STUDI KUALITAS DIAMONIUM HIDROGEN FOSFAT DALAM FABRIKASI DAN KARAKTERISASI XRD HIDROKSIAPATIT DARI GIPSUM ALAM KULON PROGO

Seminar on Application and Research in Industrial Technology, SMART Yogyakarta, 27 Agustus 2008

STUDI KUALITAS DIAMONIUM HIDROGEN FOSFAT DALAM FABRIKASI DAN KARAKTERISASI XRD HIDROKSIAPATIT DARI GIPSUM ALAM KULON PROGO Joko Sedyonoa dan Alva Edy Tontowib Program Studi Teknik Mesin, Sekolah Pasca Sarjana UGM dan Teknik Mesin UMS b Jurusan Teknik Mesin dan Industri UGM Korespondensi: Teknik Mesin UMS Jl. A. Yani Tromol Pos 1 Pabelan Kartasura Surakarta, 57102, a

E-mail: [email protected]

Abstrak Hidroksiapatit (HAp) [Ca10(PO4)6(OH)2] telah dipergunakan secara luas dalam bidang kedokteran umum dan gigi sebagai bahan substitusi tulang/gigi, hal ini karena komposisi dan strukturnya sama sebagaimana kandungan tulang/gigi. Tetapi yang disayangkan adalah HAp yang ada di Indonesia masih import. Kemudian tujuan dari penelitian ini adalah untuk mengetahui kualitas diamonium hidrogen fosfat dengan melihat pola XRD hidroksiapatit hasil reaksi antara Kulon Progo Natural Gypsum (KPNG) dengan diamonium hidrogen fosfat [(NH4)2HPO4] Merck Jerman maupun Brataco Chemical. Sintesa HAp dilakukan dengan teknik Hydrothermal Microwave pada suhu 1000C selama 30 menit dengan mereaksikan antara KPNG (CaSO4.2H2O) baik dengan diamonium hidrogen fosfat dari Merck Jerman maupun Brataco Chemical Indonesia kemudian hasil reaksinya dianalisa dengan pengujian XRD dan juga dibandingkan dengan HAp SRM (Standard Reference Material) 2910 maupun HAp 200 Jepang. Dari hasil analisa pengujian XRD didapati bahwa KPHAp yang berasal dari diamonium hidrogen fosfat (DHP) Merck Jerman memiliki pola hidroksiapatit yang jauh lebih baik daripada dengan diamonium hidrogen fosfat dari Brataco Chemical. Kata-kata Kunci: KPNG, KPHAp, XRD, diamonium hidrogen fosfat

1. Pendahuluan Kerusakan jaringan tubuh oleh berbagai kelainan, maupun penyakit, dapat menyebabkan kecacatan struktur yang akan menimbulkan gangguan fungsi tubuh. Keadaan ini memerlukan restorasi untuk mengembalikan fungsi organ tubuh dengan sempurna. Hidroksiapatit (HAp) [Ca10(PO4)6(OH)2] telah dipergunakan secara luas dalam bidang kedokteran umum dan gigi sebagai bahan substitusi tulang, hal ini karena kandungan mayoritas tulang / gigi adalah HAp. Furuta dkk. (1998) mensintesa hidroksiapatit dari reaksi antara gipsum mold waste 5x10x20 mm dengan 40 ml 0,5 M larutan diamonium hidrogen fosfat dengan cara hydrothermal treatment (conventional-hydrothermal) pada suhu 50 – 100oC dan dipelajari sifat-sifatnya. Di sini dia mengembangkan novel proses untuk mempersiapkan HAp monolith langsung dari gipsum waste dengan kristalisasi in situ dengan menggunakan reaksi kimia berikut: 10CaSO4.2H2O + 6(NH4)2HPO4 Æ Ca10(PO4)6(OH)2 + 6(NH4)2SO4 + 4H2SO4 + 18H2O (1) Jurusan Teknik Mesin dan Industri FT UGM ISBN 978-979-18528-0-7

D-169

Seminar on Application and Research in Industrial Technology, SMART Joko Sedyono dan Alva Edy Tontowi

