Prosiding Seminar Nasional Teknik Kimia “Kejuangan” Pengembangan Teknologi Kimia untuk Pengolahan Sumber Daya Alam Indonesia Yogyakarta, 26 Januari 2010
ISSN 1693 – 4393
Studi Eksperimental Aliran Gas-Liquid Dalam Mikroreaktor (Canal Straight-Serpent)
Aloysius Yuli Widianto Jurusan Teknik Kimia-Fakultas Teknik Universitas Surabaya Gedung TG 5 Jl. Raya Kalirungkut-Tenggilis Surabaya
Abstract Microstructured reactors are reactors with three dimensional structures, the inner dimensions of which are under a millimeter in size. Microstructured reactors can be advantageously used as process engineering tools for acquiring information which allow in a short time and with greater safety, a process to be transferred to the pilot and production scale. Information from microstructured reactors can also be used for optimizing process plants already in operation. Microstructured reactors are suitable for the exothermic/endothermic reaction and or limited by mass transfer. The objects of the experiment are to study parameters hydrodynamic (length of bubble and slug) for gas-liquid flow as Taylor flow at 2 conditions of which are first constant-volumetric flow rate of gas 0.75 ml/min and volumetric flow rate of ethanol varies between 0.2 ml/min – 1 ml/min, and second for constant-volumetric flow rate of ethanol 0.3 ml/min and volumetric flow rate of gas varies between 0.3 ml/min – 1 ml/min. Two configurations of reactor (canal take form serpent) are used in this experiment. Results of experiment show that the lengths of bubble under the influences of the volumetric flow rate of continue and discontinue phases, and also the dimension of canal-reactor. Garstecky’s method is suitable to predict the dimensions of bubbles at canal configuration of serpent/meander. The result will be compared with the previous work in the configuration “T”. Keyword: microcanal, hydrodynamic, gas-liquid flow
Pendahuluan Mikroreaktor adalah miniaturisasi reaktor sebagai tempat berlangsungnya reaksi kimia. Mikroreaktor ini terdiri dari canal-canal dengan diameter lebih kecil dari 1 mm. Karena dimensinya yang sangat kecil, mikroreaktor ini memberikan harga rasio luas permukaan terhadap volume (A/V) hingga 40000 m2/m3. Rasio yang sangat besar ini, akan mendorong terjadinya proses perpindahan panas dalam sebuah system dengan lebih baik, sehingga sangat memungkinkan untuk melakukan proses pemanasan dan pendinginan secara cepat dalam sebuah system reaktif. Dalam sebuah system multiphase, perpindahan massa yang terjadi pada permukaan interface sangat menentukan keberlangsungan reaksi kimia. Untuk itu dalam setiap system multiphase diharapkan terbentuknya permukaan perpindahan massa yang sangat besar yang memungkinkan terjadinya kontak antara molekul multiphase secara efektif. Hasil penelitian terdahulu menyatakan bahwa luas permukaan perpindahan untuk system liquid-liquid dalam canal adalah sebesar 50000 – 300000 m2/m3. Rasio ini sangat besar dan masih lebih besar dibandingkan dengan harga yang diperoleh untuk system gas-liquid. Akan tetapi jika dibandingkan
dengan system konvensional, rasio gas-liquid yang diperoleh dalam mikrocanal tersebut memberikan harga yang jauh lebih besar. Skala mikro telah menunjukkan performance yang lebih baik dalam proses perpindahan massa dibandingkan dengan reaktor konvensional. Bubble yang terbentuk dalam proses pencampuran gas dan liquid dalam mikrocanal mempunyai ukuran yang seragam, stabil dan reproduktibel. Hal ini memungkinkan untuk dilakukannya realisasi dan control terhadap reaksi yang sangat endothermic/eksothermis dan atau dibatasi oleh perpindahan massa seperti reaksi fluorisasi direct dan ozonisasi yang selalu berkaitan dengan material yang eksplosif dan toksik. Penghilangan titik-titik panas yang biasanya terbentuk pada dimensi konvensional dapat mencegah terjadinya reaksi samping dan pembentukan produk yang tidak diinginkan serta peningkatan pembatasan untuk terjadinya ledakan sehingga sangat memungkinkan dilakukannya reaksi-reaksi yang sangat berbahaya dengan selektivitas reaksi yang tinggi. Konsekuensi lain yang timbul yaitu terbentuknya luas permukaan spesifik yang lebih besar sehingga konversi reaksi yang tinggi dapat tercapai. Beberapa contoh reaksi yang sangat eksothermis : halogenasi, ozonolisis, sulfonasi, sulfatasi, nitrasi.
