DIPLOMAMUNKA „Óriás” mágneses ellenállás Ni-Cu/Cu multirétegekben Becsei Tamás V. fizikushallgató
(ELTE TTK)
Témavezető: Dr.Bakonyi Imre tud. osztályvezető Hely: MTA SZFKI Fémkutatási Osztály
Budapest, 1996.
-0-
Tartalomjegyzék TARTALOMJEGYZÉK....................................................................................................................................... 1 BEVEZETÉS ......................................................................................................................................................... 2 IRODALMI ÁTTEKINTÉS ................................................................................................................................. 3 A KÖZÖNSÉGES MÁGNESES ELLENÁLLÁS FÉMEKBEN ................................................................................................ 3 ANIZOTRÓP MÁGNESES ELLENÁLLÁS FERROMÁGNESES FÉMEKBEN ÉS ÖTVÖZETEKBEN ........................................... 3 VÉKONY FILMRÉTEGEK ............................................................................................................................................ 6 RÉTEGEK KICSERÉLŐDÉSI CSATOLÁSA...................................................................................................................... 7 A GMR JELENSÉG (CIP ELRENDEZÉS)...................................................................................................................... 8 I. Felfedezés ........................................................................................................................................................ 8 II. A két-áram kép ............................................................................................................................................... 8 III. A struktúra és a GMR kapcsolata ............................................................................................................... 11 TRANSZPORTJELENSÉGEK GMR RENDSZEREKBEN ................................................................................................. 13 I. Spin-transzport mágneses szempontból inhomogén rendszerekben .............................................................. 13 II. A spin-diffúzió .............................................................................................................................................. 14 III. Vezetési elektronok szórása GMR rendszerekben....................................................................................... 14 IV. Hall effektus GMR rendszerekben............................................................................................................... 15 V. A termofeszültség és a GMR kapcsolata ...................................................................................................... 18 VI. A hővezetés.................................................................................................................................................. 18 VII. A transzport tulajdonságok és a mikrostruktúra kapcsolata ..................................................................... 20 GMR A CPP MÉRÉSI ELRENDEZÉSBEN ................................................................................................................... 22 I. A jelenség ...................................................................................................................................................... 22 II. A Boltzmann-egyenletre épülő modell ......................................................................................................... 24 III. A makroszkopikus modell ........................................................................................................................... 28 IV. A felületi és tömbi spin-függő szórásjárulékok általános esete................................................................... 30 V. A tN,tF << lsf speciális eset.......................................................................................................................... 32 VI. Általánosságok a spin-flip szórásról........................................................................................................... 33 VII. A CPP geometria tanulságai ..................................................................................................................... 34 A TOVÁBBI KUTATÁSOK VÁRHATÓ IRÁNYAI ........................................................................................................... 35 MÉRÉSI ELRENDEZÉS.................................................................................................................................... 36 MÉRÉSI EREDMÉNYEK ................................................................................................................................. 38 ÖSSZEFOGLALÁS ............................................................................................................................................ 46 FÜGGELÉK ........................................................................................................................................................ 47 A FÜGGELÉK .......................................................................................................................................................... 47 (A munkában használt fontosabb rövidítések jegyzéke és esetleges magyar megfelelőjük).............................. 47 B FÜGGELÉK .......................................................................................................................................................... 49 (A Boltzmann-egyenlet kifejtése Legendre-féle harmonikusok szerint) ............................................................ 49 C FÜGGELÉK .......................................................................................................................................................... 52 (Általános megoldások homogén rétegben)...................................................................................................... 52 KÖSZÖNETNYILVÁNÍTÁS ............................................................................................................................. 53 IRODALOMJEGYZÉK ..................................................................................................................................... 54
-1-
Bevezetés Azokat a szendvicsszerű szerkezettel bíró struktúrákat, melyek egymásra váltakozva felvitt ferromágneses ill. nemmágneses rétegekből állnak, a szilárdtestfizikai irodalomban multirétegeknek nevezik. Nem is túl régen, még 1988-ban fedezték fel, hogy –szemben a ferromágneses fémekben és ötvözetekben szokásos 1-2 % nagyságrendű anizotróp mágneses ellenállás effektussal– ilyen multiréteges struktúrákban jóval nagyobb, akár két-három számjegyű is lehet a mágneses ellenállás (ennek definíciója: a mágneses térben és a tér nélkül mért elektromos ellenállások különbsége osztva a tér nélkül mért ellenállással), így a jelenség az "óriás" jelzőt kapta (óriás mágneses ellenállás, GMR). A jelenséget azóta már nem csupán multirétegekben, hanem egyéb –pl. granuláris– szerkezetekben is megtalálták, szoros kapcsolatát a transzport jelenségekkel (pl. termofeszültség, Hall-effektus) vizsgálták , de az egyéb releváns tulajdonságoknak –mint amilyen a permeabilitás, magnetostrikció, Hallfeszültség, stb.– nincsen egyszerűen leírható kapcsolata a mágneses ellenállással. A jelenség felléptéhez szükséges, hogy az adott anyagban a mágnesezettség az elektronok közepes szabad úthosszával összemérhető távolságokon erősen változzék. Az anizotróp mágneses ellenállás jelentőségét a digitális rögzítési technikában használatos mágneses detektorok adják. Az utóbbi években rendkívül megnőtt a mágneses rögzítés elérhető sűrűsége. A területegységre jutó bitsűrűség évente kb. 60 %-os ütemben növekszik. A legutóbbi időkben a GMR jelenségen, mint működési elven alapuló fejeket kezdenek
alkalmazni
–a
közönséges
induktív fejekkel
szemben sokkal nagyobb
érzékenységüknek és kimeneti szintüknek köszönhetően– a merevlemezes háttértárakban (HDD). A vékony filmek vizsgálata során már régen fény derült arra, hogy a vastagság, a szemcseméret és a leválasztási paraméterek fontos szerepet játszanak a mágneses ellenállás százalékos nagyságában. Általában az mondható, hogy a mágneses ellenállásként definiált relatív ellenállásváltozás kisebb a filmszerű vékonyrétegekben, mint a tömbi anyagokban. Ugyanakkor ez nem áll a multirétegekre, mert azokban GMR léphet fel a mágneses rétegek tömbi és/vagy felületi spin-függő elektron-szórása következtében, ha teljesül, hogy a vezetési elektronok
közepes szabad úthossza legalább az egyik spin-irányra összemérhető vagy
nagyobb, mint a multiréteg periódusa. Bevezetőnket követően egy rövid irodalmi áttekintést adunk a témáról, majd pedig saját méréseinkről s azok eredményeiről számolunk be. -2-
Irodalmi áttekintés A közönséges mágneses ellenállás fémekben A közönséges mágneses ellenállás (közönséges MR) nemmágneses fémekben is tapasztalható jelenség, melynek lényege, hogy a mágneses térbe helyezett fém ellenállása a külső tér négyzetével arányos növekedést mutat. A ∆ρ/ρ relatív ellenállásváltozás nagysága 1T külső térben is kisebb, mint 1%. A jelenség klasszikusan is értelmezhető, alapja, hogy a töltéshordozók pályái a mágneses erővonalak mentén felcsavarodnak. A közönséges mágneses ellenállás esetében általában teljesül, hogy a mágneses ellenállás a térre merőleges irányban nagyobbnak adódik, mint a térrel párhuzamos irányban. Ez a ρ par . < ρ per . reláció éppen a fordítottja a ferromágnesekben domináns anizotróp mágneses ellenállás során tapasztaltaknak (ld. a következő fejezetet), ahol a transzverzális MR kisebb, mint a longitudinális MR. A közönséges mágneses ellenállás anizotrópiáját a Fermi-felület tekervényes topológiája magyarázza. A szabadelektron-elmélet ugyanis –melyet egyszerű szférikus Fermifelület ír le– nem jósolna semmiféle mágneses ellenállásváltozás effektust. Komplikáltabb Fermi-felület esetében azonban egy kiszemelt vezetési elektron sebessége nem csupán az alkalmazott elektromos mezőtől, hanem az adott elektron Fermi-felületen elfoglalt pozíciójától is függ. Jegyezzük meg azonban, hogy míg a közönséges mágneses ellenállás csak a külső tér irányától –és persze nagyságától– függ, addig a következőkben ecsetelendő anizotróp ferromágneses ellenállásnál a spontán mágnesezettség iránya számít. Anizotróp mágneses ellenállás ferromágneses fémekben és ötvözetekben Az anizotróp mágneses ellenállás (továbbiakban AMR) kifejezéssel azt a jelenséget illetik, melynek során az ellenállás a ferromágneses anyagban a mágnesezettség és az áram relatív irányától való függést mutat. A relatív ellenállásváltozás szobahőmérsékleten pl. Ni-Fe és Ni-Co ötvözetekre 5%-nál nagyobb is lehet. A jelenség elméleti magyarázatának alappillére a spin-pálya csatolás és a d sáv felhasadása. Az effektus tehát alapvetően relativisztikus eredetű. Tetszőleges spontán multidoménes szerkezetű ferromágnesből kiindulva pl. Ni-Co ötvözetre már 50 Oe nagyságrendű belső tér (effektív tér közelítésben B = H külsõ + α 4π M ahol α
az ún. Kohler-konstans) párhuzamos doménkonfigurációt idéz elő. Az AMR-t
-3-
definiáló arány:
∆ρ
ρ av.
=
ρ par . − ρ per . 1 2 ρ par . + ρ per . 3 3
, ahol most a par. ill. per. rövidítések
az M mágnesezettség és az I áram párhuzamos ill. merőleges relatív irányait jelenti, a nevező pedig korong alakú minta esetén gyakorlatilag a teljesen véletlenszerűen lemágnesezett minta nulla tér melletti ellenállása [1],[2] . Nagy külső terek esetén ρ par. és ρ per. azonos meredekséggel csökkennek. (Ennek oka, hogy a külső nagy tér az M mágnesezettséget az Ms spontán mágnesezettség fölé kényszeríti. Ezt az izotróp effektust a közismert Mott-modell megmagyarázza /vezetési elektronok szórása a felhasadt d sávokba/ .) A kísérletek szerint minél alacsonyabb hőmérsékleteken végzik az ellenállásgörbék felvételét a külső tér függvényében, annál inkább jelentkezik a fentiekben említett párhuzamos lejtésű egyenes alaktól való eltérés, és a görbék egyre inkább parabolaszerűen felkunkorodnak. Az előbbiek fényében azonban ez könnyen érthető: mivel a hőmérséklet csökkenésével a spontán mágnesezettség fokozatosan megközelíti a zérus hőméséklethez tartozó mágnesezettséget, a közönséges mágneses ellenállás kezd dominálni és így a külső tér növelésével az ellenállás növekedni kezd. Mc Keehan mutatta meg, hogy ρpar.,per csak a mágnesezettséghez képest bezárt szög függvénye, és nem függ attól, hogy azt külső tér avagy rugalmas feszültség (magnetostrikció) hozta-e létre. Bozorth [3] volt az első, aki szisztematikusan mérte a ρpar.,per mennyiségeket, de ő mutatta meg azt is, hogy a rugalmas feszültségek következtében létrejövő mágnesezettség csak nagyon speciális –a magnetostrikciós együtthatóktól, a kristályszemcse-mérettől, az adott ötvözet tulajdonságaitól és a geometriától is függő– esetekben szolgáltatja a domének ugyanolyan beállási konfigurációját, mint a külső tér. Tekintsünk most egy kvantitatív példát az AMR jelenség szemléltetésére. Jelölje j egy egydoménes mintában az áramsűrűség-vektort, továbbá e a minta mágneses momentumának irányába mutató egységvektort, ρpar és ρper rendre az e-hez képest párhuzamos ill. merőleges irányokban az ellenállást, továbbá ρ H = R0 H + RS M a Hall-ellenállást. Ekkor az elektromos E = ρper j + (ρpar–ρper)(e⊗e)j + ρH e x j
tér [1]:
Ezen egyenletből a korong alakú egydoménes minta speciális esetére kapjuk (ξ jelöli az M mágnesezettség és a j áramsűrűség által bezárt szöget):
ρ(ξ) = ρper sin2ξ + ρpar cos2ξ , azaz ρ(ξ) = ρper + ∆ρ cos2ξ ami a jól ismert cos2-es összefüggés. -4-
Az alábbi ábra egy Ni minta mérési eredményeit tartalmazza a szokásos két konfigurációban, a tér függvényében ([3], Fig.16-7.):
-5-
Vékony filmrétegek Bináris ötvözetek mindkét alkotója szennyezőként funkcionál a másik alkotó szempontjából. A szennyezések pedig szórási centrumot jelentenek az alábbiak szerint: • a szennyező atomnak más a töltése, mint az alap atomjainak, • a szennyező atom eltorzítja az alaprácsot, • megváltoztatja az elektronsűrűséget, • megváltoztatja a Fermi-felületet. Nyilvánvaló,
hogy egy adott
anyag
ellenállását
befolyásolja
az
esetleges
szemcsehatárok hányada (szemcseméret), a felületi szórás szerepe –melyre a minta vastagsága döntő hatással bír–, továbbá az anyagban levő folytonossági hiányok, feszültségek stb., tehát e paramétereken keresztül közvetve a minta geometriája. 1. Jól ismert, hogy vékony filmek ellenállása nő, amint a filmek vastagsága csökken. Ez a jelenség, melynek során a vezetési elektronok felületi szórása válik dominánssá, az ún. méret-effektus (az ellenállás észrevehetően megnő, amint a vezetési elektronok közepes szabad úthosszával a filmszerű réteg vastagsága összemérhetővé válik). 2. A szemcsehatárokon való szóródás miatt nagy szemcseméret csökkenti az ellenállást. E két effektus adja a legjelentősebb járulékot, de ezeken kívül a leválasztási paraméterek, a szubsztrátum, a film durvasága és esetleges feszültségei egyaránt befolyásolják az ellenállást: • a feszültségek szerepe: a mágneses ellenállást a mágnesezettség determinálja, melyet viszont a feszültségek befolyásolnak. • a szubsztrátum szerepe: ha hőtágulása nagyon más, mint a filmrétegé, akkor ez feszültségek kialakulásához vezethet; másfelől a szubsztrátum felületi „simaságát” a ránövekvő fémréteg mintegy örökli, megőrzi. Érdekesség, hogy permalloy ötvözetek vizsgálata során több kutatócsoport (pl. Mitchel et al.) azt találta, hogy ∆ρ független a vastagságtól, és ρav. az, ami változik. Kb. 2500 Ĺ vastag NixFe1-x
filmet vizsgálva azt látták, hogy a mágneses ellenállásként definiált relatív
ellenállásváltozás kisebb a filmszerű vékonyrétegekben (nem multirétegek!), mint tömbi anyagokban.
