

4.4.6 Fysiologische parameters Voor de berekeningen dienen een aantal fysiologische parameters te worden berekend als functie van beschikbare gegevens, zoals geslacht, lichaamsgewicht en leeftijd.

4.4.6.1

Uitscheiding creatinine

Geen van de publicaties rond de farmacokinetische modellen geeft creatinine-uitscheiding in functie van leeftijd (of gewicht). Daarom werden een aantal bijkomende referenties opgezocht. Diamond et al. (2003) berekenen de creatinine-excretie in functie van het “vetloos” lichaamsgewicht (LBM – Lean Body Mass – totaal lichaamsgewicht min vetgewicht). De creatinine-excretie is daardoor afhankelijk van geslacht en lichaamsgewicht. Een berekeningsformule werd eveneens gevonden via de Clinicalculator (Mueller & Reibnegger, xxxx), waarbij geslacht, leeftijd en lichaamsgewicht een rol spelen. Mann et al. (1996b) hanteren een constante creatinine-excretie van 1700 mg/dag voor mannen en 1000 mg/dag voor vrouwen voor een lichaamgewicht van 70 kg. Voor kinderen werd de studie van Remer et al. (2002) gebruikt. Deze auteurs geven creatinine-excretie voor kinderen in de leeftijd van 3 – 18jaar. De waarden worden opgegeven per geslacht, leeftijdsgroep en genormaliseerd naar lichaamsgewicht. Anderzijds worden ideale referentiewaarden in functie van lichaamshoogte gegeven. De verschillende datasets werden vergeleken. Voor volwassenen is de vergelijking opgenomen in Figuur 9. De waarden in functie van vetloos lichaamsgewicht lijken vrij hoog te zijn. De waarden voor kinderen in functie van leeftijd en geslacht zijn opgenomen in Tabel 5. Indien de waarden voor de leeftijd van 18 jaar omgerekend worden naar mg creatinine/dag (lichaamsgewicht 70 kg voor mannen, 65 kg voor vrouwen) sluit dit vrij goed aan met de relatie van de Clinicalculator. Voor de modellering worden daarom de gegevens voor kinderen genomen uit Remer et al. (2002), voor volwassenen worden de relaties uit de 32

Clinicalculator genomen (Mueller & Reibnegger, xxxx). De formules zijn opgenomen in Bijlage D .

33

mannen

2500

2500

2000

2000

Mann, 1996

1500

Clinic 20 jaar Clinic 30 jaar Clinic 40 jaar Clinic 50 jaar Diamond

1000

500

creatinine (mg/dag)

creatinine (mg/dag)

vrouwen

Mann, 1996

Clnic 20 jaar Clinic 30 jaar Clinic 40 jaar Clinic 50 jaar Diamond

1500

1000

500

0

0 65

70

75

lichaamsgewicht (kg)

80

65

70

Figuur 9: Vergelijking van waarden voor creatinine-excretie bij volwassenen.

34

75

lichaamsgewicht (kg)

80

Tabel 5: Waarden voor creatinine-excretie (mg/kg lg.dag) bij kinderen 3 – 18 jaar (uit: Remer et al. (2002)) leeftijd

meisjes

jongens

3 jaar

0,127

0,134

4 – 5 jaar

0,142

0,151

6 – 8 jaar

0,160

0,172

9 – 13 jaar

0,171

0,182

14 – 18 jaar

0,182

0,201

4.4.6.2

Orgaan- en weefselgewicht

Voor de berekening van de concentraties van cadmium in de nier, de niercortex en het bloed zijn de gewichten, respectievelijk het volume van deze organen nodig. Kjellström et al. (1978) geven bloedgewichten in functie van leeftijd. Ze vallen hiervoor terug op verschillende bronnen. Bloedgewicht werd berekend op basis van een gemiddeld bloedvolume van 70 ml/kg lichaamsgewicht en een densiteit van 1,06. Waarden worden opgegeven voor de Zweedse bevolking. Mann et al. (1996a; 1996b) gebruiken een vergelijking van de vorm a*BWb, voor schaling tussen soorten en in functie van lichaamsgewicht. Van der Molen et al. (1996) schalen eveneens in functie van lichaamsgewicht, en houden rekening met verschillen in geslacht. De verschillen tussen de auteurs zijn beperkt. Het grootste verschil is te vinden in de berekeningen volgens Van der Molen et al. (1996). Rekening houdend met het gebruik van de data, kiezen we voor de vuistregel van Kjellström et al. (1978), waarbij het bloedvolume berekend wordt als 70 ml/kg lichaamsgewicht. De kennis van de concentratie in de nier en de niercortex is niet essentieel voor de vergelijking met de biomerkermetingen. Deze tussenberekeningen laten wel toe om het geprogrammeerde model te testen aan de hand van gerapporteerde validaties. Kjellström et al. (1978) geven niergewichten in functie van leeftijd tot 24 jaar, gebaseerd op Documenta Geigy (1970). Vanaf de leeftijd van 30 jaar werd een lichte reductie in niergewicht gehanteerd, om in overeenstemming te blijven met een lichte daling in lichaamgewicht (daling die trouwens niet vastgesteld wordt bij de Vlaamse bevolking). Mann et al. (1996a; 1996b) gebruiken een vergelijking van de vorm a*BWb, voor schaling tussen soorten en in functie van lichaamsgewicht. Brown et al. (1997) rapporteren dat het niergewicht ongeveer 0,44 % bedraagt van het totale lichaamsgewicht. Een vergelijking van de data is opgenomen in Figuur 11. Hieruit blijkt dat de waarden voor vrouwen vrij goed overeenstemmen. Bij mannen liggen de data van Kjellström et al. (1978) beduidend lager. Er wordt voorgesteld om de relatie van Brown et al. (1997) te hanteren.

35

vrouwen

mannen 7

6

6

5

5 Van der Molen Kjellström (70 ml/kg) Kjellström Zweden Mann, 1996a

3

bloed (l)

bloed (l)

4 Van der Molen Kjellström (70 ml/kg) Kjellström Zweden Mann, 1996a

4 3

2 2 1

1

0

0 0

10

20

30

40 leeftijd (jaar)

50

60

70

80

0

10

20

30

40

50

leeftijd (jaar)

Figuur 10: Vergelijking van waarden voor bloedvolume in functie van geslacht en leeftijd.

36

60

70

80

vrouwen

mannen

350

400

300

350 300

250

Kjellström Mann, 1996a Brown, 1997

150

nieren (g)

nieren (g)

250 200

Kjellström Mann, 1996a Brown, 1997

200 150

100

100

50

50

0

0 0

10

20

30

40 leeftijd (jaar)

50

60

70

80

0

10

20

30

40

50

60

70

80

leeftijd (jaar)

Figuur 11: Vergelijking van waarden voor niergewicht in functie van geslacht en leeftijd.

37

De concentratie in de niercortex werd in het oorspronkelijke model en in Choudhury et al. (2001) berekend als 1,5 keer de concentratie in de nier zelf. Volgens het EU RAR voor cadmium (ECB, 2004) zou deze waarde 1,25 moeten bedragen. Omwille van de calibratie heeft RIVM haar model aangepast naar 1,25 en hierbij terzelfdertijd de parameters voor opname in de longen en het maagdarmstelsel bijgesteld (Oomen et al., 2007). Zodoende wordt gecompenseerd voor het fractionele verlies van 1,25/1,5. In de voorliggende modellering wordt de factor 1,5 voor fCort behouden, omdat een wijziging van deze waarde verplicht tot het wijzigen van andere modelparameters om een gelijk modelresultaat te bekomen.

38

5

AFLEIDING VAN DE INVOERGEGEVENS

In hoofdstuk 4 wordt het mathematisch model voor het berekenen van de externe dosis en de aanpak voor de individuele en groepsgebonden metingen beschreven. Het huidige hoofdstuk 5 geeft inzicht in de gebruikte data en onzekerheden bij het gebruik van deze data. Persoonsgebonden parameters zoals ademvolumes en lichaamsgewichten zijn afkomstig uit de literatuur of afgeleid uit statistische gegevens voor België. De concentraties in het lokale milieu zijn – waar mogelijk – afkomstig van milieumetingen in het studiegebied (Van Deun et al. 2008). Indien niet beschikbaar, worden deze aangevuld met gegevens uit andere studies of van andere bronnen (VMM, OVAM, FAVV, drinkwatermaatschappijen…). De achtergrondconcentraties (achtergrond wordt in wat volgt ook zone EXT genoemd) zijn waar mogelijk gebaseerd op metingen (van FAVV, OVAM, VMM,…), waar niet beschikbaar worden nationale of internationale data uit de literatuur gebruikt.

5.1 Persoonsgebonden parameters 5.1.1 Lichaamsgewicht Het lichaamsgewicht vormt de basis voor een aantal berekeningen in diverse compartimenten van het blootstellingsmodel: •

in het externe-dosismodel worden ademvolumes berekend lichaamsgewicht

•

in de PBPK modellen worden niergewichten en bloedvolumes berekend op basis van het lichaamsgewicht. Ook de dagelijkse creatinine-uitscheiding is lichaamsgewichtgebaseerd.

op

basis van

Huidige lichaamsgewichten zijn beschikbaar uit het onderzoeksblad dat beschikbaar is voor elke proefpersoon in de biomonitoringscampagne. Vroegere lichaamsgewichten zijn echter niet rechtstreeks beschikbaar. Om deze te kunnen berekenen doen we een beroep op groeicurve-informatie die toelaat om gewichten terug te rekenen in het verleden. Groeicurves voor volwassenen (15 tot >60 jaar) werden beschikbaar gesteld door de KULeuven, groeicurves voor kinderen zijn beschikbaar gesteld door de VUB & KULeuven (Roelants en Hauspie, 2004) . Deze groeicurves werden gekwantificeerd volgens de LMS-methode van Cole (1992). Voor de groeicurves voor kinderen werden de LMS-parameters reeds bepaald, voor de groeicurves van de volwassen werden de LMS-parameters gefit op de beschikbare percentielwaarden, gebruikmakend van de procedure lmsqreg (http://www.biostat.harvard.edu/~carey) in het statistisch softwarepakket R (http://www.rproject.org/). Deze berekeningen resulteren in een set van LMS-parameterwaarden voor elke leeftijd binnen de populatie. Op basis hiervan kunnen percentielwaarden worden bepaald (bijvoorbeeld van het huidige gewicht binnen de distributie van de huidige leeftijd), of

39

percentielwaarden terug omgezet in gewichtswaarden (bijvoorbeeld om een vroeger gewicht te bepalen). Een voorbeeld van een dergelijke LMS-curve is te zien in Figuur 12.

Figuur 12: Samenvatting van de groeicurve-informatie gebruikt voor de berekening van huidige en vroegere lichaamsgewichten in het blootstellingsmodel voor mannen (M, boven) en vrouwen (F, onder). De overgang tussen de twee datasets (kinderen – volwassenen) is merkbaar rond de 17 jaar.

5.1.2 Ademvolume Voor het ademvolume wordt het daggemiddelde ademvolume aangenomen. Het ademvolume is leeftijds- en gewichtsafhankelijk. Daggemiddelde ademvolumes worden overgenomen van Brochu et al. 2006 die ademvolumes bepaald heeft voor 2210 individuen met een leeftijd van 3 weken tot 96 jaar. Voor de berekening van de externe blootstelling bij inademing wordt het daggemiddelde ademvolume per kg lichaamsgewicht van Brochu et al. (2006) gebruikt.

40

Tabel 6: Gemiddeld dagelijks ademvolume per eenheid lichaamsgewicht (m3/kg dag) mannen en vrouwen met een normaal gewicht voor de leeftijd van 2 maanden tot 96 jaar (bron: Brochu et al. 2006) geslacht en leeftijdsgroep (jaren)

gemiddeld dagelijks ademvolume 3 (m /kg dag) (S.D.)

gemiddeld ademvolume per uur 3 (m /kg uur)

mannen

0,22 tot <0,5

0,509 (0,093)

2,12E-02

0,5 tot <1

0,479 (0,071)

2,00E-02

1 tot <2

0,480 (0,059)

2,00E-02

2 tot <5

0,444 (0,042)

1,85E-02

5 tot <7

0,415 (0,047)

1,73E-02

7 tot <11

0,372 (0,062)

1,55E-02

11 tot <23

0,300 (0,047)

1,25E-02

23 tot <30

0,247 (0,039)

1,03E-02

30 tot <40

0,237 (0,034)

9,88E-03

40 tot <65

0,230 (0,042)

9,58E-03

65 tot ≤96

0,188 (0,031)

7,83E-03

0,22 tot <0,5

0,504 (0,093)

2,10E-02

0,5 tot <1

0,463 (0,064)

1,93E-02

1 tot <2

0,451 (0,077)

1,88E-02

2 tot <5

0,441 (0,071)

1,84E-02

5 tot <7

0,395 (0,048)

1,65E-02

7 tot <11

0,352 (0,062)

1,47E-02

11 tot <23

0,269 (0,049)

1,12E-02

23 tot <30

0,233 (0,042)

9,71E-03

30 tot <40

0,235 (0,035)

9,79E-03

40 tot <65

0,211 (0,036)

8,79E-03

65 tot ≤96

0,172 (0,037)

7,17E-03

vrouwen

5.2 Concentratie polluenten in de lucht CPM10 Voor de bepaling van de blootstelling via zwevend stof moet de polluentbelading van fijn stof (PM10 deeltjes met een aërodynamische diameter (a.d.) van 10 micron en kleiner) gekend zijn. Alleen deze fijnere partikels dringen tot diep in de luchtwegen door. We maken een onderscheid tussen de belading binnenshuis en buiten, in de verschillende zones van het studiegebied en buiten het studiegebied. De concentratie aan polluenten in de lucht wordt gekoppeld aan de verblijfsplaats, gebaseerd op de vragenlijsten (zie Bijlage A ). Om de dominante vormen van arseen in omgevingslucht te kennen, werd de literatuur nagekeken. Arseen komt in omgevingslucht meestal voor als een variabel mengsel van drieen vijfwaardig arseen, waarbij vijfwaardig arseen dominant is. Er zijn indicaties dat lage concentraties gemethyleerd arseen kunnen voorkomen in de lucht van stedelijke gebieden (EC, 2000).

41

Sanchez-Rodas et al. (2007) bepaalden de arseenspeciatie in PM10 in Huelva, een stad in het zuidwesten van Spanje. Daarnaast werd ook bemonsterd in een achtergrondgebied (Paterna, 50 km oost van Huelva). Hoge totale arseenconcentraties, samengaand met een dominantie van As(V) werden teruggevonden bij beïnvloeding door een kopersmelter. Bij aanvoer van Atlantische lucht waren de totale concentraties arseen laag (gemiddeld 2,9 ng/m³) met een min of meer gelijkwaardig voorkomen van As(III) en As(V).

5.2.1 Polluentconcentratie in de buitenomgeving in het studiegebied in 2007 De VMM heeft in het studiegebied meetposten in Lommel, Overpelt en Hechtel. Bovendien zijn door VITO (Van Deun et al. 2008) op 3 plaatsen metingen uitgevoerd: het oude ziekenhuis in Lommel, het ziekenhuis te Overpelt en het kerkplein te Eksel. Op basis van deze data werden voor de verschillende zones buitenluchtconcentraties bepaald, zie Tabel 7. De afleiding van de data staat in Bijlage F . Tabel 7: Zones waarin buitenluchtconcentraties bepaald werden, en zones waarvoor aangenomen wordt dat ze vergelijkbare buitenluchtconcentraties hebben. Plaats

Zone

Cd PM10 (ng/m3)

As PM10 (ng/m3)

Gelijkgestelde zones

oude ziekenhuis Lommel

M7 (R)

0,5

1,5

M7, M8, M9, M6

Ziekenhuis Overpelt

L4 (R)

0,4

1,4

L4, L8, L9, L6

kerkplein Eksel

EK (HE)

0,4

1,6

EK, EL

VMM meethut Fabriekstraat

GS3 en L2 of L5 (S)

0,8

0,6

L2, L5, GS3, L3, L1, L7

VMM meethut Paulusstraat

GS2 en GS1 (S)

1,8

1,3

GS1, GS2, M1, M2, M3, M4, M5

VMM meethut Hechtel

HK (HE)

0,6

0,5

HK, HR

5.2.2 Polluentconcentratie in de buitenomgeving 2007: achtergrond Tabel 8 en Tabel 9 tonen de Cd en As PM10 buitenluchtconcentraties voor verschillende meetposten in Vlaanderen in 2007, bepaald door de VMM met XRF en door VITO met HRICPMS. Volgens de VMM is de hoge As-waarde in Borgerhout niet representatief voor een stedelijk gebied, maar een gevolg van beïnvloeding door Umicore Hoboken, om deze reden wordt Borgerhout voor As bij de industriële zones genomen. Tabel 8: Cd PM10 buitenluchtconcentraties voor verschillende meetposten in Vlaanderen in 2007. CADMIUM PM10 - 2007

ng/m³

ligging

type station

00R801""20070101"20071231 98%

0,3

Borgerhout Antwerpen

stedelijk verkeer

00GN05""20070101"20071231 100%

0,2

Gent

stedelijk verkeer

00WZ01""20070101"20071231 99%

0,6

Wezel

industrieel

00OL01""20070101"20071231 90%

0,8

Olen

industrieel

42

00OP02""20070101"20071231" 100%

0,8

Overpelt

industrieel

00EK03""20070101"20071231" 89%

0,6

Hechtel-Eksel

Achtergrond

Metingen VITO (studiegebied) VMM meethut Hechtel meetcampagne 00EK03

0,55

Achtergrond

VMM meethut Paulusstraat 00WZ01

1,2

Industrieel

VMM meethut Fabriekstraat 00OP02

0,5

Industrieel

kerkplein Eksel

0,4

Achtergrond

ziekenhuis Overpelt

0,4

Industrieel


0,5

Industrieel

Tabel 9: As PM10 buitenluchtconcentraties voor verschillende meetposten in Vlaanderen in 2007. ARSEEN PM10-2007

ng/m³

ligging

type station

00R801""20070101"20071231"

3,3

Borgerhout A'pen

industrieel

00GN05""20070101"20071231"

0,4

Gent

stedelijk verkeer

00WZ01""20070101"20071231"

1,3

Wezel

industrieel

00OL01""20070101"20071231"

2,6

Olen

industrieel

00OP02""20070101"20071231"

0,6

Overpelt

industrieel

00EK03""20070101"20071231"

0,5

Hechtel-Eksel

Achtergrond

Metingen VITO (studiegebied) VMM meethut Hechtel 00EK03

0,4

Achtergrond

VMM meethut Paulusstraat 00WZ01

0,7

Industrieel

VMM meethut Fabriekstraat 00OP02

0,4

Industrieel

kerkplein Eksel

1,6

Achtergrond

ziekenhuis Overpelt

1,4

Industrieel


1,5

Industrieel

Voor de deelnemers van de studie is enkel geweten hoeveel tijd ze zich buiten het studiegebied bevinden, maar niet waar. We veronderstellen dat de deelnemers, wanneer ze niet in het studiegebied zijn, zich 25% van de tijd op een plaats met achtergrondconcentratie bevinden, 25% in een industrieel gebied en 50% in stedelijk gebied. We berekenen aldus voor de verblijfstijd buiten het studiegebied een op verblijfstijd gewogen gemiddelde Cd en As PM10 buitenluchtconcentratie. De concentraties in het studiegebied worden in deze berekening meegenomen en toegevoegd aan achtergrond of industrieel gebied om zo de dataset te vergroten. De zo berekende Cd PM10 buitenluchtconcentratie buiten het studiegebied voor 2007 bedraagt 0,47 ng/m³ Cd. Voor As bedraagt de buitenluchtconcentratie buiten het studiegebied voor 2007 1,30 ng/m³ As.

43

Tabel 10: Berekende Cd PM10 buitenluchtconcentratie buiten het studiegebied voor 2007 (ng/m³ Cd)

44

CADMIUM PM10 – 2007

ng/m³

ligging

type station

00R801""20070101"20071 23 1

0,3


stedelijk verkeer

00GN05""20070101"2007123 1

0,2

Gent

stedelijk verkeer

gemiddeld stedelijk

0,25

00OL01""20070101"20071231

0,8

Olen

industrieel


1,8

Industrieel


0,8

Industrieel

ziekenhuis Overpelt

0,4

Industrieel


0,5

Industrieel

gemiddeld industrieel

0,86

VMM meethut Hechtel

0,6

Achtergrond

kerkplein Eksel

0,4

Achtergrond

gemiddeld achtergrond

0,50

buiten gebied EXT

0,47

Tabel 11: Berekende As PM10 buitenluchtconcentratie buiten het studiegebied voor 2007 (ng/m³ As) ARSEEN PM10-2007

ng/m³

ligging

2,1

type station Steden (VMM, 2007)

00GN05""20070101"20071231"

0,4

Gent

stedelijk verkeer

gemiddeld stedelijk

1,25

00OL01""20070101"20071231"

2,6

Olen

industrieel


1,3

Industrieel


0,6

Industrieel

ziekenhuis Overpelt

1,4

Industrieel

00R801""20070101"20071231"

3,3


1,5

gemiddeld industrieel

1,78

VMM meethut Koksijde (TSP)

0,7

VMM meethut Hechtel

0,5

Achtergrond

Kerkplein Eksel

1,6

Achtergrond

gemiddeld achtergrond

0,93

buiten gebied EXT

1,30

Borgerhout A'pen

industrieel Industrieel

Koksijde

Achtergrond (VMM, 2007)

5.2.3 Historische polluentconcentraties in de buitenomgeving in het studiegebied De cadmiumemissies in de Noorderkempen zijn sinds de jaren ’70 drastisch gedaald door overschakeling op elektrolytische technieken. Vóór 1975 gebruikten de zinkfabrieken van Lommel en Overpelt een zeer vervuilend pyrometallurgisch productieproces (Nawrot et al. 2007, 2006, Staessen et al. 1995, Hogervorst et al. 2006). De fabriek in Balen gebruikte hoofdzakelijk een elektrolytisch proces voor de productie van cadmium en zink. De zinkfabriek in Lommel sloot in 1974 en de fabriek in Overpelt schakelde over op elektrolyse in 1974. De productie van cadmium in Overpelt stopte in 1992, in 2002 stopte de productie in Balen. De VMM heeft de Cd luchtconcentraties in de Noorderkempen bepaald met XRF en uitgedrukt op basis van PM10 of TSP (Total Suspended Particles) tot 1992, zie Tabel 12. Omdat TSP alle PM10 deeltjes omvat moet de metaalconcentratie van TSP (in lucht ng/m³) minstens even groot zijn als de PM10 metaalconcentratie en komt het gebruik van deze data overeen met een conservatieve benadering. Voor de berekening van de historische blootstelling maken we gebruik van deze conservatieve benadering, en leiden we niet de PM10 concentraties af op basis van verhoudingen TSP/ PM10 gemeten in 2007 omwille van de 45

al grote onzekerheid op de data. Omdat enkel metingen beschikbaar zijn voor de meetposten Wezel en Overpelt, nemen we aan dat de luchtconcentratie in de volledige R en S-zones met de gemeten concentraties overeenstemt (conservatieve benadering). Volgens het Cd-actieplan daalden de jaargemiddelde Cd-concentraties onder de toekomstige streefwaarde van 5 ng/m³ vanaf 1999, wat overeenkomt met de data in Tabel 12. Wanneer meerdere data beschikbaar zijn, nemen we het gemiddelde aan, wanneer data voor tussenliggende jaren ontbreken, nemen we de data van de meer historische jaren aan (conservatieve aanname). Tabel 12: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor verschillende VMM meetposten in de Noorderkempen. meetpost

jaar

00WZ01""20060101"20061231"

2006

00OP02""20060101"20061231"

ng/m³

PM10 of TSP

ligging

type station

3,3

PM10

Wezel

Industrieel

2006

1,8

PM10

Overpelt

Industrieel

00WZ01""20050101"20051231""

2005

2,5

PM10

Wezel

Industrieel

00WZ01""20040101"20041231"

2004

4

PM10

Wezel

Industrieel

00OP02""20040101"20041231"

2004

1

PM10

Overpelt

Industrieel

00WZ01"12110 2"20020101"20021231

2002

4

TSP

Wezel

Industrieel

00OP02"12110 2"20020101"20021231"

2002

2

TSP

Overpelt

Industrieel

00WZ01"12110 2"20010101"20011231"

2001

5

TSP

Wezel

Industrieel

00OP02"12110 2"20010101"20011231"

2001

2

TSP

Overpelt

Industrieel

00WZ01"12110 2"19980101"19981231"

1998

17

TSP

Wezel

Industrieel

00OP02"12110 2"19980101"19981231"

1998

11

TSP

Overpelt

Industrieel

00WZ01"12110 2"19970101"19971231"

1997

14

TSP

Wezel

Industrieel

00WZ01"12110 2"19950101"19951231

1995

19

TSP

Wezel

Industrieel

0LOM01"12110 2"19930101"19931231

1993

20

TSP

Lommel

Industrieel

0LOM01"12110 2"19930101"19931231

1992

20

TSP

Lommel

Industrieel

De aannames hierboven beschreven leiden tot de data in Tabel 13.

Tabel 13: Aangenomen historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor de Noorderkempen (zones R en S).

46

jaar

ng/m³ PM 10 of TSP

jaar

ng/m³ PM 10 of TSP

2006

2,55

1998

14,00

2005

2,50

1997

14,00

2004

2,50

1996

19,00

2003

3,00

1995

19,00

2002

3,00

1994

20,00

2001

3,50

1993

20,00

2000

5,00

1992

20,00

1999

5,00

1991 tot 1975

40,00

Volgens Lauwerys et al. (1990) bedroeg de mediaan Cd concentratie in de lucht tussen 1984 en 1987 minder dan 10 ng/m³ TSP maar de P95 waarde was verhoogd tot 40 ng/m³ TSP. In 1992 stopte de productie in Overpelt, tussen 1974 en 1992 waren er geen belangrijke wijzigingen in productieproces, en daarom veronderstellen we voor die periode 40 ng/m³ TSP (conservatieve aanname). In 1974 schakelde de fabriek in Overpelt over op elektrolyse en stopte de zinkproductie in Lommel. Volgens een brief aan de redactie van het Tijdschrift voor Geneeskunde (Oversteyns, 1992) ging in 1970 per dag 200 kg Cd (70 ton per jaar) door verdamping verloren in de zinkoven van Lommel, en dit bij een jaarlijkse productie van 300 ton. In 1989 was dit nog slechts 0,35 kg per dag voor de zinkoven van Overpelt, ofwel 130 kg per jaar bij een jaarlijkse productie van 600 ton. In 1950 ging bij een jaarlijkse productie van 250 ton 125 ton (of 350 kg per dag) verloren. De vervuiling voor 1974 was bijgevolg beduidend groter door het gebruik van een thermisch productieproces. Omdat de metingen van zware metalen in zwevend stof voor de Noorderkempen pas begin de jaren tachtig gestart werden, zijn geen gegevens beschikbaar over de Cd concentraties in de lucht voor die periode. Om in het model toch rekening te houden met de verhoogde PM10 Cd luchtconcentraties in de jaren ’70, veronderstellen we dat de PM10 Cd concentratie tot midden de jaren ’70 een factor 10 hoger was dan in de daaropvolgende jaren, namelijk 400 ng/m³ in plaats van 40 ng/m³. Voor het referentiegebied hebben we geen historische data beschikbaar en nemen we bijgevolg de data berekend voor de buitenomgeving buiten het studiegebied aan.

5.2.4 Historische polluentconcentraties in de buitenomgeving : achtergrond Tabel 14 tot Tabel 16 tonen VMM data tot 1992 voor industriële, stedelijke en landelijke meetposten en in Figuur 13 wordt de evolutie van Cd in zwevend stof, van 1985 tot 2000 in totaal stof en vanaf 2003 in PM10 getoond (VMM, 2007). Uit de tabellen en de figuur blijkt dat de lange termijntrend in Vlaanderen dalend is. We hebben geen informatie of het gebruik van gevoeligere analysemethoden een belangrijke invloed heeft op onderstaande data.

47

Tabel 14: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor verschillende VMM meetposten in landelijk gebied in Vlaanderen. Meetpost achtergrond

jaar

ng/m³

PM10 of TSP

ligging

00KK02""20060101"20061231"

2006

0,3

TSP

Koksijde

00KK02"12110 2"20050101"20051231"

2005

0,9

TSP

Koksijde

00KN02""20040101"20041231"

2004

1,0

PM10

Knokke

00KN02""20030101"20031231"

2003

1,0

PM10

Knokke

00KN02""20020101"20021231"

2002

1,0

PM10

Knokke

00KN02"12110 2"20010101"20011231"

2001

2,0

TSP

Knokke

00KN02"12110 2"19980101"19981231"

1998

10,0

TSP

Knokke

00KN02"12110 2"19970101"19971231"

1997

10,0

TSP

Knokke

0BRE01"12110 2"19960101"19961231

1996

10,0

TSP

Bredene

0BRE01"12110 2"19950101"19951231

1995

10,0

TSP

Bredene

0BRE01"12110 2"19930101"19931231

1993

20,0

TSP

Bredene

0BRE01"12110 2"19920101"19921231

1992

20,0

TSP

Bredene

Tabel 15: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor verschillende VMM meetposten in stedelijk gebied in Vlaanderen. Meetpost stedelijk

jaar

ng/m³

PM10 of TSP

ligging

00R801""20060101"20061231"

2006

0,7

PM10


00GN05""20060101"20061231"

2006

0,6

PM10

Gent

00R801""20050101"20051231""

2005

0,9

PM10


00GN05""20060101"20061231"

2005

0,6

PM10

Gent

00R801""20040101"20041231

2004

1,0

PM10


00GN05""20060101"20061231"

2004

1,0

PM10

Gent

00R801""20030101"20031231"

2003

1,0

PM10


00R801""20020101"20021231"

2002

1,0

PM10


00R801"12110 2"20020101"20021231

2002

2,0

TSP


00GN05""20020101"20021231"

2002

1,0

PM10

Gent

00R801"12110 2"20010101"20011231"

2001

2,0

TSP


0ANT01"12110 2"19990101"19991231"

1999

2,0

TSP

Antwerpen

0ANT01"12110 2"19980101"19981231"

1998

10,0

TSP

Antwerpen

0ANT01"12110 2"19970101"19971231"

1997

10,0

TSP

Antwerpen

ANT01"12110 2"19960101"19961231

1996

10,0

TSP

Antwerpen

0HAS01"12110 2"19960101"19961231

1996

10,0

TSP

Hasselt

0ANT01"12110 2"19950101"19951231

1995

10,0

TSP

Antwerpen

0ANT01"12110 2"19930101"19931231

1993

24,0

TSP

Antwerpen

0HAS01"12110 2"19930101"19931231

1993

10,0

TSP

Hasselt

0ANT01"12110 2"19920101"19921231

1992

20,0

TSP

Antwerpen

48

0HAS01"12110 2"19920101"19921231

1992

10,0

TSP

Hasselt

Tabel 16: Historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties voor VMM meetposten in industrieel gebied in Vlaanderen. Meetpost industrieel

jaar

ng/m³

PM10 of TSP

ligging

00OL01""20060101"20061231"

2006

2,2

PM10

Olen

00OL01""20040101"20041231"

2004

2,0

PM10

Olen

00OL01"12110 2"20020101"20021231"

2002

2,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"20010101"20011231"

2001

2,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"20000101"20001231"

2000

3,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"19990101"19991231"

1999

3,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"19960101"19961231

1996

10,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"19950101"19951231

1995

10,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"19940101"19941231

1994

11,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"19930101"19931231

1993

13,0

TSP

Olen

00OL01"12110 2"19920101"19921231

1992

13,0

TSP

Olen

ng/m³ 40 35

PM10

TSP

30 25 20 15 10 5 0 1985

1990

1997

Hoboken Beerse Genk Achtergrond

2000

2003 2004 2005 2006 Noorderkempen Gentse kanaalzone Steden

Figuur 13: Evolutie van cadmium in zwevend stof in Vlaanderen (uitgedrukt in ng/m3), overgenomen van VMM (2007).

49

Tabel 17: Evolutie van cadmium in zwevend stof in Vlaanderen (uitgedrukt in ng/m3), data bij Figuur 13 overgenomen van VMM (2007). 1985 36

1990 33

1997 23

2000 12

Noorderkempen

15

12

12

3

Beerse Gentse kanaalzone

27 14

23 11

13 10

14

12

10

14

10 10

Hoboken

Genk Steden Achtergrond

12

2003 4

2004 4

2005 4,8

2006 4,4 2,4

23

1 1

14 1

9,4 1,2

9,2 1,4

2

2,4

2,8

1 1

0,8 1

0,8 1,2

Op basis van bovenstaande gegevens van de VMM komen we tot volgende historiek voor de gemiddelde Cd luchtconcentraties in Vlaanderen (Tabel 18).

3

Tabel 18: Aangenomen historische Cd PM10 en TSP buitenluchtconcentraties (uitgedrukt in ng/m ) voor Vlaanderen. ‘EXT’ is het berekende tijdsgewogen gemiddelde van de concentraties op achtergrondlocaties, in stedelijke en industriële gebieden. Jaar

Achtergrond

Stedelijk

Industrieel

2006

1,2

0,8

4,45

1,8

2005

1,0

0,8

4,45

1,8

2004

1,0

1,0

5,25

2,1

2003

1,0

1,0

13,5

4,1

2002

1,0

1,0

13,0

4,0

2001

1,0

2,0

13,0

4,5

2000

1,0

2,0

13,0

4,5

1999

1,0

2,0

13,0

4,5

1998

10,0

10,0

14,0

11,0

1997

10,0

10,0

14,0

11,0

1996

10,0

10,0

19,8

12,5

1995

10,0

10,0

19,8

12,5

1994

20,0

17,0

19,8

18,5

1993

20,0

17,0

19,8

18,5

1992

20,0

15,0

19,8

17,5

1991

20,0

15,0

19,8

17,5

1990

20,0

14,0

19,8

17,0

1989

20,0

14,0

25,7

18,4

1988

20,0

14,0

25,7

18,4

1987

20,0

14,0

25,7

18,4

1986

20,0

14,0

25,7

18,4

1985 en eerder

20,0

12,0

25,7

17,4

50

EXT

Voor het opstellen van de historiek in Tabel 18 werd prioritair gebruik gemaakt van de door de VMM gemaakte historiek in Figuur 13 voor achtergrond, steden en industriële gebieden. Ontbrekende gegevens werden aangevuld met de metingen in Tabel 14 tot Tabel 16. We hebben Cd concentraties in TSP niet omgerekend naar PM10 (conservatieve aanname) en aanvulling van de resterende lacunes gebeurde op basis van een vergelijking met data voor andere gebieden (bijvoorbeeld landelijk werd vergeleken met stedelijk en industrieel) voor hetzelfde jaar en door overnemen van metingen van oudere jaren (conservatief). We hebben enkel data tot 1985, alle eerdere jaren worden gelijk verondersteld aan 1985 (onderschatting). Net zoals voor 2007 veronderstellen we dat de deelnemers, wanneer ze niet in het studiegebied zijn, zich 25% van de tijd op een plaats met achtergrondconcentratie bevinden, 25% in een industrieel gebied en 50% in stedelijk gebied, de resultaten van deze berekening staan in de kolom ‘EXT’ van Tabel 18. De onzekerheid op historische luchtconcentraties in Vlaanderen en in het studiegebied is zeer groot. Voor de jaren ’80 zijn er geen metingen beschikbaar, en nemen we voor achtergrondlocaties de meest historische gemeten concentraties aan. In realiteit waren de concentraties hoger.