B02 - 1
Kemungkinan dan control yang lebih baik terhadap jenis-jenis reaksi ini telah ditunjukkan oleh mikroreaktor, namun model operasinya, dan konstruksinya masih terbatas pada jenis reactor kolom bubble, dan reactor film, serta pemanfaatan mikroreaktor dalam skala industri masih perlu terus dioptimalkan. Untuk itu perlu dilakukan studi secara fundamental hubungan antara hidrodinamika gasliquid terhadap perpindahan massa dan panas sebagai fungsi dari design mikro canal, dengan harapan dari hasil-hasil percobaan ini akan diperoleh sebuah kondisi optimal dari jenis-jenis reaksi dan pengembangan aturan-aturan design dari mikroreaktor. Penelitian ini bertujuan mempelajari parameter hidrodinamik dari aliran gas-liquid jenis aliran Taylor (synonim : Taylor Flow, Slug Flow, Gas Segmented Flow) dalam tiga konfigurasi reaktor (canal dengan konfigurasi “T”, konfigurasi serpent-sharp, dan serpent-smoothed).
Model aliran Gas-Liquid dalam Microcanal. Model aliran sistem gas-liquid (Triplet) dalam canal kapiler diameter < 1 mm dengan penampang canal berbentuk circular dan triangular dengan cara mengontakkkan udara dan air tampak seperti dalam kartografi berikut :
Landasan Teori Aliran sistem gas-liquid adiabatik, steady state, dalam microcanal sebagai fluida incompressible secara umum dipengaruhi oleh beberapa faktor antara lain : diameter hidrolik canal (dh), kecepatan fase, sudut kontak (q), percepatan grafitasi (g), dan orientasi sudut dari sebuah canal, serta properti fluida yang meliputi densitas, viskositas, dan tegangan permukaan. Kecepatan fase secara umum ditunjukkan dalam bentuk kecepatan superficiel (ULS dan UGS) yang diperoleh dari debit aliran dibagi dengan luas permukaan dari canal. Berdasarkan variabel-variabel di atas dapatlah dimunculkan bilangan-bilangan tidak berdimensi untuk sistem 2 fase gas-liquid yang menunjukkan perbandingan dua gaya yang bekerja pada elemen-elemen fluida. Bilangan-bilangan tidak berdimensi tersebut adalah bilangan Reynold (Re), Bilangan Weber (We), Bilangan Eötvös (Eo), dan bilangan kapiler (Ca).
ρL . ULS . dh μL ρG . UGS . dh Re untuk fase gas : ReGS = μG ρL . ULS 2 . dh We untuk fase liquid : WeLS = σ ρG . UGS 2 . dh We untuk fase gas : WeGS = σ ( ρL - ρG) . g . dh 2 Eo = σ μL . ULS Ca = σ
Gambar 1. Model aliran 2 fase dalam microcanal
Jenis aliran bubbly, slug, churn, slug annular, dan annular pada gambar diatas berada pada zona tertentu dipengaruhi besarnya debit fase gas dan fase liquid. Aliran Taylor. Perpindahan massa dan panas dapat terjadi secara optimal dalam model aliran gasliquid yang dikenal dengan aliran “Taylor”. Model aliran Taylor ini dikarakterisasi dengan terbentuknya bubble gas yang dipisahkan oleh slug liquid yang mengisi hampir keseluruhan dari penampang canal, terbentuk sebuah film tipis antara gas dan dinding canal dengan diameter bubble sama dengan diameter canal.