Diperoleh konversi gipsum ke HAp (100%) pada suhu 50oC dalam waktu 15 hari dan 100oC dalam 2 hari. Katsuki dkk. (1999) mensintesa HAp dengan microwave. Sintesa HAp diperoleh dari reaksi antara serbuk gipsum (0,5 gr) dan 40 ml 0,5 M larutan diamonium hidrogen fosfat pada suhu 100oC selama 0,5 – 120 menit dalam Teflon menggunakan sebuah microwave digestion system. Kemudian hasilnya dicuci dengan air murni, lalu dikeringkan pada suhu di bawah 50oC. Untuk mengetahui pengaruh microwave, juga dilakukan reaksi yang sama dengan cara conventional-hydrothermal. Dengan cara microwave diperoleh konversi gipsum ke HAp (100%) dalam waktu 5 menit, sedangkan dengan conventional-hydrothermal membutuhkan waktu 8 hari. Jadi lebih cepat menggunakan system microwave daripada conventional-hydrothermal. Nasution (2006) mereaksikan serbuk kalsit [kalsium karbonat (CaCO3)] Gunung Kidul dengan larutan 0,5 M trisodium fosfat (Na3PO4.12H2O) Wako Chemical Co., Japan untuk membuat hidroksiapatit (HAp). Prosesnya dengan perlakuan hidrotermal microwave pada suhu 100oC. Setelah itu HAp hasil reaksi dikalsinasi pada suhu 800oC lalu dilakukan serangkaian pengujian. Dihasilkan hidroksiapatit yang pola XRD-nya cukup mendekati hidroksipatit komersial HAp 200 Jepang, tetapi masih mengandung kalsit. Selama ini Indonesia masih mengimpor HAp, padahal sangat berpotensi memproduksi HAp sendiri mengingat Indonesia adalah penghasil gipsum alam yang cukup potensial (misalnya di Kulon Progo Jogjakarta) untuk dikembangkan sebagai bahan baku pembuatan hidroksiapatit. Tujuan penelitian ini adalah adalah untuk mengetahui kualitas diamonium hidrogen fosfat dengan melihat pola XRD hidroksiapatit hasil reaksi antara Kulon Progo Natural Gypsum (KPNG) (CaSO4.2H2O) dengan diamonium hidrogen fosfat (DHP) [(NH4)2HPO4] Merck Jerman maupun Brataco Chemical Indonesia. 2. Metodologi Penelitian 2.1. Alur penelitian Alur penelitian diperlihatkan pada Gambar 1. Penelitian ini dijalankan secara eksperimental laboratoris. 2.2. Jalannya penelitian 2.2.1. Sintesa hidroksiapatit dengan menggunakan DHP Merck Jerman Hidroksiapatit yang berasal dari reaksi antara KPNG (Kulon Progo Natural Gypsum) dengan DHP Merck Jerman diberi nama KPHAp (Kulon Progo Hydroxyapatite) sebagaimana tulisan Sedyono (2008). Sintesa hidroksiapatit dari DHP Merck Jerman dilakukan dengan cara sebagaimana laporan Sedyono dkk. (2007) dan Sedyono (2008) sebagai berikut: • menimbang DHP Merck (tingkat kemurnian 99%) dengan timbangan mekanik untuk membuat larutan dengan konsentrasi 0,5 M; • menimbang serbuk gipsum KPNG untuk dicampur dengan larutan di atas, dengan perbandingan 5 gr serbuk KPNG dan 400 ml larutan DHP; • memasukkan campuran tersebut ke dalam microwave dan dipanaskan (proses hidrotermal) pada suhu 100oC (dicek dengan termometer) selama 30 menit; • mengambil larutan/campuran tersebut dari dalam microwave, lalu dicuci berulang-ulang dengan menggunakan aquades sekaligus disaring dengan kertas saring sampai pH netral (cek dengan kertas pH meter); • mengeringkan serbuk KPHAp di dalam microwave selama 3 menit.

