A Paksi Atomerőmű primerkörében oldott 14C nyomonkövetése a C30C30as konténerig – I.: szervetlen frakció Bihari Árpád Molnár Mihály Pintér Tamás Mogyorósi Magdolna Szűcs Zoltán Veres Mihály
14C
és a nukleáris létesítmények
A globálisan, atomreaktorok által termelt radiokarbon mennyisége (~1,1·1015 Bq/év) összemérhető a természetes termelődési szinttel (~1,5·1015 Bq/év) A teljes mennyiségnek kb. 10%-a légnemű kibocsátás formájában közvetlenül vagy közvetve kijut a környezetbe, és a környezeti/biológiai minták 14C szintjének növekedését okozhatja (lásd pl.: Janovics et al., STT37, 2012) A Paksi AE esetében a légköri kibocsátásból eredő lakossági sugárterhelés járulék 50%-a a 14C-től származik.
14C
és a hulladéktárolás (L/ILW)
A fennmaradó rész szilárd hulladék (beleértve a szilárdított folyadék, ioncserélő gyanta, iszap, stb. hulladékokat is) formájában kerül elhelyezésre. A hulladékokra, ill. azok tárolására meghatározott feltételek általában szigorúbbak a 14C-re, mint más radionuklidokra nézve. A hulladékban található 14C mennyisége tehát meghatározhatja a tárolás módját (sekély vagy mély tározó, azaz olcsó vagy drága), valamint korlátozhatja egy adott létesítményben az elhelyezhető hulladék mennyiségét. Nehezen mérhető izotóp (DTM) Scaling faktor? (60Co-hoz viszonyítva, minden hulladéktípusra külön)
14C
termelődése PWR rendszerekben
A fölös hidrogéngáz jelenléte miatt a redukált (szerves) forma az uralkodó. A szervetlen frakcióba beletartozik a CO és a CO2 is, melyek az illékony szerves vegyületekkel együtt gyorsan távoznak a primerköri hűtőközegből. Paks (4 blokk összesen): ~ 30 GBq/év CO2 és 510 GBq/év CnHm az utóbbi 5 év átlagában
Mintaelőkészítés: az oldott Mintaelőkészítés: szervetlen szénformák (DIC) lecsapása 100-1000 ml folyadékminta (primerköri hőcserélő víz, pihentető medence víz, C30-as konténer víz) pH > 12-re beállítás Karbonát hordozó Fölöslegben alkalmazott BaCl2 oldat Képződött BaCO3 csapadék ülepítése, mosása, szűrése, szárítása
Mintaelőkészítés: a BaCO3 Mintaelőkészítés: csapadék feltárása LSC LSC--s 14C méréshez
BaCO3-ból CO2 felszabadítása 100%-os foszforsavval Keletkező CO2 elnyeletése CarboSorb-ban PermaFluor szcint. koktél, LSC mérés (TriCarb3170)
Széntartalom mérés
Shimadzu TOC-VCPN készülék (Paksi Atomerőmű) TOC=TC (katalitikus oxidációból)-TIC (savas feltárásból)
200 200
0 0
12/7/2012
11/12/2012
10/18/2012
mintavétel dátuma
TDC DIC DOC
1. blokk
156 45 100
2. blokk
143 46 85
3. blokk
144 40 90
4. blokk
150 38 94
12/7/2012
µg/L
11/12/2012
10/18/2012
9/23/2012
30TV20
8/29/2012
20TV20
8/4/2012
10TV20
7/10/2012
200
6/15/2012
400
5/21/2012
600
4/26/2012
800
4/1/2012
40TV20
3/7/2012
400
12/7/2012
11/12/2012
10/18/2012
9/23/2012
8/29/2012
800
2/11/2012
1000
1/17/2012
600
DOC (ug/dm3)
30TV20
9/23/2012
8/4/2012
30TV20
12/23/2011
mintavétel dátuma 8/29/2012
7/10/2012
6/15/2012
5/21/2012
20TV20
8/4/2012
20TV20
7/10/2012
10TV20
6/15/2012
4/26/2012
4/1/2012
3/7/2012
2/11/2012
TDC (ug/dm3)
10TV20
5/21/2012
4/26/2012
4/1/2012
3/7/2012
2/11/2012
1/17/2012
12/23/2011
0
1/17/2012
12/23/2011
DIC (ug/dm3)
Primerköri minták: az oldott széntartalom jellemzése 40TV20
1000
mintavétel dátuma
1000 40TV20
800
600
400
Primerköri minták: az oldott 14Ctartalom jellemzése Háttér1
St.1
40
60
40TV20/2
30TV20/2
20TV20/2
10TV20/2
10000
counts
1000
100
10
1 0
20
80
100
120
140
160
180
200
ch#
Minta neve és a mintavétel dátuma
10TV20/2 2011.09.06. 20TV20/2 2011.09.06. 30TV20/2 2011.09.06. 40TV20/2 2011.09.06.