Re untuk fase liquid : ReLS =
Gambar 2. Model aliran Taylor
Model Garstecky. Garstecky mengajukan sebuah model yang menjelaskan hubungan antara dimensi bubble dengan rasio debit fase kontinu terhadap fase diskontinu. Persamaan-persamaan prinsip yang digunakan adalah sbb (mengacu pada gambar 3) : - kecepatan pembentukan/pertumbuhan : ·
u growth
B02 - 2
V discont . » h ×w
·
- kecepatan pelepasan bubble :
- waktu pelepasan bubble :
- panjang bubble :
V cont . u squeeze » h ×w d t squeeze » u squeeze
gas dan liquid diatur sedemikian sehingga menghasilkan pola aliran dalam regime aliran Taylor. Pola yang terbentuk divisualisasi dengan menggunakan CCD camera dalam selang waktu tertentu, untuk kemudian dilakukan analisa terhadap panjang slug, dan panjang bubble yang terbentuk.
L » w + t squeeze × u growth
Dari persamaan diatas dapat diturunkan sebuah persamaan untuk memprediksi panjang bubble terhadap perubahan debit fase kontinu dan atau diskontinu dalam canal dengan dimensi tertentu, sbb : ·
L » w+ d ×
V discont.
dengan
unit cell
∆x = lS
Lmin ~ w
·
position x1; time t1
V cont.
dalam bentuk yang dinyatakan sbb :
∆x = lB
lain
persamaan Garstecky 1000 µm
·
( lb - w ) V air P = · = · win V éthanol V éthanol .R ( lb - w ) P P = · » win V éthanol .R Lch
position x2; time t2
lS = panjang slug lB = panjang buble UB = kecepatan bubble
Lch .(lb - w ) »P win ·
V air =
Dx x 2 - x1 = UB = t 2 - t1 Dt
P dengan P adalah perbedaan tekanan antara R
bagian pemasukan dan pengeluaran udara, R adalah tahanan aliran dalam canal. Dari persamaan tersebut, jika tahanan aliran diperbesar sebagai contoh dengan cara memperbesar panjang canal dengan faktor 2, maka panjang bubble akan diperkecil sebesar 2x.
largeur w du canal
Sketsa Percobaan
largeur du fente
konfigurasi “T” (straight) panjang canal 80 mm
courbure axiale d’interface descendue (“downstream”)
konfigurasi Serpent –sharp panjang canal 300 mm
courbure axial d’interface de l’arrière (“upstream”)
Gambar 3. Pembentukan bubble pada T-junction
konfigurasi Serpent –smoothed panjang canal 300 mm
Metodologi Bahan eksperimen / percobaan. Untuk mempelajari hidrodinamika aliran gas-liquid digunakan alat : pompa syringe, sinar laser, mikrocanal, CCD camera, serta alat-alat optik yang kesemuanya ini dapat dikontrol dan dilihat hasilnya melalui program komputer. Sedangkan bahan yang digunakan adalah ethanol (pa) dan udara. Teknik eksperimen/percobaan. Percobaan secara umum dilakukan dengan cara mengkontakkan aliran gas (udara) dan aliran liquid (ethanol) dengan menggunakan konfigurasi tertentu dari reaktor. Debit
w = 1000 μm win= 525 μm h = 500 μm
Gambar 4. Tiga konfigurasi canal (konfigurasi “T”, konfigurasi serpent-sharp, dan konfigurasi serpentsmoothed) yang digunakan dalam eksperimen
B02 - 3
Panjang Bubble. bubble length (gas flow rate 0,75 ml/min) 5.0 4.5
bubble length (mm)
4.0 3.5 3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0
Gambar 5. Skema peralatan
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
liquide flow rate (ml/min) straight
sharp
smoothed
Hasil dan Pembahasan Studi aliran dalam canal dilakukan dengan mengalirkan ethanol dan udara ke dalam canal dari 3 jenis konfigurasi canal : konfigurasi “T”, konfigurasi serpent-sharp, dan konfigurasi serpent-smoothed dengan 2 seri percobaan: 1. debit ethanol konstan (0,3 ml/min) dan debit udara bervariasi (0,3 – 1) ml/min 2. debit udara konstan (0,75 ml/min) dan debit ethanol bervariasi (0,2 – 1) ml/min Tabel 1. Range Debit Udara/Ethanol, Pressure Drop, « Fanning Friction Factor », dan Bilangan Tidak Berdimensi dalam Eksperimen