-6-
Rétegek kicserélődési csatolása Noha a multirétegek története több évtizedes múltra tekint vissza, de csak napjainkban, az ultravákuum-technikának (UHV) köszönhetően állt be minőségi változás a multirétegek készítésében. (Molekulasugaras epitaxiával (MBE) UHV körülmények között egykristály félvezető filmeket is tudnak gyártani. Ezzel a technikával a növesztett filmek vastagsága atomi réteg pontosságig ellenőrizhető.) Az MBE technika mellett elektrolitikus leválasztással, porlasztással és párologtatással is készítenek multiréteges szerkezeteket. Közismert jelenség, hogy a váltakozva mágneses-nemmágneses fémrétegekből felépített multiréteg szomszédos ferromágneses rétegei közti csatolás fajtája (ferromágneses– antiferromágneses) ill. nagysága a köztes nemmágneses rétegek vastagságának függvényében oszcillációt mutat (általános RKKY kölcsönhatás: a csatolást az elektronok spinárama valósítja meg a szomszédos F rétegek között; az egyes felületeken a két különböző spinirányú elektronok eltérő reflexiós együtthatóval rendelkeznek, s ennek hatása kvázi az F rétegek momentumaira ható forgatónyomatékként jelentkezik ). Sőt, ez az oszcilláció multiperiodikus, azaz különböző oszcillációs periódusok szuperpozíciójaként áll elő. Ezek az egyes összetevők a vizsgálatok szerint a köztes fémréteg Fermi-felületének különböző extremális távolságaival, tehát végső soron annak topológiájával függenek össze. (E téren viszont sok kérdés nem tisztázott: pl. rejtélyes módon a ≈10 Ĺ-os periódus megjelenik teljesen különböző Fermi-felületű fémek esetében is [4].) A szomszédos F rétegek közti antiferromágneses csatolás képezi az óriás mágneses ellenállás jelenségének egyik legfontosabb fizikai feltételét, mint erről az elkövetkezőkben még szó lesz. Két mágneses réteg (momentumaikat jelölje M1 és M2) között a csatolás kvalitatíve könnyen modellezhető a M1 M 2 E i = − J1 − J 2 M1 M 2 M1 M 2 M1 M 2
2
= –J1cos(∆ϕ)–J2(cos(∆ϕ))2
kifejezéssel, ahol Ei a rétegek közti csatolás felületi energiasűrűsége, ∆ϕ
pedig a két
szomszédos ferromágneses réteg mágnesezettségei által bezárt szög. Ha most J1 dominál és J1>0 (<0), akkor a csatolás ferromágneses (antiferromágneses), míg ha J2 dominál és J2<0, akkor a csatolás 900-os típusú. A lokális eredő mágnesezettségnek megfelelően a doménfalak nyilván a mágneses fluxus bezárására törekvő alakot igyekszenek ölteni, így a csatolás típusa (fm, afm, 900-os típ.) kihat a doménfalak alakjára is. Ezért a csatolás típusa pusztán ránézésre eldönthető a doménfalak struktúrájából [4], [5].
-7-
A GMR jelenség (CIP elrendezés) I. Felfedezés Az antiferromágneses kicserélődési csatolás jelentőségét tovább erősítette a GMR jelenség 1988-as felfedezése [6] Fe/Cr multirétegekben. Ilyen struktúrákra 1T nagyságrendű terekben 4.2 K-en 100%-os, míg szobahőmérsékleten 65%-os relatív ellenállásváltozást tapasztaltak, ami jóval felülmúlta a AMR effektus szokásos néhány százalékos nagyságát. A GMR jelenséget egyébként nem feltétlenül nagysága, mint inkább az AMR-tól különbözően a longitudinális irányban is, már a kis alkalmazott terekben is fellépő negatív ellenállásváltozás árulja el. A GMR jelenséget kizárólag csak olyan multirétegekben sikerült produkálni, melyekben a szomszédos F rétegek csatolása antiferromágneses. Ezt bizonyította az a kísérleti tapasztalat, hogy a GMR ugyanúgy oszcillál a köztes N rétegek vastagságának függvényében, mint a F rétegek közti kicserélődési kölcsönhatás. A jelenségben a legfontosabb szerepet az egyes réteghatárokon és a mágneses rétegek tömbi anyagában zajló diffúz szórás játssza. A GMR gyökere éppen ez a spin-függő szórása a vezetési elektronoknak (elektron-szórás spinaszimmetriája).
II. A két-áram kép Általában egy ötvözetben az ellenállást két effektus eredője adja: az atomi szórásé és a spinek rendezetlenségéből eredő szórásé [2]. A Mott-modell a ferromágnesek vezetési elektronjait két osztályba sorolja: a lokális mágnesezettséggel párhuzamos ill. ellentétes spinbeállású , ún. többségi ill. kisebbségi elektronok sávjába. Rugalmas szórás nem változtatja meg az alsávok betöltöttségét, de rugalmatlan –azaz spin-átfordulással járó (spin-flip)– szórás impulzust pumpálhat a két alsáv között egyikből a másikba. A 3d átmeneti fémek –mint amilyen a Fe, Co, Ni – transzport tulajdonságai a két-áram kép keretében értelmezhetők. Ez szemléletesen a többségi (lokális mágnesezettséggel párhuzamos spinű) ill. a kisebbségi (lokális mágnesezettséggel ellentétes spinű) elektronok párhuzamos vezetését jelenti. Ez a modell akkor használható, ha az elektronoknak a két spinirány által kitüntetett csoportjai közti szórás elhanyagolható. Ebben a szemléletes képben nyilvánvaló, hogy a többségi elektronok szóródása gyenge, míg a kisebbségieké erős.
-8-
F
N
F
F
ρ↑
ρ↑
ρ↑
ρ↓
ρ↓
ρ↓
N
F
ρ↓
ρ↑
Az ábra a vezetési elektronoknak a GMR effektusért felelős spin-függő szórását szemlélteti. Az elektronok spin-irányát a kis nyíl ábrázolja, az adott konfigurációval ekvivalens ellenállás-elrendezést alul láthatjuk. Láthatóan minden egyes ferromágneses rétegben az elektronok egy része erősen szóródik (analóg képben nagy ellenállást jelent), másik része pedig gyengén (kis ellenállás). Az egész struktúrát tehát 4 db összekötött ellenállás reprezentálja. A parallel konfigurációban (bal oldali ábra) alacsonyabb eredő ellenállást kapunk, mint az antiparallel konfigurációban (jobb oldali ábra). Valójában az áram zöme a rétegek síkjában folyik, a rétegekre merőleges áramkomponenst a szemlélet kedvéért eltúloztuk.
A ferromágneses rétegek antiferromágneses csatolása (nulla külső tér) esetén kézenfekvő, hogy egyetlen elektron sem haladhat át a multirétegen anélkül, hogy kisebbségi elektronná ne válna; míg a ferromágneses rétegek párhuzamos beállása (véges külső tér) esetében az egyik mágneses rétegben többséginek bizonyult elektron nyilván többségi marad a további mágneses rétegekben is, így gyengén szóródik a multirétegen való áthaladás során. A GMR eredete éppen az, hogy a többségi elektronok kis ellenállású sávot alkotnak a parallel (H>0) konfiguráció esetén.(Másfelől persze nem csupán térfogati –a mágneses rétegek tömbi anyagában zajló–, hanem felületi szórás is van, sőt ez utóbbi lehet a domináns bizonyos GMR-t mutató rendszerekben, mint erre a későbbiekben még visszatérünk.) A 3d fémekben –speciálisan pl. a Ni esetében– az áram zömét az s elektronok szállítják, mivel a d elektronok effektív tömege (md*) nagy. Másfelől a sávok közti s-d -9-
átmenetek adják a domináns járulékot az ellenálláshoz, mivel a Fermi-szint közeli Nd(εF) állapotsűrűség nagy. (A már hivatkozott Mott-modell szférikus ill. parabolikus sávokat tételez fel a problémát egyszerűsítendő, s ilyen sávok esetén nagy effektív tömeghez nyilván nagy Fermi-szint közeli állapotsűrűség tartozik. Ezen egyszerűsítő feltevés mellett a csatolt 1 Boltzmann-egyenletek megoldhatók a relaxációs idő – Nd(εF)∼ ∼ρ – közelítésben.)
τ
A Mott-modell megmagyarázza a Ni aránylag nagy ellenállásán kívül azt is, hogy miért csökkenti az ellenállást a ferromágneses rendeződés: A d sávok felhasadásakor a többségi spinek sávja teljesen a Fermi-szint alá kerül, ily módon lecsökkentve Nd(εF)-t. További egyszerűsítésként fel szokták tenni azt is [1], hogy a többségi és kisebbségi spinű elektronok függetlenül adnak vezetési járulékot, ami valóban jogos feltevés spin-független szórópotenciál (fononok, szennyezések) esetén. Így jutunk a jól ismert két-áram modellhez. A Curie-hőmérséklet alatt, amíg a magnon-járulék elhanyagolható, ez jó közelítés. A Mottmodell szerint tehát pl. a nikkel ellenállása azért csökken a ferromágneses rendeződés során, mert az elérhető többségi spinű d állapotok sűrűsége zérussá válik. A vezetés izotróp, mert a sávok is izotrópnak feltételezettek. Anizotrópiát a spin-pálya kölcsönhatás hoz be –megtöri a hullámfüggvény szimmetriáját–, ez ad ugyanis a d állapotok energiájához a spin vagy a mágnesezettség irányától függő járulékot, így téve kedvezővé energetikailag, hogy a mágnesezettség bizonyos kitüntetett kristálytengely-irányokba mutasson. A két-áram modellt többek között Fert és Campbell már 1976-ban vizsgálta, és a Boltzmann-egyenlet variációs megoldásával az ellenállásra vonatkozóan a következő eredményhez jutottak [2]:
ρ=
ρ ↑ ρ ↓ + ρ ↑↓ ( ρ ↑ + ρ ↓ ) ρ ↑ + ρ ↓ + 4 ρ ↑↓
(i),
ahol ρ ↑↓ írja le a spin-flip folyamatok járulékát, és ρ σ pedig a fononokon és a szennyezőkön való szórásjárulékok összege:
ρ σ = ρ 0σ + ρ pσ (T ) , azaz a Matthiessen-szabály érvényes mindkét alsávon belül. Feltehető ugyanis, hogy a hőmérsékletfüggő tagok ( ρ pσ ( T ) , ρ ↑↓ (T ) ) csak az anyamátrixtól
függenek,
s
a
szennyezőkön
való
szórás
járuléka
hozzájuk
elhanyagolható.(Egyébként az elmélet a magnonjárulékra T 3/2 ill. ρ ↑↓ (T ) ∼T 2 függést jósol.)
- 10 -
Tekintsük most először az alacsony hőmérsékletek (LT) határesetét. Ha T→0, akkor
ρ ↑↓ (T ) →0 és így (i)-ből kapjuk az ellenállásra:
ρ 0 ( LT ) =
ρ 0↑ ρ 0↓ ρ 0↑ + ρ 0 ↓
(ii)
Ezzel szemben magas hőmérsékleten (HT) a spinek teljesen kevertek, így az ellenállás bármelyik spinirányban egyszerűen a két ellenállás számtani közepe:
ρ ↑( ↓) (T ) =
[
1 ρ + ρ 0 ↓ + ρ p ↑ (T ) + ρ p ↓ (T ) 2 0↑
]
, és mivel a két alsáv kvázi
párhuzamosan van kötve, a mérhető ellenállás:
ρ (T ) =
[
1 ρ + ρ 0 ↓ + ρ p ↑ (T ) + ρ p ↓ ( T ) 4 0↑
kísérletekben maradékellenállás: ρ 0 ( HT ) =
]
kimérhető
, így a magashőmérsékleti hőmérsékletfüggetlen
1 ρ + ρ 0 ↓ (iii) 4 0↑
[
]
Tehát ha ρ0-t meghatározzuk mind az alacsony, mind pedig a magas hőmérsékleteken, akkor
ρ 0↑ és ρ 0 ↓ származtatható a (ii) és (iii) egyenletek segítségével.
III. A struktúra és a GMR kapcsolata Mint az a már elmondottakból bizonyára kitűnik, az egyes rétegfelületek
mikrostruktúrájának –a felületi szóráson keresztül– lényeges szerep jut a GMR-ban. A mikrostruktúra pedig a mintakészítési paraméterek segítségével nyilván befolyásolható (pl. porlasztással készített minták esetében a préselő gáz nyomásának vagy a teljes vastagságnak a változtatásával), mint erről a szerkezetről árulkodó röntgendiffrakciós (XRD) vagy transzmissziós elektronmikroszkópos (TEM) vizsgálatokkal is meggyőződtek [5], [4]. Az eredmények a várakozásoknak megfelelően azt mutatták, hogy a GMR effektus a felületek durvulásával általában nő ( ez persze úgy értendő, hogy van egy optimális felületi durvaság, melynél simább vagy durvább határfelületekre a GMR egyaránt kisebb). Másfelől pl. Py/Cu multirétegek vizsgálata során azt kapták, hogy ha az adott mintában a felületi szórás dominált, akkor a Py/Cu felületek közé vékony Co rétegeket iktatva a GMR tovább (mintegy kétszeresére) volt növelhető; ezzel szemben, ha a tömbi szórás dominált, vastag Co rétegeket kellett beiktatni az effektus növeléséhez. Mindez arra utal, hogy a GMR effektusban a F/N rétegek határfelületi jellemzői döntően fontosak.
- 11 -
Újabban előszeretettel vizsgálják a GMR-t a multirétegestől eltérő ún. cluster-alapú (vagy granuláris) struktúrákban, melyekben tehát a mágneses összetevő nem szabályos rétegek, hanem a nemmágneses fém alkotta mátrixban szétszórt kis anyagszigetek formájában van jelen. Ezekben a granuláris szerkezetekben a GMR a vezetési elektronok erősebben spinfüggő szórásaként jelentkezik. Ezen granuláris struktúrák előnye a multirétegekkel szemben, hogy a szerkezeti hibák természetszerűleg elszigetelődnek, lokalizálódnak; másfelől hátránya éppen az előbbi előny alapjául szolgáló alak-anizotrópia, mely miatt viszonylag nagy tér szükséges az egyes mágneses szemcsék mágnesezettségeinek párhuzamos beállításához. A multirétegek előnye az, hogy már viszonylag kis tér elegendőnek bizonyul a párhuzamos mágneses konfiguráció eléréséhez; hátránya viszont, hogy a szerkezeti hibák a nagy kiterjedésű rétegek közvetítésével „globalizálódnak”. E két különböző struktúra előnyeit próbálják újabban ötvözni váltakozva rétegeket és cluster-alapú tartományokat tartalmazó szerkezetekkel. A nemmágneses rétegekben –melyekben szintén van szórás, csak az a mágneses rétegekben jelentkezővel szemben nyilván spin-független– a szórás valamilyen úton –pl. szennyezések– való megnövelése csökkenti az elektronok szabad úthosszát (mint már említettük, spintől függetlenül) és így csökkenti a GMR effektus nagyságát is. A nemmágneses köztes rétegek vastagságának növelésével a GMR fokozatosan eltűnik. Ennek alapvetően két oka van: 1. az interfészek relatív térfogati hányada ekkor csökken, 2. ha a köztes rétegek vastagsága az elektron MFP-nál nagyobbá válik, megszűnik a kicserélődési csatolás. Fe/Cr multirétegekben különösen nagy GMR-t találtak (ld. a már említett irodalmi forrást), amint a Fe rétegeket néhány ML vastagságúra csökkentették. Máig sem tisztázott, hogy a GMR ilyen nagy arányú –több 100 %-os– növekedését vajon a réteghatárok ily módon megnövekedett
szerepe,
avagy a
Fe-rétegek
vékonyságból
fakadóan
megváltozott
antiferromágneses csatolása okozza-e. Összefoglalva tehát a GMR jelenség felléptének a struktúrára visszavezethető okait: • a többségi és kisebbségi elektronok párhuzamosnak tekinthető vezetése, • a mágneses rétegekben jelentkező spin-függő szórás, • végül pedig a mágneses rétegek határfelületén jelentkező spin-függő szórás.