5.2.5 Polluentconcentratie in de woningen in het studiegebied in 2007 Binnen in de woningen werd de polluentconcentratie tijdens de milieumetingen (Van Deun et al. 2008) bepaald op TSP (Total Suspended Particles), op alle stofdeeltjes in de lucht (dus ook deze groter dan 10 micron). Omdat TSP alle PM10 deeltjes omvat moet de metaalconcentratie van TSP minstens even groot zijn als de PM10 metaalconcentratie en komt het gebruik van deze data overeen met een conservatieve benadering. We kunnen een schatting maken van de As en Cd PM10 binnenluchtconcentraties via de verhouding buiten/binnen voor TSP/PM10 stofconcentraties bepaald in de buitenlucht en metaalconcentraties in TSP en PM10 voor stalen die simultaan buiten gemeten zijn. De verhouding tussen de stofconcentraties bedraagt 1,1-1,3; de metaalconcentraties in TSP en PM10 zijn van dezelfde grootteorde (zie Van Deun et al. 2008). De hoeveelheid As en Cd PM10 in de binnenlucht kan bijgevolg afgeleid worden door een factor 1,2 toe te passen op de As en Cd TSP concentraties gemeten in de buitenlucht. Voor metingen die kleiner zijn dan de bepalingsgrens nemen we de helft van de bepalingsgrens. De As en Cd TSP concentraties werden in 39 woningen en op 4 openbare plaatsen in het studiegebied bepaald. In 7 van de woningen wordt gerookt. Voor de individuele doorrekening voor de 100 deelnemers van de milieumetingen worden voor de verblijfstijd thuis de gemeten As en Cd concentraties (uitgedrukt op basis van PM10) aangenomen wanneer deze beschikbaar zijn. Voor de 61 woningen waarvoor deze niet beschikbaar zijn en voor de verblijfstijd op andere plaatsen in het studiegebied nemen we het gemiddelde van de 39 woningen en 4 openbare plaatsen op basis van een verdeling over het studiegebied in 3 zones: onderzoeksgebied zones Staessen (S), onderzoeksgebied rond zones Staessen (R) en het referentiegebied Hechtel-Eksel (HE). Hierbij houden we geen rekening met het al dan niet aanwezig zijn van rokers in huis omdat we hierover geen gegevens hebben. We volgen dezelfde werkwijze voor de groepsgebonden berekeningen. Figuur 14 toont de berekende gemiddelde concentraties voor de 3 zones. 51

S

1,00

0,95

R

HE

0,92

PM10 indoor concentratie [ng/m³]

0,90 0,80 0,70

0,68 0,64

0,60 0,50 0,40

0,38

0,30 0,18

0,20 0,10 0,00 Cd

As

Figuur 14: Gemiddelde Cd en As PM10 metaalconcentraties in de binnenlucht in woningen en op openbare plaatsen in de drie zones in het studiegebied.

5.2.6 Polluentconcentratie in woningen buiten studiegebied Volgens Ross en Slooff (1988) worden in Nederland bij niet-rokers binnenluchtconcentraties gemeten van 1 -5,5 ng/m³ Cd (in Bierkens et al. 2007a). Tabel 19 toont recente metingen in woningen buiten het studiegebied. De metingen werden uitgevoerd op plaatsen waar verhoogde concentraties kunnen verwacht worden, maar ook op achtergrondlocaties. Het gemiddelde van deze meetdata is 0,5 ng/m³. Wanneer voor dezelfde locatie en tijdstip analyseresultaten beschikbaar zijn bekomen met HR-ICPMS en XRF, worden bij voorkeur de HR-ICPMS data gebruikt voor de berekening van het gemiddelde omdat deze analysetechniek gevoeliger is. Een tijdsgewogen verdeling zoals bij de buitenluchtconcentraties is niet mogelijk omdat er onvoldoende data over stedelijke luchtkwaliteit binnenshuis beschikbaar zijn.

52

Tabel 19:Gemiddelde Cd concentraties gemeten op PM10 deeltjes in gebouwen buiten het studiegebied. 3

Cd PM10 (ng/m )

studie

opmerking

0,10

Mostien 2007

Gemiddelde waarde (min-max = 0-0,4) In/Out = 1,1 - ING kantoor

4,00

Oomen 2007a , Berghmans 2007

School ‘De Sleutel’ (Genk Zuid) (min-max 1,6-8,5). Bepaald via XRF analyse5.

1,20

School ‘De Sleutel’ (Genk Zuid). Bepaald via HR-ICPMS analyse.

2,60

School Bokrijk (min-max 0,6-6,9). Bepaald 5 via XRF analyse.

0,40

School Bokrijk Bepaald via HR-ICPMS analyse.

0,38

Oomen 2007b

Gemiddelde waarde (min-max = 0,17-1,4) Budel-Dorplein, locatie in het meest verontreinigde gebied (Nederlandse Kempen). Metingen vaak onder detectiegrens en gemiddelde gebaseerd op maximale waarden

0,28

Gemiddelde waarde (min-max = 0,200,49) Maarheeze, gelegen in een matig verontreinigd gebied (Nederlandse Kempen). Metingen vaak onder detectiegrens en gemiddelde gebaseerd op maximale waarden

0,34

gemiddelde waarde (min-max = 0,21-0,78) Liempde, controle-locatie (Nederlandse Kempen). Metingen vaak onder detectiegrens en gemiddelde gebaseerd op maximale waarden

0,80

Berghmans 2006

Gemiddelde waarde (P95= 2,7; P50 =0,4; min =0,1; max =3,7) Lutlommel, historisch verontreinigd maar buitenluchtconcentraties vergelijkbaar met achtergrondmeting VMM voor Knokke

0,50

Berekend gemiddelde

Buiten gebied EXT

Volgens Bierkens et al. (2007b) is er slechts weinig informatie beschikbaar over Asconcentraties in binnenlucht en -stof. Gebaseerd op gelimiteerde data en informatie lijken de concentraties vergelijkbaar te zijn met deze van de buitenlucht (CCME, 1995). Wanneer we het gemiddelde berekenen van recente metingen in woningen (Tabel 20) bekomen we 1,62 ng/m³ As, wat vergelijkbaar is met de eerder berekende buitenluchtconcentratie voor de zone EXT van 1,30 ng/m³ As.

5

wanneer data bekomen via HR-ICPMS beschikbaar zijn, worden XRF data niet gebruikt in de berekening van het gemiddelde

53

Tabel 20: As concentraties gemeten op PM10 deeltjes in gebouwen buiten het studiegebied. 3

As PM10 (ng/m )

studie

opmerking

0,6

Oomen 2007a , Berghmans 2007

school de sleutel (Genk Zuid) (min-max 0,5-2,6). Bepaald via XRF analyse5.

2,3

School ‘De Sleutel’ (Genk Zuid). Bepaald via HR-ICPMS analyse.

0,5

School Bokrijk (min-max 0,5-0,5) Bepaald 5 via XRF analyse .

1,4

School Bokrijk Bepaald via HR-ICPMS analyse.

1,3

Oomen 2007

1,4

gemiddelde waarde (min-max = 0,722,79) Maarheeze, gelegen in een matig verontreinigd gebied (Nederlandse Kempen). Metingen vaak onder detectiegrens en gemiddelde gebaseerd op maximale waarden gemiddelde waarde (min-max = 0,653,40) Liempde, controle-locatie (Nederlandse Kempen). Metingen vaak onder detectiegrens en gemiddelde gebaseerd op maximale waarden

1,7

Berghmans 2006

gemiddelde waarde (P95= 4,7; P50 =1,5; min =0,3; max =6,7) Lutlommel, historisch verontreinigd maar buitenluchtconcentraties vergelijkbaar met achtergrondmeting VMM voor Knokke

1,62

Berekend gemiddelde

Buiten gebied EXT

5.2.7 Historische polluentconcentratie in woningen binnen en buiten het studiegebied We hebben geen data over historische Cd concentraties in de binnenlucht. We veronderstellen dat tot 2001 de concentraties in de binnenlucht gelijk zijn aan deze in 2007, en dit omdat de concentraties in de buitenlucht weinig veranderen in die periode en we ervan uitgaan dat binnenhuisbronnen te verwaarlozen zijn. Berghmans et al. (2006) vond dat de metalenconcentraties niet significant verschillen in de buitenomgeving t.o.v. van de binnenomgeving in Lutlommel. Berghmans et al. (2006) geeft echter wel een verhouding buiten/binnen van 1,4 voor Cd. Voor de jaren vóór 2001 veronderstellen we dat ze de trend van de buitenluchtconcentraties volgen, we passen hiervoor de factor van 1,4 bepaald in Lutlommel toe, de resultaten staan in Tabel 21. Voor de jaren ’80 zijn de binnenluchtconcentraties hoger dan deze gerapporteerd door Ross en Slooff (1988) voor niet-rokers (1 -5,5 ng/m³ Cd). De waarden in Tabel 21 houden geen rekening met het aanwezig zijn van rokers in huis omdat we hierover geen informatie hebben. De gemaakte veronderstellingen geven een zeer grote onzekerheid, maar wellicht geven ze een betere benadering van de realiteit dan de concentraties van 2007 te behouden voor alle jaren.

54

Tabel 21: Historische Cd concentraties op PM10 (ng/m3) deeltjes in gebouwen binnen en buiten het studiegebied.

2006-2001

S

R

HE

EXT

0,64

0,38

0,18

0,50

2000

3,6

3,2

1999

3,6

3,2

1998

10,0

7,9

1997

10,0

7,9

1996

13,6

8,9

1995

13,6

8,9

1994

14,3

13,2

1993

14,3

13,2

1992

14,3

12,5

1991

28,6

12,5

1990

28,6

12,1

1989

28,6

13,1

1988

28,6

13,1

1987

28,6

13,1

1986

28,6

13,1

1985 en vroeger

28,6

12,4

5.2.8 Analyse van onzekerheden op berekening van de blootstelling via lucht Naast de onzekerheden op de metingen van de polluentconcentraties op PM10 deeltjes in de lucht binnen en buiten zijn er nog andere onzekerheden die de uitkomst van het model kunnen beïnvloeden, deze onzekerheden staan hieronder opgelijst. Een onzekerheid die voor alle blootstellingswegen van toepassing is, is de betrouwbaarheid op de antwoorden van de vragenlijsten. We weten niet hoe accuraat deze door de deelnemers werden ingevuld. Omdat voor 2007 slechts voor enkele zones analyseresultaten voor de buitenlucht beschikbaar zijn, nemen we aan dat Cd PM10 en As PM10 buitenluchtconcentraties in de naburige zones vergelijkbaar zijn. Hierbij wordt – waar mogelijk - rekening gehouden met de afstand tot de fabriek en de overheersende windrichting (zuidwestenwind). We hebben geen informatie over het verblijf van de deelnemers wanneer ze zich buiten het studiegebied bevinden. We veronderstellen dat de deelnemers, wanneer ze niet in het studiegebied zijn, zich 25% van de tijd op een plaats met achtergrondconcentratie bevinden, 25% in een industrieel gebied en 50% in stedelijk gebied. Voor binnenhuismetingen zijn enkel concentraties op TSP gemeten beschikbaar, en leiden we voor 2007 zelf de concentratie op PM10 af. Voor de berekening van de historische blootstelling via buitenlucht maken we gebruik van cadmiumconcentraties op TSP, en leiden we niet de PM10 concentraties af op basis van verhoudingen TSP/ PM10 gemeten in 2007 omwille van de al grote onzekerheid op de data. 55

Omdat voor het studiegebied enkel metingen beschikbaar zijn voor de meetposten Wezel en Overpelt, nemen we aan dat de luchtconcentratie in de volledige R en S-zones met de gemeten concentraties overeenstemt (conservatieve benadering). De onzekerheid op historische luchtconcentraties in Vlaanderen en in het studiegebied is zeer groot. Voor de jaren ’80 zijn er geen metingen beschikbaar, en nemen we de meest historische gemeten concentraties aan. Voor de jaren voor 1975 verhogen we de PM10 Cd concentraties in het studiegebied met een factor 10, om zo rekening te houden met de verhoogde uitstoot naar het milieu in die periode. Deze aanname is zeer onzeker. De historische binnenluchtconcentraties houden we constant tot 2001 en dit omdat de concentraties in de buitenlucht weinig veranderen in die periode en we ervan uitgaan dat er geen binnenhuisbronnen zijn. Voor de jaren vóór 2001 veronderstellen we dat ze de trend van de buitenluchtconcentraties volgen, en we passen hiervoor de factor van 1,4 bepaald in Lutlommel (Berghmans et al. 2006) toe.

5.3 Roken De basisgegevens omtrent rookgedrag van de proefpersonen worden afgeleid op basis van de vragenlijst. Hierin wordt gevraagd naar het al dan niet actief roken, het aantal jaren dat gerookt werd, de hoeveelheid die gerookt wordt en het vroegere rookgedrag. Ook wordt gevraagd naar passief roken, met name het gemiddeld aantal uren dat men blootgesteld wordt aan de tabaksrook van anderen. Volgens Lindberg et al. (2006) is arseen in sigarettenrook hoofdzakelijk aanwezig als anorganisch As2O3 . As in sigaretten is hoofdzakelijk afkomstig van het gebruik van arseenhoudende pesticiden op de tabaksplanten. We veronderstellen dat al het As in sigaretten in de anorganische vorm aanwezig is.

5.3.1 Actief roken Het modelformularium toont dat de berekening van de blootstelling aan Cd en As door actief roken is gebaseerd op het rookgedrag van de proefpersoon, zoals geregistreerd in de vragenlijst. De afleiding van het aantal sigaretten gerookt per dag op basis van de vragenlijst wordt beschreven in Bijlage B . Vermits er in het kader van dit project geen metingen werden verricht van de metaalconcentraties in sigaretten, werd hiervoor een beroep gedaan op diverse literatuurbronnen.

5.3.1.1

Actief roken: rookgedrag in 2007

De antwoorden in de vragenlijsten laten toe om het huidige rookgedrag kwantitatief te bepalen. De berekening van het gemiddelde aantal sigaretten per dag wordt beschreven in Bijlage B . Wanneer de antwoorden echter inconsistent zijn, wordt geprobeerd om de ontbrekende gegevens op te vangen met redelijke veronderstellingen: indien rookgedrag wordt

56

opgegeven, maar geen hoeveelheden, dan wordt een verbruik verondersteld gelijk aan het gemiddeld aantal sigaretten over alle rokers binnen de gehele populatie.

5.3.1.2

Cd en As concentraties in sigaretten: algemene literatuur

De hoeveelheid Cd in sigaretten is sterk afhankelijk van de Cd-concentraties in de bodem waarop de tabak geteeld wordt. De concentratie As in sigaretten wordt sterk beïnvloed door de omstandigheden waarin de tabaksplanten gekweekt worden. Concentraties in de bodem en het gebruik van meststoffen en insecticiden zijn bijgevolg bepalende factoren voor de metaalconcentraties in tabak. In de literatuur zijn er diverse gegevens beschikbaar omtrent deze concentraties. Bernhard et al. (2005) rapporteren gemiddelde Cd concentraties in sigaretten tussen 0,5 en 1,5 µg/sigaret. Jung et al. (1997) analyseerde Cd en As in sigaretten geproduceerd in Korea en in het Verenigd Koninkrijk. De gemiddelde hoeveelheden As en Cd in Koreaanse sigaretten bedroegen 0,23 en 1,02 µg/g sigaret ds. waarbij een sigaret gemiddeld 0,74 g woog. Bijgevolg bedroeg de concentratie 0,17 en 0,75 µg/sigaret. In sigaretten geproduceerd in Groot-Brittannië V.K. werd 0,12 µg As/g sigaret dg en 0,90 µg Cd/g sigaret dg teruggevonden, wat overeenkomt met 0,09 en 0,67 µg/sigaret. Aannemend dat 10-20% van het totale Cd gehalte in sigaretten geïnhaleerd wordt tijdens het roken, berekende Jung et al. (1997) een dosis van 1,54-3,08 µg Cd van een pakje Koreaanse sigaretten en 1,32-2,64 µg Cd van een pakje sigaretten afkomstig uit Groot-Brittannië (20 sigaretten per pakje). Müller (1995) analyseerde de Cd-concentratie in de 9 meest gerookte sigarettenmerken in Duitsland en vergeleek deze met eerdere metingen. Uit deze analyse bleek dat het Cd-gehalte in sigaretten gedurende de laatste jaren gedaald was. Bovendien waren de Cd-gehaltes in de sigaretten van verschillende merken allemaal van dezelfde grootteorde (ze varieerden van 0,95 tot 1,14 µg/g). Voor de daling in Cd-concentratie gaf Müller als mogelijke verklaring de dalende Cd-concentraties in het milieu. De auteur vermoedt bovendien dat de verschillende merken de tabak voor hun sigaretten mengen tot ze een bepaalde Cd-concentratie bereiken. Een samenvatting van de gegevens van Müller staat weergegeven in Tabel 22. Tabel 22: Historische trend in Cd concentratie (µg Cd/g droge stof) in tabak van de in Duitsland meest gerookte sigaretten (Müller, 1995). jaar

n

min.

gemiddeld

max

1969

8

1,18

1,41

1,75

1978

12

1,13

1,38

1,65

1985

10

1,08

1,30

1,51

1994

9

0,95

1,04

1,14

Wu et al. (1995) analyseerde Cd-gehaltes in zes verschillende types commerciële Amerikaanse sigaretten geproduceerd in 1993 en in 1983. De gehaltes hierin varieerden slechts weinig, van 1 tot 1,6 µg/g met een gemiddelde van 1,28 ± 0,17 µg Cd/g tabak. De Cd-concentraties in sigaretten geproduceerd in 1983 waren hoger dan deze in sigaretten geproduceerd in 1993. Een samenvatting van de gevonden waarden in de literatuur staat weergegeven Tabel 23. 57

Tabel 23: Samenvatting van literatuurgegevens over Cd en As concentraties in sigaretten. -1

Cd [µg·sigaret ]

-1

As [µg·sigaret ]

0,5-1,5

Bron

Uit literatuurreview

Bernhard et al. (2005) Jung et al. (1997)

0,75

0,17

Herkomst Korea

0,90

0,12

Herkomst V.K.

1,41

1969 gemiddeld

1,38

1978 gemiddeld

1,30

1985 gemiddeld

1,04

1994 gemiddeld

0,94

Tabak + papier

Wu et al. (1995)

Tabak + papier

Wu et al. (1997)

0,266

5.3.1.3

Opmerking

Müller (1995)

Actief roken: Cd en As concentraties in de hoofdstroomrook in 2007

De gerapporteerde hoeveelheden Cd en As in de hoofdstroomrook variëren sterk (Smith et al., 1997). Factoren die deze hoeveelheden beïnvloeden zijn onder andere het type sigaret, het jaar waarin de analyse werd uitgevoerd, de analysemethode, enzoverder. Voor Cd zijn hoeveelheden gerapporteerd die variëren van 0-6,67 en voor arseen van 0 tot 1,4 µg/sigaret (literatuuropzoeking door Smith et al., 1997). Pappas et al. (2006) toonden aan dat er een significante correlatie bestaat tussen de Cddeeltjesconcentratie in de hoofdstroomrook en het teergehalte van de sigaret (volledige smaak, licht, ultra-licht). Wanneer de gemeten Cd-gehalten genormaliseerd werden ten opzichte van het teergehalte werden er geen significante verschillen meer vastgesteld. Rustemeier et al. (2002) analyseerde Cd (en As) in hoofdstroomrook. Deze bedroeg voor Cd 24 ng/sigaret voor een referentiesigaret en 33,7 ng/sigaret voor een testsigaret. In vergelijking met de data gegeven door Smith et al. (1997) liggen deze concentraties aan de lage kant van de concentratiedistributie. Tabel 24 vat de bovenstaande literatuurgegevens voor hoofdstroomrook samen.

58

Tabel 24: As en Cd concentraties in de hoofdstroomrook, gerapporteerd in de literatuur. -1

Cd [µg·sigaret ]

-1

As [µg·sigaret ]

0-6,67

0-1,4

0,0337

Opmerking

Bron

Tot 0,82 µg in commercieel verkrijgbare sigaretten, concentraties hierboven bepaald met toevoeging van CdSO4 of tabaksplanten gekweekt onder met slib.

Smith et al., 1997

40-tal metingen met lange schouder: hoogste en tweede hoogste concentratie respectievelijk 1,4 en 0,46 µg.

Smith et al., 1997

Rustemeier et al. (2002)

De concrete waarden die in het blootstellingsmodel gebruikt worden voor actief roken zijn gebaseerd op bovenstaande literatuurgegevens. Voor Cd nemen we een gemiddelde concentratie aan van 1 µg Cd per sigaret. Wu et al. (1995, 1997) stelde ook een aantal massabalansen voor waarmee berekend kan worden dat 5,3% van het Cd in een sigaret terechtkomt in de hoofdstroomrook. Meer algemeen wordt echter 10% Cd in de hoofdstroomrook aangenomen. Wij veronderstellen bij de berekeningen van de blootstelling dat 10% van het Cd in een sigaret (1 µg Cd per sigaret) in de hoofdstroomrook terecht komt, waardoor de hoeveelheid Cd in de hoofdstroomrook gelijk is aan 0,1 µg Cd per sigaret. In het RA document CdO wordt geschat dat sigaretten 1-2 µg Cd bevatten, afhankelijk van hun herkomst. Ongeveer 10% hiervan wordt geïnhaleerd en 25-50% van de geïnhaleerde fractie wordt geabsorbeerd. Dit is in overeenstemming met de hierboven gemaakte keuzes. Voor As doen we een gelijkaardig beroep op beschikbare publicaties. De WHO (1989) schat dat het As-gehalte in de sigarettenrook 0,04-0,12 µg/sigaret bedraagt (in Bierkens et al. 2007). Voor As variëren de concentraties in één sigaret tussen 0,12 en 0,226 µg As per sigaret. Wanneer we hierop de massabalansen van Wu et al. (1997) toepassen, namelijk dat 2% van het aanwezige As naar de hoofdstroomrook gaat, wordt tussen 0,024 en 0,0452 µg As per sigaret geïnhaleerd. Dit is een stuk lager dan het concentratiebereik gepubliceerd in Smith et al. (1997), maar een nadere analyse van de brondata toont dat 80% van de data in Smith et al. (1997) onder de berekende bovengrens van 0,0452 µg As per sigaret liggen. Voor de berekeningen nemen we de berekende bovengrens van 0,0452 µg As per sigaret geïnhaleerd aan. Figuur 15 en Figuur 16 geven een beeld van waar de Cd- en As-dosissen in een sigaret terechtkomen, gebaseerd op de resultaten van Wu et al. (1995).

59

andere; 5,20% filter; 4,70%

zijstroomrook; 44,10%

peuk; 26%

hoofdstroomrook; 5,30%

as; 14,80%

Figuur 15: Cd distributie in sigarettenrook (Cd in tabak, 0,905 µg/sigaret, en in sigarettenpapier 0,035 µg/sigaret) gebaseerd op Wu et al. (1995).

filter; 6,20% ;

zijstroomrook; 6,80%

peuk; 28%

hoofdstroomrook; 2,00%

as; 57,40%

Figuur 16: As distributie in sigarettenrook (As in tabak, 0,256 µg/sigaret, en in sigarettenpapier 0,010 µg/sigaret) in Wu et al. (1997).

5.3.1.4

Actief roken: rookgedrag in het verleden

Voor de berekening van de blootstelling via actief roken in het verleden wordt gebruik gemaakt van dezelfde formules als voor 2007, zoals beschreven in het modelformularium. De vragenlijsten laten toe om het rookgedrag in het verleden ruwweg in kaart te brengen en dus representatieve berekeningen te maken. Voor rokers wordt gevraagd naar het aantal jaren dat zij reeds roken. Voor al deze voorgaande jaren wordt verondersteld dat het gemiddelde aantal sigaretten per dag in 2007 ook geldig is.

60

Voor niet-rokers wordt ook gevraagd naar het eventuele vroegere rookgedrag en de hoeveelheid rookwaren geconsumeerd in die periode. Wanneer deze vragen inconsistent beantwoord worden, wordt geprobeerd om redelijke veronderstellingen te maken: •

Indien een roker niet opgeeft hoe lang hij/zij al rookt, wordt de gemiddelde duur verondersteld over alle rokers binnen de gehele populatie van proefpersonen. We leggen hier wel de beperking op dat deze periode ten vroegste startte vanaf 16 jaar, waardoor deze gemiddelde periode eventueel wordt ingekort.

•

Indien niet-rokers aangeven dat zij vroeger rookten maar geen duur van die periode aangeven, wordt de gemiddelde duur verondersteld over alle ex-rokers binnen de populatie. Ook hier wordt een minimumleeftijd van 16 jaar verondersteld en de duur indien nodig ingekort.

•

Indien niet-rokers niet aangeven hoe lang zij reeds gestopt zijn, wordt de gemiddelde duur verondersteld over alle ex-rokers binnen de populatie. De minimumleeftijd van 16 jaar wordt ook hier in rekening gebracht.

•

Indien niet-rokers niet aangeven hoeveel zij vroeger rookten, wordt het gemiddeld aantal sigaretten verondersteld over alle ex-rokers binnen de populatie.

5.3.1.5

Actief roken: historische Cd-concentraties in de hoofdstroomrook

Uit de eerder besproken literatuur blijkt dat de Cd-concentratie in sigaretten in vergelijking met het verleden gedaald is (Müller et al. 1995, Wu et al. 1995). Bovendien werden in het verleden waarschijnlijk meer sigaretten zonder filter gerookt dan nu, hoewel hier geen informatie over beschikbaar is. Om rekening te houden met de verhoogde Cd-concentraties in sigaretten in het verleden en dus ook in de hoofdstroomrook werden enkele modellen gefit op de historische data van Müller et al. (1995) en de huidige aangenomen Cd-concentratie in sigaretten. Deze modellen laten toe om Cd-concentraties in de hoofdstroomrook naar het verleden te extrapoleren.

61

Figuur 17: Gegevens van Müller et al. (1995) over historische Cd-concentraties in sigaretten (rode punten), met een fit van een lineair (blauw) en een logistisch-gebaseerd model( sigmoïdale groene lijn).

Het logistisch-gebaseerde model ziet er als volgt uit:

Cd sigaret = base +

range 0,405 = 0,998 + 1 + exp (r(t − c ) ) 1 + exp (0,349(t − 1988,01) )

Het lineaire model is het volgende: Cd sigaret = a ⋅ t + b = −0,0128 ⋅ t + 26,608

Voor de berekening van de historische Cd-concentraties in de hoofdstroomrook van sigaretten in het model wordt gekozen voor het meest conservatieve lineaire model. Berekende waarden op basis van dit model worden gegeven in Tabel 25.

Tabel 25: Berekende historische Cd concentraties in de hoofdstroomrook. jaar

jaar

2006

µg/sigaret hoofdstroomrook 0,10

jaar

1989


1972


2005

0,10

1988

0,12

1971

0,14

2004

0,10

1987

0,12

1970

0,14

2003

0,10

1986

0,12

1969

0,14

2002

0,10

1985

0,12

1968

0,14

2001

0,10

1984

0,12

1967

0,14

2000

0,10

1983

0,12

1966

0,14

1999

0,10

1982

0,12

1965

0,15

62

1998

0,10

1981

0,13

1964

0,15

1997

0,10

1980

0,13

1963

0,15

1996

0,11

1979

0,13

1962

0,15

1995

0,11

1978

0,13

1961

0,15

1994

0,11

1977

0,13

1960

0,15

1993

0,11

1976

0,13

1959

0,15

1992

0,11

1975

0,13

1958

0,15

1991

0,11

1974

0,13

1957

0,16

1990

0,11

1973

0,14

5.3.1.6

Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via actief roken

Het passief rookgedrag kan worden geschat op basis van de antwoorden uit de vragenlijsten. De berekening van de additionele blootstellingsdosis op basis van een concentratiefactor werd reeds eerder beschreven in het modelformularium, paragraaf 4.2.2.2. Voor het bepalen van de concentratiefactor hebben we verschillende bronnen ter beschikking. Enerzijds zijn er de milieumetingen (Van Deun et al., 2008) waar het zwevend stof (TSP fractie) in 7 rokerswoningen en 32 niet-rokerswoningen werd bemonsterd. Anderzijds zijn er diverse literatuurbronnen die gebruikt kunnen worden om de gevonden waarden te interpreteren en eventueel bij te sturen.

5.3.2 Passief roken Bij het bepalen van de blootstelling via passief roken gaat het uiteraard om concentraties in de zijstroomrook van sigaretten. Zoals reeds vermeld zijn de concentraties aan schadelijke stoffen hierin groter dan in de reeds gefilterde hoofdstroomrook. De meeste metalen vindt men vooral terug in de deeltjesfase van de zijstroomrook, in mindere mate in de gasfase. De reden hiervoor zijn de relatief hoge smeltpunten van deze metalen (>200°C). De temperatuur in de hoofdstroomrook bedraagt circa 30°C, terwijl deze in de zijstroomrook tot 400°C kan bedragen bij het verlaten van de brandende tip van een sigaret, de temperatuur in het centrum van deze tip kan zelfs oplopen tot 900°C. De temperatuur is echter al gedaald tot 100°C op een afstand van 10 cm van de tip. Daarom, zelfs als de metalen in het begin in de gasfase zitten, condenseren ze naar de deeltjesfase bij afkoeling (Landsberger et al. 1995).

5.3.2.1

Concentraties in zijstroomrook en omgevingslucht: literatuur

Wu et al. (1995, 1997) werkten met commerciële sigaretten en bepaalden dat voor iedere sigaret 0,40 ± 0,09 µg Cd geëmitteerd werd in de zijstroomrook. Dit komt overeen met een emissiefactor van 0,65 ± 0,13 µg Cd/g verbruikte tabak. Wanneer de auteurs deze gegevens 63

combineerden met de eerder bepaalde Cd-concentraties in tabak (1,28 ± 0,17 µg Cd/g tabak) leidden ze hieruit af dat ongeveer 44% van het Cd aanwezig in een sigaret naar de deeltjesfase in de zijstroomrook gaat. Meer dan 90% van het Cd werd teruggevonden in deeltjes < 1 µm, waardoor de Cd gemakkelijk in te ademen is. De Cd-concentratie in de lucht neemt lineair toe met het aantal gerookte sigaretten, en neemt slechts traag terug af: slechts 15% over een tijdsduur van 5 uur zonder extra luchtcirculatie. 5,3% van het Cd komt in de hoofdstroomrook terecht, 14,8% in de as, 26% blijft in de peuk achter en 4,7% in de filter (zie ook Figuur 15). Voor As werd een emissiefractie van ongeveer 6,8% in de zijstroomrook bepaald (zie ook Figuur 16). In vergelijking met filtersigaretten bevatten sigaretten zonder filter meer toxische elementen in de hoofdstroomrook. Sigaretten zonder filter worden echter nog nauwelijks gerookt en hierover zijn onvoldoende data beschikbaar. Ze worden bij de dosisberekening gelijkgesteld aan sigaretten met filter. Chang et al. bepaalden de concentratie As en Cd in de zijstroomrook in een referentiesigaret. De resultaten staan in Tabel 26

Tabel 26: Analytische resultaten voor As en Cd in de zijstroomrook van referentiesigaret ‘1R4F’ onder volgende omstandigheden: 45 ml pufvolume, 2 s pufduur, interval van 30 s en 50% van de ventilatieholtes bedekt. ng sigaret-1 As

29,5±2,4

Cd

421±6,6

Landsberger et al. bepaalden de concentratie As en Cd in zijstroomrook met neutronen activatie analyse (NAA), zie ook Tabel 27

Tabel 27: Zijstroomrook emissiefactoren voor filtersigaretten, bepaald met NAA (Landsberger et al. 1995) element

eenheid

min.-max.

gemiddeld ± S.D.

As

µg/sigaret

0,015-0,023

0,018 ± 0,003

Cd

µg/sigaret

0,29-0,56

0,41 ± 0,08

Dezelfde auteurs hebben eveneens Cd en As bepaald op plaatsen waar gerookt wordt en plaatsen waar niet gerookt wordt, de resultaten hiervan staan in Tabel 28. Hieruit blijkt een duidelijke verhoging van de metalenconcentraties in de lucht op plaatsen waar gerookt wordt.

Tabel 28: As en Cd concentraties op plaatsen waar gerookt wordt en rookvrije plaatsen (Landsberger et al. 1995). element As

64

eenheden -3

ng m

bereik op plaatsen waar gerookt wordt

gemiddelde ± S.D. op plaatsen waar gerookt wordt

rookvrije plaatsen

<0,1-1,0

0,4 ± 0,3

<0,13

Cd

-3

ng m

4,0-37,9

14,4 ± 9,8

< 1,8

Analoge resultaten werden bekomen door Brauer et al. (1998) die de Cd-concentraties bepaalde in restaurants met rookverbod, restaurants waar beperkt mag gerookt worden en restaurants waar zonder beperking mag gerookt worden. PM10-, PM2,5- en Cd-concentraties bleken significant verhoogd te zijn op plaatsen waar onbeperkt gerookt mocht worden. Regressie toonde verder aan dat iedere gerookte sigaret gepaard ging met een verhoging van ongeveer 1,1 ng/m3 Cd.

Tabel 29: Cd concentraties in restaurants waar (beperkt) gerookt wordt en rookvrije plaatsen (Brauer et al. 1998). Restaurant type

PM10 Cd (ng/m3)

Aantal sigaretten N

Gemiddeld (SD)

Bereik

Niet roken

0

5

0,97 (0,44)

0,65-1,7

Beperkt roken

0,8

11

1,3 (1,3)

<0,5-3,6

Onbeperkt roken

4,9

4

6,5 (3,4)

2,2-10,0

aantal sigaretten = gemiddeld aantal sigaretten gerookt per tijdsinterval van 5 minuten N = aantal stalen (6-uurs gemiddelden)

Bierkens et al. (2007 a) verwijzen naar Ros en Slooff, (1988) die melding maken van binnenluchtconcentraties van 100 ng Cd /m³ bij rokers.

5.3.2.2

Concentraties in omgevingslucht bij rokers en niet rokers: milieumetingen

Bij de milieumetingen in het kader van dit project werden As- en Cd-concentraties bepaald op de binnenlucht-TSP fractie in 7 huizen waar gerookt wordt en 32 huizen waar niet gerookt wordt (24 h metingen). Deze metingen worden omgezet naar PM10 concentraties door het toepassen van een reductiefactor zoals beschreven in de sectie 5.2.5 Polluentconcentratie in de woningen in het studiegebied in 2007. Het gaat hier om 24hmetingen die bijgevolg een gemiddelde waarde aangeven: gedurende de bemonstering werd er niet continu gerookt, maar wel sporadisch tot regelmatig. Wanneer we de binnenluchtconcentraties van de rokerswoningen vergelijken met de binnenluchtconcentraties bij niet-rokers, zien we voor de Cd PM10-concentraties een verhoging met een factor 5,57. Voor As is er geen significant verschil tussen woningen waarin wel en niet gerookt wordt (factor 1,06). Deze verhouding worden weergegeven in Figuur 18. Deze vaststellingen worden ook bevestigd door de analyses van Landsberger et al. (1995) (zie Tabel 28) en door Wu et al. (1997), die aangeeft dat slechts 8,8 % van het As in de rook terechtkomt.

