Zrínyi Miklós Nemzetvédelmi Egyetem Bolyai János Katonai Műszaki Kar Vegyi- és Katasztrófavédelmi Intézet Katasztrófavédelmi Tanszék
Radiológiai I egyetemi jegyzet
Budapest, 2007
Írta: Dr. habil Vincze Árpád (PhD) Tanszékvezető egyetemi docens Tel: +36-1-4329000/29-337
[email protected] Lektorálta: Dr. Földi László (PhD) mk. őrgy. egyetemi docens
2007
2
TARTALOMJEGYZÉK Bevezetés ...................................................................................................................................5 1. Az atommag..........................................................................................................................6 1. 1. Az atommag alkotórészei...............................................................................................6 1.1.1. Izotóptok, izobárok és izotónok...............................................................................6 1.1.2. Az atommag mérete és sűrűsége.............................................................................7 1.2. Az atommag kötési energiája és stabilitása ....................................................................8 1.2.1. Stabilitás ................................................................................................................10 1.2.2. Magerők.................................................................................................................12 1.2.3. Modellek ................................................................................................................12 2. Radioaktivitás, spontán magátalakulások .......................................................................17 2.2. Spontán magátalakulások (Radioaktív bomlások)........................................................19 2.2.1. Izomer átalakulás (γ-bomlás) ...............................................................................19 2.2.2. A β -bomlások.......................................................................................................22 2.2.3. Az α-bomlás ...........................................................................................................27 2.2.4. Spontán maghasadás ............................................................................................32 2.2.5. A természetes radioaktív izotópok.........................................................................32 2.3. Az egylépéses radioaktív bomlások kinetikája .............................................................36 2.4. Bomlási sorok ...............................................................................................................41 3. A Sugárzások és az anyag kölcsönhatásai .......................................................................48 3.1. A sugárzások osztályozása............................................................................................48 3.2. A kölcsönhatások osztályozása.....................................................................................49 3.3. Mesterséges magátalakítások: magreakciók .................................................................50 3.3.1. A magreakciókról általában .................................................................................50 3.3.2. Az aktiválás időtörvényei ......................................................................................57 3.3.3. Magreakciók töltött részecskékkel ........................................................................59 3.3.4. Termonukleáris reakciók......................................................................................61 3.3.5. Magreakciók fotonokkal .......................................................................................61 3.3.6. Magreakciók neutronokkal...................................................................................62 3.4. Az ionizáló sugárzások kölcsönhatása az anyaggal......................................................67 3.4.1. Az α-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal ...........................................................67 3.4.2. Az elektron-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal................................................68 3.4.3. A γ-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal .............................................................72 4. Ionizáló sugárzások detektálása .......................................................................................77 4.1. Gázionizációs detektorok..............................................................................................77 4.1.1. Ionizációs kamrák .................................................................................................77 4.1.2. Proporcionális számláló........................................................................................78 4.1.3. A Geiger-Müller (GM) számlálócső .....................................................................79 4.2. Szcintillációs detektorok...............................................................................................86 4.2.1. A szcintillációs detektálás alapfolyamatai............................................................86 4.2.2. Fontosabb szcintillátor típusok.............................................................................88 4.2.3. Mérés folyadékszcintillációs méréstechnikával ...................................................89 4.3. Félvezető detektorok.....................................................................................................96 4.3.1. A félvezető detektorok működési elve ...................................................................96 4.3.2. Félvezető detektorok alkalmazása ........................................................................97 4.4. Félvezető detektoros gamma-spektroszkópia ...............................................................99 4.4.1. A detektálás elve ..................................................................................................100
3
4.4.2. Sokcsatornás gamma-spektrométer felépítése ...................................................101 4.5. Gamma-spektrum alak és kiértékelés .........................................................................105 4.5.1. A gamma-spektrométer főbb jellemző adatai.....................................................106 5. Dozimetria, sugárvédelem...............................................................................................109 5. 1. Dózismennyiségek .....................................................................................................109 5.1.1. Elnyelt dózis, dózisteljesítmény...........................................................................110 5.1.2. Egyenérték-dózis .................................................................................................113 5.1.3. Effektív dózis, belső sugárterhelés......................................................................115 5. 2. Ionizáló sugárzások biológiai hatása .........................................................................117 5.2.1. Az ionizáló sugárzások hatása az élő szervezetre...............................................118 5.2.2. Nagy dózisok hatása............................................................................................121 5.2.3.Kis dózisok hatása ...............................................................................................122 5. 3. A sugárvédelem alapjai..............................................................................................124 5.3.1. A természetes és mesterséges sugárterhelés .......................................................124 5.3.2. A sugárvédelem célja ..........................................................................................128 5.3.3. A sugárvédelem hármas alapelve .......................................................................128 5.3.4. Dóziskorlátok.......................................................................................................129 5.3.5. Védekezés a külső sugárterhelés ellen...............................................................130 5.3.5. Védekezés a belső sugárterhelés ellen ...............................................................132 5.4. A dózisterhelés mérése ...............................................................................................135 5.4.1. Személyi dozimetria.............................................................................................135 Felhasznált irodalom ...........................................................................................................137
4
Bevezetés A „Radiológia I” című jelen jegyzet áttekinti a radioaktivitás és a dozimetria fizikai alapjait, a természetes és mesterséges radioaktív anyagok előfordulását, az ionizáló sugárzások biológiai hatásait, a detektálás és a sugárvédelem alapelveit és a főbb gyakorlati szempontokat. A jegyzet kiegészülve a „Radiológia II” című jegyzettel (készítés alatt), amely a radioaktív izotópok gyakorlati felhasználását, a fontosabb nukleáris technológiákat, az általuk képviselt kockázatok áttekintését és a nukleárisbaleset-elhárítás alapjait tartalmazza kiváló alapot nyújt ahhoz, hogy a ZMNE Bolyai János Katonai Műszaki Karán oktatásra kerülő „Radiológia” című tantárgy megfelelő színvonalon elsajátítható legyen a levelező képzésben is. A jegyzetben közreadott ismeretanyag elsajátítása biztosítja, hogy a katasztrófavédelmi szakirányon végzett hallgatók megfelelő szinten képesek legyenek a nukleárisbalesetelhárítás során adódó speciális szakfeladatokat ellátására, a védelemi- és a mentesítési feladatokkal kapcsolatos konkrét sugárvédelmi és dozimetriai veszélyhelyzetek helyes felmérésére, a radioaktív anyagokkal történő munkálatok szakszerű tervezésére és irányítására.
5
1. Az atommag 1. 1. Az atommag alkotórészei Nukleonok Az atommag nukleonokból - protonokból (p) és neutronokból (n) -épül fel. Semleges atomban a mag pozitív töltéseinek száma, azaz a protonszám meghatározza az atommagot körülvevő elektronok számát. Tehát a protonok száma az ún. rendszám (Z) az elem kémiai tulajdonságaira jellemző érték. A protonok Z és a neutronok N száma együttesen az elem tömegszámát (A), az ún. nukleonszámot adja meg: A= Z+N A proton (a hidrogénatom magja) az elektronnál 1836,57-szer nehezebb, vagyis 1,6724 ⋅ 10 −24 g tömegű, pozitív töltésű,
1
2
spinű, stabilis részecske. Egy proton nyugalmi
tömegének 938,2 MeV* energia felel meg. A neutron (CHADWICK fedezte fel 1932-ben) elektromosan kifelé semleges. a protonnál valamivel nehezebb, meg (1.6747 ⋅ 10 −24
1
2
spinű részecske, tömege 1836,65 elektrontömegnek felel
g). A neutron nyugalmi tömegének megfelelő energia 939.5 MeV.
Instabilis, átlagos élettartama 16,9 perc; spontán bomlása során proton, elektron és antineutrínó keletkezik, tehát lényegében radioaktív bomlási folyamat (β--bomlás) megy végbe. Az átalakulás 0,8 MeV energia felszabadulásával jár. A hatvanas és hetvenes években nagyenergiájú (10 - 100 GeV) gyorsítókban végzett elektron - nukleon szórási kísérletek eredményei (a nagyszögű szórások) alapján megállapították, hogy például a nukleonok szerkezettel rendelkező részecskék. A szerkezet alapelemeit kvarkoknak nevezik. 1.1.1. Izotóptok, izobárok és izotónok
Az azonos protonszámú és eltérő neutronszámú atommagok izotópok (Z állandó, N és A különböző). A rendszerezés természetesen nemcsak Z állandóságából indulhat ki. Egy másik csoportosításnál adott A nukleonszámhoz (N + Z =állandó) különböző protonszámú magok elemek - tartoznak. Ezeket a megegyező nukleonszámú és különböző protonszámú elemeket nevezzük izobároknak.
6
A magok csoportosításánál kiindulhatunk a neutronszám állandóságából is (izotónok). Az izotón elnevezés az azonos neutronszámú, különböző protonszámú elemek csoportját jelenti.1 A természetben az elemek többnyire izotópjaik keverékeként fordulnak elő. Ez azt jelenti, hogy legtöbbjüknél az atommagokban azonos protonszám mellett a neutronok száma különböző. Így az atomtömeg a különböző tömegszámú izotópok százalékos arányától függ. Az atom tömegszámítás alapja 1961 óta a 12-es tömegszámú szénizotóp atomtömegének 1 12
része (u), tehát 1 u =1,6604 ⋅ 10 −24 g = 1,6604 ⋅ 10 −27 kg. A természetes izotópok vizsgálata azt mutatta, hogy a periódusos rendszer elején az
atommagokban a protonok és neutronok száma közel egyenlő; a rendszám növekedésével a neutronok száma egyre inkább meghaladja a protonok számát. A 92 rendszámú urán atommagokban például a 92 proton mellett 143 - 146 neutron található. Az izotóp atommagokat úgy jelöljük, hogy az elem kémiai jele mellé balra felül írjuk a tömegszámot. A kémiai jel megadja ugyan a mag rendszámát, ennek ellenére szokás feltüntetni az elem mellett balra alul a rendszámot is, pl.: 1 1
H , 12 H , 13 H , 24 He, 37 Li, … 238 92 U .
(kiejtve: hidrogén-1, hidrogén-2 vagy deutérium (D), hidrogén-3 vagy trícium (T), hélium-4, lítium-7, urán-238). 1.1.2. Az atommag mérete és sűrűsége
Különböző mérések szerint a magsugár általában néhányszor 10 legnehezebb elemek esetén közelíti meg a 10
-12
-13
cm, és csak a
cm-t.
Az α-részek és nagyenergiájú neutronok különböző elemeken történő szóródásának vizsgálatakor azt kapták, hogy az atomok sugara a tömegszám (A) köbgyökével arányos: R ≈ R0 ⋅ A1 3
Az R0 arányossági tényező a hidrogén atommagjának (A = 1) sugarát adja meg. A mérési adatok középértékeként elfogadott állandó R0 ≈ 1,3 ⋅ 10 −13 cm. eszerint egy A tömegszámú anyag atommagjának sugara: R ≈ 1,3 ⋅ 10 −13 ⋅ A1 3 cm 1
*Az atom- és molekulafizikában az elektronvolt (eV) a használatos energiaegység. 1 eV az a
kinetikus energia, amelyre a nyugalmi tömegű, elektron 1 V potenciálkülönbség hatására szert tesz. A nagyságrendek SI röviditését foglalja össze a Függelék.4. táblázata. 1 eV=1,602 ⋅ 10
7
−19
J = 3,826 ⋅ 10
−20
cal.
Ha ezt az értéket összevetjük a teljes atom sugarával, amely 10-8 cm nagyságrendű, láthatjuk, hogy az anyag csaknem teljes tömege kiterjedésének mintegy 10-5 részében koncentrálódik.٭2 Az a tény, hogy a magsugár a tömegszám köbgyökével nő, arra mutat, hogy a különböző elemek maganyagának sűrűsége nagyjából állandó. A réz atommagjának (A = 63) tömege például: mCu =
63 ≈ 10 − 22 g 23 6,02 ⋅ 10
ahol 6,02 ⋅ 10 23 az Avogadro-szám. A réz atommagjának sugara: RCu ≈ 1,3 ⋅ 3 63 ⋅ 10 −13 cm ≈ 5,2 ⋅ 10 −13 cm
tehát a sűrüsége 2 ⋅ 1014 g/cm3. 1.2. Az atommag kötési energiája és stabilitása A mag tömege mindig kisebb, mint a nukleonok tömegének összege, ami azt jelenti, hogy a mag elemeiből történő keletkezése exoterm folyamat. A mag energiaállapotára, stabilis voltára nagyon jellemző az egy nukleonra vonatkoztatott tömegkülönbség értéke. A magot alkotó nukleonok tömegének és a mag tényleges tömegének ∆m különbsége a tömegkülönbség. A ∆m tömegváltozás mindig meghatározott ∆E energiaváltozással jár együtt: Számszerű értékét az Einstein-féle összefüggésből számíthatjuk: ∆E = ∆m ⋅ c 2
Egy atom egységnyi tömegváltozásának 931 MeV energia felel meg. Ez az atomi tömegállandó, (mu) egy
12 6
C -atom tömegének
1 12
része. Az elektron tömegével 0,51 MeV
energia ekvivalens. A felszabaduló energiát nevezzük a mag kötési
energiájának, mert
minimálisan ennyi energiát kell befektetni, ha a magot elemeire akarjuk felbontani. A ∆m -ből számított ∆E tehát a mag kötési energiája, illetve eső átlagos kötési energia Használatos a
2
∆E az egy nukleonra A
∆m is, mint ún. tömörülési hányados. A
٭Arányaiban ez olyan, mintha egy 1 km3 térfogatú gömbben egy 1 cm3 térfogatú golyót helyeznénk el. A
értéke R értékét egy nagyságrenddel változtathatja meg.
8
Az irodalomban a
∆E egyaránt szerepel pozitív és negatív előjellel. Negatív előjel A
használata esetén a mag felépítésénél felszabaduló energiát adjuk meg, pozitív előjelnél a felbontáshoz szükséges befektetendő energiát tüntetjük fel (abszolút értékben a két energiaérték természetesen egyezik). ∆m m + Nm n − Zm p = A A ∆E ∆m = 931 ( MeV ) A A
Az1.1. ábra az egy nukleonra eső átlagos kötési energia értékét mutatja be a tömegszám függvényében. Az 1.1. táblázat a könnyű magok kötési energiáját adja meg.
l.1. ábra. Az egy nukleonra eső átlagos kötési energia a tömegszám függvényében Az egy nukleonra eső kötési energia abszolút értéke - eltekintve a könnyű elemeknél tapasztalható ingadozástól (lásd az l.l. táblázatot) - a 60-as tömegszámig nő, 60 - 70 között közel állandó majd a nehezebb magok felé újra csökken, a 20-as és 180-as tömegszám között a
∆E 8 - 9 MeV közötti érték. A
9
1.1. Táblázat. Környű elemek egy nukleonra eső kötési energiája Mag
∆E A , MeV Mag ∆E A , MeV Mag ∆E A , MeV Mag ∆E A , MeV
2 1
H
1,11
6 2
He 4,88
7 4
Be 5,37
11 5
B 6,93
3 1
H
2,83
6 3
Li 5,32
8 4
Be 7,07
12 5
B 6,66
3 1
He
2,67
7 3
Li 4,18
9 4
Be 6,46
11 6
C 7,44
4 2
He
7,07
8 3
Li
5,13
10 4
Be 6,50
12 6
C 8,37
5 2
He
5,49
9 3
Li
4,98
10 5
B
6,48
1.2.1. Stabilitás
Ha az atommag átlagos kötési energiáját összehasonlítjuk a kémiai reakcióknál fellépő néhány eV-os energiaváltozásokkal, akkor azt látjuk, hogy az atommagot alkotó nukleonok kötési energiája több milliószorosa a kémiai kötések energiájának, tehát egy-egy új kötés kialakítása milliószorosan nagyobb energia-felszabadítást jelent a kémiai kötések kialakulásánál felszabaduló energiához képest [lásd pl. a magreakcióknál az (n, γ ) típusú reakciókat]. A magon belüli és a kémiai kötések erősségének lényeges eltérése szükségszerű, ui. ha a mag kötési energiájának nagysága nem múlná sokszorosan felül a kémiai kötésekét, akkor az elemek (a magok) nem lehetnének ellenállóak a kémiai reakciókkal szemben, a természeti világ folyamatai egészen más képet mutatnának. A körülöttünk lefolyó jelenségek egyik meghatározó sajátossága éppen az elemek (az atommagok) állandósága, amelyet a mag nagy kötési energiája biztosít. Abból a tapasztalati tényből, hogy az egy nukleonra eső kötési energia közelítőleg állandó, 8 - 9 MeV közötti érték, igen fontos következtetést vonhatunk le a magerőkre nézve. Ha az A számú nukleon mindegyike hatna egymásra, akkor α-val jelölve a kölcsönhatási energiák középértékét, az összes kötési energia
α≈
A( A − 1) -vel 2
lenne egyenlő, azaz nagyjából A2-tel lenne aranyos. A valóságban azonban csak A-val arányos, amiből arra következtethetünk, hogy minden nukleonra csak meghatározott számú szomszédja hat, tehát az erők kis hatótávolságúak. Az a tény, hogy az atommag tömege kisebb, mint a benne levő nukleonok tömegének összege, azt jelenti, hogy ha az atommagot alkotórészeire akarjuk bontani, a tömegkülönbségnek megfelelő energiát kell befektetnünk. Következésképpen az atommag 10
önmagától nem képes szétesni nukleonokra, vagyis ebből a szempontból az atommag stabilis. Ez azonban nem jelenti azt, hogy az atommagot képző nukleonokból nem lehet képezni olyan kisebb csoportokat, amelyek össztömege és ezzel energiája is kisebb az eredeti magnál. Vizsgáljuk meg pl. a
236 92
U magot. Ennek tömege MU= 236,11401 u. A
96 38
Sr és a
140 54
Xe
magokban összesen ugyanannyi proton és neutron van, mint az uránban, de ezek tömege MSr = 95,95920 u, MXe = 139,98133 u, az össztömeg tehát: MSr+ MXe = 235,94053 u. Az uránatom és az összesen ugyanennyi nukleonból álló másik két atom közötti tömegkülönbség ezek szerint 0,17348 u. A Sr és Xe magból álló rendszer tehát alacsonyabb energiaállapotban van, mint a
236
U mag, s így ez spontán, minden külső behatás nélkül Sr és Xe magokra eshet
szét, miközben 161,5 MeV energia szabadul fel. Az atommagok stabilitási viszonyaival magyarázhatók az ún. radioaktív magok spontán átalakulásai. A hélium viszonylag nagy kötési energiájával függ össze, hogy egy nehéz atommagból egy héliummag, α-rész lép ki és így előálló új mag + α-rész rendszernek kisebb lesz a tömege, mint az eredeti magnak. A periódusos rendszer végén, a nehéz magoknál (A > 210) találkozunk ezzel a jelenséggel, azaz az α-bomlással. Lényegesen gyakrabban és a periódusos rendszer minden helyén előfordulhat azonban, hogy egy atommag tömege nagyobb, mint egy azonos tömegszámú (izobár), de eggyel nagyobb rendszámú atommag és egy elektron, vagy pedig eggyel kisebb rendszámú meg és egy pozitron*3 össztömege. Ebben ez esetben az atommag elektron, illetve pozitron emittálásával, illetve egy elektron befogásával eggyel nagyobb, illetve eggyel kisebb rendszámú izobár maggá alakulhat át. Ez a jelenség a β-bomlás. Az izobár elemek közül tehát az a stabilisabb, amely kisebb tömeggel rendelkezik. A nagyobb tömegű izobár magok spontán átalakulhatnak kisebb tömegűvé, miközben a tömegkülönbséggel arányos nagyságú energia szabadul fel. Az eddig mondottak arra az esetre vonatkoznak, amikor az atommagban levő nukleonok a lehetséges legmélyebb energianívókat töltik be. Ha ehhez az állapothoz képest a mag többletenergiával rendelkezik, akkor ún. gerjesztett állapotban van. Ha a gerjesztett állapot - keletkezésétől számítva – 10-13 s-on belül γ-foton kibocsátása közben megszűnik, kísérő γ-sugárzásról beszélünk. Az atommag szerkezetétől függően a gerjesztett állapot lehet
3
* A pozitron ez elektronnal azonos nyugalmi tömegű, ellentétes töltésű részecske. Különleges tulajdonságát a
4.1.3. fejezetben mutatjuk be.
11
metastabilis, azaz megszűnésének, a γ-foton magból történő kilépésének mérhető felezési ideje van (pl.
69 m
Zn: T1/2=13,9h). Ezt a magátalakulást izomer átalakulásnak, a kilépő γ-
sugárzást izomer γ-sugárzásnak nevezik. 1.2.2. Magerők
A
magerők
legszembetűnőbb
tulajdonsága,
hogy
lényegesen
kisebb
a
hatótávolságuk, mint a Coulomb-erőké. Ez utóbbiak nagysága a távolság négyzetével fordítva arányos, míg a magerőké ennél sokkal rohamosabban csökken. Ez nyilvánvaló többek között a szóráskísérletek eredményeiből. Az atommagtól aránylag kis távolságban már kizárólag a Coulomb-erők hatása érvényesül (Rutherford-kísérlet). A kis hatótávolság mellett a magerők másik jellegzetes tulajdonsága a telítettség. Ez azt jelenti, hogy egy nukleon csak meghatározott számú partnerrel tud kölcsönhatásba lépni. (Coulomb-erők esetében nem ez a helyzet: egy töltött részecske az
összes többivel
kölcsönhatásba kerül.) Az egy nukleonra jutó kötési energia jó közelítéssel független a nukleonok számától. Ebből arra következtethetünk, hogy a magerők telítettséget mutatnak, mert ellenkező esetben a kötési energiának A2-tel, az egy nukleonra jutó kötési energiának pedig A-val kellene arányosnak lennie. A magerők jellemző tulajdonsága a bizonyos mértékű töltésfüggetlenség, azaz az erőhatás első közelítésben független attól, hogy proton - proton, neutron - neutron vagy proton - neutron között áll fenn a kölcsönhatás. Erre mutat az, hogy az atommagokban Z= 20ig egyenlő számú proton és neutron található. Ha a p - p és n - n kötések között lényeges különbségek állnának fenn, akkor ennek következményeképpen a nagyobb kötési energiával bíró részecskefajta túlsúlyba kerülne a Z < 20 magoknál is. 1.2.3. Modellek
Az atommag különböző tulajdonságainak magyarázata, viselkedésének megértése, leírása céljából modellezni kell az atommag alkotórészeinek elhelyezkedését, mozgását, külső erőhatásokra történő reagálását. Egyes jelenségcsoportokat megmagyarázó modellszerű elképzelések
természetesen
nem
szükségszerűen
alkalmasak
más
jelenségek
megmagyarázására. Ez más szóval azt jelenti, hogy az illető modell nem tökéletes, hiszen egy tökéletes modelltől azt kívánjuk, hogy minden jelenséget képes legyen megmagyarázni. A magfizikában kidolgozott magmodellekkel ezt eddig csak többé-kevésbé sikerült elérni.
12
Legrégibb magmodell a cseppmodell, amely az atommagot folyadékcsepphez hasonlítja. Ennek a modellnek megalkotása rendkívül kézenfekvő volt az atommag méretére és kötési energiájára vonatkozó adatok alapján. Az a tény, hogy a mag térfogata arányos a tömegszámmal, vagyis a mag sűrűsége állandó, teljes analógiát mutat egy összenyomhatatlan folyadékcsepp viselkedésével. A másik kísérleti tényhez, az egy nukleonra eső kötési energia állandóságához hasonló jelenség ugyancsak tapasztalható a folyadékcseppet alkotó molekulák esetében is, hiszen itt a molekulák csak a közvetlen közelükben levőkkel lépnek kölcsönhatásba, s így az egy molekulára jutó kötési energia független attól, hogy a folyadékcsepp távolabbi részében még hány molekula tartózkodik. E kísérleti tények alapján felépített magmodell igen hasznosnak bizonyult, és a meghasadás értelmezésére is alkalmas. A magfizika fejlődése azonban számos olyan kísérleti adatot szolgáltatott, amelyeket a cseppmodell alapján nem lehet értelmezni Nagyobb tömegszámoknál a kötési energia nagyságának értelmezésénél figyelembe kell venni a mag belsejében levő protonok Coulomb-taszítását is. Ez csökkenti a kötési energiát. Ha a protonok egymás közti kölcsönhatása nehéz magoknál a Coulomb-taszítás folytán csökken, nyilvánvaló, hogy egy nehéz mag akkor lesz stabilisabb. ha több neutront tartalmaz, mint protont. A tapasztalat valóban ezt is mutatja (1.2. ábra). Egy másik megfigyelés szerint a magok abban az esetben a legstabilisabbak, ha Z és N egyaránt páros (ún. kétszer páros magok), azaz a protonok, illetve a neutronok páros volta az atommag kötési energiáját növeli. A könnyű elemeknél tapasztalták, hogy azok a magok, amelyek két proton és két neutron többszörösét tartalmazzák, különlegesen nagy tömegkülönbséggel rendelkeznek a környező magokhoz képest. Ennek jellegzetes példája az α-rész viszonylag nagy kötési energiája (lásd az l.l. táblázatot). Kialakult egy olyan felfogás, hogy a magokban két proton és két neutron α-rész formájában van jelen, s különösen stabilisak az egész számú α-részt tartalmazó magok. Ez az ún. α-rész modell a cseppmodellt annyiban egészíti ki, hogy a magon belül az α-részek geometriai elrendezésével is számol, tehát bizonyos értelemben a magnak "kristályszerkezetet" tulajdonít. Ez a modell a különböző jelenségek leírásánál nem volt különösebben eredményes, s így jelentősége sem nagy.
13
1.2. ábra. A proton : neutron arány változása a rendszám függvényében A különböző nukleonszámú atommagok tulajdonságát vizsgálva azt tapasztaljuk, hogy ha egy magban 2, 8, 20, 50, 82 és 126 számú azonos nukleon van, ekkor ez a mag különlegesen stabilis. Legismertebb a
4 2
He és
16 8
O példája. A legtöbb stabilis izotópja a
cinknek (Z= 50) van. A kalcium (Z= 20) is szokatlanul nagyszámú izotóppal rendelkezik. Eleinte ezeknek a számoknak kitüntetett jellegét nem tudták megmagyarázni. és ezért "mágikus számoknak" nevezték őket. A mágikus számok értelmezése egy olyan magmodellel vált lehetségessé, amely szerint a nukleonok az atomburok elektronjaihoz hasonlóan egy közös potenciáltérben mozognak, és egymással való kölcsönhatásuk elhanyagolható. Ebben a potenciáltérben meghatározott energianívók alakulnak ki, és ezek ugyancsak az elektronokhoz hasonlóan héjakba rendeződnek. Egy-egy ilyen héj éppen a "mágikus" nukleonszámoknál zárul. A nukleonok energiarendszerének modellezésénél figyelembe kell venni, hogy a Pauli-féle kizárási elv érvényesül a mag felépítésénél is. Adott energiaállapotban tehát legfeljebb
két proton és két neutron lehet ellentétes előjelű
14
impulzusmomentummal. A
héjlezáródás eredményezi a mag nagy stabilitását, mert a
kővetkező energianívó a héjat lezáró nívótól aránylag nagy távolságra van. Ez a független részecske modellnek vagy héjmodellnek nevezett, folyamatosan tökéletesített elképzelés rendkívül termékenynek bizonyult, és annak ellenére, hogy a nukleonok független mozgása nyilvánvalóan durva közelítés, a modern elméleti magfizikai kutatások egyik legfontosabb eredményének lehet tekinteni. A
független
részecske
elképzelés
ellentétben
áll
a
cseppmodellnél
tett
meggondolásokkal, hiszen ott a nukleonok között igen erős kölcsönhatást tételeztünk fel. Tekintettel arra, hogy a cseppmodell bizonyos jelenségek leírásánál (pl. hasadás) eredményesnek bizonyult, érthető módon megkísérelték a két modell egyesítését. Ez a törekvés végül is az ún. kollektív modell megalkotásához vezetett. Eszerint a héjmodell értelmében
kialakuló
pályákon
történő
mozgás
mellett
bekövetkezik
egyes
részecskecsoportok közös, kollektív mozgása is, ami a nukleonok között fennálló erős kölcsönhatások következménye. Ez a kollektív mozgás természetesen befolyásolja az egyes részecskék pályáját is. A lezárt vagy többé kevésbé lezárt héjak esetében egy aránylag stabilis belső mag alakul ki, és ezen kívül csak néhány részecske mozog. Ezt a mozgást a belső mag kevésbé befolyásolja. Ilyen módosítással a héjmodell kielégítő eredményeket szolgáltat. A lezárt héjaktól távol vagyis két mágikus nukleonszám között azonban a kollektív mozgás a mag viselkedésében lényeges szerepet játszik. A kollektív modell alapján történő számítás rendkívül nagy nehézségekkel jár és az elméleti fizika egy új ágának, az ún. kvantum-hidrodinamikának megalapozását követelte. Az 1.3. ábra a 80-as években született standard magmodellt mutatja be.
15
1.3. ábra. Az atom .szerkezete a standard modell szerint. (Ha a protonok és neutronok ábrázolása mérethelyes lenne, a kvarkokat és az elektronokat 0, 1
mm-esre,
az
egész
atomot
pedig
10
(http://na47sun05.cern.ch/target/fundamentalparticles.html)
16
km-esre
kellene
rajzolni.)
2. Radioaktivitás, spontán magátalakulások A radioaktivitás szó jelentése: vannak olyan természetben előforduló és/vagy mesterségesen előállított atommagok, melyek külső behatás nélkül (spontán) változtatják egy vagy több tulajdonságukat az időben (mérhető átalakulási sebességgel), miközben törvényszerűen energia szabadul fel és jelenik meg a magon kívül.
Az atommagoknak - radiokémiai szempontból legfontosabb - tulajdonságait az előző fejezet foglalja össze. A radioaktivitás meghatározásból a jelen fejezet a következőkkel foglalkozik: a tulajdonság-változások (spontán átalakulások) mikéntje és ehhez kapcsolódóan a felszabaduló energia nagysága, az energiahordozó(k) minősége. Foglalkozunk az átalakulások időbeliségével ,azaz kinetikájával. Ennek legfontosabb jellemzője a felezési idő ( T1 / 2 ). Ez az az időtartam, amely alatt adott radioaktív izotóp mennyisége a felére csökken. A T1 / 2 felezési idejű radioaktív bomlás λ bomlási állandója:
λ=
ln 2 T1 / 2
(Bővebben lásd a 2.3, fejezettől.) Az atommag átalakulása során felszabaduló energiát hordozhatják nyugalmi tömeggel rendelkező részecskék, mint pl. ide
4 2
He 2+ ≡ α , e − , e + , n, és nyugalmi tömeg nélküli
energiahordozók: γ - és/vagy röntgensugárzás (X). γ -sugárzásról általában akkor beszélünk, ha a foton mageredetű. A röntgensugárzás forrása az atomi elektronrendszer. Két fajtáját különböztetjük meg: a karakterisztikus, és a folytonos vagy fékezési röntgensugárzást. Az m nyugalmi tömeggel rendelkező v sebességű részecske E energiáját az egyenlet a ν frekvenciájú elektromágneses foton energiáját az 1 Emin= ⋅ m ⋅ v 2 2
a ν frekvenciájú foton energiáját az E= m ⋅ c 2 = h ν összefüggéssel adhatjuk meg, ahol c a fénysebesség és h a Planck-féle hatáskvantum. Ugyanakkor a radioaktív bomlás során- figyelembe véve a vizsgált atommagok számát - igen sok energiahordozó részecske jelenik meg. A nagy számú energiahordozó részecske, illetve az általuk képviselt energia térben és időben történő terjedését nevezzük sugárzásnak. Alapvető feladat, hogy a sugárzást képviselő részecskék energiájának nagyságáról, ill.
17
energia eloszlásáról felvilágosítást kapjunk. Erre szolgálnak az energiaspektrumok. A radiokémiai gyakorlat az ún. első differenciálhányados, azaz a Gy=
N (E) N (ö)
gyakoriság-spektrumokat alkalmazza, ahol N(E) az E energiával rendelkező részecskék száma, N(ö) pedig az összes részecskeszám. A gyakoriság-spektrumoknak két alaptípusa ismeretes (2.1 ábra).