- 12 -
Transzportjelenségek GMR rendszerekben I. Spin-transzport mágneses szempontból inhomogén rendszerekben
A spin-transzport a vezetési elektronok mint spinek dinamikájával; azaz a spin-függő szórással ill. a spin-relaxációval kapcsolatos jelenség. Réteges fémstruktúrákra a Fuchs és Sondheimer által vékonyrétegekre kidolgozott közelítést alkalmazta Carcia és Suna [7] a transzportjelenségek vizsgálatára. Ennek során a Boltzmann-egyenletet oldották meg az egyes rétegekben a lokális relaxációs-idő közelítést használva. Bevezetve az egyes rétegek határfelületeinél a transzmissziós ill. diffúz szórási együtthatókat, a Boltzmann-féle eloszlásfüggvény az egymást követő rétegekben összeilleszthető. Ez a módszer különösen akkor célravezető, ha az egyes rétegek viszonylag vastagok. A módszer általánosítható a spinfüggő szórás figyelembe vételével a mágneses rendszerek esetére is [8], [9]. Pl. a rétegekben bevezethető spin-függő közepes szabad úthossz csakúgy, mint spin-függő transzmissziós ill. diffúz szórási koefficiensek a rétegek határfelületénél. Mindazonáltal e szemiklasszikus megközelítésnek van egy nagy hátránya: figyelmen kívül hagyja a nem lokális hatásokat. A felületeknél történő erős szórás ugyanis egymástól távol eső pontokban is megváltoztatja a lokális tulajdonságokat, így a lokális relaxációs-idő közelítés érvényét veszti [10]. Tehát amikor a rétegvastagságok alatta maradnak a közepes szabad úthossznak, akkor a felületi szórásnak a transzporthoz való járulékát a lokális elmélet alulbecsli [11]. Tehát ha a nagy GMR-t mutató multiréteges struktúra egyes rétegvastagságai jóval kisebbek, mint a MFP, a nemlokális tulajdonságokat is tekintetbe véve túl kell lépnünk a Boltzmann-egyenletre épülő lokális relaxációs-idő közelítésen. Ilyen modellt dolgozott ki pl. Zhang és Levy, akik a H = H 0 + V pot ( r ,σ) +Vscatt ( r ,σ)
(*)
egyelektron Hamilton-függvényt használták, ahol H0 a szabadelektron Hamilton-függvény, V pot ( r ,σ) az egyes felületeknél található potenciállépcsőket reprezentálja, végül Vscatt ( r ,σ) a felületi és a rétegeken belüli szennyezésekhez tartozó szórási potenciál.
A (*) kifejezés ily módon alkalmas egy rétegről rétegre változó potenciállal és inhomogén eloszlású szennyezésekkel jellemezhető multiréteg modellezésére. Ezek a szórócentrumok és perturbálatlan vezetési-elektron hullámfüggvények spin-függőek. A transzportjelenségek ezek segítségével a Kubo-formalizmussal (lineáris válaszfüggvények kvantummechanikai elmélete) megfogalmazhatóak, s ezen elmélet keretében a rétegeken - 13 -
belüli ill. a felületi szórásjárulékok egységes alakot öltenek, s így ez az elmélet már számot tud adni a felületi szórás nemlokális mivoltáról. II. A spin-diffúzió
Az eddigiekben már volt szó arról, hogy a spin-függő szórás és a spin-függő potenciálok jelentik a mágneses multirétegekben ill. granuláris rendszerekben megfigyelt GMR jelenség elsődleges forrását. Amikor egy mágneses szempontból inhomogén közegen áram folyik keresztül, akkor a spin-függő potenciálok ill. szórások következtében egy az egyensúlyi mágnesezettségtől való eltérést okozó, a továbbiakban spin-akkumulációnak (vagy spin-felhalmozódásnak) nevezett folyamat zajlik le. A spin-diffúziós folyamat mélyebb megértéséhez kényelmes lehet kiszámítani olyan makroszkopikus változókat, mint pl. a diffúziós egyenletben szereplő spin-diffúziós hossz (SDL), a mikroszkopikus szórási paraméterek függvényében. A spin-flip szórásba a hőmérséklettől csak kevéssé függő járulékot ad a spin-pálya szórás és a paramágneses szennyezésekből eredő járulék. Szobahőmérsékleten azonban a domináns spin-flip szórásjárulékot már a magnonokból származó járulék jelenti. A magnonok dinamikája, és így a magnonokon való szórás hatása termodinamikai eszközökkel nem írható le, mindezekből tehát az következik, hogy a szobahőmérsékletek környékén a CPP-MR jelenségek értelmezéséhez valóban a termodinamikai megközelítésen túlmutató elméletre volt szükség. III. Vezetési elektronok szórása GMR rendszerekben Mint már az eddigiek megvilágították, a GMR jelenség kulcsát a szomszédos
ferromágneses rétegek anti-parallel irányultságán kívül az anti-parallel rétegeken való spinfüggő szórás jelenti. Kétsáv-modellt használva (↑-spinű ill. ↓-spinű sáv) az elektromos ellenállás egyszerűen:
ρ=
1 1 = (**), ahol 2 σ ↑ + σ ↓ n e 2τ τ n e ↓ ↑ + ↓ ↑ * * m↑ m↓
mi* az effektív tömeg, ni
a töltéshordozók sűrűsége, e az elektron töltése és τ i a megfelelő sávba tartozó elektron effektív relaxációs ideje. Amikor a két relaxációs idő nagyjából azonos nagyságú, nem várhatunk nagy ellenállásváltozást a külső tér alkalmazásakor. Ezzel szemben, amikor
- 14 -
jelentősen különböznek, nagy MR várható. A τ i relaxációs idők az időegység alatti szórás valószínűségeit kifejező Fermi-féle aranyszabály segítségével nyerhetők: Pk’k = (2π / h)〈k’V(r)k〉2D(EF) (***), ahol 〈k’V(r)k〉 a V(r) szórási potenciálnak a k és a k’ állapotokhoz tartozó mátrixeleme, és D(EF) azon állapotok sűrűsége a Fermi-nívónál, melyekbe az elektron beleszóródhat. Ha most a (***) egyenletet kiintegráljuk a k’ végállapotokra, megkapjuk egy k állapotú elektron relaxációs idejének inverzét. Ha ezeket mindegyik sávban megfelelő súllyal átlagoljuk, megkaphatjuk mindegyik sáv átlagos
τ i relaxációs idejét. A (***) egyenletben két módon kaphat szerepet a spin-függés: egyrészt a spin-függő V(r) szórási potenciálon keresztül, másrészt a végállapotok D(EF) sűrűségének spin-függése által. Az elméleti vizsgálatok által még nem eldöntött, hogy e két tényező közül melyik játssza a fontosabb szerepet a GMR effektusban [12],[13]. Hasonlóképpen fontos a GMR effektusban játszott szerepüket tekintve a tömbi ill. felületi szórás elsődlegességének tisztázása a további vizsgálatok során. Az MR mérések azonban csupán a vezetési elektronok relaxációs ideje megváltozásának a teljes Fermi-felületre vonatkozó átlagáról adhatnak számot. IV. Hall effektus GMR rendszerekben Ferromágneses vékonyfilmekben az ellenállás-tenzor nemdiagonális eleme, az ún.
Hall-ellenállás a következő alakban írható (ld. pl. [14]): ρ xy = R0 H + RS M ahol az első tag a közönséges, a H térrel arányos Hall-ellenállás (R0 az egy atomra jutó M vezetési töltéshordozók számától függ), míg RS M = ρ xy a minta M mágnesezettségével
arányos spontán vagy extraordináris Hall-ellenállása (EHE). Előbbi a vezetési elektronok ciklotron-mozgásával, az utóbbi pedig a vezetési elektronok mágneses szórócentrumokon való szóródásának
ρH
a
bal-jobb
aszimmetriájával kapcsolatos . RS tipikusan sokkal nagyobb és jobban hőmérsékletfüggő,
a meredekség megfelel az R0-nak
mint
RSMS
R0
.
ferromágnesben ellenállás
H
- 15 -
a
Polikristályos a
Hall-
hőmérséklet
függvényében jellemzően az ábrán látható alakot mutatja, a
megfelelő paraméterek tehát a mért görbéből könnyen származtathatók [15]. Ma már általánosan elfogadott, hogy az EHE tükrözi az anyag mágneses (elektron-spin!) és transzport tulajdonságai közötti kapcsolatot, azaz a spin-pálya kölcsönhatás szerepet játszik az EHE során. Tekintsünk most egy szórási potenciállal jellemezhető szórócentrumhoz közeledő elektront. Szimmetrikus szórópotenciál az elektron mozgásának irányát nyilván nem változtatja meg. A spin-pálya kölcsönhatás azonban jobb és bal közötti aszimmetriát eredményez, ezért az elektron szóródás előtti és szóródás utáni trajektóriái különbözni fognak. Az új trajektória valamilyen szöget zárhat be a régivel. Az elektronnak ezt a transzverzális irányban momentumra szert tevő szórását az angol terminológia a skew scattering elnevezéssel illeti (SKS). Másfelől lehetséges, hogy a szóródás során az elektron transzverzális momentumkomponensre ugyan nem tesz szert, a régi és új trajektóriák párhuzamosak maradnak, de eltolódnak. Ezt a fajta szóródást pedig az irodalom side-jump scattering-nek (SJS) nevezi. A részletes számítások azt mutatják [14], hogy az egy ütközésre jutó SJS eltolódás egyaránt független a szórópotenciál hatótávolságától, erősségétől és előjelétől és kb. 10-11–10-10m nagyságrendű. Ez az érték kellően nagy ahhoz, hogy valóban megmagyarázza a Hall-ellenállás kísérletileg mért adatait a vashoz és nikkelhez hasonló ferromágneses anyagokban. Az aszimmetrikus szóráshoz asszociált EHE-t a ρ-val arányos SKS és a ρ2-tel arányos SJS összetevők alkotják:
RS = aρ + bρ 2 .
Az SKS járulék érzékeny a szórási potenciálra és annak előjelére, és általában nagysága a növekvő hőmérséklettel csökken, hiszen a fononok szórási potenciálja előjelében fluktuál. Az SJS járulék a sávszerkezettől függ, de–mint már említettük–szinte egyáltalán nem függ a szórási potenciáltól és annak előjelétől, nagysága pedig a hőmérséklet növekedtével nő (magasabb hőmérsékleteken a fononszórás dominál). Érdekesnek bizonyultak azok a vizsgálatok, melyek azt firtatták, hogy miképpen változik a Hall-ellenállás, amint a tömbi anyagról fokozatosan áttérnek a csupán néhány nm vastagságú rétegekből álló multiréteges struktúrákra, melyekben már a felületi hányad számottevő. A mérések (pl. [16]) azt mutatták, a logRS–logρ görbék jó közelítéssel egyenesek, tehát RS ρ-nak valamilyen hatványával skálázik. A hatványkitevők azonban ekkor többnyire 2-nél nagyobbnak adódtak, aminek az oka éppen a felületi szórás előtérbe kerülése lehet. Végül vizsgálták a EHE jelenségét F/N mágneses multirétegekben is. A mérések M szerint a GMR-t mutató anyagokban a ρ xy ( H ) görbéken anomális csúcs jelenik meg,
- 16 -
melynek nagysága arányban áll a GMR effektuséval. A Kubo-formalizmust használva Zhang a szennyezésekből eredő szórást egy a spin-pálya csatolási tagot tartalmazó szórópotenciállal vette figyelembe, csak az SJS mechanizmust tekintve. A kapott eredmények azt mutatják, hogy a mágneses multirétegekben az EHE és a közönséges ρ ellenállás között nem áll fenn az egyszerű skálázási összefüggés, hanem a helyzet sokkal bonyolultabb, pl. a Hall-ellenállás a szórópotenciáltól is függ. Zhang külön is megvizsgálta az alábbi két speciális esetet [15]: • először is megmutatta, hogy a lokális határesetben –amikor a közepes szabad úthossz
sokkal kisebb a rétegvastagságoknál– teljesül a skálázási törvény. Ebben a határesetben a multiréteg szemléletesen megfeleltethető egy olyan ellenállás-hálózatnak, melyben az egyes rétegek jól definiált ellenállással rendelkeznek. • a másik szélső eset, amikor az MFP jóval nagyobb az egyes rétegvastagságoknál, s így az
elektronok számos rétegen áthaladhatnak szóródás nélkül, a vezetés szempontjából tehát csak egy kiátlagolt struktúrát látunk. A felületi szórást elhagyva a Hall-vezetésre adódik:
σ xy = λ LS M z
e 2 h 3 k F3 6π 2
τs t F ∑ t F + t N F τN s
−1
, ahol λLS a spin-pálya
csatolási paraméter, M a ferromágneses rétegek mágnesezettsége, t és τ
pedig a
megfelelő rétegvastagságok ill. relaxációs idők, az összegzés a két spinirányra történik. Ez az eredmény jelentősen különbözik a homogén mágneses anyagoknál kapott EHE-tól, az ugyanis arányosnak adódott a –szórási potenciáltól és relaxációs időtől független– SJS eltolódással Valódi multirétegekre általában teljesül, hogy MFP legalábbis a rétegvastagságok nagyságrendjébe esik, úgyhogy a fenti két szélsőséges eset egyike sem teljesül. Zhang a felületi szórást elhagyva numerikus számításokat végzett az alábbi három feltételezett esetre vonatkozóan: 1. csak a mágneses rétegekre vonatkozó MFP függ a hőmérséklettől; 2. csak a nem mágneses rétegekre vonatkozó MFP függ a hőmérséklettől; 3. mindkét MFP hőmérsékletfüggő, azonban hányadosuk rögzített. A számítások eredményeként az n skálázási kitevő értéke rendre 2-nél kisebbnek, 2-nél nagyobbnak, és pontosan 2-nek adódott.
- 17 -
V. A termofeszültség és a GMR kapcsolata Conover és társai voltak az elsők, akik a mágneses termoelektromos feszültség (M-
TEP) GMR-al korrelációban levő oszcillációjáról számoltak be [17] (Fe/Cr multirétegekben a Cr rétegvastagság függvényében, szobahőmérsékleten). A hőmérsékletfüggést Piraux és társai egy spin-függő elektron-magnon szórásra alapozott modell [18] segítségével próbálták megmagyarázni. Shi és társai [19] szintén M-TEP méréseket hajtottak végre Co-Cu multirétegeken, és spin-split (a spin által felhasított) állapotsűrűségekre épülő modellükkel mind a M-TEP mind pedig a GMR jelenségeket meg tudták magyarázni anélkül, hogy be kellett volna vezetniük a felületeknél spin-függő szórási potenciált. Granuláris Co-Ag ötvözetekben szintén azt tapasztalták, hogy az óriás M-TEP és a GMR effektusok korrelálnak [20]. A Xing és társai által kidolgozott spin-split-állapotsűrűség modell [13] alapján az S(H) mágneses termofeszültség és a ρ(H) mágneses ellenállás kapcsolata:
S(H) = A/ρ(H) + C
, ahol A és C a megfelelő spin-split állapotsűrűségek a Fermi-szinten, melyek arányosak T-vel de függetlenek H-tól. Ennek az egyenletnek nagyon fontos következménye van: ha csak az s sávot tartanánk a vezetési elektronok számára lehetséges végállapotnak a szóródás során, akkor A zérussá válna és így nem várhatnánk az M-TEP effektus megjelenését a GMR jelenséggel korrelációban, ami szöges ellentétben állna az előbb említett kísérleti eredményekkel. Következésképpen –mind a multiréteges, mind pedig a granuláris szerkezetek esetében– számításba kell vennünk a ferromágneses komponens spin-split d sávjait is a Fermiszinten, mint a szórt vezetési elektron lehetséges végállapotait. VI. A hővezetés A kísérletekben általában rögzített hőmérsékleten a hővezetés ∆κ ( H ) térfüggő részére
koncentrálnak (pl. [21]). Az abszolút hővezetést telítési terekben mérve, 10 K ill. 80 K hőmérsékleteken, a megfelelő Lorenz-számokra rendre 2.4x10-8 ill. 2.2x10-8 ΩWK −2 adódott. Ezek az értékek jól összhangban vannak a Wiedemann-Franz törvény által jósolt 2.45x10-8 ΩWK −2 értékkel. (A Wiedemann-Franz-féle empirikus törvény elméleti magyarázata (ld. pl.
[22]) volt talán a Drude-modell legnagyobb sikere. A törvény szerint a jq = –κ ∇T Fouriertörvény ill. a j=σE Ohm-törvény által definiált hővezetés ill. elektromos vezetés hányadosa (κ/σ) a fémek nagy részében a hőmérséklettel arányosnak mutatkozik, méghozzá jó pontossággal ugyanazzal a κ/(σT) arányossági együtthatóval (ún. Lorenz-szám).)