65

Rokers

Niet-rokers

1,60 1,46 Zwevend stof binnen - PM10 [ng/m³]

1,40 1,20 1,00 0,80

0,71

0,67

0,60 0,40

0,26

0,20 0,00 Cd

As

Figuur 18: Gemiddelde Cd en As PM10 metaalconcentraties in de binnenlucht in woningen waar wel en niet gerookt wordt.

5.3.2.3

Passief roken: gebruikte waarden in het model

Voor As wordt er dus geen duidelijke verhoging van de PM10 binnenluchtconcentraties vastgesteld en het model brengt dit dan ook niet in rekening. Voor Cd geven alle bronnen aan dat er wel een duidelijke verhoging is van de PM10 binnenluchtconcentraties. De berekeningen op basis van de concentratiefactor, zoals beschreven in het modelformularium paragraaf 4.2.2, passen we dus enkel toe voor de blootstelling aan Cd. De waarde van de factor bedraagt 5,57 zoals berekend in de vorige sectie.

5.3.2.4

Passief roken: historische blootstelling via passief roken

De historische blootstelling via passief roken is moeilijk te schatten omdat deze afhankelijk is van verschillende factoren die veranderen in de tijd. Deze factoren zijn 1) de tijd blootgesteld aan passief roken en 2) de verhoogde Cd-concentratie in de binnenlucht tengevolge van roken. Volgens de gezondheidsstatistieken van De Algemene Directie Statistiek en Economische Informatie6 is het aantal rokers de laatste 25 jaar gedaald. In Nederlandstalig België waren er in 1982 39% dagelijkse rokers (cijfer heeft betrekking op de bevolking van 15 jaar en ouder), in 2001 was dit nog 28% en in 2006 nog slechts 17%. Hieruit volgt dat de tijd blootgesteld aan passief roken in het verleden waarschijnlijk langer was dan in 2007 omdat er meer rokers waren. Bovendien was vermoedelijk ook het Cd PM10 gehalte in de lucht tengevolge van passief roken hoger omdat het aantal mensen dat in één ruimte rookte waarschijnlijk in het verleden hoger was. In het verleden golden ook minder restricties met betrekking tot roken in openbare aangelegenheden en op arbeidsplaatsen. Uit de gegevens van Müller et al. (1995) volgt bovendien dat het Cd-gehalte in sigaretten in het verleden hoger was dan nu. 6

http://www.statbel.fgov.be/figures/d361_nl.asp#0

66

Bij gebrek aan gegevens houden we echter de in de vragenlijsten opgegeven blootstellingstijd voor passief roken aan, dit geeft wellicht een onderschatting. Anderzijds nemen we voor de berekening van de historische blootstelling aan Cd een sterke stijging in Cd PM10 binnenluchtconcentratie aan (zie Tabel 21). Het gebruik van dezelfde factor als in 2007 die de verhoging van de binnenluchtconcentratie door passief roken aangeeft is moeilijk toe te passen op de volledige historische tijdsreeks. Omdat de binnenluchtconcentraties relatief weinig wijzigen tot in 2001, behouden we voor de periode 2007-2001 de berekende factor van 5,57. Ros en Slooff, (1988) vermelden binnenluchtconcentraties van 100 ng Cd /m³ bij rokers. We nemen voor de periode 1988 en vroeger deze binnenluchtconcentratie van 100 ng Cd/m³ aan. Voor de periode 1988-2000 passen we de factor 5,57 toe op het gemiddelde van de binnenluchtconcentraties binnen en buiten het studiegebied, we kappen de maximale waarde af op 100 ng Cd /m³. Deze veronderstellingen gaan met veel onzekerheden gepaard, maar vermoedelijk geven ze een betere benadering van de realiteit dan het behouden van de historische waarden.

5.3.2.5

Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via passief roken

De belangrijkste onzekerheid is de concentratie in de lucht wanneer gerookt wordt, en dit omdat deze concentratie van veel factoren afhankelijk is zoals het aantal rokers, de ventilatie, enzoverder. Bovendien kon de vraag in de vragenlijsten naar passief roken op verschillende manieren geïnterpreteerd worden, wat een bijkomende onzekerheid geeft. Ook historisch is zowel het aantal uren blootgesteld aan passief roken als de concentratie in de omgevingslucht zeer onzeker.

5.4 Verbruik van (lokaal) voortgebrachte levensmiddelen 5.4.1 Cd in voeding Het SCOOP rapport “Assessment of the dietary exposure to arsenic, cadmium, lead and mercury of the population of the EU Member States” geeft Cd-concentraties in verschillende levensmiddelen in Europese lidstaten en België. De data voor België staan samengevat in Tabel 30.

67

Tabel 30: Gemiddelde totale Cd concentraties in verschillende levensmiddelen volgens SCOOP (2004) levensmiddel

concentratie [µg/kg vg]

ontbijtgranen

concentratie [µg/kg

levensmiddel

vg]

paardenvlees

41 24

brood

23

kip, kalkoen, ander gevogelte

pistolets, piccolo’s, sandwich, belegd broodje

23

pasta

koffiekoeken

23

Rijst

beschuit, knäckebröd, crackers

23

Andere graanproducten couscous,…)

vlees en gevogelte

24

Aardappelen

44

lever

68

Bladgroenten

45

nieren

153

wortelgewassen, stengelgewassen

44

7

70 8

(tarwe,

52

Het Federaal Agentschap voor de Voedselveiligheid (FAVV) bepaalt op regelmatige basis Cd-gehalten in levensmiddelen, zowel in de Kempenregio9 alsook in de rest van België, zie Tabel 31. Voor lever en een aantal gewassen liggen de gehalten in het studiegebied hoger dan in de rest van België.

Tabel 31: Gemiddelde Cd gehalten in levensmiddelen(µg/kg vers gewicht) in 2005, bepaald door het FAVV # stalen

Gemiddelde België [µg/kg]

SD

Brood (resultaten 2005)

5

17

10

Brood (resultaten 2006)

19

16

4

Vlees (rund)

99

3

2

Lever (rund)

99

200

160

Levensmiddelen

# stalen

Gemiddelde Kempen [µg/kg]

SD

53

450

470

Graanproducten: Ontbijtgranen

Pistolets, piccolo's, sandwich Koffiekoeken Beschuit, Knäckebröd, crackers

Vlees, wild, gevogelte

7

data voor Italië

8

data niet beschikbaar voor België, gemiddelde van andere lidstaten

9

Aarstelaar, Achel, Balen, Bazel, Beveren-Waas, Eksel, Geel, Gierle, Grote-Brogel, Haasdonk, Hamont, Heppen, Herentals, Kasterlee, Kerkhoven, Kleine-Brogel, Kruikbeek, Lichtaart, Lille, Lommel, Melsele, Mol, Morkhoven, Neerpelt, Noorderwijk, Oevel, Olen, Olmen, Overpelt, Peer, Poederlee, Rupelmonde, Schelle, Sint-Huibrechts-lille, Tielen, Vrasene, Wechelderzande, Westerlo, Wijchmaal, Zwijndrecht

68

# stalen

Gemiddelde België [µg/kg]

SD

# stalen

Gemiddelde Kempen [µg/kg]

SD

Nieren (rund)

99

1250

1190

53

2860

2660

Vlees alle soorten (resultaten 2006)

78

12

7

Kip, kalkoen, gevogelte, eend (vlees)

39

<10

Kip, kalkoen, gevogelte, eend (lever)

60

170

210

Kip, kalkoen, gevogelte, eend (nier)

21

270

310

Gevogelte vlees (resultaten 2006)

9

<10

Pasta

10

47

23

Pasta (resultaten 2006)

20

68

34

Rijst

31

25

26

Andere graanproducten (tarwe, couscous,…)

2

<100

Andere granproducten (tarwe) (2006)

5

48

10

Aardappelen

26

22

13

98

51

30

Spinazie

9

120

95

10

25

18

1

29

Sla (kropsla, veldsla, ijsbergsla,…)

27

18

16

W ortel

29

31

19

15

120

73

Prei

10

16

6

5

0,065

52

Uien, sjalotten

30

13

4

W itloof

10

30

60 9

130

70

Levensmiddelen

Paardenvlees

Pasta, rijst:

Groenten:

Andijvie Selder (groen, wit) Knolselder

Schorseneren Spruiten

1

<10

1

26

Kool (rode, groene, witte)

6

<10

15

11

3

Savooikool

3

<10

4

11

2

Bloemkool

18

10

1

<10

Broccoli

1

<10

4

11

2

Radijs Erwten Bonen Tomaat

10

1,5

<10

Resultaten
69

Op basis van bovenstaande gegevens werden de invoerdata voor levensmiddelcategorieën in het blootstellingsmodel afgeleid. Waar beschikbaar, werden data van het FAVV gebruikt, in de andere gevallen werden levensmiddelen gelijkgesteld (bijvoorbeeld koffiekoeken werden gelijkgesteld aan brood) aan elkaar of werden de data uit SCOOP (2004) overgenomen.

Tabel 32: Invoerdata voor Cd-concentraties in het blootstellingsmodel voor levensmiddelen in België. Levensmiddel

Cd (µg/kg vg of µg/l) België

Ontbijtgranen

16,00

gelijkgesteld aan brood

Brood

16,00

FAVV metingen

Pistolets

16,00


Koffiekoeken

16,00


Beschuit

16,00


Vlees/gevogelte

8,24

FAVV metingen (gemiddelde van rund, gevogelte, ander vlees)

Bron / verklaring

Lever

184,15

FAVV metingen (gemiddelde van gevogeltelever, rundslever)

Nieren

760,64

FAVV metingen (gemiddelde van gevogeltenieren, rundsnieren)

Paardenvlees

41,00

SCOOP (2004)

Kip ed

10,00

FAVV metingen

Pasta

57,48

FAVV metingen

Rijst

25,24

FAVV metingen

Andere graanproducten

10,00

FAVV metingen

Leidingwater + producten op basis hiervan

0,0054

drinkwatermaatschappijen studiegebied (veronderstel 0,0054 µg/l voor EXT)

Flessenwater+ producten op basis hiervan

0,20

FAL (Federal Agricultural Research Center Braunschweig)

Putwater/drinkwater+ producten op basis hiervan

2,35

gemiddelde putwaterconcentraties voor zone S, R of HE (= EXT)

Aardappelen

21,85

FAVV metingen

Spinazie

117,89

FAVV metingen

Andijvie

45,00

SCOOP (2004), bladgroenten

Selder

25,20

FAVV metingen

Knolselder

30,55

wortel en knolgewas: zelfde concentratie als wortelen verondersteld

Sla

18,04

FAVV metingen

W ortel rauw

30,55

FAVV metingen

W ortel bereid

33,95

FAVV metingen

Prei

16,30

FAVV metingen

Ui

12,73

FAVV metingen

W itloof rauw

30,00

FAVV metingen

W itloof bereid

37,50

FAVV metingen

70

Levensmiddel

Cd (µg/kg vg of µg/l) België

Schorseneren

30,55


Spruiten

10,00

FAVV metingen

Kool

10,00

FAVV metingen

Savooi

10,00

FAVV metingen

Bloemkool

10,44

FAVV metingen

Broccoli

10,00

FAVV metingen

Radijs

30,55


Erwten

10,00

vergelijkbaar met bonen

Erwten + wortels

20,28

gemiddelde van erwten en wortelen (erwten gelijkgesteld aan bonen)

Bonen

10,00

vergelijkbaar met kolen, tomaten,…

Rauwe tomaat

10,00

FAVV metingen

Bereide tomaat

12,82

FAVV metingen

Bron / verklaring

Voor bereid witloof, bereide tomaten en wortelen maken we gebruik van een slinkfactor, dit is het percentage dat van de rauwe schoongemaakte groente moet worden afgetrokken om het gewicht van het bereide product te verkrijgen.

Tabel 33: Slinkfactoren voor wortelen, witloof en tomaten (uit ‘Maten en Gewichten’) Groente

Slinkfactor (%)

W ortelen

10

W itloof

20

Tomaten

22

Voor een aantal gewassen, gekweekt in de Kempen, liggen de concentraties hoger dan wanneer deze in de rest van België gekweekt worden, zie ook Tabel 31. In het studiegebied werden bij 10 deelnemers stalen genomen van groenten (sla en wortelen). Voor de individuele blootstellingsberekening worden de beschikbare data aan de individuen gekoppeld. Uit de beperkte dataset in Tabel 34 valt op dat de groentestalen genomen in de Szone alle de maximumgehalten van 200 µg/kg vg voor bladgroenten en 100 µg/kg vg voor wortelgewassen overschrijden.

71

Tabel 34: Cd gehalten in gewassen sla en geschilde wortelen gekweekt in het studiegebied. De zone waarin de groente gekweekt werd staat tussen haakjes vermeld (uit van Deun et al. 2008). Cd in gewassen sla (µg/kg vg)

Cd in geschilde wortel (µg/kg vg)

40 (R)

70 (EK)

130 (R)

215 (S)

33 (R)

201 (S)

44 (R)

124 (S)

273 (S)

74 (R)

Wanneer geen individuele bioconcentratiefactoren.

data

beschikbaar

zijn,

worden

deze

berekend

via

5.4.2 Organisch en anorganisch As in voeding Bij de blootstellingsberekeningen zijn we enkel geïnteresseerd in anorganisch arseen, dat als toxicologisch meest relevant beschouwd wordt. Bepaling van arseengehalten in levensmiddelen hebben echter meestal betrekking op totaal arseen, anorganische arseenverbindingen worden zelden bepaald omdat deze vanwege de lage concentraties moeilijk te detecteren zijn. SCOOP (2004) geeft totale As-concentraties in verschillende levensmiddelen in 9 Europese lidstaten. Voor België zijn enkel data over arseenconcentraties in vis en visproducten beschikbaar. Voor de in het model beschouwde levensmiddelengroepen werd het gemiddelde berekend van de arseenconcentraties, beschikbaar voor de verschillende lidstaten. Deze data staan samengevat in Tabel 35.

Tabel 35: Gemiddelde totale As concentraties in verschillende bereide levensmiddelen (vers gewicht) volgens SCOOP (2004) levensmiddel

µg/kg As totaal

levensmiddel

ontbijtgranen

24,8

paardenvlees

brood

24,8

kip, kalkoen, ander gevogelte

10,1

pistolets, piccolo’s, sandwich, belegd broodje

24,8

pasta

24,8

koffiekoeken

24,8

rijst

24,8

24,8

andere graanproducten (tarwe, couscous,…)

24,8

vlees en gevogelte

10,1

aardappelen

lever

11,3

groenten

nieren

11,3

beschuit, crackers

72

knäckebröd,

µg/kg As totaal

13,6

De Food Standards Agency (Groot-Brittannië, FSIS 2004, 2007) heeft totaal en anorganisch As bepaald in een aantal levensmiddelen waarin de totale arseenconcentratie hoog genoeg was om metingen van anorganisch arseen toe te laten. De hoeveelheid anorganisch arseen in vis was laag, kleiner dan 1% van het totale arseengehalte. De belangrijkste vorm van arseen in vis (meer dan 90%) is arsenobetaïne. In een eerste studie (FSIS 51/04, 2004) werden enkel stalen van gevogelte, vis en verschillende levensmiddelen op basis van granen op anorganisch As geanalyseerd. De resultaten van deze studie staan samengevat in Tabel 36 en de totaal Asgehalten zijn meestal vergelijkbaar met deze door de Food Standard Agency bepaald in eerdere studies (FSIS 191, FSIS 33).

Tabel 36: Samenvatting van arseen concentraties in verschillende bereide levensmiddelen (FSIS)

voedingsmiddelengroep

totaal As bovengrens gemiddeld (µg/kg)

anorganisch As bovengrens gemiddeld (µg/kg)

FSIS 51/04

FSIS 51/04

fanorganisch FSIS 51/04

totaal As gemiddeld (µg/kg)

totaal As gemiddeld (µg/kg)

FSIS 191

FSIS 33

5,0

<10-30

brood

4,2

verschillende granen

13

karkas vlees

5,1

3,0

organen

10

4,0

<10-50

vleesproducten

4,1

3,0

<10-50

gevogelte

73,1

12,5

0,17

4,0

vis

3214

15,9

0,005

4400

oliën en vetten

5,1

3,0

eieren

3,5

0,9

suikers en gekonfijt fruit

7,3

5,0

groene groenten

2,0

3,0

aardappelen

2,7

2,0

andere groenten

4,9

5,0

groenten in blik

1,6

0,8

vers fruit

1,6

1,4

fruitproducten

2,0

1,9

dranken

0,74

1,0

melk

0,51

0,4

zuivelproducten

2,2

2,0

noten

4,8

6,0

11,6

0,9

7,0

640-22000

<10

<10-40

<10

In een vervolgstudie heeft de Food Standards Agency anorganisch arseen bepaald in samengestelde voedingsmiddelen voor baby’s en peuters (FSIS 03/07, 2007). Anorganisch arseen werd in hoofdzaak bepaald in levensmiddelen samengesteld uit vis, rijst of gevogelte omdat het totaal arseengehalte in deze levensmiddelen het hoogste is. De producten bevatten gemiddeld 66% anorganisch As. Het hoogste niveau anorganisch As (0,23 mg/kg) werd 73

bepaald in stalen waarin rijst verwerkt was (94% anorganisch As), terwijl het laagste gehalte (< 2%) teruggevonden werd in vis. Het ATSDR document voor As verwijst naar verschillende studies waarin het As gehalte in voeding bepaald wordt. Gartell et al. (1986) bepaalde totale As-gehalten in granen en graanproducten (20 µg/kg) en in vlees, vis en gevogelte (140 µg/kg). Schoof et al. (1999a, b) analyseerde een 40-tal basisproducten. Zoals ook in andere studies waren de totale arseenconcentraties het hoogste in vis en zeevruchten (van 160 µg/kg in zoetwatervis tot 2360 µg/kg in zeevis). De gemiddelde hoeveelheid anorganisch As in vis bedroeg slechts < 1 tot 2 µg/kg . De hoogste concentraties anorganisch As werden gevonden in ongekookte rijst (74 µg/kg), gevolgd door bloem (11 µg/kg), pompelmoessap (9 µg/kg) en gekookte spinazie (6 µg/kg), zie Tabel 37.

Tabel 37: Gemiddelde concentraties totaal en anorganisch arseen in bereide voeding (uit Schoof et al. 1999b). Voedingsmiddel

Totaal As (µg/kg)

Anorganisch As (µg/kg)

Gemiddeld

SD

Gemiddeld

SD

Rund

51,5

11

0,4 J

0,23

Kip

86,4

5,6

0,9

0,10

Varken

13,5

0,99

0,6

0,025

Zoutwatervis

2360

1311

0,5 J

0,20

Zoetwatervis

160

132

1J

0,33

Groene bonen

2,1 J

0,26

1,2 J

0,19

W ortelen

7,3

2,5

3,9

1,4

Komkommer

9,6

1,4

4,1

1,2

Sla

1,4 J

0,25

1,5 J

0,13

Uien

9,6

1,9

3,3

0,74

Erwten

4,3

1,1

4,5

2,1

2,8 J

0,62

0,8 J

0,36

Spinazie

5,1

1,8

6,1

1,4

Tomaten

9,9

2,6

0,9

0,35

Bloem

39,1

6,0

10,9

2,6

Rijst ongekookt

303

61

73,7

9,6

Aardappelen

J: gerapporteerde waarde is boven de blanco-concentratie, maar onder de detectielimiet In een eerdere studie (Yost et al. 1998) bepaalden deze auteurs de concentratie anorganisch As in rijst als 100 µg/kg (43% van totaal) en in brood als 12 µg/kg (50% van totaal). Ze verwijzen ook naar data van het ‘Ontario ministry of the environment’ waar men 100% anorganisch As aantrof in varkensvlees (18 µg/kg), 41% in gevogelte (24 µg/kg) en 1% in zeevis (24 µg/kg).

74

In een Deense studie werden wortelen gekweekt in bodem met een concentratie van 30 µg/g As, wat boven de Deense limiet van 20 µg/g ligt. De wortelen bevatten 14 µg/kg vg As, volledig aanwezig in de anorganische vorm (Helgesen and Larsen 1998). In een onderzoek naar de gehalten anorganisch As in rijst en groenten afkomstig van Bangladesh (Smith et al. 2006), werden anorganische As-gehalten van 96% voor groenten en 87% voor rijst teruggevonden. Williams et al. (2005) analyseerden totale en anorganische As-gehalten in rijst van verschillende oorsprong. USA lange korrel rijst bevatte de hoogste gemiddelde As-gehalten, 260 µg/kg. Rijst uit Bangladesh bevatte gemiddeld 130 µg As/kg rijst. Het gehalte anorganisch As bedroeg 64% in Europese rijst, 80% in rijst uit Bangladesh en 81% in rijst uit India. Rijst uit de USA bevatte gemiddeld 42% anorganisch As. Diaz et al. (2004) analyseerden voedingsmiddelen in Chile, al dan niet bereid met met As verontreinigd water, zie Tabel 38. De gehalten anorganisch arseen in groenten zijn hoog en variëren van 48 tot 100%. In brood overweegt ook het aandeel anorganisch As, met 78%.

Tabel 38: Concentraties totaal As en anorganisch As (uit Diaz et al. 2004). Levensmiddel

Bereiding

Totaal As (µg/kg)

Anorganisch As (µg/kg)

Asperge

Gekookt (gedistilleerd water)

29

14

Bonen


7

6

Rode biet


50

42

Bloemkool


7

4

W ortelen

Geschild en (gedistilleerd water)

38

37

Niet bereid (ongeschild)

138

128

Snijbiet


99

61

Look


28

27

Maïs


89

70

Uien


74

72

Rauw

67

75

Aardappelen

4

4

Pompoen

4

3

Spinazie

50

38

gekookt

Sla

Rauw

448

394

Sluitkool

Rauw

16

13

Tomaten

Rauw

11

9

Brood

Rauw

74

53

Van het FAVV werden recente analyseresultaten voor As in België verkregen, zie Tabel 39. De meeste resultaten liggen onder de detectielimiet, maar het FAVV beveelt aan om in die gevallen de detectielimiet aan te nemen. Voor brood is de totale As-concentratie in dezelfde grootteorde als deze volgens SCOOP (2004) en Diaz (2004). De resultaten van FSIS en 75

Yost et al. (1998) liggen een factor 5-10 lager. Voor rundsvlees en gevogelte is er een factor 2-12 verschil met andere auteurs, en voor graanproducten liggen de concentraties in dezelfde grootteorde.

Tabel 39: Totaal arseenconcentraties (vers gewicht) in levensmiddelen in België (FAVV). Aantal monsters

Gemiddel (µg/kg)

14*

<50

Vlees (rund)

3

<120

Kip, kalkoen, gevogelte, eend (vlees)

4

<120

Andere granproducten (tarwe, couscous,…)

5*

34,2

Levensmiddelen Brood (resultaten 2005)

SD

0,008

*resultaten arseen 2006 Voor resultaten
Tijdens de milieumetingen in het studiegebied werden As-gehaltes in gewassen sla en geschilde wortelen bepaald, zie Tabel 40. Hoewel volgens de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007) er voor As geen of nauwelijks een relatie tussen de concentraties in de groenten en in de bodem bestaat, hebben de gewassen geteeld in de S-zones meestal de hoogste gemeten As-concentraties (en hoogste bodemconcentraties).

Tabel 40: Totaal As gehalten in gewassen sla en geschilde wortelen gekweekt in het studiegebied. De zone waarin de groente gekweekt werd staat tussen haakjes vermeld. Astotaal in gewassen sla [µg / kg vg]

Astotaal in geschilde wortel [µg / kg vg]

9 (R)

4 (EK)

4 (R)

16,3 (S)

5 (R)

23 (S)

2 (R)

7 (S)

16 (S)

11 (R)

WHO (2001) geeft volgende schattingen van gehaltes anorganisch As (als percentage van totaal As): vlees: 75%, gevogelte: 65%, zuivelproducten: 75%, granen: 65%, fruit: 10%, groenten: 5%, zeevruchten: 0-10%. Tabel 41 geeft een overzicht van fracties anorganisch As in levensmiddelen uit de literatuur hierboven besproken.

76

Tabel 41: Fracties anorganisch As in levensmiddelen (verschillende literatuurbronnen). Levensmiddel Brood, sandwich, beschuit,…

fanorganisch koffiekoeken,

Vlees en gevogelte

Levensmiddel

fanorganisch

0,5-0,78

Rijst

0,24-0,96

0,008-1

Andere graanproducten (tarwe, couscous,…)

0,65-0,9

Lever

0,65

Pasta

Nieren

0,65

Vis en zeevruchten

0-0,02

Paardenvlees

0,65

Aardappelen

0,05-1

Groenten

0,05-1

Gevogelte

0,17 - 0,65

0,65

Uit de data hierboven blijkt dat de onzekerheid op de concentraties (anorganisch) As in voedingsmiddelen groot is. Bij de selectie van de data geven we de voorkeur aan analyseresultaten van Belgische levensmiddelen (metingen VITO in studiegebied, metingen FAVV België, tenzij deze onder de detectielimiet zijn). Wanneer geen gegevens beschikbaar zijn, worden (prioritair) Europese data of niet-Europese data gebruikt. De gehalten anorganisch arseen kunnen ofwel direct uit de literatuur afgeleid worden, of door vermenigvuldiging van het totaal As-gehalte met de fractie anorganisch.

Tabel 42: Invoerdata voor As-concentraties in het blootstellingsmodel voor levensmiddelen in België. naam

As (µg/kg vg) totaal

Bron

Bron

As (µg/kg anorganisch

ontbijtgranen

24,8

gelijkgesteld brood

0,50

Yost 1998

12,40

brood

24,8

SCOOP 2004

0,50

Yost 1998

12,40

pistolets

24,8

gelijkgesteld brood

aan

0,50

Yost 1998

12,40

koffiekoeken

24,8

gelijkgesteld brood

aan

0,50

Yost 1998

12,40

beschuit

24,8

gelijkgesteld brood

aan

0,50

Yost 1998

12,40

vlees/gevogelt e

10,1

SCOOP 2004

0,04

Schoof et al. 1999b

0,44

lever

11,33

SCOOP 2004

0,04

Schoof et al. 1999b

0,50

nieren

11,33

SCOOP 2004

0,04

Schoof et al. 1999b

0,50

paardenvlees

10,1

gelijkgesteld vlees

0,04

Schoof et al. 1999b

0,44

kip ed

73,1

FSIS 51/04

0,17

FSIS 51/04

12,43

pasta

24,8

SCOOP 2004

0,50

idem brood

12,40

rijst

24,8

SCOOP 2004

0,64

W illiams 2005

15,87

andere graanprod

13

FSIS 51/04

0,90

FSIS 51/04

11,70

aardappelen

11,60

Benekempen

0,29

Schoof et al. 1999b

3,31

f aan

aan

anorganisch

vg)

77


naam

Bron

f

anorganisch

Bron


(2007) spinazie

13,76

Benekempen (2007)

0,76

Diaz et al. (2004)

10,46

andijvie

9,85

Benekempen (2007)

0,82

gemiddelde bladgewassen

8,07

selder

9,85

Benekempen (2007)

0,82

gemiddelde andere 10 bladgewassen

8,07

knolselder

34,29

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde 11 groenten

17,86

sla

9,92

Benekempen (2007)

0,88

Diaz et al. (2004)

8,72

wortel rauw

25,72

Benekempen (2007)

0,53

gemiddelde Diaz, Schoof, Helgesen

13,74

wortel bereid

28,58

Benekempen (2007)

0,53

Schoof et al. 1999b

15,27

prei

37,15

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

19,35

ui

31,43

Benekempen (2007)

0,34

Schoof et al. 1999b

10,80

witloof rauw

17,15

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

8,93

witloof bereid

21,43

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

schorseneren

25,72

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

spruiten

48,58

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

kool

25,72

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

savooi

25,72

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

bloemkool

28,58

Benekempen (2007)

0,57

Diaz et al. (2004)

16,33

broccoli

28,58

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

14,88

radijs

14,29

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

erwten

51,44

Benekempen (2007)

0,52

gemiddelde groenten

andere

40,01

Benekempen (2007)

0,53

gemiddelde erwten en wortelen

9,88

bonen

25,72

Benekempen (2007)

0,57

Schoof et al. 1999b

14,70

rauwe tomaat

0,60

Benekempen

0,82

Diaz et al. (2004)

0,49

erwten wortels

+

10

spinazie en sla

11

aardappelen, wortelen, uien, bloemkool, bonen, tomaten

78

andere

andere

andere

11,16 13,39 25,30 13,39 13,39

7,44 26,79

vg)

naam


Bron

f

anorganisch

Bron


Diaz et al. (2004)

0,63

Schoof et al. 1999b

0,75

vg)

(2007) bereide tomaat

0,77

Vis

1260

Benekempen (2007)

0,82

De As-concentraties in groenten werden afgeleid uit de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007). Hiervoor werd gebruik gemaakt van de As-concentraties berekend in Tabel 3 en de plantspecifieke drogestofgehalten. De fractie anorganisch As werd bepaald als een gemiddelde uit literatuurwaarden. Voor aardappelen, tomaten, spinazie en sla waren voldoende gegevens beschikbaar zodat hiervoor specifieke concentraties konden berekend worden, de andere groenten stellen we gelijk aan het gemiddelde van bijvoorbeeld bladgewassen. Voor bereide groenten houden we rekening met de slinkfactor. Voor de locatiespecifieke berekening van de blootstelling aan As wordt – waar mogelijk - bij de individuele doorrekening gebruik gemaakt van de analyseresultaten van de sla en wortelstalen. De andere concentraties in het voedingspakket blijven gelijk, enkel de concentraties in leidingwater en putwater worden aangepast aan de concentraties in de desbetreffende zones. Omdat As in belangrijke mate aanwezig is in vis, wordt de consumptie van vis, schaalen schelpdieren toegevoegd in de blootstellingsberekeningen. In de vragenlijsten werd niet gepeild naar het visconsumptiepatroon en daarom maken we gebruik van de gemiddelde visconsumptie voor mannen en vrouwen (De Belgische Voedselconsumptiepeiling 1 - 2004). Deze gemiddelde dagelijkse visconsumptie wordt vermenigvuldigd met de gemeten concentratie en fractie anorganisch As in Schoof et al. (1999b) en opgeteld bij de berekende dosis via voeding.

Tabel 43: Gebruikelijke consumptie van vis, schaalen schelpdieren (Voedselconsumptiepeiling, België, 2004) Gewogen gemiddelde [g/dag] (gecorrigeerd voor interviewdag, seizoen, geslacht en leeftijd)

SD

Vrouwen

22,6

11,5

mannen

25,9

16,2

5.4.3 Historische Cd concentratie in niet lokale levensmiddelen Fouassin en Fondu (1981) evalueerden het gemiddelde cadmiumgehalte in levensmiddelen in de dagelijkse voeding in België. Hiervoor werden meer dan 2500 verschillende Belgische en buitenlandse voedingsmiddelstalen in de groot- en kleinhandel genomen en geanalyseerd met atomaire absorptiespectrometrie of eletrothermische atomisering. Voor de meeste voedingsmiddelen zijn de concentraties hoger dan deze door het FAVV bepaald in 20062007. We weten echter niet wat de impact is van het gebruik van minder gevoelige 79

detectietechnieken in het verleden. In 1993 vergeleken Van Assche & Ciarletta de data van Fouassin & Fondu (1981) met analyseresultaten uit 1989. Ze stelden een opmerkelijke daling vast van de concentraties in de meeste levensmiddelen. Deze daling schreven de auteurs voor een groot deel toe aan een verminderde atmosferische depositie. Ook hier is mogelijk sprake van betere detectietechnieken, maar deze optie wordt door de auteurs niet in overweging genomen.

Tabel 44: Trend in cadmiumgehaltes voor verschillende levensmiddelengroepen (Van Assche & Ciarletta 1993) Levensmiddel

Daling 1979 1989 (%)

Overeenkomende levensmiddelcategorieën

Groenten

50

Alle groenten

Granen

65

Andere graanproducten

Aardappelen

22

Aardappelen

Brood

33

Brood en ontbijtgranen,

Varkensvlees

78

Alle vlees

varkensnieren

65

Alle organenvlees

broodproducten,

Buchet et al. (1983) bepaalden het cadmiumgehalte in de Belgische voeding via een duplicaat maaltijd studie. Hierbij worden niet de afzonderlijke levensmiddelen maar wel volledige maaltijden geanalyseerd. Ze deden dit voor mensen in ziekenhuizen en mensen wonende in de regio’s Charleroi, Brussel en Luik. Doel van de studie was om na te gaan of mensen die in een vervuilde regio zoals Luik wonen, een hogere inname via de voeding hebben dan mensen van andere regio’s. De inname voor de regio’s Brussel, Charleroi en Luik was vergelijkbaar en bedroeg gemiddeld 18 µg Cd/dag via de voeding. Een mogelijke verklaring hiervoor is dat Luik een stedelijk gebied is en dat de mensen weinig of geen zelfgeteelde groenten eten, waardoor de inname via voeding vergelijkbaar is met deze in minder vervuilde gebieden. Wanneer we de blootstelling via voeding vergelijken met deze in 2007 voor deelnemers zonder lokale consumptie (gemiddeld ongeveer 10 µg Cd/dag), geeft dit een daling van de blootstelling via voeding met 40 %. Tijdens de duplicaat maaltijd studies van Deelstra et al. (1996b) en Van Cauwenbergh et al. (2000: uit Bierkens et al. 2007) zijn in 1992 tijdens verschillende periodes gedurende 7 opeenvolgende dagen 24-uurs menu’s verzameld in de Koninklijke Militaire School (Brussel), het UZ Antwerpen, het Kwartier Majoor Hossiau-Peutie te Vilvoorde en het Centre Hospitalier Universitaire Liège. De resultaten van Van Cauwenbergh et al. (2000) tonen een gemiddelde inname die varieert van 19,1 µg/d (Antwerpen) tot 26,8 µg/d (Brussel). De dagelijkse inname bleek met een factor 3 te kunnen verschillen. Gemiddeld (alle stalen) bedroeg ze 23,1±6,6 µg/d. Uit de studie van Deelstra et al., 1996 resulteerde een dagelijkse inname van 19,9 µg/d. Het Committee On Toxicity Of Chemicals In Food (COT) evalueerde de aanwezigheid van 12 metalen in de dagelijkse voeding in het Verenigd Koninkrijk. Hierbij wordt een gemiddeld voedselconsumptiepatroon (uit de UK Total Diet Study) vermenigvuldigd met gemiddelde concentraties van de metalen in de levensmiddelen om zo 80

de dagelijkse inname te berekenen. COT vergeleek de dagelijkse inname van Cd met deze van eerdere jaren, tot in 1976. Voor 1976 was de inname via voeding gelijk aan 20 µg/d, in 2000 was deze gezakt tot 9 µg/d, zie ook Figuur 19.