Gy
Gy
E
E
2.1. ábra. A gyakoriság-spektrumok típusai. Bal: vonalas, jobb: folytonos spektrum Látható, hogy jelentős információ különbség van a kétfajta spektrum között, főleg ha már a bevezetőben rögzítjük, hogy a vonalas spektrum egyértelműen jellemző az energiát kibocsátó mag minőségére, mely lehetőséget nyújt több komponensű radioaktív izotóprendszer minőségi (és mennyiségi) analízisére. A folytonos spektrum esetében többkomponensű rendszerekre ez messze nem általános. Az elektromágneses sugárzások közül a γ - és a karakterisztikus röntgensugárzás, valamint az α -sugárzás spektruma vonalas. Az elektronsugárzás lehet vonalas (pl. konverziós elektron, fotoelektron) és lehet folytonos: β − -sugárzás. A β + -sugárzás spektruma folytonos, akárcsak a folytonos röntgensugárzásé. Végül fel kell hívni a figyelmet arra, hogy bár a radiokémiai gyakorlat nagy részében a valójában azt érzékelteti, mintha a felszabaduló energia egészét a sugárzások szállítanák, a helyes szóhasználat: jelentős részét. Az impulzusmegmaradás alapvető természeti törvénye értelmében az energia egy része az atommag kinetikus energiájaként visszamarad (ágyú - lövedék). A spontán bomlásoknál ezt nevezik visszalökési energiának. A visszalökési energia nagyságrendekkel felülmúlhatja a kémiai kötések jellemzően 1 - 10 eV nagyságú energiáját.
18
2.2. Spontán magátalakulások (Radioaktív bomlások) A radioaktivitás definíciójában jelzett tulajdonságváltozás - változatlan összetétel mellett -lehet a radioaktív mag energiájának csökkenése. Ilyenkor izomer (I) átalakulásról beszélünk. A radioaktív bomlás leggyakoribb formája a β -bomlás valamelyik esete: β − -bomlás,
β + -bomlás vagy elektronbefogás. Ilyenkor az energiacsökkenést, állandó nukleonszám mellett, rendszámváltozás kíséri: ∆Z = ±1 Az α -bomlás során a radioaktív magból adott energiájú
4 2
He 2+ -rész lép ki, azaz a
mag rendszáma is és tömegszáma is megváltozik: ∆A = −4 , ∆Z = −2 . Neutronbomlásnál - a magból neutron lép ki - változatlan rendszám mellett a tömegszám csökken: ∆A = −1 . A spontán maghasadás során a nagy tömegszámú (A > 230) mag két közepes tömegszámú magra hasad és 2 - 3 neutron szabadul fel. A radioaktív izotópok lényeges tulajdonsága, hogy statisztikusan már biztonsággal kezelhető halmazuk esetén a felsorolt átalakulásoknak meghatározott kinetikája van és az átalakulások sebessége, az időegységre eső magbomlások száma a formálkinetika szabályai szerint számítható. A radiokémiában bomlási állandónak nevezett sebességi állandó és az abból számítható felezési idő a radioaktív izotópok fontos jellemzője. 2.2.1. Izomer átalakulás (γ-bomlás)
Előfordul, hogy az atommag energiája nagyobb, mint az alapállapotnak megfelelő, azaz gerjesztett állapotban van. Ennek az energiafeleslegnek a leadása történhet úgy, hogy az atommag éppen két energianívó különbségének megfelelő elektromágneses sugárzást bocsát ki. Ennek az elektromágneses sugárzásnak a kvantumait nevezzük γ -kvantumoknak. A γ kvantum Eγ energiája és ν frekvenciája között a következő összefüggés áll fenn:
Eγ = hν Ha az atommag gerjesztett nívójának energiája valamely tetszőleges energiaszinthez viszonyítva E1, egy másik nívója pedig - ahova az atommag a γ -kvantum kibocsátása után kerül- E2, akkor a sugárzás frekvenciája:
19
ν=
E1 − E 2 . h
Ez a frekvencia az atommagban előforduló nagy energiakülönbségnek megfelelően nagyságrendileg 105 – 106-szor nagyobb, mint a látható fényé. A sugárzás egy adott kiindulási állapot esetén természetesen akkor lesz a legnagyobb energiájú, ha az átmenet az alapállapotba történik. Az atommagok gerjesztett nívójának átlagos élettartama és ezzel a gerjesztést követő
γ -sugárzás felezési ideje általában 10-13 s, vagy még ennél is rövidebb. Bizonyos esetekben előfordulhatnak viszonylag hosszú felezési idők is. Az ilyen hosszú - mérhető - felezési idejű átmeneteket izomer átmeneteknek nevezzük. Ma már száznál több izomer átmenetet ismerünk, az átlagos élettartam 10-10 s-tól 4 évig terjed. Az izomer állapotok létrejöttének oka, hogy egyes gerjesztett nívókról az atommag csak bizonyos belső konfiguráció kialakulása esetén tud egy másik, alacsonyabb energiájú nívóra átmenni. Ennek megértéséhez közelebbről meg kell vizsgálnunk az elektromágneses sugárzás természetét. Elektromágneses hullámot sokféleképpen lehet gerjeszteni: általában gyorsuló mozgást végző töltésekre vagy töltésrendszerekre van szükség. A legegyszerűbb sugárzás az, amit egy rezgő elektromos dipólus kelt. Ennél - mint tudjuk - a mágneses erővonalak a dipólus tengelyével koncentrikus körök, míg az elektromos erővonalak ezekre merőlegesen helyezkednek el. Elektromágneses hullámokat lehet rezgő mágneses dipólussal (pl. egy áramhurokkal) is gerjeszteni. A mágneses dipólussugárzás erővonalai hasonlóak az elektromoséhoz, csak éppen a mágneses és elektromos vektorok helye cserélődik meg, itt ui. az elektromos erővonalak lesznek koncentrikus körök. Hasonló módon, magasabb rendű elektromos és mágneses „pólusok” (kvadrupólus, oktupólus stb.) is képesek elektromágneses sugárzás gerjesztésére, a kisugárzott energia azonban itt lényegesen kisebb, mint a dipólussugárzásnál. Általános szabály, hogy annál kisebb energiát sugároz egy rezgő elektromos vagy mágneses pólus, minél magasabb a multipólus rendje. A rezgő elektromos töltés sugárzási tere azonban nemcsak energiát, hanem impulzusnyomatékot is továbbít (ha egy elektromágneses sugárzást a sugárforrást körülvevő gömb elnyel, akkor az -legalábbis elvileg - nemcsak felmelegszik, hanem forgásba is jön). A sugárzási tér által elvitt impulzusnyomaték arányos az energiával (dipólussugárzás esetén az arányossági tényező: 1 ν , kvadrupólusnyomatéknál az oktupólusnál: 3 ν ).
20
arányossági tényező: 2 ν ,
A kisugárzott foton energiáját egyértelműen meghatározza a kezdeti és a végállapot közötti energiakülönbség. Az impulzusmegmaradás tétele értelmében azonban ugyanígy meghatározott mennyiség a sugárzás által elvitt impulzusnyomaték is. Ennek ui. meg kell egyeznie a kezdeti és végállapot impulzusnyomatékai közötti különbséggel. Ha tehát gerjesztett állapotban pl. 5-ös spinnel rendelkezik, alapállapotban viszont a spinje 3, akkor csak olyan sugárzás útján jöhet létre átmenet, amely a spin értékét kettővel csökkenti. A tapasztalatok szerint, ha a gerjesztett állapotban levő atommagot leíró hullámfüggvény paritása megegyezik a mag végső állapotának paritásával, akkor a két állapot közti átmenet csak olyan sugárzással jöhet létre, amely a paritást nem változtatja meg. Ugyanígy az ellentétes paritású állapotok közötti átmenet csakis paritást megváltoztató sugárzás útján jöhet létre. Látható tehát, hogy a magnívók impulzusnyomatéka és paritásviszonya egyértelműen meghatározza a kibocsátott sugárzás jellegét. Ez azonban egyben a gerjesztett állapot élettartamát is megszabja. Ha az impulzusnyomatékok különbsége dipólussugárzást enged meg, akkor az átmenet - nagy valószínűséggel - azonnal bekövetkezik. Nagy spinkülönbségek, tehát magas multipólusrend esetében azonban az élettartam igen hosszú lehet, és így izomer atommagok, izomer átmenetek jönnek létre. A gerjesztett állapotban levő atommag nemcsak γ -sugárzás útján szabadulhat meg a gerjesztési energiától, hanem oly módon is, hogy energiáját közvetlenül az elektronhéj egyik elektronjának adja át. Az energiaátadás következtében az elektron nagy kinetikus energiára (Ee) tesz szert. Ennek nagysága a felszabaduló magenergia (E0) és az elektron kötési energiájának (Ek)különbségével egyenlő:
Ee = E0 − E k . Ezt a jelenséget belső konverziónak a kilépő elektront pedig konverziós elektronnak nevezzük. A konverziós elektron energiája meghatározott nagyságú, és az ugyanahhoz a magátmenethez tartozó γ -kvantum energiájával az Eγ ≈ E 0 összefüggés értelmében a következő kapcsolatban van:
E e = Eγ − E k Két magnívó között tehát az átmenet γ -emisszióval vagy belső konverzióval jöhet létre.
21
Az átmenet során kilépő elektronok számának (ne) és a γ -kvantumok számának (nγ) hányadosát belső konverziós együtthatónak ( η b ) nevezzük:
ηb =
ne . nγ
A belső konverziós együttható értéke tág (10-4 – 102) határok között mozoghat, esetében például 10-4,
137
60
Co
Cs-nál 0,1.
Adott gerjesztett állapotnak több „konverziós energia” felel meg, mivel a konverzió a K, L, M, ... héjak valamelyikén következhet be. Mivel a héjak kötési energiája különböző, különböző a megfelelő K, L, M, ... konverziós elektronok energiája. 2.2.2. A β -bomlások
β -bomlásoknak nevezzük azokat a spontán magátalakulásokat, amelynek során a magból nagy energiájú elektronok vagy pozitronok lépnek ki vagy a mag elektronbefogással (E.X) stabilizálódik. (A táblázatokban használt E.X jelölés első betűje az elektronbefogást, az X a karakterisztikus röntgensugárzást jelöli.)4 A bomlások elnevezés tehát három, jelentősen eltérő spontán magátalakulás összefoglaló neve. A jelentős eltérések ellenére van néhány fontos közös tulajdonságuk. Ezek: A = állandó, azaz izobár magcsoporton belül megy végbe az átalakulás; ∆Z = ±1 ; a felszabadult energia egy részét a neutrínó (ν) vagy antineutrínó (ν~ )szállítja. Neutrongazdag atommagok stabilizációja általában az egyik neutron protonná való átalakulása útján ( β − -bomlás) történik. β − -bomláskor a változatlan A tömegszámú mag Z rendszáma eggyel nő: A Z
X → Z +A1Y + β − + ν~ + [γ ]
(exoterm).
β + -bomlás során és elektronbefogásnál a változatlan tömegszámú mag rendszáma eggyel csökken: A Z
X → Z −A1Y + β + + ν + [γ ]
e − + ZAX → Z −A1Y + ν + [γ ]
(exoterm) (exoterm).
Az elemi magfolyamatok a következő átalakulási formákkal foglalhatók össze: β − -bomlás n → p + β − + ν~ (exoterm)
4
Az angolszász irodalom az elektronbefogás szimbólumaként az E C-t használja: electron capture.
22
β + -bomlás
p → n + β + +ν
(endoterm)
e− + p → n +ν
elektronbefogás
(endoterm),
ahol p a protont, n a neutront, ν~ az antineutrínót, ν a neutrínót jelöli. A [γ ] az ún. kísérő γ sugárzás, amely esetenként jelentkezhet. (A
60
Co esetén pl. igen,
14
C-nél nem).
A β − -bomlás és az antineutrinó
A β -sugárzás a γ -sugárzással ellentétben folytonos spektrummal rendelkezik (2.2.ábra). (A kísérő γ -sugárzás esetén jelentkező konverziós elektronsugárzás spektruma vonalas!) A felső energiahatár minden izotópnál jól definiált, és megegyezik a mag kezdő és végállapota közötti energiakülönbséggel (eltekintve a visszalökött mag által elvitt, elenyészően kis energiától.
2.2. ábra. A
90
Sr +
90
Y β -sugárzásának energiaspektruma
A visszalökési energia (Ev) legvalószínűbb közelítő értéke (figyelembe véve, hogy a
β -sugárzás energiaspektruma folytonos): E v = 274
E max E2 + 268 max (eV), A A 23
ahol az Emax-ot MeV egységekben kell behelyettesíteni, A a tömegszám. A β − -átmeneteknél az impulzusnyomaték-változás ∆L = 0, +-l. +-2, ... egész számú értéknek adódik. A β -részecskék spinje 1/2, tehát a β -részecskék önmagukban nem tudják ez egész számú változásokat szolgáltatni. PAULI már 1931-ben feltételezte, hogy egy másik részecske kilépése is szükségszerű: az azóta már kimutatott antineutrínóé. A 0 nyugalmi tömegű, 1/2 spinű, töltés nélküli antineutrínó vagy neutrínó 1/2 spinjét az elektronok vagy protonok 1/2 spinjével kombinálva adódik a szükséges ∆L érték. A mérések során az antineutrínó energiáját azért nem lehet kimutatni, mert az antineutrínó rendkívül ritkán (igen kis valószínűséggel) lép kölcsönhatásba az anyaggal. (Két kölcsönhatás közötti átlagos szabad úthossz kb. 1013 m). Ez az oka annak, hogy egészen 1956-ig az antineutrínót közvetlenül nem sikerült kimutatni. A β − és β + -bomlásnál folytonos antineutrínó, ill. neutrínó spektrumot kapunk. Az elektronbefogásnál felszabaduló energiát egy neutrínó viszi el, a spektrum tehát vonalas, monoenergetikus. Az antineutrínó közvetett kimutatása a visszalökési kísérletek segítségével történik. A
β -részecske a magot az impulzusmegmaradás tétele értelmében visszalöki. A két részecskének pontosan ellentétes irányban kellene haladnia. Minthogy a β -bomláskor neutrinó, ill. antineutrínó is kilép, a pozitron - elektron és a neutrínó - antineutrínó impulzusának eredője lesz ellentétes irányban egyenlő a meglökött mag impulzusával. Az impulzusmegmaradás tétele - amint már mondottuk - csak egy harmadik részecske feltételezésével teljesül. Az ilyen mérések nem tekinthetők a neutrinó - antineutrínó közvetlen kimutatásának. Olyan kísérletre volt szükség, amely világosan megmutatja azt, hogy a β -bomlásban „hiányzó” részecske valahol másutt megjelenik, hatása kimutatható. Az antineutrínó közvetlen kimutatása REINES is COWAN érdeme [1]. A kimutatás alapja, hogy az antineutrínó hatására β + -bomlás következhet be:
ν~ + p → n + β + , tehát protonokat antineutrínóval bombázva neutron és pozitron képződik. Mivel természetes körülmények között ezen átalakulás valószínűsége igen kicsi (10-12), a kimutatáshoz nagyon intenzív antineutrínó-forrás kell. Ilyen pl. az atomreaktor, melyben a hasadási termékek β-bomlásakor igen sok antineutrínó is képződik. A reaktorba vizes kadmium-kloridot tartalmazó edényt helyeztek, melyet kétoldalt egy-egy szcintillációs detektorral láttak el. A
24
reaktorban képződő antineutrínó a víz protonjával kölcsönhatásba lép és egyidejűleg keletkezik egy pozitron és egy neutron. A pozitronok rövid távolságon belül lefékeződnek és egy elektronnal egyesülve tömegüket két 0,51 MeV energiájú γ -foton formájában szétsugározzák. Ezeket az egyidőben keletkező fotonokat ún. koincidenciás mérőrendszer segítségével regisztrálni lehet. A neutron a protonokba ütközve lelassul, majd végül egy kadmiummagba fogódik be. A befogódás során 3 - 4 γ -kvantum keletkezik, és kedvező esetben ezek azonos időpillanatban adnak jelet a két számlálóban. A neutronok lelassulása azonban 4 - 5 µ s-ot vesz igénybe. Ha az elektronikus készülék olyan jeleket válogat ki, amelyeknél a két számláló ilyen időkülönbséggel ad egy-egy koincidencia jelet éppen a kívánt folyamatot regisztráljuk. 1371 órán át tartó mérés alapján sikerült kimutatni a reakciót: óránként 2,88 ± 0,22 impulzust kaptak, amelyet a ν~ -részecskék által létrehozott reakciónak tulajdonítottak. Ellenőrzésül a vizet nehézvízzel keverték, hogy a protonok száma felére csökkenjen. Ekkor a beütésszám is a felére csökkent, igazolva azt, hogy az effektus valóban a proton - antineutrínó magreakció következménye. Az események gyakorisága megegyezett az elmélet által feltételezett gyakorisággal. A β − -sugárzás energiaspektruma
A β − -sugarak energiaspektruma folytonos. A spektrum alakja, az eloszlási görbe esetenként változó. Az E - közepes energia 0,2 - 0,4 Emax közé esik. A β--bomlást a β+bomlással és az elektronbefogással ellentétben „kétszeresen” exoterm átalakulásnak tekinthetjük. Az izobár energiagörbékből kitűnik, hogy a Z < Zmin esetben a rendszámnövekedéssel járó magátalakulás (és a magon belül végbemenő elemi folyamat: n → p + e − + ν~ ) exoterm. A neuron a magon kívül, tehát „szabad” állapotban is bomlik, a legkisebb
tömegszámú
radioaktív
izotópnak
tekinthető:
a
neutron
-
proton
tömegkülönbségnek megfelelő energia 1,3 MeV, ebből levonva az elektron nyugalmi tömegének megfelelő 0,51 MeV-ot, az átalakulás során felszabaduló energia 0,8 MeV.
Kísérő γ -sugárzás a β − -bomlásnál is felléphet, ha a termékmag gerjesztett állapotban keletkezik. A kísérő sugárzásnál a fotonemisszió mérhetetlenül rövid időn belül követi a bomlást. A foton energiája diszkrét (energiaspektruma vonalas) és a β--részecskék maximális energiájával együtt adja meg a teljes energiaváltozást. A γ-foton kibocsátásával végbemenő stabilizálódás egyik, a méréstechnikában is egyre nagyobb jelentőségű módja az ún. kaszkádátmenet A gerjesztett és az alapszint közötti átmenet egy közbeeső megengedhető szinten keresztül valósul meg. A kaszkádátmenet során
25
tehát több foton emittálódik gyakorlatilag egyidőben (koincidenciában). Az is gyakran előfordul, hogy több gerjesztési szinten keletkezik a termékmag. Ilyenkor párhuzamosan többféle maximális energiájú β--sugárzást és többféle diszkrét energiájú γ-sugárzást észlelhetünk. Pozitronbomlás
A folyamat ellentétes a β--bomlással. A p → n + β + + ν „elemi” magfolyamat endoterm. A neutron nyugalmi energiája ugyanis 1,3 MeV-tal nagyobb a protonénál, és ehhez hozzáadódik a pozitron 0,51 MeV nyugalmi energiája. (A szabad proton stabilis részecske.) A folyamat csak akkor mehet végbe,
ha
az
atommag
bomlásával
járó
energiaváltozás
ezt
az
1,8
MeV-os
energiaszükségletet fedezni tudja (lásd izobár magcsoportok energia görbéje). A pozitron, az elektron antirészecskéje, először termalizálódik, majd a közeg valamelyik elektronjával kölcsönhatásba lép. Két, egyidőben keletkező, egymással 180 °-ot bezáró irányú, egyenként 0,51 MeV-os foton keletkezik. A nem termalizálódott pozitron általában ugyanúgy viselkedik, minta β--részecske (lásd részletesebben A β+-sugárzás
kölcsönhatása az anyaggal c. részben). Elektronbefogás
A proton - neutron átalakulás a magon belül úgy is végbemehet, hogy a proton egy atomi elektronnal egyesül. Ez az elektron rendszerint a legbelső, K-héj egyik elektronja. Az „elemi” magátalakulás:
p + e− → n +ν . Ez a folyamat energetikailag „kedvezőbb” a pozitronbomlásnál. Ott egy pozitronnak kell keletkeznie, itt egy ugyanakkora nyugalmi energiájú elektron alakul át, tehát a reakció
2 ⋅ 0,51 MeV = 1,02 MeV-tal exotermebb. Nagy valószínűséggel végbemehet tehát az elektronbefogás (az irodalomban gyakran K-befogásnak nevezik) olyan esetekben, amikor β+-bomlás energetikai okok miatt nem mehet végbe. Az elektronbefogásnál felszabaduló energiát teljes egészében a neutrínó viszi el. Mindig észlelhető a származékatom karakterisztikus röntgensugárzása (X-sugárzás), mert a maghoz közeli héjak valamelyike, legnagyobb gyakorisággal a K-héj üresen maradt helye betöltődik. Itt is előfordulhat, hogy a termékmag gerjesztett állapotban keletkezik, és ekkor kísérő γ-sugárzás is fellép.
26
2.2.3. Az α-bomlás
Az A > 170 tömegszámú magoknál az atommagok α-részecske-kibocsátása exoterm folyamat. A felszabaduló energia bomlásonként 4 - 9 MeV, és ennek 98 - 99% át az αrészecske viszi magával. A magból kilépő α-részek energiája meghatározott, diszkrét érték, tehát az α-sugárzás energiaspektruma vonalas. Az α-bomlás eredményeként a visszamaradó mag rendszáma kettővel, tömegszáma néggyel csökken. A Z
−bomlás X ⎯α⎯ ⎯ ⎯→ ZA−−42Y + 24He 2+ + [γ ] ,
ahol a 24 He 2+ az α-részecske, a [γ ] pedig kísérő γ-sugárzás lehetőségére utal. Valamely izotóp által kibocsátott α-részecske energiáját a folyamatban szereplő A Z
X , ZA−−42Y és 24 He atommagok tömegéből a következőképpen nyerjük: Eα = ( ZA M − ZA−−24 M − 24 M ) ⋅ 931 MeV. A kiindulási és termék magok tömegkülönbsége alakul át kinetikus energiává. A
bomlási energia nem egyezik meg pontosan az α-részecske kinetikus energiájával, mert az αrészecske kilépésekor- az impulzusmegmaradás értelmében - az ún. maradékmag visszalökődik A maradékmag kinetikus energiája a bomlási energiának 1 - 2%-a5. A továbbiakban Eα alatt a teljes bomlási energiát értjük. A kísérleti adatok szerint az α-részecskék sebessége igen nagy, nagyságrendileg a fénysebesség 0,1-szerese. A különböző radioaktiv izotópokból kilépő α-részecskék sebessége, vagyis energiája jól meghatározott érték, amely jellemző a kibocsátó radioaktív izotópra. A 2.1. táblázat néhány radioaktív izotóp α-sugárzásának energiáját és felezési idejét tünteti fel. A radioaktív magokból kilépő α-részeknek közelítőleg a kezdeti és végállapot közötti energiakülönbségnek megfelelő energiával kell rendelkezniük. A kísérleti vizsgálatok azonban azt mutatták, hogy az α-részek energiája sem mindig azonos. A rádium bomlásánál például kétfajta energiával lépnek ki α-részek. Az egyik csoport energiája E1 = 4,79 MeV, a másiké E2 = 4,61 MeV. A
212 83
Bi (ThC) esetében 5 különböző csoportot is lehet észlelni. E
különböző energiájú csoportok létrejöttének 5
magyarázata, hogy az új atommagok az
' Az 238p y 234fi átalakulásnál pl. a visszalökési energia 6.7109 Jmol- Ez több nagyságrenddel haladja meg a
kémiai kötések energiáját
27
elektronhéjhoz hasonlóan gerjesztett állapotban is lehetnek. A rádium bomlástermékének, a radonnak pl. az alapállapothoz képest 0,18 MeV-nél egy gerjesztett állapota van. Hasonló a helyzet a Th-nál is, amelynél a bomlások eredménye a
208 81
Th (ThC") alapállapota és négy
gerjesztett állapota. Az atommag természetesen nem marad meg sokáig gerjesztett állapotban, hanem energia 2.1. Táblázat. Néhány radioaktív izotóp α-sugárzásának energiája és felezési ideje
α-sugárzás Izotóp
energiája,
Felezési idő
MeV 232
214
Th
3,98
1,4 ⋅ 1010 a
238
U
4,18
4,5 ⋅ 10 9 a
235
U
4,40
7,1 ⋅ 10 8 a
239
Pu
5,15
2,41 ⋅ 10 4 a
210
Po
5,30
138 d
Po (RaC’)
7,68
1,64 ⋅ 10 −4 s
226
Ra
4,79
1620 a
212
Po
8,78
3 ⋅ 10 −7 s
feleslegét γ-sugárzás formájában leadja (2.3. ábra)
28
2.3. ábra. A
A
212 83
212 83
Bi (ThC) bomlásának energianívó sémája
Bi (ThC) α-spektrumának finomszerkezetét a 2.2 táblázat mutatja. A nívók közötti
energia különbség mindig valamivel nagyobb, mint az α-rész energiája. Ennek oka - mint már szó esett róla - az, hogy a bomlás alkalmával az atommag az impulzustétel értelmében vm = va
ma sebességgel visszalökődik, s így az energia 1 - 2 % át magával viszi. mm
2.2. Táblázat. A
212 83
Bi (ThC) α-spektrumának finomszerkezete
α-energia
Relatív
MeV
intenzitás
1
6,09
0,270
2
6,05
0,700
3
5,76
0,020
4
5,62
0,001
5
5,60
0,010
Szám
29
Az α-bomlás elmélete Az α-sugárzás keletkezése egyike azon problémáknak, amelyek csak a hullámmechanika segítségével értelmezhetők.
Nem egészen kézenfekvő ui. az α-sugárzó radioaktív izotópok létezése. A tulajdonképpeni folyamat (az α-részt a maghoz kapcsoló kötések felszabadulása) ugyanis rendkívül gyorsan. 10-22 s-on belül végbemehet. Annak, hogy a bomlás ilyen rövid idő alatt nem zajlik le, az az oka, hogy a részecskének az atommagból való eltávozását nagy Coulomb-gát akadályozza. Ennek a Coulomb-erőnek a nagysága adja meg azt az energiaértéket amellyel a részecskének rendelkeznie kellene ahhoz, hogy a potenciálgáton átjuthasson. Mivel a Coulomb-taszítás ugyanolyan mértékben gátolja egy töltött részecske kijutását, mint belépését, a töltött részecskének az atommagba történő belépésével modellezhető a bomlás is. Közelítsük egymáshoz a Z rendszámú magot és egy α-részecskét. A két pozitív részecske között
U (r ) = k
2Ze 2 r
taszítópotenciál lép fel, ahol r a két részecske közötti távolság. A taszítópotenciál a távolság függvényében mindaddig nő, amíg a távolság a magerők hatótávolságával (10-13 cm) körülbelül meg nem egyezik (3.10. ábra). A Coulomb-taszítást akkor a magerők igen erős vonzó hatása kiegyenlíti, és a mag belsejében a magerőknek a magot összetartó vonzó potenciálja érvényesül.
2.4. ábra. A Coulomb-féle potenciálgát sémája.
30
A 3 - 9 MeV energiatartományban megjelenő α-sugárzás keletkezésének mechanizmusa csak a kvantummechanikai modell segítségével értelmezhető, ui. a klasszikus Coulomb-gát értelmében a kétszeres pozitív töltésű héliumatommag nehéz magok esetén csak lényegesen nagyobb energiával hagyhatná el az atommagot. GAMOW modellje szerint az atommag belsejében két proton és két neutron egy αrészecskévé áll össze [1]. A kvantummechanikai módszer alapján megadható egy olyan modell, amelyben a potenciálgátnál kisebb kinetikus energiájú részecskék a potenciálfalon keresztül egy „alagúton” áthaladnak: alagúteffektus. A részecskékhez mindig rendelhető egy hullámfüggvény. A hullámfüggvény természetéből következik, hogy a vele jellemezhető részecskének a falon kívül is kell véges tartózkodás valószínűséget tulajdonítanunk. Tehát ha kis mértékben is - a részecskének van bizonyos lehetősége arra, hogy a potenciálfal belsejében vagy esetleg azon kívül tartózkodjék. A potenciálfal tehát kismértékben áteresztő a részecske számára. A részecske mintegy „alagúton” át hatol keresztül a potenciálfalon. (Egyébként ugyanilyen alagúthatás folytán jutnak át a fény fotonjai olyan fémtükrökön is, melyek vastagsága összemérhető a fény hullámhosszával.) Az átjutás valószínűsége annál nagyobb, minél keskenyebb a potenciálgát és minél jobban megközelíti a részecske energiája a potenciálgát magasságát. Így értelmezhető a bomlási állandó nagyfokú energiafüggése. Az áteresztőképesség általában igen kicsi. Az
238
U magnál például az α-rész nagyságrendileg
1021 s-1 frekvenciával ütközik a potenciálfalon, a bomlási állandója viszont 10-17 s-1 nagyságrendű. Tehát átlagosan csak minden 1038-adik kijutási kísérlet sikerül. Az α-bomlás GAMOW-féle elmélete szerint az α-részecskék az atommagot körülvevő Coulomb-gát potenciálgödrében nagy sebességgel oszcillálnak. Egy másodperc alatt egy αrészecske ν alkalommal kísérli meg az áthatolást P valószínűséggel.
ν=
v 2R
ahol v az α-rész sebessége, R az atommag sugara. A bomlási állandó a bomlás valószínűségét adja meg, azaz a falba ütközés gyakoriságának és az áthatolás valószínűségének a szorzatával arányos mennyiség:
λ = konst ⋅νP Nehéz magok esetén (5 MeV-es kinetikus energiával és r = 9 ⋅ 10 −13 cm-rel számolva)
ν ≈ 2 ⋅ 10 21 s −1 értékhez jutunk.
31
Figyelembe véve, hogy az α-bomlás felezési ideje általában több nap, sőt több év, látható, hogy a potenciálfalon való áthaladás P valószínűsége rendkívül kicsi. A P valószínűségi tényező számítása a hullámmechanika segítségével történhet.
2.2.4. Spontán maghasadás
A nehéz, instabilis atommagok úgy is elbomolhatnak, hogy két közepes nagyságú atommagra hasadnak. Ez a fajta átalakulás azonban csak a transzuránoktól válik számottevővé. A természetes urán is hasad spontán, de míg 1 g uránban óránként 44,5 millió α-bomlás történik, ugyanennyi idő alatt a spontán hasadások száma csak 25. 2.2.5. A természetes radioaktív izotópok
A természetes és mesterséges radioaktivitás között lényegi különbség nincs. A mesterséges radioaktív izotópokat nem elvi, hanem gyakorlati okokból tárgyaljuk külön (az előállításukkal együtt). Mindkét esetben arról van szó, hogy bizonyos magfajták-a radioaktív elemek (pontosabban: a radioaktív izotópok) atommagjai - más magokká alakulnak át és eközben sugárzásokat bocsátanak ki. Mivel a mesterséges radioaktív izotópok jelentős része ma már könnyen előállítható, a választék nagy, ezeket szélesebb körben
alkalmazzák, mint a
természetes radioaktív elemeket. A könnyű és közepes tömegű természetes radioaktív elemeket a 3.3. táblázat sorolja fel. A két legkisebb tömegű természetes radioizotóp, a trícium ( 3 H) és a radioszén ( 14 C) a kozmikus sugárzás hatására (a kozmikus sugárzás neutronkomponense és a
14
N közötti
magreakció eredményeként) keletkezik a Föld légkörében. A természetes radioaktív szenet LIBBY fedezte fel a légkörben. Keletkezése pillanatában kémiailag igen aktív, egyből szén-dioxiddá alakul. Így részt vesz a fotoszintézisben, a metabolizmus folyamataiban, azaz bekerül a növényi és állati szervezetbe, egyensúlyba jut a természetes vizekben oldott karbonátokkal. LIBBY feltételezte, hogy a kozmikus sugárzás intenzitása állandó, és ennek megfelelően a
14
C felezési idejének (5760 a)
többszöröse alatt stacionárius állapot áll be az elbomló és a keletkező radioszén kőzött. A
32
számítások szerint 1 g szén aktivitása 0,316 ± 0,066 Bq, a mérési eredmények 0,25 Bq/g szén körüli fajlagos radioaktivitást adtak. LIBBY ezen az alapon módszert dolgozott ki állati és növényi eredetű széntartalmú anyagok életkorának meghatározására.6 2.3. táblázat. Könnyű és közepes tömegű természetes radioaktív izotópok
Z 1
Elem 3
Előfordulás
T1/2, a
Átalakulás
0,5 – 67 T atom/10 H-atom
12,4
β−
18
H (T)
6
14
C
1 g szén: 0,25 Bq
5760
β−
19
40
K
0,01119%
1,3 ⋅ 10 9
E.X., β −
23
50
V
0,25%
4 ⋅ 1014
E.X.