- 18 -
A térfüggő részre vonatkozóan meghatározták az ún „mágneses hőellenállást” (magnetothermal resistance ratio, a továbbiakban MTR), melyet a
∆κ kifejezéssel κ s − ∆κ
definiáltak. Pl. Cu-Co-Cu-Ni(Fe) mintákban azt találták, hogy 10 K hőmérsékleten az MTR = 45%±7% és a megfelelő MR = 51%, 80 K-en MTR = 40%±8% és MR = 43%, végül 296 Ken MTR = 10%±8% és a hozzátartozó MR = 16%. Ezek az eredmények azt mutatják, hogy a GMR effektusért felelős vezetési elektron szórás elasztikus természetű. Az a tény, hogy 296 K-en a MTR kicsit kisebbnek adódott, mint a MR, az elektron-magnon szórásból eredő esetleges nemelasztikus járulékra utalhat. Összefoglalva tehát a Hall-ellenállás, termofeszültség és a hővezetés kapcsán a GMR vonatkozásában mondottakat, a következő megállapításokat tehetjük: • Az extraordináris Hall-ellenállás GMR rendszerekben anomális csúcsot produkál a
térfüggés vizsgálata során. Megfelelő minőségű multiréteges szerkezetű mintákban a SKS ill. SJS szóráskomponenseket reprezentáló a ill. b együtthatók megközelítően konstansok, ami azt jelenti, hogy –legalábbis a jobb-bal aszimmetria szempontjából– a szórási mechanizmusba a mágneses tér nem szól bele. Ugyanakkor granuláris szerkezetű ötvözetekre az a és/vagy a b együtthatók térfüggőek, ami arra utal, hogy a különböző méretű szemcsék eltérő szórásjárulékot adnak. • A termofeszültség-mérések eredményei arra utalnak, hogy a GMR rendszerekben fontos
szerepet játszik a –Fermi-féle aranyszabályban szereplő végállapotok sűrűségéből eredő– spin-függés. Ahhoz azonban, hogy az anyagtól való függést is megmagyarázhassuk, a szórási potenciálból következő spin-függést is tekintetbe kell vennünk. • A hővezetés és a GMR viszonyát taglaló mérések alapján leszögezhető, hogy a GMR
effektusért felelős vezetési elektron szórás a szobahőmérséklet tartományáig lényegében elasztikusnak tekinthető. Az elektron-magnon szórásjárulék hővezetésben játszott szerepének tisztázásához viszont még további, a magasabb hőmérsékletek tartományában végzett kísérletek szükségesek.
- 19 -
VII. A transzport tulajdonságok és a mikrostruktúra kapcsolata
Az egyik legismertebb, transzportjelenségekkel kapcsolatos problémát a struktúra (pl. felületi durvaság) és a mágneses ellenállás kapcsolata jelenti. Általánosan elfogadott tény, hogy a mágneses ellenállást nagymértékben a felületi szórás befolyásolja [50]. A felületi szórás fontossága a réteges ill. granuláris struktúrákban megfigyelt mágneses ellenállásra könnyen megérthető a következő meggondolásokkal: tekintsük először azt a szélsőséges esetet, amikor a felületek úgymond tökéletesek, azaz nincs diffúz szórás, az elmélet tehát nagyon kis MR effektust jósol. A másik szélsőséges esetet tekintve, tehát amikor a felületek nagyon durvák, a vezetési elektronok a felületen való áthaladás során mindkét spincsatornában erősen szóródnak, így ismét eltűnik a mágneses ellenállás. Ily módon a megfelelően nagy MR eléréséhez azt a helyzetet kell megvalósítanunk, amikor csak az egyik spincsatorna erősen szórt, míg a másik spincsatona alig. Külön említést érdemelnek a transzport tulajdonságok tekintetében is a granuláris szerkezetű mágneses struktúrák, melyek nem pusztán térbeli, hanem mágneses szerkezetük szempontjából is inhomogének. Mivel az ilyen anyagok mikrostruktúrájának statisztikai leírása nem határozza meg egyértelműen a makroszkopikusan megfigyelhető fizikai mennyiségeket, mint amilyen pl. a vezetőképesség, a granuláris szalagok transzport tulajdonságainak számítása általában nehézségekbe ütközik. Abban a speciális esetben, amikor a szemcsék belsejében is folyik áram, a szituáció nagyon hasonló a réteges struktúrákban a CPP mérési konfigurációban tapasztaltakra. Az igazi nehézséget a granuláris anyagok transzportjának kvalitatív jellemzésében a szimmetria hiánya jelenti. Ez a nehézség két szinten nyilvánul meg: a mikroszkopikus vezetőképesség-tenzor nemdiagonális elemeinek kiszámításakor, ill. az elektromos tér és az áramsűrűség ismerete hiányában a mért vezetés meghatározásakor. További komplikációt jelent a granuláris anyagok esetében az automatikusan jelenlévő spin-keverés. Ez azt jelenti, hogy még spin-flip szórás nélkül is, a szemcsék eltérő mágnesezettségi irányai belső spináramokat generálnak. Ennyiben viszont különbözik a granuláris anyagok esete a monodoménes réteges szerkezetek CPP geometriájától.
- 20 -
Összefoglalva az eddigieket megállapíthajuk, hogy három fő elvet szem előtt tartva kell a mágnesesen inhomogén rendszerek spin-transzportjának további modelljeit kidolgozni: • először is, tekintetbe kell venni a vezetési elektronok Coulomb-kölcsönhatását, • másodszor, a vezetési elektronokra vonatkozó lokális szórási hányadok számításakor a
durva határfelületeknél lévő erős szórás hatása a felületektől távol eső pontokban úgyszintén figyelembe veendő, • végül pedig megemlítendő, hogy a legérdekesebb magnetotranszport-jelenségeket az
átmeneti- és nemesfémeknél figyelték meg. Ezen átmeneti-nemesfém rendszerek esetében egyaránt figyelembe kell venni az s-p és a d elektronok járulékát a vezetésbe, noha egyes az
s-d
szórásfolyamatokat vizsgáló számítások az irodalomban fellelhetők [23], a
vezetőképességet taglaló számítások szinte kivétel nélkül a vezetési elektronok egysávleírására épülnek. (Kivételnek számít [24] , ahol a szerzők az s és d járulékokat a vezetéshez szintén figyelembe vették.)
- 21 -
GMR a CPP mérési elrendezésben I. A jelenség Az óriás mágneses ellenállás (GMR) Fe/Cr multirétegekben történt felfedezését [6],
[25] követően számos tanulmány jelent meg a mágneses multirétegek transzport tulajdonságairól. Az utóbbi időkig a kísérletek zömét a CIP (current in plane) geometriában amikor az áram a rétegek síkjában folyik - végezték. Pratt és munkatársai terjesztették ki az MR méréseket a CPP geometria esetére, amikor az áram a rétegek síkjára merőlegesen folyik [26]. A tapasztalat azt mutatta, hogy Ag/Co multirétegekre a CPP-MR a sokszorosa volt a CIP-MR-nak. A CIP geometria esetére számos, a spin-függő szórásra épülő klasszikus [8], és kvantumelméleti modellt [11] kidolgoztak. Valamennyiük közös fizikai alapgondolata, hogy az elektronok a λ közepes szabad úthossz (MFP) hosszúságskáláján kiátlagolják a multirétegek tulajdonságait a merőleges irányban. Ez azt jelenti, hogy a GMR eltűnik, amint a multiréteg periódusával meghaladjuk az MFP nagyságát. A CPP geometriában Pratt és társai által kapott kísérleti eredmények a two-current képben
bizonyultak
interpretálhatónak,
feltételezve,
hogy a
térfogati
ill.
felületi
ellenállásjárulékok mindkét spinirányra mintegy sorba vannak kötve [27]. Más elméleti magyarázattal állt elő Johnson [28], aki a multirétegekben tapasztalt CPP-MR igazolásául a spin-csatolt felületi ellenállások koncepcióját javasolta. Ezt az elgondolást már előzőleg Johnson és Silsbee [29], valamint tőlük függetlenül van Son, van Kempen, és Wyder [30] bevezette a ferromágneses és nemmágneses fémeket elválasztó felületen keresztül történő elektrontranszport leírására. Az elgondolás lényege a következő: ha a ferromágnesben az áram spin-polarizált, akkor spin-felhalmozódás jön létre a nemmágneses fémet elválasztó határfelület mentén, és ez a spin-akkumuláció egy extra ∆VI potenciálesés felléptéhez vezet, amely arányos a J áramsűrűséggel (∆VI = JrSI
ahol rSI az ún. spin-csatolt határfelületi
ellenállás). Ez az effektus nem jelenik meg a CIP geometriában, mivel ott nincsen eredő töltés- vagy spin-transzport a határfelületeken át, és így nem lép fel a spin-felhalmozódás sem. A multirétegekre vonatkozó általánosítása során Johnson feltette, hogy az egymást követő határfelületek spin-csatolt felületi ellenállásai összeadódnak [28], [29]. A pontosabb számítások azonban azt mutatják [31], hogy a kísérletileg érdekes esetekben , azaz amikor a rétegvastagságok sokkal rövidebbek az lsf spin-diffúziós hossznál
- 22 -
(SDL), a felületi ellenállásjárulékok nem additívak! Az egyes határfelületek által indukált spin-akkumulációk mintegy „interferálnak”, és részben ellensúlyozhatják egymás hatását. Másfelől a [28], [29] publikációkban is használt makroszkopikus egyenletek nem érvényesek, ha a rétegvastagságok az MFP nagyságrendjébe esnek. A makroszkopikus egyenletek érvényességi köre a Boltzmann-egyenletre épülő pontosabb modell segítségével jelölhető ki. Megmutatható, hogy a makroszkopikus leírás alkalmazhatósága a SDL >> MFP határesetben teljesül. A GMR kvantummechanikai modelljei (ld. pl. [32]) és az alábbiakban említendő szemiklasszikus modellek közötti legalapvetőbb különbség abban rejlik, hogy előbbiek az elektronnak a kvantumelméletben szokásos hullámcsomag-reprezentációját használják, tekintve ezen hullámcsomag spintől függő szórási valószínűségeit a F/N felületeken ill. a tömbi rácssíkokon. A szemiklasszikus megközelítés fő hátránya pedig a kvantumelméleti modellekkel szemben az, hogy eltérően kezeli a vezetési elektronok felületi ill. tömbi szórását (ld. a transzportjelenségekről szóló fejezetet), szemben az utóbbiak egységes kezelési módjával. A CPP-MR további modelljeivel állt elő újabban Zhang és Levy [33], valamint Bauer [34],[35]. Ezek a modellek a kvantum transzportjelenségek Kubo és Landauer féle formalizmusára épülnek, a spin-flip szórás figyelmen kívül hagyásával (azaz független ↑ spinű ill. ↓ spinű csatornákat feltételezve). A pontosabb számítások szerint azonban ez a feltevés csak akkor jogos, ha a rétegvastagságok a spin-diffúziós hosszhoz képest elhanyagolhatók. Ez a feltétel Pratt és munkatársai első kísérleteiben teljesült is (ld. még a spin-flip szórásról szóló fejezetet), de nem teljesültek azokban, melyek során Mn szennyezéseket alkalmaztak a Co/Ag multirétegek ezüstrétegeiben a SDL megrövidítése végett. A következőkben a CPP-MR jelenségét leíró olyan kifejezéseket mutatunk be, amelyek a rétegvastagság és a SDL arányától függetlenül érvényesek -feltéve persze, hogy MFP << SDL. Mindez elengedhetetlen a jelenség mélyebb fizikai értelmezéséhez, és a kísérletekből a fizikailag szignifikáns paraméterek kinyeréséhez. A II. fejezetet a Boltzmann-egyenletből kiinduló modellnek [31] szenteljük, bemutatva a makroszkopikus egyenletek alkalmazhatóságát a λ << lsf esetre.