30

µg Cd/dag

25 20 15 10 5 0 1976

1981

1986

1991

1996

2001

2006

jaar COT

Buchet

Deelstra

BONK

Figuur 19: Dagelijkse inname van Cd via de voeding van 1976 – 2007 volgens verschillende auteurs.

De resultaten van bovenstaande studies staan samengevat in Figuur 19. Hoewel in Figuur 19 studies met een verschillende aanpak met elkaar vergeleken worden (duplicaat maaltijdstudies in Buchet et al. en in Deelstra et al. en studies op basis van dieetstudies in COT en BONK), zien we dat de inname van Cd via de voeding van midden de jaren ’70 tot begin de jaren ’90 vrij constant is, en daarna daalt (bijna halveert). Mogelijke verklaringen hiervoor zijn lagere Cd-concentraties in het milieu met beperktere transfer naar de voeding tot gevolg, maar mogelijk ook het gebruik van gevoeligere analysetechnieken. We houden in het model rekening met deze daling door de concentratie van de niet lokaal geteelde levensmiddelen van 2007 tot 1990 met 67 % te laten stijgen (op basis van data van Buchet et al. en gemiddelden uit de BONK analyse). Daarna houden we de concentratie constant. Voor lokaal geteelde levensmiddelen houden we met dezelfde trend rekening in het model. We rekenen terug tot aan de geboorte, tijdens het eerste levensjaar is (moeder)melk het belangrijkste bestanddeel van het dieet. Volgens Kind en Gezin12 drinken baby’s de eerste 6 maanden 150 tot 180 ml melk per kg lichaamsgewicht. Van 6 maanden tot 1 jaar drinken ze een halve liter per dag. We hebben voor iedere levensmaand gemiddelde gewichten voor jongens en meisjes berekend (op basis van de LMS-functies van de BONK database) en deze vermenigvuldigd met de consumptie per kg lichaamsgewicht voor de eerste 6 levensmaanden. Daarna nemen we een consumptie van 500 ml per dag aan. Voor het eerste

12

http://www.kindengezin.be/KG/Themas/Voeding/Flesvoeding/melk_baby_dag_drinken.jsp

81

levensjaar berekenen we zo een gemiddelde consumptie van 750 ml melk per dag. De concentratie in (moeder)melk stellen we gelijk aan 0,4 µg/liter (SCOOP, 2004). Voor de leeftijd van 1 tot 2 jaar nemen we de consumptiehoeveelheden over van “Zo eten jonge peuters in Nederland 2002” voor Nederlandse peuters. De concentraties houden we gelijk aan deze in 2007.

5.4.4 Historische Cd concentratie in lokale levensmiddelen De opname van Cd door planten wordt vooral bepaald door de Cd-concentratie in de bodem, en door atmosferische depositie (vooral belangrijk voor bladgewassen). Voor 2007 werd in de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007) besloten dat de impact verwaarloosbaar is. In het PheeCad bevolkingsonderzoek (1991-1995, Staessen et al. 1995) werden groentestalen van prei, selder, bonen en wortelen geanalyseerd. De analyseresultaten hiervan worden vergeleken met de berekende concentraties gebruikt in deze studie voor het jaar 2007, zie Figuur 20.

4 3,5

mg/kg ds

3 2,5 2 1,5 1 0,5 0 selder

wortelen Staessen HE

prei HE

Staessen S

bonen S

Figuur 20: Gemeten (Staessen en al. 1995, 1991-1995) en berekende Cd concentraties (2007) (mg/kg ds) voor selder, wortelen, prei en bonen in het referentiegebied Hechtel-Eksel (HE) en in de Staessen zones (S).

Ondanks het tijdsinterval van meer dan 10 jaar tussen de metingen in 1991-1995 en de berekeningen op basis van milieukenmerken in 2007, zijn de gehaltes van dezelfde grootteorde voor het referentiegebied en de S-zones, dit wijst erop dat de atmosferische depositie vanaf het begin van de jaren ’90 mag verwaarloosd worden voor de berekening van de Cd concentraties. Deze redenering mag echter niet doorgetrokken worden naar de voorafgaande jaren. De cadmiumimmissie te Lommel en Overpelt was begin de jaren ’80 van de grootte-orde 0,12 mg/m2.dag. Vanaf 1987 daalde deze met ongeveer een factor 10 tot 0,01 mg/m2.dag, zie ook Figuur 21.

82

Figuur 21: Cadmiumimmissie te Overpelt van 1984-1997 mg/m2.dag (bron: IHE).

De impact hiervan zal vooral merkbaar geweest zijn voor de bladgewassen. We maken gebruik van de relaties opgesteld door De Temmerman et al. (2004) om de verhoging van de cadmiumconcentraties in bladgewassen te berekenen tengevolge van de historische deposities in de jaren ’80. Voor selder hebben we geen gegevens over een relatie tussen de concentratie en de depositie en daarom berekenen we de verhoging in selder tengevolge van depositie als het gemiddelde van de verhoging van de andere bladgewassen. Begin de jaren ’70 ( 1972 in Lommel en 1975 in Overpelt) schakelde men over van een thermisch proces naar een elektrolytisch proces waarbij de uitstoot van cadmium naar het milieu daalde van 200 kg per dag (1970) naar 0,35 kg per dag (1989). Om rekening te houden met deze overgang, berekenen we voor de jaren ’70 eveneens een stijging in de concentratie in de planten tengevolge van depositie. We nemen hierbij aan dat de depositie nogmaals met een factor 10 gestegen is. Deze veronderstelling is zeer onzeker.

Tabel 45: Regressieanalyse tussen cadmiumconcentraties in bladgroenten en cadmiumdepositie (De Temmerman et al. 2004), berekende verhoging in de cadmiumconcentratie voor een depositie van 0,12 mg/m2.dag. Gewas

Relatie*

Verhoging (µg/kg vg) in 1986

Verhoging (µg/kg vg) in 1975

Spinazie

X = (Y+10,5)/281

464

4308

Sla

X = (Y+8,4)/422

304

2864

Andijvie

X = (Y+2,8)/174

706

6913

Selder

Gemiddelde andere bladgewassen (eigen veronderstelling)

491

4695

* X = cadmiumconcentratie in gewas in µg/g vg, Y = cadmiumdepositie in µg/m2 .dag

83

We tellen voor het jaar 1986 en eerder voor de lokale geteelde groenten de berekende verhoging in cadmiumconcentratie in de bladgewassen (Tabel 45) op bij de berekende cadmiumconcentraties op basis van de BCF-relaties, en analoog voor het jaar 1975 en eerder. Op deze manier houden we rekening met de depositieverhoging tot in de jaren ’80. Voor eerdere jaren hebben we geen gegevens, bijgevolg zal de concentratie in lokaal geteelde (blad)gewassen onderschat zijn. Voor de andere gewassen hebben we onvoldoende milieugegevens om de concentratieverhoging tengevolge van hogere milieuconcentraties te berekenen. Om toch rekening te houden met de hogere Cd-concentraties in het verleden, maken we gebruik van dezelfde trend als bij de niet lokaal geteelde voeding, op basis van data van Buchet et al. (1983). De cadmiumemissies in de Noorderkempen zijn sinds de jaren ’70 drastisch gedaald door overschakeling op elektrolytische technieken. Niet enkel de atmosferische depositie van Cd zal in het verleden veel belangrijker geweest zijn, maar ook de concentratie in de bodem zal verhoogd geweest zijn. We hebben echter niet voldoende historische milieuconcentraties om de cadmiumgehalten in de planten te berekenen. Deze veronderstelling geeft een zeer grote onzekerheid en onderschating op de berekende resultaten.

5.4.5 Historische consumptie lokale levensmiddelen Vanaf de jaren ’80 werden in de Noorderkempen teeltadviezen gegeven en we kunnen vermoeden dat de hoeveelheid groenten uit eigen tuin sindsdien sterk gedaald is. Er zijn geen historische gegevens beschikbaar over de hoeveelheid groenten die vroeger in de moestuinen gekweekt werden. We veronderstellen echter voor de groenten die opgenomen zijn in de teeltadviezen dat de fractie uit eigen moestuin in 1987 10% hoger lag dan in 1988. Voor de jaren vóór 1987 veronderstellen we dat de fractie uit eigen moestuin in het berekende jaar telkens 1% hoger lag dan het daaropvolgende jaar. Merk op dat we ons baseren op de gewassen vermeld in recentere teeltadviezen (Medisch Milieukundigen bij het LOGO, 2005) om de overgang in de jaren ’80 te beschrijven. Voor de groenten die niet opgenomen zijn in de teeltadviezen veronderstellen we eveneens vanaf 1987 een jaarlijkse stijging van de fractie uit eigen tuin met 1% omdat in het verleden vermoedelijk meer groenten van lokale oorsprong (uit eigen tuin of van een lokale kweker) geconsumeerd werden dan nu. Bovendien gaan we ervan uit dat vanaf het midden van de jaren ’50 en eerder alle groenten van lokale oorsprong waren (zij het via moestuin of winkel).

84

Tabel 46: Teeltadviezen voor de Noorderkempen (brochure “Cadmium in de tuin: groenten telen, onder voorwaarden”, Medisch Milieukundigen bij het LOGO, 2005). Te vermijden groenten wanneer 3 mg/kg < cadmiumconcentratie in de bodem < 6 mg/kg spinazie sla (knol)selder prei ui Andijvie Veldsla waterkers Wortelen

witloof Schorseneren sjalotten Radijs tuinkers Kervel veldsla peterselie

Bijkomend te vermijden groenten wanneer cadmiumconcentratie in de bodem > 6 mg/kg

Aardappelen Erwten Bonen koolsoorten

5.4.6 Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via verbruik van levensmiddelen De consumptiehoeveelheden in 2007 zijn gebaseerd op de vragenlijsten, voor de historisch geconsumeerde hoeveelheden baseren we ons op het consumptiepatroon van een individu en de data uit de Belgische voedselconsumptiepeiling. De onzekerheden hierop zijn vrij groot. De concentraties Cd in levensmiddelen van niet lokale herkomst worden frequent bepaald, en zijn vrij goed gekend. Over de concentraties anorganisch As daarentegen is zeer weinig geweten en de onzekerheid op deze data is zeer groot. Hetzelfde geldt voor de historische fractie lokaal geteelde groenten. We nemen aan dat deze historisch toeneemt, maar hierover zijn weinig kwantitatieve gegevens beschikbaar.

5.5 Drinken van leidingwater, putwater en flessenwater In Vlaanderen mag drinkwater maximaal 5 µg Cd/l bevatten (Raad van Europa, 1998; Vl. Reg., 2003 in Bierkens et al. 2007a). In de Vlaamse reglementering wordt vermeld dat de waterleverancier ernaar streeft om de waarde van 3 µg/l niet te overschrijden. Ook voor drinkwater uit flessen of recipiënten (inclusief bronwater en natuurlijk mineraal water) of voor water dat gebruikt wordt voor de fabricage en/of het in de handel brengen van voedingsmiddelen geldt de voorwaarde van 5 µg/l (Min. Econ. Zaken en Min. Soc. Zaken, Volksgezondheid en Leefmilieu, 1999; Min. Sociale Zaken, Volksgezondheid en Leefmilieu, 2002 in Bierkens et al. 2007a). Voor drinkwater uit flessen of recipiënten of voor water dat gebruikt wordt voor de fabricage en/of het in de handel brengen van voedingsmiddelen geldt de concentratie-eis van 10 µg/l As (Min. Sociale Zaken, Volksgezondheid en Leefmilieu, 2002 in Bierkens et al. 2007b). Natuurlijk mineraalwater mag maximaal 50 µg/l As bevatten (Min. Econ. Zaken en Min. Soc. Zaken, Volksgezondheid en Leefmilieu, 1999 in Bierkens et al. 2007b). Door Test Gezondheid (1999) wordt gerapporteerd dat er gemiddeld hooguit 1 µg As/l wordt teruggevonden in het leidingwater.

85

Volgens Bierkens et al. (2007 b) zouden volgende As-vormen voorkomen in natuurlijke wateren: arsenaat, arseniet, methylarseenzuur en dimethylarseenzuur. De gemethyleerde vormen zijn meestal in lagere concentraties aanwezig dan de anorganische vormen. Bij de berekening van de blootstelling gaan wij ervan uit dat al het arseen in water aanwezig is in de anorganische vorm.

5.5.1 Cd en As concentraties in leidingwater PIDPA (Provinciale en intercommunale drinkwatermaatschappij provincie Antwerpen: Mol, Balen) en VMW (Vlaamse maatschappij voor watervoorziening, provincie Limburg) zijn de verdelers van leidingwater in het studiegebied. De analyseresultaten van de leidingwaters werden opgevraagd voor de beschikbare jaren. Het studiegebied valt met drie zones van PIDPA samen: zone Mol, zone Oud-Turnhout en zone Balen. De overlap met zone Balen is veel groter dan deze met Mol en Oud-Turnhout, en het is niet mogelijk om de gedefinieerde zones in het studiegebied eenduidig te laten overlappen met één van de drie PIDPA-zones. Om deze reden nemen we voor de deelnemende adressen in Mol (postcode 2400) en Balen (postcode 2490) de waarden aan voor zone Balen (zie Tabel 47).

Figuur 22: Leveringsgebied onderverdeeld in zones voor PIDPA in 2007.

86

De As- en Cd- concentraties in het leidingwater voor de zone WPC Balen zijn laag en liggen altijd onder 1 µg/l. Data voor WPC Mol zijn vergelijkbaar voor Cd, maar liggen hoger voor As, rond 1,6 µg/l, data voor WPC Oud-Turnhout zijn niet beschikbaar.

Tabel 47: Cd en As concentraties in 2007 voor de zone WPC Balen (PIDPA). Datum

As (µg/l)

Cd (µg/l)

Datum

As (µg/l)

Cd (µg/l)

Datum

As (µg/l)

Cd (µg/l)

2007/01/03

0,5

< 0,01

2007/04/16

0,3

< 0,01

2007/07/23

< 0,3

< 0,01

2007/01/08

0,3

< 0,01

2007/04/23

0,5

< 0,01

2007/07/30

< 0,3

< 0,01

2007/01/15

0,3

< 0,01

2007/04/30

0,5

< 0,01

2007/08/06

< 0,3

< 0,01

2007/01/22

0,3

< 0,01

2007/05/07

< 0,3

< 0,01

2007/08/13

< 0,3

< 0,01

2007/02/05

0,4

< 0,01

2007/05/14

< 0,3

< 0,01

2007/08/20

< 0,3

< 0,01

2007/02/12

0,4

< 0,01

2007/05/21

< 0,3

< 0,01

2007/08/27

< 0,3

< 0,01

2007/02/19

0,5

< 0,01

2007/05/29

< 0,3

< 0,01

2007/09/03

< 0,3

0,02

2007/02/26

0,6

< 0,01

2007/06/04

0,3

< 0,01

2007/09/10

0,4

< 0,01

2007/03/05

0,5

< 0,01

2007/06/11

< 0,3

< 0,01

2007/09/17

0,5

< 0,01

2007/03/12

0,4

< 0,01

2007/06/18

< 0,3

< 0,01

2007/09/24

0,4

< 0,01

2007/03/19

0,4

< 0,01

2007/06/25

< 0,3

< 0,01

2007/10/01

0,3

< 0,01

2007/03/26

0,4

< 0,01

2007/07/02

< 0,3

< 0,01

2007/10/08

0,4

< 0,01

2007/04/02

0,4

< 0,01

2007/07/09

< 0,3

< 0,01

2007/10/15

0,4

< 0,01

2007/04/10

0,3

< 0,01

2007/07/16

< 0,3

< 0,01

2007/10/22

0,5

< 0,01

De gemiddelde Cd concentratie in het leidingwater is kleiner dan de detectielimiet van 0,01 µg/l, wanneer we de concentratie gelijkstellen aan de helft van de detectielimiet geeft dit 0,0054 µg/l. Voor As ligt een kleine helft van de meetwaarden onder de detectielimiet van 0,3 µg/l. Wanneer we deze waarden gelijkstellen aan de helft van de detectielimiet geeft dit een gemiddelde concentratie van 0,30 µg/l, wanneer we de waarden onder de detectielimiet gelijkstellen aan de detectielimiet, geeft dit een gemiddelde concentratie van 0,36 µg/l. In het risicoanalysemodel worden voor de gemeenten Mol en Balen leidingwaterconcentraties aangenomen van 0,0054 µg Cd /l en 0,30 µg As /l leidingwater. Voor de Limburgse gemeenten is de VMW toeleverancier van leidingwater. De gemeenten in het studiegebied worden bevoorraad door 2 puttenbatterijen: WPC Neerpelt (3910 Neerpelt3900 Overpelt- 3940 Hechtel- 3941 Eksel) en WPC Lommel (3920 Lommel). De analyseresultaten hiervoor werden bij de VMW opgevraagd. Voor beide puttenbatterijen werd in 2007 geen Cd teruggevonden in het ‘rein water’ ( = leidingwater) en nemen we concentratie 0,0 µg Cd /l aan. De analyseresultaten voor As in leidingwater in 2007 staan in Tabel 48. Voor het bevoorradingsgebied van Neerpelt bedraagt de gemiddelde concentratie 3,30 µg As/l leidingwater, voor Lommel 4,08 µg As/l leidingwater.

87

Tabel 48: As concentratie in de puttenbatterijen WPC Lommel en WPC Neerpelt (VMW). As (µg/l)

WPC Lommel

WPC Neerpelt

4,70

2,60

3,80

3,30

4,10

3,70

3,70

3,60

4,08

3,30

Gemiddeld

5.5.2 Cd- en As-concentraties in putwater Door VITO werden Cd en As concentraties in 10 putwaters in de zones EK, ER, GS1, GS3, L2, L6 en L8 bepaald, zie Tabel 49. Deze concentraties werden aangevuld met 2 bijkomende recente metingen in 2006 en 2003 voor de zones GS3 en M8. Voor de 10 deelnemers waarbij putwater geanalyseerd werd, wordt gebruik gemaakt van de eigen analyseresultaten. Voor de andere deelnemers die in de risicoanalyse individueel doorgerekend worden en voor de groepsgebonden berekeningen maken we gebruik van gemiddelde concentraties per zone. Wegens gebrek aan data voor alle deelzones in het studiegebied, worden gemiddelden berekend voor de drie zones HE, S en R. Binnen iedere zone is er een grote spreiding op de concentraties As en Cd in putwaters en is de onzekerheid groot.

Tabel 49: Recente As en Cd putwaterconcentraties in de verschillende zones in het studiegebied. Putwater_Cd (µg/l)

Putwater_As (µg/l)

zone

Bron

3,20

0,24

EK (HE)

Milieumetingen VITO

1,50

0,00

HR (HE)

Milieumetingen VITO

1,60

13,00

GS1 (S)

Milieumetingen VITO

0,02

1,10

GS3 (S)

Milieumetingen VITO

6,60

0,27

GS3 (S)

Milieumetingen VITO

0,08

3,40

GS3 (S)

Milieumetingen VITO

GS3 (S)

2006, TOVO

16,7 2,90

0,27

L2 (R)

Milieumetingen VITO

20,00

0,38

L6 (R)

Milieumetingen VITO

1,30

0,34

L8 (R)

Milieumetingen VITO

0,18

2,80

L8 (R)

Milieumetingen VITO

M8 (R)

2003, TOVO

< 0,1

88

2,35

0,12

HE

Rekenkundig gemiddelde

5,00

4,44

S


4,89

0,95

R


5.5.3 Cd en As concentraties in flessenwater Het Institute of Plant Nutrition and Soil Science, Federal Agricultural Research Center (FAL) Braunschweig heeft ongeveer 250 verschillende flessenwaters geanalyseerd op de aanwezigheid van metalen met ICPMS en ICPAES. Hieruit werden 17 flessenwaters geselecteerd die in Vlaanderen beschikbaar zijn. Mogelijk is deze selectie te streng, maar de meest voorkomende flessenwaters waarvoor analysedata beschikbaar zijn maken deel uit van deze lijst. De berekende gemiddelde en mediaanconcentraties staan in Tabel 50.

Tabel 50: Berekende gemiddelde en mediaanconcentraties van vaak voorkomende flessenwaters in Vlaanderen (analyses van FAL). gemiddelde (µg/l)

mediaan (µg/l)

Cadmium

0,20

0,20

Arseen

3,82

1,31

14 arseen (ppb)

12 10 8 6

gemiddelde mediaan

4 2

Ap ol lin ar Ba is d Co oit nt re x G er Ev Ne ol ia st ste n lé in Aq e r ua r Ne e l st Pe lé rr i er S S Sa t- A pa n m Pe an lle d gr i Ty no na Va nt lve r Vi t tte V l itt e Vo l lvi Vo c lvi c

0

Figuur 23: Concentraties Arseen in flessenwater, uitgedrukt in µg/l. De blauwe lijn toont de gemiddelde concentratie, de roze lijn de mediaan concentratie.

Voor arseen ligt de gemiddelde concentratie 3 keer hoger dan de mediane concentratie, voor cadmium zijn beide gelijk. Tijdens de berekeningen zal van een mediane concentratie van 1,31 µg As/l en 0,20 µg Cd /l uitgegaan worden.

89

0,35 cadmium (ppb)

0,3 0,25 gemiddelde

0,2

mediaan

0,15 0,1 0,05

Ap ol lin ar Ba is d Co oit nt re x G er Ev Ne ol ia st st e n lé in Aq e r ua r Ne e l st Pe lé rri er S S Sa t- A pa n m Pe an lle d gr i Ty no na Va nt lve r Vi t tt e l Vi tt e Vo l lv Vo ic lvi c

0

Figuur 24: Concentraties Cadmium in flessenwater, uitgedrukt in µg/l. De blauwe lijn toont de gemiddelde concentratie, de roze lijn de mediaan concentratie.

5.5.4 Historische Cd concentraties in leidingwater, flessenwater en putwater. We houden de Cd- concentraties in flessenwater en leidingwater constant over de volledige tijdsreeks. Dit is een onderschatting omdat de concentraties in leidingwater in het verleden vermoedelijk hoger waren. Voor putwater maken we – waar beschikbaar – gebruik van historische gegevens van de meetcampagne van het IHE (Institituut voor Hygiëne en Epidemiologie). Deze metingen werden uitgevoerd in 1983. Tijdens deze meetcampagne werden putwaters van private putten in de regio Balen, Lommel, Neerpelt en Overpelt geanalyseerd. Deze gegevens laten toe om gemiddelde concentraties te bepalen voor de zones S, R en HE voor het jaar 1983: respectievelijk 14,74; 10,07 en 8,38 µg/l. Bij gebrek aan meer gegevens voeren we een lineaire interpolatie uit voor de jaren tussen 1983 en 2007. Voor de jaren vóór 1983 behouden we deze vroegst opgemeten waarden. Dit alles is samengevat in Tabel 51 en Figuur 25.

Tabel 51: Beschikbare gegevens voor bepaling van de historische trend in putwaterconcentraties voor de verschillende zones van het BONK-studiegebied.

90

Jaar

Zone S

Zone R

Zone HE/EXT

2007

5,0

4,886

2,35

1983

14,74

10,07

8,38

Figuur 25: Weergave van de gebruikte concentraties voor putwaters in het verleden, gebaseerd op meetgegevens uit 2007 en 1983 en lineaire interpolatie voor de overige jaren.

Lauwerys et al. (1990) vermeldt dat in 1983-1984 in de Staessen zones water uit 2410 putten (meer dan 95% gebruikt als drinkwater) geanalyseerd werd. De concentraties varieerden van 0,05- 400 µg/l met P50 5 en P90 10 µg/l; 45% van de stalen bevatte meer dan 5 en 25% meer dan 10µg/l Cd. We hebben geen gegevens over de gemiddelde concentraties, maar waarschijnlijk waren deze lager dan de concentraties berekend op basis van de gegevens van het IHE.

5.5.5 Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via verbruik van water De grootste onzekerheid is de concentratie in putwaters, zowel voor 2007 als voor de voorafgaande jaren. Er is een zeer grote spreiding op deze concentraties en wanneer we de gegevens voor een individu niet hebben, maakt het model gebruik van gemiddelde concentraties. Verder hebben we weinig data over de historische consumptie van putwater. Deze zal in het verleden vermoedelijk veel hoger geweest zijn dan in 2007, maar wegens gebrek aan data houden we hier geen rekening mee.

5.6 Ingestie van bodem en stofdeeltjes De dagelijkse inname van bodemen stofdeeltjes en het aandeel ingestie dat bodemdeeltjes buiten omvat worden overgenomen van het blootstellingsscenario wonen met tuin / moestuin in de geharmoniseerde methodiek voor de beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de Kempenregio (2007).

91

Tabel 52 Dagelijkse bodemen stofingestiewaarden (IRbodem/stof_dagelijks; mg/dag) en fractie bodem (Fbodem; -) in ingestie (Benekempen, 2007) Leeftijd

Wonen met (moes)tuin IRbodem/stof_dagelijks

Fbodem

1 - < 3 jaar

113

0,45

3 - < 6 jaar

91

0,45

6 - < 10 jaar

67

0,45

10 - < 15 jaar

63

0,45

15 - < 21 jaar

59

0,45

21 - < 31 jaar

50

0,45

31 - < 41 jaar

50

0,45

41 - < 51 jaar

50

0,45

51 - < 61 jaar

50

0,45

61 - … jaar

50

0,45

In het studiegebied werden bodemstalen van de toplaag geanalyseerd op verschillende fracties (Van Deun et al. 2008), < 2 mm en < 250 µm. In het model wordt gebruik gemaakt van concentraties gemeten op bodemfracties afgezeefd op < 250 µm, omdat die meest representatief zijn voor de fractie op handen. Bij de bepaling van de metalenconcentratie in afgezet stof moet rekening gehouden worden met verschillen in gedrag tussen volwassenen en kinderen. Dit houdt in dat best kan voorzien worden in bemonstering van vloeren (spelende kinderen) en meubilair (volwassenen, kinderen). Tijdens de milieumetingen (Van Deun et al. 2008) werd stof op meubels en vloeren samen als mengstalen geanalyseerd, waardoor de afzonderlijke concentraties niet beschikbaar zijn. Dit laatste geeft een extra onzekerheid op de modelberekeningen. Op basis van de tijdspatronen uit de vragenlijsten wordt een tijdsgewogen concentratie van de bodem buiten en bodem en stof in huis berekend (per zone, binnen en buiten). Arseen is in de bodem vooral in de anorganische vorm aanwezig, we veronderstellen 100% anorganisch arseen in bodem en stof.

5.6.1 Historische Cd concentratie in de bodem Er zijn slechts weinig gegevens beschikbaar over historische cadmiumconcentraties in de toplaag van de bodem en historische stofconcentraties binnenshuis. Een 20-tal historische cadmiumconcentraties in de toplaag van de bodem zijn beschikbaar via de databank met historische gegevens opgesteld in het kader van het Benekempen-project. Deze bodemstalen zijn geanalyseerd in 1980 en de concentraties zijn vergelijkbaar met deze bepaald in 2007 (Van Deun et al. 2008). We hebben geen gegevens van eerdere jaren en daarom gebruiken we voor de bodemconcentraties de gegevens van 2007 voor de volledige tijdsreeks. Hogervorst et al. (2006) bepaalden de metalenbelading op binnenhuisstof in de zones S (0,29 ng/cm2.92dagen) en HE (0,12 ng/cm2.92dagen) in de periode 1996 – 2004. Hiervoor plaatstsen ze gedurende 3 maanden petrischalen in woningen. Wanneer we uitgaan van de hoeveelheid stof opgevangen gedurende 1 week (we veronderstellen een wekelijkse poetsbeurt) en we vermenigvuldigen deze met een stofbelading van 20 mg stof/cm2 (resultaat van metingen in Lutlommel, Berghmans et al. 2006), resulteert dit in 4,5 en 11,0 µg Cd/g 92

stof. Deze berekende waarden zijn in dezelfde grootte-orde als deze gemeten tijdens de milieumetingen in 2007 (Van Deun et al., 2008): 1,5-25,8 (S) en 1,3-5,1 (HE) µg Cd/g stof. Historische gegevens over binnenhuisstof (veegstof) ontbreken, maar om toch rekening te houden met de verhoogde uitstoot van Cd in het milieu in de jaren ’80 en ’70, worden de Cd huisstofconcentraties in 1975 en 1986 met een factor 5 verhoogd. We volgen hierbij de depositietrend, die in de jaren ’80 een sprong maakt met een factor 10, maar we veronderstellen dat nog andere bronnen mogelijk verantwoordelijk zijn voor de Cd concentratie in binnenhuisstof.

5.6.2 Analyse van onzekerheden op de berekening van de blootstelling via bodem en stofingestie Het aannemen van standaard ingestiegetallen geeft steeds een onzekerheid, maar we hebben niet voldoende persoonsgebonden gegevens om voor ieder individu persoonlijke ingestiegetallen te berekenen. Bovendien zijn de historische concentraties in binnenhuisstof en bodems weinig of niet gekend, waardoor we bij de modellering van de historische blootstelling aan Cd extra onzekerheden introduceren.

93

6

RESULTATEN

6.1 Validatie van de modelcomponenten Het model werd op verschillende manieren geëvalueerd om na te gaan of het de gewenste interne blootstelling of dosis simuleert. In een eerste fase werden diverse deelcomponenten van het model bekeken: (i) de voedselconsumptiepatronen berekend op basis van de vragenlijsten werd vergeleken met de resultaten van de Belgische Voedselconsumptiepeiling (De Belgische Voedselconsumptiepeiling 1 – 2004), (ii) de berekende externe blootstelling werd vergeleken met de berekeningen uitgevoerd door RIVM voor arseen en cadmium in de Nederlandse Kempen (Oomen et al., 2007), en (iii) het farmacokinetische model werd gecontroleerd op juistheid door een aantal berekeningen uit de publicatie van Kjellström en Nordberg (1978) te reproduceren. Deze validaties werden telkens uitgevoerd op basis van de gehele deelnemerspopulatie (1217 personen) en illustreren de correctheid van de verschillende deelcomponenten van het model.

6.1.1 Berekende consumptiepatronen Op basis van de vragenlijsten worden in het externe-dosismodel de huidige consumptiehoeveelheden afgeleid voor de individuele proefpersonen. Dit vormt een eerste mogelijkheid voor validatie van de uitgevoerde berekeningen: we beschikken immers over gegevens van de Belgische Voedselconsumptiepeiling (De Belgische Voedselconsumptiepeiling 1 - 2004) waarin consumptiepatronen van de Belgische bevolking in kaart werden gebracht. De distributies die we afleiden uit de vragenlijsten zouden uiteraard niet teveel mogen afwijken van de distributies beschreven in de BVCP. Om deze validatie uit te voeren spitsen we ons toe op de leeftijdsklasse van 19 tot 60 jaar zoals die in de BVCP gedefinieerd wordt. Het externe blootstellingsmodel laat toe om enkel personen met deze leeftijden te selecteren bij het opstellen van de distributies, zodat we een sluitende vergelijking kunnen maken. In Figuur 26 worden de cumulatieve distributiefuncties (CDF) weergegeven voor enkele belangrijke levensmiddelen. Telkens tonen we de CDF gegeven door de BVCP en de empirische CDF, bekomen op basis van de vragenlijsten van de 1217 deelnemers.

94

Figuur 26: Vergelijking van de cumulatieve distributies van consumptiehoeveelheden, afgeleid op basis van de vragenlijsten (volle rode lijn) en afgeleid uit de Belgische voedselconsumptiepeiling 2004 (blauwe stippellijn). Voor elk product wordt de distributie vergeleken voor mannen (bovenaan) en vrouwen (onderaan) tussen de 19 en 60 jaar.

In de figuren is te zien dat de distributies op basis van de vragenlijsten goed overeenkomen met de Belgische gegevens. Dit geeft aan dat de berekening van de huidige consumptiepatronen correct gebeurt.

95

6.1.2 Berekende externe blootstelling De consumptiepatronen, besproken in de vorige sectie, vormen de basis voor de berekening van de huidige blootstelling aan cadmium en arseen via de voeding. Hoe dit precies gebeurt werd uitvoerig besproken in Hoofdstukken 4 en 5. De resultaten uit deze berekeningen kunnen we vergelijken met gepubliceerde gegevens uit vroegere studies. Een eerste referentie is Oomen et al. (2006) die een risicobeoordeling uitvoerden van de cadmiumproblematiek in de Nederlandse Kempen. Zij berekenden waarden voor de blootstelling aan cadmium en andere metalen (waaronder arseen) via voeding, inhalatie en bodemen stofingestie. Een aantal van deze waarden zijn beschikbaar in de publicatie onder de vorm van distributies (percentielwaarden) of gemiddeldes. We kunnen deze distributies vergelijken met de blootstellingen die we bekomen uit het externe-dosismodel. We dienen hier echter op te merken dat deze vergelijkingen louter een indicatie geven van de overeenkomst in externe-blootstellingswaarden vermits ze gebaseerd zijn op andere veronderstellingen, vertrekken van andere basisgegevens en berekend zijn voor een andere gevalstudie dan deze. We beschouwen hier dan ook enkel de overeenkomst in grootteorde van de gevonden waardes, zonder hieruit verdere conclusies te trekken. De distributies voor het BONK blootstellingsmodel werden opgesteld op basis van de 1217 deelnemers aan de biomonitoringsstudie. Tabel 53 geeft de percentielwaarden voor de blootstelling via voeding die in Oomen et al. (2006) afgeleid worden. Deze werden berekend op basis van de Nederlandse Voedselconsumptiepeiling (dus niet op basis van eigen vragenlijsten) en locatiespecifieke concentraties.

Tabel 53: Percentielwaarden voor de distributie van blootstellingswaarden zoals gerapporteerd in Oomen et al. (2006). Merk op dat de waarden worden uitgedrukt per week en kilogram lichaamsgewicht. Percentielen

Achtergrondscenario (µ µ g/kg lg/week) Volwassenen

Kempenscenario (µ µ g/kg lg/week) Volwassenen

2,5

0,55

0,69

5

0,61

0,76

10

0,69

0,85

25

0,82

1,01

50

0,99

1,23

75

1,20

1,48

90

1,42

1,76

95

1,59

1,97

97,5

1,75

2,16

Om een vergelijking mogelijk te maken veronderstellen we een gemiddeld lichaamsgewicht van 70 kg, zoals aangegeven in de publicatie. Figuur 27 toont de overeenkomst tussen de blootstellingswaarden van beide modellen voor cadmium. Voor arseen zijn er in de publicatie geen eenduidige waarden beschikbaar.

96

Figuur 27: Vergelijking van de distributie van blootstellingswaarden via voeding aan cadmium tussen het BONK model en de RIVM berekeningen. Hier wordt de gecontamineerde zone van het studiegebied (zones S+R) vergeleken met de berekeningen voor het Kempenscenario van RIVM, en het BONK referentiegebied HE wordt vergeleken met het RIVM referentiegebied.