Rb
25,85%
6 ⋅ 1010
β−
37
87
49
115
In
95,77%
6 ⋅ 1014
β−
57
138
La
0,089%
2 ⋅ 1011
E.X.
60
144
Nd
23,87%
1,5 ⋅ 1015
α
62
147
Sm
15,07%
1,2 ⋅ 1010
α
71
176
Lu
2,6%
2,1 ⋅ 1010
E.X., β −
75
187
Re
62,93%
5 ⋅ 1010
β−
A négy radioaktív család
A természetes nehéz radioaktív elemek három családba oszthatók, amelyek az cal, az
235
U-tel, ill. a
232
238
U-
Th-vel kezdődnek. Ezek sorozatos α és β--bomlásokon keresztül az
ólom 206, 207 és 208 tömegszámú stabilis izotópjaivá alakulnak át. A család egyes tagjai leszármazási kapcsolatban állnak egymással, tömegszámukat a Th-sorozatban (4n), az családban (4n + 2) és az
235
238
U-
U-sorozatban a (4n + 3) formulával lehet megadni. A (4n + 1 )
családhoz mesterségesen sikerült eljutni. Kiinduló tagja a
237
Np.
A természetes átalakulási sémákat a 2.5. - 2.7. ábra mutatja be. A polónium a periódusos rendszerben az első nehéz elem, amelynek nem ismeretes stabilis izotópja. A
6
14
A C beépül a levegő szén-dioxidjába és ezen keresztül az élő szervezetbe. Az élő szervezet elpusztulása után a levegővel történő csere leáll, és a szervezetben lévő radioaktív szén felezési idejének megfelelően bomlik. A hosszú felezési idő miatt a módszer az ún. történelmi kormeghatározásra alkalmas.
33
210
Po izotópot fedezte fel elsőként PIERRE és MARIE CURIE (1898). A polónium a tellúr
homológja, négy vegyértékű állapota kémiailag a legstabilisabb. A radon izotóp közül a
220
222
Rn izotópját OWENS és RUTHERFORD fedezte fel (1899). Az ismert 16
Rn (a Ra bomlásterméke) felezési ideje a leghosszabb, 3,83 nap. A radon
nemesgáz. Vízben és különböző szerves oldószerekben oldódik. Ha a radont termelő radioizotóp szilárd halmazállapotú közegben van, a gáz kisebb-nagyobb hányada kiszabadul.
Emanálóképességnek nevezik az időegység alatt kiszabadult és az összes keletkező radioizotópok számának hányadosát. Ez az emanálóképesség igen érzékeny mutatója a határfelületi tulajdonságok, a szilárd test szerkezete és a kémiai összetétel változásának.
2.5. ábra. A radioaktív tóriumcsalád
A Mendelejev-féle periódusos rendszer hetedik periódusában az urán előtti öt elemet (Z= 87-től 91-ig) cisz-uránnak nevezik. Az uránt követő elemek a transzuránok. A francium az alkálifémek közé sorolható, tulajdonságai a céziuméhoz hasonlítanak (1939-ben a Curie Intézetben fedezte fel M. PEREY). A rádiumnak jelenleg 13 izotópja ismeretes. A 226-os tömegű a leghosszabb felezési idejű rádiumizotóp, a CURIE-házaspár és BÉMONT fedezte fel (1898). A rádium az alkáliföldfémek jellegzetes tulajdonságait mutatja. Az aktínium a lantán homológja, kémiailag a lantanoidák analógja (felfedezői A. DEBIERNE -
34
1899 - és F. GIESEL - 1902). A tórium (1828, BERZELIUS) a hafnium és cirkónium homológja, a protaktínium pedig tantál - nióbium homológnak tekinthető. A hosszú felezési idejű
231
Pa-et HAHN és MEITNER azonosította 1908-ban.
2.6. ábra. A radioaktív urán-238 család
2.7. ábra. A radioaktív urán-235 család
35
Az urán volfrám- és molibdén-homológként kezelhető, egyik legfontosabb vegyülete az illékony UF6 (nagy szerepe van a
235
U dúsításánál). A fém uránt először 1841-ben
izolálták. 2.3. Az egylépéses radioaktív bomlások kinetikája A bomlás sebessége, aktivitás, részecskeintenzitás, beütésszám
Aktivitásnak az időegységre eső magbomlások számát nevezzük: egy adott radioaktív izotóp bomlási sebességének-aktivitásának (A)-mértéke az időegység alatt elbomló magok száma:
A≡−
dN , dt
ahol N az aktív magok száma a t időpontban. Az aktivitás mértékegysége a becquerel, jele Bq. A becquerel olyan radioaktív sugárforrás aktivitása, amelyben 1 másodperc alatt egy bomlás következik be. 1 Bq = 1 s-l = 1 dps (disintegration per second = bomlás másodpercenként).7 Az aktivitás - statisztikusan már biztonsággal kezelhető számú mag esetében - arányos a radioaktív magok mindenkori számával:
A=−
dN = λN dt
ahol λ a bomlási állandó, a magok egységnyi idő alatt bekövetkező elbomlásának valószínűsége. Értékét külső behatás, pl. nyomás, hőmérséklet, a radioaktív izotóp kémiai környezete általában nem befolyásolja. Független attól, hogy a mérés kezdetéig már mennyi idő telt el, tehát nem függ a mag korától. Nagy érzékenységű bomlási állandó meghatározások eredményei szerint az elektronbefogással végbemenő spontán magátalakulás bomlási állandójának nagyságát a kémiai környezet kismértékben befolyásolja. A dt idő alatt az elbomlás valószínűsége λdt , s így N atommagból 7
Az aktivitás korábban használt egysége a curie (Ci). 1 curie (Ci)
=3,7.1010 Bq
1 becqerel (Bq)
=2,7.10-11 Ci
1 millicurie (mCi)
=3,7.107 Bq
1 kilobecqerel (kBq)
=2,7.10-8 Ci
1 mikrocurie (µCi)
=3,7.104 Bq
1 megabecqerel (MBq)
=2,7.10-5 Ci
1 nanocurie (nCi)
=37 Bq
1 gigabecqerel (GBq)
=2,7.10-2 Ci
1 picocurie (pCi)
=3,7.10-2 Bq
1 terabecqerel (TBq)
=27 Ci
36
dN = −λNdt
bomlik el dt idő alatt. A negatív jel arra utal, hogy a radioaktív magok N száma a bomlás következtében csökken. Ha a t = 0 időpontban meglevő magok száma N0, akkor a fenti egyenlet integrálásával:
N = N 0 exp(−λt ) A = λN = λN 0 exp(−λt ) = A0 exp(−λt ) Ez a bomlási törvény jellegzetesen statisztikus, tehát valószínűségi törvény. Az aktivitás időbeni változását mutatja be a 2.8. ábra.
2.8.. ábra. Az aktivitás változása az időben
A bomlási állandó reciproka az ún. közepes (átlagos) élettartam, az az idő, amelynek elteltével a kiindulási radioaktivitás e-ed részére (37%-ra) csökken. Az egyes magok tényleges élettartama 0 és ∞ között lehet, nagyszámú atommag átlagos élettartama azonban jól definiált érték. Ha a t = 0 időpontban N0 a részecskeszám, akkor t idő múlva
N = N 0 exp(−λt ) marad elbomlatlanul, azaz N számú mag élettartama hosszabb a t időtartamnál. Ezek közül azon magok élettartama, amelyek t és t + dt között bomlanak el, t. Ezen t élettartamú magok száma:
Nλdt = N 0 λ exp(−λt )dt . A τ közepes élettartamot az összes mag teljes élettartamának és a kiindulási magszámnak a hányadosa adja: ∞
τ=
∫ tNλdt 0
N0
∞
=
∫ tN
0
exp(−λt )dt
0
N0
37
=
1
λ
.
A bomlás valószínűségét, ill. a radioizotópokat λ helyett sokszor az ún. felezési idővel (T1/2) jellemezzük. Ez az az időtartam, amely alatt a bomló magok száma a kezdeti érték felére csökken. A λ és T1/2 közötti összefüggés a bomlási kinetikai törvényből: T1 / 2 =
ln 2
λ
=
0,693
λ
.
Általában a bomlás során a magból kilépő részecskék számából következtetünk az elbomló magok számára. Az adott radioaktív izotópok halmazából - a sugárforrásból időegység alatt kilépő részecskék számát nevezhetjük teljes részecskeintenzitásnak: It (idő-1). Az 1 cm2 felületre vonatkoztatott részecskeintenzitás a sugárzás
részecskefluxusa: Φ t
(felület-1 idő-1).8 A magátalakulás egy vagy több részecske keletkezését jelenti, tehát csak a legegyszerűbb esetekben egyezik meg az aktivitás és az időegység alatt keletkező részecskék száma (a γ -fotont is részecskének tekintjük), azaz I t = k r A ahol kr egy adott radioaktív izotóp e1bomlásánál keletkező részecskék száma. Például a
60
Co radioizotópnál egy magátalakulás egy β − -részecske és két γ -foton
keletkezésével jár, azaz a γ -fotonok részecskeintenzitása az aktivitás kétszerese lesz ( k r ,γ = 2 ), a β − + γ részecskeintenzitás pedig az aktivitás háromszorosa ( k r , β − +γ = 3 ).
A detektorok legtöbbször kevesebb részecskét jeleznek, mint amennyi a tényleges részecskeintenzitás. Ennek oka részben a geometriai elrendezés, részben az, hogy a sugárzás a sugárforrás és a detektor közötti úton elnyelődhet (abszorpció), ill. eltérülhet eredeti iránytól (szóródás), másrészt a detektorba bejutott részecskék csak bizonyos százaléka kelt észlelhető jelet. Ezért a mért adatokat, megkülönböztetésül, beütésszámnak ( n számlált részecske t idő alatt), illetve mért részecskeintenzitásnak ( I ) vagy számlálási sebességnek nevezzük (időegység alatt észlelt részecskeszám). A számlálási sebességet meg kell különböztetni az aktivitástól. Egységeit pl. cps és cpm betűkkel jelölhetjük: cps (counts per s), cpm (counts per min). A számlálási sebesség arányos a teljes részecskeintenzitással, és ezen keresztül az aktivitással: n = I = kI t = kηA . t 8
A részecskefluxus az 1 cm2 keresztmetszeten másodpercenként áthaladó részecskék száma, függetlenül azok haladási irányától. Egyirányú kollimált sugárzás
esetén ez a mennyiség a részecskeintenzitás és a haladási irányra merőleges felület hányadosaként számítható
. A radiokémiában igen gyakran használják - tévesen - a részecskeintenzitás vagy számlási sebesség helyett a sugárzásintenzitás kifejezést A sugárzásintenzitás azonban energiaáram, azaz energia/idő dimenziójú mennyiség.
38
ahol k az ún. agarány-tényező k = kr ⋅ kd ,
amely egyrészt a radioaktív izotóp bomlási sajátságaitól ( k r ), másrészt a mérőrendszer detektálási tulajdonságaitól ( k d ) függ. η a bruttó számlálási hatásfok, amelyet a detektáló rendszertől függő és külső tényezők határoznak meg (a sugárzás elnyelődése, szóródása, a detektor megszólalási valószínűsége stb.). Ha a különböző időpontokban végzett mérésekre igaz, hogy kη = k 0η 0 , akkor a mért részecskeintenzitások időbeli változása ugyanolyan exponenciális függvénnyel írható le, mint az aktivitásé: I = I 0 exp(−λt ) A felezési idő, illetve a bomlási állandó meghatározása
A felezési idő meghatározásának lehetőségeit lényegében a felezési idő nagysága szabja meg. Eszerint az alábbi eseteket különböztethetjük meg: a) T1 / 2 > t b) T1 / 2 >> t vagy T1 / 2 << t c) T1 / 2 ≈ t ahol t a mérési idő. a., A legegyszerűbb esetben a felezési idő óra-hónap nagyságrendű. Ilyenkor a felezési idő az intenzitás különböző időpontokban történő mérésével határozható meg. A mérési eredményeket célszerű diagramon ábrázolni olyan módon, hogy a felvitt pontok egy egyenes mentén feküdjenek. Tehát képezzük a
I = I 0 ⋅ e − λ ⋅t tízes alapú logaritmusát! Ekkor:
lg I = lg I 0 − λ ⋅ t ⋅ lg e = lg I 0 −
λ 2,3026
⋅ t = lg I 0 −
0,301 ⋅t t1/ 2
Ha tehát az intenzitás (beütésszám) logaritmusát diagramon ábrázoljuk az idő függvényében, akkor egyenest kapunk, melynek iránytangense: tgα =
λ 2 ,3026
=
lg 2 t 1/ 2
melyből a bomlási állandó, illetve a felezési idő egyszerűen leolvasható (2.9. ábra).
39
2.9. ábra: A bomlási állandó (felezési idő) meghatározása grafikus módszerrel.
b) Extrém nagy, illetve igen kis felezési idők meghatározása így nem lehetséges. Extrém hosszú felezési idejű izotópoknál a radioaktív anyag mennyiségének és aktivitásának ismeretében a bomlási állandó és a felezési idő az A=λ*N alapján számítható. Igen rövid felezési idők meghatározásához speciális nukleáris mérőrendszereket használnak. c) Ha a mérés időtartama a felezési idővel összemérhető, az aktivitás a mérés időtartama alatt is észrevehetően változik és a mért részecskeintenzitás csak időbeli átlagérték. Ilyen esetben szükséges lehet a bomlás által okozott változás figyelembevétele. Radioaktív keverékek
Radioaktív izotópok keveréke esetén az aktivitások összeadódnak: A = ∑ Ai i
Két komponens esetén (egymás mellett, függetlenül bomló radioaktív izotópok esetén): A = A1 + A2 = A1, 0 exp(−λ1t ) + A2, 0 exp(−λ 2 t ) Ha a bomlási állandók eléggé eltérnek egymástól, a gyorsabban bomló izotóp (1) elég hosszú idő múlva gyakorlatilag eltűnik a lassabban bomló (2) mellől, így ez utóbbi bomlási állandója ( λ 2 ) a már ismertetett módon meghatározható. λ 2 ismeretében A2 értékei korábbi, tetszés szerinti időpontokra is kiszámíthatók. Ezen A2 értékeket az összes aktivitás értékekből kivonva az A1 értékeit kapjuk, melyekből λ1 már meghatározható.
40
Összetett radioaktív bomlás
Számos radioaktív izotóp bomlásánál tapasztaljuk, hogy a mag több módon is bomlik, pl. a β − -bomlás mellett a β + -bomlásnak is van bizonyos valószínűsége. A
64
Cu radioaktív
izotóp például β − -bomlás mellett β + -bomlással és elektronbefogással is bomlik. Az egyes bomlási módok valószínűségét a λ1 , λ 2 , … bomlási állandók adják meg. A radioaktív magok számának változása: dN = −(λ1 N + λ 2 N + ...) dt = − Ndt (λ1 + λ 2 + ...) .
Az eredő bomlási állandó, ill. felezési idő:
λ = λ1 + λ 2 + ... = ∑ λi ; ill.
1 1 1 = + + ... . T1 / 2 T1 / 2,1 T1 / 2, 2
Az i bomlási móddal végbemenő átalakulás sebessége: −
dN i = Ai = λi N = λi N 0 exp(−λt ) dt
tehát az aktivitás időbeni változását az eredő bomlási állandó (az eredő felezési idő) nagysága határozza meg. A teljes aktivitás −
dN = A = ∑ Ai = N ∑ λi . dt
2.4. Bomlási sorok
A radioaktív magok bomlásánál előfordulhat, hogy a termék ugyancsak radioaktív, tehát az átalakulás, a stabilizálódás több. a legegyszerűbb esetben két lépésben megy végbe. A kiindulási radioizotóp, az anyamag (anyaelem, mother) átalakul egy másik radioaktív izotóppá, leányelemmé (daughter), amely tovább bomlik. Például a átalakul
90
Y izotóppá, a
90
90
Sr β − -bomlással
Y leányelem pedig ugyancsak β − -bomlással stabilis
90
Zr-né.
A nagy rendszámú természetes radioaktív anyagoknál különösen gyakori ez a jelenség, az egymásból keletkező radioaktív izotópok száma a tizet is meghaladhatja (természetes bomlási sorok, 2.5. -2.7. ábra). A maghasadás termékei rendszerint szintén bomlási sorokat képeznek. A bomlási sor törvényszerűségeit először a legegyszerűbb esetre írjuk fel, amikor csak két bomlás követi egymást.
41
Az N A mennyiségű anyamag egy része λ A valószínűséggel ( T1 / 2, A felezési idővel) N B leánymaggá alakul át, ez λ B bomlási állandóval jellemezhető sebességgel ( T1 / 2, B felezési
idővel) bomlik tovább: NA
λA T1 / 2, A
→ NB
λB T1 / 2, B
→ NC
Kérdés, hogy mennyi a B leánymagok száma, ill. a leány- és az anyaelem aktivitása adott t időpontban. A leányelem mennyiségének változása ( dN B ) két részből tevődik össze: az anyaelem bomlása növeli, a saját továbbalakulása csökkenti a leányelem mennyiségét: dN B = (λ A N A − λ B N B )dt , dN B = λ A N A − λB N B . dt
A differenciálegyenlet megoldásának egyik lehetősége az ún. integráló tényező módszer. Az integráló tényező: exp(λ B t ) .
[exp(λ B t )] dN B + [exp(λ B t )]λ B N B = [exp(λ B t )]λ A N A , dt
d [N B exp(λ B t )] = λ A N A exp(λ B t ) , dt
∫ d [N
B
exp(λ B t )] = ∫ λ A N A exp(λ B t )dt .
Az anyaelem mennyisége az N A = N A,0 exp(− λ A t ) összefüggéssel megadható. Ennek behelyettesítésével N B exp(λ B t ) = N A,0 N B = N A, 0
λA
λB − λ A
λA
λB − λ A
exp[(λ B − λ A )t ] + c ,
exp(− λ A t ) + c exp(− λ B t ) .
Ha a t = 0 időpontban N B = 0 , a c integrálási állandó érléke: c=−
λ A N A, 0 ; λB − λ A
a leánymagok száma a t időpontban N B = N A, 0
λA
λB − λ A
[exp(− λ At ) − exp(− λ B t )] .
A leányelem aktivitása
42
AB = λ B N B = AA,0 AB = AA
λB
λB
λB − λ A
λB − λ A
[exp(− λ At ) − exp(− λ B t )] ,
{1 − exp[− (λ B − λ A )t ]}.
Ha a t = 0 időpontban N B = N B ,0 a leányelem aktivitása: AB = AA,0
λB
λB − λ A
{1 − exp[− (λ B − λ A )t ]} + AB,0 exp(− λ B t ) .
Az anyaelem aktivitása mindkét esetben: AA = AA,0 exp(− λ A t ) . Az összes aktivitás az aktivitás additivitása értelmében: A = AA + AB .
Kettőnél több tagú bomlási sornál az i-edik elem mennyisége t időpontban ⎡ ⎤ exp(− λ1t ) exp(− λ 2 t ) + N i = N 1, 0 Πλi −1 ⎢ + ...⎥ ⎣ (λ 2 − λ1 )(λ3 − λ1 )...(λi − λ1 ) (λ1 − λ 2 )(λ3 − λ 2 )...(λi − λ 2 ) ⎦
ahol Π λi −1 = λ1λ 2 ..., λi −1 , 1.eset
λ A < λ B (T1 / 2, A > T1 / 2, B ) ,
2. eset
λ A << λ B (T1 / 2, A >> T1 / 2, B ) és
3. eset
λ A > λ B (T1 / 2, A < T1 / 2, B ) .
speciális eset
λ A ≈ λ B (T1 / 2, A ≈ T1 / 2, B ) .
A 2.10-2.12 ábrák a kéttagú bomlási sor három esetét szemléltetik [1 alapján].
43
2.10. Ábra. Kéttagú bomlási sor, tranziens egyensúly. Az anyaelem felezési ideje T1 / 2, A = 8 h, a leányelemé T1 / 2, B = 0,8 h; a - az összes aktivitás időbeni változása, b - az anyaelem aktivitása, c - a leányelem bomlási sebessége a felezési idő alapján, d - a leányelem aktivitásának időbeni változása
Az első esetben az aktivitást megadó összefüggés egy kezdeti szakasz, azaz megfelelően hosszú idő után: AB = AA,0
λB
λB − λ A
exp(− λ A t ) .
A leányelem aktivitása az anyaelem bomlási állandójának (felezési idejének) megfelelően változik. Ha az anyaelem felezési ideje 10 - 50-szer nagyobb, mint a leányelemé, tranziens egyensúly áll be. Ekkor a leányelem aktivitása az anyaelem felezési idejének megfelelően változik, és nagyobb, mint az anyaelem aktivitása. Példaképpen a természetes radioaktív
228
Ra (MsThl) átalakulását mutatjuk be: 228 86
β− β 228 Ra(MsThI )⎯⎯→ 89 Ac (McThII ) ⎯⎯→ T1 / 2 = 5,7 a 6,1 h −
α 224 Th(RdTh )⎯ ⎯→ 88 Ra (ThX ) .
228 90
44
T1 / 2 = 1,9 a
Az
228 89
Ac felezési ideje az éves felezési időkhöz képest olyan kicsi, hogy a bomlást
gyakorlatilag kéttagúnak tekintjük, mert a mezotórium II „azonnal” átalakul radiotóriummá (RdTh). A második esetben a leányelem felezési ideje és a t mérési időtartam nagyságrendekkel rövidebb az anyaelem felezési idejénél. Ez az eset fordul elő az uránnál, tóriumnál és ezek származékainál, de a
90
Sr → 90 Y esetében is ( T1 / 2,90Sr = 28 a; T1 / 2,90Y = 64 h).
Az anyaelem aktivitása a vizsgálat alatt gyakorlatilag nem változik, a leányelem aktivitása pedig kb. ötszörös felezési idő után gyakorlatilag eléri az anyaelem aktivitásszintjét, és ettől kezdve ugyancsak állandónak tekinthető. Az alsó periódusban (t < 5T1 / 2, B ) : AB = AA,0 [1 − exp(λBt )] . Ha t > 5T1 / 2, B : AA = λ A N A = AB = λ B N B ,
beáll az ún. szekuláris egyensúly. A szekuláris egyensúlyra jó gyakorlati példaként szolgálnak az izotópgenerátorok.
45
2.11. Ábra. Kéttagú bomlási sor, szekuláris egyensúly, T1 / 2, A = 8 ⋅ 10 7 h, a leányelemé
T1 / 2, B = 0,8 h; a - az összes aktivitás időbeni változása, b - az anyaelem aktivitása, c - a leányelem bomlási sebessége a felezési idő alapján, d- a leányelem aktivitásának időbeni változása.
A harmadik esetre példa a A
131
Te→131I →131Xe bomlási sor,( T 1 / 2,Te= 1,25 d, T1 / 2, I = 8 d).
131
I aktivitása maximumot ér el, majd 8,1 napos felezési idejének megfelelően
csökken. A maximum idejét a
dN B szélsőérték-feltétel alapján kapjuk meg. dt
λ A exp(−λ A t max ) = λ B t max , ebből (ha t = 0 -hoz AA = AA, 0 és AB = 0 tartozik): t max =
ln(λ B λ A ) , λB − λ A
illetve t max = τ B
TA T ln A , T A − TB TB
ahol
τ=
1
λ
46
.
2.12. Ábra. Kéttagú bomlási sor, ideális egyensúly. T1 / 2, A = 0,8 h, a leányelemé T1 / 2, B = 8 h; a - az összes aktivitás időbeni változása, b - az anyaelem aktivitása, c - a leányelem bomlási sebessége a felezési idő alapján, d- a leányelem aktivitásának időbeni változása.
A fentiekből adódik. hogy a t max időpontban λ A N A = λ B N B , vagyis az anyaelem és a leányelem aktivitása egyenlő. Ezt ideális egyensúlyi állapotnak nevezzük.
47
3. A Sugárzások és az anyag kölcsönhatásai 3.1. A sugárzások osztályozása
A mag szerkezetének, felépítésének tanulmányozása, a radioaktív izotópok indikátorként, illetve sugárforrásként való felhasználása leggyakrabban a magátalakulások eredményeként keletkező sugárzások és a környezet kölcsönhatásán alapul. A csoportosítást, rendszerezést elvégezhetjük a kölcsönhatásban résztvevő részecske fajták, az anyag minősége, halmazállapota és a kölcsönhatás mikéntje, módja, eredménye alapján. Elméleti megfontolások és a gyakorlat egyaránt a következő tulajdonságokat emelte ki: -
nyugalmi tömeg, illetve ennek
-
nagysága, valamint a
-
töltés.
Ezen az elvi megfontoláson alapszik a 3.1 táblázat. 1 a p d t α
2
3
n
γ (X)
b e+
e3.1. táblázat: A sugárzások osztályozása.
A táblázat csak a radiokémiai gyakorlat szempontjából számbavehető részecskéket tartalmazza: -
az 1. oszlopba kerültek a nyugalmi tömeggel és töltéssel rendelkező részecskék,
-
a 2. oszlopba a töltés nélküli, nyugalmi tömeggel rendelkezők, míg
-
a 3.-ba a töltés és nyugalmi tömeg nélküliek.
Az 1. oszlop két részre tagozódik: -
Az 1.a-ba az ún. magaktív részecskéket soroljuk, amelyek m0 nyugalmi tömege nagyobb az elektron nyugalmi tömegének 207-szeresénél.
-
Az 1.b oszlopba az ún. magidegen részecskék kerültek, amelyek a tapasztalat szerint nem váltanak ki magátalakulást (magreakciót), és nem is keletkeznek másodlagos részecskeként magreakciók során.
48
3.2. A kölcsönhatások osztályozása
Ennél a rendszerezésnél (3.2. táblázat) külön számbavesszük az anyag azon „elemét”, amellyel és külön a kölcsönhatási módot, ahogyan a sugárzást alkotó részecske az anyaggal kölcsönhatásba lép. Majd megvizsgáljuk, hogy ezen lehetséges kombinációkból melyek a reális lehetőségek. a kölcsönhatásban résztvevő „partner”
a kölcsönhatás eredménye a sugárzás az anyag oldaláról oldaláról
Mechanizmusa
1. a. elektron elnyelődés (szabad vagy kötött) (abszorbció) dI, dE Ekin, E* 2. b. mag koherens szórás dI 3. c. elektromos erőtér inkoherens szórás dI, dE Ekin+E* dI, dE Ekin 1. rugalmas 4. mag erőtér 2. rugalmatlan dI, dE Ekin+E* 3.2. táblázat: A kölcsönhatások osztályozása a mechanizmus alapján (dI: a részecskeintenzitás változása; dE: a sugárzás energiavesztesége; Ekin: az anyag energiafelvétele kinetikus energia formájában; E*: gerjesztési energia; koherens szórás: csak irányváltozás van, energiacsere, energiaváltozás nincs; inkoherens szórás: irányváltozás, energiacsere van.).
Nem általános érvényű a kölcsönhatások gyakoriságát megadó differenciálegyenlet: -dn = n⋅σ⋅ρA⋅dx Ezt integrálva x = 0, x és n = n0, n határok között:
n = n0 ⋅ e −σ ⋅ρ A⋅x n0: az x = 0-hoz tartozó részecskeszám; σ: hatáskeresztmetszet; ρA: atomsűrűség (atom/cm2). A kölcsönhatások következményeként létrejött részecskeszám változás: n0 − n = n0 ⋅ (1 − e −σ ⋅ρ A⋅x )
Kis
rétegvastagságokra
az
exponenciális
sorbafejtésénél
megállhatunk, azaz n0 - n = n0⋅σ⋅ρA⋅x = k 49
a
második
tagnál
A σ⋅ρA szorzatot gyakran µ-vel jelöljük és lineáris abszorbciós együtthatónak nevezzük (dimenziója: cm-1). Egy adott anyagban (abszorbens) végbemenő átalakulások jellegét adott sugárzásnál az egy-egy kölcsönhatási aktusban leadott energia nagysága nagymértékben meghatározza. A sugárzás leadott energiája az esetek döntő többségében (a magreakciókat itt nem vesszük figyelembe) ionizálja, vagy gerjeszti az anyagot alkotó atomok egy részét. Az ionizáció eredménye ionpár létrejötte (elektron és pozitív ion), azaz kötött elektron szakad ki az elektronhéjból. Az ionizáció feltétele, hogy a leadott energia nagyobb legyen a kérdéses elektron kötési energiájánál. Az ionizáció különböző energiaszintű elektronok kiszakadásával járhat. 0,1 MeV nagyságrendű leadott energiáknál a legbelső (K) héjról távozik egy elektron, kisebb energiaértékeknél magasabb energiaszintű, azaz kisebb kötési energiájú elektron szakad ki az elektronhéjból. Elektron eltávolítása a belső (K, L) energianívók valamelyikéről olyan gerjesztett állapotot eredményez, amely karakterisztikus röntgen (Xk) sugárzás kibocsátásával szűnik meg. Az 1a. és 1c. kölcsönhatási forma lehet ionizációs fékezés. A 3c. és 4c. kölcsönhatás az ún. sugárfékezés. A sugárzási fékezés csak a viszonylag kis tömegű elektronoknál okoz számba vehető energiaveszteséget. A gyors elektronok sugárzási fékezését is túlnyomórészt a mag okozza, a mag ekkor mint pont alakú töltés és tömeg hat. 3.3. Mesterséges magátalakítások: magreakciók 3.3.1. A magreakciókról általában
Ha egy párhuzamos részecskenyalábot, pl. neutron- vagy α-sugárzást vékony anyagrétegen bocsátunk át azt tapasztaljuk, hogy a réteg túlsó oldalán, a nyalábban haladó részecskék száma lecsökkent. A hiányzó részecskék -
egy részét megtaláljuk a nyalábon kivül, az eredeti irányhoz képest különböző szögekkel eltérülve,
-
másik része elnyelődött, és helyettük más részecskék jelentek meg.
A jelenség magyarázata az, hogy a részecskék kölcsönhatásba lépnek az anyagban levő magokkal. Az ütközés során -
vagy eltérülnek eredeti irányuktól, vagyis szóródnak,
50
-
vagy behatolnak az atommagba, és ott különféle változásokat hoznak létre.
Egy a részecskének X atommal való ütközésekor különböző lehetőségek állnak fenn:
⎧X + a ⎪ ⎪⎪ X * + a X + a → ⎨Y1 + b1 ⎪Y + b 2 ⎪ 2 ⎪⎩Y1 + Yi Az első két esetben a kölcsönhatás nem eredményez minőségi változást, a sugárzást alkotó részecskék szóródnak. Az X+a → X+a kölcsönhatásban a rendszer kinetikus energiája nem változott az ütközés során: rugalmas ütközés, illetve szórás játszódott le. A második esetben (X+a → X*+a) az atommag gerjesztődött, az ütközés után kisebb a rendszer kinetikus energiája, mint előtte, tehát az atommag belső energiája megnőtt. Az ütközés ebben az esetben rugalmatlan. A további kölcsönhatásokban az eredeti részecskék helyett új részecskék jelentek meg, magátalakulás történt. Magátalakulást elsőként Rutherford észlelt 1919-ben, amikor radioaktív bomlásból eredő nagyenergiájú α-részecskékkel nitrogén atomokat bombázott. Egyes esetekben a nitrogénből α-részecskével ütköztetve oxigénmag és proton keletkezett. 14
N + α = 17O + p
A magreakciókban a „bombázó” részecske rendszerint valamilyen egyszerű részecske (neutron, proton, α-részecske, stb.) amely behatol a magba, és valamilyen más, ugyancsak egyszerű részecske kilépését idézheti elő. Ilyenkor tehát a reakcióegyenlet így irható: a+X→Y+b vagy rövidítve X (a,b) Y. a: a magreakciót kiváltó részecske (pl. neutron); X: az eredeti atommag, célmag (target); Y: a termék-mag; b: a kilépő részecske vagy foton (γ-sugárzás).