Jurusan Teknik Mesin dan Industri FT UGM ISBN 978-979-18528-0-7

D-170


Pembuatan HAp

Serbuk KPNG

+ DHP Merck Jerman

DHP Brataco

Pengeringan dalam microwave

Uji XRD

Analisa Gambar 1. Alur penelitian 2.2.2. Sintesa hidroksiapatit dengan menggunakan DHP Brataco Hidroksiapatit yang berasal dari reaksi antara KPNG dengan 0,5 M larutan DHP Brataco dan KPNG dengan DHP Brataco 1 M, berturut-turut disebut sebagai KPHAp Brataco 0,5 M dan KPHAp Brataco 1 M. Cara mensintesanya sama sebagaimana tersebut di atas. 2.2.2. Karakterisasi serbuk hidroksiapatit Kemudian dilakukan karakterisasi dengan menggunakan pengujian XRD, lalu membandingkan pola XRD keduanya dengan pola HAp SRM (Standard Reference Material) 2910 (dari National Institute of Standards and Technology USA) dan HAp 200 (Taihei, Jepang) 3. Hasil dan Pembahasan 3.1. Karakterisasi Hidroksiapatit Gambar 2 menunjukan bahwa pola XRD KPHAp memiliki peak-peak dengan intensitas yang sangat kuat yaitu pada peak 31,839o pada bidang kristal (211), diikuti dengan peak-peak pada 32,221o dengan bidang (112), peak pada 25,960o dengan bidang kristal (002) dan peak pada 32,859o pada bidang (300) (Sedyono, 2008). Dari Gambar 2 kemudian dapat dirangkum dengan jelas melalui perbandingan hasil karakterisasi XRD antara KPHAp, KPHAp Brataco 0,5 M, KPHAp Brataco 1 M, HAp SRM 2910, dan HAp 200 ke dalam Tabel 1. Dari tabel tersebut terlihat bahwa empat peak yang dominan memiliki harga sudut dan d yang sama antara KPHAp dengan hidroksiapatit standar SRM 2910 maupun komersial yang berasal dari Jepang [HAp 200].


D-171


(a)

(b)

(c)

(d)

(e)

Gambar 2. Pola XRD (a) KPHAp (Sedyono, 2008), (b). KPHAp Brataco 0,5 M, (c) KPHAp Brataco 1 M, (d) HAp SRM 2910 dan (e) HAp 200


D-172


Tabel 1. Perbandingan hasil karakterisasi XRD antara KPHAp, KPHAp Brataco 0,5 M, KPHAp Brataco 1 M, HAp SRM 2910, dan HAp 200 d ke 1 2 3 4 5

KPHAp 2θ

d(Ǻ)

31,84 32,22 32,86 25,96

2,81 2,78 2,72 3,43

KPHAp Brataco 0,5 M Tinggi (%) 100 76 48 63

2θ

d(Ǻ)

32,18 25,92 11,66 (gipsum)

2,78 3,43 7,58

KPHAp Brataco 1 M

Tinggi (%) 78 100 79

2θ

d(Ǻ)

31,86 32,98 26,04 11,74 (gipsum)

2,81 2,71 3,42 7,53

Tinggi (%) 69 30 57 100

lanjutan HAp SRM 2910 2θ

d(Ǻ)

31,77 32,18 32,90 25,86

2,81 2,78 2,72 3,44

HAp 200

Tinggi (%) 100 53 63 35

2θ

d(Ǻ)

31,80 32,24 32,92 25,96

2,81 2,77 2,72 3,43

Tinggi (%) 100 57 61 38

Tabel 2. Perbandingan hasil karakterisasi XRD antara KPNG dengan gipsum murni (CaSO4.2H2O) (Sedyono, 2008) d ke 1 2 3 4