De overeenkomst tussen de distributies is goed en we kunnen stellen dat de berekende huidige blootstellingen in dezelfde grootteorde liggen als die van de RIVM studie. We merken dat de blootstelling via voeding iets hoger ligt voor de huidige studie en dat de verschillen tussen de gecontamineerde (S+R) en niet-gecontamineerde zones (HE) minder uitgesproken zijn. Op dezelfde manier werden de waarden voor blootstelling via inhalatie vergeleken in Figuur 28. Merk op dat hier enkel gemiddelde waarden beschikbaar zijn in Oomen et al. (2006). Bovendien werden de gemiddeldes voor de arseenblootstelling berekend voor kinderen terwijl de getoonde BONK distributie alle leeftijden omvat. We moeten hier bijgevolg nogmaals benadrukken dat deze vergelijking enkel een indicatie vormt en een idee geeft van de overeenkomst in grootteorde van de gevonden resultaten.

97

Figuur 28: Vergelijking van de distributie van blootstellingswaarden via inhalatie tussen het BONK model en de RIVM berekeningen. Hierbij werd verondersteld dat de BONK zones S / R / HE ruwweg overeenkomen met de drie geselecteerde RIVM meetlocaties. De RIVM gemiddelden voor arseen werden berekend voor kinderen en dienen dus met de nodige omzichtigheid geïnterpreteerd te worden.

Tenslotte worden de waarden voor blootstelling via ingestie weergegeven. Hierbij gelden dezelfde bemerkingen als voor inhalatie: het RIVM geeft hier enkel gemiddelde waarden, waarbij de arseengegevens berekend werden voor kinderen. De BONK distributies daarentegen zijn gebaseerd op de modelberekeningen voor alle 1217 deelnemers.

98

Figuur 29: Vergelijking van de distributie van blootstellingswaarden via bodemen stofingestie tussen het BONK model en de RIVM berekeningen. Hierbij werd verondersteld dat de BONK zones S / R / HE ruwweg overeenkomen met de drie geselecteerde RIVM meetlocaties. De RIVM gemiddelden voor arseen werden berekend voor kinderen en dienen dus met de nodige omzichtigheid geïnterpreteerd te worden.

De overeenkomst met de gemiddelde waarden van RIVM is in dit geval minder goed, maar de waarden zijn nog steeds van dezelfde grootteorde. Het verschil dient gezocht te worden in de verschillende veronderstellingen onderliggend aan beide berekeningen en verschillen in de veronderstelde hoeveelheden geïngesteerde stof- en bodempartikels, gerelateerd aan de locatie. Het EU Cd RAR rapport vermeldt ook een aantal waarden omtrent dagelijkse blootstelling aan cadmium. Tabel 54 toont een overzicht van deze waarden en de overeenkomstige gemiddeldes die op basis van het externe-dosismodel berekend kunnen worden.

99

Tabel 54: Vergelijking van gemiddelde waarden voor blootstelling (inname) en geabsorbeerde dosis (opname) aan arseen (diverse bronnen) en cadmium (bron: EU Cd RAR rapport). De geabsorbeerde dosissen werden berekend op basis van de absorptiefactoren vermeld in Secties 4.4.3 en 4.4.5. Blootstellingsroute voeding drinkwater lucht bodem/stof totaal

arseen inname [µg/dag]

BONK gemiddelde arseen inname [µg/dag]

cadmium inname [µg/dag]

BONK gemiddelde cadmium inname [µg/dag]

10

5,09

32

15,21

10 (5 µg/l)

4,24

<2

0,32

0,1

0,015

0,3

0,007

1

0,36

0,67

0,18

9,69

35

15,72

cadmium opname [µg/dag]*

BONK gemiddelde cadmium opname [µg/dag]

21,1

arseen opname [µg/dag]

BONK gemiddelde arseen opname [µg/dag]

voeding

10

5,09

1,54

0,73

drinkwater

10

4,24

< 0,096

0,015

lucht

0,05

0,008

0,096

0,002

bodem/stof

0,3

0,11

0,03

0,009

20,4

9,45

1,76

0,75

totaal

* Deze waarden zijn overgenomen uit het EU Cd RAR rapport en gebruiken licht verschillende absorptiefactoren dan degene gebruikt in het BONK model.

We merken dat de berekende waarden door het blootstellingsmodel overal lager liggen dan de waarden opgegeven in het EU Cd RAR rapport.

6.1.3 Model van Kjellström & Nordberg Het model van Kjellström & Nordberg is een fysiologisch gebaseerd farmacokinetisch (PBPK) model dat de transfer van cadmium in het menselijke lichaam beschrijft. Meer uitleg over de implementatie en parametrisatie is te vinden in Sectie 4.4.3. Om de correctheid van de implementatie van dit model na te gaan werden een aantal simulaties uitgevoerd die de originele resultaten uit Kjellström & Nordberg (1978) reproduceren. Hoewel dit niet altijd perfect mogelijk is omwille van niet vermelde veronderstellingen en/of invoerwaarden, geven deze simulaties toch een indicatie van de correctheid van onze implementatie.

6.1.3.1

Vergelijking van procentuele bijdrage van de orgaancompartimenten aan totale lichaamsbelasting

Kjellström & Nordberg (1978) gebruikten hun model voor de berekening van de procentuele bijdrage van de verschillende orgaancompartimenten aan de totale belasting aan Cd in het lichaam. Ze gingen hierbij uit van de orgaanbelastingen op een leeftijd van 50 jaar en vonden 34% bijdrage van de nieren (compartiment K), 17% bijdrage van de lever (compartiment L) en bijna 50% van de andere weefsels (compartiment T). 100

Wanneer we dergelijke 50-jaar-simulaties uitvoeren voor een subset van 100 deelnemers (diegenen waarbij individuele woningmetingen uitgevoerd werden) bekomen we gelijkaardige resultaten. De gevonden percentages worden weergegeven in de histogrammen in Figuur 30. De waarden van 33,5%, 17,4% en 48,9% zijn in goede overeenstemming met de gepubliceerde waarden en geven aan dat de modelimplementatie correct is.

Figuur 30: Berekende procentuele bijdragen van nieren (L), lever (L) en andere weefsels (T) aan de totale lichaamsbelasting (W). De gemiddeldes zijn aangeduid met de rode lijn.

6.1.3.2

Reproductie van simulatieresultaten uit Kjellström & Nordberg (1978)

In Kjellström & Nordberg (1978) worden een aantal gevalstudies besproken waarin het PBPK model voor cadmium wordt getoetst tegen beschikbare experimentele gegevens. Hoewel de begincondities en invoerwaarden voor deze simulaties niet volledig te reconstrueren zijn uit de publicatie, werd er toch een vergelijking gemaakt tussen de gepubliceerde resultaten en simulaties van het model dat in de risico-analyse werd geprogrammeerd. Een goede overeenkomst wijst erop dat het model correct geïmplementeerd werd. De simulaties betreffen een groep van Zweedse mannen. Metingen van de cadmiumconcentratie in de niercortex zijn beschikbaar voor verschillende leeftijdscategorieën. Zowel de simulaties uit Kjellström & Nordberg (1978) als onze eigen modelsimulaties tonen een goede kwalitatieve overeenkomst met de experimentele gegevens (zie Figuur 31). Het feit dat beide simulaties niet volledig identiek verlopen, is te wijten aan 101

de onvolledigheid van de invoerwaarden en begincondities voor de simulaties in de publicatie.

Figuur 31: Vergelijking van de simulaties van Kjellström & Nordberg (1978) met de resultaten van het geprogrammeerde PBPK model.

6.2 Validatie van het geïntegreerd model 6.2.1 Geïntegreerd model – Cdbloed De koppeling van het externe-dosismodel en de PBPK-modellen laten een integrale doorrekening toe zodat we predicties voor de metaalconcentraties in diverse lichaamscompartimenten bekomen. Deze komen overeen met de biomerkers die werden opgemeten in de biomonitoringscampagne. De berekende waarden kunnen dus rechtstreeks worden vergeleken met de gegevens van de biomonitoring, beschikbaar uit de meetcampagne die in het kader van de BONK studie werd opgezet. Meer bepaald gaat het hier om metingen van de concentratie van cadmium in bloed (Cdbloed) en van cadmium en toxisch relevant arseen in urine (respectievelijk Cdurine en Astox,urine). Terwijl Cdbloed en Astox,urine een relatief korte halfwaardetijd hebben, en dus als representatief kunnen beschouwd worden voor de huidige (2007) blootstelling, dient Cdurine beschouwd te worden als een maat voor de levenslange blootstelling. Cdurine is een gevolg van de accumulatie van cadmium in de nieren. In deze en volgende secties worden de modelpredicties vergeleken met de biomonitoringsgegevens en de kwaliteit van de overeenkomst ingeschat. Telkens worden de berekende waarden uitgezet tegen de gemeten waarden uit de biomonitoringsstudie, voor elk van de 1217 deelnemers.

102

Figuur 32: Overeenkomst tussen de modelpredicties en de biomonitoringsgegevens voor Cdbloed voor de 1217 deelnemers. De rode lijn is de bissectrice, de groene lijn is een lineaire fit van de puntenwolk.

Figuur 32 toont de overeenkomst van de modelpredicties met de biomonitoringsgegevens voor Cdbloed voor de 1217 deelnemers aan de biomonitoringsstudie. De plot zet de modelpredicties uit tegen de biomonitoringsgegevens. De positionering van de puntenwolk rond de bissectrice (rode lijn) geeft aan in welke mate de overeenkomst geslaagd is. De groene lijn geeft een lineaire fit aan van deze puntenwolk zonder opgelegde randvoorwaarden en geeft aan dat het model de trend van de biomonitoringsgegevens in grote lijnen goed benadert. Wel dient opgemerkt te worden dat de puntenwolk niet gecentreerd is rond de bissectrice maar eerder eronder ligt. Met andere woorden, het model geeft gemiddeld een overpredictie ten opzichte van de daadwerkelijk gemeten waarden. Gemiddeld overschatten de predicties de meetgegevens met een factor 1,95. Figuur 33 toont dezelfde vergelijking op basis van de empirische cumulatieve distributie (CDF). Ook hier stellen we een systematische overschatting vast van de modelpredicties ten opzichte van de biomonitoringsgegevens.

103

Figuur 33: Overeenkomst tussen de modelpredicties (blauw) en de biomonitoringsgegevens (groen) voor Cdbloed voor de 1217 deelnemers van de biomonitoringsstudie.

6.2.2 Geïntegreerd model – Cdurine Figuur 34 vergelijkt de modelpredicties voor de cadmiumconcentratie in urine, Cdurine, voor de 1217 deelnemers aan de BONK studie. We stellen vast dat het model de trend van de biomonitoringsgegevens ook hier weer vrij goed benadert. Niettemin stellen we gemiddeld een onderschatting van de biomonitoringsgegevens vast. De gemiddelde afwijkingsfactor bedraagt 0,83.

Figuur 34: Overeenkomst tussen de modelpredicties en de biomonitoringsgegevens voor Cdurine. De rode lijn is de bissectrice, de groene lijn is een lineaire fit van de puntenwolk.

Hetzelfde beeld zien we terug in de vergelijking op basis van de CDF plots in Figuur 35.

104

Figuur 35: Overeenkomst tussen de modelpredicties (blauw) en de biomonitoringsgegevens (groen) voor Cdurine voor de 1217 deelnemers van de biomonitoringsstudie.

Deze onderschatting is echter te verwachten. Cdurine is immers een maat voor de levenslange blootstelling en vormt ook de reden waarom de historische blootstelling mee werd opgenomen in de blootstellingsmodellering in deze studie. Het is echter erg moeilijk gebleken om historische meetgegevens terug te vinden die een beeld kunnen schetsen van de vroegere cadmiumbelasting van de verschillende milieucompartimenten. Wanneer er al historische meetgegevens beschikbaar zijn, gaan die vaak slechts terug tot de jaren ’80 (dit is bijvoorbeeld het geval voor putwaters en bodemconcentraties). In een aantal gevallen hebben we deze vroegst beschikbare waarden ook aangenomen voor vroegere jaren, wat zeer waarschijnlijk een onderschatting van de vroegere niveaus tot gevolg heeft.In de jaren ’70 zijn bijvoorbeeld ingrijpende procesaanpassingen doorgevoerd in de Umicoreinstallaties met het oog op een verminderde uitstoot van zware metalen. Er kan dus verondersteld worden dat de historische belasting vóór deze periode significant hoger ligt dan we nu aannemen in het model; bij gebrek aan gegevens hieromtrent hebben we er echter in een aantal gevallen voor gekozen om vast te houden aan de beschikbare metingen. Enkele aanpassingen die wel werden doorgevoerd in een poging om het historische contaminatieprofiel te reconstrueren betreffen zwevend stof en depositiestof. Een overzicht van deze veronderstellingen is terug te vinden in Sectie 5.2. Uit de huidige validatieresultaten blijkt dat ook deze aanpassingen nog niet ver genoeg gaan om de vaststellingen in de biomonitoringsstudie volledig te verklaren. In elk geval kunnen we stellen dat, wanneer we de systematische onderschatting van de biomonitoringsresultaten in rekening nemen, het model vrij goed de trend van de biomonitoringsgegevens opvolgt.

6.2.3 Geïntegreerd model – Astox,urine Figuur 36 toont de modelpredicties uitgezet tegen de biomonitoringsgegevens voor de concentratie toxicologisch relevant arseen in urine, Astox,urine.

105

Figuur 36: Overeenkomst tussen de modelpredicties en de biomonitoringsgegevens voor Astox,urine. De rode lijn is de bissectrice, de groene lijn is een lineaire fit van de puntenwolk.

De vergelijking geeft aan dat de overpredictie van de biomonitoringsgegevens beperkt blijft. Een berekening van de gemiddelde overschatting geeft een factor aan van 1,35. De trend van de biomonitoringsdata wordt echter niet goed gecapteerd door het model. De vergelijking op basis van de cumulatieve verdelingen wordt weergegeven in Figuur 37.

Figuur 37: Overeenkomst tussen de modelpredicties (blauw) en de biomonitoringsgegevens (groen) voor Astox,urine voor de 1217 deelnemers van de biomonitoringsstudie.

Mogelijke verklaringen voor de vastgestelde discrepantie tussen model en metingen kunnen gezocht worden in diverse aspecten. Enerzijds is er de onzekerheid op de invoergegevens. De antwoorden in de vragenlijsten zijn niet altijd even duidelijk of eenduidig en de gebruikte concentratiewaarden in levensmiddelen 106

en geconsumeerde waters zijn gebaseerd op metingen en/of literatuurbronnen die ook een inherente onzekerheid met zich meebrengen. Zeker zo belangrijk is de onzekerheid wat betreft de fractie anorganisch arseen in levensmiddelen. De speciatie van arseen is verre van triviaal en dit uit zich in het bereik van de waarden die in de literatuur terug te vinden zijn. In het blootstellingsmodel wordt geprobeerd om voor elk voedingsmiddel een redelijke aanname te doen gebaseerd op de brede bereiken die in de literatuur teruggevonden worden. Anderzijds is er ook de onzekerheid op de validatiegegevens. De meetwaarden uit de biomonitoringsstudie vertonen typisch erg brede betrouwbaarheidsintervallen voor de metingen van toxicologisch relevant arseen in urine. Voorbeelden hiervan zijn terug te vinden in Sectie 6.5 verder in de tekst, waar deze betrouwbaarheidsintervallen worden weergegeven in de grafieken. Ook kunnen we stellen dat het PBPK model voor arseen, overgenomen van Walker & Griffin (1998), vrij eenvoudig blijft in vergelijking met andere PBPK modellen zoals dat van Kjellström & Nordberg voor cadmium. In elk geval capteert het model zeker niet de interne dynamica die zich afspeelt bij de verspreiding en omzetting van arseen in het lichaam en kan bijgevolg hooguit als benaderend beschouwd worden. Een meer mechanistisch alternatief werd vermeld in Sectie 4.4.5 namelijk het model van Mann, maar dit model bleek in te weinig detail beschreven te zijn om een betrouwbare implementatie in het kader van deze studie toe te laten.

6.3 Inschatting van het relatief belang van de diverse blootstellingswegen In het ontwikkelde blootstellingsmodel wordt de blootstelling aan cadmium en arseen zo lang als mogelijk per blootstellingsweg berekend. Uit het externe-dosismodel zijn op die manier de relatieve bijdragen van de diverse wegen in te schatten. In eerste instantie werd de berekende blootstelling in 2007 bekeken. Het relatieve belang van de geabsorbeerde dosissen (externe dosis × absorptiefactor) in de totale geabsorbeerde dosis komt overeen met de bijdrage van elke route aan de totale lichaamsbelasting (zie Figuur 38). Merk op dat dit de gemiddelde bijdragen zijn van de diverse routes, uitgemiddeld over de 1217 deelnemers aan de studie. Dit betekent dat de getoonde relatieve bijdrage van lokaal geteelde voeding, actief roken en putwaterconsumptie onderschat wordt, vermits niet alle deelnemers lokaal geteelde groenten consumeren, actief roken of putwater drinken.

107

Figuur 38: Gemiddelde van de actuele geabsorbeerde dosis over alle 1217 proefpersonen, voor cadmium (boven) en arseen (onder).

Uit de figuren blijkt dat, gemiddeld genomen, voeding veruit de belangrijkste blootstellingsroute vormt voor cadmium en dat arseen een evenwaardige bijdrage kent van zowel voeding als drinkwater. Merk op dat het belang van actief roken in deze grafiek wordt onderschat vermits ook niet-rokers worden meegeteld in het gemiddelde. Omwille van de sterk geëvolueerde historiek in cadmiumuitstoot en –blootstelling bekijken we ook de cumulatieve blootstelling aan cadmium, die de blootstelling over de hele levensloop kwantificeert. Dergelijke berekeningen geven een ander beeld, zoals getoond in Figuur 39.

Figuur 39: Gemiddelde cumulatieve geabsorbeerde dosis van cadmium voor de 1200 proefpersonen.

We zien dat zowel inhalatie (PM10 zwevend stof binnenshuis en buiten, oftwel lucht indoor en lucht outdoor) en bodemen stofingestie (ingestie) sterk aan belang winnen. Dit heeft alles te maken met de sterk verhoogde PM10- en depositiestofconcentraties die in het verleden aanwezig waren; deze worden ook in het model beschreven op basis van een aantal veronderstellingen zoals beschreven in Sectie 5.2.

108

6.4 Gevoeligheidsanalyses De volgende secties tonen een meer gedetailleerd beeld van de bijdragen van de diverse blootstellingsroutes door middel van specifieke gevoeligheidsanalyses. Hierbij wordt de berekende blootstellingsgeschiedenis van een willekeurig geselecteerde deelnemer virtueel aangepast om het effect van een specifieke blootstellingsroute uit te vergroten of uit te schakelen. Het effect op de overeenkomstige modelpredicties voor Cdbloed, Cdurine en Astox,urine wordt geëvalueerd.

6.4.1 Blootstelling via lucht – metaalbelading op PM10 zwevend stof Om kwantitatief te bepalen wat het belang is van de blootstelling via inademing van zwevend stof werd voor een willekeurig geselecteerde deelnemer één simulatie uitgevoerd met de normale blootstelling via inhalatie (zoals berekend door het externe-dosismodel, voor zowel binnen- als buitenlucht). Daarnaast werd ook een simulatie uitgevoerd waarbij die blootstellingsroute werd vertienvoudigd (1000%). Het historische verloop voor de cadmiumniveaus in bloed en urine is te zien in Figuur 40.

Figuur 40: Vergelijking van een gewone simulatie en een simulatie met 10x de normale blootstelling via inademing van zwevend stof.

Voor een tienvoudige toename in de blootstelling via zwevend stof vinden we de volgende resultaten: •

Cdbloed: 17,6 % toename

•

Cdurine: 33,9 % toename

109

•

Astox,urine: 0,91 % toename (niet getoond)

Het is duidelijk dat blootstelling via zwevend stof geen grote rol speelt voor arseen. Bij cadmium is de invloed van lucht meer uitgesproken maar nog steeds relatief beperkt.

6.4.2 Blootstelling via bodemen stofingestie De blootstelling via bodemen stofingestie lijkt relatief klein te zijn op basis van Figuur 38. Ook voor deze blootstellingsroute werden twee simulaties uitgevoerd waarbij de blootstelling via bodemen stofingestie werd vertienvoudigd. De modelpredicties uit deze twee simulaties geven aan hoe de predicties van de biomerkerniveaus toenemen bij deze toegenomen ingestiehoeveelheden.

Figuur 41: Vergelijking van een gewone simulatie en een simulatie met 10x de normale blootstelling via bodemen stofingestie.

Figuur 41 toont het verloop van Cdbloed en Cdurine doorheen het gesimuleerde tijdsinterval voor de geselecteerde proefpersoon. We vinden de volgende toenames in de predicties voor een tienvoudige toename in de blootstelling via bodemen stofingestie: •

Cdbloed: 4,5 % toename

•


•

Astox,urine: 8,0 % toename (niet getoond)

Deze resultaten geven aan dat bodemen stofingestie slechts een kleine rol spelen in de totale blootstelling aan zowel cadmium als arseen. 110

6.4.3 Blootstelling via voeding In deze simulaties werd de blootstelling via de voedingsroutes (zowel lokaal geteeld als extern aangekocht) verdubbeld. De resultaten worden getoond in Figuur 42.

Figuur 42: Invloed van een verdubbeling van de blootstelling via voeding. De groene stippellijn geeft het verloop weer van de cadmiumbiomerkers onder het verhoogde blootstellingsscenario.

Deze verdubbeling resulteert in de volgende toenames in de voorspelde biomerkerniveaus: •

Cdbloed: 96,1% toename

•


•

Astox,urine: 54,1 % toename

Deze resultaten onderstrepen de overheersende rol van voeding in het blootstellingspatroon voor beide metalen.

6.4.4 Historische Cd-niveaus In het blootstellingsmodel wordt geprobeerd om rekening te houden met de historische variaties in cadmiumniveaus in de diverse milieucompartimenten. Dit betekent doorgaans dat de historische concentraties in bodem, lucht, levensmiddelen, ... worden verhoogd ten opzichte van het 2007 niveau. De volgende gevoeligheidsanalyse geeft een indicatie van de impact van deze verhogingen. Een eerste simulatie wordt uitgevoerd waarbij de historische blootstelling voor een willekeurig geselecteerde deelnemer wordt meegerekend zoals berekend door het externedosismodel. In een tweede simulatie stellen we de blootstelling in alle voorgaande jaren gelijk met de blootstelling in 2007.

111

Merk op dat deze operatie op het niveau van de blootstelling gebeurt, en niet op het niveau van de milieuconcentraties die hieraan aan de basis liggen. Deze gelijkstelling kan dus gezien worden als een gelijkstelling van zowel de concentraties als de consumptiehoeveelheden in het verleden, voor alle levensjaren. Terwijl dit eigenlijk onrealistische blootstellingswaarden geeft voor vroegere levensjaren, geeft deze simpele vergelijking toch een beeld van de impact van de historische verhogingen. Figuur 43 geeft aan hoe Cdbloed en Cdurine evolueren doorheen de tijd onder de historische blootstelling en de constante 2007 blootstelling doorheen de levensloop.

Figuur 43: Vergelijking van het Cdbloed- en Cdurine-verloop onder de berekende historische blootstelling enerzijds, en een constante 2007 blootstelling anderzijds.

De resultaten tonen aan dat de impact van de verhoogde historische blootstelling significant kan zijn: •

Cdbloed: 74,2 % toename door historisch verhoogde blootstelling

•

Cdurine: 162,9 % toename door historisch verhoogde blootstelling

Voor arseen is er uiteraard geen effect aangezien het enkel op basis van de 2007 blootstelling wordt berekend. Er dient opgemerkt te worden dat deze resultaten erg kunnen uiteenlopen tussen individuen. De bovenstaande simulatie toont een behoorlijke impact van de verhoogde blootstellingshistoriek, maar voor andere deelnemers kan deze minder significant zijn. We stellen ook vast dat de interpretatie van Cdbloed als maat voor de recente 2007 blootstelling niet eenzijdig correct is. Variaties in de historische cadmiumbelasting hebben wel degelijk een invloed op deze bloedconcentraties, althans volgens het simulatiemodel.

112

6.5 Blootstelling voor specifieke subpopulaties binnen de BONK populatie In deze berekeningen bestuderen we de interne belasting aan Cd voor specifieke subpopulaties binnen de BONK populatie. Deze criteria voor het definiëren van deze subpopulaties worden geselecteerd op basis van hun vermoedelijke invloed op de blootstelling en lichaamsbelasting aan cadmium en arseen. De overeenkomst tussen modelpredicties en biomonitoringsgegevens wordt geëvalueerd voor de onderverdelingen en illustreert in welke mate het model de geobserveerde trends kan reproduceren. Per subpopulatie worden de geometrische gemiddeldes berekend van zowel de berekende concentraties als de biomonitoringsmetingen van Cdbloed, Cdurine, en Astox,urine. Ook worden er 95% betrouwbaarheidsintervallen aangeduid Dit laat toe om beide met elkaar te vergelijken en ook de groepen onderling.

6.5.1 Opdeling op basis van zone: S, R en HE In deze analyse worden de 1217 deelnemers opgedeeld volgens de 3 zones van het studiegebied, namelijk S, R en HE. Figuur 44 tot Figuur 46 tonen de berekende modelpredicties in vergelijking met de biomonitoringsresultaten voor Cdbloed, Cdurine en Astox,urine.

Figuur 44: Vergelijking van Cdbloed tussen de drie zones van het studiegebied.

113

Figuur 45: Vergelijking van Cdurine tussen de drie zones van het studiegebied.

Figuur 46: Vergelijking van Astox,urine tussen de drie zones van het studiegebied.

Een eerste observatie is dat de systematische over- en onderschatting door ons model, besproken in Sectie 6.2, zich uiteraard ook manifesteert in deze resultaten. Wanneer we deze in rekening brengen zien we wel dat het model de trends in de biomonitoringsgegevens goed reproduceert, althans voor de cadmiumbiomerkers. Voor de vergelijking van de Astox,urine-niveaus zien we weinig verschillen tussen de regio’s, maar valt vooral het erg brede bereik van de biomonitoringsgegevens op. Dit heeft uiteraard gevolgen voor de conclusies die uit deze studie kunnen getrokken worden.

114

6.5.2 Opdeling op basis van rookgedrag De groep van 1217 deelnemers wordt in dit geval opgedeeld in rokers (218 personen) versus niet-rokers (999 personen).

Figuur 47: Vergelijking van Cdbloed tussen rokers en niet-rokers.

Figuur 48: Vergelijking van Cdurine tussen rokers en niet-rokers.

115

Figuur 49: Vergelijking van Astox,urine tussen rokers en niet-rokers.

De biomonitoring toont een duidelijk verschil wat betreft de cadmiumbelasting. Ook het model toont een dergelijk verschil, hoewel voor Cdbloed de meerbelasting als gevolg van roken vermoedelijk wordt onderschat. Zoals we al eerder aanhaalden in Sectie 5.3.1.3, zijn de bijdragen in arseenbelasting van actief roken vrij beperkt. Dit wordt ook weerspiegeld in Figuur 49, zowel in de biomonitoringsgegevens als in de modelpredicties. Een bevestiging van de impact van actief rookgedrag op de cadmiumblootstelling volgt wanneer we de gemiddelde geabsorbeerde cadmiumdosis gaan uitzetten, specifiek voor rokers, zoals in Figuur 50. Deze grafieken zijn vergelijkbaar met Figuur 38 in Sectie 6.3, waar de geabsorbeerde dosis werd weergegeven voor de volledige BONK populatie, rokers en niet-rokers samen.

Figuur 50: Gemiddelde geabsorbeerde dosis over alle rokers binnen de populatie, voor cadmium (boven) en arseen (onder).

116

Voor toxisch relevant arseen is actief rookgedrag duidelijk een minder belangrijke blootstellingsroute. Voor cadmium daarentegen, blijkt actief roken een significante route te zijn die het belang van voeding benadert in het totale blootstellingspakket.

6.5.3 Opdeling op basis van gebruik van lokaal geteeld voedsel De deelnemers werden ingedeeld volgens de aanwezigheid van een moestuin op de woonplaats.

Figuur 51: Vergelijking van Cdbloed tussen mensen met moestuin en mensen zonder moestuin.

117

Figuur 52: Vergelijking van Cdurine tussen mensen met moestuin en mensen zonder moestuin.

Figuur 53: Vergelijking van Astox,urine tussen mensen met moestuin en mensen zonder moestuin.

Ook voor het gebruik van lokaal geteelde levensmiddelen stellen we een verhoging van de lichaamsbelasting vast voor cadmium. Het model reproduceert goed de trends die uit de biomonitoring blijken. Voor arseen is het effect verwaarloosbaar.

118

6.5.4 Groepering op basis van leeftijd De BONK populatie werd ingedeeld op basis van leeftijdsklassen. We nemen hiervoor de zes leeftijdsklassen over gedefinieerd in het BONK rapport over de statistische verwerking van de biomonitoringsresultaten, met name 20-29, 30-39, 40-49, 50-59, 60-69 en 70-79 jaar.

Figuur 54: Vergelijking van Cdbloed voor de verschillende leeftijdsgroepen.

Figuur 54 toont de predicties voor Cdbloed. Hieruit blijkt dat de overpredictie sterker aanwezig is in de jongere leeftijdsklassen, hoewel het effect niet erg uitgesproken is. Dit effect is niet meteen eenduidig te verklaren.

Figuur 55: Vergelijking van Cdurine voor de verschillende leeftijdsgroepen

119

Figuur 55 toont de modelberekeningen voor de urinaire cadmiumniveaus. Hier valt zeer sterk op dat de onderschatting van de biomonitoringsgegevens door het model sterk geconcentreerd is bij de oudere leeftijdsklassen. Dit is grotendeels te verklaren door ons gebrek aan kennis en metingen over de cadmiumniveaus in het milieu in het verleden. Modelmatig doen we een aantal veronderstellingen die resulteren in hogere concentraties in het verleden, maar vermoedelijk benaderen zij niet volledig de sterk verhoogde concentraties die er in realiteit geweest zijn. Voor de oudere populatie, die deze sterk verhoogde concentraties nog heeft meegemaakt, betekent dit bijgevolg dat de historische blootstelling onderschat wordt, resulterend in een grotere onderpredictie voor de urinaire cadmiumniveaus.

Figuur 56: Vergelijking van Astox,urine voor de verschillende leeftijdsgroepen.

Uit Figuur 56 voor arseen, tenslotte, is opnieuw weinig te besluiten wegens de geringe verschillen tussen de groepen en de grote betrouwbaarheidsintervallen op de biomonitoringsdata zelf.

6.6 Evaluatie van de huidige blootstellingssituatie In principe zijn de resultaten van de biomonitoring de optimale data voor het inschatten van het bestaan van eventuele gezondheidsrisico’s omdat zij de effectieve blootstelling weergeven. Anderzijds bestaat er bijvoorbeeld voor arseen geen adequaat toetsingscriterium waaraan de arseenuitscheiding in urine bij de algemene bevolking kan getoetst worden. Evenmin laten de biomonitoringsresultaten toe de blootstelling via de afzonderlijke routes af te toetsen aan overeenkomstige toxiciteitsgegevens. De toetsing van externe blootstellingsdata aan toxicologisch vastgelegde criteria op basis van het blootstellingsmodel kan daarom een bijkomend hulpmiddel zijn. In deze Sectie worden een aantal beschikbare criteria beschouwd en vergeleken met de observaties die in het kader van het BONK project gedaan werden. Op die manier kan een indicatie worden gegeven van de risico’s geassocieerd met de huidige blootstellingssituatie. 120

6.6.1 Luchtconcentraties Voor inademing van cadmium zijn zowel niertoxiciteit, directe effecten op de longen als carcinogeniteit van belang. Via extrapolatie van de resultaten van een inhalatiestudie bij arbeiders waarbij effecten op de nieren en longkanker zijn gerapporteerd (cumulatieve blootstelling 100 µg/m³-jaar; 8 u/dag), leidt de WHO een advieswaarde af van 300 ng/m³. De werkgroep van de Europese Commissie vertrekt van dezelfde studie, maar komt tot een advieswaarde van 5 ng/m³ voor langdurige blootstelling (aanpassing naar continue blootstelling, LOAEL naar NOAEL, intraspeciesvariabiliteit). Deze laatste waarde werd aangenomen als streefwaarde in de Europese richtlijnen voor luchtkwaliteit (EC, 2004). Voor arseen kunnen de concentraties in lucht vergeleken worden met de EU-streefwaarde van 6 ng/m³ (EC, 2004). De afleiding van deze waarde door de desbetreffende toxicologische EU-werkgroep vond plaats op basis van een pseudo-drempelwaarde voor carcinogene effecten. Hierbij werd een LOAEL voor longtumoren in arbeidstoxicologische studies geëxtrapoleerd naar een NOAEL en naar continue levenslange blootstelling van de algemene bevolking. Vervolgens werd nogmaals een factor in rekening gebracht voor potentieel gevoelige subpopulaties. Deze aanpak werd gekozen in het licht van ontbrekende wetenschappelijke eenduidigheid omtrent het mechanisme van de tumorvorming (genotoxisch of niet-genotoxisch). Aldus resulteerde het interval 4 – 13 ng/m³, waarvan uiteindelijk de streefwaarde van 6 ng/m³ afgeleid werd (EC, 2001). Zowel voor arseen als voor cadmium zijn er dus streefwaarden geldig binnen de Europese Unie van respectievelijk 6 en 5 ng/m³. Het blootstellingsmodel, beschreven in dit rapport, gebruikt luchtconcentratiemetingen uitgevoerd in het kader van de BONK-studie, welke vergeleken kunnen worden met de streefwaarden zoals in Figuur 57. Deze vergelijking staat dus los van de modelspecificatie en -berekeningen.

121

Figuur 57: Vergelijking van de gemiddelde luchtconcentraties per zone, gebaseerd op de luchtmetingen uitgevoerd in het kader van BONK, en de EU streefwaarden (rode lijn) voor cadmium (boven) en arseen (onder).

Uit de figuren blijkt dat de huidige luchtconcentraties ruimschoots beneden de EUstreefwaarden blijven.