51
Atommag-reakcióknál mindig érvényesülnek megmaradási elvek és ezeket a reakcióegyeneleteknek is tükrözniük kell.
Az atommag-reakciók egyleteinek felírásánál a
következő megmaradási elveknek kell teljesülniük: 1. A nukleonszám megmaradásának elve. A tömegszámok (bal felső index) összegének az egyenlet két oldalán ugyanakkorának kell lennie. Például a 14
N (α,p) 17O
magreakciónál: 14+4 = 1+17 2. Az elektromos töltés megmaradásának elve. A rendszámok (bal alsó index) összegének az egyenlet két oldalán ugyanakkorának kell lennie. Az előbbi reakciónál: 7+2 = 8+1 3. Impulzusnyomaték megmaradásának elve. A kiindulási és végtermékek impulzusnyomatékának összege megegyezik. 4. Érvényesülni kell az impulzus-megmaradás tételének. 5. Atommag-reakciókra is érvényes az energia-megmaradás elve, de csak ha az összes energiát, tehát a részecskék nyugalmi tömegével egyenértékű energiákat is figyelembe vesszük. Számításaink során alkalmazni kell az Einstein-egyenletet (E = m⋅c2). A Q-egyenlet
A magreakció Q reakcióhőjének (exoterm vagy endoterm) nagyságát a tömegkülönbség egyértelműen meghatározza. A magreakció eredményeként keletkező új mag és az ún. másodlagos részecske Eγ + Eb kinetikus energiájának nagyságát a Q reakcióhő és a bombázó részecske (Ea) energiájának összege adja: Ea + Q = Eγ + Eb Az
impulzus-megmaradás
(3.1.)
törvényét
is
felhasználva,
számolásra
alkalmas
összefüggéshez jutunk, amellyel a másodlagos részecske, illetve az új mag energiája számítható a Q reakcióhő és a bombázórészecske Ea energiájának ismeretében. Az impulzus-megmaradás törvénye alapján a laboratóriumi koordináta rendszerben (3.1. ábra) a következő egyenletek írhatók fel:
52
3.1. ábra: A magreakció impulzus-diagramja (laboratóriumi rendszer).
Py = Pa − Pb illetve
Py2 = Pa2 + Pb2 − 2 ⋅ Pa ⋅ Pb ⋅ cos β
(3.2.)
Figyelembe véve, hogy P2 = 2ME
(3.3)
M: a részecske tömege; E: a kinetikus energiája. A (3.3)-at a (3.2)-be behelyettesítve:
M y ⋅ E y = M a ⋅ E a + M b ⋅ E b − 2 cos β M a ⋅ M b ⋅ E a ⋅ E b (3.4) Az (3.1) összefüggésbe az Ey–ra kifejezett (3.4)-et behelyettesítve kapjuk a Qegyenletet:
⎛ ⎛ M a M b E a Eb M ⎞ M ⎞ cos β Q = ⎜⎜ 1 − b ⎟⎟ E b − ⎜⎜ 1 − a ⎟⎟ E a − 2 My ⎠ My ⎠ My ⎝ ⎝ Hatáskeresztmetszet, reakciómechanizmus
A sugárzás és a célmag közötti kölcsönhatásról alapvetően kétfajta módszerrel szerezhetünk tudomást. Az egyik vizsgálati módszernél a megfelelően kollimált ρA (részecske/cm3) sűrűségű dx cm vastagságú anyagon átbocsátott bombázó részecskék dI intenzitásváltozását figyeljük. A tapasztalatok szerint az intenzitásváltozás: -dI = σ⋅I⋅ρA⋅dx
I = I 0 ⋅ e − σ ⋅ρ A ⋅x A
σ
arányossági
hatáskeresztmetszet.
A
tényező σ
a
kölcsönhatás
dimenziója
53
valószínűségére
cm2/részecske
és
jellemző
mikroszkopikus
hatáskeresztmetszetnek is nevezik. Számítható a
kölcsönhatásban résztvett bombázó
részecskék n száma:
n = I 0 − I = I 0 ⋅ (1 − e −σ ⋅ρ A ⋅x ) Az
e −σ ⋅ ρ A ⋅ x -t sorbafejtve, és csak az első két tagot figyelembe véve: n = I0⋅σ⋅ ρA⋅x
Az összefüggés csak olyan vékony rétegek esetén alkalmazható, amelyekre a sorbafejtés első két tagja elegendő, tehát ha x 〈〈
1 . ρ A ⋅σ
A kölcsönhatások vizsgálatának másik lehetősége az anyag átalakulásának megfigyelése. Az időegység alatt keletkező N* magok száma:
dN * =σ A ⋅ N ⋅Φ dt σA: a magreakció hatáskeresztmetszete, N: a célmagok száma a besugárzott anyagban, Φ: a bombázó részecskék fluxusa (részecske/cm2s). Amennyiben az új mag radioaktív:
dN * = σ A ⋅ N ⋅Φ − λ ⋅ N * dt A σA olyan hatásos ütközési keresztmetszetnek tekinthető, amelyen belül minden „találat” magreakcióra vezet. Ha q a mag geometriai keresztmetszete (q = R2Π, ahol R=1,5⋅10-13M1/3 és M a mag tömegszáma), akkor a q nagyságrendje 10-24 cm2/részecske. Szokás q és σ értékét ún. „barn” egységben megadni: 1 barn = 10-24 cm2 Kisenergiájú neutronok magreakciójánál 104...106 barn nagyságrendű befogási hatáskeresztmetszettel is találkozunk. Ez tehát azt jelenti, hogy a lassú neutron már nagy távolságból is kölcsönhatásba kerül a maggal. A kísérletek tanúsága szerint egyes jól definiált energiaértékeknél a hatáskeresztmetszet hirtelen, rezonanciaszerűen megnő, majd tovább változtatva az energiát, ugyanolyan hirtelen le is csökken (3.2. ábra).
54
3.2. ábra: A hatáskeresztmetszet energiafüggése az 238U neutronbefogásánál (éles rezonancia-csúcsok, log-log). Az atommagreakciók mechanizmusa
Bohr 1936-ban felállított elmélete alapján
a magreakciók lefolyásáról szemléletes
képet alkothatunk. Amikor egy részecske a magerők hatótávolságába jut, első lépésként a részecske beépül az atommagba, és egy új mag, az ún. közbülső mag (compound mag) keletkezik. Ennek az új magnak a rendszáma és tömegszáma megegyezik az eredeti mag és a bombázó részecske rendszámának és tömegszámának összegével. A közbülső mag keletkezése pillanatában soha nincs alapállapotban, hanem meghatározott gerjesztési energiával rendelkezik. A gerjesztési energia (E*) két részből tevődik össze: Az atommagba épült részecske kötési energiájából (Ek) - ez azzal az energiával egyezik meg, amelyet be kell fektetnünk, ha a közbülső magból a beépülő bombázó részecskét elakarjuk távolítani - és a bombázó részecske (Ea) kinetikus energiából (E* = Ek + Ea). A közbülső mag gerjesztett állapota a Bohr-féle elképzelés szerint úgy jött létre, hogy az atommagba belépő részecske a nukleonokkal való sorozatos ütközések útján azoknak energiáját átadja. A közbenső mag képződése a Bohr-féle hipotézis értelmében a magreakció első lépését jelenti. A magreakció második felében a közbenső mag szétbomlik a reakciótermékekre (egy új magra és egy, vagy több könnyű részecskére : p, n, stb.). Erre az átalakulásra azért van lehetőség, mert a közbenső mag nem alapállapotban, hanem gerjesztett állapotban képződik. Az elméletben lényeges szerep jut az ún. „átmeneti” vagy „közbenső” mag élettartalmának. Az átmeneti magnak az élettartama viszonylag hosszú, legalábbis a
55
keletkezés, vagy a későbbi elbomlás időtartamához képest. Ennek következtében a teljes folyamat két, időben egymástól elkülönülő részfolyamatra bontható: Az átmeneti mag keletkezésére, és annak elbomlására, valamilyen részecske (vagy γ-foton) emittálásával. Tehát a Rutherford-féle reakciót tekintve például: α + 14N ⎯(1)→ (18F*) ⎯(2)→ 17O + p A közbenső mag élettartama
Az atommag belsejében lejátszódó folyamatok időtartama az ún. „természetes magfizikai időegység” 10-22 s, ennyi az (1), illetve (2) részfolyamat időtartama. A közbenső mag élettartama lényegesen nagyobb ennél az alapidőnél, annak legalább 100-szorosa, de 1010-szeresét is meghaladhatja. A hosszú élettartam a következőképpen magyarázható: a beolvadó „bombázó” részecske energiája igen gyorsan szétoszlik a magot alkotó nagyszámú nukleon között, így egyikre sem jut elegendő energia ahhoz, hogy a magból kiléphessen. Idővel azonban a statisztikus energiaingadozások következtében előfordulhat, hogy egy nukleonra akkora energia koncentrálódik, hogy az a magból kiszakadni képes. Könnyű magok esetén ez hamarabb következhet be, mint nehéz magoknál, amelyeknél többfelé oszlik el az energia, és ezért kisebb az egy részecskén történő koncentrálódás valószínűsége tehát nagyobb az átmeneti mag élettartama. Fontos következtetése az átmeneti magon alapuló elméletnek az, hogy az átmeneti mag nem hosszú élettartamú, az (1) és (2) lépés egymástól független. Ugyanaz az átmeneti mag ugyanis többféle módon különböző kiindulási magból is létrejöhet. Ugyanígy egy adott átmeneti mag különféle részecskék emittálásával többféle módon bomolhat el. A közbenső mag „nem emlékszik” arra, hogy milyen részekből keletkezett. Például:
⎧ 10 B + α B + α ⎫ 14 ⎪ 13 N ( ) * ⎬ ⎨ C+ p 12 C + d⎭ ⎪ 13 N + n ⎩ 10
Összefoglalva: A Bohr-féle közbenső mag-modell két alapvető felvetés mellett első közelítésként magyarázni tudja a kísérleti eredményeket: 1. A nukleonok között olyan erős a kölcsönhatás, hogy a beeső nukleon igen rövid idő alatt beolvad a magba.
56
2. A közbenső mag keletkezése és elbomlása egymástól független folyamatnak tekinthető. 3.3.2. Az aktiválás időtörvényei
Induljunk ki időben állandó intenzitású és energiájú részecske-fluxusból. Az A magot ezzel bombázva a B elemet kapjuk (a folyamat hatskeresztmetszete: σ), amely λ bomlási valószínűséggel bomlik C elemmé. Mindezeket alapul véve felírható: σ A ⎯Φ⋅⎯ →B ⎯ ⎯λ → C
Ahogyan gyarapodik a radioaktív termék, úgy nő annak aktivitása. A termék mennyisége nem nő korlátlanul, hanem egy maximális értékhez tart, amely stacioner állapotnak felel meg. Az esetek döntő többségében a célmagok számát (N) állandónak tekinthetjük, tehát az aktivitás valóban a bomlási sorok azon esetével analóg, amelynél λA << λB, azaz az anyaelem aktivitása, a leányelem keletkezésének sebessége az időben állandó. Az aktív magok mennyiségét ugyanúgy számíthatjuk, mint azt a bomlási soroknál már megismerhettük, azaz
dN * = σ A ⋅ N ⋅Φ − λ ⋅ N * dt vagyis (keletkezési sebesség) – (bomlási sebesség), ahol λ: a keletkező radioaktív bomlási állandója; N*: a radioaktív magok száma; N: a célmagok száma. N=
mN A f MA
m: a target tömege (g); NA: Az Avogadro-szám; f: az izotóp előfordulási súlytörtje; MA: az izotóp tömegszáma. Integrálással kiszámítható N* értékének időbeli változása. Ha induláskor t = 0 -nál N* = 0, akkor
N * = N ∞* (1 − e − λ ⋅t )
57
A = A∞ (1 − e − λ ⋅t ) N ∞* =
ΦσN
λ
A∞ = λ ⋅ N ∞* *
azaz N ∞ jelenti a t → ∞ -ben elérhető határértéket. Ez a határérték arányos: -
a keletkezés sebességével, tehát arányos a fluxussal, az aktiválható atomok számával és az aktivitás valószínűségét megadó hatáskeresztmetszettel.
Ugyanakkor fordítottan arányos a keletkező izotóp bomlási állandójával. Minél nagyobb a bomlási állandó (azaz kisebb felezési idő), annál kisebb a termelhető izotóp mennyisége. A maximális aktivitást Φ, σ és N értékei határozzák meg, a határérték elérésének ideje kizárólag a keletkezett izotóp bomlási állandójának nagyságától függ (3.3. ábra).
3.3. ábra: Az aktivitás az aktiválási idő függvényében.
Például: - egyszeres felezési idő alatt a maximális aktivitás 50 %-át; - kétszeres felezési idő alatt maximális aktivitás 75 %-át; - háromszoros felezési idő alatt a maximális aktivitás 87,5 %-át; - négyszeres felezési idő alatt a maximális aktivitás 93,7 %-át érjük el, stb. Ennek fontos gyakorlati következményei vannak: 58
1. 2. 3.
4.
A felezési idő 2-3-szorosánál hosszabb ideig aktiválnunk nem gazdaságos, mivel az aktivitás növekedése egyre lassúbbá válik. Rövid élettartamú izotópokat rövid, hosszú élettartamúakat hosz-szú ideig tartó besugárzással állítjuk elő. Ha egymás mellett többféle felezési idejű radioaktív mag keletkezik (pl. a besugárzásnak kitett elem különböző természetes izotópjaiból), akkor ezek aránya változik a besugárzás időtartamával. Az idő növelése a hosszú élettartamú izotóp előállításának kedvez. Az aktiválás megszüntetése után - a lebomlás miatt - a már megismert bomlási törvény szerint csökken az aktivitás azzal a felezési idővel, amely a felaktiválódás mértékét is meghatározza. (3.4. ábra).
3.4. ábra: Az aktivitás változása az idő függvényében (aktiválás, majd bomlás).
3.3.3. Magreakciók töltött részecskékkel
(p,γ) reakciók A protonbefogásos reakciók száma viszonylag kicsi. A 6Li(p,γ)7Be reakció erősen exoterm. Alkalmazása: „kemény”, vagyis nagyenergiájú fotonok előállítása: a kilépő foton energiája 17 MeV. A 13N aktív izotóp előállítási módja: 12 C(p,γ)13N (β+-sugárzó; t1/2 = 10 perc). (p,n) reakciók Rendszerint ciklotronban gyorsított protonokkal hajtják végre. Neutronsugárzás előállítására használható reakciók például: 7 Li (p,n)7Be 9
Be (p,n)9B
59
(p,α) reakciók Ez a reakciótípus elég ritka. A (p,α) reakciók általában erősen endotermek, ugyanakkor nemcsak a proton belépését, hanem az α-részecske kilépését is a Coulomb-gát nehezíti meg. Ilyen reakció például: 19 F (p,α)16O
Ciklotronban leginkább deuteronokat alkalmaznak besugárzásra. A deuteronok viszonylag egyszerű ionforrásból nyerhetők. (d,n) reakciók Egyenértékűek a (p,γ) reakciókkal. A keletkezett mag protondús, tehát általában pozitron, vagy E.X. sugárzó. A rendszám eggyel nő. A reakciók alkalmazása: gyorsítókkal működő neutronforrás radioaktív izotóp termelésére. Kis rendszámú magoknál már 0,1 MeV fölött megindul a reakció és 1 MeV közelében már jó kitermeléssel megy végbe. Néhány, neutronforrásként felhasznált reakció: 2 D(d,n)3He 3
7
T(d,n)4He
Li(d,n)2⋅4He 9
Be(d,n)10B
A 3T(d,n)4He reakción alapszik a legtöbb napjainkban működő ún. neutrongenerátor. (d,α) reakció Az átmeneti mag nagy energiatartalma megkönnyíti a magas Coulomb-gáton át az αrészecskék kilépését. Néhány magreakció: 24 Mg(d,α)22Na 50
Cr(d,α)48V
Ezek a reakciók pozitron-sugárzó izotópot eredményeznek. A termékek β-- sugárzók a következő esetekben: 56 Fe(d,α)54Mn 88
Sr(d,α)86Rb
(α,n) reakciók
Ezt a reakciót elsősorban hordozható laboratóriumi neutronforrásként használjuk. Különösen fontos a 9
Be(α,n)12C
60
folyamat, amely természetes α-sugárzó izotópok sugárzásának hatására is végbemegy és így hordozható neutronforrás készítését teszi lehetővé. Az α-forrás lehet: Ra, Rn, Po, Am, Pu, stb. Egy másik, szintén neutrontermelésre használt folyamat: 11 B(α,n)14N (α,p) reakciók
Ilyen típusú folyamat volt a radiológia tudományának kezdeti időszakában (1920-1930) felfedezett és vizsgált magreakciók nagy része. Ezeket természetesen radioaktív izotópok αsugárzásának felhasználásával, könnyű magokkal végezték. Történelmi nevezetességű a már említett, első mesterséges magreakció: 14
N(α,p)17O
3.3.4. Termonukleáris reakciók
A
hidrogén
izotópok
átalakulása,
fúziója
nehezebb
magokra
exoterm,
tömegcsökkenéssel járó folyamat. A következő átalakulások lehetségesek: 1. H + H → D (Q = 0,43 MeV) 2. H + D → 3He (Q = 5,49 MeV) 3. H + T → 4He (Q = 19,8 MeV) 4. D + D → T + H (Q = 4,03 MeV) 3 He + n (Q = 3,27 MeV) 4 He (Q = 23,83 MeV) 5. D + T → 4He + n (Q = 17,57 MeV) 6. T + T → 4He + 2n (Q = 11,32 MeV) A fúziós atombomba, mint megvalósított „alkalmazás” mellett jelenleg elsősorban asztrofizikai vonatkozásai vannak ezeknek a reakcióknak. Az elképzelés ugyanis az, hogy ezek a reakciók adják a nap energiaját. 3.3.5. Magreakciók fotonokkal (γ,n) reakciók
Az ilyen típusú magreakciók közül gyakorlati jelentőségű a 2 H(γ,n)1H magátalakulás.
61
Mivel a deuteronban a kötési energia mindössze 2,2 MeV, kemény γ-sugárzó izotóp (pl.: 24Na, E = 2,76 MeV) nehézvízzel neutronforrást ad. A
9
Be(γ,n)8Be
reakció az egyik gyakorlatban is alkalmazott neutronforrás alapja. A γ-sugárforrás lehet természetes vagy mesterséges radioaktív izotóp, vagy kemény fékezési (röntgen) sugárzás. Ezen utóbbi reakció küszöbenergiája 1,63 MeV. 3.3.6. Magreakciók neutronokkal
A neutronokat energiájuk szerint a következőképpen csoportosíthatjuk: 1. Lassú neutronok: 2. termikus neutronok: 0 eV < E ≤ 0,44 eV 3. rezonancia neutronok: 0,44 eV < E ≤ 1 keV 4. Közepes energiájú neutronok: 1 keV < E ≤ 500 keV 5. Gyors neutronok: 0,5 MeV < E ≤ 10 MeV 6. Nagy energiájú neutronok: 10 MeV < E ≤ 50 MeV 7. Szupergyors neutronok: 50 MeV < E. A gyakorlati alkalmazás szempontjából központi jelentőségű problémakör a neutronforrások közepes és gyors neutronjainak lassítása, termalizálása (pl.: nukleáris energia termelés). A megvalósítás módja a neutronok ütköztetése oly módon, hogy a kölcsönhatás eredményeként lassú neutronokat nyerjünk a lehető legkisebb veszteséggel. Neutronbefogás
A neutronbefogás valószínűsége, és az, hogy milyen magreakció jön létre, függ a neutron-energiától és a magfajtától. A lassú neutronok befogási valószínűsége általában nagyobb, mint a gyors neutronoké. Lassú neutron hatására legtöbb magfajtánál (n,γ) reakció lép fel. A (n,p), (n,α), (n,2n) reakciók rendszerint gyors neutronok hatására, könnyű magokkal jönnek létre. Nagy energiájú neutronok hatására (≈ 100 MeV) a mag igen nagyszámú termékre esik szét. Ez a folyamat a magszétesés, vagy spalláció.
62
(n,γ) reakciók
A legfontosabb magreakciótípus. A He kivételével minden elemmel végbemehet. A reakció mindig exoterm, mert a befogás a neutron ≈ 8 MeV kötési energiájának megfelelő energia felszabadulásával jár. A folyamat tehát lassú (termikus) neutronokkal is mindig végbemehet. Általában a neutron-energia csökkenésével nő a hatáskeresztmetszet. A (n,γ) reakciók legnagyobb része radioaktív izotópot eredményez. A keletkezett izotópok kevés kivétellel β- sugárzók. Az atommáglyában történő aktiváláskor túlnyomórészt ez a reakció megy végbe (3.3. táblázat). magreakció Na(n,γ)24Na 31 P(n,γ)32P 35 Cl(n,γ)36Cl 59 Co(n,γ)60Co 64 Zn(n,γ)65Zn 109 Ag(n,γ)110mAg 197 Au(n,γ)198Au 203 Tl(n,γ)204Tl 23
σ (barn) 0,53 0,19 40 20 0,5 2,2 96 8
a bomlás módja felezési idő 15 óra (β-, γ) 14 nap (β-) 3.105 év (β-) 5,3 év (β-, γ) 250 nap (β-, E.X.) 253 nap (β-, γ) 2,7 nap (β-, γ) 3,7 év (β-) 3.3. táblázat: Néhány fontosabb (n,γ) típusú magreakció.
Néhány atomfajta különlegesen nagy neutronbefogási hatáskeresztmetszettel tűnik ki, ezért a magreaktorok neutrongazdálkodása szempontjából fontos, például: 113
Cd(n,γ)114Cd
Ennek a reakciónak 0,18 eV neutron-energiánál rezonanciahelye van. Itt a hatáskeresztmetszet σ = 6,310⋅104 barn. A Cd természetes izotópkeverékére a hatáskeresztmetszet átlagos értéke ennél kisebb σ = 8⋅103 barn. A kadmium kiválóan alkalmas a neutronfluxus szabályozására. Kadmium rudak helyzetének változtatásával a neutronszint érzékenyen változtatható. Az uránhasadás termékei között is vannak nagy neutronbefogási hatáskeresztmetszettel rendelkező izotópok. Ezek a reaktor reaktivitását csökkentik, ún. „reaktormérgek”. Ilyenek például: 135
Xe(n,γ)136Xe (σ = 2,7⋅106 barn),
149
Sm(n,γ)150Sm (σ = 6,6⋅104 barn),
157
Gd(n,γ)158Gd (σ = 4,6⋅104 barn)
63
σ : a termikus (n,γ) hatáskeresztmetszet. A reaktor szerkezeti anyagainál
is lényeges szempont a neutronbefogási
hatáskeresztmetszet nagysága. (n,p) reakciók
Néhány fontos radioaktív izotópot állítanak elő ezzel a magreakció-típussal. Az izotóptermelés szempontjából fontos előny, hogy a folyamata rendszámváltozással jár (a rendszám eggyel csökken), tehát a termék kémiai módszerekkel elkülöníthető. Mivel a neutron nyugalmi tömege nagyobb a protonénál, az ilyen folyamat exoterm. Lassú neutronokkal is végbemennek a következő reakciók: 10
B(n,p)10Be
14
N(n,p)14C ;
;
35
Cl(n,p)35S
Csak gyors neutronokkal lejátszódó reakciók: 36
Cl(n,p)36S
64
Zn(n,p)64Cu
59
Co(n,p)59Fe
A termék magok rendszerint β-sugárzók. A β--bomlás végterméke az eredeti atommag, tehát teljes ciklus megy végbe. Például: 14
−
n ,p β N ⎯⎯ → 14 C ⎯⎯ → 14 N
(n,α) reakciók
Két fontos reakciót érdemes megemlíteni. Az egyik a
10
B(n,α)7Li (σ = 3000 barn)
reakció. Ennek a folyamatnak a neutron-detektálásnál van jelentősége. BF3-dal töltött detektorban a neutronok nagyenergiájú, nagy ionizálóképességű α-részecskét váltanak ki, ami jól detektálható. A másik reakció a 6Li(n,α)3T (σ = 900 barn). Az átalakulás exoterm (Q = 4,7 MeV), a kiszabaduló triciummag energiája kb. 2,2 MeV. Ha nehézvízben oldott Li-sót sugárzunk be magreaktorban, végbemegy a 3T(d,n)4He exoterm reakció, mely 14 MeV nagyenergiájú neutronokat szolgáltat. Így lassú neutronok segítéségével nagyenergiájú neutronokat lehet nyerni. Ez a jelenség a „neutronenergia fel-transzformálás”. (n,f) reakciók
A periódusos rendszer legvégén lévő nehéz atommagok neutronbesugárzás hatására két közepes nagyságú magra hasadhatnak. Ugyanaz az átmeneti mag sokféle módon hasadhat, így ugyanabból az izotópból kiindulva sokfajta termékmag keletkezhet. Például az 235U esetében az egyik lehetőség: 236
U U + n ⎯⎯ ⎯ → 3n + 90Kr +143Ba
235
64
A hasadáskor 2, vagy 3 neutron szabadul fel. A primer hasadási termékek neutrondús, instabil radioaktív magok, melyek sorozatos β-bomlás során stabilizálódnak. Az előzőekben ismertetett hasadási folyamatot például a következő bomlássorozat követi: 90
−
−
−
−
33 s , 7 perc Žv Kr ⎯β⎯,⎯ → 90 Rb ⎯β⎯, 2⎯ ⎯→ 90 Sr ⎯β⎯, 28⎯ ⎯ → 90Y ⎯β⎯, 64⎯—ra ⎯→ 90 Zr
143
−
−
−
−
perc —ra , 7 nap Ba ⎯β⎯,30 ⎯s →143 La ⎯β⎯,12⎯ ⎯→143Ce ⎯β⎯,33⎯ ⎯→143 Pn ⎯β⎯,13⎯ ⎯→143 Nd
Az uránmag hasadása kb. 50 féle módon történhet. A termékek száma igen nagy: 35 elem kereken 300 izotópja található meg. A felhasadás nem szimmetrikusan történik. Az egyik rész kb. másfélszer akkora, mint a másik. A 3.5. ábrán láthatjuk a hasadványok gyakoriságának a tömegszám szerinti eloszlását. A görbének két maximuma van: a 90 és 140 tömegszám közelében.
3.5. ábra: Az urán hasadási termékeinek gyakorisága.
A hasadás összfolyamatában kereken 200 MeV energia szabadul fel. Ennek átlagos eloszlása a különféle termékek között: A hasadványok kinetikus energiája: ≈ 160 MeV; A neutronok kinetikus energiája: ≈ 5 MeV; A γ-sugárzás energiája: ≈ 5 MeV; A szekunder radioaktív bomlás energiája: ≈ 20 MeV; A neutronok befogásakor felszabaduló energia: ≈ 10 MeV; Összesen: ≈ 200 MeV. A hasadóképes magfajták száma kicsi (3.4. táblázat.).
65
Izotópok 235-U 233-U 239-Pu 241-Pu 238-U 232-Th
kiindulási anyag hatásos neutron természetes urán termikus Th, neutronbesugárzás termikus 238 U, neutronbesugárzás termikus 238 U, neutronbesugárzás termikus természetes urán gyors természetes Th gyors 3.4. táblázat: Az (n,f) reakcióra alkalmas izotópok.
A természetben számottevő koncentrációban csak egy olyan izotóp fordul elő, mely lassú neutronok hatására hasad, ez az 235U izotóp. A természetes urán összetétele: 238U (99,2 %) + 235U (0,71 %) + 234U (0,0055 %). Gyors neutronok hatására a természetben előforduló izotópok közül a energia: 1,0 MeV) és a
238
U (küszöb-
232
Th (küszöbenergia:1,8 MeV) hasad. Lassú neutronokra
hasadóképes még néhány, a természetben számottevő mennyiségben (vagy egyáltalán) elő nem forduló atommag. Ezek szintén fontos atomreaktor-üzemanyagok és ezért mesterségesen (atomreaktorokban, neutronbesugárzással) állítják elő. Ilyenek: Az 233U: előállítható 232Th-ból a következő módon: 232
−
n ,γ ), 24 perc , 27 , 4 nap Th ⎯(⎯⎯⎯ ⎯→ 233Th ⎯β⎯⎯⎯ → 233U
A 239Pu: előállítható 238U-ból: −
−
n ,γ , 7 nap , 2 , 3nap U ⎯⎯ → 239U ⎯β⎯⎯ ⎯→ 239 Np ⎯β⎯⎯ ⎯→ 239 Pu
238
A 241Pu: előállítható 239Pu-ból: 239
n ,γ ) n ,γ ) Pu ⎯(⎯ ⎯→ 240 Pu ⎯(⎯ ⎯→ 241 Pu
A hasadási reakciót az teszi rendkívüli jelentőségűvé, hogy minden hasadási folyamatban egy neutron két vagy három neutront hoz létre, tehát neutronszám-sokszorozás történik. Ha a keletkezett neutronok közül legalább egy neutron újabb hasításban vesz részt, a magreakció önfenntartó láncreakcióvá válik.
66
3.4. Az ionizáló sugárzások kölcsönhatása az anyaggal 3.4.1. Az α-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal
Mint ahogy azt az előzőekben tárgyaltuk: az α-részecskék négyes tömegszámú, 4-9 MeV közötti energiájú héliumatommagok. Az a α-részecske kölcsönhatásba léphet: Az atomi elektronnal 1c. kölcsönhatási formában: inkoherens szórás I. (Coulomb-erők közötti kölcsönhatás), amelynek eredménye ionizáció és gerjesztés az anyagban, illetve a sugárzást alkotó részecskék energia-, és irányváltozása. A maggal a 2a., illetve 2c. formában. A 2a. kölcsönhatás a magreakció. A 2c. a II. Rutherford-féle szórás. A viszonylag nagy tömegű és nagy impulzusú részecskék a gázmolekulákat igen jó hatásfokkal ionizálják, és ugyanakkor alig térnek el az eredeti irányuktól. Az azonos töltésű és energiájú részecskék közül a nagyobb tömegű a tömegek arányában hatásosabban ionizál (m1v12 = m2v22), azaz egységnyi úthosszon több ionpárt kelt. Az egységnyi úthosszon létrehozott ionpárok száma (és az ezzel arányos dE/dx fékezőképesség) a sebesség csökkenésével nő (3.6. ábra).
3.6. ábra: Relatív fékezőhatás-változás a távolság függvényében.
67
Az energia csökkenésével tehát nő az α-részecske fajlagos ionizációs képessége. A teljesen lelassult α-részecskék semleges héliumatomokká alakulnak. A különböző mérési eljárások eredményei azt mutatják, hogy egy ionpár létesítéséhez levegőben átlagosan 32,5...34 eV energia szükséges. Gázok és gázelegyek esetében az ionizáció és gerjesztés közel azonos valószínűséggel következik be. Ezért az α-részecskék által leadott energiának csak egy része használódik fel ionpárok létrehozására, azaz egy ionpár keletkezéséhez általában az ionizációs energia közel kétszerese szükséges. Hatótávolság
Azt a távolságot, amelyet az α-részecske az abszorbensben megtesz, hatótávolságnak nevezzük. A hatótávolságot (R) a 105 Pa nyomású 15 ºC-os száraz levegőre adják meg. A közepes hatótávolságot (Rk) azzal a x távolsággal definiálják, amelynél a részecskék száma eredeti értékük felére csökken. A részecske kezdeti energiája és a hatótávolság közötti összefüggést empirikus formulákkal adják meg. Az összefüggések: R = a ⋅ En típusúak. A természetes radioaktív izotópok α-sugárzásának esetében, amelyekre a hatótávolság levegőben 4-9 cm között van, n értéke pedig 3/2 (Geiger számításai szerint). 3.4.2. Az elektron-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal
Az
atommag-átalakulások
magátalakulás
jellege,
a
következményeként keletkezés
fellépő
körülményei
elektronsugárzásokat
alapján
a
csoportosíthatjuk.