Gambar 6. Panjang bubble untuk 3 konfigurasi canal (straight, sharp, smoothed) pada debit udara konstan 0,75 ml.min
Gambar 6 menunjukkan bahwa panjang bubble berkurang dengan peningkatan debit ethanol. Peningkatan debit ethanol dengan debit udara konstan ini menyebabkan peningkatan pressure drop pada saat pembentukan bubble pada bagian pemasukan (Tjunction) yang berakibat pelepasan bubble terjadi lebih cepat sehingga diperoleh panjang bubble yang semakin kecil dan panjang slug yang terus bertambah. bubble length (liquide flow rate = 0,3 ml/min)
Keterangan
Besar/nilai
4.5
·
4.0
air
0,3 – 1 ml/min
3.5
UGS
0,01431 – 0,04772 m/s
ReGS
0,638 – 2,128
WeGS fG
-6
7,49.10 – 8,32.10
bubble length (mm)
V
-5
7,310 – 24,366
3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5
·
V
éthanol
0,2 – 1 ml/min
ULS
0,009545 – 0,047727 m/s
ReLS
4,675 – 23,375
WeLS
0,00218 – 0,05454
fL ∆PL
0,666 – 3,328 57,417–287,084 Pa (canal 1-straigh) 5,413 – 18,043 Pa (canal 2-serpent)
WeLS.EuLS
3,485 – 17,423 (canal 1-straigh) 13,067 – 65,335 (canal 2-serpent)
0.0 0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
gas flow rate (ml/min) straight
sharp
smoothed
Gambar 7. Panjang bubble untuk 3 konfigurasi canal (straight, sharp, smoothed) pada debit ethanol konstan 0,3 ml.min
Pada gambar 7 terlihat bahwa panjang bubble meningkat dengan peningkatan debit udara pada debit ethanol konstan sebesar 0,3 ml/min. Saat panjang bubble dalam canal bertambah, lebih banyak liquid yang tertarik ke dalam sudut-sudut dinding canal dan film antara bubble dan dinding canal.
B02 - 4
Jika dilakukan perbandingan besarnya dimensi bubble untuk canal serpent dan straight, terlihat bahwa bubble pada canal straight memiliki dimensi yang lebih besar daripada bubble pada konfigurasi serpent. Besarnya pressure drop dalam setiap konfigurasi canal dapat menjelaskan fenomena bubble yang terbentuk. Hasil perhitungan yang dilakukan dengan korelasi yang diajukan oleh Lockhard dan Martinelli menunjukkan bahwa pressure drop difase pada canal konfigurasi serpent lebih besar dari canal konfigurasi straight. Berdasarkan tahapan pada proses pembentukan bubble di bagian T-junction, dapat ditarik suatu hubungan antara panjang bubble dengan harga pressure drop difase yang menunjukkan hubungan berbanding terbalik. Panjang Slug. Slug length (gas flow rate = 0,75 ml/min) 5.0 4.5 4.0
slug length (mm)
3.5 3.0 2.5
waktu pembentukan bubble, sehingga ketika pressure drop meningkat, waktu pembentukan bubble semakin berkurang dan sebagai akibatnya diperoleh panjang bubble yang lebih kecil dan panjang slug yang semakin besar. Besarnya pengaruh debit fase liquid (ethanol) terhadap pembentukan bubble dan slug dapat juga dilihat dari data pada tabel 1. Berdasarkan tabel 1 di atas, gaya tekan merupakan faktor yang dominan dalam aliran gas-liquid dalam canal khususnya canal konfigurasi serpent yang ditunjukkan dengan harga WeLS.EuLS > 1; WeLS.EuLS(2) >> WeLS.EuLS(1). Besar kecilnya gaya tekan yang timbul dalam aliran ini sangat dipengaruhi terutama oleh debit fase kontinu (ethanol). Sehingga perubahan debit ethanol dalam canal konfigurasi serpent mempunyai pengaruh yang lebih besar dibandingkan dengan perubahan debit udara. Pada gambar 9 terlihat bahwa panjang slug berkurang dengan peningkatan debit udara pada debit ethanol konstan sebesar 0,3 ml/min. Peningkatan debit gas menyebabkan panjang bubble dalam canal bertambah, dan pada saat itu lebih banyak liquid yang tertarik ke dalam sudut-sudut dinding canal dan film antara bubble dan dinding canal, sehingga slug yang terbentuk antara 2 bubble memiliki dimensi yang kecil.