- 23 -
II. A Boltzmann-egyenletre épülő modell A következőkben bemutatjuk a CPP geometria vizsgálatában ma széleskörűen
elfogadott, a releváns Boltzmann-egyenletből származtatott egyenleteket, ill. az SDL >> MFP esetében(az
MFP
és
a
rétegvastagság
arányától
függetlenül)
speciálisan
adódó
makroszkopikus transzportegyenleteket. Tekintsünk most egy olyan multiréteg struktúrát, melyben egydoménes ferromágneses (F) rétegek és nemferromágneses (N) fémrétegek váltakoznak. Valamennyi rétegben tételezzünk fel az egyszerűség kedvéért parabolikus vezetési sávot, ugyanazzal az m effektív tömeggel és vF Fermi-sebességgel. (Az alábbi gondolatmenet lényegi változtatás nélkül kiterjeszthető a mágneses ill. a normál rétegekbeli különböző m és vF értékek esetére is.) Legyen adott egy a z-tengely irányában folyó J áramsűrűség a rétegek síkjára merőlegesen, és szorítkozzunk azon konfigurációkra, melyekben egy kiszemelt F réteg mágnesezettsége ↑ vagy ↓ irányú a spinkvantáltságot jellemző x-tengely mentén. Mivel a mágnesezettségek ily módon kolineárisak, bevezethető az s spinű vezetési elektronok lokális sebességeloszlását leíró fs(z,v) függvény. Jelölje a továbbiakban ± az sx = ±1/2 abszolút spinirányt, és ↑ ill. ↓ a mágneses rétegben a többségi ill. a kisebbségi spinirányokat (a lokális mágnesezettséggel parallel ill. antiparallel spinirányokat). Szorítkozzunk az elkövetkező matematikai meggondolások során a zérus hőmérséklet esetére, ahol az elektron-magnon spin-flip szórásjárulék eltűnik, így a spin-flip szórás egyedül a hibákon ill. szennyezéseken történő, spin-pálya kölcsönhatás általi szórás, ill. a nemmágneses rétegekben „oldott” paramágneses momentumokon történő kicserélődési szórás [36]. Tehát következő linearizált Boltzmannegyenlet fs(z,v) eloszlásfüggvény megoldásait keressük: vz
∂ fs ∂f0 (z,v)-eE(z)vz (v) = ∫ d 3v , δ[ε(v,) - ε(v)]Ps[z,ε(v)][fs(z,v,) - fs(z,v)] + ∂ε ∂z + ∫ d 3v , δ[ε(v,) - ε(v)]Psf[z,ε(v)][f-s(z,v,) - fs(z,v)] , (1)
ahol -e és ε(v) =
1 2 ∂ V(z) mv jelölte rendre az elektronok töltését és energiáját, és E(z) = 2 ∂z
pedig a lokális elektromos teret. A Ps(z,ε) és Psf(z,ε) pedig rendre a spin-őrző és a spin-flip átmeneti valószínűségek. Feltehető, hogy ezek a sebességtérben izotrópak, így Psf(z,ε) nem jelent momentum-transzfert a két spincsatorna között. Az fs(z,v) az f0(v) Fermi-Dirac-eloszlás és kicsiny perturbációk összege:
- 24 -
fs(z,v) = f0(v) +
∂f0 {[µ0 - µs(z)] + gs(z,v)} , ∂ε
(2)
ahol µ0 az egyensúlyi kémiai potenciál. Vegyük észre, hogy a CIP geometriában is fellépő, az elektroneloszlás perturbációjának anizotróp részét leíró
∂f0 gs(z,v) kifejezés mellett itt ∂ε
bevezetésre került egy az s spinhez tartozó kémiai potenciál (µs(z)) lokális változásait kifejező, a spinakkumulációról számot adó izotróp tag is [30]! A (2) egyenletet az (1) Boltzmann-egyenletbe helyettesítve, és csak a perturbációkban lineáris tagokat megtartva nyerjük: vz ahol
∂g s ∂ µs µ ( z) − µ − s ( z) 1 1 (z) + s ) , (z,v) + ( + ) g s (z,v) = (vz ∂z τs ∂z τ sf τ sf
(3)
µ s (z) = µ s (z) - eV(z) az s spinhez tartozó elektrokémiai potenciál. A τ s és a
τ sf relaxációs idők a szokásos módon függenek a megfelelő átmeneti valószínűségektől. A (3) egyenlet jobb oldalán szereplő, τ −1 sf -nel arányos tag a spin-polarizáció (spin-akkumuláció) spin-flip szórás általi relaxációját fejezi ki. Lényeges különbség a CIP geometriához képest, hogy egy adott homogén elektromos mező helyett most a (3) egyenlet vezető tagja nem ismert függvénye z-nek. Másfelől ez egyszerűsíti is a problémát a CIP geometria esetéhez viszonyítva, ugyanis a szituáció a ztengely körüli hengerszimmetriával bír. Ha most g s (z,v) kifejezését cosθ szerint Legendrepolinomokba fejtjük: g s (z,v) =
∞
∑ g s(n) ( z) Pn(cosθ)
(4)
n =1
ahol a nulladrendű tag hiányzik, mivel a (2) egyenlet a
∂f0 gs(z,v) kifejezést mint az ∂ε
elekroneloszlás perturbációjának anizotróp részét definiálja. Ez azt jelenti, hogy a CPP geometria lehetőséget nyújt a v és z szerinti függés szeparálására. Ily módon, ha a (3) egyenletbe helyettesítjük a (4) egyenletet, a Legendre-polinomok szerinti teljes bázisra a B Függelék által ecsetelt módon vetítve differenciálegyenletek végtelen rendszeréhez jutunk: dg s (1) µ − µ −s = λs s , dz ls 2
- 25 -
g s (1) 2 dg s (2) d , µs = 5 dz dz λs
(5)
g ( n) n + 1 dg s ( n +1) n dg s ( n −1) + = - s , ha n>1, λs 2n + 3 dz 2n − 1 dz
ahol λs = vF(
1
τs
+
1
1 )-1 és l s = [ v F λ sτ sf ]1/ 2 = (Dsτsf)1/2 rendre az s spinű elektronok 3 τ sf
lokális közepes szabad úthossza ill. spin-diffúziós hossza, Ds pedig a diffúziós állandó. Az (5) egyenlet fizikai jelentését jobban megvilágítandó, használjuk fel a Js = κgs(1) azonosságot (itt most
κ = σs / (eλs) független az s spintől, és a szóban forgó anyagtól is egyszerűsített
egysáv-modellünkben; σs az s spinre vonatkozó vezetés), ahol Js az s spinhez tartozó áramsűrűség (ld. B Függelék). Ezzel új egyenletrendszerhez jutunk:
µ − µ −s e ∂ Js = s , σs ∂z ls 2 g s( 2) +
∂ µs e 2 ∂ g s ( 2) = Js + , σs ∂z 5 ∂z
(6a)
∂ g s( 3) ∂ Js 2 3 , λs = - λs 7 3κ ∂z ∂z
∂ g s (n − 1) ∂ g s( n + 1) n n +1 (n) λs + gs + λs = 0 , n>2. 2n − 1 2n + 3 ∂z ∂z
(6b)
A (6a) egyenletek éppen a spin-relaxációt is magukba foglaló makroszkopikus transzportegyenletek egy dimenzióban, melyeket először - a
2 ∂ g s ( 2) jobb oldalon szereplő 5 ∂z
kiegészítő tagtól eltekintve - Johnson, Silsbee [29],valamint van Son, van Kempen, és Wyder [30] írtak fel. A (6b) egyenlet formális megoldása: g s( n) ( z )
2 =− 3κ
+∞
∫
−∞
∂J dz~G s( n) ( z, ~ z ){λ s ( ~ z ) ~s } , ∂z
(7)
ahol Gs( n) ( z , ~ z ) a (6b) egyenlet Green-függvénye, azaz eleget tesz a következő egyenleteknek:
∂ Gs(3) ( z , ~ z) 3 = δ (z − ~ Gs( 2) ( z , ~ z ) + λ s ( z) z) , 7 ∂z z) z) ∂ G s(n −1) ( z , ~ ∂ Gs(n +1) ( z, ~ n n +1 λ s ( z) + Gs( n) ( z , ~ z) + λ s ( z) = 0 , n>2. ∂z ∂z 2n − 1 2n + 3
- 26 -
(8)
Vegyük észre, hogy Gs( n) ( z , ~ z ) explicite függ mindkét változójától, és nem csupán azok különbségétől, melynek oka a z irányú transzlációs invariancia hiánya. Behelyettesítve most a (7) egyenletet (6a)-ba:
µ − µ −s e ∂ Js = s , σs ∂z ls 2 ∂ µs ∂J e 4 ∂ +∞ ~ (2) ~ ( z) = [ J s ( z) − λ s ( z) dz Gs ( z , z ){λ s ( ~ z ) ~s ( ~ z )}] . ∫ ∂z σ s ( z) 15 ∂ z −∞ ∂z
(9)
A (9) egyenlet explicite mutatja, hogy az elektrokémiai potenciálgradiens és az áram közötti lineáris válaszfüggés lokalitását a makroszkopikus transzportegyenleteken túlmutató Boltzmann-korrekciók megtörik. Hiszen
∂ µs egy adott pontban már nem csupán az adott ∂z
pontbeli áramsűrűségtől függ, hanem az áram divergenciájának az adott pont körüli, a Gs( 2) ( z , ~ z ) karakterisztikus hossz mint sugár által jellemzett tartományra vonatkozó
integráljától is. A Gs( 2) ( z , ~ z ) karakterisztikus hossz az elektronok közepes szabad úthosszának (MFP) nagyságrendjébe esik, mivel ez az egyetlen, a (8) egyenletben szereplő hosszúságskála. A Green-függvény explicit kiszámítása nélkül is meggondolhatjuk (9) alapján a következőket: noha a teljes áram megmaradását (6a) biztosítja, a spin-diffúziós hossz (SDL) skáláján zajló spin-relaxációs mechanizmusok miatt fellép az s spinhez tartozó áramdivergencia. Eszerint érvényes a következő becslés:
λs
∂ Js λ s 1 1 1 ≈ J , ahol ( ) 2 = ( ) 2 + ( ) 2 , ld. [30] ∂ z lsf l sf l↑ l↓
Egy olyan multirétegben pedig, melyben a rétegvastagságokra teljesül a t << lsf feltétel, az elkövetkezők szerint λ s
∂ Js t λs ≈ J , tehát a teljes (9) egyenletben szereplő Boltzmann∂ z l sf lsf
korrekcióra adódik az λs / lsf -vel való arányosság. Így megállapíthatjuk [31], hogy a rétegvastagságoktól függetlenül a λs / lsf << 1 határesetben a makroszkopikus transzportegyenleteket kapjuk:
µ − µ −s e ∂ Js = s σs ∂z ls 2 Js =
(10)
σ s ∂ µs e ∂z
(11)
- 27 -
A (11) egyenlet éppen az Ohm-törvény, míg (10) azt fejezi ki, hogy stacionárius állapotban a spin-áram
divergenciákkal
kapcsolatos
spin-akkumulációt
a
spin-flip
folyamatok
ellensúlyozzák. És valóban: λs / lsf , melynek nagyságrendje megegyezik (τs / τsf)1/2 -vel, a fizikailag érdekes esetekben kellőképpen kicsi: (τs / τsf)1/2 ≤ 10 −1 teljesül a 3d és a nemesfémekre a folyékony hélium hőmérsékletén (ld. a spin-flip szórásról szóló részt). III. A makroszkopikus modell Az eddigiek megvilágították azt az irodalomból jól ismert [31] tényt, hogy az esetben,
ha a SDL sokkal nagyobb, mint a MFP, a Boltzmann-egyenletre épülő modell a makroszkopikus modellre egyszerűsödik. Ez utóbbi az áramsűrűségeket a makroszkopikus transzportegyütthatókon, tehát a σs vezetésen és az ls-en (SDL) keresztül köti össze az elektrokémiai potenciálokkal a (10) és (11) egyenleteknek megfelelően. Ez a feltétel pedig teljesül a nem túl erős spin-pálya csatolással jellemezhető fémek és az alacsony hőmérsékletek tartományában. Hozzuk először a (10) és (11) egyenleteket közvetlenül is használhatóbb alakra. Írjuk fel a spin-függő kémiai potenciálokat a
µ ± = µ ± ∆µ
alakban ,ahol ∆µ a spin-
felhalmozódáshoz rendelhető tag. Az általunk tekintett szabad-elektron modellben ∆µ és az egyensúlyi mágnesezettségtől való eltérést leíró ∆M kapcsolata: ∆µ = 2µ0∆M/ (3nµB) , ahol n az elektronsűrűség és µB a Bohr-magneton. A µ ±
spin-függő részének gradiense egy elektromos mezőnek feleltethető meg: F ( z ) =
1∂µ (12) e ∂z
Ezzel (11) és (12) a következő alakot ölti: e ∂ J± ∆µ = ±2 , σ± ∂z l s2
1 ∂ ∆µ J ± ( z) = σ ± F ( z ) ± . e ∂z
Ezzel ∆µ -re a következő, diffúziós jellegű egyenletet kapjuk: 1 ahol l sf
∂
2
2
∂ 2 ∆µ ∂ z
2
=
∆µ l sf2
(13)
(14)
2
1 1 = + az „átlagos” spin-diffúziós hossz, [30], továbbá: l↑ l↓ 2
∂ z2
(σ + µ + + σ − µ − ) = 0
(15)
E két másodrendű differenciálegyenletnek homogén közegben a következő általános megoldásai vannak: - 28 -
∆µ = A exp( z / l sf ) + B exp( − z / l sf ) ,
ill.
(σ + µ + + σ − µ − ) = Cz + D
(16),(17) Jelölje most β a tömbi spin-aszimmetria koefficienst a F rétegekben:
ρ ↑(↓ ) =
1
σ ↑ (↓ )
= 2 ρ *F [1 − ( + ) β ] ,
ill. az N rétegekre írható: ρ ↑(↓) = 2 ρ *N
(18)
és ezek segítségével megkaphatók a µ ± ( z) ,F(z) és J ± ( z ) a C függelékben szereplő kifejezései. Ezek nyilvánvalóan még számos integrációs állandót tartalmazó kifejezések, melyek meghatározása minden egyes rétegben a megfelelő határfelület mentén érvényes határfeltételek figyelembe vételével történhet. Egy a z=z0 mentén elhelyezkedő határfelületen való áthaladáskor J+ és J- folytonos kell maradjon (most itt elhanyagoltuk a felületek menti spin-relaxációt [37]):
J s ( z = z0+ ) − J s ( z = z0− ) = 0
(19)
míg µ + és µ − csak akkor folytonosak, ha nincsen felületi szórásjárulék. Felületi szórás jelenlétekor (tehát az infinitezimálisan vékonynak gondolt felületi zónában lokalizált jelentős szórásjárulék esetében) a potenciálokra a határfeltételek:
µ s ( z = z0+ ) − µ s ( z = z0− ) = rs [ J s ( z = z0 ) / e]
(20)
ahol rs a F/N határfelületek felületegységre jutó spin-függő ellenállásjáruléka. Hasonlóan, mint
a
tömbi
esetben,
definiálja
a
γ felületi spin-aszimmetria koefficienst a
r↑(↓) = 2rb*[1 − ( + )γ ] (21) formula. A fentiek alapján a C függelék (C1)-(C6) általános megoldásait felhasználva, és tekintetbe véve valamennyi határfelületre a (19) és (20) határfeltételeket, tetszőleges
multiréteges struktúra esetében kiszámíthatók a fizikailag érdekes mennyiségek.
- 29 -
IV. A felületi és tömbi spin-függő szórásjárulékok általános esete Tekintsük most azt az általános esetet, amikor semmit sem teszünk fel a
rétegvastagságok és lsf viszonyáról. Ekkor (C1)-(C6) alapján az (i) mágneses konfiguráció által jellemzett, M db birétegből álló multiréteg teljes R(i) felületi ellenállására adódik: ( P , AP ) R ( P , AP ) = M (r0 + 2rSI ) , ahol r0 = (1 − β 2 ) ρ *F t F + ρ *N t N + 2(1 − γ 2 )rb*
(22) itt az r0 szemléletesen a mágneses ill. nemmágneses rétegek megfelelő ellenállásjárulékainak sorbakötöttjeként értelmezhető, míg a 2-es faktor az rSI(P,AP) spin-csatolt határfelületi rész előtt amiatt áll, mert egy biréteghez két határfelület tartozik. A megfelelő spin-csatolt felületi részek kifejezései pedig: tN tF β 2 γ2 coth + coth + 2l ( N ) ρ * l ( F ) 2l ( F ) r * ρ *N lsf( N ) b F sf sf sf
(β − γ ) 2 ( P) rSI =
tN tF 1 1 coth coth + 2l ( N ) ρ * l ( F ) 2l ( F ) r * ρ *N lsf( N ) sf F sf sf b
1
tN tF 1 1 coth + coth 2l ( N ) ρ * l ( F ) 2l ( F ) ρ* l ( N ) N F sf sf sf sf
(23), illetve az antiparallel konfiguráció esetében (24): t t γ2 β2 tanh N + coth F + 2l ( N ) ρ * l ( F ) 2l ( F ) r * ρ *N lsf( N ) b F sf sf sf
(β − γ ) 2 ( AP ) rSI =
tN tF 1 tN tF 1 1 1 + + tanh coth tanh coth 2l ( N ) ρ * l ( F ) 2l ( F ) r * ρ * l ( N ) 2l ( N ) ρ * l ( F ) 2l ( F ) ρ *N lsf( N ) F sf sf F sf sf b N sf sf sf
1
Abban a határesetben, amikor a tF és tN vastagságok rendre kisebbek, mint lsf(F) ill. lsf(N) , a fentiek sorfejtésével az ekkor érvényes, spin-flip nélküli fizikai képhez, a két-áram modellhez jutunk:
r ( P , AP ) = és
1 1 / r+( P , AP )
+ 1 / r−( P , AP )
) ( P) ,ahol r+( (AP + r−( P ) ) / 2 − ) = ( r+
r+( (P−)) = 2 ρ *F [1 + ( − ) β ]t F + 2 ρ *N t N + 4rb*[1 + ( − )γ ] .
(25) (26)
E képletek által leírt helyzet szemléletesen megfeleltethető a következő oldal ábráján látható ellenállás-elrendezésnek, ahol (a) jelenti az AP, míg (b) a P konfiguráció esetét.