DIC fajlagos 14C aktivitás (Bq/L)
10,1 8,4 7,7 10,5
± ± ± ±
0,7 0,6 0,5 0,7
Fajlagos DIC tartalom (µg/L)
45 (21 – 98) 46 (24 – 85) 40 (23 – 69) 38 (18 – 80)
Széntartalomra vonatkoztatott 14C koncentráció Bq/kg
pMC
2,2·108 1,8·108 1,9·108 2,8·108
9,9·105 8,1·105 8,5·105 1,2·106
Primerköri minták: a keletkező hulladékok 14C tartalmának jellemzése
Kimerült ioncserélő gyanták (töltéssel rendelkező szénvegyületek):
0,1-1 MBq/kg
Bepárlási maradékok (döntően töltéssel nem rendelkező szénvegyületek):
1-10 kBq/L
Pihentető medencés minták: az oldott széntartalom jellemzése 10TG02B001
20TG02B001
30TG02B001
40TG02B001
3500
µg/L
TDC
DIC
DOC
2500
1. blokk
250
96
103
2. blokk
619
156
173
3. blokk
310
55
161
4. blokk
220
46
131
TDC (ug/dm3)
3000
2000 1500 1000
12/7/2012
11/12/2012
10/18/2012
9/23/2012
8/29/2012
mintavétel dátuma 10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B001
10TG02B001 20TG02B001 30TG02B001 40TG02B001 3500
3000
3000 DOC (ug/dm3)
3500
2500
DIC (ug/dm3)
2500 2000
2000
mintavétel dátuma
mintavétel dátuma
12/7/2012
11/12/2012
10/18/2012
0
8/4/2012
12/7/2012
11/12/2012
0
10/18/2012
500 9/23/2012
500 8/29/2012
1000
8/4/2012
1000
9/23/2012
1500
1500
8/29/2012
0
8/4/2012
500
Pihentető medencés minták: az oldott 14C-tartalom jellemzése Háttér1
St.1
40TG02/1
30TG02/1
20TG02/1
10TG02/1
10000
Bq/L
2009
2010
1. blokk
12,0±0,9
13,2±1,3
2. blokk
6,0±0,6
4,0±0,4
3. blokk
66,3±4,2
20,4±2,1
4. blokk
4,6±0,7
1,1±0,4
counts
1000
100
10
1 0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
200
ch#
Minta neve és a mintavétel dátuma
10TG02/1 2011.09.06. 20TG02/1 2011.09.06. 30TG02/1 2011.09.06. 40TG02/1 2011.09.06.
DIC fajlagos 14C aktivitás (Bq/L)
12,6 2,7 3,3 1,5
± ± ± ±
1,2 0,7 0,7 0,6
Fajlagos DIC tartalom (µg/L)
96 (42 – 219) 156 (28 – 865) 55 (15 – 202) 46 (14 – 147)
Széntartalomra vonatkoztatott 14C koncentráció Bq/kg
pMC
1,3·108 1,7·107 6,0·107 3,3·107
5,8·105 7,7·104 2,7·105 1,4·105
C30-as konténeres minták: az C30oldott 14C-tartalom jellemzése Háttér1
St.1
40C34920
20C34920
20C30113
40C30113
10000
counts
1000
100
10
1 0
20
40
60
80
100
120
140
160
180
200
ch#
Minta neve és a mintavétel dátuma
20C30113 2011.06.18. 20C34920 2011.06.25. 40C30113 2011.03.12. 40C34920 2011.03.22.
DIC fajlagos 14C aktivitás (Bq/L)
1,4 2,0 1,6 2,1
± ± ± ±
0,1 0,2 0,1 0,2
Fajlagos DIC tartalom (µg/L)
TK-s víz (PA)
Széntartalomra vonatkoztatott 14C koncentráció Bq/kg
pMC
?
?
Kombinált feltáró követelményei
Fogadnia kell a magas oldott gáz- és egyéb szervetlen só tartalmú, erősen radioaktív oldatot Gáz-tömörnek kell lennie, az illékony komponensek megtartása miatt Elég inertnek kell lennie, hogy ne lépjen a szerkezeti anyaga reakcióba a minta közeggel Nem adhat szén-szennyezést a mintához Alkalmasnak kell lennie, a gáz-, gőz- és folyadékfázisban jelenlévő szénformák szeparált kvantitatív kinyerésére, vagy legalábbis azokból reprezentatív minta nyerésére Megfelelően szelektívnek kell lennie, ahhoz, hogy az alkalmazott méréstechnika mellett lehetőleg ne maradjon zavaró egyéb radionuklid a radiokarbon mérésekre Alkalmasnak kell lennie az alkalmazott 14C méréstechnika által megkövetelt minimális mintamennyiségek kinyerésére a primer mintákból
Kombinált feltáró tervezet: párhuzamos elrendezés
Kombinált feltáró tervezet: soros elrendezés
Köszönöm a figyelmet!