2.0
slug length (liquide flow rate = 0,3 ml/min)
1.5
4.5
1.0
4.0 0.5
3.5
0.0 0.2
0.4
0.6
0.8
1
1.2
1.4
1.6
slug length (mm)
0
liquide flow rate (ml/min) straight
sharp
smoothed
Gambar 8. Panjang slug untuk 3 konfigurasi canal (straight, sharp, smoothed) pada debit udara konstan 0,75 ml/min
3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5
Gambar 8 menunjukkan bahwa panjang slug bertambah dengan peningkatan debit ethanol. Peningkatan debit ethanol dengan debit udara konstan ini menyebabkan peningkatan pressure drop pada saat pembentukan bubble pada bagian pemasukan (Tjunction) yang berakibat pelepasan bubble terjadi lebih cepat sehingga diperoleh panjang bubble yang semakin kecil dan panjang slug yang terus bertambah. Perbedaan panjang slug antara canal straight dan canal serpent semakin terlihat dengan peningkatan debit fase liquid (ethanol), tetapi fenomena ini tidak ditemui pada canal serpent-sharp dan canal serpent-smoothed, karena pada kedua canal ini panjang slug memiliki ukuran yang hampir sama. Faktor lain yang mendukung peningkatan harga pressure drop adalah panjang canal serpent yang lebih besar. Semakin panjang canal, friksi dinding yang timbul menjadi semakin besar. Sedangkan pressure drop mempunyai pengaruh langsung pada besarnya
0.0 0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
gas flow rate (ml/min) straight
sharp
smoothed
Gambar 9. Panjang slug untuk 3 konfigurasi canal (straight, sharp, smoothed) pada debit ethanol konstan 0,3 ml/min
Hal ini sekaligus menjelaskan kecenderungan panjang slug yang terbentuk pada canal konfigurasi serpent-sharp dan serpent-smoothed (gambar 8 dan 9). Panjang slug pada kedua grafik tersebut menunjukkan kecenderungan yang lebih besar pada konfigurasi serpent-smoothed karena adanya sejumlah liquid yang tidak hanya tertarik ke dalam sudut-sudut dinding canal tetapi juga ke dalam sudut-sudut dari setiap belokan yang dilalui oleh aliran pada konfigurasi serpent-sharp.