- 30 -
(a)
(-) spincsatorna
(+) spincsatorna
(b)
(A)
ρ↑ + ρ↓ 2
ρ↑ + ρ↓ 2
(B)
(C)
t F = 2 ρ *F t F
r↑ + r↓ = 2rb* 2
2 ρ *N t N
r↑ + r↓ = 2rb* 2
ρ↑ + ρ↓
t F = 2 ρ *F t F
r↑ + r↓ = 2rb* 2
2 ρ *N t N
r↑ + r↓ = 2rb* 2
ρ↑ + ρ↓
(A)
(B)
2
2
t F = 2 ρ *F t F
t F = 2 ρ *F t F
(C)
ρ ↑ t F = 2 ρ *F (1 − β )t F
r↑ = 2rb* (1 − γ )
2 ρ *N t N
r↑ = 2 rb* (1 − γ )
ρ ↑ t F = 2 ρ *F (1 − β )t F
* (+) spincsatorna ρ ↓ t F = 2 ρ F (1 + β ) t F
r↓ = 2rb* (1 + γ )
2 ρ *N t N
r↓ = 2 rb* (1 + γ )
ρ ↓ t F = 2 ρ *F (1 + β ) t F
(-) spincsatorna
Az ábra az F elektromos mezőnek tulajdonítható potenciálesésnek megfelelő szemléletes ellenálláselrendezést mutatja ( a ∆µ periodikus, így nagy távolságokon nem ad járulékot a potenciáleséshez) a (tN ,tF ) << lsf feltétel teljesülése estén, a tömbi és felületi spinfüggő szórásjárulékot egyaránt tekintetbe vevő általános esetben. (a) az antiferromágneses konfiguráció, míg (b) a ferromágneses konfiguráció esetének felel meg. A spinfüggő tömbi szórás által indukált ellenállásjárulékokat ρ↑ és ρ↓ , a felületi spinfüggő szórás indukálta ellenállásjárulékokat pedig r↑ és r↓ jelöli. -0-
Érdekes
továbbá
meggondolni
a
véletlenszerűen
eloszló
ellentétes
irányú
mágnesezettségek összességében zérus teljes mágnesezettséget szolgáltató helyzetét. Mivel az inhomogenitások kiátlagolódását jellemző karakterisztikus hossz éppen lsf , ezért ekkor ugyanazt az ellenállást kapjuk, mint egy olyan AP konfigurációban, melyben a mágnesezettség lsf-en belül nullára átlagolódik. V. A tN,tF << lsf speciális eset
Az előbbiek alapján tehát abban a speciális esetben, amikor az egyes rétegvastagságok sokkal kisebbek, mint az lsf spin-diffúziós hossz, a kifejezések jelentősen leegyszerűsödnek. Ekkor (25) és (26) alapján az M birétegből álló Ag/Co és Cu/Co multirétegeken végzett kísérletek eredményeinek értelmezésekor már a kezdetektől [27]
fogva használt
fenomenologikus kifejezéseket kapjuk vissza: R ( AP ) = M ( ρ *F t F + ρ *N t N + 2rb* ) , 1 R ( P)
=
(27)
1 1 1 + M 2 ρ *F (1 − β )t F + 2 ρ *N t N + 4rb* (1 − γ ) 2 ρ *F (1 + β )t F + 2 ρ *N t N + 4rb* (1 + γ )
(28) melyekből adódik: R ( P ) = R ( AP ) −
{β ρ *F [t F / (t F + t N )] L + 2γ rb* M }2 R ( AP )
(29)
ahol L = M(tF+tN) a multiréteg teljes vastagsága. Végül (29)-ből levezethető a következő: ( R ( AP ) − R ( P ) ) R ( AP ) = β
tF ρ *F L + 2γ rb* M tF + t N
(30)
A (30) egyenlet jelentőségét az adja, hogy jobb oldalán additív módon szeparálódik a tömbi és a felületi spin-függő szórásjárulék. Ha tehát most pl. rögzített L esetén az egyszerűség kedvéért a tF=tN=t=L / (2M) egyenlő rétegvastagságokat feltételezve M függvényében ábrázoljuk a
( R ( AP ) − R ( P ) ) R ( AP ) kifejezés értékét, akkor a kapott pontokra illesztett
egyenes függőleges tengelymetszetéből β , míg meredekségéből γ származtatható (feltéve persze, ha ρF* és rb* értékeit egyéb független kísérletekből már ismerjük). Ezen elvek alapján számosan megmérték a fenti paramétereket Co/Ag ,Co/Cu multirétegekre, az eredmények hibakorláttal együtt az irodalomban hozzáférhetőek [27], [38],[39], csak a nagyságrendi miheztartás végett közöljük hozzávetőleges értéküket:
ρN*≈10nΩm, ρF*≈100 nΩm, β≈0.5, γ≈0.8, rb*≈0.5*10-15Ωm2. - 32 -
VI. Általánosságok a spin-flip szórásról
Ferromágneses fémekre az elektron-magnon ütközésekből származó spin-flip szórás alacsonyhőmérsékleti határátmenetben eltűnik, és csak a spin-pálya kölcsönhatásból eredő spin-flip szórásjárulék marad meg. Ezt a spin-pálya kölcsönhatásból származó spin-flip szórásjárulékot ESR segítségével kiterjedten tanulmányozták [40],[41]. Elméletét Yafet dolgozta ki [42]. Kiderült, hogy a 3d szennyezések általában erősebb spin-pálya szórók, mint az s vagy p szennyezések ( még az aranynak is kisebb a spin-pálya szórásra vonatkozó hatáskeresztmetszete, mint a kobaltnak vagy a vasnak ). A 3d elemekre a spin-flip és nem spin-flip hatáskeresztmetszetek aránya kb. 10-2. lsf kifejezéséből várhatóan lsf ≈ 10λ a 3d elemeknek rézzel vagy ezüsttel alkotott struktúrái esetében. Ez azt mutatja, hogy a λ << lsf feltétel ezekben a mintákban teljesül, ami alátámasztja a makroszkopikus megközelítés alkalmazhatóságát. Továbbá, mivel Cu és Ag rétegekre a becsült közepes szabad úthossz (MFP) néhány száz Ĺ [28],[29], ezért a spin-diffúziós hossznak a néhány ezer Ĺ nagyságrendbe kell esnie. Co rétegekre, noha a MFP valamivel rövidebb, mint Ag vagy Cu esetében (azaz kb. 102 Ĺ [26]), mégis 103 Ĺ feletti spin-diffúziós hosszt várunk. Ilyen feltételek mellett, a tiszta réz vagy ezüst köztes rétegekkel készült mintákban a t rétegvastagság feltétlenül rövidebb kell legyen a spindiffúziós hossznál, és ekkor a makroszkopikus leírás egyszerű egyenletei érvényesek ( Pratt és társai, [27],[26]). Ez ugyanakkor magyarázatát nyújtja a hasonlóan egyszerű kifejezésekből kiinduló Lee és társai által kapott eredményekkel [27] való jó egyezésnek is. Két esetben várunk a t << lsf határesetben kapott kifejezésektől eltérést: vagy vastag rétegekre (melyeknél kisebb a MR), vagy pedig a spin-pálya kölcsönhatást kiemelő és így lsf-et redukáló szennyezések jelenlétekor. A legmegfelelőbbnek az 5d szennyezések tűnnek, amilyen pl. a Pt, vagy a periódusos rendszer ugyanazon sorában található sp szennyezők (Pb, Bi). Másik lehetőség lsf rövidebbé tételére, ha a nemmágneses rétegek paramágneses szennyezésein kialakuló kicserélődési szórás segítségével közvetett csatornát nyitunk a spinrelaxációnak [43]: a kicserélődési kölcsönhatás közvetítésével a vezetési elektronok mágnesezik a szennyezéseket, majd azoknak a spin-pálya kölcsöhatás következtében lokális spin-rács relaxációja zajlik le. Ez utóbbi módszer alkalmazásával értek el látványos eredményeket Yang és társai. Végül, viszonylag magas hőmérsékleten a megjelenő elektron-magnon ütközések egy harmadik csatornát is nyitnak a spin-relaxációnak: spinátadás a „könnyű” vezetési elektronoktól a „nehéz” d elektronok irányába majd a spin-pálya kölcsönhatáson keresztül zajló spin-rács relaxáció útján. Továbbá, a két spin-csatorna ellenálláskülönbségének effektív értékét csökkentve, ez a két spin-csatorna között kicserélődést is indukál. Mindennek hatása a spinakkumulációs folyamatra pontosan nehezen látható, mindenesetre bizonyosnak tűnik, hogy jelentős hatással
- 33 -
bír a mágneses ellenállás hőmérsékletfüggésére ( v.ö. Gijs, Lenczowski, Giesbers egészen szobahőmérsékletig terjedő mérései [44]).
VII. A CPP geometria tanulságai
Az eddigiek megvilágították, hogy a CPP és a CIP geometria között két fontos különbség van: • a spin-akkumulációs hatás fellépte a CPP esetben • az áram-inhomogenitások lecsengését leíró karakterisztikus hossz a CPP esetben az lsf spin-diffúziós hossz (ez utóbbit az alacsonyhőmérsékleti határesetben az előző részben ecseteltek szerint a spin-pálya ill. a kicserélődési kölcsönhatás indukálta szórások határozzák meg, és értéke viszonylag nagy, pl. alternáló 3d és nemesfém rétegekből álló struktúrára 103 Ĺ felett van). Mindezen különbségeknek két fontos következménye: 1. Az egymást követő réteg-határfelületek mentén fellépő spin-felhalmozódások hatása nem additív; ha a rétegvastagságok sokkal kisebbek, mint a spin-diffúziós hossz, akkor a „spincsatolt felületi ellenállás” fogalma értelmét veszti, és a releváns fizikai képpé a két-áram modell spinkeverés nélküli határesete válik. 2. Ha −mint általában− teljesül, hogy MFP<<SDL, a Boltzmann-egyenletre épülő technika a makroszkopikus megközelítés egyenleteit adja vissza. Véges hőmérsékleteken (pl. RT) fontos a két spincsatorna között impulzustranszfert megvalósító és a GMR hőmérsékletfüggését indukáló spin-flip elektron-magnon szórás figyelembe vétele. Mivel pedig az elektron-magnon szórás természetszerűleg sokkal hangsúlyosabb a CPP elrendezésben, ez az elektron-fonon szórással együtt a CPP-GMR erőteljesebb hőmérsékletfüggéséhez vezet (GMR nyilván csökken, ha T nő). A CPP geometriában végzett egyes kísérletek nagyon érdekes eredményeket produkáltak, pl. az ellenállásváltozás és az ellenállásmaximum szorzata hőmérsékletfüggetlennek bizonyult [38], másfelől pl. Co/Ag multirétegekben azt tapasztalták [39], hogy az ezüst- ill. kobaltrétegek vastagságának változtatásakor a CIP-MR és a CPP-MR kvalitatíve hasonlóan változik. Mindez arra utal, hogy a CPP ill. CIP folyamatokat vezérlő főbb fizikai paraméterek valószínűleg ugyancsak hasonlóak. A mérésekben mindannyiszor beigazolódott az elméleti várakozások ([33], [45], [34], [46], [47], [48]) által is jósolt CPP-MR > CIP-MR reláció.
- 34 -
A további kutatások várható irányai Az eddig elvégzett és a szakirodalomban publikált mérések a legnagyobb GMR
effektust Fe/Cr, Co/Cu, Co/Ag rétegekben produkálták.Ennek két fő oka lehet: 1. Az elektron-sávszerkezet e párok tagjaira –egyes ,az utóbbi időkben végzett számítások szerint még szabálytalan alakú határfelületek esetén is– nagyon hasonló a kisebbségi, és nagyon különböző a többségi elektronokra. Az effektus szempontjából nekünk pont ez a jó (hiszen nagynak kell lennie a különbségnek a ↑ ill. a ↓ spinű elektronok szórási valószínűségeiben. 2. E párok tagjainak rácsszerkezete remekül illeszkedik egymáshoz, melynek következtében
koherens
szuperrácsot
kapunk,
erre
pedig
kicsi
a
rácstökéletlenségeken való spin-független szórás valószínűsége. Ferromágneses ill. antiferromágneses csatolást –noha jóval gyengébbet– találtak a köztes nemmágneses rétegeket szigetelővel vagy félvezetővel helyettesítve [49]. Ezeknél a szerkezeteknél a hőmérséklet növelésével vagy fénybesugárzással a csatolás erősségének növekedtét tapasztalták. Ez a kísérleti tapasztalat is azt a meggyőződésünket erősíti, hogy a köztes rétegek szabad elektronjainak fontos szerep jut az effektusban. Egyelőre azonban még az is vitatott kérdés, hogy ez a fény indukálta hatás vajon optikai átmeneteknek tulajdonítható, avagy egyszerűen csak a minta felmelegedésének a következménye. Az előbbi fém-félvezető struktúrák
vizsgálatában az (SP-)STM, AFM, EFM
technikákat alkalmazzák, a szokásos multirétegekben a mágneses ill. szerkezeti információkat szolgáltató egyéb kísérleti technikák a kézenfekvően adódó röntgendiffrakció (XRD) és a transzmissziós elektronmikroszkópia mellett a mágneses struktúra polarizált neutronokkal történő letapogatása, ill. felületi mágneses vizsgálatokra a Mössbauer-spektroszkópia, az NMR mérések. A multirétegek elektron- és mágneses szerkezetének felderítésére alkalmas elméleti módszer a sűrűségfunkcionál-elmélet, az ellenállás egyik lehetséges szimulációs módszere a rekurzív Green-függvényes technika, mely segítségével a mágneses ellenállás anyagfüggése ill. a rendszer nanostruktúrájától való függése modellezhető. A GMR további kutatását két oldalról felmerülő jogos igény is szorgalmazza: egyfelől az egyértelmű ipari alkalmazások (mágneses érzékelők, olvasófejek, adattárolási sűrűség növelésére és a miniatürizálásra való törekvés), másfelől az ezen érdekes struktúrák fizikájának mélyebb megértésére vállalkozó alapkutatások részéről.
- 35 -
Mérési elrendezés mérõfej áramgenerátor a teret létrehozó tekercsek
reverzáló kapcsoló tápegység
méréspontváltó
Hall-szonda
voltmérõ
computer
A méréseket az ábrának megfelelő kísérleti elrendezésben valósítottuk meg. A tekercsek terét a
vezérelhető
tápegység
segítségével,
sweep-üzemmódban
szabályoztuk,
a
nulla
áramerősséghez tartozó remanens teret a reverzáló kapcsoló segítségével alkalmasan megfordított áramiránnyal kompenzáltuk, így elérhettük, hogy a tér a H=0 ponton folytonosan haladjon át, ami az effektus pontos nagyságának felmérése szempontjából döntő jelentőségű. A mérőfejen keresztül áramgenerátor segítségével állandó áramot folyattunk keresztül, a levett feszültséget pedig csakúgy, mint a Hall-szonda által függetlenül mért teret méréspontváltóra csatlakoztattuk. A számítógép által kapcsolható méréspontváltó kimenete a voltmérő bemenetét szolgáltatta, melynek jelét végül a számítógép dolgozta fel. A méréshez egyszerű BASIC-programmal dolgoztuk fel az adatokat. A tér értéke a végül optimálisnak talált vezérlési paraméterekkel egyszeri fel-le ciklusban kb. 10 perc alatt -10-20 Oe-től mintegy 8 kOe-ig vándorolt. Egy évvel korábban azonban a minták többségén még a
- 36 -
kezdetlegesebb kézi mérések során három rögzített –nevezetesen 1.35, 1.53 és 20.6 kOe nagyságú terekben– már végeztünk GMR méréseket.
H (long.) U I
I
H (trans.) U I
I
van der Pauw geometria
strip geometria
A CIP/FIP mérésekhez használt mérőfejek vázlatát a fenti ábrán vázoltuk. A 2cmX2cm-es négyzet alakú minták négypontos, ún. van der Pauw (továbbiakban vdp) mérési szituációjában a mintáról egy négyzet sarkainak megfelelően csatlakoztatott réztűk segítségével vettük le a feszültséget ill. adtuk rá az áramot. A mérőfejek másik változata a szalaggeometriájú (strip) mérésekhez készült, itt a minta nem négyzet alakú volt, hanem az előbbi négyzetből levágott 1-2 mm széles csík. A csatlakoztatott kivezetések az ábra szerint helyezkedtek el. Ha C jelöli az áramot, F a külső teret, IP a minta síkjával való párhuzamosságot, míg PP a minta síkjára merőlegességet az irodalomban szokásos módon, akkor könnyen meggondolhatjuk, hogy összesen 5-féle mérési szituáció képzelhető el: 1. a CIP/FIP konfiguráció, amikor a mintában folyó áram és a tér egymással párhuzamosak, 2. a A CIP/FIP konfiguráció, amikor a mintában folyó áram és a tér egymásra merőlegesek, 3. a CIP/FPP konfiguráció, 4. a CPP/FIP elrendezés, 5. és végül a CPP/FPP szituáció. E fent említett esetek mindegyikében –a CIP/FPP esetet leszámítva– végeztünk méréseket.
