3 Percobaan
3.1 Peralatan Peralatan yang digunakan untuk sintesis, karakterisasi, dan uji aktivitas katalis beserta spesifikasinya ditampilkan pada Tabel 3.1. Tabel 3.1 Daftar peralatan untuk sintesis, karakterisasi, dan uji aktivitas katalis No.
Nama Alat
Bahan
Spesifikasi
Jumlah
1.
Gelas Kimia
Gelas
Dimensi 50 mL
2
Dimensi 100 mL
8
Dimensi 250 mL
2
Dimensi 500 mL
1
2.
Pipet Volum
Gelas
Dimensi 10 mL
1
3.
Batang Pengaduk
Gelas
-
1
4.
Spatula
Besi
-
1
5.
Botol Kaca Kecil
Gelas
-
6
6.
Kaca Arloji
Gelas
-
2
7.
Pipet Tetes
Gelas
-
5
8.
Cawan Porselen
Porselen
-
1
9.
Penumbuk Porselen
Porselen
-
1
10.
Timbangan Analitis Digital
-
-
1
11.
Oven Listrik
Refractory Brick
-
1
12.
Kertas Saring
Kertas
-
Secukupnya
13.
Botol Semprot
Plastik
-
1
14.
Hot Plate dan magnetic stirrer
-
-
1
15.
Labu Takar
Gelas
Dimensi 100 mL
1
16.
High Temperature Furnace
-
-
1
34
No.
Nama Alat
Bahan
Spesifikasi
Jumlah
17.
Fisher Scientific Centrifuge
CentrificTM
-
-
1
18.
Gas Chromatograph (GC) GC8AIT-Shimadzu
-
-
1
19.
Satu set alat RKM:
1
- Reaktor
Stainless Stell
-
- High temperature furnace
-
-
- Kawat nikelin
Nikel
-
- Kunci pembuka gas H2
Besi
-
- Septum umpan + termokopel
Karet
-
- Alat pembersih reaktor
Besi
-
- Kunci baut reaktor
Besi
-
20.
Multimeter
-
-
1
21.
Termometer
-
Raksa
2
22.
Timbangan
-
-
1
23.
Stopwatch
-
-
-
24.
Syringe
Plastik
60 mL dan 10 mL
2
25.
Mortar
Porselen
-
1
26.
Corong pendek kecil
Kaca
-
1
27.
Gelas ukur
Kaca
10 mL dan 100 mL
2
28.
Sarung tangan
Karet
-
2
29.
Masker
Kain
-
1
30.
X-Ray Difractometer (XRD) tipe PW1710 based
-
-
1
31.
Alat Analisis Isoterm Adsorpsi BET Surface Area
-
-
1
35
3.2 Bahan Bahan-bahan yang diperlukan untuk sintesis, karakterisasi, dan uji aktivitas katalis ditampilkan pada Tabel 3.2. Tabel 3.2 Bahan-bahan untuk sintesis, karakterisasi, dan uji aktivitas katalis Bahan
Jumlah
Asal
Padatan Cu(NO3)2.3H2O
25 gram
Program Studi Kimia ITB
Padatan ZrSiO4
35 gram
Program Studi Metalurgi ITB
Aquades
1000 mL
PPAU ITB
Katalis LTSC komersial
Minimal 1 gram
PT Kujang Sud Chemie
Gas N2
1 tabung
CV Sangkuriang
Gas H2
1 tabung
CV Sangkuriang
Glass Wool
Secukupnya
Teknik Kimia ITB
3.3 Prosedur Pertama-tama katalis disintesis, lalu dikarakterisasi menggunakan metode XRD dan BET, kemudian diuji aktivitasnya pada reaksi RKM.
3.3.1 Sintesis Katalis Sebelum digunakan sebagai penyangga katalis, zirkon dicuci terlebih dahulu menggunakan larutan asam nitrat 1,0 M. Caranya, 10 gram zirkon dicampurkan pada 100 mL laruta asam nitrat 1,0 M, lalu diaduk menggunakan magnetic stirer selama 3 jam. Untuk menghilangkan sisa asam nitrat, zirkon dicuci dengan air lalu disaring. Karena zirkon memiliki ukuran partikel yang sangat kecil, maka sulit untuk memisahkan zirkon dari larutan. Untuk itu dilakukan sentrifuga menggunakan alat Fisher Scientific CentrificTM Centrifuge dengan skala 9 selama 15 menit sebanyak lima kali menggunakan air dan dikeringkan di oven 80oC selama 9 jam. Sintesis katalis Cu/ZrSiO4 dilakukan dengan metode incipient wetness impregnation. Komposisi mol Cu dibuat bervariasi, yaitu 9% untuk membuat katalis 9%Cu/ZrSiO4 dan 15% untuk membuat katalis 15%Cu/ZrSiO4.
Sebelum digunakan, Cu(NO3)2.3H2O
dikeringkan lalu segera ditimbang. Untuk membuat katalis 9%Cu/ZrSiO4, 0,7814 gram 36
Cu(NO3)2.3H2O ditimbang, lalu dilarutkan dalam air sesedikit mungkin.
Larutan ini
kemudian diteteskan sedikit demi sedikit ke serbuk zirkon yang telah dicuci menggunakan asam nitrat sambil diaduk. Zirkon yang digunakan pada masing-masing katalis Cu/ZrSiO4 adalah sebanyak 6 gram. Larutan Cu(NO3)2 ini tidak boleh membasahi serbuk zirkon. Oleh karena itu, saat serbuk zirkon hampir basah oleh larutan Cu(NO3)2, perlu dilakukan pengeringan di dalam oven. Setelah kering, larutan Cu(NO3)2 dapat diteteskan kembali. Langkah-langkah tersebut dilakukan terus hingga larutan Cu(NO3)2 habis. Cara yang sama dilakukan juga untuk sintesis katalis 15%Cu/ZrSiO4.