Megkülönböztethetünk magsugárzást és atomi elektronsugárzást. Magsugárzásnak nevezzük a pozitron-, vagy elektron-sugárzást akkor, ha a részecskék a magból lépnek ki. A pozitív és negatív elektron-magsugárzást nevezzük bétapozitív (β+), béta-negatív (β-), illetve röviden béta-sugárzásnak (β). Legfontosabb jellemzőjük a folytonos energiaeloszlás. Az atomi elektronsugárzást olyan elektronok alkotják, melyek közvetlenül, vagy közvetve az atommag-átalakulások következményeként a magban felszabaduló energia hatására szakadnak ki az atomi kötelékből, az elektronhéjból. A β-részecskék az anyagon áthaladva azzal kölcsönhatásba lépnek, energiájukat fokozatosan elveszítik, miközben irányukat megváltoztatják (inkoherens szórás). A
68
kölcsönhatás leggyakrabban 1c. típusú. Ennek következménye az anyag atomjainak, molekuláinak gerjesztése. A másik kölcsönhatási forma 3-4c. típusú, azaz kölcsönhatás az elektromos és magerőtérrel, amelynek eredménye ugyancsak inkoherens szórás. Cserenkov-sugárzás
Valamely közegben a fény c/n (n a törésmutató) hullámsebességnél nagyobb sebességgel mozgó elektron pályája fényforrássá válik. Az ebből kiinduló, a látható fény tartományába eső energiájú fotonsugárzás intenzitás-eloszlása erősen aszimmetrikus, a fény lényegében csak a β-sugarak irányában lép ki. A maximális intenzitás iránya és a β-sugarak iránya közötti szög (φ) nagysága függ a β-részecskék energiájától, valamint a közeg törésmutatójától. v > c/n esetén, ahol v az elektron sebessége: cosϕ =
c m⋅v
egyenlet által megadott irányban nem lesz interferencia következtében kioltás, a látható fény tehát egy φ nyilásszögű kúp mentén terjed. Annihiláció, megsemmisülési sugárzás
A nagy sebességű pozitív β-részecskék energialeadása, szóródása a negatív βsugárzással megegyező módon megy végbe. A
előzőekben
ismertetett
kölcsönhatások
révén
lefékeződött
β-részecskék
elektronokkal semlegesítődnek, és a nyugalmi tömegüknek megfelelő energia γ-sugárzás formájában széttagolódik: egyidejűleg két, egymással 180°-os szöget bezáró irányú, 0,51 MeV-os γ-foton keletkezik. A lassan mozgó pozitron élettartama elektron-környezetben nagyon kicsi (10-10 s nagyságrendű), egy elektronnal kölcsönhatásba lép, és a két részecske legtöbbször két γfotonná alakul. A két ellentétes irányú és egyidőben létrejövő γ-foton a pozitron bomlás egyik legfontosabb jellemzője. A pozitronok túlnyomó része (85...95 %-a) így alakul át.
69
A β-sugárzás gyengülése
A β-sugárzás intenzitásváltozására közelítőleg a következő empirikus exponenciális összefüggés írható fel.
I = I 0 ⋅ e − µ '⋅x I 0 − I = I 0 ⋅ (1 − e− µ '⋅x ) I0, illetve I: a megfelelően kollimált sugárzás intenzitása az anyagon való áthaladás előtt és után; µ’: a lineáris abszorpciós együttható (cm-1); x: az abszorbens rétegvastagsága (cm). A tapasztalat szerint adott energiánál az abszorpciós együttható első közelítésben csak az abszorbeáló közeg sűrűségétől függ, célszerű a kettő hányadosával számolni:
µ' =µ ρ µ: tömegabszorpciós együttható (cm2/g). A µ tömegabszorpciós együttható közelítőleg független az abszorbens anyagi minőségétől. A tömegabszorpciós együttható bevezetése után az abszorbens vastagsága a sűrűséggel szorozva:
ρ⋅x = d d: felületi sűrűség (g/cm2). Tehát
I = I 0 ⋅ e− µ⋅d
(3.2.)
Az (3.2.)-vel való számolás nagy előnye akkor mutatkozik meg, amikor a sugárzás különböző anyagokból álló rétegeken halad át. Ugyanis, ha a rétegvastagságokat felületi sűrűségekben adjuk meg, közös tömegabszorpciós együtthatóval számolhatunk. Tehát az egyes rétegek abszorpciós együtthatóit nem kell külön kiszámítani, és d helyére g/cm2-ben megadott rétegvastagságok összegét helyettesítjük be:
I = e − µ ⋅( d 1 + d 2 + ...+ d i ) I0
70
A β-sugárzás önabszorpciója
Gyakran kell számolnunk azzal a lehetőséggel, hogy mérendő sugárzás már magában a preparátumrétegben is gyengül (szóródik, vagy elnyelődik). Ez a jelenség elsősorban az ún. lágy β-sugárzásoknál lép fel számottevő mértékben (például:
14
C, vagy
38
S). A lágy β-sugárzásnál már igen vékony rétegben is számottevő az
effektus, például: a 14C esetében 80 µg/cm2 vastagság esetén 1 %–os. Kemény sugárzásoknál az önabszorpció csak vastag rétegeknél érzékelhető. Vizsgáljuk meg egy l vastagságú preparátumból kilépő sugárzás intenzitását! Az egész preparátumban bekövetkező bomlásokból származó részecskéknek a preparátum felső felületére merőleges irányban elinduló hányada legyen I0. Egységnyi rétegvastagságból tehát I0/l = i0 részecske származik, dx elemi rétegvastagságból I0⋅dx/1. A felülettől x távolságban lévő dx elemi rétegből eredő sugárzás az x vastagságú rétegen áthaladva gyengül.
dI =
I 0 ⋅ dx − µ '⋅ x ⋅e = i0 ⋅ dx ⋅ e − µ '⋅ x = i0 ⋅ e − µ '⋅ x dx l
Az egyenletet 0 és l határok között integrálva (l = x helyettesítés után):
I=
I0 I ⋅ (1 − e − µ '⋅x ) = ⋅ (1 − e − µ⋅d ) µ '⋅x µ⋅d
Vékony rétegnél az exponenciális tag sorbafejthető. A sornak csak az első három tagjával számolva:
I = I 0 (1 −
1 1 µ '⋅x ) = I 0 (1 − µ ⋅ d ) 2 2
Az összefüggésekből láthatjuk, hogy határesetben: igen vékony rétegeknél (d → 0): I → I0 és igen vastag rétegeknél (d → ∞): I → I0 /µ⋅d. A β-sugárzás visszaszórása
A β-részecskék, miközben anyagi közegen haladnak át, igen sűrűn szenvednek kisebbnagyobb irányváltozást, azaz szóródnak. Ennek következtében a detektor felé elinduló részecskék irányukat megváltoztatva nem jutnak be a detektorba. A közel 180°-os irányváltoztatás esetén visszaszórásról beszélünk.
71
A visszaszórás jelenségét kimutathatjuk pl. úgy, hogy a preparátum alá fémlemezt helyezünk. Ekkor a beütésszám megnő. A szórás és visszaszórás jelensége az intenzitásmérés eredményét tehát befolyásolja. A visszaszórás mérése fóliák vastagságának meghatározására használható. Vékony felületi bevonatok vastagsága is meghatározható, ha a felületi réteg és az alapanyag visszaszórási tényezője (rendszáma) erősen eltér egymástól (pl. ónbevonat vason) és az alapot képező hordozó vastagsága meghaladja a hatótávolság felét.
3.4.3. A γ-sugárzás kölcsönhatása az anyaggal
Adott I0 intenzitású és E = h⋅ν energiájú párhuzamos γ-sugárnyalábot ρ⋅x rétegvastagságú, ρA (atom/cm2) sűrűségű anyagon átbocsátva, az anyagból az I0-nál kisebb, I intenzitású γ-sugárzás lép ki, amelynek intenzitása és energiaeloszlása eltér az eredetitől. A relatív
intenzitáscsökkenés
arányos
a
kölcsönhatások
valószínűségét
megadó
hatáskeresztmetszettel és a részecskesűrűséggel: -dI = σ⋅ρA⋅Idx Integrálva I0-I és 0-x határok között, feltéve, hogy σ állandó:
I = I 0 ⋅ e −σ ⋅ρ A ⋅x = I 0 ⋅ e − µ '⋅x = I 0 ⋅ e − µ⋅d Az intenzitáscsökkenés vékony réteg esetén (x <<1/µ): I0-I = I0⋅(1-e-µ’⋅x) ≈ µ’⋅x⋅I0 µ'=
I0 − I I0 ⋅ x
A 0,1...10 MeV-os gamma energiatartományban három kölcsönhatási forma jelentős: 1. fotoeffektus: 1a. 2. Compton szórás: 1c. 3. párképződés: 3a., 4a. Fotoeffektus
A 100keV alatti fotonenergiák esetében a E = h⋅ν energiájú foton teljes energiáját átadja az atom elektronrendszerének. A foton elnyelődik (abszorbeálódik), a gerjesztett atom egy kötött elektronja pedig a kötési energiát meghaladó gerjesztési energiarészt, mint kinetikus energiát magával viszi (3.7. ábra).
72
3.7. ábra: Fotoeffektus.
Az elektron Ef kinetikus energiája: Ef = h⋅ν - Ei Ei: annak a nívónak az ionizációs energiája, amelyről az elektron származik. A fotoeffektus eredménye: a foton megszűnése és az elnyelt foton energiájától függő energiájú elektron létrehozása mellett, a visszamaradt gerjesztett atom. A gerjesztett állapot például - karakterisztikus röntgen (X) foton kibocsátásával szűnik meg. A fotoeffektus okozta sugárgyengülés utáni If intenzitás a jól ismert exponenciális összefüggéssel írható le:
I f = I0 ⋅ e
−σ f ⋅ ρ A ⋅ x
= I0 ⋅ e
− µ 'f ⋅ x
= I0 ⋅ e
− µ f ⋅d
Elméleti megfontolások és a kísérleti tapasztalatok szerint az elnyelődött foton 80%-a a K héj elektronját gerjeszti abban az esetben, ha a kötési energia kisebb a foton energiájánál. Ha a K héj kötési energiája nagyobb a foton energiájánál, akkor az L héj egy elektronja gerjesztődik. A Compton szórás
A 100 keV energia fölött a γ-foton és elektron rugalmas ütközése kezd dominálni (ez utóbbi kötési energiája elhanyagolható a foton energiájához képest). Az ütközés eredménye: a foton eredeti irányához képest β szöggel eltérül és energiája csökken. Ezzel egyidőben a meglökött ún. Compton-elektron a foton eredeti irányával ϕ szöget bezáró irányban mozdul el (3.7. ábra) E = h⋅ν - h⋅ν’ energiával (h⋅ν a foton energiája ütközés előtt, h⋅ν’ pedig ütközés után).
73
3.8. ábra: Compton szórás. Párképződés
Az 1,02 MeV (az elektron kétszeres nyugalmi tömegének megfelelő) fotonenergia felett a foton átalakulhat egy elektronná és egy pozitronná, a foton tehát megszűnik, abszorbeálódik (3.9. ábra). h⋅ν = (0,51+E(-)) + (0,51+E(+))
3.9. ábra: Párképződés.
A párképződés okozta sugárgyengülést is az ismert exponenciális összefüggés írja le: ∆I p I0
= 1− e
74
−σ p ⋅ ρ A ⋅x
Az elektron és pozitron E(e+) és E(e-) kinetikus energiáját átadja az anyagnak. A termalizálódott pozitron egy elektronnal kölcsönhatásba lép és két 0,51 MeV-os foton keletkezik, amelyek egymással 180°-os szöget bezárva indulnak el. A 0,51 MeV-os γ-foton Compton-, foto- (vagy egymás után mindkét) effektusban kölcsönhatásba léphet az anyaggal (Compton-, és fotoelektronok keletkeznek), illetve eltávozhat az anyagból. A γ-sugárzás gyengülése és abszorpciója
A sugárzás gyengülése, - illetve a nem szabatos, de gyakran használt elnevezés szerint az abszorpció a kölcsönhatások gyakoriságától függ. Mértéke a bruttó gyengülési együttható:
µ’ = µ’c + µ’f + µ’p A sugárzás gyengülése:
∆I = I0⋅(1 - e-µ’⋅x) = I0⋅(1 - e-µ⋅d) A kölcsönhatások alapján a γ-sugárzást az energia nagysága alapján három alaptípusba sorolhatjuk: Kisenergiájú γ-sugárzás (E ≤ 0,2 MeV). A kölcsönhatás kizárólag fotoeffektus. Közepes energiájú γ-sugárzás (0,2 MeV < E ≤ 2 MeV). A kölcsönhatás Compton-, és fotoeffektus lehet. 2 MeV-nél nagyobb energiájú γ-sugárzás. A kölcsönhatás párképzés, Compton-, és fotoeffektus lehet. A kisenergiájú γ-sugárzás kölcsönhatásának tulajdonságait (adott abszorbensnél) tehát kizárólag a fotoeffektus jellegzetességei szabják meg. A fotoelektron leadja energiáját az anyagnak. A közepes energiájú γ-sugárzás Compton- és fotokölcsönhatás során adja le az energiáját. Ebben az energiatartományban a γ-foton első lépésben Compton-kölcsönhatásban adja le az energiájának egy részét. A leadott energia nullától 2⋅(h⋅ν)⋅(h⋅ν’)/0,51 MeV maximumig változik. A lecsökkent energiájú szórt foton további sorsa a következő lehet: eltávozhat az anyagból, újabb Compton-effektussal további energiát ad át az anyagnak, fotoeffektussal teljes maradék energiáját leadja. A fotoeffektus végbemenetelének annál nagyobb a valószínűsége, minél nagyobb volt a megelőző Compton-kölcsönhatásban az energiacsökkenés (az esetleg másodszor is bekövetkező Compton-effektus után a szórt foton harmadik lépésben abszorbeálódhat
75
fotoeffektussal). A Compton-, és az azt követő fotoeffektus gyakorlatilag azonos időpontban megy végbe. Nagyenergiájú (2...20 MeV) γ-fotonok első lépésben Compton-effektusban és párképzéssel adják át energiájukat az anyagnak. A primer fotoeffektus valószínűsége gyakorlatilag nulla. Ha a párelektronok teljes energiájukat átadják az anyagnak, ez a γ-sugárzás energiájánál 1,02 MeV-tal kisebb leadott energiát jelent. A pozitron-elektron kölcsönhatás két 0,51 MeV energiájú γ-fotonja közül az egyik, vagy mindkettő fotoeffektussal elnyelődhet. A több MeV energiájú Compton-, és párelektronok jelentős fékezési sugárzást váltanak ki.
76
4. Ionizáló sugárzások detektálása 4.1. Gázionizációs detektorok
Valamennyi gázionizáción alapuló sugárzásmérő műszer lelke egy gáztöltésű kondenzátorként fogható fel. A fegyverzetek között fennálló előtérben a gáztérbe belépő nagysebességű részecskék (vagy fotonok) hatására létrejött ionok és elektronok a fegyverzetek felé repülnek, és annak az áramkörében áramlökéseket hoznak létre. A fegyverzetekre kapcsolt feszültségtől függ, hogy egy adott energiájú részecske hatására mekkora impulzus alakul ki. Az un. elméleti impulzuskarakterisztika a 4.1. ábrán látható.
4.1. ábra: Az ionizációs kamra impulzuskarakterisztikája (d: az ún. Geigerküszöb). 4.1.1. Ionizációs kamrák
A feszöltség növelésével kezdetben a kialakuló áram nagysága (a fegyverzetekre jutó töltések mennyisége) növekszik. Ennek magyarázata az, hogy az egymással szemben mozgó pozitív és negatív töltések egy része egymást semlegesíti, rekombinálódik. A feszültség növelésével a töltött részecskék sebessége nő, így a rekombináció valószínűsége egyre csökken, majd meg is szűnik. Ennek megfelelően a 4.1. ábrán látható karakterisztika 0-a
77
közés eső részét rekombinációs tartománynak, az a-b szakaszt telítési tartománynak nevezzük. Ebben a tartományban működnek az un. ionizációs kamrák. Ekkor a kialakuló impulzus nagyságát az ionizáló részecske által gerjesztett töltések száma, azaz a részecske energiája határozza meg, ezért az ionizációs kamrák energia-szelektív mérést tesznek lehetővé (az a görbe – nagyobb energia – a béta görbe felett halad). Emiatt az ionizációs kamrák kiválóan alkalmasak töltött részecskék energia-spektrumának meghatározására, így leggyakrabban alfa-spektroszkópiai célokra használatosak. 4.1.2. Proporcionális számláló
A telítési tartomány a munkafeszültség növelésével megszűnik, a mérhető áramimpulzus ismét növekedni kezd, de úgy, hogy az energiafüggés megmarad. Az áram növekedését az okozza, hogy a gyorsító feszültség a 4.1. ábra b pontja után elegendő naggyá válik ahhoz, hogy a felgyorsított elektronok mozgásuk közben ionizálni képesek a töltő gázt, így többlet töltést hoznak létre. A cső egy pontján kialakuló ionizáció töltés lavinaként kicsapódik a fegyverzetekre. A viszonyok olyanok, hogy a töltés sokszorozás gyakorlatilag állandóm így a kialakuló jel nagysága még egyértelmű függvénye (azzal arányos, „proporcionális”) az ionizációt kiváltó primer részecske energiájának, csak a lavina effektus miatt felerősödik. A b-c tartományt ezért proporcionális tartománynak nevezzük. Ilyen viszonyok között működik az un. proporcionális számláló, ami lényegében olyan ionizációs kamra, amelyben a részecskék ionizációja által létrehozott elektronok nagy elektromos térerősség hatására úgy sokszorozódnak, hogy az összes ionpárok száma arányos a primer ionpárok számával. A leggyakrabban használatos forma egy vezetőfalú hengerben koncentrikusan elhelyezett vékony huzal (átmérője általában 10 - 100 pm között van); a henger átmérője cm nagyságrendű. Más geometriai elrendezés is használható, pl. Gömb középpontjában elhelyezett pontszerű vagy huzal alakú elektród. Töltőgázként általában ugyanazokat a gázokat használják, mint az ionizációs kamrákban, néhány 100 pa-tól néhány tized MPa nyomásig. A proporcionális számlálócső jelei
A proporcionális számlálócső által szolgáltatott impulzusok amplitúdója néhányszor 10-8A-tól több µA-ig terjed, és erősen függ a tápfeszültség (gyorsítófeszültség) értékétől. A cső által szolgáltatott impulzus felfutási ideje néhány tized µs, míg teljes tartama néhányszor 78
tíz µs. A proporcionális tartományban dolgozó cső egy "gyújtást" követő néhány tized µs eltelte után újabb "gyújtásra" képes, ezért impulzusformálással a számlálási sebességet növelhetjük. A proporcionális számlálócsövek, un. protonszórásos detektorként működve, kiválóan alkalmazhatók gyors neutronok spektruma mérésére, amely a metán töltőgáz protonjainak neutronnal történő ütközését követő ionizációján alapul. Szintén széles körben alkalmazzák a BF3-al töltött proporcionális számlálócsöveket neutronok detektálása, amely a
10
B(n,α)7Li magreakciót követő nehéz töltött részecskék
ionizációját használja ki. A proporcionális csövekből nagy térfogatú, érzékeny detektorok is építhetők, amelyek kiválóan alkalmasak monitorozási célokra. Ilyen detektorokat alkalmaznak pl. a hazai környezeti gamma-dózisteljesítményt mérő állomásokban (AMAR rendszer, BITT szonda).
4.1.3. A Geiger∗-Müller (GM) számlálócső
A feszültség további növelésével a 4.1. ábrán látható két görbe eggyé simul (d-e tartomány). Ekkor a mérhető impulzus nagysága már független a kiváltó részecske energiájától, hiszen a gyorsító feszültség akkora, hogy töltések megjelenése után a cső teljes gáztartalma ionizálódik. Ebben a tartományban működnek a GM-csövek, melyek már spektroszkópiai célokra nem, csak részecske-intenzitás mérésre alkalmasak. A GM-cső az olcsó konstrukció miatt a legelterjedtebb gáz-ionizációs detektor (4.2. ábra), α-, β- és γ-sugárzás mérésére egyaránt alkalmas.
∗
Geiger, Hans (Neustadt 1882, Berlin 1945) Megmérte az α-részecskék töltését és energiáját. 1912-
ben kimutatta, hogy egy részecske rendszáma megegyezik az atommagban levő töltések számával. 1913-ban részecskeszámlálót alkotott, amit 1926-ban Müllerrel tökéletesített.
79
4.2. ábra. Az SSM-1 mérőműszer GM-csöves detektorral.
A GM-cső alakja hengeres. Katódja a henger palástja, anódja vékony fémszál, melyet a henger tengelyében helyeznek el. A két elektród kivezetéséhez alkalmas elektronikus erősítő és számláló berendezés (scaler, ratemeter) csatlakozik, amely a stabilizált egyenfeszültséget adó tápegységet is tartalmazza. A GM-tartományban a feszültségesés a primer ionokat annyira felgyorsítja, hogy sorozatos szekunder ionizáció lép fel (ionizációs lavina alakul ki), tehát igen nagy számú elektron és pozitív ion keletkezik az anódszál körül. Az elektronkiváltás és semlegesítődés az áramkörben jól mérhető impulzust hoz létre. A jelenségnek azonban más következménye is van. A kisülés során ugyanis - éppen az impulzus pillanatnyi értékével arányosan - csökken a cső elektromos ellenállása és a rajta eső feszültséghányad is, méghozzá olyan mértékben, hogy a lecsökkent térerősség már nem elégséges sem a lavinafolyamat fenntartásához, sem egy újabb beérkező és primer ionokat keltő részecske esetén egy új lavina megindításához. Az 4.3. ábra egy impulzus, illetve az 4.4. ábra a csőre eső feszültség időbeni változását mutatja. A meredeken csökkenő szakasz az anódszál mentén 1 µs alatt kialakuló ionfelhőből kiváló elektronok okozta feszültségcsökkenés. A második, viszonylag hosszú ideig tartó emelkedő szakasz az elektronnál nagyságrendekkel nagyobb tömegű kationok katódra érkezésének időtartamát és ezzel együtt a csőre eső feszültség növekedését mutatja. A cső már működőképes, mikor a kationok utolsó részlete becsapódik a katódba. Azt az időtartamot, ami eltelik az impulzus megindulása és a működési feszültség elérése között,
80
nevezzük feloldási (vagy holt) időnek, az üzemi feszültség visszaállásáig eltelt idő az ún. regenerálódási idő.
UAK regenerálódási idő Unorm holtidő (feloldási idő) zárási idő Umin
≈180 ≈250
≈500
t [µs]
4.3.ábra: Az impulzus alakja az idő függvényében.
UAK
1
10
100
250
t [µs]
4.4. ábra: A csőre eső feszültség változása az idő függvényében (log-lin).
81
A GM-cső feloldási idejének szerepe
A feloldási idő nagysága a GM-cső fontos jellemzője. A feloldási idő alatt a detektorba érkező és ott ionizáló részecskét a berendezés nem jelzi. Az észlelt beütésszám ily módon kisebb, mint a csőben primer ionizációt keltő részecskék száma. A preparátum anyagában a magbomlások szabálytalan időközökben követik egymást. Tételezzük fel, hogy a csőben éppen kisülés van, amikor egy magbomlásból származó két részecske közül az első a GM-csőbe érkezik és már az eszköz feléledt, amikor a második a detektorba lép. Ekkor - nyilvánvalóan - csak a második részecske ad jelet. A berendezés tehát kettő helyett csak egyet számol. Kiszámíthatjuk a számlálásból ily módon kimaradó részecskék számát. Legyen a feloldási idő T (s), és a mért impulzusszám s-onként I. A tényleges mérési idő (teff) ekkor tulajdonképpen nem 1 s, hanem (1- I⋅T) s. A valódi s-onkénti beütésszám (I’) és a mért részecskeintenzitás (I) úgy viszonyulnak egymáshoz, mint az összes (tössz) és a tényleges időtartam:
I ' t össz 1 = = I t eff 1 − I ⋅ T A feloldási idő kísérleti meghatározása úgy történik, hogy két sugárforrással, összesen három méréssorozatot és egy háttér-meghatározást végzünk azonos ideig. Legyen: n1: a beütésszámátlag az egyik preparátummal; n2: a beütésszámátlag a másik preparátummal; n12: a beütésszámátlag egyszerre mindkettő preparátummal; nh: a háttér-beütésszámátlag. A holtidő következtében n12 nem lesz egyenlő n1 és n2 összegével, hanem annál kisebb. A tényleges beütésszámokra (értelemszerűen: n’1, n’2, n’12 és n’h) érvényes: n’1 - n’h + n’2 - n’h = n’12 - n’h n’1 + n’2 = n’12 + n’h A részecskeintenzitásokra pedig:
82
I’1 + I’2 = I’12 + I’h Sorbafejtés után (csak az első két tagot figyelembe véve):
I 1' =
I1 ≈ I1 ⋅ (1 + I1 ⋅ T ) I − I1 ⋅ T
Ezt mindegyik esetre felírva és a valódi részecskeintenzitásokat kiküszöbölve kifejezhetjük T értékét I1, I2, I12, Ih függvényében:
T=
I1 + I 2 − I12 − I h I122 − I12 − I 22 + I h2
ahol Ih2 ≈ 0. Töltőgáz, kioltás
A pozitív nemesgáz ionok semlegesítődésekor keletkezett atomok még gerjesztett állapotban vannak. A gerjesztett állapot elektromágneses sugárzás formájában szűnik meg. Az elektromágneses sugárzás közvetlenül is ionizálhat, vagy a katód falából elektronokat válthat ki. A csőbe (nemesgáz: általában argon) alapgázon kívül kb. 10 %-nyi sokatomos (etilalkohol, éter, aceton) vagy halogén (bróm, klór) gőzt töltenek. Az alapgázzal szemben az egyik legfontosabb követelmény az, hogy ne legyen elektronaffin (oxigén, vízgőz, ammónia, nitrogén-monoxid, kénhidrogén, halogének). A negatív ionok, kis mozgékonyságuk miatt a cső működését lelassítják, továbbá az anódszál körül levő nagy térerősségű részben elektronjukat elveszítve újabb kisülést indíthatnak meg. Keletkezésük, megsemmisülésük bizonytalan folyamat lévén, a cső működése is bizonytalanná válik, a megszólalási valószínűség csökken. Az egyik leggyakrabban használt GM-cső típus az argon alapgázzal és etilalkohol kioltógőzzel töltött GM-cső. Az alkohol ionizációs energiája 11,5 eV, az argoné 15,7 eV. A primer argonionok - a katód felé haladva - ütközések során semlegesítődnek, az alkohol molekulák
pedig
ionizálódnak.
Az
alkoholionok
a
katódnál
elektronbefogással
semlegesítődnek és olyan gerjesztett állapotba jutnak, amely további elektron-kibocsátás nélküli disszociációra vezet. Az alkoholt minden olyan többatomos szerves molekula helyettesítheti, amely kielégíti az energetikai és fotokémiai követelményeket, azaz a nemesgáz ionizációs, illetve gerjesztési
83
energiájánál kisebb az ionizációs energiája, és elnyeli a nemesgázionok töltésátadásakor, semlegesítődésekor emittált fotonokat. A kioltó anyagnak kettős (holtidő csökkentő és kioltó) hatása van: 1.
A lavinában keletkezett fotonokat elnyeli, a fotonok tehát nem érik el a katódhengert, abból nem váltanak ki fotoelektronokat.
2.
Az alapgáz ionjait semlegesítve ionizálódik, a kioltóanyag ionjainak semlegesítődése viszont a katód falából nem vált ki újabb elektronokat.
A cső élettartama szerves kioltó gőzök esetén 108…109 impulzus, halogén kioltó gőzzel működő csövek élettartama elvileg végtelen, ugyanis a disszociáció reverzibilis. A GM-cső karakterisztikája
Állandó sugárzásintenzitás mellett a mért beütésszám változik, nő a feszültséggel. A feszültség-beütésszám görbét (állandó beérkező ionizáló részecskeszám mellett) nevezzük a cső karakterisztikájának (4.5. ábra).
n UM ≈ U1 +(U2 - U1):3 plató könyök munkapont
U1 UM
U2
UAK
4.5. ábra: A GM-cső karakterisztikája.
Az indulási feszültség után 30-40 V-tal (könyök) olyan feszültségtartományba érünk, ahol a számlálási sebesség kevéssé függ a csőre adott feszültség nagyságától (plató). A számlálócső munkafeszültsége vagy munkapontja a platón - annak kb. első 1/3-ában - van, elég messze a tartós kisülés tartományától. Ügyelni kell arra, hogy a méréseket mindig 84
azonos feszültségen, a munkaponton végezzük. A számlálócsövek jellemzésénél fontos adat a működési tartomány, a plató hossza és meredeksége. Annál jobb a cső, minél hosszabb a plató, és minél kisebb a meredekség.
85
4.2. Szcintillációs detektorok
A szcintillációs módszernél egyes anyagok azon tulajdonságát használják fel, hogy bennük nagy energiájú sugárzás hatására fényfelvillanás, "szcintilláció" keletkezi, azaz a sugárzás energiája adott hatásfokkal 350 - 600 nm közötti hullámhosszúságú fotonokat produkál. A szcintillációs effektus viszonylag régóta ismeretes. Rutherford az α-sugárzással kapcsolatos alapvető vizsgálatait a felvillanások közvetlen megszámlálásával végezte. Ezt a kezdetleges eljárást kiszorították az ionizációs módszerek. A fotoelektronsokszorozó kifejlesztése újabb és döntő fejlődést hozott. A szcintillációs fényfelvillanást először Kalman és munkatársai regisztrálták fotoelektronsokszorozóval 1947-ben. Ezzel megvetették a szcintillációs technika korszerű alapjait. Ezt követően a módszer rohamosan tért hódított. Ma a korszerű magfizika és izotóptechnika egyik fontos eszköze. 4.2.1. A szcintillációs detektálás alapfolyamatai
A szintilláció detektálás tipikus folymatát a 4.6. ábrán mutatjuk be.
4.6. ábra. A szcintillációs mérőrendszer részei
A szintillációs mérőrendszer az alábbi részekből áll: 1. A
szcintillátor,
amelyben
a
sugárzás
kinetikus
energiája
fényenergiává
(fényfelvillanás) alakul. 2. A fotoelektronsoksorozó, amely a fényfelvillanásokat elektromos impulzussá alakítja. 3. Elektronikus segédberendezések, amelyek az elektromos impulzusokat erősítik, szétválogatják, mérik, regisztrálják stb. (mérőberendezés).
86
A szcintilláló anyagba behatoló sugárzás E energiáját részben vagy egészben leadja (∆E <
E), gerjeszti a szcintillátort. A leadott energia ηf hányada fluoreszcenciafotonok
formájában emittálódik. A detektor alapvető sajátsága, hogy az így felszabaduló fotonokra áteresztő. A keltett fotonok száma függ a fluoreszcenciafény hullámhosszától. Az általánosan használt szcintillátorok fluoreszcenciás spektrumának súlypontja a fotokatód érzékenységi maximumának környékén van. (Ez SbCs fotokatód esetén 450 nm.) Ebben a tartományban egy fényfoton energiája E= 3 eV. A szcintillátor jellemzői
A kölcsönhatások ismeretében a szcintillátor anyag kiválasztásánál a következő gyakorlati szempontokat kell figyelembe venni: a) Az energiahasznosítás hatásfoka. Maximális értéke, elsősorban tiszta NaI
egykristályoknál 13 - 15% körül van. Általában 3 - 10% körül mozog, gyakorlatilag nem csökkenhet 1% alá. Szervetlen egykristályoknál (pl. NaI) általában 8 - 10%, szerves kristályoknál 3 - 5%-os, míg a folyadékszcintillátoroknál 2 - 4%-os hatásfok érhető el. b) A lecsengési idő értéke a szcintillátorral kapcsolatos egész mérőberendezés időbeli
feloldóképessége szempontjából lényeges. Szervetlen szcintillátoroknál 10-6 – 10-5 s lehet. Szerves és folyadékszcintillátoroknál néhányszor 10-9 s lecsengési időket is mértek. c)
Optikai
tulajdonság
szempontjából
elsősorban
a
fluoreszcenciaspektrum
maximumának helye lényeges: egybe kell esnie a fotokatód érzékenységi maximumával. Ez általában 380 - 520 nm. Egyes - egyébként igen előnyös tulajdonságokkal rendelkező folyadék- és műanyagszcintillátorok fluoreszcenciamaximuma erősen eltolódik az ultraibolya irányába. Ilyenkor ún. optikai frekvencia-transzformátorokat alkalmazva szekunder fluoreszcenciaeffektus segítségével a maximum a nagyobb hullámhosszúságok felé tolható el. Az
optikai
átlátszóság,
különösen
a
fluoreszcenciaspektrum
maximumában,
elengedhetetlen követelmény. Ennek főleg egyes folyadékszcintillátoroknál van szerepe, ahol az átlátszóság komoly mértékben befolyásolhatja a fényátviteli szám értékét. d) Az anyag tisztasága minden szcintillátor típusnál alapvető követelmény.