- 37 -
Mérési eredmények 1. ÁBRA
2. ÁBRA
- 38 -
3. ÁBRA FIP/CIP, T = 300 K
0.60
MR, ∆R/Ro (%)
0.10 -0.40
galvanostatic deposition 720x[Ni-Cu(6 nm)/Cu(1 nm)] substrate: pc-Ti sample: MNiCu-33
-0.90 -1.40 long trans
-1.90
long trans
-2.40 -2
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
magnetic field, H (kOe)
4. ÁBRA 0.60
FIP/CIP, T = 300 K
MR, ∆R/Ro (%)
0.30 0.00 -0.30
galvanostatic deposition 720x[Ni-Cu(4 nm)/Cu(0 nm)] substrate: pc-Ti sample: MNiCu-33-Cu
-0.60 -0.90 -1.20 long
-1.50
trans long
-1.80
trans
-2.10 -2
0
2
4
6
8
10
12
14
magnetic field, H (kOe)
- 39 -
16
18
20
5. ÁBRA
6. ÁBRA
- 40 -
7. ÁBRA 1.60 FIP/CIP, T = 300 K
MR, ∆R/Ro (%)
1.20 0.80
long (strip)
0.40
trans (strip) long (vdp)
0.00
trans (vdp)
-0.40 -0.80
ED Ni sample:BRISTOL1-200
-1.20 -1.60 -2
0
2
4
magnetic field, H (kOe)
8. ÁBRA
- 41 -
6
8
9. ÁBRA
10. ÁBRA
- 42 -
Kísérleti eredmények értelmezése Szulfát-oldatból galvanosztatikus úton polikristályos Ti vagy Cu alapra leválasztott, kb. 5005000 db Ni-(Co)-Cu/Cu birétegből álló multiréteges struktúrákon vizsgáltuk a GMR effektust. A szulfát-oldatot a következő összetevők alkották: NiSO4.7H2O (0.3 M), CuSO4.5H2O (0.041M), Na-citrát (0.2 M) és NaCl (2g/l). A leválasztás során az oldat hőmérséklete konstans 50 (±1) 0C volt. A leválasztott minta összetételét a leválasztási áramsűrűség nagyságának változtatásával lehetett ellenőrizni az impulzusos leválasztás során(ld. a mellékelt ábrát). idep. = 2
I
mA/cm2 áramsűrűség mellett
20 mA/cm2
csak réz, míg idep. = 20 mA/cm2 mellett réz és a
2 mA/cm2 ∼d(Ni-Cu)
t
∼d(Cu)
mágneses
összetevő együtt
válik le. Mint az a 8. ábrán is látható,
hogy ennél az áramsűrűség-értéknél a nikkeltartalom lényegében már elérte a telítési értékét. A 8. ábráról továbbá az is leolvasható, hogy a leválasztott ötvözetekben némi –a nikkellel együtt kiváló– Co is található volt. A keletkező multirétegben a birétegek számát annak megfelelően állítottuk be, hogy az előzőleg megmért leválási sebességek (vdep.(Cu) = 0.68 nm/sec, vdep.(Ni-Cu) = 6.3 nm/sec) alapján a keletkező minta összvastagsága kb. 5 µm legyen. A leválasztott multirétegeket a viszonylag nagy vastagságuknak köszönhetően könnyen el lehetett távolítani a Ti szubsztrátról, ily módon a szokásos GMR vizsgálatoktól eltérően önálló formájukban is kompakt, „kézbevehető” mintákhoz jutottunk. A Ni-Cu rétegek mint ötvözet tulajdonságait egyenárammal leválasztott ill. olyan mintákban vizsgáltuk, melyekben az eredetileg a rézrétegek kiválására szánt időben az áramot kikapcsoltuk. Az összetétel a Curie-hőmérséklet megmérésével volt becsülhető. Mivel kb. Tc = 200 0C adódott, az összetételt nagyjából a Ni81Cu19 formula írja le. Éppen az irodalomban szokásos vizsgálatoktól eltérően, mi nem a GMR effektus köztes rétegek vastagságától való függését, hanem rögzített „optimális” – ≈ 1-2 nm– réz rétegvastagság mellett a mágneses réteg vastagságától való függést tanulmányoztuk [52]. A mérések zömét CIP/FIP konfigurációban végeztük szobahőmérsékleten, és a mágneses ellenállást a következő relatív ellenállásváltozásként definiáltuk:
- 43 -
∆R R H − R0 , ahol R0 = R ( H = 0) a nulla külső térben mért ellenállás, és = R0 R0 R H = R( H ) a H térben mért ellenállás [52].
A multirétegek mikrostruktúrája transzmissziós elektronmikroszkóppal (TEM) és röntgensugaras diffrakció (XRD) útján került megvizsgálásra. A keresztmetszeti TEM diagramok valóban bizonyították a minták ML szerkezetét. Mind a TEM mind pedig a nagyszögű XRD diffrakciós mintázatok szuperrács-szatelliteket mutattak (ld. egészoldalas ábrát). A szuperrács-reflexiókból meghatározott periódusok hibán belül visszaadták a nominális értékeket. A részletesebb TEM vizsgálatok során kiderült, hogy a mintákat teljes kb. 5-6µm-es vastagságukon átívelő, a növekedési síkra merőleges tengelyű, hexagonális keresztmetszetű hasábos szemcsék szabdalják. Mind a TEM mind pedig a XRD vizsgálatok azt mutatták, hogy ezen szemcsék nagysága éppen a maximális GMR-t mutató minták esetében a legnagyobb. A 9. és 10. ábrákon az ellenállást és a termofeszültséget láthatjuk a nikkeltartalom függvényében [52], [53] melyből szembeszökő azok függése a minta összetételétől. A maximális 20.6 kOe térben mért mágneses ellenállás függését a mágneses réteg vastagságától mutatja az 1. ábra a longitudinális, a 2. ábra pedig a transzverzális esetben három független, multiréteges szerkezetű mintasorozatra. A megfelelő kiegészítő információk –mint pl. a köztes rézrétegek rögzített vastagsága– az ábrákon fel vannak tüntetve. A két azonos 1 nm-es vastagság a mérések megbízhatóságát volt hivatva ellenőrizni. Noha a mérések láthatóan nem reprodukálták egymást túl jól –aminek a használt, Ni-t tartalmazó anyagok már említett bizonytalan Co-tartalma is oka lehet– a görbék általános trendje mindazonáltal szembeszökő. A GMR effektus (tehát amikor mind a transzverzális, mind pedig a longitudinális MR negatív) már 0.5 nm vastag Ni-Cu rétegeknél jelentkezik, és nagysága növekszik a 2-3 nm-es vastagságig. Nagyon tanulságos volt összehasonlítani az egy évvel ezelőtti mérések –melyeket van der Pauw jellegű mérőfejjel végeztünk– eredményeit a legutóbbi, szalag-geometriában (strip) végzett mérések szolgáltatta eredményekkel (3-7. ábrák, kiegészítő információk az ábrákon). Tekintsük most a van der Pauw geometriában a következő szemléletes, egyszerűsített kétdimenziós modellt: egy a bal alsó sarkával az origóba helyezett LxL méretű négyzet alakú mintát, tegyük fel továbbá, hogy az áram forrása az (x0 ,y0) , nyelője pedig az (x1 ,y1) koordinátájú pontokban van. Ekkor a ϕ(x,y) elektromos potenciál az (x,y) pontban a következő
- 44 -
∞
alakban írható [51]: Φ( x , y ) =
∑
n, m = 0
együtthatókra pedig: a nm =
a nm cos
nπ x mπ y cos L L
, ahol m és n egészek, az anm
nπ x 0 mπ y 0 nπ x1 mπ y1 4 I cos cos − cos cos L L L L
σ x n 2 π 2 + σ y m2π 2
, ha n*m≠0,
ellenkező esetben a 4-es faktor helyett 2-es áll. Mivel pedig bennünket nyilván a feszültség (mint potenciálkülönbség) érdekel, az a00 konstans érdektelen. A számítások pl. GMR-t szimuláló esetre számítógéppel numerikusan elvégezhetők [51], s ennek eredményeképpen az adódik, hogy GMR-t mutató minta esetén a vdp mérési elrendezés a valóságosnál nagyobb effektust mutat a transzverzális, a valóságosnál viszont kisebbet a longitudinális ellenállásváltozás tekintetében. Ezt a mi méréseink is teljes mértékben alátámasztani látszanak (6. ábra). Másfelől a többi mérés, különösképpen a 7.ábrán látható, Ni mintán történt mérések szerint úgy tűnik, hogy szokványos AMR-t mutató minta esetében a helyzet más: ott a vdp elrendezés a longitudinális irányban is nagyítani látszik az effektust.E kísérleti tapasztalat ellenőrzésére az előbbi egyszerű modellben végzett számítások alkalmasak lehetnének. Valamennyi esetre érvényesnek tűnik a megállapítás, hogy noha a transzverzális ill. a longitudinális irányokra a vdp elrendezésben adódó relatív ellenállásváltozás különbözik a valóditól (strip-elrendezésben észlelt), de e kettő –tehát a long. ill. transz.– átlaga legalábbis közel egybeesik a valódi relatív változások átlagával. Érdekes továbbá megfigyelni pl. a 3. és 4. ábrák összehasonlításával, hogy a Cu rétegek kiiktatásával a minta természetszerűleg fokozottabban produkálja a szokványos AMR effektust.
- 45 -
Összefoglalás
Dolgozatunkat az "óriás" mágneses ellenállás releváns irodalmának nagy vonalakban történő ismertetésével kezdtük. Szót ejtettünk a fémek közönséges mágneses ellenállásáról és a ferromágnesek anizotróp mágneses ellenállásáról, a vékonyréteg-geometriából adódó esetleges hatásokról, a GMR jelenség alapját képező kicserélődési kölcsönhatásról. Részletesen tárgyaltuk magát a jelenséget, külön fejezetet szentelve a CIP és a CPP geometriának, valamint az effektus szempontjából olyannyira fontos transzportjelenségeknek. Külön is felvázoltuk a kutatások legaktuálisabb kérdéseit és valószínűsíthető további irányait. Ezt követően összefoglaltuk a saját eredményeket: először is
demonstráltuk egy
működőképes, az adott mintáktól elvárható effektusokat kimutatni képes mérési összeállítás megszületését. Megállapítottuk, hogy a UHV technikáknál lényegesen olcsóbb
elektromos leválasztás
módszere is alkalmas a GMR effektus produkálására képes minták előállítására. Szót ejtettünk továbbá a leválasztási paraméterek és a mikrostruktúra összefüggéseiről és a GMR-ra gyakorolt hatásaikról. A mágneses réteg vastagságát hangolva a GMR szisztematikus változását realizáltuk különböző, rögzített rézvastagságok mellett is. Azt láttuk, hogy a tömbi Ni-Cu ötvözet
AMR dominálta ferromágneses jellegű viselkedését a közbeiktatott
Cu
rétegekkel GMR jellegűvé lehetett konvertálni. A szalaggeometria és a van der Pauw geometria összehasonlításakor pedig arra a következtetésre jutottunk, hogy a van der Pauw geometriájú mérőfej kvázi kiemeli, felnagyítja a GMR effektust a valóságoshoz képest. Az összeállított mérési elrendezés a jövőben az öt lehetséges mérési konfiguráció, valamint a strip-vdp összehasonlítás segítségével alkalmas alapnak bizonyulhat egy a GMR további felderítésére irányuló kísérletsorozathoz.
- 46 -
Függelék
A Függelék (A munkában használt fontosabb rövidítések jegyzéke és esetleges magyar megfelelőjük) AF
(antiferromagnetic)
antiferromágneses
AFM
(atomic force microscopy)
AFM módszer
AMR
(anisotropic magnetoresistance)
anizotróp mágneses ellenállás
AP
(antiparallel)
nem párhuzamos, ellentétes irányú
CIP
(current in plane)
áram a rétegek síkjában
CPP
(current perpendicular to plane)
áram merőleges a rétegekre
DC
(direct current)
egyenáram
DOS
(density of states)
ED
(electrodeposited)
elektromos úton leválasztott
EFM
(exchange force microscopy)
EFM módszer
EHE
(extraordinary Hall effect)
extraordináris Hall-effektus
F
(ferromagnetic)
ferromágneses
FIP
(field in plane)
mágneses tér a rétegek síkjában
FPP
(field perpendicular to plane)
tér merőleges a rétegekre
GMR
(giant magnetoresistance)
LS
(„loose spin”);(spin-orbit)
„laza spin”; spin-pálya
LSD
(local spin density)
lokális spin-sűrűség
MBE
(molecular beam epitaxy)
molekulasugaras epitaxia
MCA
(magneto-crystalline anisotropy)
mágneses kristály-anizotrópia
MFP
(mean free path)
közepes szabad úthossz
ML
(monolayer, multilayer)
monoréteg, multiréteg
MR
(magnetoresistance)
mágneses ellenállás
M-TEP
(magneto-thermoelectric power)
mágneses termofeszültség
N
(nonmagnetic)
nem mágneses
NMR
(nuclear magnetic resonance)
mágneses magrezonancia módszer
P
(parallel)
parallel, párhuzamos
állapotsűrűség
óriás mágneses ellenállás
- 47 -
RKKY
(Ruderman-Kittel-Kasuya-Yoshida)
Ruderman-Kittel-Kasuya-Yoshida kölcsönhatás
RT
(room temperature)
szobahőmérséklet
SDL
(spin diffusion length)
spin-diffúziós hossz
sf
(spin-flip)
spin-flip (a spint átfordító) folyamat
SOC
(spin-orbit coupling)
spin-pálya csatolás
STM
(scanning tunneling microscopy)
pásztázó alagútmikroszkópos módszer
SP-STM
(spin-polarized stm)
spin-polarizált STM
TEM
(transmission electron microscopy)
transzmissziós elektronmikroszkópia
UHV
(ultra high vacuum)
ultravákuum-technika
XRD
(x-ray diffraction)
röntgensugaras diffrakció
- 48 -
B Függelék (A Boltzmann-egyenlet kifejtése Legendre-féle harmonikusok szerint)
Ebben a függelékben a (5) egyenlet levezetéséhez szükséges, a Legendre-polinomok tulajdonságaira épülő matematikai apparátust elevenítjük fel. A (4) kifejezését a (3) Boltzmann-egyenletbe helyettesítve, és figyelembe véve a fémbeli elektrongáz degenerációját
∂ −1 fo = δ(v-vF) egyenletet, kapjuk: mv ∂ν mv
∂ f = 1 o
kifejező
∂ε ∞
µ − µ −s dg s ( n) 1 ∞ (n ) d Pn(cosθ) + g s Pn(cosθ) = cosθ µs+ s ∑ λ s n =1 dz dz v F τ sf n =1
cosθ ∑ ahol
(B1)
λ s = v F (1 / τ s + 1 / τ sf ) −1 kifejezése a közepes szabad úthossz (MFP) az s spinre. Ha most a (B1) egyenletet az n’-edrendű Legendre-polinomra vetítjük, akkor cosθ =
P1(cosθ) figyelembevételével adódik: ∞
dg s (n) ∑ dz n =1
1
,
∫ du P1(u)Pn (u)Pn(u) +
−1
d = µs dz
1
1
λs
∞
∑ gs
(n )
n =1
1
,
∫ du Pn (u)Pn(u) =
−1
µ s − µ −s ∫ du P1(u)Pn (u) + v F τ sf ,
−1
1
,
∫ du Pn (u) .