Namun, Cu(NO3)2.3H2O yang
digunakan adalah sebanyak 1,1923 gram. Selanjutnya kedua katalis tersebut dikalsinasi dalam furnace pada suhu 500oC selama 12 jam. Setelah itu didapatkan padatan CuO/ZrSiO4 yang belum aktif untuk reaksi RKM. Untuk mengaktifkannya, perlu dilakukan reduksi CuO pada padatan tersebut menggunakan gas hidrogen sehingga menjadi Cu. Penjelasan lengkap mengenai proses reduksi ini dapat dilihat pada sub.bab 3.3.2.
Katalis ketiga dibuat
menggunakan metode yang sama dengan katalis 15%Cu/ZrSiO4, tetapi kalsinasi dilakukan pada
suhu
300oC
selama
15%Cu/15%ZnO/ZrSiO4.
4
jam.
Katalis
keempat
yang
dibuat
adalah
Katalis ini dibuat dengan metode yang sama dengan katalis-
katalis di atas, tetapi menggunakan Cu(NO3)2.3H2O sebanyak 0,5908 gram dan ditambahkan pula Zn(NO3)2.4H2O sebanyak 0,6168 gram. Kedua garam nitat ini dilarutkan dalam air masing-masing sebanyak 1 mL lalu dicampurkan dan disaring.
Larutan ini kemudian
diteteskan sedikit demi sedikit pada 2 gram zirkon, seperti pada pembuatan CuO/ZrSiO4. Diagram alir sintesis CuO/ZrSiO4 dan CuO/ZnO/ZrSiO4 dapat dilihat pada Gambar 3.1 dan 3.2.
Gambar 3.1 Diagram alir sintesis CuO/ZrSiO4 dengan metode Incipient Wetness Impregnation
37
Serbuk zirkon
Cu(NO3)2.3H2O
- Dicuci dengan larutan asam nitrat - Disentrifuga dengan air
Zn(NO3)2.4H2O
- Masing-masing dilarutkan dalam air 1 mL
Serbuk zirkon aktif
- Dicampur dan disaring
Incipient Wetness Impregnation - Kalsinasi 12 jam (T=500oC)
CuO/ZnO/ZrSiO4
Gambar 3.2 Diagram alir sintesis CuO/ZnO/ZrSiO4 dengan metode Incipient Wetness Impregnation
3.3.2 Uji Aktivitas Katalis Prosedur uji aktivitas katalis hasil sintesis ditampilkan pada Gambar 3.3.
Gambar 3.3 Diagram alir uji aktivitas katalis
Untuk menguji aktivitas katalis, pertama-tama sebanyak satu gram katalis dimasukkan pada reaktor. Reaktor lalu dimasukkan ke dalam furnace. Setelah perakitan selesai, perlu dicek apakah ada kebocoran pada saluran gas atau tidak.
Selanjutnya dialirkan gas nitrogen
38
(purging I) untuk mengusir gas oksigen hingga konsentrasi oksigen yang terbaca pada alat GC lebih kecil daripada 0,2%. Setelah itu, katalis perlu direduksi dengan mengalirkan gas hidrogen dengan laju alir 40 mL/menit dan gas nitrogen dengan laju alir sebesar 30 mL/menit pada temperatur 150oC selama 2 jam dan pada 300oC selama 4 jam. Setelah aliran gas hidrogen dihentikan, gas nitrogen dibiarkan terus mengalir untuk membilas reaktor dari sisa hidrogen (purging II) hingga konsentrasi hidrogen yang terbaca pada alat GC lebih kecil daripada 0,1%. Reaksi RKM dilakukan dengan mengumpankan metanol-air dengan laju 0,033 mL/menit bersama aliran gas nitrogen dengan laju kira-kira 77,5 mL/menit. Reaksi dilakukan pada 150oC, 200oC, 250oC, dan 300oC, masing-masing selama 2 jam. Setelah 2 jam, dilakukan pengambilan sampel gas produk yang selanjutnya dianalisis dengan alat GC dan dilakukan pengukuran laju alir gas output.
3.3.3 Karakterisasi Katalis Karakterisasi katalis hasil sintesis dilakukan melalui dua jenis analisis. Analisis pertama adalah analisis XRD untuk mengetahui komposisi (fasa ruah) katalis. Pertama-tama, katalis digerus untuk digunakan sebagai sampel.
Instrumen yang digunakan adalah Philips
Analytical X-Ray B.V. Difraktometer yang digunakan adalah jenis PW1710 Based. Sinar X Cu-Kα 1,54 ∆ dihasilkan dari tabung anoda Cu. Rentang sudut yang diambil adalah 20o sampai 80o. Interpretasi pola difraksi sampel dilakukan dengan mengacu pada pola difraksi yang telah diketahui lalu dilakukan penyesuaian dengan pergeseran parameter. Penyesuaian dilakukan hingga pola difraksi sampel dan acuan mirip.(8) Analisis kedua adalah analisis luas permukaan katalis menggunakan Adsorpsi Isoterm BET (Brunauer-Emmet-Teller).
Analisis ini dilakukan di PT Kujang Sud-Chemie.
Luas
2
permukaan spesifik katalis (m /g) ditentukan dari pengukuran volume gas nitrogen yang teradsorpsi untuk membentuk lapisan tunggal pada permukaan katalis dalam berbagai kondisi bertekanan rendah.
39