87
4.2.2. Fontosabb szcintillátor típusok
A Na1(Tl) egykristály talán a legelterjedtebb és leggyakrabban használt szcintillátor. 0,1
- 0,5% talliummal aktiválva a legjobb energiahasznosítási hatásfokkal rendelkezik. Lecsengési ideje 2,5 10-7 s. Könnyen készíthető belőle optikailag teljesen tiszta egykristály. Általában 30 - 100 mm átmérőjű és vastagságú darabokat készítenek. Az irodalomban azonban 1 - 1,5 dm3 térfogatú, több kg tömegű kristályok leírásával is találkozhatunk. A jód nagy rendszáma folytán kiválóan alkalmas a gammasugárzás energia eloszlásának 50 keV-tól egészen 5 MeV-ig való meghatározásra, de bétasugárzásnál tekintélyes visszaszóródással kell számolni. Kellemetlen tulajdonsága nagyfokú higroszkópossága, ezért csak légmentesen elzárt kristályok alkalmazhatók. Rendszerint vékony falú fémedénybe helyezik a kristályt. A fémedény fala és a kristály közötti hézagot a fényveszteség csökkentése céljából A1203-dal, Mg0-dal vagy egyéb jól reflektáló anyaggal töltik ki. A zárt edényből a fény egy ablakon keresztül lép ki. A kristálynak az ablakkal érintkező síkját fényesre polírozzák és a NaI nagy törésmutatójára való tekintettel összeszerelés előtt valamilyen immerziós folyadékkal (szilikonolaj) nedvesítik, hogy a totálreflexió szögét lehetőleg csökkentsék. A Cs1(Tl) egykristály 7 - 8%-os energiahasznosítási hatásfokú, és 10-8 s-nál rövidebb
lecsengési idejű. Egyesíti magában a NaI összes előnyét, a higroszkóposság hátránya nélkül. Eddig azonban még nem sikerült olyan alkalmas kristálynövesztési eljárást kidolgozni, amelynek segítségével nagyobb méretű egykristályt lehetne előállítani. Az antracén a leggyakrabban használt szerves kristály 5-6%-os fényhasznosítási hatásfok és 10-8-10-7 s nagyságrendű lecsengési idő jellemzi. Kis rendszáma folytán, bétasugárzásnál a visszaszórás csekély mértékű, így kiválóan alkalmas bétasugárzás detektálásra és energia-eloszlásának kimérésére. A primer bétaenergia és a fényintenzitás arányossága széles tartományban lineáris. Néhányszor 0,1 mm vastag rétegben a-sugárzás detektálásra is szokták alkalmazni. Műanyag- (plastic) szcintillátorok. Polimerizációra hajlamos aromás oldószerekben (pl.
sztirol, vinil-toluol stb.) szcintillátor anyagokat oldanak fel, majd formákba öntve polimerizálják. Az így kapott üvegszerű, színtelen, átlátszó műanyagok a jól ismert plexiüveghez hasonlóan darabolhatók, forgácsolással megmunkálhatók és tetszőlegesen alakíthatók. Szcintillációs tulajdonságaik kitűnőek. Fényhasznosítási hatásfokuk 2 - 3%, lecsengési idejük néhányszor 10-9 s, nedvességre nem érzékenyek, nem törékenyek stb.
88
Adalékanyagok segítségével a legkülönbözőbb sugárzási típusokra érzékenyíthetők (neutron, γ foton, proton stb.). A folyadékszcintillátorok egyre nagyobb jelentőségre tesznek szert, elsősorban a lágy
bétasugárzó izotópok -3H,
14
C,
35
S - vizsgálatánál. Bizonyos aromás oldószerekben (pl.
toluol, xilol, fenil-ciklohexán) feloldott p-terfenil, difenil-oxazol stb. típusú vegyületek kiváló szcintillációs tulajdonságúak rendelkeznek. Az összetételtől függően 2-4% a fényhasznosítási hatásfokuk, és az eddig ismert szcintillátorok közül legrövidebb (10-9 s) a lecsengési idejük. Tetszőleges méretű és alakú fényzáró tartályokban alkalmazhatók, néhány cm3 térfogattól egészen több száz dm3-ig. Igen sokoldalúan és a legkülönbözőbb feladatok megoldására használhatók. Az orvosi- biológiai gyakorlatban igen elterjedten használják. A lágy bétasugárzók, pl. a 155 keV-os
14
C és a 18 keV-os trícium mérésénél olyan eljárások
alkalmazhatók, amelynek segítségével az ilyen energiáknál már igen jelentős önabszorpció gyakorlatilag elhanyagolható. A mérendő anyagot esetleg kémiai átalakítás (beépítés) után a szcintillátor folyadékban oldják fel. Ez egyúttal abszolút bétaszámlálásra nyújt lehetőséget. 4.2.3. Mérés folyadékszcintillációs méréstechnikával
A folyadékszcintillációs méréstechnika kis áthatoló képességű sugárzások mérésének egyedülálló módszere. A mérés során az abszorpció és az önabszorpció gyakorlatilag kiküszöbölhető, közel 100% hatásfok érhető el. A módszert leggyakrabban 14C, 3H, 90Sr− 90Y, 125I izotópok mérésére, környezetellenőrzés, kormeghatározás, nyomjelzéses vizsgálatok során alkalmazzák. A folyadékszcintillációs méréseknél a mérendő radioaktív anyagot finom szuszpenzió vagy oldat formájában a szerves szcintillátor anyaghoz keverik. A mérendő minta ezután tartalmazza a radioaktív anyagot, az oldószert valamint a szcintillátort, ezen kívül számos esetben különböző szennyező-anyagok is jelen vannak a mintában. A keverék fő tömegét az oldószer teszi ki, ezért a sugárzás energiáját közvetlenül az oldószer-molekuláknak adja át, azokat gerjeszti, a folyamat során első lépésben számos gerjesztett oldószer-molekula keletkezik, ezek veszteség nélkül továbbítják az energiát a szcintillátor molekuláknak, amelyek a
látható vagy ultraibolya tartományba tartozó
fénykvantumok kibocsátásával jutnak alapállapotba (4.7. ábra). A szcintillátort úgy kell megválasztani, hogy az általa kibocsátott fény hullámhossza a fotókatód érzékeny
89
tartományába essen, régebbi készülékekben ez a feltétel nem teljesíthető, ezért az oldószeren kívül egy hullámhossz eltoló vegyszert is adagolnak a mintához. Egyetlen béta részecskének kölcsönhatása révén számos foton emittálódik, számuk arányos a béta részecske energiájával, így a fotoelektronsokszorozók által mért fényerősség is arányos a detektált béta részecske energiájával. Azokat a hatásokat, amelyek
során a gerjesztési energia egy része nem jut el a
szcintillátorhoz kémiai quench hatásnak (kémiai kioltásnak) nevezzük. A kémiai quench következményeként a béta sugárzás energiájáról kapott információ hibás lesz, szélsőséges esetben a mért beütésszám is alacsonyabb (a keletkező fotonok száma nem elegendő a detektáláshoz), ez a mérés hatásfokának romlásához vezet (a béta spektrum változását szemlélteti a 4.8. ábra). A kémiai quench-et olyan kémiai szennyeződések okozzák, amelyek a gerjesztési energiát a molekula hőmozgásává alakítják ( pl. erős savak, lúgok).
4.7. ábra. A folyadék szcintillátorban lezajló gerjesztés folyamata
A mintában megjelenő színes anyagok okozzák az un. szín quench-et (szín kioltást), a folyamatban a szcintilláció során keletkező fotonok elnyelődnek, ez szintén a kimenő jel csökkenéséhez vezet.
90
A quench által okozott veszteségek számbavétele különböző quench korrekciós eljárások alkalmazásával lehetséges.
E 4.8. ábra. A quench hatása a mérhető spectrum alakjára
A mai berendezések elvi felépítését a 4.9. ábra mutatja, fontosabb részei a következők: - két fotomultiplier (PMT) koincidenciás kapcsolásban, - a két impulzus összegzése (a mérés hatásfoka javul), - a keletkező jel feldolgozása erősítést követően történhet: - egyszerű számlálóval, - két - három csatornás impulzus, amplitúdó analizátorral (PHA), - sokcsatornás analizátorral A 4.9. ábrán három csatornás számlálóval ellátott mérőberendezés vázlata látható.
4.9. ábra. Modern folyadékszcintillációs berendezés elvi felépítése
A fotoelektronsokszorozók elektromos zaja szobahőmérsékleten a szcintillációból származó impulzusokkal összevetve olyan magas, hogy a detektálás megbízhatatlanná válik, ezért a kereskedelemben kapható folyadék szcintillációs berendezésekben két fotomultipliert helyeznek el. A két fotomultipliert
koincidenciásan kapcsolják, így a kimeneten akkor
jelenik meg egy jel, ha igen rövid időn belül (1 µsec alatt) mindkét fotomultiplier megszólal.
91
A koincidencia kapcsolás nagy mértékben csökkenti a berendezés hátterét, mivel a zajimpulzusok véletlenszerűen jelennek meg az egyes detektorokban. A folyadékszcintillációs oldatok, amelyek a vizsgálandó radioaktív anyagot diszpergálják vagy oldják, a következő összetevőket tartalmazzák: - oldószer, - szcintillátor. Az oldószer
biztosítja a mérendő minta valamint a szcintillátor egyidejű oldását,
abszorbeálja a radionuklid sugárzási energiáját és továbbítja azt a szcintillátor molekula felé. A gerjesztési energia továbbításához legalkalmasabbak az aromás vegyületek (toluol, xilol), melyek szabad kötéseik révén veszteség nélkül adják át az energiát a szcintillátor molekuláknak. Az aromás oldószerek azonban nem elegyednek a vízzel, ezért ilyen esetekben komplex oldószereket kell alkalmazni. Gyakran használnak olyan koktélokat, amelyek valójában nem oldják, hanem csak diszpergálják a mintát, ilyen esetekben azonban a mérési hatásfok változására nagyon kell ügyelni. A modern rendszereknél igyekeznek elkerülni a mérgező vagy gyúlékony anyagokat. A szcintillátor olyan anyag, amely fényimpulzust bocsát ki béta sugárzás hatására. A fenil-oxazol molekulák igen jó szcintillátorok, mert sok konjugált kettős kötést tartalmaznak. Ma számos szcintillátort alkalmaznak, ezek kezdőbetűik alapján váltak ismertté: PPO, PPD, PBP stb. Jelenleg számos gyárilag összeállított szcintillációs koktél kapható a kereskedelemben, de sokan alkalmaznak házilag elkészített keverékeket is. A mintatartóval szemben számos követelményt támasztanak: alacsony háttér, átlátszóság, kémiai ellenálló képesség a szcintillációs koktéllal szemben. Fontos szempont az ár is, mivel ezeket az edényeket csak egyszer lehet felhasználni. A gyakorlatban üveg ill. műanyag edényeket használnak. Az üveg ellenállóbb a vegyszerekkel szemben, viszont drága és magas lehet a kálium tartalma, ez pedig a 40K miatt háttérnövekedéshez vezet. A műanyag jóval olcsóbb, természetes háttere is alacsonyabb, kémiai ellenálló képessége azonban rossz, sokszor áteresztővé válik a szcintillációs koktélra, ez részben rontja a mérés hatásfokát, másrészt a berendezés elszennyeződése is bekövetkezhet. A folyadékszcintillációs berendezésekben a fotókatódra érkező fényimpulzusok elektromos jellé alakulnak, a jelek nagysága egyenesen arányos a detektorra érkező fotonok számával, vagyis a sugárzás energiájával. A jelek megfelelő erősítés után egy vagy több
92
csatornás analizátorba kerülnek, ahol megtörténik a jelfeldolgozás. A modern berendezések sokcsatornás analizátorok, amelyek szabadon programozhatók, mintaváltók segítségével nagyszámú minta mérését teszik lehetővé, számítógép csatlakoztatásával a hatásfok korrekciók is elvégezhetők. A folyadékszcintillációs berendezésekben tríciumra kb. 60% hatásfok érhető el, 14C vagy 35S izotópokra pedig kb. 96%. A folyadékszcintillációs méréstechnikában a rendszer kalibrációja a quench hatások miatt elég bonyolult. A kémiai ill. a szín quench hatására az energiaspektrum az alacsonyabb tartományok felé tolódik el, és számlálási veszteség is bekövetkezik. A quench okozta veszteség kis energiájú sugárzások (pl. trícium) esetén sokkal hangsúlyozottabb. Quench korrekciós módszerek
Belső standardizálás Belső standard alkalmazása esetén a számlálási hatásfok meghatározásához a minta mérését követően a mintához ismert aktivitású standardot adnak, a standard aktivitásának összemérhetőnek kell lennie a mintában lévő aktivitással. Ekkor a mérés hatásfoka:
ε=
CS + i − CS Ai
ahol
Cs
a minta számlálási sebessége,
Cs+i
a minta és a standard együttes számlálási sebessége,
Ai
a standard aktivitása.
Csatorna-arány módszer A módszer alkalmazása esetén két csatornában összegzik a beütéseket, az első, széles tartomány a maximális beütésszámot adja meg, a másik, a magasabb energiatartományba eső rész pedig lehetővé teszi a quench mértékének megállapítását. Azonos quench esetén az A és a B csatornák aránya állandó, a quench növekedésével viszont ez az arány megváltozik, a változás mértéke függ a quench hatás nagyságától. Külső standard módszer Külső standard alkalmazása esetén a mérendő minta közelébe egy nagy aktivitású, kis energiájú gamma-sugárzást kibocsátó forrást helyeznek el. A forrás által kibocsátott sugárzásnak a mérendő mintában bekövetkező Compton szóródása során keletkező spektrum egyes tartományainak elemzése lehetőséget nyújt a quench mértékének megállapítására és a
93
quench korrekciós görbe felvételére. Külső forrásként 133Ba, 137Cs, 226Ra, 241Am izotópokat használnak, a minta mérése előtt a forrást a minta közelébe helyezik és mérik a mintában keletkező Compton elektronok által létrehozott spektrumot. A módszer elve hasonló a csatorna-arány módszerhez, itt is a spektrum két tartományának arányából lehet a quench mértékére következtetni, ennek a paraméternek az értéke nem függ a mintában lévő izotópoktól, tehát kizárólag a quench mértékéről ad információt. A gyakorlatban számos egyéb quench paramétert is alkalmaznak, ezek az egyes gyártók által különböző matematikai módszerekkel definiált paraméterek, ilyen a "Spectral Index of Sample" (SIS), melyet a Packard gyártmányú berendezéseknél alkalmaznak, a SIS az
átlagenergia eltolódását számítja, segítségével a quench korrekciós görbe felvehető. A különböző quench korrekciós eljárások lehetővé teszik a quench által okozott mérési hibák korrekcióba vételét, azonban ezek a módszerek csak bizonyos korlátok között alkalmazhatók, ezért a minta-elôkészítés során törekedni kell a quench kiküszöbölésére. Alfa-sugárzás detektálása
Az alfa-sugárzás energiája általában 4-6 MeV tartományba esik, az α bomlás monoenergetikus. Az alfa részecske és a szcintillátor közötti kölcsönhatás során relatíve kevesebb foton emittálódik , mint béta sugárzás esetén (β sugárzásnál kb. 10 foton/keV, α sugárzásnál viszont mindössze 1 foton/keV a fotonemisszió), ezért a folyadékszcintillációs mérőberendezés felbontóképessége α sugárzás mérésekor igen rossz, mindössze 700-1000 keV. Ez általában nem teszi lehetővé a különböző energiájú alfa sugárzó izotópok szeparálását, de megfelelő kémiai elválasztás után a mérés közel 100%-os hatásfokkal elvégezhető. (Leggyakrabban a radon és leányelemeinek mérése történik folyadék szcintillációs méréstechnika alkalmazásával). Cserenkov számlálás
Cserenkov sugárzás keletkezik, ha egy töltött részecske gyorsabban halad valamely közegben, mint amekkora sebességgel a fény halad át az illetô közegen. A keletkező Cserenkov sugárzás spektruma az UV sugárzás tartományába eső folytonos spektrum. A modern folyadék szcintillációs mérőberendezések alkalmasak a Cserenkov sugárzás detektálására (régebbi berendezésekben a fotókatód nem érzékeli az UV sugárzást, ilyen 94
esetben hullámhossz eltoló anyagot kell a mintához adagolni). Amennyiben a minta vizes közegben van, a minimális béta-energia, ami Cserenkov sugárzás kibocsátásával jár 262 keV. A mérés hatásfoka Cserenkov sugárzás esetén jóval rosszabb, mint normál szcintillációs mérés esetén, hiszen csak a küszöb energiát meghaladó részecskék képesek a fény impulzusok kiváltására, ezért jó hatásfokkal csak az 1 MeV energiánál nagyobb maximális béta-energiájú nuklidok mérésére alkalmazható. Előnye, hogy nincs szükség drága szcintillációs koktélok alkalmazására, valamint bizonyos szelekciót is jelent, hiszen a kis energiájú sugárzás nem vált ki jelet, tehát nem zavarja a mérést. γ- sugárzás detektálása
A folyadék szcintillációs mérőberendezések elsősorban béta sugárzás mérésére szolgálnak, de leggyakrabban kis energiájú gamma sugárzás detektálása is lehetséges ezekkel a berendezésekkel. A kis energiájú gamma sugárzás fotóeffektus útján lép kölcsönhatásba az oldószer molekulákkal, nagyobb energia esetén pedig a Compton szóráson keresztül detektálható a sugárzás a mérőrendszer segítségével. Az eljárást alkalmazzák 125I izotópok mérésénél az un. RIA (Radio Immuno Assay) elemzések során.
95
4.3. Félvezető detektorok 4.3.1. A félvezető detektorok működési elve
A félvezető detektorok szerkezetüket tekintve nagy méretű p-n, vagy p-i-n struktúrájú félvezető diódák, amelyek szilárd ionizációs kamráknak tekinthetők. Csak míg a
gázionizációs detektorokban a sugárzás és a detektor anyagának kölcsönhatása következtében elektron - ion párok, addig a félvezető detektorokban elektron - lyuk töltéshordozó párok keletkeznek. A detektorra kapcsolt zárófeszültség hatására az ún. kiürített rétegből az elektronok a pozitív, a lyukak a negatív elektróda felé mozognak. A töltéshordozók "kigyűjtése" hozza létre a válaszjelet (response), amely ugyanúgy töltésimpulzus (vagy áram üzemmódban az intenzitással arányos áram), mint a gázionizációs detektoroknál. A félvezető detektorokban olyan belső erősítési mechanizmus nem játszódik le, mint a proporcionális számlálócsövekben az elektronsokszorozás (gázerősítés), így csak a primer kölcsönhatás következtében keletkezett töltéshordozók gyűjthetők ki. Míg a gázionizációs detektorokban egy elektron - ion pár létrehozására kb. 30 eV energia emésztődik fel, addig a félvezető detektoroknál ez az ionizációs energia kb. 3 eV. Előnyös, hogy a keletkezett töltéshordozók száma nagyobb, tehát ha a detektor aktív térfogatában a térerősség elég nagy, az egymással ellentétes irányban mozgó töltéshordozók nagy sebességgel mozognak, így nem rekombinálódnak, a válaszjel nagysága akár tízszer nagyobb lehet. Amíg a gázionizációs detektorokban alkalmazott gáz többnyire tökéletes szigetelő, addig a félvezető anyagoknál (a tiltott sáv szélességétől és az anyag tisztaságától függő mértékben) a termikus energia mindig generál bizonyos mennyiségű töltéshordozót, és a felszínen folyó kúszóáramok (a záróáram jelentős része) is rontják a detektálási lehetőséget. Ezek alapján a félvezető detektorok akkor alkalmazhatók az adott fajtájú és energiájú sugárzás detektálására, ha abban a termikus energia által generált töltéshordozók és a felületi kúszóáramokban folyó töltéshordozók mennyisége (zaj) kisebb a sugárzás által keltett, és a detektorban
uralkodó
térerősség
hatására
az
elektródákra
eljutó
töltéshordozók
mennyiségénél (jel). Ez a követelmény szabja meg, hogy az adott energiájú és intenzitású sugárzás milyen anyagú, és hőmérsékletű detektorral mérhető. Ezenkívül olyan
96
detektorstruktúrát kell választanunk, amely biztosítja, hogy a mérendő részecske vagy foton az energiáját részben vagy teljes egészében a detektor aktív térfogatában adja le. A továbbiakban a leggyakrabban alkalmazott szilícium és germánium alapanyagú detektorokkal, és - az ún. kétkomponensű félvezető anyagok közül - a nukleáris technikában leginkább elterjedt kadmium-telluriddal (CdTe) foglalkozunk, melyek tulajdonságait a 4.10. ábra foglalja össze.
4.10. ábra Félvezető tulajdonságai
A germániumnak kicsi a tiltott sáv szélessége, ugyanakkor már szobahőmérsékleten nagy a termikus energia által keltett töltéshordozók száma. Ezért a germánium detektorokat a cseppfolyós nitrogén hőmérsékletére (77 K) hűtve használják. A szilícium detektorokat szobahőmérsékleten is alkalmazzák, de főleg csak részecskedetektorként. Kis energiájú fotonok méréséhez - a záróáram csökkentése érdekében - ezeket is hűteni kell. Másik hátránya a kis rendszám, aminek következtében a fotoeffektus valószínűsége nagyobb energiák felé rohamosan csökken. A CdTe detektorok nagy átlagrendszámuk miatt jól használhatók a gammasugárzás detektálására, a tiltott sáv szélessége lehetővé teszi magasabb hőmérsékletű alkalmazásukat. Előállítási költségük viszonylag magas, ezért főleg olyan (egészségügyi) területen alkalmazzák ezeket, ahol fontos a kis méret, és nincs lehetőség a hűtésre. 4.3.2. Félvezető detektorok alkalmazása
Az a feltétel, hogy a mérendő részecske vagy foton energiáját részben (intenzitásmérés) vagy egészben (energiamérés) a detektor érzékeny térfogatában adja le, azt is jelenti, hogy energiaveszteség nélkül tud belépni annak kiürített rétegébe. Ez megszabja az egyes sugárzásfajták detektálására felhasználható detektorok szerkezetét. Kis behatolási mélységű sugárzások (pl. alfa-sugárzás) esetén ún. felületi záró réteges detektorokat alkalmaznak, amelyeknél a sugárzás irányába eső elektróda vagy nagyon vékony gőzölt Au réteg, vagy ion-implantációval létrehozott P- vagy B-réteg, aszerint, hogy
97
n+ vagy p+ réteget akarnak létrehozni. Az így gyártott detektoroknál a holtréteg (ablak) vastagsága 50 nm körül van. A nagy behatolási mélységű gammasugárzás méréséhez nincs szükség felületi zárórétegre. A hatásfok javítása érdekében hengeres, koaxiális elrendezésű HPGe egykristályból indulnak ki, ahol az egyik elektródát egy belső üregben, a másikat a külső hengerpaláston hozzák létre. A megfelelő térerősség biztosításához néhány ezer volt zárófeszültség szükséges. A detektort befoglaló, többnyire AI tartályt leszívják, és a detektort hűtik. A továbbiakban röviden áttekintjük, hogy milyen mérési elrendezést célszerű alkalmazni az egyes sugárzásfajták detektálásához. Nehéz töltött részecskék (α-sugárzás) detektálása A mérés minden esetben vákuumban történik, mert a töltött részek szóródnak a levegő
molekuláin. A méréshez szobahőmérsékletű felületi záróréteges Si detektort alkalmaznak. Az érzékeny réteg vastagsága 100 - 300 nm, az alkalmazott zárófeszültség 50 - 100 V. Intenzitásméréshez (főleg kis aktivitású minták esetén) nagyobb felületű, rosszabb felbontóképességű-detektorokat, energiaméréshez válogatott, jó energiafelbontó képességű detektorokat alkalmaznak. Alfa-spektroszkópiai méréseknél a detektor megválasztása mellett igen fontos a mérendő minta megfelelő előkészítése, mert vastag sugárforrás esetén fellép az a-részek önabszorpciója, ami a spektrum romlásához vezet. Kis energiájú sugárzás mérése
A detektor ára és a visszaszóródás miatt csak akkor célszerű a félvezető detektor alkalmazása, ha szcintillációs mérés valami ok miatt nem jöhet szóba. Felületi záróréteges Si detektort alkalmaznak, amelyet hűteni kell a záróáram csökkentése érdekében. 1 mm érzékeny rétegvastagságú detektor megfelelő. Nagy energiájú sugárzás mérése
A Si detektorok jó hatásfokkal alkalmazhatók mind intenzitás, mind energia mérésére. Hűtés nem szükséges. A mérés során nem hanyagolható el a bétarészecskék visszaszóródása. A mérőrendszer energiafelbontó képességét monoenergetikus konverziós elektronokkal ellenőrzik. Intenzitásméréshez elegendő 1 mm, energiaméréshez vastagabb, közel 10 mm intrinsic rétegű detektort célszerű alkalmazni.
98
Kis energiájú fotonsugárzás (röntgen) mérése
Elterjedt módszer a röntgenspektroszkópiai anyagvizsgálat, amelynél a vizsgált anyag gerjesztett atomjainak alapállapotba történő visszatérése során kibocsátott karakterisztikus röntgensugárzást mérik. A fotonok energiája a komponensek rendszámától, az intenzitása azok mennyiségétől függ. A méréshez felületi záróréteges (hűtött) Si(Li) detektort használnak. A jelfeldolgozás speciális elektronikát, az anyagvizsgálati eredmények kiértékelése számítógépes feldolgozást igényel. Nagy energiájú fotonok (gammasugárzás) mérése
A félvezető detektoros mérést, a magas költségek miatt, csak akkor célszerű alkalmazni, ha feltétlenül jó felbontóképességű (gamma spektroszkópiai) mérőrendszerre van szükség. A detektor általában hűtött, nagy méretű, koaxiális elrendezésű HPGe félvezető. A mérés hatásfoka megközelíti a NaI(TI) szcintillációs detektorét, de energiafelbontása egy nagyságrenddel jobb annál. Különleges elektronikát igényel. 4.4. Félvezető detektoros gamma-spektroszkópia
A félvezető detektorok megjelenése (az 1960-as évek eleje) forradalmasította a gammaspektroszkópiát, elsősorban azért, mert az ilyen típusú detektorokkal nagyságrenddel jobb energiafelbontás érhető el, mint az addig alkalmazottakkal (gáztöltésű, szcintillációs). A gamma-spektroszkópia tárgya az atommagból valamilyen ok (pl. radioaktív bomlás, magreakciók)
következtében
kilépő
gamma
sugárzás
energiájának,
intenzitásának,
szögeloszlásának, stb. vizsgálata. Mint mérési módszert számos területen alkalmazzák mind a tudományos kutatásban, (pl. az atommag energianívók nagyságának, élettartamának meghatározására, bomlási sémák megállapítására, belső konverziós együttható mérésére, gamma-gamma szögkorreláció vizsgálatára, stb.), mind közvetlenül gyakorlati céllal (neutronaktivációs analízis, reaktor fűtőelem vizsgálat, orvosi-, ipari-, mezőgazdasági munkák, környezet- és sugárvédelem).
99
4.4.1. A detektálás elve
A 3.4. fejezetben láttuk, hogy a gamma fotonok energiájukat fotoeffektus, Comptonszórás és párképzésen alapuló folyamoatok eredményeként adják át a detektornak. Mindhárom folyamat eredménye energiával rendelkező elektronok megjelenése. Ezek az elektronok azután energiájukat a detektor anyagban ionizációs vagy gerjesztési folyamatokban veszítik el. A detektor az így létrehozott töltéshordozókat összegyűjtve jeleníti meg a kimenetén feszültség vagy áram impulzus formájában, melynek amplitúdója arányos az abszorbeált gamma foton energiájával. A hatáskeresztmetszetek energiafüggését a két leggyakoribb félvezetődetektor alapanyagra (Ge és Si) az 4.11..ábra mutatja.
4.11.ábra. Kölcsönhatási folyamatok hatáskeresztmetszete
Összegezve tehát a detektálás folyamata általánosan a következő lépésekből áll: -
a
foton
energiájának
konverziója
(a
fent
ismertetett
kölcsönhatási
folyamatokban) az elektronok (pozitronok) kinetikus energiájává; -
ezen
energiával
rendelkező
elektronok
által
elektronok
-
pozitív
töltéshordozó (félvezetőben "lyukak") párok létrehozása; -
a töltéshordozók összegyűjtése és további feldolgozása (feszültség impulzus formában).
100
vagy áram
4.4.2. Sokcsatornás gamma-spektrométer felépítése
Egy, az utóbbi néhány évben kialakított (ún. harmadik generációs) sokcsatornás gamma-spektrométer általános blokkvázlatát mutatja a 412..ábra. Maga a sokcsatornás analizátor valójában egy személyi számítógépbe (PC) helyezhető kártya, amely illesztve a PC-hez, fel- ill. kihasználja annak számos, már eleve meglévő szolgáltatását. Az ilyen berendezések lehetőséget adnak arra is, hogy pl. elindítva egy mérést (gamma-spektrum felvételt), a számítógép ezen idő közben más feladatot oldjon meg.
4.12.ábra. PC alapú sokcsatornás gamma-spektrométer blokkvázlata
Detektor
Mint fentebb említettük, manapság két fajta félvezetődetektor a legelterjedtebb: a Ge és a Si alapanyagú egykristályok. Ezek a detektorok - megfelelő speciális formában alkalmasak béta és nehéz töltött részecskék mérésére is. A következőkben csupán a gammasugárzás detektálásával foglalkozunk röviden. Részletesebb ismeretek nyerhetők az irodalomjegyzékben feltüntetett művekből. A félvezetődetektorok működése sokban hasonlítható a gáztöltésű ionizációs kamrákéhoz. Lényegében olyan ionizációs detektornak tekinthető, amelyben az ionizáció szilárd, félvezető anyagban történik. Az egykristályos Ge vagy Si anyagban kb. 3 eV abszorbeált energia szükséges egy elektron-lyuk pár (ionpár) létrehozásához. Ez a szám majdnem 10-es faktorral kisebb a gáztöltésű detektor és kb. 100-as faktorral a szcintillációs detektorokhoz képest. Ez azt
101
eredményezi, hogy azonos energia átadással a félvezetődetektorban sokkal több töltéshordozó keletkezik, mint a másik két említett detektorban. A nagyobb töltéshordozó
szám relatív ingadozása kisebb, ami jobb energiafelbontást eredményez. Mint a gamma-sugárzás és az anyag kölcsönhatásának ismertetésében láttuk (2.1.pont) a hatáskeresztmetszetek alakulását a detektor anyag rendszáma, sűrűsége és térfogata erősen befolyásolja. Ezért pl. a kis sűrűségű és térfogatú gáztöltésű detektorok hatásfoka alacsony. A Ge rendszáma is és sűrűsége is kb. 2-es faktorral nagyobb, mint a Si-é, ezért lehet a Ge detektorokat nagyobb energiájú (25 - 10000 keV) gamma-sugárzás mérésére alkalmazni, míg a Si detektorokat alacsony energiájú (3 -60 keV) gamma- ill. Röntgen-sugárzásra. A következőkben vázlatosan ismertetjük a félvezetődetektorok működési elvét, mely az anyag sáv-elmélete alapján magyarázható. (Részletesebb leírások az irodalomban feltüntetett anyagokban találhatók). Egy félvezető egykristályban jól elkülönült atomi elektron állapotok vannak: az atomokhoz kötött elektronok teljesen betöltött legfelső sávja (valencia sáv) és az atomokhoz nem kötött , szabad elektronok sávja (vezetési sáv) között ún. tiltott sáv van. A tiltott sáv szélessége a félvezető anyagokban 1 eV körüli. Gerjesztés nélküli esetben a tiszta félvezető anyagokban a valencia sáv teljesen betöltött, míg a vezetési sáv üres.Radioaktív sugárzás (vagy egyéb gerjesztés pl. hő, fény) hatására a valencia sáv egyes elektronjai átkerülhetnek a vezetési sávba és így részt vehetnek a vezetésben. A tiltott sáv szélességét döntően befolyásolják az anyag szennyezői. Ezek a tiltott sávban járulékos megengedett nívókat hozhatnak létre és az ezeken levő elektronok könnyebben kerülhetnek a vezetési sávba, mint a tiszta anyag valencia sávjában levők. Ezért a tiszta félvezető anyag kristályszerkezetébe öt valencia elektronú anyagokat (pl. foszfor, arzén, antimon), vagy három valencia elektronúakat (pl. alumínium, bór, gallium, indium) juttatnak a gyártás során. Az előbbiek a donor (n típusú), az utóbbiak az akceptor (p típusú) félvezető kristályok (4.13.ábra).