6.6.2 Blootstellingsnormen Voor cadmium en toxisch relevant arseen werden door WHO/JECFA limietwaarden vastgelegd op basis van orale inname, de zogenaamde Provisional Tolerable Daily Intake waarden (PTDI), waaronder bij langdurige blootstelling geen gezondheidseffecten te verwachten zijn (JECFA, 2004). Deze worden afgeleid op basis van beschikbare studies in de wetenschappelijke literatuur en expertenoordeel. De toxiciteit van cadmium is onderzocht in talloze dierexperimenten en studies in humane populaties. Een variëteit aan toxische effecten wordt beschreven, waaronder niertoxiciteit, osteoporose, neurotoxiciteit, carcinogeniteit, genotoxiciteit, teratogeniteit, endocriene toxiciteit en reproductietoxiciteit. Voor de orale route is het kritische effect de niertoxiciteit, bestaande uit inductie van irreversibele tubulaire nefropathie, die uiteindelijk kan leiden tot nierinsufficiëntie. Deze niereffecten ontstaan door lokale cadmiumophoping. In de nieren heeft cadmium een zeer lange halfwaardetijd, namelijk van 10 tot 30 jaar. Deze lange halfwaardetijd verklaart de accumulatie van cadmium, met een piek rond de leeftijd van 50 jaar, in de nieren. Voor orale blootstelling is niertoxiciteit het belangrijkste effect. De WHO (JECFA) heeft een PTWI afgeleid van 7 µg/kg.week (PTDI van 1 µg/kg.d) op basis van een kritische concentratie in de nierschors van 50 mg/kg, een orale absorptie van 5 % en een dagelijkse uitscheiding van 0,005 % van de lichaamsbelasting (WHO, 1989; JECFA, 1993). De WHO

122

geeft in de meer recente evaluaties aan dat deze PTWI voor een deel van de bevolking niet beschermend genoeg is. Toch werd de PTWI behouden omdat de risicobeoordeling onvoldoende nauwkeurig wordt geacht (JECFA, 2004). Arseen is een bewezen humaan carcinogeen. Inname via orale weg kan leiden tot de ontwikkeling van huidkanker, maar ook tot een verhoging van het risico op lever-, blaas-, nier-, prostaat- en longkanker. Inademing van anorganisch arseen leidt tot een verhoogd risico op longkanker. Tot de niet-carcinogene effecten hoort bij langdurige orale inname de ontwikkeling van huidaandoeningen. Bij langdurige inademing kunnen eveneens huideffecten optreden, evenals verstoring van het circulair en perifeer zenuwstelsel. Er zijn data die aangeven dat inademing van anorganisch arseen een invloed kan hebben op de ontwikkeling van de foetus. De WHO heeft een PTWI voor effecten op de huid afgeleid van 15 µg/kg.week (of PTDI van 2 µg/kg.dag). Deze waarde is van toepassing op anorganisch arseen. Samenvattend beschikken we dus over de volgende limietwaarden voor cadmium en arseen.

PTDI

cadmium

arseen

1,0 µg/kg·dag

2,0 µg/kg·dag

Om deze waarden te kunnen vergelijken met de berekende blootstellingswaarden van BONK, dienen deze laatste te worden uitgedrukt als oraal equivalente dosis. Dit betekent dat de externe blootstelling via inhalatoire wegen wordt herschaald op basis van de verhouding van absorptiefactoren voor inhalatie en orale opname. Het totaal van deze oraal equivalente dosissen via de verschillende blootstellingswegen kan dan worden vergeleken met de PTDI. Voor arseen werden enkel de orale routes weerhouden omdat de afleiding van de PTDIwaarde hierop gebaseerd is op enkel orale inname, met effecten op de huid als eindpunt. Een eerste vergelijking kunnen we maken op basis van de gemiddelde blootstellingswaarden die eerder werden weergegeven in Tabel 54. Wanneer we een gemiddeld gewicht veronderstellen van 70 kg, bekomen we voor cadmium een PTDI-waarde van 70 µg/dag, voor orale inname. De gemiddelde orale inname berekend door het blootstellingsmodel bedraagt 15,71 µg/dag, wat ruimschoots onder de voorziene norm blijft. Voor arseen bekomen we een PTDI-waarde van 140 µg/dag in vergelijking met een berekende gemiddelde blootstelling van 21 µg/dag. Gemiddeld genomen stellen we dus geen blootstellingsprobleem vast voor de bestudeerde populatie. Figuur 58 en Figuur 59 geven de distributie weer van de oraal equivalente blootstellingsdosis van de 1217 proefpersonen, gedeeld door de PTDI, voor cadmium en arseen. Dit betekent dat de grenswaarde van deze verhouding zich op 1 bevindt, aangeduid door de rode lijn.

123

Figuur 58: Frequentiedistributie van de verhoudingen van berekende blootstelling aan cadmium over de PTDI waarde voor de 1217 deelnemers, opgedeeld per zone. De limietwaarde ligt dus op 1 (rode lijn).

Figuur 59: Frequentiedistributie van de verhoudingen van berekende blootstelling aan arseen over de PTDI waarde voor de 1217 deelnemers, opgedeeld per zone. De limietwaarde ligt dus op 1 (rode lijn).

Hier is duidelijk dat er zich voor arseen geen enkel probleem stelt. Voor cadmium stellen we een tweetal individuele overschrijdingen vast in Zone S.

6.6.3 Indicatie van het extra levenslang longkankerrisico Cadmium is door IARC (1993a,b) ingedeeld als humaan carcinogeen (groep 1). Om de carcinogeniciteit van substanties kwantitatief te kunnen beschrijven, wordt gebruik gemaakt 124

van zogenaamde eenheidsrisico’s. Het eenheidsrisico drukt uit in welke mate het kankerrisico toeneemt bij toenemende niveaus van de contaminant in kwestie. Volgende formule laat bijvoorbeeld toe om een inschatting te maken van het extra levenslang kankerrisico als gevolg van blootstelling aan cadmium, op basis van luchtconcentraties. extra levenslang kankerrisico = eenheidsrisico [(µg/m³)-1] × luchtconcentratie [µg/m³] Dit extra levenslang kankerrisico is een indicatie van het aantal bijkomende kankergevallen dat verwacht kan worden ten opzichte van een volledig cadmiumloze situatie. Dit laatste is uiteraard een hypothetische situatie en het heeft dan ook weinig zin om de berekende waarden absoluut te gaan interpreteren. Voor het specifieke geval van longkanker als gevolg van cadmiumblootstelling via inhalatie, beschouwt WHO (2000) twee studies met betrekking om de risico’s op longkanker te schatten: − Takenaka et al. (1983): lange termijn studie in ratten resulterend in een eenheidsrisico van 9,2.10-2 (µg/m³)-1; − Thun et al. (1985): epidemiologische data resulterend in een eenheidsrisico van 1,8.10-3 (µg/m³)-1. WHO geeft aan dat in principe de epidemiologische data meer betrouwbaar zijn, maar dat er in dit geval indicaties zijn dat het kankerrisico in de humane studie substantieel overschat wordt als gevolg van gelijktijdige blootstelling aan arseen. Bij het opstellen van de advieswaarden voor luchtkwaliteit houdt WHO rekening met de niereffecten omwille van de onbetrouwbaarheid van de schattingen voor longkanker. US-EPA (1998) beschouwt cadmium als een waarschijnlijk humaan carcinogeen bij inademing (groep B1) en heeft een eenheidsrisico afgeleid op basis van de studie van Thun et al. (1985): 1,8.10-3 (µg/m³)-1 (1992). De evaluatie van cadmium is onder herziening, maar een ontwerprapport is reeds beschikbaar (US-EPA, 1999). Dit rapport moet nog externe peer review ondergaan zodat de data niet als officieel mogen worden beschouwd. Er wordt een nieuw eenheidsrisico afgeleid voor longkanker op basis van de epidemiologische studie van Stayner et al. (1992), gelijk aan 4,4.10-3 (µg/m³)-1. Ook hier wordt de mogelijke overschatting als gevolg van gelijktijdige blootstelling aan arseen en sigarettenrook aangehaald. Vertrekkend van de eenheidsrisico’s vermeld in andere rapporten (WHO, 2000, US-EPA, 1999), met name 1,8×10-3, 2,45×10-3 en 4,15×10-3 (µg/m³)-1 berekent EC (2000) dat een risico van 1/106 moet overeenkomen met een concentratiebereik van 0,24 tot 0,55 ng/m³. In verband met de mogelijke gelijktijdige blootstelling aan arseen en tabaksrook in de epidemiologische studies, waarop deze schattingen gebaseerd zijn, wordt aangegeven dat ook in milieublootstelling een zekere gelijktijdige blootstelling aan arseen optreedt. De werkgroep concludeert verder dat een meerderheid ermee instemde dat een concentratie van 5 ng/m³ (afgeleid op basis van niereffecten) ook beschermend is voor het optreden van longkanker. Deze waarde werd eerder ook al aangehaald in Sectie 6.6.1.

125

Tabel 55: Eenheidsrisico en extra levenslang kankerrisico en overeenstemmende concentraties cadmium in lucht (ng/m³) US-EPA (1992)

WHO (2000) -1

-3

eenheidsrisico [(µg/m³) ]

-3

1,8-92.10

1,8.10

4

1,0 – 56

56

5

0,1 - 5,6

6

0,01 – 0,56

US-EPA (1999 – draft) -3

4,4.10

EC (2000) -3

1,8-4,15.10

concentratie [ng/m³] bij een extra levenslang kankerrisico van: 1/10

1/10 1/10

20

24 – 55

5,6

2

2,4 – 5,5

0,56

0,2

0,24 – 0,55

Het bereik aan eenheidsrisicowaarden van 1,8×10-3 tot 4,15×10-3 (µg/m³)-1 is het bereik dat we zullen gebruiken in de volgende berekeningen. Zoals blijkt uit de voorgaande bespreking, zijn deze waarden gebaseerd op een klein aantal beschikbare studies en gaat het om ruwe schattingen van de eenheidsrisico’s. Het is dus gevaarlijk om uit de berekeningen hieronder harde conclusies te trekken en ze worden ook enkel gepresenteerd ter indicatie. Per zone werd een gemiddelde luchtconcentratie berekend, op basis van de gemiddelde verblijfstijd binnen/buiten van de deelnemerspopulatie en de overeenkomstige indoor/outdoor opgemeten Cd-concentraties in PM10 zwevend stof in de lucht. Figuur 60 toont de berekeningen op basis van het eenheidsrisico en de overeenkomstige waarden voor het extra levenslang kankerrisico. De rode lijnen komen overeen met de vermelde onder- en bovengrenzen voor het eenheidsrisico en geven voor een gegeven luchtconcentratie aanleiding tot een bereik in het extra levenslange kankerrisico. Het feit dat we hier met een bereik van eenheidsrisico’s werken geeft ook de onzekerheid aan die gepaard gaat met deze waarden. Het gaat dus enkel om een ruwe indicatie van kankerrisico’s, waarbij alle veronderstellingen onderliggend aan deze analyse goed in rekening moeten worden gebracht. De numerieke waarden voor de berekende risico’s zijn de volgende:

Extra levenslang kankerrisico ondergrens Zone S

126

bovengrens

-6

2,84 × 10

-7

1,70 × 10

-7

8,08 × 10

1,23 × 10

Zone R

7,38 × 10

Zone He

3,50 × 10

-6 -6 -7

Figuur 60: Inschatting van extra levenslang kankerrisico op basis van de EU-gehanteerde eenheidsrisico’s. De berekeningen gebeuren op basis van een gemiddelde luchtconcentratie per zone.

6.7 Inschatting van de toekomstige cadmiumbelasting 6.7.1 Huidige proefpersonen beneden de 50 jaar Het blootstellingsmodel laat toe om hypothetische simulaties uit te voeren die verder gaan dan 2007. Vermits een maximum in de cadmiumbelasting van nieren verwacht wordt rond de leeftijd van 45 à 50 jaar, heeft het zin om de huidige <50-jarigen in de proefpopulatie door te simuleren tot 50 jaar en op die manier de maximale belasting te voorspellen. We veronderstellen hierbij dat de huidige blootstelling in 2007 in de toekomst aangehouden wordt. Zo kunnen we een beeld vormen van de risico’s van de huidige blootstellingsniveaus voor de toekomst. In eerste instantie bekijken we de cadmiumconcentraties in de nierschors. Het is deze belasting die potentiële schadelijke effecten veroorzaakt. Figuur 61 toont de verdeling van nierschorsconcentraties op 50 jaar voor de huidige <50-jarigen. We hebben hierbij gecorrigeerd voor de mogelijke onderschatting van de nieren urine-concentraties in ons model, door de berekende waarden te corrigeren met een onderschattingsfactor.

127

Figuur 61: Distributie van de maximale nierschorsconcentraties voor alle <50-jarigen, afgeleid uit een simulatie van deze personen tot een leeftijd van 50 jaar (extrapolatie naar de toekomst, dus). De limietwaarde staat aangegeven in rood.

Hierbij hanteren we een limietconcentratie van 50 µg/g nat gewicht voor de niercortex. De impact van de verhoogde historische blootstelling is hier vast te stellen aan de lichte verschuiving naar hogere concentraties voor de oudere leeftijdscategorie, 40-49 jaar. Indien we een analoge vergelijking maken op het niveau van de urinaire cadmiumconcentratie, Cdurine, dan beschikken we over meer grenswaarden. In het ontwerp EU RAR voor cadmium (ECB, 2004) wordt een uitscheiding van 2 µg Cd/g creatinine als de LOAEL (Lowest Observed Adverse Effect Level) beschouwd (2,5 µg/g creatinine komt overeen met 50 mg/kg in de nierschors), terwijl een factor 3 gehanteerd wordt om tot een NOAEL (No Observed Adverse Effect Level) van 0,66 µg/g creatinine te komen.

128

Figuur 62 Distributie van de Cdurine waarden voor alle <50-jarigen, afgeleid uit een simulatie van deze personen tot een leeftijd van 50 jaar. De limietwaarden staan aangegeven in rood.

6.7.2 Pasgeborenen in 2007 Als gevalstudie werd ook het hypothetische geval gesimuleerd van een pasgeboren baby die tot het 50ste levensjaar wordt blootgesteld. De blootstellingsniveaus zijn afgeleid als gemiddelde van de blootstelling in Zone S, waarbij de blootstelling via actief roken wel wordt uitgeschakeld. De hypothetische persoon is van het vrouwelijk geslacht. Er wordt een laag ferritinegehalte verondersteld tussen het 15e en 45e levensjaar, resulterend in verhoogde cadmiumopname in die periode. Op die manier simuleren we een realistische worst case om te evalueren of de richtwaarden in de toekomst eventueel zullen worden overschreden. Figuur 63 toont de berekende interne belasting doorheen de 50-jarige levensloop van deze hypothetische proefpersoon. De 5 grafieken bevatten respectievelijk de blootstellingsdosissen via de verschillende routes, de geabsorbeerde dosissen (E1 = longen, E2 = gastrointestinaal systeem, I = totale opname), bloedcompartimenten, orgaancompartimenten (L = lever, K = kidney, T = other tissues) en uitgescheiden dosissen (F = faeces, U = urine).

129

Figuur 63: Verloop van de interne belasting van de PBPK modelsimulatie voor een pasgeborene, tot een leeftijd van 50 jaar.

De maximale nierschorsconcentratie die door het model wordt voorspeld komt voor op een leeftijd van 45 jaar en bedraagt in dit geval 30,39 µg/g nat gewicht (gecorrigeerd voor mogelijke modelonderschatting). Dit blijft beneden de eerder vermelde limietwaarde van 50 µg/g nat gewicht. Voor Cdurine vinden we een waarde van 0,73 µg/g creatinine op de leeftijd van 50 jaar. Deze waarde overschrijdt de NOAEL-richtwaarde van 0,66 µg/g creatinine. Uiteraard moeten we bij de interpretatie van deze waarden rekening houden met alle onzekerheden die meespelen in deze predicties, zowel in het model, in de metingen als in de geëxtrapoleerde blootstellingswaarden.

130

7

CONCLUSIES

In dit onderzoek werd een externe-dosismodel voor humane blootstelling aan cadmium en arseen gekoppeld aan overeenkomstige interne-dosis- of PBPK-modellen, teneinde predicties te kunnen maken voor de 3 biomerkers Cdbloed, Cdurine en Astox,urine. Verschillende deelmodellen werden vergeleken met waarden beschikbaar uit de literatuur ter bevestiging van de correctheid van de berekeningen. Het geïntegreerde model geeft goede predicties voor de cadmiumbiomerkers, waarbij we weliswaar rekening dienen te houden met een gemiddelde overschatting van 95,0 % voor Cdbloed en een onderschatting met 16,9 % voor Cdurine. Het model presteert minder goed voor de predictie van Astox,urine. Verklarende factoren hiervoor zijn de onzekerheid op de gehalten anorganisch arseen in voeding en de mogelijke oververeenvoudiging in het internedosismodel. De biomonitoringsdata zelf vertonen eveneens een grote spreiding, wat wijst op beïnvloedende factoren, die niet in het onderzoek verklaard konden worden. Voor de onderzochte groep deelnemers blijkt voeding een sterk bepalende component te zijn in de totaal geabsorbeerde dosis voor zowel cadmium (93,8%) als arseen (54,2%). Voor arseen komt ook drinkwater naar voren als bepalende factor in het globale blootstellingsprofiel (44,0%). Voor de actuele blootstelling blijkt de impact van inhalatie (via PM10 zwevend stof) en bodemen stofingestie beperkt te zijn (1,1% voor cadmium, 1,15% voor arseen). Wanneer we echter kijken naar de cumulatieve opname van cadmium over de hele levensduur van de proefpersonen, komen de inhalatie- en ingestieroutes veel sterker naar voren (19,97%). Dit wordt veroorzaakt door de sterk verhoogde PM10- en depositiestofconcentraties in het verleden, gecombineerd met een relatief hoge absorptie via inademing in vergelijking met de absorptie via voeding. Een analyse van verschillende subgroepen binnen de studiepopulatie toont aan dat er duidelijke effecten zijn van rookgedrag en de consumptie van lokaal geteelde voeding op de lichaamsbelasting van cadmium. Een vergelijking van leeftijdsgroepen toont de invloed van de historische blootstelling: biomerkerwaarden stijgen duidelijk met de leeftijd. De trends in de modelpredicties reproduceren de trends van de biomonitoringsgegevens goed, mits de over- en onderschatting voor Cdbloed en Cdurine in rekening worden gebracht. Voor arseen zijn de resultaten veel minder duidelijk en worden geen verdere conclusies getrokken. Een vergelijking van de gebruikte luchtconcentraties met de wettelijke EU-streefwaarden geeft aan dat de huidige niveaus ruim beneden de streefwaarden liggen. Omdat cadmium carcinogeen is, zijn ook eenheidsrisico’s beschikbaar voor het berekenen van het extra levenslang kankerrisico bij inademing van cadmium in omgevingslucht. Rekening houdend met het bereik van waarden, opgegeven door de EU werkgroep voor luchtkwaliteit, wordt een extra levenslang kankerrisico berekend tussen 3,50 × 10-7 en 8,08 × 10-7 voor zone HE. Voor Zone S ligt dit bereik hoger, namelijk tussen 1,23 × 10-6 en 2,84 × 10-6. Zone R bevindt zich hiertussen met een bereik van 7,38 × 10-7 tot 1,70 × 10-6. Merk op dat deze cijfers louter indicatief zijn en slechts gebaseerd op de beperkte informatie beschikbaar uit de wetenschappelijke literatuur.

131

Modelsimulaties waarbij de huidige <50-jarigen worden verder gesimuleerd tot 50 jaar, tonen aan dat er slechts een gering risico bestaat dat deze personen in de toekomst de beschikbare richtwaarden voor nierschorsconcentratie en urinaire cadmiumconcentraties zullen overschrijden. Voor een gesimuleerde worst case van een pasgeborene in 2007 is er ook geen overschrijding vast te stellen voor de nierschorsconcentratie, maar wel een lichte overschrijding van de NOAEL waarde voor urinair cadmium. De studie toont aan dat het mogelijk is om op een adequate wijze de berekening van externe blootstelling te combineren met een farmacokinetisch model, waarmee de lichaamsbelasting kan voorspeld worden in eenheden, die in de biomonitoringsstudie bepaald werden. De resultaten illustreren dat de actuele blootstelling aan cadmium op adequate wijze kan voorspeld worden, uitgaande van de gegevens van individuele vragenlijsten en individuele en algemene milieugegevens. Van hieruit kunnen de belangrijkste blootstellingswegen gekwantificeerd worden en kan, indien nodig, teruggegaan worden tot de bronnen. De studie toonde evenwel aan dat reconstructie van historische blootstelling, van belang voor de biomerker cadmium in urine en voor de blootstelling van oudere personen, te lijden heeft onder een gebrek aan gegevens. De vermoede hogere milieubelasting en verschillen in levensstijl kunnen moeilijk gekwantificeerd worden wat de berekeningen bemoeilijkt. Voor het bepalen van de evolutie in de externe blootstelling aan cumulatieve contaminanten dienen andere methoden te worden verkend, die vertrekken van de biomonitoringsdata.

132

REFERENTIES

Actieplan cadmium februari 2006; in opdracht van Kris Peeters Vlaams Minister van Openbare Werken, Energie, Leefmilieu en Natuur. http://www.lne.be/themas/milieuen-gezondheid/welke-acties-onderneemt-deoverheid/cadmiumproblematiek/Actieplan_cadmium.pdf ATSDR (2005). Agency for Toxic Substances and Disease Registry, US Department of Health and Human Services, Public Health Service, Draft Toxicological profile for arsenic. ATSDR (2007). Toxicological profile for arsenic. Agency for Toxic Substances and Disease Registry. ATSDR (2005). Toxicological profile for arsenic - Draft for Public Comment: Agency for Toxic Substances and Disease Registry. Baes, C. F., Sharp, R. D., Sjoreen, A. L., & Shor, R. W. (1984). A review and analysis of parameters for assessing transport of environmentally released radionuclides through the agriculture (No. ORNL-5786). Oak Ridge, Tennessee, United States: Oak Ridge National Laboratory. Bellemans M., De Maeyer M. (2001). Maten en Gewichten, handleiding voor gestandaardiseerde kwantificering van voedingsmiddelen in België. Brussel, Hoge Gezondheidsraad, 204 p. Berghmans P., Daems J., Brabers R. (2006). Milieuonderzoek van de wijk Lutlommel ter bepaling van de verhouding zware metalen in huisstof en in de bodem. VITO-rapport 2006/MIM/R/111 in opdracht van OVAM. Berghmans P., Daems J., Brabers R. (2007). Milieumetingen zware metalen in Genk – speelplein Oosterring en basisschool De Sleutel 2006, VITO-rapport 061449 in opdracht van de VMM, afdeling Meetnetten en Onderzoek. Bernhard D., Rossmann A., Wick G., (2005). Metals in Cigarette smoke. Critical Review. life, 57(12): 805-809. Bierkens J., De Raeymaecker B., Cornelis C. (2007a). Voorstel voor herziening bodemsaneringsnormen voor cadmium. Bierkens J., De Raeymaecker B., Cornelis C. (2007b). Voorstel voor herziening bodemsaneringsnormen voor arseen. Brauer M., ‘t Mannetje A. (1998). Restaurant Smoking Restrictions and Environmental Tobacco Smoke Exposure. American Journal of Public Health, 88 (12): 1834-1836.

133

Brochu P., Ducre-Robitaille J.F., Brodeur J. (2006). Physiological Daily Inhalation Rates for Free-Living Individuals Aged 1 Month to 96 Years, Using Data from Doubly Labeled Water Measurements: A Proposal for Air Quality Criteria, Standard Calculations and Health Risk Assessment. Human and Ecological Risk Assessment, 12: 675–701. Brown, R., Delp, M. D., Lindstedt, S. L., Rhomberg, L. R., & Beliles, R. P. (1997). Physiological paramer values for physiologically based pharmacokinetic models. Toxicology and Industrial Health, 13(4), 407 - 484. Buchet J.P., Lauwerys R., Vandevoorde A., Pycke J.M. (1983). Oral daily intake of cadmium, lead, manganese, copper, chromium, mercury, calcium, zinc and arsenic in Belgium: a duplicate meal study. Food Chem. Toxicol. 21 (1), 19-24. Camner, P., Clarkson, T. W., & Nordberg, G. F. (1986). Chapter 5: Routes of exposure, dose and metabolism of metals. In L. Friberg, G. F. Nordberg & V. Vouk (Eds.), Handbook on the Toxicology of Metals (2nd edition ed., Vol. Volume I). CCME (1995). Canadian Council of Ministers of the Environment. The National Contaminated Sites Remediation Program. Canadian soil quality guidelines for contaminated sites. Human health effects: Inorganic arsenic, Final report Chang M.J., Walker K., McDaniel R.L., Connell C.T. (2005). Impaction collection and slurry sampling for the determination of arsenic, cadmium, and lead in sidestream cigarette smoke by inductively coupled plasma-mass spectrometry. J. Environ. Monit., 7: 1349– 1354. Choudhury, H., Harvey, T., Thayer, W. C., Lockwood, T. F., Stiteler, W. M., Goodrum, P. E., et al. (2001). Urinary cadmium elimination as a biomarker of exposure for evaluating a cadmium dietary exposure-biokinetics model. Journal Of Toxicology And Environmental Health-Part A, 63(5), 321-350. Cole, T. J. (1988). Fitting smoothed centile curves to reference data. Journal of the Royal Statistical Society A, 151, 385-418. Cornelis C. (VITO), Swartjes F. (RIVM) (2007). Ontwikkeling van een geharmoniseerde methodiek voor beoordeling van gezondheidsrisico’s door bodemverontreiniging in de kempenregio. Eindconcept versie 7 juni 2007. Studie uitgevoerd binnen het BeNeKempen-project. COT COMMITTEE ON TOXICITY OF CHEMICALS IN FOOD, consumer products and the environment cot statement on twelve metals and other elements in the 2000 total diet study http://cot.food.gov.uk/pdfs/cotstatements2004metals.pdf De Belgische Voedselconsumptiepeiling 1 - 2004 IPH/EPI REPORTS N° 2006 – 016 http://www.iph.fgov.be/epidemio/EPINL/foodnl/food04nl/food57nl.pdf

134

Deelstra, H., Massart, D.L., Van Peteghem, C. (1996). Een actiegericht food monitoring programma. Federale Diensten voor Wetenschappelijke, Technische en Culturele aangelegenheden, Impuls Programma: Gezondheidsrisico i.v.m. voeding (1990-1995). De Temmerman L., Hoenig M. (2004). Vegetable crops for biomonitoring lead and cadmium deposition. Journal of Atmospheric Chemistry 49: 121-135. Devriese, S., Huybrechts, I., Moreau, M., & Van Oyen, H. (2006). De Belgische Voedselconsumptiepeiling 1 - 2004 (No. D/2006/2505/17, IPH/EPI reports n° 2006019). Brussel, België: Wetenschappelijk Instituut Volksgezondheid, Afdeling Epidemiologie. Diamond, G. L., Thayer, W. C., & Choudhury, H. (2003). Pharmacokinetics/pharmacodynamics (PK/PD) modeling of risks of kidney toxicity from exposure to cadmium: Estimates of dietary risks in the US population. Journal Of Toxicology And Environmental Health-Part A, 66(22), 2141-2164. Díaz OP, Leyton I, Muñoz O, Núñez N, Devesa V, Súñer MA, Vélez D, Montoro R. (2004). Contribution of Water, Bread, and Vegetables (Raw and Cooked) to Dietary Intake of Inorganic Arsenic in a Rural Village of Northern Chile. J. Agric. Food Chem., 52 (6), 1773 -1779. EC (2001). European Commission. Ambient air pollution by As, Cd and Ni compounds. Position Paper. http://ec.europa.eu/environment/air/pdf/pp_as_cd_ni.pdf EC (2000). Ambient air pollution by As, Cd and Ni compounds - Position paper: European Commission, DG Environment. EC (2004). Directive 2004/107/EC of the European Parliament and of the Council of 15 December 2004 relating to arsenic, cadmium, mercury, nickel and polycyclic aromatic hydrocarbons in ambient air. Official Journal of the European Union L23/3. ECB. (2004). Risk assessment cadmium oxide CAS-N° 1306-19-0 / Risk assessment cadmium metal CAS-N° 7440-43-9 - draft: European Chemicals Bureau. Eisler R. (1994). A review of arsenic hazards to plants and animals with emphasis on fishery and wildlife. In: Nriagu JO, ed. Arsenic in the environment: Part II: Human health and ecosystem effects. New York, NY: John Wiley & Sons, Inc, 185-259. in: ATSDR (2005). European Commission (2007). European Union Risk Assessment Report, Cadmium Oxide, Volume 75 cadmium oxide, Part II Human Health (publication EUR 22766 EN) FAL Institute of Plant Nutrition and Soil Science, Federal Agricultural Research Center Braunschweig: Mineral Waters of the world. http://www.pmgeiser.ch/mineral/index.php?PHPSESSID=41e9808f8a7520c4aff9d6e8e d5d5202 135

Flanagan, P. R., McLellan, J. S., Haist, J., Cherian, G., Chamberlain, M. J., & Valberg, L. S. (1978). Increased Dietary Cadmium Absorption In Mice And Human Subjects With Iron-Deficiency. Gastroenterology, 74(5), 841-846. Food Standards Agency FSIS 03/07 (2007). Survey Of Metals In Weaning Foods And Formulae For Infants- Additional Information On Inorganic Arsenic And Methyl Mercury Levels. http://www.food.gov.uk/multimedia/pdfs/fsis0703.pdf Food Standards Agency FSIS 191 (1999). Maff Uk - 1997 Total Diet Study - Aluminium, Arsenic, Cadmium, Chromium, Copper, Lead, Mercury, Nickel, Selenium, Tin And Zinc. http://archive.food.gov.uk/maff/archive/food/infsheet/1999/no191/191tds.htm Food Standards Agency FSIS 33 (1994). Maff Uk - A Survey Of Cadmium, Arsenic, Mercury And Lead Concentrations In Individual Foods. http://archive.food.gov.uk/maff/archive/food/infsheet/1994/no33/33cad.htm Food Standards Agency FSIS 51/04 (2004). Total And Inorganic Arsenic In The 1999 Total Diet Study. http://www.food.gov.uk/multimedia/pdfs/fsis5104arsenic.pdf Fouassin A., Fondu M. (1981). Evaluatie van het gemiddelde lood- en cadmiumgehalte in de dagelijkse voeding in België. Uittreksel uit Belgisch archief van sociale geneeskunde, hygiëne, arbeidskunde en gerechtelijke geneeskunde. 39: 1-14. Freeman, G. B., Schoof, R. A., Ruby, M. V., Davis, A. O., Dill, J. A., Liao, S. C., et al. (1995). Bioavailability of arsenic in soil and house dust impacted by smelter activities following oral administration in Cynomolgus monkeys. Toxicological Sciences, 28(2), 215 - 222. Gartrell MJ, Craun JC, Podrebarac DS (1986). Pesticides, selected elements, and other chemicals in adult total diet samples, October 1980-March 1982. J Assoc Off Anal Chem 69(1):146-161. in: ATSDR (2005). Health Canada. (2005). Health Canada Bioaccessibility workshop. In H. Canada (Ed.). Toronto, Canada. Helgesen H, Larsen EH. (1998). Bioavailability and speciation of arsenic in carrots grown in contaminated soil. Analyst 123(5):791-796. Hogervorst J., Plusquin M., Vangronsveld J., Nawrot T., Cuypers A., Van Hecke E., Roels H.A., Carleer R., Staessen J.A. (2006). House dust as possible route of environmental exposure to cadmium and lead in the adult general population. Environmental Research, 103, 30-37. IARC (1993a). Beryllium, cadmium, mercury and exposures in the glass manufacturing industry International Agency for Research on Cancer, Monographs on the Evaluation of the Carcinogenic Risk of Chemicals to Humans, Volume 58, Lyon, France.

136

IARC (1993b). Cadmium and cadmium compounds. IARC summary and evaluation, Vol. 58. Kjellström, T., & Nordberg, G. F. (1978). A Kinetic Model of Cadmium Metabolism in the Human Being. Environmental Research, 16(1-3), 248-269. Landsberger S., Wu D. (1995). The impact of heavy metals from environmental tobacco smoke on indoor air quality as determined by Compton suppression neutron activation analysis. The Science of the total Environment 173/174: 323-337. Lauwerys R., Amery A., Bernard A., Bruaux P., Buchet J-P., Claeys F., De Plaen P., Ducoffre G., fagard R., Lijnen P., Nick L., Roels H., Rondia D., Saint-Remy A., Sartor F., Staessen J. (1990). Health effects of environmental exposure to cadmium: Objectives, design and organisation of the Cadmibel study: a cross-sectional morbidity study carried out in Belgium from 1985 to 1989. Environmental Health Perspectives, 87, 283-289. Lindberg AL., Goessler W., Gurzau E., Koppova K., Rudnai P., Kumar R., Fletcher T., Leonardi G., Slotova K., Gheorghiu E., Vahter M. (2006). Arsenic exposure in Hungary, Romania and Slovakia, J. Environ. Monit. 8, 203-208. Mann, S., Droz, P. O., & Vahter, M. (1996a). A physiologically based pharmacokinetic model for arsenic exposure - I. Development in hamsters and rabbits. Toxicology and Applied Pharmacology, 137, 8-22. Mann, S., Droz, P. O., & Vahter, M. (1996b). A physiologically based pharmacokinetic model for arsenic exposure - II. Validation and application in humans. Toxicology and Applied Pharmacology, 140, 471-486. Min. Econ. Zaken en Min. Soc. Zaken, Volksgezondheid en Leefmilieu (1999). Koninklijk Besluit van 08/02/1999 betreffende natuurlijk mineraal water en bronwater. B.S., 23/04/1999. Min. Soc. Zaken, Volksgezondheid en Leefmilieu (2002). Koninklijk Besluit van 14/01/2002 betreffende de kwaliteit van voor menselijke consumptie bestemd water dat in voedingsmiddeleninrichtingen verpakt wordt of dat voor de fabricage en/of het in de handel brengen van voedingsmiddelen wordt gebruikt. B.S., 19/03/2002. Medisch Milieukundigen bij het LOGO, 2005. Cadmium in de tuin: Groenten telen, onder voorwaarden. http://www.mmk.be/afbeeldingen/File/cadmium_brochure8.pdf Mostien S. (2007). Fijn stof en gasvormige luchtpolluenten in kantoorruimten. Bachelorproef Maart-Mei 2007, Universiteit Antwerpen Departement Chemie.

137

Mueller, T. F., & Reibnegger, G. CliniCALculator. http://www.clinicalculator.com/english/nephrology/excrea/excrea.htm, geraadpleegd op 7 juni 2007. Müller G. (1995). Cadmium-Konzentrationen im Tabak häufig in Deutschland gerauchter Zigaretten 1978, 1985 und 1994: ein Vergleich. Naturwissenschaften 82: 135-136. Nawrot T., Plusquin M., Hogervorst J., Roels H.A., Celis H., Thijs L., Vangronsveld J., Van Hecke E., Staessen J. (2006). Environmental exposure to cadmium and risk of cancer : a prospective population study. The Lancet Oncology; 7, 119-126. Nawrot T., Roels H.A., Thijs L., Vangronsveld J., Richart T., Van Hecke E., Staessen J.A. (2007). Longkankerrisico en blootstelling aan cadmium via het milieu: antwoord op de kritiek met toetsing van causaliteit. Tijdschrift voor Geneeskunde, 63 (2-3), 59-70. Nelen V., Van de Mieroop E. (2008) Onderzoek naar het huidig blootstellingsniveau aan zware metalen in de Noorderkempen. Deel A: rekrutering en staalname deelnemers. PIH. Nordberg, G. F., & Kjellström, T. (1979). Metabolic Model For Cadmium In Man. Environmental Health Perspectives, 28(FEB), 211-217. NRC. (1999). Arsenic in drinking water: National Academy Press, Washington, DC. Oomen A.G., Janssen P.J.C.M., van Eijkeren J.C.H., Bakker M.I., Baars A.J. (2007a). Nikkel en Chroom te Genk-Zuid: berekening orale en inhalatoire blootstelling. Agentschap Zorg en Gezondheid Afdeling Toezicht Volksgezondheid Team Milieugezondheidszorg. Oomen A.G., Janssen P.J.C.M., van Eijkeren J.C.H., Bakker M.I., Baars A.J. (2007b). Cadmium in de Kempen Een integrale risicobeoordeling RIVM rapport 320007001/2007. Oomen, A. G., & Hagens, W. I. (2006). Bepaling van de bioaccessibility en relatieve orale biobeschikbaarheid van lood en arseen uit bodem en zinkassen van de Nederlandse Kempen (No. RIVM/SIR adviesrapport 010671A00). Bilthoven, Nederland: RIVM. Oomen, A. G., Janssen, P. J. C. M., van Eijkeren, J. C. H., Bakker, M. I., & Baars, A. J. (2007). Cadmium in de Kempen - een integrale risicobeoordeling (No. RIVM n° 32007001/2007). Bilthoven, Nederland: RIVM. Oversteyns, M. (1992). Beïnvloedt blootstelling aan cadmium via het milieu de volksgezondheid? Tijdschift voor Geneeskunde, 48, 311-313.