KPNG 2θ 11,76 29,24 23,52 20,84

d(Ǻ) 7,52 3,05 3,78 4,26

Gipsum Murni (CaSO4.2H2O) Tinggi (%) 100 10 20 6

2θ 11,78 29,26 23,52 20,86

d(Ǻ) 7,51 3,05 3,78 4,25

Tinggi (%) 100 33 23 17

Terbentuknya fasa hidroksiapatit pada KPHAp yang menyerupai HAp SRM 2910 dan HAp 200 disebabkan oleh pemisahan yang baik pada KPNG dari pengotor yakni kalsit dan tanah dan tingginya kadar [(NH4)2HPO4], yakni 99% sehingga ketika direaksikan dengan gipsum yang bersih tersebut perlakuan hidrotermal menggunakan microwave dapat menyebabkan terbentuknya ikatan antara unsur kalsium dan fosfat dengan lebih mudah dan semakin cepat menjadi hidroksiapatit. Menurut Khrisna dkk. (2002) terbentuknya fasa hidroksiapatit (secara umum) disebabkan oleh energi pembentukan yang sangat efisien. Tidak seperti KPHAp, KPHAp Brataco (baik yang 0,5 M maupun 1 M) masih mengandung gipsum, meskipun sebagian terbentuk peak hidroksiapatit. Ini terbukti dengan adanya peak pada sudut 11,66o, yakni milik gipsum seperti terlihat pada Gambar 3 dan Tabel 2. Masih adanya peak gipsum ini menandakan bahwa kualitas DHP Brataco jauh lebih rendah dibandingkan dengan DHP Merck Jerman.


D-173


(a) d=7.5197

[KPNG.raw]

15.0

d=1.6179

d=1.8077

d=1.7762

d=1.8426

d=1.9861

d=1.8953 d=1.8754

d=2.0796

d=2.0249

d=2.2099

d=2.6742

d=2.5242

d=2.5861

d=3.0517 d=2.9896

d=2.1310

x10^3

d=2.8624 d=2.7981

d=5.9568

d=4.2585

5.0

d=3.1575

d=3.7793

10.0

d=3.4500

Intensity(Counts)

20.0

33-0311> Gypsum, syn - CaSO4!2H2O

10

20

30

40

50

60

Two-Theta (deg)

(b)

Gambar 3. Pola XRD (a) KPNG dan (b) gipsum murni (CaSO4.2H2O) (Sedyono dkk, 2007 dan Sedyono, 2008)

4. Kesimpulan Dari penelitian ini dapat disimpulkan bahwa kualitas DHP Brataco jauh lebih rendah dibandingkan dengan DHP Merck Jerman. Terbukti masih adanya gipsum pada KPHAp Brataco. Daftar Pustaka Furuta, S., Katsuki, H. dan Komarneni, S., 1998, Porous Hydroxyapatite Monoliths from Gypsum Waste, j mater chem 8: 2803-6 Katsuki, H., Furuta, S. dan Komarneni, S., 1999, Microwave Versus ConventionalHydrothermal Synthesis of Hydroxyapatite Crystals from Gypsum, j am ceram soc 87 (8): 2257-9 Khrisna, D.S.R., Chatanya, C.K., Seshadri, S.K. dan Kumar, T.S.S., 2002, Flourinated Hydroxyapatite by Hydrolysis Under Microwave Irradiation, Trends Biomater. Artif. Organs, Vol. 16(1), pp 15-17 Nasution, D.A., 2006, Fabrikasi serta Studi Sifat Mekanis dan Fisis Biokeramik Hidroksiapatit (HAp) dari Kalsit Gunung Kidul, Tesis, Sekolah Pasca Sarjana UGM, Jogjakarta. Sedyono, J., Tontowi, A.E. dan Ana, I.D., 2007, Fabrikasi dan Karakterisasi XRD Hidroksiapatit dari Gipsum Alam Kulon Progo, Seminar Nasional Perkembangan Riset dan Teknologi di Bidang Industri ke 13, Fak. Teknik UGM, Juni 2007, Jogjakarta Sedyono, J., 2008, Proses Sintesa dan Studi Sifat Fisis dan Mekanis Biokeramik Hidroksiapatit dari Gipsum Alam Kulon Progo, Tesis S2, UGM, Jogjakarta.


D-174

STUDI KUALITAS DIAMONIUM HIDROGEN FOSFAT DALAM FABRIKASI DAN KARAKTERISASI XRD HIDROKSIAPATIT DARI GIPSUM ALAM KULON PROGO

Recommend Documents