102
4.13.ábra. Szennyező atomok által létesített nívók félvezető anyagban. a: donornívó;
b: akceptornívó
Amikor egy gamma foton kölcsönhatásba lép a kristály elektronjaival, átadja azoknak energiáját, melyek így a valencia sávból a vezetési sávba kerülnek. Az elég nagy energiát nyert egyes elektronok képesek további elektronokat a valencia sávból a vezetési sávba juttatni (ionizáció). Egy elektron-lyuk pár keltéséhez Ge-ban 2.8 eV, Si-ban 3.6 eV szükséges. A detektorra kapcsolt feszültség hatására létrejövő kb. 1000 V/cm - es térerő a töltéshordozókat kigyűjti és ezeket a detektorhoz kapcsolt áramkörök alakítják tovább. Ez a térerő kb.0.2 µs-os töltésösszegyűjtési időt biztosít. Ehhez viszont olyan félvezető anyagra van szükség, melynek fajlagos ellenállása 2* 108 Ωcm. A kellően tiszta (1011/cm3 szennyezés), hibátlan n vagy p típusú Ge ill. Si egykristállyal kialakítható - záróirányú dióda struktúrában - egy megfelelő szélességű kiürített (intrinsic) tartomány, melyben külső behatás (pl. radioaktív sugárzás) nélkül kevés töltéshordozó van. Mivel a vezetési sávba elektronok termikus úton is kerülhetnek és így növelhetik a statisztikus háttér zajt, ezért a detektorokat alacsony hőmérsékleten (kb. 77 K) cseppfolyós nitrogénnel hűtve kell üzemeltetni. A félvezetődetektorok több típusát fejlesztették ki az évek során. Mivel a félvezető kristályok valamilyen mértékben mindig tartalmaznak szennyezéseket és rácshibákat, ezek veszteséget
okoznak
a
töltés
kigyűjtés
során.
Ennek
kompenzálását
az
első
félvezetődetektorok során úgy igyekeztek csökkenteni, hogy Li ionokat jutattak (diffúziós és ún. driftelési technikával) a Ge anyagba. A Li, mint donor szennyezés, bejutva a p típusú kristályba, kompenzálta az akceptor szennyezést és létrehozta az intrinsic tartományt. Ezek az ún. Ge\Li detektorok, melyek állandó hűtést igényelnek, mivel szobahőmérsékleten a Li ionok szétdiffundálnak az egész kristályban és a detektor tönkremegy.
103
A gyártási technológiák fejlődése lehetővé tette elegendően tiszta Ge egykristályok előállítását, amivel a kívánt nagyságú intrinsic tartomány kompenzáció nélkül is elérhető egy dióda struktúrával. Az ilyen típusú kristályokat nevezik HP (high purity) Ge detektoroknak. Ezek egyik előnye, hogy csak akkor igényelnek hűtést amikor feszültséget kapcsolnak rájuk. Elektronikus egységek
A gamma-spektrométerek egyes elektronikus egységeinek kiválasztását mindig az adott feladat szabja meg.Az előerősítő funkciója a detektor és a következő egység (főerősítő) közötti illesztés úgy, hogy a jel/zaj viszony hosszabb kábel közbeiktatásával is minél nagyobb legyen. A főerősítővel szemben támasztott követelmény a nagy fokú linearitás (energia mérés!) és stabilitás. A blokkvázlaton (6.ábra) feltüntetett alapszint helyreállító (base line restorer) nagy számlálási sebességek esetén fellépő alapszint csökkenést (jelamplitúdó változást) mérsékli. Az újabb főerősítőkbe ezt az egységet már általába beépítik, tehát külön ilyenre nincs szükség. Az expander (nyújtó) erősítő a spektrum bizonyos részének széthúzását teszi lehetővé, ha finomabb struktúra vizsgálatokra van szükség. A stretcher (jel nyújtó) az analizátor bemenetének (ADC: analóg digital converter) kedvezőbb
jelformát biztosít, de meg kell jegyezni, hogy ugyanakkor valamelyest rontja az energia felbontást. A pulser - stabil frekvenciájú és amplitúdójú impulzus generátor - jelalak vizsgálathoz ill. holtidő korrekcióhoz használatos. A sokcsatornás analizátor fontos jellemzői a gyorsaság, a linearitás és a csatornaszám. Két féle típusú ADC-vel rendelkező analizátor típus terjedt el: a lassúbb ún. Wilkinson típusú és a gyorsabb szukszcesszív approximáción alapuló. Félvezetődetektorok alkalmazása esetén - a jó energiafelbontás miatt - 4 - 8000 csatorna szükséges. A perifériák fajtáját a mért adatok további feldolgozási módja szabja meg. Leggyorsabb a végeredményhez jutás, ha a spektrumot a PC-ben (amelyben az analizátor kártya is elhelyezkedik) futtatott programok értékelik ki. A nagyfeszültségű tápegység
biztosítja a detektor működéséhez szükséges
feszültséget (2 -5000 V). Félvezetődetektorok esetében nem kívánalom a nagy stabilitás. A kisfeszültségű tápegység (6, 12, 24 V) az egyes elektronikus egységek tápfeszültség forrása.
Az oszcilloszkóp az egyes jelalakok megfigyelésére, ellenőrzésére - esetleges rendellenes működésnél a hibakeresésre - szolgál.
104
4.5. Gamma-spektrum alak és kiértékelés
Egy sokcsatornás gamma-spektrométerrel (Eγ > 1.022 MeV) monoenergetikus gammasugárzásról felvett spektrum alak látható a 4.14.ábrán. A teljesenergia csúcs - régebben nem helyesen foto-csúcsnak nevezték - megjelenése elsősorban a fotoeffektussal magyarázható. A kiszökési csúcsok akkor jelennek meg, ha a gamma foton párkeltési kölcsönhatásban abszorbeálódik és a pozitron annihilációban keletkezett két 511 keV-es foton közül az egyik vagy mindkettő kölcsönhatás nélkül "kiszökik" a detektorból. Az 511 keV-nél jelentkező ún. annihilációs csúcs vagy a párkeltés következménye vagy pozitron bomló sugárforrásé. A visszaszórási csúcs helye mérési geometria függő, ugyanis létrejötte a detektor burkolatán, a mérőhely árnyékolásának (ólomtorony, vagy más alacsonyhátterű kamra) belső falán történő gamma foton szóródás következménye. Nagysága és ezzel a kimutathatósági határ csökkenthető a szórófelületek távolabb helyezésével ill. anyaguk rendszámának csökkentésével. A visszaszórási-, annihilációs-,stb. csúcsok a Compton kölcsönhatás miatt kialakuló ún. Compton tartományra szuperponálódnak.
4.14.ábra. Általános gamma-spektrum forma
A spektrum kiértékelés általában a teljesenergia csúcsok alapján a következő lépésekben történik: energia kalibráció után csúcskeresés, (multiplett csúcsok szétválasztása) csúcsterület számítás, izotóp azonosítás, aktivitás vagy aktivitás koncentráció számítás, a végeredmény megjelentetése. Mint fentebb említettük, ezeket a számításokat a PC-n futtatott programok, a felhasználó utasításainak megfelelő paraméterek bevitele alapján végzik.
105
4.5.1. A gamma-spektrométer főbb jellemző adatai
A gamma-spektrométerek jellemzésére a következő alapvető paraméterek szolgálnak: - energia felbontó képesség: az a két legközelebbi energia érték, melyet a mérőberendezés még szét tud választani. Definíció szerint (ld.4.14..ábra):
∆E
f =
Eo
⋅ 100
ahol f = az energia felbontás (%). Félvezetődetektorok esetében általánosan a ∆E ún. félértékékszélességgel (FWHM = full with at half maximum) jellemzik a felbontást keV egységben megadva;
Eo = a teljesenergia csúcs centroidja (keV). További bontásban írható, hogy:
(
f = f ( d ) 2 + f ( e) 2 ahol
)1/ 2
f(d) = a detektor felbontó képessége,
f(e) = az elektronikus egységek felbontó képessége (zaja). Az f adott detektor esetén függ a gamma-energiától (növekedésével csökken) és valamelyest a számlálási sebességtől (ennek növekedésével f romlik). Ge detektorok esetében f kb. 1.8 - 2.7 keV közötti érték 1332 keV (Co-60) gamma energiánál, NaI(Tl) szcintillációs detektorra 1 nagyságrenddel nagyobb. -abszolút, teljesenergia csúcs hatásfok: értéke azt adja meg, hogy a sugárforrásból kibocsátott, adott energiájú összes gamma fotonból mennyi kerül regisztrálásra a teljesenergia csúcsban. Definíció szerint:
η= ahol
N t m ⋅ Ao ⋅ k γ N
= a teljesenergia csúcs területe (imp),
tm
= a mérési idő (s),
Ao
= a sugárforrás abszolút aktivitása (Bq), és
kγ
= az ún gamma-gyakoriság (táblázatokban található nukleáris állandó),
106
amely megadja a 100 radioaktív elbomló atommagra jutó, adott energiájú gamma kvantumok számát. A hatásfok értéke függ a gamma sugárzás energiájától (növekedésével csökken), a detektor térfogatától (növekedésével nő) és a mérési geometriától. Nemzetközileg elfogadott módszer az abszolút teljesenergia csúcs hatásfok meghatározásra a következő: egy Co-60 sugárforrás 1332 keV-es gamma vonalánál a teljesenergia csúcsban időegység alatt mérhető impulzusszámot meghatározni 25 cm-es detektor-sugárforrás távolság mellett és ebből számítani η értékét. Pl. egy 70 cm3 térfogatú Ge detektorra ez kb 10-4 érték. A félvezetődetektorokat gyártók katalógusaiban található az ún. relatív hatásfok, mely a fenti módon mért értékeket adja meg a következő összefüggés szerint:
ηrel =
ηGe η NaI
ahol
ηNaI a fent ismertetett módszer szerint mért abszolút teljesenergia csúcs
hatásfok egy 75 *75 mm-es NaI(Tl) szcintillációs kristállyal mérve. (Irodalmi érték ηNaI-ra 1.2.10-3. Ez az ún. Heath-szám). A fentiekből következik, hogy a févezető detektoros gamma-spektroszkópia a szcintillációs méréstechnikához képest nagyobb felbontóképességgel rendelkezik, de hatásfoka a kisebb detektor sűrűség miatt alacsonyabb. Ennek illusztrálására a 4.15. ábrán bemutatunk
egy
hasadási
termékeket
tartalmazó
meghatározott gamma spektrumát.
107
minta
különböző
detektorokkal
4.15. ábra. Atomerőművi kiégett fűtőelem és atombomba kihullási termék minták félvezető detektorral (HPGe) és NaI(Tl) detektorral meghatározott spektrumai
Az ábrából látható, hogy míg a félvezető detektorral felvett spektrumban az egyes csúcsok jól elkülönülnek, az azokhoz tartozó energiák azonosíthatók és így a minta izotópösszetétele meghatározható, addíg a szcintillációs spektrumban az egyes csúcsok teljesen összeolvadnak.
108
5. Dozimetria, sugárvédelem 5. 1. Dózismennyiségek
A harmadik fejezetben láttuk, hogy az ionizáló sugárzások az anyaggal kölcsönhatásba lépve az anyag alkotóeleminek (atomok, molekulák) valamilyen formában átadják kinetikus energiájukat. Ennek következtében az elnyelt ionizáló sugárzási energia fizikai, majd anyagtól függő kémiai, az élő anyagban, az emberi test szöveteiben emellett biokémiai és biológiai hatást fejt ki. Az a tény, hogy ionizáló sugárzások biológiai ártalmakat okozhatnak, nem sokkal a röntgen sugárzás 1895-ben történt felfedezése után nyilvánvalóvá vált. A sugárvédelem területén az első jelentős lépést 30 évvel később, a Londonban tartott első radiológiai kongresszuson („First International Congress on Radiology”)
tették meg, ahol
megalapították az „International X-ray Unit Committie”-t, a mai „International Commission on Radiation Units and Measurements” (ICRU) nevű bizottság jogelődjét, hogy dolgozza ki a dozimetriában használatos mennyiségek és mérési módszerek tudományos alapjait [5.1]. Ennek eredményeképpen 1928-ban definiálták a besugárzási dózis fogalmát, megadták meghatározásának módját és megtették az első javaslatot a gyakorlati sugárvédelem megszervezésére. A megengedhető dózis fogalmát úgy értelmezték, mint azt a besugárzást, „melyet az emberi szervezet utólagos sérülések nélkül tolerálni képes”. Napjainkban a Nemzetközi Sugárvédelmi Bizottság (International Commission on Radiological Protection – ICRP) foglalkozik a sugárvédelem alapvető kérdéseivel. Az ICRP időszakonként ajánlást fogalmaz meg az alapvető dózismennyiségek és a gyakorlati sugárvédelem vonatkozásában. A legutóbbi ilyen alapvető ajánlást 1991-ben adták ki [2], így a jelenlegi érvényben lévő jogi szabályozáshoz, a 16/2000. (VI. 8.) EüM. Rendelethez [3] igazodva a jegyzet ezt követi. Meg kell jegyezni azonban, hogy az 1991-óta eltelt idő alatt felhalmozott újabb tudományos eredmények hatására 2007-re az ICRP újabb ajánlást dolgozott ki, amely jelen jegyzet kiadásáig még hivatalosan nem került kiadásra, így az újabb változások még itt nem tükröződnek.
109
5.1.1. Elnyelt dózis, dózisteljesítmény
A sugárvédelem alapvető fizikai egységeként, a hatás alapvető mértékeként a tömegegységben elnyelt és ionizációra fordított összes sugárzási energiát, az elnyelt dózist választották, amelyen az (elsődlegesen és másodlagosan) ionizáló sugárzások dózisán valamely anyagban elnyelt sugárzási energiát értjük. Az elnyelt dózis (D) az anyagban tömegegységenként elnyelt energia: D=
⎤ dE 1 dE ∆E ⎡ J , Gray, Gy ⎥ = ≈ ⎢ dm ρ dV m ⎣ kg ⎦
(5.1)
Ahol dE, illetve ∆E a sugárzás részecskéi által az adott objektumban (annak infinitezimális elemében, tömegében vagy térfogatában) leadott és ott részben ionizációt eredményező összes sugárzási energia, m a tárgy tömege, V a térfogata. Gyakran találkozunk a gyakorlatban az elnyelt dózis régi egységével, amely a cgs mértékrendszeren alapult:
[D] = 1rad = 100erg = 1g
10 −5 J = 0,01Gy 10 −3 kg
(5.2)
A katonai gyakorlatban speciális átmenetet alkalmaznak a cgs és SI egység között: 1 rad = 1 cGy Ez a gyakorlatban azt jelenti, hogy a sugáradagokat gyakran cGy-ben adják meg. Az elnyelt dózisteljesítmény az időegység alatt elnyelt dózis (az elnyelt dózis idő szerinti deriváltja). ⎤ dD ⎡ J D& = , Gys −1 ⎥ =⎢ dt ⎣ kgs ⎦
(5.3)
A gyakorlatban használt egysége: µGy/h. A dózisteljesítmény kifejezhető az elnyelő közeg és az elnyelt sugárzás sajátosságainak explicit figyelembe vételével: dD µ = ΦE * dt ρ
(5.4)
ahol ΦE =
A *f R *E R
(5.5)
4* r2 * π
110
Az elnyelt dózisteljesítmény a sugárzásra jellemző energiafluxus (energiaáram-sűrűség) és az anyagra jellemző, de a sugárzás energiájától is függő tömegabszorprciós együttható szorzata. „A” a forrás aktivitása [Bq], ER a bomlás során kibocsátott részecske kinetikus energiája [keV/részecske], fR ezen részecskék bomlási gyakorisága [részecske/bomlás]. Az 5.5 egyenlet felírásakor a sugárforrást pontforrásnak tételezzük fel, amely körül az izodózistér gömbszimmetrikus. r a mérési pont távolsága a sugárforrástól, mint ahogy ezt az 5.1. ábra
szemléltei. Ha a sugárzás és a közeg fenti sajátosságai ismertek, akkor a konstansok egy közös tényezőbe, a dózisállandóba (kγ) vonhatók össze: dD A = kγ * 2 dt r
(5.6.)
D=kAt/r2
A
r 5.2. ábra. Adott pontforrástól r távolságban számítható dózis egyenesen arányos a forrás radioaktivitásával (A), és az expozíció idejével (t), míg fordítottan arányos a távolság négyzetével (r).
111
Az 5.4. és 5.5 egyenletekből következik, hogy a dózisállandó függ a sugárzás energiájától, amelyet gamma sugárzás esetére az 5.2. ábra mutat be:
10 8 k
6 4 2 0 0 .0 0 1
0 .1
10
E [M e V ] 5.2. ábra. A dózisállandó energiafüggése gamma sugárzás esetén Az 5.2. ábrán is jól tükröződik a gamma fotonok kölcsönhatási mechanizmusa. A közepes energiáknál (0.1-1 MeV) elsődlegesen jellemző Compton-szórási mechanizmus miatt, az anyagba belépő fotonok egy része „kiszóródik” az anyagból. Ehhez képest a 0.1 MeV-nél kisebb, illetve az 1 MeV-nél nagyobb energiájú fotonok nagyobb valószínűséggel nyelődnek el, a fotoeffektus, illetve a párképzés előtérbe kerülése miatt. A kγ dózisállandó nem „fizikai konstans”, mert adott sugárzó anyaghoz és adott elnyelő közeghez tartozik, de ezeket rögzítve értéke állandó, táblázatokban hozzáférhető. A külső sugárterhelés dózisának (dózisteljesítményének) pontos mérhetőségének feltételét a Bragg-Gray elv fejezi ki: ⎛µ⎞ Φ E * ⎜⎜ ⎟⎟ D ⎝ ρ ⎠x Q= x = Dm ⎛µ⎞ Φ E * ⎜⎜ ⎟⎟ ⎝ ρ ⎠m
(5.7)
„x” a dózist elnyelő közeget (testszövet, víz), „m” a mérőeszköz anyagát jelenti. Ha a detektort ugyanolyan távolságra tesszük a sugárforrástól, mint az x objektumot, a két energiafluxus ugyanaz lesz és így kiesik. A „Q” mennyiség akkor konstans, ha az „x” és „m”
112
közegek
összegzett
(az
összes,
ionizációra
vezető
kölcsönhatást
tartalmazó)
tömegabszorpciós együtthatója szigorúan azonos módon változik a sugárzás energiájával, így egymástól csak egy konstans együtthatóban különböző függvény szerint változik a sugárzási energia függvényében. Ekkor Q az energiától (pontosabban: az energia eloszlásától) függetlenül konstans. A reális dózismérőknél Q értéke a testszövetbe kívülről behatolni képes környezeti sugárzások energiatartományában (60 – 2700 keV között) ±20%-on belül állandó. A gyakorlatban mérhető dózis a KERMA (Kinetic Energy Released in Mass Absorption) a sugárzás közvetlenül vagy közvetve ionizációhoz vezető elnyelése során energiát átvett részecskéknek juttatott összes kinetikus energia. A KERMA elsősorban a dózis
mérésével
kapcsolatban
használatos
fogalom,
az
elnyelt
dózis,
amelynek
eredményeképpen a detektorban szabad töltéshordozók (válaszjelek) keletkeznek. A detektor – szemben az élő szervezettel – a válaszjelek keltése szempontjából ideálisan homogénnak tekintendő, tehát a válaszjelek száma/nagysága nem függhet attól, hogy a detektor érzékeny térfogatának melyik pontjáról származnak. A KERMA (a mérhető dózis) és az elnyelt dózis csak akkor azonos egymással, ha a sugárzás elnyelésének összetett fizikai folyamata során az elnyelő közeg egy, a beeső primer sugárzás irányára merőleges differenciális vastagságú „szeletében” a primer kölcsönhatás során energiát felvett, a szeletet elhagyó részecskék száma és energiája megegyezik a külső „szeletekből” az adott szeletbe érkező szekunder részecskék számával és energiájával. Ekkor fennáll a szekunder részecske egyensúly. Ez az állapot a testszövetbe jutó γ-és Röntgenfotonok esetében mintegy 0.07 mm mélységben már létrejön. Az emberi szövetekben, szervekben elnyelt dózist a gyakorlati alkalmazások esetén az adott szövetre, szerve (T-tissue) átlagolt dózissal jellemzik, melyet egy adott típusú sugárzás (R) esetén DT,R –el jelölünk. 5.1.2. Egyenérték-dózis
Az emberi szövetekben, szervekben jelentkező biológiai hatás nemcsak az elnyelt dózis nagyságától, hanem az ionizáló sugárzás típusától is függ. A sugárvédelmi gyakorlat szempontjából ezért az egyenérték-dózis (HT) fogalmát vezették be. Az R típusú sugárzástól, T szövetben vagy szervben elnyelt dózis:
H T ,R = DT ,R ⋅ wR
(5.8.)
113
DT,R a T szövetben vagy szervben elnyelt dózis átlagértéke és wR az R sugárzás károsító
hatásának súlytényezője, az egyes sugárzásokra jellemző dimenzió nélküli szám. (Ma is többször találkozhatunk a Q-val jelölt minőségfaktorral (quality factor), ami megegyezik wRrel, ha a T szövet helyett az egész testről beszélünk. A minőségfaktort a korszerű sugárvédelem már nem alkalmazza.) Ha a sugárzási teret különböző típusú, illetve eltérő súlytényezőjű sugárzások alkotják, akkor a teljes egyenérték-dózis: H T = ∑ DT , R ⋅ wR
(5.9.)
R
A teljes egyenérték-dózis egysége a Sievert (Sv): [H] = J/kg = Sv (sievert). Néhány ionizáló sugárfajta súlytényezője az 5.1. táblázatban található:
Sugárzás típusa
wr
Fotonok
1
Elektronok és müonok
1
Protonok
5
Neutronok, energiától függően
5-20
Alfa – és nehéz töltött részecskék
20
5.1. táblázat: A sugárzási súlytényezők különböző fajtájú sugárzásokra [4]. Korábban a sugárzások súlytényezője helyett, a sugárzások Lineáris Energy Transfer (egységnyi úthosszon leadott energia) értékétől függő minőségtényezőt használták Q(L). Később a sugárvédelmi célokra elegendőnek bizonyult az 5.1. táblázatban közölt egyszerű súlytényezők bevezetése [5]. Ezek a súlytényezők nagyrészt az egyes sugárzásfajtáknak a relatív biológiai hatása (Relatív Biological Effectiveness –RBE) alapján kerültek meghatározásra, és csak a kis-dózisok esetén használhatók sugárvédelmi célokra. Neutronok esetében a súlytényező- a hatáskeresztmetszethez hasonlóan- erősen függ az energiától (5.3. ábra).
114
25
súlytényezo
20 15 10 5 0 0.001 0.01
0.05
0.1
0.5
1
2
10
20
MeV 5.3. ábra. A sugárzási súlytényező energiafüggése neutronok esetében. 5.1.3. Effektív dózis, belső sugárterhelés
Az effektív dózis (E) a különböző szövetek eltérő kockázatnövelő hatását figyelembe vevő, egész testre vonatkozó, számított biológiai dózisfogalom. A egyenérték-dózis számításakor ugyanis nem vettük figyelembe, hogy a különböző szervek, szövetek máshogy reagálnak ugyanarra a sugárzásra. Az effektív dózis: E = ∑ wT ⋅ H T
(5.10.)
T
Ahol wT a súlyozó tényező, amely a T testszövetből származó hatásokból eredő károsodás és a test egyenletes besugárzása esetén fellépő hatásokból eredő teljes károsodás aránya, HT a szervekre számított egyenérték-dózis. Az effektív dózis egysége is a Sievert, [E] =Sv=J/kg.
A testszöveti súlyozó tényezők az 5.4. ábrán találhatók.
115
SZERV IVARSZERVEK VÖRÖS CSONTVELÕ VASTAGBÉL TÜDÕ GYOMOR HÓLYAG EMLŐ MÁJ NYELŐCSŐ PAJZSMIRÍGY BŐR CSONTFELSZÍN VISSZAMARADÓ
W 0,20 0,12 0,12 0,12 0,12 0,12 0,05 0,05 0,05 0,05 0,01 0,01 0,05
5.4. ábra. A testszöveti súlyozó tényezők [5]. A súlytényezők értékeit a kis dózisok okozta rákos elváltozások (lásd alább) epidemilogiai vizsgálatai (atombomba túlélők) alapján határozták meg. Ezek az értékek tehát a sugárvédelmi gyakorlatban a késői hatások valószínűségi kockázatának származtatására használhatók kis dózisok esetében. Abban az esetben, ha a szervezetbe valamilyen módon (lenyelés, belégzés, bőrön át való bejutás) radioaktív anyag jut (inkorporáció) az un lekötött (effektív) dózist (HC) használjuk. A lekötött dózis a szervezetben 1 év alatt jellemzően ki nem ürülő radioaktív szennyezés integrális dózisa gyermekeknél t=70, felnőtteknél t=50 évre: T
HC = ∫ 0
dH E dt dt
[5.11.]
Az inkorporált sugárzás dózisa közvetlenül nem mérhető, csak számítható. A belső sugárterhelés alapegyenlete: ⎡ ⎤ 1 H T = ⎢∑ u S *∑ wR * E R * f R * QR (S → T )⎥ * R ⎣S ⎦ mT
[5.12.]
Az 5.12. egyenletben uS: az adott „forrás”(S) – szervben bekövetkező bomlások száma a radioaktív anyagnak az adott szervben való tartózkodási ideje alatt, Q: abszorpciós (elnyelési) hányad, a sugárforrásból kibocsátott energia hányadrésze jut az „S” szervből a „T” cél-szövetbe és okoz ott ionizációt. A többi jelölés azonos a korábbiakkal. HT pontos
116
számításához szükséges az összes érintett szövetre és radioizotópra vonatkozó átviteli függvény ismerete. Ezek a függvények igen változó alakúak, függenek az izotópot „hordozó” inaktív anyag kémiai természetétől (pl. vízben oldható vagy oldhatatlan, ionos vagy molekuláris szerkezetű stb.), valamint az emberi egyedek biológiai variabilitásától is. A számítások egyszerűsítésére használják az empírikusan meghatározott, ugynevezett DCF = dose conversion factor – dóziskonverziós tényezőt [Sv/Bq]. A DCF az egységnyi, egyidejűleg (akut módon) inkorporált aktivitás (Ain) adott útvonalon (belégzés vagy lenyelés) és adott kémiai formában történő bevitele által kiváltott egyenérték-dózis (szervekre) és effektív dózis (az egész emberre). Értékei kémiai forma és életkor szerint eltérőek. Az egyes radioizotópok sugárveszélyességének mértékéül szolgál.
DCF =
HE Ain
[5.13.]
5. 2. Ionizáló sugárzások biológiai hatása Az ionizáló sugárzások szervezetet károsító hatásai igen korán ismertté váltak. 1901ben Becquerel már észlelte azt a bőrpírt a kezén, amely a rádiumpreparátumok gyakori kézbevételének volt a következménye. 1902-ben figyelték meg az első sugárrák eseteket. Különösen a röntgensugárzást alkalmazó orvosok körében vált gyakorivá számos jellegzetes sugárbetegség: krónikus gyulladások, bőrfelület maradandó változása, stb. Mindezek a betegségek az ún. külső sugárterhelés hatására következtek be. A XX. század első évtizedeiben észlelték az első olyan megbetegedéseket, amelyek a radioaktív anyagoknak a szervezetbe kerülése (inkorporációja) következtében alakultak ki. Közismert a New-Yersey-i óragyárban tapasztalt eset: az itt dolgozó munkásnők rádiumtartalmú világítófestéket kentek az órák számlapjára, és az ecsetet nyelvükkel hegyesítették. Néhány évvel később nagy számban észleltek a munkásnők körében fehérvérűséget és halálozási arányszámuk erőteljes növekedését. Ez az eset is felhívta a belső (inkorporációs) sugárterhelés veszélyeire a figyelmet. 1927-ben ismertté vált az ionizáló sugárzások okozta genetikai hatás is, más szóval a sugárzások nemcsak az egyén, hanem utódjainak károsodását is okozhatják.
117
5.2.1. Az ionizáló sugárzások hatása az élő szervezetre
Az ionizáló sugárzások az élő szervezetben rendkívül bonyolult hatásokat indukálnak, ezt szemlélteti az 5.5. ábra. Az egymást követő jelenségek az idő függvényében 4 fázisra bonthatók, nevezetesen: fizikai, fizikai-kémiai, kémiai és biológiai fázisokra.
5.5. ábra. Az ionizáló sugárzások biológiai hatásainak kialakulása[6].
118
A fizikai hatások során a sugárzásból energia nyelődik el a szervezetben, illetve az egész testben attól függően, hogy részleges, vagy egésztest besugárzás következett-e be. A sugárzásból elnyelt energia a biológiai rendszerben elváltozásokat okoz. Ezek a biológiai elváltozások nagyon sokrétűek lehetnek, például a fehérjék kicsapódása, a sejt viszkozitásának változása, kromoszóma-törés, gének mutációja, a szervezet halála, stb. Biológiai hatások mechanizmusa lehet sejtpusztulás (nekrózis) vagy génmutáció. Előbbit determinisztikus, azonnal jelentkező hatásnak nevezzük, míg az utóbbi elhúzódó, adott valószínűséggel jellemezhető, un. sztochasztikus károsító hatást képvisel. A mutáció eredményeként a sejt eredeti génállománya megváltozik, legtöbbször a DNS-lánc hasadása (törése) történik meg. A mutációk káros hatása nem a mutációt elszenvedett sejt biológiai viselkedésén, hanem a mutáns sejt osztódását (mitózis) követően létrejövő új sejtek működésén tapasztalható. A mutációt a szervezet kétféleképpen eliminálhatja: a/ a mutációt szenvedett sejt hormonrendszere felismeri és kijavítja a lánctöréseket – repair; b/ az osztódással létrejött új, káros (tumor) sejtet a szervezet védekező (takarító) mechanizmusa észleli és eltávolítja – scavenging. Ezeknek az eliminációs mechanizmusoknak köszönhetően a rosszindulatú daganatos betegségek kialakulásáshoz több feltételnek kell egymást követően teljesülni, amelyeket az 5.6. ábra szemléltet.
119
5.6. ábra. A radioaktív sugárzás és a biológiai molekulák kölcsönhatásának következményei kis dózisok esetén. Az emberi test mintegy 220 különböző sejttípusból áll. Minden sejt az emberi szervezet felépítéséhez és működéséhez szükséges teljes genetikai információt tartalmazza, ám ennek csak egy részét használja: egy izomsejtben például más gének aktívak, mint egy agysejtben. A sejtek normális körülmények között szabályosan növekednek, majd osztódnak (mitózis), s így újabb sejtek születnek, illeve elhalnak (apoptózis). A ráksejt (tumorsejt) a gének megmaradó és a mitózis révén manifesztálódó mutáns sejt. A rosszindulatú (malignáns) tumorsejtek az egészséges sejteknél sokkal gyorsabban osztódnak, és olyan új sejteket hoznak létre, melyek a szervezet számára károsak.