138

Pappas R.S., Polzin G.M., Zhang L., Watson C.H., Paschal D.C., Ashley D.L. (2006). Cadmium, lead, and thallium in mainstream tobacco smoke particulate. Food and Chemical Toxicology 44: 714-723. Raad van Europa (1998). Richtlijn 98/83/EG van de Raad van 03/11/1998 betreffende de kwaliteit van voor menselijke consumptie bestemd water. PB L 330, 05/12/1998. Remer, T., Neubert, A., & Maser-Gluth, C. (2002). Anthropometry-based reference values for 24-h urinary cratinine excretion during growth and their use in endocrine and nutritional research. American Journal of Clinical Nutrition, 75, 561-569. Roberts, S. M., Munson, J. W., Lowney, Y. W., & Ruby, M. V. (2007). Relative oral bioavailability of arsenic from contaminated soils measured in the Cynomolgus monkey. Toxicological Sciences, 95(1), 281 - 288. Roberts, S. M., Weimar, W. R., Vinson, J. R. T., Munson, J. W., & Bergeron, R. J. (2002). Measurement of arsenic bioavailability in soil using a primate model. Toxicological Sciences, 67, 303 - 310. Rodriguez, R. R., Nicholas, B. T., Casteel, S. W., & Pace, L. W. (1999). An in vitro gastroinstestinal method to estimate bioavailable arsenic in contaminated soils and solid media. Environmental Science and Technology, 33(4), 642 - 649. Roelants, M., & Hauspie, R. (2004). Groeicurven Vlaanderen 2004: Laboratorium voor Antropogenetica, Vrije Universiteit Brussel. beschikbaar via http://www.vub.ac.be/groeicurven. Ros, J.P.M., Slooff, W. (1988). Integrated criteria document cadmium. RIVM, rapportnr. 7548476004, Bilthoven, Nederland. Rustemeier K., Stabbert R., Haussmann H.J., Roemer E., Carmines E.L. (2002). Evaluation of the potential effects of ingredients added to cigarettes, Part 2: Chemical composition of mainstream smoke. Food and Chemical Toxicology 40: 93-104. Samara, C., & Voutsa, D. (2005). Size distribution of airborne particulate matter and associated heavy metals in the roadside environment. Chemosphere, 59, 1197 - 1206. Sánchez-Rodas D.,Sánchez de la Campa A.M., de la Rosa J.D., Oliveira V., Gómez-Ariza J.L., Querol X., Alastuey A. (2007). Arsenic speciation of atmospheric particulate matter (PM10) in an industrialised urban site in southwestern Spain. Chemosphere 66 (8): 1485-1493. Sánchez-Rodas, D., Sánchez de la Campa, A. M., de la Rosa, J. D., Oliveira, V., GómezAriza, J. L., Querol, X., et al. (2007). Arsenic speciation of atmospheric particulate matter (PM10) in an industrialised urban site in southwestern Spain. Chemosphere, 66, 1485 - 1493. 139

Schoof RA, Eickhoff J, Yost LJ, et al. (1999a). Dietary exposure to inorganic arsenic. In: Chappell WR, Abernathy CO, Calderon RL, eds. Arsenic exposure and health effects. Amsterdam: Elsevier Science, 81-88. in: ATSDR (2005). Schoof RA, Yost LJ, Eickhoff J, Crecelius EA, Cragin DW, Meacher DM, Menzel DB (1999b). A market basket survey of inorganic Arsenic in food. Food and Chemical Toxicology 37: 839-846. SCOOP (2004). Assessment of the dietary exposure to arsenic, cadmium, lead and mercury of the population of the EU Member States. Reports on tasks for scientific cooperation. Report of experts participating in Task 3.2.11 March 2004. Directorate-General Health and Consumer Protection. Seuntjens, P., Steurbaut, W., & Vangronsveld, J. (2006). Chain model for the impact analysis of contaminants in primary food products (No. D/2006/1191/29). Brussel, België: Belgian Science Policy. Slob, W., & Krajnc, E. I. (1994). Interindividual Variability In Modeling Exposure And Toxicokinetics - A Case-Study On Cadmium. Environmental Health Perspectives, 102(1), 78-81. Smith C.J., Livingston S.D., Doolittle D.J. (1997). An international Literature Survey of “IARC Group I Carcinogens” reported in Mainstream Cigarette Smoke. Food and Chemical Toxicology 35: 1107-1130. Smith N.M., Lee R., Heitkemper D.T., DeNicola Cafferky K., Haque A., Henderson A.K. (2006). Inorganic arsenic in cooked rice and vegetables from Bangladeshi households, Science of The Total Environment, 370 (2-3): 294-301. Smolders E., Jansson G. en Van Laer L. (KU Leuven), Ruttens A. en Vangronsveld J. (Universiteit Hasselt), Römkens P. (Alterra, Nederland), De Temmerman L. en Waegeneers N. (CODA) en Bries J. (Bodemkundige Dienst België) (2007). Teeltadvies voor de landbouw in kader van het Interreg project BeNeKempen. Staessen J., Roels H., Vangronsveld J., Clijsters H., de Schrijver K., de Temmerman L., Dondeyne F., Van Hulle S., Wildemeersch D., Wilms L. (1995). Preventiemaatregelen voor bodemverontreiniging met cadmium. tijdschrift voor Geneeskunde, 51 (20), 1387-1395. Stayner, L, R. Smith, M. Thun, T. Schnorr, and R. Lemen. 1992. A dose-response analysis and quantitative assessment of lung cancer risk and occupational exposure. AEP 2:177194. Takenaka, S., Oldiges, H., Konig, H., Hochrainer, D., Oberdoerster, G. (1983). Carcinogenicity of cadmium aerosols in Wistar rats. J. Natl. Cancer Inst., 70: 367-373. IN: US-EPA, 1998.

140

Test Gezondheid (1999). Een bordje lood, cadmium, kwik of arseen. Test Gezondheid, (31): 31-36. Thun, M.J., Schnorr, T.M., Smith, A.B., Halperin, W.E. (1985). Mortality among a cohort of U.S. cadmium production workers: an update. J. Natl. Cancer Inst. 74(2): 325-333. In: US-EPA, 1998. US-EPA (1998). Integrated Risk Information System. Cadmium, inorganic (CASNR 744043-9). Laatste update: 01/01/1998. http://www.epa.gov/iris/. US-EPA (1999). Toxicological review cadmium and cadmium compounds (CAS N° 744043-9) in support of summary information on Integrated Risk Information System (IRIS). NCEA, US-EPA, Washington DC, beschikbaar op http://www.epa.gov/ncea/pdfs/cad/cad1.pdf. US-EPA. (2002). Health Assessment Document for Diesel Engine Exhaust (No. EPA/600/890/057F): Prepared by the National Center for Environmental Assessment, Washington, DC, for the Office of Transportation and Air Quality. US-EPA. (2005). Estimation of relative bioavailability of arsenic in soil and soil-like materials by in vivo and in vitro methods (No. USEPA review draft). Denver, CO: United States Environmental Protection Agency, region 8. Van Assche F., Ciarletta P. (1993). Environmental exposure to cadmium in Belgium: decreasing trends during the 1980s. In Heavy Metals in the environment volume 1, Toronto – September 1993 (eds. Allan JA, Nriagu JO). Van Cauwenbergh, R., Bosscher, D., Robberecht, H., Deelstra, H. (2000). Daily dietary cadmium intak in Belgium using duplicate portion sampling. Eur. Food Res. Technol., 212: 13-16. van der Molen, G. W., Kooijman, B. A. L. M., & Slob, W. (1996). A generic toxicokinetic model for persistent lipophilic compounds in humans: an application to TCDD. Fundamental and applied toxicology, 31, 83-94. Van Deun J, Berghmans P, brabers R, Daems J, Tirez K. (2008). Uitvoeren van milieumetingen voor het bepalen van de externe belasting aan zware metalen in de Noorderkempen. Studie uitgevoerd in opdracht van de openbare vlaamse afvalstoffenmaatschappij (OVAM). Vl. Reg. (2003). Besluit van de Vlaamse Regering van 13/12/2002 van de Vlaamse Regering houdende reglementering inzake de kwaliteit en levering van water, bestemd voor menselijke consumptie. B.S., 28/01/2003.

141

VMM (2007). Luchtkwaliteit in het Vlaamse Gewest - 2006. Vlaamse Milieumaatschappij, Aalst. 148 pp. + bijlagen. Voedingscentrum (2002). Zo eten jonge peuters in Nederland 2002 – resultaten van het voedingsstoffen inname onderzoek 2002. Den Haag, Nederland. Voedingscentrum en TNO. Walker, S., & Griffin, S. (1998). Site-specific data confirm arsenic exposure predicted by the US Environmental Protection Agency. Environmental Health Perspectives, 106(3), 133 - 139. WHO (1989). Evaluation of certain food additives and contaminants. Thirty-first report of the Joint FAO/WHO Expert Committee on Food Additives. Technical Report Series, No. 776. World Health Organization, Genève, Zwitserland. WHO (1993). Guidelines for drinking-water quality, 2nd Ed. Vol. 1, Recommendations. World Health Organization, Genève, Zwitserland. WHO (2000). Air quality guidelines for Europe, 2nd Ed. WHO Regional Publications, European Series, No. 91. World Health Organization, Kopenhagen, Denemarken. WHO (2001). Environmental Health Criteria, No. 224: Arsenic and arsenic compounds (second edition). World Health Organization, Genève, Zwitserland. WHO (2006) Elemental speciation in human health risk assessment – EHC n° 234. World Health Organization, Genève, Zwitserland. WHO. (1992). Environmental Health Criteria n° 134 - cadmium. Genève, Zwitserland. WHO. (2001). Environmental Health Criteria n° 224 - arsenic and arsenic compounds. Genève, Zwitserland. Willams P.N., Price A.H., Raab A., Hossain S.A., Feldmann J., Meharg A.A. (2005). Variation in Arsenic Speciation and Concentration in Paddy Rice Related to Dietary Exposure. Environ. Sci. Technol., 39,5531-5540. Wu D., Landsberger S., Larson S.M. (1995). Evaluation of elemental Cadmium as a marker for environmental tobacco smoke. Environ. Sci. Technol. 29: 2311-2316. Wu D., Landsberger S., Larson S.M. (1997). Determination of the elemental distribution in cigarette components and smoke by instrumental neutron activation analysis. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 217 (1): 77-82. Yost LJ, Schoof RA, Aucoin R (1998). Intake of inorganic arsenic in the North American Diet. Human and ecological Risk Assessment: 4 (1): 137-152.

142

Zo eten jonge peuters in Nederland 2002. Resultaten van het Voedingsstoffen Inname Onderzoek 2002. Den Haag: Voedingscentrum, 2003.

143

Bijlage A

Berekening van de tijdsbestedingspatronen

De tijdsbestedingspatronen van de proefpersonen worden afgeleid uit de antwoorden op de vragenlijsten. De vragen hebben betrekking op beroepsactiviteiten, opleidingen en studies met al dan niet verblijf op kot, activiteiten buitenshuis zoals hobby’s, sport en vrijwilligerswerk en vakanties in recente jaren. Een voorbeeld van deze vragenlijst is te vinden in het individuele BONK rapport over de deelnemersrekrutering. Deze gegevens laten toe om de tijdsbesteding van de proefpersonen op te splitsen volgens de regios in het studiegebied, zijnde regios GS1-GS3, M1-M9, L1-L9, EL, EK, HK en HR, en volgens binnens- en buitenshuis verblijf. Op die manier kunnen we de tijdsbesteding in kaart brengen voor de laatste jaren. Historische gegevens zijn ook beschikbaar uit de vragenlijst, zij het minder gedetailleerd. De combinatie van de tijdsbesteding in 2007 met een aantal veronderstellingen over tijdsbesteding in het verleden laat ons toe om toch een ruw tijdsbestedingspatroon te berekenen voor vroegere jaren.

A.1 Tijdsbesteding thuis De huidige (2007) woonplaats is beschikbaar in de databank en kan ook afgeleid worden uit de vragenlijst (zie Sectie A.9). Deze woonplaats vormt de basis voor het berekenen van de tijdsbesteding voor 2007. In eerste instantie wordt het doorbrengen van tijd thuis binnenshuis als basisactiviteit verondersteld. Dit komt neer op het toekennen van 365 d/jr × 24h/d = 8760h aan de binnenshuistijd in de thuisregio in 2007. Van hieruit wordt verdergegaan met het beschouwen van activiteiten die buitenshuis of in andere regio’s doorgaan.

A.2 Tijdsbesteding beroep De vragenlijst bevraagt ook de beroepsactiviteiten van de proefpersoon en gaat in op het arbeidsregime en de plaats van tewerkstelling. Voor de berekening van de tijd die besteed wordt aan professionele activiteiten, Tberoep, wordt verondersteld dat er in een voltijds regime 1600 uren per jaar gewerkt wordt. Deze 1600 uren worden vervolgens vermenigvuldigd met een tewerkstellingsfactor ftewerkstelling (100%, 80%, 50% of andere, afgeleid op basis van vraag 20). De tewerkstellingsfactor andere uit de vragenlijsten stellen we gelijk aan 50%, indien dit niet opgegeven is. Bovendien gaan we ervan uit dat de professionele activiteiten volledig binnenshuis plaats hebben. In formulevorm kunnen we stellen dat: Tberoep = 1600 * ftewerkstelling

144

vgl. A 1

De gevonden waarde (in h/jaar) wordt afgetrokken van de tijdsbesteding binnenshuis in de thuisregio (zie Sectie A.1) en opgeteld bij de binnenshuis tijdsbesteding in de tewerkstellingsregio.

A.3 Tijdsbesteding studies We maken een onderscheid tussen studenten op kot en studenten die niet op kot wonen. Voor alle studenten nemen we aan dat een jaar 26 lesweken en 9 examenweken telt (berekend op basis van het semestersysteem van de Universiteit Gent – zonder de herexamenperiode mee te tellen). Voor studenten die niet op kot zitten vermenigvuldigen we het opgegeven aantal lesuren per week (dagonderwijs en avondonderwijs, vraag 24) met 35 weken per jaar. We nemen aan dat alle lessen binnenshuis gevolgd worden.

Tstudies = # lesuren/week * 35 weken/jaar

vgl. A 2

Het gevonden aantal uren trekken we af van de tijdsbesteding binnenshuis in de thuisregio (zie Sectie A.1) en tellen we op bij de binnenshuis tijdsbesteding in de studieregio. Wanneer studenten aangeven dat ze op kot verblijven, houden we rekening met het mogelijk verblijf in de studieregio tijdens de weekends en blokperiodes (vragen 27 en 28). De studieregio ligt in deze gevallen vaak buiten het BONK studiegebied en deze factoren zijn dus van relatief groot belang in de berekening van de individuele blootstelling. Het aantal maximaal aantal weken op kot (35) vermenigvuldigen we met het aantal dagen per week en het aantal uren per dag en met de factoren die rekening houden met het verblijf tijdens weekends (fkot,weekend) en blokperiodes (fkot,blok).

Tkot = 35 × 7 d/wk × 24 h/d × fkot,weekend × fkot,blok

vgl. A 3

waarbij fkot,weekend

= 5/7 als men thuis is in het weekend = 1 als men op kot blijft in het weekend

fkot,blok

= ¾ als men thuis is in de blokperiode = 1 als men op kot blijft in de blokperiode

We veronderstellen dan van de tijd Tkot 90% binnenshuis wordt doorgebracht en 10% buitenshuis. Tkot (in h/jaar) wordt afgetrokken van de verblijfstijd binnenshuis in de thuisregio en de 90%-10% fracties worden opgeteld bij het verblijf binnens- en buitenshuis in de studieregio.

145

A.4 Tijdsbesteding vakanties In de vragenlijsten bevragen we het aantal dagen en de plaats waar de deelnemers gedurende de laatste 12 maanden met vakantie geweest zijn (vragen 29 en 30). Het opgegeven aantal vakantiedagen wordt vermenigvuldigd met 24 uren per dag om zo het aantal uren per jaar te bekomen die de deelnemers in een bepaalde zone met vakantie zijn. Hierbij veronderstellen we dat de deelnemers tijdens hun vakanties 8 uren buiten en 16 uren binnen verblijven.

Tvakantie = #vakantiedagen/jaar × 24 h/d

vgl. A 4

Deze gevonden tijd (in h/jaar) wordt afgetrokken van het verblijf thuis binnenshuis en opgeteld aan de binnens- en buitenshuistijden van de vakantieregio, in een 1/3 – 2/3 verhouding.

A.5 Tijdsbesteding tuinieren De deelnemers kunnen opgeven wanneer en hoe lang ze in de moes- of siertuin werken (vraag 31). Voor de siertuin nemen we aan dat deze zich bij de woning bevindt in de thuisregio, voor de moestuin nemen we de locatie die de deelnemers opgeven in de vragenlijsten. De vraagstelling over de tijdsbesteding in de siertuin is opgedeeld in zomer en winter en in weekdagen, zaterdagen, zondagen en verlofdagen. We gaan uit van 45 werkweken en 7 verlofweken per jaar. Van de verlofweken trekken we de eerder berekende vakantiedagen af (zie Sectie A.4). De tijdsbesteding in de siertuin wordt dan berekend als: Tsier = 45 wk/jr × 5 d/wk × (Tsier,zomer,week + Tsier,winter,week) / 2 + 45 wk/jr × 1 d/wk × (Tsier,zomer,zaterdag + Tsier,winter,zaterdag) / 2 + 45 wk/jr × 1 d/wk × (Tsier,zomer,zondag + Tsier,winter,zondag) / 2

vgl. A 5

+ [ 7 wk/jr – (Tvakantie / 24 / 7) ] × 7 d/wk × (Tsier,zomer,verlof + Tsier,winter,verlof) / 2

Voor de tijdsbesteding in de moestuin, Tmoes, worden dezelfde aannames gemaakt en geldt bijgevolg een analoge formule. De gevonden waarden Tsier en Tmoes worden afgetrokken van het verblijf binnenshuis in de thuisregio, en opgeteld bij het verblijf buitenshuis in de thuisregio (voor een siertuin) of in de regio waar de moestuin zich bevindt.

146

A.6 Tijdsbesteding vrije tijd Voor de berekening van de tijd die besteed wordt aan sport of andere vrijetijdsbestedingen (bloemschikken, wandelen,…) wordt in de vragenlijsten gevraagd naar de plaats waar deze activiteit doorgaat, of ze binnen of buiten plaatsvindt, en hoeveel uren per week men deze activiteit uitvoert (vragen 32 en 33). Voor de activiteiten binnen en buiten wordt de tijdsbesteding berekend als:

Tvrijetijd = [ 52 wk/jr – (Tvakantie / 24 / 7) ] × #uren vrijetijdsbesteding/week

vgl. A 6

De gevonden waarde Tvrijetijd (in h/jaar) wordt afgetrokken van het verblijf binnenshuis in de thuisregio en opgeteld bij het binnenshuis- of buitenshuisverblijf in de regio waar de activiteit doorgaat.

A.7 Tijdsbesteding vrijwilligerswerk De tijd besteed aan vrijwilligerswerk wordt op een gelijkaardige manier berekend als de vrijetijdsbesteding in Sectie A.6:

Tvrijwilliger = [ 52 weken/jaar – (Tvakantie / 24 / 7) ] × #uren vrijwilligerswerk /week

vgl. A 7

We veronderstellen hierbij dat alle vrijwilligerserk binnenshuis plaatsvindt. De berekende tijd Tvrijwilliger wordt afgetrokken van het binnenshuis verblijf in de thuisregio en opgeteld bij het binnenshuis verblijf in de regio waar het vrijwilligerswerk wordt uitgevoerd.

A.8 Totale tijdsbesteding 2007 Het resultaat van de berekeningen beschreven in Secties A.1 tot A.7 levert voor elke individuele proefpersoon, per zone en voor binnenshuis als buitenshuis, het aantal uren per jaar dat hij zich in die locatie bevindt. Een verduidelijkend voorbeeld van zo’n berekening is te zien in Tabel 56. Tabel 56: Overzicht van de berekening van de tijdsbesteding voor 2007 van een proefpersoon. jaar

Zone

GS1

GS2

…

M1

...

L1

...

EK

...

EXT

buiten [u/jaar]

...

...

...

...

...

...

...

...

...

...

binnen [u/jaar]

...

...

...

...

...

...

...

...

...

...

2007

147

A.9 Bepaling van de woongeschiedenis In vraag 3 van de vragenlijst wordt de hele woongeschiedenis van de proefpersoon opgevraagd, waarbij telkens de woonregio wordt vermeld voor elke opgegeven periode sinds het geboortejaar. Deze informatie wordt samen met de patronen berekend voor 2007 (zie voorgaande secties) gebruikt bij het reconstrueren van tijdsbestedingspatronen voor het verleden. De antwoorden op de vraag naar de woongeschiedenis zijn niet altijd even volledig of consistent. Er worden dan ook een aantal veronderstellingen gemaakt die de woongeschiedenis zo goed mogelijk benaderen in dergelijke situaties: •

Indien er geen thuisregio is opgegeven voor een bepaalde periode, veronderstellen we regio ML als thuisregio. ML vertegenwoordigt in feite een uitmiddeling van het gecontamineerde deel van het studiegebied, dus de combinatie van zones S en R.

•

Indien de geschiedenis niet teruggaat tot de geboortedatum wordt het vroegst gerapporteerde wooninterval uitgebreid tot het geboortejaar. Analoog, indien de opgegeven woonperiodes niet helemaal tot 2007 doorlopen, wordt de laatste periode uitgebreid tot 2007.

•

Indien er tussen twee woonperiodes in geen jaartal staat opgegeven, wordt het gemiddelde van het startjaar van de eerste periode en het eindjaar van de tweede periode als overgangsjaar ingevuld.

A.10

Bepaling van de tijdsbesteding in het verleden

Naast de woongeschiedenis bevat de vragenlijst zo goed als geen informatie over de tijdsbesteding in het verleden. Dit heeft te maken met de balans die gevonden moest worden tussen het detail van de vragenlijst en de haalbaarheid om deze nog in te vullen door de proefpersonen. Hier worden bijgevolg een aantal veronderstellingen gemaakt om toch een ruw patroon te kunnen berekenen voor de tijd doorgebracht in de diverse regio’s in het verleden. Voor de laatste 5 jaar (i.e., voor 2006 tot en met 2002) wordt de tijdsbesteding 2007 overgenomen. Indien de woongeschiedenis aangeeft dat de persoon andere thuisregio’s gehad heeft in die laatste 5 jaar (door een verhuis), worden de uren doorgebracht in de 2007 thuisregio verplaatst naar de vroegere thuisregio voor die jaren. Voor de jaren vóór 2002 zijn er geen gegevens beschikbaar en vallen we terug op het blootstellingsscenario Wonen met tuin uit het Benekempen project (Cornelis C. en Swartjes F., 2007). Hierin wordt, voor een aantal leeftijdscategorieën, de tijd ingeschat die per dag wordt doorgebracht binnen en buiten de woning. Vanaf de leeftijd van 15 jaar bedraagt de totale tijd op de locatie minder dan 24 u/dag, omdat een deel van de tijdsbesteding niet meer in de woonomgeving zelfs plaatsvindt (winkelen, dienstenbezoek, verenigingsleven, uitgaan, cultuur en vermaak en verplaatsingen). Om te compenseren voor de ontbrekende uren worden de wakkere tijd binnen en buiten procentueel verhoogd tot de totale som gelijk is aan 24 uur per dag (data tussen haakjes in Tabel 57).

148

Naast dit binnenshuis en buitenshuis verblijf maken we ook een onderscheid tussen de tijd doorgebracht binnen en buiten het gecontamineerde studiegebied (i.e., binnen en buiten de zones S en R). We veronderstellen dat deze verhouding gelijk is aan de gemiddelde verhouding voor het verblijf binnen/buiten het gebied over alle deelnemers aan de biomonitoringsstudie in de 2007 tijdsbesteding. Tabel 57: Tijdsbesteding in het blootstellingsscenario voor Wonen met tuin. Tussen haakjes de tijdsbesteding aangepast naar 24 uur per dag. (Cornelis et al. , 2007) slapen [h/dag]

wakker binnen [h/dag]

buiten [h/dag]

totaal op locatie [h/dag]

d/week

weken/jaar

u/dag

u/dag

u/dag

u/dag

d/week

weken/jaar

1 - < 3 jaar

12

11,5

0,5

24

7

52

3 - < 6 jaar

11

11,5

1,5

24

7

52

6 - < 10 jaar

10

12

2,0

24

7

52

10 - < 15 jaar

9

13,5

1,5

24

7

52

15 - < 21 jaar

8

8,5 (15,3)

0,4 (0,7)

16,9 (24)

7

52

21 - < 31 jaar

8

9 (15,3)

0,4 (0,7)

17,4 (24)

7

52

31 - < 41 jaar

8

11,5 (15,1)

0,7 (0,9)

20,2 (24)

7

52

41 - < 51 jaar

8

11,5 (14,7)

1,0 (1,3)

20,5 (24)

7

52

51 - < 61 jaar

8

11,5 (14,4)

1,3 (1,6)

20,8 (24)

7

52

61 - … jaar

8

11,5 (14,7)

1,0 (1,3)

20,5 (24)

7

52

Leeftijd

Wanneer het individu in het verleden verhuisd is, wordt rekening gehouden met de wijziging in verblijfsplaats. Indien het individu buiten het studiegebied gewoond heeft, worden de concentraties aan Cd en As in de verschillende milieucompartimenten voor die periode afgeleid op basis van gemiddelde historische waarden voor Vlaanderen en/of het referentiegebied HE, indien beschikbaar.

149

Bijlage B

Berekening van aantal sigaretten per dag

Het aantal sigaretten per dag voor een individu wordt op basis van de antwoorden gegeven in de vragenlijsten berekend als een gewogen gemiddelde van het aantal geconsumeerde rookwaren in week en weekend:

N sig =

5 2 ⋅ (N sig ,week + N sig , week + N andere, week ) + ⋅ (N sig , weekend + N sig , weekend + N andere, weekend ) 7 7

vgl. 12

waarbij

N sig , week

= aantal sigaretten op een weekdag (< vraag v41_1sig)

N sig ,week

= aantal sigaren op een weekdag (< vraag v41_1ci)

N andere,week

= aantal andere rookwaren op een weekdag (< vraag v41_1aantal)

N sig ,weekend

= aantal sigaretten op een weekenddag (< vraag v41_1sig)

N sig ,weekend

= aantal sigaren op een weekenddag (< vraag v41_1ci)

N andere, weekend

= aantal andere rookwaren op een weekenddag (< vraag v41_1aantal)

De berekening van de historische blootstelling via actief roken doorheen de levensloop van de proefpersoon maakt gebruik van dezelfde formules zoals beschreven voor 2007. Indien de proefpersoon momenteel rookt, wordt ook gevraagd naar het aantal jaren dat hij/zij reeds rookt. Het berekende aantal sigaretten per dag voor de huidige blootstelling (Nsig, zie Vergelijking vgl. 12) wordt verondersteld geldig te zijn voor heel deze periode. Op die manier wordt de blootstelling voor de betrokken jaren berekend. Daarnaast bevat de vragenlijst ook vragen naar vroegere periodes van rookgedrag. Hier kunnen niet-rokers vermelden of ze eerder wel gerookt hebben. Op deze manier kan het eventuele rookgedrag in het verleden specifiek in rekening gebracht worden, vermits dit toch een significante bijdrage kan betekenen aan de huidige Cd-niveaus vastgesteld bij deze proefpersoon. De vraag naar passief roken in de vragenlijst is ook voor interpretatie vatbaar: sommige deelnemers vulden waarschijnlijk het aantal minuten of uren in waarbij iemand in hun omgeving daadwerkelijk een sigaret rookte, andere deelnemers vulden waarschijnlijk het aantal uren in waarbij in hun omgeving regelmatig gerookt werd. We gaan ervan uit dat de meerderheid van de deelnemers de tweede interpretatie volgde.

150

Ook is het duidelijk dat sommige antwoorden het aantal uren per week of per 5 dagen vermelden, ook al werd er gevraagd naar het aantal uren per dag. Deze inconsistenties in de databank worden zo goed mogelijk opgevangen: •

indien tpassief > tindoor, dan wordt verondersteld dat tpassief = tindoor. Dit gaat ervan uit dat passief roken geen rol speelt in de buitenomgeving.

•

indien tpassief > 16 h·dag-1, dan wordt gesteld dat tpassief = 16 h·dag-1, gebaseerd op de redelijke veronderstelling dat er tijdens de slaap niet passief gerookt wordt. De enige uitzonderingen op deze 16h-regel is wanneer het opgegeven aantal uren een veelvoud is van 5 voor weekdagen. In dat geval is het waarschijnlijk dat de proefpersoon het totaal aantal uren over 5 dagen bedoelt, en delen we het antwoord door 5 voor het daggemiddelde.

151

Bijlage C

Berekening van de consumptiepatronen

CONSUMPTIE IN 2007 De consumptiepatronen voor de proefpersonen worden berekend uit de vragenlijst die voorgelegd werd bij de biomonitoringsstudie. De werkwijze voor kinderen zou analoog verlopen, maar is voorlopig niet nodig in het kader van de blootstellingsbepaling in BONK. De berekende hoeveelheden worden uitgedrukt in g/dag voor consistentie met latere berekeningsstappen. Voor de meeste levensmiddelen in de vragenlijst wordt consistent gevraagd naar de frequentie van consumptie in de vorm van een meerkeuzevraag. De gemaakte keuze wordt vertaald naar een overeenkomstig aantal dagen per jaar dat het levensmiddel in kwestie wordt geconsumeerd, en aangeduid met de factor F:

antwoord

F = # dagen/jaar

1

nooit of minder dan 1 dag/maand

0

2

1 dag per maand

12

3

2-3 dagen per maand

30

4

1 dag per week

52

5

2-3 dagen per week

130

6

4-5 dagen per week

234

7

6-7 dagen per week

338

Voor elk levensmiddel wordt in essentie dezelfde aanpak gebruikt: de opgegeven hoeveelheid per dag of per consumptie wordt – indien nodig – omgezet in gram en vermenigvuldigd met de frequentie F. De omzetting van g/jaar naar g/dag wordt nadien behandeld door te delen door 365 dagen/jaar.

consumptie =

hoeveelheid × gram / eenheid × F 365

Deze algemene aanpak vereist uiteraard een aantal specifieke aanpassingen en toevoegingen afhankelijk van het levensmiddel, voornamelijk in functie van ontbrekende gegevens. In veel gevallen is bijvoorbeeld de frequentie wel ingevuld maar niet de consumptiehoeveelheid, of omgekeerd. De gebruikte waarden en specifieke aanpassingen voor de aparte levensmiddelen worden hieronder toegelicht. 152

v59 – broodmaaltijden De frequentie van consumptie wordt opgegeven in vraag v59_*, de geconsumeerde hoeveelheid per keer staat vermeld in vraag v59_*_8.

consumptie =

hoeveelheid × gram / eenheid × F v59 _* _ 8 × gram / eenheid × F (v59 _ *) = 365 365

vraag

levensmiddel

eenheid

gram/eenhei d

v59_1_8

ontbijtgranen

kommetjes

40

v59_2_8

brood

sneden

28

v59_3_8

pistolets, piccolo's,…

broodjes

40

v59_4_8

koffiekoeken

koeken

75

v59_5_8

beschuit,…

stuks

8,75

Ontbrekende data •

Als de frequentie óf de hoeveelheid niet is ingevuld, dan vervangen we de ontbrekende waarde door het gemiddelde over alle proefpersonen die wél een waarde hebben ingevuld.

•

De frequentiekeuze is een integer keuze, het gemiddelde ervan ook. We interpoleren dus niet tussen de verschillende keuzes als we het gemiddelde gebruiken.

v60 en v61 - vleesproducten De frequentie van consumptie van diverse vleesproducten wordt opgegeven in vragen v60 en v61_*. De geconsumeerde hoeveelheid per keer staat vermeld in vraag v60_8 en v61_*_8. Deze hoeveelheden zijn al uitgedrukt in gram zodat er geen gram/eenheid conversiefactor nodig is. Voor de vleesproducten in v61 maken we een onderscheid tussen vlees van lokale oorsprong en de rest. Vraag v61_*_9 geeft aan welke fractie van de geconsumeerde hoeveelheid van lokale oorsprong is (0, 25%, 50%, 75% of 100%).

consumptielokaal =

hoeveelheid × F v 61 _* _ 8 × F (v 61 _ *) × fractielokaal = × v61 _* _ 9 365 365 153

consumptieoverig =

hoeveelheid × F v61 _* _ 8 × F (v61 _ *) × (1 − fractielokaal ) = × (1 − v61 _* _ 9 ) 365 365

Vraag v60 vraagt naar de totale vleesconsumptie, inclusief de producten uit v61. We gebruiken deze gegevens om een waarde te bekomen voor alle andere vleesproducten, die niet voorkomen in v61. Hiervoor trekken we de berekende hoeveelheden van v61 af van het totaal opgegeven in v60. Vermits v61 de vleesproducten bevat die van belang zijn voor Cd- en As-blootstelling, houden we voor deze andere vleesproducten geen rekening met lokale versus andere bronnen.


Als de frequentie, de hoeveelheid of de “fractie lokaal” niet is ingevuld, dan vervangen we de ontbrekende waarde door het gemiddelde over alle proefpersonen die wél een waarde hebben ingevuld.

V62 – pasta en rijst De consumptiefrequentie wordt opgegeven in vraag v62_*, de geconsumeerde hoeveelheid per keer staat vermeld in vraag v62_*_8.

consumptie =

hoeveelheid × gram / eenheid × F v62 _* _ 8 × gram / eenheid × F (v62 _ *) = 365 365

vraag

levensmiddel

eenheid

v62_1_8

pasta

gram ongekookt

v62_2_8

rijst

eetlepels

27,5

v62_3_8

andere graanproducten

eetlepels

38,75

1

gram/eenhei d gram × 2,51

Deze factor brengt het verschil ongekookt – gekookt in rekening.