(B2)
−1
A Legendre-polinomokra érvényes ortogonalitási reláció 1
,
∫ du Pn (u)Pn(u) =
−1
2 δn , n, , ahol δn , n, a szokásos Kronecker-szimbólum (B3) 2n + 1 1
segítségével
közvetlenül
nem
meghatározott
integrál
(B2)-ben
egyedül
a
∫ du
−1 ,
P1(u)Pn (u)Pn(u) kifejezés, melynek kiszámításához felhasználjuk a Legendre-polinomok jól ismert rekurzív összefüggését: (n+1)Pn+1 - (2n+1)P1Pn + nPn-1 = 0 ,
(B4)
melynek segítségével kapjuk: P1Pn =
n +1 n Pn+1 + Pn-1 . 2n + 1 2n + 1
- 49 -
(B5)
1
tehát:
, ∫ du P1(u)Pn (u)Pn(u) =
−1
n +1 2n + 1
1
, ∫ du Pn (u)Pn+1(u) +
−1
1
majd (B3) miatt: ∫ du P1(u)Pn,(u)Pn(u) = −1
n 2n + 1
2(n + 1) δn, (2n + 1)(2n + 3)
1
,
∫ du Pn (u)Pn-1(u)
(B6)
−1
, n+1
+
2n δn, (2n + 1)(2n − 1)
, n-1
(B7) Ily módon (B3), (B7) segítségével a (B2) egyenlet a következő alakra hozható: ∞
dg s ( n) 2(n + 1) 2n 1 ∞ (n ) 2 { δn, , n+1 + δn, , n-1} + gs δn , n, = ∑ λ s n =1 (2n + 1)(2n + 3) (2n + 1)(2n − 1) 2n + 1 dz n =1
∑
=
µ − µ −s , 2 d δn , 0 . µ s δn, , 1 + 2 s 3 dz v F τ sf
(B8)
Ha most (B8) általános kifejezését adott n’ értékre vizsgáljuk: dg s (1) µ − µ −s = λs s ha n’ = 0 , dz ls 2 g (1) 2 dg s (2) d , ha n’ = 1 , µs = - s 5 dz dz λs n'+1 dg s (n' +1) 2n'+3 dz
+
n' dg s (n' −1) 2 n ' −1 dz
(B9)
=
g ( n') - s
λs
, ha n’>1, ahol a
1 l s = [ v F λ sτ sf ]1/ 2 kifejezéssel definiáltuk az s spinre vonatkozó spindiffúziós hosszt. A 3
(B9) egyenlet éppen a (5) egyenlet, melyet ezzel igazoltunk. A (B9) egyenlet fizikai jelentőségét akkor érthetjük meg, ha megállapítjuk a (2) egyenlet által definiált g s és az s spin áramát leíró J s közötti kapcsolatot: m J s = −e[ ]3 ∫ d 3v ∂ fo g s (v) v z , ahol h a Planck-állandó. h ∂ε Ismét felhasználva az elektrongáz degenerációját kifejező ∂ fo =
∂ε
1 ∂ fo mv ∂ν
(B10)
=
−1 δ(v-vF) mv
egyenletet valamint a probléma z-tengely körüli hengerszimmetriáját, (B10)-ből következik: π
Js =
mv 3e e 2π [ F ]3 ∫ dϑ sin ϑ cosϑ g s (cosϑ ) = 2π mv F h mv F 0
Továbbá, (4) és (B3) segítségével kapjuk:
- 50 -
[
mv F 3 ] h
1
∫ du P1(u) gs (u) .(B11)
−1
1
∫ du P1(u) gs (u) =
−1
2 (1) gs . 3
Ezt felhasználva adódik:
4 [ π (mv F / h) 3 ]e 2 (1 / τ s + 1 / τ sf ) −1 1 1 3 Js = g s (1) = e v F (1 / τ s + 1 / τ sf ) −1 m = ahol n s =
−1 2 σ 1 1 n s e (1 / τ s + 1 / τ sf ) g s (1) = s g s (1) eλ s e λs m
(B12)
4 π (mv F / h) 3 az s spinű elektronok száma. 3
Ezzel pedig beláttuk a dolgozatban használt J s = (σ s / eλ s ) g s (1) összefüggést.
- 51 -
C Függelék (Általános megoldások homogén rétegben)
A (14)-(16) egyenletekből közvetlenül nyerjük µ ±(z), ∆µ(z), F(z), és J±(z) általános kifejezését
egy
(n)-rétegben.
A
Ki( n ) integrációs
konstansokat
a
határfeltételek
figyelembevételével határozhatjuk meg. Így a ↑ mágnesezettségű F (ferromágneses) rétegekben:
µ +(z) = (1-β2)eρF*Jz + K1(n) + (1+β){K2(n) exp [ µ -(z) = (1-β2)eρF*Jz + K1(n) - (1-β){K2(n) exp [ ∆µ(z) = K2(n) exp [ F(z) = (1-β2)ρF*J +
z l sfF
] + K3(n) exp [-
β el sfF
{K2(n) exp [
z l sfF z
l sfF
z l sfF z
l sfF
] + K3(n) exp [-
] + K3(n) exp [-
z l sfF z
l sfF
]} ,
]} ,
(C1)
],
] - K3(n) exp [-
z l sfF
]} ,
J+(z) = (1-β)
1 z z J + {K2(n) exp [ ] - K3(n) exp []} , 2 2eρ *F l sfF l sfF l sfF
J-(z) = (1+β)
1 z z J ] - K3(n) exp []} . {K2(n) exp [ F F * 2 2eρ F l sf l sf l sfF
(C2)
(C3)
Nyilvánvaló, hogy a ↓ mágnesezettségű F rétegekben érvényes kifejezések egyszerűen a megfelelő előjelek invertálásával adódnak, ami ∆µ (C2)-beli kifejezését tekintve előjelváltást jelent. A N (nemmágneses) rétegekre hasonlóképpen adódik:
µ ±(z) = eρN*Jz + K1(n) ± {K2(n) exp [ ∆µ(z) = K2(n) exp [
z l sfN
z l sfN
] + K3(n) exp [-
z l sfN
] + K3(n) exp [-
z l sfN
]},
]} ,
(C4)
(C5)
F(z) = ρN*J , J±(z) =
1 z z J ± {K2(n) exp [ ] - K3(n) exp []}. * N N 2 2eρ N l sf l sf l sfN
- 52 -
(C6)
Köszönetnyilvánítás Végezetül köszönetemet szeretném nyilvánítani mindazoknak, akiknek segítsége, hasznos tanácsai és észrevételei nélkül ez a munka nem készülhetett volna el: elsősorban témavezetőmnek, Bakonyi Imrének, aki érdeklődésemet a téma iránt felkeltette és akitől mind szakmailag, mind emberileg nagyon sokat tanultam; Tóth Józsefnek, aki a mérési elrendezés összeállítása során nyújtott pótolhatatlan segítséget, s fáradhatatlan türelemmel válaszolt kérdéseimre; Tóthné Kádár Enikőnek, aki a mintákat készítette; Bánki Péternek és Szabó Gézának a mérőfejek elkészítésével nyújtott pótolhatatlan segítségéért; Hargitai Csabának,aki a számítógépeket menedzselte utolérhetetlen leleménnyel; Tóth Ferencnek és Pretz Józsefnek a mágnestápegység beüzemeléséért; Kiss Lászlónak, Lasanda Györgynek, Garaguly Józsefnek , Pula Balázsnak valamint a Fémkutatási Osztály többi dolgozójának is önzetlen segítőkészségéért és jóindulatáért.
- 53 -
Irodalomjegyzék [1] T. R. McGuire and R. I. Potter, IEEE Transactions on Magnetics, Vol. Mag-11, No. 4 , 1018 (1975). [2] P. L. Rossiter, The electrical resistivity of metals and alloys, Cambridge University Press, 318-335 , (1987). [3]
R. M. Bozorth, Ferromagnetism, Van Nostrand, New York, 745-768 (1951).
[4] A. Fert, P. Grünberg, A. Barthélémy, F. Petroff, W. Zinn, J. Magn. Magn. Mater. 140-144, 1-8 (1995). [5] A. Fert, A. Barthélémy, P. Galtier, P. Holody, R. Loloee, R. Morel, F. Petroff, P. Schroeder, L. B. Steren and T. Valet, Mater. Sci. and Engin. B 31, 1 (1995). [6] M. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fert, F. Nguyen Van Dau, F. Petroff, P. Etienne, G. Creuzet, A. Friederich, and J. Chazelas, Phys. Rev. Lett. 61, 2472 (1988). [7]
R. F. Carcia and A. Suna, J. Appl. Phys. 54, 2000 (1983).
[8] R. E. Camley and J. Barnas, Phys. Rev. Lett. 63, 664 (1989); J. Barnas, A. Fuss, R. E. Camley, P. Grünberg, and W. Zinn, Phys. Rev. B 42, 8110 (1990). [9] A. Barthelemy and A. Fert, Phys. Rev. B 43, 13124 (1991); B. L. Johnson and R. E. Camley, Phys. Rev. B 44, 9997 (1991). [10] S. Zhang and P. M. Levy, Mater. Sci. and Engin. B 31, 157 (1995); H. Sato, Mater. Sci. and Engin. B 31, 101 (1995). [11]
P. M. Levy, S. Zhang, and A. Fert, Phys. Rev. Lett. 65, 1643 (1990).
[12]
J. Inoue, A. Oguri and S. Maekawa, J. Phys. Soc. Jpn. 60, 376 (1991).
[13] L. Xing, Y. C. Chang, M. B. Salamon, D. M. Frenkel, J. Shi and J. P. Lu, Phys. Rev. B 48, 6728 (1993). [14] L. Berger and G. Bergmann, in C. L. Chien and C. R. Westgate (eds.), The Hall Effect and Its Applications, Plenum, New York, p. 55-57. (1980). [15] V. N. Korenivski, Giant Magnetoresistance in Metallic Multilayers and Heterogeneous Systems, a thesis submitted to the Kungl Tekniska Högskolan, Stockholm, in accordance with the requirements of the degree of Ph.D., p 40-45, (1995). [16]
S. N. Song, C. Sellers and J. B. Ketterson, Appl. Phys. Lett. 59, 479 (1991).
[17] M. Conover, M. B. Brodsky, J. E. Mattson, S. H. Sowers and S. D. Bader, J. Magn. Magn. Mater. 110, L5 (1991). [18] L. Piraux, A. Fert, P. A. Schroeder, R. Loloee and P. Etienne, J. Magn. Magn. Mater. 110, L247 (1993). [19] J. Shi, S. S. P. Parkin, L. Xing, and M. B. Salamon, J. Magn. Magn. Mater. 125, L251 (1993). [20]
J. Shi, E. Kita, L. Xing and M. B. Salamon, Phys. Rev. 48, 16119 (1993).
- 54 -
[21] H. Sato, Y. Aoki, Y. Kobayashi, H. Yamamoto and T. Shinjo, J. Phys. Soc. Jpn. 62, 431 (1993); H. Sato, Y. Aoki, Y. Kobayashi, H. Yamamoto and T. Shinjo, J. Magn. Magn. Mater. 126, 410 (1993). [22] N. W. Ashcroft and N. D. Mermin, Solid State Physics , Saunders College, Philadelphia, p. 23. (1976). [23]
J. Inoue, H. Itoh and S. Maekawa, J. Magn. Magn. Mater. 121, 344 (1993).
[24] J. Inoue and S. Maekawa, J. Magn. Magn. Mater. 127, 249 (1994); A. Vedyayev et al., J. Phys. Condensed Matter. 5, 8289 (1993). [25]
G. Binach, P. Grunberg, F. Saurenbach, and W. Zinn, Phys. Rev. B 39, 4828 (1989).
[26] W. Pratt, Jr., S. F. Lee, J. M. Slaughter, R. Loloee, P. A. Schroeder and J. Bass, Phys. Rev. Lett. 66, 3060 (1991); S. F. Lee, W. P. Pratt, Jr., R. Loloee, P. A. Schroeder, and J. Bass, Phys. Rev. B 46, 548 (1992). [27] S. F. Lee, W. P. Pratt, Q. Yang, P. Holody, R. Loloee, P. A. Schroeder, and J. Bass, J. Magn. Magn. Mater. 118, 1 (1993); P. A. Schroeder, J. Bass, P. Holody, S. F. Lee, R. Loloee, W. P. Pratt, and Q. Yang, NATO Workshop on Magnetism in Systems of Reduced Dimensions, Cargese, France, 1992. [28]
M. Johnson, Phys. Rev. Lett. 67, 3594 (1991).
[29] M. Johnson and R. H. Silsbee, Phys. Rev. B 35, 4959 (1987); Phys. Rev. Lett. 60, 377 (1988). [30]
P. C. van Son, H. van Kempen, and P. Wyder, Phys. Rev. Lett. 58, 2271 (1987).
[31]
T. Valet, and A. Fert, Phys. Rev. B 48, 7099 (1993).
[32] S. K. J. Lenczowski, M. A. M. Gijs, J. B. Giesbers, R. J. M. van de Veerdonk and W. J. M. de Jonge, Phys. Rev. B 50, 9982 (1994). [33]
S. Zhang and P. M. Levy, J. Appl. Phys. 69, 4786 (1991).
[34]
G. E. W. Bauer, Phys. Rev. Lett. 69, 1676 (1992).
[35] (1994).
G. E. W. Bauer, A. Brataas, K. M. Schep and P. J. Kelly, J. Appl. Phys. 75, 6704
[36] I. A. Campbell and A. Fert, in Ferromagnetic Materials, edited by E. P. Wohlfarth (North-Holland, Amsterdam), Vol. 3, p. 747 (1982). [37]
R. Magno and J. Pifer, Phys. Rev. B 10, 3727 (1974).
[38] B. Voegeli, A. Blondel, B. Doudin, J.-Ph. Ansermet, J. Magn. Magn. Mater. 151, 388 (1995). [39] S. F. Lee, Q. Yang, P. Holody, R. Loloee, J. H. Hetherington, S. Mahmood, B. Ikegami, K. Vigen, L. L. Henry, P. A. Schroeder, W. P. Pratt, Jr., and J. Bass, Phys. Rev. B 52, 15426 (1995). [40]
J. R. Asik, M. A. Ball, and C. P. Slichter, Phys. Rev. Lett. 16, 740 (1966).
[41]
P. Monod and S. Schultz, J. Phys. (Paris) 43, 393 (1982).
[42]
Y. Yafet, J. Appl. Phys. 39, 85 (1968); 42, 1564 (1971).
[43]
A. Fert, J. L. Duvail and T. Valet, Phys. Rev. B 52, 6513 (1995). - 55 -
[44] (1993).
M. A. M. Gijs, S. K. J. Lenczowski, and J. B. Giesbers, Phys. Rev. Lett. 70, 3343
[45] P. M. Levy, in Solid State Physics Series, edited by H. Ehrenreich and D. Turnbull (Academic, New York), Vol. 47, p. 367 (1994). [46]
H. C. Camblong, S. Zhang, and P. M. Levy, Phys. Rev. B 47, 4735 (1993).
[47]
Y. Asano, A. Oguri, and S. Maekawa, Phys. Rev. B 48, 6192 (1993).
[48]
H. Itoh, J. Inoue, and S. Maekawa, Phys. Rev. B 51, 342 (1995).
[49]
K. Inomata, K. Yusu and Y Saito, Mater, Sci. and Engin. B 31, 41 (1995).
[50] S. S. P. Parkin, Phys. Rev. Lett. 71, 1641 (1993); E. E. Fullerton, D. M. Kelly, J. Guimpel, I. K. Schuller and Y. Bruynseraede, Phys. Rev. Lett. 68, 859 (1992). [51] M. Alper, Electrodeposited Magnetic Superlattices, a thesis submitted to the University of Bristol, in accordance with the requirements of the degree of Ph.D., p 25-29, (1995). [52] Á. Cziráki, I. Gerőcs, B. Fogarassy, B. Arnold, K. Wetzig, E. Tóth-Kádár and I. Bakonyi, Correlation of microstructure and GMR in electrodeposited Ni-Cu/Cu multilayers, paper intended for submission to Zeitschrift für Metallkunde, (1996); I. Bakonyi, E. TóthKádár, T. Becsei, J. Tóth, T. Tarnóczy, Á. Cziráki, I. Gerőcs, G. Nabiyouni, W. Schwarzacher, GMR in self-supporting electrodeposited Ni-Cu/Cu multilayers, paper presented at the 2nd Int. Symp. on Metallic Multilayers, Cambridge, (1995). [53]
H. M. Ahmad and D. Greig, J. Phys. (Paris) 35, C4-223 (1974).
- 56 -