B02 - 5
Melihat bahwa perbedaan dimensi panjang bubble dan slug pada kedua canal serpent yang tidak terlalu besar, dapatlah dinyatakan bahwa metode Garstecky dapat juga digunakan untuk memprediksi panjang bubble dan slug pada canal konfigurasi serpentsmoothed. Model Garstecky ini menjelaskan korelasi panjang bubble sebagai fungsi debit, parameter geometric h1, w1, dan w dengan persamaan matematis sebagai berikut :
Gaz flow rate constant 0,75 ml/min 0.07
average bubble velocity (m/s)
0.06
·
(lb - w) V air = · win V éthanol
0.05
0.04
0.03
0.02
0.01
0.00 0.0
0.2
0.4
Reaktor 1 & 2
straight
7.0 6.0
0.8
1.0
1.2
1.4
1.6
sharp
smoothed
Gambar 11. Profil kecepatan bubble pada 3 canal reaktor pada kondisi debit udara konstan 0,75 ml/min
5.0 (lb-W)/Win
0.6
liquid flow rate (ml/min)
4.0 3.0
Liquid flow rate constant 0,3 ml/min 0.045
2.0
0.040
average bubble velocity (m/s)
1.0 0.0 0
1
2
3
4
debit udara/debit ethanol reaktor 1
reaktor 2
Garstecky model
Gambar 10. Perbandingan panjang bubble hasil experiment dengan model Garstecki Reaktor 1 : canal konfigurasi straight Reaktor 2 : canal konfigurasi serpent-sharp
0.030 0.025 0.020 0.015 0.010 0.005 0.000
Dengan metode Garstecky, panjang bubble pada canal serpent-sharp memiliki korelasi langsung dengan harga pressure drop diphase yang dapat ditunjukkan dengan persamaan sebagai berikut (Aloysius, 2009): LB ≈
0.035
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
1.2
gaz flow rate (ml/min)
straight
sharp
smoothed
Gambar 12. Profil kecepatan bubble pada 3 canal reaktor pada kondisi debit ethanol konstan 0,3 ml/min
1 DPTP
Kecepatan bubbles. Dengan ukuran bubble yang terbentuk pada ketiga konfigurasi canal diatas, dapat pula dianalisa lebih jauh berkaitan dengan kecepatan bubble pada canal seperti terlihat pada gambar di bawah ini.
Kedua grafik di atas (gambar 11 dan 12) menyatakan bahwa kecepatan rata-rata bubble terbesar ditemukan pada canal konfigurasi straight, kemudian canal serpent-sharp, dan canal serpent-smoothed meskipun pada beberapa variabel kondisi tidak memberikan hasil karena terbatasnya medan pengamatan aliran. Kecepatan rata-rata bubble meningkat seiring peningkatan debit fase gas dan debit fase liquid. Kedua debit ini memberikan pengaruh yang sama besar.
B02 - 6
Kesimpulan
1.
2.
3.
Dimensi bubble dipengaruhi oleh : debit fase kontinu (ethanol), debit fase diskontinu (udara), dimensi panjang dari canal. Debit fase diskontinu (udara) memiliki pengaruh yang lebih besar pada pertumbuhan / pembentukan kepala bubble, sedangkan debit fase kontinu (ethanol) memiliki pengaruh yang lebih besar pada pelepasan bubble. Model Garstecky dapat digunakan untuk memprediksi dimensi bubble pada konfigurasi serpent-smoothed.
Daftar Pustaka [1] Garstecki, P., Fuerstman, M.J., Stone, H.A., Whitesides, G.M., Formation of droplets and bubbles in a microfluidic T-junction-scaling and mechanism of break-up, The Royal Society of Chemistry 2006, Lab Chip, 6, 437446, 2006 [2] Hessel, V., Angeli, P., Gavriilidis, A., Löwe, H., Gas-Liquid and Gas-LiquidSolid Microstructured Reactors : Contacting Principles and Applications, Ind. Eng. Chem. Res., 44, 9750-9769, 2005. [3] Jähnisch, K., Hessel, V., Löwe, H., Baerns, M., Chemistry in Microstructured, Angew. Chem. Int. Ed., 43, 406–446, 2004. [4] Taha, T., Cui, Z.F., Hydrodynamics of slug flow inside capillaries, Chemical Engineering Science, 59, 1181-1190, 2004. [5] Triplet, K.A., Ghiaasiaan, S.M., Abdel khalik, S.I., Sadowski, D.L., Gas-liquid two phase flow in microchannels Part I : twophase flow patterns, International Journal of Multiphase Flow, 25, 377-394, 1999.
B02 - 7