120
5.2.2. Nagy dózisok hatása
Ha egy élő szervezetet rövid időn belül nagy dózis ér, akkor ennek következménye sugárbetegség vagy halál. Az 5.7. ábrán egy olyan kísérlet eredményeit látjuk, amelynek során fehéregereket 1750 Gy-ig terjedő dózissal sugároztak be. A görbe 3 jellegzetes tartományra osztható. 1. 1-2 Gy...10 Gy tartományban a görbe rohamosan csökken a mintegy 4 napos túlélésig. 2. A 12 Gy...100 Gy tartományban ez a túlélési idő nem csökken lényegesen, míg a 3. 100 Gy...1750 Gy tartományban az állat pusztulásáig eltelt túlélési idő ismét számottevően csökken. Az első szakaszban a halál oka a gyomor-, és béltraktus, míg a harmadik szakaszban az idegrendszer sérülése.
5.7. ábra: Akut röntgenbesugárzás hatása fehér egerek túlélési idejére az elnyelt dózis függvényében (log-log). Ha
a
biológiai
hatás
bekövetkezésének
valószínűségét
ábrázoljuk
a
dózis
függvényében, akkor a dózis-hatás görbéhez jutunk. Az egyszeri nagy besugárzás hatására bekövetkező sugárbetegség illetve halál a következőképpen alakul a dózis függvényében: a. 0 Sv...0,25 Sv nagyságú besugárzásnál különösebb következmények nem jelentkeznek. b. 0,25 Sv...2 Sv között egyre több és egyre súlyosabb sugárbetegségre számíthatunk, de haláleset még nem fordul elő.
121
c. 2 Sv tekinthető a küszöbdózisnak, ennél a dózisértéknél jelennek meg az első halálesetek, majd számuk a dózis növekedésével gyorsan emelkedik. d. 4,5 Sv...5 Sv között találjuk az ún. LD50/30 értéket, ez a félletális (félhalálos) dózis. Ilyen besugárzásnál a besugárzott személy 50%-a 30 napon belül meghal. e. 7 Sv feletti dózisoknál gyakorlatilag minden besugárzott személy meghal, ez a letális (halálos) dózis. Az egyszeri nagy dózissal történő besugárzás emberen létrejövő következményeit szemlélteti az 5.8. ábra. A vázolt dózis-hatás görbét küszöb típusú dózis-hatás görbének nevezzük.
5.8. ábra: Sugárbetegség és halál dózis-hatás görbéi a biológiai variabilitás figyelembe vételével. Az egyszeri nagy besugárzás hatására bekövetkező halálesetekre jellemző dózis-hatás görbe menetét a besugárzás során fellépő dózisteljesítmény, illetve a szervezet „előélete” (vagyis kapott-e már az előzőekben hasonló nagy dózist) befolyásolja. 5.2.3.Kis dózisok hatása
A szervezetet érő többletsugárzás növeli a mutációk létrejöttének valószínűségét. Ezt a tényt már a század első felében kimutatták, amikor drosophilákat (egy muslicafaj) vizsgálták növekvő dózisokkal besugározva (a drosophilák igen alkalmasak genetikai kísérletek céljaira mert 30 nap alatt kifejlődig egy új generáció, a faj nagyon szapora, tehát a biológiai elváltozásokat jó statisztikával ki lehet mutatni). A kísérletek során nyert dózis-hatás görbét az 5.9. ábrán láthatjuk.
122
5.9. ábra: Drosophilák sugárzás okozta mutációjára nyert dózis-hatás görbe. A dózis-hatás görbe tanulmányozása során két megállapítást tehetünk: -
A mutációk száma lineárisan nő a dózissal (ez a lineáris típusú dózis-hatás görbe), nincs küszöbdózis.
-
A mutagén hatás független a dózisteljesítménytől, azonos nagyságú, akut vagy krónikus besugárzás során azonos a mutációk előfordulási valószínűsége.
A humán egészségügyi hatásokkal kapcsolatban rendelkezésre álló tapasztalatok (a Hirosima és Nagasaki elleni atomtámadásokat túlélők adatai, röntgen-besugárzások alanyainak megfigyelése, stb.) szerint emberre is hasonlóan lineáris a dózis-hatás lineáris görbe (LNT), melynek meredeksége 5*10-2 eset/Sv. Ennek értelmezése: a természetes eredetű sugárterhelés mellett adott esetben mutatkozó többletdózis növeli a daganatos megbetegedés kockázatát. A nagyon kis többlet effektív dózis (10 mSv/év) alatti tartományban
a
lineáris
összefüggés
egyértelműen
nem bizonyítható,
sőt
egyes
epidemiológiai vizsgálatok (egyes rákos megbetegedések gyakoriságának dózisfüggése) minimummal jellemezhető függést mutatattak, ahogy ezt az 5.10.sz. ábra is mutatja (hormézis). Ennek tisztázása még most is napirenden van (kis-dózis dilemma), de addig is a sugárvédelemben a konzervatív közelítést alkalmazzuk: a kockázatot nem szabad alul- csak felülbecsülni. .
123
Relatív kockázat
LNT
-0.05
0
-0.05
hormézis
100
200
Dózisegyenérték (mSv)
5.10. ábra. A sztochasztikus hatások dózis függése. 5. 3. A sugárvédelem alapjai Az ionizáló sugárzások biológiai hatása ismerete mellett az ellenük való védelem szempontjából fontos ismerni a védekezés nélkül mindenképpen meglévő természetes dózisterhelés mértékét. 5.3.1. A természetes és mesterséges sugárterhelés
A bioszférát kialakulása óta érik különböző eredetű ionizáló sugárzások. Az emberi tevékenységtől független sugárterhelést természetes sugárterhelésnek nevezzük. A természetes sugárterhelés egyrészt a kozmikus sugárzástól és a kozmikus sugárzás által keletkezett radioaktív izotópoktól, másrészt a Föld anyagából származó radioaktív izotópok sugárzásától adódik. Az elsődleges kozmikus sugarak részben a Galaktikából, részben a Napból származnak. Jelentős részük nagy energiájú proton, de alfa-részecskék és röntgen-fotonok is előfordulnak közöttük. A Föld légkörének felső rétegeiben az elsődleges kozmikus sugarak magreakciókat és másodlagos részecskéket (neutronokat, mezonokat, stb.) hoznak létre. A másodlagos részecskék további reakciókat okoznak, és így számos radioaktív elem keletkezik (3H, 7
Be,
10
Be,
22
Na,
14
C,
stb.), melyeket kozmikus eredetű izotópoknak nevezünk. A kozmikus
sugárzás által létrehozott radioizotópok a légkör keveredése révén lekerülnek a Föld felszínére, vagy az eső bemossa őket a Föld belsejébe. Így kerül pl. a trícium a vizekbe. A Föld mágneses tere jelentős védelmet nyújt a világűrből érkező elektromos töltésű részecskék ellen, azokat a mágneses pólusok felé terelve. Emiatt a kozmikus sugárzás által
124
okozott dózisterhelés függ a földrajzi helytől. Emellett a kozmikus sugárzás intenzitása magasságfüggő is, mint ahogy ezt az 5.11.sz ábra mutatja.
20 000 m
13 µSv/h
12 000 m
5 µSv/h
4000 m
0.2 µSv/h
2000 m
0.1 µSv/h
tengerszint
0.03 µSv/h
5.11.ábra. A kozmikus sugárzás dózisteljesítményének függése a magasságtól Magyarországon a lakosság évente átlagosan 0,3-0,35 mSv egyenértékdózisú sugárterhelést kap a kozmikus sugárzástól. A Földben vannak olyan radioizotópok is, amelyek még korábbi szupernóva robbanásból származnak és amelyek felezési ideje a Föld életkorával összemérhető. Ezekből adódik a földi eredetű természetes sugárterhelés. A Földön lévő természetes radioaktív izotópok közül a dózisterhelés szempontjából lényeges a 40K izotóp, amely a természetes kálium alkotórésze, 1 g káliumban 0,118 mg 40K található, és ez percenként 1680 β-részecskét, illetve 210 γ-kvantumot bocsát ki. A 40K mind külső, mind belső sugárterhelés forrása. A természetes eredetű sugárterhelés szempontjából legnagyobb jelentősége a 232
Th bomlási soroknak van. A
238
U és a
238
U bomlási sor izotópjait és azok főbb természetbeli
transzport úját az 5.12.sz ábrán láthatjuk. A
238
U bomlási sorában a
222
Rn nemesgáz, így
urántartalmú kőzetekből, a talajból, stb. radongáz kerül a levegőbe, amelynek bomlástermékei a levegőben terjednek így közvetlenül belélegezhetők, vagy kimosódnak és bekerülhetnek a táplálkozási láncba. Ez a magyarázata a radon rövid és hosszú felezési idejű bomlástermékeinek hatására létrejövő nagy belső sugárterhelésnek.
125
5.12.sz ábra. Az 238U bomlástermékei és azok terjedése [7 alapján] A természetes háttérsugárzás okozta dózisterhelések megoszlását az 5.3.sz. táblázat foglalja össze. Belső [µSv/év]
Összes [µSv/év] 355
15
15
150
180
330
232
160
180
340
238
100
1200
1300
Forrás Kozmikus sugárzás
Külső [µSv/év] 355
Kozmikus eredetű izotópok 40
K Th -sor U-sor
Összesen: 765 1565 2640 5.3.sz. táblázat. A természetes dózisterhelés főbb komponensei okozta belső-, illetve külső effektív dózisterhelés. A táblázatból látható, hogy a Földünkön átlagosan évi mintegy 2.5 mSv effektív dózisterhelés kapható. Érdekességként megemlítjük, hogy a Föld egyes helyein az átlagosnál lényegesen nagyobb az ott élő lakosság természetes eredetű sugárterhelése. Az indiai Kerala államban (India délnyugati része) a talajösszetételből származó külső dózisteljesítmény mintegy 1 µSv/h, amely évi 11 mSv sugárterhelés forrása. A brazíliai Guarapariban (Espirito Santo állam) a teljesítmény 1...2 µSv/h, de néhány helyen eléri a 20 µSv/h értéket is.
126
Egyes új technikák alkalmazása miatt a természetes eredetű radioizotópokból az átlagosnál nagyobb sugárterhelés származik egyes emberekre, vagy embercsoportokra. Ilyenek pl.: A széntüzelési erőművekben keletkező salak fajlagos
238
U,
226
Ra,
232
Th, stb. tartalma
lényegesen magasabb, mint az eltüzelt széné, így ebből külső sugárterhelés származik. Mivel a szénerőművekből távozó levegő tisztítása kevéssé hatásos az atomerőművekhez képest, a szénerőművek környékén a levegő fajlagos radioaktivitása általában nagyobb, mint az atomerőművek környezetében. Az utasszállító repülőgépek nagy magaságokban repülnek (8...11 ezer m), így a repülőutak alkalmával a személyzet és az utasok dózisterhelése a szokásosnál nagyobb a kozmikus sugárzás nagyobb intenzitása következtében. Földgáz alkalmazásánál a földgázban lévő
222
Rn és bomlástermékei lehetnek nagyobb
sugárterhelések forrásai. Az építőanyagok természetes radioaktív anyagtartalma miatt a lakóterekben megnő a természetes eredetű sugárterhelés, illetve a zárt terekben a radioaktív nemesgázok és bomlástermékei okoznak belső sugárterhelést. Ez utóbbinak mértéke gyakori szellőztetéssel csökkenthető. Mindezek a források egyes emberek, vagy embercsoportok sugárterhelését növelik az átlagoshoz képest, így a helyi körülményeket a természetes eredetű terhelések becslésénél mindig alaposan mérlegelni kell. Legnagyobb jelentőséget a lakóterekben fellépő sugárzásoknak tulajdonítanak. A nukleáris technológiák elterjedésével a természetes sugárterhelés mellett megjelenik az embert érő mesterséges sugárterhelés is. A természetes és mesterséges eredetű külső és belső sugárterhelések átlagos relatív eloszlását az 5.4.sz. táblázat összesíti.
127
Természetes sugárterhelés
67,7 %
Orvosi eredetű sugárterhelés
30,7 %
Nukleáris robbantások hatása (ma)
0,6 %
Különböző sugárforrások hatása
0,5 %
Sugárveszélyes munkahelyen dolgozók
0,35 %
Atomenergetika
0,15 %
5.4.sz. táblázat. A sugárterhelésünk források szerinti megoszlása. 5.3.2. A sugárvédelem célja
A sugárvédelem alapvető célja, hogy senkit se érjen determinisztikus sugárhatás, és a sztochasztikus hatás kockázata elviselhető legyen. A szabályzás tárgya a „többlet”-dózis, tehát a természetes sugárterhelés (legalább is annak emberi beavatkozással nem befolyásolható része) nem tárgya a szabályozásnak. Ennek megfelelően a sugárvédelem alapelve az, hogy az emberi sugárterheléssel járó tevékenység okozta egészségkárosodás kockázatát elfogadható szinten kell tartani. Ez az elv képezi a Nemzetközi Sugárvédelmi Bizottság (ICRP) sugárvédelmi ajánlásainak és dóziskorlátozási rendszerének alapját. Ezt a dóziskorlátozási rendszert a Nemzetközi Atomenergia Ügynökség (International Atomic Energy Agency, IAEA) beépítette Sugárvédelmi Alapszabályzatába, és elfogadta számos ország illetékes szerve, így közöttük hazánk is. Ez a korlátozási rendszer állandó változásban van, hiszen az újabb felismerések alapján az ajánlásokat időnként módosítják, és ezek nyilvánvalóan a szabályzatok módosítását is maguk után vonják. 5.3.3. A sugárvédelem hármas alapelve
1.
Indokoltság elve: Sugárzással járó tevékenységet csak pozitív nettó haszon esetén szabad folytatni. Ez ad értelmet a sugárterheléssel kapcsolatos kockázatvállalásnak. Azt, hogy egy társadalom mit tekinthet ésszerű kockázatnak, nehéz meghatározni. A kérdésnek az az átfogalmazása, hogy „azok az előnyök, amelyekhez a társadalom egésze a sugárforrások felhasználásával jut, legyenek nagyobbak, mint a hátrányok”, további nehezen meghatározható fogalmakat tartalmaz. Itt már szakmai kérdéseken kívül társadalmi-, politikai- és morális problémákkal is találkozunk.
128
2.
Optimálás elve, az ALARA (As Low As Reasonably Achievable) elv. Minden indokolt sugárterhelést olyan alacsony szintre kell csökkenteni, amennyire az a gazdasági és társadalmi szempontok figyelembevételével ésszerűen lehetséges.
3.
Korlátozás elve, a dóziskorlátozás. Az egyéni sugárterhelés egyenérték- és effektív dózisa nem haladhat meg egy megállapított határértéket.
5.3.4. Dóziskorlátok
A jelenleg érvényben lévő dóziskorlátokat az 5.5.sz táblázat mutatja be. Csoport Munkavállalók
Dóziskorlát 5 év átlagában 20 mSv max 50 mSv/év effektív dózis Szemlencsére: 150 mSv/év HT Bőrre (1 cm2), végtagokra: 500 mSv/év HT Tanulók, gyakornokok oktatási célból E = 6mSv/év 16-18 év Szemlencsére: 50 mSv/év HT Bőrre (1 cm2), végtagokra: 150 mSv/év HT Lakosság E = 1mSv/év Szemlencsére: 15 mSv/év HT Bőrre (1 cm2), végtagokra: 50 mSv/év HT 5.5.sz. táblázat a 16/2000. (VI. 8.) EüM. Rendeletben meghatározott normálsi helyzetekre vonatkozó dóziskorlátok A fenti lakossági korlátok kifejezetten a mesterséges eredetű tevékenységből eredő lakossági terhelésekre vonatkoznak, nem tartalmazzák a természetes eredetű és az orvosi eredetű diagnosztikai vagy terápiás dózisokat! A normális esetek mellett külön szabályozás érvényes a veszélyhelyzetekre. Ezek ismertetését a „Radiológia II” című jegyzet Nukleárisbalesetelhárítás részében ismertetjük. Az elsődleges korlátozásban szereplő effektív dózis mérése nem könnyű feladat. A belső sugárterhelés becslésére vezették be az éves felvételi korlát (ÉFEK) fogalmát, míg a külső dózisterhelések becslésére a dózisegyenérték indexeket. A foglalkozási sugárterhelésekre vonatkozó elsődleges dóziskorlátok betartásának igazolása céljából belső sugárterhelésre széles körben használják az éves felvételi korlát (ÉFEK) fogalmát. Az ÉFEK egy adott radioaktív izotópra vonatkozó aktivitás érték, lényege: ha egy személy az adott radioaktív izotópból egy év alatt ÉFEK aktivitásnyi mennyiséget inkorporál, akkor sugárterhelése nem haladja meg az elsődleges korlátozásban megadott
129
dózishatárértéket. A nemzetközi irodalomban széles körben használják az éves felvételi korlát rövidítésére az ALI fogalmát (Annual Limit of Intake). A gyakorlati sugárvédelemben elsősorban a származtatott korlátokat használjuk. Ezek meghatározott kapcsolatot létesítenek közvetlenül mérhető mennyiségek, és az elsődleges vagy másodlagos korlátok között. A legismertebb származtatott korlát a származtatott levegőkoncentráció (SZLK, a foglalkozási belső sugárterhelés elsősorban belélegzés útján jöhet létre). A nemzetközi irodalomban széles körben használják a származtatottlevegőkoncentráció angol nyelvű rövidítését, a DAC-ot (Derived Air Concentration) . A SZLK értékek meghatározhatók az ÉFEK-ből az alábbi megfontolások alapján: feltételezzük, hogy egy dolgozó -
évente 50 héten át
-
heti 40 órát dolgozik, és
-
e munkavégzés alatt a levegőfelvétele 1,2 m3/h.
Így az SZLK és az ÉFEK közötti összefüggés:
SZLK =
ÉFEK 2,4 ⋅ 10 3
⎡ Bq ⎤ ⎢⎣ m 3 ⎥⎦
(5.14)
5.3.5. Védekezés a külső sugárterhelés ellen
A szervezeten kívül elhelyezkedő sugárforrás hatását külső sugárterhelésnek nevezzük. Az ellene való védekezésnek három alapmódozata van: idővédelem, távolságvédelem és a sugárzást gyengítő anyagok használata. Távolságvédelem: Az 5.6. egyenletből következik, hogy egy pontszerű gammaforrástól időegység alatt kapott dózis a forrástól mért távolság négyzetével fordított arányban csökken. Ezért a védekezés első módja a távolságtartás. Ezért tilos puszta kézzel megfogni bármilyen kis aktivitású sugárforrást, csak csipesszel, (manipulátorral) szabad dolgozni. Idővédelem: A sugárveszélyes helyen töltött idő csökkentésével az elnyelt dózis csökkenthető. Ennek érdekében a munkát gondosan elő kell készíteni, hogy a szükséges anyagok, eszközök a megfelelő időben azonnal kéznél legyenek. Ha bonyolultabb manipulációt igénylő sugárveszélyes tevékenységet kell végezni, azt sugárvédett helyen előre be kell gyakorolni. Árnyékolás: Ha a forrás és a személy közé valamilyen anyagot helyezünk, a sugárzás egy része a közbehelyezett anyagban elnyelődik. Természetesen az árnyékoló hatás függ az anyag és a sugárzás kölcsönhatásának jellegétől. Az alfa-sugárzást – amelynek nagy a
130
fajlagos ionizáló képessége – már vékony anyagrétegek is teljesen elnyelik (néhány cm-es levegőréteg, vastagabb papírlap, ruhaszövet, stb.). A béta sugarak fajlagos ionizációja kisebb mint az alfa-részecskéké, ezért az ellenük való védekezéshez is vastagabb anyagrétegre van szükség. Energiától és anyagtól függően szilárd anyagokban 0,1 mm-től 20-30 mm-ig terjed hatótávolságuk, a levegőben pedig akár néhányszor 10 cm-re is eljuthatnak. Nagyobb energiájú bétasugárzó anyagok esetében azonban figyelnünk kell a sűrűbb anyagokban létrejövő fékezési röntgensugárzás kialakulásának lehetőségére is, ezért ezek árnyékolása célszerűbb kisebb rendszámú anyagok felhasználásával (plexi, ólom üveg, stb.). Általában az elektromosan töltött részecskék gyengítése annál nagyobb, minél sűrűbb az abszorbens, és minél nagyobb az abszorbensben lévő részecskék átlagos ionizációs energiája. Ennek alapján a szilárd anyagok jobban árnyékolnak, mint a gázneműek, és a nagyobb rendszámúak jobban, mint a kisebb rendszámúak. A röntgen- és a gamma-sugárzás az anyagban lévő elektronokkal lép kapcsolatba, ezért a gamma-sugárzást is a nagy rendszámú, nagy sűrűségű anyagok (ólom, nehézbeton, stb.) gyengítik legjobban. A sugárzás intenzitásának csökkenését a következő összefüggés írja le: I x = I0 ⋅ e
−
x ln 2 R1 / 2
(5.14)
ahol R1/2 a felezési rétegvastagság. A neutronok az anyagban lévő atommagokkal lépnek kölcsönhatásba. Ezért olyan anyagok a jó neutronárnyékolók, amelyeknél a magreakciók nagy valószínűséggel bekövetkeznek. Mivel a neutron-abszorpció nagyon függ a neutronok energiájától, és legnagyobb valószínűséggel a lassú (termikus) neutronok nye1ődnek el bizonyos anyagokban, (bór, kadmium), ezért a neutronok árnyékolása két lépcsőben történik. Először célszerű a neutronokat lelassítani, majd nagy abszorpciós hatáskeresztmetszetű anyagokkal elnyeletni. A neutronok lassítására a legalkalmasabbak a nagy hidrogéntartalmú anyagok (pl. víz, paraffin). A neutronok elnyeletésére bórozott, nagy kristályvíztartalmú, speciális betonárnyékolást, vagy – kisebb intenzitások esetén – bórozott paraffin-téglákból épített falakat alkalmaznak. A neutronok elnyelődése általában gamma kibocsátással jár, és ezért a neutronárnyékoló falakat még a másodlagos gamma-sugárzást gyengítő ólom- vagy vasréteggel szokták körülvenni.
131
5.3.5. Védekezés a belső sugárterhelés ellen
Nyitott radioaktív készítménnyel végzett munka során a radioaktív anyag párolgás, porlódás, elcsöppenés útján a környezetbe kerülhet, így létrejön az inkorporáció lehetősége. Eszerint a radioaktív anyag belégzés, vagy lenyelés útján bejut a szervezetbe, és ott kémiai tulajdonságainak megfelelően szervekbe, vagy szervcsoportokba épül. Azt a szervet, vagy szervcsoportot, ahová a radioaktív izotóp a legnagyobb valószínűséggel beépül, kritikus szervnek, vagy szervcsoportnak nevezzük. Belégzésnél a tüdő a kritikus szerv, lenyelésnél a gyomor-bél traktus. Egyes izotópok jellegzetes kritikus szervvel rendelkeznek: pl. a jódizotópok kritikus szerve a pajzsmirigy, a 90
Sr izotópé a csontszövet. A csontszövetbe épülő radioaktív izotópokat csontkereső
izotópoknak is mondjuk (például: 90Sr, 236Ra). A szervezetbe jutott és kritikus szervbe épült radioaktivitás részben az anyagcsere folytán, részben fizikai bomlás útján csökken. A fizikai bomlást a felezési idővel jellemezhetjük, míg az anyagcserére jellemző mennyiség a biológiai felezési idő, vagyis az az időtartam, amely alatt a szervezetbe került radioizotóp mennyisége az anyagcsere útján csökken felére. A kiürülés szempontjából a két mennyiség, a fizikai és biológiai felezési időből képzett effektív felezési idő a mérvadó:
Teff =
T fiz ⋅ Tbiol
(5.15)
T fiz + Tbiol
A radioaktív izotópokat az inkorporáció szempontjából való veszélyesség alapján osztályozzák: rendkívül veszélyes; nagyon veszélyes; közepesen veszélyes, és kevéssé veszélyes radioaktív izotópok. Az 5.6.sz. táblázatban a gyakorlatban alkalmazott néhány izotóp veszélyességi csoportokba való sorolását szemlélteti.
132
Veszélyességi csoport Izotópok 90 rendkívül veszélyes Sr+90Y, 210Pb+210Bi, 210Po, 226Ra+leányelemek, 227Ac, 233U, 239Pu, 241Am, 242Cm, egyéb transzuránok 22 nagyon veszélyes Na, 36Cl, 45Ca, 46Sc, 54Mn, 60Co, 89Sr, 91Y, 93 Zr+95Nb, 106Ru+106Rh, 110mAg, 127mTe, 129m Te, 125I, 131I, 137Cs, 140Ba+140La, 144Cr+ 144 Pr, 154Eu, 170Tm, 182Ta, 192Ir, 204Tl, 211At, 234Th 234 + Pa, 236U 7 közepesen veszélyes Be, 14C, 18F, 24Na, 32P, 35S, 42K, 47Sc, 48Sc, 48 V, 51Cr, 52Mn, 56Mn, 55Fe, 59Fe, 58Co, 64Cu, 65 Zn, 72Ga, 74As, 76As, 82Br, 86Rb, 95Nb, 99 Mo, 98Tc, 105Rh, 103Ru+103Rh, 105Ag, 111Ag, 109 Cd+109Ag, 113Sn, 125mTe, 127Te, 129Te, 132I, 140 La, 143Pr, 147Pm, 151Sm, 166Ho, 177Lu, 181W, 183 Re, 190Ir, 191Pt, 193Pt, 196Au, 198Au, 199Au, 200 Tl, 201Tl, 202Tl, 203Pb 3 kevéssé veszélyes H, 59Ni, 71Ge, természetes Th, természetes U 5.6.sz. táblázat. Izotópok veszélyességi csoportjai A belső sugárterhelés elleni védekezés két legfontosabb módja a megelőzés és a dekorporáció. A megelőzést szolgálják a sugárvédelemnek azok a szabályai, amelyek szerint sugárveszélyes helyre tilos ételt, italt bevinni, és tilos ott enni, inni, dohányozni. Még zárt izotópokkal végzett munka után is kezet kell mosni, és a személyi higiéné szabályait fokozottan be kell tartani. A munkahely padlóját, asztalait, munkafelületeit, levegőjét rendszeresen ellenőrizni kell. Minden észlelt szennyeződést azonnal jelenteni kell a jogszabályban meghatározott illetékes sugárvédelmi felügyeletnek, akinek a szakemberei a szennyeződés okát megállapítják, és a szennyezés eltávolítását, az ún. dekontaminálást elvégzik. A dekorporáció lényege, hogy a szóban forgó elem stabil izotópját bejuttatva a szervezetbe az aktív izotóp felhígul, kevésbé dúsul fel és hamarabb kiürül. Az inkorporációs sugárterhelés elleni védekezés néhány alapelve a következő: 1.
A munkahely aktív helyiségeiben enni, inni, dohányozni, kozmetikai készítményeket használni, az arcot kézzel érinteni tilos!
2.
A munkahely takarítását csak kioktatott takarítószemélyzet külön takarítóeszközökkel, az előírt védőfelszerelésben végezheti.
3.
Minden esetben csak a cél eléréséhez szükséges legkisebb meny-nyiségű radioaktív anyagot szabad használni.
4.
Az új eljárásokat inaktív anyagokkal gyakorolni kell.
133
5.
Rendszeresen felületi szennyezettség ellenőrzést kell tartani mind a munkahelyen, mind a személyeken.
6.
Párolgással, porlódással járó műveleteket csak elszívófülkében szabad végezni.
7.
Nyitott izotópokat alkalmazó munkahelyeken egyéni védőruha és védőfelszerelés alkalmazása kötelező.
Nyitott radioaktív anyagok okozta felületi szennyezettségnek a megszüntetését, vagy annak egy adott szint alá csökkentését dekontaminálásnak nevezzük. A radioaktív szennyeződés a különböző felületekhez adszorpciós, adhéziós, vagy kémiai kötéssel tapadhat. A szennyeződés eltávolításának nehézségi foka anyagonként változik, kb. a következő sorrendet állíthatjuk fel: 1.
műanyag,
2.
műanyag lakk,
3.
üveg,
4.
zománc,
5.
nemesacél,
6.
alumínium,
7.
acél,
8.
ólom,
9.
műkő,
10.
beton,
11.
fa,
12.
emberi bőrfelület (a legnehezebben mentesíthető).
A dekontaminálás módszereit a szennyezettséget okozó anyag és dekontaminálás céljaira használt anyagok kémiai tulajdonságai határozzák meg. A dekontaminálás általános alapelve: először a legenyhébb mentesítési eljárással kezdjük a műveletet, és ha nincs kielégítő eredmény, fokozva a dekontamináló szer agresszivitását, folytatjuk az eltávolítást
134
A dekontaminálásnál követendő sorrend: 1.
száraz letörlés (csak indokolt esetben!),
2.
lemosás desztillált vízzel,
3.
lemosás mosószeres oldattal,
4.
lemosás komplexon oldattal,
5.
a lemosott felületre ioncserélő anyagot viszünk fel,
6.
lemosás higított savval, vagy lúggal,
7.
lemosás szerves oldószerrel.
Emberi bőrfelület dekontaminálásánál desztillált víz és hipermangán oldat használható. Szembe került radioaktív anyagokat csak desztillált vízzel szabad öblíteni, és a sérültet azonnal szakorvoshoz kell szállítani. 5.4. A dózisterhelés mérése Az ionizáló sugárzások emberi érzékszervekkel közvetlenül nem érzékelhetők, ezért azokat
detektálni
kell.
A
sugárvédelemben
a
mérési
eljárásokat
céljuk szerint
csoportosíthatjuk ellenőrző mérésekre és megelőzést szolgáló mérésekre. Másrészről megkülönböztetünk munkahelyi sugárvédelmi méréseket, illetve környezeti célú méréseket. Ezekről a méréstechnikákról részletesebben a „Nukleáris-balesetelhárítás” c. részben szólunk (Radiológia II). A továbbiakban a munkahelyi sugárvédelemmel összefüggő fontosabb méréstechnikai feladatokat rendszerezzük. 5.4.1. Személyi dozimetria
A külső sugárterhelés nyomon követésére a sugárzási terek és a személyek monitorozása esetében használható gyakorlati dózis mennyiségeket határoztak meg (ICRU). A sugárzási terekre az un. környezeti dózis egyenérték (H*(10)), míg a személyi monitorozásra a egyéni dózis egyenérték (HP(d)) használatos, amely a szervezetet modellező ICRU szövetben lévő dózisegyenérték a test egy adott pontja alatt d mm mélységben. A dolgozót érő effektív dózis becslésére a HP(10) érték használatos, így a személyi dózismérőket erre kell kalibrálni. A mért HP(10) értéket vesszük az effektív dózis értékének, azzal a feltételezéssel, hogy az egyént egyenletes egésztest besugárzás érte.
135
A belső sugárterhelést a lekötött effektív dózis E(50) meghatározásával végzik. Ezt leggyakrabban un. „egésztest” méréssel illetve extrétumok (vér, vizelet, széklet) vizsgálatával állapítják meg. Az effektív dózis a HP(10) és az E(50) összegéből adódik.
136
Felhasznált irodalom
1. Nagy Lajos György, Nagyné László Krisztina: "Izotóptechnika és radiokémia” Műegyetemi Kiadó, 1997. 2. Bódizs Dénes: Atommagsugárzások méréstechnikái. Typotex Kiadó, Budapest, 2006. 3. A. Wambersie, P.M. DeLuca Jr, R.S. Caswell, H.G. Menzel: „The International Commission on Radiation Units and Measurements (ICRU): Activities and Future Plans”, ICRU, L-4-1. 4. ICRP Publication 60, Annals of the ICRP, 21, 1-3, Pergamon Press, 1991. 5. 16/2000. (VI. 8.) EüM. Rendelet Magyar Közlöny 2000/55 szám 6. Köteles György: Sugáregészségtan, Medicina Könyvkiadó Rt, Budapest, 2002. 7. Vele vagy nélküle? Ismeretek az atomenergiáról ás a nukleáris biztonságról Műegyetemi Kiadó Bp. 1997. 8. Kanyár Béla, Somlai János, Szabó D. László: "Környezeti sugárzások, radioökológia", Veszprémi egyetemi kiadó, 1996. 9. Németh Zoltán: "Radiokémiai és izotóptechnikai alapismeretek", Veszprémi egyetemi kiadó, 1996. 10. Fehér István: "Alapfokú sugárvédelmi ismeretek", Budapest, 1992.
137