Als de frequentie óf de hoeveelheid niet is ingevuld, dan vervangen we de ontbrekende waarde door het gemiddelde over alle proefpersonen die wél een waarde hebben ingevuld.

154

•

De frequentiekeuze is een integer keuze, het gemiddelde ervan ook. We interpoleren dus niet tussen de verschillende keuzes als we het gemiddelde gebruiken.

V63 – water Waterconsumptie valt uiteen in drie relevante categorieën, namelijk consumptie van leidingwater, flessenwater en putwater. Deze opdeling wordt gemaakt voor elk dranktype dat in v63 wordt vermeld. De frequentie wijkt hier af van de factor F en wordt hier uitgedrukt in glazen, tassen, borden, ... per dag. Per dranktype duiden v63_*_1, v63_*_2 en v63_*_3 aan of het dranktype inderdaad geconsumeerd wordt op basis van respectievelijk leidingwater, flessenwater of putwater. v63_*_1/2/3* duidt vervolgens aan hoeveel er geconsumeerd wordt, uitgedrukt in glazen (gl), grote/klein tassen (g/k), borden (b) of tassen (t).

consumptie =

aantal/ dag × gram / eenheid × 365 = v63 _* _ 1 / 2 / 3 * × gram / eenheid 365

Het sommeren van de leiding-, flessen- en putwatercomponenten van de verschillende dranktypes gebeurt in een latere trap van de berekeningen, wanneer we de berekende hoeveelheden met metaalconcentraties gaan combineren.

vraag

levensmiddel

eenheid

gram/eenhei d

v63_1_1/2/3g l

leiding-, flessen- of putwater

glazen

200

v63_2_1/2/3g

koffie

grote tas

200

v63_2_1/2/3k

koffie

kleine tas

125

v63_3_1/2/3g

thee

grote tas

200

v63_3_1/2/3k

thee

kleine tas

125

v63_4_1/2/3b

soep

bord

250

v63_5_1/2/3g

andere dranken

glazen

200

v63_5_1/2/3t

andere dranken

tassen

175


Als drankgebruik is aangegeven in vraag v63_*_1/2/3 maar geen hoeveelheid is opgegeven, dan veronderstellen we voor deze persoon het gemiddelde verbruik aan kleine tassen, borden of tassen. 155

•

Als drankgebruik wordt ontkend in vraag v63_*_1/2/3 maar er staat tóch een hoeveelheid, dan veronderstellen we tóch drankgebruik.

V64 – groenten De consumptiefrequentie wordt opgegeven in vraag v64_*vaak, de geconsumeerde hoeveelheid per keer staat vermeld in vraag v64_*gem.

consumptie =

156

hoeveelheid × gram / eenheid × F v 64 _* gem × gram / eenheid × F (v 64 _ vaak ) = 365 365

vraag

levensmiddel

eenheid

gram/eenhei d

v64_01gem

aardappels

eetlepels

30

v64_02gem

spinazie

eetlepels

45

v64_03gem

andijvie

eetlepels

40

v64_04gem

selder

eetlepels

35

v64_05gem

knolselder

eetlepels

30

v64_06gem

sla

blaadjes

7

v64_07gem

wortel rauw

eetlepels

20

v64_08gem

wortel bereid

eetlepels

30

v64_09gem

prei

eetlepels

45

v64_10gem

ui

stuks

115

v64_11gem

witloof rauw

eetlepels

15

v64_12gem

witloof bereid

stronken

100

v64_13gem

schorseneren

eetlepels

30

v64_14gem

spruiten

eetlepels

40

v64_15gem

kool

eetlepels

25

v64_16gem

savooi

eetlepels

25

v64_17gem

bloemkool

eetlepels

30

v64_18gem

broccoli

eetlepels

30

v64_19gem

radijs

knolletjes

6

v64_20gem

erwten

eetlepels

25

v64_21gem

erwten & wortelen

eetlepels

30

v64_22gem

bonen

eetlepels

25

v64_23gem

tomaat rauw

stuks

150

v64_24gem

tomaat bereid

eetlepels

35


Als frequentie of hoeveelheid ontbreekt, dan wordt voor die persoon de ontbrekende waarde vervangen door het gemiddelde van personen die wél een antwoord gaven op die vraag.

•

Wanneer v64 aangeeft dat een bepaalde groente niet verbruikt wordt, maar er staan tóch fracties opgegeven in v65 en/of v67, dan veronderstellen we toch een nulverbruik. v64 heeft dus prioriteit over v65 en v67.

v65 en v67 – fractie groenten van eigen kweek of lokale handelaar Vragen v65 en v67 informeren per groente naar de fractie van de geconsumeerde hoeveelheid die afkomstig is uit eigen tuin of van een lokale handelaar. Hierbij wordt een verder onderscheid gemaakt tussen zomer en winter. Dit laat dus toe om de hoeveelheden, berekend uit v64, verder toe te wijzen aan eigen kweek, lokale handelaren of andere bronnen. Vraag 7 informeert of de deelnemer een moestuin heeft en geeft dus aan of er eigen groenten geteeld en geconsumeerd worden. Uit deze vraag blijkt dat 27,3% van de deelnemers over een moestuin beschikt en hierin groenten teelt voor eigen gebruik. Opmerking: vraag v66 informeert naar het exacte adres van de lokale handelaar. Dit wordt niet in rekening gebracht omdat de lokatie van de zaak meestal niets zegt over de herkomst van de groenten. Bij verdere berekeningen wordt voor deze lokale groenten één gemiddelde concentratie gebruikt voor alle handelaren in het studiegebied. Uit de vragenlijsten blijkt dat ongeveer de helft van de deelnemers aangeeft groenten bij een lokale handelaar aan te kopen. We vermoeden dat veel deelnemers deze vraag geïnterpreteerd hebben als aankopen bij de lokale kleinhandelaar (is niet gelijk aan lokaal geteeld) en om deze reden berekenen we voor de fractie afkomstig van de lokale handelaar geen lokale concentraties in de groenten. De hoeveelheid groenten geconsumeerd uit eigen tuin wordt als volgt berekend:

consumptie eigen = consumptie (v 64) ×

fractie eigen , zomer + fractie eigen , w int er 2

De hoeveelheid groenten geconsumeerd van lokale handelaren wordt als volgt berekend:

consumptie lokaal = consumptie (v64) ×

fractie lokaal , zomer + fractie lokaal , w int er 2

157

De overblijvende fractie wordt uiteraard beschouwd als groenten van andere bronnen, en wordt verondersteld om achtergrondconcentraties aan zware metalen te bevatten. Programmatorisch dient erop gelet te worden dat sommige levensmiddelen in deze berekeningen samen worden beschouwd. Voorbeelden zijn wortelen rauw + wortelen bereid, of witloof rauw + witloof bereid.


Als verbruik uit eigen moestuin of van een lokale handelaar staat aangegeven, maar er zijn geen zomer- of winterfracties ingevuld, dan veronderstellen we voor die persoon de gemiddelde waarden van alle personen die wél op de vraag geantwoord hebben.

•

Als maar één van beide fracties is ingevuld, dan wordt de andere verondersteld gelijk te zijn aan 0.

158

CONSUMPTIE IN HET VERLEDEN De concentratie van Cd in urine is een maat voor de blootstelling gedurende de hele levensloop. Daarom houden de modellen rekening met de consumptie van levensmiddelen in het verleden, wat impliceert dat we gegevens nodig hebben over dat consumptiegedrag in het verleden.

Gebruikte data over historische consumptiepatronen Omdat de bevraging bij de proefpersonen enkel de huidige consumptie in kaart brengt, maken we gebruik van bijkomende gegevens omtrent het voedselgebruik in België. Meer bepaald zijn dit gegevens uit de Belgische Voedselconsumptiepeiling, georganiseerd tussen 2004-2005 (De Belgische Voedselconsumptiepeiling 1 – 2004). Deze dataset zal verder worden aangeduid als BVCP. Omdat de BVCP enkel gegevens heeft vanaf de leeftijd van 15 jaar, wordt er beroep gegaan op een combinatie van bijkomende datasets. Het gaat hier om peilingen naar de voedselconsumptie bij Belgische tieners, kinderen en vrouwen, uitgevoerd tussen 1997 en 2003. De combinatie van deze datasets zal worden aangeduid als XtraFood. De BVCP databank is gebaseerd op bevragingen van de 24u-consumptie. Op basis van de NCI methode (ontwikkeld door het National Cancer Institute, onderdeel van de US National Institutes of Health) kon voor een aantal levensmiddelen de lange-termijn consumptiedata berekend worden voor de leeftijdsklassen 15-<19 jaar, 19-<60 jaar, 60-<75 jaar en ≥75 jaar. Waar de NCI methode niet kon toegepast worden, werden de 24u-consumptiedata behouden. De XtraFood databank is zoals vermeld een combinatie van 3 peilingen. Leeftijdsklassen beschreven zijn 3-<6 jaar, 6-<10 jaar, 10-<15 jaar, 15-<21 jaar, 21-<31 jaar, 31-<41 jaar, 41<51 jaar, 51-<61 jaar en ≥61 jaar. In BONK gebruiken we de BVCP data voor de leeftijden vanaf 15 jaar, voor leeftijden kleiner dan 15 jaar vallen we terug op de XtraFood gegevens. Hierbij breiden we de ondergrens van de XtraFood gegevens uit tot 2 jaar in plaats van 3 jaar. Leeftijden van 0-1 jaar worden gekenmerkt door erg specifieke consumptiepatronen waar we bovendien geen gegevens voor beschikbaar zijn. In de veronderstelling dat het effect van deze periode op de blootstelling aan Cd en As minimaal is, veronderstellen we dat de consumptie voor 0-1 jaar gelijk is aan nul. Voor BONK resulteert dit alles in de volgende leeftijdsklassen:

159

Klasse

Interval

Bron

Klasse

Interval

Bron

M1

mannen, 2-<6 jaar

XtraFood

V1

vrouwen, 2-<6 jaar

XtraFood

M2

mannen, 6-<10 jaar

XtraFood

V2

vrouwen, 6-<10 jaar

XtraFood

M3

mannen, 10-<15 jaar

XtraFood

V3

vrouwen, 10-<15 jaar

XtraFood

M4

mannen, 15-<19 jaar

BVCP

V4


BVCP

M5

mannen, 19-<60 jaar

BVCP

V5


BVCP

M6

mannen, 60-<75 jaar

BVCP

V6


BVCP

M7

mannen, ≥75 jaar

BVCP

V7

vrouwen, ≥75 jaar

BVCP

De indeling van levensmiddelen die in de BONK vragenlijst en de BVCP databank gebruikt wordt is dezelfde. De XtraFood gegevens bevatten een licht verschillende indeling. De XtraFood gegevens (gemiddeldes) werden daarom ook gehergroepeerd en herberekend om overeen te stemmen met de BONK-BVCP-categorieën: •

de XtraFood data bevatten geen informatie over putwaterverbruik. Dit wordt daarom verondersteld om de trend te volgen van het gemiddelde van leidingwater- en flessenwaterverbruik.

•

de XtraFood data bevatten geen aparte categorie “erwten & wortelen”. Op basis van de BONK gegevens voor 2007 werd de fractie “erwten & wortelen” bepaald in het totale verbruik van erwten en wortelen (28,56%). Op basis van die fractie werden de aparte XtraFood categorieën “erwten” en “wortelen” opgesplitst om een derde categorie “erwten & wortelen” te beschrijven, met corresponderende waarden. Dit laat toe om de BONK categorie “erwten & wortelen” historisch te berekenen op basis van de XtraFood data.

Methodes voor berekening van historische consumptie Algemeen gesproken wordt er verondersteld dat de historische voedselconsumptie van de BONK proefpersonen dezelfde trend volgt als gevonden in de BVCP en XtraFood datasets. Omdat de aard van de BVCP-XtraFood gegevens enigszins verschilt, gebruiken we twee verschillende methodes voor het berekenen van historische consumptiehoeveelheden.

Percentiel-gebaseerde methode Uit de BVCP databank zijn de 1%, 5%, 25%, 50%, 75%, 95%, en 99% percentielen berekend van de consumptie voor elk geslacht, elke leeftijdsklasse en elk levensmiddel. Dit laat ons toe om historische consumpties in jaar XXXX te berekenen op basis van percentielen:

160

•

De consumptiehoeveelheid in 2007 wordt berekend op basis van de BONK vragenlijst (zie CONSUMPTIE IN 2007).

•

Deze waarde wordt gesitueerd in de overeenstemmende distributie van de BVCP data, en het overeenkomstige percentielwaarde bepaald.

•

In de BVCP data zoeken we de distributie op voor deze proefpersoon voor jaar XXXX, en passen hier de eerder gevonden percentielwaarde op toe.

•

De corresponderende consumptiehoeveelheid is de historische consumptie die we zoeken voor jaar XXXX.

•

Deze procedure herhalen we voor alle eerdere levensjaren.

Ratio-over-gemiddelde methode Een probleem duikt op wanneer de consumptie in 2007 buiten het 1-99% percentielbereik valt. In dat geval is het niet mogelijk om via lineaire interpolatie de exacte percentielwaarde te berekenen. In deze situatie vallen we voor de BVCP data terug op het gemiddelde van de distributie: •

De consumptiehoeveelheid in 2007 wordt berekend op basis van de BONK vragenlijst (zie CONSUMPTIE IN 2007).

•

We bepalen de verhouding van deze waarde over het gemiddelde van de overeenstemmende distributie van de BVCP data.

•

In de BVCP data zoeken we de distributie en het gemiddelde ervan op voor deze proefpersoon voor jaar XXXX, en vermenigvuldigen die met de eerder gevonden verhouding.

•

De berekende waarde is de historische consumptie die we zoeken voor jaar XXXX.

De XtraFood databank bevat minder gedetailleerde percentiel-informatie dan de BVCP databank. Voor het berekenen van historische consumptiepatronen op basis van de XtraFood gegevens, vallen we eveneens terug op de ratio-over-gemiddelde methode zoals hierboven beschreven.

Het putwaterprobleem Voor de consumptie van putwater stelt er zich een probleem. Omdat putwater in België nauwelijks geconsumeerd wordt, bevat de BVCP databank hiervoor enkel percentielgegevens = 0. Elke positieve consumptiehoeveelheid zal dus buiten het 1-99% bereik vallen, waardoor we moeten terugvallen op de ratio-over-gemiddelde methode. Echter, met een gemiddelde van 0 is hier niets zinnigs te berekenen.

161

Voor putwater werd daarom besloten om de historische consumptie te laten mee-evolueren met het gemiddelde van leidingwater- en flessenwaterverbruik. Voor de XtraFood-gebaseerde berekeningen evolueert het putwaterverbruik sowieso al met het gemiddelde verbruik van leiding- en flessenwater, waardoor het probleem zich hier niet stelt.

Aanwezigheid van een moestuin op de historische woonplaatsen Indien de persoon in het jaar 2007 een moestuin heeft, worden er ook fracties aangegeven voor de verschillende groenten die aanduiden in welke mate deze geconsumeerde groente uit de eigen tuin aanwezig is. Deze fracties worden overgenomen voor elk jaar in het verleden dat er een moestuin bij de woonplaats aanwezig was. Deze informatie is beschikbaar in de vragenlijsten, onder vraag 3. Heeft de persoon enkel in het verleden een moestuin beschikbaar gehad (en niet in 2007), bij een vroegere woning, dan beschikken we voor 2007 uiteraard niet over de fracties van de groenten die lokaal worden geproduceerd. In dat geval berekenen we voor elke groente apart een gemiddelde fractie, over alle mensen met een moestuin in 2007. Die fractie passen we toe voor de groenten geconsumeerd door de persoon op zijn historische woonplaats. Dit is uiteraard slechts een zeer ruwe benadering van de lokaal geconsumeerde fractie in het verleden, maar lijkt in elk geval realistischer te zijn dan géén lokale consumptie te veronderstellen.

Voeding van zuigelingen en kleine kinderen Volgens Kind en Gezin (www.kindengezin.be) drinkt een baby de eerste 6 maanden 150 tot 180 ml melk per kg lichaamsgewicht. Van 6 maanden tot 1 jaar drinkt het een halve liter per dag naast alle andere voeding. Bij deze berekeningen werden de LMS-gebaseerde groeicurves uit Sectie 5.1.1 gebruikt om het gemiddeld gewicht te berekenen van de kinderen. Voor de leeftijd van 1 tot 2 jaar werd gebruik gemaakt van gegevens uit Nederland (Voedingscentrum, 2002). Hieruit werden de consumptiehoeveelheden van de belangrijkste levensmiddelen overgenomen om een ruwe schatting te bekomen van de blootstelling in deze vroege levensjaren.

162

Bijlage D Formularium voor het berekenen van de lichaamsbelasting aan cadmium en arseen D.1 Wijze van berekening

Voor cadmium wordt de berekening van de lichaamsbelasting uitgevoerd voor een periode startend bij de leeftijd van 1 jaar en eindigend bij 80 jaar. Voor elke simulatie wordt bijgevolg voorzien in een tijdsreeks van invoergegevens. Voor arseen wordt de berekening van de lichaamsbelasting uitgevoerd voor de actuele periode. Voor elke simulatie wordt bijgevolg alleen voorzien in invoergegevens voor het jaar 2007. De berekening vindt plaats op twee manieren: − berekening van de blootstelling voor afzonderlijke individuen (100-tal personen) elk gekarakteriseerd door hun eigen invoergegevens met betrekking tot dosis en fysiologische kenmerken; − berekening van de blootstelling voor een groep of enkele groepen, elk gekarakteriseerd door hun eigen invoergegevens met betrekking tot dosis en fysiologische kenmerken; een aantal van de invoerparameters wordt weergegeven als distributies, zodat via Monte Carlo simulatie een distributie op de resultaten bekomen wordt.

D.2 Berekening van de lichaamsbelasting van cadmium − Invoergegevens vanuit het externe dosismodel Bij de berekeningen per individu worden volgende invoergegevens aangeleverd:

o o o o

code geslacht: SEX ijzerstatus: FER (µg serumferritine/l) tijdsafhankelijke data (per jaar gegeven): jaartal: YEAR leeftijd: AGE (jaar) lichaamsgewicht: BW (kg) dosis via omgevingslucht (buiten/binnen): DAIR (µg/dag) dosis via roken: DSMOKACT (µg/dag) 163

dosis via passief roken: DSMOKPASS (µg/dag) dosis via voeding: DFOOD (µg/dag) dosis via water: DWATER (µg/dag) dosis via bodem en huisstof: DSOIL/DUST (µg/dag) Bij de groepsberekeningen valt ijzerstatus weg in de invoergegevens. Wel komt hierbij de parameter a als invoergegeven 13. Bovendien zal ook leeftijd tijdsonafhankelijk zijn en een distributie zijn voor het jaar 2007; hierbij moet een rekenformule gegeven worden om voor elke trekking de leeftijd voor de voorgaande en navolgende jaren te bepalen. Bovenvermelde invoergegevens worden ingelezen vanuit de databank met invoergegevens. − Formularium Vooraleer berekeningen uit te voeren, moet aangegeven worden of rekening wordt gehouden met anemie en de invloed hiervan op de absorptie van cadmium: parameter ANEMIE met mogelijkheid van waarden: 1 of 0 dE1 = F 2 AIR * D AIR (t ) + F 2 SMOK * (DSMOKACT (t ) + DSMOKPASS (t )) − E1* (C 3 + C 4 ) dt

vgl. 13

met

D(t)

inname via inademing (omgevingslucht, actief en passief roken)

[µg/dag ]

E1(t)

hoeveelheid in de alveolaire regio van de longen

[µg]

F2

fractie van de inname afgezet in de longen

[-]

C3

absorptiesnelheid in de longen

[1/dag]

C4

afvoersnelheid naar het GI

[1/dag]

t

tijd

[dag]

De integratiestap is 1 dag, terwijl de dosissen en de andere tijdsafhankelijke parameters telkens een tijdsstap van 1 jaar kennen. Voor elk gesimuleerd tijdstip worden de parameters gebruikt van het overeenkomende jaartal. dE 2 = F 5a * (DFOOD (t ) + DWATER (t ) + DSOIL / DUST (t ) + F1SMOK * (DSMOKACT (t ) + DSMOKPASS (t )) + F 1AIR * D AIR + C 4 * E1(t ) − C 6 * E 2(t )) dt

vgl. 14

F 5a = a * F 5

vgl. 15

13

(

)

De parameter a wordt op groepsniveau berekend als a pop = plow, x ∗ a<20 + 1 − plow, x ∗ a> 20 , waarbij

apop de waarde is op populatieniveau en a<20, a>20 respectievelijk de waarden zijn voor FER < 20 en FER ≥ 20. plow,x is de fractie van personen in de populatie van geslacht x met een lage ijzerstatus (< 20). Deze berekening geldt voor de leeftijd 14 – 45 jaar; voor de overige leeftijden is a = 1 op populatieniveau.

164

met E2(t)

hoeveelheid in de darmwand

[µg]

F5a

fractie afgezet in de darmwand

[-]

C6

absorptiesnelheid doorheen de darmwand

[1/dag ]

De totaal geabsorbeerde hoeveelheid cadmium bedraagt dan

I (t ) = C 3 * E1(t ) + C 6 * E 2(t )

vgl. 16

I 2(t ) = MIN (F 7 * I (t ); D8)

vgl. 17

I1(t ) = I (t ) − I 2(t )

vgl. 18

met

I(t)

dagelijkse opname via alle routes

[µg/dag ]

I1(t)

dagelijkse opname die naar bloedcompartiment B1 gaat

[µg/dag ]

I2(t)

dagelijkse opname die naar bloedcompartiment B3 gaat

[µg/dag ]

F7

fractie van dagelijkse opname verdeeld naar B3

[-]

D8

maximale opname die naar B3 kan gaan

[µg/dag ]

Fx = 1 − F 9 − F11 − F 12

vgl. 19

B1(t ) = I1(t ) + C10 * T (t ) + C13 * L(t ) + C18 * K (t )

vgl. 20

dB 2(t ) = −C16 * B 2(t ) + B1(t ) * Fx dt

vgl. 21

B3(t ) = I 2(t ) + C14 * L(t ) + C16 * B 2(t )

vgl. 22

B 4(t ) = F 20 * ( B1(t ) + B3(t ))

vgl. 23

met B1

aanvoer naar bloedcompartiment B1

[µg/dag]

B2

hoeveelheid in bloedcompartiment B2

[µg]

B3

aanvoer naar bloedcompartiment B3

[µg/dag]

165

B4

hoeveelheid in volledige bloedcompartiment

[µg]

C10

aanvoersnelheid vanuit weefsels naar B1

[1/dag]

C13

aanvoersnelheid vanuit lever naar B1

[1/dag]

C18

aanvoersnelheid vanuit nieren naar B1

[1/dag]

C16

afvoersnelheid vanuit B2 naar B3

[1/dag]

Fx

fractie gaande van B1 naar B2

[-]

F9

fractie afgevoerd van B1 naar weefsels

[-]

F11

fractie afgevoerd van B1 naar faeces

[-]

F12

fractie afgevoerd van B1 naar lever

[-]

C14

aanvoersnelheid vanuit lever naar B3

[1/dag]

F20

tijdsconstante voor bloedcompartiment B1 en B3

[dag]

dL(t ) = F 12 * B1 − (C13 + C14 + C15) * L(t ) dt

vgl. 24

dK (t ) = F 17(t ) * B3(t ) − C18 * K (t ) − C19(t ) * K (t ) dt

vgl. 25

IF AGE ≤ 30 years; C19(t ) = C19 ELSE C19(t ) = C19 + C 21 * n WITH n = AGE − 30

F17(t ) = F17

IF

AGE ≤ 30 jaar ;

IF

30 < AGE ≤ 80 jaar

IF AGE > 80 jaar WITH n = AGE − 30

vgl. 27

 0,33  F17(t ) = F17 ∗ 1 − * n 50   F17(t ) = F17(80 jaar )

T (t ) = F 9 * B1(t ) − C10 * T (t ) dt

W (t ) = B4(t ) + L(t ) + K (t ) + T (t ) + E1(t ) + E 2(t ) ⇒

vgl. 26

vgl. 28

vgl. 29

Opletten bij de berekening van C19. Volgens de publicatie stijgt C19 per leeftijdsjaar, terwijl de tijdsdimensie in het model eigenlijk dag is.

met

166

F17

leeftijdsafhankelijke fractie van B3 afgevoerd naar de nieren

[-]

C19

leeftijdsafhankelijke snelheid voor afvoer van nieren naar urine

[1/dag ]

C15

afvoersnelheid van lever naar faeces

[1/dag ]

W

hoeveelheid in het volledige lichaam

[µg]

De excretie wordt gegeven door onderstaande vergelijkingen. De excretie via faeces omvat niet de excretie van niet-geabsorbeerd cadmium.

F (t ) = F11 * B1(t ) + C15 * L(t )

vgl. 30

U (t ) = (1 − F17(t )) * B3(t ) + C19(t ) * K (t )

vgl. 31

met

F(t)

excretie via faeces

[µg/dag ]

U(t)

excretie via urine

[µg/dag ]

De waarden voor de verschillende constanten, zoals bepaald in Kellström en Nordberg (1978), zijn opgenomen in Tabel 58. De wijzigingen beschreven in het RIVM-model (Oomen et al., 2007) zijn eveneens opgenomen. Deze wijzigingen zijn een gevolg van het feit dat de concentratie in de niercortex een gewijzigde verhouding heeft ten opzichte van de concentratie in de nier, zoals gesuggereerd in het EU cadmium RA rapport (ECB, 2004). Om het model dan nog dezelfde resultaten te laten geven, dienden een aantal parameterwaarden te worden gewijzigd. De resultaten, gerapporteerd in de kolom met hoofding “VITO” zijn de waarden gebruikt in het model.

Tabel 58: Waarden voor de parameters in het PBPK-model voor cadmium

parameter

Kjellström

RIVM

VITO

F1SMOK (sigarettenrook)

0,1

0,1

0,1

F1AIR (omgevingslucht)

-

0,0

0,43

F1 (fabrieksstof)

0,7

-

-

F2SMOK (sigarettenrook)

0,4

0,47

0,4

F2AIR (omgevingslucht)

-

1,0

0,3

F2 (fabrieksstof)

0,13

-1

C3

0,05 dag

C4

0,005 dag-1

F5

0,048

0,05 dag-1

0,05 dag-1 = 0,1*C3

0,058

0,048 indien anemie = 0; a = 1 voor alle leeftijden

a

indien anemie = 1; indien FER < 20; a = 2 voor AGE = 14 – 45 jaar en a = 1 voor

167

parameter

Kjellström

RIVM

VITO overige leeftijden; voor FER ≥ 20; a = 1 voor alle leeftijden a = leeftijdsafhankelijke invoerparameter bij groepsberekeningen

-1

-1

-1

C6

0,05 dag

0,05 dag

0,05 dag

F7

0,25

0,25

0,25

D8

1 µg/dag

1 µg/dag

1 µg/dag

F9

0,44

0,44

0,44

C10

0,00014 dag-1

0,00014 dag

0,00014 dag

F11

0,27

0,27

0,27

F12

0,25

0,25

0,25

C13

0,00003 dag-1

0,00003 dag-1

0,00003 dag-1

C14

0,00016 dag

0,00016 dag

0,00016 dag

C15

0,00005 dag-1

0,00005 dag-1

0,00005 dag-1

C16

0,012 dag-1

0,012 dag-1

0,012 dag-1

F17

0,95

0,95

0,95

C18

0,0001 dag-1

0,0001 dag-1

0,0001 dag-1

C19

0,00014 dag-1

0,00014 dag-1

0,00014 dag-1

Fx

0,04

berekend

berekend (vgl. 19)

F20

0,1

0,1 dag

0,1 dag

C21

0,0000011 dag-1

0,0000011 dag-1

0,0000011 dag-1

-1

-1

-1

-1

-1

De berekening van de concentratie in bloed, nier, niercortex en urine gebeurt als volgt.

CB 4(t ) =

B 4(t ) VB 4(t )

vgl. 32

U cr (t ) =

U (t ) *1000 Crur ( )

vgl. 33

CK (t ) =

K (t ) MK (t )

vgl. 34

CCort (t ) =

met

168

f Cort * K (t ) MK (t )

vgl. 35

CB4(t)

concentratie in bloed

[µg/l]

VB4(t)

volume van het bloed

[l]

Ucr(t)

eliminatie via urine

[µg/g creatinine ]

Crur

creatinine-uitscheiding

[mg/dag]

CK(t)

concentratie in nier

[µg/g]

CCort(t)

concentratie in niercortex

[µg/g]

fCort

concentratiefactor tussen nier en cortex

[1,5 -]

MK(t)

massa van de nier

[g]

De berekening van het bloedvolume (l) en van het niergewicht (g) gebeurt als volgt.

VB 4(t ) = 0,070 * BW

vgl. 36

MK (t ) = 4,4 * BW

vgl. 37

Berekening van de uitscheiding van creatinine (mg/dag) gebeurt als volgt.

IF

SEX = F ; THEN IF AGE ≤ 3 years; THEN

vgl. 38

Crur = 0,127 * BW

IF

4 ≤ AGE ≤ 5 years; THEN

Crur = 0,142 * BW

IF


Crur = 0,160 * BW

IF


IF 14 ≤ AGE ≤ 18 years; THEN IF IF

AGE > 18 years; THEN

SEX = M ; THEN IF AGE ≤ 3 years; THEN

Crur = 0,171* BW Crur = 0,182 * BW

AGE   Crur =  22 −  * BW 9   vgl. 39

Crur = 0,134 * BW

IF


Crur = 0,151 * BW

IF


Crur = 0,172 * BW

IF


IF 14 ≤ AGE ≤ 18 years; THEN IF

AGE > 18 years; THEN

Crur = 0,182 * BW Crur = 0,201 * BW

AGE   Crur =  28 −  * BW 6  

169

A. uitvoer van het model De uitvoer van het model voor de berekeningen per individu omvatten:

o o o o o

code geslacht: SEX ijzerstatus: FER (µg serumferritine/l) UCr(max) + leeftijd: maximaal gehalte + overeenstemmende leeftijd tijdsafhankelijke data (per jaar gegeven): jaartal: YEAR leeftijd: AGE (jaar) CB4(t) UCr (t) CK(t) CCort(t)

De gegevens worden per jaar gegeven. De uitvoer van het model voor de groepsberekeningen omvatten dezelfde gegevens als deze per individu met uitzondering van code, geslacht en ijzerstatus. De uitvoer wordt weergegeven onder de vorm van statistische kenmerken (gemiddelde, mediaan, 5, 25, 75, 90 en 95-percentielen).

D.3 Berekening van de lichaamsbelasting van arseen − Invoergegevens vanuit het externe dosismodel Bij de berekeningen worden volgende invoergegevens aangeleverd:

o code o geslacht: SEX o leeftijd: AGE (jaar) o lichaamsgewicht: BW (kg) o dosis via omgevingslucht (buiten/binnen): DAIR (µg/dag) o dosis via roken: DSMOKACT (µg/dag) o dosis via passief roken: DSMOKPASS (µg/dag) o dosis via voeding: DFOOD (µg/dag) o dosis via water: DWATER (µg/dag) o dosis via bodem en huisstof: DSOIL/DUST (µg/dag) Bovenvermelde invoergegevens worden ingelezen vanuit de databank met invoergegevens.

170

− Formularium DABS AIR = FAIR * D AIR

vgl. 40

DABS SMOKACT = FSMOK * DSMOKACT

vgl. 41

DABS SMOKPASS = FSMOK * DSMOKPASS

vgl. 42

DABS FOOD = FFOOD * DFOOD

vgl. 43

DABSWATER = FWATER * DWATER

vgl. 44

DABS SOIL / DUST = FSOIL / DUST * DSOIL / DUST

vgl. 45

ABS = ∑ DABSi

vgl. 46

Astox ,urine =

ABS ∗1000 Crur

vgl. 47

met DABS

geabsorbeerde hoeveelheid

[µg/dag]

F

absorptiefactor

[-]

ABS

totaal geabsorbeerde hoeveelheid

[µg/dag]

Astox,urine

excretie van arseen via urine

[µg/g creatinine]

De uitscheiding via creatinine wordt berekend als volgt.

IF

SEX = F

IF

THEN

SEX = M

AGE   Crur =  22 −  * BW 9  

THEN

AGE   Crur =  28 −  * BW 6  

vgl. 48 vgl. 49

De waarden voor absorptie F zijn gegeven in Tabel 59.

171

Tabel 59: Waarden voor absorptie van arseen gebruikt in de modellering

172

absorptiefactor (-)

waarde

FAIR

0,50

FSMOK

0,35

FFOOD

1,00

FWATER

1,00

FSOIL/DST

0,30

Bijlage E

Regionale depositie van deeltjes in het ademhalingsstelsel

De belasting van de longen door inademing van deeltjes wordt bepaald door afzetting in de regio’s van het ademhalingsstelsel (nasopharynx, tracheobronchiale regio en alveolaire of pulmonaire regio), mechanische verwijdering en absorptie. De depositie in de verschillende regio’s is functie van de deeltjesgrootte of deeltjesdistributie, het type ademhaling (mond of neus), de ademhalingssnelheid en de fysiologie. Verschillende longmodellen zijn ontwikkeld, die toelaten depositie in functie van aërosolkenmerken te berekenen. Kjellström en Nordberg (1978) geven aan dat aërosolen met een MMAD (Massa Mediane Aërodynamische Diameter) van 5 µm voor 75 % afgezet worden in de nasopharynx; voor 5 % in de tracheobronchiale regio en voor 20 % in de alveolaire regio. Deeltjes met een MMAD van < 0,05 µm zouden niet afgezet worden in de nasopharynx, maar voor 10 % afgezet worden in de tracheobronchiale regio en voor 55 % in de alveolaire regio. Zowel ECB (2004) als Camner et al. (1986) geven een tabel weer waarin depositie in functie van deeltjesgrootte is opgenomen. Deze tabel is gebaseerd op berekeningen van de “Task Group on Metal Accumulation, 1973”. Beide referenties verschillen evenwel naar de deeltjesdiameter. De informatie is opgenomen in Tabel 60.

Tabel 60: Depositie van deeltjes in het ademhalingsstelsel in functie van deeltjesgrootte (uit ECB (2004) en Camner et al. (1986)

deeltjesgrootte (MMAD) (µm)

% alveolaire depositie

% tracheobronchiale – nasopharyngale depositie

ECB (2004)

Camner et al. (1986)

0,1

0,1

50

9

1,5

0,5

30

16

2,0

2,0

20

43

5,0

5,0

10

68

10,0

10,0

5

83

Aan de hand van het ICRP (International Commission on Radiological Protection) kunnen eveneens figuren gemaakt worden die de depositie in functie van deeltjesdiameter weergeven (Figuur 64).

173

Figuur 64: Regionale depositie van deeltjes in het ademhalingsstelsel in functie van deeltjesgrootte (uit: USEPA (2002))

174

Bijlage F Berekening van de polluentconcentratie in de buitenomgeving in het studiegebied in 2007 Deze bijlage is vertrouwelijk en werd opgenomen in een apart document.

175

Geïntegreerde risicoanalyse van de cadmium- en arseenbelasting in de Noorderkempen

Recommend Documents